(57)【要約】  本発明の課題は、電子線などによる殺菌処理が可能で、引張強度、バリア性、低温シール性及び柔軟性に優れる不織布積層体を得ることであり、本発明は、エチレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体ワックス（ｂ）とのエチレン系重合体組成物の繊維からなるメルトブローン不織布（Ａ）の少なくとも片面に、少なくともエチレン系重合体（ｙ）が繊維表面の一部を形成してなるポリエステル（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）とから形成される複合繊維からなるスパンボンド不織布が積層されてなることを特徴とする不織布積層体を提供するものである。【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体ワックス（ｂ）とのエチレン系重合体組成物の繊維からなるメルトブローン不織布（Ａ）の少なくとも片面に、少なくともエチレン系重合体（ｙ）が繊維表面の一部を形成してなるポリエステル（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）とから形成される複合繊維からなるスパンボンド不織布が積層されてなることを特徴とする不織布積層体。
【請求項２】
複合繊維が、ポリエステル（ｘ）からなる芯部とエチレン系重合体（ｙ）からなる鞘部とから形成される同芯または偏芯の芯鞘型複合繊維、または、ポリエステル（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）とから形成されるサイドバイサイド型複合繊維の何れかである請求項１記載の不織布積層体。
【請求項３】
不織布積層体が、耐水圧が５００ｍｍＡｑ以上の不織布積層体である請求項１記載の不織布積層体。
【請求項４】
メルトブローン不織布（Ａ）の目付けが１０〜５０ｇ／ｍ2 の範囲にある請求項１記載の不織布積層体。
【請求項５】
メルトブローン不織布（Ａ）を形成する繊維の平均繊維径が０．５〜８μｍの範囲にある請求項１記載の不織布積層体。
【請求項６】
エチレン系重合体組成物が、メルトフローレートが１０〜２５０ｇ／１０分のエチレン系重合体（ａ）と重量平均分子量が６，０００〜１５，０００のエチレン系重合体ワックス（ｂ）とを、（ａ）／（ｂ）の重量比で８０／２０〜２０／８０の割合で含むエチレン系重合体樹脂組成物である請求項１〜５の何れか１項に記載の不織布積層体。
【請求項７】
エチレン系重合体（ａ）がメタロセン触媒を用いて重合されたエチレン系重合体を含むことを特徴とする請求項６記載の不織布積層体。
【請求項８】
エチレン系重合体ワックス（ｂ）がメタロセン触媒を用いて重合されたエチレン系重合体ワックスを含むことを特徴とする請求項６記載の不織布積層体。
【請求項９】
エチレン系重合体（ａ）のメルトフローレートが５０〜１５０ｇ／１０分である請求項１記載の不織布積層体。
【請求項１０】
エチレン系重合体組成物が、半結晶化時間が８７秒以上である請求項１記載の不織布積層体。
【請求項１１】
エチレン系重合体組成物が、遷移金属化合物を含んでなる請求項１記載の不織布積層体。
【請求項１２】
不織布積層体が、熱融着により結合されている請求項１記載の不織布積層体。
【請求項１３】
不織布積層体が、電子線滅菌またはガンマ線滅菌可能である請求項１記載の不織布積層体。
【請求項１４】
請求項１〜１２の何れか１項に記載の不織布積層体からなる医療用不織布積層体。
【請求項１５】
請求項１〜１２の何れか１項に記載の不織布積層体からなる包袋用不織布積層体。
【請求項１６】
請求項１〜１２の何れか１項に記載の不織布積層体からなる吸収性物品用不織布積層体。
【請求項１７】
請求項１〜１３の何れか１項に記載の不織布積層体を含んでなる医療用衣料。
【請求項１８】
請求項１〜１３の何れか１項に記載の不織布積層体を含んでなるドレープ。
【請求項１９】
請求項１〜１３の何れか１項に記載の不織布積層体を電子線滅菌またはガンマ線滅菌してなる医療用衣料。
【請求項２０】
請求項１〜１３の何れか１項に記載の不織布積層体を電子線滅菌またはガンマ線滅菌してなるドレープ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子線などによる殺菌処理が可能で、耐水性、低温シール性及び柔軟性に優れる不織布積層体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリエチレン不織布は、ポリプロピレン不織布に比べて、柔軟でかつ触感が良好であり、ヒートシール性に優れ、しかも、電子線や放射線などの照射後でも劣化の度合いが低いことから医療用ガウン、吸収性物品、各種物体の包装・担持用・バッキング資材として好適である。【０００３】
しかしながら、一般にポリエチレンはポリプロピレンに比べて溶融紡糸性に劣ることから、スパンボンド法やメルトブローン法により得られるポリエチレン不織布は、細い繊維が得られ難く、地合も悪いので、その用途は非常に限られている。ポリエチレン繊維の繊維径を細くする試みとして、紡糸温度を高くすることがあげられるが、その場合、ポリエチレンの一部が架橋して、ゲル化を引き起こすことがあり、成形安定性に優れるものではない。【０００４】
かかる欠点を改良する方法として、ポリエチレン繊維と高融点のポリエステルなどの繊維を同一の紡糸口金から並列的に紡糸することにより、細いポリエチレン繊維を得る方法（特許文献１：特表２００３−５０６５８２号公報）が提案されている。しかしながら、かかる方法では、ポリエチレンとポリエステルの成形機を配置し条件を制御する必要があるなど成形装置が複雑になることから、連続安定生産に劣る虞がある。また、かかる方法で得られる不織複合シート材料は、メルトブローン不織布層を形成する繊維がポリエチレンとポリエステルが接合してなる所謂サイドバイサイド型複合繊維であるので、メルトブローン不織布層の表面に複合繊維のポリエステル部が現れるので、スパンボンド不織布と積層した場合にエンボスのかかりが悪く、電子線照射後の耐毛羽立ち性に劣る場合がある。【０００５】
又、平均繊維径が５μｍ以下のメルトブローン・ポリエチレン不織布を得る方法として、重量平均分子量が２１，０００〜４５，０００で、メルトフローレートが１５〜２５０ｇ／１０分のポリエチレンと、重量平均分子量が６，０００〜１２，０００のポリエチレンワックスを７０／３０〜３０／７０の重量比で含む樹脂組成物を用いる方法（特許文献２：特許第３９９５８８５号公報）が提案されている。しかしながら、かかる方法により得られるメルトブローン・ポリエチレン不織布を単層で医療用ガウン、吸収性物品、各種物体の包装・担持用・バッキング資材として用いた場合の強度が不足する虞がある。【０００６】
特許文献２には、メルトブローン・ポリエチレン不織布の耐摩耗性、耐毛羽立ち性を改良するために、メルトブローン・ポリエチレン不織布とスパンボンド不織布とを積層する方法が提案されており、具体的な方法として、メルトブローン・ポリエチレン不織布とポリエチレン・スパンボンド不織布あるいはポリエチレンとポリプロピレンとの複合繊維からなるスパンボンド不織布とを積層する方法が提案されている。しかしながら、メルトブローン・ポリエチレン不織布とポリエチレン・スパンボンド不織布とを積層してなる不織布積層体は、電子線やガンマ線に対しては安定的であるが、強度が不足する虞があり、一方、メルトブローン・ポリエチレン不織布とポリエチレンとポリプロピレンとの複合繊維からなるスパンボンド不織布とを積層してなる不織布積層体は、良好なバリア性や強度を有するものの、滅菌時や殺菌時に照射される電子線やガンマ線により劣化、変性、悪臭などを生じる虞がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】：特表２００３−５０６５８２号公報
【特許文献２】：特許第３９９５８８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、電子線などによる殺菌処理が可能で、引張強度、バリア性、低温シール性、耐摩耗性（耐毛羽立ち性）及び柔軟性に優れる不織布積層体を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、エチレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体ワックス（ｂ）とのエチレン系重合体樹脂組成物の繊維からなるメルトブローン不織布（Ａ）の少なくとも片面に、少なくともエチレン系重合体（ｙ）が繊維表面の一部を形成してなるポリエステル（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）とから形成される複合繊維からなるスパンボンド不織布が積層されてなることを特徴とする不織布積層体を提供するものである。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の不織布積層体は、電子線やガンマ線などによる殺菌・滅菌処理が可能で、柔軟性、バリア性（水や血液あるいはバクテリアを含む水溶液の透過を阻止するバリア性；耐水性）、耐摩耗性、引張強度、低温シール性に優れる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
＜エチレン系重合体（ａ）＞
本発明の不織布積層体を構成するメルトブローン不織布（Ａ）を形成するエチレン系重合体組成物の成分に一つであるエチレン系重合体（ａ）は、エチレンの単独重合体、あるいはエチレンと他のα−オレフィンとの共重合体であって、通常、密度が０．８７０〜０．９８０ｇ／ｃｍ3、好ましくは０．９００〜０．９８０ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．９２０〜０．９７５ｇ／ｃｍ3、特に好ましくは０．９４０〜０．９７０ｇ／ｃｍ3範囲にあるエチレンを主体とする重合体である。
【００１２】
本発明に係るエチレン系重合体（ａ）は、通常、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンなどの名称で製造・販売されている結晶性の樹脂である。
【００１３】
エチレンと共重合される他のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等の炭素数３〜２０のα−オレフィン等が挙げられる。これらエチレン系重合体は単独でも、二種以上の混合物であってもよい。
【００１４】
密度が上記範囲より低いエチレン系重合体を用いた場合は、得られるメルトブローン不織布の耐久性、耐熱性や強度、経時での安定性に劣る虞がある。一方、密度が上記範囲を超えるエチレン系重合体を用いた場合は、得られるメルトブローン不織布は、ヒートシール性や柔軟性に劣る傾向にある。
【００１５】
本発明において、エチレン系重合体（ａ）の密度は、１９０℃における２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）測定時に得られるストランドを、１２０℃で１時間熱処理し、１時間かけて室温まで徐冷した後、密度勾配管で測定して得られる数値である。
【００１６】
本発明に係るエチレン系重合体（ａ）は、後記エチレン系重合体ワックス（ｂ）と混合してメルトブローン不織布を製造し得る限り特に限定はされないが、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、１９０℃で測定）が、通常、１０〜２５０ｇ／１０分、好ましくは２０〜２００ｇ／１０分、さらに好ましくは５０〜１５０ｇ／１０分の範囲にあることが得られる繊維径の細さや紡糸性の点から望ましい。
【００１７】
本発明に係るエチレン系重合体（ａ）は種々公知の製造方法、例えば、高圧法、チーグラー触媒あるいはメタロセン触媒を用いて得られる中低圧法によって得られる重合体を用い得るが、中でも、メタロセン系触媒による重合で得られるエチレン系重合体を用いた場合は、得られる繊維の繊維径をより細くすることができるので好ましい。
【００１８】
＜エチレン系重合体ワックス（ｂ）＞
本発明の不織布積層体を構成するメルトブローン不織布（Ａ）を形成するエチレン系重合体組成物の成分の一つであるエチレン系重合体ワックス（ｂ）は、通常、ポリエチレンワックスとして製造・販売されている前記エチレン系重合体（ａ）に比べて分子量が低い、すなわち、ワックス状の重合体である。
【００１９】
本発明に係るエチレン系重合体ワックス（ｂ）は、エチレンの単独重合体またはエチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとの共重合体であるが、エチレンの単独重合体がより好ましい。エチレン単独重合体を用いた場合、前記エチレン系重合体（ａ）との混練性に優れ、且つ、紡糸性に優れる。また、エチレン系重合体ワックスは単独でも、その二種以上の混合物であってもよい。
【００２０】
本発明に係るエチレン系重合体ワックス（ｂ）としては、ＪＩＳ  Ｋ２２０７に従って測定した軟化点が１１０〜１４５℃の範囲のものが好ましい。また、紡糸性およびエチレン系重合体（ａ）との混練性、さらには得られる繊維の繊維径の観点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が、通常、６，０００〜１５，０００、好ましくは６，０００〜１０，０００の範囲にある。Ｍｗが上記範囲を超えるエチレン系重合体ワックスを用いた場合は、得られるメルトブローン不織布の繊維が十分に細くできない虞がある。
【００２１】
本発明に係るエチレン系重合体ワックス（ｂ）の重量平均分子量は、ＧＰＣ測定から求めた値であり、以下の条件で測定した値である。なお、重量平均分子量は、市販の単分散標準ポリスチレンを用いて検量線を作成し、下記の換算法に基づいて求めた。
【００２２】
装置：ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）
溶剤：ｏ−ジクロロベンゼン
カラム：ＴＳＫｇｅｌカラム（東ソー社製）×４
流速：１．０ｍｌ／分
試料：０．１５ｍｇ／ｍＬｏ−ジクロロベンゼン溶液
温度：１４０℃
分子量換算：ＰＥ換算／汎用較正法
なお、汎用較正の計算には、以下に示すＭａｒｋ−Ｈｏｕｗｉｎｋ粘度式の係数を用いた。
【００２３】
ポリスチレン（ＰＳ）の係数：ＫＰＳ＝１．３８×１０-4,ａＰＳ＝０．７０
ポリエチレン（ＰＥ）の係数：ＫＰＥ＝５．０６×１０-4，ａＰＥ＝０．７０
【００２４】
本発明に係るエチレン系重合体ワックス（ｂ）のＪＩＳ  Ｋ６７６０に従って測定した密度は特に限定されるものではないが、通常、０．８９０〜０．９８０ｇ／ｃｍ3、好ましくは０．９１０〜０．９８０ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．９２０〜０．９８０ｇ／ｃｍ3の、特に好ましくは０．９４０〜０．９８０ｇ／ｃｍ3範囲にある。このような密度範囲にあるエチレン系重合体ワックス（ｂ）を用いると、前記エチレン系重合体（ａ）との混練性に優れ、且つ、紡糸性、経時での安定性に優れる。
【００２５】
本発明に係るエチレン系重合体ワックス（ｂ）は、通常用いられる低分子量重合体の重合による製造方法、あるいは高分子量のエチレン系重合体を加熱減成によって分子量を低減させる方法等のいずれの方法によって製造されたものでもよく、特に制限されないが、前記エチレン系重合体（ａ）と同様に、メタロセン系触媒により得られるエチレン系重合体ワックスを用いた場合は、得られる繊維の繊維径をより細くすることができるので好ましい。
【００２６】
メタロセン触媒は、特に限定されないが、例えば、特開２００７−２４６８３２に記載されたものなどが挙げられる。好適なメタロセン系触媒としては、例えば、
（Ｅ）周期表第４族から選ばれる遷移金属のメタロセン化合物、並びに
（Ｆ）(ｆ−１)有機アルミニウムオキシ化合物、
(ｆ−２)前記架橋メタロセン化合物(A)と反応してイオン対を形成する化合物および
(ｆ−３)有機アルミニウム化合物
とから選ばれる少なくとも1種以上の化合物とからなるオレフィン重合用触媒を挙げることができる。
【００２７】
＜エチレン系重合体組成物＞
本発明に係るメルトブローン不織布（Ａ）を形成するエチレン系重合体組成物は、前記エチレン系重合体（ａ）と前記エチレン系重合体ワックス（ｂ）を含む組成物である。本発明に係るエチレン系重合体組成物は、エチレン系重合体ワックス（ｂ）を含むことにより、得られるメルトブローン不織布の平均繊維径を細くすることができるが、エチレン系重合体ワックス（ｂ）の量が少ない場合は、平均繊維径を細くできない虞があり、一方、エチレン系重合体ワックス（ｂ）の量が多すぎると紡糸化が困難となる虞があり、また、得られる繊維の強度が低くなる虞あるので、エチレン系重合体（ａ）とエチレン系重合体ワックス（ｂ）との割合は、（ａ）／（ｂ）の重量比で２０／８０〜８０／２０の割合が好ましく、特に３０／７０〜７０／３０の割合が好ましい。
【００２８】
本発明に係るエチレン系重合体組成物は、通常、８５秒以上、好ましくは、半結晶化時間が８７秒以上、より好ましくは９２秒以上、さらに好ましくは９７秒以上、最も好ましくは１０２秒以上である。半結晶化時間の上限は特に限定はされない。
【００２９】
本発明における半結晶化時間は、以下の方法により測定した。示差走査熱量測定装置（パーキンエルマー社製、ＤＳＣ７）を用い、試料を約５ｍｇセットして、２００℃の状態で５分間放置することにより試料を完全に溶融させた。その後、３２０℃／分の降温速度で１１５℃まで急冷して等温結晶化を行った。冷却開始から結晶化熱が全発熱量の１／２に到達するまでの時間を半結晶化時間とした。
【００３０】
半結晶化時間が上記範囲を満たすエチレン系重合体組成物は、エチレン系重合体組成物におけるエチレン系重合体（ａ）及びエチレン系重合体ワックス（ｂ）の重量比、エチレン系重合体ワックス（ｂ）の分子量にもよるが、エチレン系重合体組成物を形成するエチレン系重合体（ａ）及びエチレン系重合体ワックス（ｂ）の少なくとも何れかがメタロセン触媒を用いて得られる重合体を用いることにより得られる。エチレン系重合体ワックス（ｂ）がメタロセン触媒を用いて得られる重合体であることが、半結晶化時間が上記範囲を満たすエチレン系重合体組成物を得る上で、より好ましい。
【００３１】
本発明に係るエチレン系重合体組成物の製造には、従来公知の触媒、例えば特開昭５７−６３３１０号公報、特開昭５８−８３００６号公報、特開平３−７０６号公報、特許３４７６７９３号公報、特開平４−２１８５０８号公報、特開２００３−１０５０２２号公報等に記載されているマグネシウム担持型チタン触媒、国際公開第０１／５３３６９号パンフレット、国際公開第０１／２７１２４号パンフレット、特開平３-１９３７９６号公報あるいは特開平０２-４１３０３号公報中に記載のメタロセン触媒などを好適に用い得る。
【００３２】
本発明に係るエチレン系重合体組成物は、好ましくは、遷移金属化合物を含んでなる。遷移金属化合物を含む組成物は、エチレン系重合体組成物を形成するエチレン系重合体（ａ）及びエチレン系重合体ワックス（ｂ）の少なくとも何れかがメタロセン触媒を用いて得られる重合体を用いることにより得られる。従って、遷移金属化合物としては、メタロセン触媒に含まれるジルコニウム、チタン、ハフニウム化合物等が挙げられる。
【００３３】
エチレン系重合体組成物中の遷移金属化合物に含まれる遷移金属の全含有量は、通常、２ｐｐｍ以下、好ましくは１ｐｐｍ以下、さらに好ましくは０．５ｐｐｍ以下、最も好ましくは０．３ｐｐｍ以下範囲である。遷移金属の全含有量は、試料をフッ素樹脂製容器に採取し、超高純度硝酸を添加後マイクロウェーブ分解し、ＩＣＰ質量分析法（ＩＣＰ−ＭＳ法）により算出される。
【００３４】
本発明に係るエチレン系重合体組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じ、他の重合体や、着色材、安定剤、核剤などの配合剤等が配合されていてもよい。ここで、任意に配合される成分としては、例えば、従来公知の耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤、帯電防止剤、親水剤、撥水剤、核剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油等が挙げられる。
【００３５】
安定剤としては、例えば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチル−フェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン-3-(3,5-ジ-t-ブチル-4- ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、β-（3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、2,2'-オキザミドビス［エチル-3-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート］、Irganox 1010（ヒンダードフェノール系酸化防止剤：商品名）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、1,2-ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどを挙げることができる。また、これらを組み合わせて用いることもできる。
【００３６】
また、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ペントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデン等の充填剤を含有していてもよい。
【００３７】
本発明に係るエチレン系重合体組成物は、エチレン系重合体（ａ）、エチレン系重合体ワックス（ｂ）と、他の必要に応じて用いられるこれらの任意成分とを、種々公知の方法を用いて混合することができる。
【００３８】
＜メルトブローン不織布（Ａ）＞
本発明の不織布積層体を構成するメルトブローン不織布（Ａ）は、前記エチレン系重合体組成物から得られるメルトブローン不織布であり、メルトブローン不織布を形成する繊維の平均繊維径は、通常、１０μｍ以下であり、低目付でよりバリア性に優れるメルトブローン不織布を得るには０．５〜８μｍ、より好ましくは１〜５μｍ、さらに好ましくは１〜４μｍ、特に好ましくは２〜４μｍの範囲にあることが望ましい。
【００３９】
平均繊維径が上記範囲あると、得られるメルトブローン不織布の均一性が良好で、バリア性に優れる不織布となる。
【００４０】
本発明に係るメルトブローン不織布（Ａ）は、通常、目付が０．５ｇ／ｍ2以上、好ましくは１０〜５０ｇ／ｍ2、より好ましくは１５〜４５ｇ／ｍ2、さらに好ましくは２０〜４０ｇ／ｍ2の範囲にある。目付が低すぎると得られる不織布積層体の耐水圧が低くなり、バリア性に劣る虞がある。目付の上限は特に限定はされないが、目付が高過ぎると得られる不織布積層体の柔軟性が劣る傾向にある。一方、高いバリア性が然程必要とされず、主に柔軟性やヒートシール性、軽量性が求められる、例えば、衛生材料などの用途に用いる場合は、目付の範囲を０．５〜５ｇ／ｍ2、より好ましくは０．５〜３ｇ／ｍ2の範囲にすればよい。
【００４１】
＜メルトブローン不織布の製造方法＞
本発明に係るメルトブローン不織布（Ａ）は、前記エチレン系重合体組成物を用いて、公知のメルトブローン不織布の製造方法を用いて製造し得る。具体的には、例えば、エチレン系重合体組成物を押出機等で溶融混練し、その溶融物を紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出するとともに、紡糸口金の周囲から噴射される高速・高温の空気流で吹き飛ばして、捕集ベルト上に自己接着性のマイクロファイバーとして所定の厚さに堆積させウェブを製造するメルトブロー法によって行うことができる。このとき、必要に応じて、引き続いて交絡処理することができる。
【００４２】
堆積したウェブを交絡処理する方法としては、例えば、エンボスロールを用いて熱エンボス処理する方法、超音波により融着する方法、ウォータージェットを用いて繊維を交絡させる方法、ホットエアースルーにより融着する方法、ニードルパンチを用いる方法などの各種の方法を、適宜、使用することができる。本発明の不織布積層体を得る場合には、積層時の簡便性から熱エンボス処理する方法が好ましい。
【００４３】
＜ポリエステル（ｘ）＞
本発明の不織布積層体を構成するスパンボンド不織布を形成する複合繊維の成分の一つであるポリエステル（ｘ）は、スパンボンド不織布の原料として用いられている公知のポリエステルであり、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、そしてそれらのコポリマー、ターポリマーなどを例示できる。
【００４４】
本発明に係るポリエステル（ｘ）は、後述のエチレン系重合体（ｙ）と複合してスパンボンド不織布を製造し得る限り、分子量は特に限定はされないが、通常、市販又は工業的に利用されているもののうち、特に繊維用として市販され利用されているものであればよく、具体的には固有粘度が０．５０〜１．２０の範囲のものが好ましい。
【００４５】
＜エチレン系重合体（ｙ）＞
本発明の不織布積層体を構成するスパンボンド不織布を形成する複合繊維の成分の一つであるエチレン系重合体（ｙ）は、前記エチレン系重合体（ａ）と同様の樹脂であり、エチレンの単独重合体、あるいはエチレンと他のα−オレフィンとの共重合体であって、通常、密度が０．８７０〜０．９９０ｇ／ｃｍ3、好ましくは０．９００〜０．９８０ｇ／ｃｍ3、より好ましくは０．９１０〜０．９８０ｇ／ｃｍ3の範囲にあるエチレンを主体とする重合体である。
【００４６】
本発明に係るエチレン系重合体（ｙ）は、通常、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンなどの名称で製造・販売されている結晶性の樹脂である。
【００４７】
エチレンと共重合される他のα−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等の炭素数３〜２０のα−オレフィン等が挙げられる。これらエチレン系重合体は単独でも、二種以上の混合物であってもよい。
【００４８】
本発明に係るエチレン系重合体（ｙ）は、前記ポリエステル（ｘ）と複合してスパンボンド不織布を製造し得る限り特に限定はされないが、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して荷重２．１６ｋｇ、１９０℃で測定）が、通常、０．５〜６０ｇ／１０分、好ましくは１０〜６０ｇ／１０分の範囲にあることが紡糸性の点から望ましい。
【００４９】
本発明に係るエチレン系重合体（ｙ）は、前記エチレン系重合体（ａ）と同様に、種々公知の製造方法、例えば、高圧法、チーグラー触媒あるいはメタロセン触媒を用いて得られる中低圧法によって得られる重合体を用い得る。
【００５０】
本発明に係るエチレン系重合体（ｙ）には、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ステアリン酸アミドなどの脂肪酸アミドからなるスリップ剤を０．１〜０．５重量％の割合で配合してもよい。エチレン系重合体（ｙ）にスリップ剤を配合すると、得られるスパンボンド不織布の耐毛羽立ち性がより改良される。
【００５１】
本発明に係るポリエステル（ｘ）および／またはエチレン系重合体（ｙ）には、本発明の目的を損なわない範囲で、他の重合体、着色材、耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤、帯電防止剤、親水剤、撥水剤、核剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油等などを配合してもよい。
【００５２】
＜複合繊維＞
本発明に係るスパンボンド不織布は、スパンボンド不織布を形成する複合繊維が、少なくともエチレン系重合体（ｙ）が繊維表面の一部を形成してなる前記ポリエステル（ｘ）と前記エチレン系重合体（ｙ）とから形成される複合繊維である。
【００５３】
複合繊維の表面の一部にエチレン系重合体（ｙ）が露出している限り、複合繊維の形状は特に限定はされない。複合繊維の表面の一部にエチレン系重合体（ｙ）が露出していることにより、前記メルトブローン不織布（Ａ）との接着性が優れる。
【００５４】
これら複合繊維の中でも、複合繊維の断面が、ポリエステル（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）との重量比〔（ｘ）／（ｙ）〕で、５／９５〜９５／５の範囲、特に２０／８０〜８０／２０の範囲にあることがより好ましい。ポリエステル系重合体（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）との割合がこの範囲にあると、得られるスパンボンド不織布が、強度と柔軟性のバランスが優れているので好ましい。
【００５５】
本発明に係る複合繊維としては、ポリエステル系重合体（ｘ）からなる芯部とエチレン系重合体（ｙ）からなる鞘部とから形成される同芯あるいは偏芯の芯鞘型複合繊維、あるいは、ポリエステル系重合体（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）とから形成されるサイドバイサイド型複合繊維が好ましい。
【００５６】
本発明に係る複合繊維の平均繊維径は、通常、５〜３０μｍ（約０．２〜７デニール）、好ましくは１０〜２０μｍの範囲にある。
【００５７】
＜スパンボンド不織布＞
本発明の不織布積層体を構成するスパンボンド不織布は、前記少なくともエチレン系重合体（ｙ）が繊維表面の一部を形成してなる前記ポリエステル（ｘ）と前記エチレン系重合体（ｙ）とから形成される複合繊維からなる不織布である。
【００５８】
本発明に係るスパンボンド不織布の目付は通常、５〜５０ｇ／ｍ2、好ましくは１０〜２５ｇ／ｍ2の範囲にある。
【００５９】
＜スパンボンド不織布の製造方法＞
本発明に係るスパンボンド不織布は、公知のスパンボンド不織布の製造方法により製造し得る。具体的には、例えば、前記ポリエステル（ｘ）と前記エチレン系共重合体（ｙ）とを所望の範囲で、それぞれ、別の押出機等で溶融し、各溶融物を所望の複合構造を形成して吐出するように構成された紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出させて紡糸する複合溶融紡糸法によって、複合長繊維フィラメントを紡糸し、次に、紡出されたフィラメントを冷却流体により冷却し、延伸空気によってフィラメントに張力を加えて所期の繊度とする。その後、紡糸されたフィラメントを捕集ベルト上に捕集し所定の厚さに堆積させたのち、交絡処理を行ってスパンボンド不織布を得る。交絡処理をする方法としては、メルトブローン不織布と同様な方法が挙げられるが、それらのなかでも、熱エンボス処理が好ましい。熱エンボス処理する場合のエンボス面積率は適宜決められるが、通常５〜３０％が好ましい。
【００６０】
＜不織布積層体＞
本発明の不織布積層体は、前記メルトブローン不織布（Ａ）の少なくとも片面に、前記複合繊維からなるスパンボンド不織布が積層されてなる。
【００６１】
本発明の不織布積層体は、前記メルトブローン不織布（Ａ）と前記複合繊維からなるスパンボンド不織布とが積層されることにより、柔軟性、バリア性（高い耐水度を有する性質）、強度、耐久性、均一性および布状外観と風合いに優れる不織布積層体が得られる。
【００６２】
本発明の不織布積層体は、少なくとも一方の表面層がスパンボンド不織布からなる層であれば特に限定されないが、好ましくはスパンボンド不織布層／メルトブローン不織布（Ａ）層、スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布（Ａ）層／スパンボンド不織布層の層構成のものである。
【００６３】
本発明の不織布積層体の目付は、不織布積層体の用途、要求される品質、経済性等に応じて適宜選択することができるが、通常、６〜１５０ｇ／ｍ2、より好ましくは１１〜１２０ｇ／ｍ2、さらに好ましくは１５〜１００ｇ／ｍ2の範囲にある。
【００６４】
本発明の不織布積層体は、前記メルトブローン不織布（Ａ）の少なくとも片面に、前記複合繊維からなるスパンボンド不織布が積層されてなり、何れの不織布もエチレン系重合体を含むので、メルトブローン不織布（Ａ）とスパンボンド不織布とを熱エンボス処理などにより接合した際に、容易に接合でき、得られる不織布積層体は、層間接着強度に優れる。
【００６５】
本発明の不織布積層体は、滅菌時や殺菌時に照射される電子線やガンマ線への安定性にも優れる。
【００６６】
本発明の不織布積層体は、均一性が良好であり、通気性、バリア性および柔軟性に優れる。加えて、片面または両面の表面層がスパンボンド不織布層で形成されているので強度、耐久性、耐摩耗性、耐毛羽立ち性にも優れる。
【００６７】
本発明の不織布積層体は、柔軟性の指標としてのカンチレバー値が通常、１００ｍｍ以下、好ましくは９０ｍｍ以下、さらに好ましくは８０ｍｍ以下であり、耐水圧は、通常、３５０ｍｍＡｑ以上、好ましくは５００ｍｍＡｑ以上、より好ましくは６００ｍｍＡｑ以上である。
【００６８】
本発明の不織布積層体は、必要に応じて撥水加工を施すことができる。撥水加工は、フッ素系撥水剤などの撥水剤を塗布することにより行うことができる。撥水剤の、付着率は０．５〜５．０重量％が適当である。撥アルコール性の付与方法としては、たとえば、不織布（ｂ）にフッ素系加工剤を０．０１〜３重量％の付着率で付着させることなどが挙げられる。この場合の加工剤の付着方法、乾燥方法は特に限定されず、加工剤の付着方法としては、スプレーで吹きつける方法、加工剤浴に浸漬し、マングルで絞る方法、コーティングによる方法などがあり、乾燥方法としては、熱風乾燥器を用いる方法、テンターを用いる方法、発熱体に接触させる方法などがある。
【００６９】
これにより、たとえば不織布積層体を医療用のガウンなどに用いる場合に、水もアルコールも浸透せず、着用者にとって着心地の良いものとなる。
【００７０】
また、本発明の不織布積層体は、制電性を付与してもよい。制電性の付与方法としては、適当な制電性付与剤、たとえば、脂肪酸エステル、第４級アンモニウム塩などを塗布する方法などが挙げられる。制電性の程度としては、２０℃、４０％ＲＨの雰囲気でＪＩＳ  Ｌ１０９４Ｃ法に示す方法で１０００Ｖ以下（摩擦布は綿布とする。）であることが好ましい。制電性の程度としては、２０℃、４０％ＲＨの雰囲気でＪＩＳ  Ｌ１０９４Ｃ法に示す方法で１０００Ｖ以下（摩擦布は綿布とする。）が好ましい。
【００７１】
これにより、たとえば不織布積層体を医療用のガウンなどに用いる場合に、着心地を良くすることが可能である。
【００７２】
本発明の不織布積層体は、本発明の目的を妨げない範囲で、木綿、キュプラ、レーヨン、ポリオレフィン系繊維、ポリアミド系繊維、ポリエステル系繊維などの短繊維、長繊維不織布をさらに積層してもよい。
【００７３】
本発明の不織布積層体は、衛生材料、生活資材、工業資材、医療用資材全般に応用することができる。特に柔軟性、通気性及びバリア性に優れるので、紙おむつ、生理用ナプキン、湿布材等の基布、ベッドカバーなどの素材に好適に用いられる。加えて、ポリエチレン系、ポリエステル系から構成されるため、滅菌時や殺菌時に照射される電子線やガンマ線にも安定であり、病院などで用いられるガウン、キャップ、マスク、ドレープなどの素材として特に好適に使用できる。さらにヒートシール性などの後加工性が良好であるため、脱酸素剤、カイロ、温シップ、マスク、ＣＤ（コンパクトディスク）袋、食品包装材、衣服カバーなどに生活資材全般に応用可能である。同様の理由で、自動車内装材や各種バッキング材としても好適に使用できる。また、細繊維で構成されることから、液体フィルター、エアフィルター資材としても広く適用可能である。
【００７４】
＜不織布積層体の製造方法＞
本発明の不織布積層体の製造方法は、メルトブローン不織布（Ａ）とスパンボンド不織布とを一体化して積層体を形成できる方法であれば特に限定されない。
【００７５】
具体的には、例えば、
（イ）予め得られたスパンボンド不織布上に、メルトブローン法によって得られるエチレン系重合体組成物から得られる繊維を直接堆積させてメルトブローン不織布（Ａ）を形成した後、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布とを熱エンボスなどによって融着させて２層の積層体を製造する方法、
（ロ）メルトブローン法によって得られるエチレン系重合体組成物から得られる繊維を予め得られたスパンボンド不織布の上に直積堆積させてメルトブローン不織布（Ａ）を形成し、さらにスパンボンド法により形成される複合繊維を前記メルトブローン不織布（Ａ）の上に直接堆積させてスパンボンド不織布を形成した後、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布（Ａ）とスパンボンド不織布とを融着させて３層の積層体を製造する方法、
（ハ）予め得られたスパンボンド不織布と別途製造したメルトブローン不織布（Ａ）とを重ね合わせ、加熱加圧により両不織布を融着させて積層体を製造する方法、
（ニ）予め得られたスパンボンド不織布と別途製造したメルトブローン不織布（Ａ）とを、ホットメルト接着剤、溶剤系接着剤等の接着剤によって接着して積層体を製造する方法等を採用することができるが、これら方法に限定されるものではない。
【００７６】
本発明の不織布積層体は、メルトブローン不織布（Ａ）とスパンボンド不織布との接触面の全面を熱融着する方法、接触面の一部を熱融着する方法とがあるが、熱エンボス加工法により各不織布層の接触面の一部を融着することが好ましく、この場合の融着面積（これはエンボスロールの刻印面積に相当する）は、接触面積の５〜３５％が好ましく、さらには１０〜３０％が好ましい。融着面積が前記の範囲にあると接着強度と柔軟性とのバランスが優れる不織布積層体となる。
【００７７】
熱融着により不織布同士を融着する方法としては、接着剤によってスパンボンド不織布とメルトブローン不織布（Ａ）とを接着する方法において用いられるホットメルト接着剤としては、たとえば酢酸ビニル系、ポリビニルアルコール系等の樹脂系接着剤、スチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系等のゴム系接着剤などが挙げられる。また、溶剤系接着剤としては、たとえばスチレン−ブタジエン系、スチレン−イソプレン系、ウレタン系等のゴム系接着剤、酢酸ビニル、塩化ビニル等の樹脂系の有機溶剤または水性エマルジョン接着剤などが挙げられる。これらの接着剤の中でも、スチレン−イソプレン系、スチレン−ブタジエン系等のゴム系のホットメルト接着剤が、スパンボンド不織布の特性である風合いを損わない点で好ましい。
【実施例】
【００７８】
以下、本発明の実施例および比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明する。また、以下の実施例および比較例におけるメルトブローン不織布、スパンボンド不織布、あるいは不織布積層体の各物性の測定は、下記の方法で行った。【００７９】
（１）平均繊維径
得られた不織布から、試料片を採取して、走査型電子顕微鏡を用いて、倍率１０００倍で観察し、構成繊維の３０本の繊維径（μｍ）を測定し、平均値を求めた。【００８０】
（２）目付
ＪＩＳ  Ｌ  １０９６‐１９９０の６．４．２項の「標準状態における単位面積当たりの質量」に従って測定した。得られた不織布から、１００ｃｍ2の円形試験片を採取した。採取場所は、機械方向（ＭＤ）に対しては任意の場所とし、機械方向に直交する方向（ＣＤ）に対しては不織布サンプルの両端２０ｃｍを除き、直線上に均一間隔で２０箇所とした。採取した各試験片につき、上皿電子天秤（島津製作所製、ＥＢ‐３３０型）を用いて、それぞれ質量（ｇ）を測定し、各試験片の質量（ｇ）の平均値を求めた。求めた平均値から１ｍ2当たりの質量（ｇ）に換算し、小数点第２位を四捨五入して各不織布サンプルの目付（ｇ／ｍ2）とした。【００８１】
（３）引張強度の評価
不織布積層体から、幅２５ｍｍ×長さ２５０ｍｍの試験片を採取し、チャック間距離５０ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／分の条件で、機械方向（ＭＤ）及び機械方向に直交する方向（ＣＤ）の二方向の引張試験を行い、最大引張荷重を引張強度（Ｎ／２５ｍｍ）とした。５回測定し５回の平均値を求めた。【００８２】
（４）耐水圧（バリア性）
ＪＩＳ  Ｌ  １０９６に規定されているＡ法（低水圧法）に準拠して、不織布積層体の耐水圧を測定した。【００８３】
（５）カンチレバー値の測定（剛軟度）
ＪＩＳ  Ｌ  １０９６（６．１９．１  Ａ法  項）に準拠して、ＪＩＳ  Ｚ  ８７０３（試験場所の標準状態）に規定する温度２０±２℃、湿度６５±２％の恒温室内で、不織布積層体から、幅２０ｍｍ×長さ１５０ｍｍの試験片を機械方向（ＭＤ）で５枚採取し、４５°の斜面をもつ表面の滑らかな水平台の上に試験片の短辺をスケール基線に合わせて置く。次に、手動により試験片を斜面の方向に緩やかに滑らせて試験片の一端の中央点が斜面と接したとき他端の位置の移動長さをスケールによって読む。剛軟度（剛軟性）は試験片の移動した長さ（ｍｍ）で示され、それぞれ５枚の裏表について測定し、平均値で表した。このような、いわゆる４５°カンチレバー法による測定では、剛軟度が低いほど不織布に柔軟性があると判断される。衣料用用途の場合、剛軟度の値が１００ｍｍ以下の場合に、柔軟性が良好と判断される。但し、必要な柔軟性は使用目的等によっても異なるため、必ずしもこの数値に制限されるものではない。【００８４】
（６）耐毛羽立ち性の評価
不織布積層体から３００ｍｍ（縦方向：ＭＤ）×２５ｍｍ（横方向：ＣＤ）の試験片を４０枚採取し、ＪＩＳ−Ｌ０８４９−２００４の５の５．１のｂに記載の装置「摩擦試験器II形（学振形）」を用いて評価した。具体的には、該装置として大栄科学精器社製ＲＴ−１００型を用い、摩擦子の荷重を２００ｇとし、包装用粘着テープ（布）Ｎｏ．３１４（リンレイテープ社製）を用い、該粘着テープの粘着面と、試験片の測定面が摩擦できる様に設置した。この際、測定中に試験片がずれることを防止するために、紙やすり「４００番」のやすり面を上にして装置の台上に取り付け、さらに試験片を評価面が上になる様にやすり面の上に置き、測定装置の台上に取り付けた。試験片を取り付けた後、試験片の測定面と粘着テープの非粘着面を５０回往復摩擦させた。試験片の摩擦面を観察し、耐毛羽立ち性について、以下の基準で点数をつけて評価した。
１点：毛羽立ちがない。
２点：一箇所に小さな毛玉ができ始める程度に毛羽立っている。
３点：はっきりとした毛玉ができ始め、また小さな毛玉が複数見られる。
４点：毛玉が大きくはっきり見られ、複数箇所で繊維が浮き上がりはじめる。
５点：試験片が薄くなるほど甚だしく繊維が剥ぎ取られている。
６点：試験片が破損するほど繊維が剥ぎ取られる。【００８５】
（実施例１）
＜メルトブローン不織布の製造＞
メタロセン触媒によるエチレン・１−ヘキセン共重合体〔（株）プライムポリマー社製  製品名：エボリューＨ  ＳＰ５０８００Ｐ、密度：０．９５１ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ：１３５ｇ／１０分〕５０重量部と、メタロセン触媒によるエチレン系重合体ワックス〔三井化学（株）社製  製品名  エクセレックス４０８００Ｔ、密度：０．９８０ｇ／ｃｍ3、重量平均分子量：６，９００〕５０重量部の混合物を用いて、０．４ｍｍφ、３６０孔のノズルを有する紡糸口金から、単孔当たり０．７ｇ／分で溶融樹脂を吐出させメルトブローン法による溶融紡糸を行ってマイクロファイバーを成形し、捕集面上に堆積させ、目付４０ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布（ＭＢ）を製造した。【００８６】
＜スパンボンド不織布の製造＞
鞘部を構成するエチレン系共重合体として、エチレン・１−ブテン共重合体〔（株）プライムポリマー社製  製品名：ネオゼックス  ＮＺ５０３０１、密度０．９５０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定)３０ｇ／１０分〕を用い、芯部を構成するポリエステル系重合体としてポリエチレンテレフタレート〔三井化学(株)製  製品名  Ｊ１２５〕を用いて、単孔当たり吐出量０．５g／分／孔、樹脂温度２７０℃の紡糸条件で押出後、冷却、延伸してフィラメントの繊度２ｄとし、捕集後熱エンボスにより芯比率が５０重量％（芯部：鞘部の重量比が５０：５０）である同芯の芯鞘複合繊維（ＰＥ系・ＰＥＴ複合）からなる、目付１５ｇ／ｍ2のスパンボンド不織布（ＳＢ）を得た。【００８７】
＜不織布積層体の製造＞
上記で得られたメルトブローン不織布の両面に、前記スパンボンド不織布を積層し、熱エンボス（刻印面積率１８％）により９０℃、線圧６０ｋｇ／ｃｍで熱融着を行って、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００８８】
（実施例２）
実施例１で用いたメルトブローン不織布に替えて、メタロセン触媒によるエチレン・１−ヘキセン共重合体〔（株）プライムポリマー社製  製品名：エボリューＨ  ＳＰ５０８００Ｐ、密度：０．９５１ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ：１３５ｇ／１０分〕３０重量部と、チーグラー触媒によるエチレン系重合体ワックス〔三井化学（株）社製  製品名  ハイワックス８００Ｐ、密度：０．９７０ｇ／ｃｍ3、重量平均分子量：１２，７００〕７０重量部の混合物を用いて、実施例１と同様の製造方法を用いて、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００８９】
（実施例３）
メルトブローン不織布の目付を３０ｇ／ｍ2とする以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００９０】
（実施例４）
メルトブローン不織布の目付を２０ｇ／ｍ2とする以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００９１】
（実施例５）
メルトブローン不織布の目付を１０ｇ／ｍ2とする以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００９２】
（実施例６）
チーグラー触媒によるエチレン・１−ブテン共重合体〔（株）プライムポリマー社製：製品名  ネオゼックス  ＮＺ５０３０１、密度：０．９５０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ：３０ｇ／１０分）３０重量部と、メタロセン触媒によるエチレン系重合体ワックス〔三井化学（株）社製：製品名  エクセレックス４０８００Ｔ、密度：０．９８０ｇ／ｃｍ3、重量平均分子量：６，９００〕７０重量部の混合物を用いて、目付５０ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布を得た以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００９３】
（実施例７）
実施例１で得られた不織布積層体に、４５ＫＧｙで電子線照射し、６０℃,１週間放置後測定した後、不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００９４】
（実施例８）
実施例６で用いたエチレン・１−ブテン共重合体４０重量部と、メタロセン触媒によるエチレン系重合体ワックス（重量平均分子量：６，９００）６０重量部の混合物を用いて目付５０ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布を得る以外は、実施例１と同様に行い三層構造の不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００９５】
（実施例９）
チーグラー触媒によるエチレン・１−ブテン共重合体〔（株）プライムポリマー社  試作品、密度：０．９３５ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ：１５０ｇ／１０分〕）５０重量部と、メタロセン触媒によるエチレン系重合体ワックス〔三井化学（株）社製：製品名  エクセレックス４０８００Ｔ、重量平均分子量：６，９００〕５０重量部の混合物を用いて、目付４０ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布を得た以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表１に示す。【００９６】
【表１】
2012111724.tif 000002
【００９７】
（実施例１０）
メタロセン触媒によるエチレン・１−ヘキセン共重合体〔（株）プライムポリマー社製  製品名：エボリューＨ  ＳＰ５０８００Ｐ、密度：０．９５１ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ：１３５ｇ／１０分〕５０重量部と、チーグラー触媒によるエチレン系重合体ワックス〔三井化学社製  製品名  ハイワックス４００Ｐ、密度：０．９８０ｇ／ｃｍ3、重量平均分子量：６，８００〕５０重量部の混合物を用いて、目付４０ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布を得た以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表２に示す。【００９８】
（実施例１１）
チーグラー触媒によるエチレン・１−ブテン共重合体〔（株）プライムポリマー社：試作品、密度：０．９３５ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ：１５０ｇ／１０分〕５０重量部と、チーグラー触媒によるエチレン系重合体ワックス〔三井化学社製  製品名  ハイワックス４００Ｐ、密度：０．９８０ｇ／ｃｍ3、重量平均分子量：６，８００〕５０重量部の混合物を用いて、目付４０ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布を得た以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表２に示す。【００９９】
（実施例１２）
チーグラー触媒によるエチレン・１−ブテン共重合体〔（株）プライムポリマー社：試作品、密度：０．９３５ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ：１５０ｇ／１０分〕５０重量部と、チーグラー触媒によるエチレン系重合体ワックス〔三井化学社製  製品名  ハイワックス４００Ｐ、密度：０．９８０ｇ／ｃｍ3、重量平均分子量：６，８００〕５０重量部の混合物を用いて、目付１５ｇ／ｍ2のメルトブローン不織布を得た以外は、実施例１と同様に行い、三層構造からなる不織布積層体を得た。得られた不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表２に示す。【０１００】
（比較例１）
実施例１で用いたスパンボンド不織布に替えて、鞘部を構成するエチレン系共重合体として、エチレン・１−ブテン共重合体〔（株）プライムポリマー社製  製品名：ネオゼックス  ＮＺ５０３０１、密度０．９５０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定)３０ｇ／１０分〕を用い、芯部を構成する樹脂として、プロピレン重合体〔三井化学(株)製  商品名  Ｓ１１９、密度０．９１０ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ(ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定)６０ｇ／１０分〕を用いて、芯比率が２０重量％（芯部：鞘部の重量比が２０：８０）である同芯の芯鞘複合繊維（ＰＥ系・ＰＰ複合）からなるスパンボンド不織布を用いた以外は、実施例１と同様に行い三層構造の不織布積層体を得た。得られた不織布積層体に、４５ＫＧｙで電子線照射し、６０℃,１週間放置後測定した後、不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表２に示す。【０１０１】
（比較例２）
実施例１２で用いたスパンボンド不織布に替えて、比較例１で用いた同芯の芯鞘複合繊維（ＰＥ系・ＰＰ複合）からなるスパンボンド不織布を用いた以外は、実施例１２と同様に行い三層構造の不織布積層体を得た。得られた不織布積層体に、４５ＫＧｙで電子線照射し、６０℃、１週間放置後測定した後、不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表２に示す。【０１０２】
（比較例３）
実施例１１で用いたスパンボンド不織布に替えて、比較例１で用いた同芯の芯鞘複合繊維（ＰＥ系・ＰＰ複合）からなるスパンボンド不織布を用いた以外は、実施例１１と同様に行い三層構造の不織布積層体を得た。得られた不織布積層体に、４５ＫＧｙで電子線照射し、６０℃、１週間放置後測定した後、不織布積層体の物性を前記記載の方法で測定した。結果を表２に示す。【０１０３】
【表２】
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【０１０４】
表１及び表２に示すように、エチレン系重合体樹脂組成物からなるメルトブローン不織布（Ａ）とエチレン系重合体（ｙ）が繊維表面の一部を形成してなるポリエステル（ｘ）とエチレン系重合体（ｙ）とから形成される複合繊維からなるスパンボンド不織布とを積層してなる不織布積層体は、実施例１と実施例７との対比から明らかなように、電子線の照射後も引張強度、バリア性の低下が全く見られないのに対し、ＰＥ系・ＰＰ系複合繊維からなるスパンボンド不織布と積層した不織布積層体（比較例１〜３）は、電子線照射をした場合に、引張強度が低下し、また、バリア性にも劣ることが明らかである。【０１０５】
また、実施例４と実施例６あるいは実施例８とを比較すれば、メルトブローン不織布を形成する繊維の平均繊維径を細くすることにより、メルトブローン不織布の目付を小さくしても、バリア性に優れる不織布積層体が得られることが明らかである。
【産業上の利用可能性】
【０１０６】
本発明の不織布積層体は、衛生材料、生活資材、工業資材、医療用資材全般に応用することができる。特に柔軟性、通気性及びバリア性に優れるので、各種衣料用途に使用できる。例えば、紙おむつ、生理用ナプキン、湿布材等の基布、ベッドカバーなどの素材に好適に用いられる。電子線やガンマ線などによる殺菌・滅菌処理が可能であることから、特に滅菌時や殺菌時に照射される電子線やガンマ線にも安定であり、ガウン、キャップ、ドレープ、マスク、ガーゼ、各種防護服などの素材として特に好適に使用できる。さらにヒートシールなどの後加工性が良好であるため、脱酸素剤、カイロ、温シップ、マスク、各種粉体、半固体、ゲル状、液状の物質を包む用途、ＣＤ（コンパクトディスク）袋、食品包装材、衣服カバーなど生活資材全般に応用可能である。同様の理由で、自動車内装材や各種バッキング材としても好適に使用できる。また、細繊維で構成されることから、液体フィルター、エアフィルター資材としても広く適用可能である。
【国際調査報告】
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