(57)【要約】【課題】透明性が高く、低い位相差を有し、延伸時にフィルム面内に温度ムラが有った場合でも、位相差の変化が小さく、且つトリミング性に優れる（メタ）アクリル系樹脂フィルムを提供する。【解決手段】三連子表示のシンジオタクティシティが４５〜５８％である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）と三連子表示のシンジオタクティシティが６５％以上である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）とを、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）／（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の質量比１／９９〜３０／７０で含有する（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、並びにポリカーボネート（Ｃ）とフェノキシ系樹脂（Ｄ）とを、ポリカーボネート（Ｃ）／フェノキシ系樹脂（Ｄ）の質量比１／９９〜９９／１で含有する熱可塑性樹脂（Ｂ）からなり、  前記（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）１００質量部に対する前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量が１〜５質量部である（メタ）アクリル系樹脂組成物からなる(メタ)アクリル系樹脂フィルムであって、  該(メタ)アクリル系樹脂フィルムの厚み方向位相差が−５〜５ｎｍであり、ヘイズが０．２％以下である(メタ)アクリル系樹脂フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
三連子表示のシンジオタクティシティが４５〜５８％である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）と三連子表示のシンジオタクティシティが６５％以上である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）とを、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）／（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の質量比１／９９〜３０／７０で含有する（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、並びにポリカーボネート（Ｃ）とフェノキシ系樹脂（Ｄ）とを、ポリカーボネート（Ｃ）／フェノキシ系樹脂（Ｄ）の質量比１／９９〜９９／１で含有する熱可塑性樹脂（Ｂ）からなり、
前記（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）１００質量部に対する前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量が１〜５質量部である（メタ）アクリル系樹脂組成物からなる(メタ)アクリル系樹脂フィルムであって、
該(メタ)アクリル系樹脂フィルムの厚み方向位相差が−５〜５ｎｍであり、ヘイズが０．２％以下である(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
【請求項２】
ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１：１９９８に準拠して測定した、幅方向（ＴＤ）の引裂き強度に対する長手方向（ＭＤ）の引裂き強度の比が０．９〜１．１である、請求項１に記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
【請求項３】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の光弾性係数が６７×１０−１２〜９０×１０−１２Ｐａ−１であり、配向複屈折が８０×１０−４〜１６０×１０−４である、請求項１または２に記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
【請求項４】
無延伸フィルムである、請求項１〜３のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
【請求項５】
光学フィルムである、請求項１〜４のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
【請求項６】
加飾フィルムである、請求項１〜４のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
【請求項７】
請求項１〜３のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルムからなる、(メタ)アクリル系延伸フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、（メタ）アクリル系樹脂フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
（メタ）アクリル系樹脂は高い透明性や耐候性を有し、光学部材、照明部材、看板部材、および装飾部材等として好適である。（メタ）アクリル系樹脂組成物を材料とするフィルムは、例えば、偏光子保護フィルム等の光学部材や、加飾などの用途で利用が進んでいる。
特許文献１には、光学部材に用いられる位相差が小さい樹脂組成物として、アクリル系樹脂１００重量部に対してポリカーボネート系樹脂２〜１０重量部を配合した光学材料用樹脂組成物が開示されている。
（メタ）アクリル系樹脂をフィルム用途で使用する場合、脆さが課題になることがあり、フィルムの機械的物性を高めるために、例えば、特許文献２に記載されるような延伸処理が行われる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−０５１６４９号公報
【特許文献２】国際公開第２０１５／１５１４６６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
一方、ディスプレイ用途では大型化や収率向上のため、構成部材であるフィルムも広幅のものが要求されている。しかしながら、広幅かつ延伸処理された（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、フィルムの面内で光学物性、特に位相差が不均一になる問題があった。
【０００５】
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、透明性が高く、低い位相差を有し、延伸時にフィルム面内に温度ムラが有った場合でも、位相差の変化が小さく、且つトリミング性に優れる（メタ）アクリル系樹脂フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、以下の態様を包含する本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明は、次の［１］〜［７］を提供するものである。
［１］三連子表示のシンジオタクティシティが４５〜５８％である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）と三連子表示のシンジオタクティシティが６５％以上である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）とを、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）／（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の質量比１／９９〜３０／７０で含有する（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、並びにポリカーボネート（Ｃ）とフェノキシ系樹脂（Ｄ）とを、ポリカーボネート（Ｃ）／フェノキシ系樹脂（Ｄ）の質量比１／９９〜９９／１で含有する熱可塑性樹脂（Ｂ）からなり、
前記（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）１００質量部に対する前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量が１〜５質量部である（メタ）アクリル系樹脂組成物からなる(メタ)アクリル系樹脂フィルムであって、
該(メタ)アクリル系樹脂フィルムの厚み方向位相差が−５〜５ｎｍであり、ヘイズが０．２％以下である(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
［２］ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１：１９９８に準拠して測定した、幅方向（ＴＤ）の引裂き強度に対する長手方向（ＭＤ）の引裂き強度の比が０．９〜１．１である、上記［１］に記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
［３］前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の光弾性係数が６７×１０−１２〜９０×１０−１２Ｐａ−１であり、配向複屈折が８０×１０−４〜１６０×１０−４である、上記［１］または［２］に記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
［４］無延伸フィルムである、上記［１］〜［３］のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
［５］光学フィルムである、上記［１］〜［４］のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
［６］加飾フィルムである、上記［１］〜［４］のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルム。
［７］上記［１］〜［３］のいずれかに記載の(メタ)アクリル系樹脂フィルムからなる、(メタ)アクリル系延伸フィルム。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、透明性が高く、低い位相差を有し、延伸時にフィルム面内に温度ムラが有った場合でも、位相差の変化が小さく、且つトリミング性に優れる（メタ）アクリル系樹脂フィルムを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明を適用した実施形態の一例について説明する。本明細書において特定する数値は、実施形態又は実施例に開示した方法により求められる値である。なお、本発明の趣旨に合致する限り、他の実施形態も本発明の範疇に含まれる。
【００１０】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルム（以下、単にフィルムともいう）は、三連子表示のシンジオタクティシティが４５〜５８％である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）と三連子表示のシンジオタクティシティが６５％以上である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）とを、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）／（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の質量比１／９９〜３０／７０で含有する（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、並びにポリカーボネート（Ｃ）とフェノキシ系樹脂（Ｄ）とを、ポリカーボネート（Ｃ）／フェノキシ系樹脂（Ｄ）の質量比１／９９〜９９／１で含有する熱可塑性樹脂（Ｂ）からなり、前記（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）１００質量部に対する前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量が１〜５質量部である（メタ）アクリル系樹脂組成物からなる。また、本発明の(メタ)アクリル系樹脂フィルムは、厚み方向位相差が−５〜５ｎｍであり、ヘイズが０．２％以下であることを特徴とする。
【００１１】
＜（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）＞
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は、三連子表示のシンジオタクティシティが４５〜５８％である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）と、三連子表示のシンジオタクティシティが６５％以上である（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）とを含有する。
【００１２】
［（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）］
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）は、三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）が４５〜５８％であり、好ましくは４７〜５６％であり、より好ましくは４９〜５４％である。シンジオタクティシティ（ｒｒ）が４５％未満であることで耐熱性が低下するおそれがあり、５８％を超えることで加工性が低下するおそれがある。
【００１３】
なお、本発明において三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）は、以下に示す測定方法により測定することができる。
核磁気共鳴装置（例えば、Ｂｒｕｋｅｒ社製、商品名：「ＵＬＴＲＡ  ＳＨＩＥＬＤ  ４００  ＰＬＵＳ」）を用い、下記方法にて１Ｈ−ＮＭＲ測定を実施する。
（１）試料１０ｍｇに対して、重水素化溶媒として重水素化クロロホルムを１ｍＬ用い、測定温度：室温（２０〜２５℃）、積算回数：６４回の条件で、基準物質（ＴＭＳ）を０ｐｐｍとした際の０．６〜０．９５ｐｐｍの領域の面積（Ｘ）と０．６〜１．３５ｐｐｍの領域の面積（Ｙ）とを計測する。
（２）下記式（１）より算出した値を三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）（％）とする。
（Ｘ／Ｙ）×１００（％）      （１）
【００１４】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）は、（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位を有する樹脂であれば特に制限はないが、耐熱性の観点から、メタクリル酸エステルに由来する構造単位（メタクリル酸エステル単量体単位）を主体とするものが好ましい。メタクリル酸エステルとしては、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、メタクリル酸エチル、およびメタクリル酸ブチル等のメタクリル酸アルキルエステル；メタクリル酸フェニル等のメタクリル酸アリールエステル；メタクリル酸シクロへキシル、およびメタクリル酸ノルボルネニル等のメタクリル酸シクロアルキルエステル等が挙げられる。中でも、メタクリル酸アルキルエステルが好ましく、ＭＭＡが特に好ましい。
【００１５】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）中のメタクリル酸エステル単量体単位の含有量は、好ましくは９０質量％以上であり、より好ましくは９５質量％以上であり、さらに好ましくは９８質量％以上であり、よりさらに好ましくは９９質量％以上であり、特に好ましくは１００質量％である。
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）中のＭＭＡ単量体単位の含有量は、好ましくは９０質量％以上であり、より好ましくは９５質量％以上であり、さらに好ましくは９８質量％以上であり、よりさらに好ましくは９９質量％以上であり、特に好ましくは１００質量％である。
【００１６】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）は、メタクリル酸エステル単量体単位以外の他の１種以上の単量体単位を含んでいてもよい。他の単量体単位としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、およびアクリル酸２−エチルへキシル等のアクリル酸アルキルエステル；アクリル酸フェニル等のアクリル酸アリールエステル；アクリル酸シクロへキシル、およびアクリル酸ノルボルネニル等のアクリル酸シクロアルキルエステル；スチレン、およびα−メチルスチレン等の芳香族ビニル化合物；アクリルアミド、およびメタアクリルアミド；アクリロニトリル、およびメタアクリロニトリル等のニトリル類等の、一分子中に重合性の炭素−炭素二重結合を１つだけ有するビニル系単量体に由来する構造単位が挙げられる。
【００１７】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは４００００〜２０００００であり、より好ましくは６００００〜１５００００であり、さらに好ましくは８００００〜１２００００である。Ｍｗが４００００以上であることで、得られるフィルムの機械的強度（耐衝撃性および靭性等）が向上する傾向があり、２０００００以下であることで、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル系樹脂組成物の流動性が向上して成形性が向上する傾向がある。
【００１８】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比で表される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１．６〜５．０であり、より好ましくは１．７〜４．０であり、さらに好ましくは１．７〜３．０である。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）がかかる範囲内にある（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）を用いると、得られるフィルムが機械的強度に優れたものとなる。ＭｗおよびＭｗ／Ｍｎは、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）の重合方法や、製造時に使用する重合開始剤の種類および／または量を調整することによって制御できる。本明細書において、ＭｗおよびＭｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）で測定したクロマトグラムを標準ポリスチレンの分子量に換算した値である。本発明におけるＭｗおよびＭｗ／Ｍｎは、特段の記載がない限り、実施例に記載の方法で測定される。
【００１９】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）の温度２３０℃、荷重３．８ｋｇの条件で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは０．１ｇ／１０分以上であり、より好ましくは０．２〜３０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分であり、特に好ましくは１．０〜１５ｇ／１０分である。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）のＭＦＲが０．１ｇ／１０分以上であることで加工性を確保することができる。
なお、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０−１：２０１４に準じて上記条件下で測定することができる。
【００２０】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）のガラス転移温度（以下、Ｔｇと記載することがある。）は、好ましくは１００℃以上であり、より好ましくは１０５℃以上であり、さらに好ましくは１１０℃以上である。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）のＴｇの上限は、通常１５０℃である。
本発明におけるガラス転移温度は、特段の記載がない限り、実施例に記載の方法で測定することができる。
【００２１】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）は、ラジカル重合法、アニオン重合法等の公知の重合方法により、製造することができる。またラジカル重合法は、塊状重合法、溶液重合法、懸濁重合法、および乳化重合法等を、また、アニオン重合法は、塊状重合法、溶液重合法等の公知の重合方法を選択し、製造することができる。
ラジカル重合法は無溶媒または溶媒中で行うことができ、低不純物濃度の（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）が得られることから無溶媒で行うことが好ましい。フィルムのシルバー化または着色の抑制の観点から、重合反応は溶存酸素量を低くし、窒素ガス等の不活性ガス雰囲気下で行うことが好ましい。
【００２２】
ラジカル重合法で用いられる重合開始剤としては、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシ２−エチルヘキサノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔ−ヘキシルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエ−ト、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエ−ト、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、ベンゾイルパーオキシド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、およびジメチル２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）等が挙げられる。中でも、ｔ−ヘキシルパーオキシ２−エチルヘキサノエート、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、およびジメチル２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）が好ましい。重合開始剤は、１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２３】
重合開始剤の１時間半減期温度は、好ましくは６０〜１４０℃であり、より好ましくは８０〜１２０℃である。重合開始剤は、水素引抜き能が好ましくは２０％以下であり、より好ましくは１０％以下であり、さらに好ましくは５％以下である。重合開始剤の使用量は、重合反応に供される単量体の合計量１００質量部に対して、好ましくは０．０００１〜０．０２質量部であり、より好ましくは０．００１〜０．０１質量部であり、さらに好ましくは０．００５〜０．０７質量部である。
【００２４】
なお、水素引抜き能は重合開始剤製造業者の技術資料（例えば、日本油脂株式会社の技術資料「有機過酸化物の水素引抜き能と開始剤効率」（２００３年４月作成））等によって知ることができる。また、α−メチルスチレンダイマーを使用したラジカルトラッピング法（α−メチルスチレンダイマートラッピング法）によって測定することができる。この測定は、一般的に次のように行われる。まず、ラジカルトラッピング剤としてのα−メチルスチレンダイマーの共存下で重合開始剤を開裂させてラジカル断片を生成させる。生成したラジカル断片のうち水素引抜き能が低いラジカル断片はα−メチルスチレンダイマーの二重結合に付加して捕捉される。一方、水素引抜き能が高いラジカル断片はシクロヘキサンから水素を引き抜き、シクロヘキシルラジカルを発生させ、このシクロヘキシルラジカルがα−メチルスチレンダイマーの二重結合に付加して捕捉され、シクロヘキサン捕捉生成物を生成する。そこで、シクロヘキサンまたはシクロヘキサン捕捉生成物を定量することで求められる理論的なラジカル断片発生量に対する水素引抜き能が高いラジカル断片の割合（モル分率）を、水素引抜き能として求める。
【００２５】
ラジカル重合法で用いられる連鎖移動剤としては、ｎ−オクチルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、ｔ−ドデシルメルカプタン、１，４−ブタンジチオール、１，６−ヘキサンジチオール、エチレングリコールビスチオプロピオネート、ブタンジオールビスチオグリコレート、ブタンジオールビスチオプロピオネート、ヘキサンジオールビスチオグリコレート、ヘキサンジオールビスチオプロピオネート、トリメチロールプロパントリス−（β−チオプロピオネート）、およびペンタエリスリトールテトラキスチオプロピオネート等のアルキルメルカプタン類等が挙げられる。中でも、ｎ−オクチルメルカプタンおよびｎ−ドデシルメルカプタン等の単官能アルキルメルカプタンが好ましい。連鎖移動剤は、１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２６】
得られる樹脂の成形性とフィルムの機械的強度の観点から、連鎖移動剤の使用量は重合反応に供される単量体の合計量１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜１質量部であり、より好ましくは０．０５〜０．８質量部であり、さらに好ましくは０．１〜０．６質量部であり、特に好ましくは０．１〜０．５質量部である。連鎖移動剤の使用量は、重合開始剤１００質量部に対して、好ましくは２５００〜１００００質量部であり、より好ましくは３０００〜９０００質量部であり、さらに好ましくは３５００〜６０００質量部である。
【００２７】
ラジカル重合法において用いられる溶媒としては、ベンゼン、トルエン、およびエチルベンゼン等の芳香族炭化水素が好ましい。溶媒は、１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。溶媒の使用量は、反応液の粘度と生産性との観点から、重合反応原料（１種以上の単量体、重合開始剤、および連鎖移動剤等を含む混合液）１００質量部に対して、好ましくは１００質量部以下であり、より好ましくは９０質量部以下である。
【００２８】
重合温度は、好ましくは１００〜２００℃であり、より好ましくは１１０〜１８０℃である。重合温度が１００℃以上であることで、重合速度の向上および重合液の低粘度化により生産性が向上する傾向がある。重合温度が２００℃以下であることで、重合速度の制御が容易になり、さらに副生成物の生成が抑制され、樹脂の着色を抑制できる。
生産効率の観点から、重合反応時間は、好ましくは０．５〜４時間であり、より好ましくは１．５〜３．５時間であり、さらに好ましくは１．５〜３時間である。なお、連続流通式反応装置の場合の重合反応時間は、反応器内の平均滞留時間である。
【００２９】
ラジカル重合法における重合転化率は、好ましくは２０〜８０質量％であり、より好ましくは３０〜７０質量％であり、さらに好ましくは３５〜６５質量％である。重合転化率が２０質量％以上であることで、残存する未反応単量体の除去が容易となり、得られるフィルムの外観が良好となる傾向がある。重合転化率が８０質量％以下であることで、重合液の粘度が低くなり生産性が向上する傾向がある。
本発明における重合転化率は、特段の記載がない限り、実施例に記載の方法で測定される。
【００３０】
反応装置は回分式反応装置と連続流通式反応装置のいずれでもよく、生産性の観点から連続流通式反応装置が好ましい。連続流通式反応装置では、窒素等の不活性雰囲気下で重合反応原料を調製し、これを反応器に一定流量で供給し、供給量に相当する流量で反応器内の液を抜き出す。反応器としては、栓流に近い状態にできる管型反応器または完全混合に近い状態にできる槽型反応器が挙げられる。反応器の数は１基でも２基以上でもよく、少なくとも１基は連続流通式の槽型反応器を採用することが好ましい。重合反応時における槽型反応器内の液量は、槽型反応器の容積に対して、好ましくは１／４〜３／４であり、より好ましくは１／３〜２／３である。
反応器には通常、撹拌装置が取り付けられている。撹拌装置としては、静的撹拌装置および動的撹拌装置が挙げられる。動的撹拌装置としては、マックスブレンド式撹拌装置、中央に配した縦型回転軸の回りを回転する格子状の翼を有する撹拌装置、プロペラ式撹拌装置、およびスクリュー式撹拌装置等が挙げられる。中でも、均一混合性の観点から、マックスブレンド式撹拌装置が好ましい。
【００３１】
重合終了後、必要に応じて、未反応単量体等の揮発分を除去する。除去方法としては、加熱脱揮法が好ましい。脱揮方式としては、平衡フラッシュ方式および断熱フラッシュ方式が挙げられる。断熱フラッシュ方式による脱揮温度は、好ましくは２００〜２８０℃であり、より好ましくは２２０〜２６０℃である。断熱フラッシュ方式における樹脂の加熱時間は、好ましくは０．３〜５分間であり、より好ましくは０．４〜３分間であり、さらに好ましくは０．５〜２分間である。かかる温度範囲および加熱時間で脱揮させると、着色の少ない（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）を得やすい。除去した未反応単量体は、回収して再び重合反応に使用することができる。回収された単量体のイエロインデックスは回収操作時等に加えられる熱によって高くなっていることがある。回収された単量体は公知方法で精製して、イエロインデックスを小さくすることが好ましい。
【００３２】
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の制御方法としては制御重合法が挙げられ、リビングラジカル重合法およびリビングアニオン重合法が好ましい。リビングラジカル重合法としては、原子移動ラジカル重合（ＡＴＲＰ）法、可逆付加フラグメント化連鎖移動重合（ＲＡＦＴ）法、ニトロキシド介在重合（ＮＭＰ）法、硼素介在重合法、および触媒移動重合（ＣＣＴ）法等が挙げられる。リビングアニオン重合法としては、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用いアルカリ金属またはアルカリ土類金属の塩等の鉱酸塩の存在下でアニオン重合する方法（特公平７−２５８５９号公報参照）、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用い有機アルミニウム化合物の存在下でアニオン重合する方法（特開平１１−３３５４３２号公報参照）、および有機希土類金属錯体を重合開始剤としてアニオン重合する方法（特開平６−９３０６０号公報参照）等が挙げられる。
【００３３】
アニオン重合法で用いられる重合開始剤としては、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、イソブチルリチウム、およびｔｅｒｔ−ブチルリチウム等のアルキルリチウムが好ましい。生産性の観点から、有機アルミニウム化合物を共存させることが好ましい。有機アルミニウム化合物としては、式：ＡｌＲＡＲＢＲＣで表される化合物（式中、ＲＡ〜ＲＣはそれぞれ独立に、無置換の若しくは置換基を有するアルキル基、無置換の若しくは置換基を有するシクロアルキル基、無置換の若しくは置換基を有するアリール基、無置換の若しくは置換基を有するアラルキル基、無置換の若しくは置換基を有するアルコキシル基、無置換の若しくは置換基を有するアリールオキシ基、またはＮ，Ｎ−二置換アミノ基を表す。ＲＢおよびＲＣは、これらが結合してなる、無置換の若しくは置換基を有するアリーレンジオキシ基であってもよい。）が挙げられる。
【００３４】
有機アルミニウム化合物としては、イソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウム、イソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ）アルミニウム、およびイソブチル〔２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ）〕アルミニウム等が挙げられる。
アニオン重合法においては、重合反応を制御するために、エーテルおよび含窒素化合物等を共存させることもできる。
【００３５】
［（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）］
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）は、三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）が６５％以上であり、好ましくは７０〜９０％であり、より好ましくは７２〜８５％である。シンジオタクティシティ（ｒｒ）が６５％未満であることで耐熱性が低下するおそれがある。
【００３６】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）は、（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位を有する樹脂であれば特に制限はないが、耐熱性の観点から、メタクリル酸エステル単量体単位を主体とするものが好ましい。メタクリル酸エステルとしては、ＭＭＡ、メタクリル酸エチル、およびメタクリル酸ブチル等のメタクリル酸アルキルエステル；メタクリル酸フェニル等のメタクリル酸アリールエステル；メタクリル酸シクロへキシル、およびメタクリル酸ノルボルネニル等のメタクリル酸シクロアルキルエステル等が挙げられる。中でも、メタクリル酸アルキルエステルが好ましく、ＭＭＡが特に好ましい。
【００３７】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）中のメタクリル酸エステル単量体単位の含有量は、好ましくは９０質量％以上であり、より好ましくは９５質量％以上であり、さらに好ましくは９８質量％以上であり、よりさらに好ましくは９９質量％以上であり、特に好ましくは１００質量％である。
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）中のＭＭＡ単量体単位の含有量は、好ましくは９０質量％以上であり、より好ましくは９５質量％以上であり、さらに好ましくは９８質量％以上であり、よりさらに好ましくは９９質量％以上であり、特に好ましくは１００質量％である。
【００３８】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）は、メタクリル酸エステル単量体単位以外の他の１種以上の単量体単位を含んでいてもよい。他の単量体単位としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、およびアクリル酸２−エチルへキシル等のアクリル酸アルキルエステル；アクリル酸フェニル等のアクリル酸アリールエステル；アクリル酸シクロへキシル、およびアクリル酸ノルボルネニル等のアクリル酸シクロアルキルエステル；スチレン、およびα−メチルスチレン等の芳香族ビニル化合物；アクリルアミド、およびメタアクリルアミド；アクリロニトリル、およびメタアクリロニトリル等のニトリル類等の、一分子中に重合性の炭素−炭素二重結合を１つだけ有するビニル系単量体に由来する構造単位が挙げられる。
【００３９】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは４００００〜２０００００であり、より好ましくは５００００〜１５００００であり、さらに好ましくは６００００〜１０００００である。Ｍｗが４００００以上であることで、得られるフィルムの機械的強度（耐衝撃性および靭性等）が向上する傾向があり、２０００００以下であることで、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル系樹脂組成物の流動性が向上して成形性が向上する傾向がある。
【００４０】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比で表される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１．００〜１．８０であり、より好ましくは１．０１〜１．４０であり、さらに好ましくは１．０３〜１．３０である。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）がかかる範囲内にある（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）を用いると、得られるフィルムが機械的強度に優れたものとなる。ＭｗおよびＭｗ／Ｍｎは、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の重合方法や、製造時に使用する重合開始剤の種類および／または量を調整することによって制御できる。
【００４１】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の温度２３０℃、荷重３．８ｋｇの条件で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは０．１ｇ／１０分以上であり、より好ましくは０．２〜３０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分であり、特に好ましくは１．０〜１５ｇ／１０分である。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）のＭＦＲが０．１ｇ／１０分以上であることで加工性を確保することができる。
【００４２】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）のＴｇは、好ましくは１２０℃以上であり、より好ましくは１２５℃以上であり、さらに好ましくは１３０℃以上である。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）のＴｇの上限は、通常１５０℃である。
【００４３】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の製造方法としては、生産性の観点から、アニオン重合法において、重合温度、重合時間、連鎖移動剤の種類および／または量、重合開始剤の種類および／または量等を調整する方法が好ましい。アニオン重合法の詳細は、前述のとおりである。例えば、低温下のアニオン重合法によって、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）を６５％以上とすることができ、ガラス転移温度が有意に高まった樹脂とすることができる。
重合温度は、好ましくは−1０〜５０℃であり、より好ましくは１０〜３０℃である。重合温度が上記範囲内であることで、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）を６５％以上とすることができる。
また、生産効率の観点から、重合反応時間は、好ましくは０．３〜５時間であり、より好ましくは０．５〜３時間であり、さらに好ましくは１〜２時間である。
【００４４】
（質量比）
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）／（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の質量比が１／９９〜３０／７０であり、好ましくは５／９５〜２７／７３であり、より好ましくは１０／９０〜２５／７５であり、さらに好ましくは１７／８３〜２３／７７である。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ１）／（メタ）アクリル系樹脂（Ａ２）の質量比が、１／９９より小さいと得られるフィルムの耐熱性が低下するおそれがあり、３０／７０より大きいと加工性が低下するおそれがある。
【００４５】
＜熱可塑性樹脂（Ｂ）＞
熱可塑性樹脂（Ｂ）は、ポリカーボネート（Ｃ）とフェノキシ系樹脂（Ｄ）とを含有し、ポリカーボネート（Ｃ）／フェノキシ系樹脂（Ｄ）の質量比が１／９９〜９９／１であり、好ましくは１０／９０〜７０／３０であり、より好ましくは１６／８４〜５５／４５であり、さらに好ましくは４７／５３〜５３／４７である。ポリカーボネート（Ｃ）／フェノキシ系樹脂（Ｄ）の質量比が上記範囲内であることで熱可塑性樹脂（Ｂ）の配向複屈折を後述の範囲内とすることができる。
【００４６】
［ポリカーボネート（Ｃ）］
ポリカーボネート（Ｃ）としては、多官能ヒドロキシ化合物と炭酸エステル形成性化合物との反応によって得られる重合体が挙げられる。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）との相溶性および得られるフィルムの透明性の観点から、芳香族ポリカーボネートが好ましい。
【００４７】
ポリカーボネート（Ｃ）は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）との相溶性および得られるフィルムの透明性、表面平滑性等の観点から、３００℃および１．２ｋｇ荷重の条件で測定されるメルトボリュームフローレート（ＭＶＲ）が、好ましくは１〜１００ｃｍ３／１０分であり、より好ましくは５〜８０ｃｍ３／１０分であり、さらに好ましくは２０〜５０ｃｍ３／１０分である。
なお、ＭＶＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０−１：２０１４に準じて上記条件下で測定することができる。
【００４８】
ポリカーボネート（Ｃ）は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）との相溶性および得られるフィルムの透明性、表面平滑性等の観点から、ポリスチレン換算のＭｗが、好ましくは１５０００〜４００００であり、より好ましくは１８０００〜３８０００であり、さらに好ましくは２００００〜３６０００である。
また、ポリカーボネート（Ｃ）の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比で表される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、加工性の観点から、好ましくは１．２〜４．０であり、より好ましくは１．５〜３．０であり、さらに好ましくは１．７〜２．５である。
ポリカーボネート（Ｃ）のＭＶＲ、Ｍｗおよび（Ｍｗ／Ｍｎ）は、末端停止剤および／または分岐剤の量を調整することによって制御することができる。
【００４９】
ポリカーボネート（Ｃ）のＴｇは（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）のＴｇよりも高く、好ましくは１３０℃以上であり、より好ましくは１３５℃以上であり、さらに好ましくは１４０℃以上である。本発明におけるポリカーボネート（Ｃ）のＴｇの上限は、通常１８０℃である。
【００５０】
ポリカーボネート（Ｃ）の製造方法としては、ホスゲン法（界面重合法）および溶融重合法（エステル交換法）等が挙げられる。芳香族ポリカーボネートは、溶融重合法で製造したポリカーボネート原料に、末端ヒドロキシ基量を調整する処理を施して、製造することができる。
【００５１】
ポリカーボネート（Ｃ）は、ポリカーボネート構造単位以外に、ポリエステル、ポリウレタン、ポリエーテル、またはポリシロキサン等の他の構造単位を含んでいてもよい。
【００５２】
［フェノキシ系樹脂（Ｄ）］
フェノキシ系樹脂（Ｄ）は、熱可塑性ポリヒドロキシポリエーテル樹脂である。フェノキシ系樹脂（Ｄ）は、下記一般式（１）で表される１種以上の構造単位を５０質量％以上含むことが好ましい。
【００５３】
【化１】
2020164680.tif 000002
【００５４】
上記一般式（１）中、Ｘは少なくとも１つのベンゼン環を含む２価基であり、Ｒ１は炭素数１〜６の直鎖または分岐鎖のアルキレン基である。上記一般式（１）で表される構造単位は、ランダム、交互、またはブロックのいずれの形態で繋がっていてもよい。
フェノキシ系樹脂（Ｄ）は、一般式（１）で表される構造単位を、好ましくは１０〜１０００個含み、より好ましくは１５〜５００個含み、さらに好ましくは３０〜３００個含む。
なお、本明細書中で、「＊」は結合手を意味する。
【００５５】
上記一般式（１）中のＸは、下記一般式（２）〜（４）に示す化合物に由来する２価基であることが好ましい。なお、２価基を構成する２つの結合手の位置は化学的に可能な位置であれば特に限定されない。一般式（１）中のＸは、一般式（２）〜（４）に示す化合物中のベンゼン環上から２つの水素原子が引き抜かれてできる２つの結合手を有する２価基であることが好ましい。特に、一般式（３）、（４）に示す化合物中のいずれか２つのベンゼン環上からそれぞれ１つの水素原子が引き抜かれてできる２つの結合手を有する２価基であることが好ましい。
【００５６】
【化２】
2020164680.tif 000003
【００５７】
上記一般式（２）中、Ｒ２は、水素原子、炭素数１〜６の直鎖若しくは分岐鎖のアルキル基、または炭素数２〜６の直鎖若しくは分岐鎖のアルケニル基である。Ｒ２が複数存在する場合、複数のＲ２はそれぞれ同一でも異なっていてもよい。ｐは、１〜４の整数である。
【００５８】
【化３】
2020164680.tif 000004
【００５９】
【化４】
2020164680.tif 000005
【００６０】
上記一般式（３）中、Ｒ３は、単結合、炭素数１〜６の直鎖若しくは分岐鎖のアルキレン基、炭素数３〜２０のシクロアルキレン基、または炭素数３〜２０のシクロアルキリデン基である。上記一般式（３）および（４）中、Ｒ４及びＲ５はそれぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜６の直鎖若しくは分岐鎖のアルキル基、または炭素数２〜６の直鎖若しくは分岐鎖のアルケニル基である。Ｒ４及びＲ５が複数存在する場合、複数のＲ４及びＲ５は、それぞれ同一でも異なっていてもよい。ｎおよびｍはそれぞれ独立に、１〜４の整数である。
【００６１】
上記一般式（１）中、Ｘは、複数のベンゼン環が脂環またはヘテロ環と縮合してなる化合物に由来する２価基であってもよい。例えば、フルオレン構造またはカルバゾール構造を有する化合物に由来する２価基が挙げられる。
【００６２】
上記一般式（１）で表される構造単位は、好ましくは下記一般式（５）、（６）で表される構造単位、より好ましくは下記一般式（７）で表される構造単位である。フェノキシ系樹脂（Ｄ）は、かかる構造単位を１０〜１０００個含むことが好ましい。
【００６３】
【化５】
2020164680.tif 000006
【００６４】
【化６】
2020164680.tif 000007
【００６５】
【化７】
2020164680.tif 000008
【００６６】
上記一般式（５）中、Ｒ６は、単結合、炭素数１〜６の直鎖若しくは分岐鎖のアルキレン基、炭素数３〜２０のシクロアルキレン基、または炭素数３〜２０のシクロアルキリデン基である。一般式（５）および（６）中、Ｒ７は、炭素数１〜６の直鎖または分岐鎖のアルキレン基である。
【００６７】
ゲル欠点の少ないフィルムを得やすいことから、フェノキシ系樹脂（Ｄ）は、末端にエポキシ基を有しないことが好ましい。
【００６８】
フェノキシ系樹脂（Ｄ）のポリスチレン換算のＭｗは、好ましくは３０００〜２００００００、より好ましくは５０００〜１０００００、さらに好ましくは１００００〜５００００である。Ｍｗがかかる範囲にあることで、耐熱性が高く、強度が高い（メタ）アクリル系樹脂組成物を得ることができる。
また、フェノキシ系樹脂（Ｄ）の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比で表される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、耐熱性と加工性のバランスの観点から、好ましくは１．１〜４．０であり、より好ましくは１．５〜３．５であり、さらに好ましくは２．０〜３．０である。
【００６９】
フェノキシ系樹脂（Ｄ）のＴｇは（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）のＴｇよりも低く、好ましくは８０℃以上であり、より好ましくは９０℃以上であり、さらに好ましくは９５℃以上である。フェノキシ系樹脂（Ｄ）のＴｇが８０℃以上であることで（メタ）アクリル系樹脂組成物の耐熱性が向上する。本発明におけるフェノキシ系樹脂（Ｄ）のＴｇの上限は、好ましくは１５０℃である。フェノキシ系樹脂（Ｄ）のＴｇが１５０℃以下であることで得られるフィルムの硬度を高めることができる。
【００７０】
フェノキシ系樹脂（Ｄ）は例えば、２価フェノール化合物とエピハロヒドリンとの縮合反応、あるいは２価フェノール化合物と２官能エポキシ樹脂との重付加反応から得ることができる。この反応は無溶媒または溶媒中で行うことができる。
【００７１】
２価フェノール化合物としては、ヒドロキノン、レゾルシン、４，４−ジヒドロキシビフェニル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルケトン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−フェニル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロパン、１、３−ビス（２−（４−ヒドロキシフェニル）プロピル）ベンゼン、１、４−ビス（２−（４−ヒドロキシフェニル）プロピル）ベンゼン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，１、１−３、３、３−ヘキサフルオロプロパン、および９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン等が挙げられる。中でも、物性およびコスト面から、４，４−ジヒドロキシビフェニル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルケトン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、および９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンが好ましい。
【００７２】
２官能エポキシ樹脂類としては、上記の２価フェノール化合物とエピハロヒドリンとの縮合反応で得られるエポキシオリゴマーが挙げられる。具体的には、ハイドロキノンジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシジルエーテル、ビスフェノールＳタイプエポキシ樹脂、ビスフェノールＡタイプエポキシ樹脂、ビスフェノールＦタイプエポキシ樹脂、メチルハイドロキノンジグリシジルエーテル、クロロハイドロキノンジグリシジルエーテル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルオキシドジグリシジルエーテル、２，６−ジヒドロキシナフタレンジグリシジルエーテル、ジクロロビスフェノールＡジグリシジルエーテル、およびテトラブロモビスフェノールＡタイプエポキシ樹脂、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンジグリシジルエーテル等が挙げられる。中でも、物性およびコスト面から、ビスフェノールＡタイプエポキシ樹脂、ビスフェノールＳタイプエポキシ樹脂、ハイドロキノンジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦタイプエポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノールＡタイプエポキシ樹脂、および９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンジグリシジルエーテルが好ましい。
【００７３】
フェノキシ系樹脂（Ｄ）の製造に用いられる溶媒としては、メチルエチルケトン、ジオキサン、テトラヒドロフラン、アセトフェノン、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、およびスルホラン等の非プロトン性有機溶媒が挙げられる。
フェノキシ系樹脂（Ｄ）の製造に用いられる触媒としては、アルカリ金属水酸化物、第三アミン化合物、第四アンモニウム化合物、第三ホスフィン化合物、および第四ホスホニウム化合物等が挙げられる。
【００７４】
市販のフェノキシ系樹脂（Ｄ）としては、新日鉄住金化学（株）製のＹＰ−５０およびＹＰ−５０Ｓ、三菱ケミカル（株）製のｊＥＲ（登録商標）シリーズ、ＩｎＣｈｅｍ社製のＰＫＦＥおよびＰＫＨＪ等が挙げられる。
【００７５】
熱可塑性樹脂（Ｂ）の光弾性係数は、好ましくは６７×１０−１２〜９０×１０−１２Ｐａ−１であり、より好ましくは６７×１０−１２〜８５×１０−１２Ｐａ−１であり、さらに好ましくは６７×１０−１２〜８０×１０−１２Ｐａ−１である。熱可塑性樹脂（Ｂ）の光弾性係数が６７×１０−１２Ｐａ−１以上であることで位相差の調整での樹脂使用量を抑制することができ、９０×１０−１２Ｐａ−１以下であることで位相差の調整を容易にすることができる。
なお、本明細書において、光弾性係数とは、樹脂のガラス転移温度よりも低い温度で応力を印加し、微小に変形させると応力に従って複屈折を生じるが、この応力と複屈折の比を光弾性係数とする。本発明における光弾性係数は、特段の記載がない限り、実施例に記載の方法で測定および算出される。
熱可塑性樹脂（Ｂ）の光弾性係数を調整する方法として、例えば、ガラス転移温度の異なる２種またはそれ以上のポリカーボネート（Ｃ）およびフェノキシ系樹脂（Ｄ）を混合する方法が挙げられる。
【００７６】
また、熱可塑性樹脂（Ｂ）の配向複屈折は、好ましくは８０×１０−４〜１６０×１０−４であり、より好ましくは８５×１０−４〜１４０×１０−４であり、さらに好ましくは８５×１０−４〜１３５×１０−４である。熱可塑性樹脂（Ｂ）の配向複屈折が８０×１０−４以上であることで位相差の調整での樹脂使用量を抑制することができ、１６０×１０−４以下であることで位相差の調整を容易にすることができる。
なお、本明細書において、配向複屈折とは、樹脂の配向によって生じる複屈折であり、本明細書中では特段のことわりが無い限り、ガラス転移温度＋１０℃で１００％延伸した場合に発現する複屈折を配向複屈折とする。本発明における配向複屈折は、特段の記載がない限り、実施例に記載の方法で測定および算出される。
熱可塑性樹脂（Ｂ）の配向複屈折を調整する方法として、例えば、ガラス転移温度の異なる２種またはそれ以上のポリカーボネート（Ｃ）およびフェノキシ系樹脂（Ｄ）を混合する方法やポリカーボネート（Ｃ）とフェノキシ樹脂（Ｄ）の混合比率を調整する方法等が挙げられる。
【００７７】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）１００質量部に対して、熱可塑性樹脂（Ｂ）を１〜５質量部含有し、低位相差の観点から、好ましくは２〜４質量部含有し、より好ましくは２．５〜４質量部含有する。熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量が１質量部未満であることで位相差の絶対値が大きくなるおそれがあり、５質量部を超えることで光学特性、熱的特性等の物性が悪化するおそれがある。
【００７８】
さらに、熱可塑性樹脂（Ｂ）中のポリカーボネート（Ｃ）の含有量は、成形安定性の観点から、１０〜７０質量％であることが好ましく、３０〜７０質量％であることがより好ましい。成形安定性が良好な場合、例えばフィルムの延伸工程において、幅方向の温度ムラが生じても、温度による物性差が小さくなり、得られるフィルムの幅方向での物性が均一となる。
【００７９】
熱可塑性樹脂（Ｂ）におけるポリカーボネート（Ｃ）の含有量が上記範囲内であることで成形安定性が良好となる理由として、フィルムの延伸工程におけるそれぞれの樹脂の緩和挙動が関連していると考えられる。ガラス転移温度が低い樹脂は、マトリックスの（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）の延伸温度に好適な温度範囲で延伸した場合でも緩和しやすいため、配向による複屈折が生じ難く、延伸温度を変えてもフィルムの位相差に与える影響は小さい。一方、ガラス転移温度が高い樹脂は延伸後でも緩和し難く、配向による複屈折のため、延伸温度のフィルム位相差に与える影響が大きくなる。すなわち、ポリカーボネート（Ｃ）はフィルムの位相差に対する延伸工程の温度依存性が大きく、フェノキシ系樹脂（Ｄ）は温度依存性が小さい。ポリカーボネート（Ｃ）を上記範囲内で含有することによって、フィルムの位相差を低くでき、フィルムの位相差に対する延伸工程の温度依存性、すなわち、延伸温度によるフィルムの位相差の変化を小さくすることができる。
【００８０】
熱可塑性樹脂（Ｂ）中のフェノキシ系樹脂（Ｄ）の含有量は、位相差調整の観点から、３０〜９０質量％であることが好ましく、３０〜７０質量％であることがより好ましい。
【００８１】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル系樹脂組成物の光弾性係数は、低位相差の観点から、−４．０×１０−１２〜０Ｐａ−１であることが好ましく、−３．７×１０−１２〜０Ｐａ−１であることがより好ましい。また、（メタ）アクリル系樹脂組成物の配向複屈折は、低位相差の観点から、−１×１０−４〜０．５×１０−４であることが好ましく、−０．４×１０−４〜０．５×１０−４であることがより好ましい。
【００８２】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル樹脂組成物のＴｇは、好ましくは１００℃以上であり、より好ましくは１０５℃以上であり、さらに好ましくは１１０℃以上である。
【００８３】
＜他の任意成分＞
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル系樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、他の任意成分を含むことができる。他の任意成分としては、重合体、高分子加工助剤、酸化防止剤、熱劣化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、滑剤、離型剤、帯電防止剤、難燃剤、染顔料、光拡散剤、有機色素、艶消し剤、耐衝撃性改質剤、耐衝撃助剤、脂肪族アルコール、熱安定剤、発泡剤、充填剤、軟化剤、可塑剤および蛍光体等の各種添加剤が挙げられる。これら各種添加剤の合計量は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計量１００質量部に対して好ましくは７質量部以下であり、より好ましくは５質量部以下であり、さらに好ましくは４質量部以下である。
なお、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムの力学物性及び表面硬度の観点から発泡剤、充填剤、艶消し剤、光拡散剤、軟化剤、可塑剤は多量に添加しないことが好ましい。
【００８４】
＜他の重合体＞
他の重合体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、ポリ−４−メチルペンテン−１、およびポリノルボルネン等のポリオレフィン樹脂；エチレン系アイオノマー；ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレン、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＡＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、およびＭＢＳ樹脂等のスチレン系樹脂；ポリエチレンテレフタレートおよびポリブチレンテレフタレート等のエステル系樹脂；ナイロン６、ナイロン６６、およびポリアミドエラストマー等のアミド系樹脂；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリビニルアセタール、ポリビニルフェノール、およびエチレン−ビニルアルコール共重合体；ポリアセタール；ポリウレタン；変性ポリフェニレンエーテルおよびポリフェニレンスルフィド；シリコーン変性樹脂；アクリルゴム、アクリル系熱可塑性エラストマー、およびシリコーンゴム；ＳＥＰＳ、ＳＥＢＳ、およびＳＩＳ等のスチレン系熱可塑性エラストマー；ＩＲ、ＥＰＲ、およびＥＰＤＭ等のオレフィン系ゴム等が挙げられる。本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル系樹脂組成物中の他の重合体の量は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計量１００質量部に対して好ましくは２０質量部以下であり、より好ましくは１５質量部以下であり、さらに好ましくは１０質量部以下である。
【００８５】
＜高分子加工助剤＞
高分子加工助剤としては、乳化重合法によって製造できる、０．０５〜０．５μｍの粒子径を有する重合体粒子（非架橋ゴム粒子）を用いることができる。重合体粒子は、単一組成および単一極限粘度の重合体からなる単層粒子であってもよいし、組成または極限粘度の異なる２種以上の重合体からなる２層以上の多層粒子であってもよい。中でも、内層に低い極限粘度を有する重合体層を有し、外層に５ｄｌ／ｇ以上の高い極限粘度を有する重合体層を有する２層構造の粒子が好ましい。高分子加工助剤は、成形性の観点から、極限粘度が３〜６ｄｌ／ｇであることが好ましい。
高分子加工助剤の具体例としては、三菱ケミカル（株）製メタブレン（登録商標）−Ｐシリーズおよびダウ・ケミカル社製パラロイド（登録商標）シリーズ等が挙げられる。
【００８６】
高分子加工助剤の含有量は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、熱可塑性樹脂（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、好ましくは０．１〜５質量部である。高分子加工助剤の含有量が０．１質量部以上であることで良好な加工特性が得られ、５質量部以下であることで得られるフィルムの外観が良好となる。
【００８７】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル系樹脂組成物中の（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）の含有量は、好ましくは８０〜９９．５質量％であり、より好ましくは８５〜９９．４質量％であり、更に好ましくは８７〜９９．３質量％であり、特に好ましくは９０〜９９．２質量％である。
また、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを構成する（メタ）アクリル系樹脂組成物中の熱可塑性樹脂（Ｂ）の含有量は、好ましくは０．５〜５質量％であり、より好ましくは、０．６〜４．８質量％であり、さらに好ましくは０．７〜４．５質量％である。
【００８８】
（フィルム）
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、上記の（メタ）アクリル系樹脂組成物を成形（製膜）し、得ることができる。
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムの厚み方向位相差は−５〜５ｎｍであり、好ましくは−４〜４ｎｍであり、より好ましくは−３．５〜３．５ｎｍである。
【００８９】
なお、フィルムの厚み方向位相差は、以下に示す測定方法により測定することができる。
（１）自動複屈折計（例えば、王子計測（株）製、「ＫＯＢＲＡ−ＷＲ」）に４０ｍｍ×３０ｍｍ×０．０４ｍｍの試験片をセットし、温度２３±２℃、湿度５０±５％、測定光の波長５９０ｎｍの条件で、４０°傾斜方向の位相差を測定する。
（２）上記値と平均屈折率ｎから屈折率ｎx、ｎy、ｎzを算出し、厚さ方向の位相差Ｒｔｈ（＝（（ｎx＋ｎy）／２−ｎz）×ｄ）を算出する。
なお、ｎxは面内遅相軸方向の屈折率、ｎyは面内遅相軸直交方向の屈折率、ｎzは厚さ方向の屈折率、ｄは試験片の厚さ［ｎｍ］である。
また、試験片の厚さｄ［ｎｍ］および屈折率は、厚み計および屈折計（例えば、（株）ミツトヨ製、「デジマティックインジケータ」）を用いて測定することができ、平均屈折率ｎは、デジタル精密屈折計（例えば、カルニュー光学工業（株）製、「ＫＰＲ−２０」）を用いて測定することができる。
【００９０】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムのヘイズは、０．２％以下であり、好ましくは０．１６％以下であり、より好ましくは０．１３％以下である。
なお、フィルムのヘイズは、ＪＩＳ  Ｋ７１３６：２０００に準じて測定することができる。
【００９１】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１：１９９８に準拠して測定した、幅方向（ＴＤ）の引裂き強度に対する長手方向（ＭＤ）の引裂き強度の比が、好ましくは０．９〜１．１であり、より好ましくは０．９５〜１．０５である。上記引裂き強度の比は、用いる樹脂の種類および／または組成比等によって調整することができる。
【００９２】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）としてブロック共重合体を含まないことが好ましい。
【００９３】
（フィルム原反）
フィルム原反の製造方法は特に制限なく、溶融製膜あるいは溶液製膜にて製膜することができるが、生産性の観点から、溶融製膜で行うことが好ましい。溶融製膜としては、インフレーション法、Ｔダイ法、カレンダー法、切削法などがあり、特にＴダイ法を好ましく採用できる。溶融製膜には、単軸あるいは二軸の押出スクリューのついたエクストルーダ型溶融押出装置等が使用できる。溶融押出温度としては、好ましくは１５０〜３５０℃であり、より好ましくは２００〜３００℃である。また、溶融押出装置を使用し溶融混練する場合、着色抑制の観点から、ベントを使用し減圧下で、あるいは窒素気流下で溶融混練を行うことが好ましい。また、異物除去の観点から、ポリマーフィルターを設置して製造するとよい。また、厚み精度を高いものとするためにギアポンプを設置して製造するとよい。
上記製造方法において得られるフィルムをフィルム原反とする。
【００９４】
前記フィルム原反が延伸することなく本発明の物性を満たす場合は、前記フィルム原反を本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムとすることができる。また、熱処理やエネルギー線照射等の延伸以外の手段を用いて本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムを得ることも可能である。
【００９５】
フィルム原反の製造工程と二軸延伸工程とは、連続的に実施してもよいし、非連続的に実施してもよい。
【００９６】
フィルム原反の厚みは特に制限なく、例えば、１０〜５００μｍが好ましく、２０〜２００μｍがより好ましく、３０〜１００μｍがさらに好ましい。
フィルムの厚み分布は、通常、平均値に対して±１０％以内であり、好ましくは±５％以内であり、より好ましくは±３％以内である。厚み分布が±１０％を超えると、延伸処理を行った場合、膜厚が薄い部分に応力が集中することが原因となって延伸ムラが発生しやすくなることがある。
【００９７】
（延伸フィルム）
本発明の延伸フィルムは、前記のフィルム原反から得ることができる。延伸処理によってフィルムの耐熱性や機械的強度等を高めることができる。延伸工程における延伸方法は特に制限なく、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法、チュブラー延伸法等が挙げられる。延伸処理は、予熱工程、延伸工程、熱固定工程から構成され、熱固定工程後に弛緩工程を実施してもよい。
【００９８】
逐次二軸延伸法の場合、延伸速度は各延伸方向で同じであってもよく、異なっていてもよい。また、その延伸速度は、好ましくは１００〜５０００％／分であり、より好ましくは１００〜３０００％／分である。また、同時二軸延伸法の場合、延伸速度を大きくすると破れが発生しやすく生産性が著しく低下するため、その延伸速度は５０〜５０００％／分であることが好ましく、１００〜３０００％／分であることがより好ましい。
【００９９】
延伸温度は、（メタ）アクリル系樹脂組成物のＴｇを基準として、逐次／同時二軸延伸法のいずれにおいても、好ましくはＴｇ〜（Ｔｇ＋３０℃）、より好ましくは（Ｔｇ＋５℃）〜（Ｔｇ＋２５℃）である。かかる範囲では、厚みムラが抑制される傾向にある。延伸温度が（メタ）アクリル系樹脂組成物のＴｇ以上であることでフィルム破断を抑制することができ、（メタ）アクリル系樹脂組成物のＴｇ＋３０℃以下であることで熱物性を向上させることができる。
【０１００】
各軸方向の延伸倍率（未延伸フィルムに対する延伸フィルムの面積倍率）は、好ましくは１．０１〜１２．２５倍、より好ましくは１．１０〜９倍である。延伸倍率が上記範囲内であることでフィルムの機械的強度を向上させることができる。
【０１０１】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、上記の未延伸および延伸後のものを含む。本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、その少なくとも一方の表面に、各種機能層等の任意の層が積層されていてもよい。機能層としては、ハードコート層、アンチグレア層、反射防止層、スティッキング防止層、拡散層、防眩層、静電気防止層、防汚層、粘着層、および微粒子等を含む易滑性層等が挙げられる。
【０１０２】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、偏光子保護フィルム、位相差フィルム、液晶保護フィルム、携帯型情報端末の表面材、携帯型情報端末の表示窓保護フィルム、導光フィルム、銀ナノワイヤまたはカーボンナノチューブを表面に塗布した透明導電フィルム、および各種ディスプレイの前面フィルム等に好適であり、偏光子保護フィルム等に特に好適である。
その他、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムは、ＩＲ（赤外）カットフィルム、防犯フィルム、飛散防止フィルム、加飾フィルム、金属加飾フィルム、太陽電池のバックシート、フレキシブル太陽電池用フロントシート、シュリンクフィルム、インモールドラベル用フィルム、およびガスバリアフィルム等に好適である。また、有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）照明装置用の光学フィルムにも好適である。
【０１０３】
本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムに係る一態様の偏光板は、偏光子と、その少なくとも一方の表面に積層された上記の本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムからなる偏光子保護フィルムとを有する。偏光子の一方の表面に本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルムが積層された態様では、偏光子の他方の表面に必要に応じて本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルム以外の任意の光学フィルムを積層することができる。任意の光学フィルムとしては、本発明の（メタ）アクリル系樹脂フィルム以外の偏光子保護フィルム、視野角調整フィルム、位相差フィルム、および輝度向上フィルム等が挙げられる。積層は必要に応じて、接着剤層を介して行うことができる。
【０１０４】
上記態様の偏光板は、画像表示装置に使用することができる。画像表示装置としては、（有機）エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＥＬＤ）、プラズマディスプレイ（ＰＤ）、および電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ：Field Emission Display）等の自発光型表示装置；液晶表示装置（ＬＣＤ）等が挙げられる。ＬＣＤは、液晶セルと、その少なくとも片側に配置された偏光板とを有する。
【実施例】
【０１０５】
以下に実施例及び比較例を示して本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は以下の実施例によって制限されるものではない。また、本発明は、以上までに述べた、特性値、形態、製法、用途などの技術的特徴を表す事項を、任意に組み合わせてなるすべての態様を包含する。
【０１０６】
＜評価項目および評価方法＞
評価項目および評価方法は、以下の通りである。
＜重合転化率＞
（株）島津製作所製ガスクロマトグラフ  ＧＣ−１４Ａに、カラムとしてＧＬ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ  Ｉｎｃ．製  Ｉｎｅｒｔ  ＣＡＰ  １（ｄｆ＝０．４μｍ、Ｉ．Ｄ．＝０．２５ｍｍ、長さ＝６０ｍ）を接続した。インジェクション温度を１８０℃とし、検出器温度を１８０℃とした。カラム温度は、６０℃に５分間保持した後、６０℃から昇温速度１０℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で１０分間保持する温度プロファイルとした。上記条件下で測定を行い、得られた結果に基づいて、（重合転化率）＝（モノマー消費量）÷（モノマー仕込み量）×１００により重合転化率（質量％）を算出した。
【０１０７】
＜重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＞
測定対象樹脂４ｍｇをテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）５ｍｌに溶解させ、孔径０．１μｍのフィルタでろ過したものを、試料溶液とした。ＧＰＣ装置として、示差屈折率検出器（ＲＩ検出器）を備えた東ソー（株）製「ＨＬＣ−８３２０」を使用した。カラムとして、東ソー（株）製の「ＴＳＫｇｅｌ  Ｓｕｐｅｒ  Ｍｕｌｔｉｐｏｒｅ  ＨＺＭ−Ｍ」２本と「Ｓｕｐｅｒ  ＨＺ４０００」とを直列に繋いだものを用いた。溶離剤としてテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用いた。カラムオーブンの温度を４０℃に設定し、溶離液流量０．３５ｍｌ／分で、試料溶液２０μｌを装置内に注入して、クロマトグラムを測定した。クロマトグラムは、試料溶液と参照溶液との屈折率差に由来する電気信号値（強度Ｙ）をリテンションタイムＸに対してプロットしたチャートである。
分子量が４００〜５００００００の範囲の標準ポリスチレン１０点を用いてＧＰＣ測定し、リテンションタイムと分子量との関係を示す検量線を作成した。この検量線に基づいて、測定対象樹脂のＭｗおよびＭｗ／Ｍｎを決定した。なお、クロマトグラムのベースラインは、ＧＰＣチャートの高分子量側のピークの傾きが保持時間の早い方から見てゼロからプラスに変化する点と、低分子量側のピークの傾きが保持時間の早い方から見てマイナスからゼロに変化する点を結んだ線とした。クロマトグラムが複数のピークを示す場合は、最も高分子量側のピークの傾きがゼロからプラスに変化する点と、最も低分子量側のピークの傾きがマイナスからゼロに変化する点を結んだ線をベースラインとした。
【０１０８】
＜三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）＞
測定対象樹脂について１Ｈ−ＮＭＲ測定を実施した。測定装置として、核磁気共鳴装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製「ＵＬＴＲＡ  ＳＨＩＥＬＤ  ４００  ＰＬＵＳ」）を用いた。試料１０ｍｇに対して、重水素化溶媒として重水素化クロロホルムを１ｍＬ用いた。測定温度は室温（２０〜２５℃）、積算回数は６４回とした。基準物質（ＴＭＳ）を０ｐｐｍとした際の０．６〜０．９５ｐｐｍの領域の面積（Ｘ）と０．６〜１．３５ｐｐｍの領域の面積（Ｙ）とを計測し、下記式（１）より算出した値を三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）（％）とした。
（Ｘ／Ｙ）×１００（％）      （１）
【０１０９】
＜ガラス転移温度＞
ＪＩＳ  Ｋ７１２１：２０１２に準拠して、ガラス転移温度を測定した。示差走査熱量測定装置（（株）島津製作所製「ＤＳＣ−５０」）を用い、いったん試料を２３０℃まで昇温して３０℃以下まで冷却した後、再度、３０℃から２３０℃まで１０℃／分の昇温速度で昇温させる条件にてＤＳＣ曲線を測定した。得られたＤＳＣ曲線から求められる中間点ガラス転移温度をガラス転移温度とした。
【０１１０】
＜光弾性係数＞
後述の方法で得られる樹脂組成物または熱可塑性樹脂（Ｂ）をプレス成形して２０ｍｍ×４０ｍｍ×１ｍｍ厚の試験片を作製し、引張治具にてサンプルを引張り、応力をかけた状態で複屈折測定装置（（株）フォトニックラティス製、ＷＰＡ−１００）を用いて複屈折を測定し、光弾性係数（Ｐａ−１）＝（複屈折）／（応力）にて算出した。
【０１１１】
＜配向複屈折＞
後述の方法で得られる樹脂組成物または熱可塑性樹脂（Ｂ）をプレス成形して２０ｍｍ×４ｍｍ×１ｍｍ厚の試験片を作製し、引張り試験機（（株）島津製作所製、オートグラフ）を用いてガラス転移温度プラス１０℃の雰囲気下、サンプルのつかみ距離２０ｍｍ、引張り速度３ｍｍ／分、１００％の延伸倍率で引張り、測定用サンプルを作製した。得られたサンプルについて複屈折測定装置（（株）フォトニックラティス製、ＷＰＡ−１００）を用いて配向複屈折を測定した。
【０１１２】
＜引裂き強度比＞
測定対象のフィルムから、ＭＤ方向が長手方向になるように１５０ｍｍ×５０ｍｍ×０．０４ｍｍの試験片を切り出し、ＭＤ方向の引裂き強度測定用の試験片とした。また、ＴＤ方向が長手方向になるように１５０ｍｍ×５０ｍｍ×０．０４ｍｍの試験片を切り出し、ＴＤ方向の引裂き強度測定用の試験片とした。それぞれの試験片について、ＪＩＳ  Ｋ７１２８−１：１９９８に準拠して引張り試験機（（株）島津製作所製、卓上引張り試験機）を用い、試験速度２００ｍｍ／分の条件にて引裂き強度を測定した。得られたＴＤ方向の引裂き強度に対するＭＤ方向の引裂き強度の比を引裂き強度比とした。
【０１１３】
＜位相差＞
延伸温度１４０℃で作製した二軸延伸フィルムから、４０ｍｍ×３０ｍｍ×０．０４ｍｍの試験片を切り出した。この試験片を自動複屈折計（王子計測（株）製、「ＫＯＢＲＡ−ＷＲ」）にセットした。温度２３±２℃、湿度５０±５％、測定光の波長５９０ｎｍの条件で、４０°傾斜方向の位相差を測定した。この値と平均屈折率ｎから屈折率ｎx、ｎy、ｎzを算出し、厚さ方向の位相差Ｒｔｈ（＝（（ｎx＋ｎy）／２−ｎz）×ｄ）を算出した。なお、ｎxは面内遅相軸方向の屈折率、ｎyは面内遅相軸直交方向の屈折率、ｎzは厚さ方向の屈折率、ｄは試験片の厚さ［ｎｍ］である。試験片の厚さｄ［ｎｍ］は、デジマティックインジケータ（（株）ミツトヨ製）を用いて測定した。平均屈折率ｎは、デジタル精密屈折計（カルニュー光学工業（株）製、「ＫＰＲ−２０」）を用いて測定した。
また、延伸温度１４５℃で作製した二軸延伸フィルムについて上記と同様の操作により位相差を算出した。
さらに、上記で得られた延伸温度１４０℃で作製した二軸延伸フィルムの位相差Ｒｔｈ１４０および延伸温度１４５℃で作製した二軸延伸フィルムの位相差Ｒｔｈ１４５から、二軸延伸フィルムの厚み方向位相差の差の絶対値をΔＲｔｈとして算出した。
【０１１４】
＜全光線透過率＞
ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１：１９９７に準拠して、ヘイズメータ（（株）村上色彩研究所製、ＨＭ−１５０）を用いて、フィルムの全光線透過率を測定した。
【０１１５】
＜ヘイズ＞
ＪＩＳ  Ｋ７１３６：２０００に準拠して、ヘイズメータ（（株）村上色彩研究所製、ＨＭ−１５０）を用いて、フィルムのヘイズを測定した。
【０１１６】
＜トリミング性＞
測定対象のフィルムをハサミで直線状に切断した際に、亀裂や割れの発生有無を目視で確認した。亀裂や割れが確認されない場合を「○」、亀裂や割れが確認される場合を「×」とした。
【０１１７】
＜製造例１＞（（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−１）の製造）
撹拌機および採取管が取り付けられたオートクレーブ内を窒素で置換した。これに、精製されたＭＭＡ１００質量部、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオニトリル）（水素引抜能：１％、１時間半減期温度：８３℃）０．００５４質量部、およびｎ−オクチルメルカプタン０．２００質量部を入れ、撹拌して、原料液を得た。この原料液中に窒素を送り込み、溶存酸素を除去した。
オートクレーブと配管で接続された槽型反応器に容量の２／３まで上記原料液を入れた。温度を１４０℃に維持した状態で、先ずバッチ方式で重合反応を開始させた。重合転化率が５５質量％になったところで、温度１４０℃に維持したまま、平均滞留時間１５０分となる流量で原料液をオートクレーブから槽型反応器に供給し、同時に原料液の供給流量に相当する流量で反応液を槽型反応器から抜き出して、連続流通方式の重合反応に切り替えた。切り替え後、定常状態における重合転化率は４８質量％であった。
定常状態になった槽型反応器から抜き出される反応液を、平均滞留時間２分間となる流量で内温２３０℃の多管式熱交換器に供給して加温した。次いで加温された反応液をフラッシュ蒸発器に導入し、未反応単量体を主成分とする揮発分を除去して、溶融樹脂を得た。揮発分が除去された溶融樹脂を内温２６０℃の二軸押出機に供給してストランド状に吐出し、ペレタイザでカットして、ペレット状の（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−１）を得た。
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−１）は、Ｍｗが１１２０００で、Ｍｗ／Ｍｎが１．８６で、シンジオタクティシティ（ｒｒ）が５２％で、ガラス転移温度が１２０℃で、ＭＭＡ単量体単位の含有量が１００質量％（ポリメタアクリル酸メチル（ＰＭＭＡ））であった。
【０１１８】
＜製造例２＞（（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−２）の製造）
撹拌翼および三方コックが取り付けられたオートクレーブ内を窒素で置換した。これに、室温（２５℃）下にて、トルエン１６００ｋｇ、１，２−ジメトキシエタン８０ｋｇ、濃度０．４５Ｍのイソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウムのトルエン溶液７３．３ｋｇ（４２．３ｍｏｌ）、および濃度１．３ｍｏｌ／Ｌのｓｅｃ−ブチルリチウムの溶液（溶媒：シクロヘキサン９５質量％／ｎ−ヘキサン５質量％）８．４４ｋｇ（１４．１ｍｍｏｌ）を仕込んだ。撹拌しながら、これに、１５℃にて、蒸留精製したＭＭＡ５５０ｋｇを３０分間かけて滴下した。滴下終了後、１５℃で９０分間撹拌した。溶液の色が黄色から無色に変わった。この時点のＭＭＡの重合転化率は１００質量％であった。得られた溶液にトルエン１５００ｋｇを加えて希釈した。次いで、希釈液を大量のメタノール中に注ぎ入れ、沈澱物を得た。得られた沈殿物を８０℃、１４０Ｐａにて２４時間乾燥させて、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−２）を得た。
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−２）は、Ｍｗが７００００で、Ｍｗ／Ｍｎが１．０６で、シンジオタクティシティ（ｒｒ）が７５％で、ガラス転移温度が１３２℃で、ＭＭＡ単量体単位の含有量が１００質量％（ＰＭＭＡ）であった。
【０１１９】
＜ポリカーボネート（Ｃ−１）＞
以下のポリカーボネートを用意した。
住化ポリカーボネート（株）製「カリバー  ３０１−４０」
ＭＶＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０−１：２０１４に準拠して、３００℃
荷重１．２ｋｇ、１０分間の条件で測定）＝４０ｃｍ３／１０分
Ｍｗ＝３５０００
Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０
ガラス転移温度１４８℃
【０１２０】
＜フェノキシ系樹脂（Ｄ−１）＞
以下のフェノキシ系樹脂を用意した。
新日鉄住金化学（株）製「ＹＰ−５０Ｓ」
Ｍｗ＝２２０００
Ｍｗ／Ｍｎ＝２．５
ガラス転移温度９６℃
【０１２１】
＜製造例３＞（熱可塑性樹脂（Ｂ−１）の製造）
ポリカーボネート（Ｃ−１）５０質量部およびフェノキシ系樹脂（Ｄ−１）５０質量部を２５℃でドライブレンドし、熱可塑性樹脂（Ｂ−１）を得た。得られた熱可塑性樹脂（Ｂ−１）の評価結果を表１に示す。
【０１２２】
＜製造例４〜８＞（熱可塑性樹脂（Ｂ−２）〜（Ｂ−６）の製造）
製造例３において、ポリカーボネート（Ｃ−１）およびフェノキシ系樹脂（Ｄ−１）の量を表１に示すとおり変更した以外は製造例３と同様にドライブレンドし、熱可塑性樹脂（Ｂ−２）〜（Ｂ−６）を得た。得られた熱可塑性樹脂（Ｂ−２）〜（Ｂ−６）の評価結果を表１に示す。
【０１２３】
【表１】
2020164680.tif 000009
【０１２４】
＜高分子加工助剤（ＰＡ−１）＞
以下の高分子加工助剤を用意した。
三菱ケミカル（株）製「メタブレン（登録商標）Ｐ５５０Ａ」
平均重合度：７７３４
ＭＭＡ単量体単位の含有量：８８質量％
アクリル酸ブチル単量体単位の含有量：１２質量％
【０１２５】
＜実施例１＞
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−１）２０質量部、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ−２）８０質量部、熱可塑性樹脂（Ｂ−１）３．０質量部、および高分子加工助剤（ＰＡ−１）２．０質量部を２５℃でドライブレンドし、２０ｍｍφ二軸押出機（（株）テクノベル製「ＫＺＷ２０ＴＷ-４５ＭＧ-ＮＨ-６００」、Ｌ／Ｄ＝４５）を用いて、２５０℃で溶融混練し、溶融混練物を吐出量７ｋｇ／ｈで押出して、（メタ）アクリル系樹脂組成物を製造した。
得られた（メタ）アクリル系樹脂組成物を、８０℃で１２時間乾燥させた。２０ｍｍφ単軸押出機（（株）東洋精機製作所製）、Ｌ／Ｄ＝２１、圧縮比１．９のフルフライトのスクリューを用いて、シリンダー温度１８０〜２５５℃、ダイ温度２５０℃、吐出量２ｋｇ／ｈで（メタ）アクリル系樹脂組成物をＴダイからリップ開度０．５ｍｍで押出し、表面温度１００℃のロールで引取り速度１．２ｍ／分で引取り、幅１１０ｍｍ、厚さ２２５μｍの（メタ）アクリル系樹脂フィルムを得た。
得られたフィルム原反を８０ｍｍ×８０ｍｍに切り出した。このフィルムに対して、二槽式バッチ二軸延伸試験機を用いて二軸延伸を実施した。第一槽において、延伸温度１４０℃、延伸速度１３００％／分、延伸倍率２．３７×２．３７の条件で同時二軸延伸を実施し、次いで、第二槽において熱固定温度１１５℃、９０秒間の条件で熱固定を実施した後、急冷して、厚み４０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムの評価結果を表２に示す。
また、延伸温度を１４５℃に変更した以外は前記、延伸条件と同条件で延伸処理を行って二軸延伸フィルムを得た。得られた二軸延伸フィルムについて、前述の測定方法に従って厚み方向位相差を測定した。評価結果を表２に示す。
【０１２６】
＜実施例２〜４、比較例１、２＞
実施例１において、樹脂組成物の配合を表２に示すとおり変更した以外は実施例１と同様にして、原反フィルムおよび二軸延伸フィルムを得た。評価結果を表２に示す。
【０１２７】
【表２】
2020164680.tif 000010
【０１２８】
実施例１〜４のフィルムは、いずれも透明性が高く、位相差が低く、ΔＲｔｈが小さく、成形安定性に優れる。一方、比較例１のフィルムはΔＲｔｈが大きく、比較例２のフィルムは位相差が大きい結果であった。