(57)【要約】      （修正有）【課題】マグネシウムバッテリ用のマグネシウムアノード上にポリマー保護層を形成するための方法、及び保護されたフォームマグネシウムアノードの提供。【解決手段】マグネシウムアノードのすべての露出表面上に電解重合性モノマーの溶液をのせる工程と、溶液中のモノマーを電解重合させる工程とを含む。上記モノマーは、メタクリル酸グリシジル、メタクリル酸３−スルホプロピルの塩、またはこれら２種の混合物であり得る。３Ｄマグネシウムバッテリ用の保護されたマグネシウムフォームアノードは、マグネシウムフォーム電解質と、マグネシウムフォーム電解質のすべての露出表面を覆うポリマー被膜とを有する。ポリマー保護被膜は、（ポリ）メタクリル酸グリシジル、ポリ（メタクリル酸３−スルホプロピル）、またはこれら２種のコポリマーで形成される。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
保護されたフォームマグネシウムアノードであって、
マグネシウムフォームアノードと、
前記マグネシウムフォームアノードの実質的にすべての表面に接触しているポリマー層とを含み、
前記ポリマー層は、
ポリメタクリル酸グリシジルと、
ポリ（メタクリル酸３−スルホプロピル）と、
メタクリル酸グリシジル／メタクリル酸３−スルホプロピルコポリマーとからなる群より選択されるポリマーを含む、保護されたフォームマグネシウムアノード。
【請求項２】
前記ポリマー層はポリ（メタクリル酸３−スルホプロピル）を含む、請求項１に記載の保護されたフォームマグネシウムアノード。
【請求項３】
前記ポリマー層はメタクリル酸グリシジル／メタクリル酸３−スルホプロピルコポリマーを含む、請求項１に記載の保護されたフォームマグネシウムアノード。
【請求項４】
前記マグネシウムフォームアノードは、マグネシウム元素のみで形成されるアノードを含む、請求項１に記載の保護されたフォームマグネシウムアノード。
【請求項５】
前記マグネシウムフォームアノードは、金属フォーム基材上にめっきされたマグネシウムで形成されるアノードを含む、請求項１に記載の保護されたフォームマグネシウムアノード。
【請求項６】
前記金属フォーム基材は銅フォームを含む、請求項５に記載の保護されたフォームマグネシウムアノード。
【請求項７】
マグネシウムアノードを保護するための方法であって、
前記マグネシウムアノードのすべての露出表面を、
メタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）と
メタクリル酸３−スルホプロピル（ＳＰＡ）の塩とからなる群より選択される少なくとも１種のモノマーを含有するモノマー溶液と接触させる工程と、
前記モノマー溶液中の前記少なくとも１種のモノマーを電解重合させることによって、前記マグネシウムアノードのすべての露出表面上にポリマー保護層を形成する工程とを含む、方法。
【請求項８】
前記マグネシウムアノードを電気化学セル中に組み込み、前記マグネシウムアノードを１つ以上の電位窓内において電位サイクリングに露出させることによって、前記電解重合工程を行なう、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記１つ以上の電位窓は、Ａｇ／Ａｇ＋基準で−２Ｖ〜−４Ｖまたはそれより狭い電位窓を含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記１つ以上の電位窓は、Ａｇ／Ａｇ＋基準で約−２．０Ｖ〜−２．５Ｖまたはそれより狭い電位窓を含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１１】
前記マグネシウムアノードは３Ｄマグネシウムアノードを含む、請求項７に記載の方法。
【請求項１２】
前記マグネシウムアノードはマグネシウムフォームアノードを含む、請求項７に記載の方法。
【請求項１３】
前記マグネシウムフォームアノードは、マグネシウム元素のみで形成されるアノードを含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記マグネシウムフォームアノードは、金属フォーム基材上にめっきされたマグネシウムで形成されるアノードを含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項１５】
前記金属フォーム基材は銅フォームを含む、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記少なくとも１種のモノマーはＧＭＡを含む、請求項７に記載の方法。
【請求項１７】
前記少なくとも１種のモノマーはメタクリル酸３−スルホプロピルの塩を含む、請求項７に記載の方法。
【請求項１８】
前記メタクリル酸３−スルホプロピルの塩は（メタクリル酸３ースルホプロピル）カリウムである、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記少なくとも１種のモノマーは、ＧＭＡとメタクリル酸３−スルホプロピルの塩との混合物を含む、請求項７に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
技術分野
本開示は、概して、マグネシウムアノード用の保護被膜、より具体的には、三次元マグネシウムバッテリに備わるマグネシウムフォームアノード用の保護被膜に関する。
【背景技術】
【０００２】
背景
本明細書中に記載される背景説明は、本開示の背景にある状況の総体的な提示を目的とするものである。本発明者らの研究成果が当該背景説明部分に記載されていた場合にはその記載内容と、その記載内容に記載されいていて出願時に先行技術であるとみなされ得ない態様とは、いずれも、明示または黙示を問わず、本発明に係る技術に対する先行技術とは認められない。
【０００３】
バッテリ性能の改善は、保護被膜をアノード上に形成することによって実現できる。こうした保護被膜は短絡を防止できるため、バッテリの安定性を改善でき、バッテリの有効寿命を延長できる。この保護被膜はセルサイクリングの間に形成されることが多く、たとえば、固体電解質界面（ＳＥＩ）は、アノード表面上で電解質の構成要素とアノードとが結合してアノード上に形成される保護被膜である。しかしながら、ＳＥＩ中ではイオン伝導の発生が必須であるため、ＳＥＩを形成させる場合には、電解質とアノードの組み合わせが制限され得る。さらに、従来からＳＥＩはｉｎ  ｓｉｔｕにおいてセルの作動中に形成されるため、保護被膜の十分な形成を確実に確認することは不可能である。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
三次元バッテリ構造は、カソードがアノードを全方向において取り囲んだ、かつ／または多孔質カソードを含浸させる構造であり、この構造によれば、セルから「デッドスペース」を排除してエネルギー密度および電力密度を改善できる。しかしながら、こうした構造は、不均一多孔質であるアノードの孔の中にカソード材料を含浸させる例にみられるように、カソードとアノードとを意図的に非常に近接させ、時には複雑に入り組んだ形態的に不均一な配置としている傾向がある。こうした用途においては、セル組立て前に、イオン伝導率が既知で信頼できる保護被膜をアノード上に形成することが望ましいであろう。したがって、３Ｄマグネシウムアノード用にあらかじめ形成される保護被膜およびその調製方法を開発することが望ましいであろう。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
概要
この節では、本開示の概括的な概要が示されるが、これは、本開示の範囲のすべてまたは特徴のすべてを総括的に開示するものではない。
【０００６】
多様な態様において、本発明に係る教示によって、保護されたフォームマグネシウムアノードが提供される。保護されたマグネシウムは、マグネシウムフォームアノードと、マグネシウムフォームアノードの実質的にすべての露出表面に接触しているポリマー層とを含む。ポリマー層は、ポリメタクリル酸グリシジル、ポリ（メタクリル酸３−スルホプロピル）、またはメタクリル酸グリシジル／メタクリル酸３−スルホプロピルコポリマーで形成される。
【０００７】
他の態様において、本発明に係る教示によって、マグネシウムアノードを保護するための方法が提供される。この方法は、マグネシウムアノードのすべての露出表面をモノマー溶液と接触させる工程を含む。モノマー溶液は、メタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）、メタクリル酸３−スルホプロピル（ＳＰＡ）の塩、またはこれら２種の組み合わせを含む少なくとも１種のポリマーを含有する。この方法は、さらに、モノマー溶液中の少なくとも１種のモノマーを電解重合させることによって、マグネシウムアノードのすべての露出表面上にポリマー保護層を形成する工程を含む。
【０００８】
上述される結合技術のさらなる利用可能範囲、および上述される結合技術を拡充する多様な方法が、本明細書中の記載から明らかとなるであろう。本概要の記載内容および本概要において示される具体例は、例示のみを意図するものであって、本開示の範囲を限定するものではない。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
図面の簡単な説明
本発明に係る教示内容に対する理解は、詳細な説明と添付の図面とにより、さらに完全となるであろう。
【図１】マグネシウムフォームアノードの斜視図である。
【図２Ａ】メタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）の線図である。
【図２Ｂ】（メタクリル酸３ースルホプロピル）カリウム（ＫＳＰＡ）の線図である。
【図２Ｃ】図２Ａおよび図２Ｂのエステル型メタクリレートの電解重合の機構を示す線図である。
【図３Ａ】ＧＭＡの電気化学的重合を１０サイクル行なった際のサイクリックボルタモグラムである。
【図３Ｂ】ＫＳＰＡの電気化学的重合を１０サイクル行なった際のサイクリックボルタモグラムである。
【図４Ａ】保護されていないマグネシウムフォームアノード、および電解重合ＧＭＡ表面層を有するアノードの、Ｍｇの２ｐ領域におけるＸ線光電子分光分析（ＸＰＳ）スペクトルである。
【図４Ｂ】保護されていないマグネシウムフォームアノード、および電解重合ＫＳＰＡ表面層を有するアノードの、カリウムの２ｐ領域におけるＸＰＳスペクトルである。
【図４Ｃ】保護されていないマグネシウムフォームアノード、および電解重合ＫＳＰＡ表面層を有するアノードの、Ｍｇの２ｐ領域におけるＸＰＳスペクトルである。
【図５】ポリ（メタクリル酸３−スルホプロピル）の保護層を有するマグネシウムアノードを備えたマグネシウムセル、および保護されていないマグネシウムアノードを備えた比較用のセルについて、ガルバニー電流サイクリングのデータをプロットしたものである。
【図６Ａ】図５の、保護されたマグネシウムアノードを備えたセルおよび保護なしマグネシウムアノードを備えたセルについて行なった電気化学インピーダンス分光分析（ＥＩＳ）のプロットである。
【図６Ｂ】保護層を有するマグネシウムアノードを備えたセルについてのデータを見られるよう、図６Ａのプロットを拡大したものである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本明細書中において上述される図面は、具体的な態様について説明するという目的のもとで、本発明に係る技術の全般的な特徴のうち本発明に係る方法、アルゴリズム、およびデバイスの全般的な特徴の例を示すことを意図するものである。これらの図面は、任意の態様の特徴を正確に反映したものではない場合があり、必ずしも、具体的な実施形態を本技術の範囲内に定義または限定することを意図するものではない。さらには、図面を組み合わせたものに由来する特徴を組み込んだ態様もあり得る。
【００１１】
詳細な説明
本教示によって、電気伝導性が低くマグネシウムイオン伝導性が高い、マグネシウムアノード用のポリマー保護層と、保護されたマグネシウムアノードを形成するための方法とが提供される。保護層は、セル組立て前にマグネシウムアノード表面上に容易に形成され、組立て後のセル中における短絡を防止できる。本発明の教示に係る保護層は、三次元マグネシウムセルについて特に有用であり得る。
【００１２】
本発明の教示に係る保護された３Ｄマグネシウムアノードは、カソードに三次元的に囲まれるよう設計された特殊な３Ｄ構造を有する。そして、特に特定のエステル型メタクリレートのポリマーを含む、保護的な電解重合ポリマー層で被覆される。このような保護されたアノードを形成するための方法は、アノードをモノマー溶液で被覆する工程と、モノマーを電解重合させる工程とを含む。
【００１３】
図１は、三次元（３Ｄ）マグネシウムアノード、マグネシウムフォームアノード１００の一例を示す斜視図である。図１のマグネシウムフォームアノード１００は、分枝状マグネシウム構造を有し、マグネシウム元素１１０が巻きひげのようになっているところに孔１２０が散在している。この構造は、連続気泡多孔構造を有しており、すべての孔がつながっている。マグネシウムフォームアノード１００は、マグネシウムのみで形成されていてもよい、または、基材上に電気めっきもしくは蒸着などによりめっきされたマグネシウムを有していてもよい。
【００１４】
マグネシウムフォームは、三次元方向において多孔質であって典型的には多孔度が０．５より大きく平均孔サイズが１ｍｍ未満であり、かつ、マグネシウム金属から構成された、または少なくとも一部充電状態において少なくとも表面がマグネシウム金属により被覆された構造である。異なる実装形態において、マグネシウムフォームの多孔度は０．６より大きくてよい、または０．７より大きくてよい、または０．８より大きくてよい、または０．９より大きくてよい。いくつかの実装形態において、マグネシウムフォーム中の平均孔サイズは、９００μｍ未満、または８００μｍ未満、または７００μｍ未満、または６００μｍ未満、または５００μｍ未満、または４００μｍ未満であってよい。多様な実装形態において、マグネシウムフォームは３Ｄ印刷（すなわち、ＣＡＤ制御による付加製造）により、または銅フォームなどの好適な基材上へのマグネシウムの電気めっきにより形成されたものであってよい。以下に詳細に記載するように、特定の具体的な実装形態において、マグネシウムフォームは、銅フォーム上にマグネシウムをパルス電着することによって形成されたものであってよい。
【００１５】
本発明の教示に係る保護されたマグネシウムアノードは、そのすべての露出表面がポリマー層で被覆されている。ポリマー層は、電解重合性モノマーまたはモノマー混合物で形成される。特定の実装形態において、ポリマー層は、ポリ（メタクリル酸グリシジル）およびポリ（メタクリル酸３−スルホプロピル）を含むがこれらに限定されない、メタクリル酸エステルのポリマーまたはコポリマーを含み得る。
【００１６】
参考までに、図２Ａおよび図２Ｂは、それぞれ、メタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）および（メタクリル酸３ースルホプロピル）カリウム（ＫＳＰＡ）の線図である。図２Ｃは、ＧＭＡまたはＫＳＰＡなどの一般的なメタクリレートエステルの電解重合反応を示す線図である。
【００１７】
図３Ａは、マグネシウムアノード上へのＧＭＡの電解重合を１０サイクル行なった際のサイクリックボルタモグラムである。図３Ｂは、マグネシウムアノード上へのＫＳＰＡの電解重合を行なった際の、同種のデータである。ここで、重合開始のための最大電流値を見つける目的で第１のサイクルが広い電位窓にわたって実施されるということが理解される。一般的に言って、拡散律速を回避するために、これより広い電位窓にわたる電解重合の実施は避けることが望ましいであろう。セル組立てを簡単にするため、かつ電解重合状態を示すために、図３Ａおよび図３Ｂにおいてポリマーを電解重合させる対象となるアノードは、マグネシウム箔である。しかしながら、この手順は、マグネシウムフォームアノードまたは任意の他のマグネシウムアノード構造を用いて同等の条件下において実施できることが理解される。
【００１８】
図４Ａは、ＧＭＡ電解重合を１０サイクル実施した後の図３Ａのマグネシウムアノード（実線）、または保護層を有さないこと以外は同等であるマグネシウムアノード（点線）の、マグネシウムの２ｐ領域におけるＸ線光電子分光分析（ＸＰＳ）スペクトルである。保護されたアノードのＸＰＳスペクトルにおいても約４８ｅＶに中心を有するマグネシウムのピークがはっきりと表れており、この結果から、アノードのすべての露出表面にわたってＧＭＡ重合が均一に生じたわけではなくアノード上に保護されていない部分が残っていることが示唆される。この結果から、ＧＭＡのみをモノマーとして含有する電解重合溶液を用いてマグネシウムアノードの表面を完全に覆うのは困難である可能性のあることが示唆される。
【００１９】
図４Ｂは、ＫＳＰＡ電解重合を１０サイクル実施した後の図３Ｂのマグネシウムアノード（実線）、または保護層を有さないこと以外は同等であるマグネシウムアノード（点線）の、カリウムの２ｐ領域におけるＸＰＳスペクトルである。図４Ｃは、同じアノードについての、マグネシウムの２ｐ領域におけるＸＰＳスペクトルである。図４Ｂの結果は、保護されたアノードについては相当量のカリウムのピークを示すが、保護されていないアノードについては、予測された通り、カリウムのピークを示していない。図４Ｃの結果では、保護されたアノードについてはマグネシウムのピークが検出されておらず、このことから、電解重合中に使用されるモノマー溶液がＫＳＰＡ溶液である場合にはアノードのすべての露出表面がポリマー層で覆われることが示唆される。したがって、多くの実装形態において、本発明の教示に係る電解重合保護層は、メタクリル酸３−スルホプロピルをカリウム塩または別の塩のいずれかとして含み得る。
【００２０】
図５は、（ｉ）上述された種類の保護されていないマグネシウム電極（点線）、または（ｉｉ）図３Ｂに示される種類の電解重合によって形成されたポリ（ＫＳＰＡ）保護層を有するアノードを備えたマグネシウムセル（実線）のいずれかを有する、マグネシウムセルのガルバニー電流サイクリングを示す。図５のガルバニー電流サイクリングは、電解質として溶媒ジメトキサンまたはアセトニトリル中の０．５Ｍビス（トリフルオロメタン）スルホンアミドマグネシウム［Ｍｇ（ＴＦＳＩ）２］を用いた対称セルにおいて実施される。
【００２１】
図５中のＹ軸は、保護されたアノードについての結果を見られるよう、電位−０．５〜０．５Ｖの範囲のみを示す。したがって、この図では、ガルバニー電流サイクリングについてのデータの大部分が省略されている。保護されていない電極は真っすぐに限界電位に達するが、これはおそらく、保護されていないアノード表面が、Ｍｇ（ＴＦＳＩ）２電解質溶液から形成される不動態化層によって急速に被覆されるためであると考えられる。不動態化層は、イオン伝導率が非常に小さい。対照的に、電解重合ＫＳＰＡポリマーの保護層を有するマグネシウムアノードを備えたセルは、予測された約＋／−０．０８Ｖの電位窓内でのサイクルを示し、このことから、電解重合保護層が不動態化層の形成を十分に防止しており、同時に、電解質溶液とマグネシウムアノードとの間におけるＭｇ２＋のマイグレーションを可能としていることが示される。
【００２２】
図６Ａは、図４Ａ〜図４Ｃおよび図５を参照して上述された、保護されていない（点線）および保護された（実線）マグネシウムアノードを備えたマグネシウムセルについて実施された電気化学インピーダンス分光分析（ＥＩＳ）のプロットである。図６Ｂは、保護された電極についてのデータをより良好に図示するために、図６Ａのプロットを拡大したものである。結果から、本発明の教示に係る電解重合保護層を有するアノードにおけるインピーダンスよりも、保護されていないアノードにおけるインピーダンスの方が劇的に大きいことが示される。
【００２３】
さらに、マグネシウムアノード上に保護層を形成するための方法も開示される。この方法に使用するのに好適なマグネシウムアノードは、上述されるフォームマグネシウムアノードなどの３Ｄマグネシウムアノード、または突起状のマグネシウムロッドもしくはプレートからなる二次元アレイを含み得る。いくつかの実装形態において、この方法に使用するのに好適なマグネシウムアノードは、平面状マグネシウムアノード（たとえば、箔またはディスク状アノード）、シングルロッドもしくはワイヤアノード、または任意の他の構成といった、任意の二次元のマグネシウムアノード構成を含み得る。この方法は、マグネシウムアノードのすべての露出表面を、メタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）と（メタクリル酸３−スルホプロピル）（ＳＰＡ）の塩とからなる群より選択される少なくとも１種のモノマーを含有するモノマー溶液と接触させる工程を含む。いくつかの実装形態において、上記少なくとも１種のモノマーは、ＧＭＡと（メタクリル酸３−スルホプロピル）の塩とを含み得る。いくつかの実装形態において、上記少なくとも１種のモノマーは、（メタクリル酸３−スルホプロピル）の塩であり得る。
【００２４】
上記方法は、さらに、モノマー溶液中の少なくとも１種のモノマーを電解重合させることによって、マグネシウムアノードのすべての露出表面上にポリマー保護層を形成する工程を含む。特定の実装形態において、電解重合工程は、マグネシウムアノードを電気化学セル中に組み込み、アノードを１つ以上の電位窓内において電位サイクリングに露出させることによって行なうことができる。たとえば、図３Ａのマグネシウムアノードは、２つの電位窓内において電位サイクリングに露出される。第１のサイクル窓はＡｇ／Ａｇ＋基準で約−２．１Ｖ〜−４．０Ｖであり、第２の電位窓（２〜１０サイクルに用いる）はＡｇ／Ａｇ＋基準で約−２．１Ｖ〜−３．２Ｖである。いくつかの実装形態において、上記少なくとも１つの電位窓は、Ａｇ／Ａｇ＋基準で約−２Ｖ〜−４Ｖまたはそれより狭い電位窓を含み得る。いくつかの実装形態において、上記少なくとも１つの電位窓は、Ａｇ／Ａｇ＋基準で約−２．０Ｖ〜−２．５Ｖまたはそれより狭い電位窓を含み得る。特定の範囲内またはそれより狭い電位窓について記載される場合、この電位窓は、明示された電位窓より狭く、明示された電位窓内に完全に収まり得る任意の電位窓を含むことが理解される。
【００２５】
本開示の多様な態様が、さらに、以下の実施例に関連して説明される。これらの実施例が本開示の具体的な実施形態を説明するために提供されること、および、これらの実施例が本開示の範囲を任意の具体的な態様に限定すると解釈されるべきではないことが理解される。
【００２６】
実施例１：電気化学的重合（ＥＰ）
Ｍｇ金属作用極（８ｃｍ２）と、Ａｇ／Ａｇ＋（ＡｇＮＯ３  ０．１Ｍ）参照極と、Ｐｔメッシュ対極とを備えた３電極セルを用い、Ａｒを満たしたグローブボックス内において、電気化学的重合を行なう。ＧＭＡの電解重合は、ＴＢＡＣ  ０．２Ｍ含有ＤＭＦ中においてモノマー濃度２．０Ｍにて行なう。ＫＳＰＡの電解重合は、ＤＭＦ中においてモノマー濃度２．０Ｍにて行なう。各ポリマーについて、１０サイクルずつ行なう。ＧＭＡ電解重合は開放電位と−３．１Ｖの間である。ＫＰＳＡ電解重合は開放電位と−２．４Ｖの間である。
【００２７】
実施例２：対称Ｍｇ−Ｍｇセル
対称セル分析に用いるため、Φｄ＝１．５ｃｍ（ＳＡ＝１．７７ｃｍ２）のＭｇ箔試料を、Ａｒを満たしたグローブボックス内においてカットする。箔試料は、ホウケイ酸塩セパレータおよび０．５Ｍ  Ｍｇ（ＴＦＳＩ）２／ＤＭＥと共に２０３２コインセル中において使用する。ＥＩＳ：Ｖ＝０ｍＶ振幅、１０ｍＨｚ〜１００ｋＨｚ範囲。ガルバニー電流サイクリングは、＋／−０．１ｍＡ／ｃｍ２である。
【００２８】
実施例３：Ｘ線光電子分光分析（ＸＰＳ）：
Ｐｈｉ  ５６００分光計を用いてＸＰＳ分析を行なう。分析用に試料を調製し、Ａｒ雰囲気下においてセットする。光線の直径は１００μｍである。
【００２９】
上述される説明は本質的に単なる例示であり、本開示または本開示の用途もしくは使用の限定を意図するものではない。本明細書中で用いられる、Ａ、Ｂ、およびＣの少なくとも１種（１つ）という表現は、非排他的な論理「または」を使用した「ＡまたはＢまたはＣ」という論理を意味すると解釈されるべきである。ある方法に含まれる多様な工程が異なる順序で行なわれても本開示の原理は変更されないことが理解される。範囲の開示は、範囲全体に含まれる個々の範囲と個々の細分された範囲とのすべてが開示されていることを含む。
【００３０】
本明細書中において用いられる見出し（たとえば「背景」および「概要」など）および小見出しは、本開示の範囲に含まれるトピックを概括的に整理することのみを意図するものであって、本技術またはその任意の態様の開示内容を限定することを意図するものではない。説明された特徴を有する複数の実施形態についての記載は、さらなる特徴を有する他の実施形態、または説明された特徴の別の組み合わせを組み込んだ他の実施形態の除外を意図するものではない。
【００３１】
本明細書で用いられる「備える」および「含む」という用語ならびにそれらの変形は非限定を意図しており、項目の連続的な記載または列記は、本技術のデバイスおよび方法において有用であってもよい他の類似の項目を除外するものではない。同様に、「できる（し得る）」「して（も）よい」という用語ならびにそれらの変形は非限定を意図しており、ある実施形態が特定の要素または特徴を含み得るまたは含んでよいという記載は、こうした要素または特徴を含んでいない、本発明に係る技術の他の実施形態を除外しない。
【００３２】
本開示の広範な教示内容は、多様な形態において実施することができる。したがって、本開示は具体例を含むが、当業者が明細書および下記の請求項を研究することにより他の改変が明らかとなるため、本開示の真の範囲は、本開示に含まれる具体例に限定されるべきではない。本明細書中において一態様または多様な態様に対する言及は、ある実施形態または特定のシステムに関連して記載される具体的な特徴、構造、または特性が、少なくとも１つの実施形態または態様に含まれることを意味する。「一態様において」という表現（またはその変形）が記載される場合、これは必ずしも同一の態様または実施形態を指すものではない。また、本明細書中に記載される多様な方法ステップは、記載される順序と同じ順序での実施が必須というわけではないこと、および、方法ステップの各々が各態様または実施形態において必要だというわけではないことが理解されるべきである。
【００３３】
上述される実施形態の説明は、例示および説明の目的で提供される。網羅的であることも、本開示を限定することも意図していない。具体的な一実施形態の個々の要素または特徴は、一般的にはその具体的な実施形態に限定されず、適切な場合には、具体的な表記または記載がなくても、交換可能であり、かつ選択された実施形態において使用できる。また、具体的な一実施形態の個々の要素または特徴は、様々に変更されてもよい。このような変更は、本開示の範囲からの逸脱であるとみなされるべきではなく、このような改変はすべて、本開示の範囲内に含まれることが意図される。
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
2020031059.tif 000008
【図４Ａ】
2020031059.tif 000009
【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
2020031059.tif 000011
【図５】
2020031059.tif 000012
【図６Ａ】
2020031059.tif 000013
【図６Ｂ】
2020031059.tif 000014
【外国語明細書】
2020031059000001.pdf