(57)【要約】【課題】簡便なプロセスで製造されたフィルムであっても、フィルムの構成ポリマーを適切にすることで、厚さ方向の位相差を小さくすることが可能なフィルムを提供する。【解決手段】ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを含有する樹脂組成物から形成されたフィルムであって、  ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５（ここで、Ｒｅは波長５８９ｎｍにおける面内位相差（ｎｍ）であり、Ｒｔｈは波長５８９ｎｍにおける厚み方向位相差（ｎｍ）である。）から求められる前記フィルムの前記ＮＺ係数が０より大きく１より小さいことを特徴とするフィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを含有する樹脂組成物から形成されたフィルムであって、
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
（ここで、Ｒｅは波長５８９ｎｍにおける面内位相差（ｎｍ）であり、Ｒｔｈは波長５８９ｎｍにおける厚さ方向位相差（ｎｍ）である。）
から求められる前記フィルムの前記ＮＺ係数が０より大きく１より小さいことを特徴とするフィルム。
【請求項２】
さらに（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を含む請求項１に記載のフィルム。
【請求項３】
前記ポリマー鎖（Ａ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と、芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）とを有する請求項１又は２に記載のフィルム。
【請求項４】
前記ポリマー鎖（Ｂ）が前記ポリマー鎖（Ａ）の前記重合体ブロック（ａ１）にグラフトしている請求項３に記載のフィルム。
【請求項５】
前記フィルム中に前記ポリマー鎖（Ａ）が１０〜５０質量％含まれる請求項１〜４のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項６】
前記ポリマー鎖（Ｂ）は、さらに主鎖に環構造を有する単位（ｂ２）を有する請求項１〜５のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項７】
前記環構造が環状イミド構造である請求項６に記載のフィルム。
【請求項８】
前記ポリマー鎖（Ｂ）は、さらに前記（メタ）アクリル系単量体と共重合可能なビニル単量体由来の単位（ｂ３）を有する請求項１〜７のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項９】
前記ポリマー鎖（Ｂ）１００質量部中、前記（メタ）アクリル系単量体と共重合可能なビニル単量体由来の単位（ｂ３）が１５〜５０質量部含まれる請求項８に記載のフィルム。
【請求項１０】
前記フィルムが単層フィルムである請求項１〜９のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１１】
前記フィルムが一軸延伸フィルムである請求項１〜１０のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１２】
ＪＩＳ  Ｐ  ８１１５に基づくＭＩＴ試験による耐折回数が５００回以上である請求項１〜１１のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１３】
１１０℃以上にガラス転移温度を有する請求項１〜１２のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１４】
前記樹脂組成物は、応力光学係数Ｃｒが−２５．０×１０-11Ｐａ-1以上−４．０×１０-11Ｐａ-1以下である請求項１〜１３のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１５】
厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズが５．０％以下である請求項１〜１４のいずれか１項に記載のフィルム。
【請求項１６】
光学フィルムである請求項１〜１５のいずれか１項に記載のフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、厚さ方向の位相差が抑えられたフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、画像表示分野等においては、高分子の配向により生じる複屈折を利用した光学フィルムが幅広く使用されている。その一つとして画像表示装置に組み込まれる位相差フィルムがあり、その中でも、様々な光学設計に対応可能な位相差フィルムが種々検討されている。
【０００３】
画像表示装置においては、光学的な特性上、斜め方向から画面をみたときに光漏れが発生し、いわゆる「黒浮き」による表示画像のコントラストの低下が生じることがある。この問題を回避して画像表示装置の視野角を拡大するためには、本来必要な面内位相差を有した上で厚さ方向の位相差を抑えた位相差フィルムが望まれている。位相差フィルム同士を張り合わせることにより、面内位相差を有した上で厚さ方向の位相差を抑えた位相差フィルムを作製することが考えられるが、その場合、貼り合わせ、接着といった高度な技術や装置が必要となる上に歩留まりの低下が見られた。貼り合わせ、接着といった技術を用いることなく作製できる厚さ方向の位相差を抑えた位相差フィルムとして、例えば、特許文献１には、正の複屈折性を有する層と負の複屈折性を有する層とを備えた積層位相差フィルムが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第２０１４／０３４５２１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、特許文献１の積層位相差フィルムを作製するには、延伸、塗布、延伸という複雑なプロセスを経る必要があるため、作製するのに時間やコストがかかってしまうという問題があった。
【０００６】
本発明は上記のような事情に着目してなされたものであって、その目的は、簡便なプロセスで製造されたフィルムであっても、フィルムの構成ポリマーを適切にすることで、厚さ方向の位相差を小さくすることが可能なフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、樹脂組成物にジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを含有させると、該樹脂組成物を延伸した時にポリマー鎖（Ａ）の正の形態複屈折に起因する厚さ方向位相差と、ポリマー鎖（Ｂ）の負の配向複屈折に起因する厚さ方向位相差とが、互いに打ち消し合うことになり、ＮＺ係数が０より大きく１より小さいフィルムを完成することができ、本発明を完成した。
すなわち、本発明は、以下の発明を含む。
【０００８】
［１］ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを含有する樹脂組成物から形成されたフィルムであって、
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
（ここで、Ｒｅは波長５８９ｎｍにおける面内位相差（ｎｍ）であり、Ｒｔｈは波長５８９ｎｍにおける厚さ方向位相差（ｎｍ）である。）
から求められる前記フィルムの前記ＮＺ係数が０より大きく１より小さいことを特徴とするフィルム。
［２］さらに（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を含む［１］に記載のフィルム。
［３］前記ポリマー鎖（Ａ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と、芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）とを有する［１］又は［２］に記載のフィルム。
［４］前記ポリマー鎖（Ｂ）が前記ポリマー鎖（Ａ）の前記重合体ブロック（ａ１）にグラフトしている［３］に記載のフィルム。
［５］前記フィルム中に前記ポリマー鎖（Ａ）が１０〜５０質量％含まれる［１］〜［４］のいずれかに記載のフィルム。
［６］前記ポリマー鎖（Ｂ）は、さらに主鎖に環構造を有する単位（ｂ２）を有する［１］〜［５］のいずれかに記載のフィルム。
［７］前記環構造が環状イミド構造である［６］に記載のフィルム。
［８］前記ポリマー鎖（Ｂ）は、さらに前記（メタ）アクリル系単量体と共重合可能なビニル単量体由来の単位（ｂ３）を有する［１］〜［７］のいずれかに記載のフィルム。
［９］前記ポリマー鎖（Ｂ）１００質量部中、前記（メタ）アクリル系単量体と共重合可能なビニル単量体由来の単位（ｂ３）が１５〜５０質量部含まれる［８］に記載のフィルム。
［１０］前記フィルムが単層フィルムである［１］〜［９］のいずれかに記載のフィルム。
［１１］前記フィルムが一軸延伸フィルムである［１］〜［１０］のいずれかに記載のフィルム。
［１２］ＪＩＳ  Ｐ  ８１１５に基づくＭＩＴ試験による耐折回数が５００回以上である［１］〜［１１］のいずれかに記載のフィルム。
［１３］１１０℃以上にガラス転移温度を有する［１］〜［１２］のいずれかに記載のフィルム。
［１４］前記樹脂組成物は、応力光学係数Ｃｒが−２５．０×１０-11Ｐａ-1以上−４．０×１０-11Ｐａ-1以下である［１］〜［１３］のいずれかに記載のフィルム。
［１５］厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズが５．０％以下である［１］〜［１４］のいずれかに記載のフィルム。
［１６］光学フィルムである［１］〜［１５］のいずれかに記載のフィルム。
【発明の効果】
【０００９】
本発明のフィルムは、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有しており、これらを有する樹脂フィルムを延伸したときにそれぞれのポリマー鎖に起因する厚さ方向の位相差が互いに打ち消し合う関係にあるため、得られるフィルムの厚さ方向位相差Ｒｔｈの大きさ（絶対値）を小さく抑えることができ、具体的にはＮＺ係数が０より大きく１より小さいフィルムが得られる。かかるフィルムで面内位相差Ｒｅを十分に大きくすると、色調補償、視野角補償などが優れた位相差フィルムが得られる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明は、厚さ方向の位相差が小さいフィルムに関するものであり、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを含有する樹脂組成物から形成されている。
【００１１】
前記面内位相差に対する前記厚さ方向の位相差の大きさは、下記式で示されるＮＺ係数によって評価され、本発明のフィルムでは該ＮＺ係数が、０より大きく１より小さく、好ましくは０．０４以上０．９以下であり、より好ましくは０．０８以上０．７以下である。ＮＺ係数を０．５に近づけると、フィルムの面内位相差が大きい位相差フィルムとしたときに、コントラストの低下を抑制できるという利点を有する。
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
（ここで、Ｒｅは波長５８９ｎｍにおける面内位相差（ｎｍ）であり、Ｒｔｈは波長５８９ｎｍにおける厚さ方向位相差（ｎｍ）である。）
前記式中、面内位相差Ｒｅと厚さ方向の位相差Ｒｔｈは、下記式から求めることができる。なお、フィルムの面内における遅相軸方向の屈折率をｎｘ、フィルムの面内における進相軸方向の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとする。
面内位相差Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
厚さ方向位相差Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］×ｄ
【００１２】
なお位相差フィルムとしての基本特性を示すためには、前記樹脂組成物から得られるフィルムが所定の面内位相差Ｒｅを有することが必要となる。しかし、所定の面内位相差Ｒｅを有する場合、厚さ方向位相差Ｒｔｈも所定以上になってコントラストが低下しやすくなるところ、本発明では厚さ方向位相差Ｒｔｈの大きさ（絶対値）も小さく抑えられており、コントラストの低下を抑制でき、視野角補償性を高くできる点で有用である。
【００１３】
本発明のフィルムにおける面内位相差Ｒｅは、４０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５０ｎｍ以上、３５０ｎｍ以下、さらに好ましくは６０ｎｍ以上、３００ｎｍ以下である。面内位相差Ｒｅが前記範囲であると、λ／２板やλ／４板など各種位相差フィルムに求められる十分な位相差を発現できる。
【００１４】
本発明のフィルムにおける厚さ方向位相差Ｒｔｈは、その絶対値が１２０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１００ｎｍ以下、さらに好ましくは９０ｎｍ以下であり、特に好ましくは８５ｎｍ以下である。厚さ方向位相差Ｒｔｈが前記範囲であると、優れた視野角補償性を発揮できる。
【００１５】
厚さ方向の位相差を小さくするため、本発明では、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを含有する樹脂組成物からフィルムを形成している。ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）は、軟質であって延伸などを施しても配向し難い一方で、ポリマー鎖（Ｂ）と相分離して存在するため、正の形態複屈折を発現する。形態複屈折とは、分子よりはるかに大きく、光の波長より小さいサイズの構造が周期的にあるいは集団的にあるような材料が示す複屈折性のことであり、その大きさや形状に応じて複屈折の強さが決まり、必ず正の値となる。
一方、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）は、負の配向複屈折を示す。配向複屈折とは、一般に鎖状のポリマー（ポリマー鎖）の主鎖が配向することにより発現する複屈折のことである。
以上のように正の複屈折はポリマー鎖（Ａ）の大きさや形状によって定まり、負の複屈折はポリマー鎖（Ｂ）の配向によって定まり、本発明のフィルムではこれら正／負の複屈折を別々に制御しているため、面内位相差Ｒｅを大きくした場合でも、厚さ方向位相差Ｒｔｈを０に近づけることができ、ＮＺ係数を０．５に近づけることができる。
【００１６】
ＮＺ係数を上記範囲内とすると、面内位相差Ｒｅを所定値以上にすることで、本発明のフィルムは画像表示装置への色調補償、視野角補償に好適に使用できる。本発明のフィルムは、１層のフィルム（単層フィルム）でもよい。単層フィルムでもＮＺ係数を所望の範囲内とすることができる。複数の位相差フィルムを作製後に貼合して積層位相差フィルムとする場合、貼合時のフィルム貼り合わせ角度がずれたり、接着剤が必要になるのでフィルム厚みが増し工程も煩雑になるといった問題が生じる。しかし、本発明のフィルムは１層のフィルムでＮＺ係数が所望の範囲内とすることができるため、従来のように位相差フィルムとするために他のフィルムを貼付けたり積層したりする必要がない。ただし、本発明のフィルムは、ＮＺ係数が上記範囲内である限り、複数層からなるフィルムでもあってもよい。
【００１７】
１．ポリマー鎖（Ａ）
ポリマー鎖（Ａ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有しており、正の複屈折を示す部分となる。フィルム中にポリマー鎖（Ａ）が１０〜５０質量％含まれることが好ましく、１５〜４０質量％含まれることがより好ましく、２０〜３０質量％含まれることが好ましい。
【００１８】
ジエン由来の単位を形成するジエンとしては、１，３−ブタジエン（別名：ブタジエン）、２−メチル−１，３−ブタジエン（別名：イソプレン）、１，３−ペンタジエン、１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサジエン、２，５−ジメチル−１，５−ヘキサジエン（別名：ジイソブテン）等のアルカジエンが好ましく用いられ、なかでも１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン等の共役ジエンがより好ましい。
オレフィン由来の単位を形成するオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−テトラデセン、１−オクタデセン等のモノオレフィン（アルケンともいう）が好ましく用いられ、なかでも炭素−炭素二重結合がα位にあるアルケンであるα−オレフィンがより好ましい。これらジエンおよびオレフィンの炭素数は、２以上が好ましく、３以上がより好ましく、また２０以下が好ましく、１０以下がより好ましく、６以下がさらに好ましい。
【００１９】
ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位は、ジエンおよび／またはオレフィンが重合することにより形成される単位として規定される。オレフィン由来の単位は、同じ構造が形成される限り、オレフィンの単独重合又は共重合によって実際に形成されるものに限らず、ジエン由来の単位が水素化されることによって形成されてもよい（なお、本明細書において、「単独重合又は共重合」であることを「単独／共重合」と表記し、「単独重合体又は共重合体」であることを「（単独／共）重合体」と表記することがある）。
【００２０】
ポリマー鎖（Ａ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）を含むことが好ましく、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）とを有することがさらに好ましい。ソフト成分として機能する重合体ブロック（ａ１）及びハード成分として機能する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）を含むことによって機械的強度が高められ、こうした樹脂組成物は、高い機械的強度（例えば、耐衝撃性（落球強度））を有する。また、ポリマー鎖（Ｂ）を含むことによって透明性と耐熱性が高められており、こうしたポリマー鎖（Ａ）及びポリマー鎖（Ｂ）を含む樹脂組成物は、高透明性と高い機械的強度（例えば、耐衝撃性（落球強度））を両立できる。
【００２１】
ポリマー鎖（Ａ）中、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位の含有割合は、４０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上がより好ましく、６０質量％以上がさらに好ましい。上限は特に限定されず、例えば９０質量％以下であることが好ましい。
【００２２】
重合体ブロック（ａ１）のジエン由来の単位を形成するジエン、オレフィン由来の単位を形成するオレフィンとしては上記に挙げられたものであればよい。重合体ブロック（ａ１）には、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位として、ブタジエン由来の単位、イソプレン由来の単位、エチレン由来の単位、プロピレン由来の単位、１−ブテン由来の単位、およびイソブテン由来の単位から選ばれる少なくとも１種が含まれることが好ましい。
【００２３】
重合体ブロック（ａ１）としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体等のオレフィン（単独／共）重合体；ポリイソプレン、ポリブタジエン、イソプレン−ブタジエン共重合体等のジエン（単独／共）重合体；エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、イソブテン−イソプレン共重合体等のオレフィンとジエンの共重合体等が挙げられる。オレフィン（単独／共）重合体としてはα−オレフィン（単独／共）重合体が好ましく、ジエン（単独／共）重合体としては共役ジエン（単独／共）重合体が好ましく、オレフィンとジエンの共重合体としてはα−オレフィンと共役ジエンの共重合体が好ましい。これらの中でもポリイソプレン、イソブテン−イソプレン共重合体等のα−オレフィンと共役ジエンの共重合体や、ポリエチレン、ポリプロピレンがより好ましい。
【００２４】
重合体ブロック（ａ１）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に加え、さらに他の不飽和単量体由来の単位を有していてもよい。他の不飽和単量体は、重合性二重結合を有する化合物であれば特に限定されず、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル；（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル等の不飽和カルボン酸およびそのエステル；ビニルトリメトキシシラン、γ−（メタ）アクリロイルオキシプロピルメトキシシラン等のビニルシラン等；及び芳香族ビニル単量体等が挙げられる。
【００２５】
芳香族ビニル単量体は、芳香環にビニル基が結合した化合物であれば特に限定されず、例えば、スチレン、ビニルトルエン、メトキシスチレン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン等のスチレン系単量体；２−ビニルナフタレン等の多環芳香族炭化水素環ビニル単量体；Ｎ−ビニルカルバゾール、２−ビニルピリジン、ビニルイミダゾール、ビニルチオフェン等の芳香族複素環ビニル単量体等が挙げられる。これらの中でも、スチレン系単量体が好ましい。スチレン系単量体には、スチレンのみならず、スチレンの重合性二重結合炭素またはベンゼン環に任意の置換基が結合したスチレン誘導体も含まれ、当該置換基としては、アルキル基、アルコキシ基、ヒドロキシ基、ハロゲン基、アミノ基、ニトロ基、スルホ基等が挙げられる。スチレンに結合したアルキル基とアルコキシ基は、炭素数１〜４が好ましく、炭素数１〜２がより好ましく、スチレンに結合したアルキル基とアルコキシ基は、水素原子の少なくとも一部がヒドロキシ基またはハロゲン基で置換されていてもよい。なお、樹脂組成物の着色を低減する観点から、スチレン系単量体はアミノ基を有しないものが好ましい。さらに、スチレン系単量体は、スチレンの重合性二重結合炭素またはベンゼン環に置換基が結合していない無置換のスチレンであることが好ましい。
【００２６】
重合体ブロック（ａ１）は、これら他の不飽和単量体とジエンおよび／またはオレフィンとの共重合体であってもよい。該他の不飽和単量体としては、芳香族ビニル単量体が好ましい。芳香族ビニル単量体とジエンおよび／またはオレフィンとの共重合体を重合体ブロック（ａ１）にすると、フィルムの透明性を高めやすくなる。例えば、ポリマー鎖（Ａ）とポリマー鎖（Ｂ）の屈折率差が大きい場合でも、フィルムの透明性を高めることが容易になる。
【００２７】
重合体ブロック（ａ１）が芳香族ビニル単量体由来の単位を有する場合、芳香族ビニル単量体由来の単位の含有割合は、重合体ブロック（ａ１）中、１質量％以上であることが好ましく、２質量％以上がより好ましく、３質量％以上がさらに好ましく、また５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましく、３０質量％以下がさらに好ましい。この場合、重合体ブロック（ａ１）中、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位と芳香族ビニル単量体由来の単位の合計の含有割合は、７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましい。重合体ブロック（ａ１）は、実質的にジエンおよび／またはオレフィン由来の単位と芳香族ビニル単量体由来の単位のみから構成されていてもよく、例えばこれらの単位の合計含有割合が９９質量％以上であってもよい。
【００２８】
重合体ブロック（ａ１）が、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に加えて他の不飽和単量体由来の単位を有するものである場合は、重合体ブロック（ａ１）は、これらの単量体のランダム共重合体であることが好ましい。
【００２９】
なお、重合体ブロック（ａ１）はジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を主成分として含むことが好ましく、重合体ブロック（ａ１）１００質量％中、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位の含有割合が５０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上がより好ましく、７０質量％以上がさらに好ましい。重合体ブロック（ａ１）は、実質的にジエンおよび／またはオレフィン由来の単位のみから構成されていてもよく、例えばジエンおよび／またはオレフィン由来の単位が９９質量％以上であってもよい。
【００３０】
ポリマー鎖（Ａ）は、芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有していてもよい。該重合体ブロック（ａ２）を形成する芳香族ビニル単量体としては、上記の重合体ブロック（ａ１）で例示の芳香族ビニル単量体が挙げられるが、中でもスチレン系単量体が好ましい。
【００３１】
重合体ブロック（ａ２）は、芳香族ビニル単量体由来の単位に加え、さらに他の不飽和単量体由来の単位を有していてもよい。他の不飽和単量体は、重合性二重結合を有する化合物であれば特に限定されず、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル；（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル等の不飽和カルボン酸およびそのエステル；ビニルトリメトキシシラン、γ−（メタ）アクリロイルオキシプロピルメトキシシラン等のビニルシラン等が挙げられる。重合体ブロック（ａ２）は、これら他の不飽和単量体と芳香族ビニル単量体との共重合体（特にランダム共重合体）であってもよい。なお、重合体ブロック（ａ２）中のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位の含有割合は１質量％以下であることが好ましく、重合体ブロック（ａ２）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有しないことが好ましい。
【００３２】
重合体ブロック（ａ２）は芳香族ビニル単量体由来の単位を主成分として含むことが好ましい。具体的には、重合体ブロック（ａ２）中、芳香族ビニル単量体由来の単位の含有割合が７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましい。重合体ブロック（ａ２）は、実質的に芳香族ビニル単量体由来の単位のみから構成されていてもよく、例えば芳香族ビニル単量体由来の単位の含有割合が９９質量％以上であってもよい。
【００３３】
前記重合体ブロック（ａ１）と重合体ブロック（ａ２）から構成されるポリマー鎖（Ａ）としては、例えば、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体の水添物（例えば、スチレン−エチレン／ブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−ブタジエン／ブチレン−スチレンブロック共重合体）、スチレン−イソプレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の水添物（例えば、スチレン−エチレン／プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ））等が挙げられる。また、これらのブロック共重合体において、ブタジエンブロックがブタジエン／スチレンブロックになったものや、イソプレンブロックがイソプレン／スチレンブロックになったものが挙げられる。なお、前記表記において、各ブロックは「−」で区分され、各ブロック中の「／」の表記は、当該ブロックを構成する単量体単位を表す。
【００３４】
ポリマー鎖（Ａ）は、重合体ブロック（ａ１）の両側に重合体ブロック（ａ２）が結合したものであることが好ましい。これによりポリマー鎖（Ａ）がエラストマーとして機能し、フィルムの機械的強度をより高めることができる。この場合、ポリマー鎖（Ａ）は、トリブロック共重合体であってもよく、マルチブロック共重合体であってもよく、ラジアルブロック共重合体であってもよいが、ポリマー鎖（Ａ）の特性制御が容易である点から、トリブロック共重合体であることが好ましい。このような共重合体としては、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体およびその水添物、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体およびその水添物等が挙げられる。
【００３５】
ポリマー鎖（Ａ）中、重合体ブロック（ａ２）の含有割合は０質量％（重合体ブロック（ａ１）のみからなる）でもよいが、５質量％以上であることが好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上がさらに好ましく、また５５質量％以下が好ましく、５０質量％以下がより好ましく、４５質量％以下がさらに好ましい。これにより、ポリマー鎖（Ａ）がソフト成分とハード成分をバランス良く有するものとなり、樹脂組成物の機械的強度を高めることが容易になる。同様の観点から、ポリマー鎖（Ａ）中、重合体ブロック（ａ１）の含有割合は４５質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上がより好ましく、５５質量％以上がさらに好ましく、また９５質量％以下が好ましく、９０質量％以下がより好ましく、８５質量％以下がさらに好ましい。また、ポリマー鎖（Ａ）中、芳香族ビニル単量体由来の単位の含有割合は、０質量％でもよいが、５質量％以上であることが好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上がさらに好ましく、また５５質量％以下が好ましく、５０質量％以下がより好ましく、４５質量％以下がさらに好ましい。
【００３６】
ポリマー鎖（Ａ）の重量平均分子量は、０．１万以上が好ましく、０．５万以上がより好ましく、１万以上がさらに好ましく、３万以上がさらにより好ましく、また３０万以下が好ましく、２５万以下がより好ましく、２０万以下がさらに好ましい。ポリマー鎖（Ａ）の重量平均分子量をこのような範囲とすることで、樹脂組成物の機械的強度を確保し、樹脂組成物の成形加工性を高めることが容易になる。
【００３７】
２．ポリマー鎖（Ｂ）
ポリマー鎖（Ｂ）は、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）（以下、「（メタ）アクリル単位（ｂ１）」と称する場合がある）を有しており、負の複屈折性を示す部分となる。また、ポリマー鎖（Ｂ）を有することでフィルムの透明性を高めることもできる。
【００３８】
本明細書において（メタ）アクリル系単量体は、α位及び／またはβ位に水素原子かアルキル基（好ましくは、炭素数１〜４のアルキル基）が結合したアクリル基を含む単量体の意味で使用し、該アルキル基は、水素原子の少なくとも一部が、ヒドロキシ基またはハロゲン基で置換されていてもよい。（メタ）アクリル系単量体は、好ましくはアクリル基又はメタクリル基を有する単量体を意味する。また（メタ）アクリル系単量体には（メタ）アクリル酸（すなわち遊離酸）およびその誘導体が含まれ、該誘導体には、エステル、塩、酸アミド等が含まれる。
【００３９】
前記（メタ）アクリル系単量体としては、（メタ）アクリル酸エステルが好ましい。（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸のエステル結合の酸素原子に直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が結合した（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
【００４０】
直鎖状または分岐状の脂肪族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ペンチル、（メタ）アクリル酸アミル、（メタ）アクリル酸イソアミル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸へプチル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸ペンタデシル、（メタ）アクリル酸ヘキサデシル、（メタ）アクリル酸ヘプタデシル、（メタ）アクリル酸オクタデシル等の（メタ）アクリル酸アルキルが挙げられる。（メタ）アクリル酸アルキルのアルキル基は、Ｃ１−１８アルキル基が好ましく、Ｃ１−１２アルキル基がより好ましく、Ｃ１−６アルキル基がさらに好ましい。なお本明細書において、「Ｃ１−１８」や「Ｃ１−１２」との記載は、それぞれ「炭素数１〜１８」、「炭素数１〜１２」を意味する。
【００４１】
環状の脂肪族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸シクロプロピル、（メタ）アクリル酸シクロブチル、（メタ）アクリル酸シクロペンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等の（メタ）アクリル酸シクロアルキル；（メタ）アクリル酸イソボルニル等の架橋環式（メタ）アクリレート等が挙げられる。（メタ）アクリル酸シクロアルキルのシクロアルキル基は、Ｃ３−２０シクロアルキル基が好ましく、Ｃ４−１２シクロアルキル基がより好ましく、Ｃ５−１０シクロアルキル基がさらに好ましい。
【００４２】
芳香族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸トリル、（メタ）アクリル酸キシリル、（メタ）アクリル酸ナフチル、（メタ）アクリル酸ビナフチル、（メタ）アクリル酸アントリル等の（メタ）アクリル酸アリール；（メタ）アクリル酸ベンジル等の（メタ）アクリル酸アラルキル；（メタ）アクリル酸フェノキシエチル等の（メタ）アクリル酸アリールオキシアルキル等が挙げられる。（メタ）アクリル酸アリールのアリール基は、Ｃ６−２０アリール基が好ましく、Ｃ６−１４アリール基がより好ましい。（メタ）アクリル酸アラルキルのアラルキル基は、Ｃ６−１０アリールＣ１−４アルキル基が好ましい。（メタ）アクリル酸アリールオキシアルキルのアリールオキシアルキル基は、Ｃ６−１０アリールオキシＣ１−４アルキル基が好ましく、フェノキシＣ１−４アルキル基がより好ましい。
【００４３】
前記（メタ）アクリル酸エステルは、ヒドロキシ基、アミノ基、ハロゲン基、アルコキシ基、エポキシ基等の置換基を有していてもよい。特に直鎖状または分岐状の脂肪族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステルにおいて、脂肪族炭化水素基がヒドロキシ基、アミノ基、ハロゲン基、アルコキシ基、エポキシ基等を有することが好ましい。このような（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル等の（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキル；（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル等の（メタ）アクリル酸ハロゲン化アルキル；（メタ）アクリル酸２−メトキシエチル等の（メタ）アクリル酸アルコキシアルキル；（メタ）アクリル酸グリシジル等の（メタ）アクリル酸エポキシアルキル等が挙げられる。（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルと（メタ）アクリル酸エポキシアルキルのアルキル基は、Ｃ１−１２アルキル基が好ましく、Ｃ１−６アルキル基がより好ましい。（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルのアルコキシアルキル基は、Ｃ１−１２アルコキシＣ１−１２アルキル基が好ましく、当該アルコキシ基はＣ１−６がより好ましく、当該アルキル基はＣ１−６がより好ましい。
【００４４】
（メタ）アクリル系単量体としては、後述するプロトン性水素原子含有基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａ、（メタ）アクリル系単量体Ｂなどで例示する単量体も含まれる。
【００４５】
ポリマー鎖（Ｂ）は主鎖に環構造を有することが好ましい。すなわち、ポリマー鎖（Ｂ）は、ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に環構造を有する単位（ｂ２）（以下、「環構造単位（ｂ２）」と称する場合がある）を有することが好ましい。ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖に環構造を有することで、フィルムの透明性や耐熱性を高めることができる。また、耐溶剤性、寸法安定性、表面硬度、接着性、酸素や水蒸気のバリヤ性、各種の光学特性の向上も期待できる。
【００４６】
ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖の環構造は、（メタ）アクリル系単量体の一部または全部を環構造内に含んでいてもよく、（メタ）アクリル系単量体とは別に導入された環構造であってもよい。このようにポリマー鎖の主鎖に環構造を形成するのに必要な成分（環構造形成用単量体ともいう）を（メタ）アクリル系単量体の一部または全部を環構造内に含ませる場合には、例えば、隣接する（メタ）アクリル単位（ｂ１）の２個のカルボン酸基を酸無水物化、イミド化などによって連結すればよい。また隣接する（メタ）アクリル単位（ｂ１）のうち一方がヒドロキシ基やアミノ基などのプロトン性水素原子含有基を有する場合には、この一方の（メタ）アクリル単位（ｂ１）のプロトン性水素原子含有基と他方の（メタ）アクリル単位（ｂ１）のカルボン酸基とが縮合することでも、環構造を形成できる。環構造を（メタ）アクリル単位（ｂ１）とは別に導入する場合は、例えば、（メタ）アクリル系単量体と、環構造内に重合性二重結合を有する単量体とを共重合すればよい。
【００４７】
環構造は、４員環構造、５員環構造、６員環構造、７員環構造、８員環構造等のいずれでもよく、好ましくは５員環構造または６員環構造である。
【００４８】
環構造としては、樹脂組成物の耐熱性の観点から、ラクトン環構造、ラクタム環構造、環状イミド構造（例えば、スクシンイミド構造、グルタルイミド構造等）、環状無水物構造（例えば、無水コハク酸構造、無水グルタル酸構造等）等が好ましく挙げられる。これらの環構造は、ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に１種のみ含まれていてもよく、２種以上含まれていてもよい。これらの中でも、環状イミド構造であることが好ましく、スクシンイミド構造であることがより好ましい。
【００４９】
ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖の環構造としてラクトン環構造又はラクタム環構造を有する場合、ラクトン環構造又はラクタム環構造の環員数は特に限定されず、例えば４員環から８員環のいずれかであればよい。なお、環構造の安定性に優れる点から、ラクトン環構造又はラクタム環構造は５員環または６員環であることが好ましく、６員環であることがより好ましい。
【００５０】
ラクトン環構造としては、例えば特開２００４−１６８８８２号公報に開示される構造等が挙げられるが、ラクトン環構造の導入が容易であること、具体的には、前駆体（ラクトン環化前の重合体）の重合収率が高いこと、前駆体の環化縮合反応におけるラクトン環含有率を高めることができること、（メタ）アクリレート由来の単位を有する重合体を前駆体にできることなどの理由から、下記式（１ａ）で表される構造が好ましく示される。またラクタム環構造としては、下記式（１ｂ）で表される構造が好ましく示される。下記式（１ａ）又は下記式（１ｂ）において、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、それぞれ独立して水素原子または置換基を表す。
【００５１】
【化１】
2020101581.tif 000002
【００５２】
式（１ａ）、式（１ｂ）のＲ1、Ｒ2およびＲ3の置換基としては、炭化水素基等の有機残基が挙げられ、例えば、置換基を有していてもよいＣ１−２０の炭化水素基等が挙げられる。当該炭化水素基としては、飽和または不飽和の直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が挙げられる。脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基等のＣ１−２０アルキル基（好ましくはＣ１−１０のアルキル基であり、より好ましくはＣ１−６のアルキル基）；エテニル基、プロペニル基等のＣ２−２０アルケニル基（好ましくはＣ２−１０のアルケニル基であり、より好ましくはＣ２−６のアルケニル基）；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のＣ３−２０シクロアルキル基（好ましくはＣ４−１２のシクロアルキル基であり、より好ましくはＣ５−８のシクロアルキル基）等が挙げられる。芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニル基等のＣ６−２０アリール基（好ましくはＣ６−１４のアリール基であり、より好ましくはＣ６−１０のアリール基）；ベンジル基、フェニルエチル基等のＣ７−２０アラルキル基（好ましくはＣ７−１５のアラルキル基であり、より好ましくはＣ７−１１のアラルキル基）等が挙げられる。これらの炭化水素基は酸素原子やハロゲン原子を含んでいてもよく、具体的には、炭化水素基の有する水素原子の１つ以上が、ヒドロキシ基、カルボキシ基、エーテル基およびエステル基から選ばれる少なくとも１種類の基により置換されていてもよい。
【００５３】
式（１ａ）のラクトン環構造又は式（１ｂ）のラクタム環構造において、耐熱性に優れた樹脂組成物を得ることが容易な点から、Ｒ1およびＲ2はそれぞれ独立して水素原子またはＣ１−２０アルキル基であり、Ｒ3は水素原子またはメチル基であることが好ましく、Ｒ1およびＲ2はそれぞれ独立して水素原子またはメチル基であり、Ｒ3は水素原子またはメチル基であることがより好ましい。
【００５４】
ヒドロキシ基やアミノ基などのプロトン性水素原子含有基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａ由来の単位のプロトン性水素原子含有基と、該（メタ）アクリル系単量体Ａ由来の単位に隣接する（メタ）アクリル酸エステル由来の単位のエステル基とを環化縮合することにより、ラクトン環構造及び／又はラクタム環構造をポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。重合成分として、ヒドロキシ基又はアミノ基などのプロトン性水素原子含有基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａは必須であり、（メタ）アクリル系単量体Ｂは前記単量体Ａを包含する。単量体Ｂは単量体Ａと一致していてもよいし、一致しなくてもよい。単量体Ｂが単量体Ａと一致するときには、単量体Ａの単独重合となる。
【００５５】
プロトン性水素原子含有基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａとしてはヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａ１やアミノ基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａ２などが挙げられる。
【００５６】
ヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａ１としては、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキル（例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｎ−ブチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｔ−ブチル）、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸アルキル（例えば、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸エチル）等が挙げられ、好ましくは、ヒドロキシアリル部位を有する単量体である２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸や２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキルが挙げられる。特に好ましくは２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルが示される。
【００５７】
アミノ基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａ２としては、前記単量体Ａ１のヒドロキシ基がアミノ基に変わった化合物が例示できる。ポリマー鎖（Ｂ）がラクトン環構造及び／またはラクタム環構造である場合、（メタ）アクリル系単量体Ａが環構造形成用単量体となる。
【００５８】
（メタ）アクリル系単量体Ｂとしては、ビニル基とエステル基またはカルボキシ基とを有する単量体が好ましく、例えば、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸アルキル（例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等）、（メタ）アクリル酸アリール（例えば、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸ベンジル等）、２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸アルキル（例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル等の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキル、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチル等の２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸アルキル）等が挙げられる。
【００５９】
ポリマー鎖（Ｂ）は、式（１ａ）又は式（１ｂ）で表されるラクトン環構造又はラクタム構造を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。
【００６０】
ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖の環構造として無水コハク酸構造（すなわち無水マレイン酸単量体に由来する構造）またはスクシンイミド構造（すなわちマレイミド単量体に由来する構造）を有する場合、無水コハク酸構造またはスクシンイミド構造としては、下記式（２）で表される構造が好ましく示される。下記式（２）において、Ｒ4およびＲ5は、それぞれ独立して水素原子またはメチル基を表し、Ｒ6は水素原子または置換基を表し、Ｘ1は酸素原子または窒素原子を表し、Ｘ1が酸素原子のときｎ１＝０であり、Ｘ1が窒素原子のときｎ１＝１である。
【００６１】
【化２】
2020101581.tif 000003
【００６２】
式（２）のＲ6の置換基としては、炭化水素基等の有機残基が挙げられ、例えば、置換基を有していてもよいＣ１−２０の炭化水素基が挙げられる。当該炭化水素基としては、飽和または不飽和の直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が挙げられる。脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基等のＣ１−２０アルキル基（好ましくはＣ１−１０のアルキル基であり、より好ましくはＣ１−６のアルキル基）；エテニル基、プロペニル基等のＣ２−２０アルケニル基（好ましくはＣ２−１０のアルケニル基であり、より好ましくはＣ２−６のアルケニル基）；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のＣ３−２０シクロアルキル基（好ましくはＣ４−１２のシクロアルキル基であり、より好ましくはＣ５−８のシクロアルキル基）等が挙げられる。芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニル基等のＣ６−２０アリール基（好ましくはＣ６−１４のアリール基であり、より好ましくはＣ６−１０のアリール基）；ベンジル基、フェニルエチル基等のＣ７−２０アラルキル基（好ましくはＣ７−１５のアラルキル基であり、より好ましくはＣ７−１１のアラルキル基）等が挙げられる。これらの炭化水素基は、ハロゲン等の置換基を有していてもよい。
【００６３】
Ｘ1が酸素原子のとき、式（２）により示される環構造は無水コハク酸構造となる。無水コハク酸構造は、例えば、無水マレイン酸と（メタ）アクリル系単量体（例えば、（メタ）アクリル酸エステル等）とを共重合することによって、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。ポリマー鎖（Ｂ）が無水コハク酸構造を有する場合、無水マレイン酸が環構造形成用単量体となる。
【００６４】
Ｘ1が窒素原子のとき、式（２）により示される環構造はスクシンイミド構造となる。スクシンイミド構造は、例えば、Ｎ−置換マレイミドと（メタ）アクリル系単量体（例えば、（メタ）アクリル酸エステル）とを共重合することによって、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。スクシンイミド構造としては、例えば、Ｎ位が無置換のスクシンイミド構造、Ｎ−メチルスクシンイミド構造、Ｎ−エチルスクシンイミド構造、Ｎ−シクロヘキシルスクシンイミド構造、Ｎ−フェニルスクシンイミド構造、Ｎ−ナフチルスクシンイミド構造、Ｎ−ベンジルスクシンイミド構造等が挙げられる。また、スクシンイミド構造を与えるマレイミドとしては、Ｎ位が無置換のマレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−ナフチルマレイミド、Ｎ−ベンジルマレイミド等を用いることができ、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド及びＮ−フェニルマレイミドからなる群より選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。ポリマー鎖（Ｂ）がスクシンイミド構造を有する場合、Ｎ−置換マレイミドが環構造形成用単量体となる。
【００６５】
Ｘ1が窒素原子であるスクシンイミド構造をポリマー鎖（Ｂ）が有する場合、耐熱性に優れた樹脂組成物を得ることが容易な点から、Ｒ4およびＲ5は水素原子であり、Ｒ6はＣ３−２０シクロアルキル基またはＣ６−２０芳香族基（アリール基、アラルキル基等）であることが好ましく、Ｒ4およびＲ5は水素原子であり、Ｒ6はシクロヘキシル基またはフェニル基であることがより好ましい。
【００６６】
ポリマー鎖（Ｂ）は、式（２）で表される環構造を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。
【００６７】
ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖の環構造としてグルタルイミド構造または無水グルタル酸構造を有する場合、グルタルイミド構造または無水グルタル酸構造としては、下記式（３）で表される構造が好ましく示される。下記式（３）において、Ｒ7およびＲ8は、それぞれ独立して水素原子またはアルキル基を表し、Ｒ9は水素原子または置換基を表し、Ｘ2は酸素原子または窒素原子を表し、Ｘ2が酸素原子のときｎ２＝０であり、Ｘ2が窒素原子のときｎ２＝１である。
【００６８】
【化３】
2020101581.tif 000004
【００６９】
式（３）中、Ｒ7およびＲ8のアルキル基としては、直鎖状または分岐状のアルキル基が好ましく挙げられ、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、イソペンチル基、ｎ−ヘキシル基、イソへキシル基、ｎ−ヘプチル基、イソヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基等のＣ１−８アルキル基等が挙げられる。なお、耐熱性に優れた樹脂組成物を得ることが容易な点から、Ｒ7およびＲ8は、それぞれ独立して水素原子またはＣ１−４アルキル基が好ましく、水素原子またはメチル基がより好ましい。
【００７０】
式（３）のＲ9の置換基としては、炭化水素基等の有機残基が挙げられ、例えば、置換基を有していてもよいＣ１−２０の炭化水素基が挙げられる。当該炭化水素基としては、飽和または不飽和の直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が挙げられる。脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基等のＣ１−２０アルキル基（好ましくはＣ１−１０のアルキル基であり、より好ましくはＣ１−６のアルキル基）；エテニル基、プロペニル基等のＣ２−２０アルケニル基（好ましくはＣ２−１０のアルケニル基であり、より好ましくはＣ２−６のアルケニル基）；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のＣ３−２０シクロアルキル基（好ましくはＣ４−１２のシクロアルキル基であり、より好ましくはＣ５−８のシクロアルキル基）等が挙げられる。芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニル基等のＣ６−２０アリール基（好ましくはＣ６−１４のアリール基であり、より好ましくはＣ６−１０のアリール基）；ベンジル基、フェニルエチル基等のＣ７−２０アラルキル基（好ましくはＣ７−１５のアラルキル基であり、より好ましくはＣ７−１１のアラルキル基）等が挙げられる。これらの炭化水素基は、ハロゲン等の置換基を有していてもよい。これらの中でも、耐熱性に優れた樹脂組成物を得ることが容易な点から、Ｒ9は、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、またはアラルキル基であることが好ましく、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、またはトリル基がより好ましい。
【００７１】
Ｘ2が酸素原子のとき、式（３）により示される環構造は無水グルタル酸構造となる。無水グルタル酸構造は、例えば、隣接する（メタ）アクリル系単量体由来の単位の２個のカルボン酸基を酸無水物化することにより、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。
【００７２】
Ｘ2が窒素原子のとき、式（３）により示される環構造はグルタルイミド構造となる。グルタルイミド構造は、例えば、隣接する（メタ）アクリル系単量体由来の単位の２個のカルボン酸基をイミド化したり、隣接する（メタ）アクリル酸アミド由来の単位のアミド基と（メタ）アクリル酸エステル由来の単位のエステル基とを環化縮合することにより、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。ポリマー鎖（Ｂ）がグルタルイミド構造を有する場合、（メタ）アクリル系単量体が環構造形成用単量体となる。
【００７３】
式（３）の環構造において、Ｘ2が窒素原子であるグルタルイミド構造を有する場合、耐熱性に優れた樹脂組成物を得ることが容易な点から、Ｒ7およびＲ8はそれぞれ独立して水素原子またはメチル基であり、Ｒ9は、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、またはトリル基であることがさらに好ましく、Ｒ7およびＲ8はそれぞれ独立して水素原子またはメチル基であり、Ｒ9はシクロヘキシル基またはフェニル基であることが特に好ましい。
【００７４】
ポリマー鎖（Ｂ）は、式（３）で表される環構造を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。
【００７５】
上記に説明した環構造のうち、樹脂組成物に良好な表面硬度、耐溶剤性、接着性、バリヤ特性、光学特性が付与される観点から、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造単位（ｂ２）は、ラクトン環構造および／またはスクシンイミド構造（マレイミド単量体由来の構造）を含むことが好ましく、スクシンイミド構造を含むことがより好ましい。
【００７６】
ポリマー鎖（Ｂ）中の主鎖の環構造単位（ｂ２）の含有割合は特に限定されないが、ポリマー鎖（Ｂ）中、環構造単位（ｂ２）の含有割合は３質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上がさらに好ましく、また４０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましく、２０質量％以下がさらに好ましい。このように主鎖の環構造単位（ｂ２）の含有割合を調整することにより、樹脂組成物に耐熱性と機械的強度の両方をバランス良く付与することができる。また、ポリマー鎖（Ｂ）中の主鎖の環構造により、正の配向複屈折が発現しやすくなるため、ポリマー鎖（Ｂ）の組成やポリマー鎖（Ａ）の量やフィルムの延伸の程度によってはＮＺ係数が１以上となる場合がある。なお、ここで説明した環構造単位（ｂ２）の含有割合は、ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に含まれる環構造を有する単位の含有率を意味し、例えば上記式（１）〜（３）で表される構造の含有割合を意味する。
【００７７】
ポリマー鎖（Ｂ）は、前記（メタ）アクリル系単量体と共重合可能なビニル単量体由来の単位（ｂ３）をさらに有していてもよい。（メタ）アクリル系単量体と共重合可能なビニル単量体は、重合性二重結合を有する化合物であれば特に限定されず、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル；スチレン、ビニルトルエン、メトキシスチレン、α−メチルスチレン、２−ビニルピリジン等の芳香族ビニル化合物；ビニルトリメトキシシラン、γ−（メタ）アクリロイルオキシプロピルメトキシシラン等のビニルシラン等が挙げられる。例えば、ポリマー鎖（Ｂ）が芳香族ビニル単量体由来の単位を有していれば、樹脂組成物の屈折率や位相差特性を調整することが容易になる。芳香族ビニル単量体の詳細は、ポリマー鎖（Ａ）の芳香族ビニル単量体の説明が参照される。なお、ポリマー鎖（Ｂ）が２種以上の単量体成分から形成されるものである場合、ポリマー鎖（Ｂ）はランダム共重合体であることが好ましい。
【００７８】
前記（メタ）アクリル系単量体と共重合可能なビニル単量体由来の単位（ｂ３）は、ポリマー鎖（Ｂ）１００質量部中、例えば、１５〜５０質量部であることが好ましく、２０〜４０質量部であることがより好ましく、２２〜３５質量部であることがさらに好ましい。
【００７９】
本発明で用いられる樹脂組成物は、ポリマー鎖（Ａ）及びポリマー鎖（Ｂ）を含む共重合体（Ｐ）を含有することが好ましい。また、共重合体（Ｐ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有することがより好ましい。共重合体（Ｐ）において、ポリマー鎖（Ｂ）はポリマー鎖（Ａ）にグラフトしていることが好ましく、ポリマー鎖（Ｂ）は、ポリマー鎖（Ａ）の重合体ブロック（ａ１）にグラフトしていることがより好ましく、ポリマー鎖（Ｂ）が、重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合していることが最も好ましい。また、共重合体（Ｐ）に含まれるポリマー鎖（Ａ）は、トリブロック共重合体であってもよく、マルチブロック共重合体であってもよく、ラジアルブロック共重合体であってもよいが、共重合体（Ｐ）中へのポリマー鎖（Ｂ）の導入のしやすさという観点からは、共重合体（Ｐ）に含まれるポリマー鎖（Ａ）はトリブロック共重合体であることが好ましい。なお、国際純正応用化学連合（ＩＵＰＡＣ）高分子命名法委員会による高分子科学の基本的術語の用語集によると、グラフト高分子とは、「ある高分子中に側鎖として主鎖に結合した１種または数種のブロックがあり、しかもこれらの側鎖が主鎖とは異なる構成（化学構造）上または配置上の特徴をもつ場合、この高分子をグラフト高分子という。」と説明されている。グラフト共重合体は、連鎖移動反応法、高分子開始剤法、カップリング法、マクロモノマー法、表面グラフト法等の公知の製造方法により得ることができ、これらの方法から１つのみを採用してもよく、複数を組み合わせて用いてもよい。これらの方法の詳細は、日本化学会編、化学便覧（応用化学編）第６版を参考にできる。
【００８０】
ポリマー鎖（Ｂ）が、重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合している場合、ポリマー鎖（Ｂ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位の主鎖の炭素原子に結合していてもよく、当該主鎖に置換基（側鎖）として結合した炭化水素基の炭素原子に結合していてもよい。ポリマー鎖（Ｂ）は、例えば、共重合体ブロック（ａ１）の主鎖のジエン由来の二重結合に結合してもよく、当該二重結合の隣接炭素原子に結合してもよい。あるいは、ポリマー鎖（Ｂ）は、共重合体ブロック（ａ１）の主鎖に置換基（側鎖）として結合したジエン由来の二重結合に結合したり、当該二重結合の隣接炭素原子に結合していてもよい。
【００８１】
３．ポリマー鎖（Ａ）及び共重合体（Ｐ）の製造方法
ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有するポリマー鎖（Ａ）の製造方法は特に限定されておらず、公知の方法で製造すればよい。
【００８２】
上述のとおり、本発明で用いられる樹脂組成物は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有する共重合体（Ｐ）を含有することが好ましい。以下では、このような共重合体（Ｐ）の製造方法の一例を説明する。
【００８３】
共重合体（Ｐ）は、ポリマー鎖（Ａ）に、ポリマー鎖（Ｂ）を形成する単量体成分を付加重合することにより製造することが簡便である。従って、共重合体（Ｐ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有する共重合体（以下、「原料共重合体（Ｐ１）」と称する）の存在下で、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合することによって得られるものが好ましい。なお本明細書において、「原料共重合体（Ｐ１）」を単に「共重合体（Ｐ１）」と称する場合がある。原料共重合体（Ｐ１）の詳細は、上記のポリマー鎖（Ａ）の説明が参照される。
【００８４】
共重合体（Ｐ）は、ポリマー鎖（Ｂ）が、ポリマー鎖（Ａ）の重合体ブロック（ａ１）にグラフトしていることが好ましい。詳細には、ポリマー鎖（Ｂ）は、重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合していることが好ましい。この場合、ポリマー鎖（Ｂ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位の主鎖の炭素原子に結合していてもよく、当該主鎖に置換基（側鎖）として結合した炭化水素基の炭素原子に結合していてもよい。ポリマー鎖（Ｂ）は、例えば、共重合体ブロック（ａ１）の主鎖のジエン由来の二重結合に結合してもよく、当該二重結合の隣接炭素原子に結合してもよい。あるいは、ポリマー鎖（Ｂ）は、共重合体ブロック（ａ１）の主鎖に置換基（側鎖）として結合したジエン由来の二重結合に結合したり、当該二重結合の隣接炭素原子に結合していてもよい。
【００８５】
原料共重合体（Ｐ１）としては、オレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下であるものを用いることが好ましい。オレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上の原料共重合体（Ｐ１）を用いることにより、透明性が高い共重合体（Ｐ）を得やすくなる。一方、オレフィン性二重結合量が２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下の原料共重合体（Ｐ１）を用いることにより、ゲル化物の発生が少ない共重合体（Ｐ）を得やすくなる。共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量は、０．０４０ｍｍｏｌ／ｇ以上がより好ましく、０．０５０ｍｍｏｌ／ｇ以上がさらに好ましく、また２．０ｍｍｏｌ／ｇ以下がより好ましい。共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量は１Ｈ−ＮＭＲ測定またはヨウ素滴定法により求めることができる。
【００８６】
共重合体（Ｐ）は、原料共重合体（Ｐ１）の存在下で、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合する工程（重合工程）を含む製造方法により得ることができる。重合工程で（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分が重合することによりポリマー鎖（Ｂ）が形成され、原料共重合体（Ｐ１）がポリマー鎖（Ａ）を与え、これにより、ポリマー鎖（Ｂ）がポリマー鎖（Ａ）の重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合した共重合体（Ｐ）が得られる。なお、原料共重合体（Ｐ１）は、例えば重合体ブロック（ａ１）を構成する単量体成分を重合して重合体ブロック（ａ１）を形成した後、重合体ブロック（ａ１）の存在下で重合体ブロック（ａ２）を構成する単量体成分を重合することにより、得ることができる。
【００８７】
重合工程においてポリマー鎖（Ｂ）が重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合するようにする点から、重合工程では、原料共重合体（Ｐ１）の重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位が有する二重結合（オレフィン性二重結合）のビニル位、アリル位等活性が高い水素が引き抜かれるようにすることが好ましい。これにより当該箇所でラジカルが生成し、ポリマー鎖（Ｂ）を形成する単量体成分を付加重合させることができる。この際、上記に説明したように、原料共重合体（Ｐ１）が有するオレフィン性二重結合量を調整することにより、共重合体（Ｐ）の透明性を高めたり、ゲル化物の発生を抑えやすくなる。
【００８８】
重合工程において、原料共重合体（Ｐ１）は、１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。後者の場合、樹脂組成物の重量平均分子量や物性を調整することが容易となる。
【００８９】
ポリマー鎖（Ｂ）の形成に用いられる単量体成分には、（メタ）アクリル系単量体に加え、環構造単位を与える単量体として、環構造内に重合性二重結合を有する単量体等を使用することもできる。例えば、主鎖に環構造を有するポリマー鎖（Ｂ）を形成する場合は、環構造内に重合性二重結合を有する単量体を用いてもよく、重合工程の後で環構造形成工程を行うことにより環構造を形成可能な単量体を用いてもよい。また、それ以外の他の不飽和単量体を用いることもできる。これらの単量体成分の詳細は、上記のポリマー鎖（Ｂ）を形成する（メタ）アクリル系単量体、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造を与える単量体、ポリマー鎖（Ｂ）を形成する他の不飽和単量体の説明が参照される。
【００９０】
単量体成分の重合は、塊状重合法、溶液重合法、乳化重合法、懸濁重合法等の公知の重合法を用いて行うことができるが、溶液重合法を用いることが好ましい。溶液重合法を用いれば、共重合体（Ｐ）への微小な異物の混入を抑えることができ、共重合体（Ｐ）を光学材料用途等に好適に適用しやすくなる。重合形式としては、例えば、バッチ重合法、連続重合法のいずれも用いることができる。重合の際、単量体成分は一括で仕込んでもよく、分割添加してもよい。
【００９１】
重合の際の原料共重合体（Ｐ１）の使用量は、原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分の合計１００質量部に対して、１質量部以上が好ましく、３質量部以上がより好ましく、５質量部以上がさらに好ましく、７質量部以上が特に好ましく、９質量部以上が最も好ましく、１２質量部以上が特に好ましく、また５０質量部以下が好ましく、４０質量部以下がより好ましく、３５質量部以下がさらに好ましい。単量体成分の使用量は、原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分の合計１００質量部に対して、５０質量部以上が好ましく、６０質量部以上がより好ましく、６５質量部以上がさらに好ましく、また９９質量部以下が好ましく、９７質量部以下がより好ましく、９５質量部以下がさらに好ましく、９３質量部以下が特に好ましく、９１質量部以下が最も好ましく、８８質量部以下が特に好ましい。
【００９２】
重合溶媒は、単量体成分の組成に応じて適宜選択でき、通常のラジカル重合反応で使用される有機溶媒を用いることができる。具体的には、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素類；ヘキサン、シクロヘキサン等の脂肪族炭化水素類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類；テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、アニソール等のエーテル類；酢酸エチル、酢酸ブチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、３−メトキシブチルアセテート等のエステル類；メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ等のセロソルブ類；メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール等のアルコール類；アセトニトリル、プロピオニトリル、ブチロニトリル、ベンゾニトリル等のニトリル類；クロロホルム；ジメチルスルホキシド等が挙げられる。これらの溶媒は、１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００９３】
原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分との重合反応は、重合触媒（重合開始剤）の存在下で行うことが好ましい。重合触媒としては、例えば、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−アミジノプロパン）・二塩酸塩、ジメチル−２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）、４，４’−アゾビス（４−シアノペンタン酸）等のアゾ化合物；過硫酸カリウム等の過硫酸塩類；クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ２−エチルヘキシルカーボネート等の有機過酸化物等を用いることができる。これらは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、水素引き抜き力が強い有機過酸化物を用いることが好ましく、特にパーオキシカーボネート系の過酸化物を用いることが好ましい。重合触媒の使用量は、例えば、単量体成分１００質量部に対して０．０１〜１質量部とすることが好ましい。
【００９４】
反応液中の原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分の合計濃度は、３質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上がさらに好ましく、また８０質量％以下が好ましく、７０質量％以下がより好ましい。反応液中の重合溶媒濃度は、２０質量％以上が好ましく、３０質量％以上がより好ましく、また９７質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましく、９０質量％以下がさらに好ましい。重合反応中に、原料共重合体（Ｐ１）、単量体成分、重合触媒、反応溶媒等を適宜追加することも可能である。
【００９５】
重合反応は、窒素ガス等の不活性ガスの雰囲気または気流下で行うのが好ましい。残存単量体を少なくするために、重合開始剤としてアゾ系化合物と過酸化物を併用してもよい。反応温度は、５０℃〜２００℃が好ましい。反応時間は、共重合反応の進行度合や、ゲル化物の生成の程度を見ながら適宜調整すればよく、例えば１時間〜２０時間行うことが好ましい。
【００９６】
上記の重合工程により、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を含むポリマー鎖（Ｂ）がポリマー鎖（Ａ）に結合した共重合体（Ｐ）が得られる。重合工程において、単量体成分として、（メタ）アクリル系単量体と環構造内に重合性二重結合を有する単量体（例えば、無水マレイン酸やマレイミド）を用いる場合は、（メタ）アクリル系単量体に由来する単位と環構造単位（無水コハク酸構造、スクシンイミド構造）を有するポリマー鎖（Ｂ）がポリマー鎖（Ａ）に結合した共重合体（Ｐ）が得られる。
【００９７】
一方、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造単位として、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、またはグルタルイミド構造を有する共重合体（Ｐ）を得る場合は、重合工程に続いて環構造形成工程を行うことが好ましい。環構造形成工程では、重合工程で形成された（メタ）アクリル単位を有するポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に環構造を形成する。具体的には、重合工程で形成された（メタ）アクリル単位を有するポリマー鎖（Ｂ）の隣接（メタ）アクリル単位の置換基同士を縮合反応させて、ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に環構造を形成する。環化縮合反応には、エステル化反応、酸無水物化反応、アミド化反応、イミド化反応等が含まれる。例えば、隣接する（メタ）アクリル単位の２個のカルボン酸基を酸無水物化することによって、無水グルタル酸構造を形成することができ、イミド化することによってグルタルイミド構造を形成することができる。また隣接する（メタ）アクリル単位のうち一方がヒドロキシル基やアミノ基などのプロトン性水素原子含有基を有する場合には、この一方の（メタ）アクリル単位のプロトン性水素原子含有基と他方の（メタ）アクリル単位のカルボン酸基とを縮合することによって、ラクトン環構造及び／又はラクタム環構造を形成することができる。
【００９８】
環構造形成工程において、隣接する（メタ）アクリル単位の縮合反応は、触媒（環化触媒）の存在下で行うことが好ましい。環化触媒としては、酸、塩基およびそれらの塩からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いることができる。酸、塩基およびそれらの塩は有機物であっても無機物であってもよく、特に限定されない。なかでも、環化反応の触媒としては、有機リン化合物を用いることが好ましい。有機リン化合物を環化触媒として用いることにより、環化縮合反応を効率的に行うことができるとともに、得られる共重合体（Ｐ）の着色を低減することができる。
【００９９】
環化触媒として用いることができる有機リン化合物としては、例えば、アルキル（アリール）亜ホスホン酸およびこれらのモノエステルまたはジエステル；ジアルキル（アリール）ホスフィン酸およびこれらのエステル；アルキル（アリール）ホスホン酸およびこれらのモノエステルまたはジエステル；アルキル（アリール）亜ホスフィン酸およびこれらのエステル；亜リン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；リン酸メチル、リン酸エチル、リン酸２−エチルヘキシル、リン酸オクチル、リン酸イソデシル、リン酸ラウリル、リン酸ステアリル、リン酸イソステアリル、リン酸フェニル、リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸ジイソデシル、リン酸ジラウリル、リン酸ジステアリル、リン酸ジイソステアリル、リン酸ジフェニル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリイソデシル、リン酸トリラウリル、リン酸トリステアリル、リン酸トリイソステアリル、リン酸トリフェニル等のリン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；モノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；アルキル（アリール）ハロゲンホスフィン；酸化モノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；ハロゲン化テトラアルキル（アリール）ホスホニウム等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、触媒活性が高く、着色性が低いことから、リン酸モノエステルまたはジエステルが特に好ましい。環化触媒の使用量は、例えば、重合工程で得られた共重合体１００質量部に対して０．００１〜１質量部とすることが好ましい。
【０１００】
環構造形成工程における反応温度は、５０℃〜３００℃が好ましい。反応時間は、環化縮合反応の進行度合を見ながら適宜調整すればよく、例えば５分〜６時間行うことが好ましい。
【０１０１】
環構造形成工程は、加熱下で行うことが好ましい。この際、重合工程で得られた重合溶媒を含む重合溶液をそのまま加熱してもよいし、重合溶媒を脱揮した後に加熱してもよいし、これらの両方を組み合わせて行ってもよい。環化縮合反応に用いる反応器としては、例えば、オートクレーブ、釜型反応器、熱交換器と脱揮槽とからなる装置、ベント付押出機等が挙げられる。
【０１０２】
環構造形成工程では、脱揮を行うことが好ましい。脱揮は、反応器内を真空ポンプ等で減圧することにより行うことができる。脱揮により、重合工程で用いられ環構造形成工程に持ち込まれた重合溶媒や、環化縮合反応により副生したアルコール等が除去され、得られる共重合体（Ｐ）中の残存揮発分を少なくすることができる。また、環化縮合反応で副生したアルコール等が除去されるため、反応平衡が生成側に傾き有利となる。さらに、脱揮により低分子量化合物が除去され、フィルム成形時のキャストロールの汚れや射出成形時のシルバーストリークスの発生を抑制することができる。
【０１０３】
脱揮をしながら環化縮合反応を行う場合、効率的に脱揮を行う点から、環化縮合反応を減圧下で行うことが好ましい。環化縮合反応での減圧は、例えば、絶対圧として９０ｋＰａ以下とすることが好ましく、８０ｋＰａ以下がより好ましく、７０ｋＰａ以下がさらに好ましい。一方、減圧状態を実現するための設備が過剰仕様とならず、設備費を低く抑える点から、減圧する際の絶対圧は０．１ｋＰａ以上が好ましく、１ｋＰａ以上がより好ましい。なお、脱揮をせずに環化縮合反応を行う場合は、環化縮合反応は常圧下または加圧下で行ってもよい。
【０１０４】
ベント付押出機を用いる場合、押出機は、シリンダと、シリンダ内に設けられたスクリューとを有し、加熱手段を備えていることが好ましい。シリンダには、ベントが１つまたは複数設けられる。ベントは、押出機内の移送方向に対して、少なくとも原料投入部の下流側に設けられることが好ましく、原料投入部の上流側にも設けられてもよい。
【０１０５】
押出機内に供給された共重合体を、スクリューで混練しながら押出機の上流側から下流側へ移送される過程で環化縮合反応が進み、押出機の下流側から共重合体（Ｐ）が排出される。押出機の下流側にはダイスが設けられていることが好ましく、ダイスから共重合体（Ｐ）を吐出することにより、所定の形状（フィルム状や棒状）に成形することができる。例えば、棒状に成形された樹脂を細かく切断すれば、ペレットを製造することができる。
【０１０６】
環構造形成工程において環化縮合反応を環化触媒の存在下で行う場合、環化縮合反応の後またはその途中で失活剤を加えることが好ましい。例えば、共重合体（Ｐ）を含む樹脂組成物をペレット化したりフィルム化する際、当該樹脂組成物中に環化触媒が残存していると、環化縮合反応が起こることによってアルコール等が発生して、所望しない発泡が起こる可能性がある。しかし、環化縮合反応の後またはその途中で失活剤を加えることにより、このような発泡が防ぐことができる。
【０１０７】
失活剤としては、環化触媒を中和できる物質が好適に用いられる。例えば環化触媒が酸性物質である場合、失活剤としては塩基性物質を用いることができ、逆に環化触媒が塩基性物質である場合、失活剤としては酸性物質を用いることができる。なお上記に説明したように、環化触媒として有機リン化合物が好適に用いられ、当該化合物は酸性物質であることが多いことから、失活剤としては塩基性物質を用いることが好ましい。塩基性物質としては、環化縮合反応を停止する機能を有し得るものであれば特に限定されないが、例えば金属カルボン酸塩、金属錯体、金属酸化物などが用いられる。逆に、環化触媒として塩基性物質を用いる場合は、失活剤としては、上記に説明した環化触媒に使用可能な酸性物質を用いることができる。
【０１０８】
失活剤を加えるタイミングは、環化縮合反応の途中か、当該反応より後であって共重合体（Ｐ）を含む樹脂組成物をペレット化したりフィルム化する前であることが好ましい。例えば、溶融状態の樹脂組成物に失活剤を加えてもよく、溶媒に溶解した樹脂組成物に失活剤を加えてもよい。上記に説明したように押出機を用いて環化縮合反応を行う場合は、当該押出機において環化縮合反応が十分行われた後の位置に失活剤を添加するようにしてもよい。
【０１０９】
前記重合反応での各種モノマーの転化率がいずれも８５％以上であることが好ましく、いずれもが８８％以上であることがより好ましく、９０％以上であることがさらに好ましい。各単量体の転化率が８５％より低い場合、単量体の回収を別途行う設備が新たに必要となったり、残存単量体が次工程などで望まない反応を引き起こし異物が発生するなど生産性を著しく損なうおそれがある。
【０１１０】
共重合体（Ｐ）の重量平均分子量は、０．２万以上が好ましく、０．５万以上がより好ましく、３万以上がさらに好ましく、また６０万以下が好ましく、４０万以下がより好ましく、３０万以下がさらに好ましい。共重合体（Ｐ）の重量平均分子量をこのような範囲とすることで、共重合体（Ｐ）を含む樹脂組成物の成形加工性が向上する。
【０１１１】
共重合体（Ｐ）の重量平均分子量は、ポリマー鎖（Ａ）の重量平均分子量の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、１．３倍以上がさらに好ましく、また１０倍以下が好ましく、７倍以下がより好ましく、５倍以下がさらに好ましい。これにより、樹脂組成物に、透明性と機械的強度の各特性をバランス良く付与することが容易になる。
【０１１２】
共重合体（Ｐ）の屈折率はポリマー鎖（Ａ）の屈折率と近い値であることが好ましく、これにより樹脂組成物の透明性を確保しやすくなる。具体的には、共重合体（Ｐ）の屈折率とポリマー鎖（Ａ）の屈折率との差が０．１未満であることが好ましく、０．０５以下がより好ましく、０．０２以下がさらに好ましい。同様の観点から、共重合体（Ｐ）中のポリマー鎖（Ａ）の屈折率とポリマー鎖（Ｂ）の屈折率は近い値であることが好ましく、具体的には、ポリマー鎖（Ａ）の屈折率とポリマー鎖（Ｂ）の屈折率との差が０．１未満であることが好ましく、０．０５以下がより好ましく、０．０２以下がさらに好ましい。
【０１１３】
樹脂組成物は、共重合体（Ｐ）を１種のみ含有するものであってもよく、２種以上含有するものであってもよい。また、上記に説明した共重合体（Ｐ）に加えて、他の重合体を含有するものであってもよい。この場合、樹脂組成物は、共重合体（Ｐ）を樹脂成分（マトリックス樹脂）として含むものであってもよく、他の重合体を樹脂成分（マトリックス樹脂）として含むものであってもよい。他の重合体としては、共重合体（Ｐ）との相溶性に優れる点から、（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）が好ましく用いられる。これにより、樹脂組成物の透明性や耐熱性を高めることが容易になる。
【０１１４】
（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、上記のポリマー鎖（Ｂ）で説明した（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するものであればよく、好ましくは、上記のポリマー鎖（Ｂ）で説明した（メタ）アクリル酸エステル由来の単位を有する。（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、上記のポリマー鎖（Ｂ）で説明した他の不飽和単量体由来の単位を有していてもよい。（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、樹脂組成物中での共重合体（Ｐ）との相溶性を高める観点から、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）に含まれる（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有することがより好ましい。すなわち、（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を構成する（メタ）アクリル系単量体由来の単位が、ポリマー鎖（Ｂ）を構成する（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）と同じであることが好ましい。
【０１１５】
（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、環構造を有するものであることが好ましく、主鎖に環構造を有するものであることがより好ましい。これにより、樹脂組成物やそれから得られるフィルムの耐熱性を高めることができる。（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）の主鎖の環構造としては、ラクトン環構造、環状イミド構造（例えば、スクシンイミド構造、グルタルイミド構造等）、環状無水物構造（例えば、無水コハク酸構造、無水グルタル酸構造等）等が好ましく挙げられ、これらの環構造の詳細は、上記のポリマー鎖（Ｂ）の環構造に関する説明が参照される。なかでも、（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）が有する環構造と同じ環構造を主鎖に有することが好ましい。
【０１１６】
（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）が有する（メタ）アクリル単位と同じ（メタ）アクリル単位を有するとともに、ポリマー鎖（Ｂ）が有する環構造単位と同じ環構造単位を有することが好ましい。これにより（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）と共重合体（Ｐ）との相溶性が高まり、樹脂組成物やそれから得られるフィルムの透明性や耐熱性を高めることが容易になる。樹脂組成物の耐熱性をより高めることができる観点からは、（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、環状イミド構造を含む環構造単位を有することが好ましい。
【０１１７】
このような（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）は、共重合体（Ｐ）を重合生成する際に、（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）も一緒に重合生成することが簡便である。上記に説明した共重合体（Ｐ）の製造方法では、共重合体（Ｐ）とともに、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）に対応した（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）も同時に生成するが、この際、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を分離しないことにより、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を含む樹脂組成物を得ることができる。
【０１１８】
樹脂組成物の製造方法は、上記の方法に限定されず、共重合体（Ｐ）を単離して、別の重合体と混合して樹脂組成物としてもよい。また、上記の共重合体（Ｐ）の製造方法において、共重合体（Ｐ１）へのグラフト重合反応終了後に、さらに別の単量体を追加して重合反応を行い樹脂組成物を得てもよい。あるいは、上記の共重合体（Ｐ）の製造方法で得られた共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）の混合物に対して、さらに別の重合体（例えば、別の（メタ）アクリル系重合体）を加えて樹脂組成物としてもよい。他の重合体を加えて混合する場合は、溶融混練してもよく、この場合、例えばニーダーや多軸押出機などの一般的な装置を使用することができる。
【０１１９】
樹脂組成物は、上記に説明したとおり、（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）以外の重合体を含有していてもよく、そのような重合体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）等のオレフィン系重合体；塩化ビニル、塩素化ビニル樹脂等の含ハロゲン系重合体；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体等のスチレン系重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリオキシペンジレン；ポリアミドイミド；シクロオレフィンポリマー；セルロース誘導体；ポリブタジエン系ゴム、（メタ）アクリル系ゴムを配合したＡＢＳ樹脂やＡＳＡ樹脂等のゴム質重合体；等が挙げられる。
【０１２０】
樹脂組成物の製造方法では、上記に説明した重合工程または環構造形成工程に続いて、濾過工程を行うこともできる。濾過工程を行うことにより、樹脂組成物中の異物量を低減することができ、樹脂組成物を、高度な品質が求められる光学フィルム等への用途に好適に適用することができる。また、樹脂組成物からフィルムを成形した際に、表面凹凸や欠点が少なく透明性の高いフィルムを得やすくなる。濾過工程は、上記に説明した重合工程または環構造形成工程に引き続いて連続的に実施することができる。
【０１２１】
濾過に用いるフィルタとしては、従来公知のフィルタを使用することができ、特に制限されないが、例えば、リーフディスクフィルタ、キャンドルフィルタ、パックディスクフィルタ、円筒型フィルタ等を用いることができる。なかでも、有効濾過面積が大きいリーフディスクフィルタまたはキャンドルフィルタを用いることが好ましい。
【０１２２】
フィルタの濾過精度（孔径）は、通常は、例えば１５μｍ以下であればよい。なお、樹脂組成物を光学フィルムなどの光学材料に使用する場合は、その光学的欠点低減の点から、濾過精度は１０μｍ以下が好ましく、５μｍ以下がより好ましい。濾過精度の下限は特に限定されず、例えば０．２μｍ以上である。
【０１２３】
樹脂組成物中の共重合体（Ｐ）の含有割合は特に限定されないが、樹脂組成物の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）の含有割合は、１質量％以上が好ましく、３質量％以上がより好ましく、５質量％以上がさらに好ましく、１５質量％以上がさらにより好ましい。これにより、樹脂組成物の機械的強度を高めたり、樹脂組成物を加熱溶融した際の流動性を高めやすくなる。樹脂組成物中の共重合体（Ｐ）の含有割合の上限は特に限定されず、樹脂組成物は共重合体（Ｐ）のみから構成されていてもよく、樹脂組成物中、共重合体（Ｐ）の含有割合が９０質量％以下であってもよく、７０質量％以下、５０質量％以下、４０質量％以下、または３０質量％以下であってもよい。樹脂組成物の固形分量は、樹脂組成物が溶媒を含む場合は、溶媒を除く樹脂組成物の量を意味する。
【０１２４】
樹脂組成物の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ａ）の含有割合は、１質量％以上が好ましく、３質量％以上がより好ましく、５質量％以上がさらに好ましく、１２質量％以上がさらにより好ましく、また５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましく、３０質量％以下がさらに好ましい。樹脂組成物中のポリマー鎖（Ａ）の含有割合が１質量％以上であれば、樹脂組成物の機械的強度を高めたり、樹脂組成物を加熱溶融した際の流動性を高めやすくなる。樹脂組成物中のポリマー鎖（Ａ）の含有割合が５０質量％以下であれば、透明性を維持しながらポリマー鎖（Ｂ）に起因する負の配向複屈折を打ち消すために必要な正の形態複屈折を発現することができる。
【０１２５】
樹脂組成物中の環構造単位の含有割合は特に限定されないが、樹脂組成物の固形分１００質量％中、環構造単位の含有割合は、３質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、７質量％以上がさらに好ましく、また６０質量％以下が好ましく、５０質量％以下がより好ましく、４５質量％以下がさらに好ましい。このように環構造単位の含有割合を調整することにより、樹脂組成物の耐熱性と機械的強度の両方をバランス良く高めることが容易になる。なお、ここで説明した環構造単位の含有割合は、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に含まれる環構造単位と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）の主鎖に含まれる環構造単位の合計含有割合を意味し、例えば、上記式（１）〜（３）で表される構造の含有割合を意味する。
【０１２６】
樹脂組成物が（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を含有する場合、樹脂組成物の固形分１００質量％中、（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）の含有量は、１質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、２０質量％以上がさらに好ましく、３０質量％以上がさらにより好ましく、また９９質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましく、９０質量％以下がさらに好ましく、８５質量％以下がさらにより好ましい。
【０１２７】
樹脂組成物の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）の合計含有割合は、５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上がさらに好ましく、９０質量％以上がさらにより好ましい。樹脂組成物中の共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）の含有割合の上限は特に限定されず、樹脂組成物は実質的に共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）のみから構成されていてもよく、例えば樹脂組成物の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）の合計含有割合が９９質量％以上であってもよい。
【０１２８】
樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲であれば、種々の添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、例えば、紫外線吸収剤；フェノール系、リン系、イオウ系等の酸化防止剤；耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤；ガラス繊維、炭素繊維等の補強材；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤；位相差上昇剤、位相差低減剤、位相差安定剤等の位相差調整剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤を含む帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤；有機フィラーや無機フィラー；樹脂改質剤；有機充填剤や無機充填剤；等が挙げられる。樹脂組成物の固形分１００質量％中の各添加剤の含有割合は、好ましくは０〜５質量％、より好ましくは０〜２質量％の範囲内である。
【０１２９】
４．樹脂組成物及びフィルムの物性
本発明で用いられる樹脂組成物は、１１０℃以上にガラス転移温度を有することが好ましい。これにより樹脂組成物の耐熱性を高めることができ、樹脂組成物を耐熱性が求められる用途、例えば画像表示装置等の用途への適用が可能となる。樹脂組成物は、好ましくは１２０℃以上の温度範囲にガラス転移温度を有する。当該ガラス転移温度の上限については、フィルム等への成形加工性を確保する点から、３００℃未満が好ましく、２００℃未満がより好ましく、１８０℃未満がさらに好ましい。
【０１３０】
樹脂組成物は、１１０℃以上および１１０℃未満にそれぞれガラス転移温度を有することが好ましい。なお、１１０℃以上のガラス転移温度を「高温側のガラス転移温度」と称し、１１０℃未満のガラス転移温度を「低温側のガラス転移温度」と称する。樹脂組成物は、高温側のガラス転移温度を複数有するものであってもよく、低温側のガラス転移温度を複数有するものであってもよい。樹脂組成物が高温側のガラス転移温度を有することにより、樹脂組成物の耐熱性が高まる。樹脂組成物が低温側のガラス転移温度を有することにより、樹脂組成物の機械的強度や耐衝撃性を高めることができる。樹脂組成物の高温側のガラス転移温度の好適範囲は上記に説明した通りである。樹脂組成物の低温側のガラス転移温度は、５０℃未満が好ましく、３０℃未満がより好ましく、１０℃未満がさらに好ましく、また−１００℃以上が好ましく、−９０℃以上がより好ましく、−８０℃以上がさらに好ましい。
【０１３１】
樹脂組成物の重量平均分子量は、０．２万以上が好ましく、０．５万以上がより好ましく、３万以上がさらに好ましく、５万以上が特に好ましく、１０万以上が最も好ましく、また６０万以下が好ましく、４０万以下がより好ましく、３０万以下がさらに好ましい。樹脂組成物の重量平均分子量をこのような範囲とすることで、樹脂組成物の成形加工性が向上する。樹脂組成物の重量平均分子量は、樹脂組成物をゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算の値を意味し、樹脂組成物が共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を含有する場合は、樹脂組成物の重量平均分子量は、これら複数種類の重合体の全体の重量平均分子量となる。
【０１３２】
樹脂組成物の数平均分子量は、０．２万以上が好ましく、０．５万以上がより好ましく、１万以上がさらに好ましく、３万以上が特に好ましく、５万以上が最も好ましく、また４０万以下が好ましく、３０万以下がより好ましく、２０万以下がさらに好ましく、１０万以下が最も好ましい。樹脂組成物の数平均分子量をこのような範囲とすることで、樹脂組成物の成形加工性が向上する。樹脂組成物の数平均分子量は、樹脂組成物をゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算の値を意味し、樹脂組成物が共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体（Ｑ）を含有する場合は、樹脂組成物の数平均分子量は、これら複数種類の重合体の全体の数平均分子量となる。
【０１３３】
樹脂組成物において、ポリマー鎖（Ａ）に起因する厚さ方向位相差Ｒｔｈを打ち消すため、（メタ）アクリル系単量体由来の単位（ｂ１）を有するポリマー鎖（Ｂ）の応力光学係数Ｃｒは、−２５．０×１０-11Ｐａ-1以上−４．０×１０-11Ｐａ-1以下であることが好ましく、−２０．０×１０-11Ｐａ-1以上−６．０×１０-11Ｐａ-1以下であることがより好ましく、−１５．０×１０-11Ｐａ-1以上−７．０×１０-11Ｐａ-1以下であることがさらに好ましく、−１２．０×１０-11Ｐａ-1以上−８．０×１０-11Ｐａ-1以下であることが特に好ましい。応力光学係数Ｃｒとは、樹脂組成物を成形して得た原フィルムを、そのＴｇ以上の温度で延伸して位相差フィルムとし、その際、延伸のために原フィルムに加える応力σを変化させたときの、応力σに対する得られた位相差フィルムの位相差の変化の傾きのことである。延伸フィルムを成形して応力光学係数Ｃｒを測定するが、応力光学係数Ｃｒは樹脂組成物固有の値であり、フィルムの延伸倍率、延伸条件等には左右されない。応力光学係数Ｃｒは、樹脂組成物のＴｇ以上の温度で測定されるため、原フィルムの延伸によってどの程度の位相差が当該フィルムに発現するかの指標となる。樹脂組成物の応力光学係数Ｃｒを上記範囲内とすると、ポリマー鎖（Ａ）に起因する厚さ方向位相差Ｒｔｈとポリマー鎖（Ｂ）に起因する厚さ方向位相差Ｒｔｈとの打ち消し合いによりフィルムの厚さ方向位相差Ｒｔｈを０に近づけるのが容易である。樹脂組成物の応力光学係数Ｃｒは実施例に記載の方法により求める。
【０１３４】
樹脂組成物は、温度２４０℃、荷重９８Ｎ（１０ｋｇｆ）で測定したメルトフローレートが９．０ｇ／１０ｍｉｎ以上であることが好ましく、１０．０ｇ／１０ｍｉｎ以上がより好ましく、１１．０ｇ／１０ｍｉｎ以上がさらに好ましい。樹脂組成物がこのようなメルトフローレートを有していれば、樹脂組成物を加熱溶融した際の溶融粘度が低下し、成形加工性を高めることができる。また、成形加工に先立って樹脂組成物の溶融物をフィルタを通して異物を取り除く際などに、フィルタの圧損を低く抑えて、生産性を高めることができる。一方、溶融粘度が低すぎても、フィルム成形や延伸などの成形加工が困難となるおそれや、同一の機械で別の樹脂の成形加工をする場合に樹脂の置換性が悪くなる観点から、前記メルトフローレートは、６０．０ｇ／１０ｍｉｎ以下が好ましく、５０．０ｇ／１０ｍｉｎ以下がより好ましく、４５．０ｇ／１０ｍｉｎ以下がさらに好ましい。樹脂組成物のメルトフローレートは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０（Ｂ法）に準拠して求める。
【０１３５】
本発明のフィルムは、高い機械的強度を備えるフィルムとすることが好ましい。具体的には、本発明のフィルムは、ＪＩＳ  Ｐ  ８１１５（２００１）に基づくＭＩＴ試験による耐折回数が５００回以上となることが好ましく、１０００回以上であることがより好ましい。耐折回数は、いずれかの方向に折り曲げたときの耐折回数が上記範囲にあることが好ましく、任意の直交する２方向にそれぞれ折り曲げたときの耐折回数が上記範囲にあることがより好ましい。一軸延伸フィルムの場合は、フィルム延伸方向、フィルム延伸方向に直交する方向（未延伸方向）にそれぞれ折り曲げたときの耐折回数が共に上記範囲にあることがより好ましい。ＭＩＴ試験による耐折回数は実施例に記載の方法により求める。
【０１３６】
本発明のフィルムは、強度を高める点から、厚さが５μｍ以上が好ましく、１５μｍ以上がより好ましい。一方、フィルムの薄型化の観点から、厚さは３５０μｍ以下が好ましく、２００μｍ以下がより好ましく、１５０μｍ以下がさらに好ましい。フィルムの厚さは、例えば、ミツトヨ社製のデジマチックマイクロメーターを用いて測定することができる。
【０１３７】
本発明のフィルムは、厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズが５．０％以下であることが好ましく、３．０％以下であることがより好ましく、２．０％以下がさらに好ましく、１．０％以下が特に好ましい。
【０１３８】
５．フィルムの成形方法
前記樹脂組成物は、公知の手法に従って成形することでフィルムにでき、例えば、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法、カレンダー法、圧縮成形法等によりフィルムに成形することができる。これらの中でも、溶液キャスト法、溶融押出法が好ましい。その際、重合後ペレット化を経ずに、直接押出成形機等に供給してフィルム化を行ってもよい。
【０１３９】
溶液キャスト法を行うための装置としては、例えば、ドラム式キャスティングマシン、バンド式キャスティングマシン、スピンコーター等が挙げられる。
【０１４０】
溶融押出法としては、Ｔダイ法、インフレーション法等が挙げられる。溶融押出法によりフィルムを成形する場合は、延伸することにより延伸フィルムとしてもよい。延伸することで、フィルムの機械的強度をさらに向上させることができる。延伸フィルムを得るための延伸方法としては、従来公知の延伸方法が適用できる。例えば、自由幅一軸延伸、定幅一軸延伸等の一軸延伸；逐次二軸延伸、同時二軸延伸等の二軸延伸等が挙げられるが、ＮＺ係数を上記範囲内とするためには、一軸延伸フィルムとすることが好ましく、自由端一軸延伸であることがより好ましい。未延伸フィルムをｘ軸方向に一軸延伸すると、所望の位相差を発現しつつ、ＮＺ係数を０．５に近づけることができる。なお、延伸倍率、延伸温度、延伸速度等の延伸条件は、ＮＺ係数を上記範囲内となる限りは、所望の機械的強度や位相差値に応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。
【０１４１】
延伸装置としては、例えば、ロール延伸機、テンター型延伸機、小型の実験用延伸装置として引張試験機、一軸延伸機等が挙げられ、これらいずれの装置を用いることができる。
【０１４２】
延伸フィルムを光学フィルムに適用する場合は、光学フィルムの光学特性および機械的特性を安定させるために、延伸後、必要に応じて熱処理（アニーリング）を施してもよい。
【０１４３】
６．光学フィルム
本発明のフィルムは、透明性に優れることから、光学フィルムとして好適に用いることができる。本発明の光学フィルムの用途は特に限定されないが、例えば、ＶＡモードやＩＰＳモードの液晶表示装置（ＬＣＤ）をはじめ、各種モードのＬＣＤの光学補償（色調補償、視野角補償）に使用できる。また、ＬＣＤ以外にも、様々な画像表示装置、光学装置に好適に使用できる。
【０１４４】
本発明の光学フィルムは、偏光子の片面または両面に積層することで偏光子保護フィルムとしても使用できる。また表面に透明導電層を形成することで透明導電フィルムとしても使用できる。
【０１４５】
本発明の光学フィルム（例えば、位相差フィルム、偏光子保護フィルム、透明導電フィルム、光変換用フィルム）は、画像表示装置に好適に用いることができる。画像表示装置としては、例えば、液晶表示装置等が挙げられる。例えば液晶表示装置の場合、画像表示部が、液晶セル、偏光板、バックライト等の部材とともに、本発明の光学フィルムを有するように構成することができる。液晶表示装置以外の画像表示装置としては、例えば、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイパネル、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）、ＱＬＥＤ、マイクロＬＥＤ等が挙げられる。
【実施例】
【０１４６】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。なお、以下の説明では特に断らない限り、「部」は「質量部」を、「％」は「質量％」を表す。
【０１４７】
以下の実施例における各種物性の測定および評価は、以下の分析方法で行った。
（１）重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）
樹脂組成物の重量平均分子量および数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
−測定システム：東ソー社製、ＧＰＣシステムＨＬＣ−８２２０
−測定側カラム構成
ガードカラム：東ソー社製、ＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ  ＳｕｐｅｒＨＺ−Ｌ
分離カラム：東ソー社製、ＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨＺＭ−Ｍ  ２本直列接続
−リファレンス側カラム構成
リファレンスカラム：東ソー社製、ＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ−ＲＣ
−展開溶媒：クロロホルム（和光純薬工業社製、特級）
−溶媒流量：０．６ｍＬ／分
−標準試料：ＴＳＫ標準ポリスチレン（東ソー社製、ＰＳ−オリゴマーキット）
【０１４８】
（２）ガラス転移温度（Ｔｇ）
樹脂組成物のガラス転移温度は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１（２０１２）に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク製、Ｔｈｅｒｍｏ  ｐｌｕｓ  ＥＶＯ  ＤＳＣ−８２３０）を用い、窒素ガス雰囲気下、サンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスにはα−アルミナを用いた。４０℃未満のガラス転移温度は示差走査熱量計（ネッチ社製、ＤＳＣ−３５００）を用い、窒素ガス雰囲気下、サンプルを−１００℃から６０℃まで昇温（昇温速度１０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには空の容器を用いた。
【０１４９】
（３）モノマー転化率
モノマー転化率（反応率）は、ガスクロマトグラフィー（島津製作所社製、ＧＣ−２０１４）を用いて、重合反応液中の残存単量体量を測定することにより求めた。
【０１５０】
（４）応力光学係数Ｃｒ
樹脂組成物の応力光学係数Ｃｒは、測定波長を５８９ｎｍとし、以下のようにして求めた。
【０１５１】
最初に、製造例で得られた樹脂組成物を２５０℃の熱プレスにより熱プレス成形して、当該重合体の未延伸フィルム（厚さ１９０μｍ）を得た。次に、作製した未延伸フィルムをサイズ２０ｍｍ×６０ｍｍで切り出して、Ｃｒ評価用の試験片を得た。次に、試験片の一方の短辺に、延伸の際、当該試験片に１Ｎ／ｍｍ2以下の応力が加わる重量の錘を選択して取り付けた後、評価対象である重合体のＴｇ＋２０℃に保持した定温乾燥機（アズワン製、ＤＯＶ−４５０Ａ）に収容し、１時間放置した。試験片を定温乾燥機に収容する際には、試験片の他方の短辺をチャックにより固定し、錘により試験片に加わった応力によって試験片がその長辺方向（鉛直方向）に自由端一軸延伸されるようにした。また、収容する際、試験片におけるチャック−錘間の距離を４０ｍｍとした。１時間の加熱延伸後、乾燥機のヒーターを切り、そのまま試験片を乾燥機内で自然に冷却した。オーブン内の温度が重合体のＴｇ−４０℃に達した時点で試験片（一軸延伸フィルム）を取り出し、取り出した試験片の厚さおよび波長５８９ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅを測定して、当該試験片の面内複屈折Δｎを算出した。これとは別に、錘の荷重によって延伸された後の試験片の断面積を求め、当該断面積と錘の荷重とから、フィルムに印加された応力σ（Ｐａ）を計算した。錘の重量を変化させながら、それぞれの荷重についてΔｎおよびσを求め、得られたσに対するΔｎの傾きを最小二乗法により求めて、これを応力光学係数Ｃｒ（Ｐａ-1）とした。面内位相差Ｒｅを測定する際の配向角が延伸方向（荷重印加方向）に対して０°近傍の場合、応力光学係数Ｃｒの符号は正となる。この場合、評価対象である重合体の配向複屈折は正である。一方、配向角が延伸方向に対して９０°近傍の場合、応力光学係数Ｃｒの符号は負となる。この場合、評価対象である重合体の配向複屈折は負である。Ｃｒの絶対値が大きいほど、延伸による複屈折の発現性（位相差の発現性）が高い重合体である。
【０１５２】
（５）メルトフローレート（ＭＦＲ）
メルトフローレートは、メルトインデクサー（タカラ工業社製）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０（Ｂ法）に準拠して、温度２４０℃、荷重９８Ｎ（１０ｋｇｆ）で測定した。
【０１５３】
（６）異物評価（濾過試験）
フィルタ濾過試験により樹脂組成物のゲル化評価を行った。異物評価は、製造例で得られた樹脂組成物をクロロホルムに溶解させ、０．１質量％クロロホルム溶液を作製し、これを、先端にフィルタ（ＧＬサイエンス社製、クロマトディスク１３Ｎ、孔径０．４５μｍ）を取り付けたプラスチックシリンジを用いて濾過した。樹脂組成物のクロロホルム溶液を２ｍＬ全量濾過できれば○、途中でフィルタが詰まり、溶液が２ｍＬ濾過できなければ×と評価した。
【０１５４】
（７）フィルムの厚み
フィルムの厚みは、デジマチックマイクロメータ（ミツトヨ製）を用いて測定した。
【０１５５】
（８）位相差
実施例で作製した延伸フィルムの波長５８９ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅ、厚さ方向位相差Ｒｔｈ、およびＮＺ係数を、全自動複屈折計（王子計測機器社製「ＫＯＢＲＡ−ＷＲ」）を用いて入射角４０°の条件で測定した。具体的には、フィルムの面内における遅相軸方向の屈折率をｎｘ、フィルムの面内における進相軸方向の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとして、下記式から面内位相差Ｒｅと厚さ方向の位相差Ｒｔｈをそれぞれ求めた。なお、下記の実施例では、フィルムの厚さｄは６０μｍとして、すなわち、厚さ６０μｍ換算の面内位相差Ｒｅ、厚さ方向の位相差Ｒｔｈを求めた。
面内位相差Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
厚さ方向位相差Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］×ｄ
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
【０１５６】
（９）延伸フィルムの内部ヘイズ（厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズ）
石英セルに１，２，３，４−テトラヒドロナフタリン（テトラリン）を満たし、その中に実施例で作製した延伸フィルムを浸漬し、ヘイズメーター（日本電色工業社製、ＮＤＨ−５０００）を用いてヘイズを測定し、次式に従って厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズを算出した：厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズ（％）＝得られた測定値（％）×（１００μｍ／フィルムの厚さ（μｍ））。なお、測定は３枚のフィルムを用いて行い、その平均値から厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズを算出した。
【０１５７】
（１０）ＭＩＴ試験による耐折回数（ＭＩＴ強度）
実施例で作製したＭＩＴ試験用延伸フィルムを９０ｍｍ×１５ｍｍの大きさに切り出して試験片とし、ＭＩＴ耐折度試験機（テスター産業社製、ＢＥ−２０１）を用いて、温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気中で荷重２００ｇｆを加え、ＪＩＳ  Ｐ  ８１１５（２００１）に準拠してＭＩＴ耐折度試験回数を測定した。測定はフィルム延伸方向に折り曲げたときの耐折回数を５つのサンプルを用いて測定し、最大値と最小値を除いた３点の平均値をフィルム延伸方向に折り曲げたときの耐折回数とした。また、フィルム延伸方向に直交する方向（未延伸方向）に折り曲げたときの耐折回数もフィルム延伸方向に折り曲げたときの耐折回数と同様に算出した。
【０１５８】
＜製造例１＞
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を備えた反応器に、ＳＥＢＳトリブロック共重合体として旭化成社製タフテック（登録商標）Ｐ１０８３（オレフィン性二重結合量２．０１ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量１８．３質量％、屈折率１．５００、重量平均分子量９．４万、数平均分子量６．４万）３．５部、旭化成社製タフテック（登録商標）Ｈ１５１７（オレフィン性二重結合量０．１０ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３９質量％、屈折率１．５２３、重量平均分子量９．９万、数平均分子量７．５万）２１．５部、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）４７．３部、ｎ−ドデシルメルカプタン（ｎＤＭ）０．０３部、重合溶媒としてトルエン１００部を仕込み、これに窒素を通じつつ１０５℃まで昇温させた。その後開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（化薬アクゾ社製、カヤカルボン（登録商標）Ｂｉｃ７５）を０．０４部加えるとともに、スチレン（Ｓｔ）１８．７部と１部のトルエンに希釈した０．１０部のｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートとを３時間かけて、１０部のトルエンに溶解したＮ−シクロヘキシルマレイミド（ＣＭＩ）９．０部を５時間かけて一定速度で滴下しながら１０５〜１１０℃で溶液重合を行い、両方の滴下終了後さらに２時間熟成を行った。これにより、ＭＭＡとＣＭＩとＳｔから重合形成されたアクリル系共重合体と、当該共重合体鎖がＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖のジエン／オレフィン由来の単位に結合したグラフト共重合体とを含む樹脂組成物が得られた。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９０．１％、ＣＭＩの転化率は９６．４％、Ｓｔの転化率は９８．２％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＣＭＩ：Ｓｔ＝６１．１：１２．５：２６．４であり、樹脂組成物中の環構造単位の含有率は９．３質量％であった。
次に得られた重合反応液を、リアベント数が１個、フォアベント数が２個のベントタイプスクリュー二軸押出機（孔径：１５ｍｍ、Ｌ／Ｄ：４５）内に樹脂換算で６００ｇ／ｈの処理速度で導入し、この押出機内で脱揮を行い、押し出すことにより、透明な樹脂組成物のペレットを得た。なお、二軸押出機の運転条件は、バレル温度２６０℃、回転数３００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）であった。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１２．９万、数平均分子量は６．１万、高温側のガラス転移温度は１２２℃、低温側のガラス転移温度は−６２．１℃、ＭＦＲは３４ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率は１．５２０であり、応力光学係数Ｃｒは−９５×１０-12Ｐａ-1であった。そして、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１５９】
＜製造例２〜７＞
ＳＥＢＳトリブロック共重合体、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド（ＣＭＩ）、スチレン（Ｓｔ）の含有量を表１に記載の含有量とした以外は、製造例１と同様にして、樹脂組成物を作製した。なお、製造例５では、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド（ＣＭＩ）に代えて、Ｎ−フェニルマレイミド（ＰＭＩ）を用いている。
【０１６０】
表１に記載のとおり、製造例２、５、及び６では、旭化成社製タフテック（登録商標）Ｈ１０５１及びＨ１０４３を用いており、Ｈ１０５１は、オレフィン性二重結合量０．３８ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３９．９質量％、屈折率１．５２４、重量平均分子量２５．５万、数平均分子量１９．５万であり、Ｈ１０４３は、オレフィン性二重結合量０．３ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量６５．６質量％、屈折率１．５５４、重量平均分子量１４．１万、数平均分子量５．８万である。
【０１６１】
製造例２において、重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９０．５％、ＣＭＩの転化率は９６．０％、Ｓｔの転化率は９８．４％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＣＭＩ：Ｓｔ＝５４．１：１２．３：３３．６であり、樹脂組成物中の環構造単位の含有率は９．２質量％であった。
製造例３において、重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９３．９％、ＣＭＩの転化率は９３．７％、Ｓｔの転化率は９９．１％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＣＭＩ：Ｓｔ＝６２．２：１４．８：２２．９であり、樹脂組成物中の環構造単位の含有率は１１．１質量％であった。
製造例４において、重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９２．１％、ＣＭＩの転化率は９９．２％、Ｓｔの転化率は９６．０％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＣＭＩ：Ｓｔ＝６１．８：１２．７：２２．５であり、樹脂組成物中の環構造単位の含有率は１０．８質量％であった。
製造例５において、重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９１．１％、ＰＭＩの転化率は９４．０％、Ｓｔの転化率は９８．７％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝６４．５：１０．１：２５．４であり、樹脂組成物中の環構造単位の含有率は７．６質量％であった。
製造例６において、重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９３．２％、Ｓｔの転化率は９８．９％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：Ｓｔ＝７５．９：２４．１であった。
製造例７において、重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９４．０％、ＣＭＩの転化率は９６．８％、Ｓｔの転化率は９９．１％であった。転化率から計算したアクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＣＭＩ：Ｓｔ＝６２．６：１２．１：２５．８であり、樹脂組成物中の環構造単位の含有率は１２．１質量％であった。
【０１６２】
＜実施例１−１＞
製造例１で得られた樹脂組成物を２５０℃で熱プレス成形して、厚さ１６０μｍの未延伸フィルムを作製した。得られた未延伸フィルムを５０ｍｍ×８０ｍｍの大きさに切り出し試験片を作成した。恒温槽付オートグラフ（島津製作所社製、ＡＧ-Ｘ  １ｋＮ）を用い、チャック間距離を４０ｍｍ、Ｔｇ＋４℃の温度にて４０ｍｍ／分の延伸速度で延伸倍率が２．５倍となるように試験片に対して自由端一軸延伸を行い、１分間のアニール後冷却することにより厚み６５μｍの延伸フィルムを得た。
また、ＭＩＴ試験用の延伸フィルムとして、熱プレスにより成形した厚さ８０μｍの未延伸フィルムを１００ｍｍ×１１０ｍｍの大きさに切り出した試験片を用いること、チャック間距離を８０ｍｍとすること以外は上述した自由端一軸延伸と同様の条件で延伸することにより厚み４０μｍのＭＩＴ試験用延伸フィルムを得た。
【０１６３】
＜実施例１−２〜実施例６−３、比較例１−１〜１−３＞
表１に記載の樹脂組成物を用いたこと、延伸倍率を表１に記載の倍率に変更し、表１に記載の厚みの延伸フィルムを得たこと以外は、実施例１−１と同様にして、延伸フィルムを作製した。
また、実施例１−１のＭＩＴ試験用延伸フィルムと同様の製造方法により厚み４０μｍのＭＩＴ試験用延伸フィルムを得た。ただし、自由端一軸延伸することにより得られるＭＩＴ試験用延伸フィルムの厚みが４０μｍとなるように未延伸フィルムの厚みを調整した。
【０１６４】
【表１】
2020101581.tif 000005