(57)【要約】  【課題】  高反射率が得られるとともに、放熱性を良くし発光素子の寿命を延ばすために熱伝導率の高い発光素子搭載用のセラミックス基体を提供する。  【解決手段】  セラミック焼結体からなり、発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、この搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で０．２μｍ以上１．０μｍ以下の結晶の割合が４５％以上８０％以下であり、円相当径で２．０μｍ以上６．０μｍ以下の結晶の割合が５％以上１５％以下であるとともに、円相当径で６．０μｍを超える結晶の割合が２．７％以下であることから、発光素子搭載用セラミックス基体１の反射率を向上させることができるとともに、熱伝導率の高い発光素子搭載用セラミックス基体とすることができる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミック焼結体からなり、発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、前記搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で０．２μｍ以上１．０μｍ以下の結晶の割合が４５％以上８０％以下であり、円相当径で２．０μｍ以上６．０μｍ以下の結晶の割合が５％以上１５％以下であるとともに、円相当径で６．０μｍを超える結晶の割合が２．７％以下であることを特徴とする発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項２】
前記セラミック焼結体が、酸化アルミニウムを９４質量％以上含有してなることを特徴とする請求項１に記載の発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項３】
前記結晶粒径の最大粒径が６．０μｍ以下であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項４】
平均結晶粒径が円相当径で、０．７μｍ以上１．３μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項５】
前記セラミック焼結体が、前記結晶の結晶粒子間に形成される粒界相を有しており、前記粒界相の平均幅が２ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の発光素子搭載用セラミックス基体上に発光素子を搭載したことを特徴とする発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光素子搭載用セラミックス基体およびこの発光素子搭載用セラミックス基体に発光素子を搭載してなる発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、大量生産が可能な高輝度で消費電力の少ない発光素子としてＬＥＤ（発光ダイオード）が注目されている。そして、一般照明用から電光表示板用の光源、携帯電話機，パソコンおよびテレビ等のバックライトとしても広く利用されつつある。【０００３】
このような発光素子を搭載するための基体には、基体自体が高反射率を有し、放熱性を良くすることが求められている。【０００４】
このような要求に対し、特許文献１には、半導体発光素子用の高反射白色セラミックス基板が、酸化アルミニウムとガラス質成分とからなり気孔率が５％であること、酸化アルミウムの含有率が75〜85重量％で、ガラス質成分としてシリカ，カルシウム，マグネシウムおよびバリウムを含有し、酸化アルミニウムの平均結晶粒径が0.5μｍ以下であることから、波長が400〜740ｎｍにおける光の反射率を90〜93％以上としたことが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開2007−284333号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に開示された半導体発光素子用の高反射白色セラミックスは、実施例によると、アルミナが75〜85重量％に、ガラス質成分としてシリカと、バリウム，カルシウムおよびマグネシウムの酸化物を約25〜15重量％含有した焼結体であって、波長が400〜740ｎｍの反射率が90％以上のものが得られるものの、アルミナの結晶粒径が0.5μｍ以下であることから、熱伝導率が低くなり、発光素子を冷却する作用が低下することで、発光素子の寿命が短くなるという問題があった。【０００７】
本発明は、上記課題を解決するために案出されたものであり、高反射率が得られるとともに、放熱性を良くし発光素子の寿命を延ばすことができる熱伝導率の高い発光素子搭載用セラミックス基体を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の発光素子搭載用セラミックス基体は、セラミック焼結体からなり、発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、前記搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で0.2μｍ以上1.0μｍ以下の結晶の割合が45％以上80％以下であり、円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の割合が５％以上15％以下であるとともに、円相当径で6.0μｍを超える結晶の割合が2.7％以下であることを特徴とするものである。【０００９】
また、本発明の発光装置は、上記構成の発光素子搭載用セラミックス基体を搭載したことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の発光素子搭載用セラミックス基体は、セラミック焼結体からなり発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、前記搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で0.2μｍ以上1.0μｍ以下の結晶の割合が45％以上80％以下であり、円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の割合が５％以上15％以下であるとともに、円相当径で6.0μｍを超える結晶の割合が2.7％以下であることから、高反射率を有し、熱伝導率を高い状態に維持しやすくなる。【００１１】
また、上記構成の発光素子搭載用セラミックス基体上に発光素子を搭載した発光装置とすることにより、高反射率を有するとともに、発光素子の放熱性を高めることができることから、寿命を長くすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体に発光素子を搭載した発光装置の構成の一例を示す断面図である。
【図２】本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体の表面への入射光が散乱する状態を示す概念図である。
【図３】本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体の結晶粒子を示す電子顕微鏡写真である。
【図４】本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体において、粒界相で拡散反射光が散乱する状態を示す概念図である。
【図５】本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体において、結晶粒子および結晶粒子間に形成される粒界相を示す概念図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の発光素子搭載用セラミックス基体の実施の形態の例を説明する。
【００１４】
図１は本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体に発光素子を搭載した発光装置の構成の一例を示す断面図である。
【００１５】
本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１（以下、基体１ともいう。）を用いた発光装置21は、発光素子２が搭載される基体１の一方の表面１aに厚膜印刷法等を用いて、電極（表電極）３ｃ，３ｄを被着させ、電極３ｃ，３ｄが形成された一部に、電極パッド３ａ，３ｂをメッキ等により形成し、この電極パッド３ａの上に半導体からなる発光素子２を搭載している。そして、発光素子２と電極パッド３ｂとをボンディングワイヤ32により電気的に接合している。なお、ここでは、電極パッド３ａと発光素子２との接合については、電気的に接合できるものであれば、導電性接着剤を用いた接合，ボンディングワイヤ32による接合または半田バンプによる接合であっても何ら構わない。そして、発光素子２および電極パッド３ａ，３ｂを含む電極３ｃ，３ｄを樹脂等からなる封止部材31で被覆し、この封止部材31が発光素子２の保護とレンズ31ａの機能を併せ持っている。なお、電極３ｃ，３ｄおよびパッド電極３ａ，３ｂの露出部分には通常、透明のオーバーコートガラスを保護層として被着するが、ここでは説明を省略する。
【００１６】
また、電極（表電極）３ｃ、３ｄは、基体１を貫通した電極（貫通導電層）３ｅ，３ｆを経由して、他方の表面１ｂに形成された電極（裏電極）３ｇ，３ｈと電気的に接合されている。
【００１７】
そして、この電極（裏電極）３ｇ，３ｈに外部の直流電源（不図示）またはＡＣ−ＤＣスイッチング電源（不図示）を接続して電圧を印加することにより発光素子２が発光する。このとき、封止部材31は、発光素子２の保護のみならず光の波長を選択的に変換する機能を持たせたものも多く、さらに封止部材31の外殻であるレンズ31ａにより光を拡散および放射する構造である。
【００１８】
また、図２は本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体の表面への入射光が散乱する状態を示す概念図である。
【００１９】
図２に示すように、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は断面を結晶のサイズのレベルで見たとき、結晶粒子４と，酸化珪素等からなるガラス相（粒界相）５と，気孔６とを有している。なお、これらの結晶粒子４とガラス相５との間を界面７とし、気孔６とガラス相５との間を界面８としてある。
【００２０】
本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１の表面１ａに照射された入射光11は、基体１の表面１ａによって反射する反射光13と、基体１の内部を透過して、入射光11が照射された一方の表面１ａとは反対側から出てくる透過光12となる。
【００２１】
また、入射光11は、その一部が表面１ａで入射角度に対し同じ角度で逆方向に反射される正反射光13ａと、表面１ａで不特定な方向へ反射される拡散反射光13ｂとなるが、残りは基体１の内部を進行する。そして、この基体１の内部を進行する光は、基体１内で結晶粒子４とガラス相５との間の界面７で一部は正反射光13ｃと拡散反射光13ｄとなり、また、気孔６とガラス相５との界面８で正反射光13ｅと拡散反射光13ｆとなり、残りの光は、さらに基体１の内部を進行していき、結晶粒子４とガラス相５との間の界面７と、気孔６とガラス相５との界面８とで正反射光13ｅと拡散反射光13ｆを生み出し表面１ａからの反射光となる。そして、基体１の内部を進行した光は、反対側から透過光12として出てくる。この基体１の光の反射率を大きくするには、内部の正反射光13ｃ，13ｅおよび拡散反射光13ｄ，13ｆを増やして一方の表面１ａ側に反射するようにするか、他方の表面１ｂから透過して出てくる透過光12を少なくすることが必要である。
【００２２】
なお、表面１ａ，１ｂには、開気孔６ａも存在しているが、表面積における開気孔６ａの面積の占める割合は僅かであるため反射光13への影響の説明は割愛する。
【００２３】
また、図３は本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体の結晶粒子を示す電子顕微鏡写真である。
【００２４】
この結晶粒子を示す電子顕微鏡写真は、基体１の表面を鏡面加工し、ファイヤーエッチングを行なった後に走査型電子顕微鏡で撮影したものである。
【００２５】
図３に示すように、本実施形態の基体１の表面には、結晶粒子４，ガラス相（粒界相）５、および、セラミックスが焼結する過程において形成された気孔６が加工により表面に現れたり、加工時に結晶粒が脱粒したりして形成された開気孔６ａが存在する。
【００２６】
そして、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は、セラミック焼結体からなり、発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、この搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で0.2μｍ以上1.0μｍ以下の結晶の数の割合が45％以上80％以下であり、円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の数の割合が5％以上15％以下であるとともに、円相当径で6.0μｍを超える結晶の数の割合が2.7％以下であることが重要である。
【００２７】
ここで、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１の発光素子が搭載される搭載部とは、発光素子を搭載するための電極３ｃ，３ｄが形成される面である基体１の一方の表面１ａを言い、表層部とは、基体１の一方の表面１ａから厚み方向に50μｍ程度までの表層の部分のことを言う。
【００２８】
本実施形態の基体１は、基体１の発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、この搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で0.2μｍ以上1.0μｍ以下の結晶の数の割合が45％以上80％以下であることから、図２で示すように、入射光11を反射する結晶粒子４とガラス相５との間の界面７が増えて正反射光13ｃと拡散反射光13ｄとが増加し、高反射率を有することが容易となる。また、熱を伝導する結晶格子の振動であるフォノンが界面７で散乱するのを低減し熱伝導率を高い状態で維持できる。
【００２９】
また、本実施形態の基体１は、結晶粒径が円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の数の割合が５％以上15％以下であることから、高反射率を有するとともに、基体１の熱伝導率を高く維持することが容易となる。また、結晶粒径が大きくなると短い波長を吸収もしくは減衰し易くなることから、この結晶粒径が円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の数の割合が５％以上15％以下である基体１は、可視光における短い波長の成分が結晶粒子に吸収もしくは減衰されることを抑えることができる。それゆえ、可視光の全波長に対し、高反射率を有する状態にできる。
【００３０】
さらに、結晶粒径が1.0μｍ以下の結晶からなる発光素子搭載用セラミックス基体と比較して結晶粒子４とガラス相５との間の界面７が少なくなるため熱を伝導する結晶粒子の振動であるフォノンの散乱が低減し、熱伝導率を高く維持することが容易となり、さらに、結晶粒子４とガラス相５との間の界面７の減少により可視光の反射率が低下するという問題を抑制しやすくなる。
【００３１】
さらに、結晶粒径が円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の数の割合が５％以上15％以下であると、基体１の表面に板状体を個片に分割する分割溝が形成された板状体としたとき、分割溝に沿って板状体を分割した分割面にバリが発生しにくくなる。これは、基体１が、結晶粒径が円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶を５％以上15％以下含むことにより、気孔などの破壊源が基体１に適度に分散し、分割溝から発生する亀裂が直線的に進展するためと考えられる。特に基体１の３点曲げ強度が280〜400ＭＰａの範囲であれば、バリが残りにくく、さらに、製造工程の途中で基体１の端部に欠けも発生しにくい。
【００３２】
さらにまた、短い波長を吸収もしくは減衰しやすい大きい結晶粒子である結晶粒径が円相当径で6.0μｍを超える結晶の数の割合が、2.7％以下と少なく抑えていることから、可視光における短い波長の成分が結晶粒子に吸収および減衰されることをさらに抑えることができるので、高反射率を有する状態にできる。
【００３３】
この様な結晶粒径の測定は、基体１の表面を鏡面加工し、焼成温度から50〜100℃低い温度の範囲でファイヤーエッチングをし、走査型電子顕微鏡（例えば日本電子製のJSM-7001F）で1000〜3000倍の倍率で撮影して画像のデータを作成し、画像解析装置（例えば三谷商事製のWin ROOF）を用いて各結晶粒の面積を求め、その面積から各結晶の円相当径を算出して結晶粒径の分布を求めればよい。
【００３４】
但し、本実施形態においては、基体１に結晶粒径が0.2μｍ未満の結晶が含まれている場合もあるが、本実施形態に用いた結晶粒径の測定方法では結晶粒径が0.2μｍ未満の結晶を検知できないため割愛している。
【００３５】
また、本実施形態の基体１の光の反射率の測定は、積分球ユニットを使用した分光光度計（例えば（株）島津製作所製の分光光度計 型名ＵＶ−315）と積分球ユニット 型名ＩＳＲ−3100と）を用い、光源に50Ｗハロゲンランプと重水素ランプとを使用し、波長範囲を200〜1000ｎｍとし、測定範囲は拡散反射率（スリット20ｎｍ時７×９ｍｍ）として、マスクの使用はなしで、基準に硫酸バリウム粉体を用いて測定すればよい。
【００３６】
さらに、熱伝導率の測定は、基体１を２ｍｍの厚みに加工し、レーザフラッシュ法（例えば真空理工製のTC-7000）で測定すればよい。
【００３７】
さらにまた、３点曲げ強度の測定は、ＪＩＳ Ｒ 1601に準拠して測定すればよいが、基体１が板状体の場合は、例えば、試料形状を長さが約40ｍｍ、幅が25ｍｍ、厚みが0.5〜0.8ｍｍの焼結体を用い、焼結体の表面は焼き肌面とし、支点のスパンは30ｍｍとし、スパンの中央部に0.5ｍｍ／分の速度で荷重を印加し、３点曲げ強度の計算式により強度計算を行なえばよい。
【００３８】
また、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体のセラミック焼結体としては、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３），酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）または酸化チタン（ＴｉＯ２）を主成分とする白色のセラミックスであることが好ましい。これらの白色のセラミックスを用いることで、高反射率を得ることができる。中でも、酸化アルミニウムを用いれば高い熱伝導率を得ることができる。ここで、主成分とは、酸化アルミニウム，酸化ジルコニウムまたは酸化チタンが、セラミック焼結体の全体の質量の割合において、合計量が94質量％以上のことである。
【００３９】
そして、本実施形体の基体１が酸化アルミニウムを94質量％以上含有していることが好ましい。
【００４０】
本実施形態の基体１が酸化アルミニウムを94質量％以上含有するのは、高反射率を保ち、熱伝導率を低下させないためである。酸化アルミニウムが94質量％未満になると、焼結助剤であるガラス相を形成する成分が増加する。それゆえ、入射光が基体１の裏面に透過しやすくなって反射率が低下しやすくなる。さらに、ガラス相は熱伝導率が低いため、ガラス相が増加すると基体の熱伝導率が低下しやすくなる。
【００４１】
また、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は、酸化アルミニウムの含有量が94質量％以上を含有することから、焼結助剤として添加する不可避不純物を除く酸化珪素と、酸化カルシウムおよび酸化マグネシウムの少なくとも１種との合計の含有量が残部の６質量％以下（０を含まず）となり、通常の焼成温度よりも低温で焼成することができ、製造コストを抑えることができるが、その他の化合物を含んでも良い。例えば、バリウム化合物を加えると、このバリウム化合物が粒界相５に存在し、反射率をより向上することが可能である。
【００４２】
また、結晶粒子４同士の間には酸化珪素等からなるガラス相５が形成されているために、基体１の発光素子２を搭載する一方の表面１ａに、電極３ｃ，３ｄを形成するための厚膜ペーストを塗布して厚膜焼成するとペーストに含まれる金属成分が表面１ａからガラス相５を伝わって内部に拡散するために、電極３ｃ，３ｄと基体１の密着強度を高くしやすくなる。
【００４３】
また、入射光11を効率よく反射するために結晶粒子４とガラス相５との間の界面７とで正反射光13ｃと拡散反射光13ｄとが増加し、反射率を高くしやすくなるが、気孔６とガラス相５との間の界面８でも同じように正反射光13ｃと拡散反射光13ｄとが増加し、反射率を高くしやすくできる。
【００４４】
そして、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は、結晶粒径の最大粒径が6.0μｍ以下であることが好ましい。
【００４５】
結晶粒径の最大粒径が6.0μｍ以下であると、基体１を形成したとき、基体１の内部を進行する光が結晶粒子４とガラス相５との界面７で反射した正反射光13ｃおよび拡散反射光13ｄが反射する機会が多くなることから、ガラス相５を通り、基体１の表面１ａから反射光とし出ていきやすくなるために反射率は低下しにくくなる。
【００４６】
そして、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は、平均結晶粒径が円相当径で、0.7μｍ以上1.3μｍ以下であることが好ましい。
【００４７】
本実施形態の、基体１が、上記説明したように結晶粒径が0.2μｍ以上1.0μｍ以下の結晶の数の割合が45％以上80％以下、2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の数の割合が5％以上15％以下、6.0μｍを超える結晶の数の割合が2.7％以下を満たし、平均結晶粒径が0.7μｍ以上1.3μｍ以下の範囲にあると、さらに可視光の反射率と熱伝導率との双方の特性を高める作用を高く維持することが容易となる。
【００４８】
図４は、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１において、粒界相間で拡散反射光の一部が散乱する状態を示す概念図である。
【００４９】
図４に示すように、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は断面を結晶サイズレベルで見たとき、結晶粒子４と酸化珪素等からなる粒界相５と、気孔（不図示）とを有している。（図２で入射光11が散乱する状態を説明したため以下では、結晶粒子間の粒界相における拡散反射光について説明する。）
本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１の表面に照射された入射光11は、基板１の内部を進行する光となり、基体１内部で結晶粒子４ａと粒界相５との間の界面７ａの内部をさらに進行していき隣接する結晶粒子４ｂと粒界相５との間の界面７ｂに進行していくが、この光の進行の過程で、一部の光が入射角度に対して同じ角度で逆方向に反射される正反射光13ｃと拡散反射光13ｄとが生じる。この拡散反射光13ｄは、界面７ａと界面７ｂとの間の粒界相５で反射を繰り返し基板１の一方の表面（不図示）から拡散反射光13ｅが出るようになっている。
【００５０】
そして、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は、結晶粒子間に形成される粒界相の平均幅が２ｎｍ以下であることが好ましい。
【００５１】
本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１において、基体１が、粒界相５の平均幅が２ｎｍ以下であるならば、例えば図４の場合では、隣り合う結晶粒子４ａ，４ｂの界面７ａと界面７ｂとの間に粒界相５が存在することによって、その粒界相５に光が入った場合、界面７ａと界面７ｂとの間で光の反射を繰り返し拡散反射光13ｄが増加し、反射率が高くなりやくなる。粒界相５の平均幅が２ｎｍを超えるならば、粒界相５の幅が広くなることから、界面７ａと界面７ｂとの間で光の反射が繰り返す回数が減少して拡散反射光13ｄが少なく反射率の増加が少なくなり易い。
【００５２】
ここで、結晶粒子間に形成される粒界相７の平均幅を求める手法は下記の通りである。
【００５３】
図５は本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１の結晶粒子４ａ，４ｂおよび結晶粒子４ａ，４ｂ間に形成される粒界相５を示す概念図である。
【００５４】
先ず、基体１の断面をＴＥＭ観察により、40,000倍から60,000倍まで拡大し結晶粒子４ａ，４ｂ間に形成される粒界相５の範囲９内において、粒界相の幅を測定する。そして、同様の測定を10ヶ所実施してその平均を粒界相の平均幅とすればよい。
【００５５】
そして、本実施形態の発光装置は、発光素子搭載用セラミックス基体上に発光素子を搭載した構成とされる。
【００５６】
本実施形態の、基体１上に発光素子を搭載すると、発光素子が発光したとき、光が基体１の表面で効率よく反射するため低電力で明るい発光装置とすることができる。また、熱伝導率が高いため放熱性がよく発光素子や反射材や発光素子を覆う樹脂などの劣化を抑制することが容易となり寿命を長くすることができる。
【００５７】
次に、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体の製造方法の一例を説明する。
【００５８】
例えば、セラミック焼結体が、酸化アルミニウムを主成分とする場合には、原料として、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）の平均粒径が1.8μｍの粉末を94質量％以上と、焼結助剤として酸化珪素（ＳｉＯ２）と、酸化カルシウム（ＣａＯ）および酸化マグネシウム（ＭｇＯ）の少なくとも１種の粉末とを合計６質量％以下の範囲で準備する。そして、酸化アルミニウムと焼結助剤の合計が100質量％となるように秤量する。ここで、焼結助剤の秤量を調整することによって、結晶粒子間に形成される粒界相５の平均幅を調整することができる。
【００５９】
ここで、セラミック焼結体が、酸化ジルコニウムを主成分とするならば、焼結助剤として酸化アルミニウムを、また、酸化チタンを主成分とするならば、焼結助剤として酸化珪素および酸化アルミニウムのうち少なくとも１種を選択し、主成分を94質量％以上、残部が焼結助剤となるように秤量すれば良い。
【００６０】
次に、例えば、酸化アルミニウムを94質量％、焼結助剤を６質量％とした場合、酸化アルミニウムを60質量％と34質量％に分け、水等の溶媒とともに回転ミルやビーズミル等を用いてそれぞれ別に高純度のアルミナボールを用いて粉砕しスラリーにする。そして、酸化アルミニウムを55質量％投入した回転ミルではレーザ回折散乱法（例えば、日機装（株）製 Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ 9320-X100）で測定した粒度がＤ５０＝1.2程度となるようにし、酸化アルミニウムを41質量％投入した回転ミルでは上記と同様のレーザ回折散乱法で測定した粒度がＤ５０＝1.6程度となるようにする。
【００６１】
次に、これらのスラリーを別途粉砕した焼結助剤と共に回転ミル等に投入し、数時間をかけてさらに混合する。この様に酸化アルミニウムを２種類以上に分けて粉砕し、異なる粒度のスラリーを作製し混合することで、基体１の結晶粒径を調整することができる。
【００６２】
次に、このスラリーを用いて、ドクターブレード法でシートを成形するか、このスラリーをスプレードライヤを用いて作製した造粒体を使用して公知の粉末プレス成形法、またはロールコンパクション法によってセラミックスのシートを成形し、製品形状とするための金型による加工もしくはレーザ加工によって未焼成の成形体を作製する。このとき成形体は、量産性を考慮すれば多数個取りの成形体とするのがより好ましい。そして、得られた成形体を、大気（酸化）雰囲気の焼成炉（例えば、ローラー式トンネル炉，バッチ式雰囲気炉およびプッシャー式トンネル炉）を用いて、最高温度は主成分が酸化アルミニウムの場合は1420〜1650℃、酸化ジルコニウムの場合は1350〜1550℃、酸化チタンの場合は1200〜1400℃の範囲で調整して焼成することによって、本実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１を作製することができる。また、焼成の最高温度は主成分の質量によって適宜調整すればよい。さらに、焼成時間を調整することによっても結晶粒径および粒界相５の平均幅を調整することもできる。
【実施例１】
【００６３】
以下、本発明の実施例を具体的に説明するが、本発明では以下の実施例に限定されるものではない。【００６４】
まず、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）の平均粒径が1.8μｍの粉末を94質量％と、焼結助剤として酸化珪素（ＳｉＯ２）を3.5質量％と、酸化カルシウム（ＣａＯ）を1.5質量％および酸化マグネシウム（ＭｇＯ）を1.0質量％の粉末とを準備した。そして、酸化アルミニウムと焼結助剤の合計が100質量％となるように秤量した。【００６５】
次に、酸化アルミニウムを94質量％、焼結助剤を６質量％となる様に、酸化アルミニウムを60質量％と34質量％とに分け、それぞれ別々に溶媒の水とともに回転ミルを用いて高純度のアルミナボールを用いて粉砕しスラリーにした。そして、酸化アルミニウムを60質量％投入した回転ミルではレーザ回折散乱法（日機装（株）製 Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ9320-X100）で測定した粒度がＤ５０＝1.0〜1.3程度となるようにし、酸化アルミニウムを34質量％投入した回転ミルでは上記と同様のレーザ回折散乱法で測定した粒度がＤ５０＝1.4〜1.8程度となるようにした。【００６６】
次に、これらのスラリーを別途粉砕した焼結助剤と共に回転ミルに投入し混合してからさらに、これにアクリル樹脂等の成形用バインダーを添加し、混合してスラリーを得た。
ここで、成形用バインダーの添加量は混合粉末100質量％に対して４〜８質量％程度とした。【００６７】
次に、この混合粉末と成形用バインダーとを混合したスラリーをスプレードライで粉末の顆粒とし、公知の粉末プレス成形法で成形体を作製した。【００６８】
次に、この成形体を焼結させるために、電気炉を用いて1420〜1650℃の範囲で焼成を行ない、厚みが0.63±0.05ｍｍである表１に示す様な結晶粒径の分布と平均結晶粒径である試料Ｎｏ．１〜13の発光素子搭載用セラミックス基体の試料を得た。【００６９】
この得られた発光素子搭載用セラミックス基体の試料について、結晶粒径の分布，反射率および熱伝導率の測定を以下の方法で行ない、0.2以上１μｍ以下，２μｍ以上６μｍ以下の結晶粒径の分布と反射率、熱伝導率の関係を評価した。【００７０】
結晶粒径の分布の測定は、各試料の表面を表面から30μｍの深さまで鏡面加工し、加工した面を各試料の焼成温度から80℃低い温度でファイヤーエッチングを行ない、走査型電子顕微鏡で3000倍の倍率で撮影して画像データを作成し、その画像データから画像解析装置を用いて数値化した。具体的には、走査型電子顕微鏡には日本電子製の型名JSM-7001Fを使用し、画像解析装置には三谷商事製の型名Win ROOFを使用し、835μｍ２の範囲に対して解析を行なった。ここで、円相当径0.2μｍ以下の結晶粒径のものはノイズと区別がつかないため画像データから自動削除した。【００７１】
次に、反射率は（株）島津製作所製の分光光度計 型名：ＵＶ−315と積分球ユニット 型名ＩＳＲ−3100とを用い、光源に50Ｗハロゲンランプと重水素ランプとを使用し、波長範囲を200〜1000ｎｍとし、測定範囲は拡散反射率（スリット20ｎｍ時７×９ｍｍ）として、マスクの使用はなしで、基準に硫酸バリウム粉体を用いて測定した。【００７２】
次に、熱伝導率の測定は、各試料Ｎｏと同一の材料を用いて発光素子搭載用セラミックス基体を直径が10ｍｍで厚みが２ｍｍの試料に加工し、レーザフラッシュ法で測定した。具体的には、測定装置は真空理工製の型名TC-7000を使用し、ＪＩＳ Ｒ 1611-1997に準拠した。【００７３】
また、各試料の総合評価は、波長400ｎｍおよび波長600ｎｍでの反射率が、各々86％以上または90％以上であって、かつ、熱伝導率が17Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であるものを『優』としＡとして表示し、いずれか２つの項目を満足するものを『良』としＢとして表示し、いずれか１つの項目を満足するものを『可』としＣとして表示した。【００７４】
得られた結果を表１に示す。【００７５】
【表１】
2012043659.tif 000003
【００７６】
表１に示す結果から分かるように、まず反射率について、試料Ｎｏ．３〜６，９〜12は、結晶粒径が円相当径で0.2μｍ以上１μｍ以下の結晶の数の割合が45％以上80％未満および結晶粒径が円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の数の割合が５％以上15％以下であることから評価はＡであり、試料Ｎｏ．１，２および13に比べ基体１内に入射光12が反射する結晶粒子４とガラス相との界面７が増えるとともに、可視光における短い波長の成分が結晶粒子に吸収もしくは減衰されることを抑えることができるので、反射率が400ｎｍで86％以上、600ｎｍで90％以上と反射率が高くなる傾向にあることが分かる。【００７７】
次に、熱伝導率について、試料Ｎｏ．３〜６，９〜12は、結晶粒径が円相当径で0.2μｍ以上１μｍ以下の結晶の数の割合が45％以上80％未満および結晶粒径が円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の数の割合が５％以上15％以下であることから評価はＡであり、試料Ｎｏ．７および８に比べ、フォノンを散乱するガラス相５との間の界面７が減少し、熱伝導率が17Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上と高くなる傾向にあることが分かる。
【実施例２】
【００７８】
次に、６μｍ以上の結晶粒径の分布が、反射率に及ぼす影響について評価した。【００７９】
実施例１と同様にして発光素子搭載用セラミックス基体１を作製した。このときスラリーの粒度と焼成温度とを結晶粒径が円相当径で６μｍ以上の結晶が含まれるよう調整して作製し、試料Ｎｏ．14〜20の発光素子搭載用セラミックス基体の試料を得た。【００８０】
また、反射率の測定方法は、実施例１と同様とし、波長400ｎｍおよび波長600ｎｍでの反射率が各々86％以上または90％以上で得られたものを『優』としてＡ、いずれか１つの項目を満足するものを『良』としＢ、両方を満足していないものを『可』としてＣとして結果を表２に示す。【００８１】
【表２】
2012043659.tif 000004
【００８２】
表２に示す結果から分かるように、試料Ｎｏ．14は、結晶粒径が円相当径で６μｍを越える結晶の数の割合が2.7％を超えていることから、発光素子搭載用セラミックス基体内に入射した光が結晶の中を透過して裏面に抜けやすくなり、波長600ｎｍでの反射率が90％を僅かに割り込んだ数値となり、波長400ｎｍでの反射率は86％未満であった。試料Ｎｏ．15〜18は、結晶粒径が円相当径で６μｍを越える結晶の数の割合が１％以上2.7％以下で含まれることから、発光素子搭載用セラミックス基体内に入射した光が結晶の中を透過して僅かに裏面に抜けやすくなり、波長600ｎｍでの反射率が90％を僅かに越えた数値となったのに対して、波長400ｎｍでの反射率は86％未満であった。これに対して、試料Ｎｏ．19〜20は、結晶粒径が円相当径で６μｍを越える結晶の数の割合が０％であることから、発光素子搭載用セラミックス基体内に入射した光が反射する界面７が十分に存在し、反射光を高められ波長600ｎｍでの反射率が91％以上と高い状態であるうえに、短い波長を吸収もしくは減衰する大きな結晶粒子が少ないので、波長400ｎｍでの反射率が88.1％以上と高い状態で維持しやすくなったことが分かる。
【実施例３】
【００８３】
次に、平均結晶粒径が反射率と熱伝導率に及ぼす影響について評価した。【００８４】
実施例１と同様にして発光素子搭載用セラミックス基体を作製した。このときスラリーの粒度と焼成温度とを結晶粒径が円相当径で表３に示す値となるように調整し基体１を作製し、試料Ｎｏ．21〜27の発光素子搭載用セラミックス基体の試料を得た。【００８５】
また、測定方法と、各試料の総合評価は実施例１と同様にした。【００８６】
得られた結果を表３に示す。【００８７】
【表３】
2012043659.tif 000005
【００８８】
表３に示す結果から分かるように、試料Ｎｏ．22〜27は、平均結晶粒径が1.3μｍ以下であることから発光素子搭載用セラミックス基体内に入射した光が反射する粒界７が十分に存在し、さらに、フォノンを散乱するガラス相５との間の界面７が減少し、波長600ｎｍでの反射率が91％以上であるとともに熱伝導率が17Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上と高く、双方の特性を満足することができていることが分かる。
【実施例４】
【００８９】
次に、結晶粒子間に形成される粒界相５が反射率に及ぼす影響について評価した。実施例１と同様にして発光素子搭載用セラミックス基体１を作製した。このとき焼結助剤の量と焼成温度とを粒界相５が表４に示す値となるように調整し基体１を作製し、試料Ｎｏ．28〜31の発光素子搭載用セラミックス基体１の試料を得た。【００９０】
また、反射率の測定方法は実施例１と同様にし、粒界相の平均幅の測定方法は、基板１の任意の断面をＴＥＭ観察により、任意の点において50,000倍まで拡大し測定し、粒界相の幅を測定する。そしてこの作業を計10点の視野において、粒界相の幅を測定し、平均することで求めた。そして各試料の総合評価は実施例２と同様にした。【００９１】
得られた結果を表４に示す。【００９２】
【表４】
2012043659.tif 000006
【００９３】
表４に示す結果から分かるように、試料Ｎｏ．29〜31は、粒界相５が２ｎｍ以下であることから、熱伝導率の低い粒界相が薄いので、光の反射を繰り返し拡散反射光13ｄが増加し、反射率が増加しやすくなるので、波長400ｎｍおよび波長600ｎｍでの反射率がそれぞれ各々86％以上および90％以上を維持した状態を満足することができていることが分かる。【００９４】
以上のように、実施形態の発光素子搭載用セラミックス基体１は、反射率が高く、熱伝導率も高い状態に維持することができる発光素子搭載用に好適なセラミックス基体１であることが分かる。【００９５】
そして、発光素子搭載用セラミックス基体１上に発光素子２を搭載した発光装置21は、発光素子２が発光する光を効率的に反射することができるとともに、熱伝導率が高いため放熱性に優れ熱による発光素子の劣化も低減しやすくなる。
【符号の説明】
【００９６】
１：発光素子搭載用セラミックス基体（基体）
１ａ：一方の表面、１ｂ：他方の表面
２：発光素子
３：導体
３ａ，３ｂ：電極パッド、３ｃ，３ｄ：電極（表電極）、３ｅ，３ｆ：貫通導体、３ｇ，３ｈ：電極（裏電極）
４：結晶粒子
５：ガラス相（粒界相）
６：気孔
７：界面（結晶粒子とガラス相との界面）
８：界面（気孔とガラス相との界面）
９：粒界相の範囲
11：入射光
12：透過光
13：反射光
13ａ：正反射光、13ｂ：拡散反射光、13ｃ：正反射光、13ｄ：拡散反射光、13ｅ：正
散反射光、13ｆ：拡散反射光
21：発光装置
31：封止部材
31ａ：レンズ
32：ボンディングワイヤ
【図１】
2012043659.tif 000007
【図２】
2012043659.tif 000008
【図３】
2012043659.tif 000009
【図４】
2012043659.tif 000010
【図５】
2012043659.tif 000011
【手続補正書】
【提出日】平成24年7月5日(2012.7.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化アルミニウムを９４質量％以上含有してなるセラミック焼結体からなり、発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、前記搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で０．２μｍ以上１．０μｍ以下の結晶の割合が４５％以上８０％以下であり、円相当径で２．０μｍ以上６．０μｍ以下の結晶の割合が５％以上１５％以下であるとともに、円相当径で６．０μｍを超える結晶の割合が２．７％以下であることを特徴とする発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項２】
前記結晶粒径の最大粒径が６．０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項３】
平均結晶粒径が円相当径で、０．７μｍ以上１．３μｍ以下であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項４】
前記セラミック焼結体が、前記結晶の結晶粒子間に形成される粒界相を有しており、前記粒界相の平均幅が２ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の発光素子搭載用セラミックス基体。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載の発光素子搭載用セラミックス基体上に発光素子を搭載したことを特徴とする発光装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明の発光素子搭載用セラミックス基体は、酸化アルミニウムを９４質量％以上含有してなるセラミック焼結体からなり、発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、前記搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で0.2
μｍ以上1.0μｍ以下の結晶の割合が45％以上80％以下であり、円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の割合が５％以上15％以下であるとともに、円相当径で6.0μｍを超える結晶の割合が2.7％以下であることを特徴とするものである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
本発明の発光素子搭載用セラミックス基体は、酸化アルミニウムを９４質量％以上含有してなるセラミック焼結体からなり、発光素子が搭載される搭載部を有する発光素子搭載用セラミック焼結体であって、前記搭載部側の表層部における結晶粒径が円相当径で0.2
μｍ以上1.0μｍ以下の結晶の割合が45％以上80％以下であり、円相当径で2.0μｍ以上6.0μｍ以下の結晶の割合が５％以上15％以下であるとともに、円相当径で6.0μｍを超える結晶の割合が2.7％以下であることから、高反射率を有し、熱伝導率を高い状態に維持し
やすくなる。
【国際調査報告】
2012043659.tif 000012
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