(57)【要約】      （修正有）【課題】重希土類ＲＨの使用量を低減し、Ｂｒの低下を抑制しつつ高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供する。【解決手段】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、軽希土類元素ＲＬを主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を主相として有し、重希土類元素ＲＨを含有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（α）が１．０μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５））を有し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（β）が０．６μｍ以下のＲＨ拡散層を有し、かつ、次式（１）を満たしている。０．０５≦α−β≦０．６・・・式（１）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽希土類元素ＲＬ（ＲＬはＮｄ、ＰｒおよびＣｅからなる群から選択された少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を主相として有し、重希土類元素ＲＨ（ＲＨはＴｂ、ＤｙおよびＨｏからなる群から選択された少なくとも１種）を含有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（α）が１．０μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５））を有し、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（β）が０．６μｍ以下のＲＨ拡散層を有し、かつ、
下記式（１）を満たしているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
０．０５≦α−β≦０．６  式（１）
【請求項２】
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（α）が０．８μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５）を有する、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項３】
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（β）が０．５μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５）を有する、請求項１又は２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項４】
さらに、下記式（２）を満足する、請求項１〜３のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
０．１≦α−β≦０．４  式（２）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏ）は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モータ、産業機器用モータなどの各種モータや家電製品等に使用されている。
【０００３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、主としてＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物からなる主相と、この主相の粒界部分に位置する粒界相とから構成されている。主相であるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物は高い飽和磁化と異方性磁界を持つ強磁性材料であり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の特性の根幹をなしている。
【０００４】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、高温で固有保磁力ＨｃＪ（以下、単に「ＨｃＪ」という）が低下するため、不可逆熱減磁が起こる。不可逆熱減磁を回避するため、モータ用等に使用する場合、高温下でも高いＨｃＪを維持することが要求されている。
【０００５】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物相中のＲの一部を重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ、Ｔｂ等）で置換すると、ＨｃＪが向上することが知られている。高温で高いＨｃＪを得るためには、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石中に重希土類元素ＲＨを多く添加することが有効である。しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、Ｒとして軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ、Ｐｒ）を重希土類元素ＲＨで置換すると、ＨｃＪが向上する一方、残留磁束密度Ｂｒ（以下、単に「Ｂｒ」という）が低下してしまうという問題がある。また、重希土類元素ＲＨは希少資源である。これらの理由により重希土類元素ＲＨの使用量を削減することが求められている。
【０００６】
そこで、近年、より少ない重希土類元素ＲＨによってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨｃＪを向上させるために、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石表面にＴｂ、Ｄｙ等の重希土類元素ＲＨを供給し、その重希土類元素ＲＨを磁石内部に拡散させることが提案されている。これにより、主相外殻部（粒界近傍）に重希土類元素ＲＨを多く分布させることができる。主相外殻部（粒界近傍）に重希土類元素ＲＨのシェル層（ＲＨ濃化層）を分布させることによりＢｒの低下を抑制することができ、さらに、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＨｃＪ発生機構は核生成型（ニュークリエーション型）であるため、主相外殻部（粒界近傍）に重希土類元素ＲＨのシェル層を分布させることにより結晶粒全体の結晶磁気異方性が高められ、逆磁区の核生成が妨げられ、その結果、ＨｃＪが向上する。
【０００７】
特許文献１には、ＤｙおよびＴｂ等を含有する粉末を焼結体表面に存在させた状態で焼結温度よりも低い温度で加熱することで、前記粉末からＤｙおよびＴｂ等を焼結体に拡散させる方法が記載されている。
【０００８】
特許文献２および特許文献３には、焼結磁石（特許文献３は焼結体）とＤｙ等を含有する蒸発材料（特許文献３はバルク体）とを網を介して離間して配置し、焼結磁石と蒸発材料とを所定温度に加熱することにより、蒸発材料からＤｙ等を焼結磁石に拡散させる方法が記載されている。
【０００９】
特許文献４には、複数個のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＤｙ等を含有する複数個のＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接又は接触可能に処理室内に挿入し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とを前記処理室内にて連続的に又は断続的に移動させながら加熱することによって、前記ＲＨ拡散源からＤｙ等をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体に拡散させる方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００８−１４７６３４号公報
【特許文献２】特開２００８−１７１９９５号公報
【特許文献３】国際公開第２００７／１０２３９１号
【特許文献４】国際公開第２０１１／００７７５８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかし、特許文献１に記載の方法によれば、焼結体表面に蓄積された重希土類元素ＲＨが一気に焼結体内部に拡散するため、焼結体の表層領域において主相の中央部分に近いところまでも重希土類元素ＲＨが拡散する。これによりＢｒの低下を招く。また、焼結体の表層領域において多くの重希土類元素ＲＨが消費されるため、磁石体の表層領域からさらに奥の領域（磁石の中央部分）にまで十分な重希土類元素ＲＨを拡散させることが困難となる。
【００１２】
また、特許文献２〜４に記載の方法によれば、重希土類元素ＲＨが表面に衝突したあと焼結磁石内部に速やかに拡散する。しかし、重希土類元素ＲＨの供給が磁石表面に逐次行われるため、焼結磁石の表層領域からさらに奥の領域（磁石の中央部分）にまで十分な重希土類元素ＲＨを拡散しようとすると、焼結磁石の表層領域の主相において比較的厚い重希土類元素ＲＨのシェル層が形成されてしまう場合がある。
【００１３】
このように、特許文献１〜４に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石では、焼結磁石の表層領域において、重希土類元素ＲＨが主相外殻部（粒界近傍）のみならず主相内部にまで拡散したり、比較的厚い重希土類元素ＲＨのシェル層が形成される場合があるため、必ずしも十分にＢｒの低下を抑制しつつ、ＨｃＪを向上させているとは言い難い。
【００１４】
本開示の様々な実施形態は、重希土類ＲＨの使用量を低減し、Ｂｒの低下を抑制しつつ高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例示的な実施形態において、軽希土類元素ＲＬ（ＲＬはＮｄ、ＰｒおよびＣｅからなる群から選択された少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を主相として有し、重希土類元素ＲＨ（ＲＨはＴｂ、ＤｙおよびＨｏからなる群から選択された少なくとも１種）を含有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（α）が１．０μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５））を有し、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（β）が０．６μｍ以下のＲＨ拡散層を有し、かつ、下記式（１）を満たしている。
０．０５≦α−β≦０．６  式（１）
【００１６】
ある実施形態において、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（α）が０．８μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５）を有する。
【００１７】
ある実施形態において、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（β）が０．５μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５）を有する。
【００１８】
ある実施形態において、さらに、下記式（２）を満足する。
０．１≦α−β≦０．４  式（２）
【発明の効果】
【００１９】
本開示により、重希土類ＲＨの使用量を低減し、Ｂｒの低下を抑制しつつ高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１−１）の表面から深さ２０μｍの位置における、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部のＲＨ拡散層を電界放出型走査電子顕微鏡により観察した写真である。
【図２】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１−２）の表面から深さ２０μｍの位置における、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部のＲＨ拡散層を電界放出型走査電子顕微鏡により観察した写真である。
【図３】特許文献３に記載の拡散方法に好適に用いられる処理容器の構成と、処理容器内における拡散源とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材との配置関係の一例を模式的に示す断面図である。
【図４】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．２−１）の表面から深さ２０μｍの位置における、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部のＲＨ拡散層を電界放出型走査電子顕微鏡により観察した写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、軽希土類元素ＲＬを主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を主相として有し、重希土類元素ＲＨを含有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であり、焼結磁石の表面領域（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置）におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部に平均厚さ（α）が１．０μｍ以下（好ましくは０．８μｍ以下）の薄いＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５））を有し、さらに、焼結磁石の表面領域からさらに奥の領域（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置）におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部に平均厚さ（β）が０．６μｍ以下（好ましくは０．５μｍ以下）であり、前記αよりも平均厚さがさらに薄いＲＨ拡散層を有する。そして、磁石の表面領域の方が、奥の領域よりもＲＨ拡散層の平均厚さが厚いものの、その差が非常に少ない特定の範囲とする（０．０５≦α−β≦０．６  式（１））。このようなＲＨ拡散層をもつＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、焼結磁石の表層領域において多くの重希土類元素ＲＨが消費されることなく、焼結磁石の表層領域からさらに奥の領域にまで十分な重希土類元素ＲＨが拡散する。これにより、重希土類ＲＨの使用量を低減し、Ｂｒの低下を抑制しつつ高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。
【００２２】
本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例えば、軽希土類元素ＲＬ（ＲＬはＮｄ、ＰｒおよびＣｅからなる群から選択された少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ2Ｆｅ14Ｂ型化合物結晶粒を主相として有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏ）を用意する工程と、重希土類元素ＲＨ（ＲＨはＴｂ、ＤｙおよびＨｏからなる群から選択された少なくとも１種）を含む合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末を用意する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面の少なくとも一部に、前記拡散源粉末の少なくとも一部を接触させる工程と、前記拡散源粉末が接触した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を、８００℃以上前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の焼結温度以下の温度で３０時間以上加熱する熱処理をして、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面から内部に拡散する拡散工程とを行うことにより得ることができる。
【００２３】
通常、拡散工程における加熱時間は、加熱時間を長くしていくと（例えば５時間から１０時間）、磁石の表層領域において主相内部への重希土類元素ＲＨの拡散が進んでいく。よって、従来、加熱時間を長くすればするほど、磁石の表層領域において主相内部へ重希土類元素ＲＨが拡散され、これによりＢｒの低下を招き、さらに表層領域において多くの重希土類元素ＲＨが消費されることで磁石の中央部分にまで十分な重希土類元素ＲＨを拡散させることが困難となりＨｃＪの向上が妨げられると考えられてきた。しかし、検討の結果、全く意外なことに、加熱時間を３０時間以上行うと、主相内部に重希土類元素ＲＨが拡散されず、重希土類元素ＲＨを主相外殻部（粒界近傍）に拡散させることができることが分かった。また、磁石の表層領域からさらに奥の領域にまで重希土類元素ＲＨを拡散させることができることが分かった。
【００２４】
前記拡散工程における加熱時間は、必ずしも３０時間以上とする必要はなく、拡散前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材や拡散源の組成、拡散温度との兼ね合いによって決まる。上述した本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石となるように、適宜、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材や拡散源の組成、拡散温度及び拡散時間を調整すればよい。
【００２５】
（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石）
本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、
軽希土類元素ＲＬ（ＲＬはＮｄ、ＰｒおよびＣｅからなる群から選択された少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を主相として有し、重希土類元素ＲＨ（ＲＨはＴｂ、ＤｙおよびＨｏからなる群から選択された少なくとも１種）を含有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（α）が１．０μｍ以下のＲＨ拡散層（（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５））を有し、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（β）が０．６μｍ以下のＲＨ拡散層を有し、かつ、
下記式（１）を満たしている。
０．０５≦α−β≦０．６  式（１）
【００２６】
本開示におけるＲＨ拡散層とは、（ＲＬ１−ｘＲＨｘ）２Ｆｅ１４Ｂ（０．１≦ｘ≦０．７５）の組成を有し、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の中央部よりもＲＨ濃度が高い層をいう。ＲＨ拡散層の組成およびＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の中央部のＲＨ濃度は、例えば以下のようにして確認する。まず、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁石断面におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ）により観察する。観察する箇所は、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍ及び３００μｍにおける任意の磁石断面である。次にＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を電子プローブマイクロアナライザー（ＥＰＭＡ）を用いて組成分析する。これにより、ＲＨ拡散層の組成およびＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の中央部のＲＨ濃度を確認することができる。
【００２７】
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部におけるＲＨ拡散層の平均厚さ（α）が１．０μｍを超えると、ＲＨの表面領域において多くの重希土類元素ＲＨが消費され、焼結磁石の表面領域からさらに奥の領域にまで十分な重希土類元素ＲＨを拡散させることが困難となり、重希土類ＲＨの使用量を低減し、Ｂｒの低下を抑制しつつ高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることが出来ない。好ましくは、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（α）が０．１μｍ以上１．０μｍ以下のＲＨ拡散層を有し、さらに好ましくは、外殻部に平均厚さ（α）は０．１μｍ以上０．８μｍ以下である。これにより重希土類ＲＨの使用量を低減し、Ｂｒの低下を抑制しつつ更に高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。
【００２８】
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部におけるＲＨ拡散層の平均厚さ（β）が０．６μｍを超えると、Ｂｒが低下する可能性がある。好ましくは、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置における前記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒は、外殻部に平均厚さ（β）が０．０５μｍ以上０．６μｍ以下のＲＨ拡散層を有し、さらに好ましくは、ＲＨ拡散層の平均厚さ（β）は０．０５μｍ以上０．５μｍ以下である。これにより重希土類ＲＨの使用量を低減し、Ｂｒの低下を抑制しつつ更に高いＨｃＪを有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。前記深さ３００μｍの位置と前記深さ２０μｍの位置は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ方向においてほぼ延長線上にある位置である。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ３００μｍの位置とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置は、いずれもＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の同じ表面からの距離を測定した位置である。
【００２９】
外殻部における平均厚さ（α）び（β）は、以下ようにして求める。
【００３０】
まず、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁石断面におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を例えば、電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ）により観察する。観察する箇所は、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍ及び３００μｍにおける任意の磁石断面であり、観察視野は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒が５個〜２０個程度観察可能な広さである。次にＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を例えば、ＥＰＭＡを用いて組成分析することによりＲＨ拡散層を確認する。次に、視野の中からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒全体における平均粒子径の値程度（例えば平均粒子径が４μｍであれば４μｍ前後）のＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を抽出する。これは、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の微粉を測定しないことを意味している。そのため、厳密に選定する必要はなく、例えば平均粒子径が4μｍであれば、３〜６μｍ程度を抽出すればよい。なお、平均粒子径は画像処理により個々の粒子の円相当径の複数個の平均値として求められる。例えばＥＢＳＤ（電子線後方散乱回折）を用いて測定することにより求めることができる。そして、抽出したＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の中でＲＨ拡散層の厚さが最大（比較的厚い）と思われる箇所におけるＲＨ拡散層の厚さを例えば、画像処理ソフトウエア―「ＩｍａｇｅＪ」を用いて測定する。このようにして複数の視野で１５点（Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を１５個）測定し、その平均値を平均厚さ（α）及び（β）とする。
【００３１】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は下記式（１）を満たしている。
０．０５≦α−β≦０．６  式（１）
【００３２】
式（１）を満たすということは、重希土類元素ＲＨが磁石表面から内部に拡散されていることを示している。また、式（１）を満たすことにより、焼結磁石の表層領域において多くの重希土類元素ＲＨが消費されることなく、焼結磁石の表層領域からさらに奥の領域にまで十分な重希土類元素ＲＨが拡散する。
【００３３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例えば以下の組成を有する。
希土類元素Ｒ：２７．５〜３５．０質量％（ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石全体の１０質量％以下含む）、
Ｂ（Ｂ（ボロン）の一部はＣ（カーボン）で置換されていてもよい）：０．８０〜１．２０質量％、
Ｇａ：０〜０．８質量％、
添加元素Ｍ（Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂからなる群から選択された少なくとも１種）：０〜２質量％、
Ｔ（（ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏ）及び不可避不純物：残部。
【００３４】
本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、切削加工や研磨加工が施されていてもよい。また、本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例えば、軽希土類元素ＲＬ（ＲＬはＮｄ、ＰｒおよびＣｅからなる群から選択された少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ2Ｆｅ14Ｂ型化合物結晶粒を主相として有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏ）を用意する工程と、重希土類元素ＲＨ（ＲＨはＴｂ、ＤｙおよびＨｏからなる群から選択された少なくとも１種）を含む合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末を用意する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面の少なくとも一部に、前記拡散源粉末の少なくとも一部を接触させる工程と、前記拡散源粉末が接触した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を、８００℃以上前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の焼結温度以下の温度で３０時間以上加熱する熱処理をして、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面から内部に拡散する拡散工程とを行うことにより得ることができる。
【００３５】
なお、本開示において、拡散工程前および拡散工程中のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材」と称し、拡散工程後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を単に「Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石」と称する。
【００３６】
（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を用意する工程）
軽希土類元素ＲＬ（ＲＬはＮｄ、ＰｒおよびＣｅからなる群から選択された少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有するＲ2Ｆｅ14Ｂ型化合物結晶粒を主相として有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏ）を用意する。
【００３７】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材は公知のものが使用できる。例えば、以下の組成を有する。
希土類元素Ｒ：２７．５〜３５．０質量％、
Ｂ（Ｂ（ボロン）の一部はＣ（カーボン）で置換されていてもよい）：０．８０〜１．２０質量％、
Ｇａ：０〜０．８質量％、
添加元素Ｍ（Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂからなる群から選択された少なくとも１種）：０〜２質量％、
Ｔ（（ＴはＦｅ又はＦｅとＣｏ）及び不可避不純物：残部。
【００３８】
希土類元素Ｒは主として軽希土類元素ＲＬを含有するが、重希土類元素ＲＨ（ＲＨはＴｂ、ＤｙおよびＨｏからなる群から選択された少なくとも１種）を含有していてもよい。
【００３９】
上記組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材は、公知の任意の製造方法によって製造される。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材は焼結上がりでもよいし、切削加工や研磨加工が施されていてもよい。
【００４０】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材は、その厚さ方向の寸法が１ｍｍ以上５ｍｍ以下であることが好ましい。厚さ方向とは、例えば、磁石が矩形状で、４ｍｍ×４ｍｍ×２ｍｍの場合は、２ｍｍが厚さ方向となる。また、寸法が同じ場合、例えば、２ｍｍ×２ｍｍ×２ｍｍの場合は、２ｍｍが厚さ方向となる。厚さ方向の寸法が１ｍｍ未満になると強度不足によるひびや割れが発生する可能性があり、５ｍｍを超えると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の中央部分にまで十分な重希土類元素ＲＨを拡散させることが困難になる可能性がある。また、必ずしも厚さ方向が磁化方向である必要はなく、厚さ方向と異なる方向が磁化方向であってもよい。
【００４１】
（拡散源粉末を用意する工程）
重希土類元素ＲＨ（ＲＨはＴｂ、ＤｙおよびＨｏからなる群から選択された少なくとも１種）を含む合金または化合物の粉末から形成した拡散源粉末を用意する。
【００４２】
拡散源粉末は、例えばＲＨＭ合金粉末（ＭはＮｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、およびＡｌからなる群から選択された少なくとも１種）である。
【００４３】
ＲＨＭ合金粉末の作製方法は、特に限定されない。ロール急冷法によって合金薄帯を作製し、この合金薄帯を粉砕する方法で作製してもよいし、遠心アトマイズ法、回転電極法、ガスアトマイズ法、プラズマアトマイズ法などの公知のアトマイズ法で作製してもよい。鋳造法で作製したインゴットを粉砕してもよい。ＲＨＭ合金粉末の典型例は、ＤｙＦｅ合金粉末、ＤｙＡｌ合金粉末、ＤｙＣｕ合金粉末、ＴｂＦｅ合金粉末、ＴｂＡｌ合金粉末、ＴｂＣｕ合金粉末、ＤｙＦｅＣｕ合金粉末、ＴｂＣｕＡｌ合金粉末、ＴｂＮｄＰｒＣｕ合金粉末、ＴｂＮｄＣｅＰｒＣｕ合金粉末、ＴｂＮｄＧａ合金粉末、ＴｂＮｄＰｒＧａＣｕ合金粉末などである。また、ＲＨＭ合金粉末は、好ましくはＣｕを含む。Ｃｕを含むことにより、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表層領域からさらに奥の領域（磁石の中央部分）にまで十分な重希土類元素ＲＨを拡散させることができる。ＲＨＭ合金粉末の粒度は、例えば５００μｍ以下であり、小さいものは１０μｍ程度である。
【００４４】
重希土類元素ＲＨの化合物は、ＲＨフッ化物、ＲＨ酸フッ化物、ＲＨ酸化物から選ばれる１種以上であり、これらを総称してＲＨ化合物と称する。ＲＨ酸フッ化物は、ＲＨフッ化物の製造工程における中間物質としてＲＨフッ化物に含まれるものであってもよい。入手可能な多くのＲＨ化合物の粉末の粒度は、凝集した２次粒子の大きさにおいて、２０μｍ以下、典型的には１０μｍ以下、小さいものは１次粒子で数μｍ程度である。
【００４５】
（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面の少なくとも一部に、拡散源粉末の少なくとも一部を接触させる工程）
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面の少なくとも一部に、前記拡散源粉末の少なくとも一部を接触させる。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面に拡散源粉末を接触させる方法は特に問わない。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面の少なくとも一部に、拡散源粉末の少なくとも一部を付着させることができればどのような方法でも良い。例えば、スプレー法、浸漬法、ディスペンサーによる塗布などがあげられる。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面に粘着剤を塗布し、粘着剤が付着したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面に拡散源粉末を散布する方法により付着させてもよい。例えば、流動させた拡散源粉末の中に粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を浸漬させる方法いわゆる流動浸漬法(fulidized bed coating process)を用いてもよい。以下、流動浸漬法を応用する例について説明する。
【００４６】
流動浸漬法は、従来、粉体塗装の分野で広く行われている方法であり、流動させた熱可塑性の粉体塗料の中に加熱した被塗物を浸漬し被塗物表面の熱によって塗料を融着させる方法である。この例では流動浸漬法を磁石に応用するために、熱可塑性の粉体塗料の代わりに上述の拡散源粉末を用い、加熱した塗布物の代わりに粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を用いる。拡散源粉末を流動させる方法はどのような方法でも良い。例えば、１つの具体例として、下部に多孔質の隔壁を設けた容器を用いる方法を説明する。この例では、容器内に拡散源粉末を入れ、隔壁の下部から大気又は不活性ガスなどの気体に圧力をかけて容器内に注入し、その圧力又は気流で隔壁上方の拡散源粉末を浮かせて流動させることができる。
【００４７】
容器の内部で流動する拡散源粉末に粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を浸漬させる（あるいは配置する又は通過させる）ことで拡散源粉末をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材に付着させる。粘着剤が塗布されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を浸漬する時間は、例えば０．５〜５．０秒程度である。流動浸漬法を用いることで、容器内に拡散源粉末が流動（撹拌）されるため、比較的大きい粉末粒子が偏って磁石表面に付着したり、逆に比較的小さい粉末粒子が隔たって磁石表面に付着したりすることが抑制される。そのため、より均一にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材に拡散源粉末を付着させることができる。
【００４８】
（拡散工程）
拡散源粉末が接触した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を、８００℃以上Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の焼結温度以下の温度で熱処理する。好ましくは、３０時間以上加熱する熱処理をして、前記拡散源粉末に含まれる重希土類元素ＲＨを前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面から内部に拡散させる。加熱温度が８００℃以下であると、重希土類元素ＲＨを含む液相量が少なすぎてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の内部への拡散が不十分となり高いＨｃＪを得ることが出来ない可能性があり、焼結温度を超えると異常粒成長が発生し、Ｂｒ及びＨｃＪが大きく低下する可能性がある。加熱温度は、好ましくは８５０℃以上９５０℃以下である。より高いＨｃＪを得ることができる。また、熱処理は、公知の熱処理装置を用いて行うことができる。
【００４９】
上述したように、拡散工程における加熱時間は、必ずしも３０時間以上する必要はなく、拡散前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材や拡散源の組成、拡散温度との兼ね合いによって決まる。上述した本開示のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石となるように、適宜、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材や拡散源の組成、拡散温度及び拡散時間を調整すればよい。
【００５０】
本開示の拡散工程における加熱時間は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の温度が設定温度になった時（例えば設定温度が９２０℃の場合は９２０℃になった時）を開始点とし、設定温度よりも２０℃を超えて低くなった時（例えば設定温度が９２０℃の場合は９００℃未満になった時）を終了点とする。熱処理を２回以上に分けて行う場合は、合計時間が３０時間以上になればよい。また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の温度は、例えば、磁石素材に熱電対をとりつけることにより測定することができる。加熱時間は、好ましくは３０時間以上４５時間以下であり、より好ましくは３５時間以上４０時間以下である。
【００５１】
拡散工程を行った後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、磁気特性を向上させることを目的とした第二の熱処理を行ってもよい。第二の熱処理における温度、時間などの条件は、焼結磁石の熱処理条件として公知の条件（例えば、５００℃で３時間）を採用することができる。また、最終的な磁石寸法の調整を研削などの機械加工等により行ってもよい。この場合、第二の熱処理の前に行っても、後に行ってもよい。
【実施例】
【００５２】
本開示を実施例によりさらに詳細に説明するが、本開示はそれらに限定されるものではない。
【００５３】
実験例１
（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を用意する工程）
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材がおよそ表１の符号１−Ａの組成となるよう各元素を秤量しストリップキャスト法により鋳造し、厚さ０．２〜０．４ｍｍのフレーク状の原料合金を得た。得られたフレーク状の原料合金を水素粉砕した後、５５０℃まで真空中で加熱後冷却する脱水素処理を施し粗粉砕粉を得た。次に、得られた粗粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を粗粉砕粉１００質量％に対して０．０４質量％添加、混合した後、気流式粉砕機（ジェットミル装置）を用いて、窒素気流中で乾式粉砕し、粒径Ｄ５０が４μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得た。なお、粒径Ｄ５０は、気流分散法によるレーザー回折法で得られた体積中心値（体積基準メジアン径）である。
【００５４】
前記微粉砕粉に、潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を微粉砕粉１００質量％に対して０．０５質量％添加、混合した後磁界中で成形し成形体を得た。なお、成形装置には、磁界印加方向と加圧方向とが直交するいわゆる直角磁界成形装置（横磁界成形装置）を用いた。
【００５５】
得られた成形体を４時間焼結（焼結による緻密化が十分起こる温度を選定）し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１−Ａ）を複数個用意した。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の密度は７．５Ｍｇ／ｍ３以上であった。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の成分の結果を表１に示す。なお、表１における各成分は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ−ＯＥＳ）を使用して測定した。なお、焼結体の酸素量をガス融解−赤外線吸収法で測定した結果、０．１質量％前後であることを確認した。また、Ｎｏ．１−ＡのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を切断、切削加工し、４．４ｍｍ×１０．４ｍ」ｍ×１１．４ｍｍの直方体（１０．４ｍｍ×１１．４ｍｍの面が配向方向と垂直な面、４．４ｍｍ方向が厚さ方向であり、配向方向）とした。
【００５６】
【表１】
2020150262.tif 000002
【００５７】
（拡散源粉末を用意する工程）
表２のＮｏ．１−ａに示す組成の合金粉末をアトマイズ法により作成することにより、拡散源粉末を用意した。得られた拡散源粉末の粒度は１０６μｍ以下であった。
【００５８】
【表２】
2020150262.tif 000003
【００５９】
（Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材の表面の少なくとも一部に、拡散源粉末の少なくとも一部を接触させる工程）
次に、表１のＮｏ．１−ＡのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材表面全面に粘着剤を塗布した。塗布方法は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材をホットプレート上で６０℃に加熱後、スプレー法でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材に粘着剤を塗布した。粘着剤としてＰＶＰ（ポリビニルピロリドン）を用いた。
【００６０】
次に、粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１−Ａ）に対して、表２のＮｏ．１−ａの拡散源粉末を付着させた。付着方法は、容器に拡散源粉末を広げ、容器内で拡散源粉末を粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材全面にまぶすように付着させた。
【００６１】
（拡散工程）
管状流気炉を用いて、２００Ｐａに制御した減圧アルゴン中で、拡散源粉末（Ｎｏ．１−ａ）が接触した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を、９２０℃で３６時間加熱する熱処理（拡散処理）を行った。更に拡散処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対し、４９０℃で６時間加熱する第二の熱処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１−１）を得た。また、拡散処理における加熱時間を３６時間から１０時間に変更する以外はＮｏ．１−１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１−２）を作製した。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１−１及びＮｏ．１−２）に機械加工を行い４．０ｍｍ×１０．０ｍｍ×１１．０ｍｍの直方体（１０．０ｍｍ×１１．０ｍｍの面が配向方向と垂直な面、４．０ｍｍ方向が厚さ方向であり、配向方向）を作成した。加工後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性をＢ−Ｈトレーサによって測定した。各試料のＢｒ及びＨｃＪを測定した。結果を表３に示す。
【００６２】
【表３】
2020150262.tif 000004
【００６３】
表３に示すように、加熱時間を３６時間行うことにより、Ｂｒの低下を抑制しつつ、高いＨｃＪが得られている。
【００６４】
Ｎｏ．１−１及び１−２について、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部におけるＲＨ拡散層の平均厚さ（α）及び（β）を以下のようにして測定した。なお、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１−１及びＮｏ．１−２）は、機械加工を行い４．０ｍｍ×１０．０ｍ」ｍ×１１．０ｍｍの直方体（１０．０ｍｍ×１１．０ｍｍの面が配向方向と垂直な面、４．０ｍｍ方向が厚さ方向であり、配向方向）である。
【００６５】
まず、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１−１）の表面（１０．０ｍｍ×１１．０ｍｍの表面）から深さ２０μｍの任意の断面におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ））により観察した。観察結果を図1に示す。ＥＰＭＡによる組成分析をすることによりＲＨ拡散層を確認した所、図１中の薄いグレーの層（例えば１〜４の白線で示した層）であることを確認した。次に、図１の視野において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石のＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒全体における平均粒子径の値程度（ＥＢＳＤで測定した所、Ｎｏ．１−１の平均粒子径は５μｍであったため、５μｍ程度）のＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を抽出した。そして抽出したＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の中でＲＨ拡散層の厚さが最大（比較的大きい）と思われる箇所を画像処理ソフトウエア―「ＩｍａｇｅＪ」を用いて測定した。具体的には図１の1〜４の白線で示した厚さを測定した。同様の方法で複数の視野を用いて１５点（Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒を１５個）測定し、その平均値を求めることで平均厚さ（α）を求めた。Ｎｏ．１−１における平均厚さ（β）、Ｎｏ．１−２における平均厚さ（α）及び（β）も同様な方法で測定した。なお。Ｎｏ．１−１における平均厚さ（α）と（β）はそれぞれ同じ磁石表面から測定した位置であり、Ｎｏ．１−２における平均厚さ（α）及び（β）も同様である。測定結果を表４に示す。
【００６６】
【表４】
2020150262.tif 000005
【００６７】
表４に示すように、本発明例であるＮｏ．１−１は平均厚さ（α）及び（β）が本開示の範囲内であり、さらに式（１）を満たしている。これに対し、比較例であるＮｏ．１−２は平均厚さ（α）が１．０μｍを超えており、さらに式（１）を満たしていない。
【００６８】
図２にＮｏ．１−２におけるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部のＲＨ拡散層を電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ））により観察した結果を示す。図１と図２の比較からＮｏ．１−２（図２）は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の中央部分に近いところまでも重希土類元素ＲＨが拡散していることが分かる。
【００６９】
実験例２
比較例として特許文献３に記載の方法で拡散処理を行った。まず、実験例１と同様な方法でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１−Ａ）を作成した。次に、拡散源として、厚さ１０ｍｍ×幅２５ｍｍ×長さ２５ｍｍのＤｙメタルを準備した。更に、保持部材として厚さ３ｍｍ×幅３５ｍｍ×長さ３５ｍｍ、４メッシュの平板形状のＭｏ製網を準備した。図３は、特許文献３に記載の拡散方法に好適に用いられる処理容器の構成と、処理容器６内における拡散源４とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材２との配置関係の一例を模式的に示す断面図である。図３に示すように、保持部材８を介して、準備したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材２と拡散源４を配置した。処理容器６内を、９２０℃で４時間加熱する熱処理（拡散処理）を行った。更に拡散処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対し、４９０℃で６時間加熱する第二の熱処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．２−１）を得た。
【００７０】
Ｎｏ．２−１について、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒におけるＲＨ拡散層の平均厚さα及びβを実験例１と同様な方法で測定した。結果を表５に示す。
【００７１】
【表５】
2020150262.tif 000006
【００７２】
表５に示すように、比較例であるＮｏ．２−１は平均厚さ（α）が１．０μｍを超えており、さらに式（１）を満たしていない。
【００７３】
図４にＮｏ．２−１におけるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の表面から深さ２０μｍの位置におけるＲ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部のＲＨ拡散層を電界放出型走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ））により観察した結果を示す。図１と図４の比較からＮｏ．２−１（図４）は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の中央部分に近いところまでも重希土類元素ＲＨが拡散していることが分かる。
【００７４】
実験例３
実験例１と同様な方法でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１−Ａ）を作成した。次に、表６のＮｏ．２−ａに示す組成の合金粉末をアトマイズ法により作成することにより、拡散源粉末を用意した。得られた拡散源粉末の粒度は１０６μｍ以下であった。
【００７５】
【表６】
2020150262.tif 000007
【００７６】
次に、実施例１と同様な方法でＮｏ．１−ＡのＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材表面に粘着剤を塗布した。次に、粘着剤を塗布したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材（Ｎｏ．１−Ａ）に対して、表６のＮｏ．２−ａの拡散源粉末を実施例１と同様な方法で付着させた。そして、管状流気炉を用いて、２００Ｐａに制御した減圧アルゴン中で、拡散源粉末（Ｎｏ．２−ａ）が接触した状態のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を、９３０℃で３６時間加熱する熱処理（拡散処理）を行った。更に拡散処理後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対し、４９０℃で６時間加熱する第二の熱処理を行いＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．３−１）を得た。また、拡散処理における加熱時間を３６時間から１０時間に変更する以外はＮｏ．３−１のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と同様にしてＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．３−２）を作製した。得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．３−１及びＮｏ．３−２）に機械加工を行い４．０ｍｍ×１０．０ｍｍ×１１．０ｍｍの直方体（１０．０ｍｍ×１１．０ｍｍの面が配向方向と垂直な面、４．０ｍｍ方向が厚さ方向であり、配向方向）を作成した。加工後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性をＢ−Ｈトレーサによって測定した。各試料のＢｒ及びＨｃＪを測定した。結果を表７に示す。
【００７７】
【表７】
2020150262.tif 000008
【００７８】
表７に示すように、加熱時間を３６時間行うことにより、Ｂｒの低下を抑制しつつ、高いＨｃＪが得られている。
【００７９】
Ｎｏ．３−１及び３−２について、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型化合物結晶粒の外殻部におけるＲＨ拡散層の平均厚さ（α）及び（β）を実施例１と同様な方法で測定した。測定結果を表８に示す
【００８０】
【表８】
2020150262.tif 000009
【００８１】
表８に示すように、本発明例であるＮｏ．３−１は平均厚さ（α）及び（β）が本開示の範囲内であり、さらに式（１）を満たしている。これに対し、比較例であるＮｏ．３−２は平均厚さ（α）が１．０μｍを超えており、さらに式（１）を満たしていない。
【産業上の利用可能性】
【００８２】
本開示により得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）や、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モータ、産業機器用モータなどの各種モータや家電製品等などに好適に利用することができる。
【図１】
2020150262.tif 000010
【図２】
2020150262.tif 000011
【図３】
2020150262.tif 000012
【図４】
2020150262.tif 000013