(57)【要約】【課題】  本発明は、べたつきのない軽くなめらかな使用感を有し、ツヤ感があり、負担感を伴わずに塗布後の化粧膜がぷっくり感のある油性化粧料の開発を課題とするものである。【解決手段】  次の成分（Ａ）〜（Ｃ）；（Ａ）分子中に水酸基を２つ以上含む油剤（Ｂ）炭素数１８以上のα−オレフィンとビニルピロリドンとの共重合体（Ｃ）デキストリン脂肪酸エステルを含有し、成分（Ａ）及び（Ｂ）の含有質量割合（Ａ）／（Ｂ）が１〜２０である油性化粧料。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の成分（Ａ）〜（Ｃ）；
（Ａ）分子中に水酸基を２つ以上含む油剤
（Ｂ）炭素数１８以上のα−オレフィンとビニルピロリドンとの共重合体
（Ｃ）デキストリン脂肪酸エステル
を含有し、成分（Ａ）及び（Ｂ）の含有質量割合（Ａ）／（Ｂ）が１〜２０である油性化粧料。
【請求項２】
前記成分（Ｂ）の含有量が化粧料全量中３〜２０質量％である請求項１に記載の油性化粧料。
【請求項３】
さらに成分（Ｄ）炭素数１６以下のα−オレフィンとビニルピロリドンとの共重合体を含有する請求項１または２に記載の油性化粧料。
【請求項４】
前記成分（Ｄ）が（ビニルピロリドン／ヘキサデセン）コポリマーである請求項３に記載の油性化粧料。
【請求項５】
前記成分（Ａ）が重合度３〜２０のポリグリセリン脂肪酸エステルである請求項１〜４のいずれか１項に記載の油性化粧料。
【請求項６】
前記成分（Ｂ）が（ＶＰ／エイコセン）コポリマーまたはトリコンタニルＰＶＰである請求項１〜５のいずれか１項に記載の油性化粧料。
【請求項７】
前記成分（Ｃ）がパルミチン酸デキストリン及び／または（パルミチン酸／オクタン酸）デキストリンである請求項１〜６のいずれか１項に記載の油性化粧料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、油性化粧料に関し、特に、べたつきのない軽くなめらかな使用感を有し、ツヤ感があり、負担感を伴わずに化粧膜がぷっくり感のある化粧料に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
口紅、チークやアイシャドウ等のメイク製品は、唇や頬、瞼といった塗布部に色味を付与し、顔の印象を華やかに仕上げるアイテムである。これらは、色の鮮やかさや化粧持ちの点から油性化粧料で提供されることが多い。発色やツヤ感、使用感に加えて、最近では化粧持ち機能がとても需要の高い機能となっている。その機能を発揮するために、様々な素材の組み合わせが検討されている。例えば、特定の物性の硬化ヒマシ油とダイマー酸とのオリゴマー、マイクロクリスタリンワックス、ポリエチレンワックス及び／またはセレシン、水酸基を少なくとも１個有するヒドロキシ化合物及びＩＯＢ値が０．１〜０．４である液状エステル油を組み合わせて塗布時ののびやつや、しっとり感等に優れる技術（特許文献１参照）や、フェニル基を含むシリコーンレジンと（ビニルピロリドン／アルフェオレフィン）コポリマーを一定の比率で含有することでツヤ感や化粧持ちを上げる技術（特許文献２参照）等が挙げられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００９−１８５０７０号公報
【特許文献２】特開２０１６−１１７７０１号公報
【０００４】
しかしながら、特許文献１の技術では、膜ができる際の負担感が大きく、ツヤ感もそこまで上がらず、化粧膜のぷっくり感が得られないなど満足のいくものが得られなかった。また、特許文献２の技術においては、使用感が重くなりやすく、負担感を伴い、ぷっくり感も十分でないなど、満足のいくものが得られなかった。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
そこで本発明は、べたつきのない軽くなめらかな使用感を有し、ツヤ感があり、負担感を伴わずに塗布後の化粧膜がぷっくり感のある油性化粧料の開発を課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
かかる実情において、本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、油性化粧料において、分子中に水酸基を２つ以上含む油剤と炭素数１８以上のα−オレフィンとビニルピロリドンとの共重合体とを組み合わせることでゲル化し、デキストリン脂肪酸エステルと組み合わせることで、なめらかな伸び広がり、べたつきのなさ、ツヤ感やぷっくり感を付与することができることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明は以下を含むものである。
［１］
次の成分（Ａ）〜（Ｃ）；
（Ａ）分子中に水酸基を２つ以上含む油剤
（Ｂ）炭素数１８以上のα−オレフィンとビニルピロリドンとの共重合体
（Ｃ）デキストリン脂肪酸エステル
を含有し、成分（Ａ）及び（Ｂ）の含有質量割合（Ａ）／（Ｂ）が１〜２０である油性化粧料。
［２］
前記成分（Ｂ）の含有量が化粧料全量中３〜２０質量％である［１］に記載の前記油性化粧料。
［３］
さらに成分（Ｄ）炭素数１６以下のα−オレフィンとビニルピロリドンとの共重合体を含有する［１］または［２］に記載の前記油性化粧料。
［４］
前記成分（Ｄ）が（ビニルピロリドン／ヘキサデセン）コポリマーである［３］に記載の前記油性化粧料。
［５］
前記成分（Ａ）が重合度３〜２０のポリグリセリン脂肪酸エステルである［１］〜［４］のいずれかに記載の前記油性化粧料。
［６］
前記成分（Ｂ）が（ＶＰ／エイコセン）コポリマーまたはトリコンタニルＰＶＰである［１］〜［５］のいずれかに記載の前記油性化粧料。
［７］
前記成分（Ｃ）がパルミチン酸デキストリン及び／または（パルミチン酸／オクタン酸）デキストリンである［１］〜［６］のいずれかに記載の前記油性化粧料。
【発明の効果】
【０００８】
本発明により、べたつきのない軽くなめらかな伸び広がりを有し、ツヤ感があり、負担感を伴わずに塗布後の化粧膜がぷっくり感のある油性化粧料を提供できる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明について詳細に説明する。なお、本明細書において、「〜」はその前後の数値を含む範囲を意味し、特に記載がない場合の「％」は「質量％」を指すものとする。
【００１０】
本発明における成分（Ａ）分子中に水酸基を２つ以上含む油剤は、通常化粧料に用いられるものであれば特に限定さない。そのような化合物としては、例えば、脂肪酸、アミノ酸等の酸と、グリセリンまたはそのポリマー、ペンタエリスリトールまたはそのポリマー、ショ糖またはそのポリマー等とのエステルが挙げられ、最終生成物として分子中に２つ以上の水酸基を構造中に残すことを特徴とするものである。本発明における成分（Ａ）の水酸基は、分子中に２つ以上存在していれば、その位置や水酸基の数は特に限定されない。例えば、エステルの場合、アルコールに水酸基を２つ以上有していても良く、脂肪酸に水酸基を２つ以上有していても良いが、アルコールに水酸基を２つ以上有しているものが好ましい。本発明において、分子中の水酸基数は２つ以上であれば特に限定されないが、他の成分と組み合わせた際の親和性の点から２〜１０が好ましく、２〜７がより好ましく、２〜３が特に好ましい。具体的には、デカイソステアリン酸デカグリセリル（水酸基２つ）、ノナイソステアリン酸デカグリセリル（水酸基３つ）、デカエチルヘキサン酸デカグリセリル（水酸基２つ）、ペンタイソステアリン酸デカグリセリル（水酸基７つ）、イソステアリン酸ジグリセリル（水酸基３つ）、ジイソステアリン酸ジグリセリル（水酸基２つ）等が挙げられる、それらの１種又は２種以上を用いることができる。この中でも、成分（Ａ）を重合度３〜２０のポリグリセリン脂肪酸エステルとすることで、ツヤ感、ぷっくり感により優れる為より好ましい。
【００１１】
成分（Ａ）の含有量は、特に限定されないが、５〜５０％が好ましく、更に好ましくは８〜４０％である。この範囲であれば、負担感のなさ、なめらかな伸び広がり、ぷっくり感により優れる為より好ましい。
【００１２】
本発明における成分（Ｂ）炭素数１８以上のα−オレフィンとビニルピロリドンの共重合体は、通常化粧料に用いられるものであれば特に限定されず、例えば、炭素数１８以上のα−オレフィンとしては、１−オクタデセン、１−エイコセン、１−ドコセン、１−テトラコセン、１−トリコンテン等が挙げられ、ビニルピロリドンと共重合したものを使用できる。成分（Ｂ）のα−オレフィンは、炭素数は２０〜３０であることが好ましく１−エイコセン、１−トリコンテンを用いた（ＶＰ／エイコセン）コポリマーまたはトリコンタニルＰＶＰがツヤ感、ぷっくり感、負担感のなさの点で好ましく、（ＶＰ／エイコセン）コポリマーがより好ましい。
【００１３】
成分（Ｂ）の含有量は、特に限定されないが３〜２０％が好ましく、更に好ましくは５〜１５％である。この範囲であれば、ツヤ感、ぷっくり感、負担感のなさにより優れる為より好ましい。
【００１４】
本発明の油性化粧料では、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の含有質量割合が（Ａ）／（Ｂ）が１〜２０である。成分（Ａ）と成分（Ｂ）の比率がこの範囲であると、負担感のなさにより優れる為より好ましい。
【００１５】
本発明における成分（Ｃ）デキストリン脂肪酸エステルは、デキストリンと脂肪酸のエステルである。本発明における成分（Ｃ）に用いられる脂肪酸は、特に限定されないが、炭素数８〜２２の脂肪酸が好ましく、炭素数８〜１８の直鎖または分岐鎖の飽和脂肪酸がより好ましい。このような脂肪酸として具体的にはエチルヘキサン酸、カプリル酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、イソステアリン酸、ベヘン酸等を例示することができる。成分（Ｃ）にはこれら脂肪酸の１種単独または２種以上の組み合わせと、上記多糖とのエステル化物が利用可能であるが、とりわけ構成脂肪酸の少なくとも一部にミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、イソステアリン酸等の炭素数１４以上の脂肪酸を含有するものが好ましい。本発明における成分（Ｃ）は、具体的には、パルミチン酸デキストリン、ミリスチン酸デキストリン、（パルミチン酸／オクタン酸）デキストリン、イソステアリン酸デキストリン等のデキストリン脂肪酸エステル等が挙げられ、何れも利用可能であるが、べたつきのなさ、ぷっくり感においてとりわけ優れた効果を発揮することから、パルミチン酸デキストリン及び／または（パルミチン酸／オクタン酸）デキストリンが特に好ましい。成分（Ｃ）としては、例えばレオパールＫＬ２、レオパールＴＬ２、レオパールＭＫＬ２、レオパールＴＴ２、ユニフィルマＨＶＹ（何れも千葉製粉社製）等の市販品を用いることができる。
【００１６】
成分（Ｃ）の含有量は、特に限定されないが１〜１０％が好ましく、５〜８％がより好ましい。この範囲であれば、なめらかな伸び広がり、べたつきのなさ、ぷっくり感、負担感のなさにより優れる為より好ましい。
【００１７】
さらに、本発明には成分（Ｄ）炭素数１６以下のα−オレフィンとビニルピロリドンとの共重合体を含有することができる。本発明において、成分（Ｄ）を含有することで、ツヤ感や負担感のなさ、ぷっくり感の点において好ましい。炭素数１６以下のα−オレフィンとしては、１−ヘキサデセンや、１−テトラデセン、１−ドデセンなどが挙げられ、ビニルピロリドンと共重合したものを使用できる。成分（Ｄ）のα−オレフィンは、炭素数１０〜１６が好ましく、１−ヘキサデセンとビニルピロリドンの共重合体である（ビニルピロリドン／ヘキサデセン）コポリマーがぷっくり感により優れる為より好ましい。
【００１８】
成分（Ｄ）の含有量は、特に限定されないが、３〜２０％が好ましく、５〜１５％より好ましい。この範囲であれば、ぷっくり感、負担感のなさにより優れる為より好ましい。
【００１９】
本発明の油性化粧料は、上記の成分（Ａ）〜（Ｄ）の他に、通常化粧料に使用される成分、成分（Ａ）〜（Ｄ）以外の油性成分、粉体、界面活性剤、繊維、水性成分、紫外線吸収剤、褪色防止剤、酸化防止剤、消泡剤、美容成分、防腐剤、香料等を本発明の効果を妨げない範囲で含有することができる。
【００２０】
本発明の油性化粧料は、通常公知の製法で得ることができる。以下に製造方法の例を示すが、これに限定されるものではない。例えば、成分（Ａ）〜（Ｄ）を９０℃に加熱溶解し、その他の成分を添加し、容器に充填、必要に応じて成型を経て得ることができる。
【００２１】
本発明の油性化粧料は、特に限定されず、口紅、リップグロス、口紅ベースコート、口紅オーバーコート、チーク、アイカラー等が挙げられるが、特にリップグロス、口紅オーバーコートであることが好ましい。
【００２２】
本発明の油性化粧料は、油剤を主成分とする油性、外層を油剤の連続相とする油中水型に適用されうるが、油剤や油溶性化合物である油性成分を連続相とする、水の含有量が１％以下である、もしくは実質的に水を含まない油性が好ましい。性状としては、特に限定されないが、液状、半固形状、固形状等が挙げられ、液状または半固形状であることが好ましく、さらにはチューブ容器や塗布体付のアプリケータ容器等の容器に充填されてなる液状であることが最も好ましい。
【実施例】
【００２３】
以下に実施例を挙げて、本発明を更に詳細に説明する。尚、これらは本発明を何ら限定するものではない。
【００２４】
［油剤ゲルの調整］
表１に示す組成の組成物をそれぞれ１００℃に加熱溶融してジャー容器に流し込み得られたゲルについて、以下に示す方法により、ゲル強度を測定した。その結果も併せて表１に示す。
【００２５】
【表１】
2020164425.tif 000002
＊１：ＡＮＴＡＲＯＮ  Ｖ−２２０（Ａｓｈｌａｎｄ社製）
＊２：ＫＥＨ−１０１０（坂本薬品工業社製）
＊３：Ｓフェイス  ＩＳ−１００５Ｐ（坂本薬品工業社製）
＊４：コスモール４３Ｖ（日清オイリオグループ社製）
＊５：Ｌｉｐｏｎａｔｅ  ＴＤＴＭ（Ｖａｎｔａｇｅ  Ｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社製）
＊６：Ｔ．Ｉ．Ｏ（日清オイリオグループ社製）
【００２６】
（評価方法）
ゲル強度について、各試料を２５℃１時間静置後、ＦＵＤＯＨ社製レオメーターを用いて、１０ｍｍのブランジャーを使い、６ｃｍ／ｍｉｎで２ｍｍの距離を針入した際のゲル強度を測定した。本発明においては、０．５Ｎ以上のものを用いると、ぷっくり感により優れる為より好ましい。
【００２７】
実施例１（本発明品１〜１９）及び比較例（比較品１〜７）：油性リキッドルージュ
表２及び表３に示す組成の油性リップグロスを下記の製造方法により製造して得られた油性リップグロスについて、以下に示す方法により、（ａ）負担感のなさ、（ｂ）ツヤ感、（ｃ）ぷっくり感、（ｄ）なめらかな伸び広がり、（ｅ）べたつきのなさについて評価した。この結果も併せて表２及び表３に示す。
【００２８】
【表２】
2020164425.tif 000003
【００２９】
【表３】
2020164425.tif 000004
＊７：ＡＮＴＡＲＯＮ  ＷＰ−６６０（Ａｓｈｌａｎｄ社製）
＊８：ＡＮＴＡＲＯＮ  Ｖ−２１６（Ａｓｈｌａｎｄ社製）
＊９：ユニフィルマ  ＨＶＹ（千葉製粉社製）
＊１０：ＫＦ−９６Ａ−１００ｃｓ（信越化学工業社製）
【００３０】
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（１４）を８０℃〜９０℃にて加熱溶解する。
Ｂ：Ａに成分（１５）〜（２２）を加えて、室温で均一に混合する。
Ｃ：Ｂを脱泡後、直接流し込み、油性リキッドルージュを得た。
【００３１】
（評価方法）
下記評価項目（ａ）〜（ｅ）の項目について、各試料について専門パネル２０名による使用テストを行った。パネル各人が各試料を口唇に塗布し、（ａ）については化粧膜の収縮感がなく、化粧膜の負担感を感じないかどうかを、（ｂ）については化粧膜にツヤがあるように感じるかを、（ｃ）については化粧膜に厚みが感じられ、ぷっくりした印象となるかを、（ｄ）については塗布時になめらかに伸び広がるかどうかを、（ｅ）塗布時にべたつきを感じないかを下記絶対評価基準にて評点をつけ、パネル全員の評点合計を算出し、下記階判定基準により判定した。
【００３２】
＜評価項目＞
（ａ）負担感のなさ
（ｂ）ツヤ感
（ｃ）ぷっくり感
（ｄ）なめらかな伸び広がり
（ｅ）べたつきのなさ
＜絶対評価基準＞
（評点）：（評価）
４点：非常によい
３点：よい
２点：やや悪い
１点：悪い
＜判定基準＞
（判定）：（評点の合計）
◎    ：６５点以上
〇    ：５０点以上６４点以下
△    ：３５点以上４９点以下
×    ：３４点以下
【００３３】
表２および表３から明らかなごとく、本発明の実施例１（本発明品１〜１９）は、負担感のなさ、ツヤ感、ぷっくり感、なめらかな伸び広がり、べたつきのなさ、すべての評価項目において優れた良好なものであった。一方、成分（Ａ）を含有しない比較例１では、ぷっくり感、ツヤ感、べたつきのなさが得られずに効果が不十分であった。成分（Ａ）を含有せず、分子中の水酸基数が２つであるトリイソステアリン酸ポリグリセリル−２を用いた比較例２では、ぷっくり感、ツヤ感に満足のいくものが得られなかった。成分（Ｂ）を含有しない比較例３、４では、ぷっくり感、負担感のなさ、ツヤ感が得られずに効果が不十分であった。成分（Ａ）及び（Ｂ）の含有質量割合が０．９である比較例５では、なめらかな伸び広がり、ツヤ感、ぷっくり感が十分でなかった。成分（Ａ）及び（Ｂ）の含有質量割合が２６．６７である比較例６では、ぷっくり感に十分満足いくものが得られなかった。成分（Ｃ）を含有しない比較例７では、べたつきのなさ、ぷっくり感に充分満足のいくものが得られなかった。
【００３４】
実施例２：油性リップグロス
（成分）                                            （％）
１．デカ２−エチルヘキサン酸デカグリセリル  ＊２    ２０
２．（ＶＰ／エイコセン）コポリマー  ＊１              １
３．パルミチン酸デキストリン                          ５
４．（パルミチン酸／オクタン酸）デキストリン          ４
５．（ヘキサデセン／ＶＰ）コポリマー  ＊８          １０
６．ジメチルシリル化シリカ                            ０．５
７．トリイソステアリン酸ジグリセリル                残量
８．ポリブテン  ＊１１                              １０
９．重質流動イソパラフィン  ＊１２                  １３
１０．トコフェロール                                  ０．０１
１１．ポリシリコーン−１５                            ０．５
１２．赤色２０２号                                    ０．０２
１３．黄色４号                                        ０．００５
１４．酸化チタン                                      ０．０５
１５．黒色酸化鉄                                      ０．００１
１６．赤色２１８号                                    ０．０４
１７．（ＰＥＴ／ポリメタクリル酸メチル）ラミネート    １
１８．アルミニウム末                                  ０．５
１９．オリーブ油                                      ０．００１
２０．ツバキ油                                        ０．００１
２１．シア脂                                          ０．０１
２２．コメヌカ油                                      ０．００１
２３．ラベンダー油                                    ０．００１
２４．ブドウポリフェノール                            ０．００１
２５．香料                                            ０．０２
＊１１：日石ポリブテンＨＶ−１９００（ＪＸ日鉱日石エネルギー社製）
＊１２：パールリーム４６
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（１１）を８０℃〜９０℃にて加熱溶解する。
Ｂ：Ａに成分（１２）〜（１６）を加えて、ビーズミルにて均一に混合する。
Ｃ：Ｂに成分（１７）〜（２５）を加えて、均一の混合する。
Ｄ：Ｃを脱泡後、９０℃に加熱してチューブ容器に直接流し込み、放冷して油性リップグロスを得た。
実施例２の油性リップグロスは、負担感のなさ、ツヤ感、ぷっくり感、なめらかな伸び広がり、べたつきのなさのすべての点で満足のいくものであった。
【００３５】
実施例３：油性流し込みアイカラー
（成分）                                                    （％）
１．（パルミチン酸／ヘキシルデカン酸）デキストリン  ＊１３    ６
２．ノナイソステアリン酸デカグリセリル  ＊１４              ２５
３．テトラエチルヘキサン酸ペンタエリスリチル                残量
４．トリメリト酸トリトリデシル                                ５
５．（ＶＰ／エイコサン）コポリマー                            ５
６．ジメチコン（２５℃動粘度２ＣＳ）                        １０
７．（ジメチコン／ビニルジメチコン）クロスポリマー            １
８．ホウケイ酸（Ｃａ／Ａｌ）                                １０
９．パーフルオロヘキシルエチルトリエトキシシラン３％処理
酸化チタン被覆ホウケイ酸（Ｃａ／Ａｌ）      １５
１０．ジメチルシリル化シリカ                                  ２
１１．ジプロピレングリコール                                  ０．５
１２．１，２−ペンタンジオール                                ０．１
１３．酢酸トコフェロール                                      ０．０２
１４．ヒアルロン酸                                            ０．０１
１５．コラーゲン                                              ０．０１
１６．センチフォリアバラ花エキス                              ０．０５
＊１３：レオパールＷＸ（千葉製粉社製）
＊１４：Ｓフェイス  ＩＳ−１００９Ｐ（阪本薬品工業社製）
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（５）を８０〜９０℃にて加熱溶解する。
Ｂ：Ａに成分（６）、（７）、（１０）〜（１６）を加えて、ロールミルにて均一の混合する。
Ｃ：Ｂに成分（８）、（９）を加えて、均一に混合する。
Ｄ：Ｃを９０℃で溶解し、皿に直接流し込み、油性流し込みアイカラーを得た。
実施例３の油性流し込みアイカラーは、なめらかな伸び広がり、べたつきのなさ、ツヤ感、ぷっくり感（その効果による目元の立体感）のすべての点で満足のいくものであった。
【００３６】
実施例４：油性リップバーム
（成分）                                      （％）
１．パルミチン酸デキストリン                    ９
２．２−エチルヘキサン酸セチル                １５
３．重質流動イソパラフィン                    残量
４．リンゴ酸ジイソステアリル                  １３
５．トリオレイン酸ペンタグリセリル            １５
６．デカイソステアリン酸デカポリグリセリル    １５
７．イソステアリン酸デキストリン                ２
８．（ＶＰ／エイコセン）コポリマー            １０
９．メトキシケイヒ酸エチルヘキシル              ７．５
１０．ジメチコン（２５℃動粘度２０ＣＳ）        ０．５
１１．１，３−ブチレングリコール                ０．３
１２．ジブチルヒドロキシトルエン                ０．０１
１３．無水ケイ酸                                ２
１４．ベンガラ                                  ０．０１
１５．油溶性ローズマリーエキス                  ０．０１
１６．アボカド油                                ０．０１
１７．アルガンオイル                            ０．０１
１８．香料                                      ０．１
（製造方法）
Ａ：成分（１）〜（１０）を８０℃〜９０℃にて加熱溶解する。
Ｂ：Ａに成分（１１）〜（１７）を加えてロールミルにて均一に混合する。
Ｃ：Ｂを９０〜９５℃で容器に直接流し込み、リップバームを得た。
実施例４のリップバームはなめらかな伸び広がり、ツヤ感、負担感のなさ、べたつきのなさ、仕上がりのぷっくり感のすべての点で満足のいくものであった。