(57)【要約】【課題】生分解性であるだけでなく、熱変形温度、衝撃強さ及び引張強さを向上することができる生分解性組成物を提供する。【解決手段】本発明は生分解性組成物であって、該組成物が、５重量％から９０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、５重量％から８０重量％の植物繊維、および５重量％から７０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）またはポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）若しくはポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）を含有する。これにより、本発明により製造された物品は、生分解性であるばかりでなく、熱変形温度、衝撃強度、引張強度を向上させることができるとともに、各成分の比率を調整することにより、各成分間の相溶性を向上させることができると同時にポリ乳酸の結晶化を促進することができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
生分解性組成物であって、
該組成物が、５重量％から９０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、５重量％から８０重量％の植物繊維、および５重量％から７０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）を含有する、
生分解性組成物。
【請求項２】
該組成物が、３０重量％から５０重量％のポリ乳酸；２０重量％から４０重量％の植物繊維、および１５重量％から３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸を含有する、請求項１に記載の生分解性組成物。
【請求項３】
該植物繊維が、サトウキビ繊維、竹繊維、ココナッツ繊維、麻繊維、褐炭繊維、コーヒー敷地、ワインセラー、小麦ふすま、綿、稲わら、籾殻、トウモロコシ茎、澱粉、白竹粉または木粉のうちの少なくとも１種である、請求項１に記載の生分解性組成物。
【請求項４】
生分解性組成物であって、
該組成物が、５重量％から９０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、５重量％から８０重量％の植物繊維、および５重量％から７０重量％のポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）を含有する、
生分解性組成物。
【請求項５】
該組成物が、３０重量％から５０重量％のポリ乳酸、２０重量％から４０重量％の植物繊維、および１５重量％から３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸を含有する、請求項４に記載の生分解性組成物。
【請求項６】
該植物繊維が、サトウキビ繊維、竹繊維、ココナッツ繊維、麻繊維、褐炭繊維、コーヒー敷地、ワインセラー、小麦ふすま、綿、稲わら、籾殻、トウモロコシ茎、澱粉、白竹粉または木粉のうちの少なくとも１種である、請求項４に記載の生分解性組成物。
【請求項７】
生分解性組成物であって、
該組成物が、５重量％から９０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、５重量％から８０重量％の植物繊維、および５重量％から７０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）を含有する、
生分解性組成物。
【請求項８】
該組成物が、３０重量％から５０重量％のポリ乳酸、２０重量％から４０重量％の植物繊維、および１５重量％から３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤を含有する、請求項７に記載の生分解性組成物。
【請求項９】
該植物繊維が、サトウキビ繊維、竹繊維、ココナッツ繊維、麻繊維、褐炭繊維、コーヒー敷地、ワインセラー、小麦ふすま、綿、稲わら、籾殻、トウモロコシ茎、澱粉、白竹粉または木粉のうちの少なくとも１種である、請求項７に記載の生分解性組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、組成物に関し、特に生分解性組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年では、高い環境意識と石油化学製品の原料不足のため、最近開発された生分解性組成物からなるプラスチック製品が、玩具や食器などの伝統的なプラスチック製品を徐々に置き換えつつある。一般的な生分解性組成物は、ポリ乳酸（ＰＬＡと略記）である。生分解性プラスチックが自然環境に放置されると、その含有されるポリ乳酸は、自然環境中の微生物によって分解される。生分解性プラスチックを直接焼却すると、水と二酸化炭素のみが生成されるため、環境への影響はないと言われている。
【０００３】
しかし、現在、生分解性プラスチック製品は技術的なボトルネックを有しており、従来の石油化学製品によって製造されたプラスチック製品を完全に置き換えることはできない。
例えば、生分解性組成物を環境に優しい食器とする場合、耐熱性が限られているために６０℃を超えると柔らかく変形する。そこで、ＰＬＡ食器をより耐久性を持たせるために、従来のプラスチックを混ぜる方法が多く採用されている。しかしそうすると、１００％分解できなくなる。その他、ＰＬＡ食器の耐熱性を向上させるために可塑剤などの添加剤を添加すると、熱による可塑剤の放出の危険がある。また、生分解性組成物からなるプラスチック製品は、耐衝撃性が著しく劣り、長距離輸送や長期保管に耐えられず、物品を十分に保護することができない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明が解決しようとする課題は、生分解性であるだけでなく、熱変形温度、衝撃強さ及び引張強さを向上することができる生分解性組成物を提供することである。
また、本発明が解決しようとする他の課題は、成分間の相溶性を高めると共に、ポリ乳酸の結晶化を促進ですることができる生分解性組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記課題を解決するため、本発明は下記の生分解性組成物を提供する。
生分解性組成物であって、該組成物が、５重量％から９０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、５重量％から８０重量％の植物繊維、および５重量％から７０重量％のポリブチレンサクシネート（Ｐｏｌｙ（ｂｕｔｙｌｅｎｅｓｓｕｃｃｉｎａｔｅ））一般にＰＢＳと略記される）グラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）を含有する。
【０００６】
より好ましくは、該組成物が、３０重量％から５０重量％のポリ乳酸；２０重量％から４０重量％の植物繊維、および１５重量％から３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸を含有する。
【０００７】
本発明は、ポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）によって形成された界面適合性構造によって、３つの界面間に良好な有機／無機界面ケミカルブリッジを形成する。複合材料の全体特性を効果的に向上させることにより、ポリ乳酸（ＰＬＡ）と植物繊維との相溶性、加工性、劣化という従来の長年にわたる問題を解決すると同時に、熱変形温度、衝撃強度、引張強度を高めることができる。特に、無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）をポリブチレンサクシネートでグラフト化することによって形成された界面適合性構造、強化構造および熱安定化機構は、引張強さを高めるために最良である。
【０００８】
上記課題を解決すると同様に、本発明はもう一つの生分解性組成物を提供する。
生分解性組成物であって、該組成物が、５重量％から９０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、５重量％から８０重量％の植物繊維、および５重量％から７０重量％のポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）を含有する。
【０００９】
より好ましくは、該組成物が、３０重量％から５０重量％のポリ乳酸、２０重量％から４０重量％の植物繊維、および１５重量％から３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸を含有する。
【００１０】
本発明は、ポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）によって形成された界面適合性構造によって、３つの界面間に良好な有機／無機界面ケミカルブリッジを形成する。複合材料の全体特性を効果的に向上させることにより、ポリ乳酸（ＰＬＡ）と植物繊維との間の相溶性、加工性および劣化という従来の長年にわたる問題を解決する。特に、ポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）によって形成された界面適合性構造、強化構造および熱安定化機構は、衝撃強度を改善するために最良である。
【００１１】
上記課題を解決すると同様に、本発明はさらにもう一つの生分解性組成物を提供する。
生分解性組成物であって、該組成物が、５重量％から９０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、５重量％から８０重量％の植物繊維、および５重量％から７０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）を含有する。
【００１２】
より好ましくは、該組成物が、３０重量％から５０重量％のポリ乳酸、２０重量％から４０重量％の植物繊維、および１５重量％から３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤を含有する。
【００１３】
本発明は、ポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）によって形成された界面適合性構造によって、３つの界面間に良好な有機／無機界面ケミカルブリッジを形成する。複合材料の全体特性を効果的に向上させることにより、ポリ乳酸（ＰＬＡ）と植物繊維との相溶性、加工性、劣化という従来の長年にわたる問題を解決すると同時に、熱変形温度、衝撃強度、引張強度を高める。特に、ポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）によって形成される界面適合構造、強化構造および熱安定化機構は、熱変形温度を改善するために最良である。
【００１４】
より好ましくは、該植物繊維が、サトウキビ繊維、竹繊維、ココナッツ繊維、麻繊維、褐炭繊維、コーヒー敷地、ワインセラー、小麦ふすま、綿、稲わら、籾殻、トウモロコシ茎、澱粉、白竹粉または木粉のうちの少なくとも１種である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の生分解性組成物は、少なくとも以下のような効果を奏することができる。
＜１＞ポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）によって形成された界面適合性構造によって、３つの界面間に良好な有機／無機界面ケミカルブリッジを形成する。複合材料の全体特性を効果的に向上させることにより、ポリ乳酸（ＰＬＡ）と植物繊維との相溶性、加工性、劣化という従来の長年にわたる問題を解決すると同時に、熱変形温度、衝撃強度、引張強度を高めることができる。特に、無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）をポリブチレンサクシネートでグラフト化することによって形成された界面適合性構造、強化構造および熱安定化機構は、引張強さを高めるために最良である。
＜２＞ポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）によって形成された界面適合性構造によって、３つの界面間に良好な有機／無機界面ケミカルブリッジを形成する。複合材料の全体特性を効果的に向上させることにより、ポリ乳酸（ＰＬＡ）と植物繊維との間の相溶性、加工性および劣化という従来の長年にわたる問題を解決する。特に、ポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）によって形成された界面適合性構造、強化構造および熱安定化機構は、衝撃強度を改善するために最良である。
＜３＞ポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）によって形成された界面適合性構造によって、３つの界面間に良好な有機／無機界面ケミカルブリッジを形成する。複合材料の全体特性を効果的に向上させることにより、ポリ乳酸（ＰＬＡ）と植物繊維との相溶性、加工性、劣化という従来の長年にわたる問題を解決すると同時に、熱変形温度、衝撃強度、引張強度を高める。特に、ポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）によって形成される界面適合構造、強化構造および熱安定化機構は、熱変形温度を改善するために最良である。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の第１実施例に係るポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）の製造を示す説明図である。
【図２】本発明の第１実施例における歪みの定義を示す模式図である。
【図３】本発明の第５実施例によるポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）の製造を示す説明図である。
【図４】本発明の第８実施例に係るポリブチレンサクシネートグラフトデカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）の製造を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図面を参照しながら本発明を実施するための最良の形態について詳述する。
【００１８】
本発明の第１実施例は、食器の製作に適した生分解性組成物を提供する。勿論、玩具を製造することもできるが、これに限定されるものではない。該組成物は、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、植物繊維、および相溶化剤からなり、そのうち、該植物繊維としては、例えば、サトウキビ繊維が例示されるが、これに限定されるものではなく、竹繊維、ココナッツ繊維、麻繊維、褐炭繊維、コーヒー敷地、ワインセラー、小麦ふすま、綿、稲わら、籾殻、トウモロコシ茎、澱粉、白竹粉または木粉からなる群の少なくとも１種であってもよい。
【００１９】
図１を参照する。本実施例の相溶化剤は、ポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）が例示されるが、これに限定されるものではない。ブタンジアクリレートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）またはポリブチレンサクシネートグラフトデカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）であってもよい。
【００２０】
本実施例では、該組成物の主な製法としては、最初に粒子状の５０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）と粒子状の１５重量％のポリブチレンサクシネートグラフト化無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）を二軸スクリュー押出機に混合し、続いて粉末状の３５重量％のサトウキビ繊維を二軸スクリュー押出機に加えて均一に混練して生分解性組成物の粒子を形成する。
【００２１】
続いて、生分解性粒子の平均含水率が５０００ｐｐｍ以下になるように、生分解性粒子を９０℃で少なくとも１時間乾燥させる。次いで、生分解性粒子を１４０℃〜２３０℃の加工温度および８０℃〜１２０℃の成形温度で射出成形工程に付して、皿のための固体構造形状を得る。
【００２２】
したがって、本発明により添加されたポリブチレンサクシネートに無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）がグラフトされているので、生分解性組成物からなる食器類や玩具などの製品の熱変形温度、衝撃強さおよび引張強さを改善することに加えて、５０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、１５重量％のサトウキビ繊維、および３５重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）によって、成分間の相溶性を向上させることができると同時に、ポリ乳酸の結晶化を促進することができる。もちろん、４０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、３０重量％のサトウキビ繊維、３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）の割合では、成分間の相溶性をさらに改善し、同時にポリ乳酸の結晶化をさらに促進することができる。
【００２３】
本発明による食器の熱変形温度を上昇させる主な理由は、５０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）と３５重量％のポリブチレンサクシネートを無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）でグラフトした場合、さらに１５重量％のサトウキビ繊維を使用することにより、ポリマーの結晶化度とサトウキビ繊維によってもたらされる三次元支持構造を効果的に改善することにある。
さらに本発明の食器は、有害物質を放出することなく、６０℃以上の温度に加熱することができる。また、１０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、６５重量％のサトウキビ繊維、および２５重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）の配合で、ポリマーの結晶性およびサトウキビ繊維が提供する三次元支持構造をさらに改良することができ、本発明により調製される食器は、有害物質を放出することなく６０℃以上の温度に耐えることができる。
【００２４】
本発明による食器の衝撃強さを改善できる主な理由は、５０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）に１５重量％のポリブチレンサクシネート無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）をグラフトした場合、３５重量％のサトウキビ繊維を加えることにより、３つの界面間の良好な有機／無機界面のケミカルブリッジを効果的に改善し、複合材料の全体的な特性を効果的に改善し、さらに本発明によって作られた食器の耐衝撃性を高めることにある。
また、２０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、３０重量％のサトウキビ繊維、５０重量％ポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）の割合で、３つの界面間の良好な有機／無機界面のケミカルブリッジが効果的に改善され、複合材料の全体的な特性が効果的に改善され、本発明によって作られた食器の耐衝撃性をさらに改善することができる。
【００２５】
本発明による食器の引張強さを増加させる主な理由は、５０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）と１５重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）と３５重量％のサトウキビ繊維の配合で、３つの界面間の良好な有機／無機界面のケミカルブリッジを顕著に改善し、複合材料の全体的な特性を効果的に改善し、且つＰＬＡの結晶性を大幅に高め、本発明による食器類の引張強度を効果的に高めることである。
その他、５５重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）、３０重量％のサトウキビ繊維、および１５重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）の配合では、３つの界面間の良好な有機／無機界面のケミカルブリッジを顕著に改善し、複合材料の全体的な特性を効果的に改善し、且つＰＬＡの結晶度を大きく改善し、さらに本発明による食器類の引張強度を効果的に高めることができる。
【００２６】
本発明の組成物が成分間の相溶性を向上させながら、ポリ乳酸の結晶化を促進することができる主な理由は、５０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）と１５重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）と３５重量％のサトウキビ繊維の配合、または４０重量％のポリ乳酸（ＰＬＡ）と３０重量％のポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）と３０重量％のサトウキビ繊維のより好ましい配合の下では、３つの界面に有機／無機界面の良好なケミカルブリッジを形成し、基材間の繊維の均一な分布を促進ししかも結合を生成し、共重合を配合すると、分子鎖がより密着し、分子鎖間の引力が大きく増加し、結晶性が著しく向上し、分子鎖表面の自由エネルギーが低下し、冷却プロセス中のより高い温度で結晶化を開始し、結晶化能力を強化し、ＰＬＡ再結晶のより高い程度を促進することができることである。また、本発明の組成物の相溶性が向上すると同時に、ポリ乳酸の結晶化が促進される。
【００２７】
ここに言うべき点は、本発明の組成物に植物繊維を添加するのは、ポリ乳酸基材の強度を上げるためであり、少量の植物繊維を添加すると、熱変形温度、衝撃強度、引張り強度等に影響を与えないが、多量になると、繊維の絡み合いや凝集が起こり、機械的性質が低下することがある点である。
さらに、ポリブチレンサクシネートグラフト無水マレイン酸（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）（ＰＢＳ−ｇ−ＭＡ）の相溶化剤の添加は、ポリ乳酸と植物繊維との相溶性を促進し、それによって組成物の特性が低下するのを防止するか、又は改善効果を高めることにあり、比率が小さすぎると有効ではない場合があり、添加が多すぎるとコストが高すぎ且つ特性の最高値に達している可能性がある。したがって、本発明の各成分およびそれらの配合は、最も低いコストの制限で最適な配合の割合に達することができる。熱変形温度、衝撃強度、引っ張り強度などを増加させることに加えて、成分間の相溶性をより高めると同時に、ポリ乳酸の結晶化を促進することができる。
【００２８】
第２実施例乃至第４実施例は、生分解性組成物の成分の使用量が第１実施例と異なる以外は、第１実施例の製造方法と同様であり、その成分の使用量を下記の表１に示す。
【００２９】
【表１】
2020015887.tif 000003
【００３０】
評価方法：第１乃至第４実施例の生分解性組成物の耐温度試験は、米国材料試験協会（ＡＳＴＭ）のＤ−６４８法に従って測定した。要約すると、この試験方法は、ＡＳＴＭＤ６４８の仕様に従って、６６ｐｓｉ（０．４５５ＭＰａ）の圧力下での高温での曲げ弾性率を測定するものであり、一般に、非晶質樹脂の熱変形の程度はガラス転移温度の影響を受け、結晶性樹脂は融点の影響を受ける。
【００３１】
第１乃至第４実施例の生分解性組成物の耐衝撃性試験は、米国材料試験協会（ＡＳＴＭ）のＤ−２５６法に従って測定した。要するに、衝撃強度試験は、スリットを有する試験片を振り子衝撃試験機に固定することである。次に、カンチレバービームを用いて、振り子を試験片のスリットに落とす。その後、振り子衝撃試験機が消費するエネルギーを計算する。
【００３２】
第１乃至第４実施例の生分解性組成物の引張強度試験は、米国材料試験協会（ＡＳＴＭ）のＤ−６３８法に従って測定した。要するに、ＡＳＴＭＤ６３８試験仕様に従って引張強度試験を行い、試験片長さ１２７ｍｍ／幅２５ｍｍ／厚さ３．２ｍｍのダンベル試験片をインストロンテスターとし、温室内で５０ｍｍ／分の延伸速度とした。
【００３３】
図２には、実際の歪みの定義を示す。ε＝ΔＬ／Ｌ０、ここでは、Ｌ０が原点（ｔ＝０）で較正された距離の長さであり、Ｌが任意の時点で較正された距離の長さである。
【００３４】
第４実施例、第５実施例および第６実施例は、第１実施例の製造方法と同様であり、熱変形温度、衝撃強度および引張強度の評価方法は、第１実施例と同様であるので、再度説明を省略する。相違点は、第４乃至第６実施例における生分解性組成物の組成が異なり、使用量も異なり、その成分の使用量は下記表２の通りである。図３では、相溶化剤は、ポリブチレンサクシネートグラフトアクリル酸（ＰＢＳ−ｇ−ＡＡ）によって例示される。
【００３５】
【表２】
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【００３６】
第８実施例、第９実施例および第１０実施例、第１実施例の製造方法と同様であり、熱変形温度、衝撃強度および引張強度の評価方法は、第１実施例と同様であるので、再度説明を省略する。相違点は、第８乃至第１０実施例における生分解性組成物の組成が異なり、使用量も異なり、その成分の使用量は下記表３の通りである。図４では、該相溶化剤としては、ポリブチレンサクシネートグラフト化デカンカップリング剤（ＰＢＳ−ｇ−Ｓｉｌａｎｅ）が例示される。
【００３７】
【表３】
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【００３８】
上記本発明の実施形態と図示は、本発明の好適な実施形態に過ぎず、本発明の実施範囲を限定するものではない。本発明の特許請求の範囲に基づく均等な変更や修正はすべて、本発明の保護範囲に含むものとする。
【産業上の利用可能性】
【００３９】
本発明は、組成物に関し、特に生分解性組成物に適用することができる。
【図１】
2020015887.tif 000006
【図２】
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【図３】
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【図４】
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