(57)【要約】【課題】  返送ガスの量をできるだけ少なくしてコンプレッサー動力消費エネルギーを少なくし、混合ガスを高精製度で分離することができるガス分離システムを提供する。【解決手段】  第１分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの非透過ガスを供給ガスとして第１分離膜モジュールとつながる第２分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの透過ガスを供給ガスとして第１分離膜モジュールとつながる第３分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの供給口とつながる配管途中に備えられたコンプレッサーとを有し、第２分離膜モジュールの透過ガスは、第３分離膜モジュールに供給され、第３分離膜モジュールの非透過ガスは、コンプレッサーによって所定の圧力に昇圧されて第１分離膜モジュールの供給ガスとされ、分離膜の分離係数は、被分離ガスの要求精製度を満足するのに必要な最小分離係数以上である。【選択図】図１
2020032330.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの非透過ガスを供給ガスとして第１分離膜モジュールとつながる第２分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの透過ガスを供給ガスとして第１分離膜モジュールとつながる第３分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの供給口とつながる配管途中に備えられたコンプレッサーとを有し、２以上のガス成分を含む被分離ガスを第１分離膜モジュールに供給して、第３分離膜モジュールの透過ガスと第２分離膜モジュールの非透過ガスとして分離するガス分離システムであって、
前記被分離ガスは、ガス圧力が第１分離膜モジュールの駆動圧力に満たない場合は前記コンプレッサーで加圧されて第１分離膜モジュールに供給され、
前記第２分離膜モジュールの透過ガスは、前記第３分離膜モジュールに供給され、
前記第３分離膜モジュールの非透過ガスは、前記コンプレッサーによって加圧されて前記第１分離膜モジュールの供給ガスとされ、
前記第１〜３分離膜モジュールに用いられる分離膜の分離係数は、前記被分離ガスの要求精製度を満足するのに必要な最小分離係数以上であるガス分離システム。
【請求項２】
前記最小分離係数が３０であることを特徴とする請求項１に記載のガス分離システム。
【請求項３】
真空ポンプが、前記第２分離膜モジュールの透過側と、前記第３分離膜モジュールの供給側との間に備えられている請求項１または２のいずれかに記載のガス分離システム。
【請求項４】
前記第１分離膜モジュール、第２分離膜モジュール及び第３分離膜モジュールに備えられている分離膜がゼオライト膜である請求項１〜３のいずれか１項に記載のガス分離システム。
【請求項５】
前記ゼオライト膜が８員環細孔を有するゼオライト膜である請求項４に記載のガス分離システム。
【請求項６】
前記８員環細孔を有するゼオライト膜がＣＨＡ型ゼオライト膜である請求項５に記載のガス分離システム。
【請求項７】
被分離ガスの要求精製度を満足するための最小分離係数以上の分離係数を有する分離膜を備える第１〜第３分離膜モジュールによって、ガス圧が第１分離膜モジュールの駆動圧力未満の２成分以上のガス成分を含む被分離ガスをガス成分毎に分離するガス分離方法であって、
被分離ガスをコンプレッサーで加圧して第１分離膜モジュールに供給するステップ（１）と、
第１分離膜モジュールの非透過ガスを第２分離膜モジュールに供給するステップ（２）と、
第２分離膜モジュールの非透過ガスを第１のガスとして分離するステップ（３）と、
第１分離膜モジュールの透過ガスと第２分離膜モジュールの透過ガスを第３の分離膜モジュールに供給するステップ（４）と、
第３分離膜モジュールの透過ガスを第２のガスとして分離するステップ（５）と、
第３分離膜モジュールの非透過ガスを前記コンプレッサーで加圧して第１分離膜モジュールに供給するステップ（６）と、を備えるガス分離方法。
【請求項８】
被分離ガスの要求精製度を満足するための最小分離係数以上の分離係数を有する分離膜を備える第１〜第３分離膜モジュールによって、ガス圧が第１分離膜モジュールの駆動圧力以上の２成分以上のガス成分を含む被分離ガスをガス成分毎に分離するガス分離方法であって、
被分離ガスを第１分離膜モジュールに供給するステップ（１）と、
第１分離膜モジュールの非透過ガスを第２分離膜モジュールに供給するステップ（２）と、
第２分離膜モジュールの非透過ガスを第１のガスとして分離するステップ（３）と、
第１分離膜モジュールの透過ガスと第２分離膜モジュールの透過ガスを第３の分離膜モジュールに供給するステップ（４）と、
第３分離膜モジュールの透過ガスを第２のガスとして分離するステップ（５）と、
第３分離膜モジュールの非透過ガスをコンプレッサーで加圧して第１分離膜モジュールに供給するステップ（６）と、を備えるガス分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、混合ガスを分離するためのガス分離システム及び分離方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然ガスやバイオガスには、ＣＯ２ガスやＣＨ４ガスなどのガスが含まれている。これらのガスの内、ＣＨ４ガス等の炭化水素ガスは、エネルギー源として有用なガスである。例えば、ＣＨ４ガスは燃料として有用なガスであり、天然ガスやバイオガス等の多成分を含む混合ガスからＣＨ４ガス等の燃料ガスを高精製度で分離する技術が近年注目されている。
【０００３】
混合ガスを分離する分離膜として、中空糸膜などの有機膜やゼオライト膜などの無機膜が利用されている。これらの分離膜に求められる特性として、高い分離係数を有することが要求される。例えば、ＣＯ２ガスとＣＨ４ガスの混合ガスを１つの分離膜モジュールを用いて大量に、かつ高精製度で分離するためには、分離係数が約２００以上の分離膜が必要となる。
【０００４】
分離係数が２００以上の分離膜を製造するには、現状の生産技術においては、その分離係数の高い値ゆえに歩留まりが悪くなり、製造コストが非常に高くなる。この問題を解決するために、特許文献１に記載の発明では、複数の分離膜モジュールを組み合わせた分離装置によってガス分離を行っている。
【０００５】
特許文献１に記載の発明では、例えばＣＯ２ガスとＣＨ４ガスの混合ガスを分離する場合、図９に示すように、３つの分離膜モジュールと１つのコンプレッサーを備えるシステムであって、分離対象の被分離ガスを第１分離膜モジュールに供給し、第１分離膜モジュールの非透過ガスを第２分離膜モジュールに供給し、第２分離膜モジュールの非透過ガスをＣＨ４ガスとして採取し、第１分離膜モジュールの透過ガスを第３分離膜モジュールに供給し、第３分離膜モジュールの透過ガスをＣＯ２ガスとして採取している。
【０００６】
第２分離膜モジュールの透過ガスと第３分離膜モジュールの非透過ガスは、返送ガスとしてコンプレッサーで昇圧されて第１分離膜モジュールに供給される。この返送ガスの量が多いと、コンプレッサーは被分離ガス以外に返送ガスも加圧しなければならず、大きなコンプレッサーの動力消費となってしまう。コンプレッサー動力を抑えるためにも返送ガスの量が出来るだけ少なくなるようなシステムが好ましい。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第５８５８９９２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の課題は、混合ガスの分離システムであって、混合ガスを高精製度で分離することができ、返送ガスの量をできるだけ少なくしてコンプレッサー動力消費エネルギーを少なくすることができるガス分離システム及びガス分離方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決すべく、本発明（１）は、第１分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの非透過ガスを供給ガスとして第１分離膜モジュールとつながる第２分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの透過ガスを供給ガスとして第１分離膜モジュールとつながる第３分離膜モジュールと、第１分離膜モジュールの供給口とつながる配管途中に備えられたコンプレッサーとを有し、２以上のガス成分を含む被分離ガスを第１分離膜モジュールに供給して、第３分離膜モジュールの透過ガスと第２分離膜モジュールの非透過ガスとして分離するガス分離システムであって、前記被分離ガスは、ガス圧力が第１分離膜モジュールの駆動圧力に満たない場合は前記コンプレッサーで加圧されて第１分離膜モジュールに供給され、前記第２分離膜モジュールの透過ガスは、前記第３分離膜モジュールに供給され、前記第３分離膜モジュールの非透過ガスは、前記コンプレッサーによって加圧されて前記第１分離膜モジュールの供給ガスとされ、前記第１〜３分離膜モジュールに用いられる分離膜の分離係数は、前記被分離ガスの要求精製度を満足するのに必要な最小分離係数以上であるガス分離システムである。
【００１０】
特許文献１に記載の従来技術と異なる特徴は、特許文献１に記載の発明では、第２分離膜モジュールの透過ガスを直接に第１分離膜モジュールに供給しているが、本発明（１）では、第３分離膜モジュールに供給している点である。このガスの通路のつなぎ方を変えることによって、返送ガスの量を大幅に少なくすることができる。返送ガスの量を少なくすることによって、ガスの昇圧のためのコンプレッサー動力消費を削減でき、省エネルギーのガス分離システムが可能となる。
【００１１】
また、この分離システムの分離膜モジュールに使用される分離膜の分離係数は、被分離ガスの要求精製度を満足するのに必要な最小分離係数以上であればよい。ここで、要求精製度とは、要求される精製の純度のことである。この最小分離係数の求め方は、例えばガス分離のシミュレーションソフトウェアを使って算出する方法がある。シミュレーションソフトウェア（Ａｓｐｅｎ  Ｔｅｃｈ社製  Ａｓｐｅｎ  Ｐｌｕｓ）上に本発明（１）のガス分離システムを構築し、各分離膜モジュールに分離係数を設定することで、各分離膜モジュールでの透過ガス、非透過ガスの流量および濃度が算出される。分離膜モジュールに用いられる分離膜の種類は特に限定されるものではない。被分離ガスに対応して適宜選択でき、中空糸膜のような有機膜であってもよい。耐久性・耐熱性・耐化学薬品性の観点から、多孔質セラミックの表面にゼオライト分離膜を形成した無機膜も好ましい。
【００１２】
本発明（２）は、前記最小分離係数が３０であることを特徴とする本発明（１）に記載のガス分離システムである。分離係数が３０付近から、返送ガスの量が大きく減少するので、分離係数が３０以上であると返送ガスの量を大きく減らすことができるので好ましい。
【００１３】
本発明（３）は、真空ポンプが、前記第２分離膜モジュールの透過側と、前記第３分離膜モジュールの供給側との間に備えられている本発明（１）または（２）に記載のガス分離システムである。
【００１４】
例えば、ＣＯ２とＣＨ４ガスの混合ガスを分離する場合、第２分離膜モジュールの透過側と、前記第３分離膜モジュールの供給側との間に真空ポンプを備えることは、ＣＨ４ガス損失をできる限り僅かに保つために好ましく、真空ポンプを用いて第３分離膜モジュールへの供給ガスの圧力を調節するためにも好ましい。
【００１５】
本発明（４）は、前記第１分離膜モジュール、第２分離膜モジュール及び第３分離膜モジュールに備えられている分離膜がゼオライト膜である本発明（１）〜（３）のいずれかに記載のガス分離システムである。
【００１６】
分離膜モジュールに備えられている分離膜がゼオライト膜であることによって、耐熱性、耐薬品性、耐水性等に優れた分離膜モジュールとすることができるために好ましい。
【００１７】
本発明（５）は、前記ゼオライト膜が８員環細孔を有するゼオライト膜である本発明（４）に記載のガス分離システムである。例えば、ＣＯ２ガス分子の分子径は０．３３ｎｍ、ＣＨ４ガス分子の分子径は０．３８ｎｍであるため、細孔径が０．３３ｎｍ以上０．３８ｎｍ以下の８員環細孔を有するゼオライト構造が適している。
【００１８】
８員環細孔の構造を有するゼオライトには、ＡＢＷ、ＡＥＩ、ＡＦＸ、ＡＰＣ、ＣＨＡ、ＤＤＲ、ＥＡＢ、ＥＰＩ、ＥＲＩ、ＥＳＶ、ＩＨＷ、ＬＥＶ、ＰＨＩ、ＲＨＯ、ＲＴＥ、ＲＴＨ、ＳＩＶなどが挙げられる。
【００１９】
本発明（６）は、８員環細孔を有するゼオライト膜がＣＨＡ型ゼオライト膜である本発明（５）に記載のガス分離システムである。
【００２０】
ＣＨＡ型のゼオライト膜の細孔径は０．３８ｎｍであるので、例えば、ＣＯ２ガス分子はこの細孔を透過できるが、ＣＨ４ガス分子は透過できないので、ＣＯ２ガスとＣＨ４ガスの混合ガスを分離するのに適している。また、ＣＨＡ型のゼオライト膜は耐酸性にも優れており、酸性度の高い環境にも耐えられるので好ましい。
【００２１】
３種以上のガスが混合した混合ガスにおいても、適切なゼオライト細孔径を適宜選択することによって、透過するガス群と非透過のガス群に分離し、順次、分離されたガス群に対してさらに、ガス分離システムによってガス成分毎に分離することが可能となる。
【００２２】
本発明（７）は、被分離ガスの要求精製度を満足するための最小分離係数以上の分離係数を有する分離膜を備える第１〜第３分離膜モジュールによって、ガス圧が第１分離膜モジュールの駆動圧力未満の２成分以上のガス成分を含む被分離ガスをガス成分毎に分離するガス分離方法であって、被分離ガスをコンプレッサーで加圧して第１分離膜モジュールに供給するステップ（１）と、第１分離膜モジュールの非透過ガスを第２分離膜モジュールに供給するステップ（２）と、第２分離膜モジュールの非透過ガスを第１のガスとして分離するステップ（３）と、第１分離膜モジュールの透過ガスと第２分離膜モジュールの透過ガスを第３の分離膜モジュールに供給するステップ（４）と、第３分離膜モジュールの透過ガスを第２のガスとして分離するステップ（５）と、第３分離膜モジュールの非透過ガスを前記コンプレッサーで加圧して第１分離膜モジュールに供給するステップ（６）と、を備えるガス分離方法である。
【００２３】
本発明（７）によると、返送ガスの量を少なくすることができる。返送ガスの量を少なくすることによって、ガスの昇圧のためのコンプレッサー動力を削減することができ、省エネルギーのガス分離システムを構築する上で好ましい。また、このガス分離方法で使用される分離膜モジュールの分離膜の分離係数は被分離ガスの要求精製度を満足するための最小分離係数以上であればよいので、低コストの分離膜によって省エネルギーで、かつ高い分離精度のガス分離方法を実現することができる。
【００２４】
本発明（８）は、被分離ガスの要求精製度を満足するための最小分離係数以上の分離係数を有する分離膜を備える第１〜第３分離膜モジュールによって、ガス圧が第１分離膜モジュールの駆動圧力以上の２成分以上のガス成分を含む被分離ガスをガス成分毎に分離するガス分離方法であって、被分離ガスを第１分離膜モジュールに供給するステップ（１）と、第１分離膜モジュールの非透過ガスを第２分離膜モジュールに供給するステップ（２）と、第２分離膜モジュールの非透過ガスを第１のガスとして分離するステップ（３）と、第１分離膜モジュールの透過ガスと第２分離膜モジュールの透過ガスを第３の分離膜モジュールに供給するステップ（４）と、第３分離膜モジュールの透過ガスを第２のガスとして分離するステップ（５）と、第３分離膜モジュールの非透過ガスをコンプレッサーで加圧して第１分離膜モジュールに供給するステップ（６）と、を備えるガス分離方法である。
【００２５】
本発明（８）においては、被分離ガスのガス圧が第１分離膜モジュールの駆動圧力以上であるので、被分離ガスはコンプレッサーで加圧されずに、減圧バルブ等の圧力調整手段によって所定の圧力に調整されて第１分離膜モジュールに供給される。
【００２６】
本発明（８）によると本発明（７）と同様に、返送ガスの量を少なくすることができ、省エネルギーのガス分離システムを構築することができる。また、このガス分離方法で使用される分離膜モジュールの分離膜の分離係数は被分離ガスの要求精製度を満足するための最小分離係数以上であればよいので、低コストの分離膜によって省エネルギーで、かつ高い分離精度のガス分離方法を実現することができる。
【発明の効果】
【００２７】
本発明は、返送ガスの量をできるだけ少なくしてコンプレッサー動力消費エネルギーを少なくし、混合ガスを高精製度で分離することができるガス分離システム及びガス分離方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明のガス分離システムを利用したガス分離装置の実施形態を示すブロック図である。
【図２】実施例１における分離係数αが１０の場合の、各箇所におけるガス流量を示す。
【図３】実施例１における分離係数αが２５の場合の、各箇所におけるガス流量を示す。
【図４】実施例１における分離係数αが３０の場合の、各箇所におけるガス流量を示す。
【図５】実施例１における分離係数αが５０の場合の、各箇所におけるガス流量を示す。
【図６】実施例２における分離係数αと返送率（％）の関係を示す。
【図７】実施例３の返送量と比較例１の返送量との比較対比を示す。
【図８】実施例４の返送量と比較例２の返送量との比較対比を示す。
【図９】特許文献１に記載のガス分離装置の実施形態を示すブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００２９】
つぎに、本発明の実施の形態を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３０】
図１は、本発明のガス分離システムを利用したガス分離装置の実施形態を示すブロック図である。このブロック図において、ガス流路の特定の位置における流量を示すために、特定の位置に[０]、[１]、[２]、[３]、[４]、[５]及び[６]の符号を付している。
【００３１】
位置[０]は、コンプレッサーの入口位置、位置[１]は第１分離膜モジュールの透過ガス（第１透過ガス）の流出位置、位置[２]は第１分離膜モジュールの非透過ガス（第１非透過ガス）の流出位置、位置[３]は第２分離膜モジュールの透過ガス（第２透過ガス）の流出位置、位置[４]は第２分離膜モジュールの非透過ガス（第２非透過ガス）の流出位置、位置[５]は第３分離膜モジュールの透過ガス（第３透過ガス）の流出位置、位置[６]は第３分離膜モジュールの非透過ガス（第３非透過ガス）の流出位置を示す。以下、本明細書においてこの符号が付された個所は同一の位置を示すものとし、「位置[i]」と記載する。
【００３２】
被分離ガスは、コンプレッサーによって第１分離膜モジュールの駆動圧力以上（例えば１４．５Ｂａｒ）まで加圧されて第１分離膜モジュールに入り、分離膜によって第１透過ガスと第１非透過ガスに分離される。例えば、ＣＯ２ガスとＣＨ４ガスが５０％ずつ混合しているガスの場合は、第１分離膜モジュールでは完全には分離されずに、第１透過ガス（ＣＯ２ガス）に第１非透過ガス（ＣＨ４ガス）が混入することになる。この混入度は分離膜の分離係数に依存する。
【００３３】
図１に示す実施形態は、被分離ガスがバイオガスのように、第１分離膜モジュールの駆動圧力よりも低い圧力しか有していない場合を想定している。被分離ガスは、図１に示すようにコンプレッサーで加圧されて第１分離膜モジュールに供給される。被分離ガスが天然ガスの場合においては、もともとの天然ガスの圧力が、第１分離膜モジュールが必要とする駆動圧力以上の場合がある。このような場合、被分離ガスは、コンプレッサーで加圧されずに、減圧バルブ等で分離膜モジュールが必要とする駆動圧力に減圧されて第１分離膜モジュールに供給される。
【００３４】
位置[１]のガスは全て第３分離膜モジュールに供給され、位置[１]の圧力は、例えば２．５ｂａｒとなるように調整されている。位置[２]のガスは、第２分離膜モジュールに供給され、第２分離膜モジュールの位置[４]より非透過ガス（第１のガス）が流出する。位置[３]の透過ガスは、真空ポンプを通って第３分離膜モジュールに供給される。第３分離膜モジュールの透過ガス（第２のガス）は位置[５]より流出し、非透過ガスは位置[６]から位置[０]に返送され、コンプレッサーで昇圧されて再度第１分離膜モジュールに供給される。
【００３５】
実施例１
図１に示すガス分離システムによって、ＣＯ２ガスとＣＨ４ガスとの混合ガスを被分離ガスとしたときのガス分離を、分離係数αが１０、２５、３０及び５０の場合でシミュレーション試験を行った。被分離ガスの流量は１Ｎｍ３／ｈｒとし、ＣＯ２ガス濃度を５０ｍｏｌ％とし、ＣＨ４ガス濃度を５０ｍｏｌ％とした。
【００３６】
このときの位置[０]〜位置[６]におけるＣＯ２ガスとＣＨ４ガスの流量（ｍ３／ｈｒ）を表１〜４に示す。位置[１]〜位置[６]におけるＣＯ２ガスとＣＨ４ガスの濃度（ｍｏｌ％）を表５〜８に示す。
【００３７】
表１は、分離係数αが１０のとき、表２はαが２５のとき、表３はαが３０のとき、表４はαが５０のときの成分毎の流量データを示している。
【００３８】
【表１】
2020032330.tif 000003
【００３９】
【表２】
2020032330.tif 000004
【００４０】
【表３】
2020032330.tif 000005
【００４１】
【表４】
2020032330.tif 000006
表１〜表４を総合的に見ると、分離係数αの大きさによって以下のようになっていることがわかる。
【００４２】
位置[６]における合計流量は、α＝１０のときは０．７２１で、α＝２５のときは０．６０９で、α＝３０のときは０．３９７で、α＝５０のときは０．０７６となり、分離係数αが大きくなるに伴って減少した。
【００４３】
位置[０]における合計流量は、被分離ガスの流量と位置[６]の流量の合計であり、α＝１０のときは１．７２１で、α＝２５のときは１．６０９で、α＝３０のときは１．３９７で、α＝５０のときは１．０７６となり、分離係数αが大きくなるに伴って減少した。
【００４４】
この傾向は、位置[１]、[２]及び[３]における合計流量についても同様の結果となった。
【００４５】
分離係数αが１０の場合の各位置における流量を図２に、αが２５の場合を図３に、αが３０の場合を図４に、αが５０の場合を図５に示す。この４つの図を比較すると、[０]〜[３]及び[６]の各位置におけるガスの流量は、分離係数αが大きくなればなるほど少なくなることが明確に示されている。
【００４６】
表５は、分離係数αが１０のとき、表６はαが２５のとき、表７はαが３０のとき、表８はαが５０のときの成分毎の濃度データを示している。
【００４７】
【表５】
2020032330.tif 000007
【００４８】
【表６】
2020032330.tif 000008
【００４９】
【表７】
2020032330.tif 000009
【００５０】
【表８】
2020032330.tif 000010
位置[１]の第１透過ガスのＣＯ２濃度（ｍｏｌ％）を見ると、分離係数α＝１０のときは８７．０で、α＝２５のときは９５．８で、α＝３０のときは９５．０で、α＝５０のときは９６．６となり、分離係数αが大きくなるに伴って、第１透過ガスのＣＯ２濃度はほぼ増加傾向にある。
【００５１】
位置[３]の第２透過ガスのＣＯ２濃度（ｍｏｌ％）を見ると、分離係数α＝１０のときは４９．２で、α＝２５のときは７５．９で、α＝３０のときは６８．８で、α＝５０のときは８１．９となり、分離係数αが大きくなるに伴って、第２透過ガスのＣＯ２濃度は増加傾向にあるが、分離係数αが２５と３０との比較では分離係数αが３０のときの方が２５のときに比べて小さくなっている。これは位置[３]における第２透過ガスの流量が大きく減少していることに起因していると考えられる。
【００５２】
位置[５]の第３透過ガスのＣＯ２濃度（ｍｏｌ％）を見ると、分離係数α＝１０のときは９５．９で、α＝２５のときは９９．４で、α＝３０のときは９９．５で、α＝５０のときは９９．５となり、分離係数αが大きくなるに伴って第３透過ガスのＣＯ２濃度は増加し、分離係数αが３０となって飽和している。
【００５３】
位置[２]の第１非透過ガスのＣＯ２濃度（ｍｏｌ％）を見ると、分離係数α＝１０のときは２２．９で、α＝２５のときは２８．８で、α＝３０のときは１７．３で、α＝５０のときは２１．５となり、分離係数αが変動しても、第１非透過ガスのＣＯ２濃度は、１７．７〜２８．８（ｍｏｌ％）で、傾向が見られず、第１非透過ガスには分離係数αが１０〜５０の範囲内においては、約２割前後のＣＯ２ガスが混入するという結果であった。
【００５４】
位置[４]の第２非透過ガスのＣＯ２濃度（ｍｏｌ％）を見ると、分離係数α＝１０〜５０のときは１．５（ｍｏｌ％）の一定値となった。
【００５５】
位置[６]の第３非透過ガスのＣＯ２濃度（ｍｏｌ％）を見ると、分離係数α＝１０のときは６２．１で、α＝２５のときは８３．２で、α＝３０のときは７９．０で、α＝５０のときは４５．５となり、分離係数αが変動しても、第３非透過ガスのＣＯ２濃度は４５．５〜８３．２（ｍｏｌ％）で、傾向が見られなかった。これは位置[１]及び[３]における第１透過ガス及び第２透過ガスの流量が変動しているために傾向が見られないものと考えられる。
【００５６】
実施例２
次に、図１に示すガス分離システムを用いて、分離係数αが１０、２０、２５、３０、３２、３５、４０、４５及び５０の９つのケースで、位置[４]におけるＣＨ４ガス濃度が９８．５（ｍｏｌ％）以上であり、位置[５]におけるＣＨ４ガス濃度が０．５（ｍｏｌ％）以下となるかどうかのシミュレーション試験をし、位置[６]における返送量（ｍ３／ｈｒ）の計算を行った。
【００５７】
この実施例２のシミュレーション試験では、実施例１のときと同じく、被分離ガスの流量を１Ｎｍ３／ｈｒとし、ＣＯ２ガス濃度を５０（ｍｏｌ％）とし、ＣＨ４ガス濃度を５０（ｍｏｌ％）とした。実施例２の結果を、表９に示す。
【００５８】
【表９】
2020032330.tif 000011
表９を見ると、位置[４]におけるＣＨ４ガス濃度（ｍｏｌ％）は、分離係数αが１０〜５０の全てにおいて９８．５（ｍｏｌ％）以上となっていた。位置[４]における第２非透過ガス（第１のガス）がＣＨ４製品ガスとなるので、ＣＨ４ガス濃度９８．５（ｍｏｌ％）を被分離ガスの要求精製度とすると、この要求精製度を満足するのに必要な分離膜の最小分離係数は１０で良いことがわかる。
【００５９】
位置[５]におけるＣＨ４ガス濃度（ｍｏｌ％）は、分離係数αが１０〜２５に対しては０．６〜４．１（ｍｏｌ％）であり、分離係数αが３０〜５０に対しては０．５（ｍｏｌ％）となっていた。
【００６０】
位置[６]における返送量（ｍ３／ｈｒ）は、分離係数が大きくなればなるほど少なくなっていた。被分離ガス１ｍ３／ｈｒに対する位置[６]における返送量の比を返送率（％）で表したものを、表９の右端欄に記載している。表９の返送率を見ると、分離係数αが２５から３０に変化すると返送率が大きく減少している。
【００６１】
分離係数αを横軸（Ｘ軸）に、返送率を縦軸（Ｙ軸）とし折れ線グラフで表したものを図６に示している。この折れ線グラフを見ても、分離係数α＝３０を境として左側の返送率が大きく、右側の返送率が小さくなっているのがわかる。しかも、分離係数α＝３０以上であれば位置[５]における第３透過ガス（第２のガス）中のＣＨ４ガス濃度が０．５（ｍｏｌ％）まで低下することから、より高い精製度が要求される場合、分離膜モジュールに用いる分離膜の最小分離係数αは、３０であることが好ましいことがわかる。
【００６２】
実施例３
ＣＯ２ガスとＣＨ４ガスの混合ガスであって、混合比が５０ｍｏｌ％ずつの被分離ガスを、本願発明(図１参照)と特許文献１に記載のガス分離装置（図９参照）を用いてガス分離を行った時の結果を表１０及び表１１に示す。表１０は、各位置におけるガス流量（ｍ３／ｈｒ）と返送量（ｍ３／ｈｒ）を示し、表１１は、各位置におけるＣＨ４濃度を示している。なお、各位置の符号の表記で、実施例３の位置にはダッシュ記号なしで、比較例１の位置にはダッシュ記号有りで記載している。
【００６３】
【表１０】
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【００６４】
【表１１】
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表１０に記載の返送量の結果によると、実施例３では返送量が０．３９７ｍ３／ｈｒで、比較例１では０．４４６ｍ３／ｈｒであり、実施例３における返送量は、比較例１の返送量に対して８８％となっており、返送ガスの加圧に要する動力は、１２％だけ実施例３の方が比較例１よりも削減できている。
【００６５】
表１１の位置[4],[4']における第２非透過ガス中ＣＨ４濃度の欄がＣＨ４製品ガスの濃度であり、実施例３では９８．５ｍｏｌ％であるのに対して、比較例１では９３．８ｍｏｌ％であった。実施例３は、比較例１と比べて４．７ｍｏｌ％高い精製度であった。
【００６６】
図７は、実施例３の返送量と比較例１の返送量との差異を示す棒グラフである。
【００６７】
実施例４
次に、実施例３及び比較例１の試験条件と分離係数のみ異なったシミュレーション試験を行った。その試験を実施例４と比較例２として示す。分離膜の分離係数を１０とした。その結果を下記表１２と表１３に示す。
【００６８】
【表１２】
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【００６９】
【表１３】
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表１２に記載の返送量の結果によると、実施例４では返送量が０．７２１ｍ３／ｈｒで、比較例２では０．８４４ｍ３／ｈｒであり、実施例４における返送量は、比較例２の返送量に対して８２％となっており、返送ガスの加圧に要する動力は、１８％だけ実施例４の方が比較例２よりも削減できている。
【００７０】
表１３の位置[4],[4']における第２非透過ガス中ＣＨ４濃度の欄がＣＨ４製品ガスの濃度であり、実施例４では９８．５ｍｏｌ％であるのに対して、比較例２では９７．３ｍｏｌ％であった。実施例４は、比較例２と比べて１．２ｍｏｌ％高い精製度であった。
【００７１】
図８は、実施例４の返送量と比較例２の返送量との差異を示す棒グラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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