(57)【要約】【課題】原料合金の粉砕速度が高く、高い保磁力を有する希土類永久磁石の製造に適した合金粉末を製造することができる希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法の提供。【解決手段】希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法は、希土類永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備え、粉砕工程において、潤滑剤Ａが、原料合金、及び原料合金から形成された合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加され、潤滑剤Ａが、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、潤滑剤Ａの分子量が、４５以上１２０以下であり、潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が、１０質量％以上６０質量％以下であり、粉砕工程において用いられる潤滑剤Ａの質量の合計が、１００質量部の原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備え、
前記粉砕工程において、潤滑剤Ａが、前記原料合金、及び前記原料合金から形成された合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加され、
前記潤滑剤Ａが、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、
前記潤滑剤Ａの分子量が、４５以上１２０以下であり、
前記潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が、１０質量％以上６０質量％以下であり、
前記粉砕工程において用いられる前記潤滑剤Ａの質量の合計が、１００質量部の前記原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下である、
希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項２】
前記粉砕工程が、前記原料合金を粉砕する第一の粉砕工程と、前記第一の粉砕工程によって得られた前記合金粉末を更に粉砕する第二の粉砕工程と、を含み、
前記第一の粉砕工程において、前記潤滑剤Ａが前記原料合金へ添加される、
請求項１に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項３】
前記粉砕工程が、前記原料合金を粉砕する第一の粉砕工程と、前記第一の粉砕工程によって得られた前記合金粉末を更に粉砕する第二の粉砕工程と、を含み、
前記第二の粉砕工程において、前記潤滑剤Ａが前記合金粉末へ添加される、
請求項１に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項４】
前記第一の粉砕工程では、水素吸蔵粉砕により前記原料合金が粉砕される、
請求項３に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項５】
希土類永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備え、
前記粉砕工程において、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが、前記原料合金、及び前記原料合金から形成された合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加され、
前記潤滑剤Ａが、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、
前記潤滑剤Ａの分子量が、４５以上１２０以下であり、
前記潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が、１０質量％以上６０質量％以下であり、
前記粉砕工程において用いられる前記潤滑剤Ａの質量の合計が、１００質量部の前記原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下であり、
前記潤滑剤Ｂが、脂肪酸、脂肪酸の誘導体、脂肪酸アミド、脂肪族アミン、ビスアミド、エステルアミド及び金属石鹸からなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、
前記潤滑剤Ｂの分子に含まれる直鎖の炭素数が、１１以上２１以下であり、
前記粉砕工程において用いられる前記潤滑剤Ｂの質量の合計が、１００質量部の前記原料合金に対して、０．０４質量部以上０．１２質量部以下である、
希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項６】
前記粉砕工程が、前記原料合金を粉砕する第一の粉砕工程と、前記第一の粉砕工程によって得られた前記合金粉末を更に粉砕する第二の粉砕工程と、を含み、
前記潤滑剤Ａが、前記原料合金及び前記合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加され、
前記潤滑剤Ｂが、前記原料合金及び前記合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加される、
請求項５に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項７】
前記第二の粉砕工程において、前記潤滑剤Ａ及び前記潤滑剤Ｂが前記合金粉末へ添加される、
請求項６に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項８】
前記第一の粉砕工程では、水素吸蔵粉砕により前記原料合金が粉砕される、
請求項７に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項９】
希土類永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備え、
前記粉砕工程において、潤滑剤Ａが前記原料合金へ添加され、
前記粉砕工程によって得られた合金粉末に潤滑剤Ｂが添加され、
前記潤滑剤Ａが、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、
前記潤滑剤Ａの分子量が、４５以上１２０以下であり、
前記潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が、１０質量％以上６０質量％以下であり、
前記粉砕工程において用いられる前記潤滑剤Ａの質量の合計が、１００質量部の前記原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下であり、
前記潤滑剤Ｂが、脂肪酸、脂肪酸の誘導体、脂肪酸アミド、脂肪族アミン、ビスアミド、エステルアミド及び金属石鹸からなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、
前記潤滑剤Ｂの分子に含まれる直鎖の炭素数が、１１以上２１以下であり、
前記潤滑剤Ｂの質量の合計が、１００質量部の前記原料合金に対して、０．０４質量部以上０．１２質量部以下である、
希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項１０】
前記希土類永久磁石用の合金粉末における炭素の含有量が、４００質量ｐｐｍ以上１５００質量ｐｐｍ以下である、
請求項１〜９のいずれか一項に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項に記載の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法によって前記希土類永久磁石用の合金粉末を製造する工程と、
型を用いて前記合金粉末から成形体を作製する成形工程と、
を備える、
希土類永久磁石の製造方法。
【請求項１２】
前記型内に設置された前記合金粉末に磁場を印加することにより、前記合金粉末を配向させる配向工程を更に備える、
請求項１１に記載の希土類永久磁石の製造方法。
【請求項１３】
前記成形工程及び前記配向工程の後、前記成形体を焼結させる焼結工程を更に備える、
請求項１２に記載の希土類永久磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法、及び希土類永久磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｎｄ‐Ｆｅ‐Ｂ系磁石に代表される希土類永久磁石は、他の永久磁石に比べて優れた磁気特性を有している。したがって、希土類永久磁石は自動車用モータ又は産業機械用モータに多用されている。近年のモータの小型化に伴い、希土類永久磁石の需要が増加している。モータの作動時、モータの温度は高温（例えば１５０〜１８０℃）にまで達する。したがって、高温でも磁気特性が維持される希土類永久磁石が必要とされている。希土類永久磁石の材料である合金粉末の平均粒子径が小さいほど、高温での希土類永久磁石の磁気特性は向上する。下記特許文献１及び２は、潤滑剤が添加された原料合金を粉砕することにより、平均粒子径が小さい合金粉末を得る方法を開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１０‐３２１４５１号公報
【特許文献２】特開２００６‐２９５１００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
粉砕工程によって得られる合金粉末の平均粒子径の減少に伴い、粉砕工程における原料合金の粉砕速度が低下し、粉砕工程に要する時間が延びてしまう。例えば、粉砕工程によって得られる合金粉末の平均粒子径が４μｍ以下である場合、潤滑剤が不足し易く、粉砕速度が著しく低下してしまう。粉砕速度を増加させるために多量の潤滑剤が用いられる場合、潤滑剤に由来する炭素が希土類永久磁石に残存し易い。その結果、希土類永久磁石の保磁力が低下してしまう。
【０００５】
本発明は、原料合金の粉砕速度が高く、高い保磁力を有する希土類永久磁石の製造に適した合金粉末を製造することができる希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法、及び希土類永久磁石の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の一側面に係る希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法は、希土類永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備え、粉砕工程において、潤滑剤Ａが、原料合金、及び原料合金から形成された合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加され、潤滑剤Ａが、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、潤滑剤Ａの分子量が、４５以上１２０以下であり、潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が、１０質量％以上６０質量％以下であり、粉砕工程において用いられる潤滑剤Ａの質量の合計が、１００質量部の原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下である。
【０００７】
粉砕工程が、原料合金を粉砕する第一の粉砕工程と、第一の粉砕工程によって得られた合金粉末を更に粉砕する第二の粉砕工程と、を含んでよく、第一の粉砕工程において、潤滑剤Ａが原料合金へ添加されてよい。
【０００８】
粉砕工程が、原料合金を粉砕する第一の粉砕工程と、第一の粉砕工程によって得られた合金粉末を更に粉砕する第二の粉砕工程と、を含んでよく、第二の粉砕工程において、潤滑剤Ａが合金粉末へ添加されてよい。
【０００９】
第一の粉砕工程では、水素吸蔵粉砕により原料合金が粉砕されてよい。
【００１０】
本発明の他の一側面に係る希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法は、希土類永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備え、粉砕工程において、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが、原料合金、及び原料合金から形成された合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加され、潤滑剤Ａが、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、潤滑剤Ａの分子量が、４５以上１２０以下であり、潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が、１０質量％以上６０質量％以下であり、粉砕工程において用いられる潤滑剤Ａの質量の合計が、１００質量部の原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下であり、潤滑剤Ｂが、脂肪酸、脂肪酸の誘導体、脂肪酸アミド、脂肪族アミン、ビスアミド、エステルアミド及び金属石鹸からなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、潤滑剤Ｂの分子に含まれる直鎖の炭素数が、１１以上２１以下であり、粉砕工程において用いられる潤滑剤Ｂの質量の合計が、１００質量部の原料合金に対して、０．０４質量部以上０．１２質量部以下である。
【００１１】
粉砕工程が、原料合金を粉砕する第一の粉砕工程と、第一の粉砕工程によって得られた合金粉末を更に粉砕する第二の粉砕工程と、を含んでよく、潤滑剤Ａが、原料合金及び合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加され、潤滑剤Ｂが、原料合金及び合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加されてよい。
【００１２】
第二の粉砕工程において、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加されてよい。
【００１３】
第一の粉砕工程では、水素吸蔵粉砕により原料合金が粉砕されてよい。
【００１４】
本発明の他の一側面に係る希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法は、希土類永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備え、粉砕工程において、潤滑剤Ａが原料合金へ添加され、粉砕工程によって得られた合金粉末に潤滑剤Ｂが添加され、潤滑剤Ａが、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、潤滑剤Ａの分子量が、４５以上１２０以下であり、潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が、１０質量％以上６０質量％以下であり、粉砕工程において用いられる潤滑剤Ａの質量の合計が、１００質量部の原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下であり、潤滑剤Ｂが、脂肪酸、脂肪酸の誘導体、脂肪酸アミド、脂肪族アミン、ビスアミド、エステルアミド及び金属石鹸からなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物であり、潤滑剤Ｂの分子に含まれる直鎖の炭素数が、１１以上２１以下であり、潤滑剤Ｂの質量の合計が、１００質量部の料合金に対して、０．０４質量部以上０．１２質量部以下である。
【００１５】
希土類永久磁石用の合金粉末における炭素の含有量が、４００質量ｐｐｍ以上１５００質量ｐｐｍ以下であってよい。
【００１６】
本発明の一側面に係る希土類永久磁石の製造方法は、上記の希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法によって希土類永久磁石用の合金粉末を製造する工程と、型を用いて合金粉末から成形体を作製する成形工程と、を備える。
【００１７】
本発明の一側面に係る希土類永久磁石の製造方法は、型内に設置された合金粉末に磁場を印加することにより、合金粉末を配向させる配向工程を更に備えてよい。
【００１８】
成形工程及び配向工程の後、形体を焼結させる焼結工程を更に備えてよい。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、原料合金の粉砕速度が高く、高い保磁力を有する希土類永久磁石の製造に適した合金粉末を製造することができる希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法、及び希土類永久磁石の製造方法が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の好適な一実施形態が詳細に説明される。ただし、本発明は下記の実施形態に限定されるものではない。以下に記載の「永久磁石」はいずれも、「希土類永久磁石」を意味する。
【００２１】
（永久磁石用の合金粉末の製造方法）
永久磁石を構成する各元素を含む金属（金属原料）から、永久磁石用の原料合金が作製される。原料合金は、ストリップキャスティング法、ブックモールド法、又は遠心鋳造法によって作製されてよい。金属原料は、例えば、希土類元素の単体（金属単体）、純鉄、フェロボロン、又はこれらを含む合金であってよい。これらの金属原料は、所望の永久磁石の組成に略一致するように秤量される。一種類の原料合金が用いられてよい。複数種の原料合金が用いられてもよい。粉砕工程前の原料合金は、多数の粒子であってよい。例えば、原料合金は、フレーク状の粒子であってよい。原料合金はインゴットであってもよい。
【００２２】
永久磁石用の原料合金は、希土類元素Ｒを含む。希土類元素Ｒは、Ｓｃ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ及びＬｕからなる群より選ばれる少なくとも一種であればよい。原料合金は、希土類元素Ｒに加えて、Ｂ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｎｂ，Ｚｒ，Ｔｉ，Ｗ，Ｍｏ，Ｖ，Ｇａ，Ｚｎ，Ｓｉ及びＢｉからなる群より選ばれる少なくとも一種の元素を含んでよい。原料合金の化学組成は、最終的に得たい希土類磁石の主相及び粒界相の化学組成に応じて調整すればよい。つまり、目的とする希土類磁石の組成に応じて上記元素を含む各出発原料を秤量及び配合して、原料合金を調製すればよい。希土類磁石は、例えば、ネオジム磁石、サマリウムコバルト磁石、サマリウム‐鉄‐窒素磁石、又はプラセオジム磁石であってよい。希土類磁石の主相は、例えば、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ，ＳｍＣｏ５，Ｓｍ２Ｃｏ１７，Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３，Ｓｍ１Ｆｅ７Ｎｘ，又はＰｒＣｏ５であってよい。粒界相は、例えば、主相に比べて希土類元素Ｒの含有量が大きい相（Ｒリッチ相）であってよい。粒界相は、遷移金属リッチ相、Ｂリッチ相、酸化物相又は炭化物相を含んでもよい。
【００２３】
本実施形態に係る永久磁石用の合金粉末の製造方法は、永久磁石用の原料合金を粉砕する粉砕工程を備える。粉砕工程において、潤滑剤Ａが、原料合金、及び原料合金から形成された合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加されてよい。粉砕工程において、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが、原料合金、及び原料合金から形成された合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加されてもよい。粉砕工程において、潤滑剤Ａが原料合金へ添加され、粉砕工程によって得られた合金粉末に潤滑剤Ｂが添加されてもよい。潤滑剤の添加とは、潤滑剤を、原料合金、又は原料合金から形成された合金粉末と物理的に合わせることを意味する。原料合金自体の組成は、潤滑剤の添加によって変化しなくてよい。つまり、粉砕工程において原料合金自体の組成は変化しなくてよい。
【００２４】
粉砕工程は、原料合金を粉砕する第一の粉砕工程と、第一の粉砕工程によって得られた合金粉末を更に粉砕する第二の粉砕工程と、を含んでよい。第一の粉砕工程は、粗粉砕工程と言い換えられてよい。第二の粉砕工程は、微粉砕工程と言い換えられてよい。第一の粉砕工程及び第二の粉砕工程が実施されることにより、平均粒子径が小さい合金粉末が得られ易い。ただし粉砕工程は、第一の粉砕工程及び第二の粉砕工程に分けられなくてもよい。つまり、一段階の粉砕工程のみによって、原料合金から合金粉末が作製されてよい。以下では、第一の粉砕工程及び第二の粉砕工程を含む粉砕工程が説明される。第一の粉砕工程において粉砕された原料合金は、合金粉末と表記される。潤滑剤Ａは、原料合金及び合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加されてよい。複数回の潤滑剤Ａの添加が行われてよい。潤滑剤Ｂは、原料合金及び合金粉末のうち少なくともいずれかへ添加されてよい。複数回の潤滑剤Ｂの添加が行われてよい。以下の各工程は、酸素濃度が５０ｐｐｍ以下である非酸化的雰囲気下で実施されてよい。
【００２５】
潤滑剤Ａは、粉砕工程において原料合金間の摩擦、原料合金同士の結着及び凝集を抑制し、原料合金の粉砕を促進する。従来の潤滑剤の代わりに潤滑剤Ａが添加された原料合金を粉砕することにより、原料合金の粉砕速度が増加する。特に第二の粉砕工程における合金粉末の粉砕速度が増加し易い。また潤滑剤Ａが添加された原料合金を粉砕することにより、原料合金から製造された合金粉末中に残存する炭素が減少する。換言すれば、従来の潤滑剤の代わりに潤滑剤Ａを用いることにより、潤滑剤の添加量を低減し、且つ粉砕速度の低下を抑制することが可能である。その結果、合金粉末から作製された永久磁石に残存する炭素が減少し、永久磁石の保磁力が増加する。原料合金の粉砕速度は、ｍ／ｔ（単位：ｋｇ／ｈоｕｒ）と表されてよい。ｍは、原料合金の質量（単位：ｋｇ）である。ｔは、原料合金の平均粒子径を目標値まで低減するために要する粉砕時間（単位：ｈоｕｒ）である。潤滑剤Ａを用いることにより、粉砕速度が増加し、且つ合金粉末中に残存する炭素が減少するメカニズムは必ずしも解明されていない。後述される全ての条件を満たす潤滑剤Ａは、原料合金の表面に付着した潤滑剤Ａを除いて、粉砕工程（特に第二の粉砕工程）において分解し易い、と本発明者は推測する。
【００２６】
潤滑剤Ａは、脂肪酸アミド、尿素、尿素の誘導体、カルバミン酸の誘導体、及びシュウ酸ジエステルからなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物である。複数種の潤滑剤Ａが併用されてよい。潤滑剤Ａは固体（例えば、粒子若しくは粉末）又は液体であってよい。
【００２７】
潤滑剤Ａの分子量は、４５以上１２０以下、好ましくは６０以上１１８以下である。潤滑剤Ａの分子量が下限値以上であることにより、粉砕速度が十分に増加する。潤滑剤Ａの分子量が上限値を超える場合も、潤滑剤Ａに由来する炭素が永久磁石に残存し易く、永久磁石の保磁力が低下し易い。
【００２８】
潤滑剤Ａにおける炭素の含有量は、１０質量％以上６０質量％以下、好ましくは２０質量％以上５５質量％以下である。潤滑剤Ａにおける炭素の含有量が上限値を超える場合、潤滑剤Ａに由来する炭素が永久磁石に残存し易く、永久磁石の保磁力が低下し易い。潤滑剤Ａにおける炭素の含有量は、潤滑剤Ａにおける炭素の含有量は、１００［Ｃ］／Ｍ質量％と表されてよい。Ｍは、潤滑剤Ａの分子量である。［Ｃ］は、炭素の原子量（約１２）と、潤滑剤Ａの一分子に含まれる炭素の数ｎとの積である。
【００２９】
粉砕工程において用いられる潤滑剤Ａの質量の合計は、１００質量部の原料合金に対して、０．１質量部以上１．５質量部以下である。１００質量部の原料合金に対する潤滑剤Ａの質量の合計は、好ましくは、０．３０質量部以上１．２０質量部以下であってよい。潤滑剤Ａの質量の合計が下限値未満である場合、原料合金の粉砕速度が増加し難い。潤滑剤Ａの質量の合計が上限値を超える場合、潤滑剤Ａの質量の合計の増加に伴う粉砕速度の増加量が減少する。つまり、潤滑剤Ａの質量の合計が上限値を超える場合、潤滑剤Ａに係るコストが増加するだけであり、潤滑剤Ａの添加に見合った利点がない。原料合金の質量の絶対値は、ｍ（ｋｇ）と表されてよく、潤滑剤Ａの質量の絶対値の合計は、ａ（ｋｇ）と表されてよく、１００質量部の原料合金に対する潤滑剤Ａの質量の合計は、１００ａ／ｍ（質量部）と表されてよい。
【００３０】
潤滑剤Ａの上記条件の全てを満たす脂肪酸アミドは、例えば、ホルムアミド、アセトアミド、アセトアミド、プロピオン酸アミド、ブチルアミド及びイソブチルアミドからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００３１】
潤滑剤Ａの上記条件の全てを満たす尿素の誘導体は、例えば、１‐メチル尿素、アセチル尿素、アリル尿素、ブチル尿素、１，１‐ジエチル尿素、１，１‐ジメチル尿素、エチル尿素、２‐ヒドロキシルエチル尿素及びヒドロキシ尿素からなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００３２】
潤滑剤Ａの上記条件の全てを満たすカルバミン酸の誘導体は、例えば、カルバミン酸メチル、カルバミン酸エチル、カルバミン酸イソプロピル、カルバミン酸ブチル、カルバミン酸ｔｅｒｔ‐ブチル、カルバミン酸アンモニウム及びＮ‐メチルカルバミン酸エチルからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００３３】
潤滑剤Ａの上記条件の全てを満たすシュウ酸ジエステルは、例えば、シュウ酸ジメチルであってよい。
【００３４】
粉砕工程では、潤滑剤Ｂが更に原料合金及び合金粉末のいずれかに添加されてよい。後述される諸条件の全てを満たす潤滑剤Ｂは、潤滑剤Ａに比べて原料合金間の摩擦を低減する効果に優れている。したがって、潤滑剤Ａだけではなく潤滑剤Ｂも添加されることにより、摩擦し難い合金粉末が得られ易い。その結果、成形工程において合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され、成形体の密度が増加し易い。また潤滑剤Ｂが更に添加されることにより、配向工程において合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され、合金粉末が磁場に沿って配向され易い。成形体の密度の増加及び合金粉末の配向性の向上により、永久磁石の残留磁束密度が増加する。
【００３５】
潤滑剤Ｂは、脂肪酸、脂肪酸の誘導体、脂肪酸アミド、脂肪族アミン、ビスアミド、エステルアミド及び金属石鹸からなる群より選ばれる少なくとも一種の有機物である。複数種の潤滑剤Ｂが併用されてよい。潤滑剤Ｂは固体（例えば、粒子若しくは粉末）又は液体であってよい。
【００３６】
潤滑剤Ｂの分子に含まれる直鎖の炭素数は、１１以上２１以下、好ましくは１１以上１７以下である。直鎖の炭素数とは、直鎖を構成する炭素の数である。直鎖の炭素数が１０以下である場合、合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され難く、永久磁石の残留磁束密度が低下し易い。直鎖の炭素数が上限値を超える場合、潤滑剤Ｂに由来する炭素が永久磁石に残存し易く、永久磁石の保磁力が低下し易い。
【００３７】
粉砕工程において用いられる潤滑剤Ｂの質量の合計が、１００質量部の原料合金に対して、０．０４質量部以上０．１２質量部以下であってよい。または、粉砕工程によって得られた合金粉末に添加される潤滑剤Ｂの質量の合計が、１００質量部の原料合金に対して、０．０４質量部以上０．１２質量部以下であってもよい。潤滑剤Ｂの質量の合計が下限値御未満である場合、合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され難く、永久磁石の残留磁束密度が低下し易い。潤滑剤Ｂの質量の合計が上限値を超える場合、潤滑剤Ｂに由来する炭素が永久磁石に残存し易く、永久磁石の保磁力が低下し易い。原料合金の質量の絶対値は、ｍ（ｋｇ）と表されてよく、潤滑剤Ｂの質量の絶対値の合計は、ｂ（ｋｇ）と表されてよく、１００質量部の原料合金に対する潤滑剤Ｂの質量の合計は、１００ｂ／ｍ（質量部）と表されてよい。潤滑剤Ａ以外の他の潤滑剤Ｃが、潤滑剤Ｂと併用されてもよい。潤滑剤Ｃが用いられる場合、１００質量部の原料合金に対する潤滑剤Ｂ及び潤滑剤Ｃの質量の合計は、０．０４質量部以上０．１２質量部以下であってよい。
【００３８】
潤滑剤Ｂの上記条件の全てを満たす脂肪酸は、例えば、ラウリン酸、トリデカン酸、ミリスチン酸、ペンタデカン酸、パルミチン酸、マルガリン酸、ステアリン酸、エイコサン酸、ベヘン酸及びオレイン酸からなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００３９】
潤滑剤Ｂの上記条件の全てを満たす脂肪酸の誘導体は、例えば、ラウリン酸メチル、ラウリン酸エチル、オレイン酸メチル、オレイン酸エチル、ステアリン酸メチル、ステアリン酸エチル及びステアリン酸ブチルからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００４０】
潤滑剤Ｂの上記条件の全てを満たす脂肪酸アミドは、例えば、ラウリン酸アミド、トリデカンアミド、ミリスチン酸アミド、ペンタデカンアミド、パルミチン酸アミド、ヘプタデカンアミド、ステアリン酸アミド、エイコサン酸アミド、ベヘン酸アミド及びオレイン酸アミドからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００４１】
潤滑剤Ｂの上記条件の全てを満たす脂肪族アミンは、例えば、ラウリルアミン、トリデシルアミン、ミリスチルアミン、ペンタデシルアミン、セチルアミン、ヘプタデシルアミン、ステアリルアミン、エイコサニルアミン、ドコサニルアミン及びオレイルアミンからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００４２】
潤滑剤Ｂの上記条件の全てを満たすビスアミドは、例えば、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスベヘン酸アミド、ヘキサメチレンビスステアリン酸アミド及びヘキサメチレンビスベヘン酸アミドからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００４３】
潤滑剤Ｂの上記条件の全てを満たすエステルアミドは、例えば、エタノールアミンジステアレートであってよい。
【００４４】
潤滑剤Ｂの上記条件の全てを満たす金属石鹸は、例えば、ラウリン酸亜鉛、ラウリン酸リチウム、ラウリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸バリウム及びリノシール酸亜鉛からなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。
【００４５】
第一の粉砕工程における原料合金の粉砕手段は、水素吸蔵粉砕、ディスクミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル及びスタンプミルからなる群より選ばれる少なくとも一種の手段であってよい。第一の粉砕工程では、複数種の粉砕手段によって原料合金が粉砕されてよい。第一の粉砕工程によって得られた合金粉末の平均粒子径は、例えば、１０μｍ以上１０００μｍ以下であってよい。第一の粉砕工程によって得られた合金粉末は、粗粉末と言い換えられてよい。
【００４６】
第一の粉砕工程では、水素吸蔵粉砕により原料合金が粉砕されることが好ましい。水素吸蔵粉砕では、水素が原料合金へ吸蔵される。水素の吸蔵後、原料合金の加熱により水素が原料合金から脱離する。原料合金からの水素の脱離により、原料合金が粉砕される。水素吸蔵粉砕により、高い粉砕速度で原料合金の平均粒子径が目標値まで低減され易い。原料合金からの水素の脱離のために、水素が吸蔵された原料合金は、２００℃以上又は３５０℃以上で加熱されてよい。加熱時間は、３０分以上又は６０分以上であってよい。原料合金からの水素の脱離のために、水素が吸蔵された原料合金は、真空中又はアルゴン（Ａｒ）ガスの気流中で加熱されてよい。
【００４７】
潤滑剤Ａが添加された原料合金が水素吸蔵粉砕により粉砕される場合、潤滑剤Ａの水素化分解によって潤滑剤Ａが減少し易い。第一の粉砕工程における潤滑剤Ａの減少により、第一の粉砕工程に及び第二の粉砕工程其々の粉砕速度が低下し易い。したがって、第一の粉砕工程において原料合金が水素吸蔵粉砕によって粉砕される場合、第一の粉砕工程における潤滑剤Ａの水素化分解を防止するために、第二の粉砕工程において潤滑剤Ａが合金粉末へ添加されることが好ましい。
【００４８】
潤滑剤Ｂが添加された原料合金が水素吸蔵粉砕により粉砕される場合、潤滑剤Ｂの水素化分解によって潤滑剤Ｂが減少し易い。第一の粉砕工程における潤滑剤Ｂの減少により、成形工程において合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され難く、成形体の密度が増加し難い。また第一の粉砕工程における潤滑剤Ｂの減少により、配向工程において合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され難く、合金粉末が磁場に沿って配向され難い。したがって、第一の粉砕工程において原料合金が水素吸蔵粉砕によって粉砕される場合、第一の粉砕工程における潤滑剤Ｂの水素化分解を防止するために、第一の粉砕工程の後、潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加されることが好ましい。例えば、第二の粉砕工程において潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加されてよい。第二の粉砕工程の後、潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加されてもよい。
【００４９】
水素吸蔵粉砕以外の粉砕方法によって第一の粉砕工程が実施される場合、第一の粉砕工程では潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂの水素化分解は起きない。したがって、水素吸蔵粉砕以外の粉砕方法によって第一の粉砕工程が実施される場合、第一の粉砕工程において潤滑剤Ａが原料合金へ添加されてよい。つまり、水素吸蔵粉砕以外の粉砕方法によって第一の粉砕工程が実施される場合、第一の粉砕工程では、潤滑剤Ａが添加された原料合金が粉砕されてよい。水素吸蔵粉砕以外の粉砕方法によって第一の粉砕工程が実施される場合、第一の粉砕工程において潤滑剤Ｂが原料合金へ添加されてよい。つまり、水素吸蔵粉砕以外の粉砕方法によって第一の粉砕工程が実施される場合、第一の粉砕工程では、潤滑剤Ｂが添加された原料合金が粉砕されてよい。水素吸蔵粉砕以外の粉砕方法によって第一の粉砕工程が実施される場合、第一の粉砕工程では、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが添加された原料合金が粉砕されてよい。
【００５０】
第二の粉砕工程における合金粉末の粉砕手段は、ジェットミル（気流粉砕機）、ボールミル、ビーズミル、振動ミル及び湿式アトライターからなる群より選ばれる少なくとも一種の手段であってよい。第二の粉砕工程では、複数種の粉砕手段によって合金粉末が粉砕されてよい。第二の粉砕工程において粉砕された合金粉末の平均粒子径は、例えば、０．５μｍ以上４μｍ以下であってよい。第二の粉砕工程において粉砕された合金粉末は、微粉末と言い換えられてよい。
【００５１】
第二の粉砕工程では、ジェットミルにより合金粉末が粉砕されることが好ましい。ジェットミルでは、高圧の不活性ガスが高速でノズルから噴射され、合金粉末が不活性ガスによって加速される。加速された合金粉末同士の衝突、及び合金粉末とその容器の内壁との衝突によって、合金粉末が更に粉砕される。ジェットミルにより、高い粉砕速度で合金粉末の平均粒子径が目標値まで低減され易い。不活性ガスは、例えばＡｒであってよい。
【００５２】
第二の粉砕工程では、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが添加された合金粉末が粉砕されてよい。例えば、第二の粉砕工程では、合金粉末、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが、円錐型混合機（ナウタミキサー）、Ｖ型混合機又は攪拌羽式攪拌機によって混合されてよく、これらの混合物がジェットミルにより粉砕されてよい。第二の粉砕工程において潤滑剤Ａだけではなく潤滑剤Ｂが合金粉末に添加されることにより、第二の粉砕工程の粉砕速度が増加し易い。また粉砕工程において潤滑剤Ａだけではなく潤滑剤Ｂが合金粉末に添加されることにより、潤滑剤Ｂが合金粉末中に分散し易く、合金粉末を構成する各合金粒子の表面に均一に付着し易い。その結果、成形工程及び配向工程において、合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され易い。
【００５３】
上述の通り、潤滑剤Ｂは、粉砕工程に続く成形工程及び配向工程において、合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦を低減する機能を担っている。したがって、潤滑剤Ｂは、粉砕工程の後、潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加されてもよい。例えば、第二の粉砕工程の後、潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加されてもよい。第二の粉砕工程の後、潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加される場合、成形工程前に合金粉末及び潤滑剤Ｂが均一に混合されることが好ましい。例えば、合金粉末及び潤滑剤Ｂは、円錐型混合機（ナウタミキサー）又はＶ型混合機によって混合されてよい。合金粉末及び潤滑剤Ｂの混合により、潤滑剤Ｂが合金粉末中に分散し易く、合金粉末を構成する各合金粒子の表面に均一に付着し易い。その結果、成形工程及び配向工程において、合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減され易い。
【００５４】
以上の方法によって製造された永久磁石用の合金粉末における炭素の含有量は、４００質量ｐｐｍ以上１５００質量ｐｐｍ以下、好ましくは４９０質量ｐｐｍ以上１４２０質量ｐｐｍ以下であってよい。上述の通り、潤滑剤Ａが添加された原料合金を粉砕することにより、高い粉砕速度を維持しつつ、合金粉末における炭素の含有量を１５００質量ｐｐｍ以下に低減することができる。その結果、合金粉末から作製された永久磁石に残存する炭素が減少し、永久磁石の保磁力が増加し易い。合金粉末は、成形工程及び配向工程において合金粒子間の摩擦を低減するために潤滑剤Ｂを含んでいてよい。つまり、合金粉末は潤滑剤Ｂを構成する炭素を含んでいてよい。したがって、合金粉末における炭素の含有量の下限値はゼロではなくてもよく、合金粉末における炭素の含有量は４００質量ｐｐｍ以上であってよい。
【００５５】
（永久磁石の製造方法）
本実施形態に係る永久磁石の製造方法は、上記の製造方法によって永久磁石用の合金粉末を製造する工程と、型を用いて合金粉末から成形体を作製する成形工程と、を備える。永久磁石の製造方法は、型内に設置された合金粉末に磁場を印加することにより、合金粉末を配向させる配向工程を更に備えてよい。永久磁石の製造方法は、成形工程及び配向工程の後、成形体を焼結させる焼結工程を更に備えてよい。
【００５６】
成形工程及び配向工程は同時に実施されてよい。成形工程及び配向工程が同時に実施される場合、金型内の合金粉末に磁場を印加しながら、合金粉末が金型で加圧される。その結果、磁場に沿って配向された合金粉末を含む成形体が得られる。上述の通り、合金粉末が潤滑剤Ｂを含むことにより、合金粉末を構成する合金粒子間の摩擦が低減される。その結果、成形体の密度が高まり、合金粉末が磁場に沿って配向され易く、永久磁石の残留磁束密度が高まる。金型が合金粉末に及ぼす圧力は、３０ＭＰａ以上３００ＭＰａ以下であってよい。金型内の合金粉末に印加される磁場の強さは、７９６ｋＡ／ｍ以上１９９０ｋＡ／ｍ以下であってよい。磁場は、静磁場又はパルス磁場であってよい。合金粉末及び有機溶媒の混合物（スラリー）が成形されてよい。つまり、湿式成形によって、成形体が形成されてよい。
【００５７】
成形工程の後、配向工程が実施されてよい。配向工程前に実施される成形工程では、型を用いて合金粉末から成形体が形成される。型は、樹脂、金属及びセラミックからなる群より選ばれる少なくとも一種の材料からなっていてよい。配向工程前に実施される成形工程では、型が合金粉末に及ぼす圧力が、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下であってよい。成形工程後に実施される配向工程では、型内に保持された成形体へ磁場が印加される。つまり、型内の成形体に磁場を印加することにより、成形体を構成する合金粉末が磁場に沿って配向される。磁場は、静磁場又はパルス磁場であってよい。型内の成形体に印加する磁場の強度は、例えば、７９６ｋＡ／ｍ以上５１７３ｋＡ／ｍ以下であってよい。配向工程においても、型内の成形体が加圧されてよい。配向工程において型が成形体に及ぼす圧力は、０．０４９ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下であってよい。
【００５８】
成形工程及び配向工程の後、成形体が脱磁されてよい。
【００５９】
焼結工程では、焼結炉中で成形体を焼結させることにより、焼結体が得られる。焼結炉内の雰囲気は、真空又は不活性ガスであってよい。不活性ガスは、例えばＡｒであってよい。焼結工程の諸条件は、目的とする永久磁石の組成、原料合金の粉砕方法及び合金粉末の平均粒子径等に応じて、適宜設定されてよい。焼結温度は、例えば９００℃以上１２００℃以下であってよい。焼結時間は、１時間以上２０時間以下であってよい。
【００６０】
時効処理工程において、焼結体が更に加熱されてよい。時効処理工程により、焼結体の磁気特性が向上する。時効処理工程の雰囲気は、真空又は不活性ガスであってよい。不活性ガスは、例えばＡｒであってよい。時効処理工程では、焼結体が約６００℃で１〜３時間加熱されてよい。多段階の時効処理工程が実施されてもよい。例えば、第一時効処理では、焼結体が７００〜９００℃で１〜３時間加熱されてよく、第一時効処理に続く第二時効処理では、焼結体が５００〜７００℃で１〜３時間加熱されてよい。焼結工程に連続して時効処理工程が実施されてよい。
【００６１】
時効処理工程に続く冷却工程により、焼結体が急冷されてよい。焼結体は、不活性ガス中で急冷されてよい。不活性ガスは、例えばＡｒであってよい。焼結体の冷却速度は、例えば５℃／分以上１００℃／分以下であってよい。
【００６２】
加工工程では、切削及び研磨等により、焼結体の寸法及び形状が調整されてよい。以上方法によって得られた焼結体は、重希土類元素を含んでいなくてよい。焼結体が、既に重希土類元素を含んでいてもよい。焼結体中の重希土類元素の有無に関わらず、以下の拡散工程が実施されてよい。ただし拡散工程は必須ではない。
【００６３】
重希土類元素を含む永久磁石を製造する場合、拡散工程が実施されてよい。重希土類元素は、例えば、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくとも一つの元素であってよい。拡散工程では、重希土類元素又はその化合物を上記の焼結体の表面に付着させた後、焼結体が加熱されてもよい。例えば、重希土類元素を焼結体の表面に付着させてよい。重希土類元素を含む蒸気中において、焼結体が加熱されてもよい。拡散工程により、重希土類元素が焼結体の表面から内部へ拡散し、さらに重希土類元素が粒界を介して主相粒子の表面へ拡散する。
【００６４】
重希土類元素を含有する塗料が焼結体に表面に塗布されてよい。塗料が重希土類元素を含む限り、塗料の組成は限定されない。塗料は、例えば、重希土類元素の単体、重希土類元素を含む合金、又は重希土類元素を含む化合物であってよい。重希土類元素を含む化合物は、水素化物、フッ化物、又は酸化物であってよい。塗料に含まれる溶媒（分散媒）は、水以外の溶媒であってよい。例えば、溶媒は、アルコール、アルデヒド、又はケトン等の有機溶媒であってよい。塗料における重希土類元素の濃度は限定されない。
【００６５】
拡散工程における拡散処理温度は、８００℃以上９５０℃以下であってよい。拡散処理時間は、１時間以上５０時間以下であってよい。拡散処理温度及び拡散処理時間が上記の範囲内であることにより、重希土類元素の濃度分布を制御し易く、永久磁石の製造コストが低減される。拡散工程が上述の時効処理工程を兼ねてもよい。
【００６６】
拡散工程後に、さらに熱処理を永久磁石に施してもよい。拡散工程後の熱処理温度は、４５０℃以上６００℃以下であってよい。熱処理時間は、１時間以上１０時間以下であってよい。拡散工程後の熱処理によって、最終的に得られる永久磁石の磁気特性（特に保磁力）が向上し易い。
【００６７】
拡散工程の後、切削及び研磨等により、焼結体の寸法及び形状が調整されてよい。
【００６８】
焼結体の表面の酸化又は化成処理（ｃｈｅｍｉｃａｌ  ｔｒｅａｔｍｅｎｔ）により、不動態（ｐａｓｓｉｖｅ）層が焼結体の表面に形成されてよい。焼結体の表面が樹脂膜で覆われてもよい。不動態層又は樹脂膜の形成により、永久磁石の耐食性が更に向上する。
【００６９】
以上の方法により、永久磁石が製造される。永久磁石の形状は限定されない。例えば、永久磁石の形状は、直方体、立方体、矩形（板）、多角柱、アークセグメント、扇、環状扇形（ａｎｎｕｌａｒ  ｓｅｃｔｏｒ）状、球、円板、円柱、筒、リング、又はカプセルであってよい。永久磁石の断面の形状は、例えば、多角形、円弧（円弦）、弓形、アーチ形、Ｃ字形、又は円であってよい。永久磁石は、モータ、発電機又はアクチュエーター等に適用されてよい。例えば、永久磁石は、ハイブリッド自動車、電気自動車、ハードディスクドライブ、磁気共鳴画像装置（ＭＲＩ）、スマートフォン、デジタルカメラ、薄型ＴＶ、スキャナー、エアコン、ヒートポンプ、冷蔵庫、掃除機、洗濯乾燥機、エレベーター及び風力発電機等の様々な分野で利用される。
【００７０】
本発明は上記実施形態に限定されない。例えば、合金粉末からボンド磁石が製造されてよい。合金粉末から熱間加工磁石が製造されてもよい。
【実施例】
【００７１】
以下、本発明が実施例により更に詳細に説明されるが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００７２】
（実施例１）
ストリップキャスト法により、フレーク状の原料合金が作製された。原料合金は、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｂ及びＦｅからなっていた。原料合金における各元素の含有量は以下の値であった。
Ｎｄの含有量：２４．０質量％。
Ｐｒの含有量：７．２質量％。
Ｃｏの含有量：０．５質量％。
Ａｌの含有量：０．２質量％。
Ｃｕの含有量：０．１質量％。
Ｂの含有量：０．９８質量％。
Ｆｅの含有量：ｂａｌａｎｃｅ（残部）。
【００７３】
第一の粉砕工程では、室温下で１時間にわたって水素を原料合金へ吸蔵させた。水素の吸蔵後、原料合金を５００℃で１時間加熱することにより、原料合金が脱水素された。以上の水素吸蔵粉砕により原料合金が粉砕され、合金粉末が得られた。第一の粉砕工程によって得られた合金粉末の平均粒子径は、５００μｍであった。
【００７４】
第一の粉砕工程に続く第二の粉砕工程では、潤滑剤Ａが合金粉末へ添加された。実施例１の潤滑剤Ａは、下記表１に示される。潤滑剤Ａの分子量Ｍは、下記表１に示される。潤滑剤Ａにおける炭素の含有量は、下記表１に示される。表１中の［Ｃ］／Ｍは、潤滑剤Ａにおける炭素の含有量を意味する。［Ｃ］／Ｍの単位は、質量％である。［Ｃ］／Ｍの定義は上述の通りである。潤滑剤Ａの添加量は、下記表１に示される。潤滑剤Ａの添加量とは、１００質量部の原料合金に対する潤滑剤Ａの質量の合計である。潤滑剤Ａの添加量の単位は、質量部である。
【００７５】
第二の粉砕工程では、潤滑剤Ａ及び合金粉末が室温で１０分間混合された。潤滑剤Ａ及び合金粉末はＶ型混合機によって混合された。潤滑剤Ａと混合された合金粉末はジェットミルによって更に粉砕された。合金粉末の平均粒子径が３μｍになるまで、合金粉末がジェットミルによって粉砕された。ジェットミルの気流は、Ｎ２ガスであった。気流中の酸素の濃度は５０ｐｐｍ以下であった。第二の粉砕工程の粉砕速度Ｖは、下記表１に示めされる。Ｖの単位は、ｋｇ／ｈоｕｒである。粉砕速度の定義は上述の通りである。
【００７６】
以上の第一の粉砕工程及び第二の粉砕工程により、実施例１の永久磁石用の合金粉末が作製された。実施例１の合金粉末における炭素の含有量＜Ｃ＞が測定された。合金粉末における炭素の含有量は、赤外線吸収法によって測定された。実施例１の＜Ｃ＞は、下記表１に示される。＜Ｃ＞の単位は、質量ｐｐｍである。
【００７７】
合金粉末がＶ型混合機によって攪拌された。合金粉末の攪拌後、金型内の合金粉末に磁場を印加しながら、合金粉末を金型で加圧することにより、成形体が作製された。つまり成形工程及び配向工程が同時に実施された。金型が合金粉末に及ぼす圧力は、１．４ｔ／ｃｍ２であった。金型内の合金粉末に印加された磁場の強さは、１１９３ｋＡ／ｍであった。
【００７８】
焼結過程では、成形体をＡｒガス中で加熱することにより、焼結体が得られた。焼結過程では、成形体が１０３０℃で４時間加熱された。焼結過程に続いて、焼結体は急冷された。
【００７９】
焼結体の急冷後、第一時効処理と、第一時効処理に続く第二時効処理が実施された。第一時効処理及び第二時効処理のいずれにおいても、焼結体はＡｒガス中で加熱された。第一時効処理では、焼結体が９００℃で１時間加熱された。第二時効処理では、焼結体が５３０℃で１時間加熱された。
【００８０】
以上の方法により、実施例１の永久磁石が作製された。
【００８１】
室温における実施例１の永久磁石の保磁力Ｈｃｊが測定された。Ｈｃｊの測定には、Ｂ‐Ｈトレーサーを用いた。実施例１のＨｃｊは、下記表１に示される。Ｈｃｊの単位は、ｋＡ／ｍである。
【００８２】
（実施例２〜１０、比較例１〜４）
実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の第一の粉砕工程では、下記表１に示される潤滑剤Ａが原料合金へ添加された。実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の潤滑剤Ａの添加量は、下記表１に示される。これらの事項を除いて、実施例１と同様の方法で、実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の合金粉末及び永久磁石が作製された。実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の第二の粉砕工程の粉砕速度Ｖは、下記表１に示される。実施例１と同様の方法で、実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の合金粉末における炭素の含有量＜Ｃ＞が測定された。実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の＜Ｃ＞は、下記表１に示される。実施例１と同様の方法で、実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の永久磁石のＨｃｊが測定された。実施例２〜１０及び比較例１〜４其々のＨｃｊは、下記表１に示される。
【００８３】
実施例２〜１０及び比較例１〜４其々のΔＶが算出された。ΔＶは、下記数式１によって定義される。数式１中のＶは、実施例２〜１０及び比較例１〜４其々の第二の粉砕工程の粉砕速度である。数式１中のＶ０は、比較例１の第二の粉砕工程の粉砕速度である。ΔＶの単位は、％である。ΔＶは大きいことが好ましい。
ΔＶ＝１００×（Ｖ−Ｖ０）／Ｖ０      （１）
【００８４】
実施例２〜１０及び比較例１〜４其々のΔＨｃｊが算出された。ΔＨｃｊは、下記数式２によって定義される。数式２中のＨｃｊは、実施例２〜１０及び比較例１〜４其々のＨｃｊである。数式１中のＨｃｊ０は、比較例１のＨｃｊである。実施例２〜１０及び比較例１〜４其々のΔＨｃｊは、下記表１に示される。ΔＨｃｊの単位は、％である。ΔＨｃｊが負の値である場合、ΔＨｃｊの絶対値は２．０％以下であることが好ましい。ΔＨｃｊが正の値である場合、ΔＨｃｊは大きいことが好ましい。
ΔＨｃｊ＝１００×（Ｈｃｊ−Ｈｃｊ０）／Ｈｃｊ０      （２）
【００８５】
【表１】
2020167208.tif 000002
【００８６】
（実施例１１〜２０、比較例５〜７）
実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の第二の粉砕工程では、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂが合金粉末へ添加された。つまり、実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の第二の粉砕工程では、潤滑剤Ａ及び潤滑剤Ｂと混合された合金粉末が、ジェットミルによって粉砕された。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の潤滑剤Ａは、下記表２に示される。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の潤滑剤Ａの添加量は、下記表２に示される。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の潤滑剤Ｂは、下記表２に示される。各潤滑剤Ｂの分子に含まれる直鎖の炭素数Ｎｃは、下記表２に示される。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の潤滑剤Ｂの添加量は、下記表２に示される。潤滑剤Ｂの添加量とは、１００質量部の原料合金に対する潤滑剤Ｂの質量の合計である。潤滑剤Ｂの添加量の単位は、質量部である。
【００８７】
上記の事項を除いて実施例１と同様の方法で、実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の合金粉末及び永久磁石が作製された。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の第二の粉砕工程の粉砕速度Ｖは、下記表２に示される。実施例１と同様の方法で、実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の合金粉末における炭素の含有量＜Ｃ＞が測定された。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の＜Ｃ＞は、下記表２に示される。実施例１と同様の方法で、実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々の永久磁石のＨｃｊが測定された。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々のＨｃｊは、下記表２に示される。実施例１１〜２０及び比較例５〜７其々のΔＶ及びΔＨｃｊは、下記表２に示される。
【００８８】
室温における実施例３、１１〜２０及び比較例５〜７其々の永久磁石の残留磁束密度Ｂｒが測定された。Ｂｒの測定には、上記のＢ‐Ｈトレーサーを用いた。実施例３、１１〜２０及び比較例５〜７其々のＢｒは、下記表２に示される。Ｂｒの単位は、ｍＴである。
【００８９】
実施例３、１１〜２０及び比較例５〜７其々のΔＢｒが算出された。ΔＢｒは、下記数式３によって定義される。数式３中のＢｒは、実施例３、１１〜２０及び比較例５〜７其々のＢｒである。数式３中のＢｒ０は、実施例３のＢｒである。実施例３、１１〜２０及び比較例５〜７其々のΔＢｒは、下記表２に示される。ΔＢｒの単位は、％である。ΔＢｒは大きいことが好ましい。
ΔＢｒ＝１００×（Ｂｒ−Ｂｒ０）／Ｂｒ０      （３）
【００９０】
【表２】
2020167208.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００９１】
本発明に係る希土類永久磁石用の合金粉末の製造方法によれば、原料合金の粉砕速度が増加し、高い保磁力を有する希土類永久磁石の製造に適した合金粉末を製造することができる。