(57)【要約】【課題】改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することができる熱交換型改質器を提供する。【解決手段】熱交換部４１に対して改質原料を流入させる入口部４２には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５１が充填される。また、熱交換部４１で生成した改質ガスを流出させる出口部４３には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５２が充填される。また、熱交換部４４に対して燃料を流入させる入口部４５には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５３が充填される。また、熱交換部４４からの流出ガスを流出させる出口部４６には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５４が充填される。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
改質原料から水素を含有する改質ガスを生成する改質層と、
燃料を燃焼させることで熱を発生する燃焼層と、が互いに積層されて熱交換を行う熱交換型改質器であって、
前記改質層は、
前記改質原料を改質する改質触媒を含み、前記燃焼層との間で熱交換を行う第１熱交換部と、
前記第１熱交換部に対して前記改質原料を流入させる第１入口部と、
前記第１熱交換部で生成した前記改質ガスを流出させる第１出口部と、を備え、
前記燃焼層は、
前記燃料を燃焼させる燃焼触媒を含み、前記改質層との間で熱交換を行う第２熱交換部と、
前記第２熱交換部に対して前記燃料を流入させる第２入口部と、
前記第２熱交換部からの流出ガスを流出させる第２出口部と、を備え、
前記第１入口部には粉体及び前記改質触媒の少なくとも一方で構成される第１充填粒子が充填され、前記第１出口部には粉体及び前記改質触媒の少なくとも一方で構成される第２充填粒子が充填され、
前記第２入口部には粉体で構成される第３充填粒子が充填され、前記第２出口部には粉体及び前記燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第４充填粒子が充填される、熱交換型改質器。
【請求項２】
前記第１充填粒子と前記第２充填粒子との間、及び前記第３充填粒子と前記第４充填粒子との間の少なくとも一方においては、互いの粒径が等しく設定されている、請求項１に記載の熱交換型改質器。
【請求項３】
前記第１入口部と前記第１出口部との間、及び前記第２入口部と前記第２出口部との間の少なくとも一方においては、互いの空隙率が等しく設定されている、請求項１又は２に記載の熱交換型改質器。
【請求項４】
前記第１入口部と前記第１出口部との間、及び前記第２入口部と前記第２出口部との間の少なくとも一方においては、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しく設定されている、請求項１〜３の何れか一項に記載の熱交換型改質器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱交換型改質器に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来の熱交換型改質器として、例えば特許文献１に記載されている技術が知られている。特許文献１に記載の熱交換型改質器は、改質原料から水素を含有する改質ガスを生成する改質層と、燃料を燃焼させることで熱を発生する燃焼層と、が互いに積層されて熱交換を行う改質器である。改質層には、改質原料を改質する改質触媒が充填される。また、燃焼層には、燃料を燃焼させる燃焼触媒が充填される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−２９７２３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、上述のような熱交換型改質器においては、改質層に対して改質原料のガスが供給され、燃焼層に対しては燃料のガスが供給される。従って、改質層及び燃焼層でのそれぞれの反応性を向上させるため、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することが求められる。
【０００５】
本発明は、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することができる熱交換型改質器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の一側面に係る熱交換型改質器は、改質原料から水素を含有する改質ガスを生成する改質層と、燃料を燃焼させることで熱を発生する燃焼層と、が互いに積層されて熱交換を行う熱交換型改質器であって、改質層は、改質原料を改質する改質触媒を含み、燃焼層との間で熱交換を行う第１熱交換部と、第１熱交換部に対して改質原料を流入させる第１入口部と、第１熱交換部で生成した改質ガスを流出させる第１出口部と、を備え、燃焼層は、燃料を燃焼させる燃焼触媒を含み、改質層との間で熱交換を行う第２熱交換部と、第２熱交換部に対して燃料を流入させる第２入口部と、第２熱交換部からの流出ガスを流出させる第２出口部と、を備え、第１入口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第１充填粒子が充填され、第１出口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第２充填粒子が充填され、第２入口部には粉体で構成される第３充填粒子が充填され、第２出口部には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第４充填粒子が充填される。
【０００７】
この熱交換型改質器では、第１熱交換部に対して改質原料を流入させる第１入口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第１充填粒子が充填される。また、第１熱交換部で生成した改質ガスを流出させる第１出口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第２充填粒子が充填される。例えば、第１入口部及び第１出口部の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、第１入口部及び第１出口部の形状次第では、改質層のガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある。これに対し、第１入口部及び第１出口部に充填粒子が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、改質層に対するガスの流れの均一性を向上することができる。また、第２熱交換部に対して燃料を流入させる第２入口部には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第３充填粒子が充填される。また、第２熱交換部からの流出ガスを流出させる第２出口部には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第４充填粒子が充填される。例えば、第２入口部及び第２出口部の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、第２入口部及び第２出口部の形状次第では、改質層のガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある。これに対し、第２入口部及び第２出口部に充填粒子が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、改質層に対するガスの流れの均一性を向上することができる。以上により、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【０００８】
第１充填粒子と第２充填粒子との間、及び第３充填粒子と第４充填粒子との間の少なくとも一方においては、互いの粒径が等しく設定されていてよい。入口部と出口部との間で、互いの充填粒子の粒径が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層及び燃焼層の少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【０００９】
第１入口部と第１出口部との間、及び第２入口部と第２出口部との間の少なくとも一方においては、互いの空隙率が等しく設定されていてよい。入口部と出口部との間で、互いの空隙率が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層及び燃焼層の少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【００１０】
第１入口部と第１出口部との間、及び第２入口部と第２出口部との間の少なくとも一方においては、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しく設定されてよい。これにより、改質層及び燃焼層の少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上する熱交換型改質器が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】一実施形態に係る熱交換型改質器を備える燃料電池システムを示すシステム構成図である。
【図２】図１の熱交換型改質器を概略的に示す斜視図である。
【図３】図２のIII-III線に沿った断面図である。
【図４】（ａ）は図２の改質器の改質層を概略的に示す図であり、（ｂ）は図２の改質器の燃焼層を概略的に示す図である。
【図５】（ａ）は図４（ａ）のＶａ−Ｖａ線に沿った断面図であり、（ｂ）は図４（ａ）のＶｂ−Ｖｂ線に沿った断面図であり、（ｃ）は図４（ｂ）のＶｃ−Ｖｃ線に沿った断面図であり、（ｄ）は図４（ｂ）のＶｄ−Ｖｄ線に沿った断面図である。
【図６】変形例に係る熱交換型改質器を示す図であって、図４に対応する図である。
【図７】変形例に係る熱交換型改質器を図６のＳＥで示す位置で切断した様子を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、図面を参照して種々の実施形態について詳細に説明する。なお、各図面において同一又は相当の部分に対しては同一の符号を付し、重複する説明を省略する。
【００１４】
図１は、本発明の一実施形態に係る熱交換型改質器（以下、改質器と称する）を備える燃料電池システムを示すシステム構成図である。図１に示される燃料電池システム１は、例えば燃料電池自動車又は家庭用燃料電池に用いられ得る。燃料電池システム１は、アンモニアを貯蔵するタンク１０と、アンモニアを気化させる気化器２０と、気化されたアンモニアを改質して改質ガスを生成する改質器３０と、改質ガスを冷却する熱交換器４０と、改質ガスから燃料ガスを生成する複数の吸着器（第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂ）と、燃料ガスを用いて発電する燃料電池６０と、改質器３０に空気を供給する空気供給部７０と、複数の吸着器である第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂをそれぞれ切り替える切替弁８０Ａ，８０Ｂ，８０Ｃ，８０Ｄと、切替弁８０Ａ〜８０Ｄを制御する制御部９０と、を備えている。
【００１５】
タンク１０は、アンモニアを液体状態で貯蔵するアンモニアタンクである。タンク１０は、例えば常温（２０℃〜２５℃程度）且つ数気圧（８気圧〜１０気圧程度）でアンモニアを貯蔵する。タンク１０では、アンモニアを気体ではなく液体状態で貯蔵するので、アンモニアを効率よく貯蔵することができる。これにより、燃料電池システム１の稼働時間を長くすることができる。また、タンク１０へのアンモニアの補充を容易に行うことができる。
【００１６】
気化器２０は、タンク１０の下流に設けられており、アンモニア供給管Ｌ１によってタンク１０と接続されている。気化器２０とタンク１０との間には、アンモニアを気化器２０内に導入するためのポンプＰ１が配置されている。気化器２０は、例えば液体状態のアンモニアを加熱することにより、液体状態のアンモニアを気化させる。
【００１７】
改質器３０は、気化器２０の下流に設けられており、アンモニアガス供給管Ｌ２を介して気化器２０と接続されている。アンモニアガス供給管Ｌ２は、改質器３０側において２つの管部Ｌ２ａ，Ｌ２ｂに分岐している。一方の管部Ｌ２ａは後述する改質器３０の改質層３０Ａに接続され、他方の管部Ｌ２ｂは後述する改質器３０の燃焼層３０Ｂに接続されている。管部Ｌ２ａ上には、改質層３０Ａに導入されるアンモニアガスの量を調整するインジェクタＩ１が設けられている。管部Ｌ２ｂ上には、燃焼層３０Ｂに導入されるアンモニアガスの量を調整するインジェクタＩ２が設けられている。また、インジェクタＩ２の下流において、管部Ｌ２ｂは空気供給管Ｌ３を介して空気供給部７０と接続されている。なお、燃料電池システム１は、インジェクタＩ１，Ｉ２に代えてマスフローコントローラ等を備えてもよい。また、燃料電池システム１はインジェクタＩ１，Ｉ２を備えていなくてもよい。
【００１８】
熱交換器４０は、改質器３０の下流に設けられており、改質ガス供給管Ｌ４を介して改質器３０と接続されている。熱交換器４０には、改質器３０の改質層３０Ａで生成された改質ガスが導入される。また、熱交換器４０には、冷却水が供給される。熱交換器４０では、改質ガスと冷却水とを熱交換することにより、改質ガスを冷却する。冷却水は、改質ガスによって加熱される。これにより、熱交換器４０を通過した改質ガスは、５００℃〜６００℃程度から３０℃〜１００℃程度まで冷却される。
【００１９】
冷却水は、冷却水供給管（流路）Ｌ６を介して熱交換器４０に導入される。冷却水供給管Ｌ６上には、冷却水を冷却するためのラジエータ１００及び冷却水を熱交換器４０に向けて送り出すポンプＰ２が配置されている。熱交換器４０を通過して加熱された冷却水は、冷却水供給管（流路）Ｌ７を介して気化器２０に導入される。熱交換器４０によって加熱された冷却水の熱は、気化器２０において液体状態のアンモニアを効率よく気化させるために利用される。気化器２０を通過した冷却水は冷却水供給管Ｌ７上のラジエータ１００によって冷却され、再び熱交換器４０に導入される。すなわち、冷却水は、冷却水供給管Ｌ６及び冷却水供給管Ｌ７を介して、熱交換器４０、気化器２０、及びラジエータ１００の間を循環している。
【００２０】
第１吸着器５０Ａは、熱交換器４０の下流に設けられており、改質ガス供給管Ｌ８を介して熱交換器４０と接続されている。第１吸着器５０Ａは、改質ガスに含まれる少量のアンモニアを除去することにより、高純度の水素ガスである燃料ガスを生成する。燃料ガスに含まれる水素ガスの比率は、約７５％程度である。第１吸着器５０Ａで生成された燃料ガスは、燃料ガス供給管Ｌ９を介して燃料電池６０に導入される。なお、燃料ガス供給管Ｌ９上には水素を生成するための精製部９５が設けられる。精製部９５として、ＰＳＡ（Pressure. Swing Adsorption）タイプのものが用いられてよい。精製部９５で精製された高純度の水素が燃料電池６０に供給される。分離し切れなかったオフガス（水素を含む窒素）と、吸着器５０Ａ，５０Ｂで吸着されたアンモニアとは、燃料ガスとして燃焼層３０Ｂへ供給される。
【００２１】
なお、第１吸着器５０Ａは、改質ガスに含まれるアンモニアを吸着するための吸着材を有している。吸着材は、例えば多数の細孔を有する多孔体であり、静電相互作用等によってアンモニアを細孔に吸着させる。また、吸着材は化学的結合によってアンモニアを吸着してもよい。吸着材としては、例えば活性炭の多孔体、アルミナ、又はゼオライト等が用いられ得る。
【００２２】
第２吸着器５０Ｂは、第１吸着器５０Ａと同様に熱交換器４０の下流に設けられており、改質ガス供給管Ｌ８を介して熱交換器４０と接続されている。第２吸着器５０Ｂは、第１吸着器５０Ａに対して並列に配置されている。第２吸着器５０Ｂは、第１吸着器５０Ａと同様に吸着材を有しており、改質ガスに含まれるアンモニアを除去することにより、高純度の水素ガスである燃料ガスを生成する。第２吸着器５０Ｂで生成された燃料ガスは、燃料ガス供給管Ｌ９を介して燃料電池６０に導入される。
【００２３】
改質ガス供給管Ｌ８上には、切替弁８０Ａが設けられている。切替弁８０Ａは、例えば三方弁であり、熱交換器４０と第１吸着器５０Ａとの接続、及び、熱交換器４０と第２吸着器５０Ｂとの接続を切り替える。すなわち、切替弁８０Ａは、熱交換器４０から供給される改質ガスが第１吸着器５０Ａ又は第２吸着器５０Ｂに導入されるように、改質ガス供給管Ｌ８を切り替える。
【００２４】
燃料ガス供給管Ｌ９上には、切替弁８０Ｂが設けられている。切替弁８０Ｂは、例えば三方弁であり、第１吸着器５０Ａと燃料電池６０との接続、及び、第２吸着器５０Ｂと燃料電池６０との接続を切り替える。すなわち、切替弁８０Ｂは、第１吸着器５０Ａ又は第２吸着器５０Ｂから供給される燃料ガスが燃料電池６０に導入されるように、燃料ガス供給管Ｌ９を切り替える。
【００２５】
また、第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂは、流出ガス供給管Ｌ５を介して改質器３０の燃焼層３０Ｂと接続されている。改質器３０の燃焼層３０Ｂから流出された高温の流出ガスは、流出ガス供給管Ｌ５を介して第１吸着器５０Ａ又は第２吸着器５０Ｂに供給される。燃焼層３０Ｂから流出された流出ガスの温度は、例えば５００℃〜６００℃程度である。第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂは、吸着材に吸着されたアンモニアの量が多くなると性能が低下する。このため、吸着材からアンモニアを除去する（吸着材を再生する）必要がある。燃料電池システム１では、改質器３０の燃焼層３０Ｂから流出される流出ガスの熱を用いて第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂの吸着材を再生する。すなわち、燃料電池システム１では、燃焼層３０Ｂは、アンモニアを吸着した吸着材を再生する再生用ガスを第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂに供給する再生用ガス供給部として機能する。第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂを通過した流出ガスは、流出管Ｌ１０を介して燃料電池システム１の外部に流出される。なお、再生用ガスは燃焼層３０Ｂで発生する熱を熱源とした流体であり、ここでは流出ガスが再生用ガスとして用いられる。
【００２６】
流出ガス供給管Ｌ５上には、切替弁８０Ｃが設けられている。切替弁８０Ｃは、例えば三方弁であり、改質器３０の燃焼層３０Ｂと第１吸着器５０Ａとの接続、及び、改質器３０の燃焼層３０Ｂと第２吸着器５０Ｂとの接続を切り替える。すなわち、切替弁８０Ｃは、改質器３０の燃焼層３０Ｂから流出された流出ガスが第１吸着器５０Ａ又は第２吸着器５０Ｂに導入されるように、流出ガス供給管Ｌ５を切り替える。
【００２７】
このように、切替弁８０Ａ，８０Ｃは、熱交換器４０を通過した改質ガスの供給先を複数の吸着器のうち何れかの吸着器に切り替えると共に、流出ガス（再生用ガス）の供給先を複数の吸着器のうち他の吸着器に切り替える。
【００２８】
流出管Ｌ１０上には、切替弁８０Ｄが設けられている。切替弁８０Ｄは、例えば三方弁であり、第１吸着器５０Ａと燃料電池システム１の外部との接続、及び、第２吸着器５０Ｂと燃料電池システム１の外部との接続を切り替える。すなわち、切替弁８０Ｄは、第１吸着器５０Ａ又は第２吸着器５０Ｂから排ガスが燃料電池システム１の外部に流出されるように、流出管Ｌ１０を切り替える。
【００２９】
切替弁８０Ａ〜８０Ｄは、制御部９０によって制御される。制御部９０は、複数の吸着器のうち何れかの吸着器に改質ガスが導入されて燃料ガスが生成されると共に、複数の吸着器のうち他の吸着器に流出ガス（再生用ガス）が導入されて吸着材が再生されるように、切替弁８０Ａ〜８０Ｄを制御する。
【００３０】
燃料電池６０は、第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂの下流に設けられており、燃料ガス供給管Ｌ９を介して第１吸着器５０Ａ及び第２吸着器５０Ｂと接続されている。また、燃料電池６０は、空気供給管Ｌ１１を介して空気供給部７０と接続されている。燃料電池６０は、第１吸着器５０Ａ又は第２吸着器５０Ｂから供給された燃料ガスと、空気供給管Ｌ１１を介して空気供給部７０から供給された空気とを用いて発電を行う。燃料電池６０としては、例えば固体高分子形の燃料電池（ＰＥＦＣ：Polymer electrolyte Fuel Cell）が用いられ得る。なお、燃料電池６０は固体高分子形に限定されず、固体酸化物形又はアルカリ形の燃料電池等であってもよい。
【００３１】
空気供給部７０には、空気供給管Ｌ３，Ｌ１１が接続されている。空気供給部７０は、空気供給管Ｌ３，Ｌ１１を介して、それぞれ改質器３０、燃料電池６０に空気を供給する。
【００３２】
次に、図２〜図４を参照して、改質器３０について説明する。図２は、図１の改質器を概略的に示す斜視図である。図３は、図２のIII-III線に沿った断面図である。図４（ａ）は、図２の改質器の改質層を概略的に示す図であり、図４（ｂ）は、図２の改質器の燃焼層を概略的に示す図である。
【００３３】
改質器３０は、熱交換方式の改質器である。改質器３０は、気化したアンモニアを改質することで、水素を含有する改質ガスを生成する。図２〜図４に示されるように、改質器３０は、気化器２０により気化されたアンモニアを水素に分解する改質触媒を含む複数の改質層３０Ａと、気化器２０により気化されたアンモニアを燃焼する燃焼触媒を含む複数の燃焼層３０Ｂと、を有している。改質層３０Ａと燃焼層３０Ｂとは、燃焼層３０Ｂで発生する熱が改質層３０Ａに伝熱するように、仕切り板３１を介して交互に積層されている（図５参照）。改質層３０Ａと燃焼層３０Ｂとは互いに独立した空間となっており、改質層３０Ａに導入されたガスと燃焼層３０Ｂに導入されたガスとは混合しない構成とされている。
【００３４】
図４（ａ）に示すように、一層当たりの改質層３０Ａは、平板状の形状を有している。改質層３０Ａは、熱交換部４１（第１熱交換部）と、入口部４２（第１入口部）と、出口部４３（第１出口部）と、を備える。なお、以降の説明においては、ＸＹ座標系を用いて説明を行う場合がある。熱交換部４１内においてアンモニアガスが流れる方向をＸ軸方向とする。アンモニアガスの流れにおける上流側をＸ軸方向の負側とし、下流側を正側とする。また、Ｘ軸方向及び改質器３０の積層方向と直交する方向とＹ軸方向とする。Ｙ軸方向の一方側を負側とし、他方側を正側とする。
【００３５】
熱交換部４１は、改質原料であるアンモニアガスを改質する改質触媒３５Ａ（図３参照）を含み、燃焼層３０Ｂとの間で熱交換を行う。これにより、熱交換部４１は、アンモニアガスを改質して改質ガスを生成する。熱交換部４１は、Ｘ軸方向へ真っすぐに延びる矩形状の形状を有している。熱交換部４１は、ガスを流通させる複数の流路４１ａを有する。各流路４１ａは、熱交換部４１のＸ軸方向における両端部間で、Ｘ軸方向に真っ直ぐに延びている。複数の流路４１ａは、Ｙ軸方向に並べられている。熱交換部４１のＸ軸方向の負側の端部、すなわち上流側の端部は、当該熱交換部４１におけるアンモニアガスの入口となる。熱交換部４１のＸ軸方向の正側の端部、すなわち下流側の端部は、当該熱交換部４１における改質ガスの出口となる。
【００３６】
入口部４２は、熱交換部４１に対してアンモニアガスを流入させる。入口部４２は、熱交換部４１の上流側の端部からＸ軸に対して傾斜する方向（傾斜方向Ｄ１と称する）へ延びる。本実施形態では、入口部４２は、熱交換部４１の上流側の端部から、Ｙ軸方向の正側へ向かうように傾斜する。入口部４２の傾斜方向がＸ軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図４においては４５°に設定されている。入口部４２は、アンモニアガスを流通させる複数の流路４２ａを有する。各流路４２ａは、入口部４２の傾斜方向Ｄ１における両端部間で、傾斜方向Ｄ１に真っ直ぐに延びている。複数の流路４２ａは、傾斜方向Ｄ１と直交する方向に並べられている。入口部４２は、流路４１ａと同じ本数の流路４２ａを有する。入口部４２の傾斜方向Ｄ１の端部のうち、熱交換部４１とは反対側の端部、すなわち上流側の端部は、当該入口部４２におけるアンモニアガスの入口となる。また、当該端部が改質層３０Ａにおけるガス導入口３０Ａａを構成する。ガス導入口３０Ａａでは、複数の流路４２ａが開口している。ガス導入口３０Ａａは、傾斜方向Ｄ１と直交する方向に延びている。入口部４２の傾斜方向Ｄ１における端部のうち、熱交換部４１と接続される端部、すなわち下流側の端部は、当該入口部４２におけるアンモニアガスの出口となる。当該端部において、各流路４２ａが各流路４１ａに接続される。
【００３７】
出口部４３は、熱交換部４１で生成した改質ガスを流出させる。出口部４３は、熱交換部４１の下流側の端部からＸ軸に対して傾斜する方向（傾斜方向Ｄ２と称する）へ延びる。本実施形態では、出口部４３は、熱交換部４１の下流側の端部から、Ｙ軸方向の負側へ向かうように傾斜する。出口部４３の傾斜方向がＸ軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図４においては４５°に設定されている。出口部４３は、改質ガスを流通させる複数の流路４３ａを有する。各流路４３ａは、出口部４３の傾斜方向Ｄ２における両端部間で、傾斜方向Ｄ２に真っ直ぐに延びている。複数の流路４３ａは、傾斜方向Ｄ２と直交する方向に並べられている。出口部４３は、流路４１ａと同じ本数の流路４３ａを有する。出口部４３の傾斜方向Ｄ２の端部のうち、熱交換部４１とは反対側の端部、すなわち下流側の端部は、当該出口部４３における改質ガスの出口となる。また、当該端部が改質層３０Ａにおけるガス流出口３０Ａｂを構成する。ガス流出口３０Ａｂでは、複数の流路４３ａが開口している。ガス流出口３０Ａｂは、傾斜方向Ｄ２と直交する方向に延びている。出口部４３の傾斜方向Ｄ２における端部のうち、熱交換部４１と接続される端部、すなわち上流側の端部は、当該出口部４３における改質ガスの入口となる。当該端部において、各流路４３ａが各流路４１ａに接続される。なお、本実施形態では、出口部４３の構成は、熱交換部４１の中央位置を基準点としたときに、積層方向から見て、入口部４２と１８０°の回転角度で回転対称をなす。
【００３８】
改質層３０Ａでは、一本の流路４２ａ、一本の流路４１ａ、及び一本の流路４３ａが連結されることで、ガス導入口３０Ａａとガス流出口３０Ａｂとの間で連続して延びる一本の連続流路が形成される。改質層３０Ａは、このような連続流路をガスの流れと直交する幅方向に並ぶように複数本有している。流路４２ａは、Ｙ軸方向の正側の流路４１ａに接続されるものほど短く、Ｙ軸方向の負側の流路４１ａに接続されるものほど長くなる。流路４２ａは、Ｙ軸方向の正側の流路４１ａに接続されるものほど長く、Ｙ軸方向の負側の流路４１ａに接続されるものほど短くなる。このような関係性により、複数の連続流路の長さは、幅方向の位置によらず、互いに略同一となる。
【００３９】
図４（ｂ）に示すように、一層当たりの燃焼層３０Ｂは、平板状の形状を有している。燃焼層３０Ｂは、熱交換部４４（第２熱交換部）と、入口部４５（第２入口部）と、出口部４６（第２出口部）と、を備える。
【００４０】
熱交換部４４は、燃料であるアンモニアガスを燃焼させる燃焼触媒３５Ｂ（図３参照）を含み、改質層３０Ａとの間で熱交換を行う。これにより、熱交換部４４は、発生した熱を改質層３０Ａの熱交換部４１へ付与する。熱交換部４４は、Ｘ軸方向へ真っすぐに延びる矩形状の形状を有している。熱交換部４４は、ガスを流通させる複数の流路４４ａを有する。各流路４４ａは、熱交換部４４のＸ軸方向における両端部間で、Ｘ軸方向に真っ直ぐに延びている。複数の流路４４ａは、Ｙ軸方向に並べられている。熱交換部４４のＸ軸方向の負側の端部、すなわち上流側の端部は、当該熱交換部４４におけるアンモニアガスの入口となる。熱交換部４４のＸ軸方向の正側の端部、すなわち下流側の端部は、当該熱交換部４４における排ガスの出口となる。
【００４１】
入口部４５は、熱交換部４４に対して燃料であるアンモニアガスを流入させる。入口部４５は、熱交換部４４の上流側の端部からＸ軸に対して傾斜する方向（傾斜方向Ｄ３と称する）へ延びる。本実施形態では、入口部４５は、熱交換部４４の上流側の端部から、Ｙ軸方向の負側へ向かうように傾斜する。入口部４５の傾斜方向がＸ軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図４においては４５°に設定されている。入口部４５は、アンモニアガスを流通させる複数の流路４５ａを有する。各流路４５ａは、入口部４５の傾斜方向Ｄ３における両端部間で、傾斜方向Ｄ３に真っ直ぐに延びている。複数の流路４５ａは、傾斜方向Ｄ３と直交する方向に並べられている。入口部４５は、流路４４ａと同じ本数の流路４５ａを有する。入口部４５の傾斜方向Ｄ３の端部のうち、熱交換部４４とは反対側の端部、すなわち上流側の端部は、当該入口部４５におけるアンモニアガスの入口となる。また、当該端部が燃焼層３０Ｂにおけるガス導入口３０Ｂａを構成する。ガス導入口３０Ｂａでは、複数の流路４５ａが開口している。ガス導入口３０Ｂａは、傾斜方向Ｄ３と直交する方向に延びている。入口部４５の傾斜方向Ｄ３における端部のうち、熱交換部４４と接続される端部、すなわち下流側の端部は、当該入口部４５におけるアンモニアガスの出口となる。当該端部において、各流路４５ａが各流路４４ａに接続される。
【００４２】
出口部４６は、熱交換部４４からの流出ガスを流出させる。出口部４６は、熱交換部４４の下流側の端部からＸ軸に対して傾斜する方向（傾斜方向Ｄ４と称する）へ延びる。本実施形態では、出口部４６は、熱交換部４４の下流側の端部から、Ｙ軸方向の正側へ向かうように傾斜する。出口部４６の傾斜方向がＸ軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図４においては４５°に設定されている。出口部４６は、排ガスを流通させる複数の流路４６ａを有する。各流路４６ａは、出口部４６の傾斜方向Ｄ４における両端部間で、傾斜方向Ｄ４に真っ直ぐに延びている。複数の流路４６ａは、傾斜方向Ｄ４と直交する方向に並べられている。出口部４６は、流路４４ａと同じ本数の流路４６ａを有する。出口部４６の傾斜方向Ｄ４の端部のうち、熱交換部４４とは反対側の端部、すなわち下流側の端部は、当該出口部４６における排ガスの出口となる。また、当該端部が燃焼層３０Ｂにおけるガス流出口３０Ｂｂを構成する。ガス流出口３０Ｂｂでは、複数の流路４６ａが開口している。ガス流出口３０Ｂｂは、傾斜方向Ｄ４と直交する方向に延びている。出口部４６の傾斜方向Ｄ４における端部のうち、熱交換部４４と接続される端部、すなわち上流側の端部は、当該出口部４６における排ガスの入口となる。当該端部において、各流路４６ａが各流路４４ａに接続される。なお、本実施形態では、出口部４６の構成は、熱交換部４４の中央位置を基準点としたときに、積層方向から見て、入口部４５と１８０°の回転角度で回転対称をなす。
【００４３】
燃焼層３０Ｂでは、一本の流路４５ａ、一本の流路４４ａ、及び一本の流路４６ａが連結されることで、ガス導入口３０Ｂａとガス流出口３０Ｂｂとの間で連続して延びる一本の連続流路が形成される。燃焼層３０Ｂは、このような連続流路をガスの流れと直交する幅方向に並ぶように複数本有している。流路４５ａは、Ｙ軸方向の正側の流路４４ａに接続されるものほど長く、Ｙ軸方向の負側の流路４４ａに接続されるものほど短くなる。流路４５ａは、Ｙ軸方向の正側の流路４４ａに接続されるものほど短く、Ｙ軸方向の負側の流路４４ａに接続されるものほど長くなる。このような関係性により、複数の連続流路の長さは、幅方向の位置によらず、互いに略同一となる。
【００４４】
改質層３０Ａの熱交換部４１と燃焼層３０Ｂの熱交換部４４は同形状に形成されている。また、改質層３０Ａのうち、燃焼層３０Ｂの入口部４５及び出口部４６に対応する位置には、当該入口部４５及び出口部４６と同一の外形を有する支持部４７Ａ，４８Ａが形成されている。支持部４７Ａ，４８Ａは、積層時に入口部４５及び出口部４６をそれぞれ支持する。燃焼層３０Ｂのうち、改質層３０Ａの入口部４２及び出口部４３に対応する位置には、当該入口部４２及び出口部４３と同一の外形を有する支持部４７Ｂ，４８Ｂが形成されている。支持部４７Ｂ，４８Ｂは、積層時に入口部４２及び出口部４３をそれぞれ支持する。これにより、改質層３０Ａと燃焼層３０Ｂは、積層方向から見て同一の外形を有している。改質層３０Ａと燃焼層３０Ｂは、交互に積層される。従って、熱交換部４１と熱交換部４４とは交互に積層され、入口部４２と支持部４７Ｂとは交互に積層され、出口部４３と支持部４８Ｂとは交互に積層され、入口部４５と支持部４７Ａとは交互に積層され、出口部４６と支持部４８Ａとは交互に積層される。
【００４５】
ガス導入口３０Ａａはアンモニアガス供給管Ｌ２の管部Ｌ２ａ（図１参照）に接続され、ガス導入口３０Ｂａはアンモニアガス供給管Ｌ２の管部Ｌ２ｂ（図１参照）に接続されている。ガス流出口３０Ａｂは改質ガス供給管Ｌ４（図１参照）に接続され、ガス流出口３０Ｂｂは流出ガス供給管Ｌ５（図１参照）に接続されている。
【００４６】
改質層３０Ａには、アンモニアガス供給管Ｌ２の管部Ｌ２ａからアンモニアガスが供給される。アンモニアガスは、ガス導入口３０Ａａを通過してそれぞれの改質層３０Ａに導入される。改質層３０Ａに導入されたアンモニアは、燃焼層３０Ｂで発生した熱及び改質触媒によって水素及び窒素に分解される。より具体的には、下記の式のように、アンモニアの分解反応が起こり（吸熱反応）、水素がリッチな状態の改質ガスが生成される。なお、改質ガスには少量のアンモニアが含まれていてもよい。改質ガスに含まれる水素の比率は約７５％程度である。それぞれの改質層３０Ａで生成された改質ガスは、ガス流出口３０Ａｂを通過して改質ガス供給管Ｌ４に供給される。
ＮＨ３→３／２Ｈ２＋１／２Ｎ２
【００４７】
燃焼層３０Ｂには、アンモニアガス供給管Ｌ２の管部Ｌ２ｂからアンモニアガス及び空気が供給される。アンモニアガス及び空気は、ガス導入口３０Ｂａを通過してそれぞれの燃焼層３０Ｂに導入される。燃焼層３０Ｂでは、アンモニアを酸化させることで熱を発生させる。より具体的には、下記の式のように、一部のアンモニアと空気中の酸素とが化学反応し、そのアンモニアの酸化反応により熱が発生する（発熱反応）。この反応により、窒素、酸素、及び水を含む流出ガスが生成される。それぞれの燃焼層３０Ｂで生成された流出ガスは、ガス流出口３０Ｂｂを通過して流出ガス供給管Ｌ５に供給される。
ＮＨ３＋３／４Ｏ２→１／２Ｎ２＋３／２Ｈ２Ｏ
【００４８】
なお、改質器３０は、燃料電池システム１の起動運転時にアンモニアを分解するための熱を発生させるヒータ部を有していてもよい。
【００４９】
次に、図３及び図５を参照して、改質層３０Ａの内部及び燃焼層３０Ｂの内部の構造について説明する。図３及び図５に示すように、熱交換部には、例えばフィン構造体３４が配置されている。フィン構造体３４は、改質層３０Ａの内部及び燃焼層３０Ｂの内部を複数の流路に分割している。これにより、流路４１ａ，４２ａ，４３ａ，４４ａ，４５ａ，４６ａが形成される。
【００５０】
改質層３０Ａの熱交換部４１内には、ペレット状の改質触媒３５Ａが充填されている。改質触媒３５Ａは、熱交換部４１の各流路４１ａ内に充填される。改質触媒３５Ａとしては、例えばルテニウム（Ｒｕ）又はロジウム（Ｒｈ）等が用いられ得る。なお、改質触媒３５Ａは、触媒材料を担持体に担持させた粒状の部材である。燃焼層３０Ｂの熱交換部４４内には、ペレット状の燃焼触媒３５Ｂが充填されている。燃焼触媒３５Ｂは、熱交換部４４の各流路４４ａ内に充填される。燃焼触媒３５Ｂとしては、例えば白金（Ｐｔ）又はロジウム（Ｒｈ）等が用いられ得る。なお、燃焼触媒３５Ｂは、触媒材料を担持体に担持させた粒状の部材である。
【００５１】
図５（ａ）に示すように、入口部４２には粉体及び改質触媒で構成される充填粒子５１（第１充填粒子）が充填される。充填粒子５１は、入口部４２の各流路４２ａ内に充填される。図５（ｂ）に示すように、出口部４３には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５２（第２充填粒子）が充填さる。充填粒子５２は、出口部４３の各流路４３ａ内に充填される。
【００５２】
図５（ｃ）に示すように、入口部４５には粉体で構成される充填粒子５３（第３充填粒子）が充填される。充填粒子５３は、入口部４５の各流路４５ａ内に充填される。図５（ｄ）に示すように、出口部４６には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５４（第４充填粒子）が充填される。充填粒子５４は、出口部４６の各流路４６ａ内に充填される。
【００５３】
充填粒子５１，５２，５４として粉体と触媒との何れかが採用される場合、充填粒子５１、充填粒子５２及び充填粒子５４間でどのような組み合わせとするかは、特に限定されない。更に、入口部４２の全域にわたって充填粒子５１が粉体であってもよく、全域にわたって充填粒子５１が触媒であってもよい。ただし、入口部４２の一部分の充填粒子５１が粉体であり、他の部分の充填粒子５１が触媒であってもよい。出口部４３及び出口部４６においても同様である。
【００５４】
なお、充填粒子５１，５２として採用される改質触媒は、熱交換部４１で用いられる改質触媒３５Ａと同趣旨の触媒が用いられる。充填粒子５４として採用される燃焼触媒は、熱交換部４４で用いられる燃焼触媒３５Ｂと同趣旨の触媒が用いられる。充填粒子５１，５２として採用される粉体は、改質触媒３５Ａの担持体であってよい。例えば、改質触媒３５ＡがＲｕ／Ａｌ２Ｏ３、Ｒｕ／ＭｇＯ、Ｒｈ／Ａｌ２Ｏ３であった場合、その担持体であるＡｌ２Ｏ３、ＭｇＯが充填粒子５１，５２として採用される。充填粒子５３，５４として採用される粉体は、燃焼触媒３５Ｂの担持体であってよい。例えば、燃焼触媒３５ＢがＰｄ／Ａｌ２Ｏ３、Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３であった場合、その担持体であるＡｌ２Ｏ３が充填粒子５３，５４として採用される。ただし、充填粒子５１，５２，５３，５４として採用される粉体は、入口部、熱交換部、及び出口部において、または入口部及び出口部において空隙率・粒径が同程度となり、供給されたガスに対して化学反応せず、且つ、耐熱性があるものであれば、他の材料が用いられてもよい。
【００５５】
充填粒子５１と充填粒子５２との間においては、互いの粒径が等しく設定されている。なお、充填粒子５１，５２の粒径と改質触媒３５Ａの粒径とは、互いに等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。充填粒子５３と充填粒子５４との間においては、互いの粒径が等しく設定されている。なお、充填粒子５３，５４の粒径と燃焼触媒３５Ｂの粒径とは、互いに等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。また、充填粒子５１，５２の粒径と充填粒子５３，５４の粒径とは、等しくてもよいが、必ずしも等しくなくてもよい。充填粒子５１，５２の粒径が等しいという関係が成り立ち、且つ、充填粒子５３，５４の粒径が等しいという関係が成り立つことが好ましい。ただし、前記関係のうち、何れか一方の関係のみが成り立ってもよい。また、充填粒子５１，５２，５３，５４、改質触媒３５Ａ、燃焼触媒３５Ｂの粒径は、流路サイズや許容できる圧力損失などの関係で適宜設定されてよく、例えば、１０μｍ以上の範囲で適宜選択されてよい。各粒子の粒径の上限は特に限定されず、例えば１０ｍｍ以下に設定されてよい。一例として、流路サイズが２ｍｍ×１．７ｍｍの場合、上述の粒径として、７１０μｍｍ〜８５０μｍの範囲のものが用いられてよく、詰まりを防止する観点から約１ｍｍを上限としてよい。ただし、定置式のプラントなどに用いる場合は、粒径の上限値は、流路サイズに合わせて更に大きくてもよい。
【００５６】
粒径を示す値として、平均粒径を採用してよい。例えば、充填粒子の平均粒径として、流路内の空間中の単位体積あたりにおける平均粒径が採用されてよく、流路断面における単位面積あたりの平均粒径が採用されてよい。また、粒径の測定方法は特に限定されず、圧損実測から計算を行うことで粒径を求めてよい。例えば、長さ１００ｍｍの充填層にガスを流通させて流速と圧損の近似式を求め、後述の式（１）との連立方程式から空隙率にと粒径を求めてよい。または、充填粒子を電子顕微鏡で解析することで粒径を算出してよい。なお、製造時において、充填粒子の粒径を所望の値に設定する方法は特に限定されない。例えば、「粒径Ｘ以下」の粒子を通過させる第１のふるい器具によって充填粒子をふるいにかける。その後、「粒径Ｙ以下」の粒子を通過させる第２のふるい器具によって充填粒子をふるいにかける。このとき、第２のふるい器具に残存している充填粒子の粒径は「Ｙ〜Ｘ」の範囲内におさまる。この場合、「充填粒子の粒径＝平均粒径：Ｙ＋（Ｘ−Ｙ）／２」と設定することができる。このように、ふるい器具の透過粒径を調整することで、充填粒子の粒径を調整することができる。また、「粒径が等しい」状態とは、粒径の値が完全に一致していなくともよく、製造誤差や測定誤差の範囲内での誤差が存在していてもよい。
【００５７】
なお、入口部４２のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子５１の粒径が一定に設定され、入口部４２の幅方向の全域にわたって充填粒子５１の粒径が一定に設定されることが好ましい。出口部４３のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子５２の粒径が一定に設定され、出口部４３の幅方向の全域にわたって充填粒子５２の粒径が一定に設定されることが好ましい。入口部４５のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子５３の粒径が一定に設定され、入口部４５の幅方向の全域にわたって充填粒子５３の粒径が一定に設定されることが好ましい。出口部４６のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子５４の粒径が一定に設定され、出口部４６の幅方向の全域にわたって充填粒子５４の粒径が一定に設定されることが好ましい。なお、後述の図６に示す変形例のように、一部に逆火抑制部を設けるような場合は、当該部分については粒径が他の部分と異なっていてもよい。
【００５８】
次に、本実施形態に係る熱交換型の改質器３０の作用・効果について説明する。
【００５９】
改質器３０では、熱交換部４１に対して改質原料を流入させる入口部４２には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５１が充填される。また、熱交換部４１で生成した改質ガスを流出させる出口部４３には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５２が充填される。例えば、入口部４２及び出口部４３の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、入口部４２及び出口部４３の形状次第では、改質層３０Ａのガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある（この点については、後ほど詳細に説明する）。これに対し、入口部４２及び出口部４３に充填粒子５１，５２が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、改質層３０Ａに対するガスの流れの均一性を向上することができる。また、熱交換部４４に対して燃料を流入させる入口部４５には粉体で構成される充填粒子５３が充填される。また、熱交換部４４からの流出ガスを流出させる出口部４６には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子５４が充填される。例えば、入口部４５及び出口部４６の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、入口部４５及び出口部４６の形状次第では、燃焼層３０Ｂのガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある（この点については、後ほど詳細に説明する）。これに対し、入口部４５及び出口部４６に充填粒子５３，５４が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、燃焼層３０Ｂに対するガスの流れの均一性を向上することができる。以上により、改質層３０Ａ及び燃焼層３０Ｂに対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【００６０】
充填粒子５１と充填粒子５２との間、及び充填粒子５３と充填粒子５４との間の少なくとも一方においては、互いの粒径が等しく設定されていている。充填層（流路のうち充填粒子が充填された部分）の圧力損失は、一例として以下に示す式（１）の関係を満たす。式（１）に示すように、圧力損失を示す式には充填粒子の粒径がパラメータとして含まれている。粒径が小さくなるほど圧力損失が大きくなる。入口部と出口部との間で、互いの充填粒子の粒径が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層３０Ａ及び燃焼層３０Ｂの少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【数１】
2020040860.tif 000003
ｄｐ：充填層（流路のうち充填粒子が充填されたの部分）の圧力損失
Ｌ：充填層の長さ
μ：粘性（ガスの粘性）
ρ：密度（ガスの密度）
ｕ：流速（ガスの流速）
ε：充填層の空隙率
Ｄｐ：充填粒子の粒径
【００６１】
なお、本実施形態に係る改質器３０の作用・効果について、図４に示す改質層３０Ａを例にして説明する。改質層３０Ａ内においては、流路４２ａ、流路４１ａ及び流路４３ａが連続することで連続流路が構成されている。この連続流路は、ガスの流れに対する幅方向に複数設けられている。ここで、入口部４２の複数の流路４２ａは幅方向の一方側から他方側に配置されるほど長くなり、出口部４３の複数の流路４３ａは幅方向の一方側から他方側に配置されるほど短くなる。よって、幅方向の一方側の連続流路と他方側の連続流路との間では、連続流路全体の長さとしては等しいが、流路４２ａが占める割合と流路４３ａが占める割合が異なっている。例えば、比較例として、入口部４２に充填粒子が充填されず、出口部４３のみに充填粒子が充填された構成について説明する。このような構成では、幅方向の位置によって、連続流路内において充填粒子が充填される流路の長さに差が生じ、圧力損失の差が生じる。この場合、幅方向のうち、一部の流路４２ａに流入するガスの量が大きくなり、ガスの流れが不均一となる。これに対し、本実施形態では、入口部４２と出口部４３の両方に充填粒子が充填されている。従って、幅方向における連続流路の間では、充填粒子が充填されている流路の長さに差ができなくなるため、圧力損失の差を小さくすることができる。更に、入口部４２と出口部とで粒径を等しくすることで、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることで、改質層３０Ａでの幅方向の各位置における連続流路での圧力損失の差を更に小さくすることができる。これにより、ガスの流れの均一性を向上できる。
【００６２】
本発明は、上述の実施形態に限定されるものではない。
【００６３】
例えば、図６及び図７に示す構成を採用してもよい。図６（ｂ）に示すように、変形例に係る燃焼層３０Ｂは、熱交換部４４の上流側（入口部４５の下流側の端部）に、逆火抑制部ＳＥを有してよい。逆火抑制部ＳＥは、熱交換部４４から上流側に逆火することを抑制できる。このような逆火は、燃料に水素が含まれているときに起こりやすい。よって、燃料に水素が含まれている場合に逆火抑制部ＳＥを採用すると特に効果的である。図７に示すように、逆火抑制部ＳＥでは、熱交換部４４に充填される燃焼触媒３５Ｂよりも、粒径が小さい燃焼触媒３５Ｂが充填される。逆火抑制部ＳＥでの充填粒子の粒径は、一例として、流路４５ａの他の部分での粒径及び流路４４ａでの粒径が７８０μｍであるものに対して、１００μｍ程度に設定されてよい。また、逆火抑制部ＳＥの長さは５ｍｍ程度に設定してよい。
【００６４】
また、入口部４２と出口部４３との間、及び入口部４５と出口部４６との間の少なくとも一方においては、互いの空隙率が等しく設定されていてよい。充填層（流路のうち充填粒子が充填された部分）の圧力損失は、一例として上述の式（１）の関係を満たす。式（１）に示すように、圧力損失を示す式には充填層の空隙率がパラメータとして含まれている。入口部と出口部との間で、互いの空隙率が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層３０Ａ及び燃焼層３０Ｂの少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【００６５】
なお、入口部４２及び出口部４３と熱交換部４１とは、互いの空隙率が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。入口部４５及び出口部４６と熱交換部４４とは、互いの空隙率が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。また、入口部４２及び出口部４３の空隙率と入口部４５及び出口部４６の空隙率とは、等しくてもよいが、必ずしも等しくなくてもよい。また、入口部４２及び出口部４３と熱交換部４１の空隙率は、特に限定されるものではないが、０．２〜０．６の範囲で適宜選択されてよい。入口部４５及び出口部４６と熱交換部４４の空隙率も、特に限定されるものではないが、０．２〜０．６の範囲で適宜選択されてよい。
【００６６】
空隙率として、流路内の空間中の単位体積あたりにおける空隙率が採用されてよく、流路断面における単位面積あたりの空隙率が採用されてよい。また、空隙率の測定方法は特に限定されず、流路を電子顕微鏡で解析することで空隙率を算出してよい。または、実際の測定機器などを用いて空隙率を算出してもよい。例えば、長さ１００ｍｍの充填層にガスを流通させて流速と圧損の近似式を求め、前述の式（１）との連立方程式から空隙率にと粒径を求めてよい。また、「空隙率が等しい」状態とは、空隙率の値が完全に一致していなくともよく、製造誤差や測定誤差の範囲内での誤差が存在していてもよい。
【００６７】
なお、入口部４２のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、入口部４２の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。出口部４３のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、出口部４３の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。入口部４５のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、入口部４５の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。出口部４６のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、出口部４６の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。
【００６８】
また、入口部４２と出口部４３との間、及び入口部４５と出口部４６との間の少なくとも一方においては、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しく設定されていてよい。これにより、改質層３０Ａ及び燃焼層３０Ｂの少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
【００６９】
なお、入口部４２及び出口部４３と熱交換部４１とは、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。入口部４５及び出口部４６と熱交換部４４とは、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。また、入口部４２及び出口部４３の単位長さあたりの圧力損失と入口部４５及び出口部４６の単位長さあたりの圧力損失とは、等しくてもよいが、必ずしも等しくなくてもよい。また、入口部４２及び出口部４３と熱交換部４１の単位長さあたりの圧力損失の範囲は、一例として、０．５ＭＰａＧを上限とする範囲に設定してもよいが、改質器が採用される用途や全体システム次第で、装置制限や目標値によって適宜変更されるものである。入口部４５及び出口部４６と熱交換部４４の単位長さあたりの圧力損失も、同じく適宜変更されるものである。
【００７０】
単位長さあたりの圧力損失が等しいかどうかの比較には、入口部全体としての圧力損失の値、及び出口部全体としての圧力損失の値が用いられてよい。すなわち、本実施形態では、入口部の各流路と出口部の各流路の構成は、回転対称な関係にあるので、入口部全体としての圧力損失の値（幅方向の全流路における全長にわたる圧力損失）と出口部全体としての圧力損失の値が等しければ、両者の単位長さあたりの圧力損失も等しいと見なしてよい。圧力損失として、上述の式（１）を用いて算出された値を用いてもよい。または、圧力損失が等しいかどうかの比較には、実際の測定値が用いられてよい。測定時には、入口部（出口部）の上流側の端部から下流側の端部へ向かってガスを流したときの圧力の差を検出することで算出されてよい。また、「単位長さあたりの圧力損失が等しい」状態とは、単位長さあたりの圧力損失の値が完全に一致していなくともよく、製造誤差や測定誤差の範囲内での誤差が存在していてもよい。
【００７１】
なお、入口部４２のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、入口部４２の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。出口部４３のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、出口部４３の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。入口部４５のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、入口部４５の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。出口部４６のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、出口部４６の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。
【００７２】
上述の実施形態では、流路４２ａ、流路４１ａ、及び流路４３ａが連結されることで構成される連続流路は、幅方向の位置によらず、互いに略同一であった。ただし、完全に略同一な長さでなくともよい。例えば、入口部４２のＸ軸方向に対する傾斜角と、出口部４３のＸ軸方向に対する傾斜角は同一であったが、互いに異なっていてもよい。このような場合であっても、入口部４２及び出口部４３の一方が空間（充填粒子が充填されていない状態）であるような改質層よりは、改質層３０Ａの方がガスの流れの均一性を向上できる。燃焼層３０Ｂについても同様である。
【符号の説明】
【００７３】
３０…熱交換型改質器、３０Ａ…改質層、３０Ｂ…燃焼層、３５Ａ…改質触媒、３５Ｂ…燃焼触媒、４１…熱交換部（第１熱交換部）、４２…入口部（第１入口部）、４３…出口部（第１出口部）、４４…熱交換部（第２熱交換部）、４５…入口部（第２入口部）、４６…出口部（第２出口部）、５１…充填粒子（第１充填粒子）、５２…充填粒子（第２充填粒子）、５３…充填粒子（第３充填粒子）、５４…充填粒子（第４充填粒子）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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