(57)【要約】【課題】ドライコーティング技術に使用された表面に大きな凹部の消耗部分が形成された使用済み成膜用ターゲットを、粉砕や溶解することなくそのまま利用し、使用前と同様の性能の再生品の成膜用ターゲット製品を製造できる、経済性に優れた技術の開発。【解決手段】浸食により表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲット製品を使用し、消耗部分に、使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分よりなる、新品のターゲット粉末、リサイクル粉末、又は新品のターゲット粉末とリサイクル粉末との混合粉末のいずれかの粉末を充填して、肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程と、前記リサイクル用ターゲットベースを加圧下において熱処理して焼結し、前記粉末と前記使用済みの成膜用ターゲット製品とを一体化する焼結工程と、を有する使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）浸食により表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲット製品を使用し、前記消耗部分に、前記使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分よりなる、新品のターゲット粉末、使用済み成膜用ターゲット製品を粉砕処理したリサイクル粉末、又は前記新品のターゲット粉末と前記リサイクル粉末との混合粉末の少なくともいずれかの粉末を充填して、肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程と、
（２）前記リサイクル用ターゲットベースを加圧下において熱処理して焼結し、前記粉末と前記使用済み成膜用ターゲット製品とを一体化する焼結工程と、
を有することを特徴とする使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項２】
前記（２）の焼結工程における熱処理を、１０００℃以上１５００℃以下の温度で行う請求項１に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項３】
前記（２）の焼結工程における熱処理を、１０Ｍｐａ以上５０Ｍｐａ以下の加圧下で行う請求項１又は２に記載の成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項４】
さらに、前記（１）のリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程の前に、（３）前記使用済み成膜用ターゲット製品を酸処理する酸処理工程を有する請求項１〜３のいずれか１項に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項５】
さらに、前記（２）の焼結工程により固化処理された焼結品の表面を水準化処理する（４）水準化処理工程を有する請求項１〜４のいずれか１項に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項６】
前記（１）の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記新品のターゲット粉末を充填する請求項１〜５のいずれか１項に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項７】
前記（１）の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記リサイクル粉末を充填する請求項１〜５のいずれか１項に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項８】
前記（１）の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記新品のターゲット粉末と前記リサイクル粉末との混合粉末を充填する請求項１〜５のいずれか１項に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項９】
前記使用済み成膜用ターゲット製品が、チタン、タンタル及びニオブよりなる群より選ばれる少なくとも一つの金属又はこれらから選ばれる２種以上の合金からなる請求項１〜８のいずれか１項に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、チタン、タンタル、ニオブ又はそれらの合金等のレアメタルよりなる使用済みの成膜用ターゲットの充填式再生方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
レアメタルとは、学術的に明確に定義された言葉ではないが、経済産業省では現在及び将来の工業需要を考慮して４７元素をレアメタルと定義している。一方、レアアース（希土類）は、レアメタルの１種であり、スカンジウム、イットリウム及びランタノイド系列の合計１７元素を指している。これらレアメタルは、使用量は少なくても工業生産活動に必要な元素として「産業のビタミン」とも呼ばれてきたが、今日ではさらにその重要性が増し、「産業の生命線」とも呼ばれるようになっている。希土類以外のレアメタルとして、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｂ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｅ、Ｒｂ、Ｓｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｐｄ、Ｉｎ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｐｔ、Ｔｌ、Ｂｉが定義されている（非特許文献１参照）。
【０００３】
以下、本発明においては、これら４７元素の金属をレアメタルとして定義する。これらのレアメタルは、貴重な資源であり、レアメタルのリサイクルの必要性、重要性が望まれている。これらのレアメタルの中でも、特に、チタン、タンタル、ニオブ又はそれらの合金は、ドライコーティング技術の成膜用ターゲットとして多く用いられている。
【０００４】
ドライコーティング技術としては、ＰＶＤ（Physical Vapor Deposition、物理的吸着法）及びＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition、化学的吸着法）があり、ＰＶＤによる薄膜形成方式としては、真空スパッタリング法及びイオンプレーティング法がある。真空スパッタリングとしては、直流スパッタリング、高周波スパッタリング法がある。これらの方法では、ターゲット金属は、イオンとしてではなく、粒子として蒸発するため、ターゲット金属の蒸発レートが低く、タンタルとチタンのように、融点や蒸気圧の異なる材料を組み合わせた合金ターゲット材料では、形成される合金比が一定とならない欠点がある。
【０００５】
一方、ＰＶＤ法の代表的手法であるイオンプレーティング法の中には、アークイオンプレーテイング法（ＡＩＰ法）がある。このＡＩＰ法は、アーク放電を利用した特殊なイオンプレーティング法である。ＡＩＰ法によれば、高蒸発レートが簡単に得られ、他の方式のイオンプレーティング法では困難とされている高融点金属の蒸発や融点や、蒸気圧の異なる材料を組み合わせた合金ターゲット材料でも、略合金成分比のままイオンとして蒸発させることが可能であるため、特に、電解用金属電極の下地層の形成に有用な方法である。
【０００６】
レアメタルよりなる成膜用ターゲットは、上記した各種のドライコーティング技術のいずれの方法にも使用することができるので、多用されている。しかし、ドライコーティング技術に使用された成膜用ターゲットは、浸食されて大きい凹部が形成され、該凹部の表面が凸凹状や波状になったり、場合によっては孔が空くといった状態になるので、３０％〜６０％程度が消費されると新しい製品に交換されている。そのため、例えば、チタン・タンタル合金を使用して形成された成膜用ターゲット製品の場合、使用済の製品は、場合によっては製品の７０％が消費されずに残り、その中には特に高価なレアメタルであるタンタルが６０％程度残存した状態のものになる。通常、この使用済みのターゲットは、そのまま廃棄され、殆ど再利用されていない。
【０００７】
その理由は、使用済の成膜用ターゲットについては、簡便な再生技術がないことに原因している。即ち、レアメタルよりなる成膜用ターゲットは、焼結体の形態で使用されているため、ターゲットとして使用した後の使用済みのターゲットにおいても、堅牢な状態のままであり、堅牢な焼結体からなる使用済みターゲットを再利用可能にすることは難しく、下記に挙げるように、検討がされているものの、これらの技術を含め、従来技術においては、工業上、有用な簡便な手段を見出すことができていない。一方、前記したように、使用済の成膜用ターゲットは、高価なレアメタルを含んでおり、これを廃棄していることは資源の有効活用に欠け、産業界においての大きな損失になっていた。
【０００８】
例えば、レアメタルよりなる成膜用ターゲットを再生する方法として、特許文献１では、使用済みのターゲット材を水素雰囲気中で熱処理を施した後、粉砕処理を施して微粉末とし、次いで、１００Ｐａ以下の減圧雰囲気中若しくは不活性ガス中で熱処理を施すことにより脱水素処理を行う方法を提案している。また、特許文献２及び特許文献３でも、同様に、使用済みのターゲット材を水素ガス含有雰囲気中に高温下に保持して水素脆化させ、その粉砕物を脱水素処理して得た再生粉を原料の一部又は全部として用い、これを成形、焼結するターゲット材の再生方法が提案されている。
【０００９】
しかしながら、上記で提案されている従来の方法では、脱水素処理された破砕粉を高温のまま真空環境から空気中に直接取り出していたため、空気中の酸素により酸化され、ひび割れが生じるという問題があり、これとともに引火の危険性があった。
【００１０】
これに対し、特許文献４では、上記の不具合を解消するため、下記の方法を提案している。具体的には、前記脱水素処理された破砕粉を不活性ガス雰囲気中に一定時間保持することで降温させた後、大気中に取り出すことで、前記脱水素処理された破砕粉の酸化防止工程を実施し、これにより、脱水素処理された粉末の酸化を防止し、再生された成膜用ターゲットのひび割れを防止する方法が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２００７−２７７６７１号公報
【特許文献２】特開平１１−１８９８６６号公報
【特許文献３】特表２００６−５０２３１１号公報
【特許文献４】特許第５７５４６０３号公報
【非特許文献】
【００１２】
【非特許文献１】シリーズＧＳＣ  低炭素・循環型社会を先導するＧＳＣ  「レアメタルのリサイクル」独立行政法人産業技術総合研究所環境管理技術研究部門  田中幹也著
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
先に述べたように、レアメタルよりなる使用済みの成膜用ターゲットは、極めて貴重な資源であり、高価なものであるため、可能な限り再利用することが切望されている。しかしながら、通常の金属、プラスチック、セラミックス、木材等と異なり、レアメタルよりなる使用済み成膜用ターゲットを利用し、前記したような従来技術を利用して成膜用ターゲット製品の再生品を製造するためには、複雑かつ困難な工程により、使用済み成膜用ターゲット製品を粉砕してリサイクル粉末（以下、「リサイクル粉末」と呼ぶ）を製造しなければならず、多大なエネルギーと労力を要し、再生に多大な費用が掛かるという問題がある。さらに、このような経済的な問題だけでなく、再生品自体についても、再生品中のリサイクル粉末に由来する酸素量の増加によって、再生品の品質低下を招くことが生じるため、リサイクル粉末は、５０％以上の多くの新品の粉末と混合して使用しなければならず、リサイクル粉末の利用率を向上させることが困難であるという課題があった。
【００１４】
ここで、本発明が対象としている成膜用のターゲットに限らず、多くの分野において、再生技術を活用することにより、再生前の使用済みの製品と同じ形態の再生品を、再度製造することも行われている。しかし、その際、再生品を製造するためには、使用済みの製品を全て完全に粉砕若しくは溶解し、その上で新しい材料と混合し、該混合材料を再生品の形成材料に使用するのが一般的である。換言すれば、原形を殆どそのまま留めた形状の使用済みの製品を、粉砕や溶解をすることなくそのまま利用して再生する技術は、欠損した部材を補完する場合以外、再生技術分野において、実際に行われていない。
【００１５】
本発明は、上記した現状に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は、ドライコーティング技術に使用された表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲットを、粉砕や溶解することなくそのまま利用して、使用前と同様の成膜用ターゲット製品としての再生品を製造することができる、経済性に優れた技術を開発することにある。さらに、本発明の目的は、再生品の製造に新たに使用する原材料の量を格段に少ない量にすることができ、しかも、使用済みの材料を全く使用せずに製造された新品の成膜用ターゲット製品（以下、新品のターゲット製品と呼ぶ）と、性能面において遜色のない性能を有する有用な成膜用ターゲットの再生品を効率的に製造することができる、従来にない新たな技術を開発することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記の目的は、下記の本発明によって達成される。即ち、本発明は、下記の発明を提供する。
［１］（１）浸食により表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲット製品を使用し、前記消耗部分に、前記使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分よりなる、新品のターゲット粉末、使用済み成膜用ターゲット製品を粉砕処理したリサイクル粉末、又は前記新品のターゲット粉末と前記リサイクル粉末との混合粉末の少なくともいずれかの粉末を充填して、肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程と、
（２）前記リサイクル用ターゲットベースを加圧下において熱処理して焼結し、前記粉末と前記使用済み成膜用ターゲット製品とを一体化する焼結工程と、
を有することを特徴とする使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【００１７】
上記の本発明の好ましい形態としては、下記の発明が挙げられる。
［２］前記（２）の焼結工程における熱処理を、１０００℃以上１５００℃以下の温度で行う上記［１］に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
［３］前記（２）の焼結工程における熱処理を、１０Ｍｐａ以上５０Ｍｐａ以下の加圧下で行う上記［１］又は［２］に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【００１８】
［４］さらに、前記（１）のリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程の前に、（３）前記使用済み成膜用ターゲット製品を酸処理する酸処理工程を有する上記［１］〜［３］のいずれかに記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
［５］さらに、前記（２）の焼結工程により固化処理された焼結品の表面を水準化処理する（４）水準化処理工程を有する上記［１］〜［４］のいずれかに記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【００１９】
［６］前記（１）の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記新品のターゲット粉末を充填する上記［１］〜［５］のいずれかに記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
［７］前記（１）の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記リサイクル粉末を充填する上記［１］〜［５］のいずれかに記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
［８］前記（１）の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記新品のターゲット粉末と前記リサイクル粉末との混合粉末を充填する上記［１］〜［５］のいずれかに記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
［９］前記使用済み成膜用ターゲット製品が、チタン、タンタル及びニオブよりなる群より選ばれる少なくとも一つの金属又はこれらから選ばれる２種以上の合金からなる上記［１］〜［８］のいずれかに記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【発明の効果】
【００２０】
本発明の再生方法によれば、表面に浸食により大きい凹部が形成され、該凹部の表面には多少の凸凹や孔などが存在している消耗部分が形成された使用済みの成膜用ターゲット製品を、リサイクル用ターゲットベースの形成にそのまま使用することができ、しかも、上記消耗部分は、使用前の製品の３０％〜６０％程度に留まっているため、その消耗部分に、前記使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分である新品のターゲット粉末、前記使用済み成膜用ターゲット製品と同様の成分からなる製品を粉砕して得たリサイクル粉末、又は前記新品のターゲット粉末と前記リサイクル粉末との混合粉末を充填した場合に、その使用量が少なくて済むため、再生品の製造に必要な材料費用を大幅に低減できる。具体的には、再生品を製造する場合の費用に占める再生材料の割合は、比較的大きいが、本発明の再生方法では、再生材料の大部分は、使用済み成膜用ターゲット製品であり、再生のために新たに必要となる材料は、前記した使用によって生じた消耗部分を元の状態に回復させる量で足りるので、用いる材料の費用を大幅に低減できる。即ち、前記したように、使用によって生じた、浸食による表面の消耗部分は、使用前の製品に対して、少ない場合であれば３０％〜４０％程度、多くても６０％程度であり、この消耗部分を元の状態に戻すだけの粉末材料があれば再生できる。
【００２１】
さらに、本発明の再生方法で利用する使用済みの成膜用ターゲット製品は、表面に浸食により形成された消耗部分を有すること以外は使用前の製品と異なる点はなく、ターゲット材料としての機能を保持しているため、本発明の再生方法で、先述した、酸素量の増加の影響が懸念される前記リサイクル粉末だけを使用したとしても、得られる再生品全体に占めるリサイクル粉末の割合は低くて済むので、前記リサイクル粉末を使用したことによる性能の低下が生じることが効果的に抑制される。
【００２２】
本発明によれば、使用済みの成膜用ターゲット製品の消耗部分を元の状態に戻すために、消耗部分に、前記リサイクル粉末又は新品のターゲット粉末又はこれらの粉末を混合した混合粉末、のいずれかの粉末を充填して、肉盛成形して得た、いずれのリサイクル用ターゲットベースにおいても、リサイクル用ターゲットベースを加圧下において熱処理して焼結するだけで、使用済みの成膜用ターゲット製品と、上記した粉末は均一に融合すると考えられ、良好な状態に一体化させることができる。そして、本発明の再生方法で製造した再生品は、前記リサイクル粉末を使用した場合においても、使用したリサイクル粉末に由来する酸素量の増加の影響による品質低下の問題を抑制することができ、使用済みの製品から調製したリサイクル粉末を全く使用せずに、全て新しい原材料で製造された新品の成膜用ターゲット製品（以下、新品のターゲット製品と呼ぶ）とほぼ同一の性能を有する、良好な品質の製品となる。
【００２３】
上記したように、本発明の再生方法によれば、ＡＩＰ法等の実施に使用したことで生じた消耗部分を有すること以外は異なることのない、使用前の原形を殆どそのままに留めた形状の使用済みの成膜用ターゲット製品を、粉砕や溶解などの処理を行うことなく、そのまま利用することができ、良好な品質の再生品を製造することができる。本発明者らの検討によれば、成膜用ターゲットの再生品の製造に使用する、原料に用いるターゲット粉末の使用量は、極めて少ない量であるので、リサイクル粉末を用いた場合であっても、新品のターゲット製品と性能面において遜色のない性能を有する成膜用ターゲットの再生品を得ることができる。このため、本発明の再生方法は、新品のターゲット製品を製造する場合と比較し、その原材料にかかる費用を格段に低減させることができ、また、再生手段も極めて簡便であるので、安価な費用で効率的に、新品のターゲット製品と同等の性能の成膜用ターゲットの再生品を製造することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の再生方法の一例を示すフローシートである。
【図２】本発明の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法を、説明するための模式図である。
【図３】本発明の再生方法で使用する使用済み成膜用ターゲット（上段）と、本発明の再生方法で再生された成膜用ターゲット製品（下段）を模式的に示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明の好ましい実施の形態を挙げて、本発明を詳細に説明する。本発明者らは、高価で貴重な使用済みの成膜用ターゲット材料を利用し、効率よく、しかも性能の低下が抑制された再生品を簡便に得ることができる従来技術にない手段について鋭意検討を行った。上記検討の過程で、本発明者らは、使用済みの成膜用ターゲット製品は、使用中に浸食により大きい凹部が形成され、該凹部の表面に凸凹や孔などが存在する状態の消耗部分が形成されているものの、外形的には、原形を殆どそのままに留めた形状のものになることに着目し、この使用済みの成膜用ターゲット製品を、再生品の製造原料にそのまま有効利用することができれば極めて有用であるとの認識をもった。
【００２６】
そこで、使用済みの成膜用ターゲット製品の表面に浸食により大きい凹部が形成された上記の消耗部分に、使用済みの成膜用ターゲット製品を構成するのと同一成分である新品のターゲット粉末を十分な量で充填し、消耗部分に粉末を肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得、これを焼結することを試みた。その結果、上記したリサイクル用ターゲットベースを加圧下において熱処理して焼結することで、使用済みの成膜用ターゲット製品と、その消耗部分に充填した新品のターゲット粉末とが良好な状態に一体化することを見出して本発明を達成した。具体的には、焼結後、切断して観察した場合に、消耗部分の表面にあった凸凹や孔はきれに消滅しており、そこに凸凹や孔があったことは、目視観察においては勿論のこと、顕微鏡観察でも全くわからない状態に一体化できることがわかった。さらに、驚くべきことに、焼結後の焼結体の合金の状態も同様のものになり、組織的にも良好な状態に一体化されることがわかった。
【００２７】
さらに、上記で使用した新品のターゲット粉末に替えて、前記した使用済みのターゲット材を水素雰囲気中で熱処理を施した後、粉砕処理を施して微粉末とするなどの従来技術に記載の方法で得たリサイクル粉末を使用した場合、或いは、新品のターゲット粉末と、上記のようにして得たリサイクル粉末の混合粉末を使用した場合についても同様の検討を行った。その結果、使用済みの成膜用ターゲット製品の消耗部分に、上記したリサイクル粉末を含む粉末を肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得、これを加圧下において熱処理して焼結した場合も、先に述べた新品のターゲット粉末を用いて行ったと同様に、良好な状態に一体化できることがわかった。また、上記の方法では、使用済みの成膜用ターゲット製品の表面に浸食により形成された３０％〜６０％程度の消耗部分に、リサイクル粉末或いはリサイクル粉末を含む混合粉末を充填するだけであるので、最終的な再生品に占めるリサイクル粉末の使用割合を極めて低くでき、その結果、再生品の品質の低下は殆ど生じないことを確認した。
【００２８】
上記した通り、本発明者らは、これまでは殆どが廃棄されていた、浸食により表面に消耗部分が形成されているが、原形を殆どそのまま留めた形状の使用済み成膜用ターゲット製品の材料を、そのままの状態で有効利用し、上記消耗部分に、前記使用済みの成膜用ターゲットと同一成分よりなる新品のターゲット粉末、該新品のターゲットの粉末とリサイクル粉末との混合粉末、又はリサイクル粉末のいずれかを充填し、加圧下において熱処理して焼結し、前記粉末と前記使用済みの成膜用ターゲット製品とを一体化することで、使用済みの成膜用ターゲット製品を簡便な方法で、再び、良好な品質の再生品として利用可能にできる技術の開発に成功した。本発明の再生方法で得られた再生品は、新品の成膜用ターゲット製品と性能面において遜色のない（同等品）有用なものになる。
【００２９】
以下、本発明の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法について、図を用いて詳細に説明する。図１は、本発明の再生方法の一例を示すフローシートであり、図２は、その手法の概略を説明するための模式図である。また、図３は、本発明で用いる使用済み成膜用ターゲット製品（上段）と、これを用いて得た再生品（下段）の模式的な斜視図である。
【００３０】
（使用済み成膜用ターゲット製品）
本発明が再生を目的とする成膜用ターゲットは、ドライコーティング技術の成膜用ターゲットとして用いられている。その際に有用なレアメタルとしては、先に挙げた元素の中でも特に、チタン、タンタル、ニオブ又はそれらの合金が挙げられ、例えば、ＰＶＤ（真空スパッタリング、イオンスパッタリング、イオンプレーテイング）、ＣＶＤ（プラズマ、熱分解）等のドライコーティングをする際に、ターゲットに使用される。
【００３１】
本発明の再生方法で利用される使用済み成膜用ターゲット製品は、浸食により大きい凹部が形成され、該凹部の表面に凸凹や孔などがある消耗部分が形成されたものである。図２及び図３の上段に示した通り、使用済み成膜用ターゲット製品は、表面に浸食により消耗部分が形成されているが、外形的には、使用前の原形を殆どそのまま留めた形状を有している。図３は、円板型の製品を示したが、本発明はこれに限定されるものではない。その他、平板型などの形状のものがあり、使用により、そのターゲットエロージョン部（消耗部分）が、３０％〜６０％程度消耗しているが、もとの外観形状を保った状態のものである。以下、本発明の再生方法の一例として、使用済みの成膜用ターゲット製品として、Ｔｉ−Ｔａ合金で構成された製品を使用した場合の再生工程について説明する。
【００３２】
（酸処理工程）
使用済み成膜用ターゲット製品の表面に不純物が付着している場合を考慮し、前処理工程として、酸処理により不純物を除去することが好ましい。酸処理に使用する酸は、特に限定されない。例えば、塩酸や硫酸などの無機酸の水溶液を使用する。
【００３３】
（ターゲット粉末の充填工程）
次いで、使用済み成膜用ターゲット製品の表面に浸食により形成された消耗部分に、この使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分よりなる新品のターゲット粉末、或いは、前記使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分からなる製品を粉砕したリサイクル粉末、或いは、前記新品のターゲット粉末と前記リサイクル粉末との混合粉末を充填して、肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得る。上記で充填するターゲット粉末は、５μｍ〜９０μｍ程度に粉砕されたものであることが好ましい。より好ましくは、５μｍ〜４５μｍ程度に粉砕されたものを用いる。上記した範囲よりも大きい粒径の粉体を用いた場合は、充填、焼結後の強度にバラツキが発生し、後述する焼結体の成形加工（水準化処理工程）での割れ発生に繋がる場合もあるので好ましくない。また、新品のタンタル粉末を用いた場合に、上記した範囲よりも大きい粒径のものを含む粉体を充填して得た再生品では、大きい粒径のものがターゲット表面からの蒸発粒子になりにくくなるため突起ができやすくなり、その分ターゲットの使用効率が悪くなる恐れもある。なお、リサイクル粉末については、その製造時に破砕して粒度を調整するので、このような問題は生じない。一方、上記した範囲よりも小さい粒径の粉体を用いた場合は、充填する粉末の嵩が大きくなり、充填工程に時間が掛かるので、工業上好ましくない。
【００３４】
本発明の再生方法では、使用済みの成膜用ターゲット製品をそのまま、リサイクル用ターゲットベースの構成材料として使用する。使用済みの成膜用ターゲット製品は、図２に示したように、使用によって、３０％〜４０％程度から、多い場合でも６０％程度しか消耗していないので、外形的には、使用前の元の製品の原形を殆どそのまま留めた形状を有しており、しかも、性能的にも使用前の製品と同様の性能を維持している。このため、この使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に充填するターゲット粉末は少量で足りるので、新品のターゲット粉末のみで成膜用ターゲット製品を作製する従来の製造方法の場合と比較して、再生品の製造に必要になる材料費を格段に低減することができる。
【００３５】
前記したように、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に充填するターゲット粉末は、使用済み成膜用ターゲット製品と同一の成分のものであればよく、新品のターゲット粉末のみでも、使用済みの成膜用ターゲット製品を粉砕して得たリサイクル粉末であっても、新品のターゲット粉末と、リサイクル粉末との混合粉末のいずれを用いてもよい。ここで、リサイクル粉末は、使用済み成膜用ターゲット製品を粉砕処理して作製できるが、後述するように、現状、その製造方法は極めて煩雑であり、多くの時間と労力を要し、多大な費用がかかる。また、リサイクル粉末の使用量によっては、その性能に影響を与えることも懸念されるので、本発明の再生方法では、できるだけリサイクル粉末の使用量を少なくすることが好ましい。また、その後に行う焼結体の成形加工（水準化処理工程）を考慮すると、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に十分な量で充填したターゲット粉末は、ターゲット粉末の肉盛部分を天面が平らになるように粉末の盛り方を調整し、必要に応じて押圧して固めて天面が平らになるように成形し、その後に焼結することが好ましい。また、本発明者らの検討によれば、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に充填するターゲット粉末の量は、上記使用の際に浸食によって失われた消耗部分の重さに対し、少なくとも同じの重さのターゲット粉末を充填することが好ましい。本発明では、浸食によって失われた消耗部分の重さの、例えば、１．２倍〜１．８倍の重さの過剰な量のターゲット粉末を充填して肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得ることが好ましい。より好ましくは、浸食によって失われた消耗部分の重さの、１．２倍〜１．４倍の重さに該当する過剰なターゲット粉末を、緻密な状態に肉盛りに充填して、リサイクル用ターゲットベースを得ることが好ましい。
【００３６】
（焼結工程）
次に、上記充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、ターゲット粉末を十分な量で緻密な状態となるように充填して得たリサイクル用ターゲットベースを、焼結工程で、加圧下において熱処理して焼結する。具体的には、上記のようにして得たリサイクル用ターゲットベースを焼結型内にセットし、該リサイクル用ターゲットベースを、焼結型内において加圧下、熱処理することにより焼結し、使用済みの成膜用ターゲット製品と、充填したターゲット粉末とを一体化させる。
【００３７】
前記した通り、焼結型内にセットしたリサイクル用ターゲットベースは、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に充填したターゲット粉末以外は、焼結体で構成されているものである。このため、本発明の焼結工程では、消耗部分に充填したターゲット粉末が焼結できればよい。具体的には、前記した特許第５７５４６０３号公報に記載されているのと同じ条件で焼結処理すればよい。例えば、圧力１０Ｍｐａ〜５０Ｍｐａ、より好ましくは、２５Ｍｐａ〜３５Ｍｐａの圧力で、温度１０００℃〜１５００℃、より好ましくは１１５０℃〜１４００℃の温度で、さらに好ましくは１３００℃〜１４００℃の温度で、２０分〜４０分程度処理すればよい。このような条件でリサイクル用ターゲットベースを焼結処理することで、使用済み成膜用ターゲット製品と、その消耗部分に充填したターゲット粉末との一体化が、簡便に且つ安定に行われるので、得られる焼結体を成形加工（水準化処理）することで良好な品質の再生品を製造することができる。
【００３８】
上記のようにして、焼結工程で、リサイクル用ターゲットベースを一体の焼結体にすることにより、そのまま用いた使用済み成膜用ターゲット製品と、その消耗部分に充填した、使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分よりなるターゲット粉末が融合して、使用前の成膜用ターゲット製品と同等の性能を示す再生品を製造することができる。本発明者らの検討によれば、消耗部分に充填するターゲット粉末にリサイクル粉末を使用した場合も、再生品の成膜用ターゲット製品は、リサイクル粉末に由来する酸素量の増加の影響による品質低下を招くことなく、使用前の新品の成膜用ターゲット製品と同等の性能を示すものになる。その理由は、本発明の再生方法で使用するターゲット粉末の量は、再生品全体に占める割合が少なくて済むため、リサイクル粉末を用いることによって生じる再生品の性能への影響は小さく、再生品の品質の低下が殆ど認められなかったものと考えられる。より具体的には、使用済み成膜用ターゲットの消耗部分にターゲット粉末を充填して製作したターゲットは、その機械的性質が低下しないため、最終的な再生品とするために行うターゲットの成形加工（水準化処理）時において、割れ、欠けなどの発生がなく、高い製品歩留まりで、再生品を製造できる。
【００３９】
本発明の再生方法を構成する焼結工程に用いる焼結方法は、特に限定されないが、例えば、通常の固体圧縮焼結法の１種であるホットプレス焼結（ＨＰ）を用いることができる。また、後述する実施例では、放電プラズマ焼結（ＳＰＳ）を用いた。
【００４０】
（水準化処理工程）
本発明の再生方法では、表面に浸食により消耗部分が形成された使用済み成膜用ターゲット製品がそのまま使用されており、その消耗部分にのみターゲット粉末を充填するため、焼結後の焼結体の表面には多少の凹凸が形成される。このため、前記焼結工程で一体化した焼結体の表面を水準化処理して平坦なものにすることが好ましい。水準化処理の方法は特に限定されないが、例えば、バイト工具での切削加工、砥石での研削加工などの方法で行えばよい。
【００４１】
（リサイクル粉末の製造方法）
本発明の再生方法で使用することができるリサイクル粉末は、再生する対象の使用済みのターゲット製品と同一成分からなる製品を、従来技術の方法で粉砕して作製することで得られる。リサイクル粉末の製造法としては、例えば、先に挙げた特許第５７５４６０３号公報などに記載の方法が利用できる。先に述べたように、リサイクル粉末を製造する方法は煩雑であることに加えて、再生品に使用した場合に、リサイクル粉末に由来する酸素量の増加によって、再生品の成膜用ターゲット製品の品質低下を招くおそれがあるので、本発明の方法では、新品のターゲット粉末のみを用いた方が、製造工程の簡素化及び再生品の性能の面において好ましい。一方、地球資源の有効利用の観点からは、リサイクルしたターゲット粉末を用いることが好ましい。また、新品のターゲット粉末と、リサイクルしたターゲット粉末の混合粉末を用いることも有効である。本発明者らの検討によれば、リサイクルしたターゲット粉末のみを使用した場合、焼結処理後の再生品に割れや欠けが起こる場合もあるので、リサイクル粉末を用いる場合は、新品のターゲット粉末との混合粉末で使用することが好ましい。
【００４２】
本発明で使用するリサイクル粉末は、本発明の再生方法で利用する使用済みの成膜用ターゲット製品を原料として、特許第５７５４６０３号公報に記載の製造方法によって得ることができる。リサイクル粉末の製造工程について、以下に簡単に説明する。リサイクル粉末を製造するためには、先ず、最初に、使用済み成膜用ターゲット製品を水素雰囲気において加熱処理することにより水素化する。水素化されたターゲットは、水素脆化により脆くなるため、そのまま破砕処理を行う。破砕処理によってターゲットは、数ミクロン〜１５０ミクロンの粒径に破砕される。
【００４３】
次いで、この破砕粉を脱水素する。脱水素して再生する経路としては２通りの方法がある。
第一の経路は、水素化した破砕粉を減圧又は真空下において熱処理することにより脱水素処理し、脱水素処理された破砕粉を作成し、必要に応じて、脱水素処理された破砕粉に新たなチタン粉及びタンタル粉と混合し、しかる後、高温高圧において焼結することにより固化処理し、焼結工程により焼結粉末を作成する。
【００４４】
第二の経路は、水素化した破砕粉に、必要に応じて、新たなチタン及びタンタルを混合して、一旦低温での仮焼結工程により多孔質状態に固化し、その後、減圧、真空化での熱処理により脱水素する。さらに、脱水素後、再度、焼結工程により固化する。
【００４５】
（１）前記水素化処理は、大気圧、５００〜７００℃の水素雰囲気で行う。処理時間は処理材料の寸法により異なるが、数時間〜数日間程度行うことが好ましい。
（２）破砕処理と粒度の調整
破砕処理は、ボールミルで行う。破砕には、ジルコニアボールを使用し、例えば、粒径が９０μｍ以下になるように破砕すれば、本発明の再生方法にそのまま利用することができる。破砕は、数μｍレベルまで可能であるが、微粉に破砕すると、脱水素後、大気に触れることにより酸化しやすくなり、場合によっては発火する。そのため、数ミクロン〜１５０ミクロンの粒径の範囲に収まるように調整する。このことにより、過度の酸化を防止し、再生ターゲットの品質を向上させることができるとともに、再生粉に追加する、新たなチタン粉及びタンタル粉を少なく抑え、再生効率を向上させることができる。
【００４６】
（３）脱水素処理
第一の経路による、脱水素処理は、凝固を防ぐため、できる限り低温で行う。脱水素処理温度としては、３００℃〜５００℃の範囲で２０時間以上行うのが望ましい。このような、温度条件で真空度が２０Ｐａ以下になるまで脱水素処理を行う。また、脱水素時の粉末積層厚さは１０ｃｍ厚さ以下とする。これ以上厚くすることにより、粉末は自重による圧力による焼結が進行し、脱水素終了後に再破砕が実用となる。
【００４７】
第二の経路において脱水素処理を行う場合、処理温度をさらに高温にして脱水素効率を上げることが可能である。脱水素温度は、５００℃以上とし、同様に真空度が１００Ｐａ以下になるまで脱水素を行う。脱水素処理時間は、おおよそ１０時間以上とする。第二の経路においては、このように脱水素処理の処理温度を、比較的高温において行うことができ、温度が高くなると、水素ガスが抜けやすくなり、そのため、脱水素効率を向上することができ、結果として、成膜用ターゲットの再生効率を向上することができる。
【００４８】
（４）酸化防止工程
第一の経路及び第二の経路における脱水素処理を行った後、脱水素粉末は、１００℃以下まで降温し、あるいは、アルゴン等の不活性ガス雰囲気中にて１５〜２４時間保持した後、大気中に取り出すことにより、脱水素粉末の温度が低下し、酸化によるひび割れなどの品質低下等防ぐことができる。脱水素処理された破砕粉を高温のまま真空環境から空気中に直接取り出すと、空気中の酸素により酸化され、引いては引火の危険のおそれもある。
【実施例】
【００４９】
以下に本発明の実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００５０】
＜実施例１〜３＞
浸食により表面に消耗部分が形成されている使用済みの成膜用ターゲット製品として、Ｔｉ−Ｔａ合金で構成された、図３に示したような円板型の製品を３個使用した。これらは、使用による浸食で、ターゲットエロージョン部（消耗部分）が凹み、全重量の３０％〜６０％程度が消耗されたものである。大きく凹んだ消耗部分の表面状態を観察したところ、個々の製品で異なり、均一に侵食した平滑な部分だけでなく、凸凹がある部分もみられた。
【００５１】
具体的には、使用によってほぼ５５％が消耗（消耗部分の重さは７１０ｇ相当）して、重さが６００ｇとなったＴｉ−Ｔａ合金で構成された焼結体からなる使用済み成膜用ターゲット製品を３個選びそれぞれ使用した。また、充填工程で使用するターゲット粉末には、焼結体が使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分となるように配合した粒径が９０μｍアンダーのチタン粉末とタンタル粉末を用いた。その際、実施例１では、新品のターゲット粉末を用い、実施例２では、実施例で使用する使用済み成膜用ターゲット製品と同様のＴｉ−Ｔａ合金で構成された焼結体を粉砕して製造したリサイクル粉末を用いた。実施例３では、実施例１で使用した新品のターゲット粉末と、実施例２で使用したリサイクル粉末とを、新品の粉：リサイクル粉＝７：３で混合した混合粉末を使用した。
【００５２】
上記した３種類のターゲット粉末をそれぞれに用い、使用済みの成膜用ターゲット製品の消耗部分に９４０ｇ肉盛りになるように、且つ、天面が平らになるように緻密に充填して、実施例１〜３で用いるリサイクル用ターゲットベースをそれぞれ得た。具体的には、使用済み成膜用ターゲット製品の重さの計量値や、消耗部分の形状を加味して、ターゲット粉末の充填量や充填箇所を適宜変化させて、緻密に肉盛りになるようにして上記した量を充填した。このようにして良好な充填操作を行うことにより、次の工程でリサイクル用ターゲットベースを焼結した場合に、均一な焼結体を得ることができるので、得られる最終製品である再生品は良好な状態のものになる。なお、使用済の成膜用ターゲット製品の形状によっては、浸食による製品表面の消耗部分と製品裏面の段差形状部分の両方（上下）に粉末を充填する必要がある。
【００５３】
上記で、使用済みの成膜用ターゲット製品の消耗部分に、それぞれのターゲット粉末を肉盛り充填して得た３個のリサイクル用ターゲットベースは、下記の方法で焼結した。リサイクル用ターゲットベースを焼結型内にセットし、温度１３５０℃、圧力３０Ｍｐａで、３０分間、加熱加圧処理して焼結体を得た。その結果、いずれの粉末を用いた場合も、得られた焼結体を切断して焼結体の断面を観察したところ、使用済みの成膜用ターゲット製品の大きく凹んだ消耗部分の表面と、この消耗部分に充填したターゲット粉末との境界は、目視観察でも顕微鏡観察でも認められず、良好に一体化した焼結体となったことが確認された。なお、本発明者らの検討によれば、温度１１５０℃、圧力１０Ｍｐａで、２０分間の、上記した条件よりも緩和した加熱加圧処理条件でも、一体化した焼結体にできる。しかし、良好に一体化した状態をより促進させるためには、高めの温度と圧力で処理した方が効果的である。
【００５４】
上記のようにして得た焼結体の表面を、次の水準化処理工程で、バイト工具を用いて切削加工して表面を平滑にして、図３の下段に示したような、実施例１〜３の円板型の成膜用ターゲット製品をそれぞれに得た。バイト工具を用いて切削加工した際に、いずれの場合も、割れ、欠けなどが発生することがないことを確認した。
【００５５】
＜比較例＞
比較例として、下記のようにして熔解方式のターゲット製品を得た。具体的には、図３の上段に示したような使用済み成膜用ターゲット製品（固体）と、少なくとも該製品における使用により消耗した部分の量に該当する新品のターゲット用粉末の圧粉体を熔解してインゴットを作り、これを原材料に用いて、その後の工程を経て、ターゲット製品を再生した。この比較例の熔解方式で得られたターゲット製品について観察したところ、チタンとタンタルとの比重差が大きいため偏析を生じていることが確認できた。
【００５６】
（評価結果）
上記で調製した実施例１〜３の各再生品と比較例の熔解方式の再生品について、性能の違いと、新たに使用する原材料の量について考察した。
＜再生品の性能＞
実施例１〜３の再生品は、いずれも原材料であるチタンとタンタルが均一であった。これに対し、比較例の熔解方式の再生品は、先に述べてように、チタンとタンタルとの偏析を生じていた。実施例１〜３の再生品と、比較例の熔解方式の再生品を、それぞれイオンプレーティング法に使用したところ、実施例１〜３の再生品は、全て新品の原材料で作製した成膜用ターゲット製品を使用した場合と同様の使用効率を示した。さらに、イオンプレーティング法に使用した際の消耗部分が、実施例１〜３の再生品は、比較例の熔解方式の再生品を使用した場合と比べて、明らかに差があり、平滑な状態であった。このことで、比較例の熔解方式で得られたターゲット製品では、チタンとタンタルとの偏析を生じ、特にタンタルの含有量が多い組成の部分と、少ない組成の部分のターゲット消耗量の差がエロージョンの凸凹を引き起こすことが確認された。そして、ターゲット使用効率も、実施例１〜３の再生品を使用した場合と比べて、比較例の熔解方式の再生品を使用した場合は、使用効率が１５〜２０％低下することを確認した。
【００５７】
また、実施例１〜３の再生品では、使用前の製品の原形を殆どそのままに留めた形状の使用済みの成膜用ターゲット製品を再生に利用しているので、粉末状のターゲット材料の使用割合が少なくて済み、最終的な焼結体製品（再生品）全体に占める使用済みターゲットの材料の使用割合を高いものにできるので、実施例の再生品は、資源の有効活用の点で極めて優れたものになる。さらに、実施例２又は３の再生品ではリサイクル粉末を再生原料に利用しているが、リサイクル粉末を全く使用しなかった実施例１の再生品と比べて、再生品の作製に使用したリサイクル粉末に由来する酸素量の増加の影響による品質低下は殆ど認められず、実施例１の再生品と同様に、従来の成膜用ターゲットと比べても遜色なく利用できることが確認できた。その理由は、実施例２又は３の再生品は、再生の際にリサイクル粉末を使用するものの、いずれの場合も、最終的な焼結体製品（再生品）全体に占めるリサイクル粉末の使用量を少量に留めることができたことによると考えられる。
【００５８】
＜原材料の歩留まり＞
出発原料を全て新品のターゲット粉末にして作製した新品の成膜用ターゲット製品では、例えば、ターゲット粉末を約１５４０ｇ投入して焼結すると、約１３１０ｇの焼結体製品となる。この場合における、出発原料であるターゲット粉末の製品歩留まりを算出すると、８５％となる。なお、比較例の熔解方式ターゲット製品の場合、トータルの歩留まりは、約６２％であった。
【００５９】
これに対し、実施例１では、重さが６００ｇの焼結体である使用済みの成膜用ターゲット製品の消耗部分（７１０ｇ相当）に、その約１．３倍量である新品のターゲット粉末のみを９４０ｇ充填し、これを投入して焼結して、約１３１０ｇの焼結体製品（再生品）を得た。この実施例１の約１３１０ｇの焼結体製品（再生品）には、約４５０ｇの使用済ターゲットが含まれるので、出発原料である新品のターゲット粉末９４０ｇは、８６０ｇとなったことになる。よって、ターゲット粉末の歩留まりは、８６０÷９４０×１００＝９１％であった。また、約１３１０ｇの焼結体製品（再生品）に占める使用済みターゲット材料の割合は、４５０÷１３１０×１００＝３４％となる。なお、実施例１の再生品は、リサイクル粉末を全く使用していないため、リサイクル粉末を使用することで懸念される、リサイクル粉末に由来する酸素量の増加の影響による成膜用ターゲット製品の品質低下の問題は全くない。
【００６０】
実施例２の再生品は、実施例１における新品のターゲット粉末に替えて、リサイクル粉末のみを９４０ｇ使用した以外は実施例１と同様にして得た。このためターゲット粉末の製品歩留まりは、実施例１と同様９１％であった。また、実施例２の焼結体製品（再生品）ではリサイクル粉末を利用しているため、再生品全体に占める使用済みターゲット材料（リサイクル粉末を含む）の使用割合は増加し、１００％になる。一方、実施例２の約１３１０ｇの焼結体製品（再生品）におけるリサイクル粉末の使用量は８６０ｇであるので、得られる再生品の焼結体全体に占めるリサイクル粉末の割合を、８６０÷１３１０×１００＝６５％と少なくできた。このため、リサイクル粉末に由来する酸素量の増加の影響による再生品の品質低下は、殆ど見られなかった。
【００６１】
実施例３の再生品は、実施例１における新品のターゲット粉末に替えて、実施例１で使用した新品のターゲット粉末と、実施例２の再生品で使用したリサイクル粉末とを用い、新品の粉末とリサイクル粉末の７：３の混合粉末を使用した。その結果、焼結体製品（再生品）の製品重量約１３１０ｇには、約４５０ｇの使用済ターゲットが含まれ、また、リサイクル粉末を（１３１０−４５０）×０．３＝２５８ｇ含むものになる。このため、実施例３の再生品におけるターゲット粉末の製品歩留まりは、実施例１と同様９１％であった。また、焼結体製品（再生品）全体に占める使用済みターゲット材料（リサイクル粉末を含む）の割合は、若干増加して（４５０＋２５８）÷１３１０×１００＝５４％となる。また、充填した混合粉末におけるリサイクル粉末の使用量は、９４０×０．３＝２８２ｇとなった。このため、最終的な焼結体製品（再生品）に占める使用済みターゲット材料の割合に比較し、リサイクル粉末の使用割合は極めて少なくなるので、リサイクル粉末に由来する酸素量の増加の影響による品質低下は、殆ど見られなかった。
【００６２】
上記した通り、本発明の充填方式の再生品である成膜用ターゲット製品は、粉末の投入量が、出発原料を全てターゲット粉末として作製したターゲット製品に比べて少ないので、出発原料の歩留まりのアップ、製造コストダウンができる経済性に優れたものである。先に述べたように、再生品であるにもかかわらず、出発原料を全て新品のターゲット粉末として作製したターゲット製品と遜色のない性能の製品が得られる。
【図１】
2020111774.tif 000003
【図２】
2020111774.tif 000004
【図３】
2020111774.tif 000005
【手続補正書】
【提出日】令和1年9月27日(2019.9.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
チタン、タンタル又はチタンとタンタルの合金、のいずれかよりなる堅牢な焼結体である、表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲット製品を再生する方法であって、
（１）浸食により表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲット製品を使用し、前記消耗部分に、前記使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分よりなる、５〜９０μｍに粉砕された新品のターゲット粉末を充填し、肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程と、
（２）前記充填工程後に、前記リサイクル用ターゲットベースに充填された前記粉末を、放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ）により、１０Ｍｐａ以上５０Ｍｐａ以下の加圧下において、１０００℃以上１５００℃以下の温度で、２０分以上４０分以下の時間、熱処理して焼結し、前記粉体と前記使用済み成膜用ターゲット製品とを一体化する焼結工程と、
（４）前記（２）の焼結工程により固化処理された焼結品の表面を水準化処理する水準化処理工程と、
を有することを特徴とする使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項２】
さらに、前記（１）のリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程の前に、（３）前記使用済み成膜用ターゲット製品を酸処理する酸処理工程を有する請求項１に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項３】
前記（１）のリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記新品のターゲット粉末に加えて、前記使用済み成膜用ターゲット製品を粉砕処理したリサイクル粉末を混合した混合粉末を充填する請求項１又は２に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【手続補正書】
【提出日】令和1年12月11日(2019.12.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
チタン、タンタル又はチタンとタンタルの合金、のいずれかよりなる堅牢な焼結体である、表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲット製品を再生する方法であって、
（１）浸食により表面に消耗部分が形成されている使用済み成膜用ターゲット製品を使用し、前記消耗部分に、前記使用済み成膜用ターゲット製品と同一成分よりなる、５〜９０μｍに粉砕された新品のターゲット粉末を充填し、肉盛成形してリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程と、
（２）前記充填工程後に、前記リサイクル用ターゲットベースに充填された前記粉末を、放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ）により、１０Ｍｐａ以上５０Ｍｐａ以下の加圧下において、１０００℃以上１５００℃以下の温度で、２０分以上４０分以下の時間、熱処理して焼結し、前記粉体と前記使用済み成膜用ターゲット製品とを融合させて、前記使用済み成膜用ターゲット製品と前記充填した粉体との境界が認められない状態に一体化する焼結工程（但し、スパッタリングターゲットの腐食領域にプラズマ堆積を施し、フルデンス被覆層を形成する場合を除く。）と、
（４）前記（２）の焼結工程により固化処理された焼結品の表面を水準化処理する水準化処理工程と、
を有することを特徴とする使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項２】
さらに、前記（１）のリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程の前に、（３）前記使用済み成膜用ターゲット製品を酸処理する酸処理工程を有する請求項１に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。
【請求項３】
前記（１）のリサイクル用ターゲットベースを得るターゲット粉末の充填工程で、使用済み成膜用ターゲット製品の消耗部分に、前記新品のターゲット粉末に加えて、前記使用済み成膜用ターゲット製品を粉砕処理したリサイクル粉末を混合した混合粉末を充填する請求項１又は２に記載の使用済み成膜用ターゲットの充填式再生方法。