(57)【要約】      （修正有）【課題】エンジン油（ＥＯ）組成物の高温・高剪断性能を向上させるための添加剤の提供。【解決手段】直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含み、かつ７．０〜７．５の平均炭素数および３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上の質量平均分子量を有するポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー、その製造、かかるポリマーを含む潤滑剤組成物、ならびに潤滑剤組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーにおいて、平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項２】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項３】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％含む、請求項１または２記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項４】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含む、請求項１から３までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項５】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％と
を含む、請求項１から３までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項６】
３００，０００〜１，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の質量平均分子量Ｍｗを有する、請求項１から５までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項７】
１００，０００〜３００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から５までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項８】
１００，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から５までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項９】
（Ａ）基油を６０〜８０質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを２０〜４０質量％と
を含む、添加剤組成物。
【請求項１０】
さらに、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを、前記添加剤組成物の全質量を基準として０〜３質量％
含む、請求項９記載の添加剤組成物。
【請求項１１】
前記基油（Ａ）は、ＡＰＩグループＩ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶおよびＶの油ならびにそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項９または１０記載の添加剤組成物。
【請求項１２】
前記基油（Ａ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ４４５に準拠して測定した場合に、３〜５ｍｍ２／ｓのＫＶ１００を有することを特徴とする、請求項９から１１までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１３】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項９から１２までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１４】
潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の所定のＨＴＨＳ１５０でのＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させる方法であって、
（ａ）請求項９から１３までのいずれか１項記載の添加剤組成物を潤滑油組成物に添加するステップと、
（ｂ）前記潤滑油組成物のＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させるステップと
を含む、方法。
【請求項１５】
前記添加剤組成物の全質量を基準として、
（Ａ）基油を８１．４〜９８．９７質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを１〜３質量％と、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを０．０３〜０．６質量％と、
（Ｄ）１種以上のさらなる添加剤を０〜１５質量％と
を含む、潤滑油組成物。
【請求項１６】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項１５記載の潤滑油組成物。
【請求項１７】
成分（Ｄ）は、慣用のＶＩ向上剤、分散剤、消泡剤、界面活性剤、酸化防止剤、流動点降下剤、摩耗防止添加剤、極圧添加剤、摩擦調整剤、腐食防止添加剤、染料およびそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項１５または１６記載の潤滑油組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含み、かつ７．０〜７．５の平均炭素数および３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上の質量平均分子量を有するポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー、その製造、かかるポリマーを含む潤滑剤組成物、ならびに潤滑剤組成物、特にエンジン油（ＥＯ）組成物の高温高剪断性能を向上させるためのその使用に関する。
【０００２】
発明の背景
モーター油の配合は、一般にＳＡＥ  Ｊ３００規格（ＳＡＥ＝Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ａｕｔｏｍｏｔｉｖｅ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒｓ、自動車技術者協会）により定められている。この規格では、モーター油がＳＡＥ粘度グレードｘＷ−ｙ（ここで、ｘ＝０、５、１０、１５、２０、３５であり、かつｙ＝８、１２、１６、２０、３０、４０、５０、６０である）に分類されている。これは、例えば動粘度ＫＶおよび高温高剪断粘度ＨＴＨＳにより行われ、これらのパラメーターは、エンジン保護にとって重要である。通常は、潤滑油への添加剤の添加によって潤滑剤の特性を向上させる。その増粘効率を向上させ、かつエンジンを保護するために、通常は潤滑剤に粘度指数（ＶＩ）向上剤が添加される。
【０００３】
ＶＩ向上剤の増粘効率は、所定の添加率でのそのＫＶ１００（１００℃での動粘度）によって規定される。同一の添加率でＫＶ１００が比較的高いことが、性能基準および正味の添加費用に有益であると考えられる。増粘効率の向上に伴って高温高剪断安定性ＨＴＨＳ１００も増大してしまうことは当技術分野において周知であり、これは、新規のＶＩ向上剤の開発には慎重なバランスが必要とされることを意味している。
【０００４】
さらに、ＶＩ向上剤の添加率を低下させるためには、所定のＨＴＨＳ１５０での増粘効率を向上させることが望ましい。ＶＩ向上剤の増粘効率が高ければ添加率は低くなり、つまり目標とするＨＴＨＳ１５０値に達するのに必要なポリマーがより少なくなる。このことから、最適なＶＩ向上剤について次のような仮定が導かれる。最良の燃費結果を達成するには、添加率、最小ＫＶ４０およびＨＴＨＳ１００を低く抑えるべく、所定のＨＴＨＳ１５０条件で高い増粘効率を提供することが望ましく、その際、ＫＶ１００は、Ｊ３００規格で要求されている値を十分に上回ることが望ましい。典型的には、優れた燃費性能に向けたＶＩ向上剤が開発されると、例えば所定の２．６ｍＰａ・ｓのＨＴＨＳ１５０での０Ｗ２０配合物においてＨＴＨＳ１００値は最小限に抑えられる。この場合に見られる典型的な効果の１つに、これと並行してＫＶ１００値が低下してしまうことが挙げられる。これは、１００℃での高温高剪断（ＨＴＨＳ）増粘性の低下と並行して１００℃での増粘性が低下するためである。
【０００５】
潤滑油組成物、特にエンジン油配合物のためのより厳格な配合基準を満たすべく、ＶＩ向上剤のＫＶ１００、ＨＴＨＳ１００、ＨＴＨＳ１５０性能をさらにより向上させることが依然として必要である。例えばＳＡＥ  Ｊ３００によれば、十分なエンジン保護のためには、０Ｗ２０エンジン油配合物についてのＫＶ１００は、所定の２．６ｍＰａ・ｓのＨＴＨＳ１５０において少なくとも６．９ｍｍ２／ｓであることが望ましい。これは、最適な燃費のためにはＨＴＨＳ１００およびＫＶ４０を最小限に抑えつつ、一方でＫＶ１００を＞６．９ｃＳｔに保つ必要があることを意味する。
【０００６】
さらにＳＡＥ  Ｊ３００によれば、０Ｗ２０エンジン油の低温ポンピング粘度（ＭＲＶ）が、−４０℃で降伏応力なしで最大６０，０００ｍＰａ・ｓであることが望ましい。
【０００７】
ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーが効率的なＶＩ向上剤であることは、当技術分野において周知である。
【０００８】
米国特許第５８３４４０８号明細書（ＵＳ  ５８３４４０８）には、１．０〜２．０、好ましくは１．０〜１．５の多分散度を有する、メチルメタクリラート、ラウリルメタクリラートおよびステアリルメタクリラートを含むポリアルキルメタクリラート系ポリマーが開示されている。かかるポリマーは、潤滑油組成物における流動点降下剤として主に利用される。しかし、エンジン油配合物におけるかかるポリマーの性能ならびにＫＶ４０、ＫＶ１００およびＨＴＨＳ１００に対するその効果に関する詳細は記載されていない。
【０００９】
米国特許第６７４６９９３号明細書（ＵＳ  ６７４６９９３）には、特定のアルキルメタクリラートを特定の範囲で含有するポリアルキルメタクリラート系ポリマーが開示されている。質量平均分子量は総じて５，０００〜２，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲であってよいが、実施例では２０，０００〜６０，０００ｇ／ｍｏｌという狭い範囲内のみである。しかし、エンジン油配合物におけるかかるポリマーの性能ならびにＫＶ４０、ＫＶ１００およびＨＴＨＳ１００に対するその効果に関する詳細は記載されていない。
【００１０】
驚くべきことに、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含み、かつ少なくとも３００，０００ｇ／ｍｏｌの質量平均分子量Ｍｗおよび７．０〜７．５の平均炭素数を有するポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーが、潤滑油組成物、特にエンジン油配合物における粘度指数向上剤として性能プロフィールの向上を示すことが見出された。
【００１１】
発明の詳細な説明
本発明の第一の対象は、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーにおいて、平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーに関する。
【００１２】
平均炭素数とはモル炭素数に相当し、これを、コポリマーの組成に基づいて、すなわち各アルキル（メタ）アクリラートのアルキル数のモル平均の算出によって算出した。
【００１３】
本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーの質量平均分子量は、好ましくは３００，０００〜２，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にあり、より好ましくは３００，０００〜１，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にあり、特に好ましくは５００，０００〜１，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にある。本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーの数平均分子量は、好ましくは１００，０００〜３００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にあり、より好ましくは１００，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にあり、特に好ましくは１１０，０００〜１５０，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にある。
【００１４】
好ましくは、本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーは、２〜８の範囲の、より好ましくは３〜７の範囲の多分散度（Ｄ）Ｍｗ／Ｍｎを有する。
【００１５】
ＭｗおよびＭｎは、市販のポリメチルメタクリラート標準物質を用いたサイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）により測定される。この測定は、ポリメチルメタクリラート（ＰＭＭＡ）校正物質を用いた４０℃でのテトラヒドロフラン中でのＲＩ（屈折率）検出器を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって行われる。
【００１６】
本発明の好ましい第一の対象は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含む上記のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーに関する。
【００１７】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーの全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）および（ｂ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００１８】
用語「（メタ）アクリラート」とは、アクリル酸のエステルおよびメタクリル酸のエステルの双方を意味する。メタクリル酸エステルのエステルが好ましい。
【００１９】
本発明により使用するためのＣ１〜４アルキル（メタ）アクリラートは、（メタ）アクリル酸と１〜４個の炭素原子を有する直鎖または分枝鎖アルコールとのエステルである。用語「Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラート」には、特定の長さのアルコールと（メタ）アクリル酸との個々のエステルと、同様に異なる長さのアルコールと（メタ）アクリル酸とのエステルの混合物とが包含される。適切なＣ１〜４アルキル（メタ）アクリラートとしては、例えばメチル（メタ）アクリラート、エチル（メタ）アクリラート、ｎ−プロピル（メタ）アクリラート、イソプロピル（メタ）アクリラート、ｎ−ブチル（メタ）アクリラート、イソブチル（メタ）アクリラートおよびｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリラートが挙げられる。特に好ましいＣ１〜４アルキル（メタ）アクリラートは、メチル（メタ）アクリラートおよびｎ−ブチル（メタ）アクリラートである。メチルメタクリラートおよびｎ−ブチルメタクリラートが特に好ましい。
【００２０】
本発明により使用するためのＣ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートは、（メタ）アクリル酸と１０〜１６個の炭素原子を有する直鎖または分枝鎖アルコールとのエステルである。用語「Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラート」には、特定の長さのアルコールと（メタ）アクリル酸との個々のエステルと、同様に異なる長さのアルコールとメタクリル酸とのエステルの混合物とが包含される。適切なＣ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートとしては、例えばデシル（メタ）アクリラート、ウンデシル（メタ）アクリラート、５−メチルウンデシル（メタ）アクリラート、ドデシル（メタ）アクリラート、２−メチルドデシル（メタ）アクリラート、トリデシル（メタ）アクリラート、５−メチルトリデシル（メタ）アクリラート、テトラデシル（メタ）アクリラート、ペンタデシル（メタ）アクリラートおよびヘキサデシル（メタ）アクリラートが挙げられる。これらの中で、直鎖Ｃ１２〜１４アルコール混合物のメタクリル酸エステル（Ｃ１２〜１４アルキルメタクリラート）が特に好ましい。
【００２１】
本発明により使用するためのＣ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートは、（メタ）アクリル酸と１８〜２４個の炭素原子を有する直鎖アルコールとのエステルである。用語「Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラート」には、特定の長さのアルコールと（メタ）アクリル酸との個々のエステルと、同様に異なる長さのアルコールと（メタ）アクリル酸とのエステルの混合物とが包含される。適切な直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートとしては、例えばオクタデシル（メタ）アクリラート、ノナデシル（メタ）アクリラート、エイコシル（メタ）アクリラートおよびドコシル（メタ）アクリラートが挙げられる。これらの中で、特に好ましいメタクリル酸エステルは、直鎖Ｃ１８アルコールのメタクリル酸エステルである。
【００２２】
本発明のさらなる好ましい第一の対象は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％と
を含む上記のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーに関する。
【００２３】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーの全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００２４】
本発明によるポリマーは、それを含む潤滑油組成物の（例えば所定の２．６ｍＰａ・ｓのＨＴＨＳ１５０での）低いＫＶ４０およびＨＴＨＳ１００値へのその寄与によって特徴付けられる。
【００２５】
したがって、本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーは、文書ＳＡＥ  Ｊ３００に定められた粘度特性を有する一般的なグレードのモーター油のいずれにも使用することができる。
【００２６】
したがって本発明のさらなる対象は、潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の動粘度およびＨＴＨＳ性能を高めるための、本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーの使用に関する。
【００２７】
本発明のさらなる対象は、本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーを添加することによって、潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の動粘度およびＨＴＨＳ性能を高める方法に関する。
【００２８】
本発明のさらなる対象は、（所定のＨＴＨＳ１５０となるように配合した場合、例えば０Ｗ２０配合物についてはＨＴＨＳ１５０が２．６ｍＰａ・ｓとなるように配合した場合、）潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の所定のＨＴＨＳ１５０でのＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させるための本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーの使用に関する。
【００２９】
本発明のさらなる対象は、本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーを添加することによって、（所定のＨＴＨＳ１５０となるように配合した場合、例えば０Ｗ２０配合物についてはＨＴＨＳ１５０が２．６ｍＰａ・ｓとなるように配合した場合、）潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の所定のＨＴＨＳ１５０でのＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させる方法に関する。
【００３０】
本発明の第二の対象は、
（Ａ）基油を６０〜８０質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを２０〜４０質量％と
を含む添加剤組成物に関する。
【００３１】
各成分（Ａ）および（Ｂ）の含分は、添加剤組成物の全質量を基準とする。特定の一実施形態において、成分（Ａ）および（Ｂ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００３２】
添加剤組成物に使用される基油には、潤滑粘度の油が含まれる。かかる油としては、天然油および合成油、水添分解、水添およびハイドロフィニッシングにより得られた油、未精製油、精製油、再精製油またはそれらの混合物が挙げられる。
【００３３】
また、基油は、米国石油学会（ＡＰＩ）により規定された通りに定められてもよい（２００８年４月版“Ａｐｐｅｎｄｉｘ  Ｅ−ＡＰＩ  Ｂａｓｅ  Ｏｉｌ  Ｉｎｔｅｒｃｈａｎｇｅａｂｉｌｉｔｙ  Ｇｕｉｄｅｌｉｎｅｓ  ｆｏｒ  Ｐａｓｓｅｎｇｅｒ  Ｃａｒ  Ｍｏｔｏｒ  Ｏｉｌｓ  ａｎｄ  Ｄｉｅｓｅｌ  Ｅｎｇｉｎｅ  Ｏｉｌｓ”，第１．３部副題１．３．“Ｂａｓｅ  Ｓｔｏｃｋ  Ｃａｔｅｇｏｒｉｅｓ”を参照のこと）。
【００３４】
現在、ＡＰＩにより、潤滑剤ベースストックの５つのグループが定められている（ＡＰＩ  １５０９，  Ａｎｎｅｘ  Ｅ  −  ＡＰＩ  Ｂａｓｅ  Ｏｉｌ  Ｉｎｔｅｒｃｈａｎｇｅａｂｉｌｉｔｙ  Ｇｕｉｄｅｌｉｎｅｓ  ｆｏｒ  Ｐａｓｓｅｎｇｅｒ  Ｃａｒ  Ｍｏｔｏｒ  Ｏｉｌｓ  ａｎｄ  Ｄｉｅｓｅｌ  Ｅｎｇｉｎｅ  Ｏｉｌｓ，  Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ  ２０１１）。グループＩ、ＩＩおよびＩＩＩは、含まれる飽和分および硫黄分ならびにその粘度指数により分類される鉱油であり、グループＩＶは、ポリ−α−オレフィンであり、グループＶは、他のすべてのものであり、例えばエステル油類が含まれる。以下の表に、これらのＡＰＩ分類を例示する。
【００３５】
【表１】
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【００３６】
本発明による添加剤組成物または潤滑組成物の製造への使用に適した無極性基油の１００℃での動粘度（ＫＶ１００）は、ＡＳＴＭ  Ｄ４４５によれば、好ましくは２〜１０ｍｍ２／ｓの範囲にあり、より好ましくは３〜５ｍｍ２／ｓの範囲にある。
【００３７】
本発明により使用することができるさらなる基油は、グループＩＩ、ＩＩＩのフィッシャー・トロプシュ系基油である。
【００３８】
フィッシャー・トロプシュ系基油は、当技術分野において知られている。用語「フィッシャー・トロプシュ系」は、基油がフィッシャー・トロプシュ法の合成生成物であるか、または同合成生成物から誘導されることを意味する。フィッシャー・トロプシュ系基油は、ＧＴＬ（Ｇａｓ−Ｔｏ−Ｌｉｑｕｉｄ、ガス液化）基油とも呼ばれる場合がある。本発明の潤滑組成物において基油として好都合に使用することのできる適切なフィッシャー・トロプシュ系基油は、例えば欧州特許第０７７６９５９号明細書（ＥＰ  ０７７６９５９）、同第０６６８３４２号明細書（ＥＰ  ０６６８３４２）、国際公開第９７／２１７８８号（ＷＯ  ９７／２１７８８）、同第００／１５７３６号（ＷＯ  ００／１５７３６）、同第００／１４１８８号（ＷＯ  ００／１４１８８）、同第００／１４１８７号（ＷＯ  ００／１４１８７）、同第００／１４１８３号（ＷＯ  ００／１４１８３）、同第００／１４１７９号（ＷＯ  ００／１４１７９）、同第００／０８１１５号（ＷＯ  ００／０８１１５）、同第９９／４１３３２号（ＷＯ  ９９／４１３３２）、欧州特許第１０２９０２９号明細書（ＥＰ  １０２９０２９）、国際公開第０１／１８１５６号（ＷＯ  ０１／１８１５６）、同第０１／５７１６６号（ＷＯ  ０１／５７１６６）および同第２０１３／１８９９５１号（ＷＯ  ２０１３／１８９９５１）に開示された基油である。
【００３９】
特に、エンジン油配合物について、ＡＰＩグループＩＩもしくはＩＩＩまたはその混合物の基油が使用される。
【００４０】
本発明の添加剤組成物は好ましくは、該添加剤組成物の全質量を基準として、基油（Ａ）を６５〜７５質量％と、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｂ）を２５〜３５質量％とを含む。
【００４１】
本発明による好ましい添加剤組成物は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含む上記のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）を含む。
【００４２】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｂ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００４３】
本発明によるさらなる好ましい添加剤組成物は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％と
を含む上記のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）を含む。
【００４４】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｂ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００４５】
添加剤組成物は、潤滑油組成物の動粘度およびＨＴＨＳ性能へのその寄与によって特徴付けられる。
【００４６】
したがって、本発明のさらなる対象は、潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の動粘度およびＨＴＨＳ性能を高めるための、本発明による添加剤組成物の使用に関する。
【００４７】
本発明のさらなる対象は、本発明による添加剤組成物を添加することによって、潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の動粘度およびＨＴＨＳ性能を高める方法に関する。
【００４８】
本発明のさらなる対象は、（所定のＨＴＨＳ１５０となるように配合した場合、例えば０Ｗ２０配合物についてはＨＴＨＳ１５０が２．６ｍＰａ・ｓとなるように配合した場合、）潤滑油組成物、特にエンジン油配合物のＫＶ１００を高めつつＨＴＨＳ１００を減少させるための本発明による添加剤組成物の使用に関する。
【００４９】
本発明のさらなる対象は、本発明による添加剤組成物を添加することによって、（所定のＨＴＨＳ１５０となるように配合した場合、例えば０Ｗ２０配合物についてはＨＴＨＳ１５０が２．６ｍＰａ・ｓとなるように配合した場合、）潤滑油組成物、特にエンジン油配合物のＫＶ１００を高めつつＨＴＨＳ１００を減少させる方法に関する。
【００５０】
本発明のさらなる対象は、さらに
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを、添加剤組成物の全質量を基準として０〜３質量％
含む、上記の添加剤組成物に関する。
【００５１】
平均炭素数とはモル炭素数に相当し、これを、コポリマーの組成に基づいて、すなわち各アルキル（メタ）アクリラートのアルキル数のモル平均の算出によって算出した。
【００５２】
成分（Ｃ）は、流動点降下剤（ＰＰＤ）として添加される。ＰＰＤの有効性は、潤滑油が流動できなくなる直前の温度（流動点）を測定することによって定量化されてきた。したがって、ＰＰＤは伝統的には、流動点を降下させるその能力に基づいて選択されていた。しかし、流動点が潤滑油の低温性能の唯一の指標であるわけではない。エンジン油のもう１つの重要な性能指標は、ＡＳＴＭ  Ｄ４６８４に準拠して測定される低温での油のポンピング性である。ポンピング性は、低剪断速度粘度および降伏応力に関して測定される。これらのパラメーターはどちらも標準化冷却プロファイル（ＴＰ−１）を使用したＭｉｎｉ  Ｒｏｔａｒｙ  Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ（ＭＲＶ）により測定され、それによれば、油は、（０Ｗグレードの場合には）ＡＳＴＭ  Ｄ４６８４に記載の速度で−５〜−４０℃に冷却される。国際エンジン油規格ＳＡＥ  Ｊ３００には、ＡＳＴＭ  Ｄ４６８４に準拠した油のポンピング性も重要な要件として含まれている。
【００５３】
成分（Ｃ）はさらに、平均炭素数が１２．５〜１３．０であることを特徴とする。ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーの質量平均分子量は、好ましくは５０，０００〜９０，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にある。
【００５４】
成分（Ｃ）のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーはさらに、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを８８〜９８質量％と、
（ｂ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを２〜６質量％と、
（ｃ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを０〜１０質量％と
を含む。
【００５５】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｃ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００５６】
成分（Ｃ）のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーはさらに、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを９５〜９７質量％と、
（ｂ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを３〜５質量％と
を含む。
【００５７】
各成分（ａ）および（ｂ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｃ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）および（ｂ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００５８】
本発明の第三の対象は、
（Ａ）基油を８１．４〜９８．９７質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを１〜３質量％と、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを０．０３〜０．６質量％と、
（Ｄ）１種以上のさらなる添加剤を０〜１５質量％と
を含む潤滑油組成物に関する。
【００５９】
各成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の含分は、潤滑油組成物の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００６０】
本発明による潤滑油組成物は、ＡＳＴＭ  Ｄ７０４２に準拠して測定した場合にそのＫＶ４０値が低く、かつＫＶ１００値が高く、かつＡＳＴＭ  Ｄ６６１６に準拠して測定した場合にそのＨＴＨＳ１００値が低く、かつその添加率が低いことを特徴とする。
【００６１】
ＳＡＥ  Ｊ３００に準拠して０Ｗ２０配合物に対して所定の２．６ｍＰａ・ｓのＨＴＨＳ１５０目標値となるように配合した場合、本発明の潤滑油配合物は、３３〜３６ｍｍ２／ｓ（異なるＰＰＤを用いた場合には３３〜３７ｍｍ２／ｓ）の範囲のＫＶ４０値を示す。
【００６２】
ＫＶ１００値は、Ｊ３００規格で定められているように６．９〜９．３ｍｍ２／ｓの範囲にある。
【００６３】
本発明による潤滑油組成物はさらに、粘度指数（ＶＩ）が高いことを特徴とする。ＶＩは、０Ｗ２０配合物については少なくとも２１５であり、好ましくは２１５〜２４０の範囲にある。
【００６４】
好ましくは、１種以上の添加剤（Ｄ）の全濃度は、潤滑油組成物の全質量を基準として０．０５〜１５質量％であり、より好ましくは３〜１０質量％である。
【００６５】
本発明による好ましい潤滑油組成物は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含む上記のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）を含む。
【００６６】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｂ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００６７】
本発明によるさらに好ましい潤滑油組成物は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％と
を含む上記のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）を含む。
【００６８】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｂ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００６９】
成分（Ｃ）はさらに、平均炭素数が１２．５〜１３．０であることを特徴とする。ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーの質量平均分子量は、好ましくは５０，０００〜９０，０００ｇ／ｍｏｌの範囲にある。
【００７０】
成分（Ｃ）のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーはさらに、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを８８〜９８質量％と、
（ｂ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを２〜６質量％と、
（ｃ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを０〜１０質量％と
を含む。
【００７１】
各成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｃ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００７２】
成分（Ｃ）のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーはさらに、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを９５〜９７質量％と、
（ｂ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを３〜５質量％と
を含む。
【００７３】
各成分（ａ）および（ｂ）の含分は、ポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマー（Ｃ）の全組成を基準とする。特定の一実施形態において、成分（ａ）および（ｂ）の割合の合計は、１００質量％である。
【００７４】
本発明による潤滑油組成物は、成分（Ｄ）として、従来のＶＩ向上剤、分散剤、消泡剤、界面活性剤、酸化防止剤、流動点降下剤（上記で成分（Ｃ）として規定したもの以外のもの）、摩耗防止添加剤、極圧添加剤、摩擦調整剤、腐食防止添加剤、染料およびそれらの混合物からなる群から選択される、さらなる添加剤を含んでもよい。
【００７５】
従来のＶＩ向上剤としては、水添スチレン−ジエンコポリマー（ＨＳＤ、米国特許第４１１６９１７号明細書（ＵＳ  ４１１６９１７）、米国特許第３７７２１９６号明細書（ＵＳ  ３７７２１９６）および米国特許第４７８８３１６号明細書（ＵＳ  ４７８８３１６））、特にブタジエンおよびイソプレンをベースとするもの、ならびにオレフィンコポリマー（ＯＣＰ，  Ｋ．  Ｍａｒｓｄｅｎ：  “Ｌｉｔｅｒａｔｕｒｅ  Ｒｅｖｉｅｗ  ｏｆ  ＯＣＰ  Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ  Ｍｏｄｉｆｉｅｒｓ”，  Ｌｕｂｒｉｃａｔｉｏｎ  Ｓｃｉｅｎｃｅ１（１９８８），  ２６５）、特にポリ（エチレン−ｃｏ−プロピレン）型のもの（これはしばしば分散作用を示すＮ／Ｏ官能型で存在する場合もある）、またはＰＡＭＡ（これは通常は、分散剤、摩耗保護添加剤および／または摩擦調整剤として、好ましい添加剤作用を示してＮ官能型で存在する（ブースター））（独国特許出願公開第１５２０６９６号明細書（ＤＥ  １５２０６９６）、Ｒｏｅｈｍ  ａｎｄ  Ｈａａｓ、国際公開第２００６／００７９３４号（ＷＯ  ２００６／００７９３４）、ＲｏｈＭａｘ  Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ）が挙げられる。
【００７６】
潤滑油、特にモーター油向けのＶＩ向上剤および流動点改善剤についての書籍は、例えば、Ｔ．  Ｍａｎｇ，  Ｗ．  Ｄｒｅｓｅｌ（ｅｄｓ．）；“Ｌｕｂｒｉｃａｎｔｓ  ａｎｄ  Ｌｕｂｒｉｃａｔｉｏｎ”，  Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，  Ｗｅｉｎｈｅｉｍ  ２００１：  Ｒ．  Ｍ．  Ｍｏｒｔｉｅｒ，  Ｓ．Ｔ．  Ｏｒｓｚｕｌｉｋ（ｅｄｓ．）：“Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ｏｆ  Ｌｕｂｒｉｃａｎｔｓ”、Ｂｌａｃｋｉｅ  Ａｃａｄｅｍｉｃ  ＆  Ｐｒｏｆｅｓｓｉｏｎａｌ、Ｌｏｎｄｏｎ  １９９２；またはＪ．  Ｂａｒｔｚ：“Ａｄｄｉｔｉｖｅ  ｆｕｅｒ  Ｓｃｈｍｉｓｅｒｓｔｏｆｆｅ”，  Ｅｘｐｅｒｔ−Ｖｅｒｌａｇ，  Ｒｅｎｎｉｎｇｅｎ−Ｍａｌｍｓｈｅｉｍ  １９９４に詳説されている。
【００７７】
適切な分散剤には、ポリ（イソブチレン）誘導体、例えばポリ（イソブチレン）スクシンイミド（ＰＩＢＳＩ、ホウ素化ＰＩＢＳＩを含む）；およびＮ／Ｏ官能性を有するエチレン・プロピレンオリゴマーが含まれる。
【００７８】
分散剤（ホウ素化分散剤を含む）は、好ましくは潤滑油組成物の全量を基準として０〜５質量％の量で使用される。
【００７９】
適切な消泡剤は、シリコーン油、フルオロシリコーン油、フルオロアルキルエーテル等である。
【００８０】
消泡剤は、好ましくは潤滑油組成物の全量を基準として０．００５〜０．１質量％の量で使用される。
【００８１】
好ましい界面活性剤としては、金属含有化合物、例えばフェノキシド；サリチラート；チオホスホナート、特にチオピロホスホナート、チオホスホナートおよびホスホナート；スルホナートおよびカーボナートが挙げられる。金属として、これらの化合物は特に、カルシウム、マグネシウムおよびバリウムを含有してもよい。これらの化合物は、好ましくは中性または過塩基化形態で使用することができる。
【００８２】
界面活性剤は、潤滑油組成物の全量を基準として好ましくは０．２〜１質量％の量で使用される。
【００８３】
適切な酸化防止剤としては、例えばフェノール系酸化防止剤およびアミン系酸化防止剤が挙げられる。
【００８４】
フェノール系酸化防止剤としては、例えばオクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオナート；４，４’−メチレンビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）；４，４’−ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）；４，４’−ビス（２−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）；２，２’−メチレンビス（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）；２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）；４，４’−ブチリデンビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）；４，４’−イソプロピリデンビス（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）；２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ノニルフェノール）；２，２’−イソブチリデンビス（４，６−ジメチルフェノール）；２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−シクロヘキシルフェノール）；２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール；２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチル−フェノール；２，４−ジメチル−６−ｔ−ブチルフェノール；２，６−ジ−ｔ−アミル−ｐ−クレゾール；２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−（Ｎ，Ｎ’−ジメチルアミノメチルフェノール）；４，４’チオビス（２−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）；４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）；２，２’−チオビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）；ビス（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルベンジル）スルフィド；ビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）スルフィド；ｎ−オクチル−３−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）プロピオナート；ｎ−オクタデシル−３−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）プロピオナート；２，２’−チオ［ジエチル−ビス−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオナート］等が挙げられる。中でも、ビス−フェノール系酸化防止剤およびエステル基含有フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。
【００８５】
アミン系酸化防止剤としては、例えばモノアルキルジフェニルアミン、例えばモノオクチルジフェニルアミン、モノノニルジフェニルアミン等；ジアルキルジフェニルアミン、例えば４，４’−ジブチルジフェニルアミン、４，４’−ジペンチルジフェニルアミン、４，４’−ジヘキシルジフェニルアミン、４，４’−ジヘプチルジフェニルアミン、４，４’−ジオクチルジフェニルアミン、４，４’−ジノニルジフェニルアミン等；ポリアルキルジフェニルアミン、例えばテトラブチルジフェニルアミン、テトラヘキシルジフェニルアミン、テトラオクチルジフェニルアミン、テトラノニルジフェニルアミン等；ナフチルアミン、具体的には、α−ナフチルアミン、フェニル−α−ナフチルアミンおよびさらにアルキル置換フェニル−α−ナフチルアミン、例えばブチルフェニル−α−ナフチルアミン、ペンチルフェニル−α−ナフチルアミン、ヘキシルフェニル−α−ナフチルアミン、ヘプチルフェニル−α−ナフチルアミン、オクチルフェニル−α−ナフチルアミン、ノニルフェニル−α−ナフチルアミン等が挙げられる。中でも、ジフェニルアミンとしては、その酸化防止作用の観点からナフチルアミンが好ましい。
【００８６】
適切な酸化防止剤は、硫黄およびリンを含有する化合物、例えばジチオリン酸金属塩、例えばジチオリン酸亜鉛（ＺｎＤＴＰ）、「ＯＯＳトリエステル」＝ジチオリン酸とオレフィン、シクロペンタジエン、ノルボルナジエン、α−ピネン、ポリブテン、アクリル酸エステル、マレイン酸エステルからの活性化された二重結合との反応生成物（燃焼時に無灰）；有機硫黄化合物、例えばジアルキルスルフィド、ジアリールスルフィド、ポリスルフィド、変性チオール、チオフェン誘導体、ザンテート、チオグリコール、チオアルデヒド、硫黄含有カルボン酸；複素環式硫黄／窒素化合物、特にジアルキルジメルカプトチアジアゾール、２−メルカプトベンゾイミダゾール；ビス（ジアルキルジチオカルバミン酸）亜鉛およびメチレンビス（ジアルキルジチオカルバマート）；有機リン化合物、例えばトリアリールホスファイトおよびトリアルキルホスファイト；有機銅化合物、ならびに過塩基性カルシウム系およびマグネシウム系のフェノキシドおよびサリチラートからなる群からさらに選択されてもよい。
【００８７】
酸化防止剤は、潤滑油組成物の全量を基準として０〜１５質量％、好ましくは０．１〜１０質量％、より好ましくは０．５〜５質量％の量で使用される。
【００８８】
流動点降下剤（上記で成分（Ｃ）として規定したもの以外のもの）には、エチレン酢酸ビニル共重合体、塩素化パラフィン・ナフタレン縮合物、塩素化パラフィン・フェノール縮合物、ポリアルキルスチレン等が含まれる。流動点降下剤の量は、潤滑油組成物の全量を基準として好ましくは０．１〜５質量％である。
【００８９】
好ましい摩耗防止添加剤および極圧添加剤としては、硫黄含有化合物、例えばジチオリン酸亜鉛、ジ−Ｃ３〜１２−アルキルジチオリン酸亜鉛（ＺｎＤＴＰ）、リン酸亜鉛、ジチオカルバミン酸亜鉛、ジチオカルバミン酸モリブデン、ジチオリン酸モリブデン、ジスルフィド、硫化オレフィン、硫化油および脂肪、硫化エステル、チオカーボナート、チオカルバマート、ポリスルフィド等；リン含有化合物、例えばホスファイト、ホスファート、例えばトリアルキルホスファート、トリアリールホスファート、例えばトリクレシルホスファート、アミンで中和したモノアルキルホスファート、アミンで中和したジアルキルホスファート、エトキシル化モノアルキルホスファート、エトキシル化ジアルキルホスファート、ホスホナート、ホスフィン、それらの化合物のアミン塩または金属塩等；硫黄およびリン含有耐摩耗性剤、例えばチオホスファイト、チオホスファート、チオホスホナート、それらの化合物のアミン塩または金属塩等が挙げられる。
【００９０】
耐摩耗性剤は、潤滑油組成物の全量を基準として０〜３質量％、好ましくは０．１〜１．５質量％、より好ましくは０．５〜０．９質量％の量で存在することができる。
【００９１】
使用される摩擦調整剤としては、機械的に活性な化合物、例えばモリブデンジスルフィド、グラファイト（フッ素化グラファイトを含む）、ポリ（トリフルオロエチレン）、ポリアミド、ポリイミド；吸着層を形成する化合物、例えば長鎖カルボン酸、脂肪酸エステル、エーテル、アルコール、アミン、アミド、イミド；摩擦化学反応によって層を形成する化合物、例えば飽和脂肪酸、リン酸およびチオリン酸エステル、キサントゲナート、硫化脂肪酸；ポリマー様層を形成する化合物、例えばエトキシル化ジカルボン酸部分エステル、ジアルキルフタラート、メタクリラート、不飽和脂肪酸、硫化オレフィンまたは有機金属化合物、例えばモリブデン化合物（ジチオリン酸モリブデンおよびジチオカルバミン酸モリブデンＭｏＤＴＣ）ならびにＺｎＤＴＰとのそれらの組合せ、銅含有有機化合物を挙げることができる。
【００９２】
摩擦調整剤は、潤滑油組成物の全量を基準として０〜６質量％、好ましくは０．０５〜４質量％、より好ましくは０．１〜２質量％の量で使用することができる。
【００９３】
上記に列記した一部の化合物は、複数の機能を果たし得る。ＺｎＤＴＰは、例えば主に摩耗防止添加剤および極圧添加剤であるが、酸化防止剤および腐食防止剤（ここでは、金属不動態化剤／不活性化剤）の特性も示す。
【００９４】
上記に詳述された添加剤は、特にＴ．  Ｍａｎｇ，  Ｗ．  Ｄｒｅｓｅｌ  （ｅｄｓ．）：  “Ｌｕｂｒｉｃａｎｔｓ  ａｎｄ  Ｌｕｂｒｉｃａｔｉｏｎ”，  Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，  Ｗｅｉｎｈｅｉｍ  ２００１；  Ｒ．  Ｍ．  Ｍｏｒｔｉｅｒ，  Ｓ．  Ｔ．  Ｏｒｓｚｕｌｉｋ  （ｅｄｓ．）：  “Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ｏｆ  Ｌｕｂｒｉｃａｎｔｓ”に詳細に記載されている。
【００９５】
本発明によるポリアルキル（メタ）アクリラート系ポリマーは、フリーラジカル重合により、および制御されたフリーラジカル重合の関連する方法、例えばＡＴＲＰ（＝原子移動ラジカル重合）またはＲＡＦＴ（＝可逆的付加開裂連鎖移動）により製造可能である。
【００９６】
標準的なフリーラジカル重合は、特に、Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ  Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ  ｏｆ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，  Ｓｉｘｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎに詳述されている。一般的には、重合開始剤および場合により連鎖移動剤がこの目的に使用される。
【００９７】
使用可能な開始剤としては、当技術分野で広く知られているアゾ開始剤、例えばＡＩＢＮおよび１，１−アゾビスシクロヘキサンカルボニトリル、およびペルオキシ化合物、例えばメチルエチルケトンペルオキシド、アセチルアセトンペルオキシド、ジラウリルペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペル−２−エチルヘキサノアート、ケトンペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペロクトアート、メチルイソブチルケトンペルオキシド、シクロヘキサノンペルオキシド、ジベンゾイルペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシベンゾアート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピルカーボナート、２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルペルオキシ）−２，５−ジメチルヘキサン、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキサノアート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノアート、ジクミルペルオキシド、１，１−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、クミルヒドロペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルヒドロペルオキシド、ビス（４−ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシル）ペルオキシジカーボナート、上記の２種以上の化合物同士の混合物、ならびに上記の化合物と、同様にフリーラジカルを形成し得る不特定の化合物との混合物が挙げられる。適切な連鎖移動剤は特に、油溶性メルカプタン、例えばｎ−ドデシルメルカプタンもしくは２−メルカプトエタノールまたはテルペンのクラスの連鎖移動剤、例えばテルピノレンである。
【００９８】
ＡＴＲＰ法自体は公知である。これは、「リビング」フリーラジカル重合であると考えられるが、この機序の説明は何ら制限を意図するものではない。このプロセスにおいて、遷移金属化合物が移動性原子基を有する化合物と反応する。この反応は、移動性原子基の遷移金属化合物への移動によるものである。その結果、金属が酸化される。この反応によってフリーラジカルが形成され、これがエチレン性基に付加する。一方で、該原子基の遷移金属化合物への移動は可逆的であるため、該原子基は、成長中のポリマー鎖に戻される。その結果、制御された重合系が形成される。したがって、該ポリマーの形成、分子量および分子量分布を制御することができる。
【００９９】
この反応の概要は、例えばＪ．−Ｓ．  Ｗａｎｇ，  ｅｔ  ａｌ．，  Ｊ．  Ａｍ．  Ｃｈｅｍ．  Ｓｏｃ，  ｖｏｌ．  １１７，  ｐ．  ５６１４−５６１５  （１９９５）、Ｍａｔｙｊａｓｚｅｗｓｋｉ，  Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，  ｖｏｌ．  ２８，  ｐ．  ７９０１−７９１０  （１９９５）に記載されている。加えて、国際公開第９６／３０４２１号（ＷＯ  ９６／３０４２１）、同第９７／４７６６１号（ＷＯ  ９７／４７６６１）、同第９７／１８２４７号（ＷＯ  ９７／１８２４７）、同第９８／４０４１５号（ＷＯ  ９８／４０４１５）および同第９９／１０３８７号（ＷＯ  ９９／１０３８７）には、上記で説明したＡＴＲＰの変形例が開示されている。加えて、本発明のポリマーを例えばＲＡＦＴ法によって得ることもできる。この方法は、例えば国際公開第９８／０１４７８号（ＷＯ  ９８／０１４７８）および同第２００４／０８３１６９号（ＷＯ  ２００４／０８３１６９）に詳細に記載されている。
【０１００】
重合は、標準圧力下で行われてもよいし減圧下で行われてもよく、また昇圧下で行われてもよい。重合の温度も重要ではない。ただし総じて、重合の温度は、−２０〜２００℃の範囲にあり、好ましくは５０〜１５０℃の範囲にあり、より好ましくは８０〜１３０℃の範囲にある。
【０１０１】
重合は、溶媒を使用して行われてもよいし溶媒を使用せずに行われてもよい。用語「溶媒」は、本明細書では広義に理解されるべきである。溶媒は、使用されるモノマーの極性に従って選択され、１００Ｎの油、比較的軽質の軽油および／または芳香族炭化水素、例えばトルエンまたはキシレンを使用することが好ましい。
【０１０２】
以下の非限定的な実施例によって本発明をさらに説明する。
【０１０３】
実験の部
略語
ＡＭＡ        アルキルメタクリラート
ＡＤＶＮ        ２，２’−アゾビス（２，４−ジメチル）−バレロニトリル
ＢＭＡ        Ｃ４−アルキルメタクリラート＝ｎ−ブチルメタクリラート
Ｃｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒ      Ｃｈｅｖｒｏｎ  Ｎｅｕｔｒａｌ  Ｏｉｌ  １００Ｒ、Ｃｈｅｖｒｏｎ社製のグループＩＩの基油、ＫＶ１００  ４．１ｃＳｔ
Ｃｈｅｖｒｏｎ  １５０Ｒ        Ｃｈｅｖｒｏｎ  Ｎｅｕｔｒａｌ  Ｏｉｌ  １５０Ｒ、Ｃｈｅｖｒｏｎ社製のグループＩＩの基油、ＫＶ１００  ５．３ｃＳｔ
ＤＤＭ        ドデカンチオール
ＤＰＭＡ        Ｃ１２〜１５−アルキルメタクリラート（平均炭素数＝１３．４）、直鎖７７％
ＧＰＣ        ゲル浸透クロマトグラフィー
ＩＤＭＡ        Ｃ１０−アルキルメタクリラート（イソデシルメタクリラート）、直鎖０％
ＨＴＨＳ１００        １００℃における高温高剪断粘度、ＡＳＴＭ  Ｄ６６１６に準拠して測定
ＨＴＨＳ１５０        １５０℃における高温高剪断粘度、ＡＳＴＭ  Ｄ４６８３に準拠して測定
ＫＶ        ＡＳＴＭ  Ｄ４４５に準拠して測定した動粘度
ＫＶ４０        ＡＳＴＭ  Ｄ７０４２に準拠して測定した４０℃における動粘度
ＫＶ１００        ＡＳＴＭ  Ｄ７０４２に準拠して測定した１００℃における動粘度
ＬＭＡ        ラウリルメタクリラート、Ｃ１２が７３％、Ｃ１４が２７％、すべて直鎖
ＭＭＡ        Ｃ１−アルキルメタクリラート＝メチルメタクリラート
Ｍｎ        数平均分子量
Ｍｗ        質量平均分子量
ＯＬＯＡ  ５５５０１        ＤＩ（分散剤抑制剤）ＰＣＭＯ用パッケージ、Ｏｒｏｎｉｔｅ社より市販
ＰＣＭＯ        乗用車用モーター油
ＰＤＩ        多分散度
ＰＰＤ        流動点降下剤
ＳＭＡ        ステアリルメタクリラート、Ｃ１４が６％、Ｃ１６が３０％、Ｃ１８が６４％、すべて直鎖
ｔＢＰＯ        ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキサノアート
ＶＩ        ＩＳＯ  ２９０９に準拠して測定した粘度指数
Ｙｕｂａｓｅ  ４        ＳＫ  Ｌｕｂｒｉｃａｎｔｓ社製のグループＩＩＩの基油、ＫＶ１００は４．２ｃＳｔ。
【０１０４】
試験方法
本発明および比較例によるポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを、その分子量およびＰＤＩに関して特性決定した。
【０１０５】
ポリメチルメタクリラート校正物質を用いた４０℃でのテトラヒドロフラン中でのＲＩ（屈折率）検出器を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって、質量平均分子量Ｍｗおよび数平均分子量Ｍｎを測定した。ＰＳＳ−ＳＤＶ  Ｌｉｎｅａｒ  ＸＬ  １０μ＊２カラムとＰＳＳ−ＳＤＶ  １００Ａカラムとの組合せを使用した。流量は、１ｍＬ／分であった。注入体積は、１００μＬであった。
【０１０６】
本発明および比較例によるポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを含む潤滑油組成物を、その粘度指数（ＶＩ）、ＡＳＴＭ  Ｄ７０４２による４０℃での動粘度（ＫＶ４０）および１００℃での動粘度（ＫＶ１００）、ＡＳＴＭ  Ｄ６６１６による１００℃での高温高剪断粘度（ＨＴＨＳ１００）、およびＡＳＴＭ  Ｄ４６８３による１５０℃での高温高剪断粘度（ＨＴＨＳ１５０）に関して特性決定した。これらをさらに、ＡＳＴＭ  Ｄ４６８４に準拠して−４０℃での低剪断粘度および降伏応力を測定することにより、ＭＲＶ（ミニロータリー粘度測定）低温ポンピング性について評価した。溶解性試験のために、ポリマー７．５質量％を、８０℃で、７５質量％のＹｕｂａｓｅ  ４と２５質量％のＰＡＯ４との基油混合物に１時間溶解させた。その後、この溶液を２５℃で１日保持し、次いで外観を観察した。
【０１０７】
ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーの合成
ポリマーＡ〜Ｊの製造
冷却器、スターラーおよび熱電対を備えたガラス製の４ッ口丸底フラスコに、まず表１に示すモノマーとＤＤＭとからなるモノマー混合物と、１３１ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒとを充填した。このモノマー混合物を、窒素ガス雰囲気下で３０分間かけて１００℃に加熱した。
【０１０８】
このフラスコに、６０分間かけて全開始剤の１０質量％を加えた。次いで、このフラスコに、６０分間かけて全開始剤フィード混合物の２０質量％を加えた。その後、反応温度を１０５℃に上げ、次いで、残りの開始剤フィード混合物を４５分間かけてこのフラスコに加えた。
【０１０９】
供給終了の６０分後に、このフラスコに０．４１ｇのｔＢＰＯを加えた。この反応混合物を１０５℃で６０分間保持し、次いで３６４ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒを加えて１０５℃で６０分間撹拌して、実施例ポリマーＡ〜Ｉおよび比較例ポリマーＪを得た。ポリマーＪの組成は、米国特許第５８３４４０８号明細書（ＵＳ  ５８３４４０８）の例１０のモノマー組成に相当する。
【０１１０】
ポリマーＫの製造
冷却器、スターラーおよび熱電対を備えたガラス製の４ッ口丸底フラスコに、まず表１に示すモノマーとＤＤＭとからなるモノマー混合物と、１３１ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒとを充填した。このモノマー混合物を、窒素ガス雰囲気下で３０分間かけて１１０℃に加熱した。
【０１１１】
このフラスコに、６０分間かけて全開始剤の１５質量％を加えた。次いで、このフラスコに、６０分間かけて全開始剤フィード混合物の２０質量％を加えた。その後、反応温度を１０５℃に上げ、次いで、残りの開始剤フィード混合物を４５分間かけてこのフラスコに加えた。
【０１１２】
この反応混合物を１０５℃で３０分間保持し、次いで２７７ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒを加えて１０５℃で６０分間撹拌して、比較例ポリマーＫを得た。
【０１１３】
ポリマーＬの製造
冷却器、スターラーおよび熱電対を備えたガラス製の４ッ口丸底フラスコに、まず表１に示すモノマーとＤＤＭとからなるモノマー混合物と、２００ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒとを充填した。このモノマー混合物を、窒素ガス雰囲気下で３０分間かけて１００℃に加熱した。
【０１１４】
このフラスコに、６０分間かけて全開始剤の１０質量％を加えた。次いで、このフラスコに、６０分間かけて全開始剤フィード混合物の２０質量％を加えた。その後、反応温度を１０５℃に上げ、次いで、残りの開始剤フィード混合物を４５分間かけてこのフラスコに加えた。
【０１１５】
供給終了の６０分後に、このフラスコに０．４１ｇのｔＢＰＯを加えた。この反応混合物を１０５℃で６０分間保持し、次いで２９４ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒを加えて１０５℃で６０分間撹拌して、比較例ポリマーＬを得た。
【０１１６】
ポリマーＭの製造
比較例ポリマーＭを、ポリマーＡの製造について上記で開示したプロトコールに従って製造した。
【０１１７】
ポリマーＮの製造
ポリマーＮは、米国特許第５８３４４０８号明細書（ＵＳ  ５８３４４０８）の例１０に相当し、これを、該明細書に開示されているプロトコールに従って製造した（特に第５欄第５０行〜第７欄第１２行参照）。
【０１１８】
ポリマーＯの製造
ポリマーＯの組成は、米国特許第５８３４４０８号明細書（ＵＳ  ５８３４４０８）の例１０のモノマー組成に相当するが、ただし比較例ポリマーＯを、ポリマーＡの製造に関して上記で開示したプロトコールに従って製造した。ポリマーＯは、ポリマーＡと類似のＭｗを有する。
【０１１９】
ポリマーＰの製造
冷却器、スターラーおよび熱電対を備えたガラス製の４ッ口丸底フラスコに、まず表１に示すモノマーとＤＤＭとからなるモノマー混合物と、１２ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒとを充填した。このモノマー混合物を、窒素ガス雰囲気下で３０分間かけて１２０℃に加熱した。
【０１２０】
このフラスコに、３０分間かけて全開始剤の１０質量％を加えた。次いで、このフラスコに、４０分間かけて全開始剤フィード混合物の２０質量％を加えた。その後、反応温度を１０５℃に上げ、次いで、残りの開始剤フィード混合物を３０分間かけてこのフラスコに加えた。
【０１２１】
この反応混合物を１０５℃で３０分間保持した。次いで９８ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒを加えて１０５℃で６０分間撹拌して、比較例ポリマーＰを得た。
【０１２２】
ポリマーＱの製造
冷却器、スターラーおよび熱電対を備えたガラス製の４ッ口丸底フラスコに、まず表１に示すモノマーとＤＤＭとからなるモノマー混合物と、９８ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒとを充填した。このモノマー混合物を、窒素ガス雰囲気下で３０分間かけて１００℃に加熱した。
【０１２３】
このフラスコに、６０分間かけて全開始剤の１０質量％を加えた。次いで、このフラスコに、６０分間かけて全開始剤フィード混合物の２０質量％を加えた。その後、反応温度を１０５℃に上げ、次いで、残りの開始剤フィード混合物を４５分間かけてこのフラスコに加えた。
【０１２４】
供給終了の６０分後に、このフラスコに０．３７ｇのｔＢＰＯを加えた。この反応混合物を１０５℃で６０分間保持し、次いで１４ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒを加えて１０５℃で６０分間撹拌して、比較例ポリマーＱを得た。
【０１２５】
ポリマーＲの製造
冷却器、スターラーおよび熱電対を備えたガラス製の４ッ口丸底フラスコに、まず表１に示すモノマーとＤＤＭとからなるモノマー混合物と、１６ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １５０Ｒとを充填した。このモノマー混合物を、窒素ガス雰囲気下で３０分間かけて１２０℃に加熱した。
【０１２６】
このフラスコに、４５分間かけて全開始剤の１０質量％を加えた。次いで、このフラスコに、４５分間かけて全開始剤フィード混合物の２０質量％を加えた。その後、反応温度を１０５℃に上げ、次いで、残りの開始剤フィード混合物を４５分間かけてこのフラスコに加えた。
【０１２７】
この反応混合物を１０５℃で３０分間保持し、次いで１５８ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １５０Ｒを加えて１０５℃で６０分間撹拌して、比較例ポリマーＲを得た。
【０１２８】
ポリマーＳの製造
冷却器、スターラーおよび熱電対を備えたガラス製の４ッ口丸底フラスコに、まず表１に示すモノマーとＤＤＭとからなるモノマー混合物と、７ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒとを充填した。このモノマー混合物を、窒素ガス雰囲気下で３０分間かけて１２０℃に加熱した。
【０１２９】
このフラスコに、９０分間かけて全開始剤の２２質量％を加えた。次いで、このフラスコに、６０分間かけて全開始剤フィード混合物の３２質量％を加えた。その後、反応温度を１０５℃に上げた。次いで、残りの開始剤フィード混合物を５２分間かけてこのフラスコに加えた。
【０１３０】
この反応混合物を１０５℃で３０分間保持した。次いで９５ｇのＣｈｅｖｒｏｎ  １００Ｒを加えて１０５℃で６０分間撹拌して、比較例ポリマーＳを得た。
【０１３１】
表１に、実施例および比較例の製造に使用した反応混合物を示す。
【０１３２】
得られるポリアルキル（メタ）アクリラートポリマーの正味の組成を、以下の表２にまとめる。モノマー含有量の合計は、１００質量％である。ＤＤＭの量は、全モノマー含有量に対して与えられる。
【０１３３】
【表２】
2020147613.tif 000003
【０１３４】
【表３】
2020147613.tif 000004
【０１３５】
得られたポリアルキル（メタ）アクリラートポリマーの特徴的な質量平均分子量Ｍｗ、数平均分子量Ｍｎ、多分散度（ＰＤＩ）およびその平均炭素数を以下の表３にまとめる。
【０１３６】
【表４】
2020147613.tif 000005
【０１３７】
ポリマーＡ〜Ｉは、本発明によるものである。すなわち、その組成、分子量および平均炭素数は、特許請求の範囲内にある。
【０１３８】
平均炭素数が特許請求の範囲よりも高いことから、ポリマーＪは比較例である。後述の配合結果から、エンジン油配合物におけるこのポリマーの性能は許容できないことが明らかである。
【０１３９】
質量平均分子量Ｍｗおよび平均炭素数が特許請求の範囲外であることから、ポリマーＫは比較例である。後述の配合結果から、エンジン油配合物におけるこのポリマーの性能は許容できないことが明らかである。
【０１４０】
平均炭素数が特許請求の範囲外であることから、ポリマーＬは比較例である。このポリマーは、エンジン油配合物に不溶であった。
【０１４１】
質量平均分子量Ｍｗが特許請求の範囲外であることから、ポリマーＭは比較例である。後述の配合結果から、エンジン油配合物におけるこのポリマーの性能は許容できないことが明らかである。
【０１４２】
質量平均分子量Ｍｗおよび平均炭素数が特許請求の範囲外であることから、ポリマーＮは比較例である。ポリマーＮの組成および分子量は、米国特許第６７４６９９９３号明細書（ＵＳ  ６７４６９９９３）の実施例１５に相当する。後述の配合結果から、エンジン油配合物におけるこのポリマーの性能は許容できないことが明らかである。
【０１４３】
平均炭素数が特許請求の範囲外であることから、ポリマーＯは比較例である。この組成物も同様に米国特許第６７４６９９９３号明細書（ＵＳ  ６７４６９９９３）の実施例１５に相当するが、このポリマーをより高い分子量で製造した。後述の配合結果から、分子量をより高くしても、エンジン油配合物におけるこのポリマーの性能の向上にはつながらないことが明らかである。このポリマーはエンジン油配合物に不溶であった。
【０１４４】
ポリマーＡ、Ｆ、Ｇ、ＨおよびＩは、いずれも組成が同一であるが、質量平均分子量が異なる（表３に示すデータ参照）。組成が同一であることはまた、それらが同一の含有量のＣ１８〜２４（メタ）アクリラートを有し、そしてそれに基づいて同一の平均炭素数を有することを意味する。
【０１４５】
０Ｗ２０エンジン油配合物における対応するポリマーの性能に対するＭｗの影響を示すために、ポリマーＡ、Ｆ、Ｇ、ＨおよびＩと組成が同一であるがＭｗがより低いポリマーＭを製造した。表４ｂから分かるように、ＨＴＨＳ１００値は、分子量が３００，０００ｇ／ｍｏｌを上回る対応するポリマーのＨＴＨＳ１００値よりもはるかに高い。
【０１４６】
比較例ポリマーＮは、米国特許第６７４６９９３号明細書（ＵＳ  ６７４６９９３）の実施例１５に相当する。０Ｗ２０エンジン油配合物における性能を、表４ｂに示す（配合例１４参照）。ＨＴＨＳ１００値は、質量平均分子量が３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であるポリマーのＨＴＨＳ１００値よりもはるかに高いことが分かる。この配合物は、降伏応力については合格であったが、著しく高いＨＴＨＳ１００値を有した。したがってこれは、燃料消費がポリマーＡ〜Ｉよりもはるかに高度であることを意味する。
【０１４７】
Ｍｗが高いことのみが求められているわけではなく平均炭素数も重要な役割を果たすことを示すために、ポリマーＮと組成が同一であるがＭｗが高いポリマーＯを製造した。このポリマーは、０Ｗ２０エンジン油配合物には不溶であった（表４ｂに開示された配合例１５参照）。
【０１４８】
ポリマーＰ、Ｑ、ＲおよびＳは、異なる流動点降下剤ＰＰＤを表す。
【０１４９】
ポリマーＰは、本発明によるものである。すなわち、その組成、分子量および平均炭素数は、特許請求の範囲内にある。
【０１５０】
ポリマーＱは、ポリマーＰと組成が同一であり、したがって平均炭素数も同一であるが、分子量がはるかに高いことから、比較例である。
【０１５１】
ポリマーＲおよびＳは、その組成および平均炭素数が特許請求の範囲外であることから、比較例である。
【０１５２】
配合物におけるＶＩ向上剤の評価
潤滑油組成物のＫＶ１００およびＨＴＨＳ１００性能に対する、本発明により製造されたポリマーおよび比較例ポリマーの効果を実証するために、様々な配合例を製造して対応する値を測定した。ＳＡＥ  Ｊ３００に準拠した０Ｗ２０の配合目標を使用することによって、基油としてＹｕｂａｓｅ  ４を含有する配合物を製造した。すなわち、上記表２に記載の通りにポリマーを添加することによって、２．６ｍＰａ・ｓのＨＴＨＳ１５０目標となるようにこれを配合した。得られた添加率は、本発明によるポリマーについて典型的には６〜８質量％であった。ＤＩパッケージとして、市販のＯＬＯＡ  ５５５０１を使用した。これを、いずれの例についても８．９質量％という通常の量で添加した。配合例はいずれも、ポリマーＱをも含む。
【０１５３】
特徴的なＥＯ配合特性（ＫＶ１００、ＨＴＨＳ１００、ＨＴＨＳ８０）を測定し、表４にまとめる。
【０１５４】
【表５−１】
2020147613.tif 000006
【０１５５】
【表５−２】
2020147613.tif 000007
【０１５６】
【表５−３】
2020147613.tif 000008
【０１５７】
降伏応力について：見掛け粘度が≦６０，０００ｍＰａ・ｓで、かつ降伏応力が＜３５Ｐａであれば、結果は合格とした。
【０１５８】
配合物１〜９はポリマーＡ〜Ｉを含み、かつ本発明によるものである。それらはいずれも０Ｗ２０配合物に可溶であり、そしていずれも５．０〜５．２ｍＰａ・ｓという比較的低いＨＴＨＳ１００値を示す。それとは対照的に、ポリマーＪ〜Ｐを含む配合例１０〜１５は比較例であり、５．３〜５．８ｍＰａ・ｓという著しくより高いＨＴＨＳ１００値を示す。配合例１〜９はさらに、７．８５〜８．９３ｍｍ２／ｓの範囲のＫＶ１００値および３３．５０〜３５．３９ｍｍ２／ｓの範囲のＫＶ４０値を有する。
【０１５９】
配合例１２および１５は、０Ｗ２０配合物には不溶である。
【０１６０】
最終配合物に対するＰＰＤの影響を示すために、基油としてＹｕｂａｓｅ  ４を含む様々なＰＰＤを使用することによって、またＳＡＥ  Ｊ３００に準拠した０Ｗ２０の配合目標を使用することによって、さらなる配合例を製造した。すなわち、上記表２に記載の通りにポリマーおよびＰＰＤを添加することによって、２．６ｍＰａ・ｓのＨＴＨＳ１５０目標となるようにこれを配合した。ＤＩパッケージとして、市販のＯＬＯＡ  ５５５０１を使用した。これを、いずれの例についても８．９質量％という通常の量で添加した。特徴的なＥＯ配合特性（ＫＶ１００、ＨＴＨＳ１００、ＨＴＨＳ８０）を測定し、表５にまとめる。
【０１６１】
【表６】
2020147613.tif 000009
【０１６２】
配合例１６に関して、ポリマーＡ（ＶＩＩ）およびポリマーＰ（ＰＰＤ）は、本発明によるものである。すなわち、その組成、分子量および平均炭素数は特許請求の範囲内である。
【０１６３】
配合例１７〜１９に関して、ＰＰＤとしてのポリマーＱ、Ｒ、Ｓは、本発明によらない。すなわち、分子量および／または平均炭素数は、特許請求の範囲外である。
【０１６４】
配合物１６は、降伏応力なしで、５．０〜５．２ｍＰａ・ｓという比較的低いＨＴＨＳ１００値および６０，０００ｍＰａ・ｓより低いＭＲＶを示す。しかし、配合例１７〜１９はいずれも降伏応力に関して不合格であった。
【手続補正書】
【提出日】令和1年11月27日(2019.11.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーにおいて、平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であり、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものであることを特徴とする、ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項２】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項３】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含む、請求項１または２記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項４】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％と
を含む、請求項１または２記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項５】
３００，０００〜１，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の質量平均分子量Ｍｗを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項６】
１００，０００〜３００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項７】
１００，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項８】
（Ａ）基油を６０〜８０質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを２０〜４０質量％と
を含み、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものである、添加剤組成物。
【請求項９】
さらに、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを、前記添加剤組成物の全質量を基準として０〜３質量％
含む、請求項８記載の添加剤組成物。
【請求項１０】
前記基油（Ａ）は、ＡＰＩグループＩ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶおよびＶの油ならびにそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項８または９記載の添加剤組成物。
【請求項１１】
前記基油（Ａ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ４４５に準拠して測定した場合に、３〜５ｍｍ２／ｓのＫＶ１００を有することを特徴とする、請求項８から１０までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１２】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項８から１１までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１３】
成分（Ｃ）のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーはさらに、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを８８〜９８質量％と、
（ｂ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを２〜６質量％と、
（ｃ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを０〜１０質量％と
を含むことを特徴とする、請求項９から１２までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１４】
潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の所定のＨＴＨＳ１５０でのＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させる方法であって、
（ａ）請求項８から１３までのいずれか１項記載の添加剤組成物を潤滑油組成物に添加するステップと、
（ｂ）前記潤滑油組成物のＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させるステップと
を含む、方法。
【請求項１５】
前記添加剤組成物の全質量を基準として、
（Ａ）基油を８１．４〜９８．９７質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを１〜３質量％と、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを０．０３〜０．６質量％と、
（Ｄ）１種以上のさらなる添加剤を０〜１５質量％と
を含み、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものである、潤滑油組成物。
【請求項１６】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項１５記載の潤滑油組成物。
【請求項１７】
成分（Ｄ）は、慣用のＶＩ向上剤、分散剤、消泡剤、界面活性剤、酸化防止剤、流動点降下剤、摩耗防止添加剤、極圧添加剤、摩擦調整剤、腐食防止添加剤、染料およびそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項１５または１６記載の潤滑油組成物。
【手続補正書】
【提出日】令和2年3月2日(2020.3.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーにおいて、平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であり、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものであることを特徴とする、ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項２】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項３】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項４】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％と
を含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項５】
３００，０００〜１，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の質量平均分子量Ｍｗを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項６】
１００，０００〜３００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項７】
１００，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項８】
（Ａ）基油を６０〜８０質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを２０〜４０質量％と
を含み、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものである、添加剤組成物。
【請求項９】
さらに、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを、前記添加剤組成物の全質量を基準として０〜３質量％
含む、請求項８記載の添加剤組成物。
【請求項１０】
前記基油（Ａ）は、ＡＰＩグループＩ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶおよびＶの油ならびにそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項８または９記載の添加剤組成物。
【請求項１１】
前記基油（Ａ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ４４５に準拠して測定した場合に、３〜５ｍｍ２／ｓのＫＶ１００を有することを特徴とする、請求項８から１０までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１２】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項８から１１までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１３】
成分（Ｃ）のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーはさらに、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを８８〜９８質量％と、
（ｂ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを２〜６質量％と、
（ｃ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを０〜１０質量％と
を含むことを特徴とする、請求項８から１２までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１４】
潤滑油組成物、特にエンジン油配合物の所定のＨＴＨＳ１５０でのＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させる方法であって、
（ａ）請求項８から１３までのいずれか１項記載の添加剤組成物を潤滑油組成物に添加するステップと、
（ｂ）前記潤滑油組成物のＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させるステップと
を含む、方法。
【請求項１５】
潤滑油組成物の全質量を基準として、
（Ａ）基油を８１．４〜９８．９７質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを１〜３質量％と、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを０．０３〜０．６質量％と、
（Ｄ）１種以上のさらなる添加剤を０〜１５質量％と
を含み、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものである、潤滑油組成物。
【請求項１６】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項１５記載の潤滑油組成物。
【請求項１７】
成分（Ｄ）は、慣用のＶＩ向上剤、分散剤、消泡剤、界面活性剤、酸化防止剤、流動点降下剤、摩耗防止添加剤、極圧添加剤、摩擦調整剤、腐食防止添加剤、染料およびそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項１５または１６記載の潤滑油組成物。
【手続補正書】
【提出日】令和2年5月25日(2020.5.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーにおいて、平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であり、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものであることを特徴とする、ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項２】
直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項３】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項４】
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを１０〜１４質量％と
を含む、請求項１記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項５】
３００，０００〜１，０００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の質量平均分子量Ｍｗを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項６】
１００，０００〜３００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項７】
１００，０００〜２００，０００ｇ／ｍｏｌの範囲の数平均分子量Ｍｎを有する、請求項１から４までのいずれか１項記載のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー。
【請求項８】
（Ａ）基油を６０〜８０質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを２０〜４０質量％と
を含み、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものである、添加剤組成物。
【請求項９】
さらに、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを、前記添加剤組成物の全質量を基準として０〜３質量％
含む、請求項８記載の添加剤組成物。
【請求項１０】
前記基油（Ａ）は、ＡＰＩグループＩ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶおよびＶの油ならびにそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項８または９記載の添加剤組成物。
【請求項１１】
前記基油（Ａ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ４４５に準拠して測定した場合に、３〜５ｍｍ２／ｓのＫＶ１００を有することを特徴とする、請求項８から１０までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１２】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項８から１１までのいずれか１項記載の添加剤組成物。
【請求項１３】
成分（Ｃ）のポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーはさらに、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを８８〜９８質量％と、
（ｂ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを２〜６質量％と、
（ｃ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを０〜１０質量％と
を含むことを特徴とする、請求項９記載の添加剤組成物。
【請求項１４】
潤滑油組成物の所定のＨＴＨＳ１５０でのＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させる方法であって、
（ａ）請求項８から１３までのいずれか１項記載の添加剤組成物を潤滑油組成物に添加するステップと、
（ｂ）前記潤滑油組成物のＫＶ１００を維持しつつＨＴＨＳ１００を減少させるステップと
を含む、方法。
【請求項１５】
潤滑油組成物の全質量を基準として、
（Ａ）基油を８１．４〜９８．９７質量％と、
（Ｂ）平均炭素数が７．０〜７．５であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが３００，０００ｇ／ｍｏｌ以上であることを特徴とする、直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％含むポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを１〜３質量％と、
（Ｃ）平均炭素数が１２．０〜１３．０であり、かつ質量平均分子量Ｍｗが１０，０００〜１００，０００ｇ／ｍｏｌであることを特徴とするポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマーを０．０３〜０．６質量％と、
（Ｄ）１種以上のさらなる添加剤を０〜１５質量％と
を含み、前記平均炭素数は、モル炭素数に相当し、コポリマーの組成に基づいて算出されるものであり、かつ前記質量平均分子量Ｍｗは、ポリメチルメタクリラート校正物質を用いたゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるものである、潤滑油組成物。
【請求項１６】
前記ポリアルキル（メタ）アクリラート系コポリマー（Ｂ）は、
（ａ）直鎖または分枝鎖Ｃ１〜４アルキル（メタ）アクリラートを２０〜３５質量％と、
（ｂ）直鎖または分枝鎖Ｃ１０〜１６アルキル（メタ）アクリラートを５０〜６５質量％と、
（ｃ）直鎖Ｃ１８〜２４アルキル（メタ）アクリラートを７〜１５質量％と
を含むことを特徴とする、請求項１５記載の潤滑油組成物。
【請求項１７】
成分（Ｄ）は、慣用のＶＩ向上剤、分散剤、消泡剤、界面活性剤、酸化防止剤、流動点降下剤、摩耗防止添加剤、極圧添加剤、摩擦調整剤、腐食防止添加剤、染料およびそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする、請求項１５または１６記載の潤滑油組成物。
【請求項１８】
潤滑油組成物が、エンジン油配合物であることを特徴とする、請求項１４記載の方法。
【外国語明細書】
2020147613.tif 000010
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