(57)【要約】  本発明の課題は、低温ヒートシール性、ヒートシール強度、透明性に優れたポリオレフィン複合フィルムを提供するものであり、本発明は、少なくとも、表面層[ｉ]//中間層[ｉｉｉ]//コア層[ｉｉ]を有するポリオレフィン複合フィルムであって、表面層［ｉ］が、特定のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、及び／または、特定の１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）を０〜５０重量％、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）５０〜１００重量％からなり〔但し、表面層における（Ａ）、（Ｅ）及び（Ｂ）の合計を１００重量部とする。〕、コア層［ｉｉ］が、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、及び、特定のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）０〜３０重量％からなり〔但し、コア層にける（Ｃ）及び（Ａ）の合計を１００重量部とする。〕、中間層［ｉｉｉ］が、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）５０〜９５重量％、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）、特定のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、及び／または、特定の１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）が５０〜５重量％、〔但し、中間層における（Ｃ）、（Ｂ）、（Ａ）及び（Ｅ）の合計を１００重量％とする〕とからなるプロピレン系樹脂組成物、からなることを特徴とするポリオレフィン複合フィルムに関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１層の表面層［ｉ］と、コア層［ｉｉ］、及び表面層［ｉ］とコア層［ｉｉ］の両方に直接接する中間層［ｉｉｉ］を有するポリオレフィン複合フィルムであって、  
表面層［ｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、
及び／または、
１−ブテンから導かれる単位を５０〜９５モル％含有し、炭素数２〜１０のα―オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％含有する１−ブテン・α―オレフィン共重合体（Ｅ）が、
０〜５０重量％、
であると共に、
プロピレンから導かれる単位を５０〜１００モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を０〜５０モル％含有し、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）５０〜１００重量％  からなり、
〔但し、表面層における（Ａ）、（Ｅ）及び（Ｂ）の合計を１００重量部とする。〕
コア層［ｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、
及び、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）０〜３０重量％からなり、
〔但し、コア層にける（Ｃ）及び（Ａ）の合計を１００重量部とする。〕
中間層［ｉｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）５０〜９５重量％、
と共に、
プロピレンから導かれる単位を５０〜１００モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を０〜５０モル％含有し、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、
及び／または、
１−ブテンから導かれる単位を５０〜９５モル％含有し、α−オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％含有する１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）が５０〜５重量％、
〔但し、中間層における（Ｃ）、（Ｂ）、（Ａ）及び（Ｅ）の合計を１００重量％とする〕
とからなるプロピレン系樹脂組成物、
からなることを特徴とするポリオレフィン複合フィルム。
【請求項２】
少なくとも１層の表面層［ｉ］と、コア層［ｉｉ］及び表面層［ｉ］とコア層［ｉｉ］の両方に直接接する中間層［ｉｉｉ］からなり、
表面層［ｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）１５〜１００重量％、
及び、 
プロピレンから導かれる単位を５０〜１００モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を０〜５０モル％含有し、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）０〜８５重量％からなり、  
コア層［ｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、
及び、
プロピレンから導かれる単位を５０モル％以上９７モル％未満含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を５０モル％以下であり３モル％を越えて含有し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される融点が１４０℃未満または融点が観測されないプロピレン系重合体（Ｄ）０〜３０重量％からなり、
中間層［ｉｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）５０〜９５重量％、
と
プロピレンから導かれる単位を５０モル％以上９７モル％未満含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を５０モル％以下であり３モル％を越えて含有し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される融点が１４０℃未満または融点が観測されないプロピレン系重合体（Ｄ）、
及び／または、
１−ブテンから導かれる単位を５０〜９５モル％含有し、α−オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％含有する１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）、
が５０〜５重量％、
〔但し、（Ｃ）、（Ｄ）及び（Ｅ）の合計を１００重量％とする。〕
とからなるプロピレン系樹脂組成物からなることを特徴とするポリオレフィン複合フィルム。
【請求項３】
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）の融点が１１０℃以下または融点が観測されないことを特徴とする請求項１または請求項２のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項４】
プロピレン系重合体（Ｂ）の融点が１２０から１４０℃であり、１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）の融点が６０から１１０℃であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。    
【請求項５】
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）が、
(１)１３５℃、デカリン中で測定される極限粘度が０.１〜５ｄｌ／ｇであり、
(２)ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５以上３以下であり、
(３)共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータＢ値が０.９〜１.５であるプロピレン・１−ブテンランダム共重合体であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項６】
未延伸であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項７】
二軸延伸されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項８】
ポリオレフィン複合フィルムの全体の厚さにおける表面層の全体の厚さの割合が、２〜１０％であることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項９】
ポリオレフィン複合フィルムの全体の厚さにおける中間層の全体の厚さの割合が、２〜１０％であることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項１０】
ポリオレフィン複合フィルムが、表面層／中間層／コア層／中間層／表面層の順からなる５層の構造を有することを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項１１】
ポリオレフィン複合フィルムの全体の厚さが１０〜３５μｍであることを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【請求項１２】
ポリオレフィン複合フィルムの縦、又は横の延伸方向の引張弾性率が、１．９〜５．０ＧＰａの範囲に入ることを特徴とする請求項１から請求項１１のいずれかに記載のポリオレフィン複合フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はポリオレフィン複合フィルムに関し、低温ヒートシール性、ヒートシール強度、透明性に優れたポリオレフィン複合フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から包装用途などに使用されるヒートシール性のポリオレフィン複合フィルムとして、結晶性ポリプロピレンの表面層に低融点のポリオレフィン系樹脂を積層した複合フィルムが知られている。【０００３】
具体的には、例えば、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの片面に融点が１５０℃以上のプロピレン系重合体：１〜５０重量％、融点が１００℃以上１５０℃未満のプロピレン共重合体：１０〜９０重量％、及び融点が４０℃以上１００℃未満のプロピレンあるいは１−ブテン共重合体：１〜８０重量％からなるポリプロピレン樹脂組成物を熱融着層として積層してなる延伸フィルム（特許文献１：国際公開ＷＯ２００７／０１５４１５号パンフレット）、プロピレン重合体を主体とした二軸延伸フィルムの両面に、融点が１２０〜１４０℃のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、融点が８０〜１２０℃未満のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、及び融点が４０〜１００℃のブテン−１・α−オレフィンランダム共重合体とのプロピレン系重合体組成物からなる被覆層が積層されてなるオーバーラップ包装フィルム（特許文献２：特開２００３−１７０５５４号公報）などの、融点が異なる二種以上のプロピレン系共重合体を含む組成物を表面層（ヒートシール層）に用いる方法が提案されている。【０００４】
また、上記二層フィルムの他に、基材層である二軸延伸ポリプロピレンフィルムと融点が異なる二種以上のプロピレン系共重合体を含む組成物からなる表面層との間に、プロピレン単独重合体とプロピレン・α−オレフィン共重合体との組成物からなる中間層を有してなるヒートシール性積層ポリプロピレン系樹脂フィルム（特許文献３：特開２００５−１０４１５１号公報、特許文献４：特開２００５−３０５９９８号公報）、あるいは、基材層として、プロピレン単独重合体とプロピレン・α−オレフィン共重合体との組成物を用い、中間層としてプロピレン単独重合体とプロピレン・α−オレフィン共重合体との組成物、表面層（熱融着層）として融点が１５０℃以下のプロピレン・α−オレフィン共重合体、あるいはその組成物を用いる方法（特許文献５：特開２００６−３０５８８４号公報、特許文献６：特開２００６−３２７１８３号公報）など、三層フィルムとする方法が提案されている。【０００５】
しかしながら、中間層として、特許文献３あるいは特許文献４に具体的に提案されているヒートシール性積層ポリプロピレン系樹脂フィルムはヒートシール性に劣る。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】国際公開ＷＯ２００７／０１５４１５号パンフレット
【特許文献２】特開２００３−１７０５５４号公報
【特許文献３】特開２００５−１０４１５１号公報
【特許文献４】特開２００５−３０５９９８号公報
【特許文献５】特開２００６−３０５８８４号公報
【特許文献６】特開２００６−３２７１８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１〜６に提案されているような複合フィルムでは、比較的低温領域におけるヒートシール強度が不十分であり、その包装フィルムとしての用途が制限されている状況にある。【０００８】
本発明は低温ヒートシール性、ヒートシール強度、透明性に優れたポリオレフィン複合フィルムを提供するものである。  
【課題を解決するための手段】
【０００９】
すなわち、本発明は、
少なくとも１層の表面層［ｉ］と、コア層［ｉｉ］、及び表面層［ｉ］とコア層［ｉｉ］の両方に直接接する中間層［ｉｉｉ］を有するポリオレフィン複合フィルムであって、  
表面層［ｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、
及び／または、
１−ブテンから導かれる単位を５０〜９５モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％含有し、α―オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％含有する１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）が、
０〜５０重量％、
であると共に、
プロピレンから導かれる単位を５０〜１００モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を０〜５０モル％含有し、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）５０〜１００重量％
からなり、
〔但し、表面層における（Ａ）、（Ｅ）及び（Ｂ）の合計を１００重量部とする。〕
コア層［ｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、
及び、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）０〜３０重量％からなり、
〔但し、コア層にける（Ｃ）及び（Ａ）の合計を１００重量部とする。〕
中間層［ｉｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）５０〜９５重量％、
と共に
プロピレンから導かれる単位を５０〜１００モル％含有し、炭素数２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を０〜５０モル％含有し、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、  
及び／または、
１−ブテンから導かれる単位を５０〜９５モル％含有し、α―オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％含有する１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）が、
５０〜５重量％、
〔但し、中間層における（Ｃ）、（Ｂ）、（Ａ）及び（Ｅ）の合計を１００重量％とする〕
とからなるプロピレン系樹脂組成物
からなることを特徴とするポリオレフィン複合フィルムに関する。【００１０】
また、本発明における「他の態様」の場合のポリオレフィン複合フィルムは、
少なくとも１層の表面層［ｉ］と、コア層［ｉｉ］及び表面層［ｉ］とコア層［ｉｉ］の両方に直接接する中間層［ｉｉｉ］からなり、
表面層［ｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）１５〜１００重量％、
及び、
プロピレンから導かれる単位を５０〜１００モル％含有し、炭素数２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を０〜５０モル％含有し、融点が１２０〜１７０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）０〜８５重量％からなり、  
コア層［ｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、
及び、
プロピレンから導かれる単位を５０モル％以上９７モル％未満含有し、炭素数２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を５０モル％以下であり３モル％を越えて含有し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される融点が１４０℃未満または融点が観測されないプロピレン系重合体（Ｄ）０〜３０重量％からなり、
中間層［ｉｉｉ］は、
プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）を０〜３モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）５０〜９５重量％、
と共に
プロピレンから導かれる単位を５０モル％以上９７モル％未満含有し、炭素数２〜１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を５０モル％以下であり３モル％を越えて含有し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される融点が１４０℃未満または融点が観測されないプロピレン系重合体（Ｄ）
及び／または、
１−ブテンから導かれる単位を５０〜９５モル％含有し、α―オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％含有する１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）、
が５０〜５重量％
〔但し、（Ｃ）、（Ｄ）及び、（Ｅ）の合計を１００重量％とする。〕
とからなるプロピレン系樹脂組成物からなることを特徴とするポリオレフィン複合フィルムに関する。【００１１】
以上は、本発明における「他の態様」の場合のポリオレフィン複合フィルムを説明したものである。【００１２】
なお、本発明の好ましい態様においては、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）の融点が１１０℃以下または融点が観測されないことである。また、本発明の好ましい態様においては、プロピレン系重合体（Ｂ）の融点が１２０から１４０℃であり、１−ブテン・α―オレフィン共重合体（Ｅ）の融点が６０から１１０℃であることである。    【００１３】
さらに、本発明の好ましい態様は、
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）が、
(１)１３５℃、デカリン中で測定される極限粘度が０.１〜５ｄｌ／ｇであり、
(２)ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５以上３以下であり、
(３)共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータＢ値が０.９〜１.５であるプロピレン・1-ブテンランダム共重合体であることを特徴とするポリオレフィン複合フィルムである。【００１４】
また、本発明の他の好ましい態様は、ポリオレフィン複合フィルムが、未延伸であることを特徴とするものである。【００１５】
また、本発明の他の好ましい態様は、ポリオレフィン複合フィルムが、二軸延伸されていることを特徴とするものである。【００１６】
また、本発明の他の好ましい態様は、ポリオレフィン複合フィルムの全体の厚さにおける表面層の全体の厚さの割合が、２〜１０％であることを特徴とするものである。【００１７】
また、本発明の他の好ましい態様は、ポリオレフィン複合フィルムの全体の厚さにおける中間層の全体の厚さの割合が、２〜１０％であることを特徴とするものである。【００１８】
また、本発明の他の好ましい態様は、ポリオレフィン複合フィルムが、表面層／中間層／コア層／中間層／表面層の順からなる５層の構造を有することを特徴とするものである。【００１９】
また、本発明の他の好ましい態様は、ポリオレフィン複合フィルムの全体の厚さが１０〜３５ミクロンメータ（μｍ）であることを特徴とするものである。【００２０】
また、本発明の他の好ましい態様は、ポリオレフィン複合フィルムの縦、又は横の延伸方向の引張弾性率が、１．９〜５．０ＧＰａの範囲に入ることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２１】
本発明のポリオレフィン複合フィルムは低温ヒートシール性、ヒートシール強度、透明性に優れ、食品、産業材等の包装フィルムとして広い用途への利用が可能である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
＜プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）＞
本発明のポリオレフィン複合フィルムの表面層［ｉ］を形成するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）は、プロピレンから導かれる単位を５０〜９７モル％、好ましくは５０〜９５モル％含有し、炭素数２から１０のα―オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を３〜５０モル％、好ましくは５〜５０モル％含有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）である（プロピレンから導かれる単位とα−オレフィンから導かれる単位の合計を１００モル％とする）。上記α−オレフィンは必要に応じて１種または２種以上を用いてもよい。
【００２３】
本発明に係るプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）は、さらに好ましくはプロピレンから導かれる単位を６０モル％以上含有し、また８０モル％以下で含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン、中でも、エチレン及び１−ブテンから選ばれるα−オレフィンから導かれる単位を２０モル％以上含有し、また４０モル％以下で含有しているものである。
【００２４】
本発明に係るプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ａ）は、融点が１４０℃以下であるか、または、融点が観測されないことが好ましく、さらには融点が１１０℃以下か、または、融点が観測されないことが好ましい。
【００２５】
融点が１４０℃を超えるプロピレン・α−オレフィン共重合体を用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムは低温ヒートシール性が劣る虞がある。
【００２６】
本発明に係るプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ａ）は、必要に応じて１種または２種以上の重合体を用いてもよい。
【００２７】
本発明に係るプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ａ）としては、具体的には、例えば、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体が例示される。
【００２８】
本発明に係るプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）としては、
(１)１３５℃、デカリン中で測定される極限粘度[η]が０.１〜５ｄｌ／ｇであり、
(２)ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５以上３以下であり、
(３)共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータＢ値が０．９〜１.５、好ましくは１．０〜１．４、
であるプロピレン・1−ブテンランダム共重合体が好適である。
【００２９】
なお、このパラメータＢ値はコールマン等（B.D.Coleman and T.G.Fox, J. Polym.Sci., Al,3183(1963)）により提案されており、以下のように定義される。
Ｂ＝Ｐ12／（２Ｐ1 ・Ｐ2 ）
ここで、Ｐ1 、Ｐ2 はそれぞれ第１モノマー、第２モノマー含量分率であり、Ｐ12は全二分子中連鎖中の（第１モノマー）−（第２モノマー）連鎖の割合である。
【００３０】
なおこのＢ値は１のときベルヌーイ統計に従い、Ｂ＜１のとき共重合体はブロック的であり、Ｂ＞１のとき交互的であり、Ｂ＝２のとき交合共重合体であることを示す。
【００３１】
本発明に係るプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）のＭＦＲ（メルトフローレート；ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８ 荷重２１６０ｇ、温度２３０℃）はフィルムとすることができる限り特に限定はされないが、通常０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは２〜１０ｇ／１０分の範囲にある。
【００３２】
＜１−ブテン・α―オレフィン共重合体（Ｅ）＞
本発明のポリオレフィン複合フィルムの表面層［ｉ］、及び中間層［ｉｉｉ］を形成する１−ブテン・α―オレフィン共重合体（Ｅ）は、１−ブテンから導かれる単位を５０〜９５モル％、好ましくは６０〜９５モル％、特に好ましくは７０〜９５モル％含有し、かつα―オレフィン（１−ブテンを除く）から導かれる単位を５０〜５モル％、好ましくは４０〜５モル％、特に好ましくは３０〜５モル％含有する１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）である（１−ブテンから導かれる単位とα−オレフィンから導かれる単位の合計を１００モル％とする）。上記α−オレフィンは必要に応じて１種または２種以上を用いてもよい。
【００３３】
本発明に係る１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）は、融点が６０〜１１０℃の範囲にあることが好ましい。
【００３４】
融点が１１０℃を超える１−ブテン・α−オレフィン共重合体を用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムは低温ヒートシール性が劣る虞があり、一方、融点が６０℃未満の１−ブテン・α−オレフィン共重合体を用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムは、表面がべたつくおそれがある。
【００３５】
本発明に係る１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）は、必要に応じて、１種または２種以上の重合体を用いてもよい。
【００３６】
本発明に係る１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）としては、具体的には、例えば、１−ブテン・エチレン共重合体、１−ブテン・プロピレン共重合体、１−ブテン・エチレン・プロピレン共重合体などが例示される。
【００３７】
本発明に係る１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）としては、
(１’’)１３５℃、デカリン中で測定される極限粘度[η]が０.１〜５dl／ｇであり、
(２’’)ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２〜６であり、
(３’’)共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータＢ値が０．９〜１.５、好ましくは０．９〜１．４、
である１−ブテン・α―オレフィン共重合体が好適である。
【００３８】
本発明に係る１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）のＭＦＲ（メルトフローレート；ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８ 荷重２１６０ｇ、温度２３０℃）はフィルムとすることができる限り特に限定はされないが、通常１〜２０ｇ／１０分、好ましくは５〜１５ｇ／１０分の範囲にある。
【００３９】
＜プロピレン系重合体（Ｂ）＞
本発明のポリオレフィン複合フィルムの表面層［ｉ］、中間層［ｉｉ］を形成するプロピレン系重合体（Ｂ）は、プロピレンから導かれる単位を５０〜１００モル％、好ましくは８５〜９７モル％含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を０〜５０モル％、好ましくは３〜１５モル％含有し、その融点が１２０〜１７０℃、好ましくは１２０〜１４０℃のプロピレン系重合体（Ｂ）である（プロピレンから導かれる単位とα―オレフィンから導かれる単位の合計を１００モル％とする）。上記α−オレフィンは必要に応じて１種または２種以上を用いてもよい。
【００４０】
本発明に係るプロピレン系重合体（Ｂ）は、必要に応じて１種または２種以上の重合体を用いてもよい。
【００４１】
融点が１２０℃未満のプロピレン系共重合体を用いた場合、それから得られるポリオレフィン複合フィルムは、低温ヒートシール性とシール強度のバランスが不十分となるおそれがある。
【００４２】
本発明に係るプロピレン系重合体（Ｂ）としては、具体的には、例えば、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体などのブロック共重合体、ランダム共重合体が例示される。
【００４３】
本発明に係るプロピレン系重合体（Ｂ）のＭＦＲ（メルトフローレート；ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８ 荷重２１６０ｇ、温度２３０℃）はフィルムとすることができる限り特に限定はされないが、通常０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは２〜１０ｇ／１０分の範囲にある。
【００４４】
＜結晶性ポリプロピレン（Ｃ）＞
本発明のポリオレフィン複合フィルムのコア層［ｉｉ］、及び中間層［ｉｉｉ］の成分を形成する結晶性ポリプロピレン（Ｃ）は、プロピレンから導かれる単位を９７〜１００モル％、好ましくは９８〜１００モル％含有し、炭素数が２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる単位を少なくとも１種類の単位を０〜３モル％、好ましくは０〜２モル％含有し、融点が１５０〜１７０℃、好ましくは１５５〜１６５℃である結晶性ポリプロピレン（Ｃ）である（プロピレンから導かれる単位とα−オレフィンから導かれる単位の合計を１００モル％とする）。結晶性ポリプロピレン（Ｃ）がα−オレフィンから導かれる単位を含む場合は、必要に応じて１種または２種以上を用いてもよい。
【００４５】
融点が１５０℃未満のポリプロピレンをコア層［ｉｉ］に用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムの剛性及び耐熱性が十分とはいえない傾向がある。
【００４６】
本発明に係る結晶性ポリプロピレン（Ｃ）は、必要に応じて１種または２種以上の重合体を用いてもよい。
【００４７】
本発明に係る結晶性ポリプロピレン（Ｃ）としては、具体的には、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレンとα−オレフィンの共重合体、例えばプロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体などがあり、プロピレン単独重合体が好適である。
【００４８】
本発明に係る結晶性ポリプロピレン（Ｃ）のＭＦＲ（メルトフローレート；ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８ 荷重２１６０ｇ、温度２３０℃）はフィルムとすることができる限り特に限定はされないが、通常０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは２〜１０ｇ／１０分の範囲にある。
【００４９】
＜プロピレン系重合体（Ｄ）＞
本発明の１つの態様として、ポリオレフィン複合フィルムのコア層［ｉｉ］、及び中間層［ｉｉｉ］の成分を形成するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）がプロピレン系重合体（Ｄ）となる場合がある。
【００５０】
このプロピレン系重合体（Ｄ）は、プロピレンから導かれる単位を５０モル％以上９７モル％未満、好ましくは６０モル％以上８０モル％未満含有し、炭素数２〜１０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる少なくとも１種類の単位を５０モル％以下であり３モル％を越えて、好ましくは４０モル％以下であり２０モル％を越えて含有し、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される融点が１４０℃未満または融点が観測されない、好ましくは１１０℃以下または融点が観測されない重合体である。上記α−オレフィンは必要に応じて１種または２種以上を用いてもよい。
【００５１】
これらのプロピレン系重合体（Ｄ）としては、中でも、
(１’)１３５℃、デカリン中で測定される極限粘度[η]が０.１〜５ｄｌ／ｇであり、
(２’)ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜４であり、
(３’)共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータＢ値が０．７〜１.５であるプロピレン系重合体（Ｄ）が好適である。
【００５２】
本発明に係るプロピレン系重合体（Ｄ）は、必要に応じて１種または２種以上の重合体を用いてもよい。
【００５３】
融点が１４０℃以上のプロピレン系重合体を用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムは、低温ヒートシール性及び／又はヒートシール強度が劣るおそれがある。
【００５４】
本発明に係るプロピレン系重合体（Ｄ）としては、具体的には、例えば、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体のブロック共重合体、ランダム共重合体が例示される。
【００５５】
本発明に係るプロピレン系重合体（Ｄ）のＭＦＲ（メルトフローレート；ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８ 荷重２１６０ｇ、温度２３０℃）はフィルムとすることができる限り特に限定はされないが、通常、０．５〜２０ｇ／１０分、好ましくは２〜１０ｇ／１０分の範囲にある。
【００５６】
＜ポリオレフィン複合フィルム＞
本発明のポリオレフィン複合フィルムは、少なくとも１層の表面層［ｉ］と、コア層［ｉｉ］、及び表面層［ｉ］とコア層［ｉｉ］の両方に直接接する中間層［ｉｉｉ］を有するポリオレフィン複合フィルムである。
【００５７】
なお、本発明の複合フィルムが、表面層、コア層および中間層からなる３層かならなるような場合においては、「コア層」との用語は単に芯材となる層を意味するものであり、必ずしも表面層と中間層の間にあって中心を構成する意味に用いるものではない。
【００５８】
〈表面層［ｉ］〉
本発明のポリオレフィン複合フィルムの表面層［ｉ］は、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、及び／または前記１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）を０〜５０重量％、好ましくは０〜３０重量％、さらに好ましくは３〜３０重量％、並びに前記プロピレン系重合体（Ｂ）を５０〜１００重量％、好ましくは７０〜１００重量％、さらに好ましくは７０〜９７重量％含む（但し、表面層における（Ａ）、（Ｅ）及び（Ｂ）の合計を１００重量％とする。）オレフィン系重合体組成物（Ｘ）からなる。
【００５９】
本発明において、表面層［ｉ］には、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、及び／または前記１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）を配合しない場合も含まれる。しかし、特に好適な態様においては前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、及び／または前記１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）を含むものであり、中でも好ましくは３〜３０重量％含まれるものである。
【００６０】
前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、及び／または前記１−ブテン・α―オレフィン共重合体（Ｅ）が配合されている場合は、それが配合されていな場合に比べると、低温ヒートシール性が優れている。
【００６１】
〈コア層［ｉｉ］〉
本発明のポリオレフィン複合フィルムのコア層［ｉｉ］は、前記結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、及び、プロピレン・α−オレフィン共重合体（Ａ）を０〜３０重量％含む〔但し、（Ａ）及び（Ｃ）の合計で１００重量％とする。〕プロピレン系重合体組成物（Ｙ）からなる。
【００６２】
コア層［ｉｉ］のポリマー成分として、結晶性ポリプロピレン（Ｃ）のみを用いる場合は、プロピレン・α−オレフィン共重合体（Ａ）及び結晶性ポリプロピレン（Ｃ）を併用する場合に比べ、ヒートシール強度が強くなる改良効果が大きい。
【００６３】
プロピレン・α−オレフィン共重合体（Ａ）が３０重量％を超える組成物を用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムは、耐熱性、剛性に劣る虞がある。
〈中間層［ｉｉｉ］〉
本発明のポリオレフィン複合フィルムにおける中間層[ｉｉｉ]は、前記結晶性ポリプロピレン（Ｃ）５０〜９５重量％、好ましくは７０〜９５重量％、と共に前記プロピレン系重合体（Ｂ）、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、及び／または、前記１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）が、５０〜５重量％、好ましくは３０〜５重量％〔但し、中間層における（Ｃ）、（Ｂ）、（Ａ）及び（Ｅ）の合計を１００重量％とする〕とからなるプロピレン系樹脂組成物からなる。
【００６４】
なお、この中間層[ｉｉｉ]において、「及び／または」との意味は、上記のプロピレン系重合体（Ｂ）、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、および１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）から選ばれるそれぞれ１成分を用いる場合、２成分を組み合わせて用いる場合、さらには、３成分全部を用いる場合のいずれをも含む表現である。
【００６５】
また、本発明の中間層［ｉｉｉ］として、結晶性ポリプロピレン（Ｃ）が５０重量％未満の組成物を用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムのヒートシール強度が劣るおそれがあり、一方、結晶性ポリプロピレン（Ｃ）が９５重量％を超える組成物を用いた場合は、得られるポリオレフィン複合フィルムのヒートシール強度が劣るおそれがある。
【００６６】
また、本発明の「他の態様」の場合のポリオレフィン複合フィルムは、以下の通りである。
【００６７】
すなわち、表面層[ｉ]は、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）を１５〜１００重量％及び前記プロピレン系重合体（Ｂ）８５〜０重量％の割合で使用するものであり、中でもプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）を３０〜１００重量％及びプロピレン系重合体（Ｂ）を７０〜０重量％、さらに好ましくはプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）を５０〜１００重量％及びプロピレン系重合体（Ｂ）を５０〜０重量％（いずれの場合も上記（Ａ）及び（Ｂ）の合計で１００重量％とする。）の比率で用いることが望ましい。
【００６８】
このように構成することにより、比較的低温において優れたヒートシール強度を有するポリオレフィン複合フィルムを得ることができる。
【００６９】
また、本発明において、コア層[ｉｉ]は、
前記結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、及び、前記プロピレン系重合体（Ｄ）０〜３０重量％からなる。
【００７０】
また、コア層[ｉｉ]には、上記の範囲内出る限り、コア層[ｉｉ]のリサイクル品、さらには表面層[ｉ]や中間層層[ｉｉｉ]を構成するポリマーのリサイクル品等を含有していてもよい。
【００７１】
コア層［ｉｉ］は、前記結晶性ポリプロピレン（Ｃ）７０〜１００重量％、好ましくは８０〜１００重量％、特に好ましくは８５〜１００重量％、及び前記プロピレン系重合体（Ｄ）０〜３０重量％、好ましくは０〜２０重量％、特に好ましくは０〜１５重量％からなる〔いずれの場合も（Ｃ）と（Ｄ）の合計で１００重量％とする。〕。
【００７２】
本発明において、中間層［ｉｉｉ］は、
前記結晶性ポリプロピレン（Ｃ）５０〜９５重量％と共に、前記プロピレン系重合体（Ｄ）、及び／または、前記１−ブテン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｅ）かなる組成物（イ）５０〜５重量％からなる〔（Ｃ）と（Ｄ）及び、または（Ｅ）からなる組成物（イ）との合計で１００重量％とする。〕。
【００７３】
中間層［ｉｉｉ］に用いられる結晶性ポリプロピレン（Ｃ）は、上記の規定の範囲内であれば、コア層[ｉｉ]に用いられる結晶性ポリプロピレン（Ｃ）と異なるものでもよいが、同じものでもよい。
【００７４】
中間層[ｉｉｉ]に用いられることのあるプロピレン系重合体（Ｄ）は、上記の規定の範囲内、さらには好適な範囲内であれば、コア層[ｉｉ]に用いられるプロピレン系重合体（Ｄ）と異なるものでもよく、また同じものでもよい。
【００７５】
同様に、中間層[ｉｉｉ]に用いられることのある１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）としては、１−ブテン・エチレン共重合体、１−ブテン・プロピレン共重合体、１−ブテン・エチレン・プロピレン共重合体などが例示される。これらは必要に応じて、１種類または２種類以上を用いることができる。
【００７６】
本発明において、中間層[ｉｉｉ]としては、上記の（Ｃ）と共に上記の（Ｄ）からなる場合、また、上記の（Ｃ）と上記の（Ｅ）からなる場合、さらに、上記の（Ｃ）と、（Ｄ）及び（Ｅ）からなる場合がある。これらの場合、（Ａ）が５０〜９５重量％、（Ｄ）及び／または（Ｅ）を５０〜５重量％からなり、中でも（Ａ）が６０〜９０重量％、（Ｄ）及び、または、４０〜１０重量％が好適である〔（Ａ）と共に、（Ｄ）及び／または（Ｅ）の合計で１００重量％とする。〕。
【００７７】
中間層を構成する各ポリマーは、上記の範囲内で表面層として規定するポリマーを含むことが望ましいが、必ずしも表面層に用いられるポリマーと同じポリマーを用いる必要はないが、経済上等から同じポリマーを含んでいてもよい。
以上が本発明の他の態様の場合のポリオレフィン複合フィルムに注目して説明したものである。
【００７８】
本発明のポリオレフィン複合フィルムを形成する前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）、前記１−ブテン・α−オレフィン共重合体（Ｅ）、前記プロピレン系重合体（Ｂ）、前記結晶性ポリプロピレン（Ｃ）、前記プロピレン系重合体（Ｄ）、及び、前記オレフィン系重合体組成物（Ｘ）並びに（Ｘ’）、前記プロピレン系重合体組成物（Ｙ）、前記オレフィン系重合体組成物（Ｚ）並びに（Ｚ’）には、必要に応じて酸化防止剤、防曇剤、非イオン性帯電防止剤、高分子帯電防止剤等の帯電防止剤、ブロッキング防止剤、滑剤、核剤等を配合しておいてもよい。
【００７９】
本発明のポリオレフィン複合フィルムは、表面層[ｉ]、コア層[ｉｉ]、中間層[ｉｉｉ] からなり、中間層[ｉｉｉ]は、表面層［ｉ］とコア層［ｉｉ］の両方に直接接するように構成される。本発明のポリオレフィン複合フィルムの具体例としては、たとえば、[ｉ]//[ｉｉｉ]//[ｉｉ]からなる三層フィルム、[ｉ]//[ｉｉｉ]//[ｉｉ] //[ｉｉｉ] //[ｉ]からなる五層フィルム等を例示できるが、[ｉ]//[ｉｉｉ]//[ｉｉ]の構成を有する限り特に限定はされない。
【００８０】
なお、[ｉ]//[ｉｉｉ]//[ｉｉ] //[ｉｉｉ] //[ｉ]からなる五層フィルム等における両側の表面層［ｉ］は、必ずしも同じ厚さとする必要はないが、実質的に同じ厚さとすることが望ましい。同様に両側の中間層［ｉｉｉ］も必ずしも同じ厚さとする必要はないが、実質的に同じ厚さとすることが望ましい。
【００８１】
本発明のポリオレフィン複合フィルムの各層の厚さは、用途に応じて、適宜、決め得るが、通常、表面層[ｉ]の厚さは０．５〜１０μｍ、好ましくは１〜５μｍ、コア層[ｉｉ]の厚さは、通常８〜６０μｍ、好ましくは１０〜５０μｍ、さらに好ましくは１５〜４５μｍ、中間層[ｉｉｉ]の厚さは通常０．５〜１０μｍ、好ましくは１〜５μｍの範囲にある。このように、ポリオレフィン複合フィルムの全体の厚さは、通常９〜１００μｍであり、中でも１０〜３５μｍが好適である。
【００８２】
中間層の厚さが０．５μｍ未満では、用途によって充分なヒートシール強度が得られないことがある。
【００８３】
また、本発明のポリオレフィン複合フィルムは、コア層[ｉｉ]の厚さに対し、それぞれ、表面層[ｉ]の厚さが１〜２０％、中でも２〜１０％、その中でも３〜８％の範囲にあることが好適であり、中間層[ｉｉｉ]の厚さが１〜２０％、中でも２〜１０％、その中でも３〜８％の範囲にあることが好適である。なお、これらの規定は、表面層［ｉ］、中間層［ｉｉｉ］が複数ある場合はそれら個々の層の厚さである。
【００８４】
本発明のポリオレフィン複合フィルムはその強度とヒートシール強度のいずれも優れている。
【００８５】
本発明のポリオレフィン複合フィルムは、無延伸フィルムであっても、一軸あるいは二軸延伸された延伸フィルムであってもよい。
【００８６】
本発明のポリオレフィン複合フィルムには、用途に応じて、他の基材を積層しておいてもよい。かかる基材としては、たとえば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートに代表されるポリエステルからなるフィルム、ポリカーボネートフィルム、ナイロン６、ナイロン６６等からなるポリアミドフィルム、エチレン・ビニルアルコール共重合体フィルム、ポリビニルアルコールフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、及びポリプロピレン等のポリオレフィンからなるフィルム等の熱可塑性樹脂製フィルム、あるいはアルミニューム箔、紙等から構成される。かかる熱可塑性樹脂製フィルムからなる基材は無延伸フィルムであっても一軸あるいは二軸延伸フィルムであっても良い。勿論、基材は一層でも二層以上としても良い。又、熱可塑性樹脂製フィルムはアルミニューム、亜鉛、シリカ等の無機物あるいはその酸化物を蒸着したフィルムであってもよい。
【００８７】
本発明のポリオレフィン複合フィルムは、公知の方法で製造することができる。例えば、積層される層の樹脂組成の種類に相当する数の押出機を用いてＴダイ法、インフレーション法で共押出成形により複合フィルムを製造する方法がある。また、共押出した後、少なくとも一方向に延伸して延伸フィルムとすることも行われる。これらの延伸方法には、一軸延伸成形、逐次二軸延伸成形、同時二軸延伸等がある。また、二軸延伸における延伸倍率は、通常縦方向３倍から１２倍、横方向３から１２倍程度が通常である。
【００８８】
本発明のポリオレフィン複合フィルムが二軸延伸フィルムであれば、ポリオレフィン複合フィルムの強度を保持しながら、優れた低温ヒートシール性能を発揮することができる。例えば、本発明の二軸延伸されたポリオレフィン複合フィルムは、その引張弾性率（ＭＤ、ＴＤ）が３ＧＰａ未満のものだけでなく、引張弾性率（ＭＤ、ＴＤ）が３ＧＰａ以上のものであっても、その優れた強度と共に優れた低温ヒート性を発揮するものである。
【００８９】
従って、本発明のポリオレフィン複合フィルムの縦（ＭＤ）、又は横（ＴＤ）の延伸方向の引張弾性率は、１．９〜５．０ＧＰａ、その中でも１．９〜４．５ＧＰａであることが望ましく、さらに、縦（ＭＤ）、横（ＴＤ）の両方の延伸方向において上記の範囲にあることが望ましい。
【００９０】
また、本発明のポリオレフィン複合フィルムにおいては、さらにその表面層同士が重なるように複合フィルムを重ね、後記する方法でヒートシールを行った場合の１８０°剥離強度に係るヒートシール強度（ヒートシールバー上部の温度１４０℃）が７．５Ｎ／１５ｍｍ以上が好適であり、中でも７．５Ｎ／１５ｍｍ〜７５Ｎ／１５ｍｍが好適であり、その中でも９Ｎ／１５ｍｍ〜７５Ｎ／１５ｍｍの範囲にあるものが特に好適である。
【００９１】
本発明のポリオレフィン複合フィルムは、必要に応じて本発明の目的を損なわない範囲で、表面処理、例えばコロナ処理、プラズマ処理、火炎処理などが行われる。
【実施例】
【００９２】
以下に、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されない。【００９３】
なお、本実施例の中で示した各物性測定は以下の方法によった。【００９４】
〔ヒートシール強度〕
測定する対象であるポリオレフィン複合フィルムの表面層同士が重なるように複合フィルムを重ね、重ねた複合フィルムの両面を厚さ５０μｍのフッ素樹脂シート（フッ素樹脂（デュポン社製  商品名：テフロン（登録商標））からなるシート）で挟んだ試験体を作製した。次いで、ヒートシールテスター（テスター産業株式会社製ＴＢ−７０１Ｂ型）のヒートシールバーを幅５ｍｍ×長さ３００ｍｍに設置し、シールバー下側を７０℃に設定し、シールバー上部の温度を変化させ、ヒートシールバー部分に、該試験体（フッ素樹脂シート／複合フィルム／複合フィルム／フッ素樹脂シート）を挟み、０．２ＭＰａの圧力で１．０秒間ヒートシールを行った。フッ素樹脂シートを外し、ヒートシールされた複合フィルム部分を約２３℃の室温下で２日間放置した。複合フィルムのヒートシール部分を含むように１５ｍｍ幅のスリットを入れ、シールされていない部分を引張試験機（「ＩＮＴＥＳＣＯ社製 ＩＭ−２０ＳＴ」）にチャックした。３００ｍｍ／分の速度で複合フィルムの１８０°剥離強度を測定した。上記操作を５回行い、その平均値をヒートシール強度とした。【００９５】
〔融点〕
１９０℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、５分予熱した後２分間加圧し、すぐに２０℃に設定した冷却槽で４分間冷却し、３ｍｍ厚のプレスシートを作成した。これを試験前に２３℃±２℃で１０日間保管した後、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により−４０℃まで冷却してから昇温速度１０℃／分で２００℃迄昇温し、発熱・吸熱曲線を求め、最大吸熱ピーク位置の温度を融点とした。【００９６】
〔ヒートシール開始温度〕
ヒートシール開始温度は、上記の方法で測定したヒートシール強度が２Ｎ／１５ｍｍになるシールバー上部の温度をヒートシール開始温度（℃）とした。【００９７】
〔引張弾性率〕
ＪＩＳ  Ｋ７１２７に準じた方法で、フィルムの縦方向（ＭＤ）及び横方向（ＴＤ）について、それぞれ５回測定し、その平均値を弾性率とした。【００９８】
実施例及び比較例には、以下の重合体を用いた。【００９９】
（１）プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）
（１−１）ＰＢＲ
プロピレン含有量：７５モル％、１−ブテン含有量：２５モル％、融点：７７℃、ＭＦＲ（２３０℃）：７ｇ／１０分、極限粘度[η]：１．８ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎ：２．０、及び、Ｂ値：１．０のプロピレン・１−ブテンランダム共重合体（ＰＢＲ）を用いた。【０１００】
（１−２）ＰＥＲ
プロピレン含有量：６９モル％、エチレン含有量：３１モル％、融点：９６℃、ＭＦＲ（２３０℃）：８ｇ／１０分、極限粘度[η]：１．７ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎ：２．７、Ｂ値：０．７のプロピレン・エチレンランダム共重合体（ＰＥＲ）を用いた。【０１０１】
（１−３）ＰＢＥＲ（なお、プロピレン系重合体（Ｄ）でもある。）
１−ブテン含有量：２０モル％、エチレン含有量：１４モル％、融点は観測されず、極限粘度[η] ：１．８ｄｌ／ｇ、ＭＦＲ（２３０℃）：７ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ：２．０、Ｂ値：１．０のプロピレン・１−ブテン・エチレンランダム共重合体（ＰＢＥＲ）を用いた。【０１０２】
（２）プロピレン系重合体（Ｂ）
（２−１）ｒ−ＰＰ
エチレン含有量：２．２モル％、１−ブテン含有量：１．５モル％、融点：１３８℃、及び、ＭＦＲ（２３０℃）：７ｇ／１０分のプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体（ｒ−ＰＰ）を用いた。【０１０３】
（２−２）Ｔｅｒ−ＰＰ
エチレン含有量：９．５モル％、１−ブテン含有量：３．９モル％、融点：１３１℃、及びＭＦＲ（２３０℃）：６ｇ／１０分のプロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｔｅｒ−ＰＰ）を用いた。【０１０４】
（３）結晶性ポリプロピレン（Ｃ）
（３−１）ｈ−ＰＰ
融点：１６０℃、ＭＦＲ（２３０℃）：３ｇ／１０分のプロピレン単独重合体（ｈ−ＰＰ）を用いた。【０１０５】
（４）１−ブテン・α―オレフィン共重合体（Ｅ）
（４−１）ＢＥＲ
１−ブテン含有量：９５モル％、エチレン含有量：５モル％、融点：１００℃、ＭＦＲ（２３０℃）９ｇ／１０分、極限粘度[η] ：１．８ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎ：３．４、Ｂ値：１．０の１−ブテン・エチレンランダム共重合体（ＢＥＲ）を用いた。【０１０６】
（４−２）ＢＰＲ
１−ブテン含有量：７５モル％、プロピレン含有量：２５モル％、融点：７７℃、ＭＦＲ（２３０℃）：９ｇ／１０分、極限粘度[η]：１．７ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎ：４．９、Ｂ値：０．９の１−ブテン・プロピレンランダム共重合体（ＢＰＲ）を用いた。【０１０７】
［実施例１〜１１及び比較例１〜３〕
〔ポリオレフィン複合フィルムの成形〕
上記各重合体を用いて表１に示すように、表面層、コア層及び中間層からなる３種５層の複合フィルム（表面層//中間層//コア層//中間層//表面層）を以下のようにして成形した。【０１０８】
３種５層の構成となるＴダイが接続された３台の押出機を用いて、表１に示す表面層、コア層及び中間層に示す割合でポリマーをそれぞれの押出機に供給し、ダイ及び樹脂温度を２３０℃に、表皮層//中間層//コア層//中間層//表皮層の厚みが、１／１／２１／１／１になるように各押出機の押出量を設定し、共押出成形により、厚さ：１０００μｍの未延伸フィルムを得た。【０１０９】
また、上記未延伸フィルムをバッチ式二軸延伸機を用いて、延伸温度：１５８℃で縦×横＝５倍×８倍に延伸して二軸延伸してポリオレフィン複合フィルムを得た。【０１１０】
このポリオレフィン複合フィルムについて、「ヒートシール強度」及び「ヒートシール開始温度」を測定した。その結果を表１に示す。【０１１１】
ポリオレフィン複合フィルムについて、「ヒートシール強度」及び「ヒートシール開始温度」を測定した。その結果を表１に示す。【０１１２】
【表１】
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【０１１３】
本発明のポリオレフィン複合フィルムは、高いヒートシール強度を示している。
【産業上の利用可能性】
【０１１４】
本発明のポリオレフィン複合フィルムは、温度１４０℃で、ヒートシール強度が７．５Ｎ／１５ｍｍ以上と優れた性能を有しており、透明性にも優れており、食品、産業材等の種々の包装材料として広く利用することができる。
【国際調査報告】
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