(57)【要約】【課題】ロジン系樹脂との相溶性に優れ、温度サイクル信頼性に優れることで、はんだ付け用フラックスに好適なはんだ付け用樹脂組成物、このはんだ付け用樹脂組成物を使用したはんだ組成物及びやに入りはんだを提供する。【解決手段】はんだ付け用樹脂組成物は、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による数平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含む。また、はんだ付け用樹脂組成物は、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による重量平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含む。【選択図】無し【特許請求の範囲】
【請求項１】
飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による数平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、
ロジン系樹脂とを含む
ことを特徴とするはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項２】
飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による重量平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、
ロジン系樹脂とを含む
ことを特徴とするはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項３】
１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率が０．２〜２．０である
ことを特徴とする請求項１または請求項２に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項４】
アクリル系樹脂を１５ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下、ロジン系樹脂を３０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下含む
ことを特徴とする請求項１〜請求項３の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項５】
さらに他の樹脂を含む
ことを特徴とする請求項１〜請求項３の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項６】
他の樹脂の含有量は３５ｗｔ％以下である
ことを特徴とする請求項５に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項７】
さらに有機酸、アミン、有機ハロゲン化合物、アミンハロゲン化水素酸塩、有機リン化合物、シリコーン、溶剤のうち少なくとも１つを含む
ことを特徴とする請求項１〜請求項６の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項８】
有機酸の含有量は０ｗｔ％以上２０ｗｔ％以下、アミンの含有量は０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下、有機ハロゲン化合物の含有量は０ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下、アミンハロゲン化水素酸塩の含有量は０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下、有機リン化合物の含有量は０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下、シリコーンの含有量は０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下、溶剤の含有量は０ｗｔ％以上１３ｗｔ％以下である
請求項７に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜請求項８の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物を含む
ことを特徴とするはんだ組成物。
【請求項１０】
請求項１〜請求項８の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物が線状のはんだに充填された
ことを特徴とするやに入りはんだ。
【請求項１１】
請求項１〜請求項８の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物ではんだを被覆した
ことを特徴とするはんだ組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、はんだ付け用樹脂組成物、このはんだ付け用樹脂組成物を用いたやに入りはんだ及びはんだ組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、はんだ付けに用いられるフラックスは、はんだ及びはんだ付けの対象となる接合対象物の金属表面に存在する金属酸化物を化学的に除去し、両者の境界で金属元素の移動を可能にする効能を持つ。このため、フラックスを使用してはんだ付けを行うことで、はんだと接合対象物の金属表面との間に金属間化合物が形成できるようになり、強固な接合が得られる。
【０００３】
従来のフラックスでは、高分子のアクリル樹脂を含むことで、残渣に柔軟性を持たせ、温度サイクルの信頼性を確保する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−５１５５７６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、ポリマーと称すような高分子のアクリル系樹脂は、ロジン系樹脂との相溶性が悪い。このため、高分子のアクリル系樹脂をロジン系樹脂を含むフラックスに適用すると、フラックス中でアクリル系樹脂とロジン系樹脂が分離し、残渣が層化する可能性があった。残渣が層化すると、温度サイクルで亀裂が発生しやすくなり、温度サイクル信頼性も低下する。
【０００６】
本発明は、このような課題を解決するためなされたもので、ロジン系樹脂との相溶性に優れ、温度サイクル信頼性に優れることで、はんだ付け用フラックスに好適なはんだ付け用樹脂組成物、このはんだ付け用樹脂組成物を使用したはんだ組成物及びやに入りはんだを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による数平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による重量平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂は、ロジン系樹脂との相溶性に優れ、また、温度サイクル性に優れることを見出した。
【０００８】
そこで、本発明は、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による数平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含むはんだ付け用樹脂組成物である。
【０００９】
また、本発明は、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による重量平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含むはんだ付け用樹脂組成物である。
【００１０】
１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率が０．２〜２．０であることが好ましい。
【００１１】
また、アクリル系樹脂を１５ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下、ロジン系樹脂を３０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下含むことが好ましい。
【００１２】
さらに他の樹脂を含むことが好ましく、他の樹脂の含有量は３５ｗｔ％以下であることが好ましい。
【００１３】
さらに有機酸、アミン、有機ハロゲン化合物、アミンハロゲン化水素酸塩、有機リン化合物、シリコーン、溶剤のうち少なくとも１つを含むことが好ましく、有機酸の含有量は０ｗｔ％以上２０ｗｔ％以下、アミンの含有量は０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下、有機ハロゲン化合物の含有量は０ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下、アミンハロゲン化水素酸塩の含有量は０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下、有機リン化合物の含有量は０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下、シリコーンの含有量は０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下、溶剤の含有量は０ｗｔ％以上１３ｗｔ％以下であることが好ましい。
【００１４】
また、本発明は、上述したはんだ付け用樹脂組成物を含むはんだ組成物、上述したはんだ付け用樹脂組成物が線状のはんだに充填されたやに入りはんだ、上述したはんだ付け用樹脂組成物ではんだを被覆したはんだ組成物である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明では、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂、または、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂、あるいは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含むはんだ付け用樹脂組成物は、ロジン系樹脂とアクリル系樹脂が不均一になって層化することが抑制される。
【００１６】
また、分子量が上述した範囲のアクリル系樹脂とロジン系樹脂を含むはんだ付け用樹脂組成物は、温度サイクル信頼性に優れ、加熱後に硬化したはんだ付け用樹脂組成物が割れることが抑制される。
【００１７】
これにより、本発明のはんだ付け用樹脂組成物は、やに入りはんだ、フラックスコートはんだ等のはんだ組成物に使用して、残渣が層化することを抑制できる。また、残渣に柔軟性を持たせ、残渣が割れることを抑制できる。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
＜本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物の一例＞
本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、飛行時間型質量分析計（time of flight mass spectrometer:TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含む。
【００１９】
また、本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含む。
【００２０】
ここで、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）は、数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｎ／Ｍｗ）が１．００以上１．３０以下程度であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致する。
【００２１】
そこで、本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含むともいえる。
【００２２】
飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂は、所謂アクリルオリゴマーと呼ばれる。アクリル樹脂は、アクリル酸、アクリル酸とアルコールの反応物であるアクリル酸エステル、メタクリル酸、メタクリル酸とアルコールの反応物であるメタクリル酸エステルをモノマーとして、アクリル酸の重合体、アクリル酸エステルの重合体、アクリル酸とアクリル酸エステルの重合体等が挙げられる。また、メタクリル酸の重合体、メタクリル酸エステルの重合体、メタクリル酸とメタクリル酸エステルの重合体等が挙げられる。さらに、アクリル酸とメタクリル酸の重合体、アクリル酸とメタクリル酸エステルの重合体、メタクリル酸とアクリル酸エステルの重合体、アクリル酸エステルとメタクリル酸エステルの重合体、アクリル酸とメタクリル酸とアクリル酸エステルの重合体、アクリル酸とメタクリル酸とメタクリル酸エステルの重合体、アクリル酸とメタクリル酸とアクリル酸エステルとメタクリル酸エステルの重合体、アクリル酸とアクリル酸エステルとメタクリル酸エステルの重合体、メタクリル酸とアクリル酸エステルとメタクリル酸エステルの重合体等が挙げられる。アクリル酸エステルとして、例えばアクリル酸ブチルエステルが挙げられ、アクリル酸ブチルエステルをモノマーとしたアクリル樹脂としては、アクリル酸ブチルエステルの重合体、アクリル酸ブチルエステル以外のアクリル酸エステルとアクリル酸ブチルエステルの重合体、アクリル酸とアクリル酸ブチルエステルの重合体、アクリル酸とアクリル酸ブチルエステル以外のアクリル酸エステルとアクリル酸ブチルエステルの重合体等が挙げられる。また、メタクリル酸エステルとして、例えばメタクリル酸ブチルエステルが挙げられ、メタクリル酸ブチルエステルをモノマーとしたアクリル樹脂としては、メタクリル酸ブチルエステルの重合体、メタクリル酸ブチルエステル以外のメタクリル酸エステルとメタクリル酸ブチルエステルの重合体、メタクリル酸とメタクリル酸ブチルエステルの重合体、メタクリル酸とメタクリル酸ブチルエステル以外のメタクリル酸エステルとメタクリル酸ブチルエステルの重合体等が挙げられる。さらに、アクリル酸とメタクリル酸ブチルエステルの重合体、アクリル酸とメタクリル酸ブチルエステル以外のメタクリル酸エステルとメタクリル酸ブチルエステルの重合体、メタクリル酸とアクリル酸ブチルエステルの重合体、メタクリル酸とアクリル酸ブチルエステル以外のアクリル酸エステルとアクリル酸ブチルエステルの重合体、アクリル酸ブチルエステルとメタクリル酸ブチルエステルの重合体、アクリル酸ブチルエステル以外のアクリル酸エステルとメタクリル酸ブチルエステルの重合体、アクリル酸ブチルエステルとメタクリル酸ブチルエステル以外のメタクリル酸エステルの重合体等が挙げられる。重合反応は、ランダム共重合でもブロック共重合等でも良い。また、上述したアルコールは、炭素鎖が直鎖状である炭素数が１〜２４のアルコール、あるいは、炭素鎖が分岐状である炭素数が３〜２４のアルコールであり、上述したアルコールとしては、炭素数１のメタノール、炭素数２のエタノール、炭素数３の１−プロパノール、炭素数３の２−プロパノール、炭素数３のエチレングリコールモノメチルエーテル、炭素数４の１−ブタノール、炭素数４の２−ブタノール、炭素数４のイソブタノール、炭素数６の１−ヘキサノール、炭素数６のジエチレングリコールモノエチルエーテル、炭素数７のベンジルアルコール、炭素数８の１−オクタノール、炭素数８の２−エチルヘキサノール、炭素数８のフェニルグリコール、炭素数９の１−デカノール、炭素数１２のラウリルアルコール、炭素数１６のセチルアルコール、炭素数１８のステアリルアルコール、炭素数１８のオレイルアルコール、炭素数２２のベヘニルアルコール等が挙げられる。このようなアクリル系樹脂としては、アクリル酸ブチルエステルオリゴマー、アクリル酸アルキルエステルオリゴマー、メタクリル酸ブチルエステルオリゴマー、メタクリル酸イソトリデカノールエステルオリゴマー、アクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマー、アクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー等が挙げられ、これらの１種または２種以上を使用することができる。
【００２３】
ロジン系樹脂としては、例えば、ガムロジン、ウッドロジン及びトール油ロジン等の原料ロジン、並びに該原料ロジンから得られる誘導体が挙げられる。該誘導体としては、例えば、精製ロジン、水添ロジン、不均化ロジン、重合ロジン、酸変性ロジン、フェノール変性ロジン及びα，β不飽和カルボン酸変性物（アクリル化ロジン、マレイン化ロジン、フマル化ロジン等）、並びに該重合ロジンの精製物、水素化物及び不均化物、並びに該α，β不飽和カルボン酸変性物の精製物、水素化物及び不均化物等が挙げられ、これらの１種または２種以上を使用することができる。
【００２４】
本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂を１５ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下、ロジン系樹脂を３０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下含む。また、本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率が０．２以上〜２．０以下であることが好ましい。このアクリル系樹脂の重量とロジン系樹脂の比率は、０．３以上〜１．５以下であることがより好ましく、０．４以上〜１．０以下であることがさらに好ましい。
【００２５】
本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、ロジン系樹脂に加えてさらに他の樹脂を含んでも良い。他の樹脂としては、テルペン樹脂、変性テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、変性テルペンフェノール樹脂、スチレン樹脂、変性スチレン樹脂、キシレン樹脂、変性キシレン樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリエチレンポリプロピレン共重合物、及びポリエチレンポリ酢酸ビニル共重合物から選択される少なくとも一種以上の樹脂をさらに含むことができる。変性テルペン樹脂としては、芳香族変性テルペン樹脂、水添テルペン樹脂、水添芳香族変性テルペン樹脂等を使用することができる。変性テルペンフェノール樹脂としては、水添テルペンフェノール樹脂等を使用することができる。変性スチレン樹脂としては、スチレンアクリル樹脂、スチレンマレイン酸樹脂等を使用することができる。変性キシレン樹脂としては、フェノール変性キシレン樹脂、アルキルフェノール変性キシレン樹脂、フェノール変性レゾール型キシレン樹脂、ポリオール変性キシレン樹脂、ポリオキシエチレン付加キシレン樹脂等を使用することができる。他の樹脂の含有量は３５ｗｔ％以下であることが好ましい。
【００２６】
さらに、本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、有機酸、アミン、有機ハロゲン化合物、アミンハロゲン化水素酸塩、有機リン化合物、シリコーン、溶剤のうち少なくとも１つを含んでも良い。
【００２７】
有機酸としては、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、エイコサン二酸、クエン酸、グリコール酸、コハク酸、サリチル酸、ジグリコール酸、ジピコリン酸、ジブチルアニリンジグリコール酸、スベリン酸、セバシン酸、チオグリコール酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ドデカン二酸、パラヒドロキシフェニル酢酸、ピコリン酸、フェニルコハク酸、フマル酸、マレイン酸、マロン酸、ラウリン酸、安息香酸、酒石酸、イソシアヌル酸トリス（２−カルボキシエチル）、グリシン、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、２，２−ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸、２，２−ビス（ヒドロキシメチル）ブタン酸、４−ｔｅｒｔ−ブチル安息香酸、２，３−ジヒドロキシ安息香酸、２，４−ジエチルグルタル酸、２−キノリンカルボン酸、３−ヒドロキシ安息香酸、リンゴ酸、ｐ−アニス酸、パルミチン酸、ステアリン酸、１２−ヒドロキシステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸等が挙げられる。
【００２８】
また、有機酸としては、オレイン酸とリノール酸の反応物であるダイマー酸、オレイン酸とリノール酸の反応物であるトリマー酸、オレイン酸とリノール酸の反応物であるダイマー酸に水素を添加した水添ダイマー酸またはオレイン酸とリノール酸の反応物であるトリマー酸に水素を添加した水添トリマー酸等が挙げられる。
【００２９】
更に、有機酸としては、オレイン酸とリノール酸の反応物以外のダイマー酸、オレイン酸とリノール酸の反応物以外のトリマー酸、オレイン酸とリノール酸の反応物以外のダイマー酸に水素を添加した水添ダイマー酸またはオレイン酸とリノール酸の反応物以外のトリマー酸に水素を添加した水添トリマー酸として、アクリル酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とメタクリル酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とメタクリル酸の反応物であるトリマー酸、オレイン酸の反応物であるダイマー酸、オレイン酸の反応物であるトリマー酸、リノール酸の反応物であるダイマー酸、リノール酸の反応物であるトリマー酸、リノレン酸の反応物であるダイマー酸、リノレン酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とオレイン酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とオレイン酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とリノール酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とリノール酸の反応物であるトリマー酸、アクリル酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、アクリル酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸とオレイン酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸とオレイン酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸とリノール酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸とリノール酸の反応物であるトリマー酸、メタクリル酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、メタクリル酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、オレイン酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、オレイン酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、リノール酸とリノレン酸の反応物であるダイマー酸、リノール酸とリノレン酸の反応物であるトリマー酸、上述したオレイン酸とリノール酸の反応物以外のダイマー酸に水素を添加した水添ダイマー酸、オレイン酸とリノール酸の反応物以外のトリマー酸に水素を添加した水添トリマー酸等が挙げられる。
【００３０】
有機酸としては、これらの１種または２種以上を使用することができる。有機酸の含有量は、０ｗｔ％以上２０ｗｔ％以下であることが好ましい。有機酸の含有量は、１ｗｔ％以上２０ｗｔ％以下であることがより好ましく、４ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下であることがさらに好ましい。また、有機酸の含有量は、５ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることがより好ましい。
【００３１】
アミンとしては、モノエタノールアミン、ジフェニルグアニジン、エチルアミン、トリエチルアミン、エチレンジアミン、トリエチレンテトラミン、２−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２′−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−ウンデシルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−エチル−４′−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２′−メチルイミダゾリル−（１′）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２−フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ピロロ［１，２−ａ］ベンズイミダゾール、１−ドデシル−２−メチル−３−ベンジルイミダゾリウムクロライド、２−メチルイミダゾリン、２−フェニルイミダゾリン、２，４−ジアミノ−６−ビニル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−ビニル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２，４−ジアミノ−６−メタクリロイルオキシエチル−ｓ−トリアジン、エポキシ−イミダゾールアダクト、２−メチルベンゾイミダゾール、２−オクチルベンゾイミダゾール、２−ペンチルベンゾイミダゾール、２−（１−エチルペンチル）ベンゾイミダゾール、２−ノニルベンゾイミダゾール、２−（４−チアゾリル）ベンゾイミダゾール、ベンゾイミダゾール、２−（２′−ヒドロキシ−５′−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２′−ヒドロキシ−５′−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２′−メチレンビス［６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−ｔｅｒｔ−オクチルフェノール］、６−（２−ベンゾトリアゾリル）−４−ｔｅｒｔ−オクチル−６′−ｔｅｒｔ−ブチル−４′−メチル−２，２′−メチレンビスフェノール、１，２，３−ベンゾトリアゾール、１−［Ｎ，Ｎ−ビス（２−エチルヘキシル）アミノメチル］ベンゾトリアゾール、カルボキシベンゾトリアゾール、１−［Ｎ，Ｎ−ビス（２−エチルヘキシル）アミノメチル］メチルベンゾトリアゾール、２，２′−［［（メチル−１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル）メチル］イミノ］ビスエタノール、１−（１′，２′−ジカルボキシエチル）ベンゾトリアゾール、１−（２，３−ジカルボキシプロピル）ベンゾトリアゾール、１−［（２−エチルヘキシルアミノ）メチル］ベンゾトリアゾール、２，６−ビス［（１Ｈ−ベンゾトリアゾール−１−イル）メチル］−４−メチルフェノール、５−メチルベンゾトリアゾール、５−フェニルテトラゾール等が挙げられる。
【００３２】
アミンとしては、これらの１種または２種以上を使用することができる。アミンの含有量は、０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることが好ましい。アミンの含有量は、１ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることがより好ましく、４ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることがさらに好ましい。また、アミンの含有量は、５ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることがより好ましい。
【００３３】
有機ハロゲン化合物としては、有機ブロモ化合物であるｔｒａｎｓ−２，３−ジブロモ−１，４−ブテンジオール、トリアリルイソシアヌレート６臭化物、１−ブロモ−２−ブタノール、１−ブロモ−２−プロパノール、３−ブロモ−１−プロパノール、３−ブロモ−１，２−プロパンジオール、１，４−ジブロモ−２−ブタノール、１，３−ジブロモ−２−プロパノール、２，３−ジブロモ−１−プロパノール、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオール、２，３−ジブロモ−２−ブテン−１，４−ジオール、ｔｒａｎｓ−２，３−ジブロモ−２−ブテン−１，４−ジオール、ｃｉｓ−２，３−ジブロモ−２−ブテン−１，４−ジオール、テトラブロモフタル酸、ブロモコハク酸等が挙げられる。また、有機クロロ化合物であるクロロアルカン、塩素化脂肪酸エステル、ヘット酸、ヘット酸無水物等が挙げられる。さらに有機フルオロ化合物であるフッ素系界面活性剤、パーフルオロアルキル基を有する界面活性剤、ポリテトラフルオロエチレン等が挙げられる。
【００３４】
有機ハロゲン化合物としては、これらの１種または２種以上を使用することができる。有機ハロゲン化合物の含有量は、０ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下であることが好ましい。有機ハロゲン化合物の含有量は、１ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることがより好ましく、４ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることがさらに好ましい。また、有機ハロゲン化合物の含有量は、５ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることがより好ましい。
【００３５】
アミンハロゲン化水素酸塩は、アミンとハロゲン化水素を反応させた化合物であり、アニリン塩化水素、アニリン臭化水素等が挙げられる。アミンハロゲン化水素酸塩のアミンとしては、上述したアミンを用いることができ、エチルアミン、エチレンジアミン、トリエチルアミン、メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール等が挙げられ、ハロゲン化水素としては、塩素、臭素、ヨウ素、フッ素の水素化物（塩化水素、臭化水素、ヨウ化水素、フッ化水素）が挙げられる。また、アミンハロゲン化水素酸塩に代えて、あるいはアミンハロゲン化水素酸塩と合わせてホウフッ化物を含んでも良く、ホウフッ化物としてホウフッ化水素酸等が挙げられる。
【００３６】
アミンハロゲン化水素酸塩としては、これらの１種または２種以上を使用することができる。アミンハロゲン化水素酸塩の含有量は、０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下であることが好ましい。
【００３７】
有機リン化合物としては、メチルアシッドホスフェイト、エチルアシッドホスフェイト、イソプロピルアシッドホスフェイト、モノブチルアシッドホスフェイト、ブチルアシッドホスフェイト、ジブチルアシッドホスフェイト、ブトキシエチルアシッドホスフェイト、２−エチルへキシルアシッドホスフェイト、ビス（２−エチルへキシル）ホスフェイト、モノイソデシルアシッドホスフェイト、イソデシルアシッドホスフェイト、ラウリルアシッドホスフェイト、イソトリデシルアシッドホスフェイト、ステアリルアシッドホスフェイト、オレイルアシッドホスフェイト、牛脂ホスフェイト、ヤシ油ホスフェイト、イソステアリルアシッドホスフェイト、アルキルアシッドホスフェイト、テトラコシルアシッドホスフェイト、エチレングリコールアシッドホスフェイト、２−ヒドロキシエチルメタクリレートアシッドホスフェイト、ジブチルピロホスフェイトアシッドホスフェイト、２−エチルヘキシルホスホン酸モノ−２−エチルヘキシル、アルキル(アルキル)ホスホネート等が挙げられる。
【００３８】
有機リン化合物としては、これらの１種または２種以上を使用することができる。有機リン化合物の含有量は、０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下であることが好ましい。
【００３９】
シリコーンオイルとしては、ジメチルシリコーンオイル、環状シリコーンオイル、メチルフェニルシリコーンオイル、メチルハイドロジェンシリコーンオイル、高級脂肪酸変性シリコーンオイル、アルキル変性シリコーンオイル、アルキル・アラルキル変性シリコーンオイル、アミノ変性シリコーンオイル、エポキシ変性シリコーンオイル、ポリエーテル変性シリコーンオイル、アルキル・ポリエーテル変性シリコーンオイル、カルビノール変性シリコーンオイル等が挙げられる。
【００４０】
シリコーンオイルとしては、これらの１種または２種以上を使用することができる。シリコーンオイルの含有量は、０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下であることが好ましい。
【００４１】
溶剤としては、水、エステル系溶剤、アルコール系溶剤、グリコールエーテル系溶剤、テルピネオール類等が挙げられる。エステル系溶剤としては、脂肪酸アルキル、ステアリン酸ブチル、ステアリン酸２−エチルヘキシル、ステアリン酸イソトリデシル、オレイン酸メチル、オレイン酸イソブチル、ヤシ脂肪酸メチル、ラウリン酸メチル、ミリスチン酸イソプロピル、パルミチン酸イソプロピル、パルミチン酸２−エチルヘキシル、ミリスチン酸オクチルドデシル等が挙げられる。アルコール系溶剤としてはエタノール、工業用エタノール（エタノールにメタノール及び／またはイソプロピルアルコールを添加した混合溶剤）、イソプロピルアルコール、１，２−ブタンジオール、イソボルニルシクロヘキサノール、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、２，５−ジメチル−２，５−ヘキサンジオール、２，５−ジメチル−３−ヘキシン−２，５−ジオール、２，３−ジメチル−２，３−ブタンジオール、１，１，１−トリス（ヒドロキシメチル）エタン、２−エチル−２−ヒドロキシメチル−１，３−プロパンジオール、２，２′−オキシビス（メチレン）ビス（２−エチル−１，３−プロパンジオール）、２，２−ビス（ヒドロキシメチル）−１，３−プロパンジオール、１，２，６−トリヒドロキシヘキサン、ビス［２，２，２−トリス（ヒドロキシメチル）エチル］エーテル、１−エチニル−１−シクロヘキサノール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、エリトリトール、トレイトール、グアヤコールグリセロールエーテル、３，６−ジメチル−４−オクチン−３，６−ジオール、２，４，７，９−テトラメチル−５−デシン−４，７−ジオール等が挙げられる。グリコールエーテル系溶剤としては、ヘキシルジグリコール、ジエチレングリコールモノ−２−エチルヘキシルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテル、２−メチルペンタン−２，４−ジオール、ジエチレングリコールジブチルエーテル、トリエチレングリコールモノブチルエーテル等が挙げられる。
【００４２】
溶剤としては、これらの１種または２種以上を使用することができる。溶剤の含有量は、０ｗｔ％以上１３ｗｔ％以下であることが好ましい。なお、溶剤は非含有であることがより好ましい。
【００４３】
＜本実施の形態のはんだ組成物の構成例＞
本実施の形態のはんだ組成物は、上述したはんだ付け用樹脂組成物を含む。このようなはんだ組成物としては、上述したはんだ付け用樹脂組成物が線状のはんだに充填されたやに入りはんだと呼ばれるはんだ組成物、上述したはんだ付け用樹脂組成物ではんだを被覆したフラックスコートと呼ばれるはんだ組成物等が挙げられる。
【００４４】
＜本実施の形態のやに入りはんだの構成例＞
本実施の形態のやに入りはんだは、上述したはんだ付け用樹脂組成物が充填された線状のはんだである。やに入りはんだに使用されるはんだ付け用樹脂組成物は、はんだを線状に加工する工程で流れ出さなあいように常温で固形であること、あるいは流れ出さないような所定の高粘度であることが求められる。なお、やに入りはんだで使用される場合にはんだ付け用樹脂組成物に求められる粘度は、例えば３５００Ｐａ・ｓ以上である。
【００４５】
はんだは、Ｐｂを含まないことが好ましく、Ｓｎ単体、または、Ｓｎ−Ａｇ系、Ｓｎ−Ｃｕ系、Ｓｎ−Ａｇ−Ｃｕ系、Ｓｎ−Ｂｉ系、Ｓｎ-Ｉｎ系等、あるいは、これらの合金にＳｂ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｓ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｕ、Ｇｅ、Ｐ等を添加した合金で構成される。
【００４６】
＜本実施の形態のフラックスコートはんだの構成例＞
本実施の形態のフラックスコートはんだは、上述したはんだ付け用樹脂組成物で被覆されたはんだである。はんだは、ボールと称す球状、カラム、ペレット等と称す円柱等の柱状の形状である。はんだを被覆した状態のはんだ付け用樹脂組成物は、常温でははんだの表面に付着した固形である。
【００４７】
はんだは、Ｐｂを含まないことが好ましく、Ｓｎ単体、または、Ｓｎ−Ａｇ系、Ｓｎ−Ｃｕ系、Ｓｎ−Ａｇ−Ｃｕ系、Ｓｎ−Ｂｉ系、Ｓｎ-Ｉｎ系等、あるいは、これらの合金にＳｂ、Ｂｉ、Ｉｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｓ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ａｕ、Ｇｅ、Ｐ等を添加した合金で構成される。
【００４８】
＜本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物、このはんだ付け用樹脂組成物を使用したはんだ組成物の作用効果例＞
飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂は、ロジン系樹脂との相溶性に優れる。これにより、分子量が上述した範囲のアクリル系樹脂とロジン系樹脂を含むはんだ付け用樹脂組成物は、ロジン系樹脂とアクリル系樹脂が不均一になって層化することが抑制される。
【００４９】
また、分子量が上述した範囲のアクリル系樹脂とロジン系樹脂を含むはんだ付け用樹脂組成物は、温度サイクル信頼性に優れ、加熱後に硬化したはんだ付け用樹脂組成物が割れることが抑制される。
【００５０】
これにより、本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物は、やに入りはんだ、フラックスコートはんだ等のはんだ組成物に使用して、残渣が層化することを抑制できる。また、残渣に柔軟性を持たせ、残渣が割れることを抑制できる。
【実施例】
【００５１】
＜アクリル系樹脂の分子量の測定＞
実施例で使用するアクリル系樹脂の分子量の測定は、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により行った。
【００５２】
飛行時間型質量分析計（TOF-MS）は、電場により加速されたイオンの真空中での飛行時間が質量電荷比によって異なることを利用し、検出器への到達時間から質量数を計測する装置である。成分のイオン化は、エレクトロスプレーイオン（ＥＳＩ）法が用いられる。イオン化した成分は、電場により加速され検出器に到達する。このときのイオンの飛行時間、すなわち、検出器に到達するまでの時間差から質量数を求め、目的成分の構造解析が行われる。
【００５３】
実施例で使用するアクリル系樹脂の分子量の測定は、日本電子株式会社製：ＪＭＳ−Ｔ１００ＬＰ  ＡｃｃｕＴＯＦ（登録商標）  ＬＣ−ＰＬＵＳを用いて行い、数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）を求めた、数平均分子量（Ｍｎ）は、以下の（１）式により求められ、質量平均分子量（Ｍｗ）は、以下の（２）式により求められる。
【００５４】
【数１】
2020163454.tif 000002
【００５５】
（１）式、（２）式において、Ｍｉは飛行時間型質量分析計（TOF-MS）により検出される所望の成分のピークのｍ／ｚ値で分子量に相当する。また、Ｎｉは、ピークの強度で分子数に相当する。
【００５６】
実施例及び比較例で使用するアクリル系樹脂の名称及び分子量について以下の表１に示す。
【００５７】
【表１】
2020163454.tif 000003
【００５８】
アクリルオリゴマーＡ〜Ｃは、いずれもアクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。アクリルオリゴマーＡは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０５であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００５９】
アクリルオリゴマーＢは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が９８２．４０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１０９７．５３であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｎ／Ｍｗ）は１．１２であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００６０】
アクリルオリゴマーＣは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１０９６．５１、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１２３６．０１であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｎ／Ｍｗ）は１．１３であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００６１】
このように、実施例で使用するアクリル酸ブチルエステルオリゴマーは、上記方法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定された範囲内である。
【００６２】
アクリルオリゴマーＤは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１３１５．０６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１５０７．７９であるアクリル酸アルキルエステルオリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１５であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００６３】
このように、実施例で使用するアクリル酸アルキルエステルオリゴマーは、上記方法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定された範囲内である。
【００６４】
アクリルオリゴマーＥは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が７５７．９３、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が８４４．６２であるメタクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１１であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００６５】
このように、実施例で使用するメタクリル酸ブチルエステルオリゴマーは、上記方法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定された範囲内である。
【００６６】
アクリルオリゴマーＦは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１０２８．８２、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１１３８．２０であるメタクリル酸イソトリデカノールエステルオリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１１であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００６７】
このように、実施例で使用するメタクリル酸イソトリデカノールエステルオリゴマーは、上記方法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定された範囲内である。
【００６８】
アクリルオリゴマーＧ、Ｈは、アクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマーである。アクリルオリゴマーＧは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が５１８．７９、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が６２５．２９であるアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．２１であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００６９】
アクリルオリゴマーＨは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４６．２３、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９２５．３６であるアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０９であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００７０】
このように、実施例で使用するアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマーは、上記方法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定された範囲内である。
【００７１】
アクリルオリゴマーＩ、Ｊは、アクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマーである。アクリルオリゴマーＩは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０９であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００７２】
アクリルオリゴマーＪは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が９２１．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１０４７．２６であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマーである。上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の比率（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１４であり、上記方法で求めた数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）が略合致することが判る。
【００７３】
このように、実施例で使用するアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマーは、上記方法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定された範囲内である。
【００７４】
なお、比較例で使用するアクリル酸ブチルエステルポリマーは、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が４０００を超えるアクリルポリマーである。
【００７５】
＜相溶性、温度サイクル信頼性の評価＞
以下の表２、表３に示す組成で実施例と比較例のはんだ付け用樹脂組成物を調合し、相溶性及び温度サイクル信頼性について検証した。なお、表２、表３における組成率は、はんだ付け用樹脂組成物の全量を１００とした場合のｗｔ（重量）％である。
【００７６】
＜相溶性の評価＞
（１）検証方法
相溶性の評価は、実施例、比較例のはんだ付け用樹脂組成物を加熱攪拌を経て調整し、室温下に４８時間保管した。保管後のはんだ付け用樹脂組成物を２５℃下に置いて、目視確認した。
【００７７】
（２）判定基準
〇：各材料が分離せずに相溶している。
×：各材料が２成分以上に分離した。
【００７８】
＜温度サイクル信頼性の評価＞
（１）検証方法
温度サイクル信頼性の評価は、実施例、比較例のフラックスをＣｕ板上に塗布し、Ｃｕ板上に残渣を形成した。このＣｕ板上に形成された残渣を、−３０℃と＋１１０℃でそれぞれ３０分ずつ保持する処理を繰り返す試験を５００サイクル行った際の残渣の割れの有無を目視で評価した。
【００７９】
（２）判定基準
〇：残渣に亀裂の発生が見られなかった
×：残渣に亀裂の発生が見られた
【００８０】
＜総合評価＞
〇：相溶性評価、温度サイクル信頼性評価の何れも〇であった
×：相溶性評価、温度サイクル信頼性評価の何れか、または全てが×であった
【００８１】
【表２】
2020163454.tif 000004
【００８２】
【表３】
2020163454.tif 000005
【００８３】
実施例１〜実施例１０は、アクリル系樹脂を変えた場合である。実施例１では、アクリル系樹脂として、表１に示すアクリルオリゴマーＡを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＡは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。
【００８４】
また、実施例１では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【００８５】
更に、実施例１では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例１では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【００８６】
この実施例１では、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【００８７】
実施例２では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＢを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＢは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が９８２．４０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１０９７．５３であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。
【００８８】
また、実施例２では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【００８９】
更に、実施例２では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例２では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【００９０】
この実施例２でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【００９１】
実施例３では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＣを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＣは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１０９６．５１、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１２３６．０１であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。
【００９２】
また、実施例３では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【００９３】
更に、実施例３では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例３では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【００９４】
この実施例３でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【００９５】
実施例４では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＤを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＤは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１３１５．０６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１５０７．７９であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸アルキルエステルオリゴマーである。
【００９６】
また、実施例４では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【００９７】
更に、実施例４では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例４では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【００９８】
この実施例４でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【００９９】
実施例５では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＥを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＥは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が７５７．９３、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が８４４．６２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるメタクリル酸ブチルエステルオリゴマーである。
【０１００】
また、実施例５では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１０１】
更に、実施例５では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例５では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１０２】
この実施例５でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１０３】
実施例６では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＦを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＦは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１０２８．８２、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１１３８．２０であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるメタクリル酸イソトリデカノールエステルオリゴマーである。
【０１０４】
また、実施例６では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１０５】
更に、実施例６では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例６では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１０６】
この実施例６でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１０７】
実施例７では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＧを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＧは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が５１８．７９、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が６２５．２９であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマーである、
【０１０８】
また、実施例７では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１０９】
更に、実施例７では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例７では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１１０】
この実施例７でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１１１】
実施例８では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＨを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＨは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４６．２３、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９２５．３６であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマーである。
【０１１２】
また、実施例８では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１１３】
更に、実施例８では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例８では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１１４】
この実施例８でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１１５】
実施例９では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＩを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＩは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマーである。
【０１１６】
また、実施例９では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１１７】
更に、実施例９では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例９では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１１８】
この実施例９でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１１９】
実施例１０では、アクリル系樹脂として表１に示すアクリルオリゴマーＪを、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。アクリルオリゴマーＪは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が９２１．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１０４７．２６であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマーである。
【０１２０】
また、実施例１０では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１２１】
更に、実施例１０では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例１０では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１２２】
この実施例１０でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１２３】
実施例１１は、複数種のアクリル系樹脂を含む場合である。実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１２４】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が９８２．４０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１０９７．５３であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＢ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１２５】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１０９６．５１、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１２３６．０１であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＣ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１２６】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１３１５．０６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１５０７．７９であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸アルキルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＤ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１２７】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が７５７．９３、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が８４４．６２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるメタクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＥ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１２８】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が１０２８．８２、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１１３８．２０であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるメタクリル酸イソトリデカノールエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＦ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１２９】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が５１８．７９、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が６２５．２９であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＧ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１３０】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４６．２３、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９２５．３６であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＨ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１３１】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１３２】
また、実施例１１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が９２１．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が１０４７．２６であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＪ）を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。
【０１３３】
各アクリル系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。
【０１３４】
また、実施例１１では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１３５】
更に、実施例１１では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例１１では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１３６】
この実施例１１でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１３７】
実施例１２では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で６０．０ｗｔ％含む。
【０１３８】
また、実施例１２では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１３９】
更に、実施例１２では、有機酸として１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。また、実施例１２では、有機ハロゲン化合物として、トリアリルイソシアヌレート６臭化物を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１４０】
この実施例１２でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１４１】
実施例１３では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で５０．０ｗｔ％含む。
【０１４２】
また、実施例１３では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを１０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１４３】
更に、実施例１３では、有機酸として１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。また、実施例１３では、有機ハロゲン化合物として、トリアリルイソシアヌレート６臭化物を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１４４】
この実施例１３でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１４５】
実施例１４では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で４５．０ｗｔ％含む。
【０１４６】
また、実施例１４では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを１５．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１４７】
更に、実施例１４では、有機酸として１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。また、実施例１４では、有機ハロゲン化合物として、トリアリルイソシアヌレート６臭化物を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１４８】
この実施例１４でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１４９】
実施例１５では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で２０．０ｗｔ％含む。
【０１５０】
また、実施例１５では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを４５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１５１】
更に、実施例１５では、有機酸として１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で３．０ｗｔ％含む。また、実施例１５では、有機ハロゲン化合物として、トリアリルイソシアヌレート６臭化物を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１５２】
この実施例１５でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１５３】
実施例１６では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０１５４】
また、実施例１６では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを１０．０ｗｔ％、マレイン酸変性水添ロジンを１０．０ｗｔ％、フェノール変性ロジンを１０．０ｗｔ％、不均化ロジンを１０．０ｗｔ％、水添ロジンを１０．０ｗｔ％、重合ロジンを１０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１５５】
更に、実施例１６では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例１６では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１５６】
この実施例１６でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１５７】
実施例１７では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が５１８．７９、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が６２５．２９であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸・アクリル酸ブチルエステル共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＧ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０１５８】
また、実施例１７では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３５．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１５９】
この実施例１７でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１６０】
実施例１８では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０１６１】
また、実施例１８では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１６２】
更に、実施例１８では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例１８では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１６３】
この実施例１８でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１６４】
実施例１９では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０１６５】
また、実施例１９では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例１９では、他の樹脂としてポリエチレン樹脂を、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。
【０１６６】
また、実施例１９では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例１９では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１６７】
この実施例１９でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１６８】
実施例２０では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０１６９】
また、実施例２０では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２０では、他の樹脂として酸変性ポリエチレン樹脂を、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。
【０１７０】
また、実施例２０では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２０では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１７１】
この実施例２０でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１７２】
実施例２１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０１７３】
また、実施例２１では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２１では、他の樹脂として末端ＯＨ基ポリオレフィンを、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。
【０１７４】
また、実施例２１では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２１では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１７５】
この実施例２１でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１７６】
実施例２２では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で２０．０ｗｔ％含む。
【０１７７】
また、実施例２２では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを５．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２２では、他の樹脂としてポリエチレン樹脂を、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％、酸変性ポリエチレン樹脂を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％、末端ＯＨ基ポリオレフィンを、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。他の樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０１７８】
また、実施例２２では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２２では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１７９】
この実施例２２でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１８０】
実施例２３では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０１８１】
また、実施例２３では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０１８２】
更に、実施例２３では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１８３】
また、実施例２３では、有機酸としてグルタル酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。グルタル酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２３では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１８４】
この実施例２３でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１８５】
実施例２４では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０１８６】
また、実施例２４では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０１８７】
更に、実施例２４では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１８８】
また、実施例２４では、有機酸としてドデカン二酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。ドデカン二酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２４では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１８９】
この実施例２４でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１９０】
実施例２５では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０１９１】
また、実施例２５では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０１９２】
更に、実施例２５では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１９３】
また、実施例２５では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２５では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０１９４】
この実施例２５でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０１９５】
実施例２６では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で７．０ｗｔ％含む。
【０１９６】
また、実施例２６では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で７．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０１９７】
更に、実施例２６では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２６．０ｗｔ％、ロジンエステルを１４．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０１９８】
また、実施例２６では、有機酸としてグルタル酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、アジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、ドデカン二酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、水添ダイマー酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で７．０ｗｔ％含む。各有機酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２６では、有機ハロゲン化合物として、トリアリルイソシアヌレート６臭化物を、本発明で規定される範囲内で５．０ｗｔ％含む。
【０１９９】
この実施例２６でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２００】
実施例２７では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０２０１】
また、実施例２７では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２０２】
更に、実施例２７では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例２７では、他の樹脂としてポリエチレン樹脂を、本発明で規定される範囲内で９．０ｗｔ％含む。
【０２０３】
更に、実施例２７では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例２７では、アミンとして２−フェニルイミダゾールを、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％含む。更に、実施例２７では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０２０４】
この実施例２７でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２０５】
実施例２８では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で５．０ｗｔ％含む。
【０２０６】
また、実施例２８では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２０７】
更に、実施例２８では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２０８】
また、実施例２８では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例２８では、アミンとして２−ウンデシルイミダゾールを、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。また、実施例２８では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０２０９】
この実施例２８でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２１０】
実施例２９では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０２１１】
また、実施例２９では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２１２】
更に、実施例２９では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２１３】
また、実施例２９では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例３０では、有機ハロゲン化合物として、トランス−２，３−ジブロモ−２−ブテン−１，４−ジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０２１４】
この実施例２９でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２１５】
実施例３０では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリル）オリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０２１６】
また、実施例３０では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２１７】
更に、実施例３０では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２２．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２１８】
また、実施例３０では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例３０では、有機ハロゲン化合物として、トリアリルイソシアヌレート６臭化物を、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。
【０２１９】
この実施例３０でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２２０】
実施例３１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０２２１】
また、実施例３１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２２２】
更に、実施例３１では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２２３】
また、実施例３１では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例３１では、有機ハロゲン化合物として、２，２，２，−トリブロモエタノールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０２２４】
この実施例３１でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２２５】
実施例３２では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０２２６】
また、実施例３２では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２２７】
更に、実施例３２では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３１．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２２８】
また、実施例３２では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例３２では、アミンハロゲン化水素酸塩としてエチルアミン・ＨＢｒを、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％含む。
【０２２９】
この実施例３２でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２３０】
実施例３３では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０２３１】
また、実施例３３では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２３２】
更に、実施例３３では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２３３】
また、実施例３３では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。更に、実施例３３では、アミンハロゲン化水素酸塩としてＮ，Ｎ−ジエチルアニリン・ＨＢｒを、本発明で規定される範囲内で２．５ｗｔ％含む。
【０２３４】
この実施例３３でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２３５】
実施例３４では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０２３６】
また、実施例３４では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２３７】
更に、実施例３４では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例３４では、有機ハロゲン化合物として２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。更に、実施例３４では、有機リン化合物としてイソデシルアシッドホスフェートを、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。
【０２３８】
この実施例３４でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２３９】
実施例３５では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で３０．０ｗｔ％含む。
【０２４０】
また、実施例３５では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを２５．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。
【０２４１】
更に、実施例３５では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例３５では、有機ハロゲン化合物として２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。更に、実施例３５では、シリコーンとしてシリコーンオイルを、本発明で規定される範囲内で５．０ｗｔ％含む。
【０２４２】
この実施例３５でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２４３】
実施例３６では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８５３．８６、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９００．４２であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステルオリゴマー（アクリルオリゴマーＡ）を、本発明で規定される範囲内で１５．０ｗｔ％含む。
【０２４４】
また、実施例３６では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）が８４１．１０、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた重量平均分子量（Ｍｗ）が９１４．１４であり、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が本発明で規定される範囲内であるアクリル酸ブチルエステル・ポリエチレン共重合オリゴマー（アクリルオリゴマーＩ）を、本発明で規定される範囲内で１０．０ｗｔ％含む。各アクリル系樹脂の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２４５】
更に、実施例３６では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添加ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。１種のアクリル系樹脂の重量または２種以上のアクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率も、本発明で規定される範囲内である。また、実施例３６では、他の樹脂としてポリエチレン樹脂を、本発明で規定される範囲内で５．０ｗｔ％含む。
【０２４６】
更に、実施例３６では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％含む。また、実施例３６では、アミンとして２−フェニルイミダゾールを、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％含む。更に、実施例３６では、有機ハロゲン化合物として２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。また、アミンハロゲン化水素酸塩としてエチルアミン・ＨＢｒを、本発明で規定される範囲内で０．５ｗｔ％、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリン・ＨＢｒを、本発明で規定される範囲内で０．５ｗｔ％含む。各アミンハロゲン化水素酸塩の合計量も、本発明で規定される範囲内である。
【０２４７】
この実施例３６でも、各材料が分離せずに相溶しており、相溶性について十分な効果が得られた。また、残渣に亀裂の発生が見られず、温度サイクルの信頼性について十分な効果が得られた。
【０２４８】
これに対し、比較例１では、アクリル系樹脂として、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法により求めた数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が、本発明で規定される範囲内であるアクリルオリゴマーを含まず、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が４０００を超えるアクリルポリマーとしてアクリル酸ブチルエステルポリマーを３０．０ｗｔ％含む。
【０２４９】
また、比較例１では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを３０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲内である。更に、比較例１では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、比較例１では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０２５０】
この比較例１では、各材料が２成分以上に分離し、相溶性について効果が得られなかった。また、残渣が十分に硬化せず、温度サイクルの信頼性について評価できなった。
【０２５１】
比較例２では、アクリル系樹脂として、アクリルオリゴマー、アクリルポリマーの何れも含まない。また、比較例２では、ロジン系樹脂としてアクリル酸変性水添ロジンを３０．０ｗｔ％、水添ロジンを６０．０ｗｔ％、ロジンエステルを５．０ｗｔ％含む。ロジン系樹脂の合計量は、本発明で規定される範囲を超える。更に、比較例２では、有機酸としてアジピン酸を、本発明で規定される範囲内で１．０ｗｔ％、１２−ヒドロキシステアリン酸を、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。アジピン酸と１２−ヒドロキシステアリン酸の合計量も、本発明で規定される範囲内である。また、比較例２では、有機ハロゲン化合物として、２，３−ジブロモ−１，４−ブタンジオールを、本発明で規定される範囲内で２．０ｗｔ％含む。
【０２５２】
この比較例２では、残渣が硬化したが、残渣に亀裂の発生が見られ、温度サイクルの信頼性について効果が得られなかった。また、アクリル樹脂を含まないため、相溶性については評価しなかった。
【０２５３】
以上のことから、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂、または、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂、あるいは、飛行時間型質量分析計（TOF-MS）を用いた質量分析法による数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含むはんだ付け用樹脂組成物は、ロジン系樹脂とアクリル系樹脂が不均一になって層化することが抑制される。
【０２５４】
また、分子量が上述した範囲のアクリル系樹脂とロジン系樹脂を含むはんだ付け用樹脂組成物は、熱サイクル信頼性に優れ、加熱後に硬化したはんだ付け用樹脂組成物が割れることが抑制される。
【０２５５】
これにより、本実施の形態のはんだ付け用樹脂組成物ははんだ付け用フラックスに好適であり、やに入りはんだ、フラックスコートはんだ等のはんだ組成物に使用して、残渣が層化することを抑制できる。また、残渣に柔軟性を持たせ、残渣が割れることを抑制できる。
【０２５６】
これらの効果は、他の樹脂、活性剤として他の有機酸、アミン、アミンハロゲン化水素酸塩、有機ハロゲン化合物を本発明で規定される範囲内で含むことでも阻害されなかった。また、溶剤、他の添加剤を本発明で規定される範囲内で含むことでも阻害されなかった。
【手続補正書】
【提出日】令和1年11月8日(2019.11.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル、あるいは、アクリル酸エステル及びメタクリル酸エステルを含み、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による数平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、
ロジン系樹脂とを含み、
前記アクリル系樹脂を１４ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下含む
ことを特徴とするはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項２】
アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル、あるいは、アクリル酸エステル及びメタクリル酸エステルを含み、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による重量平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、
ロジン系樹脂とを含み、
前記アクリル系樹脂を１４ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下含む
ことを特徴とするはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項３】
１種の前記アクリル系樹脂の重量または２種以上の前記アクリル系樹脂の合計の重量と、１種のロジン系樹脂の重量または２種以上のロジン系樹脂の合計の重量との比率が０．２〜２．０である
ことを特徴とする請求項１または請求項２に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項４】
ロジン系樹脂を３０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下含む
ことを特徴とする請求項１〜請求項３の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項５】
さらに他の樹脂を含む
ことを特徴とする請求項１〜請求項３の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項６】
他の樹脂の含有量は３５ｗｔ％以下である
ことを特徴とする請求項５に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項７】
さらに有機酸、アミン、有機ハロゲン化合物、アミンハロゲン化水素酸塩、有機リン化合物、シリコーン、溶剤のうち少なくとも１つを含む
ことを特徴とする請求項１〜請求項６の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項８】
有機酸の含有量は０ｗｔ％以上２０ｗｔ％以下、アミンの含有量は０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下、有機ハロゲン化合物の含有量は０ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下、アミンハロゲン化水素酸塩の含有量は０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下、有機リン化合物の含有量は０ｗｔ％以上１０ｗｔ％以下、シリコーンの含有量は０ｗｔ％以上５ｗｔ％以下、溶剤の含有量は０ｗｔ％以上１３ｗｔ％以下である
請求項７に記載のはんだ付け用樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜請求項８の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物を含む
ことを特徴とするはんだ組成物。
【請求項１０】
請求項１〜請求項８の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物が線状のはんだに充填された
ことを特徴とするやに入りはんだ。
【請求項１１】
請求項１〜請求項８の何れか１項に記載のはんだ付け用樹脂組成物ではんだを被覆した
ことを特徴とするはんだ組成物。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
そこで、本発明は、アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル、あるいは、アクリル酸エステル及びメタクリル酸エステルを含み、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による数平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含み、アクリル系樹脂を１４ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下含むはんだ付け用樹脂組成物である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
また、本発明は、アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステル、あるいは、アクリル酸エステル及びメタクリル酸エステルを含み、飛行時間型質量分析計を用いた質量分析法による重量平均分子量が５００以上２０００未満のアクリル系樹脂と、ロジン系樹脂とを含み、アクリル系樹脂を１４ｗｔ％以上６０ｗｔ％以下含むはんだ付け用樹脂組成物である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
また、ロジン系樹脂を３０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下含むことが好ましい。