(57)【要約】【課題】表面平滑性に優れ、機械物性の安定した植物繊維含有樹脂成形体を効率よく製造するために用いられる繊維複合材及びその製造方法を提供する。【解決手段】本発明の繊維複合体は、植物繊維２１、熱膨張性樹脂カプセル２３及び第１熱可塑性樹脂を含む集合体部１２と、第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、集合体部１２を封止する第１封止層１４とを備えるものであり、更に、第１封止層１４の表面の少なくとも一部に、第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２封止層１６を備えることができる。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む集合体部と、前記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、前記集合体部を封止する第１封止層とを備えることを特徴とする繊維複合体。
【請求項２】
更に、前記第１封止層の表面の少なくとも一部に、前記第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２封止層を備える請求項１に記載の繊維複合体。
【請求項３】
前記集合体部が、前記植物繊維と、前記熱膨張性樹脂カプセルと、前記第１熱可塑性樹脂を含有する繊維とを含む請求項１又は２に記載の繊維複合体。
【請求項４】
請求項１に記載の繊維複合体を製造する方法であって、
植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む混合物を、前記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層を有するフィルム又は袋により、前記混合物と前記第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する包装工程と、
前記包装物を、該包装物の開口部を閉じた状態で、前記第１熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、前記第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程と、
を、順次、備えることを特徴とする繊維複合体の製造方法。
【請求項５】
請求項２に記載の繊維複合体を製造する方法であって、
植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む混合物を、前記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層と、前記第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層とを有する積層型のフィルム又は袋により、前記混合物と前記第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する包装工程と、
前記包装物を、該包装物の開口部を閉じた状態で、前記第１熱可塑性樹脂及び前記第３熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、前記第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程と、
を、順次、備えることを特徴とする繊維複合体の製造方法。
【請求項６】
前記混合物が、前記植物繊維と、前記熱膨張性樹脂カプセルと、前記第１熱可塑性樹脂を含有する繊維とを含む請求項４又は５に記載の繊維複合体の製造方法。
【請求項７】
植物繊維、及び、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物が、第１熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる強化樹脂部と、前記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、前記強化樹脂部を被覆する第１被覆層とを備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体。
【請求項８】
請求項７に記載の植物繊維含有樹脂成形体を製造する方法であって、
請求項１に記載の繊維複合体を、熱膨張性樹脂カプセルが膨張し、且つ、第１熱可塑性樹脂が溶融する温度で賦形する賦形工程を備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体の製造方法。
【請求項９】
植物繊維、及び、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物が、第１熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる強化樹脂部と、前記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、前記強化樹脂部を被覆する第１被覆層と、前記第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含み、且つ、前記第１被覆層の少なくとも一部を被覆する第２被覆層とを備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体。
【請求項１０】
請求項９に記載の植物繊維含有樹脂成形体を製造する方法であって、
請求項２に記載の繊維複合体を、熱膨張性樹脂カプセルが膨張し、且つ、第１熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂が溶融する温度で賦形する賦形工程を備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂を含む皮膜の中に、植物繊維と、発泡（膨張）状態にある樹脂カプセルとを含み、且つ、表面平滑性に優れた植物繊維含有樹脂成形体及びその製造方法に関する。また、本発明は、このような植物繊維含有樹脂成形体を与える前駆体である繊維複合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、軽量の樹脂部材として、熱可塑性樹脂若しくは硬化樹脂を母相とし、植物繊維を分散相とした植物繊維含有樹脂成形体が用いられている（特許文献１等参照）。また、植物繊維及び発泡（膨張）状態にある樹脂カプセルの両方を分散相とした植物繊維含有樹脂成形体は、植物繊維のみを分散相とするものに比べて、更に軽量となるため、例えば、総重量が自動車の燃費に影響を及ぼす、ドアトリム等の内装用基材の構造材料として広く利用されている。
【０００３】
植物繊維及び発泡（膨張）状態にある樹脂カプセルの両方を分散相とした植物繊維含有樹脂成形体を製造する方法として、特許文献２には、補強繊維どうしが熱可塑性樹脂により結着された構造を有する繊維複合体の製造方法であって、上記補強繊維は、植物性繊維及び無機繊維のうちの少なくとも一方であり、上記補強繊維と熱可塑性樹脂繊維とが含まれたマットの表裏いずれか一面に、熱可塑性樹脂からなる殻壁を有する熱膨張性カプセルを供給する供給工程と、上記マットの一面を押圧しつつ該マットの他面から加振して、該マットの一面に供給された上記熱膨張性カプセルを該マットの他面側へ向かって分散させる分散工程と、上記マットを構成する上記熱可塑性樹脂繊維を溶融する溶融工程と、上記マット内に分散された上記熱膨張性カプセルを加熱して膨張させる膨張工程と、を備えることを特徴とする繊維複合体の製造方法が開示されている。
また、特許文献３には、熱可塑性樹脂を含む第１繊維と、天然繊維、無機繊維及び合成繊維から選ばれた少なくとも１種を含み、且つ、第１繊維が熱により溶融する最低温度において、その形状が維持される第２繊維とを含む、マット状の繊維集積物の表面に、熱により膨張するカプセルであって、加熱により体膨張する化合物が、熱可塑性樹脂からなる殻壁に内包されており、且つ、第１繊維が熱により溶融する最低温度において、その形状が維持される熱膨張性カプセルが散布されてなる熱膨張性カプセル堆積物を振動させて、上記繊維集積物を構成する繊維どうしの空隙に上記熱膨張性カプセルを充填し、熱膨張性カプセル含有繊維集積物を得る充填工程と、熱膨張性カプセル含有繊維集積物を、第１繊維が溶融し、第２繊維が溶融又は変形せず、且つ、熱膨張性カプセルが膨張しない温度に加熱して、第１繊維の溶融物により、複数の第２繊維どうし、又は、第２繊維と、熱膨張性カプセルと、が接着されてなる板状前駆体を得る予備加熱工程と、板状前駆体を、熱膨張性カプセルが膨張し、且つ、第２繊維が溶融又は変形しない温度に加熱しつつ、型成形する賦形工程と、を順次備え、第１繊維の溶融物により、複数の第２繊維どうし、又は、第２繊維と、熱膨張性カプセルの膨張物と、が接着されてなる繊維含有樹脂成形体の製造方法において、充填工程は、縦方向、横方向及び斜め方向の少なくとも一方向に振動可能な振動手段の上側に、上記熱膨張性カプセル堆積物を配置し、熱膨張性カプセル堆積物と、振動手段との間、及び、熱膨張性カプセル堆積物の表面、の少なくとも一方に弾性材を配置するとともに、熱膨張性カプセル堆積物における堆積カプセル部の上側であって、熱膨張性カプセル堆積物の表面、又は、弾性材を熱膨張性カプセル堆積物の表面に配置した場合の弾性材の上側、に被覆材を配置し、振動手段の駆動により、熱膨張性カプセル堆積物を振動させる工程であることを特徴とする製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−１７９７１６号公報
【特許文献２】特開２００９−１７９８９６号公報
【特許文献３】特開２０１６−１４１７４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物とが熱可塑性樹脂により結着されてなる植物繊維含有樹脂成形体を製造する方法としては、上記のように、植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、熱可塑性樹脂繊維とを含む集積体を、必要により、予備加熱した後、熱可塑性樹脂繊維が溶融する温度で加熱プレスする方法が一般的である。しかしながら、前駆体である集積体に含まれる熱膨張性樹脂カプセルは、繊維どうしの空隙に挟持されているのみであり、予備加熱又は加熱プレスの前に、集積体から脱落又は漏出してしまい、得られる植物繊維含有樹脂成形体に含まれる熱膨張性カプセルの膨張物の含有割合が安定せず、大量生産により得られる植物繊維含有樹脂成形体の機械物性にばらつきが発生する可能性がある。
また、植物繊維含有樹脂成形体を基材として用い、自動車等の内装材を製造する場合には、通常、基材の表面に、表皮材が接着される。このとき、植物繊維含有樹脂成形体の表面に、植物繊維の先端が突出していたり、凹凸があったりすると、内装材の製造工程において、表皮材が十分に接着しなかったり、表皮層の外観性が低下するという不具合が発生する。
本発明は、表面平滑性に優れ、且つ、機械物性の安定した植物繊維含有樹脂成形体及びこれを効率よく製造する方法、並びに、このような植物繊維含有樹脂成形体を製造する原料として用いられる繊維複合体を提供することを目的とする。また、本発明は、熱膨張性樹脂カプセルを所定の含有割合とした繊維複合体を効率よく製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、以下に示される。
１．植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む集合体部と、上記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、上記集合体部を封止する第１封止層とを備えることを特徴とする繊維複合体。
２．更に、上記第１封止層の表面の少なくとも一部に、上記第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２封止層を備える上記項１に記載の繊維複合体。
３．上記集合体部が、上記植物繊維と、上記熱膨張性樹脂カプセルと、上記第１熱可塑性樹脂を含有する繊維とを含む上記項１又は２に記載の繊維複合体。
４．上記項１に記載の繊維複合体を製造する方法であって、
植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む混合物を、上記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層を有するフィルム又は袋により、上記混合物と上記第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する包装工程と、
上記包装物を、該包装物の開口部を閉じた状態で、上記第１熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、上記第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程と、
を、順次、備えることを特徴とする繊維複合体の製造方法。
５．上記項２に記載の繊維複合体を製造する方法であって、
植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む混合物を、上記第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層と、上記第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層とを有する積層型のフィルム又は袋により、上記混合物と上記第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する包装工程と、
上記包装物を、該包装物の開口部を閉じた状態で、上記第１熱可塑性樹脂及び上記第３熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、上記第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程と、
を、順次、備えることを特徴とする繊維複合体の製造方法。
６．上記混合物が、上記植物繊維と、上記熱膨張性樹脂カプセルと、上記第１熱可塑性樹脂を含有する繊維とを含む上記項４又は５に記載の繊維複合体の製造方法。
７．植物繊維、及び、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物が、第１熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、上記強化樹脂部を被覆する第１被覆層とを備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体。
８．上記項７に記載の植物繊維含有樹脂成形体を製造する方法であって、
上記項１に記載の繊維複合体を、熱膨張性樹脂カプセルが膨張し、且つ、第１熱可塑性樹脂が溶融する温度で賦形する賦形工程を備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体の製造方法。
９．植物繊維、及び、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物が、第１熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、上記強化樹脂部を被覆する第１被覆層と、第３熱可塑性樹脂を含み、且つ、上記第１被覆層の少なくとも一部を被覆する第２被覆層とを備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体。
１０．上記項９に記載の植物繊維含有樹脂成形体を製造する方法であって、
上記項２に記載の繊維複合体を、熱膨張性樹脂カプセルが膨張し、且つ、第１熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂が溶融する温度で賦形する賦形工程を備えることを特徴とする植物繊維含有樹脂成形体の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の繊維複合体は、表面平滑性に優れ、且つ、機械物性の安定した植物繊維含有樹脂成形体の形成に好適である。特に、第１封止層の表面の少なくとも一部に、第２封止層を備える場合には、表面平滑性に優れた植物繊維含有樹脂成形体の確実な形成に好適である。
本発明の繊維複合体の製造方法によれば、熱膨張性樹脂カプセルを所定の含有割合とした繊維複合体を効率よく製造することができる。熱膨張性樹脂カプセルは、通常、植物繊維どうしの間等に挟持された集積物の形で混合物に含まれるが、一部の熱膨張性樹脂カプセルが、集積物から脱落又は漏出することがあるものの、包装物の中に存在するため、このような繊維複合体を用いて、植物繊維含有樹脂成形体を大量生産した場合にも、機械物性のばらつきが抑制される。
本発明の植物繊維含有樹脂成形体は、表面平滑性に優れ、且つ、機械物性が安定している。従って、本発明の植物繊維含有樹脂成形体を基材として用い、その表面に表皮材等を接着させた場合には、外観性に優れた複合製品を容易に得ることができる。
本発明の植物繊維含有樹脂成形体の製造方法によれば、熱膨張性樹脂カプセルが所定の含有割合とされた繊維複合体を用いるため、発泡（膨張）状態にある樹脂カプセルを含む強化樹脂部を均一に形成することができ、表面平滑性に優れ、剛性等の機械物性が安定した植物繊維含有樹脂成形体を効率よく製造することができる。第１封止層の表面の少なくとも一部に、第２封止層を備える繊維複合体を用いて、植物繊維含有樹脂成形体を製造する場合、表面平滑性は、賦形工程において、繊維複合体を構成する第２封止層に含まれる第３熱可塑性樹脂が溶融した後、形成された樹脂皮膜に反映される。従って、得られた植物繊維含有樹脂成形体、即ち、第１被覆層の表面の少なくとも一部に、第２被覆層を備える植物繊維含有樹脂成形体を基材として用い、その表面に表皮材等を接着させた場合には、外観性に優れた複合製品を得ることができる。また、このような植物繊維含有樹脂成形体は、賦形工程により形成された熱膨張性樹脂カプセルの膨張物及び植物繊維が、第１熱可塑性樹脂により結着された状態で、第３熱可塑性樹脂を含む樹脂皮膜により被覆された構造を有するので、１面側から他面側に非通気性であり、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂の大気への接触が抑制され、その劣化も抑制される。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の繊維複合体の１例を示す概略断面図である。
【図２】本発明の繊維複合体の他例を示す概略断面図である。
【図３】本発明の繊維複合体の製造に用いる包装物の１例を示す概略断面図である。
【図４】本発明の繊維複合体の製造に用いる包装物の他例を示す概略断面図である。
【図５】本発明の繊維複合体の製造に用いる包装物の他例を示す概略断面図である。
【図６】本発明の繊維複合体の製造に用いる包装物の他例を示す概略断面図である。
【図７】本発明の植物繊維含有樹脂成形体の１例を示す概略断面図である。
【図８】本発明の植物繊維含有樹脂成形体の他例を示す概略断面図である。
【図９】実施例１で得られた接合体からなる繊維複合体を示す概略断面図である。
【図１０】実施例１で得られた繊維複合体を示す概略断面図である。
【図１１】実施例１で得られた植物繊維含有樹脂成形体を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
ここで示される事項は、例示的なもの及び本発明の実施形態を例示的に説明するためのものであり、本発明の原理と概念的な特徴とを最も有効に且つ難なく理解できる説明であると思われるものを提供する目的で述べたものである。この点で、本発明の根本的な理解のために必要である程度以上に本発明の構造的な詳細を示すことを意図してはおらず、本発明の幾つかの形態が実際にどのように具現化されるかを当業者に明らかにするものである。
【００１０】
本発明の繊維複合体は、発泡（膨張）状態にある樹脂カプセルを所定の含有割合とさせつつ、表面平滑性に優れ、剛性等の機械物性が安定した植物繊維含有樹脂成形体の形成に好適な前駆体である。本発明において、１の態様の繊維複合体（以下、「繊維複合体（Ｉ）」という）は、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む集合体部と、この第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、集合体部を封止する第１封止層とを備える繊維複合体である。また、他の態様の繊維複合体（以下、「繊維複合体（ＩＩ）」という）は、集合体部と、第２熱可塑性樹脂を含む第１封止層と、この第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２封止層とを備える繊維複合体である。本発明の繊維複合体（Ｉ）としては、例えば、図１に示すように、植物繊維２１、熱膨張性樹脂カプセル２３及び第１熱可塑性樹脂を含む集合体部１２と、第１熱可塑性樹脂より低い第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、集合体部１２を被覆する第１封止層１４とを備える繊維複合体１０Ａとすることができる。また、本発明の繊維複合体（ＩＩ）としては、例えば、図２に示すように、第１封止層１４の表面の少なくとも一部に、第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２封止層１６を備える繊維複合体１０Ｂとすることができる。
【００１１】
本発明において、第１熱可塑性樹脂、第２熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂は、いずれも、熱可塑性樹脂のみからなるものであってよいし、熱可塑性樹脂と、可塑剤、酸化防止剤、難燃剤、滑剤、防黴剤、抗菌剤、充填剤、着色剤等の添加剤とを含む熱可塑性樹脂組成物からなるものであってもよい。そして、第１熱可塑性樹脂、第２熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂は、融点が上記の関係にある限りにおいて、第１熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂、第２熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂、及び、第３熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂の種類は、互いに、同一であってよいし、異なってもよい。また、第１熱可塑性樹脂、第２熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂に含まれる各熱可塑性樹脂の種類は、１でも、２以上でもよい。尚、例えば、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂が、いずれも、融点が互いに異なる２以上の熱可塑性樹脂を含む場合、「第１熱可塑性樹脂の融点」とは、第１熱可塑性樹脂に含まれる複数の熱可塑性樹脂のうち、含有率が最も高い熱可塑性樹脂の融点を意味する。第２熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂についても、同じである。
【００１２】
初めに、第１熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂、第２熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂、及び、第３熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂の種類及び融点の関係について、説明する。
【００１３】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン、ポリアミド、脂肪族ポリエステル、芳香族ポリエステル、芳香族ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、ポリアセタール、ポリビニルアルコール、及び、これらの変性物（酸変性物、ヒドロキシ変性物、アミノ変性物、ニトロ変性物、ニトリル変性物、シリコーン変性物、エポキシ変性物等）等が挙げられる。尚、酸変性物とは、カルボキシ基又はその誘導体（無水物基等）による変性物を意味する。
【００１４】
上記ポリオレフィンとしては、ポリプロピレン、エチレン・プロピレン（ランダム）共重合体等のプロピレン系重合体；ポリエチレン：これらの変性物等が挙げられる。
上記ポリアミドとしては、ポリアミド４、ポリアミド６、ポリアミド７、ポリアミド８、ポリアミド１１、ポリアミド１２、ポリアミド６６、ポリアミド６９、ポリアミド６１０、ポリアミド６１１、ポリアミド６１２、ポリアミド６Ｔ、ポリアミド６／６６、ポリアミド６／１２、ポリアミド６／６Ｔ、ポリアミド６Ｉ／６Ｔ、ポリアミドＭＸＤ６等が挙げられる。
上記脂肪族ポリエステルとしては、乳酸、リンゴ酸、グルコース酸、３−ヒドロキシ酪酸等のヒドロキシカルボン酸の単独重合体；これらのヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種を用いた共重合体等のヒドロキシカルボン酸系脂肪族ポリエステル；ポリカプロラクトン、上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種と、カプロラクトンとの共重合体等のカプロラクトン系脂肪族ポリエステル；ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンアジペート等の二塩基酸ポリエステル等が挙げられる。
上記芳香族ポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリへキシレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレン−１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレート、ポリエチレンイソフタレート／テレフタレート、ポリブチレンテレフタレート／イソフタレート等が挙げられる。
上記芳香族ビニル系樹脂としては、ポリスチレン、アクリロニトリル・スチレン共重合体、メタクリル酸メチル・スチレン共重合体、スチレン・マレイン酸共重合体等が挙げられる。
【００１５】
本発明の繊維複合体において、第１熱可塑性樹脂の融点（以下、「融点ｍｐ１」ともいう）は、第２熱可塑性樹脂の融点（以下、「融点ｍｐ２」ともいう）より高く、融点ｍｐ１と融点ｍｐ２との差は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは２０℃以上である。また、本発明の繊維複合体（ＩＩ）の場合、第３熱可塑性樹脂の融点（以下、「融点ｍｐ３」ともいう）は、第２熱可塑性樹脂の融点ｍｐ２より高く、融点ｍｐ３と融点ｍｐ２との差は、好ましくは１０℃以上、より好ましくは２０℃以上である。
上記融点ｍｐ１の上限は、好ましくは２５０℃、より好ましくは２００℃である。上記融点ｍｐ２の下限は、好ましくは８０℃、より好ましくは１００℃である。また、上記融点ｍｐ３の上限は、好ましくは２５０℃、より好ましくは２２０℃である。
【００１６】
本発明の繊維複合体を構成する集合体部は、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む部分である。この集合体部は、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂からなるものであってよいし、更に、他の成分を含有するものであってもよい。
【００１７】
上記植物繊維は、植物における、幹、茎、枝、葉、根等に由来する繊維そのものであってよいし、これらが、熱処理、乾燥処理、粉砕処理等により加工されたものであってもよい。本発明において、好ましい植物繊維は、ケナフ、ジュート麻、マニラ麻、サイザル麻、雁皮、三椏、楮、バナナ、パイナップル、ココヤシ、トウモロコシ、サトウキビ、バガス、ヤシ、パピルス、葦、エスパルト、サバイグラス、麦、稲、竹、針葉樹（杉、檜等）、広葉樹、綿花等に由来する線状繊維体である。これらのうち、木質茎を有し、成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有し、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献するアオイ科植物であるケナフに由来する線状繊維体（ケナフ繊維）であることが特に好ましい。このケナフとしては、学名におけるｈｉｂｉｓｃｕｓ  ｃａｎｎａｂｉｎｕｓ又はｈｉｂｉｓｃｕｓ  ｓａｂｄａｒｉｆｆａ、通称名における紅麻、キューバケナフ、洋麻、タイケナフ、メスタ、ビムリ、アンバリ麻、ボンベイ麻等が挙げられる。
【００１８】
上記植物繊維の繊維長及び繊維径は、特に限定されない。上記繊維長は、好ましくは１０〜１５０ｍｍであり、上記繊維径は、好ましくは０．０１〜１ｍｍである。これらの繊維長及び繊維径は、定規又は光学顕微鏡（マイクロスコープ）を用いて、２点間距離測定にて得られた値である。
更に、上記植物繊維の平均繊維長も、特に限定されない。平均繊維長は、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性の観点から、好ましくは１０〜１５０ｍｍ、より好ましくは３０〜８０ｍｍである。この平均繊維長は、無作為に選出した植物繊維の繊維長を、定規等を用いて、２点間距離測定にて得られた値の平均値である。
【００１９】
上記集合体部に含まれる植物繊維の含有量は、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性等の観点から、第１熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂及び植物繊維の含有量の合計を１００質量部とした場合に、好ましくは３０〜７０質量部、より好ましくは４０〜６０質量部ある。
【００２０】
上記熱膨張性樹脂カプセルは、熱により膨張するカプセルであって、加熱により体膨張する化合物（以下、「熱膨張剤」ともいう）が、熱可塑性樹脂からなる殻壁に内包されてなる粒状体である。
【００２１】
上記熱膨張性樹脂カプセルの殻壁を構成する熱可塑性樹脂は、好ましくは、熱膨張剤が体膨張する温度において軟化し、ガスバリア性を与える樹脂であり、特に限定されない。上記熱可塑性樹脂は、好ましくは、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、α−クロルアクリロニトリル、α−エトキシアクリロニトリル、フマロニトリル等の不飽和ニトリル化合物に由来する構造単位を主として含む重合体である。共重合体の場合、不飽和ニトリル化合物に由来する構造単位と、不飽和酸、アクリル酸アルキルエステル、メタクリル酸アルキルエステル、芳香族ビニル化合物、脂肪族ビニル化合物、アクリルアミド系化合物、マレイミド系化合物、ビニルエーテル系化合物、ビニルケトン系化合物、Ｎ−ビニル系化合物、ハロゲン化ビニル、ハロゲン化ビニリデン及び架橋性単量体から選ばれた少なくとも１種の化合物に由来する構造単位とを含むものとすることができる。
【００２２】
また、上記熱膨張剤は、特に限定されず、プロパン、ｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ペンタン、イソペンタン、ｎ−ヘキサン、イソヘキサン、ｎ−オクタン、ｎ−デカン、ｎ−ドデカン等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素；塩化メチル、塩化エチル等の塩素化炭化水素；１，１，１，２−テトラフロロエタン、１，１−ジフロロエタン等のフッ素化炭化水素等が挙げられる。これらのうち、沸点が、−５０℃〜１５０℃程度の化合物が好ましく、なかでも、気化した際にカプセルを好適に膨張させることができることから、脂肪族炭化水素が好ましく、炭素原子数４〜１０の脂肪族炭化水素が特に好ましい。
【００２３】
上記熱膨張性樹脂カプセルに含まれる熱膨張剤の含有量は、特に限定されないが、機械物性の安定した植物繊維含有樹脂成形体の形成に好適であることから、熱膨張性樹脂カプセルの全体に対して、好ましくは１〜１０質量％、より好ましくは３〜８質量％、更に好ましくは４〜６質量％である。
【００２４】
上記熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度は、好ましくは、第２熱可塑性樹脂の融点ｍｐ２より高く、より好ましくは融点ｍｐ２より２０℃以上高く、更に好ましくは融点ｍｐ２より４０℃以上高い。また、上記膨張開始温度は、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１及び第３熱可塑性樹脂の融点ｍｐ３と同じであるか、それより高いことが好ましい。
上記熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度は、好ましくは１６０℃〜２５０℃、より好ましくは１７０℃〜２４０℃、更に好ましくは１８０℃〜２２０℃である。
【００２５】
上記熱膨張性樹脂カプセルは、通常、球形であり、機械物性の安定した植物繊維含有樹脂成形体の形成に好適であることから、その粒子径は、好ましくは１０〜１００μｍ、より好ましくは２０〜６０μｍである。また、上記熱膨張性樹脂カプセルが膨張開始温度を超える温度で加熱された場合の膨張倍率（膨張後平均径／膨張前平均径）は、好ましくは５０〜１５０倍である。
【００２６】
上記集合体部に含まれる熱膨張性樹脂カプセルの含有量は、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性等の観点から、第１熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂、植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセルの含有量の合計を１００質量部とした場合に、好ましくは１〜１０質量部、より好ましくは３〜７質量部である。
【００２７】
上記第１熱可塑性樹脂は、融点ｍｐ２より高い融点ｍｐ１を有する熱可塑性樹脂であって、融点ｍｐ１が好ましくは１２０℃〜２５０℃、より好ましくは１５０℃〜１８０℃である熱可塑性樹脂を、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上含む熱可塑性樹脂成分であることが好ましい。
上記第１熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂は、上記例示した熱可塑性樹脂の中から、好ましくは、ポリオレフィン又はその変性物であり、より好ましくは、ポリプロピレン又はその酸変性物である。ポリオレフィンの変性物は、植物繊維への接着性が高いため、ポリオレフィンの変性物を含有する第１熱可塑性樹脂を含む繊維複合体を用いると、剛性に特に優れた植物繊維含有樹脂成形体を容易に製造することができる。この場合、第１熱可塑性樹脂に含まれるポリオレフィンの変性物の含有割合の上限は、好ましくは１００質量％である。
【００２８】
上記集合体部に含まれる第１熱可塑性樹脂を構成する熱可塑性樹脂の含有割合は、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性等の観点から、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％である。
【００２９】
上記集合体部が他の成分を含む場合、例えば、融点ｍｐ１より低い融点を有する熱可塑性樹脂、他の補強材等とすることができる。他の成分の含有割合の上限は、上記集合体部に対して、通常、２０質量％である。
【００３０】
上記集合体部の目付は、特に限定されないが、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性の観点から、好ましくは０．５〜２ｋｇ／ｍ２、より好ましくは１〜１．５ｋｇ／ｍ２である。
【００３１】
上記集合体部の構造は、本発明の繊維複合体を加熱プレスに供した場合に、所期の形状に賦形可能なものであれば、特に限定されない。また、上記集合体部は、第１被覆層の内部に含まれる限りにおいて、例えば、（１）植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、第１熱可塑性樹脂を含む粉体又は繊維とが、それぞれ、単独で分散しつつ含まれる構造、（２）植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセルの少なくとも一方の表面に第１熱可塑性樹脂が付着しつつ含まれる構造、等であってもよいが、本発明の繊維複合体を用いて、剛性等に優れる植物繊維含有樹脂成形体が円滑に製造可能であることから、隣り合う植物繊維どうしが互いに異なる方向に配向しており、繊維どうしの空隙に熱膨張性樹脂カプセルを含み、且つ、第１封止層の内表面に、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂の少なくとも一種が接着される形態を有する集合体部であることが好ましい。このような形態を含む集合体部の構造は、以下に例示される。
（ａ）植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、第１熱可塑性樹脂を含む粉体又は繊維とが一体化している形態
（ｂ）植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセルの少なくとも一方の表面に第１熱可塑性樹脂が付着しており、全体として一体化している形態
（ｃ）植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセルが第１熱可塑性樹脂により結着されている形態
【００３２】
上記（ａ）及び（ｂ）の場合、接着剤又は交絡により一体化されたものとすることができるが、本発明に係る集合体部は、交絡物であることが好ましい。交絡物としては、植物繊維と第１熱可塑性樹脂を含む繊維とからなる交絡物であって、熱膨張性樹脂カプセルが繊維どうしの間に保持された構造を有する交絡物であることがより好ましい。また、上記（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）の場合における植物繊維等の結着形態は、特に限定されず、集合体部の１面側から他面側に通気性を有するもの及び非通気性を有するもの、のいずれでもよい。
【００３３】
上記（ａ）及び（ｂ）の場合、第１熱可塑性樹脂を含む繊維を含む集合体部であることが好ましい。この繊維の断面構造は、特に限定されず、円形、楕円形、中空形、扁平形等とすることができ、表面には、凸部又は凹部を備えることができる。また、上記繊維の長さは、好ましくは１０ｍｍ以上、より好ましくは１０〜１５０ｍｍ、更に好ましくは２０〜１００ｍｍ、特に好ましくは３０〜７０ｍｍである。また、繊維径は、好ましくは１〜１００ｄｔｅｘ、より好ましくは１〜５０ｄｔｅｘ、特に好ましくは１〜１０ｄｔｅｘである。これらの繊維長及び繊維径は、定規又は光学顕微鏡（マイクロスコープ）を用いて、２点間距離測定にて算出した値である。
尚、上記集合体部に含まれる、繊維状の第１熱可塑性樹脂のサイズは、均一であっても、不均一であってもよい。
【００３４】
上記第１封止層は、第２熱可塑性樹脂を含有し、上記集合体部を封止する部分であり、上記集合体部に含まれる熱膨張性樹脂カプセルを外部に漏出させずに、所定量の熱膨張性樹脂カプセルを含有する部分である。この第１封止層は、第２熱可塑性樹脂からなるものであってよいし、更に、他の成分を含有するものであってもよい。
【００３５】
上記第２熱可塑性樹脂は、融点ｍｐ１より低い融点ｍｐ２を有する熱可塑性樹脂であって、融点ｍｐ２が好ましくは８０℃〜２００℃、より好ましくは９０℃〜１５０℃である熱可塑性樹脂を、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上含む熱可塑性樹脂成分であることが好ましい。
上記第２熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂は、上記例示した熱可塑性樹脂の中から、好ましくは、ポリオレフィン又はその変性物であり、より好ましくは、ポリエチレン又はエチレン・プロピレン（ランダム）共重合体又はその変性物である。
【００３６】
上記第１封止層に含まれる第２熱可塑性樹脂を構成する熱可塑性樹脂の含有割合は、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性等の観点から、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％である。
【００３７】
上記第１封止層は、好ましくは、厚さが均一又は不均一の皮膜からなり、その厚さは、本発明の繊維複合体を用いた植物繊維含有樹脂成形体の生産性、並びに、得られる植物繊維含有樹脂成形体の表面平滑性等の観点から、好ましくは５〜２００μｍ、より好ましくは１０〜１００μｍである。
【００３８】
本発明の繊維複合体の好ましい構造は、上記集合体部が、第１封止層の内表面に、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂の少なくとも一種が接着される形態を有するものであるが、本発明の繊維複合体は、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂が、第１封止層に含まれる第２熱可塑性樹脂に結着されつつ、第１封止層の内部に、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂が高密度で含まれる構造を有することが特に好ましい。
【００３９】
本発明の繊維複合体は、上記のように、第１封止層の表面の少なくとも一部に、第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２封止層を備える繊維複合体（ＩＩ）とすることができる。この第２封止層は、第３熱可塑性樹脂からなるものであってよいし、更に、他の成分を含有するものであってもよい。
【００４０】
上記第３熱可塑性樹脂は、融点ｍｐ２より高い融点ｍｐ３を有する熱可塑性樹脂であって、融点ｍｐ３が好ましくは１２０℃〜２５０℃、より好ましくは１５０℃〜２３０℃である熱可塑性樹脂を、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上含む熱可塑性樹脂成分であることが好ましい。
上記第３熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂は、上記例示した熱可塑性樹脂の中から、好ましくは、ポリオレフィン又はその変性物、及び、ポリアミドであり、特に好ましくは、ポリプロピレン又はその酸変性物、ポリアミド６、ポリアミド６６及び共重合ポリアミドである。
【００４１】
上記第２封止層に含まれる第３熱可塑性樹脂を構成する熱可塑性樹脂の含有割合は、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性及び表面平滑性の観点から、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％である。
【００４２】
上記第２封止層は、好ましくは、全面に渡って、厚さが均一の皮膜からなり、その厚さは、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の表面平滑性等の観点から、好ましくは５〜２００μｍ、より好ましくは１０〜１００μｍである。
【００４３】
本発明の繊維複合体が、上記第２封止層を備える場合、第１封止層と第２封止層との密着性の有無は、特に限定されない。また、第２封止層が第１封止層と密着している場合、両者が接着状態であってよいし、非接着状態であってもよい。本発明においては、第１封止層及び第２封止層が接着されていることが好ましい。
【００４４】
本発明の繊維複合体の目付は、特に限定されないが、本発明の繊維複合体を用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性及び表面平滑性の観点から、好ましくは０．５〜２ｋｇ／ｍ２、より好ましくは１〜１．５ｋｇ／ｍ２である。
【００４５】
本発明の繊維複合体の形状は、特に限定されないが、本発明の繊維複合体を用いた植物繊維含有樹脂成形体の生産性、並びに、得られる植物繊維含有樹脂成形体の剛性及び表面平滑性の観点から、厚さが好ましくは２〜１０ｍｍ、より好ましくは３〜６ｍｍの板状である。この厚さは、全体として均一であってよいし、不均一であってもよい。また、板状の繊維複合体は、平面板及び曲面板のいずれでもよい。
【００４６】
本発明の繊維複合体を製造する方法は、特に限定されない。
図１の繊維複合体（Ｉ）を製造する場合、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む混合物を、第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層を有するフィルム又は袋により、混合物と第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する包装工程（以下、「包装工程（Ｉ）」という）と、包装物を、該包装物の開口部を閉じた状態で、第１熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程（以下、「加熱プレス工程（Ｉ）」という）とを、順次、備える製造方法（以下、「本発明の製造方法（Ｉ）」という）を適用することができる。
また、図２の繊維複合体（ＩＩ）を製造する場合、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む混合物を、第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層と、第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層とを有する積層型のフィルム又は袋により、混合物と第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する包装工程（以下、「包装工程（ＩＩ）」という）と、包装物を、該包装物の開口部を閉じた状態で、第１熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程（以下、「加熱プレス工程（ＩＩ）」という）とを、順次、備える製造方法（以下、「本発明の製造方法（ＩＩ）」という）を適用することができる。
【００４７】
本発明の製造方法（Ｉ）及び（ＩＩ）において、包装工程（Ｉ）及び（ＩＩ）では、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む混合物を用いる。このうち、熱膨張性樹脂カプセルは、上記第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１と同じか又はこの融点ｍｐ１より高い膨張開始温度を有する熱膨張性樹脂カプセルであることが好ましい。また、上記混合物は、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含み、これらの含有割合は、本発明により得られる繊維複合体を用いて、剛性等に優れる植物繊維含有樹脂成形体が得られることから、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂の合計を１００質量％とした場合に、それぞれ、好ましくは３０〜７０質量％、１〜１０質量％及び３０〜７０質量％である。上記植物繊維の含有割合は、より好ましくは４０〜６０質量％である。上記熱膨張性樹脂カプセルの含有割合は、より好ましくは３〜７質量％である。上記第１熱可塑性樹脂の含有割合は、より好ましくは４０〜６０質量％である。
尚、上記混合物は、更に、他の成分を含むことができる。他の成分としては、融点ｍｐ１より低い融点を有する熱可塑性樹脂である第２熱可塑性樹脂、他の補強材等とすることができる。他の成分の含有割合の上限は、上記混合物の全体に対して、通常、２０質量％である。
【００４８】
上記混合物の形態は、特に限定されないが、集積物であることが好ましい。この集積物の構造としては、（１）植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、第１熱可塑性樹脂を含む粉体又は繊維とが、それぞれ、単独で分散しつつ含まれる構造、（２）植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセルのいずれか一方の表面に第１熱可塑性樹脂が付着しつつ含まれる構造、（３）植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセルの両方の表面に第１熱可塑性樹脂が付着しつつ含まれる構造、等が挙げられる。本発明により得られる繊維複合体を用いて、剛性等に優れる植物繊維含有樹脂成形体が円滑に製造可能であることから、上記混合物は、上記構造（１）を有し、隣り合う植物繊維どうしが互いに異なる方向に配向しており、且つ、繊維どうしの空隙に熱膨張性樹脂カプセルを含む形態を有することが好ましい。尚、混合物の全体に渡って、複数本の植物繊維とともに、形成される空隙に熱膨張性樹脂カプセルを挟持しやすいことから、第１熱可塑性樹脂は繊維状であることが好ましい。この場合、繊維の形態は、直線状、曲線状、螺旋状等のいずれでもよい。
【００４９】
上記混合物が、他の成分として、第２熱可塑性樹脂を含む場合、この第２熱可塑性樹脂は、粉体又は繊維として、単独で含まれてよいし、植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセルのいずれか一方又は両方の表面に付着していてもよい。
【００５０】
上記混合物の目付は、特に限定されないが、本発明により得られる繊維複合体を用いて、剛性等に優れる植物繊維含有樹脂成形体が円滑に製造可能であることから、好ましくは０．５〜２ｋｇ／ｍ２、より好ましくは１〜１．５ｋｇ／ｍ２である。
【００５１】
上記第１熱可塑性樹脂及び任意成分の第２熱可塑性樹脂が繊維状である場合、得られる繊維複合体の形状保持性等の観点から、いずれも、繊維長が１０ｍｍ以上であり、繊維径が１〜１００ｄｔｅｘであることが好ましい。この好ましいサイズを有する繊維の割合は、第１熱可塑性樹脂を含む繊維又は第２熱可塑性樹脂を含む繊維の各全体に対して、いずれも、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上である。上記繊維の平均繊維長は、好ましくは１０〜１５０ｍｍ、更に好ましくは２０〜１００ｍｍ、特に好ましくは３０〜７０ｍｍである。また、上記繊維の平均繊維径は、好ましくは１〜１００ｄｔｅｘ、更に好ましくは１〜５０ｄｔｅｘ、特に好ましくは１〜１０ｄｔｅｘである。これらの繊維長及び繊維径は、光学顕微鏡（マイクロスコープ）等を用いて、２点間距離測定にて算出した値である。尚、上記第１熱可塑性樹脂又は第２熱可塑性樹脂が繊維状である場合、各繊維のサイズは同一であってよいし、異なってもよい。
【００５２】
上記混合物は、第１熱可塑性樹脂を含む繊維と、植物繊維とを含むシート状又はマット状の繊維集積物と、熱膨張性樹脂カプセルとを用いて得られた熱膨張性樹脂カプセル含有繊維集積体であることが好ましい。上記繊維集積物は、第１熱可塑性樹脂を含む繊維と、植物繊維とを混合した後、堆積させて得られた、例えば、織布、不織布、エアレイドウェブ等の１種のみからなるもの、あるいは、２種以上を組み合わせてなるものが好ましい。この繊維集積物は、ニードリング等により交絡されていてもよい。また、上記繊維集積物は、繊維混合物であるため、通常、その１面側から他面側に対して、繊維どうしの隙間によって通気性を有する。従って、繊維集積物の上面に、熱膨張性樹脂カプセルを散布又は堆積させた後、押圧したり、繊維集積物に振動を与えたりすることにより、繊維どうしの隙間に熱膨張性樹脂カプセルが充填された熱膨張性樹脂カプセル含有繊維集積体を効率よく作製することができる。
【００５３】
本発明の製造方法（Ｉ）において、包装工程（Ｉ）は、上記混合物を、第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層を有するフィルム又は袋により、混合物と第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する工程である。上記のフィルム又は袋は、第１樹脂層のみからなる単層型、及び、第１樹脂層と他の層（離型性樹脂、金属箔等からなる層）とからなる積層型のいずれの構造を有してもよい。上記第１樹脂層の厚さの下限は、得られる繊維複合体を用いた植物繊維含有樹脂成形体の生産性の観点から、好ましくは３０μｍである。尚、上記のフィルム又は袋が、積層型構造を有し、他の層が、第１樹脂層に含まれる第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層である場合、本発明の製造方法（ＩＩ）において、包装工程（ＩＩ）で用いられるフィルム又は袋となり、この積層型構造を有するフィルム又は袋を用いた方法は、後述される。
【００５４】
上記包装工程（Ｉ）において、第１樹脂層を有する単層型フィルムを用いて、包装物を作製する場合、このフィルムを１枚のみ用いてよいし、複数枚用いてもよい。図３は、２枚の単層型フィルムを用いて作製された包装物であり、植物繊維２１と、熱膨張性樹脂カプセル２３と、第１熱可塑性樹脂を含む繊維２５とを含む混合物３１が、第１樹脂層３４Ａを備える単層型フィルム３２の２枚により、混合物３１と第１樹脂層３４Ａとが面するように包装された包装物３０Ａを示す概略図である。
この包装物３０Ａを作製する方法は、特に限定されないが、例えば、（１）第１樹脂層３４Ａを上面側に配置したフィルム３２の上に、混合物３１を載置、又は、該フィルム３２の表面で、混合物３１を作製した後、別のフィルム３２を被せて包装する方法、（２）混合物３１を作製した後、２枚のフィルム３２により包装する方法、等を適用することができる。これらのうち、所定量の熱膨張性樹脂カプセルを含む混合物をより確実に形成できることから、（１）の方法が好ましい。
【００５５】
また、図４は、単層型の袋を用いて作製された包装物であり、植物繊維２１と、熱膨張性樹脂カプセル２３と、第１熱可塑性樹脂を含む繊維２５とを含む混合物３１が、第１樹脂層３４を備える袋３７により、混合物３１と第１樹脂層３４とが面するように包装された包装物３０Ｂを示す概略図である。
この包装物３０Ｂを作製する方法は、特に限定されないが、通常、混合物３１を作製した後、第１樹脂層３４を内表面とする袋３７の中に収容する方法が適用される。
【００５６】
上記包装工程（Ｉ）において、積層型のフィルム又は袋を用いる場合も、単層型のフィルム又は袋を用いる場合と同様に、混合物３１が第１樹脂層３４に面するように包装される。
【００５７】
上記包装工程（Ｉ）により包装物を作製した後、包装物を、その開口部を閉じた状態で、混合物に含まれる第１熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、第１樹脂層に含まれる第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程（Ｉ）に供する。この加熱プレス工程（Ｉ）により、上記包装物の第１樹脂層のみが溶融し、第２熱可塑性樹脂が、内包された混合物３１の表面部に位置する植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を結着する。
上記加熱プレス工程（Ｉ）における加熱条件及び加圧条件は、特に限定されないが、加熱温度は、好ましくは、第２熱可塑性樹脂の融点ｍｐ２より高く、且つ、熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度、及び、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１の両方より低い温度であり、特に好ましくは、第２熱可塑性樹脂の融点ｍｐ２より１０℃以上高く、且つ、熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度、及び、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１のうち、より低い温度に対して１０℃以上低い温度である。また、加熱時間は、包装物の形状、サイズ等により、適宜、選択される。
【００５８】
２枚のフィルム３２，３２を用いて得られた図３の包装物３０Ａを、そのまま、加熱プレス工程（Ｉ）に供した場合、通常、包装物３０Ａの周縁において形成されたフィルム積層部を備える圧着物が形成される。この後、フィルム積層部を含む端部全体を除去することにより、繊維複合体を得ることができる。
また、第１樹脂層３４を備える袋３７を用いて得られた図４の包装物３０Ｂを、そのまま、加熱プレス工程（Ｉ）に供した場合、通常、包装物３０Ｂの開口部が封止された封止部を備える圧着物が形成される。この後、封止部を含む端部全体を除去することにより、繊維複合体を得ることができる。
加熱プレス工程（Ｉ）に供する前の包装物に含まれる混合物において、熱膨張性樹脂カプセルは、繊維どうしの間に位置するものの、振動等により繊維どうしの間を移動することがあるが、加熱プレス工程により得られた圧着物又は繊維複合体においては、このようなことはなく、熱膨張性樹脂カプセルは、偏在することなく、全体に渡って、繊維どうしの間に保持される。従って、密度が均一な繊維複合体を製造することができる。
【００５９】
次に、本発明の製造方法（ＩＩ）において、包装工程（ＩＩ）は、上記混合物を、第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含む第１樹脂層と、第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２樹脂層とを有する積層型のフィルム又は袋により、混合物と第１樹脂層とが面するように包装して、包装物を作製する工程である。上記の積層型のフィルム又は袋における第１樹脂層及び第２樹脂層の厚さは、特に限定されないが、得られる繊維複合体を用いた植物繊維含有樹脂成形体の表面平滑性及び剛性の観点から、それぞれ、好ましくは５〜２００μｍ及び５〜２００μｍ、より好ましくは１０〜１００μｍ及び１０〜１００μｍである。
【００６０】
上記包装工程（ＩＩ）において、積層型のフィルムを用いて、包装物を作製する場合、上記包装工程（Ｉ）における単層型フィルムの使用方法と同様とすることができる。図５は、２枚の積層型フィルムを用いて作製された包装物であり、植物繊維２１と、熱膨張性樹脂カプセル２３と、第１熱可塑性樹脂を含む繊維２５とを含む混合物３１が、第１樹脂層３４Ａ及び第２樹脂層３５Ａを備える積層型フィルム３３の２枚により、混合物３１と、２つの第１樹脂層３４Ａとが面するように包装された包装物３０Ｃを示す概略図である。
この包装物３０Ｃを作製する方法は、特に限定されないが、例えば、（１）第１樹脂層３４Ａを上面側に配置した積層型フィルム３３の上に、混合物３１を載置、又は、該積層型フィルム３３の表面で、混合物３１を作製した後、別の積層型フィルム３３を被せて包装する方法、（２）混合物３１を作製した後、２枚のフィルム３３により包装する方法、等を適用することができる。これらのうち、所定量の熱膨張性樹脂カプセルを含む混合物をより確実に形成できることから、（１）の方法が好ましい。
【００６１】
また、図６は、積層型の樹脂層を備える袋を用いて作製された包装物であり、植物繊維２１と、熱膨張性樹脂カプセル２３と、第１熱可塑性樹脂を含む繊維２５とを含む混合物３１が、第１樹脂層３４及び第２樹脂層３５を備える袋３８により、混合物３１と第１樹脂層３４とが面するように包装された包装物３０Ｄを示す概略図である。
この包装物３０Ｄを作製する方法は、特に限定されないが、通常、混合物３１を作製した後、第１樹脂層３４を内表面とする袋３８の中に収容する方法が適用される。
【００６２】
上記包装工程（ＩＩ）により包装物を作製した後、包装物を、その開口部を閉じた状態で、混合物に含まれる第１熱可塑性樹脂、及び、積層型のフィルム又は袋を構成する第２樹脂層に含まれる第３熱可塑性樹脂が溶融せず、且つ、第１樹脂層に含まれる第２熱可塑性樹脂が溶融する温度で加圧する加熱プレス工程（ＩＩ）に供する。この加熱プレス工程（ＩＩ）により、上記包装物の第１樹脂層のみが溶融し、第２熱可塑性樹脂が、内包された混合物３１の表面部に位置する植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を結着する。
上記加熱プレス工程（ＩＩ）における加熱条件及び加圧条件は、特に限定されないが、加熱温度は、好ましくは、第２熱可塑性樹脂の融点ｍｐ２より高く、且つ、熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１、及び、第３熱可塑性樹脂の融点ｍｐ３のすべてより低い温度であり、特に好ましくは、第２熱可塑性樹脂の融点ｍｐ２より１０℃以上高く、且つ、熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１、及び、第３熱可塑性樹脂の融点ｍｐ３のうち、より低い温度に対して１０℃以上低い温度である。また、加熱時間は、包装物の形状、サイズ等により、適宜、選択される。
【００６３】
２枚のフィルム３３，３３を用いて得られた図５の包装物３０Ｃを、そのまま、加熱プレス工程（ＩＩ）に供した場合、通常、包装物３０Ｃの周縁において形成されたフィルム積層部を備える圧着物が形成される。この後、フィルム積層部を含む端部全体を除去することにより、繊維複合体を得ることができる。
また、第１樹脂層３４及び第２樹脂層３５を備える袋３８を用いて得られた図６の包装物３０Ｄを、そのまま、加熱プレス工程（ＩＩ）に供した場合、通常、包装物３０Ｄの開口部が封止された封止部を備える圧着物が形成される。この後、封止部を含む端部全体を除去することにより、繊維複合体を得ることができる。
加熱プレス工程（ＩＩ）に供する前の包装物に含まれる混合物において、熱膨張性樹脂カプセルは、繊維どうしの間に位置するものの、振動等により繊維どうしの間を移動することがあるが、加熱プレス工程により得られた圧着物又は繊維複合体においては、このようなことはなく、熱膨張性樹脂カプセルは、偏在することなく、全体に渡って、繊維どうしの間に保持される。従って、密度が均一な繊維複合体を製造することができる。
【００６４】
本発明の製造方法（ＩＩ）は、第１樹脂層及び第２樹脂層を備える積層型のフィルム又は袋を用いて繊維複合体を製造するものであるが、繊維複合体を製造する他の製造方法として、第１樹脂層及び第２樹脂層の上記好ましい厚さを有する、第２熱可塑性樹脂を含む単層型フィルムと、第３熱可塑性樹脂を含む単層型フィルムとを用いて、図５のような形態の包装物を作製し、これを加熱プレス工程（ＩＩ）に供する製造方法とすることができる。
【００６５】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体は、上記本発明の繊維複合体を加熱成形して製造された成形体である。本発明において、１の態様の植物繊維含有樹脂成形体（以下、「植物繊維含有樹脂成形体（Ｉ）」という）は、植物繊維、及び、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物（以下、「カプセル膨張物」という）が、第１熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる強化樹脂部と、第１熱可塑性樹脂より低い融点を有する第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、上記強化樹脂部を被覆する第１被覆層とを備える植物繊維含有樹脂成形体である。また、他の態様の植物繊維含有樹脂成形体（以下、「植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）」という）は、強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含む第１被覆層と、この第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２被覆層とを備える繊維複合体である。本発明の植物繊維含有樹脂成形体（Ｉ）としては、例えば、図７に示すように、植物繊維４１及びカプセル膨張物４３が、第１熱可塑性樹脂を含む母相４５の中に分散された強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、この強化樹脂部を被覆する第１被覆層４７とを備える植物繊維含有樹脂成形体４０Ａとすることができる。また、本発明の植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）としては、例えば、図８に示すように、第１被覆層４７の表面の少なくとも一部に、第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２被覆層４９を備える植物繊維含有樹脂成形体４０Ｂとすることができる。
本発明の植物繊維含有樹脂成形体において、植物繊維、第１熱可塑性樹脂、第２熱可塑性樹脂及び第３熱可塑性樹脂は、上記例示したとおりである。
【００６６】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体を構成する強化樹脂部は、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物、及び、第１熱可塑性樹脂を含む部分である。この強化樹脂部は、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂からなるものであってよいし、更に、他の成分を含有するものであってもよい。
【００６７】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体において、上記強化樹脂部を構成する母相は、熱可塑性樹脂として、第１熱可塑性樹脂のみからなるものであってよいし、第２熱可塑性樹脂を更に含むものであってもよい。上記第１熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂は、上記例示した熱可塑性樹脂の中から、好ましくは、ポリオレフィン又はその変性物であり、より好ましくは、ポリプロピレン又はその酸変性物である。
上記母相に含まれる第１熱可塑性樹脂を構成する熱可塑性樹脂の含有割合は、本発明の植物繊維含有樹脂成形体の剛性等の観点から、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％である。
【００６８】
上記強化樹脂部を構成する母相の中には、植物繊維及びカプセル膨張物が分散されており、好ましくは、植物繊維どうしが絡み合っており、植物繊維どうしの間にカプセル膨張物が挟まれており、更には、植物繊維の一部、及び、カプセル膨張物の一部は、第１被覆層の内表面に接着している。
また、上記カプセル膨張物は、繊維複合体に含まれた熱膨張性樹脂カプセルが、外部からの熱により殻壁を構成する熱可塑性樹脂が軟化し、熱膨張剤の体積が増大して形成されたものである。本発明の植物繊維含有樹脂成形体に含まれるカプセル膨張物は、熱膨張性樹脂カプセルが、繊維複合体の中に併含された植物繊維及び第１熱可塑性樹脂の間に位置した状態で膨張したものであるため、通常、不定形であり、最大径の平均値は、好ましくは１０〜１００μｍ、より好ましくは２０〜６０μｍである。
【００６９】
上記強化樹脂部に含まれる植物繊維の含有割合は、特に限定されないが、本発明の植物繊維含有樹脂成形体の剛性の観点から、母相を構成する熱可塑性樹脂（第１熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂）及び植物繊維を１００質量部とした場合に、好ましくは３０〜７０質量部、より好ましくは４０〜６０質量部ある。
【００７０】
また、上記強化樹脂部に含まれるカプセル膨張物の含有割合は、特に限定されないが、本発明の植物繊維含有樹脂成形体の軽量性及び剛性の観点から、母相を構成する熱可塑性樹脂（第１熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂）、植物繊維及び熱膨張性カプセルを１００質量部とした場合に、好ましくは１〜１０質量部、より好ましくは３〜７質量部である。
【００７１】
上記第１被覆層は、第２熱可塑性樹脂を含有し、上記強化樹脂部を被覆する部分である。この第１被覆層は、第２熱可塑性樹脂からなるものであってよいし、更に、他の成分を含有するものであってもよい。
上記第２熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂は、上記例示した熱可塑性樹脂の中から、好ましくは、ポリオレフィン又はその変性物であり、より好ましくは、ポリエチレン又はエチレン・プロピレン（ランダム）共重合体又はその変性物である。
【００７２】
上記第１被覆層に含まれる第２熱可塑性樹脂を構成する熱可塑性樹脂の含有割合は、本発明の植物繊維含有樹脂成形体の表面平滑性、剛性等の観点から、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％である。
【００７３】
本発明において、植物繊維含有樹脂成形体（Ｉ）の表面、即ち、上記第１被覆層の表面の平滑性は、特に限定されないが、好ましくは平滑である。尚、第１被覆層の内表面が、植物繊維及びカプセル膨張物を含む強化樹脂部と接着しているため、第１被覆層の表面の平滑性に関わらず、第１被覆層の厚さは、均一でない場合がある。上記第１被覆層の厚さは、特に限定されないが、その平均値は、本発明の植物繊維含有樹脂成形体（Ｉ）の表面平滑性等の観点から、好ましくは５〜２００μｍ、より好ましくは１０〜１００μｍである。
【００７４】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体は、上記のように、第１被覆層の表面の少なくとも一部に、第２熱可塑性樹脂より高い融点を有する第３熱可塑性樹脂を含む第２被覆層を備える植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）とすることができる。この第２被覆層は、第３熱可塑性樹脂からなるものであってよいし、更に、他の成分を含有するものであってもよい。
上記第３熱可塑性樹脂に含まれる熱可塑性樹脂は、上記例示した熱可塑性樹脂の中から、好ましくは、ポリオレフィン又はその変性物、及び、ポリアミドであり、特に好ましくは、ポリプロピレン又はその酸変性物、ポリアミド６、ポリアミド６６及び共重合ポリアミドである。
【００７５】
上記第２被覆層に含まれる第３熱可塑性樹脂を構成する熱可塑性樹脂の含有割合は、本発明の植物繊維含有樹脂成形体の剛性及び表面平滑性の観点から、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％である。
【００７６】
第１被覆層及び第２被覆層を備える本発明の植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）において、上記第１被覆層の厚さは、特に限定されないが、その平均値は、本発明の植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）の第２被覆層における表面平滑性等の観点から、好ましくは５〜２００μｍ、より好ましくは１０〜１００μｍである。また、上記第２被覆層は、好ましくは、全面に渡って、厚さが均一の皮膜からなり、その厚さの平均値は、本発明の植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）の第２被覆層における表面平滑性等の観点から、好ましくは５〜２００μｍ、より好ましくは１０〜１００μｍである。
【００７７】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体の目付は、特に限定されないが、本発明の剛性の観点から、好ましくは０．５〜２ｋｇ／ｍ２、より好ましくは１〜１．５ｋｇ／ｍ２である。
【００７８】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体の形状は、特に限定されず、目的、用途等に応じて、板状、ブロック状、棒状、不定形状等とすることができ、いずれの形状においても、優れた剛性を有する。尚、本発明においては、植物繊維含有樹脂成形体の剛性及び表面平滑性の観点から、好ましくは、板状であり、その厚さは好ましくは２〜１０ｍｍ、より好ましくは３〜６ｍｍである。この厚さは、全体として均一であってよいし、不均一であってもよい。また、板状の植物繊維含有樹脂成形体は、平面板及び曲面板のいずれでもよい。
【００７９】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体を製造する方法は、特に限定されない。
図７の植物繊維含有樹脂成形体（Ｉ）を製造する場合、上記本発明の繊維複合体（Ｉ）として、例えば、図１に示される繊維複合体１０Ａを、熱膨張性樹脂カプセル２３が膨張し、且つ、第１熱可塑性樹脂（第１熱可塑性樹脂繊維２５）が溶融する温度で賦形する賦形工程（以下、「賦形工程（Ｉ）」という）を備える製造方法（以下、「本発明の製造方法（Ｘ）」という）を適用することができる。また、図８の植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）を製造する場合、上記本発明の繊維複合体（ＩＩ）として、例えば、図２に示される繊維複合体１０Ｂを、熱膨張性樹脂カプセル２３が膨張し、且つ、第１熱可塑性樹脂（第１熱可塑性樹脂繊維２５）、及び、第２被覆層に含まれる第３熱可塑性樹脂が溶融する温度で賦形する賦形工程（以下、「賦形工程（ＩＩ）」という）を備える製造方法（以下、「本発明の製造方法（Ｙ）」という）を適用することができる。尚、上記繊維複合体（Ｉ）及び（ＩＩ）に含まれる熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度は、第２熱可塑性樹脂の融点ｍｐ２より高いことが好ましく、更に、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１及び第３熱可塑性樹脂の融点ｍｐ３と同じであるか、それより高いことが特に好ましい。
【００８０】
本発明の製造方法（Ｘ）に係る賦形工程（Ｉ）、及び、本発明の製造方法（Ｙ）に係る賦形工程（ＩＩ）では、所定の温度で型成形することが好ましい。この型成形は、従来、公知の方法によるものとすることができ、例えば、繊維複合体を成形用金型の内部に配置した状態で加熱する方法とすることができる。上記のように、熱膨張性樹脂カプセルの膨張倍率（膨張後平均径／膨張前平均径）は、好ましくは５０〜１５０倍であるので、型成形により、通常、繊維複合体に対して厚肉化された植物繊維含有樹脂成形体が得られる。従って、この型成形においては、繊維複合体と、金型の内表面との間に、所望の厚さを有する植物繊維含有樹脂成形体とするためのギャップを設けておいてもよい。このギャップは、熱膨張性樹脂カプセルの膨張倍率を１００％満たすように設定してもよいし、１００％以下となるように設定してもよい。
【００８１】
本発明の製造方法（Ｘ）に係る賦形工程（Ｉ）において、繊維複合体（Ｉ）の賦形温度は、得られる植物繊維含有樹脂成形体（Ｉ）の機械特性等の観点から、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１と同じ又はそれより高い温度であり、好ましくは、融点ｍｐ１に対して０℃〜５０℃高い温度、より好ましくは、融点ｍｐ１に対して１０℃〜３０℃高い温度である。尚、上記好ましい賦形温度は、好ましくは熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度と同じ又はそれより高い温度である。
【００８２】
また、本発明の製造方法（Ｙ）に係る賦形工程（ＩＩ）において、繊維複合体（ＩＩ）の賦形温度は、得られる植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）の機械特性等の観点から、第１熱可塑性樹脂の融点ｍｐ１と同じ又はそれより高く、且つ、第３熱可塑性樹脂の融点ｍｐ３と同じ又はそれより高い温度であり、好ましくは、融点ｍｐ１及びｍｐ３に対して０℃〜５０℃高い温度、より好ましくは、融点ｍｐ１及びｍｐ３に対して１０℃〜３０℃高い温度である。尚、上記好ましい賦形温度は、好ましくは熱膨張性樹脂カプセルの膨張開始温度と同じ又はそれより高い温度である。
【００８３】
上記賦形工程において、型成形を、上記好ましい条件下で行うことにより、繊維複合体に含まれた熱膨張性樹脂カプセルに含まれる熱膨張剤の体積膨張に伴って、殻壁の軟化が円滑に進行し、カプセル膨張物が形成される。一方、第１熱可塑性樹脂（第１熱可塑性樹脂繊維）は溶融して、溶融樹脂が、カプセル膨張物及び植物繊維の空隙を満たす。
尚、上記賦形工程で用いる繊維複合体は、上記のように、植物繊維、熱膨張性樹脂カプセル及び第１熱可塑性樹脂を含む集合体部と、第２熱可塑性樹脂を含み、且つ、集合体部を封止する第１封止層とを備えるものである。第１熱可塑性樹脂が第１熱可塑性樹脂繊維である場合には、熱膨張性樹脂カプセルは、通常、植物繊維どうしの間、第１熱可塑性樹脂繊維どうしの間、又は、植物繊維及び第１熱可塑性樹脂繊維の間に挟持されているが、一部の熱膨張性樹脂カプセルは、繊維複合体における所期の含有割合を満たすべく、第１封止層の内部に存在する一方、集合体部から脱落又は漏出しており、集合体部及び第１封止層の間に存在することがある。この構造の繊維複合体を賦形工程に供すると、カプセル膨張物が、第１被覆層に、直接、又は、第１熱可塑性樹脂を介して、接着する構造を含む植物繊維含有樹脂成形体を得ることができる。このような植物繊維含有樹脂成形体であっても、機械物性が劣ることはない。
【００８４】
本発明の製造方法（Ｘ）では、集合体部１２及び第１封止層１４を備える繊維複合体（Ｉ）が用いられ、賦形工程（Ｉ）では、第１封止層に含まれた第２熱可塑性樹脂も溶融するため、溶融樹脂の一部が、強化樹脂部を構成する母相に混入することがあるが、通常、強化樹脂部の表面に、第２熱可塑性樹脂を含む第１被覆層が形成され、剛性に優れた植物繊維含有樹脂成形体（Ｉ）を得ることができる。
また、本発明の製造方法（Ｙ）では、集合体部１２の表面に、第１封止層１４及び第２封止層１６を、順次、備える繊維複合体（ＩＩ）が用いられ、賦形工程（ＩＩ）では、第１封止層に含まれた第２熱可塑性樹脂、及び、第２封止層に含まれた第３熱可塑性樹脂も溶融する。この場合、第１封止層の溶融樹脂の一部は、強化樹脂部を構成する母相に混入することがあるが、強化樹脂部の表面に、第２熱可塑性樹脂を含む第１被覆層が形成される。また、第２封止層の溶融樹脂が、第１被覆層に混入することはなく、第１被覆層の表面に、第３熱可塑性樹脂を含む第２被覆層が形成され、第２被覆層の表面平滑性及び剛性に優れた植物繊維含有樹脂成形体（ＩＩ）を得ることができる。
【００８５】
本発明においては、繊維複合体として、植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂を、それぞれ、鞘部及び芯部とした芯鞘型樹脂繊維とを含む集合体部の表面に第１封止層を備える繊維複合体を用いることができる。この繊維複合体を賦形工程に供することにより、植物繊維及びカプセル膨張物が、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる構造を有する強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含む第１被覆層とを備える植物繊維含有樹脂成形体を製造することができる。
また、繊維複合体として、植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂を、それぞれ、鞘部及び芯部とした芯鞘型樹脂繊維とを含む集合体部の表面に第１封止層と、第２封止層とを、順次、備える繊維複合体を用いることができる。この繊維複合体を賦形工程に供することにより、植物繊維及びカプセル膨張物が、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる構造を有する強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含む第１被覆層と、第３熱可塑性樹脂を含む第２被覆層とを備える植物繊維含有樹脂成形体を製造することができる。
【００８６】
更に、本発明においては、繊維複合体として、植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、第１熱可塑性樹脂からなる部分、及び、第２熱可塑性樹脂からなる部分を備えるサイドバイサイド型樹脂繊維とを含む集合体部の表面に第１封止層を備える繊維複合体を用いることができる。この繊維複合体を賦形工程に供することにより、植物繊維及びカプセル膨張物が、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる構造を有する強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含む第１被覆層とを備える植物繊維含有樹脂成形体を製造することができる。
また、繊維複合体として、植物繊維と、熱膨張性樹脂カプセルと、第１熱可塑性樹脂からなる部分、及び、第２熱可塑性樹脂からなる部分を備えるサイドバイサイド型樹脂繊維とを含む集合体部の表面に第１封止層と、第２封止層とを、順次、備える繊維複合体を用いることができる。この繊維複合体を賦形工程に供することにより、植物繊維及びカプセル膨張物が、第１熱可塑性樹脂及び第２熱可塑性樹脂を含む母相の中に、分散されて含まれる構造を有する強化樹脂部と、第２熱可塑性樹脂を含む第１被覆層と、第３熱可塑性樹脂を含む第２被覆層とを備える植物繊維含有樹脂成形体を製造することができる。
【００８７】
本発明の植物繊維含有樹脂成形体の製造方法は、賦形工程の後、更に、所望の形状とするためのトリミング工程等の、他の工程を備えることができる。
【実施例】
【００８８】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明は、上記で詳述した実施例に限定されず、様々な変形又は変更が可能である。
【００８９】
実施例１
平均径０．３ｍｍ及び繊維長７０ｍｍのケナフ繊維４０質量部と、第１熱可塑性樹脂である、融点が１７０℃の日本ポリプロ社製非変性ポリプロピレン樹脂「ノバテックＳＡ０１」（商品名）を溶融紡糸して得られた、繊度６０ｄｔｅｘ及び繊維長５１ｍｍの樹脂繊維（以下、「ＰＰ繊維」という）６０質量部とを混綿した。次いで、得られた混綿物を、エアレイ法により積層して繊維集積物を作製した。その後、この繊維集積物をニードルパンチングにより交絡させ、約１５ｍｍの厚さのマット状交絡物を得た。このマット状交絡物を、厚さ３０μｍのポリエチレン樹脂層（第２熱可塑性樹脂を含む樹脂層）と、厚さ３０μｍのポリプロピレン樹脂層（第３熱可塑性樹脂を含む樹脂層）とからなり、マット状交絡物より大きなサイズである積層フィルムにおけるポリエチレン樹脂層の上に載置し、この状態で、マット状交絡物の上面に、マット状交絡物１００質量部に対して、５質量部相当の熱膨張性樹脂カプセルを散布した。そして、超音波の振動を利用して、マット状交絡物の空隙を熱膨張性樹脂カプセルで充たし、上記積層フィルム上で、目付が１．０〜１．２ｋｇ／ｍ２である熱膨張性樹脂カプセル含有繊維マット（本発明に係る混合物）を作製した。このとき、熱膨張性樹脂カプセルのロスは、全くなかった。尚、熱膨張性樹脂カプセルとして、松本油脂社製「マツモトマイクロスフェアー  Ａ−１０Ｄ」（商品名）を用いた。この製品は、ガラス転移温度が１５０℃のアクリロニトリル樹脂からなる殻壁を有し、イソオクタンが内包された、膨張開始温度が２０５℃であり、粒径が５０μｍである球状マイクロカプセルである。
次に、熱膨張性樹脂カプセル含有繊維マットの上面に、上記と同じサイズの上記積層フィルムを、ポリエチレン樹脂層が熱膨張性樹脂カプセル含有繊維マットに面するように載置し、これらを、いずれも、四角錐台の上面をその底面とする凹部を有する上型及び下型により形成される金型キャビティの中に載置した。このとき、熱膨張性樹脂カプセル含有繊維マットが２枚の積層フィルムに挟まれて、周縁の開口部が閉ざされるようにして包装物を作製した（図５参照）。そして、この包装物を、金型の１面側及び他面側から圧縮しながら、１５０℃で３０秒間加熱し、積層フィルムのポリエチレン樹脂層を溶融させた。その後、内部温度が４０℃になるまで冷間プレスを行い、厚さ２．５ｍｍの板状を有する接合体からなる繊維複合体１０ｘを得た（図９参照）。次いで、この繊維複合体１０ｘの左右両端の接合部を除去し、繊維複合体１０を得た（図１０参照）。この繊維複合体１０は、複数本のケナフ繊維と、複数本のＰＰ繊維と、繊維どうしの空隙に保持された熱膨張性樹脂カプセルとを含む圧縮物が、形状を保持しつつ、溶融したポリエチレン樹脂を含む膜（第１封止層）により封止されており、更に、これらが、上記積層フィルムに由来するポリプロピレン樹脂を含む膜（第２封止層）により封止された構造を有する。
その後、板状の繊維複合体１０を、２３０℃に加熱された２枚の熱板の間に挟んだ状態で、内部温度が２１０℃〜２３０℃となるように１２０秒間加熱し、熱膨張性樹脂カプセルを膨張させるとともに、ＰＰ繊維及び第２封止層に含まれたポリプロピレン樹脂を溶融させた。そして、内部温度が４０℃になるまで冷間プレスを行って、圧縮することにより、厚さ３．５ｍｍ及び目付１．２ｋｇ／ｍ２の平板状の植物繊維含有樹脂成形体４０を得た（図１１参照）。この植物繊維含有樹脂成形体４０は、ケナフ繊維、及び、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物が、少なくともＰＰ繊維の溶融物を主とする母相において分散している強化樹脂部と、この強化樹脂部を被覆する、第１封止層に含まれたポリエチレン樹脂を含む第１被覆層と、この第１被覆層を被覆する、第２封止層に含まれたポリプロピレン樹脂を含む第２被覆層とを備える構造を有する。
【００９０】
得られた植物繊維含有樹脂成形体について、剛性及び表面平滑性の評価を行った。
（１）剛性
剛性を、曲げ弾性勾配により評価した。この曲げ弾性勾配は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に準ずる最大曲げ荷重の測定において、大きさが５０ｍｍ×１５０ｍｍである試験片を、１００ｍｍの間隔で設定した２つの支点（曲率半径３．２ｍｍ）で支持し、支点間の中心に配置した作用点（曲率半径３．２ｍｍ）から速度５０ｍｍ／分で荷重を負荷することにより得られた荷重・たわみ曲線の初期直線部分より１０ｍｍ変形したときの荷重である。
（２）表面平滑性
表面平滑性を、表面粗さ測定における最大高さ粗さＲｚにより評価した。この表面粗さ測定は、ＫＥＹＥＮＣＥ社製「ＬＪ−Ｇ５０００」（型式名）を用いて行った。
【００９１】
実施例１で得られた植物繊維含有樹脂成形体の曲げ弾性勾配は、６９Ｎ／ｃｍであり、最大高さ粗さＲｚは０．１２ｍｍであった（表１参照）。
【００９２】
実施例２
ＰＰ繊維に代えて、上記ポリプロピレン樹脂「ノバテックＳＡ０１」（商品名）９５質量％と、融点が１５０℃の三菱化学社製無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂「モディックＰ９０８」（商品名）５質量％とをドライブレンドした後、溶融紡糸して得られた、繊度６．０ｄｔｅｘ及び繊維長５１ｍｍの樹脂繊維を用いた以外は、実施例１と同様にして、植物繊維含有樹脂成形体を得た。
得られた植物繊維含有樹脂成形体の曲げ弾性勾配は８５Ｎ／ｃｍであり、最大高さ粗さＲｚは０．１１ｍｍであった（表１参照）。
【００９３】
比較例１
上記ケナフ繊維４０質量部と、上記ＰＰ繊維６０質量部とを混綿して得られた混綿物を、エアレイ法により積層して繊維集積物を作製した。次いで、この繊維集積物をニードルパンチングにより交絡させ、約１５ｍｍの厚さのマット状交絡物を得た。その後、マット状交絡物の上面に、マット状交絡物１００質量部に対して、５質量部相当の上記熱膨張性樹脂カプセルを散布した。そして、超音波の振動を利用して、マット状交絡物の空隙を熱膨張性樹脂カプセルで充たし、熱膨張性樹脂カプセル含有繊維マットを得た。この操作において、マット状交絡物の下面側から少量の熱膨張性樹脂カプセルが脱落・漏出するのを確認した。
次に、熱膨張性樹脂カプセル含有繊維マットを、いずれも、四角錐台の上面をその底面とする凹部を有する上型及び下型により形成される金型キャビティの中に載置し、１面側及び他面側から圧縮しながら、２３０℃で３０秒間加熱し、ＰＰ繊維を溶融させた。この加熱による熱膨張性樹脂カプセルの膨張は認められなかった。その後、内部温度が４０℃になるまで冷間プレスを行い、厚さ２．５ｍｍの板状の前駆成形体を得た。この前駆成形体は、植物繊維どうし、植物繊維及び熱膨張性樹脂カプセル、又は、熱膨張性樹脂カプセルどうしが、ＰＰ繊維の溶融物により結着された構造を有する。
その後、前駆複合体を、２３０℃に加熱された２枚の熱板の間に挟んだ状態で、内部温度が２１０℃〜２３０℃となるように１２０秒間加熱し、熱膨張性樹脂カプセルを膨張させるとともに、ＰＰ繊維の溶融物を、再度、溶融させた。そして、内部温度が４０℃になるまで冷間プレスを行って、圧縮することにより、厚さ３．５ｍｍ及び目付１．２ｋｇ／ｍ２の平板状の植物繊維含有樹脂成形体を得た。この植物繊維含有樹脂成形体は、ケナフ繊維、及び、熱膨張性樹脂カプセルの膨張物が、ＰＰ繊維の溶融物により結着された構造を有する。
得られた植物繊維含有樹脂成形体の曲げ弾性勾配は４１Ｎ／ｃｍであり、最大高さ粗さＲｚは０．４２ｍｍであった（表１参照）。
【００９４】
比較例２
ＰＰ繊維に代えて、上記ポリプロピレン樹脂「ノバテックＳＡ０１」（商品名）９５質量％と、融点が１５０℃の三菱化学社製無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂「モディックＰ９０８」（商品名）５質量％とをドライブレンドした後、溶融紡糸して得られた、繊度６．０ｄｔｅｘ及び繊維長５１ｍｍの樹脂繊維を用いた以外は、比較例１と同様にして、植物繊維含有樹脂成形体を得た。
得られた植物繊維含有樹脂成形体の曲げ弾性勾配は５２Ｎ／ｃｍであり、最大高さ粗さＲｚは０．４０ｍｍであった（表１参照）。
【００９５】
【表１】
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【００９６】
表１から明らかなように、原料としていずれもＰＰ繊維を用いた実施例１及び比較例１を比較すると、実施例１は、比較例１よりも剛性及び表面平滑性に優れていた。また、非変性ポリプロピレン樹脂及び無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂を併用して得られた樹脂繊維を用いた実施例２及び比較例２を比較すると、実施例２は、比較例２よりも剛性及び表面平滑性に優れていた。
【００９７】
前述の例は単に説明を目的とするものでしかなく、本発明を限定するものと解釈されるものではない。本発明を典型的な実施形態の例を挙げて説明したが、本発明の記述において使用された文言は、限定的な文言ではなく説明的及び例示的なものであると理解される。ここで詳述したように、その形態において本発明の範囲又は精神から逸脱することなく、添付の特許請求の範囲内で変更が可能である。ここでは、本発明の詳述に特定の構造、材料及び実施例を参照したが、本発明をここに掲げる開示事項に限定することを意図するものではなく、むしろ、本発明は添付の特許請求の範囲内における、機能的に同等の構造、方法、使用の全てに及ぶものとする。
【産業上の利用可能性】
【００９８】
本発明の複合体及びこれを用いて得られる植物繊維含有樹脂成形体は、車両、船舶、航空機、住宅、日用品等の分野において、有用である。本発明により得られる植物繊維含有樹脂成形体は、表面平滑性に優れるので、表面に表皮層等を接着させて、外観性に優れた複合製品の形成に好適である。従って、上記植物繊維含有樹脂成形体は、例えば、上記分野における内装材又は外装材に用いられる基材、構造材料等として好適である。以下、植物繊維含有樹脂成形体を用いた応用製品を例示する。
車両分野では、自動車用で、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、ドアトリム、シートバックボード等のシート構造材、コンソールボックス、ダッシュボード、インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー、カウリング等が挙げられる。
船舶分野及び航空機分野では、パッケージトレー、アームレストの芯材、シートバックボード等のシート構造材、コンソールボックス、ダッシュボード、インストルメントパネル等が挙げられる。
また、住宅分野では、家具用で、机、椅子、棚、箪笥等の表装材、構造材や、ドア表装材、ドア構造材等が挙げられる。
その他、包装体、収容体、保護部材、パーティション部材等に適用することもできる。
【符号の説明】
【００９９】
１０，１０Ａ，１０Ｂ，１０ｘ：繊維複合体、１２：集合体部、１４：第１封止層、１６：第２封止層、２１：植物繊維、２３：熱膨張性樹脂カプセル、２５：第１熱可塑性樹脂繊維、３０，３０Ａ，３０Ｂ，３０Ｃ，３０Ｄ：包装物、３１：集積物、３２，３３：包装用フィルム、３４，３４Ａ，３４Ｂ：第１樹脂層、３５，３５Ａ，３５Ｂ：第２樹脂層、３７，３８：包装用袋、４０Ａ，４０Ｂ：植物繊維含有樹脂成形体、４１：植物繊維、４３：カプセル膨張物、４５：母相、４７：第１被覆層、４９：第２被覆層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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