(57)【要約】  視野角依存性が低減された高効率な白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。  陽極と陰極の間に、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子である。前記４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ、発光ドーパントＣ、発光ドーパントＤの順に長くなっている。発光スペクトルが、５０―７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０―７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）であり、５０―７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０―７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）である。
2012128079.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極と陰極の間に、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子であって、  前記４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤの順に長くなっており、  発光スペクトルが、  ｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝であり、  ここにおいて、前記「５０度−７０度の第一の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第一の正面輝度」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第二の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第二の正面輝度」は前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における正面輝度であり、  ｛５０度−７０度の第三の輝度平均値／第三の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第四の輝度平均値／第四の正面輝度｝であり、  ここにおいて、前記「５０度−７０度の第三の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第三の正面輝度」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第四の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第四の正面輝度」は前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における正面輝度であることを特徴とする白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記発光ドーパントＢのピーク波長が４８０〜５２０ｎｍであり、前記発光ドーパントＣのピーク波長が５２０〜５８０ｎｍであることを特徴とする請求項１に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記発光ドーパントＡは青色発光ドーパントであり、前記発光ドーパントＤは赤色発光ドーパントであることを特徴する請求項１又は２に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞１であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝＜１であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記陽極と前記陰極間に、２つの発光ユニットと、これら２つの発光ユニット間を接続する中間接続層とを設けてから構成され、前記一方の発光ユニットが前記発光ドーパントＡを含み、前記他方の発光ユニットが前記発光ドーパントＣ及び前記発光ドーパントＤを含むことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記発光ドーパントＡを含む前記一方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは１重項発光材料であることを特徴とする請求項６に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記発光ドーパントＣ及びＤを含む前記他方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは３重項発光材料であることを特徴とする請求項６に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記発光ドーパントＡは１重項発光材料であり、前記発光ドーパントＣ及びＤは３重項発光材料であることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
前記陽極と前記陰極のいずれか一方は反射性電極であり、前記一方の発光ユニットは前記他方の発光ユニットよりも前記反射性電極から遠い位置にあり、相関色温度２０００−４５００Ｋの白色発光を行うことを特徴とする請求項６乃至８のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
発光スペクトルが前記４種類の発光ドーパントからのみ由来していることを特徴とする請求項１乃至９のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に散乱性の光拡散層が設けられていることを特徴とする白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、発光効率、とくに発光光の外部取り出し効率に優れた白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子と、この白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を使用した高効率な面光源である白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルに関するものである。
【背景技術】
【０００２】  電極間に発光層を設け、電気的に発光を得るエレクトロルミネッセンス素子や発光ダイオードは、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろん、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種光源としても、盛んに研究開発が進んでいる。【０００３】  特に、有機エレクトロルミネッセンス素子は、近年注目を集めており、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点ですぐれている。これらの照明用途では蛍光灯に匹敵する発光効率を目標として、素子構成、材料、駆動方法、製造方法などの改良が検討されている。【０００４】  しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子のように、発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子では、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射し内部に閉じ込められ、導波光として失われる。【０００５】  スネルの法則による計算では、発光層の屈折率をｎとしたとき、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηは、η＝１／（２ｎ２）で近似される。発光層の屈折率を有機物の代表値として１．７とすると、η≒１７％程度となり、８０％以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われる。【０００６】  このように、導波光を外部に取り出すには、発光層と出射面との間に反射・屈折角を乱れさせる領域を形成し、スネルの法則を崩して、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやるか、発光自体に集光性を持たせる必要がある。【０００７】  特許文献１や特許文献２にも記されているように、通常、有機エレクトロルミネッセンス素子の電子輸送性発光層の厚さは数十〜百数十ｎｍであり、可視光波長のオーダーである。したがって、最終的に外部に出射する光は干渉を起こし、発光領域と反射電極との距離ｄにより強め合ったり弱め合ったりする。また、特許文献１の図１３では正面方向の放射光のみを記述しているが、実際には斜め方向の光も存在し、距離ｄと発光波長λによっては、放射光の角度により干渉条件が異なる。その結果、正面方向の光は強め合い、広角度方向の光は弱め合う場合や、その反対の場合が起こりうる。すなわち、発光輝度が視角度により変化する。【０００８】  特許文献１や特許文献２では、上述した導波光を取り出す構造を設ける前の有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面からの輝度分布において、下記式（１）を満たす素子の光取り出し面に光拡散構造等を設けると、光拡散構造を設けた後の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光効率として高いものが得られると記されている。【０００９】  正面輝度値＜（５０度−７０度方向の輝度値）…（１）  この発明では、光拡散層を設ける前の状態において、特に、正面方向の発光は弱め合うが、素子内部に閉じ込められる導波光は強め合うような構成とされている。このように、通常は導波光として素子内部に閉じ込められる広角度成分の光を強め合うように基本構成を決定し、大部分の光量が分布する導波光を増幅した上で、上記光拡散層を形成すると、外部に出射できる正面方向の光が強め合うように基本構成を決定するよりも、発光効率が高められた有機エレクトロルミネッセンス素子が得られることが知ら���ている。尚、式（１）は下記式（２）とも言える。【００１０】  ５０度−７０度方向の輝度平均値／正面輝度＞１  …（２）  また、特許文献２では複数色の発光層が存在する有機エレクトロルミネッセンス素子においては、効率の悪い色の発光層について陰極間と発光層の距離を最適化することが記されている。照明用途として有機エレクトロルミネッセンス素子を考えた場合、発光効率が高いだけでなく、発光色の視野角依存性も低減されることが望ましい。白色発光の有機エレクトロルミネッセンス素子として、発光色の視野角依存性がないことは理想的には各発光色の発光強度の視野角依存性がそろっていれば、発光色の視野角依存性がないことになるが、特許文献２のように光学干渉の効果を用いて各発光色の発光効率の調整を行う場合は、各発光色の発光強度の視野角依存性がそろっていないことを前提にしなければならない。【００１１】  特許文献３でも記されているように、光散乱性の光散乱層を有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に形成すると、一般に視野角依存性が低減することは知られているが、光拡散層を併用しない、元々の有機エレクトロルミネッセンス素子で視野角依存性が低ければ、なお発光色の視野角依存性が低減された有機エレクトロルミネッセンス素子が得られる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開２００４−２９６４２３号公報
【特許文献２】特開２００４−３３５１８３号公報
【特許文献３】国際公開番号ＷＯ２００５／０９４１３０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】  本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、視野角依存性が低減された高効率な白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子及びこれを用いた白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】  本発明に係る白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極と陰極の間に、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤの順に長くなっており、発光スペクトルが、｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝であり、ここにおいて、前記「５０度−７０度の第一の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第一の正面輝度」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第二の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第二の正面輝度」は前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における正面輝度であり、｛５０度−７０度の第三の輝度平均値／第三の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第四の輝度平均値／第四の正面輝度｝であり、ここにおいて、前記「５０度−７０度の第三の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第三の正面輝度」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第四の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第四の正面輝度」は前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における正面輝度であるとを特徴とするものである。【００１５】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記発光ドーパントＢのピーク波長が４８０〜５２０ｎｍであり、前記発光ドーパントＣのピーク波長が５２０〜５８０ｎｍであることが好ましい。【００１６】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記発光ドーパントＡは青色発光ドーパントであり、前記発光ドーパントＤは赤色発光ドーパントであることが好ましい。【００１７】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞１であることが好ましい。【００１８】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝＜１であることが好ましい。【００１９】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記陽極と前記陰極間に、２つの発光ユニットと、これら２つの発光ユニット間を接続する中間接続層とを設けてから構成され、前記一方の発光ユニットが前記発光ドーパントＡを含み、前記他方の発光ユニットが前記発光ドーパントＣ及び前記発光ドーパントＤを含むことが好ましい。【００２０】  前記発光ドーパントＡを含む前記一方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは１重項発光材料であることが好ましい。【００２１】  前記発光ドーパントＣ及びＤを含む前記他方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは３重項発光材料であることが好��しい。【００２２】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記発光ドーパントＡは１重項発光材料であり、前記発光ドーパントＣ及びＤは３重項発光材料であることが好ましい。【００２３】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記陽極と前記陰極のいずれか一方は反射性電極であり、前記一方の発光ユニットは前記他方の発光ユニットよりも前記反射性電極から遠い位置にあり、相関色温度２０００−４５００Ｋの白色発光を行うことが好ましい。【００２４】  前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光スペクトルが前記４種類の発光ドーパントからのみ由来していることが好ましい。【００２５】  本発明に係る白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルは、前記白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に散乱性の光拡散層が設けられていることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２６】  本発明は、高効率（高発光効率）で視野角依存性が低減されたものである。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の実施の形態の一例を示す放射パターンの説明図である。
【図２】同上の波長と発光強度の関係を示すグラフである。
【図３】同上の波長と発光強度の関係を示すグラフである。
【図４】同上の発光ドーパントのピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標を示すダイヤマークである。
【図５】同上の発光ドーパントのピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標を示すダイヤマークである。
【図６】同上のベクトルＸとベクトルＹとベクトルＺとの関係を示す説明図である。
【図７】（ａ）は同上の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す断面図、（ｂ）は同上の白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルの一例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２８】  以下、本発明を実施するための形態を説明する。
【００２９】  本明細書では光取り出し面に光拡散層を備えていない、陽極と対向する陰極間に有機発光層を備えた発光デバイスを有機エレクトロルミネッセンス素子と呼び、前記有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に光拡散層を備えた発光デバイスを有機エレクトロルミネッセンスパネルと呼ぶ。
【００３０】  白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極と陰極の間に発光ピークを有する複数種の発光ドーパントを含むものである。これらの発光ドーパントは、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントから構成されている。これら４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤの順に長くなっている。白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、これら４種類の発光ドーパントのみに由来する発光スペクトルから実質的に白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の発光スペクトルが構成されていることが望ましい。これにより、高効率で視野角依存性が低減される。
【００３１】  ５種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の発光スペクトルにおいては、４種類の発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄの決め方は、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄの順に長くなると決めているので、５Ｃ１＝５通り存在することになるが、基本的には５種類のうち、外部量子効率の高い、４種類を選ぶことが望ましい。６種類以上においても同様に４種類決めることが望ましい。
【００３２】  白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子はその発光スペクトルが以下の式（Ｆ１）及び式（Ｆ２）で規定される両方の条件を満たすものである。
【００３３】  ５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）  …（Ｆ１）  ５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）  …（Ｆ２）  これら式（Ｆ１）かつ式（Ｆ２）の条件を満たすことにより、高発光効率で低視野角依存性の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を形成できるものである。
【００３４】  ここで、「（発光ドーパントＡの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＡの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指す。発光ドーパントＢ、Ｃ、Ｄについても同様であり、「（発光ドーパントＢの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＢの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指し、「（発光ドーパントＣの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＣの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指し、「（発光ドーパントＤの発光ピーク波長）」とは、発光ドーパントＤの発光ピーク波長±１ｎｍ以内を指す。例えば、ある発光ドーパントの発光ピーク波長が４００ｎｍである場合、４００ｎｍ±１ｎｍの範囲において５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度を計測して算出するものである。この波長分解能（±１ｎｍ）はトプコン製ＳＲ−３等、通常の色彩輝度計で発光スペクトル測定を行えば、問題なく測定できる精度である。「５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度」は光拡散層を備えていない、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の「発光ドーパントの発光ピーク波長における」輝度を参照するものとする。「５０度−７０度の輝度平均値」は、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の正面０度に対して５０度から７０度の間で傾いた位置の輝度を計測し、その輝度を単純な算術平均したものである。「正面輝度」は白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の正面０度の輝度を指す。
【００３５】  上記の式（Ｆ１）は、以下のように言い換えることもできる。
【００３６】  ｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝  …（Ｆ１）  ここにおいて、前記「５０度−７０度の第一の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第一の正面輝度」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第二の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第二の正面輝度」は前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における正面輝度である。
【００３７】  上記の式（Ｆ２）は、以下のように言い換えることもできる。
【００３８】  ｛５０度−７０度の第三の輝度平均値／第三の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第四の輝度平均値／第四の正面輝度｝  …（Ｆ２）  ここにおいて、前記「５０度−７０度の第三の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第三の正面輝度」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第四の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第四の正面輝度」は前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における正面輝度である。
【００３９】  上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極と陰極の間に設けられる４種類の発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ、Ｄにおいて、特に、二番目に発光ピーク波長が長い発光ドーパントＢは発光ピーク波長が４８０ｎｍ以上５２０ｎｍ以下、三番目に発光ピーク波長が長い発光ドーパントＣは発光ピーク波長が５２０ｎｍ以上５８０ｎｍ以下であることが望ましい。このような構成にすることによって更に低視野角依存性が実現できる。この場合、発光ドーパントＢよりも発光ピーク波長が短い発光ドーパントＡは青色発光ドーパントを用い、発光ドーパントＣよりも発光ピーク波長が長い発光ドーパントＤは赤色発光ドーパントを用いるのが好ましい。
【００４０】  上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞１であることが望ましい。すなわち、｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞１であることが好ましい。発光ドーパントＡは短波長発光ドーパントであり、他の発光ドーパントを用いた発光層に対して発光効率が低くなる傾向があるので、このような構成によって、光拡散層形成後などにおいて、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の効率向上を図ることが望ましい。
【００４１】  上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子は、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）＜１であることが望ましい。すなわち、｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝＞１であることが好ましい。発光ドーパントＤは長波長発光ドーパントであり、他の発光ドーパントを用いた発光層に対して発光効率が高めにでるので、このような構成によって、光拡散層形成後などにおいて、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の効率向上を抑制することが望ましい。
【００４２】  上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の形態としては、図７（ａ）に示すように、陽極１０と陰極１１の間に、有機発光層１３として、二つの発光ユニット１と発光ユニット２とを設けたものが好ましい。また、この２つの発光ユニット１，２間を接続する１つの中間接続層３を備えて有機発光層３が構成されているのが好ましい。さらに、一方の発光ユニット１が青色の発光ドーパントＡを含有し、他方の発光ユニット２が緑色の発光ドーパントＣと赤色の発光ドーパントＤとを含むのが好ましい。また、上記の発光ドーパントＡが１重項発光材料であり、発光ドーパントＣ及びＤが３重項発光材料であることが望ましい。青色発光材料の３重項材料は通常寿命が短いため、素子の長寿命化のためには青色発光ドーパントＡは１重項材料であることが望ましい。このときに、１重項材料である青色発光材料は他の発光層に対して発光効率が低くなる傾向にあるが、上記の式（Ｆ１）及び式（Ｆ２）の条件を満たすことにより、高効率にすることができ、長寿命かつ高効率な白色有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることができる。発光ドーパントＢは１重項発光材料であれば、同じ１重項発光材料の発光ドーパントＡを含有する発光ユニット１に含まれるのが好ましく、発光ドーパントＢが３重項発光材料であれば、同じ３重項発光材料の発光ドーパントＣ、Ｄを含有する発光ユニット２に含まれていることが好ましい。
【００４３】  上記の「発光ユニット」とは、通常の有機ＥＬ素子を構成する要素のうち、陽極と陰極とを除いた構成要素をさす。「通常の有機ＥＬ素子を構成する要素」としては、例えば、（陽極）／発光層／（陰極）、（陽極）／ホール輸送層／発光層／（陰極）、（陽極）／ホール輸送層／発光層／電子輸送層／（陰極）、（陽極）／ホール注入層／ホール輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／（陰極）などが挙げられる。また、上記の「中間接続層」とは、前述の発光ユニット１，２間を接続する層であり、特開平１１−３２９７４８号公報で示された透明導電膜を含む中間導電層、特開平１１−３２９７４８号公報で示された中間電極、特開２００３−２７２８６０号公報で示された電荷発生層、特開２００４−２８１３７１号公報で示されたドープトコネクタ、特開２００６−４９３９３号公報等で示された電荷引抜層と隣接層、等の公知の構成が使用可能であるが、光学設計がより簡便になる、金属酸化物膜や金属膜を用いない、有機化合物膜もしくは有機化合物にドーパントがドープされた膜で構成されることが、有機発光層との屈折率差が低減されるので望ましい。
【００４４】  さらに、上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子において、望ましい形態は、特に、陽極１０および陰極１１のいずれか一方は反射性電極である。この場合、発光ユニット１は発光ユニット２よりも反射性電極から遠い位置にあり、しかも、相関色温度２０００−４５００Ｋの赤色が比較的強い白色発光を行うものである。この場合、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子がさらに高効率（高発光効率）で視野角依存性が低減されたものとなる。より好ましくは、陽極１０が透明電極、陰極１１が反射性電極である。
【００４５】  本発明の白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルは、上記の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に散乱性の光拡散層が設けられて形成されている。ここで、「光拡散層」とは、基本的に、全反射角以上の角度にある光の伝送角を効率良く全反射角以下の伝送角に乱すことができ、素子内部に閉じ込められている導波光をより多く外部に出射できるように形成されておればよく、特に限定は無いが、特開２００４−３３５１８３号公報や特開２００４−２９６４２３号公報に記されているような公知の光拡散層が用いることができる。また、光拡散層の全光線透過率は特に５５−８５％であることが好ましい。光拡散層の形成位置については、陽極１０と陰極１１の間以外の光取り出し面（有機発光層の発光が外部に放射される面）となる任意の位置に形成できる。例えば、図７（ｂ）に示すように、ＩＴＯなどの透明な陽極１０が形成された支持基板１２の陽極１０が形成された表面とは異なる表面（光取り出し面）に粘着剤や接着剤を介して光拡散層１４としての拡散フィルムを貼り合せることができる。若しくは、白色発光有機エレクトロルミネッセン素子を載置した支持基板１２に光拡散性を持たせてもよく、また透明電極と支持基板の間に形成してもよい。
【００４６】  このように光拡散層を設けることによって、視野角依存性が低減されるものである。
【００４７】  以下に、本発明について数値計算により検証を行った結果を説明する。
【００４８】  まず、数値計算の手法について述べる。発光ピーク波長λｐｎｍ，ピークに対する標準偏差σｎｍで定義される、ピーク値が１である規格化されたガウシアンＧ（λｐ，σ）で発光スペクトル形状を規定する。
【００４９】  次に、放射輝度の角度依存性Ｄ（θ）については面光源（白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子）の正面方向に対する、光源から検出器方向の角度をθとして、  Ｄ（θ，ｎ）＝ｃｏｓｎ（θ）で定義する。
【００５０】  この式においてはｎ＝１の場合は面光源の放射分布として、通常仮定されるランバーシアン分布となり、  ｎ＞１の場合、５０−７０度の放射輝度平均値＜正面方向の放射輝度  ｎ＝１の場合、５０−７０度の放射輝度平均値＝正面方向の放射輝度  ｎ＜１の場合、５０−７０度の放射輝度平均値＞正面方向の放射輝度となる。図１にｎ＜１，ｎ＝１．０，ｎ＞１の場合の放射分布を示す。数値計算上  ０＜ｃｏｓ（θ）＜１［０≦θ≦９０°］であり、０＜ｎ１＜ｎ２である場合、  ５０−７０度の放射輝度平均値／正面方向の放射輝度（ｎ＝ｎ１）＞５０−７０度の放射輝度平均値／正面方向の放射輝度（ｎ＝ｎ２）が成立する。
【００５１】  ランバーシアンとは正面方向と各方向の放射輝度が等しい放射分布のことである。
【００５２】  角度θから測定したときの４種類の発光スペクトルから構成される合成されたスペクトルＳ（λ，θ）は以下の［数１］に示す式で定義する。
【００５３】
【数１】
2012128079.tif 000003
ＰＡ，ＰＢ，ＰＣ，ＰＤはそれぞれ、発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄの発光強度に比例する量である。Ｄ（θ，ｎＡ），ＤＢ（θ，ｎＢ），ＤＣ（θ，ｎＣ），ＤＤ（θ，ｎＤ）はそれぞれ、発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ，Ｄの放射輝度の角度依存性を示す式である。λｐＡ，λｐＢ，λｐＣ，λｐＤはそれぞれ発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄの発光ピーク波長（ｎｍ）である。σＡ、σＢ、σＣ、σＤはそれぞれ発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄの発光スペクトルの標準偏差（ｎｍ）である。
【００５４】  発光ピーク波長、発光スペクトル標準偏差、発光ピーク強度、放射輝度の角度依存性を表１に示される条件で計算し、その際の各観測角度における色度の差を表１において示している。表１の全てのスペクトルにおいて、正面におけるスペクトルは一致しており、表１の４条件は計算条件としては各発光色の発光強度の角度依存性の差異しか存在しない。
【００５５】
【表１】
2012128079.tif 000004
Ｓ１，Ｓ２共にｎＡ＝０．８，ｎＤ＝１．３なので、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）が成立しており、  Ｓ１では、ｎＢ＝１．０，ｎＣ＝１．３なので、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＜５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）であり、  Ｓ２では、ｎＢ＝１．３，ｎＣ＝１．０なので、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）である。
【００５６】  Ｓ１とＳ２の比較から、ＣＩＥ表色系においても、ｕ’ｖ’表色系においても、Ｓ２が発光色の視野角依存性が小さいことがわかる。
【００５７】  また、同様の条件で角度依存性の大きさの異なる、Ｓ３，Ｓ４でも発光色の視野角依存性について検討する。
【００５８】  Ｓ３，Ｓ４共に５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＜５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）が成立している。
【００５９】  Ｓ３では、ｎＢ＝０．９，ｎＣ＝１．２なので、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）である。
【００６０】  Ｓ４では、ｎＢ＝１．２，ｎＣ＝０．９なので、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＜５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）である。
【００６１】  Ｓ３とＳ４の比較から、ＣＩＥ表色系においても、ｕ’ｖ’表色系においても、Ｓ４が発光色の視野角依存性が小さいことがわかる。つまり、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）において、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）が、視野角依存性低減に有用な構成だと理解される。
【００６２】  表１の角度依存性は各発光ドーパントの個別の角度依存性について記している。各発光ドーパントの各発光ピーク波長においては、４種類の発光ドーパントによる発光ドーパントが混ざっている状態においては、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）と５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）の大小関係および、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）と５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）の大小関係にわずかに影響があり、混ざっている状態においてはそれぞれの発光ドーパントピーク波長における角度依存性は、発光ドーパント単体の角度依存性と比べるとその他の発光ドーパントの角度依存性の影響をわずかに受けうる。しかし、それぞれの発光ドーパントのピークが最大ピークに対して約０．１倍以上あれば、混ざっている状態での各発光ピーク波長における不等号の向きは基本的に変わらないので、混ざっている状態でのそれぞれの発光ドーパントの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度の大小の不等号の向きは、その発光ピーク波長をもつ発光ドーパントの５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度の大小の不等号の向きと変わらない、と考えられる。
【００６３】  図２は表１のＳ２における発光スペクトルの角度依存性、図３は表１のＳ２における発光スペクトルの角度依存性（最大強度規格化）を示している。本シミュレーションにおいて発光ドーパントＡ、Ｂ，Ｃ，Ｄの和である図２を元に、各波長（４５０，５２０，５７０，６１５）における５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度を確認しても４５０においては１．１６、５２０においては０．８１、５７０においては０．９７、６１５においては０．８１となった。これから、４色の発光ドーパントの発光スペクトルの和においても、  ５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）  かつ、  ５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＣの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＢの発光ピーク波長における）を満たしている、といえる。
【００６４】  表１を参照すると、Ｓ２において、発光ドーパントＣは発光ピーク波長５７０ｎｍであり、放射分布はランバーシアン（ｎＣ＝１）である。純粋に発光ドーパントＣによる寄与のみを考えると、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度は１．０でなければならないため、確かに４種類のドーパントの和であるスペクトルでは、各発光ドーパント波長における輝度の角度依存性は、１種類のドーパントの角度依存性と異なるものの、ドーパント間の５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度の大小関係を変えるほど、影響は強くない。このことはそれぞれの発光ドーパントの発光ピーク波長における角度依存性は基本的に当該発光ピーク波長をもつ発光ドーパントによって主に影響を受けていることによる。
【００６５】  次に、発光ピーク波長と視野角依存性の関係について検討する。
【００６６】  表２のＴ１，Ｔ２，Ｔ３の比較を行う。Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３は各発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄのうち、発光ドーパントＢの発光ピーク波長のみを変化させた際の発光色の角度依存性を示している。図４にＴ１で用いた発光ドーパントＡ、Ｃ、Ｄのピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標をダイヤマークで示している。また発光ドーパントＢのＴ１における波長５２０ｎｍ、Ｔ２における波長５００ｎｍ、Ｔ３における波長４９０ｎｍに対応するｕ’ｖ’表色系における座標をサークルマークで示している。尚、ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系における座標とはピーク波長において鋭いピーク（標準偏差１ｎｍ）のスペクトルの座標である。
【００６７】
【表２】
2012128079.tif 000005
Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３において、ｎＡ＝０．８，ｎＤ＝１．３なので、０度から８０度に向かうにつれて、発光色は発光ドーパントＤよりも発光ドーパントＡの影響が強まる。ｕ’ｖ’表色系において０度の色を始点として８０度の色を終点とするベクトルを定義すると発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係においては、図４における（Ｖ）のベクトル（ベクトルＤＡ）の向きに色が変わる。次に残りの色で、ベクトルＤＡの色の変化を抑制させる場合は、図５において発光ドーパントＢの座標は複数あるものの、ＢからＣの向き（ベクトルＢＣ）の向きに色を変えると（Ｖ）の色の変化を抑制させることができると考えられる。
【００６８】  表２のαは次式［数２］で定義され、単位は度である（但し、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄの座標はＣＩＥ表色系における座標である）。
【００６９】
【数２】
2012128079.tif 000006
表２のβは次式［数３］で定義され、単位は度である（但し、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄの座標はｕ’ｖ’表色系における座標である。）。
【００７０】
【数３】
2012128079.tif 000007
α、βはそれぞれ、ＣＩＥ表色系、ｕ’ｖ’表色系におけるベクトルＤＡとベクトルＢＣの成す角度を示している。
【００７１】  表２において、Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３は発光ドーパントＢの波長がそれぞれ、５２０、５００、４９０の場合の発光色の視野角依存性を検討した。ベクトルＤＡとベクトルＢＣの成す角度はＣＩＥ表色系、ｕ’ｖ’表色系で共にＴ１，Ｔ２、Ｔ３の順に小さくなっている。また、発光色の視野角依存性もＣＩＥ表色系、ｕ’ｖ’表色系で共にＴ１，Ｔ２、Ｔ３の順に小さくなっている。なお、参考までにＣＩＥ表色系の視野角依存性も記したが、照明の実際上は色空間の距離が等距離で定義されているｕ’ｖ’表色系の視野角依存性の大小が重要である。
【００７２】  表２において、Ｕ１，Ｕ２の比較を行う。Ｕ１，Ｕ２は発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄのうち、発光ドーパントＢの波長を変化させている。Ｔ１，Ｔ２，Ｔ３系との違いはｎＢとｎＣの大小関係が逆転していることである。
【００７３】  まず、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係において、ｎＡ＝０．８，ｎＤ＝１．３なので、０度から８０度に向かうにつれて、発光色は発光ドーパントＤよりも発光ドーパントＡの影響が強まる。ｕ’ｖ’表色系において０度の色を始点として８０度の色を終点とするベクトルを定義すると発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係においては、図４における（Ｖ）のベクトル（ベクトルＤＡ）の向きに色が変わる。
【００７４】  発光ドーパントＢと発光ドーパントＣの関係において、ｎＢ＝１．０，ｎＣ＝１．３なので、ｕ’ｖ’表色系において０度の色を始点として８０度の色を終点とするベクトルを定義すると図５においてＣからＢの向きに色が変わる。この点が先ほどのＴ１、Ｔ２、Ｔ３系と異なる。
【００７５】  Ｕ１，Ｕ２の比較においてはベクトルＤＡとベクトルＢＣの成す角度が小さいほど、ＣＩＥ表色系においても、ｕ’ｖ’表色系においても発光色の視野角依存性が大きいことが示されている。
【００７６】  表２の結果も、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの角度依存性による発光色変化を打ち消しあう向きに発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣの角度依存性を制御することで発光ドーパントＡ、Ｂ、Ｃ、Ｄから構成されたスペクトルの発光色の角度依存性を抑制できることを示しており、さらにｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標と発光ドーパントＤの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標から決まるベクトル（ベクトルＤＡ）と、発光ドーパントＢの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標と発光ドーパントＣの発光ピーク波長に対応するｕ’ｖ’表色系の座標から決まるベクトル（ベクトルＢＣ）が略平行であることが望ましいことが示された。
【００７７】  「打ち消しあう向き」をより一般化された表現で説明すると、図６において、ベクトルが同じ大きさで、向きが１８０度異なるベクトルＸとベクトルＹのいずれをベクトルＺに足したとき、合成されたベクトルが小さくなるかを考えた場合、［数４］に示すように、
【００７８】
【数４】
2012128079.tif 000008
より、ベクトルＹとベクトルＺの合成されたベクトルがベクトルＸとベクトルＺの合成されたベクトルよりも小さくなる。
【００７９】  少なくとも４種類の発光ドーパントがあり、該発光ドーパントが波長の短いほうから発光ドーパントＡ，発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤであり、ｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡのピーク波長に対応する座標を（ｘａ，ｙａ），  発光ドーパントＢのピーク波長に対応する座標を（ｘｂ，ｙｂ），発光ドーパントＣのピーク波長に対応する座標を（ｘｃ，ｙｃ），発光ドーパントＤのピーク波長に対応する座標を（ｘｄ，ｙｄ）としたときに、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係において０度から８０度になるにつれて強くなる発光ドーパントのピーク波長に対応する座標を終点側、弱くなる発光ドーパントに対応する座標を始点側にとってベクトルＺを定義する。
【００８０】  例えば、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）の場合においては０度のときから８０度になるにつれて発光ドーパントＡの発光強度が発光ドーパントＤに対して相対的につよくなるので、ベクトルＺは（ｘａ−ｘｄ，ｙａ−ｙｄ）となる。発光ドーパントＢ，Ｃについて、０度から８０度になるについて発光ドーパントＢが強くなる場合をベクトルＸ、発光ドーパントＣが強くなる場合をベクトルＹとする。ベクトルＸは（ｘｂ−ｘｃ，ｙｂ−ｙｃ）であり、ベクトルＹは（ｘｃ−ｘｂ，ｙｃ−ｙｂ）となる。ここでピーク波長の色度座標は常にｕ’ｖ’表色形の外縁上に存在することと、発光ドーパントＢのピーク波長が発光ドーパントＣのピーク波長よりも小さいことを前提にすると、先ほどの議論と同様で、［数５］に示すように、
【００８１】
【数５】
2012128079.tif 000009
となる。ベクトルＹとは、発光ドーパントＢと発光ドーパントＣについて、０度から８０度で発光ドーパントＣが強くなる場合である。
【００８２】  より一般化した表現で記すと、少なくとも４種類の発光ドーパントがあり、該発光ドーパントが波長の短いほうから発光ドーパントＡ，発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤであり、ｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡのピーク波長に対応する座標を（ｘａ，ｙａ），発光ドーパントＢのピーク波長に対応する座標を（ｘｂ，ｙｂ），発光ドーパントＣのピーク波長に対応する座標を（ｘｃ，ｙｃ），発光ドーパントＤのピーク波長に対応する座標を（ｘｄ，ｙｄ）としたときに、発光ドーパントＡと発光ドーパントＤの関係において０度から８０度になるにつれて強くなる発光ドーパントのピーク波長に対応する座標を終点側、弱くなる発光ドーパントに対応する座標を始点側にとってベクトルＺを定義したときに、発光ドーパントＢと発光ドーパントＣの関係において、０度から８０度になるにつれて強くなる発光ドーパントのピーク波長に対応する座標を終点側、弱くなる発光ドーパントに対応する座標を始点側にとってベクトルＹを定義したときに、ベクトルＺとベクトルＹが鈍角をなすように、発光ドーパントＢと発光ドーパントＣの角度依存性を決定していることが本発明で発光スペクトルの発光色の低視野角依存性が得られる本質である。
【００８３】  上述の原理から発光ドーパントＢと発光ドーパントＣのピーク波長はｕ’ｖ’色度図の緑領域の外縁の頂点をなす、５２０ｎｍを境に両側に存在していることが望ましい。つまり、発光ドーパントＢのピーク波長＜５２０ｎｍ、かつ発光ドーパントＣのピーク波長＞５２０ｎｍであることが望ましい。
【００８４】  ｕ’ｖ’表色系において、発光ドーパントＡの発光ピーク波長に対応する座標と発光ドーパントＤの発光ピーク波長に対応する座標を結ぶ線分と、発光ドーパントＢの発光ピーク波長に対応する座標と発光ドーパントＣの発光ピーク波長に対応する座標を結ぶ線分を平行に近づけ、かつ、白色の発光スペクトルを得たい場合には発光ドーパントＡのピーク波長が４５０−４７０ｎｍであり、発光ドーパントＢのピーク波長が４９５−５１０ｎｍであり、発光ドーパントＣのピーク波長が５４０−５８０ｎｍであり、発光ドーパントＤのピーク波長が６００−７００ｎｍであることが、特に好適な形態である。尚、発光ドーパント自体は各波長において１重項材料、３重項材料様々な種類の発光材料が従来から発明されており、公知のものはもちろん、これから出てくる発光材料においても本発明の思想は適用可能である。
【００８５】  発光ドーパントＡと発光ドーパントＤを結ぶ直線と発光ドーパントＢと発光ドーパントＣを結ぶ直線を略平行にし、かつ、演色性を高くなるように選ぶと、本発明において、特に望ましい形態は発光ドーパントＡのピーク波長が４５０−４７０ｎｍであり、発光ドーパントＢのピーク波長が４９５−５１０ｎｍであり、発光ドーパントＣのピーク波長が５４０−５８０ｎｍであり、発光ドーパントＤのピーク波長が６００−７００ｎｍとなる。
【００８６】  本発明の発光ドーパントＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄの好適な例としては以下に掲げられるが、以下の例に限定されず、公知の材料いずれも利用可能である。
【００８７】  発光ドーパントＡとしてＴＢＰ：発光ピーク波長４４２ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．２３４，０．０３５）である。発光ドーパントＢとしてＣｏｕｍａｒｉｎ６：発光ピーク波長５１０ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．００５，０．５６４）である。発光ドーパントＣとして緑色発光ドーパント：Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）：発光ピーク波長５７０ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．２０３，０．５７０）である。発光ドーパントＤとしてＢｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）：発光ピーク波長６２０ｎｍであり、（ピーク波長のｕ’，ｖ’）＝（０．５２０，０．５２２）である。
【００８８】  上記材料中、ＴＢＰは、１−ｔｅｒｔ−ブチル−ペリレンを表す。Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）は、ビス（２−フェニルベンゾチオゾラト−Ｎ−Ｃ２）イリジウム（III）アセチルアセトネートを表す。Ｂｔｐ２Ｉｒ（ａｃａｃ）はビス［２−（２’−ベンゾチエニル）ピリヂナート−Ｎ，Ｃ３］イリジウム（III）アセチルアセトネートを表す。Ｃｏｕｍａｒｉｎ６は、３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−（ジエチルアミノ）クマリンを表す。
【００８９】  発光ドーパントＡ〜Ｄとしては各種の材料を用いることができる。例えば、青領域の１重項材料としては、ＢＣｚＶＢｉ（４，４’−ビス（９−エチル−３−カルバゾビニレン）−１，１’−ビフェニル）、Ｐｅｒｙｌｅｎｅ（ペリレン）、ＴＢＰｅ（２，５，８，１１−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチルペリレン）、ＢＣｚＶＢ（９Ｈ−カルバゾール−３，３’−（１，４−フェニレン−ジ−２，１−エテン−ジイル）ビス［９−エチル−（９Ｃ）］）、ＤＰＡＶＢｉ（４，４−ビス［４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル］ビフェニル）を例示することができる。青領域の３重項材料としては、ｆａｃ−Ｉｒ（Ｐｍｂ）３（トリス（１−フェニル−３−メチルベンゾイミダゾリン−２−イリデン−Ｃ，Ｃ２’）、ｍｅｒ−Ｉｒ（Ｐｍｂ）３（トリス（１−フェニル−３−メチルベンゾイミダゾリン−２−イリデン−Ｃ，Ｃ２’）等を例示することができる。緑〜黄領域の１重項材料としては、Ｃｏｕｍａｒｉｎ６（３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−（ジエチルアミノ）クマリン）、Ｃ５４５Ｔ（２，３，６，７−テトラヒドロ−１，１，７，７，−テトラメチル−１Ｈ，５Ｈ，１１Ｈ−１０−（２−ベンゾチアゾリル）キノリジノ［９，９ａ，１ｇｈ］クマリン）、ＤＭＱＡ（Ｎ，Ｎ’−ジメチル−キナクリドン）、ＢＡ−ＴＡＤ（Ｎ１０，Ｎ１０，Ｎ１０’，Ｎ１０’−テトラフェニル−９、９’−ビアントラセン−１０，１０’−ジアミン）、Ｒｕｂｒｅｎｅ（ルブレン）等を例示することができる。緑〜黄領域の３重項材料としては、Ｉｒ（ｐｐｙ）３（トリス(２−フェニルピリジン)イリジウム(III)）、Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ａｃａｃ）（ビス（２−フェニルピリジン）（アセチルアセトナート）イリジウム（III））、Ｉｒ（ｍｐｐｙ）３（トリス[２−（ｐ−トリル）ピリジン]イリジウム（III））などを例示することができる。赤領域の１重項材料としては、ＤＣＭ２（４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６−ジュロリジル−９−エニル−４Ｈ−ピラン）、ＤＣＪＴ（４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６（１，１，７，７−テトラメチルジュロリジル−９−エニル）−４Ｈ−ピラン）などを例示することができる。赤領域の３重項材料としては、Ｉｒ（ｂｔｐ）２（ａｃａｃ）（ビス（２−ベンゾ［ｂ］チオフェン−２−イル−ピリジン）（アセチルアセトナート）イリジウム（III））、Ｉｒ（ｐｉｑ）３（トリス（１−フェニルイソキノリン）イリジウム（III））、Ｉｒ（ｐｉｑ）２（ａｃａｃ）（ビス（１−フェニルイソキノリン）（アセチルアセトナート）イリジウム（III））などを例示することができる。
【００９０】  実際の有機エレクトロルミネッセンス素子に適用すると、通常、白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を考えた場合には、発光ドーパントＡは青色発光材料（ピーク波長５００ｎｍ以下）となり、発光ドーパントＤは赤色発光材料（ピーク波長６００ｎｍ以上）となる。発光ドーパントＢ，Ｃは緑色若しくは黄色発光材料（ピーク波長５００−６００ｎｍ）となる。通常、青色発光材料の内部量子効率は他の色の発光材料の内部量子効率に比べて低く、また、３重項材料の青色発光材料は短寿命なので、寿命が長い反面、内部量子効率が低い１重項材料の青色発光材料を利用することもあり、特開２００４−３３５１８３号公報に記されているような、光取り出し面に光散乱領域を設けていない状態において、青色発光ドーパントの発光強度が正面方向において干渉によって弱めあっており、斜め方向においては強め合っている状態を形成し、光散乱層を形成した場合の青色発光ドーパント発光効率を高めることが望ましい。つまり、光散乱層を形成していない場合において、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＡの発光ピーク波長における）＞１として、光拡散層を形成した場合の青色発光ドーパントの発光効率の利得を高めることが望ましい。
【００９１】  また、赤色発光層は通常、他の色の発光層が存在すると発光効率が他の色よりも高くなりがちであるため、高効率の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する場合には赤の発光強度が高い場合が多い。この場合、光散乱層を形成していない場合において、５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度（発光ドーパントＤの発光ピーク波長における）＜１として、光拡散層を形成した場合の赤色発光ドーパントの発光効率の利得を低めることが望ましい。
【００９２】  尚、各発光ドーパントの干渉の制御に関しては発光層と通常は反射性電極である、陰極間の距離を制御することにより、決まる。注目する発光ドーパントが存在する発光層の発光波長をλ、発光層と陰極間の距離をｄ、発光層と陰極間に存在する層の屈折率をｎとした場合に、［数６］のように、
【００９３】
【数６】
2012128079.tif 000010
とすると、斜め方向が強めあう。また、［数７］のように、
【００９４】
【数７】
2012128079.tif 000011
の場合、正面方向が強めあう。
【００９５】  光学干渉の設計自体はここに掲げたものに限らず、他の周知の技術を使って設計してもよい。基本的にある発光層の５０度−７０度の輝度平均値／正面輝度を１より大きくしたり、小さくしたりする技術は周知の技術である。
【００９６】  陰極が反射電極の場合の干渉制御について記したが、陰極が反射電極でない場合でも、各発光ドーパントがランバーシアンに対して正面方向が強め合っているか、斜め方向が強めあうかどうかは光学干渉に関する数値解析、シミュレーション等でも概ね予想可能であり、正孔輸送層膜厚、電子輸送層膜厚、発光層膜厚を適宜調整することで制御可能である。
【００９７】  このようなランバーシアンに対して正面方向を強めたり、斜め方向を強めたりする技術に関する文献として、有機ＥＬ材料とディスプレイ（シーエムシー出版、ｐ２９８−ｐ３１０）、有機ＥＬハンドブック（発行：リアライズ理工センター／サイペック(株)、ｐ２０３−２２８）、特開平７−２４０２７７号公報、特開２００６−１６５２７１号公報等があり、周知の技術で光学干渉の制御自体は可能である。尚、拡散層などがあらかじめ一体化された基板や基板自体に拡散性のある基板上に、有機ＥＬ層を形成する場合、拡散層形成前の輝度分布を知ることはできないが、それと同じ条件で通常の拡散性のない基板上に有機ＥＬ層を形成すれば、本発明に適した素子かどうかを容易に調べることができるし、透過型電子顕微鏡で断面観察するなどして、その積層構成や各層の膜厚などがわかれば、ある程度輝度の角度分布を予想できる。
【００９８】  本発明の効果がより顕著に発揮される場合は発光ドーパントＡが１重項発光材料であり、発光ドーパントＤが３重項発光材料である場合である。この場合、発光ドーパントＤが発光ドーパントＡに対して高効率で発光するため、光散乱層を設けたときの発光ドーパントＡの発光効率向上の利得を発光ドーパントＤの発光効率向上の利得に対して高めることが高効率の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子および光散乱層を備えた白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネルの実現に望ましい。更に発光ドーパントＣが３重項発光材料であってもよい。発光ドーパントＡは１重項材料であるため、高効率かつ長寿命の白色有機エレクトロルミネッセンス素子も実現できる。
【００９９】  陰極と陽極間に２つの発光ユニットを有する中間接続層を用いる場合において、１重項発光材料のドーパントＡは第１の発光ユニットに、３重項発光材料の発光ドーパントＤは第２の発光ユニットに含まれることが、エネルギー移動を避けるために好適である。発光ドーパントＣが３重項発光材料であれば発光ドーパントＣは第２の発光ユニットに含まれることが好適である。発光ドーパントＢが１重項発光材料であれば、発光ドーパントＢは第１の発光ユニット、３重項発光材料であれば、発光ドーパントＣは第２の発光ユニットに含まれることが望ましい。
【０１００】  特に、得られる白色発光スペクトルが相関色温度２０００−４５００Ｋの白色である場合には、陰極か陽極のいずれか一方は反射性電極であり、上記第１の発光ユニットは第２の発光ユニットよりも反射性電極から遠い位置にあることが望ましい。これは通常光取り出し効率が５０ｎｍ以上反射性電極から離れた範囲で、反射性電極に近い発光ユニットのほうが光学干渉による利得が高いことによる。光学干渉による利得を考えた場合、反射性電極に近いほうが、特開２０００−２４３５７３号公報にも記されているような干渉の次数が低いので干渉による利得が高い。反射性電極はアルミニウムなどの通常金属であり、発光層と金属が近づきすぎると，金属側に発光層の励起子が移動してしまい、光学干渉とは別の理由で、消光が生じるので、少なくとも発光層と陰極の距離は３０ｎｍ以上は離れているほうが望ましい。相関色温度２０００−４５００Ｋの白色では赤色の発光強度が比較的高い状態なので、反射電極に近い発光ユニットに赤色の発光層が存在していることが望ましい。
【符号の説明】
【０１０１】  Ｓ  白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子  Ｐ  白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル  １  発光ユニット  ２  発光ユニット  ３  中間接続層  １０  陽極  １１  陰極  １２  光拡散層 
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【手続補正書】
【提出日】平成24年9月25日(2012.9.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極と陰極の間に、発光ピーク波長の異なる少なくとも４種類の発光ドーパントを含む白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記４種類の発光ドーパントは発光ピーク波長が発光ドーパントＡ、発光ドーパントＢ，発光ドーパントＣ，発光ドーパントＤの順に長くなっており、
発光スペクトルが、
｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝であり、
ここにおいて、前記「５０度−７０度の第一の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第一の正面輝度」は、前記発光ドーパントＡの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第二の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第二の正面輝度」は前記発光ドーパントＤの発光ピーク波長における正面輝度であり、
｛５０度−７０度の第三の輝度平均値／第三の正面輝度｝＞｛５０度−７０度の第四の輝度平均値／第四の正面輝度｝であり、
ここにおいて、前記「５０度−７０度の第三の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第三の正面輝度」は、前記発光ドーパントＣの発光ピーク波長における正面輝度であり、前記「５０度−７０度の第四の輝度平均値」は、前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における５０度−７０度の輝度平均値であり、前記「第四の正面輝度」は前記発光ドーパントＢの発光ピーク波長における正面輝度であることを特徴とする白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記発光ドーパントＢのピーク波長が４８０〜５２０ｎｍであり、前記発光ドーパントＣのピーク波長が５２０〜５８０ｎｍであることを特徴とする請求項１に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記発光ドーパントＡは青色発光ドーパントであり、前記発光ドーパントＤは赤色発光ドーパントであることを特徴する請求項１又は２に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
｛５０度−７０度の第一の輝度平均値／第一の正面輝度｝＞１であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
｛５０度−７０度の第二の輝度平均値／第二の正面輝度｝＜１であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記陽極と前記陰極間に、２つの発光ユニットと、これら２つの発光ユニット間を接続する中間接続層とを設けてから構成され、前記一方の発光ユニットが前記発光ドーパントＡを含み、前記他方の発光ユニットが前記発光ドーパントＣ及び前記発光ドーパントＤを含むことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記発光ドーパントＡを含む前記一方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは１重項発光材料であることを特徴とする請求項６に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記発光ドーパントＣ及びＤを含む前記他方の発光ユニットに前記発光ドーパントＢが含有され、この発光ドーパントＢは３重項発光材料であることを特徴とする請求項６に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
前記発光ドーパントＡは１重項発光材料であり、前記発光ドーパントＣ及びＤは３重項発光材料であることを特徴とする請求項１乃至８のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
前記陽極と前記陰極のいずれか一方は反射性電極であり、前記一方の発光ユニットは前記他方の発光ユニットよりも前記反射性電極から遠い位置にあり、相関色温度２０００−４５００Ｋの白色発光を行うことを特徴とする請求項６乃至９のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
発光スペクトルが前記４種類の発光ドーパントからのみ由来していることを特徴とする請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１２】
請求項１乃至１１のいずれか１項に記載の白色発光有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し面に散乱性の光拡散層が設けられていることを特徴とする白色発光有機エレクトロルミネッセンスパネル。
【国際調査報告】
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