(57)【要約】  透明基板と、第１の電極と、該第１の電極上に形成された有機発光層と、該有機発光層上に形成された第２の電極とを有する有機ＥＬ素子であって、前記透明基板上には、ガラスからなるベース材と該ベース材中に分散された散乱物質とを有する散乱層が設置され、前記散乱層と前記第１の電極の間には、光取り出し補助層が設置され、前記光取り出し補助層は、ガラスを除く他の無機材料で構成されることを特徴とする有機ＥＬ素子を提供する。
2012057043.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基板と、第１の電極と、該第１の電極上に形成された有機発光層と、該有機発光層上に形成された第２の電極とを有する有機ＥＬ素子であって、
前記透明基板上には、ガラスからなるベース材と該ベース材中に分散された散乱物質とを有する散乱層が設置され、
前記散乱層と前記第１の電極の間には、光取り出し補助層が設置され、
前記光取り出し補助層は、ガラスを除く他の無機材料で構成されることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記光取り出し補助層は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．２以上の屈折率を有することを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記光取り出し補助層は、チタン系窒化物、チタン系酸化物、およびチタン系酸窒化物からなる群から選定された材料で構成されることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記光取り出し補助層は、ＴｉＺｒｘＯｙまたはＴｉＯ２で構成されることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記光取り出し補助層は、厚さが５０ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
透明基板および透明電極を有する透光性基板であって、
前記透明基板と透明電極の間には、ガラスからなるベース材と該ベース材中に分散された散乱物質とを有する散乱層が設置され、
前記散乱層と前記透明電極の間には、光取り出し補助層が設置され、
前記光取り出し補助層は、ガラスを除く他の無機材料で構成されることを特徴とする透光性基板。
【請求項７】
前記光取り出し補助層は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．２以上の屈折率を有することを特徴とする請求項６に記載の透光性基板。
【請求項８】
透明基板上に散乱層を形成し、
前記散乱層上に光取り出し補助層を設置し、
前記光取り出し補助層上に、第１の電極を設置し、
前記第１の電極上に、有機発光層を設置し、
前記有機発光層上に、第２の電極を設置することを特徴とする
有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項９】
前記光取り出し補助層は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．２以上の屈折率を有するよう設置されることを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１０】
前記光取り出し補助層は、チタン系窒化物、チタン系酸化物、およびチタン系酸窒化物からなる群から選定された材料で構成されるよう設置されることを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１１】
前記光取り出し補助層は、ＴｉＺｒｘＯｙまたはＴｉＯ２で構成されるよう設置されることを特徴とする請求項１０に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項１２】
前記光取り出し補助層は、厚さが５０ｎｍ以下となるよう設置されることを特徴とする請求項８に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子透光性基板および有機ＥＬ素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ（エレクトロルミネッセント）素子は、ディスプレイ、バックライト、および照明用途等に広く用いられている。【０００３】
一般的な有機ＥＬ素子は、基板上に設置された第１の電極（陽極）と、第２の電極（陰極）と、これらの電極間に設置された有機層とを有する。電極間に電圧を印加すると、それぞれの電極から、有機層にホールおよび電子が注入される。このホールと電子が有機層内で再結合された際に、結合エネルギーが生じ、この結合エネルギーによって有機層中の有機発光材料が励起される。励起した発光材料が基底状態に戻る際に発光が生じるため、これを利用することにより、発光（ＥＬ）素子が得られる。【０００４】
通常、第１の電極、すなわち陽極には、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ、以下、ＩＴＯと称する）のような透明薄膜が使用され、第２の電極、すなわち陰極には、アルミニウムおよび銀等の金属薄膜が使用される。【０００５】
最近では、ＩＴＯ電極と基板の間に、散乱物質を有する散乱層を設置することが提案されている（例えば特許文献１）。このような構成では、有機層で生じた発光の一部は、散乱層中の散乱物質によって散乱されるため、ＩＴＯ電極や基板内に閉じ込められる光の量（全反射される光量）が少なくなり、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を高めることができることが開示されている。【０００６】
また、凹凸表面を有するガラス板上にガラス焼成膜（散乱層）を設け、該ガラス焼成膜と透明導電膜（第１の電極）との間に、保護層を設置した有機ＥＬ素子の構成が開示されている（特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】国際公開第ＷＯ２００９／０６０９１６号パンフレット
【特許文献２】特開２０１０−１９８７９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
前述のように、散乱層を含む有機ＥＬ素子が提案されている。しかしながら、有機ＥＬ素子においては、光取り出し効率のさらなる向上に対する要望がある。【０００９】
本発明は、このような課題に鑑みなされたものであり、本発明では、従来に比べて光取り出し効率が改善された有機ＥＬ素子および有機ＥＬ素子の製造方法を提供することを目的とする。また、そのような有機ＥＬ素子用の透光性基板を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の一の特徴では、透明基板と、第１の電極と、該第１の電極上に形成された有機発光層と、該有機発光層上に形成された第２の電極とを有する有機ＥＬ素子であって、前記透明基板上には、ガラスからなるベース材と該ベース材中に分散された散乱物質とを有する散乱層が設置され、前記散乱層と前記第１の電極の間には、光取り出し補助層が設置され、前記光取り出し補助層は、ガラスを除く他の無機材料で構成されることを特徴とする有機ＥＬ素子が提供される。【００１１】
本発明の他の特徴では、前記有機ＥＬ素子において、前記光取り出し補助層は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．２以上の屈折率を有しても良い。【００１２】
本発明の他の特徴では、前記有機ＥＬ素子において、前記光取り出し補助層は、チタン系窒化物、チタン系酸化物、およびチタン系酸窒化物からなる群から選定された材料で構成されても良い。【００１３】
本発明の他の特徴では、前記光取り出し補助層は、ＴｉＺｒｘＯｙまたはＴｉＯ２で構成されても良い。【００１４】
また、本発明の他の特徴では、前記有機ＥＬ素子において、前記光取り出し補助層は、厚さが５０ｎｍ以下であっても良い。【００１５】
また、本発明の他の特徴では、透明基板および透明電極を有する透光性基板であって、
前記透明基板と透明電極の間には、ガラスからなるベース材と該ベース材中に分散された散乱物質とを有する散乱層が設置され、前記散乱層と前記透明電極の間には、光取り出し補助層が設置され、前記光取り出し補助層は、ガラスを除く他の無機材料で構成されることを特徴とする透光性基板が提供される。【００１６】
本発明の他の特徴では、前記透光性基板において、前記光取り出し補助層は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．２以上の屈折率を有しても良い。【００１７】
本発明の他の特徴では、透明基板上に散乱層を形成し、前記散乱層上に光取り出し補助層を設置し、前記光取り出し補助層上に、第１の電極を設置し、前記第１の電極上に、有機発光層を設置し、前記有機発光層上に、第２の電極を設置することを特徴とする
有機ＥＬ素子の製造方法を提供される。【００１８】
本発明の他の特徴では、前記光取り出し補助層は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．２以上の屈折率を有するよう設置されても良い。【００１９】
本発明の他の特徴では、前記光取り出し補助層は、チタン系窒化物、チタン系酸化物、およびチタン系酸窒化物からなる群から選定された材料で構成されるよう設置されても良い。【００２０】
本発明の他の特徴では、前記光取り出し補助層は、ＴｉＺｒｘＯｙまたはＴｉＯ２で構成されるよう設置されても良い。【００２１】
本発明の他の特徴では、前記光取り出し補助層は、厚さが５０ｎｍ以下となるよう設置されても良い。【００２２】
本願の他の目的、特徴、長所は下記の発明の詳細な説明について図面を参照し読むことでより明らかになるであろう。
【発明の効果】
【００２３】
本発明の実施例によれば、従来に比べて光取り出し効率が改善された有機ＥＬ素子とその製造方法を提供することができる。また、そのような有機ＥＬ素子用の透光性基板を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の実施例による有機ＥＬ素子の一例の概略的な断面図である。
【図２】本発明の実施例による有機ＥＬ素子の製造方法の一例を概略的に示したフロー図である。
【図３】本発明の実施例１において、ソーダライム基板上に散乱層が設置された「散乱層基板」の模式的な上面図である。
【図４】本発明の実施例１において、「光取り出し補助層基板」の模式的な上面図である。
【図５】本発明の実施例１において、ＩＴＯ層が設置された「光取り出し補助層基板」の模式的な上面図である。
【図６】本発明の実施例１において、ＴｉＺｒｘＯｙ層の屈折率の波長依存性を示すグラフである。
【図７】本発明の実施例１において、有機発光層等を成膜した後の透光性基板の模式的な上面図である。
【図８】本発明の実施例１において、サンプルＡ１〜Ａ４において得られた有機ＥＬ素子の電流電圧特性である。
【図９】本発明の実施例１において、サンプルＡ１〜Ａ４において得られた有機ＥＬ素子の電流光束特性である。
【図１０】本発明の実施例１において、各サンプルの発光および色度の角度依存性を評価するための測定装置を概略的に示した図である。
【図１１】本発明の実施例１において、サンプルＡ１〜Ａ４において得られた輝度の角度変化を示すグラフである。
【図１２】本発明の実施例１において、サンプルＡ１〜Ａ４において得られた色度の角度変化結果を示すグラフである。
【図１３】本発明の実施例１において、サンプルＢ１〜Ｂ４において得られた有機ＥＬ素子の電流光束特性である。
【図１４】本発明の実施例１において、サンプルＢ１〜Ｂ４において得られた輝度の角度依存性の測定結果を示すグラフである。
【図１５】本発明の実施例２において、計算に使用した基本となる有機ＥＬ素子の構成を示す。
【図１６】本発明の実施例２において、計算に使用した、散乱層を有する有機ＥＬ素子の構成を示す。
【図１７】本発明の実施例２において、計算に使用した、散乱層および光取り出し補助層を有する有機ＥＬ素子の構成を示す。
【図１８Ａ】図１５に示した有機ＥＬ素子において得られた正面輝度の計算結果を示した図であり、カラーによる計算結果表示をグレースケールに置き換えたものである。
【図１８Ｂ】図１５に示した有機ＥＬ素子において得られた正面輝度の計算結果を示した図であり、カラーによる計算結果表示をおおまかに図柄に置き換えたものである。
【図１９Ａ】図１６に示した有機ＥＬ素子において得られた正面輝度の計算結果を示した図であり、カラーによる計算結果表示をグレースケールに置き換えたものである。
【図１９Ｂ】図１６に示した有機ＥＬ素子において得られた正面輝度の計算結果を示した図であり、カラーによる計算結果表示をおおまかに図柄に置き換えたものである。
【図２０Ａ】図１７に示した有機ＥＬ素子において得られた正面輝度の計算結果を示した図であり、カラーによる計算結果表示をグレースケールに置き換えたものである。
【図２０Ｂ】図１７に示した有機ＥＬ素子において得られた正面輝度の計算結果を示した図であり、カラーによる計算結果表示をおおまかに図柄に置き換えたものである。
【図２１】サンプル１における有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。
【図２２】サンプル２における有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。
【図２３】サンプル３における有機ＥＬ素子の模式的な断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、図面を参照して、本発明の実施例について詳しく説明する。
【００２６】
図１には、本発明の実施例による有機ＥＬ素子の断面図の一例を概略的に示す。
【００２７】
図１に示すように、本発明による有機ＥＬ素子１００は、透明基板１１０と、散乱層１２０と、光取り出し補助層１３０と、第１の電極（陽極）１４０と、有機発光層１５０と、第２の電極（陰極）１６０とを、この順に積層することにより構成される。図１の例では、有機ＥＬ素子１００の下側の表面（すなわち透明基板１１０の露出面）が光取り出し面１７０となる。
【００２８】
透明基板１１０は、例えば、ガラス基板またはプラスチック基板で構成される。
【００２９】
第１の電極１４０は、例えばＩＴＯのような透明金属酸化物薄膜で構成され、厚さは、５０ｎｍ〜１．０μｍ程度である。一方、第２の電極１６０は、例えばアルミニウムや銀のような金属で構成される。
【００３０】
有機発光層４０は、通常の場合、発光層の他、電子輸送層、電子注入層、ホール輸送層、ホール注入層など、複数の層で構成される。
【００３１】
散乱層１２０は、第１の屈折率を有するガラス製のベース材１２１と、該ベース材１２１中に分散された、前記ベース材１２１とは異なる第２の屈折率を有する散乱物質１２４とで構成される。上記散乱物質１２４は、複数の粒子、複数の気泡などからなる。散乱層１２０の厚さは、例えば５μｍ〜５０μｍの範囲である。散乱層１２０は、入射光を散乱させ、散乱層１２０に隣接する層との界面での光の反射を軽減する役割を有する。
【００３２】
ここで、本発明による有機ＥＬ素子は、散乱層１２０と第１の電極１４０との間に、光取り出し補助層１３０を有する。
【００３３】
光取り出し補助層１３０は、ガラス以外の無機材料で構成され、光取り出し補助層１３０と散乱層１２０との協働作用により、光取り出し面１７０から出射される光量を増加させる役割を有する。すなわち、本発明の実施例による有機ＥＬ素子１００では、後に詳しく示すように、散乱層１２０および光取り出し補助層１３０により、光取り出し面１７０から出射される光量を有意に向上させることができる。
【００３４】
また、散乱層１２０のベース材１２１がアルカリ金属を含むガラス（例えばソーダライムガラス等）で構成される場合、光取り出し補助層１３０は、散乱層１２０と第１の電極１４０との間のバリア層としても機能する。すなわち、光取り出し補助層１３０が存在しない場合、散乱層１２０中のアルカリ金属は、有機ＥＬ素子１００の使用中に、比較的容易に第１の電極１４０の側に移動する。このようなアルカリ金属の移動は、第１の電極１４０の特性（例えば、透明性、導電性など）を劣化させる要因となる。しかしながら、光取り出し補助層１３０が存在することで、散乱層１２０から第１の電極１４０へのアルカリ金属の移動を抑制することができる。
【００３５】
次に、本発明による有機ＥＬ素子を構成する各層の詳細について説明する。
【００３６】
（透明基板１１０）
透明基板１１０は、可視光に対する透過率が高い材料で構成される。透明基板１１０は、例えば、ガラス基板またはプラスチック基板等でも良い。
【００３７】
ガラス基板の材料としては、アルカリガラス、無アルカリガラスまたは石英ガラスなどの無機ガラスが挙げられる。また、プラスチック基板の材料としては、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリエーテル、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリビニルアルコールならびにポリフッ化ビニリデンおよびポリフッ化ビニルなどのフッ素含有ポリマーが挙げられる。
【００３８】
透明基板１１０の厚さは、特に限られないが、例えば、０．１ｍｍ〜２．０ｍｍの範囲であっても良い。強度および重量を考慮すると、透明基板１１０の厚さは、０．５ｍｍ〜１．４ｍｍであることが好ましい。
【００３９】
（散乱層１２０）
散乱層１２０は、ベース材１２１と、該ベース材１２１中に分散された散乱物質１２４とを有する。ベース材１２１は、第１の屈折率を有し、上記散乱物質１２４は、ベース材とは異なる第２の屈折率を有する。
【００４０】
ベース材１２１は、ガラスで構成され、ガラスの材料としては、ソーダライムガラス、ホウケイ酸塩ガラス、無アルカリガラス、および石英ガラスなどの無機ガラスでもよい。
【００４１】
散乱物質１２４は、例えば、気泡、析出結晶、ベース材とは異なる材料粒子、分相ガラス等で構成されてもよい。分相ガラスとは、ガラスを構成する成分が分離して２種以上の構成、つまり２種類以上のガラス相により構成されるようになったガラスをいう。
【００４２】
ベース材１２１の屈折率と散乱物質１２４の屈折率の差は、大きい方が良い。このためには、ベース材１２１として高屈折率ガラスを使用し、散乱物質１２４として気泡を使用することが好ましい。
【００４３】
ベース材１２１用の高屈折率のガラスのため、ネットワークフォーマ（つまり、ガラスを構成する骨格部など）として、Ｐ２Ｏ５、ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、ＧｅＯ２、およびＴｅＯ２のうちの一種類または二種類以上の成分を選定し、高屈折率成分として、ＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＷＯ３、Ｂｉ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＰｂＯ、およびＳｂ２Ｏ３のうちの一種類または二種類以上の成分を選定しても良い。さらに、ガラスの特性を調整するため、アルカリ酸化物、アルカリ土類酸化物、フッ化物などを、屈折率に影響を及ぼさない範囲で、添加しても良い。
【００４４】
従って、ベース材１２１を構成するガラス系としては、例えば、Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ−Ｌａ２Ｏ３系、Ｐ２Ｏ５−Ｂ２Ｏ３−Ｒ’２Ｏ−Ｒ”Ｏ−ＴｉＯ２−Ｎｂ２Ｏ５−ＷＯ３−Ｂｉ２Ｏ３系、ＴｅＯ２−ＺｎＯ系、Ｂ２Ｏ３−Ｂｉ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−Ｂｉ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＺｎＯ系、Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系、Ｐ２Ｏ５−ＺｎＯ系などが挙げられる。ここで、Ｒ’はアルカリ金属元素、Ｒ”はアルカリ土類金属元素を示す。なお、以上の材料系は、一例に過ぎず、上記条件を満たすような構成であれば、使用材料は、特に限られない。
【００４５】
なお、ベース材１２１の屈折率は、第１の電極１４０の屈折率と同等以上であることが好ましい。ベース材１２１の屈折率が第１の電極１４０の屈折率よりも低い場合、光取出し層１３０と第１の電極１４０との界面において、全反射による損失が生じるからである。
【００４６】
ベース材１２１に、着色剤を添加することにより、発光の色味を変化させることもできる。着色剤としては、遷移金属酸化物、希土類金属酸化物、および金属コロイドなどを、単独でまたは組み合わせて使っても良い。
【００４７】
本発明の有機ＥＬ素子１００では、ベース材１２１または散乱物質１２４に、蛍光性物質を使用することができる。この場合、有機発光層１５０からの発光に対して波長変換を行い、色味を変化させることが可能となる。また、この場合、有機ＥＬ素子の発光色を減らすことができ、発光された光は、散乱されて出射されるので、色味の角度依存性および／または色味の経時変化を抑制することができる。このような構成は、白色発光が必要となるバックライトや照明用途において好適である。
【００４８】
（光取り出し補助層１３０）
光取り出し補助層１３０は、ガラス以外の無機材料で構成される。
【００４９】
光取り出し補助層１３０は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．２以上の屈折率を有することが好ましく、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．３以上の屈折率を有することがより好ましく、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲で、２．４以上の屈折率を有することがさらに好ましい。
【００５０】
光取り出し補助層１３０は、例えば、チタン系酸化物、チタン系窒化物、またはチタン系酸窒化物等で構成されても良い。例えば、光取り出し補助層１３０は、ＴｉＺｒｘＯｙまたはＴｉＯ２で構成されても良い。
【００５１】
光取り出し補助層１３０の厚さは、５０ｎｍ以下であることが好ましく、４０ｎｍ以下であることがより好ましい。光取り出し補助層１３０の厚さが５０ｎｍを超えると、有機発光層１５０で生じた光が、光取り出し補助層１３０により全反射する危険性が高くなる。
【００５２】
（第１の電極１４０）
第１の電極１４０には、有機発光層１５０で生じた光を外部に取り出すため、８０％以上の透光性が要求される。また、多くの正孔を注入するため、仕事関数が高いことが要求される。
【００５３】
第１の電極１４０には、例えば、ＩＴＯ、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ＡＺＯ（ＺｎＯ−Ａｌ２Ｏ３：アルミニウムがドーピングされた亜鉛酸化物）、ＧＺＯ（ＺｎＯ−Ｇａ２Ｏ３：ガリウムがドーピングされた亜鉛酸化物）、ＮｂドープＴｉＯ２、およびＴａドープＴｉＯ２などの材料が用いられる。
【００５４】
第１の電極１４０の厚さは、１００ｎｍ以上であることが好ましい。
【００５５】
第１の電極１４０の屈折率は、１．９〜２．２の範囲である。例えば、第１の電極１４０としてＩＴＯを使用した場合、キャリア濃度を増加させることにより、第１の電極１４０の屈折率を低下させることができる。市販のＩＴＯでは、ＳｎＯ２が１０ｗｔ％含まれるものが標準となっているが、Ｓｎ濃度をさらに増加させることにより、ＩＴＯの屈折率を下げることができる。ただし、Ｓｎ濃度の増加により、キャリア濃度は増加するが、移動度および透過率は、低下する。従って、全体のバランスを考慮して、Ｓｎ量を決める必要がある。
【００５６】
また、第１の電極１４０の屈折率は、散乱層１２０を構成するベース材１２１の屈折率や第２の電極１６０の屈折率を考慮して、決定することが好ましい。導波路計算や第２の電極１６０の反射率等を考慮すると、第１の電極１４０とベース材１２１の屈折率の差は、０．２以下であることが好ましい。
【００５７】
（有機発光層１５０）
有機発光層１５０は、発光機能を有する層であり、通常の場合、ホール注入層と、ホール輸送層と、発光層と、電子輸送層と、電子注入層とにより構成される。ただし、有機発光層１５０は、発光層を有していれば、必ずしも他の層の全てを有しなくて良い。なお、通常の場合、有機発光層１５０の屈折率は、１．７〜１．８の範囲である。
【００５８】
ホール注入層は、第１の電極１４０からのホール注入の障壁を低くするため、イオン化ポテンシャルの差が小さいものが好ましい。電極からホール注入層への電荷の注入効率が高まると、有機ＥＬ素子１００の駆動電圧が下がり、電荷の注入効率が高まる。
【００５９】
ホール注入層の材料は、高分子材料または低分子材料が使用される。上記高分子材料の中では、ポリスチレンスルフォン酸（ＰＳＳ）がドープされたポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）でも良い。上記低分子材料の中では、フタロシアニン系の銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）でも良い。
【００６０】
ホール輸送層は、前述のホール注入層から注入されたホールを発光層に輸送する役割をする。ホール輸送層には、例えば、トリフェニルアミン誘導体、Ｎ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス[Ｎ−フェニル−Ｎ−（２−ナフチル）−4’−アミノビフェニル−４−イル] −１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＮＰＴＥ）、１，１’−ビス[（ジ−４−トリルアミノ）フェニル]シクロヘキサン（ＨＴＭ２）、およびＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ジフェニル−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）などが用いらても良い。
【００６１】
ホール輸送層の厚さは、例えば１０ｎｍ〜１５０ｎｍの範囲である。ホール輸送層の厚さが薄いほど、有機ＥＬ素子を低電圧化できるが、電極間短絡の問題から、通常は、１０ｎｍ〜１５０ｎｍの範囲である。
発光層は、注入された電子とホールが再結合する場を提供する役割を有する。有機発光材料としては、低分子系または高分子系のものが使用されても良い。
【００６２】
発光層は、例えば、トリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、ビス（８−ヒドロキシ）キナルジンアルミニウムフェノキサイド（Ａｌｑ’２ＯＰｈ）、ビス（８−ヒドロキシ）キナルジンアルミニウム−２，５−ジメチルフェノキサイド（ＢＡｌｑ）、モノ(２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタンジオナート)リチウム錯体（Ｌｉｑ）、モノ（８−キノリノラート）ナトリウム錯体（Ｎａｑ）、モノ（２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタンジオナート）リチウム錯体、モノ（２，２，６，６−テトラメチル−３，５−ヘプタンジオナート）ナトリウム錯体およびビス（８−キノリノラート）カルシウム錯体（Ｃａｑ２）などのキノリン誘導体の金属錯体、テトラフェニルブタジエン、フェニルキナクドリン（ＱＤ）、アントラセン、ペリレン、並びにコロネンなどの蛍光性物質でも良い。
【００６３】
ホスト材料は、キノリノラート錯体を使用しても良く、特に、８−キノリノールおよびその誘導体を配位子としたアルミニウム錯体が使用されても良い。
電子輸送層は、電極から注入された電子を輸送する役割をする。電子輸送層には、例えば、キノリノールアルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、オキサジアゾール誘導体（例えば、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＥＮＤ）、および２−(４−ｔ−ブチルフェニル) −５−（４−ビフェニル））−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）など）、トリアゾール誘導体、バソフェナントロリン誘導体、およびシロール誘導体などでも良い。
電子注入層は、例えば、第２の電極１６０との界面に、リチウム（Ｌｉ）、セシウム（Ｃｓ）等のアルカリ金属をドープした層を設けることにより構成されても良い。
【００６４】
（第２の電極１６０）
第２の電極１６０には、仕事関数の小さな金属またはその合金が用いられる。第２の電極１６０は、例えば、アルカリ金属、アルカリ土類金属、および周期表第３属の金属などであっても良い。第２の電極１６０は、例えば、アルミニウム（Ａｌ）、マグネシウム（Ｍｇ）、またはこれらの合金などが用いられても良い。
【００６５】
また、アルミニウム（Ａｌ）、マグネシウム銀（ＭｇＡｇ）の共蒸着膜、フッ化リチウム（ＬｉＦ）または酸化リチウム（Ｌｉ２Ｏ）の薄膜上に、アルミニウム（Ａｌ）を蒸着した積層電極が用いられても良い。さらに、カルシウム（Ｃａ）またはバリウム（Ｂａ）と、アルミニウム（Ａｌ）との積層膜が用いられても良い。
【００６６】
（本発明による有機ＥＬ素子の製造方法）
次に、図２を参照して、本発明による有機ＥＬ素子の製造方法の一例について説明する。図２には、本発明による有機ＥＬ素子を製造する際の概略的なフロー図を示す。
【００６７】
図２に示すように、本発明による有機ＥＬ素子の製造方法は、透明基板上に散乱層を形成するステップ（ステップＳ１１０）と、前記散乱層上に、光取り出し補助層を設置するステップ（ステップＳ１２０）と、前記光取り出し補助層上に、第１の電極を設置するステップ（ステップＳ１３０）と、前記第１の電極上に、有機発光層を設置するステップ（ステップＳ１４０）と、前記有機発光層上に、第２の電極を設置するステップ（ステップＳ１５０）と、を有する。以下、各ステップについて詳しく説明する。
【００６８】
（ステップＳ１１０）
まず、透明基板が準備される。前述のように、透明基板には、ガラス基板やプラスチック基板などであって良い。
【００６９】
次に、透明基板上に、ガラス製のベース材中に散乱物質が分散された散乱層が形成される。散乱層の形成方法は、特に限られないが、ここでは、特に、「フリットペースト法」により、散乱層を形成する方法について説明する。ただし、その他の方法で散乱層を形成しても良い。
【００７０】
フリットペースト法とは、フリットペーストと呼ばれるガラス材料を含むペーストを調製し（調製工程）、このフリットペーストを被設置基板の表面に塗布して、パターン化し（パターン形成工程）、さらにフリットペーストを焼成すること（焼成工程）により、被設置基板の表面に、所望のガラス製の膜を形成する方法である。以下、各工程について簡単に説明する。
【００７１】
（調製工程）
まず、ガラス粉末、樹脂、および溶剤等を含むフリットペーストが調製される。
【００７２】
ガラス粉末は、最終的に散乱層のベース材を形成する材料で構成される。ガラス粉末の組成は、所望の散乱特性が得られ、フリットペースト化して焼成することが可能なものであれば特に限られない。ガラス粉末の組成は、例えば、Ｐ２Ｏ５を２０ｍｏｌ％〜３０ｍｏｌ％、Ｂ２Ｏ３を３ｍｏｌ％〜１４ｍｏｌ％、Ｂｉ２Ｏ３を１０ｍｏｌ％〜２０ｍｏｌ％、ＴｉＯ２を３ｍｏｌ％〜１５ｍｏｌ％、Ｎｂ２Ｏ５を１０ｍｏｌ％〜２０ｍｏｌ％、ＷＯ３を５ｍｏｌ％〜１５ｍｏｌ％含み、Ｌｉ２ＯとＮａ２ＯとＫ２Ｏの総量が１０〜２０ｍｏｌ％であり、以上の成分の総量が、９０ｍｏｌ％以上のものであっても良い。ガラス粉末の粒径は、例えば、１μｍ〜１００μｍの範囲である。
【００７３】
なお、最終的に得られる散乱層の熱膨張特性を制御するため、ガラス粉末には、所定量のフィラーを添加しても良い。フィラーには、例えば、ジルコン、シリカ、またはアルミナなどの粒子が使用され、粒径は、０．１μｍ〜２０μｍの範囲であって良い。
【００７４】
樹脂は、例えば、エチルセルロース、ニトロセルロース、アクリル樹脂、酢酸ビニル、ブチラール樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、およびロジン樹脂などが用いられて良い。主剤として、エチルセルロース、ニトロセルロースなどを使用しても良い。なお、ブチラール樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、およびロジン樹脂を添加すると、フリットペースト塗布膜の強度が向上する。
【００７５】
溶剤は、樹脂を溶解し、粘度を調整する役割を有する。溶剤は、例えば、エーテル系溶剤（ブチルカルビトール（ＢＣ）、ブチルカルビトールアセテート（ＢＣＡ）、ジエチレングリコールジ−ｎ−ブチルエーテル、ジプロピレングリコールブチルエーテル、トリプロピレングリコールブチルエーテル、酢酸ブチルセロソルブ）、アルコール系溶剤（α−テルピネオール、パインオイル、ダワノール）、エステル系溶剤（２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールモノイソブチレート）、フタル酸エステル系溶剤（ＤＢＰ（ジブチルフタレート）、ＤＭＰ（ジメチルフタレート）、ＤＯＰ（ジオクチルフタレート））などであって良い。主には、α−テルピネオールや２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオールモノイソブチレート)である。なお、ＤＢＰ（ジブチルフタレート）、ＤＭＰ（ジメチルフタレート）、ＤＯＰ（ジオクチルフタレート）は、可塑剤としても機能する。
【００７６】
その他、フリットペーストには、粘度の調整やフリット分散促進のため、界面活性剤を添加しても良い。また、表面改質のため、シランカップリング剤を使用しても良い。
【００７７】
次に、これらの原料を混合し、ガラス原料が均一に分散されたフリットペーストを調製する。
【００７８】
（パターン形成工程）
次に、前述の方法で調製したフリットペーストを、透明基板上に塗布し、パターン化する。塗布の方法およびパターン化の方法は、特に限られない。例えば、スクリーン印刷機を用いて、透明基板上にフリットペーストをパターン印刷しても良い。あるいは、ドクターブレード印刷法またはダイコート印刷法を利用しても良い。
【００７９】
その後、フリットペースト膜は、乾燥される。
【００８０】
（焼成工程）
次に、フリットペースト膜が焼成される。通常、焼成は、２段階のステップで行われる。第１のステップでは、フリットペースト膜中の樹脂が分解、消失され、第２のステップでは、ガラス粉末が焼結、軟化される。
【００８１】
第１のステップは、大気雰囲気下で、フリットペースト膜を２００℃〜４００℃の温度範囲に保持することにより行われる。ただし、処理温度は、フリットペーストに含まれる樹脂の材料によって変化する。例えば、樹脂がエチルセルロースの場合は、処理温度は、３５０℃〜４００℃程度であり、樹脂がニトロセルロースの場合は、処理温度は、２００℃〜３００℃程度であっても良い。なお処理時間は、通常、３０分から１時間程度である。
【００８２】
第２のステップは、大気雰囲気下で、フリットペースト膜を、含まれるガラス粉末の軟化温度±３０℃の温度範囲に保持することにより行われる。処理温度は、例えば、４５０℃〜６００℃の範囲である。また、処理時間は、特に限られないが、例えば、３０分〜１時間である。
【００８３】
第２のステップ後に、ガラス粉末が焼結、軟化して、散乱層のベース材が形成される。また、フリットペースト膜中に内在する気泡によって、ベース材中に均一に分散された散乱物質が得られる。
【００８４】
その後、透明基板を冷却することにより、側面部分が上面から前記底面に向かって、直角よりも緩やかな角度で傾斜した表面を有する散乱層が形成される。
【００８５】
最終的に得られる散乱層の厚さは、５μｍ〜５０μｍの範囲であっても良い。
【００８６】
（ステップＳ１２０）
次に、前記工程で得られた散乱層上に、光取り出し補助層が設置される。光取り出し補助層の設置方法は、特に限られず、例えば、スパッタ法、蒸着法、および気相成膜法等の成膜法を利用しても良い。また、光取り出し補助層は、パターン化しても良い。
【００８７】
（ステップＳ１３０）
次に、前記工程で得られた光取り出し補助層上に、第１の電極（陽極）が設置される。
【００８８】
第１の電極の設置方法は、特に限られず、例えば、スパッタ法、蒸着法、および気相成膜法等の成膜法を利用しても良い。また、第１の電極は、パターン化しても良い。
【００８９】
前述のように、第１の電極の材料は、ＩＴＯ等であっても良い。また、第１の電極の厚さは、特に限られず、第１の電極の厚さは、例えば５０ｎｍ〜１．０μｍの範囲であっても良い。
【００９０】
なお、ここまでの工程で得られた、透明基板、散乱層、光取り出し補助層、および第１の電極を有する積層体は、「透光性基板」と呼ばれる。次工程で設置される有機発光層の仕様は、最終的に得られる有機ＥＬ素子の適用用途によって、様々に変化する。従って、慣用的には、この「透光性基板」は、この状態のまま、中間製品として市場に流通される場合も多く、これ以降の工程が省略される場合も多々ある。
【００９１】
（ステップＳ１４０）
有機ＥＬ素子を製造する場合は、次に、第１の電極を覆うように、有機発光層が設置される。有機発光層の設置方法は、特に限られず、例えば、蒸着法および／または塗布法を使用しても良い。
【００９２】
（ステップＳ１５０）
次に、有機発光層上に第２の電極が設置される。第２の電極の設置方法は、特に限られず、例えば、蒸着法、スパッタ法、気相成膜法等を使用しても良い。
【００９３】
以上の工程により、図１に示したような有機ＥＬ素子１００が製造される。
【００９４】
ただし、前述の有機ＥＬ素子の製造方法は、一例であって、その他の方法で有機ＥＬ素子を製造しても良い。
【００９５】
以下、本発明の実施例１と２について説明する。
【００９６】
［実施例１］
以下の方法により、複数の有機ＥＬ素子を作製した。
【００９７】
（散乱層の形成）
透明基板として、縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚さ０．５５ｍｍのソーダライム基板を準備した。
【００９８】
次に、以下の方法で、散乱層用の原料を調製した。
【００９９】
まず、表１に示す組成の混合粉末を調合し、溶解した。溶解は、１０５０℃で１．５時間保持後、９５０℃で３０分間保持することにより実施した。その後、溶解物を双ロールにキャストして、フレーク状ガラスを得た。
【０１００】
【表１】
2012057043.tif 000003
熱分析装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製、商品名：ＴＤ５０００ＳＡ）を用いて、熱膨張法により、フレーク状ガラスのガラス転移温度を測定した。昇温速度は、５℃／分とした。フレーク状ガラスのガラス転移温度は、４７５℃であった。また、フレーク状ガラスの熱膨張係数は、７２×１０−７／℃であった。
【０１０１】
屈折率計（カルニュー光学工業社製、商品名：ＫＲＰ−２）を用いて、フレーク状ガラスの屈折率を測定したところ、フレーク状ガラスのｄ線（５８７．５６ｎｍ）での屈折率ｎｄは、１．９８であった。
【０１０２】
次に、このフレーク状ガラスをジルコニア製の遊星ボールミルで２時間乾式粉砕し、平均粒径（ｄ５０：積算値５０％の粒度、単位μｍ）が１μｍ〜３μｍのガラス粉末を調製した。
【０１０３】
次に、このガラス粉末７５ｇを、有機ベヒクル（ａ−テルピネオール等にエチルセルロースを１０質量％程度溶解したもの）２５ｇと混練して、ガラスペーストを作製した。さらに、スクリーン印刷機を用いて、このガラスペーストをソーダライム基板上に印刷した。これにより、ソーダライム基板上に直径１０ｍｍφの円状の散乱層を２つ有するパターンを形成した。スクリーン印刷後、ソーダライム基板を１２０℃で１０分間乾燥した。
【０１０４】
散乱層の厚さを厚くするため、このようなガラスペーストのスクリーン印刷、および乾燥を繰り返した。
【０１０５】
このソーダライム基板を４５分かけて４５０℃まで昇温した後、４５０℃で１０時間保持した後、１２分で５７５℃まで昇温し、５７５℃で４０分間保持し、その後室温まで３時間で降温した。これにより、ソーダライム基板上に散乱層が形成された。
【０１０６】
図３には、このような工程で得られた、散乱層のパターンを有するソーダライム基板の上面図を概略的に示す。ソーダライム基板３１０上に形成された散乱層のパターンは、２つの散乱層３２０で構成され、各散乱層３２０は、直径１０ｍｍφの円形状である。２つの散乱層３２０は、ソーダライム基板３２０の一つの対角線Ｌ３上に沿って、ソーダライム基板３２０の中心からの距離が等しくなる位置に設置される。なお、散乱層３２０の膜厚は、４２μｍ程度であった。
【０１０７】
次に、散乱層３２０を有するソーダライム基板３１０（以下、「散乱層基板」と称する）の全光透過率とヘイズ値を測定した。測定装置として、スガ試験機ヘーズメータＨＧＭ−２を用いた。リファレンスとして、ソーダライム基板単体の全光透過率とヘイズ値も測定した。その結果、散乱層基板の全光透過率は６９％であり、ヘイズ値は７３％であった。
【０１０８】
また、散乱層の表面の表面うねりを東京精密製、ＳＵＲＦＣＯＭ  １４００Ｄを用いて測定した。散乱層の表面の平均算術粗さ（Ｒａ）は、０．９５μｍであった。
【０１０９】
（光取り出し補助層および第１の電極の形成）
次に、前述の方法で形成した散乱層基板の上に、以下の方法で、光取り出し補助層および第１の電極を形成した。
【０１１０】
まず、バッチ式マグネトロンスパッタリング装置の２台のカソードに、直径６インチのＴｉ７０原子％−Ｚｒ３０原子％ターゲット（ターゲット１）、およびＩＴＯターゲット（ターゲット２）を設置した。
【０１１１】
次に、装置の基板ホルダーに、散乱層基板を設置した。その際、２５ｍｍ×５０ｍｍのガラス製マスクを散乱層基板の上部に置載して、散乱層基板の下半分の領域を覆い、その部分には、成膜がされないようにした。
【０１１２】
スパッタリング装置を１×１０−３Ｐａ以下まで排気した後、基板加熱ヒーターを２５０℃に設定した。散乱層基板が加熱されてから、雰囲気ガスとして、アルゴンガス２５ｓｃｃｍおよび酸素ガス２５ｓｃｃｍを導入した。
【０１１３】
次に、投入電力１０００ＷのＤＣパルススパッタリングにより、ターゲット１を用いて散乱層基板の上半分の非マスク領域に、光取り出し補助層として、ＴｉＺｒｘＯｙ層を形成した。ＴｉＺｒｘＯｙ層の厚さは、４０ｎｍである。
【０１１４】
図４には、ＴｉＺｒｘＯｙ層の成膜後のソーダライム基板の上面図を示す。図４に示すように、ソーダライム基板３１０の上半分の領域には、ＴｉＺｒｘＯｙ層３３０が形成されている。以下、このソーダライム基板３１０を、「光取り出し補助層基板」４１０と称する。なお、明確化のため、以降の図面では、最上面よりも下側にある層を全て破線で表すことにする。
【０１１５】
次に、基板加熱ヒーターをオフにしてから、スパッタリング装置を大気開放して、ガラス製マスクをＩＴＯ成膜用マスクと交換した。その後、再度、スパッタリング装置を１×１０−３Ｐａ以下まで排気し、基板加熱ヒーターを２５０℃に設定した。光取り出し補助層基板４１０が加熱されてから、雰囲気ガスとして、アルゴンガス９８ｓｃｃｍおよび酸素ガス２ｓｃｃｍを導入した。
【０１１６】
次に、ターゲット２を用いて、投入電力３００ＷのＤＣパルススパッタリングにより、光取り出し補助層基板４１０上に、ＩＴＯ層を形成した。その後、基板加熱ヒーターをオフにし、スパッタリング装置を大気開放して、上部にＩＴＯ層が形成された光取り出し補助層基板４１０を取り出した。ＩＴＯ層の膜厚は、１５０ｎｍである。
【０１１７】
図５には、ＩＴＯ層の成膜後の、光取り出し補助層基板４１０の上面図を示す。この図に示すように、各ＩＴＯ層３５０は、文字「Ｌ」を１８０゜回転したようなパターンを有する。また、図５において、左上のＩＴＯ層３５０と、右下のＩＴＯ層３５０は、上部から見たとき、ＩＴＯ層３５０の水平方向の一部（端部近傍）が、散乱層３２０の中心と重なるようにして配置される。
【０１１８】
以下、図５に示すＩＴＯ層が成膜された光取り出し補助層基板４１０を、透光性基板と称する。
【０１１９】
また、これとは別に、以下の方法で、ＴｉＺｒｘＯｙ層の屈折率を測定した。
【０１２０】
測定サンプルとして、前述のソーダライム基板上に、前述のスパッタリング条件で、直接ＴｉＺｒＯｘ層を形成したものを使用した。ＴｉＺｒＯｘ層の膜厚は、４０ｎｍである。
【０１２１】
Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ  Ｃｏ．，Ｉｎｃ．製の分光エリプソメーターＭ−２０００を用いて、測定サンプルの屈折率を測定した。結果を図６に示す。
【０１２２】
図６から、ＴｉＺｒｘＯｙ層の屈折率は、波長４３０ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲において、２．４以上であることがわかる。
【０１２３】
（有機ＥＬ素子の作製）
次に、前述の方法で作製した透光性基板を用いて、有機ＥＬ素子を作製した。
【０１２４】
まず、純水およびＩＰＡを用いた超音波洗浄を行った後、透光性基板に酸素プラズマを照射して、表面を清浄化した。
【０１２５】
次に、真空蒸着装置を用いて、透光性基板上に、１００ｎｍのα−ＮＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−Ｎ，Ｎ’−ｂｉｓ（ｌ−ｎａｐｈｔｈｙｌ）−ｌ，ｌ’ｂｉｐｈｅｎｙｌ−４，４’’ｄｉａｍｉｎｅ）と、６０ｎｍのＡｌｑ３（ｔｒｉｓ８−ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｅ  ａｌｕｍｉｎｕｍ）と、０．５ｎｍのＬｉＦと、８０ｎｍのＡｌとを連続的に成膜した。
【０１２６】
図７には、成膜後の透光性基板７００の上面図を示す。
【０１２７】
図７に示すように、α−ＮＰＤとＡｌｑ３の層３６０は、マスクを使用することにより、透光性基板７００の４箇所に、直径１２ｍｍの円形パターンとして形成した。また、α−ＮＰＤとＡｌｑ３の層３６０は、各ＩＴＯ層３５０の水平方向の先端を覆うように設置した。
【０１２８】
一方、ＬｉＦとＡｌの層３７０は、マスクを使用することにより、透光性基板７００の４箇所に、ＩＴＯ層３５０と略鏡面対称なパターンとして形成した。ただし、ＬｉＦとＡｌの層３７０は、水平部分の先端に、縦横２ｍｍの領域３９０を有し、この領域３９０は、α−ＮＰＤとＡｌｑ３の層３６０の中心に重なるように配置される。
【０１２９】
これにより、上部から見たとき、領域３９０を発光部とする４つの有機ＥＬ素子を含むサンプルが得られた。
【０１３０】
その後、上記サンプルを、縦横２５ｍｍの寸法に４分割した。これにより、（１）ソーダライム基板３１０上に散乱層３２０、光取り出し補助層３３０、ＩＴＯ層３５０、有機発光層（α−ＮＰＤ、Ａｌｑ３およびＬｉＦ）、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（図７の左上参照）（サンプルＡ１と称する）と、（２）ソーダライム基板３１０上に、光取り出し補助層３３０、ＩＴＯ層３５０、有機発光層（α−ＮＰＤ、Ａｌｑ３およびＬｉＦ）、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（図７の右上参照）（サンプルＡ２と称する）と、（３）ソーダライム基板３１０上に、ＩＴＯ層３５０、有機発光層（α−ＮＰＤ、Ａｌｑ３およびＬｉＦ）、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（図７の左下参照）（サンプルＡ３と称する）と、（４）ソーダライム基板３１０上に散乱層３２０、ＩＴＯ層３５０、有機発光層（α−ＮＰＤ、Ａｌｑ３およびＬｉＦ）、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（図７の右下参照）（サンプルＡ４と称する）と、が作製された。
【０１３１】
なお、有機ＥＬ素子は、大気中に放置しておくと、大気中の水分により吸湿して劣化する可能性がある。そのため、各サンプルＡ１〜Ａ４は、以下の方法で、樹脂封止した。
【０１３２】
まず、別個に用意したガラス基板（対向基板）の中央部分にサンドブラスト処理を行うことにより、対向基板の中央部分に凹部を形成した。
【０１３３】
次に、この凹部に、ＣａＯを含有した捕水材を貼り付けた。次に、この状態の対向基板の凹部に、各サンプルＡ１〜Ａ４を、ソーダライム基板側が上向きとなるように配置する。さらに、対向基板の凹部を取り囲む周囲に、サンプルとの隙間をなくすようにして、感光性エポキシ樹脂を塗布した。最後に、感光性エポキシ樹脂に紫外線を照射して樹脂を硬化させ、サンプルを密封した。
【０１３４】
（比較例１）
実施例１と同様の方法により、（１）ソーダライム基板３１０上に散乱層３２０、光取り出し補助層３３０、ＩＴＯ層３５０、有機発光層、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（サンプルＢ１と称する）と、（２）ソーダライム基板３１０上に、光取り出し補助層３３０、ＩＴＯ層３５０、有機発光層、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（サンプルＢ２と称する）と、（３）ソーダライム基板３１０上に、ＩＴＯ層３５０、有機発光層、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（サンプルＢ３と称する）と、（４）ソーダライム基板３１０上に散乱層３２０、ＩＴＯ層３５０、有機発光層、およびＡｌ層が設置された有機ＥＬ素子（サンプルＢ４と称する）とを作製した。
【０１３５】
ただし、比較例１では、光取り出し補助層３３０として、ＴｉＺｒｘＯｙ層の代わりに、ＳｉＯ２層（厚さ４０ｎｍ）を設置した。
【０１３６】
すなわち、比較例１では、直径６インチのＴｉ７０原子％−Ｚｒ３０原子％ターゲット（ターゲット１）の代わりに、直径６インチのＳｉターゲット（ターゲット３）を使用して、光取り出し補助層３３０の成膜を行った。成膜時の雰囲気ガスとして、アルゴンガス２５ｓｃｃｍおよび酸素ガス２５ｓｃｃｍを導入した。また、ＤＣパルススパッタリングの投入電力は、３００Ｗとした。
【０１３７】
その他の製作条件は、実施例１の場合と同様である。
【０１３８】
（各サンプルの光学特性評価）
次に、前述の各サンプルＡ１〜Ａ４、およびＢ１〜Ｂ４を用いて、電流電圧特性等の光学特性評価を行った。
【０１３９】
電流電圧特性評価には、浜松ホトニクス社製ＥＬ特性測定機Ｃ９９２０−１２を使用した。
【０１４０】
図８には、サンプルＡ１〜Ａ４において得られた有機ＥＬ素子の電流電圧特性をまとめて示す。また、図９には、電流光束特性を示す。
【０１４１】
図８の結果から、いずれのサンプルＡ１〜Ａ４も、有機ＥＬ素子として適正に作動していることがわかる。また、図９の結果から、光束量（ｌｍ）は、サンプルＡ３（散乱層なし、光取り出し補助層なし）、サンプルＡ２（散乱層なし、光取り出し補助層あり）、サンプルＡ４（散乱層あり、光取り出し補助層なし）、サンプルＡ１（散乱層あり、光取り出し補助層あり）の順に向上していることがわかる。
【０１４２】
表２には、各サンプルＡ１〜Ａ４における電流値が４ｍＡのときの光束量の値を示す。また、この表には、サンプルＡ３を基準（１）としたときの、各サンプルＡ１、Ａ２、およびＡ４の光束量の倍率を示す。
【０１４３】
【表２】
2012057043.tif 000004
この表から、サンプルＡ１（散乱層あり、光取り出し補助層あり）の光束量倍率は、１．９９に達しており、サンプルＡ４（散乱層あり、光取り出し補助層なし）と比べても有意に向上していることがわかる。
【０１４４】
次に、各サンプルＡ１〜Ａ４について、発光および色度の角度依存性を評価した。
【０１４５】
図１０には、測定装置の構成を概略的に示す。
【０１４６】
図１０に示すように、測定装置１０００は、輝度計１０１０とサンプル１０２０とで構成される。輝度計１０１０には、株式会社トプコンテクノハウス製の色彩輝度計（商品名：ＢＭ−７Ａ）を使用した。
【０１４７】
測定は、以下のように実施した。
【０１４８】
まず、サンプル１０２０に、両電極を介して１ｍＡの電流を流し、発光を生じさせる。次に、サンプル１０２０を輝度計１０１０に対して回転させ、各角度θ（゜）における発光を輝度計１０１０で測定する。
【０１４９】
なお、角度θは、図１０に示すように、サンプル１０２０の法線方向と、サンプル１０２０から輝度計１０１０に向かう方向とのなす角である。従って、輝度計１０１０がサンプル１０２０の正面に配置される状態がθ＝０°となる。
【０１５０】
図１１および図１２には、測定結果を示す。図１１は、輝度の角度変化であり、図１２は、色度の角度変化である。ここで、色度座標の算出には、ＣＩＥ１９７６ＵＣＳ表色系を用いている。
【０１５１】
図１１から、輝度は、測定角度によらず、サンプルＡ３、サンプルＡ２、サンプルＡ４、およびサンプルＡ１の順に向上することがわかる。また、サンプルＡ１の輝度は、全測定角度において、サンプルＡ３を大きく上回ることがわかる。これは、前述の電流と光束の測定結果の傾向と一致している。
【０１５２】
また、図１２から、サンプルＡ１では、サンプルＡ３に比べて、測定角度による色度の変化が抑制されていることがわかる。この結果は、サンプルＡ１では、視角度の限定が緩和されることを示唆するものである。
【０１５３】
このように、サンプルＡ１の構成で有機ＥＬ素子を構成した場合、有機ＥＬ素子の光学特性が有意に向上することが予想される。
【０１５４】
図１３には、サンプルＢ１〜Ｂ４において得られた電流光束特性を示す。
【０１５５】
図１３の結果から、光束量（ｌｍ）は、サンプルＢ２（散乱層なし、光取り出し補助層あり）およびサンプルＢ３（散乱層なし、光取り出し補助層なし）においては、同等に低く、サンプルＢ４（散乱層あり、光取り出し補助層なし）およびサンプルＢ１（散乱層あり、光取り出し補助層あり）においては、同等に大きなっていることがわかる。
【０１５６】
表３には、各サンプルＢ１〜Ｂ４における電流値が４ｍＡのときの光束量の値を示す。また、この表には、サンプルＢ３を基準（１）としたときの、各サンプルＢ１、Ｂ２、およびＢ４の光束量の倍率を示す。
【０１５７】
【表３】
2012057043.tif 000005
この表から、サンプルＢ１（散乱層あり、光取り出し補助層あり）の光束量倍率は、１．８６であり、サンプルＢ４（散乱層あり、光取り出し補助層なし）とほぼ同等のレベルであることがわかる。
【０１５８】
図１４には、サンプルＢ１〜Ｂ４において得られた輝度の角度依存性の測定結果を示す。
【０１５９】
サンプルＢ１〜Ｂ４の場合、輝度は、測定角度によらず、サンプルＢ２およびサンプルＢ３において低く、サンプルＢ４およびサンプルＢ１において向上することがわかる。すなわち、サンプルＢ１の輝度は、サンプルＢ４と同等であり、光取り出し補助層の効果は認められない。
【０１６０】
このように、光取り出し補助層として、ＴｉＺｒｘＯｙ層を使用した場合は、有機ＥＬ素子の光学特性が有意に向上するのに対して、光取り出し補助層として、ＳｉＯ２層を使用した場合は、有機ＥＬ素子の光学特性の向上効果が得られないことが確認された。
【０１６１】
［実施例２］
有機ＥＬ素子の構成において、光取り出し補助層が存在しない場合、第１の電極と散乱層の屈折率差が小さいため、第１の電極と散乱層界面での反射率は小さくなる。その結果、有機ＥＬ素子の、例えば第１の電極および／または有機発光層の膜厚を変化させても、有機ＥＬ素子内の干渉条件は、あまり変化しない。
【０１６２】
一方、散乱層と第１の電極の間に光取り出し補助層が設置された構成では、光取り出し補助層の屈折率が散乱層および第１の電極の屈折率と離れている場合、散乱層と光取り出し補助層の界面、および光取り出し補助層と第１の電極の界面での反射率が上昇し、光取り出し補助層および有機発光層の膜厚変化により、干渉条件を制御することができる。また、これにより、有機発光層で生じた光の散乱層への入射角度を変えることができ、結果として光取り出し効率を向上させることが可能となる。
【０１６３】
このような考えに基づき、有機ＥＬ素子における光の干渉条件を最適化するため、干渉計算を行った。干渉計算ソフトウェアには、ＣＹＢＥＲＮＥＴ社製ｓｅｔｆｏｓを使用した。
【０１６４】
図１５〜図１７には、計算に使用した有機ＥＬ素子の構成を示す。
【０１６５】
図１５には、計算の基本となる有機ＥＬ素子の構成を示しており、この構成では、散乱層および光取り出し補助層は存在しない。すなわち、図１５に示した有機ＥＬ素子１５００は、ガラス基板１５１０、第１の電極（透明電極）１５４０、有機発光層１５５０、および第２の電極（反射電極）１５６０をこの順に積層することにより構成される。有機発光層１５５０は、第１の電極１５４０から近い側から、ホール輸送層１５５１、発光層１５５３、電子輸送層１５５５、および電子注入層１５５７をこの順に積層することにより構成される。
【０１６６】
また、図１６に示す有機ＥＬ素子１６００は、散乱層マトリックスガラス１６２０、第１の電極（透明電極）１６４０、有機発光層１６５０、および第２の電極（反射電極）１６６０をこの順に積層することにより構成される。有機発光層１６５０は、第１の電極１６４０から近い側から、ホール輸送層１６５１、発光層１６５３、電子輸送層１６５５、および電子注入層１６５７をこの順に積層することにより構成される。
【０１６７】
さらに、図１７の有機ＥＬ素子１７００は、散乱層マトリックスガラス１７２０、光取り出し補助層１７３０、第１の電極（透明電極）１７４０、有機発光層１７５０、および第２の電極（反射電極）１７６０をこの順に積層することにより構成される。有機発光層１７５０は、第１の電極１７４０から近い側から、ホール輸送層１７５１、発光層１７５３、電子輸送層１７５５、および電子注入層１７５７をこの順に積層することにより構成される。
【０１６８】
なお、図１５におけるガラス基板１５１０として、ソーダライムガラスを想定した。また、図１６および図１７における散乱層マトリックスガラス１６２０、１７２０として、表４に記載の組成のものを想定した。
【０１６９】
【表４】
2012057043.tif 000006
第１の電極１５４０、１６４０、１７４０は、ＩＴＯとし、第２の電極１５６０、１６６０、１７６０は、Ａｌとした。
【０１７０】
有機発光層１５５０、１６５０、１７５０のホール輸送層１５５１、１６５１、１７５１は、α−ＮＰＤとし、発光層１５５３、１６５３、１７５３は、Ａｌｑ３に２重量％のＤＣＪＴＢ（４−（Ｄｉｃｙａｎｏｍｅｔｈｙｌｅｎe）−２−ｔｅｒｔ−ｂｕｔｙｌ−６−(１，１，７，７−ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌｊｕｌｏｌｉｄｉｎ−４−ｙｌ−ｖｉｎｙｌ)-４Ｈ−ｐｙｒａｎ）がドープされた層とし、電子輸送層１５５５、１６５５、１７５５は、Ａｌｑ３とし、電子注入層１５５７、１６５７、１７５７は、ＬｉＦとした。
【０１７１】
また、光取り出し補助層１７３０として、ＴｉｘＺｒｙＯ層（以後ＴＺＯ層と呼ぶ）を想定した。
【０１７２】
表５には、各層の屈折率ｎおよび消衰係数ｋを示す。なお、表５中、例えば散乱層マトリックスガラスの波長４３５．８  ｎｍを例にとれば、「９．１Ｅ−０７」という表記は、９．１×１０−７を示す。
【０１７３】
【表５】
2012057043.tif 000007
なお、第１の電極１５４０、１６４０、１７４０は、上下で屈折率が異なる２層構造となっている。すなわち、計算の際には、第１の電極１５４０、１６４０、１７４０の上半分の屈折率として、表５中の第１の電極（上部）に記載の値を使用し、下半分の屈折率として、表５中の第１の電極（底部）に記載の値を使用した。
【０１７４】
計算ソフトウェアｓｅｔｆｏｓは、干渉計算は扱えるが、散乱層における散乱現象を計算することができない。そのため、ここでは、干渉計算によって、ガラス基板または散乱層マトリックスガラスに対して垂直な方向に出射する光の輝度を求めた。
【０１７５】
実際には、散乱層に入射した光は、散乱されたり、散乱層とガラス基板の界面で反射したりするので、ガラス基板から垂直方向に取り出される光の輝度と、散乱層に垂直入射する光の輝度は一致しないが、散乱層中に垂直に入射した光の輝度が高ければ、最終的に基板から大気に垂直に出射する光の輝度も高くなると考えられる。
【０１７６】
屈折率の高い散乱層付きガラス基板上に、有機ＥＬ素子を形成した場合、出射光の角度依存性は、Ｃｏｓθ則に従うので、ガラス基板から垂直な方向に出射される光の輝度が高ければ、出射光全体の光束量も多いと推定することができる。
【０１７７】
次に、実際の計算結果について述べる。
【０１７８】
計算条件として、図１５および図１６に示した有機ＥＬ素子１５００、１６００については、ホール輸送層１５５１、１６５１の膜厚を変数とし、図１７に示した有機ＥＬ素子１７００については、ホール輸送層１７５１、およびＴＺＯ層１７３０の膜厚を変数とした。
【０１７９】
その他の層の膜厚は、一定とした。すなわち、第１の電極１５４０、１６４０、１７４０（２層合計）は、１５０ｎｍとし、発光層１５５３、１６５３、１７５３は、２０ｎｍとし、電子輸送層１５５５、１６５５、１７５５は、７０ｎｍとし、電子注入層１５５７、１６５７、１７５７は、０．５ｎｍとし、第２の電極１５６０、１６６０、１７６０は、８０ｎｍとした。
【０１８０】
計算結果を、図１８Ａ〜図２０Ｂに示す。
【０１８１】
図１８Ａと１８Ｂには、図１５に示した基本構成の有機ＥＬ素子１５００において得られた正面輝度（Ｒａｄｉａｎｃｅ）を示す。また、図１９Ａと図１９Ｂおよび図２０Ａと図２０Ｂには、それぞれ、図１６および図１７に示した有機ＥＬ素子１６００、１７００において得られた正面輝度（Ｒａｄｉａｎｃｅ）を示す。図１８Ａから図２０Ｂにおいて、ＡｌＱ３はキノリノールアルミニウム錯体を、ＮＰＤはＮ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミンを、ＴＺＯはＴｉｘＺｒｙＯを示すことは上述の通りである。
【０１８２】
表６には、各有機ＥＬ素子１５００、１６００、１７００における変数とした各層の最適膜厚を、固定した層の膜厚と合わせて示す。
【０１８３】
【表６】
2012057043.tif 000008
なお、図２０Ａと図２０Ｂでは、電子輸送層１７５５を７０ｎｍに固定しているが、電子輸送層１７５５の膜厚を変数とした場合でも、電子輸送層１７５５が７０ｎｍのときに、輝度の最大値が得られることがわかった。
【０１８４】
（有機ＥＬ素子の作製）
次に、前述の計算結果により得られた、最適な光取り出し効率が得られる３種類の構造の有機ＥＬ素子を実際に作製して、その特性を評価した。
【０１８５】
有機ＥＬ素子は、以下の方法により作製した。
【０１８６】
（散乱層の形成）
ガラス基板として、縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ×厚さ０．５５ｍｍのソーダライム基板を準備した。
【０１８７】
以下の方法で、散乱層用の原料を調製した。
【０１８８】
まず、前述の表４に示す組成の混合粉末を調合した。また、この混合粉末を、１２５０℃で１．５時間保持して溶解し、溶解物を双ロールにキャストして、フレーク状ガラスを得た。
【０１８９】
得られたフレーク状ガラスのガラス転移温度を、熱分析装置（ＴＤ５０００ＳＡ；Ｂｒｕｋｅｒ社製）を用いて、熱膨張法により測定した。昇温速度は、５℃／分とした。フレーク状ガラスのガラス転移温度は、４９０℃であった。また、フレーク状ガラスの熱膨張係数は、７０×１０−７／℃であった。
【０１９０】
また、フレーク状ガラスの屈折率を、屈折率計（ＫＲＰ−２：カルニュー光学工業社製）を用いて測定したところ、フレーク状ガラスのｄ線（５８７．５６ｎｍ）での屈折率ｎｄは、１．９４であった。
【０１９１】
次に、このフレーク状ガラスをジルコニア製の遊星ボールミルで２時間乾式粉砕し、平均粒径（ｄ５０：積算値５０％の粒度、単位μｍ）が１〜３μｍのガラス粉末を調製した。次に、このガラス粉末７５ｇを、有機ベヒクル（ａ−テルピネオール等にエチルセルロースを１０質量％程度溶解したもの）２５ｇと混練して、ガラスペーストを作製した。さらに、スクリーン印刷機を用いて、このガラスペーストをソーダライム基板上に印刷した。これにより、ソーダライム基板上に直径１０ｍｍφの円状の散乱層を２つ有するパターンを形成した。
【０１９２】
スクリーン印刷後、ソーダライム基板を１２０℃で１０分間乾燥した。散乱層の厚さを厚くするため、このようなガラスペーストのスクリーン印刷、および乾燥を繰り返した。このソーダライム基板を４５分かけて４５０℃まで昇温した後、４５０℃で１０時間保持した後、１２分で５７５℃まで昇温し、５８５℃で４０分間保持し、その後室温まで３時間で降温した。これにより、ソーダライム基板上に散乱層が形成された。
【０１９３】
散乱層のパターンは、図３に示したものと同じである。焼成後の散乱層の膜厚は、４５μｍであった。
【０１９４】
実施例１と同様の方法で、散乱層を有するソーダライム基板の全光透過率とヘイズ値を測定した。測定装置として、スガ試験機ヘーズメータＨＧＭ−２を用いた。リファレンスとして、ソーダライム基板単体の全光透過率とヘイズ値も測定した。その結果、散乱層を設置した部分のソーダライム基板の全光透過率は８３％であり、ヘイズ値は８３％であった。
【０１９５】
また、散乱層の表面の表面うねりを東京精密製、ＳＵＲＦＣＯＭ  １４００Ｄを用いて測定した。散乱層の表面の平均算術粗さ（Ｒａ）は、０．１１μｍであった。
【０１９６】
このようにして、表面の２箇所に散乱層を有するソーダライム基板（以下、「散乱層基板」と称する）を作製した。
【０１９７】
（光取り出し補助層の形成）
次に、前述の方法で形成した散乱層基板上に、以下の方法で、光取り出し補助層を形成した。
【０１９８】
まず、バッチ式マグネトロンスパッタリング装置の２台のカソードに、直径６インチのＴｉ７０原子％−Ｚｒ３０原子％ターゲット（ターゲット１）、およびＩＴＯターゲット（ターゲット２）を設置した。次に、装置の基板ホルダーに、散乱層基板を設置した。スパッタリング装置を１×１０−３Ｐａ以下まで排気した後、基板加熱ヒーターを２５０℃に設定した。散乱層基板が加熱されてから、雰囲気ガスとして、アルゴンガス２５ｓｃｃｍおよび酸素ガス２５ｓｃｃｍを導入した。次に、投入電力１０００ＷのＤＣパルススパッタリングにより、ターゲット１を用いて散乱層基板の表面の半分の領域に、光取り出し補助層として、ＴＺＯ層を形成した。ＴＺＯ層の厚さは、７０ｎｍである。
【０１９９】
光取り出し補助層のパターンは、図４に示したものと同じである。以下、この散乱層基板を、「光取り出し補助層基板」と称する。
【０２００】
（第１の電極の形成）
次に、以下の方法により、光取り出し補助層基板上に、第１の電極（ＩＴＯ電極）を形成した。
【０２０１】
まず、基板加熱ヒーターをオフにしてから、スパッタリング装置を大気開放して、ガラス製マスクをＩＴＯ成膜用マスクと交換した。その後、再度、スパッタリング装置を１×１０−３Ｐａ以下まで排気し、基板加熱ヒーターを２５０℃に設定した。光取り出し補助層基板が加熱されてから、雰囲気ガスとして、アルゴンガス９８ｓｃｃｍおよび酸素ガス２ｓｃｃｍを導入した。次に、ターゲット２を用いて、投入電力３００ＷのＤＣパルススパッタリングにより、光取り出し補助層基板上に、ＩＴＯ層を形成した。その後、基板加熱ヒーターをオフにし、スパッタリング装置を大気開放して、上部にＩＴＯ層が形成された光取り出し補助層基板を取り出した。ＩＴＯ層の膜厚は、１５０ｎｍである。電極パターンは図５に示した形状のパターンとした。
【０２０２】
（有機ＥＬ素子の作製）
以上の工程を経て得られたＩＴＯ層を有する光取り出し補助層基板に、有機発光層および第２の電極を形成して、構成の異なる４つの有機ＥＬ素子を作製した。
【０２０３】
有機発光層を構成するホール輸送層、発光層、電子輸送層、および電子注入層の各層の厚さ、ならびに第２の電極の厚さは、前述の計算で得られた表６の値とした。また、各層のパターンは、図７に示すパターンとした。
【０２０４】
なお、各基板の洗浄方法、層形成方法、および有機ＥＬ素子の封止方法は、実施例１と同様である。
【０２０５】
発光層、すなわちＤＣＪＴＢを２重量％含んだＡｌｑ３膜は、Ａｌｑ３とＤＣＪＴＢを共蒸着して形成した。
【０２０６】
実施例１の場合と同様の方法で、得られた基板を４分割して、４つの有機ＥＬ素子を得た。以下、散乱層および光取り出し補助層を有さない有機ＥＬ素子をサンプル１と称し、散乱層は有するが光取り出し補助層を有さない有機ＥＬ素子をサンプル２と称し、散乱層および光取り出し補助層を有する有機ＥＬ素子をサンプル３と称する。なお、光取り出し補助層は有するが散乱層を有さない有機ＥＬ素子は、以降の評価に使用しなかった。
【０２０７】
（各サンプルの光学特性評価）
実施例１と同様に、各サンプル１〜３の光学特性を評価した。使用装置および測定条件は、実施例１の場合と同様である。
【０２０８】
表７には、結果を示す。
【０２０９】
【表７】
2012057043.tif 000009
表７に示すように、サンプル２の場合、サンプル１と比較して、光束量は、１．１１倍向上する。また、サンプル３では、サンプル１と比較して、光束量は、１．５２倍上昇し、サンプル２と比較しても、光束量は、１．３７倍上昇することが確認された。
【０２１０】
ここで、図面を参照して、このような結果が得られた原理について考える。
【０２１１】
図２１には、サンプル１における有機ＥＬ素子２０００の模式的な断面図を示す。このサンプル１では、有機ＥＬ素子２０００は、ソーダライム基板２０１０、第１の電極２０４０、有機発光層２０５０、および第２の電極２０６０で構成される。有機発光層２０５０は、ホール輸送層２０５１、発光層２０５３、および電子輸送層と電子注入層からなる層２０５６で構成される。
【０２１２】
また、図２１には、ソーダライム基板２０１０に対して垂直な方向に出射する主要な光線を示している。
【０２１３】
光線１は、発光層２０５３からの光がソーダライム基板２０１０側に出射して、どの界面でも反射されずに、そのまま大気側に出射される光の経路に対応する。光線２は、発光層２０５３の光が第２の電極２０６０側に出射し、第２の電極２０６０で反射された後、そのまま、第１の電極２０４０およびソーダライム基板２０１０を通り、大気側に出射される光の経路に対応する。さらに、光線３は、発光層２０５３からの光がソーダライム基板２０１０側に出射してから、第１の電極２０４０とソーダライム基板２０１０の界面で反射され、その後、第２の電極２０６０でさらに反射され、第１の電極２０４０およびソーダライム基板２０１０を通り、最終的に大気側に出射される光の経路に対応する。
【０２１４】
界面での光の反射率は、その界面を形成する物質の間の屈折率差が大きい場合、大きくなる。ＩＴＯなどのような第１の電極２０４０を形成する物質は、屈折率が２．０前後と一般的に高いため、ソーダライム基板２０１０との間で屈折率差が大きくなり、このため、界面での反射光は、干渉に寄与する。なお、その他の界面での反射も生じ得るが、そのような界面を形成する物質の屈折率差は、小さい場合が多く、ここでは考慮しないこととする。
【０２１５】
有機ＥＬ素子２０００における光取り出し効率を上げるためには、光線１と光線２の位相が整合するように、発光層２０５３と第２の電極２０６０の間にある層２０５６の膜厚を調整することが有効である。これにより、ソーダライム基板２０１０に対して垂直な方向に出射する光の比率を高めることができ、さらには光取り出し効率を向上させることができる。
【０２１６】
次に、図２２には、サンプル２における有機ＥＬ素子２１００の模式的な断面図を示す。このサンプル２では、有機ＥＬ素子２１００は、ソーダライム基板２１１０、散乱層２１２０、第１の電極２１４０、有機発光層２１５０、および第２の電極２１６０で構成される。有機発光層２１５０は、ホール輸送層２１５１、発光層２１５３、および電子輸送層と電子注入層からなる層２１５６で構成される。
【０２１７】
また、図２２には、ソーダライム基板２１１０に対して垂直な方向に出射する主要な光線を示している。
【０２１８】
この場合も、光線１および光線２は、図２１の場合と同様の挙動を示す。ただし、光線３は、干渉に寄与しにくくなる。これは、散乱層２１２０の屈折率が高く、この屈折率が第１の電極２１４０の屈折率に近いためである。この場合、散乱層２１２０と第１の電極２１４０の界面において、光の反射率が低くなり、光量が小さくなるため、光線３の干渉に及ぼす影響は、小さくなる。
【０２１９】
このように、サンプル２の場合は、光線３の寄与度が小さいため、干渉効果が得られにくくなり、出射光を前方に集めることが難しくなる。すなわち、サンプル２の構成においては、屈折率の高い散乱層２１２０中に光を導入し、この光を散乱させて大気側に取り出すことにより、光取り出し効率を上げることは可能ではあるが、その効果は少なくなる。ただし、散乱層２１２０に入射する光の角度を前方（出射側）に集めれば、さらなる光取り出し効率の改善が可能となることが予想される。
【０２２０】
次に、図２３には、サンプル３における有機ＥＬ素子２２００の模式的な断面図を示す。このサンプル３では、有機ＥＬ素子２２００は、ソーダライム基板２２１０、散乱層２２２０、光取り出し補助層２２３０、第１の電極２２４０、有機発光層２２５０、および第２の電極２２６０で構成される。有機発光層２２５０は、ホール輸送層２２５１、発光層２２５３、および電子輸送層と電子注入層からなる層２２５６で構成される。
【０２２１】
また、図２３には、ソーダライム基板２２１０に対して垂直な方向に出射する主要な光線を示している。
【０２２２】
この構成では、光取り出し補助層２２３０の屈折率は、散乱層２２２０や第１の電極２２４０の屈折率と比較して、高く設定することができるので、第１の電極２２４０と光取り出し補助層２２３０の界面、および光取り出し補助層２２３０と散乱層２２２０の界面において、反射率を高めることが可能となる。
【０２２３】
これは、図２３において、光線３および光線４の経路に相当する。このような光線３および光線４の位相を、光線１および光線２に合わせた場合、出射光の前方成分を増やすことが可能となり、光取り出し効率をよりいっそう高めることが可能となる。
【０２２４】
ここで、サンプル３の構成における最適なホール輸送層２２５１の膜厚は、前述の表６より、９０ｎｍである。しかしながら、サンプル１の場合、この値は、光取り出し効率を最も悪くする値の一つである。
【０２２５】
このように相反する結果が得られる理由として、以下のことが考えられる。
【０２２６】
サンプル１において、図２１の光線３で示した光の第１の電極２０４０とソーダライム基板２０１０の界面での反射は、光が屈折率の大きな物質から小さな物質へ入射する反射であり、反射によって位相がπ（１８０°）シフトする。
【０２２７】
一方、図２３において、光取り出し補助層２２３０の屈折率は、第１の電極２２４０および散乱層２２２０の屈折率よりも大きい。このため、例えば、図２３の光線３において、第１の電極２２４０と光取り出し補助層２２３０の界面での反射は、相対的に屈折率が低い物質から高い物質へ入射する反射となり、位相シフトが生じない。
【０２２８】
従って、サンプル１の構成で最適化した各層を、サンプル３の構成に適用すると、図２３に示す光線３の位相がπだけずれるため、光取り出し効率が著しく低下してしまう。
【０２２９】
逆に言えば、サンプル１の構成で最適化した各層の膜厚が既知の場合には、例えば、ホール輸送層２０５１の膜厚を、位相がπシフトするように変化させれば良いことになる。具体的には、変化させたホール輸送層２０５１の膜厚をｄ１、屈折率をｎ１、光の波長をλとしたとき、
ｄ１／（λ／ｎ１）＝±０．５±Ｉ（Ｉは０以上の整数）
を満たすようにすれば良い。
【０２３０】
なお、このような位相差を発現させる方法は、ホール輸送層の膜厚を変化させることに限られない。例えば、第１の電極の膜厚を変化させても良い。例えば、ホール輸送層にドーピング層を用いる場合、この層は、可視光領域に吸収があるので、層を厚くすることにより吸収が高まり、散乱層による光取り出し効率が低下してしまう。このような場合には、ホール輸送層の代わりに、第１の電極を厚くして、光線３の位相を光線１、光線２に適合させても良い。
【０２３１】
また、第１の電極とホール輸送層の両方の膜厚を同時に変化させても良い。なお、通常の有機ＥＬ素子では、第１の電極上にホール注入層を配置する場合があるが、ホール注入層が存在する場合でも、同様な議論ができる。すなわち、第１の電極、ホール注入層、およびホール輸送層の各膜厚を適正に変化させることにより、光線３の位相を光線１、光線２の位相に合わせることができる。
【０２３２】
なお、図２３において、光線４の場合、光取り出し補助層２２３０と散乱層２２２０の界面での反射は、相対的な屈折率が高い物質から低い物質へ入射する反射となるため、位相がπシフトする。このような光線４の位相を光線３に合わせるには、光取り出し補助層２２３０の屈折率をｎ２、厚さをｄ２、光の波長をλとしたとき、
ｄ２／（λ／ｎ２）＝±０．５±Ｉ（Ｉは０以上の整数）
を満たすようにすれば良い。
【０２３３】
図１８Ａから図２０Ｂに示した計算結果は、このような原理を反映した結果になっていることがわかる。
【０２３４】
以上、本発明の好ましい実施例について詳述したが、本発明は係る特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形、変更が可能である。
【０２３５】
本国際出願は、２０１０年１０月２５日に出願した日本国特許出願２０１０−２３８９８３号及び２０１１年４月２８日に出願した日本国特許出願２０１１−１０１８４７号に基づく優先権を主張するものであり、日本国特許出願２０１０−２３８９８３号及び日本国特許出願２０１１−１０１８４７号の全内容をここに本国際出願に援用する。
【産業上の利用可能性】
【０２３６】
本発明は、発光デバイス等に使用される有機ＥＬ素子に適用することができる。
【符号の説明】
【０２３７】
１００    本発明による有機ＥＬ素子
１１０    透明基板
１２０    散乱層
１２１    ベース材
１２４    散乱物質
１３０    光取り出し補助層
１４０    第１の電極（陽極）
１５０    有機発光層
１６０    第２の電極（陰極）
１７０    光取り出し面
３１０    ソーダライム基板
３２０    散乱層
３３０    光取り出し補助層
３５０    ＩＴＯ層
３６０    α−ＮＰＤとＡｌｑ３の層
３７０    ＬｉＦとＡｌの層
３９０    領域
４１０    光取り出し補助層基板
７００    透光性基板
１０００  測定装置
１０１０  輝度計
１０２０  サンプル
１５００  有機ＥＬ素子
１５１０  ガラス基板
１５４０  第１の電極
１５５０  有機発光層
１５５１  ホール輸送層
１５５３  発光層
１５５５  電子輸送層
１５５７  電子注入層
１５６０  第２の電極
１６００  有機ＥＬ素子
１６２０  散乱層マトリックスガラス
１６４０  第１の電極
１６５０  有機発光層
１６５１  ホール輸送層
１６５３  発光層
１６５５  電子輸送層
１６５７  電子注入層
１６６０  第２の電極
１７００  有機ＥＬ素子
１７２０  散乱層マトリックスガラス
１７３０  光取り出し補助層
１７４０  第１の電極
１７５０  有機発光層
１７５１  ホール輸送層
１７５３  発光層
１７５５  電子輸送層
１７５７  電子注入層
１７６０  第２の電極
２０００、２１００、２２００  有機ＥＬ素子
２０１０、２１１０、２２１０  ソーダライム基板
２１２０、２２２０  散乱層
２２３０  光取り出し補助層
２０４０、２１４０、２２４０  第１の電極
２０５０、２１５０、２２５０  有機発光層
２０５１、２１５１、２２５１  ホール輸送層
２０５３、２１５３、２２５３  発光層
２０５６、２１５６、２２５６  電子輸送層と電子注入層からなる層
２０６０、２１６０、２２６０  第２の電極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８Ａ】
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【図１８Ｂ】
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【図１９Ａ】
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【図１９Ｂ】
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【図２０Ａ】
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【図２０Ｂ】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【国際調査報告】
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