(57)【要約】  合わせガラスの遮音性を高くする合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層２と、第２の層３とを備える。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度Ｘとアセチル化度Ｙと水酸基の含有率Ｚとの三つの値の相図において、アセタール化度Ｘとアセチル化度Ｙと水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、第１の座標Ａ（（Ｘ）：（Ｙ）：（Ｚ）＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標Ｂ（（Ｘ）：（Ｙ）：（Ｚ）＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第３の座標Ｃ（（Ｘ）：（Ｙ）：（Ｚ）＝９４モル％：０モル％：６モル％）と第４の座標Ｄ（（Ｘ）：（Ｙ）：（Ｚ）＝１００モル％：０モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線Ｌ１で囲まれた領域Ｒ１内の値である。
2012108536.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、該第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、
前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第３の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９４モル％：０モル％：６モル％）と第４の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝１００モル％：０モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第５の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：０モル％：５モル％）と第４の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝１００モル％：０モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第３の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９４モル％：０モル％：６モル％）と第６の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：５モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層に含まれている前記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第５の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：０モル％：５モル％）と第６の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：５モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度が０℃以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値が１．１５以上である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第２の層がポリビニルアセタール樹脂を含み、
前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基の炭素数が３又は４であり、アセタール化度が６０モル％以上、７５モル％以下であり、かつアセチル化度が１０モル％以下である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第２の層における前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量は、前記第１の層における前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第２の層における前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が１０重量部以上、４５重量部以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層の厚みの前記第２の層の厚みに対する比が、０．２以上、１以下である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第２の層は、前記第１の層の前記第１の表面に積層されている、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記第２の層がポリビニルアセタール樹脂を含み、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂が絶対分子量１００万以上の高分子量成分を含み、かつ前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂に占める、前記高分子量成分の割合が７．４％以上であるか、又は、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂がポリスチレン換算分子量１００万以上の高分子量成分を含み、かつ前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂に占める、前記高分子量成分の割合が９％以上である、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
前記第１の層を樹脂膜として用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合に、該樹脂膜のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上である、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート６０重量部とを含む樹脂膜を用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合に、該樹脂膜のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上である、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂は、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより得られている、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層をさらに備える、請求項１〜１６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１８】
前記第３の層がポリビニルアセタール樹脂を含み、
前記第３の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基の炭素数が３又は４であり、アセタール化度が６０モル％以上、７５モル％以下であり、かつアセチル化度が１０モル％以下である、請求項１７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１９】
前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第３の層における前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量は、前記第１の層における前記ポリニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量よりも少ない、請求項１７又は１８に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２０】
前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、
前記第３の層における前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記可塑剤の含有量が１０重量部以上、４５重量部以下である、請求項１７〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２１】
前記第１の層の厚みの前記第２の層と前記第３との合計の厚みに対する比が、０．１以上、０．５以下である、請求項１７〜２０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２２】
前記第３の層は、前記第１の層の前記第２の表面に積層されている、請求項１７〜２１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項２３】
第１の合わせガラス構成部材と、
第２の合わせガラス構成部材と、
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜２２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車及び建築物などの合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
近年、合わせガラスを軽量化するために、合わせガラスの厚みを薄くすることが検討されている。しかし、合わせガラスの厚みを薄くすると、遮音性が低くなる。遮音性が低い合わせガラスを自動車のフロントガラス等に用いた場合には、風切り音又はワイパーの駆動音等の５０００Ｈｚ程度の音域の音に対して、遮音性が充分に得られないという問題がある。【０００４】
そこで、中間膜の材料の変更により、合わせガラスの遮音性を高めることが検討されている。【０００５】
合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以上の可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として、又は他の層と積層されて多層の中間膜として用いられ得る。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記特許文献１に記載の中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性をある程度高めることができるものの、遮音性の更なる向上が求められている。【０００８】
例えば、上記特許文献１に記載の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの比較的高周波域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。【０００９】
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。【００１０】
また、上記特許文献１に記載の遮音層と他の層とが積層された多層中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの２０℃付近での遮音性をある程度高めることができる。しかし、多層中間膜が上記遮音層を有するため、該多層中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じることがある。【００１１】
さらに、近年、合わせガラスの遮音性を高めるために、中間膜中の可塑剤の含有量を多くすることが検討されている。中間膜中の可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスの遮音性を改善できる。しかしながら、可塑剤の含有量を多くすると、合わせガラスに発泡が生じることがある。【００１２】
本発明の目的は、合わせガラスを構成するのに用いられた場合に、得られた合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。【００１３】
本発明の限定的な目的は、遮音性が高いだけでなく、発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の広い局面によれば、２層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であって、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、該第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第３の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９４モル％：０モル％：６モル％）と第４の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝１００モル％：０モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である、合わせガラス用中間膜が提供される。【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第５の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：０モル％：５モル％）と第４の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝１００モル％：０モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である。【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第３の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９４モル％：０モル％：６モル％）と第６の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：５モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である。【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第５の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：０モル％：５モル％）と第６の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：５モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値である。【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度が０℃以下である。【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値が１．１５以上である。【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第２の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基の炭素数が３又は４であり、アセタール化度が６０モル％以上、７５モル％以下であり、かつアセチル化度が１０モル％以下である。【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第２の層が、上記ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、上記第２の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第１の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも少ない。【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、上記第２の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が１０重量部以上、４５重量部以下である。【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層の厚みの上記第２の層の厚みに対する比が、０．２以上、１以下である。【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第２の層は、上記第１の層の上記第１の表面に積層されている。【００２５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第２の層がポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、９．２モル％以下であり、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と上記第２の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下である。【００２６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂が絶対分子量１００万以上の高分子量成分を含み、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分の割合が７．４％以上であるか、又は、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂がポリスチレン換算分子量１００万以上の高分子量成分を含み、かつ上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分の割合が９％以上である。【００２７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層を樹脂膜として用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合に、該樹脂膜のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上である。【００２８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート６０重量部とを含む樹脂膜を用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合に、該樹脂膜のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上である。【００２９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより得られている。【００３０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層がさらに備えられる。【００３１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール基の炭素数が３又は４であり、アセタール化度が６０モル％以上、７５モル％以下であり、かつアセチル化度が１０モル％以下である。【００３２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、上記第３の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第１の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも少ない。【００３３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含み、上記第３の層における上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が１０重量部以上、４５重量部以下である。【００３４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みに対する比が、０．１以上、０．５以下である。【００３５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第３の層は、上記第１の層の上記第２の表面に積層されている。【００３６】
本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【００３７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、該第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えており、該第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図において、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率とがそれぞれ、第１の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝７０モル％：３０モル％：０モル％）と第２の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）と第３の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９４モル％：０モル％：６モル％）と第４の座標（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝１００モル％：０モル％：０モル％）とをこの順で４つの直線で結んだ線で囲まれた領域内の値であるので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】図１は、本発明に係る合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値が示す領域を表す図である。
【図２】図２は、本発明に係る合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値が示す好ましい領域を表す図である。
【図３】図３は、本発明に係る合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値が示す好ましい領域を表す図である。
【図４】図４は、本発明に係る合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値が示す好ましい領域を表す図である。
【図５】図５は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図６】図６は、図５に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図７】図７は、実施例１〜７及び比較例１の合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値を示す図である。
【図８】図８は、実施例８〜１４及び比較例２の合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値を示す図である。
【図９】図９は、実施例１５〜３５及び比較例３，４の合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値を示す図である。
【図１０】図１０は、第１の層に含まれるポリビニルアセタール樹脂と、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートとを含む樹脂膜を用いて、該樹脂膜の粘弾性を測定した場合の損失正接ｔａｎδと温度との関係及び弾性率Ｇ’と温度との関係を説明するための図である。
【発明を実施するための形態】
【００３９】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００４０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、２層以上の積層構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）と可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）とを含む第１の層と、該第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１の層と上記第２の層とのみを含む２層の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であってもよく、上記第１の層と上記第２の層と他の層とを含む３層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜であってもよい。
【００４１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂（１）におけるアセタール化度Ｘとアセチル化度Ｙと水酸基の含有率Ｚとの三つの値の相図（図１に示す三つの値の相図）において、該アセタール化度Ｘと該アセチル化度Ｙと該水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、下記第１の座標Ａと下記第２の座標Ｂと下記第３の座標Ｃと下記第４の座標Ｄとをこの順で４つの直線で結んだ線Ｌ１で囲まれた領域Ｒ１内の値である。
【００４２】
第１の座標Ａ（アセタール化度Ｘ：アセチル化度Ｙ：水酸基の含有率Ｚ＝７０モル％：３０モル％：０モル％）
第２の座標Ｂ（アセタール化度Ｘ：アセチル化度Ｙ：水酸基の含有率Ｚ＝３４モル％：３０モル％：３６モル％）
第３の座標Ｃ（アセタール化度Ｘ：アセチル化度Ｙ：水酸基の含有率Ｚ＝９４モル％：０モル％：６モル％）
第４の座標Ｄ（アセタール化度Ｘ：アセチル化度Ｙ：水酸基の含有率Ｚ＝１００モル％：０モル％：０モル％）
【００４３】
上記線Ｌ１は、第１の座標Ａと第２の座標Ｂとを結ぶ直線と、第２の座標Ｂと第３の座標Ｃとを結ぶ直線と、第３の座標Ｃと第４の座標Ｄとを結ぶ直線と、第４の座標Ｄと第１の座標Ａとを結ぶ直線との４つの直線を含む。
【００４４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、図１に示す三つの値の相図において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、図１に示す線Ｌ１で囲まれた領域Ｒ１内の値である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、図１に示す線Ｌ１上の値であってもよい。
【００４５】
本発明の主な特徴は、ポリビニルアセタール樹脂（１）と可塑剤（１）とを含む第１の層と、該第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とが備えられており、図１に示す三つの値の相図において、該第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、図１に示す線Ｌ１で囲まれた領域Ｒ１内の値であることである。
【００４６】
近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等への移行が進行している。内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでは、比較的低周波数域での遮音性が特に求められている。但し、内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでも、高周波域での遮音性が高いことが望ましい。これに対して、電気モータを利用した電気自動車及びハイブリッド電気自動車に用いられる合わせガラスでは、電気モータの駆動音を効果的に遮断するために高周波数域における高い遮音性が特に求められる。
【００４７】
本発明者らは、上記第１の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとが上記領域Ｒ１内の値であることにより、合わせガラスの高周波数域での遮音性を効果的にかつ十分に高めることができることを見出した。
【００４８】
特に、上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとが上記領域Ｒ１内の値であるポリビニルアセタール樹脂（１）を含む第１の層により、２０〜３０℃の温度領域での遮音性を高めることができる。
【００４９】
上記領域Ｒ１では、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の上記アセチル化度Ｙは、３０モル％以下である。該アセチル化度Ｙが３０モル％以下であると、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の生産性が向上する。
【００５０】
中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとの三つの値の相図（図２に示す三つの値の相図）において、該アセタール化度Ｘと該アセチル化度Ｙと該水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、上記第１の座標Ａと上記第２の座標Ｂと下記第５の座標Ｅと上記第４の座標Ｄとをこの順で４つの直線で結んだ線Ｌ２で囲まれた領域Ｒ２内の値であることが好ましい。
【００５１】
第５の座標Ｅ（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：０モル％：５モル％）
【００５２】
上記線Ｌ２は、第１の座標Ａと第２の座標Ｂとを結ぶ直線と、第２の座標Ｂと第５の座標Ｅとを結ぶ直線と、第５の座標Ｅと第４の座標Ｄとを結ぶ直線と、第４の座標Ｄと第１の座標Ａとを結ぶ直線との４つの直線を含む。
【００５３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、図２に示す三つの値の相図において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとは、図２に示す線Ｌ２で囲まれた領域Ｒ２内の値であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、図２に示す線Ｌ２上の値であってもよい。
【００５４】
中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとの三つの値の相図（図３に示す三つの値の相図）において、該アセタール化度Ｘと該アセチル化度Ｙと該水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、上記第１の座標Ａと上記第２の座標Ｂと上記第３の座標Ｃと下記第６の座標Ｆとをこの順で４つの直線で結んだ線Ｌ３で囲まれた領域Ｒ３内の値であることが好ましい。
【００５５】
第６の座標Ｆ（アセタール化度：アセチル化度：水酸基の含有率＝９５モル％：５モル％：０モル％）
【００５６】
上記線Ｌ３は、第１の座標Ａと第２の座標Ｂとを結ぶ直線と、第２の座標Ｂと第３の座標Ｃとを結ぶ直線と、第３の座標Ｃと第６の座標Ｆとを結ぶ直線と、第６の座標Ｆと第１の座標Ａとを結ぶ直線との４つの直線を含む。
【００５７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、図３に示す三つの値の相図において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとは、図３に示す線Ｌ３で囲まれた領域Ｒ３内の値であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、図３に示す線Ｌ３上の値であってもよい。
【００５８】
上記領域Ｒ３では、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の上記アセタール化度Ｘは、９５モル％以下であり、９４モル％以下であることもある。該アセタール化度Ｘが９５モル％以下であると、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の生産性が向上する。
【００５９】
中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとの三つの値の相図（図４に示す三つの値の相図）において、該アセタール化度Ｘと該アセチル化度Ｙと該水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、上記第１の座標Ａと上記第２の座標Ｂと上記第５の座標Ｅと上記第６の座標Ｆとをこの順で４つの直線で結んだ線Ｌ４で囲まれた領域Ｒ４内の値であることが好ましい。
【００６０】
上記線Ｌ４は、第１の座標Ａと第２の座標Ｂとを結ぶ直線と、第２の座標Ｂと第５の座標Ｅとを結ぶ直線と、第５の座標Ｅと第６の座標Ｆとを結ぶ直線と、第６の座標Ｆと第１の座標Ａとを結ぶ直線との４つの直線を含む。
【００６１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、図４に示す三つの値の相図において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとは、図４に示す線Ｌ４で囲まれた領域Ｒ４内の値であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）における上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ、図４に示す線Ｌ４上の値であってもよい。
【００６２】
上記領域Ｒ４では、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の上記アセタール化度Ｘは、９５モル％以下である。該アセタール化度Ｘが９５モル％以下であると、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の生産性が向上する。
【００６３】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００６４】
図５に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを模式的に部分切欠断面図で示す。
【００６５】
図５に示す中間膜１は、多層中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層であり、遮音層として主に機能する。第２，第３の層３，４は、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２，第３の層３，４の間に配置されている。第１の層２は、第２，第３の層３，４の間に挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
【００６６】
なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が積層されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００６７】
第１の層２は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と可塑剤（１）とを含む。第２の層３は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂を含むことがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが更に好ましい。第３の層４は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂を含むことがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことが更に好ましい。第１の層２と第２，第３の層３，４との組成は異なることが好ましい。第２の層３と第３の層４との組成は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００６８】
中間膜１では、第１の層２に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ上記領域Ｒ１内の値であるので、中間膜１を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性を高めることができる。また、中間膜１では、第１の層２に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の上記アセタール化度Ｘと上記アセチル化度Ｙと上記水酸基の含有率Ｚとがそれぞれ上記領域Ｒ２内、上記領域Ｒ３内又は上記領域Ｒ４内の値でもあるので、中間膜１を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高めることができ、更に中間膜１の生産性を高めることができる。
【００６９】
中間膜１では、第１の層２の両面に第２，第３の層３，４が積層されている。第１の層の第１の表面側に第２の層が配置されており、第１の層の第１の表面に第２の層が積層されていることが好ましい。第１の層の第１の表面側のみに第２の層が配置されており、かつ第１の層の第２の表面側に第３の層が配置されていなくてもよい。但し、第１の層の第１の表面側に第２の層が配置されており、かつ第１の層の第２の表面側に第３の層が配置されていることが好ましい。第１の層の第２の表面に、第３の層が積層されていることが好ましい。第１の層の第２の表面に第３の層が積層されていることにより、中間膜１を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。
【００７０】
ところで、遮音性が高められた多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、合わせガラスに発泡が生じやすいという問題がある。このような問題に対して、本発明者らは、多層構造を有する合わせガラス用中間膜では、各層間で可塑剤が移行し、この結果、可塑剤の含有量が多い層が形成されること、例えば、第２，第３の層から第１の層に可塑剤が移行し、この結果、第１の層の可塑剤の含有量が多くなることを見出した。さらに、可塑剤の含有量が多い層が形成されると、すなわち第１の層中の可塑剤の含有量が多くなると、合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに発泡が生じやすくなり、更に発泡が一旦生じると、生じた発泡が核となって発泡が成長することも見出した。
【００７１】
合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が５０重量部以上であり、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−２）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２の層３中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−２））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることが好ましい。上記含有率差（１−２）は、８．５モル％を超えかつ９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００７２】
また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（以下、含有率差（１−３）と記載することがある）が、９．２モル％以下であり、更に第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第３の層４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差（含有率差（１−３））が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が８モル％以下であることが好ましい。但し、含有率差（１−３）が、８．５モル％以下であっても、含有率差（１−２）が８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合には、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は８モル％以下であることが好ましい。上記含有率差（１−３）は、８．５モル％を超え、９．２モル％以下であってもよく、更に８．５モル％以下であってもよい。
【００７３】
本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることを見出した。可塑剤の移行を抑制でき、かつ合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、各層の可塑剤の含有量、特に第１の層２中の可塑剤の含有量を多くすることができる。このため、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【００７４】
なお、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多いと、発泡がより一層生じやすい傾向がある。さらに、発泡が一旦生じると、発生した発泡が核となり、発泡が成長する傾向がある。これに対して、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御することにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できる。
【００７５】
合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は２モル％、好ましい上限は８．５モル％、より好ましい上限は７．８モル％、更に好ましい上限は７モル％、特に好ましい上限は５．６モル％である。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制することができることから、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率との差（含有率差（１−２）及び含有率差（１−３））は好ましくは５モル％以下、より好ましくは４．５モル％以下、より一層好ましくは４モル％以下、更に好ましくは３．５モル％以下である。
【００７６】
また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、絶対分子量１００万以上の高分子量成分（以下、高分子量成分Ｘと記載することがある）を含むか、又は第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリスチレン換算分子量（以下、分子量ｙと記載することがある）１００万以上の高分子量成分（以下、高分子量成分Ｙと記載することがある）を含むことが好ましい。該高分子量成分Ｘ，Ｙは、ポリビニルアセタール樹脂である。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｘの割合が７．４％以上であるか、又は第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｙの割合が９％以上であることが好ましい。
【００７７】
第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂が絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘを上記特定の割合で含むことで、合わせガラスに発泡が生じるのを抑制できる。第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂の分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙを上記特定の割合で含んでいても、合わせガラスに発泡が生じるのを抑制できる。
【００７８】
なお、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｘの割合は、上記絶対分子量を測定する際に得られるポリビニルアセタール樹脂成分のピーク面積に占める、上記高分子量成分Ｘに相当する領域の面積の割合を百分率（％）で表した値で定義される。また、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｙの割合は、上記ポリスチレン換算分子量を測定する際に得られるポリビニルアセタール樹脂成分のピーク面積に占める、上記高分子量成分Ｙに相当する領域の面積の割合を百分率（％）で表した値で定義される。
【００７９】
第２，第３の層３，４の組成はそれぞれ、第１の層２の組成と異なることが好ましい。第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂は、絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘを含み、かつ第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｘの割合が７．４％以上であってもよく、分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙを含み、かつ第２，第３の層３，４中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記高分子量成分Ｙの割合が９％以上であってもよい。
【００８０】
合わせガラスの遮音性をより一層高め、かつ発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘの割合の好ましい下限は８％、より好ましい下限は８．５％、更に好ましい下限は９％、特に好ましい下限は９．５％、最も好ましい下限は１０％である。合わせガラスの遮音性をより一層高め、かつ発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制できることから、高分子量成分Ｘの割合は、好ましくは１１％以上、より好ましくは１２％以上、更に好ましくは１４％以上、特に好ましくは１６％以上である。上記高分子量成分Ｘの割合の上限は特に限定されないが、好ましい上限は４０％、より好ましい上限は３０％、更に好ましい上限は２５％である。
【００８１】
第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂が、分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙを含む場合には、高分子量成分Ｙを含む第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙの割合の好ましい下限は１０％、より好ましい下限は１１％、更に好ましい下限は１１．５％、特に好ましい下限は１２％である。合わせガラスの遮音性をより一層高め、かつ発泡の発生及び発泡の成長を更に一層抑制できることから、高分子量成分Ｙの割合は、好ましくは１２．５％以上、より好ましくは１３．５％以上、更に好ましくは１４％以上、特に好ましくは１５％以上、最も好ましくは１８％以上である。上記高分子量成分Ｙの割合の上限は特に限定されないが、好ましい上限は４０％、より好ましい上限は３０％、更に好ましい上限は２５％である。高分子量成分Ｙの割合が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高め、かつ発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制することができる。
【００８２】
第１の層２に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部とを含む樹脂膜Ａを用いて、該樹脂膜Ａの粘弾性を測定した場合（試験法Ａ）に、該樹脂膜Ａのガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上であることが好ましい。
【００８３】
第１の層２を樹脂膜Ｂとして用いて、該樹脂膜Ｂの粘弾性を測定した場合（試験法Ｂ）に、該樹脂膜Ｂのガラス転移温度をＴｇ（℃）としたときに、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）に対する比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上であることも好ましい。
【００８４】
上記試験法Ｂでは、第１の層２が上記樹脂膜Ｂとして用いられ、第１の層２自体が樹脂膜Ｂである。
【００８５】
上記樹脂膜Ｂは、第１の層２であり、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤とを第１の層２中での重量比で含む。上記試験法Ｂでは、合わせガラス用中間膜１において可塑剤を移行させた後に、上記弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）及び弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）を測定することが好ましい。上記試験法Ｂでは、合わせガラス用中間膜１を湿度３０％（±３％、温度２３℃に１ヶ月間保管して、合わせガラス用中間膜１において可塑剤を移行させた後に、上記弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）及び弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）を測定することがより好ましい。
【００８６】
本発明者らは、上記発泡の発生及び発泡の成長を抑制するために鋭意検討した結果、上記試験法Ａ又は上記試験法Ｂによる上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が、０．６５以上であることにより、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できることも見出した。第１の層２中の上記可塑剤の含有量が多くても、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を充分に抑制できるため、合わせガラスの遮音性を高めることができる。特に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．６５以上であるように構成された第１の層２の両面に第２，第３の層３，４が積層された合わせガラス用中間膜１の使用により、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制できる。
【００８７】
上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、０．６５以上であり、好ましくは１．０以下である。上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．６５以上であると、かなり過酷な条件で又は長期間にわたり合わせガラスが保管されたとしても、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制できる。また、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が上記下限以上及び上記上限以下であると、かなり過酷な条件で又は長期間にわたり合わせガラスが保管されたとしても、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層効果的に抑制できる。
【００８８】
また、合わせガラスの遮音性を充分に高める観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は４０重量部以上であることが好ましい。上記第１の層の可塑剤の含有量が多くても、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．６５以上であるように上記第１の層を構成することによって、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる。
【００８９】
上記ガラス転移温度Ｔｇ（℃）は、上記粘弾性の測定により得られた測定結果から得られる損失正接ｔａｎδのピーク温度を示す。合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、より好ましくは０．７以上、より好ましくは０．９５以下であり、さらに好ましくは０．７５以上、さらに好ましくは０．９以下である。特に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））をポリビニルアルコール樹脂の平均重合度で制御する場合、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を十分に抑制し、かつ合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、好ましくは０．６５以上、より好ましくは０．６６以上、更に好ましくは０．６７以上、特に好ましくは０．７以上、好ましくは０．８２以下、より好ましくは０．８以下である。更に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．８２以下、又は、０．８以下であると、中間膜を容易に成形することができる。
【００９０】
上記試験法Ａ又は上記試験法Ｂによる上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））を０．６５以上にする方法としては、第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂を合成する際に、平均重合度が比較的高いポリビニルアルコール樹脂を使用する方法や、第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の分子間の相互作用を強くする方法等が挙げられる。上記第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の分子間の相互作用を強くする方法として、該ポリビニルアセタール樹脂の分子間を物理的に架橋する方法や、化学的に架橋する方法が挙げられる。なかでも、中間膜１を押出機にて容易に成形することができることから、第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂を合成する際に、平均重合度が比較的高いポリビニルアルコール樹脂を使用する方法や第１の層２中のポリビニルアセタール樹脂の分子間を物理的に架橋する方法が好ましい。
【００９１】
上記粘弾性の測定により得られる損失正接ｔａｎδと温度との関係及び弾性率Ｇ’と温度との関係の一例を、図１０を用いて説明する。
【００９２】
損失正接ｔａｎδと温度とは、図１０に示すような関係にある。損失正接ｔａｎδのピークＰにおける温度がガラス転移温度Ｔｇである。
【００９３】
また、図１０に示す破線Ａ２の弾性率Ｇ’におけるガラス転移温度Ｔｇと、実線Ａ１の弾性率Ｇ’におけるガラス転移温度Ｔｇとは同じ温度である。例えば、弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）を基準として弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の変化量Ｄが小さいほど、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を効果的に抑制できる。実線Ａ１の弾性率Ｇ’における変化量Ｄ１は、破線Ａ２の弾性率Ｇ’における変化量Ｄ２よりも小さい。従って、図１０においては、変化量Ｄ２が比較的大きい破線Ａ２の弾性率Ｇ’を示す場合よりも、変化量Ｄ１が比較的小さい実線Ａ１の弾性率Ｇ’を示す場合の方が、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長を効果的に抑制できる。
【００９４】
上記Ｇ’（Ｔｇ＋３０）は、２０万Ｐａ以上であることが好ましい。上記Ｇ’（Ｔｇ＋３０）は、より好ましくは２２万Ｐａ以上、さらに好ましくは２３万Ｐａ以上、特に好ましくは２４万Ｐａ以上、好ましくは１０００万Ｐａ以下、より好ましくは５００万Ｐａ以下、特に好ましくは１００万Ｐａ以下、最も好ましくは５０万Ｐａ以下、更に最も好ましくは３０万Ｐａ以下である。上記Ｇ’（Ｔｇ＋３０）が上記下限以上であると、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層効果的に抑制できる。
【００９５】
なお、上記弾性率Ｇ’と温度との関係は、ポリビニルアセタール樹脂の種類に大きく影響され、特にポリビニルアセタール樹脂を得るために用いられる上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度に大きく影響され、可塑剤の種類には大きく影響されず、一般の可塑剤の含有量では該可塑剤の含有量に大きく影響されない。可塑剤として３ＧＯにかえて３ＧＯ以外の一塩基性有機酸エステル等の可塑剤を用いた場合の上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））、特に可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）及びトリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）を用いた場合の上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、３ＧＯを用いた場合の上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））と大きく相違しない。また、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤の含有量が５０〜８０重量部である場合に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は大きく相違しない。ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部とを含む樹脂膜を用いて測定された上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、第１の層２自体を用いて測定された上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））と大きな差異はない。上記試験法Ａ及び上記試験法Ｂにて得られる上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が共に０．６５以上であることが好ましいが、上記試験法Ｂにて得られる上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））が０．６５以上であることがより好ましい。
【００９６】
また、合わせガラス用中間膜における発泡の発生を抑制するために、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂が、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより得られていることも好ましい。この場合に、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、０．６５以上でなくてもよいが、０．６５以上であることが好ましい。また、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより得られている上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量が、４０重量部以上であることが好ましい。さらに、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制する観点からは、第１の層２中の平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより得られている上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、３０モル％以下であることが好ましい。
【００９７】
また、合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、第１の層２中の上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は好ましくは４０重量部以上、より好ましくは５０重量部以上、更に好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上である。このように第１の層２中の可塑剤の含有量が多くても、第１〜第３の層中のポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率を上記のように制御したり、上記絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘの割合又は上記分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙの割合を制御したり、上記比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））を制御したりすることで、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層効果的に抑制できる。
【００９８】
以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する第１〜第３の層の詳細、並びに該第１〜第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤の詳細を説明する。
【００９９】
（熱可塑性樹脂）
上記第１の層は、ポリビニルアセタール樹脂（１）を含む。上記第２の層は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことがより好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことがより好ましい。第２，第３の層に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）であると、第２，第３の層と合わせガラス構成部材との接着力が充分に高くなる。
【０１００】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【０１０１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）は、例えば、ポリビニルアルコール樹脂をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコール樹脂は、例えば、ポリ酢酸ビニルをケン化することにより得られる。上記ポリビニルアルコール樹脂のケン化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内であり、７５〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましく、８０〜９９．８モル％の範囲内であることがより好ましい。
【０１０２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）を得るための上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【０１０３】
合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は、２７００以上、５０００以下であることが特に好ましい。
【０１０４】
合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をさらに一層抑制する観点からは、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂（１）を得るために用いられる上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度の好ましい下限は３０１０、好ましい下限は３０５０、好ましい下限は３５００、好ましい下限は３６００、好ましい下限は４０００、好ましい下限は４０５０、好ましい上限は７０００、好ましい上限は６０００、好ましい上限は５０００、好ましい上限は４９００、好ましい上限は４５００である。特に、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制し、合わせガラスの遮音性を充分に高め、かつ中間膜を容易に成形できることから、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂（１）を得るために用いられる上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は３０１０以上であることが好ましく、３０２０以上であることがより好ましく、４０００以下であることが好ましく、４０００未満であることがより好ましく、３８００以下であることが更に好ましく、３６００以下であることが特に好ましく、３５００以下であることが最も好ましい。
【０１０５】
また、上記第２，３の層中のポリビニルアセタール樹脂（２），（３）は、ポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより製造できる。上記第２，３の層中のポリビニルアセタール樹脂（２），（３）を得るためのポリビニルアルコール樹脂の平均重合度の好ましい下限は２００、より好ましい下限は５００、更に好ましい下限は１０００、特に好ましい下限は１５００、好ましい上限は４０００、より好ましい上限は３５００、更に好ましい上限は３０００、特に好ましい上限は２５００である。上記平均重合度が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記平均重合度が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の成形が容易になる。
【０１０６】
上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂（１）を得るために用いるポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は、上記第２，３の層中のポリビニルアセタール樹脂（２），（３）を得るために用いるポリビニルアルコール樹脂の平均重合度よりも高いことが好ましく、５００以上高いことが好ましく、８００以上高いことが好ましく、１０００以上高いことがより好ましく、１３００以上高いことが更に好ましく、１８００以上高いことが特に好ましい。
【０１０７】
なお、上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【０１０８】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなり、低温における固体音の遮音性がより一層高くなる。
【０１０９】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１０】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記第１〜第３の層に含まれている上記ポリビニルアセタール樹脂としてそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。ポリビニルブチラール樹脂の合成は容易である。さらに、ポリビニルブチラール樹脂の使用により、合わせガラス構成部材に対する中間膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、耐光性及び耐候性等をより一層高めることができる。
【０１１１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、０モル％以上、３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの高周波域での遮音性が高くなり、更に中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３０モル％以下、特に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２０モル％、特に好ましくは１５モル％以下、特に好ましくは１０モル％以下である。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は低いほどよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は０モル％であってもよい。
【０１１２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の含有率（水酸基量）はそれぞれ、好ましくは２０モル％以上、好ましくは５０モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトが生じ難くなる。さらに、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の含有率（水酸基量）はそれぞれ、より好ましくは２５モル％以上、更に好ましくは２８モル％以上、特に好ましくは３０モル％以上、より好ましくは４５モル％以下、更に好ましくは４０モル％以下、特に好ましくは３５モル％以下である。
【０１１３】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の各含有率よりも低いことが好ましい。合わせガラスの遮音性をさらに一層高める観点からは、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記第２，第３の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂（２），（３）の水酸基の各含有率よりも１モル％以上低いことが好ましく、３モル％以上低いことがより好ましく、５モル％以上低いことが更に好ましく、７モル％以上低いことが特に好ましく、１０モル％以上低いことが特に好ましく、１５モル％以上低いことが特に好ましく、２０モル％以上低いことが特に好ましい。
【０１１４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【０１１５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、０モル％以上であり、３０モル％以下である。合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、より好ましくは１０モル％以上、更に好ましくは１５モル％以上、特に好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下である。
【０１１６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度はそれぞれ、０モル％以上であり、好ましくは１０モル％以下である。上記アセチル化度が上記上限以下であると、合わせガラスの高周波域での遮音性がより一層高くなり、更に中間膜の強度が高くなり、機械物性が向上する。合わせガラスの高周波域での遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度はそれぞれ、より好ましくは８モル％以下、より好ましくは３モル％未満である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度はそれぞれ、より好ましくは０．１モル％以上、特に好ましくは２モル％以下である。また、上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセチル化度が３モル％未満であると、中間膜の機械物性がより一層向上する。この結果、合わせガラスの耐貫通性をより一層向上できる。
【０１１７】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【０１１８】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合はブチラール化度）は、３４モル％以上、好ましくは４０モル％以上、より好ましくは４５モル％以上、１００モル％以下、好ましくは９５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下、特に好ましくは６５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂（１）と可塑剤との相溶性が高くなり、ブリードアウトを抑制できる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（１）を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１１９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合はブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（２），（３）を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１２０】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【０１２１】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル化度（アセチル基量）と水酸基の含有率（ビニルアルコール量）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
【０１２２】
なお、ポリビニルアセタール樹脂である場合には、及び、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合には、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」またはＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法による測定が好ましい。
【０１２３】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が８モル％を超えることが好ましい。
【０１２４】
可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−２）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−２）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記含有率差（１−３）が、８．５モル％を超え、９．２モル％以下である場合又は上記含有率差（１−３）が、９．２モル％以下である場合には、上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度が６８モル％以上であるか、又は水酸基の含有率が３１．５モル％未満であることが好ましい。
【０１２５】
更に、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制することができ、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができることから、上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度が８モル％未満であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ａ」ともいう）、又は、アセチル化度が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（以下、「ポリビニルアセタール樹脂Ｂ」ともいう）であることが好ましい。
【０１２６】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセチル化度ａは８モル％未満であり、７．５モル％以下であることが好ましく、７モル％以下であることが好ましく、６モル％以下であることが好ましく、５モル％以下であることが好ましく、０．１モル％以上であることが好ましく、０．５モル％以上であることが好ましく、０．８モル％以上であることが好ましく、１モル％以上であることが好ましく、２モル％以上であることが好ましく、３モル％以上であることが好ましく、４モル％以上であることが好ましい。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなり、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【０１２７】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのアセタール化度ａの好ましい下限は６８モル％、より好ましい下限は７０モル％、更に好ましい下限は７１モル％、特に好ましい下限は７２モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８３モル％、更に好ましい上限は８１モル％、特に好ましい上限は７９モル％である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ａを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１２８】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａの水酸基の含有率ａは３０モル％以下であることが好ましく、２７．５モル％以下であることが好ましく、２７モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることが好ましく、２４モル％以下であることが好ましく、２３モル％以下であることが好ましく、１６モル％以上であることが好ましく、１８モル％以上であることが好ましく、１９モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることが好ましい。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【０１２９】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【０１３０】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは、８モル％以上であり、９モル％以上であることが好ましく、１０モル％以上であることが好ましく、１１モル％以上であることが好ましく、１２モル％以上であることが好ましく、３０モル％以下であることが好ましく、２８モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２４モル％以下であることが好ましく、２０モル％以下であることが好ましく、１９．５モル％以下であることが好ましい。上記アセチル化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセチル化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間をより一層短縮できることから、上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセチル化度ｂは２０モル％未満であることが好ましい。
【０１３１】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのアセタール化度ｂの好ましい下限は５０モル％、より好ましい下限は５２．５モル％、更に好ましい下限は５４モル％、特に好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８０モル％、より好ましい上限は７７モル％、更に好ましい上限は７４モル％、特に好ましい上限は７１モル％である。上記アセタール化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記アセタール化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂Ｂを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１３２】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂの水酸基の含有率ｂは３０モル％以下であることが好ましく、２７．５モル％以下であることが好ましく、２７モル％以下であることが好ましく、２６モル％以下であることが好ましく、２５モル％以下であることが好ましく、１８モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることが好ましく、２２モル％以上であることが好ましく、２３モル％以上であることが好ましい。上記水酸基の含有率ｂが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。上記水酸基の含有率ｂが上記下限以上であると、中間膜の接着力をより一層高くすることができる。
【０１３３】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂはポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【０１３４】
上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ及び上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂは、平均重合度が３０００を超えるポリビニルアルコール樹脂をアルデヒドによりアセタール化することで得られることが好ましい。上記アルデヒドは炭素数１〜１０のアルデヒドであることが好ましく、炭素数４又は５のアルデヒドであることがより好ましい。上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度の好ましい下限は３０１０、好ましい下限は３０５０、好ましい下限は３５００、好ましい下限は３６００、好ましい下限は４０００、好ましい下限は４０５０、好ましい上限は７０００、好ましい上限は６０００、好ましい上限は５０００、好ましい上限は４９００、好ましい上限は４５００である。上記第１の層中の上記ポリビニルアセタール樹脂Ａ，Ｂは、平均重合度が３０００を超え、４０００未満であるポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより得られていることが特に好ましい。特に、合わせガラスにおける発泡の発生及び発泡の成長をより一層抑制し、合わせガラスの遮音性を充分に高め、かつ中間膜を容易に成形できることから、上記第１の層中のポリビニルアセタール樹脂Ａ，Ｂを得るために用いられる上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は３０１０以上であることが好ましく、３０２０以上であることがより好ましく、４０００以下であることが好ましく、４０００未満であることがより好ましく、３８００以下であることが更に好ましく、３６００以下であることが特に好ましく、３５００以下であることが最も好ましい。
【０１３５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）〜（３）の重量平均分子量の好ましい下限は１００，０００、より好ましい下限は３００，０００、好ましい上限は１０，０００，０００、より好ましい上限は５，０００，０００である。上記ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量が上記好ましい下限以下であると、中間膜の強度が低下することがある。上記ポリビニルアセタール樹脂の重量平均分子量が上記好ましい上限を超えると、得られる中間膜の強度が強くなりすぎることがある。なお、上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【０１３６】
なお、上記重量平均分子量及び上記数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を示す。例えば、ポリスチレン換算での重量平均分子量及び数平均分子量を測定するために、分子量既知のポリスチレン標準試料のＧＰＣ測定を行う。ポリスチレン標準試料（昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＭ−１０５」、「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＨ−７５」）として、重量平均分子量５８０、１，２６０、２，９６０、５，０００、１０，１００、２１，０００、２８，５００、７６，６００、１９６，０００、６３０，０００、１，１３０，０００、２，１９０，０００、３，１５０，０００、３，９００，０００の１４試料を用いる。それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して分子量をプロットし得られる近似直線を検量線として使用する。恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した多層中間膜から表面層（上記第２，第３の層）と中間層（上記第１の層）とを剥離し、剥離された第１の層（中間層）をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．１重量％の溶液を調製する。得られた溶液をＧＰＣ装置により分析し、重量平均分子量及び数平均分子量を測定できる。ＧＰＣ装置として、ＧＰＣ用光散乱検出器（ＶＩＳＣＯＴＥＫ社製「Ｍｏｄｅｌ２７０（ＲＡＬＳ＋ＶＩＳＣＯ）」）が接続されたＧＰＣ装置（日立ハイテク社製「ＲＩ：Ｌ２４９０、オートサンプラー：Ｌ−２２００、ポンプ：Ｌ−２１３０、カラムオーブン：Ｌ−２３５０、カラム：ＧＬ−Ａ１２０−ＳとＧＬ−Ａ１００ＭＸ−Ｓの直列」）を用いて、上記重量平均分子量及び上記数平均分子量を分析できる。
【０１３７】
（絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘ又は分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙを含むポリビニルアセタール樹脂の製造方法）
絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘ又は分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙを上記下限以上の割合で含む上記ポリビニルアセタール樹脂の一例として、絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘ又は分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙを含むポリビニルアセタール樹脂の具体的な製造方法を以下説明する。
【０１３８】
まず、ポリビニルアルコール樹脂を用意する。該ポリビニルアルコール樹脂は、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコール樹脂のけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内であり、７５〜９９．８モル％の範囲内であることが好ましく、８０〜９９．８モル％の範囲内であることがより好ましい。
【０１３９】
上記ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度の好ましい下限は２００、より好ましい下限は５００、更に好ましい下限は１，０００、特に好ましい下限は１，５００、好ましい上限は３，０００、より好ましい上限は２，９００、更に好ましい上限は２，８００、特に好ましい上限は２，７００である。上記平均重合度が低すぎると、合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向がある。上記平均重合度が高すぎると、中間膜の成形が困難となることがある。
【０１４０】
次に、上記ポリビニルアルコール樹脂とアルデヒドとを触媒を用いて反応させ、ポリビニルアルコール樹脂をアセタール化する。このとき、上記ポリビニルアルコール樹脂を含む溶液を用いてもよい。該ポリビニルアルコール樹脂を含む溶液に用いられる溶媒としては、水等が挙げられる。
【０１４１】
上記第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂の製造方法は、ポリビニルアルコール樹脂とアルデヒドとを触媒を用いて反応させ、ポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより、ポリビニルアセタール樹脂を得る製造方法であることが好ましい。
【０１４２】
上記第１の層の製造方法は、ポリビニルアルコール樹脂とアルデヒドとを触媒を用いて反応させ、ポリビニルアルコール樹脂をアセタール化することにより、ポリビニルアセタール樹脂を得る工程と、得られたポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを混合した混合物を用いて、上記第１の層を得る工程とを備えることが好ましい。この第１の層を得る工程において、又は第１の層を得た後に、該第１の層に、第２の層を積層することにより、更に必要に応じて第３の層を積層することにより、多層の中間膜を得ることができる。また、第１の層及び第２の層を共押出することにより多層の中間膜を製造してもよく、第１の層、第２の層及び第３の層を共押出することにより多層の中間膜を製造してもよい。
【０１４３】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４４】
絶対分子量１００万以上又は分子量ｙが１００万以上の高分子量成分Ｘ，Ｙを上記特定の割合で含むポリビニルアセタール樹脂を容易に得る観点からは、例えば、アルデヒドによるアセタール化反応の前又は途中で、隣接するポリビニルアルコール樹脂の主鎖を架橋させるために、ジアルデヒド等の架橋剤を添加する方法や、過剰のアルデヒドを投入することにより、分子間のアセタール化反応を進行させる方法や、重合度が高いポリビニルアルコール樹脂を添加する方法等が挙げられる。また、これらの方法は単独で用いられてもよいし、２種以上が併用されてもよい。
【０１４５】
上記触媒は、酸触媒であることが好ましい。該酸触媒としては、硝酸、塩酸、硫酸、リン酸及びパラトルエンスルホン酸等が挙げられる。
【０１４６】
上記ポリスチレン換算分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算での分子量を示す。上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙの割合（％）は、上記ポリビニルアセタール樹脂のＧＰＣによるポリスチレン換算分子量の測定時に、ＲＩ検出器で検出されるピーク面積のうち、分子量ｙが１００万以上の領域に相当する面積の割合から算出される。なお、ピーク面積とは、測定の対象となる成分のピークとベースラインとの間の面積を意味する。
【０１４７】
ポリスチレン換算分子量は、例えば、以下のようにして測定される。
【０１４８】
ポリスチレン換算分子量を測定するために、分子量既知のポリスチレン標準試料のＧＰＣ測定を行う。ポリスチレン標準試料（昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＭ−１０５」、「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＨ−７５」）としては、重量平均分子量５８０、１，２６０、２，９６０、５，０００、１０，１００、２１，０００、２８，５００、７６，６００、１９６，０００、６３０，０００、１，１３０，０００、２，１９０，０００、３，１５０，０００、３，９００，０００の１４試料を用いる。それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して重量平均分子量をプロットし得られる近似直線を検量線として使用する。例えば、第２の層（表面層）と第１の層（中間層）と第３の層（表面層）とがこの順に積層された多層の中間膜における中間層中のポリビニルアセタール樹脂に占める、上記分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙの割合（％）を測定する場合、恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した多層の中間膜から表面層と中間層とを剥離する。剥離された中間層をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．１重量％の溶液を調製する。得られた溶液をＧＰＣ装置により分析し、中間層中のポリビニルアセタール樹脂のピーク面積を測定する。次いで、中間層中のポリビニルアセタール樹脂の溶出時間と検量線から、中間層中のポリビニルアセタール樹脂のポリスチレン換算分子量が１００万以上の領域に相当する面積を算出する。中間層中のポリビニルアセタール樹脂のポリスチレン換算分子量が１００万以上の領域に相当する面積を、中間層中のポリビニルアセタール樹脂のピーク面積で除算した値を百分率（％）で表すことにより、上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙの割合（％）を算出できる。例えば、Ｇｅｌ  Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ（ＧＰＣ）装置（日立ハイテク社製「ＲＩ：Ｌ２４９０、オートサンプラー：Ｌ−２２００、ポンプ：Ｌ−２１３０、カラムオーブン：Ｌ−２３５０、カラム：ＧＬ−Ａ１２０−ＳとＧＬ−Ａ１００ＭＸ−Ｓの直列」）を用いて、ポリスチレン換算分子量を測定することができる。
【０１４９】
（可塑剤）
第１の層は可塑剤（１）を含む。第２の層は可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。第３の層は可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。第１〜第３の層に用いることが可能な各可塑剤（１）〜（３）は特に限定されない。該可塑剤（１）〜（３）として従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤（１）〜（３）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５０】
上記可塑剤（１）〜（３）としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１５１】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【０１５２】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１５３】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。
【０１５４】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１５５】
上記可塑剤（１）〜（３）は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１５６】
【化１】
2012108536.tif 000003
【０１５７】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。
【０１５８】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【０１５９】
上記可塑剤（１）〜（３）は、ＳＰ値が１３．５以上、１４．５以下である可塑剤であることが好ましい。ＳＰ値が１３．５〜１４．５である可塑剤の使用により、合わせガラスの高周波域での遮音性が効果的に高くなる。上記可塑剤（１）のＳＰ値が１３．５以上、１４．５以下であることがより好ましい。
【０１６０】
上記「ＳＰ値」は、Ｆｅｄｏｒｓ法（Ｒ．Ｆ．Ｆｅｄｏｒｓ，Ｐｏｌｙｍ．Ｅｎｇ．Ｓｃｉ．，１４，１４７（１９７４））を用いて算出することができる。上記ＳＰ値が上記範囲内であれば、可塑剤とポリビニルアセタール樹脂との相溶性が良好である。
【０１６１】
中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記可塑剤（１）〜（３）は、下記式（２）で表されるジエステル可塑剤であることも好ましい。従って、上記可塑剤は、上記式（１）で表されるジエステル可塑剤であるか、又は下記式（２）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１６２】
【化２】
2012108536.tif 000004
【０１６３】
上記式（２）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、エーテル結合を少なくとも１つ有する有機基を表し、ｎは２〜８の整数を表す。
【０１６４】
中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記式（２）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、下記式（１１）又は下記式（１２）で表されるエーテル結合構造単位を少なくとも１つ有することが好ましい。
【０１６５】
【化３】
2012108536.tif 000005
【０１６６】
【化４】
2012108536.tif 000006
【０１６７】
中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記可塑剤（１）〜（３）は、下記式（２Ａ）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１６８】
【化５】
2012108536.tif 000007
【０１６９】
上記式（２Ａ）中、Ｒ２１及びＲ２６はそれぞれ、炭素数１〜１０のアルキル基を表し、Ｒ２２及びＲ２７はそれぞれ、炭素数１〜１０のアルキレン基を表し、ｍ１及びｍ２はそれぞれ１〜５の整数を表し、ｎは２〜８の整数を表す。
【０１７０】
エーテル結合を少なくとも１つ有する有機基である場合の上記Ｒ１及びＲ２の具体例としては、２−ブトキシエチル基、２−（２−ブトキシエトキシ）エチル基、２−［２−（２−ブトキシエトキシ）エトキシ］エチル基等が挙げられる。ただし、上記Ｒ１及びＲ２は、これら以外の基であってもよい。
【０１７１】
上記第１の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、上記可塑剤（１）の含有量は好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、更に好ましくは４５重量部以上、好ましくは７５重量部以下、より好ましくは７０重量部以下、更に好ましくは６０重量部以下、特に好ましくは５５重量部以下、最も好ましくは５０重量部以下である。上記可塑剤（１）の含有量が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記可塑剤（１）の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。
【０１７２】
上記第２の層（２）において、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対して、上記可塑剤（２）の含有量は好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２５重量部以上、最も好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。また、上記第３の層（３）において、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対して、上記可塑剤（３）の含有量は好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２５重量部以上、最も好ましくは３０重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。上記可塑剤（２），（３）の含有量が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記可塑剤（２），（３）の含有量が上記上限以下であると、中間膜の耐貫通性がより一層高くなる。
【０１７３】
上記第２の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）は、上記第１の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）よりも少ないことが好ましい。また、上記第３の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）は、上記第１の層における上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）よりも少ないことが好ましい。上記含有量（２），（３）が上記含有量（１）よりも少ないことにより、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１７４】
上記含有量（１）と、上記含有量（２），（３）との差は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは３重量部以上、更に好ましくは５重量部以上であり、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２５重量部以下、更に好ましくは２０重量部以下である。上記含有量（１）と上記含有量（２），（３）との差が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記含有量（１）と上記含有量（２），（３）との差が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。なお、上記含有量（１）と、上記含有量（２），（３）との差とは、上記含有量（１）から上記含有量（２），（３）を減算した数値である。
【０１７５】
（他の成分）
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１７６】
（合わせガラス用中間膜）
合わせガラスの低温及び高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、本発明に係る合わせガラス用中間膜の周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度は、０℃以下であることが好ましい。
【０１７７】
合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、周波数１Ｈｚで測定した最も低温側に現れるｔａｎδのピーク温度におけるｔａｎδの最大値は、１．１５以上であることが好ましい。
【０１７８】
上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０２ｍｍ以上、より好ましくは０．０５ｍｍ以上、好ましくは１．８ｍｍ以下、より好ましくは０．５ｍｍ以下である。このような好ましい厚みにすることにより、中間膜の厚みが厚くなりすぎず、かつ中間膜及び合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【０１７９】
上記第２，第３の層の厚みはそれぞれ、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．５ｍｍ以下である。上記第２，第３の層の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の厚みが厚くなりすぎず、かつ中間膜及び合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、更に可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【０１８０】
上記第１の層の厚みＴ１の上記第２の層の厚みＴ２に対する比は、好ましくは０．１５以上、より好ましくは０．２以上、好ましくは１以下、より好ましくは０．９以下である。すなわち、上記中間膜では、上記第１の層の厚み（μｍ）をＴ１、上記第２の層の厚み（μｍ）をＴ２としたときに、上記第１の層の厚みの上記第２の層の厚みに対する比であるＴ１／Ｔ２が０．４以上、１以下であることが好ましい。これによって、上記中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高めることができる。特に、３ｋＨｚを超える高周波域での遮音性を効果的に高めることができる。
【０１８１】
合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記比（Ｔ１／Ｔ２）は、より好ましくは０．５以上、より好ましくは０．９以下である。
【０１８２】
上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計厚みに対する比は、好ましくは０．１以上、好ましくは０．５以下である。すなわち、上記中間膜では、上記第１の層の厚み（μｍ）をＴ１、上記第２の層の厚み（μｍ）をＴ２、上記第３の層の厚み（μｍ）をＴ３としたときに、上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計厚みに対する比であるＴ１／（Ｔ２＋Ｔ３）が０．１以上、０．５以下であることが好ましい。これによって、上記中間膜を用いた合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高めることができる。特に、３ｋＨｚを超える高周波域での遮音性を効果的に高めることができる。
【０１８３】
合わせガラスの高周波域での遮音性をより一層高める観点からは、上記比（Ｔ１／（Ｔ２＋Ｔ３））は、より好ましくは０．１２以上、更に好ましくは０．１５以上である。
【０１８４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、中間膜及び合わせガラスの耐貫通性が充分に高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１８５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。該中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤と必要に応じて配合される他の成分とを混練し、中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１８６】
上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適しているため、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。なお、本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と第２，第３の層とを別々に作製した後、第１の層と第２，第３の層とを積層して多層中間膜を得てもよく、第１の層と第２，第３の層とを共押出により積層して中間膜を得てもよい。
【０１８７】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２，第３の層に、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２，第３の層が同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１８８】
（合わせガラス）
図６に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を断面図で示す。
【０１８９】
図６に示す合わせガラス１１は、中間膜１と、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２とを備える。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材２１，２２の間に挟み込まれている。中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス構成部材２１が積層されている。第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス構成部材２２が積層されている。
【０１９０】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス構成部材と、第２の合わせガラス構成部材と、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜として、本発明に係る合わせガラス用中間膜が用いられている。
【０１９１】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１９２】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１９３】
上記第１，第２の合わせガラス構成部材の厚みは特に限定されないが、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス構成部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス構成部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１９４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に、上記中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス構成部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
【０１９５】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。合わせガラスは、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車に好適に用いられる。合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
【０１９６】
以下に実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明は以下の実施例のみに限定されない。
【０１９７】
（合成例１−実施例１の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
純水２８９０ｇに、重合度２５００、ケン化度７９モル％のポリビニルアルコール樹脂１９１ｇを加えて加熱し、溶解させた溶液を、１２℃に温度調節し、３５重量％塩酸２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１５０ｇとを加えて、ポリビニルブチラール樹脂を析出させた。その後、温度５０℃で３時間保持し、反応を完了させた。過剰の水で未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗浄し、塩酸触媒を中和し、塩を除去した後、乾燥させ、ポリビニルブチラール樹脂を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２１モル％、ブチラール化度は５４モル％、水酸基の含有率は２５モル％であった。
【０１９８】
（合成例２−実施例２の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度６４モル％、水酸基の含有率３５．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１７．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１８モル％、ブチラール化度は６４モル％、水酸基の含有率は１８モル％であった。
【０１９９】
（合成例３−実施例３の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度６４モル％、水酸基の含有率３５．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、２２．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２３モル％、ブチラール化度は６４モル％、水酸基の含有率は１３モル％であった。
【０２００】
（合成例４−実施例４の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１３モル％、ブチラール化度５９モル％、水酸基の含有率２８モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度２３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度２３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２３モル％、ブチラール化度は５９モル％、水酸基の含有率は１８モル％であった。
【０２０１】
（合成例５−実施例５の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度６モル％、ブチラール化度７０モル％、水酸基の含有率２４モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１４００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、６．８モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１４００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１２．８モル％、ブチラール化度は７０モル％、水酸基の含有率は１７．２モル％であった。
【０２０２】
（合成例６−実施例６の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度８０モル％、水酸基の含有率１９．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、６．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は７モル％、ブチラール化度は８０モル％、水酸基の含有率は１３モル％であった。
【０２０３】
（合成例７−実施例７の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１モル％、ブチラール化度６４モル％、水酸基の含有率３５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）をトルエンに溶解したポリビニルブチラール樹脂溶液１００重量部（トルエン：ポリビニルブチラール樹脂＝９５重量部：５重量部）に対し、６重量部のトリフルオロ酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。トルエンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１モル％、ブチラール化度は９３モル％、水酸基の含有率は６モル％であった。
【０２０４】
（合成例８−比較例１，２の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
純水２８９０ｇに、重合度３０００、ケン化度８７．２モル％のポリビニルアルコール樹脂１９１ｇを加えて加熱し、溶解させた溶液を、１２℃に温度調節し、３５重量％塩酸２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１５０ｇとを加えて、ポリビニルブチラール樹脂を析出させた。その後、温度５０℃で５時間保持し、反応を完了させた。過剰の水で未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗浄し、塩酸触媒を中和し、塩を除去した後、乾燥させ、ポリビニルブチラール樹脂を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１２．８モル％、ブチラール化度は６３．５モル％、水酸基の含有率は２３．７モル％であった。
【０２０５】
（合成例９−実施例８の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
純水２８９０ｇに、重合度２５００、ケン化度７９モル％のポリビニルアルコール樹脂８０ｇと、重合度４０００、ケン化度７９モル％のポリビニルアルコール樹脂１１１ｇとを加えて加熱し、溶解させた溶液を、１２℃に温度調節し、３５重量％塩酸２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１５０ｇとを加えて、ポリビニルブチラール樹脂を析出させた。その後、温度５０℃で３時間保持し、反応を完了させた。過剰の水で未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗浄し、塩酸触媒を中和し、塩を除去した後、乾燥させ、ポリビニルブチラール樹脂を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２１モル％、ブチラール化度は５４モル％、水酸基の含有率は２５モル％であった。
【０２０６】
得られたポリビニルブチラール樹脂に占める、絶対分子量１００万以上の高分子量成分Ｘ（ポリビニルブチラール樹脂）の割合は１６．８％であった。得られたポリビニルブチラール樹脂Ｚに占める、分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙ（ポリビニルブチラール樹脂）の割合は１９．２％であった。
【０２０７】
（合成例１０−実施例９の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度６４モル％、水酸基の含有率３５．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１７．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１８モル％、ブチラール化度は６４モル％、水酸基の含有率は１８モル％であった。
【０２０８】
（合成例１１−実施例１０の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度６４モル％、水酸基の含有率３５．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、２２．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２３モル％、ブチラール化度は６４モル％、水酸基の含有率は１３モル％であった。
【０２０９】
（合成例１２−実施例１１の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１３モル％、ブチラール化度５９モル％、水酸基の含有率２８モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３５００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３５００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２３モル％、ブチラール化度は５９モル％、水酸基の含有率は１８モル％であった。
【０２１０】
（合成例１３−実施例１２の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度６モル％、ブチラール化度７０モル％、水酸基の含有率２４モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、６．８モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１２．８モル％、ブチラール化度は７０モル％、水酸基の含有率は１７．２モル％であった。
【０２１１】
（合成例１４−実施例１３，２３，２６〜２９の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度０．５モル％、ブチラール化度８０モル％、水酸基の含有率１９．５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、６．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は７モル％、ブチラール化度は８０モル％、水酸基の含有率は１３モル％であった。
【０２１２】
（合成例１５−実施例１４の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１モル％、ブチラール化度６４モル％、水酸基の含有率３５モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）をトルエンに溶解したポリビニルブチラール樹脂溶液１００重量部（トルエン：ポリビニルブチラール樹脂＝９５重量部：５重量部）に対し、６重量部のトリフルオロ酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。トルエンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３２００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１モル％、ブチラール化度は９３モル％、水酸基の含有率は６モル％であった。
【０２１３】
（合成例１６−実施例１５の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度８３モル％、水酸基の含有率１６モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、６モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は７モル％、ブチラール化度は８３モル％、水酸基の含有率は１０モル％であった。
【０２１４】
（合成例１７−実施例１６の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度８０モル％、水酸基の含有率１９モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１１．８モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１２．８モル％、ブチラール化度は８０モル％、水酸基の含有率は７．２モル％であった。
【０２１５】
（合成例１８−実施例１７，２４の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度７５モル％、水酸基の含有率２４モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１１．８モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１２．８モル％、ブチラール化度は７５モル％、水酸基の含有率は１２．２モル％であった。
【０２１６】
（合成例１９−実施例１８の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度６０モル％、水酸基の含有率３９モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１９．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２０．５モル％、ブチラール化度は６０モル％、水酸基の含有率は１９．５モル％であった。
【０２１７】
（合成例２０−実施例１９の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度６５モル％、水酸基の含有率３４モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１９．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２０．５モル％、ブチラール化度は６５モル％、水酸基の含有率は１４．５モル％であった。
【０２１８】
（合成例２１−実施例２０，２５の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度７０モル％、水酸基の含有率２９モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１９．５モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２０．５モル％、ブチラール化度は７０モル％、水酸基の含有率は９．５モル％であった。
【０２１９】
（合成例２２−実施例２１の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度６０モル％、水酸基の含有率３９モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、２４モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２５モル％、ブチラール化度は６０モル％、水酸基の含有率は１５モル％であった。
【０２２０】
（合成例２３−実施例２２の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：アセチル化度１モル％、ブチラール化度６５モル％、水酸基の含有率３４モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、２４モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２５モル％、ブチラール化度は６５モル％、水酸基の含有率は１０モル％であった。
【０２２１】
（合成例２４−実施例３０の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１モル％、ブチラール化度６５モル％、水酸基の含有率３４モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、２７モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２８モル％、ブチラール化度は６５モル％、水酸基の含有率は７モル％であった。
【０２２２】
（合成例２５−実施例３１の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１モル％、ブチラール化度５５モル％、水酸基の含有率４４モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、２７モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２８モル％、ブチラール化度は５５モル％、水酸基の含有率は１７モル％であった。
【０２２３】
（合成例２６−実施例３２の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１２モル％、ブチラール化度４５モル％、水酸基の含有率４３モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１６モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２８モル％、ブチラール化度は４５モル％、水酸基の含有率は２７モル％であった。
【０２２４】
（合成例２７−実施例３３の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１２モル％、ブチラール化度４９モル％、水酸基の含有率３９モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１３モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は２５モル％、ブチラール化度は４９モル％、水酸基の含有率は２６モル％であった。
【０２２５】
（合成例２８−実施例３４の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１モル％、ブチラール化度９１モル％、水酸基の含有率８モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、６モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は７モル％、ブチラール化度は９１モル％、水酸基の含有率は２モル％であった。
【０２２６】
（合成例２９−実施例３５の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
アセチル化度１モル％、ブチラール化度７８モル％、水酸基の含有率２１モル％のポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）をピリジンに溶解し、溶解したポリビニルブチラール樹脂に対し、１７モル当量の無水酢酸を加え、８０℃の環境下で３００分間攪拌した。ピリジンを除去し、ポリビニルブチラール樹脂を水洗し、乾燥させることにより、ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度３３００）を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１８モル％、ブチラール化度は７８モル％、水酸基の含有率は４モル％であった。
【０２２７】
（合成例３０−比較例３の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
純水２８９０ｇに、重合度２３００、ケン化度９３モル％のポリビニルアルコール樹脂１９１ｇを加えて加熱し、溶解させた溶液を、１２℃に温度調節し、３５重量％塩酸２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１７１ｇとを加えて、ポリビニルブチラール樹脂を析出させた。その後、温度５５℃で５時間保持し、反応を完了させた。過剰の水で未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗浄し、塩酸触媒を中和し、塩を除去した後、乾燥させ、ポリビニルブチラール樹脂を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は７モル％、ブチラール化度は７２モル％、水酸基の含有率は２１モル％であった。
【０２２８】
（合成例３１−比較例４の中間層Ａに用いるポリビニルアセタール樹脂の合成）
ポリビニルブチラール樹脂の合成：
純水２８９０ｇに、重合度２３００、ケン化度９９モル％のポリビニルアルコール樹脂１９１ｇを加えて加熱し、溶解させた溶液を、１２℃に温度調節し、３５重量％塩酸２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１９０ｇとを加えて、ポリビニルブチラール樹脂を析出させた。その後、温度５５℃で５時間保持し、反応を完了させた。過剰の水で未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗浄し、塩酸触媒を中和し、塩を除去した後、乾燥させ、ポリビニルブチラール樹脂を得た。得られたポリビニルブチラール樹脂のアセチル化度は１モル％、ブチラール化度は７９モル％、水酸基の含有率は２０モル％であった。
【０２２９】
実施例１〜２２，２６〜３５及び比較例１〜４の保護層Ｂに用いるポリビニルアセタール樹脂として、ポリビニルブチラール樹脂（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度１モル％、水酸基の含有率３０．５モル％）を用意した。
【０２３０】
実施例２３〜２５の保護層Ｂに用いるポリビニルアセタール樹脂として、ポリビニルブチラール樹脂（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度７０．５モル％、アセチル化度１．５モル％、水酸基の含有率２８モル％）を用意した。
【０２３１】
実施例及び比較例で用いたポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定した。なお、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」により測定した場合も、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０２３２】
実施例及び比較例では、以下の可塑剤を用いた。
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）（ＳＰ値：９．０６）
トリエチレングリコールジ−ｎ−ブタノエート（３ＧＢ）（ＳＰ値：９．４５）
ヘキサン酸ビス（２−（２−ブトキシエトキシエチル）エステル）（ＥＤＥＮＯＬ４２２）（ＳＰ値：１３．８５）
アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）（Ｄ９３１）（ＳＰ値：１３．５６）
【０２３３】
（実施例１）
（１）中間膜の作製
ポリビニルブチラール樹脂（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度５４モル％、アセチル化度２１モル％、水酸基の含有率２５モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５５重量部とをミキシングロールで充分に混練し、中間層用組成物を得た。
【０２３４】
ポリビニルブチラール樹脂（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度１モル％、水酸基の含有率３０．５モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３８．５重量部とを充分に混練し、保護層用組成物を得た。
【０２３５】
得られた中間層用組成物及び保護層用組成物を、共押出機を用いて成形し、保護層Ｂ（厚み３５０μｍ）／中間層Ａ（厚み１１０μｍ）／保護層Ｂ（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する多層中間膜（厚み８１０μｍ）を作製した。
【０２３６】
（２）損失係数の測定に用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を、縦３０ｍｍ×横３２０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦２５ｍｍ×横３０５ｍｍ×厚み２．０ｍｍ）の間に多層中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た多層中間膜部分を切り落とし、損失係数の測定に用いる合わせガラスを得た。
【０２３７】
（３）発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスの作製
得られた多層中間膜を縦３０ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断し、温度２３℃の環境下にて、１０時間保管した。なお、得られた多層中間膜の両面にはエンボスが形成されており、そのエンボスの十点平均粗さは３０μｍであった。切断された多層中間膜において、多層中間膜の端部から縦方向にそれぞれ内側に向かって８ｃｍの位置と、多層中間膜の端部から横方向にそれぞれ内側に向かって５ｃｍの位置との交点４箇所に、直径６ｍｍの貫通孔を作製した。
【０２３８】
透明なフロートガラス（縦３０ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）２枚の間に、貫通孔を有する多層中間膜を挟み込み、積層体を得た。積層体の外周縁は、熱融着により端部から幅２ｃｍを封止することにより、エンボスに残留した空気及び貫通孔に残留した空気を封じ込めた。この積層体を１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着することで、残留した空気を多層中間膜中に溶かし込み、発泡試験Ａ及びＢに用いる合わせガラスを得た。
【０２３９】
（実施例２〜３５及び比較例１〜４）
中間層Ａ及び保護層Ｂに用いたポリビニルブチラール樹脂の種類、可塑剤の種類、並びに中間層Ａと保護層Ｂとの厚みおよび可塑剤量を下記の表１〜５に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、多層中間膜及び合わせガラスを得た。なお、実施例２〜３５及び比較例１〜４で用いたポリビニルブチラール樹脂はいずれも、ｎ−ブチルアルデヒドを用いてブチラール化した樹脂である。
【０２４０】
（評価）
（１）低温側のｔａｎδのピーク温度及び低温側のｔａｎδのピーク最大値
得られた中間膜を２０℃の環境下にて１ヶ月保管した後に、中間膜を直径８ｍｍの円形に切り抜き、粘弾性測定装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いて、せん断法にて、歪み量１．０％及び周波数１Ｈｚの条件で、昇温速度５℃／分で動的粘弾性の温度分散測定を行うことにより、低温側のｔａｎδのピーク温度、及び低温側のｔａｎδのピーク最大値を測定した。
【０２４１】
（２）損失係数
損失係数の測定に用いる合わせガラスを２０℃の環境下にて１ヶ月保管した。２０℃の環境下にて１ヶ月保管した合わせガラスについて、測定装置「ＳＡ−０１」（リオン社製）を用いて、２０℃の条件で中央加振法により損失係数を測定した。得られた損失係数の共振周波数の４次モード（３１５０Ｈｚ付近）での損失係数（２０℃損失係数）を評価した。
【０２４２】
（３）発泡試験Ａ（発泡の状態）
発泡試験Ａに用いる合わせガラスを、各多層中間膜について５枚作製し、５０℃のオーブン内に１００時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、発泡の有無及び発泡の大きさを平面視にて目視で観察し、発泡の状態を下記の判定基準で判定した。
【０２４３】
［発泡試験Ａによる発泡の状態の判定基準］
５枚の合わせガラスに発生した発泡を、楕円で近似し、その楕円面積を発泡面積とした。５枚の合わせガラスにて観察された楕円面積の平均値を求め、合わせガラスの面積（３０ｃｍ×１５ｃｍ）に対する楕円面積の平均値（発泡面積）の割合（百分率）を求めた。
【０２４４】
○○：５枚全ての合わせガラスに発泡が観察されなかった
○：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％未満であった
△：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が５％以上、１０％未満であった
×：楕円面積の平均値（発泡面積）の割合が１０％以上であった
【０２４５】
（４）発泡試験Ｂ（発泡の状態）
発泡試験Ｂに用いる合わせガラスを、各多層中間膜について３０枚作製し、５０℃のオーブン内に２４時間放置した。放置後の合わせガラスにおいて、目視で発泡が観察された合わせガラスの枚数を確認し、下記の判定基準で判定した。
【０２４６】
［発泡試験Ｂによる発泡の状態の判定基準］
○○：目視で発泡が観察された合わせガラスは５枚以下であった
○：目視で発泡が観察された合わせガラスは６枚以上、１０枚以下であった
△：目視で発泡が観察された合わせガラスは１１枚以上、１５枚以下であった
×：目視で発泡が観察された合わせガラスは１６枚以上であった
【０２４７】
（５）試験法Ａによる弾性率Ｇ’の測定
実施例及び比較例の合わせガラス用中間膜の第１の層に含まれる各ポリビニルアセタール樹脂（第１の層に用いるポリビニルアセタール樹脂）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部とを充分に混練し、混練物を得た。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、平均厚さが０．３５ｍｍの樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製のＡＲＥＳ−Ｇ２を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から−１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。また、得られた測定結果とガラス転移温度Ｔｇとから、（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）の値と、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の値とを読み取った。また、比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））を求めた。
【０２４８】
（６）試験法Ｂによる弾性率Ｇ’の測定
実施例及び比較例の合わせガラス用中間膜を恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月間保管した。１ヶ月間保管した後すぐに、表面層と中間層と表面層とを剥離することにより、中間層を取り出した。２枚のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムの間に配置された型枠（縦２ｃｍ×横２ｃｍ×厚み０．７６ｍｍ）内に、剥離された中間層１ｇを置き、温度１５０℃、プレス圧０ｋｇ／ｃｍ２で１０分間予熱した後、８０ｋｇ／ｃｍ２で１５分間プレス成型した。予め２０℃に設定したハンドプレス機に、プレス成型された中間層を配置し、１０ＭＰａで１０分間プレスすることにより冷却した。次いで、２枚のＰＥＴフィルムの間に配置された型枠から、１枚のＰＥＴフィルムを剥離し、恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）で２４時間保管した後、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製のＡＲＥＳ−Ｇ２を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から−１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。また、得られた測定結果とガラス転移温度Ｔｇとから、（Ｔｇ＋３０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋３０）の値と、（Ｔｇ＋８０）℃での弾性率Ｇ’（Ｔｇ＋８０）の値とを読み取った。また、比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））を求めた。
【０２４９】
（７）絶対分子量及び分子量ｙの測定
（絶対分子量の測定）
上述した合成例９に記載の高分子量成分Ｘ，Ｙの割合を求めるための絶対分子量及びポリスチレン換算分子量は、得られた多層中間膜から表面層と中間層とを剥離して、以下のようにして求めた値である。
【０２５０】
絶対分子量を測定するために、まず多層中間膜を恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した。１ヶ月放置後、多層中間膜から表面層と中間層とを剥離した。剥離された中間層をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．１重量％の溶液を調製した。得られた溶液をＧｅｌ  Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ（ＧＰＣ）装置（日立ハイテク社製「ＲＩ：Ｌ２４９０、オートサンプラー：Ｌ−２２００、ポンプ：Ｌ−２１３０、カラムオーブン：Ｌ−２３５０、カラム：ＧＬ−Ａ１２０−ＳとＧＬ−Ａ１００ＭＸ−Ｓの直列」）により分析した。また、このＧＰＣ装置にはＧＰＣ用光散乱検出器（ＶＩＳＣＯＴＥＫ社製「Ｍｏｄｅｌ２７０（ＲＡＬＳ＋ＶＩＳＣＯ）」）が接続されており、各検出器によるクロマトグラムの分析ができる。ＲＩ検出器及びＲＡＬＳ検出器のクロマトグラムにおけるポリビニルアセタール樹脂成分のピークを、解析ソフト（ＯｍｎｉＳＥＣ）を用いて解析することにより、ポリビニルアセタール樹脂の各溶出時間における絶対分子量を求めた。ＲＩ検出器で検出されるポリビニルアセタール樹脂のピーク面積に占める、ポリビニルアセタール樹脂の絶対分子量が１００万以上となる領域の面積の割合を百分率（％）で表した。
【０２５１】
クロマトグラムにおける各成分のピークには以下の式が成り立つ。
【０２５２】
ＡＲＩ＝ｃ×（ｄｎ／ｄｃ）×ＫＲＩ  ・・・式（１）
ＡＲＡＬＳ＝ｃ×Ｍ×（ｄｎ／ｄｃ）２×ＫＲＡＬＳ  ・・・式（２）
ここで、ｃは溶液中のポリマー濃度、（ｄｎ／ｄｃ）は屈折率増分、Ｍは絶対分子量、Ｋは装置定数である。
【０２５３】
具体的な測定手順として、まず、ｃ、Ｍ、および（ｄｎ／ｄｃ）が既知であるポリスチレン標準試料（ＶＩＳＣＯＴＥＫ社製  ＰｏｌｙＣＡＬ（登録商標）  ＴＤＳ−ＰＳ−ＮＢ  Ｍｗ＝９８３９０  ｄｎ／ｄｃ＝０．１８５）を用い、０．１重量％のＴＨＦ溶液を調製する。得られたポリスチレン溶液のＧＰＣ測定結果から式（１）及び（２）を用いて、各検出器の装置定数Ｋを求める。
【０２５４】
次に、剥離した中間層をＴＨＦに溶解させ、ＴＨＦ溶液を調製する。得られたポリビニルアセタール樹脂溶液のＧＰＣ測定結果から式（１）及び（２）を用いて、ポリビニルアセタール樹脂の絶対分子量Ｍを求めた。
【０２５５】
ただし、中間層（ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む）について分析を行うためには、ポリビニルアセタール樹脂溶液中のポリビニルアセタール樹脂の濃度を求める必要がある。ポリビニルアセタール樹脂の濃度の求め方は、以下の可塑剤の含有量の測定の結果から計算した。
【０２５６】
可塑剤の含有量の測定：
可塑剤の含有量が、１０重量％、１５重量％、２０重量％、２５重量％、３０重量％、３５重量％、４０重量％、４５重量％及び５０重量％となるように、ＴＨＦに可塑剤を溶解させ、可塑剤−ＴＨＦ溶液を調製した。得られた可塑剤−ＴＨＦ溶液をＧＰＣ測定し、可塑剤のピーク面積を求めた。可塑剤の濃度に対し可塑剤のピーク面積をプロットし、近似直線を得た。次に、中間層をＴＨＦに溶解させたＴＨＦ溶液をＧＰＣ測定し、可塑剤のピーク面積から近似直線を用いることにより、可塑剤の含有量を求めた。
【０２５７】
（分子量ｙの測定）
上記絶対分子量の測定方法と同様にして、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によるポリスチレン換算分子量を測定して、ＲＩ検出器で検出されるピーク面積（ＧＰＣの測定結果）のうち、分子量が１００万以上の領域に相当する面積の割合から、ポリビニルアセタール樹脂に占める、分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙの割合（％）を算出した。
【０２５８】
ポリスチレン換算分子量を測定するために、分子量既知のポリスチレン標準試料のＧＰＣ測定を行う。ポリスチレン標準試料（昭和電工社製「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＭ−１０５」、「Ｓｈｏｄｅｘ  Ｓｔａｎｄａｒｄ  ＳＨ−７５」）としては、重量平均分子量５８０、１，２６０、２，９６０、５，０００、１０，１００、２１，０００、２８，５００、７６，６００、１９６，０００、６３０，０００、１，１３０，０００、２，１９０，０００、３，１５０，０００、３，９００，０００の１４試料を用いた。それぞれの標準試料ピークのピークトップが示す溶出時間に対して重量平均分子量をプロットし得られる近似直線を検量線として使用した。恒温恒湿室（湿度３０％（±３％）、温度２３℃）に１ヶ月放置した多層中間膜から表面層と中間層とを剥離した。剥離された中間層をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、０．１重量％の溶液を調製した。得られた溶液をＧＰＣ装置により分析し、中間層中のポリビニルアセタール樹脂のピーク面積を測定した。次いで、中間層中のポリビニルアセタール樹脂の溶出時間と検量線から、中間層中のポリビニルアセタール樹脂のポリスチレン換算分子量が１００万以上の領域に相当する面積を算出した。中間層中のポリビニルアセタール樹脂のポリスチレン換算分子量が１００万以上の領域に相当する面積を、中間層中のポリビニルアセタール樹脂のピーク面積で除算した値を百分率（％）で表すことにより、上記ポリビニルアセタール樹脂に占める、上記分子量ｙが１００万以上である高分子量成分Ｙの割合（％）を算出した。
【０２５９】
結果を下記の表１〜５に示す。なお、下記の表１〜５において、３ＧＯは、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを示す。
【０２６０】
【表１】
2012108536.tif 000008
【０２６１】
【表２】
2012108536.tif 000009
【０２６２】
【表３】
2012108536.tif 000010
【０２６３】
【表４】
2012108536.tif 000011
【０２６４】
【表５】
2012108536.tif 000012
【０２６５】
また、図７に、実施例１〜７及び比較例１の合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値を示した。
【０２６６】
また、図８に、実施例８〜１４及び比較例２の合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値を示した。
【０２６７】
また、図９に、実施例１５〜３５及び比較例３，４の合わせガラス用中間膜中の第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール化度とアセチル化度と水酸基の含有率との三つの値の相図であって、該アセタール化度と該アセチル化度と該水酸基の含有率との値を示した。
【０２６８】
また、上記表２〜５に示すように、実施例及び比較例（比較例３，４は除く）の合わせガラス用中間膜では、第１の層を構成するポリビニルアセタール樹脂と第１の層を構成する可塑剤とを上記表２〜５の含有量で含む樹脂膜Ｂ（第１の層）を用いて、多層中間膜の各層間で可塑剤を移行させた後、該樹脂膜Ｂ（第１の層）の弾性率Ｇ’を測定した結果、該樹脂膜Ｂの比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））は、第１の層に含まれているポリビニルアセタール樹脂１００重量部と３ＧＯ６０重量部とを含む樹脂膜Ａの比（Ｇ’（Ｔｇ＋８０）／Ｇ’（Ｔｇ＋３０））とほぼ同様であった。
【符号の説明】
【０２６９】
１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス構成部材
２２…第２の合わせガラス構成部材
【図１】
2012108536.tif 000013
【図２】
2012108536.tif 000014
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【国際調査報告】
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