(57)【要約】      （修正有）【課題】風合いが良好であり、密封性（端部接着性）が良好なゲル包含成形体の提供。【解決手段】外装体２１と、前記外装体内に密閉されたゲル成分１１と、を有するゲル包含成形体１０であって、前記外装体２１が、融点が８０〜１２０℃であるホットメルト系フィルムにより形成されていることを特徴とするゲル包含成形体１０。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
外装体と、前記外装体内に密閉されたゲル成分と、を有するゲル包含成形体であって、
前記外装体が、融点が８０〜１２０℃であるホットメルト系フィルムにより形成されていることを特徴とするゲル包含成形体。
【請求項２】
前記ホットメルト系フィルムは、厚さが３０〜１００μｍである、請求項１に記載のゲル包含成形体。
【請求項３】
前記ホットメルト系フィルムは、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエステルおよびエチレン酢酸ビニル共重合樹脂の何れかからなる、請求項１または２に記載のゲル包含成形体。
【請求項４】
前記ホットメルト系フィルムは、伸びが４４０％以上である、請求項１〜３のいずれかに記載のゲル包含成形体。
【請求項５】
化粧塗布具用である、請求項１〜４のいずれかに記載のゲル包含成形体。
【請求項６】
外装体と、前記外装体内に密閉されたゲル成分と、を有するゲル包含成形体の製造方法であって、
前記外装体は、融点が８０〜１２０℃であるホットメルト系フィルムからなり、
前記ゲル成分は、原料ゲル組成物を加熱硬化することで得られ、
前記製造方法は、
前記ホットメルト系フィルムを成形用型のキャビティ内に配置する工程である、配置工程と、
前記ホットメルト系フィルムが少なくとも１か所の開口部を有する状態にて、前記ホットメルト系フィルムで原料ゲル組成物を包含させる工程である、包含工程と、
前記キャビティ内で前記原料ゲル組成物を包含させた状態の前記ホットメルト系フィルムを加熱し、前記原料ゲル組成物を硬化させゲル成分とし、前記ホットメルト系フィルムの前記開口部周辺を熱融着させ、前記ホットメルト系フィルムで前記ゲル成分を密閉する工程である、加熱工程と
を有することを特徴とする、ゲル包含成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゲル包含成形体およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
リキッドファンデーションに適した化粧用パフとして、ゲル成分を薄膜で被覆した成形体が提案されている（例えば、特許文献１や特許文献２）。ここで、ゲル成分は柔らかさ等の感触を指に似せるよう機能し、また、薄膜はリキッドファンデーションの染み込みを防止するよう機能する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平６−２５３９２７
【特許文献２】特開２００５−１７７１６３
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、このようなパフは、耐熱性を有しない場合や風合いが良好でない場合があったり、また、薄膜（外装フィルム）によるゲル成分の密封性が良好でない場合があった。
【０００５】
そこで本発明は、耐熱性を有すると共に風合いが良好であり、密封性（端部接着性およびゲル成分と外装フィルムとの密着性）が良好なゲル包含成形体を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題の元鋭意研究を行い、特定のフィルム材料を使用することで、上記課題を解決可能なことを見出し本発明を完成させた。即ち、本発明は以下の通りである。
【０００７】
本発明（１）は、
外装体と、前記外装体内に密閉されたゲル成分と、を有するゲル包含成形体であって、
前記外装体が、融点が８０〜１２０℃である ホットメルト系フィルムにより形成されているゲル包含成形体である。
【０００８】
前記ホットメルト系フィルムは、厚さが３０〜１００μｍであってもよい。
前記ホットメルト系フィルムは、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエステルおよびエチレン酢酸ビニル共重合樹脂の何れかであってもよい。
前記ホットメルト系フィルムは、伸びが４４０％以上であってもよい。
前記ゲル包含成形体は、化粧塗布具用であってもよい。
【０００９】
また、本発明（２）は、
外装体と、前記外装体内に密閉されたゲル成分と、を有するゲル包含成形体の製造方法であって、
前記外装体は、融点が８０〜１２０℃であるホットメルト系フィルムからなり、
前記ゲル成分は、原料ゲル組成物を加熱硬化することで得られ、
前記製造方法は、
前記ホットメルト系フィルムを成形用型のキャビティ内に配置する工程である、配置工程と、
前記ホットメルト系フィルムが少なくとも１か所の開口部を有する状態にて、前記ホットメルト系フィルムで原料ゲル組成物を包含させる工程である、包含工程と、
前記キャビティ内で前記原料ゲル組成物を包含させた状態の前記ホットメルト系フィルムを加熱し、前記原料ゲル組成物を硬化させゲル成分とし、前記ホットメルト系フィルムの前記開口部周辺を熱融着させ、前記ホットメルト系フィルムで前記ゲル成分を密閉する工程である、加熱工程と
を有する、ゲル包含成形体の製造方法である。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、耐熱性を有すると共に風合いが良好であり、密封性（端部接着性およびゲル成分と外装フィルムとの密着性）が良好なゲル包含成形体を提供可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、本発明に係るゲル包含成形体の概念断面図である。
【図２】図２は、本発明に係るゲル包含成形体の製造方法の一工程を示す概念図である。
【図３】図３は、本発明に係るゲル包含成形体の製造方法の一工程を示す概念図である。
【図４】図４は、本発明に係るゲル包含成形体の製造方法の一工程を示す概念図である。
【図５】図５は、本発明に係るゲル包含成形体の製造方法の一工程を示す概念図である。
【図６】図６は、本発明に係るゲル包含成形体の製造方法の一工程を示す概念図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
＜＜ゲル包含成形体＞＞
本発明のゲル包含成形体１０は、外装体２１と、前記外装体２１内に密閉（密封）されたゲル成分１１と、を有する。外装体２１は、図１（１）に示されるように、複数のフィルム２１（例えば、第１のフィルム２１Ａおよび第２のフィルム２１Ｂ）が接合（熱融着）されて形成されていてもよいし、図１（２）に示されるように、１枚のフィルム２１から形成されていてもよい。
【００１３】
＜外装体＞
外装体はホットメルト機能を有するフィルム（ホットメルト系フィルム）によって形成されている。以下においては、外装体を形成するフィルムのことを外装フィルムと呼ぶことがある。また、ホットメルト系フィルムを、単にフィルムと表現する場合がある。
【００１４】
ここで、本発明におけるホットメルト系フィルムとは、ＪＩＳ  Ｋ  ６８３３に準拠し、２５ｍｍ幅の短冊状とした２枚のフィルム合わせて融点以上の熱プレスを実施した際に、接着力が１Ｎ以上であるものを示す。なお、このホットメルト系フィルムは、融点が８０〜１２０℃のフィルムであることが好ましく、融点が９０〜１００℃であることがより好ましい。外装フィルムとして融点が１２０℃以下であるホットメルト系フィルムを使用することにより、風合いがよく、また、端部接着性にも優れるゲル包含成形体とすることができる。また、ホットメルト系フィルムの融点を８０℃以上とすることにより、本発明の効果を高めると共に、用途を幅広いものとすることができる（例えば、温水洗浄を実施することも可能となる）。
【００１５】
なお、この融点とは、ＤＳＣにて得られた融解ピーク温度であり、株式会社日立ハイテクサイエンス（旧エスアイアイ・ナノテクノロジー株式会社）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）ＤＳＣ７０２０にて、５℃／分で昇温した際の融解ピーク温度である。
【００１６】
外装フィルムの厚さは、３０〜１００μｍであることが好ましく、５０〜７０μｍであることがより好ましい。
【００１７】
外装フィルムを形成する材料（ホットメルト系フィルムの材料）は、ホットメルト機能を有する限り特に限定されないが、ポリウレタン、アクリル樹脂、ポリ酢酸ビニル、石油系樹脂、ポリスチレン、ポリアミド、ポリスチレン、ポリエステル、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー等が挙げられる。外装フィルムを形成する材料は、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエステルおよびエチレン酢酸ビニル共重合樹脂の何れかであることが好ましい。
【００１８】
また、外装フィルムは、単層のフィルムであってもよいし、複数のフィルムが積層されたフィルムであってもよい。例えば、ある樹脂材料からなるフィルムＡと、それとは異なる樹脂材料からなるフィルムＢと、を接合（例えば、熱融着）させることで、１つの外装フィルムを形成してもよい。ただし、外装フィルムが複数のフィルムからなる場合には、全てのフィルムがホットメルト系フィルムであることが好ましい。なお、ホットメルト系フィルム以外のフィルムと、ホットメルト系フィルムとを積層させる場合には、ホットメルト系フィルムがゲル成分と接触するようにフィルムを配置する。
【００１９】
外装フィルムは、伸びが４４０％以上であることが好ましく、６５０％以上であることがより好ましい。このような範囲とすることで、成形性等を向上させることができる。
【００２０】
なお、外装フィルムの伸びは、ＪＩＳ  Ｋ  ７３１１に準拠して測定することができる。
【００２１】
外装フィルムは、透明性を有していてもよいし、着色されていてもよい。また、ゲル包含成形体の意匠性を向上させるために、フィルム表面に、ラベル印刷面等の意匠面を設けてもよい。
【００２２】
＜ゲル成分＞
ゲル成分としては、特に限定されず、ポリウレタンゲルやシリコーンゲル等の周知のゲル成分が使用可能である。
【００２３】
ゲル成分としては、ポリウレタンゲルであることが好ましい。ポリウレタンゲルは、例えば、特開２００５−１７７１６３や特開２００９−２０１８３３等にも記載されたゲル成分である。以下、ポリウレタンゲル（以下、ポリウレタンゲル素材とする。）について説明する。
【００２４】
ポリウレタンゲル素材は、通常、原料ポリオールと原料イソシアネートの混合物（２液性ポリウレタン液状エラストマー）を硬化（好ましくは熱硬化）することにより得られる素材である。以下、本発明においては、ゲル成分として硬化（好ましくは熱硬化）させる前の組成物を原料ゲル組成物又はゲル組成物とする。
【００２５】
このポリウレタンゲル素材は、含水ゲルとは異なり、本質的に水分を含有しなくてもゲル状態を示す液状のセグメントで構成された、いわゆるリキッド・セグメント・ゲル（Ｌｉｑｕｉｄ  Ｓｅｇｍｅｎｔ  Ｇｅｌ）である。このため、ポリウレタンゲル素材は、水分の含有量に関係なくゲル状態（軟質ゲル状弾性体）を維持し、形状回復性、解体性等を有するものとなる。
【００２６】
原料ポリオールとしては、通常のポリウレタンゲルの製造に使用されるものである限り特に限定されない。例えば、２官能性及び／又は３官能性ポリオールの単体若しくは２種以上の混合物等が挙げられる。また、末端に水酸基（ＯＨ）を有するプレポリマーを原料ポリオールとして含んでもよい。
【００２７】
原料ポリオールとしては、より具体的には、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール又はポリブタジエンポリオール等が挙げられる。ポリオールとしてポリエーテル系ポリオール（ポリアルキレンポリオール）を用いることで、ポリウレタンゲル素材の柔軟性や復元性を向上可能であり好ましい。
【００２８】
原料イソシアネートとしては、通常のポリウレタンゲルの製造に使用されるものである限り特に限定されない。例えば、ポリイソシアネート化合物やその誘導体等が挙げられる。また、末端にイソシアナト基（ＮＣＯ）を有するプレポリマーを原料イソシアネートとして含んでもよい。
【００２９】
原料イソシアネートとしては、より具体的には、ＭＤＩ、ＴＤＩ、ＩＰＤＩ、ＨＤＩ、ＨＭＤＩ、ＰＰＤＩ及びＸＤＩ等が挙げられる。原料イソシアネートとしては、脂肪族、脂環族及び芳香族のいずれも使用可能であるが、長期間使用しても変色の無い無黄変タイプとするには、脂肪族イソシアネートを選択することが好適である。
【００３０】
ここで、ポリウレタンゲル素材の製造に際しては、ＮＣＯ／ＯＨ配合当量（イソシアネートインデックス）を適宜調整してもよく、イソシアネートインデックスを０．５〜１．２程度とすることが好ましい。イソシアネートインデックスをこのような範囲とすることで、十分な強度および柔軟性を有するゲルが得られる。特に、イソシアネートインデックスを０．７〜０．９とすることで、軟化剤や可塑剤、オイル等を添加せずに柔軟性を持たせることが可能となる。
【００３１】
また、ゲル成分がポリウレタンゲル素材である場合、外装フィルムを形成する材料がポリウレタンであることが好ましい。
【００３２】
ゲル成分には、ラメや着色剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤を添加することもできる。
【００３３】
また、柔軟性を付与するために、ゲル成分に、軟化剤、可塑剤およびオイル等を添加することもあるが、これらの添加物はブリードアウトすることがあるため、添加しないか、添加する場合には、ゲル成分全体を基準として、３０質量％以下、２０質量％以下、または、１０質量％以下とすることが好ましい。
【００３４】
なお、ゲル包含成形体の形状や大きさは特に限定されず、その用途に応じて適宜変更可能である。
【００３５】
本発明のゲル包含成形体は、化粧塗布具、より具体的には、リキッドファンデーション用のパフとして特に好適に適用可能である。本発明のゲル包含成形体は、その他にも、医療機関等において乳児の身体の保護用として身体の一部を囲うウェッジゲル、頭部の下に敷くドーナツゲル、身体の下に敷くスクウェアゲル、マットレスゲルや、ＬＥＤ光線治療器のゲルマット等に適用可能である。
【００３６】
＜＜ゲル包含成形体の製造方法＞＞
本発明のゲル包含成形体は、例えば、以下の工程を有する方法によって製造可能である。なお、各工程は、適宜順序を入れ替えて実行してもよい。
（１）配置工程
フィルムを成形用型のキャビティ内に配置する工程
（２）包含工程
フィルムが少なくとも１か所の開口部を有する状態にて、フィルムでゲル組成物を包含させる工程
（３）ゲル化工程
ゲル組成物を硬化させゲル成分とする工程
（４）フィルム融着工程
キャビティ内でフィルムを加熱し、フィルムの開口部を熱融着させる工程
【００３７】
ここで、上記方法は、ゲル組成物が熱硬化性の材料である場合、ゲル化工程と、フィルム融着工程とを同時にまたは連続して実行することができる。より具体的には、以下の工程を有する方法を例示することができる。なお、各工程は、適宜順序を入れ替えて実行してもよい。
（１）配置工程
フィルムを成形用型のキャビティ内に配置する工程
（２）包含工程
フィルムが少なくとも１か所の開口部を有する状態にて、フィルムで原料ゲル組成物を包含させる工程
（３）加熱工程
キャビティ内で原料ゲル組成物を包含させた状態のフィルムを加熱し、原料ゲル組成物を硬化させゲル成分とすると共に、ホットメルト系フィルムの開口部周辺を熱融着させることで、ホットメルト系フィルムでゲル成分を密閉する工程
【００３８】
この製造方法のより具体的な例としては、以下の第１の方法および第２の方法が挙げられる。
【００３９】
第１の方法は、
成形用型のキャビティ内にホットメルト機能を有する第１のフィルムを配置し、第１のフィルムを介して前記キャビティ内にゲル組成物を充填し、キャビティ内に充填されたゲル組成物の液表面にホットメルト機能を有する第２のフィルムを配置する工程（配置工程）を実施し、
キャビティ内で第１のフィルムおよび第２のフィルムを加熱し、ゲル組成物を硬化させゲル成分にする工程（ゲル化工程）と、第１のフィルムと第２のフィルムと間隙（開口部）を熱融着させる工程（フィルム融着工程）とを含む、フィルムでゲル成分を密閉する工程（加熱工程）を実施する方法である。
【００４０】
第１の方法で得られるゲル包含成形体１０は、例えば、図１（１）に示されるように、ゲル成分１１の外周が、第１のフィルムおよび第２のフィルム２１Ｂによって覆われた成形体である。
【００４１】
第２の方法は、
ホットメルト機能を有すると共に少なくとも１つの開口部を有する袋状のフィルムを準備し、その袋状のフィルムの内部にゲル組成物を包含させ、その状態の袋状のフィルムを成形用型のキャビティ内に配置する工程（配置工程）を実施し、
キャビティ内で袋状のフィルムを加熱し、ゲル組成物を硬化させゲル成分にする工程（ゲル化工程）と、袋状フィルムの開口部を熱融着させる工程（フィルム融着工程）とを含む、フィルムでゲル成分を密閉する工程（加熱工程）を実施する方法である。
【００４２】
なお、第２の方法における配置工程としては、（１）袋状のフィルムに予めゲル組成物を包含させておき（袋状のフィルムにゲル組成物を注入しておき）、その状態でキャビティ内に配置する工程、および、（２）予めキャビティ内に袋状のフィルムを配置しておき、その状態で袋状のフィルム内にゲル組成物を包含させる（袋状のフィルムにゲル組成物を注入する）工程、のいずれであってもよい。
【００４３】
第２の方法で得られるゲル包含成形体１０は、例えば、図１（２）に示されるように、ゲル成分１１の外周が、連続した一枚のフィルム２１によって覆われた成形体である。
【００４４】
なお、上述のように、第１の方法および第２の方法の加熱工程において、ゲル化工程とフィルム融着工程とは別々に実施されても同時に実際されてもよいが、作業工程の簡略化という観点では、これらが同時に実施されることが好ましい。
【００４５】
ここで、開口部とは、目視できる範囲で開口している部分のみならず、液体が通過可能な程度の隙間が存在する部分も含まれる。例えば、接着されていない状態にて２枚のフィルムが重ねあわされている場合、その重ねあわされている箇所から流体が漏れである場合には、その箇所を開口部と見做すことがある。即ち、開口部を、非接触部と読み替えることが可能である。
【００４６】
フィルムをキャビティに配置する際または配置した後に、真空成形および／または圧空成形を利用し、フィルムの密着性を高めることが好ましい。真空成形および圧空成形としては、公知の方法（装置および条件）を利用すればよい。
【００４７】
次に、上述した第１の方法について、より詳細に説明する。
【００４８】
図２に示された成形用下型４１は、真空吸引可能な多孔質材で構成され、吸引ボックス５１と組み合わされて真空吸引ポンプ等の吸引装置（図示せず）による吸引でフィルムをキャビティ４３に吸引可能になっている。前記キャビティ４３は凹状のパフ形状からなる。また、図示の成形用下型４１は、ゲル包含成形体を複数同時に成形できるように、前記キャビティ４３が複数設けられていてもよい。前記成形用下型４１の上面、すなわち前記キャビティ４３間の部分及び外周縁は上型とのパーティング部（分割部）４７となっている。
【００４９】
第１の方法では、まず、図２（１）及び図２（２）に示すように、第１のフィルム２１Ａを成形用下型４１上に保持し、キャビティ４３内に吸引する。それにより、第１のフィルム２１Ａは、キャビティ内面に密着すると共にキャビティ４３周囲でパーティング部４７の表面に密着する。
【００５０】
次に、図３（１）及び図３（２）に示すように、各キャビティ４３内の第１のフィルム２１Ａ上にゲル組成物１１ａを充填する。ゲル組成物１１ａは、加熱により硬化してゲル成分１１となるものである。ゲル組成物１１ａは、その充填量がキャビティ４３の容積よりも多くなるように充填されることが好ましい。
【００５１】
次に、図４のように、成形用下型４１上に第２のフィルム２１Ｂを配置してゲル組成物１１ａ及びパーティング部４７の第１の第１のフィルム２１Ａに被せる。その際、第２のフィルム２１Ｂの上からゲル組成物１１ａの上面をローラやヘラなどの平滑用部材８１で擦り、ゲル組成物１１ａの上面を平面にすると共に、ゲル組成物１１ａと第２のフィルム２１Ｂとの間から空気溜を追い出し、ゲル組成物１１ａの上面に第２のフィルム２１Ｂを密着させる。また、平滑用部材８１で第２のフィルム２１Ｂの上を擦ってゲル組成物１１ａの上面を平面にしたり空気溜を追い出したりする際に、キャビティ４３内のゲル組成物１１ａの余剰分が、パーティング部４７の第１のフィルム２１Ａ、２１Ｂ間にはみ出してゲル組成物のバリを形成することもあるこの第１のフィルム２１Ａと第２のフィルム２１Ｂとが重ね合わさった部分として、開口部２３が存在する。
【００５２】
その後、図５に示すように、成形用上型５１を第２のフィルム２１Ｂ上に配置し、成形用下型４１と組合せて閉型し、加熱装置で前記ゲル組成物１１ａを加熱して硬化させゲル素材１１とする。加熱装置は、成形用下型４１及び成形用上型５１にヒーター等の加熱手段を埋設したものを用いるのが好ましい。加熱の温度は、ゲル組成物１１ａが硬化する温度、かつ第１のフィルム２１Ａ、２１Ｂが溶融しない温度であり、ゲル組成物１１ａが二液性ポリウレタン液状エラストマーであって、第１のフィルム２１Ａ、２１Ｂがウレタンフィルムの場合、６０〜１００℃が好ましく、その場合の加熱時間は５〜６０分が好ましい。また、ゲル組成物１１ａを二液性ポリウレタン液状エラストマーとし、第１のフィルム２１Ａ、２１Ｂをウレタンフィルムとした場合、ゲル成分１１と第１のフィルム２１Ａ、２１Ｂとの接着一体性が良好である。加熱によって、開口部２３周辺が熱融着され、ゲル成分１１の密閉が完了する。
【００５３】
ゲル包含成形体１０を脱型し、必要に応じて、図６に示すように、ゲル包含成形体１０のバリを切断する。切断位置は、適宜調整すればよい。また、切断は、溶着後の切断に限られず、溶着しながら切断（溶断）を行ってもよい。
【００５４】
このようにして、ゲル成分１１の両面が第１のフィルム２１Ａおよび第２のフィルム２１Ｂで覆われた（ゲル成分１１が密閉された）ゲル包含成形体１０を製造可能である。
【実施例】
【００５５】
実施例により本発明のゲル包含成形体についてより詳細に説明するが、本発明はこれらには何ら限定されない。
【００５６】
ゲル組成物としては、エーテル系のウレタンゲルを使用した。
【００５７】
使用したホットメルト系フィルムの、材料および特性を表１に示す。なお、比較例１〜３で使用されたフィルムは、ホットメルト系フィルムの性状を満たさないものであった。
【００５８】
【表１】
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【００５９】
上述した第１の方法に従って、実施例１〜実施例５および比較例１〜比較例３のゲル包含成形体を製造した。なお、本実施例では、成形温度８０℃、成形時間１０分の条件にてゲル化工程を実施し、次いで、各フィルムの融点＋２０℃、成形時間１０分の条件にてフィルム融着工程を実施し、ゲル包含成形体を製造した。
【００６０】
得られたゲル包含成形体は、底部直径が５．０ｃｍ、高さが１．０ｃｍである、球台状のものである。
【００６１】
次に、上述して得られたゲル包含成形体について各種評価試験を実施した。
【００６２】
＜端部接着性＞
まず、オートグラフの冶具に粘着テープで試験片（ゲル包含成形体）をセットする。次に、一定荷重をかけた後、引張方向に試験開始し、端部剥がれが発生した距離を測定する。５ｍｍ以上であれば○とし、５ｍｍ未満の場合を×した。
【００６３】
＜風合い＞
ゲル包含成形体を手で触り、風合いに優れる場合を○とし、風合いに優れない場合を×とした。
【００６４】
＜耐熱性＞
ゲル包含成形体を８０℃のオーブンに入れて、フィルムが液状化しない場合を○とし、液状化する場合を×とした。
【００６５】
＜密着性＞
ゲル包含成形体の表面中央にカッターで１０ｍｍの切れ込みを入れ、ゲル包含成形体が完全に折り曲げられた状態となるまで切れ込みを裂く方向に外力を加えたときの破れ広がった長さを測定し、２０ｍｍ未満の場合を○とし、２０ｍｍ以上の場合を×とした。
【００６６】
各実施例および比較例に関する評価結果を表２に示す。
【表２】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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