# Amorçage en détonation des explosifs hétérogènes de type coulé-FONDU : Établissement de corrélations entre microstructure et réactivité

Vincent Chuzeville

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Vincent Chuzeville. Amorçage en détonation des explosifs hétérogènes de type coulé-FONDU : Établissement de corrélations entre microstructure et réactivité. CEA. 2017. hal-05265227

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COMMISSARIAT À L'ÉNERGIE ATOMIQUE
ET AUX ÉNERGIES ALTERNATIVES

# AMORÇAGE EN DÉTONATION DES EXPLOSIFS HÉTÉROGÈNES DE TYPE COULÉ-FONDU : ÉTABLISSEMENT DE CORRÉLATIONS ENTRE MICROSTRUCTURE ET RÉACTIVITÉ

par

Vincent CHUZEVILLE

CEA/DAM - GRAMAT
DÉPARTEMENT EFFETS DES ARMES
SERVICE DÉTONIQUE, MÉCANIQUE ET THERMIQUE
CEA/DAM - GRAMAT
Département Effets des Armes
Service Détonique, Mécanique et Thermique

AMORÇAGE EN DÉTONATION DES EXPLOSIFS HÉTÉROGÈNES DE TYPE COULÉ-FONDU :
ÉTABLISSEMENT DE CORRÉLATIONS ENTRE MICROSTRUCTURE ET RÉACTIVITÉ

par

Vincent CHUZEVILLE
RAPPORT CEA-R-6470 – Vincent CHUZEVILLE

« Amorçage en détonation des explosifs hétérogènes de type coulé-fondu : Établissement de corrélations entre microstructure et réactivité »

**Résumé** - Ce travail de thèse porte sur les mécanismes d'amorçage en détonation par choc des explosifs solides de type coulé-fondu. Les explosifs solides sont des matériaux hétérogènes constitués de grains de matière énergétique dans un liant pouvant être lui-même énergétique. Si l'existence des points chauds, sites préférentiels d'initiation des réactions chimiques à l'échelle locale, est largement reconnue, la topologie de la croissance des réactions, et l'influence de la microstructure sur cette dernière n'est que peu étudiée dans les explosifs coulés-fondus. Deux familles d'explosifs ont été retenues pour cette étude : les hexolites, mélanges de grains d'hexogène (RDX) et d'un liant trinitrotoluène (TNT) et les ontalites, composées d'oxynitrotriazole (ONTA) et de TNT. Les recherches se sont orientées autour du triptyque : caractérisation – expérimentations – modélisation. Un important travail de compilation et de ré-exploitation de données issues de la littérature, associé à une modélisation des équations d'état des explosifs purs, ont permis de définir des lois permettant de calculer le comportement de ces derniers sous choc. Ces lois ont ensuite été validées par une méthode de mélange sur différentes compositions coulées-fondues et composites. Parallèlement, la microstructure des compositions d'étude a également été caractérisée via des mesures de granulométrie et de microtomographie X, inédites sur ce type d'explosif. Des expérimentations d'impact plan soutenu ont été réalisées afin d'établir les diagrammes de marche des ondes de choc réactives, permettant de relier la profondeur de transition à la détonation à la pression de sollicitation. Elles ont permis de mettre en lumière l'influence de la microstructure sur la sensibilité au choc de deux hexolites et d'acquérir des données sur deux ontalites. L'utilisation de deux métrologies innovantes, la radio-interférométrie à 94 GHz et les fibres optiques à réseau de Bragg, a permis de mesurer la transition choc – détonation (TCD) de façon continue avec une résolution spatiale inédite. Enfin, des essais d'impact plan non soutenu ont été réalisés à des fins de validation. Un modèle de TCD est proposé et a été implémenté dans un code d'hydrodynamique rapide. Ce dernier, basé sur une approche de germination-croissance des fronts de déflagration à l'échelle locale, permet de prendre en compte la microstructure des explosifs. Une étape de terminaison des réactions lors de la TCD, associée à des calculs thermocinétiques détaillés, a été ajoutée. Ce modèle permet de retranscrire les résultats expérimentaux observés lors d'expérimentations d'impacts plans soutenus et non soutenus.

**Mots clés:** Explosif coulé-fondu, transition choc-détonation, équation d'état, radio-interférométrie, fibre optique à réseau de Bragg, Microstructure

2017 – Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives – France

RAPPORT CEA-R-6470 – Vincent CHUZEVILLE

« Detonation initiation of heterogeneous melt-cast high explosives: Microstructure and reaction rate correlations »

**Abstract** - This study deals with the detonation initiation by shock of condensed melt-cast high explosives. Solid explosives are heterogeneous materials, made of energetic grains in a binder, which can be energetic itself. If the existence of hot-spots, preferred initiation sites for chemical reaction at the local scale, is widely recognized, the reaction growth topology and the microstructure influence are poorly known for melt-cast explosives. We study here two melt-cast explosive families: hexolites, a mix of hexogen (RDX) grains and trinitrotoluene (TNT) binder, and ontalites made of nitrotriazolone (NTO) and TNT. This study has been focused on the triptych: characterization - experimentations - modeling. An important work of compilation and re-exploitation of literature data, combined with pure explosives' equation of state modeling, allowed us to define laws to calculate the explosives' comportment under a shock solicitation. These ones have been validated, thanks to a mixing method, on different melt-cast and cast-curd plastic bonded explosives. At the same time, the compositions' microstructure has been also characterized via grain size measurements and X-ray microtomographies, never published for this type of explosive. Plate impact tests have been performed in order to establish the reactive shock trajectory of these compositions, allowing us to determine the relation between the run-distance of detonation and the input pressure. It highlighted the microstructure influence on hexolite shock sensitivity, and gave us some first results for ontalites. The use of continuous and innovative measurements, as microwave interferometry and chirped fiber Bragg gratings, allowed us to study the shock to detonation transition (SDT) with a resolution never seen before. Finally, non-sustained plate impact tests have been performed for a validation purpose.

A SDT model is proposed and has been implemented in a hydrodynamic code. Based on a germination-growth approach of deflagration fronts at the local scale, it takes into account the explosive's microstructure. A completion step of reactions in SDT, associated with detailed chemical kinetics calculations, has been added. This model make possible to retranscribe experimental results observed on sustained and non-sustained plate impact tests.

**Keywords:** Melt-cast high explosive, shock to detonation transition, equation of state, microwave interferometry, chirped fiber Bragg grating, Microstructure

2017 – Commissariat à l'Énergie Atomique et aux Énergies Alternatives – France
PAGE DE GARDE AU FORMAT RAPPORT CEA-R

AMORÇAGE EN DETONATION DES EXPLOSIFS HETEROGENES DE TYPE
COULE-FONDU

ETABLISSEMENT DE CORRELATIONS ENTRE MICROSTRUCTURE ET REACTIVITE

par
Vincent Chuzeville

CEA/GRAMAT

Département Effets des Armes

Service Détonique, Mécanique et Thermique
<figure><img src="image_1.png" /></figure>
# Amorçage en détonation des explosifs hétérogènes de type coulé-fondu : Etablissement de corrélations entre microstructure et réactivité

**Mots clés :** Explosif coulé-fondu, transition choc-détonation, équation d'état, radio-interférométrie, fibre optique à réseau de Bragg, Microstructure

Ce travail de thèse porte sur les mécanismes d'amorçage en détonation par choc des explosifs solides de type coulé-fondu. Les explosifs solides sont des matériaux hétérogènes constitués de grains de matière énergétique dans un liant pouvant être lui-même énergétique. Si l'existence des points chauds, sites préférentiels d'initiation des réactions chimiques à l'échelle locale, est largement reconnue, la topologie de la croissance des réactions, et l'influence de la microstructure sur cette dernière n'est que peu étudiée dans les explosifs coulés-fondus. Deux familles d'explosifs ont été retenues pour cette étude : les hexolites, mélanges de grains d'hexogène (RDX) et d'un liant trinitrotoluène (TNT) et les ontalites, composées d'oxynitrotriazole (ONTA) et de TNT. Les recherches se sont orientées autour du triptyque : caractérisation – expérimentations – modélisation.

Un important travail de compilation et de ré-exploitation de données issues de la littérature, associé à une modélisation des équations d'état des explosifs purs, ont permis de définir des lois permettant de calculer le comportement de ces derniers sous choc. Ces lois ont ensuite été validées par une méthode de mélange sur différentes compositions coulées-fondues et composites. Parallèlement, la microstructure des compositions d'étude a également été caractérisée via des mesures de granulométrie et de microtomographie X, inédites sur ce type d'explosif.

Des expérimentations d'impact plan soutenu ont été réalisées afin d'établir les diagrammes de marche des ondes de choc réactives, permettant de relier la profondeur de transition à la détonation à la pression de sollicitation. Elles ont permis de mettre en lumière l'influence de la microstructure sur la sensibilité au choc de deux hexolites et d'acquérir des données sur deux ontalites. L'utilisation de deux métrologies innovantes, la radio-interférométrie à 94 GHz et les fibres optiques à réseau de Bragg, a permis de mesurer la transition choc – détonation (TCD) de façon continue avec une résolution spatiale inédite. Enfin, des essais d'impact plan non soutenu ont été réalisés à des fins de validation.

Un modèle de TCD est proposé et a été implémenté dans un code d'hydrodynamique rapide. Ce dernier, basé sur une approche de germination-croissance des fronts de déflagration à l'échelle locale, permet de prendre en compte la microstructure des explosifs. Une étape de terminaison des réactions lors de la TCD, associée à des calculs thermocinétiques détaillés, a été ajoutée. Ce modèle permet de retranscire les résultats expérimentaux observés lors d'expérimentations d'impacts plans soutenus et non soutenus.

# Detonation initiation of heterogeneous melt-cast high explosives: Microstructure and reaction rate correlations

**Keywords:** Melt-cast high explosive, shock to detonation transition, equation of state, microwave interferometry, chirped fiber Bragg grating, Microstructure

This study deals with the detonation initiation by shock of condensed melt-cast high explosives. Solid explosives are heterogeneous materials, made of energetic grains in a binder, which can be energetic itself. If the existence of hot-spots, preferred initiation sites for chemical reaction at the local scale, is widely recognized, the reaction growth topology and the microstructure influence are poorly known for melt-cast explosives. We study here two melt-cast explosive families: hexolites, a mix of hexogen (RDX) grains and trinitrotoluene (TNT) binder, and ontalites made of nitrotriazolone (NTO) and TNT. This study has been focused on the triptych: characterization - experimentations - modeling.

An important work of compilation and re-exploitation of literature data, combined with pure explosives' equation of state modeling, allowed us to define laws to calculate the explosives' comportment under a shock solicitation. These ones have been validated, thanks to a mixing method, on different melt-cast and cast-curd plastic bonded explosives. At the same time, the compositions' microstructure has been also characterized via grain size measurements and X-ray microtomographies, never published for this type of explosive.

Plate impact tests have been performed in order to establish the reactive shock trajectory of these compositions, allowing us to determine the relation between the run-distance of detonation and the input pressure. It highlighted the microstructure influence on hexolite shock sensitivity, and gave us some first results for ontalites. The use of continuous and innovative measurements, as microwave interferometry and chirped fiber Bragg gratings, allowed us to study the shock to detonation transition (SDT) with a resolution never seen before. Finally, non-sustained plate impact tests have been performed for a validation purpose.

A SDT model is proposed and has been implemented in a hydrodynamic code. Based on a germination-growth approach of deflagration fronts at the local scale, it takes into account the explosive's microstructure. A completion step of reactions in SDT, associated with detailed chemical kinetics calculations, has been added. This model makes it possible to retranscribe experimental results observed on sustained and non-sustained plate impact tests.
<figure><img src="image_2.png" /></figure>
Remerciements

Les travaux rassemblés dans ce rapport ont été effectués dans le cadre d'une thèse au
Laboratoire Efficacité des Compositions Energétiques (LECE) du Commissariat à l'Energie
Atomique et aux Energies Alternatives (CEA) de Gramat. Ils ont pu être réalisés grâce au soutien
de la Direction Générale de l'Armement (Eric Lafontaine, Louis François Lobreau) et de Nexter
Munitions (Rémi Boulanger). Cette thèse a été réalisée sous la direction de Laurent Catoire
(ENSTA ParisTech) et soutenue le 20 octobre 2016.

Les personnes principales impliquées dans ces travaux sont Vincent Chuzeville
(doctorant) ainsi que les trois encadrants (Gérard Baudin, Alexandre Lefrançois et Marc
Génetier) du laboratoire LECE. De nombreux autres laboratoires de Gramat ont également
œuvré au bon déroulement de ces travaux, merci à eux : DEA/SDMT/LPL (réalisation des
expérimentations), DEA/STEX/LMIE (métrologie, bureau d'études, atelier), DEA/STEX/LFME
(préparation des expérimentations).

« Dans mes recherches relatives aux matières explosives, une part bien faible est réservée aux découvertes de hasard, et c'est par des études méthodiques, utilisant les ressources que la science met à notre disposition, que nous pouvons espérer accroître encore les moyens d'actions si puissants que les explosifs nous fournissent aujourd'hui ».[Vieille, 1890]

Paul Vieille (1854-1934), inventeur de la bombe calorimétrique, du tube à choc et de la poudre B. Premier à émettre l'idée d'une onde de choc inerte amorçant les réactions pour décrire la détonation.
<figure><img src="image_3.png" /></figure>
# Table des matières

I. Etude bibliographique..................................................................................................................7

I.1 Pour commencer ....................................................................................................................7

I.2 Modélisation de la détonation................................................................................................9

I.2.1 Voie de modélisation Chapman-Jouguet (CJ).................................................................9

I.2.1.1 Modèle CJ initial ........................................................................................................9

I.2.1.2 Modèle Jouguet relaxé (JR)..................................................................................10

I.2.2 Voie de modélisation Zeldovitch, Von Neumann, Döring (ZND).........................11

I.2.2.1 Modèle ZND initial ........................................................................................................11

I.2.2.2 Premiers modèles de détonation courbe .................................................................12

I.2.2.3 Modèle Detonation Shock Dynamics (DSD) ....................................................14

I.2.2.4 Approche russe Non-Equilibrium Molecular Dynamic Method (NEMD) 15

I.2.2.5 Modèle Non-Equilibrium ZND (NE-ZND)..........................................................16

I.2.3 L'Approche multiphasique....................................................................................................18

I.2.4 Synthèse .................................................................................................................................19

I.3 Modélisation de l'amorçage par choc, la transition choc-détonation.........................19

I.3.1 Critères .................................................................................................................................20

I.3.2 Cinétiques.................................................................................................................................21

I.3.2.1 Les modèles de première génération .................................................................23

I.3.2.1.1 Les essais Pop-Plot et la courbe unique d'amorçage.................................23

I.3.2.1.2 Modèle Forest-Fire .................................................................................................26

I.3.2.2 Modèles de deuxième génération .................................................................29

I.3.2.2.1 Lignée des modèles Ignition and Growth..................................................29

I.3.2.2.2 Modèle CREST ........................................................................................................33

I.3.2.2.3 Modèle « Empirical Hot Spot Model » et ses dérivés .................................35
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>I.3.2.2.4</td>
      <td>Modèle KRAKATOA et ses développements</td>
      <td>39</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.3.2.2.5</td>
      <td>Modèle WSD de B. Wescott, D. Stewart et W. Davis [Wescott, 2005]</td>
      <td>41</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.3.2.2.6</td>
      <td>Modèle Scale Unified Reactive Front (SURF)</td>
      <td>42</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.3.2.2.7</td>
      <td>Modèle WSD(T)</td>
      <td>43</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.3.2.3</td>
      <td>Modèles de troisième génération</td>
      <td>44</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.3.2.4</td>
      <td>Les Multiprocessus de détonation et les mécanismes homogènes</td>
      <td>48</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.3.3</td>
      <td>Synthèse</td>
      <td>49</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4</td>
      <td>Modélisation thermodynamique des explosifs</td>
      <td>50</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.1</td>
      <td>Lois de mélange</td>
      <td>50</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.1.1</td>
      <td>Formalismes historiques dérivés de Hubbard et Johnson</td>
      <td>51</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.1.2</td>
      <td>Approche utilisant la thermodynamique étendue</td>
      <td>51</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.1.3</td>
      <td>Approche multiphasique</td>
      <td>52</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.2</td>
      <td>Les Equations d'état</td>
      <td>53</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.2.1</td>
      <td>Généralités</td>
      <td>53</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.2.2</td>
      <td>Modèle de Mie-Gruneisen</td>
      <td>54</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>I.4.3</td>
      <td>Synthèse</td>
      <td>56</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.</td>
      <td>Caractérisation des explosifs étudiés</td>
      <td>59</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.1</td>
      <td>Introduction</td>
      <td>59</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.1.1</td>
      <td>Explosifs purs</td>
      <td>60</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.1.1.1</td>
      <td>TNT</td>
      <td>60</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.1.1.2</td>
      <td>RDX</td>
      <td>60</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.1.1.3</td>
      <td>L'ONTA</td>
      <td>62</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.1.1.4</td>
      <td>Le HMX</td>
      <td>62</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.1.2</td>
      <td>Compositions d'étude coulées-fondues</td>
      <td>63</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.2</td>
      <td>Mesures de la capacité calorifique à pression constante</td>
      <td>63</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>II.3</td>
      <td>Comportement des explosifs en compression</td>
      <td>65</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.1</td>
      <td>Généralités, comportement sous choc</td>
      <td>65</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.2</td>
      <td>La compression isotherme</td>
      <td>67</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.3</td>
      <td>La compression isentropique</td>
      <td>69</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.4</td>
      <td>Données disponibles sur les explosifs purs</td>
      <td>70</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.4.1</td>
      <td>TNT</td>
      <td>70</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.4.2</td>
      <td>RDX</td>
      <td>72</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.4.3</td>
      <td>ONTA</td>
      <td>73</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.4.4</td>
      <td>HMX</td>
      <td>74</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.3.4.5</td>
      <td>Détermination de la compressibilité isotherme</td>
      <td>76</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.4</td>
      <td>Coefficient de dilatation volumique</td>
      <td>76</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5</td>
      <td>Modélisation de la capacité calorifique à volume constant</td>
      <td>81</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5.1</td>
      <td>Généralités</td>
      <td>82</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5.2</td>
      <td>Les calculs avec Gaussian</td>
      <td>83</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5.2.1</td>
      <td>Les méthodes ab initio : généralités sur la chimie quantique</td>
      <td>83</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5.2.2</td>
      <td>Théorie des fonctionnelles de densité électronique (DFT)</td>
      <td>84</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5.3</td>
      <td>Calcul complet de la capacité calorifique</td>
      <td>85</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5.4</td>
      <td>Comparaison avec les données disponibles et influence du choix des fréquences de vibration</td>
      <td>87</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.5.5</td>
      <td>Validation par comparaison avec les données expérimentales</td>
      <td>89</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.6</td>
      <td>Détermination des autres coefficients thermodynamiques à l'état ambiant</td>
      <td>92</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.7</td>
      <td>Vers une équation d'état complète pour les explosifs purs</td>
      <td>94</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.7.1</td>
      <td>Equation d'état de Menikoff, formulation générale</td>
      <td>95</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.7.2</td>
      <td>Application aux explosifs purs</td>
      <td>97</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.7.3</td>
      <td>Construction de polaires de choc « universelles » et validation</td>
      <td>102</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.7.3.1</td>
      <td>Définition des polaires de choc universelles</td>
      <td>102</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>II.7.3.2</td>
      <td>Validation</td>
      <td>103</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.7.3.3</td>
      <td>Cas particulier du TNT</td>
      <td>104</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.7.3.4</td>
      <td>Synthèse</td>
      <td>106</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.8</td>
      <td>Vitesse de déflagration en fonction de la pression</td>
      <td>107</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9</td>
      <td>Microstructure des compositions d'étude</td>
      <td>112</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9.1</td>
      <td>Mesures de granulométrie</td>
      <td>112</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9.1.1</td>
      <td>Hexolites</td>
      <td>112</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9.1.2</td>
      <td>Ontalites</td>
      <td>114</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9.2</td>
      <td>Observations microtomographiques</td>
      <td>115</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9.2.1</td>
      <td>Hexolites</td>
      <td>116</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9.2.2</td>
      <td>Ontalites</td>
      <td>117</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.9.2.3</td>
      <td>Reconstruction 3D</td>
      <td>118</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>II.10</td>
      <td>Synthèse sur les caractérisations</td>
      <td>119</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.</td>
      <td>Partie expérimentale : impacts plans et tests de cartouches cylindriques</td>
      <td>121</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.1</td>
      <td>Introduction</td>
      <td>121</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2</td>
      <td>Choix des métrologies pour l'étude de la TCD</td>
      <td>123</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.1</td>
      <td>Visualisation du phénomène</td>
      <td>123</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.1.1</td>
      <td>Caméra à balayage de fente mécano-optique</td>
      <td>123</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.1.2</td>
      <td>Radiographie</td>
      <td>125</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2</td>
      <td>Chronométrie</td>
      <td>126</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2.1</td>
      <td>Chronométrie discrète</td>
      <td>126</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2.1.1</td>
      <td>Fibres Optiques à Capuchons (FOAC)</td>
      <td>127</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2.1.2</td>
      <td>Aiguilles à micro-contact ou aiguilles à chapeau</td>
      <td>127</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2.1.3</td>
      <td>Aiguilles piézoélectriques</td>
      <td>128</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2.1.4</td>
      <td>« Trackers » de choc</td>
      <td>128</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>III.2.2.2 Chronométrie continue</td>
      <td>130</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2.2.1 Mesure par fibre optique à réseau de Bragg</td>
      <td>130</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.2.2.2 Mesure par radio-interférométrie</td>
      <td>131</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.3 Mesures de surface libre</td>
      <td>134</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.4 Mesures à cœur</td>
      <td>136</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.4.1 Mesure de pression</td>
      <td>136</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.4.1.1 Auges piézoélectriques</td>
      <td>136</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.4.1.2 Auges piézorésistives</td>
      <td>136</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.4.2 Mesure de vitesse matérielle</td>
      <td>138</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.2.5 Synthèse</td>
      <td>140</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3 Essais d'impact plan soutenu : les essais pop-plot</td>
      <td>140</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.1 Configurations expérimentales</td>
      <td>140</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.1.1 Configuration initiale</td>
      <td>140</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.1.2 Configuration améliorée</td>
      <td>143</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.1.3 Intégration de la jauge 50 Ω</td>
      <td>145</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.1.4 Synthèse sur les configurations expérimentales</td>
      <td>145</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2 Résultats expérimentaux</td>
      <td>146</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2.1 Mesures de pression d'interface</td>
      <td>146</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2.1.1 Coefficients de piézorésistivité</td>
      <td>146</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2.1.2 Acquisitions</td>
      <td>148</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2.2 Shock polar matching</td>
      <td>151</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2.3 Chronométrie, détermination du diagramme de marche</td>
      <td>152</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2.4 Détermination de la profondeur de transition à la détonation par la méthode de la fonction d'accélération</td>
      <td>152</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.2.5 Synthèse sur les résultats expérimentaux</td>
      <td>155</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.3 Exploitation et discussions</td>
      <td>155</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>III.3.3.1 Validation des polaires de choc de mélange</td>
      <td>155</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.3.2 Sur la vitesse de détonation établie</td>
      <td>157</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.3.3 Sur les courbes pop-plots</td>
      <td>160</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.3.3.1 Hexolites</td>
      <td>161</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.3.3.2 Ontalites</td>
      <td>165</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.3.3.3 Synthèse</td>
      <td>168</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.3.3.4 Courbe unique d'amorçage</td>
      <td>168</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4 Utilisation de métrologies continues</td>
      <td>171</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1 Radio-interférométrie à 94 GHz</td>
      <td>171</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.1 Généralités</td>
      <td>171</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.2 Permittivité diélectrique des explosifs</td>
      <td>172</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.2.1 Données disponibles et méthodes de mesure</td>
      <td>172</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.2.2 Détermination dynamique de la permittivité diélectrique, configuration expérimentale</td>
      <td>175</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.2.3 Résultats expérimentaux concernant la mesure dynamique de la permittivité diélectrique</td>
      <td>178</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.3 Utilisation du RIF sur les essais Pop-plot</td>
      <td>182</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.3.1 Hexolites</td>
      <td>183</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.1.3.2 Ontalites</td>
      <td>186</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.2 Le BraggFast</td>
      <td>188</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.2.1 Etalonnage et intégration</td>
      <td>188</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.2.2 Résultats en détonation établie</td>
      <td>190</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.4.2.3 Résultats en TCD</td>
      <td>192</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.5 Essais d'impact plan non soutenu</td>
      <td>196</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.5.1 Premières tentatives</td>
      <td>196</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>III.5.1.1 Configuration expérimentale</td>
      <td>196</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tr>
    <td>III.5.1.2 Résultats</td>
    <td>197</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>III.5.2 Secondes tentatives</td>
    <td>201</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>III.5.2.1 Configuration expérimentale</td>
    <td>201</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>III.5.2.2 Résultats</td>
    <td>202</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>III.6 Synthèse sur les expérimentations</td>
    <td>205</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV. Modélisation de la transition choc-détonation</td>
    <td>207</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.1 Introduction</td>
    <td>207</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2 Démarche globale</td>
    <td>208</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.1 Mise en équation</td>
    <td>208</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.1.1 Equations du mouvement</td>
    <td>208</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.1.2 Relations de saut</td>
    <td>210</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.2 Calcul de la vitesse de réaction au choc</td>
    <td>210</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.2.1 Etude des effets dynamiques d'un front de détonation courbe : le problème de Cauchy-Riemann</td>
    <td>210</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.2.2 Retour sur la courbe unique d'amorçage</td>
    <td>214</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.2.3 Calcul de la vitesse de réaction</td>
    <td>216</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.3 Equation d'état pour l'explosif inerte</td>
    <td>216</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.4 Equation d'état des produits de détonation</td>
    <td>220</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.2.5 Comparaison du modèle diphasique aux autres modèles de mélange</td>
    <td>221</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.3 Approche globale</td>
    <td>222</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.3.1 Vitesse de réaction</td>
    <td>222</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.3.2 Résultats</td>
    <td>225</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.3.3 Discussions</td>
    <td>228</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.3.4 Seconde approche de modélisation</td>
    <td>231</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.4 Utilisation complète du diagramme de marche</td>
    <td>233</td>
  </tr>
  <tr>
    <td>IV.5 Approche thermocinétique</td>
    <td>236</td>
  </tr>
</table>
<table><tr><td>IV.5.1 Généralités</td><td>236</td></tr><tr><td>IV.5.2 Thermocinétique des explosifs</td><td>238</td></tr><tr><td>IV.5.2.1 Nitramines</td><td>239</td></tr><tr><td>IV.5.2.2 TNT</td><td>243</td></tr><tr><td>IV.5.2.3 ONTA</td><td>245</td></tr><tr><td>IV.5.3 Validation</td><td>247</td></tr><tr><td>IV.5.4 Calcul sous choc</td><td>252</td></tr><tr><td>IV.6 Perspectives d'évolution de la modélisation</td><td>265</td></tr><tr><td>IV.6.1 Nécessité d'une description multiphasique</td><td>265</td></tr><tr><td>IV.6.2 Changements de phase sous choc</td><td>266</td></tr><tr><td>IV.6.3 Ajout d'une seconde étape de réaction</td><td>268</td></tr><tr><td>IV.6.4 Amélioration de la loi de mélange</td><td>268</td></tr><tr><td>IV.7 Synthèse</td><td>269</td></tr></table>
# Liste des figures

<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 1: Processus de fabrication et échantillons de différents types d'explosifs solides</td>
      <td>2</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 2: Microstructure de deux explosifs coulés-fondus; mélanges ONTA-TNT 65/35 (à gauche [Smith, 2012]) et RDX-DNAN 60/40 (à droite [Davis, 2006])</td>
      <td>3</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 3: Microstructure d'un explosif comprimé au TATB (à gauche) et d'un explosif composite RDX-PA-PBHT-Aluminium (à droite) [Baudin, 2013]</td>
      <td>3</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 4: Schéma d'organisation de la thèse</td>
      <td>4</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 5: Compression par une onde de discontinuité d'un tube de matière de masse M</td>
      <td>10</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 6: Modélisations du front de détonation à la fin des années 1940</td>
      <td>12</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 7: Représentation schématique du front de détonation selon Dremin</td>
      <td>15</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 8: Représentation schématique du front de détonation selon Tarver</td>
      <td>16</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 9: Représentation schématique de l'onde de détonation pour les explosifs condensés avec le modèle NE-ZND [Tarver, 2007]</td>
      <td>18</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 10: Courbe critique de TCD sous choc impulsionnel pour une composition à base d'octogène [Belmas, 2009]</td>
      <td>20</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 11: Impact d'un projectile en acier sur le TATB en poudre [James, 1996]</td>
      <td>21</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 12: Diagramme de marche d'un explosif liquide homogène (à gauche [Leal-Crouzet, 2000]) et d'un explosif comprimé hétérogène (à droite [Sollier, 2010])</td>
      <td>22</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 13: Essais Pop-plot à l'aide d'une caméra à fente (à gauche [Gibbs, 1980]) ou à l'aide d'aiguilles de chronométrie (à droite [Baudin, 2014])</td>
      <td>24</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 14: Pop-plot pour différents explosifs solides [Ramsay, 1965]</td>
      <td>24</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 15: Courbe unique d'amorçage d'un explosif de type PBX à base d'octogène, définition du changement de repère (à gauche) et mise en évidence en superposant les résultats de cinq tirés pour différents niveaux de sollicitation (à droite) [Lindstrom, 1966]</td>
      <td>25</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 16: Diagrammes de marche du tétryl pour différentes masses volumiques initiales. Chaque courbe est décalée au niveau des abscisses pour permettre une meilleure lisibilité [Lindstrom, 1970]</td>
      <td>25</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 17: Comparaison entre la vitesse de réaction originale et la forme de type Arrhenius [Chitanvis, 2006]</td>
      <td>28</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 18: Comparaisons expériences/calculs du premier modèle Lee-Tarver pour un choc soutenu sur du TNT comprimé (à gauche) et un choc impulsionnel sur du TNT coulé-fondu (à droite) [Lee, 1980]</td>
      <td>30</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
Figure 19 : Comparaisons expérience/calcul du troisième modèle Lee-Tarver pour un choc impulsionnel et un double choc sur le PBX 9404 [Tarver, 1985]..................................................31

Figure 20 : (en haut) : modification des versions 1983 (1) et 1985 (2) de la cinétique Lee-Tarver par l'introduction de fonctions périodiques et obtenir les formes (3) et (4), (en bas) : comparaison du terme d'initiation de l'ancienne et de la nouvelle approche [Murphy, 2010]................................32

Figure 21 : Relevé du délai entre l'arrivée du choc et le maximum de vitesse matérielle (à gauche) et mise en évidence de la dépendance de ce paramètre à l'intensité du choc uniquement sur le PBC 9501, présentant un comportement identique à l'EDC37 (à droite) [James, 2006]....33

Figure 22 : Comparaisons expériences/calculs dans le cas d'un choc soutenu (à gauche), d'un double choc (au centre) et d'un choc impulsionnel (à droite) sur l'EDC37 [Handley, 2006] ......34

Figure 23 : Prévision de l'influence de la porosité sur le Pop-plot d'un explosif à base de TATB à l'aide du modèle CREST (à gauche) et d'un modèle basé sur la pression (à droite) [Handley, 2009]..................................................................................................................34

Figure 24 : Mise en évidence de l'incapacité du modèle CREST à retranscrire les Pop-plots de la pentrite en poudre pour des masses volumiques initiales allant de 1,0 à 1,6 g/cm³ [Reaugh, 2013] ..................................................................................................................35

Figure 25 : Représentation schématique des étapes de création, d'initiation et de croissance des points chauds lors de la TCD [Johnson, 1985]..................................................................................37

Figure 26 : Comparaisons expériences/calculs d'un impact plan sur le PBX 9404 avec une température de points chauds unique (à gauche) et avec le modèle empirical hot spot (à droite) [Johnson, 1985] ..................................................................................................................37

Figure 27 : Comparaisons expérience/calcul des modèles JTF hétérogène et hybride sur le PBX 9502 en zone de transition (à gauche) et en détonation établie (à droite) [Tang, 1993] ....................38

Figure 28 : Représentation schématique de l'amorçage autour de points chauds................................40

Figure 29 : Transformation de phase par croissance autour de germes apparus aléatoirement dans la phase mère..................................................................................................................40

Figure 30 : Calibrage de la cinétique du PBX 9502 à partir du Pop-plot (à gauche) et de la relation célérité courbure (à droite) [Wescott, 2005] ................................................................................42

Figure 31 : Mise en évidence du défaut du modèle SURF sur le PBX 9502 [Menikoff, 2012] ...42

Figure 32 : Calibrage du modèle SURF+ (à gauche) et comparaison expérience/calcul sur le PBX 9502 (à droite) [Menikoff, 2012] ................................................................................................................43

Figure 33 : Calibrage du modèle WSD initial (en bleu) et du modèle WSD(T) (en rouge) [Desbiens, 2014]................................................................................................................43

Figure 34 : Liste des grandeurs physiques et des paramètres intervenant dans le modèle de [Kang, 1992]................................................................................................................45
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 35 : Essai d'impact sur une pastille d'explosif servant à identifier la viscosité du matériau [Belmas, 1993]</td>
      <td>46</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 36 : Représentation schématique de la TCD dans un explosif comprimé [Massoni, 1999]</td>
      <td>47</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 37 : Comparaisons expérience/calcul en considérant une taille de porosité unique de 0,4 µm (en haut à gauche), de 0,5 µm (en haut à droite) et des porosités de 0,2 et 0,5 µm (en bas) [Massoni, 1999]</td>
      <td>47</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 38 : Représentation synthétique de l'évolution de la modélisation de la TCD</td>
      <td>49</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 39 : Capacité calorifique à volume constant calculé pour le HMX et mise en évidence (en gris) de la zone où il existe des données expérimentales pour valider les modèles [Menikoff, 2009]</td>
      <td>59</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 40 : Formule développée du TNT</td>
      <td>60</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 41 : Formule développée du RDX</td>
      <td>61</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 42 : Diagramme de phase du RDX [Oswald, 2010]</td>
      <td>61</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 43 : Formule développée de l'ONTA</td>
      <td>62</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 44 : Formule développée du HMX</td>
      <td>62</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 45 : Capacité calorifique à pression constante des hexolites 1 et 2, résultats expérimentaux et comparaison avec les données de la littérature</td>
      <td>64</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 46 : Capacité calorifique à pression constante de l'ontalite 1</td>
      <td>65</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 47 : Configurations expérimentales pour l'étude sous choc des matériaux ; à l'aide d'une jauge de pression (à gauche) et de mesure de chronométrie et de vélocimétrie (à droite [Fredenburg, 2013])</td>
      <td>66</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 48 : Représentation schématique du dispositif expérimental de la TDI (à gauche [Zaug, 2014]) et monocristaux de HMX sur un quadrillage de 1 cm (à droite [Hooks, 2003])</td>
      <td>67</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 49 : Représentation schématique d'une cellule à enclumes de diamant</td>
      <td>68</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 50 : Compression isotherme du TATB, comparaison des données obtenues par diffraction X et par la méthode optique développée par Zaug et al. [Zaug, 2015]</td>
      <td>69</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 51 : Représentation schématique du chemin emprunté par le courant (à gauche [Hall, 2000]) et photographie de la machine Z pendant un tir (à droite [Vandersall, 2007]). Le diamètre de la machine est d'environ 30 mètres</td>
      <td>70</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 52 : Données de compression disponibles pour le TNT</td>
      <td>71</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 53 : Données de compressions isothermes pour le TNT entre 0 et 12 GPa</td>
      <td>71</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 54 : Données de compression disponibles pour le RDX</td>
      <td>73</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 55 : Données de compression disponibles pour l'ONTA</td>
      <td>74</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 56 : Données de compression disponibles pour le HMX</td>
      <td>75</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 57 : Données de compressions isothermes pour le HMX entre 0 et 12 GPa</td>
      <td>75</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 58 : Coefficient de dilatation volumique du TNT</td>
      <td>77</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 59 : Coefficient de dilatation volumique du RDX</td>
      <td>78</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 60 : Variation du volume de la maille élémentaire du cristal de RDX en fonction de la température</td>
      <td>78</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 61 : Coefficient de dilatation volumique de l'ONTA</td>
      <td>79</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 62 : Coefficient de dilatation volumique du HMX</td>
      <td>80</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 63 : Variation du volume de la maille élémentaire du HMX en fonction de la température</td>
      <td>80</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 64 : Variation de volume du HMX en fonction de la température obtenue par analyse thermomécanique (TMA) [Herrmann, 1992]</td>
      <td>81</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 65 : Capacité calorifique molaire du SeF<sub>6</sub> et contributions des différents degrés de liberté : (A) vibrations internes, (B) librations, (C) translations, (D) écart c<sub>p</sub>-c<sub>v</sub> [Ohta, 1996]</td>
      <td>83</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 66 : c<sub>v</sub> calculé pour le RDX</td>
      <td>86</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 67 : c<sub>v</sub> calculé pour le RDX, zoom sur les basses températures</td>
      <td>87</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 68 : c<sub>v</sub> calculé pour le HMX, comparaison avec les données de la littérature</td>
      <td>88</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 69 : c<sub>v</sub> calculé pour le TATB, comparaison avec les données de la littérature</td>
      <td>88</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 70 : Influence des fréquences de vibration sur le calcul du c<sub>v</sub> du RDX</td>
      <td>89</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 71 : c<sub>p</sub> du TNT, comparaisons du calcul avec les données expérimentales</td>
      <td>90</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 72 : c<sub>p</sub> du RDX, comparaisons du calcul avec les données expérimentales</td>
      <td>91</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 73 : c<sub>p</sub> de l'ONTA, comparaisons du calcul avec les données expérimentales</td>
      <td>91</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 74 : c<sub>p</sub> du HMX, comparaisons du calcul avec les données expérimentales</td>
      <td>92</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 75 : Vitesse du son dans le TNT</td>
      <td>94</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 76 : Equation d'état du TNT, comparaison avec les données de la littérature</td>
      <td>99</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 77 : Equation d'état du RDX, comparaison avec les données de la littérature</td>
      <td>100</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 78 : Equation d'état de l'ONTA, comparaison avec les données de la littérature</td>
      <td>100</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 79 : Equation d'état du HMX, comparaison avec les données de la littérature</td>
      <td>101</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 80 : Détermination d'une polaire de choc universelle de l'ONTA</td>
      <td>102</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 81 : Polaire de choc du PBXN-111</td>
      <td>103</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 82 : Polaires de choc de deux octolites</td>
      <td>105</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 83 : Polaires de choc des compositions B, données de la littérature</td>
      <td>106</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 84 : Evolution de la vitesse de déflagration du nitrométhane en fonction de la pression</td>
      <td>108</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 85 : Evolution de la vitesse de déflagration du TATB (à gauche) et du PETN (à droite) en fonction de la pression</td>
      <td>109</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 86 : Evolution de la vitesse de déflagration du HMX en fonction de la pression (à gauche) et comparaison avec celle du LX-04 (à droite)</td>
      <td>110</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 87 : Evolution de la vitesse de déflagration du RDX et de la Composition B en fonction de la pression</td>
      <td>110</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 88 : Evolution de la vitesse de déflagration de quatre phases polymorphiques du CL-20 en fonction de la pression</td>
      <td>111</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 89 : Mesure de granulométrie du RDX 1 par tamisage</td>
      <td>113</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 90 : Mesure de granulométrie laser des RDX 1 et 2</td>
      <td>114</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 91 : Mesure de granulométrie des ONTA 1 et 2 par tamisage</td>
      <td>114</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 92 : Mesure de granulométrie laser de l'ONTA 2</td>
      <td>115</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 93 : Observation microtomographique de l'hexolite 1, vue globale (à gauche) et zoom sur la partie centrale (à droite)</td>
      <td>116</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 94 : Observation microtomographique de l'hexolite 2, vue globale (à gauche) et zoom sur la partie centrale (à droite)</td>
      <td>117</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 95 : Observation microtomographique de l'ontalite 1, vue globale (à gauche) et zoom sur la partie centrale (à droite)</td>
      <td>118</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 96 : Observation microtomographique de l'ontalite 2, vue globale (à gauche) et zoom sur la partie centrale (à droite)</td>
      <td>118</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 97 : Principe de fonctionnement d'une caméra à balayage de fente à miroir tournant</td>
      <td>124</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 98 : Visualisation du phénomène de TCD lors d'un test du coin [Gibbs, 1980]</td>
      <td>124</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 99 : Radiographie X, montage expérimental et exemple de cliché [Molitoris, 2006]</td>
      <td>125</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 100 : Protonographie, clichés à différents instants et champ de masse volumique derrière le front de détonation [Burtsev, 2012]</td>
      <td>125</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 101 : Profil de masse volumique obtenu par radiographie X synchrotron sur un mélange RDT/TNT (a), du TNT (b) et du RDX (c) [Ten, 2007]</td>
      <td>126</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 102 : Photographie (a) et schéma (b) d'une FOAC [CEA DAM, 2010]</td>
      <td>127</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 103 : Représentation schématique d'une aiguille à chapeau</td>
      <td>128</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 104 : Représentation schématique d'une aiguille piézoélectrique</td>
      <td>128</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 105 : Mesure de vitesse de choc par tracker</td>
      <td>129</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 106 : Principe de fonctionnement d'un tracker</td>
      <td>129</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 107 : Principe de fonctionnement de la fibre optique à réseau de Bragg</td>
      <td>130</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 108 : Principe de fonctionnement du RIF</td>
      <td>131</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 109 : Mesure de vitesse de détonation par RIF [Rae, 2011]</td>
      <td>133</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 110 : Explication de l'inflexion observée sur les diagrammes de marche [Rae, 2011]</td>
      <td>133</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 111 : Mesure de vitesse de détonation : configuration expérimentale (à gauche) et exemple de résultat sur du TATB (à droite) [Bel'skii, 2011]</td>
      <td>133</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 112 : Jauges manganin 50 Ω peigne (a) et double hélice (b) [Duan, 2011]</td>
      <td>137</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 113 : Jauges manganin basse impédance en H (a) et en M (b) [Duan, 2011]</td>
      <td>137</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 114 : Jauge manganin multi-éléments (à gauche [Teipel, 2005]) et exemple de disposition dans un test du coin (à droite [Urtiew, 2008])</td>
      <td>138</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 115 : Jauge multibrins, exemple de géométrie (à gauche), insertion de la jauge dans l'échantillon (au centre) et configuration globale d'un essai d'impact plan (à droite) [Sheffield, 1999]</td>
      <td>139</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 116 : Résultats obtenus à l'aide d'une jauge multibrins [Gustavsen, 2001]</td>
      <td>139</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 117 : Usinage de la base d'un coin d'explosif</td>
      <td>141</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 118 : Représentation schématique de la première configuration expérimentale (à gauche) et visualisation du montage à la bouche du lanceur (à droite)</td>
      <td>141</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 119 : Définition géométrique du tilt et de l'azimut du projectile au moment de l'impact</td>
      <td>142</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 120 : Positionnement des aiguilles à court-circuit pour les mesures de tilt et de vitesse projectile, vue de la face arrière de l'enceinte à vide (à gauche) et vue de la coupe AA (à droite)</td>
      <td>142</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 121 : Détermination du tilt du projectile lorsque la vitesse projectile est mesurée par ailleurs (à gauche, [De Forge, 1993]) et dans le cas contraire, exemple du tir CA14094 (à droite)</td>
      <td>143</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 122 : Nouvelle implantation pour la mesure du tilt et de la vitesse projectile</td>
      <td>144</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 123 : Coin d'explosif après usinage</td>
      <td>144</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 124 : Représentation schématique de la configuration améliorée (à gauche) et exemple d'implantation dans la casemate (à droite)</td>
      <td>145</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 125 : Intégration des métrologies dans la configuration améliorée 50 Ω</td>
      <td>145</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 126 : Courbes de calibrage pour les jauges manganin basse impédance</td>
      <td>148</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 127 : Courbes de calibrage pour les jauges manganin haute impédance</td>
      <td>148</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 128 : Signal de pression mesuré sur un tir hexolite, exemple du tir CA 14101</td>
      <td>149</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 129 : Signal de pression mesuré sur un tir ontalite, exemple du tir CA 14105</td>
      <td>149</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 130 : Représentation schématique de l'implantation d'une jauge 50 Ω [Peix, 2015]</td>
      <td>150</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 131 : Mise en évidence du problème lié à la désadaptation d'impédance</td>
      <td>151</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 132 : Shock polar matching pour l'hexolite 1 (à gauche) et exemple pour l'ontalite 1 (à droite)</td>
      <td>151</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 133 : Représentation schématique des paramètres nécessaires à la correction du tilt (à gauche) et exemple de correction pour le tir CA14102 (à droite)</td>
      <td>152</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 134 : Exemple de relations accélération-vitesse obtenues à partir de l'équation (73) pour deux explosifs comprimés, le PBX 9501 (à gauche) et le PBX9502 (à droite) [Hill, 2002]</td>
      <td>154</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 135 : Tir CA15022, diagramme de marche déterminé à partir de l'équation (72) et résidus</td>
      <td>154</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 136 : Données de polaires de choc pour différentes hexolites représentées dans le plan P-u</td>
      <td>156</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 137 : Données de polaires de choc pour différentes ontalites représentées dans le plan P-u</td>
      <td>156</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 138 : Vitesse de détonation de différentes hexolites 60/40 en fonction de leur masse volumique</td>
      <td>157</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 139 : Observation microscopique de l'hexolite 1</td>
      <td>158</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 140 : Observation microscopique de l'hexolite 2</td>
      <td>159</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 141 : Vitesse de détonation de différentes ontalites en fonction de leur masse volumique</td>
      <td>160</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 142 : Données des pop-plots pour les hexolites et comparaisons avec les données de la littérature</td>
      <td>162</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 143 : Pop-plots de trois formulations monomodales RDX liant 70/30 (F : fins, C : grosses, VC : très grosses) : mise en évidence de l'inversion de sensibilité [Moulard, 1989]</td>
      <td>163</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 144 : Morphologie du RDX standard (à gauche) et du RS-RDX (à droite) [Suzuki, 2007]</td>
      <td>164</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 145 : Données des pop-plots pour les ontalites et comparaisons avec les données de la littérature</td>
      <td>166</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 146 : Mise en évidence de la variation non linéaire du Pop-plot pour différents explosifs comprimés au HMX, données issues de [Vandersall, 2010]</td>
      <td>168</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 147 : Mise en évidence de la courbe unique d'amorçage pour l'hexolite 1</td>
      <td>169</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 148 : Mise en évidence de la courbe unique d'amorçage pour l'hexolite 2</td>
      <td>169</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 149 : Mise en évidence de la courbe unique d'amorçage pour l'ontalite 1</td>
      <td>170</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 150 : Mise en évidence de la courbe unique d'amorçage pour l'ontalite 2</td>
      <td>170</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 151 : Principe de fonctionnement du RIF [Bel'skii, 2011]</td>
      <td>171</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 152 : Présentation du RIF (à gauche) et intégration de l'antenne en téflon sur un double coin (à droite)</td>
      <td>171</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 153 : Signal RIF pour le tir CA15022 sur l'hexolite 1</td>
      <td>172</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 154 : Signal RIF pour le tir CA15023 sur l'ontalite 1</td>
      <td>172</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 155 : Evolution de la permittivité diélectrique relative du TNT à 34 GHz en fonction de sa masse volumique</td>
      <td>173</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 156 : Evolution de la permittivité diélectrique relative du TNT en fonction de la fréquence pour une masse volumique de 1,6 g/cm³</td>
      <td>173</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 157 : Représentation schématique du tir de cartouche nue dans la configuration initiale. Vue de côté (à gauche) et vue de la face inférieure (à droite)</td>
      <td>176</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 158 : Vue de l'édifice dans la casemate, vue globale (à gauche) et de la face inférieure (à droite)</td>
      <td>176</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 159 : Vue de l'édifice de mesure dynamique de la permittivité diélectrique dans la seconde configuration</td>
      <td>177</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 160 : Vue de l'édifice de mesure dynamique de la permittivité diélectrique pour l'hexolite 2 (à gauche), et détail du positionnement de la fibre optique à réseau de Bragg à cœur pour la mesure de courbure (à droite)</td>
      <td>177</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 161 : Mesure de la courbure en bout de cartouche pour les hexolites 1 et 2</td>
      <td>178</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 162 : Mesure de la courbure en bout de cartouche pour les ontalites 1 et 2</td>
      <td>179</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 163 : Mesure de la vitesse de détonation dans les cartouches d'hexolite 1 (à gauche) et d'hexolite 2 (à droite)</td>
      <td>179</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 164 : Mesure de la vitesse de détonation dans les cartouches d'ontalite 1 (à gauche) et d'ontalite 2 (à droite)</td>
      <td>180</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 165 : Diagrammes de marche de l'onde de détonation dans la cartouche d'hexolite 1 (à gauche) et d'hexolite 2 (à droite)</td>
      <td>181</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 166 : Diagrammes de marche de l'onde de détonation dans les cartouches d'ontalite 1 (à gauche) et d'ontalite 2 (à droite)</td>
      <td>181</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 167 : Variation de la vitesse de détonation de l'hexolite en fonction du rayon de la charge</td>
      <td>182</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 168 : Evolution de la vitesse de l'onde de choc pour le tir CA 15110</td>
      <td>184</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 169 : Compilation des résultats RIF sur les hexolites 1 et 2</td>
      <td>185</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 170 : Vitesse de choc au cours de la TCD pour les trois tirs sur hexolite 2</td>
      <td>185</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 171 : Compilation des résultats RIF sur les ontalites 1 et 2</td>
      <td>187</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 172 : Vitesse de choc au cours de la TCD pour les deux tirs sur ontalite 2, basée sur les profondeurs de transition déterminées avec le RIF</td>
      <td>187</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 173 : Intégration des données issues du RIF sur les Pop-plots des ontalites</td>
      <td>188</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 174 : Intégration de la fibre dans le bloc PMMA (à gauche) et mise en place sur la polisseuse (à droite)</td>
      <td>189</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 175 : Spectres successifs enregistrés lors de l'étalonnage par polissage (à gauche) et relation de calibration obtenue (à droite)</td>
      <td>189</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 176 : Exemple de mesure LUNA pour un réseau de Bragg de 20 mm (à gauche) et relation de calibrage obtenue à partir de 5 mesures (à droite)</td>
      <td>190</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 177 : Signal enregistré par la BraggFast sur la cartouche d'ontalite 1</td>
      <td>190</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 178 : Diagramme de marche dans la cartouche d'ontalite 2, comparaison des différentes métrologies</td>
      <td>191</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 179 : Vitesse de détonation de l'ontalite 2, comparaison des différentes métrologies</td>
      <td>192</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 180 : Diagramme de marche dans la cartouche d'hexolite 2, comparaison des différentes métrologies</td>
      <td>192</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 181 : Comparaison entre les mesures par aiguilles piézoélectriques, RIF et BraggFast pour le tir CA 15022</td>
      <td>193</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 182 : Représentation schématique de l'intégration de la fibre optique à réseau de Bragg à l'intérieur du massif d'explosif</td>
      <td>193</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 183 : Diagrammes de marches des tirs CA 15023 et CA 15092</td>
      <td>195</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 184 : Mesure de la courbure du front de détonation à cœur avec le BraggFast</td>
      <td>195</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 185 : Représentation schématique de la configuration initiale de l'impact plan non soutenu</td>
      <td>196</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 186 : Représentation schématique du phénomène d'atténuation du choc (à gauche) et exemple de calcul de dimensionnement avec GODLAG (à droite)</td>
      <td>197</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 187 : Signal de pression d'interface pour le tir CA14098</td>
      <td>198</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 188 : Diagramme de marche du tir non soutenu CA14098</td>
      <td>199</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 189 : Diagramme de marche du tir non soutenu CA15028</td>
      <td>200</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 190 : Scénario du tir CA15028. 1) Projectile initial, 2) Ecrasement de la mousse lié à l'accélération 3) Impact des bords du projectile et transmission d'une faible perturbation, 4) Contact de l'impacteur en acier</td>
      <td>200</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 191 : Diagramme de marche du tir non soutenu CA15028, zoom sur le phénomène de TCD</td>
      <td>201</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 192 : Impact plan non soutenu, deuxième configuration</td>
      <td>202</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 193 : Signaux de pression pour les tirs non soutenus sur hexolites 1 et 2</td>
      <td>203</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 194 : Diagrammes de marches des tirs CA 16029 (à gauche) et CA 16031 (à droite)</td>
      <td>203</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 195 : Diagrammes de marches des tirs CA 16029 (à gauche) et CA 16031 (à droite), ajout des résultats du RIF</td>
      <td>204</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 196 : Evolution de la vitesse de l'onde de choc lors d'un impact non soutenu pour les hexolites</td>
      <td>204</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 197 : Représentation schématique de l'approche de modélisation retenue</td>
      <td>208</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 198 : Relation accélération-vitesse du choc pour le TNT lors de la TCD</td>
      <td>215</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 199 : Evolution du gradient de pression au choc en fonction de l'accélération pour le TNT</td>
      <td>216</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 200 : Température sous choc calculée pour différents explosifs purs ; influence du choix de l'équation d'état</td>
      <td>220</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 201 : Calcul de la vitesse de réaction au choc pour la Composition B</td>
      <td>222</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 202 : Modèle GEM, évolution pour un taux de nucléation faible (en haut, équivalent JMAK) et un taux de nucléation fort (en bas) [Maillet, 2013]</td>
      <td>223</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 203 : Représentation schématique de la cible et du spectromètre de l'étude de [Basset, 2016]</td>
      <td>225</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 204 : Fonctions topologiques pour différentes approches de modélisation</td>
      <td>226</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 205 : Vitesse de réaction au choc pour les compositions d'étude</td>
      <td>227</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 206 : Vitesse de déflagration calculée dans les hexolites et comparaison avec des données expérimentales</td>
      <td>227</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 207 : Vitesse de déflagration calculée dans les ontalites et comparaison avec les données expérimentales du TATB</td>
      <td>228</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 208 : Vitesse de déflagration calculée pour le HMX dans un explosif composite et comparaison avec des données expérimentales et d'autres méthodes de calcul</td>
      <td>229</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 209 : Observations microscopiques d'un explosif composite à base d'octogène. Etat initial (à gauche) et après un impact à 2,5 kbar (à droite)</td>
      <td>230</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 210 : Champ de température dans un cristal de HMX, mise en évidence de la formation de points chauds le long des bandes de cisaillement [Austin, 2015]</td>
      <td>230</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 211 : Dimension de la taille des grains obtenus par fragmentation dynamique en fonction de la pression en considérant des grains cubiques</td>
      <td>231</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 212 : Calcul de la conductivité thermique pour un explosif composite à base de HMX dans le cadre de l'hypothèse de Rosseland [Baudin, 2015]</td>
      <td>233</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 213 : Détermination de nouvelles profondeurs de transition à la détonation à partir d'un seul diagramme de marche</td>
      <td>234</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 214 : Nouveaux points de pop-plot calculés pour les hexolites</td>
      <td>235</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 215 : Vitesse de réaction au choc de l'hexolite 1, calculée avec différentes relations de pop-plot</td>
      <td>235</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Figure 216 : Schéma de décomposition thermique de la Composition B [Kim, 2016]</td>
      <td>240</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 217 : Mise en évidence des cassures de pente sur les polaires de choc de diverses molécules aromatiques (à gauche) et structure du dimère de TNT formé lors de chocs brefs (à droite) [Engelke, 2001]</td>
      <td>245</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 218 : Initiation du cinquième chemin réactionnel pour l'ONTA [Sindistskii, 2007]</td>
      <td>247</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 219 : Evolution de la température lors de l'échauffement brusque du RDX en phase gazeuse pour différentes températures initiales</td>
      <td>248</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 220 : Délai d'induction du RDX lors d'un essai d'échauffement brusque</td>
      <td>249</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 221 : Délai d'induction du TNT lors d'un essai d'échauffement brusque</td>
      <td>250</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 222 : Modélisation de l'échauffement brusque du TNT pour une température de 450°C</td>
      <td>250</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 223 : Délai d'induction de différentes hexolites lors d'un essai de chauffage brusque</td>
      <td>251</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 224 : Délai d'induction de l'ONTA lors d'un essai de chauffage brusque</td>
      <td>252</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 225 : Variation du délai d'induction de l'hexolite 60/40 en fonction de la pression de choc</td>
      <td>252</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 226 : Température de point chaud calculée à partir d'un mécanisme détaillé pour obtenir un délai d'induction de 15 ns sur l'hexolite 60/40</td>
      <td>254</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 227 : Vitesse de réaction au choc de l'hexolite1 déterminée par deux méthodes différentes</td>
      <td>255</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 228 : Calibration du modèle SURF+ pour le PBX 9501 [Menikoff, 2012]</td>
      <td>255</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 229 : Vitesse de réaction au choc du HMX déterminée par deux méthodes différentes et comparaison avec celle de l'hexolite 60/40</td>
      <td>256</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 230 : Représentation schématique de la croissance des fronts de déflagration à partir d'une interface grain - liant</td>
      <td>258</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 231 : Vitesse de déflagration calculée pour les hexolites avec la nouvelle topologie</td>
      <td>259</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 232 : Vitesse de déflagration calculée pour les ontalites avec la nouvelle topologie</td>
      <td>260</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 233 : Comparaisons expérience-calcul de l'évolution de la vitesse de l'onde de choc pour le tir CA15022</td>
      <td>261</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 234 : Comparaisons expérience-calcul de l'évolution de la vitesse de l'onde de choc pour le tir CA15111</td>
      <td>262</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Figure 235 : Comparaisons expérience-calcul de l'évolution de la vitesse de l'onde de choc pour le tir CA16029</td>
      <td>263</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
# Liste des tableaux

<table><tr><td>Tableau 1 : Compositions explosives abordées dans ce mémoire</td><td>5</td></tr><tr><td>Tableau 2 : Propriétés de détonation de différents explosifs. Les données sont issues de [Gibbs, 1980] pour les solides, de [Baudin, 2013] pour l'ONTA et les liquides et de [Hirschfelder, 1967] pour les gaz</td><td>8</td></tr><tr><td>Tableau 3 : Synthèse sur les variables, les potentiels et les coefficients thermodynamiques [Baudin, 2013-c]</td><td>54</td></tr><tr><td>Tableau 4 : Diverses formes proposées dans la littérature pour la pression sur la courbe de référence [Baudin, 2013-c]</td><td>56</td></tr><tr><td>Tableau 5 : Définition des différentes qualités de TNT</td><td>60</td></tr><tr><td>Tableau 6 : Résumé des propriétés des explosifs étudiés</td><td>63</td></tr><tr><td>Tableau 7 : Equations d'état régulièrement utilisées pour traiter les compressions isothermes des explosifs solides</td><td>76</td></tr><tr><td>Tableau 8 : Modules de compressibilité isotherme des explosifs purs</td><td>76</td></tr><tr><td>Tableau 9 : Définition des constantes utilisées pour la modélisation du c<sub>v</sub> des explosifs purs</td><td>82</td></tr><tr><td>Tableau 10 : Récapitulatif des propriétés des explosifs purs à l'état ambiant</td><td>93</td></tr><tr><td>Tableau 11 : Vitesse du son dans le TNT</td><td>94</td></tr><tr><td>Tableau 12 : Coefficients de l'équation d'état de Menikoff pour les explosifs purs</td><td>101</td></tr><tr><td>Tableau 13 : Paramètres des polaires de choc universelles pour les explosifs purs</td><td>103</td></tr><tr><td>Tableau 14 : Ecarts entre les polaires de choc de mélange et les résultats expérimentaux pour 19 explosifs composites</td><td>104</td></tr><tr><td>Tableau 15 : Paramètre de la polaire de choc du TNT coulé en présence de cire</td><td>106</td></tr><tr><td>Tableau 16 : Paramètres des explosifs coulés-fondus</td><td>107</td></tr><tr><td>Tableau 17 : Amorçage par choc, ordres de grandeurs pour différents explosifs solides</td><td>122</td></tr><tr><td>Tableau 18 : Configurations des impacts plans soutenus réalisés</td><td>146</td></tr><tr><td>Tableau 19 : Récapitulatif des études de calibrage des jauges manganin</td><td>147</td></tr><tr><td>Tableau 20 : Résumé des états d'Hugoniot non réagis et des profondeurs/temps de transition à la détonation déterminés à partir d'impacts plans</td><td>155</td></tr><tr><td>Tableau 21 : Vitesse de détonation plane établie mesurée et calculée pour chaque hexolite</td><td>158</td></tr></table>
<table>
  <tbody>
    <tr>
      <td>Tableau 22 : Vitesse de détonation plane établie mesurée et calculée pour chaque ontalite</td>
      <td>159</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 23 : Récapitulatif des données du Pop-plot pour les hexolites</td>
      <td>161</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 24 : Récapitulatif des données du Pop-plot pour les ontalites</td>
      <td>161</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 25 : Récapitulatif des coefficients du pop-plot pour les hexolites et les ontalites</td>
      <td>168</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 26 : Détermination de la permittivité diélectrique relative de l'hexolite 1 et des ontalites</td>
      <td>180</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 27 : Détermination de nouvelles profondeurs de transition pour l'ontalite 2 à l'aide du RIF</td>
      <td>186</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 28 : Matrice d'implantation des fibres optiques à réseau de Bragg pour les essais d'impact plan soutenu et non soutenu</td>
      <td>194</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 29 : Configurations de la première campagne d'impact plan non soutenu</td>
      <td>197</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 30 : Configurations de la seconde campagne d'impacts plans non soutenus</td>
      <td>202</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 31 : Paramètres de l'équation d'état Cochran-Chan pour les compositions d'étude</td>
      <td>219</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 32 : Paramètres de l'équation d'état Cochran-Chan pour les explosifs purs</td>
      <td>220</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 33 : Paramètres de l'équation d'état JWL pour les produits de détonation des compositions d'étude</td>
      <td>221</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 34 : Diamètres effectifs retenus pour l'approche de modélisation globale</td>
      <td>224</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 35 : Chemins réactionnels possibles pour la décomposition du RDX en phase gazeuse</td>
      <td>241</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 36 : Chemins réactionnels possibles pour la décomposition du TNT en phase gazeuse</td>
      <td>244</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 37 : Chemins réactionnels possibles pour la décomposition de l'ONTA en phase gazeuse selon [Yim, 2001]</td>
      <td>246</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 38 : Paramètres du modèle de TCD complet</td>
      <td>259</td>
    </tr>
    <tr>
      <td>Tableau 39 : Paramètres de la vitesse de déflagration en fonction de la pression</td>
      <td>260</td>
    </tr>
  </tbody>
</table>
<figure><img src="image_4.png" /></figure>
Introduction

Dans le courant de la deuxième moitié du XIXᵉ siècle, l’armée française utilise toujours
la poudre noire, à la fois comme chargement principal et propulsif, pour ses munitions
d’artillerie. Si de nouveaux explosifs comme le fulmicoton et la nitromannite, développés dans le
courant du XIXᵉ siècle, sont utilisés pour les grenades ou les pétards de destruction, ils ne sont
généralement pas assez stables pour résister à l’accélération initiale à laquelle est soumise une
munition d’artillerie. C’est pourquoi, dès 1880, l’armée cherche à développer un nouveau type
d’explosif pouvant détoner sous l’influence d’une « amorce fulminante », mais « n’explosant
pas » sous l’effet d’une balle, ni sous la contrainte du départ du coup de canon. Déjà à l’époque,
le triptyque performance/amorçabilité/sensibilité était pris en considération. Cinq ans plus tard,
E. Turpin, chimiste français qui a déjà œuvré au développement des explosifs industriels,
propose l’emploi de l’acide picrique, ou trinitrophénol. Ce composé découvert par A. Laurent en
1842 est déjà largement utilisé dans l’industrie du textile pour teindre la laine. Turpin dépose
deux brevets, l’un en France (brevet n°167512 du 07/02/1885), l’autre en Angleterre (brevet
n°15089 du 08/12/1885) portant sur « l’invention du chargement rationnel, méthodique et
pratique des projectiles creux par des composés nitrés de la série aromatique, notamment l’acide
picrique, sans addition d’agents oxydants, par voie de fusion ». Ainsi naissent la Mélinite, nom
donné à l’acide picrique fondu pour usage militaire, et le chargement de type coulé-fondu
[Amiable, 1984].

Par la suite, le TNT (2,4,6-trinitrotoluene) a remplacé la mélinite et les explosifs de type coulé-fondu ont été largement utilisés dans les munitions conventionnelles tout au long du XXᵉ siècle. Ils tiennent également une part de plus en plus importante dans le développement des compositions insensibles, notamment depuis le début des années 1990, par exemple avec les premières munitions labellisées MURAT (MUnitions à Risques ATténués). Durant cette période, trois axes de recherches principaux pour les explosifs coulés-fondus ont été suivis :

* le développement de nouvelles molécules énergétiques fusibles,

* l'amélioration des méthodes de synthèse de ces molécules, afin d'en améliorer la pureté tout en réduisant les coûts de fabrication,

* l'optimisation des méthodes de formulation permettant de la mettre en œuvre.

Aujourd'hui, même si de nouvelles molécules comme le 2,4-dinitroanisole (DNAN), le 1,3,3-trinitroazétidine (TNAZ), le dinitropyrazole (DNP), le N-méthyl-trinitropyrazole ou l'ammonium dinitramide (ADN) sont étudiées et peuvent être utilisées dans la formulation d'explosifs coulés-fondus [Ravi, 2011], le TNT est toujours un bon candidat comme explosif fusible pour ces applications, notamment grâce à ses bonnes propriétés détoniques et sa sensibilité au choc relativement faible mais également pour sa faible toxicité environnementale [Ampleman, 2012]. Dans le processus de fabrication des explosifs coulés-fondus, des charges explosives comme le RDX (1,3,5-trinitro-hexahydro-1,3,5-triazine ou hexogène), l'ONTA (3-oxynitrotriazole) ou le HMX (cyclotétraméthylène tétramine ou octogène) sont ajoutées pour obtenir le meilleur compromis performance-sécurité et donner respectivement des hexolites, des ontalites ou des octolites.

L'amorçage par choc est une propriété essentielle dans les études des compositions
explosives. La compréhension de ces phénomènes d'initiation permet de garantir l'amorçage et
la vulnérabilité des munitions. Les modèles utilisés aujourd'hui pour décrire le phénomène de
Transition Choc-Détonation (TCD) sont pour une grande part empiriques et possèdent un
domaine d'applicabilité restreint. Pour étendre leur domaine d'application et, si possible, les
rendre prédictifs, il est nécessaire de comprendre finement les mécanismes microscopiques responsables de l'amorçage et de les modéliser.

En plus des explosifs coulés-fondus, il existe deux autres grandes familles d'explosifs solides à usage militaire : les explosifs composites et les explosifs comprimés. Les premiers sont dérivés de la technologie des propergols, et largement utilisés comme explosifs de chargement dans les munitions. Ils sont constitués de diverses charges explosives (RDX, HMX, ONTA, FOX7...) et d'une matrice qui peut être inerte, comme le PBHT (polybutadiène hydroxytéléchélique) ou le silicone, mais aussi énergétique. La proportion de liant varie généralement entre 10 et 20% et des charges oxydantes comme le PA (perchlorate d'ammonium) ou réductrices comme l'aluminium peuvent également être ajoutées, afin notamment de renforcer les effets de souffle. Les étapes de fabrication sont la malaxée, la coulée et la cuisson. Les explosifs comprimés sont généralement utilisés dans les cas où une performance importante est recherchée, car ils autorisent un fort taux de chargement, jusqu'à 97 %. Ils sont constitués de charges explosives associées à un liant assurant la cohésion de l'ensemble lors du processus de compression qui peut être uni-axiale ou tri-axiale. Là aussi, des charges réductrices d'aluminium peuvent également être ajoutées, comme dans la composition XP-3264 développée par Nexter Munitions [Coulouarn, 2010]. Des illustrations des processus de fabrication et des compositions obtenues sont données sur la Figure 1.

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>Opération de coulée d'un explosif à base de
TNT fondu (photo Nexter Munitions)</figcaption></figure>

<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>Presse uni-axiale pour la fabrication
d'explosifs comprimés (photo CEA
Gramat)</figcaption></figure>

<figure><img src="image_7.png" /><figcaption>Coulée d'un explosif composite avant cuisson
(photo CEA Gramat)</figcaption></figure>

<figure><img src="image_8.png" /><figcaption>Dans l'ordre de gauche à droite : hémisphère de
TNT coulé-fondu, d'un explosif composite à base de
RDX, coque d'un comprimé TNT/Al et son relais à
base de HMX</figcaption></figure>

<figure><img src="image_9.png" /><figcaption>Figure 1: Processus de fabrication et échantillons de différents types d'explosifs solides</figcaption></figure>
Ces différences entre les composants et les méthodes de fabrication induisent également des différences notables au niveau de la microstructure. Les explosifs coulés-fondus peuvent par exemple présenter des défauts d'adhésion liant-charge, selon le niveau de solubilité des charges explosives dans la matrice fusible, comme on peut le voir sur la Figure 2. Lorsque les grains d'ONTA sont inclus dans une matrice TNT, ils conservent globalement leur géométrie initiale. Au contraire lorsque le DNAN est utilisé à la place du TNT, les grains de RDX ont tendance à se fracturer plutôt que de se séparer de la matrice lors du refroidissement de cette dernière.

<figure><img src="image_10.png" /><figcaption>Figure 2 : Microstructure de deux explosifs coulés-fondus ; mélanges ONTA-TNT 65/35 (à gauche [Smith, 2012]) et RDX-DNAN 60/40 (à droite [Davis, 2006])</figcaption></figure>

En ce qui concerne les explosifs comprimés, on peut remarquer sur la Figure 3 qu'il reste une porosité résiduelle importante, notamment liée au processus de fabrication, et qui peut dépendre par exemple de la nature des charges explosives. Ces pores sont largement considérés dans la littérature comme des sites préférentiels d'amorçage des réactions chimiques sous choc, comme nous le verrons par la suite. *A contrario*, dans un explosif composite, on note beaucoup moins de porosité résiduelle, comme c'est le cas dans les explosifs coulés-fondus. Mais alors, quel mécanisme pilote l'amorçage de ces compositions à faible porosité résiduelle ?

<figure><img src="image_11.png" /><figcaption>Figure 3 : Microstructure d'un explosif comprimé au TATB (à gauche) et d'un explosif composite RDX-PA-PBHT-Aluminium (à droite) [Baudin, 2013]</figcaption></figure>

Comme nous le verrons dans l'étude bibliographique qui constitue le premier chapitre de ce mémoire, les efforts de modélisation de la TCD se sont essentiellement concentrés sur les explosifs comprimés au cours des cinquante dernières années, et il existe très peu d'études destinées à comprendre les mécanismes d'amorçage dans les explosifs hétérogènes de type coulé-fondu. L'objectif de la thèse est donc d'étudier la TCD de deux familles d'explosifs
coulés-fondus, l'hexolite ou Composition B (RDX-TNT, 60 % - 40% en masse) et l'ontalite (ONTA-TNT, 60 % - 40% en masse), fabriquées et fournies par Nexter Munitions, dans le but d'établir une relation entre leur microstructure et leur réactivité. Nous étudierons notamment l'influence de la répartition granulométrique des charges de RDX et d'ONTA, ainsi que leur morphologie.

Cette thèse est le fruit d'une coopération entre le CEA (Commissariat à l'Energie Atomique et aux Energies Alternatives), Nexter Munitions, l'ENSTA ParisTech (Ecole Nationale Supérieure des Techniques Avancées) et la DGA (Direction Générale de l'Armement). Cette dernière a participé au financement et au suivi technique des travaux, au travers d'une fiche programme de la DT (Direction Technique), mais aussi par l'intermédiaire de la MRIS (Mission pour la Recherche et l'Innovation Scientifique), qui a identifié ce sujet comme étant d'intérêt pour la Défense Nationale. Les différents acteurs de cette coopération sont donnés sur le diagramme de la Figure 4.

<figure><img src="image_12.png" /><figcaption>Figure 4 : Schéma d'organisation de la thèse</figcaption></figure>

Cette thèse s'est orientée autour de trois axes principaux, qui feront chacun l'objet d'un chapitre de ce mémoire. Le premier traitera de la caractérisation de la microstructure et des propriétés physico-chimiques des explosifs étudiés. Nous y verrons que, bien que les différents composants soient connus et utilisés dans l'industrie depuis plusieurs décennies, leur caractérisation demeure largement incomplète. Nous nous efforcerons donc de compiler les données disponibles de la façon la plus exhaustive possible et présenterons les nouvelles caractérisations effectuées dans le cadre de nos travaux. Le deuxième chapitre portera sur l'étude expérimentale de la TCD. Nous y détaillerons les choix de métrologies retenus permettant d'étudier ce phénomène aussi bref qu'extrême en termes de niveaux de pression et de température rencontrés. Les résultats expérimentaux obtenus permettront d'alimenter le modèle de TCD qui sera présenté dans le troisième chapitre.

Afin d'aider le lecteur, le Tableau 1 présente les compositions des différents explosifs qui seront abordés dans ce mémoire.
<table><caption>Tableau 1 : Compositions explosives abordées dans ce mémoire</caption><thead><tr><th>Nom</th><th>Type</th><th>Composition (en répartition massique)</th></tr></thead><tbody><tr><td>Composition B (ou hexolite)</td><td>Coulé-fondu</td><td>RDX/TNT/Cire (proportions variables autour de 59,5/39,5/1)</td></tr><tr><td>Cyclotol</td><td>Coulé-fondu</td><td>RDX/TNT (proportions variables, généralement entre 50/50 et 70/30)</td></tr><tr><td>Ontalite (ou TNTO)</td><td>Coulé-fondu</td><td>ONTA/TNT/Cire (proportions variables, généralement entre 50/50 et 70/30)</td></tr><tr><td>Octol</td><td>Coulé-fondu</td><td>HMX/TNT (proportions variables, généralement entre 50/50 et 70/30)</td></tr><tr><td>GD-1</td><td>Coulé-fondu</td><td>ONTA/TNT (65/35), présence de cire non précisée</td></tr><tr><td>ARX-4024</td><td>Coulé-fondu</td><td>ONTA/TNT (65/35), présence de cire non précisée</td></tr><tr><td>ARX-4002</td><td>Coulé-fondu</td><td>ONTA/TNT (50/50), présence de cire non précisée</td></tr><tr><td>X-0489</td><td>Coulé-fondu</td><td>ONTA/TNT (50/50), présence de cire non précisée</td></tr><tr><td>IMX-101</td><td>Coulé-fondu</td><td>DNAN/NQ/ONTA, proportions et présence de cire non précisées</td></tr><tr><td>IMX-104</td><td>Coulé-fondu</td><td>DNAN/RDX/NTO, proportions et présence de cire non précisée</td></tr><tr><td>B2238</td><td>Composite</td><td>RDX/liant PBHT (85/15)</td></tr><tr><td>PBXN-109</td><td>Composite</td><td>RDX/AI/PBHT (64/20/16)</td></tr><tr><td>B2214</td><td>Composite</td><td>HMX/NTO/PBHT (12/72/16)</td></tr><tr><td>PBXN-111 (ou PBXW-115)</td><td>Composite</td><td>RDX/AI/AP/PBHT (20/25/43/12)</td></tr><tr><td>V401</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Viton (96/4)</td></tr><tr><td>PBX 9404</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Nitrocellulose/Chloroethylphosphate (94/3/3)</td></tr><tr><td>PBX 9501</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Estane/BDNPA-BDNPF (95/2,5/2,5)</td></tr><tr><td>PBX 9502</td><td>Comprimé</td><td>TATB/Kel-F 800 (95/5)</td></tr><tr><td>PBXN-9</td><td>Comprimé</td><td>HMX/liant (93/7)</td></tr><tr><td>LX-04</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Viton (85/15)</td></tr><tr><td>LX-07</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Viton (90/10)</td></tr><tr><td>LX-10</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Viton (95/5)</td></tr><tr><td>LX-14</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Estane (95/5)</td></tr><tr><td>LX-17</td><td>Comprimé</td><td>TATB/Kel-F (92,5/7,5)</td></tr><tr><td>EDC-32</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Viton (85/15)</td></tr><tr><td>EDC-37</td><td>Comprimé</td><td>HMX/Nitrocellulose/K10 (91/1/8)</td></tr></tbody></table>
Introduction
# I. Etude bibliographique

> « Désormais, je sais que vous êtes bel et bien une personne réelle, et non un groupe de scientifiques comme Bourbaki ». [Sahni, 2011]

> Stephen Hawking, en parlant de Yakov Borisovish Zelodovich (1914-1987) après l'avoir rencontré. Zeldovich était un physicien soviétique qui apporta des avancées très significatives dans des domaines si variés que la chimie, la physique nucléaire, l'astrophysique ou la cosmologie. Il participa au projet atomique soviétique et proposa une théorie de la détonation à laquelle son nom est aujourd'hui associé.

## I.1 Pour commencer

Ce premier paragraphe a pour but de définir certains termes qui seront utilisés dans toute la suite de ce mémoire. Ces définitions sont pour la plupart empruntées aux ouvrages suivants : [Thevenin, 1981] et [Baudin, 2013].

L'explosion est un terme souvent utilisé de façon générique pour définir différents phénomènes et il est difficile d'en donner une définition précise et rigoureuse. Il est néanmoins nécessaire de s'atteler à cet exercice, ne serait-ce que pour pouvoir ensuite introduire les notions de combustion, de déflagration et de détonation. Nous retiendrons la définition proposée par [Thevenin, 1981] : l'explosion est un phénomène au cours duquel se dégage, en un temps extrêmement court, une énergie importante. Il en résulte souvent l'expansion d'un grand volume de gaz, généralement portés à haute température. On peut distinguer plusieurs types d'explosion :

* **l'explosion mécanique**, qui consiste en la rupture brutale d'une enveloppe ou d'une membrane libérant une certaine quantité de gaz jusqu'alors maintenu sous forte pression. On peut donner comme exemple l'explosion accidentelle d'un stockage de gaz naturel ou l'ouverture du disque de rupture de la chambre haute pression d'un lanceur à gaz léger,

* **l'explosion chimique**, dans laquelle la libération des gaz chauds est produite par une réaction chimique de décomposition très rapide d'un explosif solide, liquide ou gazeux,

* **l'explosion nucléaire**, dans laquelle il ne s'agit plus d'une décomposition au niveau moléculaire comme dans le cas de l'explosion chimique, mais d'une fission ou d'une fusion des noyaux atomiques eux-mêmes.

Nous ne considérerons dans la suite de ce mémoire que l'explosion chimique associée aux explosifs solides. Selon la matière considérée, les conditions ambiantes ou le niveau de sollicitation extérieure, une explosion chimique peut avoir lieu selon trois régimes différents [Baudin, 2013] :

* **une combustion** de la substance, où la propagation de la réaction de combustion est limitée par la conductivité thermique, la diffusion moléculaire et les changements d'états (solide-liquide-gaz), le matériau brûlant avec une flamme se propageant à une vitesse de l'ordre du centimètre par seconde. C'est par exemple le phénomène observé lors d'un incendie. Les explosifs peuvent se décomposer par combustion, comme c'est d'ailleurs le cas lors des opérations de destruction par brûlage,
## Etude bibliographique

* une déflagration où la combustion s'accélère du fait de la libération d'une grande quantité de gaz au cours de la réaction et de l'augmentation de pression. Elle est constituée d'une compression suivie d'un front de combustion se propageant par conductivité thermique, diffusion moléculaire et changement d'états. La déflagration est subsonique et se propage à une vitesse de l'ordre de la dizaine à la centaine de mètres par seconde et c'est par exemple le mode de décomposition nominal des poudres propulsives utilisées dans l'artillerie ou dans les lanceurs à poudre de laboratoire,

* une détonation, qui est constituée d'un front de choc initiant une réaction chimique qui reste « attachée » à ce dernier. La vitesse de propagation de l'onde de choc est de l'ordre de quelques kilomètres par seconde ; elle s'accompagne généralement d'effets de brissance, balistiques et de souffle. C'est une onde supersonique contrairement à la déflagration.

Il est important de noter qu'il existe des phénomènes de transition entre ces régimes de décomposition chimique. Une combustion peut en effet transiter vers la déflagration, puis la détonation. Les détoniciens définissent ces trois régimes. Les combustionnistes ne définissent généralement que deux régimes : la déflagration et la détonation, la déflagration englobant la combustion.

Dans ce mémoire, nous nous intéresserons quasi-exclusivement au phénomène de détonation, même si la déflagration sera également abordée, car présente à la petite échelle. Pour achever cette courte introduction, il est important de donner quelques ordres de grandeurs caractéristiques de la détonation. Ceux-ci, regroupés dans le Tableau 2, montrent à quel point ces phénomènes sont rapides et violents, particulièrement dans les états condensés, ce qui explique l'extrême difficulté à les appréhender d'un point de vue modélisation et à les mesurer d'un point de vue expérimental. On peut noter que les masses volumiques initiales des explosifs condensés sont 1 000 fois supérieures à celles des mélanges gazeux, et les pressions de détonation 10 000 fois plus importantes dans les solides et les liquides que dans les gaz. Les approches de modélisation ne peuvent donc être que différentes.

<table><caption>Tableau 2 : Propriétés de détonation de différents explosifs. Les données sont issues de [Gibbs, 1980] pour les solides, de [Baudin, 2013] pour l'ONTA et les liquides et de [Hirschfelder, 1967] pour les gaz</caption><thead><tr><th>Sigle</th><th>Nom</th><th>Etat</th><th>Masse volumique maximale ρ<sub>max</sub> (kg/m<sup>3</sup>)</th><th>Vitesse de détonation (m/s) et ρ<sub>0</sub> (kg/m<sup>3</sup>)*</th><th>Pression de détonation (GPa) et ρ<sub>0</sub> (kg/m<sup>3</sup>)*</th></tr></thead><tbody><tr><td>HMX</td><td>Octogène</td><td>Solide</td><td>1905</td><td>9110 (à 1890)</td><td>39,5 (à 1900)</td></tr><tr><td>RDX</td><td>Hexogène</td><td>Solide</td><td>1806</td><td>8639 (à 1767)</td><td>33,8 (à 1767)</td></tr><tr><td>TATB</td><td>Triaminotrinitrobenzene</td><td>Solide</td><td>1937</td><td>7660 (à 1847)</td><td>25,9 (à 1847)</td></tr><tr><td>ONTA</td><td>Oxynitrotriazole</td><td>Solide</td><td>1906</td><td>8223 (à 1850)</td><td>28,4 (à 1850)</td></tr><tr><td>PETN</td><td>Pentrite</td><td>Solide</td><td>1778</td><td>7975 (à 1670)</td><td>31 (à 1670)</td></tr><tr><td>TNT</td><td>Trinitrotoluene</td><td>Solide</td><td>1654</td><td>6942 (à 1637)</td><td>18,9 (à1637)</td></tr><tr><td>NG</td><td>Nitroglycérine</td><td>Liquide</td><td>1590</td><td>7600</td><td>24</td></tr><tr><td>NM</td><td>Nitrométhane</td><td>Liquide</td><td>1130</td><td>6280</td><td>12</td></tr></tbody></table><table><thead><tr><th>Mélange</th><th>Etat</th><th>Conditions initiales</th><th>Vitesse de détonation (m/s)</th><th>Pression de détonation (bar)</th></tr></thead><tbody><tr><td>(2H<sub>2</sub> + O<sub>2</sub>)</td><td>Gaz</td><td rowspan="2">1 bar 291 K</td><td>2819</td><td>18,1</td></tr><tr><td>(2H<sub>2</sub> + O<sub>2</sub>) + 5O<sub>2</sub></td><td>Gaz</td><td>1700</td><td>14,1</td></tr></tbody></table>
* Les mesures de vitesse et de pression de détonation ne sont pas toujours réalisées à la densité théorique maximale, c'est pourquoi on indique dans le tableau les masses volumiques $ρ_0$ correspondantes aux essais.

La suite de ce chapitre consacré à l'étude bibliographique sera scindée en trois parties :

* la modélisation de l'onde de détonation,

* la modélisation de l'amorçage par choc, c'est-à-dire le phénomène de TCD,

* la modélisation thermodynamique des explosifs, équations d'état et lois de mélange.

## I.2 Modélisation de la détonation

Ce paragraphe présente les différentes approches de modélisation de l'onde de détonation depuis sa première théorisation jusqu'aux modèles les plus récents.

Les substances explosives sont connues depuis plusieurs siècles. On peut notamment citer la découverte des fulminates d'or, d'argent ou de mercure au XVIIème siècle, celle de la nitrocellulose en 1833 par H. Braconnot, de la nitroglycérine en 1846 par A. Sobrero ou du coton poudre en 1847 par Schonbein. Plus tard au cours de ce même XIXème siècle sont apparues des molécules explosives toujours largement utilisées aujourd'hui comme le TNT découvert par J. Wilbrand en 1863, la pentrite, découverte par B. Tollens et P. Wigand en 1891, ou le RDX synthétisé pour la première fois en 1899. Ces rappels historiques sont issus de [Baudin, 2009].

Les premières études expérimentales sur les substances explosives ont été réalisées à la fin du XIXème siècle par F.A. Abel, puis par L.P. Roux et E. Sarrau pour les explosifs condensés (coton-poudre, nitroglycérine, dynamite...), ainsi que par M. Berthelot, M. Le Chatelier, E. Mallard et P. Vieille pour les mélanges explosifs gazeux. C'est à cette époque qu'apparaissent pour la première fois les termes "d'onde explosive" et la discrimination "explosion du premier ordre" - "explosion du second ordre", respectivement détonation et déflagration.

Il a fallu attendre la toute fin de ce siècle pour qu'émergent les premiers modèles. Par la suite, tout au long du XXème siècle puis en ce début de XXIème siècle, trois voies de modélisation principales sont apparues : l'approche CJ, l'approche ZND et l'approche multiphasique. Ce chapitre présente ces différents modèles, ainsi que leurs développements, dans l'ordre chronologique de leur apparition.

### I.2.1 Voie de modélisation Chapman-Jouguet (CJ)

#### I.2.1.1 Modèle CJ initial

Dans cette approche proposée indépendamment par D.L. Chapman [Chapman, 1899] et E. Jouguet [Jouguet, 1904], l'onde de détonation est décrite comme une discontinuité plane et totalement réactive se propageant à la vitesse constante D dans un milieu initialement au repos. Cette discontinuité est autonome et ne dépend que de l'état thermodynamique amont et de l'énergie libérée au passage du front.

La mise en équations se base sur les relations de saut, dites de Rankine-Hugoniot [Rankine, 1870], [Hugoniot, 1889], compilées dans la forme que l'on connaît aujourd'hui par J. Hadamard [Hadamard, 1903] décrivant la conservation de la masse et de la quantité de mouvement à travers une discontinuité. L'hypothèse supplémentaire de l'équilibre thermodynamique du milieu aval permet également de définir l'énergie interne comme une
fonction d'état et d'en tirer une équation de conservation de l'énergie totale. Ces relations de saut s'écrivent en géométrie unidimensionnelle sous la forme présentée sur la Figure 5.

<figure><img src="image_13.png" /><figcaption>Figure 5 : Compression par une onde de discontinuité d'un tube de matière de masse M</figcaption></figure>

$$ \rho_0 D = \rho(D - u) \quad (\text{conservation de la masse}) $$

$$ P - P_0 = \rho_0 Du \quad (\text{conservation de la quantité de mouvement}) $$

$$ e - e_0 + \frac{u^2}{2} = \frac{P u}{\rho_0 D} \quad (\text{conservation de l'énergie totale}) $$

Ces relations, initialement établies pour une onde de choc inerte, permettent de définir l'état CJ lorsque l'on considère une onde réactive, en reliant le volume massique $v$ (l'inverse de la masse volumique $\rho$), la pression $P$ et la vitesse matérielle $u$ des états amont et aval à la détonation en fonction de la vitesse de détonation $D_n$ et du coefficient polytropique $\gamma$. La vitesse de détonation est quant à elle reliée à la quantité d'énergie libérée par la réaction $Q$. En supposant que la pression atteinte en aval de l'onde de détonation est très supérieure à la pression initiale ($P \gg P_0$), cas uniquement vérifié pour les explosifs condensés, on obtient les relations classiques définissant l'état CJ, données par le système d'équations (1), où $c$ est la célérité du son dans les produits de détonation et $\gamma$ leur coefficient polytropique défini par la formule (2) comme étant la pente de l'évolution isentropique de la pression en fonction du volume spécifique $v$ dans un repère logarithmique.

$$ \frac{v_{CJ}}{v_0} = \frac{\gamma}{\gamma + 1} \qquad P_{CJ} = \frac{\rho_0 D_n^2}{\gamma + 1} \qquad u_{CJ} = \frac{D_n}{\gamma + 1} \qquad \frac{c_{CJ}}{D_n} = \frac{\gamma}{\gamma + 1} \qquad (1) $$

$$ \gamma = - \left( \frac{\partial \log P}{\partial \log v} \right)_S \qquad (2) $$

E. Jouguet note que pour que l'onde se propage à vitesse constante, donc sans altération de la discontinuité, celle-ci doit être sonique par rapport au milieu aval, hypothèse faite pour établir ces relations. On peut noter également que cette approche ne présuppose aucune forme pour l'équation d'état des gaz de détonation et que celle-ci peut être quelconque.

Ce modèle, toujours utilisé aujourd'hui dans les codes de calcul thermochimique et dans les codes de calcul d'hydrodynamique rapide, a l'avantage d'être simple à mettre en équation. Cependant, il présente l'inconvénient majeur de n'autoriser qu'une seule vitesse de détonation pour un explosif, quelle que soit la configuration utilisée. Or, dès les années 1920 les expérimentations montrent que la célérité de détonation d'une cartouche cylindrique d'explosif solide dépend de son diamètre [Jones, 1928].

### I.2.1.2 Modèle Jouguet relaxé (JR)

En 1989, L. Brun [Brun, 1989] propose un nouveau modèle sur les bases du modèle CJ. Les hypothèses de ce modèle sont les suivantes :
* la détonation est sonique par rapport au milieu aval (hypothèse de Jouguet),

* le choc est partiellement réactif et les réactions se poursuivent en aval,

* un seul degré d'avancement positif suffit à définir la composition chimique juste en aval de la détonation,

* les phénomènes de transport sont négligeables à l'aval (hypothèse reprise de l'approche CJ initiale),

* les gradients des grandeurs physiques sont finis du côté sonique.

L'écriture de l'équation maîtresse de l'évolution du choc et les hypothèses ci-dessus permettent d'aboutir à une relation « accélération-célérité-courbure » définie par la formule (3).

$$ \frac{dD_n}{dt} = 2A^2(D_n)[K(D_n) - C] \qquad (3) $$

où $D_n$ représente la vitesse de détonation normale, A et K sont des fonctions caractéristiques dépendant de la description thermodynamique et C est la courbure du front. A cette équation fondamentale s'ajoutent autant de conditions d'interfaces qu'il y a de milieux adjacents distincts. Avec cette écriture, $K(D_n)$ représente la relation célérité-courbure et $A(D_n)$ est la célérité des ondes sur le front. Ce modèle, selon les objectifs de L. Brun, permet de retranscrire les phénomènes de courbure et la détonation sphérique divergente. Cependant, cette mise en équation ne prévoit pas l'existence de détonation convergente pourtant observée expérimentalement.

## I.2.2 Voie de modélisation Zeldovitch, Von Neumann, Döring (ZND)

### I.2.2.1 Modèle ZND initial

Dès 1900, P. Vieille [Vieille, 1900] émet l'hypothèse que, par opposition à l'approche dans laquelle le choc est considéré comme totalement réactif, le phénomène de détonation pourrait être constitué d'une onde de choc inerte qui élèverait la pression et la température du milieu, initiant ainsi les réactions chimiques. En 1906, E. Jouguet [Jouguet, 1906] reprend cette idée mais la mise en équation qu'il en fait le mène à des incohérences avec les résultats expérimentaux de l'époque, ce qui le pousse à poursuivre dans la voie CJ.

Cette voie de modélisation est remise en lumière par quatre scientifiques de façon indépendante : A. Grib [Grib, 1940], J.B. Zeldovitch [Zeldovich, 1940], J. Von Neumann [Von Neumann, 1942] et W. Döring [Döring, 1943]. Dans sa version initiale, le modèle décrit la propagation plane et stationnaire d'un choc inerte suivie de l'écoulement réactif d'un fluide parfait. Il est constitué des relations de Rankine-Hugoniot pour représenter le choc inerte appelé "pic de Von Neumann" et des équations d'Euler complétées par une équation de production massique des produits de réaction pour représenter la zone de réaction. Le développement de cette approche conduit à une onde de détonation présentant les caractéristiques suivantes :

* l'écoulement est subsonique dans la zone de réaction,

* toute l'énergie chimique est libérée dans la zone de réaction,

* l'écoulement est sonique sur la surface représentant la fin des réactions,

* l'onde de détonation se propage à célérité constante, égale à la vitesse de translation de la zone de réaction plane stationnaire.
Quelques années plus tard, G. Taylor [Taylor, 1950] propose une représentation de l'écoulement en aval de la zone de réaction par une détente isentropique des produits de détonation. Cette approche est toujours nommée aujourd'hui "détente de Taylor".

Le pic de Von Neumann a initialement été observé pour les détonations de mélanges gazeux. Par la suite, certaines observations expérimentales, par exemple des mesures de vitesses de déplacement en face arrière [Sheffield, 1984], ont confirmé cette vision pour les explosifs solides. La réelle mesure de ce pic dans les explosifs condensés est cependant limitée par la résolution temporelle des équipements de mesure actuels (voir paragraphe III.2.3). Selon cette approche, l'état atteint à la fin de la zone de réaction est le même que l'état de détonation du modèle CJ, ce qui permet notamment d'utiliser les codes thermochimiques calculant cet état pour alimenter une approche ZND.

A partir de la deuxième moitié du XXᵉ siècle, l'approche ZND a été développée par de nombreux auteurs afin de passer outre le principal inconvénient du modèle ZND initial : il ne décrit que la propagation de l'onde plane stationnaire.

### I.2.2.2 Premiers modèles de détonation courbe

Le premier développement du modèle ZND tentant de retranscrire la courbure du front de détonation observée expérimentalement apparaît en 1949 [Eyring, 1949]. Dans ce modèle, H. Eyring suppose que le front de la détonation établie est courbe et cherche à obtenir une relation reliant directement la vitesse du front de détonation courbe, qui est inférieure à celle du front plan prévue par le modèle ZND, à l'épaisseur de la zone de réaction et au diamètre de la cartouche. L'approche et les hypothèses de base sont les mêmes que celles réalisées quelques années plus tôt par H. Jones [Jones, 1947], mais la forme du front est différente. Dans son modèle "nozzle", Jones considère le front plan et une déviation des lignes de courant provoquant une légère expansion radiale de la matière dans la zone de réaction, alors qu'Eyring considère le front courbe (Figure 6). L'hypothèse essentielle commune aux deux modèles est qu'il n'y a pas de perte radiale de quantité de mouvement ou d'énergie dans la zone de réaction. La seule perturbation des équations de l'hydrodynamique provient donc de l'équation de conservation de la masse.

<figure><img src="image_14.png" /><figcaption>Figure 6 : Modélisations du front de détonation à la fin des années 1940</figcaption></figure>
Eyring aboutit à trois relations reliant la vitesse de détonation établie au diamètre de la cartouche et à l'épaisseur de la zone de réaction dans les configurations suivantes : sans confinement, confinement faible et confinement infini.

Quelques années plus tard, W. Wood et J.G. Kirkwood reprennent l'approche de Jones [Wood, 1954] en tentant de relier la vitesse de détonation établie au rayon de courbure sur l'axe de la cartouche plutôt qu'à son diamètre. Dans ce modèle, les auteurs reprennent la représentation ZND du front de détonation et écrivent les équations de conservation dans un repère lié au pic ZND en les spécialisant sur l'axe d'une cartouche cylindrique. Ils font les hypothèses suivantes :

* le rayon de courbure est très grand devant l'épaisseur de la zone de réaction,

* la dimension latérale de la charge est grande devant l'épaisseur de la zone de réaction.

Les auteurs aboutissent à une relation reliant la vitesse de combustion R (dérivée temporelle de l'avancement $\lambda$), la thermicité $\sigma$, dont la définition est donnée dans la relation (4), la vitesse de détonation établie D et le rayon de courbure $R_c$, dans le cas où le nombre de Mach $M=(D-u)/c$ est égal à 1. Cette relation n'est valable que sur l'axe de la cartouche cylindrique. Ils obtiennent une condition CJ généralisée donnée par la formule (4).

$$ \sigma R = \frac{2(D - u)}{R_c} \qquad \text{avec} \qquad \sigma = \frac{1}{\rho c^2} \left(\frac{\partial P}{\partial \lambda}\right)_{e,v} \qquad (4) $$

Ce modèle a également été repris par S.K. Chan [Chan, 1981], afin de déterminer des vitesses de réaction à partir de la relation célérité-courbure. Dans son modèle, Chan reprend les hypothèses de Wood et Kirkwood et imagine une représentation conique du tube de courant. Il impose à la vitesse de réaction une forme donnée par l'équation (5), où E est l'énergie d'activation et Z est une constante. s représente l'état sous choc au pic de Von Neumann.

$$ \frac{d\lambda}{dt} = (1 - \lambda) Z P_s^2 e^{\frac{-E}{RT_s}} \qquad (5) $$

Les vitesses de réaction ainsi calculées sont en très bon accord avec celles déterminées par le modèle Forest-Fire (voir I.3.2.1.2).

On peut enfin noter que parallèlement à ces approches théoriques, des relations célérité-diamètre de cartouche ou célérité-courbure ont été établies expérimentalement. C'est notamment le cas de A. Campbell [Campbell, 1976] qui reprochait notamment aux modèles de Jones ou Eyring de ne pas être applicables aux explosifs très hétérogènes ou à l'approche de Wood et Kirkwood de faire intervenir des paramètres difficilement mesurables expérimentalement. Ces travaux s'appuient sur un grand nombre d'expériences, parfois dans des configurations très proches du diamètre critique. L'auteur obtient une relation empirique entre la vitesse de détonation, le diamètre de la charge, et la vitesse de détonation plane (équivalente à celle qui serait mesurée en cartouche de diamètre infini). De nombreux autres explosifs ont ensuite été étudiés selon la même approche, notamment par T.R. Gibbs et A. Popolato [Gibbs, 1980]
### I.2.2.3 Modèle Detonation Shock Dynamics (DSD)

En 1981, J. Bdzil poursuit les travaux menés par Jones, Eyring ainsi que Wood et Kirkwood [Bdzil, 1981]. Il généralise le modèle de Wood et Kirkwood à une détonation courbe instationnaire en faisant l'hypothèse que l'écoulement dans la zone de réaction est localement stationnaire dans un repère lié à l'onde de détonation. Bdzil écrit les équations d'Euler dans ce repère et fait les mêmes hypothèses que Wood et Kirkwood en ce qui concerne la courbure du front de détonation, en supposant de plus que la déviation des lignes de courant dans la zone de réaction est faible. Il choisit une écriture pour la vitesse de réaction *R* différente de Wood et Kirkwood, mais pratique pour le développement des calculs.

Bdzil spécifie l'équation de W. Hayes [Hayes, 1957] exprimant le saut de vorticité provoqué par le passage d'une onde de choc en la couplant avec une équation d'état polytropique pour l'explosif non réagi et les produits de détonation. En développant cette approche, il obtient une relation reliant la vitesse de détonation et la courbure du front sur l'axe de la cartouche, puis entre la vitesse de détonation et le diamètre de la cartouche cylindrique. Les comparaisons avec des résultats expérimentaux sont bonnes.

Quelques années plus tard, la coopération avec D. Steewart donne naissance au modèle DSD [Bdzil, 1989]. Le constat suivant est apparu aux auteurs : dans la plupart des cas d'étude, la dynamique de la zone de réaction est découplée des phénomènes de détente des produits de détonation et est seulement contrôlée par l'écoulement immédiatement derrière le choc (zone subsonique). Ainsi, les ondes se propageant dans cette zone, que ce soient des ondes de compression ou des ondes de détente, sont des ondes transverses se propageant depuis la frontière extérieure de l'explosif.

La théorie DSD s'appuie sur trois composantes :

* les conditions cinématiques de la surface du front de détonation,

* les conditions devant être satisfaites à la frontière de l'explosif (confinement ou absence de confinement),

* la dynamique de l'écoulement derrière le choc.

Le modèle ainsi obtenu permet de calculer la relation célérité-courbure d'une onde de détonation courbe, convergente ou divergente, en décrivant l'écoulement dans la zone subsonique à partir d'une loi d'état et d'une cinétique décrivant la vitesse de la réaction globale :

#### Explosif → Produits de détonation

Inversement, cette approche permet de remonter à une vitesse de réaction à partir de relevés expérimentaux sur la vitesse de détonation et la courbure du front.

En 1996, J. Yao et D.S. Stewart [Yao, 1996] étendent la théorie DSD au cas où la vitesse de détonation est significativement différente de celle prévue par le modèle CJ. Ils réintroduisent dans le modèle la dépendance en temps, tout en considérant que les variations des grandeurs en fonction du temps demeurent faibles. Ils obtiennent ainsi une relation liant l'accélération de l'onde de détonation, sa vitesse et sa courbure, dans le cas d'une détonation instationnaire et faiblement courbée pour un explosif condensé à faible énergie d'activation.
I.2.2.4 Approche russe Non-Equilibrium Molecular Dynamic Method
(NEMD)

Dès le milieu des années 1970, A.N. Dremin [Dremin, 1976] émet l'hypothèse que les mécanismes de décomposition d'un explosif condensé puissent être différents suivant le niveau de sollicitation, lors de l'amorçage par choc. En se basant sur des observations réalisées sur du TNT liquide ou coulé-fondu ainsi que sur de l'hexogène et du TNT granulaire non comprimé, Dremin explique qu'en dessous d'un certain seuil de pression, le mécanisme semble suivre un processus d'initiation par points chauds (voir paragraphe I.3.2.2), alors qu'au-dessus de ce seuil serait plutôt observé un processus homogène « d'explosion thermique ».

Au début des années 1980, A.N. Dremin [Dremin, 1981] cherche à faire évoluer
l'approche ZND du front de détonation en montrant qu'il existe une décomposition partielle de
l'explosif dans la zone de la discontinuité menant au pic de Von Neumann. En se basant sur des
travaux précédemment réalisés par son équipe utilisant la méthode NEMD, il propose une
structure de l'onde de détonation, entre la discontinuité et la zone de réactions chimiques, en
associant un temps caractéristique à chaque zone, comme on peut le voir sur la Figure 7.

<figure><img src="image_15.png" /><figcaption>Figure 7 : Représentation schématique du front de détonation selon Dremin</figcaption></figure>

Chaque molécule d'explosif formée de N atomes possède 3N-6 degrés de liberté en vibration, 3 en translation et 3 en rotation. Les degrés de translation sont excités en premier au passage de l'onde de choc puis, après un temps de relaxation, l'énergie passe dans les degrés de liberté internes (vibration des liaisons entre les atomes).

Des calculs purement théoriques réalisés sur des molécules polyatomiques montrent que la température atteinte à l'issue de la discontinuité peut être jusqu'à dix fois plus élevée que la température « à l'équilibre » dans la zone de réaction. Ainsi, même si les temps caractéristiques sont très courts, des mécanismes de décomposition pourraient être envisagés à l'intérieur même de l'onde de détonation [Dremin, 1989] :
* rupture des liaisons hyper excitées, développé dans [Dremin, 1981],

* excitation des électrons,

* ionisation.

Dremin développe la décomposition liée à l'excitation des électrons en indiquant que les produits de décomposition de l'hexogène soumis à un choc sont différents de ceux produits lors d'une agression thermique, mais qu'ils sont identiques à ceux observés lors d'une photolyse, processus au cours duquel les ruptures des liaisons sont liées à l'excitation des électrons [Owens, 1980]. Les réactions d'initiation sont différentes entre l'agression thermique, où le phénomène est piloté par la thermochimie, et la photolyse, où l'aspect thermocinétique est prépondérant.

### I.2.2.5 Modèle Non-Equilibrium ZND (NE-ZND)

En 1982, C.M. Tarver publie le modèle NE-ZND [Tarver, 1982]. Dans une approche semblable à celle de Dremin, il décompose l'espace entre la discontinuité et le point CJ en quatre zones distinctes comme on peut le voir sur la Figure 8.

<figure><img src="image_16.png" /><figcaption>Figure 8 : Représentation schématique du front de détonation selon Tarver</figcaption></figure>

Tarver établit un modèle 1D où les zones de relaxation 2 et 4 sont modélisées à l'aide des travaux d'Eyring [Eyring, 1978]. Cette première étude demeure principalement qualitative.

Au début des années 1990, A. Tokmakoff et al. [Tokmakoff, 1993] reprennent ce découpage en quatre zones et s'attardent sur la zone n°2. A l'issue de la discontinuité, l'énergie transmise par le passage de l'onde de choc est concentrée essentiellement dans ce que les auteurs appellent les « modes phonons », c'est-à-dire dans les degrés de liberté (DDL) du réseau cristallin (rotation et translation). Le modèle *Multi Phonon Up-Puming* (MPUP) décrit la transition de cette énergie vers les DDL internes à la molécule, ce qui provoque un échauffement et la rupture de certaines liaisons.
Il s'agit d'une approche très similaire à celle de Tarver dans son modèle NE-ZND.
Tokmakoff propose des temps caractéristiques pour les différents phénomènes en scindant le
mécanisme MPUP en deux étapes :

* la transition de l'énergie depuis les DDL du réseau cristallin vers les DDL internes, appelée relaxation phonon-vibron, se fait d'abord vers les modes basse fréquence de la molécule, appelés *doorway modes*,

* l'énergie est ensuite redistribuée vers les autres DDL internes de la molécule. Il s'agit de « l'intramolecular vibrational redistribution ».

Il en déduit les temps caractéristiques suivants pour les différentes étapes de la zone de réaction :

* temps de montée du choc fini, transmission de l'énergie aux modes phonon (1 ps) ;

* zone *up-pumping*, relaxation phonon-vibron (100 ps) ;

* zone d'initiation, rupture des liaisons (1 ns) ;

* zone de réaction, chaîne de réactions chimiques (entre 10 ns et 1 µs).

A l'issue de la zone *up-pumping*, les premières réactions sont des ruptures de liaisons simples, par exemple celle de la liaison N-N dans l'hexogène ou l'octogène qui libère des radicaux NO₂. Ces radicaux sont la base de la chaîne de réaction chimique.

A la même période, Tarver [Tarver, 1993] reprend cette approche duale *doorway mode* - redistribution interne en étudiant l'octogène. Il détermine ainsi un temps caractéristique pour la zone *up-pumping* plus court (4 ps) que celui déterminé par Tokmakoff pour le naphtalène (entre 30 et 100 ps). Cela s'explique par le fait que l'octogène, de par sa structure, possède de plus nombreux modes basse fréquence, ce qui accélère la relaxation phonon-vibron.

En 1997, Tarver développe les deux autres zones du modèle NE-ZND (zones n°3 et 4) [Tarver, 1997]. En se basant sur divers travaux d'autres auteurs, il consolide son modèle qui lui permet de représenter le temps de mise en place de la réaction chimique, la quantité d'énergie libérée ainsi que le mécanisme par lequel cette énergie entretient l'onde de choc. Il aboutit à la représentation de l'onde de détonation présentée Figure 9, qui est toujours celle du modèle NE-ZND à l'heure actuelle.
<figure><img src="image_17.png" /><figcaption>Figure 9 : Représentation schématique de l'onde de détonation pour les explosifs condensés avec le modèle NE-ZND [Tarver, 2007]</figcaption></figure>

### I.2.3 L'approche multiphasique

Tous les modèles présentés ci-dessus ont initialement été établis sur une hypothèse fondamentale. Dans un volume de contrôle élémentaire, les produits de détonation et la partie de l'explosif qui n'a pas encore réagi sont en équilibre mécanique et thermique. Cette hypothèse est adaptée aux explosifs dits "idéaux", c'est-à-dire ceux qui s'écartent peu du modèle CJ dans un régime de détonation plane stationnaire.

Certains explosifs, présentant des ajouts de particules d'aluminium, de nitrate d'ammonium, de perchlorate d'ammonium, de tungstène ou du plomb (*Dime Inert Metal Explosives*), possèdent des comportements pouvant être non idéaux [Baudin, 2009].

Dans le début des années 1990, de nombreux modèles ont été établis pour tenter de retranscrire le comportement de ces explosifs non idéaux. Deux approches étaient alors proposées [Baudin, 2009] :

* les particules d'aluminium brûlent dans la zone de réaction et il se forme ainsi un mélange produits de détonation / particules d'aluminium oxydées. Celles-ci sont en déséquilibre thermique et vont se relaxer dans la zone de détente,

* l'explosif, ainsi que le perchlorate d'ammonium le cas échéant, se décomposent dans la zone de réaction stationnaire. Lorsque la température atteinte est suffisante, les échanges thermiques par convection et rayonnement provoquent l'inflammation des particules d'aluminium qui brûlent dans la zone de détente.

Cette dernière approche, notamment proposée par G. Baudin et D. Bergues [Baudin, 1993], est celle qui est communément retenue aujourd'hui, également pour les explosifs à usage civil [Lefrançois, 2002-b].

L'approche multiphasique a été développée pour tenter de retranscrire ces phénomènes de déséquilibre mécanique et thermique, initialement dans le cadre de la Transition-Déflagration-Détonation (TDD). Cette approche ne sera pas détaillée ici, nous nous contenterons de rappeler
les principales étapes de ces vingt dernières années [Baudin, 2009] et nous y reviendrons plus en détail dans le paragraphe I.4 :

* en 1986, M. Baer et J.W. Nunziato [Baer, 1986] proposent un modèle où les deux phases (explosif solide et produits de réaction gazeux) sont en déséquilibre mécanique et thermique. Ce modèle servira de base aux modèles ultérieurs, mais ne sera pratiquement jamais utilisé en l'état, notamment en raison de son grand nombre de paramètres à identifier (viscosité de compaction, vitesse et pression aux interfaces, etc.),

* en 2000, A. Kapila et al. [Kapila, 2001] font évoluer les termes d'échange aux interfaces du modèle de Baer et Nunziato et en déduisent par réduction asymptotique un modèle en équilibre mécanique uniquement, en considérant la relaxation des pressions et des vitesses matérielles instantanées,

* en 2009, F. Petitpas et al. [Petitpas, 2009] aboutissent à un modèle similaire avec une modélisation différente de l'influence du transfert de masse sur la répartition volumique des phases. Les modèles proposés aujourd'hui par le CEA Gramat, en association avec l'IUSTI de Marseille, pour les explosifs à usage conventionnel reposent sur cette dernière approche.

### I.2.4 Synthèse

De tous les formalismes de modélisation de l'onde de détonation présentés dans ce chapitre, le formalisme ZND est le mieux adapté pour décrire le phénomène de transition choc-détonation dans un code d'hydrodynamique rapide. Il permet en effet de représenter de manière assez simple les phénomènes instationnaires, au contraire d'autres approches comme la théorie DSD par exemple. De plus, cette représentation de la détonation comme une onde de choc inerte entraînant la décomposition de l'explosif dans la zone de réaction convient parfaitement pour intégrer un modèle de cinétique de décomposition représentatif de la TCD, comme nous le verrons dans le paragraphe suivant. Les approches NEMD et NE-ZND sont intéressantes mais n'ont, à notre connaissance, jamais été intégrées dans des codes d'hydrodynamique rapide. De plus, elles possèdent beaucoup de paramètres difficilement accessibles, c'est pourquoi elles n'ont pas été retenues.

## I.3 Modélisation de l'amorçage par choc, la transition choc-détonation

Diverses sollicitations peuvent entraîner la détonation d'un explosif (impact, frottement, échauffement, décharge électrostatique, etc.). L'étude de l'amorçage par choc ou la Transition Choc-Détonation (TCD) est particulièrement importante, car il intervient à la fois lors d'un amorçage nominal (détonateur, slapper), mais également dans de nombreux cas d'amorçages accidentels (impact de balle, éclat, ...). Depuis le début de la seconde moitié du XXème siècle, deux approches principales se sont développées en parallèle : les critères et les cinétiques. Si les critères permettent de fixer des seuils d'amorçage ou de non-amorçage pour diverses configurations d'impact, les cinétiques se sont perfectionnées au cours des années pour permettre d'intégrer la description microstructurale des mécanismes d'amorçage. L'objectif de ce paragraphe n'est pas de décrire la représentation « mathématique » des différentes approches, mais plutôt de donner un point de vue, le plus complet possible, sur les modèles existants, en expliquant ce qui a mené à leur création, les avancées qu'ils ont permises, ainsi que leurs avantages et leurs inconvénients. Le lecteur pourra également se reporter aux synthèses très
complètes réalisées par G. Baudin et R. Belmas [Baudin, 2011], [Baudin, 2013], [Baudin, 2013-b], [Belmas, 2003], [Belmas, 2009].

### I.3.1 Critères

Les premières expériences d'impact sur des échantillons explosifs ont fait apparaître des seuils de TCD. Les données d'entrée de ces résultats expérimentaux (pression d'impact, durée de maintien) ont permis de définir des critères d'amorçage basés sur des abaques. L'un des premiers, et qui est resté l'un des plus célèbres, est celui proposé par F. Walker et R. Wasley [Walker, 1969] qui s'exprime sous la forme $P^2\tau=constante$. Il permet de tracer une courbe critique de TCD, définissant un domaine où la transition vers la détonation a lieu, et un autre où elle est inexistante (Figure 10).

<figure><img src="image_18.png" /><figcaption>Figure 10 : Courbe critique de TCD sous choc impulsionnel pour une composition à base d'octogène [Belmas, 2009]</figcaption></figure>

Il est important de noter que cette approche simple restitue les observations expérimentales avec une bonne précision dans de nombreux cas. Le critère de Walker et Wasley a d'ailleurs été régulièrement amélioré dans les années 1980 et 1990 afin par exemple d'intégrer la dépendance du seuil d'amorçage à certains paramètres microstructuraux, comme par exemple la granulométrie de la charge d'hexogène dans la Composition B [Walker, 1985].

Ce même critère a également été étendu aux cas d'impacts bidimensionnels, comme les impacts de barreaux dont la longueur est grande devant le diamètre, afin d'établir un seuil d'amorçage faisant intervenir la vitesse du projectile et son diamètre. Le temps de maintien de la sollicitation du critère de Walker et Wasley pouvant être relié à la géométrie de l'impacteur en 2D, H.R. James propose un nouveau critère [James, 1988]. Ce dernier ajoutera par la suite un terme supplémentaire, afin de pouvoir retranscrire les résultats observés sur les explosifs peu sensibles, par exemple le TATB en poudre, comme on peut le voir sur la Figure 11.
<figure><img src="image_19.png" /><figcaption>Figure 11 : Impact d'un projectile en acier sur le TATB en poudre [James, 1996]</figcaption></figure>

Le critère de James sera à son tour décliné afin par exemple de prendre en compte le confinement de l'explosif, la forme du projectile ou l'angle d'incidence de celui-ci au moment de l'impact [Belmas, 2009].

Dans son approche, James émet l'hypothèse que, lors d'un impact 2D, la partie divergente du choc ne contribue pas à l'initiation et que seule la partie 1D est à considérer. Dans une vision opposée, L. Green propose un modèle prenant en compte la décroissance de la pression avec la divergence du choc [Green, 1981]. Ce modèle, nécessitant en données d'entrée les polaires de choc du barreau et de l'explosif ainsi que des paramètres tirés de la cinétique Forest-Fire (voir paragraphe I.3.2.1.2), donne des résultats très proches des résultats expérimentaux sur la Composition B-3 ou le PBX9404 par exemple. Il est cependant limité aux impacts de barreaux à bout plat. Quelques années plus tard, E.N. Ferm et J.B. Ramsay proposent une extension du modèle de Green avec des projectiles à bout arrondi [Ferm, 1989].

Même si ces critères sont relativement anciens, ils sont encore couramment utilisés aujourd'hui, par exemple pour proposer des classements de sensibilité à l'impact entre différentes compositions explosives [Gustavsen, 2013]. De nombreux autres critères d'amorçage ont été développés, dont une partie est rappelée dans [Solov'ev, 2000]. La majorité de ces critères sont introduits dans un code opérationnel de sécurisation des munitions nommé TEMPER [Lapébie, 2007], [Lapébie, 2010].

## I.3.2 Cinétiques

Parallèlement aux critères d'initiation, les approches cinétiques se sont développées depuis la fin des années 1950, à partir de l'essor des codes de calcul hydrodynamique. Les premiers auteurs à proposer une modélisation du phénomène d'amorçage par choc sont H.W. Hubbard et M.H. Johnson [Hubbard, 1959]. Ces auteurs posent les bases de ce qui sera l'approche de modélisation de la TCD dans les années suivantes et qui perdure encore aujourd'hui :

* écriture des équations d'Euler réactives, en ajoutant une équation de conservation liée à l'avancement des réactions chimiques, où $R$ représente la cinétique chimique et $\lambda$ la fraction massique d'explosif réagi, aux équations de conservation de la masse, de la quantité de mouvement et de l'énergie totale. Le système d'équations ainsi obtenu est rapporté ci-dessous :
Dès 1964, H. Bernier améliore considérablement l'approche d'Hubbard et Johnson
[Bernier, 1964]. Il ne considère plus une équation d'état unique pour le mélange solide/gaz mais
une pour chaque phase, auxquelles il associe une loi de mélange. En considérant que les
phénomènes de transfert de chaleur sont lents et que le solide ne peut donc pas s'échauffer par
conduction, il émet l'hypothèse que les deux phases sont en équilibre mécanique (même vitesse
et même pression) et que l'évolution de la phase solide est isentropique. De plus, se basant sur
les idées de G. Kistiakowsky [Kistiakowsky, 1948], et afin de s'affranchir du caractère inductif
de la cinétique d'Arrhenius, il propose une loi d'évolution dépendant de la pression, choix qui
sera conservé pour la quasi totalité des modèles de TCD établis par la suite. Cette approche est
établie selon les équations d'Euler (pas de viscosité, pas de diffusion moléculaire, pas de
transfert thermique). En réalité, il serait plus juste d'utiliser les équations de la mécanique des
milieux continus, où le tenseur des contraintes se décompose en une partie sphérique (pression)
et une partie déviatorique. Les explosifs solides s'initient à des pressions très élevées,
généralement supérieures à 10 kbar. A ces pressions, le déviateur est inférieur d'au moins deux
ordres de grandeur à la pression. Ce constat permet donc de le négliger, ce qui conduit aux
équations d'Euler.

A partir de ces travaux novateurs et fondamentaux, on peut, en reprenant l'approche de
R. Belmas [Belmas, 2009], classer les modèles de cinétique établis ensuite en trois générations.

I.3.2.1 Les modèles de première génération

I.3.2.1.1 Les essais Pop-Plot et la courbe unique d'amorçage

Les modèles dits de première génération sont basés sur une approche macroscopique de
la TCD. Ces modèles sont en général calibrés de manière à retranscrire la profondeur de
transition à la détonation des explosifs étudiés. Les premiers à mesurer ce paramètre pour de très
nombreuses compositions sont J.B. Ramsay et A. Popolato [Ramsay, 1965]. La configuration
expérimentale consiste à transmettre une onde de choc dans l'échantillon d'explosif à étudier,
initialement à l'aide d'un générateur d'onde plane (GOP), par la suite à l'aide d'un projectile
plan mis en vitesse par un canon à gaz ou à poudre. L'explosif est usiné en forme de coin afin de
mesurer à sa périphérie, la progression de l'onde de choc dans l'explosif, sans influence des
détentes latérales, et d'établir un diagramme de marche (Figure 12), le plus souvent à l'aide
d'une caméra à fente ou d'aiguilles de chronométrie, comme on peut le voir sur la Figure 13. Les
premières expérimentations étaient réalisées sur des échantillons présentant un seul plan incliné,
mais la réalisation d'un double coin est plus souhaitable car elle permet notamment d'évaluer
l'influence du défaut de planéité de l'impact. Lors de telles expérimentations, l'onde se
propageant dans le massif d'explosif est plane, les dimensions du coin étant calculées pour
s'affranchir de l'effet des détentes latérales. Ce type d'expérimentations est couramment appelé
« essai pop-plot » du nom d'un de ses auteurs. D'autres métrologies peuvent également être
utilisées (se rapporter au paragraphe III.2).
<figure><img src="image_20.png" /><figcaption>Figure 13 : Essais Pop-plot à l'aide d'une caméra à fente (à gauche [Gibbs, 1980]) ou à l'aide d'aiguilles de chronométrie (à droite [Baudin, 2014])</figcaption></figure>

Le diagramme de marche permet de déterminer la profondeur d'amorçage $x^*$, profondeur du massif d'explosif à laquelle l'onde de choc transmise transite vers une onde de détonation établie. Les auteurs ont montré que pour les explosifs solides, ce paramètre $x^*$ pouvait être relié à la pression de sollicitation $Ps$ par la relation $\log(x^*) = a + b \log(Ps)$. En effectuant plusieurs essais à différents niveaux de sollicitations $Ps$, on obtient la courbe pop-plot de l'explosif étudié, dont on peut voir un exemple sur la Figure 14.

<figure><img src="image_21.png" /><figcaption>Figure 14 : Pop-plot pour différents explosifs solides [Ramsay, 1965]</figcaption></figure>

L'autre découverte essentielle de cette période est l'existence de la courbe unique d'amorçage, en anglais « Single Curve Initiation » (SCI). En 1966, I.E. Linstrom réalise onze essais d'amorçage par choc plan sur un explosif à liant plastique (en anglais « Plastic Bonded Explosive » ou PBX) comprimé à base d'hexogène à l'aide d'un générateur d'onde plane [Lindstrom, 1966]. A l'aide d'une caméra à fente, il enregistre le diagramme de marche de l'onde de choc de manière continue et fait l'observation suivante : si on déplace l'origine de chaque diagramme de marche au niveau de la profondeur d'amorçage définie ci-dessus, les portions avant la transition, correspondant au temps et à la distance qu'il reste à parcourir avant d'aboutir à la détonation établie, se superposent de façon quasi parfaite, comme on peut le voir sur la Figure 15.
<figure><img src="image_22.png" /><figcaption>Figure 15 : Courbe unique d'amorçage d'un explosif de type PBX à base d'octogène, définition du changement de repère (à gauche) et mise en évidence en superposant les résultats de cinq tirés pour différents niveaux de sollicitation (à droite) [Lindstrom, 1966]</figcaption></figure>

Quatre années plus tard, le même auteur [Lindstrom, 1970] effectue la même démarche sur du tétryl comprimé de différentes masses volumiques, sans toutefois parvenir à confirmer ou à infirmer de façon certaine l'existence d'une courbe unique d'amorçage pour certaines masses volumiques initiales, comme on peut le voir sur la Figure 16. Ces études confirment cependant clairement qu'une seule courbe unique d'amorçage ne peut pas être considérée pour toutes les masses volumiques initiales. Par la suite, le modèle Forest-Fire, présenté dans le paragraphe suivant, a été établi en se basant sur l'hypothèse de l'existence d'une courbe unique d'amorçage. On trouve cependant très peu de publications où l'existence de la courbe unique d'amorçage est clairement vérifiée.

<figure><img src="image_23.png" /><figcaption>Figure 16 : Diagrammes de marché du tétryl pour différentes masses volumiques initiales. Chaque courbe est décalée au niveau des abscisses pour permettre une meilleure lisibilité [Lindstrom, 1970]</figcaption></figure>
### I.3.2.1.2 Modèle Forest-Fire

Si les premiers modèles ont été proposés dès la fin des années 1970, la cinétique qui présente l'avancée la plus notable et qui est restée la plus célèbre est celle proposée par C.L. Mader et C.A. Forest en 1976 [Mader, 1976]. En se basant sur l'approche de H. Bernier, les auteurs proposent une expression de la cinétique et une description thermodynamique de la zone de réaction brièvement détaillées ci-après.

La combinaison des équations de conservation permet d'obtenir une relation unique dite « équation maîtresse » qui, une fois spécialisée au niveau du front de choc, donne l'équation d'évolution du choc. Introduisant la vitesse de l'onde de discontinuité $D_n$ et la vitesse du son c, elle se met sous la forme suivante :

$$ \left(\frac{d^S P}{dt}\right)_S \left[ (1-y) + \rho_0 D_n \left(\frac{du_n}{dP}\right)_H \right] + \frac{\rho_0}{\rho_S} y D_n (\vec{n} \overrightarrow{grad} P)_S = \rho_S c_S^2 (1-y) \left[ \sigma \frac{d\lambda}{dt} - u_n \text{div} \vec{n} \right]_S \quad (9) $$

avec :

* $y = 1 - \left(\frac{D_n - u_n}{c_S}\right)^2$,

* $\text{div} \vec{n} = 2C$ où C est la courbure,

* $\sigma = \frac{1}{\rho c^2} \left(\frac{\partial P}{\partial \lambda}\right)_{v,e}$ la thermicité.

L'exposant S en haut de la dérivée signifie qu'il s'agit de la dérivée de la pression « en suivant le choc ». Elle s'apparente à la dérivée particulière où c'est la particule matérielle qui est suivie. On peut d'ailleurs relier ces deux dérivées par la relation (10).

$$ \frac{d^S P}{dt} = \frac{\partial P}{\partial t} + D_n \vec{n} \cdot \overrightarrow{grad} P = \frac{dP}{dt} + (D_n - u_n) \vec{n} \cdot \overrightarrow{grad} P \quad (10) $$

Les auteurs font alors les hypothèses suivantes :

* existence d'une courbe unique d'amorçage,

* choc partiellement réactif,

* produits de réaction et explosif non réagi en équilibre mécanique et thermique dans la zone de réaction,

* vitesse de réaction dans l'état aval du choc dépendant de la pression via la relation $\frac{d\lambda}{dt} = (1 - \lambda)f(P)$,

* effets négligeables du gradient de pression au choc.

Dans le cas d'un amorçage par choc plan, afin de s'affranchir du terme de courbure, les auteurs établissent une relation directe entre la vitesse de réaction et les paramètres du pop-plot définis au paragraphe I.3.2.1.1 :
$$ \frac{1}{1-\lambda} \frac{d\lambda}{dt} = f(P_s) = \frac{(1-y) \left(\frac{du}{dP}\right)_H}{\left(\frac{\partial P}{\partial \lambda}\right)_{v,e}} \frac{DP_s^{1-b}}{be^a} \quad (11) $$

La vitesse de réaction ainsi calculée est représentée par une expression polynomiale.

Deux ans plus tard, C.A. Forest étend cette approche établie pour la TCD des explosifs hétérogènes au phénomène de transition déflagration-détonation d'un lit de poudre [Forest, 1978]. Ce modèle robuste, sans paramètre flottant, et établi à partir de données d'impacts plans soutenus, permettra même à J. Starkenberg de retranscrire de façon quantitative les différences de comportement observées expérimentalement lors d'impacts bidimensionnels de barreaux de différentes sections (circulaire, carrée, etc.) [Starkenberg, 1984].

Dans la version originale du modèle Forest-Fire, la méthode repose sur l'hypothèse d'un choc partiellement réactif et la notion de polaire de choc réactive joignant le pôle ($P_0, v_0$) à l'état de détonation ($P_{CJ}, v_{CJ}$) décrit par le modèle de Chapman-Jouguet (voir I.2.1.1). L'intérêt de cette hypothèse est d'assurer un passage continu depuis l'amorçage par choc jusqu'à une propagation de la détonation décrite par le modèle CJ. Les inconvénients de cette approche sont de deux types : la célitérité de détonation est indépendante de la courbure de l'onde de détonation et les gradients sont infinis au front de détonation. Pour remédier à ces inconvénients, E.A. Lundstrom [Lundstrom, 1988] et G. Baudin [Baudin, 1991] relaxent cette hypothèse en considérant un choc inerte initiant les réactions de combustion en son aval. Cela permet d'assurer un passage continu depuis l'amorçage par choc jusqu'à une propagation de la détonation décrite dans l'approche ZND (voir I.2.2.1). Cette approche permet de restituer les effets de détentes latérales dans la zone de réaction et, par voie de conséquence, la variation de la célitérité de détonation avec sa courbure. Dans les deux approches CJ et ZND, les états de détonation plane sont identiques, ce qui permet de les calculer en utilisant un code thermochimique basé sur le modèle CJ. La méthode pour accéder à la vitesse de réaction sous choc reste identique, à l'exception de la pression de choc calculée cette fois avec la polaire de choc inerte de l'explosif.

Très ancien, le modèle Forest-Fire a continuellement connu diverses modifications depuis sa création. En 1993, J. Starkenberg note que ce modèle, dans sa formulation initiale, ne permet pas de retranscrire les profondeurs d'amorçage expérimentales dans le cas de chocs impulsionnels [Starkenberg, 1993]. Il propose alors une loi de mélange où il remplace l'équilibre thermique par une évolution isentropique de la phase non réagie, hypothèse déjà proposée par Bernier [Bernier, 1964]). Dans sa formulation, il conserve le principe d'un choc réactif afin de s'affranchir du calcul complet de la zone de réaction. A la même époque, en utilisant une équation de type Mie Gruneisen pour la phase solide et une JWL pour la phase gazeuse (voir I.4.2), D. Liang montre que le choix d'une Hugoniot réactive ou inerte n'a que peu d'influence sur les vitesses de réaction calculées [Liang, 1993].

Plus récemment, S. Chitanvis remarque que les vitesses de réaction calculées par la méthode d'inversion du modèle Forest-Fire au-delà de 100 à 150 kbar selon les explosifs sont des extrapolations très incertaines [Chitanvis, 2006]. En effet, le modèle est basé sur la courbe de Pop-plot reliant la profondeur d'amorçage à la pression de sollicitation par choc plan soutenu. Au-delà de certaines pressions, il n'existe plus de résultats expérimentaux disponibles, l'explosif transitant immédiatement vers la détonation avec un fort gradient de pression. Or l'auteur note que c'est la vitesse de réaction à haute pression, typiquement au niveau du pic ZND, qui pilote essentiellement la relation célitérité-courbure. Il propose alors une nouvelle expression pour la cinétique sous la forme d'une loi de type Arrhenius, dépendant de la pression plutôt que de la
vitesse, afin de s'affranchir de la divergence de la vitesse de réaction à haute pression dans la forme initiale du Forest-Fire, comme on peut le voir sur la Figure 17. Les résultats obtenus ne sont cependant pas satisfaisants, ne reproduisant pas les diamètres critiques mesurés sur le PBX9501.

<figure><img src="image_24.png" /><figcaption>Figure 17 : Comparaison entre la vitesse de réaction originale et la forme de type Arrhenius [Chitanvis, 2006]</figcaption></figure>

Enfin en 2007, R. Menikoff effectue un travail de synthèse important sur l'approche Forest-Fire [Menikoff, 2007]. Il y rappelle les points essentiels du modèle et l'améliore en proposant deux méthodes pour ne plus négliger l'influence des gradients de pression au niveau du choc :

* les gradients de pression peuvent être mesurés directement par des mesures à cœur, par exemple à l'aide de jauges manganin, et réintégrés dans l'expression de la vitesse de réaction. Le terme lié au gradient de pression peut aussi être remplacé par un terme faisant intervenir les gradients de vitesse matérielle, eux aussi directement mesurables ;

* une méthode itérative peut également être utilisée. Un premier calcul sans prendre en compte les gradients de pression est réalisé, les gradients au choc sont relevés puis réintégrés dans le calcul d'une nouvelle vitesse de réaction jusqu'à convergence. Cette méthode a été expérimentée par G. Baudin et al. [Baudin, 2014] dans un modèle établi pour un explosif composite (voir I.3.2.2.4).

Menikoff rappelle que la prise en compte de ces gradients de pression au choc pourrait être prépondérante, notamment dans le cas d'explosifs peu sensibles. Il conclut enfin en rappelant les limites de l'approche Forest-Fire, comme l'hypothèse de répartition homogène des points chauds qui l'empêche de retranscrire correctement les phénomènes de désensibilisation par double choc, ou la création de zone d'extinction lors du contournement d'un coin indéformable. C'est dans cet objectif qu'ont été établis les modèles de deuxième génération.

Il est cependant important de noter que ce phénomène de désensibilisation par double choc n'est pas systématiquement observé, notamment pour des explosifs autres que des comprimés [Baudin, 2014].
### I.3.2.2 Modèles de deuxième génération

Dès 1952, F. Bowden et A. Yoffe proposent l'existence de points chauds, sites préférentiels d'amorçage lors du phénomène de TCD [Bowden, 1952]. Ces points chauds sont liés aux hétérogénéités microstructurales de l'explosif (porosité ou défauts des grains dans les explosifs solides, inclusion de billes ou de bulles de gaz dans des explosifs liquides) et les mécanismes responsables de l'apparition de ces derniers ne sont pas clairement identifiés.

Les modèles de deuxième génération intègrent explicitement la notion de points chauds et de propagation de déflagration à l'échelle granulaire. Cependant, dans la plupart des cas, cette prise en compte se fait par des relations mathématiques empiriques incluant des paramètres à ajuster pour décrire les différentes observations expérimentales. De très nombreux modèles ont été proposés depuis le début des années 1980, nous présenterons ici les principaux.

#### I.3.2.2.1 Lignée des modèles Ignition and Growth

En 1979, S. Cochran et J. Chan proposent un premier modèle du type Initiation-Croissance, en anglais « Ignition and Growth » (I&G), basé sur le concept de points chauds et de combustion autour des grains d'explosif [Cochran, 1979]. Dans la lignée de l'approche présentée ci-dessus, les auteurs modélisent la zone de réaction à l'aide :

* d'une équation d'état pour la phase solide non réagie et d'une autre pour la phase gazeuse des produits de réaction. On peut noter que l'équation d'état utilisée pour la phase solide est mise sous la forme de la somme de deux potentiels, l'un attractif, l'autre répulsif, et qui restera par la suite « l'équation d'état Cochran-Chan » ;

* d'une loi de mélange entre ces deux phases. Dans ce cas, le mélange est basé sur l'additivité des pressions et des énergies internes à volume constant, et sur l'équilibre thermique entre les phases ;

* d'une loi cinétique.

L'avancée majeure est l'écriture de la cinétique à l'aide de deux termes et non plus un seul, le premier pilotant le phénomène d'initiation des points chauds, le second la croissance des réactions à partir de ces derniers. Se basant sur l'approche Forest-Fire, les auteurs proposent une loi dépendante de la pression à une certaine puissance, décrite par l'équation (12),

$$ \frac{d\lambda}{dt} = (\lambda_c - \lambda)\omega_1 P^n + \lambda(1 - \lambda)\omega_2 P^m \quad (12) $$

où $\lambda_c$, $\omega_1$, $\omega_2$, m et n sont des paramètres ajustés pour reproduire les résultats expérimentaux d'essais pop-plot et de mesures de pression à cœur. Si ce modèle représente la base de l'approche I&G, il ne permet pas de retranscrire certaines mesures à cœur. Il sera amélioré dès l'année suivante.

En 1980, E.L Lee et C.M. Tarver proposent une première version de ce qui sera par la suite appelé de manière générique le modèle « Lee-Tarver » [Lee, 1980]. Se basant sur les travaux de Cochran et Chan, ils proposent un modèle où les phases solide et gazeuse sont toutes deux régies par des équations d'état de type JWL, décrite au paragraphe IV.2.4, et où les deux phases sont en équilibre mécanique et thermique. La cinétique, donnée par l'équation (13), possède des paramètres supplémentaires par rapport à celle de Cochran et Chan.
$$ \frac{d\lambda}{dt} = I(1 - \lambda)^x \left(\frac{v_0}{v_s} - 1\right)^r + G(1 - \lambda)^x \lambda^y P^z \quad (13) $$

Ce modèle comporte six paramètres ajustables dont certains peuvent être évalués selon le mécanisme de points chauds considérés. Ce modèle reproduit de façon acceptable les profondeurs d'amorçage et les profils de pression à cœur pour des initiations par choc soutenu mais également par choc impulsionnel sur des explosifs de type PBX, du TNT comprimé ou coulé-fondu, comme on peut le voir sur la Figure 18.

<figure><img src="image_25.png" /><figcaption>Figure 18 : Comparaisons expériences/calculs du premier modèle Lee-Tarver pour un choc soutenu sur du TNT comprimé (à gauche) et un choc impulsionnel sur du TNT coulé-fondu (à droite) [Lee, 1980]</figcaption></figure>

Trois ans plus tard, Tarver propose une extension du modèle initial [Tarver, 1983]. Analysant des résultats expérimentaux de mesures à cœur (pression et vitesse matérielle) et de vitesse de projection de plaque à partir d'un explosif constitué de TATB et d'octogène, il propose une nouvelle représentation de la cinétique. Les analyses lagrangiennes sur un tel explosif ayant montré qu'il existait deux temps caractéristiques distincts lors du phénomène de TCD, Tarver décrit le terme de croissance du mélange à partir de la somme des termes de croissance des deux explosifs constitutifs. La cinétique s'écrit alors sous la forme suivante :

$$ \frac{d\lambda}{dt} = I(1 - \lambda)^b \left(\frac{v_0}{v_s} - 1\right)^x + G_1(1 - \lambda)^c \lambda^d P^y + G_2(1 - \lambda)^e \lambda^g P^z. \quad (14) $$

<figure><img src="image_26.png" /></figure>

terme d'initiation

<figure><img src="image_27.png" /></figure>

terme de croissance du
premier constituant du
mélange

<figure><img src="image_28.png" /></figure>

terme de croissance du
second constituant du
mélange

Les paramètres des termes de croissance sont ceux déterminés pour chaque constituant du mélange. Ce modèle permet de retranscrire les profondeurs d'amorçage et les mesures lagrangiennes avec une bonne précision. Cependant l'approche de mélange ne sera pas conservée dans la version suivante du modèle Lee-Tarver qui lui préférera l'introduction d'une étape supplémentaire dans le mécanisme de TCD.
En effet en 1985, Tarver *et al.* proposent une nouvelle version de l'approche I&G. L'objectif est de retranscrire avec une meilleure précision les résultats de sollicitations par choc non soutenu [Tarver, 1985]. En se basant sur des analyses lagrangiennes, les auteurs expliquent qu'il est indispensable de considérer une cinétique en trois étapes :

* initiation des points chauds. Le terme d'initiation est modifié par rapport aux deux versions précédentes afin d'introduire une plus grande dépendance de ce terme à la pression ;

* début de la croissance relativement lent. Tarver se base alors sur les travaux de J. Wackerle publiés deux ans auparavant pour proposer un mécanisme de déflagration autour des grains [Wackerle, 1983]. Il explique que ce terme est valable tant que les points chauds sont isolés les uns des autres ;

* achèvement des réactions (terme completion en anglais). Il s'agit d'une transition très rapide vers la détonation lorsque la fraction d'explosif réagi atteint environ 1/2, ce qui correspond au moment où les points chauds ont coalescé. Ce terme peut être modélisé par une loi de type Arrhenius ou par une loi dépendant de la pression.

La cinétique ainsi obtenue s'exprime sous la forme de l'équation (15), à partir de douze paramètres ajustables associés à trois fractions de seuil permettant d'activer l'un ou l'autre des mécanismes présentés ci-dessus.

$$ \frac{d\lambda}{dt} = I(1 - \lambda)^b \left(\frac{v_0}{v} - 1 - a\right)^x + G_1(1 - \lambda)^c \lambda^d P^y + G_2(1 - \lambda)^e \lambda^g P^z \quad (15) $$

Les auteurs obtiennent de très bonnes correspondances expériences-calculs sur de nombreuses configurations d'impact sur le PBX9404, comme on peut le voir sur la Figure 19.

<figure><img src="image_29.png" /><figcaption>Figure 19 : Comparaisons expérience/calcul du troisième modèle Lee-Tarver pour un choc impulsionnel et un double choc sur du PBX 9404 [Tarver, 1985]</figcaption></figure>

Cette version du modèle Lee-Tarver a été implantée dans la plupart des codes commerciaux d'hydrodynamique rapide, et sa large utilisation a permis d'établir une base de données de paramètres étoffée. Cependant, la multiplication des paramètres d'ajustement a valu à cette approche de nombreuses critiques [Starkenberg, 2002], d'autant plus qu'un jeu de paramètres établi à partir d'une série d'expérimentations (essais d'impacts plans par exemple), ne permet pas toujours de retranscrire d'autres phénomènes pour le même explosif (détonation établie...). En 2005 par exemple, Tarver établit un jeu de paramètres associé à des essais de type
« Hockey Puck » permettant de visualiser des zones d'extinctions lors du contournement d'un angle sur des explosifs à base de TATB [Tarver, 2005]. Ce jeu de paramètres donne de bons résultats mais n'est pas testé dans d'autres configurations. De la même manière, S. Chidester et C. Tarver ont présenté un nouveau jeu de paramètres pour le PBX 9502 l'an dernier [Chidester, 2015]. Partant de celui calibré pour retranscrire des impacts plans soutenus sur cet explosif au TATB à -55°C, ils exploitent les mesures de pression à cœur réalisées à -196°C pour établir de nouveaux paramètres à cette température.

De la continuité des travaux précédents, G. de Oliveira et al. compliquent encore le modèle afin de traiter explicitement le phénomène de désensibilisation au passage d'un choc faible. Ils reprennent les résultats expérimentaux de [Tarver, 2005] et introduisent un terme de désensibilisation supplémentaire dans la cinétique faisant apparaître quatre paramètres ajustables supplémentaires. Comme attendu, l'introduction de paramètres supplémentaires retranscrit les zones d'extinction de manière plus satisfaisante que dans la version de Tarver [De Oliveira, 2006].

Enfin plus récemment, afin de s'affranchir des discontinuités de pentes dans le calcul de la vitesse de réaction ou du couplage de certains paramètres dans les versions Lee-Tarver de 1983 et 1985, M.J. Murphy propose de remplacer les paramètres d'activation $\lambda_i$ par des fonctions périodiques comme on peut le voir sur la Figure 20.

$$ \frac{dF}{dt} = \text{Freq} \cdot (1-F)^{\text{Frer}} \cdot (\rho/\rho_0 - 1 - C\text{crit})^{\text{Eetal}} + \text{Grow} \cdot (1-F)^{\text{Es}} \cdot F^{\text{Ar}} \cdot p^{\text{em}} \quad (1) $$

$$ \frac{dF}{dt} = \text{Freq} \cdot (1-F)^{\text{Frer}} \cdot (\rho/\rho_0 - 1 - C\text{crit})^{\text{Eetal}} + \text{Grow}_1 \cdot (1-F)^{\text{Es1}} \cdot F^{\text{Ar1}} \cdot p^{\text{em}} + \text{Grow}_2 \cdot (1-F)^{\text{Es2}} \cdot F^{\text{Ar2}} \cdot p^{\text{en}} \quad (2) $$

$$ \frac{dF}{dt} = \text{Freq} \cdot 0.5 \cdot (1 + \cos(\pi F / \text{figmx})) (\rho / \rho_0 - 1 - C\text{crit})^{\text{Eetal}} + \text{Grow}_2 \cdot \sin(\pi F^{\text{Es}}) \cdot p^{\text{en}} \quad (3) $$

$$ \frac{dF}{dt} = \text{Freq} \cdot 0.5 \cdot (1 + \cos(\pi F / \text{figmx})) (\rho / \rho_0 - 1 - C\text{crit})^{\text{Eetal}} + \text{Grow}_1 \cdot \sin(\pi F^{\text{Es1}}) \cdot p^{\text{em}} + \text{Grow}_2 \cdot \sin(\pi F^{\text{Es2}}) \cdot p^{\text{en}} \quad (4) $$

<figure><img src="image_30.png" /><figcaption>Figure 20: (en haut) : modification des versions 1983 (1) et 1985 (2) de la cinétique Lee-Tarver par l'introduction de fonctions périodiques et obtenir les formes (3) et (4), (en bas) : comparaison du terme d'initiation de l'ancienne et de la nouvelle approche [Murphy, 2010]</figcaption></figure>

En ce qui concerne les explosifs qui seront étudiés dans le cadre de la thèse, on peut noter que des jeux de paramètres ont été établis pour la Composition B (mélange hexogène/TNT pour un ratio de 60/40 ou 63/37) [Murphy, 1993], [Urtiew, 2008]. Très récemment, K. Vandersall et al. ont établi une nouvelle calibration du modèle Lee-Tarver pour deux Compositions B sous denses (1200 kg/m³ et 1500 kg/m³) [Vandersall, 2015]. Ils prennent comme point de départ les résultats de P.A. Urtiew et modifient à la fois les équations d'état de l'explosif non réagi, des produits de détonation, mais aussi la cinétique. Le terme de croissance rapide piloté par $G_2$ est conservé et seul le terme de croissance lente $G_1$ est recalibré. Ils obtiennent ainsi des résultats
satisfaisants en introduisant cependant un nouveau jeu complet de paramètres pour la
Composition B.

Afin d'éviter l'écueil des différents jeux de paramètres pour les différentes
configurations, les Britanniques de l'Atomic Weapon Establishment (AWE) ont développé un
modèle totalement différent avec l'objectif d'établir un jeu de paramètres unique par
composition explosive.

I.3.2.2.2 Modèle CREST

En 2006, C.A. Handley [Handley, 2006] propose une approche totalement innovante. Ce
modèle s'appuie sur une base de données très fournie de mesures lagrangiennes dans un explosif
à base d'octogène, l'EDC37. On peut notamment citer les observations de H.R. James [James,
2006]. En étudiant les mesures à cœur, James montre que pour chaque jauge, le temps entre
l'arrivée du choc et le maximum de vitesse matérielle enregistré ne dépend que de l'intensité du
choc et pas des conditions initiales (simple choc, double choc, ...), comme on peut le voir sur la
Figure 21.

<figure><img src="image_31.png" /><figcaption>Figure 21 : Relevé du délai entre l'arrivée du choc et le maximum de vitesse matérielle (à gauche) et mise en évidence de la dépendance de ce paramètre à l'intensité du choc uniquement sur le PBC 9501, présentant un comportement identique à l'EDC37 (à droite) [James, 2006]</figcaption></figure>

Ainsi, contrairement à la plupart des modèles cinétiques où la grandeur pilotant la vitesse de réaction est la pression, les auteurs proposent un modèle où cette vitesse est fonction de l'entropie des réactifs dans une représentation thermodynamique en équilibre de pression mais pas de température. La vitesse de réaction s'écrit alors comme la somme d'un terme « lent » et d'un terme « rapide » sous la forme de l'équation (16).

$$
\frac{d\lambda}{dt} = m_1 \frac{d\lambda_1}{dt} + m_2 \frac{d\lambda_2}{dt} \qquad (16)
$$

Les auteurs intègrent les observations expérimentales présentées ci-dessus dans la forme
des termes λ₁ et λ₂. Le détail des calculs ne sera pas présenté ici, une synthèse peut être trouvée
dans [Baudin, 2011]. Ce modèle possède neuf paramètres ajustables permettant de retranscrire
les résultats expérimentaux de chocs soutenus, de chocs impulsionnels et de doubles chocs sur
l'EDC37 avec un unique jeu de paramètres et sans avoir à intégrer un terme de désensibilisation
comme dans [De Oliveira, 2006]. Un exemple de résultats est présenté Figure 22, où l'on peut
voir les résultats expérimentaux en noir et le calcul du modèle CREST en bleu ciel.
<figure><img src="image_32.png" /><figcaption>Figure 22 : Comparaisons expériences/calculs dans le cas d'un choc soutenu (à gauche), d'un double choc (au centre) et d'un choc impulsionnel (à droite) sur l'EDC37 [Handley, 2006]</figcaption></figure>

Trois ans plus tard, les mêmes auteurs agrémentent la cinétique du modèle CREST d'un terme supplémentaire [Handley, 2009]. La vitesse de réaction s'écrit alors :

$$ \frac{d\lambda}{dt} = m_1 \frac{d\lambda_1}{dt} + m_2 \frac{d\lambda_2}{dt} + m_3 \frac{d\lambda_3}{dt} \qquad (17) $$

Ce nouveau modèle possède quinze paramètres ajustables. Point important, il permet de retranscrire l'influence de la porosité initiale de l'explosif sur les pop-plots, chose qu'une cinétique basée sur la température ou la pression ne permet pas en général comme on peut le voir sur la Figure 23.

<figure><img src="image_33.png" /><figcaption>Figure 23 : Prévision de l'influence de la porosité sur le Pop-plot d'un explosif à base de TATB à l'aide du modèle CREST (à gauche) et d'un modèle basé sur la pression (à droite) [Handley, 2009]</figcaption></figure>

Dans une approche équivalente, N.J. Whitworth présente la capacité du modèle CREST étendu à retranscrire l'influence de la température initiale sur les pop-plots d'un explosif à base de TATB [Whitworth, 2009]. On peut cependant noter que, même s'il permet de retranscrire un grand nombre de cas expérimentaux, le modèle CREST est parfois mis en défaut, comme dans le cas d'amorçage de poudre de pentrite pour différentes masses volumiques initiales, comme on peut le voir sur la Figure 24.
<figure><img src="image_34.png" /><figcaption>Figure 24 : Mise en évidence de l'incapacité du modèle CREST à retranscrire les Pop-plots de la pentrite en poudre pour des masses volumiques initiales allant de 1,0 à 1,6 g/cm³ [Reaugh, 2013]</figcaption></figure>

L'un des inconvénients du modèle CREST est son grand nombre de paramètres ajustables. Les opérations de calibrage peuvent être très longues et fastidieuses. Pour pallier ce problème, l'AWE a récemment développé toute une chaîne d'optimisation automatisée. Cette technique est basée sur un algorithme de type « Particle Swarm Optimisation », ou optimisation par essaim particulaire en français, développé dans les années 1990 à partir d'observations de vols groupés d'oiseaux et de bancs de poissons. Cette chaîne d'optimisation consiste à lancer automatiquement des calculs avec un code d'hydrodynamique rapide, à récupérer, sur les champs de vitesse matérielle à cœur, les temps d'arrivée du choc et du maximum de vitesse matérielle, et d'utiliser ces données pour optimiser les paramètres de CREST [Handley, 2015].

### I.3.2.2.3 Modèle « Empirical Hot Spot Model » et ses dérivés

Si le modèle Lee-Tarver prend explicitement en compte l'existence des points chauds proposée par Bowden et Yoffe en introduisant deux mécanismes successifs dans le phénomène de TCD, il reste globalement homogène. Le premier modèle reposant sur un échauffement inhomogène et localisé des hétérogénéités est le modèle empirical hot spot ou JTF, du nom de ses auteurs J.N. Johnson, P.K. Tang et C.A. Forest [Johnson, 1985]. Une nouvelle fois, la description mathématique détaillée de ce modèle est disponible dans [Baudin, 2011], nous nous focaliserons ici sur les principes innovants de cette approche.

L'originalité de ce modèle est de ne plus considérer une température unique, ou une température par phase, dans la zone de réaction mais de différencier la température moyenne de l'explosif et la température au niveau des points chauds. Dans une première version du modèle, les auteurs considèrent une température de points chauds unique. La cinétique globale de la réaction s'écrit alors comme la somme de l'avancement autour des points chauds $\lambda_{HS}$ (HS pour Hot Spots) et de celui dans le reste de l'explosif $\lambda_B$ (B pour Bulk), pondérée par $\mu$, la fraction massique d'explosif décomposée autour des points chauds. Cette cinétique globale est donnée par la relation (18).

$$ \frac{d\lambda}{dt} = \mu \frac{d\lambda_{HS}}{dt} + (1 - \mu) \frac{d\lambda_B}{dt} \qquad (18) $$
L'initiation des points chauds est alors décrite par un amorçage thermique à l'aide d'une loi d'Arrhenius en supposant la pression constante et qu'il n'y a pas de transferts de chaleur radiatif ou conductif entre les phases, via un sous modèle de thermocinétique, en une seule étape, à la petite échelle. L'explosif étudié étant constitué d'octogène et d'un liant énergétique, les auteurs cherchent à déterminer lequel des temps d'induction caractéristiques, de la charge explosive ou du liant, pilote la phase d'initiation. En comparant les propriétés d'amorçage de deux explosifs, l'un à liant inerte, l'autre à liant énergétique, ils émettent l'hypothèse que l'initiation est pilotée par la charge explosive.

La vitesse de réaction du reste de l'explosif est entrainée par celle des points chauds par la relation (19), dans laquelle intervient G, une fonction de croissance pilotée par la pression courante P et la pression de choc $P_S$.

$$ \frac{d\lambda_B}{dt} = \lambda_{HS}(1 - \lambda_B)G(P, P_S) \qquad (19) $$

Ce terme est représenté par un mécanisme de déflagration laminaire lorsque la pression de choc est faible et par le modèle Forest-Fire lorsqu'elle est élevée. Il s'écrit sous la forme (20).

$$ G(P, P_S) = G_0 P \left( 1 + \frac{\dot{F}(P_S)}{G_0 P_S} \right) \qquad (20) $$

Les auteurs proposent une représentation différente du Forest-Fire initial (polynôme de degré 14) sous la forme de l'équation (21).

$$ \dot{F}(P_S) = A \left(\frac{P_S}{P_0}\right)^n \left[1 + B \left(\frac{P_S}{P_0}\right)^{7-n}\right] \qquad (21) $$

En plus des données de la cinétique d'Arrhenius et de celles du Pop-plot, ce modèle comprend deux paramètres ajustables : $G_0$, le coefficient de proportionnalité entre la vitesse de combustion laminaire et la cinétique à haute pression, et $\theta_0$, une température de point chaud sous choc de référence. Il ne permet cependant pas de retranscrire les résultats expérimentaux avec une précision satisfaisante. Les auteurs proposent alors une écriture permettant de représenter la vitesse de réaction pour une population de points chauds avec une répartition de température quasi gaussienne. Ils introduisent également une nouvelle étape dans le phénomène de TCD qui peut alors être scindé en trois étapes, comme on peut le voir sur la Figure 25 :

* formation des points chauds à partir des hétérogénéités,

* initiation des points chauds,

* croissance des réactions.
<figure><img src="image_35.png" /><figcaption>Figure 25 : Représentation schématique des étapes de création, d'initiation et de croissance des points chauds lors de la TCD [Johnson, 1985]</figcaption></figure>

Cette version du modèle, que nous ne détaillerons pas ici, possède seulement quatre paramètres ajustables et permet de retranscrire les résultats expérimentaux d'une manière bien plus satisfaisante qu'en considérant une température de points chauds unique, comme on peut le voir sur la Figure 26.

<figure><img src="image_36.png" /><figcaption>Figure 26 : Comparaisons expériences/calculs d'un impact plan sur le PBX 9404 avec une température de points chauds unique (à gauche) et avec le modèle *empirical hot spot* (à droite) [Johnson, 1985]</figcaption></figure>

Quelques années plus tard, l'un des auteurs du modèle initial, P. Tang, présente une approche analogue au modèle JTF initial en ajoutant des étapes supplémentaires à la modélisation, chacune associée à un temps caractéristique [Tang, 1988]. Le découpage temporel du phénomène de TCD se présente alors de la manière suivante :

* formation des points chauds à partir des hétérogénéités,

* initiation des points chauds,

* échauffement de la phase non réagie au voisinage des points chauds et création d'un état moyen intermédiaire,

* décomposition de l'explosif en produits intermédiaires,

* transformation des produits intermédiaires en produits finaux par une réaction rapide, terme de croissance,

* transformation des produits intermédiaires en produits finaux par une réaction qui peut être lente, par exemple la formation des agrégats de carbone solide.

Les temps caractéristiques de chacune de ces étapes n'étant pas précisément connus, il faut ensuite faire des hypothèses supplémentaires ou ajuster ces paramètres à partir de résultats
expérimentaux, mais cette approche dite « construite par bloc » permet de s'adapter à une grande variété de cas.

Deux exemples de cette versatilité peuvent être donnés. En 1993, P. Tang propose une approche hybride du modèle JTF [Tang, 1993]. Sur des idées identiques à celles proposées par A.N. Dremin [Dremin, 2008], il suppose que les mécanismes hétérogènes (points chauds) et homogènes (explosion thermique) sont tous deux à l'œuvre dans le phénomène de TCD dans les explosifs hétérogènes. Pour ces explosifs comprimés avec des granulométries très fines et/ou un taux de compression très important, les mécanismes homogènes peuvent même être prépondérants. Tang ajoute donc une « brique » supplémentaire dans le modèle, représentant le mécanisme homogène à l'aide d'une loi d'Arrhenius. L'ajout de cette brique supplémentaire n'est cette fois-ci pas décorrélée des autres étapes, mais entre en compétition avec le mécanisme hétérogène. Ce modèle hybride lui permet d'obtenir de meilleurs résultats en cours de transition tout en ne modifiant pas la validité du calcul en phase de détonation établie, comme on peut le voir sur la Figure 27.

<figure><img src="image_37.png" /><figcaption>Figure 27 : Comparaisons expérience/calcul des modèles JTF hétérogène et hybride sur le PBX 9502 en zone de transition (à gauche) et en détonation établie (à droite) [Tang, 1993]</figcaption></figure>

Second exemple, en 1998, M. Dervaux et al. modifient légèrement l'écriture du modèle JTF afin d'établir non seulement les paramètres de la cinétique par ajustement sur les résultats expérimentaux, mais également les paramètres de l'équation d'état de la phase solide [Dervaux, 1998].

Au début des années 1990, des analyses lagrangiennes sont réalisées sur des enregistrements de pression dans des explosifs composites au Centre d'Etudes de Gramat, alors centre de la DGA. Il s'agit d'une méthode inverse qui, à partir des enregistrements de la pression à plusieurs positions lagrangiennes dans l'explosif, reconstruit la surface $P(x,t)$ de la TCD, et intègre les équations du mouvement pour accéder à la vitesse de réaction pour une représentation thermodynamique donnée. Ces analyses montrent que :

* le terme de croissance proposé dans le modèle JTF est inadapté aux phénomènes observés sur les mesures à cœur dans le TATB ;

* la description thermodynamique isobare-isotherme de la zone de réaction n'est pas satisfaisante.

En 1994, J.C. Goutelle et G. Baudin proposent une refonte plus profonde du modèle JTF [Goutelle, 1994]. Les auteurs introduisent une solution alternative pour modéliser la
thermodynamique du système réactif, à partir d'une énergie libre d'Helmholtz dépendant, en plus du volume massique et de la température, d'un paramètre $\lambda$ décrivant la transformation de l'explosif solide en produits gazeux définie par $\psi(v, T, \lambda) = (1-\lambda)\psi_1(v, T) + \lambda\psi_2(v, T)$. Le paramètre $\lambda$ intervenant dans les équations d'Euler réactives définies par le système (6) en début de chapitre n'est donc plus la fraction massique d'explosif non réagi comme dans la plupart des modèles de TCD mais un paramètre de répartition de l'énergie libre. Le système réactif est ainsi complètement décrit d'un point de vue thermodynamique par cette fonction $\psi(v, T, \lambda)$ associée à la donnée des équations d'état pour l'explosif non réagi et ses produits de détonation.

En ce qui concerne les fonctions définissant la température des points chauds et la cinétique de croissance, elles ne peuvent être déterminées de façon unique et prédictive à cause des différences microstructurales entre les explosifs (comprimés, composites ou coulés-fondus) et la grande variété des mécanismes de formation de points chauds. L'identification de ces fonctions se fait donc par analyse lagrangienne d'enregistrements de pression à cœur. Les formes de ces fonctions obtenues pour différentes familles d'explosifs sont données dans [Baudin, 2011]. La versatilité de cette approche a également permis à Baudin d'étendre cette modélisation à des matériaux énergétiques contenant de l'aluminium [Bergues, 1993].

On peut également citer quatre modèles de deuxième génération publiés plus récemment.

### I.3.2.2.4 Modèle KRAKATOA et ses développements

Ce modèle sera brièvement présenté ici et détaillé par la suite dans le chapitre IV. Cette approche, développée initialement dans les années 1980 pour des explosifs comprimés [Damamme, 1981], [Damamme, 1987] et reprise en 2014 par Baudin et al. [Baudin, 2014] pour des explosifs composites, est à la frontière des modèles de première et de deuxième génération. Il est d'ailleurs assez proche, dans sa construction, des modèles SURF et SURF+ de Menikoff présentés au paragraphe I.3.2.2.6. En effet, s'il ne fait pas apparaître clairement un terme d'initiation et un terme de croissance dans la formulation de la cinétique, ce modèle prend explicitement en compte l'existence et l'influence des points chauds. En se basant sur les travaux réalisés dans le cadre de la cinétique de cristallisation [Kolmogorov, 1937], [Johnson, 1939], [Avrami, 1940], approche couramment appelée JMAK, du nom des différents auteurs, G. Damamme indique qu'en supposant que les réactions initiées par l'onde de choc débutent autour de points chauds, comme on peut le schématiser à l'aide de la Figure 28, la vitesse de réaction peut s'écrire sous la forme factorisée, donnée par l'équation (22) :

$$R(\lambda, P, \rho) = \frac{d\lambda}{dt} = N(P_{choc})^{\frac{1}{3}}h(\alpha)D_f(P, T_f) \quad (22)$$

où N est le nombre de sites d'initiation par unité de volume générés par le passage de l'onde de choc, $h(\alpha)$ une fonction de la fraction volumique décrivant la topologie de croissance des fronts de réaction, et $D_f$ la vitesse de la déflagration locale, qui se développe à partir de ces points chauds.
<figure><img src="image_38.png" /><figcaption>Figure 28 : Représentation schématique de l'amorçage autour de points chauds</figcaption></figure>

Le modèle étant initialement adapté aux explosifs comprimés, s'initiant au niveau des porosités résiduelles, Damamme considère des points chauds distribués uniformément et sans corrélation. La fonction de la fraction volumique s'écrit alors :

$$h(\alpha) = (36\pi)^{\frac{1}{3}}(1 - \alpha)[-\log(1 - \alpha)]^{\frac{2}{3}}. \quad (23)$$

Cette relation est obtenue à partir de la formulation générique de l'approche JMAK dans laquelle la fraction volumique $\alpha$ d'une phase 2, obtenue à partir d'une phase mère 1 via N sites de nucléations, processus schématisé sur la Figure 29, s'écrit sous la forme (24), dans laquelle K et m sont des constantes représentatives de la topologie.

<figure><img src="image_39.png" /><figcaption>Figure 29 : Transformation de phase par croissance autour de germes apparus aléatoirement dans la phase mère</figcaption></figure>

$$\frac{d\alpha}{dt} = nK^{\frac{1}{m}}(1-\alpha)\left[\ln\frac{1}{1-\alpha}\right]^{\frac{m-1}{m}} \quad (24)$$

Dans le cas général, la vitesse de déflagration dépend de la pression, de la température de flamme $T_f$ et d'une température d'activation $T_{act}$, et peut s'écrire sous la forme (25).

$$D_f(P, T_f) = \text{constante. } P^n \sqrt{T_f} e^{\frac{-T_{act}}{T_f}} \quad (25)$$

En première approche, en considérant que la température de flamme dépend peu de la température, on peut simplifier cette relation sous la forme (26), où A et n sont des constantes.

$$D_f(P) = AP^n \quad (26)$$
Initialement, le modèle KRAKATOA se basait sur les travaux de B. Khasainov sur les implosions de porosités pour évaluer la fonction $N(P_{choc})$ [Khasainov, 1981], ce qui le plaçait plutôt dans les modèles de troisième génération qui seront présentés au paragraphe I.3.2.3.

Néanmoins, en 2014, Baudin et al. reprennent cette approche en l'adaptant au cas d'un explosif composite. Considérant une initiation à la surface de grains non sphériques, la vitesse de réaction peut s'exprimer à partir de $\lambda$, la fraction massique d'explosif réagie, sous la forme (27)

$$ \frac{d\lambda}{dt} = (1 - \lambda)^l D_f(P). \qquad (27) $$

Sans connaissance précise de la forme des grains, il est courant de choisir $l=1$. La vitesse de croissance $D_f$ est alors déterminée par inversion selon l'approche du modèle Forest-Fire, une fois vérifiée l'existence de la courbe unique d'amorçage. Le modèle obtenu retranscrit de manière satisfaisante les profondeurs d'amorçage et des mesures de pression à cœur avec les résultats de profondeur de transition à la détonation des essais pop-plot comme données d'entrée [Baudin, 2014].

### I.3.2.2.5 Modèle WSD de B. Wescott, D. Stewart et W. Davis [Wescott, 2005]

En 2005, ces trois auteurs proposent un modèle de TCD qui n'est pas calibré sur des mesures lagrangiennes in situ, pression ou vitesse matérielle, mais à partir des résultats des essais pop-plot et de la relation célérité courbure, comme on peut le voir sur la Figure 30. La principale nouveauté de ce modèle est l'utilisation d'équations d'état originales, à la place des classiques JWL utilisées dans le modèle Lee-Tarver, pour décrire la phase non réagie et les produits de détonation sur une large gamme de pression. La description thermodynamique est basée sur les hypothèses d'équilibre mécanique et thermique.

La cinétique chimique est basée sur la troisième forme du modèle Lee-Tarver [Tarver, 1985] avec trois termes : initiation, croissance lente, achèvement rapide vers la détonation. Le terme de croissance est séparé en deux parties distinctes, ce qui permet de retranscrire à la fois les états transitoires et la détonation établie avec un unique jeu de paramètres. A la manière de M. Murphy [Murphy, 2010], les auteurs remplacent les fonctions de Heavyside qui activaient l'un ou l'autre des termes de la cinétique de manière discontinue par des fonctions de lissage.

Ce modèle possède six paramètres ajustables et donne de très bonnes correspondances expériences-calculs sur le PBX9502, le PBXN9, la pentrite et le nitrométhane.
<figure><img src="image_40.png" /><figcaption>Figure 30 : Calibrage de la cinétique du PBX 9502 à partir du Pop-plot (à gauche) et de la relation célérité courbure (à droite) [Wescott, 2005]</figcaption></figure>

### I.3.2.2.6 Modèle Scale Unified Reactive Front (SURF)

Le modèle SURF, proposé en 2010 par R. Menikoff et M.S. Shaw [Menikoff, 2010], inclut une spécification directe de la variable d'avancement chimique en fonction du temps. La fraction d'explosif consommé par la réaction dépend de trois fonctions :

* la distribution des points chauds,

* la manière dont ils évoluent autour d'un site d'initiation,

* la façon dont les sites interagissent avec leur environnement.

Les auteurs fixent des formes empiriques pour ces trois fonctions, en se basant sur l'approche JMAK, et aboutissent à un modèle comportant quatre paramètres ajustables, déterminés pour reproduire les mesures de vitesse matérielle à cœur.

Deux ans plus tard, les mêmes auteurs notent que leur modèle n'est pas capable de retranscrire la relation célérité-courbure d'un explosif à base de TATB comme on peut le voir sur la Figure 31.

<figure><img src="image_41.png" /><figcaption>Figure 31 : Mise en évidence du défaut du modèle SURF sur le PBX 9502 [Menikoff, 2012]</figcaption></figure>

Ils émettent l'hypothèse que cela est lié aux deux vitesses de réaction distinctes (une lente et une rapide), observées sur le TATB. La vitesse la plus lente est liée à l'agrégation du carbone
produit par le TATB, dont la balance en oxygène est fortement négative. Ils ajoutent une étape supplémentaire dans leur mécanisme, correspondant à la formation d'agrégats de carbone. Le modèle ainsi obtenu est appelé SURF+.

A la manière du modèle WSD, les paramètres ne sont plus calibrés à partir de mesures à cœur mais à partir des résultats du pop-plot et de la relation célérité-courbure. La comparaison expérience-calcul sur le cas présenté Figure 31 est bien meilleure que pour le modèle SURF initial comme on peut le voir sur la Figure 32. Depuis son développement, ce modèle a été largement utilisé au Los Alamos National Laboratory et a donné des résultats très satisfaisants sur des expérimentations très diverses : simple choc, double choc, choc impulsionnel, impact de barreau avec ou sans transition vers la détonation [Menikoff, 2013].

<figure><img src="image_42.png" /><figcaption>Figure 32 : Calibrage du modèle SURF+ (à gauche) et comparaison expérience/calcul sur le PBX 9502 (à droite) [Menikoff, 2012]</figcaption></figure>

### I.3.2.2.7 Modèle WSD(T)

Très récemment, N. Desbiens et al. ont proposé un modèle identique au modèle WSD dans lequel la dépendance de la loi cinétique n'est plus en pression mais en température [Desbiens, 2014]. Calibré de la même manière que le modèle original, comme on peut le voir sur la Figure 33, il possède au total onze paramètres ajustables, soit cinq de plus que le modèle WSD où certains termes sont fixes et ne servent pas à l'optimisation.

<figure><img src="image_43.png" /><figcaption>Figure 33 : Calibrage du modèle WSD initial (en bleu) et du modèle WSD(T) (en rouge) [Desbiens, 2014]</figcaption></figure>
Les premiers résultats de cette approche ont montré que le modèle WSD(T) donnait de
meilleurs résultats que le modèle initial en ce qui concerne la variation de sensibilité au choc
avec la porosité initiale ainsi que la retranscription des mesures à cœur lors d'un double choc.

Ce modèle a été amélioré récemment par la modification des deux termes de croissance,
qui sont désormais plus représentatifs de la croissance des points chauds. L'hypothèse de
fermeture $v_s=v_g=v$ permet de remplacer la fraction volumique $\alpha$ de l'approche JMAK par la
fraction massique $\lambda$. La cinétique complète est donnée par le système d'équations (28) et possède
douze paramètres ajustables. Il a été utilisé notamment pour reproduire une série
d'expérimentations Jack Rabbit, qui associe sur une même configuration expérimentale les
problématiques de contournement et de désensibilisation par choc avec une bonne précision
[Desbiens, 2015].

$$
\begin{align}
r &= r_1 S_1(\lambda) + \{r_{IG} W(T_{shock}) + r_{DG}[1 - W(T_{shock})]\} S_G(\lambda) + r_B[1 - S_G(\lambda)] \nonumber \\
W(T_{shock}) &= \frac{1}{2} \left[ 1 - \tanh \left\{ W_1 \left( \frac{T_{shock}}{T_c} - 1 \right) \right\} \right] \nonumber \\
r_I &= k_I \left( \frac{T_{shock} - T_{all}}{T_{all}} \right)^{n_I} (1 - \lambda)^{\frac{2}{3}} H(T_{shock} - T_{all}) \nonumber \\
r_{IG} &= k_{IG} \left( \frac{T_{shock} - T_{all}}{T_{all}} \right)^{n_{IG}} (1 - \lambda) [-\ln(1 - \lambda)]^{\frac{2}{3}} \tag{28} \\
r_{DG} &= k_{DG} \left( \frac{T - T_{all}}{T_{adim}} \right)^{n_{DG}} \lambda^{\frac{2}{3}} (1 - \lambda)^{\frac{2}{3}} \nonumber \\
r_B &= k_B \left( \frac{T - T_{all}}{T_{adim}} \right)^{n_B} (1 - \lambda)^{\frac{1}{2}} \nonumber
\end{align}
$$

Comme nous l'avons vu, les modèles de deuxième génération ont permis de retranscrire
de manière précise dans les simulations numériques la plupart des phénomènes observés
expérimentalement : choc soutenu, choc impulsionnel, double choc, contournement de coin,
influence de la porosité ou de la température, etc. Cependant, l'introduction dans ces modèles de
nombreux paramètres d'ajustement fait qu'ils sont performants à l'intérieur du domaine dans
lequel ils ont été calés, mais que leur extrapolation au-delà est hasardeuse, voire impossible. Ces
modèles ne peuvent donc pas être considérés comme prédictifs. C'est pour éviter cet écueil que
les modèles de troisième génération ont été développés.

I.3.2.3 Modèles de troisième génération

Ces modèles sont basés sur une modélisation explicite des mécanismes de formation des
points chauds et de croissance autour de ces derniers. Ces modèles sont censés offrir la
possibilité de prendre en compte des paramètres microstructuraux (répartition granulométrique,
taille et nombre de porosités, défauts inclus...), des paramètres initiaux comme la température, et
de déterminer les conséquences macroscopiques lors du phénomène de TCD. Développés
principalement à partir du début des années 1990, ils ont été établis pour les explosifs comprimés
et n'ont jamais été adaptés aux explosifs composites ou coulés-fondus. Des modèles ont été
développés dans les différents laboratoires de détonique à travers le monde sur des bases
relativement similaires [Belmas, 2009].

La plupart des modèles de troisième génération se basent sur les travaux très novateurs de
B. Khasainov *et al.* concernant l'implosion de porosités [Khasainov, 1981]. Dans leurs travaux,
les auteurs considèrent un explosif dont les sites potentiels de formation de points chauds sont les porosités. Ils émettent alors diverses hypothèses leur permettant de réduire le mécanisme d'initiation à un écoulement sphérique d'un matériau incompressible autour de la porosité. Sur le principe des modèles de deuxième génération, le mécanisme de TCD est alors décomposé en plusieurs étapes :

* implosion viscoplastique de la porosité au passage du choc et élévation de température au niveau de celle-ci,

* initiation à la surface de la porosité,

* phénomène de croissance modélisé par une combustion granulaire (surface *burning*) qui augmente la pression dans la phase gazeuse de la porosité,

* cette augmentation de pression et l'expansion de la porosité génèrent une seconde onde de compression qui renforce le premier choc pour aboutir à la détonation établie.

Le principal reproche qui peut être fait à cette approche est la difficulté, voire l'impossibilité, de déterminer certains paramètres, pourtant physiques, intervenant dans le modèle, comme la viscosité de l'explosif par exemple. Ces paramètres se transforment alors en variables d'ajustement et on retombe dans les travers des modèles de deuxième génération. Ainsi, plus le modèle est complet et décrit la physique de façon fine, plus la détermination de tous les paramètres est difficile. On peut par exemple faire ce constat sur le modèle proposé par J. Kang et al. [Kang, 1992] qui est l'un des plus complets, prenant en compte la taille et le nombre des porosités, le comportement mécanique de l'explosif, une représentation semi-détaillée des mécanismes chimiques, etc. Le nombre de paramètres intervenant dans le modèle croît alors en conséquence, comme on peut le voir sur la Figure 34.

## NOMENCLATURE

* A_g Pre-exponential constant for gas-phase reaction

* A_c Frequency factor for condensed-phase surface reaction

* a Sphere internal radius

* ˙a Condensed/gas interface velocity

* ä Condensed/gas interface acceleration

* b Sphere external radius

* c₁ Constant in Eq. 31

* c Specific heat

* D Mass diffusivity

* E Activation energy

* e Specific internal energy

* G Mass-flux fraction of unreacted vapor

* h Specific enthalpy

* k Thermal conductivity

* ˙m_c Interface mass flux

* n Pressure exponent of gas-phase reaction

* p Pressure

* Q Temperature gradient at $r = a$, $\partial T_c / \partial r$

* q_c Specific heat release in condensed-phase reaction

* ˙q rad Radiation heat transfer

* R Gas constant

* R_u Universal gas constant

* r Radius

* T Temperature

* t Time

* u Velocity

* Y Mass fraction

* $\bar{Y}$ Plastic yield strength

## Greek Symbols

* α Thermal diffusivity

* β Isobaric expansion coefficient

* δ Thermal layer thickness

* ε<sub>g</sub> Radiative emissivity

* η Co-volume

* μ Viscosity

* ρ Density

* σ Principal stress, or coefficient of surface tension

* σ<sub>r</sub> Stefan-Boltzmann constant

* τ Deviatoric stress

* φ Porosity

* Φ Energy dissipation

* ˙ω Mass production rate

## Subscripts

* b Sphere external radius

* c Condensed phase

* g Gas phase

* i Interface

* k Species k

* m Melting point

* o Initial/reference state

* r Radial direction

* s Shock wave

* v Viscous stress

* y Yield stress

* θ Tangential direction

<caption>Figure 34 : Liste des grandeurs physiques et des paramètres intervenant dans le modèle de [Kang, 1992]</caption>
En France, on peut citer les modèles AMORC et AMOREA, respectivement développés à la Direction des Applications Militaires du CEA et au Centre d'Etudes de Gramat (CEG) de la DGA.

Le modèle AMORC est l'association d'un modèle d'initiation de points chauds par implosion de porosité et d'un modèle de combustion à la surface des grains [Belmas, 1993]. Le phénomène d'initiation est décrit en prenant en compte le comportement viscoplastique de l'explosif et le transfert de chaleur par conduction entre les phases. Le phénomène de croissance est lui décrit par une loi cinétique factorisée à la manière de [Damamme, 1987] présentée au paragraphe I.3.2.2.4, où le terme de vitesse de flamme est déterminé par ailleurs en enceinte fermée (*strand burner*). La distribution de la taille des porosités est décrite de façon statistique et le modèle de points chauds prend en compte un seuil d'allumage, qui est une taille limite de porosité en dessous de laquelle l'allumage du point chaud n'a pas lieu.

La viscosité de l'explosif, paramètre essentiel dans la description viscoplastique du matériau, est déterminée, elle aussi par ailleurs, à l'aide d'un essai d'impact plan présenté Figure 35. Une mesure de pression permet d'identifier la viscosité par comparaison expériences-calculs. Ce paramètre physique devient donc une variable d'ajustement du modèle. Aujourd'hui, ce modèle est toujours en évolution. L'approche générale a été conservée, mais la vitesse de croissance, initialement déterminée en enceinte fermée, a été remplacée par une forme similaire à l'équation (26), dont les paramètres sont déterminés pour reproduire des signaux de pression et de vitesse matérielle à cœur [Bouton, 2015].

<figure><img src="image_44.png" /><figcaption>Figure 35 : Essai d'impact sur une pastille d'explosif servant à identifier la viscosité du matériau [Belmas, 1993]</figcaption></figure>

Quelques années plus tard, sous l'impulsion du CEG, J. Massoni *et al.* développent la cinétique AMOREA [Massoni, 1999]. Ce modèle bénéficie d'une physique très riche et se décompose en plusieurs étapes présentées sur la Figure 36 :

* l'implosion des porosités entraînant l'initiation ;

* la croissance autour de ces porosités ;

* la combustion des grains à partir d'une certaine croissance.
<figure><img src="image_45.png" /><figcaption>Figure 36 : Représentation schématique de la TCD dans un explosif comprimé [Massoni, 1999]</figcaption></figure>

Le modèle permet de considérer plusieurs tailles de porosité dans un échantillon, paramètre essentiel à la bonne retranscription des résultats expérimentaux, comme on peut le voir sur la Figure 37.

<figure><img src="image_46.png" /><figcaption>Figure 37 : Comparaisons expérience/calcul en considérant une taille de porosité unique de 0,4 µm (en haut à gauche), de 0,5 µm (en haut à droite) et des porosités de 0,2 et 0,5 µm (en bas) [Massoni, 1999]</figcaption></figure>

Si le modèle AMORC a pu être intégré dans un code multidimensionnel, AMOREA, de par sa complexité, est demeuré unidimensionnel. Il a cependant été utilisé afin d'établir des paramètres d'entrée pour le modèle CHARME développé par G. Demol *et al.* [Demol, 1997], qui a quant à lui, pu être implanté dans le code multidimensionnel OURANOS. AMOREA est cependant toujours en évolution, *via* l'approche diphasique de Baer et Nunziato, où les échanges inter phases sont modélisés par un passage à la limite continue du modèle *Discrete Equations Method* (DEM) [Saurel, 2014]. L'échauffement à la micro-échelle est pris en compte via l'ajout d'une énergie déposée localement par compaction. Cet échauffement est associé à l'implosion de
porosités. Les échanges de chaleur entre les phases et les forces de traînée sont pris en compte, pour aboutir, à l'heure actuelle, à un modèle réactif qui comprend sept paramètres qui doivent être ajustés sur des résultats expérimentaux [Furfaro, 2016]. Cette approche a permis de retranscrire de façon satisfaisante le comportement d'un explosif comprimé à liant actif à base de HMX. Néanmoins, le principal inconvénient de ce modèle est que, bien que piloté par la température, il est associé à une équation d'état Stiffened gas/Nobel-Abel pour la phase non réagie, caractérisée par une capacité calorifique constante, ce qui a peu de chance de permettre le calcul d'une température « physique » sous choc. De plus, cette approche n'est adaptée qu'à des explosifs poreux et à l'initiation par implosion de porosités.

On peut enfin citer l'approche originale de Dienes et al. [Dienes, 2006], basée sur le modèle SCRAM (Statistical CRAck Mechanics). Contrairement à la plupart des autres études qui se focalisent sur l'implosion de porosité, ces auteurs considèrent que l'initiation par choc est pilotée par la fissuration des grains d'explosifs. Ils développent un modèle très complet, qui inclut une représentation thermomécanique des grains d'explosifs, une description de l'apparition, de la croissance et de la coalescence des fissures au sein des grains et les réactions chimiques, pilotées par l'échauffement lié à la friction au niveau des fissures. Cette approche est très intéressante et pourrait certainement être appliquée à des explosifs coulés-fondus ou composites, car elle prend en compte une microstructure représentative de ce type de composition. Malheureusement, comme tous les modèles de troisième génération, elle nécessite un très grand nombre de paramètres qui, bien que physiques, sont très difficilement mesurables.

Les modèles de troisième génération ont donc permis de modéliser les différents phénomène des TCD de manière fine et d'intégrer l'influence des paramètres microstructuraux. On peut cependant noter trois points importants :

* la modélisation dans ses approches, aussi fine soit-elle, ne prend pas en compte un certain nombre de phénomènes comme l'interaction entre les porosités. Des études ont cependant montré qu'elle pouvait jouer un rôle important dans le mécanisme d'initiation [Kapahi, 2013] ;

* comme le rappelle R. Belmas [Belmas, 2009], l'utilisation de ces modèles nécessite des données qui sont parfois inaccessibles (distribution exacte des tailles de pores, propriétés mécaniques des grains d'explosifs, etc.) et qui ont fini par se transformer en paramètres d'ajustement ;

* des représentations aussi différentes que l'implosion de porosité ou l'initiation par frottement au niveau des fissures permettent toutes deux de retranscrire de façon satisfaisante les mesures à cœur réalisées sur des explosifs identiques, notamment des comprimés à base de HMX. Dès lors, on peut se demander si c'est bien la représentation physique fine qui permet cette justesse, ou uniquement le grand nombre de paramètres de calage.

Ainsi, on peut noter une légère baisse d'intérêt de la communauté scientifique pour ces approches et un repli vers les modèles de deuxième voire de première génération.

### I.3.2.4 Les multiprocessus de détonation et les mécanismes homogènes

Il est important de noter qu'à l'exception notable du modèle JTF hybride proposé par Tang [Tang, 1993], la totalité des approches présentées dans ce chapitre se base sur un mécanisme d'amorçage par points chauds. Or dès les années 1980, A.N. Dremin, en se basant sur des observations expérimentales, émet l'hypothèse qu'il existe un seuil de choc P* en
dessous duquel la TCD est pilotée par un mécanisme hétérogène par points chauds et qu'au-
dessus de ce seuil, les mécanismes sont semblables à ce que l'on peut observer dans les explosifs
homogènes [Dremin, 1989], [Dremin, 2008]. Dès lors, il peut sembler légitime de continuer de
considérer les mécanismes homogènes, comme celui décrit initialement par Hubbard et Johnson
[Hubbard, 1959].

En 2006, Menikoff propose un modèle homogène pour l'explosif PBX9501 [Menikoff,
2006]. Ce modèle, uniquement basé sur une loi d'Arrhenius, permet de retranscrire une
détonation établie ainsi que le phénomène de désensibilisation lors d'un double choc.

Aussi, s'il apparaît essentiel de tenter d'établir une relation entre les propriétés
d'amorçage des explosifs et les paramètres microstructuraux de ces derniers, il faut également
garder à l'esprit que les mécanismes d'initiation peuvent être duaux et que, au-delà d'une
certaine pression de choc, le mécanisme homogène devient prépondérant devant l'initiation par
points chauds.

I.3.3 Synthèse

Ce paragraphe a permis de donner une vue la plus exhaustive possible des modèles
d'amorçage par choc disponibles dans la littérature. Seules les approches aisément intégrables
dans un code d'hydrodynamique rapide ont été présentées. D'autres méthodes, comme la
dynamique moléculaire ou la simulation numérique à l'échelle mésoscopique, sont également
développées pour étudier la TCD. Cependant la montée en échelle pour atteindre le
comportement macroscopique d'un massif d'explosif reste encore un défi à l'heure actuelle.
L'historique de l'évolution des modèles de TCD au cours des 70 dernières années est présenté de
manière synthétique sur la Figure 38.

<figure><img src="image_47.png" /><figcaption>Figure 38 : Représentation synthétique de l'évolution de la modélisation de la TCD</figcaption></figure>