(57)【要約】【課題】発熱物品と熱伝導性ポリマー組成物との間に絶縁層が設けられていても、優れた放熱性を得ることができる熱伝導性積層構造を提供する。【解決手段】熱伝導性積層構造１０は、絶縁層１１と、その上に積層された熱伝導性ポリマー組成物１２とを備える。熱伝導性ポリマー組成物１２は、ベースポリマーと、熱伝導フィラーとを含有する。絶縁層１１の熱伝導性ポリマー組成物１２との接触表面には、熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性を高める表面処理が施されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
絶縁層と、前記絶縁層上に積層された熱伝導性ポリマー組成物と、を備えた熱伝導性積層構造であって、
前記熱伝導性ポリマー組成物は、ベースポリマーと、熱伝導フィラーとを含有し、
前記絶縁層の前記熱伝導性ポリマー組成物との接触表面には、前記熱伝導性ポリマー組成物との密着性を高める表面処理が施されていることを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項２】
請求項１に記載された熱伝導性積層構造において、
前記表面処理が、前記絶縁層の前記熱伝導性ポリマー組成物との接触表面を官能基で修飾する処理であることを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項３】
請求項２に記載された熱伝導性積層構造において、
前記官能基が、ヒドロキシ基、カルボキシル基、カルボニル基、アミノ基、エポキシ基、カチオン含有基、及びアニオン含有基のうちの１種又は２種以上を含むことを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれかに記載された熱伝導性積層構造において、
前記表面処理が、プラズマ処理及び／又は火炎処理を含むことを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれかに記載された熱伝導性積層構造において、
前記ベースポリマーが液状ポリマーを含む熱伝導性積層構造。
【請求項６】
請求項５に記載された熱伝導性積層構造において、
前記液状ポリマーがヒドロキシ基を有することを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項７】
請求項５又は６に記載された熱伝導性積層構造において、
前記液状ポリマーの基本骨格が、ポリブタジエン、ポリイソプレン、及びポリオレフィンのうちの１種又は２種以上を含むことを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項８】
請求項１乃至７のいずれかに記載された熱伝導性積層構造において、
前記熱伝導フィラーが、金属酸化物、金属水酸化物、及び金属窒化物のうちの１種又は２種以上を含むことを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項９】
請求項８に記載された熱伝導性積層構造において、
前記熱伝導フィラーが酸化アルミニウムを含むことを特徴とする熱伝導性積層構造。
【請求項１０】
請求項１乃至９のいずれかに記載された熱伝導性積層構造が、前記熱伝導性ポリマー組成物が前記絶縁層を介して発熱物品の表面上に設けられて構成されたことを特徴とする放熱構造体。
【請求項１１】
請求項１０に記載された放熱構造体において、
前記放熱構造体がリチウムイオン二次電池モジュールであることを特徴とする放熱構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性積層構造及びそれを用いた放熱構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子機器が高性能化及び小型化するのに伴い、そこに組み込まれる部品の発熱が著しく増大したことから、その放熱のために熱伝導シートが用いられている。また、熱伝導シートを介した電子機器への不要な導通を排除するために、電子機器と熱伝導シートとの間に絶縁層を設けることが行われている。例えば、特許文献１及び２には、熱伝導シートの両側のそれぞれに絶縁シートを積層し、それらの絶縁シートで熱伝導シートを挟んで封止した複合シートを、リチウムイオン二次電池モジュールの熱伝導部材として用いることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第２０１７／１５９５２７号
【特許文献２】国際公開第２０１７／１５９５２８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところが、熱伝導シートが絶縁層を介して電子機器上に設けられていると、熱伝導シートが電子機器に直接接触するように設けられている場合と比べて、放熱性が劣るという問題がある。
【０００５】
本発明の課題は、発熱物品と熱伝導性ポリマー組成物との間に絶縁層が設けられていても、優れた放熱性を得ることができる熱伝導性積層構造を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、絶縁層と、前記絶縁層上に積層された熱伝導性ポリマー組成物とを備えた熱伝導性積層構造であって、前記熱伝導性ポリマー組成物は、ベースポリマーと、熱伝導フィラーとを含有し、前記絶縁層の前記熱伝導性ポリマー組成物との接触表面には、前記熱伝導性ポリマー組成物との密着性を高める表面処理が施されていることを特徴とする。
【０００７】
本発明は、本発明の熱伝導性積層構造が、前記熱伝導性ポリマー組成物が前記絶縁層を介して発熱物品の表面上に設けられて構成されたことを特徴とする放熱構造体である。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、熱伝導性ポリマー組成物が、ベースポリマーと、熱伝導フィラーとを含有するとともに、絶縁層の熱伝導性ポリマー組成物との接触表面に、熱伝導性ポリマー組成物との密着性を高める表面処理が施されているので、絶縁層と熱伝導性ポリマー組成物との間の界面熱抵抗が低減されることとなり、そのため、発熱物品と熱伝導性ポリマー組成物との間に絶縁層が設けられていても、優れた放熱性を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】実施形態に係る熱伝導性積層構造の断面図である。
【図２】実施形態に係る熱伝導性積層構造が構成された放熱構造体の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、実施形態について詳細に説明する。
【００１１】
図１は、実施形態に係る熱伝導性積層構造１０を示す。
【００１２】
実施形態に係る熱伝導性積層構造１０は、絶縁層１１と、その絶縁層１１上に積層されたシート状の熱伝導性ポリマー組成物１２と、その熱伝導性ポリマー組成物１２上に積層された金属層１３とを備える。そして、熱伝導性ポリマー組成物１２は、ベースポリマーと、熱伝導フィラーとを含有する。また、絶縁層１１の熱伝導性ポリマー組成物１２との接触表面には、熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性を高める表面処理が施されている。
【００１３】
実施形態に係る熱伝導性積層構造１０によれば、熱伝導性ポリマー組成物１２が、ベースポリマーと、熱伝導フィラーとを含有するとともに、絶縁層１１の熱伝導性ポリマー組成物１２との接触表面に、熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性を高める表面処理が施されているので、絶縁層と熱伝導性ポリマー組成物との間の界面熱抵抗が低減されることとなり、そのため、発熱物品と熱伝導性ポリマー組成物１２との間に絶縁層１１が設けられていても、優れた放熱性を得ることができる。これは、絶縁層１１と熱伝導性ポリマー組成物１２との界面において、界面熱抵抗を高めて熱伝導率を低下させるナノスケールの空孔の形成が抑制されるためであると推測される。また、加えて、実施形態に係る熱伝導性積層構造１０では、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１への高い密着性を得ることができる。
【００１４】
絶縁層１１としては、例えば、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂の樹脂シート；ゴムシート等が挙げられる。絶縁層１１は、熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、熱可塑性樹脂の樹脂シートであることが好ましい。この熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）等が挙げられる。絶縁層１１の厚さは、例えば０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下である。
【００１５】
絶縁層１１に施される表面処理は、熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、絶縁層１１の熱伝導性ポリマー組成物１２との接触表面を官能基で修飾する処理であることが好ましい。かかる官能基としては、例えば、ヒドロキシ基、カルボキシル基、カルボニル基、アミノ基、エポキシ基、カチオン含有基、アニオン含有基等が挙げられる。官能基は、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましい。絶縁層１１の表面の官能基は、熱伝導性ポリマー組成物１２のベースポリマーに対応した好適なものを含むことが好ましい。例えば、熱伝導性ポリマー組成物１２のベースポリマーがヒドロキシ基を有するポリマーを含む場合、絶縁層１１の表面の官能基は、ヒドロキシ基及び／又はアミノ基を含むことが好ましい。また、熱伝導性ポリマー組成物１２のベースポリマーがシリコーンを含む場合、絶縁層１１の表面の官能基は、ビニル基及び／又はアリル基等を含むことが好ましい。なお、カルボニル基で修飾した構成は、無水マレイン酸変性等の酸無水物変性を含む。カチオン含有基又はアニオン含有基で修飾した構成は、アイオノマーを含む。
【００１６】
表面処理としては、例えば、プラズマ処理、火炎処理、コロナ放電処理、オゾン吹付処理、紫外線照射処理、コーティング処理、シランカップリング剤処理等が挙げられる。表面処理は、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましく、絶縁層１１の熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、プラズマ処理及び／又は火炎処理を含むことがより好ましい。なお、絶縁層１１の発熱物品との接触表面にも、同様の表面処理が施されていてもよい。
【００１７】
熱伝導性ポリマー組成物１２は、ベースポリマーと、そのベースポリマーに分散した熱伝導フィラーとを含有する。熱伝導性ポリマー組成物１２は、熱伝導性パテ組成物であることが好ましい。熱伝導性ポリマー組成物１２は、その他に有機ベントナイトなどの粘度調整剤等を含有していてもよい。熱伝導性ポリマー組成物１２の厚さは、例えば０．１ｍｍ以上２０ｍｍ以下である。
【００１８】
ベースポリマーは、液状ポリマーを含むことが好ましい。ここで、本出願における「液状ポリマー」とは、常温・常圧（２５℃、１気圧）で液状であるポリマーをいう。ベースポリマーにおける液状ポリマーの含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。すなわち、ベースポリマーは、液状ポリマーを主成分として含むことが好ましい。
【００１９】
液状ポリマーの３０℃での粘度は、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、好ましくは０．５Ｐａ・ｓ以上１００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１．０Ｐａ・ｓ以上９０Ｐａ・ｓ以下である。液状ポリマーの粘度は、ＪＩＳ Ｋ２２８３：２０００に基づいて測定されるものである。
【００２０】
液状ポリマーの数平均分子量は、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、好ましくは８００以上４０００以下、より好ましくは１０００以上３５００以下である。液状ポリマーの数平均分子量は、ＡＳＴＭ Ｄ２５０３に基づいて測定されるものである。
【００２１】
液状ポリマーは、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、ヒドロキシ基を有することが好ましい。ヒドロキシ基を有する液状ポリマー（以下「液状ポリマーＡ」という。）は、同様の観点から、炭化水素の基本骨格がヒドロキシ基で修飾されたものであることが好ましい。炭化水素の基本骨格としては、特に限定はなく、例えば、飽和炭化水素、不飽和炭化水素、脂環式炭化水素、芳香族炭化水素等が挙げられる。具体的には、炭化水素の基本骨格としては、例えば、例えば、ポリブタジエン；ポリイソプレン；ポリエチレンやポリプロピレンやエチレンプロピレン共重合体などのポリオレフィン等が挙げられる。炭化水素の基本骨格は、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましい。
【００２２】
液状ポリマーＡにおけるヒドロキシ基含量は、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、好ましくは０．３ｍｏｌ／ｋｇ以上３ｍｏｌ／ｋｇ以下、より好ましくは０．５ｍｏｌ／ｋｇ以上２ｍｏｌ／ｋｇ以下である。液状ポリマーＡにおけるヒドロキシ基含量は、ＪＩＳ Ｋ１５５７−１：２００７に基づいて測定された水酸基価（ｍｇ）数を元に次式（１）で算出したものである。
ヒドロキシ基含量（ｍｏｌ／ｋｇ）＝水酸基価数（ｍｇＫＯＨ／ｇ）／Ａ・・・（１）
（Ａ：ＫＯＨの分子量）
【００２３】
ヒドロキシ基は、炭化水素の基本骨格の末端を修飾していてもよく、炭化水素の基本骨格の中間部を修飾していてもよく、炭化水素の基本骨格の末端及び中間部の両方を修飾していてもよい。ヒドロキシ基は、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、炭化水素の基本骨格の末端を修飾していることが好ましく、炭化水素の基本骨格の末端及び中間部の両方を修飾していることがより好ましい。
【００２４】
炭化水素の基本骨格の末端がヒドロキシ基で修飾された市販の液状ポリマーＡとしては、例えば、日本曹達社製ＮＩＳＳＯ-ＰＢのＧシリーズやＧＩシリーズ、三菱化学社製のポリテールが挙げられる。炭化水素の基本骨格の末端及び中間部の両方がヒドロキシ基で修飾された市販の液状ポリマーＡとしては、例えば、出光興産社製のＰｏｌｙ ｂｄ、Ｐｏｌｙ ｉｐ、ＥＰＯＬ等が挙げられる。
【００２５】
ベースポリマーは、液状ポリマーＡ以外の液状ポリマー（以下「液状ポリマーＢ」という。）を含んでいてもよい。液状ポリマーＢとしては、炭化水素を基本骨格とするポリマーが好ましく、例えば、ナフテン系ポリマー、パラフィン系ポリマー、アロマティック系ポリマー等が挙げられる。液状ポリマーＢは、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましく、熱伝導性ポリマー組成物１２の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、パラフィン系ポリマー及び／又はアロマ系ポリマーを含むことがより好ましい。市販のナフテン系ポリマーとしては、例えば、三共油化工業社のＳＮＨシリーズ、日本サン石油社製ＳＵＮＴＨＥＮＥシリーズ等が挙げられる。市販のパラフィン系ポリマーとしては、例えば、日油社製ＮＡソルベント、出光興産社製ＰＷシリーズ、日本サン石油社製ＳＵＮＰＡＲシリーズ、日本曹達社製ＮＩＳＳＯ-ＰＢのＢシリーズやＢＩシリーズ、日油社製日油ポリブテンシリーズ、ＪＸＴＧエネルギー社日石ポリブテンシリーズ等が挙げられる。市販のアロマティック系ポリマーとしては、例えば、ＪＳＯ  ＡＲＯＭＡ  ７９０等が挙げられる。ベースポリマーにおける液状ポリマーＢの含有量は、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下である。すなわち、ベースポリマーは、液状ポリマーＢを含む場合、それを副成分として含むことが好ましい。なお、ベースポリマーは、液状材料が架橋等により硬化した硬化物のような液状ポリマー以外のポリマーを含んでいてもよい。
【００２６】
熱伝導フィラーとしては、例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化チタンなどの金属酸化物；水酸化アルミニウムなどの金属水酸化物、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素などの金属窒化物；金、銀、銅、アルミニウム、タングステン、チタン、ニッケル、鉄などの金属及びこれらの２種以上の合金；黒鉛（グラファイト）、カーボンファイバー、フラーレン、グラフェン、カーボンナノチューブなどの炭素化合物等が挙げられる。熱伝導フィラーは、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましく、金属酸化物、金属水酸化物、及び金属窒化物のうちの１種又は２種以上を含むことがより好ましく、酸化アルミニウムを含むことが更に好ましい。熱伝導フィラーの形状は、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、球状乃至円板状であることが好ましい。熱伝導フィラーは、シランカップリング剤等による表面処理により、表面にビニル基、エポキシ基、アミノ基、メタクリル基、イソシアネート基、メルカプト基等の有機官能基を有していてもよい。この有機官能基は、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましく、ビニル基、アミノ基、及びメタクリル基のうちの１種又は２種以上を含むことがより好ましい。
【００２７】
熱伝導フィラーの平均粒子径（ｄ５０）は、熱伝導性ポリマー組成物１２の絶縁層１１との密着性を高めて優れた放熱性を得る観点から、好ましくは０．５μｍ以上１００μｍ以下、より好ましくは３μｍ以上８０μｍ以下である。この平均粒子径（ｄ５０）は、コールターカウンター法で測定されるものである。熱伝導フィラーの粒度分布は、同様の観点から、複数のピークを有することが好ましい。したがって、熱伝導フィラーは、平均粒子径（ｄ５０）が異なる複数種を含むことが好ましい。熱伝導フィラーが、平均粒子径（ｄ５０）が異なる２種を含む場合、例えば、小径側のピークが０．３μｍ以上１０μｍ以下の範囲にあり、大径側のピークが２０μｍ以上１００μｍ以下にあることが好ましい。熱伝導フィラーが、平均粒子径（ｄ５０）が異なる３種を含む場合、小径側のピークが０．１μｍ以上１μｍ以下の範囲にあり、中間径のピークが１μｍ以上６０μｍ以下の範囲にあり、大径側のピークが１０μｍ以上１００μｍ以下にあることが好ましい（但し、大径のｄ５０＞中間径のｄ５０）。
【００２８】
熱伝導性ポリマー組成物１２における熱伝導フィラーの含有量は、ベースポリマー１００質量部に対して、好ましくは５００質量部以上３０００質量部以下、より好ましくは１０００質量部以上２６００質量部以下、更に好ましくは１２００質量部以上２４００質量部以下である。
【００２９】
熱伝導性ポリマー組成物１２のＪＩＳ Ｈ７９０３：２００８に準じて測定される熱伝導率（一方向熱流定常比較法（ＳＣＨＦ）  測定温度：３３℃）は、好ましくは２Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。
【００３０】
金属層１３としては、例えば、アルミニウム、鉄、金、銀、銅、ステンレスなどの合金等の金属シートが挙げられる。金属層１３の厚さは、例えば０．５ｍｍ以上５ｍｍ以下である。
【００３１】
実施形態に係る熱伝導性積層構造１０における絶縁層１１と熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性は、室温で熱伝導性積層構造１０の絶縁層１１から熱伝導性ポリマー組成物１２を接着面に対して垂直方向に１ｍｍ/ｍｉｎの速度で剥離したときにおける絶縁層１１の表面の熱伝導性ポリマー組成物１２の残留量を、ＪＩＳ Ｋ５６００−５−６：１９９９の表１にしたがった分類することにより評価される。その密着性の分類は、好ましくは０、１、２、又は３、より好ましくは０、１、又は２である。なお、ＪＩＳ Ｋ５６００−５−６：１９９９の表１の図の白い部分が残留した熱伝導性ポリマー組成物１２に相当する。
【００３２】
実施形態に係る熱伝導性積層構造１０は、絶縁層１１、シート状の熱伝導性ポリマー組成物１２、及び金属層１３を積層し、それらを加熱及び圧縮してラミネート加工することにより得ることができる。なお、シート状の熱伝導性ポリマー組成物１２は、液状ポリマーを含むベースポリマーに熱伝導フィラーを配合してニーダー等の混練機で混錬し、その混練物を押出機による押出し成形やプレス機によるプレス成形等の公知の成形方法でシート状に成形することにより調製することができる。
【００３３】
図２は、実施形態に係る熱伝導性積層構造１０が用いられた放熱構造体２０を示す。
【００３４】
この放熱構造体２０では、実施形態に係る熱伝導性積層構造１０は、絶縁層１１の熱伝導性ポリマー組成物１２側とは反対側の面が発熱物品２１に面接触して、熱伝導性ポリマー組成物１２が絶縁層１１を介して発熱物品２１の表面上に設けられて構成されている。そして、放熱構造体２０では、発熱物品２１からの熱は、絶縁層１１を介して熱伝導性ポリマー組成物１２に伝導した後、金属層１３を介して外部に放熱する。このとき、実施形態に係る熱伝導性積層構造１０の絶縁層１１の熱伝導性ポリマー組成物１２との接触表面には、熱伝導性ポリマー組成物１２との密着性を高める表面処理が施されているので、それらの間の界面熱抵抗が低減され、それにより優れた放熱性を得ることができる。ここで、具体的な放熱構造体２０としては、例えば、複数本のリチウムイオン二次電池を有するモジュール本体を発熱物品２１とするリチウムイオン二次電池モジュールが挙げられる。
【実施例】
【００３５】
（熱伝導性積層体）
以下の実施例１及び２並びに比較例１及び２の熱伝導性積層体を作製した。
【００３６】
＜実施例１＞
ポリブタジエンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー１（Ｐｏｌｙ ｂｄ  Ｒ−４５ＨＴ  出光興産社製、ヒドロキシ基含量：０．８３ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：２８００）をベースポリマーとし、そのベースポリマー１００質量部に対して、熱伝導フィラーとして、球状の酸化アルミニウム（球状アルミナ：アルナビーズ ＣＢ−Ａ７０  昭和電工社製、平均粒子径（ｄ５０）：７１μｍ、粒度分布ピーク数：１）１５４０質量部、球状の酸化アルミニウム（球状アルミナ：アルミナビーズＣＢ-Ｐ４０昭和電工社製）平均粒子径（ｄ５０）：４０μｍ、粒度分布ピーク数：１）３３０質量部、及び球状の酸化アルミニウム（多面体球状アドバンストアルミナＡＡ-０４住友化学社製、平均粒子径（ｄ５０）：０．５μｍ、粒度分布ピーク数：１）３３０質量部を配合して混練機で混錬することにより熱伝導性ポリマー組成物を調製し、それを厚さ２．０ｍｍのシート状に成形した。
【００３７】
厚さ０．５ｍｍのポリエチレン樹脂シートの絶縁層の一方側の表面にプラズマ処理を施して表面をヒドロキシ基で修飾した。プラズマ処理は、魁半導体社製の真空プラズマ装置（ＲＩＥ-Ｓ-２００Ａ）を用い、アルゴンガスを照射後、水バブリングしたアルゴンガスを導入し、プラズマ出力２００Ｗ及び照射時間５分として行った。プラズマ処理前後でポリエチレン樹脂シートの水に対する接触角が１０１°から２８°になることを確認した。また、プラズマ処理後のポリエチレン樹脂シートの表面を、Ｘ線光電子分光分析分析（ＥＳＣＡ）したところ、Ｃ-Ｏ結合が生じていることを確認した。
【００３８】
絶縁層のポリエチレン樹脂シートに、プラズマ処理を施した直後、そのプラズマ処理を施した側の表面に接触するように、シート状の熱伝導性ポリマー組成物を積層してラミネート加工することにより作製した熱伝導性積層体を実施例１とした。
【００３９】
＜実施例２＞
ベースポリマーとして、ポリブタジエンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー２（Ｐｏｌｙ ｂｄ  Ｒ−１５ＨＴ  出光興産社製、ヒドロキシ基含量：１．８３ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：１．５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：１２００）を用いたことを除いて実施例１と同様にして作製した熱伝導性積層体を実施例２とした。
【００４０】
＜実施例３＞
ベースポリマーとして、ポリイソプレンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー３（Ｐｏｌｙｉp  出光興産社製、ヒドロキシ基含量：０．８３ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：７．５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：２５００）を用いたことを除いて実施例１と同様にして作製した熱伝導性積層体を実施例３とした。
【００４１】
＜実施例４＞
ベースポリマーとして、ポリブタジエンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー４（ＥＰＯＬ  出光興産社製、ヒドロキシ基含量０．９ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：７５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：２５００）を用いたことを除いて実施例１と同様にして作製した熱伝導性積層体を実施例４とした。
【００４２】
＜比較例１〜４＞
絶縁層のポリエチレン樹脂シートにプラズマ処理を施していないことを除いて実施例１〜４と同様に作製した熱伝導性積層体をそれぞれ比較例１〜４とした。
【００４３】
（試験方法）
＜熱伝導率＞
実施例１〜４及び比較例１〜４のそれぞれについて、ＪＩＳ Ｈ７９０３：２００８に準じて、一方向熱流定常比較法（ＳＣＨＦ）により熱伝導率（測定温度：３３℃）を測定した。
【００４４】
＜密着性＞
実施例１〜４並びに比較例１〜４のそれぞれについて、室温で絶縁層のポリエチレン樹脂シートから熱伝導性ポリマー組成物を接着面に対して垂直方向に１ｍｍ/ｍｉｎの速度で剥離したときにおける絶縁層の表面の熱伝導性ポリマー組成物の残留量を、ＪＩＳＫ５６００-５-６：１９９９の表１にしたがって、０、1、２、３、４、又は５に分類した。なお、ＪＩＳＫ５６００-５-６：１９９９の表１の図の白い部分が残留した熱伝導性ポリマー組成物に相当する。
【００４５】
（試験結果）
試験結果を表１に示す。表１によれば、絶縁層のポリエチレン樹脂シートにプラズマ処理を施した実施例１〜４は、絶縁層にプラズマ処理を施していない比較例１〜４と比べて、同じ熱伝導性ポリマー組成物を用いているにも関わらず、熱伝導率が高いことが分かる。このことから、実施例１〜４は、比較例１〜４と比べて、絶縁層と熱伝導性ポリマー組成物との間の界面熱抵抗が低いことが分かる。また、密着性試験から、実施例１〜４は、比較例１〜４と比べて、同じ熱伝導性ポリマー組成物を用いているにも関わらず、絶縁層と熱伝導性ポリマー組成物との密着性が高いことが分かる。
【００４６】
【表１】
2020157554.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００４７】
本発明は、熱伝導性積層構造及びそれを用いた放熱構造体の技術分野について有用である。
【符号の説明】
【００４８】
１０  熱伝導性積層構造
１１  絶縁層
１２  熱伝導性ポリマー組成物
１３  金属層
２０  放熱構造体
２１  発熱物品
【図１】
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【図２】
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