(57)【要約】  絶縁信頼性が高く、かつ比誘電率の低いものから高いものまで、幅広い範囲で所望の比誘電率のものを組成を調整するだけで容易に得ることができる、ガラスセラミック組成物を提供する。  たとえばセラミック多層モジュール（１）に備える多層セラミック基板（２）のセラミック層（３）のためのガラスセラミック組成物であって、ＭｇＡｌ２Ｏ４およびＭｇ２ＳｉＯ４の少なくとも一方からなる第１のセラミックと；ＢａＯ、ＲＥ２Ｏ３（ＲＥは希土類元素）およびＴｉＯ２からなる第２のセラミックと；ＲＯ（Ｒはアルカリ土類金属）を４４．０〜６９．０重量％、ＳｉＯ２を１４．２〜３０．０重量％、Ｂ２Ｏ３を１０．０〜２０．０重量％、Ａｌ２Ｏ３を０．５〜４．０重量％、Ｌｉ２Ｏを０．３〜７．５重量％、およびＭｇＯを０．１〜５．５重量％それぞれ含むガラスと；ＭｎＯと；を含む。
2012157299.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）ＭｇＡｌ２Ｏ４およびＭｇ２ＳｉＯ４の少なくとも一方からなる第１のセラミックと、
（２）ＢａＯ、ＲＥ２Ｏ３（ＲＥは希土類元素）およびＴｉＯ２からなる第２のセラミックと、
（３）ＲＯ（ＲはＢａ、ＣａおよびＳｒから選ばれる少なくとも１種のアルカリ土類金属）を４４．０〜６９．０重量％、ＳｉＯ２を１４．２〜３０．０重量％、Ｂ２Ｏ３を１０．０〜２０．０重量％、Ａｌ２Ｏ３を０．５〜４．０重量％、Ｌｉ２Ｏを０．３〜７．５重量％、およびＭｇＯを０．１〜５．５重量％それぞれ含むガラスと、
（４）ＭｎＯと
を含む、ガラスセラミック組成物。
【請求項２】
前記第１のセラミックを４７．５５〜６９．３２重量％含み、
前記ガラスを６〜２０重量％含み、
前記ＭｎＯを７．５〜１８．５重量％含み、
前記第２のセラミックとして、ＢａＯを０．３８〜１．４３重量％、ＲＥ２Ｏ３を１．３３〜９．５重量％、およびＴｉＯ２を０．９５〜６．７５重量％それぞれ含む、
請求項１に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項３】
さらに、ＣｕＯを０．２３重量％以下含む、請求項２に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項４】
さらに、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを３〜２０重量％含む、請求項２に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項５】
さらに、ＣｕＯを０．３重量％以下含む、請求項４に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項６】
前記第１のセラミックを１〜１５重量％含み、
前記ガラスを３〜１５重量％含み、
前記ＭｎＯを２．３〜１０重量％含み、
前記第２のセラミックとして、ＢａＯを２．５〜１５．７重量％、ＲＥ２Ｏ３を２４．６〜６５．３重量％、およびＴｉＯ２を１１．２〜３６．４重量％それぞれ含む、
請求項１に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項７】
さらに、ＣｕＯを１．２重量％以下含む、請求項６に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項８】
前記第１のセラミックを１５．５〜４７重量％含み、
前記ガラスを７〜２０重量％含み、
前記ＭｎＯを５．５〜２０．５重量％含み、
前記第２のセラミックとして、ＢａＯを２．１〜５．２重量％、ＲＥ２Ｏ３を１３．２〜３４．７５重量％、およびＴｉＯ２を９．５〜２４．７５重量％それぞれ含む、
請求項１に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項９】
さらに、ＣｕＯを１．２重量％以下含む、請求項８に記載のガラスセラミック組成物。
【請求項１０】
さらに、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを７．５重量％以下含む、請求項８または９に記載のガラスセラミック組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、ガラスセラミック組成物に関するもので、特に、１０００℃以下の温度で焼成可能であり、たとえばＬＣフィルタ等の高周波用途に向けられるセラミック電子部品のためのガラスセラミック基板を構成するのに適したガラスセラミック組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
この発明にとって興味あるガラスセラミック組成物として、たとえば、特開２００２−２９８２７号公報（特許文献１）および特開２００３−６３８６１号公報（特許文献２）に記載されたものがある。【０００３】
まず、特許文献１では、比較的高い比誘電率を有する高誘電率セラミック層と比較的低い比誘電率を有する低誘電率セラミック層とが積層されてなる複合積層セラミック電子部品が記載されているが、特に低誘電率セラミック層を形成するためのガラスセラミック組成物として、その請求項１において、ＭｇＡｌ２Ｏ４系セラミックとガラスとを含む、ガラスセラミック組成物が記載されている。より詳細には、ＭｇＡｌ２Ｏ４系セラミック粉末と、酸化ケイ素をＳｉＯ２換算で１３〜５０重量％、酸化ホウ素をＢ２Ｏ３換算で８〜６０重量％、酸化アルミニウムをＡｌ２Ｏ３換算で０〜２０重量％、酸化マグネシウムをＭｇＯ換算で１０〜５５重量％含むガラス粉末とを含む、ガラスセラミック組成物が記載されている。【０００４】
また、特許文献１では、その請求項２において、アルカリ土類金属酸化物を２０重量％以下の割合でさらに含んでもよいことが記載され、その請求項６において、ガラスの含有量は全体の２０〜８０重量％であることが好ましい旨記載されている。【０００５】
特許文献１に記載のガラスセラミック組成物によれば、その焼結体において、比誘電率がたとえば８以下というように、比較的低い比誘電率が得られ、高周波用途に適したものとすることができる。【０００６】
次に、特許文献２では、比較的高い比誘電率を有する高誘電率セラミック層と比較的低い比誘電率を有する低誘電率セラミック層とが積層されてなる複合積層セラミック電子部品が記載されている。【０００７】
特に、上記高誘電率セラミック層を構成する高誘電率材料は、ＢａＯ−ＴｉＯ２−ＲＥ２Ｏ３（ＲＥは希土類元素）系誘電体およびガラスを含む。ガラスは、特許文献２の請求項２によれば、１０〜２５重量％のＳｉＯ２と、１０〜４０重量％のＢ２Ｏ３と、２５〜５５重量％のＭｇＯと、０〜２０重量％のＺｎＯと、０〜１５重量％のＡｌ２Ｏ３と、０．５〜１０重量％のＬｉ２Ｏと、０〜１０重量％のＲＯ（ＲはＢａ、ＳｒおよびＣａの少なくとも１種）とを含む。また、特許文献２の請求項４に記載されるように、ガラスの含有量は、１５〜３５重量％であることが好ましい。【０００８】
他方、上記低誘電率セラミック層を構成する低誘電率材料として、特許文献２には、特許文献１と類似の材料が記載されている。【０００９】
本件発明者は、上記のような特許文献１および２に記載の各ガラスセラミック組成物について実験を重ねた結果、まず、絶縁信頼性について、なお改善されるべき点を見出した。その原因は以下のように推測される。【００１０】
特許文献１および２の各々に記載のガラスセラミック組成物に含まれるガラスは、１０００℃以下の温度での焼成を可能にするためのものであるが、結晶化しやすい組成になっている。特許文献１および２に記載のガラスセラミック組成物では、焼成過程でガラス成分とセラミック成分とが反応して結晶が析出されるため、焼成完了時点での結晶の量とガラス成分の量を安定化させることが困難である。そして、このような焼成完了時点での結晶の量とガラス成分の量の不安定さが、絶縁信頼性を低下させていると推測される。【００１１】
たとえば、特許文献１および２の各々に記載のガラスセラミック組成物に含まれるガラスはＭｇＯを比較的多く含むが、このように、ガラス中のＭｇＯが多いと、ガラス成分からＭｇＡｌ２Ｏ４および／またはＭｇ２ＳｉＯ４の結晶が析出されると考えられ、このことが絶縁信頼性の低下を招いていると推測される。【００１２】
また、特に特許文献２に記載の高誘電率材料は、１０００℃以下の温度での焼成を可能とするため、ガラスの添加が必要であり、他方、比誘電率を高くするため、ＢａＯ−ＴｉＯ２−ＲＥ２Ｏ３系誘電体を含む必要がある。しかし、このＢａＯ−ＴｉＯ２−ＲＥ２Ｏ３系誘電体から遊離したＴｉイオンは、酸素欠陥を引き起こす。そして、このような酸素欠陥は、特に、高温・高電圧・長時間等の使用下での絶縁信頼性を低下させる原因となり得る。【００１３】
また、本件発明者は、実験を重ねた結果、特許文献１および２に記載の各ガラスセラミック組成物が有する組成では、比誘電率の低いものから高いものまで、幅広い範囲で所望の比誘電率のものを安定して得ることが困難であるといった問題を認識するに至った。【００１４】
すなわち、特許文献１および２に記載のガラスセラミック組成物に含まれるガラスは、前述のとおり、焼成過程において、セラミック成分と反応して結晶化しやすい。結晶が析出されてしまうと、比誘電率が変化するため、所望の比誘電率を得ることが困難である。【００１５】
また、特許文献１および２に記載のガラスセラミック組成物に含まれるガラスは、ＭｇＡｌ２Ｏ４系セラミックやＢａＯ−ＴｉＯ２−ＲＥ２Ｏ３系誘電体に対する濡れ性が良好ではない。そのため、ガラスを比較的多く添加しなければ、ガラスセラミック組成物を焼結させることができない。しかし、ガラスの添加量が多いと、比誘電率が低下してしまう。このことから、特に高誘電率材料を作製することが困難である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１６】
【特許文献１】特開２００２−２９８２７号公報
【特許文献２】特開２００３−６３８６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
そこで、この発明の目的は、上述した問題を解決し得る、すなわち、絶縁信頼性が高く、かつ比誘電率の低いものから高いものまで、幅広い範囲で所望の比誘電率のものを、組成を調整するだけで容易に得ることができる、ガラスセラミック組成物を提供しようとすることである。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
この発明に係るガラスセラミック組成物は、上述した技術的課題を解決するため、
（１）ＭｇＡｌ２Ｏ４およびＭｇ２ＳｉＯ４の少なくとも一方からなる第１のセラミックと、
（２）ＢａＯ、ＲＥ２Ｏ３（ＲＥは希土類元素。以下、同様。）およびＴｉＯ２からなる第２のセラミックと、
（３）ＲＯ（ＲはＢａ、ＣａおよびＳｒから選ばれる少なくとも１種のアルカリ土類金属。以下、同様。）を４４．０〜６９．０重量％、ＳｉＯ２を１４．２〜３０．０重量％、Ｂ２Ｏ３を１０．０〜２０．０重量％、Ａｌ２Ｏ３を０．５〜４．０重量％、Ｌｉ２Ｏを０．３〜７．５重量％、およびＭｇＯを０．１〜５．５重量％それぞれ含むガラスと、
（４）ＭｎＯと
を含むことを特徴としている。【００１９】
この発明に係るガラスセラミック組成物において、低誘電率材料を実現するためには、上記第１のセラミックを４７．５５〜６９．３２重量％含み、上記ガラスを６〜２０重量％含み、上記ＭｎＯを７．５〜１８．５重量％含み、上記第２のセラミックとして、ＢａＯを０．３８〜１．４３重量％、ＲＥ２Ｏ３を１．３３〜９．５重量％、およびＴｉＯ２を０．９５〜６．７５重量％それぞれ含む組成とされる。この第１の好ましい実施態様において、ガラスの含有量が比較的少ないことに注目される。【００２０】
上記第１の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物によれば、後述する実験例からわかるように、比誘電率が１５以下で、絶縁信頼性が高く、Ｑｆ値が高く、静電容量温度係数（ＴＣＣ）が絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下である、焼結体を得ることができる。【００２１】
第１の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物において、さらに、ＣｕＯを０．２３重量％以下含んでいてもよい。【００２２】
また、第１の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物において、さらに、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを３〜２０重量％含むと、後述する実験例からわかるように、その焼結体について、比誘電率を、たとえば８以下というように、さらに低くすることができ、また、ＴＣＣを絶対値で１００ｐｐｍ／Ｋ以下とすることができる。【００２３】
上記のように、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを含むガラスセラミック組成物は、さらに、ＣｕＯを０．３重量％以下含んでもよい。【００２４】
この発明の第２の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物は、高誘電率材料を実現するように、その組成が選ばれる。第２の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物は、上記第１のセラミックを１〜１５重量％含み、上記ガラスを３〜１５重量％含み、上記ＭｎＯを２．３〜１０重量％含み、上記第２のセラミックとして、ＢａＯを２．５〜１５．７重量％、ＲＥ２Ｏ３を２４．６〜６５．３重量％、およびＴｉＯ２を１１．２〜３６．４重量％それぞれ含む組成とされる。この第２の好ましい実施態様においても、ガラスの含有量が比較的少ないことに注目される。【００２５】
上記第２の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物によれば、後述する実験例からわかるように、比誘電率が３０以上で、絶縁信頼性が高く、Ｑｆ値が高く、静電容量温度係数（ＴＣＣ）が絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下である、焼結体を得ることができる。【００２６】
第２の好ましい実施態様において、さらに、ＣｕＯを１．２重量％以下含んでもよい。【００２７】
この発明の第３の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物は、上述した低誘電率材料と高誘電率材料との中間の比誘電率を有する材料を実現するように、その組成が選ばれる。第３の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物は、上記第１のセラミックを１５．５〜４７重量％含み、上記ガラスを７〜２０重量％含み、上記ＭｎＯを５．５〜２０．５重量％含み、上記第２のセラミックとして、ＢａＯを２．１〜５．２重量％、ＲＥ２Ｏ３を１３．２〜３４．７５重量％、およびＴｉＯ２を９．５〜２４．７５重量％それぞれ含む組成とされる。この第３の好ましい実施態様においても、ガラスの含有量が比較的少ないことに注目される。【００２８】
上記第３の好ましい実施態様に係るガラスセラミック組成物によれば、後述する実験例からわかるように、比誘電率が２０〜２５の範囲で、絶縁信頼性が高く、Ｑｆ値が高く、静電容量温度係数（ＴＣＣ）が絶対値で６０ｐｐｍ／Ｋ以下である、焼結体を得ることができる。【００２９】
第３の好ましい実施態様において、さらに、ＣｕＯを１．２重量％以下含んでもよい。【００３０】
また、第３の好ましい実施態様において、さらに、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを７．５重量％以下含んでもよい。
【発明の効果】
【００３１】
この発明に係るガラスセラミック組成物によれば、次のような効果が奏される。【００３２】
（Ａ）そこに含まれるガラスが結晶化しにくく、また、ＭｎＯを含んでいるため、焼結体の絶縁信頼性が高い。【００３３】
（Ｂ）ガラスの濡れ性が高く、かつ反応性が低いため、ガラス成分を少なくしても焼結させることができ、逆に、ガラス成分を多くしても反応しにくく安定であることから、セラミック成分およびガラス成分の各々の含有量を幅広く調整することが可能であり、低誘電率品から高誘電率品まで幅広い製品を容易に提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】この発明に係るガラスセラミック組成物の用途となる積層型セラミック電子部品の一例としてのセラミック多層モジュール１を示す断面図である。
【図２】図１に示したセラミック多層モジュール１を分解して示す斜視図である。
【図３】この発明に係るガラスセラミック組成物の用途となる積層型セラミック電子部品の他の例としてのＬＣフィルタ２１の外観を示す斜視図である。
【図４】図３に示したＬＣフィルタ２１が与える等価回路図である。
【図５】図３に示したＬＣフィルタ２１を製造するにあたって焼成工程に付される中間製品としての生の積層体２２を分解して示す斜視図である。
【図６】図１に示したセラミック多層モジュール１の変形例としてのセラミック多層モジュール１ａを示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
この発明に係るガラスセラミック組成物は、（１）第１のセラミックと、（２）第２のセラミックと、（３）ガラスと、（４）ＭｎＯとを含み、
（１）第１のセラミックは、ＭｇＡｌ２Ｏ４およびＭｇ２ＳｉＯ４の少なくとも一方からなり、
（２）第２のセラミックは、ＢａＯ、ＲＥ２Ｏ３およびＴｉＯ２からなり、
（３）ガラスは、ＲＯ（ＲはＢａ、ＣａおよびＳｒから選ばれる少なくとも１種のアルカリ土類金属。以下、同様。）を４４．０〜６９．０重量％、ＳｉＯ２を１４．２〜３０．０重量％、Ｂ２Ｏ３を１０．０〜２０．０重量％、Ａｌ２Ｏ３を０．５〜４．０重量％、Ｌｉ２Ｏを０．３〜７．５重量％、およびＭｇＯを０．１〜５．５重量％それぞれ含む
ことを特徴としている。
【００３６】
この発明に係るガラスセラミック組成物によれば、後述する実験例から明らかになるように、次のような効果が奏される。
【００３７】
（Ａ）焼結体の絶縁信頼性が高い。
【００３８】
上記ガラスは、結晶化しにくい組成となっている。そのため、焼成完了時点での結晶量とガラス成分量が安定し、よって絶縁信頼性を向上させることができる。このガラスは、特許文献１および２に記載のものに含まれるガラスに比べて、ＭｇＯ含有量が少ないため、ＭｇＡｌ２Ｏ４やＭｇ２ＳｉＯ４といった結晶の析出を抑えることができ、しかも、ＲＯ含有量を多くすることで、結晶化しない組成になるようにすることができるからである。
【００３９】
また、上記ガラスセラミック組成物は、ＭｎＯを含んでいる。特許文献１および２に記載のものは、ＭｎＯを含まない。Ｔｉ酸化物の還元により生じるＴｉイオンは、酸素欠陥を引き起こし、高温・高電圧・長時間等の使用下での絶縁信頼性を低下させる原因となり得る。この発明では、ＭｎがＴｉサイトに置換することによって酸素欠陥が生じるのを抑制する。このことも、絶縁信頼性の向上に寄与しているものと推測される。
【００４０】
（Ｂ）比誘電率の低いものから高いものまで、幅広い範囲で所望の比誘電率の製品を容易に得ることができる。
【００４１】
前述したように、特許文献１および２に記載のガラスは、セラミック成分と反応して結晶化しやすく、そのため、比誘電率が変化しやすい。これに対し、この発明に係るガラスセラミック組成物に含まれるガラスは、結晶化しにくいため、所望の比誘電率を有する製品を作製することが容易である。
【００４２】
また、この発明に係るガラスセラミック組成物に含まれるガラスは、上記第１のセラミックおよび上記第２のセラミックに対する濡れ性が高く、かつ反応性が低いガラスである。したがって、当該ガラスセラミック組成物は、ガラス成分を少なくしても焼結させることができ、逆に、ガラス成分を多くしても反応しにくく安定である。そのため、ガラスセラミック組成物において、セラミック成分およびガラス成分の各々の含有量を幅広く調整することが可能であり、よって、セラミック成分およびガラス成分の各含有量を調整するだけで、低誘電率品から高誘電率品まで幅広い製品を容易に提供することができる。
【００４３】
なお、この発明に係るガラスセラミック組成物は、焼成前後で大きく組成が変動しない。ガラス中のＢ２Ｏ３やＬｉ２Ｏは焼成時に揮発する場合があるが、その場合であっても、焼成後におけるその他の成分の比率は焼成前とほぼ変わらない。
【００４４】
図１および図２を参照して、この発明に係るガラスセラミック組成物の用途の一例としてのセラミック多層モジュール１について説明する。
【００４５】
セラミック多層モジュール１は、多層セラミック基板２を備えている。多層セラミック基板２は、積層された複数のセラミック層３からなる積層構造を有している。セラミック層３は、この発明に係るガラスセラミック組成物を焼成して得られるガラスセラミック焼結体から構成されるものである。
【００４６】
多層セラミック基板２は、種々の配線導体を備えている。配線導体としては、典型的には、セラミック層３間の特定の界面に沿って形成される内部導体膜６、セラミック層３の特定のものを貫通するように延びるビアホール導体７、および多層セラミック基板２の外表面上に形成される外部導体膜８がある。
【００４７】
多層セラミック基板２の上面には、複数の電子部品９〜１７が搭載されている。図示された電子部品９〜１７のうち、たとえば、電子部品９はダイオードであり、電子部品１１は積層セラミックコンデンサであり、電子部品１６は半導体ＩＣである。これら電子部品９〜１７は、多層セラミック基板２の上面に形成された外部導体膜８の特定のものに電気的に接続されながら、多層セラミック基板２の内部に形成された配線導体とともに、セラミック多層モジュール１にとって必要な回路を構成している。
【００４８】
多層セラミック基板２の上面には、電子部品９〜１７をシールドするための導電性キャップ１８が固定されている。導電性キャップ１８は、前述したビアホール導体７の特定のものに電気的に接続されている。
【００４９】
また、セラミック多層モジュール１は、多層セラミック基板２の下面上に形成された外部導体膜８の特定のものを接続用端子として、図示しないマザーボード上に実装される。
【００５０】
多層セラミック基板２は、周知のセラミック積層一体焼成技術を用いて製造することができる。
【００５１】
すなわち、まず、セラミック層３のためのセラミックグリーンシートが作製される。より具体的には、この発明に係るガラスセラミック組成物に、バインダ樹脂および溶剤からなる有機ビヒクルを添加し、セラミックスラリーを得る。このセラミックスラリーを、たとえばドクターブレード法によってシート状に成形し、乾燥した後、所定の寸法に打ち抜くことによって、セラミックグリーンシートを得る。そして、このセラミックグリーンシートに、配線導体を形成するため、たとえば銅または銀を主成分とする導電性ペーストを、所望のパターンをもって付与する。
【００５２】
次に、上述のようにして得られたセラミックグリーンシートを、所定の順序で所定の枚数積層し、次いで、厚み方向に加圧する。
【００５３】
次に、上述のようにして得られた生の積層体を１０００℃以下、たとえば８００〜１０００℃の温度で焼成することにより、多層セラミック基板２を得ることができる。ここで、焼成は、配線導体が銅を主成分とする場合、窒素雰囲気等の非酸化性雰囲気中で実施され、銀を主成分とする場合には、大気等の酸化性雰囲気中で実施される。
【００５４】
次に、多層セラミック基板２の表面に、半田付け等を適用して、電子部品９〜１７を搭載し、導電性キャップ１８を取り付けることによって、セラミック多層モジュール１が完成される。
【００５５】
図３ないし図５を参照して、この発明に係るガラスセラミック組成物の用途の他の例としてのＬＣフィルタ２１を説明する。
【００５６】
ＬＣフィルタ２１は、図３に示すように、複数の積層されたセラミック層をもって構成される積層構造物としての部品本体２３を備え、この部品本体２３の外表面上であって、各端部には、端子電極２４および２５が設けられ、各側面の中間部には、端子電極２６および２７が設けられている。
【００５７】
ＬＣフィルタ２１は、図４に示すように、端子電極２４および２５の間に直列接続された２つのインダクタンスＬ１およびＬ２を構成し、インダクタンスＬ１およびＬ２の接続点と端子電極２６および２７との間にキャパシタンスＣを構成するものである。
【００５８】
図５に示す生の積層体２２は、焼成されることによって部品本体２３となるべきもので、複数の積層されたセラミックグリーンシート２８〜４０を備えている。なお、セラミックグリーンシートの積層数は図示したものに限定されない。
【００５９】
セラミックグリーンシート２８〜４０の各々は、この発明に係るガラスセラミック組成物に、バインダ樹脂および溶剤からなる有機ビヒクルを添加し、これらを混合して得られたセラミックスラリーを、ドクターブレード法によってシート状に成形し、乾燥した後、所定の大きさに打ち抜くことによって得られたものである。
【００６０】
また、図４に示すようなインダクタンスＬ１およびＬ２ならびにキャパシタンスＣを与えるため、セラミックグリーンシート２８〜４０の特定のものに関連して、以下のような態様で配線導体が設けられる。
【００６１】
セラミックグリーンシート３０には、インダクタンスＬ１の一部を構成するコイルパターン４１が形成されるとともに、このコイルパターン４１の一方端から延びる引出しパターン４２が形成され、コイルパターン４１の他方端には、ビアホール導体４３が設けられる。引出しパターン４２は端子電極２４に接続される。
【００６２】
セラミックグリーンシート３１には、インダクタンスＬ１の一部を構成するコイルパターン４４が形成されるとともに、その一方端には、ビアホール導体４５が設けられる。コイルパターン４４の他方端は、前述したビアホール導体４３に接続される。
【００６３】
セラミックグリーンシート３２には、上述のビアホール導体４５に接続されるビアホール導体４６が設けられる。
【００６４】
セラミックグリーンシート３３には、キャパシタンスＣの一部を構成するコンデンサパターン４７が形成されるとともに、コンデンサパターン４７から延びる引出しパターン４８および４９が形成される。引出しパターン４８および４９は端子電極２６および２７に接続される。また、セラミックグリーンシート３３には、前述したビアホール導体４６に接続されるビアホール導体５０が設けられる。
【００６５】
セラミックグリーンシート３４には、キャパシタンスＣの一部を構成するコンデンサパターン５１が形成されるとともに、コンデンサパターン５１に接続されるビアホール導体５２が設けられる。コンデンサパターン５１は、前述したビアホール導体５０に接続される。
【００６６】
セラミックグリーンシート３５には、キャパシタンスＣの一部を構成するコンデンサパターン５３が形成されるとともに、このコンデンサパターン５３から延びる引出しパターン５４および５５が形成される。引出しパターン５４および５５は端子電極２６および２７に接続される。また、このセラミックグリーンシート３５には、前述したビアホール導体５２に接続されるビアホール導体５６が設けられる。
【００６７】
セラミックグリーンシート３６には、上述のビアホール導体５６に接続されるビアホール導体５７が設けられる。
【００６８】
セラミックグリーンシート３７には、インダクタンスＬ２の一部を構成するコイルパターン５８が形成されるとともに、その一方端には、ビアホール導体５９が設けられる。コイルパターン５８の他方端は、前述したビアホール導体５７に接続される。
【００６９】
セラミックグリーンシート３８には、インダクタンスＬ２の一部を構成するコイルパターン６０が形成されるとともに、このコイルパターン６０の一方端から延びる引出しパターン６１が形成される。引出しパターン６１は端子電極２５に接続される。コイルパターン６０の他方端は、前述したビアホール導体５９に接続される。
【００７０】
以上のような配線導体としての、コイルパターン４１、４４、５８および６０、引出しパターン４２、４８、４９、５４、５５および６１、ビアホール導体４３、４５、４６、５０、５２、５６、５７および５９、ならびにコンデンサパターン４７、５１および５３を形成するにあたっては、たとえば銅または銀を主成分とする導電性ペーストが用いられ、この導電性ペーストの付与のため、たとえばスクリーン印刷が適用される。
【００７１】
生の積層体２２を得るため、セラミックグリーンシート２８〜４０を、図５に示した順序で積層し、厚み方向に加圧することが行なわれる。
【００７２】
その後、生の積層体２２を１０００℃以下、たとえば８００〜１０００℃の温度で焼成することにより、図３に示した部品本体２３を得ることができる。ここで、焼成は、前述したセラミック多層モジュール１の場合と同様、配線導体が銅を主成分とする場合には、窒素雰囲気等の非酸化性雰囲気で実施され、銀を主成分とする場合には、大気等の酸化性雰囲気中で実施される。
【００７３】
次に、部品本体２３の外表面上に、端子電極２４〜２７が形成される。これら端子電極２４〜２７の形成のため、たとえば、銅または銀を主成分とする導電性ペーストの塗布および焼付け、または、蒸着、めっきもしくはスパッタリングなどの薄膜形成法等が適用される。
【００７４】
以上のようにして、ＬＣフィルタ２１を得ることができる。
【００７５】
この発明に係るガラスセラミック組成物の用途となる電子部品は、図示したようなセラミック多層モジュール１やＬＣフィルタ２１に限定されるものではない。たとえば、マルチチップモジュール用多層セラミック基板、ハイブリッドＩＣ用多層セラミック基板などの各種多層セラミック基板、あるいはこれらの多層セラミック基板に電子部品を搭載した様々な複合電子部品、さらには、チップ型積層コンデンサやチップ型積層誘電体アンテナなどの様々なチップ型積層電子部品に対しても、この発明に係るガラスセラミック組成物を適用することができる。
【００７６】
前述したように、この発明に係るガラスセラミック組成物によれば、セラミック成分およびガラス成分の各々の含有量を幅広く調整することが可能であり、よって、セラミック成分およびガラス成分の各含有量を変えるだけで、用途に応じて、その焼結体の比誘電率を容易に調整することができる。たとえば、図１および図２に示した多層セラミック基板２におけるセラミック層３の比誘電率や、図３に示したＬＣフィルタ２１の部品本体２３に備えるセラミック層の比誘電率を容易に調整することができる。
【００７７】
第１の実施態様として、比誘電率の比較的低い低誘電率材料を実現するためには、好ましくは、上記第１のセラミックを４７．５５〜６９．３２重量％含み、上記ガラスを６〜２０重量％含み、上記ＭｎＯを７．５〜１８．５重量％含み、上記第２のセラミックとして、ＢａＯを０．３８〜１．４３重量％、ＲＥ２Ｏ３を１．３３〜９．５重量％、およびＴｉＯ２を０．９５〜６．７５重量％それぞれ含む組成とされる。
【００７８】
上記第１の実施態様によれば、後述する実験例からわかるように、比誘電率が１５以下で、絶縁信頼性が高く、Ｑｆ値が高く、静電容量温度係数（ＴＣＣ）が絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下である、焼結体を得ることができる。
【００７９】
第１の実施態様において、さらに、ＣｕＯを０．２３重量％以下含んでいてもよい。
【００８０】
また、第１の実施態様に係るガラスセラミック組成物において、さらに、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを３〜２０重量％含むと、後述する実験例からわかるように、その焼結体について、比誘電率を、たとえば８以下というように、さらに低くすることができ、また、ＴＣＣを絶対値で１００ｐｐｍ／Ｋ以下とすることができる。
【００８１】
上記のように、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを含むガラスセラミック組成物は、さらに、ＣｕＯを０．３重量％以下含んでもよい。
【００８２】
他方、第２の実施態様として、比誘電率の比較的高い高誘電率材料を実現するためには、好ましくは、上記第１のセラミックを１〜１５重量％含み、上記ガラスを３〜１５重量％含み、上記ＭｎＯを２．３〜１０重量％含み、上記第２のセラミックとして、ＢａＯを２．５〜１５．７重量％、ＲＥ２Ｏ３を２４．６〜６５．３重量％、およびＴｉＯ２を１１．２〜３６．４重量％それぞれ含む組成とされる。
【００８３】
上記第２の実施態様によれば、後述する実験例からわかるように、比誘電率が３０以上で、絶縁信頼性が高く、Ｑｆ値が高く、静電容量温度係数（ＴＣＣ）が絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下である、焼結体を得ることができる。
【００８４】
第２の実施態様において、さらに、ＣｕＯを１．２重量％以下含んでもよい。
【００８５】
上述した第１の実施態様に係るガラスセラミック組成物および第２の実施態様に係るガラスセラミック組成物の各特性からわかるように、この発明に係るガラスセラミック組成物によれば、その組成比率を変えるだけで、焼結体の比誘電率を容易に調整することができる。したがって、たとえば、図１および図２に示した多層セラミック基板２について言えば、そこに備える複数のセラミック層３のすべてを同じガラスセラミック組成物の焼結体から構成するのではなく、図６に示すセラミック多層モジュール１ａに備える多層セラミック基板２ａのように、そこに備えるセラミック層４とセラミック層５とで比誘電率の異なるガラスセラミック組成物の焼結体から構成してもよい。
【００８６】
図６において、図１に示した要素に相当する要素には同様の参照符号を付し、重複する説明は省略する。
【００８７】
図６を参照して、多層セラミック基板２ａは、低誘電率セラミック層４と高誘電率セラミック層５とを備え、複数の低誘電率セラミック層４は、複数の高誘電率セラミック層５を挟むように位置している。
【００８８】
低誘電率セラミック層４は、前述した第１の実施態様に係る比誘電率の比較的低い低誘電率材料から構成され、高誘電率セラミック層５は、前述した第２の実施態様に係る比誘電率の比較的高い高誘電率材料から構成される。複数の内部導体膜６のうち、高誘電率セラミック層５に関連して設けられるもののいくつかは、静電容量を形成するように配置され、それによってコンデンサ素子を構成している。ここで、高誘電率セラミック層５が比較的高い比誘電率を有するため、上記コンデンサ素子において、大きい静電容量を取得することができる。また、低誘電率セラミック層４に関連して設けられる内部導体膜６においては、優れた高周波特性を得ることができる。
【００８９】
また、低誘電率セラミック層４となる第１の実施態様によるガラスセラミック組成物と高誘電率セラミック層５となる第２の実施態様によるガラスセラミック組成物とは、その組成比率が異なるだけで、いずれも、共通の元素を含む、この発明に係るガラスセラミック組成物であるので、低誘電率セラミック層４と高誘電率セラミック層５とは、同時焼成によって、問題なく焼結させることができる。
【００９０】
同様のことが図３に示したＬＣフィルタ２１の部品本体２３に備えるセラミック層についても言える。図５を参照して説明すると、セラミックグリーンシート２８〜４０の各々が、同じガラスセラミック組成物を用いて作製されるのではなく、セラミックグリーンシート２８〜４０のうち、特にキャパシタンスＣの構成に直接寄与するセラミックグリーンシート３３および３４については、第２の実施態様によるガラスセラミック組成物を用い、他のセラミックグリーンシート２８〜３２および３５〜４０については、第１の実施態様によるガラスセラミック組成物を用いて作製するようにしてもよい。これによって、キャパシタンスＣにおいて、大きい静電容量を取得することができる。また、インダクタンスＬ１およびＬ２において、優れた高周波特性を得ることができる。
【００９１】
さらに、第３の実施態様として、上述した第１の実施態様による低誘電率材料と第２の実施態様による高誘電率材料との中間の比誘電率を有する材料を実現するためには、好ましくは、上記第１のセラミックを１５．５〜４７重量％含み、上記ガラスを７〜２０重量％含み、上記ＭｎＯを５．５〜２０．５重量％含み、上記第２のセラミックとして、ＢａＯを２．１〜５．２重量％、ＲＥ２Ｏ３を１３．２〜３４．７５重量％、およびＴｉＯ２を９．５〜２４．７５重量％それぞれ含む組成とされる。
【００９２】
上記第３の実施態様によれば、後述する実験例からわかるように、比誘電率が２０〜２５の範囲で、絶縁信頼性が高く、Ｑｆ値が高く、静電容量温度係数（ＴＣＣ）が絶対値で６０ｐｐｍ／Ｋ以下である、焼結体を得ることができる。
【００９３】
第３の実施態様において、さらに、ＣｕＯを１．２重量％以下含んでもよい。
【００９４】
また、第３の実施態様において、さらに、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを７．５重量％以下含んでもよい。
【００９５】
次に、この発明に係るガラスセラミック組成物によって得られる特性を確認するため、ならびに、ガラスセラミック組成物について、この発明の範囲、あるいはより好ましい範囲を求めるために実施した実験例について説明する。
【００９６】
［ガラスの準備］
まず、ガラスセラミック組成物に含まれるガラスであって、以下の実験例において共通して用いられるガラスとして、表１に示すような組成をもって調合したものを１１００〜１４００℃の温度で溶融し、急冷してガラス化した後、湿式粉砕することによって、種々の組成のガラス粉末を用意した。
【００９７】
【表１】
2012157299.tif 000003
【００９８】
［実験例１］
実験例１では、比較的低誘電率の誘電体材料を作製した。
【００９９】
まず、第１のセラミックとして、ＭｇＣＯ３とＡｌ２Ｏ３とを所定の比率で調合して、仮焼し、湿式粉砕することによって、スピネル化合物：ＭｇＡｌ２Ｏ４を作製するとともに、ＭｇＣＯ３とＳｉＯ２とを所定の比率で調合して、仮焼し、湿式粉砕することによって、フォルステライト化合物：Ｍｇ２ＳｉＯ４を作製した。
【０１００】
次に、表２および表３に示す組成となるように、表１に示したガラス、ＭｇＡｌ２Ｏ４、Ｍｇ２ＳｉＯ４、ＢａＯ、ＴｉＯ２、ＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３およびＳｍ２Ｏ３、ＭｎＯ、ならびにＣｕＯの各粉末を調合し、混合した後、有機溶剤およびバインダを加えて、スラリーを作製した。
【０１０１】
【表２】
2012157299.tif 000004
【０１０２】
【表３】
2012157299.tif 000005
【０１０３】
次に、上記スラリーをドクターブレード法によってシート状に成形し、乾燥することによって、セラミックグリーンシートを得た。このセラミックグリーンシートを用いて適宜試料を作製し、表４および表５に示すように、比誘電率（εｒ）、Ｑｆ、静電容量温度係数（β）および絶縁信頼性を評価した。
【０１０４】
より具体的は、εｒおよびＱｆの測定にあたっては、上記セラミックグリーンシートをカットし、積層し、圧着することによって、０．６ｍｍ×５０ｍｍ×５０ｍｍの寸法を有する圧着体を作製した。これを９９０℃の温度で焼成することによって、試料となるセラミック基板を得た。このセラミック基板を用いて、空洞共振器法により、εｒおよびＱｆを測定した。このとき、測定周波数を約２５ＧＨｚとした。
【０１０５】
この実験例では、εｒが１５以下の誘電体材料を得ることを目的とした。Ｑｆについては、５０００未満のものを不合格と判定した。
【０１０６】
βの測定および絶縁信頼性の評価にあたっては、上記セラミックグリーンシートをカットした後、内部電極を形成するため、Ｃｕを含む導電性ペーストをセラミックグリーンシート上に印刷し、その後、積層、圧着、焼成、外部電極形成の各工程を経て、試料となる積層セラミックコンデンサを得た。この積層セラミックコンデンサにおける隣り合う内部電極間距離は１０μｍ、重なり合う電極面積は４ｍｍ□であった。
【０１０７】
そして、上記積層セラミックコンデンサ静電容量を−４０℃〜８５℃の範囲で測定し、２０℃を基準とする静電容量温度係数βを求めた。βについては、絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋを超えるものを不合格と判定した。
【０１０８】
また、上記積層セラミックコンデンサについて、１５０℃の温度下で、ＤＣ２００Ｖを１００時間印加する試験後において絶縁抵抗を測定し、この試験後のlog (ＩＲ［Ω］)が１１未満となった場合は、不合格と判定し、表４および表５の「絶縁信頼性」の欄において「×」で表示し、他方、log (ＩＲ［Ω］)が１１以上となった場合は、合格と判定し、表４および表５の「絶縁信頼性」の欄において「○」で表示した。
【０１０９】
なお、十分に焼結しなかった試料については、表４および表５の「備考」欄に「未焼結」と表示し、また、ガラスがガラス化しなかった試料については、「備考」欄に「ガラス化しない」と表示し、これらの試料では、εｒ、Ｑｆ、βおよび絶縁信頼性の各評価を行なわなかった。また、「備考」欄には、この実験例において不合格となった試料についての不合格理由が簡潔に記載されている。
【０１１０】
【表４】
2012157299.tif 000006
【０１１１】
【表５】
2012157299.tif 000007
【０１１２】
表４および表５において、この実験例で不合格と判定された試料については、その試料番号に＊が付されている。
【０１１３】
表１ないし表５から、以下のことがわかる。
【０１１４】
まず、表２および表４に示した試料１〜４８について考察する。試料１〜４８では、表１に示したガラスＧ１〜Ｇ３６のすべてについて、そのいずれかが用いられた。なお、「ガラス」の含有量については、試料１〜４８のすべてにおいて、「１３重量％」と一定とした。
【０１１５】
試料１および試料２では、十分に焼結しなかった。これは、Ｌｉ２Ｏ含有量が０．３重量％より少ないガラスＧ１を用いたためであると推測される。
【０１１６】
試料６および試料７では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ｌｉ２Ｏ含有量が７．５重量％より多いガラスＧ５を用いたためであると推測される。
【０１１７】
試料１１および試料１２では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、アルカリ土類金属含有量が４４．０重量％より少ないガラスＧ８を用いたためであると推測される。
【０１１８】
試料１８では、十分に焼結しなかった。これは、アルカリ土類金属含有量が６９．０重量％より多いガラスＧ１３を用いたためであると推測される。
【０１１９】
試料２０では、十分に焼結しなかった。これは、Ｂ２Ｏ３含有量が１０．０重量％より少ないガラスＧ１５を用いたためであると推測される。
【０１２０】
試料２２では、十分に焼結しなかった。これは、ＳｉＯ２含有量が３０．０重量％より多いガラスＧ１７を用いたためであると推測される。
【０１２１】
試料２４では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ｂ２Ｏ３含有量が２０．０重量％より多いガラスＧ１９を用いたためであると推測される。
【０１２２】
試料３９および試料４０では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、ＭｇＯ含有量が０．１重量％より少ないガラスＧ３２を用いたためであると推測される。
【０１２３】
試料４１および試料４２では、絶縁信頼性が低下した。これは、ＭｇＯ含有量が５．５重量％より多いガラスＧ３３を用いたためであると推測される。
【０１２４】
試料４３および試料４４では、ガラス化しなかった。これは、ＳｉＯ２含有量が１４．２重量％より少ないガラスＧ３４を用いたためであると推測される。
【０１２５】
試料４５および試料４６では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ａｌ２Ｏ３含有量が０．５重量％より少ないガラスＧ３５を用いたためであると推測される。
【０１２６】
試料４７および試料４８では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ａｌ２Ｏ３含有量が４．０重量％より多いガラスＧ３６を用いたためであると推測される。
【０１２７】
上記試料１、２、６、７、１１、１２、１８、２０、２２、２４、および３９〜４８以外の表２および表４に示した試料３〜５、８〜１０、１３〜１７、１９、２１、２３、および２５〜３８では、Ｑｆが５０００ＧＨｚ以上、βが絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下、および絶縁信頼性がlog (ＩＲ［Ω］)で１１以上というように良好な結果を示した。
【０１２８】
これは、アルカリ土類金属含有量が４４．０〜６９．０重量％、ＳｉＯ２含有量が１４．２〜３０．０重量％、Ｂ２Ｏ３含有量が１０．０〜２０．０重量％、Ａｌ２Ｏ３含有量が０．５〜４．０重量％、Ｌｉ２Ｏ含有量が０．３〜７．５重量％、およびＭｇＯ含有量が０．１〜５．５重量％であるという条件を満たすガラスＧ２、Ｇ３、Ｇ４、Ｇ６、Ｇ７、Ｇ９、Ｇ１０、Ｇ１１、Ｇ１２、Ｇ１４、Ｇ１６、Ｇ１８、Ｇ２０、Ｇ２１、Ｇ２２、Ｇ２３、Ｇ２４、Ｇ２５、Ｇ２６、Ｇ２７、Ｇ２８、Ｇ２９、Ｇ３０、およびＧ３１のいずれかを用いたためであると推測される。
【０１２９】
εｒについては、表２および表４に示した試料であって、「未焼結」または「ガラス化しない」との評価結果が得られた試料以外のすべての試料において、１５以下の値が得られた。
【０１３０】
次に、表３および表５に示した試料４９〜８７について考察する。試料４９〜８７では、「ガラス」として表１に示したガラスＧ２２を用いながら、「ガラス」、「第１のセラミック」、「第２のセラミック」、「ＭｎＯ」、および「ＣｕＯ」の各含有量を変更した。
【０１３１】
試料４９では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第２のセラミックにおけるＢａＯ含有量が０．３８重量％より少なかったためであると推測される。
【０１３２】
試料５０では、十分に焼結しなかった。これは、ＭｎＯ含有量が７．５重量％より少なかったためであると推測される。
【０１３３】
試料５４では、十分に焼結しなかった。これは、ガラス含有量が６重量％より少なかったためであると推測される。
【０１３４】
試料５７では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇ２ＳｉＯ４含有量が６９．３２重量％より多かったためであると推測される。
【０１３５】
試料５８では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第２のセラミックにおけるＴｉＯ２含有量が０．９５重量％より少なかったためであると推測される。
【０１３６】
試料６９では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３含有量が９．５重量％より多かったためであると推測される。
【０１３７】
試料７２では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＢａＯ含有量が１．４３重量％より多かったためであると推測される。
【０１３８】
試料７３では、絶縁信頼性が低下した。これは、ガラス含有量が２０重量％より多かったためであると推測される。
【０１３９】
試料７６では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＴｉＯ２含有量が６．７５重量％より多かったためであると推測される。
【０１４０】
試料７７では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、ＭｎＯ含有量が１８．５重量％より多かったためであると推測される。
【０１４１】
試料７８では、絶縁信頼性が低下した。これは、ＣｕＯ含有量が０．２３重量％より多かったためであると推測される。
【０１４２】
試料８２では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３含有量が１．３３重量％より少なかったためであると推測される。
【０１４３】
試料８３では、Ｑｆが低下した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇ２ＳｉＯ４含有量が４７．５５重量％より少なかったためであると推測される。
【０１４４】
試料８４では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇＡｌ２Ｏ４含有量が６９．３２重量％より多かったためであると推測される。
【０１４５】
試料８５では、Ｑｆが低下した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇＡｌ２Ｏ４含有量が４７．５５重量％より少なかったためであると推測される。
【０１４６】
試料８６では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＳｍ２Ｏ３含有量が９．５重量％より多かったためであると推測される。
【０１４７】
試料８７では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＳｍ２Ｏ３含有量が１．３３重量％より少なかったためであると推測される。
【０１４８】
上記試料４９、５０、５４、５７、５８、６９、７２、７３、７６〜７８、および８２〜８７以外の表３および表５に示した試料５１〜５３、５５、５６、５９〜６８、７０、７１、７４、７５、および７９〜８１では、Ｑｆが５０００ＧＨｚ以上、βが絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下、および絶縁信頼性がlog (ＩＲ［Ω］)で１１以上というように良好な結果を示した。
【０１４９】
これは、第１のセラミック含有量が４７．５５〜６９．３２重量％、ガラス含有量が６〜２０重量％、ＭｎＯ含有量が７．５〜１８．５重量％、ＢａＯ含有量が０．３８〜１．４３重量％、ＲＥ２Ｏ３含有量が１．３３〜９．５重量％、ＴｉＯ２含有量が０．９５〜６．７５重量％、および、ＣｕＯ含有量が０．２３重量％以下であるという条件を満たしたためであると推測される。
【０１５０】
εｒについては、表３および表５に示した試料であって、「未焼結」との評価結果が得られた試料以外のすべての試料において、１５以下の値が得られた。
【０１５１】
なお、実験例１では、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３として、Ｎｄ２Ｏ３およびＳｍ２Ｏ３を用いたが、他の希土類元素を用いた場合も同様の傾向を示すことが確認されている。
【０１５２】
［実験例２］
実験例２では、実験例１と同様、低誘電率の誘電体材料を作製したが、特に、この低誘電率の誘電体材料に対する、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックの添加による影響を調査した。
【０１５３】
実験例１の場合と同様にして、スピネル化合物：ＭｇＡｌ２Ｏ４およびフォルステライト化合物：Ｍｇ２ＳｉＯ４、ＢａＯ、ＴｉＯ２、ＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３およびＳｍ２Ｏ３、ＭｎＯ、ならびにＣｕＯの各粉末を用意した。
【０１５４】
また、この実験例２では、第３のセラミックとして、表６に示すように、ＭｇＣＯ３とＡｌ２Ｏ３とＳｉＯ２とを所定の比率で調合して仮焼し、湿式粉砕することによって、コージェライト化合物：Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18の粉末を作製した。また、第３のセラミックとして、同じく表６に示すように、ＢａＣＯ３とＡｌ２Ｏ３とＳｉＯ２とを所定の比率で調合して仮焼し、湿式粉砕することによって、セルシアン化合物：ＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の粉末を作製した。
【０１５５】
さらに、表７に示すように、上記コージェライト化合物：Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびセルシアン化合物：ＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８を構成する元素を与える酸化物であって、上述した酸化物では足りない、ＢａＯ、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２の各粉末を用意した。
【０１５６】
次に、表６および表７に示す組成となるように、表１に示したガラス、ＭｇＡｌ２Ｏ４、Ｍｇ２ＳｉＯ４、ＢａＯ、ＴｉＯ２、ＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３およびＳｍ２Ｏ３、ＭｎＯ、ならびにＣｕＯの各粉末を調合した。さらに、表６に示した試料では、第３のセラミックとしてのＭｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の各粉末を調合した。また、表７に示した試料１１２では、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２の各粉末をさらに調合した。表７に示した試料１１３では、ＭｇＯ、Ａｌ２Ｏ３およびＳｉＯ２の各粉末をさらに調合するとともに、ＢａＯ粉末を増量した。そして、これら粉末を混合した後、有機溶剤およびバインダを加えて、スラリーを作製した。
【０１５７】
【表６】
2012157299.tif 000008
【０１５８】
【表７】
2012157299.tif 000009
【０１５９】
以後、実験例１の場合と同様の要領で、試料を作製し、表８に示すように、比誘電率（εｒ）、Ｑｆ、静電容量温度係数（β）および絶縁信頼性を評価した。この実験例では、εｒが８以下というように、εｒがより低い誘電体材料を得ることを目的とした。なお、βについては、より厳しく、絶対値で１００ｐｐｍ／Ｋを超えるものを不合格と判定した。表８の「絶縁信頼性」の欄には、実験例１の場合と同様の試験を実施し、試験後のlog (ＩＲ［Ω］)が１１未満となった場合は、「×」と表示し、他方、log (ＩＲ［Ω］)が１１以上となった場合は、「○」と表示した。
【０１６０】
なお、表８の「備考」欄には、この実験例において不合格となった試料についての不合格理由が簡潔に記載されている。
【０１６１】
【表８】
2012157299.tif 000010
【０１６２】
表８において、この実験例で不合格と判定された試料については、その試料番号に＊が付されている。
【０１６３】
表６ないし表８から、以下のことがわかる。
【０１６４】
Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを３重量％以上含む試料１０２、１０４〜１０６、および１０８〜１１３と、そうではない試料１０１、１０３および１０７との比較から、前者によれば、８以下といった、より低いεｒが得られ、また、静電容量温度係数βが絶対値で１００ｐｐｍ／Ｋ以下となった。
【０１６５】
また、試料１１２および１１３からわかるように、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８のような複合酸化物は、その素材となる単体酸化物を添加しても同様の効果が得られた。
【０１６６】
他方、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックを２０重量％より多く含む試料１０６および１１０では、Ｑｆの低下が見られた。
【０１６７】
［実験例３］
実験例３では、比較的高誘電率の誘電体材料を作製した。
【０１６８】
実験例１の場合と同様にして、第１のセラミックとしてのスピネル化合物：ＭｇＡｌ２Ｏ４およびフォルステライト化合物：Ｍｇ２ＳｉＯ４、第２のセラミックとなるＢａＯ、ＴｉＯ２、およびＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３、ＭｎＯ、ならびにＣｕＯの各粉末を用意した。
【０１６９】
次に、表９および表１０に示す組成となるように、表１に示したガラス、ＭｇＡｌ２Ｏ４、Ｍｇ２ＳｉＯ４、ＢａＯ、ＴｉＯ２、Ｎｄ２Ｏ３、ＭｎＯ、およびＣｕＯの各粉末を調合し、混合した後、有機溶剤およびバインダを加えて、スラリーを作製した。
【０１７０】
【表９】
2012157299.tif 000011
【０１７１】
【表１０】
2012157299.tif 000012
【０１７２】
以後、実験例１の場合と同様の要領で、試料を作製し、表１１および表１２に示すように、比誘電率（εｒ）、Ｑｆ、静電容量温度係数（β）および絶縁信頼性を評価した。この実験例では、εｒが３０以上の誘電体材料を得ることを目的とした。Ｑｆについては、５０００ＧＨｚ未満のものを不合格と判定し、βについては、絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋを超えるものを不合格と判定した。また、表１１および表１２の「絶縁信頼性」の欄には、実験例１の場合と同様の試験を実施し、試験後のlog (ＩＲ［Ω］)が１１未満となった場合は、「×」と表示し、他方、log (ＩＲ［Ω］)が１１以上となった場合は、「○」と表示した。
【０１７３】
なお、十分に焼結しなかった試料については、表１１および表１２の「備考」欄に「未焼結」と表示し、また、ガラスがガラス化しなかった試料については、「備考」欄に「ガラス化しない」と表示し、これらの試料では、εｒ、Ｑｆ、βおよび絶縁信頼性の各評価を行なわなかった。また、「備考」欄には、この実験例において不合格となった試料についての不合格理由が簡潔に記載されている。
【０１７４】
【表１１】
2012157299.tif 000013
【０１７５】
【表１２】
2012157299.tif 000014
【０１７６】
表１１おい表１２において、この実験例で不合格と判定された試料については、その試料番号に＊が付されている。
【０１７７】
表９ないし表１２から、以下のことがわかる。
【０１７８】
まず、表９および表１１に示した試料２０１〜２３６について考察する。試料２０１〜２３６では、表１に示したガラスＧ１〜Ｇ３６のすべてについて、そのいずれかが用いられた。なお、「ガラス」の含有量については、試料２０１〜２３６のすべてにおいて、「９重量％」と一定とした。
【０１７９】
試料２０１では、十分に焼結しなかった。これは、Ｌｉ２Ｏ含有量が０．３重量％より少ないガラスＧ１を用いたためであると推測される。
【０１８０】
試料２０５では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ｌｉ２Ｏ含有量が７．５重量％より多いガラスＧ５を用いたためであると推測される。
【０１８１】
試料２０８では、εｒが低く、絶縁信頼性が低下した。これは、アルカリ土類金属含有量が４４．０重量％より少ないガラスＧ８を用いたためであると推測される。
【０１８２】
試料２１３では、十分に焼結しなかった。これは、アルカリ土類金属含有量が６９．０重量％より多いガラスＧ１３を用いたためであると推測される。
【０１８３】
試料２１５では、十分に焼結しなかった。これは、Ｂ２Ｏ３含有量が１０．０重量％より少ないガラスＧ１５を用いたためであると推測される。
【０１８４】
試料２１７では、十分に焼結しなかった。これは、ＳｉＯ２含有量が３０．０重量％より多いガラスＧ１７を用いたためであると推測される。
【０１８５】
試料２１９では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ｂ２Ｏ３含有量が２０．０重量％より多いガラスＧ１９を用いたためであると推測される。
【０１８６】
試料２３２では、Ｑｆが低下した。これは、ＭｇＯ含有量が０．１重量％より少ないガラスＧ３２を用いたためであると推測される。
【０１８７】
試料２３３では、絶縁信頼性が低下した。これは、ＭｇＯ含有量が５．５重量％より多いガラスＧ３３を用いたためであると推測される。
【０１８８】
試料２３４では、ガラス化しなかった。これは、ＳｉＯ２含有量が１４．２重量％より少ないガラスＧ３４を用いたためであると推測される。
【０１８９】
試料２３５では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ａｌ２Ｏ３含有量が０．５重量％より少ないガラスＧ３５を用いたためであると推測される。
【０１９０】
試料２３６では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ａｌ２Ｏ３含有量が４．０重量％より多いガラスＧ３６を用いたためであると推測される。
【０１９１】
上記試料２０１、２０５、２０８、２１３、２１５、２１７、２１９、および２３２〜２３６以外の表９および表１１に示した試料２０２〜２０４、２０６、２０７、２０９〜２１２、２１４、２１６、２１８、および２２０〜２３１では、εｒが３０以上であり、また、Ｑｆが５０００ＧＨｚ以上、βが絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下、および絶縁信頼性がlog (ＩＲ［Ω］)で１１以上というように良好な結果を示した。
【０１９２】
これは、アルカリ土類金属含有量が４４．０〜６９．０重量％、ＳｉＯ２含有量が１４．２〜３０．０重量％、Ｂ２Ｏ３含有量が１０．０〜２０．０重量％、Ａｌ２Ｏ３含有量が０．５〜４．０重量％、Ｌｉ２Ｏ含有量が０．３〜７．５重量％、およびＭｇＯ含有量が０．１〜５．５重量％であるという条件を満たすガラスＧ２、Ｇ３、Ｇ４、Ｇ６、Ｇ７、Ｇ９、Ｇ１０、Ｇ１１、Ｇ１２、Ｇ１４、Ｇ１６、Ｇ１８、Ｇ２０、Ｇ２１、Ｇ２２、Ｇ２３、Ｇ２４、Ｇ２５、Ｇ２６、Ｇ２７、Ｇ２８、Ｇ２９、Ｇ３０、およびＧ３１のいずれかを用いたためであると推測される。
【０１９３】
次に、表１０および表１２に示した試料２３７〜２７０について考察する。試料２３７〜２７０では、「ガラス」として表１に示したガラスＧ２２を用いながら、「ガラス」、「第１のセラミック」、「第２のセラミック」、「ＭｎＯ」、および「ＣｕＯ」の各含有量を変更した。
【０１９４】
試料２３７では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＢａＯ含有量が１５．７重量％より多かったためであると推測される。
【０１９５】
試料２３８では、εｒが３０未満となった。これは、第２のセラミックにおけるＢａＯ含有量が２．５重量％より少なかったためであると推測される。
【０１９６】
試料２４０では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＴｉＯ２含有量が１１．２重量％より少なかったためであると推測される。
【０１９７】
試料２４３では、εｒが３０未満となった。これは、第２のセラミックにおけるＴｉＯ２含有量が３６．４重量％より多かったためであると推測される。
【０１９８】
試料２４５では、十分に焼結しなかった。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３含有量が６５．３重量％より多かったためであると推測される。
【０１９９】
試料２４９では、εｒが３０未満となった。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３含有量が２４．６重量％より少なかったためであると推測される。
【０２００】
試料２５０では、十分に焼結しなかった。これは、ガラス含有量が３重量％より少なかったためであると推測される。
【０２０１】
試料２５５では、絶縁信頼性が低下した。これは、ガラス含有量が１５重量％より多かったためであると推測される。
【０２０２】
試料２５６および試料２６０では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇＡｌ２Ｏ４またはＭｇ２ＳｉＯ４の含有量が１５重量％より多かったためであると推測される。
【０２０３】
試料２５９および試料２６３では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇＡｌ２Ｏ４またはＭｇ２ＳｉＯ４の含有量が１重量％より少なかったためであると推測される。
【０２０４】
試料２６４では、絶縁信頼性が低下した。これは、ＭｎＯ含有量が２．３重量％より少なかったためであると推測される。
【０２０５】
試料２６６では、Ｑｆが低下した。これは、ＭｎＯ含有量が１０重量％より多かったためであると推測される。
【０２０６】
試料２７０では、絶縁信頼性が低下した。これは、ＣｕＯ含有量が１．２重量％より多かったためであると推測される。
【０２０７】
上記試料２３７、２３８、２４０、２４３、２４５、２４９、２５０、２５５、２５６、２５９、２６０、２６３、２６４、２６６および２７０以外の表１０および表１２に示した試料２３９、２４１、２４２、２４４、２４６〜２４８、２５１〜２５４、２５７、２５８、２６１、２６２、２６５および２６７〜２６９では、Ｑｆが５０００ＧＨｚ以上、βが絶対値で１５０ｐｐｍ／Ｋ以下、および絶縁信頼性がlog (ＩＲ［Ω］)で１１以上というように良好な結果を示した。
【０２０８】
これは、第１のセラミック含有量が１〜１５重量％、ガラス含有量が３〜１５重量％、ＭｎＯ含有量が２．３〜１０重量％、ＢａＯ含有量が２．５〜１５．７重量％、ＲＥ２Ｏ３含有量が２４．６〜６５．３重量％、ＴｉＯ２含有量が１１．２〜３６．４重量％、および、ＣｕＯ含有量が１．２重量％以下であるという条件を満たしたためであると推測される。
【０２０９】
なお、実験例３では、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３として、Ｎｄ２Ｏ３を用いたが、Ｓｍ２Ｏ３をはじめ、他の希土類元素を用いた場合も同様の傾向を示すことが確認されている。
【０２１０】
［実験例４］
実験例４では、実験例１および２において作製された低誘電率の誘電体材料と実験例３において作製された高誘電率の誘電体材料との中間の誘電率を有する誘電体材料を作製した。
【０２１１】
実験例１の場合と同様にして、第１のセラミックとしてのスピネル化合物：ＭｇＡｌ２Ｏ４およびフォルステライト化合物：Ｍｇ２ＳｉＯ４、第２のセラミックとなるＢａＯ、ＴｉＯ２、ＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３およびＳｍ２Ｏ３、ＭｎＯ、ならびにＣｕＯの各粉末を用意した。さらに、実験例２の場合と同様にして、第３のセラミックとして、コージェライト化合物：Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18の粉末、およびセルシアン化合物：ＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の粉末を用意した。
【０２１２】
次に、表１３ないし表１５に示す組成となるように、表１に示したガラス、ＭｇＡｌ２Ｏ４、Ｍｇ２ＳｉＯ４、ＢａＯ、ＴｉＯ２、ＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３およびＳｍ２Ｏ３、ＭｎＯ、ＣｕＯ、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の各粉末を調合し、混合した後、有機溶剤およびバインダを加えて、スラリーを作製した。
【０２１３】
【表１３】
2012157299.tif 000015
【０２１４】
【表１４】
2012157299.tif 000016
【０２１５】
【表１５】
2012157299.tif 000017
【０２１６】
以後、実験例１の場合と同様の要領で、試料を作製し、表１６および表１７に示すように、比誘電率（εｒ）、Ｑｆ、静電容量温度係数（β）および絶縁信頼性を評価した。この実験例では、εｒが２０〜２５の範囲というように、中間的なεｒを有する誘電体材料を得ることを目的とした。なお、βについては、最も厳しく、絶対値で６０ｐｐｍ／Ｋを超えるものを不合格と判定した。表１６および表１７の「絶縁信頼性」の欄には、実験例１の場合と同様の試験を実施し、試験後のlog (ＩＲ［Ω］)が１１未満となった場合は、「×」と表示し、他方、log (ＩＲ［Ω］)が１１以上となった場合は、「○」と表示した。
【０２１７】
なお、表１６および表１７の「備考」欄には、この実験例において不合格となった試料についての不合格理由が簡潔に記載されている。
【０２１８】
【表１６】
2012157299.tif 000018
【０２１９】
【表１７】
2012157299.tif 000019
【０２２０】
表１６および表１７において、この実験例で不合格と判定された試料については、その試料番号に＊が付されている。
【０２２１】
表１３ないし表１７から、以下のことがわかる。
【０２２２】
まず、表１３および表１６に示した試料３０１〜３４８について考察する。試料３０１〜３４８では、表１に示したガラスＧ１〜Ｇ３６のすべてについて、そのいずれかが用いられた。なお、「ガラス」の含有量については、試料３０１〜３４８では、「１１．１重量％」および「１１．５重量％」のいずれかとした。
【０２２３】
試料３０１および３０２では、十分に焼結しなかった。これは、Ｌｉ２Ｏ含有量が０．３重量％より少ないガラスＧ１を用いたためであると推測される。
【０２２４】
試料３０６および３０７では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ｌｉ２Ｏ含有量が７．５重量％より多いガラスＧ５を用いたためであると推測される。
【０２２５】
試料３１１および３１２では、Ｑｆが低下した。これは、アルカリ土類金属含有量が４４．０重量％より少ないガラスＧ８を用いたためであると推測される。
【０２２６】
試料３１８では、十分に焼結しなかった。これは、アルカリ土類金属含有量が６９．０重量％より多いガラスＧ１３を用いたためであると推測される。
【０２２７】
試料３２０では、十分に焼結しなかった。これは、Ｂ２Ｏ３含有量が１０．０重量％より少ないガラスＧ１５を用いたためであると推測される。
【０２２８】
試料３２２では、十分に焼結しなかった。これは、ＳｉＯ２含有量が３０．０重量％より多いガラスＧ１７を用いたためであると推測される。
【０２２９】
試料３２４では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ｂ２Ｏ３含有量が２０．０重量％より多いガラスＧ１９を用いたためであると推測される。
【０２３０】
試料３３９および３４０では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、ＭｇＯ含有量が０．１重量％より少ないガラスＧ３２を用いたためであると推測される。
【０２３１】
試料３４１および３４２では、絶縁信頼性が低下した。これは、ＭｇＯ含有量が５．５重量％より多いガラスＧ３３を用いたためであると推測される。
【０２３２】
試料３４３および３４４では、ガラス化しなかった。これは、ＳｉＯ２含有量が１４．２重量％より少ないガラスＧ３４を用いたためであると推測される。
【０２３３】
試料３４５および３４６では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ａｌ２Ｏ３含有量が０．５重量％より少ないガラスＧ３５を用いたためであると推測される。
【０２３４】
試料３４７および３４８では、絶縁信頼性が低下した。これは、Ａｌ２Ｏ３含有量が４．０重量％より多いガラスＧ３６を用いたためであると推測される。
【０２３５】
上記試料３０１、３０２、３０６、３０７、３１１、３１２、３１８、３２０、３２２、３２４、および３３９〜３４８以外の表１３および表１６に示した試料３０３〜３０５、３０８〜３１０、３１３〜３１７、３１９、３２１、３２３、および３２５〜３３８では、εｒが２０〜２５の範囲にありながら、Ｑｆが７０００ＧＨｚ以上、βが絶対値で６０ｐｐｍ／Ｋ以下、および絶縁信頼性がlog (ＩＲ［Ω］)で１１以上というように良好な結果を示した。
【０２３６】
これは、アルカリ土類金属含有量が４４．０〜６９．０重量％、ＳｉＯ２含有量が１４．２〜３０．０重量％、Ｂ２Ｏ３含有量が１０．０〜２０．０重量％、Ａｌ２Ｏ３含有量が０．５〜４．０重量％、Ｌｉ２Ｏ含有量が０．３〜７．５重量％、およびＭｇＯ含有量が０．１〜５．５重量％であるという条件を満たすガラスＧ２、Ｇ３、Ｇ４、Ｇ６、Ｇ７、Ｇ９、Ｇ１０、Ｇ１１、Ｇ１２、Ｇ１４、Ｇ１６、Ｇ１８、Ｇ２０、Ｇ２１、Ｇ２２、Ｇ２３、Ｇ２４、Ｇ２５、Ｇ２６、Ｇ２７、Ｇ２８、Ｇ２９、Ｇ３０、およびＧ３１のいずれかを用いたためであると推測される。
【０２３７】
次に、表１４および表１５ならびに表１７に示した試料３４９〜３９５について考察する。試料３４９〜３９５では、「ガラス」として表１に示したガラスＧ２２を用いながら、「ガラス」、「第１のセラミック」、「第２のセラミック」、「ＭｎＯ」、「ＣｕＯ」、「Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18」および「ＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８」の各含有量を変更した。
【０２３８】
試料３４９では、十分に焼結しなかった。これは、ガラス含有量が７重量％より少なかったためであると推測される。
【０２３９】
試料３５２では、絶縁信頼性が低下した。これは、ガラス含有量が２０重量％より多かったためであると推測される。
【０２４０】
試料３５３では、Ｑｆが低下した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇＡｌ２Ｏ４またはＭｇ２ＳｉＯ４の含有量が１５．５重量％より少なかったためであると推測される。
【０２４１】
試料３５６では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、第１のセラミックとしてのＭｇＡｌ２Ｏ４またはＭｇ２ＳｉＯ４の含有量が４７重量％より多かったためであると推測される。
【０２４２】
試料３６３では、εｒが２０未満となった。これは、第２のセラミックにおけるＢａＯ含有量が２．１重量％より少なかったためであると推測される。
【０２４３】
試料３６７では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＢａＯ含有量が５．２重量％より多かったためであると推測される。
【０２４４】
試料３６８では、εｒが２０未満となった。これは、第２のセラミックにおけるＴｉＯ２含有量が９．５重量％より少なかったためであると推測される。
【０２４５】
試料３７４では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＴｉＯ２含有量が２４．７５重量％より多かったためであると推測される。
【０２４６】
試料３７５では、εｒが２０未満となった。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３含有量が１３．２重量％より少なかったためであると推測される。
【０２４７】
試料３８１では、絶縁信頼性が低下した。これは、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３としてのＮｄ２Ｏ３含有量が３４．７５重量％より多かったためであると推測される。
【０２４８】
試料３８２では、十分に焼結しなかった。これは、ＭｎＯ含有量が５．５重量％より少なかったためであると推測される。
【０２４９】
試料３８５では、Ｑｆが低下した。これは、ＭｎＯ含有量が２０．５重量％より多かったためであると推測される。
【０２５０】
試料３９２では、静電容量温度係数βが悪化した。これは、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックの含有量が７．５重量％より多かったためであると推測される。
【０２５１】
試料３９５では、Ｑｆが低下した。これは、ＣｕＯ含有量が１．２重量％より多かったためであると推測される。
【０２５２】
上記試料３４９、３５２、３５３、３５６、３６３、３６７、３６８、３７４、３７５、３８１、３８２、３８５、３９２および３９５以外の表１４および表１５ならびに表１７に示した試料３５０、３５１、３５４、３５５、３５７〜３６２、３６４〜３６６、３６９〜３７３、３７６〜３８０、３８３、３８４、３８６〜３９１、３９３および３９４では、εｒが２０〜２５の範囲にありながら、Ｑｆが７０００ＧＨｚ以上、βが絶対値で６０ｐｐｍ／Ｋ以下、および絶縁信頼性がlog (ＩＲ［Ω］)で１１以上というように良好な結果を示した。
【０２５３】
これは、第１のセラミック含有量が１５．５〜４７重量％、ガラス含有量が７〜２０重量％、ＭｎＯ含有量が５．５〜２０．５重量％、ＢａＯ含有量が２．１〜５．２重量％、ＲＥ２Ｏ３含有量が１３．２〜３４．７５重量％、ＴｉＯ２含有量が９．５〜２４．７５重量％、ＣｕＯ含有量が１．２重量％以下、ならびに、Ｍｇ２Ａｌ４Ｓｉ５Ｏ18およびＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８の少なくとも一方からなる第３のセラミックの含有量が７．５重量％以下であるという条件を満たしたためであると推測される。
【０２５４】
なお、実験例４では、第２のセラミックにおけるＲＥ２Ｏ３として、Ｎｄ２Ｏ３およびＳｍ２Ｏ３を用いたが、他の希土類元素を用いた場合も同様の傾向を示すことが確認されている。
【符号の説明】
【０２５５】
１，１ａ  セラミック多層モジュール
２，２ａ  多層セラミック基板
３  セラミック層
４  低誘電率セラミック層
５  高誘電率セラミック層
２１  ＬＣフィルタ
２３  部品本体
２８〜４０  セラミックグリーンシート
【図１】
2012157299.tif 000020
【図２】
2012157299.tif 000021
【図３】
2012157299.tif 000022
【図４】
2012157299.tif 000023
【図５】
2012157299.tif 000024
【図６】
2012157299.tif 000025
【国際調査報告】
2012157299.tif 000026
2012157299.tif 000027
2012157299.tif 000028
2012157299.tif 000029