(57)【要約】【課題】基板上に形成される膜の基板面内膜質均一性を向上させる。【解決手段】（ａ）処理室内の基板に対して第１供給部より原料ガスを供給する工程と、（ｂ）処理室内の基板に対して第２供給部より反応ガスを供給する工程と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、基板上に膜を形成する工程を有し、（ａ）では、第１供給部内および処理室内で原料ガスを分解させて中間体を生じさせ、その中間体を基板に対して供給し、その際、第１供給部内での原料ガスの分解量を、処理室内での原料ガスの分解量よりも大きくさせた状態とする。【選択図】図１
2020047809.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）処理室内の基板に対して第１供給部より原料ガスを供給する工程と、
（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して第２供給部より反応ガスを供給する工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
（ａ）では、前記第１供給部内および前記処理室内で前記原料ガスを分解させて中間体を生じさせ、その中間体を前記基板に対して供給し、その際、前記第１供給部内での前記原料ガスの分解量を、前記処理室内での前記原料ガスの分解量よりも大きくさせた状態とする半導体装置の製造方法。
【請求項２】
（ａ）では、前記第１供給部内での前記中間体の生成量を、前記処理室内での前記中間体の生成量よりも大きくさせた状態とする請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
【請求項３】
（ａ）における前記処理室内の圧力を、（ｂ）における前記処理室内の圧力以上とする請求項１または２に記載の半導体装置の製造方法。
【請求項４】
基板が処理される処理室と、
前記処理室内の基板に対して第１供給部より原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第２供給部より反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
前記第１供給部内および前記処理室内で前記原料ガスを分解させる分解ユニットと、
（ａ）前記処理室内の基板に対して前記第１供給部より前記原料ガスを供給する処理と、（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して前記第２供給部より前記反応ガスを供給する処理と、を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する処理を行わせ、（ａ）では、前記第１供給部内および前記処理室内で前記原料ガスを分解させて中間体を生じさせ、その中間体を前記基板に対して供給し、その際、前記第１供給部内での前記原料ガスの分解量を、前記処理室内での前記原料ガスの分解量よりも大きくさせた状態とするように、前記原料ガス供給系、前記反応ガス供給系、および前記分解ユニットを制御するよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置。
【請求項５】
（ａ）基板処理装置の処理室内の基板に対して第１供給部より原料ガスを供給する手順と、
（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して第２供給部より反応ガスを供給する手順と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する手順と、
（ａ）において、前記第１供給部内および前記処理室内で前記原料ガスを分解させて中間体を生じさせ、その中間体を前記基板に対して供給し、その際、前記第１供給部内での前記原料ガスの分解量を、前記処理室内での前記原料ガスの分解量よりも大きくさせた状態とする手順と、
をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体装置の製造方法、基板処理装置、およびプログラムに関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体装置の製造工程の一工程として、処理室内の基板に対して原料ガスや反応ガスを供給し、基板上に膜を形成する基板処理工程が行われる場合がある（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−３３８７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、基板上に形成される膜の基板面内膜質均一性を向上させることが可能な技術を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の一態様によれば、
（ａ）処理室内の基板に対して第１供給部より原料ガスを供給する工程と、
（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して第２供給部より反応ガスを供給する工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
（ａ）では、前記第１供給部内および前記処理室内で前記原料ガスを分解させて中間体を生じさせ、その中間体を前記基板に対して供給し、その際、前記第１供給部内での前記原料ガスの分解量を、前記処理室内での前記原料ガスの分解量よりも大きくさせた状態とする技術が提供される。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、基板上に形成される膜の基板面内膜質均一性を向上させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】本発明の実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を縦断面図で示す図である。
【図２】本発明の実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉部分を図１のＡ−Ａ線断面図で示す図である。
【図３】本発明の実施形態で好適に用いられる基板処理装置のコントローラの概略構成図であり、コントローラの制御系をブロック図で示す図である。
【図４】本発明の第１実施形態における成膜シーケンスを示す図である。
【図５】本発明の第２実施形態における成膜シーケンスを示す図である。
【図６】（ａ）は、本発明の第１、第２実施形態で好適に用いられる第１〜第３ノズルの概略構成図であり、（ｂ）は、本発明の他の実施形態で好適に用いられる第１〜第３ノズルの概略構成図である。
【図７】（ａ）（ｂ）は、それぞれ、本発明の他の実施形態で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図である。
【図８】基板上に形成された膜の基板面内屈折率均一性および基板面内膜厚均一性の評価結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
＜第１実施形態＞
以下、第１実施形態について、図１〜図４、図６（ａ）等を用いて説明する。
【０００９】
（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は加熱機構（温度調整部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。また、ヒータ２０７は、後述する第１供給部としてのノズル２４９ａ内および処理室２０１内のそれぞれで原料ガスを分解させる分解ユニットとしても機能する。
【００１０】
ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の下方には、反応管２０３と同心円状に、マニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス（ＳＵＳ）等の金属材料により構成され、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部は、反応管２０３の下端部に係合しており、反応管２０３を支持するように構成されている。マニホールド２０９と反応管２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。反応管２０３はヒータ２０７と同様に垂直に据え付けられている。主に、反応管２０３とマニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成される。処理容器の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。
【００１１】
処理室２０１内には、第１〜第３供給部としてのノズル２４９ａ〜２４９ｃが、マニホールド２０９の側壁を貫通するように設けられている。ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成されている。ノズル２４９ａ〜２４９ｃを第１〜第３ノズルとも称する。ノズル２４９ａ〜２４９ｃには、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｃがそれぞれ接続されている。ノズル２４９ａ〜２４９ｃはそれぞれ異なるノズルであり、ノズル２４９ｂ，２４９ｃのそれぞれは、ノズル２４９ａに隣接して設けられており、ノズル２４９ａを両側から挟むように配置されている。
【００１２】
ガス供給管２３２ａ〜２３２ｃには、ガス流上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ〜２４１ｃおよび開閉弁であるバルブ２４３ａ〜２４３ｃがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａのバルブ２４３ａよりも下流側には、ガス供給管２３２ｄが接続されている。ガス供給管２３２ｂのバルブ２４３ｂよりも下流側には、ガス供給管２３２ｅが接続されている。ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅには、ガス流上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅおよびバルブ２４３ｄ，２４３ｅがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ〜２３２ｅは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成されている。
【００１３】
図２に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列方向に沿ってそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、ウエハ２００が配列される空間（以下、ウエハ配列領域と称する）の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ａは、平面視において、処理室２０１内に搬入されるウエハ２００の中心を挟んで、後述する排気口２３１ａと一直線上に対向するように配置されている。ノズル２４９ｂ，２４９ｃは、ノズル２４９ａと排気口２３１ａとを通る直線を挟むようにノズル２４９ａに隣接して配置されている。言い換えれば、ノズル２４９ｂ，２４９ｃは、ノズル２４９ａを挟んでその両側に、すなわち、反応管２０３の内壁（ウエハ２００の外周部）に沿ってノズル２４９ａを両側から挟み込むように配置されている。
【００１４】
図６（ａ）に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃは、ノズル２４９ａ〜２４９ｃの頂部、すなわち、ウエハ配列領域の上端よりも上方の位置において、逆Ｕ字型に屈曲している部位（屈曲部位）を有するＵ字型ノズル（Ｕターンノズルまたはリターンノズル）としてそれぞれ構成されている。ノズル２４９ａ〜２４９ｃの側面には、ガスを供給する（噴出させる）ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃがウエハ配列方向に沿って配置されている。ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃは、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり複数配置されている。ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃは、それぞれが、平面視において排気口２３１ａと対向するように開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ウエハ配列領域側から見たガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの形状は、それぞれ円形状となっている。ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃの開口面積（穴径）は、それぞれ、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり、均等な大きさとなっている。ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）は、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）以下となっており、また、ガス噴出口２５０ｃの開口面積（穴径）以下となっている。
【００１５】
ガス供給管２３２ａからは、原料（原料ガス）として、例えば、形成しようとする膜を構成する主元素としてのシリコン（Ｓｉ）およびハロゲン元素を含むハロシラン系ガスが、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。原料ガスとは、気体状態の原料、例えば、常温常圧下で液体状態である原料を気化することで得られるガスや、常温常圧下で気体状態である原料等のことである。ハロシラン系ガスとは、ハロゲン基を有するシラン系ガスのことである。ハロゲン基には、塩素（Ｃｌ）、フッ素（Ｆ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ）等のハロゲン元素が含まれる。ハロシラン系ガスとしては、例えば、ＳｉおよびＣｌを含む原料ガス、すなわち、クロロシラン系ガスを用いることができる。クロロシラン系ガスは、Ｓｉソースとして作用する。クロロシラン系ガスとしては、例えば、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２、略称：ＤＣＳ）ガスを用いることができる。
【００１６】
ガス供給管２３２ｂからは、反応体（反応ガス）として、例えば、窒素（Ｎ）含有ガスが、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。Ｎ含有ガスは、窒化源（窒化剤、窒化ガス）、すなわち、Ｎソースとして作用する。Ｎ含有ガスとしては、例えば、窒化水素系ガスであるアンモニア（ＮＨ３）ガスを用いることができる。
【００１７】
ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅからは、不活性ガスとして、例えば、窒素（Ｎ２）ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂ、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。また、ガス供給管２３２ｃからは、不活性ガスとして、例えば、Ｎ２ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。Ｎ２ガスは、ノズル２４９ａ〜２４９ｃ内の圧力を調整する圧力調整ガスとして作用し、また、パージガス、キャリアガス、希釈ガスとして作用する。
【００１８】
主に、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａにより、原料ガス供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂにより、反応ガス供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅ，２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ，２４１ｃ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ，２４３ｃにより、不活性ガス供給系が構成される。
【００１９】
ノズル２４９ａ内における原料ガスの分解量は、ノズル２４９ａ内の温度だけでなく、ノズル２４９ａ内の圧力によっても制御される。ノズル２４９ａ内の圧力は、ノズル２４９ａに設けられるガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）によって影響を受けることから、ノズル２４９ａやガス噴出口２５０ａを、上述の分解ユニットに含めて考えることができる。また、ノズル２４９ａ内の圧力は、ノズル２４９ａ内に供給される原料ガスや不活性ガスの流量によって影響を受けることから、ノズル２４９ａ内への原料ガスの供給を制御する原料ガス供給系や、ノズル２４９ａ内への不活性ガスの供給を制御する不活性ガス供給系を、上述の分解ユニットに含めて考えることもできる。
【００２０】
上述の各種供給系のうち、いずれか、或いは、全ての供給系は、バルブ２４３ａ〜２４３ｅやＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｅ等が集積されてなる集積型供給システム２４８として構成されていてもよい。集積型供給システム２４８は、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｅのそれぞれに対して接続され、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｅ内への各種ガスの供給動作、すなわち、バルブ２４３ａ〜２４３ｅの開閉動作やＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｅによる流量調整動作等が、後述するコントローラ１２１によって制御されるように構成されている。集積型供給システム２４８は、一体型、或いは、分割型の集積ユニットとして構成されており、ガス供給管２３２ａ〜２３２ｅ等に対して集積ユニット単位で着脱を行うことができ、集積型供給システム２４８のメンテナンス、交換、増設等を、集積ユニット単位で行うことが可能なように構成されている。
【００２１】
反応管２０３の側壁下方には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気口２３１ａが設けられている。図２に示すように、排気口２３１ａは、平面視において、ウエハ２００を挟んでノズル２４９ａ〜２４９ｃ（ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃ）と対向（対面）する位置に設けられている。排気口２３１ａは、反応管２０３の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられていてもよい。排気口２３１ａには排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ  Ｐｒｅｓｓｕｒｅ  Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、さらに、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。なお、処理室２０１内における原料ガスの分解量は、処理室２０１内の温度だけでなく、処理室２０１内の圧力によっても制御される。そのため、ＡＰＣバルブ２４４を、上述の分解ユニットに含めて考えることもできる。
【００２２】
マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。マニホールド２０９の下方には、シールキャップ２１９を降下させボート２１７を処理室２０１内から搬出した状態で、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシャッタ２１９ｓが設けられている。シャッタ２１９ｓは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シャッタ２１９ｓの上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｃが設けられている。シャッタ２１９ｓの開閉動作（昇降動作や回動動作等）は、シャッタ開閉機構１１５ｓにより制御される。
【００２３】
基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５〜２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で垂直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けて配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。
【００２４】
反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。
【００２５】
図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ  Ａｃｃｅｓｓ  Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。
【００２６】
記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ  Ｄｉｓｋ  Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ１２１に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピ、制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。
【００２７】
Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｅ、バルブ２４３ａ〜２４３ｅ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、温度センサ２６３、ヒータ２０７、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、シャッタ開閉機構１１５ｓ等に接続されている。
【００２８】
ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ〜２４１ｅによる各種ガスの流量調整動作、バルブ２４３ａ〜２４３ｅの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、シャッタ開閉機構１１５ｓによるシャッタ２１９ｓの開閉動作等を制御するように構成されている。
【００２９】
コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。
【００３０】
（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に膜を形成する基板処理シーケンス例、すなわち、成膜シーケンス例について、図４を用いて説明する。以下の説明において、基板処理装置を構成する各部の動作はコントローラ１２１により制御される。
【００３１】
図４に示す成膜シーケンスでは、
処理室２０１内のウエハ２００に対して第１供給部としてのノズル２４９ａより原料ガスとしてＤＣＳガスを供給するステップＡと、
処理室２０１内のウエハ２００に対して第２供給部としてのノズル２４９ｂより反応ガスとしてＮＨ３ガスを供給するステップＢと、
を非同時に行うサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に、膜として、ＳｉおよびＮを含む膜、すなわち、シリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）を形成する。
【００３２】
なお、図４に示す成膜シーケンスを行う際、ステップＡでは、ノズル２４９ａ内および処理室２０１内でＤＣＳガスを分解させて中間体を生じさせ、その中間体をウエハ２００に対して供給し、その際、ノズル２４９ａ内でのＤＣＳガスの分解量を、処理室２０１内でのＤＣＳガスの分解量よりも大きくさせた状態とする。
【００３３】
図４では、ステップＡ，Ｂの実施期間を、便宜上、それぞれＡ，Ｂと表している。また、本明細書および図４では、ノズル２４９ａ〜２４９ｃを、便宜上、それぞれＲ１〜Ｒ３とも表している。各ステップの実施期間および各ノズルの表記は、後述する他の実施形態のガス供給シーケンスを示す図５においても同様である。
【００３４】
本明細書では、図４に示す成膜シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。後述する他の実施形態の説明においても、同様の表記を用いる。
【００３５】
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：ＮＨ３）×ｎ  ⇒  ＳｉＮ
【００３６】
本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面上に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。
【００３７】
（ウエハチャージおよびボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）される。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。
【００３８】
（圧力調整および温度調整）
処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（処理圧力）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の温度（処理温度）となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
【００３９】
（成膜ステップ）
その後、次のステップＡ，Ｂを順次実施する。
【００４０】
［ステップＡ］
このステップでは、処理室２０１内のウエハ２００に対してＤＣＳガスを供給する（ＤＣＳガス供給ステップ）。具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へＤＣＳガスを流す。ＤＣＳガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ａのそれぞれを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ，２４３ｃを開き、ノズル２４９ａ〜２４９ｃを介して処理室２０１内へＮ２ガスを供給する。なお、ノズル２４９ａ〜２４９ｃのそれぞれより供給するＮ２ガスの流量は、ノズル２４９ａより供給するＤＣＳガスの流量以下の流量とする。また、ノズル２４９ａ〜２４９ｃからの処理室２０１内へのＮ２ガスの供給は不実施としてもよい。
【００４１】
本ステップにおける処理条件としては、
ＤＣＳガス供給流量：０．００１〜３ｓｌｍ、好ましくは０．０１〜１．５ｓｌｍ
Ｎ２ガス供給流量（Ｒ１〜Ｒ３毎）：０〜３ｓｌｍ、好ましくは０〜１．５ｓｌｍ
各ガス供給時間：１〜３００秒、好ましくは２〜１２０秒、より好ましくは５〜６０秒
処理温度：５００〜８５０℃、好ましくは５５０〜７００℃
処理圧力：１〜４６６６Ｐａ、好ましくは１３３〜３９９９Ｐａ
が例示される。
【００４２】
本明細書における「５００〜８５０℃」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「５００〜８５０℃」とは「５００℃以上８５０℃以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。
【００４３】
ＤＣＳガス供給ステップでは、ノズル２４９ａ内および処理室２０１内のそれぞれにおいてＤＣＳガスを熱分解させ、ＤＣＳの一部が分解した物質（ＳｉＨｘＣｌｙ）、すなわち、中間体を生じさせることが可能となる。
【００４４】
本実施形態では、ノズル２４９ａ内でのＤＣＳガスの分解率（分解速度）を、処理室２０１内でのＤＣＳガスの分解率（分解速度）よりも大きくさせた状態とする。すなわち、ノズル２４９ａ内でのＤＣＳガスの分解量を、処理室２０１内でのＤＣＳガスの分解量よりも大きくさせた状態とする。言い換えれば、ノズル２４９ａ内での中間体の生成率（生成速度）を、処理室２０１内での中間体の生成率（生成速度）よりも大きくさせた状態とする。すなわち、ノズル２４９ａ内での中間体の生成量を、処理室２０１内での中間体の生成量よりも大きくさせた状態とする。
【００４５】
ノズル２４９ａ内でのＤＣＳガスの分解量、すなわち、中間体の生成量は、ノズル２４９ａ内の圧力が高くなるほど増加する傾向にある。本実施形態では、ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）以下とすることで、好ましくは、ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）をガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）以下であって、且つ、ガス噴出口２５０ｃの開口面積（穴径）以下とすることで、このノズル２４９ａを上述の処理条件下で用いた場合に、ノズル２４９ａ内の圧力を適正に高めることが可能となる。なお、ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）よりも小さくすることで、好ましくは、ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）よりも小さく、且つ、ガス噴出口２５０ｃの開口面積（穴径）よりも小さくすることで、このノズル２４９ａを上述の処理条件下で用いた場合に、ノズル２４９ａ内の圧力を、より適正に高めることが可能となる。これらのいずれの場合も、ノズル２４９ａ内の圧力を、処理室２０１内の圧力よりも大きな圧力とすることが可能となり、ノズル２４９ａ内と処理室２０１内との間に適正な圧力差を設けることが可能となる。これらにより、ノズル２４９ａ内においてＣＶＤ反応を生じさせ、ノズル２４９ａ内におけるＤＣＳガスの分解、すなわち、中間体の生成を促進させ、上述の状態を作り出すことが可能となる。ノズル２４９ａに設けられたガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）は、ＤＣＳガス供給ステップにおいて、ノズル２４９ａ内においてＤＣＳガスの分解量、分解率、分解速度（中間体の生成量、生成率、生成速度）を、上述の状態のうち少なくともいずれかの状態にならしめる開口面積（穴径）であるともいえる。
【００４６】
ウエハ２００に対して中間体を含むＤＣＳガスを供給することにより、ウエハ２００の最表面上に、Ｃｌを含むＳｉ含有層が形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ウエハ２００の最表面に、ＤＣＳが物理吸着したり、中間体が化学吸着したり堆積したり、ＤＣＳや中間体が熱分解することでＳｉが堆積したりすること等により形成される。Ｃｌを含むＳｉ含有層は、ＤＣＳや中間体の吸着層（物理吸着層や化学吸着層）を含んでいてもよく、中間体の堆積層を含んでいてもよく、Ｃｌを含むＳｉ層（Ｓｉの堆積層）を含んでいてもよい。本明細書では、Ｃｌを含むＳｉ含有層を、単に、Ｓｉ含有層とも称する。
【００４７】
なお、ＤＣＳガス供給ステップでは、処理室２０１内の圧力を、後述するステップＢのＮＨ３ガス供給ステップにおける処理室２０１内の圧力以上とするのが好ましく、ステップＢのＮＨ３ガス供給ステップにおける処理室２０１内の圧力よりも大きくするのがより好ましい。
【００４８】
Ｓｉ含有層が形成された後、バルブ２４３ａを閉じ、処理室２０１内へのＤＣＳガスの供給を停止する。そして、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージステップ）。このとき、ノズル２４９ａ〜２４９ｃのそれぞれからＮ２ガスを処理室２０１内へ供給する。Ｎ２ガスはパージガスとして作用する。
【００４９】
原料ガスとしては、ＤＣＳガスの他、モノクロロシラン（ＳｉＨ３Ｃｌ、略称：ＭＣＳ）ガス、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３、略称：ＴＣＳ）ガス、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ４、略称：ＳＴＣ）ガス、ヘキサクロロジシラン（Ｓｉ２Ｃｌ６、略称：ＨＣＤＳ）ガス、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｃｌ８、略称：ＯＣＴＳ）ガス等のクロロシラン系ガスを用いることができる。この点は、後述する他の実施形態においても同様である。
【００５０】
不活性ガスとしては、Ｎ２ガスの他、Ａｒガス、Ｈｅガス、Ｎｅガス、Ｘｅガス等の希ガスを用いることができる。この点は、後述するステップＢや他の実施形態においても同様である。
【００５１】
［ステップＢ］
ステップＡが終了した後、処理室２０１内のウエハ２００、すなわち、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層に対してＮＨ３ガスを供給する（ＮＨ３ガス供給ステップ）。具体的には、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内へＮＨ３ガスを流す。ＮＨ３ガスは、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂの側面に設けられた複数のガス噴出口２５０ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対してＮＨ３ガスが供給される。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ，２４３ｃのうち少なくともいずれかを開き、ノズル２４９ａ〜２４９ｃのうち少なくともいずれかを介して処理室２０１内へＮ２ガスを供給するようにしてもよい。
【００５２】
本ステップにおける処理条件としては、
ＮＨ３ガス供給流量：１〜２０ｓｌｍ
Ｎ２ガス供給流量（Ｒ１〜Ｒ３毎）：０〜５ｓｌｍ
ＮＨ３ガス供給時間：１〜１２０秒、好ましくは１〜６０秒
処理圧力：１〜３９９９Ｐａ、好ましくは６７〜２６６６Ｐａ
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおける処理条件と同様とする。
【００５３】
上述の条件下でウエハ２００に対してＮＨ３ガスを供給することにより、ウエハ２００上に形成されたＳｉ含有層の少なくとも一部が窒化（改質）される。Ｓｉ含有層が改質されることで、ウエハ２００上に、ＳｉおよびＮを含む層、すなわち、ＳｉＮ層が形成される。ＳｉＮ層を形成する際、Ｓｉ含有層に含まれていたＣｌ等の不純物は、ＮＨ３ガスによるＳｉ含有層の改質反応の過程において、少なくともＣｌを含むガス状物質を構成し、処理室２０１内から排出される。これにより、ＳｉＮ層は、Ｓｉ含有層に比べてＣｌ等の不純物が少ない層となる。
【００５４】
ＳｉＮ層が形成された後、バルブ２４３ｂを閉じ、処理室２０１内へのＮＨ３ガスの供給を停止する。そして、ステップＡのパージステップと同様の処理手順により、処理室２０１内に残留するガス等を処理室２０１内から排除する（パージステップ）。
【００５５】
反応ガスとしては、ＮＨ３ガスの他、例えば、ジアゼン（Ｎ２Ｈ２）ガス、ヒドラジン（Ｎ２Ｈ４）ガス、Ｎ３Ｈ８ガス等の窒化水素系ガスを用いることができる。この点は、後述する他の実施形態においても同様である。
【００５６】
［所定回数実施］
上述したステップＡ，Ｂを非同時に、すなわち、同期させることなく行うサイクルを所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことにより、ウエハ２００上に、所定組成および所定膜厚のＳｉＮ膜を形成することができる。上述のサイクルは、複数回繰り返すのが好ましい。すなわち、上述のサイクルを１回行う際に形成されるＳｉＮ層の厚さを所望の膜厚よりも薄くし、ＳｉＮ層を積層することで形成されるＳｉＮ膜の膜厚が所望の膜厚になるまで、上述のサイクルを複数回繰り返すのが好ましい。
【００５７】
（アフターパージ〜大気圧復帰）
成膜ステップが終了した後、ノズル２４９ａ〜２４９ｃのそれぞれからＮ２ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａを介して排気管２３１より排気する。Ｎ２ガスはパージガスとして作用する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
【００５８】
（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態で、マニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取出される（ウエハディスチャージ）。
【００５９】
（３）本実施形態による効果
本実施形態によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
【００６０】
（ａ）ステップＡのＤＣＳガス供給ステップでは、上述の処理条件下において、ノズル２４９ａ内の圧力を適正に高めることにより、ノズル２４９ａ内と処理室２０１内との間に適正な圧力差を設けることができ、ノズル２４９ａ内でのＤＣＳガスの分解量（中間体の生成量）を、処理室２０１内でのＤＣＳガスの分解量（中間体の生成量）よりも多くさせた状態とすることが可能となる。結果として、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ面内屈折率均一性（以下、面内屈折率均一性）を向上させることが可能となる。これは、ＤＣＳガスの分解量（中間体の生成量）を上述のように制御することにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜のウエハ面内組成比均一性（以下、面内組成比均一性）を向上させることができるためと考えられる。
【００６１】
というのも、従来の成膜手法では、ウエハ２００の中央部にまで中間体が届かないことがあり、それにより、ウエハ２００の中央部におけるＳｉＮ膜中のＮに対するＳｉの比率が、ウエハ２００の外周部におけるＳｉＮ膜中のＮに対するＳｉの比率よりも低くなることがある。これに対し、本実施形態によれば、ノズル２４９ａ内と処理室２０１内との間に適正な圧力差を設け、ＤＣＳガスの分解量（中間体の生成量）を上述のように制御することにより、ウエハ２００の外周部だけでなく、中央部にまで、中間体を効率的に届けることが可能となる。これにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜におけるＮに対するＳｉの比率を、ウエハ２００の外周部と中央部とで同等とすることが可能となり、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の組成比を、ウエハ面内全域にわたり均一にすることが可能となる。本実施形態によれば、例えばウエハ２００上にＳｉリッチなＳｉＮ膜を形成する場合に、ウエハ２００の外周部におけるＳｉＮ膜の組成をＳｉリッチとするだけでなく、中央部におけるＳｉＮ膜の組成をもＳｉリッチとすることが可能となり、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜を、ウエハ面内全域にわたりＳｉリッチな膜とすることが可能となる。
【００６２】
（ｂ）原料ガスを供給するノズル２４９ａのガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、反応ガスを供給するノズル２４９ｂのガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）以下とするのが好ましい。ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）以下とすることで、ＤＣＳガス供給ステップにおけるノズル２４９ａ内の圧力を確実に高めることができ、上述の効果が確実に得られるようになる。また、原料ガスを供給するノズル２４９ａのガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、反応ガスを供給するノズル２４９ｂのガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）よりも小さくするのがより好ましい。ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）よりも小さくすることで、ＤＣＳガス供給ステップにおけるノズル２４９ａ内の圧力をより確実に高めることができ、上述の効果がより確実に得られるようになる。
【００６３】
（ｃ）原料ガスを供給するノズル２４９ａのガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、それ以外のガス（反応ガス、不活性ガス）を供給するノズル２４９ｂ，２４９ｃのガス噴出口２５０ｂ，２５０ｃの開口面積（穴径）以下とするのが好ましい。ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）以下であって、且つ、ガス噴出口２５０ｃの開口面積（穴径）以下とすることで、ＤＣＳガス供給ステップにおけるノズル２４９ａ内の圧力を確実に高めることができ、上述の効果が確実に得られるようになる。また、原料ガスを供給するノズル２４９ａのガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、それ以外のガス（反応ガス、不活性ガス）を供給するノズル２４９ｂ，２４９ｃのガス噴出口２５０ｂ，２５０ｃの開口面積（穴径）よりも小さくするのがより好ましい。ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）よりも小さく、且つ、ガス噴出口２５０ｃの開口面積（穴径）よりも小さくすることで、ＤＣＳガス供給ステップにおけるノズル２４９ａ内の圧力をより確実に高めることができ、上述の効果がより確実に得られるようになる。
【００６４】
（ｄ）ステップＡのＤＣＳガス供給ステップでは、処理室２０１内の圧力を、ステップＢのＮＨ３ガス供給ステップにおける処理室２０１内の圧力（少なくともＳｉ含有層の窒化が適正に行われる圧力）以上とするのが好ましい。このようにすることで、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間のギャップにおける平面視において円環状の空間の圧力を高め、この空間のコンダクタンスを低下させ、ギャップから下方へ向かう中間体を含むＤＣＳガスの流れ落ちを抑制することが可能となる。これにより、ウエハ２００の中央部への中間体の供給を効率的に行うことが可能となり、結果として、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内屈折率均一性および面内膜厚均一性をそれぞれ向上させることが可能となる。また、ステップＡのＤＣＳガス供給ステップでは、処理室２０１内の圧力を、ステップＢのＮＨ３ガス供給ステップにおける処理室２０１内の圧力（少なくともＳｉ含有層の窒化が適正に行われる圧力）よりも大きくすることで、上述の効果がより確実に得られるようになる。
【００６５】
（ｅ）本実施形態によれば、ウエハ２００上に、電気特性、ウエハ面内膜厚均一性（以下、面内膜厚均一性）がそれぞれ良好であり、表面ラフネスが小さく（表面が平滑であり）、かつ、面内屈折率均一性に優れたＳｉＮ膜を形成することが可能となる。また本実施形態によれば、これらの特性を得るために、ウエハ配列領域内におけるウエハ２００の配列間隔（ピッチ）を広げる必要もない。そのため、基板処理の生産性低下、コストの上昇を回避することが可能となる。
【００６６】
（ｆ）上述の効果は、ＤＣＳガス以外の上述の原料ガスを用いる場合や、ＮＨ３ガス以外の上述の反応ガスを用いる場合や、Ｎ２ガス以外の上述の不活性ガスを用いる場合にも、同様に得ることができる。
【００６７】
＜第２実施形態＞
以下、第２実施形態について、図５を用いて説明する。
【００６８】
本実施形態では、図５に示す成膜シーケンスのように、ステップＡのＤＣＳガス供給ステップにおいて、ウエハ２００に対してノズル２４９ａよりＮ２ガスを供給し、ノズル２４９ａより供給するＮ２ガスの流量を、ノズル２４９ａより供給するＤＣＳガスの流量よりも大きくする。それ以外については、上述の第１実施形態と同様とする。
【００６９】
本実施形態のステップＡのＤＣＳガス供給ステップにおける処理条件としては、
ＤＣＳガス供給流量：０．００１〜３ｓｌｍ、好ましくは０．０１〜１．５ｓｌｍ
Ｎ２ガス供給流量（Ｒ１）：５〜４０ｓｌｍ、好ましくは１０〜３０ｓｌｍ
Ｎ２ガス供給流量（Ｒ２，Ｒ３）：０〜３ｓｌｍ
が例示される。ステップＡにおける他の処理条件は、上述の第１実施形態のステップＡにおける処理条件と同様とする。
【００７０】
ステップＢにおける処理手順、処理条件は、上述の第１実施形態のステップＢにおける処理手順、処理条件と同様とする。
【００７１】
本実施形態によれば、ＤＣＳガス供給ステップにおいて、ノズル２４９ａより供給するＮ２ガス、すなわち、圧力調整ガスとして作用するＮ２ガスの流量を、ノズル２４９ａより供給するＤＣＳガスの流量よりも大きくすることで、ノズル２４９ａ内の圧力を高め、ノズル２４９ａ内におけるＤＣＳガスの分解を促すことが可能となる。結果として、ノズル２４９ａ内でのＤＣＳガスの分解量（中間体の生成量）を、処理室２０１内でのＤＣＳガスの分解量（中間体の生成量）よりも確実に多くすることが可能となる。これにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内屈折率均一性を確実に向上させることが可能となる。
【００７２】
また、本実施形態によれば、ＤＣＳガス供給ステップにおいて、ノズル２４９ａより供給するＮ２ガス、すなわち、キャリアガスとして作用するＮ２ガスの流量を、ノズル２４９ａより供給するＤＣＳガスの流量よりも大きくすることで、ノズル２４９ａから流れる中間体を含むＤＣＳガスをウエハ２００に向けて押し出し、ウエハ２００の中央部への中間体の供給を促すことが可能となる。また、この押し出し効果により、中間体を含むＤＣＳガスの反応管２０３の内壁とウエハ２００との間のギャップから下方への流れ落ちを抑制することが可能となり、ウエハ２００の中央部への中間体の供給を効率的に行うことが可能となる。また、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間のギャップにおける平面視において円環状の空間の圧力を高め、この空間のコンダクタンスを低下させ、ギャップから下方へ向かう中間体を含むＤＣＳガスの流れ落ちをさらに抑制することが可能となる。これらにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内屈折率均一性をより確実に向上させることが可能となる。また、これらにより、ウエハ２００上に形成されるＳｉＮ膜の面内膜厚均一性をより確実に向上させることも可能となる。
【００７３】
なお、ＤＣＳガス供給ステップにおいて、ノズル２４９ａより供給するＮ２ガスの流量を、ノズル２４９ａより供給するＤＣＳガスの流量よりも大きくするとともに、ノズル２４９ｂおよびノズル２４９ｃのそれぞれより供給するＮ２ガスのそれぞれの流量よりも大きくするように、各ガスの流量バランスを制御することで、上述の効果がより確実に得られるようになる。
【００７４】
また、ＤＣＳガス供給ステップにおいて、ノズル２４９ａより供給するＮ２ガスの流量を、ノズル２４９ａより供給するＤＣＳガスの流量よりも大きくするとともに、ノズル２４９ｂおよびノズル２４９ｃのそれぞれより供給するＮ２ガスの合計流量よりも大きくするように、各ガスの流量バランスを制御することで、上述の効果がよりいっそう確実に得られるようになる。
【００７５】
＜他の実施形態＞
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。但し、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
【００７６】
例えば、図６（ｂ）に示すように、ノズル２４９ａ〜２４９ｃとして、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ配列方向の上方に向かって立ち上がるように構成されたロングノズルを用いてもよい。図６（ｂ）に示すノズル２４９ａ〜２４９ｃにおいても、ガス噴出口２５０ａ〜２５０ｃは、ウエハ配列領域のウエハ配列方向における一端側から他端側にわたり複数配置されており、それぞれの開口面積（穴径）は、それぞれ、均等な大きさとなっている。本ケースにおいても、ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）は、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）以下となっており、また、ガス噴出口２５０ｃの開口面積（穴径）以下となっている。本ケースにおいても、ガス噴出口２５０ａの開口面積（穴径）を、ガス噴出口２５０ｂの開口面積（穴径）よりも小さくするのが好ましく、更には、ガス噴出口２５０ｃの開口面積（穴径）よりも小さくするのがより好ましい。これらのケースにおいても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
【００７７】
また例えば、ＤＣＳガスを供給するノズルを２本以上設け、ＤＣＳガス供給ステップにおいて、ＤＣＳガスを２本以上のノズルを介して供給するようにしてもよい。本ケースにおいても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。さらに、本ケースによれば、ＤＣＳガスを１本のノズルを介して供給する場合に比べ、ＤＣＳガスの供給量を２倍以上とすることができ、ウエハ２００の中央部への中間体の供給量を２倍以上とすることが可能となり、上述の実施形態で得られる効果を高めることが可能となる。
【００７８】
また例えば、原料ガスとして、クロロシラン系ガスの他、トリス（ジメチルアミノ）シラン（ＳｉＨ［Ｎ（ＣＨ３）２］３、略称：３ＤＭＡＳ）ガス、ビス（ジエチルアミノ）シラン（ＳｉＨ２［Ｎ（Ｃ２Ｈ５）２］２、略称：ＢＤＥＡＳ）ガス等のアミノシラン系ガスを用いることができる。この場合においても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
【００７９】
また例えば、反応ガスとして、プロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガス等の炭素（Ｃ）含有ガス、トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ、略称：ＴＥＡ）ガス等のＮおよびＣを含むガス、トリクロロボラン（ＢＣｌ３）ガス等の硼素（Ｂ）含有ガス、酸素（Ｏ２）ガス、オゾン（Ｏ３）ガス、プラズマ励起されたＯ２ガス（Ｏ２＊）、Ｏ２ガス＋水素（Ｈ２）ガス、水蒸気（Ｈ２Ｏガス）等の酸素（Ｏ）含有ガスを用いることができる。
【００８０】
そして、以下に示す成膜シーケンスにより、基板上に、シリコン酸窒化膜（ＳｉＯＮ膜）、シリコン酸炭化膜（ＳｉＯＣ膜）、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ膜）、シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）、シリコン硼炭窒化膜（ＳｉＢＣＮ膜）、シリコン硼窒化膜（ＳｉＢＮ膜）、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）等のＳｉを含む膜を形成する場合にも、本発明を適用することができる。原料ガス、反応ガスを供給する際の処理手順、処理条件は、例えば、上述の実施形態の各ステップにおけるそれらと同様とすることができる。これらの場合においても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
【００８１】
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：ＮＨ３→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ  ⇒  ＳｉＯＮ
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：ＴＥＡ→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ  ⇒  ＳｉＯＣ（Ｎ）
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ  ⇒  ＳｉＣＮ
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：Ｃ３Ｈ６→Ｒ３：ＮＨ３→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ  ⇒  ＳｉＯＣＮ
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：Ｃ３Ｈ６→Ｒ２：ＢＣｌ３→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ  ⇒  ＳｉＢＣＮ
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：ＢＣｌ３→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ  ⇒  ＳｉＢＮ
（Ｒ１：ＤＣＳ→Ｒ２：Ｏ２＋Ｈ２）×ｎ  ⇒  ＳｉＯ
【００８２】
また例えば、原料ガスとして、チタニウムテトラクロライド（ＴｉＣｌ４）ガスやトリメチルアルミニウム（Ａｌ（ＣＨ３）３、略称：ＴＭＡ）ガス等を用い、以下に示す成膜シーケンスにより、基板上に、チタン窒化膜（ＴｉＮ膜）、チタン酸窒化膜（ＴｉＯＮ膜）、チタンアルミニウム炭窒化膜（ＴｉＡｌＣＮ膜）、チタンアルミニウム炭化膜（ＴｉＡｌＣ膜）、チタン炭窒化膜（ＴｉＣＮ膜）、チタン酸化膜（ＴｉＯ膜）等の金属元素を含む膜を形成する場合にも、本発明を適用することができる。原料ガス、反応ガスを供給する際の処理手順、処理条件は、例えば、上述の実施形態の各ステップにおけるそれらと同様とすることができる。これらの場合においても、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
【００８３】
（Ｒ１：ＴｉＣｌ４→Ｒ２：ＮＨ３）×ｎ  ⇒  ＴｉＮ
（Ｒ１：ＴｉＣｌ４→Ｒ２：ＮＨ３→Ｒ３：Ｏ２）×ｎ  ⇒  ＴｉＯＮ
（Ｒ１：ＴｉＣｌ４→Ｒ２：ＴＭＡ→Ｒ３：ＮＨ３）×ｎ  ⇒  ＴｉＡｌＣＮ
（Ｒ１：ＴｉＣｌ４→Ｒ１：ＴＭＡ）×ｎ  ⇒  ＴｉＡｌＣ
（Ｒ１：ＴｉＣｌ４→Ｒ２：ＴＥＡ）×ｎ  ⇒  ＴｉＣＮ
（Ｒ１：ＴｉＣｌ４→Ｒ２：Ｈ２Ｏ）×ｎ  ⇒  ＴｉＯ
【００８４】
基板処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に格納しておくことが好ましい。そして、基板処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に格納された複数のレシピの中から、基板処理の内容に応じて、適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、処理を迅速に開始できるようになる。
【００８５】
上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更するようにしてもよい。
【００８６】
上述の実施形態では、第１〜第３供給部としての第１〜第３ノズル（ノズル２４９ａ〜２４９ｃ）が反応管の内壁に沿うように処理室内に設けられている例について説明した。しかしながら、本発明は上述の実施形態に限定されない。例えば図７（ａ）に縦型処理炉の断面構造を示すように、反応管の側壁にバッファ室を設け、このバッファ室内に、上述の実施形態と同様の構成の第１〜第３ノズルを、上述の実施形態と同様の配置で設けるようにしてもよい。図７（ａ）では、反応管の側壁に供給用のバッファ室と排気用のバッファ室とを設け、それぞれを、ウエハを挟んで対向する位置に配置した例を示している。なお、供給用のバッファ室と排気用のバッファ室のそれぞれは、反応管の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられている。また、図７（ａ）では、供給用のバッファ室を複数（３つ）の空間に仕切り、それぞれの空間に各ノズルを配置した例を示している。バッファ室の３つの空間の配置は、第１〜第３ノズルの配置と同様となる。第１〜第３ノズルが配置されるそれぞれの空間を、第１〜第３バッファ室と称することもできる。第１ノズルおよび第１バッファ室、第２ノズルおよび第２バッファ室、第３ノズルおよび第３バッファ室を、それぞれ、第１供給部、第２供給部、第３供給部と考えることもできる。また例えば、図７（ｂ）に縦型処理炉の断面構造を示すように、図７（ａ）と同様の配置でバッファ室を設け、バッファ室内に第１ノズルを設け、このバッファ室の処理室との連通部を両側から挟むとともに反応管の内壁に沿うように第２、第３ノズルを設けるようにしてもよい。第１ノズルおよびバッファ室、第２ノズル、第３ノズルを、それぞれ、第１供給部、第２供給部、第３供給部と考えることもできる。図７（ａ）、図７（ｂ）で説明したバッファ室や反応管以外の構成は、図１に示す処理炉の各部の構成と同様である。これらの処理炉を用いた場合であっても、上述の実施形態と同様の基板処理を行うことができ、上述の実施形態と同様の効果が得られる。
【００８７】
上述の実施形態では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本発明は上述の実施形態に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。また、上述の実施形態では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本発明は上述の実施形態に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用できる。
【００８８】
これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の実施形態と同様なシーケンス、処理条件にて基板処理を行うことができ、上述の実施形態と同様の効果が得られる。すなわち、本発明は、第１供給部より基板に対して供給された原料ガスを、少なくとも平面視において基板を挟んで第１供給部と対向する位置に配置された排気口より排気するように構成された基板処理装置を用いる場合に、本発明は好適に適用可能である。また本発明は、基板の側方より基板に対して原料ガスおよび不活性ガスを供給したり、基板の側方より基板に対して反応ガスを供給したりするように構成された基板処理装置を用いる場合に、好適に適用可能である。
【００８９】
また、上述の実施形態は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の実施形態における処理手順、処理条件と同様とすることができる。
【実施例】
【００９０】
実施例として、図１に示す基板処理装置を用い、図５に示す成膜シーケンスにより、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。ＤＣＳガス供給ステップでは、第１供給部よりＤＣＳガスと一緒にＮ２ガスを供給し、このときの処理室内の圧力を、ＮＨ３ガス供給ステップにおける処理室内の圧力よりも大きくした。そして、ＤＣＳガス供給ステップにおける処理条件を、第１供給部内でのＤＣＳガスの分解量が処理室内でのＤＣＳガスの分解量よりも大きくなるような条件とした。他の処理条件は、上述の第２実施形態に記載の処理条件範囲内の所定の条件とした。
【００９１】
比較例１として、図１に示す基板処理装置を用い、ウエハに対して第１供給部よりＤＣＳガスを供給するステップと、ウエハに対して第２供給部よりＮＨ３ガスを供給するステップと、を交互に繰り返すことにより、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。ＤＣＳガス供給ステップでは、第１供給部よりＤＣＳガスと一緒にＮ２ガスを供給し、このときの処理室内の圧力を、ＮＨ３ガス供給ステップにおける処理室内の圧力よりも小さくした。そして、ＤＣＳガス供給ステップにおける処理条件を、第１供給部内でのＤＣＳガスの分解量が処理室内でのＤＣＳガスの分解量以下となるような所定の条件とした。なお、第１供給部よりＤＣＳガスと一緒に供給するＮ２ガスの流量を、実施例において第１供給部よりＤＣＳガスと一緒に供給するＮ２ガスの流量の１／５〜１／１０以下とした。他の処理手順、処理条件は、実施例における処理条件と同様とした。
【００９２】
比較例２として、図１に示す基板処理装置を用い、ウエハに対して第１供給部よりＤＣＳガスを供給するステップと、ウエハに対して第２供給部よりＮＨ３ガスを供給するステップと、を交互に繰り返すことにより、ウエハ上にＳｉＮ膜を形成した。ＤＣＳガス供給ステップでは、第１供給部からのＮ２ガスの供給を不実施とし、このときの処理室内の圧力を、ＮＨ３ガス供給ステップにおける処理室内の圧力よりも小さくした。そして、ＤＣＳガス供給ステップにける処理条件を、第１供給部内でのＤＣＳガスの分解量が処理室内でのＤＣＳガスの分解量よりも小さくなるような所定の条件とした。他の処理手順、処理条件は、実施例における処理条件と同様とした。
【００９３】
そして、実施例１および比較例１，２で形成したＳｉＮ膜の面内屈折率均一性（Ｒ．Ｉ．Ｒａｎｇｅ）、および、面内膜厚均一性（ＷｉＷ）をそれぞれ測定した。図８にこれらの測定結果を示す。Ｒ．Ｉ．ＲａｎｇｅおよびＷｉＷ［％］は、いずれも、その値が小さいほどウエハ面内均一性が高い（均一である）ことを意味する。
【００９４】
図８に示すように、実施例１の方が、比較例１，２に比べて、Ｒ．Ｉ．ＲａｎｇｅおよびＷｉＷの値がいずれも小さいことが分かる。すなわち、ＤＣＳガス供給ステップを、第１供給部内でのＤＣＳガスの分解量が処理室内でのＤＣＳガスの分解量よりも大きくなるような条件下で実施することにより、ウエハ上に形成されるＳｉＮ膜の面内屈折率均一性および面内膜厚均一性をそれぞれ向上させることが可能となることが分かる。
【００９５】
＜本発明の好ましい態様＞
以下、本発明の好ましい態様について付記する。
【００９６】
（付記１）
本発明の一態様によれば、
（ａ）処理室内の基板に対して第１供給部より原料ガスを供給する工程と、
（ｂ）前記処理室内の前記基板に対して第２供給部より反応ガスを供給する工程と、
を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで、前記基板上に膜を形成する工程を有し、
（ａ）では、前記第１供給部内および前記処理室内で前記原料ガスを分解させて中間体を生じさせ、その中間体を前記基板に対して供給し、その際、前記第１供給部内での前記原料ガスの分解量を、前記処理室内での前記原料ガスの分解量よりも大きくさせた状態とする半導体装置の製造方法、または、基板処理方法が提供される。
【００９７】
（付記２）
付記１に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記第１供給部内での前記原料ガスの分解率を、前記処理室内での前記原料ガスの分解率よりも大きくさせた状態とする。
【００９８】
（付記３）
付記１または２に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記第１供給部内での前記原料ガスの分解速度を、前記処理室内での前記原料ガスの分解速度よりも大きくさせた状態とする。
【００９９】
（付記４）
付記１〜３のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記第１供給部内での前記中間体の生成量を、前記処理室内での前記中間体の生成量よりも大きくさせた状態とする。
【０１００】
（付記５）
付記１〜４のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記第１供給部内での前記中間体の生成率を、前記処理室内での前記中間体の生成率よりも大きくさせた状態とする。
【０１０１】
（付記６）
付記１〜５のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記第１供給部内での前記中間体の生成速度を、前記処理室内での前記中間体の生成速度よりも大きくさせた状態とする。
【０１０２】
（付記７）
付記１〜６のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記第１供給部に設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）を、（ａ）において、付記１〜６の少なくともいずれかの状態にならしめる開口面積（穴径）とする。
【０１０３】
（付記８）
付記１〜７のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記第１供給部に設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）を、前記第２供給部に設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）以下とする。
【０１０４】
（付記９）
付記１〜８のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記第１供給部に設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）を、前記第２供給部に設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）よりも小さくする。
【０１０５】
（付記１０）
付記１〜９のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記第１供給部および前記第２供給部とは異なる第３供給部を更に有し、前記第２供給部と前記第３供給部は、前記第１供給部を両側から挟み込むように配置され、
（ａ）では、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれより不活性ガスを供給し、
前記第１供給部に設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）を、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれに設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）以下とする。
【０１０６】
（付記１１）
付記１〜１０のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記第１供給部および前記第２供給部とは異なる第３供給部を更に有し、前記第２供給部と前記第３供給部は、前記第１供給部を両側から挟み込むように配置され、
（ａ）では、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれより不活性ガスを供給し、
前記第１供給部に設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）を、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれに設けられたガス噴出口の開口面積（穴径）よりも小さくする。
【０１０７】
（付記１２）
付記１〜１１のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記基板に対して前記第１供給部より不活性ガスを供給し、前記第１供給部より供給する不活性ガスの流量を、前記第１供給部より供給する前記原料ガスの流量よりも大きくする。
【０１０８】
（付記１３）
付記１２に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記第２供給部より不活性ガスを供給し、前記第１供給部より供給する不活性ガスの流量を、前記第２供給部より供給する不活性ガスの流量よりも大きくする。
【０１０９】
（付記１４）
付記１２または１３に記載の方法であって、好ましくは、
前記第１供給部および前記第２供給部とは異なる第３供給部を更に有し、前記第２供給部と前記第３供給部は、前記第１供給部を両側から挟み込むように配置され、
（ａ）では、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれより不活性ガスを供給し、前記第１供給部より供給する不活性ガスの流量を、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれより供給する不活性ガスのそれぞれの流量よりも大きくする。
【０１１０】
（付記１５）
付記１２〜１４のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
前記第１供給部および前記第２供給部とは異なる第３供給部を更に有し、前記第２供給部と前記第３供給部は、前記第１供給部を両側から挟み込むように配置され、
（ａ）では、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれより不活性ガスを供給し、前記第１供給部より供給する不活性ガスの流量を、前記第２供給部および前記第３供給部のそれぞれより供給する不活性ガスの合計流量よりも大きくする。
【０１１１】
（付記１６）
付記１〜１５のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）における前記処理室内の圧力を、（ｂ）における前記処理室内の圧力以上とする。
【０１１２】
（付記１７）
付記１〜１６のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）における前記処理室内の圧力を、（ｂ）における前記処理室内の圧力よりも大きくする。
【０１１３】
（付記１８）
付記１〜１７のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記基板に対して供給された前記原料ガスを、少なくとも平面視において前記基板を挟んで前記第１供給部と対向する位置に配置された排気口より排気する。
【０１１４】
（付記１９）
付記１〜１８のいずれか１項に記載の方法であって、好ましくは、
（ａ）では、前記基板の側方より前記基板に対して前記原料ガスおよび不活性ガスを供給する。また、（ｂ）では、前記基板の側方より前記基板に対して前記反応ガスを供給する。
【０１１５】
（付記２０）
本発明の他の態様によれば、
基板が処理される処理室と、
前記処理室内の基板に対して第１供給部より原料ガスを供給する原料ガス供給系と、
前記処理室内の基板に対して第２供給部より反応ガスを供給する反応ガス供給系と、
前記第１供給部内および前記処理室内で前記原料ガスを分解させる分解ユニットと、
前記処理室内において、付記１の各処理（工程）を行わせるように、前記原料ガス供給系、前記反応ガス供給系、および前記分解ユニットを制御するよう構成される制御部と、
を有する基板処理装置が提供される。
【０１１６】
（付記２１）
本発明のさらに他の態様によれば、
基板処理装置の処理室内において、
付記１における各手順（工程）をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム、または、該プログラムを記録したコンピュータ読み取り可能な記録媒体が提供される。
【符号の説明】
【０１１７】
２００  ウエハ（基板）
２４９ａ  ノズル（第１供給部）
２４９ｂ  ノズル（第２供給部）
２４９ｃ  ノズル（第３供給部）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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