(57)【要約】【課題】簡易な構造で、充填された粒子へのガス供給量を増加させる冶具を提供する。【解決手段】本発明は、筒状の反応容器と、前記反応容器内に充填された粒子にガスを導入するための冶具を備え、前記冶具は、互いに対向する平面または湾曲面からなる２つの主面と前記２つの主面を貫通する複数のガス通過孔を有した板状で、かつ、前記反応容器内の空間を前記反応容器の断面方向から見て前記粒子が充填された充填領域と前記ガスが導入されるガス導入領域に分割するように前記反応容器の長手方向に配置され、前記反応容器内の空間の断面積に対する前記ガス導入領域の割合は、０．１％以上３０％以下であることを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
筒状の反応容器と、前記反応容器内に充填された粒子にガスを導入するための冶具を備え、前記冶具は、互いに対向する平面または湾曲面からなる２つの主面と前記２つの主面を貫通する複数のガス通過孔を有した板状で、かつ、前記反応容器内の空間を前記反応容器の断面方向から見て前記粒子が充填された充填領域と前記ガスが導入されるガス導入領域に分割するように前記反応容器の長手方向に配置され、前記反応容器内の空間の断面積に対する前記ガス導入領域の割合は、０．１％以上３０％以下であることを特徴とする処理装置。
【請求項２】
前記冶具の湾曲面が前記ガス導入領域側に凸であることを特徴とする請求項１記載の処理装置。
【請求項３】
前記反応容器内の空間の断面積に対する前記ガス導入領域の割合は、前記筒状の反応容器の上端より下端の方が小さいことを特徴とする請求項１または２記載の処理装置。
【請求項４】
請求項１から３のいずれか記載の処理装置を用いて、前記ガス導入領域にガスを導入することで前記粒子にガスを浸透させることを特徴とする粒子の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特に、充填された粒子に対して、各種のガスを導入または通過させる工程で好適に用いることができる処理装置及び処理方法、具体的には、処理装置内に設けられた反応容器内に充填された粒子にガスを導入するための冶具の形状や配置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
各種の材料からなる粒子（粉体）を所定の反応容器内に充填して、充填された領域に各種のガスを導入（浸透あるいは通過）して処理を行うプロセスにおけるガスの導入方法としては、以下のような例が知られている。
【０００３】
特許文献１には、筒状の反応容器の側面に多数のガス導入孔を形成した例として、鉛直に立てた容器１の中間部に内筒２及び外筒３を同心状に配置し、両筒の間に環状に粉粒体を充填した移動層９を形成し、かつ該両筒にそれぞれガスは通過するが粉粒体の流出を防止する開口部を多数設け、ガスを一方の開口部から移動層を経て他方の開口部へ流動させ、移動層の降下とガスの流れを直交させてガス中の粉塵を除去する移動層式集塵装置において、内筒２の上部を一方の通気口に連通するべく設けた連通管４で覆い、外筒３の上部は粉体溜室８に連結して、順次粉体溜室から粉粒体が供給して移動層を形成して、内外両筒の下端は容器内に開放し、外筒の周囲に他方の通気口をもつ通気室６を設け、通気室６の底部は粉粒体排出部と連結する、という構造の開示がある。
【０００４】
あるいは、特許文献２には、筒状の反応容器を長手方向に分割してできた一の空間に粒子を充填する例として、冷凍サイクルに使用される貯液器（１）において、筒形状の外筒（２１）と、前記外筒（２１）の内側面に一体形成された板状の部材によって、前記外筒内部の中空空間をそれぞれが軸方向に延在する第１から第３の空間（２１ｃ〜２１ｅ）に仕切る仕切部（２２，２３）と、前記仕切部（２２，２３）に形成されており、第２の空間（２１ｄ）を介して前記第１の空間（２１ｃ）と前記第３の空間（２１ｅ）とを連通させる連通部（２４，２５）と、前記第１の空間（２１ｃ）へと冷媒を流入させる流入口（１１）と、前記第３の空間（２１ｅ）から冷媒を流出させる流出口（１２）とを備えるとともに、前記外筒（２１）の一方の開口端部（２１ａ）を封止する天板（１０）と、前記外筒（２１）の他方の開口端部（２１ｂ）を封止する底板（３０）とを有し、前記第２の空間（２１ｄ）は、乾燥剤（４０）が充填される乾燥剤充填空間として機能する貯液器（１）、という装置の開示がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平９−１２２４２３号公報
【特許文献２】特開２００８−１６４２７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記したように、粒子の充填領域とガス通過領域の構造を色々と工夫して、効率よくガスを粒子に浸透させ反応を進行させる方法があるが、いずれの方法でも、ガスと粒子との反応を効率よく進行させることが求められる。かつ、製造コスト低減や装置のメンテナンス性確保の観点から、簡易な構造で、且つ、高い稼働率が得られる反応装置が好まれる。
【０００７】
しかしながら、例えば、非常に細長い反応管に粒子を充填して、その下部からのみガスを供給するような構造では、構造自体はシンプルであるが、ガスが反応器の下部からのみ供給されるので、顆粒とガスの接触が、反応器の上方に行くに従い悪化し、反応効率が良くない、という問題があった。
【０００８】
なお、上記の場合において、細いノズルを反応管内の挿入する方法も考えられるが、十分なガス供給量を確保しようとすると、ノズルの径が太くなり、反応管の大きさが同じの場合に顆粒の処理能力が低下する。また、ノズルの耐久性や目詰まりの発生等、メンテナンス性に難が生じる懸念がある。
【０００９】
特許文献１に記載の装置は、粉粒体とガスの接触は良好であるが、反応器として用いる筒の側面に多数の開口部を設ける必要があるので、特に、高温長時間の熱処理、生産性を上げるために長手方向に長い筒では、やはり強度や耐久性の面で不安が残る。
【００１０】
なお、特許文献１の発明は、排ガスを触媒である粉粒体に通過させて、ガス中の有害成分を除去する目的で使用される。この方法を、特許文献１記載のような、顆粒にガスを十分な量である程度長い時間接触させる、というような条件に適用すると、反応が十分に進行しないことから、好適な構造とは言い難い。
【００１１】
さらに、特許文献２記載の発明は、反応容器の径方向に制限がある場合、粒子の充填効率が著しく損なわれる。また、冷媒ではなく、ガスのみを接触、反応させる場合に、このような容器形状が好適に用いることができるか否か、従来は不明瞭であった。
【００１２】
本発明は、上記に鑑み、特に、大量の粒子の集合体に対してガスを導入するプロセスで、簡易な構造でありながら、十分な反応効率を有する処理装置の提供を目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明に係る処理装置は、筒状の反応容器と、前記反応容器内に充填された粒子にガスを導入するための冶具を備え、前記冶具は、互いに対向する平面または湾曲面からなる２つの主面と前記２つの主面を貫通する複数のガス通過孔を有した板状で、かつ、前記反応容器内の空間を前記反応容器の断面方向から見て前記粒子が充填された充填領域と前記ガスが導入されるガス導入領域に分割するように前記反応容器の長手方向に配置され、前記反応容器内の空間の断面積に対する前記ガス導入領域の割合は、０．１％以上３０％以下であることを特徴とする。
【００１４】
かかる構成を有することで、極めて簡易な構造でありながら、粒子の集合体に対して十分にガス供給がなされ、粒子とガスとの反応効率を高めることを可能にする。
【００１５】
また、前記冶具の湾曲面が前記ガス導入領域側に凸であると、反応容器の径方向でのガスと粒子との反応効率がさらに向上するので、より好ましいといえる。
【００１６】
あるいは、前記反応容器内の空間の断面積に対する前記ガス導入領域の割合は、前記筒状の反応容器の上端より下端の方が小さいと、反応容器の長手方向における粒子の流動性が向上するので、これも好ましい。
【００１７】
そして、このような処理装置を用いて、前記ガス導入領域にガスを導入することで前記粒子にガスを浸透させる、粒子のガスによる処理を効率的に実施できる粒子の処理方法が提供される。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、従来から実施されてきたような複雑かつ微細な構造ではなく、きわめて簡易な構成でありながら、粒子の集合体に対して十分にガス供給がなされ、粒子とガスとの反応効率を高めることができる。特に、大量の粒子の集合体に対して、高温で長時間ガスを導入するプロセスでは、より好適なものといえる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明に係る処理装置の一態様を示す、正面及び上面から見た断面の概要図
【図２】本発明に係る冶具の一態様を示す、正面から見た概要図
【図３】本発明の第二の態様に係る冶具によるガス流れの説明図
【図４】本発明の一態様に係る冶具の、長手方向の長さを比較する図
【図５】本発明の第三の態様に係る冶具の説明図
【図６】本発明の数値解析モデルを示す図
【図７】本発明の数値解析結果を示すグラフ
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、図面も参照しながら、本発明を詳細に説明する。本発明は、筒状の反応容器と、前記反応容器内に充填された粒子にガスを導入するための冶具を備え、前記冶具は、互いに対向する平面または湾曲面からなる２つの主面と前記２つの主面を貫通する複数のガス通過孔を有した板状で、かつ、前記反応容器内の空間を前記反応容器の断面方向から見て前記粒子が充填された充填領域と前記ガスが導入されるガス導入領域に分割するように前記反応容器の長手方向に配置され、前記反応容器内の空間の断面積に対する前記ガス導入領域の割合は０．１％以上３０％以下の処理装置である。
【００２１】
図１に、本発明に係る処理装置の一態様を示す。なお、本発明で示す図は、全て、説明のために形状を模式的に簡素化かつ強調したものであり、細部の形状、寸法、および比率は実際と異なる。また、同一の構成については符号を省略、さらに、説明に不要なその他の構成は記載していない。
【００２２】
まず、本発明の処理装置は、少なくとも、筒状の反応容器１と、反応容器１内に充填された粒子にガスを導入するための冶具２を備える。図１（１−１）は、反応容器１を垂直に配置したときの正面からみた断面図である。
【００２３】
本発明における「筒状」とは、長手方向に延伸し、少なくとも一方の端が開口した管の形状であり、例えば、特許文献１〜２に記載されている装置の各形状が相当する。一般的に、設計される装置の目的や仕様に応じて、各種の付属部品が付随されている。
【００２４】
反応容器１の断面形状は、強度や反応の均一性の観点から、真円が好ましいが、楕円や正多角形であっても差し支えない。また、反応容器１の長手方向の長さは、設計される装置の目的や仕様に応じて任意に設定でき、太さは、長手方向全体に均一であっても、部分的に異なっていてもよい。
【００２５】
反応容器１の材質も、特に限定されないが、セラミックスや金属、あるいはこれらの複合体が好適に適用される。好適には、作製のしやすさや耐久性の点で、炭素、炭化ケイ素、窒化ケイ素、等のセラミックスが好ましい。
【００２６】
ここで、本発明では「反応容器」と記載してはいるものの、ガスと粒子が化学的に反応する形態だけでなく、パージや乾燥等の物質移動のような形態も含み、化学反応を起こすプロセスに限定されるものではない。
【００２７】
次に、反応容器内１には、充填された粒子にガスを導入するための冶具２を備える。冶具２は、図１（１−２）に示すように、反応容器１内の空間を、反応容器１の断面方向から見て、粒子が充填された充填領域Ｙとガスが導入されるガス導入領域Ｘとに分割するように、冶具２が反応容器１の長手方向に対して略平行に配置されている。
【００２８】
冶具２は、互いに対向する平面または湾曲面からなる２つの主面と、前記２つの主面を貫通する複数のガス通過孔３を有した板状である。図２に、正面から見た冶具２の概要図を示す。
【００２９】
本発明の冶具２は、互いに対向する平面から構成された、いわゆる長方形の板状といえるものである。ただし、反応容器１を断面方向から見て分割できる形態であれば、特にその形状を特定するものではない。また、冶具２は、一体型でも分割型でもよい。
【００３０】
また、本発明の冶具２は、互いに対向する平面または湾曲面からなるものであってもよい。例えば、図３（３−１）に示すように、反応容器１の径方向に凸状に湾曲した形態が挙げられる。
【００３１】
冶具２は、反応容器内１の長手方向、すなわち、反応容器１の中心軸に対して、冶具２の一の主面が略平行になるように配置される。この点、例えば、図５（５−２）に示すように、必ずしも厳密な平行であることを要しない。
【００３２】
また、ガス通過孔３の形状、配置、個数等も、格別の制限なく、用途や目的に応じて任意に設計される。本発明では、ガス通過孔３は１個あるだけでもよいが、冶具２の位置の主面において、縦横に均等な間隔で孔が設けられている方が、充填領域Ｙへのガス供給が十分確保でき、好ましいといえる。
【００３３】
そして、この冶具２により仕切られて形成されたガス導入領域Ｘについては、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合が０．１％以上３０％以下である。ここで、反応容器１内の空間の断面積とは、図１（１−２）において、ガス導入領域Ｘと充填領域Ｙと冶具２の断面積の総和、あるいは、反応容器１の内径で規定される円の面積である。
【００３４】
本発明では、ガス導入領域Ｘが極めて小さくても、充填領域Ｙへのガス供給効率が十分確保されていることを見出し、その適切な割合を規定したところにある。従来は、例えば特許文献２記載の装置の様に、管状の反応装置の一部を分割して冷媒等の通過する領域を設ける形態では、この冷媒等の通過する領域を十分確保する必要があると考えられていた。
【００３５】
しかしながら、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合は、後述するように、反応容器１内の空間の断面積に対してわずかなものであっても、非常に有意なガス導入効果が得られることが判明した。
【００３６】
これは、以下の理由が考えられる。粒子の集合体に対してガスを導入する場合、粒子間の空隙を通ってガスが通過する。細長い管に粒子を充填し、一方の端からのみガスを導入すると、粒子間の通過による抵抗が大きく、ある一定の以上のガスは充填された粒子内には供給されない。
【００３７】
ここで、本発明の様に、充填領域Ｙの一端面部から長手方向に対して伸長した領域まで一旦ガスを送出し、そこから管の径方向に対してガスを供給すると、充填領域Ｙ内で停滞していたガスの流れが活性化し、全体的にガスの移動がスムーズになる。
【００３８】
充填領域Ｙに細長いノズルを差し込んでガスを供給する方式でも、上記の効果は、同様に得られているといえる。しかしながら、前述したように、細長いノズルは、高価な材料でないと作れない一方で破損するリスクが高いことから、特に長い反応管に対しての適用には課題があった。
【００３９】
これに対して、本発明は、反応容器１の断面における一部分を、いわゆる仕切り板のような構成でガスが通る隙間を設けることで、強度も十分確保して破損のリスクも極めて低減したうえで、細長いノズルと同等以上の作用効果を得ることができる。
【００４０】
反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合が０．１％未満では、通過するガスの絶対量が不足しているので、本発明の効果を得ることが困難である。一方、丹単に、充填領域Ｙに対するガス供給量を増すという点では、ガス導入領域Ｘの割合が大きいほど効果的であるが、充填領域Ｙが相対的に小さくなり、処理能力が低下する。反応効率と処理能力のバランスを考慮すると、ガス導入領域Ｘの割合は３０％以下が、処理能力を優先させるのであれば、ガス導入領域Ｘの割合は１０％以下が、好ましいといえる。
【００４１】
ここで、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合は、反応容器１の全長に亘って一定であることを要しない。本発明の実施範囲内で、部位によって上記の割合を変更して設計してもよい。
【００４２】
処理対象の粒子は、その材質、平均粒径、粒度分布、充填率に関して、格別の制約はない。また、ガスと粒子の反応の有無に対しても、特に制約を設けるものではない。しかしながら、反応容器１が細長い管で、かつ、ガスとの反応により粒径その他の形状に変化をもたらすプロセスにおいては、十分なガスの供給がなされる点で、本発明はより効果的といえる。
【００４３】
以下、本発明のより好ましい態様をいくつか列記する。一例として、図３（３−１）に示す様に、冶具２の湾曲面が前記ガス導入領域側に凸であると好ましい。
【００４４】
図３（３−２）の態様は、冶具２が平面形状の場合、冶具２から離れた任意の位置（黒星印）と冶具２の壁からの距離が短い部位と長い部位（それぞれ黒矢印で表示）が混在している。
【００４５】
これに対して図３（３−１）の態様は、図３（３−２）の態様と比較して、反応容器１の断面積及び断面形状、ガス導入領域Ｘの断面積のいずれも同一の場合において、前記距離が長い部位の占める割合が少ない。
【００４６】
従って、本発明のより好ましい一態様である図３（３−２）は、図３（３−１）の態様との比較で、黒星印におけるガス供給量が相対的に大きくなり反応性が向上するという点で、より好ましいものといえる。
【００４７】
また、冶具２は、図４（４−１）に示すように、反応容器１の全長に亘って形成されていてもよいが、図４（４−２）に示すように、反応容器１の途中まで形成されていても、本発明の効果が得られる。具体的には、反応容器１の全長に対して、反応容器１の下端から１／５以上１／３以下の高さまで、冶具２が形成されていればよい。
【００４８】
なお、冶具２は、反応容器１の全長に亘って形成される場合と比べて、反応容器１の途中まで形成されていた方が、反応容器１全体における充填領域Ｙの比率を大きくとることができること、装置としての設計が容易、という点で優位といえる。
【００４９】
あるいは、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合は、筒状の反応容器１の上端より下端の方が小さいものであってもよい。図５（５−１）は、図４（４−２）に示したような冶具２の形状を示したもので、反応容器１の長手方向は屋根部１０で中断されている。そして図５（５−２）は、図５（５−１）との比較で、反応容器１の下端より屋根部１０の断面積が小さくなるように設計されている。
【００５０】
図５（５−２）に示す態様とすることで、冶具２は反応容器１の長手方向に対して傾斜を持つ。ここで、処理対象の粒子が、ガス供給後に反応が進行し流動性が悪くなる性質を持つものであれば、反応容器１の下方に向って開口部が徐々に広がる構造になっているので、反応前の粒子は詰まることなく、流動性の悪化による詰まりのリスクを減らすことも可能である。
【００５１】
以上の通り、本発明は、簡易な構造でありながら、従来よりも充填領域Ｙに対するガスの供給量を大幅に向上させることを可能とした。この点、細長いノズルを用いた場合と同等以上の性能を発揮することができる。
【００５２】
さらに、本発明では、ガス導入領域Ｘが反応容器１の断面積の０．１％もあれば、十分なガス供給効果が得られるので、反応容器１に占める充填領域Ｙの割合を大きくとることができる。従って、容積の限られた装置でも粒子の充填量を十分確保することができ、ガスと粒子の反応性向上効果と合わせて、顕著な生産性向上の効果が得られる。
【実施例】
【００５３】
以下、本発明をさらに具体的に説明する。ここでは、数値解析（シミュレーション）により本発明の効果を検証した。
【００５４】
図６はシミュレーションのモデルである。冶具２の配置が分かりやすいよう、正面、側面、上面の３方向から見た図を示す。当該モデルは、セラミックス粉体の連続製造における反応プロセスをモチーフにしている。そして、数値解析には、ＡＮＳＹＳ社製の汎用流体解析ソフトＦｌｕｅｎｔを用いた。なお、解析では、乱流の影響を考慮しており、乱流モデルはRealizable k-εモデルを用いた。
【００５５】
当該モデルは、下から上に向って、内径φ１５０ｍｍの円筒形のパーツが順次接続された構造をしている。まず、高さ４００ｍｍで空洞の流体領域１０１を形成する。この流体領域１０１の下端から導入されるガスＺとして、１００％窒素ガスを２５℃、０．４１７ｇ／ｓで導入し、炉内圧は1気圧とした。なお、流体領域１０１の下端から高さ３００ｍｍの位置にリーク部１０２を設けたが、モデルを簡略化するため、このリーク部１０２は、φ３ｍｍ、長さ４５ｍｍの円筒形状の排気口で代替した。また、流体領域１０１の壁面温度は４００℃と設定した。
【００５６】
流体領域１０１の上に、高さ１０ｍｍの高密度充填領域１０３を形成する。ここは、冶具２を用いずに充填領域Ｙのみで構成され、平均径５ｍｍの酸化物セラミックス粒子が充填率９５％で充填されている。高密度充填領域１０３の壁面温度は１２００℃とした。
【００５７】
高密度充填領域１０３の上に、高さ２９０ｍｍの反応容器１を形成する。反応容器１は、平均径５ｍｍのアルミナ粒子を充填率５０％で充填した充填領域Ｙと、冶具２で仕切られたガス導入領域Ｘを有する。冶具２は、厚さ５ｍｍ，高さ２９０ｍｍの平板で、φ３０ｍｍのガス通過孔３を、主面中央付近の水平方向に等間隔で３ヶ空けた。反応容器１の壁面温度は１７００℃とした。
【００５８】
その他の条件としては、上記で設定した以外の壁面温度は全て４００℃とした。また、粒子が充填された領域では、上述した条件の下でErgunの式を用いて圧力損失を求め、それを多孔体の流体抵抗として近似することで簡略化した。
【００５９】
そして、図１（１−２）に示すように、冶具２を、幅を任意に設定して断面の径方向の任意の位置に配置することで、ガス導入領域Ｘの割合を変化させたいくつかのモデルを設定した。以上の条件において、高密度充填領域１０３の上方への窒素供給量をそれぞれのモデルで数値解析を行った。
【００６０】
図７は、上記した数値解析から得られたガス導入経路断面積比とガス供給率の関係を示すグラフである。ここで、ガス供給率を、「ガス通過孔通過ガス流量/ガス導入量」と定義し、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合がゼロ（冶具２を設定しない）の場合を、ガス供給率０％とする。
【００６１】
上記の数値解析を行った結果、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合が０．１％を下回るとガス供給率がほぼゼロ、この割合が０．１％〜１％ではガス供給率が２３％前後、この割合が１％〜５％ではガス供給率が２５％まで緩やかに増加、この割合が５％〜１１％ではガス供給率が２５％近辺でほとんど変化が無かった。
【００６２】
以上の通り、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合を０．１％以上に設定することで、ガス供給率の顕著な改善効果が見られた。なお、反応容器１の断面形状、長手方向の全長、冶具２の高さ、その他の不確定要素を総合的に考慮すると、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合は、０．１％以上１０％以下がより好ましく、粒子の充填率をより高く保持できる効果も考慮すれば、０．１％以上５％以下がさらに好ましいといえる。
【００６３】
さらに、反応容器１内の空間の断面積に対するガス導入領域Ｘの割合を１％で固定し、冶具２の高さのみ、２９ｍｍ、５８ｍｍ、及び、９０ｍｍと変更したモデルについても解析を行った。その結果、冶具２の高さ２９０ｍｍの場合がガス供給率２３％であるのに対して、冶具２の高さ２９ｍｍの場合がガス供給率２０％、冶具２の高さ５８ｍｍおよび９０ｍｍの場合がいずれもほぼガス供給率２３％であった。
【００６４】
このことから、反応容器１の下端から反応容器１の全長に対して１／５以上１／３の高さで冶具２を配置した場合は、反応容器１の全長に亘って冶具２を配置した場合と比較して、ガス供給率は遜色のないものでありながら、反応容器１の充填率を高くできる点で、より好適であるといえる。
【符号の説明】
【００６５】
１        反応容器
２        冶具
３        ガス通過孔
１０      屋根部
Ｘ        ガス導入領域
Ｙ        充填領域
Ｚ        モデル下端から導入されるガス
１０１    流体領域
１０２    リーク部
１０３    高密度充填領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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