(57)【要約】【課題】混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機で、特定の組成の結晶性ポリオレフィンとエチレン系共重合体とを、粉状又は粒状の添加剤と混合するにあたり、粉状又は粒状の添加剤が混合槽に残留することが少ない、混合物の製造方法を提供する。【解決手段】（Ａ）エチレン由来の構成単位と炭素数３〜２０のα−オレフィン由来の構成単位とを含む共重合体のペレット６５〜４５質量部、  （Ｂ）ＤＳＣで測定した融点が１３５〜１７０℃である結晶性α−オレフィン系重合体のペレット３５〜５５質量部（但し、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計を１００質量部とする）、及び  （Ｃ）ＤＳＣで測定した融点が３０〜１５０℃である成分を少なくとも含む粉状又は粒状の添加剤、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．００１〜３質量部を、混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機で、撹拌羽根の周速度１〜５０ｍ／ｓ、混合槽の深さと撹拌羽根の周速度の積１５〜１００ｍ２／ｓの条件下で混合することを含む、オレフィン系重合体混合物の製造方法、並びに前記製造方法で得られた混合物を溶融混練することを含む、オレフィン系重合体組成物の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エチレン由来の構成単位と炭素数３〜２０のα−オレフィン由来の構成単位とを含む共重合体のペレット６５〜４５質量部、
（Ｂ）ＤＳＣで測定した融点が１３５〜１７０℃である結晶性α−オレフィン系重合体のペレット３５〜５５質量部（但し、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計を１００質量部とする）、及び
（Ｃ）ＤＳＣで測定した融点が３０〜１５０℃である成分を少なくとも含む粉状又は粒状の添加剤、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．００１〜３質量部を、
混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機で、撹拌羽根の周速度１〜５０ｍ／ｓ、混合槽の深さと撹拌羽根の周速度の積１５〜１００ｍ２／ｓの条件下で混合することを含む、オレフィン系重合体混合物の製造方法。
【請求項２】
成分（Ｃ）が、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部に対し、界面活性剤０．００１〜０．５質量部、酸化防止剤０．００１〜１質量部及び紫外線吸収剤０．００１〜１質量部を含む請求項１記載の製造方法。
【請求項３】
成分（Ｂ）の角板についてのショアＡ硬度（測定条件１５秒後）が９０以上である請求項１又は２記載の製造方法。
【請求項４】
成分（Ａ）のＤＳＣで測定した融点が１７０℃以下であるか、又は観測されない請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項５】
成分（Ａ）の角板についてのショアＡ硬度（測定条件１５秒後）が９０未満である請求項１〜４のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項６】
混合槽の温度が０〜８０℃である請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法で得られた混合物を溶融混練することを含む、オレフィン系重合体組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はオレフィン系重合体混合物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
オレフィン系熱可塑性重合体組成物を製造する際、原料である熱可塑性重合体のペレットと、安定剤などの粉状添加剤との混合物を得るにあたっては、種々の方法が行われているが、予め高せん断下で混合してから、混合物を溶融混練装置に供給することにより溶融混練し、組成物を製造する方法もそのうちの一つである。これら混合機には、混合槽と混合用撹拌羽根とを有するものが一般的であり、ヘンシェルミキサー、ＦＭミキサＴＭなどと呼ばれることがある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、結晶性ポリオレフィンとエチレン系共重合体とを含む原料と、安定剤などとを予め混合してから組成物を製造しようとするにあたり、粉状の安定剤が槽内で押し固められるなどして、混合機の混合槽に残留してしまい排出されないために、組成物中に存在するべき量の安定剤が定量的に含まれない場合がある。
【０００４】
このような場合には、添加剤、例えば安定剤の添加効果が減少してしまい、期待される性能を有する組成物が得られないことにもつながりかねない。
【０００５】
本発明の課題は、混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機で、特定の組成の結晶性ポリオレフィンとエチレン系共重合体とを、粉状又は粒状の添加剤と混合するにあたり、粉状又は粒状の添加剤が混合槽に残留することが少ない、混合物の製造方法を提供し、更にその混合物を用いたオレフィン系熱可塑性エラストマーの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の要旨は以下のとおりである。
（１）（Ａ）エチレン由来の構成単位と炭素数３〜２０のα−オレフィン由来の構成単位とを含む共重合体のペレット６５〜４５質量部、
（Ｂ）ＤＳＣで測定した融点が１３５〜１７０℃である結晶性α−オレフィン系重合体のペレット３５〜５５質量部（但し、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計を１００質量部とする）、及び
（Ｃ）ＤＳＣで測定した融点が３０〜１５０℃である成分を少なくとも含む粉状又は粒状の添加剤、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部に対し、０．００１〜３質量部を、
混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機で、撹拌羽根の周速度１〜５０ｍ／ｓ、混合槽の深さと撹拌羽根の周速度の積１５〜１００ｍ２／ｓの条件下で混合することを含む、オレフィン系重合体混合物の製造方法。
（２）成分（Ｃ）が、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部に対し、界面活性剤０．００１〜０．５質量部、酸化防止剤０．００１〜１質量部及び紫外線吸収剤０．００１〜１質量部を含む前記（１）に記載の製造方法。
（３）成分（Ｂ）の角板についてのショアＡ硬度（測定条件１５秒後）が９０以上である前記（１）又は（２）に記載の製造方法。
（４）成分（Ａ）のＤＳＣで測定した融点が１７０℃以下であるか、又は観測されない前記（１）〜（３）のいずれかに記載の製造方法。
（５）成分（Ａ）の角板についてのショアＡ硬度（測定条件１５秒後）が９０未満である前記（１）〜（４）のいずれかに記載の製造方法。
（６）混合槽の温度が０〜８０℃である前記（１）〜（５）のいずれかに記載の製造方法。
（７）前記（１）〜（６）のいずれかに記載の製造方法で得られた混合物を溶融混練することを含む、オレフィン系重合体組成物の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機で、特定の組成の結晶性ポリオレフィンとエチレン系共重合体とを、粉状又は粒状の添加剤と混合するにあたり、粉状又は粒状の添加剤が混合槽に残留することが少ない、混合物の製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
＜成分（Ａ）：エチレン由来の構成単位と炭素数３〜２０のα−オレフィン由来の構成単位とを含む共重合体のペレット＞
本発明において成分（Ａ）として用いるエチレン由来の構成単位と炭素数３〜２０のα−オレフィン由来の構成単位とを含む共重合体（以下「エチレン系共重合体（Ａ）」という。）は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとを主成分とする共重合体であり、好ましくは、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンからなる無定形ランダムな共重合体、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンと非共役ポリエンとからなる無定形ランダムな共重合体が挙げられる。
【０００９】
前記α−オレフィンとしては、具体的には、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、２−メチル−１−プロペン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、５−メチル−１−ヘキセン等が挙げられる。中でも、プロピレン、１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましい。とりわけ１−ブテンが好ましい。これらのα−オレフィンは、単独で、又は２種以上混合して用いられる。
【００１０】
エチレン系共重合体（Ａ）におけるエチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとのモル比は、通常５５／４５〜８５／１５であり、好ましくは６０／４０〜８３／１７である。
【００１１】
前記非共役ポリエンとしては、具体的には、ジシクロペンタジエン、シクロオクタジエン、メチレンノルボルネン（例えば、５−メチレン−２−ノルボルネン）、エチリデンノルボルネン（例えば、５−エチリデン−２−ノルボルネン）、メチルテトラヒドロインデン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、６−クロロメチル−５−イソプロペニル−２−ノルボルネン、ノルボルナジエン等の環状ジエン；１，４−ヘキサジエン、３−メチル−１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、４，５−ジメチル−１，４−ヘキサジエン、６−メチル−１，６−オクタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、６−エチル−１，６−オクタジエン、６−プロピル−１，６−オクタジエン、６−ブチル−１，６−オクタジエン、６−メチル−１，６−ノナジエン、７−メチル−１，６−ノナジエン、６−エチル−１，６−ノナジエン、７−エチル−１，６−ノナジエン、６−メチル−１，６−デカジエン、７−メチル−１，６−デカジエン、６−メチル−１，６−ウンデカジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン等の鎖状ジエン；２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネン等のトリエン等が挙げられる。非共役ポリエンが存在する場合、エチレン系共重合体（Ａ）のヨウ素価は、通常０．１〜２０、好ましくは１〜２０である。
【００１２】
エチレン系共重合体（Ａ）としては、エチレン・１−ブテン共重合体が好ましい。
【００１３】
エチレン系共重合体（Ａ）の密度は、通常８５０〜８７０ｋｇ／ｍ３、好ましくは８５５〜８７０ｋｇ／ｍ３である。
【００１４】
エチレン系共重合体（Ａ）は、ＭＦＲ（ＩＳＯ１１３３、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、通常０．１〜５０ｇ／１０分であり、好ましくは０．１〜１０ｇ／１０分である。
【００１５】
エチレン系共重合体（Ａ）は、ＭＦＲ（ＩＳＯ１１３３、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、通常０．２〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは０．２〜２０ｇ／１０分である。
【００１６】
エチレン系共重合体（Ａ）のムーニー粘度［ＭＬ１＋４（１２５℃）］は、通常３５〜３００、好ましくは４０〜１６０である。
【００１７】
エチレン系共重合体（Ａ）は、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で得られる融点（Ｔｍ）が、１７０℃以下（好ましくは１００℃以下、更に好ましくは９０℃以下）であるか、あるいは観測されないことが好ましい。ここで、「融点が観測されない」とは融解熱量（ΔＨ）が１Ｊ／ｇ未満であることを意味する。
【００１８】
エチレン系共重合体（Ａ）は、混合槽へ固着した添加剤（Ｃ）の剥離性の観点から、角板についてのショアＡ硬度（測定条件１５秒後）が９０未満であることが好ましく、１５以上９０未満であることが更に好ましい。
【００１９】
本発明に用いるエチレン系共重合体（Ａ）は、その製造の際に軟化剤、好ましくは鉱物油系軟化剤を配合した、いわゆる油展ゴムであってもよい。鉱物油系軟化剤としては、従来公知の鉱物油系軟化剤、例えばパラフィン系プロセスオイルなどが挙げられる。
【００２０】
エチレン系共重合体（Ａ）の配合量は、エチレン系共重合体（Ａ）及び結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して、４５〜６５質量部、好ましくは４５〜６０質量部である。前記エチレン系共重合体（Ａ）の配合量が４５質量部未満であると、剛性が上昇し低温での衝撃性が著しく悪化する懸念があり、６５質量部を超えると、流動性や結晶性が不足し射出成形には適さない可能性がある。
【００２１】
本発明においては、混合槽での流動性の観点から、エチレン系共重合体（Ａ）として、「ペレット状」のものを用いる。ペレットの形状は、特に制限はなく、例えば粒状、柱状、板状、球状が挙げられる。
【００２２】
エチレン系共重合体（Ａ）のペレットの大きさを表す指標として、粒状のペレットの場合、平均粒径が挙げられる。エチレン系共重合体（Ａ）のペレットの平均粒径は、通常１〜２０ｍｍ、好ましくは１〜１５ｍｍ、更に好ましくは１〜１０ｍｍである。また、柱状のペレットの場合、長さは通常１〜１０ｍｍ、幅（直径）は通常０．５〜５ｍｍである。
【００２３】
＜成分（Ｂ）：結晶性α−オレフィン系重合体のペレット＞
本発明において成分（Ｂ）として用いる結晶性α−オレフィン系重合体（以下「結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）」という。）は、α−オレフィンから得られる結晶性の重合体であれば特に制限されないが、１種以上のモノオレフィンを、高圧法又は低圧法の何れかにより重合して得られる結晶性の高分子量固体生成物からなる重合体であることが好ましい。このような重合体としては、アイソタクチックモノオレフィン重合体、シンジオタクチックモノオレフィン重合体等が挙げられる。
【００２４】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）は、従来公知の方法で合成して得てもよく、市販品を用いてもよい。
【００２５】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）は、１種単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いてもよい。
【００２６】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の原料となるモノオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、２−メチル−１−プロペン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、５−メチル−１−ヘキセン等が挙げられる。これらのオレフィンは、１種単独で用いてもよいし、２種以上混合して用いてもよい。
【００２７】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の中でも、耐熱性、耐油性の点からは、プロピレンを主とするモノオレフィンから得られるプロピレン単独重合体又はプロピレン共重合体であるプロピレン系（共）重合体が好ましい。なお、プロピレン共重合体の場合、プロピレン由来の構成単位の含有量は好ましくは４０モル％以上、より好ましくは５０モル％以上であり、プロピレン以外の単量体由来の構成単位となるモノオレフィンとしては、好ましくはプロピレン以外の前記モノオレフィン、より好ましくはエチレン、ブテンである。
【００２８】
重合様式はランダム型でもブロック型でも、結晶性の樹脂状物が得られればどのような重合様式を採用しても差支えない。
【００２９】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）は、射出成形性及び低温での衝撃性の観点から、ＭＦＲ（ＩＳＯ１１３３、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、通常２０〜２００ｇ／１０分であり、好ましくは４０〜７０ｇ／１０分である。
【００３０】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）は、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）で得られる融点（Ｔｍ）が、１３５〜１７０℃であり、好ましくは１５５〜１６５℃である。前記融点（Ｔｍ）が１３５℃未満であると、低温での衝撃性が良化する一方で、剛性が低下し、１７０℃を超えると、剛性が上昇する一方で、低温での衝撃性が悪化する可能性がある。
【００３１】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）は、混合槽へ固着した添加剤（Ｃ）の剥離性の観点から、角板についてのショアＡ硬度（測定条件１５秒後）が９０以上であることが好ましく、９０〜９９であることが更に好ましい。
【００３２】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の密度は、通常８９０〜９１０ｋｇ／ｍ３、好ましくは９００〜９１０ｋｇ／ｍ３である。
【００３３】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）は、オレフィン系重合体組成物の流動性及び耐熱性を向上させる役割を果たす。
【００３４】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の配合量は、エチレン系共重合体（Ａ）及び結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して、３５〜５５質量部、好ましくは４０〜５５質量部である。前記結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の配合量が３５質量部未満であると、流動性が不足し射出成形には適さない可能性があり、５５質量部を超えると、剛性が上昇し低温での衝撃性が著しく悪化する懸念がある。
【００３５】
本発明においては、混合槽での流動性の観点から、結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）として、「ペレット状」のものを用いる。ペレットの形状は、特に制限はなく、例えば粒状、柱状、板状、球状が挙げられる。
【００３６】
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）のペレットの大きさを表す指標として、粒状のペレットの場合、平均粒径が挙げられる。結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）のペレットの平均粒径は、通常１〜３０ｍｍ、好ましくは１〜２５ｍｍ、更に好ましくは１〜２０ｍｍである。また、柱状のペレットの場合、長さは通常１〜３０ｍｍ、幅（直径）は通常０．５〜５ｍｍである。
【００３７】
＜成分（Ｃ）：粉状又は粒状の添加剤＞
本発明において成分（Ｃ）として用いる粉状又は粒状の添加剤（以下「添加剤（Ｃ）」という。）は、重合体組成物に用いられる粉状又は粒状の添加剤であれば、特に制限はなく、例えば界面活性剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、耐熱安定剤、耐光安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、充填剤、受酸剤、結晶核剤、分散剤；ワックスなどの滑剤等、オレフィン系重合体組成物の分野で用いられている公知の粉状又は粒状の添加剤が挙げられる。
【００３８】
本発明は、添加剤の混合槽中の残留を抑制することを目的とするため、添加剤（Ｃ）はＤＳＣで測定した融点が３０〜１５０℃（好ましくは３０〜１００℃）である成分を少なくとも含むことが必要である。このような融点を有する成分は、１種のみ含まれていてもよく、２種以上含まれていてもよい。
【００３９】
ＤＳＣで測定した融点が３０〜１５０℃である成分は、本発明を適用しない場合に、混合槽中の残留が認められる配合量であれば特に制限はなく、添加剤（Ｃ）中に、通常合計で２０〜１００質量％、好ましくは４０〜１００質量％含まれる。また融点が３０〜１００℃の範囲にある成分は、添加剤（Ｃ）中に通常合計で１０〜１００質量％、好ましくは３０〜１００質量％である。
【００４０】
成分（Ｃ）として配合されるＤＳＣで測定した融点が３０〜１５０℃である成分としては、例えば界面活性剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、耐熱安定剤、耐光安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤が挙げられる。
【００４１】
本発明においては、混合時の均一性の観点から、添加剤（Ｃ）としては、「粉状又は粒状」の添加剤を用いる。
【００４２】
添加剤（Ｃ）の大きさを表す指標として、平均粒径が挙げられる。添加剤（Ｃ）を構成する各成分の平均粒径は、それぞれ通常１０μｍ〜１０ｍｍ、好ましくは１０μｍ〜５ｍｍ、更に好ましくは１０μｍ〜１ｍｍである。
【００４３】
添加剤（Ｃ）の配合量は、添加剤の効果の観点から、エチレン系共重合体（Ａ）及び結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．００１〜３質量部、好ましくは０．０１〜３質量部である。添加剤（Ｃ）の配合量が０．００１質量部未満であると、添加剤の効果が十分に得られず、３質量部を超えると、表面に添加剤がブリードして成形不具合を生じる。
【００４４】
添加剤（Ｃ）は、添加剤の効果の観点から、エチレン系共重合体（Ａ）及び結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して、界面活性剤０．００１〜０．５質量部、酸化防止剤０．００１〜１質量部及び紫外線吸収剤０．００１〜１質量部を含むことが好ましい。
【００４５】
＜重合体混合物の製造＞
本発明においては、エチレン系共重合体（Ａ）、結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）及び添加剤（Ｃ）を混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機で、撹拌羽根の周速度１〜５０ｍ／ｓ、混合槽の深さと撹拌羽根の周速度の積１５〜１００ｍ２／ｓの条件下で混合してオレフィン系重合体混合物を製造する。
【００４６】
本発明に用いる混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機としては、ヘンシェルミキサー（例えば、日本コークス工業（株）製、ＦＭミキサＴＭ）、スーパーミキサー等が挙げられ、一般に混合用に設計されたものであれば制限なく用いられる。ヘンシェルミキサーは例えば特開平２−１４９４７３、特開２００１−３１５１２７、ＷＯ２０１４／１８５２４３などでも公知である。撹拌羽根の回転数は通常５０〜３０００ｒｐｍの範囲であり、周速度が１〜５０ｍ／ｓとなるように適宜調節することができる。
【００４７】
ヘンシェルミキサーの例としては、特に制限されるものではないが、例えば上述の特開２００１−３１５１２７の図８のような構造が一例として挙げられる。撹拌羽根は一段設けられているだけでもよく、また上羽根と下羽根の２段構成、あるいは上羽根、中間羽根、下羽根の三段構成などのように複数段設けられていてもよく、特に制限はない。
【００４８】
また、撹拌羽根の形状に制限はないが、特開２００１−３１５１２７の図９に記載された、羽根の形状は限定されないが、（Ａ）のような三枚の羽根を有するもの、羽根の形状は限定されないが、前記特許文献の図９の（Ｂ）や（Ｃ）のように二枚の羽根を有するもの（以下、「２枚羽根」ということがある）、前記特許文献の図９の（Ｄ）のようにリング状本体の外縁の直形方向に２個の撹拌翼を設けた羽根など、種々挙げられ、特に制限はなく、例えば２枚羽根で２段構成以上であるものも例示できる。
【００４９】
撹拌羽根の周速度は、均一に混合させる観点から、１〜５０ｍ／ｓであり、好ましくは１５〜４０ｍ／ｓ、更に好ましくは２０〜３０ｍ／ｓである。撹拌羽根の周速度が１ｍ／ｓ未満であると、撹拌能力が十分でなく均一な混合物が得られない場合があり、５０ｍ／ｓを超えると、発熱により混合物が一部軟化し過負荷運転となってモータ−が停止する場合がある。
【００５０】
混合槽の深さと撹拌羽根の周速度の積は、均一に混合させる観点から、１５〜１００ｍ２／ｓであり、好ましくは２０〜８０ｍ２／ｓ、更に好ましくは２０〜５０ｍ２／ｓである。混合槽の深さと撹拌羽根の周速度の積が１５ｍ２／ｓ未満であると、撹拌能力が十分でなく均一な混合物を得られない場合があり、１００ｍ２／ｓを超えると、発熱により混合物が一部軟化し過負荷運転となってモータ−が停止する場合がある。
【００５１】
なお、周速度は（撹拌羽根の直径（ｍ）×回転数（ｒｐｍ）×π／６０（ｓ））のようにして計算する。すなわち、（撹拌羽の先端間の距離×回転数×π／６０秒）を意味する。撹拌羽根を二段、三段と複数設けるような場合は、撹拌羽根のうちもっとも直径が大きいものの直径を、前記撹拌羽根の直径として採用する。
【００５２】
混合槽の深さは一般的には、混合槽の上部から底までの距離を採用する。例えば前記特開２００１−３１５１２７の図８であれば、ふたの内壁と底部の内壁との距離を測定すればよい。ふたが中央に向かって盛り上がっていたり、ふたが上部の奥まったところに存在し、混合槽が円筒形ではない場合は、その蓋の内壁から、底部の内壁の距離を測定する。底部が平面でない場合は撹拌羽根の撹拌軸と並行な方向であってかつ最も距離が長くなるように底部の点を取って測定する。
【００５３】
混合槽の温度は、特に制限はないが、通常０〜８０℃である。混合槽の加熱装置がある場合、使用してもよいが、使用しないことが好ましい。混合時の状態としては、混合槽の温度は０〜６０℃が好ましい。
【００５４】
本発明の製造方法により得られた混合物を、必要であれば他の添加物、例えば、架橋剤、架橋助剤等とともに、溶融混練機、例えば一軸又は多軸混練押出機、混練ロール、バッチ混練機、ニーダー、バンバリーミキサー等で溶融混練することにより重合体組成物を調製することができる。各成分の溶融混練温度（例えば、押出機ならシリンダー温度）は、１６０〜２６０℃が好ましく、１８０〜２３０℃が更に好ましい。
【００５５】
前記のようにして得られた重合体組成物は、射出成形、押出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成形、カレンダー成形、発泡成形などの公知の成形方法により、各種成形体に成形することができる。
【００５６】
前記の成形方法のうち、射出成形が特に好ましく、その場合、流動性、金型転写性及び樹脂成分の酸化劣化の点から、成形温度は１７０〜２６０℃が好ましく、１８０〜２５０℃が更に好ましい。
【実施例】
【００５７】
次に本発明について実施例を示して更に詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
【００５８】
下記実施例及び比較例における物性の測定法は次の通りである。
【００５９】
［メルトフローレート（ＭＦＲ）］
ＩＳＯ１１３３に準拠し、２３０℃又は１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定した。
【００６０】
［融点（Ｔｍ）］
示差走査熱量分析（ＤＳＣ）により測定する。この測定は、次のようにして行われる。試料５ｍｇ程度を専用アルミパンに詰め、（株）パーキンエルマー社製Ｄｉａｍｏｎｄ  ＤＳＣを用い、３０℃から２３０℃までを５００℃／分で昇温し、２３０℃で１０分間保持したのち、２３０℃から３０℃までを１０℃／分で降温し、３０℃で更に１分間保持し、次いで１０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より融点を求める。なお、ＤＳＣ測定時に、複数のピークが検出される場合は、最も高温側で検出されるピーク温度を融点（Ｔｍ）と定義する。
【００６１】
［密度］
密度は、ＩＳＯ１１８３（水中置換法）に従って、水中と空気中で測定された各試料の重量から算出した。
【００６２】
［角板についてのショアＡ硬度（測定条件１５秒後）］
硬度は、射出成形で成形した３ｍｍの角板を用いて、ＩＳＯ７６１９（ショアＡ）に従って、Ａ型測定器を用い、押針接触し１５秒後に目盛りを読み取った。
【００６３】
［実施例１〜２及び比較例１〜２］
［使用材料］
（１）エチレン系共重合体（Ａ）
エチレン系共重合体（Ａ）として、下記の物性を有する市販のペレット状エチレン・１−ブテン共重合体（ＥＢＲ−１）（粒状、平均粒径１０ｍｍ）を用いた。
エチレン由来の構成単位／（エチレン由来の構成単位＋１−ブテン由来の構成単位）＝８０モル％
ＭＦＲ（ＩＳＯ１１３３、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：０．９ｇ／１０分
ＭＦＲ（ＩＳＯ１１３３、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：０．５ｇ／１０分
融点（Ｔｍ）：観測されない（測定温度：３０〜２３０℃）
角板についてのショアＡ硬度：５８
密度：８６１ｋｇ／ｍ３
【００６４】
（２）結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）
結晶性α−オレフィン系重合体（Ｂ）として、下記の物性を有する市販のペレット状プロピレン・エチレンブロック共重合体（ＰＰ−１）（粒状、平均粒径１０ｍｍ）を用いた。
プロピレン含量９５モル％
ＭＦＲ（ＩＳＯ１１３３、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）：５０ｇ／１０分
融点（Ｔｍ）：１６４℃
角板についてのショアＡ硬度：９７
密度：９００ｋｇ／ｍ３
引張弾性率（ＩＳＯ５２７）１４５０ＭＰａ
シャルピー衝撃強さ（ＩＳＯ１７９、２３℃）１０ｋＪ／ｍ２
荷重たわみ温度（ＩＳＯ７５、１．８ＭＰａ）５５℃
【００６５】
（３）粉状又は粒状の添加剤（Ｃ）
粉状又は粒状の添加剤（Ｃ）として、下記の成分を組み合わせて用いた。
界面活性剤−１：エルカ酸アミド（日油株式会社製）（平均粒径３００μｍ；融点（Ｔｍ）：７９〜８４℃）
酸化防止剤−１：トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト（ＢＡＳＦジャパン株式会社製）（平均粒径３００μｍ；融点（Ｔｍ）：１８３〜１８６℃）
紫外線吸収剤−１：Bumetrizole（ＢＡＳＦジャパン株式会社製）（平均粒径２ｍｍ；融点（Ｔｍ）：１３７〜１４０℃）
【００６６】
（実施例１）
混合槽と混合用撹拌羽根とを有する混合機として、三井鉱山（株）製７５Ｌヘンシェルミキサーを用いて、これに対してペレット状エチレン・１−ブテン共重合体（ＥＢＲ−１）１２ｋｇ及びペレット状プロピレン・エチレンブロック共重合体（ＰＰ−１）８ｋｇ、最後に安定剤６０ｇ（界面活性剤−１／酸化防止剤−１／紫外線吸収剤−１＝２０ｇ／２０ｇ／２０ｇ）を添加して２０秒撹拌を行い排出した。排出後のペレットを回収し、再度ヘンシェルミキサーに投入後、等量の安定剤を追加し２０秒撹拌し排出した。同作業を２回行い、計３回撹拌後のヘンシェルミキサー内での安定剤の残存状態、残存量について確認を行った。
【００６７】
なお、実験は表１に示す条件Ｉと条件IIとで２回行った。
【００６８】
【表１】
2020158563.tif 000002
【００６９】
ペレット状エチレン・１−ブテン共重合体（ＥＢＲ−１）及びペレット状プロピレン・エチレンブロック共重合体（ＰＰ−１）の合計を１００質量部としたときの各成分の配合量、及び結果（添加剤の残存率）を表２に示す。
【００７０】
なお、添加剤の残存率は以下の式にしたがって求めることができる。
残存率(％)＝［残存量(質量部)／成分（Ｃ）(質量部)］×１００
【００７１】
（実施例２及び比較例１〜２）
成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の配合量を表２に示すように変更した以外は、実施例１と同様にした。結果を表２に示す。
【００７２】
【表２】
2020158563.tif 000003
【００７３】
表２から、成分（Ｂ）の配合比率が４０％以上では深さ×周速が大、すなわち２０ｍ２／ｓ以上で安定剤の残存率が低下したことがわかる。