(57)【要約】【課題】干渉斑の抑制に優れたフィルムの製造方法を提供する。【解決手段】周速差の異なる複数の延伸ロールでフィルムの走行方向に延伸する工程を有するフィルムの製造方法であって、前記延伸ロールの少なくとも一つは、走行するフィルムを介してフィルムを加圧把持するシリコーンゴムロールを有し、前記シリコーンゴムロールは、事前に１００℃以上に加熱した後、シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したものであるフィルムの製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
周速差の異なる複数の延伸ロールでフィルムの走行方向に延伸する工程を有するフィルムの製造方法であって、前記延伸ロールの少なくとも一つは、走行するフィルムを介してフィルムを加圧把持するシリコーンゴムロールを有し、前記シリコーンゴムロールは、事前に１００℃以上に加熱した後、シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したものであるフィルムの製造方法。
【請求項２】
前記延伸工程における延伸ロールの温度をＴＲ（℃）としたとき、前記シリコーンゴムロールは、事前に１００℃以上に加熱した後、さらにＴＲ−１５℃以上ＴＲ＋１５℃以下の温度で加熱した後、シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したものである請求項１に記載のフィルムの製造方法。
【請求項３】
前記シリコーンゴムロールを１００℃以上で加熱する時間が１５時間以上である請求項１または２に記載のフィルムの製造方法。
【請求項４】
前記シリコーンゴムロールをＴＲ−１５℃以上ＴＲ＋１５℃以下の温度で加熱する時間が２４０時間以上である請求項２に記載のフィルムの製造方法。
【請求項５】
前記延伸工程における延伸ロールの温度ＴＲ（℃）が、フィルムを構成する樹脂のガラス転移点温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ−１０℃以上Ｔｇ＋５０℃以下である請求項１〜４のいずれかに記載のフィルムの製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の光学用途に用いられるフィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、干渉斑抑制に優れたフィルムの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
エポキシ、ポリカーボネート、環状ポリオレフィン、ポリエステル等に代表される熱可塑性樹脂は、液晶をはじめとした光学分野でも広くフィルムとして利用されている。それらフィルムの中でも、ポリエステルフィルムは、機械的性質、電気的性質、低価格性の観点から好ましく用いられ、特にフィルムの強度を飛躍的に向上させるため、フィルムの製膜走行方向およびその走行方向に対して垂直な方向に延伸する逐次二軸延伸が多く採用されている。また、その走行方向の延伸においては、複数の延伸ロールの周速差によって延伸する方法が採用され、その延伸ロールには、走行するフィルムを押圧（加圧把持）させるためにニップロールが設けられ、ニップロールの表面には、製膜中の振動やフィルムズレを抑制するために、ニップロールの表層にシリコ−ンゴムが被覆されたニップロールが提示されている（特許文献１）。
【０００３】
一般的にシリコーンゴムは、シロキサン結合からなるシリコーンの主骨格によって構成されている。そのため、シリコーンゴムロールを加熱するとシリコーンゴム中に含有するポリジメチルシロキサンがロール表面に析出する。上述した逐次二軸延伸は、原料となる樹脂チップを口金から溶融押出しし、溶融した樹脂を一旦冷却ドラム上で冷却固化し未延伸フィルムを得た後、未延伸フィルムを延伸できる所望の温度にまで加熱し、周速差の異なる延伸ロールで延伸を行うものであり、その加熱手段として、主に延伸ロールの内部に設けられた熱媒体により加熱する手段が知られている。ニップロールは、延伸ロール上に延伸ロール上に接触しながら搬送されるフィルムを介して延伸ロールに対向して加圧した状態で設けられるため、延伸ロールや、延伸ロールによって加熱されたフィルムからの輻射熱によって加熱される環境にある。ニップロールの表面にはその輻射熱によりシリコーンゴムロール表面に析出したポリジメチルシロキサンがフィルムとの接触により、さらには延伸ロールとの加圧でフィルムにより転写されることになるが、フィルムにポリジメチルシロキサンが転写するとフィルム特性に悪影響を与えるという課題がある。かかる課題に対しては、その輻射熱で加熱されたニップロールをあらかじめ他のフィルムと数十万回接触させ、その後ニップロール表面からポリジメチルシロキサンを除去したシリコーンゴムロールを用いることで、シリコーンゴムロール表面からフィルム表面に転写されるポリジメチルシロキサン量を制御する技術が知られている（特許文献２）。また、シリコーンゴムロール表面からフィルム表面に転写されるポリジメチルシロキサン量が一定の範囲を超えると、離型フィルムとした際に相手部材の液晶の配向が不均一となり、また一定の範囲未満の場合には、液晶層が剥離しにくい、つまりフィルムに転写されたポリジメチルシロキサンが剥離効果を有するため、フィルム表面に転写されるポリジメチルシロキサン量を一定の範囲に制御する技術も知られている。（特許文献３）。
【０００４】
ポリエステルフィルムは、光学分野の中でも、近年、タッチパネル、液晶ディスプレイパネル（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）等の表示部材用途をはじめ、各種用途に用いられている。
特にこのような光学用途においては、ポリエステルフィルム上には種々の機能層が設けられ、例えば、ポリエステルフィルム上にハードコート層が積層されたハードコートフィルムにおいては、基材であるポリエステルフィルムとハードコート層との密着性を向上させるために、これらの中間層として、接着性を有する塗布層が設けられるハードコートフィルムとする場合が多い。
また、基材であるポリエステルフィルム上にハードコート層を積層した場合、ハードコート層と基材であるポリエステルフィルムとの屈折率が異なる場合には、透明性を必要とする用途背景からより、界面反射による干渉斑が生じやすく、視認性が悪化することから、中間層である塗布層の他に、さらに、ハードコート層上に屈折率を調整する塗布層（ＡＲ層、インデックスマッチング層）や、さらに表層には、防汚性を有する塗布層を形成する場合もあり、ポリエステルフィルム上にはそれぞれの樹脂で構成された機能層が行われている。（特許文献４）
特に光学用途は、近年、さらなる大画面化、高精細化、高級化にともない、特に基材となるフィルムの蛍光灯下での干渉斑の抑制、透明性に対する要求レベルが高くなってきている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平１０−４５２９２号公報
【特許文献２】特開２００７−２５３４３６号公報
【特許文献３】特開２０１２−１１６９５５号公報
【特許文献４】国際公開第２０１３／１３７１０１号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載されているシリコーンゴムロールを用いると、ニップロールから微量の析出物が発生するため、そのニップロールを用いて製膜するとフィルム表面にニップロールからの析出物が付着する結果、干渉斑が悪化するという課題を有していた。また、特許文献２や特許文献３のように目的とするフィルム以外のフィルムと接触させる方法は、生産性が悪く、光学用途とした場合に干渉斑を完全に抑制することができるものではなかった。また、特許文献４では、フィルムの組成を調整して干渉斑の抑制をする手法であり、一定の干渉斑抑制効果は得られるものの、ニップロールといった設備環境起因によるフィルムの干渉斑悪化を抑制するはできていなかった。なお、本発明が目的とする干渉斑抑制は、特許文献３のような虹色干渉というものとは別に定義されるものであり、詳しくは後述する。
【０００７】
本発明は上記事情に鑑み、干渉斑抑制に優れたフィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記課題に鑑み鋭意検討した結果、特定の構成を有するフィルムであれば、干渉斑の抑制に優れたフィルムを製造できることを見出した。
【０００９】
すなわち、本発明は以下により得ることができる。
（１）周速差の異なる複数の延伸ロールでフィルムの走行方向に延伸する工程を有するフィルムの製造方法であって、前記延伸ロールの少なくとも一つは、走行するフィルムを介してフィルムを加圧把持するシリコーンゴムロールを有し、前記シリコーンゴムロールは、事前に１００℃以上に加熱した後、シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したものであるフィルムの製造方法。
（２）前記延伸工程における延伸ロールの温度をＴＲ（℃）としたとき、前記シリコーンゴムロールは、事前に１００℃以上に加熱した後、さらにＴＲ−１５℃以上ＴＲ＋１５℃以下の温度で加熱した後、シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したものである（１）に記載のフィルムの製造方法。
（３）前記シリコーンゴムロールを１００℃以上で加熱する時間が１５時間以上である（１）または（２）に記載のフィルムの製造方法。
（４）前記シリコーンゴムロールをＴＲ−１５℃以上ＴＲ＋１５℃以下の温度で加熱する時間が２４０時間以上である（２）に記載のフィルムの製造方法。
（５）前記延伸工程における延伸ロールの温度ＴＲ（℃）が、フィルムを構成する樹脂のガラス転移点温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ−１０℃以上Ｔｇ＋５０℃以下である（１）〜（４）のいずれかに記載のフィルムの製造方法。
（６）（１）〜（５）のいずれかに記載の光学用途に用いられるフィルムの製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、干渉斑の抑制に優れたフィルムの製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明のフィルムの製造方法を実施するための形態について、以下、説明する。
【００１２】
本発明のフィルムの製造方法に用いられるフィルムは、発明の効果を損なわない限り、フィルムを構成する樹脂の種類は制限されない。
本発明のフィルムを構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンナフタレート、及びこれらの共重合体等のポリエステル樹脂、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリビニルアルコール、エチレン酢酸ビニル共重合体のケン化物、ポリアクリロニトリル、及びポリアセタール等の各種樹脂が挙げられる。特に本発明の製造方法により得られるフィルムは干渉斑の抑制に優れるため、光学用フィルムに好適に用いられる。光学用フィルムに用いる場合は、透明性、干渉斑抑制のためポリエステル樹脂を主成分とすることが好ましい。
【００１３】
本発明において、ポリエステル樹脂を主成分とする場合には、フィルムを構成する樹脂成分全体を１００質量％としたときに、ポリエステル樹脂を９０質量％以上含有することをいう。このとき、ポリエステル樹脂は１種類であっても複数種類を混合したものであってもよく、後者の場合は、全てのポリエステル樹脂を合算して含有量を算出するものとする。
【００１４】
本発明のフィルムの製造方法は、周速差の異なる複数の延伸ロールでフィルムの走行方向に延伸する工程を有するフィルムの製造方法である。当該工程における延伸ロールは、周速差の異なる複数の延伸ロールとして、少なくともフィルムの走行方向（長手方向）の上流側から順に低速延伸ロールと高速延伸ロールを有し、低速延伸ロールと高速延伸ロールの少なくとも一つに延伸ロールと対になるようにフィルムを介してフィルムを加圧把持する（一般的にニップすると同じ）シリコーンゴムロールを有する。フィルムは、低速ロールと高速ロールの延伸ロールの周速差によって走行方向の延伸がなされる。フィルムを加圧把持する（一般的にニップすると同じ）シリコーンゴムロールは、製膜振動の抑制やフィルムのばたつきや搬送ズレやフィルム破れを抑制する観点から低速延伸ロール、高速延伸ロールのいずれにも有することが好ましい。
【００１５】
シリコーンゴムロールは、シリコーンゴムを表面上に有するものである。シリコーンゴムは適度な硬さを有するため、それを用いたシリコーンゴムロールを延伸ロール上のフィルムを加圧把持するニップロールに用いると製膜振動の抑制や、フィルムのばたつきや搬送ズレを抑制しつつ、フィルム破れを抑制することができる。一方で、シリコーンゴムは、シロキサン結合を主骨格とし、種々の分子量のポリシロキサンを多く含んでいる。そのため、シリコーンゴムロールをフィルムの製造工程の加熱を受ける場所に用いると、シリコーンゴム中に含むポリジメチルシロキサンなどのシロキサン成分がシリコーンゴムロール表面に析出し、その析出物がフィルム表面に転写するという問題が発生する。フィルム表面にポリジメチルシロキサンが付着しないようにするには、シリコーンゴムロールの表面に析出するポリジメチルシロキサンの除去を継続的に行う必要があるが、通常、フィルムの製膜は連続して生産されるため、逐一製膜を停止してニップロール表面に析出したポリジメチルシロキサンを除去すると生産効率が低下してしまう。
【００１６】
本発明は、前記フィルムを加圧把持するシリコーンゴムロールとして、事前にシリコーンゴムロールを１００℃以上に加熱（以下、加熱工程Ｉという場合がある）した後、シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したものを用いる。かかるシリコーンゴムを用いることで、延伸工程においてシリコーンゴムとフィルムが接触しても、フィルム表面にポリジメチルシロキサンが転写されにくくなるため、干渉斑の抑制が可能となる。
【００１７】
シリコーンゴム中には、種々の分子量を持ったポリジメチルシロキサン成分が含有しているが、分子量が相対的に高いポリジメチルシロキサンは、１００℃未満の温度で加熱した場合、フィルム表面に析出するのには長い時間がかかる。シリコーンゴムロールを１００℃以上に加熱することで、シリコーンゴム中に含有するポリジメチルシロキサンの中でも、分子量が比較的低いポリジメチルシロキサンの他、分子量が比較的高いポリジメチルシロキサンも酸化分解や主鎖シロキサン結合の開裂によりシリコーンゴムロール表面に早く析出させることが可能となっているものと考えている。好ましい加熱温度は１５０℃以上である。シリコーンゴムは、１００℃以上の高温で加熱すると、シリコーンゴムの空気に触れている表層が酸化分解されやすく、また、シリコーンゴムの内部の主鎖シロキサン結合が開裂し、低分子ポリジメチルシロキサンの含有量が増加するものと考えられる。その観点からは、加熱温度は２００℃以下であることが好ましい。加熱工程Ｉの時間は、１５時間以上であることが好ましく、さらに好ましくは３０時間以上、より好ましくは６０時間以上である。上限は好ましくは６００時間以下である。本発明では、シリコーンゴムロールの加熱による析出物を効率よく除去するため、また加熱工程Ｉの加熱によるシリコーンゴムの劣化を抑制するために、加熱工程Ｉの上限はより好ましくは、２００時間以下である。
【００１８】
また、本発明において、シリコーンゴムロールは、前記延伸工程における延伸ロールの温度をＴＲ（℃）としたとき、上記の加熱工程Ｉの後、さらにＴＲ−１５℃以上ＴＲ＋１５℃以下で加熱（以下、加熱工程ＩＩという場合がある）した後、シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したものを用いることがさらに好ましい。析出物の除去は、加熱工程Ｉの後、一旦除去した後に加熱工程ＩＩを行い再度、除去をおこなってもよいし、加熱工程Ｉ、加熱工程ＩＩを一連して行った後に除去を行ってもよいが、前者の加熱工程Ｉの析出物を一旦除去した方が、加熱工程ＩＩにおいてシリコーンゴムロールの表面にジメチルシロキサンを析出させる点で好ましい。シリコーンゴムロールを加熱工程Ｉで処理すると、シリコーンゴムロール中の分子量の高いポリジメチルシロキサンだけでなく、分子量の低いポリジメチルシロキサンもロール表面に析出させることが可能である。しかしながら、シリコーンゴムロールに加熱工程Ｉを行うと、シリコーンゴムや分子量の高いポリジメチルシロキサンが開裂することで、分子量の低いポリジメチルシロキサンが新たに生成する結果、シリコーンゴムロール中に一定程度の分子量の低いポリジメチルシロキサンが残存する場合がある。したがって、加熱工程Ｉの後、加熱工程ＩＩを追加熱することで、生成された分子量の低いポリジメチルシロキサンもロール表面に析出させることが可能となり、かかる加熱を終えたシリコーンゴムロール表面の析出物を除去することで、フィルム表面へのポリジメチルシロキサンの転写を大きく抑制することができる。製膜工程の初期段階からポリジメチルシロキサンの析出を抑制する観点からは、加熱工程ＩＩの温度は、延伸ロールの温度ＴＲ−１０℃以上ＴＲ＋１０℃以下、より好ましくはＴＲ−１℃以上ＴＲ＋１℃以下といったＴＲ付近の温度で処理することが、低分子ポリジメチルシロキサンの生成を増加させない点で好ましい。加熱工程ＩＩを行う時間は、２４０時間以上（日数として１０日以上）であることが好ましく、さらには４８０時間以上（２０日以上）、さらに好ましくは９６０時間以上（４０日以上）である。上限としては、本発明の効果が得られれば特段に上限を設ける必要はないが、加熱後のニップロールをフィルムの製造工程で用いるため、加熱環境により劣化したシリコーンロールとフィルムが接触することによる擦過キズ発生の観点からは、加熱工程ＩＩにおける加熱時間は、後述する（Ｐ／Ｋ）が０．１５０以下となれば、過剰に行う加熱時間を設ける必要性はなく、好ましくは、１２００時間以下（５０日以下）であることが好ましい。
【００１９】
上述した加熱工程Ｉもしくは加熱工程ＩＩ後に設けられるシリコーンゴムロールの表面から析出物を除去する方法は、特に限られるものでは無いが、例えば、シリコーンロールの表面をｎ−ヘキサンやｎ−ヘブタンなどの溶媒で洗浄して除去するなどの方法、サンドペーパで表層を研磨する方法、不織布や、ガーゼなどの布類でニップロールの表面をふき取る方法がある。
【００２０】
また、本発明のフィルムの製造方法において、延伸時の延伸ロールの温度ＴＲ（℃）は、フィルムを構成する樹脂のガラス転移点温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ−１０℃以上、Ｔｇ＋５０℃以下であることが好ましい。一般的なポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｔｇ＝７９℃）の場合であれば、６９℃以上１２９℃以下である。延伸時の延伸ロールの温度ＴＲ（℃）を樹脂のガラス転移点温度Ｔｇ−１０℃以上、Ｔｇ＋５０℃以下とすることで、フィルムを延伸しフィルムに配向性を付与ることができる。また、ニップロールによる延伸ロールへの加熱状態での加圧接触による粘着キズを抑制する観点からは、好ましくは、Ｔｇ＋４０（℃）以下でありより好ましくはＴｇ＋３０（℃）以下であり、り製膜工程時における低分子シロキサンの生成を抑制し干渉斑を抑制するフィルムとすることができる。
【００２１】
本発明のフィルムの製造方法のシリコーンゴムロールの加熱の好ましい態様としては、加熱工程Ｉと加熱工程ＩＩにおいて、加熱工程Ｉとして、１５０℃以上２００℃以下で３０時間以上６００時間以下で加熱した後に、一旦シリコーンゴムロールの表層の析出物を除去し、加熱工程ＩＩとして、加熱温度をロールの延伸温度ＴＲ−１５℃以上ＴＲ＋１５℃以下で２０日以上５０日以下加熱した後に、再度、シリコーンゴムロールの表層の析出物を除去することが、より製膜工程時のポリジメチルシロキサンの析出を抑制できる点で好ましい。
【００２２】
本発明のフィルムの製造方法によって得られるフィルムは、フィルム表面にポリジメチルシロキサンが付着するのを大幅に抑制することができる。例えば、得られるフィルムがポリエステルフィルムの場合は、少なくとも一方の表面がポリエステル基本骨格に由来するフラグメントのピーク強度（Ｋ）に対する、ポリジメチルシロキサンに由来するフラグメントのピーク強度（Ｐ）の比（Ｐ／Ｋ）が０．１５０以下とすることができる。（Ｐ／Ｋ）はフィルム表面にポリジメチルシロキサン成分がどの程度存在しているかを測る指標であり、この値が大きいとポリジメチルシロキサン成分が多く存在していることを表す。（Ｐ／Ｋ）が０．１５０以下であると、ポリエステルフィルムの干渉斑の発生を抑制することができるため、光学用途に好適に用いることができる。さらに好ましくは（Ｐ／Ｋ）は０．１００以下である。
【００２３】
また、本発明の製造方法により得られるフィルムは表面に機能層を有していても良く、機能層の表面が前記（Ｐ／Ｋ）が０．１５０以下であっても良い。ここで、機能層とは、例えば、ポリエステルフィルムとの密着性を付与するための易接着層、ポリエステルフィルムとハードコート層との屈折を調整するための屈折調整層、ハードコート層などがあげられ、これに限定されない。（Ｐ／Ｋ）が０．１５０を超えると、ポリエステルフィルムの前記表層に機能層を有する際の干渉斑が発生しやすくなる。干渉斑自体は、ポリエステルフィルム単層である場合は目視では確認されにくいが、機能層を有する場合、ポリエステルフィルムの表面から機能層表面にまでポリシロジメチルシロキサンが析出し、干渉斑が確認されやすくなる。これは、最終製品とした場合の例えばハードコートフィルムとした場合は、ポリエステルフィルムよりも厚みを増し、さらには、機能層との屈折差が発生するために干渉斑が確認されやすくなるものと考えられる。本発明のポリジメチルシロキサンによる干渉斑は、フィルム上の一部分のみに線状もしくは円形状の干渉斑が局所的に確認されるものであり、従来から知られるフィルム全体に虹模様に見える干渉斑とは異なる。本発明の干渉斑の確認は、詳しくは後述するが、ナトリウムランプに照らされる元ではフィルムがオレンジ色ベースとなり、その上にやや黒色を帯びて干渉斑を確認することができる。機能層を構成する材料は特に限定されるものではない。機能層として、易接着層を設ける場合は、フィルムと機能層の密着性を付与させるものであればよく、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、エポキシ樹脂、アルキッド樹脂、アクリル樹脂、尿素樹脂、ウレタン樹脂などを好適に用いることができ、異なる２種の樹脂、例えば、ポリエステル樹脂とウレタン樹脂、ポリエステル樹脂とアクリル樹脂、あるいはウレタン樹脂とアクリル樹脂を組み合わせて用いてもよい。
【００２４】
機能層の厚みは、特に限定されないが、通常は０．０１〜５μｍの範囲が好ましく、より好ましくは０．０２〜２μｍ、最も好ましくは０．０５μｍ〜０．５μｍである。機能層の厚みが薄すぎるとそれぞれの目的とする機能不足となる場合がある。
【００２５】
本発明のフィルムの製造方法により製造するフィルムの厚みは、特に限定されないが、１０〜５００μｍであり、透明性の観点からヘイズが３．０％以下であることが好ましい。ヘイズが３．０％以下であると、透明性に優れ、光学用途に好適に用いられるため好ましい。より好ましくは２．０％以下、さらに好ましくは、１．０％以下である。
【００２６】
本発明のフィルムの製造方法から得られたフィルムは、透明性に優れ干渉斑のない優れた品位を有するため、タッチパネル、液晶ディスプレイパネル（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）等の表示部材用途や、偏光子などの光学部材を保護する用途などの光学用フィルムとして好ましく用いることができる。
【００２７】
次に、本発明のフィルムの製造方法について、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムの例を用いて説明するが、これに限定されるものではない。
【００２８】
ポリエステルフィルムを構成する極限粘度０．５〜０．８ｄｌ／ｇのＰＥＴペレットを真空乾燥した後、押し出し機に供給し２６０〜３００℃で溶融し、Ｔ字型口金よりシート状に押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度１０〜６０℃の鏡面キャスティングドラムに巻き付けて、冷却固化せしめて未延伸ＰＥＴフィルムを作製する。
【００２９】
次に、未延伸フィルムをフィルムの走行方向（長手方向あるいは縦方向という場合がある）およびフィルムの走行方向と直交する方向（幅方向あるいは横方向という場合がある）に逐次あるいは同時に延伸して二軸延伸ポリエステルフィルムとする。逐次で二軸延伸を行う場合、機能層をポリエステルフィルム製膜時に同時に設けることができるという点で好ましい。
【００３０】
逐次で二軸延伸を行う場合、まずフィルムの走行方向に延伸した後、フィルムの走行方向と直交する方向に延伸を行うことが好ましい。
【００３１】
フィルムの走行方向の延伸は、２本以上の複数の延伸ロール（樹脂の押出口からフィルムの製造工程の下流に向かって低速延伸ロール、高速延伸ロール）の周速差でフィルムをフィルムの走行方向に延伸する。該延伸ロールの周速差でフィルムの走行方向に延伸するに際し、延伸ロールは少なくとも一つにフィルムを加圧把持するシリコーンゴムロールを有する。かかるシリコーンゴムロールは、事前に１００℃以上に加熱する加熱工程Ｉを行った後、シリコーンゴムロールの表面に析出したポリジメチルシロキサンを除去し、さらに好ましくは加熱工程ＩＩの延伸ロールの温度ＴＲ−１５℃以上＋ＴＲ＋１５℃以下の温度で加熱した後、再度シリコーンゴムロール表面の析出物を除去したロールを用いる。  また、本発明のフィルムにおいて、易接着層や屈折調整層といった機能層を設ける場合、ポリエステルフィルムの製膜時に（インラインで）積層させる方法がある。この方法は、フィルムの走行方向に延伸した後、機能層を構成する樹脂を含む塗布液をフィルム上に塗設し、その後乾燥した後に走行方向とは垂直な方向に延伸、あるいは、フィルムの走行方向に延伸した後、機能層を構成する樹脂を含む塗布液をフィルム上に塗設した後、走行方向とは垂直な方向に延伸しながら塗布液を乾燥させ二軸延伸ポリエステルフィルムを得る方法である。
【００３２】
上記のインライン法で機能層を設ける場合、フィルムの表面がシリコーンゴムで被覆されたニップロールと接触するのは塗布液を塗布する前であるため、ニップロールから転写されるポリジメチルシロキサンは、ポリエステル層と機能層の間に介在する（機能層の表面には存在しない）はずであり、ポリエステル層と機能層の間に介在するポリジメチルシロキサンによっては干渉斑の問題を引きおこすことはないと考えていた。しかしながら、本発明者が鋭意検討した結果、このポリエステルフィルム表面と機能層の間に介在するポリジメチルシロキサンは、熱付与（フィルムが加熱されること）によって、機能層を通じて機能層表面に析出し、干渉斑を発生させる要因となることが判った。
【００３３】
この機能層を通じて機能層表面に析出するポリジメチルシロキサンは、ポリエステルフィルムの製造工程直後においては、確認されにくい。しかしながら、例えば、ハードコート層を構成するための塗布乾燥工程や、ハードコ−ト層を設ける前に、あらかじめ寸法安定性を付与するために、ポリエステルフィルムのアニール処理（熱付与処理）が行われる場合は、ポリエステル層と機能層の間に介在するポリジメチルシロキサンが機能層を通じて機能層の表面に析出することが判った。
【００３４】
このフィルムの走行方向への延伸は、未延伸フィルムを樹脂のガラス転移温度Ｔｇ−１０°〜Ｔｇ＋５０℃の範囲に加熱された延伸ロール間で２．５〜５．０倍延伸することが好ましい。樹脂がポリエチレンテレフタレート樹脂であれば、７９℃〜１２９℃となる。このフィルムに必要に応じて空気中でコロナ放電処理を施し、その処理面に機能層を構成する水系塗剤を塗布する。この塗布されたポリエステルフィルムをクリップで把持して乾燥ゾーンに導き、塗布層を乾燥させた後に７０〜１５０℃の温度で加熱を行い、引き続き連続的に７０〜１５０℃の加熱ゾーンで走行方向とは垂直な方向に２．５〜５．０倍延伸し、続いて２００〜２６０℃の加熱ゾーンで５〜４０秒間熱処理を施し、１００〜２００℃の冷却ゾーンを経て結晶配向の完了した逐次二軸延伸ポリエステルフィルムを得る。
なお、上記熱処理中に必要に応じて３〜１２％の弛緩処理を施してもよい。二軸延伸は縦、横逐次延伸、また縦、横延伸後、縦、横いずれかの方向に再延伸してもよい。得られた逐次二軸延伸ポリエステルフィルムの端部をカットした後に巻き取り中間製品とし、その後スリッターを用いて所望の幅にカット後、円筒状のコアに巻き付け所望の長さのポリエステルフィルムロールを得ることができる。なお、巻き取り時に巻姿改善のためにフィルム両端部にエンボス処理を施しても良い。
【実施例】
【００３５】
以下、実施例で本発明を詳細に説明する。
【００３６】
本発明の測定方法、評価方向は次の通りである。
Ａ．ポリエステル基本骨格に由来するフラグメントのピーク強度（Ｋ）ポリジメチルシロキサンに由来するフラグメントのピーク強度ピーク強度（Ｐ）
ポリエステルフィルムをＡ４サイズに切り出し、試料とした。試料表面のポリジメチルシロキサンピーク強度を飛行時間型２次イオン質量分析(ＴＯＦ−ＳＩＭＳ)を用いて測定した。ポリエステルフィルムの基本骨格を表すフラグメントのピーク（ポリエチレンテレフタレート；Ｃ８Ｈ５Ｏ３＋（Ｍａｓｓ１４９）、ポリエチレン−２，６−ナフタレート；Ｃ１１Ｈ６Ｏ＋）（Ｍａｓｓ１５４）のピーク強度（Ｋ）とポリジメチルシロキサンの存在を示すフラグメントＳｉ（ＣＨ３）３＋（Ｍａｓｓ７３）のピーク強度（Ｐ）の比（Ｐ／Ｋ）をランダムに１０点測定し、平均値をポリジメチルシロキサンピーク強度として評価した。
装置；Ｐｈｙｓｉｃａｌ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ社製  ＴＦＳ−２０００
一次イオン；６９Ｇａ+
測定面積(ラスターサイズ)；１８０μｍ角
測定時間；３分間
測定真空度；４×１０−７Ｐａ
ポリジメチルシロキサンピーク強度（Ｐ／Ｋ）=
ポリジメチルシロキサン（Ｓｉ（ＣＨ３）３＋（Ｍａｓｓ７３））のピーク強度（ｃｏｕｎｔｓ）／ポリエステルフィルムの骨格を表すピーク強度（ｃｏｕｎｔｓ）
Ｂ．干渉斑の評価
ポリエステルフィルムに易接着層を有さない場合は、オフラインにて下記塗材を乾燥後の厚みが１００ｎｍとなるように塗布乾燥し易接着層を設けた後、その上に、ポリエステルフィルムに易接着層がある場合は、その易接着層上に、ハードコート層を構成する活性線硬化型樹脂（日本合成化学工業（株）製紫光ＵＶ−１７００Ｂ[屈折率：１．５０〜１．５１]）をバーコーターを用いて硬化後の膜厚が１．５μｍとなるように均一に塗布した。
次いで、ハードコート層の表面から９ｃｍの高さにセットした１２０Ｗ／ｃｍの照射強度を有する集光型高圧水銀灯（アイグラフィックス（株）製Ｈ０３−Ｌ３１）で、積算照射強度が３００ｍＪ／ｃｍ２となるように紫外線を照射し、硬化させ、ポリエステルフィルム上にハードコート層を積層したハードコートフィルムを得た。なお、紫外線の積算照射強度測定には工業用ＵＶチェッカー（日本電池（株）製ＵＶＲ−Ｎ１）を用いた。
なお、ハードコート層の屈折率はシリコンウエハー上にスピンコーターにて形成された塗膜について、位相差測定装置（ニコン（株）製ＮＰＤＭ−１０００）で６３３ｎｍの屈折率を測定した。結果、ハードコート層の屈折率は１．５０であった。
次いで、得られたハードコートフィルムから、８ｃｍ（ポリエステルフィルムの走行方向とは垂直な方向）×１０ｃｍ（ポリエステルフィルム走行方向）の大きさのサンプルを切り出し、ハードコート層の反対面に黒色光沢テープ（ヤマト（株）製ビニ−ルテープＮｏ．２００−５０−２１：黒）を気泡を噛み込まないように貼り合わせた。
このサンプルを暗室にてナトリウムランプ（フナテック株式会社製ＦＮＡ−３５）の直下３０ｃｍに置き、視角を変えながら目視により線上あるいは円形状の干渉縞の程度を観察し、以下の評価を行った。
◎：干渉縞がほぼ見えない
×：干渉縞が強い。
【００３７】
＜塗液＞
ポリエステル樹脂固形分を１００重量部とした時に以下成分を含有する、ポリエステル樹脂固形分換算の濃度が５．０重量％である水溶液とした。
ポリエステル樹脂（Ａ１）：４０重量部
ポリエステル樹脂（Ｂ１）：６０重量部
メラミン系架橋剤（三和ケミカル社（株）製“ニカラック”（登録商標）ＭＷ１２ＬＦ）：４０重量部（固形分換算）
オキサゾリン系架橋剤（日本触媒（株）製“エポクロス”（登録商標）ＷＳ５００）：１０重量部（固形分換算）
粒径１４０ｎｍのコロイダルシリカ：１．５重量部
（実施例１、実施例２、実施例４〜７）
酸成分としてテレフタル酸、グリコール成分としてエチレングリコールを用い、三酸化アンチモン（重合触媒）を得られるポリエステルに対してアンチモン原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加し、重縮合反応を行い、極限粘度０.６３ｄｌ／ｇ、カルボキシル末端基量４０当量／トンのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ペレットを得た。
得られたＰＥＴペレットを真空中１６０℃で４時間乾燥した後、押出機に供給し２８５℃で溶融押出を行った。ステンレス鋼繊維を焼結圧縮した平均目開き５μｍのフィルターで、次いで平均目開き１４μｍのステンレス鋼粉体を焼結したフィルターで濾過した後、Ｔ字型口金よりシート状に押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度２０℃の鏡面キャスティングドラムに巻き付けて冷却固化せしめた。なお、この時キャスティングドラムの反対面から温度１０℃の冷風を長手方向に８段設置した間隙２ｍｍのスリットノズルから風速２０ｍ／ｓでフィルムに吹き付け、両面から冷却を実施した。
この未延伸フィルムを予熱ロールにて７０℃に予熱後、シリコーンゴムロールでフィルムを押圧しながら二本の９０℃に設定した延伸ロール間の周速差を利用して長手方向に３．１倍延伸し、引き続き冷却ロールにて２５℃まで冷却し、一軸配向（一軸延伸）フィルムとした。
【００３８】
シリコーンゴムロールは、二本の延伸ロールにおいて、前段延伸ロールに対応するシリコーンゴムロールをシリコーンゴムロール１、後段延伸ロールに対応するシリコーンゴムロールをシリコーンゴムロール２とし、それぞれのシリコーンゴムロールについて表１に記載の条件で事前に加熱工程Ｉを処理した後、エタノールを染み込ませた不織布でシリコーンゴムロール表面に析出したポリジメチルシロキサンを除去し、その後、加熱工程ＩＩで処理した後、再度加熱工程Ｉ後と同様にして、シリコーンゴムロール表面に析出したポリジメチルシロキサンを除去したものを用いた。
次いで、機能層（易接着層）を形成するために、下記塗液を上記一軸延伸フィルムの片面にバーコーターを用いて塗布した。なお、メタリングワイヤーバーは直径１３ｍｍ、ワイヤー径０．１ｍｍ（＃４）のものを用いた。
【００３９】
＜塗液＞
ポリエステル樹脂固形分を１００重量部とした時に以下成分を含有する、ポリエステル樹脂固形分換算の濃度が５．０重量％である水溶液。
ポリエステル樹脂（Ａ１）：４０重量部
ポリエステル樹脂（Ｂ１）：６０重量部
メラミン系架橋剤（三和ケミカル社（株）製“ニカラック”（登録商標）ＭＷ１２ＬＦ）：４０重量部（固形分換算）
オキサゾリン系架橋剤（日本触媒（株）製“エポクロス” （登録商標）ＷＳ５００）：１０重量部（固形分換算）
粒径１４０ｎｍのコロイダルシリカ：１．５重量部。
【００４０】
易接着層を塗布した１軸延伸フィルムをクリップで把持してオーブン中にて雰囲気温度１２０℃で乾燥・予熱し、引き続き連続的に１２０℃の延伸ゾーンで幅方向に３．７倍延伸した。得られた二軸配向（二軸延伸）フィルムを２３０℃の加熱ゾーンで１０秒間熱処理を実施後、２３０℃から１２０℃まで冷却しながら５％の弛緩処理を施し、続けて５０℃まで冷却した。引き続き幅方向両端部を除去した後に巻き取り、ポリエステルフィルムに、１００ｎｍの易接着層が積層された厚さ１８８μｍ、ヘイズ０．９％（ＪＩＳＫ７１０５（１９８１））易接着層表面の表面粗さＳＲａが２ｎｍのポリエステルフィルムを得た。得られたポリエステルフィルムの特性を表１に示す。
【００４１】
（実施例３）
易接着層を設けないこと以外は実施例１と同様にして、ポリエステルフィルムを得た。得られたポリエステルフィルムの特性を表１に示す。
【００４２】
（実施例８）
加熱工程Ｉとして表１に記載の条件でシリコーンゴムロールの前処理をし、加熱工程ＩＩの処理を行わなかったこと以外は実施例１と同様にしてポリエステルフィルムを得た。得られたポリエステルフィルムの特性を表１に表す。実施例８の加熱工程Ｉは加熱時間を９０日（２１６０時間）の加熱条件とした。
【００４３】
（比較例１）
シリコーンゴムロールの事前加熱処理条件を表１に変更すること以外は実施例１と同様にして、ポリエステルフィルムを得た。得られたポリエステルフィルムの特性を表１に示す。
【００４４】
（比較例２）
シリコーンゴムロールの事前加熱処理条件を表１に記載の条件に変更すること以外は実施例３と同様にして、ポリエステルフィルムを得た。得られたポリエステルフィルムの特性を表１に示す。
【００４５】
【表１】
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