(57)【要約】【課題】燃料極におけるニッケルの凝集に起因する電子伝導性の低下を抑制する。【解決手段】燃料極は、ニッケルと、希土類元素が固溶したセリア系酸化物と、から構成される。燃料極の少なくとも１つの断面における少なくとも１つのセリア系酸化物の粒子について、粒子の中心を通る少なくとも１つの仮想直線上の各位置における希土類元素の濃度の標準偏差は、１．０以上である。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ニッケルと、希土類元素が固溶したセリア系酸化物と、から構成された燃料極において、
前記燃料極の少なくとも１つの断面における少なくとも１つの前記セリア系酸化物の粒子について、前記粒子の中心を通る少なくとも１つの仮想直線上の各位置における前記希土類元素の濃度の標準偏差は、１．０以上である、
ことを特徴とする燃料極。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料極において、
前記標準偏差は、２．０以上である、
ことを特徴とする燃料極。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の燃料極と、
固体酸化物を含む電解質層と、
空気極と、
を備える、
ことを特徴とする固体酸化物形電気化学セル。
【請求項４】
請求項３に記載の固体酸化物形電気化学セルにおいて、
前記固体酸化物形電気化学セルは、固体酸化物形電解セルである、
ことを特徴とする固体酸化物形電気化学セル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書によって開示される技術は、燃料極に関する。
【背景技術】
【０００２】
水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という。）が知られている。ＳＯＦＣの構成単位である燃料電池単セル（以下、単に「単セル」という。）は、固体酸化物を含む電解質層と、電解質層に対して一方側に配置された空気極と、電解質層に対して他方側に配置された燃料極とを備える。
【０００３】
単セルを構成する燃料極として、主として電子伝導体として機能するニッケル（Ｎｉ）と、主として酸素イオン伝導体として機能する希土類元素が固溶したセリア系酸化物と、から構成された燃料極が用いられることがある（例えば、特許文献１参照）。燃料極を構成するセリア系酸化物としては、例えば、ガドリニウムドープセリア（以下、「ＧＤＣ」という。）、サマリウムドープセリア（以下、「ＳＤＣ」という。）、イットリウムドープセリア（以下、「ＹＤＣ」という。）等が用いられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１３−２４１６４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従来、ニッケルと、希土類元素が固溶したセリア系酸化物と、から構成された燃料極を有する単セルを用いて発電運転を行うと、燃料極においてニッケルの凝集が進行し、その結果、燃料極の電子伝導性が低下し、ひいては単セルの電気的性能が低下する、という課題がある。
【０００６】
なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という。）の構成単位である電解単セル用の燃料極にも共通の課題である。なお、本明細書では、固体酸化物形燃料電池単セルと固体酸化物形電解単セルとを、まとめて固体酸化物形電気化学セルと呼ぶ。また、このような課題は、ＳＯＦＣやＳＯＥＣに限らず、他のタイプの電気化学セル用の燃料極にも共通の課題である。また、このような課題は、電気化学セル用の燃料極に限らず、例えば炭化水素の改質に用いられる酸素透過膜用の燃料極といった他の燃料極にも共通の課題である。
【０００７】
本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。
【０００９】
（１）本明細書に開示される燃料極は、ニッケルと、希土類元素が固溶したセリア系酸化物と、から構成された燃料極において、前記燃料極の少なくとも１つの断面における少なくとも１つの前記セリア系酸化物の粒子について、前記粒子の中心を通る少なくとも１つの仮想直線上の各位置における前記希土類元素の濃度の標準偏差は、１．０以上である。本燃料極では、燃料極を構成するセリア系酸化物の粒子内の希土類元素の濃度に一定以上の（標準偏差が１．０以上の）ばらつきがある。本燃料極によれば、ニッケルの凝集を抑制することができ、その結果、燃料極の電子伝導性の低下を抑制することができる。
【００１０】
（２）上記燃料極において、前記標準偏差は、２．０以上である構成としてもよい。本燃料極では、燃料極を構成するセリア系酸化物の粒子内の希土類元素の濃度にさらに大きな（標準偏差が２．０以上の）ばらつきがある。本燃料極によれば、ニッケルの凝集を効果的に抑制することができ、その結果、燃料極の電子伝導性の低下を効果的に抑制することができる。
【００１１】
（３）本明細書に開示される固体酸化物形電気化学セルは、上記燃料極と、固体酸化物を含む電解質層と、空気極と、を備える。本固体酸化物形電気化学セルによれば、燃料極におけるニッケルの凝集に起因する電気的性能の低下を抑制することができる。
【００１２】
（４）上記固体酸化物形電気化学セルにおいて、前記固体酸化物形電気化学セルは、固体酸化物形電解セルである構成としてもよい。本固体酸化物形電気化学セルによれば、水蒸気の供給量が多いために燃料極におけるニッケルの凝集が発生しやすい固体酸化物形電解セルにおいて、燃料極におけるニッケルの凝集に起因する電気的性能の低下を抑制することができる。
【００１３】
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料極、燃料極を備える電気化学セル（燃料電池単セルまたは電解単セル）、複数の電気化学セルを備える電気化学セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。
【図２】図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図３】図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図４】図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図５】図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図６】燃料極１１６の詳細構成を示す説明図である。
【図７】燃料極１１６を構成するセリア系酸化物粒子ＰＡ２を模式的に示す説明図である。
【図８】性能評価結果を示す説明図である。
【図９】高加湿還元処理を行う装置３００を模式的に示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
Ａ．実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。
【００１６】
燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。
【００１７】
燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、エンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート１０４から他方のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８と呼ぶ場合がある。
【００１８】
各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿通されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。なお、図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成するエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成するエンドプレート１０６の下側表面との間には、絶縁シート２６が介在している。ただし、後述のガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４とエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。
【００１９】
各ボルト２２の軸部の外径は各連通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。
【００２０】
また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。
【００２１】
燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。
【００２２】
（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。
【００２３】
（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【００２４】
図４および図５に示すように、発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿通される連通孔１０８に対応する孔が形成されている。
【００２５】
インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。
【００２６】
単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２の上側に配置された空気極（カソード)１１４と、電解質層１１２の下側に配置された燃料極（アノード）１１６とを備える。本実施形態では、燃料極１１６の厚さ（上下方向のサイズ）が空気極１１４や電解質層１１２の厚さより厚く、燃料極１１６が単セル１１０を構成する他の層を支持している。すなわち、本実施形態の単セル１１０は、燃料極支持型の単セルである。
【００２７】
電解質層１１２は、Ｚ方向視で略矩形の平板形状部材であり、緻密な（気孔率が低い）層である。電解質層１１２は、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）等の固体酸化物を含んでいる。このように、本実施形態の単セル１１０は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。
【００２８】
空気極１１４は、Ｚ方向視で電解質層１１２より小さい略矩形の平板形状部材であり、多孔質な（電解質層１１２より気孔率が高い）層である。空気極１１４は、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。
【００２９】
燃料極１１６は、Ｚ方向視で電解質層１１２と略同一の大きさの略矩形の平板形状部材であり、多孔質な（電解質層１１２より気孔率が高い）層である。燃料極１１６は、電子伝導性物質であるニッケル（Ｎｉ）と、酸素イオン伝導性物質である希土類元素が固溶したセリア系酸化物と、から構成されている。希土類元素が固溶したセリア系酸化物としては、例えば、ガドリニウムドープセリア（ＧＤＣ）、サマリウムドープセリア（ＳＤＣ）、イットリウムドープセリア（ＹＤＣ）等が用いられる。
【００３０】
燃料極１１６の厚さは、例えば５μｍ〜５０μｍである。また、燃料極１１６を構成するニッケルの平均粒径は、例えば０．１μｍ〜３μｍであり、燃料極１１６を構成するセリア系酸化物の平均粒径は、例えば０．１μｍ〜３μｍである。また、燃料極１１６におけるニッケルとセリア系酸化物との重量含有比は、例えば、ニッケル：セリア系酸化物＝３５〜６５（ｗｔ％）：６５〜３５（ｗｔ％）である。また、燃料極１１６における平均気孔率は、例えば１５ｖｏｌ％〜５０ｖｏｌ％であり、平均気孔径は、例えば０．１μｍ〜５μｍである。燃料極１１６の構成については、後にさらに詳述する。
【００３１】
図４および図５に示すように、セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。
【００３２】
空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。
【００３３】
燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。
【００３４】
燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。
【００３５】
空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として構成されていてもよい。また、空気極側集電体１３４が導電性のコートによって覆われていてもよく、また、空気極１１４と空気極側集電体１３４との間に両者を接合する導電性の接合層が介在していてもよい。
【００３６】
Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。
【００３７】
各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。
【００３８】
各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。
【００３９】
Ａ−３．燃料極１１６の詳細構成：
次に、燃料極１１６の構成について、さらに詳細に説明する。図６は、燃料極１１６の詳細構成を示す説明図である。図６には、図５のＸ１部のＹＺ断面構成が拡大して示されている。また、図７は、燃料極１１６を構成するセリア系酸化物粒子ＰＡ２を模式的に示す説明図である。
【００４０】
上述したように、燃料極１１６は、電子伝導性物質であるニッケルと、酸素イオン伝導性物質である希土類元素が固溶したセリア系酸化物と、から構成されている。図６には、燃料極１１６を構成するニッケルの粒子（以下、「ニッケル粒子」という。）ＰＡ１と、希土類元素が固溶したセリア系酸化物（例えば、ＧＤＣ）の粒子（以下、「セリア系酸化物粒子」という。）ＰＡ２とが、模式的に示されている。
【００４１】
ここで、本実施形態では、燃料極１１６の少なくとも１つの断面（例えば、図６に示す断面）における少なくとも１つのセリア系酸化物粒子ＰＡ２について、図７に示すように、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の中心Ｐ０を通る少なくとも１つの仮想直線ＶＬ（例えば、図７に示す第１の仮想直線ＶＬ１）上の各位置Ｐｘにおける希土類元素（例えば、ガドリニウム（Ｇｄ））の濃度の標準偏差（以下、「希土類元素濃度標準偏差」という。）は、１．０以上である。すなわち、セリア系酸化物粒子ＰＡ２における希土類元素の濃度に、一定以上のばらつきが存在する。なお、仮想直線ＶＬ上において希土類元素の濃度を特定する各位置Ｐｘは、図７に示すように、仮想直線ＶＬに沿ったセリア系酸化物粒子ＰＡ２の径を１０等分するような９個の位置（中心Ｐ０を含む）であるものとする。
【００４２】
本願発明者は、鋭意研究を重ねた結果、燃料極１１６を構成するセリア系酸化物として、このような粒子内の希土類元素の濃度に一定以上の（標準偏差が１．０以上の）ばらつきがあるセリア系酸化物を用いることにより、燃料極１１６においてニッケルの凝集が抑制され、その結果、燃料極１１６の電子伝導性の低下が抑制され、ひいては単セル１１０の電気的性能の低下が抑制されることを新たに見出した。
【００４３】
また、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の希土類元素濃度標準偏差は、２．０以上であることがより好ましい。本願発明者は、鋭意研究を重ねた結果、燃料極１１６を構成するセリア系酸化物として、このような粒子内の希土類元素の濃度にさらに大きい（標準偏差が２．０以上の）ばらつきがあるセリア系酸化物を用いることにより、燃料極１１６においてニッケルの凝集が効果的に抑制され、その結果、燃料極１１６の電子伝導性の低下が効果的に抑制され、ひいては単セル１１０の電気的性能の低下が効果的に抑制されることを新たに見出した。
【００４４】
また、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の希土類元素濃度標準偏差は、６．０以下であることが好ましい。セリア系酸化物粒子ＰＡ２の希土類元素濃度標準偏差が過度に大きい、すなわち、希土類元素の濃度のばらつきが過度に大きいと、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の酸素イオン伝導性が低下することによって燃料極１１６の性能が低下するところ、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の希土類元素濃度標準偏差を６．０以下とすれば、そのような燃料極１１６の性能低下を抑制することができる。
【００４５】
なお、上述したセリア系酸化物粒子ＰＡ２の希土類元素濃度標準偏差についての各要件は、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の中心Ｐ０を通る互いに直交する２つの仮想直線ＶＬ（例えば、図７に示す第１の仮想直線ＶＬ１および第２の仮想直線ＶＬ２）上において満たされることが好ましい。このような構成であれば、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の概ね全体において、希土類元素濃度標準偏差についての上記各要件が満たされていると言えるため、上記各要件を満たすことによる効果を有効に得ることができる。
【００４６】
また、上述したセリア系酸化物粒子ＰＡ２の希土類元素濃度標準偏差についての各要件は、燃料極１１６の少なくとも１つの断面における少なくとも１つの１０μｍ×１０μｍの大きさの領域内に位置するセリア系酸化物粒子ＰＡ２の内の大部分について満たされることがさらに好ましい。なお、ここで言う「大部分」は、画像中において面積が大きい順に２０個のセリア系酸化物粒子ＰＡ２を特定したときの、特定された２０個の粒子の内の２０％以上であることが好ましく、３０％以上であることがより好ましく、５０％以上であることがさらに好ましい。また、上述したセリア系酸化物粒子ＰＡ２の希土類元素濃度標準偏差についての各要件は、燃料極１１６の複数の断面、例えば、燃料極１１６を燃料ガスＦＧの流れ方向に沿って仮想的に３分割したときの各部分における１つの断面（合計３つの断面）において満たされることが一層好ましい。
【００４７】
なお、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の各位置Ｐｘにおける希土類元素濃度の特定方法は、下記の通りである。まず、ＦＩＢ加工を施したサンプルをＴＥＭにより観察し、観察された粒子をＥＤＳ分析することにより、セリア系酸化物粒子ＰＡ２を特定する。次に、セリア系酸化物粒子ＰＡ２がＴＥＭ観察時の視野に収まるように拡大倍率を調整し、希土類元素濃度を測定する各位置Ｐｘにおいて、ＥＤＳ点分析により元素の濃度を確認する。得られた元素分析結果から、セリウム（Ｃｅ）の濃度分析値Ｃｃと、希土類元素（ガドリニウム（Ｇｄ）、サマリウム（Ｓｍ）、イットリウム（Ｙ）等）の濃度分析値Ｃｒとを用い、下記式に従い希土類元素濃度を算出する。
希土類元素濃度＝｛Ｃｒ／（Ｃｃ＋Ｃｒ）｝×１００
【００４８】
また、希土類元素を良好に固溶させるという観点から、セリア系酸化物における希土類元素の元素比は、２０％以下であることが、好ましい。
【００４９】
Ａ−４．燃料電池スタック１００の製造方法：
本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法は、例えば以下の通りである。
【００５０】
（希土類元素が固溶したセリア系酸化物の粉末の作製）
ここでは、希土類元素が固溶したセリア系酸化物としてＧＤＣを例に挙げて説明する。他の希土類元素が固溶したセリア系酸化物を用いる場合も同様に作製可能である。まず、酸化セリウムと酸化ガドリニウムを秤量し、これらの原料粉末にエタノールを加え、セラミックスボールと樹脂ポットを用いて湿式混合粉砕を行う。その後、湯煎乾燥してエタノールを除去し、得られた混合粉末を仮焼成して、ＧＤＣの仮焼粉末を得る。この際、仮焼粉末のＸＲＤにおいて検出されるピークとして、ＧＤＣ由来のピーク以外に、酸化ガドリニウム由来のピークが検出されるように、焼成条件を調整することにより、ＧＤＣ粒子のＧｄ濃度の標準偏差が１．０以上であるＧＤＣ仮焼粉末を得ることができる。例えば、上記焼成条件における焼成温度を低くしたり、焼成時間を短くしたりすることにより、ＧＤＣ粒子のＧｄ濃度の標準偏差を大きくすることができる。上記焼成条件における焼成温度は、例えば１０００℃〜１４００℃であることが好ましく、焼成時間は、例えば０．５時間〜３時間であることが好ましい。
【００５１】
（燃料極用グリーンシートの作製）
ＮｉＯの粉末と上記ＧＤＣ粉末との混合粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるＤＯＰと、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合してスラリーを調製する。スラリーの調整の際に、造孔材（例えば、有機ビーズ）を加えてもよい。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、所定の厚さの燃料極用グリーンシートを作製する。なお、ＮｉＯ粉末とＧＤＣ粉末との混合比率は、その性能を満足する限りにおいて適宜設定されればよい。
【００５２】
（電解質層用グリーンシートの作製）
ＹＳＺ粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるＤＯＰと、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合してスラリーを調整する。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、所定の厚さの電解質層用グリーンシートを作製する。
【００５３】
（電解質層１１２と燃料極１１６との積層体の作製）
燃料極用グリーンシートと電解質層用グリーンシートとを貼り付けて所定の温度（例えば約２８０℃）で脱脂する。さらに、脱脂後のグリーンシートの積層体を所定の温度（例えば約１３５０℃）で焼成する。これにより、電解質層１１２と燃料極１１６との積層体を得る。
【００５４】
（空気極１１４の形成）
ＬＳＣＦ粉末と、有機バインダとしてのポリビニルアルコールと、有機溶媒としてのブチルカルビトールとを混合し、粘度を調整して、空気極用ペーストを調製する。調整された空気極用ペーストを、上述した電解質層１１２と燃料極１１６との積層体における電解質層１１２の表面に、例えばスクリーン印刷によって塗布して乾燥させ、空気極用ペーストが塗布された積層体を所定の焼成温度（例えば１１００℃）で焼成する。これにより空気極１１４が形成され、燃料極１１６と電解質層１１２と空気極１１４とを備える単セル１１０が作製される。
【００５５】
上述した方法に従い複数の単セル１１０を作製した後、組み立て工程（例えば、各単セル１１０にセパレータ１２０等の他の部材を取り付ける工程、複数の単セル１１０を積層する工程、ボルト２２により締結する工程等）を行う。以上により、燃料電池スタック１００の製造が完了する。なお、その後、燃料電池スタック１００を発電運転可能な状態とするため、燃料極１１６を還元する（すなわち、燃料極１１６に含まれるＮｉＯをＮｉに還元する）還元工程が実行される。還元工程は、例えば、燃料極１１６を、所定の温度の水素雰囲気に所定の時間だけ晒すことにより実現される。なお、還元工程に利用される還元ガスは、水素に限定されず、メタンガス等の他のガスでもよい。以上により、発電運転可能な状態の燃料電池スタック１００の製造が完了する。
【００５６】
Ａ−５．性能評価：
特性が互いに異なる複数の燃料極１１６のサンプルを作製し、該サンプルを用いて性能評価を行った。図８は、性能評価結果を示す説明図である。
【００５７】
Ａ−５−１．各サンプルについて：
図８に示すように、本性能評価には、燃料極１１６の１２個のサンプル（サンプルＳＡ１〜ＳＡ１２）が用いられた。各サンプルは、セリア系酸化物の組成と、サンプルの作製の際の合成法と、燃料極１１６におけるニッケルとセリア系酸化物との体積比とが互いに異なっている。
【００５８】
以下の方法により、サンプルＳＡ１を作製した。まず、ＧＤＣ粉末を作製した。具体的には、酸化セリウムと酸化ガドリニウムを、セリウムとガドリニウムの元素比が９：１になるように秤量した。これらの原料粉末にエタノールを加え、セラミックスボールと樹脂ポットを用いて１５時間、湿式混合粉砕を行った。その後、湯煎乾燥してエタノールを除去し、得られた混合粉末を仮焼成して、仮焼粉末であるＣｅ０．９Ｇｄ０．１Ｏ１．９５の粉末を得た。この際、仮焼粉末のＸＲＤにおいて検出されるピークとして、ＧＤＣ由来のピーク以外に、酸化ガドリニウム由来のピークが検出されるように、焼成条件を調整した。
【００５９】
次に、焼結体である燃料極１１６のサンプルを作製した。具体的には、酸化ニッケル（住友金属鉱山製ＦＰ）と上述したＧＤＣ粉末との混合粉末を、製造後の燃料極１１６が還元された状態において体積比がＮｉ：ＧＤＣ＝４４：５６となるように、秤量した。この秤量した粉末を、エタノール中で１５時間湿式混合した後、湯煎によりエタノールを揮発させ、酸化ニッケルとＧＤＣ粉末との混合粉末を得た。この混合粉末を、冷間等方圧加圧法（ＣＩＰ）により１．５ｔでプレス成型し、外径２０ｍｍの円盤状のペレットを作製した。このペレットを１３５０℃で焼成することにより、酸化ニッケルとＧＤＣとの焼結体である燃料極１１６のサンプルＳＡ１を作製した。
【００６０】
また、酸化セリウムと酸化ガドリニウムをセリウムとガドリニウムの元素比が８．５：１．５になるように秤量し、Ｃｅ０．８５Ｇｄ０．１５Ｏ１．９２５の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ２を作製した。
【００６１】
また、酸化セリウムと酸化ガドリニウムをセリウムとガドリニウムの元素比が８：２になるように秤量し、Ｃｅ０．８Ｇｄ０．２Ｏ１．９の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ３を作製した。
【００６２】
また、合成方法として液相法を用いて作製したＣｅ０．９Ｇｄ０．１Ｏ１．９５を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ４を作製した。
【００６３】
また、酸化ニッケルとＧＤＣとの混合粉末を、製造後の燃料極１１６が還元された状態において体積比がＮｉ：ＧＤＣ＝３９：６１となるように調整したこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ５を作製した。
【００６４】
また、酸化ニッケルとＧＤＣとの混合粉末を、製造後の燃料極１１６が還元された状態において体積比がＮｉ：ＧＤＣ＝５０：５０となるように調整したこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ６を作製した。
【００６５】
また、酸化ガドリニウムの代わりに酸化サマリウムを用い、Ｃｅ０．９Ｓｍ０．１Ｏ１．９５の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ７を作製した。
【００６６】
また、酸化ガドリニウムの代わりに酸化イットリウムを用い、Ｃｅ０．９Ｙ０．１Ｏ１．９５の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ８を作製した。
【００６７】
また、仮焼粉末のＸＲＤにおいてＧＤＣ由来のピークのみが検出されるように焼成条件を調整したＣｅ０．９Ｇｄ０．１Ｏ１．９５の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ９を作製した。
【００６８】
また、酸化セリウムと酸化ガドリニウムをセリウムとガドリニウムの元素比が８：２になるように秤量し、かつ、仮焼粉末のＸＲＤにおいてＧＤＣ由来のピークのみが検出されるように焼成条件を調整したＣｅ０．８Ｇｄ０．２Ｏ１．９の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ１０を作製した。
【００６９】
また、合成方法として液相法を用い、かつ、仮焼粉末のＸＲＤにおいてＧＤＣ由来のピークのみが検出されるように焼成条件を調整したＣｅ０．８Ｇｄ０．２Ｏ１．９の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ１１を作製した。
【００７０】
また、合成方法として液相法を用い、かつ、仮焼粉末のＸＲＤにおいてＧＤＣ由来のピークのみが検出されるように焼成条件を調整したＣｅ０．９Ｇｄ０．１Ｏ１．９５の粉末を用いたこと以外は、上述したサンプルＳＡ１の作製方法と同様の方法により、サンプルＳＡ１２を作製した。
【００７１】
Ａ−５−２．評価方法について：
図９に模式的に示す装置３００を用い、各サンプルＳＡを対象として、Ｎｉの凝集を促進させるため、高加湿還元処理を行った。装置３００において、ステンレス管３３０における上端部は、ポンプ３１０およびバルブ３２０を介してガスが導入されるガス導入部となっており、ステンレス管３３０における下端部は、ドレン・排気部となっている。ステンレス管３３０の空間におけるガス流れ方向（上方から下方に向かう方向）の中央付近に、アルミナ管３４０が配置され、該アルミナ管３４０の下流側に、熱電対３７０が設置されたアルミナ管３５０が配置され、ステンレス管３３０を取り囲むように電気炉３６０が配置されている。アルミナ管３４０中にサンプルＳＡを設置し、電気炉３６０により、熱電対３７０による測温値が８００℃になるまで加熱し、ステンレス管３３０の空間内に、ポンプ３１０およびバルブ３２０を介して１００％のＨ２ガスを５時間流した状態で保持した。その後、導入ガスが９０％Ｈ２Ｏ−１０％Ｈ２となるようにバルブ３２０を切り替え、その状態で２０時間保持した。
【００７２】
また、各サンプルＳＡについて、観察・分析を行った。具体的には、各サンプルＳＡにＦＩＢ加工を施した後、ＴＥＭ−ＥＤＳ分析を行い、セリア系酸化物（ＧＤＣ、ＳＤＣ、ＹＤＣ）の粒子内における希土類元素（Ｇｄ、Ｓｍ、Ｙ）の濃度分布を調査した。すなわち、図７を用いて上述したように、セリア系酸化物粒子ＰＡ２の中心Ｐ０を通る１つの仮想直線ＶＬ上の各位置Ｐｘにおける希土類元素の濃度を測定し、濃度測定値の標準偏差を算出した。図８の「希土類元素濃度の標準偏差」欄では、各サンプルＳＡについて、セリア系酸化物粒子における希土類元素濃度の標準偏差値が、２．０以上であったものについては「Ａ」と表し、１．０以上、２．０未満であったものについては「Ｂ」と表し、１．０未満であったものについては「Ｃ」と表した。
【００７３】
また、各サンプルＳＡを対象として、ＪＩＳ  Ｒ  １７６１に基づき、上述した高加湿還元処理の前後におけるガス透過率を測定し、高加湿還元処理の前後におけるガス透過率の変化率を算出した。具体的には、サンプルＳＡを１ｍｍの厚さに研削し、試験装置に設置し、真空ポンプにより、大気圧との差圧が所定の大きさになるまで配管内を排気した。その後、サンプルＳＡ内を通過した空気が配管内に入り、大気圧との差圧がおよそ２ｋＰａ程度まで小さくなるまでの差圧変化の挙動を記録することで、ガス透過率を測定した。燃料極１１６においてニッケルが凝集すると、ガス透過率が高くなることから、高加湿還元処理の前後におけるガス透過率の変化率が高いと、高加湿還元処理によってニッケルの凝集が多く発生したものと考えられる。
【００７４】
Ａ−５−３．評価結果について：
図８に示すように、セリア系酸化物粒子における希土類元素濃度の標準偏差値が１．０未満である（図８において「Ｃ」と表された）サンプルＳＡ９〜ＳＡ１２では、いずれもガス透過率の変化率が１０倍以上と、比較的高い値となった。一方、セリア系酸化物粒子における希土類元素濃度の標準偏差値が１．０以上である（図８において「Ａ」または「Ｂ」と表された）サンプルＳＡ１〜ＳＡ８では、いずれもガス透過率の変化率が８．８倍以下と、比較的低い値となった。このような評価結果から、燃料極１１６において、セリア系酸化物粒子における希土類元素濃度の標準偏差値が１．０以上であれば、燃料電池の運転環境においてニッケルの凝集が抑制され、燃料極１１６の電子伝導性の低下が抑制されることが確認された。
【００７５】
なお、セリア系酸化物粒子における希土類元素濃度の標準偏差値が２．０以上である（図８において「Ａ」と表された）サンプルＳＡ１，ＳＡ５，ＳＡ７，ＳＡ８では、いずれもガス透過率の変化率が１．９倍以下と、極めて低い値となった。このような評価結果から、燃料極１１６において、セリア系酸化物粒子における希土類元素濃度の標準偏差値が２．０以上であれば、燃料電池の運転環境においてニッケルの凝集が効果的に抑制され、燃料極１１６の電子伝導性の低下が効果的に抑制されることが確認された。
【００７６】
Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
【００７７】
上記実施形態における単セル１１０または燃料電池スタック１００の構成は、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、上記実施形態において、燃料極１１６が、互いに構成（例えば、Ｎｉとセリア系酸化物との含有比）が異なる複数の層から構成されていてもよい。
【００７８】
また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。
【００７９】
また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる単セル１１０の個数は、あくまで一例であり、単セル１１０の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。また、上記実施形態では、いわゆる平板形の単セル１１０が採用されているが、本発明は、他の構成、例えば国際公開第２０１２／１６５４０９号に記載されているように、略円筒形の燃料電池単セルが採用された構成にも同様に適用可能である。
【００８０】
また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の構成単位である電解単セルや、該電解単セルを構成する燃料極にも同様に適用可能である。なお、電解セルの構成は、例えば特開２０１６−８１８１３号公報に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替え、単セル１１０を電解単セルと読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解単セルにおいて水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、連通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。電解セルでは、水蒸気の供給量が多いために燃料極におけるニッケルの凝集が発生しやすいが、上述した構成の燃料極１１６を採用することにより、燃料極１１６におけるニッケルの凝集を抑制することができ、その結果、燃料極１１６の電子伝導性の低下を抑制することができ、ひいては、単セル１１０の電気的性能の低下を抑制することができる。
【００８１】
また、上記実施形態では、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）を例に説明したが、本発明は、溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）といった他のタイプの燃料電池（または電解セル）にも適用可能である。また、本発明は、燃料電池または電解セル用の燃料極に限らず、例えば炭化水素の改質に用いられる酸素透過膜用の燃料極といった他の燃料極にも適用可能である。
【符号の説明】
【００８２】
２２：ボルト  ２４：ナット  ２６：絶縁シート  ２７：ガス通路部材  ２８：本体部  ２９：分岐部  １００：燃料電池スタック  １０２：発電単位  １０４，１０６：エンドプレート  １０８：連通孔  １１０：単セル  １１２：電解質層  １１４：空気極  １１６：燃料極  １２０：セパレータ  １２１：孔  １２４：接合部  １３０：空気極側フレーム  １３１：孔  １３２：酸化剤ガス供給連通孔  １３３：酸化剤ガス排出連通孔  １３４：空気極側集電体  １３５：集電体要素  １４０：燃料極側フレーム  １４１：孔  １４２：燃料ガス供給連通孔  １４３：燃料ガス排出連通孔  １４４：燃料極側集電体  １４５：電極対向部  １４６：インターコネクタ対向部  １４７：連接部  １４９：スペーサー  １５０：インターコネクタ  １６１：酸化剤ガス導入マニホールド  １６２：酸化剤ガス排出マニホールド  １６６：空気室  １７１：燃料ガス導入マニホールド  １７２：燃料ガス排出マニホールド  １７６：燃料室  ３００：装置  ３１０：ポンプ  ３２０：バルブ  ３３０：ステンレス管  ３４０：アルミナ管  ３５０：アルミナ管  ３６０：電気炉  ３７０：熱電対  ＦＧ：燃料ガス  ＦＯＧ：燃料オフガス  ＯＧ：酸化剤ガス  ＯＯＧ：酸化剤オフガス  Ｐ０：中心  ＰＡ１：ニッケル粒子  ＰＡ２：セリア系酸化物粒子  ＶＬ１：第１の仮想直線  ＶＬ２：第２の仮想直線
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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