(57)【要約】  微粒子の製造方法を提供することを課題とする。  （Ｉ）高速攪拌もしくは超音波を用いて少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解することで微粒子原料溶液を調製する工程と、（II）上記微粒子原料溶液と、上記微粒子原料を析出させるための少なくとも１種類の析出用溶媒とを、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面の間にできる薄膜流体中で混合し、微粒子を析出させる工程との、少なくとも上記２つの工程を含む事を特徴とする微粒子の製造方法を提供する。
2012128273.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ｉ）高速攪拌を用いて少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解することで微粒子原料溶液を調製する工程と、
（II）上記微粒子原料溶液と、上記微粒子原料を析出させるための少なくとも１種類の析出用溶媒とを、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面の間にできる薄膜流体中で混合し、微粒子を析出させる工程との、
少なくとも上記２つの工程を含む事を特徴とする微粒子の製造方法。
【請求項２】
上記高速攪拌を用いて微粒子原料を溶媒に溶解する際の攪拌羽根の周速度が1ｍ/s以上である事と特徴とする請求項１記載の微粒子の製造方法。
【請求項３】
（Ｉ）超音波を用いて少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解することで微粒子原料溶液を調製する工程と、
（II）上記微粒子原料溶液と、上記微粒子原料を析出させるための少なくとも１種類の析出用溶媒とを、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面の間にできる薄膜流体中で混合し、微粒子を析出させる工程との、
少なくとも上記２つの工程を含む事を特徴とする微粒子の製造方法。
【請求項４】
上記微粒子原料溶液の調整を高速撹拌もしくは超音波を用いて行うことによって、析出される微粒子の粒子径を制御することを特徴とする請求項１または３に記載の微粒子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
金属や酸化物、医薬品や食品、化粧品などの生体摂取物、顔料などの微粒子が、産業界における広い分野において必要とされている。【０００３】
微粒子の製造方法は、貧溶媒法や晶析、酸化や還元などの反応を、特許文献１に記載されているようなフラスコやビーカー、タンクなどを用いて行う場合が一般的であるが、そのような容器を用いた場合には、容器内における濃度や温度を均一に保つことが難しいために、得られる微粒子の粒子径分布が広くなりやすく、また２種以上の元素を含む合金や複合酸化物などの微粒子を作製する場合に、均質な元素比で微粒子を作製することが困難であった。また特許文献２に記載されているようなマイクロリアクターを用いた微粒子の製造方法も提供されているが、一般的なマイクロリアクターを用いた場合には反応物の閉塞やスケールアップが出来ないことなど現状課題が多い。そのため、均質且つ均一な微粒子を安定的且つ低エネルギー、低コストで製造する方法が懇願されていた。【０００４】
本願出願人によって、特許文献３に記載されたような、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面の間にできる薄膜流体中で微粒子の原料を溶解した微粒子原料溶液と微粒子を析出させるための析出用溶媒とを混合する微粒子の製造方法が提供された。【０００５】
しかし、特許文献３に記載されたような方法を用いた場合であっても、安定的に微粒子を作製することが難しい場合や、２種以上の分子や元素を含む微粒子を作製する場合に、局所的な元素比にバラツキがあり、均一且つ均質な微粒子を作製する事が難しい場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００２−９７２８１号公報
【特許文献２】特開２００６−１９３６５２号公報
【特許文献３】国際公開ＷＯ２００９／００８３９３号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記の問題を解決するものであり、その目的は、微粒子の製造方法を提供する事である。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、鋭意検討の結果、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面間において、微粒子を溶媒に溶解した微粒子原料溶液と微粒子原料を析出させるための析出用溶媒とを混合して微粒子を析出させる際に、上記微粒子原料溶液の調製を、高速攪拌もしくは超音波を用いて行うことによって、目的とする微粒子が安定的に得られ、さらに２種以上の分子や元素を含む微粒子についてもこれまで以上に均一且つ均質な微粒子を作製できることを見出し、本発明を完成させた。【０００９】
本願の請求項１に係る発明は、（Ｉ）高速攪拌を用いて少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解することで微粒子原料溶液を調製する工程と、（II）上記微粒子原料溶液と、上記微粒子原料を析出させるための少なくとも１種類の析出用溶媒とを、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面の間にできる薄膜流体中で混合し、微粒子を析出させる工程との、少なくとも上記２つの工程を含む事を特徴とする微粒子の製造方法を提供する。【００１０】
本願の請求項２に係る発明は、上記高速攪拌を用いて微粒子原料を溶媒に溶解する際の攪拌羽根の周速度が1ｍ/s以上である事と特徴とする請求項１記載の微粒子の製造方法を提供する。【００１１】
本願の請求項３に係る発明は、（Ｉ）超音波を用いて少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解することで微粒子原料溶液を調製する工程と、（II）上記微粒子原料溶液と、上記微粒子原料を析出させるための少なくとも１種類の析出用溶媒とを、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面の間にできる薄膜流体中で混合し、微粒子を析出させる工程との、少なくとも上記２つの工程を含む事を特徴とする微粒子の製造方法を提供する。【００１２】
本願の請求項４に係る発明は、上記微粒子原料溶液の調整を高速撹拌もしくは超音波を用いて行うことによって、析出される微粒子の粒子径を制御することを特徴とする請求項１または３に記載の微粒子の製造方法を提供する。【００１３】
上記本発明の実施の態様の単なる一例を示せば、少なくとも２種類の被処理流動体を用いるものであり、そのうちで少なくとも１種類の被処理流動体については上記微粒子原料溶液であり、上記微粒子原料溶液以外の被処理流動体のうちで少なくとも１種類の被処理流動体については上記析出用溶媒であり、被処理流動体に圧力を付与する流体圧付与機構と、上記少なくとも２つの処理用面のうち第１処理用面を備えた第１処理用部と、上記少なくとも２つの処理用面のうち第２処理用面を備えた第２処理用部とを備え、これらの処理用部を相対的に回転させる回転駆動機構とを備え、上記の各処理用面は、上記の圧力が付与された被処理流動体が流される、密封された流路の一部を構成するものであり、上記第１処理用部と第２処理用部のうち、少なくとも第２処理用部は受圧面を備えるものであり、且つ、この受圧面の少なくとも一部が上記第２処理用面により構成され、この受圧面は、上記の流体圧付与機構が被処理流動体に付与する圧力を受けて第１処理用面から第２処理用面を離反させる方向に移動させる力を発生させ、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する第１処理用面と第２処理用面との間に上記の圧力が付与された被処理流動体が通されることにより、上記被処理流動体が上記薄膜流体を形成し、この薄膜流体中において微粒子を析出させる微粒子の製造方法として実施することができる。【００１４】
また、上記本発明の実施の態様の単なる一例を示せば、上記の被処理流動体のうちの少なくともいずれか１種の流体が上記薄膜流体を形成しながら上記両処理用面間を通過し、上記少なくともいずれか１種の流体が流される流路とは独立した別途の導入路を備えており、上記第１処理用面と第２処理用面の少なくとも何れか一方が、上記の導入路に通じる開口部を少なくとも一つ備え、上記少なくともいずれか１種の流体とは異なる少なくとも１種の流体を、上記開口部から上記処理用面の間に導入し、上記の被処理流動体を上記薄膜流体中で混合し、この薄膜流体中において微粒子を析出させる微粒子の製造方法として実施することができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、均一且つ均質な微粒子の製造をこれまで以上に簡単かつ低エネルギー、低コストで行う事ができるため、微粒子を安価且つ安定的に提供できる。また粒子径の制御についても容易に行えるため、目的に応じた微粒子を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施の形態に係る流体処理装置の略断面図である。
【図２】（Ａ）は図１に示す流体処理装置の第１処理用面の略平面図であり、（Ｂ）は同装置の処理用面の要部拡大図である。
【図３】（Ａ）は同装置の第２導入部の断面図であり、（Ｂ）は同第２導入部を説明するための処理用面の要部拡大図である。
【図４】本発明の実施の形態に係る高速攪拌機の正面図である。
【図５】同高速攪拌機の内部構造説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明について詳細を説明する。しかし、本発明の技術的範囲は、下記実施形態及び実施例によって限定されるものではない。
【００１８】
本発明における微粒子の種類としては特に限定されない、一例としては有機物や無機物、有機無機の複合物などが挙げられる。その他としては金属及び／または非金属や、それらの化合物などが挙げられる。金属及び／または非金属の化合物としては特に限定されないが、一例を挙げると、金属または非金属の塩、酸化物、水酸化物、水酸化酸化物、窒化物、炭化物、錯体、有機塩、有機錯体、有機化合物またはそれらの水和物、有機溶媒和物などが挙げられる。特に限定されないが、金属または非金属の硝酸塩や亜硝酸塩、硫酸塩や亜硫酸塩、蟻酸塩や酢酸塩、リン酸塩や亜リン酸塩、次亜リン酸塩や塩化物、オキシ塩やアセチルアセトナート塩またはそれらの水和物、有機溶媒和物などが挙げられる。
【００１９】
本発明においては、上記微粒子を析出や沈殿または晶析させるための貧溶媒法や酸化反応、還元反応などの反応を、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面間に形成される薄膜流体中において行うことによって、微粒子を作製できる。具体的には目的とする微粒子の原料である微粒子原料を溶媒に混合または溶解した微粒子原料溶液と微粒子原料を析出させるための析出用溶媒とを、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面間において混合する事によって、微粒子を析出させる。
【００２０】
本発明における微粒子原料としては、上記に挙げたような微粒子と同じものを用いる事が可能である。 本発明における微粒子原料溶液は、少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に混合または溶解（以下、単に、溶解とする。）する事によって調製する。望ましくは、少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解または分子分散させて実施するものとする。
【００２１】
上記微粒子原料を溶解するための溶媒しては、例えば水や有機溶媒、またはそれらの複数からなる混合溶媒が挙げられる。前記水としては、水道水やイオン交換水、純水や超純水、ＲＯ水などが挙げられ、有機溶媒としては、アルコール化合物溶媒、アミド化合物溶媒、ケトン化合物溶媒、エーテル化合物溶媒、芳香族化合物溶媒、二硫化炭素、脂肪族化合物溶媒、ニトリル化合物溶媒、スルホキシド化合物溶媒、ハロゲン化合物溶媒、エステル化合物溶媒、イオン性液体、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物などが挙げられる。上記の溶媒はそれぞれ単独で使用しても良く、または複数以上を混合して使用しても良い。
【００２２】
また、上記溶媒に塩基性物質または酸性物質を混合または溶解しても実施できる。塩基性物質としては、水酸化ナトリウムや水酸化カリウムなどの金属水酸化物、ナトリウムメトキシドやナトリウムイソプロポキシドのような金属アルコキシド、さらにトリエチルアミンや２−ジエチルアミノエタノール、ジエチルアミンなどのアミン系化合物などが挙げられる。酸性物質としては、王水、塩酸、硝酸、発煙硝酸、硫酸、発煙硫酸などの無機酸や、ギ酸、酢酸、クロロ酢酸、ジクロロ酢酸、シュウ酸、トリフルオロ酢酸、トリクロロ酢酸などの有機酸が挙げられる。これらの塩基性物質または酸性物質は、上記の通り各種溶媒と混合しても実施できるし、それぞれ単独でも使用できる。
【００２３】
その他、上記溶媒に酸化剤や還元剤を混合または溶解しても実施できる。酸化剤としては、特に限定されないが、硝酸塩や、次亜塩素酸塩、過マンガン酸塩や過酸化物が挙げられる。還元剤としては、水素化アルミニウムリチウムや水素化ホウ素ナトリウム、ヒドラジンやヒドラジンの水和物、亜流酸塩、金属のイオン特に遷移金属のイオン（鉄イオンやチタンイオンなど）などが挙げられる。
【００２４】
上記微粒子原料溶液と混合して微粒子原料を析出させるための析出用溶媒としては、上記の溶媒と同様のものが使用できる。上記微粒子原料を溶解させるための溶媒と、析出させる溶媒とは、目的とする微粒子によって溶解するための溶媒と析出させるための溶媒を選択して実施できる。
【００２５】
本発明においては、上記微粒子原料溶液の調製について高速攪拌機を用いて行うことが好ましい。具体的には上記微粒子原料を上記溶媒に溶解する際に高速攪拌機を用いる。これによってこれまで微粒子原料溶液中における未溶解物が原因となる粗大粒子の発生を抑えることができることは当然ながら、２種以上の分子や元素を溶解する場合にも、より均一な溶解状態である微粒子原料溶液を迅速に作製することができる。そのため、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面間に形成される薄膜流体中において微粒子を析出させた場合にあっても、これまで以上に均一且つ均質な微粒子を作製することが可能となった。
【００２６】
一般的な攪拌子を用いて長時間の攪拌混合を行うことは、微粒子原料に含まれる分子やイオンなどが部分的に分解するなどの問題があるため好ましくないが、本発明において高速攪拌機を用いた攪拌時間を限定するものではない。
【００２７】
本発明における高速攪拌の方法は特に限定されないが、各種せん断式、摩擦式、高圧ジェット式、超音波式などの攪拌機や溶解機、乳化機、分散機、ホジナイザーなどを用いて実施することができる。一例としては、ウルトラタラックス（ＩＫＡ社製）、ポリトロン（キネマティカ社製）、ＴＫホモミキサー（プライミクス株式会社製）、エバラマイルダー（株式会社荏原製作所製）、ＴＫホモミックラインフロー（プライミクス株式会社製）、コロイドミル（神鋼パンテック社製）、スラッシャー（日本コークス工業株式会社製）、トリゴナル湿式微粉砕機（三井三池化工機株式会社製）、キャビトロン（ユーロテック社製）、ファインフローミル（太平洋機工株式会社製）などの連続式乳化機、クレアミックス（エム・テクニック株式会社製）、クレアミックスディゾルバー（エム・テクニック株式会社製）、フィルミックス（プライミクス株式会社製）などのバッチ式若しくは連続両用乳化機が挙げられる。その他、超音波式のホモジナイザーや超音波洗浄機などを用いて微粒子原料溶液を調製しても良い。
【００２８】
次に、高速攪拌は前述したとおり、種々の形態のものを使用することができるが、ここで、図４及び図５を参照して、その一例を説明する。
この高速攪拌機は、図４に示すように、被処理流動体を収容する収容槽１０１内に、蓋体１０２を貫通して、挿入される。
この高速攪拌機は、図５に示すように、撹拌室１０３と、この撹拌室１０３を支持する支持筒１０４とを備える。撹拌室１０３の内部には、羽根車１０５が収容されている。この羽根車１０５は回転軸１０６の先端に設けられており、回転軸１０６は支持筒１０４内部に配置されている。支持筒１０４及び攪拌室１０３に対して、回転軸１０６及び羽根車１０５は、逆方向に回転する。支持筒１０４及び回転軸１０６のそれぞれの基端は、別個の回転駆動手段（図示せず）に接続されている。
撹拌室１０３は、支持筒１０４の先端に設けられたハウジング１２１と、ハウジング１２１の先端側に設けられたスクリーン１２２とを備える。ハウジング１２１に吸入口１２３が形成されており、スクリーン１２２に吐出口１２５が形成されている。羽根車１０５の回転によってこの吸入口１２３から被処理流動体が撹拌室１０３内へ導かれ、分散、溶解等処理の後、上記吐出口１２５から外部へ被処理流動体が吐出される。なお、吐出口１２５を吸入口とし、吸入口１２３を吐出口として実施してもよい。スクリーン１２２の内部と、ハウジング１２１の内部とを区画するために、仕切り１２４を設けることもできるが、設けずに実施することもできる。
上記の例では、撹拌室１０３と羽根車１０５とを互いに逆方向に回転させることによって、吐出口１２５が羽根車１０５の回転方向と逆方向に回転する。これにより両者間の相対的な回転数を上げることができ、被処理流動体のせん断処理能力を、高めることができる。特に、スクリーン１２２の内壁と羽根車１０５の羽根１０７の先端との間の微小な間隙において、被処理流動体に対して、大きなせん断力が加えられる。
本願発明はこれに限定されるものではなく、吐出口１２５を有するスクリーン１２２を取り外して、吸入口１２３を有するハウジング１２１のみ設けて、これを回転させるようにしてもよい。スクリーン１２２を取り外すことで、被処理流動体にせん断力を与えず、キャビテーションコントロールを行いつつ短時間で被処理流動体の溶解をなすことができる。
このように、撹拌室１０３に設けられた吸入口１２３及び吐出口１２５の一方或いは双方が回転するため、撹拌室１０３の外部の被処理流動体に対して、被処理流動体の吸入或いは吐出もしくはその双方の位置を順次変えていくことになり、循環から疎外された被処理流動体の発生を防ぐことができる。なお、攪拌室１０３を設けずに実施し、羽根車１０５のみをむき出しにして、回転させるようにしてもよい。
被処理流動体の循環を収容槽１０１全領域に渡って確実に行うために、支持筒１０４の長手方向に沿って螺旋状に巻回する導入フィン１３１を設けてもよい。この導入フィン１３１が支持筒１０４と同体に回転することにより、収容槽１０１内上方に位置する被処理流動体が、支持筒１０４外周に沿って降下し、吸入口１２３へ導かれる。また、上記導入フィン１３１と逆方向に巻回される循環フィン１３２を設けることも可能である。この循環フィン１３２は、導入フィン１３１の外側に配置され、吐出口１２５から吐出された被処理流動体を収容槽１０１の上方へ循環させる。
なお、図４及び図５に示された高速撹拌機は、上述のクレアミックスディゾルバー（エム・テクニック株式会社製）として製品化されている。
【００２９】
また、上記高速撹拌を用いて微粒子原料を溶媒に溶解する際の攪拌羽根の周速度は、特に限定されないが、1ｍ/s以上である事が好ましい。溶媒の粘度や温度、または溶解する微粒子原料の濃度によって適宜使い分けることができる。
【００３０】
以下、図面を用いて上記の、対向して配設された、接近・離反可能な、少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する少なくとも２つの処理用面間において微粒子を析出させる装置の実施の形態について説明する。
【００３１】
図１〜図３に示す流体処理装置は、特許文献３に記載の装置と同様であり、接近・離反可能な少なくとも一方が他方に対して相対的に回転する処理用部における処理用面の間で被処理物を処理するものであって、被処理流動体のうちの第１の被処理流動体である第１流体を処理用面間に導入し、前記流体を導入した流路とは独立し、処理用面間に通じる開口部を備えた別の流路から被処理流動体のうちの第２の被処理流動体である第２流体を処理用面間に導入して処理用面間で上記第１流体と第２流体を混合・攪拌して処理を行う装置である。なお、図１においてＵは上方を、Ｓは下方をそれぞれ示しているが、本発明において上下前後左右は相対的な位置関係を示すに止まり、絶対的な位置を特定するものではない。図２（Ａ）、図３（Ｂ）においてＲは回転方向を示している。図３（Ｂ）においてＣは遠心力方向（半径方向）を示している。
【００３２】
この装置は、被処理流動体として少なくとも２種類の流体を用いるものであり、そのうちで少なくとも１種類の流体については被処理物を少なくとも１種類含むものであり、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面を備え、これらの処理用面の間で上記の各流体を合流させて薄膜流体とするものであり、当該薄膜流体中において上記の被処理物を処理する装置である。この装置は、上述のとおり、複数の被処理流動体を処理することができるが、単一の被処理流動体を処理することもできる。
【００３３】
この流体処理装置は、対向する第１及び第２の、２つの処理用部１０，２０を備え、少なくとも一方の処理用部が回転する。両処理用部１０，２０の対向する面が、夫々処理用面となる。第１処理用部１０は第１処理用面１を備え、第２処理用部２０は第２処理用面２を備える。
【００３４】
両処理用面１，２は、被処理流動体の流路に接続され、被処理流動体の流路の一部を構成する。この両処理用面１，２間の間隔は、適宜変更して実施することができるが、通常は、１ｍｍ以下、例えば０．１μｍから５０μｍ程度の微小間隔に調整される。これによって、この両処理用面１，２間を通過する被処理流動体は、両処理用面１，２によって強制された強制薄膜流体となる。
【００３５】
この装置を用いて複数の被処理流動体を処理する場合、この装置は、第１の被処理流動体の流路に接続され、当該第１被処理流動体の流路の一部を形成すると共に、第１被処理流動体とは別の、第２被処理流動体の流路の一部を形成する。そして、この装置は、両流路を合流させて、処理用面１，２間において、両被処理流動体を混合し、反応させるなどの流体の処理を行なう。なお、ここで「処理」とは、被処理物が反応する形態に限らず、反応を伴わずに混合・分散のみがなされる形態も含む。
【００３６】
具体的に説明すると、上記の第１処理用部１０を保持する第１ホルダ１１と、第２処理用部２０を保持する第２ホルダ２１と、接面圧付与機構と、回転駆動機構と、第１導入部ｄ１と、第２導入部ｄ２と、流体圧付与機構ｐとを備える。
【００３７】
図２（Ａ）へ示す通り、この実施の形態において、第１処理用部１０は、環状体であり、より詳しくはリング状のディスクである。また、第２処理用部２０もリング状のディスクである。第１、第２処理用部１０、２０の材質は、金属の他、セラミックや焼結金属、耐磨耗鋼、サファイア、その他金属に硬化処理を施したものや、硬質材をライニングやコーティング、メッキなどを施工したものを採用することができる。この実施の形態において、両処理用部１０，２０は、互いに対向する第１、第２の処理用面１、２の少なくとも一部が鏡面研磨されている。
この鏡面研磨の面粗度は、特に限定されないが、好ましくはＲａ０．０１〜１．０μｍ、より好ましくはＲａ０．０３〜０．３μｍとする。
【００３８】
少なくとも一方のホルダは、電動機などの回転駆動機構（図示せず）にて、他方のホルダに対して相対的に回転することができる。図１の５０は、回転駆動機構の回転軸を示しており、この例では、この回転軸５０に取り付けられた第１ホルダ１１が回転し、この第１ホルダ１１に支持された第１処理用部１０が第２処理用部２０に対して回転する。もちろん、第２処理用部２０を回転させるようにしてもよく、双方を回転させるようにしてもよい。また、この例では、第１、第２ホルダ１１、２１を固定しておき、この第１、第２ホルダ１１、２１に対して第１、第２処理用部１０、２０が回転するようにしてもよい。
【００３９】
第１処理用部１０と第２処理用部２０とは、少なくとも何れか一方が、少なくとも何れか他方に、接近・離反可能となっており、両処理用面１，２は、接近・離反できる。
【００４０】
この実施の形態では、第１処理用部１０に対して、第２処理用部２０が接近・離反するもので、第２ホルダ２１に設けられた収容部４１に、第２処理用部２０が出没可能に収容されている。但し、これとは、逆に、第１処理用部１０が、第２処理用部２０に対して接近・離反するものであってもよく、両処理用部１０，２０が互いに接近・離反するものであってもよい。
【００４１】
この収容部４１は、第２処理用部２０の、主として処理用面２側と反対側の部位を収容する凹部であり、平面視において、円を呈する、即ち環状に形成された、溝である。この収容部４１は、第２処理用部２０を回転させ得る十分なクリアランスを持って、第２処理用部２０を収容する。なお、第２処理用部２０は軸方向に平行移動のみが可能なように配置してもよいが、上記クリアランスを大きくすることにより、第２処理用部２０は、収容部４１に対して、処理用部２０の中心線を、上記収容部４１の軸方向と平行の関係を崩すように傾斜して変位できるようにしてもよく、さらに、第２処理用部２０の中心線と収容部４１の中心線とが半径方向にずれるように変位できるようにしてもよい。
このように、３次元的に変位可能に保持するフローティング機構によって、第２処理用部２０を保持することが望ましい。
【００４２】
上記の被処理流動体は、各種のポンプや位置エネルギーなどによって構成される流体圧付与機構ｐによって圧力が付与された状態で、第１導入部ｄ１と、第２導入部ｄ２から両処理用面１、２間に導入される。この実施の形態において、第１導入部ｄ１は、環状の第２ホルダ２１の中央に設けられた通路であり、その一端が、環状の両処理用部１０、２０の内側から、両処理用面１、２間に導入される。第２導入部ｄ２は、第１の被処理流動体と反応させる第２の被処理流動体を処理用面１，２へ供給する。この実施の形態において、第２導入部ｄ２は、第２処理用部２０の内部に設けられた通路であり、その一端が、第２処理用面２にて開口する。流体圧付与機構ｐにより加圧された第１の被処理流動体は、第１導入部ｄ１から、両処理用部１０，２０の内側の空間に導入され、第１処理用面１と第２処理用面２との間を通り、両処理用部１０，２０の外側に通り抜けようとする。これらの処理用面１，２間において、第２導入部ｄ２から流体圧付与機構ｐにより加圧された第２の被処理流動体が供給され、第１の被処理流動体と合流し、混合、攪拌、乳化、分散、反応、晶出、晶析、析出などの種々の流体処理がなされ、両処理用面１，２から、両処理用部１０，２０の外側に排出される。なお、減圧ポンプにより両処理用部１０，２０の外側の環境を負圧にすることもできる。
【００４３】
上記の接面圧付与機構は、第１処理用面１と第２処理用面２とを接近させる方向に作用させる力を、処理用部に付与する。この実施の形態では、接面圧付与機構は、第２ホルダ２１に設けられ、第２処理用部２０を第１処理用部１０に向けて付勢する。
【００４４】
前記の接面圧付与機構は、第１処理用部１０の第１処理用面１と第２処理用部２０の第２処理用面２とが接近する方向に押す力（以下、接面圧力という）を発生させるための機構である。この接面圧力と、流体圧力などの両処理用面１、２間を離反させる力との均衡によって、ｎｍ単位ないしμｍ単位の微小な膜厚を有する薄膜流体を発生させる。言い換えれば、上記力の均衡によって、両処理用面１、２間の間隔を所定の微小間隔に保つ。
【００４５】
図１に示す実施の形態において、接面圧付与機構は、上記の収容部４１と第２処理用部２０との間に配位される。具体的には、第２処理用部２０を第１処理用部１０に近づく方向に付勢するスプリング４３と、空気や油などの付勢用流体を導入する付勢用流体導入部４４とにて構成され、スプリング４３と上記付勢用流体の流体圧力とによって、上記の接面圧力を付与する。このスプリング４３と上記付勢用流体の流体圧力とは、いずれか一方が付与されるものであればよく、磁力や重力などの他の力であってもよい。この接面圧付与機構の付勢に抗して、流体圧付与機構ｐにより加圧された被処理流動体の圧力や粘性などによって生じる離反力によって、第２処理用部２０は、第１処理用部１０から遠ざかり、両処理用面間に微小な間隔を開ける。このように、この接面圧力と離反力とのバランスによって、第１処理用面１と第２処理用面２とは、μｍ単位の精度で設定され、両処理用面１，２間の微小間隔の設定がなされる。上記離反力としては、被処理流動体の流体圧や粘性と、処理用部の回転による遠心力と、付勢用流体導入部４４に負圧を掛けた場合の当該負圧、スプリング４３を引っ張りスプリングとした場合のバネの力などを挙げることができる。この接面圧付与機構は、第２処理用部２０ではなく、第１処理用部１０に設けてもよく、双方に設けてもよい。
【００４６】
上記の離反力について、具体的に説明すると、第２処理用部２０は、上記の第２処理用面２と共に、第２処理用面２の内側（即ち、第１処理用面１と第２処理用面２との間への被処理流動体の進入口側）に位置して当該第２処理用面２に隣接する離反用調整面２３を備える。この例では、離反用調整面２３は、傾斜面として実施されているが、水平面であってもよい。被処理流動体の圧力が、離反用調整面２３に作用して、第２処理用部２０を第１処理用部１０から離反させる方向への力を発生させる。従って、離反力を発生させるための受圧面は、第２処理用面２と離反用調整面２３とになる。
【００４７】
さらに、この図１の例では、第２処理用部２０に近接用調整面２４が形成されている。この近接用調整面２４は、離反用調整面２３と軸方向において反対側の面（図１においては上方の面）であり、被処理流動体の圧力が作用して、第２処理用部２０を第１処理用部１０に接近させる方向への力を発生させる。
【００４８】
なお、第２処理用面２及び離反用調整面２３に作用する被処理流動体の圧力、即ち流体圧は、メカニカルシールにおけるオープニングフォースを構成する力として理解される。処理用面１，２の接近・離反の方向、即ち第２処理用部２０の出没方向（図１においては軸方向）と直交する仮想平面上に投影した近接用調整面２４の投影面積Ａ１と、当該仮想平面上に投影した第２処理用部２０の第２処理用面２及び離反用調整面２３との投影面積の合計面積Ａ２との、面積比Ａ１／Ａ２は、バランス比Ｋと呼ばれ、上記オープニングフォースの調整に重要である。このオープニングフォースについては、上記バランスライン、即ち近接用調整面２４の面積Ａ１を変更することで、被処理流動体の圧力、即ち流体圧により調整できる。
【００４９】
摺動面の実面圧Ｐ、即ち、接面圧力のうち流体圧によるものは次式で計算される。
Ｐ＝Ｐ１×（Ｋ−ｋ）＋Ｐｓ
【００５０】
ここでＰ１は、被処理流動体の圧力即ち流体圧を示し、Ｋは上記のバランス比を示し、ｋはオープニングフォース係数を示し、Ｐｓはスプリング及び背圧力を示す。
【００５１】
このバランスラインの調整により摺動面の実面圧Ｐを調整することで処理用面１，２間を所望の微小隙間量にし被処理流動体による流動体膜を形成させ、生成物などの処理された被処理物を微細とし、また、均一な反応処理を行うのである。
なお、図示は省略するが、近接用調整面２４を離反用調整面２３よりも広い面積を持ったものとして実施することも可能である。
【００５２】
被処理流動体は、上記の微小な隙間を保持する両処理用面１，２によって強制された薄膜流体となり、環状の両処理用面１、２の外側に移動しようとする。ところが、第１処理用部１０は回転しているので、混合された被処理流動体は、環状の両処理用面１，２の内側から外側へ直線的に移動するのではなく、環状の半径方向への移動ベクトルと周方向への移動ベクトルとの合成ベクトルが被処理流動体に作用して、内側から外側へ略渦巻き状に移動する。
【００５３】
尚、回転軸５０は、鉛直に配置されたものに限定するものではなく、水平方向に配位されたものであってもよく、傾斜して配位されたものであってよい。被処理流動体は両処理用面１，２間の微細な間隔にて処理がなされるものであり、実質的に重力の影響を排除できるからである。また、この接面圧付与機構は、前述の第２処理用部２０を変位可能に保持するフローティング機構と併用することによって、微振動や回転アライメントの緩衝機構としても機能する。
【００５４】
第１、第２処理用部１０、２０は、その少なくともいずれか一方を、冷却或いは加熱して、その温度を調整するようにしてもよく、図１では、第１、第２処理用部１０、２０に温調機構（温度調整機構）Ｊ１，Ｊ２を設けた例を図示している。また、導入される被処理流動体を冷却或いは加熱して、その温度を調整するようにしもよい。これらの温度は、処理された被処理物の析出のために用いることもでき、また、第１、第２処理用面１、２間における被処理流動体にベナール対流若しくはマランゴニ対流を発生させるために設定してもよい。
【００５５】
図２に示すように、第１処理用部１０の第１処理用面１には、第１処理用部１０の中心側から外側に向けて、即ち径方向について伸びる溝状の凹部１３を形成して実施してもよい。この凹部１３の平面形状は、図２（Ｂ）へ示すように、第１処理用面１上をカーブして或いは渦巻き状に伸びるものや、図示はしないが、真っ直ぐ外方向に伸びるもの、Ｌ字状などに屈曲あるいは湾曲するもの、連続したもの、断続するもの、枝分かれするものであってもよい。また、この凹部１３は、第２処理用面２に形成するものとしても実施可能であり、第１及び第２の処理用面１，２の双方に形成するものとしても実施可能である。この様な凹部１３を形成することによりマイクロポンプ効果を得ることができ、被処理流動体を第１及び第２の処理用面１，２間に吸引することができる効果がある。
【００５６】
この凹部１３の基端は第１処理用部１０の内周に達することが望ましい。この凹部１３の先端は、第１処理用部面１の外周面側に向けて伸びるもので、その深さ（横断面積）は、基端から先端に向かうにつれて、漸次減少するものとしている。
この凹部１３の先端と第１処理用面１の外周面との間には、凹部１３のない平坦面１６が設けられている。
【００５７】
前述の第２導入部ｄ２の開口部ｄ２０を第２処理用面２に設ける場合は、対向する上記第１処理用面１の平坦面１６と対向する位置に設けることが好ましい。
【００５８】
この開口部ｄ２０は、第１処理用面１の凹部１３からよりも下流側（この例では外側）に設けることが望ましい。特に、マイクロポンプ効果によって導入される際の流れ方向が処理用面間で形成されるスパイラル状で層流の流れ方向に変換される点よりも外径側の平坦面１６に対向する位置に設置することが望ましい。具体的には、図２（Ｂ）において、第１処理用面１に設けられた凹部１３の最も外側の位置から、径方向への距離ｎを、約０．５ｍｍ以上とするのが好ましい。特に、流体中から微粒子を析出させる場合には、層流条件下にて複数の被処理流動体の混合と、微粒子の析出が行なわれることが望ましい。
【００５９】
この第２導入部ｄ２は方向性を持たせることができる。例えば、図３（Ａ）に示すように、上記の第２処理用面２の開口部ｄ２０からの導入方向が、第２処理用面２に対して所定の仰角（θ１）で傾斜している。この仰角（θ１）は、０度を超えて９０度未満に設定されており、さらに反応速度が速い反応の場合には１度以上４５度以下で設置されるのが好ましい。
【００６０】
また、図３（Ｂ）に示すように、上記の第２処理用面２の開口部ｄ２０からの導入方向が、上記の第２処理用面２に沿う平面において、方向性を有するものである。この第２流体の導入方向は、処理用面の半径方向の成分にあっては中心から遠ざかる外方向であって、且つ、回転する処理用面間における流体の回転方向に対しての成分にあっては順方向である。言い換えると、開口部ｄ２０を通る半径方向であって外方向の線分を基準線ｇとして、この基準線ｇから回転方向Ｒへの所定の角度（θ２）を有するものである。この角度（θ２）についても、０度を超えて９０度未満に設定されることが好ましい。
【００６１】
この角度（θ２）は、流体の種類、反応速度、粘度、処理用面の回転速度などの種々の条件に応じて、変更して実施することができる。また、第２導入部ｄ２に方向性を全く持たせないこともできる。
【００６２】
上記の被処理流動体の種類とその流路の数は、図１の例では、２つとしたが、１つであってもよく、３つ以上であってもよい。図１の例では、第２導入部ｄ２から処理用面１，２間に第２流体を導入したが、この導入部は、第１処理用部１０に設けてもよく、双方に設けてもよい。また、一種類の被処理流動体に対して、複数の導入部を用意してもよい。また、各処理用部に設けられる導入用の開口部は、その形状や大きさや数は特に制限はなく適宜変更して実施し得る。また、上記第１及び第２の処理用面間１、２の直前或いはさらに上流側に導入用の開口部を設けてもよい。
【００６３】
なお、処理用面１，２間にて上記処理を行う事が出来れば良いので、上記とは逆に、第１導入部ｄ１より第２流体を導入し、第２導入部ｄ２より第１流体を導入するものであっても良い。つまり、各流体における第１、第２という表現は、複数存在する流体の第ｎ番目であるという、識別のための意味合いを持つに過ぎないものであり、第３以上の流体も存在し得る。
【００６４】
上記装置においては、析出・沈殿または結晶化のような処理が、図１に示すように、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１、２の間で強制的に均一混合しながら起こる。処理された被処理物の粒子径や単分散度は処理用部１０、２０の回転数や流速、処理用面１，２間の距離や、被処理流動体の原料濃度、または被処理流動体の溶媒種等を適宜調整することにより、制御することができる。
【００６５】
以下、上記の装置を用いて行う微粒子の製造方法の具体的な態様について説明する。
【００６６】
上記の装置において、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面の間に形成される薄膜流体中で、少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解した微粒子原料溶液と、少なくとも１種類の析出用溶媒とを混合させ、微粒子を析出させる。その際、上記微粒子原料溶液の調製を高速攪拌もしくは超音波を用いて行うものとする。
【００６７】
上記の微粒子の析出反応は、本願の図１に示す装置の、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２間で強制的に均一混合しながら起こる。
【００６８】
まず、一つの流路である第１導入部ｄ１より、第１流体として少なくとも１種類の析出用溶媒を、接近・離反可能に互いに対向して配設され、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２間に導入して、この処理用面間に第１流体から構成された薄膜流体である第１流体膜を作る。
【００６９】
次いで別流路である第２導入部ｄ２より、第２流体として少なくとも１種類の微粒子原料を溶媒に溶解した微粒子原料溶液を、上記処理用面１，２間に作られた第１流体膜に直接導入する。
【００７０】
上記のように、被処理流動体の供給圧と回転する処理用面の間にかかる圧力との圧力バランスによって距離を固定された処理用面１，２間にて、第１流体と第２流体とが混合され、微粒子の析出反応を行う事が出来る。
【００７１】
なお、処理用面１，２間にて上記反応を行う事が出来れば良いので、上記とは逆に、第１導入部ｄ１より第２流体を導入し、第２導入部ｄ２より第１流体を導入するものであっても良い。つまり、各流体における第１、第２という表現は、複数存在する流体の第ｎ番目であるという、識別のための意味合いを持つに過ぎないものであり、第３以上の流体も存在し得る。
【００７２】
前述のように、第１導入部ｄ１、第２導入部ｄ２以外に第３導入部ｄ３を処理装置に設けることもでき、この場合にあっては、例えば各導入部から、第１流体、第２流体、第１流体及び第２流体とは異なる第３の流体をそれぞれ別々に処理装置に導入することが可能である。そうすると、各溶液の濃度や圧力を個々に管理することができ、析出反応をより精密に制御することができる。なお、各導入部へ導入する被処理流動体（第１流体〜第３流体）の組み合わせは、任意に設定できる。第４以上の導入部を設けた場合も同様であって、このように処理装置へ導入する流体を細分化できる。
さらに、第１、第２流体等の被処理流動体の温度を制御したり、第１流体と第２流体等との温度差（即ち、供給する各被処理流動体の温度差）を制御することもできる。供給する各被処理流動体の温度や温度差を制御するために、各被処理流動体の温度（処理装置、より詳しくは、処理用面１，２間に導入される直前の温度）を測定し、処理用面１，２間に導入される各被処理流動体の加熱又は冷却を行う機構を付加して実施することも可能である。
【実施例】
【００７３】
以下本発明について実施例を掲げて更に詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。【００７４】
尚、以下の実施例において、「中央から」というのは、図１に示す処理装置の「第１導入部ｄ１から」という意味であり、第１流体は、第１導入部ｄ１から導入される、前述の第１被処理流動体を指し、第２流体は、図１に示す処理装置の第２導入部ｄ２から導入される、前述の第２被処理流動体を指す。【００７５】
ＩＣＰ発光分光分析には、（株）島津製作所製、ＩＣＰＳ−８１００（シーケンシャル型）を用いて、得られた微粒子粉体について、亜鉛（Ｚｎ）とゲルマニウム（Ｇｅ）の濃度（ｍｏｌ濃度）を測定した。【００７６】
ＴＥＭ観察及びＥＤＸ測定には、日本電子（株）製、ＪＥＭ−２１００を用いて、一次粒子径の観察または一次粒子中における亜鉛（Ｚｎ）とゲルマニウム（Ｇｅ）の濃度（ｍｏｌ濃度）を複数視野について観察並びに測定して元素比率を算出した。なお、ＴＥＭ観察及びＥＤＸ測定における観測条件としては、観察倍率２５万倍以上とし、元素比率の確認を１００箇所行い、平均値を用いた。【００７７】
（実施例１〜６、比較例１〜２）
実施例１〜６として、図１に示すように、対向して配設された接近・離反可能な処理用面をもつ、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２の間にできる薄膜流体中で、均一に拡散・攪拌・混合する反応装置を用いて、微粒子原料溶液と析出用溶媒とを混合し、薄膜流体中で析出反応を行う。【００７８】
中央から第１流体の析出用溶媒として、１ｗｔ％アンモニア水を、供給圧力／背圧力＝０．５ＭＰａ／０．０２ＭＰａ、回転数１５００ｒｐｍで送液しながら、硝酸亜鉛と四塩化ゲルマニウムをイオン交換水に溶解した微粒子原料溶液（硝酸亜鉛３ｗｔ％、四塩化ゲルマニウム０．１８ｗｔ％（ｍｏｌ比９５：５））を第２流体として処理用面間に導入した。第１流体と第２流体は薄膜流体中で混合され、微粒子としてゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子が分散された、ゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子分散液として処理用面より吐出された。第１流体並びに第２流体の送液温度を、表１に示す。この送液温度は、第１流体と第２流体のそれぞれの温度を処理装置に導入される直前（言い換えれば、それぞれの流体が処理用面１，２間に導入される直前）にて測定した。吐出されたゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子分散液中より不純物を除去するために、ゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子を緩く凝集させ、洗浄操作として遠心分離機（×１８０００Ｇ）にてゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子を沈降させ、上澄み液を除去した後、純水を加えてゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子を再分散し、再度遠心分離機を用いて沈降させた。上記洗浄操作を３回行ったあと、最終的に得られたゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子のペーストを５０℃、−０．１ＭＰａＧにて真空乾燥した。得られたゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子粉末のＩＣＰ測定を行い、亜鉛とゲルマニウムの元素比率（ｍｏｌ比）を算出した。また、ゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子粉末のＴＥＭ観察及びＥＤＸ測定を行い、亜鉛とゲルマニウムの元素比率（ｍｏｌ比）を算出した。
実施例１〜６については、第２流体である微粒子原料溶液を、高速攪拌機としてクレアミックスディゾルバー（エム・テクニック株式会社製）を用いて調製した。具体的には、クレアミックスディゾルバーを用いて、イオン交換水を表１に記載した周速度で攪拌しながら、硝酸亜鉛と四塩化ゲルマニウムを投入し、溶解した。
また、比較例１〜２については、攪拌子とマグネティックスターラーを用いて硝酸亜鉛と四塩化ゲルマニウムをイオン交換水に溶解した。他の条件は上記の実施例１〜６と同一として実施した。表１に、処理条件と、ＩＣＰ測定結果並びにＴＥＭ−ＥＤＸ測定結果による元素比率、及びＴＥＭ観察による一次粒子径を合わせて示す。
クレアミックスディゾルバーを用いて作製した第２流体を用いた実施例１〜６は、ＩＰＣ測定結果とＴＥＭ−ＥＤＸ測定結果に差が無い事がわかった。ＩＰＣ測定においては、ゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子粉末全体の元素比率を測定しているのに対し、ＴＥＭ−ＥＤＸ測定においては、複数視野において微粒子を観察及び測定していることから微粒子に含まれる元素が偏在化していることが分かった。両者の測定結果を比較することにより、微粒子がより均一且つ均質な元素比で作製されている事を評価できる。
また、実施例１〜３と実施例４〜６とにおいて、クレアミックスディゾルバーの周速度を変化させても、得られたゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子の元素比率が大きく変化することはなかった。
次に、作製された微粒子の粒子径とその分布を見てみると、実施例１〜３は比較例１と比べ粒子径が小さく、かつ粒子径分布の範囲が狭いゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子が得られ、実施例４〜６は比較例２と比べ粒子径が小さく、かつ粒子径分布の範囲が狭いゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子が得られた。
また、実施例１〜３と実施例４〜６とを比較すると、第１流体の送液速度が早い方が、粒子径の大きいゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子が得られた。
その他、実施例１〜３と実施例４〜６とにおいて、クレアミックスディゾルバーの周速度を変化させても、得られたゲルマニウムドープ酸化亜鉛微粒子の粒子径の大きさはほとんど変化することはなかった。
以上の事から、高速攪拌機を用いて微粒子原料溶液を作製する事によって、複数の元素を含む微粒子であっても均一且つ均質な微粒子を作製できることがわかった。また、作製された微粒子の粒子径の制御が可能であることが確認された。【００７９】
【表１】
2012128273.tif 000003
【００８０】
（実施例７〜８、比較例３〜４）
実施例７〜８として、図１に示すように、対向して配設された接近・離反可能な処理用面をもつ、少なくとも一方が他方に対して回転する処理用面１，２の間にできる薄膜流体中で、均一に拡散・攪拌・混合する反応装置を用いて、微粒子原料溶液と析出用溶媒とを混合し、薄膜流体中で析出反応を行った。【００８１】
中央から第１流体の析出用溶媒として、メタノールを、供給圧力／背圧力＝０．５ＭPa／０．０２MPa、回転数２０００ｒｐｍで送液しながら、有機顔料であるＣ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｖｉｏｌｅｔ  １９（ＰＶ−１９）を濃硫酸に溶解した微粒子原料溶液（濃度２ｗｔ％）を第２流体として処理用面間に導入した。第１流体と第２流体は薄膜流体中で混合され、微粒子としてＰＶ−１９微粒子が分散された、ＰＶ−１９微粒子分散液が処理用面より吐出された。第1流体並びに第２流体の送液温度を、表２に示す。この送液温度は、第1流体と第２流体のそれぞれの温度を処理装置に導入される直前（言い換えれば、それぞれの流体が処理用面１，２間に導入される直前）にて測定した。吐出されたＰＶ−１９微粒子分散液中より不純物を除去するために、ＰＶ−１９微粒子を緩く凝集させ、洗浄操作として遠心分離機（×１８０００Ｇ）にてＰＶ−１９微粒子を沈降させ、上澄み液を除去した後、純水を加えてＰＶ−１９微粒子を再分散し、再度遠心分離機を用いて沈降させた。上記洗浄操作を３回行ったあと、最終的に得られたＰＶ−１９微粒子のペーストを５０℃、−０．１ＭＰａＧにて真空乾燥した。得られたＰＶ−１９微粒子粉末のＴＥＭ像を観察した。
実施例７〜８については、第２流体である微粒子原料溶液を、高速攪拌機としてクレアミックスディゾルバー（エム・テクニック株式会社製）を用いて調製した。具体的には、クレアミックスディゾルバーを用いて、濃硫酸を表２に記載した周速度で攪拌しながら、ＰＶ−１９を投入し、溶解した。また、比較例３〜４については、攪拌子とマグネティックスターラーを用いてＰＶ−１９を濃硫酸に混合・溶解した。他の条件は上記の実施例７〜８と同一として実施した。表２に、処理条件と、ＴＥＭにて観察されたＰＶ−１９微粒子の粒子径と粒子形状を合わせて示した。
クレアミックスディゾルバーを用いて作製した第２流体を用いることによって、球形の微粒子が得られるのに対して、攪拌子とマグネティックスターラーを用いて作製した第２流体を用いると、粒子径が大きくなり、また球形でない粒子が生成した。また、クレアミックスディゾルバーの周速度を上げ、かつ第２流体の送液速度が早い方が、粒子径の大きいＰＶ−１９微粒子が得られ、粒子径の制御が可能であることが見出された。
以上の事から、高速攪拌機を用いて微粒子原料溶液を作製する事によって、均一且つ均質な微粒子を作製できることがわかった。【００８２】
【表２】
2012128273.tif 000004
【符号の説明】
【００８３】
１      第１処理用面
２      第２処理用面
１０    第１処理用部
１１    第１ホルダ
２０    第２処理用部
２１    第２ホルダ
ｄ１    第１導入部
ｄ２    第２導入部
ｄ２０  開口部 
【図１】
2012128273.tif 000005
【図２】
2012128273.tif 000006
【図３】
2012128273.tif 000007
【図４】
2012128273.tif 000008
【図５】
2012128273.tif 000009
【国際調査報告】
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