(57)【要約】【課題】強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を提供すること、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができる炭素繊維シート材を提供すること、また、これらを安定的に製造することができる製造方法を提供すること。【解決手段】本発明の炭素繊維シート材は、複数本の炭素繊維と、黒鉛粒子とを含むことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数本の炭素繊維と、
黒鉛粒子とを含むことを特徴とする炭素繊維シート材。
【請求項２】
さらに、バインダーを含む請求項１に記載の炭素繊維シート材。
【請求項３】
前記黒鉛粒子として、膨張化黒鉛を含有する請求項１または２に記載の炭素繊維シート材。
【請求項４】
炭素繊維シート材中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ０［μｍ］、当該炭素繊維シート材を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ１［μｍ］としたとき、１／１０００≦Ｄ１／Ｄ０≦１／４の関係を満足する請求項１ないし３のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項５】
炭素繊維シート材中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みＤ０が１００μｍ以上３００μｍ以下である請求項１ないし４のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項６】
炭素繊維シート材を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における前記黒鉛粒子の平均厚みＤ１が０．１μｍ以上７５μｍ以下である請求項１ないし５のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項７】
前記炭素繊維の含有率をＸＦ［質量％］、前記黒鉛粒子の含有率をＸＰ［質量％］としたとき、０．３３≦ＸＰ／ＸＦ≦３．０の関係を満足する請求項１ないし６のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項８】
炭素繊維シート材を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における面内方向での熱伝導率が７．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である請求項１ないし７のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項９】
前記炭素繊維として、リサイクルされた炭素繊維を含有する請求項１ないし８のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１０】
前記リサイクルされた炭素繊維の平均長さが１．０ｍｍ以上１０ｍｍ以下である請求項９に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１１】
前記リサイクルされた炭素繊維は、その表面に、当該リサイクルされた炭素繊維のリサイクル原料由来の有機成分および／または当該有機成分の炭化物が付着物として付着したものである請求項９または１０に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１２】
前記リサイクルされた炭素繊維の表面への前記付着物の被覆率が２％以上４０％以下である請求項１１に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１３】
前記付着物により、複数本の前記リサイクルされた炭素繊維が結合し、束状になった束状体を含む請求項１１または１２に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１４】
前記束状体の幅に対する長さの比率であるアスペクト比が２以上５００以下である請求項１３に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１５】
前記炭素繊維として、前記リサイクルされた炭素繊維とともに、バージンの炭素繊維を含有する請求項９ないし１４のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１６】
前記バージンの炭素繊維の平均長さが１．５ｍｍ以上３０ｍｍ以下である請求項１５に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１７】
前記バージンの炭素繊維の平均長さが前記リサイクルされた炭素繊維の平均長さよりも長い請求項１５または１６に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１８】
前記バージンの炭素繊維の平均長さをＬＶＣＦ［ｍｍ］、前記リサイクルされた炭素繊維の平均長さをＬＲＣＦ［ｍｍ］としたとき、１．１≦ＬＶＣＦ／ＬＲＣＦ≦３０の関係を満足する請求項１７に記載の炭素繊維シート材。
【請求項１９】
前記バージンの炭素繊維の含有率をＸＶＣＦ［質量％］、前記リサイクルされた炭素繊維の含有率をＸＲＣＦ［質量％］としたとき、０．００６≦ＸＶＣＦ／ＸＲＣＦ≦１．０の関係を満足する請求項１５ないし１８のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項２０】
前記炭素繊維の隙間に樹脂材料が含浸されている請求項１ないし１９のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項２１】
さらに、複数本の樹脂繊維を含む請求項１ないし２０のいずれか１項に記載の炭素繊維シート材。
【請求項２２】
請求項２０または２１に記載の炭素繊維シート材を加熱加圧成形してなることを特徴とする成形体。
【請求項２３】
複数本の炭素繊維と、黒鉛粒子とを混抄する混抄工程を有することを特徴とする炭素繊維シート材の製造方法。
【請求項２４】
前記混抄工程において、前記炭素繊維および前記黒鉛粒子とともに、複数本の樹脂繊維を用いる請求項２３に記載の炭素繊維シート材の製造方法。
【請求項２５】
前記混抄工程の後に、前記炭素繊維の隙間に、樹脂材料を含浸させる含浸工程を有する請求項２３または２４に記載の炭素繊維シート材の製造方法。
【請求項２６】
請求項２４または２５に記載の方法を用いて製造された炭素繊維シート材を加熱加圧成形する成形工程を有することを特徴とする成形体の製造方法。
【請求項２７】
前記炭素繊維シート材中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ０［μｍ］、前記成形体中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ２［μｍ］としたとき、１／１００００≦Ｄ２／Ｄ０＜１の関係を満足するように、前記成形工程を行う請求項２６に記載の成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭素繊維シート材、成形体、炭素繊維シート材の製造方法および成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化シート材やこれを用いた繊維強化樹脂成形体は、車両や航空機をはじめ、電子、電気部品等の各種分野に使用されている。特に、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）は、埋設される強化繊維でプラスチックが補強されることから、プラスチック単体では到底に実現できない優れた強度を実現することができる。
【０００３】
中でも、特に優れた物性を有する炭素繊維を用いた炭素繊維強化プラスチック（Carbon Fiber Reinforced Plastics：ＣＦＲＰ）が注目されている（特許文献１参照）。
【０００４】
従来のＣＦＲＰでは、炭素繊維の優れた物性を生かすため、長い炭素繊維が用いられ、炭素繊維を織物として用いることが多かった。
【０００５】
しかしながら、このようなＣＦＲＰでは、プリプレグ等のシート材から、所定の三次元構造を有する成形体を製造する際の成形性に劣るという問題があった。また、製造された成形体においては、繊維と樹脂材料との分布に不本意なばらつきを生じやすく、例えば、成形体の表面付近に、炭素繊維が多く露出している領域と、炭素繊維の露出量が少なく樹脂材料が多く露出している領域とが併存する場合があり、局所的な強度が低下する等の問題があった。このように、従来においては、満足のいく強度や信頼性が得られないという問題があった。
【０００６】
また、例えば、ＣＦＲＰの用途（例えば、電子、電気部品の構成部材等）によっては、強度だけではなく、熱伝導性も求められる。
しかしながら、従来においては、強度と熱伝導性との両立が困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１４−０７７２０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を提供すること、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができる炭素繊維シート材を提供すること、また、これらを安定的に製造することができる製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
このような目的は、下記（１）〜（２７）に記載の本発明により達成される。
（１）  複数本の炭素繊維と、
黒鉛粒子とを含むことを特徴とする炭素繊維シート材。
（２）  さらに、バインダーを含む上記（１）に記載の炭素繊維シート材。
【００１０】
（３）  前記黒鉛粒子として、膨張化黒鉛を含有する上記（１）または（２）に記載の炭素繊維シート材。
【００１１】
（４）  炭素繊維シート材中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ０［μｍ］、当該炭素繊維シート材を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ１［μｍ］としたとき、１／１０００≦Ｄ１／Ｄ０≦１／４の関係を満足する上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００１２】
（５）  炭素繊維シート材中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みＤ０が１００μｍ以上３００μｍ以下である上記（１）ないし（４）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００１３】
（６）  炭素繊維シート材を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における前記黒鉛粒子の平均厚みＤ１が０．１μｍ以上７５μｍ以下である上記（１）ないし（５）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００１４】
（７）  前記炭素繊維の含有率をＸＦ［質量％］、前記黒鉛粒子の含有率をＸＰ［質量％］としたとき、０．３３≦ＸＰ／ＸＦ≦３．０の関係を満足する上記（１）ないし（６）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００１５】
（８）  炭素繊維シート材を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における面内方向での熱伝導率が７．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である上記（１）ないし（７）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００１６】
（９）  前記炭素繊維として、リサイクルされた炭素繊維を含有する上記（１）ないし（８）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００１７】
（１０）  前記リサイクルされた炭素繊維の平均長さが１．０ｍｍ以上１０ｍｍ以下である上記（９）に記載の炭素繊維シート材。
【００１８】
（１１）  前記リサイクルされた炭素繊維は、その表面に、当該リサイクルされた炭素繊維のリサイクル原料由来の有機成分および／または当該有機成分の炭化物が付着物として付着したものである上記（９）または（１０）に記載の炭素繊維シート材。
【００１９】
（１２）  前記リサイクルされた炭素繊維の表面への前記付着物の被覆率が２％以上４０％以下である上記（１１）に記載の炭素繊維シート材。
【００２０】
（１３）  前記付着物により、複数本の前記リサイクルされた炭素繊維が結合し、束状に  なった束状体を含む上記（１１）または（１２）に記載の炭素繊維シート材。
【００２１】
（１４）  前記束状体の幅に対する長さの比率であるアスペクト比が２以上５００以下である上記（１３）に記載の炭素繊維シート材。
【００２２】
（１５）  前記炭素繊維として、前記リサイクルされた炭素繊維とともに、バージンの炭素繊維を含有する上記（９）ないし（１４）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００２３】
（１６）  前記バージンの炭素繊維の平均長さが１．５ｍｍ以上３０ｍｍ以下である上記（１５）に記載の炭素繊維シート材。
【００２４】
（１７）  前記バージンの炭素繊維の平均長さが前記リサイクルされた炭素繊維の平均長さよりも長い上記（１５）または（１６）に記載の炭素繊維シート材。
【００２５】
（１８）  前記バージンの炭素繊維の平均長さをＬＶＣＦ［ｍｍ］、前記リサイクルされた炭素繊維の平均長さをＬＲＣＦ［ｍｍ］としたとき、１．１≦ＬＶＣＦ／ＬＲＣＦ≦３０の関係を満足する上記（１７）に記載の炭素繊維シート材。
【００２６】
（１９）  前記バージンの炭素繊維の含有率をＸＶＣＦ［質量％］、前記リサイクルされた炭素繊維の含有率をＸＲＣＦ［質量％］としたとき、０．００６≦ＸＶＣＦ／ＸＲＣＦ≦１．０の関係を満足する上記（１５）ないし（１８）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００２７】
（２０）  前記炭素繊維の隙間に樹脂材料が含浸されている上記（１）ないし（１９）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００２８】
（２１）  さらに、複数本の樹脂繊維を含む上記（１）ないし（２０）のいずれかに記載の炭素繊維シート材。
【００２９】
（２２）  上記（２０）または（２１）に記載の炭素繊維シート材を加熱加圧成形してなることを特徴とする成形体。
【００３０】
（２３）  複数本の炭素繊維と、黒鉛粒子とを混抄する混抄工程を有することを特徴とする炭素繊維シート材の製造方法。
【００３１】
（２４）  前記混抄工程において、前記炭素繊維および前記黒鉛粒子とともに、複数本の樹脂繊維を用いる上記（２３）に記載の炭素繊維シート材の製造方法。
【００３２】
（２５）  前記混抄工程の後に、前記炭素繊維の隙間に、樹脂材料を含浸させる含浸工程を有する上記（２３）または（２４）に記載の炭素繊維シート材の製造方法。
【００３３】
（２６）  上記（２４）または（２５）に記載の方法を用いて製造された炭素繊維シート材を加熱加圧成形する成形工程を有することを特徴とする成形体の製造方法。
【００３４】
（２７）  前記炭素繊維シート材中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ０［μｍ］、前記成形体中に含まれる前記黒鉛粒子の平均厚みをＤ２［μｍ］としたとき、１／１００００≦Ｄ２／Ｄ０＜１の関係を満足するように、前記成形工程を行う上記（２６）に記載の成形体の製造方法。
【発明の効果】
【００３５】
本発明によれば、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を提供すること、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができる炭素繊維シート材を提供すること、また、これらを安定的に製造することができる製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の炭素繊維シート材の第１実施形態を模式的に示す平面図である。
【図２】本発明の炭素繊維シート材の第１実施形態を模式的に示す縦断面図である。
【図３】熱伝導率の測定装置の概略断面図である。
【図４】本発明の炭素繊維シート材の第２実施形態を模式的に示す平面図である。
【図５】本発明の炭素繊維シート材の第３実施形態を模式的に示す平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３７】
以下、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。
以下の説明において、同一の名称、符号については同一もしくは同質の部材を示しており、詳細説明を適宜省略する。また、本明細書において、「シート材」とは、単体のシート材のほか、これらを複数層に積層した積層体、マット状、塊状の形態のものを含む意味で使用する。
【００３８】
［炭素繊維シート材］
まず、本発明の炭素繊維シート材について説明する。
＜第１実施形態＞
図１は、本発明の炭素繊維シート材の第１実施形態を模式的に示す平面図、図２は、本発明の炭素繊維シート材の第１実施形態を模式的に示す縦断面図である。なお、図２中、付着物２、バインダー３０の図示は省略した。
【００３９】
炭素繊維シート材１００は、複数本の炭素繊維１と、黒鉛粒子２０とを含む。
このような構成により、強度、信頼性、熱伝導性に優れた炭素繊維シート材１００を提供することができる。特に、本発明では、黒鉛粒子２０を含有することで、強度、信頼性に加え、熱伝導性に優れた炭素繊維シート材１００を提供することができる。このような炭素繊維シート材１００は、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに好適に用いることができる。より詳しく説明すると、炭素繊維シート材１００中に炭素繊維１とともに黒鉛粒子２０を含むことにより、炭素繊維シート材１００や炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体中において、熱伝導率が比較的高い材料である炭素によるネットワーク（伝熱パス）が形成され、炭素繊維シート材１００全体としての熱伝導性や成形体全体としての熱伝導性を優れたものとすることができる。
【００４０】
また、黒鉛粒子２０を含有することで、炭素繊維シート材１００に、より高い柔軟性を与え、例えば、炭素繊維シート材１００を加熱加圧成形して成形体を製造する時の成形性をより良好にすることができる。
【００４１】
また、本実施形態の炭素繊維シート材１００を用いて、後の第２実施形態の炭素繊維シート材で詳述するような炭素繊維の隙間に樹脂材料（含浸樹脂）が含浸されたプリプレグとしての炭素繊維シート材をより好適に製造することができる。特に、予め用意しておいた炭素繊維シート材１００について、含浸樹脂の種類や量を選択・調整することにより、多様な用途や特性等の成形体の製造に好適に対応することができ、過剰な在庫を抱える必要がない。また、輸送時や保存時におけるシート材の軽量化を図ることができる。
【００４２】
これに対し、上記のような条件を満たさないと、満足のいく結果が得られない。
例えば、黒鉛粒子２０を含まない場合、一般に、炭素繊維１同士は、効率よく接触することができない。また、炭素繊維１は、一般に、黒鉛粒子２０に比べて熱伝導性が低い。このようなことから、黒鉛粒子２０を含まない場合、炭素繊維シート材１００としての熱伝導性や成形体全体としての熱伝導性を十分に優れたものとすることが困難である。また、炭素繊維シート材１００や成形体中において、炭素繊維１同士を効率よく接触させようとすると、成形体を製造する際の成形性が著しく低下したり、炭素繊維シート材１００や成形体中に炭素繊維１の含有率が極端に低い領域が含まれることで炭素繊維シート材１００や成形体の強度が低下したりする等の問題を生じる。
【００４３】
また、炭素繊維１を含まないシート材とした場合、当該シート材を用いて製造される成形体の強度等は非常に劣ったものとなる。
【００４４】
《炭素繊維》
炭素繊維シート材１００は、複数本の炭素繊維１を含む。
炭素繊維１としては、例えば、アクリル繊維を原料に高温で炭化して作った繊維（PAN系）、ピッチ（石油、石炭、コールタール等の副生成物）を原料に高温で炭化して作った繊維（ピッチ系）等を用いることができるが、炭素繊維シート材１００は、炭素繊維１として、リサイクルされた炭素繊維１２を含むのが好ましい。
【００４５】
これにより、炭素繊維シート材１００の強度、信頼性、熱伝導性を特に優れたものとすることができる。また、このような炭素繊維シート材１００を用いることにより、特に優れた強度、信頼性、熱伝導性を有する成形体を優れた成形性で製造することができる。
【００４６】
より詳しく説明すると以下のとおりである。すなわち、リサイクルされた炭素繊維１２は、一般に、後述するバインダー３０等の樹脂材料との親和性に優れており、バージンの炭素繊維１１を用いる場合に比べて、炭素繊維シート材１００の加工性、成形性を優れたものとすることができ、炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体における不良の発生を好適に防止することができ、成形体の信頼性を優れたものとすることができる。また、成形不良を生じにくいため、微細な構造を有する成形体や曲率半径の小さい部位を有する成形体の製造にも好適に適用することができる。また、リサイクルされた炭素繊維１２は、一般に、リサイクル時に形成された破断部が比較的荒れた状態になりやすく、繊維同士の絡み、引っ掛かり等が起こりやすくなるとともに、後述するバインダー３０等の樹脂材料との密着性も優れたものになりやすい。また、リサイクルされた炭素繊維１２は、そのリサイクル条件により、後述するような付着物２の付着量（被覆率）や構成材料、所定の形状の束状体１０の形成等を好適に制御することができ、炭素繊維シート材１００や成形体等の品質を安定的かつ容易に優れたものとすることができる。また、リサイクルされた炭素繊維１２は、一般に、黒鉛粒子２０との親和性、密着性にも優れており、炭素繊維シート材１００中や炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体中において、黒鉛粒子２０との間で好適な接触状態を維持することができ、黒鉛粒子２０の脱落等を効果的に防止することができる。このようなことから、炭素繊維シート材１００や成形体の熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【００４７】
また、成形体の製造時に優れた成形性が得られるため、成形体の製造条件（例えば、温度、圧力等）を緩和することができる。したがって、製造装置として簡易な構成のものを用いたり、製造装置への負荷を抑制し、製造装置の長寿命化を図ったりすることができる。また、成形体の生産コスト抑制の観点からも有利である。
【００４８】
また、炭素繊維の含有率を高めても、優れた成形性を維持することができるため、樹脂材料の含有率を低くすることができ、成形体において、炭素繊維が有している優れた性質（例えば、強度、熱伝導性、導電性等）をより効果的に発揮させることができる。
【００４９】
また、リサイクルされた炭素繊維１２を用いることにより、省資源、環境負荷の低減等の観点からも好ましい。
【００５０】
（リサイクルされた炭素繊維）
炭素繊維シート材１００が、炭素繊維１として、リサイクルされた炭素繊維１２を含んでいる場合、以下のような条件を満足するのが好ましい。
【００５１】
リサイクルされた炭素繊維１２の平均長さ（成形体に含まれる炭素繊維１の平均長さについても同様）は、１．０ｍｍ以上１０ｍｍ以下であるのが好ましく、１．５ｍｍ以上９．０ｍｍ以下であるのがより好ましく、２．０ｍｍ以上８．０ｍｍ以下であるのがさらに好ましく、２．５ｍｍ以上７．５ｍｍ以下であるのがもっとも好ましい。
【００５２】
これにより、成形時における不良の発生（例えば、繊維と樹脂材料との分布の不本意なばらつきによる局所的な強度の低下、外観不良等）をより効果的に防止することができる。また、成形不良を生じにくいため、微細な構造を有する成形体や曲率半径の小さい部位を有する成形体の製造にもより好適に適用することができる。また、熱履歴を受けた場合でも内部応力がたまりにくく、寸法精度をより優れたものとすることができ、また、成形体の使用時における不本意な変形等も生じにくい。
【００５３】
これに対し、リサイクルされた炭素繊維１２の平均長さが前記下限値未満であると、炭素繊維シート材１００、成形体等の強度が低下する傾向を示す。
【００５４】
また、リサイクルされた炭素繊維１２の平均長さが前記上限値を超えると、リサイクルされた炭素繊維１２の含有率等によっては、成形時における不良等が発生しやすくなる。
【００５５】
なお、本発明において、繊維の平均長さとしては、例えば、無作為に選択した顕微鏡観察の視野中に含まれる繊維を無作為に１００本抽出し、これらの長さの平均値を採用することができる。なお、１つの視野中に１００本の繊維が含まれない場合、異なる複数の視野において、合計１００本の繊維を無作為に抽出し、これらの長さの平均値を、平均長さとして採用することができる。
【００５６】
リサイクルされた炭素繊維１２の平均幅（後述する成形体に含まれるリサイクルされた炭素繊維１２の平均幅についても同様）は、１．０μｍ以上２０μｍ以下であるのが好ましく、２．０μｍ以上１８μｍ以下であるのがより好ましく、３．０μｍ以上１５μｍ以下であるのがさらに好ましい。
【００５７】
なお、本明細書において、繊維の平均幅としては、例えば、無作為に選択した顕微鏡観察の視野中に含まれる繊維を無作為に１００本抽出し、これらの幅の平均値を採用することができる。なお、１つの視野中に１００本の繊維が含まれない場合、異なる複数の視野において、合計１００本の繊維を無作為に抽出し、これらの幅の平均値を、平均幅として採用することができる。
【００５８】
リサイクルされた炭素繊維１２は、リサイクルされたものであればよいが、炭素繊維強化プラスチック（Carbon Fiber Reinforced Plastics：ＣＦＲＰ）からリサイクルされたものであるのが好ましい。
【００５９】
ＣＦＲＰには、一般に良質の炭素繊維が用いられており、ＣＦＲＰからリサイクルされた炭素繊維１２を用いることにより、炭素繊維シート材１００、成形体等の品質をより優れたものとすることができる。また、ＣＦＲＰをリサイクル原料として用いることにより、後述する束状体１０の形成や、付着物２の組成や付着量等の調整をより好適に制御することができる。
【００６０】
リサイクルされた炭素繊維１２は、いかなる方法でリサイクルしてもよいが、例えば、破砕・粉砕したリサイクル原料に熱処理を施すことにより、好適に得ることができる。
【００６１】
リサイクル原料に対する熱処理条件は、特に限定されないが、例えば、空気雰囲気下での３００℃以上４００℃以下の温度の第１の加熱処理（主として、樹脂材料の熱分解を目的とする熱処理）と、空気雰囲気下での４００℃以上６００℃以下の温度の第２の加熱処理（主に、炭化した残留物の除去を目的とする熱処理）とを行うことにより、上記のような条件を満足する好適にリサイクルされた炭素繊維１２を得ることができる。
【００６２】
なお、リサイクルされた炭素繊維１２としては、異なる条件でリサイクルした複数種の炭素繊維を用いてもよい。
【００６３】
本実施形態では、リサイクルされた炭素繊維１２は、その表面に、リサイクルされた炭素繊維１２のリサイクル原料（例えば、ＣＦＲＰ等）由来の有機成分および／または当該有機成分の炭化物が付着物２として付着したものである。
【００６４】
このような付着物２は、一般に、バージンの炭素繊維に後処理として付着させた付着物に比べて、炭素繊維に対する密着性に優れている。また、このような付着物２は、後述するバインダー３０や樹脂材料（含浸樹脂）等との親和性に優れている。したがって、炭素繊維シート材１００、成形体等の強度、信頼性のさらなる向上を図る上で有利である。また、リサイクルされた炭素繊維１２の表面に付着物２が付着していることにより、後述する束状体１０をより好適に形成することができ、束状体１０の強度、安定性をより優れたものとすることができる。
前記有機成分としては、例えば、サイジング剤、マトリックス樹脂等が挙げられる。
【００６５】
リサイクルされた炭素繊維１２の表面への付着物２の被覆率（後述する成形体に含まれるリサイクルされた炭素繊維１２の表面への付着物２の被覆率についても同様）は、特に限定されないが、２％以上４０％以下であるのが好ましく、４％以上３０％以下であるのがより好ましく、６％以上２０％以下であるのがさらに好ましい。
【００６６】
これにより、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性をより向上させることができる。
【００６７】
また、本実施形態では、複数本のリサイクルされた炭素繊維１２が結合し、束状になった束状体１０を含んでいる。
【００６８】
これにより、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性、熱伝導性をより向上させることができる。
【００６９】
特に、本実施形態では、付着物２により、複数本のリサイクルされた炭素繊維１２が結合し、束状になった束状体１０を含んでいる。
【００７０】
これにより、束状体１０自体の強度、安定性を向上させることができ、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性をさらに向上させることができる。
【００７１】
束状体１０の幅Ｗに対する長さＬの比率（Ｌ／Ｗ）であるアスペクト比（後述する成形体中に含まれる束状体１０についても同様）は、２以上５００以下であるのが好ましく、１０以上４５０以下であるのがより好ましく、２０以上４００以下であるのがさらに好ましい。
【００７２】
このような条件を満足することにより、成形体の製造時における成形性（曲げ等の加工性）等をより優れたものとしつつ、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性をさらに向上させることができる。
【００７３】
なお、炭素繊維シート材１００（後述する成形体についても同様）が複数個の束状体１０を含んでいる場合、これら複数個の束状体１０についてのアスペクト比の平均値が前記のような条件を満足するのが好ましい。
【００７４】
なお、アスペクト比の平均値は、例えば、無作為に選択した顕微鏡観察の視野中に含まれる束状体１０を無作為に１００個抽出し、これらについてのアスペクト比を求めた場合のこれらの平均値を採用することができる。なお、１つの視野中に１００個の束状体が含まれない場合、異なる複数の視野において、合計１００個の束状体１０を無作為に抽出し、これらについてのアスペクト比の平均値を採用することができる。
【００７５】
また、図示の構成では、炭素繊維シート材１００（後述する成形体についても同様）には、束状体１０を構成するリサイクルされた炭素繊維１２に加えて、束状体１０を構成しない、リサイクルされた炭素繊維１２も含まれている。
【００７６】
これにより、優れた強度と取り扱いのし易さ（成形性を含む）とをより高いレベルで両立することができる。
【００７７】
炭素繊維シート材１００中におけるリサイクルされた炭素繊維１２の含有率は、０．３質量％以上３１質量％以下であるのが好ましく、０．５質量％以上３０質量％以下であるのがより好ましく、１．０質量％以上２８質量％以下であるのがさらに好ましい。
【００７８】
このような条件を満足することにより、リサイクルされた炭素繊維１２が本来有している特徴がより効果的に発揮され、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性等をより優れたものとすることができる。
【００７９】
（バージンの炭素繊維）
炭素繊維シート材１００は、炭素繊維１として、リサイクルされた炭素繊維１２とともに、バージンの炭素繊維１１を含んでいるのが好ましい。
【００８０】
品質の劣化等が生じにくく、より高い品質を有するバージンの炭素繊維１１を含むことにより、炭素繊維シート材１００全体としての強度、信頼性をより優れたものとすることができ、炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性もより優れたものとすることができる。
【００８１】
特に、リサイクルされた炭素繊維１２とともに、バージンの炭素繊維１１を含むことにより、例えば、バージンの炭素繊維１１を用いない場合に比べて、複数本の炭素繊維が結合して束状になった束状体と束状になっていない炭素繊維との比率や、炭素繊維の長さの分布をより好適に調整することができる。その結果、炭素繊維シート材１００や成形体の特性をより好適に制御することができる。より具体的には、加熱加圧成形時の成形性（曲げ等の加工性）を十分に優れたものとしつつ、炭素繊維シート材１００や成形体の強度等をより優れたものとすることができる。
【００８２】
バージンの炭素繊維１１の平均長さ（後述する成形体に含まれるバージンの炭素繊維１１の平均長さについても同様）は、１．５ｍｍ以上３０ｍｍ以下であるのが好ましく、２．０ｍｍ以上２０ｍｍ以下であるのがより好ましく、４．０ｍｍ以上１６ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
【００８３】
これにより、炭素繊維シート材１００、成形体等の強度をより優れたものとしつつ、成形時における不良等をより効果的に防止することができ、炭素繊維シート材１００、成形体等の信頼性をより優れたものとすることができる。
【００８４】
なお、本発明において、繊維の平均長さとしては、例えば、無作為に選択した顕微鏡観察の視野中に含まれる繊維を無作為に１００本抽出し、これらの長さの平均値を採用することができる。なお、１つの視野中に１００本の繊維が含まれない場合、異なる複数の視野において、合計１００本の繊維を無作為に抽出し、これらの長さの平均値を、平均長さとして採用することができる。
【００８５】
バージンの炭素繊維１１の平均幅（後述する成形体に含まれるバージンの炭素繊維１１の平均幅についても同様）は、１．０μｍ以上２０μｍ以下であるのが好ましく、２．０μｍ以上１８μｍ以下であるのがより好ましく、３．０μｍ以上１５μｍ以下であるのがさらに好ましい。
【００８６】
これにより、炭素繊維シート材１００や成形体等の強度を十分に優れたものとしつつ、炭素繊維シート材１００等の加工性、成形性を特に優れたものとすることができる。また、炭素繊維シート材１００や成形体等の表面に不本意な凹凸が生じてしまうことをより効果的に防止することができる。
【００８７】
なお、本明細書において、繊維の平均幅としては、例えば、無作為に選択した顕微鏡観察の視野中に含まれる繊維を無作為に１００本抽出し、これらの幅の平均値を採用することができる。なお、１つの視野中に１００本の繊維が含まれない場合、異なる複数の視野において、合計１００本の繊維を無作為に抽出し、これらの幅の平均値を、平均幅として採用することができる。
【００８８】
炭素繊維シート材１００中におけるバージンの炭素繊維１１の含有率は、０．１質量％以上２８質量％以下であるのが好ましく、０．３質量％以上２５質量％以下であるのがより好ましく、０．５質量％以上２２質量％以下であるのがさらに好ましい。
【００８９】
このような条件を満足することにより、バージンの炭素繊維１１とリサイクルされた炭素繊維１２とが併存することによる効果（相乗効果）がより顕著に発揮される。
【００９０】
なお、バージンの炭素繊維１１としては、異なる条件で製造した複数種の炭素繊維を用いてもよい。
【００９１】
バージンの炭素繊維１１の平均長さは、特に限定されないが、リサイクルされた炭素繊維１２の平均長さよりも長いのが好ましい。
【００９２】
これにより、炭素繊維シート材１００（炭素繊維シート材１００を用いて製造されるプリプレグとしての炭素繊維シート材も同様）等の成形性をより優れたものとすることができる。また、成形時における不良の発生（例えば、繊維と樹脂材料との分布の不本意なばらつきによる局所的な強度の低下、外観不良等）をより効果的に防止することができる。また、成形不良を生じにくいため、微細な構造を有する成形体や曲率半径の小さい部位を有する成形体の製造にもより好適に適用することができる。
【００９３】
バージンの炭素繊維１１の平均長さをＬＶＣＦ［ｍｍ］、リサイクルされた炭素繊維１２の平均長さをＬＲＣＦ［ｍｍ］としたとき、１．１≦ＬＶＣＦ／ＬＲＣＦ≦３０の関係を満足するのが好ましく、１．３≦ＬＶＣＦ／ＬＲＣＦ≦１２の関係を満足するのがより好ましく、１．８≦ＬＶＣＦ／ＬＲＣＦ≦７．０の関係を満足するのがさらに好ましい。
【００９４】
これにより、前述した効果がより顕著に発揮されるとともに、炭素繊維シート材１００や成形体等の強度をより優れたものとすることができる。
【００９５】
また、炭素繊維シート材１００中におけるリサイクルされた炭素繊維１２の含有率をＸＲＣＦ［質量％］、炭素繊維シート材１００中におけるバージンの炭素繊維１１の含有率をＸＶＣＦ［質量％］としたとき、０．００６≦ＸＶＣＦ／ＸＲＣＦ≦１．０の関係を満足するのが好ましく、０．０１５≦ＸＶＣＦ／ＸＲＣＦ≦０．６０の関係を満足するのがより好ましく、０．０２０≦ＸＶＣＦ／ＸＲＣＦ≦０．３３の関係を満足するのがさらに好ましい。
これにより、前述したような効果がより顕著に発揮される。
【００９６】
炭素繊維シート材１００中における炭素繊維１（リサイクルされた炭素繊維１２とバージンの炭素繊維１１を含む）の含有率は、２３．０質量％以上６３．０質量％以下であるのが好ましく、３０．０質量％以上６０．０質量％以下であるのがより好ましく、３３．０質量％以上５５．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【００９７】
このような条件を満足することにより、炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性を十分に優れたものとしつつ、成形体を製造する際の成形性をより優れたものとすることができる。
【００９８】
リサイクルされた炭素繊維１２とバージンの炭素繊維１１を含む、炭素繊維１全体としての平均長さ（後述する成形体に含まれる炭素繊維１の平均長さについても同様）は、１．８ｍｍ以上２５ｍｍ以下であるのが好ましく、２．３ｍｍ以上１８ｍｍ以下であるのがより好ましく、２．８ｍ以上１４ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
【００９９】
これにより、炭素繊維シート材１００、成形体等の強度をより優れたものとしつつ、成形時における不良等をより効果的に防止することができ、炭素繊維シート材１００、成形体等の信頼性をより優れたものとすることができる。
【０１００】
《黒鉛粒子》
上述したように、炭素繊維シート材１００は、黒鉛粒子２０を含有する。
【０１０１】
黒鉛粒子２０としては、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、薄片化黒鉛、酸処理黒鉛、膨張化黒鉛等を用いることができる。
【０１０２】
黒鉛粒子２０の形状は、特に限定されず、例えば、鱗片状、楕球状、棒状が挙げられる。
【０１０３】
特に、炭素繊維シート材１００は、黒鉛粒子２０として、膨張化黒鉛を含有しているのが好ましい。
【０１０４】
これにより、前述したような効果がより顕著に発揮され、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性、熱伝導性をさらに優れたものとすることができる。
【０１０５】
膨張化黒鉛は、例えば、層状結晶構造を有する黒鉛粒子を原料として、酸化剤で酸処理して層間化合物を形成した後、洗浄し、高温で加熱処理して層間化合物を膨張させることにより得られる。このようにして得られた膨張化黒鉛は、層平面に直角の層間距離が、黒鉛本来のものより８０倍以上、２００倍から８００倍ほど膨張されるものと報告されている。
【０１０６】
膨張化黒鉛の原料としては、特に限定されないが、例えば、天然黒鉛、キッシュ（ｋｉｓｈ）黒鉛等、層状結晶構造を有する黒鉛粒子が挙げられる。
【０１０７】
前記酸化剤としては、特に限定されないが、例えば、硫酸、硝酸、燐酸、過塩素酸等の酸とクロム酸、過マンガン酸、過沃素酸、過酸化水素等が挙げられる。
前記加熱処理の温度は、２００℃以上６００℃以下であるのが好ましい。
【０１０８】
炭素繊維シート材１００中に含まれる黒鉛粒子２０（成形体中に含まれる黒鉛粒子２０についても同様）は、その全部が膨張化黒鉛であってもよいし、その一部が膨張化黒鉛であってもよい。
【０１０９】
炭素繊維シート材１００中に含まれる黒鉛粒子２０（成形体中に含まれる黒鉛粒子２０についても同様）に占める膨張化黒鉛の割合は、特に限定されないが、２０質量％以上１００質量％以下であるのが好ましく、５０質量％以上１００質量％以下であるのがより好ましく、８０質量％以上１００質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１１０】
これにより、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性、熱伝導性をさらに優れたものとすることができる。
【０１１１】
炭素繊維シート材１００は、炭素繊維シート材１００中に含まれる黒鉛粒子２０の平均厚みをＤ０［μｍ］、炭素繊維シート材１００を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における黒鉛粒子２０の平均厚みをＤ１［μｍ］としたとき、１／１０００≦Ｄ１／Ｄ０≦１／４の関係を満足するのが好ましく、１／８００≦Ｄ１／Ｄ０≦１／３の関係を満足するのがより好ましく、１／６００≦Ｄ１／Ｄ０≦１／２の関係を満足するのがさらに好ましい。
【０１１２】
このような条件を満足することにより、成形体の製造時（加熱加圧成形時）に、薄型化した黒鉛粒子２０と炭素繊維１との接触や、黒鉛粒子２０同士の接触が起こりやすくなり、より良好な伝熱パスを形成することができる。これにより、成形体の熱伝導性がさらに優れたものとなる。
【０１１３】
特に、黒鉛粒子２０として膨張化黒鉛を含有する場合、前述したような効果がより顕著に発揮される。
【０１１４】
より具体的には、例えば、膨張化黒鉛は、適度に崩壊しやすく、加圧により、好適に薄型化させることができる。また、膨張化黒鉛は、崩壊することで鱗片状になりやすい。これにより、膨張化黒鉛の粒子は、配向し易いものとなり、粒子同士の接触も保ち易くなる。その結果、より良好な伝熱パスを形成することができ、例えば、成形体の所望の方向（例えば、炭素繊維シート材１００の面内方向に対応する方向や、炭素繊維シート材１００の厚み方向に対応する方向等）の熱伝導性をさらに優れたものとすることができる。
【０１１５】
なお、本明細書において、黒鉛粒子２０についての「厚み」とは、当該黒鉛粒子２０の最小長さをｘｙｚ三次元座標系のｘ軸方向の長さに設定した場合のｘ軸方向の長さのことを言う。
【０１１６】
炭素繊維シート材１００中に含まれる黒鉛粒子２０の平均厚みＤ０は、１００μｍ以上３００μｍ以下であるのが好ましく、１２０μｍ以上２７０μｍ以下であるのがより好ましく、１５０μｍ以上２５０μｍ以下であるのがさらに好ましい。
【０１１７】
これにより、炭素繊維シート材１００や成形体の強度をより優れたものとすることができる。また、炭素繊維シート材１００の信頼性、製造の容易性を優れたものとしつつ、炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の熱伝導性をより優れたものとすることができる。このような効果は、炭素繊維シート材１００が黒鉛粒子２０として膨張化黒鉛を含有している場合により顕著に発揮される。
【０１１８】
これに対し、炭素繊維シート材１００中に含まれる黒鉛粒子２０の平均厚みＤ０が前記下限値未満であると、例えば、炭素繊維シート材１００の製造時や製造された炭素繊維シート材１００からの黒鉛粒子２０の脱落が生じやすくなる。また、炭素繊維シート材１００の製造時に黒鉛粒子２０の凝集が生じやすくなること等で炭素繊維シート材１００中における黒鉛粒子２０を均一に存在させることが困難となったり、炭素繊維１間の隙間に比して黒鉛粒子２０が小さくなりすぎること等により、良好な伝熱パスを形成することが困難になる。また、炭素繊維シート材１００や成形体の強度が低下する傾向を示す。
【０１１９】
また、炭素繊維シート材１００中に含まれる黒鉛粒子２０の平均厚みＤ０が前記上限値を超えると、黒鉛粒子２０や炭素繊維１の含有率等によっては、良好な伝熱パスを形成することが困難になる。また、炭素繊維シート材１００の柔軟性が低下し、炭素繊維シート材１００を加熱加圧成形して成形体を製造する際の成形性が低下する。
【０１２０】
炭素繊維シート材１００を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における黒鉛粒子２０の平均厚みＤ１は、０．１μｍ以上７５μｍ以下であるのが好ましく、０．１５μｍ以上６０μｍ以下であるのがより好ましく、０．２５μｍ以上５０μｍ以下であるのがさらに好ましい。
【０１２１】
これにより、炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【０１２２】
炭素繊維シート材１００中における黒鉛粒子２０の含有率は、９．０質量％以上６９．０質量％以下であるのが好ましく、１５．０質量％以上６０．０質量％以下であるのがより好ましく、２２．０質量％以上５５．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１２３】
これにより、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性、熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【０１２４】
炭素繊維シート材１００は、炭素繊維１の含有率をＸＦ［質量％］、黒鉛粒子２０の含有率をＸＰ［質量％］としたとき、０．３３≦ＸＰ／ＸＦ≦３．０の関係を満足するのが好ましく、０．５０≦ＸＰ／ＸＦ≦２．０の関係を満足するのがより好ましく、０．６５≦ＸＰ／ＸＦ≦１．５の関係を満足するのがさらに好ましい。
【０１２５】
このような関係を満足することにより、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性、熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【０１２６】
《バインダー》
本実施形態の炭素繊維シート材１００は、炭素繊維１および黒鉛粒子２０に加えて、さらに、バインダー３０を含んでいる。
【０１２７】
バインダー３０は、炭素繊維シート材１００において、炭素繊維１同士や、黒鉛粒子２０同士、炭素繊維１と黒鉛粒子２０とを結合する機能を有している。
【０１２８】
このようなバインダー３０を含むことにより、炭素繊維シート材１００の形状の安定性が向上するとともに、炭素繊維シート材１００からの炭素繊維１や黒鉛粒子２０等の不本意な脱落等をより効果的に防止することができる。
【０１２９】
なお、バインダー３０は、炭素繊維シート材１００において、炭素繊維１や黒鉛粒子２０を直接結合するものであってもよいし、他の成分（例えば、付着物２や後述するその他の成分等）を介して、炭素繊維１や黒鉛粒子２０を結合するものであってもよい。
【０１３０】
また、バインダー３０が、炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体中に残存するものである場合、成形体においてマトリックス樹脂の一部を構成するものであってもよい。
【０１３１】
バインダー３０としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ乳酸等のポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン；ナイロン６、ナイロン６，６等のポリアミド；ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリ酢酸ビニル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルケトン、ポリカーボネート、フェノキシ樹脂等の熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル等の熱硬化性樹脂や、これらの共重合体や、変性樹脂、ポリマーアロイ等が挙げられ、これらから選択される１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【０１３２】
中でも、バインダー３０は、ポリビニルアルコールであるのが好ましい。
これにより、バインダー３０が炭素繊維１や黒鉛粒子２０等をより好適に結合、固定化することができ、炭素繊維シート材１００に、好適なドレープ性を付与することができる。
【０１３３】
炭素繊維シート材１００中におけるバインダー３０の含有率は、１．０質量％以上４０質量％以下であるのが好ましく、２．０質量％以上３０質量％以下であるのがより好ましく、３．０質量％以上２０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１３４】
このような条件を満足することにより、炭素繊維１が本来有している特徴がより効果的に発揮され、炭素繊維シート材１００や成形体の強度、信頼性等をより優れたものとすることができる。
【０１３５】
《その他の成分》
炭素繊維シート材１００は、前述した以外の成分（その他の成分）を含んでいてもよい。
【０１３６】
このような成分としては、例えば、可塑剤、着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、軟化剤、改質剤、防錆剤、充填剤、表面潤滑剤、腐食防止剤、耐熱安定剤、滑剤、プライマー、帯電防止剤、重合禁止剤、架橋剤、触媒、レベリング剤、増粘剤、分散剤、分散活性剤、消泡剤、老化防止剤、難燃剤、加水分解防止剤、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、グラフェン、セルロースナノファイバー、フラーレン等が挙げられる。
【０１３７】
炭素繊維シート材１００は、以下の条件を満足するのが好ましい。
すなわち、炭素繊維シート材１００を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における面内方向での熱伝導率が７．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であるのが好ましく、８．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上１００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であるのがより好ましく、１２．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であるのがさらに好ましい。
【０１３８】
このような条件を満足することにより、一般に、炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の熱伝導性をより優れたものとすることができる。また、炭素繊維シート材１００を加熱加圧して成形体を製造する際に、より効率よく熱伝導し、各部位での変形のし易さにムラが生じることによる問題の発生を効果的に防止することができる。
【０１３９】
なお、本発明において、熱伝導率としては、レーザーフラッシュ法により熱拡散率（ｍｍ２／ｓ）を求め、熱拡散率と熱容量（密度×比熱）との積として算出した値を採用することができる。
【０１４０】
また、熱伝導率は、以下の方法で求めることもできる。
まず、７ｃｍ×９ｃｍに裁断した測定試料をグリセリンに浸漬し、真空状態にして試料を脱気処理したものを２５℃で一定にして、ある恒温室で温度が一定になるまで静置する。温度が一定になったら、恒温室内で温度を一定にした測定装置に試料の短片を上にして縦方向に挿入する。
【０１４１】
測定装置の概略図を図３に示す。この測定装置は、試料５を両側からヒートシンク６で挟着している。ヒートシンク６は、中心部を空洞７として、試料５を加熱するヒーター８を断熱できるようになっている。上部に試料５を挿入する差込口９があり、ヒートシンク６で両側を固定して、上蓋（図示せず）を閉じて密閉するようになっている。試料５の中心部からヒーター８で加熱を行うと、中心部付近ではヒートシンク６の断熱効果により試料５にのみ熱が行き渡り、端まで熱が到達すると両側にあるヒートシンク６により熱が吸収されるため、時間が経つと温度勾配は一定となる。この時の中心部から外側の温度勾配を測定する。
【０１４２】
熱流φ（ヒーターから派生した）を測定することにより、サンプル温度の時間変化に対する微分値をΔＴ、サンプルの厚さをＨとすると、相対熱伝導率λは、下記の計算式となる。
λ〜φ／Ｈ・ΔＴ
【０１４３】
炭素繊維シート材１００の厚さは、特に限定されないが、０．１５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下であるのが好ましく、０．２０ｍｍ以上２．０ｍｍ以下であるのがより好ましく、０．２５ｍｍ以上１．５ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
【０１４４】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、成形体とする時の成形性等をより優れたものとすることができる。また、当該炭素繊維シート材１００を用いて、後の第２実施形態で詳述するような炭素繊維の隙間に樹脂材料が含浸されたプリプレグとしての炭素繊維シート材１００をより好適に製造することができる。
【０１４５】
炭素繊維シート材１００について、ＪＩＳ  Ｋ７１６５に準じた引張試験により求められる引張強度は、２．０Ｎ／１５ｍｍ以上であるのが好ましく、２．５Ｎ／１５ｍｍ以上３０Ｎ／１５ｍｍ以下であるのがより好ましく、３．０Ｎ／１５ｍｍ以上２０Ｎ／１５ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
【０１４６】
これにより、炭素繊維シート材１００の強度を特に優れたものとすることができる。なお、引張試験に供される炭素繊維シート材１００の厚さについては、ＪＩＳ  Ｋ７１６５に記載された条件を満足していなくてもよい。
【０１４７】
炭素繊維シート材１００の用途は、特に限定されず、例えば、後述する成形体の製造に用いるものや、放熱シート・フィン、導電性シート、電磁波シールド材、電極材等として用いることができる。
【０１４８】
＜第２実施形態＞
次に、本発明の炭素繊維シート材の第２実施形態について説明する。
図４は、本発明の炭素繊維シート材の第２実施形態を模式的に示す平面図である。以下の説明では、前述した実施形態との相違点について中心的に説明し、同様の事項についての説明は省略する。
【０１４９】
本実施形態の炭素繊維シート材１００は、複数本の炭素繊維１と、黒鉛粒子２０と、バインダー３０とを含むとともに、炭素繊維１の隙間に、樹脂材料（含浸樹脂）４０が含浸されてなるものである。言い換えると、本実施形態の炭素繊維シート材１００は、前述した第１実施形態の炭素繊維シート材１００の炭素繊維１の隙間に、樹脂材料（含浸樹脂）４０が含浸されてなるものである。
【０１５０】
このような構成により、炭素繊維シート材１００をプリプレグとして好適に使用することができる。特に、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができるプリプレグとしての炭素繊維シート材１００を提供することができる。
【０１５１】
また、成形体の製造時に優れた成形性が得られるため、成形体の製造条件（例えば、温度、圧力等）を緩和することができる。したがって、製造装置として簡易な構成のものを用いたり、製造装置への負荷を抑制し、製造装置の長寿命化を図ったりすることができる。また、成形体の生産コスト抑制の観点からも有利である。
【０１５２】
また、例えば、炭素繊維の含有率を高めても、優れた成形性を維持することができるため、樹脂材料の含有率を低くすることができ、成形体において、炭素繊維が有している優れた性質（例えば、強度、熱伝導性、導電性等）をより効果的に発揮させることができる。
【０１５３】
なお、樹脂材料（含浸樹脂）４０は、成形体においてマトリックス樹脂を構成するものである。
【０１５４】
樹脂材料（含浸樹脂）４０は、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれであってもよい。なお、本発明において、プリプレグとは、加熱加圧成形により、所定の形状の成形体の製造に用いることができるシート状の部材であり、プリプレグは、樹脂材料が不完全に含浸しているセミプレグも含む概念である。また、プリプレグは、熱硬化性のものであっても、熱可塑性のものであってもよい。また、上記のように、本発明において、炭素繊維シート材は、プリプレグも含む概念である。言い換えると、本発明の炭素繊維シート材は、例えば、プリプレグとして用いてもよいし、プリプレグの前駆体として用いてもよい。
【０１５５】
樹脂材料（含浸樹脂）４０としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ乳酸等のポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン；ナイロン６、ナイロン６，６等のポリアミド；ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリ酢酸ビニル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルケトン、ポリカーボネート、フェノキシ樹脂等の熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル等の熱硬化性樹脂や、これらの共重合体や、変性樹脂（例えば、マレイン酸変性樹脂等）、ポリマーアロイ等が挙げられ、これらから選択される１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【０１５６】
中でも、樹脂材料（含浸樹脂）４０は、熱硬化性樹脂であるのが好ましい。
これにより、成形体の強度、耐久性等を特に優れたものとすることができる。
【０１５７】
炭素繊維シート材１００中における樹脂材料（含浸樹脂）４０の含有率は、５．０質量％以上７０．０質量％以下であるのが好ましく、１０．０質量％以上６８．０質量％以下であるのがより好ましく、２０．０質量％以上６５．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１５８】
このような条件を満足することにより、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性を十分に優れたものとしつつ、成形体を製造する際の成形性をより優れたものとすることができる。
【０１５９】
炭素繊維シート材１００中における炭素繊維１の含有率は、１０．０質量％以上６０．０質量％以下であるのが好ましく、１２．０質量％以上５３．０質量％以下であるのがより好ましく、２８．０質量％以上４５．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１６０】
このような条件を満足することにより、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性を十分に優れたものとしつつ、成形体を製造する際の成形性をより優れたものとすることができる。
【０１６１】
また、炭素繊維シート材１００中における炭素繊維１の含有率をＸＣＦ［質量％］、炭素繊維シート材１００中における樹脂材料（含浸樹脂）４０の含有率をＸＩＲ［質量％］としたとき、０．０３５≦ＸＩＲ／ＸＣＦ≦５．７の関係を満足するのが好ましく、０．０４５≦ＸＩＲ／ＸＣＦ≦４．４の関係を満足するのがより好ましく、０．０６０≦ＸＩＲ／ＸＣＦ≦３．０の関係を満足するのがさらに好ましい。
【０１６２】
このような条件を満足することにより、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性を十分に優れたものとしつつ、成形体を製造する際の成形性をより優れたものとすることができる。
【０１６３】
炭素繊維シート材１００中における黒鉛粒子２０の含有率は、７．０質量％以上６６．０質量％以下であるのが好ましく、１０．０質量％以上５３．０質量％以下であるのがより好ましく、１２．０質量％以上４３．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１６４】
このような条件を満足することにより、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性を十分に優れたものとしつつ、成形体を製造する際の成形性をより優れたものとすることができる。
【０１６５】
炭素繊維シート材１００中におけるバインダー３０の含有率は、０．１質量％以上２０．０質量％以下であるのが好ましく、０．２質量％以上１５．０質量％以下であるのがより好ましく、０．３質量％以上１０．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１６６】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性、成形体の製造時における成形性等をより優れたものとすることができる。
【０１６７】
＜第３実施形態＞
次に、本発明の炭素繊維シート材の第３実施形態について説明する。
図５は、本発明の炭素繊維シート材の第３実施形態を模式的に示す平面図である。以下の説明では、前述した実施形態との相違点について中心的に説明し、同様の事項についての説明は省略する。
【０１６８】
本実施形態の炭素繊維シート材１００は、複数本の炭素繊維１と、黒鉛粒子２０と、バインダー３０とを含むとともに、複数本の樹脂繊維５０を含んでいる。
【０１６９】
樹脂繊維５０は、成形体においてマトリックス樹脂を構成するものであり、前述したバインダー３０とは異なり、炭素繊維シート材１００においては、炭素繊維１同士や、黒鉛粒子２０同士、炭素繊維１と黒鉛粒子２０とを結合する機能を実質的に有さないものである。
【０１７０】
このような構成により、炭素繊維シート材１００をプリプレグとして好適に使用することができる。特に、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができるプリプレグとしての炭素繊維シート材１００を提供することができる。
【０１７１】
また、成形体の製造時に優れた成形性が得られるため、成形体の製造条件（例えば、温度、圧力等）を緩和することができる。したがって、製造装置として簡易な構成のものを用いたり、製造装置への負荷を抑制し、製造装置の長寿命化を図ったりすることができる。また、成形体の生産コスト抑制の観点からも有利である。
【０１７２】
また、例えば、炭素繊維の含有率を高めても、優れた成形性を維持することができるため、樹脂材料の含有率を低くすることができ、成形体において、炭素繊維が有している優れた性質（例えば、強度、熱伝導性、導電性等）をより効果的に発揮させることができる。
なお、樹脂繊維５０は、成形体においてマトリックス樹脂を構成するものである。
【０１７３】
樹脂繊維５０の構成材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ乳酸等のポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン；ナイロン６、ナイロン６，６等のポリアミド；ポリエーテルエーテルケトン等のポリエーテルケトン；ポリ酢酸ビニル、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、ポリスチレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン系樹脂（ＡＢＳ樹脂）、ポリ塩化ビニル系樹脂、フェノキシ樹脂等の熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル等の熱硬化性樹脂や、これらの共重合体や、変性樹脂（例えば、マレイン酸変性樹脂等）、ポリマーアロイ等が挙げられ、これらから選択される１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【０１７４】
中でも、樹脂繊維５０の構成材料としては、ポリプロピレン、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイドが好ましい。
【０１７５】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いがより容易になるとともに、成形体の製造時における成形性と成形体の特性（強度、信頼性、熱伝導性等）とを、より高いレベルで両立することができる。
【０１７６】
樹脂繊維５０の平均長さは、特に限定されないが、２．０ｍｍ以上２０ｍｍ以下であるのが好ましく、３．０ｍｍ以上１８ｍｍ以下であるのがより好ましく、４．０ｍｍ以上１６ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
【０１７７】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性、成形体の製造時における成形性等をより優れたものとすることができる。
【０１７８】
炭素繊維１の平均長さをＬＣＦ［ｍｍ］、樹脂繊維５０の平均長さをＬＲＦ［ｍｍ］としたとき、０．４≦ＬＲＦ／ＬＣＦ≦２０の関係を満足するのが好ましく、０．８≦ＬＲＦ／ＬＣＦ≦１０の関係を満足するのがより好ましく、１．５≦ＬＲＦ／ＬＣＦ≦６．０の関係を満足するのがさらに好ましい。
【０１７９】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性、成形体の製造時における成形性等をより優れたものとすることができる。
【０１８０】
炭素繊維シート材１００中における樹脂繊維５０の含有率は、７．０質量％以上７２．０質量％以下であるのが好ましく、１２．０質量％以上７０．０質量％以下であるのがより好ましく、２２．０質量％以上６７．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１８１】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性、成形体の製造時における成形性等をより優れたものとすることができる。
【０１８２】
炭素繊維シート材１００中における炭素繊維１の含有率は、９．０質量％以上５９．０質量％以下であるのが好ましく、１１．０質量％以上５２．０質量％以下であるのがより好ましく、２７．０質量％以上４４．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１８３】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性、成形体の製造時における成形性等をより優れたものとすることができる。
【０１８４】
炭素繊維シート材１００中における黒鉛粒子２０の含有率は、６．０質量％以上６５．０質量％以下であるのが好ましく、９．０質量％以上５２．０質量％以下であるのがより好ましく、１１．０質量％以上４２．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１８５】
これにより、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性を特に優れたものとしつつ、成形体を製造する際の成形性をより優れたものとすることができる。
【０１８６】
炭素繊維シート材１００中におけるバインダー３０の含有率は、０．１質量％以上２０．０質量％以下であるのが好ましく、０．２質量％以上１５．０質量％以下であるのがより好ましく、０．３質量％以上１０．０質量％以下であるのがさらに好ましい。
【０１８７】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性、成形体の製造時における成形性等をより優れたものとすることができる。
【０１８８】
炭素繊維シート材１００中における炭素繊維１の含有率をＸＣＦ［質量％］、炭素繊維シート材１００中における樹脂繊維５０の含有率をＸＲＦ［質量％］としたとき、０．２２≦ＸＣＦ／ＸＲＦ≦２８の関係を満足するのが好ましく、０．２８≦ＸＣＦ／ＸＲＦ≦２０の関係を満足するのがより好ましく、０．３５≦ＸＣＦ／ＸＲＦ≦１５の関係を満足するのがさらに好ましい。
【０１８９】
これにより、炭素繊維シート材１００の取り扱いのし易さ、プリプレグとしての炭素繊維シート材１００を用いて製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性、成形体の製造時における成形性等をより優れたものとすることができる。
【０１９０】
また、繊維（炭素繊維１や樹脂繊維５０）の隙間には、前記第２実施形態で説明した樹脂材料（含浸樹脂）が含浸されていてもよい。
【０１９１】
［成形体］
次に、本発明の成形体について説明する。
【０１９２】
本発明の成形体は、本発明の炭素繊維シート材を加熱加圧成形してなるものである。
これにより、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を提供することができる。
【０１９３】
本発明の成形体は、本発明の炭素繊維シート材１００を加熱加圧成形してなる部位を有していればよく、例えば、塗膜等の構成をさらに有していてもよい。
【０１９４】
成形体中における炭素繊維１の体積率は、５．０体積％以上４０．０体積％以下であるのが好ましく、７．０体積％以上３０．０体積％以下であるのがより好ましく、１０．０体積％以上２２．０体積％以下であるのがさらに好ましい。
【０１９５】
これにより、成形体の強度、信頼性、熱伝導性等をより優れたものとすることができる。
【０１９６】
成形体中における黒鉛粒子２０の体積率は、６．０体積％以上４５．０体積％以下であるのが好ましく、９．０体積％以上３５．０体積％以下であるのがより好ましく、１５．０体積％以上２７．０体積％以下であるのがさらに好ましい。
【０１９７】
これにより、成形体の強度、信頼性、熱伝導性等をより優れたものとすることができる。
【０１９８】
成形体中におけるマトリックス樹脂の体積率は、２０．０体積％以上８５．０体積％以下であるのが好ましく、４０．０体積％以上８０．０体積％以下であるのがより好ましく、５２．０体積％以上７０．０体積％以下であるのがさらに好ましい。
【０１９９】
これにより、成形体の強度、信頼性、熱伝導性等をより優れたものとすることができる。
【０２００】
本発明の成形体は、炭素繊維１の体積率をＹＦ［体積％］、黒鉛粒子２０の体積率をＹＰ［体積％］としたとき、０．２０≦ＹＰ／ＹＦ≦８．０の関係を満足するのが好ましく、０．４０≦ＹＰ／ＹＦ≦４．０の関係を満足するのがより好ましく、０．７５≦ＹＰ／ＹＦ≦２．５の関係を満足するのがさらに好ましい。
【０２０１】
これにより、成形体の強度、信頼性、熱伝導性等をより優れたものとすることができる。
【０２０２】
成形体中に含まれる炭素繊維の形態については、前述した炭素繊維シート材１００中に含まれる炭素繊維１について説明した好ましい条件と同様の条件を満足するのが好ましい。
これにより、前述したのと同様の効果が得られる。
【０２０３】
成形体中に含まれる黒鉛粒子の平均厚みは、０．０２μｍ以上２００μｍ以下であるのが好ましく、０．０３μｍ以上１３０μｍ以下であるのがより好ましく、０．１５μｍ以上６０μｍ以下であるのがさらに好ましい。
これにより、成形体の強度、信頼性、熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【０２０４】
レーザーフラッシュ法によって測定される成形体の表面（特に平面部）の面内方向での熱拡散率は、２．０ｍｍ２／ｓ以上であるのが好ましく、３．０ｍｍ２／ｓ以上３０ｍｍ２／ｓ以下であるのがより好ましく、５．０ｍｍ２／ｓ以上２５ｍｍ２／ｓ以下であるのがさらに好ましい。
これにより、成形体の熱伝導性を特に優れたものとすることができる。
【０２０５】
成形体の表面（特に平面部）の面内方向での熱伝導率は、２．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であるのが好ましく、４．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上１００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であるのがより好ましく、８．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であるのがさらに好ましい。
これにより、成形体の熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【０２０６】
本発明の成形体は、いかなる用途のものであってもよいが、本発明の成形体の用途としては、例えば、乗物（例えば、自動車、自転車、列車、航空機、ロケット、エレベーター等）の構成部材、電子、電気部品の構成部材（例えば、パーソナルコンピューター、携帯電話（スマートフォン、ＰＨＳ等を含む）、タブレット等の携帯用端末用の筐体部等）、建築、土木構造体用部材、家具等が挙げられる。
【０２０７】
特に、本発明の成形体は、強度、信頼性に優れているので、成形体を、例えば、携帯用端末用の筐体等として用いることで、電子、電気部品を信頼性に優れたものとすることができる。また、このような携帯用端末は発熱が大きいため、熱伝導性に優れた本発明の成形体を筐体等として用いることで速やかに放熱することができ、発熱による装置の寿命低下、誤作動といった問題の発生を効果的に防止することができる。
【０２０８】
［炭素繊維シート材の製造方法］
次に、本発明の炭素繊維シート材の製造方法について説明する。
＜第１実施形態＞
本発明の炭素繊維シート材の製造方法は、複数本の炭素繊維と、黒鉛粒子とを混抄する工程（混抄工程）を有する。
【０２０９】
これにより、強度、信頼性、熱伝導性に優れるとともに、強度、信頼性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができる炭素繊維シート材を安定的に製造することができる製造方法を提供することができる。
【０２１０】
また、混抄工程においては、炭素繊維を結合する機能を有するバインダーを用いてもよい。
【０２１１】
これにより、製造される炭素繊維シート材の形状の安定性が向上するとともに、炭素繊維シート材からの炭素繊維や黒鉛粒子等の不本意な脱落等をより効果的に防止することができる。また、例えば、前述した第１実施形態に係る炭素繊維シート材１００を好適に製造することができる。
【０２１２】
本工程で用いるバインダーの形状は、特に限定されず、例えば、不定形のものであってもよいし、繊維状のものであってもよい。
【０２１３】
混抄工程では、本実施形態の製造方法により得られる炭素繊維シート材が、前述した第１実施形態に係る炭素繊維シート材１００で説明したのと同様の条件（例えば、各成分の大きさ、形状、含有率、組成等）を満足するような条件で、各成分を用いるのが好ましい。
【０２１４】
混抄工程に際して、例えば、少なくとも一部の炭素繊維１の表面を、サイジング剤等で処理してもよい。
【０２１５】
これにより、バインダー等の樹脂材料との密着性を向上させ、炭素繊維シート材や成形体の強度、信頼性、熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【０２１６】
サイジング剤としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリエチレングリコール、ポリウレタン、ポリエステル、乳化剤、界面活性剤等が挙げられる。
【０２１７】
混抄工程で用いる組成物（抄紙用組成物）中における炭素繊維の含有率は、特に限定されないが、０．０１質量％以上０．３質量％以下とすることにより、前述したような束状体１０を効率よく形成することができる。
【０２１８】
＜第２実施形態＞
次に、本発明の炭素繊維シート材の製造方法の第２実施形態について説明する。以下の説明では、前述した実施形態との相違点について中心的に説明し、同様の事項についての説明は省略する。
【０２１９】
本実施形態の炭素繊維シート材の製造方法は、混抄工程の後に、炭素繊維の隙間に、樹脂材料を含浸させる含浸工程を有している。すなわち、本実施形態の製造方法は、混抄工程の後に、含浸工程を有する以外は、前述した第１実施形態と同様である。
【０２２０】
これにより、プリプレグとして好適に使用することができる炭素繊維シート材を安定的に製造することができる。特に、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができるプリプレグとしての炭素繊維シート材を安定的に製造することができる。また、例えば、前述した第２実施形態に係る炭素繊維シート材１００を好適に製造することができる。
【０２２１】
含浸工程は、例えば、樹脂材料（含浸樹脂）としての未硬化状態（Ｂステージ）の熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を含む材料で構成されたシート材を、複数本の炭素繊維および黒鉛粒子を含むシート材（混抄工程で得られた母材としてのシート材）に熱転写する方法や、液状の樹脂材料（含浸樹脂）を、複数本の炭素繊維および黒鉛粒子を含むシート材（混抄工程で得られたシート材）に含浸させる方法等が挙げられる。
【０２２２】
混抄工程では、本実施形態の製造方法により得られる炭素繊維シート材が、前述した第２実施形態に係る炭素繊維シート材１００で説明したのと同様の条件（例えば、各成分の大きさ、形状、含有率、組成等）を満足するような条件で、各成分を用いるのが好ましい。
【０２２３】
含浸工程では、本実施形態の製造方法により得られる炭素繊維シート材が、前述した第２実施形態に係る炭素繊維シート材１００で説明したのと同様の条件（例えば、各成分の含有率、組成等）を満足するような条件で、含浸樹脂を用いるのが好ましい。
【０２２４】
＜第３実施形態＞
次に、本発明の炭素繊維シート材の製造方法の第３実施形態について説明する。以下の説明では、前述した実施形態との相違点について中心的に説明し、同様の事項についての説明は省略する。
【０２２５】
本実施形態の炭素繊維シート材の製造方法は、複数本の炭素繊維と、黒鉛粒子と、複数本の樹脂繊維とを混抄する工程（混抄工程）を有する。すなわち、混抄工程において、炭素繊維および黒鉛粒子とともに、複数本の樹脂繊維を用いる以外は、前述した第１実施形態と同様である。
【０２２６】
これにより、プリプレグとして好適に使用することができる炭素繊維シート材を安定的に製造することができる。特に、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができるプリプレグとしての炭素繊維シート材を安定的に製造することができる。また、例えば、前述した第３実施形態に係る炭素繊維シート材１００を好適に製造することができる。
【０２２７】
また、前述した第２実施形態の製造方法では、混抄工程を経て得られたシート材に含浸工程を行うのに対し、本実施形態の製造方法では、混抄工程の後に含浸工程を行わなくても、プリプレグとしての炭素繊維シート材を製造することができる。したがって、プリプレグとしての炭素繊維シート材の生産性を高めることができる。
【０２２８】
混抄工程では、本実施形態の製造方法により得られる炭素繊維シート材が、前述した第３実施形態に係る炭素繊維シート材１００で説明したのと同様の条件（例えば、各成分の大きさ、形状、含有率、組成等）を満足するような条件で、各成分を用いるのが好ましい。
【０２２９】
［成形体の製造方法］
次に、本発明の成形体の製造方法について説明する。
【０２３０】
本発明の成形体の製造方法は、上記のようにして製造した炭素繊維シート材を加熱加圧成形する工程（成形工程）を有する。
これにより、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を提供することができる。
【０２３１】
成形体を製造する際には、複数枚の炭素繊維シート材を積層してもよい。
積層枚数は、特に限定されないが、２枚以上５０枚以下であるのが好ましく、３枚以上３０枚以下であるのがより好ましい。
【０２３２】
なお、複数枚の炭素繊維シート材を用いる場合、これらの炭素繊維シート材は、互いに異なる条件のものであってもよいし、同一の条件のものであってもよい。
また、隣り合う炭素繊維シート材の間に、中間層を設けてもよい。
【０２３３】
また、成形工程に先立ち、複数枚の炭素繊維シート材を接合する処理を施してもよい。複数枚の炭素繊維シート材を接合する方法としては、例えば、溶着（溶剤溶着、重合溶着等を含む）、融着、接着等が挙げられる。
【０２３４】
成形工程における加熱温度は、樹脂材料（含浸樹脂）４０や樹脂繊維５０の種類、含有率等により異なり、特に限定されないが、１００℃以上３８０℃以下であるのが好ましく、１１０℃以上３５０℃以下であるのがより好ましく、１２０℃以上３００℃以下であるのがさらに好ましい。
【０２３５】
また、成形工程における成形圧力は、樹脂材料（含浸樹脂）４０や樹脂繊維５０の種類、含有率等により異なり、特に限定されないが、０．１ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下であるのが好ましく、０．２ＭＰａ以上１６ＭＰａ以下であるのがより好ましく、０．３ＭＰａ以上１２ＭＰａ以下であるのがさらに好ましい。
【０２３６】
炭素繊維シート材が熱硬化性樹脂を含むものである場合、成形工程による加熱により、当該熱硬化性樹脂の硬化反応が進行し、得られる成形体は、耐熱性等にも優れたものとなる。
【０２３７】
炭素繊維シート材中に含まれる黒鉛粒子の平均厚みをＤ０［μｍ］、成形体中に含まれる黒鉛粒子の平均厚みをＤ２［μｍ］としたとき、成形工程は、１／１００００≦Ｄ２／Ｄ０＜１の関係を満足するように行うのが好ましく、１／５０００≦Ｄ２／Ｄ０≦１／２の関係を満足するように行うのがより好ましく、１／１０００≦Ｄ２／Ｄ０≦１／４の関係を満足するように行うのがさらに好ましい。
【０２３８】
これにより、製造される成形体の強度、信頼性、熱伝導性をより優れたものとすることができる。
【０２３９】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は、これらに限定されるものではない。
【０２４０】
例えば、炭素繊維シート材の製造方法、成形体の製造方法においては、前述した工程に加え、他の工程（前処理工程、中間処理工程、後処理工程等）をさらに有していてもよい。
【０２４１】
また、本発明の炭素繊維シート材、成形体は、前述した方法で製造されたものに限定されず、いかなる方法で製造されたものであってよい。
【０２４２】
また、前述した実施形態では、炭素繊維シート材、成形体において、束状体を構成する炭素繊維に加え、束状体を構成しない炭素繊維が含まれる構成について代表的に説明したが、これらのうち一方のみが含まれる構成であってもよい。
【実施例】
【０２４３】
以下、本発明を実施例および比較例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。なお、特に温度条件を示していない処理、測定については、２０℃で行った。
【０２４４】
《１》炭素繊維シート材の製造
各実施例および比較例の炭素繊維シート材を以下のようにして製造した。
【０２４５】
（実施例Ａ１）
バージンの炭素繊維（繊維平均径（平均幅）７．０μｍ、平均長さ６．０ｍｍ）：２５．０質量部と、黒鉛粒子としての膨張化黒鉛（平均厚み２００μｍ）：４０．０質量部と、バインダーとしてのポリビニルアルコール繊維（繊度１．１デシテックス、平均長さ３．０ｍｍ、加重平均密度：１．２０ｇ／ｃｍ３）：５．０質量部と、樹脂繊維としてのナイロン６繊維（繊度１．１デシテックス、平均長さ６．０ｍｍ、加重平均密度：１．１３ｇ／ｃｍ３）：３０．０質量部と、分散活性剤：０．４質量部とからなる組成物を、水中に混合分散し、固形分０．０３質量％の抄紙用組成物を調製し、この抄紙用組成物を、網目の隙間が０．２ｍｍのメッシュコンベアの抄紙面に吸引して堆積してシート化した（混抄工程）。
【０２４６】
その後、混抄工程で製造された加湿状態のシートを１２０℃で加熱乾燥し、ポリビニルアルコール繊維を溶融して炭素繊維を交点で結合して炭素繊維シート材を得た。得られた炭素繊維シート材において、ナイロン６繊維は溶融せず、繊維の状態を保持していた。
【０２４７】
また、膨張化黒鉛としては、天然黒鉛粒子を原料として、酸化剤としての硫酸を用いて酸処理を施した後、洗浄し、さらに、空気雰囲気下で２００℃の加熱処理を施すことにより得られたものを用いた。
【０２４８】
（実施例Ａ２〜Ａ１１）
混抄工程で用いる組成物の条件を変更し、炭素繊維シート材の構成が表１に示すものとなるように変更した以外は、前記実施例Ａ１と同様にして炭素繊維シート材を製造した。
【０２４９】
（比較例Ａ１）
黒鉛粒子を用いず、各成分の配合比を表１に示すようにした以外は、前記実施例Ａ４と同様にして炭素繊維シート材を製造した。
【０２５０】
前記各実施例および比較例の炭素繊維シート材の構成を表１にまとめて示す。なお、表１中、ポリビニルアルコールを「ＰＶＡ」、ナイロン６を「ＰＡ６」、マレイン酸変性ポリプロピレンを「マレイン酸変性ＰＰ」と示した。また、表１中、各成分の含有量についての「部」は、「質量部」を意味する。また、前記各実施例の炭素繊維シート材の厚さは、いずれも、０．１５ｍｍ以上２．５ｍｍ以下の範囲内の値であった。また、前記各実施例の炭素繊維シート材は、ＪＩＳ  Ｋ７１６５に準じた引張試験により求められる引張強度の値が、いずれも、２．５Ｎ／１５ｍｍ以上３０Ｎ／１５ｍｍ以下の範囲内の値であった。
【０２５１】
【表１】
2020133048.tif 000003
【０２５２】
《２》成形体の製造
各実施例および比較例の成形体を以下のようにして製造した。
【０２５３】
（実施例Ｂ１）
まず、前記実施例Ａ１で製造した炭素繊維シート材を６枚積層した。
【０２５４】
次に、この積層体に対し、２５０℃で１２０秒間、１２ＭＰａの条件で加熱加圧処理を行った。これにより、炭素繊維シート材中に含まれる樹脂繊維が溶融、硬化し、複数枚の炭素繊維シート材が層間で互いに結合した平板状の成形体が得られた。
【０２５５】
（実施例Ｂ２、Ｂ３）
炭素繊維シート材として、前記実施例Ａ１で製造したものの代わりに、前記実施例Ａ２、Ａ３で製造したものを用いた以外は、前記実施例Ｂ１と同様にして成形体を製造した。
【０２５６】
（実施例Ｂ４〜Ｂ１１）
炭素繊維シート材として、前記実施例Ａ１で製造したものの代わりに、前記実施例Ａ４〜Ａ１１で製造したものを用い、加熱加圧処理の際の加熱温度を２００℃に変更した以外は、前記実施例Ｂ１と同様にして成形体を製造した。
【０２５７】
（比較例Ｂ１）
炭素繊維シート材として、前記実施例Ａ１で製造したものの代わりに、前記比較例Ａ１で製造したものを用いた以外は、前記実施例Ｂ４と同様にして成形体を製造した。
【０２５８】
前記各実施例の成形体において、黒鉛粒子の平均厚みは、いずれも、０．１μｍ以上７５μｍ以下の範囲内の値であり、炭素繊維シート材中に含まれる黒鉛粒子の平均厚みをＤ０［μｍ］、当該炭素繊維シート材を、その厚さ方向に、１２ＭＰａの圧力で１２０秒間加圧した後における黒鉛粒子の平均厚みをＤ１［μｍ］としたとき、いずれも、１／１０００≦Ｄ１／Ｄ０≦１／４の関係を満足していた。
【０２５９】
《３》評価
《３−１》熱拡散率（厚み方向）評価
前記実施例Ｂ１〜Ｂ１１および比較例Ｂ１の成形体について、ＬＦＡ４４７  Ｎａｎｏｆｌａｓｈ（ネッチ・ジャパン社製）を用いたレーザーフラッシュ法の測定により厚み方向の熱拡散率を測定し、以下の基準に従い評価した。
【０２６０】
Ａ：熱拡散率が０．８５ｍｍ２／ｓ以上。
Ｂ：熱拡散率が０．６０ｍｍ２／ｓ以上０．８５ｍｍ２／ｓ未満。
Ｃ：熱拡散率が０．２５ｍｍ２／ｓ以上０．６０ｍｍ２／ｓ未満。
Ｄ：熱拡散率が０．２０ｍｍ２／ｓ以上０．２５ｍｍ２／ｓ未満。
Ｅ：熱拡散率が０．２０ｍｍ２／ｓ未満。
【０２６１】
《３−２》熱伝導率（厚み方向）評価
前記実施例Ｂ１〜Ｂ１１および比較例Ｂ１の成形体について、厚み方向の熱伝導率を測定し、以下の基準に従い評価した。
【０２６２】
なお、熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））は、前記《３−１》で得られた熱拡散率（ｍｍ２／ｓ）から、熱拡散率と熱容量（密度×比熱）との積として算出したものである。比熱は、レーザーフラッシュ法より測定した。
【０２６３】
Ａ：熱伝導率が１．８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上。
Ｂ：熱伝導率が１．２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上１．８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
Ｃ：熱伝導率が０．４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上１．２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
Ｄ：熱伝導率が０．３０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上０．４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
Ｅ：熱伝導率が０．３０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
【０２６４】
《３−３》熱拡散率（面内方向）評価
前記実施例Ｂ１〜Ｂ１１および比較例Ｂ１の成形体について、ＪＩＳ  Ｒ１６１１に準拠して、レーザーフラッシュ法により面内方向の熱拡散率を測定し、以下の基準に従い評価した。
【０２６５】
Ａ：熱拡散率が１７．０ｍｍ２／ｓ以上２５ｍｍ２／ｓ以下。
Ｂ：熱拡散率が１１．０ｍｍ２／ｓ以上１７．０ｍｍ２／ｓ未満。
Ｃ：熱拡散率が３．７ｍｍ２／ｓ以上１１．０ｍｍ２／ｓ未満。
Ｄ：熱拡散率が２．０ｍｍ２／ｓ以上３．７ｍｍ２／ｓ未満。
Ｅ：熱拡散率が２．０ｍｍ２／ｓ未満。
【０２６６】
《３−４》熱伝導率（面内方向）評価
前記実施例Ｂ１〜Ｂ１１および比較例Ｂ１の成形体について、面内方向の熱伝導率を測定し、以下の基準に従い評価した。
【０２６７】
なお、熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、前記《３−３》で得られた熱拡散率（ｍｍ２／ｓ）から、熱拡散率と熱容量（密度×比熱）との積として算出したものである。比熱は、レーザーフラッシュ法より測定した。
【０２６８】
Ａ：熱伝導率が３７．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下。
Ｂ：熱伝導率が２５．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上３７．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
Ｃ：熱伝導率が５．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上２５．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
Ｄ：熱伝導率が３．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上５．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
Ｅ：熱伝導率が３．０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満。
【０２６９】
《３−５》引張強度評価
前記実施例Ｂ１〜Ｂ１１および比較例Ｂ１の成形体について、ＪＩＳ  Ｋ７１６４に準じた引張試験により求められる引張強度を測定し、以下の基準に従い評価した。
【０２７０】
Ａ：引張強度が１４０ＭＰａ／１５ｍｍ以上。
Ｂ：引張強度が１２０ＭＰａ／１５ｍｍ以上１４０ＭＰａ／１５ｍｍ未満。
Ｃ：引張強度が９０ＭＰａ／１５ｍｍ以上１２０ＭＰａ／１５ｍｍ未満。
Ｄ：引張強度が６０ＭＰａ／１５ｍｍ以上９０ＭＰａ／１５ｍｍ未満。
Ｅ：引張強度が６０ＭＰａ／１５ｍｍ未満。
【０２７１】
《３−６》引張弾性評価
前記実施例Ｂ１〜Ｂ１１および比較例Ｂ１の成形体について、ＪＩＳ  Ｋ７１６４に準じた引張試験により求められる引張弾性を測定し、以下の基準に従い評価した。
【０２７２】
Ａ：引張弾性が１０．０ＧＰａ以上。
Ｂ：引張弾性が９．０ＧＰａ以上１０．０ＧＰａ未満。
Ｃ：引張弾性が８．０ＧＰａ以上９．０ＧＰａ未満。
Ｄ：引張弾性が７．０ＧＰａ以上８．０ＧＰａ未満。
Ｅ：引張弾性が７．０ＧＰａ未満。
【０２７３】
これらの結果を、各成形体中における炭素繊維および黒鉛粒子の体積率、各成形体の厚さ、密度とともに、表２にまとめて示す。なお、各実施例および比較例の成形体は、いずれも、各成分の含有率（質量比）、炭素繊維の条件（平均長さ、平均幅等）が、対応する炭素繊維シート材での条件と同一であった。
【０２７４】
【表２】
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【０２７５】
表２から明らかなように、本発明では優れた結果が得られたのに対し、比較例では満足のいく結果が得られなかった。
【産業上の利用可能性】
【０２７６】
本発明の炭素繊維シート材は、複数本の炭素繊維と、黒鉛粒子を含む。そのため、強度、信頼性、熱伝導性に優れた成形体を優れた成形性で製造するのに用いることができる炭素繊維シート材を提供することができる。従って、本発明の炭素繊維シート材は、産業上の利用可能性を有する。
【符号の説明】
【０２７７】
１００…炭素繊維シート材
１…炭素繊維
１１…バージンの炭素繊維
１２…リサイクルされた炭素繊維
２…付着物
１０…束状体
２０…黒鉛粒子
３０…バインダー
４０…樹脂材料（含浸樹脂）
５０…樹脂繊維
５…試料
６…ヒートシンク
７…空洞
８…ヒーター
９…差込口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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