(57)【要約】平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維１００重量部に対し１０〜１０００重量部であり、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付で実質的に２次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体。
2012108446.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維１００重量部に対し１０〜１０００重量部であり、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付で実質的に２次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体。
【請求項２】
最小厚みに対する最大厚みの比が１を超え１０以下である請求項１に記載の成形体。
【請求項３】
繊維強化複合材料を構成する強化繊維において、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、強化繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下である請求項１〜２のいずれかに記載の成形体。
【請求項４】
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす請求項３に記載の成形体。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２    （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項５】
厚みの異なる各部位における強化繊維体積含有率（Ｖｆ）の大きい方の値を小さい方の値で割った比が１．０〜１．２となる、請求項１〜４のいずれかに記載の成形体。
【請求項６】
強化繊維が炭素繊維、ガラス繊維、およびアラミド繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の成形体。
【請求項７】
任意の方向、およびこれと直交する方向についての引張弾性率の大きい方の値を小さい方の値で割った比（Ｅδ）が１．０〜１．３となる、請求項１〜６のいずれかに記載の成形体。
【請求項８】
平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットを用いて、以下の工程Ａ−１）〜Ａ−３）を含んで含浸〜成形を行うか、工程Ｂ−１）〜Ｂ−４）を含んで含浸〜成形を行う、請求項１に記載の厚みに傾斜のある成形体の製造方法。
Ａ−１）ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上分解温度未満、非晶性の場合はガラス転移温度以上分解温度未満に加熱し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
Ａ−２）  Ａ−１）で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節されたキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
Ａ−３）上記Ａ−２）で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
Ｂ−１）ランダムマットをキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
Ｂ−２）金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで昇温しつつ、加圧する工程（第１プレス工程）
Ｂ−３）１段以上であり、最終段の圧力が第１プレス工程の圧力の１．２倍〜１００倍となるように加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させる工程（第２プレス工程）
Ｂ−４）熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節することにより成形を完結させる工程
【請求項９】
強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付であり、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ            （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、強化繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であるランダムマットを用いる、請求項８に記載の成形体の製造方法。
【請求項１０】
ランダムマットおよび／またはプリプレグからなる基材の表面または内層の一部に、ランダムマット、プリプレグ、および一方向材層からなる群から選ばれる少なくとも一種の部材を重ねて金型に配置しプレスすることにより一体成型する請求項８または９に記載の成形体の製造方法。
【請求項１１】
下記式（３）におけるチャージ率が５％以上１００％以下となるようにランダムマットおよび／またはプリプレグを配置してプレスすることにより成形する請求項８または９に記載の成形体の製造方法。
チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ投影面積（ｍｍ２）  （３）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される厚みに傾斜のある成形体および成形体の製造方法に関する。中でも強化繊維の等方性が維持された成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維やアラミド繊維、ガラス繊維などを強化繊維として用いた繊維強化複合材料は、その高い比強度・比弾性率を利用して、航空機や自動車などの構造材料やテニスラケット、ゴルフシャフト、釣り竿などの一般産業スポーツ用途などに広く利用されてきた。
熱可塑性樹脂をマトリクスとする複合材料で、強化繊維を含む長繊維ペレットを射出成形し、各種形状の成形を得る技術が提案されている（特許文献１）が、長繊維ペレットとはいえ長さに制限があり、さらに混練により熱可塑性樹脂中で強化繊維が破断するので、成形体中の強化繊維の重量平均繊維長は０．１〜１．０ｍｍ程度であった。また、このような射出成形による成形方法では強化繊維が配向する傾向にあり、等方性の成形体が得られにくいといった課題があった。
一方、熱可塑性樹脂を含むガラス繊維抄造体からなる複合積層体を加熱および加圧してシート状に成形してなるスタンピング成形材料およびその製造方法が開示されている（特許文献２）。これによれば、一体化成形にて厚みに傾斜をもった立体形状成形体を短タクトで製造できるものの、かかる熱可塑スタンピング成形では、金型内で繊維と樹脂を大きく流動させるために、繊維配向が生じ、熱的・機械的に等方性の成形体を得るのは困難であった。
また、特許文献３には、基材中の繊維の等方性を維持するために流動を抑えてプレス成形した不連続な強化繊維と樹脂からなる成形体に、複雑形状の熱可塑性樹脂成形体を射出成形で一体化した成形体の製造方法が提案されている。本方法では、複雑形状で更に等方的な特性を有する一体化成形体を得ることはできるが、射出成形体は強化繊維長が短いためにプレス成形体対比、機械的強度が低く、強度が要求される部位には使用できない。そのため、成形体の設計は限定的となり、射出成形体の使用部位は限られる。
【特許文献１】特開２００２−６７０７０号公報
【特許文献２】特開平１０−１９３３５０号公報
【特許文献３】特開２０１０−２５３９３８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
本発明の目的は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される、厚みに傾斜のある成形体を提供することにある。さらには厚みの異なる部位においても繊維の等方性の維持が可能であり、また各部位で一定の繊維含有率を維持する成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明者らは、強化繊維と熱可塑性樹脂からなるランダムマットを用い、厚みに傾斜を設けた金型でプレス成形することで、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される肉厚の異なる成形体が提供できることを見出した。
すなわち本発明は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維１００重量部に対し１０〜１０００重量部であり、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付で実質的に２次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体である。
また本発明は、上記の厚みに傾斜のある成形体の製造方法に関するものである。好ましくは特定の開繊度を満たす強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットを用いることで、等方性が維持されかつ厚みに傾斜のある成形体を製造する方法である。
【発明の効果】
【０００５】
本発明の成形体は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され高剛性の成形体である。本発明により、等方性を維持しながら、少なくとも一部に厚みの異なる部分を有し、且つ薄肉、軽量で意匠性に優れ、複雑な３次元形状を有する成形体を提供することができる。本発明により、複雑な形状へも形状追随性良く成形体を得ることができ、薄肉であっても厚みの異なる各部分で所望の厚み通りに成形出来る。また成形体のどの部分においてもほぼ同一の繊維含有率の成形体を得ることができる。
また、本発明により短時間で成形体を製造可能である。さらにはコールドプレスの場合は金型での占有時間を低減することにより、ホットプレスの場合は熱可塑性樹脂を含浸する工程を省略することにより、高い生産性で肉厚が異なり、複雑な３次元形状の成形体を製造することが可能となる。本発明により電気・電子機器用筐体、自動車用部品、一般産業用部品が好ましく提供できる。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
図１は実施例１、実施例５〜７および実施例１４における金型および金型への基材配置の模式図である。
図２は実施例１、実施例５〜７および実施例１４で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図３は実施例２における金型および金型への基材配置の模式図である。
図４は実施例２で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図５は実施例３における金型および金型への基材配置の模式図である。
図６は実施例３で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図７は実施例４における金型および金型への基材配置の模式図である。
図８は実施例４で得られた成形体の模式図である。
図９は実施例８における金型および金型への基材配置の模式図である。
図１０は実施例８で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図１１は実施例９における金型および金型への基材配置の模式図である。
図１２は実施例９得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図１３は実施例１０における金型および金型への基材配置の模式図である。
図１４は実施例１０得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図１５は実施形態の一例の概念図である。
図１６は実施形態の一例の概念図である。
図１７は実施例１１における部材および基材の模式図である。
図１８は実施例１１で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図１９は実施例１２における部材および基材の模式図である。
図２０は実施例１２で得られた成形体の模式図（斜視図）
図２１は実施例１３における部材および基材の模式図である。
図２２は実施例１３で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図２３は実施例１３における成形体を車両用ダッシュボードとして用いた例の模式図である。
図２４は金型のシェアエッジ構造の説明図である
【符号の説明】
【０００７】
１    プリプレグ
２    金型キャビティ
３    金型キャビティエッジ部
４    基材チャージ部
５    流動部
６Ａ  最小厚み部におけるＶｆの計測点
６Ｂ  最大厚み部におけるＶｆの計測点
７Ａ  最小厚み部における引張弾性率計測点
７Ｂ  最大厚み部における引張弾性率計測点
８    ボス形状部
９    リブ形状部
１０  部材
１１  重ね代
１２  一方向材層
１３  車両用ダッシュボード
１４  金型のシェアの角度
１５  金型のクリアランス
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下に、本発明の実施の形態について順次説明するが、本発明はこれらに制限されるものではない。
［成形体］
本発明の成形体は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維１００重量部に対し１０〜１０００重量部であり、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付で実質的に２次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体である。厚みに傾斜とは、成形体の肉厚を部位により変化させるということであり、具体的には最小厚みに対する最大厚みの比が１を超え１０以下である。好ましくは最小厚みに対する最大厚みの比が１．２以上５以下、さらに好ましくは１．２以上３以下である。本発明における成形体は薄肉とすることが可能であり、実質的な最小厚みは０．２〜１０ｍｍであり、実質的な最大厚みは０．３〜３０ｍｍである。厚みに傾斜を持たせるとは、肉厚が部位により異なるような複雑な形状の成形体をも形状追随性良く得るということであり、厚み斑ということではない。例えば薄肉部を有する成形体であっても、厚みの異なる各部分で所望の厚み通りに成形を得ることを目的とする。厚みが変化する部分においては、その段階的な変化であっても、直線的な傾斜の変化であっても、不均一な変化であっても良い。厚みの変化のある部分は、片面だけであっても両面であっても良い。
繊維強化複合材料における熱可塑性樹脂の存在量は、強化繊維１００重量部に対し、好ましくは５０〜１０００重量部、より好ましくは５０〜５００重量部である。
強化繊維は不連続であり、強化繊維の平均繊維長は５ｍｍ以上１００ｍｍ以下である。好ましくは強化繊維の平均繊維長が１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であり、より好ましくは１０ｍｍ以上３０ｍｍ以下である。また後述する好ましい強化繊維のカット方法を採用することで、ランダムマットを構成する強化繊維の長さは固定長とすることができる。
強化繊維複合材料における強化繊維体積含有率（Ｖｆ＝１００×強化繊維の体積／（強化繊維の体積＋熱可塑性樹脂の体積））は５〜８０％であることが好ましい。この強化繊維体積含有率が５％より低くなると、補強効果が十分に発現しない場合がある。また、８０％を超えると得られる成形体中にボイドが発生しやすくなり、成形体の物性が低下する可能性がある。上記の強化繊維体積含有率としては２０〜６０％であるとより好ましい。
本発明の成形体は、厚みに傾斜を有する各部位においても強化繊維体積含有率（Ｖｆ）がほぼ等しいものを得ることも、強化繊維含有量を傾斜させることも可能であって、得ようとする成形体の用途に合わせ適宜選択できる。厚みに傾斜を有する各部位においても一定の繊維強化の目的で、Ｖｆは他の部位とほぼ同一とすることが好ましい。各部位におけるＶｆがほぼ同一とは、具体的には大きいほうの値を小さい方の値で割った比が１．０〜１．２となることをいう。本発明の成形体は、厚みの異なる各部位における強化繊維体積含有率（Ｖｆ）の大きい方の値を小さい方の値で割った比が１．０〜１．２となるものを好ましい態様とする。
［繊維強化複合材料を構成する強化繊維］
本発明の成形体における繊維強化複合材料を構成する強化繊維は、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、強化繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であることが好ましい。
上記の強化繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％未満になると、表面品位に優れる成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた成形体が得にくくなる。強化繊維束（Ａ）の割合が９９Ｖｏｌ％を超えると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。強化繊維束（Ａ）の割合として、好ましくは３０Ｖｏｌ％以上９０Ｖｏｌ％未満であり、より好ましくは３０Ｖｏｌ％以上８０Ｖｏｌ％未満である。
なお、上記の強化繊維束（Ａ）について別の表現をすると、本発明の成形体は、これを構成する繊維強化複合材料中で、強化繊維のうち２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下が、前記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）になり、残りの１Ｖｏｌ％以上８０Ｖｏｌ％以下の強化繊維は、単糸の状態または上記の臨界単糸数未満で構成される繊維束となり、熱可塑性樹脂に分散しているものである。
また本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料では、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たすものであると、特に表面が平滑で、均一な厚みを有するものとなり好ましい。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２  （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
具体的には、強化繊維が炭素繊維であり、炭素繊維の平均繊維径が５〜７μｍである場合、臨界単糸数は８６〜１２０本となり、炭素繊維の平均繊維径が５μｍである場合、繊維束中の平均繊維数は２８０本超４０００本未満の範囲となるが、なかでも６００本〜２５００本であることが好ましく、より好ましくは６００〜１６００本である。炭素繊維の平均繊維径が７μｍの場合、繊維束中の平均繊維数は１４２本超２０４０本未満の範囲となるが、なかでも３００〜１６００本であることが好ましい。より好ましくは３００〜８００本である。
上記の強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が０．７×１０４／Ｄ２未満の場合、高い強化繊維体積含有率（Ｖｆ）を得る事が困難となる恐れがある。また強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０５／Ｄ２以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となる可能性がある。上記の強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）としては、以下式（２´）を満たすものであるとより好ましい。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜６×１０４／Ｄ２  （２´）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
本発明における成形体は、実質的に等方性を示すことを特徴とする。ここで実質的等方性とは、複合材料を成形した後、成形板の任意の方向、およびこれと直交する方向を基準とする引張試験を行い、引張弾性率を測定し、測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）が１．３以下であることとする。すなわち本発明の成形体は、任意の方向、およびこれと直交する方向についての引張弾性率の大きい方の値を小さい方の値で割った比（Ｅδ）が１．０〜１．３となることが好ましい。本発明の成形体は、最小厚み部、最大厚み部とも実質的に等方性を示すことが好ましい。
本発明の成形体は、強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットを用いて、好ましくはプリプレグの形態を経て、製造されることが好ましい。好ましい製造方法についは後述するが、ランダムマットを用いて得られた成形体においても強化繊維の繊維長、および束と単糸の割合はランダムマット中における状態を保っている。
［付属部］
本発明の成形体は、成形体の各種用途に合わせてボスやリブなどの付属形状を有していても良い。ボスやリブなどの部位は片面でも両面でも自由に配置することができる。なお本発明の成形体における厚みに傾斜とは、ボスやリブといった付属部以外について厚みに傾斜があることをいい、成形体の最大厚み、最小厚みはボスやリブ部を除いた基底部について定義する。またボス・リブなどの付属形状は片面だけであっても、両面にあってもよい。
［強化繊維］
本発明の成形体における強化繊維は、炭素繊維、アラミド繊維およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。これらは、単独で使用してもよく２種以上併用することもできる。なかでも、炭素繊維は、軽量でかつ強度に優れた複合材料を提供することが可能となるので、特に好適である。炭素繊維としては、ＰＡＮ系、ピッチ系のいずれでもよいが、その平均繊維径は３〜１２μｍが好ましく、５〜７μｍがより好ましい。これらの強化繊維は、殆どの場合、サイジング剤を付着させたものが用いられる。サイジング剤の付着量は、強化繊維１００重量部に対し０．０１〜１０重量部であることが好ましい。
［熱可塑性樹脂］
本発明の成形体における熱可塑性樹脂は、例えば、塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド６樹脂、ポリアミド１１樹脂、ポリアミド１２樹脂、ポリアミド４６樹脂、ポリアミド６６樹脂、ポリアミド６１０樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリ乳酸樹脂等、又はこれらの共重合体からなる樹脂が挙げられる。これらは単独で使用してもよく２種以上併用することもできる。
これらの熱可塑性樹脂のうちでも融点が１８０〜３５０℃のものが好ましい。なお、これらの熱可塑性樹脂には、必要に応じて、難燃剤、安定剤、耐ＵＶ剤、帯電防止剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤等の添加剤を含有しても差し支えない。
［一方向材層］
本発明の成形体は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付で実質的に２次元ランダムに配向している層（以下ランダム層という）に、さらに強化繊維が一方向に引き揃えられた一方向材と熱可塑性樹脂とからなる一方向材層を設けることも好ましい。
すなわち本発明の成形体は、ランダム層と、連続長の強化繊維が一方向に引き揃えられた一方向材と熱可塑性樹脂とからなる一方向材層とを有する積層体からなり、厚みに傾斜のあるものを包含する。積層体において一方向材層は少なくとも一方の表層に配されても、内層に配されても良い。
この場合、厚みの大きい部位はランダム層のみの部位であっても、ランダム層と一方向材層との積層体からなる部位であっても良い。
一方向材層は一層であっても良く、二層以上の多層であっても良い。多層の場合には、強化繊維の向きが一方向であっても二方向以上であっても良い。物性の等方性ということを考慮すると、一方向材層が多層の場合の強化繊維の向きは、擬似等方性であるとより好ましい。
また一方向材は、一方向に引き揃えた強化繊維材の束をシート状にして角度を変えて積層したもの（多軸織物基材）を、ナイロン糸、ポリエステル糸、ガラス繊維糸等のステッチ糸で、この積層体を厚み方向に貫通して、積層体の表面と裏面の間を表面方向に沿って往復しステッチしたような多軸織物であっても良い。
一方向材層を構成する強化繊維の平均繊維径は、好ましくは３〜１２μｍであり、より好ましくは５〜７μｍである。
一方向材層における熱可塑性樹脂の存在量が、強化繊維１００重量部に対し、３０〜２００重量部であることが好ましい。より好ましくは、強化繊維１００重量部に対し、４０〜１００重量部である。
一方向材層を構成する熱可塑性樹脂は、ランダム層におけるマトリクス樹脂と同一であっても異なっていてもよい。熱可塑性樹脂の具体例としては、ランダム層の項で述べたものと同じものが挙げられる。一方向材層は強化繊維が一方向に引き揃えられた一方向材に熱可塑性樹脂を含浸、あるいは半含浸させたものであることが好ましい。ここで含浸、あるいは半含浸の程度は後述の製造方法のプレス工程にて適宜調整することができる。
一方向材層を製造する方法は特に限定されず、例えばプルトリュージョン法などで得ることができる。プルトリュージョン法による場合は、強化繊維が熱可塑性樹脂により含浸されているものが好適に得られる。熱可塑性樹脂による含浸を抑えたもの、すなわち半含浸の層とした場合は、例えば熱可塑性樹脂からなるシート上に強化繊維を一方向に引き揃えて、必要に応じてプレスしつつ加熱する方法等で好ましく得ることができる。
本発明において、ランダム層に一方向材層を付与する方法は特に限定されないが、ランダムマットと一方向材とを合わせて型内にてプレスする方法が好適に用いられる。本方法においては、型内の所望の位置に一方向材層を配置して、その上にランダムマットを立体型内に沿わせるようにセットしてプレスする方法が好適に挙げられる。賦形形状にもよるが、複雑な形状の場合は一方向材層も半含浸のものを用いるのが好ましい。
［成形体の製造方法］
本発明の成形体は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットまたはプリプレグを用いて、金型内でプレスすることにより好ましく得ることができる。
すなわち本発明は平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットを用いて、以下の工程Ａ−１）〜Ａ−３）を含んで含浸〜成形を行うか、工程Ｂ−１）〜Ｂ−４）を含んで含浸〜成形を行う、厚みに傾斜のある成形体の製造方法を包含する。
Ａ−１）ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上分解温度未満、非晶性の場合はガラス転移温度以上分解温度未満に加熱し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
Ａ−２）  Ａ−１）で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された、上型と下型で形成されるキャビティの空間厚み（以下、キャビティの厚み）に傾斜のある金型に配置する工程
Ａ−３）上記Ａ−２）で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
Ｂ−１）ランダムマットをキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
Ｂ−２）金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで昇温しつつ、加圧する工程（第１プレス工程）
Ｂ−３）１段以上であり、最終段の圧力が第１プレス工程の圧力の１．２倍〜１００倍となるように加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させる工程（第２プレス工程）
Ｂ−４）熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節することにより成形を完結させる工程
［金型形状］
成形に用いる金型は、キャビティの厚みに傾斜を有する。キャビティの厚みは、最小高さに対する最大高さの比が１を超え１０以下が好ましい。より好ましくは最小高さに対する最大高さの比が１．２以上５以下、さらに好ましくは１．２以上３以下である。
金型の形状において、キャビティの厚みに傾斜を有する以外にはとくに限定はないが、金型はコア側とキャビティ側がシェアエッジ構造を有することが好ましい。シェアエッジ構造の説明図を図２２に示す。シェアの角度はとくに限定はないが１〜５度が好ましい。シェアエッジのクリアランスはとくに限定はないが０．０５〜０．２０ｍｍ以下であることが好ましい。
また、金型の表面性は得ようとする成形体に求められる意匠性に応じて研磨を行ってもよい。成形体が平滑な表面性を有するには＃４００以上の研磨材料で研磨されていることが好ましい。
［厚みに傾斜のある成形体を得る方法］
本発明の厚みに傾斜のある成形体を得る方法として、キャビティの厚みに傾斜のある金型を用いる他、具体的には下記のａ）またはｂ）の方法とすることが好ましい。
ａ）ランダムマットおよび／またはプリプレグからなる基材の表面または内層の一部に、ランダムマットおよび／またはプリプレグおよび／または一方向材層からなる部材を重ねて金型に配置し、プレスすることにより一体成型する方法。
ａ）の方法において、基材の一部に積層させるものを部材と呼ぶ。すなわちａ）の方法は、厚みを大きくしようとする部位の基材に、部材を重ねて金型に配置し、プレスすることにより一体成型する方法である。
一方、ｂ）の方法は、金型に配置する基材の厚みが一定であったり、得ようとする成形体の厚みの傾斜と基材の厚みの傾斜とが必ずしも一致していない場合でも、金型内で基材を流動させて成形することで、厚みに傾斜のある成形体を得る方法である。本発明の方法では、金型内で基材を流動させても成形体の繊維配向は基材における状態を保っており、等方性が維持されている。
ａ）、ｂ）共通のプレスの具体的な方法、および主としてｂ）の金型内で基材を流動させて成形する方法については後述する。
ａ）の方法において、部材は基材の複数の箇所に積層させることができ、その際、それぞれの部材についてランダムマット、プリプレグ、および一方向材層からなる群より好適なものを選択することができる。基材および／または部材は、複数のランダムマット、プリプレグ、一方向材層を積層させて所望の厚さとすることができる。部材に複数のランダムマット、プリプレグ、一方向材層を用いる場合は、同種のものを用いてもよく、異種のものを組み合わせてもよい。
基材に用いられるランダムマットやプリプレグと部材に用いられるランダムマットやプリプレグとは、独立して好適なものを選択することができ、同種のものを用いてもよく、異種のものを組み合わせてもよい。また、本発明に係る一体化成形体において、基材は、少なくとも一の前記ランダムマットやプリプレグの端部に、他の前記ランダムマットやプリプレグを積層させてなるものとすることも可能である（図１３）。これにより一の基材では製造できない大面積の一体化成形体を作成することができる。また、一の基材では金型形状への追随が難しい、複雑な形状であっても、熱的・機械的に実質的等方性を有する一体化成形体を得ることができる。
この場合、用いられるランダムマットおよび／またはプリプレグの数は特に限定されず、例えば、図１４に示すように三以上のランダムマットやプリプレグを用いてもよい。
一のランダムマットやプリプレグと他のランダムマットやプリプレグとを積層させる重ね代１１（図１３）は特に限定されないが、ランダムマットやプリプレグの肉厚に対して５〜５０倍とするのが好ましい。
［プリプレグ］
本発明において、工程Ａ−１）〜Ａ−３）を含んで含浸〜成形を行う場合、ランダムマットを熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合はガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加熱することで、熱可塑性樹脂を強化繊維に含浸させ、プリプレグを得て成形に用いる。プリプレグにおける強化繊維の形態はランダムマット中における状態を保っている。
プリプレグにおいては、冷却することなくそのままＡ−２）の工程を行ってもよいし、熱可塑性樹脂を一旦含浸し、固化するという工程を経てからＡ−２）の工程に進めてもよい。プリプレグにおいては、熱可塑性樹脂は強化繊維束内および強化繊維の単糸間に浸透し、含浸した状態となっている。上述のとおり、ランダムマットは強化繊維と繊維状または粒子状の熱可塑性樹脂が混合され、近接して存在しているので、熱可塑性樹脂を容易に強化繊維へ含浸できることを特徴とする。プリプレグは得ようとする成形体の厚みの１〜１０倍、好ましくは１〜５倍であることが好ましい。厚みの限定はないが、好ましくは０．１ｍｍ以上であり、上限は金型に配置して成形可能であればよく、実質３０ｍｍ程度である。
また、プリプレグはボイド率が０〜３０％であることが好ましく、０〜１０％がより好ましい。ボイド率は０〜５％が更に好ましく、最も好ましいボイド率は０〜３％である。プリプレグのボイド率は、プリプレグの断面を光学顕微鏡で観察し、ボイドの存在面積を観察基材の断面積で除して算出する。観察は１つのプリプレグあたりｎ＝５とし、その平均値をボイド率とする。
［コールドプレス法］
以下、工程Ａ−１）〜Ａ−３）により含浸〜成形を行うコールドプレス法について具体的に述べる。
上記のとおり工程Ａ−１）では、ランダムマットを、含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合はその融点以上熱分解温度未満、非晶性の場合はそのガラス転移温度以上熱分解温度未満に加温し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内および強化繊維の単糸間に含浸させプリプレグを得る。得られたプリプレグは、上記含浸時の温度に保ったまま、または一旦放冷した後に再加熱して次の工程Ａ−２）に用いる。プリプレグの温度は、例えばプリプレグ表面にＫタイプの熱電対を貼付け、加熱炉外に設置した計測機により測定を行うことができる。
次の工程Ａ−２）では、上記Ａ−１）で得られたプリプレグを、その含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式（３）で表されるチャージ率が５〜１００％で配置することが好ましい。
チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ投影面積（ｍｍ２）  （３）
（ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積である。）
チャージ率１００％、すなわち基材面積と金型キャビティ投影面積が等しい場合や、チャージ率が１００％超である場合も、金型内で基材を厚み方向（成形体抜き方向）へ流動させ、厚みの傾斜のある成形体を一体成型することができる。チャージ率の上限はトリムなどの必要がないことから１００％が好ましく、好ましくは９５％、より好ましくは９０％である。
チャージ率の下限は５％、好ましくは１０％、より好ましくは２０％、より好ましくは３０％である。プリプレグを金型に配置する際、チャージ率が５％未満の場合、成形時に加圧されたプリプレグが金型内を流動する際、金型に熱を奪われやすく、目的の形状を形作る前に固化してしまう恐れがある。
また、１枚または２〜１００枚の重ね合わせたプリプレグを金型へ配置することができる。重ね合わせる場合、得ようとする成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでプリプレグ端部の一部または全ての面が、金型キャビティエッジ部と接しないことが望ましい。また重ね合わせる場合、プリプレグは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。
このように、工程Ａ−２）において、プリプレグを金型に配置する際、好ましくはチャージ率５％以上１００％以下とすることにより、強化繊維が実質的に面内２次元配向する層を確保しつつ、材料ロスやトリミングの手間を発生させることなく、軽量な成形体を高い生産性で製造することが可能となる。
この工程Ａ−２）においては、プリプレグの配置場所が、金型の、水平部（０度）または水平部となす角が７０度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が７０度を超す傾斜部にプリプレグを配置すると、成形時の型締めの際に金型の傾斜部分がプリプレグに接触して位置をずらしてしまったり、傾斜部分にプリプレグを引き込んで正常な成形が行えなくなったりする恐れがある。
更に、この工程Ａ−２）においては、金型に、基材としてプリプレグを配置する際、成形時にプリプレグが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる成形体の分岐部分などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの成形体を得ることができ、非常に好ましい。
金型中でのプリプレグの厚みは得ようとする形状の厚みに合わせて適宜選択できる。但し、金型への基材のチャージ率が５％以上８０％以下の時は、流動を適切に行う為に、プリプレグの厚みまたはプリプレグを積層した厚みの総和が１．０ｍｍ以上であることが好ましい。
なお、上記の金型の温度は、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−２００℃以上融点−１０℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−２００℃以上ガラス転移温度−１０℃以下とすることが好ましい。そうすることで、工程Ａ−３）でプリプレグから得た成形体を形状が安定する温度まで冷却して、金型から取り出すことができる。
次に、工程Ａ−３）では、上記Ａ−２）で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する。この際の圧力としては０．１ＭＰａ〜１００ＭＰａが好ましく、より好ましくは０．２ＭＰａ〜４０ＭＰａ、更に好ましくは０．５〜２０ＭＰａである。目標圧力に達するまでの時間は０．０１〜１０秒であることが望ましい。
目標圧力到達後、前述したようにプリプレグを５〜２００秒加圧して成形する。より好ましい加圧時間は１０〜６０秒である。その間にプリプレグを流動させて成形を行うと同時に、金型との熱交換により、形状が安定する温度まで冷却する。その後、型を開き、成形体を得る。
以上のコールドプレス法の工程において、一部のプリプレグを一方向材層に置き換えて成形してもよい。
［ホットプレス法］
以下、工程Ｂ−１）〜Ｂ−４）により含浸〜成形を行うホットプレス法について具体的に述べる。
工程Ｂ−１）では、ランダムマットを前記式（３）で表されるチャージ率が５〜１００％となるように金型に配置することが好ましい。１枚または２〜１００枚の重ね合わせたランダムマットを金型へ配置することができる。この際、ランダムマットを予め加熱および／または加圧し、減容させてから用いても良い。重ね合わせる場合、得ようとする成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでランダムマット端部の一部または全ての面が、金型キャビティエッジ部と接しないことが望ましい。また重ね合わせる場合、ランダムマットは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。上記チャージ率範囲の意義、および当該範囲を外れた場合の問題については、コールドプレス法の工程Ａ−２）のプリプレグについて述べたものと同様である。
この工程Ｂ−１）においては、ランダムマットの配置場所が、金型、より正確には金型キャビティの、水平部（０度）または水平部となす角が７０度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が７０度を超す傾斜部にランダムマットを配置した場合の問題点については、コールドプレス法の工程Ａ−２）における、プリプレグについて述べたとおりである。
この工程Ｂ−１）においては、コールドプレス法のＡ−２）工程のプリプレグの配置について前述したとおり、金型に、基材としてランダムマットを配置する際、成形時にランダムマットが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる成形体の分岐部分などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの成形体を得ることができ、非常に好ましい。
次の工程Ｂ−２）は、金型を、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで昇温し、加圧して含浸する工程（第１プレス工程）である。
次の工程Ｂ−３）は１段以上であり、最終段の圧力が第１プレス工程の圧力の１．２倍〜１００倍となるように加圧する工程（第２プレス工程）である。
第１プレス工程は、ランダムマットを所定の目標圧力まで加圧し、好ましくは０．５〜２０分保持して、該ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加温して、強化繊維束内および強化繊維の単糸間に熱可塑性樹脂を含浸させる。次いで、第２プレス工程に移る間の時間は成形機の性能により適宜選択できるが、成形する時間を短縮する為、０．０１〜２００秒であることが望ましい。
第２プレス工程は、１段または多段の加圧を行う工程であるが、成形の簡略化の目的では１段であることが好ましい。第２プレス工程の金型温度は、第１プレス工程における金型温度と同じでも、１℃以上熱分解温度未満まで昇温させても良い。第２プレス工程が多段である場合は後段ほど昇温させてもあるいは冷却させても良く、昇温と冷却を交互に施しても良い。
第２プレス工程の合計のプレス時間は特に限定はないが、成形時間の短縮の観点から０．５〜１０分であることが好ましい。
また第１プレス工程の目標圧力は０．１ＭＰａ〜１０ＭＰａであり、好ましくは０．２ＭＰａ〜８ＭＰａである。第２プレス工程の最終目標圧力は成形機の性能により適宜選択できるが、好ましくは０．２〜１００ＭＰａであり、より好ましくは０．３〜５０ＭＰａ、より好ましくは０．５〜２０ＭＰａである。第２プレス工程の最終目標圧力は第１プレス工程の１．２〜１００倍の圧力である。すなわちＢ−２〜Ｂ−３における成形圧力が０．１ＭＰａ〜１００ＭＰａであることが好ましい。
工程Ｂ−４）では、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する。調整後の金型の温度は、該熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−２００℃以上融点−１０℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−２００℃以上ガラス転移温度−１０℃以下とすることが好ましい。本工程に要する時間は冷却条件等により適宜コントロールできるが、成形時間の短縮の観点から０．５分〜２０分であることが好ましい。金型の温度の調整方法にとくに限定はなく、金型内温調回路に冷却媒体を流すなどの方法により適宜冷却すれば良い。
以上のホットプレス法の工程において、一部のランダムマットを一方向材層に置き換えて成形してもよい。
［ランダムマット］
繊維強化複合材料からなる成形体は、強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットを出発物質とし、好ましく製造することができる。以下本発明の成形体の出発物質となるランダムマットについて述べる。
ランダムマットは、平均繊維長５〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成され、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付けにて実質的に２次元ランダムに配向している。
このランダムマットは、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）が、マットの繊維全量に対して２０〜９９Ｖｏｌ％以下の割合で存在することが好ましい。
臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
ランダムマット中における繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０ｖｏｌ％未満では、ランダムマットを成形した際に、表面品位に優れる複合材料が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた繊維強化複合材料が得にくくなる。強化繊維束（Ａ）の割合が９９Ｖｏｌ％超になると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくい。強化繊維束（Ａ）の割合は、より好ましくは３０〜９０Ｖｏｌ％であり、特に好ましくは３０〜８０Ｖｏｌ％である。具体的には、ランダムマットを構成する炭素繊維の平均繊維径が５〜７μｍの場合、臨界単糸数は８６〜１２０本となり、この臨界単糸数より多い本数が集束一体化している炭素繊維ストランド片がここでいう強化繊維束（Ａ）に該当する。したがって、好適なランダムマットでは、それを構成する強化繊維の２０〜９９Ｖｏｌが臨界単糸数以上に集束した強化繊維束（Ａ）であり、残りは臨界単糸数未満の強化繊維束（Ｂ１）および／又は単糸（Ｂ２）に分離した繊維群で構成される。
さらには上記強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たすことが好ましい。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２    （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
さらに、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）中の平均繊維本数（Ｎ）が下記式（２’）
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜６×１０４／Ｄ２    （２’）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
を満たすことが好ましい。
例えば、炭素繊維の平均繊維径が５μｍの場合、繊維束中の平均繊維本数（Ｎ）は２８０〜２０００本の範囲となるが、なかでも６００〜１６００本であることが好ましい。炭素繊維の平均繊維径が７μｍの場合、繊維束中の平均繊維本数（Ｎ）は１４２〜１０２０本の範囲となるが、なかでも３００〜８００本であることが好ましい。また、上記ランダムマットにおける強化繊維の平均繊維長５〜１００ｍｍ以下であり、好ましくは１０〜１００ｍｍであり、より好ましくは１５〜８０ｍｍであり、なかでも２０〜６０ｍｍがさらに好ましい。上述した強化繊維のカット工程において、強化繊維を固定長にカットした場合、ランダムマットにおける平均繊維長はカットした繊維長とほぼ等しくなる。
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が０．７×１０４／Ｄ２以下の場合、高い強化繊維体積含有率（Ｖｆ）を得ることが困難となる。また、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０５／Ｄ２以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。厚さ１ｍｍ以下の薄肉な複合材料を得ようとする場合、単純に分繊しただけの繊維を用いたのでは、疎密が大きく、良好な物性が得られない。全ての繊維を単糸レベルまで開繊した場合には、より薄いものを得ることは容易になるが、マット中の繊維の交絡が多くなり、強化繊維体積含有率の高いものが得られない。上記式（１）で定義される臨界単糸以上の強化繊維束（Ａ）と臨界単糸数未満の強化繊維束（Ｂ１）および／又は完全に単糸に分離したもの（Ｂ２）からなる強化繊維群が上記の割合で同時に存在するランダムマットとすることにより、薄肉であり、かつ得られる物性の高い複合材料を与えるランダムマットを得ることが可能である。このランダムマットは、各種の厚みとすることが可能であるが、これをプリフォームとして、厚みが０．２〜１ｍｍ程度の薄肉の成形体も好適に得ることも可能となる。なお、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数および割合は、スリット工程、カット工程並びに開繊工程の条件を選定することで制御可能である。
このように、集束状態が相違する強化繊維が特定の割合で混在するランダムマットとすることにより、複合材料の表面性、物性、成形性等が大幅に向上する。
ランダムマットの厚さは特に制限はなく、所望により１〜１００ｍｍ厚みのものを得ることができる。なお、薄肉の複合材料成形体が得られるという効果を発揮するためには、ランダムマットは２〜５０ｍｍ厚みとすることが好ましい。
ランダムマットにおける強化繊維束（Ａ）の存在量を２０〜９９Ｖｏｌ％とするには、例えば開繊工程における吹付ける空気の圧力等によりコントロールすることができる。また、カット工程に供する繊維束の大きさ、例えば束の幅や幅当たりの繊維数を調整することでコントロールすることもできる。具体的には、ストランドを拡幅するなどして薄く広幅のストランドにした状態でカット工程に供すること、カット工程の前にスリット工程を設ける方法が挙げられる。またを短い刃を多数並べたいわゆる分繊ナイフを用いて繊維束をカットする方法や、カットすると同時に、スリットする方法が挙げられる。
臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は、１×１０５／Ｄ２未満であることが好ましいが、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）を上記範囲とするには、後述する好ましい製法においては、カット工程に供する繊維束の大きさ、例えば束の幅や幅当たりの繊維数を調整することでコントロールすることもできる。具体的には、開繊するなどして繊維束の幅を広げてカット工程に供する方法、カット工程の前にスリット工程を設ける方法が挙げられる。繊維束をカットと同時に、スリットしてもよい。また、開繊工程で繊維束片に吹付ける気体の圧力等のコントロールにより、カットされた繊維束の開繊度を調整し、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）を所望範囲にすることもできる。
各種目的とする複合材料成形体の厚さに合わせたランダムマットを作成することができ、特に、薄肉のものは、サンドイッチ材の表皮等、薄物の成形体のプリフォームとして有用である。
［ランダムマットの製造方法］
次に、ランダムマットの好ましい製造方法について詳述する。ランダムマットの製造方法は、以下の（Ｉ）（ＩＩＩ）（ＩＶ）（Ｖ）さらに好ましくは（Ｉ）と（ＩＩＩ）の間に（ＩＩ）の各工程を含むことが好ましく、これらの工程を順次実施することにより、特に良好な等方性を有するランダムマットおよび複合材料が製造される。
得られるランダムマットは、その面内において、強化繊維は特定の方向に配向しておらず、無作為な方向に分散して配置されている。
（Ｉ）強化繊維ストランドの供給工程
強化繊維は、クリール部に配置された複数の強化繊維巻糸体から、それぞれ糸条を引出し、単独の糸条からなるか又はこれを複数本引き揃えてなるストランドとして使用する。ストランド幅は１０〜５０ｍｍ（特に２０〜３０ｍｍ）が好ましい。このため、供給される強化繊維のストランド幅が小さい場合は、必要に応じ、ストランド供給工程で、上記の所定幅まで拡幅して薄い広幅のストランドとしてもよい。この拡幅操作は、例えば、ストランドを拡幅用のローラーやバー等と接触させることにより行うことができる。
（ＩＩ）ストランドをスリットする工程
上記の強化繊維ストランドは、引き続き好ましくは、ストランド長手方向と平行（すなわち繊維長方向に沿って）に連続的にスリットすることにより、ストランド幅が０．０５〜５ｍｍ、好ましくは０．１〜１．０ｍｍである複数本の細幅ストランドにする。具体的には、前工程から連続的に移送されてくる広幅のストランドを繊維長方向と平行な刃を有する縦スリット装置（スリッター）で縦方向に連続的にカットするか、広幅ストランドの走行路に１個又は複数個の分割ガイドを設け、それによりストランドを複数本に分割すること等により実施することができる。
（ＩＩＩ）強化繊維をカットする工程
次に、スリット処理を行っていないストランド、または上記のごとくスリットした細幅の強化繊維ストランドを、平均繊維長５〜１００ｍｍにカット（切断）する。
なお、ここでいう「平均繊維長」は、無作為に抽出した１００本の繊維の繊維長をノギス等を用いて１ｍｍ単位まで測定し、その平均を求める方法により求められる。通常の場合、平均繊維長はカッターによるストランドの切断間隔と一致する。
強化繊維を平均繊維長５〜１００ｍｍにカットする際に使用する装置としては、ロータリーカッターが好ましい。
ロータリーカッターとしては、特定の角度を有する螺旋状ナイフを備えたものを用いることが好ましい。強化繊維を連続的にカットするためのナイフ角度は、使用する強化繊維の幅と、カットした後の繊維長により幾何学的に計算され、それらの関係は、強化繊維の繊維長（刃のピッチ）＝強化繊維ストランド幅×ｔａｎ（９０−θ）の条件を満たすことが好ましい。
（ここで、θは周方向とナイフの配置方向のなす角である。）
この場合、繊維方向に交叉するナイフと繊維長方向と平行なナイフとを有するカッターを用いれば、繊維束を縦方向にスリットすると同時に特定の繊維長にカットすることができ、このようなカッターを使用すれば、スリット工程（ＩＩ）とカット（ＩＩＩ）を同時に実施できる。
（ＩＶ）カットした強化繊維を開繊する工程
次の工程では、所定の繊維長にカットされた強化繊維のストランド（以下「ストランド片」ということがある）に気体を吹付け、該ストランド片を所望サイズ（集束本数）の繊維束に分割するように開繊する。
開繊工程（ＩＶ）は、ストランド片を、経路内に導入し、該経路を通過する強化繊維束片に空気等の気体を吹付けることにより、該ストランド片を所望の集束サイズに分離させるとともに気体中に分散させる工程である。これらの度合いについては、吹付ける気体の圧力等により適宜コントロールすることができる。好ましい実施形態においては、経路の途中又は先端部に空気吹付けノズルを設け、その圧縮空気吹付け孔より、風速５〜５００ｍ／ｓｅｃにて空気を直接ストランド片に吹付けることで、適度に強化繊維を開繊させることができる。具体的には、強化繊維片の通る経路に直径１ｍｍ程度の孔を数箇所あけ、外側より０．２〜０．８ＭＰａ程度の圧力をかけて圧縮空気を孔からストランド片に直接吹付けるようにした気体吹付けノズルを使用することにより、所望程度に開繊することができる。
この開繊工程では、ストランド片を構成する全繊維をバラバラに分離させて完全に単糸状になるまで分離するように開繊するのではなく、一部は単糸状又はそれに近い状態まで開繊されるが、かなりの部分は単糸が一定の本数以上で集束した繊維束になるように調整する。すなわち、気体による開繊の程度を、上述したような、上記式（１）で定義される臨界単糸数以上からなる強化繊維束（Ａ）の割合、さらに臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）を満たすようにすることが好ましい。
（Ｖ）強化繊維と熱可塑性樹脂からランダムマットを形成する工程
この工程は、カットし開繊させた強化繊維を、空気中に拡散させると同時に、粉粒体状又は短繊維状の熱可塑性樹脂（以下、これらを「熱可塑性樹脂粒子等」と総称する）を供給し、強化繊維を熱可塑性樹脂粒子等とともに、開繊装置下方に設けた通気性支持体上に散布し、該支持体上に強化繊維と熱可塑性樹脂粒子等が混在した状態で、所定の厚さに堆積・定着させてランダムマットを形成させる工程である。
この工程では、好ましくは気体で開繊した強化繊維と別経路から供給される熱可塑性樹脂粒子等とを同時に通気性支持体上に向けて散布し、両者がほぼ均一に混ざり合った状態で通気性支持体上へマット状に堆積させ、その状態で定着させる。この際、通気性支持体をネットからなるコンベアで構成し、一方向に連続的に移動させつつその上に堆積させるようにすれば連続的にランダムマットを形成させることができる。また、支持体を前後左右に移動させることにより均一な堆積が実現するようにしてもよい。
ここで、強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等は、２次元ランダム配向するように散布することが好ましい。開繊した強化繊維を２次元配向させながら塗布するためには、下流側に拡大した円錐形等のテーパー管を用いることが好ましい。このテーパー管内では、強化繊維に吹付けた気体が拡散し、管内の流速が減速するので、このとき強化繊維には回転力が与えられる。このベンチュリ効果を利用することで、開繊した強化繊維を熱可塑性樹脂粒子等とともに均等に斑無く散布することができる。また、後述する定着工程のためにも、下方に吸引機構を持つ可動式の通気支持体（ネットコンベア等）上に散布し、ランダムマット状に堆積させることが好ましい。
この工程において、熱可塑性樹脂粒子等の供給量は、強化繊維１００重量部に対し、１０〜１０００重量部であることが好ましい。より好ましくは、強化繊維１００重量部に対し、熱可塑性樹脂粒子等が５０〜５００重量部であり、さらに好ましくは、熱可塑性樹脂粒子等が６０〜３００重量部である。
このランダムマット形成工程には、強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等を定着させる工程を含む。すなわち、この定着工程は、堆積した強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等を定着させる工程である。好ましくは通気性支持体の下部よりエアを吸引して強化繊維を定着させる。強化繊維と同時に散布された熱可塑性樹脂も混合されつつ、繊維状であればエア吸引により、粒子状であっても強化繊維に伴って定着される。
このように堆積面の下部より吸引することにより、２次元配向の高いマットを得ることができる。かくして得られるランダムマットは、これを構成する強化繊維の間隙や近傍に熱可塑性樹脂粒子等が均一に存在することで、後述する加熱含浸加圧工程において、樹脂の移動距離が短く、比較的短時間でランダムマットへの樹脂の含浸が可能となる。
なお、通気性支持体を構成するシート、ネット等の目開きが大きく、熱可塑性樹脂粒子等の一部が支持体を通過してマット内に残らない場合には、これを防ぐため、支持体の表面に不織布等をセットし、その不織布上に強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等を吹付けて定着させることも可能である。
強化繊維ストランドを一定の長さにカットした後、そのストランド片およびカット時に単糸状態に分離した強化繊維を吸引搬送する輸送経路に供給し、該輸送経路の途中又は終端部に設置した気体吹付けノズルから、強化繊維に気体を吹付け、切断したストランド片を所望サイズ（太さ）の強化繊維束に分離・開繊させると同時に、該強化繊維を熱可塑性樹脂粒子等とともに、一定方向へ連続的又は間欠的に移動する通気性支持体（以下「定着ネット」ということがある）の表面に向け吹付けて堆積して定着させることにより、ランダムマットを形成することができる。
上述のとおり、ランダムマットには強化繊維と粉粒体状および／又は繊維状の熱可塑性樹脂が斑なく混合して存在するので、型内で繊維と樹脂を流動させる必要がなく、熱可塑性樹脂を容易に含浸できるという利点がある。したがって、得られる成形体においても、ランダムマット中の強化繊維等方性を保つことが可能となる。
【実施例】
【０００９】
以下に、本発明を実施例により説明するが、本発明の範囲がこれらにより限定されるものではない。なお、実施例における各測定値は以下の方法で測定された値である。
１）ランダムマットにおける強化繊維束の分析
ランダムマットを１００ｍｍ×１００ｍｍ程度に切り出す。切り出したマットより、繊維束をピンセットで全て取り出し、強化繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）および繊維束の長さ（Ｌｉ）と重量（Ｗｉ）を測定し、記録する。ピンセットにて取り出すことができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に重量を測定する（Ｗｋ）。重量の測定には、１／１００ｍｇまで測定可能な天秤を用いる。ランダムマットに使用している強化繊維の繊維径（Ｄ）より、臨界単糸数を計算し、臨界単糸数以上の強化繊維束（Ａ）と、それ以外に分ける。なお、２種類以上の強化繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定および評価を行う。
強化繊維束（Ａ）の平均繊維数（Ｎ）の求め方は以下の通りである。
各強化繊維束中の繊維本数（Ｎｉ）は使用している強化繊維の繊度（Ｆ）より、次式により求められる。
Ｎｉ＝Ｗｉ／（Ｌｉ×Ｆ）
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は、強化繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）より、次式により求められる。
Ｎ＝ΣＮｉ／Ｉ
強化繊維束（Ａ）のマットの繊維全量に対する割合（ＶＲ）は、強化繊維の密度（ρ）を用いて次式により求められる。
ＶＲ＝Σ（Ｗｉ／ρ）×１００／（（Ｗｋ＋ΣＷｉ）／ρ）
２）ランダムマット又は複合材料に含まれる強化繊維の平均繊維長の分析
ランダムマット又は複合材料より無作為に抽出した強化繊維１００本の長さをノギスおよびルーぺで１ｍｍ単位まで測定して記録し、測定した全ての強化繊維の長さ（Ｌｉ）から、次式により平均繊維長（Ｌａ）を求める。複合材料の場合は５００℃×１時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、強化繊維を抽出する。
Ｌａ＝ΣＬｉ／１００
３）成形体における炭素繊維束分析
成形体については、５００℃×１時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、上記のランダムマットにおける方法と同様にして測定した。
４）成形体における繊維と樹脂の存在量の分析
成形体を５００℃×１時間、炉内にて樹脂を燃焼除去し、処理前後の試料の質量を秤量することによって炭素繊維分と樹脂分の質量を算出した。
５）引張試験
ウォータージェットを用いて成形体の水平部から試験片を切出し、Ａ＆Ｄ社製のテンシロン万能試験機を用いて、引張弾性率を測定し、大きい方の値を小さい方の値で割った比を算出した。
６）外観評価
成形性を評価する目的で、成形体の外観を目視観察した。繊維強化複合材料が成形体の端部までしっかり充填されており、表面外観も良好な場合を○、僅かに欠陥が見られる場合を△、欠陥がある場合を×とした。
参考例１
強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ）を使用した。炭素繊維を開繊させながら２０ｍｍの長さにカットし、炭素繊維の供給量を１２３２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速４５０ｍ／ｓｅｃで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したＸＹ方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂としてポリアミド６樹脂（ユニチカ製、Ａ１０３０、融点２１５〜２２０℃、熱分解温度３００℃）を１４８２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリアミド６が混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットの強化繊維（炭素繊維）体積含有率（Ｖｆ、以下Ｖｆ（体積含有率）と書くことがある）は３５％、強化繊維の目付は１２３２ｇ／ｍ２であった。
得られたランダムマットの平均繊維長（Ｌａ）および強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長（Ｌａ）は２０ｍｍ、式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は３５％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。
得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し２５０℃に達した後に、３ＭＰａの圧力で７分加圧した後、８０℃まで冷却し、厚み２．０ｍｍの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は０．０３％であった。
参考例２
強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ）を使用した。炭素繊維を開繊させながら１０ｍｍの長さにカットし、炭素繊維の供給量を５２８ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速４５０ｍ／ｓｅｃで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したＸＹ方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂として、ポリカーボネート樹脂（帝人化成製、パンライト（登録商標）、Ｌ−１２２５Ｌ、ガラス転移温度１４５〜１５０℃、熱分解温度３５０℃）を１４４０ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長１０ｍｍの炭素繊維とポリカーボネート樹脂が混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのＶｆ（体積含有率）は２０％、強化繊維の目付は５２８ｇ／ｍ２であった。
得られたランダムマットの平均繊維長（Ｌａ）および強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長（Ｌａ）は２０ｍｍ、式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は３５％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。
得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し２３０℃に達した後に、３ＭＰａの圧力で７分加圧した後、５０℃まで冷却し、厚み１．５ｍｍの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は０．２％であった。
参考例３
強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ）を使用した。炭素繊維を開繊させながら２０ｍｍの長さにカットし、炭素繊維の供給量を１２３２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速４５０ｍ／ｓｅｃで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したＸＹ方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂として、２ｍｍにドライカットしたＰＡ６６繊維（旭化成せんい製ポリアミド６６繊維：Ｔ５ナイロン、繊度１４００ｄｅｘ）を１３９１ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とＰＡ６６が混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのＶｆ（体積含有率）は３５％、強化繊維の目付は１２３２ｇ／ｍ２であった。
得られたランダムマットの平均繊維長（Ｌａ）および強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長（Ｌａ）は２０ｍｍ、式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は３５％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。
得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し３００℃に達した後に、４ＭＰａの圧力で５分加圧した後、５０℃まで冷却し、厚み２．０ｍｍの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は０．１０％であった。
参考例４
強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ）を使用した。炭素繊維を開繊させながら２０ｍｍの長さにカットし、炭素繊維の供給量を１４０８ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速４５０ｍ／ｓｅｃで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したＸＹ方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂として、平均粒径を約１ｍｍに冷凍粉砕したＰＰ樹脂（プライムポリマー製、プライムポリプロＪ１０８Ｍ）を１０９２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とＰＰが混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのＶｆ（体積含有率）は４０％、強化繊維の目付は１４０８ｇ／ｍ２であった。
得られたランダムマットの平均繊維長（Ｌａ）および強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長（Ｌａ）は２０ｍｍ、式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は３５％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。
得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し２００℃に達した後に、４ＭＰａの圧力で５分加圧した後、５０℃まで冷却し、厚み２．０ｍｍの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は０．０７％であった。
参考例５
強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、繊維幅１０ｍｍ）を使用した。炭素繊維を開繊させながら２０ｍｍの長さにカットし、炭素繊維の供給量を１２２０ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速４５０ｍ／ｓｅｃで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したＸＹ方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂としてＰＢＴ樹脂（ポリプラスチックス製、ジュラネックス２００２）を１７００ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とＰＢＴが混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのＶｆ（体積含有率）は３５％、強化繊維の目付は１２２０ｇ／ｍ２であった。
得られたランダムマットの平均繊維長（Ｌａ）および強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長（Ｌａ）は２０ｍｍ、式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は３５％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。
得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し２４０℃に達した後に、３ＭＰａの圧力で７分加圧した後、８０℃まで冷却し、厚み２．０ｍｍの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は０．０２％であった。
参考例６
参考例１において炭素繊維を１６ｍｍの長さにカットし、炭素繊維の供給量を９２４ｇ／ｍ２とした以外は同様にして厚み１．５ｍｍの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は０．０２％であった。
参考例７
参考例１において、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けなかった（風速０ｍ／ｓｅｃ）以外は同様にランダムマットを作製した。
得られたランダムマットの平均繊維長（Ｌａ）および強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、平均繊維長（Ｌａ）は２０ｍｍ、式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は１００％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０００であった。
得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し２５０℃に達した後に、３ＭＰａの圧力で７分加圧した後、８０℃まで冷却し、板状のプリプレグを得た。
実施例１
参考例１で得られたプリプレグ２枚をチャージ率６０％に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものを積層し、金型温度１３０℃に温調された段差を有する金型内に配置し（図１）、１０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部１．９ｍｍ、最大厚み部２．９ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図２に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３４．６％、６Ｂが３５．０％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０９、７Ｂ部で１．０８であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例２
厚み０．５ｍｍとした以外は参考例１と同様にして板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は０．１０％であった。
チャージ率５０％に切り出したプリプレグを８枚積層し、赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものを、金型温度１３０℃に温調された図３に示す段差を有する金型内に配置し、１０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部２．１ｍｍ、最大厚み部３．１ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図４に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆを調べたところ、６Ａが３５．８％、６Ｂが３５．３％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂで示す箇所の引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａで１．１０、７Ｂで１．０３であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例３
強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（平均繊維径７μｍ、引張強度４０００ＭＰａ）を使用した。炭素繊維を２０ｍｍの長さにカットし、炭素繊維の供給量を１２３２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したＸＹ方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂としてポリアミド６樹脂（ユニチカ製  Ａ１０３０）を１４８２ｇ／ｍｉｎでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長２０ｍｍの炭素繊維とポリアミド６が混合された厚み５．０ｍｍ程度のランダムマットを得た。得られたランダムマットについて、強化繊維束（Ａ）の割合と、平均繊維数（Ｎ）を調べたところ、式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、強化繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合は３５％、強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は２４０であった。
得られたランダムマットを２５０℃に加熱された金型にチャージ率７０％の割合で１枚配置しさらに６０％の割合で上から１枚配置し（図５）、すなわちチャージ率７０％で、０．５ＭＰａで加圧した。１０分間保持後、１０秒かけて２．５ＭＰａまで圧力を上げ、さらに７分間保持した後に冷却媒体を使用して１分かけて金型温度を１００℃まで冷却し、最小厚み部０．８ｍｍ、最大厚み部１．８ｍｍの成形体を得た。ここで金型の温度は金型表面付近に埋め込まれたＫタイプの熱電対にて測定を行った。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図６に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３５．０％、６Ｂが３５．０％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０３、７Ｂ部で１．０３であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例４
参考例２で得られたプリプレグを、チャージ率５０％を２枚としとチャージ率５％に切り出し赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、すなわちチャージ率５１％で、金型温度１１０℃に温調された平板状の金型内に配置し（図７）、１０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い厚み最小厚み部１．０ｍｍ、最大厚み部２．０ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図８に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆを調べたところ、６Ａが３４．９％、６Ｂが３５．０％となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．１８、７Ｂ部で１．１２であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例５
参考例３で得られたプリプレグ２枚をチャージ率６０％に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ２９０℃に加熱したものを積層し、金型温度１３０℃に温調された段差を有する金型内に配置し（図１）、１０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部１．９ｍｍ、最大厚み部２．９ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図２に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３５．０％、６Ｂが３５．２％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０１、７Ｂ部で１．０７であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例６
参考例４で得られたプリプレグ２枚をチャージ率６０％に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ２００℃に加熱したものを積層し、金型温度８０℃に温調された段差を有する金型内に配置し（図１）、１０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部１．９ｍｍ、最大厚み部２．９ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図２に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３４．８％、６Ｂが３５．２％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０９、７Ｂ部で１．０８であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例７
参考例５で得られたプリプレグ２枚をチャージ率６０％に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものを積層し、金型温度１３０℃に温調された段差を有する金型内に配置し（図１）、１０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部１．９ｍｍ、最大厚み部２．９ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図２に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３４．９％、６Ｂが３５．１％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０２、７Ｂ部で１．０３であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例８
参考例６で得られたプリプレグ６枚をチャージ率１１％に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものを積層し、金型温度１３０℃に温調された段差を有する金型内に配置し（図９）、２０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部０．５ｍｍ、最大厚み部１．５ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、成形体の反りの見られないものであり、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できたが、表面外観は少し光沢を失ったものであった（△）。得られた成形体の模式図を図１０に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３５．５％、６Ｂが３４．６％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０２、７Ｂ部で１．１５であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例９
参考例１で得られたプリプレグ１枚をチャージ率１００％に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものを積層し、金型温度１３０℃に温調された段差を有する金型内に配置し（図１１）、２０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部１．５ｍｍ、最大厚み部２．５ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図１２に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、本実施例では金型キャビティ投影面積と基材面積が同じである。基材は一定の厚みであるのに対し、得られた成形体は図１２で示すとおり厚みに傾斜のあるものであり、５で示した部分は成形体抜き方向へ流動されて得られた流動部である。
図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３４．９％、６Ｂが３５．０％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０５、７Ｂ部で１．０７であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例１０
参考例１で得られたプリプレグ１枚をチャージ率１２５％に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものを積層し、金型温度１３０℃に温調された段差を有する金型内に配置し（図１３）、２０ＭＰａの圧力にて３０秒プレス成形を行い最小厚み部１．１ｍｍ、最大厚み部２．１ｍｍの成形体を得た。
図２４に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は２度、金型シェアエッジ部のクリアランスは０．１ｍｍであった。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり（○）、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図１４に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、本実施例では金型キャビティ投影面積よりも基材面積が大きい。基材は一定の厚みであるのに対し、得られた成形体は図１４で示すとおり厚みに傾斜のあるものであり、５で示した部分は金型内へ基材が引き込まれた後、成形体抜き方向へ流動されて得られた流動部である。
図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３５．２％、６Ｂが３４．９％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０１、７Ｂ部で１．０４であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例１１
参考例６で得られたプリプレグを切り出し、図１７に記載の部材１０を準備した。
得られたプリプレグおよび部材を赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、金型温度１３０℃に温調された金型内に配置し、２０ＭＰａの圧力にて６０秒プレス成形を行い最小厚み部１．５ｍｍ、最大厚み部３．０ｍｍの成形体を得た。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであった（○）。得られた成形体の模式図を図１８に示す。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆを調べたところ、６Ａが３４．４％、６Ｂが３４．８％となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０１、７Ｂ部で１．００であり、等方性を保っていることを確認した。
なお、得られた一体化成形体は、自動車用ピラーとして好適に用いられる。
実施例１２
参考例６で得られたプリプレグを切り出し、図１９に記載の部材１０を準備した。
得られたプリプレグおよび部材を赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、金型温度１３０℃に温調された金型内に配置し、２０ＭＰａの圧力にて６０秒プレス成形を行い最小厚み部１．５ｍｍ、最大厚み部３．０ｍｍの成形体を得た。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであった（○）。得られた成形体の模式図を図２０に示す。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆを調べたところ、６Ａが３５．０％、６Ｂが３５．１％となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．００、７Ｂ部で１．０３であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例１３
参考例６で得られたプリプレグを切り出し、図２１に記載の部材１０を準備した。
得られたプリプレグおよび部材を赤外線オーブンの中に入れ２５５℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、金型温度１３０℃に温調された金型内に配置し、２０ＭＰａの圧力にて６０秒プレス成形を行い最小厚み部１．５ｍｍ、最大厚み部３．０ｍｍの成形体を得た。
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであった（○）。得られた成形体の模式図を図２２に示す。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆを調べたところ、６Ａが３４．６％、６Ｂが３４．７％となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０３、７Ｂ部で１．００であり、等方性を保っていることを確認した。
また、得られた一体化成形体をダッシュボードに用いた図を図２３に示す。
実施例１４
参考例７で得たランダムマットを用いた以外は実施例１と同様にして、最小厚み部１．９ｍｍ、最大厚み部２．９ｍｍの成形体を得た。得られた成形体の模式図を図２に示す
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、成形体の反りの見られないものであり、金型末端まで樹脂が充填されていたが、成形体中に強化繊維が束のまま存在しており、裏から光を照射すると透過するものであり、外観評価は実施例１で得られたものに比べ劣っており、欠陥が見られた（×）。得られた成形体の模式図を図２に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３４．９％、６Ｂが３５．１％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０３、７Ｂ部で１．０１であり、等方性を保っていることを確認した。
【産業上の利用可能性】
【００１０】
本発明方法で得られる強化繊維と熱可塑性樹脂を含む成形体は軽量で形状自由度があり、成形体端部まで繊維の等方性を維持でき、成形性、薄肉、比剛性、生産性、経済性に優れる材料であることから、電気・電子機器部品、自動車用部品、パソコン、ＯＡ機器、ＡＶ機器、携帯電話、電話機、ファクシミリ、家電機器、玩具用品などの電気、電子部品や筐体に利用することができる。とりわけ、環境対応車に搭載される自動車部品に好ましく用いることができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【手続補正書】
【提出日】平成24年9月6日(2012.9.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維１００重量部に対し１０〜１０００重量部であり、強化繊維において、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、強化繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であり、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付で実質的に２次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体。
【請求項２】
最小厚みに対する最大厚みの比が１を超え１０以下である請求項１に記載の成形体。
【請求項３】
ボスまたはリブを有する請求項１〜２のいずれかに記載の成形体。
【請求項４】
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす請求項３に記載の成形体。
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２    （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
【請求項５】
厚みの異なる各部位における強化繊維体積含有率（Ｖｆ）の大きい方の値を小さい方の値で割った比が１．０〜１．２となる、請求項１〜４のいずれかに記載の成形体。
【請求項６】
強化繊維が炭素繊維、ガラス繊維、およびアラミド繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の成形体。
【請求項７】
任意の方向、およびこれと直交する方向についての引張弾性率の大きい方の値を小さい方の値で割った比（Ｅδ）が１．０〜１．３となる、請求項１〜６のいずれかに記載の成形体。
【請求項８】
平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付にて実質的に２次元ランダムに配向しており、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ        （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、強化繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であるランダムマットを用いて、以下の工程Ａ−１）〜Ａ−３）を含んで含浸〜成形を行うか、工程Ｂ−１）〜Ｂ−４）を含んで含浸〜成形を行う、請求項１に記載の厚みに傾斜のある成形体の製造方法。
Ａ−１）ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上分解温度未満、非晶性の場合はガラス転移温度以上分解温度未満に加熱し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
Ａ−２）  Ａ−１）で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節されたキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
Ａ−３）上記Ａ−２）で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
Ｂ−１）ランダムマットをキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
Ｂ−２）金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで昇温しつつ、加圧する工程（第１プレス工程）
Ｂ−３）１段以上であり、最終段の圧力が第１プレス工程の圧力の１．２倍〜１００倍となるように加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させる工程（第２プレス工程）
Ｂ−４）熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節することにより成形を完結させる工程
【請求項９】
強化繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）
０．７×１０４／Ｄ２＜Ｎ＜１×１０５／Ｄ２    （２）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
を満たすランダムマットを用いる請求項８に記載の成形体の製造方法。
【請求項１０】
ランダムマットおよび／またはプリプレグからなる基材の表面または内層の一部に、ランダムマット、プリプレグ、および一方向材層からなる群から選ばれる少なくとも一種の部材を重ねて金型に配置しプレスすることにより一体成型する請求項８または９に記載の成形体の製造方法。
【請求項１１】
下記式（３）におけるチャージ率が５％以上１００％以下となるようにランダムマットおよび／またはプリプレグを配置してプレスすることにより成形する請求項８または９に記載の成形体の製造方法。
チャージ率（％）＝１００×基材面積（ｍｍ２）／金型キャビティ投影面積（ｍｍ２）    （３）
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００２】
複雑形状で更に等方的な特性を有する一体化成形体を得ることはできるが、射出成形体は強化繊維長が短いためにプレス成形体対比、機械的強度が低く、強度が要求される部位には使用できない。そのため、成形体の設計は限定的となり、射出成形体の使用部位は限られる。
（特許文献１）特開２００２−６７０７０号公報
（特許文献２）特開平１０−１９３３５０号公報
（特許文献３）特開２０１０−２５３９３８号公報
発明の開示
発明が解決しようとする課題
本発明の目的は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される、厚みに傾斜のある成形体を提供することにある。さらには厚みの異なる部位においても繊維の等方性の維持が可能であり、また各部位で一定の繊維含有率を維持する成形体を提供することにある。
課題を解決するための手段
本発明者らは、強化繊維と熱可塑性樹脂からなるランダムマットを用い、厚みに傾斜を設けた金型でプレス成形することで、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される肉厚の異なる成形体が提供できることを見出した。
すなわち本発明は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維１００重量部に対し１０〜１０００重量部であり、強化繊維において、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、強化繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であり、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付で実質的に２次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体である。
また本発明は、上記の厚みに傾斜のある成形体の製造方法に関するものである。好ましくは特定の開繊度を満たす強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットを用いることで、等方性が維持されかつ厚みに傾斜のある成形体を製造する方法である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
発明の効果
本発明の成形体は、平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され高剛性の成形体である。本発明により、等方性を維持しながら、少なくとも一部に厚みの異なる部分を有し、且つ薄肉、軽量で意匠性に優れ、複雑な３次元形状を有する成形体を提供することができる。本発明により、複雑な形状へも形状追随性良く成形体を得ることができ、薄肉であっても厚みの異なる各部分で所望の厚み通りに成形出来る。また成形体のどの部分においてもほぼ同一の繊維含有率の成形体を得ることができる。
また、本発明により短時間で成形体を製造可能である。さらにはコールドプレスの場合は金型での占有時間を低減することにより、ホットプレスの場合は熱可塑性樹脂を含浸する工程を省略することにより、高い生産性で肉厚が異なり、複雑な３次元形状の成形体を製造することが可能となる。本発明により電気・電子機器用筐体、自動車用部品、一般産業用部品が好ましく提供できる。
図面の簡単な説明
図１は実施例１、実施例５〜７および比較例１における金型および金型への基材配置の模式図である。
図２は実施例１、実施例５〜７および比較例１で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図３は実施例２における金型および金型への基材配置の模式図である。
図４は実施例２で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図５は実施例３における金型および金型への基材配置の模式図である。
図６は実施例３で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図７は実施例４における金型および金型への基材配置の模式図である。
図８は実施例４で得られた成形体の模式図である。
図９は実施例８における金型および金型への基材配置の模式図である。
図１０は実施例８で得られた成形体の模式図（斜視図）である。
図１１は実施例９における金型および金型への基材配置の模式図である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
ット方法を採用することで、ランダムマットを構成する強化繊維の長さは固定長とすることができる。
強化繊維複合材料における強化繊維体積含有率（Ｖｆ＝１００×強化繊維の体積／（強化繊維の体積＋熱可塑性樹脂の体積））は５〜８０％であることが好ましい。この強化繊維体積含有率が５％より低くなると、補強効果が十分に発現しない場合がある。また、８０％を超えると得られる成形体中にボイドが発生しやすくなり、成形体の物性が低下する可能性がある。上記の強化繊維体積含有率としては２０〜６０％であるとより好ましい。
本発明の成形体は、厚みに傾斜を有する各部位においても強化繊維体積含有率（Ｖｆ）がほぼ等しいものを得ることも、強化繊維含有量を傾斜させることも可能であって、得ようとする成形体の用途に合わせ適宜選択できる。厚みに傾斜を有する各部位においても一定の繊維強化の目的で、Ｖｆは他の部位とほぼ同一とすることが好ましい。各部位におけるＶｆがほぼ同一とは、具体的には大きいほうの値を小さい方の値で割った比が１．０〜１．２となることをいう。本発明の成形体は、厚みの異なる各部位における強化繊維体積含有率（Ｖｆ）の大きい方の値を小さい方の値で割った比が１．０〜１．２となるものを好ましい態様とする。
［繊維強化複合材料を構成する強化繊維］
本発明の成形体における繊維強化複合材料を構成する強化繊維は、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）について、強化繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下である。
上記の強化繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％未満になると、表面品位に優れる成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた成形体が得にくくなる。強化繊維束（Ａ）の割合が９９Ｖｏｌ％を超えると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。強化繊維束（Ａ）の割合として、好ましくは３０Ｖｏｌ％以上９０Ｖｏｌ％未満であり、より好ましくは３０Ｖｏｌ％以上８０Ｖｏｌ％未満である。
なお、上記の強化繊維束（Ａ）について別の表現をすると、本発明の成形体は、
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
の最終目標圧力は第１プレス工程の１．２〜１００倍の圧力である。すなわちＢ−２〜Ｂ−３における成形圧力が０．１ＭＰａ〜１００ＭＰａであることが好ましい。
工程Ｂ−４）では、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する。調整後の金型の温度は、該熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−２００℃以上融点−１０℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−２００℃以上ガラス転移温度−１０℃以下とすることが好ましい。本工程に要する時間は冷却条件等により適宜コントロールできるが、成形時間の短縮の観点から０．５分〜２０分であることが好ましい。金型の温度の調整方法にとくに限定はなく、金型内温調回路に冷却媒体を流すなどの方法により適宜冷却すれば良い。
以上のホットプレス法の工程において、一部のランダムマットを一方向材層に置き換えて成形してもよい。
［ランダムマット］
繊維強化複合材料からなる成形体は、強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットを出発物質とし、好ましく製造することができる。以下本発明の成形体の出発物質となるランダムマットについて述べる。
ランダムマットは、平均繊維長５〜１００ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成され、強化繊維が２５〜３０００ｇ／ｍ２の目付けにて実質的に２次元ランダムに配向している。
このランダムマットは、下記式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束（Ａ）が、マットの繊維全量に対して２０〜９９Ｖｏｌ％以下の割合で存在する。
臨界単糸数＝６００／Ｄ  （１）
（ここでＤは強化繊維の平均繊維径（μｍ）である）
ランダムマット中における繊維全量に対する強化繊維束（Ａ）の割合が２０ｖｏｌ％未満では、ランダムマットを成形した際に、表面品位に優れる複合材料が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた繊維強化複合材料が得にくくなる。強化繊維束（Ａ）の割合が９９Ｖｏｌ％超になると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくい。強化繊維束（Ａ）の割合は、より好ましくは３
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであった（○）。得られた成形体の模式図を図２２に示す。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆを調べたところ、６Ａが３４．６％、６Ｂが３４．７％となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０３、７Ｂ部で１．００であり、等方性を保っていることを確認した。
また、得られた一体化成形体をダッシュボードに用いた図を図２３に示す。
比較例１
参考例７で得たランダムマットを用いた以外は実施例１と同様にして、最小厚み部１．９ｍｍ、最大厚み部２．９ｍｍの成形体を得た。得られた成形体の模式図を図２に示す
得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、成形体の反りの見られないものであり、金型末端まで樹脂が充填されていたが、成形体中に強化繊維が束のまま存在しており、裏から光を照射すると透過するものであり、外観評価は実施例１で得られたものに比べ劣っており、欠陥が見られた（×）。得られた成形体の模式図を図２に示すが、４で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の５で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の６Ａおよび最大厚み部の６ＢについてそれぞれＶｆ（繊維含有率）を調べたところ、６Ａが３４．９％、６Ｂが３５．１％となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の７Ａおよび最大厚み部の７Ｂの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）は７Ａ部で１．０３、７Ｂ部で１．０１であり、等方性を保っていることを確認した。
産業上の利用可能性
本発明方法で得られる強化繊維と熱可塑性樹脂を含む成形体は軽量で形状自由度
【国際調査報告】
2012108446.tif 000027
2012108446.tif 000028
2012108446.tif 000029
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