(57)【要約】      （修正有）【課題】三重水素（Ｔｒｉｔｉｕｍ、Ｔ）を含有する原水から三重水素を分離させて浄化する方法、およびそのための装置を提供する。【解決手段】三重水素含有原水の浄化方法は、放射線の存在下で、三重水素含有水分子と水素気体分子との間における同位元素交換反応により三重水素含有水素分子を生成させるステップを含む。三重水素含有原水の浄化方法を利用すると、優れた効率で三重水素含有原水から三重水素を気体状で分離させることができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
三重水素含有水分子（ｔｒｉｔｉａｔｅｄ  ｗａｔｅｒ  ｍｏｌｅｃｕｌｅ）を含む三重水素含有原水の浄化方法であって、
放射線の存在下で、前記三重水素含有水分子と水素気体分子との間における同位元素交換反応により三重水素含有水素分子を生成させるステップを含む、三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項２】
前記三重水素含有水分子は、三重水素水分子（Ｔ２Ｏ）、三重水素化水分子（ＨＴＯ）、および三重水素化重水分子（ＤＴＯ）の少なくとも１つを含むものである、請求項１に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項３】
前記同位元素交換反応は、前記三重水素含有原水に水素気体を注入して前記三重水素含有水分子と前記水素気体分子とを接触させることで行われる、請求項１に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項４】
前記水素気体分子を接触させた後または同時に、前記三重水素含有原水に前記放射線を照射するステップをさらに含む、請求項３に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項５】
前記三重水素含有水素分子を生成させるステップは、前記同位元素交換反応のための白金系触媒が実質的に存在しない条件下で行われる、請求項１に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項６】
前記三重水素含有原水中の前記白金系触媒の含量が１ｐｐｍ以下である、請求項５に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項７】
前記同位元素交換反応は、追加的に過酸化水素の存在下で行われる、請求項３に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項８】
前記過酸化水素は、前記三重水素含有原水の総重量を基準として、１〜１０重量％の含量で存在する、請求項７に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項９】
前記三重水素含有水素分子を含む気体を前記三重水素含有原水から捕集するステップをさらに含む、請求項１に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項１０】
前記三重水素含有水素分子は、三重水素分子（Ｔ２）、三重水素化水素分子（ＨＴ）、および三重水素化重水素分子（ＤＴ）の少なくとも１つを含むものである、請求項１に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項１１】
前記三重水素含有水素分子を含む気体から未反応の水素分子を分離するステップをさらに含む、請求項１０に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項１２】
前記同位元素交換反応は、２００〜４００ｎｍの波長の紫外線の存在下で行われる、請求項１に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項１３】
前記同位元素交換反応は、２０〜８５℃の温度で行われる、請求項１に記載の三重水素含有原水の浄化方法。
【請求項１４】
内部に三重水素含有原水を収容する反応槽と、放射線照射部と、水素気体供給部と、を含む、三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項１５】
前記放射線照射部は、前記反応槽の内部または反応槽の外部に備えられる、請求項１４に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項１６】
前記放射線照射部は、前記反応槽内に収容される三重水素含有原水に、低エネルギー放射線および高エネルギー放射線の少なくとも１つを照射するための装置を含む、請求項１４に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項１７】
前記低エネルギー放射線は、紫外線および可視光線からなる群から選択される少なくとも１つである、請求項１６に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項１８】
前記高エネルギー放射線は、α線、β線、中性子線、γ線、電子線、およびＸ線からなる群から選択される少なくとも１つである、請求項１６に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項１９】
装置の作動時に反応槽から発生する気体を捕集するための気体捕集部をさらに含む、請求項１４に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項２０】
前記反応槽から発生する気体は、三重水素含有水素分子を含むものである、請求項１９に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項２１】
前記三重水素含有水素分子は、三重水素分子（Ｔ２）、三重水素化水素分子（ＨＴ）、および三重水素化重水素分子（ＤＴ）の少なくとも１つを含むものである、請求項２０に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項２２】
過酸化水素供給部および鉄イオン供給部の少なくとも１つをさらに含む、請求項１４に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【請求項２３】
反応槽の内部温度を調節するための温度調節部をさらに含む、請求項１４に記載の三重水素含有原水の浄化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、三重水素を含有する原水から三重水素を分離させて浄化する方法、およびそのための装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
地上に存在する三重水素（Ｔｒｉｔｉｕｍ、Ｔ）の大部分は、酸化物である三重水素水（Ｔ２Ｏ）、三重水素化水（ＨＴＯ）、三重水素化気体（ＨＴ）、三重水素（Ｔ２）などで存在し、水に混在されており、気相、液相、固相で蒸気、降水、地下水、河川水などに広く拡散分布されている。天然の三重水素は、宇宙線と大気との反応により生成されるが、その生成確率が低いため、その量は非常に微量に存在する。
【０００３】
一方、１９５０年代の核実験や、原子炉および核燃料の再処理により発生した三重水素は、環境中に大量に放出されて存在している（ｆａｌｌｏｕｔ  ｔｒｉｔｉｕｍ）。また、原子炉関連施設内では、反応器（ｒｅａｃｔｏｒ）の運転、整備、核燃料の再処理時に発生するため、三重水素が持続的に生成されて存在する。
【０００４】
福島第一原子力発電所事故のような原子炉重大事故が起こると、事故当時だけでなく、事故後の復旧過程でも多量の放射性汚染水が発生する。かかる重大事故により発生した放射性汚染水には様々な核種が含有されているが、大部分の放射性核種は、一般の汚染水浄化装置により分離して浄化することができる。しかしながら、汚染水に水分子の形態で含有されている三重水素は、現在の最新技術によっても、汚染水から経済的に分離することが非常に難しい状況である。
【０００５】
現在、三重水素を含有している原水から三重水素を分離するための、蒸留などのいくつかの技術が開発されているが、数千Ｂｑ／ｇ程度の低濃度の三重水素含有原水に適用することは困難な状況である。現在開発されている方法のうち、三重水素含有原水への適用可能性の高い方法としては、白金の表面における水素原子同士の交換特性を利用した液相触媒交換法が挙げられるが、この方法も効率が低いため、実際には汚染水の浄化に適用できていない。
【０００６】
このように、三重水素含有原水から三重水素を分離するための処理技術がないため、また、開発の程度が十分ではないため、現在、福島第一原子力発電所敷地内に、平均２，０００Ｂｑ／ｇ濃度の三重水素含有原水が約百万トンほど保管されている状況である。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、より単純な装置および優れた効率で三重水素含有原水から三重水素を気体状で分離させて浄化するための浄化方法、およびそのための装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記のような目的を達成するために、本発明は、三重水素含有水分子（ｔｒｉｔｉａｔｅｄ  ｗａｔｅｒ  ｍｏｌｅｃｕｌｅ）を含む三重水素含有原水の浄化方法であって、放射線の存在下で、前記三重水素含有水分子と水素気体分子との間における同位元素交換反応により三重水素含有水素分子を生成させるステップを含む、三重水素含有原水の浄化方法を提供する。
【０００９】
また、本発明は、内部に三重水素含有原水を収容する反応槽と、放射線照射部と、水素気体供給部と、を含む、三重水素含有原水の浄化装置を提供する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法を利用すると、より向上した効率で三重水素含有原水から三重水素を気体状で分離させることができる。
【００１１】
また、本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置を利用すると、より単純に三重水素含有原水を大量で浄化することができ、より経済的な浄化コストを期待することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
本明細書に添付の次の図面は、本発明の好ましい実施形態を例示するためのものであって、上述の発明の内容とともに、本発明の技術思想をより理解させる役割をするものであるため、本発明は、この図面に記載の事項にのみ限定されて解釈されてはならない。
【００１３】
【図１】本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置の一例を模式化した図である。
【図２】本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法において、水素同位元素交換反応槽の温度調節による、三重水素放射能の減少率の変化を測定した結果グラフである。
【図３】本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法において、白金粉末の含量調節による、三重水素放射能の減少率の変化を測定した結果グラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法について具体的に説明する。
【００１５】
本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、三重水素含有水分子を含む三重水素含有原水の浄化方法であって、放射線の存在下で、前記三重水素含有水分子と水素気体分子との間における同位元素交換反応により三重水素含有水素分子を生成させるステップを含む。
【００１６】
前記三重水素含有原水とは、三重水素含有水分子を含むものであって、例えば、原子炉内、核燃料処理施設内などの原子力発電所施設に存在するものだけでなく、地下水、河川、海水などの日常生活の水圏のように、三重水素の分離が必要な原料水（ｒａｗ  ｗａｔｅｒ）を意味し得る。
【００１７】
前記三重水素含有水分子は、水分子中の水素原子（Ｈ）の少なくとも１つが三重水素（Ｔ）で置換された分子を表し、例えば、三重水素水分子（Ｔ２Ｏ）、三重水素化水分子（ＨＴＯ）、および三重水素化重水分子（ＤＴＯ）の少なくとも１つを含むものを表し得る。
【００１８】
前記三重水素含有水素分子は、水素分子中の水素原子の少なくとも１つが三重水素（Ｔ）で置換された分子を表し、例えば、三重水素分子（Ｔ２）、三重水素化水素分子（ＨＴ）、および三重水素化重水素分子（ＤＴ）の少なくとも１つを含むものを表し得る。
【００１９】
前記同位元素交換反応の機構は、下記式１〜３の少なくとも１つで表されることができる。下記式１〜３のような同位元素交換反応は、それぞれ独立して行われてもよく、または連鎖的に行われてもよいが、本発明の三重水素含有原水の浄化機構がこれに制限されるものではない。
【００２０】
［式１］
Ｔ２Ｏ（ｌ）＋Ｈ２（ｇ）−＞ＨＴＯ（ｌ）＋ＨＴ（ｇ）
【００２１】
［式２］
Ｔ２Ｏ（ｌ）＋Ｈ２（ｇ）−＞Ｈ２Ｏ（ｌ）＋Ｔ２（ｇ）
【００２２】
［式３］
ＨＴＯ（ｌ）＋Ｈ２（ｇ）−＞Ｈ２Ｏ（ｌ）＋ＨＴ（ｇ）
【００２３】
本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、前記三重水素含有原水に水素気体を注入するステップを含むことができる。前記三重水素含有水分子を含む三重水素含有原水に水素気体（Ｈ２）を注入すると、前記三重水素含有水分子と前記水素気体分子とが接触することになるが、この際、放射線の存在下で、前記式１〜式３のように、三重水素含有水分子中の三重水素と、水素気体分子中の水素との間で同位元素交換反応が行われることができる。
【００２４】
前記水素気体の注入は、浄化対象である三重水素含有原水中の三重水素含有水分子の濃度に応じて注入速度を調節して行うことができ、例えば、三重水素含有原水１ｋｇを基準として、１００ｍＬ／ｋｇ・分〜５００ｍＬ／ｋｇ・分、具体的に、２００ｍＬ／ｋｇ・分〜４００ｍＬ／ｋｇ・分、より具体的に、２８０ｍＬ／ｋｇ・分〜３８０ｍＬ／ｋｇ・分、例えば、３６０ｍＬ／ｋｇ・分の注入速度で注入することが、反応効率の点から好ましい。
【００２５】
前記三重水素含有水分子と前記水素気体分子との間における同位元素交換反応は、放射線の存在下で行われる。本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法において、前記放射線は、高エネルギー放射線および低エネルギー放射線の少なくとも１つを含み、前記高エネルギー放射線としては、例えば、α線、β線、中性子線、γ線、電子線、Ｘ線からなる群から選択される少なくとも１つが挙げられるが、これらに制限されるものではない。また、前記低エネルギー放射線としては、例えば、紫外線、可視光線からなる群から選択される少なくとも１つが挙げられるが、これらに制限されるものではない。前記放射線は、三重水素含有水分子をラジカル種に分解することができるエネルギーを有するものであれば、その種類が特に制限されない。
【００２６】
本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法によると、前記三重水素含有原水中に放射線源が含まれている場合は、別の追加の放射線照射ステップなしに、前記三重水素含有原水に水素気体を注入して同位元素交換反応を行ってもよい 。
【００２７】
また、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、原水中に放射線源が存在しないか、原水中の放射線源により照射された放射線の照射量が十分ではない場合、前記三重水素含有水分子と前記水素気体分子とを接触させた後、および同時の少なくとも１つのステップに、前記三重水素含有原水に放射線を照射するステップをさらに含んでもよい。前記放射線を照射するステップをさらに含むことで、前記三重水素含有原水中に放射線が存在するように、または存在する放射線の量が増幅するようにすることができる。反応効率の点から、三重水素含有水分子と水素気体分子とを接触させる時に、例えば、三重水素含有原水に水素気体を注入すると同時に放射線を照射するステップを含むことが好ましい。
【００２８】
前記三重水素含有原水中に放射線が存在し、前記放射線を照射するステップをさらに含む場合、前記三重水素含有原水中に存在する放射線と、追加に照射する放射線は、同一であっても異なってもよく、これに制限されない。
【００２９】
一実施形態において、前記同位元素交換反応は、紫外線の存在下で行うことができ、具体的に、２００〜４００ｎｍの範囲、好ましくは２４０〜３９０ｎｍ、より好ましくは２４５〜２７０ｎｍの範囲、例えば、２５４ｎｍの波長の紫外線の存在下で行うことができる。前記紫外線の波長が上記の範囲である場合、三重水素含有水分子の分解（Ｈ２Ｏ→Ｈ・＋ＨＯ・）、およびそれによる水素同位元素交換反応性が高く改善され、浄化効率が改善される効果を奏することができるが、本発明の紫外線の波長の範囲が上記の範囲に限定されるものではない。
【００３０】
一実施形態において、前記三重水素含有原水中に酸化チタン（ＴｉＯ２）のようなコロイド粒子が存在する場合、前記同位元素交換反応は３８０ｎｍの紫外線の存在下でも行うことができる。
【００３１】
具体的に、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、三重水素含有原水に紫外線を照射するステップをさらに含むことができる。より具体的に、三重水素含有原水に、２００〜４００ｎｍ、好ましくは２４０〜３９０ｎｍ、より好ましくは２４５〜２7０ｎｍの波長の紫外線を照射するステップをさらに含むことができる。
【００３２】
また、前記照射する紫外線の照度は、照射装置、照射ランプとの距離などによって変わり得るが、例えば、１ｘ１０４〜５ｘ１０７ルクス（Ｌｕｘ）、好ましくは、２ｘ１０５〜２ｘ２ｘ１０７ルクスの照度を有することができる。前記紫外線の照度が上記の範囲である場合、反応速度および反応効率の点から好ましい。例えば、前記紫外線の照度が低すぎると、同位元素交換反応の反応速度が低下する恐れがあり、紫外線の照度が高すぎると、必要以上のエネルギーが消費される問題が発生し得るが、本発明の紫外線の照度がこれに制限されるものではない。
【００３３】
また、前記同位元素交換反応は、例えば、２０℃〜８５℃の温度で行うことができ、具体的に、４０℃〜８５℃、より具体的には、６０℃〜８５℃の温度で行うことができる。一実施形態において、本発明の発明者らは、室温（約２５℃）で反応を行う場合に比べて、７０℃の温度で反応を行う場合に、反応効率が効果的に改善されることを確認した。
【００３４】
したがって、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、原水の温度が、前記同位元素交換反応が起こるのに適しない場合や、同位元素交換反応の効率が十分ではない場合に、同位元素交換反応の開始前、後、および／または反応中に、原水の温度を調節するステップをさらに含むことができる。
【００３５】
一実施形態において、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、三重水素含有原水の温度を調節するステップをさらに含み、具体的に、前記同位元素交換反応の前および／または反応中に、三重水素含有原水の温度が４０℃〜８５℃、より具体的には、６０〜８５℃を維持するように調節するステップを含むことができる。
【００３６】
従来、三重水素含有原水を浄化するために、白金系触媒の表面における同位元素交換反応を行う技術が開発されているが、白金系触媒を用いる場合、三重水素含有原水中の酸素（Ｏ２）の完全な除去などの追加の反応条件が求められるため、効率性の点から不適当であり、前記白金系触媒は、水素と酸素気体が共存すると水分子に再結合され、その過程で触媒物質が損傷され得る。さらに、別の触媒塔が求められ、触媒物質の性能に対する維持管理が必要である。本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法によると、前記同位元素交換反応により三重水素含有水素分子を生成させるステップは、前記同位元素交換反応のための白金系触媒が実質的に存在しない条件下でも行うことができる。尚、酸素（Ｏ２）除去ステップを実質的に行わない条件下でも行うことができる。
【００３７】
前記同位元素交換反応のための白金系触媒は、白金（Ｐｔ）、ロジウム（Ｒｄ）、およびパラジウム（Ｐｄ）のうちの１つ以上を含有する触媒であって、前記同位元素交換反応に用いられると知られているか、使用可能な物質であればその種類が特に限定されない。また、炭素、アルミナ、シリカなどに白金が担持された触媒もこれに含まれ得る。
【００３８】
この際、前記白金系触媒が「実質的に存在しない」とは、前記同位元素交換反応が行われる前記三重水素含有原水中の白金系触媒の含量が１ｐｐｍ以下、例えば、０．１ｐｐｍ以下、０．０１ｐｐｍ以下、または０ｐｐｍである（すなわち、全く含まれていない）場合を意味し得る。
【００３９】
一方、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法において、前記白金系触媒が、粉末状で水溶液に分散されることで、水溶液がコロイド状態をなし得る。これにより、白金系触媒を含有する水溶液が放射線エネルギーを効果的に吸収し、水の放射分解反応を促進させる特性を示すこともできる。
【００４０】
これにより、本発明の三重水素含有原水は、一定濃度以下の白金系触媒を含む場合、放射線エネルギーの効果的な吸収を可能とし、三重水素含有原水の浄化能を改善することができるが、白金系触媒による水分子への再結合などを考慮して、前記白金系触媒の含量を１ｐｐｍ以下に制限することが好ましい。
【００４１】
また、前記同位元素交換反応は、さらに、過酸化水素および鉄イオンの少なくとも１つが存在する条件下で促進されてもよい。前記過酸化水素および鉄イオンが存在する場合、水の放射線による分解を加速化する役割を果たすことができる。ここで、前記鉄イオンは、これらに制限されるものではないが、例えば、鉄（ＩＩ）、鉄（ＩＩＩ）イオン、およびこれらの酸化物であることができる。前記三重水素含有原水中に過酸化水素が存在すると、放射線によって過酸化水素に由来するラジカル種により（Ｈ２Ｏ２→２ＨＯ・）、前記同位元素交換反応の効率が改善する効果を奏することができる。鉄イオンは放射線によりコロイド化され、コロイド物質は、さらに放射線による水分子の放射分解反応を促進させることで、前記同位元素交換反応の効率が改善される効果が奏される。
【００４２】
前記同位元素交換反応が、過酸化水素および鉄イオンの少なくとも１つが存在する条件下で行われる場合、前記同位元素交換反応は、２０〜３０℃、例えば、２５℃でも効果的に行われることができる。したがって、三重水素含有原水の温度を調節することなく、常温でも三重水素含有原水を浄化することができるため、工程時間およびコストを低減する効果を奏することができるが、本発明がこれに制限されるものではない。
【００４３】
前記過酸化水素および／または鉄イオン（鉄酸化物）は、前記三重水素含有原水中に存在しているものであってもよく、三重水素含有原水に過酸化水素および／または鉄イオンを別に追加して存在するものであってもよい。これに制限されるものではないが、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、前記三重水素含有原水中に水素気体を注入する前、後、および同時の少なくとも１つのステップに、過酸化水素および／または鉄イオンを追加するステップをさらに含むことができる。これに制限されるものではないが、反応効率の点から、水素気体を注入する前に、過酸化水素および／または鉄イオンを投入するステップを含むことが好ましい。
【００４４】
また、前記放射線を照射するステップをさらに含む場合、三重水素含有原水中におけるラジカル種の生成量の増大および反応効率の点から、前記過酸化水素および／または鉄イオンは、放射線を照射する前に、例えば、放射線を照射する直前に追加されることが好ましい。
【００４５】
また、前記過酸化水素および鉄イオンの投入順序は特に制限されない。
【００４６】
前記同位元素交換反応が前記過酸化水素の存在下で行われる場合、前記三重水素含有原水中の前記過酸化水素は、前記三重水素含有原水の総重量を基準として、１〜１０重量％、具体的に、１〜６重量％、１〜５重量％、１〜４重量％、より具体的に、２〜３重量％、例えば、２．５重量％の含量で含まれることができる。前記過酸化水素の含量が上記の範囲である場合、反応の効率性および安定性の点から好ましい。
【００４７】
一方、水溶液がアルカリ条件である場合には、注入された過酸化水素が酸素気体に分解されやすいため、三重水素含有原水のｐＨが９以上である場合には、過酸化水素を投入しない方が好ましい。
【００４８】
また、本発明は、前記同位元素交換反応により生成される三重水素含有水素分子を含む気体を三重水素含有原水から捕集するステップをさらに含むことができる。捕集される三重水素含有水素分子を含む気体は、三重水素分子、三重水素化水素分子、および三重水素化重水素分子の少なくとも１つを含み得て、沸点差を用いるなどの公知の手段により混合気体を分離することができる。
【００４９】
また、捕集される三重水素含有水素分子を含む気体から、未反応の水素分子を分離するステップをさらに含むことができる。前記捕集および分離される未反応の水素分子は、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法において再使用され、反応の効率および経済性を増大させることができる。
【００５０】
また、本発明に係る三重水素含有原水の浄化方法は、工程中に三重水素含有原水を追加供給するステップをさらに含み、連続的な反応および大容量の浄化を可能とする。
【００５１】
以下、本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置について具体的に説明する。
【００５２】
本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置は、内部に三重水素含有原水を収容する反応槽と、放射線照射部と、水素気体供給部と、を含む。
【００５３】
前記反応槽の内部に三重水素含有原水を収容し、ここで、三重水素含有原水中の三重水素含有水分子と水素気体分子との間における同位元素交換反応が行われることができる。
【００５４】
前記反応槽は、三重水素含有原水を収容し、γ線のような透過性の高い放射線源を含み得るため、放射線の照射により含有することになる放射線が反応槽の外部に放出されないように、それを遮蔽できる形態で備えられてもよく、また、三重水素含有原水から発生する放射能は主にβ線であって、透過力が弱いため、開放型で備えられてもよいが、具体的な三重水素含有原水および照射する放射線の種類に応じて選択可能であり、特に制限されるものではない。尚、反応槽の容器には水素気体が通過するため、水素脆性に敏感なチタンやジルコニウム系の材料は、できるかぎり容器材料として用いない方が好ましい。また、反応槽の素材は、ステンレス鋼、炭素鋼、石英、セラミック、有機高分子、鉛、およびタングステンなどのような材料から構成されることができるが、これらに制限されるものではない。
【００５５】
また、前記反応槽は、三重水素含有原水の浄化が行われる時に、反応槽に三重水素含有原水を追加供給することで、連続工程および大容量の浄化が可能であるように、三重水素含有原水を供給するための手段を備えることができる。
【００５６】
前記放射線照射部は、前記反応槽内に収容される三重水素含有原水に放射線を照射するための装置を含むものであって、前記反応槽の内部にまたは外部に備えられることができ、反応槽の遮蔽性を考慮して反応槽の内部に備えられることが好ましいが、これらに制限されるものではない。一例として、図１に、反応槽の内部に放射線照射部が備えられた装置の模式図を図示化した。
【００５７】
前記放射線照射部は、三重水素含有水分子をラジカル種に分解できるエネルギーを供給することができるものであれば、その種類が特に制限されない。具体的に、前記放射線は、上述のように、低エネルギー放射線および高エネルギー放射線の少なくとも１つであり、前記低エネルギー放射線および高エネルギー放射線の例は、上述のとおりである。
【００５８】
より具体的に、前記放射線照射部は紫外線照射装置を含むことができ、例えば、２００〜４００ｎｍの波長の紫外線が照射可能な紫外線照射装置を含むことができる。前記放射線照射部が紫外線照射装置を含む場合、紫外線の透過性により、浄化装置をより単純に設計してコストを低減することができるだけでなく、三重水素含有原水の浄化効率を改善することができる。
【００５９】
前記水素気体供給部は、同位元素交換反応のための水素気体分子（Ｈ２）を提供するためのものであって、反応槽内に収容されている三重水素含有原水中の三重水素含有水分子と水素気体分子との接触を可能とする形態であれば、その形態は特に制限されない。前記水素気体供給部は、例えば、電気分解水素発生装置、熱分解水素発生装置、水素気体が貯蔵された容器などを含むことができる。
【００６０】
また、本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置は、反応槽から発生する気体を捕集するための気体捕集部をさらに含むことができ、この際、前記反応槽から発生する気体は、三重水素含有水素分子を含むことが好ましい。前記三重水素含有水素分子は、上述のように、三重水素含有水分子と水素気体分子との間における同位元素交換反応により生成されるものであり、例えば、三重水素分子、三重水素化水素分子、および三重水素化重水素分子の少なくとも１つを含むことが好ましい。また、前記気体捕集部は、捕集される気体混合物を分離するための水蒸気除去部と、水素同位元素気体分離部を気体捕集部内および／または外にさらに含むことができる。
【００６１】
また、本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置は、過酸化水素供給部をさらに含むことができ、前記過酸化水素供給部は、前記反応槽の内部および／または外部に備えられることができるが、これに制限されるものではない。
【００６２】
また、本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置は、鉄イオン供給部をさらに含むことができ、前記鉄イオン供給部は、前記反応槽の内部および／または外部に備えられることができるが、これに制限されるものではない。
【００６３】
また、本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置は、前記三重水素含有原水および／または反応槽内部の温度を測定可能な温度測定部をさらに含むことができ、前記三重水素含有原水の浄化装置は、原水および／または反応槽内部の温度を調節、例えば、昇温および／または降温するための温度調節部をさらに含むことができる。前記温度調節部は、前記原水および／または反応槽内部の温度の測定結果に応じて、同位元素交換反応中に、原水の温度をリアルタイムで調節、例えば、２０℃〜８５℃、具体的には４０〜８５℃に維持するように調節可能なものであることができる。
【００６４】
本発明に係る三重水素含有原水の浄化装置は、上記の構成要素の他に、本発明の目的を阻害しない範囲内で、同位元素交換装置に用いられる通常の装置をさらに含むことができる。
【００６５】
以下、本発明の理解のために実施例などを挙げて詳細に説明する。しかし、本発明に係る実施例は様々な他の形態に変形可能であり、本発明の範囲が下記実施例に限定されると解釈されてはならない。本発明の実施例は、本発明が属する分野において平均的な知識を有する者に、本発明をより完全に説明するために提供されるものである。
【００６６】
実験例１．温度条件および紫外線照射条件による、三重水素含有原水の浄化能の確認
三重水素含有原水が含まれている水溶液を製造した後、製造された水溶液に水素気体（純度：９９．９９９容積％）を注入させて水素同位元素交換反応を誘導し、三重水素含有原水中の三重水素放射能を減少させる実験を行った。
【００６７】
具体的に、ＨＴＯを含有する水溶液１Ｌに、３６０ｍＬ／分の供給速度で水素気体を注入した。実験は、２５℃または７０℃の条件で行い、また、水素気体の注入と同時に、ＵＶＣランプ（Ｓａｎｙｏ  ＵＶ、ＧＰＨ４３６Ｔ５Ｌ、波長：２５４ｎｍ、２４Ｗ）２つを用いて、ＵＶを照射した群と、ＵＶを照射せずに水素気体のみを注入した群として行った。水素気体の注入と紫外線の照射は、それぞれ６時間行った。
【００６８】
温度およびＵＶの照射有無による、三重水素含有原水から測定した放射能変化の結果は、下記表１のとおりである。
【００６９】
【表１】
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【００７０】
前記表１の結果から確認されるように、２５℃の常温条件および７０℃では、ＵＶが存在しない場合、初期放射能に比べて１％未満の放射能の変化が観察され、このことから、三重水素含有原水の浄化が行われていないことを確認した。また、７０℃の高温条件では、初期にＵＶ照射がなかった時には、初期放射能に比べて１％未満の放射能の変化が観察されたのに対し、ＵＶ照射条件では、初期放射能に比べて９．８％の顕著な放射能の減少が観察された。
【００７１】
このことから、ＵＶの存在下で、三重水素含有水分子と水素気体分子との接触により三重水素含有水分子が分解し、水素気体分子の水素原子と三重水素含有水分子の三重水素との間の交換反応が誘導されたことを確認した。
【００７２】
実験例２．水素同位元素交換反応槽内の温度調節による、三重水素含有原水の浄化能の確認
三重水素含有原水が含まれている水溶液を製造した後、製造された水溶液に水素気体を注入させて水素同位元素交換反応を誘導し、三重水素含有原水中の三重水素放射能を減少させる実験を行った。
【００７３】
具体的に、３００−４１０Ｂｑ／ｇの濃度のＨＴＯを含有する水溶液１Ｌに、３６０ｍＬ／分の供給速度で水素気体（純度：９９．９９９容積％Ｈ２）を注入した。実験は、２５℃、５０℃、７０℃の条件で行った。水素気体の注入と同時に、ＵＶＣランプ（Ｓａｎｙｏ  ＵＶ、ＧＰＨ４３６Ｔ５Ｌ、波長：２５４ｎｍ、２４Ｗ）２つを用いて実験を行った。水素気体の注入と紫外線の照射は、それぞれ６時間行った。
【００７４】
温度調節による、三重水素含有原水から測定した放射能変化率の結果は、図２に示した。
【００７５】
図２の結果から確認されるように、反応槽の温度と水素交換反応時間の増加に伴い、三重水素放射能の減少率が増加し、特に、温度による減少率の増加程度は、指数関数的に増加した。
【００７６】
このことから、水素同位元素交換反応は、紫外線照射の条件では常温でも進むが、温度が増加するほど水分子の分解反応が容易であって、水素同位元素交換反応がさらに効果的に進むことを確認した。
【００７７】
実験例３．白金粉末の濃度による、三重水素含有原水の放射能変化の測定
三重水素含有原水が含まれている水溶液を製造した後、製造された水溶液に水素気体を注入させて水素同位元素交換反応を誘導し、三重水素含有原水中の三重水素放射能を減少させる実験を行った。
【００７８】
具体的に、３００−４００Ｂｑ／ｇの濃度のＨＴＯを含有する水溶液１Ｌに、３６０ｍＬ／分の供給速度で水素気体（純度：９９．９９９％Ｈ２）を注入した。実験は２５℃の常温条件で行い、ＨＴＯを含有する水溶液に、白金粉末（純度：９９．９％、平均粒直：０．１４ｍｍ）を０、１、１０、７０ｐｐｍの濃度となるようにそれぞれ添加した。白金粉末は、実験前に原水に投入した。また、水素気体の注入と同時に、紫外線ＵＶＣランプ（Ｓａｎｙｏ  ＵＶ、ＧＰＨ４３６Ｔ５Ｌ、波長：２５４ｎｍ、２４Ｗ）２つを用いて実験を行った。水素気体の注入と紫外線の照射は、それぞれ６時間行った。
【００７９】
常温の２５℃で、白金粉末の濃度による、三重水素含有原水から測定した放射能減少率の結果は、図３のとおりである。
【００８０】
図３の結果から、２５℃の常温条件では、白金粉末が１ｐｐｍの濃度で添加されていた時には、三重水素放射能の減少率が４％以上（６時間反応時）、白金粉末の添加がなかった時の減少率（２．２％）よりも約２倍ほど増加した。しかし、白金粉末の濃度が１０ｐｐｍである際には、三重水素放射能の減少率が１．６％であって、白金粉末の添加がなかった時の減少率よりも低かった。その後、白金粉末の濃度が７０ｐｐｍである際には、三重水素放射能の減少率が２．２％にやや増加した。つまり、白金粉末は、１ｐｐｍの濃度で添加した場合以外には、三重水素放射能が大きく増加しないことを確認した。
【００８１】
白金粉末のコロイド作用と触媒作用を考慮し、白金粉末の濃度が１ｐｐｍである際には、粉末的特性の方が優勢に作用し、紫外線によるＨとＯＨラジカルの生成を促進させることで、放射能の減少率を増加させる結果を誘導したと評価されるのに対し、白金濃度が１０ｐｐｍ以上である際には、白金金属の触媒特性の方が優勢に作用し、ＵＶの照射によって発生したラジカルを除去させ、ＵＶの照射に基づく水素同位元素交換反応を妨害することで、放射能の減少率を減少させると類推された。そして、白金粉末の濃度が７０ｐｐｍである際には、触媒としての特性がより高くなり、白金触媒に基づく水素同位元素交換に転換され、三重水素放射能の減少率を白金金属未添加の水準にさらに復帰すると類推された。
【００８２】
上記の結果から、白金金属粉末は濃度１ｐｐｍ以下では、紫外線に基づく水素同位元素交換反応に殆ど影響を与えず、却って粉末特性が作用し、水素同位元素交換反応を促進させることができると類推された。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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