(57)【要約】  本発明は、多数本の中空糸膜から成る糸束と、糸束を収容し且つ側面に複数のノズルを有する筒状ケースと、筒状ケース内の糸束の両端部において、中空糸膜の外面同士及び当該外面と筒状ケースの内面との隙間を封止した一対の固定部と、を備え、筒状ケース内における中空糸膜外側の流路断面積Ｓ１に対するノズルの流路断面積Ｓ２の比（Ｓ２／Ｓ１）が、０．１５以上０．６０以下である中空糸膜モジュールを提供する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
多数本の中空糸膜から成る糸束と、
前記糸束を収容し且つ側面に複数のノズルを有する筒状ケースと、
前記筒状ケース内の前記糸束の両端部において、前記中空糸膜の外面同士及び当該外面と前記筒状ケースの内面との隙間を封止した一対の固定部と、
を備え、
前記筒状ケース内における中空糸膜外側の流路断面積Ｓ１に対する前記ノズルの流路断面積Ｓ２の比（Ｓ２／Ｓ１）が、０．１５以上０．６０以下である中空糸膜モジュール。
【請求項２】
複数のノズル各々の流路断面積が、互いに実質的に同じである、請求項１に記載の中空糸膜モジュール。
【請求項３】
前記糸束は、多数本の中空糸膜を束ねて形成された小束を前記筒状ケース内に複数並行に充填したものであり、少なくとも前記固定部の界面位置に、他の部分と比較して前記中空糸膜の充填密度が低い部分を有する、請求項１又は２に記載の中空糸膜モジュール。
【請求項４】
モジュールの一端が前記固定部によって封止され、前記糸束の両端部をそれぞれ囲繞するように延在する一対の整流筒を更に備え、
前記一対の整流筒は前記固定部から隔離した位置に、前記整流筒内側の水が前記ノズルに流通し得る開口をそれぞれ有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の中空糸膜モジュール。
【請求項５】
前記一対の整流筒のうち少なくとも一方は、前記固定部から離隔した位置に、当該整流筒の外面から内面にかけて貫通する複数の貫通穴をそれぞれ有している、請求項４に記載の中空糸膜モジュール。
【請求項６】
前記整流筒は、前記貫通穴が存在する領域の全体を、前記固定部に近い側の第１の領域と前記固定部から遠い側の第２の領域とに二等分した場合に、前記第２の領域における前記貫通穴による開口率が、前記第１の領域における前記貫通穴による開口率よりも高い、請求項５に記載の中空糸膜モジュール。
【請求項７】
２５℃におけるろ過部容積基準のモジュール透水性能が、１０００〜３０００ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の中空糸膜モジュール。
【請求項８】
２５℃における１モジュール当たりの透水量が、２０〜４０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａである、請求項７に記載の中空糸膜モジュール。
【請求項９】
多数本の中空糸膜から成る糸束と、
前記糸束を収容し且つ側面に複数のノズルを有する筒状ケースと、
前記筒状ケース内の前記糸束の両端部において、前記中空糸膜の外面同士及び当該外面と前記筒状ケースの内面との隙間を封止した一対の固定部と、
を備え、
前記筒状ケース内における中空糸膜外側の流路断面積Ｓ１に対する前記ノズルの流路断面積Ｓ２の比（Ｓ２／Ｓ１）が、０．１５以上０．６０以下である中空糸膜モジュールを用いてろ過を行うに際して、
被処理水を前記中空糸膜モジュールの片側端部から前記中空糸膜の中空部へと供給し、
前記中空糸膜の外側に流出したろ過水を、前記筒状ケースの両端の前記ノズルから、該ノズルに接続された配管を通じて流出させて採取する、ろ過方法。
【請求項１０】
前記両端のノズルから流出させたろ過水を、前記片側端部に近い側のノズルよりも遠い側のノズルに近い位置にて合流させて採取する、請求項９に記載のろ過方法。
【請求項１１】
前記両端のノズル各々の流路断面積が、互いに実質的に同じである、請求項９又は１０に記載のろ過方法。
【請求項１２】
前記配管が、前記ノズルの内径に対して０．８０〜１．２０倍の内径を有する、請求項９〜１１のいずれか一項に記載のろ過方法。
【請求項１３】
前記糸束は、多数本の中空糸膜を束ねて形成された小束を前記筒状ケース内に複数並行に充填したものであり、少なくとも前記固定部の界面位置に、他の部分と比較して前記中空糸膜の充填密度が低い部分を有する、請求項９〜１２のいずれか一項に記載のろ過方法。
【請求項１４】
モジュールの一端が前記固定部によって封止され、前記糸束の両端部をそれぞれ囲繞するように延在する一対の整流筒を更に備え、
前記一対の整流筒は前記固定部から隔離した位置に、前記整流筒内側の水が前記ノズルに流通し得る開口をそれぞれ有する、請求項９〜１３のいずれか一項に記載のろ過方法。
【請求項１５】
前記一対の整流筒のうち少なくとも一方は、前記固定部から離隔した位置に、当該整流筒の外面から内面にかけて貫通する複数の貫通穴をそれぞれ有している、請求項１４に記載のろ過方法。
【請求項１６】
前記整流筒は、前記貫通穴が存在する領域の全体を、前記固定部に近い側の第１の領域と前記固定部から遠い側の第２の領域とに二等分した場合に、前記第２の領域における前記貫通穴による開口率が、前記第１の領域における前記貫通穴による開口率よりも高い、請求項１５に記載のろ過方法。
【請求項１７】
２５℃におけるろ過部容積基準のモジュール透水性能が、１０００〜３０００ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３である、請求項９〜１６のいずれか一項に記載のろ過方法。
【請求項１８】
２５℃における１モジュール当たりの透水量が、２０〜４０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａである、請求項１７に記載のろ過方法。
【請求項１９】
少なくとも紫外線照射手段とイオン交換処理手段と、限外膜ろ過処理手段と、を含む超純水製造システムにおいて、
前記限外膜ろ過処理手段は、請求項１〜８のいずれか一項に記載の中空糸膜モジュールである、超純水製造システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、河川水や地下水等の比較的清澄な原水又は超純水を対象として除濁、除菌を行うためのろ過用モジュール、並びに、これを用いたろ過方法及び超純水製造システムに関する。本発明は、特に、超純水製造ラインにおける保安用フィルターとして好適な中空糸膜モジュール及びこれを用いたろ過方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体や表示素子等の電子・電気部品の製造で用いられる超純水を製造するラインにおいては、精密ろ過膜やイオン交換樹脂、逆浸透ろ過膜を用いて製造した超純水をユースポイントに供給する直前に精密ろ過膜又は限外ろ過膜を用いてろ過している。この精密ろ過膜又は限外ろ過膜は、保安用フィルターとしての機能を担っている。この用途のろ過膜モジュールとしては、中空糸膜の外側に原水を供給し、両端からろ過水を採水する外圧式両端集水型ろ過膜モジュールが主に使用されている（非特許文献１を参照）。【０００３】
上記モジュールの使用形態としては、図６に示すように、中空糸モジュール５０の一端側のノズル５２ｂから原水を導入し、中空糸膜の外表面に沿って中空糸モジュール５０の他端側のノズル５２ａへ流通させながら濃縮水を配管Ｌ７から流出させると共に、中空糸膜を浸透して中空糸膜内に透過したろ過水を配管接続キャップ５６ａ、５６ｂからそれぞれ取り出すろ過装置２００を構成する。そして、該キャップ５６ａに接続された配管Ｌ６ａは、キャップ６ｂに接続された配管Ｌ６ｂと連結されており、キャップ５６ａから取り出されたろ過水は上記配管Ｌ６ａを、キャップ５６ｂから取り出されたろ過水は上記配管Ｌ６ｂをそれぞれ流れ、上記連結された点において合流してユースポイントに供給される。【０００４】
上記の両端集水型モジュールによってろ過水を集水する際には、モジュール内の供給水の流路が狭いので供給側（前記ノズル５２ｂ側）と濃縮側（前記ノズル５２ａ側）との間の圧力差が大きくなっている。そのため、供給側（前記キャップ５６ｂ側）の透過水量が濃縮側（前記キャップ５６ａ側）の透過水量よりも多くなる。このことから、透過水量が少ない濃縮側の流路に生菌が繁殖し易くなるという問題があった。また、配管内やモジュール内を除菌するために行う殺菌洗浄においては、流量が少ない側の流路内の殺菌処理操作が長引く問題や、殺菌処理操作後の立ち上げに長時間を要する等の問題があった。【０００５】
このような問題を解決する方法として、一端側のろ過水配管（前記Ｌ６ｂ）に流量制御手段を設けて供給側と濃縮側との透過水量をほぼ同じにする方法が提案されている（特許文献１を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平０６−３１９９５９号公報
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】伊藤、小川「超純水製造プロセスにおける膜分離技術」、クリーンテクノロジー、日本工業出版、１９９８年１０月、第８巻、第１０号、ｐ．２２−２５
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、上記の方法においてオリフィスやバルブ等の流量制御手段を設ける場合には、モジュールを設置する際に予め流量を測定して絞り度を調整する必要があり、そのために煩雑な操作が必要であった。【０００９】
一方、近年、製造規模の拡大と共に使用する超純水量が多くなっており、超純水製造設備も大型化する傾向にあり、該製造設備をコンパクトにする要求が強くなっている。このような状況において、高いろ過能力を有するモジュール、すなわち、１モジュールあたりのろ過流量が大きく、かつ、単位容積あたりのろ過流量が大きいモジュールが求められている。【００１０】
そこで本発明は、特別な流量制御手段を設けることなく２つのろ過水流路を流れる流量がほぼ同等とすることができる中空糸膜モジュール、並びに、これを用いたろ過方法及び超純水製造システムを提供することを第一の目的とする。更に本発明は、装置の規模がコンパクトでありながら良好な水質のろ過水を長期間安定して得ることができる中空糸膜モジュール、並びに、これを用いたろ過方法及び超純水製造システムを提供することを第二の目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、特定の構造を有する中空糸膜モジュールを用いて内圧式ろ過を行うことが上記問題を解消するのに極めて有用であることを見出し、本発明をなすに至った。【００１２】
本発明は、多数本の中空糸膜から成る糸束と、糸束を収容し且つ側面に複数のノズルを有する筒状ケースと、筒状ケース内の糸束の両端部において、中空糸膜の外面同士及び当該外面と筒状ケースの内面との隙間を封止した一対の固定部と、を備え、筒状ケース内における中空糸膜外側の流路断面積Ｓ１に対するノズルの流路断面積Ｓ２の比（Ｓ２／Ｓ１）が、０．１５以上０．６０以下である中空糸膜モジュールを提供する。【００１３】
本発明の中空糸膜モジュールによれば、両端にノズルを有する筒状ケースを使用し、ケース内における中空糸膜外側の流路断面積Ｓ１に対するノズルの流路断面積Ｓ２の比（Ｓ２／Ｓ１）を、０．１５以上０．６０以下にすることにより、バルブやオリフィス等の流量調節手段を用いなくても両端のノズルから流出するろ過水の流量をほぼ同等とすることができ、中空糸膜モジュール内やろ過水配管中における微生物の増殖を十分に抑制することができると共に、高いろ過能力を示すことが可能になる。【００１４】
本発明においては、複数のノズル各々の流路断面積が、互いに実質的に同じであることが好ましい。これにより、各ノズルから流出するろ過水の流量をほぼ同等とすることが容易となる。【００１５】
本発明においては、糸束が多数本の中空糸膜を束ねて形成された小束を筒状ケース内に複数並行に充填したものであり、少なくとも固定部の界面位置に、他の部分と比較して中空糸膜の充填密度が低い部分を有することが好ましい。該低充填密度部分は、一端の固定部から他端の固定部にかけて連続して設けられていることが特に好ましい。筒状ケース内に中空糸膜の充填密度が低い部分を設けることで、筒状ケース内を流れる水の抵抗を小さくできる。すなわち、中空糸膜外側の流路断面積が同じであっても、全ての中空糸膜を１束にまとめる場合よりも、中空糸膜を小束に分割して各小束内における中空糸膜の充填密度を比較的高くすると共に各小束間に流路を確保する場合の方が、筒状ケース内を流れる水の抵抗（総抵抗）を小さくできる。これよって、同じろ過水流量を得るのに少ない供給圧力ですむという利点が得られる。【００１６】
本発明の中空糸膜モジュールは、一端が固定部によって封止され、糸束の両端部をそれぞれ囲繞するように延在する一対の整流筒を更に備え、一対の整流筒は固定部から隔離した位置に、整流筒内側の水がノズルに流通し得る開口をそれぞれ有することが好ましい。これにより、固定部の近傍において中空糸膜が水流から受ける剪断力を十分に低減できるので、水流による中空糸膜の損傷を十分に抑制できる。さらに、一対の整流筒のうち少なくとも一方は、固定部から隔離した位置に、内側から外側に貫通する貫通穴を複数設けることにより、整流筒の開口端における整流筒内側から外側への流速を緩和することができ、該整流筒開口端と中空糸膜との擦れによる中空糸膜の損傷を効果的に防止できる。これによって、優れた水質のろ過水を長期にわたって継続的に製造することが可能となる。【００１７】
整流筒は、貫通穴が存在する領域の全体を、固定部に近い側の第１の領域と固定部から遠い側の第２の領域とに二等分した場合に、第２の領域における貫通穴による開口率が、第１の領域における貫通穴による開口率よりも高いことが好ましい。すなわち、整流筒内側から外側に流出する水量が、固定部に近い側では少量とし、固定部から遠い側で比較的多量になるようにするのが好ましい。これによって、固定部近傍において水流によって中空糸膜が受ける力を低減すると共に、整流筒の開口端において水流によって中空糸膜が受ける力も効果的に低減することができる。【００１８】
本発明の中空糸膜モジュールは、２５℃におけるろ過部容積基準のモジュール透水性能が、１０００〜３０００ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３であることが好ましい。この場合、大きなろ過水量で安定したろ過水質を長期間維持することができる。また、本発明の中空糸膜モジュールは、２５℃における１モジュール当たりの透水量が、２０〜４０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａであることが好ましい。この場合、中空糸膜モジュールが１人で持つことが可能であってハンドリング性が格段に良いものとなるため、取付ピッチ間の狭いろ過装置にも取り付けることができる。したがって、上記透水性能及び透水量の双方を満たすならば、該ろ過装置をよりコンパクトにすることができる。【００１９】
更に、本発明は、上記中空糸膜モジュールを用いたろ過方法を提供する。すなわち、本発明に係るろ過方法は、多数本の中空糸膜から成る糸束と、糸束を収容し且つ側面に複数のノズルを有する筒状ケースと、筒状ケース内の糸束の両端部において、中空糸膜の外面同士及び当該外面と筒状ケースの内面との隙間を封止した一対の固定部と、を備え、筒状ケース内における中空糸膜外側の流路断面積Ｓ１に対するノズルの流路断面積Ｓ２の比（Ｓ２／Ｓ１）が、０．１５以上０．６０以下である中空糸膜モジュールを用いてろ過を行うに際して、被処理水を中空糸膜モジュールの片側端部から中空糸膜の中空部へと供給し、中空糸膜の外側に流出したろ過水を、筒状ケースの両端のノズルから、該ノズルに接続された配管を通じて流出させて採取する。【００２０】
本発明のろ過方法によれば、上記中空糸膜モジュールを使用して内圧式ろ過を行うことで、両端のノズルからほぼ同量のろ過水を採取できるので、モジュール内やろ過水配管中における微生物の増殖を十分に抑制できる。【００２１】
本発明のろ過方法において、両端のノズルから流出させたろ過水を、片側端部に近い側のノズルよりも遠い側のノズルに近い位置にて合流させて採取することが好ましい。また、両端のノズル各々の流路断面積が、互いに実質的に同じであることが好ましい。また、配管が、接続されたノズルの内径に対して０．８０〜１．２０倍の内径を有することが好ましい。また、本発明のろ過方法において、糸束は、多数本の中空糸膜を束ねて形成された小束を筒状ケース内に複数並行に充填したものであり、少なくとも固定部の界面位置に、他の部分と比較して中空糸膜の充填密度が低い部分を有することが好ましい。【００２２】
本発明のろ過方法において、モジュールの一端が固定部によって封止され、糸束の両端部をそれぞれ囲繞するように延在する一対の整流筒を更に備え、一対の整流筒は固定部から隔離した位置に、整流筒内側の水がノズルに流通し得る開口をそれぞれ有することが好ましい。これにより、高いろ過水流量で運転しても水流による中空糸膜のダメージを十分に低減できるので、コンパクトな装置で優れた水質のろ過水を長期にわたって安定的に製造できる。本発明のろ過方法において、更に、一対の整流筒のうち少なくとも一方は、固定部から離隔した位置に、当該整流筒の外面から内面にかけて貫通する複数の貫通穴をそれぞれ有していることが好ましい。また、本発明のろ過方法において、整流筒は、貫通穴が存在する領域の全体を、固定部に近い側の第１の領域と固定部から遠い側の第２の領域とに二等分した場合に、第２の領域における貫通穴による開口率が、第１の領域における貫通穴による開口率よりも高いことが好ましい。本発明のろ過方法において使用する中空糸膜モジュールがこれらの構成を備えている場合、本発明の上記効果が一層奏される。【００２３】
また、本発明のろ過方法は、２５℃におけるろ過部容積基準のモジュール透水性能が、１０００〜３０００ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３であることが好ましく、２５℃における１モジュール当たりの透水量が、２０〜４０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａであることが好ましい。【００２４】
また、本発明は、上記中空糸膜モジュールを用いた超純水製造システムを提供する。すなわち、少なくとも紫外線照射手段とイオン交換処理手段と、限外膜ろ過処理手段と、を含む超純水製造システムにおいて、限外膜ろ過処理手段が上記中空糸膜モジュールである超純水製造システムを提供する。これにより、従来よりもシステム全体がコンパクトになり、少ない設置面積ですむ利点が得られる。
【発明の効果】
【００２５】
本発明によれば、バルブやオリフィス等の流量調節手段を用いなくても両端のノズルから流出するろ過水の流量がほぼ同等とすることができる中空糸膜モジュールが提供される。また、このような中空糸膜モジュールを用いたろ過方法及び超純水製造システムによれば、コンパクトでありながら高いろ過水流量で、かつ、優れた水質のろ過水を長期にわたって安定的に製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】本発明に係る中空糸膜モジュールの一実施形態を模式的に示す断面図である。
【図２】図１に示す中空糸膜モジュールのII−II断面図である。
【図３】（ａ）図２に示す整流筒のIII−III線断面図である。（ｂ）整流筒の他の実施形態を模式的に示す断面図である。（ｃ）整流筒の更に他の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図４】本発明に係る中空糸膜モジュールを備えたろ過装置の構成の一例を示す概略図である。
【図５】本発明に係る中空糸膜モジュールの一実施形態を模式的に示す部分断面図である。
【図６】従来の中空糸膜モジュールを備えたろ過装置の構成の一例を示す概略図である。
【図７】従来の中空糸膜モジュールの一実施形態を模式的に示す断面図である。
【図８】図７に示す中空糸膜モジュールのVIII−VIII線断面図である。
【図９】図８に示す保護用円筒体のIX−IX線断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
＜中空糸膜モジュール＞
図１〜３を参照しながら、本発明に係る中空糸膜モジュールの実施形態について説明する。本実施形態に係る中空糸膜モジュール１０は、多数本の中空糸膜１ａから成る糸束１と、糸束１を収容する筒状ケース２と、糸束１の両端部に設けられた注型剤から成る一対の固定部３ａ，３ｂと、糸束１の両端部をそれぞれ囲繞するように配置された一対の整流筒４，５とを備える。モジュール１０は、筒状ケース２の両端に配管接続キャップ６ａ，６ｂをナット７ａ，７ｂによってそれぞれ装着できるようになっている。ナット７ａ，７ｂを締めることで、キャップ６ａ，６ｂの溝に配置されたＯリング８ａ，８ｂによって当該箇所がシールされる。
【００２８】
糸束１は、多数本の中空糸膜１ａによって形成される。多数本の中空糸膜１ａを一束にまとめて糸束を形成することもできるが、図２に示すように、糸束１を複数の小束１ｂに分割した状態とすることが好ましい。特に、多数本の中空糸膜１ａから成る小束１ｂをネット１ｃで包んだ状態とすることがより好ましい。このようにしてモジュール１０内に中空糸膜が充填されていない部分（膜充填密度が低い部分）を設けることによって、中空糸膜１ａの外側を流れる水の抵抗が小さくなり、ひいてはより高いモジュール透水性能を実現することができる。なお、小束１ｂの表面を覆うことができ且つ透水性を有する素材からなるものであれば、小束を包むものとしてネットの代わりに不織布等を使用してもよい。
【００２９】
中空糸膜１ａの種類は、モジュール１０の用途に応じて適宜選択することができる。中空糸膜１ａの具体例として、限外ろ過膜及び精密ろ過膜を例示できる。例えば、モジュール１０を超純水用ファイナルフィルターの用途に用いるのであれば、中空糸膜１ａは平均孔径０．０５μｍ以下（より好ましくは０．０２μｍ以下）の限外ろ過膜であることが好ましい。中空糸膜１ａ材質は、用途に応じて適宜選択すればよく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、セルロースアセテート及びポリアクリロニトリルから選択できる。
【００３０】
中空糸膜１ａは、内面積換算の短糸透水量（２５℃）が２０００Ｌ／ｍ２／ｈｒ／０．１ＭＰａ（以下、短糸透水量の単位を「ＬＭＨ」と記す。）以上であることが好ましく、４０００ＬＭＨ以上であることが特に好ましい。中空糸膜１ａの内径は０．７〜１．０ｍｍであることが好ましく、０．７０ｍｍ〜０．８５ｍｍであることが特に好ましい。後述の通り、本実施形態のモジュール１０は、通水時の振動による影響を十分に抑制できるため、上記の短糸透水量及び内径を有する中空糸膜を用いることによって、従来の約２倍のモジュール透水性能を実現できる。
【００３１】
筒状ケース２は、両端に開口を有する円筒状の部材からなり、固定部３ａ，３ｂの界面Ｆａ，Ｆｂ付近に設けられたノズル２ａ、２ｂを有する。ここでいう固定部の界面とは、固定部の一方面であって整流筒の基端部が包埋されている側の面を意味する。筒状ケース２の材質は、金属及びプラスチック類のなかから用途に応じて適宜選択することができる。加工の容易性及び軽量化の点から、筒状ケース２はプラスチック類で形成されたものが好ましく、プラスチック類の具体例として、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフッ化ビニリデン、ＡＢＳ樹脂及び塩化ビニル樹脂等が挙げられる。なお、界面Ｆａ，Ｆｂ付近にそれぞれ設けるノズルは、必ずしも１個ずつでなくてもよく、当該部位に複数個のノズルをそれぞれ設けることもできる。
【００３２】
なお、筒状ケース２の側面に設けられるノズルは、上記のように固定部３ａ，３ｂの界面Ｆａ、Ｆｂ付近のみに各１個設ける場合以外に、固定部３ａ，３ｂの界面付近に複数設けてもよい。また、固定部３ａ，３ｂの界面付近に各１個設け、かつ、筒状ケース２の中央部に追加して設けてもよい。固定部３ａ，３ｂの界面付近のみに各１個設けるのが好ましい。通常、固定部の界面付近のみに各１個設けることでろ過水を採取する目的を果たすことができる。そして、この場合には、部材の点数が少なくてすむと同時に部材の成形が容易であるという利点を有する。
【００３３】
筒状ケース２の大きさは、外径が１４０〜２００ｍｍであり、かつ、長さが７００〜１４００ｍｍであることが好ましく、外径１６０〜１８０ｍｍであり、かつ、長さが８００〜１１００ｍｍであることが特に好ましい。この範囲の大きさの筒状ケース２を使用したときに高いモジュール透水量及び最も高いモジュール透水性能を実現することができる。これに加え、この大きさならモジュール１０を１人で持つことも可能であるのでハンドリング性が格段に良いという利点がある。なお、ここでいう筒状ケース２の「外径」とは、モジュール中央のろ過領域における円筒の外径を意味する。筒状ケース２の「長さ」とは、中空糸膜１ａの両端面間の距離を意味する。
【００３４】
筒状ケース２の中央部（ろ過部）における中空糸膜外側の流路断面積をＳ１（ｍ２）とし、中空糸膜モジュールの最大ろ過流量をＱ（ｍ３／ｓ）とすると、流路断面積Ｓ１は以下の不等式（１）で表される条件を満たすことが好ましい。
【数１】
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この条件を満たすように流路断面積Ｓ１を設定することにより、この部分を水が流通する際の圧損を小さくでき、高いモジュール透水量を実現できる。なお、ここでいう「モジュール透水量」とは、膜間差圧０．１ＭＰａを印加したときの２５℃における１時間当たりのろ過量（ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ＠２５℃）をいう。また、「モジュール透水性能」とは、上記モジュール透水量をモジュールの見かけ容積、或いはろ過部容積で除した値（（ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ）／ｍ３＠２５℃）をいう。前者を「見かけ容積基準のモジュール透水性能」と記し、後者を「ろ過部容積基準のモジュール透水性能」と記す。ここで「見かけ容積」とは、筒状ケース２の外径から計算される断面積に配管接続キャップ６ａと６ｂの端面間の距離を乗じた値であり、「ろ過部容積」とは、筒状ケース２の内径から計算される断面積に膜有効長（固定部の界面ＦａとＦｂの距離）を乗じた値である。なお、流路断面積Ｓ１は、下記式（２）によって算出される値である。
【数２】
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式中、Ｄ１は筒状ケースの中央部における内径（ｍ）を示し、ｄＯは中空糸膜の外径（ｍ）を示し、Ｎは糸束を成す中空糸膜の本数を示す。
【００３５】
ノズル２ａ、２ｂは、その流路断面積をＳ２（ｍ２）としたとき、上記の流路断面積Ｓ１（ｍ２）との比（Ｓ２／Ｓ１）が、０．１５以上０．６０以下である必要がある。この範囲のときに、バルブやオリフィス等の流量調節手段を用いなくても両端のノズルから流出するろ過水の流量をほぼ同等とすることができると共に、高いろ過能力を示すことが可能になる。この値は、好ましくは、０．２０以上０．５０以下であり、より好ましくは、０．２５以上０．４５以下である。０．１５未満では、各ノズルから流出するろ過水量のバランスが崩れる傾向が強くなったり、圧力損失が大きくなってモジュール透水性能が低くなったりする傾向がでてくる。また、０．６０を超える場合には、各ノズルから流出するろ過水量のバランスが崩れる傾向が強くなる。０．６０以下にすることによって、該ノズル部やそれに接続される配管中における流動抵抗ＲＬに対して、筒状ケース内中空糸膜外側における流動抵抗ＲＭが比較的小さくなるため、筒状ケースの中央部におけるろ過水がノズル２ａ側に流れるか、ノズル２ｂ側に流れるかの分水界の位置がノズル部やそれに接続される配管中における流動抵抗ＲＬによって主に支配され、結果として各ノズルからの流量が等しくなるものと考えられる。これに対して、０．６０を超える場合には、筒状ケース内中空糸膜外側における流動抵抗ＲＭの影響が無視できなくなり、被処理水の供給側の圧力が高いことによる影響によって供給側に近いノズルから多量にろ過水が流出するものと考えられる。
【００３６】
本実施形態の中空糸膜モジュールを使用する際には、通常ＪＩＳ等で定められた規格品の配管材料が接続される。したがって、本実施形態の上記ノズルは、上記配管の内径に準じた形状の流路を有していることが好ましい。すなわち、ノズルの流路が円形であって、接続される配管と略同じ内径を有していることが好ましい。これによって、ノズルと配管との接続が容易になる利点と、接続部分において滞留部が生じて微生物の増殖を招来することが防止できる利点が得られる。上記ノズルの内径ＤＭと配管の内径ＤＬとの比（ＤＭ／ＤＬ）が、０．８０以上１．２０以下であることが好ましく、０．９０以上１．１５以下であることが特に好ましい。また、ノズル２ａ、２ｂの流路断面積は、各ノズルから流出するろ過水の流量をほぼ同等にする観点から、互いに実質的に同じであることが好ましい。
【００３７】
固定部３ａ，３ｂは、筒状ケース２内の糸束１の両端部において、中空糸膜１ａの外面同士及び当該外面と筒状ケース２の内面との隙間を封止する注型剤から成るものである。固定部３ａ，３ｂをなす注型剤としては、エポキシ樹脂やウレタン樹脂等の熱硬化性樹脂が好適である。固定部３ａ，３ｂで糸束１の両端部を固定及び封止することにより、糸束１の両端面に中空糸膜１ａの中空部が開口する。固定部３ａ，３ｂは、整流筒４，５の基端部４ａ，５ａの開口を封止する役割も担っている。
【００３８】
整流筒４，５は、固定部３ａ，３ｂの界面Ｆａ，Ｆｂの位置からモジュール１０の中央の方向に向けてそれぞれ延在しており、固定部３ａ，３ｂ付近の糸束１を囲繞している。整流筒４，５の材質は、用途に応じて適宜選択すればよく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフッ化ビニリデン、ＡＢＳ樹脂、塩化ビニル樹脂等が挙げられる。
【００３９】
一対の整流筒４，５は、上述の通り、基端部４ａ，５ａの開口が固定部３ａ，３ｂによってそれぞれ封止されている。すなわち、整流筒４の基端部４ａは固定部３ａに包埋され、整流筒５の基端部５ａは固定部３ｂに包埋されている。整流筒４，５の配置方法は、固定部３ａ，３ｂにそれぞれの基端部４ａ，５ａを包埋させて固定する方法が一般的である。ただし、筒状ケース２に整流筒４，５を予め固定し、その後、整流筒４，５の基端部４ａ，５ａを固定部３ａ，３ｂに包埋させる工程を経てモジュール１０を作製してもよい。
【００４０】
整流筒４，５は、先端部４ｂ，５ｂの開口は封止されることなく、開放されている。これらの開口は、固定部３ａ，３ｂの界面Ｆａ，Ｆｂからそれぞれ離隔した位置にあり、整流筒４，５の内側の水をノズル２ａ，２ｂへと流通させる役割を担っている。すなわち、整流筒４内の水は先端部４ｂの開口から糸束１と筒状ケース２との間の空間に流出し、筒状ケース２の内面と整流筒４の外面との間隙を通ってノズル２ａから排出されるようになっている。これと同様に、整流筒５内の水は先端部５ｂの開口から糸束１と筒状ケース２との間の空間に流出し、筒状ケース２の内面と整流筒５の外面との間隙を通ってノズル２ｂから排出されるようになっている。
【００４１】
整流筒４，５の先端部４ｂ，５ｂの開口は、固定部の界面Ｆａ，Ｆｂからそれぞれ少なくとも３０ｍｍ離れていることが好ましく、４０ｍｍ以上離れていることがより好ましい。すなわち、固定部３ａ，３ｂのそれぞれの界面Ｆａ，Ｆｂから上記の長さで突出するように整流筒４，５を設置することが好ましい。さらに、上記先端部４ｂ，５ｂの開口は、上記ノズルの開口部よりもモジュールの中央側に位置していることが好ましい。このような長さの整流筒４，５で糸束１の両端部をそれぞれ囲繞することにより、界面Ｆａ，Ｆｂ付近における中空糸膜１ａの破損を効果的に防止できる。これは、中空糸膜１ａを横断する方向の水の流れが固定部３ａ，３ｂの界面Ｆａ，Ｆｂから離れた位置で起こるため、界面Ｆａ，Ｆｂ付近において中空糸膜１ａにかかる剪断力が著しく軽減されることによるものと考えられる。
【００４２】
また、整流筒４，５のうち、少なくとも一方は、その内面から外面にかけて貫通している複数の貫通穴４ｃを有していることが好ましい。該貫通穴４ｃは、整流筒４，５の内側の水をノズル２ａ、２ｂへと流通させる開口として機能する。整流筒４，５の先端部４ｂ，５ｂにおいて中空糸膜束を横切る水流が生じるが、大きなろ過水量で運転した際には、その水流によって中空糸膜が上記先端部に押しつけられて損傷する傾向がでてくる。そして、甚だしい場合には、中空糸膜が破損してろ過水の水質を低下させてしまうことがある。これに対して、複数の貫通穴４ｃを設けることによって、上記先端部の開口部から流出する水量を減少させることができ、その水流による中空糸膜の損傷を効果的に防止できる。
【００４３】
上記貫通穴は、固定部の界面Ｆａ，Ｆｂからそれぞれ少なくとも３０ｍｍ離れていることが好ましく、４０ｍｍ以上離れていることがより好ましい。これによって、界面Ｆａ，Ｆｂ付近における中空糸膜１ａの破損を効果的に防止できる。これは、中空糸膜１ａを横断する方向の水の流れが固定部３ａ，３ｂの界面Ｆａ，Ｆｂから離れた位置で起こるため、界面Ｆａ，Ｆｂ付近において中空糸膜１ａにかかる剪断力が著しく軽減されることによるものと考えられる。
【００４４】
本実施形態に係るモジュール１０においては、糸束１を４つの小束１ｂによって形成したことによって、上述の通り、モジュール１０内に中空糸膜１ａが充填されていない領域が形成されている。すなわち、図２に示すように、糸束１の中央部１ｄ及び隣接する２つの小束１ｂによって形成される糸束１の最外面の凹部１ｅには中空糸膜１ａが充填されていない。この充填されていない部分（例えば１ｄ、１e）が小束内から流出したろ過水の流路として機能するために圧力損失を小さくでき、結果的にモジュール性能を高める効果を実現できる。
【００４５】
また、上記貫通穴４ｃの形状は、円、楕円、多角形、星形等どのような形状でもよいが、図３（ａ）及び（ｂ）に示すような円形や（ｃ）に示すような長方形のスリット型であることが成形上好適である。また、貫通穴４ｃの寸法としては、中空糸膜長手方向の最大寸法が１〜１０ｍｍの範囲であることが好ましく、２〜８ｍｍの範囲であることが特に好ましい。このようにすることによって、該貫通穴４ｃに中空糸膜が引き込まれて損傷することが防止できる。なお、整流筒の内面と外面との間で貫通穴の寸法が変化している場合には、内面側の値が上記の範囲であることが好ましい。
【００４６】
各貫通穴４ｃの開口面積の合計値（以後、総開口面積Ｓ３と記す）は、整流筒の先端部４ｂ，５ｂにおける整流筒内の流路断面積Ｓ４に対して０．４倍以上１．０倍以下であることが好ましい。より好ましくは０．５倍以上０．８倍以下である。なお、流路断面積Ｓ４は、下記式（３）によって算出される値である。
【数３】
2012043679.tif 000005
式中、Ｄ３は整流筒の先端部における内径（ｍ）を示し、ｄＯは中空糸膜の外径（ｍ）を示し、Ｎは糸束を成す中空糸膜の本数を示す。
【００４７】
整流筒は、貫通穴４ｃが存在する領域の全体を、固定部３ａ，３ｂに近い側の第１の領域と固定部３ａ，３ｂから遠い側の第２の領域とに二等分した場合に、第２の領域における貫通穴４ｃによる開口率が、第１の領域における貫通穴４ｃによる開口率よりも高いことが好ましい。すなわち、整流筒内側から外側に流出する水量が、固定部に近い側では少量とし、固定部から遠い側で比較的多量になるようにするのが好ましい。これによって、固定部近傍において水流によって中空糸膜が受ける力を低減すると共に、整流筒の開口端において水流によって中空糸膜が受ける力も効果的に低減することができる。
【００４８】
貫通穴４ｃの配置として、具体的には、図３（ａ）に示すように、円筒周囲を囲うように並ぶ貫通穴群が、中空糸膜長さ方向に等間隔に配置される場合（同図中の両矢印を参照）であって、貫通穴群の固定部３ａ，３ｂに近い位置にある貫通穴群の開口径を比較的小さくし、該固定部から遠い位置にある貫通穴群の開口径を比較的大きくする態様がある。また、図３（ｂ）に示すように、各貫通穴の形状を同じにしておき、貫通穴群の中空糸膜長さ方向のピッチを、固定部３ａ，３ｂに近い位置から遠い位置にかけて次第に小さくする（同図中の両矢印を参照）態様としてもよい。また、図３（ｃ）に示すように、スリット型貫通穴を設ける場合に、スリットの中空糸膜長さ方向の開口寸法を、固定部３ａ，３ｂに近い位置から遠い位置にかけて次第に大きくする態様としてもよい。
【００４９】
上記実施形態においては、整流筒４，５の先端部４ｂ，５ｂの開口が整流筒４，５の内側の水をノズル２ａ、２ｂへと流通させる開口として機能する場合を例示したが、本発明はこれに限定されるものではない。例えば、図５に示すように、整流筒の先端部１４ｂの外径と筒状ケース２の内径との間に隙間を設けず、該整流筒の側面に開口を設ける態様も採用できる。なお、この態様においては、整流筒の先端部１４ｂの内径と筒状ケース２の内径を実質的に等しくしておくことが好ましい。このようにすることによって、該先端部の内面角部に中空糸膜が接触して損傷することを防止できる。
【００５０】
上記図５に示す中空糸膜モジュール２０においては、整流筒１４が基端部１４ａから先端部１４ｂに向かって径が大きくなる筒状部材からなり先端部１４ｂが筒状ケース２の内面と接合されている。該整流筒の側面に貫通穴１４ｃが形成されており、整流筒内の水が貫通穴１４ｃから整流筒の外側に流出し、整流筒の外面と筒状ケース２の内面との間隙を通ってノズルに流出することができるようになっている。水流による中空糸膜１ａのダメージを効果的に抑制する観点から、貫通穴４ｃの位置は固定部の界面Ｆａから少なくとも３０ｍｍ離れていることが好ましく、５０ｍｍ以上離れていることがより好ましい。該貫通穴の形状や寸法等は、上記のとおりである。なお、図５においては、糸束１等の図示は省略する。
【００５１】
上記のノズルと一対の整流筒はそれぞれ、一端側と他端側とを同じ形状・寸法にしてもよいし、異なる形状・寸法にしてもよい。整流筒の内側からノズルに水が流れるときの流動抵抗が略同一になるように形状・寸法を設計することが好ましい。これらを同じ形状・寸法にする場合には、流動抵抗を略同一にできると共にケースを作製する際の部材種類を少なくできる利点を有するため、より好ましい。
【００５２】
上記のような構成にすることによって、ろ過部容積基準のモジュール透水性能が１０００〜３０００ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ）／ｍ３＠２５℃である中空糸膜モジュールを得ることができる。超純水製造用に使用する場合には、ろ過部容積基準のモジュール透水性能が１１００〜２３００ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ）／ｍ３＠２５℃であることが好ましく、１２００〜２０００ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ）／ｍ３＠２５℃であることが特に好ましい。この範囲の中空糸膜モジュールは、大きなろ過水量で安定したろ過水質を長期間維持することができる。また、ろ過部容積基準のモジュール透水性能が前記の範囲内であって、かつ、１モジュール当たりの透水量が２０〜４０ｍ３／ｈ／０．１ＭＰａ＠２５℃であることが好ましい。この範囲の中空糸膜モジュールは、１人で持つことが可能であってハンドリング性が格段に良いので、取付ピッチ間の狭いろ過装置にも取り付けることができる。したがって、１モジュール当たりのろ過水量が大きいことと相まって、該ろ過装置をよりコンパクトにすることができる。
【００５３】
なお、図７〜９に示すように、糸束１の端部を保護するものとして、多数の穴４０ａを有する保護用円筒体４０が知られている。保護用円筒体４０は、糸束１の外周を拘束し、それによって中空糸膜１ａの過剰な揺れを防止して中空糸膜１ａの破損を抑制しようとするものである。しかし、保護用円筒体４０を装着した中空糸膜モジュールを用いて長期間にわたってろ過を行うと、中空糸膜１ａが水流から一方向の力を継続的に受け、これによって中空糸膜１ａのクリープ的な破壊が起こると考えられる。すなわち、糸束１の外周を単に拘束する方法ではクリープ的な破損を防止することは困難であり、水流によるダメージを十分に低減できないと考えられる。
【００５４】
＜ろ過方法＞
図４を参照しながら、中空糸膜モジュール１０を用いて被処理水（原水）をろ過する方法について説明する。図４に示すろ過装置１００は、中空糸膜１ａの中空部に被処理水を供給し、外側にろ過する内圧式ろ過を行うためのものである。ろ過装置１００は、モジュール１０、これに被処理水を供給する配管Ｌ１、モジュール１０からろ過水及び濃縮水をそれぞれ排出する配管（ろ過水排出管）Ｌ２，Ｌ３、並びに、これらの配管の途中に配設された圧力計（Ｐｉ，Ｐｆ，Ｐｏ）及び弁（Ｖ１〜Ｖ３）等からなる。
【００５５】
まず、モジュール１０を縦に配置する。配管接続キャップ６ｂに被処理水供給管Ｌ１を接続すると共に、配管接続キャップ６ａに、濃縮水を排出する配管Ｌ３を接続する。また、筒状ケース２の上側ノズル２ａ及び下側ノズル２ｂに、ろ過水排出管Ｌ２ａ，Ｌ２ｂをそれぞれ接続する。なお、モジュールを縦に配置すると、被処理水を導入してモジュール内を水で満たす際に、空気溜まりを発生させることなくモジュール内の空気を水に容易に置換することができる。
【００５６】
被処理水供給管Ｌ１を通じて被処理水をモジュール１０に導入することによって中空糸膜１ａの中空部に被処理水を供給する。上側ノズル２ａ及び下側ノズル２ｂの両方から中空糸膜１ａの外表面側から流出したろ過水を採取する。このような内圧式ろ過をモジュール１０によって行うことにより、中空糸膜１ａの破損を起こすことなく良好な水質のろ過水を長期間安定して得ることができる。
【００５７】
供給した水量の約２〜５％を上側の中空糸膜１ａの中空部から濃縮水として流出させながらろ過運転を行うのが好ましい。このようにすると、中空糸膜１ａによって排除された微粒子等がモジュール１０外に排出されるので、膜面の閉塞を起こし難くなり一層長期間にわたって安定したろ過水量を得ることができる。
【００５８】
図４に示すように、下側ノズル２ｂに接続したろ過水排出管Ｌ２ｂはエルボで立ち上がり、他方のろ過水排出管Ｌ２ａに合流している。被処理水を供給する側に近い位置にあるノズルよりも遠い位置にあるノズルに近いところで上下のろ過水排出配管Ｌ２ａ，Ｌ２ｂを合流させて、被処理水を供給する側とは反対側に導出することが好ましい。これにより、ろ過水のモジュール１０内での流動抵抗とろ過水排出管Ｌ２内での流動抵抗とがバランスし、結果として上側ノズルからのろ過水量と下側ノズルからのろ過水量がほぼ同量になる。それによって、モジュール内やろ過水配管中における微生物の増殖を十分に抑制できる。それに加えて、ノズル２ａ，２ｂから流出するろ過水量をバランスさせるためにろ過水排出管Ｌ２に流量調整用弁を設ける必要が無くなり、結果として弁の数を減らせるメリットがある。
【００５９】
なお、ろ過水排出管Ｌ２ａ、Ｌ２ｂは、接続されたノズルの内径に対して０．８０〜１．２０倍の内径を有することが好ましい。この範囲であれば、該接続部における圧力損失が無視できる程度に小さくでき、水の滞留部が生じることによる問題（殺菌処理操作が長引く問題や、殺菌処理操作後の立ち上げに長時間を要する問題）が起こらない。
【００６０】
なお、図４では、中空糸膜モジュール１本を取り付けた装置の例を示したが、実際の超純水製造装置においては、複数本の中空糸膜モジュールを取り付けて、各モジュールからのろ過水配管を内径の大きい集合配管に接続して各モジュールからのろ過水を一括して採水するのが通例である。この場合、図４に示すように、各モジュールの上下ノズルからのろ過水排出管Ｌ２ａ、Ｌ２ｂを接続し、該接続配管を上記の集合配管に接続してもよいし、各モジュールの上下ノズルからのろ過水排出管Ｌ２ａ、Ｌ２ｂを各々個別に集合配管に接続することもできる。
【００６１】
＜超純水製造システム＞
上記中空糸膜モジュールは、超純水製造システムに適用することができる。一般に超純水を製造するにあたり、原水を凝集沈殿装置、砂ろ過装置、活性炭ろ過装置、逆浸透膜ろ過装置、イオン交換樹脂塔、脱ガス塔、紫外線照射装置等を組合せた一次純水製造装置で処理を行って純水を得ている。そして、該純水を更に紫外線照射装置、イオン交換樹脂塔、限外ろ過膜装置を含む超純水製造装置で処理して超純水を得ている。該超純水製造装置では、逆浸透膜ろ過装置を更に含むこともある。
【００６２】
超純水の製造においては、上記一次純水製造装置で純水を得た後に、少なくとも上記紫外線照射装置等の紫外線照射手段とイオン交換樹脂塔等のイオン交換処理手段と限外膜ろ過装置等の限外膜ろ過処理手段とを含む超純水製造システムにおいて、該限外膜ろ過処理手段として本実施形態の中空糸膜モジュールを使用することが好ましい。これによって、従来よりもシステム全体がコンパクトになり、少ない設置面積ですむ利点が得られる。特に、紫外線照射手段とイオン交換処理手段で処理した後に、最終的にユースポイント（使用箇所）の直前で限外膜ろ過処理手段により処理することが好ましい。このようにすることによって、例えイオン交換処理手段で用いるイオン交換樹脂の劣化物質が混入したとしても後段の限外膜ろ過処理によって除去でき、ユースポイントに良好な水質の超純水を安定して供給することができる。
【００６３】
超純水の製造においては、膜間差圧（後述する「モジュール透水量の測定」の欄を参照）が０．５〜３．０ＭＰａの範囲でろ過運転を行うのが好ましい。０．７〜２．０ＭＰａがより好ましく、０．９〜１．５ＭＰａが特に好ましい。この範囲であれば、大きなろ過水量で良好な水質のろ過水を長期間安定して得ることができる。
【実施例】
【００６４】
以下の実施例及び参考例においては、中空糸膜としてポリスルホン製限外ろ過膜を使用した。その特性を以下に示す。
内径／外径：０．７５ｍｍ／１．３５ｍｍ、
内表面積換算短糸透水量：４５００ＬＭＨ（膜有効長５ｃｍでの測定値）、
引張強さ：５．０ＭＰａ、
引張破断伸度：１２０％。【００６５】
中空糸膜の透水量は、２５℃の限外膜ろ過水（分画分子量４０００の限外ろ過膜でろ過した水）を長さ５０ｍｍの中空糸膜の内面から外面へ透過させたときのろ過水の量（ＬＭＨ）である。透水量の計算にあたり有効膜面積は内面で換算した。中空糸膜の破断強度及び破断伸度は、（株）島津製作所製のオートグラフＡＧＳ−５Ｄを使用し、サンプルの長さ３０ｍｍ、引っ張りスピード５０ｍｍ／分で測定した。破断強度（ＭＰａ）は、中空糸膜１本当たりの破断時の荷重を、引っ張る前の膜の断面積で割ることによって算出される値である。破断伸度（％）は元の長さに対する破断に至るまでに伸びた長さの比である。【００６６】
［実施例１］
＜中空糸膜モジュールの作製＞
筒状ケースとして、図１に示す筒状ケース２と同様の構成の透明ポリスルホン製のものを使用した。この筒状ケースの寸法は以下の通りである。
ろ過領域における円筒部内径／外径：１５４ｍｍ／１７０ｍｍ、
ノズル部における円筒部内径／外径：１６２ｍｍ／１８３ｍｍ、
ノズルの内径：５８ｍｍ、
筒状ケースの長さ／ノズルの中心間距離：１０５０ｍｍ／８７２ｍｍ。【００６７】
整流筒として使用する透明ポリスルホン製の円筒（寸法は下記のとおり）を２つ準備した。
基端部の内径／外径：１４２ｍｍ／１４７ｍｍ、
先端部の内径／外径：１４２ｍｍ／１４６ｍｍ、
長さ：１３５ｍｍ、
整流筒の側面には４箇所突起を設け、これらの突起を筒状ケースの内面に接合することによって、整流筒を筒状ケースの両端部に予め固定した。【００６８】
中空糸膜１７５０本をポリエチレン製ネットで包んで形成した小束を４つ準備した。中空糸膜の両端から２ｍｍ程度の位置まで中空部を閉塞させた。その後、４つの小束を筒状ケース内に設けた整流筒内に挿入し、遠心注型法によって両端から熱硬化性エポキシ樹脂を注入し、これを固化させた。５０℃に加熱してキュアーし、中空糸膜の両端部を切断して中空糸膜の中空部を開口させ中空糸膜モジュールを作製した。【００６９】
この中空糸膜モジュールは、切断した端面間の長さ（中空糸膜の両端面間の距離）が１０４５ｍｍであり、膜有効長が９３０ｍｍであった。ポリスルホン製の配管接続キャップを中空糸膜モジュールの両端面にＯリングを介して接合した。両方の配管接続キャップの端面間距離は、１１８０ｍｍであった。そして、この中空糸膜モジュールの筒状ケース部における中空糸膜外側流路断面積Ｓ１と上記ノズルの流路断面積Ｓ２の値は、各々８．６×１０−３ｍ２、２．６×１０−３ｍ２であり、Ｓ２／Ｓ１が０．３１であった。なお、当該モジュールは、内部の水を垂れきった状態では重量が３４ｋｇであり、一人で持ち運ぶことができた。【００７０】
＜通水試験＞
上記中空糸膜モジュールを使用し、図４に示す内圧式ろ過装置と同様の構成の装置を構成した。なお、濃縮水を排出する配管Ｌ３の弁Ｖ３の下流側及びろ過水排出管Ｌ２の弁Ｖ２の下流側に各々ローター式流量計を設けた。また、ろ過水排出管Ｌ２ｂが上方の配管Ｌ２ａに合流する手前の位置に超音波式流量計を設け、下側ノズル３ｂから配管Ｌ２ｂを通じて排出される水の流量を測定できるようにした。なお、配管Ｌ２ａ、Ｌ２ｂの内径は、５１ｍｍである。【００７１】
モジュールに２５℃の純水をろ過水流量が１０ｍ３／ｈｒ、濃縮水量が０．３ｍ３／ｈｒとなるように弁Ｖ１と弁Ｖ３の開度を調整して通水を開始し、モジュール内の空気を水で置換した。なお、通水時には弁Ｖ２を全開状態とした。【００７２】
（モジュール透水量の測定）
次いで、濃縮水量を０．３ｍ３／ｈｒに固定したままろ過水流量が１２ｍ３／ｈｒから最大３６ｍ３／ｈｒまで段階的に通水量を上げていった。各段階での圧力計Ｐｉ、Ｐｏ、Ｐｆの指示値を読み取り、膜間差圧を求めた。膜間差圧ΔＰ（ＭＰａ）は、被処理水の圧力をＰｉ、濃縮水の圧力をＰｏ、ろ過水の圧力をＰｆ、高さ補正値をＨとしたとき、下記式（４）で算出される値である。高さ補正値Ｈ（ＭＰａ）は、Ｐｉ、Ｐｏ、Ｐｆ各々の計測位置の床面からの高さをＨｉ、Ｈｏ、Ｈｆ〔ｍ〕としたとき、下記式（５）で算出される値である。
【数４】
2012043679.tif 000006
【００７３】
各ろ過水量と膜間差圧のグラフを描き、膜間差圧が０．１ＭＰａのときのろ過水流量を求めたところ、２８ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ＠２５℃であった。この値がモジュール透水量である。この値とモジュール寸法（外径１７０ｍｍ、配管接続キャップ間距離１１８０ｍｍ）から見かけ容積基準のモジュール透水性能は１０５０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３＠２５℃と算出された。この値は、非特許文献１に記載のモジュールの約１．８倍である。そして、前記モジュール透水量と筒状ケース内径（１５４ｍｍ）、膜有効長（９３０ｍｍ）とから計算されるろ過部容積基準のモジュール透水性能は１６２０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３＠２５℃である。また、各ろ過水流量で通水しているときに下側ノズルからの流量を測定したところ、下側ノズルからの流量がろ過水流量のほぼ１／２を示し、上下のノズルからほぼ同量のろ過水が流出していることが確認された。結果を表１に示す。なお、ろ過水流量Ｑから下側ノズルからの流量Ｑｂを差し引いた値を上側ノズルからの流量Ｑａとし、上側ノズルからの流量Ｑａと下側ノズルからの流量Ｑｂとの比Ｑａ／Ｑｂの値を記した。【００７４】
［実施例２〜５、比較例１］
ノズル内径を変えた筒状ケースを用いた他は、実施例１と同様にして実施例２〜５及び比較例１に係る中空糸膜モジュールを作製した。これらの中空糸膜モジュールの見かけ容積とろ過部容積は、実施例１と同じになるようにノズル位置を設定した。そして、配管Ｌ２ａ、Ｌ２ｂの内径を変えた他は、実施例１と同様にしてろ過装置を構成し、実施例１と同様にして試験及び評価を行った。結果を表１に示す。実施例２〜５では、いずれも上下のノズルからほぼ同量のろ過水が流出しており、大きなモジュール透水性能を示すことが確認された。これに対して、比較例１では、ろ過抵抗が大きくモジュール透水性能が低下した。また、膜間差圧が０．３ＭＰａを超えてしまうことから、ろ過水流量３６ｍ３／ｈで通水することができなかった。【００７５】
［実施例６］
中空糸膜束を４束に分割せず、１束にした他は、実施例１と同様にして実施例６に係る中空糸膜モジュールを作製した。すなわち、中空糸膜７０００本をポリエチレン製ネットで包んで形成した束を１つ準備して中空糸膜モジュールを作製した。なお、この中空糸膜モジュールの見かけ容積とろ過部容積は、実施例１と同じである。次いで、実施例１と同様にしてろ過装置を構成し、実施例１と同様にして試験及び評価を行った。結果を表１に示す。実施例６においては、上下のノズルからほぼ同量のろ過水が流出しており、大きなモジュール透水性能を示すことが確認された。【００７６】
［比較例２］
中空糸膜１５５０本をポリエチレン製ネットで包んで形成した小束４つを用い、ノズル径が４２ｍｍの筒状ケースを使用した他は実施例１と同様にして比較例２に係る中空糸膜モジュールを作製した。なお、この中空糸膜モジュールの見かけ容積とろ過部容積は、実施例１と同じになるようにノズル位置を設定した。次いで、ろ過水排出管を内径４２ｍｍのパイプに変えた他は実施例１と同様にしてろ過装置を構成し、実施例１と同様にして試験及び評価を行った。結果を表１に示す。本比較例２においては、上下のノズルからのろ過水流量のバランスが大きく崩れ上側ノズルから多量にろ過水が流出していた。【００７７】
［比較例３］
中空糸膜束７７００本を１束にし、ノズル径が７７ｍｍの筒状ケースを用いた他は、実施例１と同様にして比較例３に係る中空糸膜モジュールを作製した。すなわち、中空糸膜７７００本をポリエチレン製ネットで包んで形成した束を１つ準備して中空糸膜モジュールを作製した。該モジュールの流路断面積比Ｓ２／Ｓ１が０．６１であった。なお、この中空糸膜モジュールの見かけ容積とろ過部容積は、実施例１と同じになるようにノズル位置を設定した。次いで、実施例１と同様にしてろ過装置を構成し、実施例１と同様にして試験及び評価を行った。結果を表１に示す。比較例３においては、上下のノズルからのろ過水流量のバランスが大きく崩れ下側ノズルから多量にろ過水が流出していた。【００７８】
【表１】
2012043679.tif 000007
【００７９】
［実施例７］
整流筒の側面に下記の貫通穴が形成された整流筒（図３（ａ）参照）を用いた点の他は、実施例１と同様にして実施例７に係る中空糸膜モジュールを作製した。
本実施例で使用した整流筒は、以下のような形状である。
基端部の内径／外径：１４２ｍｍ／１４７ｍｍ、
先端部の内径／外径：１４２ｍｍ／１４６ｍｍ、
長さ：１３５ｍｍ、
貫通穴：
１行目：直径４ｍｍ、穴中心位置が基端部から５３．５ｍｍ、１５度間隔で１８個
２行目：直径４ｍｍ、穴中心位置が基端部から６３．０ｍｍ、１５度間隔で１７個
３行目：直径５ｍｍ、穴中心位置が基端部から７２．５ｍｍ、１５度間隔で１８個
４行目：直径５ｍｍ、穴中心位置が基端部から８２．０ｍｍ、１５度間隔で１４個
５行目：直径６ｍｍ、穴中心位置が基端部から９１．５ｍｍ、１５度間隔で１８個
６行目：直径６ｍｍ、穴中心位置が基端部から１０１．０ｍｍ、１５度間隔で１７個
７行目：直径７ｍｍ、穴中心位置が基端部から１１０．５ｍｍ、１５度間隔で２４個
８行目：直径７ｍｍ、穴中心位置が基端部から１２０．０ｍｍ、１５度間隔で２４個
１行目から８行目にかけて、貫通穴が各々千鳥配置となるようにした。
また、１行目から６行目は、整流筒中心軸に対して左右４５°の範囲には穴を設けないようにし、ノズルの中心軸に対して左右４５度の範囲内には貫通穴が存在しないように整流筒を筒状ケース内に配置した。また、４行目は、筒状ケースに固定するための突起と穴位置が３ヶ所で重なるため、１４個とした。【００８０】
上記の貫通穴の開口面積の合計は、整流筒の基端部に最も近い側（１行目）から遠い側（８行目）にかけて、各々２２６、２１４、３５３、２７５、５０９、４８１、９２４、９２４ｍｍ２である。貫通穴は、基端部に最も近い側よりも最も遠い側の方が大きくなっている。【００８１】
なお、本実施例の中空糸膜モジュールは、流路断面積比Ｓ２／Ｓ１が０．３１であり、内部の水を垂れきった状態では重量が３４ｋｇであり、一人で持ち運ぶことができた。【００８２】
（モジュール透水量の測定）
本実施例の中空糸膜モジュールを用いてろ過装置を構成し、実施例１と同様にしてモジュール透水量を測定した。本実施例の中空糸膜モジュールは、モジュール透水量が２９ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ＠２５℃であった。この値とモジュール寸法から、見かけ容積基準のモジュール透水性能が１０９０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３＠２５℃、ろ過部容積基準のモジュール透水性能が１６９０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３＠２５℃と算出された。また、本実施例においても、実施例１と同様に上側ノズルからの流量Ｑａと下側ノズルからの流量Ｑｂとの比Ｑａ／Ｑｂの値が概ね１．０であり、上下のノズルからほぼ同量のろ過水が流出していた。【００８３】
（リーク試験）
次いで、濃縮水量０．３ｍ３／ｈｒ、ろ過水流量３６ｍ３／ｈｒの条件で通水を３ヶ月間行った。１ヶ月毎にモジュールを装置から取り外してリーク検査を以下のようにして行いリークの有無を確認した。すなわち、両端の配管接続用キャップを取り外した後、モジュールを水槽に浸漬して内部を純水で満たした。次いで片側のノズルには栓を施して密閉状態とし、他のノズルには空気配管を接続した。０．２ＭＰａまで徐々に空気圧を印加し、モジュール両端を観察して中空部から気泡が継続して出てこないかどうかを確認した。本実施例の中空糸膜モジュールは、３ヶ月後においてもリークが全くなかった。【００８４】
［実施例８］
一定の径を有する円筒の代わりに、下方に向かって径が大きくなる筒状部材であって、その側面に下記の貫通穴が形成された整流筒（図５参照）を用いた点の他は、実施例１と同様にして実施例８に係る中空糸膜モジュールを作製した。本実施例で使用した整流筒は、以下のような形状である。
基端部の内径／外径：１４２ｍｍ／１４７ｍｍ、
先端部の内径／外径：１５４ｍｍ／１５８ｍｍ、
長さ：８５ｍｍ、
貫通穴：
１行目：幅５０ｍｍ、高さ４ｍｍ、中心位置が基端部から５５ｍｍで５個、
２行目：幅５０ｍｍ、高さ６ｍｍ、中心位置が基端部から６５ｍｍで４個、と幅２５ｍｍ、高さ６ｍｍ、中心位置が基端部から６５ｍｍで２個、
３行目：幅５０ｍｍ、高さ８ｍｍ、中心位置が基端部から７７ｍｍで５個
１行目から８行目にかけて、貫通穴が各々千鳥配置となるようにした。
また、１行目から３行目は、整流筒中心軸に対して左右４５°の範囲には穴を設けないようにし、ノズルの中心軸に対して左右４５度の範囲内には貫通穴が存在しないように整流筒を筒状ケース内に配置した。【００８５】
上記の貫通穴の開口面積の合計は、整流筒の基端部に最も近い側（１行目）から遠い側（３行目）にかけて、各々１０００、１５００、２０００ｍｍ２である。貫通穴は、基端部に最も近い側よりも最も遠い側の方が大きくなっている。【００８６】
なお、本実施例の中空糸膜モジュールは、流路断面積比Ｓ２／Ｓ１が０．３１であり、内部の水を垂れきった状態では重量が３４ｋｇであり、一人で持ち運ぶことができた。【００８７】
（モジュール透水量の測定）
本実施例の中空糸膜モジュールを用いてろ過装置を構成し、実施例１と同様にしてモジュール透水量を測定した。【００８８】
本実施例の中空糸膜モジュールは、モジュール透水量が２８ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ＠２５℃であった。この値とモジュール寸法から、見かけ容積基準のモジュール透水性能が１０５０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３＠２５℃、ろ過部容積基準のモジュール透水性能が１６２０ｍ３／ｈｒ／０．１ＭＰａ／ｍ３＠２５℃と算出された。また、本実施例においても、実施例１と同様にＱａ／Ｑｂの値が概ね１．０であり、上下のノズルからほぼ同量のろ過水が流出していた。【００８９】
（リーク試験）
また、実施例７と同様にして３ヶ月間連続的に通水を行ない、リーク検査を行ったところ、３ヶ月後においてもリークは全くなかった。【００９０】
［実施例９］
実施例１と同様にして実施例９に係る中空糸膜モジュールを２本作製した。本中空糸膜モジュールを用いて、ろ過水流量を変えた他は実施例７と同様にしてリーク試験を行った。【００９１】
作製した１本のモジュールを用いて３６ｍ３／ｈのろ過水流量で通水したところ、１ヶ月後に３本の中空糸膜がリークした。また、他の１本を用いて２４ｍ３／ｈのろ過水流量で通水したところ、３ヶ月後においてもリークは全くなかった。【００９２】
上記のリークした中空糸膜モジュールを解体して観察したところ、膜束の最外周の中空糸膜が整流筒先端部に接触する部位において破損していた。また、最外周にある他の中空糸膜においても破損には至っていない軽微な損傷が生じていた。さらに、２４ｍ３／ｈで通水試験した中空糸膜モジュールを通水試験後に解体して観察したところ、リークしたモジュールで観察されたような中空糸膜の損傷は見られなかった。【００９３】
［参考例１］
実施例１と同様にして参考例１に係る中空糸膜モジュールを作製した。この中空糸膜モジュールを使用し、図６に示す外圧式ろ過装置と同様の構成の装置を構成した。なお、濃縮水を排出する配管Ｌ７の弁Ｖ７の下流側及びろ過水排出管Ｌ６の弁Ｖ６の下流側に各々ローター式流量計を設けた。また、ろ過水排出管Ｌ６ｂが上方の配管Ｌ６ａに合流する手前の位置に超音波式流量計を設け、下側から配管Ｌ６ｂを通じて排出される水の流量を測定できるようにした。なお、配管Ｌ６ａ、Ｌ６ｂの内径は、５１ｍｍである。【００９４】
中空糸膜モジュールに２５℃の純水をろ過水流量が１０ｍ３／ｈｒ、濃縮水量が０．３ｍ３／ｈｒとなるように弁Ｖ５と弁Ｖ７の開度を調整して通水を開始してモジュール内を純水で置換した。次いで、ろ過水流量２４ｍ３／ｈｒ、濃縮水量０．３ｍ３／ｈｒの条件で３ヶ月間連続的に通水した。なお、通水時には弁Ｖ６を全開状態とした。１ヶ月毎に該モジュールを装置から取り外して、実施例７と同様にしてリーク検査を行ったところ、２ヶ月後まではリークは無かったが、３ヶ月後では３本の中空糸膜がリークしていた。なお、上記の内圧式ろ過の場合には、ろ過水流量３６ｍ３／ｈの条件で通水しても中空糸膜の振動は観察されなかったのに対して、この場合には中空糸膜が激しく振動しているのが観察された。【００９５】
この中空糸膜モジュールを解体してリーク位置を観察したところ、下側の固定部界面付近において糸束最外周部の中空糸膜が破損していた。【００９６】
実施例７〜９、参考例１の結果を表２に示す。【００９７】
【表２】
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【産業上の利用可能性】
【００９８】
本発明の中空糸膜モジュール及びこれを用いたろ過方法によれば、バルブやオリフィス等の流量調節手段を用いなくても両端のノズルから流出するろ過水の流量をほぼ同等とすることができ、モジュール内やろ過水配管中における微生物の増殖を十分に抑制することができると共に、安定して良好な水質の水を大量に得られる。本発明の中空糸膜モジュールは、コンパクトなサイズとすることができるため、特に超純水製造設備に用いる保安用フィルターとして好適である。また、当該中空糸膜モジュールは注射用水製造設備に用いるパイロジェン除去用フィルターとしても好適である。
【符号の説明】
【００９９】
１…糸束、１ａ…中空糸膜、１ｂ…小束、２…筒状ケース、２ａ，２ｂ…ノズル、３ａ，３ｂ…固定部、４，５…整流筒、４ａ，５ａ…整流筒の基端部、４ｂ，５ｂ…整流筒の先端部、４ｃ…貫通穴、１０，２０…中空糸膜モジュール、１４…整流筒、１４ａ…整流筒の基端部、１４ｂ…整流筒の先端部、１４ｃ…貫通穴、１００，２００…ろ過装置、Ｆａ，Ｆｂ…固定部の界面。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【国際調査報告】
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