(57)【要約】      （修正有）【課題】使用済燃料貯蔵量を低減し、再処理稼働率を向上し、高核拡散抵抗性Ｐｕを回収し貯蔵する。【解決手段】軽水炉の使用済燃料から分離されたプルトニウム及び核分裂生成物を含む液、又はその液を固体にしたものを貯蔵する。液は、使用済燃料を溶解Ｓ１１０した水溶液からウラン及びプルトニウムを抽出し水溶液に残った前記核分裂生成物を得る共除染工程Ｓ１２０と、共除染工程で抽出されたウランとプルトニウムとを分離する分配工程Ｓ１３０と、分配工程で分離されたプルトニウムと核分裂生成物を含む記水溶液とを混合する混合工程Ｓ１４０と、を含む操作により作製する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽水炉の使用済燃料から分離されたプルトニウム及び核分裂生成物を含む液、又は前記液を固体にしたものを貯蔵する貯蔵工程を含む、使用済燃料の処理方法。
【請求項２】
前記液は、
前記使用済燃料を溶解した水溶液からウラン及びプルトニウムを抽出し前記水溶液に残った前記核分裂生成物を得る共除染工程と、
前記共除染工程で抽出されたウランとプルトニウムとを分離する分配工程と、
前記分配工程で分離されたプルトニウムと前記核分裂生成物を含む前記水溶液とを混合する混合工程と、を含む操作により作製する、請求項１記載の処理方法。
【請求項３】
前記分配工程は、還元剤を用いてプルトニウムを還元する工程を含む、請求項２記載の処理方法。
【請求項４】
前記液は、
前記使用済燃料を溶解した水溶液に還元剤を添加してプルトニウムを還元し、前記水溶液からウランを抽出し前記水溶液に残ったプルトニウム及び前記核分裂生成物を得る共除染工程を含む操作により作製する、請求項１記載の処理方法。
【請求項５】
前記還元剤は、硝酸ヒドロキシルアミンを含む、請求項３又は４に記載の処理方法。
【請求項６】
軽水炉の使用済燃料から分離されたプルトニウム及び核分裂生成物を含む液、又は前記液を固体にしたものを貯蔵する貯蔵施設を含む、使用済燃料の処理システム。
【請求項７】
前記使用済燃料を溶解した水溶液からウラン及びプルトニウムを抽出し前記水溶液に残った前記核分裂生成物を得る分離施設と、
前記分離施設にて抽出されたウランとプルトニウムとを分離する分配施設と、
前記分配施設にて分離されたプルトニウムと前記核分裂生成物を含む前記水溶液とを混合して前記液を作製する混合施設と、を更に含む、請求項６記載の使用済燃料の処理システム。
【請求項８】
前記分配施設は、前記分離施設にて抽出されたウラン及びプルトニウムを含む液に還元剤を添加してプルトニウムを還元する装置を有する、請求項７記載の処理システム。
【請求項９】
前記使用済燃料を溶解した水溶液に還元剤を添加してプルトニウムを還元し、前記水溶液からウランを抽出し前記水溶液に残ったプルトニウム及び前記核分裂生成物を得る分離施設を更に含む、請求項６記載の処理システム。
【請求項１０】
前記還元剤は、硝酸ヒドロキシルアミンを含む、請求項８又は９に記載の処理システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、使用済燃料の処理方法及び処理システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
軽水炉の再稼働が進むと、使用済燃料の貯蔵量が更に増大する。使用済燃料の貯蔵量を低減するためには、六ヶ所再処理工場で再処理する必要があるが、再処理すると、分離されたプルトニウム（Ｐｕ）が発生する。分離Ｐｕは、プルサーマル炉で混合酸化物燃料（ＭＯＸ燃料）として利用される。しかしながら、プルサーマル計画の遅延により、今後のＰｕ利用の見通しは、極めて不透明となっている。
【０００３】
また、日本が所有する分離Ｐｕ量の削減要請が米国等の諸外国からあり、分離Ｐｕの保有量を現状の４７ｔ以上には増やさないと原子力委員会が国際公約している。このため、プルサーマル炉を運転する見通しがないと、六ヶ所再処理工場を稼働できない。そして、プルサーマル炉を運転しても、必要量（利用目的のある量）のＰｕしか回収できないため、稼働率を低下せざるを得ない状況にある。
【０００４】
すなわち、我が国の基本的政策である核燃料サイクルを進めるためには、使用済燃料の貯蔵量削減、分離Ｐｕの保有量増加防止、及び再処理工場の稼働率向上の３つの喫緊の問題を解決する必要がある。
【０００５】
過去に開示されている解決策としては、特許文献１及び特許文献２がある。
【０００６】
特許文献１には、熱中性子炉発電所から排出される使用済燃料を剪断し、溶解して得られたプルトニウム、ウラン、高レベル放射性廃棄物（ＦＰ／ＭＡ）を含む溶解液について、ウランとプルトニウムを含む溶液とＦＰ／ＭＡを含む溶液との分離を行い、さらに、ウランとプルトニウムの相互分離を行い、ウラン及びプルトニウムをそれぞれ精製し、分離された高レベル放射性廃棄物と、抽出されたプルトニウム及び一部のウランとを混合し、再生可能な形態で冷却貯蔵する方法が開示されている。
【０００７】
特許文献２には、熱中性子炉使用済燃料からウランを除去して使用済燃料の容積、重量を減少させる施設である減容処理施設を設け、この減容処理施設において、熱中性子炉原子力発電所で排出された使用済燃料からウランのみを分別し、減容を行い、その後、高速中性子炉燃料を製造する場合は、高速中性子炉使用済燃料用の再処理施設に減容した使用済燃料を供給し、プルトニウムとウランの抽出及び加工を行う方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１３−２２４９２５号公報
【特許文献２】特開２００６−２７５６３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
特許文献１に記載の技術においては、抽出されたプルトニウム及び一部のウランを混合することが必須となっている。
【００１０】
特許文献２に記載の技術においては、使用済燃料のウランの大部分と核分裂生成物の多くが除去され、減容され、必要に応じて保管され、高速中性子炉、重水炉等の燃料として用いられる。しかしながら、高速炉は少し遠い将来技術であり、重水炉は国内になく、国内における燃料サイクルとは関係しない。
【００１１】
特許文献１に記載の技術は、近い将来の我が国の燃料サイクル推進に貢献するものと考えられるが、次の点で改善の余地がある。
【００１２】
国内の再処理工場では、ＰｕとＵは通常１：１の割合で混合されるが、Ｕの分だけ貯蔵する量が増加する。Ｕは、放射線量率（以下「線量率」ともいう。）が低いため、混合しなくてもＰｕの核拡散抵抗性にはほとんど影響しない。Ｐｕは、Ｕとの混合により核拡散抵抗性が若干高まるが、線量率が低いため、分離Ｐｕとして扱われる。これに対して、核分裂生成物（Ｆｉｓｓｉｏｎ  Ｐｒｏｄｕｃｔ：ＦＰ）は、線量率が高いため、Ｐｕ及びＵの少なくとも一方と混合した場合、核拡散抵抗性を高く維持できる。
【００１３】
本発明の目的は、使用済燃料貯蔵量を低減し、再処理稼働率を向上し、高核拡散抵抗性Ｐｕを回収し貯蔵することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の使用済燃料の処理方法は、軽水炉の使用済燃料から分離されたプルトニウム及び核分裂生成物を含む液、又はその液を固体にしたものを貯蔵する貯蔵工程を含む。
【００１５】
本発明の使用済燃料の処理システムは、軽水炉の使用済燃料から分離されたプルトニウム及び核分裂生成物を含む液、又はその液を固体にしたものを貯蔵する貯蔵施設を含む。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、使用済燃料貯蔵量を低減し、再処理稼働率を向上し、高核拡散抵抗性Ｐｕを回収し貯蔵することができる。特に、Ｕを含まない点で、よりコンパクトにＰｕを一時貯蔵でき、将来有効利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】実施例１の再処理プロセスを示すフロー図である。
【図２】実施例１の再処理システムを示す概略構成図である。
【図３】実施例２の再処理プロセスを示すフロー図である。
【図４】実施例２の再処理システムを示す概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明は、プルトニウムバランスを考慮した燃料サイクルシステムに関し、この観点から使用済燃料の処理方法及び処理システムを開示するものである。
【００１９】
具体的には、次のような実施形態となる。
【００２０】
（１）軽水炉の使用済燃料（ＬＷＲ−ＳＦ）の再処理施設においてＬＷＲ−ＳＦから分離して得られたＰｕにＦＰ又は高レベル廃液を混合して一時貯蔵する。そして、プルサーマル炉又は高速炉（ＦＲ）が稼働する直前にＰｕを必要量回収して、ＭＯＸ燃料を製造し、これを供給する。一時貯蔵したＰｕは、ＦＰを含有するため、ＬＷＲ−ＳＦより線量率が高い。このため、分離Ｐｕとはみなされないと考えられる。
【００２１】
（２）再処理共除染工程（抽出分離工程の最初の工程）でＰｕを高レベル廃液側に移行させ、一時貯蔵する。その後、プルサーマル炉又はＦＲの稼働直前にＰｕを回収してＭＯＸ燃料を製造し、これをプルサーマル炉又はＦＲへ供給する。
【００２２】
以下、図面等を用いて、本発明の実施例について説明する。
【実施例１】
【００２３】
本実施例は、現行の再処理プロセスを極力そのまま活用して、使用済燃料の貯蔵量の低減、再処理稼働率の向上及び高核拡散抵抗性Ｐｕの回収・貯蔵を図るものである。
【００２４】
図１は、本実施例の再処理プロセス（使用済燃料の処理方法）を示すフロー図である。
【００２５】
本図においては、まず、軽水炉の使用済燃料は、硝酸により溶解して水溶液とする（Ｓ１１０：溶解工程）。そして、この水溶液に有機溶媒を接触させることにより、ウラン及びプルトニウム（Ｕ＋Ｐｕ）を有機溶媒側（有機相）に抽出する（Ｓ１２０：共除染工程）。この際、ＦＰは、水溶液側（水相）に残る。なお、このＦＰを含む再処理高レベル廃液が発生するため、再処理高レベル廃液は、ガラス固化して、高レベル放射性廃棄物（Ｈｉｇｈ  Ｌｅｖｅｌ  Ｗａｓｔｅ：ＨＬＷ）として貯蔵・保管することになっている。本明細書においては、再処理高レベル廃液も含めて、「ＨＬＷ」と呼ぶことにする。ＨＬＷは、ＦＰを含むため、ＦＰ又はＨＬＷを「ＦＰ（ＨＬＷ）」と記載する。
【００２６】
つぎに、有機相に抽出されたＵ及びＰｕのうちＰｕを還元し、有機相にＵを抽出することにより、ＵとＰｕとを分離する（Ｓ１３０：分配工程）。なお、分配工程Ｓ１３０で用いる還元剤は、硝酸ヒドロキシルアミン（ＨＡＮ）、ＨＡＮにヒドラジンを添加したものなどが挙げられる。
【００２７】
分離されたＵについては、更に精製する（Ｓ１６０：Ｕ精製工程）。上述の工程は、従来のＰＵＲＥＸ法に従って行う。有機溶媒は、リン酸トリブチル（ＴＢＰ）を希釈剤のｎ−ドデカンで希釈したものである。
【００２８】
一方、分離されたＰｕは、共除染工程Ｓ１２０において水溶液側（水相）に残ったＦＰと混合される（Ｓ１４０：混合工程）。すなわち、混合工程Ｓ１４０においては、ＦＰを含む再処理高レベル廃液であるＨＬＷをガラス固化せずに、分配工程Ｓ１３０でＵから分離されたＰｕと混合する。そして、その混合物を顆粒化して貯蔵する（Ｓ１５０：顆粒化・貯蔵工程）。なお、当該混合物は、顆粒化する代わりに、塊状（ブロック状）としてもよく、固体にしてあれば、貯蔵に必要な空間の容積を小さくすることができる。
【００２９】
Ｕ精製工程Ｓ１６０において精製されたＵは、脱硝した後、酸化物として貯蔵される（Ｓ１７０：Ｕ脱硝・貯蔵工程）。
【００３０】
したがって、本実施例においては、顆粒化・貯蔵工程Ｓ１５０で得られる貯蔵物は、Ｕを含まないものであり、Ｐｕ及びＦＰを含むものである。
【００３１】
特許文献１に記載の使用済燃料の処理方法（再処理プロセス）においては、一部のＵをＰｕと混合する。この際、Ｐｕは、Ｕとの混合により核拡散抵抗性が若干高まるが、線量率が低いため、分離Ｐｕとして扱われる。この場合、Ｕ及びＵ＋Ｐｕは、それぞれ脱硝後、酸化物として貯蔵される。Ｕ＋Ｐｕは、プルサーマル用ＭＯＸ燃料製造工場へ移送される。また、共除染後のＦＰは、ＨＬＷとしてガラス固化され、貯蔵される。なお、マイナーアクチニド（ＭＡ）は、ＦＰと同様に挙動する。
【００３２】
これに対して、本実施例においては、ＦＰを含むＨＬＷをガラス固化せずに、分配工程Ｓ１３０でＵ＋Ｐｕから分離されたＰｕと混合し（Ｓ１４０）、顆粒化して貯蔵する（Ｓ１５０）。この際、特許文献１に記載のプロセスのような一部のＵとＰｕとを混合する工程及びＰｕを精製する工程は不要となり、その代わりに、ＰｕとＨＬＷとを混合する工程（Ｓ１４０）を設けている。
【００３３】
本実施例によれば、Ｐｕは、ＦＰが共存するため、線量率が高くなり、分離Ｐｕとしては扱われない。このため、相当量を貯蔵することができる。
【００３４】
ＰｕとＨＬＷとを混合した後の顆粒化は、水分を除去することにより達成される。顆粒体は、硝酸塩、酸化物又は金属のいずれかの組成、或いは２種類又は３種類の組成の混合体となる。顆粒体は、Ｐｕの利用目的が明確になった後、再溶解してＰｕを回収し、その目的達成のために供給される。例えば、プルサーマル炉で利用する場合は、Ｕと混合してＭＯＸ燃料として供給する。
【００３５】
本実施例においては、ＰｕとＨＬＷとの混合物（Ｐｕ＋ＨＬＷ）を顆粒化したが、液体のまま貯蔵しても同様に３つの問題を解決できる。また、再溶解を省略できる効果がある。よって、図１の顆粒化・貯蔵工程Ｓ１５０は、単に「貯蔵工程」とも呼ぶ。また、ＰｕとＨＬＷとを溶液状態で混合して顆粒化したが、それぞれを顆粒化した後、混合してもよい。
【００３６】
本実施例においては、Ｐｕ精製工程の代わりに、Ｐｕ＋ＨＬＷを作製する混合工程Ｓ１４０を設置したが、Ｐｕ精製後に混合工程Ｓ１４０を設けてもよい。
【００３７】
図２は、本実施例の再処理システム（使用済燃料の処理システム）の構成を示したものである。
【００３８】
本図においては、図１の再処理プロセスを担う施設及びそれらの間を移動する成分を示している。
【００３９】
図２に示す再処理システムは、被覆管等及び使用済燃料のうち使用済燃料を溶解して水溶液とする溶解施設１と、溶解施設１にて溶解しない残渣を貯蔵する貯蔵施設２と、使用済燃料を含む水溶液に有機溶媒を接触させることによりウラン及びプルトニウム（Ｕ＋Ｐｕ）を有機溶媒側（有機相）に抽出する分離施設３と、有機相に抽出されたＵ及びＰｕのうちＰｕを還元し有機相にＵを抽出することによりＵとＰｕとを分離する分配施設４と、分配施設４にて分離されたＰｕに分離施設３にて水溶液側（水相）に残ったＦＰを混合する混合施設５と、混合施設５にて得られた混合物を顆粒化して貯蔵する顆粒化・貯蔵施設６（貯蔵施設）と、分配施設４にて分離されたＵを更に精製するＵ精製施設７と、Ｕを脱硝し酸化物として貯蔵するＵ脱硝・貯蔵施設８と、を備えている。
【００４０】
なお、ＨＬＷには、ＦＰ以外にＭＡや放射化生成物も含まれるが、ＦＰ及びＨＬＷは、Ｐｕに比べて線量率が高く、ＦＰ又はＨＬＷとＰｕとの混合物は、高い核拡散抵抗性を有する。
【００４１】
また、上記の説明においては、Ｐｕの供給先の例をプルサーマル炉としたが、高速炉（ＦＲ）の開発及び導入が早い場合は、ＦＲへＰｕを供給してもよい。
【実施例２】
【００４２】
本実施例は、現行の再処理プロセスをなるべく簡素化して活用し、使用済燃料貯蔵量の低減、再処理稼働率の向上、高核拡散抵抗性Ｐｕの回収・貯蔵を図るものである。
【００４３】
図３は、本実施例の再処理プロセスを示すフロー図である。
【００４４】
本図においては、まず、軽水炉の使用済燃料は、硝酸により溶解して水溶液とする（Ｓ２１０：溶解工程）。そして、この水溶液に還元剤を投入してＰｕを３価に還元するとともに、有機溶媒を接触させることにより、ウラン（Ｕ）を有機溶媒側（有機相）に抽出する（Ｓ２２０：共除染工程）。この際、ＦＰ及びＰｕは、水溶液側（水相）に残る。そして、抽出されたＵについては、更に精製する（Ｓ２４０：Ｕ精製工程）。よって、図１の分配工程Ｓ１３０は、不要となる。
【００４５】
一方、ＦＰ及びＰｕは、顆粒化して貯蔵する（Ｓ２３０：顆粒化・貯蔵工程）。
【００４６】
Ｕ精製工程Ｓ２４０において精製されたＵは、脱硝した後、酸化物として貯蔵される（Ｓ２５０：Ｕ脱硝・貯蔵工程）。
【００４７】
なお、共除染工程Ｓ２２０において用いる還元剤は、硝酸ヒドロキシルアミン（ＨＡＮ）、ＨＡＮにヒドラジンを添加したものなどが挙げられる。
【００４８】
図４は、実施例２の再処理システムを示す概略構成図である。
【００４９】
本図においては、図３の再処理プロセスを担う施設及びそれらの間を移動する成分を示している。
【００５０】
図４に示す再処理システムは、被覆管等及び使用済燃料のうち使用済燃料を溶解して水溶液とする溶解施設２１と、溶解施設２１にて溶解しない残渣を貯蔵する貯蔵施設２２と、使用済燃料を含む水溶液に還元剤を投入してＰｕを３価に還元するとともに、有機溶媒を接触させることにより、ウラン（Ｕ）を有機溶媒側（有機相）に抽出する分離施設２３と、分離施設２３にて水溶液側（水相）に残ったＦＰ及びＰｕを顆粒化して貯蔵する顆粒化・貯蔵施設２４と、分離施設２３にて分離されたＵを更に精製するＵ精製施設２５と、Ｕを脱硝し酸化物として貯蔵するＵ脱硝・貯蔵施設２６と、を備えている。
【００５１】
本実施例においては、共除染工程Ｓ２２０において使用済燃料を溶解して得られた水溶液に還元剤を投入してＰｕを３価に還元する。Ｕは、還元されたとしても有機溶媒に抽出されるが、３価のＰｕは、大部分のＦＰと同様に抽出されない。このため、ＵとＰｕ＋ＦＰ（ＨＬＷ）とが分離される。抽出されたＵは、現行の再処理プロセスと同様に、精製・脱硝後、貯蔵される。また、Ｐｕ＋ＦＰ（ＨＬＷ）は、実施例１と同様に、顆粒化後、貯蔵される。Ｐｕ＋ＦＰ（ＨＬＷ）は、プルサーマル炉等、Ｐｕの利用目的が明確になってから、再溶解してＰｕを回収し、その目的達成のために供給される。例えば、プルサーマル炉で利用する場合は、Ｕと混合してＭＯＸ燃料として供給する。
【００５２】
本実施例においては、実施例１の効果の加えて、ＰｕとＦＰ（ＨＬＷ）との混合工程Ｓ１４０（図１）を省略できるというメリットがある。
【００５３】
なお、Ｐｕ＋ＨＬＷは、顆粒化して貯蔵してもよいが、液体のまま貯蔵してもよい。液体状態で貯蔵することにより、使用済燃料貯蔵量の低減、再処理稼働率の向上、及び高核拡散抵抗性Ｐｕの回収・貯蔵の３つの問題を解決できるとともに、再溶解を省略できる効果も得られる。
【００５４】
また、上記の説明においては、Ｐｕの供給先の例をプルサーマル炉としたが、高速炉（ＦＲ）の開発及び導入が早い場合は、ＦＲへＰｕを供給してもよい。
【符号の説明】
【００５５】
１、２１：溶解施設、２、２２：貯蔵施設、３、２３：分離施設、４：分配施設、５：混合施設、６、２４：顆粒化・貯蔵施設、７、２５：Ｕ精製施設、８、２６：Ｕ脱硝・貯蔵施設、Ｓ１１０、Ｓ２１０：溶解工程、Ｓ１２０、Ｓ２２０：共除染工程、Ｓ１３０：分配工程、Ｓ１４０：混合工程、Ｓ１５０、Ｓ２３０：顆粒化・貯蔵工程、Ｓ１６０、Ｓ２４０：Ｕ精製工程、Ｓ１７０、Ｓ２５０：Ｕ脱硝・貯蔵工程。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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