(57)【要約】【課題】本発明は、中間層として、高い導電性を有し、薄膜であり、かつ良好な引張強度を示す導電性フィルムを含有し、両外層の剥離性にも優れる積層フィルムを提供することを課題とする。【解決手段】導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）からなる中間層と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）からなる両外層とを有し、樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下である積層フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）からなる中間層と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）からなる両外層とを有し、
樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、
樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下である積層フィルム。
【請求項２】
導電性フィラー（Ａ）が、カーボンフィラーである請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項３】
熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリオレフィン系樹脂である請求項１又は２に記載の積層フィルム。
【請求項４】
熱可塑性樹脂（Ｃ）が、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂から選ばれる１種以上である請求項１〜３のいずれか１項に記載の積層フィルム。
【請求項５】
熱可塑性樹脂（Ｂ）と熱可塑性樹脂（Ｃ）との溶解度パラメータの差が、０．５以上である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の積層フィルム。
【請求項６】
導電性フィラー（Ａ）の含有量が、樹脂組成物（Ｉ）中、１質量％以上３０質量％以下である請求項１〜５のいずれか１項に記載の積層フィルム。
【請求項７】
前記中間層と前記両外層との剥離強度が０．１Ｎ／ｃｍ以上１．４Ｎ／ｃｍ以下である請求項１〜６のいずれか1項に記載の積層フィルム。
【請求項８】
前記中間層の体積抵抗値が１０００Ω・ｃｍ以下である請求項１〜７のいずれか１項に記載の積層フィルム。
【請求項９】
導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）を中間層とし、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）を両外層となるように共押出によって積層する積層フィルムの製造方法であって、  樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、
樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下である、積層フィルムの製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の積層フィルム、又は請求項９に記載の製造方法によって得られた積層フィルムの両外層を剥離除去する、導電性フィルムの製造方法。
【請求項１１】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の積層フィルム、又は請求項９に記載の製造方法によって得られた積層フィルムの両外層を剥離除去して得られた導電性フィルム。
【請求項１２】
請求項１１に記載の導電性フィルムを用いた集電体。
【請求項１３】
請求項１１に記載の導電性フィルムを用いた電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は導電性を持つ中間層を有する積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
エレクトロニクス分野において、高分子材料に求められる主要特性は製品や用途によって様々であるが、成形性、耐熱性、耐久性、高強度、耐薬品性、耐蝕性等があり、これらの要求を満たす樹脂としては、ポリプロピレン、ポリカーボネート、ポリイミド等の熱可塑性樹脂やエポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂が挙げられる。
【０００３】
最近では、電子部品の小型化、薄型化に伴い、これらに使用するための導電性部材にも、軽量で薄膜の材料が要求されるようになっており、軽量かつ上記のように成形性や耐蝕性に優れる高分子材料を基材とする導電性材料が求められている。
【０００４】
一般に、絶縁性である高分子材料に導電性材料を添加することで導電性を付与することができ、導電性の高分子フィルムを得ることができる。高分子材料に導電性材料を添加する方法としては、溶液キャスト法や溶融成形法などが知られている。
【０００５】
溶液キャスト法は、基材上に、高分子材料と導電性材料を含む塗工液をキャストすることによりフィルム状に成形する方法である。たとえば、特許文献１には、樹脂成分として特定のスチレン−ブタジエンブロック共重合体を使用し、特定の溶剤を使用する溶液キャスト法によって導電性フィルムが得られることが開示されている。
【０００６】
一方、溶融成形法は、導電性材料を分散させた高分子材料を、溶融押出や延伸によりフィルム状に成形する方法である。たとえば、特許文献２には、結晶性樹脂とカーボン系フィラーとを含み、エラストマーを含まず、延伸又は圧延処理を行う工程の温度を特定の範囲とすることで、薄膜の導電性フィルムが得られることが開示されている。
【０００７】
また、特許文献３には、共押出法を用いて多層フィルムを製膜し、両外層を剥離する導電性フィルムの製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１３−２３４２９０号公報
【特許文献２】特開２０１２−２０４２９２号公報
【特許文献３】特開２０１４−０３０８９９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１のような溶液キャスト法によると、塗布ムラができやすいうえに、溶剤に難溶性の材料が使用できないなどの課題があり、特許文献２のような溶融成形法によると、延伸によって樹脂中に分散しているカーボン系フィラーによる導電ネットワーク構造が破壊されるためか、導電性材料が少ない場合、導電性に劣り、薄膜化が困難であるなどの問題がある。
特許文献３のような共押出法を用いると、前記の問題は生じず、両外層が存在することで、輸送時のハンドリング性にも優れるものの、中間層を薄膜化すると、得られた多層フィルムから外層を除去することが難しくなる。そのため、共押出法においては、外層のより高い剥離性が求められる。
本発明は、中間層として、高い導電性を有し、薄膜であり、かつ良好な引張強度を示す導電性フィルムを含有し、両外層の剥離性にも優れる積層フィルムを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、鋭意検討した結果、積層フィルムの中間層に導電性フィラーと樹脂を含み、両外層の樹脂とのメルトフローレイト比を特定の範囲とし、さらに中間層に用いられる組成物の法線応力差を特定の範囲として、中間層を薄膜とすることによって、前記課題が達成されることを見出した。
【００１１】
すなわち本発明は、以下の通りである。
＜１＞
導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）からなる中間層と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）からなる両外層とを有し、
樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、
樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下である積層フィルム。
＜２＞
導電性フィラー（Ａ）が、カーボンフィラーである、上記＜１＞に記載の積層フィルム。
＜３＞
熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリオレフィン系樹脂である、上記＜１＞又は＜２＞に記載の積層フィルム。
＜４＞
熱可塑性樹脂（Ｃ）が、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂から選ばれる１種以上である、上記＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載の積層フィルム。
＜５＞
熱可塑性樹脂（Ｂ）と熱可塑性樹脂（Ｃ）との溶解度パラメータの差が、０．５以上である、上記＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載の積層フィルム。
＜６＞
導電性フィラー（Ａ）の含有量が、樹脂組成物（Ｉ）中、１質量％以上３０質量％以下である、上記＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の積層フィルム。
＜７＞
前記中間層と前記両外層との剥離強度が０．１Ｎ／ｃｍ以上１．４Ｎ／ｃｍ以下である、上記＜１＞〜＜６＞のいずれか1項に記載の積層フィルム。
＜８＞
前記中間層の体積抵抗値が１０００Ω・ｃｍ以下である、上記＜１＞〜＜７＞のいずれか１項に記載の積層フィルム。
＜９＞
導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）を中間層とし、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）を両外層となるように共押出によって積層する積層フィルムの製造方法であって、
樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、
樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下である、積層フィルムの製造方法。
＜１０＞
上記＜１＞〜＜８＞のいずれか１項に記載の積層フィルム、又は上記＜９＞に記載の製造方法によって得られた積層フィルムの両外層を剥離除去する、導電性フィルムの製造方法。
＜１１＞
上記＜１＞〜＜８＞のいずれか１項に記載の積層フィルム、又は上記＜９＞に記載の製造方法によって得られた積層フィルムの両外層を剥離除去して得られた導電性フィルム。
＜１２＞
上記＜１１＞に記載の導電性フィルムを用いた集電体。
＜１３＞
上記＜１１＞に記載の導電性フィルムを用いた電池。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の積層フィルムは、中間層として、高い導電性を有し、薄膜であり、かつ良好な引張強度を示す導電性フィルムを含有し、両外層の剥離性にも優れるため、導電性フィルムが要求される分野にて好適に使用することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明を詳しく説明する。ただし、本発明の内容が以下に説明する実施形態に限定されるものではない。
【００１４】
［中間層］
中間層は、導電性フィラー（Ａ）及び熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）からなる層である。
【００１５】
（樹脂組成物（Ｉ））
樹脂組成物（Ｉ）は、導電性フィラー（Ａ）及び熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む。
【００１６】
（導電性フィラー（Ａ））
導電性フィラー（Ａ）は、特に限定されるものではないが、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、グラファイトカーボン、炭素繊維等のカーボンフィラー、粉末又は繊維状の金属、金属酸化物、金属窒化物等が挙げられる。なかでも、カーボンフィラーが好ましく、カーボンブラック及びカーボンナノチューブがより好ましく、樹脂組成物への分散性、導電性、比重、コストなどの観点から、カーボンブラックが更に好ましい。
【００１７】
カーボンブラックとして、具体的にはケッチェンブラック、アセチレンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック並びにナフサなどの炭化水素を水素及び酸素の存在下で部分酸化して、水素及び一酸化炭素を含む合成ガスを製造する際に副生するカーボンブラック、あるいはこれを酸化または還元処理したカーボンブラックなどが挙げられ、アセチレンブラック、ケッチェンブラックが好ましい。これらのカーボンブラックは、一種のみを使用してもよく、二種以上を使用してもよい。
【００１８】
カーボンブラックは、アスペクト比が１〜５である粒子状の形態であることが好ましい。なお、本発明においてアスペクト比とは、カーボンブラックが粒子状の形態である場合、カーボンブラックのストラクチャーを構成する球状成分の長軸の長さを球状成分の短軸の長さで割った値を指す。一方、カーボンブラックが繊維状の形態である場合、繊維長を繊維径で割った値を指す。
【００１９】
カーボンブラックの平均一次粒子径は１０ｎｍ以上が好ましく、２０ｎｍ以上がより好ましい。一方、上限については、６０ｎｍ以下が好ましく、５０ｎｍ以下がより好ましい。カーボンブラックの平均一次粒子径を１０ｎｍ以上とすることで樹脂組成物へカーボンブラックが分散しやすくカーボンブラックの未分散の凝集塊が生じにくいため、成形加工時に安定した生産をすることができる。一方、カーボンブラックの平均一次粒子径を６０ｎｍ以下とすることで樹脂組成物へ分散したときの導電性の指標となる体積抵抗値を小さくすることができ、良好な導電性を得ることができる。
【００２０】
カーボンブラックのＤＢＰ吸油量は、下限については５０ｍｌ／１００ｇ以上が好ましく、１００ｍｌ／１００ｇ以上がより好ましい。一方、上限については７５０ｍｌ／１００ｇ以下が好ましく、４００ｍｌ／１００ｇ以下がより好ましい。ＤＢＰ吸油量が、５０ｍｌ／１００ｇ以上であるとストラクチャーが大きく、良好な導電性を得ることができる。一方、ＤＢＰ吸油量が、７５０ｍｌ／１００ｇ以下であると、樹脂組成物への溶融分散が容易にでき、カーボンブラックの未分散の凝集塊が生じることを防げるため、成形加工時に安定した生産をすることができる。なお、ＤＢＰ吸油量とはカーボンブラック粒子間の空隙を満たすことに用いられるＤｉｂｕｔｙｌ ｐｈｔｈａｌａｔｅ（ＤＢＰ）の量により、粒子が化学的または物理的結合により凝集した構造であるストラクチャーの程度を示すものであり、カーボンブラック１００ｇ当りに包含することのできるＤＢＰの量（ｍｌ）である。
【００２１】
カーボンブラックの具体例としては、商品名「ＢＬＡＣＫ  ＰＥＡＲＬＳ」「ＶＵＬＣＡＮ」「ＳＴＥＲＬＩＮＧ」（キャボット社製）、「ケッチェンブラックＥ Ｃ」（ライオン・スペシャリティ・ケミカルズ社製） 、「デンカブラック」（電気化学工業社製） 、「トーカブラック」（東海カーボン社製）、「旭カーボンブラック」（旭カーボン社製）、「三菱カーボンブラック」（三菱ケミカル社製）等が挙げられる。
【００２２】
導電性フィラー（Ａ）の含有量は、樹脂組成物（Ｉ）中、１質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上が更に好ましい。一方、上限については３０質量％以下が好ましく２５質量％以下がより好ましい。１質量％以上であれば、良好な導電性を発現する導電ネットワークを形成するため、体積抵抗値を低くすることができる。一方、３０質量％以下であると、フィルム状に溶融成形した際に、導電性フィラー（Ａ）の分散不良を起こりにくく、外観良好なフィルムを得ることができ、フィルムの物理的性能を維持することができる。
【００２３】
（熱可塑性樹脂（Ｂ））
熱可塑性樹脂（Ｂ）は、特に限定されるものではなく、各種熱可塑性樹脂を用いることができ、耳などのトリミングロス等から発生するリサイクル樹脂も用いることができる。熱可塑性樹脂のなかでも、コスト、耐溶剤性、強度の観点からポリオレフィン系樹脂が好ましい。
【００２４】
ポリオレフィン系樹脂の例としては、エチレン単独重合体（ホモポリエチレン）；エチレンと１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン又は１−デセンとの共重合体等のエチレン系重合体；プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）；プロピレンとエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン又は１−デセンなどと共重合することで得られるプロピレン共重合体等のプロピレン系重合体が挙げられる。これらの中でも、耐熱性の観点から、プロピレン系重合体が好適に使用される。
【００２５】
プロピレン系重合体の立体規則性を示すアイソタクチックペンタッド分率は、８０〜９９％が好ましく、８３〜９８％がより好ましく、８５〜９７％が更に好ましい。アイソタクチックペンタッド分率が低すぎると、機械的強度が低下する恐れがある。一方、アイソタクチックペンタッド分率の上限については現時点において工業的に得られる上限値で規定しているが、将来的に工業レベルで更に規則性の高い樹脂が開発された場合においてはこの限りではない。アイソタクチックペンタッド分率とは、任意の連続する５つのプロピレン単位で構成される炭素−炭素結合による主鎖に対して側鎖である５つのメチル基がいずれも同方向に位置する立体構造あるいはその割合を意味する。13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル基領域のシグナルにより測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位から求められる。メチル基領域のシグナルの帰属は、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ  ｅｔ  ａｌ．（Ｍａｃｒｏｍｏｌ．８，６８７（１９７５））に準拠している。
【００２６】
また、プロピレン系重合体の分子量分布を示すパラメータであるＭｗ／Ｍｎは、１．５以上が好ましく、２．０以上がより好ましい。一方、上限については、１０．０以下が好ましく、８．０以下がより好ましく、６．０以下が更に好ましい。Ｍｗ／Ｍｎが小さいほど分子量分布が狭いことを意味するが、Ｍｗ／Ｍｎを１．５以上とすることで十分な押出成形性が得られ、工業的に大量生産が可能である。一方、Ｍｗ／Ｍｎを１０．０以下とすることで、十分な機械的強度を確保することができる。Ｍｗは重量平均分子量、Ｍｎは数平均分子量を表し、Ｍｗ／ＭｎはＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）法によって得られる。
【００２７】
また、プロピレン系重合体のメルトフローレイト（ＭＦＲ）は特に制限されるものではないが、１．０ｇ／１０分以上が好ましく、５．０ｇ／１０分以上がより好ましい。一方、上限については、３０ｇ／１０分以下が好ましく、２０ｇ／１０分以下がより好ましい。ＭＦＲを１．０ｇ／１０分以上とすることで、導電性フィラーを充填して粘度が上昇した場合にも、樹脂組成物の成形加工時において十分な溶融粘度を有し、高い生産性を確保することができる。一方、ＭＦＲを３０ｇ／１０分以下とすることで、導電性フィラーを充填した樹脂組成物において、強度を十分に有することができる。なお、ＭＦＲはＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠して温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した値である。
【００２８】
プロピレン系重合体としては、たとえば、商品名「ノバテックＰＰ」「ＷＩＮＴＥＣ」（日本ポリプロ社製）、「ノティオ」「タフマーＸＲ」（三井化学社製）、「ゼラス」「サーモラン」（三菱ケミカル社製）、「住友ノーブレン」「タフセレン」（住友化学社製）、「プライム ＰＰ」「プライム ＴＰＯ」（プライムポリマー社製）、「Ａｄｆｌｅｘ」「Ａｄｓｙｌ」「ＨＭＳ−ＰＰ（ＰＦ８１４）」（サンアロマー社製）、「バーシファイ」「インスパイア」（ダウケミカル社製）等の市販されている商品を使用できる。
【００２９】
熱可塑性樹脂（Ｂ）の溶解度パラメータ（ＳＰ値）は、７〜１１が好ましく、７〜９がより好ましく、７．５〜８．５が更に好ましい。たとえば、一般的なプロピレン系重合体であるホモプロピレンのＳＰ値は８．０である。熱可塑性樹脂（Ｂ）のＳＰ値は、剥離性の観点から、後述する熱可塑性樹脂（Ｃ）のＳＰ値との差によって好適な範囲が決められる。また、熱可塑性樹脂（Ｂ）のＳＰ値は共重合体成分により調整することができる。
【００３０】
本発明において熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物（Ｉ）中、７０質量％以上が好ましく、７５質量％以上がより好ましい。一方、上限については、９９質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましく、９０質量％以下が更に好ましい。７０質量％以上であると延伸によるフィルムの機械物性の向上が期待できる。一方、９９質量％以下であると導電性フィラー（Ａ）の分散が良好になるため、安定的な導電性を有するフィルムが得られる。
【００３１】
（添加剤）
樹脂組成物（Ｉ）には、前述した成分のほか、本発明の効果を阻害しない範囲内で、一般的に配合される添加剤を適宜添加してもよい。前記添加剤は、成形加工性、生産性及びフィルムの諸物性を改良・調整する目的で添加される。具体的には、シリカ、タルク、カオリン、炭酸カルシウム等の無機粒子、酸化チタン、カーボンブラック等の顔料、難燃剤、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、溶融粘度改良剤、架橋剤、滑剤、核剤、可塑剤、老化防止剤、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、中和剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤、着色剤等が挙げられる。
【００３２】
（樹脂組成物（Ｉ）の第一法線応力差の平均値）
樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ-１における第一法線応力差の平均値は、−０．０１５ＭＰａ以上である。前記第一法線応力差の平均値は、−０．０１２ＭＰａ以上が好ましく、−０．０１０ＭＰａ以上がより好ましい。前記第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ未満であると、せん断方向の垂直方向への応力が高くなるため、フィルムの厚み方向への厚さ振れが大きくなり、中間層の厚みが均一なフィルムを得ることができない。前記第一法線応力差の平均値は、導電性フィラー（Ａ）の含有量および種類によって、調整することができる。
ここで、第一法線応力差とは、測定対象物に対してせん断をかけた場合に測定対象物のせん断方向に対して垂直に働く応力のことである。なお、樹脂組成物（Ｉ）の第一法線応力差は、後述する実施例に記載の方法により測定される。
【００３３】
（樹脂組成物（Ｉ）のＭＦＲ）
樹脂組成物（Ｉ）のＭＦＲ（ＭＦＲ（Ｉ））は、特に限定されるものではないが、製膜安定性、生産性の観点から０．１〜１５ｇ／１０分であることが好ましい。ＭＦＲ（Ｉ）の下限としては、フィルム成形性の点から、０．５ｇ／１０分以上がより好ましく、１．０ｇ／１０分以上が更に好ましい。上限としては１５ｇ／１０分以下であることが好ましく、１０ｇ／１０分以下であることがより好ましく、５．０ｇ／１０分以下であることが更に好ましい。
なお、ＭＦＲはＪＩＳ  Ｋ７２１０−１：２０１４に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した値である。
【００３４】
［両外層］
両外層は、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）からなる層である。
【００３５】
（樹脂組成物（II））
樹脂組成物（II）は、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む。
【００３６】
（熱可塑性樹脂（Ｃ））
熱可塑性樹脂（Ｃ）は、特に限定されるものではないが、中間層を形成する樹脂組成物（Ｉ）との剥離性、また耐熱性の観点から、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂から選ばれる１種以上が好ましい。特に、中間層を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）にポリオレフィン系樹脂を用いる場合、ポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂から選ばれる１種以上が好ましく、ポリエステル系樹脂がより好ましい。なかでも、熱可塑性樹脂（Ｂ）にプロピレン系重合体を用いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）にポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂から選ばれる１種以上を用いることが好ましく、熱可塑性樹脂（Ｂ）にプロピレン系重合体を用いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）にポリエステル系樹脂を用いることがより好ましい。
また、必要に応じて、上述の熱可塑性樹脂とは異なる他の熱可塑性樹脂と混合してもよく、たとえば、耳などのトリミングロス等から発生するリサイクル樹脂も用いることができる。
【００３７】
熱可塑性樹脂（Ｃ）の溶解度パラメータ（ＳＰ値）は、８〜１６が好ましく、９〜１３がより好ましく、１０〜１２が更に好ましい。熱可塑性樹脂（Ｃ）に好適に用いられる樹脂のＳＰ値としては、ポリエチレンテレフタレートのＳＰ値  １０．７（ポリエステル樹脂）、ポリカーボネートのＳＰ値  ９．７（ポリカーボネート系樹脂）、ポリスチレンのＳＰ値  ９．０（ポリスチレン系樹脂）である。また、熱可塑性樹脂（Ｃ）のＳＰ値は共重合体成分により調整することができる。
熱可塑性樹脂（Ｃ）のＳＰ値は、中間層と両外層との剥離性の観点から、熱可塑性樹脂（Ｂ）のＳＰ値との差によって好適な範囲が決められる。
熱可塑性樹脂（Ｂ）と熱可塑性樹脂（Ｃ）との溶解度パラメータ（ＳＰ値）の差は、０．５以上が好ましく、０．８以上がより好ましく、１．０以上が更に好ましい。一方、上限に特に制限はないが、１０以下が好ましく、５．０以下がより好ましい。
【００３８】
（添加剤）
樹脂組成物（II）には、前述の熱可塑性樹脂（Ｃ）以外にも、本発明の効果を阻害しない範囲内で、一般的に配合される添加剤を適宜添加してもよい。前記添加剤は、成形加工性、生産性および多孔フィルムの諸物性を改良・調整する目的で添加される。具体的には、シリカ、タルク、カオリン、炭酸カルシウム等の無機粒子、酸化チタン、カーボンブラック等の顔料、難燃剤、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、溶融粘度改良剤、架橋剤、滑剤、核剤、可塑剤、老化防止剤、酸化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、中和剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤、着色剤等が挙げられる。
【００３９】
（樹脂組成物（II）の特性）
樹脂組成物（II）のＭＦＲ（ＭＦＲ（II））は、樹脂組成物（Ｉ）のＭＦＲ（Ｉ）との比が、０．１以上３．５以下であることを満たすものであれば、特に限定されるものではないが、製膜安定性や生産性の観点から、０．０５〜５０ｇ／１０分が好ましい。０．５〜３０ｇ／１０分がより好ましく、１．０〜２０ｇ／１０分が更に好ましい。
【００４０】
［積層フィルム］
（積層構成）
本発明の積層フィルムの積層構成は、樹脂組成物（Ｉ）からなる中間層と、樹脂組成物（II）からなる両外層とを有していれば、特に限定されるものではない。
たとえば、樹脂組成物（II）からなる層、樹脂組成物（Ｉ）からなる層、樹脂組成物（II）からなる層、樹脂組成物（Ｉ）からなる層、樹脂組成物（II）からなる層の順に積層された５層構造のものも本発明の積層フィルムに含まれる。
本発明の効果を損なわない範囲において、他の層を積層してもよい。前記他の層としては、具体的には、強度保持層、耐熱層、粘着層、バリア層等が挙げられる。
全層数も、本発明の効果を損なわない限り、特に限定されるものではなく、３層であっても、４層以上であってもよいが、３層であることが好ましい。各層の層数及び厚みも、用途や目的に応じて、適宜調整することができる。
本発明の積層フィルムは、両外層を有する積層構成とすることで、中間層を導電性フィルムとして使用する場合において、両外層は、当該中間層である導電性フィルムを輸送し、使用する後工程作業まで、保護フィルムとして機能することができる。
【００４１】
（樹脂組成物（Ｉ）のＭＦＲ（Ｉ）と樹脂組成物（II）のＭＦＲ（II）との比）
樹脂組成物（Ｉ）のＭＦＲ（Ｉ）と樹脂組成物（II）のＭＦＲ（II）との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］は、０．１以上３．５以下である。フィルム成形性やフィルム厚みの均一性の点から、好ましくは０．１５〜３．０、より好ましくは０．５〜２．０である。また、導電性の点から、好ましくは０．１〜２．０、より好ましくは０．１〜１．５である。
ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）が０．１より小さいもしくは３．５より大きいと、中間層と両外層との溶融粘度差が大きくなるため、製造時にフィルムの厚み方向の振れが大きくなり、安定した製膜をすることができなくなる。
【００４２】
（中間層と両外層との剥離性）
本発明の積層フィルムにおける、温度２５℃環境下において剥離速度１００ｍｍ／ｍｉｎでＴ型剥離した場合の中間層と両外層との剥離強度は０．１Ｎ／ｃｍ以上１．４Ｎ／ｃｍ以下であることが好ましい。また、０．１Ｎ／ｃｍ以上１．０Ｎ／ｃｍ以下であることがより好ましく、０．２Ｎ／ｃｍ以上０．５Ｎ／ｃｍ以下であることがさらに好ましい。剥離強度が０．１Ｎ／ｃｍ以上であれば、積層フィルムの巻き取り時に中間層とその両外層が剥がれる不具合を抑えることができる。一方で、剥離強度が１．４Ｎ／ｃｍ以下であれば、中間層と両外層とを剥がした際に中間層に両外層の一部が付着するなど剥離不良を防止できる。
【００４３】
（体積抵抗値）
本発明の積層フィルムの中間層の体積抵抗値は、１０００Ω・ｃｍ以下が好ましく、５００Ω・ｃｍ以下がより好ましく、１００Ω・ｃｍ以下が更に好ましく、５０Ω・ｃｍ以下が更に好ましい。一方、低い値であるほど導電性が良好であるため、下限は特に制限されるものではないが、通常０．１Ω・ｃｍ以上である。体積抵抗値は、１０００Ω・ｃｍ以下であれば、導電性が要求される用途に好適に使用することができる。
【００４４】
（引張強度）
本発明の積層フィルムの引張強度は、１０ＭＰａ以上が好ましく、２０ＭＰａ以上がより好ましい。一方、高い値であるほど強度に優れるため、上限は特に制限されるものではないが、通常４００ＭＰａ以下である。引張強度は、１０ＭＰａ以上であれば、フィルムを使用した後工程におけるハンドリング性を維持することができる。
なお、フィルムの引張強度はＪＩＳ Ｋ７１６１に準拠して測定される。具体的には、フィルムを得る際の引き取り方向を長軸とする幅１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの長方形のフィルムを、室温下にて２００ｍｍ／ｍｉｎの条件で引っ張ったときのフィルムが破壊されるまでの最大応力である。
【００４５】
（中間層の厚み）
本発明の積層フィルムの中間層の厚みは、５０μｍ以下であり、３０μｍ以下が好ましい。一方、下限は５μｍ以上が好ましい。厚みは５μｍ以上であれば、ハンドリング性を良好にできる強度を有することができる。また、厚みが５０μｍ以下であれば、小型化や軽量化が求められる用途に対しても使用できる。
【００４６】
［積層フィルムの製造方法］
本発明の積層フィルムの製造方法について説明するが、以下の説明は、本発明の積層フィルムを製造する方法の一例であり、本発明の積層フィルムはかかる製造方法により製造される積層フィルムに限定されるものではない。
【００４７】
本発明の積層フィルムの好ましい製造方法は、導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）を中間層とし、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）を両外層となるように共押出によって積層する方法であって、樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下である。
本製造方法について、以下に具体的に記載する。
【００４８】
（押出工程）
本製造方法の押出工程においては、導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）を中間層とし、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）を両外層となるように積層する。
中間層となる樹脂組成物（Ｉ）は、導電性フィラー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とを混合して得る。混合する際、これらの原料を、タンブラーミキサー、オムニミキサー等の混合機でプレブレンドした後、必要に応じて、得られた混合物を混練して、調製することができる。次に示す押出機のなかで混合及び混練を行ってもよいし、事前に混合してコンパウンドとしてもよい。また、必要に応じて、添加剤を適宜加えてもよい。
【００４９】
導電性フィラー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）は、混合する前、または後、あるいはコンパウンドとした後に、オーブンや真空乾燥機などで乾燥してもよい。乾燥の際には、加熱することが好ましいが、成分の変質が起こらない条件とすることが好ましい。
【００５０】
前記のようにして得られた樹脂組成物（Ｉ）と熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）を積層する方法として、共押出法や、各層のフィルムを形成した後に、重ね合わせて熱融着する方法、接着剤等で接合する方法等が挙げられるが、薄膜化の観点で、共押出法が好ましい。
【００５１】
共押出法を用いて、シート状に製膜する具体的方法として、例えば単軸押出機、二軸押出機、多軸押出機など、公知の押出機を用い、樹脂混合物を加熱溶融して、例えばＴダイ法、インフレーション法などを挙げることができる。なかでもＴダイ法を用いるのが好ましい。必要性に応じて、押出機のベント口に減圧機を接続し、水分や分低分子量物質を除去してもよい。
Ｔダイ法を用いる場合、Ｔダイから押出されたシート状の溶融樹脂を、回転するキャストロール（チルロール、キャストドラム）上に冷却固化し、シート状物に成形する方法、いわゆるキャスト成形を挙げることができ、キャストロールによりキャスト成形することが好ましい。
【００５２】
キャストロールにシート状物を密着させるために、タッチロール、エアナイフ、電気密着装置などをキャストロールに取り付けてもよい。
溶融押出によるキャスト成形においては、押出温度は、樹脂組成物の流動性や成形性等に応じて適宜調整されるが、生産性やフィルムの機械的強度等の観点から、１９０〜３５０℃が好ましく、１９５℃〜３００℃がより好ましく、２００〜２８０℃が更に好ましい。
キャストロールによる冷却固化温度は、製膜安定性の観点から、８０〜１５０℃が好ましく、９０〜１４０℃がより好ましく、１００〜１３０℃が更に好ましい。
【００５３】
（積層フィルムの加工）
本発明の積層フィルムは、本発明の効果を損なわない範囲で、機械的強度の向上などの物性面の改善や用途、使用目的に応じて、延伸加工、またコロナ処理、プラズマ処理、印刷、コーティング、蒸着等の表面加工を施してもよい。
【００５４】
［導電性フィルム及び導電性フィルムの製造方法］
本発明の導電性フィルムは、前記積層フィルムの両外層を剥離除去することによって得られる。
すなわち、本発明の導電性フィルムの製造方法は、導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）からなる中間層と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）からなる両外層とを有し、樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下である積層フィルムの両外層を剥離除去するものである。
【００５５】
また、別の態様の本発明の導電性フィルムの製造方法は、導電性フィラー（Ａ）および熱可塑性樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物（Ｉ）を中間層とし、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）を両外層となるように共押出によって積層して得られた積層フィルムの両外層を剥離除去するものであり、樹脂組成物（Ｉ）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（Ｉ））と樹脂組成物（II）のメルトフローレイト（ＭＦＲ（II））との比［ＭＦＲ（Ｉ）／ＭＦＲ（II）］が０．１以上３．５以下であり、樹脂組成物（Ｉ）の温度２４０℃、せん断速度１０〜１００ｓｅｃ−1における第一法線応力差の平均値が−０．０１５ＭＰａ以上であり、かつ中間層の厚みが５０μｍ以下であるものである。
【００５６】
前記積層フィルムの製造後、すぐに両外層を剥離して導電性フィルムを得てもよいし、積層フィルムの状態で保管し、必要に応じて、両外層を剥離して導電性フィルムを得てもよい。積層フィルムの状態で保管することが、導電性フィルムの輸送時のハンドリング性が向上するため、好ましい。
【００５７】
［集電体及び電池］
本発明の集電体及び電池は、前記の方法で得られた導電性フィルムを用いる。
前記導電性フィルムは、薄膜であり、引張強度にも優れるため、電池の集電体に好適に用いることができる。また、当該集電体は、リチウムイオン電池等の電池に好適に用いることができる。
【００５８】
＜用語の説明＞
本発明においては、「シート」と称する場合でも「フィルム」を含むものとし、「フィルム」と称する場合でも「シート」を含むものとする。
【００５９】
本発明において、「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現した場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」及び「好ましくはＹより小さい」の意を包含する。
また、本発明において、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）と表現した場合、特にことわらない限り「好ましくはＸより大きい」の意を包含し、「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、特にことわらない限り「好ましくはＹより小さい」の意を包含する。
【実施例】
【００６０】
実施例および比較例を示し、本発明の積層フィルムについて詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００６１】
実施例及び比較例においては、導電性フィラー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とを事前にコンパウンドした樹脂組成物（Ｉ）と、熱可塑性樹脂（Ｃ）を含む樹脂組成物（II）として、以下に示すものを用い、中間層と両外層とが積層された積層フィルムを製造した。表１に積層フィルムの組成及び特性を示し、表２に中間層である導電性フィルムの特性を示す。
【００６２】
（樹脂組成物（Ｉ））
樹脂組成物（Ｉ−１）
・導電性フィラー（Ａ）：カーボンブラック  ２４質量％
・熱可塑性樹脂（Ｂ）：ホモポリプロピレン  ７６質量％
・ＭＦＲ（Ｉ）：７．９ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
・第一法線応力差の平均値：−０．００２９ＭＰａ
【００６３】
樹脂組成物（Ｉ−２）
・導電性フィラー（Ａ）：カーボンブラック  ２４．５質量％、
・熱可塑性樹脂（Ｂ）：ホモポリプロピレン  ７５．５質量％
・ＭＦＲ（Ｉ）：０．７ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
・第一法線応力差の平均値：−０．００７８ＭＰａ
【００６４】
樹脂組成物（Ｉ−３）
・導電性フィラー（Ａ）：カーボンナノチューブ  ６質量％
・熱可塑性樹脂（Ｂ）：ホモポリプロピレン  ９４質量％
・ＭＦＲ（Ｉ）：２．６ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
・第一法線応力差の平均値：−０．０１１４ＭＰａ
【００６５】
樹脂組成物（Ｉ−４）
・導電性フィラー（Ａ）：カーボンブラック（ケッチェンブラックＥＣ３００Ｊ（ライオン・スペシャリティ・ケミカルズ社製、ＤＢＰ吸油量：３６０ｃｍ3／１００ｇ））２０質量％
・熱可塑性樹脂（Ｂ）：ホモポリプロピレン  ８０質量％
・ＭＦＲ（Ｉ）：０．１ｇ／１０分以下（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重、１０分の条件ではほとんど流動せず）
・第一法線応力差の平均値：−０．０１６９ＭＰａ
【００６６】
（樹脂組成物（II））
樹脂組成物（II−１）
・熱可塑性樹脂（Ｃ）：ポリエステル共重合体  ＥＣＯＺＥＮ ＢＳ３００Ｄ（ＳＫケミカル社製）  １００質量％
・ＭＦＲ（II）：４．３ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
【００６７】
樹脂組成物（II−２）
・熱可塑性樹脂（Ｃ）：高密度ポリエチレン  ノバテックＨＹ５４０（日本ポリエチレン社製）  １００質量％
・ＭＦＲ（II）：２．０ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
【００６８】
樹脂組成物、各フィルムの特性、評価は以下の方法で行った。
（１）メルトフローレイト（ＭＦＲ）
東洋精機製作所製セミメルトインデックサ  ２Ａ型を用いて、ＪＩＳ  Ｋ−７２１０  Ａ法に準じて、試験温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。これを３回測定し、その平均をＭＦＲとした。
【００６９】
（２）第一法線応力差の平均値
レオメータ  ＭＲ−３００（（株）ユービーエム製）を用いて、１８ｍｍΦ２°のコーンプレートを使用し、試験温度２４０℃における定常流せん断粘度測定での第一法線応力差を測定し、せん断速度１０〜１００秒−1の平均値を第一法線応力差の平均値とした。
【００７０】
（３）中間層と両外層との剥離強度（剥離性の評価）
得られた積層フィルムの中間層と両外層との剥離強度は、両外層の片面を剥離した導電性フィルムを、フィルムの引き取り（流れ）方向（ＭＤ）が長軸となるように幅２０ｍｍ、長さ２００ｍｍの短冊状に切り出し、中間層と残った両外層の片面を長さ５０ｍｍまで剥離し、残りの長さ１５０ｍｍを室温下にて１００ｍｍ／ｍｉｎの条件で中間層と残った両外層の片面が剥離するまで測定し、その引張応力の最大値を剥離強度とした。これを５回測定し、平均を中間層と両外層との剥離強度とした。剥離強度は０．１〜１．４Ｎ／ｃｍが良好である。
【００７１】
（４）中間層の厚み
得られた積層フィルムの中間層を１／１０００ｍｍのダイアルゲージにて、フィルム幅方向の中心を不特定に３箇所、また中心点から幅方向左右にそれぞれ１００ｍｍの位置の６箇所、計９箇所を測定し、その平均を厚み（平均厚み）とした。
【００７２】
（５）中間層の厚みの均一性
（４）で測定した９箇所の中間層の厚みと、中間層の平均厚みとの差の絶対値（Ｔ）を算出した。中間層の厚みの均一性は、次に示す基準で評価した。
○：全ての箇所で、Ｔが平均厚みの１０％以下である
△：Ｔが平均厚みの１０％を超えて２５％以下となる箇所が１箇所以上あるが、２５％を超える箇所はない（実用範囲内）
×：Ｔが平均厚みの２５％を超える箇所が１箇所以上ある
【００７３】
（６）表面抵抗値（導電性の評価）
得られた積層フィルムの中間層の表面抵抗値は、以下の条件で測定し、単位はΩ／□で表した。
・測定装置：Ｌｏｒｅｓｔａ  ＡＸ  ＭＣＰ−Ｔ３７０（（株）三菱化学アナリテック製）
・測定方式：定電流印加方式、四端子四探針法（ＡＳＰタイププローブ）
【００７４】
（７）体積抵抗値（導電性の評価）
得られた積層フィルムの中間層の体積抵抗値は、以下の条件で測定し、単位はΩ・ｃｍで表した。
・測定装置：Ｌｏｒｅｓｔａ  ＡＸ  ＭＣＰ−Ｔ３７０（（株）三菱化学アナリテック製）
・測定方式：定電流印加方式、四端子四探針法（ＡＳＰタイププローブ）
【００７５】
（８）引張強度
得られた積層フィルムの中間層の引張強度は、ＪＩＳ  Ｋ７１６１に準じて、フィルムの引き取り（流れ）方向（ＭＤ）が長軸となるように幅１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの短冊状に切り出し、室温下にて２００ｍｍ／ｍｉｎの条件でフィルムが破壊されるまで測定した。これを５回測定し、その平均を引張強度とした。
【００７６】
［実施例１］
中間層に樹脂組成物（Ｉ−１）を用い、両外層に樹脂組成物（II−１）を用いた。２台の単軸押出機を用いて、中間層を形成する樹脂組成物（Ｉ−１）を２４０℃、両外層を形成する樹脂組成物（II−１）を２５０℃でそれぞれ溶融混練後、リップギャップ１．０ｍｍ、２４０℃のＴダイで共押出し、キャストロールに導いて１１３℃で冷却固化し、積層フィルムを得た。
【００７７】
［実施例２］
中間層に樹脂組成物（Ｉ−２）を用い、両外層に樹脂組成物（II−１）を用いた。２台の単軸押出機を用いて、中間層を形成する樹脂組成物（Ｉ−２）を２４０℃、両外層を形成する樹脂組成物（II−１）を２５０℃でそれぞれ溶融混練後、リップギャップ１．０ｍｍ、２５０℃のＴダイで共押出し、キャストロールに導いて１１３℃で冷却固化し、積層フィルムを得た。
【００７８】
［実施例３］
中間層に樹脂組成物（Ｉ−３）を用いた以外は、実施例２と同様の製造条件で積層フィルムを得た。
【００７９】
［比較例１］
中間層に樹脂組成物（Ｉ−４）を用い、両外層に樹脂組成物（II−１）を用いた。２台の単軸押出機を用いて、中間層を形成する樹脂組成物（Ｉ−４）を２７０℃、両外層を形成する樹脂組成物（II−１）を２７０℃でそれぞれ溶融混練後、リップギャップ１．０ｍｍ、２７０℃のＴダイで共押出し、キャストロールに導いて１１３℃で冷却固化し、積層フィルムを得た。しかしながら、中間層の単軸押出機の吐出変動が大きいために均一な厚みの積層フィルムが得られなかった。また中間層と両外層とを剥離することができなかった。
【００８０】
［比較例２］
中間層に樹脂組成物（Ｉ−１）を用い、両外層に樹脂組成物（II−２）を用いた。２台の単軸押出機を用いて、中間層を形成する樹脂組成物（Ｉ−１）を２３０℃、両外層を形成する樹脂組成物（II−２）を２３０℃でそれぞれ溶融混練後、リップギャップ１．０ｍｍ、２３０℃のＴダイで共押出し、キャストロールに導いて１００℃で冷却固化し、積層フィルムを得た。得られた積層フィルムにおいて中間層と両外層とを剥離することができなかった。
【００８１】
［比較例３］
樹脂組成物（Ｉ−１）を２軸押出機に投入し、２６０℃で溶融混合後、リップギャップ１ｍｍのＴダイで押出成形し、キャストロールに導いて１００℃で冷却固化し、厚みが１００μｍの導電性フィルムを得た。なお、厚みを１００μｍ以下にするとドローレゾナンスにより厚み分布が不均一になり、均一な厚みのフィルムを得ることができなかった。
【００８２】
【表１】
2020157651.tif 000002
【００８３】
【表２】
2020157651.tif 000003
【００８４】
実施例１〜３では、薄い中間層でありながら、引張強度に優れ、導電性も良好であり、さらに両外層との剥離性も良好であることがわかる。一方、比較例１及び２では、剥離性が悪く、中間層と両外層との剥離が困難であった。
両外層を用いない比較例３では、薄い中間層を得ることができなかった。
【産業上の利用可能性】
【００８５】
本発明の積層フィルムは、中間層として、高い導電性を有し、薄膜であり、かつ良好な引張強度を示す導電性フィルムを有する。さらにその中間層は、両外層との剥離性にも優れる。そのため、輸送時のハンドリング性にも優れ、得られた導電性フィルムは、集電体及び当該集電体を有する電池に好適に用いることができる。