(57)【要約】【課題】  ポリプロピレンフィルム、及びアルミニウム蒸着フィルム又は無機酸化物蒸着フィルムの蒸着面に対して十分なラミネート強度を有するホットメルト接着剤、及び２つのフィルム基材を該接着剤を用いてラミネートしてなるフィルム積層体の提供。【解決手段】  非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）及び粘着付与樹脂（Ｂ）、さらに必要に応じて対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ２）を含むラミネート用ホットメルト接着剤、及び第１のフィルム基材と第２のフィルム基材とを、前記ラミネート用ホットメルト接着剤によりラミネートしてなるフィルム積層体。  【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）及び粘着付与樹脂（Ｂ）を含む、ラミネート用ホットメルト接着剤。
【請求項２】
さらに、対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ２）を含む、請求項１に記載のラミネート用ホットメルト接着剤。
【請求項３】
第１のフィルム基材と第２のフィルム基材とを、請求項１又は２に記載のラミネート用ホットメルト接着剤によりラミネートしてなる、フィルム積層体。
【請求項４】
第１のフィルム基材及び／又は第２のフィルム基材が、無延伸ポリプロピレンフィルムである、請求項３に記載のフィルム積層体。
【請求項５】
ラミネート用ホットメルト接着剤により形成される接着剤層の厚みが５μｍ以下である、請求項３又は４に記載のフィルム積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、薄膜であっても、ポリプロピレンフィルム、及びアルミニウム、珪素酸化物や金属酸化物（アルミナ）を蒸着したプラスチックフィルム等に対して十分なラミネート強度を有するホットメルト接着剤及びそれを用いたフィルム積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
食品、医療品及び化粧品等の包装用フィルムとしては、幾つかの種類の機能性フィルムを貼り合せした複合フィルムが用いられており、機能性フィルム同士をラミネート用接着剤で複合化するのが一般的である。近年、環境負荷の低減及び作業環境の改善の観点から、無溶剤型のラミネート用接着剤の開発が行われており、特許文献１には、化学的反応を必要とせず、環境面、安全面に優れた無溶剤のホットメルト型のラミネート用接着剤が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−０８２８２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、特許文献１の接着剤は、膜厚約５０μｍでの接着性は良好であるが、５μｍ以下（固形成分塗布量約５ｇ／ｍ２以下）の薄膜とした場合に、ラミネート強度が非常に低くなり、特に食品、医療品及び化粧品等の包装用フィルム用途の要求性能を達成できないという課題がある。
そこで、本発明の課題は、ポリプロピレンフィルム、及びアルミニウム蒸着フィルム又は無機酸化物蒸着フィルムの蒸着面に対して十分なラミネート強度を有するホットメルト接着剤並びに、該接着剤により形成される接着剤層を有するフィルム積層体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち本発明は、下記発明〔１〕〜〔５〕に関する。
〔１〕非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）及び粘着付与樹脂（Ｂ）を含む、ラミネート用ホットメルト接着剤。
〔２〕さらに、対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ２）を含む、〔１〕に記載のラミネート用ホットメルト接着剤。
〔３〕第１のフィルム基材と第２のフィルム基材とを、〔１〕又は〔２〕に記載のラミネート用ホットメルト接着剤によりラミネートしてなる、フィルム積層体。
〔４〕第１のフィルム基材及び／又は第２のフィルム基材が、無延伸ポリプロピレンフィルムである、〔３〕に記載のフィルム積層体。
〔５〕ラミネート用ホットメルト接着剤により形成される接着剤層の厚みが５μｍ以下である、〔３〕又は〔４〕に記載のフィルム積層体。
【発明の効果】
【０００６】
本発明により、ポリプロピレンフィルム、及びアルミニウム蒸着フィルム又は無機酸化物蒸着フィルムの蒸着面に対して十分なラミネート強度を有するホットメルト接着剤並びに、該接着剤により形成される接着剤層を有するフィルム積層体を提供することができる。
【０００７】
本発明のラミネート用ホットメルト接着剤は、非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）及び粘着付与樹脂（Ｂ）を含むことを特徴とする。
以下、本発明のホットメルト接着剤の構成要件について詳述する。
【０００８】
＜非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）＞
非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）は、非対称のスチレン系ブロック共重合体であり、「非対称」とは、両末端のスチレン相においてスチレンブロック鎖の長さが異なることを意味する。「スチレン系ブロック共重合体」とは、スチレンと、ブタジエンやイソプレン等の共役ジエンを原料とする熱可塑性ブロック共重合ポリマーであり、常温では架橋ゴムと同様の性質を示す熱可塑性エラストマーである。
本発明の接着剤は、非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）を用いることで、非対称以外のスチレン系ブロック共重合体のみを用いたときのポリマーの相分離構造とは異なる構造を形成し、接着剤層の凝集力が向上するため、ポリプロピレンフィルム及び、アルミニウム蒸着フィルム又は無機酸化物蒸着フィルムの蒸着面に対する優れたラミネート強度を発現する。
【０００９】
非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）は、非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体（以下、非対称ＳＩＳともいう）及び非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体（以下、非対称ＳＢＳともいう）からなる群より選択される少なくとも１種を含有することが好ましい。
【００１０】
非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体のスチレン含有量は、非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体を１００質量％として１０質量％以上が好ましく、２０質量％以上がより好ましい。非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体のスチレン含有量の下限が上記範囲であると、スチレンブロック鎖による物理的架橋が強固となり、接着剤の凝集力がより一層向上する。また、非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体のスチレン含有量は、非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体を１００質量％として５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましい。非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体のスチレン含有量の上限が上記範囲であると、イソプレンブロック鎖による接着剤の柔軟性および濡れ性の向上効果が得られ、接着力の向上効果を発現することができる。
本発明に用いられる非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体の市販品としては、例えば、日本ゼオン社製のQuintac 3190、Quintac 3390、Quintac SL-186等が挙げられる。
【００１１】
非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体のスチレン含有量は、非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体を１００質量％として１０質量％以上が好ましく、２０質量％以上がより好ましい。非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体のスチレン含有量の下限が上記範囲であると、スチレンブロック鎖による物理的架橋が強固となり、接着剤の凝集力がより一層向上する。また、非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体のスチレン含有量は、非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体を１００質量％として５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましい。非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体のスチレン含有量の上限が上記範囲であると、イソプレンブロック鎖による接着剤の柔軟性および濡れ性の向上効果が得られ、接着力の向上効果を発現することができる。
【００１２】
非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。例えば、スチレン含有量が高い非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体と、スチレン含有量が低い非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体とを、混合して用いてもよい。また、スチレン含有量が高い非対称スチレン−イソプレン−スチレン共重合体と、スチレン含有量が低い非対称スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体とを、混合して用いてもよい。２種以上を混合して用いた場合の非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）全体のスチレン含有量は、質量に基づく平均値により算出することができる。
【００１３】
非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）は、ラミネート用ホットメルト接着剤１００質量％中、５質量％以上７０質量％以下（以下５〜７０質量％と略する）を含むことが好ましい。より好ましくは１０〜６０質量％であり、特に好ましくは１０〜４５質量％である。
非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）が５質量％以上であると、接着剤層の凝集力が向上するため好ましい。また、７０質量％以下であると、５μｍ未満の薄膜で均一な塗工ができるため好ましい。
【００１４】
＜対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ２）＞
本発明の接着剤は、さらに対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ２）を含有してもよい。「対称」とは、両末端のスチレン相においてスチレンブロック鎖の長さが等しいことを意味する。
スチレン系ブロック共重合体（Ａ２）としては、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレン共重合体（ＳＩＳ）、スチレン−ブタジエン／ブチレン−スチレン共重合体（ＳＢＢＳ）、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）等が挙げられる。
【００１５】
＜粘着付与樹脂（Ｂ）＞
本発明の接着剤は、粘着付与樹脂（Ｂ）を含むことで、基材への投錨性や接着力をより向上でき、ポリプロピレンフィルム、及びアルミニウム蒸着フィルム又は無機酸化物蒸着フィルムの蒸着面に対する優れたラミネート強度を発現する。
【００１６】
粘着付与樹脂（Ｂ）としては、例えば、フェノール樹脂、変性フェノール樹脂、テルペンフェノール樹脂、キシレンフェノール樹脂、キシレン樹脂、シクロペンタジエン−フェノール樹脂、脂肪族系、脂環族系、芳香族系等の石油樹脂、水素添加された脂肪族系、脂環族系、芳香族系等の石油樹脂、フェノール−変性石油樹脂、ロジンエステル樹脂、水素添加されたロジンエステル樹脂、低分子量ポリスチレン系樹脂、テルペン樹脂、水素添加されたテルペン樹脂等が挙げられる。粘着付与樹脂は、単独で用いられても、２種類以上が併用されてもよい。
【００１７】
粘着付与樹脂（Ｂ）は、ラミネート用ホットメルト接着剤１００質量％中、３０質量％以上７５質量％以下（以下３０〜７５質量％と略する）を含むことが好ましい。より好ましくは４０〜７０質量％であり、特に好ましくは５０〜６５質量％である。
粘着付与樹脂（Ｂ）が３０質量％以上であると、基材に対する接着力が十分となり好ましい。また、７５質量％以下であると、ホットメルト接着剤が硬くなりすぎず基材への接着力が十分となり好ましい。
【００１８】
＜添加剤＞
本発明のホットメルト型接着剤には、発明の目的を損なわない範囲で、ワックス、酸化防止剤、炭化水素系可塑剤、紫外線吸収剤、光安定剤、接着昂進防止剤、抗菌剤、消臭剤、香料などの添加剤を含んでもよい。
【００１９】
ワックスとしては、マイクロクリスタリンワックス、パラフィンワックス、フィッシャートロプシュワックス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス等を挙げることが出来る。ワックスは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。ワックスは蝋状固体の物質である。好ましくは融点が４０℃以上１７０℃以下であり、より好ましくは、ポリエチレンワックス又はポリプロピレンワックスであり、中でも融点１２０℃以上１７０℃以下のものが好ましい。
【００２０】
酸化防止剤としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ジエチル〔［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル］メチル〕ホスフォネート、４，６−ビス（オクチルチオメチル）−ｏ−クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３−（５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ｍ−トリル）プロピオネート、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジフォスファイト等が挙げられる。これらは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
【００２１】
フェノール系酸化防止剤としては、自動酸化の連鎖成長過程で生じるＲＯＯ・（パーオキシラジカル）に水素を供与して安定化し、自身はオルト位置換基によって保護された安定なフェノキシラジカルとなって連鎖反応を停止するラジカルトラップ剤としての機能を有し、そのことにより樹脂組成物の熱劣化を効果的に抑制する。特に、フェノール系酸化防止剤と、フェノール系酸化防止剤よりラジカルトラップ反応の速いラクトン系酸化防止剤やビタミンＥ系酸化防止剤等とを併用することにより、より優れたものとなる。また、上記のリン系酸化防止剤は、過酸化物、ＲＯＯＨを非ラジカル的に分解し、自動酸化過程の連鎖反応を停止する機能を有し、そのことにより樹脂組成物の熱劣化を効果的に抑制する。
【００２２】
炭化水素系可塑剤としてはパラフィン系、ナフテン系若しくは芳香族系のプロセスオイル、液状ポリブテン、液状ポリブタジエン及び液状ポリイソプレン等の液状樹脂、流動パラフィン、オレフィンプロセスオイル等を挙げることが出来る。これらは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
紫外線吸収剤としては特に限定されず、例えば、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系などの通常使用されるものが挙げられる。これらは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
光安定剤としては、ヒンダードアミン系の通常使用されるものが挙げられる。
【００２３】
接着昂進防止剤としては、脂肪酸アミド、ポリエチレンイミンの長鎖アルキルグラフト物、大豆油変性アルキド樹脂（例えば、荒川化学工業社製、商品名「アラキード２５１」等）、トール油変性アルキド樹脂（例えば、荒川化学工業社製、商品名「アラキード６３００」等）などが挙げられる。これらは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
抗菌剤としては、ブテナフィン及びその塩等のベンジルアミン系抗菌剤、ビフォナゾール、ネチコナゾール、ケトコナゾール、ラノコナゾール、クロトリマゾール、ミコナゾール、オキシコナゾール、チオコナゾール、クロコナゾール、オモコナゾール、スルコナゾール及びこれらの塩等のイミダゾール系抗菌剤、テルビナフィン及びその塩などのアリルアミン系抗菌剤、アモロルフィン及びその塩等のモルホリン系抗菌剤、リラナフタート、トルナフテート及びトルシクラート等のチオカルバミン酸系抗菌剤、ナイスタチン、トリコマイシン、バリオチン、シッカニン、ピロールニトリン等の抗生物質等の抗菌剤などが挙げられる。これらは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
【００２４】
消臭剤としては、消臭効果を有するものであれば特に限定はないが、ラウリルメタクリレート、ゲラニルクロリネート、フィルムロネリルセネシオネート、テルペンアルデヒド類、ピルビン酸エステル類、２−エチルヘキサン酸亜鉛、リシノール酸亜鉛などが挙げられる。これらは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
【００２５】
香料としては、ピネン、リモネン等の炭化水素系香料、リナロール、ゲラニオール、フィルムロネロール、メントール、ボルネオール、ベンジルアルコール、アニスアルコール、β−フェネチルアルコール等のアルコール系香料、アネトール、オイゲノール等のフェノール系香料、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ヘキシルアルデヒド、フィルムラール、フィルムロネラール、ベンズアルデヒド、シンナミックアルデヒド等のアルデヒド系香料、カルボン、メントン、樟脳、アセトフェノン、イオノン等のケトン系香料、γ―ブトルラクトン、クマリン、シネオール等のラクトン系香料、オクチルアセテート、ベンジルアセテート、シンナミルアセテート、プロピオン酸ブチル、安息香酸メチル等のエステル系香料などが挙げられる。これらは単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
【００２６】
上記の任意成分の配合量は、後述する物性との関係で様々であるため下限値は限定できない。しかし、その上限値は、ラミネート用ホットメルト接着剤１００質量％に対し、２０質量％以下が好ましく、８質量％以下がより好ましい。配合量が２０質量％以下になることで任意成分のブリードアウト等がより生じにくくなる。
【００２７】
＜ホットメルト接着剤の製造＞
本発明のホットメルト接着剤を製造する方法としては、特に限定されず、ロール、バンバリーミキサー、ニーダー、攪拌機を備えた溶解釜、１軸又は２軸の押出し機のいずれかを用いて加熱混合するホットメルト法が望ましい。
【００２８】
＜フィルム積層体（複合フィルム積層体）＞
次に本発明のラミネート用ホットメルト接着剤を用いたフィルム積層体の構成について説明する。
本発明のフィルム積層体は、第１のフィルム基材と第２のフィルム基材とを、本発明のラミネート用ホットメルト接着剤によりラミネートしてなるラミネートフィルム積層体であって、第１のフィルム基材／ホットメルト接着剤層／第２のフィルム基材の構成を含んでいればよく、第１及び第２のフィルム基材とホットメルト接着剤等の間にアンダーコート層を有していてもよいし、第１及び第２のフィルム基材の外側にさらにフィルム等が積層されていてもよい。
また、第１のフィルム基材及び／又は第２のフィルム基材は、アルミニウム蒸着フィルム又は無機酸化物蒸着フィルムであってもよく、無機酸化物としては、珪素酸化物、アルミナ等が挙げられる。第１と第２のフィルム基材のいずれか一方又は両方が蒸着フィルムであってもよい。
【００２９】
第１及び第２のフィルム基材は、特に限定されないが、熱成形可能な熱可塑性樹脂から押出成形、射出成形、ブロー成形、延伸ブロー成形或いは絞り成形等の手段で製造された、フィルム状基材であることが好ましく、第１及び第２のフィルム基材を構成する熱可塑性樹脂としては、オレフィン系共重合体、ポリエステル、ポリアミド、スチレン系共重合体、塩化ビニル系共重合体、アクリル系共重合体、ポリカーボネート等が挙げられ、オレフィン系共重合体、ポリエステル、ポリアミドが好ましい。
【００３０】
オレフィン系共重合体としては、低−、中−或いは高−密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン−共重合体、アイオノマー、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体等が、ポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート／イソフタレート、ポリエチレンナフタレート等が、ポリアミドとしては、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン６，１０、メタキシリレンアジパミド等のポリアミド、スチレン系共重合体としては、ポリスチレン、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）等が、塩化ビニル系共重合体としては、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体等が、アクリル系共重合体としては、ポリメチルメタクリレート、メチルメタクリレート・エチルアクリレート共重合体等がそれぞれ挙げられる。これらの熱可塑性樹脂は、単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３１】
好ましい熱可塑性樹脂としては、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン４６等のポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂、ポリ乳酸などの脂肪族ポリエステル樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン樹脂又はそれらの混合物が挙げられる。
【００３２】
本発明のフィルム積層体における第１のフィルム基材としては、二軸延伸された熱可塑性樹脂フィルムであることが好ましく、二軸延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）フィルムが好ましい。本発明のフィルム積層体における第２のフィルム基材としては、袋状包装袋などを形成する際に熱接着層として機能させるためにヒートシール性を有するものが好ましく、熱シール、高周波シールなどが可能な材料が使用される。例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリプロピレン、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸塩共重合体、エチレン−アクリレート共重合体などが挙げられ、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合フィルム、無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）が特に好ましく用いられる。
【００３３】
更に、内容物の長期保存の目的で、ガスバリヤ層を用いても良く、特に限定されないが、ポリビニルアルコール、ポリエチレン−酢酸ビニルの部分鹸化物、ポリビニリデンクロリド、ポリアクリロニトリル共重合体などの層を有していてもよい。
フィルム積層体は、さらに印刷層を有していてもよい。印刷層は、第１及び第２のフィルムのホットメルト接着剤層側の面又はもう一方の面のいずれでもよいが、意匠性や安全性から、印刷面が接着剤層側の面に印刷したものが好ましい。また、第１及び第２のフィルムは、インキ等の密着性を向上する等の目的で、コロナ処理を行ってもよい。
【００３４】
本発明のフィルム積層体は、ホットメルト接着剤を加熱溶融し、グラビアコーター、ロールコーター、ダイコーター、スリットコーターを用いて、ＯＰＰフィルム等の第１のフィルム基材上に塗布し、直ちにヒートシール可能なＣＰＰフィルム等の第２のフィルム基材と貼り合せ、加圧ロールにて圧着して作製することが好ましいが、ＣＰＰフィルム等の第２のフィルムに塗布した後に、直ちにＯＰＰフィル等の第１のフィルムと貼り合せて、加圧ロールにて圧着して作成してもよい。アルミニウム、珪素酸化物やアルミナ等の無機酸化物の蒸着は、第１、第２フィルムのどちらでもよい。また、ホットメルト接着剤を一度、シリコンロール等の転写可能なロールに塗布してから、プロピレンフィルムに転写して貼り合せを行ってもよい。
【００３５】
フィルム積層体におけるホットメルト接着剤の厚みは、好ましくは５μｍ以下であり、柔軟性の観点から、より好ましくは４μｍ以下である。また、ホットメルト接着剤の塗布量は、好ましくは５ｇ／ｍ２未満であり、柔軟性の観点から、より好ましくは４ｇ／ｍ２以下である。本発明のフィルム積層体は、ヒートシールなどにより、食品、医療品及び化粧品等を包装することができる。
【実施例】
【００３６】
以下、本発明を実施例により具体的にかつ詳細に説明するが、これら実施例は本発明の一態様に過ぎず、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。
なお、例中、「部」及び「％」は「質量部」及び「質量％」を表す。
【００３７】
＜ホットメルト接着剤の製造＞
［実施例１〜１２、比較例１〜４］
攪拌機を備えたニーダーに、表１に示した部数で、ポリマー(共重合体)、粘着付与樹脂等を添加し、１８０℃で３時間撹拌することでホットメルト接着剤を製造した。
【００３８】
＜ホットメルト接着剤の評価＞
［フィルム積層体の製造］
実施例及び比較例で得られたホットメルト接着剤を、１３０℃に加熱したグラビアコーターを用いて二軸延伸ポリプロピレンフィルム（ＯＰＰ）に約４ｇ／ｍ２塗布し、その後直ぐにアルミニウム蒸着した無延伸ポリプロピレンフィルム（ＶＭ−ＣＰＰ）のアルミニウム面と合わせ、ロール圧２．５ｋｇｆで貼り合せ圧着し、ＯＰＰ／ＶＭ−ＣＰＰ構成の複合フィルム（１）を作製した。
【００３９】
［ラミネート接着強度の測定］
フィルム積層体を１５ｍｍ×１００ｍｍの大きさに断裁し、二軸延伸ポリプロピレンとアルミ蒸着した無延伸ポリプロピレンの接着部分の一部分を加熱して剥がし、２３℃雰囲気下でＴ字型になるように引張試験機にセットし、速度２００ｍｍ／分でＴ字方向に引き剥がし、そのラミネート接着強度を測定した。○、△を実用可能と判断した。
○（良）  ：１．２Ｎ／１５ｍｍ以上
△（可）  ：０．５Ｎ／１５ｍｍ以上、１．２Ｎ／１５ｍｍ未満
×（不良）：０．５Ｎ／１５ｍｍ未満
【００４０】
【表１】
2020176234.tif 000002
【００４１】
以下に、表１中の略称を示す。
ポリマー１：非対称スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量２４％、ＭＦＲ：１７ｇ／１０ｍｉｎ)
ポリマー２：非対称スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量３０％、ＭＦＲ：１５ｇ／１０ｍｉｎ)
ポリマー３：非対称スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量４８％、ＭＦＲ：１４ｇ／１０ｍｉｎ)
ポリマー４：対称スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量１５％、ＭＦＲ：７ｇ／１０ｍｉｎ)
【００４２】
ポリマー５：対称スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量１７％、ＭＦＲ：３３ｇ／１０ｍｉｎ)
ポリマー６：対称スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量２５％、ＭＦＲ：１２ｇ／１０ｍｉｎ)
ポリマー７：対称スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量４０％、ＭＦＲ：３ｇ／１０ｍｉｎ)
ポリマー８：対称スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量２１％、ＭＦＲ：１３ｇ／１０ｍｉｎ)
ポリマー９：対称スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体
(スチレン含有量３０％、ＭＦＲ：５ｇ／１０ｍｉｎ)
【００４３】
なお、ＭＦＲ（メルトフローレイト）とは、溶融状態にある樹脂の流動性を示す尺度の一つであり、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠して２００℃、５ｋｇの条件で測定したものである。
【００４４】
粘着付与樹脂１：部分水添した脂環族炭化水素樹脂（軟化点１３５℃）
粘着付与樹脂２：水添した脂環族炭化水素樹脂（軟化点１００℃）
粘着付与樹脂３：水添した脂環族炭化水素樹脂（軟化点１４０℃）
粘着付与樹脂４：水添ロジン（軟化点８０℃）
粘着付与樹脂５：テルペンフェノール樹脂（軟化点１５０℃）
粘着付与樹脂６：スチレン系共重合体（軟化点１５３℃）
粘着付与樹脂７：α-メチルスチレン樹脂（軟化点１４０℃）
【００４５】
なお、軟化点とは、ＪＩＳ Ｋ ６８６３に規定される方法により求められる温度である。すなわち、規定の環に粘着付与樹脂を充填し、熱媒体中に入れて水平に保持し、粘着付与樹脂の中央に規定の球を置き、一定の割合で熱媒体の温度を上昇させたとき、粘着付与樹脂の軟化により球が沈み、環台の底板に触れたときの温度である。
【００４６】
炭化水素系可塑剤：オレフィンプロセスオイル
酸化防止剤：ヒンダードフェノール系酸化防止剤
【００４７】
表１の結果から、非対称スチレン系ブロック共重合体（Ａ１）及び粘着付与樹脂（Ｂ）を含む、本願発明のラミネート用ホットメルト接着剤は、ポリプロピレンフィルム、及びアルミニウム蒸着フィルムの蒸着面に対して十分なラミネート強度を有することが示された。