(57)【要約】【課題】ガス漏れを抑制できる電気化学モジュール、電気化学装置及びエネルギーシステムを提供することを目的とする。【解決手段】電気化学モジュールＭは、電極層、電解質層及び対極電極層が基板に沿って形成されている複数の電気化学素子が、還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの一方である第１ガスを通流するための環状シール部を介して所定の積層方向に積層されている積層体と、積層体の積層方向における第１平面を押圧する上蓋２０１、及び第１平面とは反対側の第２平面を押圧する下蓋２０３を含み、上蓋２０１及び下蓋２０３により積層体を挟持する容器２００と、第１平面と上蓋２０１との間に配置され、弾性を有する下部平板状部材２２０Ｂと、環状シール部を連通する状態で、第２平面に接続される第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２と、を備える。【選択図】図２０
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質層と前記電解質層の両側にそれぞれ配置されている電極層及び対極電極層とが基板に沿って形成されている複数の電気化学素子が、還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの一方である第１ガスを通流するための環状シール部を介して所定の積層方向に積層されている積層体と、
前記積層体の前記積層方向における第１平面を押圧する第１挟持体、及び前記第１平面とは反対側の第２平面を押圧する第２挟持体を含み、前記第１挟持体及び前記第２挟持体により前記積層体を挟持する挟持体と、
前記第１平面と前記第１挟持体との間に配置され、弾性を有する第１平板状部材と、
前記環状シール部を連通する状態で、前記第２平面に接続される通流管と、
を備える、電気化学モジュール。
【請求項２】
前記第２平面と前記第２挟持体との間に配置され、弾性を有する第２平板状部材を備え、
前記第１平板状部材の弾性力は、前記第２平板状部材の弾性力よりも大きい請求項１に記載の電気化学モジュール。
【請求項３】
前記第２平面の側に設けられており、前記環状シール部の装着箇所を、前記積層方向において前記挟持体に対して押圧する押圧機構を備える、請求項１又は２に記載の電気化学モジュール。
【請求項４】
前記押圧機構は、前記通流管を介して前記環状シール部が存在する領域を前記積層方向に沿って押圧し、
前記押圧機構の熱膨張率は、前記通流管の熱膨張率以下である、請求項３に記載の電気化学モジュール。
【請求項５】
前記押圧機構は、前記第１挟持体に設けられた第１螺合部材と、前記第１螺合部材との螺合により前記環状シール部を前記積層方向に押圧可能な第２螺合部材とを備える、請求項３又は４に記載の電気化学モジュール。
【請求項６】
前記第１螺合部材は筒状部材であり、内周面に雌ネジ部を有しており、
前記第２螺合部材は筒状部材であり、外周面に雄ネジ部を有しており、
前記第２螺合部材の前記雄ネジ部を前記第１螺合部材の前記雌ネジ部に螺合させる、請求項５に記載の電気化学モジュール。
【請求項７】
前記押圧機構は、前記第２螺合部材と前記通流管との間の電気絶縁性のシール部を備える、請求項６に記載の電気化学モジュール。
【請求項８】
前記基板は、前記環状シール部を介して前記第１ガスが導入される内部流路を内部に有しており、
前記積層方向に隣接する電気化学素子間に、前記還元性成分ガス及び前記酸化性成分ガスのうちの他方である第２ガスが通流する通流部が形成されている、請求項１〜７のいずれか１項に記載の電気化学モジュール。
【請求項９】
各電気化学素子の基板は、前記第１ガスを通流する供給路を形成する第１貫通部を有し、
各電気化学素子の第１貫通部は、隣接する電気化学素子の間に介在する環状シール部の環状孔と連通している、請求項１〜８のいずれか１項に記載の電気化学モジュール。
【請求項１０】
前記複数の電気化学素子では、第１電気化学素子と第２電気化学素子とが互いに隣接して積層されており、
各電気化学素子を構成する前記基板は、前記環状シール部を介して前記第１ガスが通流する内部流路を内部に有しており、
前記第１電気化学素子を構成する前記基板と、前記第２電気化学素子を構成する前記基板とが対向する形態で、且つ、前記第１電気化学素子を構成する前記基板における電気化学反応部が配置される外面と、前記第２電気化学素子を構成する前記基板における前記電気化学反応部が配置される側とは別の外面とが電気的に接続されており、且つ、これら両外面どうしの隣接間に、当該両外面に沿って還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの他方である第２ガスが通流する通流部が形成されている、請求項９に記載の電気化学モジュール。
【請求項１１】
各電気化学素子を構成する前記基板には、当該基板の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部が形成されており、
前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、前記電極層と前記電解質層と前記対極電極層とにより電気化学反応部が形成されており、
前記基板の表面貫通方向外方と前記内部流路とに亘って前記第１ガスが流通する供給路を形成する第１貫通部が形成されている、請求項１０に記載の電気化学モジュール。
【請求項１２】
前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第１貫通部を前記通流部と区画する前記環状シール部としての第１環状シール部を備え、
前記第１貫通部及び前記第１環状シール部により、前記内部流路との間に前記第１ガスを流通する前記供給路が形成される、請求項１１に記載の電気化学モジュール。
【請求項１３】
前記基板は、前記内部流路を通流する前記第１ガスを前記基板の表面貫通方向外方と流通させる排出路を形成する第２貫通部を備え、
前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第２貫通部を前記通流部と区画する前記環状シール部としての第２環状シール部を備え、
前記第２貫通部及び前記第２環状シール部により、前記内部流路を通流する前記第１ガスが流通する前記排出路が形成される請求項１１又は１２に記載の電気化学モジュール。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の電気化学モジュールと燃料変換器とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して燃料変換器からの還元性成分ガスを流通する、あるいは前記電気化学モジュールから燃料変換器に還元性成分ガスを流通する燃料供給部を有する電気化学装置。
【請求項１５】
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学モジュールから電力を取り出すあるいは前記電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器とを少なくとも有する電気化学装置。
【請求項１６】
請求項１４または１５に記載の電気化学装置と、前記電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部とを有するエネルギーシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学モジュール、電気化学装置及びエネルギーシステムに関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１、２の燃料電池スタックにおいては、複数の発電セルが積層されることで積層体が構成されている。この積層体は、その積層方向の両端に配置された一対の長方形状のエンドプレートにより挟まれている。一対のエンドプレート間には、一対のエンドプレート周縁の４か所を支持する、積層体の積層方向に延びる連結バーが配置されている。そして、連結バーの両端部は、一対のエンドプレートそれぞれにボルトで固定されている。よって、一対のエンドプレートは、その周囲のうち４か所の連結バーが固定された部分により支持固定されており、一対のエンドプレート間に挟みこまれた積層体を締め付けている。これにより、積層体に積層方向の締め付け圧力を付与し、内部抵抗の増大を抑制し、及び反応ガスのシール性の低下を抑制し、複数の発電セルを一体の積層体に構成している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−１５３６７９号公報
【特許文献２】特開２０１６−６２８５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１、２では、積層体の全面をエンドプレートにより締め付けているため、積層体全体に概ね均一な締め付け圧力が付与される。しかしながら、積層体は、カソード、アノード及び電解質を有する電極構造体が積層されている領域と、発電反応に用いるガスを電極構造体に供給及び電極構造体から排出するための供給排出部が形成されている領域とを備えている。そして、供給排出部は、複数の電極構造体それぞれに対応して設けられた環状体が、複数の電極構造体の積層とともに積層方向に繋がることで形成される。例えば、電極構造体が積層されている領域に対する締め付け圧力が十分であっても、供給排出部が形成されている領域に対する締め付け圧力が不十分な場合には、環状体と環状体に接する部材との間に隙間が発生する。この場合、当該隙間からガスが漏れてしまう。
そこで、複数の部材が積層方向に積層されることでガスを通流させる流路が構成される場合に、当該複数の部材と他の部材との接触部分の隙間の発生を抑制し、ガス漏れを抑制することが望まれている。
【０００５】
そこで、本発明は上述の課題に鑑みてなされたものであり、積層方向にガスを通流させる部材と他の部材との間の隙間の発生を抑制し、ガス漏れを抑制できる電気化学モジュール、電気化学装置及びエネルギーシステムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの特徴構成は、
電解質層と前記電解質層の両側にそれぞれ配置されている電極層及び対極電極層とが基板に沿って形成されている複数の電気化学素子が、還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの一方である第１ガスを通流するための環状シール部を介して所定の積層方向に積層されている積層体と、
前記積層体の前記積層方向における第１平面を押圧する第１挟持体、及び前記第１平面とは反対側の第２平面を押圧する第２挟持体を含み、前記第１挟持体及び前記第２挟持体により前記積層体を挟持する挟持体と、
前記第１平面と前記第１挟持体との間に配置され、弾性を有する第１平板状部材と、
前記環状シール部を連通する状態で、前記第２平面に接続される通流管と、
を備える点にある。
【０００７】
環状シール部には、還元性成分ガス又は酸化性成分ガスが通流する。環状シール部への押圧力が不足している場合は、環状シール部と他の部材との接触部分の隙間から第１ガスが漏洩してしまう。例えば、複数の電気化学素子は積層方向に積層され、所定の締め付け圧力により押圧されるが、環状シール部に対して必要な押圧力が、電極層、電解質層及び対極電極層により構成される電気化学反応部に対する押圧力よりも大きくなる場合がある。
【０００８】
より具体的に説明すると、電気化学素子は、基板に沿って形成されている電極層と電解質層と対極電極層とを有している。この電極層、電解質層及び対極電極層は、第１ガスの供給等を受けて電気化学反応を行う電気化学反応部となる。そして、複数の電気化学素子が環状シール部を介して所定の積層方向に積層され、所定の締め付け圧力により押圧されて積層体が形成されている。
【０００９】
この場合、構成の違いから、積層体のうち、電気化学反応部が存在する領域の押圧力と、環状シール部が存在する領域の押圧力とが異なる場合がある。そして、環状シール部が存在する領域に対して必要な押圧力が、電気化学反応部が存在する領域の押圧力よりも大きくなる場合がある。この場合に、積層体に電気化学反応部に必要な押圧力しか加えられないとすると、環状シール部はそれが必要とする押圧力で押圧されない。よって、環状シール部と他の部材との接触部分に隙間が発生し、当該隙間から第１ガスが漏洩してしまう。
【００１０】
上記特徴構成によれば、積層体は、積層体の第１平面の側からは弾性を有する第１平板状部材で押圧されている。一方、積層体の第２平面の側に第１ガスが通流する環状シール部と連通する通流管が設けられている。よって、積層体は、第１平板状部材によって環状シール部が連結される供給管及び排出管等の配管側に押圧される。これにより、環状シール部と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。
【００１１】
また、第１平板状部材によって、積層体が第１平面の側から通流管が設けられている第２平面の側に押圧されているため、積層体と通流管との接続位置を概ね固定位置にできる。よって、環状シール部と通流管とを溶接等により固定できる。そのため、環状シール部と通流管との接続位置の変動を考慮して、可撓性の配管を用いる必要がなく、耐久性のある一般的なステンレス鋼管などを配管として用いることができる。
【００１２】
なお、積層体等の膨張あるいは収縮により積層体及び挟持体等の間隔が変動しても、弾性を有する第１平板状部材によって吸収される。つまり、積層体及び挟持体の少なくともいずれかが膨張した場合、積層体と挟持体との間隔は、積層体等の膨張前後で変動する可能性がある。第１平板状部材は弾性力を有しているため、積層体と挟持体との間隔が変動した場合でも、その弾性力により一対の挟持体の間に積層体を弾性挟持する。よって、積層方向の適度な締め付け圧力を積層体に付与できる。
【００１３】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記第２平面と前記第２挟持体との間に配置され、弾性を有する第２平板状部材を備え、
前記第１平板状部材の弾性力は、前記第２平板状部材の弾性力よりも大きい点にある。
本願における「弾性力が大きい」とは、前記平板状部材自身が弾性変形しても、平板状部材が発生する弾性力の低下が小さいとの意味である。
【００１４】
積層体は、積層体の第１平面の側からは弾性を有する第１平板状部材で押圧されるとともに、積層体の第２平面の側からは弾性を有する第２平板状部材で押圧される。そして、積層体の第２平面の側に第１ガスが通流する環状シール部と連通する通流管が設けられている。第１平板状部材の弾性力が第２平板状部材の弾性力よりも大きいため、積層体は、第１平板状部材によって環状シール部が連結される供給管及び排出管等の配管側に押圧される。これにより、積層体と通流管との接続位置を概ね固定位置にできるとともに、環状シール部と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。
なお、第１平板状部材の弾性力＞第２平板状部材の弾性力の関係は、第１平板状部材の熱膨張率＞第２平板状部材の熱膨張率の関係により得ることもできる。
【００１５】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記第２平面の側に設けられており、前記環状シール部の装着箇所を、前記積層方向において前記挟持体に対して押圧する押圧機構を備える点にある。
【００１６】
上記特徴構成によれば、積層体は、積層体の第１平面の側の第１平板状部材によって、第２の平面の側からよりも第１平面の側からより強く押圧されている。よって、積層体は、第１平板状部材によって環状シール部が連結される供給管及び排出管等の配管側に押圧される。さらに、上記特徴構成によれば、電気化学モジュールは、環状シール部を積層方向に沿って押圧する押圧機構を備えているため、環状シール部を押圧可能であり、環状シール部と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。また、環状シール部を電気化学反応部とは独立に押圧可能であるので、これらの隙間からの第１ガスの漏洩を抑制可能な適切な押圧力を環状シール部に負荷可能である。
【００１７】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記押圧機構は、前記通流管を介して前記環状シール部が存在する領域を前記積層方向に沿って押圧し、
前記押圧機構の熱膨張率は、前記通流管の熱膨張率以下である点にある。
【００１８】
上記特徴構成によれば、押圧機構の熱膨張率が通流管の熱膨張率以下であるため、押圧機構から通流管を介した環状シール部への押圧力の伝達ロスを抑制できる。例えば、押圧機構の熱膨張率が通流管の熱膨張率よりも大きい場合とする。そして、押圧機構が通流管及び環状シール部に伝えるべき押圧方向とは異なる方向に押圧機構が熱膨張した場合、通流管が押圧機構の膨張に追従できない場合がある。よって、押圧機構と通流管との間の間隔が大きくなり、押圧機構から通流管を介して環状シール部に十分に押圧力を伝達することができない。
【００１９】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記押圧機構は、前記第１挟持体に設けられた第１螺合部材と、前記第１螺合部材との螺合により前記環状シール部を前記積層方向に押圧可能な第２螺合部材とを備える点にある。
【００２０】
上記特徴構成によれば、押圧機構を構成する第１螺合部材と第２螺合部材とを互いに螺合させることで、環状シール部を積層方向に沿って押圧し、環状シール部と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。
【００２１】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記第１螺合部材は筒状部材であり、内周面に雌ネジ部を有しており、
前記第２螺合部材は筒状部材であり、外周面に雄ネジ部を有しており、
前記第２螺合部材の前記雄ネジ部を前記第１螺合部材の前記雌ネジ部に螺合させる点にある。
【００２２】
上記特徴構成によれば、第２螺合部材の雄ネジ部を第１螺合部材の雌ネジ部に螺合させることで、環状シール部を積層方向に沿って押圧し、環状シール部と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。
【００２３】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記押圧機構は、前記第２螺合部材と前記通流管との間の電気絶縁性のシール部を備える点にある。
【００２４】
上記特徴構成によれば、第２螺合部材と環状シール部との間がシール部によりシールされているため、第２螺合部材と環状シール部との間での第１ガスの漏洩を抑制できる。また、シール部が絶縁性であるので、電気化学モジュールにおける電気的短絡（ショート）を抑制できる。
【００２５】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記基板は、前記環状シール部を介して前記第１ガスが導入される内部流路を内部に有しており、
前記積層方向に隣接する電気化学素子間に、前記還元性成分ガス及び前記酸化性成分ガスのうちの他方である第２ガスが通流する通流部が形成されている点にある。
【００２６】
上記特徴構成によれば、各電気化学素子は、基板の内部に第１ガスが通流する内部流路が形成されており、隣接する電気化学素子間には第２ガスが通流する通流部が形成されている。よって、各電気化学素子は、内部流路から供給された第１ガスと通流部から供給された第２ガスとにより電気化学反応を行い、発電を行うことができる。
【００２７】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
各電気化学素子の基板は、前記第１ガスを通流する供給路を形成する第１貫通部を有し、
各電気化学素子の第１貫通部は、隣接する電気化学素子の間に介在する環状シール部の環状孔と連通している点にある。
【００２８】
上記特徴構成によれば、第１ガスは各電気化学素子の第１貫通部及び環状シール部を介して積層体に供給される。
【００２９】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記複数の電気化学素子では、第１電気化学素子と第２電気化学素子とが互いに隣接して積層されており、
各電気化学素子を構成する前記基板は、前記環状シール部を介して前記第１ガスが通流する内部流路を内部に有しており、
前記第１電気化学素子を構成する前記基板と、前記第２電気化学素子を構成する前記基板とが対向する形態で、且つ、前記第１電気化学素子を構成する前記基板における電気化学反応部が配置される外面と、前記第２電気化学素子を構成する前記基板における前記電気化学反応部が配置される側とは別の外面とが電気的に接続されており、且つ、これら両外面どうしの隣接間に、当該両外面に沿って還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの他方である第２ガスが通流する通流部が形成されている点にある。
【００３０】
上記特徴構成によれば、電気化学素子は、基板の内部の内部流路を有しており、内部流路には第１ガスが通流する。一方、内部流路と区画された通流部には第２ガスが通流する。よって、第１ガスと第２ガスとを分配して通流させることができる。
【００３１】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
各電気化学素子を構成する前記基板には、当該基板の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部が形成されており、
前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、前記電極層と前記電解質層と前記対極電極層とにより電気化学反応部が形成されており、
前記基板の表面貫通方向外方と前記内部流路とに亘って前記第１ガスが流通する供給路を形成する第１貫通部が形成されている点にある。
【００３２】
電気化学素子を「燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する」燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第１ガスは、電気化学反応により消費される水素ガス等の還元性成分ガス及び空気等の酸化性成分ガスのうちの一方であり、第２ガスは他方である。
電気化学素子を「電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する」電解セルとして機能させる場合には、第１ガスは、電気化学反応により生成される水素ガス等の還元性成分ガス及び酸素等の酸化性成分ガスのうちの一方であり、第２ガスは他方である。
また、基板は、基板の内側である内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、電極層と電解質層と対極電極層と有する電気化学反応部とを備える。よって、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第１ガスと第２ガスとは、基板の外方側からの経路と、内部流路から基板の気体通流許容部を通じる経路とから、電気化学反応部に達し、電極層および対極電極層において互いに反応することによって、たとえば電気を生成するなどの電気化学反応を生起することができる。
電気化学素子を電解セルとして機能させる場合には、電気化学反応部に電気を供給することにより、水などの電気分解反応により第１ガスと第２ガスとが生じ、基板の外方側の経路と、基板の気体通流許容部から内部流路を通じる経路から排出することができる。
【００３３】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第１貫通部を前記通流部と区画する前記環状シール部としての第１環状シール部を備え、
前記第１貫通部及び前記第１環状シール部により、前記内部流路との間に前記第１ガスを流通する前記供給路が形成される点にある。
【００３４】
第１環状シール部を設けることにより、積層体における互いに積層される電気化学素子の第１貫通部どうしを通流部と区画して連通接続することができる。そのため、隣接する電気化学素子の第１貫通部どうしを密に接続するだけの極めて簡単な構成で、それぞれの電気化学素子が第１ガス、第２ガスにより適正に動作する形態に接続することができ、作製容易かつ信頼性の高い電気化学モジュールとなり、電気化学モジュールを作製するにあたって、取り扱い容易な構造となる。
なお環状シール部は、貫通部どうしを連通させてガスの漏洩を防止できる構成であれば形状は問わない。つまり、環状シール部は、内部に貫通部に連通する開口部を有する無端状の構成で、隣接する電気化学素子どうしの間をシールする構成あればよい。環状シール部は例えば環状である。環状には、円形、楕円形、方形、多角形状等いかなる形状でもよい。
【００３５】
[構成]
本発明に係る電気化学モジュールの更なる特徴構成は、
前記基板は、前記内部流路を通流する前記第１ガスを前記基板の表面貫通方向外方と流通させる排出路を形成する第２貫通部を備え、
前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第２貫通部を前記通流部と区画する前記環状シール部としての第２環状シール部を備え、
前記第２貫通部及び前記第２環状シール部により、前記内部流路を通流する前記第１ガスが流通する前記排出路が形成される点にある。
【００３６】
すなわち、例えば、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第１貫通部から内部流路に進入した第１ガスは、内部流路を通って、気体通流許容部を介して電気化学反応部に流通されつつ、残部は排出路を形成する第２貫通部に通流することになる。排出路は第２貫通部が、第２ガスと区画された状態で形成されているので、第１ガスは、第２ガスと区別された状態で排出路から回収できる状態とすることができる。この排出路は第１貫通部における供給路と同様にシール部で構成されているから、隣接する電気化学素子の第２貫通部どうしを密に接続するだけの極めて簡単な構成で、通流部を区画した状態で連通接続でき、それぞれの電気化学素子が第１ガス、第２ガスにより適正に動作する形態に接続することができ、作製容易かつ信頼性の電気化学モジュールとなり、電気化学モジュールを作製するにあたって、取り扱い容易な構造となる。
【００３７】
[構成]
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、
上記の電気化学モジュールと燃料変換器とを少なくとも有し、前記電気化学モジュールに対して燃料変換器からの還元性成分ガスを流通する、あるいは前記電気化学モジュールから燃料変換器に還元性成分ガスを流通する燃料供給部を有する点にある。
【００３８】
上記の特徴構成によれば、電気化学モジュールと燃料変換器とを有し電気化学モジュールと燃料変換器との間で還元性成分を含有するガスを流通する燃料供給部を有するので、電気化学モジュールを燃料電池として動作させる場合、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用いて供給される天然ガス等より改質器などの燃料変換器により水素を生成する構成とすると、耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールを備えた電気化学装置を実現することができる。また、電気化学モジュールから排出される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現することができる。
【００３９】
電気化学モジュールを電解セルとして動作させる場合は、電極層に水蒸気や二酸化炭素を含有するガスが流通され、電極層と対極電極層との間に電圧が印加される。そうすると、電極層において電子ｅ−と水分子Ｈ2Ｏや二酸化炭素分子ＣＯ2が反応し水素分子Ｈ2や一酸化炭素ＣＯと酸素イオンＯ2-となる。酸素イオンＯ2-は電解質層を通って対極電極層へ移動する。対極電極層において酸素イオンＯ2-が電子を放出して酸素分子Ｏ2となる。以上の反応により、水分子Ｈ2Ｏが水素Ｈ2と酸素Ｏ2とに、二酸化炭素分子ＣＯ2を含有するガスが流通される場合は一酸化炭素ＣＯと酸素Ｏ2とに電気分解される。
水蒸気と二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は上記電気分解により電気化学モジュールで生成した水素及び一酸化炭素等から炭化水素などの種々の化合物を合成する燃料変換器を設けることができる。燃料供給部により、この燃料変換器が生成した炭化水素等を電気化学モジュールに流通したり、本システム・装置外に取り出して別途燃料や化学原料として利用することができる。
【００４０】
[構成]
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、
上記の電気化学モジュールと、前記電気化学モジュールから電力を取り出すあるいは前記電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器とを少なくとも有する点にある。
【００４１】
上記の特徴構成によれば、電力変換器は、電気化学モジュールが発電した電力を取り出し、あるいは、電気化学モジュールに電力を流通する。これにより、上記のように電気化学モジュールは、燃料電池として作用し、あるいは、電解セルとして作用する。よって、上記構成によれば、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する、あるいは電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学モジュール等を提供することができる。
なお、例えば、電力変換器としてインバータを用いる場合、耐久性・信頼性および性能に優れた電気化学モジュールから得られる電気出力を、インバータによって昇圧したり、直流を交流に変換したりすることができるため、電気化学モジュールで得られる電気出力を利用しやすくなるので好ましい。
【００４２】
[構成]
本発明に係るエネルギーシステムの特徴構成は、
上記の電気化学装置と、前記電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部とを有する点にある。
【００４３】
上記の特徴構成によれば、電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するので、耐久性・信頼性および性能に優れ、かつエネルギー効率にも優れたエネルギーシステムを実現することができる。なお、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される未利用の燃料ガスの燃焼熱を利用して発電する発電システムと組み合わせてエネルギー効率に優れたハイブリットシステムを実現することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】電気化学モジュールの断面図である。
【図２】電気化学モジュールの上面図である。
【図３】電気化学モジュールの側面図である。
【図４】電気化学モジュールの概略図である。
【図５】別の形態１に係る電気化学モジュールの断面図である。
【図６】別の形態２に係る電気化学モジュールの断面図である。
【図７】図６の電気化学モジュールの上面図である。
【図８】図６の電気化学モジュールの側面図である。
【図９】電気化学素子の概略図である。
【図１０】図９におけるＸ−Ｘ断面図である。
【図１１】図９におけるＸＩ−ＸＩ面図である。
【図１２】図９におけるＸＩＩ−ＸＩＩ断面図である。
【図１３】図９におけるＸＩＩＩ−ＸＩＩＩ断面図である。
【図１４】図９におけるＸＩＶ−ＸＩＶ断面図である。
【図１５】図９におけるＸＶ−ＸＶ断面図である。
【図１６】図９におけるＸＶＩ−ＸＶＩ断面図である。
【図１７】図９におけるＸＶＩＩ−ＸＶＩＩ断面図である。
【図１８】電気化学反応部の要部拡大図である。
【図１９】エネルギーシステムの概略図である。
【図２０】電気化学モジュールの断面図である。
【図２１】電気化学モジュールの上面図である。
【図２２】電気化学モジュールの側面図である。
【図２３】電気化学モジュールの概略図である。
【図２４】電気化学モジュールの断面図である。
【図２５】別の形態に係る電気化学モジュールの説明図である。
【図２６】別のエネルギーシステムの概略図である。
【図２７】別の電気化学素子の概略図である。
【図２８】図２７におけるＸＸＶＩＩＩ−ＸＸＶＩＩＩ断面図である。
【図２９】図２７におけるＸＸＩＸ−ＸＸＩＸ面図である。
【図３０】図２７におけるＸＸＸ−ＸＸＸ断面図である。
【図３１】図２７におけるＸＸＸＩ−ＸＸＸＩ断面図である。
【図３２】図２７におけるＸＸＸＩＩ−ＸＸＸＩＩ断面図である。
【図３３】図２７におけるＸＸＸＩＩＩ−ＸＸＸＩＩＩ断面図である。
【図３４】図２７におけるＸＸＸＩＶ−ＸＸＸＩＶ断面図である。
【図３５】図２７におけるＸＸＸＶ−ＸＸＸＶ断面図である。
【図３６】図２７におけるＸＸＸＶＩ−ＸＸＸＶＩ断面図である。
【図３７】図２７におけるＸＸＸＶＩＩ−ＸＸＸＶＩＩ断面図である。
【図３８】図２７におけるＸＸＸＶＩＩＩ−ＸＸＸＶＩＩＩ断面図である。
【図３９】図２７におけるＸＸＸＩＸ−ＸＸＸＩＸ断面図である。
【図４０】図２７におけるＸＬ−ＸＬ断面図である。
【図４１】図２７におけるＸＬＩ−ＸＬＩ断面図である。
【図４２】図２７におけるＸＬＩＩ−ＸＬＩＩ断面図である。
【図４３】電気化学反応部の要部拡大図である。
【図４４】供給構造体及び排出構造体の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００４５】
以下に、本発明の実施形態に係る電気化学モジュールＭについて説明する。なお、層の位置関係などを表す際、例えば電極層から見て電解質層の側を「上」「上側」、第１板状体の側を「下」「下側」などと呼ぶ。また、本発明は電気化学モジュールＭを垂直あるいは水平方向に設置しても同じ効果が得られるため、「上」「下」をそれぞれ「左」「右」と読み替えても構わない。
【００４６】
〔実施形態〕
（１）電気化学モジュールＭの全体構成
以下に、実施形態に係る電気化学モジュールＭの全体構成を説明する。図１に示すように、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体（積層体）Ｓと、電気化学素子積層体Ｓを内装する概ね直方体状の容器（筐体、第１挟持体、第２挟持体）２００とを備えている。電気化学素子Ａ（図４）は発電を行う素子であり、図１の断面視において紙面手前から紙面奥方向に沿って延びる板状に形成されている。そして、電気化学素子積層体Ｓは、複数の平板状の電気化学素子Ａが図１の断面視において上下の積層方向に積層されて構成されている。本実施形態では、電気化学素子ＡとしてＳＯＦＣ（Solid Oxide Fuel Cell）を例に挙げて説明する。
【００４７】
また、電気化学モジュールＭは、容器２００の外部から、第１ガスを電気化学素子積層体Ｓに供給する第１ガス供給部（通流管）６１と、電気化学素子積層体Ｓにおいて反応後の第１ガスを排出する第１ガス排出部（通流管）６２とを備えている。第１ガス供給部（通流管）６１及び第１ガス排出部（通流管）６２は、電気化学素子積層体Ｓの上部平面（第２平面）に接続されている。
また、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２それぞれに対応して、後述の押圧機構４００が設けられている。押圧機構４００は、第１ガス供給部６１及び複数の第１環状シール部４２と、第１ガス排出部６２及び複数の第２環状シール部５２を電気化学素子積層体Ｓ側に押圧可能な機構である。
【００４８】
容器２００には、図１〜図３に示すように、第２ガス供給部７１が設けられており、容器２００の外部から電気化学素子積層体Ｓに第２ガスを供給する。電気化学素子積層体Ｓにおいて反応後の第２ガスは、容器２００に設けられた第２ガス排出部７２から外部に排出される。
ここでは、第１ガスは例えば燃料ガス等の還元性成分ガスであり、第２ガスは空気等の酸化性成分ガスである。
【００４９】
また、電気化学モジュールＭは、図１の断面視において、電気化学素子積層体Ｓの両側面に開口付板部材２４０を備えている。開口付板部材２４０は、電気化学素子積層体Ｓの両側面に対応して、電気化学素子Ａの積層方向に沿って延びる板状部材であり、電気化学モジュールＭにおける電気的短絡（ショート）を防止するため、マイカなどの絶縁材料が好ましい。開口付板部材２４０には、電気化学素子積層体Ｓの平面方向に沿って貫通する複数の開口２４０ａが形成されている。
【００５０】
よって、電気化学素子積層体Ｓは、第１ガス供給部６１から燃料ガスの供給を受け、第２ガス供給部７１から開口付板部材２４０の開口２４０ａを介して空気の供給を受け、燃料ガス及び空気中の酸素を電気化学反応させて発電する。電気化学反応後の燃料ガスは第１ガス排出部６２から外部に排出される。また、電気化学反応後の空気は、開口付板部材２４０の開口２４０ａを介して第２ガス排出部７２に導かれ、第２ガス排出部７２から外部に排出される。
【００５１】
なお、ここでは、電気化学素子積層体Ｓの両側面に隣接して開口付板部材２４０が設けられているが、必須ではなく、いずれか一方が設けられていてもよいし、両方が省略されてもよい。
【００５２】
また、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓの上部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、上部絶縁体２１０Ｔ、上部プレート２３０Ｔを備えている。電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓの下部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、下部絶縁体２１０Ｂ、下部平板状部材（第１平板状部材）２２０Ｂ、下部プレート２３０Ｂを備えている。
電気化学素子積層体Ｓについては、後で詳述する。
【００５３】
（２）絶縁体、下部平板状部材、プレート、容器及び押圧機構
以下に、絶縁体（上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ）２１０、下部平板状部材２２０Ｂ、プレート（上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂ）２３０、容器２００及び押圧機構４００についてさらに説明する。
【００５４】
（２−１）上部絶縁体
上部絶縁体２１０Ｔは、板状部材であり、電気化学素子積層体Ｓの上部平面（第２平面）を覆うように配置されている。上部絶縁体２１０Ｔは、例えば硬質マイカから形成されており、電気化学素子積層体Ｓを外部から電気的に絶縁している。上部絶縁体２１０Ｔには、第１ガス供給部６１が貫通する開口２１０Ｔａが設けられている。
【００５５】
（２−２）上部プレート
上部プレート２３０Ｔは、板状部材であり、上部絶縁体２１０Ｔの上部に配置されており、高温における曲げ強度の高いセラミックス系材料、例えば９９アルミナから形成されている。また、上部プレート２３０Ｔには、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２が貫通する開口２３０Ｔａが設けられている。
【００５６】
上部プレート２３０Ｔは、下部プレート２３０Ｂとともに、容器２００から所定の締め付け圧力を受けて、電気化学素子積層体Ｓと、一対の上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂと、下部平板状部材２２０Ｂとを挟みこんでいる。ここで、締め付け圧力とは、例えば１ｍｍ２当たり等の単位面積当たりの圧力である。
【００５７】
（２−３）下部絶縁体
下部絶縁体２１０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面（第１平面）を覆うように配置されている。下部絶縁体２１０Ｂは、上部絶縁体２１０Ｔと同様の構成であるが、貫通口を有していない。
（２−４）下部平板状部材
下部平板状部材２２０Ｂは、下部絶縁体２１０Ｂの下部に配置されている。よって、下部平板状部材２２０Ｂは電気化学素子積層体Ｓの下部平面（第１平面）に沿って設けられているのに対して、第１ガス供給部（通流管）６１及び第１ガス排出部（通流管）６２は電気化学素子積層体Ｓの上部平面（第２平面）に接続されている。
下部平板状部材２２０Ｂは、弾性を有する部材であり、本実施形態では、例えば図１の断面視において波形の形状に形成されている。波形は、電気化学素子積層体Ｓの平面に沿って延びている。よって、下部平板状部材２２０Ｂは、波形の頂部２２０Ｂａが下部絶縁体２１０Ｂと接触するように配置されている。下部平板状部材２２０Ｂは、貫通口を有していない。
【００５８】
波形形状の下部平板状部材２２０Ｂの板厚は、これに限定されないが、例えば０．１ｍｍ〜１ｍｍ程度である。また、波形の振幅（高さ）は、これに限定されないが、例えば１ｍｍ〜１０ｍｍ程度である。
下部平板状部材２２０Ｂの役割については後述する。
（２−５）下部プレート
下部プレート２３０Ｂは下部平板状部材２２０Ｂの下部に配置されている。下部プレート２３０Ｂは、上部プレート２３０Ｔと同様の構成であるが、下部プレート２３０Ｂは貫通口を有していない。
【００５９】
（２−６）容器
電気化学素子積層体Ｓを内装する容器２００は、図１〜図３に示すように、概ね直方体状の容器である。容器２００は、下方が開口した箱状の上蓋（第１挟持体）２０１と、上方が開口した下蓋２０３（第２挟持体）とを含む。上蓋２０１の外縁は、下蓋２０３の外縁よりも大きく、下蓋２０３の外縁を上蓋２０１が覆うように組み合わせられる。そして、上蓋２０１と下蓋２０３との接触面どうしが溶接、接着、嵌合等することにより上蓋２０１と下蓋２０３とが締結される。これにより、上蓋２０１と下蓋２０３との内部に直方体状の空間が形成される。
【００６０】
本実施形態では、図１に示すように、下蓋２０３の上下方向（電気化学素子Ａの積層方向）の深さは、上蓋２０１の深さよりも深い。ただし、上蓋２０１及び下蓋２０３は、一体として内部に空間を形成できればよく、深さの関係はこれに限定されない。例えば、上蓋２０１の深さが下蓋２０３のよりも深くてもよい。
【００６１】
図１〜図３に示すように、容器２００の上下方向の中央部において、下蓋２０３の対向する一対の側壁それぞれに第２ガス供給部７１及び第２ガス排出部７２が形成されている。
【００６２】
なお、ここでは、下蓋２０３に第２ガス供給部７１及び第２ガス排出部７２が形成されている。しかし、第２ガス供給部７１及び第２ガス排出部７２の形成位置はこれに限定されず、容器２００のいずれの位置に形成されてもよい。第２ガス供給部７１及び第２ガス排出部７２は、例えば上蓋２０１に形成されてもよい。
【００６３】
上蓋２０１は、図１、図２に示すように、平面部２０１ａを有している。平面部２０１ａの最も外側には、側面である第１端部２０１ｃが電気化学素子積層体Ｓの積層方向の下方に向かって所定長さで延びている。第１端部２０１ｃは、平面部２０１ａとは断面視において概ね９０°を成しており、上蓋２０１の外縁を形成している。第１端部２０１ｃの内方側には、第２端部２０１ｂが、平面部２０１ａとは断面視において概ね９０°を成して前記積層方向の下方に向かって所定長さで延びている。平面部２０１ａと第２端部２０１ｂとは、Ｌ字状の角部を構成している。
また、平面部２０１ａには、第２端部２０１ｂよりも内方において、外縁を成す第１端部２０１ｃよりも一回り小さい開口２０１ｄが形成されている。
【００６４】
さらに、平面部２０１ａには、第２端部２０１ｂと開口２０１ｄとの間に、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２に対応して円筒状の開口が形成されており、この開口から前記積層方向の上方に向かって後述の第１螺合部材４０１が突出している。
【００６５】
下蓋２０３は、図１に示すように、平面部２０３ａを有している。平面部２０３ａの最も外側には、側面である第１端部２０３ｂが電気化学素子積層体Ｓの積層方向の上方に向かって所定長さで延びている。第１端部２０３ｂは、平面部２０３ａとは断面視において概ね９０°を成しており、下蓋２０３の外縁を形成している。下蓋２０３の外縁を形成する第１端部２０３ｂは、上蓋２０１の外縁を形成する第１端部２０１ｃよりも一回り小さい。そして、上蓋２０１を下蓋２０３に嵌め込んだ場合に、上蓋２０１の第１端部２０１ｃの内周面に下蓋２０３の第１端部２０３ｂが密着する。
また、第１端部２０３ｂの内方側には、第２端部２０３ｃが、平面部２０１ａとは断面視において概ね９０°を成して前記積層方向の上方に向かって所定長さで延びている。平面部２０３ａと第２端部２０３ｃとは、Ｌ字状の角部を構成している。
また、第１端部２０３ｂには、外方に向かって積層方向と交差する方向に延びる第３端部２０３ｄが形成されている。第３端部２０３ｄは、第２ガス供給部７１及び第２ガス排出部７２を構成している。
【００６６】
図１に示すように、上蓋２０１の平面部２０１ａ及び第２端部２０１ｂが形成するＬ字の角部には、一対の開口付板部材２４０の上端と、上部絶縁体２１０Ｔと上部プレート２３０Ｔとが嵌め込まれている。具体的には、電気化学素子積層体Ｓの平面方向に沿う上部プレート２３０Ｔは、その外周端部の上面が平面部２０１ａの下面（Ｌ字の角部の内面の一部）に接触して支持されている。また、電気化学素子積層体Ｓの側面に沿った開口付板部材２４０は、その上端の外面が、第２端部２０１ｂの内方側面（Ｌ字の角部の内面の一部）に接触して支持されている。上部絶縁体２１０Ｔは、上部プレート２３０Ｔ及び開口付板部材２４０を介して、平面部２０１ａ及び第２端部２０１ｂからなるＬ字の角部に支持されている。
【００６７】
同様に、下蓋２０３の平面方向に対向する一対のＬ字の角部には、一対の開口付板部材２４０の下端と、下部絶縁体２１０Ｂと、下部平板状部材２２０Ｂと、下部プレート２３０Ｂとが嵌め込まれている。
そして、電気化学素子積層体Ｓは、その上面が、上部プレート２３０Ｔ及び上部絶縁体２１０Ｔを介して上蓋２０１により支持されている。また、電気化学素子積層体Ｓは、その下面が、下部プレート２３０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ及び下部絶縁体２１０Ｂを介して下蓋２０３により支持されている。
【００６８】
このような構成で、電気化学素子積層体Ｓ、上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂ等を上部及び下部から挟み込んだ状態で、上蓋２０１の第１端部２０１ｃの内周面に下蓋２０３の第１端部２０３ｂが密着、溶接、接着、嵌合等されることによって、上蓋２０１と下蓋２０３とが締結される。この締結の際に、上蓋２０１及び下蓋２０３は、電気化学素子積層体Ｓ等に所定の締め付け圧力を負荷して連結される。つまり、上蓋２０１及び下蓋２０３が連結された状態において、電気化学素子積層体Ｓ、上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂには、所定の締め付け圧力が負荷されている。
【００６９】
さらに、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２は、押圧機構４００によって電気化学素子積層体Ｓ側に押圧可能である。
よって、図４に示すように、電気化学素子積層体Ｓにおいて、電気化学反応部３が設けられている積層方向に沿う領域は、上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂ等が、上蓋２０１及び下蓋２０３により押圧されることで、所定の締め付け圧力が負荷されている。一方、電気化学素子積層体Ｓにおいて、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２が設けられている積層方向に沿う領域は、上蓋２０１及び下蓋２０３による締め付け圧力に加えて、押圧機構４００によってさらに押圧可能である。
【００７０】
なお、図３に示すように下蓋２０３の側面には、開口２０３ｅが形成されている。よって、開口２０３ｅからは、電気化学素子積層体Ｓの側面の一部が露出している。そして、前述の開口２０１ｄ及び開口２０３ｅが容器２００に形成されることで、容器２００を軽量化し、容器２００に必要な材料を削減できる。なお、電気化学素子積層体Ｓの側面と、上蓋２０１あるいは下蓋２０３または両方が接触することで電気的に短絡（ショート）する可能性がある場合は、マイカなどの材料で構成された側面絶縁体２４５が、電気化学素子積層体Ｓと上蓋２０１あるいは下蓋２０３の側面の間に設置される。
【００７１】
（２−７）押圧機構
押圧機構４００は、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２それぞれに対応して設けられている。
【００７２】
まず、第１ガス供給部６１について説明する。
図１及び図４に示すように、第１ガス供給部６１は、第１ガスを電気化学素子積層体Ｓに供給するために、容器２００の外部から第１ガスを容器２００内に導入する通路である。第１ガス供給部６１は、第１ガスが通流する円筒状の供給貫通部６１ａと、上端である供給上端部６１ｂと、下端である供給下端部６１ｃとを有している。なお、第１ガス供給部６１の下方には、各電気化学素子Ａに設けられている後述の第１環状シール部４２が、各電気化学素子Ａが積層されるのに伴って積層方向に積層されている。この場合、第１ガス供給部６１の軸心と、複数の第１環状シール部４２の積層方向の軸心とは概ね一致している。
【００７３】
後述の集電体８１と隣接する第１板状体１の上面には、環状の膨出部ａが設けられている。この環状の膨出部ａの内周に、第１ガス供給部６１の供給下端部６１ｃが嵌め込まれて第１板状体１の上面に溶接されている。膨出部ａは、例えばパッキン等の封止部材から構成されている。また、第１ガス供給部６１と第１板状体１とが溶接される部分の膨出部ａ、つまり図４の示す最上部の膨出部ａは、例えば集電パッキン等から構成されている。
なお、後述するが、第１板状体１の上面には、第１環状シール部４２に対応する位置にも膨出部ａが設けられている。
【００７４】
次に、第１ガス供給部６１に対応して設けられている押圧機構４００について説明する。押圧機構４００は、第１ガス供給部６１及び複数の第１環状シール部４２を積層方向に沿って押圧する。
押圧機構４００は、上蓋２０１の平面部２０１ａのうち、第１ガス供給部６１に対応する部分において、電気化学素子積層体Ｓの積層方向の上方に向かって所定長さで延びている第１螺合部材４０１を有している。第１螺合部材４０１は、筒状部材であり、内周面に雌ネジ部４０１ａが形成されている。
【００７５】
押圧機構４００は、さらに第１螺合部材４０１の円筒部分に挿入されるように螺合する第２螺合部材４０３と、第２螺合部材４０３をねじ込むためのねじ込み部４０５とを有している。第２螺合部材４０３の外周面には、第１螺合部材４０１の雌ネジ部４０１ａと螺合する雄ネジ部４０３ａが形成されている。
第２螺合部材４０３及びねじ込み部４０５には、これらを貫通する供給貫通孔４０７が形成されている。第２螺合部材４０３及びねじ込み部４０５と第１ガス供給部６１とは、供給貫通孔４０７と供給貫通部６１ａとが連通するように対応している。これにより、供給貫通孔４０７及び供給貫通部６１ａを介して第１ガスが外部から電気化学素子積層体Ｓに供給される。
【００７６】
押圧機構４００は、第２螺合部材４０３と第１ガス供給部６１の供給上端部６１ｂとの間に、電気絶縁性の環状シール部（シール部）４１０を有していると好ましい。電気絶縁性の環状シール部４１０は、第２螺合部材４０３と第１ガス供給部６１との間での第１ガスの漏洩を抑制するとともに、電気化学素子積層体Ｓにおける電気的短絡（ショート）を抑制する。
【００７７】
第１螺合部材４０１に対して第２螺合部材４０３をねじ込むと、雌ネジ部４０１ａと雄ネジ部４０３ａとが噛み合い、第２螺合部材４０３が積層方向の下方に向かって押しこまれる。これにより、第２螺合部材４０３が、環状シール部４１０を介して第１ガス供給部６１を積層方向の下方に押し込む。第１ガス供給部６１の押し込みにより、第１ガス供給部６１の下方に積層されている複数の第１環状シール部４２に、第１ガス供給部６１への押し込み力が伝わる。
一方で、下部平板状部材２２０Ｂは、予め与えられていた圧縮変位による弾性力と下部平板状部材２２０Ｂ自身の熱膨張によって発生する弾性力により適切な締め付け圧力を、電気化学素子積層体Ｓ側に伝える。
【００７８】
図４に示すように、第１環状シール部４２は、第１板状体１及び第２板状体２と接触している。第１環状シール部４２に対して、押圧機構４００によって積層方向の下方に押し込み力が負荷されるともに、下部平板状部材２２０Ｂによって積層方向の上方に押し込み力が負荷されることで、第１環状シール部４２とそれと接触する部材との隙間の発生を抑制できる。これにより、当該隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。
なお、第２螺合部材４０３と第１ガス供給部６１の供給上端部６１ｂとが密接に接続されており、接続部分において第１ガスが漏えいしない場合には、環状シール部４１０は必ずしも設けられている必要はない。あるいは、当該接続部分において電気化学モジュールにおける電気的短絡（ショート）が発生しない場合には、環状シール部４１０は必ずしも設けられている必要はない。
【００７９】
次に、第１ガス排出部６２及びそれに対応する押圧機構４００について説明する。
第１ガス排出部６２は、第１ガスを外部に排出する通路であり、第１ガス供給部６１と同様の構成である。よって、以下では、第１ガス排出部６２及び押圧機構４００について簡単に説明する。第１ガス排出部６２は、第１ガスが通流する円筒状の排出貫通部６２ａと、上端である排出上端部６２ｂと、下端である排出下端部６２ｃとを有している。
押圧機構４００は、第１螺合部材４０１と、第２螺合部材４０３と、ねじ込み部４０５と、環状シール部４１０とを有している。
【００８０】
第１螺合部材４０１に対して第２螺合部材４０３をねじ込むと、第２螺合部材４０３が積層方向の下方に向かって押しこまれる。これにより、第２螺合部材４０３が、環状シール部４１０を介して第１ガス排出部６２を積層方向の下方に押し込む。第１ガス排出部６２の押し込みにより、第１ガス排出部６２の下方に積層されている複数の第２環状シール部５２に、第１ガス排出部６２への押し込み力が伝わる。一方で、下部平板状部材２２０Ｂは、押圧機構４００による積層方向の下方への押圧方向とは異なり、積層方向の上方への押圧力を電気化学素子積層体Ｓ側に伝える。つまり、下部平板状部材２２０Ｂは、予め与えられていた圧縮変位による弾性力と下部平板状部材２２０Ｂ自身の熱膨張によって発生する弾性力により積層方向の上方に向かって適切な締め付け圧力を、電気化学素子積層体Ｓ側に伝える。
【００８１】
図４に示すように、第２環状シール部５２は、第１板状体１及び第２板状体２と接触している。第２環状シール部５２に対して、押圧機構４００によって積層方向の下方に押し込み力が負荷されるともに、下部平板状部材２２０Ｂによって積層方向の上方に押し込み力が負荷されることで、第２環状シール部５２とそれと接触する部材との間の隙間の発生を抑制できる。これにより、当該隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。
【００８２】
（３）下部平板状部材及びそれに関連する部材の構成及び作用
次に、下部平板状部材２２０Ｂ及びそれに関連する部材の構成及び作用についてさらに説明する。
【００８３】
上述の通り、上蓋２０１及び下蓋２０３が連結された状態において、電気化学素子積層体Ｓ及び上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂは、下部平板状部材２２０Ｂを介して、所定の締め付け圧力を負荷されて上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂに挟持されている。
【００８４】
（３−１）下部及びそれに関連する部材の構成
下部平板状部材２２０Ｂは、本実施形態では、熱により膨張する熱膨張部材から形成されている。下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率は、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００等を構成する部材の熱膨張率よりも大きいと好ましい。このような下部平板状部材２２０Ｂの材料としては、例えば、オーステナイト系ステンレスが挙げられる。
【００８５】
オーステナイト系ステンレスの熱膨張率は、比較的に大きい。例えば、アルミニウムの熱膨張率が約２３．８×１０−６／℃であるのに対して、オーステナイト系ステンレスの熱膨張率は、アルミニウムの熱膨張率等と同程度に大きい。オーステナイト系ステンレスの熱膨張率は、ＳＵＳ３０３及びＳＵＳ３０４が約１７．３×１０−６／℃であり、ＳＵＳ３１６が約１６×１０−６／℃である。ただし、下部平板状部材２２０Ｂの材料はこれに限定されず、熱膨張率が容器２００等よりも大きく、かつ耐腐食性に優れる部材が選択されると好ましい。
【００８６】
また、容器２００の熱膨張率は、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率よりも小さいと好ましい。容器２００は、プレート２３０を介して下部平板状部材２２０Ｂに隣接して配置されている。そして、容器２００の下蓋２０３と上蓋２０１とは、それらが結合されることで、下部平板状部材２２０Ｂを介して電気化学素子積層体Ｓに締め付け圧力を負荷する。このような容器２００の材料としては、例えば、フェライト系ステンレス、マルテンサイト系ステンレス、又はこれらとセラミックスとの複合体等が挙げられる。これらの材料はオーステナイト系ステンレスよりも熱膨張率が小さく、フェライト系ステンレスの熱膨張率はＳＵＳ４３０が約１１×１０−６／℃である。また、マルテンサイト系ステンレスの熱膨張率はＳＵＳ４０３及びＳＵＳ４２０Ｊ１が約１０．４×１０−６／℃であり、ＳＵＳ４１０及びＳＵＳ４４０Ｃが約１０．１×１０−６／℃である。ただし、容器２００はこれに限定されず、熱膨張率が下部平板状部材２２０Ｂよりも小さく、かつ耐腐食性に優れる材料が選択されると好ましい。
【００８７】
電気化学素子積層体Ｓの材料は、容器２００と同様の材料であるのが好ましい。言い換えれば、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の材料は、容器２００と同程度の熱膨張率であるのが好ましい。この場合、電気化学素子積層体Ｓの基板、容器２００が、例えば電気化学素子Ａが高温となる発電時において同程度に熱膨張する。よって、例えば、電気化学素子Ａの基板と容器２００との熱膨張差を小さく抑え、基板が破損等するのを抑制できる。
【００８８】
（３−２）押圧機構及びそれに関連する部材の構成
押圧機構４００を構成する第１螺合部材４０１及び第２螺合部材４０３の熱膨張率は、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２の熱膨張率以下である。押圧機構４００は、例えばＳＵＳ３１６等の金属から形成できる。また、第１ガス供給部６１もまた例えばＳＵＳ３１６等の金属から形成できる。
押圧機構４００の熱膨張率が第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２の熱膨張率以下であるため、押圧機構４００から、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２を介した、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２への押圧力への伝達ロスを抑制できる。
例えば、押圧機構４００の熱膨張率が第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２の熱膨張率よりも大きいとする。そして、押圧機構４００が、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２に伝えるべき押圧方向とは異なる方向、つまり電気化学素子積層体Ｓが存在する側とは反対方向に押圧機構４００が熱膨張する場合がある。さらに、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２がこの押圧機構４００の膨張に追従できない場合がある。よって、押圧機構４００と第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２との間の間隔が大きくなり、押圧機構４００から第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２を介して、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２に十分に押圧力を伝達することができない。
【００８９】
（３−３）電気化学モジュールＭの組立方法及び圧縮変位
（ａ）電気化学モジュールＭの組立方法
次に、上記の電気化学モジュールＭの組立方法について説明する。
複数の電気化学素子Ａを積層して電気化学素子積層体Ｓを準備する。電気化学素子積層体Ｓの構成及び製造方法については後述する。
【００９０】
また、電気化学素子積層体Ｓを収容するための容器２００を準備する。容器２００は、これに限定されないが、例えばロストワックス鋳造法を用いて製造できる。ロストワックス鋳造法を用いる場合、例えば、蜜蝋や松脂等からなる熱可塑性物質により容器２００の外形に対応する空洞する模型を製造する。この模型をケイ砂や石灰粉末等からなる耐火材料で被覆する。その後、耐火材料で被覆された模型を加熱し、熱可塑性物質で構成された模型を溶出する。これにより、耐火材料内部に、容器２００の形状を模した模型に対応する空洞が形成される。この空洞に容器２００の材料を注入して固化させた後に耐火材料を取り除く。これにより、ロストワックス鋳造法により、上蓋２０１及び下蓋２０３を有する容器２００が製造される。なお、上蓋２０１及び下蓋２０３は別々に製造されてもよい。
【００９１】
次に、例えば、一対の開口付板部材２４０が電気化学素子積層体Ｓの両側面に配置され、積層方向の上からしたに向かって、上部プレート２３０Ｔ、上部絶縁体２１０Ｔ、電気化学素子積層体Ｓ、下部絶縁体２１０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、下部プレート２３０Ｂが順に配置された状態で下蓋２０３内に収容される。この下蓋２０３を上蓋２０１で覆い、電気化学素子積層体Ｓに所定の締め付け圧力が負荷されるように位置調整を行い、下蓋２０３と上蓋２０１とを溶接等して結合する。これにより、電気化学モジュールＭが組み立てられる。
【００９２】
上記のように、ロストワックス鋳造法を用いて容器２００を製造した場合には、薄肉化、精密化及び量産化による低コスト化を達成することができる。
また、箱状の容器２００を形成することで、本実施形態では、第２ガス供給部７１から電気化学素子積層体Ｓに供給する空気のマニホールドの空間を設けることができる。
【００９３】
また、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と、それと接触する部材との隙間から第１ガスが漏えいする可能性がある場合には、押圧機構４００により第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２に対して押圧力を負荷する。つまり、第１螺合部材４０１に対して第２螺合部材４０３をねじ込み、第２螺合部材４０３を積層方向の下方に向かって押しこむ。
【００９４】
（ｂ）組立時の下部平板状部材２２０Ｂの圧縮変位
上記の電気化学モジュールＭの組立時には、下蓋２０３と上蓋２０１とを結合する際に電気化学素子積層体Ｓに所定の締め付け圧力を負荷する。この締め付け圧力は、下部平板状部材２２０Ｂに所定の圧縮変位Ｌを与えることで負荷される。
【００９５】
以下にこの圧縮変位Ｌについて説明する。
以下では、容器２００が所定の材料Ａを用いて形成され、電気化学素子積層体Ｓが基板などの主要部が所定の材料Ｂを用いて形成され、下部平板状部材２２０Ｂが所定の材料Ｃを用いて形成されているものとする。材料Ｃの熱膨張率は、材料Ａ及び材料Ｂの熱膨張率よりも大きい。
【００９６】
ここで下部平板状部材２２０Ｂは、室温（２０℃）においてばね定数がＫ２０である。ばね定数Ｋ２０は、下部平板状部材２２０Ｂの例えば板厚、波形形状の振幅（高さ）及び波のピッチ等を用いて算出される。
また、電気化学素子Ａによる発電時の温度（例えば７００℃）においてばね定数がＫ７００である。なお、Ｋ７００は、Ｋ２０の例えば約７５％である。
【００９７】
ここで、電気化学素子積層体Ｓが発電時（例えば７００℃）において必要とする、単位面積当たりの締め付け圧力をＰとする。ここで、Ｐはこれに限定されないが、例えば約１〜３ｋｇｆ／ｃｍ２である。電気化学素子積層体Ｓの加圧が必要な面積をＳＢとすると、加重力Ｆは、Ｆ＝Ｐ×ＳＢである。
【００９８】
また、室温（２０℃）から発電時の高温（例えば７００℃）まで温度が上昇した場合において、加重方向（ここでは、電気化学素子Ａの積層方向）では、容器２００の熱膨張長さをＬＡとし、電気化学素子積層体Ｓの熱膨張長さをＬＢとし、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張長さをＬＣとする。
【００９９】
容器２００と電気化学素子積層体Ｓとの熱膨張長さの差分ΔＧは、ΔＧ＝ＬＡ−ＬＢである。ここで、熱膨張長さの差分ΔＧとして、容器２００、電気化学素子積層体Ｓ及び下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張長さの差分を算出してもよい。この場合、ΔＧ＝ＬＡ−（ＬＢ＋ＬＣ）となる。以下では、下部平板状部材２２０Ｂが熱膨張しないと仮定することで、容器２００等が熱膨張した後も、組立時の下部平板状部材２２０Ｂの圧縮変位Ｌにより適切な締め付け圧力をより確実に負荷可能なようにΔＧ＝ＬＡ−ＬＢを用いる。
【０１００】
ここで、発電時の高温（例えば７００℃）において、単位面積当たりの締め付け圧力Ｐを維持するために、下部平板状部材２２０Ｂの室温（２０℃）における圧縮変位Ｌは以下の数式で算出される。
Ｌ＝Ｐ×ＳＢ／（Ｋ７００）＋ΔＧ
【０１０１】
以上より、電気化学素子積層体Ｓ及び下部平板状部材２２０Ｂ等が容器２００内に収容された後、下蓋２０３と上蓋２０１とは、下部平板状部材２２０Ｂに上記で算出した圧縮変位Ｌを与えるように結合距離等が調整されて溶接等により封止される。これにより、電気化学素子積層体Ｓに所定の締め付け圧力を負荷することができる。
【０１０２】
（３−４）作用
（ａ）下部平板状部材２２０Ｂの作用
上記のように、熱膨張部材からなる下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面に配置されており、上部及び下部プレート２３０から所定の締め付け圧力を負荷されて、弾性的に電気化学素子積層体Ｓを支持している。
【０１０３】
ここで、例えば、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００等の少なくともいずれかは、電気化学素子Ａが発電していない低温（例えば室温で約２０℃等）の状態から、電気化学素子Ａが発電時に高温（例えば約６５０℃〜約９５０℃等）の状態となると膨張する。このとき、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００間で熱膨張差が生じると、電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔が発電時（高温時）と発電していない時（低温時）とで異なる。
【０１０４】
上記構成によれば、下部平板状部材２２０Ｂは熱膨張部材であるため、下部平板状部材２２０Ｂもまた、電気化学素子Ａが発電時に高温になることにより熱膨張する。よって、熱膨張により電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔が変動した場合でも、下部平板状部材２２０Ｂは、下部平板状部材２２０Ｂ自体の熱膨張によって発生する弾性力とあらかじめ与えられた圧縮変位Ｌによる弾性力を利用して、下部プレート２３０Ｂを押圧面として、電気化学素子積層体Ｓに積層方向の上方に向かう適切な締め付け圧力を負荷する。
【０１０５】
つまり、熱膨張による電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔の変動を、下部平板状部材２２０Ｂ２２０の熱膨張による変動により補完することができる。よって、前述の間隔が変動した後であっても、適切な締め付け圧力を電気化学素子積層体Ｓに積層方向の上方に向かって負荷する。例えば、熱膨張により大きくなった電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔を、下部平板状部材２２０Ｂが熱膨張することにより埋め合わせて、電気化学素子積層体Ｓに適切な締め付け圧力を負荷する。
【０１０６】
そして、下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面及び下部プレート２３０Ｂの平面に沿って配置されているため、前述の間隔が変動した後であっても、適切な締め付け圧力を電気化学素子積層体Ｓの下部平面に沿って概ね均一に付与する。よって、電気化学モジュールＭにおいて、電気化学素子Ａどうしの接触面積の低下を抑制し、内部抵抗を低下できる。また、電気化学素子Ａ間を適度に接触させて密閉性が保つことができるため、燃料ガス等が電気化学素子Ａの外部に漏出するのを抑制でき、反応ガスのシール性の低下を抑制できる。
【０１０７】
このようにして、電気化学素子積層体Ｓ等が膨張した際にも、電気化学素子積層体Ｓ等を適切に締め付けることが可能な小型、軽量かつ低コストの電気化学モジュールを達成できる。
【０１０８】
特に、上記実施形態では、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率は、容器２００を構成する部材の熱膨張率よりも大きい。この関係を達成するため、下部平板状部材２２０Ｂの材料として例えばオーステナイト系ステンレスが採用されており、容器２００の材料としてフェライト系ステンレス、マルテンサイト系ステンレス、又はこれらとセラミックスとの複合体等が採用されている。また、電気化学素子積層体Ｓの母材料としては、容器２００の材料と同じ系統のステンレスの材料が採用されている。
【０１０９】
ここで、前述の通り、電気化学素子積層体Ｓにおいて発電していない低温の状態から、発電時の高温の状態になると、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の少なくともいずれかが熱膨張し、電気化学素子積層体Ｓの熱膨張量と容器２００の熱膨張量との差が生じる。そうすると、高温時の電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔が、低温時よりも拡大する。例えば、容器２００の熱膨張量が比較的に大きい場合、電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔はより拡大する。
【０１１０】
本実施形態では、前述の通り、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率は容器２００を構成する部材の熱膨張率よりも大きい。よって、特に容器２００の膨張により拡大した電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔を、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張により補完することができる。つまり、熱膨張により電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔が大きく広がる方向に変動した場合でも、さらに大きく熱膨張する下部平板状部材２２０Ｂによって、前述の間隔を補完できる。よって、この間隔が変動した後であっても、下部平板状部材２２０Ｂに予め与えられていた圧縮変位による弾性力と下部平板状部材２２０Ｂ２２０自身の熱膨張によって発生する弾性力により適切な締め付け圧力を、積層方向の上方に向かって電気化学素子積層体Ｓの平面に沿って概ね均一に負荷できる。
【０１１１】
なお、容器２００の熱膨張率が比較的に小さい場合には、例えば発電時に高温になった場合に、容器２００の熱膨張量を小さく抑えることができる。これにより、熱膨張による電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔の広がりを小さく抑えることができる。よって、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率が比較的に小さい場合であっても、前述の間隔が変動した後に適切な締め付け圧力を、電気化学素子積層体Ｓの平面に沿って概ね均一に負荷できる。
また、容器２００の熱膨張量が小さい場合、容器２００の膨張により電気化学素子Ａの基板等の位置ずれ及び破損等を抑制できる。
【０１１２】
また、上記実施形態では、下部平板状部材２２０Ｂは波形形状に形成されている。よって、下部平板状部材２２０Ｂの波形の頂部が交互に、下部プレート２３０Ｂの平面と、下部絶縁体２１０Ｂを介して電気化学素子積層体Ｓの下部平面とに、分散された複数箇所で接触している。
【０１１３】
ここで、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の少なくともいずれかの膨張により電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔が変動すると、この間隔の変動に起因して下部平板状部材２２０Ｂに負荷される押圧力もまた変動する。この変動した押圧力は、下部平板状部材２２０Ｂを介して、電気化学素子積層体Ｓの下部平面及び下部プレート２３０Ｂの平面の概ね全体に沿って概ね均一に分散された状態で弾力的に受け止められる。これは、前述の通り、下部平板状部材２２０Ｂが、電気化学素子積層体Ｓの下部平面及び下部プレート２３０Ｂの平面と、分散された複数箇所で接触しているからである。また、下部平板状部材２２０Ｂが熱変動する場合には、電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔の変動を、下部平板状部材２２０Ｂ自身の熱膨張と弾性により前述の複数箇所において受け止める。
【０１１４】
よって、電気化学素子積層体Ｓ等の膨張により電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の間隔が変動しても、下部平板状部材２２０Ｂによって、積層方向の適度な締め付け圧力を電気化学素子積層体Ｓの平面に沿って概ね均一に付与できる。これにより、電気化学モジュールＭにおいて、内部抵抗の増大を抑制し、及び反応ガスのシール性の低下を抑制できるとともに、小型化及び軽量化を達成できる。
【０１１５】
また、本実施形態では、電気化学素子積層体Ｓは電気化学素子であるＳＯＦＣから構成されている。ＳＯＦＣは、発電時の温度が約６５０℃〜約９５０℃等と高温となる。そのため、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００等の膨張量は、非発電時の低温（例えば室温で約２０℃等）の状態から、発電時の高温（例えば約６５０℃〜約９５０℃等）の状態となることで、大きくなる。本実施形態では、下部平板状部材２２０Ｂは、下部平板状部材２２０Ｂ自体の熱膨張による弾性力の変動を利用して、下部プレート２３０Ｂを押圧面として電気化学素子積層体Ｓに適切な締め付け圧力を負荷できる。よって、高温領域で発電が行われるＳＯＦＣ等においても、本実施形態を適用して電気化学素子積層体Ｓに適切な締め付け圧力を負荷できる。
【０１１６】
電気化学モジュールＭの小型化についてさらに説明する。例えば、一対の分厚い挟持板の周辺を締め付けて電気化学素子積層体Ｓに締め付け圧力を負荷する構成の場合には、締め付け部材として、電気化学モジュールＭの外部にスプリングを利用した大型の締め付けボルトを配置する必要がある。しかし、上記実施形態では、電気化学モジュールＭの内部に下部平板状部材２２０Ｂを配置するだけでよく、電気化学モジュールＭを小型化できる。
【０１１７】
また、大型の締め付けボルト等の突起体が電気化学モジュールＭの外部に配置されている場合には、このような電気化学モジュールＭの突起体によって発電時に放熱され易くなる。本実施形態の下部平板状部材２２０Ｂは電気化学モジュールＭの内部に配置されているため、放熱面を少なくでき、電気化学モジュールＭの発電効率を向上できる。
【０１１８】
また、本実施形態では、下部平板状部材２２０Ｂにより締め付け圧力が調整されるため、大型の複数の締め付けボルト等を用いて電気化学素子積層体Ｓの締め付け圧力を調整する場合に比べて、締め付け圧力の調整に要する手間を大幅に削減できる。例えば、大型の複数の締め付けボルトを用いて電気化学素子積層体Ｓを締め付ける場合は、複数のボルトのトルクを管理しながら圧力の調整を行う必要がある。しかし、本実施形態の下部平板状部材２２０Ｂを用いる場合には、下部平板状部材２２０Ｂが電気化学素子積層体Ｓの平面に概ね均一に締め付け圧力を負荷するため、前述のような複雑なトルク管理が不要である。
【０１１９】
（ｂ）押圧機構の作用
第１ガスは、上述の通り、第１ガス供給部６１、第１環状シール部４２、第１ガス排出部６２、及び第２環状シール部５２等の複数のガス通流用の部材を通流する。特に、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２への押圧力が不足している場合は、これらの部材と他の部材との接触部分の隙間から第１ガスが漏洩してしまう。例えば、複数の電気化学素子Ａは積層方向に積層され、所定の締め付け圧力により押圧されるが、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２に対して必要な押圧力が、電気化学反応部３に対する押圧力よりも大きくなる場合がある。
【０１２０】
より具体的に説明すると、電気化学反応部３は、電極層３１と電解質層３２と対極電極層３３とを有しており、第１板状体１と第２板状体２とにより形成される後述の内部流路Ａ１に供給される第１ガスと、内部流路Ａ１と対向する側の後述の通流部Ａ２に別途供給される第２ガス（還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの第１ガスとは異なるガス）とを用いて電気化学反応を行う。第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２は、内部流路Ａ１に第１ガスを供給するとともに内部流路Ａ１から第１ガスを排出する。このような電気化学反応部３、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２等を有する電気化学素子Ａが積層され、所定の締め付け圧力により押圧されて電気化学素子積層体Ｓが形成されている。
【０１２１】
この場合、構成の違いから、電気化学素子積層体Ｓのうち、複数の電気化学反応部３が存在する領域の押圧力と、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が存在する領域の押圧力とが異なる場合がある。そして、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が存在する領域に対して必要な押圧力が、複数の電気化学反応部３が存在する領域の押圧力よりも大きくなる場合がある。この場合に、電気化学素子積層体Ｓに電気化学反応部３に必要な押圧力しか加えられないとすると、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２はそれが必要とする押圧力で押圧されない。よって、第１環状シール部と他の部材との接触部分に隙間が発生し、当該隙間から第１ガスが漏洩してしまう。
【０１２２】
上記構成によれば、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面の側からは、弾性を有する下部平板状部材２２０Ｂによって、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が存在する領域が積層方向の下方から上方に押圧されている。一方、電気化学素子積層体Ｓの上部平面の側からは、押圧機構４００によって、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が存在する領域が積層方向の下方に押圧されている。よって、複数の第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２は、電気化学素子積層体Ｓの下部平面の側及び上部平面の側の両方向から積層方向に沿って押圧される。これにより、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。また、複数の第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２を複数の電気化学反応部３とは独立に押圧可能であるので、これらの隙間からの第１ガスの漏洩を抑制可能な適切な押圧力を第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２に負荷可能である。
【０１２３】
また、電気化学素子積層体Ｓは、下部平板状部材２２０Ｂによって第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が連結される第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２等の配管側に押圧される。よって、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管との接続位置を概ね固定位置にできる。そのため、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管とを溶接等により固定できる。これにより、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管との接続位置の変動を考慮して、可撓性の配管を用いる必要がなく、耐久性のある鋼管を配管として用いることができる。
【０１２４】
（４）電気化学モジュールＭの具体的構成
次に、図１及び図４を用いて、電気化学モジュールＭの具体的構成について説明する。図１の電気化学素子積層体Ｓの詳細が図１に示されている。
【０１２５】
図１及び図４に示すように、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓを内装する容器２００（上蓋２０１及び下蓋２０３）と、容器２００の外部から供給路４を介して内部流路Ａ１に第１ガスを供給する第１ガス供給部６１と、反応後の第１ガスを排出する第１ガス排出部６２と、容器２００の外部から通流部Ａ２に第２ガスを供給する第２ガス供給部７１と、反応後の第２ガスを排出する第２ガス排出部７２と、電気化学反応部３における電気化学反応に伴う出力を得る出力部８とを備え、
容器２００内に、第２ガス供給部７１から供給される第２ガスを通流部Ａ２に分配供給する分配室９を備えている。
【０１２６】
分配室９は、電気化学素子積層体Ｓに対して当該電気化学素子積層体Ｓへ第２ガスを供給する側に位置する空間であり、
通流部Ａ２は、空間側に開口形成されて当該空間と連通している。
【０１２７】
電気化学素子積層体Ｓは、容器２００に対して、一対の集電体８１、８２に挟持された状態で内装されており、この集電体８１、８２に出力部８が延設され、容器２００外部の電力供給先に電力供給自在に接続されるとともに、集電体８１，８２は容器２００に対して少なくとも一方が電気的に絶縁され、かつ、第１ガスが容器２００に対して気密になるように収容されている。
【０１２８】
これにより電気化学モジュールＭは、第１ガス供給部６１から燃料ガスを供給するとともに、第２ガス供給部７１から空気を供給することで、図１、４破線矢印に示すように燃料ガスが進入し実線矢印に示すように空気が進入する。
【０１２９】
本実施形態では、第１ガス供給部６１は、集電体８１の貫通孔８１ａを貫通し、集電体８１に隣接する第１板状体１の上面の環状の膨出部ａに位置決めされる。そして、第１ガス供給部６１の供給上端部６１ｂと第１板状体１とが溶接等されて連結される。同様に、第１ガス排出部６２は、集電体８１の貫通孔８１ａを貫通し、集電体８１に隣接する第１板状体１の上面の環状の膨出部ａに位置決めされ、排出上端部６２ｂが第１板状体１に溶接等されて連結される。
【０１３０】
第１ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、電気化学素子積層体Ｓの最上部の電気化学素子Ａの第１貫通部４１より供給路４に誘導され、第１環状シール部４２により区画される供給路４より、すべての電気化学素子Ａの内部流路Ａ１に通流する。また第２ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９に一時流入したのち、各電気化学素子Ａ間に形成される通流部Ａ２に通流する。
【０１３１】
ちなみに、第２板状体２（板状支持体１０の一部）を基準にすると、波板状の第２板状体２部分が第１板状体１（板状支持体１０の一部）から膨出する部分で第１板状体１と第２板状体２との間に内部流路Ａ１が形成されるとともに、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３に接触して電気接続可能にする。一方、波板状の第２板状体２が第１板状体１と接触する部分が第１板状体１と電気接続し、第２板状体２と隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３との間に通流部Ａ２を形成する。
【０１３２】
図１８の一部に内部流路Ａ１を含む断面の現れる電気化学素子Ａと、通流部Ａ２を含む断面の現れる電気化学素子Ａとを便宜的に並べて示す部分があるが、第１ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、分配部Ａ１２に達し（図９，１２，１３参照）、分配部Ａ１２を介して一端部側の幅方向に沿って広がって流れ、内部流路Ａ１のうち各副流路Ａ１１に達する（図９，図１１，図１３参照）。この場合、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に均等に第１ガス（燃料ガス）を分配でき、各電気化学素子において均等に電気化学出力を生成させることができる。
【０１３３】
すると、内部流路Ａ１に進入した燃料ガスは気体通流許容部１Ａを介して電極層３１、電解質層３２に進入できる。また、燃料ガスは、電気化学反応済みの燃料ガスとともに、さらに内部流路Ａ１を進み、合流部Ａ１３、第２貫通部５１を介して、第２環状シール部５２によって形成される排出路５に進み、他の電気化学素子Ａからの電気化学反応済みの燃料ガスとともに第１ガス排出部６２より容器２００外に排出される。
【０１３４】
一方、第２ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９を介して通流部Ａ２に進入し、対極電極層３３、電解質層３２に進入できる。また、空気は、電気化学反応済みの空気とともに、さらに電気化学反応部３に沿って通流部Ａ２を進み第２ガス排出部７２より容器２００外に排出される。
【０１３５】
この燃料ガス及び空気の流れに従って電気化学反応部３で生じた電力は、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３と第２板状体２との接触により集電体８１，８２どうしの間で直列に接続され、合成出力が出力部８より取り出される形態となる。
電気化学素子積層体Ｓの構成については、後で詳述する。
【０１３６】
（５）下部平板状部材２２０Ｂの変形例
（ａ）上記では、下部平板状部材２２０Ｂは、熱により膨張する熱膨張部材である。しかし、下部平板状部材２２０Ｂ、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００等の膨張及び収縮時等に、電気化学素子積層体Ｓの平面に概ね均一に締め付け圧力を負荷できる部材であればよく、熱膨張部材に限定されない。例えば、下部平板状部材２２０Ｂは、熱膨張率が小さいが、ある程度の弾性を有する部材であってもよい。
【０１３７】
弾性を有する下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面に、その平面に沿って配置されている。そして、下部平板状部材２２０Ｂは、容器２００から下部プレート２３０Ｂを介して所定の締め付け圧力を負荷されて、弾性的に電気化学素子積層体Ｓを支持している。
【０１３８】
ここで、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の少なくともいずれかが膨張した際に、電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔は、電気化学素子積層体Ｓ等の膨張前後で変動する可能性がある。下部平板状部材２２０Ｂは弾性力を有しているため、電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔が変動した場合でも、その弾性力により容器２００内に電気化学素子積層体Ｓを弾性挟持する。つまり、下部平板状部材２２０Ｂは、容器２００から締め付け圧力を受けて一対のプレート２３０の間に電気化学素子積層体Ｓを弾性挟持する。
【０１３９】
より具体的には、電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の少なくともいずれかの膨張により電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間隔が変動すると、この間隔の変動に起因して下部平板状部材２２０Ｂに負荷される押圧力もまた変動する。この変動した押圧力は、電気化学素子積層体Ｓの下部平面及び下部プレート２３０Ｂの平面に沿って配置された下部平板状部材２２０Ｂによって、電気化学素子積層体Ｓの下部平面及び下部プレート２３０Ｂの平面の概ね全体に沿って概ね均一に分散された状態で弾力的に受け止められる。
【０１４０】
よって、電気化学素子積層体Ｓ等の膨張により電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の間隔が変動しても、下部平板状部材２２０Ｂによって、積層方向の適度な締め付け圧力を電気化学素子積層体Ｓの平面に沿って概ね均一に付与できる。
このように、電気化学素子積層体Ｓの下部平面と、下部プレート２３０Ｂの平面との間に、電気化学素子積層体Ｓ及びプレート２３０の平面に沿って下部平板状部材２２０Ｂを配置し、容器２００に収納するという簡単な構成で、電気化学素子積層体Ｓ等の膨張を考慮した電気化学モジュールＭを構成できる。
【０１４１】
なお、下部平板状部材２２０Ｂが熱膨張率の小さい部材である場合には、容器２００に下部平板状部材２２０Ｂ及び電気化学素子積層体Ｓ等を収容して組み立てる際に、下部平板状部材２２０Ｂが熱膨張率の大きい部材である場合よりも締め付け圧力を大きくするのが好ましい。この場合、組み立て時において、大きな締め付け圧力により下部平板状部材２２０Ｂには大きな反発力が生じている。よって、電気化学素子積層体Ｓ等の膨張により電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００の間隔が広がり、締め付け圧力がある程度小さくなっても、電気化学素子積層体Ｓに適度な締め付け圧力を与えることができる。
【０１４２】
（ｂ）上記では、下部平板状部材２２０Ｂは波形形状であるが、これに限定されず、電気化学素子積層体Ｓ及びプレート２３０等と複数箇所において分散して接触する他の構成も採用できる。例えば、下部平板状部材２２０Ｂは、凸部を有する板バネの形状や、前記板バネを積層した形状、もしくはメタルハニカム形状であってもよい。
【０１４３】
また、下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面及び下部プレート２３０Ｂの平面のいずれかのみと、分散された複数箇所で接触してもよい。
例えば、下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面と、分散された複数箇所において接触しており、下部プレート２３０Ｂの平面とは面接触していることもできる。この場合、下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓと接触した部分で電気化学素子積層体Ｓ等の膨張による負荷力を分散して受け止める。
【０１４４】
また、例えば、下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面と面接触しており、下部プレート２３０Ｂの平面と複数箇所において接触していることもできる。この場合、下部平板状部材２２０Ｂは、下部プレート２３０Ｂの平面と接触した部分で電気化学素子積層体Ｓ等の膨張による負荷力を分散して受け止める。
【０１４５】
（ｃ）上記では、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率は、容器２００を構成する部材の熱膨張率よりも大きい。しかし、熱膨張により生じた電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔を、下部平板状部材２２０Ｂの膨張により補完できればよく、このような熱膨張率の関係に限定されない。
例えば、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率は、容器２００を構成する部材の熱膨張率と同程度であってもよく、あるいは、小さくてもよい。
【０１４６】
（ｄ）上記では、下部平板状部材２２０Ｂは、膨張による電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００間の間隔の変動を調整する場合について説明した。しかし、収縮による電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００間の間隔の変動についても、下部平板状部材２２０Ｂを採用できる。
【０１４７】
（ｅ）上記では、下部平板状部材２２０Ｂは、発電に伴う温度変化だけではなく、例えば、電気化学モジュールＭに加わる振動、外圧、湿度及び外気温等の変化によって生じる電気化学素子積層体Ｓ及び容器２００等の膨張及び収縮を受け止めることもできる。
【０１４８】
（ｆ）上記では、電気化学モジュールＭは、絶縁性を有する絶縁体２１０などの機能層が設けられている。電気化学モジュールＭは、上記に示す機能層に加えて、あるいは、代えて別途の機能層を設けてもよい。
【０１４９】
（ｇ）上記では、下蓋２０３と上蓋２０１とは溶接により結合している。しかし、下蓋２０３と上蓋２０１との結合は溶接に限られず、例えば、ボルト等により結合されてもよい。
【０１５０】
（６）別の形態の電気化学モジュールＭ
以下に、上記実施形態の電気化学モジュールＭとは異なる形態の電気化学モジュールＭについて別の形態１及び別の形態２を例に挙げて説明する。
【０１５１】
（６−１）別の形態１
別の形態１に係る電気化学モジュールＭ１について、図５を用いて説明する。別の形態１に係る電気化学モジュールＭ１は、図１の電気化学モジュールＭとは、下部平板状部材２２０Ｂに加えて、下部平板状部材３２０Ｂが設けられている点が異なる。つまり、別の形態１に係る電気化学モジュールＭ１には、２つの下部平板状部材２２０Ｂ、３２０Ｂが設けられている。
【０１５２】
図５に示すように、電気化学モジュールＭ１は、電気化学素子積層体Ｓの上部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、上部絶縁体２１０Ｔ、上部プレート２３０Ｔを備えている。同様に、電気化学モジュールＭ１は、電気化学素子積層体Ｓの下部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、下部絶縁体２１０Ｂ、下部平板状部材３２０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、下部プレート２３０Ｂを備えている。
【０１５３】
図５では、下部平板状部材３２０Ｂは、例えばメタルハニカム形状の平板状部材である。一方、下部平板状部材２２０Ｂは、例えば波形形状の平板状部材である。電気化学モジュールＭ１が下部平板状部材３２０Ｂ及び下部平板状部材２２０Ｂを備えることの作用効果は、図１の電気化学モジュールＭと同様である。また、電気化学モジュールＭ１のその他の構成は、図１の電気化学モジュールＭと同様であるので説明を省略する。
【０１５４】
なお、図５の電気化学モジュールＭ１において、下部平板状部材３２０Ｂを波形形状の平板状部材とし、下部平板状部材２２０Ｂをメタルハニカム形状の平板状部材としてもよい。
【０１５５】
（６−２）別の形態２
別の形態２に係る電気化学モジュールＭ２について、図６を用いて説明する。別の形態２に係る電気化学モジュールＭ２は、図５の電気化学モジュールＭとは、上蓋２０１の平面部２０１ａに開口２０１ｄが設けられていない点、下蓋２０３の側面である第１端部２０３ｂに開口２０１ｅが設けられていない点、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂが省略されている点が主に異なる。
【０１５６】
さらに、電気化学モジュールＭ２では、図７及び図８に示すように、下蓋２０３と上蓋２０１とがボルトにより結合されている点が図５の電気化学モジュールＭとは異なる。具体的には、下蓋２０３の縁部２０５と上蓋２０１の縁部２０２とが対向しており、縁部２０２、２０５の複数箇所に複数の締結部材２５０が締結されている。締結部材２５０は、頭部及び軸部を有するボルト２５１とナット２５３とから構成されている。ボルト２５１の軸部が下蓋２０３の縁部２０５及び上蓋２０１の縁部２０２の貫通孔に挿通され、ナット２５３がボルト２５１に締結される。これにより、下蓋２０３の縁部２０５と上蓋２０１の縁部２０２とが結合されている。
ただし、下蓋２０３と上蓋２０１とは図５と同様に溶接により結合されていてもよい。
【０１５７】
図６についてさらに説明すると、電気化学モジュールＭ２は、電気化学素子積層体Ｓの上部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に上部絶縁体２１０Ｔを備えている。この場合、平面部２０１ａ、第１ガス供給部６１及び第２端部２０１ｂに囲まれる空間と、平面部２０１ａ、第１ガス排出部６２及び第２端部２０１ｂに囲まれる空間とには、上部絶縁体２１０Ｔは配置されていない。
また、電気化学モジュールＭ２は、電気化学素子積層体Ｓの下部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、下部絶縁体２１０Ｂ、例えばメタルハニカム形状の下部平板状部材３２０Ｂ、例えば波形形状の下部平板状部材２２０Ｂを備えている。
【０１５８】
上蓋２０１の平面部２０１ａは、電気化学素子積層体Ｓの上部平面に対向しており、下蓋２０３の平面部２０３ａは、電気化学素子積層体Ｓの下部平面に対向している。そして、上蓋２０１と下蓋２０３とが結合されることで、電気化学素子積層体Ｓは、その平面に沿って概ね均一に、下部平板状部材２２０Ｂ、３２０Ｂを介して平面部２０１ａ及び平面部２０３ａから締め付け圧力を受ける。
なお、下部平板状部材２２０Ｂ及び下部平板状部材３２０Ｂとの少なくともいずれかが設けられている構成であってもよい。また、平面部２０１ａ、第１ガス供給部６１及び第２端部２０１ｂに囲まれる空間と、平面部２０１ａ、第１ガス排出部６２及び第２端部２０１ｂに囲まれる空間とにおいても、上部絶縁体２１０Ｔが配置されていてもよい。
【０１５９】
（７）電気化学素子積層体Ｓの具体的構成
次に、電気化学素子積層体Ｓの具体的構成を説明する。電気化学素子積層体Ｓは、複数の電気化学素子Ａが積層されて形成されている。
図９〜図１８を用いて電気化学素子Ａについて説明する。
【０１６０】
（電気化学素子）
図９〜図１７に示すように、電気化学素子Ａは、導電性の第１板状体１と導電性の第２板状体２との対向面間に形成された内部流路Ａ１を有する板状支持体（基板）１０を備えている。
板状支持体１０は、当該板状支持体１０を構成する第１板状体１及び第２板状体２の少なくとも一部において、当該板状支持体１０の内側である内部流路Ａ１と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部１Ａと、気体通流許容部１Ａの全部又は一部を被覆する状態で、膜状の電極層３１と膜状の電解質層３２と膜状の対極電極層３３とを記載順に有する電気化学反応部３とを備える（図１３〜図１７参照）。また、板状支持体１０には、表面貫通方向外方から内部流路Ａ１にたとえば燃料ガス等の還元性成分ガス及びたとえば空気等の酸化性成分ガスのうちの一方である第１ガスを供給する供給路４を形成する第１貫通部４１を一端部側に備え、内部流路Ａ１を通流した第１ガスを板状支持体の表面貫通方向外方へ排出する排出路５を形成する第２貫通部５１を他端部側に備える（図９、図１１，図１６，図１７参照、尚、供給路４等と排出路５等とは対称形にて同様の構造であることも理解される）。
【０１６１】
（板状支持体）
第１板状体１は、電極層３１と電解質層３２と対極電極層３３とを有する電気化学反応部３を支持して電気化学素子Ａの強度を保つ役割を担う。第１板状体１の材料としては、電子伝導性、耐熱性、耐酸化性および耐腐食性に優れた材料が用いられる。例えば、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、ニッケル基合金などが用いられる。特に、クロムを含む合金が好適に用いられる。本実施形態では、第１板状体１は、Ｃｒを１８質量％以上２５質量％以下含有するＦｅ−Ｃｒ系合金を用いているが、Ｍｎを０．０５質量％以上含有するＦｅ−Ｃｒ系合金、Ｔｉを０．１５質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ−Ｃｒ系合金、Ｚｒを０．１５質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ−Ｃｒ系合金、ＴｉおよびＺｒを含有しＴｉとＺｒとの合計の含有量が０．１５質量％以上１．０質量％以下であるＦｅ−Ｃｒ系合金、Ｃｕを０．１０質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ−Ｃｒ系合金であると特に好適である。
【０１６２】
第２板状体２は、第１板状体１と重ね合わされた状態で、周縁部１ａを溶接一体化されて板状支持体１０を構成する（図１０〜図１７参照）。第２板状体２は、第１板状体１に対して複数に分割されていてもよく、逆に第１板状体１が第２板状体２に対して複数に分割された状態であってもよい。また、一体化するに際して、溶接に替え、接着、嵌合等他の手段を採用することができ、内部流路を外部と区画して形成できるのであれば、周縁部１ａ以外の部分で一体化してもよい。
【０１６３】
第１板状体１は、表側の面と裏側の面とを貫通して設けられる複数の貫通孔１１を多数設けてなる気体通流許容部１Ａを有する（図１３〜図１７参照）。なお、例えば、貫通孔１１は、レーザー加工などにより、第１板状体１に設けることができる。貫通孔１１は、第１板状体１の裏側の面から表側の面へ気体を透過させる機能を有する。気体通流許容部１Ａは、第１板状体１における電極層３１が設けられる領域より小さい領域に設けられることが好ましい。
【０１６４】
第１板状体１にはその表面に、拡散抑制層としての金属酸化物層１２（後述、図１８参照）が設けられる。すなわち、第１板状体１と後述する電極層３１との間に、拡散抑制層が形成されている。金属酸化物層１２は、第１板状体１の外部に露出した面だけでなく、電極層３１との接触面（界面）にも設けられる。また、貫通孔１１の内側の面に設けることもできる。この金属酸化物層１２により、第１板状体１と電極層３１との間の元素相互拡散を抑制することができる。例えば、第１板状体１としてクロムを含有するフェライト系ステンレスを用いた場合は、金属酸化物層１２が主にクロム酸化物となる。そして、第１板状体１のクロム原子等が電極層３１や電解質層３２へ拡散することを、クロム酸化物を主成分とする金属酸化物層１２が抑制する。金属酸化物層１２の厚さは、拡散防止性能の高さと電気抵抗の低さを両立させることのできる厚みであれば良い。
金属酸化物層１２は種々の手法により形成されうるが、第１板状体１の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、第１板状体１の表面に、金属酸化物層１２をスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、スパッタリング法やＰＬＤ法等のＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、金属酸化物層１２は導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
【０１６５】
第１板状体１としてフェライト系ステンレス材を用いた場合、電極層３１や電解質層３２の材料であるＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウムドープセリア、ＣＧＯとも呼ぶ）等と熱膨張係数が近い。従って、低温と高温の温度サイクルが繰り返された場合も電気化学素子Ａがダメージを受けにくい。よって、長期耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。なお、第１板状体１は、表側の面と裏側の面とを貫通して設けられる複数の貫通孔１１を有する。なお、例えば、貫通孔１１は、機械的、化学的あるいは光学的穿孔加工などにより、第１板状体１に設けることができる。貫通孔１１は、第１板状体１の裏側の面から表側の面へ気体を透過させる機能を有する。第１板状体１に気体透過性を持たせるために、多孔質金属を用いることも可能である。例えば、第１板状体１は、焼結金属や発泡金属等を用いることもできる。
【０１６６】
第２板状体２は、第１板状体１の気体通流許容部１Ａに対向する領域において、一端部側から他端部側に向かう複数の副流路Ａ１１、Ａ１１………を備えた内部流路Ａ１を形成する波板状に形成される（図９，図１３参照）。また、第２板状体２は、表裏両面とも波板状に形成されており、内部流路Ａ１を区画形成する面の反対面は、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３に電気的に接続し、波型形状の第２板状体２が第１板状体１と接触する部分の近傍に形成される通路が、通流部Ａ２として機能する。この副流路Ａ１１は長方形状に形成される板状支持体１０の長辺に沿って複数平行に設けられており、一端部に設けられる供給路４から他端部に設けられる排出路５に至る内部流路Ａ１を構成する。また、第１貫通部４１と内部流路Ａ１との接続箇所は、第１板状体１との接触部分から下方に膨出させてなり、第１貫通部４１ら供給される第１ガスを副流路Ａ１１の夫々に分配する分配部Ａ１２を備え（図９参照）、第２貫通部５１と内部流路Ａ１の接続箇所は、第１板状体１との接触部分から下方に膨出させてなり、副流路Ａ１１のそれぞれを通流した第１ガスを集約して第２貫通部５１に導く合流部Ａ１３を備える（図９，図１１，図１２，図１４〜図１７参照、尚、供給路４等と排出路５等とは対称形にて同様の構造であることも理解される）。また、第２板状体２の材料については、耐熱性の金属であることが好ましく、第１板状体１との熱膨張差の低減や、溶接などの接合性の信頼性確保の観点から、第１板状体１と同じ材料でれば、より好ましい。  
【０１６７】
（電気化学反応部）
（電極層）
電極層３１は、図１３〜１８に示すように、第１板状体１の表側の面であって貫通孔１１が設けられた領域より大きな領域に、薄層の状態で設けることができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ〜５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。貫通孔１１が設けられた領域の全体が、電極層３１に覆われている。つまり、貫通孔１１は第１板状体１における電極層３１が形成された領域の内側に形成されている。換言すれば、全ての貫通孔１１が電極層３１に面して設けられている。
【０１６８】
電極層３１は、気体透過性を持たせるため、その内部および表面に複数の細孔を有する。
すなわち電極層３１は、多孔質な層として形成される。電極層３１は、例えば、その緻密度が３０％以上８０％未満となるように形成される。細孔のサイズは、電気化学反応を行う際に円滑な反応が進行するのに適したサイズを適宜選ぶことができる。なお緻密度とは、層を構成する材料の空間に占める割合であって、（１−空孔率）と表すことができ、また、相対密度と同等である。
【０１６９】
電極層３１の材料としては、例えばＮｉＯ−ＧＤＣ、Ｎｉ−ＧＤＣ、ＮｉＯ−ＹＳＺ、Ｎｉ−ＹＳＺ、ＣｕＯ−ＣｅＯ２、Ｃｕ−ＣｅＯ２などの複合材を用いることができる。これらの例では、ＧＤＣ、ＹＳＺ、ＣｅＯ２を複合材の骨材と呼ぶことができる。なお、電極層３１は、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法やパルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに、良好な電極層３１が得られる。そのため、第１板状体１を傷めることなく、また、第１板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【０１７０】
（中間層）
中間層３４は、電極層３１を覆った状態で、電極層３１の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは２μｍ〜５０μｍ程度、より好ましくは４μｍ〜２５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な中間層３４の材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。中間層３４の材料としては、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）等を用いることができる。特にセリア系のセラミックスが好適に用いられる。
【０１７１】
中間層３４は、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに中間層３４が得られる。そのため、第１板状体１を傷めることなく、第１板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できる。また、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【０１７２】
中間層３４としては、酸素イオン（酸化物イオン）伝導性を有することが好ましい。また、酸素イオン（酸化物イオン）と電子との混合伝導性を有すると更に好ましい。これらの性質を有する中間層３４は、電気化学素子Ａへの適用に適している。
【０１７３】
（電解質層）
図１３〜図１８に示すように、電解質層３２は、電極層３１および中間層３４を覆った状態で、前記中間層３４の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成することもできる。詳しくは、電解質層３２は、中間層３４の上と第１板状体１の上とにわたって（跨って）設けられる。このように構成し、電解質層３２を第１板状体１に接合することで、電気化学素子全体として堅牢性に優れたものとすることができる。
【０１７４】
また電解質層３２は、図１３に示すように、第１板状体１の表側の面であって貫通孔１１が設けられた領域より大きな領域に設けられる。つまり、貫通孔１１は第１板状体１における電解質層３２が形成された領域の内側に形成されている。
【０１７５】
また電解質層３２の周囲においては、電極層３１および前記中間層（図示せず）からのガスのリークを抑制することができる。説明すると、電気化学素子ＡをＳＯＦＣの構成要素として用いる場合、ＳＯＦＣの作動時には、第１板状体１の裏側から貫通孔１１を通じて電極層３１へガスが供給される。電解質層３２が第１板状体１に接している部位においては、ガスケット等の別部材を設けることなく、ガスのリークを抑制することができる。なお、本実施形態では電解質層３２によって電極層３１の周囲をすべて覆っているが、電極層３１および前記中間層３４の上部に電解質層３２を設け、周囲にガスケット等を設ける構成としてもよい。
【０１７６】
電解質層３２の材料としては、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）、ＬＳＧＭ（ストロンチウム・マグネシウム添加ランタンガレート）等の酸素イオンを伝導する電解質材料や、ペロブスカイト型酸化物等の水素イオンを伝導する電解質材料を用いることができる。特にジルコニア系のセラミックスが好適に用いられる。電解質層３２をジルコニア系セラミックスとすると、電気化学素子Ａを用いたＳＯＦＣの稼働温度をセリア系セラミックスや種々の水素イオン伝導性材料に比べて高くすることができる。例えば電気化学素子ＡをＳＯＦＣに用いる場合、電解質層３２の材料としてＹＳＺのような６５０℃程度以上の高温域でも高い電解質性能を発揮できる材料を用い、システムの原燃料に都市ガスやＬＰＧ等の炭化水素系の原燃料を用い、原燃料を水蒸気改質等によってＳＯＦＣのアノードガスとするシステム構成とすると、ＳＯＦＣのセルスタックで生じる熱を原燃料ガスの改質に用いる高効率なＳＯＦＣシステムを構築することができる。
【０１７７】
電解質層３２は、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ（化学気相成長）法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃を越える高温域での焼成を用いずに、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層３２が得られる。そのため、第１板状体１の損傷を抑制し、また、第１板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、スプレーコーティング法を用いると、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層が低温域で容易に得られやすいので更に好ましい。
【０１７８】
電解質層３２は、アノードガスやカソードガスのガスリークを遮蔽し、かつ、高いイオン伝導性を発現するために、緻密に構成される。電解質層３２の緻密度は９０％以上が好ましく、９５％以上であるとより好ましく、９８％以上であると更に好ましい。電解質層３２は、均一な層である場合は、その緻密度が９５％以上であると好ましく、９８％以上であるとより好ましい。また、電解質層３２が、複数の層状に構成されているような場合は、そのうちの少なくとも一部が、緻密度が９８％以上である層（緻密電解質層）を含んでいると好ましく、９９％以上である層（緻密電解質層）を含んでいるとより好ましい。このような緻密電解質層が電解質層の一部に含まれていると、電解質層が複数の層状に構成されている場合であっても、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層を形成しやすくできるからである。
【０１７９】
（反応防止層）
反応防止層３５は、電解質層３２の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは２μｍ〜５０μｍ程度、より好ましくは３μｍ〜１５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な反応防止層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。前記反応防止層の材料としては、電解質層３２の成分と対極電極層３３の成分との間の反応を防止できる材料であれば良いが、例えばセリア系材料等が用いられる。また反応防止層３５の材料として、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有する材料が好適に用いられる。なお、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有し、これら元素の含有率の合計が１．０質量％以上１０質量％以下であるとよい。反応防止層３５を電解質層３２と対極電極層３３との間に導入することにより、対極電極層３３の構成材料と電解質層３２の構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学素子Ａの性能の長期安定性を向上できる。反応防止層３５の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、第１板状体１の損傷を抑制し、また、第１板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【０１８０】
（対極電極層）
図１３〜図１８に示すように、対極電極層３３を、電解質層３２もしくは反応防止層３５の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ〜５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。対極電極層３３の材料としては、例えば、ＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物、セリア系酸化物およびこれらの混合物を用いることができる。特に対極電極層３３が、Ｌａ、Ｓｒ、Ｓｍ、Ｍｎ、ＣｏおよびＦｅからなる群から選ばれる２種類以上の元素を含有するペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましい。以上の材料を用いて構成される対極電極層３３は、カソードとして機能する。
【０１８１】
なお、対極電極層３３の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、第１板状体１の損傷を抑制し、また、第１板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＤＶ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
【０１８２】
このような電気化学反応部３を構成することで、電気化学反応部３を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、電気化学素子Ａを固体酸化物形燃料電池の発電セルとして用いることができる。例えば、第１板状体１の裏側の面から貫通孔１１を通じて第１ガスとしての水素を含む燃料ガスを電極層３１へ供給し、電極層３１の対極となる対極電極層３３へ第２ガスとしての空気を供給し、例えば７００℃程度の作動温度に維持する。そうすると、対極電極層３３において空気に含まれる酸素Ｏ２が電子ｅ−と反応して酸素イオンＯ２−が生成される。その酸素イオンＯ２−が電解質層３２を通って電極層３１へ移動する。電極層３１においては、供給された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が酸素イオンＯ２−と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ−が生成される。
電解質層３２に水素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、電極層３１において流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が電子ｅ−を放出して水素イオンＨ＋が生成される。その水素イオンＨ＋が電解質層３２を通って対極電極層３３へ移動する。対極電極層３３において空気に含まれる酸素Ｏ２と水素イオンＨ＋、電子ｅ−が反応し水Ｈ２Ｏが生成される。
以上の反応により、電極層３１と対極電極層３３との間に電気化学出力として起電力が発生する。この場合、電極層３１は燃料電池の燃料極（アノード）として機能し、対極電極層３３は空気極（カソード）として機能する。
【０１８３】
また、図１３〜図１７にて省略したが、図１８に示すように、本実施の形態では、電気化学反応部３は電極層３１と電解質層３２との間に中間層３４を備える。さらに、電解質層３２と対極電極層３３との間には反応防止層３５が設けられる。
【０１８４】
（電気化学反応部の製造方法）
次に、電気化学反応部３の製造方法について説明する。尚、図１３〜図１７においては、下記中間層３４及び反応防止層３５を省略した記述としているので、ここでは、主に図１８を用いて説明する。
【０１８５】
（電極層形成ステップ）
電極層形成ステップでは、第１板状体１の表側の面の貫通孔１１が設けられた領域より広い領域に電極層３１が薄膜の状態で形成される。第１板状体１の貫通孔１１はレーザー加工等によって設けることができる。電極層３１の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第１板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【０１８６】
電極層形成ステップを低温焼成法で行う場合には、具体的には以下の例のように行う。まず電極層３１の材料粉末と溶媒（分散媒）とを混合して材料ペーストを作成し、第１板状体１の表側の面に塗布し、８００℃〜１１００℃で焼成する。
【０１８７】
（拡散抑制層形成ステップ）
上述した電極層形成ステップにおける焼成工程時に、第１板状体１の表面に金属酸化物層１２（拡散抑制層）が形成される。なお、上記焼成工程に、焼成雰囲気を酸素分圧が低い雰囲気条件とする焼成工程が含まれていると元素の相互拡散抑制効果が高く、抵抗値の低い良質な金属酸化物層１２（拡散抑制層）が形成されるので好ましい。電極層形成ステップを、焼成を行わないコーティング方法とする場合を含め、別途の拡散抑制層形成ステップを含めても良い。いずれにおいても、第１板状体１の損傷を抑制可能な１１００℃以下の処理温度で実施することが望ましい。
【０１８８】
（中間層形成ステップ）
中間層形成ステップでは、電極層３１を覆う形態で、電極層３１の上に中間層３４が薄層の状態で形成される。中間層３４の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第１板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【０１８９】
中間層形成ステップを低温焼成法で行う場合には、具体的には以下の例のように行う。
まず、中間層３４の材料粉末と溶媒（分散媒）とを混合して材料ペーストを作成し、第１板状体１の表側の面に塗布する。そして中間層３４を圧縮成形し（中間層平滑化工程）、１１００℃以下で焼成する（中間層焼成工程）。中間層３４の圧延は、例えば、ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ  Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ  Ｐｒｅｓｓｉｎｇ  、冷間静水圧加圧）成形、ロール加圧成形、ＲＩＰ（Ｒｕｂｂｅｒ  Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ  Ｐｒｅｓｓｉｎｇ）成形などにより行うことができる。また、中間層３４の焼成は、８００℃以上１１００℃以下の温度で行うと好適である。このような温度であると、第１板状体１の損傷・劣化を抑制しつつ、強度の高い中間層３４を形成できるためである。また、中間層３４の焼成を１０５０℃以下で行うとより好ましく、１０００℃以下で行うと更に好ましい。これは、中間層３４の焼成温度を低下させる程に、第１板状体１の損傷・劣化をより抑制しつつ、電気化学素子Ａを形成できるからである。また、中間層平滑化工程と中間層焼成工程の順序を入れ替えることもできる。
なお、中間層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
【０１９０】
（電解質層形成ステップ）
電解質層形成ステップでは、電極層３１および中間層３４を覆った状態で、電解質層３２が中間層３４の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成されても良い。電解質層３２の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第１板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【０１９１】
緻密で気密性およびガスバリア性能の高い、良質な電解質層３２を１１００℃以下の温度域で形成するためには、電解質層形成ステップをスプレーコーティング法で行うことが望ましい。その場合、電解質層３２の材料を第１板状体１上の中間層３４に向けて噴射し、電解質層３２を形成する。  
【０１９２】
（反応防止層形成ステップ）
反応防止層形成ステップでは、反応防止層３５が電解質層３２の上に薄層の状態で形成される。反応防止層３５の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第１板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。なお反応防止層３５の上側の面を平坦にするために、例えば反応防止層３５の形成後にレベリング処理や表面を切削・研磨処理を施したり、湿式形成後焼成前に、プレス加工を施してもよい。
【０１９３】
（対極電極層形成ステップ）
対極電極層形成ステップでは、対極電極層３３が反応防止層３５の上に薄層の状態で形成される。対極電極層３３の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第１板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【０１９４】
以上の様にして、電気化学反応部３を製造することができる。
【０１９５】
なお電気化学反応部３において、中間層３４と反応防止層３５とは、何れか一方、あるいは両方を備えない形態とすることも可能である。すなわち、電極層３１と電解質層３２とが接触して形成される形態、あるいは電解質層３２と対極電極層３３とが接触して形成される形態も可能である。この場合に上述の製造方法では、中間層形成ステップ、反応防止層形成ステップが省略される。なお、他の層を形成するステップを追加したり、同種の層を複数積層したりすることも可能であるが、いずれの場合であっても、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
【０１９６】
（電気化学素子積層体）
図４に示すように、電気化学素子積層体Ｓは、複数の電気化学素子Ａが所定の積層方向に積層されて構成されている。隣接する電気化学素子Ａに関して、一つの電気化学素子Ａ（第１電気化学素子Ａ）を構成する板状支持体１０と、他の一つの電気化学素子Ａ（第２電気化学素子Ａ）を構成する板状支持体１０とが対向する形態で配置されている。
例えば、一つの電気化学素子Ａ（第１電気化学素子Ａ）は、電気化学反応部３が配置される第１板状体１と第２板状体２とを有する板状支持体１０を備えている。同様に、第１電気化学素子Ａの下方向（第１方向）及び上方向（第２方向）に隣接する第２電気化学素子Ａの板状支持体１０は、電気化学反応部３が配置される第１板状体１と第２板状体２とを有する板状支持体１０を備えている。
【０１９７】
第１電気化学素子Ａの第２板状体２の外面と、上方向に隣接する第２電気化学素子Ａの第１板状体１の外面とが電気的に接続される。また、第１電気化学素子Ａの第２板状体２の外面と上方向に隣接する第２電気化学素子Ａの第１板状体１の外面との間に、当該両外面に沿って第２ガスが通流する通流部Ａ２が形成される。
また、第１電気化学素子Ａの第１板状体１の外面と、下方向に隣接する第２電気化学素子Ａの第２板状体２の外面とが電気的に接続される。電気的に接続させるためには、電気伝導性表面部同士を単純に接触させる他、接触面に面圧を印可したり、高電気伝導性の材料を介在させて接触抵抗を下げる方法などが採用可能である。また、第１電気化学素子Ａの第１板状体１の外面と下方向に隣接する第２電気化学素子Ａの第２板状体２の外面との間に、当該両外面に沿って第１ガスが通流する副流路Ａ１１（内部流路Ａ１の一部）が形成される。
【０１９８】
このような複数の電気化学素子Ａが積層配置されている。具体的には、長方形状の各電気化学素子が一端部の第１貫通部４１と他端部の第２貫通部５１とを揃えた状態で、それぞれの電気化学素子の電気化学反応部が上向きになる状態で整列されて積層される。そして、各第１貫通部４１どうしの間に第１環状シール部４２が介在し、第２貫通部５１どうしの間に第２環状シール部５２が介在している。
【０１９９】
板状支持体１０には、表面貫通方向外方から内部流路Ａ１に還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの一方である第１ガスを供給する供給路４を形成する第１貫通部４１が、長方形状の板状支持体１０の長手方向一端部側に備えられている。通流部Ａ２内において、板状支持体１０の両外面に夫々形成される第１貫通部４１が、通流部Ａ２と区画する環状シール部としての第１環状シール部４２を備えている。また、第１貫通部４１及び第１環状シール部４２により、第１ガスを内部流路Ａ１に供給する供給路４が形成される。尚、第１板状体１における第１環状シール部４２の接当する部位の周囲には第１板状体１における前記内部流路Ａ１とは反対側面に環状の膨出部aを設けており、第１環状シール部４２の第１板状体１の面に沿う方向での位置決めを容易にしてある。
【０２００】
また、板状支持体１０には、内部流路Ａ１を通流した第１ガスを板状支持体１０の表面貫通方向外方へ排出する排出路５を形成する第２貫通部５１が他端部側に備えられている。第２貫通部５１は、第２ガスと区画された状態で第１ガスを通流させる構成である。第２貫通部５１は、通流部Ａ２内において、板状支持体１０の両外面に夫々形成される第２貫通部５１を通流部Ａ２と区画する環状シール部としての第２環状シール部５２を備えている。第２貫通部５１及び第２環状シール部５２により、内部流路Ａ１を通流した第１ガスを排出する排出路５が形成される。
【０２０１】
第１、第２環状シール部４２，５２は、アルミナなどのセラミクスア材料や、マイカ、もしくはこれらを被覆した金属等の絶縁性材料からなり、隣接する電気化学素子どうしを電気的に絶縁する絶縁シール部として機能する。
【０２０２】
（８）エネルギーシステム、電気化学装置
次に、エネルギーシステム、電気化学装置について図１９を用いて説明する。
エネルギーシステムＺは、電気化学装置１００と、電気化学装置１００から排出される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器１９０とを有する。
電気化学装置１００は、電気化学モジュールＭと、脱硫器１０１と改質器１０２からなる燃料変換器を有し、電気化学モジュールＭに対して還元性成分を含有する燃料ガスを供給する燃料供給部１０３と、電気化学モジュールＭから電力を取り出す出力部８としてのインバータ１０４（電力変換器の一例）とを有する。
【０２０３】
詳しくは電気化学装置１００は、脱硫器１０１、改質水タンク１０５、気化器１０６、改質器１０２、ブロア１０７、燃焼部１０８、インバータ１０４、制御部１１０、および電気化学モジュールＭを有する。
【０２０４】
脱硫器１０１は、都市ガス等の炭化水素系の原燃料に含まれる硫黄化合物成分を除去（脱硫）する。原燃料中に硫黄化合物が含有される場合、脱硫器１０１を備えることにより、硫黄化合物による改質器１０２あるいは電気化学素子Ａに対する悪影響を抑制することができる。気化器１０６は、改質水タンク１０５から供給される改質水から水蒸気を生成する。改質器１０２は、気化器１０６にて生成された水蒸気を用いて脱硫器１０１にて脱硫された原燃料を水蒸気改質して、水素を含む改質ガスを生成する。
【０２０５】
電気化学モジュールＭは、改質器１０２から供給された改質ガスと、ブロア１０７から供給された空気とを用いて、電気化学反応させて発電する。燃焼部１０８は、電気化学モジュールＭから排出される反応排ガスと空気とを混合させて、反応排ガス中の可燃成分を燃焼させる。
【０２０６】
インバータ１０４は、電気化学モジュールＭの出力電力を調整して、商用系統（図示省略）から受電する電力と同じ電圧および同じ周波数にする。制御部１１０は電気化学装置１００およびエネルギーシステムＺの運転を制御する。
【０２０７】
改質器１０２は、燃焼部１０８での反応排ガスの燃焼により発生する燃焼熱を用いて原燃料の改質処理を行う。
【０２０８】
原燃料は、昇圧ポンプ１１１の作動により原燃料供給路１１２を通して脱硫器１０１に供給される。改質水タンク１０５の改質水は、改質水ポンプ１１３の作動により改質水供給路１１４を通して気化器１０６に供給される。そして、原燃料供給路１１２は脱硫器１０１よりも下流側の部位で、改質水供給路１１４に合流されており、容器２００外にて合流された改質水と原燃料とが気化器１０６に供給される。
【０２０９】
改質水は気化器１０６にて気化され水蒸気となる。気化器１０６にて生成された水蒸気を含む原燃料は、水蒸気含有原燃料供給路１１５を通して改質器１０２に供給される。改質器１０２にて原燃料が水蒸気改質され、水素ガスを主成分とする改質ガス（還元性成分を有する第１ガス）が生成される。改質器１０２にて生成された改質ガスは、燃料供給部１０３を通して電気化学モジュールＭに供給される。
【０２１０】
反応排ガスは燃焼部１０８で燃焼され、燃焼排ガスとなって燃焼排ガス排出路１１６から熱交換器１９０に送られる。燃焼排ガス排出路１１６には燃焼触媒部１１７（例えば、白金系触媒）が配置され、燃焼排ガスに含有される一酸化炭素や水素等の還元性成分を燃焼除去される。
【０２１１】
熱交換器１９０は、燃焼部１０８における燃焼で生じた燃焼排ガスと、供給される冷水とを熱交換させ、温水を生成する。すなわち熱交換器１９０は、電気化学装置１００から排出される熱を再利用する排熱利用部として動作する。
【０２１２】
なお、排熱利用部の代わりに、電気化学モジュールＭから（燃焼されずに）排出される反応排ガスを利用する反応排ガス利用部を設けてもよい。また、第１ガス排出部６２より容器２００外に流通される反応排ガスの少なくとも一部を図１９中の１００，１０１，１０３，１０６，１１２，１１３，１１５の何れかの部位に合流させリサイクルしても良い。反応排ガスには、電気化学素子Ａにて反応に用いられなかった残余の水素ガスが含まれる。反応排ガス利用部では、残余の水素ガスを利用して、燃焼による熱利用や、燃料電池等による発電が行われ、エネルギーの有効利用がなされる。
【０２１３】
〔他の実施形態〕
なお上述の実施形態（他の実施形態を含む、以下同じ）で開示される構成は、矛盾が生じない限り、他の実施形態で開示される構成と組み合わせて適用することが可能であり、また、本明細書において開示された実施形態は例示であって、本発明の実施形態はこれに限定されず、本発明の目的を逸脱しない範囲内で適宜改変することが可能である。
【０２１４】
（１）上記実施形態では、電気化学素子積層体Ｓは、押圧機構４００と下部平板状部材（第１平板状部材）２２０Ｂとからの押圧を受ける。しかし、押圧機構４００が設けられていてない構成であってもよい。このような構成について、図２０〜図２３を用いて説明する。ただし、上記実施形態と異なる構成を中心に説明し、同様の構成については説明を簡単にするか省略する。
【０２１５】
（１−１）電気化学モジュールＭの全体構成
以下に、図２０〜図２３を用いて電気化学モジュールＭの全体構成を説明する。図２０に示すように、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体（積層体）Ｓと、電気化学素子積層体Ｓを内装する概ね直方体状の容器（筐体、第１挟持体、第２挟持体）２００とを備えている。上記実施形態とは異なり、押圧機構４００は設けられていない。
【０２１６】
電気化学モジュールＭは、容器２００の外部から、第１ガスを電気化学素子積層体Ｓに供給する第１ガス供給部（通流管）６１と、電気化学素子積層体Ｓにおいて反応後の第１ガスを排出する第１ガス排出部（通流管）６２とを備えている。また、容器２００には、容器２００の外部から電気化学素子積層体Ｓに第２ガスを供給する第２ガス供給部７１と、第２ガスを排出する第２ガス排出部７２が設けられている。
また、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓの上部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、上部絶縁体２１０Ｔ、上部プレート（第１挟持体）２３０Ｔを備えている。一方、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓの下部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、下部絶縁体２１０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、下部プレート（第２挟持体）２３０Ｂを備えている。
【０２１７】
電気化学素子積層体Ｓを内装する容器２００は、図２０〜図２２に示すように、概ね直方体状の容器である。容器２００は、下方が開口した箱状の上蓋２０１と、上方が開口した下蓋２０３とを含む。上蓋２０１の下蓋２０３と対向する端面には連結部２０２が設けられており、下蓋２０３の上蓋２０１と対向する端面には連結部２０５が設けられている。連結部２０２と連結部２０５とが、例えば溶接されることで、上蓋２０１と下蓋２０３とが連結され、内部に直方体状の空間が形成される。
【０２１８】
上蓋２０１は、図２０、図２１に示すように、上蓋２０１の外縁よりも一回り小さい開口２０１ｃを有している。そして、図２０の断面視において、開口２０１ｃに隣接して、電気化学素子積層体Ｓに面する内方側の端部が第１端部２０１ａ及び第２端部２０１ｂに分岐している。そして、第１端部２０１ａは容器２００の内方に向かって平面方向に所定長さで延びており、第２端部２０１ｂは、第１端部２０１ａから分岐して容器２００の下方に所定長さで延びている。第１端部２０１ａと第２端部２０１ｂとは、断面視において概ね９０°を成しており、Ｌ字状の角部を構成している。このＬ字の角部は、図２０に示す上蓋２０１の上面視の外縁の内方側に、外縁に沿って形成されている。これにより、第１端部２０１ａの終端により、図２０、図２１に示すように前述の通り上蓋２０１の外縁よりも一回り小さい開口２０１ｃが上蓋２０１の上面に形成されている。
【０２１９】
下蓋２０３は、上蓋２０１と同様に、図２０に示す断面視において、概ね９０°を成すＬ字状の角部を構成する第１端部２０３ａ及び第２端部２０３ｂを有している。そして、第１端部２０３ａの終端により、図２０に示すように、下蓋２０３の外縁よりも一回り小さい開口２０３ｃが形成されている。
【０２２０】
図２０に示すように、上蓋２０１の第１端部２０１ａ及び第２端部２０１ｂが形成するＬ字の角部には、一対の開口付板部材２４０の上端と、上部絶縁体２１０Ｔと、上部プレート２３０Ｔとが嵌め込まれている。
下蓋２０３の平面方向に対向する一対のＬ字の角部には、一対の開口付板部材２４０の下端と、下部絶縁体２１０Ｂと、下部平板状部材２２０Ｂと、下部プレート２３０Ｂとが嵌め込まれている。
そして、電気化学素子積層体Ｓは、その上面が、上部プレート２３０Ｔ及び上部絶縁体２１０Ｔを介して上蓋２０１により支持されている。また、電気化学素子積層体Ｓは、その下面が、下部プレート２３０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ及び下部絶縁体２１０Ｂを介して下蓋２０３により支持されている。
【０２２１】
また、図２３に示すように、電気化学素子積層体Ｓの第１貫通部４１及び第１環状シール部４２の貫通孔は、集電体８１の開口を介して第１ガス供給部６１と連通している。同様に、第２貫通部５１及び第２環状シール部５２の貫通孔は、集電体８１の開口を介して第１ガス排出部６２と連通している。
【０２２２】
このような構成で、上蓋２０１及び下蓋２０３は、電気化学素子積層体Ｓ、上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂ等を上部及び下部から挟み込んだ状態で、連結部２０２と連結部２０５とが、例えば溶接されて連結される。この連結の際に、上蓋２０１及び下蓋２０３は、電気化学素子積層体Ｓ等に所定の締め付け圧力を負荷して連結される。
【０２２３】
（１−２）下部平板状部材及びそれに関連する部材の構成及び作用
下部平板状部材２２０Ｂは上記実施形態と同様の構成である。
上記構成によれば、電気化学モジュールＭは、弾性を有する下部平板状部材２２０Ｂによって、電気化学素子積層体Ｓの下部平面の側から押圧されている。これにより、電気化学素子積層体Ｓは、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が存在する領域も含めて下部平面の側から押圧されている。一方、電気化学素子積層体Ｓの上部平面の側には、第１ガス供給部（通流管）６１及び第１ガス排出部（通流管）６２が設けられている。
【０２２４】
複数の第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２は、電気化学素子積層体Ｓの下部平面の側から積層方向の上方に向かって押圧される。これにより、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。
【０２２５】
また、電気化学素子積層体Ｓは、下部平板状部材２２０Ｂによって第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が連結される第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２等の配管側に押圧される。よって、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管との接続位置を概ね固定位置にできる。そのため、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管とを溶接等により固定できる。これにより、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管との接続位置の変動を考慮して、可撓性の配管を用いる必要がなく、耐久性のあるステンレス鋼管などを配管として用いることができる。
【０２２６】
なお、後述の（２）の図２４と同様に、図２０〜図２３の構成においても、下部平板状部材（第１平板状部材）２２０Ｂに加えて上部平板状部材（第２平板状部材）２２０Ｔがさらに設けられていてもよい。この場合、下部平板状部材２２０Ｂの弾性力は上部平板状部材２２０Ｔの弾性力よりも大きい（下部平板状部材２２０Ｂの弾性力＞上部平板状部材２２０Ｔの弾性力）。この関係は、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率を、上部平板状部材２２０Ｔの熱膨張率よりも大きくすることによっても達成できる。
【０２２７】
（２）上記実施形態では、平板状部材としては、電気化学素子積層体Ｓを挟んで押圧機構４００とは反対側の下部平板状部材（第１平板状部材）２２０Ｂのみが設けられている。しかし、図２４に示すように、押圧機構４００と同じ側の上部平板状部材（第２平板状部材）２２０Ｔがさらに設けられていてもよい。
以下において、上記実施形態と異なる構成を中心に説明し、同様の構成については説明を簡単にするか省略する。
【０２２８】
（２−１）電気化学モジュールＭの全体構成
図２４に示すように、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓの上部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、上部絶縁体２１０Ｔ、上部平板状部材２２０Ｔ、上部プレート２３０Ｔを備えている。同様に、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓの下部に、電気化学素子積層体Ｓ側から外側に向かって順に、下部絶縁体２１０Ｂ、下部平板状部材２２０Ｂ、下部プレート２３０Ｂを備えている。
【０２２９】
上部平板状部材２２０Ｔは、上部絶縁体２１０Ｔの上部に配置されている。上部平板状部材２２０Ｔは、下部平板状部材２２０Ｂと同様の構成であり、弾性を有する部材である。上部平板状部材２２０Ｔは、例えば図２４の断面視において波形の形状に形成されている。上部平板状部材２２０Ｔは、波形の頂部２２０Ｔａが上部絶縁体２１０Ｔと接触するように配置されている。また、上部平板状部材２２０Ｔの波形の頂部２２０Ｔｂが上部プレート２３０Ｔと接触している。
上部平板状部材２２０Ｔの材料及び熱膨張率等は上記実施形態で定義されている通りであるが、下部平板状部材２２０Ｂの弾性力は上部平板状部材２２０Ｔの弾性力よりも大きい（下部平板状部材２２０Ｂの弾性力＞上部平板状部材２２０Ｔの弾性力）。この関係は、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率を、上部平板状部材２２０Ｔの熱膨張率よりも大きくすることによっても達成できる。
【０２３０】
図４に示したのと同様に、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２は、集電体８１の貫通孔８１ａを貫通している。この集電体８１と隣接する第１板状体１の上面には、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２の外周に沿って外周壁４１５が設けられている。外周壁４１５は、前記の第１板状体１の上面から、集電体８１の貫通孔８１ａを介して上部プレート２３０Ｔの近傍まで上方に延びている。よって、上部平板状部材２２０Ｔは、外周壁４１５が存在する部分では、平面視において外周壁４１５に対応する円形部分がくり抜かれている。
【０２３１】
電気化学素子積層体Ｓ、上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ、上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂ、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂ等を上部及び下部から挟み込んだ状態で、上蓋２０１の第１端部２０１ｃの内周面に下蓋２０３の第１端部２０３ｂが密着、溶接、接着、嵌合等されることによって、上蓋２０１と下蓋２０３とが締結される。この締結の際に、上蓋２０１及び下蓋２０３は、電気化学素子積層体Ｓ等に所定の締め付け圧力を負荷して連結される。つまり、上蓋２０１及び下蓋２０３が連結された状態において、電気化学素子積層体Ｓ、上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ、上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂ、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂには、所定の締め付け圧力が負荷されている。この締め付け圧力は、上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂに所定の圧縮変位Ｌを与えることで負荷される。ここでの圧縮変位Ｌは、上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂの両方を考慮した変位である。
【０２３２】
さらに、第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２は、押圧機構４００によって電気化学素子積層体Ｓ側、つまり積層方向の下方に押圧可能である。押圧機構４００の構成は上記実施形態と同様である。
【０２３３】
（２−２）平板状部材及び押圧機構の作用
次に、平板状部材（上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂ）２２０及び押圧機構４００の作用についてさらに説明する。
熱膨張部材からなる上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓの上部平面及び下部平面に配置されており、上部及び下部プレート２３０から所定の締め付け圧力を負荷されて、弾性的に電気化学素子積層体Ｓを支持している。そして、上部平板状部材２２０Ｔは、電気化学素子積層体Ｓを積層方向の上方から押圧するように支持し、下部平板状部材２２０Ｂは、電気化学素子積層体Ｓを積層方向の下方から押圧するように支持する。例えば、熱膨張により大きくなった電気化学素子積層体Ｓと容器２００との間の間隔を、上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂが熱膨張することにより埋め合わせて、電気化学素子積層体Ｓに適切な締め付け圧力を負荷する。
【０２３４】
ここで、上述の通り、下部平板状部材２２０Ｂの熱膨張率は、上部平板状部材２２０Ｔの熱膨張率よりも大きい。よって、下部平板状部材２２０Ｂが電気化学素子積層体Ｓを積層方向の下方から押圧する押圧力の方が、上部平板状部材２２０Ｔが電気化学素子積層体Ｓを積層方向の上方から押圧する押圧力の方が大きい。そのため、電気化学素子積層体Ｓは上方に比べて下方から、より大きな押圧力で上方に押圧されている。
また、押圧機構４００において、第１螺合部材４０１に対して第２螺合部材４０３をねじ込むと、第２螺合部材４０３が積層方向の下方に向かって押しこまれる。これにより、第２螺合部材４０３が、第１ガス供給部６１及び複数の第１環状シール部４２を積層方向の下方に押し込む。同様に、押圧機構４００を作用させると、第１ガス排出部６２及び複数の第２環状シール部５２が積層方向の下方に押し込まれる。
【０２３５】
第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２が設けられている積層方向に沿う領域は、下部平板状部材２２０Ｂの弾性力＞上部平板状部材２２０Ｔの弾性力の関係から、積層方向の下方から上方に向けてより大きな押圧力で押圧されている。また、当該領域は、押圧機構４００によって積層方向の上方から下方に向けて押圧されている。つまり、複数の第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２は、積層方向の下方から下部平板状部２２０Ｂにより押圧されるとともに、積層方向の上方から押圧機構４００により押圧される。これにより、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と他の部材との隙間の発生を抑制し、第１ガスの漏洩を抑制できる。
【０２３６】
また、電気化学素子積層体Ｓにおいて電気化学反応部３が設けられている領域には、上部及び下部絶縁体２１０Ｔ及び２１０Ｂ、上部及び下部平板状部材２２０Ｔ及び２２０Ｂ、上部及び下部プレート２３０Ｔ及び２３０Ｂ等が、上蓋２０１及び下蓋２０３により押圧されることで、所定の締め付け圧力が負荷されている。
【０２３７】
なお、上記（１）と同様に、図２４の構成においても押圧機構４００を省略可能である。押圧機構４００を省略した場合であっても、下部平板状部材２２０Ｂの弾性力＞上部平板状部材２２０Ｔの弾性力であるため、電気化学素子積層体Ｓは積層方向の下方から上方に向けてより大きな押圧力で押圧されている。よって、電気化学素子積層体Ｓは、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が存在する領域も含めて積層方向の下方から上方に向かって押圧される。これにより、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と他の部材との隙間からの第１ガスの漏洩を抑制できる。また、前述の通り、電気化学素子積層体Ｓは、下部平板状部材２２０Ｂによって第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が連結される第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２等の配管側に押圧される。第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管との接続位置を概ね固定位置にできる。そのため、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２と配管とを溶接等により固定できる。
【０２３８】
また、上部平板状部材２２０Ｔは、上述の下部平板状部材２２０Ｂの図５、図６等のように変形可能である。
【０２３９】
（３）上記実施形態では、電気化学素子積層体Ｓの上部平面（第２平面）に第１ガス供給部（通流管）６１及び第１ガス排出部（通流管）６２が接続されている。一方、電気化学素子積層体Ｓの下部平面（第１平面）に沿って下部平板状部材２２０Ｂが設けられている。しかし、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２が第１ガス供給部６１及び第１ガス排出部６２等の配管側に押圧されればよく、この構成に限定されない。例えば、電気化学素子積層体Ｓにおいて、第１ガス供給部（通流管）６１及び第１ガス排出部（通流管）６２が接続されている側と、平板状部材が設けられている側とが反対であればよい。よって、電気化学素子積層体Ｓの下部平面（第１平面）に第１ガス供給部（通流管）６１及び第１ガス排出部（通流管）６２が接続され、上部平面（第２平面）に沿って上部平板状部材２２０Ｔが設けられてもよい。
【０２４０】
（４）上記実施形態では、押圧機構４００は、ねじの螺合によって第２螺合部材４０３を第１螺合部材４０１に押し込む機構から構成されている。しかし、第１環状シール部４２及び第２環状シール部５２を押圧できればよく、押圧機構４００は上記の構成に限定されない。押圧機構４００は、例えば第２螺合部材４０３が筒状の第１螺合部材４０１に挿入され、摩擦等により押し込み位置に固定される構成であってもよい。また、押圧機構４００は、第１螺合部材４０１に形成された雄ネジ部と、第２螺合部材４０３に形成された雌ネジ部を形成し、これらの雄ネジ部及び雌ネジ部を螺合させることで第２螺合部材４０３を第１螺合部材４０１に押し込む機構から構成されていてもよい。
【０２４１】
（５）上記実施形態では、電気化学素子ＡがＳＯＦＣである電気化学モジュールＭに平板状部材２２０を適用した。しかし、上記の平板状部材２２０は、ＳＯＥＣ（Solid Oxide Electrolyzer Cell）及び二次電池等にも適用可能である。
【０２４２】
（６）上記実施形態では、電気化学素子Ａを電気化学装置１００としての固体酸化物形燃料電池に用いたが、電気化学素子Ａは、固体酸化物形電解セルや、固体酸化物を利用した酸素センサ等に利用することもできる。また、電気化学素子Ａは、電気化学素子積層体Ｓや電気化学モジュールＭとして複数組み合わせて用いるのに限らず、単独で用いることも可能である。
すなわち、上記の実施形態では、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する効率を向上できる構成について説明した。
つまり、上記の実施形態では、電気化学素子Ａ及び電気化学モジュールＭを燃料電池として動作させ、電極層３１に水素ガスが流通され、対極電極層３３に酸素ガスが流通される。そうすると、対極電極層３３において酸素分子Ｏ２が電子ｅ−と反応して酸素イオンＯ２−が生成される。その酸素イオンＯ２−が電解質層３２を通って電極層３１へ移動する。電極層３１においては、水素分子Ｈ２が酸素イオンＯ２−と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ−が生成される。以上の反応により、電極層３１と対極電極層３３との間に起電力が発生し、発電が行われる。
一方、電気化学素子Ａ及び電気化学モジュールＭを電解セルとして動作させる場合は、電極層３１に水蒸気や二酸化炭素を含有するガスが流通され、電極層３１と対極電極層３３との間に電圧が印加される。そうすると、電極層３１において電子ｅ−と水分子Ｈ２Ｏ、二酸化炭素分子ＣＯ２が反応し水素分子Ｈ２や一酸化炭素ＣＯと酸素イオンＯ２−となる。酸素イオンＯ２−は電解質層３２を通って対極電極層３３へ移動する。対極電極層３３において酸素イオンＯ２−が電子を放出して酸素分子Ｏ２となる。以上の反応により、水分子Ｈ２Ｏが水素Ｈ２と酸素Ｏ２とに、二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は一酸化炭素ＣＯと酸素Ｏ２とに電気分解される。
水蒸気と二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は上記電気分解により電気化学素子Ａ及び電気化学モジュールＭで生成した水素及び一酸化炭素等から炭化水素などの種々の化合物などを合成する燃料変換器２５（図２６）を設けることができる。燃料供給部（図示せず）により、この燃料変換器２５が生成した炭化水素等を電気化学素子Ａ及び電気化学モジュールＭに流通したり、本システム・装置外に取り出して別途燃料や化学原料として利用することができる。
【０２４３】
図２６には、電気化学反応部３を電解セルとして動作させる場合のエネルギーシステムＺおよび電気化学装置１００の一例が示されている。本システムでは供給された水と二酸化炭素が電気化学反応部３において電気分解され、水素及び一酸化炭素等を生成する。更に燃料変換器２５において炭化水素などが合成される。図２６の熱交換器２４を、燃料変換器２５で起きる反応によって生ずる反応熱と水とを熱交換させ気化させる排熱利用部として動作させるとともに、図２６中の熱交換器２３を、電気化学素子Ａによって生ずる排熱と水蒸気および二酸化炭素とを熱交換させ予熱する排熱利用部として動作させる構成とすることにより、エネルギー効率を高めることが出来る。
また、電力変換器９３は、電気化学素子Ａに電力を流通する。これにより、上記のように電気化学素子Ａは電解セルとして作用する。
よって、上記構成によれば、電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学装置１００及びエネルギーシステムＺ等を提供することができる。  
【０２４４】
（７）上記実施形態では、電極層３１の材料として例えばＮｉＯ−ＧＤＣ、Ｎｉ−ＧＤＣ、ＮｉＯ−ＹＳＺ、Ｎｉ−ＹＳＺ、ＣｕＯ−ＣｅＯ2、Ｃｕ−ＣｅＯ2などの複合材を用い、対極電極層３３の材料として例えばＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物を用いた。このように構成された電気化学素子Ａは、電極層３１に水素ガスを供給して燃料極（アノード）とし、対極電極層３３に空気を供給して空気極（カソード）とし、固体酸化物形燃料電池セルとして用いることが可能である。この構成を変更して、電極層３１を空気極とし、対極電極層３３を燃料極とすることが可能なように、電気化学素子Ａを構成することも可能である。すなわち、電極層３１の材料として例えばＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物を用い、対極電極層３３の材料として例えばＮｉＯ−ＧＤＣ、Ｎｉ−ＧＤＣ、ＮｉＯ−ＹＳＺ、Ｎｉ−ＹＳＺ、ＣｕＯ−ＣｅＯ2、Ｃｕ−ＣｅＯ2などの複合材を用いる。このように構成した電気化学素子Ａであれば、電極層３１に空気を供給して空気極とし、対極電極層３３に水素ガスを供給して燃料極とし、電気化学素子Ａを固体酸化物形燃料電池セルとして用いることができる。
【０２４５】
（８）上記実施形態では、第１板状体１と電解質層３２との間に電極層３１を配置し、電解質層３２からみて第１板状体１と反対側に対極電極層３３を配置した。電極層３１と対極電極層３３とを逆に配置する構成も可能である。つまり、第１板状体１と電解質層３２との間に対極電極層３３を配置し、電解質層３２からみて第１板状体１と反対側に電極層３１を配置する構成も可能である。この場合、電気化学素子Ａへの気体の供給についても変更する必要がある。
すなわち、電極層３１と対極電極層３３の順や第１ガス、第２ガスのいずれが還元性成分ガス及び酸化性成分ガスの一方または他方であるかについては、電極層３１と対極電極層３３に対して第１ガス、第２ガスが適正に反応する形態で供給されるよう配置されていれば、種々形態を採用しうる。
【０２４６】
（９）上記実施形態では、気体通流許容部１Ａを覆って電気化学反応部３を、第１板状体１の第２板状体２とは反対側に設けたが、第１板状体１の第２板状体２側に設けてもよい。すなわち、電気化学反応部３は内部流路Ａ１に配置される構成であっても本発明は成り立つ。
【０２４７】
（１０）上記では、容器（第１挟持体、第２挟持体）２００により電気化学素子積層体Ｓを挟持している。しかし電気化学素子積層体Ｓが挟持できれば、容器２００を用いる必要はない。例えば、エンドプレート（第１挟持体、第２挟持体）等で電気化学素子積層体Ｓを挟持してもよい。
【０２４８】
（１１）上記実施形態では、第１貫通部４１、第２貫通部５１を長方形状の板状支持体の両端部に一対設ける形態としたが、両端部に設ける形態に限らず、また、２対以上設ける形態であってもよい。また、第１貫通部４１、第２貫通部５１は、対で設けられている必要はない。よって、第１貫通部４１、第２貫通部５１それぞれが、１個以上設けられることができる。
さらに、板状支持体は長方形状に限らず、正方形状、円形状等種々の形態を採用することができる。
【０２４９】
（１２）第１、第２環状シール部４２，５２は、第１、第２貫通部４１、５１どうしを連通させてガスの漏洩を防止できる構成であれば形状は問わない。つまり、第１、第２環状シール部４２，５２は、内部に貫通部に連通する開口部を有する無端状の構成で、隣接する電気化学素子Ａどうしの間をシールする構成あればよい。第１、第２環状シール部４２，５２は例えば環状である。環状には、円形、楕円形、方形、多角形状等いかなる形状でもよい。
【０２５０】
（１３）上記では、板状支持体１０は、第１板状体１及び第２板状体２により構成されている。ここで、第１板状体１と第２板状体２とは、別体の板状体から構成されていてもよいし、図２５に示すように一の板状体から構成されていてもよい。図２５の場合、一の板状体が折り曲げられることで、第１板状体１と第２板状体２とが重ね合される。そして、周縁部１ａが溶接等されることで第１板状体１と第２板状体２とが一体化される。なお、第１板状体１と第２板状体２とは一連の継ぎ目のない板状体から構成されていてもよく、一連の板状体が折り曲げられることで図２５のように成型されてもよい。
また、後述しているが、第２板状体２が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。同様に、第１板状体１が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。
【０２５１】
（１４）上記の第２板状体２は、第１板状体１とともに内部流路Ａ１を形成する。内部流路Ａ１は、分配部Ａ１２、複数の副流路Ａ１１、合流部Ａ１３を有している。分配部Ａ１２に供給された第１ガスは、図９に示すように、複数の副流路Ａ１１それぞれに分配して供給され、複数の副流路Ａ１１の出口で合流部Ａ１３において合流する。よって、第１ガスは、分配部Ａ１２から合流部Ａ１３に向かうガス流れ方向に沿って流れる。
複数の副流路Ａ１１は、第２板状体２のうち分配部Ａ１２から合流部Ａ１３以外の部分を波板状に形成することで構成されている。そして、図１３に示すように、複数の副流路Ａ１１は、第１ガスのガス流れ方向に交差する流れ交差方向での断面視において波板状に構成されている。このような複数の副流路Ａ１１は、図９に示すガス流れ方向に沿って波板が延びて形成されている。複数の副流路Ａ１１は、分配部Ａ１２と合流部Ａ１３との間で一連の波状の板状体から形成されていてもよいし、２以上の波状の板状体から構成されていてもよい。複数の副流路Ａ１１は、例えば、ガス流れ方向に沿う方向に沿って分離した２以上の波状の板状体から構成されていてもよいし、流れ交差方向に沿う方向に沿って分離した２以上の波状の板状体から構成されていてもよい。
【０２５２】
また、複数の副流路Ａ１１は、図１３に示すように同一形状の山及び谷が繰り返し形成されることで波形に構成されている。しかし、第２板状体２は、複数の副流路Ａ１１が形成される領域において板状部分を有していてもよい。例えば、複数の副流路Ａ１１は、板状部分と突状部分とが交互に形成されることで構成されていてもよい。そして、突状部分を第１ガス等の流体が通流する部分とすることができる。
【０２５３】
（１５）上記の第２板状体２において複数の副流路Ａ１１に相当する部分は、全面が波板状に形成されている必要はなく、少なくとも一部が波板状に形成されていればよい。第２板状体２は、例えば、分配部Ａ１２と合流部Ａ１３との間において、ガス流れ方向の一部が平板状であり、残りが波板状であってもよい。また、第２板状体２は、流れ交差方向の一部が平板状であり、残りが波板状であってもよい。
【０２５４】
（１６）上記の内部流路Ａ１には、発電効率の向上が可能な構造体を設けることができる。このような構成について以下に説明する。上記実施形態と重複する部分は記載を簡略化するか省略する。
【０２５５】
（Ｉ）電気化学モジュールＭの具体的構成
次に、図２７〜図４４等を用いて、電気化学モジュールＭの具体的構成について説明する。電気化学モジュールＭには図４に示す電気化学素子積層体Ｓが含まれる。
ここで、図２７〜図４４等に示すように、電気化学素子積層体Ｓの積層方向は＋Ｚ方向及び−Ｚ方向（Ｚ方向）である。また、第１板状体１及び第２板状体２の間において第１ガスが第１ガス供給部６１側から第１ガス排出部６２側に通流する方向、同様に第１板状体１及び第２板状体２の間において第２ガスが第２ガス供給部７１側から第２ガス排出部７２側に通流する方向は、＋Ｚ方向及び−Ｚ方向（Ｚ方向）に交差する＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向）である。また、＋Ｚ方向及び−Ｚ方向（Ｚ方向）及び＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向）に交差する方向は、＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向）である。そして、ＸＺ平面とＸＹ平面とＹＺ平面とは互いに概ね直交している。
【０２５６】
図４及び図２７等に示すように、電気化学モジュールＭは、供給路４を介して内部流路Ａ１に第１ガスを供給する第１ガス供給部６１と、反応後の第１ガスを排出する第１ガス排出部６２と、外部から通流部Ａ２に第２ガスを供給する第２ガス供給部７１と、反応後の第２ガスを排出する第２ガス排出部７２と、電気化学反応部３における電気化学反応に伴う出力を得る出力部８とを備え、容器２００内に、第２ガス供給部７１から供給される第２ガスを通流部Ａ２に分配供給する分配室９を備えている。
【０２５７】
これにより電気化学モジュールＭは、第１ガス供給部６１から燃料ガス（第１ガスという場合もある）を供給するとともに、第２ガス供給部７１から空気（第２ガスという場合もある）を供給することで、図４、図２７等の破線矢印に示すように燃料ガスが進入し実線矢印に示すように空気が進入する。
【０２５８】
第１ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、電気化学素子積層体Ｓの最上部の電気化学素子Ａの第１貫通部４１より供給路４に誘導され、第１環状シール部４２により区画される供給路４より、すべての電気化学素子Ａの内部流路Ａ１に通流する。また第２ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９に一時流入したのち、各電気化学素子Ａ間に形成される通流部Ａ２に通流する。本実施形態では、燃料ガスが内部流路Ａ１を板状支持体１０の平面に沿って通流する通流方向は、＋Ｘ方向から−Ｘ方向に向かう方向である。同様に、空気が通流部Ａ２を板状支持体１０の平面に沿って通流する通流方向は、＋Ｘ方向から−Ｘ方向に向かう方向である。
【０２５９】
ちなみに、第２板状体２（板状支持体１０の一部）を基準にすると、波板状の第２板状体２部分が第１板状体１（板状支持体１０の一部）から膨出する部分で第１板状体１と第２板状体２との間に内部流路Ａ１が形成されるとともに、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３に接触して電気接続可能にする。一方、波板状の第２板状体２が第１板状体１と接触する部分が第１板状体１と電気接続し、第２板状体２と隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３との間に通流部Ａ２を形成する。
【０２６０】
図４３等の一部に内部流路Ａ１を含む断面の現れる電気化学素子Ａと、通流部Ａ２を含む断面の現れる電気化学素子Ａとを便宜的に並べて示す部分があるが、第１ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、分配部Ａ１２に達し（図２７〜図３０等参照）、分配部Ａ１２を介して一端部側の幅方向に沿って広がって流れ、内部流路Ａ１のうち各副流路Ａ１１に達する（図２７〜図３０等参照）。
【０２６１】
ここで、図２７等に示すように、内部流路Ａ１は、分配部Ａ１２と、複数の副流路Ａ１１と、後述の合流部Ａ１３とを有している。また、内部流路Ａ１は、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間の供給バッファ部１４４と、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間の排出バッファ部１５４とを有している。
この内部流路Ａ１は、第１板状体１と第２板状体２とが対向する空間により形成されている。本実施形態では、第１板状体１は平板状であり、後述の気体通流許容部１Ａが形成されている。第２板状体２は、積層方向に対して上方向に突出する部分と、下方向に凹む部分とを有している。よって、第１板状体１と第２板状体２とが対向して組み合わされることで、第２板状体２の上方向に突出する部分が第１板状体１と当接する。そして、第２板状体２の下方向に凹む部分と第１板状体１とにより、分配部Ａ１２、供給バッファ部１４４、複数の副流路Ａ１１、排出バッファ部１５４及び合流部Ａ１３等の各部が仕切られた空間が形成される。
【０２６２】
後で詳述するが、燃料ガスの通流方向に沿う方向（＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向））において、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に供給構造体１４０が設けられている。供給構造体１４０は、分配部Ａ１２に燃料ガスを一時的に貯留させ、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への燃料ガスの供給を制限する。
また、燃料ガスの通流方向に沿う方向において、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に排出構造体１５０が設けられている。排出構造体１５０は、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への燃料ガスの排出を制限する。
【０２６３】
燃料ガスは、第１ガス供給部６１、第１環状シール部４２、第１貫通部４１等を通流し、各電気化学素子Ａの分配部Ａ１２に供給される。分配部Ａ１２に供給され燃料ガスは、供給構造体１４０によって分配部Ａ１２に一時的に貯留される。その後、燃料ガスは、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に導入される。
各副流路Ａ１１に進入した燃料ガスは、各副流路Ａ１１を通流するとともに、気体通流許容部１Ａを介して電極層３１、電解質層３２に進入する。また、燃料ガスは、電気化学反応済みの燃料ガスとともに、さらに副流路Ａ１１を進む。複数の副流路Ａ１１の通流方向の終端にまで到達した燃料ガスは、排出構造体１５０により合流部Ａ１３への通流が部分的に制限された状態で、合流部Ａ１３に進む。合流部Ａ１３に進んだ燃料ガスは、合流部Ａ１３、第２貫通部５１、第２環状シール部５２等を通流する。そして、他の電気化学素子Ａからの電気化学反応済みの燃料ガスとともに第１ガス排出部６２より外に排出される。
【０２６４】
一方、第２ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９を介して通流部Ａ２に進入し、対極電極層３３、電解質層３２に進入できる。また、空気は、電気化学反応済みの空気とともに、さらに電気化学反応部３に沿って通流部Ａ２を進み第２ガス排出部７２より外に排出される。
【０２６５】
この燃料ガス及び空気の流れに従って電気化学反応部３で生じた電力は、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３と第２板状体２との接触により集電体８１，８２どうしの間で直列に接続され、合成出力が出力部８より取り出される形態となる。
電気化学素子積層体Ｓの構成については、後で詳述する。
【０２６６】
（ＩＩ）内部流路及び第２板状体の構成
第１板状体１と第２板状体２とが対向して形成される内部流路Ａ１の構成についてさらに説明する。
本実施形態では、平板状の第１板状体１と、積層方向に沿って上方（＋Ｚ方向）に突出するように、あるいは、積層方向に沿って下方（−Ｚ方向）に凹むように凹凸に形成された第２板状体２とが互いに対向して組み合わされた内面に内部流路Ａ１が形成される。内部流路Ａ１には、分配部Ａ１２、供給バッファ部１４４、複数の副流路Ａ１１、排出バッファ部１５４及び合流部Ａ１３が含まれる。また、内部流路Ａ１には、第１ガスが通過する、供給通過部１４１（供給構造体１４０の一部）及び排出通過部１５１（排出構造体１５０の一部）も含まれる。
【０２６７】
なお、第１ガス供給部６１、第１環状シール部４２、第１貫通部４１等が設けられている供給路４側と、第１ガス排出部６２、第２環状シール部５２、第２貫通部５１等が設けられている排出路５側とは対称の構造である。図２８〜図３０、図３２〜図３５等においては、第１ガス排出部６２、第２環状シール部５２、第２貫通部５１等が設けられている排出路５側の断面図を示している。一方、図３６〜図４２等においては、第１ガス供給部６１、第１環状シール部４２、第１貫通部４１等が設けられている供給路４側の断面図を示している。そして、図２８〜図３０、図３２〜図３５等の排出路５側の断面図では、第１ガスは複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３を経て第２貫通部５１等に排出される方向に通流する。一方、図３６〜図４２等の供給路４側の断面図では、第１ガスは第１貫通部４１等を経て分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に供給される方向に通流する。
【０２６８】
分配部Ａ１２は、各電気化学素子Ａに対応して設けられている。分配部Ａ１２は、供給路４側に設けられており、各電気化学素子Ａに第１ガスを供給するためのバッファ部である。また、分配部Ａ１２は、第１ガスの通流方向（＋Ｘ方向から−Ｘ方向に向かう方向）において、内部流路Ａ１のうち複数の副流路Ａ１１の上流側に設けられている。図２７、図４２等に示すように、分配部Ａ１２には、通流方向との交差方向（＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向））及び通流方向（＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向））の概ね中央部に、第２板状体２を貫通する第１貫通部４１が形成されている。第１ガスは、第１ガス供給部６１、第１環状シール部４２、第１貫通部４１等を通流し、各電気化学素子Ａの分配部Ａ１２に供給される。
【０２６９】
第１板状体１と第２板状体２とは、図２８〜図４２等に示すように、第１板状体１の縁部と第２板状体２の縁部とが周縁部１ａにおいて溶接されることで一体化されている。分配部Ａ１２は、周縁部１ａよりも積層方向の下方（−Ｚ方向）に凹むように第２板状体２を加工することで形成されている。さらに言えば、分配部Ａ１２は、供給阻止部１４２（供給構造体１４０の一部）において積層方向において位置が異なるように形成されている。つまり、図３９等に示すように、積層方向において、分配部Ａ１２の上面は供給阻止部１４２の上面よりも下方に位置する。そして、供給阻止部１４２の上面は第１板状体１の下面に当接している。これにより、分配部Ａ１２に導入された第１ガスは、積層方向の上方に突出する供給阻止部１４２により分配部Ａ１２からの排出が制限され、凹状に形成された分配部Ａ１２に一時的に貯留される。
【０２７０】
また、分配部Ａ１２は、上面視において、図２７等に示すように＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向）に長い。そして、分配部Ａ１２のＹ方向の長さは、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている複数の副流路Ａ１１の領域のＹ方向の長さに対応している。
【０２７１】
第１ガスが通流する複数の副流路Ａ１１は、図２７〜図４４等に示すように、通流方向に沿って、つまり＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向）に沿って延びている。そして、複数の副流路Ａ１１は、前述の通り、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている。第２板状体２は、図２７〜図４４等に示すように、複数の副流路Ａ１１それぞれを形成する複数の副流路形成部１６０と、隣接する副流路形成部１６０の間に設けられ、隣接する副流路Ａ１１それぞれを仕切る複数の仕切部１６１とを有している。図４３等に示すように、副流路形成部１６０は底面を有する凹状に形成されており、仕切部１６１の上面は副流路形成部１６０の底面よりも積層方向の上方に位置している。そして、仕切部１６１の上面は第１板状体１の下面に当接している。これにより、各副流路Ａ１１が分離されており、各副流路Ａ１１内それぞれを第１ガスが通流方向に沿って通流する。
【０２７２】
なお、副流路Ａ１１は、図２７等では、供給構造体１４０の近傍から排出構造体１５０の近傍まで、通流方向に沿って延びている。しかしこれに限定されず、副流路Ａ１１は、供給構造体１４０の近傍から排出構造体１５０の近傍までの一部にのみ形成されていてもよい。つまり、副流路Ａ１１を形成する副流路形成部１６０は、供給構造体１４０の近傍から排出構造体１５０の近傍までの一部にのみ配置されていてもよい。
【０２７３】
図４３、図４４に示すように、＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）において、仕切部１６１の長さＬ３は副流路形成部１６０の長さＬ４より小さい（Ｌ３＜Ｌ４）。Ｌ３＜Ｌ４の場合、図４３等に示すように、仕切部１６１の上面と第１板状体１の下面との当接面積を小さくできる。つまり、気体通流許容部１Ａが形成された第１板状体１に面する副流路Ａ１１の空間を大きくでき、副流路Ａ１１から電気化学反応部３に向かう第１ガスの量を多くできる。
【０２７４】
第２板状体２は、図２７、図３６〜図４４等に示すように、通流方向に沿う方向（＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向））において、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に供給構造体１４０を有している。供給構造体１４０は、分配部Ａ１２に第１ガスを一時的に貯留させるとともに、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への第１ガスの供給を制限する。
【０２７５】
供給構造体１４０は、複数の供給通過部１４１及び複数の供給阻止部１４２を有している。供給通過部１４１は、第１ガスを分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に通過させる。供給阻止部１４２は、第１ガスの分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への通過を阻止する。図３８等に示すように、供給阻止部１４２の上面は供給通過部１４１の上面よりも積層方向の上方に位置しており、第１板状体１の下面に当接している。よって、分配部Ａ１２内の第１ガスは、供給阻止部１４２によって通流方向への通流が阻止される一方、供給通過部１４１を介して通流方向に通流し、複数の副流路Ａ１１へ流れる。
【０２７６】
本実施形態では、各供給阻止部１４２は、例えば図２７、図４４等に示すように概ね長方形状に形成されている。そして、長方形状の各供給阻止部１４２は、長辺が＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向）に沿うようにＹ方向に沿って配置されている。隣接する供給阻止部１４２の間に供給通過部１４１が設けられている。つまり、供給通過部１４１は、隣接する供給阻止部１４２の短辺が対向する区間に設けられている。
【０２７７】
図４４に示すように、＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）において、供給阻止部１４２の長さＬ２は供給通過部１４１の長さＬ１よりも大きい（Ｌ２＞Ｌ１）。また、供給通過部１４１の長さＬ１は、仕切部１６１の長さＬ３より小さいのが好ましい（Ｌ１＜Ｌ３）。これにより、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を介して押し出された第１ガスを仕切部１６１の＋Ｘ方向側の端部に衝突させることでき、後述の供給バッファ部１４４に一時的に貯留させることができる、
Ｌ１とＬ２との関係は、例えば、分配部Ａ１２に単位時間に供給される第１ガスの量、複数の副流路Ａ１１に単位時間に供給すべき第１ガスの量、供給阻止部１４２の数、仕切部１６１のＹ方向の長さＬ３、副流路Ａ１１のＹ方向の長さＬ４等によって決まる。
【０２７８】
上述の通り、各副流路Ａ１１は各仕切部１６１によって仕切られている。通流方向（＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向））において、供給通過部１４１には、複数の仕切部１６１のうちいずれかの仕切部１６１が対応して配置されている。
また、通流方向において、供給阻止部１４２には、複数の副流路Ａ１１のうち少なくとも１つの副流路Ａ１１が対応して配置されている。
【０２７９】
ここで、第１ガスは、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を経て複数の副流路Ａ１１に導かれる。上記構成によれば、通流方向において供給通過部１４１にはいずれかの仕切部１６１が対応して配置されているため、分配部Ａ１２から供給通過部１４１に押し出された第１ガスは、通流方向に沿って進むことで積層方向の上方に突出している仕切部１６１に衝突する。仕切部１６１との衝突によって、第１ガスは通流方向と交差する交差方向に進む。つまり、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を経て通流してきた第１ガスは、即座に複数の副流路Ａ１１に導入されるのではなく、副流路Ａ１１の手前で仕切部１６１と衝突して交差方向に進む。さらに、交差方向に進んだ第１ガスは、積層方向の上方に突出している供給阻止部１４２によって分配部Ａ１２に戻らず、供給構造体１４０と複数の副流路Ａ１１との間で一時的に貯留される。その後、第１ガスは、分配部Ａ１２からの押し出しに沿って、複数の副流路形成部１６０が形成する複数の副流路Ａ１１に導入される。
なお、第１ガスが供給構造体１４０と複数の副流路Ａ１１との間で一時的に貯留される領域が、供給バッファ部１４４である。
【０２８０】
本実施形態では、通流方向において、１つの供給通過部１４１に対応して１つの仕切部１６１が配置されている。しかし、これに限定されず、１つの供給通過部１４１に対応して複数の仕切部１６１が配置されていてもよい。また、１つの供給通過部１４１に対応して仕切部１６１が配置されておらず、別の１つの供給通過部１４１に対応して仕切部１６１が配置されていてもよい。
【０２８１】
また、通流方向において、第１貫通部４１に対応して供給阻止部１４２が設けられている。これにより、第１貫通部４１から分配部Ａ１２に導入された第１ガスが即座に複数の副流路Ａ１１に向かうのを抑制できる。よって、分配部Ａ１２に第１ガスを一時的に貯留可能である。
【０２８２】
供給阻止部１４２の数は、これに限定されないが、例えば２個以上である。また、複数の副流路Ａ１１の数に応じて供給阻止部１４２の数が設定されるのが好ましい。
また、供給阻止部１４２は、上記では、通流方向の交差方向に一列に配置されている。しかし、第１ガスを分配部Ａ１２に一時的に貯留し、複数の副流路Ａ１１に概ね均一に第１ガスを供給できるのであれば、この配置に限定されない。例えば、複数の供給阻止部１４２は、交差方向からずれて配置されてもよい。また、複数の供給阻止部１４２が交差方向に沿って、あるいは交差方向からずれて配置されてもよい。
また、上記では、供給阻止部１４２は長方形状である。しかし、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に均一にガスを供給できるのであれば、供給阻止部１４２の形状はこれに限定されない。例えば、供給阻止部１４２は、正方形状、円形状、楕円形状、三角形状など種々の形状に形成されていてもよい。
【０２８３】
また、これに限定されないが、図２７、図４４等の上記実施形態に示すように、複数の供給阻止部１４２のうち２つは、分配部Ａ１２の＋Ｙ方向の端部及び−Ｙ方向の端部に対応する位置にそれぞれ設けられているのが好ましい。第１ガスは、分配部Ａ１２の第１貫通部４１から分配部Ａ１２の空間を広がるように分配部Ａ１２に行き亘り、分配部Ａ１２の端面に衝突する。よって、分配部Ａ１２の端面に衝突した第１ガスは、端面で方向を変えて複数の副流路Ａ１１に向かって流れる場合がある。よって、分配部Ａ１２の端部に対応する位置に供給阻止部１４２を設けておくことで、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に即座に第１ガスが流れ出るのを抑制できる。これにより、後述の通り、分配部Ａ１２から各副流路Ａ１１に概ね均一に第１ガスを供給できる。
【０２８４】
次に、合流部Ａ１３及び排出構造体１５０について説明する。合流部Ａ１３及び排出構造体１５０は、それぞれ分配部Ａ１２及び供給構造体１４０と同様の構成である。
合流部Ａ１３は、排出路５側に設けられており、複数の副流路Ａ１１を通流した第１ガスを排出するためのバッファ部である。合流部Ａ１３は、第１ガスの通流方向において、内部流路Ａ１のうち複数の副流路Ａ１１の下流側に設けられている。図２７、図４４等に示すように、合流部Ａ１３には、通流方向及びその交差方向の概ね中央部に、第２板状体２を貫通する第２貫通部５１が形成されている。複数の副流路Ａ１１を通過した第１ガスは、合流部Ａ１３に導入され、第２貫通部５１、第２環状シール部５２、第１ガス排出部６２等を介して外部に排出される。
【０２８５】
また、合流部Ａ１３は、排出阻止部１５２（排出構造体１５０の一部）において積層方向において位置が異なるように形成されている。つまり、図３２等に示すように、積層方向において、合流部Ａ１３の上面は排出阻止部１５２の上面よりも下方に位置する。そして、排出阻止部１５２の上面は第１板状体１の下面に当接している。これにより、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に向かった第１ガスは、積層方向の上方に突出した排出阻止部１５２により合流部Ａ１３への排出が制限され、複数の副流路Ａ１１に一時的に貯留される。
【０２８６】
また、合流部Ａ１３は、上面視において、図２７等に示すように＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向）に長い。そして、合流部Ａ１３のＹ方向の長さは、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている複数の副流路Ａ１１の領域のＹ方向の長さに対応している。
【０２８７】
第２板状体２は、図２７、図３１〜図３５、図４４等に示すように、通流方向に沿う方向（＋Ｘ方向及び−Ｘ方向（Ｘ方向））において、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に排出構造体１５０を有している。排出構造体１５０は、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への第１ガスの排出を制限する。
【０２８８】
排出構造体１５０は、複数の排出通過部１５１及び複数の排出阻止部１５２を有している。排出通過部１５１は、第１ガスを複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に通過させる。排出阻止部１５２は、第１ガスの複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への通過を阻止する。図３２等に示すように、排出阻止部１５２の上面は排出通過部１５１の上面よりも積層方向の上方に位置しており、第１板状体１の下面に当接している。よって、複数の副流路Ａ１１内の第１ガスは、排出阻止部１５２によって通流方向への通流が阻止される一方、排出通過部１５１を介して通流方向に通流し、合流部Ａ１３へ流れる。
【０２８９】
本実施形態では、排出阻止部１５２は、供給阻止部１４２と同様に、例えば図２７、図４４等に示すように概ね長方形状に形成されている。そして、長方形状の各排出阻止部１５２は、長辺が＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向）に沿うようにＹ方向に沿って配置されている。隣接する排出阻止部１５２の間に排出通過部１５１が設けられている。つまり、排出通過部１５１は、隣接する排出阻止部１５２の短辺が対向する区間に設けられている。
【０２９０】
図４４に示すように、＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）において、排出阻止部１５２の長さＬ１２は排出通過部１５１の長さＬ１１よりも大きい（Ｌ１２＞Ｌ１１）。また、排出阻止部１５２の長さＬ１２は副流路形成部１６０の長さＬ４より大きいのが好ましい（Ｌ１２＞Ｌ３）。これにより、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に向かう第１ガスを排出阻止部１５２に衝突させることでき、後述の排出バッファ部１５４に一時的に貯留させることができる、
Ｌ１１とＬ１２との関係は、例えば、複数の副流路Ａ１１に単位時間に供給される第１ガスの量、合流部Ａ１３から単位時間に排出すべき第１ガスの量、排出阻止部１５２の数、仕切部１６１のＹ方向の長さＬ３、副流路Ａ１１のＹ方向の長さＬ４等によって決まる。
【０２９１】
通流方向において、排出阻止部１５２には、複数の副流路Ａ１１のうち少なくとも１つの副流路Ａ１１が対応して配置されている。
また、通流方向において、排出通過部１５１には、複数の仕切部１６１のうちいずれかの仕切部１６１が対応して配置されている。
【０２９２】
上記構成によれば、複数の副流路Ａ１１から押し出された第１ガスは、通流方向に沿って進むことで積層方向の上方に突出している排出阻止部１５２に衝突する。排出阻止部１５２との衝突によって、第１ガスは通流方向と交差する交差方向に進む。つまり、複数の副流路Ａ１１から通流してきた第１ガスは、即座に合流部Ａ１３に導入されるのではなく、合流部Ａ１３の手前で排出阻止部１５２と衝突して交差方向に進む。その後、第１ガスは、複数の副流路Ａ１１からの押し出しに沿って、排出通過部１５１を通過して合流部Ａ１３に導入される。
なお、第１ガスが複数の副流路Ａ１１と排出構造体１５０との間で一時的に貯留される領域が、排出バッファ部１５４である。
【０２９３】
また、通流方向において、第２貫通部５１に対応して排出阻止部１５２が設けられている。これにより、複数の副流路Ａ１１を通流した第１ガスが即座に合流部Ａ１３に導入され、第２貫通部５１から排出されるのを抑制できる。よって、複数の副流路Ａ１１に第１ガスを一時的に貯留可能である。
【０２９４】
排出通過部１５１及び排出阻止部１５２の形状、大きさ、配置、数等は、供給通過部１４１及び供給阻止部１４２と同様である。例えば、図４４において、＋Ｙ方向及び−Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）における、排出阻止部１５２の長さＬ１２及び排出通過部１５１の長さＬ１１は、上述の供給阻止部１４２の長さＬ１及び供給通過部１４１の長さＬ２と同一である。
ただし、排出通過部１５１及び排出阻止部１５２の形状、大きさ、配置、数等は、供給通過部１４１及び供給阻止部１４２と異ならせてもよい。例えば、排出通過部１５１の大きさを供給通過部１４１よりも大きくしてもよい。これにより、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に第１ガスを供給する際の供給圧よりも、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への排出圧を小さくしてもよい。分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１にある程度の供給圧で第１ガスを供給して複数の副流路Ａ１１間での流れ分布を一定にしつつ、第１ガスを排出する際にはスムーズに合流部Ａ１３に導入できる。
【０２９５】
（ａ）供給構造体及び排出構造体の作用
（ａ１）供給構造体の作用
次に、供給構造体１４０の作用について説明する。
上記構成の供給構造体１４０の供給阻止部１４２は、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に設けられており、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への第１ガスの流れの障壁となる。よって、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に通流する際の第１ガスの圧力損失が高くなり、分配部Ａ１２に導入された第１ガスは分配部Ａ１２に充満するように行き亘り、一時的に貯留される。そのため、分配部Ａ１２内全体が概ね均一な圧力（均圧）となる。つまり、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１それぞれとの差圧が略同一となる。その上で、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を介して複数の副流路Ａ１１に第１ガスが供給されるため、第１ガスが各副流路Ａ１１に概ね均圧な状態で供給される。これにより、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第１ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね均一となる。
また、第１ガスは、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に分かれて流れる。このように複数の流路に分かれて流れることによる整流作用によっても、第１ガスは、複数の流路が形成されていない内部流路を流れる場合に比べて、流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね一定となる。
【０２９６】
以上の通り、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第１ガスの流れ分布が概ね均一となる。例えば、各副流路Ａ１１間において通流方向のある一の位置を見た場合、当該一の位置に交差する交差方向では、各副流路Ａ１１の第１ガスの流速、流量及び圧力等が概ね一定である。これにより、電気化学反応部３において、第１ガスが不足する部分と、過剰に第１ガスが通流される部分との差を小さくし、電気化学素子Ａ全体における第１ガスの利用率を向上して電気化学反応の反応効率を向上できる。
【０２９７】
なお、上記の分配部Ａ１２、複数の副流路Ａ１１及び供給構造体１４０等の構成を採用しない場合、各副流路Ａ１１における第１ガスの流れ分布が異なり、ある副流路Ａ１１では第１ガスの流速が速く、別の副流路Ａ１１では第１ガスの流速が遅くなる場合がある。第１ガスの流速が遅い副流路Ａ１１では電気化学反応により第１ガスが消費され、第１ガスが不足する。これにより、第１ガスの濃度が低下してしまい、電気化学反応部３の電極層が酸化劣化し、電極性能や機械的強度が低下する恐れがある。一方、第１ガスの流速が速い副流路でＡ１１は第１ガスが電気化学反応において消費される前に排出される。つまり、第１ガスが水素等の燃料ガスである場合には、濃度が高いままの第１ガスが排出され、燃料利用率が低下する。ここで、第１ガスの流速が遅い副流路Ａ１１における第１ガスの不足に対して、各副流路Ａ１１に供給する第１ガスの供給量を増加させることも考えられる。しかし、この場合、第１ガスの流速が速い副流路Ａ１１では、電気化学反応において消費される前に排出される第１ガスの量がさらに増加し、燃料利用率がさらに低下してしまう。これらのことから、各副流路Ａ１１での第１ガスの流れ分布が異なる場合には、電気化学反応の反応効率が低下し、発電効率が低下してしまう。
（ａ２）排出構造体の作用
次に、排出構造体１５０の作用について説明する。
上記構成によれば、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に第１ガスを概ね均一な流れ分布で供給するための供給構造体１４０だけでなく、複数の副流路Ａ１１から第１ガスを合流部Ａ１３に合流させる部分に排出構造体１５０が設けられている。複数の副流路Ａ１１が供給構造体１４０と排出構造体１５０とに挟まれているため、複数の副流路Ａ１１内での第１ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）を概ね均一にしつつ、電気化学反応の反応効率を向上できる。
より具体的に説明すると、上記構成の排出構造体１５０の排出阻止部１５２は、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に設けられており、副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への第１ガスの流れの障壁となる。よって、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に通流する際の第１ガスの圧力損失が高くなる。そのため、複数の副流路Ａ１１に導入された第１ガスは、複数の副流路Ａ１１から即座に合流部Ａ１３に導入されにくく、複数の副流路Ａ１１に充満するように行き亘る。これにより、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第１ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）を概ね均一にできる。また、第１ガスが複数の副流路Ａ１１に充満するように行き亘るため、複数の副流路Ａ１１内において電気化学反応が十分に行われる。これらにより、電気化学反応の反応効率を向上できる。
【０２９８】
（１７）上記実施形態において、電気化学装置は、複数の電気化学素子Ａを備える電気化学モジュールＭを備えている。しかし、上記実施形態の電気化学装置は１つの電気化学素子を備える構成にも適用可能である。
【符号の説明】
【０２９９】
１              ：第１板状体
１Ａ            ：気体通流許容部
２              ：第２板状体
３              ：電気化学反応部
４              ：供給路
５              ：排出路
９              ：分配室
１０            ：板状支持体
１１            ：貫通孔
３１            ：電極層
３２            ：電解質層
３３            ：対極電極層
４１            ：第１貫通部
４２            ：第１環状シール部
５１            ：第２貫通部
５２            ：第２環状シール部
６１            ：第１ガス供給部
６２            ：第１ガス排出部
７１            ：第２ガス供給部
７２            ：第２ガス排出部
１００          ：電気化学装置
２００          ：容器
２０１          ：上蓋
２０３          ：下蓋
２２０          ：平板状部材
４００          ：押圧機構
４０１          ：第１螺合部材
４０１ａ        ：雌ネジ部
４０３          ：第２螺合部材
４０３ａ        ：雄ネジ部
Ａ              ：電気化学素子
Ａ              ：第２電気化学素子
Ａ              ：第１電気化学素子
Ａ１            ：内部流路
Ａ１１          ：副流路
Ａ１２          ：分配部
Ａ１３          ：合流部
Ａ２            ：通流部
Ｍ              ：電気化学モジュール
Ｍ１            ：電気化学モジュール
Ｍ２            ：電気化学モジュール
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【図４１】
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【図４２】
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【図４３】
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【図４４】
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