(57)【要約】【課題】ガス加熱器に要するエネルギー量を抑えてランニングコストを低減できるガス精製装置及びその運転方法を提供する。【解決手段】精製対象ガスを加熱するガス加熱器１５と、加熱された精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させる触媒筒１２と、触媒筒から導出した精製対象ガス中の除去対象成分を除去する精製器１３と、ガス加熱器に精製対象ガスを導入するガス導入経路１６及びガス導入弁１８と、触媒筒から導出したガスを精製器に導入する精製器入口経路２０と、ガス導入弁の上流側から分岐して精製器入口経路に接続したバイパス経路１７及びバイパス弁１９と、バイパス経路の分岐部より上流側に設けられて精製対象ガス中の不純物成分濃度を測定し、測定した不純物成分濃度に応じてガス導入弁及びバイパス弁の開閉を制御する分析計２１とを備えている。【選択図】図１
2020131135.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
精製対象ガスを加熱するガス加熱器と、該ガス加熱器で加熱された精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させて除去対象成分とする触媒筒と、該触媒筒から導出した精製対象ガス中の前記除去対象成分を除去する精製器とを備えたガス精製装置において、前記ガス加熱器に前記精製対象ガスを導入するガス導入経路及び該ガス導入経路に設けられたガス導入弁と、前記触媒筒から導出したガスを前記精製器に導入する精製器入口経路と、前記精製器で精製された精製ガスを導出する精製器出口経路と、前記ガス導入弁の上流側から分岐して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に接続したバイパス経路及び該バイパス経路に設けられたバイパス弁と、前記バイパス経路の分岐部より上流側に設けられて前記ガス導入経路内を流れる精製対象ガス中の不純物成分濃度を測定し、測定した前記不純物成分濃度に応じて前記ガス導入弁及び前記バイパス弁の開閉を制御する分析計とを備えていることを特徴とするガス精製装置。
【請求項２】
前記ガス導入弁は、該ガス導入弁の上流側と下流側とを接続する迂回経路を備え、該迂回経路は、該迂回経路を流れるガス流量を調節する流量調節弁を備えていることを特徴とする請求項１記載のガス精製装置。
【請求項３】
精製対象ガスを加熱するガス加熱器と、該ガス加熱器で加熱された精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させて除去対象成分とする触媒筒と、該触媒筒から導出した精製対象ガス中の前記除去対象成分を除去する精製器とを備えるとともに、前記ガス加熱器に前記精製対象ガスを導入するガス導入経路及び該ガス導入経路に設けられたガス導入弁と、前記触媒筒から導出したガスを前記精製器に導入する精製器入口経路と、前記精製器で精製された精製ガスを導出する精製器出口経路と、前記ガス導入弁の上流側から分岐して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に接続したバイパス経路及び該バイパス経路に設けられたバイパス弁と、前記バイパス経路の分岐部より上流側に設けられて前記ガス導入経路内を流れる精製対象ガス中の不純物成分濃度を測定し、測定した前記不純物成分濃度に応じて前記ガス導入弁及び前記バイパス弁の開閉を制御する分析計とを備えたガス精製装置の運転方法において、前記分析計で測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より高濃度のときは、前記バイパス弁を閉じて前記ガス導入弁を開くことによって前記精製対象ガスを前記ガス導入経路を通して前記ガス加熱器に導入し、前記分析計で測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より低濃度のときは、前記ガス導入弁を閉じて前記バイパス弁を開くことによって前記精製対象ガスを前記ガス加熱器に導入することなく、前記バイパス経路を通して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に導入することを特徴とするガス精製装置の運転方法。
【請求項４】
前記ガス導入弁を閉じたときに、あらかじめ設定した流量の前記精製対象ガスを前記ガス加熱器に導入することを特徴とする請求項３記載のガス精製装置の運転方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガス精製装置及びその運転方法に関し、詳しくは、精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させる触媒反応器に導入する精製対象ガスを所定の触媒反応温度に加熱する加熱器を備えたガス精製装置及びその運転方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
精製対象ガス中に含まれている不純物成分を除去して精製する手段として、触媒を充填した触媒筒と吸着剤を充填した吸着筒とを組み合わせたガス精製装置が知られている（例えば、特許文献１参照。）。例えば、精製対象ガスである窒素ガス中に含まれている不純物である炭化水素を除去する際には、加熱器で加熱した窒素ガスを触媒筒に導入し、触媒反応でメタンを水分と二酸化炭素とに分解した後、生成した水分及び二酸化炭素を除去対象成分として吸着筒で吸着除去することで精製した窒素ガスを得るようにしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−５１７５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、触媒筒を利用した従来のガス精製装置では、精製対象ガスと触媒とを高温で接触させるため、触媒筒の上流側（前段）に加熱器を配置し、触媒筒に導入する精製対象ガスを触媒反応に必要な温度まで加熱器で加熱しなければならなかった。このため、精製対象ガスを加熱するためのエネルギーが多大なものとなっており、特に大量の精製ガスを使用する半導体製造設備では、ランニングコストに大きな影響を与えていた。
【０００５】
そこで本発明は、ガス加熱器に要するエネルギー量を抑えてランニングコストの低減を図れるガス精製装置及びその運転方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明のガス精製装置は、精製対象ガスを加熱するガス加熱器と、該ガス加熱器で加熱された精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させて除去対象成分とする触媒筒と、該触媒筒から導出した精製対象ガス中の前記除去対象成分を除去する精製器とを備えたガス精製装置において、前記ガス加熱器に前記精製対象ガスを導入するガス導入経路及び該ガス導入経路に設けられたガス導入弁と、前記触媒筒から導出したガスを前記精製器に導入する精製器入口経路と、前記精製器で精製された精製ガスを導出する精製器出口経路と、前記ガス導入弁の上流側から分岐して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に接続したバイパス経路及び該バイパス経路に設けられたバイパス弁と、前記バイパス経路の分岐部より上流側に設けられて前記ガス導入経路内を流れる精製対象ガス中の不純物成分濃度を測定し、測定した前記不純物成分濃度に応じて前記ガス導入弁及び前記バイパス弁の開閉を制御する分析計とを備えていることを特徴としている。
【０００７】
さらに、本発明のガス精製装置は、前記ガス導入弁が、該ガス導入弁の上流側と下流側とを接続する迂回経路を備え、該迂回経路は、該迂回経路を流れるガス流量を調節する流量調節弁を備えていることを特徴としている。
【０００８】
また、本発明のガス精製装置の運転方法は、精製対象ガスを加熱するガス加熱器と、該ガス加熱器で加熱された精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させて除去対象成分とする触媒筒と、該触媒筒から導出した精製対象ガス中の前記除去対象成分を除去する精製器とを備えるとともに、前記ガス加熱器に前記精製対象ガスを導入するガス導入経路及び該ガス導入経路に設けられたガス導入弁と、前記触媒筒から導出したガスを前記精製器に導入する精製器入口経路と、前記精製器で精製された精製ガスを導出する精製器出口経路と、前記ガス導入弁の上流側から分岐して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に接続したバイパス経路及び該バイパス経路に設けられたバイパス弁と、前記バイパス経路の分岐部より上流側に設けられて前記ガス導入経路内を流れる精製対象ガス中の不純物成分濃度を測定し、測定した前記不純物成分濃度に応じて前記ガス導入弁及び前記バイパス弁の開閉を制御する分析計とを備えたガス精製装置の運転方法において、前記分析計で測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より高濃度のときは、前記バイパス弁を閉じて前記ガス導入弁を開くことによって前記精製対象ガスを前記ガス導入経路を通して前記ガス加熱器に導入し、前記分析計で測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より低濃度のときは、前記ガス導入弁を閉じて前記バイパス弁を開くことによって前記精製対象ガスを前記ガス加熱器に導入することなく、前記バイパス経路を通して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に導入することを特徴としている。
【０００９】
また、本発明のガス精製装置の運転方法は、前記ガス導入弁を閉じたときに、あらかじめ設定した流量の前記精製対象ガスを前記ガス加熱器に導入することを特徴としている。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、分析計で測定した不純物成分濃度があらかじめ設定された設定濃度より低いときには、精製対象ガスを加熱器に導入しないようにできるので、加熱器で精製対象ガスを加熱するためのエネルギーが不要となる。これにより、ガス精製装置におけるランニングコストの低減を図れる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明のガス精製装置の一形態例を示す系統図である。
【図２】実験例で使用したガス精製装置の系統図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
図１は、本発明のガス精製装置の一形態例を示す系統図である。本形態例に示すガス精製装置は、原料ガス供給経路１１から供給される原料ガス（精製対象ガス）に含まれる除去対象成分（不純物成分）を触媒筒１２での触媒反応によって精製器１３で除去可能な成分に変換し、この除去対象成分を精製器１３で除去することで原料ガスを精製するものであって、触媒筒１２の上流側には、触媒筒１２から導出した触媒反応後の高温のガスと原料ガスとを熱交換させて熱回収を行う熱交換器１４と、触媒反応に必要な温度に原料ガスを加熱するガス加熱器１５とが設けられている。
【００１３】
前記触媒筒１２は、ヒータや断熱層（いずれも図示せず）を有するもので、触媒筒１２のヒータは、筒内の触媒を加熱することを目的とするものではなく、断熱層とともに、触媒の温度が低下することを防止するために設けられており、触媒は、熱交換器１４及びガス加熱器１５で加熱された高温の原料ガスと接触することで触媒反応が行われる。したがって、ガス加熱器１５には、原料ガス供給経路１１から供給される原料ガスの全量を、所定の触媒反応温度に加熱できる容量のヒータが設けられており、ガス加熱器１５の出口部、あるいは、触媒筒１２の入口部に設けられている温度計（図示せず）の測定温度に応じてヒータ出力を自動的に制御するようにしている。
【００１４】
前記原料ガス供給経路１１は、ガス導入経路１６とバイパス経路１７とに分岐しており、ガス導入経路１６は、ガス導入弁１８を介して熱交換器１４、ガス加熱器１５から触媒筒１２に向けて原料ガスを導入する経路であり、触媒筒１２などを迂回するバイパス経路１７は、バイパス弁１９を介して精製器１３の入口側に設けられた精製器入口経路２０に接続している。
【００１５】
また、前記原料ガス供給経路１１における前記バイパス経路１７の分岐部より上流側には、原料ガス供給経路１１内を流れる原料ガス中に含まれている不純物成分の濃度を測定するとともに、前記ガス導入弁１８及び前記バイパス弁１９の開閉を制御する分析計２１が設けられている。この分析計２１は、測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より高濃度のときは、前記バイパス弁１９を閉じて前記ガス導入弁１８を開き、測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より低濃度のときは、前記ガス導入弁１８を閉じて前記バイパス弁１９を開くための弁開閉制御部を備えている。
【００１６】
さらに、前記ガス導入経路１６には、該ガス導入弁１８の上流側と下流側とを接続する迂回経路２２が設けられており、該迂回経路２２には、該迂回経路２２を流れるガス流量を調節する流量調節弁２３と、流量を確認するための流量計２４とが設けられている。この迂回経路２２は、ガス導入弁１８が全閉状態になったときに、原料ガスの一部を熱交換器１４、ガス加熱器１５を介して触媒筒１２に導入するためのものであって、熱交換器１４及びガス加熱器１５で加熱昇温した原料ガスの一部を触媒筒１２に導入することにより、触媒筒１２内の触媒を加熱して所定の触媒反応温度に維持するようにしている。
【００１７】
このように構成されたガス精製装置は、分析計２１で測定した原料ガス中の不純物成分濃度が設定濃度より高いときには、バイパス弁１９を閉じてガス導入弁１８を開き、原料ガスの全量をガス導入経路１６から熱交換器１４に導入して一次加熱し、さらに、ガス加熱器１５で二次加熱することで所定の触媒反応温度まで加熱してから触媒筒１２に高温状態で導入し、触媒反応によって原料ガス中の不純物成分を精製器１３で除去可能な成分（除去対象成分）に変換する。除去対象成分を含む高温の原料ガスは、熱交換器１４で熱回収されることによって降温した後、精製器入口経路２０を通って精製器１３に導入され、精製器１３内の吸着剤などによって除去対象成分を除去することにより、原料ガス中の除去対象成分が除去された精製ガスとなる。
【００１８】
精製器１３は、除去すべき成分に応じた手段を採用することができ、通常は、吸着剤を使用した温度変動吸着分離装置（ＴＳＡ装置）や圧力変動吸着分離装置（ＰＳＡ装置）を用いることができる。これらのＴＳＡ装置やＰＳＡ装置の場合、複数の吸着筒を配置して吸着工程と再生工程とに順次切り替えることで原料ガスからの除去対象成分の吸着除去を連続して行うことができる。
【００１９】
一方、分析計２１で測定した不純物成分濃度が設定濃度より低いときには、ガス導入弁１８を閉じてバイパス弁１９を開き、原料ガスをバイパス経路１７から精製器入口経路２０に導入して精製器１３に直接導入する。すなわち、原料ガスをガス加熱器１５で加熱することがなくなるので、加熱器１５における原料ガス加熱用のエネルギーが不要になり、例えば消費電力量の削減を図ることができる。
【００２０】
このとき、迂回経路２２の流量調節弁２３を通して適量の原料ガスを熱交換器１４及び加熱器１５で加熱してから触媒筒１２に導入することにより、触媒筒１２内の触媒を加熱した所定量の原料ガスによって所定の触媒反応温度に加熱することができ、触媒の温度低下を防止できる。この場合でも、原料ガスの全量を加熱器１５で加熱するときに比べて、加熱器１５で加熱する原料ガス量が少ないことから、加熱器１５での原料ガス加熱量が大幅に少なくなり、原料ガス加熱用のエネルギーの削減を図れる。これにより、原料ガス中の不純物成分濃度が上昇して原料ガスの経路をバイパス経路１７からガス導入経路１６に切り替えたときに、触媒筒１２での触媒反応を直ちに開始することができ、未反応の不純物が高濃度で触媒筒１２から流出することがなくなる。
【００２１】
また、バイパス経路１７の下流を精製器入口経路２０に接続することに代えて、精製器１３の出口側に設けられている経路に接続し、分析計２１で測定した原料ガス中の不純物成分濃度が低いときには、原料ガスをバイパス経路から精製器１３の出口側に流すこともできる。さらに、ガス導入弁１８やバイパス弁１９に流量調節可能な弁を使用し、分析計２１で測定した原料ガス中の不純物成分濃度が設定濃度と同等乃至僅かに高いときには、ガス導入経路１６に流れる原料ガス流量とバイパス経路１７を流れるガス流量とを調節し、両経路に同時に適当な割合で原料ガスを流すことも可能である。これにより、精製装置から導出するガスの純度を保ちながら、原料ガス加熱用のエネルギーの削減を図れる。
【００２２】
例えば、窒素ガス中に含まれるメタンを除去して精製し、メタン含有量が１０ｐｐｂ未満の高純度窒素ガスを得る場合、原料窒素ガスを熱交換器１４及び加熱器１５で２００〜４００℃程度に加熱昇温してから触媒筒１２に導入し、触媒筒１２内に充填した酸化触媒に接触させ、高温状態での酸化反応によってメタンを水分と二酸化炭素とに分解する。触媒反応で生成した水分及び二酸化炭素、さらに、原料窒素ガスに元から含まれている除去対象成分は、精製器１３の吸着筒に充填した吸着剤、例えば、アルミナやモレキュラーシーブスによって除去される。これにより、メタン含有量が１０ｐｐｂ未満の高純度窒素ガスを得ることができる。
【００２３】
このとき、原料窒素ガス中に含まれるメタンの濃度が、最初から１０ｐｐｂ未満の場合は、触媒反応でメタンを水分、二酸化炭素に変換することなく、そのまま高純度窒素ガスとして使用することができるので、原料窒素ガスを加熱して触媒筒１２に導入する必要がなくなる。したがって、バイパス経路１７を使用して加熱器１５及び触媒筒１２を通さずに、原料窒素ガスを触媒と１２の下流側に導くことにより、加熱器１５における消費エネルギーの削減を図れる。
【００２４】
次に、図２に示す構成の実験用精製装置を用いて本発明の効果を確認するための実験を行った結果を説明する。なお、以下の説明において、前記形態例に示したガス精製装置の構成要素と同一の構成要素には同一の符号を付して詳細な説明は省略する。
【００２５】
精製対象ガスは半導体製造設備向けの窒素ガスとし、不純物成分は炭化水素の一種であるメタンとした。実験用精製装置には、図２に示すように、分析計２１の上流側に、メタンを導入するためのメタン導入部３１を設け、精製器１３の出口側に設けられている精製器出口経路３２には、流量計３３及び導出ガス流量調節弁３４を設けるとともに、供給側と同じ分析計３５を設けてメタンの濃度を測定できるようにした。
【００２６】
触媒筒１２にはＰｄ系の触媒を充填するとともに、触媒筒１２に設けたヒータで表面温度が３００℃になるように自動制御した。また、加熱器１５は、加熱器出口側のガス温度が３００℃になるようにヒータを自動制御した。触媒筒１２や加熱器１５、さらに、高温のガスが流れる配管の周囲は、火傷防止及び放熱による消費電力の過剰消費を防止するため、厚さ１００ｍｍの保温材で覆った。また、精製器１３には、モレキュラーシーブスとアルミナとを積層充填し、触媒筒１２での触媒反応で生成した除去対象成分である二酸化炭素と水分とを除去するようにしている。
【００２７】
まず、従来例として、バイパス弁１９を閉じ状態としてガス導入弁１８を開き、装置出口部に設けた流量調節弁３４により、ガス流量を標準状態で２０Ｎｍ３／ｈとなるよう調整した。このときの原料ガス供給経路１１からの窒素ガス供給圧力は０．８ＭＰａＧであった。供給された窒素ガスの全量を加熱器１５で３００℃に加熱した状態で触媒筒１２に導入する運転を３時間行って消費電力量を測定した。その結果、消費電力量は４ｋＷであった。
【００２８】
一方、本発明方法の実験例として、メタン含有量が１０ｐｐｂ未満の窒素ガスを使用した以外、窒素ガスの流量や圧力、触媒筒１２の温度は、前記比較例と同じとして運転を行った。また、ガス導入弁１８を閉じた状態で迂回経路２２を流れる窒素ガス量が１Ｌ／ｍｉｎとなるように流量調節弁２３を調節し、ガス導入弁１８が閉じたときでも一定量の窒素ガスが加熱器１５に向かって流れるようにした。ガス導入弁１８とバイパス弁１９とは、分析計２１の設定濃度を１０ｐｐｂに設定して切り替え開閉するように設定した。
【００２９】
最初に、メタン導入部３１からのメタンの添加を行わずに運転した。このとき、分析計２１のメタン測定濃度は１０ｐｐｂ未満であるから、ガス導入弁１８が閉、バイパス弁１９が開となり、供給した窒素ガスの略全量がバイパス経路１７を通り、加熱器１５には１Ｌ／ｍｉｎの窒素ガスが流れる状態になった。精製器出口経路３２に設けた分析計３５で測定したメタン濃度も１０ｐｐｂ未満であった。
【００３０】
１時間経過後に、メタン導入部３１からメタンを１ｓｃｃｍで添加し、窒素ガス中のメタン濃度が３ｐｐｍになるようにした。このとき、分析計２１でのメタン測定濃度が設定濃度の１０ｐｐｂを超えたため、バイパス弁１９が閉、ガス導入弁１８が開に自動的に切り替えられ、メタンを添加した窒素ガスの全量がガス導入経路１６に流れることになった。これにより、メタンが触媒筒１２での触媒反応によって二酸化炭素と水分とに変換され、生成した二酸化炭素と水分とが精製器１３で吸着除去される状態になった。この状態で精製器出口経路３２の分析計３５で測定したメタン濃度は１０ｐｐｂ未満となっており、不純物成分であるメタンが確実に除去されていることが確認できた。
【００３１】
メタンの添加を１時間で停止したところ、分析計２１でのメタン測定濃度が設定濃度の１０ｐｐｂ未満となったため、ガス導入弁１８が閉、バイパス弁１９が開に自動的に切り替えられた。したがって、加熱器１５には１Ｌ／ｍｉｎの窒素ガスが流れる状態になった。この状態で１時間運転を行い、合計３時間（この内、メタン添加は１時間。）における消費電力量を測定した。その結果、消費電力量は１．５ｋＷであった。
【００３２】
したがって、従来に比べて消費電力量を１／２．７に削減することができた。なお、ガス導入弁１８が閉じたときに流量調節弁２３を通って加熱器１５に流れる窒素ガスの流量などの条件によって削減できる消費電力量が異なり、例えば、原料となる窒素ガスの流量や純度、ガス導入弁１８とバイパス弁１９とを切替開閉するための分析計２１の設定濃度によっても消費電力量の削減効果は異なってくる。
【００３３】
また、ガス導入弁１８として開度調節が可能な弁を用いることにより、迂回経路２２や流量調節弁２３を使用せずに、ガス導入弁１８が閉となる条件下でも、ガス導入弁１８を僅かに開いた状態にして原料ガスの一部をガス導入経路１６に流すことができる。さらに、不純物成分濃度が急激に変化したときでも、ガス導入弁１８とバイパス弁１９との切替開閉を確実に行うため、分析計２１は、原料ガス供給経路１１のできるだけ上流側の供給源に近い位置に設けることが好ましい。
【符号の説明】
【００３４】
１１…原料ガス供給経路、１２…触媒筒、１３…精製器、１４…熱交換器、１５…ガス加熱器、１６…ガス導入経路、１７…バイパス経路、１８…ガス導入弁、１９…バイパス弁、２０…精製器入口経路、２１…分析計、２２…迂回経路、２３…流量調節弁、２４…流量計、３１…メタン導入部、３２…精製器出口経路、３３…流量計、３４…導出ガス流量調節弁、３５…分析計
【図１】
2020131135.tif 000003
【図２】
2020131135.tif 000004
【手続補正書】
【提出日】令和2年3月26日(2020.3.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガス精製装置及びその運転方法に関し、詳しくは、精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させる触媒反応器に導入する精製対象ガスを所定の触媒反応温度に加熱する加熱器を備えたガス精製装置及びその運転方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
精製対象ガス中に含まれている不純物成分を除去して精製する手段として、触媒を充填した触媒筒と吸着剤を充填した吸着筒とを組み合わせたガス精製装置が知られている（例えば、特許文献１参照。）。例えば、精製対象ガスである窒素ガス中に含まれている不純物である炭化水素を除去する際には、加熱器で加熱した窒素ガスを触媒筒に導入し、触媒反応でメタンを水分と二酸化炭素とに分解した後、生成した水分及び二酸化炭素を除去対象成分として吸着筒で吸着除去することで精製した窒素ガスを得るようにしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−５１７５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、触媒筒を利用した従来のガス精製装置では、精製対象ガスと触媒とを高温で接触させるため、触媒筒の上流側（前段）に加熱器を配置し、触媒筒に導入する精製対象ガスを触媒反応に必要な温度まで加熱器で加熱しなければならなかった。このため、精製対象ガスを加熱するためのエネルギーが多大なものとなっており、特に大量の精製ガスを使用する半導体製造設備では、ランニングコストに大きな影響を与えていた。
【０００５】
そこで本発明は、ガス加熱器に要するエネルギー量を抑えてランニングコストの低減を図れるガス精製装置及びその運転方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明のガス精製装置は、精製対象ガスを加熱するガス加熱器と、該ガス加熱器で加熱された精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させて除去対象成分とする触媒筒と、該触媒筒から導出した精製対象ガス中の前記除去対象成分を除去する精製器とを備えたガス精製装置において、前記ガス加熱器に前記精製対象ガスを導入するガス導入経路及び該ガス導入経路に設けられたガス導入弁と、前記触媒筒から導出したガスを前記精製器に導入する精製器入口経路と、前記精製器で精製された精製ガスを導出する精製器出口経路と、前記ガス導入弁の上流側から分岐して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に接続したバイパス経路及び該バイパス経路に設けられたバイパス弁と、前記バイパス経路の分岐部より上流側に設けられて前記ガス導入経路内を流れる精製対象ガス中の不純物成分濃度を測定し、測定した前記不純物成分濃度に応じて前記ガス導入弁及び前記バイパス弁の開閉を制御する分析計とを備えていることを特徴としている。
【０００７】
さらに、本発明のガス精製装置は、前記ガス導入弁が、該ガス導入弁の上流側と下流側とを接続する迂回経路を備え、該迂回経路は、該迂回経路を流れるガス流量を調節する流量調節弁を備えていることを特徴としている。
【０００８】
また、本発明のガス精製装置の運転方法は、精製対象ガスを加熱するガス加熱器と、該ガス加熱器で加熱された精製対象ガス中の不純物成分を触媒反応させて除去対象成分とする触媒筒と、該触媒筒から導出した精製対象ガス中の前記除去対象成分を除去する精製器とを備えるとともに、前記ガス加熱器に前記精製対象ガスを導入するガス導入経路及び該ガス導入経路に設けられたガス導入弁と、前記触媒筒から導出したガスを前記精製器に導入する精製器入口経路と、前記精製器で精製された精製ガスを導出する精製器出口経路と、前記ガス導入弁の上流側から分岐して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に接続したバイパス経路及び該バイパス経路に設けられたバイパス弁と、前記バイパス経路の分岐部より上流側に設けられて前記ガス導入経路内を流れる精製対象ガス中の不純物成分濃度を測定し、測定した前記不純物成分濃度に応じて前記ガス導入弁及び前記バイパス弁の開閉を制御する分析計とを備えたガス精製装置の運転方法において、前記分析計で測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より高濃度のときは、前記バイパス弁を閉じて前記ガス導入弁を開くことによって前記精製対象ガスを前記ガス導入経路を通して前記ガス加熱器に導入し、前記分析計で測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より低濃度のときは、前記ガス導入弁を閉じて前記バイパス弁を開くことによって前記精製対象ガスを前記ガス加熱器に導入することなく、前記バイパス経路を通して前記精製器入口経路又は前記精製器出口経路に導入することを特徴としている。
【０００９】
また、本発明のガス精製装置の運転方法は、前記ガス導入弁を閉じたときに、あらかじめ設定した流量の前記精製対象ガスを前記ガス加熱器に導入することを特徴としている。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、分析計で測定した不純物成分濃度があらかじめ設定された設定濃度より低いときには、精製対象ガスを加熱器に導入しないようにできるので、加熱器で精製対象ガスを加熱するためのエネルギーが不要となる。これにより、ガス精製装置におけるランニングコストの低減を図れる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明のガス精製装置の一形態例を示す系統図である。
【図２】実験例で使用したガス精製装置の系統図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
図１は、本発明のガス精製装置の一形態例を示す系統図である。本形態例に示すガス精製装置は、原料ガス供給経路１１から供給される原料ガス（精製対象ガス）に含まれる除去対象成分（不純物成分）を触媒筒１２での触媒反応によって精製器１３で除去可能な成分に変換し、この除去対象成分を精製器１３で除去することで原料ガスを精製するものであって、触媒筒１２の上流側には、触媒筒１２から導出した触媒反応後の高温のガスと原料ガスとを熱交換させて熱回収を行う熱交換器１４と、触媒反応に必要な温度に原料ガスを加熱するガス加熱器１５とが設けられている。
【００１３】
前記触媒筒１２は、ヒータや断熱層（いずれも図示せず）を有するもので、触媒筒１２のヒータは、筒内の触媒を加熱することを目的とするものではなく、断熱層とともに、触媒の温度が低下することを防止するために設けられており、触媒は、熱交換器１４及びガス加熱器１５で加熱された高温の原料ガスと接触することで触媒反応が行われる。したがって、ガス加熱器１５には、原料ガス供給経路１１から供給される原料ガスの全量を、所定の触媒反応温度に加熱できる容量のヒータが設けられており、ガス加熱器１５の出口部、あるいは、触媒筒１２の入口部に設けられている温度計（図示せず）の測定温度に応じてヒータ出力を自動的に制御するようにしている。
【００１４】
前記原料ガス供給経路１１は、ガス導入経路１６とバイパス経路１７とに分岐しており、ガス導入経路１６は、ガス導入弁１８を介して熱交換器１４、ガス加熱器１５から触媒筒１２に向けて原料ガスを導入する経路であり、触媒筒１２などを迂回するバイパス経路１７は、バイパス弁１９を介して精製器１３の入口側に設けられた精製器入口経路２０に接続している。
【００１５】
また、前記原料ガス供給経路１１における前記バイパス経路１７の分岐部より上流側には、原料ガス供給経路１１内を流れる原料ガス中に含まれている不純物成分の濃度を測定するとともに、前記ガス導入弁１８及び前記バイパス弁１９の開閉を制御する分析計２１が設けられている。この分析計２１は、測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より高濃度のときは、前記バイパス弁１９を閉じて前記ガス導入弁１８を開き、測定した不純物成分濃度が、あらかじめ設定された設定濃度より低濃度のときは、前記ガス導入弁１８を閉じて前記バイパス弁１９を開くための弁開閉制御部を備えている。
【００１６】
さらに、前記ガス導入経路１６には、該ガス導入弁１８の上流側と下流側とを接続する迂回経路２２が設けられており、該迂回経路２２には、該迂回経路２２を流れるガス流量を調節する流量調節弁２３と、流量を確認するための流量計２４とが設けられている。この迂回経路２２は、ガス導入弁１８が全閉状態になったときに、原料ガスの一部を熱交換器１４、ガス加熱器１５を介して触媒筒１２に導入するためのものであって、熱交換器１４及びガス加熱器１５で加熱昇温した原料ガスの一部を触媒筒１２に導入することにより、触媒筒１２内の触媒を加熱して所定の触媒反応温度に維持するようにしている。
【００１７】
このように構成されたガス精製装置は、分析計２１で測定した原料ガス中の不純物成分濃度が設定濃度より高いときには、バイパス弁１９を閉じてガス導入弁１８を開き、原料ガスの全量をガス導入経路１６から熱交換器１４に導入して一次加熱し、さらに、ガス加熱器１５で二次加熱することで所定の触媒反応温度まで加熱してから触媒筒１２に高温状態で導入し、触媒反応によって原料ガス中の不純物成分を精製器１３で除去可能な成分（除去対象成分）に変換する。除去対象成分を含む高温の原料ガスは、熱交換器１４で熱回収されることによって降温した後、精製器入口経路２０を通って精製器１３に導入され、精製器１３内の吸着剤などによって除去対象成分を除去することにより、原料ガス中の除去対象成分が除去された精製ガスとなる。
【００１８】
精製器１３は、除去すべき成分に応じた手段を採用することができ、通常は、吸着剤を使用した温度変動吸着分離装置（ＴＳＡ装置）や圧力変動吸着分離装置（ＰＳＡ装置）を用いることができる。これらのＴＳＡ装置やＰＳＡ装置の場合、複数の吸着筒を配置して吸着工程と再生工程とに順次切り替えることで原料ガスからの除去対象成分の吸着除去を連続して行うことができる。
【００１９】
一方、分析計２１で測定した不純物成分濃度が設定濃度より低いときには、ガス導入弁１８を閉じてバイパス弁１９を開き、原料ガスをバイパス経路１７から精製器入口経路２０に導入して精製器１３に直接導入する。すなわち、原料ガスをガス加熱器１５で加熱することがなくなるので、ガス加熱器１５における原料ガス加熱用のエネルギーが不要になり、例えば消費電力量の削減を図ることができる。
【００２０】
このとき、迂回経路２２の流量調節弁２３を通して適量の原料ガスを熱交換器１４及びガス加熱器１５で加熱してから触媒筒１２に導入することにより、触媒筒１２内の触媒を加熱した所定量の原料ガスによって所定の触媒反応温度に加熱することができ、触媒の温度低下を防止できる。この場合でも、原料ガスの全量をガス加熱器１５で加熱するときに比べて、ガス加熱器１５で加熱する原料ガス量が少ないことから、ガス加熱器１５での原料ガス加熱量が大幅に少なくなり、原料ガス加熱用のエネルギーの削減を図れる。これにより、原料ガス中の不純物成分濃度が上昇して原料ガスの経路をバイパス経路１７からガス導入経路１６に切り替えたときに、触媒筒１２での触媒反応を直ちに開始することができ、未反応の不純物が高濃度で触媒筒１２から流出することがなくなる。
【００２１】
また、バイパス経路１７の下流を精製器入口経路２０に接続することに代えて、精製器１３の出口側に設けられている経路に接続し、分析計２１で測定した原料ガス中の不純物成分濃度が低いときには、原料ガスをバイパス経路から精製器１３の出口側に流すこともできる。さらに、ガス導入弁１８やバイパス弁１９に流量調節可能な弁を使用し、分析計２１で測定した原料ガス中の不純物成分濃度が設定濃度と同等乃至僅かに高いときには、ガス導入経路１６に流れる原料ガス流量とバイパス経路１７を流れるガス流量とを調節し、両経路に同時に適当な割合で原料ガスを流すことも可能である。これにより、精製装置から導出するガスの純度を保ちながら、原料ガス加熱用のエネルギーの削減を図れる。
【００２２】
例えば、窒素ガス中に含まれるメタンを除去して精製し、メタン含有量が１０ｐｐｂ未満の高純度窒素ガスを得る場合、原料窒素ガスを熱交換器１４及びガス加熱器１５で２００〜４００℃程度に加熱昇温してから触媒筒１２に導入し、触媒筒１２内に充填した酸化触媒に接触させ、高温状態での酸化反応によってメタンを水分と二酸化炭素とに分解する。触媒反応で生成した水分及び二酸化炭素、さらに、原料窒素ガスに元から含まれている除去対象成分は、精製器１３の吸着筒に充填した吸着剤、例えば、アルミナやモレキュラーシーブスによって除去される。これにより、メタン含有量が１０ｐｐｂ未満の高純度窒素ガスを得ることができる。
【００２３】
このとき、原料窒素ガス中に含まれるメタンの濃度が、最初から１０ｐｐｂ未満の場合は、触媒反応でメタンを水分、二酸化炭素に変換することなく、そのまま高純度窒素ガスとして使用することができるので、原料窒素ガスを加熱して触媒筒１２に導入する必要がなくなる。したがって、バイパス経路１７を使用してガス加熱器１５及び触媒筒１２を通さずに、原料窒素ガスを触媒筒１２の下流側に導くことにより、ガス加熱器１５における消費エネルギーの削減を図れる。
【００２４】
次に、図２に示す構成の実験用精製装置を用いて本発明の効果を確認するための実験を行った結果を説明する。なお、以下の説明において、前記形態例に示したガス精製装置の構成要素と同一の構成要素には同一の符号を付して詳細な説明は省略する。
【００２５】
精製対象ガスは半導体製造設備向けの窒素ガスとし、不純物成分は炭化水素の一種であるメタンとした。実験用精製装置には、図２に示すように、分析計２１の上流側に、メタンを導入するためのメタン導入部３１を設け、精製器１３の出口側に設けられている精製器出口経路３２には、流量計３３及び導出ガス流量調節弁３４を設けるとともに、供給側と同じ分析計３５を設けてメタンの濃度を測定できるようにした。
【００２６】
触媒筒１２にはＰｄ系の触媒を充填するとともに、触媒筒１２に設けたヒータで表面温度が３００℃になるように自動制御した。また、ガス加熱器１５は、加熱器出口側のガス温度が３００℃になるようにヒータを自動制御した。触媒筒１２やガス加熱器１５、さらに、高温のガスが流れる配管の周囲は、火傷防止及び放熱による消費電力の過剰消費を防止するため、厚さ１００ｍｍの保温材で覆った。また、精製器１３には、モレキュラーシーブスとアルミナとを積層充填し、触媒筒１２での触媒反応で生成した除去対象成分である二酸化炭素と水分とを除去するようにしている。
【００２７】
まず、従来例として、バイパス弁１９を閉じ状態としてガス導入弁１８を開き、装置出口部に設けた導出ガス流量調節弁３４により、ガス流量を標準状態で２０Ｎｍ３／ｈとなるよう調整した。このときの原料ガス供給経路１１からの窒素ガス供給圧力は０．８ＭＰａＧであった。供給された窒素ガスの全量をガス加熱器１５で３００℃に加熱した状態で触媒筒１２に導入する運転を３時間行って消費電力量を測定した。その結果、消費電力量は４ｋＷであった。
【００２８】
一方、本発明方法の実験例として、メタン含有量が１０ｐｐｂ未満の窒素ガスを使用した以外、窒素ガスの流量や圧力、触媒筒１２の温度は、前記比較例と同じとして運転を行った。また、ガス導入弁１８を閉じた状態で迂回経路２２を流れる窒素ガス量が１Ｌ／ｍｉｎとなるように流量調節弁２３を調節し、ガス導入弁１８が閉じたときでも一定量の窒素ガスがガス加熱器１５に向かって流れるようにした。ガス導入弁１８とバイパス弁１９とは、分析計２１の設定濃度を１０ｐｐｂに設定して切り替え開閉するように設定した。
【００２９】
最初に、メタン導入部３１からのメタンの添加を行わずに運転した。このとき、分析計２１のメタン測定濃度は１０ｐｐｂ未満であるから、ガス導入弁１８が閉、バイパス弁１９が開となり、供給した窒素ガスの略全量がバイパス経路１７を通り、ガス加熱器１５には１Ｌ／ｍｉｎの窒素ガスが流れる状態になった。精製器出口経路３２に設けた分析計３５で測定したメタン濃度も１０ｐｐｂ未満であった。
【００３０】
１時間経過後に、メタン導入部３１からメタンを１ｓｃｃｍで添加し、窒素ガス中のメタン濃度が３ｐｐｍになるようにした。このとき、分析計２１でのメタン測定濃度が設定濃度の１０ｐｐｂを超えたため、バイパス弁１９が閉、ガス導入弁１８が開に自動的に切り替えられ、メタンを添加した窒素ガスの全量がガス導入経路１６に流れることになった。これにより、メタンが触媒筒１２での触媒反応によって二酸化炭素と水分とに変換され、生成した二酸化炭素と水分とが精製器１３で吸着除去される状態になった。この状態で精製器出口経路３２の分析計３５で測定したメタン濃度は１０ｐｐｂ未満となっており、不純物成分であるメタンが確実に除去されていることが確認できた。
【００３１】
メタンの添加を１時間で停止したところ、分析計２１でのメタン測定濃度が設定濃度の１０ｐｐｂ未満となったため、ガス導入弁１８が閉、バイパス弁１９が開に自動的に切り替えられた。したがって、ガス加熱器１５には１Ｌ／ｍｉｎの窒素ガスが流れる状態になった。この状態で１時間運転を行い、合計３時間（この内、メタン添加は１時間。）における消費電力量を測定した。その結果、消費電力量は１．５ｋＷであった。
【００３２】
したがって、従来に比べて消費電力量を１／２．７に削減することができた。なお、ガス導入弁１８が閉じたときに流量調節弁２３を通ってガス加熱器１５に流れる窒素ガスの流量などの条件によって削減できる消費電力量が異なり、例えば、原料となる窒素ガスの流量や純度、ガス導入弁１８とバイパス弁１９とを切替開閉するための分析計２１の設定濃度によっても消費電力量の削減効果は異なってくる。
【００３３】
また、ガス導入弁１８として開度調節が可能な弁を用いることにより、迂回経路２２や流量調節弁２３を使用せずに、ガス導入弁１８が閉となる条件下でも、ガス導入弁１８を僅かに開いた状態にして原料ガスの一部をガス導入経路１６に流すことができる。さらに、不純物成分濃度が急激に変化したときでも、ガス導入弁１８とバイパス弁１９との切替開閉を確実に行うため、分析計２１は、原料ガス供給経路１１のできるだけ上流側の供給源に近い位置に設けることが好ましい。
【符号の説明】
【００３４】
１１…原料ガス供給経路、１２…触媒筒、１３…精製器、１４…熱交換器、１５…ガス加熱器、１６…ガス導入経路、１７…バイパス経路、１８…ガス導入弁、１９…バイパス弁、２０…精製器入口経路、２１…分析計、２２…迂回経路、２３…流量調節弁、２４…流量計、３１…メタン導入部、３２…精製器出口経路、３３…流量計、３４…導出ガス流量調節弁、３５…分析計