(57)【要約】【課題】窒化ホウ素粉末の耐電圧性を向上させること。【解決手段】本発明の一側面は、体積基準の粒度分布において、５μｍ以上３０μｍ未満の領域に存在するピークＡと、５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に存在するピークＢとを有する、窒化ホウ素粉末である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる窒化ホウ素粉末であって、
体積基準の粒度分布において、５μｍ以上３０μｍ未満の領域に存在するピークＡと、５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に存在するピークＢとを有する、窒化ホウ素粉末。
【請求項２】
前記窒化ホウ素粉末の粉末Ｘ線回折法における（１００）面のピーク強度Ｉ（１００）に対する（００２）面のピーク強度Ｉ（００２）の比Ｉ（００２）／Ｉ（１００）が９．０以下である、請求項１に記載の窒化ホウ素粉末。
【請求項３】
前記ピークＢにおける極大頻度が、前記ピークＡにおける極大頻度より大きい、請求項１又は２に記載の窒化ホウ素粉末。
【請求項４】
樹脂と、請求項１〜３のいずれか一項に記載の窒化ホウ素粉末と、を含有する樹脂組成物。
【請求項５】
窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５μｍ以上３０μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ａと、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ｂと、を混合する工程を備える、窒化ホウ素粉末の製造方法。
【請求項６】
前記工程において、前記窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合が前記窒化ホウ素粉末Ａの体積割合より多くなるように、前記窒化ホウ素粉末Ａと前記窒化ホウ素粉末Ｂとを混合する、請求項５に記載の窒化ホウ素粉末の製造方法。
【請求項７】
樹脂と、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５μｍ以上３０μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ａと、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ｂと、を混合する工程を備える、樹脂組成物の製造方法。
【請求項８】
前記工程において、前記窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合が前記窒化ホウ素粉末Ａの体積割合より多くなるように、前記樹脂と前記窒化ホウ素粉末Ａと前記窒化ホウ素粉末Ｂとを混合する、請求項７に記載の樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化ホウ素粉末及び樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
パワーデバイス、トランジスタ、サイリスタ、ＣＰＵ等の電子部品においては、使用時に発生する熱を効率的に放熱することが課題となっている。この課題に対して、従来、電子部品を実装するプリント配線板の絶縁層の高熱伝導化や、電子部品又はプリント配線板を電気絶縁性の熱インターフェース材（Thermal Interface Materials）を介してヒートシンクに取り付けることが行われてきた。このような絶縁層及び熱インターフェース材には、熱伝導率が高いセラミックス粉末が用いられる。
【０００３】
セラミックス粉末としては、高熱伝導率、高絶縁性、低比誘電率等の特性を有している窒化ホウ素粉末が注目されている。例えば、特許文献１には、凝集体の形状を一層球状化して充填性を高めると共に、粉末強度の向上を図り、さらには高純度化により、当該粉末を充填した伝熱シート等の絶縁性の向上および耐電圧の安定化を達成した六方晶窒化ホウ素粉末として、一次粒子の長径と厚みの比が平均で５〜１０で、一次粒子の凝集体の大きさが平均粒径（Ｄ５０）で２μｍ以上２００μｍ以下で、嵩密度が０．５〜１．０ｇ／ｃｍ３であることを特徴とする六方晶窒化ホウ素粉末が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１１−９８８８２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、従来の窒化ホウ素粉末においては、耐電圧性の点で未だ改善の余地がある。そこで、本発明は、窒化ホウ素粉末の耐電圧性を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らが、耐電圧性の向上のために検討したところ、粒径が比較的小さい窒化ホウ素粉末と、粒径が比較的大きい窒化ホウ素粉末とを併用することが有効であることを見出した。
【０００７】
本発明の一側面は、体積基準の粒度分布において、５μｍ以上３０μｍ未満の領域に存在するピークＡと、５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に存在するピークＢとを有する、窒化ホウ素粉末である。
【０００８】
窒化ホウ素粉末の粉末Ｘ線回折法における（１００）面のピーク強度Ｉ（１００）に対する（００２）面のピーク強度Ｉ（００２）の比Ｉ（００２）／Ｉ（１００）は、９．０以下であってよい。
【０００９】
ピークＢにおける極大頻度は、ピークＡにおける極大頻度より大きくてよい。
【００１０】
本発明の他の一側面は、樹脂と、上記の窒化ホウ素粉末と、を含有する樹脂組成物である。
【００１１】
本発明の他の一側面は、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５μｍ以上３０μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ａと、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ｂと、を混合する工程を備える、窒化ホウ素粉末の製造方法である。
【００１２】
上記工程において、窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合が窒化ホウ素粉末Ａの体積割合より多くなるように、窒化ホウ素粉末Ａと窒化ホウ素粉末Ｂとを混合してよい。
【００１３】
本発明の他の一側面は、樹脂と、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５μｍ以上３０μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ａと、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなり、体積基準の粒度分布において５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ｂと、を混合する工程を備える、樹脂組成物の製造方法である。
【００１４】
上記工程において、窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合が窒化ホウ素粉末Ａの体積割合より多くなるように、樹脂と窒化ホウ素粉末Ａと窒化ホウ素粉末Ｂとを混合してよい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、窒化ホウ素粉末の耐電圧性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】（ａ）は実施例で用いた窒化ホウ素粉末Ａの粒度分布を示すグラフであり、（ｂ）は実施例で用いた窒化ホウ素粉末Ｂの粒度分布を示すグラフである。
【図２】実施例１の窒化ホウ素粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図３】実施例２の窒化ホウ素粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図４】参考例１の窒化ホウ素粉末の粒度分布を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
【００１８】
一実施形態に係る窒化ホウ素粉末は、窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる窒化ホウ素粉末（塊状窒化ホウ素粉末）である。窒化ホウ素の一次粒子は、例えば鱗片状の六方晶窒化ホウ素粒子であってよい。この場合、窒化ホウ素の一次粒子の長手方向の長さは、例えば、１μｍ以上であってよく、１０μｍ以下であってよい。
【００１９】
このような窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなる窒化ホウ素粉末は、体積基準の粒度分布（以下、単に「粒度分布」ともいう）において、５μｍ以上３０μｍ未満の領域に存在するピークＡと、５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に存在するピークＢとを有している。窒化ホウ素粉末の粒度分布は、レーザー回折散乱法により測定される体積基準の粒度分布を意味する。具体的な測定条件は、実施例に記載の測定条件であってよい。５μｍ以上３０μｍ未満の領域にピークが存在するとは、５μｍ以上３０μｍ未満の領域に、頻度（体積％）が極大となる径（粒度分布の傾きが正から負に変化する径）が存在することを意味する。同様に、５０μｍ以上１００μｍ未満の領域にピークが存在するとは、５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に、頻度（体積％）が極大となる径（粒度分布の傾きが正から負に変化する径）が存在することを意味する。
【００２０】
ピークＡが存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の下限値は、８μｍ以上、１０μｍ以上、１２μｍ以上、１４μｍ以上、１６μｍ以上、又は１８μｍ以上であってもよい。ピークＡが存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の上限値は、２８μｍ以下、２６μｍ以下、２４μｍ以下、２２μｍ以下、又は２０μｍ以下であってもよい。
【００２１】
ピークＢが存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の下限値は、５５μｍ以上、６０μｍ以上、６５μｍ以上、７０μｍ以上、８０μｍ以上、又は８５μｍ以上であってもよい。ピークＢが存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の上限値は、９８μｍ以下、９６μｍ以下、９４μｍ以下、９２μｍ以下、又は９０μｍ以下であってもよい。
【００２２】
一実施形態において、ピークＢにおける極大頻度ＦＢ（体積％）は、ピークＡにおける極大頻度ＦＡ（体積％）より大きい。ピークＡにおける極大頻度ＦＡ（体積％）に対するピークＢにおける極大頻度ＦＢ（体積％）の比（ＦＢ／ＦＡ）は、窒化ホウ素粉末の熱伝導率を向上させる観点から、好ましくは３以上、より好ましくは、１０以上、２０以上、又は３０以上、更に好ましくは４０以上、６０以上、８０以上、１００以上、１２０以上、１４０以上、１６０以上、又は１８０以上である。当該比（ＦＢ／ＦＡ）は、窒化ホウ素粉末の耐電圧性を更に向上させる観点から、好ましくは２２０以下、より好ましくは、２００以下、１８０以下、１６０以下、１４０以下、１２０以下、１００以下、８０以下、６０以下、又は４０以下、更に好ましくは３０以下、２０以下、又は１０以下である。
【００２３】
ピークＡにおける極大頻度ＦＡ（体積％）は、例えば、０．０１体積％以上であってよく、５体積％以下であってよい。ピークＢにおける極大頻度ＦＢ（体積％）は、例えば、１０体積％以上であってよく、２０体積％以下であってよい。
【００２４】
窒化ホウ素粉末は、ピークＡが存在する領域及びピークＢが存在する領域以外の領域にその他のピークを更に有していてもよく有していなくてもよい。窒化ホウ素粉末がその他のピークを更に有する場合、窒化ホウ素粉末は、例えば、３０μｍ以上５０μｍ未満の領域のみにその他のピークを更に有し、５μｍ未満の領域及び１００μｍ超えの領域にはその他のピークを有していなくてよい。
【００２５】
窒化ホウ素粉末の粉末Ｘ線回折法における（１００）面のピーク強度Ｉ（１００）に対する（００２）面のピーク強度Ｉ（００２）の比Ｉ（００２）／Ｉ（１００）は、好ましくは９．０以下、より好ましくは８．０以下、更に好ましくは７．０以下である。当該比Ｉ（００２）／Ｉ（１００）が小さいほど、窒化ホウ素の一次粒子が凝集していることを意味する。当該比Ｉ（００２）／Ｉ（１００）は、Ｘ線回折装置（例えばリガク社製ＵＬＴＩＭＡ−ＩＶ）を用いて測定される窒化ホウ素粉末の（００２）面のピーク強度及び（１００）面のピーク強度から算出される。なお、Ｘ線回折測定においては、前処理として窒化ホウ素粉末をプレス成型した後、成型体の面内方向の平面の法線に対して、互いに対称となるようにＸ線を照射する。
【００２６】
上述したような窒化ホウ素粉末は、例えば、体積基準の粒度分布において５μｍ以上３０μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ａと、体積基準の粒度分布において５０μｍ以上１００μｍ未満の領域に最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ｂと、を混合する工程（混合工程）を備える製造方法により得られる。
【００２７】
窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂは、それぞれ窒化ホウ素の一次粒子が凝集してなるものである。窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂそれぞれの最頻径は、窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂそれぞれの粒度分布において頻度（体積％）が最大となる径を意味する。窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂの粒度分布は、上述した窒化ホウ素粉末の粒度分布と同様にして測定される。
【００２８】
窒化ホウ素粉末Ａの最頻径が存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の下限値は、８μｍ以上、１０μｍ以上、１２μｍ以上、１４μｍ以上、１６μｍ以上、又は１８μｍ以上であってもよい。窒化ホウ素粉末Ａの最頻径が存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の上限値は、２８μｍ以下、２６μｍ以下、２４μｍ以下、２２μｍ以下、又は２０μｍ以下であってもよい。
【００２９】
窒化ホウ素粉末Ｂの最頻径が存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の下限値は、５５μｍ以上、６０μｍ以上、６５μｍ以上、７０μｍ以上、８０μｍ以上、又は８５μｍ以上であってもよい。窒化ホウ素粉末Ｂの最頻径が存在する領域（窒化ホウ素粉末の径）の上限値は、９８μｍ以下、９６μｍ以下、９４μｍ以下、９２μｍ以下、又は９０μｍ以下であってもよい。
【００３０】
一実施形態において、混合工程では、窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合が窒化ホウ素粉末Ａの体積割合より多くなるように、窒化ホウ素粉末Ａと窒化ホウ素粉末Ｂとを混合してよい。窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合は、窒化ホウ素粉末の熱伝導率を向上させる観点から、窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂの合計１００体積部に対して、好ましくは６０体積部以上、より好ましくは、６５体積部以上、７０体積部以上、７５体積部以上、８０体積部以上、８５体積部以上、又は９０体積部以上、更に好ましくは、９１体積部以上、９３体積部以上、又は９５体積部以上、特に好ましくは９６体積部以上又は９８体積部以上である。窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合は、窒化ホウ素粉末の耐電圧性を更に向上させる観点から、好ましくは、９９体積部以下、９７体積部以下、又は９５体積部以下、より好ましくは、９０体積部以下、８５体積部以下、８０体積部以下、７５体積部以下、７０体積部以下、又は６５体積部以下である。
【００３１】
窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂのそれぞれは、例えば、塊状の炭化ホウ素を粉砕する粉砕工程と、粉砕された炭化ホウ素を窒化して炭窒化ホウ素を得る窒化工程と、炭窒化ホウ素を脱炭させる脱炭工程とを備える製造方法により製造することができる。
【００３２】
粉砕工程では、塊状の炭素ホウ素（炭化ホウ素塊）を一般的な粉砕機又は解砕機を用いて粉砕する。このとき、例えば、粉砕時間及び炭化ホウ素塊の仕込み量を調整することにより、所望の最頻径を有する炭化ホウ素粉末を得る。なお、炭化ホウ素粉末の最頻径は、上述した窒化ホウ素粉末の最頻径と同様に測定される。このように、炭化ホウ素粉末の最頻径を所望の窒化ホウ素粉末の最頻径に近づけるよう調整することにより、上述した最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂが得られる。
【００３３】
続いて、窒化工程では、窒化反応を進行させる雰囲気下かつ加圧条件下で、炭化ホウ素粉末を焼成することにより、炭窒化ホウ素を得る。
【００３４】
窒化工程における雰囲気は、窒化反応を進行させる雰囲気であり、例えば、窒素ガス及びアンモニアガス等であってよく、これらの一種単独又は２種以上の組合せであってよい。当該雰囲気は、窒化のしやすさとコストの観点から、好ましくは窒素ガスである。当該雰囲気中の窒素ガスの含有量は、好ましくは９５体積％以上、より好ましくは９９．９体積％以上である。
【００３５】
窒化工程における圧力は、好ましくは０．６ＭＰａ以上、より好ましくは０．７ＭＰａ以上であり、好ましくは１．０ＭＰａ以下、より好ましくは０．９ＭＰａ以下である。当該圧力は、更に好ましくは０．７〜１．０ＭＰａである。窒化工程における焼成温度は、好ましくは１８００℃以上、より好ましくは１９００℃以上であり、好ましくは２４００℃以下、より好ましくは２２００℃以下である。焼成温度は、更に好ましくは１８００〜２２００℃である。圧力条件及び焼成温度は、炭化ホウ素の窒化を更に好適に進行させ、工業的にも適切な条件であることから、好ましくは、１８００℃以上かつ０．７〜１．０ＭＰａである。
【００３６】
窒化工程における焼成時間は、窒化が十分に進む範囲で適宜選定され、好ましくは６時間以上、より好ましくは８時間以上であり、好ましくは３０時間以下、より好ましくは２０時間以下であってよい。
【００３７】
脱炭工程では、窒化工程にて得られた炭窒化ホウ素を、常圧以上の雰囲気にて、所定の保持温度で一定時間保持する熱処理を行う。これにより、脱炭かつ結晶化された窒化ホウ素の一次粒子（一次粒子が鱗片状の六方晶窒化ホウ素）が凝集してなる窒化ホウ素粒子を得ることができる。
【００３８】
脱炭工程における雰囲気は、常圧（大気圧）の雰囲気又は加圧された雰囲気である。加圧された雰囲気の場合、圧力は、例えば０．５ＭＰａ以下、好ましくは０．３ＭＰａ以下であってよい。
【００３９】
脱炭工程では、例えば、まず、所定の温度（脱炭開始可能な温度）まで昇温した後に、所定の温度で保持温度まで更に昇温する。所定の温度（脱炭開始可能な温度）は、系に応じて設定可能であり、例えば、１０００℃以上であってよく、１５００℃以下であってよく、好ましくは１２００℃以下である。所定の温度（脱炭開始可能な温度）から保持温度へ昇温する速度は、例えば５℃／分以下であってよく、好ましくは、４℃／分以下、３℃／分以下、又は２℃／分以下であってもよい。
【００４０】
保持温度は、粒成長が良好に起こりやすく、得られる窒化ホウ素粉末の熱伝導率を更に向上できる観点から、好ましくは１８００℃以上、より好ましくは２０００℃以上である。保持温度は、好ましくは２２００℃以下、より好ましくは２１００℃以下であってよい。
【００４１】
保持温度における保持時間は、結晶化が十分に進む範囲で適宜選定され、例えば、０．５時間超えであってよく、粒成長が良好に起こりやすい観点から、好ましくは１時間以上、より好ましくは３時間以上、更に好ましくは５時間以上、特に好ましくは１０時間以上である。保持温度における保持時間は、例えば４０時間未満であってよく、粒成長が進みすぎて粒子強度が低下することを低減でき、また、工業的な不都合も低減できる観点から、好ましくは３０時間以下、より好ましくは２０時間以下である。
【００４２】
脱炭工程においては、原料として、窒化工程で得られた炭窒化ホウ素に加えて、ホウ素源を混合して脱炭及び結晶化を行ってもよい。ホウ素源としては、ホウ酸、酸化ホウ素、又はその混合物が挙げられる。この場合、必要に応じて当該技術分野で用いられるその他の添加物を更に用いてもよい。
【００４３】
炭窒化ホウ素とホウ素源との混合割合は、適宜選定される。ホウ素源としてホウ酸又は酸化ホウ素を用いる場合、ホウ酸又は酸化ホウ素の割合は、炭窒化ホウ素１００質量部に対して、例えば１００質量部以上であってよく、好ましくは１５０質量部以上であり、また、例えば３００質量部以下であってよく、好ましくは２５０質量部以下である。
【００４４】
以上のようにして得られる窒化ホウ素粉末に対して、篩によって所望の粒度分布を有する窒化ホウ素粉末が得られるように分級する工程（分級工程）を実施してもよい。これにより、所望の最頻径を有する窒化ホウ素粉末Ａ及び窒化ホウ素粉末Ｂが更に好適に得られる。
【００４５】
以上説明した窒化ホウ素粉末は、例えば、放熱部材に好適に用いられる。窒化ホウ素粉末は、放熱部材に用いられる場合、例えば樹脂と共に混合された樹脂組成物として用いられる。すなわち、本発明の他の一実施形態は、樹脂と、上記の窒化ホウ素粉末とを含有する樹脂組成物である。
【００４６】
樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、シリコーンゴム、アクリル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、フッ素樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、全芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、マレイミド変性樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）樹脂、ＡＡＳ（アクリロニトリル−アクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴム−スチレン）樹脂等を用いることができる。
【００４７】
樹脂組成物がプリント配線板の絶縁層に用いられる場合、樹脂は、耐熱性及び回路への接着強度に優れる観点から、好ましくはエポキシ樹脂であり、より好ましくは、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂又はナフタレン型エポキシ樹脂である。樹脂組成物が熱インターフェース材に用いられる場合、樹脂は、耐熱性、柔軟性及びヒートシンク等への密着性に優れる観点から、好ましくはシリコーン樹脂である。
【００４８】
樹脂組成物は、樹脂を硬化させる硬化剤を更に含有していてよい。硬化剤は、樹脂の種類によって適宜選択される。例えばエポキシ樹脂と共に用いられる硬化剤としては、フェノールノボラック化合物、酸無水物、アミノ化合物、イミダゾール化合物等が挙げられ、イミダゾール化合物が好適に用いられる。硬化剤の含有量は、樹脂１００質量部に対して、例えば、０．５質量部以上又は１．０質量部以上であってよく、１５質量部以下又は１０質量部以下であってよい。
【００４９】
窒化ホウ素粉末の含有量は、樹脂組成物の全体積を基準として、樹脂組成物の熱伝導率を向上させ、優れた放熱性能が得られやすい観点から、好ましくは３０体積％以上、より好ましくは４０体積％以上であり、成形時に空隙の発生、並びに、絶縁性及び機械強度の低下を抑制できる観点から、好ましくは８５体積％以下、より好ましくは８０体積％以下である。
【００５０】
上述したような樹脂組成物は、例えば、樹脂と、上述した窒化ホウ素粉末Ａと、上述した窒化ホウ素粉末Ｂと、を混合する工程（混合工程）を備える製造方法により得られる。
【００５１】
一実施形態において、混合工程では、窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合が窒化ホウ素粉末Ａの体積割合より多くなるように、窒化ホウ素粉末Ａと窒化ホウ素粉末Ｂとを混合してよい。窒化ホウ素粉末Ｂの体積割合は、上述した窒化ホウ素粉末の製造方法における混合工程で説明したものと同様である。
【実施例】
【００５２】
以下、実施例に基づき本発明を更に具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００５３】
（実施例１）
図１（ａ）に示す粒度分布を有する窒化ホウ素粉末Ａ（最頻径：１９．８μｍ）５体積部と、図１（ｂ）に示す粒度分布を有する窒化ホウ素粉末Ｂ（最頻径：８７．９μｍ）９５体積部とを混合し、窒化ホウ素粉末を得た。なお、窒化ホウ素粉末Ａ，Ｂの粒度分布は、ベックマンコールター製レーザー回折散乱法粒度分布測定装置（ＬＳ−１３  ３２０）を用い、本装置で設定可能な測定条件である、０．０４〜２０００μｍの粒径範囲を１１６分割した条件（ｌｏｇ（μｍ）＝０．０４の幅）で測定した体積基準の粒度分布である。
【００５４】
（実施例２）
窒化ホウ素粉末Ａを３５体積部、窒化ホウ素粉末Ｂを６５体積部に変更した以外は、実施例１と同様にして窒化ホウ素粉末を得た。
【００５５】
（参考例１）
窒化ホウ素粉末Ｂのみを用いた以外は、実施例１と同様にして窒化ホウ素粉末を得た。
【００５６】
［粒度分布の測定］
得られた各窒化ホウ素粉末について、窒化ホウ素粉末Ａ，Ｂと同様にして体積基準の粒度分布を測定した。実施例１，２の窒化ホウ素粉末の粒度分布を図２（ａ），３（ａ）にそれぞれ示し、参考例１の窒化ホウ素粉末の粒度分布を図４（ａ）に示す。図２（ｂ），３（ｂ），４（ｂ）には、これらの各窒化ホウ素粉末の５〜３０μｍの領域の粒度分布を拡大したグラフをそれぞれ示す。図２〜４から分かるとおり、実施例１，２の窒化ホウ素粉末では、窒化ホウ素粉末Ａの最頻径（１９．８μｍ）に対応する位置にピークＡが存在し、窒化ホウ素粉末Ｂの最頻径（８７．９μｍ）に対応する位置にピークＢが存在している。一方、図４から分かるとおり、参考例１では、窒化ホウ素粉末Ｂの最頻径（８７．９μｍ）に対応する位置にピークＢが存在しているが、ピークＡは存在していない。
【００５７】
また、実施例１，２の各窒化ホウ素粉末について、ピークＡにおける極大頻度ＦＡ（体積％）に対するピークＢにおける極大頻度ＦＢ（体積％）の比（ＦＢ／ＦＡ）を算出したところ、実施例１：３８．７、実施例２：３．８であった。
【００５８】
［Ｉ（００２）／Ｉ（１００）の測定］
Ｘ線回折装置（リガク製「ＵＬＴＩＭＡ−ＩＶ」）により、窒化ホウ素粉末の粉末Ｘ線回折法における（１００）面のピーク強度Ｉ（１００）に対する（００２）面のピーク強度Ｉ（００２）の比Ｉ（００２）／Ｉ（１００）を算出したところ、実施例１：６．２、実施例２：６．５であった。なお、Ｘ線回折測定においては、前処理として窒化ホウ素粉末をプレス成型した後、成型体の面内方向の平面の法線に対して、互いに対称となるようにＸ線を照射した。
【００５９】
［耐電圧性の測定］
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、ＨＰ４０３２）１００質量部と、硬化剤としてイミダゾール類（四国化成社製、２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）１０質量部との混合物に対し、得られた窒化ホウ素粉末を５０体積％となるように混合して樹脂組成物を得た。この樹脂組成物を、ＰＥＴ製フィルム上に厚みが０．２ｍｍになるように塗布した後、１００℃で４０分間加熱乾燥し、これによりＢステージ状態のシートを作製した。
得られたシートをＰＥＴ製フィルムからはがし、厚さ２．０ｍｍの銅板上に置き、その上に更に０．５ｍｍの銅板を配置して積層体を得た。この積層体に対して、プレス機によって面圧１６０ｋｇｆ／ｃｍ２をかけながら１８０℃３００分間加熱硬化することで、評価用試料を得た。得られた評価用試料の耐電圧を、ＫＩＫＵＳＵＩ製「ＴＯＳ  ８６５０」を用いて、ＪＩＳ  Ｃ  ６４８１に基づき測定した。結果を表１に示す。
【００６０】
［熱伝導率の測定］
実施例１，２の窒化ホウ素粉末については、以下の手順で熱伝導率も測定した。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製、ＨＰ４０３２）１００質量部と、硬化剤としてイミダゾール類（四国化成社製、２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）１０質量部との混合物に対し、実施例１，２の窒化ホウ素粉末を５０体積％となるように混合して樹脂組成物を得た。この樹脂組成物を、ＰＥＴ製シート上に厚みが１．０ｍｍになるように塗布した後、５００Ｐａの減圧脱泡を１０分間行った。その後、温度１５０℃、圧力１６０ｋｇ／ｃｍ２条件で６０分間のプレス加熱加圧を行って、０．５ｍｍのシートを作製した。
得られたシートから１０ｍｍ×１０ｍｍの大きさの測定用試料を切り出し、キセノンフラッシュアナライザ（ＮＥＴＺＳＣＨ社製、ＬＦＡ４４７ＮａｎｏＦｌａｓｈ）を用いたレーザーフラッシュ法により、測定用試料の熱拡散率Ａ（ｍ２／秒）を測定した。また、測定用試料の比重Ｂ（ｋｇ／ｍ３）をアルキメデス法により測定した。また、測定用試料の比熱容量Ｃ（Ｊ／（ｋｇ・Ｋ））を、示差走査熱量計（ＤＳＣ；リガク社製、ＴｈｅｒｍｏＰｌｕｓＥｖｏＤＳＣ８２３０）を用いて測定した。これらの各物性値を用いて、熱伝導率Ｈ（Ｗ／（ｍ・Ｋ））をＨ＝Ａ×Ｂ×Ｃの式から求めた。結果を表１に示す。
【００６１】
【表１】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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