<table><caption>Figure 56 - Référentiel de la qualité du gaz admissible pour l'injection dans les réseaux de distribution, source : filière de méthanation biologique allemande, 2019</caption><thead><tr><th rowspan="2">Country</th><th colspan="2">In SNG</th><th colspan="5">In grid (d, t)</th></tr><tr><th>CH<sub>4</sub><br>%</th><th>CO<sub>2</sub><br>%</th><th>CO<sub>2</sub><br>%</th><th>H<sub>2</sub><br>%</th><th>H<sub>2</sub>S<br>mg/m<sup>3</sup></th><th>Wobbe-Index WI<br>Lower WI<br>MJ/ms3</th><th>Upper WI<br>MJ/ms3</th></tr></thead><tbody><tr><td>Austria</td><td>-</td><td>2</td><td>2</td><td>4</td><td>5</td><td>45.42</td><td>53.62</td></tr><tr><td>Belgium</td><td>-</td><td>2</td><td>2</td><td>0</td><td>5<sup>**</sup></td><td>46.61</td><td>53.90</td></tr><tr><td>Bulgaria</td><td>-</td><td>1</td><td>1</td><td>-</td><td>2</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>Canada</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>4</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>Czech Republic</td><td>-</td><td>3</td><td>3</td><td>2</td><td>2</td><td>45.70</td><td>52.20</td></tr><tr><td>Denmark</td><td>-</td><td>3.0</td><td>3.0<sup>d</sup>/2.5<sup>t</sup></td><td>-</td><td>5<sup>**</sup></td><td>48.19</td><td>52.93</td></tr><tr><td>France</td><td>-</td><td>2.5</td><td>2.5</td><td>6</td><td>5<sup>**</sup></td><td>46.47</td><td>53.48</td></tr><tr><td>EASEE-gas</td><td>-</td><td>-</td><td>2.5</td><td>-</td><td>5<sup>**</sup></td><td>46.45</td><td>53.99</td></tr><tr><td>Estonia</td><td>-</td><td>-</td><td>1.5<sup>t</sup></td><td>-</td><td>-</td><td>46.65</td><td>47.31</td></tr><tr><td>Germany</td><td>>95</td><td>6</td><td>-</td><td>2/10<sup>1</sup></td><td>5</td><td>43.62</td><td>53.46</td></tr><tr><td>Greece</td><td>-</td><td>3</td><td>3</td><td>-</td><td>5.4</td><td>44.29</td><td>55.32</td></tr><tr><td>Hungary</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>20</td><td>43.71</td><td>53.57</td></tr><tr><td>Ireland</td><td>-</td><td>2</td><td>2</td><td>-</td><td>5</td><td>47.20</td><td>51.41</td></tr><tr><td>Italy</td><td>-</td><td>3</td><td>3</td><td>0.5</td><td>6.6</td><td>47.31</td><td>52.33</td></tr><tr><td>Latvia</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>20</td><td>39.06</td><td>51.67</td></tr><tr><td>Luxembourg</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>46.45</td><td>53.99</td></tr><tr><td>Netherlands</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>12</td><td>5</td><td>41.23</td><td>42.13</td></tr><tr><td>New Zealand</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>0</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>Poland</td><td>-</td><td>3</td><td>-</td><td>-</td><td>7</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>Portugal</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>5</td><td>45.70</td><td>54.70</td></tr><tr><td>Romania</td><td>-</td><td>8</td><td>8</td><td>-</td><td>6.8</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>Slovakia</td><td>-</td><td>3</td><td>3</td><td>-</td><td>2</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>Slovenia</td><td>-</td><td>1.575</td><td>1.575</td><td>-</td><td>6.3</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>Spain</td><td>-</td><td>2.5</td><td>2.5</td><td>5</td><td>15<sup>**</sup></td><td>45.65</td><td>54.70</td></tr><tr><td>Sweden</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>0.5</td><td>5</td><td>43.73</td><td>53.60</td></tr><tr><td>Switzerland</td><td>>96</td><td>-</td><td>-</td><td>4</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td></tr><tr><td>United Kingdom</td><td>-</td><td>-</td><td>-</td><td>0.1</td><td>5</td><td>47.20</td><td>51.41</td></tr></tbody></table>

Cette teneur est portée à des niveaux supérieurs dans certaines expérimentations en cours, notamment le projet GRHYD à Dunkerque où un test avec une teneur de H₂ de 20% dans le gaz est en cours, ou le projet JUPITER 1000 à Fos sur Mer (injection de H₂ issu de méthanation catalytique pour 2% en vol).

Elle peut inclure certaines restrictions dans le cas d'équipements sensibles.

Des études menées par les opérateurs gaziers (Conditions techniques et économiques d'injection d'hydrogène dans les réseaux de gaz naturel, Juin 2019) indiquent la possibilité de monter la teneur en H₂ des réseaux jusqu'à 10, puis 20%, sous conditions (notamment d'investissement dans les réseaux, stockages et d'adaptation ou de modification des appareils de consommation industriels et particuliers).
<figure><img src="image_86.png" /></figure>

Note : des OPEX de séparation H₂/CH₄ en amont de stations GNV ou de nappes aquifères sont à engager dès 1%H₂

Source : Analyse E-CUBE Strategy Consultants, GT opérateurs gaziers

<caption>Figure 57 - Synoptique des coûts d'adaptation (CAPEX) à différents taux d'hydrogène, source gestionnaire de réseaux Français, 2019</caption>

On peut donc envisager que potentiellement des gaz de synthèse CH₄ + H₂ de type Hythane® (mélange de 80% CH₄, 20% H₂ utilisé à Dunkerque) soient injectés dans les réseaux<fnref n="17" />. Cela nécessiterait toutefois des études particulières dans les conditions actuelles.

• **Nota sur l'indice de Wobbe**

Pour une pression déterminée, la quantité de gaz qui passe à travers un orifice (tel un brûleur) est inversement proportionnelle à la racine carrée de sa densité ; la quantité d'énergie qui passe par cet orifice est donc proportionnelle au pouvoir calorifique du gaz et inversement proportionnelle à la racine carrée de sa densité

L'indice de Wobbe du combustible, qui est le ratio de son pouvoir calorifique (PCI ou PCS) sur la racine carrée de sa densité, indique la quantité d'énergie libérée par un brûleur alimenté avec une pression différentielle constante.

$$W = \frac{PCS}{\sqrt{do}}$$

avec

- W = Indice de Wobbe supérieur (en kWh/m3)

- PCS : le pouvoir calorifique supérieur (en kWh/m3)

- do : la densité du gaz par rapport à l'air (sans unité)

Deux gaz de même indice de Wobbe produiront une même quantité d'énergie sur un même brûleur fonctionnant avec une même pression différentielle, même si leur pouvoir calorifique est différent.

<footnote n="17">¹⁷ Le terme Hythane® est une marque déposée de la société ENGIE</footnote>
## 4.4. Réacteurs et procédés de méthanation biologique

Les dimensions et caractéristiques technologiques des bioréacteurs dans lesquels est conduite la méthanation sont dépendantes de la cinétique des réactions de conversion qui détermine le temps de contact nécessaire des composés gazeux dissouts en phase liquide avec le milieu cellulaire pour l'obtention de taux de conversion élevés. Cependant, en raison de la faible solubilité des gaz traités (en particulier l'hydrogène), la vitesse des transferts de matière entre la phase gaz et la phase liquide constitue un facteur fortement limitant de l'avancement de ces réactions. Des taux de transferts élevés alliés à des bonnes performances de productivité en méthane prescrivent ainsi de travailler avec des débits de gaz suffisamment grands, et qui impliquent donc des temps de séjour modérés. Afin de concilier les performances attendues du procédé en termes de pureté et de productivité en $CH_4$, d'autres critères doivent être pris en compte. Ainsi, le bioréacteur doit aussi assurer une répartition dans tout le volume du milieu réactif d'une concentration cellulaire suffisante pour garantir des taux de conversion élevés des gaz réactifs dissouts.

Cette partie explicite certains aspects abordés en partie II. Etat de l'art succinct de la filière méthanisation, avec un prisme spécifique pour les applications en méthanation biologique.

### 4.4.1. Réacteur continu mélangé (CSTR)

*Continuous Stirred Tank Reactor*

Les réacteurs continus mélangés (Continuous Stirred Tank Reactors, CSTR) sont la technologie la plus couramment mise en œuvre dans les procédés de fermentation de gaz. Le mélange est le plus souvent obtenu au moyen d'une agitation mécanique du milieu, mais il peut aussi être réalisé par recirculation partielle de la phase liquide dans le réacteur, voire du gaz. L'agitation permet une homogénéisation de la température et des concentrations dans tout le volume du réacteur et favorise aussi les transferts de matière gaz-liquide. L'état de l'art industriel fait apparaître de nombreux réacteurs mélangés n'étant pas nécessairement des réacteurs à mélange parfait. De fait ces réacteurs agités, continus, mélangés ne présentent pas un comportement de type infiniment mélangé. Ils se caractérisent toutefois par un volume liquide assez important.

<figure><img src="image_87.png" /><figcaption>Fig. 2. Hydrogen ($H_2$) uptake in AD supplied from electrolyzer where "○○" is $H_{2(g)}$ represents in gaseous phase, and $H_{2,D}$ in the liquid phase.</figcaption></figure>

**Figure 58 Principe d'un réacteur de méthanation de type CSTR, d'après Aryal et al., 2018)**

L'agitation mécanique du milieu bien qu'elle permette une amélioration des transferts de matière est susceptible de consommer de grandes quantités d'énergie pénalisant les coûts opératoires du procédé (Rittmann *et al.*, 2015).

Afin d'augmenter les performances de transferts, ce type de technologie peut être complétée par la mise en place de dispositifs internes de diffusion du gaz permettant de créer une grande surface d'échange par dispersion sous forme de fines bulles au sein du milieu agité. De très nombreuses études se sont intéressées aux performances des CSTR, aussi bien pour des applications de biométhanation *in situ* qu'ex *situ*.
#### 4.4.1.1. Application à la biométhanation IN SITU

Les CSTR correspondent à la configuration la plus répandue des digesteurs de méthanisation installés à la ferme et sont également présent pour les unités urbaines de traitement de déchets et de boues de station d'épuration. L'adaptation de ce type de technologie à la production de biométhane enrichi *in situ* est celle qui a par conséquent été considérée dans la majorité des travaux reportés dans la littérature. Suivant ce concept, l'H₂ injecté dans le digesteur réagit avec le CO₂ endogène produit par la méthanisation afin d'enrichir le biogaz en CH₄ par l'action de microorganismes méthanogènes hydrogénophiles. Le substrat de méthanisation qui fournit la source carbonée, alimente et est extrait du réacteur en continu (Figure 56).

Les études publiées dans la littérature ouverte sur la mise en œuvre de CSTR appliqués à la biométhanation *in situ* restent, à ce jour, peu nombreuses, et pour l'essentiel se rapportent à l'échelle du réacteur de laboratoire (volume de l'ordre du litre) (Tableau 1, annexe 4).

En 2013, le groupe Wiessman avec sa société MicrobEnergy déclarait cependant mener des expérimentations sur une unité CSTR pilote de méthanisation, localisée sur le site de Schwandorf (Allemagne). Celle-ci aurait démontré une augmentation de la teneur en CH₄ dans le biogaz produit de 50 à 75% (Benjaminsson et al., 2013). La société promeut aujourd'hui davantage la solution *ex situ*. Plus récemment, l'étude de Jensen et al., (2017) rapporte des résultats d'essais d'injection d'H₂ par système venturi dans un digesteur agité de méthanisation en grandeur réelle (1100 m³). Mais la plage de conditions opératoires testées étant restreinte, des capacités de consommations très partielle de l'hydrogène introduit ont été relevées, inférieures à 26%.

A l'échelle du laboratoire, les travaux montrent qu'il est possible d'obtenir un enrichissement quasi complet du biogaz en méthane en employant un bioréacteur de type CSTR, à condition de maintenir le pH à des valeurs comprises entre 7,9 et 8,4, de contrôler la pression partielle d'hydrogène et d'opérer dans des conditions qui garantissent des taux de transfert gaz-liquide par unité de volume suffisants (Tableau 1, Annexe 4).

Le mode d'injection d'H₂ dans le réacteur constitue un facteur déterminant des performances d'enrichissement du biogaz. La solubilité de l'hydrogène dans l'eau étant très faible (0,7 mmol/l/bar à 55°C), il importe de développer au sein du bioréacteur une grande surface d'échange aux transferts de matière. Pour cette raison, plusieurs auteurs ont proposé l'utilisation de différents types de d'injection de l'hydrogène placés au sein du réacteur : diffuseurs poreux (Luo et al., 2012, Luo et Angelidaki, 2013, Voelklein et al, 2019), modules membranaires à fibres creuses (Figure 22) (Luo et Angelidaki, 2013, Wang et al. 2014), système venturi (Jensen et al., 2018).

<figure><img src="image_88.png" /><figcaption>Figure 59 (droite) Dispositif expérimental décrit par Luo and Angelidaki, 2013 mettant en œuvre un module membranaire à fibres creuses pour l'injection d'H₂ en CSTR – (gauche) Images de microscopie électronique à balayage montrant l'état de la surface des fibres avant et après utilisation dans le bioréacteur.</figcaption></figure>

Une équipe de recherche a ainsi comparé les performances d'enrichissement *in situ* de biogaz pour deux types de diffuseurs poreux de l'hydrogène placés à la base du digesteur : taille de pores 0,5-1 mm et 14-40 µm. Ils ont obtenu une amélioration notable du taux d'enrichissement en biométhane grâce à l'emploi du diffuseur céramique de plus grande porosité, atteignant 75% pour une vitesse
d'agitation de 150 tpm contre 53 et 68%, correspondant respectivement à la même vitesse d'agitation de 150 tpm et à une valeur augmentée à 300 tpm (Liu et al, 2006, Luo et al., 2013). Le remplacement de ces diffuseurs par un module membranaire à fibres creuses a permis encore d'améliorer l'enrichissement du biogaz à 96,1%, tout en maintenant la vitesse d'agitation modérée à 150 tpm (Luo et Angelidaki, 2013). Cependant les auteurs notent qu'en raison la croissance du biofilm à la surface des fibres, des opérations de nettoyage périodiques devraient dans la pratique s'appliquer afin de ne pas dégrader la vitesse de perméation du gaz au travers de la membrane.

Utilisant le même dispositif membranaire, Wang et al (2014) reportent dans le cas de la digestion de boues en conditions mésophiles et à pH contrôlé, un taux d'enrichissement en méthane de 98-99% obtenu en remplaçant l'hydrogène pur par un mélange de composition typique d'un gaz de coke (92% H₂ et 8% CO).

En 2017, une équipe de recherche menée par l'université de Aachen au Danemark a conduit une expérimentation d'injection de H₂ sur un méthaniseur existant à Foulum (Jensen et al, 2018), procédant à des travaux de modélisation de la diffusion du H₂ et à l'essai de différents types de diffuseurs de type venturi.

<figure><img src="image_89.png" /><figcaption>**Figure 60 – Schéma de principe de la mise en œuvre de l'injecteur de H₂ en biométhanation IN-SITU, d'après Jensen et al., 2018**</figcaption></figure>

L'injection d'un volume de 33m³ sur une période de 6 mois dans un réacteur thermophile (52°C) de 1110m³ a eu un impact très limité sur les performances. En effet, les volumes injectés devaient correspondre à un potentiel de conversion de CH₄ entre +1.7 et 7%, mais la conversion incomplète du H₂ a limité le gain en conversion à un maximum entre 0.17 et 1.34% durant les phases d'injection ou la consommation de H₂ était la plus élevées. Ainsi seul entre 10 et 26% du H₂ injecté a été converti.

En revanche, plusieurs enseignements ont pu être tirés :

* l'étude montre une corrélation claire entre l'augmentation de la quantité de H₂ injecté et la consommation de H₂ par le système : le système semble avoir une marge de flexibilité pour accepter plus de H₂, sous réserve d'être entrainé à cela.

* les essais de plusieurs types de diffuseurs, couplés à une modélisation CFD (Computerized Flow Dynamics) ont permis de quantifier le gain apporté en matière de transfert massique du H₂g vers la phase liquide relié à la taille des bulles elle-même reliée à la taille des bulles de H₂ et à la surface de contact.

* la mise en œuvre d'un injecteur de H₂ sur une boucle de recirculation de liquide permet d'envisager une conversion 'simple' de digesteurs existant, sous réserve d'atteindre des performances plus élevées.

* la recirculation de gaz dans le réacteur sans dispositif d'injection dédié n'apporte peu/pas d'amélioration

* enfin, il est possible que dans les premiers jours, une grande quantité du H₂ injecté soit consommé pour la croissance de certains microorganismes
4.4.1.2. Application à la biométhanation EX-SITU

Les CSTR ont également fait l'objet de nombreuses études expérimentales de mise en œuvre pour des applications visant à la biométhanation *ex-situ*. Celles-ci ont surtout concerné l'enrichissement de biogaz (mélanges CO₂-CH₄) et la conversion de CO₂ capté d'effluents industriels, mais aussi la conversion de syngaz (mélanges CO-CO₂-H₂). Par rapport au procédé *in situ*, l'enrichissement de biogaz *ex-situ* (Tableau 2, annexe) présente plusieurs avantages : en l'absence de biodégradation de substrat organique, le procédé est plus stable et plus aisément transposable d'une ressource biomasse à une autre, l'apport supplémentaire de CO₂ par une source externe contribue de plus à une plus grande flexibilité du procédé.

Différents travaux ayant examiné l'influence de la température du mélange réactionnel sur les performances du bioréacteur indiquent que des conditions thermophiles apparaissent plus favorables que mésophiles. Une amélioration sensible de la productivité en CH₄ avec l'augmentation de la température a pu être ainsi constatée dans le cas du traitement par des cultures mixtes du CO₂ d'un biogaz (Luo et al., 2012, Guneratnam et al., 2017, Yun et al., 2017) et dans le cas du traitement de CO pur (Sipma et al. 2003). Luo et al (2012) rapportent par exemple une vitesse de production en CH₄ multipliée par 1,6 en conditions thermophiles par rapport à celle obtenue en conditions mésophiles, tandis que Guiot et al (2011) indiquent un facteur 4.

Cet effet favorable de la température serait en partie expliqué par la modification des voies métaboliques préférentielles de la méthanogénèse, induites par l'acétate dans les conditions mésophiles et plutôt par l'hydrogène dans les conditions thermophiles. La plus grande diversité de la population bactérienne carboxydotrophe et une accélération des vitesses des réactions de formation d'hydrogène en conditions thermophiles pourraient aussi jouer un rôle (Conrad et al., 1990 ; Alemany et al., 2018). Selon Benjaminsson et al. (2013), la plus faible solubilité des gaz à température plus élevée serait aussi compensée par une plus grande force motrice du transfert de matière gaz-liquide, résultant d'une consommation biologique plus rapide des gaz dissouts.

Les équipements auxiliaires ainsi que les conditions opératoires des réacteurs étudiés sont par ailleurs généralement définis afin de favoriser le transfert de matière gaz-liquide. De manière analogue aux procédés CSTR *in situ*, plusieurs auteurs ont ainsi proposé l'installation de dispositifs spécifiques de distribution des gaz immergés dans le bioréacteur : anneau d'aération percé, frittés, diffuseurs poreux, modules membranaires à fibres creuses (Martin et al., 2013, Bassani et al., 2017; Díaz et al., 2015, Garcia Robledo et al. 2016, Yun et al. 2017).

Afin de concilier la nécessité d'opérer avec de forts de débits de gaz pour obtenir à la fois des vitesses de transfert élevées tout en maintenant des temps de séjour suffisants dans le bioréacteur qui maximisent la conversion des réactifs, la recirculation partielle des gaz est souvent préconisée (Kougias et al., 2017, Yun et al. 2017, Diaz et al., 2015). Kougias et al. (2017) rapportent une amélioration d'environ 15% du taux de conversion de l'hydrogène obtenue par l'augmentation du taux de recirculation du gaz, calculé par rapport au débit d'alimentation, de 25 à 80.

Diaz et al., 2015 ont quant à eux cherché à optimiser le taux de recirculation du gaz distribué au moyen d'un module membranaire immergé dans le milieu biologique, mélangé seulement au moyen d'une recirculation partielle de la phase liquide, sans dispositif supplémentaire d'agitation mécanique. Leurs meilleures performances ont été obtenues pour un temps de séjour estimé à partir du débit de gaz entrant de l'ordre de 30 min. Le taux de recirculation appliqué égal à 3, est alors maximal et limité par la puissance de la pompe. Ces conditions leur permettent d'atteindre une productivité en CH₄ de 9,25 m³/m³/j. De manière intéressante, ces mêmes auteurs montrent une variation linéaire des coefficients de transferts partiels des réactifs en phase gaz (kLaCO₂, kLaH₂) fonction de la vitesse superficielle du courant gazeux traversant le réacteur. Estimée comme le rapport des débits entrants à l'aire de section droite du réacteur, l'augmentation de cette vitesse entre 0,9 et 12 m.h⁻¹ fait croître kLaH₂ d'un ordre de grandeur, avec une valeur passant de 30 à 430 h⁻¹, contre 20 à 300 h⁻¹ pour le CO₂ (Figure 24).
<figure><img src="image_90.png" /><figcaption>**Figure 61 :** Variations de $k_{LaCO_2}$, $k_{LaH_2}$ avec l'augmentation du débit du gaz d'alimentation et de recirculation mesuré dans le bioréacteur avec diffuseur à module membranaire (d'après Diaz et al., 2015)</figcaption></figure>

*Lecture : (à gauche) Installation expérimentale incluant un bioréacteur (31L) mélangé par recirculation de la phase liquide avec module membranaire d'injection des gaz - (à droite)*

La géométrie de l'agitateur et sa vitesse de rotation qui influent à la fois l'intensité des turbulences au sein du mélange et la taille des bulles, constituent des paramètres à optimiser auxquels certains auteurs ont porté une attention particulière (Ungerman et Heindel. 2017, Peillex et al., 1988, Luo et al., 2012, Klasson et al., 1992, Seifert et al. 2014,). Klasson et al. (1992) rapportent ainsi une augmentation du $k_{La}$ de 28 à 101 $h^{-1}$ au cours de la biométhanation de CO pour une vitesse d'agitation passant de 300 tpm à 450 tpm. Luo et al. (2012) indiquent une amélioration de la teneur en biométhane de 89,9 à 94,2% lorsque la vitesse de l'agitateur est augmentée de 500 à 800 tpm. Certaines études rapportent des vitesses d'agitation encore plus élevées, jusqu'à 1000-1500 tpm appliquées à des bioréacteurs de quelques litres (Gerhard et al. (1993), Seifert et al., 2014). Cependant, l'augmentation de la vitesse de rotation de l'agitateur s'accompagne d'une perte de rendement mécanique, accentuée aussi par le traitement de forts débits de gaz (Ungerman et Heindel. 2017). Pour des systèmes en grandeur réelle cependant, l'énergie requise pour atteindre des performances de transferts suffisantes au moyen d'une agitation intense du milieu biologique devient très grande et impacte fortement le coût opératoire du procédé, imposant ainsi des limites à sa faisabilité (Alemany et al., 2018).

(Martin et al, 2013) ont quant à eux caractérisé les performances en réacteur agité continu (700 tpm) d'une culture thermophile présélectionnée d'archées méthanogènes préalablement acclimatée (M. thermautotrophicus) pour l'enrichissement de mélanges synthétiques (H2-CO2 ; H2-CO2-CH4) et d'un biogaz industriel. Ils montrent que tout en maintenant le rapport stoechiométrique H2/CO2 à 4, l'augmentation du débit partiel de CH4 introduit dégrade sa productivité et le taux de conversion d'H2, ce qui s'explique par la diminution de la pression partielle et de la capacité de transfert en solution des gaz réactifs (Figure 60).

<figure><img src="image_91.png" /><figcaption>**Figure 62 -** Influence des débits partiels des gaz intrants sur la productivité en CH$_4$ et la conversion d'H$_2$ mesurées en CSTR (3L) à partir d'une culture sélectionnée d'archées (d'après Martin et al., 2013)</figcaption></figure>
Afin d'augmenter la solubilité d'H₂, ces mêmes auteurs ont proposé d'opérer la conversion d'un mélange (CO₂-H₂) avec une surpression du ciel gazeux dans le bioréacteur. Portée à 0,22 bar au dessus de la pression atmosphérique, la productivité du méthane est améliorée d'environ 30% (Tableau 2, annexe). Seifert et al (2014) relèvent une amélioration d'à peine 20% de cette productivité, opérant de 1 à 1,8 bar avec une monoculture *M. Marburgensis*. Celle-ci s'accompagne aussi d'une amélioration de la teneur en CH₄ du gaz enrichi.

**Nota : Réacteurs mélangés et réacteurs infiniment mélangés**

L'état de l'art industriel fait apparaître de nombreux réacteurs avec agitation n'étant pas nécessairement des réacteurs CSTR parfait, le cas échéant avec des dispositifs spécifiques d'injection du H₂... De fait ces réacteurs agités, continus, mélangé ne présentent pas un comportement de type infiniment mélangé.

### 4.4.2. Colonnes à bulles et à extraction de gaz

(bubble columns and up-flow fixed bed reactors)

Les colonnes à bulles ou à extraction de gaz opèrent en lit fixe constitué par le medium biologique composé d'une fraction liquide et d'une fraction solide (biomasse, matières en suspension) plus ou moins concentrées, et éventuellement supporté sur garnissage. Le medium biologique est traversé par la phase gazeuse, généralement ascendante, qui diffuse au sein de la phase liquide les substrats faiblement solubles (CO, H₂, CO₂) convertis par les microorganismes. Afin de maintenir le pH et l'activité de la biomasse, des nutriments et une solution tampon peuvent être ponctuellement ajoutés dans le bioréacteur (Figure 61).

Comparé à un réacteur à cuve mélangée, la géométrie cylindrique des colonnes permet le traitement de plus grands débits de gaz car le temps de séjour est relié à leur hauteur. Le mouvement ascendant des bulles diffusées dans le milieu biologique permet de générer des turbulences locales qui favorisent le transfert de matière entre les phases. La distribution du gaz peut être réalisée au moyen de diffuseurs placés à la base de la colonne ou radialement par l'intermédiaire d'une membrane. L'ajout d'un garnissage répartissant le milieu bioréactif en couche mince formant un biofilm permet d'augmenter la surface d'échange avec la phase gaz (Kougias et al., 2017).

<figure><img src="image_92.png" /><figcaption>Figure 63 : Schéma du dispositif expérimental de colonne à garnissage mise en œuvre pour l'étude de la biométhanation ex-situ de biogaz (Lee et al., 2012)</figcaption></figure>

#### 4.4.2.1. Application à la biométhanation IN SITU

Bassani et al, (2016) se sont intéressés à examiner les performances de ce type de procédé pour l'enrichissement *IN-SITU* de biogaz. Ce choix de configuration se justifie par la mise en œuvre de digesteurs à extraction de gaz opérant sur lits de boues granulaires, dits « UASB, Up-flow Anaerobic Sludge Blanket », communément rencontrés sur des unités de traitement d'eaux usées ou de rejets industriels chargées en composés organiques (Figure 62).
<figure><img src="image_93.png" /><figcaption>Figure 64 - Digesteur à lit de boue granulaire et extraction de biogaz (UASB, Upflow Anaerobic Sludge Blanket)</figcaption></figure>

Dans sa partie supérieure, le bioréacteur est muni d'auxiliaires permettent la séparation des trois phases en présence (eaux, gaz et particules de boues): collecteurs du biogaz généralement en forme de dômes coniques, déversoirs pour la récupération des eaux épurées et chicanes horizontales arrêtant les particules en suspension. Les effluents à traiter alimentent le bas du réacteur et traversent le lit de boues granulaires constitué d'une première couche dense à forte concentration en micro-organismes, d'environ 2 m de hauteur et d'une nappe supérieure à faible densité de matière sèche (2%). La hauteur maximale d'un réacteur de type UASB est de 8 m, dans la pratique, elle se situe le plus souvent entre 4,5 et 6m. (Anji Reddy Mareddy, 2017).

L'étude en laboratoire menée par Bassani et al. (2016) a porté sur le couplage d'un bioréacteur de type UASB à échelle réduite (1,4 L) avec une colonne à garnissage amont d'absorption de l'hydrogène permettant la recirculation de la phase liquide enrichie en solutés (Figure 27).

<figure><img src="image_94.png" /><figcaption>Figure 65 - Dispositif expérimental utilisé par Bassani et al. (2016) couplant un bioréacteur UASB avec une colonne à garnissage pour l'absorption d'H₂.</figcaption></figure>

L'étude a permis de mettre en évidence certains paramètres clés du procédé qui déterminent le temps de contact du gaz avec la phase liquide: garnissage employé, dimensionnement de la colonne, taux de recirculation du gaz et du liquide dans le bioréacteur. Les meilleures performances obtenues portent ainsi l'enrichissement du biogaz en biométhane à 82% contre initialement 52%, avec une teneur résiduelle en H₂ et CO₂ respectivement égales à 8,5 et 10,2%. Ces performances correspondent à une configuration de colonne munie d'un diffuseur de gaz à sa base et d'un garnissage d'éponge céramique remplaçant des anneaux Rashig (5 mm de diamètre interne). Le volume de la colonne représente alors 25% du volume du bioréacteur.

#### 4.4.2.2. Application à la biométhanation EX-SITU

Pour l'enrichissement *ex situ*, différentes études ont évalué la mise en œuvre de colonnes à bulles ou à extraction de gaz dans lesquelles le gaz intrant, représentatif d'un biogaz ou de syngaz, est mis en contact et réagit avec les consortia de microorganismes portés par différents sortes de média: digestats de méthanisation (Lee et al, 2012, Bassani et al., 2017, Kougias et al, 2017), granules et
solutions extraites de boues (Xu et al. 2015, Guiot et al, 2011, Bugante et al, 1989), solutions synthétiques (Klasson et al., 1990).

<figure><img src="image_95.png" /><figcaption>Figure 66 - Dispositifs expérimentaux utilisés par Bassani et al. 2017 pour l'étude de contacteurs de type colonne à bulles appliqués à l'enrichissement ex-situ de biogaz.</figcaption></figure>

Les travaux ont examiné d'une part l'influence des paramètres agissant sur le transfert de matière gaz-liquide: mode de distribution du gaz dans le contacteur, type de garnissage employé, taux de recirculation du gaz (Figure 64). Ils se sont aussi intéressés à évaluer le potentiel méthanogène de différents types de média biologiques synthétiques ou naturels, éventuellement préalablement acclimatés avec ou non l'adjonction de co-substrats.

Les travaux de Bassani (2017) et Kougias (2017) se sont en particulier intéressés à comparer les performances de différentes configurations de contacteurs gaz-liquide pour l'enrichissement *ex situ* de prémélanges (CH₄ 23%,CO₂ 15%,H₂ 62%) à partir de digestats de méthanisation thermophiles. Les digestats prélevés sont utilisés tels quels après avoir été filtrés (Kougias et al. 2017) ou après ajustement de leur pH et enrichissement de la concentration en microorganismes hydrogénoptrophes méthanogènes issus d'un inoculum préalablement acclimaté (Bassani et al., 2017). Différents dispositifs internes d'injection du pré-mélange de gaz et de mise en contact des phases dans les colonnes ont été testés : distributeurs en acier fritté combinés ou non avec un garnissage d'éponge céramique, membranes céramiques (Figure 65), caractérisés par différentes porosités (taille de pores comprises entre 0,4 µm et 2 µm).

Pour ces différentes configurations, le nombre d'étages (un à deux), la charge et le taux de recirculation de la phase gazeuse ont été modulés afin d'optimiser les performances de transfert et de maximiser la teneur et la productivité en CH₄. Les auteurs rapportent ainsi avoir obtenu des enrichissements correspondant à 96-98% en CH₄ dans le biogaz produit, correspondant à la conversion complète de l'H₂ et du CO₂ introduits. Les plus grandes valeurs du KLa mesurées pour l'absorption d'H₂ sont alors obtenues avec les dispositifs internes présentant les plus grandes tailles de pores et sont de l'ordre de 750-775 h⁻¹. Les analyses microbiologiques révèlent par ailleurs une adaptation du milieu biologique avec une forte concentration en archaea méthanogènes *Methanothermobacter thermautotrophicus*, concomitante avec des bactéries syntrophiques qui confirment la prédominance de la voie métabolique hydrogènoptrophe.

Lee *et al* (2012) ont pour leur part évalué le potentiel de digestat mésophile prélevé d'une station d'épuration d'eaux usées pour la conversion de mélanges (CO₂-H₂) en bioréacteur à garnissage faisant varier le rapport molaire des réactifs entrants et la vitesse superficielle du gaz sans recirculation. Ils ont mis en évidence que la conversion du CO₂ résultait de l'action des microorganismes méthanogènes hydrogènotrophes. Opérant dans le rapport stœchiométrique H₂/CO₂ de 4, ils obtiennent une conversion complète des gaz réactifs et une productivité maximale en CH₄ pour des temps de séjour supérieurs à 3,8h. L'excès d'hydrogène (rapport H₂/CO₂ > 5) dégrade en revanche la productivité par inhibition de l'activité microbiologique.
Considérant également l'enrichissement d'un biogaz, Xu *et al.* (2015) ont proposé de comparer l'activité méthanogène en conditions mésophiles de granules de boues préalablement acclimatées avec deux sortes de co-substrats : glucose et solution acide (acétate, propionate, éthanol). Des expériences en batch ont montré une plus grande activité des granules de boues acclimatées en conditions acide, ainsi qu'une influence sensible des transferts de matière sur celle-ci. La vitesse relativement plus élevée de la consommation d'hydrogène (4,6 mmol/gMVS/h) mesurée par rapport à celle rapportée par Luo et Angelidaki (2012) pour des boues flocculentes opérées en réacteur mélangé est expliquée par la plus forte concentration cellulaire contenue dans les granules de boue, estimée 4 à 5 fois supérieure (Regueiro et al, 2012).

Au cours des essais de culture en continu menés en colonne de type UASB alimentée par un pré-
mélange (CO₂ 20%-H₂ 80%) sur une période de 3 mois, les auteurs ont observé une granulation
secondaire des boues acclimatées, concomitante avec une activité métabolique augmentée attribuée
à la croissance d'une population de micro-organismes méthanogènes hydrogènotrophes spécialisés.
concentration de boues dans de tels réacteurs étant estimée 4 à 5 fois plus grande que celle en
réacteurs mélangés qui opèrent avec des boues floculées, leur capacité méthanogène est
sensiblement augmentée.

Guiot *et al.* (2011) ont examiné le potentiel de lits de granules de boue d'effluents d'une industrie agro-alimentaire pour la biométhanation d'un gaz constitué d'un mélange CO-N₂ exempt d'H₂. Pour ce faire, ils ont opéré un bioréacteur à extraction de gaz, d'un volume de 30L dans différentes conditions opératoires et sans acclimatation préalable du milieu biologique. Faisant varier les débits de charge et le taux de recirculation de la phase gaz, ils concluent que le transfert de matière est le principal facteur fortement limitant de la conversion en CO, tandis que l'activité des méthanogènes hydrogènotrophes prévaut aussi bien dans les conditions mésophiles que thermophiles et qu'elle est fortement accélérée avec l'augmentation de la température. A 60°C, la vitesse de conversion du CO s'avère ainsi être 5 fois plus grande qu'à 37°C, alors que même que sa solubilité est diminuée d'environ 35%. Evaluant un potentiel d'activité des boues à 20 mmolCH₄/gMVS/j en l'absence de limitation par les transferts de matière, ils prédisent ainsi une capacité de production en méthane d'un bioréacteur de type UASB jusqu'à 20 m³STP/m³/j en conditions thermophiles.

Bugante *et al* (1989) ont examiné la conversion de CO₂ en présence d'H₂ et celle de CO pur par une solution de boues d'élevage préalablement enrichie en méthanogènes sur une période d'incubation de 6 mois. Les essais conduits en colonne à garnissage opérant en mode discontinu, avec une recirculation en boucle fermée de la phase gaz ont montré l'influence du type de garnissage et du débit de gaz recirculé.

Le meilleur taux de production en CH₄ est obtenu avec le garnissage dont la surface d'échange par unité de volume est la plus élevée : pour le garnissage de type Cristobalite PQ 10, ils observent ainsi un accroissement de 35% de la vitesse de production de méthane avec une surface d'échange modifiée seulement de 1020 à 1190 m²/m³. L'accroissement du débit de gaz a aussi un effet notable et permet d'améliorer les vitesses de consommation d'H₂ et de production de CH₄, atteignant respectivement jusqu'à 3000 mmol/L/j et 660 mmol/L/j, soit 15 m³STP/m³/jour.

Klasson *et al.* (1990) ont étudié pour leur part la mise en œuvre une solution synthétique ensemencée d'une triculture sélectionnée de microorganismes : *Rhodospirillum rubrum*, *Methanobacterium formicicum* et *Methanosarcina barkeri* pour la biométhanation d'un mélange (CO₂, CO, H₂, Ar) en colonne à garnissage (anneaux Rashig, 895 m²/m³) munie d'une source lumineuse nécessaire à la croissance de *R. rubrum*.

Les auteurs observent l'établissement du régime permanent après 14 jours, ainsi que le colmatage par le biofilm du distributeur de gaz à la base de la colonne. La productivité maximale en CH₄ obtenue est alors de 9,6 mmol/L/j (pour un taux de conversion en CO de 79%. Ces performances s'avèrent bien moindres que celles mesurées en filtre percolateur, qui démontre une productivité en CH₄ 8,5 fois supérieure avec une conversion complète du CO. Ces écarts sont expliqués par les plus faibles performances de transfert observées dans la colonne à garnissage comparativement à celles du filtre percolateur, avec un coefficient de transfert apparent K<sub>L</sub> mesuré pour le CO égal à 3,5 h<sup>-1</sup> contre 780 h<sup>-1</sup>.

4.4.3. Filtres percolateurs (TBR)

trickle bed reactors

Les filtres percolateurs associent le mouvement de la phase liquide au mouvement ascendant ou
descendant de la phase gaz sur un lit de particules supportant le biofilm. Ils se distinguent des
réacteurs à lit fixe par leur faible rétention de liquide. Le mode à co-courant requiert un séparateur externe des phases gaz et liquide (Figure 65).

<figure><img src="image_96.png" /><figcaption>Figure 67 - Dispositif expérimental mettant en œuvre un filtre percolateur avec garnissage de selles Intalox opérant à co-courant (Klasson et al., 1990)</figcaption></figure>

Les filtres percolateurs ont été étudiés notamment pour des applications de biométhanation ex situ, qu'il s'agisse de la conversion biologique de CO2 et de mélanges représentatifs de biogaz (Jee et al., 1988, Lee et al. (2012), (Burkhardt et al, 2013)), Burkhardt et al. (2015), (Alitalo et al, 2015)Alitalo et al. (2015), (Rachbauer et al, 2016) ou celle de gaz de synthèse Klasson et al 1990, Kimmel et al, 1991, (Guiot et al, 2017, (Zamani et al 2018).

Dans ces systèmes, les performances du procédé sont conditionnées d'une part par l'efficacité des transferts de matière gaz-liquide-biofilm dépendant de la vitesse superficielle des phases en écoulement, de l'uniformité de leur répartition dans tout le volume actif (absence de chemins préférentiels et de zones mortes par accumulation locale de biomasse) et de la surface d'échange développée par le garnissage (Figure 66).

<figure><img src="image_97.png" /><figcaption>Figure 68 - Représentation schématique des résistances au transfert de matière intervenant dans les systèmes triphasiques tels que filtres percolateurs</figcaption></figure>

Le maintien d'une concentration suffisamment élevée de la biomasse associée à une distribution uniforme et une faible épaisseur du biofilm déposé sur le lit de garnissage, ainsi que le contrôle de la
pression partielle des gaz ayant un potentiel effet inhibiteur sur l'avancement de la biométhanation sont également des paramètres déterminants.

Les travaux précurseurs de Buckhard et al. (2013) ont démontré les bonnes performances de conversion en CH₄ de mélanges (CO₂-H₂) atteignables en filtre percolateur, les vitesses de transferts de matière étant favorisées par la circulation concomitante des phases en écoulement piston sur lit à garnissage. A partir de boue mésophile et opérant en mode batch avec recirculation des phases, ils mesurent une productivité en CH₄ de 1,17 m³/m³ réacteur/j. Opérant ultérieurement en continu dans un bioréacteur de volume 88L, (rapport hauteur/diamètre de 5) équipé d'un garnissage de surface d'échange égale à 305 m²/m³ et sans recirculation du gaz, la productivité en CH₄ est augmentée jusqu'à 1,49 m³/m³ réacteur/j pour une conversion quasi complète des gaz réactifs introduits en proportion stoechiométrique et une pureté en CH₄ du gaz produit jusqu'à 98%.

L'étude menée par Alitalo et al (2015) démontre encore des performances supérieures avec une productivité maximale en CH₄ mesurée à 6,35 m³/m³ réacteur/j pour une conversion complète de l'hydrogène introduit, cette fois obtenues sur des boues préalablement acclimatées en conditions thermophiles.

La configuration étudiée implique alors deux biofiltres connectés en série de deux fois 2L (Figure 67), justifiée selon les auteurs pour garantir une meilleure stabilité et un meilleur contrôle opératoire. Le garnissage des lits constitué principalement d'un mélange de perlite et de vermiculite développe une surface d'échange modérée, estimée à 32 m²/m³ mais a été enrichi en nutriments par l'adjonction de cendres de bois supposées stimuler l'activité méthanogène, et en éléments métalliques traces (cobalt et nickel), dans le but de réduire le besoin en quantité de solution recirculée.

Les auteurs mettent cependant en évidence des fluctuations dans la mesure des concentrations du courant gazeux sortant qu'ils attribuent à un manque de stabilité du procédé.

<figure><img src="image_98.png" /><figcaption>**Figure 69 - Installation expérimentale utilisée par Alitalo et al (2015) opérant deux filtres percolateurs connectés en série.**</figcaption></figure>

Pour le traitement d'un mélange de type syngaz (CO-CO₂-H₂), Guiot et al. (2017) ont examiné les performances d'un filtre percolateur (1,13 m de hauteur, 0,2 m de diamètre) opérant en conditions mésophiles en mode contre-courant. Le garnissage employé présente une surface d'échange de 2000m²/m³. L'ensemencement du bioréacteur a été réalisé avec une boue industrielle (15,3 g MVS/m³ garnissage<fnref n="18" />), acclimatée in situ durant 175 jours sous flux de CO pur et par l'alimentation continue d'une solution tampon enrichie en nutriments.

Après traitement du syngaz, la concentration en biomasse dans le réacteur a été augmentée près de 450 fois, avec une proportion de 46% contenue dans le biofilm déposé sur les éléments de garnissage. Les conditions opératoires optimales requièrent alors une pression partielle en CO en deçà de 0.4 atm, le taux de conversion obtenu atteint alors 97% et le rendement stoechiométrique en CH₄ est de 100%.

<footnote n="18">¹⁸ MSV : Matières volatiles en suspension</footnote>
Les travaux de Klasson et Kimmel (1990, 1991) se sont intéressés quant à eux à la mise en œuvre de tricultures synthétiques dans des filtres percolateurs appliqués au traitement de mélange modèles (CO-CO₂-H₂). La culture mixte employée qui comprend la bactérie photosynthétique *R. rubrum* convertissant sous l'action d'une source lumineuse le CO en CO₂ et H₂ (réaction water gas shift ), ainsi que *M. formicicum* et *M. barkeri* pour la conversion de CO₂ et H₂ en CH₄ (réaction de méthanation), présente une période d'acclimatation relativement courte, de 10 à 14 jours. Le mode opératoire à co-courant est retenu, nécessitant un séparateur externe des phases gaz et liquide (Figure 67).

Les auteurs rapportent des performances notablement améliorées par rapport à celle d'une colonne à bulles, avec un taux de conversion obtenu en CO de 100% et un rendement stoechiométrique du CH₄ de 83% (Klasson et al., 1990). L'influence du diamètre de la colonne et de la porosité du lit de garnissage sur les performances mesurées ont aussi été mises en évidence (Kimmel et al., 1991) : un large diamètre de colonne favorise les hétérogénéités locales de concentration de la biomasse et de répartition de l'écoulement dégradant les performances, tandis qu'une trop grande taille des éléments de garnissage, qui doit être définie dans un rapport 1/9 par rapport au diamètre de la colonne afin d'assurer un écoulement uniforme des phases dans le lit, impose une surface limitée au support du biofilm, donc à la concentration de biomasse dans le bioréacteur.

4.4.4. Autres configurations

On trouve dans la littérature récente un certain nombre d'études qui évaluent de nouvelles
configurations de bioréacteurs. Celles-ci visent notamment à une augmentation des taux de transfert
gaz-liquide et/ou à une intensification de l'activité biologique par une distribution plus uniforme de la
biomasse supportée.

4.4.4.1. Mise en œuvre de modules membranaires à fibres creuses

Hollow fiber membranes HFM

Les études qui ont porté sur la mise en œuvre de modules membranaires à fibres creuses placés à l'intérieur du bioréacteur et jouant le rôle de distributeur de la phase gaz au sein du milieu biologique s'accordent à observer la croissance d'un biofilm à la surface des membranes s'accompagnant de la formation d'autres dépôts susceptibles d'engendrer des passages préférentiels et le colmatage des pores (Luo et Angelidaki, 2013b, Wang et al. 2014, Diaz et al. 2015). Afin de palier à ce phénomène d'encrassement, Munasinghe et al (2012), Lee et al (2012) ont proposé de placer le module membranaire à l'extérieur du bioréacteur et d'opérer ainsi la dissolution des gaz au sein du courant liquide alimentant le réacteur.

Ces études n'ont cependant pas apporté aujourd'hui de démonstration expérimentale de la faisabilité du procédé de biométhanation, et restent limitées à la détermination du coefficient de transfert kL.a mesuré pour le CO pur dans l'eau, fonction des conditions opératoires appliquées (pression, surface d'échange, débits...).

4.4.4.2. Réacteurs à membranes inversées

Reverse membrane reactor RMR

Les bioréacteurs à membranes inversées opèrent par encapsulation des microorganismes à l'intérieur de membranes perméables à la diffusion des substrats et du biogaz produit. Par rapport à l'emploi d'un garnissage support en filtre, ce système doit permettre de mieux contrôler à la fois la répartition et la concentration cellulaire au sein du volume du réacteur. Ce type de procédé schématisé sur la figure 33 a été en particulier étudié par Chandolias et ses collaborateurs (Westman S. et al. 2016, Chandolias et al. 2019).

Les membranes polymères poreuses constituent des sachets à l'intérieur desquels les cultures biologiques sont ensemencées, flottantes dans la phase liquide traversée par les bulles de gaz. Un autre avantage escompté de ce mode de mise en œuvre est ainsi l'augmentation du temps de rétention de la phase gaz.

Les performances de ce procédé ont été éprouvées à l'échelle expérimentale pour la méthanation de mélanges modèles de type gaz de synthèse (H₂-CO-CO₂) et comparées pour des conditions opératoires analogues à des configurations classiques de bioréacteurs (colonnes à bulles et à à
garnissage) (cf Tableau 2, annexe). L'épaisseur de la paroi de la membrane, ainsi que le ratio inoculum/substrat ont été montrés comme des paramètres influents du bioréacteur.

<figure><img src="image_99.png" /><figcaption>**Figure 70 :** Mise en œuvre expérimentale d'un bioréacteur à membranes flottantes inversées (Chandolias et al., 2019)</figcaption></figure>

#### 4.4.4.3. Réacteur piston

##### Plug flow reactor

Deux inconvénients majeurs sont associés aux réacteurs de type CSTR : d'une part, la consommation d'énergie pour l'agitation et d'autre part, la dilution de la concentration cellulaire dans de grands volume de liquide.

Dans un article de l'université de SouthWales, Savvas et al., (2018) ont étudié deux modes de mise en œuvre d'un réacteur de méthanation ex-situ à écoulement piston et faible rétention de liquide. L'écoulement piston du gaz présente l'avantage d'imposer une vitesse superficielle élevée, générant des turbulences locales qui diminuent la résistance au transfert aux interfaces gaz-liquide et gaz-biofilm.

La géométrie en tubes longs permet par ailleurs l'obtention de temps de séjour élevés. Comparé à un CSTR, ce type de réacteur permet de plus de s'affranchir de l'énergie parasite due à l'agitation mécanique, fortement impactante sur les coûts opératoires et le bilan énergétique du procédé. Cette énergie parasite est en effet estimée par les auteurs jusqu'à 7% de l'énergie contenue dans le méthane produit, à raison de 40 L/L/j dans un réacteur de 2L, intensément mélangé (double agitateur Ruston à 1200 tpm), tandis qu'elle serait augmentée encore de 90% dans un réacteur de 5L.

Afin de limiter l'encombrement, Savvas et al., ont considéré un flexible de PVC 7m de long et 13mm de diamètre interne, positionné dans une première partie de l'expérimentation de manière verticale sous forme de boucles successives, formant alternativement des compartiments de type UFR (Up Flow Reactor, réacteur piston, dans le sens ascendant de l'écoulement du gaz, dispersé sous forme de bulles dans le médium liquide) et TBR (Trickle Bed Reactor, ou filtre percolateur, dans le sens descendant, le biofilm étant supporté sur garnissage) (Figure 34).

Dans une deuxième partie de l'expérimentation, le flexible étant placé horizontalement après l'avoirvidé de la phase liquide, toute la phase gaz est directement en contact avec le biofilm déposé sur le support de garnissage ou sur les parois du réacteur. De meilleures performances sont obtenues suivant cette dernière configuration avec une productivité atteinte à 30 L/L/j d'un gaz riche à 90% en CH₄ (cf Tableau 2, annexe 4).

Les auteurs l'attribuent à une plus grande concentration cellulaire dans le réacteur et à une meilleure efficacité du transfert global du gaz vers le biofilm par réduction de la fraction liquide maintenue juste au niveau nécessaire à la croissance de la biomasse. Les analyses microbiennes ayant par ailleurs révélé que seulement 10% de la population de la biomasse composée d'une culture mixte mésophile non sélectionnée avait contribué à la production de méthane, les auteurs suggèrent qu'un enrichissement de cette biomasse en microorganismes méthanogènes pourrait constituer une voie d'amélioration de ce type de procédé.
<figure><img src="image_100.png" /><figcaption>Figure 71 – (à gauche) Vue schématique de deux boucles successives du réacteur piston en position verticale, alternant compartiments UF et TBR – (à droite) Différences dans la formation du biofim entre les compartiments UF et TBR formés par les boucles verticales, source Savas et al., 2018</figcaption></figure>

### 4.4.5. Critères de comparaison des performances des bioréacteurs

D'un point de vue technico-économique, les performances des bioréacteurs peuvent être comparées selon plusieurs critères tels que :

* La productivité ou le taux d'évolution en méthane (MER: Methane Evolution Rate);

* la qualité du mélange de gaz, et en particulier, sa teneur en CH4 ;

* la capacité à accepter des polluants (O₂, CO);

* les rendements de conversion;

* la consommation en électricité (auxiliaire);

* la flexibilité ;

* la contrôlabilité des réacteurs ;

* l'empreinte au sol ;

* les montants d'investissement (CAPEX) ;

* l'analyse de cycle de vie ;

* la fiabilité, traduite par un indicateur de disponibilité (en h/an);

En outre, dans un article de Mai 2019, intitulé *Biological CO2-Methanation: An Approach to Standardization*, les principaux acteurs<fnref n="19" /> de la filière méthanation biologique allemande se sont réunis pour adopter des définitions communes vis-à-vis des principaux paramètres des réacteurs. Cette grille de lecture indique de nombreux critères techniques et un référentiel pour les comparer de manière homogène. Le lecteur pourra s'y reporter dans le cadre d'une comparaison technique détaillée de deux réacteurs.

<footnote n="19">¹⁹ Electrochaea, MicrobEnergy, Micropyros</footnote>
<figure><img src="image_101.png" /><figcaption>Figure 72 - Définitions proposées des limites de systèmes « réacteur de méthanation de CO₂», « procédé de méthanation de CO₂ » et « power-Méthane », source auteurs variés de la filière scientifique et industrielle allemande en méthanation biologique</figcaption></figure>

Le choix retenu dans la présente étude de l'état de l'art est de mentionner des critères de performances techniques et non techniques principaux.

## 1. la productivité (en débit par unité de volume de réacteur);

La productivité en méthane se définit comme la quantité de méthane produite par unité de volume de réacteur rapportée à une unité de temps. Elle est généralement indiquée en vol CH₄/Vol réacteur/jour (soit Nm³CH₄/m³/j). Dans les conditions de la norme DIN 1343 (Pression : 1atm ; Température : 273.15K (0°C)), la densité de méthane est de 0.72 kg/Nm³. Le volume de réacteur considéré est parfois défini en considérant le volume total interne de l'appareil. Celui-ci inclut alors les espaces occupés par la phase gaz en amont et en aval du milieu biologique, ainsi que les dispositifs internes d'injection des gaz notamment.

Pour une comparaison quantitative mieux généralisable par rapport aux différentes conditions de mise en œuvre, il peut être préférable de rapporter la productivité au volume actif, c'est-à-dire à la part du volume interne du réacteur occupé par le milieu bioréactif.

Dans la littérature, on trouve souvent l'utilisation de l'indice MER « Methane Evolution Rate » qualifiant les performances du réacteur vis-à-vis de sa productivité en méthane. Ce paramètre décrit la capacité d'un bioréacteur à produire un certain débit de méthane par unité de temps, ramené au volume du réacteur et compte tenu du débit de méthane entrant. Dans le cas de l'enrichissement d'un biogaz, ces deux indicateurs doivent donc être distingués.

Dans le cadre l'analyse bibliographique que nous avons menée, les valeurs reportées dans les tableaux 1 et 2 de l'annexe 4 correspondent au critère de productivité tel que défini dans l'équation ci-dessus.

Ces indicateurs sont en général bien décrits dans la littérature, mais d'une étude à l'autre, une analyse comparative exige de porter une attention particulière à la manière dont sont exprimées ces données et à les corriger éventuellement en fonction du référentiel adopté. Ceci peut aussi expliquer
en partie<fnref n="20" /> aussi les très fortes disparités relevées entre ces grandeurs d'une part dans les études réalisées par les académiques et d'autre part, dans les études réalisées par les industriels.

=> On notera que toute information sur la productivité (MER) d'un réacteur devra être accompagnée d'informations complémentaires, en particulier sur la composition du gaz en sortie (% de H2 notamment) et la pression de travail

Nota : la capacité d'un réacteur à convertir une certaine quantité de gaz en entrée ('total gas throughput') se mesure également en vol/vol/jour.

## 2. la qualité du SNG produit et la pureté en CH₄

S'il est relativement facile de démontrer la conversion du CO₂ et du H₂ en CH₄ dans un bioréacteur, la capacité à atteindre une composition du mélange aux conditions d'injection est un point important. Ces conditions sont dépendantes des normes d'injection locales mais peuvent en première approche être assimilées à une composition type : CH₄>= 98%, H₂=<2%, CO₂~0%).

A noter que cette qualité peut être atteinte « à tout moment » ou « en moyenne annuelle », selon les constructeurs. Dans ce dernier cas<fnref n="21" />, un dispositif de séparation H₂/CH₄ peut-être nécessaire.

## 3. la capacité à accepter des polluants dont (O₂, CO);

En fonction de la nature du gaz entrant, le système peut être soumis à différents polluants et notamment :

- **biogaz de décharge et/ou CO₂ industriel**: présence d'oxygène (O₂). Les archées sont des organismes anaérobies stricts.

- **syngaz**: présence de CO : certains consortia peuvent transformer le CO en CH₄ (en présence d'eau), mais le CO est un inhibiteur de la méthanogénèse.

- **biogaz : présence de H₂S**: la méthanation biologique est résistante aux traces de H₂S, mais un traitement de séparation en amont est à priori nécessaire.

- **syngaz : composés aromatiques**: sous certaines conditions, la méthanation biologique est résistante aux traces de polluants. Pour des quantités plus importantes, certains acteurs prévoient un entrainement des microorganismes (cas des cultures mixtes).

D'une manière générale, les constructeurs considèrent un gaz en entrée avec CO<1% et O₂<0.5%.

## 4. la consommation en électricité (auxiliaire);

Les conditions d'agitation, en particulier des réacteurs de type CSTR (infiniment mélangé) nécessitent une agitation à vitesse relativement élevée, entrainant une consommation électrique pouvant être significative.

Les acteurs industriels indiquent toutefois une consommation électrique des auxiliaires (agitation, pompes de circulation, compresseurs de gaz etc...) de l'ordre de 5 à 2% de la consommation électrique totale, donc relativement faible par rapport à la consommation des électrolyseurs (de type PEM).

Cette consommation en électricité est à rapporter à l'enveloppe «procédé CO₂-méthanation » incluant les auxiliaires du réacteur, mais pas la chaîne d'approvisionnement en H₂.

## 5. le rendement de conversion;

Le rendement de conversion peut être défini selon :

<footnote n="20">²⁰ mais pas uniquement. Il existe des disparités assez grandes entre les productivités issues de la majorité des études et les productivités annoncées par certains industriels voir paragraphe 4.4.6.4</footnote>

<footnote n="21">²¹ par exemple dans le cadre d'un problème de contrôle passager du réacteur suite à une perturbation (variation de charge, variation de qualité des gaz entrants)</footnote>
$$ \eta_{\text{total}} = \frac{\dot{m}_{\text{CH4,out}} \cdot \text{LHV}_{\text{CH4}} + \dot{m}_{\text{H2,out}} \cdot \text{LHV}_{\text{H2}} + \dot{Q}_{\text{use}}}{\dot{m}_{\text{H2,in}} \cdot \text{LHV}_{\text{H2}} + P_{\text{el,meth}} + \dot{Q}_{\text{loss}}} $$

avec :

* $\dot{m}$, débit massique

* LHV, pouvoir calorifique inférieur

* $\dot{Q}_{\text{use}}$: énergie thermique valorisée

* $\dot{Q}_{\text{loss}}$: énergie thermique perdue (ou dissipée)

* $P_{\text{el,meth}}$

* Energie électrique consommée (par exemple pour l'agitation)

Contrairement à d'autres technologies, le rendement de conversion n'est probablement pas un paramètre très pertinent pour comparer des réacteurs entre eux.

D'une manière générale, la conversion de H₂ et CO₂ en CH₄ se fait selon un ratio proche du ratio stœchiométrique. Une partie des gaz introduits ou produits sont consommés par les microorganismes.

### Nota : Rendement théorique maximal du méthanateur

Dans un réacteur de méthanation idéal, la réaction de méthanation se réalise dans les proportions stœchiométriques (selon 4mol de H₂ (et une mole de CO₂) donnent 1 mol de CH₄ (et 3 moles de H₂O)), et il n'y a pas de perte.

On peut définir ainsi un rendement théorique du méthanateur biologique selon :

$$ \eta_{\text{idéal,total}} = \frac{\dot{m}_{\text{CH4,out}} \cdot \text{LHV}_{\text{CH4}}}{\dot{m}_{\text{H2,in}} \cdot \text{LHV}_{\text{H2}}} $$

Avec,

$$ (1) \qquad \dot{m}_{\text{CH4,out}} = \dot{n}_{\text{CH4,out}} \cdot M_{\text{CH4}} $$

$$ (2) \qquad \dot{m}_{\text{H2,in}} = \dot{n}_{\text{H2,in}} \cdot M_{\text{H2}} $$

$$ (3) \qquad \text{CO}_2 + 4 \text{H}_2 \rightarrow \text{CH}_4 + 2 \text{H}_2\text{O} $$

$$ (4) \qquad \frac{\dot{n}_{\text{H2,in}}}{4} = \dot{n}_{\text{CH4,out}} \Rightarrow \dot{m}_{\text{H2,in}} = \frac{4 \cdot \dot{m}_{\text{CH4,out}} \cdot M_{\text{H2}}}{M_{\text{CH4}}} $$

Soit

$$ \eta_{\text{idéal,total}} = \frac{\dot{m}_{\text{CH4,out}} \cdot \text{LHV}_{\text{CH4}}}{\dot{m}_{\text{H2,in}} \cdot \text{LHV}_{\text{H2}}} = \frac{\dot{m}_{\text{CH4,out}} \cdot M_{\text{CH4}} \cdot \text{LHV}_{\text{CH4}}}{4 \cdot \dot{m}_{\text{CH4,out}} \cdot M_{\text{H2}} \cdot \text{LHV}_{\text{H2}}} $$

$$ \eta_{\text{idéal,total}} = \frac{16 * 50020}{4 * 2 * 119930} \approx 83,4\% $$

Ce rendement n'inclut pas :

- la valorisation de la chaleur (à environ 60°C) ;

- les pertes thermiques du réacteur ;

- les pertes par consommation électrique des auxiliaires (agitation du réacteur, refroidissement, compression des gaz, circulation des fluides) ;

- les pertes liées au non stœchiométrie parfaite de la réaction biologique (croissance des micro-organismes) ;
6. **la flexibilité** (temps de démarrage, réalisation de cycles arrêt/démarrage) ;

Pour des applications de 'power to gas' avec des fluctuations fortes de la puissance électrique disponible (convertie en H2), la flexibilité est un paramètre important.

7. **contrôlabilité des réacteurs** : capacité à revenir à la normale en fonction d'un évènement extérieur ;

Comme pour la flexibilité, il s'agit d'un paramètre clé dans le cadre de système 'power-to-gas' avec une activité de services réseaux (pour la régulation des réseaux électriques). Peu de renseignements sont disponibles sur ce point (et donc pour la comparaison des performances des réacteurs entre-deux).

8. **l'empreinte au sol**, qui pour une hauteur donnée dépendra de la productivité du réacteur

9. **les montants d'investissement (CAPEX) ;**

10. **l'analyse de cycle de vie ;**

11. **la fiabilité**, traduite par un indicateur de disponibilité (en h/an);

Compte tenu de la maturité actuelle de la méthanation biologique, il n'existe que peu d'information technique disponible pour réaliser une comparaison exhaustive de ces paramètres.

De même le paramètre CAPEX est fortement dépendant de la situation (réacteur, fournisseur de technologie, constructeur, taille du projet) et il est difficile de réaliser une comparaison isolant spécifiquement le type de réacteur.

La fiabilité des installations est clé dans les unités de méthanisation. Elle dépend des choix de conception, de la qualité de constructions, des matériels utilisés et des savoir-faire des exploitants. Il existe très peu d'information disponible sur ce critère au stade actuel de développement de la technologie.

Les différents rapports (dont rapport BIOCAT) ne permettent pas de tirer un enseignement suffisant (i.e. le nombre d'heures de fonctionnement reste relativement faible).

### 4.4.6. Analyse comparatives des performances des bioréacteurs

**Note importante** : il existe pour les valeurs de productivité une forte disparité entre les valeurs de l'état de l'art scientifique et les valeurs présentées par les industriels, opérant avec des modalités différentes.

On rappelle qu'il est important de comparer une valeur de productivité pour un référentiel donné (qualité du gaz en sortie, pression du réacteur...).

Dans le cadre de cet état de l'art, les auteurs présentent les valeurs identifiées auprès de sources considérées pertinentes, ainsi que les possibles écarts entre celles-ci.

#### 4.4.6.1. Comparaison des performances exprimées en termes de productivité et pureté

L'analyse ci-dessous concerne principalement des valeurs recueillies dans le cadre de publication scientifique.

Les données extraites de l'analyse bibliographique et rassemblées dans les tableaux 1 et 2 en annexe permettent de qualifier les performances en terme de productivité et pureté en CH₄ des procédés de biométhanation fonction du type d'application envisagée : biogaz in situ et ex situ (gaz intrants constitué d'H₂ et d'un mélange synthétique CH₄-CO₂ ou de biogaz réel), et PtG ex situ (gaz intrants constitués d'un mélange H₂-CO₂ en tant que constituants majoritaires), et du type de bioréacteur employé (CSTR, BC, UF TBR).
<figure><img src="image_102.png" /><figcaption>**Figure 35 : Comparaison des variations de productivité en biométhane fonction de la richesse – en haut : applications biogaz in situ, ex situ – en bas : application power to gas (CO2 pur), (RECORD, 2020)**</figcaption></figure>

**Lecture :** Les échelles sont différentes entre les 2 graphiques. La figure 35 montre une disparité importante entre les productivités atteintes dans le cas d'un procédé de méthanation d'un mélange type biogaz par rapport à un mélange type CO₂ capté d'effluents industriels. La biométhanation in situ présente des performances de productivité très limitées, moins de 1L/L/j pour atteindre une richesse en méthane supérieure à 90%. A richesse comparable, la biométhanation ex situ apparaît plus performante avec des valeurs de productivité sensiblement augmentées jusqu'à environ 15 L/L/j, et obtenues dans le cas de la mise en œuvre de réacteurs mélangés (CSTR). On notera que cette valeur maximale de productivité a été obtenue dans un réacteur de taille loin d'être représentative
d'un procédé en grandeur réelle (volume de réacteur de 0,6L). Les travaux menés par Voelklein et al. (2019) utilisant un volume de réacteur en mélange de 9,5 L sont indicatifs cependant de productivités atteignables supérieures à 10 L/L/j dans le cas de l'enrichissement ex situ d'un biogaz, et ce moyennant l'emploi d'un consortium biologique non sélectionné.

Dans le cas de la méthanation de CO₂ (procédé type PtG), et donc en l'absence de méthane dans le gaz intrant, le potentiel de productivité augmente notablement, d'un facteur 10 à 50 pour des teneurs supérieures à 60%. Les valeurs les plus élevées sont là encore reportées pour des configurations de réacteurs mélangés (CSTR). Elles tendent à diminuer avec la richesse en méthane, atteignant néanmoins jusqu'à 140 L/L/j pour une pureté de 85%, telle que rapportée dans l'étude de Seifert et al. (2014). A ce niveau de pureté, les filtres percolateurs semblent aujourd'hui démontrer des performances nettement moindres.

On notera que la comparaison qualitative du potentiel de productivité des différents types de réacteurs tirée de l'analyse que nous avons menée s'accorde avec celle menée par Rusmanis et al. (2019).

<figure><img src="image_103.png" /></figure>

<figure><img src="image_104.png" /><figcaption>Figure 73 – Comparaison des données de productivité et du temps de séjour moyen du gaz pour 4 types de réacteurs (d'après Rusmanis et al., 2019)</figcaption></figure>

La revue conduite par Lecker et al. (2017) fait état d'écarts de performances comparables des bioréacteurs appliqués à la méthanation in situ et ex situ. La dilution des gaz réactifs (CO₂, H₂) par le méthane dans le gaz traité diminuant la capacité de transfert gaz-liquide par réduction de leur pression partielle, elle est un facteur fortement limitant des performances de méthanation du biogaz.

### 4.4.6.2. Influence du temps de passage sur la productivité et le taux de conversion H₂

Le temps de passage du gaz (aussi appelé temps de rétention) τ tel que reporté dans les Tableaux 1 à 3 en annexe à partir des données de la littérature exprime le rapport du volume actif du bioréacteur au débit de gaz entrant :

**Érreur ! Des objets ne peuvent pas être créés à partir des codes de champs de mise en forme.**

Cette grandeur qualifie la taille minimale de l'équipement requis fonction du débit de gaz à traiter. Elle est aussi indicative des temps limites imposés par les cinétiques des transferts et des réactions biologiques permettant d'atteindre atteindre des taux de conversion suffisamment élevés des gaz réactifs (CO₂, H₂).

La figure 36 montre pour les différents types d'applications envisagées (enrichissement biogaz in situ, ex situ et biométhanation PtG) les variations du taux de conversion de l'hydrogène et de la productivité en CH₄ fonction du temps de passage pour différents type de bioréacteurs.

Le taux de conversion (aussi appelé taux d'efficacité d'utilisation de l'hydrogène) est déterminé en fonction de la variation du débit d'hydrogène entrant et sortant du bioréacteur :

$$ \eta_{H2} = \frac{(\dot{q}_{H2}^{\text{entrée}} - \dot{q}_{H2}^{\text{sortie}})}{\dot{q}_{H2}^{\text{entrée}}} \times 100 $$
Lorsque les données ne sont pas disponibles, ce taux de conversion peut être estimé en négligeant la fraction d'hydrogène consommée par les microorganismes, et en tenant compte des quantités stoechiométriques de la réaction de biométhanation :

$$ \eta_{H_2} = \frac{4P}{\dot{q}_{H_2}^{\text{entrée}}} \times 100 $$

Les tendances observées montrent quelle que soit l'application considérée, que la conversion complète d'hydrogène peut être atteinte par augmentation du temps de passage du gaz au détriment de la productivité. De grandes valeurs du temps de passage sont en effet associées à de faibles débits de gaz traités, d'où une baisse de productivité, mais permettent d'atteindre jusqu'à 100% de conversion d'hydrogène.

<figure><img src="image_105.png" /><figcaption>Figure 74 : Influence du temps de passage sur la productivité en biométhane et le taux de conversion d'hydrogène (RECORD, 2020)</figcaption></figure>

Lecture : – en haut, à droite : biogaz in situ, en haut à gauche : biogaz ex situ, en bas, à gauche : application PtG, différents types de réacteurs, en bas, à droite : application PtG, monocultures et cultures mixtes non sélectionnées.

Les données rassemblées dans la Figure 72 permettent de comparer pour les différentes applications visées, les valeurs des temps de passage conciliant les meilleures performances de productivité avec un taux de conversion acceptable de l'hydrogène introduit. L'obtention de taux de conversion de l'hydrogène supérieurs à 95% imposerait ainsi un temps de passage de l'ordre de 20h dans un bioréacteur d'enrichissement de biogaz in situ contre 1h pour un bioréacteur ex situ. Les grands temps de séjour requis pour les bioréacteurs in situ s'expliquent en partie de plus faibles quantités de gaz introduites par unité de volume actif, s'agissant seulement d'hydrogène, généralement amené en quantité stœchiométrique par rapport à la production de CO₂ attendue d'un procédé de méthanisation. S'agissant des performances obtenues en réacteurs alimentés en mélanges CO₂-H₂, sans dilution par le méthane, les performances rapportées sont considérablement meilleures : à des temps de séjour de quelques minutes, des productivités maximales à 140 L/L/J et jusqu'à 520 L/L/j sont obtenues pour des taux de conversion estimés respectivement à 95 et 90%. Ces hautes performances ont été
rapportées dans le cas de CSTRs opérant en monoculture entraînée (*M. marburgensis*) et à des pressions plus élevées que l'atmosphère (Rittmann et al, 2018). Pour des réacteurs opérant en cultures mixtes non sélectionnées, les meilleures performances sont relevées en réacteur piston : 30 L/L/j pour un taux de conversion de 100% (Savvas et al. 2017).

#### 4.4.6.3. Lien entre la productivité et le $k_L$.

La cinétique de transfert de l'hydrogène de la phase gazeuse dans la phase liquide ou au sein du biofilm est une étape fortement limitante de sa conversion en méthane, une grande partie des études menées en laboratoire se sont consacrées à développer des technologies qui visent à promouvoir le coefficient de transfert $k_L$.

La figure 37 présente une comparaison des gammes dans lesquelles varient les surfaces effectives d'échange et les coefficients de transfert partiels correspondant à différents types de bioréacteurs :

<table><thead><tr><th>Parameter</th><th>Unit</th><th>Trickle-Bed<br>Reactor (TBR)</th><th>Continuous<br>Stirred Tank<br>Reactor (CSTR)</th><th>Bubble Column<br>Reactor (BCR)</th><th>Membrane<br>Reactor (MR)</th></tr></thead><tbody><tr><td>Gas hold-up ε<sub>G</sub></td><td>-</td><td>0.75-0.98</td><td>0.05-0.3</td><td>0.02-0.4</td><td></td></tr><tr><td>Liquid hold-up<sup>1</sup> ε<sub>L</sub></td><td>-</td><td>0.5-0.2</td><td>0.7-0.95</td><td>0.7-0.95</td><td></td></tr><tr><td>Effective surface area a<sub>eff</sub></td><td>m<sup>-1</sup></td><td>60-640</td><td>100-1500</td><td>100-1000</td><td>70-180</td></tr><tr><td>Mass transfer coefficient k<sub>L</sub></td><td>m/s</td><td>0.4-2 × 10<sup>-4</sup></td><td>0.3-4 × 10<sup>-4</sup></td><td>1-4 × 10<sup>-4</sup></td><td>1-10 × 10<sup>-4</sup></td></tr><tr><td>Volume specific power<br>input p<sub>VR</sub>k<sub>L</sub>a</td><td>Wh/m<sup>3</sup></td><td>4.3</td><td>50</td><td>12.5-15.6</td><td></td></tr></tbody></table>

<caption>**Figure 37 - Comparaison des principaux types de réacteurs, source filière allemande, (Tema et 2019)**</caption>

On notera une forte variabilité des grandeurs associées tant aux surfaces d'échange effectives qu'aux coefficients de transfert partiel $k_L$. Considérant le produit $k_L$ a, les auteurs identifient un avantage relatif aux technologies de type CSTR (11 à 2160 h⁻<fnref n="1" />). Celles-ci sont aussi associées à une plus grande quantité d'énergie électrique consommée résultant de l'agitation mécanique (50 Wh/m³).

Plusieurs travaux de la littérature se sont attachés à évaluer le coefficient de transfert $k_L$ afin de qualifier la performance du mode de distribution des phases dans le bioréacteur en fonction des caractéristiques technologiques et des conditions opératoires appliquées. Les données recensées dans la littérature, présentées dans les tableaux 1 et 2 en annexe, restent à ce jour peu nombreuses, mais permettent de montrer l'influence positive de ce paramètre sur la productivité (Figure 38).

<figure><img src="image_106.png" /><figcaption>**Figure 38 : Variations de la productivité en CH₄ avec le coefficient de transfert $k_L$ (RECORD,2020)**</figcaption></figure>

En particulier, d'après la figure 38, on remarque que les valeurs les plus élevées de $k_L$ a mesurées dans les bioréacteurs de type CSTR (supérieures à 1000 h⁻<fnref n="1" />) correspondent aux plus fortes productivités en CH₄ mesurées dans le cas de l'enrichissement *ex situ* de biogaz (Luo et al, 2012) ou

<footnote n="1">¹ Including volume of suspended microorganisms and solids.</footnote>
dans le cas de la conversion de CO₂ pur (Peillex et al, 1988). On note également une disparité des performances entre les CSTR et les autres types de bioréacteurs : à coefficient de transfert équivalent, les valeurs de productivité obtenues sont sensiblement plus grandes dans les CSTR comparées aux autres types de bioréacteurs étudiés, caractérisés par de plus faibles taux de rétention de liquide (UFR, TBR), suggérant un facteur cinétique limitant supplémentaire au transfert gaz-liquide.

#### 4.4.6.4. Note sur la comparaison des réacteurs et les performances en termes de productivité

Les CSTR semblent à ce jour proposer les meilleures performances en terme de productivité. Cette analyse est partagée par la plupart des acteurs industriels.

On notera toutefois les réserves suivantes sur ces résultats :

1. le CSTR est le réacteur 'naturel' car le plus simple à mettre en œuvre et le plus représenté dans l'état de l'art scientifique. D'autres types réacteurs performant peuvent nécessiter plus de temps à être développé.

2. Il est difficile de classifier les réacteurs proposés par les industriels dans une catégorie 'stricte', notamment pour les CSTR. Chaque acteur dispose de son design de réacteur spécifique, pouvant utiliser des caractéristiques particulières (contacteurs, agitateurs, dispositif d'injection du H₂). Les réacteurs industriels sont de type mélangés (pas nécessairement infiniment mélangé). Ces informations ne sont pas publiques.

3. Les résultats des études scientifiques publiés dans la littérature ouverte indiquent des performances mesurées qui se situent en deçà des éléments déclaratifs apportés par les industriels (qui eux-mêmes sont qualifiés pour réaliser des études scientifiques, souvent avec plus de moyens et plus d'expérience industrielle, et en collaboration avec d'autres acteurs scientifiques).

Ainsi, les sociétés Electrochaea (différentes présentations publiques en 2018) ou Krajete (communication personnelle, 2020) indiquent chacun des performances de productivité (en Methane Evolution Rate) pour des réacteurs de démonstration, de l'ordre de **800 vol/volR/jour**. Les études scientifiques publiées, (y compris celles qui soutiennent les développements technologiques de la société Electrochaea), ne permettent pas d'attester de telles performances directement obtenues en sortie de biométhanateurs. Ces études démontrent certes l'obtention possible de très hautes valeurs de productivité jusqu'à 800 NL/L/j moyennant l'utilisation de souches sélectionnées et la pressurisation du bioréacteur, mais qui correspondent à de faibles niveaux de richesse en méthane dans le gaz produit (Figure 72).

A partir de données de mesures relevées sur l'unité pilote Biocat à Avedore (Danemark), qui opère à une pression de 8 bar à 62°C, la production de biométhane à une richesse supérieure à 97% à partir d'injection de biogaz est en effet rapportée. Cependant, suivant les débits indiqués des gaz intrants, la productivité en méthane estimée par bilans de matière se situerait autour de 75 NL/L/j.

Cette valeur apparaît plus proche de celles par ailleurs communiquées en 2017 par Electrochaea (Hafenbradl et al., 2017), indiquant que l'unité Biocat est capable de produire 50 Nm³/h de CH₄, soit rapporté à un volume de réacteur d'environ 10m³ une productivité de 120 NL/L/j. A noter par ailleurs que l'unité Biocat est dotée de procédés aval de post-traitement du biométhane permettant l'élimination des poussières, contaminants, eau, excès d'H₂ et CO₂.
## 4.5. Verrous, leviers et stratégies

Cette partie reprend les principaux verrous, leviers et les stratégies mises en œuvre mentionnés dans la littérature.

### 4.5.1. Verrous en méthanation IN-SITU

En méthanation IN-SITU, les verrous sont nombreux et les leviers sont limités, du fait de travailler dans un réacteur existant et/ou optimisé pour la méthanisation.

De fait, à ce jour, il n'existe pas d'expérience à l'échelle de la démonstration permettant d'atteindre des performances intéressantes (H2 entièrement consommé et taux de CH4 supérieur à 98%).

<figure><img src="image_107.png" /><figcaption>Figure 75 - Verrous principaux en méthanation IN-SITU, (RECORD,2020)</figcaption></figure>

#### 4.5.1.1. Verrous principaux

* **Verrou n° 1 : la pression partielle de H2 élevée**

L'injection de H2, si trop rapide, dans le réacteur est susceptible de modifier fortement l'équilibre de la digestion anaérobie. Une forte pression partielle en H2 inhibe les réactions de dégradation des acides gras volatils (AGV), donnant lieu à une accumulation de ces AGV pouvant mener à une perte de contrôle du digesteur.

Pour contrer ce verrou, une injection séquencée et contrôlée de H2 dans le réacteur permet de favoriser la croissance des archées méthanogènes hydrogénotrophes et d'entrainer progressivement le réacteur.

* **Verrou n° 2 : la consommation de H2 pour d'autres réactions (homoacétogénèse)**

Les auteurs constatent qu'une injection de H2 sert d'abord à produire de l'acétate. Toutefois, dans un temps relativement rapide, la croissance des méthanogènes, via des injections séquencées et contrôlée de H2, est suffisante pour contrebalancer ce phénomène.

* **Verrou n°3 : pH élevé**

La réaction de méthanation consomme du CO2. De fait, le pH dans le réacteur est modifié par la disparition progressive du CO2 (il augmente). De fait, le pH peut dépasser les valeurs préconisées pour la maitrise de la digestion anaérobie (pH <= 8.5). Un levier pour maîtriser le pH mis en évidence (Luo et al, 2012) réside dans un nouveau mix de substrat, plus acide.
* **Verrou n°4 : faible transfert H2g->liquide / gaz non conforme (trop de CO2)**, entrainant une consommation insuffisante du CO2 et par conséquent un gaz non conforme aux spécifications

* **Verrou n°5 : faible transfert H2g->liquide / gaz non conforme (trop de H2)**, entrainant une consommation insuffisante du H2 et par conséquent, un gaz non conforme aux spécifications

Pour ces 2 verrous, l'objectif est d'augmenter le coefficient d'échange (illustré par le coefficient kL.a), dans un réacteur donné. Plusieurs pistes sont envisageables en méthanation IN-SITU :

- augmenter l'agitation ;

- diminuer la taille des bulles de H2 pour augmenter la surface de contact H2 ;

- En particulier via un dispositif d'injection du H2 adapté ;

- réaliser une recirculation du gaz (avec un dispositif spécial de réinjection) ;

D'autres pistes envisageables sont :

- l'augmentation du temps de séjour (mais au détriment de la productivité du réacteur, donc au détriment des montants d'investissement) ;

- l'acceptabilité d'un taux de H2 supérieur à 2% (respectivement 6% en France) (ce qui pourrait être potentiellement envisageable compte tenu du fait que les réseaux de gaz considèrent des projets de 'power-to-gas' en injection de H2 pur dans les réseaux),

### 4.5.1.2. Autres verrous

Parmi les autres verrous identifiés, on notera :

- **aspects règlementaires** : Injecter de l'hydrogène dans un réacteur de grand volume (par exemple 1000m3) entraine des complications vis-à-vis des conditions d'exploitation et de maintenance, et notamment vis-à-vis de la prise en compte des règlementations environnementales dont ATEX (atmosphère explosive).

- **contrôle des réacteurs et risque d'exploitation** : compte tenu d'une part de la forte variabilité des conditions d'exploitation en méthanisation (substrats variables en composition et débit) et d'autre part, du risque d'accumulation d'Acides Gras Volatils dans le réacteur (par injection de H2), il est relativement complexe d'exploiter un réacteur de méthanisation en mode biométhanation ET les conséquences économiques en cas d'échec (pic de AGV) sont importantes.

- **l'équation économique CAPEX** : Cette étape n'est pas abordée par les acteurs, les problématiques purement techniques n'étant pas atteintes. Certes un dispositif d'épuration complémentaire pourrait être envisagé, mais de fait la portée de l'installation d'un système de méthanation biologique serait fortement réduite.

- **l'équation économique OPEX** : A ce jour, le H2 décarboné (vert) est à un prix supérieur au CH4. Pour un coût de l'électricité à 50€/MWh, le coût énergie seul d'un méthane de synthèse (via injection de H2 issue d'électrolyseur) est de l'ordre de 100 €/MWh PCS, hors CAPEX, soit l'équivalent d'un coût moyen observé aujourd'hui du biométhane injecté.

- **Le statut du Gaz Naturel de Synthèse (SNG)** : Il n'existe pas de statut (et donc en particulier vis-à-vis de potentiel tarif d'achats) pour ce gaz à ce jour, même si différentes initiatives sont en cours (notamment via le club Power-to-gas de l'ATEE).
### 4.5.2. Verrous en méthanation EX-SITU

En méthanation biologique par voie EX-SITU, de nombreuses contraintes sont levées et il est possible d'atteindre des performances techniques conformes aux conditions d'injection de gaz en réseau, sans post-traitement<fnref n="22" />.

Ces nouveaux leviers disponibles sont :

* optimisation de la biologie

* optimisation du réacteur

* optimisation des conditions opératoires (température et pression)

<figure><img src="image_108.png" /><figcaption>Figure 76 – Verrous principaux et leviers en méthanation EX-SITU (RECORD,2020)</figcaption></figure>

De faits, les principaux au déploiement de la méthanation par voie EX-SITU sont :

#### 4.5.2.1. Verrou n°1 : Aspects Technico-Economiques (Coût du H₂)

Comme pour la méthanation IN-SITU, un hydrogène à un coût élevé constitue une difficulté pour produire du CH4 de synthèse à un coût acceptable par rapport aux autres sources de CH4 (dont le biométhane).

Plusieurs leviers sont envisageables :

- **Levier n°1 : le power-to-gas par méthanation en tant que solution d'accès au réseau d'énergie intermittente (H2 à prix très faible).**

En Septembre 2019²³, le Portugal a attribué un appel d'offre de 1,15GW pour de l'énergie solaire photovoltaïque, dont une tranche de 150MW à un prix pendant 15 ans de 14,76€/MWh pour Akuo Energy (France), le projet le plus élevé (31,16€/MW pour 18MW, pour la société Aura Power). Ce cas, loin d'être isolé, illustre une tendance forte de baisse de coût du MWh significative.

<footnote n="22">²² avec toutefois éventuellement la réserve de ne pas atteindre en continu les performances pour l'injection, mais uniquement en moyenne.</footnote>

<footnote n="23">²³ source : https://www.lechodusolaire.fr/akuo-remporte-370-mw-de-projets-pv-au-portugal-dont-150-mw-au-prix-de-1476-e-mwh/, consulté en Septembre 2019 et en Mars 2020.</footnote>
<figure><img src="image_109.png" /><figcaption>**Figure 77** - Moyenne mondiale et par zone géographique des prix des appels d'offres (en USD/MWh) pour la production d'énergie solaire (date de mise en service) source IEA 2019²⁴</figcaption></figure>

Ainsi, la principale barrière à la diffusion des énergies renouvelables n'est désormais plus le coût mais l'accès au réseau. L'électricité produite étant non pilotable, on peut considérer que les technologies permettant de résoudre cette problématique pourront bénéficier d'un coût du MWh faible et relativement régulier (bien qu'intermittent) de l'énergie. S'il est probable que les solutions de stockages (batteries) puis de 'power to-gas' par injection de H₂ soit plus simples et/ou économiques à mettre en œuvre en première approche, la méthanation offre toutefois des perspectives intéressantes.

Dans un scénario à une énergie électrique à 15€/MWh (le coût marginal déjà constaté en 2019), la part énergie seule du coût de méthane de synthèse est ramenée à 30€/MWhₚcs (avec les technologies actuelles), une valeur plus proche de conditions de marchés réalistes.

### 4.5.2.2. Verrou n°2 : Aspects Technico-Economiques (Modèle d'affaire et rentabilité)

- **Levier n°2 : le power-to-gas par méthanation en tant que solution de régulation des réseaux**

Du fait d'une électricité intermittente en abondance sur les réseaux, le nombre d'heures avec une électricité à prix négatif augmente chaque année. De fait, la voie 'power-to-gas', en tant que consommateur d'électricité (pour la production de H₂) peut contribuer à équilibrer les réseaux électriques.

<figure><img src="image_110.png" /><figcaption>**Figure 78** - Prix négatif de l'électricité (nombre d'occurrences sur les marchés un jour à l'avance) - Crédits Bloomberg</figcaption></figure>

<footnote n="24">²⁴ Lien consulté le 31 mars 2020 : https://www.iea.org/data-and-statistics/charts/average-auction-prices-for-solar-pv-by-region-and-commissioning-date-2016-2022</footnote>
Ce levier est différent du levier n°1 car il peut être mise en œuvre indépendamment d'une nouvelle centrale énergétique et implique une capacité à cycler potentiellement différente.

Toutefois, la méthanation n'est pas nécessairement la première option technologique qui serait mise en œuvre pour ce type de service (par rapport au stockage d'électricité d'une part, et au 'power-to-gas' par injection de H₂ d'autre part). Les limitations du Power-to-H₂ constitueront des pistes pour le développement du Power-to-méthane. Le SNG Le SNG offre plus de souplesse et moins de contrainte réseaux. Cela permet de l'inscrire dans une logique à la fois court terme (pas besoin de modifications réseaux et/ou usages ni définition d'un taux harmonisé entre pays) et à la fois plus long terme (permet d'envisager des investissements compatibles avec des taux d'injection supérieurs à 7% en énergie).

- **Levier n°3 : le power-to-gas par méthanation comme élément d'une économie circulaire du CO₂**

Dans ce cas de figure, les projets pourraient bénéficier d'une bonification (en €/tCO₂) vis-à-vis de leur capacité à valoriser du CO₂ atmosphérique ou industriel. Cette bonification semble conceptuellement toutefois plus facile à obtenir pour du CO₂ biogénique que pour du CO₂ industriel.

On rappellera toutefois l'importance d'une analyse de cycle de vie complet (et notamment des coûts énergétiques du CO₂ atmosphérique actuels).

La nature du SNG est liée aux natures de l'hydrogène et du CO₂. Les débats sur les Garantie d'origine et de traçabilité de l'hydrogène en cours sont une étape importante et nécessaire pour la définition de la nature du SNG.

### 4.5.2.3. Verrou n°3 : Aspects Technico-Economiques (CAPEX et OPEX)

Pour réduire le coût du méthane de synthèse, l'amélioration des performances des réacteurs permet d'envisager une baisse des CAPEX et des OPEX.

Les leviers classiques sont :

- baisse des CAPEX par effet de taille ;

- baisse des CAPEX par industrialisation et production série ;

- baisse des CAPEX par optimisation des réacteurs (par optimisation du kL.a) ;

- optimisation des consommations énergétiques des auxiliaires (typiquement 2 à 5% des coûts de H₂);

O notera également :

- capacité à traiter d'un mélange de CO2 contenant une proportion de O₂. Ce levier (si maîtrisé) pouvant permettre de réduire les coûts de préparation du CO2 (coûts économiques et énergétiques), dans l'éventualité d'une filière CCUS (Carbon Capture Use and Storage).

### 4.5.2.4. Verrou n°4 : Aspects Règlementaires

Sans statut règlementaire clair pour le gaz naturel de synthèse, il n'est pas possible de développer la filière. Ce verrou doit pouvoir être levé sans trop de complexité, à partir d'un nombre suffisamment représentatif d'installations de démonstrations (et avec un peu de délais administratifs).

## 4.6. Concepts techniques pour la mise en œuvre de la méthanation biologique

L'état de l'art fait apparaître plusieurs concepts de méthanation par voie biologique.

### 4.6.1. En voie IN-SITU

La voie IN-SITU est fortement liée aux procédés de digestion anaérobie.

Les principaux avantages potentiels de cette voie seraient :

- des économies d'investissement ;

- la possibilité de modifier un parc existant conséquent de méthaniseur ;
Toutefois, cette voie n'est pas mature à date et ne connait pas de développement du point de vue industriel à ce jour. Parmi les initiatives pour promouvoir cette technologie, on notera :

* L'expérimentation de l'université de Aarhus (DK) à Foulum ;

* L'expérimentation H2AD (Lutra(UK) et les universités de Southampton, York et Sheffield) avec un pilote de 1200L ;

<figure><img src="image_111.png" /><figcaption>**Figure 79** – Schéma de principe d'une unité de méthanisation en mode méthanateur par injection de H2 (RECORD,2020)</figcaption></figure>

On notera certains aspects particuliers de ce concept.

#### 4.6.1.1. Injecteurs localisés sur les boucles de recirculation de liquide

Dans la perspective de modifier/adapter des installations existantes avec des opérations minimes, la mise en place d'un système d'injection de H2 sur une ou plusieurs boucles de recirculation de liquide apparaît comme pertinente.

Cette solution est proposée par Jensen et al. (2017), ainsi que dans le cadre d'un brevet de la société FCC AQUALIA.

Abrégé
PROCÉDÉ POUR OBTENIR DU BIOGAZ ENRICHI EN MÉTHANE ET INSTALLATION POUR APPLIQUER LEDIT PROCÉDÉ

The invention relates to a method for obtaining methane-enriched biogas for an anaerobic digester (1) that operates at a self-generated pressure, which is greater than the atmospheric pressure, comprising feeding the digester (1) with organic matter for carrying out anaerobic digestion, extracting an enriched biogas stream (13) through a valve (11); and which further comprises the steps of extracting and recirculating organic matter that is being treated in the digester (1) through a recirculation pipe and a pumping device (14), introducing a recirculation stream (6) which contains organic matter in an external liquid gas mixing system (3) and injecting a hydrogen stream (2), and subsequently injecting a liquid stream of hydrogen-saturated organic matter and microbubbles in a gaseous phase into the digester (1)

Source de l'image de première page : EP3473724A1

<figure><img src="image_112.png" /><figcaption>**Figure 80** - Extrait du brevet EP3473724A1 de la société FCC AQUALIA (date de priorité 19 Octobre 2017), source EPO.org</figcaption></figure>

#### 4.6.1.2. Injection d'un mélange de gaz H₂/CH₄ dans les réseaux

Du point de vue des performances, une des principales difficultés de la méthanation IN-SITU est d'avoir un juste équilibre entre le H₂ consommé, le CO₂ consommé et un taux de méthane élevé.

Dans le réacteur pilote H₂AD (Lutra, UK) de 1200 L, les performances en consommation de H₂ sont bonnes mais les taux de méthane sont de l'ordre de 70 à 80%, ce qui est insuffisant pour ne pas avoir à rajouter un épurateur. Dès lors, la méthanation biologique apporte un gain marginal (puisqu'il faut rajouter tout de même un épurateur). Pour nuancer cela, la quantification des gains en OPEX et CAPEX et en % de CH₄ traité pourrait faire l'objet d'une étude spécifique.
Un moyen de réduire le niveau de contraintes pourrait résider en la saturation en hydrogène du réservoir, de manière à éliminer complètement le CO₂, mais avec un excès de H₂.

On notera que, à date :

- le H₂ est à un prix significativement élevé par rapport au méthane

- en absence de référentiel règlementaire d'injection de H₂ (sans parler d'injection de mélange H₂/CH₄), il n'y a pas de mécanisme de bonification

De fait, il est compréhensible que les unités de démonstrations ne soient pas conçues selon ce principe.

Toutefois, s'il était possible (économiquement et règlementairement) d'injecter un gaz de type CH₄ 80% et 20% H₂ localement dans les réseaux, alors on peut penser que l'atteinte des performances (en termes de qualité de gaz en sortie) serait fortement simplifiée. Bien que l'augmentation de la teneur en hydrogène dans les réseaux soit à l'étude aujourd'hui au niveau normalisation européen, l'atteinte des 20% en H₂ dans les réseaux n'est pas encore à l'ordre du jour dans la révision des normes.

#### 4.6.1.3. Système méthanisation – méthanation hybride

Ces dispositions peuvent être envisagées dans le cadre de l'épuration de biogaz. Dans un article de 2016, Bassani et al. proposent un couplage de digesteur anaérobie en série avec un réacteur de méthanation dédié, et une recirculation partielle des gaz au sein du premier digesteur. Cette configuration, qualifiée de 'hybride', peut être une voie intéressante de développement pour réduire la taille du réacteur de méthanation et utiliser les synergies méthanisation/méthanation.

<figure><img src="image_113.png" /><figcaption>Figure 81 – Illustration d'un couplage méthanation biologique IN-SITU (R1) et EX-SITU avec recirculation de gaz pour l'épuration de biogaz (RECORD,2020)</figcaption></figure>

Il est toutefois prévisible de disposer d'un moyen efficace de séparer H₂ et CH₄ en sortie du second réacteur pour que cet arrangement fonctionne de manière optimale.

#### 4.6.1.4. Ajout de CO2 externe

La société d'ingénierie et de recherche LUTRA et l'université de Southampton travaillent sur la possibilité de coupler la méthanation biologique avec un ajout de CO₂ externe.
<figure><img src="image_114.png" /><figcaption>Figure 82 - Concept de couplage IN-SITU / EX-SITU avec ajout de CO2 externe (LUTRA,2020)</figcaption></figure>

Dans certaines configurations (non représentées), il est même proposé d'exploiter la capacité d'un réacteur anaérobie ('dirty reactor') à accepter un CO₂ de plus faible pureté (donc avec plus d'oxygène) dans la zone digestion avant de réaliser une étape de méthanation.

On note toutefois que les bactéries OHPA (mises en jeux dans la dégradation des AGV et productrices de H₂) sont également anaérobies strictes.

On notera également que l'ajout de CO₂ externe peut aider à réguler le pH dans le méthaniseur (sous réserve d'être injecté dans la zone correspondante).

### 4.6.1.5. Réacteurs en voie sèche compartimentée

Certains acteurs industriels proposent à l'état de concept des solutions que l'on peut qualifier de « compartimentées » ou « séquencés » pour la production de biogaz.

* Dans un brevet de M. Michel BONHOMME (un des inventeurs du procédé VALORGA), il est considéré un réacteur piston, en voie sèche, séquencé, avec un contrôle des conditions opératoires dans chaque compartiment.

#### PROCÉDÉ DE ET DISPOSITIF DE PRODUCTION DE BIOMÉTHANE EN RÉACTEUR COMPARTIMENTE EN VOIE VISQUEUSE

La présente invention concerne un procédé et un dispositif pour le brassage sectorisé de substrats visqueux méthanisés et d'enrichissement du biogaz recirculé en biométhane par la réduction du dioxyde de carbone réduit par de l'hydrogène endo et exogène. Le dispositif est composé de plusieurs compartiments à ciels de gaz fermés. La régulation du pH à 5,5 du premier compartiment d'hydrolyse et d'acidogénése en température hyperthermophile favorise la production de CO2 et d'H2. Le biogaz produit dans les premiers compartiments et enrichi en H2 est recirculé dans le dernier compartiment maintenu à une pression partielle régulant la solubilité du CO2 et le pH en dessous de 7,3. Le CO2 est réduit par l'hydrogène réintroduit dans le dernier compartiment à travers des rampes microporeuse intégrées au plancher. Le brassage ponctuel du substrat est assuré par du biogaz comprimé détendu dans les secteurs d'agitation de chaque compartiment à une pression, dépendant de la viscosité mesurée, à travers des injecteurs situés sous des plaques de dérivation intégrés au plancher. La régulation du pH est également assurée par la régulation du transfert du substrat de part et d'autre des parois de chaque compartiment par l'aspiration du substrat par le flux de gaz sous pression à proximité de la paroi. L'introduction de dihydrogène exogène par les rampes

<figure><img src="image_115.png" /></figure>

Source de l'image de première page : WO2018234695A1

<figure><img src="image_116.png" /><figcaption>Figure 83 - Extrait du brevet WO2018234695A1 de M.Michel BONHOMME (date de priorité 20 Juin 2017), source EPO.org</figcaption></figure>

* La société TANAGA Energies propose un concept de digesteur multi-compartimenté (voie sèche) avec des applications potentielles à l'étude en méthanation biologique. Le principe serait d'adapter chaque compartiment à une phase de la digestion anaérobie et de spécialiser le dernier compartiment en méthanogène.
<figure><img src="image_117.png" /><figcaption>Figure 84 - Digesteur compartimenté, source Tanaga Energies</figcaption></figure>

On nuancera ces concepts avec les difficultés de principe associés au transfert de l'hydrogène de la phase gazeuse vers une phase liquide vers une phase quasi-solide pour des applications, en voie sèche.

#### 4.6.1.6. Voies de recherche : Production de H₂ IN-SITU et Electro-méthanogénèse

Plusieurs voies intéressantes en méthanation IN-SITU peuvent être mentionnées (bien que les niveaux de maturité technologies soient encore faibles [3 – 4].

* **Production de H₂ IN-SITU et électrolyse microbienne**

Des auteurs ont essayé de simplifier la fourniture de gaz exogène par la réalisation d'une électrolyse in-situ.

(Tartakovsky et al., 2011) ont mis en œuvre dans un digesteur des électrodes à une tension entre 2.8 et 3.5V, en absence de membrane de séparation. La production d'oxygène et d'hydrogène simultanée a été constatée, ainsi qu'une augmentation de la production de méthane de 10 à 25%, l'amélioration de la stabilité d'opération du réacteur et d'une baisse du H₂S dans le biogaz. Dans des recherches complémentaires (Tartakovsky et al., 2014) portant sur la digestion anaérobie de fumiers en CSTR avec support électrolytique (réacteurs de 9.5L), des améliorations significatives de la qualité du biogaz (augmentation de la production de 26% et baisse du H₂S de 2500.. 3000ppm à moins de 10ppm) ont été constatées avec des densités de courant de 20 à 25mA par litre de réacteur. L'amélioration de la production a été possible grâce à une production complémentaire de CH₄ (grâce à la transformation du H₂) et possiblement grâce à une intensification de l'hydrolyse des substrats.

Le processus d'électrolyse génère de l'hydrogène et de l'oxygène et l'oxygène est un inhibiteur des archées (qui sont anaérobie strictes, tout comme les bactéries OHPA). L'hypothèse avancée par Tartakovsky et al. est que l'oxygène produit est consommé très rapidement par d'autres consortia bactériens, les archées demeurant dans des micro-clusters séparées.

Dans les conditions des expérimentations menées, pour des faibles densités de courants, le bilan énergétique est positif : l'énergie électrique déployée aux électrodes est inférieure au gain énergétique dans le digesteur. Cela s'explique par un fonctionnement de type électrolyse microbienne où une partie de l'énergie provient de la dégradation des substrats. Ce gain atteint toutefois un optimum. En revanche, dans les conditions de l'expérience, l'augmentation de la production de CH₄ est fortement corrélée avec l'augmentation de la densité électrique. On peut formuler toutefois l'hypothèse qu'à forte densité de courant, l'oxygène généré pourrait créer une inhibition des réactions de la digestion anaérobie (proportionnel à l'intensité de courant).
<figure><img src="image_118.png" /><figcaption>**Figure 85** - Evolution de la production de méthane et gain énergétique, en fonction de la densité de courant, source Tartakovskiy et al., 2013</figcaption></figure>

D'autres auteurs ont comparé les efficacités respectives des procédés de méthanation **IN-SITU** électrolytique et **EX-SITU**. Guiot et al., (2015) ont constaté dans un réacteur de type filtre percolateur, la conversion totale du CO₂ et l'absence de H₂ dans le gaz par voie **IN-SITU** (dans le cas d'une méthanation **EX-SITU**, avec les conditions de l'expérience choisies, il restait 8% de CO₂ et 7% de H₂). Xu et al.(2014) ont également constaté une meilleure efficacité du procédé **IN-SITU** avec support électrolytique. L'analyse des microorganismes a montré la prédominance de *Methanobacterium petrolearium*, une archée hydrogénophile.

* **Electro-méthanogénèse**

Certains auteurs (Cheng et al, 2009) ont identifié la propriété de certains méthanogènes de réduire le CO₂ en CH₄ par action directe d'un flux électrique (sans passer par la production intermédiaire de H₂). Toutefois, il est possible que cela résulte d'une formation très rapide d'hydrogène selon 2 H⁺ + 2 e⁻ -> H₂, dihydrogène immédiatement consommé par les microorganismes méthanogènes.

Les mécanismes moléculaires de cette réaction sont encore mal compris.

Cette filière paraît très prometteuse mais également très complexe, avec des TRL relativement bas. A notre connaissance, il n'est pas envisagé de passage à une échelle industrielle d'ici un certain nombre d'année.

### 4.6.2. En voie EX-SITU

Bien qu'encore peu développée industriellement, la voie **EX-SITU** est plus mature du point de vue scientifique. Trois concepts de mise en œuvre ont été identifiés :
<figure><img src="image_119.png" /><figcaption>Figure 86 – Illustration des concepts de méthanation biologiques en voie EX-SITU (RECORD,2020)</figcaption></figure>

#### 4.6.2.1. Epuration de biogaz

Le biogaz issu de méthaniseurs agricoles, territoriaux, ou issu de station de traitement des eaux contient un mélange $CH_4 : CO_2$ (typiquement 60% : 40%) qui doit faire l'objet d'une épuration avant de pouvoir être injecté en tant que biométhane. Cette épuration consiste principalement à une séparation du $CO_2$, précédée la plupart du temps d'un traitement du $H_2S$.

Par rapport au procédé **IN-SITU**, l'enrichissement de biogaz **EX-SITU** présente plusieurs avantages : en l'absence de biodégradation de substrat organique, le procédé est plus stable et plus aisément transposable d'une ressource biomasse à une autre, l'apport supplémentaire de $CO_2$ par une source externe contribue de plus à une plus grande flexibilité.

Une application de la méthanation **EX-SITU** consiste à ne pas séparer le $CO_2$, mais au contraire à le convertir en $CH_4$ dans un réacteur biologique dédié. Dans ce cas d'application, l'hydrogène est soit fourni via une production locale (électrolyseur), soit distribué à partir d'une grosse unité centralisé.

<figure><img src="image_120.png" /><figcaption>Figure 87 - Concept d'épuration de biogaz par biométhanation (RECORD,2020)</figcaption></figure>
Les avantages de ce concept sont :

* l'augmentation de la quantité de biométhane<fnref n="25" /> produite ;

* La disponibilité de chaleur en excès à environ 60°C au niveau du méthaneur pour alimenter un réacteur de digestion anaérobie mésophile, voire thermophile.

* la qualité du biogaz sortie méthaniseur en entrée est totalement compatible avec un procédé de bio-méthanation (éventuellement avec traitement du H₂S en amont) ;

* la compression du biogaz (à 4...12 bar) avant bioréacteur ne constitue pas une dépense vaine car elle est nécessaire pour l'injection sur le réseau ;

* diminution des émissions de CO₂ (qui n'est pas récupéré dans la plupart des procédés d'épuration) et valorisation de celui-ci, sans dépense excessive pour la purification ou le captage ;

* un CAPEX/OPEX marginal faible (car l'épuration du biogaz en biométhane nécessite forcément un investissement et des coûts d'opération) ;

* les projets sont de taille modeste (de quelques centaines de kW à quelques MW), ce qui en fait des tailles correctes pour démarrer le développement d'un marché.

* l'existence d'un parc de méthaniseurs existant important (dont une grande partie fonctionnant en mode production d'électricité pourrait être convertie en fin de tarif d'achat électrique).

* un développement important de la filière méthanisation (voir Partie 2. Etat de l'art succinct de la filière méthanisation)

Les aspects technico-économiques de cette application sont traités dans la Partie 5. Etude de faisabilité.

A ce jour, plusieurs références ont été construites pour ce genre d'application, dont on peut citer :

* Electrochaea : les unités BIOCAT (Danemark), le projet HYCAUNAIS (FR)

* Viessmann : les unités LIMECO (CH) et Schwandorf (DE)

* PFI-Germany : l'unité à Pirmasens-Winzeln (DE)

<footnote n="25">²⁵ On postule ici une certaine transitivité du point de vue règlementaire : hydrogène décarbonnée + biométhane + CO₂ biologique donne du biométhane. Ce n'est pas le cas à la date de rédaction de ce rapport.</footnote>
### 4.6.2.2. Méthanation de syngaz

La méthanation de syngaz (éventuellement avec ajout de $H_2$) est une brique technologique intéressante pour la production de gaz naturel de synthèse d'origine biologique<fnref n="26" />

<figure><img src="image_121.png" /><figcaption>Figure 88 - Concept (pyro)-gazéification en couplage biométhanation (RECORD,2020)</figcaption></figure>

La (pyro)-gazéification de biomasse permet de produire un mélange gazeux essentiellement composé de $H_2/CO_2/CO$.

<table><caption>Figure 89 - Exemple de composition de syngaz produit à partir de biomasse, (RECORD, 2015)</caption><thead><tr><td>Elément</td><td>Gazéification à l'air</td><td>Gazéification à l'oxygène</td></tr></thead><tbody><tr><td>H<sub>2</sub></td><td>17,6</td><td>34</td></tr><tr><td>CO</td><td>22,5</td><td>43,6</td></tr><tr><td>CH<sub>4</sub></td><td>2</td><td>0,8</td></tr><tr><td>CO<sub>2</sub></td><td>10,5</td><td>18,4</td></tr><tr><td>N<sub>2</sub></td><td>45,1</td><td>3,2</td></tr><tr><td>autres</td><td>2,3</td><td>0</td></tr><tr><td>TOTAL</td><td>100</td><td>100</td></tr></tbody></table>

Les proportions de ce mélange peuvent être modifiées via une réaction de Water Gas Shift, dont l'efficacité de conversion dépend notamment des paramètres opératoires et du type de catalyseur.

Les avantages de ce concept sont :

* Du point de vue économique, une relative indépendance au prix du $H_2$ (celui-ci étant partiellement produit par la réaction de gazéification) ;

* la possibilité (à terme) d'utiliser un gisement de type CSR<fnref n="27" /> pour la production de $CO/CO_2$ et de $H_2$ ;

* la capacité des microorganismes à travailler avec du syngaz (base carbonée mixte $CO/CO_2$), sous réserve d'un entrainement particulier ;

<footnote n="26">²⁶ Règlementairement parlant, il n'a pas à notre connaissance en 2020, le statut de biométhane.</footnote>

<footnote n="27">²⁷ Combustible Solide de Récupération</footnote>
* la capacité des microorganismes, dans certaines conditions, à ne pas être affectés par certains polluants, et de manière générale une sensibilité moindre que la méthanation catalytique<fnref n="28" /> ;

* des tailles d'unités (quelques centaines de kW à quelques MW) relativement adaptés aux gisements de biomasse pouvant être mobilisés (en particulier en France).

Ainsi, la méthanation de syngaz par voie biologique apparaît comme une filière intéressante pour la production de gaz naturel de synthèse.

Le type et le dimensionnement d'unité de traitement de gaz en amont et/ou en aval du réacteur est un point encore à l'étude.

#### 4.6.2.3. Power-to-gas (méthanation) par voie biologique

La méthanation est une des filières du power-to-gas. Par opposition à l'épuration de biogaz, on envisage ici un projet dédié où le CO2 peut provenir de différentes sources (dont industrielle) et différentes qualités.

<figure><img src="image_122.png" /><figcaption>**Figure 90 – Différentes filières de ‘power-to-gas’, dont la voie par méthanation biologique, (RECORD, 2020)**</figcaption></figure>

Ces éléments seront revus de manière plus approfondie au paragraphe VI. sur le potentiel d'émergence.

Les principaux avantages de cette filière sont :

* Les avantages du power-to-gas, à savoir le couplage des réseaux électriques et gaziers pour maximiser les avantages de chacun et en diminuer les limites. Le power to gas est une des solutions technologiques pour répondre d'une part à l'intermittence de production de l'énergie électrique renouvelable et aux défis du stockage d'électricité, et d'autre part à proposer une alternative bas carbone au gaz naturel (fossile), sans remplacement massif des infrastructures;

* Les avantages de la méthanation, à savoir la capacité à produire un gaz naturel de synthèse substituable au gaz naturel fossile sans adaptation de réseaux ou de matériels (les projections pour l'injection de H2 dans les réseaux gaziers n'entrevoient pas plus de 20% de H2 dans les réseaux existants);

* Par rapport à la méthanation catalytique, la méthanation biologique propose les avantages suivants :

* Travail à faible température ;

* Flexibilité du procédé vis-à-vis des arrêts et démarrages et cyclage rapide ;

* Longue durée de vie du catalyseur ;

<footnote n="28">²⁸ Il s'agit d'une hypothèse généralement admise par la communauté scientifique, mais pour laquelle nous n'avons pas identifié de données chiffrées permettant d'affirmer cela.</footnote>
On peut estimer<sup>29</sup> que ses inconvénients vis-à-vis de la méthanation catalytique sont :

* une plus faible maturité technologique ;

* des performances plus faibles ;

* une capacité à être déployée à grande échelle plus faible (en particulier une densité énergétique par volume beaucoup plus faible) ;

Nota : sous l'appellation de méthanation catalytique, on retiendra que divers procédés sont envisageables (réacteurs dit classiques, réacteurs dit milli-structurés) etc...

<footnote n="29"><sup>29</sup> Il s'agit là d'hypothèse généralement admise dans la communauté scientifique et technique en 2020, pas de faits scientifiques.</footnote>
# 4.7. Activité industrielle et scientifique

## 4.7.1. Acteurs industriels

Cette catégorie désigne les acteurs actifs dans la conception et/ou la construction d'unités de méthanation par voie biologique.

Compte tenu de la nature fortement innovante de la technologie de méthanation biologique, les acteurs industriels réalisent ou ont réalisé également des activités de recherche.

Nota : les acteurs industriels sont présentés par ordre alphabétique

### 4.7.1.1. Arkolia Energies, France

https://www.arkolia-energies.com/

Contact : Dr. R TEIXEIRA FRANCO, responsable innovation

arkolia
ENERGIES
SOLAIRE - BIOGAZ - EOLIEN

Arkolia Energies est un constructeur de centrales de production d'énergie renouvelables (solaire, éolien, méthanisation).

Arkolia Energies travaille sur la méthanation biologique depuis 2018 et dispose d'un pilote (10L) de laboratoire (EX-SITU) avec l'INSA Lyon au sein de la structure DEEP

Avec la méthanation biologique, Arkolia Energies vise le segment du 'Power-to-gas' de forte puissance (à long terme 10-100MW), pour la valorisation des énergies renouvelables intermittentes. D'autres segments sont à l'étude, dont l'épuration de biogaz et la méthanation de syngaz.

Du point de vue des aspects biologiques :
la société travaille avec des cultures mixtes, entrainées

Du point de vue des réacteurs :

Arkolia Energies développe une solution propriétaire de type réacteur mélangé, avec un réacteur pressurisé entre 8 et 12 bar.

La société fait cependant l'hypothèse que certains réacteurs pourront être mieux adaptés à certains contextes (taille notamment) et étudie d'autres configurations, notamment dans le cadre de programme de recherche (en cours).

Concernant les références et projets, la société indique :

- qu'elle réalisera un projet pilote de méthanation biologique en 2021, dans le Gard, à proximité d'une centrale électrique solaire photovoltaïque de Arkolia ;

- qu'elle développe un projet massif de power-to-gas par voie biologique (de 1 à 10MW<fnref n="30" />) dans le cadre de son projet SOLARZAC. Nota : le CO2 de ce projet proviendrait de l'atmosphère, issue d'un système de Direct Air Capture (DAC).

<footnote n="30">³⁰ Nota : à long terme, la méthanation pourrait atteindre 138MW et 106 GWh/an (gaz) et couvrir 5 à 10ha, si le scénario 3 pour le projet Solarzac était retenu.</footnote>
#### 4.7.1.2. Electrochaea, France

www.electrochaea.com/

Contact : Dr. L. LARDON, Ingénieur Procédé

<figure><img src="image_123.png" /></figure>

Electrochaea

La création d'Electrochaea résulte des travaux du Prof. Laurens Mets à l'université de Chicago, débouchant sur l'identification d'une souche de méthanogènes pour le power-to-gas intensif, ex-situ, avec un premier brevet en 2006.

Electrochaea indique que sa souche biologique est résistante aux impuretés (traces) rencontrée dans le biogaz (H2S) et à l'oxygène, ainsi qu'à la pureté de H2 en sortie d'électrolyseur alcalin. Il n'est pas nécessaire de devoir recharger le réacteur.

La société travaille avec un concept de réacteur confidentiel, pressurisé et en régime thermophile, permettant de produire un mélange gazeux aux spécifications d'injection (avec entre 98 et 100% de CH4, max 2% de H2 et max 1% de CO2)

<figure><img src="image_124.png" /><figcaption>Figure 91 – Exemple de références de la société ELECTROCHAEA, source Electrochaea</figcaption></figure>

La société dispose de références :

- dans le cadre du projet BIOCAT (Danemark, 2016), dans le cadre d'un projet de R&D financé, opéré par Electrochaea ;

- dans le cadre du projet STORE&GO (site Suisse) démarré en Mai 2019, opéré par Electrochaea ;

- dans le cadre d'un contrat avec NREL (Client), opéré par NREL au Colorado, USA.
Specifications of Electrochaea's BioCat methanation plants

<table><caption>Figure 92 – Fiches produits de réacteurs ‘standardisés’, source : Electrochaea</caption><thead><tr><th></th><th>BioCat 1</th><th>BioCat 5</th><th>BioCat 10</th></tr></thead><tbody><tr><td>Biocatalyst <sup>[b]</sup></td><td>ECH 0100</td><td>ECH 0100</td><td>ECH 0100</td></tr><tr><td>Nominal gas input</td><td>200 Nm<sup>3</sup>/h H<sub>2</sub><br>50 Nm<sup>3</sup>/h CO<sub>2</sub></td><td>1000 Nm<sup>3</sup>/h H<sub>2</sub><br>250 Nm<sup>3</sup>/h CO<sub>2</sub></td><td>2000 Nm<sup>3</sup>/h H<sub>2</sub><br>500 Nm<sup>3</sup>/h CO<sub>2</sub></td></tr><tr><td>Installed power</td><td>45 kW</td><td>135 kW</td><td>220 kW</td></tr><tr><td>Nominal outputs</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>• Grid quality gas</td><td>50 Nm<sup>3</sup>/h CH<sub>4</sub></td><td>250 Nm<sup>3</sup>/h CH<sub>4</sub></td><td>500 Nm<sup>3</sup>/h CH<sub>4</sub></td></tr><tr><td>• Thermal energy</td><td>130 KWth</td><td>640 KWth</td><td>1275 KWth</td></tr><tr><td>• Metabolic water</td><td>80 l/h</td><td>400 l/h</td><td>800 l/h</td></tr><tr><td>Reactor temperature and pressure</td><td>63 °C, 10 barg</td><td>63 °C, 10 barg</td><td>63 °C, 10 barg</td></tr><tr><td>Efficiency at nominal load</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>• Biological methanation reactor</td><td>>99%</td><td>>99%</td><td>>99%</td></tr><tr><td>• Energy conversion efficiency H<sub>2</sub> to CH<sub>4</sub></td><td>>74% <sup>[c]</sup></td><td>>74% <sup>[c]</sup></td><td>>74% <sup>[c]</sup></td></tr><tr><td>• Total system energy conversion efficiency</td><td>52...58% <sup>[d]</sup></td><td>52...58% <sup>[d]</sup></td><td>52...58% <sup>[d]</sup></td></tr><tr><td>Footprint</td><td>150 m<sup>2</sup></td><td>340 m<sup>2</sup></td><td>480 m<sup>2</sup></td></tr><tr><td>Controls and automation</td><td colspan="3">Fully automated operation, according to client requirements/systems</td></tr><tr><td>Conformity</td><td colspan="3">According to client requirements and jurisdictions</td></tr></tbody></table>

La société continue son développement commercial et est en recherche de projets de forte puissance (notamment pour baisser les coûts des électrolyseurs) typiquement de 5 à 10MW minimum (puissance électrolyseur).

Electrochaea est partenaire de Storengy dans le cadre du projet Hycaunais (1MW mais permettant de gérer des pics de 2MW d'électrolyse).

Du point de vue de Electrochaea, la technologie est répliquée, mature industriellement et à un stade commercial. Les verrous sont constitués actuellement par une absence de tarif lié au caractère non défini comme renouvelable du gaz de synthèse

La société se positionne comme fournisseur de technologie (ingénierie, conseil et royalties pour la souche), pas d'équipement.

4.7.1.3. ENOSIS, France

Contact : Stéphane PALMADE, Directeur Technique

enosis

Créée en Septembre 2014 (anciennement LEAF) et basée à Toulouse, ENOSIS développe des solutions de méthanation en couplage avec la méthanisation ou la gazéification, pour des tailles de quelques centaines de kW à quelques MW.

ENOSIS collabore notamment avec TBI (Toulouse Biotechnology Institute) en tant qu'acteur scientifique
<figure><img src="image_125.png" /><figcaption>**Figure 93** – Activités de ENOSIS en méthanation Source : ENOSIS, Salon REGEN, Nantes Janvier 2020</figcaption></figure>

Sur la biologie, ENOSIS développe une communauté de micro-organismes (et pas de cultures pures), pour des applications H2/CO2 et H2/CO2/CO.

Le choix d'une communauté est fait pour favoriser la flexibilité et la robustesse de la biologie vis-à-vis de compositions de gaz fluctuantes.

ENOSIS n'a pas déposé de brevet sur la biologie, en prenant en compte le ratio risque/bénéfice

Avec l'existence de consortia biologiques, on vise la constitution de populations principales (pour produire) et de populations mineures (pour protéger/augmenter la résilience)

Le positionnement d'éleveur de microorganismes répond à l'enjeu d'ensemencer les réacteurs

Sur la partie procédé, ENOSIS développe un réacteur spécifique (confidentiel), sans agitation, avec un brevet déposé, avec le choix de ne pas avoir de post traitement et pas de recirculation en aval du CO2 et H2.

La société travaille en régime thermophile, pressurisé

Les principaux thèmes de développement de la société sont dans les compromis entre réacteur résilient (fonctionne bien, faible CAPEX) et/ou réacteur productif (action ciblée sur l'épuration, forte productivité).

La gamme de puissance visée est :

- quelque centaine de kW à quelque MW PCS, en couplage avec méthanisation

- quelque MW à 10s MW en couplage pyro-gazéification et méthanisation

Les références actuelles sont dans la gamme de 10kW (unités de démonstration)

## • Projets et Références

A la date de réalisation de cette étude, la société comptait 2 unités pilotes en cours de développement :

- unité mobile de test pour 2Nm3/h de CH4 (BIMOTEP) : avec pour cible, la possibilité de se coupler à différents pilotes existant pour valider la biologie sur des compositions de gaz variables (en particulier syngaz) et caractériser les performances et dimensionner avec plus de précision. Plusieurs campagnes prévues, en lien avec le projet PLAINERGIE. Ce projet est lauréat concours innovation en Janvier 2019 et financé par l'ADEME via le concours i-Nov.

- DEMETA : industrialisation sur la méthanisation (couplage) : pour traiter jusqu'à 10Nm3/h de biogaz : focus procédé.
<figure><img src="image_126.png" /><figcaption>Figure 94 Source : ENOSIS, Salon REGEN, Nantes Janv2020</figcaption></figure>

#### 4.7.1.4. GICON, France

https://www.gicon.de

Contact : Niebling Falko

La société GICON développe une solution technologique de méthanation de CO2 basée sur une approche culture Mixte et réacteur de type filtre percolateur, avec une unité pilote de laboratoire et une unité de taille plus importante.

<figure><img src="image_127.png" /></figure>

Un Brevet a été déposé avec l'université de Cottbus (DE 102013209734.4).

La société est restée discrète sur ces développements actuels.

#### 4.7.1.5. KRAJETE, France

www.krajete.com

Contact : Sébastien Bernacchi (KRAJETE depuis 2010)

<figure><img src="image_128.png" /></figure>

KRAJETE GmbH est une société autrichienne active dans la méthanation biologique depuis 2007 (sous le nom GreenTitane puis Krajete). Dans le cadre du développement de son expertise technologique et scientifique, KRAJETE gmbh a menée plusieurs thèses et travaux de R&D en partenariat avec des universités Autrichiennes (TU WIEN) et Université de Linz.

La société se positionne sur des solutions EX-SITU, dans une approche sur-mesure adaptée aux contraintes des gisements disponibles (pureté de H2, intermittence de H2, composition des gaz carbonés CO/CO2).

La philosophie de la société est orientée autour du concept de catalyseur biologique

Le choix de l'EX-SITU est de permettre de simplifier les contraintes afin de pouvoir se concentrer sur la recherche d'un taux transfert de H2 de la phase gaz vers la phase liquide maximum.
Du point de vue de la biologie, KRAJETE utilise des souches naturelles, mono-cultures, testées dans de multiples configurations (avec différents polluants de gaz, différents types de syngaz). Le choix d'une mono-culture est justifié par la nécessité de bien connaitre les caractéristiques de la biologie (organisme) et ses besoins nutritionnels.

Du point de vue de la technologie de réacteur, KRAJETE utilise de préférence des réacteurs infiniment mélangés de type CSTR customisé, avec interne spécifique et agitation, en régime thermophile, pressurisé (15bars typiquement, en R&D jusqu'à 100bar). D'autres designs de réacteurs (notamment de type colonne à bulle de gaz) ont été étudiés.

Des travaux R&D sur la maitrise de consortium de microorganismes sont également menés (TRL 3-5).

### Projets en référence – Exemples :

- H2020 ENGICOIN

- H2020 CELBICON

- réacteur pilote (projet Vienne)

- réacteur commercial, containerisé, en cours de réalisation

A la date de réalisation de ce rapport, KRAJETE se positionne sur la méthanation biologique comme un fournisseur d'expertise et de technologie (conception d'installation, conception de bioréacteur de méthanation, contrôle commande du procédé et maitrise de la biologie).

### Les principaux verrous de la biométhanation sont :

- un H2 plus cher que le CH4

- modèle économique à définir (valeur des services réseaux pour le power-to-gas, prix du CO2 ?)

- un marché relativement jeune et lent à démarrer avec une connaissance de la technologie « émergente » chez les acteurs/clients.

KRAJETE est également présente sur d'autres segments industriels avec 3 activités :

- Méthanation biologique

- Industrial Gas sampling (Etude publiée à la DFGV pour la normalisation des gaz)

- Purification des gaz

Via son équipe de recherche (Dr. A.SEIFERT, Dr. S.BERNACCHI), la société KRAJETE a publié de nombreux articles scientifiques sur la méthanation biologique.

### 4.7.1.6. Microbenergy, Viessmann, France

http://www.microbenergy.com

Contact Jonas Klückers, Business Developper.

<figure><img src="image_129.png" /></figure>

Créée en 2011, MicrobEnergy est une filiale à 100% du Groupe Viessmann, basée en Bavière (Schwandorf). Elle a collaboré avec l'université de Ratisbonne (Regensburg), spécialisée dans la microbiologie et l'étude des archeas.

La société a développé des solutions pour la méthanation IN-SITU et EX-SITU.

Dans la voie IN-SITU, l'entreprise a initialement réalisée plusieurs travaux et essais. Les principaux verrous rencontrés ont été principalement liés à un fort taux de H2 dans le gaz produit, sous forme de bulles de H2 non dissout, et lié au faible transfert gaz-liquide de l'hydrogène

En 2020, MicrobEnergy ne commercialise que des solutions EX-SITU. Elle propose :

- du point de vue de la biologie, une approche par consortium de microorganismes 'entrainés' aux conditions de fonctionnement spécifiques (en particulier teneur en H2). Il ne s'agit pas de monoculture dédiée.
- Un concept de réacteur continu infiniment mélangé, en régime thermophile (entre 55 et 70°C), de type pressurisé (entre 5 et 10bar).

La société est active sur les applications :

- Station de traitement des eaux et unité de méthanisation (agricole ou industrielle) ;

- Autres projets avec du CO2 industriels ;

- Méthanation de syngaz, avec la capacité de tester le syngaz.

Le marché restant émergent, chaque projet (étude ou réalisation) est aujourd'hui conçu sur mesure, mais MicrobEnergy a défini 3 tailles types de réacteurs à 2, 4 et 8MW (en puissance équivalente électrique d'électrolyseur).

Du point de vue des performances et de la qualité des gaz, MicrobEnergy indique :

- pouvoir traiter des gaz comprenant max 2% de CO et 0,5% de O2. Ce type de gaz est compatible avec une étape de Water Gaz Shift (en méthanation de syngaz) ;

- pouvoir traiter du H2 provenant d'électrolyseurs (alcalin ou PEM) ;

- pouvoir produire un mélange de gaz à plus de 98% en CH4, moins de 2% en H2 en moyenne annuelle. Pour un taux de H2 inférieur à 2% en permanence, un dispositif de post-traitement peut-être nécessaire.

L'activité de la société MicrobEnergy est dans l'ingénierie, la construction d'unités et la fourniture de services associés.

Les références de MicrobEnergy sont :

* Unité pilote de Schwandorf, dans les locaux de la société, pour le développement de la technologie et la réalisation d'essais.

* Unité de Allendorf (en fonctionnement depuis 5ans), à partir de Biogaz, avec injection dans le réseau de gaz. Le Client est Wiessman (maison mère de MicrobEnergy).

* Unité de Dietikon (Suisse) en construction, mise en service prévue en 2020. Le Client est LIMECO. Puissance de 2.5MW (référence puissance électrique de l'électrolyseur).

### 4.7.1.7. Micropyros

www.micropyros.de

Contact : M. RIEBESECKER

<figure><img src="image_130.png" /></figure>

La société Micropyros a été créée fin 2012, certains cofondateurs ayant réalisé auparavant des études sur les archéas et leur rôle en méthanisation.

Micropyros travaille sur des solutions EX-SITU pour différentes applications dont :

- les projets power to gas 'greenfield' ;

- les projets d'épuration de biogaz (méthanisation, dont méthanisation des boues de stations d'épuration) ;

- la méthanation de syngaz ;

pour des puissances réalisées typiquement de 500 kW à 5000 kW (en PCI de CH4 en sortie de réacteur)
Sur les aspects biologiques, Micropyros travaille avec une cinquantaine de microorganismes mais avec différentes modalités selon les cas d'applications :

* Dans certains cas, il s'agit de microorganismes entrainés

* D'autres cas, il s'agit de souches pures spécifiquement utilisé pour l'application.

La société propose de réaliser un test sur ses équipements pilotes pour définir la meilleure stratégie biologique.

- Sur les aspects procédés, Micropyros dispose d'un réacteur spécifique, inspiré d'un design de colonne à bulle, avec un ratio hauteur sur diamètre élevé et sans agitation.

La société travaille à une température entre 60 et 65°C et à une pression entre 4 et 8bar.

Les références de Micropyros sont :

* Un projet pilote de laboratoire à Straubing (400L/h de CH4), avec un fonctionnement sur plusieurs types de gaz :

* Dans une première version, à partir de biogaz issu (de la méthanisation des boues) de station de traitement des eaux ;

* Dans une seconde version, à partir de syngaz, obtenu par pyrogazéification ;

Ce projet (H2gas) a bénéficié d'un financement national Allemand.

* Un projet à Altenstadt pour produire 10Nm3/h de CH4. Il s'agit d'un projet R&D en scale-up (sur financement national également). Le projet R&D est terminé.

La société Micropyros travaille également sur un projet (à l'étude) dans le sud-ouest de la France.

### 4.7.1.8. PFI-Germany

https://www.pfi-germany.de

Contact : Dr Stefan Droege

<figure><img src="image_131.png" /></figure>

La société PFI-Germany qui compte 100 personnes a débuté ses travaux sur la méthanation en 2012 (10 employés sur le sujet en 2020).

PFI-Germany travaille sur des projets EX-SITU pour les projets de type Power to gas ou d'épuration de biogaz. Elle se positionne en tant qu'ingénierie et fournisseur de technologie.

Du point de vue biologique, PFI-Germany travaille avec une culture spécifique. Le réacteur est de type Filtre percolateur (Trickle bed reactor ou Rieselstromreaktor)

Les conditions opératoires sont thermophile (>60°C), et sous pression jusqu'à 10bar)

PFI-Germany dispose d'une référence à Pirmasens-Winzeln.

### 4.7.1.9. TERRAWATT, France

Contact Yann MERCIER, Fondateur

Créée en 2014, TERRAWATT vise à valoriser tout type de matières organiques de type biomasse sèche ou de déchets en CH4 et en H2.

Le procédé se décompose en un couplage de Gazéification + Séparation + Méthanation
<figure><img src="image_132.png" /><figcaption>Figure 95 – concept du couplage gazéification et méthanation, source TERRAWATT</figcaption></figure>

Parmi les réactions visées, TERRAWATT étudie la possibilité d'extraire le H2 issue et de réaliser une méthanation seulement avec du CO pour la partie carbonée et sans ajout de H2, via principalement la conversion de CO, selon :

$$4 \text{CO} + 2 \text{H}_2\text{O} \rightarrow \text{CH}_4 + 3 \text{CO}_2$$

TERRAWATT se positionne sur le couplage de ces briques qu'elle juge matures et sur l'optimisation de l'ensemble, en recherchant un système robuste et peu complexe.

- Du point de vue de la biologie, la société suit une approche de sélection de cultures entrainées aux conditions de fonctionnement, en partant de digestat de méthanisation, avec le concept de « crèche à microorganismes » pour fabriquer/entretenir en continu de l'inoculum dans un réacteur dédié, en parallèle des réacteurs de production.

- Du point de vue des réacteurs, la société vise un fonctionnement « rustique » pour baisser les coûts, avec un fonctionnement peu ou pas pressurisé, des cuves standard à lit fixe garnies de contacteurs, mises en série et sans agitateurs. Il peut être prévu un post-traitement pour épurer le mélange CO +CH4 en sortie de réacteur de méthanation.

Les enjeux sont principalement l'optimisation de chacune des briques technologiques, la recherche d'un coût d'investissement faible et la maitrise de la solubilité du CO dans la phase liquide.

La société vise des projets de l'ordre de 5 à 10MW de puissance en CH4.

Après 2 ans de R&D et de fonctionnement au travers du projet Biosyp (avec INPT, Mines d'albi, TBI et Solagro), TerraWatt a annoncé le projet TITAN V, à Nantes en Janvier 2020, pour réaliser en condition industrielle des essais de fonctionnement sur un réacteur pilote, à partir d'un gazéifieur existant (Leroux et Lotz) (TRL 5 – 6).

Le projet servira également à quantifier la productivité du réacteur (estimée de l'ordre de quelques Nm3/h).
<figure><img src="image_133.png" /><figcaption>Figure 96 – Concept du projet TITAN V, source Terrawatt, Leroux et Lotz</figcaption></figure>

4.7.1.10. TMA – Process

Contact Marc André THEOLEYRE

<figure><img src="image_134.png" /></figure>

TMA-Process porte le projet METHA-GRID, un projet de R&D collaboratif avec ARD, CentraleSupelec, AgroparisTech, Cristal Union et GRTgaz, et financé par l'ADEME dans le cadre de l'appel à projets GRAINE.

Sur une période de 2ans à compter de 2019, le projet vise à développer et à tester un réacteur à membrane pour la méthanation biologique in-situ (sur effluents liquides) et ex-situ, puis de travailler à son scale-up.

Sur la base de leur expérience dans le domaine des membranes, TMA-process et ses partenaires développent un réacteur à membrane pour viser une très forte concentration de biomasse, augmenter la surface d'échange et viser une consommation d'énergie faible.

Au stade de l'échange, un réacteur pilote de 150L était à l'essai, un brevet avait été déposé et une publication était en cours d'écriture.
## 4.7.2. Acteurs scientifiques

### 4.7.2.1. En France

* **INRAE (Narbonne)**

Contact : Dr. JP DELGENES

Dans le domaine de la méthanation biologique, l'INRAE de Narbonne a choisi d'affronter la complexité en s'intéressant à la voie IN-SITU et ses nombreux enjeux : baisse du pH par conso du CO2, modalité de l'injection de H2 dans les réacteurs, impact du H2 sur l'ensemble des voies métaboliques.
Deux thèses sont actuellement en cours (en 2020) sur les sujets microbiologie et sur les sujets procédés.

Sujet en cours

- Thèses depuis fin 2017 (INRAE / ADEME et financement FEDER Région Occitanie)

- Projet ANR déposé 2019 (institut Pascal)

* **Toulouse Biotech Institute**

Contact : Dr. Claire DUMAS

Le LISBP devient Toulouse Biotech Institute depuis Mi-2019.

Les sujets de recherche en biométhanation sont exclusivement sur la voie EX-SITU, et portent notamment sur :

- l'étude des consortia biologiques, permettant une robustesse des systèmes et un retour à la normale après perturbations ;

- les transferts gaz-liquide

- le dosage des apports nutritionnels (sans lessivage)

TBI a participé / participe aux projets suivant (liste non exhaustive) :

- HYCABIOME (colonne à Bulle)

- DEMETA (avec ENOSIS)

- PLAINENERGIE (avec ENOSIS)

* **ENSAIA**

A indiqué travailler sur un programme de méthanation biologique (information obtenu au salon du biogaz à Lilles le 3 septembre 2020). Aucune information n'a pu être obtenue de la part des interlocuteurs (motif confidentialité).

### 4.7.2.2. A l'étranger

* **DTU, Danemark**

Contact : Prof. Irini ANGELIDAKI

A partir de 2011, les travaux des équipes Luo, Angelidaki, Kougias, Bassani, ont fortement contribué à l'établissement d'un état de l'art solide dans le domaine de la méthanation biologique, tant sur la voie IN-SITU que la voie EX-SITU.

De nombreux articles 'amont' sur les phénomènes de méthanation (in-situ notamment) ont été publiés par les équipes de DTU.

Les recherches de DTU à date tendent à considérer les réacteurs à filtre percolateur comme les plus performant sur le long terme, car permettant par principe les meilleurs transferts de H2 gazeux vers la phase liquide. (communication personnelle).

* **Université de Aahrus, Danemark,**

Contact : Dr. Lars JENSEN

L'université de Aahrus a participé à plusieurs travaux en lien avec le développement de la méthanation biologique au Danemark dont :

- participation au projet Biocat, avec Electrochaea ;

- une expérimentation d'injection de H2 (méthanation in-situ) dans un digesteur existant à Foulum.
- une étude **IN-SILICO** sur la modélisation optimale de diffuseur de type venturi.

- des couplages méthanation **IN-SITU**, méthanation **EX-SITU** catalytique.

Dans le contexte danois (forte pénétration des énergies renouvelables intermittentes, donc excès d'électricité, et donc H2 à un prix compétitif), les recherches de l'université de Aahrus portent sur les moyens de réduire au maximum les coûts de la méthanation (et notamment par la réduction des CAPEX). Les approches **IN-SITU** apparaissent comme celles pouvant permettre le plus faible coût d'investissement.

## Université de Hohenheim, Allemagne

L'université de Hohenheim (Stuttgart) a réalisé plusieurs travaux sur le développement d'un réacteur à filtre percolateur, son contrôle et ses performances (trickle bed en anglais ou Rieselstromreaktor en Allemand) pour application dans le domaine de la méthanation biologique.

## Université South Wales, UK

Contact : Prof Sandra ESTEVES, Dr. Savas SAVAS, Dr. Tim PATTERSON

Le département « Sustainable Environment Research Center » de l'université de SouthWales (Pays de Galles Sud) a une activité dans le domaine des procédés biologiques (procédés et microbiologie), et en particulier anaérobie, avec une orientation industrielle forte.

Le laboratoire a réalisé de nombreux travaux, notamment sur :

- les performances des réacteurs, (transfert gaz-liquide et consommation des auxiliaires)

- le pilotage / contrôle temps réels des unités,

- le développement de nouveaux concepts de réacteurs.

Des articles sur l'analyse économique des projets ont également été publiés.

Une société « spin-off » de l'université est en cours de création pour apporter ses connaissances scientifiques et techniques au monde industriel.

## Université de Southampton, UK

Dans le cadre du projet H2AD, l'université de Southampton a travaillé sur un projet de méthanation **IN-SITU**, (sur les aspects expérimentaux en laboratoire), en collaboration avec l'université de Sheffield (procédés, contrôles et aspects économiques) et l'université de York (génétique).

## LUTRA, UK

Contact : Michael CHESHIRE

La société LUTRA est une société d'ingénierie et de recherche dans le domaine de la digestion anaérobie.

LUTRA travaille en collaboration avec l'université de Southampton (Prof. Charles BANKS) et a notamment réalisé un pilote de méthaniseur avec méthanation IN-SITU de 1500L, dans le cadre du projet H2AD. L'unité est un réacteur CSTR, avec un diffuseur H2 dédié (bulleur), fonctionnant avec des déchets alimentaires.

LUTRA travaille également sur de nouveaux concepts de réacteurs de méthanation hybride.
### 4.7.3. Synthèse sur la revue d'acteurs

Les différents acteurs identifiés durant l'étude, ainsi que leurs choix technologiques et stratégiques principaux sont présentés ci-dessous :

<table><caption>Figure 97 – Tableau de synthèse des acteurs identifiés en méthanation biologique (RECORD,2020)</caption><thead><tr><th rowspan="2">NOM</th><th rowspan="2">TYPE</th><th rowspan="2">Pays</th><th rowspan="2">Année</th><th colspan="2">IN-SITU ?</th><th rowspan="2">CHOIX DE CONCEPTION</th><th rowspan="2">Type de Reacteur</th><th rowspan="2">T°C</th><th rowspan="2">Pression (bar)</th><th colspan="4">MARCHES</th></tr><tr><th>Mono-cultures selectionnées</th><th>Cultures mixtes</th><th>Clients</th><th>Epuration de biogaz</th><th>Méthanation de syngaz</th><th>Power-to-gas</th></tr></thead><tbody><tr><td>INRAE</td><td>Académique</td><td>FR</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>TBI</td><td>Académique</td><td>FR</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Aarhus</td><td>Académique</td><td>DK</td><td></td><td></td><td></td><td>CSTR</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>DTU</td><td>Académique</td><td>DK</td><td></td><td></td><td></td><td>CSTR, percolateur</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Southampton</td><td>Académique</td><td>UK</td><td></td><td></td><td></td><td>CSTR</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Southwales</td><td>Académique</td><td>UK</td><td></td><td></td><td></td><td>CSTR, piston</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Arkolia Energies</td><td>Industriel</td><td>FR</td><td>2018</td><td></td><td></td><td>CSTR</td><td></td><td>8..12bar</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Electrochaeca</td><td>Industriel</td><td>DE</td><td>2006</td><td></td><td></td><td>CSTR+contact/percol</td><td>63°C</td><td>8..10bar</td><td>NREL</td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Enosis</td><td>Industriel</td><td>FR</td><td>2014</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td>thermophile &gt;4 bar</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>GICON</td><td>Industriel</td><td>DE</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Krajete</td><td>Industriel</td><td>AUT</td><td>2010</td><td></td><td></td><td>CSTR</td><td>thermophile</td><td>15 bar</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>MicrobEnergy</td><td>Industriel</td><td>DE</td><td>2011</td><td></td><td></td><td>CSTR</td><td>55..70°C</td><td>5..10bar</td><td>LIMECO</td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Micropyros</td><td>Industriel</td><td>DE</td><td>2012</td><td></td><td></td><td>Colonne à bulle</td><td>60..65°C</td><td>4..8 bar</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>PFI-Germany</td><td>Industriel</td><td>DE</td><td>2012</td><td></td><td></td><td>Percolateur</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Terrawatt</td><td>Industriel</td><td>FR</td><td>2014</td><td></td><td></td><td>Percolateur</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>TMA Process</td><td>Industriel</td><td>FR</td><td>2019</td><td></td><td></td><td>Percolateur</td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr></tbody></table>

Nota : ce tableau ne prétend pas refléter l'intégralité des acteurs scientifiques travaillant dans le domaine de la méthanation biologique.

### 4.7.4. Revue de références

La méthanation biologique est une technologie émergente disposant de plusieurs références à un stade de développement mature ou quasi-mature, avec des premiers projets commerciaux.

La présente étude a permis de recenser une trentaine de projets segmentés selon 3 catégories :

- des réacteurs de laboratoire (liste non exhaustive), mentionnés dans la littérature, typiquement d'un volume de 5, 12 ou 20L, limités par les conditions d'exploitation accessibles aux laboratoires ;

- des réacteurs de démonstration, de taille variable mais plus importante qu'en laboratoire, pouvant aller jusqu'à l'injection sur le réseau ;

- des projets commerciaux, ie. il existe une entité qui passe une commande à un industriel/un groupement pour une unité avec des exigences de performances ;

#### 4.7.4.1. Analyse des références identifiées

L'analyse de ces références permet de dresser plusieurs constats :

- Hormis 2 expérimentations de démonstration en in-situ, aujourd'hui seule la voie ex-situ se développe d'un point de vue industriel, en particulier car elle permet d'atteindre des performances techniques de point de vue de la qualité des gaz qui soient conformes avec les spécifications d'injection sur le réseau. La voie **IN-SITU** ne permet pas actuellement d'atteindre les spécifications d'injection (sauf avec un post traitement).

- Au sein de ces projets, plusieurs concepts émergent :

- la méthanation de type power-to-gas, avec consommation de CO₂ et de H₂ dans un réacteur biologique dédié ;

- l'épuration de biogaz ;

- la méthanation de syngaz ;
* 17 projets de type démonstration ou commerciaux ont été identifiés, dont 10 avec une puissance électrique installée en entrée électrolyseur supérieur à 275kWelec (soit environ 100 à 150 kW PCS ou plus en équivalent CH$_4$);

* Plusieurs acteurs industriels portent une offre technologique, avec des références intéressantes, pouvant donner lieu à une compétition certaine

* Parmi ces projets, il existe en 2020 3 projets à un stade « commercial » réalisés (MicrobEnergy pour sa maison-mère Viessmann, MicrobEnergy pour LIMECO, Electrochaea pour NREL). Bien que le cadre règlementaire et économique ne soit pas parfaitement défini, l'offre industrielle se structure, avec plusieurs fournisseurs d'une part et des besoins côté client d'autre part ;

* Les unités de démonstration construites dans le cadre de programme de recherche et développement peuvent apparaître avec le statut « terminés » dans le tableau des références. Il convient de noter qu'en l'absence d'un modèle économique pérenne, chaque journée d'exploitation de l'unité de démonstration peut créer des dépenses pas toujours compensées par recettes.

Dès lors, certaines unités sont volontairement arrêtées à la fin du programme de recherche car les budgets prévus pour leur fonctionnement (notamment pour l'achat de l'hydrogène) arrivent à échéance.

Ainsi, les auteurs du rapport attirent l'attention du lecteur sur le fait que les unités de démonstration « terminées » ne sont pas arrêtées à priori pour des raisons de manque de fiabilité. Toutefois, on pourra estimer qu'un nombre de fonctionnement de quelques milliers d'heures n'est qu'un indicateur partiel sur la performance long terme d'une technologie.
<table><caption>Figure 98 – Liste des références/projets identifiées (RECORD,2020)</caption><thead><tr><th>N°</th><th>PROJET_id</th><th>VILLE</th><th>PAYS</th><th>ACTEUR</th><th>INJ ?</th><th>DATE</th><th>PUISSANCE (kW)</th><th>STATUT_1</th><th>STATUT_2</th><th>Type</th></tr></thead><tbody><tr><td>1</td><td>P2G Foulum</td><td>Foulum</td><td>Danemark</td><td>Electrochaea</td><td>non</td><td>2013</td><td>25</td><td>DEM</td><td>terminé</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>2</td><td>SYMBIO</td><td>Lyngby</td><td>Danemark</td><td>Aarhus (univ)</td><td>non</td><td>2014</td><td></td><td>LAB</td><td></td><td></td></tr><tr><td>3</td><td>BioPower2gas</td><td>Allendorf (Eder)</td><td>France</td><td>MicrobEnergy</td><td>INJ</td><td>2015</td><td>300</td><td>COM</td><td>opération</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>5</td><td>Mikrobielle Methanisierung</td><td>Schwandorf</td><td>France</td><td>MicrobEnergy</td><td>INJ</td><td>2015</td><td>275</td><td>DEM</td><td>terminé</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>6</td><td>GICON-Cottbus</td><td>Cottbus</td><td>France</td><td>GICON</td><td></td><td>2015</td><td></td><td>LAB</td><td></td><td></td></tr><tr><td>7</td><td>Biogasbooster</td><td>Straubing</td><td>France</td><td>Micropyros</td><td>non</td><td>2015</td><td></td><td>LAB</td><td></td><td></td></tr><tr><td>9</td><td>Energiepark</td><td>Pirmasens-Winzeln</td><td>France</td><td>PFI-Germany</td><td>INJ</td><td>2016</td><td>2500</td><td></td><td></td><td>ex-situ, épu</td></tr><tr><td>10</td><td>Biocat</td><td>Kopenhagen Avedore</td><td>Danemark</td><td>Electrochaea</td><td>INJ</td><td>2016</td><td>1000</td><td>DEM</td><td>terminé</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>11</td><td>Biological biogas</td><td></td><td>France</td><td></td><td>non</td><td>2016</td><td></td><td>LAB</td><td></td><td></td></tr><tr><td>12</td><td>Rieselbettreaktoren....</td><td>Garching</td><td>France</td><td></td><td>non</td><td>2016</td><td></td><td>LAB</td><td></td><td></td></tr><tr><td>13</td><td>Methanisierung</td><td>Hohenheim</td><td>France</td><td></td><td>non</td><td>2016</td><td></td><td>LAB</td><td></td><td></td></tr><tr><td>14</td><td>Socalgas NREL</td><td>Golden</td><td>USA</td><td>Electrochaea</td><td>INJ</td><td>2017</td><td>250</td><td>COM</td><td>opération</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>15</td><td>BIOSYP</td><td></td><td>France</td><td>TERRAWATT</td><td></td><td>2017</td><td></td><td>LAB</td><td>terminé</td><td>ex-situ, syngaz</td></tr><tr><td>16</td><td>HYCABIOME</td><td></td><td>France</td><td>ENOSIS</td><td></td><td>2017</td><td></td><td>LAB</td><td>terminé</td><td>ex-situ, épu</td></tr><tr><td>17</td><td>Foulum</td><td>Foulum</td><td>Danemark</td><td>DTU</td><td>INJ</td><td>2017</td><td></td><td>DEM</td><td>terminé</td><td>in-situ,</td></tr><tr><td>18</td><td>Store&go</td><td>Solothurn/zuchwill</td><td>Suisse</td><td>Electrochaea</td><td>INJ</td><td>2018</td><td>350</td><td>DEM</td><td>opération</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>19</td><td>MicroPyros GmbH</td><td>Wellheim Schongau</td><td>France</td><td>Micropyros</td><td>INJ</td><td>2018</td><td>250</td><td>DEM</td><td>terminé</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>20</td><td>ORBIT (1st)</td><td>Regensburg</td><td>France</td><td></td><td>non</td><td>2018</td><td></td><td>LAB</td><td></td><td></td></tr><tr><td>21</td><td>Dietikon</td><td>Dietikon</td><td>Suisse</td><td>MicrobEnergy</td><td>INJ</td><td>2019</td><td>2500</td><td>COM</td><td>construction</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>22</td><td>PLAINENERGIE</td><td></td><td>France</td><td>ENOSIS</td><td>INJ</td><td>2019</td><td></td><td>DEM</td><td>Projet</td><td>ex-situ, syngaz</td></tr><tr><td>23</td><td>HYCAUNAIS</td><td></td><td>France</td><td>Electrochaea</td><td>INJ</td><td>2019</td><td>2000</td><td>COM</td><td>projet</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>24</td><td>Lutra H2AD Pilot</td><td>Southampton</td><td>UK</td><td>LUTRA</td><td></td><td>2019</td><td></td><td>DEM</td><td>terminé</td><td>in-situ,</td></tr><tr><td>25</td><td>Orbit (2nd)</td><td>Ibbenbüren</td><td>France</td><td></td><td></td><td>2020</td><td>1</td><td>LAB</td><td></td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>26</td><td>INFINITY 1</td><td>Pfaffenhofen</td><td>France</td><td>Electrochaea</td><td></td><td>2020</td><td>1000</td><td>DEM</td><td>planifié ?</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>27</td><td>TITAN V</td><td>Nantes</td><td>France</td><td>TERRAWATT</td><td></td><td>2020</td><td></td><td>DEM</td><td>construction</td><td>ex-situ, épu</td></tr><tr><td>28</td><td>DEMETA</td><td></td><td>France</td><td>ENOSIS</td><td></td><td>2020</td><td></td><td>DEM</td><td>Projet</td><td>ex-situ, épu</td></tr><tr><td>29</td><td>BIMOTEP (ie Plainergie)</td><td></td><td>France</td><td>ENOSIS</td><td></td><td>2020</td><td></td><td>DEM</td><td>Projet</td><td>ex-situ, syngaz</td></tr><tr><td>30</td><td>XXX(confidentiel)</td><td>(Sud-Ouest)</td><td>France</td><td>Micropyros</td><td></td><td>2020</td><td></td><td>DEM</td><td>Projet</td><td>ex-situ</td></tr><tr><td>31</td><td>Démo-arkolia-gard</td><td>(gard)</td><td>France</td><td>Arkolia</td><td></td><td>2021</td><td></td><td>DEM</td><td>Projet</td><td>ex-situ</td></tr></tbody></table>
Nota : ce tableau n'a pas vocation à recenser l'ensemble des références laboratoires (réacteurs de faible capacité 5L, 12L).

« ex-situ, épu » signifie méthanation par voie **EX-SITU** pour l'épuration de biogaz (issue d'un méthaniseur de boues de station de traitement des eaux ou d'un digesteur anaérobie de type argricole ou territorial).

#### 4.7.4.2. Focus installation BIOCAT – Electrochaea

La société Electrochaea a successivement développé un premier réacteur pilote à Foulum, de démonstration, non pressurisé, puis un réacteur de démonstration, échelle 1, pressurisé (8bar, en base CO2 ou biogaz) au travers du projet BIOCAT (2014 – 2019). Il ne s'agit pas de la dernière référence de la société, mais c'est probablement le projet le plus documenté.

<figure><img src="image_135.png" /><figcaption>Figure 99 – vue du projet BIOCAT, source Electrochaea</figcaption></figure>

Cette unité a valorisé de l'hydrogène issu d'électrolyseurs cumulant une puissance de 1000 kWe.

L'unité mise en place en Avril 2016 a cumulé 4000h de fonctionnement jusqu'à Octobre 2019 date à laquelle elle a été arrêtée (absence de mécanisme incitatif permettant de compenser les coûts d'opération). L'unité a injecté du méthane de synthèse dans le réseau de gaz Danois. Cette unité (opérée par Electrochaea) a permis de réaliser de nombreux tests, dont des tests de ramp-up et fonctionnement prolongé. L

L'unité BiocatP2G a été installée à proximité de l'usine de traitement d'eau 'BIOFOS Avedøre' dans le cadre d'un projet de power to gas de 1MWe, connecté aux réseaux de gaz et d'électricité.
<figure><img src="image_136.png" /><figcaption>Figure 100 – Diagramme de procédé de l'unité Biocat, source projet BIOCAT, Electrochaea</figcaption></figure>

Le rapport de fin de projet mentionne un fonctionnement « pendant 8 mois au court du projet, incluant la phase de mise au point. Durant cette période, le projet le système a utilisé 42 193Nm3 de biogaz, 170m3 d'eau et 708 215 kWh d'électricité pour produire à partir de 129 290 Nm3 de H2 et ~ 16 000Nm3 de CO2 afin de produire 15 000 Nm3 de méthane synthétique et 85 000 kWh thermique. »

<figure><img src="image_137.png" /><figcaption>Figure 101 – Bilan de masse et énergie au point nominal, source BIOCAT, Electrochaea</figcaption></figure>

On notera que l'installation de 1MW d'électrolyseur ne correspond pas tout à fait à la réalité de l'unité de méthanation.

Résultats principaux du projet :

- fonctionnement avec un unique inoculum (sans rechargement) ;

- opération flexible et démarrage rapide (30min pour atteindre les spécifications réseaux pour le CH4) ;

- réduction de 75% des émissions de CO2 du méthane de synthèse par rapport au gaz naturel ;

- une consommation électrique (hors électrolyseur) de l'ordre de 3 à 5% de la consommation électrique totale.

Le rapport mentionne un gaz produit de qualité réseaux (plus de 97% de CH4, moins de 2% de H2, moins de 1% de CO2 et moins de 5ppm en H2S dans le gaz produit, à une presion entre 5 et 9barg, la seule étape additionnelle étant une étape de déshydratation pour sécher le gaz de synthèse. Toutefois, durant la réalisation de l'étude, il nous a été rapporté la possibilité que des dispositifs de post-traitement aient été installés.
Le budget du projet R&D était de 8M€. Les études économiques réalisées durant le projet estiment le CAPEX d'une unité de Power-to-gas de 1MWe (electrolyseur) à 2,5M€<fnref n="31" />, avec une baisse importante tés coûts pour une unité de 10MW.

<table><caption>Figure 102- Estimations de budgets (€2016) d'unité réalisés dans le cadre du projet BIOCAT, source projet BIOCAT</caption><thead><tr><th>Puissance (en MW électrolyseur)</th><th>1</th><th>10</th><th>20</th><th>50</th></tr></thead><tbody><tr><td>Electrolyseur (en k€)</td><td>694</td><td>6 936</td><td>13 872</td><td>34 680</td></tr><tr><td>Methanation (en k€)</td><td>1 460</td><td>3 763</td><td>4 930</td><td>8 508</td></tr><tr><td>Gestion de Projet (en k€)</td><td>299</td><td>604</td><td>753</td><td>1 008</td></tr><tr><td>Mise en route (en k€)</td><td>55</td><td>181</td><td>268</td><td>454</td></tr><tr><td>Aléas (en k€)</td><td>50</td><td>149</td><td>198</td><td>347</td></tr><tr><td>TOTAL (en k€)</td><td>2 556</td><td>11 632</td><td>20 021</td><td>44 997</td></tr><tr><td>TOTAL (en €/kW)</td><td>2 556</td><td>1 163</td><td>1 001</td><td>900</td></tr></tbody></table>

#### 4.7.4.3. Focus installation LIMECO (MicrobEnergy)

En Octobre 2019, les sociétés MicrobEnergy (filiale Viessmann), Schmack (filiale Viessmann) et la société LIMECO (le Client, une société suisse) ont annoncé la construction d'une unité de biométhanation d'une puissance de 2.5MW électrolyseur à Dietikon, avec mise en service prévue en 2020 (projet démarré en 2019). La capacité totale d'injection de CH4 est de 2.5MW (PCI CH4), dont environ 50% provient de la méthanation.

L'unité sera alimentée :

- en Hydrogène via un électrolyseur PEM fourni par Siemens d'une puissance de 2.5MW pour un débit de 450 Nm3/h de H2. L'alimentation électrique provient d'une usine de valorisation énergétique des déchets du client LIMECO.

- en CO2, provenant d'une unité de méthanisation sur traitement des eaux, (70% CH4 et 30%CO2).

L'ordre de grandeur du budget pour cette unité est de 1000 €/kW électrolyseur soit de l'ordre de 2.5M€ pour le réacteur de méthanation.

Cette installation deviendrait la plus grosse installation de méthanation biologique à date. Elle fait suite à la construction d'une unité de 300kWe à Allendorf, en 2015 vendue à la maison mère de MicrobEnergy (Viessmann).

<footnote n="31">³¹ sans préciser s'il s'agit du même projet ou d'une unité fonctionnant à 1MW (électrolyseur) en nominal.</footnote>
<figure><img src="image_138.png" /><figcaption>Figure 103 – Installation de Allendorf (300kW, 2015), source Viessmann</figcaption></figure>

#### 4.7.4.4. Focus installation PFI

En 2016, la société PFI Germany a construit à Pirmasens-Winzeln une unité de méthanation biologique pour épurer du biogaz.

Cette unité se composent de 2 réacteur de 40m3, de type filtres percolateurs, opérant à une pression de max 7bar.

L'unité est conçue pour un débit de 100 Nm3/h, avec une récupération d'eau de 80 L/h mettant en œuvre la récupération de nutriments.

<figure><img src="image_139.png" /><figcaption>Figure 104 – Installation de Pfirmasens-Winzeln (2000kW<sub>electrolyseur</sub>, 2016), source PFI</figcaption></figure>
# 5. Etudes de cas

Avant-propos : La présente étude de cas est une étude de faisabilité dont l'objectif est de concilier au mieux les différentes informations disponibles (et parfois contradictoires) pour une technologie émergente, avec des cas d'application concrets.

Les détails des calculs et des hypothèses de travail sont présentés afin de permettre au lecteur une évaluation voire une ré-évaluation de ceux-ci à la lumière de nouvelles informations ultérieures. Les calculs seront ainsi volontairement précis, mais les conclusions devront être prises avec un certain recul.

Le cas n°1 : Epuration par biométhanation sur un projet de méthanisation agricole en France est particulièrement détaillé du point de vue des aspects techniques de dimensionnement. Pour éviter des aspects redondants, cette analyse technique sera simplement passée en revue pour le cas n° 2 : Etude de cas Power-to-gas.

## 5.1. Epuration par biométhanation sur un projet de méthanisation agricole en France

### 5.1.1. Rappel du contexte

En 2020, le modèle Français de la méthanisation est principalement orienté vers l'injection de biométhane (pour les nouveaux projets) et porté par les projets agricoles (autonomes et territoriaux représentent près de 60% de la capacité d'injection en GWh/an).

Dans ce scénario, le cas de référence est une épuration du biogaz en biométhane (avec séparation du CO2) pour une unité de 150 Nm3/h.

L'épuration de biogaz en biométhane d'origine peut être schématisée ci-dessous :

<figure><img src="image_140.png" /><figcaption>Figure 105 – Illustration du cas de référence – scénario épuration de Biogaz, (RECORD,2020)</figcaption></figure>

En partant d'un biogaz brut (typiquement avec une composition volumique de 60% de CH₄ et 33% de CO₂, 5% de H₂O et 1% de N₂), on procède à une compression puis le cas échéant à une désulfuration, puis une déshydratation.
La déshydratation est typiquement réalisée par une étape de refroidissement en dessous du point de rosée (typiquement à 5°C) et évacuation des condensats.

Le biogaz séché est ensuite épuré pour atteindre un taux de CH4 élevé. Cette épuration prend en compte :

* une perte de CH4 dans le gaz exclu (dite perte 'offgas'), éventuellement détruite par combustion ;

* une efficacité d'épuration ;

Ces valeurs dépendent des technologies utilisées. Il peut être envisagé une deuxième étape de déshydratation.

Le biométhane (typiquement avec une composition de CH4 de 97,5% volumique ou plus), est ensuite analysé puis injecté si conforme ou recyclé sinon. L'injection est réalisée généralement à une pression de 4 bar (g) pour les réseaux de distribution.

On retiendra les caractéristiques suivantes :

* Un débit de biométhane de 150 Nm3/h, avec une teneur de 97,5% en CH4 ;

* Une production de 82,5 Nm3/h de CO2 ;

* une perte off-gas de 2,5% de CH4 ;

* une consommation électrique de 0,25 à 0,6 kWh/Nm3 (basée sur : Pe,h,1 + Pe,épu) ;

* Un investissement de l'ordre de 1.1 à 1.3 M€ (hors installation de méthanisation, hors poste d'injection)<fnref n="32" /> ;

* Des coûts d'opération et maintenance additionnels mais (hors énergie) de 5% du montant d'investissement ;

* Pour information, une consommation électrique d'environ 325 MWh/an.

Dans ces conditions, le coût de traitement est équivalent à environ 20 €/MWh (incluant CAPEX et OPEX, sur 15ans, avec inflation et TRI de l'ordre de ~12%).

## 5.1.2. Présentation du cas d'étude : méthanation du CO2 issue de biogaz

### 5.1.2.1. Présentation

On se propose d'étudier ici le cas d'une épuration par méthanation biologique en lieu et place d'une épuration classique. Le principe de procédé est décrit dans la figure ci-dessous :

<footnote n="32">³² D'après information de l'état de l'art</footnote>
<figure><img src="image_141.png" /><figcaption>Figure 106 – Illustration du cas d'étude (méthanation) – scénario épuration de Biogaz, (RECORD, 2020)</figcaption></figure>

Dans ce cas de figure, le biogaz brut (le cas échéant désulfurisé) est comprimé puis introduit dans un réacteur de méthanation avec de l'hydrogène pour produire du méthane et de l'eau.

Le Gaz Naturel de Synthèse (SNG) obtenu en (3) est alors composé du méthane issu du biogaz et du méthane issu de la transformation du CO₂. Si la méthanation se déroule correctement, le gaz en sortie ne contient ni CO₂, ni H₂ résiduel.

Dans un cas non théorique, on peut considérer qu'il contient légèrement de CO₂ ou légèrement de H₂ ou les 2. Une post-épuration peut être nécessaire selon les exigences du réseau de gaz<fnref n="33" />. Sa pression est de l'ordre de 4 à 12 bar (g).

Il est nécessaire de procéder à une déshydratation avant injection.

### 5.1.2.2. Définition du périmètre

Le périmètre considéré pour la comparaison va de la sortie de l'unité de désulfurisation à l'entrée du poste d'injection.

### 5.1.2.3. Hypothèses

On fait les hypothèses suivantes :

* La méthanation se déroule en condition stœchiométrique mais une partie du CO₂ (ici 2%) disponible n'est pas transformé (soit il intervient comme prélèvement pour la croissance des organismes soit il se retrouve en sortie dans le gaz);

* La réaction (exothermique) se déroule à une température de l'ordre de 63°C, et à une pression de 9 bar g;

* Le processus de méthanation consomme de l'énergie électrique pour la compression du biogaz brut, l'agitation du réacteur, les circuits de refroidissement, les pompes de circulation;

<footnote n="33">³³ (notamment sur l'atteinte en chaque instant des valeurs d'injection ou si ces valeurs peuvent être légèrement dépassées, la moyenne sur une plage horaire étant satisfaisante).</footnote>
* Le CO₂ provient du biogaz

* o En variante, l'installation valorise un supplément de CO₂ importé sur le site ;

* Le H₂ provient d'un électrolyseur sur site ;

* Le biométhane est injecté sur le réseau de distribution.

Autres hypothèses :

* Débit en Nm³/h (conditions normales : P = 1 bar(a) et T = 0°C)

Les recettes du projet proviennent de la vente de biométhane. Cette option est à comparer avec les autres technologies d'épuration.

### 5.1.2.4. Seuils règlementaires

Les seuils règlementaires pour les ICPE (installations classées pour la protection de l'environnement) sont :

* ICPE 4715 : Stockage : 100kg à 1ts de H₂ => Déclaration

* ICPE 3420 : manipulation de gaz et produits chimiques inorganiques en quantité industrielle => Applicable potentiellement selon la typologie du projet (très certainement dans le cas 2, peut-être dans le cas 1).

On pourra se reporter au document « IR_180116 fab quan. industr » (document de référence d'après la nomenclature ICPE) qui indique :

> "Cependant, lorsque le procédé ne présente pas d'enjeu particulier, il sera possible de ne pas juger une fabrication comme étant en « quantité industrielle » quand bien même, le produit serait commercialisé. A titre d'exemple, la fabrication d'hydrogène par hydrolyse de l'eau pourrait, selon, notamment le volume d'eau consommée et des enjeux de pression sur les ressources en eau du secteur concerné ou de l'efficacité énergétique du dispositif, ne pas relever de la rubrique 3420."

## 5.1.3. Etude technique

### 5.1.3.1. Equation Bilan

Avec l'hypothèse une stœchiométrie parfaite, la réaction de méthanation est :

$$CO_2 + 4 H_2 \rightarrow CH_4 + 2 H_2O$$

Ce qui permet d'écrire l'équation :

$$nH_2/4 = nCO_2 = nCH_4 = nH_2O/2$$

Pour un débit de CO₂ de 82,5 Nm³/h et (2% de perte en CO₂), on calcule les débits suivants :

<table><caption>Figure 107 - Débits retenus pour le cas d'étude en épuration par méthanation biologique</caption><tr><td>Débit CO<sub>2</sub></td><td>Nm3/h</td><td>82,5</td></tr><tr><td>Débit H<sub>2</sub></td><td>Nm3/h</td><td>328</td></tr><tr><td>Débit H<sub>2</sub>O</td><td>kg/h</td><td>136</td></tr><tr><td>Débit CH<sub>4</sub>_PTG</td><td>Nm3/h</td><td>80,65</td></tr><tr><td>Débit CH<sub>4</sub>_biogaz</td><td>Nm3/h</td><td>150</td></tr><tr><td>Débit CH<sub>4</sub>_total</td><td>Nm3/h</td><td>230,7</td></tr></table>

### 5.1.3.2. Besoin en hydrogène

Le débit de H₂ est de ~320 Nm³H₂/h soit 28,5 kgH₂/h, soit 684 kgH₂/jour.

Un stockage de 3jours, correspond donc à environ 2,1 tonnes de H₂ stockés.

D'autre part un stock de 1 tonne de H₂ correspond à environ 35 heures de fonctionnement

On envisage donc la production de H₂ par électrolyse. En première approche, il s'agit d'une production par électrolyse, selon les caractéristiques suivantes :
<table><tr><td>Débit H2</td><td>Nm3/h</td><td>321</td></tr><tr><td>Débit H2</td><td>kg/h</td><td>28,5</td></tr><tr><td>PCS H2</td><td>kW PCS /kg</td><td>39</td></tr><tr><td>Puissance H2</td><td>kW PCS</td><td>1112</td></tr><tr><td>Puissance H2</td><td>kW PCI</td><td>949</td></tr></table>

Figure 108 - Besoin en Hydrogène pour le cas d'étude en épuration par méthanation biologique

Le choix du rendement influe sur les performances et le coût. Le graphe suivant donne la puissance électrique consommée pour le débit de H₂ (320,9 Nm3/h) en fonction du rendement :

<figure><img src="image_142.png" /></figure>

Figure 109 - influence du rendement électrique de l'électrolyseur sur la puissance électrique (épuration par méthanation), (RECORD,2020)

### 5.1.3.3. Choix de l'électrolyseur

Compte tenu de la puissance en jeu à ~1.5MW, le choix peut se porter sur un petit électrolyseur alcalin ou un gros électrolyseur PEM.

En matière de représentativité de la filière actuelle, on considérera un PEM (installé à BIOCAT ou chez LIMECO par exemple).

Le rendement retenu est de 62% sur PCI (soit 73% sur PCS).

#### • Stockage sur site

Les électrolyseurs PEM permettent un démarrage rapide. Il n'est pas prévu de stockage sur site pour les besoins du procédé.

En revanche, on peut envisager de dédier une partie de la production de H₂ à d'autres activités, comme par exemple la fourniture de H₂ pour des projets de mobilités (et modulo la mise en place d'installations dédiées, que l'on estime à 100 k€ pour maximum 10kg de H₂/jour (ce qui est un petit volume). On notera que les projets mobilités sont plus en lien avec des stations de 200 kgH₂ /j minimum
### Comparaison avec l'électrolyseur alcalin

Les systèmes alcalins sont plus gros (typiquement supérieur à 2MW voir supérieur à 5MW), moins cher mais avec un coût plus faible de l'ordre de 750 €/kWe (en 2020). Le rendement est typiquement de 78...80% sur PCS (alimentation en DC), mais de 72...74% sur PCS pour le système complet (soit approx. 62% sur PCI également, ou légèrement inférieur).

L'électrolyse alcaline entraine des coûts d'exploitation plus élevé (gestion de l'électrolyte), mais des coûts de maintenance plus faible (la filière PEM a un coût important de Gros Entretien Renouvellement pour les parties en matériaux nobles).

Le choix d'un électrolyseur alcalin n'est pas forcément pertinent sur une telle taille d'installation mais peut l'être significativement pour un projet de plus forte puissance en base. Il sera considéré dans l'étude de cas Power-to-gas.

### 5.1.3.4. Dimensionnement du réacteur de méthanation

La figure ci-dessous rappelle un comparatif des principales technologies de réacteurs.

<table><thead><tr><th>Parameter</th><th>Unit</th><th>Trickle-Bed<br>Reactor (TBR)</th><th>Continuous<br>Stirred Tank<br>Reactor (CSTR)</th><th>Bubble Column<br>Reactor (BCR)</th><th>Membrane<br>Reactor (MR)</th></tr></thead><tbody><tr><td>Gas hold-up ε<sub>G</sub></td><td>-</td><td>0.75–0.98</td><td>0.05–0.3</td><td>0.02–0.4</td><td></td></tr><tr><td>Liquid hold-up<sup>1</sup> ε<sub>L</sub></td><td>-</td><td>0.5–0.2</td><td>0.7–0.95</td><td>0.7–0.95</td><td></td></tr><tr><td>Effective surface area a<sub>eff</sub></td><td>m<sup>-1</sup></td><td>60–640</td><td>100–1500</td><td>100–1000</td><td>70–180</td></tr><tr><td>Mass transfer coefficient k<sub>L</sub></td><td>m/s</td><td>0.4–2 × 10<sup>-4</sup></td><td>0.3–4 × 10<sup>-4</sup></td><td>1–4 × 10<sup>-4</sup></td><td>1–10 × 10<sup>-4</sup></td></tr><tr><td>Volume specific power<br>input p<sub>VR</sub>k<sub>L</sub>a</td><td>Wh/m<sup>3</sup></td><td>4.3</td><td>50</td><td>12.5–15.6</td><td></td></tr></tbody></table>

Sur cette base, on peut sélectionner un réacteur avec les caractéristiques suivantes :

* Type : CSTR

* Consommation spécifique du réacteur : ~50 Wh/m3 de réacteur

* Volume occupé par du liquide : 0,8

* Pression 10bar (abs)

* Température : 63°C (cible)

**Nota :**

On rappelle que la définition de ces catégories ne doit pas nécessairement être prise au pied de la lettre. En particulier, les réacteurs proposés de type CSTR dans des projets de démonstration disposent d'un ratio hauteur/surface élevé afin de prendre en compte une longueur de parcours spécifique pour la diffusion du H₂ de la phase gaz à la phase liquide.

Un réacteur de type CSTR n'est donc pas nécessairement un réacteur infiniment mélangé.

Le volume du réacteur VR dépend de la productivité de celui.

<footnote n="1">¹ Including volume of suspended microorganisms and solids.</footnote>
<figure><img src="image_143.png" /><figcaption>Figure 110 – Impact de la productivité sur le volume du réacteur (épuration par méthanation)</figcaption></figure>

La valeur de la productivité dépend fortement selon les auteurs et selon les paramètres considérés (en particulier taux de CH₄ dans le gaz produit, pression, agitation). Par ailleurs, il existe différentes configurations pour ce volume, les réacteurs de méthanation préférant une hauteur importante pour une aire de base relativement faible.

On peut supposer que la hauteur du réacteur doit être calculée en fonction de la cinétique globale de la réaction (et donc essentiellement en fonction de la cinétique de diffusion du H₂ dans la phase liquide).

Ce calcul prend nécessairement en compte l'intensité de mélange et d'autres paramètres tels que la circulation des flux. Il n'est pas accessible dans le cadre de cette étude de faisabilité. On formule l'hypothèse d'une productivité de 100 Nm³/m³/jour, pour un gaz avec une teneur en CH₄ >97%.

<table><caption>Figure 111 – Données de dimensionnement pour le réacteur (épuration par méthanation) (RECORD,2020)</caption><thead><tr><th></th><th></th><th>Hyp-Biocat</th><th>Hyp-REF</th></tr></thead><tbody><tr><td>Productivité</td><td>Nm3/m3/jour</td><td>100</td><td>100</td></tr><tr><td>Débit de CO2</td><td>Nm3/h</td><td>50</td><td>82,5</td></tr><tr><td>Débit de CH4_PTG</td><td>Nm3/h</td><td>50</td><td>82,3</td></tr><tr><td>Débit H2</td><td>Nm3/h</td><td>200</td><td>328</td></tr><tr><td>Vréacteur</td><td>m3</td><td>12</td><td>20</td></tr><tr><td>Hauteur de liquide</td><td>m</td><td>8</td><td>8</td></tr><tr><td>Ratio Liq/total</td><td></td><td>0,9</td><td>0,9</td></tr><tr><td>Hauteur totale</td><td>m</td><td>9</td><td>9</td></tr><tr><td>Aire</td><td>m2</td><td>1,3</td><td>2,2</td></tr><tr><td>Rayon</td><td>m</td><td>0,65</td><td>0,84</td></tr></tbody></table>

Légende :

d : donnée du projet

c : valeur calculée

h : hypothèse technique

Le cas Hyp-Biocat découle d'une interprétation des données du projet BIOCAT<fnref n="34" />.

Le cas Hyp-REF est la transposition de ces paramètres à notre cas d'étude.

<footnote n="34">³⁴ les valeurs de productivité ou de débit de méthane varient selon les sources d'information. Il s'agit ici d'un cas moyen</footnote>
#### 5.1.3.5. Refroidissement du réacteur

Pour un débit de 82 Nm3/h de CH₄ (soit 58,14 kg/h, soit encore 1mol/s), l'énergie générée par la réaction de méthanation (253 kJ/mol de CH₄) est de l'ordre de 250 kW à environ 60°C, soit 3kWh/Nm3CH₄ produit.

Cette énergie thermique va être utilisée pour réchauffer les gaz (le cas échéant) et une partie va être perdue par les parois (dont on peut supposer qu'elles seront tout de même légèrement isolées pour éviter les risques de contact avec une surface chaude et pour préserver le réacteur en cas d'arrêt par température ambiante basse).

Par comparaison, le projet BIOCAT indique une récupération possible de 126 kW (pour un débit de 50 Nm3/hCH₄), soit 2,52 kWh/Nm3CH₄ produit, ce qui correspond à 84% de la ressource théorique.

Ici on considère une puissance à dissiper de ~250 x 0,84 = ~210 kWth avec un refroidissement selon une boucle d'eau 60°C sortie 50°C entrée, correspondant à un débit de 5kg/s, soit 18 m3/h d'eau à faire circuler et refroidir avec de l'air ambiant, via une batterie d'aéroréfrigérants.

#### 5.1.3.6. Autres consommations électriques

Dans le cadre du projet BIOCAT, il est indiqué une consommation de 40 kW pour le procédé de méthanation avec 50 Nm3CH₄/h, soit 800 Wh/Nm3CH₄.

* **Réacteur de Méthanation**

L'état de l'art considère une consommation de 50 Wh/m3 Reacteur, (ce qui donnerait 600 Wh/Nm3CH₄, pour le réacteur seul du projet BIOCAT).

Dans les phases d'arrêt, la consommation pour le maintien en condition du réacteur est de l'ordre de 4...5 kW dans le cadre du projet BIOCAT pour un débit nominal de 50 Nm3/h, soit une consommation de 80 à 100 Wh/Nm3CH₄ produit (agitation minimale).

* **Compression de biogaz**

Par ailleurs, on peut estimer la consommation liée à la compression de biogaz de 1 à 10 bar (a) à environ 80 à 120 Wh/Nm3, soit environ 25kW pour comprimer 250 Nm3/h de biogaz.

* **Extraction de l'eau**

Le procédé de méthanation génère 130 kg/h d'eau à une pression d'environ 10 bar(a) pour 82Nm3/h de CH₄ produit.

On peut envisager que cette extraction se fasse sans utilisation d'une pompe ou via la vidange dans un réservoir à pression atmosphérique, puis via une pompe de reprise. La consommation reste faible sur ce poste.

* **Refroidissement du réacteur**

On estime la consommation électrique pour refroidir 250 kWth de 60°C à 50°C avec des aérofrigérants avec de l'air ambiant (15°C) à environ 2 à 4 kWe

* **Déshydratation du biométhane /SNG**

Cette déshydratation est réalisée via un refroidissement du biométhane/SNG de 65°C à 30°C par un refroidisseur à température ambiante puis de 30°C à 5°C par un groupe froid.

La puissance a dissipé est de 3 kW à l'air ambiant et 3kW par groupe froid (d'où une consommation d'environ 1 kWe, COP =3)

On retient une consommation totale de 1062 Wh/Nm3CH₄, avec une répartition les principaux postes ci-dessous
<table><caption>Figure 112 – Bilan en puissance consommée (épuration par méthanation), (RECORD,2020)</caption><thead><tr><th></th><th></th><th>Hyp-Biocat</th><th>Hyp-REF</th></tr></thead><tbody><tr><td>Débit de CH<sub>4</sub>_PTG</td><td>Nm3/h</td><td>50</td><td>82,3</td></tr><tr><td>Vréacteur</td><td>m3</td><td>12</td><td>20</td></tr><tr><td>Consommation<br>dont</td><td>Wh/Nm3</td><td>800</td><td>1062</td></tr><tr><td>Réacteur</td><td>kW</td><td>32</td><td>53</td></tr><tr><td>Compression</td><td>kW</td><td>?</td><td>25</td></tr><tr><td>Refroidissement</td><td>kW</td><td>2,4</td><td>4,8</td></tr><tr><td>Réacteur</td><td>kW</td><td>?</td><td>1</td></tr><tr><td>Déshydradation SNG</td><td>kW</td><td>?</td><td>1</td></tr><tr><td>Divers</td><td>kW</td><td>3</td><td>4</td></tr><tr><td>TOTAL</td><td>kW</td><td>40(*)</td><td>87</td></tr></tbody></table>

**Nota :**

- on estime que l'utilisation d'un réacteur de type filtre percolateur (Trickle bed reactor) permettrait d'économiser environ 90% de la consommation du poste Réacteur, soit environ 44 kWe pour le cas d'étude.

- La valeur de 40 kWe provient du rapport de fin de projet du projet BIOCAT.

### 5.1.3.7. Rendement

Le rendement du réacteur de méthanation peut être calculé selon :

$$ \eta_{\text{total}} = \frac{\dot{m}_{\text{CH}_4,\text{out}} \cdot \text{LHV}_{\text{CH}_4} + \dot{m}_{\text{H}_2,\text{out}} \cdot \text{LHV}_{\text{H}_2} + \dot{Q}_{\text{use}}}{\dot{m}_{\text{H}_2,\text{in}} \cdot \text{LHV}_{\text{H}_2} + P_{\text{el,meth}} + \dot{Q}_{\text{loss}}} $$

Soit :

$$ \eta_{\text{recupth}} = \frac{786 + 207}{949 + 85 + 48} = 92\% $$

et sans récupération thermique

$$ \eta_{\text{sans recupth}} = \frac{786}{949 + 85 + 207 + 48} = 61\% $$

Hypothèse : $\text{PCI}_{\text{CH}_4} = 13,8 \text{ kWh/kg}$

## 5.1.4. Description du projet

### 5.1.4.1. Description générale

On décrit une unité de méthanation valorisant le CO₂ issu d'un biogaz de méthanisation et de l'hydrogène produit par électrolyse PEM

Le réacteur de méthanation est ainsi alimenté :

* en Biogaz brut correspondant à l'équivalent de 150 Nm3/h de biométhane avec une teneur en CH₄ de 60% (sur brut) et 33% en CO₂ (soit 82,5 Nm3/h de CO₂)

* en Hydrogène soit 321 Nm3/h
L'électrolyseur PEM d'une puissance de 1600 kWe permet également de produire 17 kg/jour de H₂ pour d'autres usages (vente en local).

On estime le volume du réacteur à environ 20m3 pour une hauteur de 10m, avec une consommation électrique de 87 kWe. Une puissance thermique de ~210 kWth valorisable selon une boucle 60/50°C.

Le projet permet l'injection de 231 Nm3/h de SNG/biométhane, avec une pureté supérieure à 98%. La puissance du poste à injection est de 2250 kW PCI de CH₄, dont 35% de la puissance provient de l'unité de PTG.

Le rendement global de la méthanation avec valorisation thermique est de 92% (et 61% sans valorisation thermique).
5.1.4.2. Schéma de procédé

<figure><img src="image_144.png" /><figcaption>Figure 113 – Schéma de procédé pour le cas étudié (épuration par méthanation), (RECORD,2020)</figcaption></figure>

<figure><img src="image_145.png" /></figure>
### 5.1.4.3. Liste des matériels et travaux

Le projet comporte :

* Item 1 - un compresseur de biogaz à 60% de CH$_4$, pour un débit de 250 Nm$^3$/h, de 1 à 10bar

* Item 2 - un électrolyseur de type PEM, Pelec = 1600 kW, Rendement = 62% sur PCI pour la production de 321 Nm$^3$/h de H$_2$ à 99,9%, à une pression de 12 bar, comprenant :

* son raccordement électrique et son transformateur ;

* son poste d'alimentation en eau ;

* son unité de séparation de l'oxygène ;

* Item 3 - un réacteur de méthanation pour la conversion de 82 Nm$^3$/h de CO$_2$, comprenant :

* une cuve de réacteur, d'un volume de 20 m$^3$ ;

* structure et supports du réacteur ;

* isolation thermique du réacteur ;

* une charge en inoculum ;

* un système d'agitation ;

* un système de balayage N$^2$ ;

* un système de purge liquide ;

* instrumentation et contrôle ;

* une soupape de sécurité ;

* Item 4 - une unité d'alimentation en nutriment

* Item 5 - un circuit de refroidissement, pour une puissance nominale de 210 kWth à évacuer de 60°/50°C

* Item 6 - Une unité d'évacuation de l'eau

* Item 7 - Un poste de déshydradation du biométhane/SNG

* Item 8 - Un système de contrôle commande global

* Item 9 - Un système électrique composé de :

* Une arrivée électrique HTA

* Une cellule de protection HTA pour l'électrolyseur

* Un transformateur HT/BT pour les auxiliaires

* Un départ BT pour l'alimentation des auxiliaires

* Item 10 - Stockage et Centre de conditionnement H$_2$ (pour max 10kgH$_2$/jour)

Les travaux à prévoir pour ce projet sont :

* Ingénierie ;

* Gestion de Projet ;

* Travaux de Génie-civil ;

* Travaux de montage électrique ;

* Travaux de montage mécanique ;

* Mise en Service ;
### 5.1.4.4. Limites de fournitures

Les limites de fournitures sont :

<table><caption>Figure 114 - Liste des interfaces (épuration par méthanation)</caption><thead><tr><td>N°</td><td>Item</td><td>Interfaces</td></tr></thead><tbody><tr><td>1</td><td>Biogaz</td><td>Après Désulfuration</td></tr><tr><td>2</td><td>SNG/Biométhane</td><td>Avant poste d'injection</td></tr><tr><td>3</td><td>Electricité HT</td><td>Aux bornes du transformateur de l'électrolyseur (transformateur inclus)</td></tr><tr><td>4</td><td>Oxygène</td><td>Sortie électrolyseur</td></tr><tr><td>5</td><td>Eau - Electrolyseur</td><td>Connexion au réseau</td></tr><tr><td>6</td><td>Eau - méthanateur</td><td>Connexion au réseau</td></tr><tr><td>7</td><td>Nutriments</td><td>Bac de versement, en amont du réacteur</td></tr><tr><td>8</td><td>Eau - refroidissement</td><td>Brides en sortie du réacteur de méthanation, sur un réseau d'eau dédié (hors refroidisseur)</td></tr><tr><td>9</td><td>Signaux et Contrôle</td><td>Interne</td></tr><tr><td>10</td><td>Purge réacteur</td><td>Sortie purgeur</td></tr><tr><td>11</td><td>Purge déshydrateur</td><td>Sortie purgeur</td></tr><tr><td>12</td><td>Electricité BT</td><td>Alimentation dédié aux bornes d'un TGBT local</td></tr><tr><td>15</td><td>Soupape</td><td>Au sommet du réacteur de méthanation</td></tr></tbody></table>

## 5.1.5. Etude économique

### 5.1.5.1. Montant d'investissement (CAPEX)

* **Préambule**

Tant du point de vue des électrolyseurs (mature mais en phase de décollage commercial) que des réacteurs de méthanation (filière peu mature), il existe une forte variabilité des prix et des performances, avec différentes sources.

Ces valeurs doivent être prises avec précaution, et entendue dans une perspective d'évolution

On rappelle que les montants d'investissements doivent intégrer :

* les coûts d'équipements

* les frais de mise en œuvre (ingénierie, gestion de projet, montage, mise en service), selon les différentes modalités de réalisation (Clé-en-main, lots séparés...)

* les frais annexes (acquisition de terrain, raccordements, études préliminaires, coût des équipes client en suivi de projets, assurances....)

* Valeurs 2019 / 2020

Dans le cadre de nos investigations, nous retenons la valeur de 2500 €/kW par kW d'électrolyse (cas de projet récent 2019), se séparant en 1250 k€/kWe pour l'électrolyseur PEM et 1250 €/kWe pour la méthanation. Le rendement pris en compte est de 62% sur PCI.

Dans le cas du présent projet, le CAPEX est donc considéré de **4 M€ livré monté** pour l'étendue de prestation considérée. Les variations du CAPEX sont traitées dans le cas de l'étude de faisabilité.

Il n'intègre pas les frais supplémentaires éventuels :

- de terrain ;

- d'assurance ;

- d'études préliminaires ;

- de méthanisation ;

- d'injection ;

- de génie civil complexe ;

- de raccordement électrique ou gazier ;

- de traitement supplémentaire pour le gaz ;
L'hypothèse d'avoir ces frais quasi-nuls ici est relativement correcte vis-à-vis d'un plan d'affaire ou la méthanation est comparée à l'épuration classique. Cette hypothèse ne sera pas prise en compte pour un projet de power to gas.

### 5.1.5.2. Méthodologie retenue

On présente plusieurs cas de figure :

* **N°1 : Cas de base :** des valeurs 2019/2020 : le résultat est le payback calculé selon CAPEX / (revenus – OPEX)

* **N°2 : Cas de base avec tarif adapté :** Avec les mêmes paramètres, mais avec un payback contraints à 7ans, la variable d'ajustement est le montant du tarif du SNG/biométhane nécessaire

* **N°3 : Cas « viable » long terme :** payback contraint à 7ans et hypothèses en phase avec un futur réaliste (industrialisation, prix du biométhane injecté en lien avec les attentes). La variable d'ajustement est : le prix moyen de l'électricité

* **N°4 : « Cas volontariste » :** Optimisation des valeurs de performances. Soutien public massif (via une prime au traitement du CO₂), payback à 7ans, prix de l'électricité à 42€/MWh. La variable d'ajustement est le CAPEX

### 5.1.5.3. Description des coûts dans le cas de base

Dans une première étape, on se base sur un cas d'application 2020, et les hypothèses correspondantes pour le cas de base sont ainsi notées *en bleu italique*.

Les conditions de rentabilité et leurs plausibilités sont discutés dans la partie analyse des résultats.

Les coûts d'exploitation incluent :

* l'achat de biogaz brut

Puissance PCI dans le biogaz brut (1462 kW) x nb d'heures de fonctionnement x tarif (€/MWh)

On considère ici un coût du biogaz, soit le tarif d'achat (soit 105 €/MWh PCS ou encore 114,5 €/MWh PCI), duquel on déduit les coûts liés à l'épuration (environ 18 €/MWh PCS soit 19,2 €/MWh PCI), soit 95 €/MWh PCI

La tendance du tarif est plutôt à la baisse.

* l'achat d'électricité

Puissance électrique de l'installation (1618 kWe) x nb d'heures de fonctionnement x tarif moyen (€/MWh)

On considère ici un tarif d'achat égal au réseau. Le prix sur les marchés de gros est de l'ordre de 55€/MWh, mais pour une puissance souscrite entre de l'ordre de 2MW, il est fort probable que le prix d'achat se situent plutôt aux environs de 70 à 80 €/MWh.

Dans le cas favorable d'un projet de méthanation sur le site d'un projet de production d'énergie renouvelable (intermittente et excédentaire), les conditions pourraient être différentes.

* les coûts d'exploitation

Incluent les coûts humains, achats et prestations liés à l'exploitation de l'unité. Ils sont indépendants du nombre d'heures de fonctionnement.

Nota : les coûts d'injection (typiquement 73 000€/an de location de poste et 15 000€/an d'analyse de biométhane<fnref n="35" />) ne sont pas inclus ici, car ils font partie du coût d'achat biogaz.

<footnote n="35">³⁵ d'après étude S3D D2016</footnote>
* les coûts de maintenance

Incluent les coûts associés à la maintenance, annualisés. Ils sont indépendants du nombre d'heures de fonctionnement.

Les coûts d'exploitation et maintenance hors Gros Entretien Renouvellement sont de l'ordre de 3% des CAPEX pour les électrolyseurs « matures ». On suppose un montant légèrement supérieur pour la partie méthanation.

Par ailleurs, pour un électrolyseur PEM inclure des frais de rénovation (GER) assez élevés à 5ans (de l'ordre de qq% du CAPEX chaque année si lissés).

Ici, on retient 4% en première approche au total, ce qui est déjà optimiste.

### 5.1.5.4. Description des Revenus

Les sources de revenus du projet sont :

* la revente de SNG

Puissance PCI dans le SNG (2248 kW PCI) x nb d'heures de fonctionnement x tarif (€/MWh)

On considère ici un tarif d'achat égal à celui du biométhane soit 114,5 €/MWh PCI

* la revente de chaleur

Puissance thermique de l'installation x nb d'heures de fonctionnement x tarif moyen (€/MWh)

On considère ici un tarif d'achat égal de 25 €/MWh (référence industrielle pour de la basse température). Ce tarif relativement faible prend en compte le fait que la chaleur est à basse température et localisée à un endroit précis (avant transport vers un consommateur).

* les revenus CO2

Tonnage de CO2 évité x tarif du CO2 (en €/tCO2)

On considère que chaque tonne de CO2 évitée donne lieu à un certificat d'une valeur de 45 €tCO2. Ce dispositif n'est pas en place à notre connaissance en Mai 2020.

* les services réseaux

On postule ici la possibilité pour l'unité PTG d'être rémunérée par sa capacité soit à absorber de l'électricité du réseau (à prix négatif), soit par un fee payé par des producteurs d'énergies renouvelables intermittentes pour accéder aux réseaux énergétiques de gaz quand les réseaux électriques sont saturés.

En Mai 2020, cette valeur est nulle dans le cas d'un site agricole isolée. En revanche, dans le cadre d'un complexe énergétique (éolien/PV + méthanisation + méthanation), cette valeur peut être non-nulle. Ce point sera discuté ultérieurement.

* Vente d'hydrogène excédentaire

Quantité de H2 vendu (jour) x jour/an x Tarif (en €/kg)

On considère ici une vente d'hydrogène pour un usage mobilité (prix de vente départ 7€/kg) pour un prix livré à 8€/kg en 2020. En première approche, le tonnage est de 17kg/jour.

On peut estimer que ce prix va se maintenir (dans le cadre d'un développement conjoint de l'offre et de la demande).

Remarque : Les quantités retenus dans l'étude sont relativement modestes à la fois au vu des débouchés et de l'impact sur les revenus.

Il a cependant été choisis dans le cadre de cette étude de ne pas coupler le projet (à la base une unité de méthanisation) avec les logiques territoriales H2 (industrie, écosystèmes de mobilités) qui aurait pu apporter une meilleure rentabilité à l'hydrogène vendu, mais pour des quantités et des coûts très différents.
### 5.1.5.5. Synthèse du cas de base

Dans le cas de base, on utilise les valeurs applicables à la date de l'étude. Dans ces conditions, les revenus sont inférieurs aux recettes et le projet n'est pas viable économiquement.

<table><tr><td>CAPEX</td><td></td><td>k€</td><td>4000</td></tr><tr><td>DELTA CAPEX</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Payback</td><td></td><td>ans</td><td>28,7433</td></tr><tr><td></td><td></td><td></td><td>1</td></tr><tr><td>REVENUS - COUTS</td><td>valeur</td><td>k€</td><td>139,163</td></tr><tr><td></td><td>% Revenus</td><td>%</td><td>6%</td></tr></table>

<table><tr><td>TOTAL REVENUS</td><td></td><td>k€</td><td>2202,2</td></tr><tr><td rowspan="4">Injection</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>2248</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>17,984</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>114,5</td></tr><tr><td>Rev_injection</td><td>k€</td><td>2059,17</td></tr><tr><td rowspan="4">Revenue Chaleur</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>210</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>1,68</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>25</td></tr><tr><td>Revchaleur</td><td>k€</td><td>42</td></tr><tr><td rowspan="3">Revenue CO2</td><td>Tonnage</td><td>tCO2</td><td>1280</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/tCO2</td><td>45</td></tr><tr><td>Rev_CO2</td><td>k€</td><td>57,6</td></tr><tr><td>Services Réseaux</td><td>Rev_reseaux</td><td>k€</td><td></td></tr><tr><td rowspan="4">Hydrogène</td><td>Capacité</td><td>kg/jour</td><td>17</td></tr><tr><td>Tonnage</td><td>T/an</td><td>6,205</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/kg</td><td>7</td></tr><tr><td>RevH2</td><td>k€</td><td>43,435</td></tr></table>

<table><caption>Figure 115 – Analyse économique cas de base (épuration par méthanation) (RECORD,2020)</caption><tr><td>TOTAL COUTS</td><td></td><td>k€</td><td>2063,04</td></tr><tr><td rowspan="4">Biogaz</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>1462</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>11,696</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>95</td></tr><tr><td>Coût_biogaz</td><td>k€</td><td>1111,12</td></tr><tr><td rowspan="4">Electricité</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>1618</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>12,944</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>55</td></tr><tr><td>Coût_elec</td><td>k€</td><td>711,92</td></tr><tr><td rowspan="2">Exploitation</td><td>volume horaire</td><td>h</td><td></td></tr><tr><td>Coût exploitation</td><td>k€</td><td>80</td></tr><tr><td rowspan="4">Maintenance</td><td>% Inv_Electrolyseur</td><td>%</td><td>4%</td></tr><tr><td>Coût_Electrolyseur</td><td>k€</td><td>80</td></tr><tr><td>% Inv_Methanateur</td><td>%</td><td>4%</td></tr><tr><td>Coût_Methanateur</td><td>k€</td><td>80</td></tr><tr><td></td><td>Maintenance</td><td>k€</td><td>160</td></tr></table>

Avec l'hypothèse d'un CAPEX total à 4 M€, le montant du tarif d'injection nécessaire pour un payback à 7ans est de **138 €/MWh PCI**.

Un tel tarif est très élevé par rapport au prix du méthane carboné (environ 20 €/MWh PCI), du biométhane (115 €/MWh PCI) actuel, ainsi que du prix cible de celui-ci vers 60 €/MWh décarboné. Par ailleurs, le payback est très sensible au montant du tarif celui-ci représentant près de 95% des revenus.

Le constat (non définitif), sans prendre en compte les externalités, un projet d'épuration par méthanation épuration biologique ne semble pas viable économiquement dans les conditions actuelles.

### 5.1.5.6. Recherche d'un cas de figure « viable long terme»

Dans cette variante, on étudie la possibilité d'un cas viable (prix du SNG conforme aux objectifs de la filière) avec un ajustement par le prix de l'électricité.

Dans cette hypothèse, on envisage ainsi :

* un CAPEX réduit à 3000 k€ soit 1875 €/kWe (puissance électrolyseur)

* un prix d'injection du SNG de l'ordre de 65 €/MWh

* un coût du biogaz à 80% du coût du SNG (soit 52€/MWh PCI)

* un fonctionnement 8 000 h/an

* un prix du CO2 plus élevé (150€/tCO2)

* un CAPEX réduit (selon les projections des acteurs du domaine)
* un prix de l'électricité faible et/ou une rémunération pour l'accès au réseau

Le scénario est donc travaillé avec le prix de l'électricité comme variable d'ajustement.

<table><tr><td>CAPEX</td><td></td><td>k€</td><td>3000</td></tr><tr><td>DELTA CAPEX</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Payback</td><td></td><td>ans</td><td>7,105</td></tr><tr><td></td><td></td><td></td><td>3</td></tr><tr><td>REVENUS - COUTS</td><td>valeur</td><td>k€</td><td>422,3</td></tr><tr><td></td><td>% Revenus</td><td>%</td><td>29%</td></tr></table>

<table><tr><td>TOTAL REVENUS</td><td></td><td>k€</td><td>1446</td></tr><tr><td rowspan="4">Injection</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>2248</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>17,98</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>65</td></tr><tr><td>Rev_injection</td><td>k€</td><td>1169</td></tr><tr><td rowspan="4">Revenue Chaleur</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>210</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>1,68</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>25</td></tr><tr><td>Revchaleur</td><td>k€</td><td>42</td></tr><tr><td rowspan="3">Revenue CO2</td><td>Tonnage</td><td>tCO2</td><td>1280</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/tCO2</td><td>150</td></tr><tr><td>Rev_CO2</td><td>k€</td><td>192</td></tr><tr><td>Services Réseaux</td><td>Rev_reseaux</td><td>k€</td><td>0</td></tr><tr><td rowspan="4">Hydrogène</td><td>Capacité</td><td>kg/jour</td><td>17</td></tr><tr><td>Tonnage</td><td>T/an</td><td>6,205</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/kg</td><td>7</td></tr><tr><td>RevH2</td><td>k€</td><td>43,44</td></tr></table>

<table><caption>Figure 116 – Analyse économique - cas valorisation long terme (épuration par méthanation), (RECORD, 2020)</caption><tr><td>TOTAL COUTS</td><td></td><td>k€</td><td>1024</td></tr><tr><td rowspan="4">Biogaz</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>1462</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>11,7</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>52</td></tr><tr><td>Coût_biogaz</td><td>k€</td><td>608,2</td></tr><tr><td rowspan="4">Electricité</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>1618</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>12,94</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>19</td></tr><tr><td>Coût_elec</td><td>k€</td><td>245,9</td></tr><tr><td rowspan="2">Exploitation</td><td>volume horaire</td><td>h</td><td></td></tr><tr><td>Coût exploitation</td><td>k€</td><td>50</td></tr><tr><td rowspan="4">Maintenance</td><td>% Inv_Electrolyseur</td><td>%</td><td>4%</td></tr><tr><td>Coût_Electrolyseur</td><td>k€</td><td>60</td></tr><tr><td>% Inv_Methanateur</td><td>%</td><td>4%</td></tr><tr><td>Coût_Methanateur</td><td>k€</td><td>60</td></tr><tr><td></td><td>Maintenance</td><td>k€</td><td>120</td></tr></table>

Sans subvention pour services réseaux, le prix moyen de l'électricité pour atteindre cet objectif est alors de 19€/MWh, ce qui parait difficilement atteignable.

En effet, un scénario simple avec des prix négatif maintenu pendant plusieurs milliers d'heures par an tel que présenté ci-dessous illustre la difficulté de l'exercice

<table><thead><tr><th></th><th>Nb d'heures</th><th>Prix moyen (€/MWh)</th></tr></thead><tbody><tr><td></td><td>3000</td><td>-10</td></tr><tr><td></td><td>3000</td><td>40</td></tr><tr><td></td><td>2000</td><td>50</td></tr><tr><td>Exemple 1</td><td>8000</td><td>23,75</td></tr><tr><td>Exemple2</td><td>6000</td><td>15</td></tr></tbody></table>

### 5.1.5.7. Recherche d'un cas de figure «volontariste» (Cas N°4) (RECORD,2020)

Ce cas prend en compte une volonté forte de mettre en œuvre cette technologie. L'ensemble des avantages potentiels sont considérés
Dans cette hypothèse, on envisage ainsi :

* Un gain de biogaz de 8% sur la part méthanisation correspondant à l'énergie dépensée en combustion directe de biogaz par un réacteur de méthanisation mésophile, soit une puissance injectée augmentée de 90 kWPCI, mais plus de revenus thermiques. Cela représente un gain net de 30k€/an

* un CAPEX réduit à 2500 k€ soit 1560€/kWe (kWe électrolyseur) (par exemple avec de l'industrialisation ou des subventions)

* un prix d'injection du SNG bonifié de l'ordre de 65 €/MWh

* un coût du biogaz à ~80% du coût du SNG, soit 50 €/MWh

* un fonctionnement 8 000 h/an

* un soutien au CO2 plus élevé (280€/tCO2)

* une vente de 10kgH2/jour à 8€/kg (optimiste)

* un prix de l'électricité faible (40€/MWh en moyenne) et/ou une rémunération pour l'accès au réseau

* des OPEX réduits

<table><tr><td>CAPEX</td><td></td><td>k€</td><td>2500</td></tr><tr><td>DELTA CAPEX</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Payback</td><td></td><td>ans</td><td>7,0</td></tr><tr><td></td><td></td><td></td><td>4</td></tr><tr><td>REVENUS - COUTS</td><td>valeur</td><td>k€</td><td>356,819</td></tr><tr><td></td><td>% Revenus</td><td>%</td><td>22%</td></tr></table>

<table><tr><td>TOTAL REVENUS</td><td></td><td>k€</td><td>1659,38</td></tr><tr><td rowspan="4">Injection</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>2365</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>19</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>65</td></tr><tr><td>Rev_injection</td><td>k€</td><td>1230</td></tr><tr><td rowspan="4">Revenue Chaleur</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>210</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>1,68</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>25</td></tr><tr><td>Revchaleur</td><td>k€</td><td>42</td></tr><tr><td rowspan="3">Revenue CO2</td><td>Tonnage</td><td>tCO2</td><td>1280</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/tCO2</td><td>280</td></tr><tr><td>Rev_CO2</td><td>k€</td><td>358,4</td></tr><tr><td>Services Réseaux</td><td>Rev_reseaux</td><td>k€</td><td>0</td></tr><tr><td rowspan="4">Hydrogène</td><td>Capacité</td><td>kg/jour</td><td>10</td></tr><tr><td>Tonnage</td><td>T/an</td><td>3,65</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/kg</td><td>8</td></tr><tr><td>RevH2</td><td>k€</td><td>29,2</td></tr></table>

<table><caption>Figure 117 – Analyse économique cas ‘volontariste’ (épuration par méthanation) (RECORD,2020)</caption><tr><td>TOTAL COUTS</td><td></td><td>k€</td><td>1302,56</td></tr><tr><td rowspan="4">Biogaz</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>1462</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>11,696</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>50</td></tr><tr><td>Coût_biogaz</td><td>k€</td><td>585</td></tr><tr><td rowspan="4">Electricité</td><td>Puissance</td><td>kW</td><td>1618</td></tr><tr><td>Energie</td><td>GWh</td><td>12,944</td></tr><tr><td>Tarif</td><td>€/MWh</td><td>40</td></tr><tr><td>Coût_elec</td><td>k€</td><td>518</td></tr><tr><td rowspan="2">Exploitation</td><td>volume horaire</td><td>h</td><td></td></tr><tr><td>Coût exploitation</td><td>k€</td><td>50</td></tr><tr><td rowspan="4">Maintenance</td><td>% Inv_Electrolyseur</td><td>%</td><td>4%</td></tr><tr><td>Coût_Electrolyseur</td><td>k€</td><td>50</td></tr><tr><td>% Inv_Methanateur</td><td>%</td><td>4%</td></tr><tr><td>Coût_Methanateur</td><td>k€</td><td>100</td></tr><tr><td></td><td>Maintenance</td><td>k€</td><td>150</td></tr></table>

Ces conditions volontaristes sont fixées pour obtenir un payback à 7 ans. Toutefois, le projet reste risqué car le ratio (revenu – coût)/revenus est relativement faible (22% des revenus), et donc une faible augmentation des coûts ou une faible baisse des revenus peut rapidement mettre le projet en danger.

Cette configuration pourrait être acceptable, mais plus probablement dans l'hypothèse où l'épuration par méthanation biologique offrait des avantages non-économique par rapport aux autres filières d'épuration du biogaz en biométhane, par exemple en favorisant l'acceptabilité sociale ou en favorisant l'intégration d'énergie renouvelable dans un réseau donné.