(57)【要約】      （修正有）【課題】接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続して製造される炭素繊維束を高い生産性で生産できる製造方法を提供する。【解決手段】耐炎化繊維束の製造方法は、接続繊維束Ｂを介して上流側前駆体繊維束Ａ１と下流側前駆体繊維束とを接続する接続工程と、接続した前駆体繊維束を耐炎化炉を走行させて耐炎化する耐炎化工程とを含む耐炎化繊維束の製造方法であって、接続工程では、接続対象の前駆体繊維束と接続繊維束とを接続する前に、接続対象の前駆体繊維束における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、油剤を付与する。【選択図】図１
2020133092.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する接続工程と、
前記接続した前駆体繊維束を耐炎化炉を走行させて耐炎化する耐炎化工程と
を含む耐炎化繊維束の製造方法であって、
前記接続工程では、接続対象の前駆体繊維束と前記接続繊維束とを接続する前に、前記接続対象の前駆体繊維束における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、油剤を付与する
耐炎化繊維束の製造方法。
【請求項２】
接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する接続工程と、
前記接続した前駆体繊維束を耐炎化炉を走行させて耐炎化する耐炎化工程と、
耐炎化された前駆体繊維束を炭素化する炭素化工程と
を含む炭素繊維束の製造方法であって、
前記接続工程では、接続対象の前駆体繊維束と前記接続繊維束とを接続する前に、前記接続対象の前駆体繊維束における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、油剤を付与する
炭素繊維束の製造方法。
【請求項３】
前記接続対象の前駆体繊維束と前記接続繊維束とを接続する前であって前記油剤を付与した後に、前記接続対象の前駆体繊維束を熱処理する
請求項２に記載の炭素繊維束の製造方法。
【請求項４】
前記熱処理後の前記接続対象の前駆体繊維束の密度は、１．１９ｇ／ｃｍ３以上である
請求項３記載の炭素繊維束の製造方法。
【請求項５】
前記上流側前駆体繊維束及び下流側繊維束はアクリル繊維束からなり、
前記接続繊維束は耐炎化繊維束又は炭素繊維束である
請求項２〜４の何れか１項に記載の炭素繊維束の製造方法。
【請求項６】
接続繊維束を介して上流側繊維束と下流側繊維束とを接続する接続装置であって、
前記接続対象の繊維束に対して油剤を付与する油剤付与部と、
前記油剤が付与された前記接続対象の繊維束を熱処理する熱処理部と、
熱処理された前記接続対象の繊維束と前記接続繊維束とを重ね合わせて流体を噴射して接続する接続部と
を備える接続装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐炎化繊維束又は炭素繊維束の製造方法に関するものであり、より詳しくは、接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する接続工程を有する耐炎化繊維束又は炭素繊維束の製造方法及びかかる接続工程に用いる接続装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維束は、引張強度、引張弾性率が高く、耐熱性、疲労特性に優れるなどの特長を有しており、スポーツ、レジャー、航空、宇宙等の分野で幅広く用いられている。
【０００３】
一般的に炭素繊維は、アクリル繊維等の炭素繊維前駆体繊維束を酸化性雰囲気中で２００〜３００［℃］に加熱する耐炎化工程と、耐炎化された繊維を不活性雰囲気中で炭素化する炭素化工程とを経て製造される。
一般に前駆体繊維はボビンや袋等のパッケージに収容されており、連続的に製造を行う場合には、このパッケージの切替えの際に、製造工程に供給されている下流側繊維束の終端と、パッケージに収容されている上流側繊維束の始端とを接続する必要がある。
繊維束の接続方法として、例えば、特許文献１のように上流側、下流側それぞれの前駆体繊維束を接続繊維束を介して接続する方法などが提案されているが、前駆体繊維束の繊度や一度に処理する繊維束の本数が増えた場合や、生産速度などが上がった場合などでは、耐炎化工程や炭素化工程において、接続部分又はその周辺で繊維が切断する等のトラブルが発生しやすく、生産性はまだまだ満足できるものではなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１５−１２０５８２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続して製造される炭素繊維束を高い生産性で生産できる製造方法及び、生産性の高い繊維束を製造できる繊維束の接続装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る耐炎化繊維束の製造方法は、接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する接続工程と、前記接続した前駆体繊維束を耐炎化炉を走行させて耐炎化する耐炎化工程とを含む耐炎化繊維束の製造方法であって、前記接続工程では、接続対象の前駆体繊維束と前記接続繊維束とを接続する前に、前記接続対象の前駆体繊維束における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、油剤を付与する。
本発明に係る炭素繊維束の製造方法は、接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する接続工程と、前記接続した前駆体繊維束を耐炎化炉を走行させて耐炎化する耐炎化工程と、耐炎化された前駆体繊維束を炭素化する炭素化工程とを含む炭素繊維束の製造方法であって、前記接続工程では、接続対象の前駆体繊維束と前記接続繊維束とを接続する前に、前記接続対象の前駆体繊維束における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、油剤を付与する。
本発明に係る接続装置は、接続繊維束を介して上流側繊維束と下流側繊維束とを接続する接続装置であって、前記接続対象の繊維束に対して油剤を付与する油剤付与部と、前記油剤が付与された前記接続対象の繊維束を熱処理する熱処理部と、熱処理された前記接続対象の繊維束と前記接続繊維束とを重ね合わせて流体を噴射して接続する接続部とを備える。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の耐炎化繊維の製造方法によれば、高い生産性で炭素繊維束を生産することができる耐炎化繊維を得ることができる。
本発明の炭素繊維の製造方法によれば、工程が安定して高い生産性で炭素繊維束を生産できる。
本発明の接続装置を炭素繊維束の製造に用いると、繊維束の接続部分又は接続部分周辺でのトラブルを少なくでき、高い生産性で炭素繊維束を生産することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】接続装置の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
＜概要＞
炭素繊維束は、前駆体繊維束から耐炎化繊維束を経て製造され、炭素繊維束の製造工程は、前駆体繊維束を製造する前工程と、前駆体繊維束から炭素繊維束を製造する後工程とを含む。
前工程で製造された前駆体繊維は一旦、ボビン若しくはカートン又はケース等に収容され、先に使用されている（後工程に供給されている）前駆体繊維束の終端と接続されて、後工程に供給される。なお、後工程では少なくとも耐炎化工程を含む。
ここで、後工程で先に使用されている（すでに供給されている）前駆体繊維を下流側前駆体繊維とし、当該下流側前駆体繊維の終端に接続繊維束を利用して接続される前駆体繊維を上流側前駆体繊維とする。
したがって、本発明の炭素繊維束の製造方法は、接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する接続工程において、接続対象の前駆体繊維束と接続繊維束とを接続する前に、接続対象の前駆体繊維束における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、油剤を付与する。
これにより、炭素化工程での、接続部分又はその周辺での繊維束の切断を抑制することができ、高い生産性で炭素繊維を製造することができる。油剤付着量を０．１５〜０．８５ｗｔ％とすることで、接続部分の交絡強力を２５ｍＮ／ｔｅｘ以上にでき、工程中に接続部分で繊維束が抜けることが少なくなり、生産性を向上させることができる。
炭素繊維束の前駆体繊維としては、例えば、ピッチ繊維、レーヨン繊維、ポリアクリロニトリル系繊維、フェノール繊維などが用いられるが、操作性、工程通過性、及び機械強度等を鑑みるとアクリロニトリル系繊維を用いることが好ましい。
【００１０】
＜実施形態＞
以下、ポリアクリロニトリル系繊維束を前駆体繊維束として炭素繊維束を製造する場合を説明する。
【００１１】
＜前工程＞
１．全体
前駆体繊維束を製造する製造方法（前工程）は、少なくとも、ポリアクリロニトリル系重合体を製造する重合工程と、製造された前駆体繊維束をボビン若しくはカートン又はケース等に収容する収容工程とを含む。
前駆体繊維束の製造方法は、重合工程と収容工程以外に、例えば、紡糸原液を作成する原液作成工程、凝固繊維束に対して水洗と延伸とを繰り返す水洗・延伸工程、延伸された凝固繊維束に油剤を付与する油剤付与工程、油剤が付与された凝固繊維束を乾燥・緻密化する乾燥・緻密化工程、乾燥・緻密化した凝固繊維束をさらに延伸する延伸工程、延伸した凝固繊維束に水を付与する水付与工程等を適宜含んでもよい。以下、各工程について説明する。
【００１２】
２．各工程の説明
【００１３】
（１）重合工程
ポリアクリロニトリル系繊維束の原料に用いるポリアクリロニトリル系重合体は、従来公知のものが何ら制限なく使用できる。ポリアクリロニトリル系重合体としては、アクリロニトリルを好ましくは９０ｗｔ％以上、より好ましくは９５〜９９ｗｔ％含有する単量体を単独又は共重合した重合体である。
ポリアクリロニトリル系重合体の組成としては、アクリロニトリル単量体９０〜９９ｗｔ％、及びビニル骨格を有するアクリロニトリルと共重合可能なコモノマー１〜１０ｗｔ％含有する共重合体であることが好ましい。
【００１４】
アクリロニトリルと共重合可能なコモノマーとしては、例えばアクリル酸、イタコン酸等の酸類及びその塩類、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル等のエステル類、アクリルアミド等のアミド類等が挙げられ、目的とする繊維特性に応じて１つ又は２つ以上を組み合わせて使用することができる。
【００１５】
ポリアクリロニトリル系重合体の重合方法は、溶液重合、懸濁重合、乳化重合等公知の方法の何れも採用することができる。重合反応に用いる重合触媒としては、重合方法に応じて、適宜公知の触媒を用いることができ、例えば、アゾ化合物や過酸化物などのラジカル重合触媒やレドックス触媒等を用いることができる。レドックス触媒を用いる場合は、例えば還元剤としては、亜硫酸水素ナトリウム、亜硫酸水素アンモニウム、アルキルメルカプタン類、亜硫酸水素ナトリウム、亜硫酸水素アンモニウム、アスコルビン酸を、酸化剤としては、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム、過硫酸アンモニウム、亜塩素酸ナトリウム、過硫酸アンモニウム、過酸化水素を挙げることができる。
【００１６】
（２）原液作成工程
前駆体繊維束の製造方法では上記ポリアクリロニトリル系重合体を溶剤に溶解した紡糸原液を紡糸することが好ましい。紡糸溶液に用いる溶剤としては、公知の溶剤を用いることができ、例えば塩化亜鉛、チオシアン酸ナトリウム等の無機化合物の水溶液や、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド等の有機溶剤が挙げられる。紡糸溶液に用いる溶剤は、重合工程で用いた溶剤であってもよいし、異なっていてもよい。前記重合工程において、溶液重合など重合体が溶剤に溶解した重合体溶液が得られる重合方法を用いた場合、重合体を析出させることなく重合体溶液を紡糸原液として用いてもよい。
【００１７】
紡糸溶液を調整する際は、重合体濃度は特に限定されるものではないが、３〜４０ｗｔ％となるように溶剤の量を調節することが好ましく、４〜３０ｗｔ％とすることがより好ましく、５〜２５ｗｔ％とすることが特に好ましい。重合体濃度をこの範囲にすることで、紡糸しやすく、繊維の内部が緻密な凝固繊維を得やすい紡糸原液とすることができる。重合体濃度が高いほど、紡糸工程で得られる凝固繊維の繊維内部の緻密性が向上するため、高強度の炭素繊維を与える前駆体繊維を得やすい。重合体濃度が高くなりすぎると、紡糸原液の粘度が高くなり紡糸安定性が低下しやすい傾向がある。
【００１８】
（３）紡糸工程
上記のようにして得られた紡糸原液を、公知の紡糸方法を用いて、紡糸口金から紡出し凝固させることで凝固繊維束を得ることができる。紡糸方法としては、特に制限は無く、用いた溶剤の種類等に応じて、気相中で紡糸原液を凝固させる乾式紡糸法、凝固液中で紡糸原液を凝固させる湿式紡糸法などを用いて行うことができる。ここでは、湿式紡糸法を用いている。湿式紡糸法としては、紡糸口金を凝固浴中へ浸漬して、吐出される原液を凝固する湿式紡糸法と、紡糸口金を凝固浴液面から上方に設置して、吐出された原液を一旦紡糸口金と凝固液液面の間にある気相中を通過させてから凝固液の中に導入し凝固を進める乾湿式紡糸法があり、いずれの方法にも適用可能であるが、紡糸口金を凝固浴中へ浸漬して、吐出される原液を凝固する湿式紡糸法がより好ましい。紡糸口金を凝固浴中へ浸漬して、吐出される原液を凝固する湿式紡糸法を用いることにより、表面に皺を有する前駆体繊維束及び炭素繊維束を得やすい。
【００１９】
湿式紡糸法を用いる場合、凝固液としては、水にポリアクリロニトリル系重合体を溶解できる溶剤が溶解した水溶液を用いることが好ましい。凝固液中に含まれる溶剤としては、上述の紡糸溶剤に用いる溶剤として挙げられた溶剤を用いることができるが、使用する紡糸溶液の溶剤として用いた溶剤と同じであることが好ましい。凝固浴の溶剤濃度及び温度は特に限定されるものではないが、凝固性や紡糸安定性の点から溶剤濃度は１０〜７０ｗｔ％であることが好ましく、１５〜４０ｗｔ％であることがより好ましく、温度は２０〜６０℃であることが好ましい。凝固浴の溶剤濃度が高い方また温度が低い方が、真円度が高い前駆体繊維束及び炭素繊維束を得やすくなる傾向がある。
【００２０】
紡糸原液を押し出すための紡糸口金は、特に制限はないが、１，０００以上の紡糸孔を備えていることが好ましい。より好ましくは、３，０００〜１００，０００の紡糸孔を備える。紡糸孔の数に応じて、特定のフィラメント数を有する凝固繊維束を得ることができる。紡糸孔の孔径は０．０２〜０．５ｍｍであることが好ましい。孔径が０．０２ｍｍ以上であれば、吐出された糸同士の接着が起こりにくいので、均質性に優れた前駆体繊維束を得やすい。孔径が０．５ｍｍ以下であれば、紡糸糸切れの発生を抑制し、紡糸安定性を維持しやすい。
【００２１】
（４）水洗・延伸工程
紡糸工程で得られた凝固繊維束に対して、水洗すると共に水又は溶剤を含む液中で延伸するのが好ましい。工程通過性、生産性の観点から延伸倍率が３〜１５倍となるように延伸するのが好ましい。水洗と延伸は複数回（好ましくは５回以上）繰り返されるのが好ましい。なお、後述の後延伸工程と区別するための、本工程での延伸を「前延伸」とすることもある。
【００２２】
（５）油剤付与工程
上記水洗・延伸工程を経た凝固繊維束に対して油剤を付与することが好ましい。油剤を付与する方法は特に限定はされないが、油剤を含有する水溶液に凝固繊維束を浸漬させて、繊維表面と油剤とを接触させる。油剤の種類は、単繊維間の接着、耐熱性、離形性、工程通過性の点からシリコーン系油剤を主成分とすることが好ましい。
シリコーン系油剤としてはアミノ変性シリコーン、エポキシ変性シリコーン、エーテル変性シリコーンが好ましく、これらのうち２種以上を混合してもよい。
【００２３】
油剤の付着量は０．０１〜０．５ｗｔ％であることが好ましく、０．０３〜０．３ｗｔ％であることがより好ましい。油剤付着量をこの範囲に制御することで、その後の工程及び後工程での糸切れ、毛羽の発生を抑制し、高品質のポリアクリロニトリル系繊維束及び炭素繊維束を得ることができる。
【００２４】
（６）乾燥・緻密工程
油剤付与工程を経た凝固繊維束に対して７０〜２００℃で乾燥・緻密化処理を行うことが好ましい。乾燥・緻密化処理においては、繊維束を表面温度７０〜２００℃の熱ローラを使用して加熱することが好ましい。乾燥時間については、１〜１０分間が好ましい。
【００２５】
（７）（後）延伸工程
油剤が付与された凝固繊維束に対して、もしくは、乾燥・緻密工程を経た凝固繊維束に対して、さらなる延伸処理（後延伸処理）を行ってもよい。後延伸工程の延伸方法は特に制限されないが、スチーム延伸であることが好ましい。スチーム延伸処理を行う場合、飽和スチーム圧力は、０．０１〜０．５ＭＰａ（絶対圧）とすることが好ましく、０．０５〜０．４ＭＰａとすることがより好ましい。
【００２６】
スチーム延伸処理での延伸倍率は１．２〜１０倍であることが好ましく、１．８〜８倍であることがより好ましく、２〜７倍であることが特に好ましい。スチーム延伸処理の温度は、１０５〜１８０℃が好ましく、１１０〜１６０℃がより好ましい。
また、延伸倍率は、前延伸・乾燥・後延伸処理を通してのトータル延伸倍率で５〜２０倍とすることが好ましく、１０〜１７倍とすることがより好ましい。スチーム延伸処理後の繊度は０．５〜２ｄｔｅｘとすることが好ましい。
また、スチーム延伸処理後の凝固繊維束を、表面温度１００〜２００℃の熱ローラを使用して熱処理を行うことも好ましい。
【００２７】
（８）水付与工程
後延伸工程を経た凝固繊維束に対して、凝固繊維束の含水率が２０〜５０％となるように水を付与するのが好ましい。水の付与は、例えば、水中に凝固繊維束を浸漬させてもよいし、水の噴霧を吹き付けてもよい。
【００２８】
（９）収容工程
水付与工程を経た凝固繊維束は、前駆体繊維として、所定の長さ又は重さ分、ボビンに巻き取られたり、カートン又はケース内に入れられたりして、一旦収容される。
【００２９】
上記のポリアクリロニトリル系繊維束（前駆体繊維束）の製造方法によれば、大量生産可能であって高強度を有し且つ繊維束の糸割れが少ない高品質の炭素繊維束を得られる前駆体繊維束を製造することができる。
また、当該前駆体繊維束を用いて炭素繊維束とした際に、毛羽の少ない炭素繊維束が得られる。つまり、上記の前駆体繊維束を用いて炭素繊維束を製造（後工程）すると、繊維束の切断等がなく、製造工程が安定し、単糸切れの少ない炭素繊維束が得られる。
【００３０】
前駆体繊維束の総繊維繊度は、得られる炭素繊維束の強度の観点から、１，０００〜７，０００ｔｅｘであることが好ましい。前駆体繊維束の単繊維直径は７〜１２μｍであることが好ましい。
このようにして得られたポリアクリロニトリル系繊維束を炭素繊維束の前駆体繊維束として用いると、炭素繊維束の製造工程における工程通過性及び生産性を向上させることができる。
【００３１】
＜後工程＞
１．全体
前駆体繊維束から炭素繊維束を製造する製造方法（後工程）は、耐炎化工程及び炭素化工程以外に、例えば、炭素化された繊維の表面を改善する表面処理工程、炭素化された繊維にサイジング剤を付与する（付着させる）サイジング工程等を適宜含んでもよい。さらに、炭素化工程後に黒鉛化工程を含んでもよい。以下、各工程について説明する。
【００３２】
２．各工程の説明
（１）耐炎化工程
前駆体繊維束は、２００〜２８０℃の酸化性雰囲気中（加熱空気中）で耐炎化（酸化）処理される。耐炎化処理を行うことにより、前駆体繊維の分子内で環化反応が起こり、酸素結合量が増加する。その結果、前駆体繊維束は不融化され、難燃化されて、アクリル系耐炎化繊維を与える。
耐炎化工程は、前駆体繊維束の走行方向の上流側（前駆体繊維束が最初に処理される側）に位置し且つ上記温度範囲内の低めの温度で処理する予備耐炎化工程と、下流側に位置し且つ上記温度範囲内の高めの温度で処理する本耐炎化工程とを含んでいてもよい。予備耐炎化工程を含むことにより、環化反応がよりスムーズに行われる。予備耐炎化工程の温度は２００〜２５０℃であることが好ましく、本耐炎化工程の温度は２３０〜２８０℃であることが好ましい。
【００３３】
耐炎化処理は、０．９〜１．２の範囲の延伸倍率で延伸しながら行うことが好ましい。具体的には、予備耐炎化工程の延伸倍率は１．０〜１．２であることが好ましく、本耐炎化工程の延伸倍率は０．９〜１．１であることが好ましい。
耐炎化処理は、耐炎化された繊維束の密度が１．３３〜１．４０ｇ／ｃｍ３となるまで行うことが好ましい。耐炎化された繊維束の密度がこの範囲であると、より強度の高い炭素繊維束を得ることができる。
【００３４】
（２）炭素化工程
耐炎化された繊維束は、不活性雰囲気中で、最高温度が３００〜１，８００℃で炭素化処理される。炭素化工程は、上流側に位置し且つ最高温度が３００〜８００℃の第１炭素化工程と、下流側に位置し且つ最高温度が５００〜１，８００℃の第２炭素化工程とを含むことが好ましい。これにより、炭素化がスムーズに行われる。また、必要により第２炭素化工程より最高温度の高い第３炭素化工程を有していてもよい。
【００３５】
炭素化処理は、繊維束にテンションを作用させて行うことが好ましい。具体的には、第１炭素化工程では、５０〜２００ｍｇ／ｄｔｅｘ、第２炭素化工程では、５０〜１，０００ｍｇ／ｄｔｅｘのテンションを負荷することが好ましい。この範囲でテンションを負荷することで、より強度の高い炭素繊維束を得ることができる。
【００３６】
（３）表面処理工程
炭素化された繊維束は気相又は液相により表面が酸化処理される。工程管理の簡便さや生産性を考慮すると、液相処理が好ましい。液相処理のうちでも、液の安全性、液の安定性の面から、電解液を用いる電解処理が好ましい。
【００３７】
（４）サイジング工程
表面処理された繊維束は、必要に応じ、サイジング処理される。サイジング処理は、公知の方法で行うことができる。サイジング剤は、公知のサイジング剤を用途に応じて適宜使用できる。サイジング剤を均一に付着させた後、乾燥させることが好ましい。
【００３８】
このようにして後工程、つまり、前駆体繊維束から炭素繊維束を製造する工程を行うと、繊維束の切断等の工程トラブルが少なく、高い生産性が得られる。また、単糸切れも少なく、良好な毛羽品位の炭素繊維束が得られる。
【００３９】
＜接続工程＞
１．全体
接続工程は、接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する。ここでは、接続対象繊維として、特に上流側前駆体繊維束について説明するが、下流側前駆体繊維束も同様であることが好ましい。
接続工程は、上流側前駆体繊維束における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、上流側前駆体繊維に油剤を付与する油剤付与工程と、油剤が付与された上流側前駆体繊維と接続繊維束とを接続するスプライス工程とを少なくとも含む。
ここでの接続工程は、上記の油剤付与工程とスプライス工程との間に、油剤が付与された上流側前駆体繊維を熱処理する熱処理工程をさらに含むことが好ましい。接続工程は、例えば、接続装置を用いて行われる。
以下、各工程及び接続装置について説明する。
【００４０】
２．各工程の説明
（１）油剤付与工程
油剤を付与する方法は特に限定されないが、油剤を含有する溶液に繊維束を接触させる方法が挙げられる。具体的には、油剤溶液中にロールの一部を浸漬させ表面転写した後、このロールに繊維束を接触させて油剤溶液を付着させるタッチロール式、繊維束を直接油剤溶液に浸漬させる浸漬方式等が挙げられる。
油剤の種類は、単繊維間の接着、耐熱性、離形性、工程通過性の点からシリコーン系油剤を主成分とすることが好ましい。シリコーン系油剤としてはアミノ変性シリコーン、エポキシ変性シリコーン、エーテル変性シリコーンが好ましく、これらのうち２種以上を混合してもよい。
【００４１】
油剤の付着量は、前工程における油剤付与工程で付与された油剤と合わせて、０．１５〜０．８５ｗｔ％であることが好ましく、０．２〜０．７ｗｔ％であることがより好ましく、０．３〜０．６ｗｔ％であることがさらに好ましい。油剤付着量をこの範囲に制御することで、その後の耐炎化工程及び炭素化工程での糸切れを抑制し、高い生産性で炭素繊維束を製造することができる。また、油剤付着量をこの範囲とすることで、接続部分に十分な交絡強力を与えることができる。油剤付着量が多すぎると、油剤による繊維表面の摩擦力が低下してしまい、接続部分の交絡強力も低下し、工程通過時の張力に耐えられずに、接続部分がす抜けやすくなる傾向がある。
シリコーン系油剤は、接続部分の耐炎化工程での単繊維同士のこう着発生を抑制し、炭素化工程の通過性を高めるという観点から有効であるが、シリコーン系油剤の付着量が多くなるほど、耐炎化工程、炭素化工程で発生する酸化珪素の量も増加し、各工程で蓄積してやがて繊維束の詰まりといった問題を引き起こす。これを回避するためには製造中の頻繁な清掃や連続運転期間の短縮といった対応が考えられるが、そのような対応を行うと生産量や設備稼働率が低下する傾向がある。
【００４２】
本発明において、接続領域以外の前駆体繊維束の油剤付着量は０．０１〜０．５ｗｔ％であることが好ましく、０．０３〜０．３ｗｔ％であることがより好ましい。また、前駆体繊維束の接続領域に追加で付与する油剤の付着量は、０．０５〜０．８ｗｔ％であることが好ましく、０．１〜０．６５ｗｔ％であることがより好ましい。
本発明において、炭素繊維の製造方法では、接続部分のこう着発生を抑制するために、接続部分を含めた接続領域のみ接続工程で油剤を追加で付与することが好ましい。接続領域のみに油剤を追加付与することで、接続部分でない領域では油剤の付着量を少なくすることができる。接続領域以外の前駆体繊維束の油剤付着量を少なくすることで、耐炎化工程、炭素化工程で発生する酸化珪素の量を抑制でき、製造運転中における各炉の閉塞や清掃等に要する時間の増加を抑制し、連続運転性も損なうことがないため、生産量や設備稼働率の低下を抑制することができる。
【００４３】
油剤付着量は、油剤浴内に貯留されている溶液の濃度により、制御される。つまり、油剤浴の溶液中の油剤の濃度が増加するほど、油剤の付着量が増加する傾向があるため、油剤溶液の濃度を調整することで、繊維束に付与する油剤の付着量を管理できる。なお、付着量は、前駆体繊維の種類、前駆体繊維の繊度、前駆体繊維の浸漬時間、油剤浴を通過する速度等によっても決定される。
【００４４】
（２）熱処理工程
本発明においては、油剤付与工程で油剤を付与した前駆体繊維束を接続繊維束と接続する前に、前駆体繊維束に対して熱処理することが好ましい。熱処理の方法は特に限定されないが、例えば、特定の温度に設定された加熱炉内を走行させる方法、走行中の前駆体繊維束に熱風を吹き付ける方法、前駆体繊維束を熱板や熱ローラなどに接触させる方法等がある。
熱処理温度は、２２０〜３００℃の範囲であることが好ましく、２４０〜２９０℃の範囲であることがより好ましい。熱処理時間は、２〜１０分であることが好ましく、３〜８分であることがより好ましい。かかる熱処理は、加熱後の前駆体繊維束の密度が１．１９ｇ／ｃｍ３以上になるように行われることが好ましく、１．１９〜１．２５ｇ／ｃｍ３の範囲になるように行われることがより好ましい。このような熱処理を行うことで、前駆体繊維束と接続繊維束の交絡強力を高めることができるとともに、耐炎化工程でのトラブルを少なくできる。
【００４５】
（３）スプライス工程
接続繊維束と下流側前駆体繊維束、接続繊維束と上流側前駆体繊維束の接続は、一端部が下流側前駆体繊維束に接続された接続繊維束の他端部と、上流側前駆体繊維の下流端部（始端部）とを重ね合わせて流体を噴射して１個又は複数個の交絡部を形成することで行われる。交絡部の形成は、インタレースノズルをはじめとした公知の手段を用いることができる。
例えば、インタレースノズルを利用した場合、１個又は複数個の穴を持ったノズルから流体を噴出させ、接続繊維束の一端部と被接続繊維束である下流側前駆体繊維束の他端部とを重ね合わせて流体を噴射して第１の交絡部を形成するとともに、接続繊維束の他端部ともう一つの被接続繊維束である上流側前駆体繊維束の一端部とを重ね合わせて流体を噴射して第２の交絡部を形成することにより行われる。また、工程通過性を確保する観点からその交絡部の長さは２０〜１，５００ｍｍが好ましい。また、接続繊維束の交絡部と交絡部の中間にある非交絡部の長さは１０〜８００ｍｍが好ましい。
接続繊維束としては、耐炎化繊維や、予備炭素化繊維（密度１．５〜１．６７ｇ／ｃｍ３）、炭素繊維等の繊維束を利用できる。中でも、炭素繊維を用いると、より高い交絡強力を接続部分に与えることができるためより好ましい。
【００４６】
３．接続装置
接続装置は、接続繊維束を介して上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束とを接続する装置である。ここでは、接続対象繊維は上流側前駆体繊維束と下流側前駆体繊維束であるが、上流側前駆体繊維束について説明する。
接続装置１は、図１に示すように、上流側前駆体繊維束Ａ１に対して油剤を付与する油剤付与部３と、油剤が付与された上流側前駆体繊維束Ａ２を熱処理する熱処理部５と、熱処理された上流側前駆体繊維束Ａ３と接続繊維束Ｂとを重ね合わせて流体を噴射して接続する接続部７とを備える。
油剤付与部３は、油剤を含んだ溶液Ｃを貯留する油剤浴３１と、油剤浴３１内に上流側前駆体繊維束Ａを通過させるためのローラ３３，３５とを備える。ここでは、ローラ３３は油剤浴３１の外側で固定され、ローラ３５は油剤浴３１に出入り自在に設けられている。これにより、上流側前駆体繊維束Ａ１の油剤浴３１への誘導が容易になる。
【００４７】
熱処理部５は、所定の温度に設定可能な加熱炉５１と、加熱炉５１に上流側前駆体繊維束Ａ２を通過させるための炉外のローラ５３とを備える。加熱炉の方式としては、前駆体繊維束を熱処理する際の、加熱速度、温度制御性、糸同士の融着防止の点から熱風を吹き付ける方式が好ましい。その熱風は、循環させてもよく、循環させずに排気してもよい。また前駆体繊維束への熱風の当て方は、前駆体繊維束に対して垂直に吹き付けてもよく、水平に吹き付けてもよいし、またそれらを組み合わせてもよい。熱風の温度としては２００〜３００℃が好ましい。
効率の観点から十分に高い温度が好ましいが、処理温度が高すぎる場合、前駆体繊維束が発熱（耐炎化）反応により熱暴走を起こし、切断しやすくなる傾向がある。また処理時間については２分以上であることが好ましい。熱処理時間がこの範囲であると、あらかじめ前駆体繊維の耐炎化を促進することができ、耐炎化工程中の熱暴走反応を抑制しやすい。一方、処理時間の上限は特に制約されるものではないが、１０分処理すれば十分な効果が見込める。熱処理中の前駆体繊維束は毛羽立ち防止の観点から１〜８％程度収縮させてもよい。
接続部７は、所謂、スプライサーであり、上流側前駆体繊維束Ａ３と接続繊維束Ｂとを重ねた状態で支持する支持ユニット７１，７３と、重ねられた上流側前駆体繊維束Ａ３と接続繊維束Ｂとに対して流体の一例である圧縮空気を吹き付けるインタレースノズルを有する吹付ユニット７５とを備える。なお、圧縮空気の吹き付けにより交絡部が形成され、複数の交絡部を形成する場合、インタレースノズルを繊維に沿って移動させたり、複数のインタレースノズルを備えることで実施できる。
なお、油剤付与部では、上流側前駆体繊維束Ａ３における接続領域の油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように、溶液中の油剤の濃度が調整されている。
【実施例】
【００４８】
以下、本発明を実施例及び比較例により更に具体的に説明する。各実施例、比較例における油剤の付着量、接続部分の引張試験、工程通過率は、以下の方法によった。
＜油剤の付着量＞
前駆体繊維束を約２ｇ採取し、１０５℃で１時間乾燥した乾燥繊維質量（Ｗ１）を測定した。その後、メチルエチルケトンによるソックスレー抽出法に準拠し、９０℃のメチルエチルケトンに前駆体繊維束を８時間浸漬して付着した油剤を溶媒抽出し、１０５℃で１時間乾燥した乾燥繊維質量（Ｗ２）を測定し、下記式により油剤の付着量を求めた。
油剤付着量［ｗｔ％］＝（Ｗ１−Ｗ２）／Ｗ１×１００
【００４９】
＜交絡強力＞
前駆体繊維束と接続糸の端部に交絡処理を実施し、交絡部から両端１５０ｍｍずつを残して余分な糸をカットし、接続部分を持った繊維束を作成した。このとき、交絡点は１点とした。次にその繊維束の両端５０ｍｍの長さで引張り試験機の掴み部となる紙タブを接着し、全長３２０ｍｍの試験片とした。その試験片を島津製作所社製ＡＵＴＯＧＲＡＨ  ＡＧ−Ｘ  １００ｋＮを用いて、引張速度２０ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張り試験を行い、最大荷重を求めた。得られた最大荷重［ｍＮ］を交絡部分の繊度［ｔｅｘ］（すなわち、前駆体繊維束と接続糸の繊度を合わせた合計繊度）で除し、繊度当たりの交絡強力［ｍＮ／ｔｅｘ］とした。
＜工程通過率＞
工程通過率は、耐炎化工程又は炭素化工程の各工程途中で接続部分が切断されることなく通過した割合をいう。
【００５０】
＜実施例１＞
（実施例１１）
アクリロニトリル９５ｗｔ％／アクリル酸メチル４ｗｔ％／イタコン酸１ｗｔ％よりなる共重合体紡糸原液を、紡糸口金を通して、塩化亜鉛水溶液中に吐出して凝固させ、凝固糸を得た。この凝固糸を、水洗、延伸した後、紡糸油剤としてアミノ変性シリコーン油剤の付着量が０．０６ｗｔ％、単繊維数が２４，０００本、前駆体繊維束として、繊維束繊度が３，０６７ｔｅｘのアクリロニトリル系前駆体繊維束を得た。一方、接続繊維束として、サイジング剤の付着していない炭素繊維束であって繊維束繊度が３，２００ｔｅｘの繊維束を用いた。
【００５１】
２本の上記の前駆体繊維束を、接続繊維束を介して接続装置１を利用して接続した。油剤浴の溶液の油剤濃度を１０ｇ／Ｌとし、紡糸油剤と合わせた全油剤付着量が０．２５ｗｔ％となるようにして、前駆体繊維束の接続領域となる箇所に油剤を付与した。使用した油剤はアミノ変性シリコーン油剤である。油剤を付与した後の前駆体繊維束に対して、２８０℃で５分間熱処理を行った。上流側前駆体繊維束と接続繊維束の接続部、接続繊維束と下流側前駆体繊維の接続部それぞれの、スプライス工程の圧縮空気の吹き付け時間は１０ｓｅｃであり、それぞれ８個の交絡部を形成した。
このようにして接続された前駆体繊維束と接続繊維束の接続部の引張り試験での交絡強力は１２０ｍＮ／ｔｅｘであった。
【００５２】
上記のようにして接続された接続繊維束に
対して酸化性雰囲気中耐炎化処理を行った。耐炎化工程は、温度が２３０〜２６０℃、延伸倍率が１．０４で予備耐炎化した後に、温度が２４０〜２７０℃、延伸倍率が１．０で本耐炎化した。その後、耐炎化繊維束を、温度が６００℃に設定された第一炭素化炉に供給した後、最高温度が１，５００℃に設定された第二炭素化炉を通過させた。耐炎化工程の通過率は１００％で、炭素化工程の通過率は９０％であった。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１にまとめる。
なお、前工程の条件、前工程の油剤の種類及び前駆体繊維の含水率、接続工程における熱処理工程、スプライス工程の条件並びに後工程の耐炎化工程及び炭素化工程は、すべての実施例及び比較例で同じであり、表１への記載を省略し、各実施例及び比較例での説明を省略する。
【００５３】
（実施例１２）
【００５４】
実施例１１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を２０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．４５ｗｔ％とした以外、実施例１１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００５５】
（実施例１３）
実施例１１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を３０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．６５ｗｔ％とした以外、実施例１１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００５６】
＜実施例２＞
（実施例２１）
前駆体繊維束として、繊維束繊度が１，７３３ｔｅｘ、紡糸油剤の付着量が０．０６ｗｔ％、単繊維数が２４，０００本のアクリロニトリル系前駆体繊維を用いた。一方、接続繊維束として、サイジング剤の付着していない炭素繊維束であって繊維束繊度が１，６００ｔｅｘの繊維束を用いた。
接続工程において、油剤濃度を１０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．２５ｗｔ％とした以外、実施例１１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００５７】
（実施例２２）
実施例２１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を２０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．４５ｗｔ％とした以外、実施例２１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００５８】
（実施例２３）
実施例２１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を３０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．６５ｗｔ％とした以外、実施例２１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００５９】
＜実施例３＞
（実施例３１）
前駆体繊維束として、繊維束繊度が３，０９３ｔｅｘ、紡糸油剤の付着量が０．０６ｗｔ％、単繊維数が４８，０００本のアクリロニトリル系前駆体繊維を用いた。一方、接続繊維束として、サイジング剤の付着していない炭素繊維束であって繊維束繊度が３，２００ｔｅｘの繊維束（実施例１と同じ）を用いた。
接続工程において、油剤濃度を１０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．２５ｗｔ％とした以外、実施例１１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６０】
（実施例３２）
実施例３１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を２０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．４５ｗｔ％とした以外、実施例３１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６１】
（実施例３３）
実施例３１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を３０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．６５ｗｔ％とした以外、実施例３１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６２】
＜実施例４＞
（実施例４１）
前駆体繊維束として、繊維束繊度が２，８００ｔｅｘ、紡糸油剤の付着量が０．１５ｗｔ％、単繊維数が２４，０００本のアクリロニトリル系前駆体繊維を用いた。接続工程において追加の油剤を付着させず（付着量が前工程での油剤付着量となる）、付着量を前工程での油剤付着量と同じ０．１５ｗｔ％とした以外、実施例１１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強度、工程通過率を表１に示す。
【００６３】
（実施例４２）
実施例４１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を１０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．４ｗｔ％とした以外、実施例４１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６４】
（実施例４３）  
実施例４１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を２０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．６ｗｔ％とした以外、実施例４１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６５】
＜実施例５＞
（実施例５１）
前駆体繊維束として、実施例４１と同様に、繊維束繊度が２，８００ｔｅｘ、紡糸油剤の付着量が０．１５ｗｔ％、単繊維数が２４，０００本のアクリロニトリル系前駆体繊維を用いた。
前駆体繊維束として用いたものと同じアクリロニトリル系前駆体繊維束（単繊維数２４，０００本、繊維束総繊度２，８００ｔｅｘ、含水率３５ｗｔ％）に対して酸化性雰囲気中、温度２３０〜２６０℃、延伸倍率が１．０４で予備耐炎化し、さらに温度２４０〜２７０℃、延伸倍率が１．０で本耐炎化を行った。その後、耐炎化繊維束を、最高温度が６００℃に設定された第一炭素化炉に供給し、繊維密度が１．５７ｇ／ｃｍ３となるまで炭素化処理を行い、繊維束繊度が２，１００ｔｅｘの予備炭素化繊維束を得た。得られた予備炭素化繊維束を接続繊維として用いた。
接続工程において追加の油剤を付着させず、付着量を前工程での油剤付着量と同じ０．１５ｗｔ％とした。つまり、接続繊維束として予備炭素化繊維束を用いた以外、実施例４１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強度、工程通過率を表１に示す。
（実施例５２）
実施例５１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を１０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．４ｗｔ％とした以外、実施例５１と同じである。つまり、接続繊維束として予備炭素化繊維束を用いた以外、実施例４２と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６６】
（実施例５３）
実施例５１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を２０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．６ｗｔ％とした以外、実施例５１と同じである。換言すると、接続繊維束として予備炭素化繊維束を用いた以外、実施例４３と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６７】
（実施例５４）
実施例５１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を３０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．８ｗｔ％とした以外、実施例５１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６８】
＜実施例６＞
（実施例６１）
前駆体繊維束として、繊維束繊度が２，８００ｔｅｘ、紡糸油剤の付着量が０．１５ｗｔ％、単繊維数が２４，０００本のアクリロニトリル系前駆体繊維束を用いた（実施例４１や実施例５１と同じ）。
前駆体繊維束として用いたものと同じアクリロニトリル系前駆体繊維束（単繊維数２４，０００本、繊維束総繊度２，８００ｔｅｘ、含水率３５ｗｔ％）に対して酸化性雰囲気中、温度２３０〜２６０℃、延伸倍率が１．０４で予備耐炎化し、さらに温度２４０〜２７０℃、延伸倍率が１．０で耐炎化処理を行い、繊維束繊度が３，０００ｔｅｘの耐炎化繊維束を得た。得られた耐炎化繊維束を接続繊維束として用いた。
接続工程において油剤を付着させず、付着量を前工程での油剤付着量と同じ０．１５ｗｔ％とした。つまり、接続繊維束として耐炎化繊維束を用いた以外、実施例４１や実施例５１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００６９】
（実施例６２）
実施例６１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を１０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．４ｗｔ％とした以外、実施例６１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強度、工程通過率を表１に示す。
（実施例６３）
実施例６１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を２０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．６ｗｔ％とした以外、実施例６１と同じである。換言すると、接続繊維束として耐炎化繊維束を用いた以外、実施例４３や実施例５３と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７０】
（実施例６４）
実施例６１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を３０ｇ／Ｌとして油剤付着量を０．８ｗｔ％とした以外、実施例６１と同じである。換言すると、接続繊維束として耐炎化繊維束を用いた以外、実施例５４と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７１】
＜実施例７＞
（実施例７１）
前駆体繊維束として、繊維束繊度が２，８００ｔｅｘ、紡糸油剤の付着量が０．１５ｗｔ％、単繊維数が２４，０００本のアクリロニトリル系前駆体繊維束を用いた（実施例４１、実施例５１及び実施例６１と同じ）。接続繊維束として、サイジング剤の付着していない炭素繊維束であって繊維束繊度が３，０００ｔｅｘの繊維束を用いた。
接続工程において、実施例４３、実施例５３及び実施例６３と同様にして、前駆体繊維束の接続領域となる箇所に油剤を付与した。油剤を付与した後の前駆体繊維束に対して、２８０℃で１分間熱処理を行った以外、実施例４３、実施例５３及び実施例６３と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７２】
（実施例７２）
実施例７１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤を付与した後の前駆体繊維束に対して、２８０℃で３分間熱処理を行った以外、実施例７１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
（実施例７３）
実施例７１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤を付与した後の前駆体繊維束に対して、２８０℃で５分間熱処理を行った以外、実施例７１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
（実施例７４）
実施例７１と同じ前駆体繊維束を用いた。接続繊維束として、エポキシ樹脂系サイズ剤が１ｗｔ％付着した炭素繊維束を用いた。接続工程において、実施例７３と同じ条件で油剤の付与と熱処理を行った。スプライス装置を用いず、接続繊維束の末端５０ｃｍに、熱処理後の前駆体繊維束を編み込むことで繊維束を接続した。接続繊維束にサイズ剤が付着していることと接続方法以外は実施例７３と同様にして炭素繊維束を製造した。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７３】
＜比較例１＞
（比較例１１）
実施例１１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において油剤を付着させていない（付着量が前工程での油剤付着量と同じ０．０６ｗｔ％となる）以外、実施例１１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７４】
（比較例１２）
実施例１１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を５０ｇ／Ｌとして油剤付着量を１．０５ｗｔ％とした以外、実施例１１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
油剤付着量の高すぎる比較例１２では、交絡強力が不十分となり、耐炎化工程の通過率すら４０％と大変低く、十分な工程通過性を得ることはできなかった。
【００７５】
＜比較例２＞
（比較例２１）
実施例２１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において油剤を付着させていない（付着量が前工程での油剤付着量と同じ０．０６ｗｔ％となる）以外、実施例２１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７６】
（比較例２２）
実施例２１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を５０ｇ／Ｌとして油剤付着量を１．０５ｗｔ％とした以外、実施例２１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７７】
＜比較例３＞
（比較例３１）
実施例３１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において油剤を付着させていない（付着量が前工程で油剤付着量と同じ０．０６ｗｔ％となる）以外、実施例３１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７８】
（比較例３２）
実施例３１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を５０ｇ／Ｌとして油剤付着量を１．０５ｗｔ％とした以外、実施例３１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００７９】
＜比較例４＞
【００８０】
（比較例４１）
実施例４１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を４０ｇ／Ｌとして油剤付着量を１．０ｗｔ％とした以外、実施例４１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００８１】
＜比較例５＞
【００８２】
（比較例５１）
実施例５１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を４０ｇ／Ｌとして油剤付着量を１．０ｗｔ％とした以外、実施例５１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００８３】
＜比較例６＞
【００８４】
（比較例６１）
実施例６１と同じ前駆体繊維束及び接続繊維束を用いた。接続工程において、油剤濃度を４０ｇ／Ｌとして油剤付着量を１．０ｗｔ％とした以外、実施例６１と同じである。
以上の条件、付着量、交絡強力、工程通過率を表１に示す。
【００８５】
【表１】
2020133092.tif 000003
【００８６】
＜評価結果＞
（１）交絡強力
接続部分糸繊度あたりの交絡強力は、２５ｍＮ／ｔｅｘ以上あれば、繊維束が接続繊維束から抜けることがほとんどない。この観点から、油剤付着量が０．８５ｗｔ％以下で接続部分糸繊度あたりの交絡強力が２５ｍＮ／ｔｅｘとなり、油剤付着量が低い方がより高い交絡強力を得られた。また、交絡強力は、５０ｍＮ／ｔｅｘ以上であることがより好ましく、接続繊維として炭素繊維束を用いることで、このような高い交絡強力を得やすくなる。
【００８７】
（２）耐炎化工程
油剤付着量が０．６ｗｔ％以下の実施例で通過率が９０％以上となる。また、油剤付着量が０．８ｗｔ％の実施例５４及び実施例６４でも通過率が９０％となっている。
【００８８】
（３）炭素工程
油剤付着量が０．１５ｗｔ％以上の場合、通過率が８０％以上となる。また、油剤付着量が０．２ｗｔ％以上の場合、通過率が９０％以上となる。
また、前駆体繊維の油剤付着量が比較的少ない実施例１−３（０．０６ｗｔ％である）は、付着量が比較的多い実施例４−７（０．１５ｗｔ％である）に比べ、シリカの発生量がより少なく、製造中の装置の清掃に係る時間が少なく製造効率がより高くなった。
【００８９】
（４）まとめ
上述のように、油剤付着量が０．１５〜０．８５ｗｔ％の場合、繊維束が接続繊維束から抜けることがほとんどなく、耐炎化工程及び炭素化工程の両工程の通過率が高くなる。これにより、固定トラブルが少なくなり、高い生産性が得られる。
【００９０】
＜変形例＞
１．繊維束
実施形態の繊維束は、前駆体繊維束を耐炎化、炭素化して製造される炭素繊維束を例にして説明したが、例えば、繊維束は、前駆体繊維束を耐炎化して製造される耐炎化繊維束であってもよい。
２．接続
実施形態では、主に、上流側前駆体繊維束と接続繊維束とについて説明したが、下流側前駆体繊維束と接続繊維束との接続も、上流側前駆体繊維束と接続繊維束との接続と同じ条件で行ってもよいし、異なる条件で行ってもよい。但し、工程の安定性を考慮すると、油剤の付着量（合計）は、０．１５〜０．８５ｗｔ％となるように行うのが好ましい。
【図１】
2020133092.tif 000004