(57)【要約】【課題】いびつな形状をした粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合にも、膜厚のばらつきが少なく被覆性の高い絶縁膜を有するコーティング粒子粉末を提供する。【解決手段】このコーティング粒子粉末は、軟磁性体粒子と、軟磁性体粒子の表面上に形成された第１の無機絶縁層と、第１の無機絶縁層の表面上に形成された第２の無機絶縁層とを合わせた絶縁層４０と、を備えたコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末であって、断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が２以上のコーティング粒子の比率が８０％以上である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
軟磁性体粒子と、
前記軟磁性体粒子の表面上に形成された第１の無機絶縁層と、前記第１の無機絶縁層の表面上に形成された第２の無機絶縁層と、を含む絶縁層と、
を備えたコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末であって、
断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が２以上のコーティング粒子の比率が８０％以上である、
コーティング粒子粉末。
【請求項２】
前記第１の無機絶縁層および前記第２の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、Ａｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５およびＴｉ２Ｏ３の群から選ばれる少なくとも一つを含む、請求項１に記載のコーティング粒子粉末。
【請求項３】
前記絶縁層に含まれる金属元素の比率が前記軟磁性体粒子に含まれる金属元素の２ｗｔ％〜５０ｗｔ％である、請求項１または２に記載のコーティング粒子粉末。
【請求項４】
前記絶縁層に含まれる金属元素が、Ａｌ、Ｃｒ、ＮｂおよびＴｉのうち少なくとも一つである、請求項１から３のいずれか１項に記載のコーティング粒子粉末。
【請求項５】
前記絶縁層が、Ａｌ、Ｃｒ、ＮｂおよびＴｉのうち少なくとも一つの元素を含む金属シリケート膜である、請求項４に記載のコーティング粒子粉末。
【請求項６】
前記第１の無機絶縁層および前記第２の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、ＳｉＯ２で形成された絶縁領域である、請求項１から３のいずれか１項に記載のコーティング粒子粉末。
【請求項７】
前記軟磁性体粒子は、ナノ結晶系材料、非晶質系材料、もしくはナノ結晶系材料および非晶質系材料混合物である、請求項１から６のいずれか一項に記載のコーティング粒子粉末。
【請求項８】
平均粒径が０．１μｍ〜１００μｍである、請求項１から７のいずれか一項に記載のコーティング粒子粉末。
【請求項９】
軟磁性体粒子の表面に第１の無機絶縁層を形成し、
前記第１の無機絶縁層の表面に第２の無機絶縁層を形成することを含む、
コーティング粒子粉末の製造方法。
【請求項１０】
乾式プロセスによって前記第１の無機絶縁層を形成し、
湿式プロセスによって前記第２の無機絶縁層を形成する、
請求項９に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
【請求項１１】
湿式プロセスによって前記第１の無機絶縁層を形成し、
乾式プロセスによって前記第２の無機絶縁層を形成する、
請求項９に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
【請求項１２】
前記乾式プロセスで用いられる前記第１の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の１０％以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備する、
請求項１０に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
【請求項１３】
前記乾式プロセスで用いられる前記第２の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の１０％以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備する、
請求項１１に記載のコーティング粒子粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性体粒子に絶縁被覆されたコーティング粒子粉末及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ハイブリッドカーの普及や電気自動車の登場により、これまで以上に移動手段の中に占める電気モータの重要性が高まりつつある。自動車や船舶、飛行機等の移動手段だけでなく、産業機器や一般家庭における電化製品等においても電気モータの用途は拡大している。
【０００３】
電気モータに限らず、インバータやトランス、リアクトルなど、交流で使用されるパワーエレクトロニクス機器においては、軟磁性材料がそれらの機器の中の鉄心として使用される。鉄心が高周波で励磁されるとヒステリシス損に加えて渦電流損が発生する。ヒステリシス損は励磁する周波数に比例するのに対して、渦電流損は周波数の２乗に比例する。このため、今後、市場からの要求が一層高まるであろう小型・高効率・低損失のパワーエレクトロニクス機器を実現していくためには、軟磁性材料を用いた鉄心の渦電流の低減と高抵抗化が欠かせない。
【０００４】
前記鉄心の渦電流を低減し、高抵抗化するための技術として、特許文献１では、最初に軟磁性材料粒子上にガラス材料を主成分とする絶縁膜材料粒子を押圧して固着させ第１層目の絶縁膜を形成し、次に、粘性が低く流動性が高いリン酸、ホウ酸系塩の水溶液を噴霧塗布することにより第２層目の絶縁膜を形成することで、第１層目の絶縁膜に対する被覆性を高め、これにより軟磁性粉末の絶縁性を高めることで渦電流損失を減少させる技術が開示されている。
【０００５】
また、特許文献２では、最初に軟磁性金属粉末上にＦｅ２Ｏ３やリン酸塩などの絶縁膜を形成し、次に、この絶縁膜で被覆された軟磁性金属粉末とともに、フェライトなどの絶縁体ナノパウダー、Ａｌ２Ｏ３やＳｉＯ２、ＴｉＯ２などのセラミックナノパウダーを高分子樹脂中に分散させることで絶縁性を高める技術が開示されている。
【０００６】
また、特許文献３では、最初に軟磁性体粉末粒子上にリン酸金属塩などの無機絶縁材料を被覆し、次に、この無機絶縁材料で被覆された軟磁性体粉末粒子をエポキシ樹脂などの有機絶縁材料で被覆することで絶縁耐圧や機械的特性を向上させる技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第５２９３３２６号公報
【特許文献２】特開２０１６−９２４０３号公報
【特許文献３】国際公開番号ＷＯ２０１６／０４３２９５
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、上記特許文献１に開示された技術の場合は、均一な絶縁膜形成が可能であるが、第１層目の絶縁膜を形成する摩擦混合機は、軟磁性金属粉末の形状が球形に近いアトマイズ粉を対象としてプロセスが設計されている。このため、例えば、軟磁性体金属粉末が球形以外のいびつな形状をした粉砕粉を用いた場合は、第１層目の絶縁膜を形成する過程で、コアとなる軟磁性体金属粉末に機械的な応力によるクラックが発生しやすく、膜の被覆性などの点において所望の効果を発揮することが困難であるという課題を有している。
【０００９】
また、上記特許文献２に開示された技術の場合は、耐圧を向上させる効果があるセラミックナノパウダーや絶縁体ナノパウダーは、高分子樹脂中に分散しているものであるため、軟磁性体粒子を完全に被覆している訳ではない。このため軟磁性体粒子を完全に被覆した絶縁膜ほどの耐圧向上効果は見込めないという課題を有している。
【００１０】
また、上記特許文献３に開示された技術の場合は、リン酸被膜などの無機系絶縁材料とエポキシ樹脂などの有機系絶縁膜との２層構造の絶縁膜とされている。このうち、有機系の樹脂材料は、通常の圧粉成型工程におけるバインダの役目も兼務しており、無機系絶縁材料を２層積層構造した絶縁膜と比較すると、その絶縁耐圧は低いという課題を有している。
【００１１】
そこで、前記問題点に鑑み、本発明は、アトマイズ粉のように球形でないいびつな形状をした粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合にも、膜厚のばらつきが少なく被覆性の高い絶縁膜を有するコーティング粒子粉末を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
この目的を達成するために、本発明に係るコーティング粒子粉末は、軟磁性粒子と、
前記軟磁性体粒子の表面上に形成された第１の無機絶縁層と、前記第１の無機絶縁層の表面上に形成された第２の無機絶縁層と、を含む絶縁層と、
を備えたコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末であって、
断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が２以上のコーティング粒子の比率が８０％以上である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明に係るコーティング粒子粉末は、用いる軟磁性体粒子が粉砕粉のようないびつな形状をした粉末粒子であっても、粉末粒子の表面の凹凸を緩和することができる。この結果、膜厚ばらつきの少ない均一な絶縁層を備えたコーティング粒子を得ることができる。さらに無機系の絶縁膜を積層することで、高耐圧かつ渦電流の抑制性能に優れたコーティング粒子を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施の形態１に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子の断面構造を示す概略断面図である。
【図２】実施の形態１の変形例に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子の断面構造を示す概略断面図である。
【図３】第１実施例に係るコーティング粒子粉末を用いた成型体のＡｌ２Ｏ３含有比率と絶縁耐圧との関係を示すグラフである。
【図４】球状のアトマイズ粉の断面を示す走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真の一例である。
【図５】いびつな形をした粉砕粉の断面を示す走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真の一例である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
第１の態様に係るコーティング粒子粉末は、軟磁性体粒子と、
前記軟磁性体粒子の表面上に形成された第１の無機絶縁層と、前記第１の無機絶縁層の表面上に形成された第２の無機絶縁層と、を含む絶縁層と、
を備えたコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末であって、
断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が２以上のコーティング粒子の比率が８０％以上である。
【００１６】
上記構成によれば、この２層の絶縁層を有することにより、アトマイズ粉のように粒子の形状が球形ではない、例えば粉砕粉のようないびつな形状をした粉末粒子であっても、粉末粒子表面の凹凸を緩和することができる。この結果、膜厚ばらつきの少ない均一な絶縁層を備えた軟磁性体粒子を得ることができ、さらに無機系の絶縁膜を積層することで、高耐圧かつ渦電流の抑制性能に優れた軟磁性体粒子を得ることができる。
【００１７】
第２の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第１の態様において、前記第１の無機絶縁層および前記第２の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、Ａｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５およびＴｉ２Ｏ３の群から選ばれる少なくとも一つを含んでもよい。
【００１８】
上記構成によれば、Ａｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５およびＴｉ２Ｏ３によって形成される第１の無機絶縁層又は第２の無機絶縁層は化学的に安定な不動態皮膜を形成するため、防錆性が優れたコーティング粒子を得ることができる。
【００１９】
第３の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第１又は第２の態様において、前記絶縁層に含まれる金属元素の比率が前記軟磁性体粒子に含まれる金属元素の２ｗｔ％〜５０ｗｔ％であってもよい。
【００２０】
上記構成によれば、絶縁層中に含まれる金属元素の比率を調整することで、本態様のコーティング粒子粉末を用いた軟磁性体デバイスの絶縁耐圧や防錆性能を所望の水準に調整することができる。
【００２１】
第４の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第１から第３のいずれかの態様において、前記絶縁層に含まれる金属元素が、Ａｌ、Ｃｒ、ＮｂおよびＴｉのうち少なくとも一つであってもよい。
【００２２】
第５の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第４の態様において、前記絶縁層が、Ａｌ、Ｃｒ、ＮｂおよびＴｉのうち少なくとも一つの元素を含む金属シリケート膜であってもよい。
【００２３】
上記構成によれば、Ａｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、Ｔｉ２Ｏ３中の、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｔｉといった未反応の金属がＳｉＯ２中の酸素により酸化されることにより、絶縁耐圧と防錆性に優れたコーティング粒子を得ることができる。
【００２４】
第６の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第１から第３のいずれかの態様において、前記第１の無機絶縁層および前記第２の無機絶縁層のうち少なくとも一方が、ＳｉＯ２で形成された絶縁領域であってもよい。
【００２５】
上記構成によれば、ＳｉＯ２が第１の無機絶縁層となる場合は、続く第２の無機絶縁層の形成のための乾式プロセスにおいて発生する軟磁性体粒子への微粒子の衝突によるダメージを緩和するバリア層としてＳｉＯ２が作用する。このため、磁気特性の向上や、軟磁性体粒子に対する絶縁層被覆率の向上と絶縁層の膜厚ばらつき低減による絶縁耐圧向上効果がある。また、ＳｉＯ２が第２の無機絶縁層を形成する場合は、これに先立つ第１の無機絶縁層の形成のための乾式プロセスにおいて、軟磁性体粒子への微粒子の固定化によって被覆できなかった軟磁性体粒子の露出表面をＳｉＯ２が被覆することができる。このため、軟磁性体粒子に対する絶縁層の被覆率が向上して絶縁層の膜厚ばらつきが低減し、絶縁耐圧が向上する。
【００２６】
第７の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第１から第６のいずれかの態様において、前記軟磁性体粒子は、ナノ結晶系材料、非晶質系材料、もしくはナノ結晶系材料および非晶質系材料混合物であってもよい。
【００２７】
上記構成によれば、軟磁性体粒子中に金属元素のＣｒを含有していないナノ結晶系や、非晶質系の軟磁性体粒子の場合であっても、本態様を用いることで、優れた磁気特性と防錆性を両立したコーティング粒子粉末を得ることができる。
【００２８】
第８の態様に係るコーティング粒子粉末は、上記第１から第７のいずれかの態様において、平均粒径が０．１μｍ〜１００μｍであってもよい。
【００２９】
上記構成によれば、上記粒子径の範囲であれば、本コーティング粒子粉末を用いた軟磁性体デバイスにおいて要求される透磁率と絶縁耐圧とを両立できる軟磁性体粒子の充填率を設計することができる。
【００３０】
第９の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、軟磁性体粒子の表面に第１の無機絶縁層を形成し、
前記第１の無機絶縁層の表面に第２の無機絶縁層を形成することを含む。
【００３１】
上記構成によれば、この２段階の絶縁層形成プロセスを経ることにより、アトマイズ粉のように粒子の形状が球形ではない、例えば粉砕粉のようないびつな形状をした粉末粒子であっても、粉末粒子表面の凹凸を緩和することができる。この結果、膜厚ばらつきの少ない均一な絶縁層を備えた軟磁性体粒子を得ることができ、さらに無機系の絶縁膜を積層することで、高耐圧かつ渦電流の抑制性能に優れた軟磁性体粒子を得ることができる。
【００３２】
第１０の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第９の態様において、乾式プロセスによって前記第１の無機絶縁層を形成し、
湿式プロセスによって前記第２の無機絶縁層を形成してもよい。
【００３３】
第１１の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第９の態様において、湿式プロセスによって前記第１の無機絶縁層を形成し、
乾式プロセスによって前記第２の無機絶縁層を形成してもよい。
【００３４】
第１２の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第１０の態様において、前記乾式プロセスで用いられる前記第１の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の１０％以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備してもよい。
【００３５】
第１３の態様に係るコーティング粒子粉末の製造方法は、上記第１１の態様において、前記乾式プロセスで用いられる前記第２の無機絶縁層の材料として、前記軟磁性体粒子の平均粒径の１０％以下の平均粒径を有する絶縁性微粒子を準備してもよい。
【００３６】
上記構成によれば、絶縁性微粒子の平均粒径が上記範囲以下であれば、前記軟磁性体粒子を均一に被覆することができるため、渦電流の低下と、絶縁耐圧の向上、防錆性能の改善効果を得ることができる。
【００３７】
以下、図面を参照しながら、実施の形態に係るコーティング粒子粉末及びその製造方法について詳細に説明する。本開示の実施の形態は、以下に説明する実施の形態に限定されず、他のさまざまな実施の形態に変更して実施することができる。
【００３８】
（実施の形態１）
図１は、実施の形態１に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子１００の断面構造を示す概略断面図である。図２は、実施の形態１の変形例に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子の断面構造を示す該略断面図である。
【００３９】
図１によると、本開示の実施の形態１に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子１００は、軟磁性体粒子１０と、該軟磁性体粒子１０の表面を被覆する第１の無機絶縁層２０と、記第１の無機絶縁層の表面を被覆する第２の無機絶縁層３０により構成される絶縁層４０を含む。また、このコーティング粒子粉末は、断面観察したときに、コーティング粒子の最小幅に対する最大幅の比を示すアスペクト比が２以上のコーティング粒子の比率が８０％以上である。
実施の形態１に係るコーティング粒子粉末によれば、いびつな形状をした粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合にも、膜厚のばらつきが少ない絶縁膜を有するコーティング粒子粉末とすることができる。これにより、渦電流の低減と絶縁耐圧の向上を実現できる。加えて、酸化防止性能を持たせるＣｒを内部に含有していない軟磁性体粒子を用いたデバイスにおける防錆性を向上させることができる。
【００４０】
以下に、このコーティング粒子粉末を構成する構成要素について説明する。
【００４１】
＜軟磁性粒子＞
軟磁性体粒子１０としては、純鉄粉、Ｆｅ−Ｓｉ合金、センダスト、パーマロイ、パーメンジュール等の他、非晶質(アモルファス)粒子、ナノ結晶系粒子などが利用できる。非晶質粒子やナノ結晶粒子としては、ＦｅとＳｉに加えてＢ、Ｃ、Ｐ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｎｉ等の元素をいずれか１つ以上含んでいてもよい。
【００４２】
軟磁性体粒子１０が非晶質粒子の場合、５００℃以下の温度で適切な加熱処理を行うことで、非晶質粒子中に結晶サイズが約１０ｎｍ〜２０ｎｍのナノ結晶構造を形成することができる。これにより軟磁性体粒子１０の保磁力を低下させることが可能になる。
【００４３】
＜第１の無機絶縁層＞
第１の無機絶縁層２０は、軟磁性体粒子１０の表面に、例えば、Ａｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、Ｔｉ２Ｏ３、ＳｉＯ２等の絶縁性微粒子２１を１種類以上、乾式プロセスで物理的に固定化することによって形成される。この場合には、第１の無機絶縁層２０は、軟磁性体粒子１０の表面に物理的に固定されたＡｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、Ｔｉ２Ｏ３、ＳｉＯ２等の絶縁性微粒子２１によって構成される。この時、軟磁性体粒子１０の表面に物理的に固定化する粒子はＡｌ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｔｉ等の金属微粒子２２やＳｉ等の半導体微粒子２３の内の１種類以上であってもよい。軟磁性体粒子１０の表面に物理的に固定化する粒子が金属微粒子２２や半導体微粒子２３の場合は、後述する第２の無機絶縁層３０を形成する工程において、金属微粒子２２や半導体微粒子２３が酸化される。これによって、第１の無機絶縁層２０が第２の無機絶縁層３０と同時に形成されて、第１の無機絶縁層２０と第２の無機絶縁層３０とを含む絶縁層４０を形成する。なお、第１の無機絶縁層２０の形成工程において使用される絶縁性微粒子２１や金属微粒子２２、半導体微粒子２３の粒子径は１０ｎｍ〜１μｍであることが望ましい。
【００４４】
具体的な物理的な固定化の方式としては、メカノケミカルと呼ばれる方式、例えば、ハイブリダイゼーション（登録商標）、メカノフュージョン（登録商標）、ジェットミル、プラネタリーミル等がある。一例として、ハイブリダイゼーションシステム（株式会社奈良機械製作所製）を用いて、絶縁性微粒子２１を軟磁性体粒子１０の表面に物理的に固定化する方法について説明する。
【００４５】
（１）ハイブリダイゼーション装置による粒子の固定化においては、まず、母材となる軟磁性体粒子１０と、その軟磁性体粒子１０の表面に固定化させて第１の無機絶縁層２０を形成する基となる絶縁性微粒子２１を装置内に投入する。
（２）次に、装置内で高速の気流を発生させて、軟磁性体粒子１０と絶縁性微粒子２１を分散させる。同時に、装置内にある羽根のついたディスクを高速回転させることで、軟磁性体粒子１０と絶縁性微粒子２１とに遠心力と物理的衝撃を与える。これにより、処理時間１０分未満の極めて短時間で軟磁性体粒子１０の表面に絶縁性微粒子２１を物理的に固定化し、第１の無機絶縁層２０を形成することができる。この第１の無機絶縁層２０を形成する工程では、軟磁性体粒子１０の酸化を防ぐため、窒素やアルゴン等を用いて装置内を不活性雰囲気で満たして処理をおこなうことが望ましい。
【００４６】
上記工程において、絶縁性微粒子２１は、高い運動エネルギーを持った状態で軟磁性体粒子１０の表面に衝突し、軟磁性体粒子１０の表面に吸着、もしくは埋没する。これにより、粉砕により形成されていびつな形状をしている軟磁性体粒子１０の表面の凹凸が緩和される効果がある。なお、この衝突エネルギーはハイブリダイゼーション装置のディスクの回転数を調製することで制御することが可能である。従って、粉砕により形成された軟磁性体粒子１０の表面の凹凸が生産ロット毎に変化したとしても、軟磁性体粒子１０の表面の凹凸を制御することができる。この結果、後述する第２の無機絶縁層３０の形成工程における膜厚のばらつきを抑制できる効果が生じる。
【００４７】
＜第２の無機絶縁層＞
次に、第２の無機絶縁層３０及びその形成方法について説明する。第２の無機絶縁層３０は、軟磁性体粒子１０の表面を被覆する第１の無機絶縁層２０の表面をさらに被覆する。
【００４８】
第２の無機絶縁層３０は、例えばゾルーゲル法により、アルコキシドの加水分解・脱水縮合反応を起こすことで第１の無機絶縁層２０の表面に無機系の絶縁性粒子を成膜することで形成される。
【００４９】
一例として、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン）を用いて第２の無機絶縁層３０としてＳｉＯ２膜を形成する場合について説明する。
【００５０】
第１の無機絶縁層２０で被覆された軟磁性体粒子１０を、ＴＥＯＳ、触媒のアンモニア水、溶媒のエタノールの混合溶液中に浸漬、攪拌した後、溶媒を乾燥させることで、第１の無機絶縁層２０の表面に第２の無機絶縁層としてＳｉＯ２膜を形成することができる。これにより軟磁性体粒子１０上に第１の無機絶縁層２０と第２の無機絶縁層３０とを備えた絶縁層４０を持つコーティング粒子１００が形成される。この時、形成されるＳｉＯ２の膜厚は、ＴＥＯＳの量や触媒のアンモニア水の量、攪拌時間等の諸条件を変化させることで制御することが可能である。
【００５１】
なお、前記ゾルーゲル法におけるＴＥＯＳの加水分解・脱水縮合反応の溶媒は、エタノールに限定されず、例えば２−プロパノール（ＩＰＡ）等を用いることもできる。また、触媒もアンモニア水に限定されず、例えば塩酸や硝酸等を用いることもできる。
【００５２】
ＴＥＯＳの加水分解・脱水縮合反応によって第１の無機絶縁層２０の表面に第２の無機絶縁層３０であるＳｉＯ２膜が形成される。この第２の無機絶縁層３０であるＳｉＯ２膜は、軟磁性体粒子１０表面上で、第１の無機絶縁層２０が形成されることにより表面の凹凸が緩和された領域をさらに被覆する。しかし、それだけでなく、第２の無機絶縁層３０であるＳｉＯ２膜は、軟磁性体粒子１０上で、第１の無機絶縁層２０が完全に被覆できていない露出表面も被覆することができる。これにより、軟磁性体粒子１０が粉砕により形成されていびつな形状をしていた場合も、Ａｌ２Ｏ３膜単層、Ｃｒ２Ｏ３膜単層、Ｎｂ２Ｏ５膜単層、あるいはＳｉＯ２膜単層の絶縁膜を形成した場合よりも膜厚のばらつきの少ない絶縁層４０を形成することができる。
【００５３】
また、第２の無機絶縁層３０を形成するＳｉＯ２膜中の酸素は、第１の無機絶縁層２０を形成するＡｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５中に含まれる未酸化の金属元素を酸化することができる。第１の無機絶縁層２０を形成する工程において、絶縁性微粒子２１の代わりに金属微粒子２２や半導体微粒子２３を用いた場合も、第２の無機絶縁層３０を形成する工程において金属微粒子２２や半導体微粒子２３が第２の無機絶縁層３０を形成するＳｉＯ２膜中の酸素と反応することによって酸化されて第１の無機絶縁層２０が形成される。
【００５４】
第１の無機絶縁層２０を形成する工程において絶縁性微粒子２１としてＡｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２等を使用した場合や、金属微粒子２２としてＡｌ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｔｉ等を使用した場合は、第２の無機絶縁層３０を形成する工程において絶縁層４０として金属シリケートが形成されるため、コーティング粒子１００の絶縁耐圧が上昇する。従って、コーティング粒子１００を形成する第１の無機絶縁層２０に含有される金属元素の比率を変えることにより、圧粉成型後の磁性体素子の絶縁耐圧を所望の値に制御することが可能である。また、絶縁層４０に含有されるＡｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２等は化学的に安定な不動態皮膜を形成する粒子であるため、コーティング粒子１００および圧粉成型後の軟磁性体素子の防錆性を高める効果がある。防錆性についても第１の無機絶縁層２０に含有される金属元素の比率を変えることにより制御することが可能である。
【００５５】
（変形例）
図２は、実施の形態１の変形例に係るコーティング粒子粉末に含まれるコーティング粒子１００の断面構造を示す該略断面図である。
前記第１の無機絶縁層２０を形成する工程と、前記第２の無機絶縁層３０を形成する工程と、は、この順序を入れ替えてもよい。この場合、絶縁層４０の構造は、図２に示すように、先にゾルーゲル法により形成されたＳｉＯ２膜の表面に絶縁性微粒子２１、もしくは金属微粒子２２、半導体微粒子２３が物理的に打ち込まれてＳｉＯ２膜中に分散された状態となっている。ＳｉＯ２膜に打ち込まれた絶縁性微粒子２１中の未反応の金属はＳｉＯ２膜中で酸化され、金属シリケートが形成されるため、コーティング粒子１００の絶縁耐圧が上昇する。ＳｉＯ２膜を先に成膜して、それから絶縁性微粒子２１、もしくは金属微粒子２２、半導体微粒子２３の物理的な固定化による成膜を行った場合は、ＳｉＯ２膜が軟磁性体粒子１０への絶縁性微粒子、金属微粒子、半導体微粒子の衝突に対するバリア膜の役割を果たす。このため、母材となる軟磁性体粒子１０に対して絶縁性微粒子、金属微粒子、半導体微粒子が直接衝突することで発生するダメージが減少し、絶縁耐圧がさらに上昇し、同時に防錆性も向上する。さらに、母材となる軟磁性体粒子１０の表面の凹凸によって、形成されるＳｉＯ２の膜厚のばらつきが大きい場合にも、微粒子の衝突によりその凹凸をならして均一化することができる。このため、軟磁性体粒子１０の表面に形成されたＳｉＯ２膜の一部に膜厚が薄い領域があったとしても、その領域における電界集中を緩和して、絶縁耐圧を向上させることができる。
【００５６】
第１の無機絶縁層２０または第２の無機絶縁層３０を湿式プロセスで形成した場合の平均厚みは、たとえば５０ｎｍ〜３００ｎｍである。
【００５７】
また、本プロセスは、軟磁性体粒子の形状がいびつな粉砕粉の場合のみならず、アトマイズ粉などの軟磁性体粒子の形状が球形や、それに近い形状の場合にも同様に適用することができる。
【００５８】
（第１実施例）
（１）第１実施例では、粉砕により形成された平均粒子径が１００μｍ以下である軟磁性体粒子を用意し、これを平均粒子径が１０ｎｍ〜１μｍのＡｌ２Ｏ３微粒子と混合した。この時の混合粉におけるＡｌ２Ｏ３微粒子の軟磁性体粒子に対する含有比率は２ｗｔ％〜５０ｗｔ％の間であった。
【００５９】
（２）前記混合粉を前記ハイブリダイゼーション装置に投入し、所定の回転数と時間で成膜処理を行うことで、軟磁性体粒子表面にＡｌ２Ｏ３膜を形成した。
【００６０】
（３）次に、このＡｌ２Ｏ３膜が形成された軟磁性体粒子５００ｇに対して、エタノール１ｋｇ、ＴＥＯＳ（テトラエトキシシラン、Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）４）５０ｇ、アンモニア水（アンモニア含有量２８〜３０容量％）５０ｇを加えて２ｈ攪拌した。
（４）攪拌後、粉砕粉を分離、乾燥することで、Ａｌ２Ｏ３膜の表面にＳｉＯ２膜が形成されたコーティング粒子粉末を得た。形成された絶縁層の膜厚は３００ｎｍであった。
【００６１】
得られたコーティング粒子について、アスペクト比が２以上のコーティング粒子の比率が８０％以上である。ここで「アスペクト比」とは、コーティング粒子を断面観察したときに、粒子の最小幅に対する最大幅の比を示す。また「アスペクト比が２以上の粒子の比率」とは、コーティング粒子の集合体を断面観察したときの、全てのコーティング粒子の面積の和に対するアスペクト比が２以上のコーティング粒子の面積の和の比率を示す。
【００６２】
前記の各工程を経て、軟磁性体粒子の表面に絶縁層を形成したコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末を結着剤と混合して成型、硬化を行い角型の試料を作製した。それからこの試料の上下に、デジタル超高抵抗・微少電流計５４５１（株式会社エーディーシー製）を用いて電圧を印加して絶縁耐圧を測定した。絶縁耐圧の測定結果を図３に示す。
【００６３】
図３は、第１実施例に係るコーティング粒子粉末を用いた成型体のＡｌ２Ｏ３含有比率と絶縁耐圧との関係を示すグラフである。図３の横軸はＡｌ２Ｏ３の含有比率を、縦軸は耐圧を表している。図に示すように、Ａｌ２Ｏ３の含有比率を増加させるに従い、絶縁耐圧が約７０Ｖ／ｍｍから６００Ｖ／ｍｍまで増加していることが分かる。これはＳｉＯ２膜とＡｌ２Ｏ３膜とを粒子表面に積層することにより、アスペクト比が２以上のいびつな形状をした軟磁性体粒子であっても、その表面を均一に被覆できることを示している。加えて、ＳｉＯ２上に形成するＡｌ２Ｏ３膜の形成時の軟磁性体粒子に対するＡｌ２Ｏ３粒子の含有比率を適宜調整することで、絶縁耐圧も調整することができることも示す。これにより、所望のデバイスが要求する絶縁耐圧性能を実現することができる。
【００６４】
（第２実施例）
（１）第２実施例では、粉砕により形成された平均粒子径が１００μｍ以下である軟磁性体粒子を用意し、第１実施例と同じくゾルーゲル法により軟磁性体粒子の表面にＳｉＯ２膜を形成した。
【００６５】
（２）次に、表面にＳｉＯ２膜が形成された軟磁性体粒子と平均粒子径が１０ｎｍ〜１μｍのＡｌ２Ｏ３微粒子と混合した。この時のＡｌ２Ｏ３微粒子の軟磁性体粒子に対する含有比率は２ｗｔ％〜５０ｗｔ％の間であった。
（３）前記混合粉を前記ハイブリダイゼーション装置に投入し、所定の回転数と時間で成膜処理を行うことで、ＳｉＯ２膜を形成した軟磁性体粒子の表面にさらにＡｌ２Ｏ３膜を形成したコーティング粒子を含むコーティング粒子粉末を得た。
得られたコーティング粒子において、軟磁性体粒子の表面に形成されたＳｉＯ２膜及びＡｌ２Ｏ３膜を含む絶縁層の膜厚は５０ｎｍ〜３００ｎｍであった。
【００６６】
なお、軟磁性体粒子粉末として球形のアトマイズ粉（アスペクト比が２以上の粒子の比率が８０％未満のコーティング粒子粉末が得られる）を使うよりも、いびつな形状の粉砕粉（アスペクト比が２以上の粒子の比率が８０％以上のコーティング粒子粉末が得られる）を使用した場合の方が、圧粉成型した時の磁性粒子の充填率が向上する。このため、磁気特性を向上させることができる。その様子を図４と図５に示す。同一の成型条件で成型した場合、同一体積内において明らかに図４のアトマイズ粉を用いて得られるコーティング粒子粉末の場合の充填率よりも、図５のいびつな形状の粉砕粉を用いて得られるコーティング粒子粉末の方が充填率が高いことが分かる。それぞれの充填率は図４のアトマイズ粉では約７０％、図５のいびつな形状の粉砕粉の場合は約８５％となっている。また、図５におけるいびつな軟磁性体粒子は粒径が１μｍ〜３２μｍの間に９０％が分布している。一方、比較した図４のアトマイズ粉の場合は、粒径が０．１μｍ〜１０μｍの間に９０％が分布しているものである。
【００６７】
なお、本開示においては、前述した様々な実施の形態及び／又は実施例のうちの任意の実施の形態及び／又は実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施の形態及び／又は実施例が有する効果を奏することができる。
【産業上の利用可能性】
【００６８】
本発明に係る絶縁被覆されたコーティング粒子粉末およびその製造方法は、いびつな形状をした粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合にも、膜厚のばらつきが少ない絶縁膜を提供するとともに、渦電流の低減と絶縁耐圧の向上を実現できる。加えて、酸化防止性能を持たせるＣｒを内部に含有していない軟磁性体粒子を用いたデバイスにおける防錆性を向上させることができる。このため、粉砕粉を軟磁性体粒子粉末として用いた場合においても、磁気特性の向上と渦電流の低減による鉄損の低減の両立が求められる軟磁性体デバイスに利用可能である。
【符号の説明】
【００６９】
１００    コーティング粒子
１０      軟磁性体粒子
２０      第１の無機絶縁層
２１      絶縁性微粒子
２２      金属微粒子
２３      半導体微粒子
３０      第２の無機絶縁層
４０      絶縁層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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