(57)【要約】      （修正有）【課題】ゴムと金属等を接着する新規の方法を提供する。【解決手段】タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物又は四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上と、オレイン酸及び／又はオレイン酸イオンをゴムに混合し電圧を印加することによって、金属等とゴムを接着する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物又は四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上と、オレイン酸及び又はオレイン酸イオンを用いる金属とゴムを接着する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゴムと金属等との接着方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
感圧導電性ゴム等の機能性ゴムに電極を接着等するなどして、機能性ゴムの応用が行われている。
【０００３】
一方、本発明者らは、磁気混合流体（ＭＣＦ）を使った、ナノテクノロジーにおける自己集積化、加工や研磨（ＭＣＦ研磨）、地震などにおける制振（ＭＣＦダンパや免震装置）、複合材料の開発を行っている。
【０００４】
本発明者は、センサ感度が向上した経時劣化を生じにくい機能性ゴムを開発し、特許文献１に開示した。特許文献１には、磁性流体と金属粒子とを含有する磁気混合流体と、ゴム材料との混合物を、磁場及び電場の存在下で硬化させて製造した機能性ゴムが開示されている。この機能性ゴムは、硬化の際に、電場とともに磁場を加えることによって、導電性のゴムがクラスタを形成して、渓谷状の表面が形成されている。
【０００５】
本発明は、特許文献１にある、磁性流体（以下、ＭＦ（Ｍａｇｎｅｔｉｃ  Ｆｌｕｉｄ）ということもある）と金属粒子とを含有する磁気混合流体（以下、ＭＣＦ(Ｍａｇｎｅｔｉｃ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄ  Ｆｌｕｉｄ）)ということもある）と、ゴム原料との混合物を硬化させたゴム（ＭＣＦを含むゴム；以下ＭＣＦゴムという）にも適用できるものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１７−５３７４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従来より、ゴムのセンサ化において課題になっているのは、ゴムと金属等からなる電極の接着であり、ゴムの特徴である伸縮性を発揮させようとすると、必ず電極がゴムから脱着してしまっていた。また、均一にゴムの表面に電極を接着させなければ、ゴムセンサが対象を感知した時に、不安定な電圧あるいは電流信号を得ることになり、すなわちセンサの精度が不安定となる。また、ゴムと電極の接着は、ゴムと金属等の接着でもあり、それは、センサ以外の分野においても課題となっているものでもある。
【０００８】
本発明の課題は、金属等とゴムの新規の接着方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は、特許文献１に記載のＭＣＦゴムについて研究しているなかで、タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物、又は四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上と、オレイン酸及び／又はオレイン酸イオンを混合したＭＣＦゴムを作成し、金属で挟んで電圧を印加したところ、その金属にＭＣＦゴムが接着することを見出した。この方法は、用途・目的によらずゴムと金属等の接着方法としてあらゆる分野で用いることができる。
【００１０】
本発明者は、これらの知見に基づき本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち本発明は、以下の態様を含む。
【００１２】
本発明のゴムと金属等との接着方法は、タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物又は四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上と、オレイン酸及び／又はオレイン酸イオンを用いるものである。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、金属等とゴムが均一に接着するので、精度の良いゴムセンサの実現ができるほか、各種金属等との接合が必要とされるゴムの各種用途に適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一態様に係るゴムと金属の接着方法の概念図
【図２】本発明により作成できる接着形態
【図３】作成方法の一例
【図４】図２(c)のタイプの作成方法の一例
【図５】図２(ｄ)のタイプの作成方法の一例
【発明を実施するための形態】
【００１５】
次に、本発明の好適な実施の形態を説明する。
【００１６】
本発明に用いるゴム原料は、いわゆるゴムであれば特に限定されず、高弾性をもつ有機高分子を主成分とするものであれば用いることができるが、天然ゴム、例えばラテックス、ジエン系ゴム、例えばクロロプレンゴムを含むことが好ましい。ラテックスは、非加硫型天然ゴムラテックスであってもよく、加硫型天然ゴムラテックス（天然ゴムラテックスに加硫剤として硫黄を配合したもの）であってもよい。ジエン系ゴムは、ジエン化合物を少なくとも一部のモノマーとして重合したゴム弾性を有するポリマーであり、モノマー単位に二重結合を有する。ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン（２−メチル−１，３−ブタジエン）、クロロプレン（２−クロロ−１，３−ブタジエン）などが挙げられる。これらのジエン化合物と共重合することができるモノマーは特に限定されないが、スチレン、イソブテン、アクリロニトリルなど二重結合を有する化合物が挙げられる。ジエン系ゴムの具体例としては、前述のクロロプレンゴムのほかブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン・ブタジエンゴム、ニトリルゴムが挙げられる。これらのうち、クロロプレンゴムが好ましい。また、本発明のゴム原料には、複数のゴムを用いてもよいし、可塑剤、老化防止剤、ワックス類、粘着付与剤、カーボンブラック、補強剤、無機充填剤、難燃剤、発泡剤、安定剤等の各種添加剤を用いることもできる。
【００１７】
また、例えば、特許文献１におけるＭＣＦゴムにも本発明は適用できる。ＭＣＦゴムの場合のベースとなるゴム原料も、もちろん、ゴムであれば特に限定されず、高弾性をもつ有機高分子を主成分とするものであれば用いることができるが、天然ゴム又は／及びジエン系ゴム（例えば、クロロプレンゴム、イソプレンゴム等）を用いることが好ましく、天然ゴムとクロロプレンゴムの混合物を用いることがより好ましい。クロロプレンゴムと天然ゴムを混合することにより、水分の蒸発によるＭＣＦゴムの経年劣化をより抑制し、長寿命化でき、また、水中等における機能の劣化を抑制することができる。
【００１８】
本発明に用いるオレイン酸及びオレイン酸イオンの原料は、オレイン酸又はオレイン酸イオンを含むものであれば特に限定されない。オレイン酸イオンを含むものとして、例えば、オレイン酸ナトリウムが挙げられるが、これに限定されない。オレイン酸及び／又はオレイン酸イオンの好ましい量は、ゴム原料に対して１．０〜１．５ｗ％程度である。オレイン酸及び／又はオレイン酸イオンがないと、金属等と接着することができない。
【００１９】
本発明において、ゴム原料に、タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物、四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上を混合する。これらのうちから１種以上であれば特に限定されないが、タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物又は四ホウ酸ナトリウム十水和物をもちいることが好ましい。これらとオレイン酸及び／又はオレイン酸イオンを用いることにより、金属等と良好に接着する。好ましくは、タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物、四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上をゴム全体量に対して８〜１７質量％の量添加する。量が多すぎるとゴム原料と均一に混ざりにくくなり、ないと金属等と接着することができない。
【００２０】
ＭＣＦゴムに本発明を適用する場合において、ＭＣＦゴムに用いる磁気混合流体（ＭＣＦ）に含まれる磁性流体（ＭＦ）は、特に限定されない。磁性流体（ＭＦ）は、磁性粒子とベース液とを含む。磁性粒子は強磁性粒子であることが好ましい。強磁性粒子として、例えば、マグネタイト（Ｆｅ３Ｏ４）を用いることができる。尚、強磁性粒子とは、一般的な金属の粒子よりも磁性が強い粒子のことをいう。ベース液は、用いるゴム原料と相性の良いものを用いるのが好ましい。例えば、ゴム原料として天然ゴムを用いる場合には、ベース液に水を用いることが好ましい。水ベース磁性流体としては、例えば、磁性粒子として１０ｎｍ程度の球状のマグネタイト粒子（Ｆｅ３Ｏ４）が水ベース液に分散されたものを使用することができる。磁性粒子は不飽和脂肪酸によって覆われていることが好ましい。磁性粒子は、不飽和脂肪酸の中でもオレイン酸で覆われていることが特に好ましい。磁性粒子がオレイン酸で覆われている場合は、この磁性流体をオレイン酸源とすることもできる。
【００２１】
特許文献１にあるように、磁気混合流体（ＭＣＦ）に含まれる金属粒子は、特に限定されないが、Ｎｉ粒子を含むことが好ましい。これはＮｉがＦｅ等に比べて強磁性を有しているためである。このＮｉ粒子は、Ｎｉ粉末であることが好ましい。Ｎｉ粉末は、粒状、表面に複数の凸部を有するコンペイトウ形状、あるいは平均長が３〜７μｍの細長形状又は棒状であることが好ましい。このようなＮｉ粉末はアトマイズ法によって作製することができる。金属粒子は、単一の金属であってもよく、２種類以上の金属を含んでいてもよく、合金を含んでいてもよい。金属粒子がＮi粒子を含む場合、更にＣｕ粒子を含んでいてもよく、Ｆｅ粒子、Ａｌ粒子、Ａｇ粒子、Ａｕ粒子等を含んでいてもよい。磁気混合流体（ＭＣＦ）の全質量に対する、金属粒子の含有量は５〜９０質量％であることが好ましい。
【００２２】
特許文献１にあるように、磁気混合流体（ＭＣＦ）は、金属粒子および磁性流体（ＭＦ）を、所定の割合で混合することで得られる。
【００２３】
特許文献１にあるように、ＭＣＦゴムは、磁気混合流体（ＭＣＦ）とゴム材料を混合することにより得られる。
【００２４】
以下に本発明における金属等とゴムの接着方法について説明する。
【００２５】
以下の順番でゴム原料と、タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物、又は四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上を混合する。混合の方法は、特に限定されず、一般的な混合方法を用いることができるが、超音波攪拌機で撹拌することが好ましい。これ以外の各混合工程についても同様である。
【００２６】
まず、オレイン酸及び／又はオレイン酸イオン（ＭＣＦゴムに本発明を適用する場合は磁性流体を用いることができる）と、タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物、又は四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれた１種以上を混合する（以下、この混合物を混合物１ということがある）。混合方法は特に限定されないが、混合の際には、溶媒を用いることが好ましい。その際に、オレイン酸及び／又はオレイン酸イオン源として磁性流体等すでに溶液となっているものを用いる場合は、必ずしも新たに溶媒を用いなくてもよい。オレイン酸イオン源として、例えばオレイン酸ナトリウムを用いる場合には、好ましい溶媒として水を例示することができるが、これに限定されない。後の工程で、電圧を印加するため、溶媒としては、水などの導電性のあるものを用いることが好ましい。
【００２７】
上記混合後、一旦冷却することが好ましい。冷却方法は特に限定されず、一般的な冷却方法でよい。例えば氷水による冷却を挙げることができる。これは，混合によって熱が発生し、そのまま次工程でゴムと混合すると、固化しやすくなる場合があるからである。
【００２８】
次に、上記混合物とゴム原料を混合する。混合方法は特に限定されないが、冷却しながら（例えば、氷水等を用いる）超音波攪拌機で撹拌することが好ましい。この場合、超音波攪拌機から発生す熱によるゴム原料の熱硬化を予防することができる。
【００２９】
本発明をＭＣＦゴムに適用する場合は、次に、金属粒子を混合する。混合方法は特に限定されないが、冷却しながら（例えば、氷水等を用いる）超音波攪拌機で撹拌することが好ましい。この場合、超音波攪拌機から発生する熱によるゴム原料の熱硬化を予防することができる。なお、本発明をMCFゴムに適用する場合でなければ、この金属粒子との混合工程を省略できることは言うまでも無い。そのほか各種添加剤を用いる場合は、この段階で混合することができる。
【００３０】
この後、脱泡を行い、ゴムを含む上記混合物に含まれる空気を取り除くことが好ましい。脱泡の方法は、特に限定されないが、真空脱泡が好ましく、氷水等で冷却しながら真空脱泡を行うことがより好ましい。冷却を行うことで、脱泡中に発生しうる熱によるゴムの熱硬化を予防することができる。
【００３１】
こうしてできたゴムを接着したい金属に塗布する。そして、図１に示すように、接着させたい金属側を正極にして電圧を印加する。この時、印加する電極の外側から磁場を印加するとさらに接着が良いので好ましい。電圧の印加により、塗布したゴムを含む混合物がゴム化してゴムシートになると同時に、接着させたい金属面と接着する。なお、接着させたい金属側を負極にして電圧を印加すると、塗布したゴムを含む混合物はゴム化してゴムシートになるものの、接着させたい金属の面とは接着しない。
【００３２】
印加する電圧の大きさや、印加電極間の距離は、金属等とゴムが接着する条件であれば、特に限定されないし、印加電極に用いる電極は、電圧を印加できるものでさえあれば、材質等そのほか、特に限定されない。その電極間の距離により異なるが、例えば、その電極間距離が１ｍｍの場合は、印加する電圧の値として、１．０〜２０V、好ましい範囲としては、１．２V〜１５V、より好ましい範囲としては１．５V〜１０Vを例示することができる。印加電極間の距離は例えば、スペーサーを設ける等によって調整することができる。
【００３３】
電圧を印加する時間は、金属等とゴムが接着できれば特に限定されないが、例えば、５分〜１０分程度を例示することができる。
【００３４】
磁場を印加する場合において、その磁場の強さは特に限定されないが、好ましい範囲として、１００〜６００ｍＴ、より好ましい範囲として１１０〜５００ｍＴ、さらにより好ましい範囲として１２０〜４００ｍＴを例示することができる。
【００３５】
タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物、又は四ホウ酸ナトリウム十水和物から選ばれる１種以上を用いて、ゴムと金属等を本発明により接着する場合、上記金属は、ステンレス、鉄、鉛、が好ましい。また、これら金属のほか、例えば、二酸化チタンを被覆したITO（例えば酸化インジウムズズ）等の透明電極とゴムとの接着にも本発明は適用することができる。
【００３６】
上記００１７段落に記載の通り、ジエン系ゴムであるクロロプレンゴム、あるいはイソプレンゴムと天然ゴムを混合したものを用いたＭＣＦゴムに本発明を適用する場合は、上記混合物１とゴム原料を混合する前に、ジエン系ゴムと天然ゴムを混合しておくことが好ましい。この混合方法は特に限定されないが、冷却しながら（例えば、氷水を用いる）超音波攪拌機で撹拌することが好ましい。この場合、超音波攪拌機の熱によるゴムの熱硬化を予防することができる。
【００３７】
次に、実施例に基づいて本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例等によって何ら限定されるものではない。
【００３８】
本発明によると、例えば、図２に示すようなゴムと金属等との各種接着形態を実現することができる。
【実施例１】
【００３９】
タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物（富士フィルム和光純薬株式会社製）：０．５ｇに、オレイン酸ナトリウム水溶液（濃度１０ｗ％）：０．２２５ｇ、水：０．９ｇを加えて、２〜３分間、超音波攪拌機にて攪拌し、その後、氷水で１分程度冷却した。これに天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：１．５ｇを加えて、２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した。
厚さ０．１ｍｍのステンレス板の上に、上記混合物を適量たらし、厚さ１ｍｍのステンレス板で、厚さ０．１ｍｍのステンレス板との間隔を１ｍｍにして挟みこみ、厚さ０．１ｍｍのステンレス板を正極に、厚さ１ｍｍのステンレス板を負極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、上記混合物は固化してゴムシートになり、正極側の厚さ０．１ｍｍのステンレス板に接着し、負極側の厚さ１ｍｍのステンレス板には接着しなかった。
【００４０】
比較例１
タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物（富士フィルム和光純薬株式会社製）：０．２５ｇに、水：０．４５ｇを加えて、２〜３分間、超音波攪拌機にて攪拌し、その後、氷水で１分程度冷却した。これに天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：１．５ｇを加えて、２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した。厚さ０．１ｍｍのステンレス板の上に、上記混合物を適量たらし、厚さ１ｍｍのステンレス板で、厚さ０．１ｍｍのステンレス板との間隔を１ｍｍにして挟みこみ、厚さ０．１ｍｍのステンレス板を正極に、厚さ１ｍｍのステンレス板を負極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、上記混合物は固化してゴムシートになったが、正極側の厚さ０．１ｍｍのステンレス板にも、負極側の厚さ１ｍｍのステンレス板にも接着しなかった。
【００４１】
比較例２
タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物（富士フィルム和光純薬株式会社製）：０．２５ｇに、水：０．４５ｇを加えて、２〜３分間、超音波攪拌機にて攪拌し、その後、氷水で１分程度冷却した。これに天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：１．５ｇを加えて、２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した。
これに、Ｎｉ粉末（平均長３〜７μｍ、山石金属株式会社製）：０．５ｇを加えて、２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した。
厚さ０．１ｍｍのステンレス板の上に、上記混合物を適量たらし、厚さ１ｍｍのステンレス板で、厚さ０．１ｍｍのステンレス板との間隔を１ｍｍにして挟みこみ、厚さ０．１ｍｍのステンレス板を正極に、厚さ１ｍｍのステンレス板を負極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、上記混合物は固化してゴムシートになったが、正極側の厚さ０．１ｍｍのステンレス板にも、負極側の厚さ１ｍｍのステンレス板にも接着しなかった。
【実施例２】
【００４２】
タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物（富士フィルム和光純薬株式会社製）：０．２５ｇに、磁性流体（ＭＦ（水：６０ｗｔ％，オレイン酸ナトリウムで被覆したマグネタイト粒子：４０ｗｔ％）、水ベース磁性流体、株式会社イチネンケミカル製）：０．７５ｇを加えて、２〜３分間、超音波攪拌機にて攪拌し、その後、氷水で１分程度冷却した。これにそれぞれ天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：１．５ｇを加えて、２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した。厚さ０．１ｍｍのステンレス板の上に、上記混合物を適量たらし、厚さ１ｍｍのステンレス板で、厚さ０．１ｍｍのステンレス板との間隔を１ｍｍとして挟みこみ、厚さ０．１ｍｍのステンレス板を正極に、厚さ１ｍｍのステンレス板を負極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、上記混合物が固化してゴムシートになり、正極側の厚さ０．１ｍｍのステンレス板に接着し、負極側の厚さ１ｍｍのステンレス板には接着しなかった。
【実施例３】
【００４３】
タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物、又は四ホウ酸ナトリウム十水和物：０．５ｇそれぞれに、磁性流体（ＭＦ（水：６０ｗｔ％，オレイン酸ナトリウムで被覆したマグネタイト粒子：４０ｗｔ％）、水ベース磁性流体、株式会社イチネンケミカル製）：１．５ｇを加えて、２〜３分間、超音波攪拌機にて攪拌し、その後、氷水で１分程度冷却した。これにそれぞれ天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：３ｇを加えて、２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した。これに、それぞれＮｉ粉末（平均長３〜７μｍ、山石金属株式会社製）：１ｇを加えて、２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した。（タングステン酸（VI）ナトリウム二水和物入りを「試料１」、モリブデン酸（VI）ナトリウム二水和物入りを「試料２」、四ホウ酸ナトリウム十水和物入りを「試料３」ということがある。）厚さ０．１ｍｍのステンレス板の上に、別々に試料１、試料２、又は試料３を適量たらし、それぞれ厚さ１ｍｍのステンレス板で、厚さ０．１ｍｍのステンレス板との間隔を１ｍｍにして挟みこみ、厚さ０．１ｍｍのステンレス板を負極に、厚さ１ｍｍのステンレス板を正極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、「試料１」「試料２」、又は「試料３」がそれぞれ固化してゴムシートになり、正極側の厚さ１ｍｍのステンレス板にそれぞれ接着し、負極側の厚さ０．１ｍｍのステンレス板には接着しなかった。
【実施例４】
【００４４】
Ｎｉ粉末（平均長３〜７μｍ、山石金属株式会社製）：３ｇ、磁性流体（ＭＦ（水：６０ｗｔ％、オレイン酸ナトリウムで被覆したマグネタイト粒子：４０ｗｔ％）、水ベース磁性流体、株式会社イチネンケミカル製）：０．７５ｇ、ＮＲ−ｌａｔｅｘ：３ｇを２〜３分間、氷水で冷却しながら超音波攪拌機にて攪拌した(得られた混合物を「ＭＣＦゴム液体」ということがある。)。これを２０分間真空脱泡し、ステンレス製の電極間（この電極の間隔１ｍｍ）に入れて、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加したところ、正極側に固化し、ゴムシートを得た。（これを「試料A」ということがある。図３参照）なお、試料Aは、正極側電極、負極側電極いづれにも接着しなかった。
【００４５】
（試料Aとの接着工程）
厚さ０．１ｍｍのステンレス板の上に、別々に試料１、試料２、試料３を適量たらし、試料Aのうち負極側あった面を試料１、試料２又は試料３に接するようにおき、さらにそれを、２枚の厚さ１ｍｍのステンレス板（その間隔を１ｍｍにして）挟みこみ、厚さ０．１ｍｍステレス板側を負極ににして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、試料１、試料２、試料３が固化してゴムシートになると共に、それぞれ「試料A」と接着した（図３参照）。この段階では試料１、試料２、又は試料３と厚さ０．１ｍｍのステンレス板は接着していないし、試料Aと厚さ１ｍｍのステンレス板も接着していない。
（ステンレス板との接着工程）
次に，挟み込んだステンレス板の極を逆にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると，試料１、試料２、試料３と厚さ０．１ｍｍのステンレス板が接着し、図３に示すような接着構造体を得ることができた。また、上記ステンレス板との接着工程で、接着したい金属板を２枚配置することで、図２（ａ）のような接着構造体を得ることができた。このように、接着したい金属板の配置等を適宜設定することで、様々な形態の構造体を得ることができる。
【実施例５】
【００４６】
（接着したい金属（導線）の準備）
線径０．１ｍｍのスズ，又は銀めっき導線を約８本程度含むビニール被覆導線（外径１．２ｍｍ）の端の被覆をはぎ、その端の一部の導線をむき出しにするとともに、導線同士が接触しないように広げたものを２本（導線A,B）作成した。
【００４７】
（導線とゴムの接着）
ステンレス板の上に、実施例４と同様の方法で作成した試料Aをおき、その上に、実施例３で作成した試料１、試料２、又は試料３を別々に適量たらした後、導線A、Bが同一直線上になるようにかつ、すべての導線が接触しないように、試料１、試料２、又は試料３にむき出しの導線部分を挿入する。すなわち、導線A、Bのむき出しになった導線が、試料１、試料２、又は試料３に包み込まれ、かつ、導線A、Bが、試料１、試料２、又は試料３を介して一直線上の接続された形になる（図４参照）。
【００４８】
その上に、実施例４と同様の方法で作成した試料Aをおき、さらにその上にステンレス板をおく。そして、導線A及びBを正極、挟み込んだ２枚のステンレス板を負極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、試料１、試料２又は試料３が固化してゴムシートになると共に、導線A及びBと接着した。なお、この段階では試料１、試料２、又は試料３は試料Aと接着していないし、試料Aとステンレス板もそれぞれ接着していない。
【００４９】
（接着構造体の作成）
次に、２枚のステンレス板に６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加したところ、電圧の正負の向きによらず、試料１、試料２又は試料３と試料Aが接着した。
【００５０】
また、導線A、Bに代えて、板状の金属にすると（例えば、厚さ０．５ｍｍのステンレス板等）図２(b)の構造体を作成することができた。
【実施例６】
【００５１】
磁場を印加しないことを除いて、試料１と試料Aを用いて実施例５と同様に接着構造体を作成したところ、導線A,B、試料１が固化したゴムシート、試料Aが接着した。
【実施例７】
【００５２】
実施例３で作成した試料１、２又は３に、天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：３ｇに代えて、天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：３ｇとクロロプレンゴム（ショウプレン、株式会社昭和電工製）：３ｇを用いたこと以外は同様にして、試料１’、試料２’、試料３’を作成した。
【００５３】
次に、上記のように、天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：３ｇに代えて、天然ゴム（ＮＲ−ｌａｔｅｘ）：３ｇとクロロプレンゴム（ショウプレン、株式会社昭和電工製）：３ｇを用いた以外は、実施例４のＭＣＦゴム液体の作成と同様にして、ＭＣＦゴム液体’を作成した。これを２０分間真空脱泡し、間隔１ｍｍの２枚のステンレス製板の間に入れて、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加したところ、正極側にMCFゴム液体’が固化し、ゴムシートを得た。（これを「試料B」ということがある。）
【００５４】
実施例４と同様に、試料１、試料２，試料３に代えて、試料１’、試料２’又は試料３’とを用い、試料Aに代えて試料Bを用いて接着複合体を作成した。作成した接着複合体はより経年劣化しにくかった。
【実施例８】
【００５５】
まず、導電性テープ（導電性両面布テープ、株式会社３Ｍ製）を金属板に貼り、次に、実施例４で作成したMCFゴム液体を２０分間真空脱泡後、適量を上記導電性テープの上にたらし、ステンレス板で挟み込んだ（図５参照）。導電性テープを貼付した金属板を正極、ステンレス板を負極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、正極側にMCFゴム液体が固化し、ゴムシートが得られ（これを「試料C」ということがある。）、かつ、試料Cと導電性テープが接着していた。
【００５６】
次に、試料Cと導電性テープが接着していない面に実施例３で作成した試料１，試料２、又は試料３を別々に適量たらし、その上から厚さ０．５ｍｍのステンレス板で挟み込み（上記金属板と厚さ０．５ｍｍのステンレス板の間隔は１ｍｍ）、導電性テープを貼付した金属板を正極に、厚さ０．５ｍｍのステンレス板を負極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、試料１、試料２又は試料３が固化してゴムシート（これを「試料D」ということがある。）になるとともに、試料Cと接着した。
【００５７】
次に、導電性テープが貼付してある金属板を負極に、厚さ０．５ｍｍのステンレス板を正極にして、６Ｖ、２．７Ａの電圧を１０分間、大気圧下で印加するとともに、１８８ｍＴの永久磁石を電極間に挟んで磁場を印加すると、試料Dと、厚さ０．５ｍｍのステンレス板が接着した。
このようにして得られた図２（ｄ）タイプの接着複合体は、手で引っ張ってもそれぞれの接着面で強固に接着し、はがれなかった。
【００５８】
比較例３
まず、導電性テープ（導電性両面布テープ、株式会社３Ｍ製）を金属板に貼り、次に、実施例４と同様の方法で作成した試料Aをその粘着面に貼り付けた。
導電性テープ側と試料Aを手で引っ張ったところ、すぐに試料Aは導電性テープからはがれた。
【００５９】
本発明、本発明の広義の精神と範囲を逸脱することなく、様々な実施の形態及び変形が可能とされるものである。また、上述した実施の形態は、この発明を説明するためのものであり、本発明の範囲を限定するものではない。すなわち、本発明の範囲は、実施の形態ではなく、特許請求の範囲によって示される。そして、特許請求の範囲内及びそれと同等の発明の意義の範囲内で施される様々な変形が、この発明の範囲内とみなされる。
【符号の説明】
【００６０】
１、２    電圧印加用電極
３        ゴムを接着する金属
４        タングステン酸(VI)ナトリウム二水和物入りMCFゴム液体
４’       タングステン酸(VI)ナトリウム二水和物入りMCFゴム液体がゴム化したゴムシート
８、９    電極
１０      ゴムシート
１１、１２  導線
１３        厚さ１ｍｍのステンレス板
１４        厚さ０．１ｍｍのステンレス板
１５        試料A
１６        試料１、試料２又は試料３
１６’      試料１、試料２、又は試料３がゴム化したゴムシート
１７        試料Aのゴム化の際に負極側にあった面
２０、２１  導線A又はB
２２        導電性テープの粘着面
２３        MCFゴム液体
２３’      MCFゴム液体がゴム化したゴムシート（試料C）
２５        厚さ０．５ｍｍのステンレス板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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