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# Mesure de la section efficace de fission du 233Pa

Michael Petit

► To cite this version:

Michael Petit. Mesure de la section efficace de fission du 233Pa. Physique [physics]. Université de bordeaux, 2002. Français. NNT: 2002BOR12554. tel-04502106

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Submitted on 13 Mar 2024

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THÈSE

PRÉSENTÉE À

L'UNIVERSITÉ BORDEAUX-I

ÉCOLE DOCTORALE DE
SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR

par M. MICHAËL PETIT

POUR OBTENIR LE GRADE DE
DOCTEUR

SPÉCIALITÉ : NOYAUX, ATOMES, AGRÉGATS, PLASMAS

MESURE DE LA SECTION EFFICACE DE FISSION DU $^{235}$PA

Soutenue le 4 Octobre 2002

Après avis de : MM. R. Brissot
L. Tassan-got

Rapporteurs

Devant la commission d'examen formée de :

MM. J.-N. Scheurer, Professeur, Université de Bordeaux I
B. Haas, Directeur de recherche CNRS, CENBG

Président
Rapporteur

MM. G. Barreau, Directeur de recherche CNRS, CENBG
R. Brissot, Professeur, Institut National Polytechnique, Grenoble
J.-P. Delaroche, Chef de laboratoire au CEA, Bruyères-le-Châtel
L. Tassan-got, Directeur de recherche CNRS, IPN-Orsay

Examineurs

Centre d'Etudes Nucléaires de Bordeaux - Gradignan

<figure><img src="image_2.png" /></figure>

CENTRE NATIONAL
DE LA RECHERCHE
SCIENCES
THÈSE

PRÉSENTÉE À
L'UNIVERSITÉ BORDEAUX-I

ÉCOLE DOCTORALE DE
SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR

par M. MICHAËL PETIT

POUR OBTENIR LE GRADE DE

DOCTEUR

SPÉCIALITÉ : NOYAUX, ATOMES, AGRÉGATS, PLASMAS

MESURE DE LA SECTION EFFICACE DE FISSION DU $^{233}$PA

Soutenue le 4 Octobre 2002

Après avis de : MM.

R. Brissot

L. Tassan-got

Rapporteurs

Devant la commission d'examen formée de :

MM. J.-N. Scheurer, Professeur, Université de Bordeaux I
B. Haas, Directeur de recherche CNRS, CENBG

Président

Rapporteur

MM. G. Barreau, Directeur de recherche CNRS, CENBG
R. Brissot, Professeur, Institut National Polytechnique, Grenoble
J.-P. Delaroche, Chef de laboratoire au CEA, Bruyères-le-Châtel
L. Tassan-got, Directeur de recherche CNRS, IPN-Orsay

Examineurs
à Alice et al.

Il faut peu de mots pour exprimer l'essentiel

Paul Eluard
Remerciements

Pour m'avoir accueilli et permis d'effectuer cette thèse au Centre d'Etudes Nucléaires de Bordeaux-Gradignan, je remercie son directeur Pierre Aguer.

A travers Mrs J.P. Schapira et J.M. Loiseaux, je remercie le groupement GeDeON pour l'appui et le soutien financier apporté à ce travail.

Je tiens à exprimer ma reconnaissance à mon directeur de thèse, Mr Gérard Barreau surnomé amicalement "Le Boss". Ses qualités de travailleur, ses connaissances et ses multiples explications et conseils seront pour mon avenir des références et des atouts precieux. Je tiens également à lui exprimer ma profonde gratitude pour son encadrement attentif et présent. Je finirai en lui disant Merci, merci pour ses qualités humaines.

Je suis très reconnaissant à Mr Jean-Nicolas Scheurer d'avoir accepté d'être le président du jury. J'ai en particulier apprécié son coté atypique ainsi que les questions et remarques qui ont marqué son interêt pour ce travail.

J'aimerais chaleureusement remercier Mrs Laurent Tassan-got et Roger Brissot qui ont accepté de juger cette thèse en qualité de rapporteurs. Qu'ils trouvent ici l'expression de ma profonde reconnaissance.

Je tiens à exprimer ma profonde reconnaissance au groupe de physique théorique du CEA de Bruyères-Le-Châtel dont le concours à été decisif. J'aimerai en particulier remercier Mr Jean-Paul Delaroche et ses collaborateurs Mrs Eric Baugé et Pascal Romain qui ont réalisés les calculs en modèle optique nécessaires à l'aboutissement de mon travail. Je remercie doublement Mr Jean-Paul Delaroche pour avoir également accepté de participer au jury de cette thèse.

Je remercie Mr Bernard Haas pour l'écoute attentive qu'il m'a apporté tout au long de cette thèse. Ces compétences et ces qualités sont particulièrement appréciables et diverses.

J'aimerai remercier l'ensemble des membres du jury pour leurs remarques et leurs suggestions qui ont permis d'améliorer grandement la qualité du manuscrit.
J'exprime ma profonde reconnaissance et mon amitié au groupe "Aval du Cycle" du laboratoire et à la collaboration ISN-Grenoble, CEA-Saclay. Je pense en particulier à Mourad Aïche qui mène 3-1 mais le match n'est pas terminé, à Serge Czajkowski pour nos longues discussions, à Christophe Theisen du CEA-Saclay dont les compétences ont été crucales lors de la prise de données et à Annick Billebaud de l'ISN-Grenoble, la plus Lyonnaise des Grenobloise. J'ai également une pensée pour Nicolae Carjan, Margarit Rizea et Serban Misicu qui ont apporté un concours actif à ce travail. Certain noms ne sont pas présents mais dès lors que j'ai travaillé avec eux, je les remercie chaleureusement.

Je suis également reconnaissant à l'ancien responsable du DEA Instrumentations et Mesures, Mr jacques Rouche qui s'est battu pour que je puisse obtenir la bourse ministérielle.

Je voudrais associer à ces remerciements l'ensemble du personnel du CENBG pour sa contribution au bon déroulement de cette thèse. Je pense en particulier, au personnel de l'atelier, du bureau d'études, de l'administration et des locataires du second étages du château.

J'aimerai également remercier Dimitris Karamanis, c'est un amis et un physicien de grande qualité qui m'a beaucoup manqué après son départ.

J'exprime toute mon amitié à mes collègues et amis du laboratoire, Christine Badimon, Ludovic Bonneau, Emmanuel Durand, Cedric Grosjean, Cecile Jollet, Roland Le Gallou, Sebastien Lemaire, Camille Negrevergne et David Samsœn pour ne citer que ceux qui me sont le plus proche.

A tous mes amis qui se reconnaitront ici, je leur dis : Merci pour tout ce qu'ils m'ont apporté.

J'ai une pensée toute particulière pour mes parents qui m'ont toujours aidé durant mes longues années d'études. Ils m'ont donné ma chance, ce travail est un modeste aboutissement pour tous ce qu'ils ont fait. J'ai également une pensée pour toute ma famille et particulièrement pour Johann, Géraldine (et al.), Mille excuses pour tous mes manquements durant ces quatre années...

Alice a été privée de son papa pendant plusieurs semaines. J'espère désormais l'accompagner plus efficacement sur les chemins tortueux de sa vie.

Je terminerai en exprimant ma profonde gratitude à Marie et à sa famille, leurs soutiens et leurs encouragements ont toujours été constants et précieux.
# Table des matières

## Introduction

5

## Chapitre 1

### Les filières du combustible

7

1.1 La filière de l'uranium .................................... 8

1.1.1 Les données nucléaires de la filière de l'uranium .................... 8

1.1.2 Avantages et inconvénients de la filière uranium .................... 11

1.2 La filière du thorium .................................... 16

1.2.1 Avantages et inconvénients de la filière thorium .................... 17

1.2.2 Bilan et besoins en données nucléaires .................... 20

## Chapitre 2

### Rappels sur la fission

25

2.1 Le modèle de la goutte liquide .................................... 26

2.1.1 Succès de la goutte liquide .................................... 28

2.1.2 Les limites du modèle de la goutte liquide .................... 33

2.1.3 La méthode de Strutinsky .................................... 34

2.1.4 Le modèle microscopique .................................... 37

2.2 Mise en évidence expérimentale de la double barrière de fission .................... 40

2.2.1 Les isomères de forme .................................... 42

2.2.2 Les structures intermédiaires .................................... 42

2.2.3 Les résonances de vibration .................................... 43

2.2.4 Paramétrisation de la barrière de fission .................... 45

2.2.5 Détermination expérimentale des paramètres de la barrière de fission .................... 47

2.2.6 Systématique des barrières de fission .................... 49
Chapitre 3

Méthode et dispositif expérimentaux

53

<table><tbody><tr><td>3.1</td><td>Fission des noyaux de forte activité</td><td>54</td></tr><tr><td>3.1.1</td><td>Les limites de la méthode</td><td>57</td></tr><tr><td>3.1.2</td><td>La démarche.</td><td>61</td></tr><tr><td>3.2</td><td>Le dispositif expérimental : préliminaire</td><td>62</td></tr><tr><td>3.2.1</td><td>Les caractéristiques cinématiques des réactions de transfert</td><td>62</td></tr><tr><td>3.3</td><td>Détection des particules légères chargées</td><td>65</td></tr><tr><td>3.3.1</td><td>Principe de fonctionnement d'un télescope</td><td>65</td></tr><tr><td>3.3.2</td><td>Description du montage télescope utilisé</td><td>66</td></tr><tr><td>3.3.3</td><td>Seuil de déclenchement</td><td>67</td></tr><tr><td>3.4</td><td>Détection des fragments de fission.</td><td>67</td></tr><tr><td>3.4.1</td><td>Structure des cellules utilisées</td><td>68</td></tr><tr><td>3.4.2</td><td>Principe de fonctionnement</td><td>68</td></tr><tr><td>3.4.3</td><td>Résolution en énergie</td><td>69</td></tr><tr><td>3.5</td><td>Dispositif expérimental</td><td>73</td></tr><tr><td>3.5.1</td><td>Faisceaux et cibles</td><td>73</td></tr><tr><td>3.5.2</td><td>Enceinte de mesures, description générale.</td><td>73</td></tr><tr><td>3.5.3</td><td>Emplacement des télescopes</td><td>74</td></tr><tr><td>3.5.4</td><td>Positionnement des détecteurs fission de SAPHIR</td><td>77</td></tr><tr><td>3.6</td><td>Electronique et acquisition</td><td>80</td></tr></tbody></table>

Chapitre 4

Analyse des données

<table><tbody><tr><td>4.1</td><td>Introduction</td><td>83</td></tr><tr><td>4.2</td><td>Etalonnage en énergie d'excitation</td><td>86</td></tr><tr><td>4.3</td><td>Détermination des événements simples</td><td>91</td></tr><tr><td>4.3.1</td><td>Détermination du nombre d'événements simples dans chaque voie</td><td>91</td></tr><tr><td>4.4</td><td>Détermination du nombre de fissions par cellule</td><td>97</td></tr><tr><td>4.5</td><td>Calcul de l'efficacité de SAPHIR.</td><td>104</td></tr><tr><td>4.5.1</td><td>Introduction</td><td>104</td></tr><tr><td>4.5.2</td><td>Validation de la partie géométrique du programme de simulation</td><td>105</td></tr><tr><td>4.5.3</td><td>Effet de la distribution angulaire</td><td>105</td></tr><tr><td>4.6</td><td>Les probabilités de fission</td><td>111</td></tr><tr><td>4.6.1</td><td>Probabilité de fission des Protactinium 232 et 233</td><td>114</td></tr></tbody></table>
<table><tr><td>4.7</td><td>Section efficace de fission</td><td>118</td></tr><tr><td>4.8</td><td>Distribution en masse</td><td>126</td></tr><tr><td>4.8.1</td><td>Détection en coïncidence des fragments</td><td>126</td></tr><tr><td>4.8.2</td><td>Constitution des fichiers de traitement</td><td>127</td></tr><tr><td>4.8.3</td><td>Détermination des masses des fragments</td><td>127</td></tr><tr><td>4.8.4</td><td>Présentation des résultats</td><td>133</td></tr></table>

## Chapitre 5

### Interprétation des résultats 139

<table><tr><td>5.1</td><td>Section efficace de formation du noyau composé</td><td>140</td></tr><tr><td>5.2</td><td>Désexcitation du noyau composé</td><td>144</td></tr><tr><td>5.2.1</td><td>Désexcitation du noyau composé par émission d'un neutron</td><td>144</td></tr><tr><td>5.2.2</td><td>Désexcitation du noyau composé par émission gamma</td><td>145</td></tr><tr><td>5.3</td><td>Probabilité de fission</td><td>146</td></tr><tr><td>5.4</td><td>Les densités de niveaux</td><td>149</td></tr><tr><td>5.4.1</td><td>Définition des effets de couches utilisés dans ce travail.</td><td>154</td></tr><tr><td>5.4.2</td><td>Structure des densités de niveaux en fonction de la déformation du noyau.</td><td>157</td></tr><tr><td>5.5</td><td>Détermination des barrières de fission</td><td>158</td></tr><tr><td>5.6</td><td>Détermination des sections efficaces <sup>233</sup>Pa(n,n') et <sup>233</sup>Pa(n,γ)</td><td>162</td></tr></table>

### Conclusion 167

### Annexe A Rapports Γ<sub>n</sub>/Γ<sub>f</sub> 171

### Annexe B Probabilités de fission mesurées 173

### Annexe C Sections efficaces calculées 177

### Bibliographie 181

### Table des figures 187

### Liste des tableaux 193
# Introduction

La poursuite de la production d'électricité à partir de la fission nucléaire fait l'objet d'un vaste débat dans la plupart des grands pays industrialisés. La France est directement concernée par ce débat puisque les trois quarts de sa production d'électricité sont d'origine nucléaire. Comme toute industrie, l'industrie nucléaire génère des déchets (radioactifs) en grande quantité dont la gestion et le stockage ont alerté l'opinion publique. Pour son maintien, cette industrie doit accroître la sûreté de ces instalations (réacteur et usine de retraitement) et démontrer la maîtrise à long terme des déchets qu'elle produit. Dans cette perspective, on place aujourd'hui beaucoup d'espoir dans l'utilisation du cycle du thorium pour remplacer le cycle U-Pu actuellement utilisé dans les réacteurs à eau pressurisée du parc EDF. Les avantages de ce cycle sont connus depuis de nombreuses années : abondance des réserves de thorium, faible production d'actinides mineurs et capacité à régénérer sa propre matière fissile ($^{233}$U) ; ils justifient les études développées au CNRS dans le cadre des réacteurs hybrides et des réacteurs à sel fondus tous deux capables d'utiliser le thorium comme combustible.

La simulation réaliste de ces nouveaux réacteurs se heurte actuellement au manque de données nucléaires fiables concernant le cycle du thorium. Les calculs de neutronique mis en jeu dans cette simulation nécessitent un ensemble cohérent de section efficace de capture et de fission des nombreux isotopes impliqués dans le cycle du thorium. Les évaluations récentes font apparaître de fortes disparités entre bases de données qui sont à l'origine d'un vaste effort international de mesures de sections efficaces induites par neutrons lents et rapides. Il s'agit de réactualiser (lorsqu'elles existent) des données nucléaires parfois très anciennes ou d'en apporter de nouvelles.

Dans ce travail nous nous sommes intéressé au $^{233}$Pa qui contrôle la régénération de l'élément fissile ($^{233}$U) de la filière du thorium. Le noyau $^{233}$Pa, en raison de sa faible durée de vie représente un véritable défi pour les expérimentateurs. Ceci explique à la fois le manque de données nucléaires (section efficace de fission et de capture) et l'incohérence des bases de données nucléaires le concernant.

L'objet de ce mémoire concerne la détermination de la section efficace de fission du
$^{233}$Pa induit par neutrons rapides. A cause de son activité spécifique élevé (7.7 $10^8$bq/µg) une mesure directe apparait difficile. Nous nous sommes donc tournés vers une approche originale proposée par Cramer et Britt en 1970. Celle-ci consiste à mesurer la probabilité de fission du noyau fissionnant ($^{234}$Pa) puis à la multiplier par la section efficace de formation du noyau composé ($^{233}$Pa+n). Le choix du couple cible-projectile ($^{232}$Th-$^{3}$He) et le dispositif expérimental retenu nous ont permis de faire une vaste étude des caractéristiques des noyaux observés ($^{231}$Th et $^{232,233,234}$Pa).

Ce mémoire est organisé en cinq chapitres.

Dans le premier chapitre, nous discuterons brièvement des avantages et des inconvénients induits par les filières de l'uranium et du thorium. La nécessité d'améliorer ou de compléter les données nucléaires du cycle du thorium est présentée.

Dans le deuxième chapitre, nous rappellerons brièvement nos connaissances actuelles de la fission. Nous présenterons la double barrière de fission et ses conséquences sur les sections efficaces de fission : le $^{233}$Pa fait partie de la région du thorium dont on connait la complexité des barrières.

Le troisième chapitre présentera notre démarche expérimentale. Après avoir présenté les détecteurs utilisés, nous discuterons le dispositif expérimental adopté.

Le quatrième chapitre est consacré au traitement des données. Nous présenterons la calibration de nos détecteurs et nous expliciterons notre démarche pour mesurer les probabilités de fission que nous comparerons aux mesures antérieures lorsqu'elles existent. A partir du calcul de la section efficace de formation du noyau composé fissionnant, nous avons déterminé les sections efficaces de fission des noyaux $^{230}$Th et $^{231,232,233}$Pa. La validité de notre approche a été testée à partir des sections efficaces des noyaux $^{230}$Th et $^{231}$Pa. La section efficace de fission du $^{233}$Pa est ensuite comparée aux prévisions des bases de données. Nous terminerons ce chapitre en présentant la mesure de la distribution en masses des noyaux observés.

Le cinquième chapitre est consacré à l'analyse des sections efficaces de fission des noyaux $^{231}$Pa et $^{233}$Pa. Nous exposerons le modèle statistique employé en détaillant les paramètres d'entrées. Cette analyse nous a permis d'extraire les hauteurs des barrières de fission des noyaux $^{232}$Pa et $^{234}$Pa. Pour terminer nous discuterons des sections efficaces de capture et de diffusion inélastique calculées pour le $^{233}$Pa.
# Chapitre 1

## Les filières du combustible

### Sommaire

<table><tr><td>1.1</td><td>La filière de l'uranium</td><td>8</td></tr><tr><td>1.1.1</td><td>Les données nucléaires de la filière de l'uranium</td><td>8</td></tr><tr><td>1.1.2</td><td>Avantages et inconvénients de la filière uranium</td><td>11</td></tr><tr><td>1.2</td><td>La filière du thorium</td><td>16</td></tr><tr><td>1.2.1</td><td>Avantages et inconvénients de la filière thorium</td><td>17</td></tr><tr><td>1.2.2</td><td>Bilan et besoins en données nucléaires</td><td>20</td></tr></table>

La production d'énergie nucléaire nécessite l'utilisation d'un combustible capable par fission de libérer de l'énergie.

Parmi les noyaux composant le combustible, il faut discerner plusieurs types : les noyaux fissiles qui sont capables de fissionner après la capture d'un neutron thermique (de faible énergie) et les noyaux fertiles qui, après la capture d'un neutron suivie de plusieurs désintégrations $β^-$ conduisent à des noyaux fissiles. Le combustible est composé d'un mélange de ces deux types de noyaux selon certaines proportions.

Les principaux noyaux fissiles sont $^{233}$U, $^{235}$U, $^{239}$Pu et $^{241}$Pu.

Les principaux noyaux fertiles sont $^{232}$Th et $^{238}$U. Ils se trouvent de manière abondante dans l'écorce terrestre et leur extraction ne pose pas de problème insurmontable.

Parmi les noyaux fissiles, un seul, $^{235}$U, se trouve dans la nature. Le premier réacteur nucléaire, construit en 1942 aux Etats-Unis par Enrico Fermi, utilisait un combustible à base d'uranium. Les réacteurs suivants ont également utilisé l'uranium et ont participé à la fabrication d'armes nucléaires. La filière de l'uranium s'est ainsi imposée comme combustible pour les centrales nucléaires.

Néanmoins, les deux noyaux fertiles cités précédemment peuvent être à la base de deux filières différentes. La première est la filière de l'uranium composé d'un mélange
(²³⁵U,²³⁸U). La seconde, aussi prometteuse, est la filière du thorium dont le combustible possible serait un mélange (²³³U,²³²Th).

Ces deux filières vont maintenant être presentées en insistant sur les avantages de cha-cune ainsi que sur les données nucléaires disponibles, qu'elles soient mesurées ou évaluées. Ces évaluations provenant de compilations des données mesurées et/ou calculées.

## 1.1 La filière de l'uranium

La filière de l'uranium a été la première à être développée dans les domaines militaire et civil. Son intérêt premier est la possibilité d'obtenir assez facilement le combustible grâce à la présence dans la nature des noyaux ²³⁵U (fissile) et ²³⁸U (fertile). La production de ²³⁹Pu à des fins militaires a considérablement stimulé le programme de construction de réacteurs de la filière UNGG. En France, le premier réacteur nucléaire, prénommé Zoé, fut construit par le CEA et a fonctionné pour la première fois le 15 decembre 1948 pour une puissance de 150 kW. Arrêté en 1976, Zoé a marqué le coup d'envoi de l'intérêt francais pour le nucléaire. Aujourd'hui, si la production d'électricité nucléaire reste marginale au niveau mondial, la part du nucléaire dans la production d'électricité en France est largement majoritaire avec plus de 75%, soit entre 900 et 1300 MW. Le choix du nucléaire dans les années 70 en France a répondu aux chocs pétroliers de 1973 et 1979, afin d'assurer une indépendance énergétique que le pays avait perdu avec la politique précédente du tout-pétrole.

Deux autres conséquences importantes pour la France ont accompagné le développement du nucléaire. La première est apparue dans le domaine militaire. Dans les années 1960, La France s'est dotée de l'arme nucléaire. La seconde, plus proche de nous, a été mise en lumière lors de la conférence de Kyoto (1997) sur le rejet des gaz à effet de serre. Les pays industrialisés se sont vus attribuer des objectifs de réduction de leurs émissions de gaz à effet de serre. Si l'Allemagne, disposant essentiellement de centrales thermiques (utilisant des combustibles fossiles) doit réduire ses émissions de 17% d'ici 2005, la France pourrait les maintenir à leur niveau de 1997.

### 1.1.1 Les données nucléaires de la filière de l'uranium

Il faut séparer en deux types les données nucléaires de cette filière.

Les premières concernent le combustible à proprement parler :

On distingue ici deux catégories : l'une concerne les principaux éléments du combustible comme les sections efficaces de capture de l'²³⁸U (figure 1.1(a)), de fission du ²³⁹Pu (figure 1.1(b)) et de ²³⁵U. Cette dernière est considérée comme un standard "fission" de référence dans les mesures de sections efficaces. Ces sections efficaces sont maintenant très bien
connues (de l'ordre de quelques % ou mieux). Elles ont permis d'optimiser le rendement des réacteurs et les évaluations ne présentent plus de grandes différences. La seconde catégorie concerne les autres noyaux présents au moment de la mise en route du réacteur ou créés lors de son fonctionnement par différents processus nucléaires (capture, désintegration, fission etc). Pour cette deuxième catégorie, il faut évaluer les données au cas par cas. Certaines sont capitales comme pour le $^{239}$Pu issu de la capture d'un neutron par l'${}^{238}U$ suivie de deux désintégrations $\beta^{-}$.

D'autres sont plus marginales comme pour le $^{239}$Np produit en permanence dans le réacteur mais dont la courte demi-vie (2.3 jours) n'induit pas de forte concentration. Les sections efficaces de capture et de fission du $^{239}$Np sont représentées sur les figures (1.1(c) et (d)). Il est important de préciser que ces sections efficaces sont seulement calculées. Ainsi, la section efficace de fission provient de celle du $^{237}$Np après correction des énergies de liaison du dernier neutron, alors que la section efficace de capture est une simple évaluation à partir de la formule empirique :

$$ \sigma(E(\text{eV}))(n, \gamma) = 77.0 \sqrt{\frac{0.0253}{E}} b \quad (1.1) $$

Ce noyau pourrait faire l'objet d'une étude similaire à celle présentée dans ce travail pour le $^{233}$Pa.

D'autres noyaux sont également présents dans un réacteur en fonctionnement comme des Américium ou des Curium, issus de captures et désintégrations successives à partir du $^{239}$Pu, et des produits de fission. On obtient toute une gamme de noyaux dont les différentes sections efficaces sont plus ou moins bien connues. Elles sont cependant suffisantes pour assurer le bon fonctionnement du réacteur.

Actuellement, deux types de combustible sont utilisés dans les centrales nucléaires: le MOX(60% des réacteurs) et le UOX(40% des réacteurs) dont un bilan quantitatif des noyaux présents lors du chargement et du déchargement est présenté dans les tableaux (1.2) et (1.3). Parmi les noyaux produits il existe pour les Américium et les Curium des projets d'incinération. La constitution de données nucléaires fiables pour permettre ces projets paraît indispensable. Pour ce type de noyaux dont la demande est importante les expérimentateurs se heurtent à un problème de cible. En effet, il est aujourd'hui difficile de se procurer des quantités de matière suffisantes pour permettre de réaliser des mesures. Pour les produits de fission, des projets de transmutation sont à l'étude et des mesures de sections efficaces sont demandées pour en évaluer la faisabilité. Parmi les différents produits de fission présentés dans le tableau (1.1), nous pouvons constater que certains sont transmutables. Des mesures de sections efficaces de capture radiative ont été réalisées pour $^{99}$Tc et sont en cours pour $^{129}$I.
<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>FIG. 1.1: Sections efficaces de fission et/ou de capture de noyaux présents dans la filière de l'uranium, évaluation par différentes bases de données.</figcaption></figure>
<table><caption>TAB. 1.1: Possibilités de transmutation des principaux produits de fission. Spectre rapide : énergie = 0.2 MeV, $\phi = 10^{15}$ n/cm$^2$/s, Spectre thermique : énergie = 1 eV, $\phi = 10^{14}$ n/cm$^2$/s. $T_{1/2}$ est la demi-vie par transmutation, obtenue par $T_{1/2}=\ln(2)/\sigma\phi$ (en années)</caption><thead><tr><th rowspan="2"></th><th rowspan="2">Demi-vie<br>(ans)</th><th colspan="2">σ (barns)</th><th colspan="2">T<sub>1/2</sub></th><th rowspan="2">transmutation</th></tr><tr><th>rapide</th><th>thermique</th><th>rapide</th><th>thermique</th></tr></thead><tbody><tr><td><sup>79</sup>Se</td><td>6.5 10<sup>4</sup></td><td>0.03</td><td>0.1</td><td>730</td><td>2200</td><td>-?-</td></tr><tr><td><sup>90</sup>Sr</td><td>29</td><td>0.01</td><td>0.14</td><td>2200</td><td>1600</td><td>non</td></tr><tr><td><sup>93</sup>Zr</td><td>1.5 10<sup>6</sup></td><td>0.03</td><td>0.28</td><td>730</td><td>790</td><td>oui</td></tr><tr><td><sup>94</sup>Nb</td><td>2.0 10<sup>4</sup></td><td>0.04</td><td>2.2</td><td>550</td><td>100</td><td>oui?</td></tr><tr><td><sup>99</sup>Tc</td><td>2.1 10<sup>5</sup></td><td>0.4</td><td>4.3</td><td>110</td><td>51</td><td>oui</td></tr><tr><td><sup>107</sup>Pd</td><td>6.5 10<sup>6</sup></td><td>0.5</td><td>0.3</td><td>44</td><td>730</td><td>oui</td></tr><tr><td><sup>126</sup>Sn</td><td>1.0 10<sup>5</sup></td><td>0.005</td><td>0.05</td><td>4400</td><td>4400</td><td>-?-</td></tr><tr><td><sup>129</sup>I</td><td>1.6 10<sup>7</sup></td><td>0.14</td><td>4.3</td><td>160</td><td>51</td><td>oui</td></tr><tr><td><sup>135</sup>Cs</td><td>2.3 10<sup>6</sup></td><td>0.07</td><td>1.3</td><td>310</td><td>170</td><td>oui</td></tr><tr><td><sup>137</sup>Cs</td><td>30</td><td>0.01</td><td>0.02</td><td>2200</td><td>11000</td><td>non</td></tr><tr><td><sup>151</sup>Sm</td><td>89</td><td>0.7</td><td>700</td><td>31</td><td>0.3</td><td>non?</td></tr></tbody></table>

Ainsi, les raisons de cette demande concernent moins le fonctionnement des réacteurs que l'avenir des déchets nucléaires qu'ils produisent.

Le second type de données a pour origine le contrôle du réacteur. Il s'agit du Cadmium des barres de contrôle qui absorbent le surplus de neutrons, empêchant l'emballement critique du réacteur, ou encore les matériaux ralentisseurs comme l'eau lourde.

Ils rentrent dans une catégorie que l'on pourrait appeler la sécurité du réacteur, et ont fait l'objet de nombreuses études; ils sont maintenant parfaitement maîtrisés.

## 1.1.2 Avantages et inconvénients de la filière uranium

### les avantages

Le premier avantage de cette filière est son développement industriel. Durant la seconde moitié du 20ème siècle, la quasi-totalité de la production d'énergie nucléaire mondiale s'est tournée vers l'uranium. Son industrie est maintenant bien rodée depuis l'extraction du minerai jusqu'à son retraitement. Aucun investissement tant dans le domaine de la recherche (mesures expérimentales, études de faisabilité, mises au point de techniques de traitement ou de retraitement du combustible) que dans celui du développement (techniques d'extraction, constructions d'usines de retraitement ou d'enrichissements du minerai) n'est plus nécessaire. Il "suffit" donc de construire la centrale nucléaire pour pouvoir l'utiliser. C'est ainsi que la France a vendu des centrales "clés en main".
<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>FIG. 1.2: Chaîne des noyaux formés par la filière uranium</figcaption></figure>
De plus, certains pays disposant d'une industrie nucléaire se sont lancés avec succès dans la construction de bâtiments navals mûs par propulsion nucléaire (sous-marins, porte-avions). Leur autonomie énergétique est considérable et ces bâtiments sont capables de faire plusieurs fois le tour de la planète sans escale à des vitesses importantes. Leurs performances sont aujourd'hui inégalables par d'autres moyens.

les inconvénients

La production d'énergie nucléaire pose plusieurs problèmes.

Le premier concerne la criticité des réacteurs actuels. Les conséquences de l'accident de Tchernobyl en 1986 ont été désastreuses. La contamination de toute l'Europe par le nuage radioactif ainsi que le manque de transparence des différentes autorités politiques de l'époque ont profondément marqué les esprits. Même s'il est difficile aujourd'hui de savoir quelle est la contribution du principal accident civil nucléaire de l'histoire sur l'émergence électorale des partis écologistes en Europe, ceux-ci conditionnent souvent leur participation à un gouvernement par des concessions importantes dans le domaine du nucléaire (arrêt de Superphenix en France, abandon "définitif" du nucléaire en Allemagne et en Belgique).

Le second point concerne la gestion des déchets issus du combustible usé. L'industrie nucléaire en France produit plusieurs tonnes de déchets nucléaires (produits de fission, Actinides mineurs) pour lesquels les solutions à longue échéance sont difficiles à trouver. La loi Bataille du 31 decembre 1991 tente de donner un cadre légal à la gestion des déchets (transmutation, incinération, enfouissement, etc). Elle fixe un calendrier aux scientifiques pour étudier les différentes solutions envisageables. Ainsi, en 2006, à partir des données scientifiques disponibles, une décision doit être prise.

Un troisième point concerne l'épuisement des ressources en $^{235}$U. Si l'uranium est relativement abondant dans la nature, le taux de l'isotope $^{235}$U n'est que de 0.72% en raison de sa demi-vie plus courte (7.04 $10^8$ ans) que celle de l' $^{238}$U (4.47 $10^9$ ans). Il apparaît que les ressources en $^{235}$U pourraient manquer.

Ces trois problèmes majeurs qui limitent l'utilisation de l'uranium dans le domaine de la production d'énergie pourraient être en partie résolus par le développement d'une autre filière: la filière du thorium.
<table><caption>TAB. 1.2: Inventaire du combustible (MOX) d'une centrale PWR de 900 MWel au chargement et au déchargement (après un refroidissement de 4 ans).</caption><thead><tr><th rowspan="2">Isotope</th><th rowspan="2">Demi-vie<br>(années)</th><th colspan="2">Chargement</th><th colspan="2">Déchargement</th></tr><tr><th>kg/TWhel</th><th>kg/année</th><th>kg/TWhel</th><th>kg/année</th></tr></thead><tbody><tr><td><sup>235</sup>U</td><td>7.08 10<sup>8</sup></td><td>6.7</td><td>11.1</td><td>3.5</td><td>5.8</td></tr><tr><td><sup>236</sup>U</td><td>2.34 10<sup>7</sup></td><td></td><td></td><td>0.7</td><td>1.2</td></tr><tr><td><sup>238</sup>U</td><td>4.47 10<sup>9</sup></td><td>2704</td><td>4478</td><td>2573</td><td>4261</td></tr><tr><td><sup>238</sup>Pu</td><td>87.7</td><td>6.8</td><td>11.3</td><td>7.5</td><td>12.4</td></tr><tr><td><sup>239</sup>Pu</td><td>24119</td><td>126</td><td>209</td><td>63.5</td><td>105.2</td></tr><tr><td><sup>240</sup>Pu</td><td>6569</td><td>59.5</td><td>98.5</td><td>52.8</td><td>87.4</td></tr><tr><td><sup>241</sup>Pu</td><td>14.4</td><td>26.9</td><td>44.5</td><td>24.6</td><td>40.7</td></tr><tr><td><sup>242</sup>Pu</td><td>3.70 10<sup>5</sup></td><td>18.7</td><td>31.0</td><td>21.5</td><td>35.6</td></tr><tr><td><sup>237</sup>Np</td><td>2.14 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>0.5</td><td>0.8</td></tr><tr><td><sup>241</sup>Am</td><td>432.2</td><td></td><td></td><td>8.7</td><td>14.4</td></tr><tr><td><sup>243</sup>Am</td><td>7380</td><td></td><td></td><td>5.4</td><td>9.0</td></tr><tr><td><sup>243</sup>Cm</td><td>28.5</td><td></td><td></td><td>0.04</td><td>0.1</td></tr><tr><td><sup>244</sup>Cm</td><td>18.1</td><td></td><td></td><td>2.4</td><td>4.0</td></tr><tr><td><sup>245</sup>Cm</td><td>8500</td><td></td><td></td><td>0.3</td><td>0.5</td></tr><tr><td><sup>90</sup>Sr</td><td>28</td><td></td><td></td><td>0.9</td><td>1.5</td></tr><tr><td><sup>93</sup>Zr</td><td>1.5 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>1.8</td><td>3.0</td></tr><tr><td><sup>99</sup>Tc</td><td>2.1 10<sup>5</sup></td><td></td><td></td><td>2.9</td><td>4.8</td></tr><tr><td><sup>107</sup>Pd</td><td>6.5 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>1.9</td><td>3.2</td></tr><tr><td><sup>129</sup>I</td><td>1.57 10<sup>7</sup></td><td></td><td></td><td>0.8</td><td>1.3</td></tr><tr><td><sup>135</sup>Cs</td><td>2.0 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>2.9</td><td>4.8</td></tr><tr><td><sup>137</sup>Cs</td><td>30</td><td></td><td></td><td>4.3</td><td>7.1</td></tr></tbody></table>
<table><caption>TAB. 1.3: Inventaire du combustible (UOX) d'une centrale PWR de 900 MWel au chargement et au déchargement (après un refroidissement de 3 ans).</caption><thead><tr><th rowspan="2">Isotope</th><th rowspan="2">Demi-vie<br>(années)</th><th colspan="2">Chargement</th><th colspan="2">Déchargement</th></tr><tr><th>kg/TWhel</th><th>kg/année</th><th>kg/TWhel</th><th>kg/année</th></tr></thead><tbody><tr><td><sup>235</sup>U</td><td>7.08 10<sup>8</sup></td><td>136</td><td>751</td><td>40</td><td>221</td></tr><tr><td><sup>236</sup>U</td><td>2.34 10<sup>7</sup></td><td></td><td></td><td>16</td><td>88</td></tr><tr><td><sup>238</sup>U</td><td>4.47 10<sup>9</sup></td><td>3757</td><td>20734</td><td>3661</td><td>20204</td></tr><tr><td><sup>238</sup>Pu</td><td>87.7</td><td></td><td></td><td>0.6</td><td>3.3</td></tr><tr><td><sup>239</sup>Pu</td><td>24119</td><td></td><td></td><td>22.3</td><td>123.1</td></tr><tr><td><sup>240</sup>Pu</td><td>6569</td><td></td><td></td><td>8.6</td><td>47.5</td></tr><tr><td><sup>241</sup>Pu</td><td>14.4</td><td></td><td></td><td>4.6</td><td>25.4</td></tr><tr><td><sup>242</sup>Pu</td><td>3.70 10<sup>5</sup></td><td></td><td></td><td>1.9</td><td>10.5</td></tr><tr><td><sup>237</sup>Np</td><td>2.14 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>1.6</td><td>8.8</td></tr><tr><td><sup>241</sup>Am</td><td>432.2</td><td></td><td></td><td>0.8</td><td>4.4</td></tr><tr><td><sup>243</sup>Am</td><td>7380</td><td></td><td></td><td>0.4</td><td>2.2</td></tr><tr><td><sup>243</sup>Cm</td><td>28.5</td><td></td><td></td><td>0</td><td>0</td></tr><tr><td><sup>244</sup>Cm</td><td>18.1</td><td></td><td></td><td>0.09</td><td>0.5</td></tr><tr><td><sup>245</sup>Cm</td><td>8500</td><td></td><td></td><td>0.01</td><td>0.06</td></tr><tr><td><sup>90</sup>Sr</td><td>28</td><td></td><td></td><td>1.9</td><td>10.5</td></tr><tr><td><sup>93</sup>Zr</td><td>1.5 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>2.8</td><td>15.5</td></tr><tr><td><sup>99</sup>Tc</td><td>2.1 10<sup>5</sup></td><td></td><td></td><td>3.2</td><td>17.7</td></tr><tr><td><sup>107</sup>Pd</td><td>6.5 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>0.8</td><td>4.4</td></tr><tr><td><sup>129</sup>I</td><td>1.57 10<sup>7</sup></td><td></td><td></td><td>0.7</td><td>3.9</td></tr><tr><td><sup>135</sup>Cs</td><td>2.0 10<sup>6</sup></td><td></td><td></td><td>1.4</td><td>7.7</td></tr><tr><td><sup>137</sup>Cs</td><td>30</td><td></td><td></td><td>4.4</td><td>24.3</td></tr></tbody></table>
## 1.2 La filière du thorium

La filière du thorium apparaît comme "la petite soeur" de la filière uranium. En effet, son principe en est très proche. Un noyau fertile, le $^{232}$Th, capture un neutron et après deux désintegrations $\beta^-$ successives donne le noyau $^{233}$U fissile. Un surplus de noyaux fissiles ($^{233}$U, $^{235}$U, $^{239}$Pu) est nécessaire pour amorcer le réacteur.

Le potentiel de cette filière a été remarqué dès les années 1950. Le Canada et l'Inde l'ont développée pour construire plusieurs réacteurs au thorium, contournant ainsi le manque d' $^{235}$U nécessaire à la construction d'un réacteur "classique". Au cours des années 1980, les projets de réacteurs à sel fondu à base de thorium et le projet connu sous le nom de système hybride (figure 1.3) l'ont remise au premier plan. Le projet de système hybride consiste à piloter un réacteur au thorium avec un accélérateur de protons de haute intensité et de haute énergie. Il fait actuellement l'objet d'une intense recherche dont les acteurs français (CEA, CNRS, EDF) sont réunis au sein du groupement de recherche GEDEON (GEstion des DEchets et Options Nouvelles).

En matière de securité, le projet de réacteur hybride est une solution très intéressante. Le fonctionnement du réacteur, sous critique, est assuré par un apport externe de neutrons, provenant de l'interaction d'un faisceau de protons avec une cible composée d'un élément lourd. L'arrêt de l'accélérateur suffirait pour que le réacteur s'éteigne en quelques microsecondes.

Pour ce qui est de la gestion des déchets actuellement produits par l'industrie nucléaire, ce type de réacteur serait capable d'en accepter certains afin de les incinérer ou de les transmuter. Ceci permettrait de diminuer la quantité de déchets ultimes.

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>FIG. 1.3: Schéma d'un système hybride (d'après [BOW92])</figcaption></figure>
1.2.1 Avantages et inconvénients de la filière thorium

les avantages

Si la filière thorium suscite de nombreuses recherches et un grand intérêt dans la com-
munauté scientifique, c'est en raison des nombreux avantages qu'est suceptible d'apporter
l'exploitation industrielle de la filière thorium. Voici résumés les avantages théoriques
qu'apporterait cette filière.

- tout d'abord, le $^{232}$Th, point de départ de la filière, est très abondant dans la nature. En effet la demi-vie du $^{232}$Th (1.4 $10^{10}$ ans) est trois fois supérieure à la demi-vie de l' $^{238}$U (4.4 $10^{9}$ ans). L'abondance des réserves en thorium s'explique par la relative stabilité du $^{232}$Th.

- ensuite, la probabilité de fission de l'²³³U (91.8%) est supérieure à celle du ²³⁹Pu (84.1%). La rentabilité énergétique de la filière est ainsi améliorée.

- la plus forte probabilité de fission de l'²³³U ainsi que sa masse doivent induire une diminution importante de la production d'Actinides mineurs comme le montre la figure (1.4) comparée à la figure équivalente de la filière uranium (1.2).

- enfin, l'utilisation de cette filière rendrait difficile la fabrication et le transport en secret de bombes nucléaires à base d'²³³U. En effet, l'²³³U provoque inévitablement la présence d'²³²U. Ce noyau se désintègre par émission α vers le ²²⁸Th, se qui induit la présence d'un γ dur de 2.615 MeV (figure 1.5). Sa détection serait suffisante pour signer la présence de l'²³³U et/ou du ²³²Th.

Tous les avantages associés à la filière thorium décrits ici se heurtent à des inconvénients importants mais surmontables.

les inconvénients

Le premier inconvénient concerne le développement de la filière et son industrialisation. Le projet est certes lancé mais ne devrait pas aboutir avant une dizaine d'années si le calendrier est respecté. De nombreux investissements sont nécessaires tant dans le domaine de la recherche que du développement. En particulier, le projet de réacteur hybride tel qu'il est pensé prévoit la construction d'un accélérateur de protons de plusieurs GeV avec une intensité de l'ordre du milli-ampère, d'une cible de spallation et d'un massif en plomb permettant la convection de la chaleur dans le réacteur. De nombreuses recherches sur ces trois points sont actuellement en cours : la construction d'un réacteur hybride constituerait une prouesse technologique.

Un autre inconvénient de la filière apparaît dans le domaine de l'extraction du minerai de thorium. Le $^{232}$Th a une demi-vie très longue, néanmoins, lorqu'il se désintègre par émission alpha il génère une chaîne de décroissance (figure 1.5) qui se termine par le
<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>FIG. 1.4: Chaîne des noyaux formés par la filière thorium</figcaption></figure>
$^{208}$Pb stable. L'émission en fin de chaîne d'un photon dur de 2.615 MeV (Aγ(2.615 MeV) = 4.07 10$^6$ Bq/kg) pose des problèmes de radioprotection pour les ouvriers travaillant à l'extraction du minerai et au retraitement du combustible usé. Des techniques spécifiques doivent donc être mises au point pour assurer leur sécurité.

<figure><img src="image_7.png" /><figcaption>FIG. 1.5: Filiation radioactive issue de la désintégration α du $^{232}$Th</figcaption></figure>

Actuellement, les projets associés à la filière du thorium sont dans une phase préliminaire avec en particulier la collecte de données nucléaires à laquelle participe mon groupe d'accueil du CEN-Bordeaux-Gradignan : Aval du cycle. Il s'agit de réactualiser des données parfois anciennes dont les évaluations different, ou de réaliser des mesures expérimentales là où les données sont inexistantes. Pour bien se rendre compte des besoins,
voici un bilan des principales données nucléaires demandées.

## 1.2.2 Bilan et besoins en données nucléaires

Pour illustrer le bilan et les besoins en données nucléaires nous avons représenté la filière du thorium simplifiée sur la figure (1.6). Il est possible de la comparer à la filière uranium de la figure (1.7). Dans l'analogie filière uranium-filière thorium, les noyaux $^{232}$Th, $^{233}$Pa et $^{233}$U de la filière thorium jouent respectivement les rôles des noyaux $^{238}$U, $^{239}$Np et $^{239}$Pu de la filière uranium.

Comme le montre la figure (1.6), la production de l'${}^{233}U$ est contrôlée par le ${}^{233}Pa$ dont la compétition entre accumulation, désintégration et réaction ((n,f) et (n,γ)) produit les effets suivants.

- La capture d'un neutron par le ${}^{233}Pa$ modifie l'équilibre neutronique dans le milieu du réacteur. Or, le bilan neutronique du cycle du Thorium est particulièrement tendu puisque l'on dispose de peu de neutrons pour assurer à la fois la production d'énergie par la fission de l'${}^{233}U$ et sa régénération à partir de la capture d'un neutron par le ${}^{232}Th$.

- La longue période de désintégration du ${}^{233}Pa$ ($T_{1/2}$=27 jours) comparée à celle du noyau équivalent ($^{239}$Np) ($T_{1/2}$=2.35 jours) dans la filière actuelle (U-Pu) se traduit en fonctionnement par une perte de réactivité suivie après l'arrêt du réacteur d'un surcroît de réactivité: ce dernier phénomène constitue ce que l'on appelle l'effet protactinium.

La détermination des sections efficaces de capture et de fission du ${}^{233}Pa$ apparaît donc indispensable. Ainsi, la section efficace de fission doit être connue avec une précision de l'ordre de 15%.

Regardons maintenant les sections efficaces de la filière du thorium evaluées par les grandes banques de données.

Tout d'abord, la section efficace de capture du ${}^{232}Th$ est représentée sur la figure (1.8(a)). Cette section efficace, demandée à 2%, près est la porte d'entrée de la filière. Nous pouvons constater que les différentes évaluations different jusqu'à 30%. Une nouvelle mesure a été effectuée auprès de l'accélerateur Van de Graaff de Bordeaux et a permis de valider l'évaluation contenue dans la base de données japonaise JENDL-3 entre 50 et 800 keV et au-dessus de 1.5 MeV. Les valeurs obtenues entre 0.8 et 1.5 MeV sont systématiquement inférieures aux différentes évaluations. Ce travail a été réalisé par D. Karamanis, M. Petit et al. et a fait l'objet d'une publication dans Nuclear Science et Engineering [KAR01].
<figure><img src="image_8.png" /><figcaption>FIG. 1.6: Schéma simplifié de la filière du thorium</figcaption></figure>

<figure><img src="image_9.png" /><figcaption>FIG. 1.7: Schéma simplifié de la filière de l'uranium</figcaption></figure>
<figure><img src="image_10.png" /><figcaption>FIG. 1.8: Sections efficaces de fission et/ou de capture de noyaux présents dans la filière du thorium ; évaluées dans différentes bases de données et résultats expérimentaux obtenus dans notre laboratoire pour la réaction $^{232}Th(n,γ)^{233}Th$.</figcaption></figure>
Ensuite, la section efficace de fission de l'²³³U est représentée sur la figure (1.8(b)). Cette section efficace demandée avec une précision de 1% constitue la réaction exothermique principale de la filière. Les différentes évaluations sont relativement concordantes mais une nouvelle évaluation paraît néanmoins indispensable et constitue actuellement un sujet d'étude au sein du groupe Aval du Cycle de Bordeaux.

Enfin, les sections efficaces de capture et de fission du ²³³Pa sont représentées sur la figure (1.8(c) et (d)). Ces données sont uniquement évaluées et nous allons préciser comment.

L'évaluation de la section efficace de fission du ²³³Pa par ENDF/B-VI (Etats-Unis) a été réalisée à partir de celle de l'²³⁸U renormalisée par des méthodes différentes suivant les gammes d'énergie. L'évaluation de JENDL-3 (Japon) a été réalisée à partir des probabilités de fission des ²³¹,²³²,²³³Pa mesurées par Gavron *et al*. [GAV76].

L'évaluation de la section efficace de capture du ²³³Pa par ENDF/B-VI a été réalisée à partir de celle de l'²³⁸U avec renormalisation par rapport à celle de ²³⁶U. Celle de JENDL-3 est réalisée à partir du code CASTHY avec l'utilisation des paramètres de densité de niveaux de Gilbert-Cameron au-dessus de 0.5 MeV et la prise en compte des niveaux discrets du ²³³Pa au-dessous.

Les sections efficaces demandées dans la filière du thorium sont résumées et présentées sur la figure (1.9) [KUZ97].

Dans la suite de ce travail, les bases de données ENDF/B-VI (Etats-Unis) et JENDL-3 (Japon) [NNDC] seront notées ENDF et JENDL.

## Connaissance expérimentale du ²³³Pa

Comme nous l'avons constaté, les évaluations des différentes bases de données présentent une disparité importante pour les sections efficaces de capture et de fission du ²³³Pa. Ces disparités résultent du faible nombre de mesures réalisées. Le site [NNDC] indique dix-huit mesures par cinq auteurs différents et sept références pour la section efficace de capture du ²³³Pa. Toutes ces mesures ont été réalisées à l'énergie thermique (En=0.0253 eV). Elles présentent une importante disparité (entre 19 et 151 barns).

Pour la section efficace de fission du ²³³Pa, l'activité élevée de ce noyau (7.7 $10^8$ Bq/$\mu g$) rend difficile une mesure directe. La quantité de matière doit être limitée et le dispositif expérimental de détection optimisé. De plus, la durée de l'expérience doit être courte pour limiter la contribution de son descendant direct, l'²³³U (noyau fissile) dont la section efficace de fission est plus élevée que celle du ²³³Pa (noyau non fissile). Ces contraintes expliquent la quasi-absence de mesures de sections efficaces neutroniques (capture et fission). Lorsque cette étude a commencé (Juin 1999), une seule mesure de la section efficace de fission avait été publiée en 1967 [GUN67]. Cette mesure avait été
réalisée avec des neutrons issus d'un réacteur, et dont le spectre en énergie était mal défini: la contribution des neutrons thermiques et épithermiques étant incertaine. La valeur présentée (775±190 mb) est une section efficace moyennée.

Le principal objectif de ce travail sera de déterminer la section efficace de fission du $^{233}$Pa pour une gamme d'énergie de neutron comprise entre 0 et 15 MeV.

Lors de cette mesure, nous aurons également la possibilité de déterminer les sections efficaces de fission des noyaux $^{231}$Pa et $^{230}$Th. La comparaison de nos mesures avec les sections efficaces de fission mesurées en réaction induite par neutron nous permettra de valider notre approche.

## Transformations nucléaires dans le cycle Th-U

<figure><img src="image_11.png" /><figcaption>FIG. 1.9: Principales données demandées dans la filière du thorium, avec les incertitudes maximales tolérées [KUZ97]</figcaption></figure>
# Chapitre 2

## Rappels sur la fission

### Sommaire

<table><tr><td>2.1</td><td>Le modèle de la goutte liquide</td><td>26</td></tr><tr><td>2.1.1</td><td>Succès de la goutte liquide</td><td>28</td></tr><tr><td>2.1.2</td><td>Les limites du modèle de la goutte liquide</td><td>33</td></tr><tr><td>2.1.3</td><td>La méthode de Strutinsky</td><td>34</td></tr><tr><td>2.1.4</td><td>Le modèle microscopique</td><td>37</td></tr><tr><td>2.2</td><td>Mise en évidence expérimentale de la double barrière de fission</td><td>40</td></tr><tr><td>2.2.1</td><td>Les isomères de forme</td><td>42</td></tr><tr><td>2.2.2</td><td>Les structures intermédiaires</td><td>42</td></tr><tr><td>2.2.3</td><td>Les résonances de vibration</td><td>43</td></tr><tr><td>2.2.4</td><td>Paramétrisation de la barrière de fission</td><td>45</td></tr><tr><td>2.2.5</td><td>Détermination expérimentale des paramètres de la barrière de fission</td><td>47</td></tr><tr><td>2.2.6</td><td>Systématique des barrières de fission</td><td>49</td></tr></table>

La fission présente aujourd'hui un regain d'intérêt caractérisé par une demande importante concernant les données nucléaires pour le cycle du thorium. Les études théoriques qui ont permis d'expliquer qualitativement le mécanisme de la fission sont connues depuis de nombreuses années. Nous allons dans cette partie présenter les principaux modèles. Nous en rappellerons les hypothèses de base en explicitant les limites de chacune d'entre elles.
## 2.1 Le modèle de la goutte liquide

Ce modèle proposé par Bohr et Wheeler [BOH39] juste après la découverte de la fission a permis d'expliquer dans les grandes lignes le mécanisme de la fission.

Le processus de fission peut être résumé par une succession de trois étapes. La compétition entre les forces de surface attractives et les forces coulombiennes répulsives induisent des oscillations dans la déformation du noyau. S'il se déforme jusqu'à un point critique appelé point-selle, les forces répulsives deviennent prépondérantes et vont entraîner d'une manière irréversible le noyau vers des déformations de plus en plus grandes jusqu'à la scission en deux ou plusieurs fragments de masse similaire. Ce phénomène très exothermique (200 MeV/fission pour un Uranium) sera suivi par la désexcitation des fragments de fission.

Le modèle de la goutte liquide reste souvent, malgré sa simplicité, le point de départ de nombreuses études sur la fission.

L'énergie de liaison du noyau peut être déterminée à partir de la formule semi-empirique de Weizsäcker [WEI35] dépendant du nombre de nucléons (A) et du nombre de protons (Z).

$$B(A, Z) = U_v.A - U_s.A^{\frac{2}{3}} - U_c.\frac{Z^2}{A^{\frac{1}{3}}} - U_t.\frac{(N-Z)^2}{A} + (\delta, 0, -\delta) \quad (2.1)$$

$$U_v \approx 16 \, \text{MeV} \quad U_s \approx 17 \, \text{MeV} \quad U_c \approx 0.7 \, \text{MeV} \quad U_t \approx 12 \, \text{MeV}, \quad (2.2)$$

Avec ($U_v.A$) terme de volume, ($U_s.A^{\frac{2}{3}}$) terme de surface, ($U_c.\frac{Z^2}{A^{\frac{1}{3}}}$) terme coulombien, ($U_t.\frac{(N-Z)^2}{A}$) terme d'asymétrie proton-neutron et ($\delta, 0, -\delta$), paramètre dépendant du caractère respectivement impair-impair, impair ou pair-pairs du noyau (avec $\delta = \frac{12}{\sqrt{A}}$ MeV).

Dans la formule de l'énergie de liaison de Weizsäcker, seuls les termes coulombiens et de surface dépendent de la forme du noyau.

Le noyau est considéré comme une goutte liquide imcompressible et uniformément chargée. Son évolution est traitée dans le cadre de la mécanique classique. Les forces de surface attractives et coulombiennes répulsives sont les seules prises en compte pour assurer la stabilité du noyau. Pour de petites oscillations de type quadrupolaire autour de la forme sphérique stable, l'énergie potentielle du noyau s'écrit :

$$E(\{\beta\}) = E_{\text{sphérique}} + \Delta E_C(\{\beta\}) + \Delta E_S(\{\beta\}) \quad (2.3)$$

Où $\{\beta\}$ représente la déformation autour de la forme stable, $\Delta E_C(\{\alpha\})$ et $\Delta E_S(\{\alpha\})$ correspondant respectivement aux variations des énergies coulombienne et de surface avec la déformation du noyau. Pour de petites déformations, l'énergie potentielle du noyau augmente jusqu'à atteindre une déformation critique, c'est le point-selle. Puis, pour des
déformations plus grandes, l'énergie potentielle diminue jusqu'à la déformation critique où le noyau se sépare en deux fragments, c'est la scission. L'augmentation puis la diminution de l'énergie potentielle du noyau avec la déformation permet de définir la barrière de fission qui représente l'énergie minimun qu'il faut apporter au noyau pour lui permettre de fissionner (figure 2.1).

<figure><img src="image_12.png" /><figcaption>FIG. 2.1: Représentation schématique de l'évolution de l'énergie potentielle en fonction de la déformation dans un processus de fission. Cette courbe présente 3 points importants (●): le point d'équilibre, le point-selle et la scission. La barrière de fission ($B_f$) est la différence entre l'énergie du noyau au point-selle et l'énergie du noyau à l'équilibre.</figcaption></figure>

La notion de barrière de fission prévue dans le cadre du modèle de la goutte liquide est fondamentale pour interpréter des données expérimentales telles que les seuils de fission ou les périodes de fission spontanée.

Dans le cadre de ce modèle, la stabilité vis-à-vis de la fission est caractérisée par le paramètre de fissilité.

$$ \chi = \frac{E_C(\{\alpha_0\})}{2E_S(\{\alpha_0\})} = \frac{Z^2/A}{50.883 \left[ 1 - 1.7826 \left( \frac{N-Z}{A} \right)^2 \right]} \quad (2.4) $$

A titre d'exemple, le tableau (2.1) indique le paramètre de fissilité pour plusieurs Actinides.

Pour des paramètres de fissilité inférieurs à 0.67 (A~190 U.M.A(1)), le modèle de la goutte liquide s'accorde assez bien avec l'expérience. La fission symétrique est constatée,

<footnote n="1">1. Unité de Masse Atomique</footnote>
<table><caption>TAB. 2.1: Paramètre de fissilité χ pour plusieurs Actinides.</caption><tr><td></td><td><sup>232</sup>Th</td><td><sup>232</sup>Pa</td><td><sup>234</sup>Pa</td><td><sup>239</sup>Pu</td><td><sup>243</sup>Am</td><td><sup>298</sup>114</td></tr><tr><td>χ</td><td>0.754</td><td>0.741</td><td>0.763</td><td>0.761</td><td>0.798</td><td>0.951</td></tr></table>

les barrières de fission sont correctement reproduites.

## 2.1.1 Succès de la goutte liquide

La présence d'une barrière de fission prévue par la goutte liquide joue un rôle essentiel dans la fission induite par neutron. Sa mise en évidence a expliqué dans les années 40 le caractère fissile et non fissile des Actinides. Pour des énergies de neutron proches de l'énergie thermique, l'énergie d'excitation du noyau composé formé est voisine de l'énergie de liaison de son dernier neutron (Bn). Cette énergie de liaison présente un effet de structure (pair-impair) dû à la force d'appariement. Elle est systématiquement plus élevée pour les noyaux composés comportant un nombre pair de neutrons. Le tableau (2.2) illustre cet effet. Pour plusieurs noyaux (Z,N), ce tableau présente l'énergie de liaison du dernier neutron et la barrière de fission du noyau composé (Z,N+1) (Bf). Les deux dernières colonnes contiennent la pénétrabilité de la barrière (Pf) pour une énergie d'excitation égale à Bn et les sections efficaces de fission correspondantes (σ(n,f)). On peut apprécier la probabilité de fission Pf à partir de la pénétrabilité d'une barrière assimilée à une parabole inversée donnée par l'expression (2.5):

$$ Pf = \frac{1}{1 + \exp(-2\pi \frac{E^*-Bf}{\hbar\omega})}, \qquad (2.5) $$

où $E^*$ est l'énergie d'excitation du noyau et $\hbar\omega$ est la courbure de la barrière de fission (équation 2.20).

<table><caption>TAB. 2.2: Effet de structure (pair-impair) sur différents noyaux et conséquence sur la fission. (*) d'après [KAR98]. (**) d'après la systématique.</caption><thead><tr><th>Noyau cible<br>(Z,N)</th><th>Bn (MeV)<br>(Z,N+1)</th><th>Bf (MeV)<br>(Z,N+1)</th><th>Pf</th><th>σ(n,f) (barn)<br>En~0.025 eV</th></tr></thead><tbody><tr><td><sup>232</sup>Th (N=142)</td><td>4.78</td><td>6.40</td><td>4.10<sup>-5</sup></td><td>3.10<sup>-4</sup></td></tr><tr><td><sup>238</sup>U (N=146)</td><td>4.81</td><td>6.20</td><td>1.6<sup>-4</sup></td><td>0.</td></tr><tr><td><sup>233</sup>Pa (N=142)</td><td>5.25</td><td>~6.00<sup>**</sup></td><td>8.07<sup>-5</sup></td><td>&lt;0.1<sup>*</sup></td></tr><tr><td><sup>233</sup>U (N=141)</td><td>6.84</td><td>6.00</td><td>0.990</td><td>531</td></tr><tr><td><sup>235</sup>U (N=143)</td><td>6.50</td><td>5.90</td><td>0.977</td><td>582</td></tr></tbody></table>

L'effet d'appariement peut atteindre 2 MeV alors que les barrières de fission varient
peu d'un noyau à l'autre et restent voisines de 6 MeV. La fission d'un noyau est dominée par la différence entre son énergie d'excitation et sa barrière de fission.

Les pénétrabilités reportées dans le tableau (2.2) permettent de distinguer deux sortes de noyaux. Les noyaux fissionnant avec un nombre impair de neutrons pour lesquels la pénétrabilité est proche de l'unité et les noyaux fissionnant avec un nombre pair de neutrons pour lesquels la pénétrabilité est très faible.

On considère donc deux familles de noyaux cibles :

* Les noyaux fissiles qui conduisent, après capture d'un neutron thermique, à des noyaux composés dont l'énergie d'excitation est supérieure à la barrière de fission.

* Les noyaux non fissiles qui conduisent, après capture d'un neutron thermique, à des noyaux composés dont l'énergie d'excitation est inférieure à la barrière de fission.

Dans cette famille, certains noyaux non fissiles sont appelés noyaux fertiles. Ils jouent un rôle fondamental dans les réacteurs. Ce sont les noyaux $^{232}$Th et $^{238}$U, qui conduisent, après capture d'un neutron suivie de deux désintégrations $\beta^-$ successives, aux noyaux fissiles respectifs $^{233}$U et de $^{239}$Pu.

C'est par l'allure de leurs sections efficaces de fission que ces deux familles de noyaux se distinguent (figures 2.2).

## Les noyaux non fissiles

Ce sont les noyaux cibles pairs en neutrons ($^{232}$Th, $^{236}$U, $^{238}$U, $^{240}$Pu). Le $^{233}$Pa qui constitue le but principal de cette étude fait partie de cette famille. Pour les trois noyaux non fissiles présentés sur la figure (2.2b), la section efficace de fission présente un plateau entre l'énergie seuil et six MeV. Ce plateau correspond à la fission de première chance. Par convention, le seuil fission est identifié à l'énergie neutron pour laquelle la section efficace de fission est égale à la moitié de la valeur du plateau. Au-delà de six MeV, le seuil de fission de seconde chance est atteint : il correspond à l'ouverture de la réaction (n,n'f). Après émission d'un neutron, le noyau résiduel dispose encore d'une énergie d'excitation supérieure à son seuil de fission.

## Les noyaux fissiles

Ce sont les noyaux cibles impairs en neutrons ($^{233}$U, $^{235}$U, $^{239}$Pu). La section efficace de fission du $^{239}$Pu (2.2a) fait apparaître trois domaines d'énergie :

* Le domaine thermique (En < 0.1 eV) : la section efficace de fission peut atteindre plusieurs centaines de barns. On retrouve ici le comportement en $1/\sqrt{En(eV)}$ caractéristique de cette région d'énergie.

* Le domaine des résonances (0.1 < En < 1 à 10 keV) : les variations des sections efficaces de fission peuvent dépasser le millier de barns. La section efficace au voisinage
<figure><img src="image_13.png" /><figcaption>FIG. 2.2: Sections efficaces de fission pour un noyau fissile (a) et des noyaux non fissiles (b)</figcaption></figure>
d'une résonance suit la formule de Breit et Wigner :

$$ \sigma(n, f) = \pi \lambda^2 g(J) \frac{\Gamma_n \Gamma_f}{(E_n - E_R)^2 + \Gamma_T^2/4}, \qquad (2.6) $$

où $g(J) = \frac{2J+1}{2(\ell+1)}$ est le poids statistique du moment angulaire $J$ dans la réaction, $\ell$ est le spin de la cible, $E_n$ et $E_R$ sont les énergies du neutron incident et de la résonance considérée. $\Gamma_{(f;n)}$ sont les largeurs partielles associées aux voies de désexcitations fission $(f)$ et neutron $(n)$, $\Gamma_T$ est la somme des largeurs partielles ouvertes.

Ces résonances correspondent aux niveaux excités du noyau composé pour des énergies légèrement supérieures à l'énergie de liaison du dernier neutron. A cette énergie d'excitation (de 5.5 à 6.5 MeV pour les Actinides), la densité de niveaux est très grande mais leur résolution est possible à partir de la spectroscopie par temps de vol des neutrons. Dans le cas des noyaux fissiles, plusieurs centaines de résonances ont été identifiées dans une bande étroite d'énergie d'excitation de 0.5 keV. Si aucune théorie n'est encore parvenue à prévoir les propriétés individuelles de ces niveaux, leurs propriétés statistiques sont en revanche maintenant bien connues. Pour un échantillon de résonances dont on a pu déterminer le spin et la parité, leur espacement suit la loi de Wigner :

$$ P(x = \frac{D}{\bar{D}}) = \frac{\pi}{2} x \exp \frac{-\pi x^2}{4} dx, \qquad (2.7) $$

où $P(x)$ représente la probabilité d'observer un espacement réduit $D/\bar{D}$ compris entre $x$ et $x + dx$. Cette loi montre que la probabilité d'avoir un espacement petit $D \ll \bar{D}$ est faible. C'est l'effet de répulsion des niveaux (de même spin et même parité).

Les distributions des largeurs partielles neutrons, gamma et fission ($\Gamma_n, \Gamma_\gamma, \Gamma_f$) sont bien représentées par des distributions de $\chi^2$ à $\nu$ degrés de liberté (équation 2.8) dont la variance est : $\langle x^2 \rangle - \langle x \rangle^2 = \frac{2}{\nu}$, $x = \Gamma_i / \Gamma_i$

$$ f_{\nu}(x = \frac{\Gamma_i}{\Gamma_i}) = \frac{\nu/2}{\Gamma(\nu/2)} \left(\frac{\nu x}{2}\right)^{\nu/2-1} \exp\left(-\frac{\nu}{2}x\right), \qquad (2.8) $$

où $\Gamma(\nu/2)$ est la valeur de la fonction mathématique "gamma" pour $\nu/2$. Dans le cadre de l'analyse statistique développée par Porter et Thomas [POR56], le nombre de degrés de liberté $\nu$ est identifié au nombre de voies de sortie ouvertes dans les différents modes de désexcitation du noyau composé.

Pour la diffusion élastique des neutrons "s" ($\ell=0$), il n'existe qu'une voie de sortie ($\nu=1$).

Pour la capture radiative, la désexcitation du noyau composé par émission $\gamma$ comporte un grand nombre de transitions possibles. Les largeurs partielles de capture radiative sont
bien représentées par une loi de $\chi^2$ de 20 à 50 degrés de liberté. Les distributions sont pratiquement gaussiennes et varient peu autour de la valeur moyenne. C'est pourquoi la largeur totale de capture radiative est souvent supposée constante (entre 30 et 50 meV selon les Actinides).

En revanche, l'expérience montre que, d'une résonance à l'autre, les largeurs de fission présentent d'importantes fluctuations, incompatibles avec un processus à grand nombre de voies de sortie comme pourrait le suggérer le nombre élevé de fragments de fission. La solution de ce problème a été apportée par A. Bohr à partir de la redéfinition du concept de voies de sortie pour la fission. Nous reviendrons un peu plus tard sur cette théorie.

* Le domaine rapide (En>1 keV): c'est le domaine des résonances non résolues; on observe un fond continu qui décroît avec l'énergie pour se stabiliser autour de 1 à 2 barns à 10 MeV d'énergie neutron. La valeur de la section efficace de fission apparaît comme une moyenne sur un intervalle d'énergie (2.9).

$$ \langle \sigma(n, f) \rangle = \frac{1}{\Delta E} \int_{\Delta E} \sigma(n, f)(E_n) dE_n \qquad (2.9) $$

où $\Delta E$ est un intervalle d'énergie caractérisé par la résolution.

## Théorie des états de transition

Cette théorie associée à la goutte liquide a permis d'interpréter de nombreux résultats de la fission induite par neutron ou photon. Elle déborde donc du simple cadre du domaine des neutrons de résonance. Adaptée à notre image actuelle de la fission, elle présente encore l'approche fondamentale pour expliquer le processus de fission au voisinage du seuil.

La théorie de Bohr considère que la plus grande partie de l'énergie d'excitation (5-6 MeV) du noyau fissionnant est convertie en énergie de déformation lorsque celui-ci franchit la barrière de fission. A son sommet, le noyau est donc froid. L'hypothèse de Bohr repose sur le fait que le noyau ne peut alors exister que dans des états quantiques bien déterminés dont les propriétés sont similaires aux états collectifs de basse énergie du noyau au voisinage de l'équilibre du fondamental. Parmi ces états se trouvent les états de transition vers la fission de même spin et de même parité que les résonances. Ces états de transition sont les voies de sortie du phénomène de fission. Un état de transition est déterminé par son énergie disponible $\varepsilon k$ (au-dessus de la barrière de fission la plus basse $\varepsilon k=0$), sa parité $\pi$, son moment angulaire total $J$ et par la projection $K$ de $J$ sur l'axe de déformation du noyau. Pour chaque état $(J, \pi)$ du noyau composé, on définit le nombre effectif $Neff^{J,\pi}$ de voies de sortie par :

$$ Neff^{J,\pi} = \sum_{K=J^{\pi}} P f(\pi, K = J) \qquad (2.10) $$
Le nombre effectif est égal au nombre $\nu_f$ de voies de fission si toutes les pénétrabilités $Pf(\pi, K=J)$ sont égales à l'unité. C'est-à-dire : $Neff \le \nu_f$.

La conséquence immédiate de la théorie de Bohr est que la largeur partielle de fission dépend du moment angulaire total $J$, la plus grande correspondant au seuil le plus bas. Cette hypothèse est bien vérifiée pour le noyau fissile $^{239}$Pu ($1/2^+$) où la capture d'un neutron $\ell=0$ conduit aux deux familles de résonance : $J = 0^+$ et $J = 1^+$. Comme le prévoit la théorie de Bohr, les résonances de spin $J=0^+$ sont associées en grande partie à l'état de transition construit sur la barrière la plus basse ($0^+$) du $^{240}$Pu. En revanche, pour $^{235}$U ($7/2^-$), les voies de transition associées aux résonances $3^-$ et $4^-$ n'ont pas encore été clairement identifiées.

### 2.1.2 Les limites du modèle de la goutte liquide

Très rapidement, plusieurs constatations expérimentales sont venues contredire les prévisions du modèle de la goutte liquide.

#### L'état fondamental déformé pour les Actinides

Les expérimentateurs ont observé que les Actinides sont déformés dans leur état fondamental alors que le modèle de la goutte liquide les prévoit sphériques.

#### La fission asymétrique

Le modèle prévoit une fission symétrique due à la forme du noyau au passage du point-selle. Or, pour des noyaux de masse supérieure au Radium ($^{226}$Ra), la distribution en masse des fragments de fission est asymétrique. Les fragments de fission dont le nombre de protons et de neutrons est proche des nombres magiques 50 et 82 sont privilégiés. Ce qui suggère que l'asymétrie de masse est due à des effets de couches.

#### Les isomères

En 1962, Polikanov et al. [POL62] ont accidentellement découvert une substance radioactive décroissant par fission spontanée avec une demi-vie de 14 ms. Cette substance a été identifiée par Flerov et Polikanov comme étant l'${}^{242}\text{Am}$. Cette fission spontanée provient d'un état très déformé de l'${}^{242}\text{Am}$ appelé isomère de forme. Depuis cette découverte, de nombreux isomères de forme ont été observés principalement dans la région des Actinides. Ils sont tous caractérisés par des déformations importantes, des énergies d'excitation voisines de 3 MeV et des périodes inférieures à quelques dizaines de millisecondes.

L'existence de ces isomères de forme est incompatible avec le modèle de la goutte liquide. En effet, ce modèle prévoit que seul un noyau sphérique ne peut exister.
## Les structures intermédiaires

L'utilisation de la technique du temps de vol a permis d'améliorer considérablement la résolution en énergie des neutrons et c'est ainsi qu'a été mise en évidence la présence de structures intermédiaires sous le seuil fission des noyaux dits non-fissiles. Les premières structures intermédiaires observées l'ont été dans les sections efficaces de fission du $^{238}$Np et du $^{240}$Pu. Il s'agissait de résonances dont l'espacement régulier allait à l'contre de la répartition statistique des résonances observées dans les noyaux fissiles voisins ($^{235}$U, $^{239}$Pu).

## Conclusion

Les prévisions du modèle de la goutte liquide présentent de nombreuses divergences avec les expériences effectuées sur la fission des Actinides. Ces écarts ne sont pas surprenants. En effet, le modèle de la goutte liquide est purement macroscopique et ne tient absolument pas compte du caractère individuel des nucléons. De plus, ce modèle est très dépendant de la formule de masse (2.1) qui présente de nombreux écarts avec les masses mesurées expérimentalement. Ces écarts sont fortement influencés par l'existence de couches fermées. Le modèle macroscopique n'ayant pas apporté satisfaction, un modèle microscopique prenant en compte l'existence de ces couches fermées a été développé. Ce modèle n'avait pas donné satisfaction jusqu'à une période récente. C'est pourquoi Strutinsky a proposé dans les années 60-70 une méthode qui prend en compte un modèle hybride macroscopique-microscopique.

### 2.1.3 La méthode de Strutinsky

La solution proposée par Myers et Swiatecki [MYE66] mais développée par Strutinsky [STR67] consiste à concilier modèles macroscopique et microscopique. Pour simplifier, la barrière de fission est encore calculée par le modèle de la goutte liquide (modèle macroscopique), la non-uniformité de la densité d'état au voisinage de la surface de Fermi apporte seulement des corrections aux prévisions du modèle de la goutte liquide (modèle microscopique).

#### Présentation de la méthode de Strutinsky

Le calcul de l'énergie potentielle du noyau par la méthode de Strutinsky nécessite plusieurs opérations :

- Premièrement, il faut définir des paramètres permettant de décrire la forme du noyau au cours de sa déformation.
- Deuxièmement, il faut calculer l'énergie potentielle $V_{GL}(\alpha)$ de la goutte liquide en fonction de la déformation $\alpha$ du noyau.

- Troisièmement, il faut générer en fonction de ces déformations le puits de potentiel du modèle en couches et déterminer les états de protons et de neutrons par la résolution de l'équation de Schrödinger.

L'évolution de l'énergie potentielle du noyau avec la déformation peut alors se modé- liser de la manière suivante :

$$V(\alpha) = V_{GL}(\alpha) + \sum_{P,N} \Delta V_c(\alpha) + \sum_{P,N} \Delta V_p(\alpha), \quad (2.11)$$

où $\Delta V_c(\alpha)$ et $\Delta V_p(\alpha)$ sont respectivement les corrections de couches et d'appariement introduites pour rendre compte du comportement individuel des protons et des neutrons dans le noyau.

Nous allons préciser la méthode de calcul des corrections microscopiques qui consti- tuent la partie la plus originale de la méthode de Strutinsky.

## Calcul des corrections de couches

La correction de couche pour un type de nucléon (par exemple les protons) s'exprime de la manière suivante :

$$\Delta V_c(\alpha) = \sum_{i=1}^{N} \epsilon_i(\alpha) - \sum_{i=1}^{N} \bar{\epsilon}_i(\alpha), \quad (2.12)$$

avec $\epsilon_i$ les énergies des N états de protons les plus liés et $\bar{\epsilon}_i$ les énergies moyennes de ces états en l'absence d'effet de couches.

On peut expliciter le premier terme du second membre de l'équation (2.12) :

$$\sum_{i=1}^{N} \epsilon_i(\alpha) = \int_{0}^{E_f} \epsilon \bar{g}_N(\epsilon, \alpha) d\epsilon, \quad (2.13)$$

avec l'énergie de Fermi $E_f$ reliée au nombre de neutrons par l'équation :

$$N = 2 \int_{0}^{E_f} \bar{g}_N(\epsilon, \alpha) d\epsilon. \quad (2.14)$$

Le facteur 2 indique qu'il faut 2 protons pour remplir une orbite. $\bar{g}_N$ est la densité moyenne continue des états de protons obtenue par Strutinsky à partir de la densité discrète lissée :

$$\bar{g}_N = \int_{-\infty}^{+\infty} g_{oN}(\epsilon', \alpha) f(\epsilon, \epsilon') d\epsilon', \quad (2.15)$$

où la densité d'états discrets est donnée par :

$$g_{oN} = \sum_{i=1}^{N} \delta[\epsilon - \epsilon_i(\alpha)]. \quad (2.16)$$
La fonction de lissage demande à être choisie de manière attentive. En effet, $\bar{g}_N$ doit
rendre compte des variations lentes, à longue portée, de l'énergie en faisant disparaître les
variations rapides dues aux effets de couche. La fonction de lissage choisie est du type :

$$
f(\epsilon, \epsilon') = \frac{1}{\gamma \sqrt{\pi}} \rho(\epsilon') e^{-\frac{\epsilon - \epsilon'}{\gamma^2}}, \quad (2.17)
$$

où ρ(ϵ') est un polynôme de degré pair en ϵ', la largeur γ de la gaussienne est choisie du
même ordre de grandeur que l'intervalle d'énergie séparant deux couches principales, ce
qui donne: γ = ħω₀ ≃ 7 à 8 MeV. La densité de niveaux g̅N(ϵ, α) ainsi obtenue varie
lentement avec l'énergie et ne présente plus de fluctuation due aux discontinuités et aux
effets de couche présents dans la densité de niveau discrète g₀N(ϵ, α).

Les corrections de couches ΔV_c(α) calculées à partir des densités de niveaux conti-
nues présentent des variations dépendant de la déformation, du nombre de protons et du
nombre de neutrons. La correction de couche est calculée pour un potentiel de Nilsson.
Pour une déformation nulle, la correction de couche dépend du degré de remplissage de
la dernière couche. L'existence de ces corrections de couche explique la déformation de
certains noyaux dans leur état fondamental. En effet, l'amplitude des corrections est suf-
fisante pour l'emporter sur l'énergie potentielle calculée dans le cadre du modèle de la
goutte liquide.

Calcul des corrections d'appariement

Le Hamiltonien du noyau dans le cadre du modèle en couches n’est qu’une approxima-
tion de l’Hamiltonien réel. La principale interaction ”oubliée” par le modèle en couches
est l’interaction d’appariement s’exercant entre deux nucléons du même type occupant la
même orbite avec des spins anti-parallèles par définition. Qualitativement, cette interac-
tion a pour effet d’augmenter l’énergie de liaison de ces nucléons. L’énergie potentielle du
noyau est donc diminuée.

Cette interaction peut être directement prise en compte en remplaçant les énergies ϵᵢ des états de particule par les énergies ϵ'ᵢ des états de quasi-particule correspondant à la relation suivante :

$$
\epsilon'_{i} = \sqrt{\epsilon_{i}^{2} + \Delta(\epsilon_{i})^{2}} - \Delta_{o}, \quad (2.18)
$$

où Δ₀ et Δ(ϵᵢ) sont respectivement les énergies d'appariement calculées à l'énergie de Fermi et à l'énergie ϵᵢ; leurs expressions peuvent être obtenues à partir du spectre des états de particule ϵᵢ, dans le cadre de la théorie B.C.S [BAR57].

La correction d'appariement sera d'autant plus grande que la densité d'état est grande
près de la surface de Fermi. Elle aura donc pour effet de diminuer les corrections de couches
qui restent cependant prépondérantes.
### Les conséquences de la méthode de Strutinsky

La méthode de correction de couches proposée par Strutinsky a eu dans le domaine de la fission et de la stabilité des noyaux lourds une importance considérable. Elle a représenté une avancée majeure dans la compréhension des noyaux lourds et toute une physique s'est développée autour des résultats prédits par ce modèle (fission spontanée, recherche d'isomère de forme, calcul des barrières de fission etc) [HOW80].

La conséquence fondamentale des calculs de Strutinsky, c'est la mise en évidence de correction de couches positives ou négatives suivant le nombre de protons ou de neutrons et de la déformation. Les résultats des calculs de Strutinsky sont présentés sur la figure (2.4). Il est important de noter que plusieurs types de potentiel ou de forme du noyau fissionnant ont été essayés et que les résultats obtenus sont assez similaires.

Pour les Actinides (Z= 90...98, N=140...150). En assimilant le noyau déformer à un ellipsoïde de révolution (rapport grand axe sur petit axe : a/c), on observe (figure 2.3) un premier minimum ($β_I$) pour une déformation $a/c \simeq 1.3$ et un second minimum ($β_{II}$) pour $a/c \simeq 2$. Le premier minimum correspond à une déformation de l'état fondamental et le deuxième à un second puits caractéristique de la région des Actinides. Ces prévisions théoriques confirmées expérimentalement permettent d'introduire une notion fondamentale : la double barrière de fission encadrant un minimum super-déformé. Une représentation schématique des barrières de fission de trois noyaux (Z=90, 94 et 98) est présentée sur la figure (2.5). On constate que la hauteur du second maximum décroît en fonction de Z; ce résultat s'explique dans la mesure où le deuxième maximum suit le comportement de la barrière goutte liquide.

### 2.1.4 Le modèle microscopique

A la fin des années 70, la méthode de Strutinsky s'est imposée très rapidement dans l'étude du phénomène de fission. Elle fut dès l'origine qualifiée d'approche phénoménologique ou encore semi-classique car elle combine sans l'expliquer les aspects macroscopique et quantiques du noyau.

En 1973, H. Flocard *et al* [FLO73] réalise le premier calcul self-consistant de la barrière du $^{240}$Pu à partir d'une force nucléon-nucléon du type Skyrme. Le calcul conduit bien à une barrière à deux bosses mais les barrières obtenues s'avèrent beaucoup plus élevées que celles obtenues par la méthode de Strutinsky. Les approches microscopiques vont ensuite connaître une progression régulière pour aboutir à la fin des années 80 à des barrières de fission compatibles avec l'expérience. Ces progrès, réalisés par le groupe de physique théorique de Bruyères-le-Châtel [BER84] reposent essentiellement sur les points suivants :

- la maîtrise des techniques Hartree-Fock-Bogolyubov pour décrire notamment les
<figure><img src="image_14.png" /><figcaption>FIG. 2.3: Variation de l'énergie potentielle de déformation du noyau suivant la trajectoire d'énergie la plus faible.</figcaption></figure>

corrélations d'appariement et les inclures dans les effets des champs moyens. Ces calculs sont du type contraints : des champs extérieurs auxiliaires permettent de rendre compte des aspects collectifs de la dynamique du processus de fission. Cette approche permet de générer un ensemble continu d'états qui représentent la totalité des configurations que le système est susceptible d'adopter au cours de son évolution,

- une nouvelle paramétrisation de la force nucléon-nucléon développée par Gogny [DEC80] et employée avec succès pour décrire les noyaux dans leurs états fondamental (énergies de liaison, déformation, excitations de basses énergies). La souplesse de sa paramétrisation en fait un outil bien adapté pour décrire les processus nucléaires de grandes amplitudes comme la fission,

- la prise en compte des ruptures de symétrie du noyau sur le chemin de la fission en considérant que le noyau peut rompre sa symétrie axiale au niveau de la première barrière et qu'il peut être instable vis-à-vis de l'asymétrie de masse au niveau de la deuxième barrière. Nous verrons un peu plus loin l'influence de l'asymétrie de masse sur la structure de la seconde barrière de fission des Actinides légers.

Grâce à son caractère fondamental, l'approche microscopique a permis de compléter et d'approfondir les calculs phénoménologiques fondés sur la méthode de Strutinsky.
<figure><img src="image_15.png" /><figcaption>Fig. 1. Contour maps of the shell energy correction including pairing calculated according to refs. ¹,²) with single-particle diagrams based on Saxon-Woods potentials ³, ³¹). The authors are indebted to H. C. Pauli for communicating his results ³) prior to publication.</figcaption></figure>

FIG. 2.4: Cartes de la correction de couche totale comprenant la correction d'appariement. Les niveaux de particules indépendantes sont calculés au moyen d'un potentiel de Woods-Saxon (d'après [BJO69]).
<figure><img src="image_16.png" /><figcaption>FIG. 2.5: Allure schématique des barrières de fission déterminées par la méthode de Strutinsky comparées aux barrières correspondantes calculées dans le cadre du modèle de la goutte liquide. (Bn est l'énergie de liaison du dernier neutron pour le noyau considéré) [BAR00]</figcaption></figure>

## 2.2 Mise en évidence expérimentale de la double barrière de fission

La présence d'un second puits induit une stabilité du noyau pour des déformations proches de celui-ci.

Les états de classe I correspondent au premier puits dont la déformation est comparable à celle du noyau dans son état fondamental. Les états de classe II, beaucoup plus déformés, sont localisés dans le second puits (figure 2.6).

Nous allons maintenant exposer les données expérimentales qui ont permis de mettre en évidence la double barrière de fission. Trois types de données sont exposés : les isomères de forme, les structures intermédiaires et les résonances de vibration.
<figure><img src="image_17.png" /><figcaption>2.2. Mise en évidence expérimentale de la double barrière de fission</figcaption></figure>

FIG. 2.6: Hiérarchie des états du noyau fissionnant en fonction de sa déformation et conséquences expérimentales.
2.2.1 Les isomères de forme

Ils correspondent à des états de classe II d'énergie la plus faible possible. Leur désexci-
tation peut se faire soit par fission après traversée de la seconde barrière soit par émission
gamma après traversée de la première barrière. Un noyau formé disposant d'une énergie
d'excitation supérieure à la hauteur des barrières de fission fissionne avec une probabilité
proche de un alors que la probabilité qu'il retombe dans le fondamental ou dans l'un des
premiers états excités du second puits est de l'ordre de $10^{-4}$, $10^{-5}$. L'étude expérimentale
de ces isomères de forme est donc très difficile. Plusieurs dizaines d'isomères ont pu être
mis en évidence dans la zone $92 \le Z \le 97$ et $141 \le N \le 151$ [MET80].

La détermination par Specht et al. [SPE72] d'un moment d'inertie d'un isomère du
²⁴⁰Pu deux fois supérieur à celui de son fondamental a constitué la première preuve expé-
rimentale de la présence d'un second puits.

En 1977 Habs et al. [HAB77] ont réussi à déterminer la durée de vie des premiers états de la bande de rotation construite sur l'isomère de 8 µs du ²³⁹Pu. Les valeurs du moment quadrupolaire électrique évaluées par les auteurs sont nettement plus élevées que celles mesurées pour les états du premier puits des noyaux pair-pairs voisins (²³⁸Pu et ²⁴⁰Pu). En assimilant le noyau à un ellipsoïde de révolution uniformément chargé, le rapport grand axe sur petit axe est voisin de 2. Ce résultat a constitué la première preuve directe et décisive que les isomères de forme correspondent à une déformation plus grande que l'état fondamental.

2.2.2 Les structures intermédiaires

Dans le second puits, l'énergie d'excitation disponible est utilisée en partie sous forme
d'énergie de déformation. L'espacement moyen des états de classe II est donc plus grand
que celui des états de classe I. Les états des deux puits sont couplés par effet tunnel à
travers la première barrière. Ainsi lorsqu'un état de classe I et un état de classe II de
même spin et de même parité ont des énergie proches, leur couplage est très important, la
probabilité de fission de l'état de classe I est alors considérablement plus grande. Dans ce
cas, la section efficace de fission présente une structure intermédiaire caractérisée par des
groupements de résonances étroites. Elles sont associées aux états de classe I, correspon-
dant aux énergies des états de classe II qui jouent le rôle d'états portes ou d'états relais
vers la fission. Cet effet apparaît dans la section efficace de fission du ²³⁷Np. Pour des
énergies neutron d'environ 40 eV où la résolution expérimentale est suffisante, les états
composés du premier puits sont bien séparés (figure 2.7). A plus haute énergie, la réso-
lution se détériore mais les états composés du second puits ont également été isolés. En
1973, Keyworth et al. [KEY73] ont montré que les neuf résonances composant la structure
intermédiaire à E_n = 40 eV présentent toutes le même spin et la même parité (J^π = 3^+)
qui caractérisent l'état de classe II responsable de la structure.

<figure><img src="image_18.png" /><figcaption>FIG. 2.7: Section efficace de fission multipliée par $\sqrt{\text{Energie}(eV)}$ du Neptunium-237 in- duite par neutron entre 20 et 55 eV.</figcaption></figure>

### 2.2.3 Les résonances de vibration

Le second puits conduit à l'existence d'états de vibration de classe II (par analogie avec les états de vibration de classe I localisés dans le premier puits).

Lorsque l'énergie d'excitation du noyau est proche des maxima de la barrière de fission, les états de vibration $\beta$ de classe I ont une demi-vie courte comparée à celle du noyau composé formé, car l'énergie concentrée dans le degré de liberté collectif associé à
l'elongation du noyau se répartit très rapidement entre les différents degrés de liberté du noyau. Les états de vibration du premier puits ont donc une largeur très grande et sont fortement couplés aux états composés de classe I voisins.

En revanche, pour une même énergie d'excitation, les états de vibration $\beta$ de classe II sont faiblement couplés aux états du premier puits à cause de la première barrière, et aux états composés du second puits car l'énergie d'excitation disponible est plus faible.

Si l'on suppose que tous les degrés de liberté du noyau sont fortement couplés dans le premier puits, le noyau fissionnant est assimilable à une onde plane traversant une double barrière de potentiel. Pour des énergies d'excitation inférieures à la hauteur des barrières, sa pénétrabilité présente alors des résonances aux énergies correspondant aux états de vibration $\beta$ du second puits (figure 2.8).

Ce phénomène explique les résonances situées au voisinage du seuil de fission des noyaux de la région Thorium-Plutonium [BJO80].

<figure><img src="image_19.png" /><figcaption>FIG. 2.8: Illustration schématique du phénomène de résonances de vibration sous le seuil de fission</figcaption></figure>
2.2.4 Paramétrisation de la barrière de fission

Comme la forme très précise des barrières de fission n'est pas connue a priori, il est
indispensable de les caractériser avec un minimum de paramètres. Nous avons adopté la
paramétrisation la plus utilisée qui consiste à représenter les barrières de fission à l'aide
de paraboles jointives. Cette paramétrisation facilite le calcul de la pénétrabilité de la
double barrière.

La barrière de fission paramétrisée avec une dimension (la déformation $\beta$) est présentée sur la figure (2.9). Pour des déformations voisines de $\beta_I$, $\beta_A$, $\beta_{II}$ et $\beta_B$, l'énergie potentielle $V(\beta)$ est définie par les relations suivantes :

$$
V(\beta) = E_i \pm \frac{\mu_i \omega_i^2}{2} (\beta - \beta_i)^2, \qquad (2.19)
$$

avec $i = I, A, II$ et $B$, et $\mu_i$ le paramètre d'inertie du noyau dans le degré de liberté $\beta$
associé à la fission.

Cependant, il est plus habituel de décrire la courbure des puits et des barrières par les
quantités :

$$
\hbar\omega_i = \sqrt{\frac{\text{courbure}}{\mu_i}} \qquad (2.20)
$$

Ces quantités ($\hbar\omega_i$) ont la dimension d'une énergie et permettent de caractériser entièrement la pénétrabilité à travers les barrières. Les signes plus et moins dans l'équation (2.19) correspondent respectivement aux puits de potentiel harmonique $I$ et $II$ et aux puits de potentiel harmonique inversés $A$ et $B$.

La mécanique quantique impose l'énergie des états fondamentaux dans les puits $I$ et $II$:

$$
E_I^o = \frac{\hbar\omega_I}{2} \tag{2.21}
$$

$$
E_{II}^{o} = \frac{\hbar\omega_{II}}{2} \qquad (2.22)
$$
<figure><img src="image_20.png" /><figcaption>FIG. 2.9: Représentation de la barrière de fission à deux maxima au moyen de paraboles jointives.</figcaption></figure>
2.2.5 Détermination expérimentale des paramètres de la barrière de fission

Comme nous l'avons montré, la fission est un problème à plusieurs dimensions. Les techniques expérimentales actuelles sont encore incapables d'explorer complètement la surface d'énergie potentielle associée. L'analyse des données expérimentales va seule donner les extrêma de la double barrière de fission : la hauteur des deux barrières et du second puits ($E_{II}$) par rapport au fondamental du noyau fissionnant. Pour les expérimentateurs, la double barrière est associée à une série de paraboles jointives (figure 2.9) dont la pénétrabilité peut être calculée numériquement (équation 2.5). Chaque barrière est définie par sa hauteur $E_i$ et son épaisseur $\hbar\omega_i$. Ces paramètres sont rarement déterminés simultanément mais font appel à des mesures croisées basées essentiellement sur l'étude des isomères de forme, des sections efficaces de fission et des probabilités de fission.

- isomère de forme.

Ces isomères de forme sont créés par réaction du type (p,xn), (d,xn), ($\alpha$,xn). Les fonctions d'excitation de ces réactions présentent un seuil qui fixe en principe la valeur $E_{II}$ du deuxième puits. La période de fission retardée permet ensuite de déterminer la hauteur et l'épaisseur de la deuxième barrière.

- Section efficace et probabilité de fission.

Comme nous l'avons signalé, l'existence de la double barrière a permis d'expliquer les structures que l'on observe dans la fission induite par neutron thermique ou rapide au voisinage du seuil de fission des noyaux non fissiles. La mise en évidence de ces structures et la réalisation de mesures systématiques sont à l'origine d'un vaste effort expérimental déployé durant la décennie 1970-1980. Il s'agissait alors de résoudre ces structures en énergie à partir de mesures de section efficace de fission à très haute résolution. C'est à cette époque que sont réalisées les premières mesures dites de temps de vol de neutron. Ce type d'expérience est effectué au moyen d'un faisceau pulsé d'électrons bombardant une cible lourde. Chaque impulsion d'électrons produit par réaction ($\gamma$,n) et ($\gamma$,fn) une bouffée de neutrons possédant un spectre continu en énergie. L'énergie des neutrons est mesurée par temps de vol entre la détection des $\gamma$ et la détection des fragments émis par la cible à étudier. La future ligne de temps de vol du CERN (n-TOF) doit permettre d'améliorer la résolution de ce type de mesure. L'utilisation de base de temps de vol long (185 mètres) permet d'atteindre une excellente résolution en énergie (à 1 MeV ~1 keV). Ces performances ont évidemment un revers lié à la longueur de la base de temps de vol donc à la durée des mesures. Enfin, comme pour toutes les mesures de fission induite par neutron, les noyaux accessibles sont généralement proches de la vallée de stabilité.

A notre connaissance, seul le noyau cible $^{232}$Th a fait l'objet de telles mesures. Nous savons que la fission peut être induite non seulement par neutron mais également par fais-
ceau de particules légères chargées (p, d, ³He, ⁴He). Néanmoins, ces mesures ne permettent pas d'atteindre la résolution des mesures par temps de vol. La détection des particules légères chargées détectées par un semi-conducteur (accompagné de fission) limite principalement la résolution à 50 keV. Elle peut atteindre une dizaine de keV en utilisant un spectromètre magnétique mais là aussi, il s'agit de mesures difficiles et longues dont l'exemple le plus connu est la mesure déjà mentionnée de la probabilité de fission du ²⁴⁰Pu [SPE69].

Parmi celles-ci, les réactions à deux corps ((d,pf);(t,pf); ...) ont été utilisées dès les années 50 pour déterminer le seuil de fission des noyaux fissiles pair-pairs, impossibles à obtenir en réaction induite par neutron. Ce type d'expérience permet de mesurer la probabilité de fission à partir du rapport des sections efficaces de transfert $\sigma(d,pf)$ et $\sigma(d,p)$. La détection du proton en coïncidence avec les fragments de fission permet, à partir de la cinématique, de calculer l'énergie d'excitation du noyau de recul. Depuis les premières mesures effectuées par Stockes, Northrop et Boyer [STO58], ces réactions de transfert ont été largement utilisées à partir de faisceau de Deuton, Triton, Hélium-3 ou Hélium-4. Ce large éventail de particules légères chargées assure une très grande souplesse dans le choix de la cible et du noyau fissionnant (fissile ou non fissile).

Cet avantage par rapport aux mesures par temps de vol se retrouve également dans la quantité de matière nécessaire pour la cible. Il suffit généralement de 50 à 100 µg de matière en réaction de fission induite par transfert, alors qu'il en faut 10 à 100 fois plus en réaction de fission induite par neutron. C'est ainsi que les probabilités de fission ont été mesurées pour plusieurs noyaux, et pour certains d'entre eux, à partir de plusieurs réactions de transfert complémentaires. La probabilité de fission de plusieurs noyaux composés (Z,N) a été comparée à la section efficace de fission des noyaux cibles associés (Z,N-1): c'est le cas notamment des mesures du type (d,pf) et des mesures (n,f) utilisant le même noyau cible (Z,N-1).

Pour ces noyaux, la probabilité de fission augmente, comme la section efficace de fission, très rapidement pour des énergies d'excitation proches des barrières. Dans cette région d'énergie, peuvent apparaître des résonances correspondant aux états de vibration localisés dans le deuxième puits.

L'analyse des probabilités de fission (ou/et des sections efficaces de fission induite par neutron) permet en principe de déterminer les hauteurs et les largeurs des barrières de fission. Cette analyse est effectuée en comparant les données expérimentales aux prévisions théoriques d'un modèle statistique de type Hauser-Feshbach qui permet de calculer les différentes voies de sortie du noyau composé (fission, γ, émission de neutron). L'analyse des résonances (lorsqu'elles existent) permet normalement de déterminer tous les paramètres de la double barrière y compris la hauteur du deuxième puits, à partir de la position mesurée de la résonance que l'on compare alors à la pénétrabilité complète de la double
barrière. Il s'agit dans ce cas d'analyses complexes effectuées pour trois réactions de fission induite par neutron sur des noyaux non fissiles ($^{231}$Pa, $^{230}$Th et $^{232}$Th).

### 2.2.6 Systématique des barrières de fission

Les nombreuses données expérimentales accumulées depuis une trentaine d'années ont permis de déterminer les barrières de fission des noyaux lourds compris entre le Thorium (Z=90) et le Californium (Z=98) (figure 2.10). La précision sur ces valeurs se situe entre 0.3 et 0.5 MeV. La figure (2.11) illustre la confrontation entre ces valeurs et différents calculs théoriques [BRI79]. On remarquera que la première barrière reste au voisine de 6 MeV alors que la seconde décroît de 6.5 MeV à 4 MeV entre les Thorium et les Curium. La hauteur du second puits ($E_{II}$) varie peu et se situe entre 2 et 3 MeV pour les noyaux situés au-delà de l'Uranium. L'accord avec les calculs théoriques va dépendre des degrés de liberté pris en compte pour les calculs d'énergie potentielle. Tous les calculs s'accordent sur l'importance des ruptures de symétrie décrivant l'évolution du noyau fissionnant.

<figure><img src="image_21.png" /><figcaption>FIG. 2.10: *Systématique des barrières de fission (E<sub>A</sub>, E<sub>B</sub>) extraite de données expérimentales [BRI79].*</figcaption></figure>

Les premiers calculs réalisés à l'aide de la méthode de Strutinsky par Larsson et Leander [LAR73] et les calculs plus récents du groupe de physique théorique de Bruyères-le-Châtel [BER84] montrent que le noyau perd sa symétrie axiale au passage de la première
<figure><img src="image_22.png" /><figcaption>FIG. 2.11: Comparaison des barrières de fission expérimentales avec différents calculs théoriques. Ligne en gras [MOL72], petite ligne continue [PAU71], ligne discontinue [MOL74]</figcaption></figure>

barrière. Cette rupture de symétrie axiale affecte surtout les Actinides lourds de $Z>92$.

La rupture de la symétrie par réflexion au niveau de la seconde barrière a été reconnue très tôt après les premiers calculs de barrière réalisés à l'aide de la méthode de Strutinsky. Là encore, les derniers calculs microscopiques confirment ces ruptures de symétrie par réflexion. Leur prise en compte abaisse la deuxième barrière (symétrique) d'environ 3 MeV pour le $^{240}$Pu. Dans la région des Actinides légers ($Z=90$), l'effet de couches associé à la rupture de symétrie par réflexion creuse au sommet de la seconde barrière un puits peu profond (1 à 2 MeV). Ce phénomène est à l'origine du troisième puits hyperdéformé mis en évidence pour la première fois pour les systèmes fissionnants $^{232}$Pa [SIC76], et $^{230,231,233}$Th [BLO82], [BLO88] et [BLO89]. Dans les années 80, J. Blons du groupe de Saclay est à l'origine d'une étude systématique de ce troisième puits hyperdéformé. Il a montré que ce phénomène affectait non seulement la région du Thorium ($Z=90$) mais aussi celle des Uranium ($Z=92$). Des mesures récentes [KRA98] confirment l'existence de ce troisième puits pour les noyaux fissionnants $^{234}$U et $^{236}$U. La présence de ce troisième puits est donc tout à fait envisageable pour le $^{234}$Pa. La figure (2.12) présente les calculs de Howard et Möller [HOW80] pour les noyaux $^{232}$Th, $^{232}$Pa, $^{234}$Pa et $^{240}$Pu. Il s'agit de calculs du type Strutinsky qui illustrent la complexité des barrières de fission de ces noyaux comparées à celles du $^{240}$Pu dont le profil des barrières est maintenant bien connu expérimentalement.
<figure><img src="image_23.png" /><figcaption>FIG. 2.12: Barrières de fission de quatre noyaux ($^{232}$Th, $^{232}$Pa, $^{234}$Pa, $^{240}$Pu) calculées par Howard et Möller [HOW80]. (□ est rajouté arbitrairement)</figcaption></figure>
# Chapitre 3

# Méthode et dispositif expérimentaux

## Sommaire

<table><tr><td>3.1</td><td>Fission des noyaux de forte activité</td><td>54</td></tr><tr><td>3.1.1</td><td>Les limites de la méthode</td><td>57</td></tr><tr><td>3.1.2</td><td>La démarche</td><td>61</td></tr><tr><td>3.2</td><td>Le dispositif expérimental: préliminaire</td><td>62</td></tr><tr><td>3.2.1</td><td>Les caractéristiques cinématiques des réactions de transfert</td><td>62</td></tr><tr><td>3.3</td><td>Détection des particules légères chargées</td><td>65</td></tr><tr><td>3.3.1</td><td>Principe de fonctionnement d'un télescope</td><td>65</td></tr><tr><td>3.3.2</td><td>Description du montage télescope utilisé</td><td>66</td></tr><tr><td>3.3.3</td><td>Seuil de déclenchement</td><td>67</td></tr><tr><td>3.4</td><td>Détection des fragments de fission.</td><td>67</td></tr><tr><td>3.4.1</td><td>Structure des cellules utilisées</td><td>68</td></tr><tr><td>3.4.2</td><td>Principe de fonctionnement</td><td>68</td></tr><tr><td>3.4.3</td><td>Résolution en énergie</td><td>69</td></tr><tr><td>3.5</td><td>Dispositif expérimental</td><td>73</td></tr><tr><td>3.5.1</td><td>Faisceaux et cibles</td><td>73</td></tr><tr><td>3.5.2</td><td>Enceinte de mesures, description générale</td><td>73</td></tr><tr><td>3.5.3</td><td>Emplacement des télescopes</td><td>74</td></tr><tr><td>3.5.4</td><td>Positionnement des détecteurs fission de SAPHIR.</td><td>77</td></tr><tr><td>3.6</td><td>Electronique et acquisition</td><td>80</td></tr></table>
## 3.1 Fission des noyaux de forte activité

Les filières uranium et thorium présentent toutes deux des Actinides de forte radioactivity. C'est évidemment le cas dans la filière uranium pour les Actinides mineurs (Americium et Curium) dont l'activité massique peut atteindre quelques $10^3$ bq/µg. C'est également le cas dans la filière du thorium pour les noyaux $^{231;233}$Pa, $^{237}$Np et $^{232;234}$U. Actuellement, la plupart de ces isotopes ne sont pas disponibles à cause de leur radioactivité élevé et/ou de la fermeture ou de l'absence d'unités spécialisées capables de fabriquer des cibles de forte activité. Pour contourner cette difficulté, nous nous sommes orientés vers une approche originale proposée dès le début des années 1970 par Cramer et Britt [CRA70]. Ces deux physiciens étaient alors confrontés à un problème proche du nôtre : comment mesurer la section efficace de fission de noyaux à très courte durée de vie tels que ceux formés par capture multiple de neutrons dans le flux intense d'un réacteur rapide.

<figure><img src="image_24.png" /><figcaption>FIG. 3.1: Principe schématique des réactions de transfert.</figcaption></figure>

Ces noyaux à courte durée de vie (qui varient de quelques jours à quelques ms) apparaissent très tôt dans l'irradiation par neutron des combustibles ($^{235}$U/$^{238}$U) et ($^{232}$Th/$^{233}$U). L'idée, que nous avons reprise, consiste à utiliser une réaction de transfert pour former le noyau composé dont on veut détecter la fission. Le principe des réactions de transfert
est présenté schématiquement sur la figure (3.1). Considérons un faisceau de particules légères (un faisceau d'³He par exemple) dirigé sur une cible stable (A,Z). La détection de l'éjectile (p,d,t,α) détermine le noyau formé et son énergie d'excitation. La détection en coïncidence de son éventuelle fission par un détecteur fission (d'ouverture angulaire Δω) donne accès à sa probabilité de fission (Pf). Nous expliciterons plus en détail ce calcul au chapitre 4.

<figure><img src="image_25.png" /><figcaption>FIG. 3.2: Exemple de l'intérêt d'une réaction de transfert</figcaption></figure>

Comme indiqué sur la figure (3.2), la capture d'un neutron par l'Uranium-237 (6.75 jours) conduit au noyau fissionnant $^{238}$U (4.51 $10^9$ années) que l'on peut également former à partir du transfert de deux neutrons au noyau $^{236}$U (2.39 $10^7$ années). La possibilité d'accélérer un faisceau de triton de 18 MeV a permis dans le passé de déterminer les probabilités de fission des noyaux $^{234}$Th, $^{238}$U, $^{240}$U. Les sections efficaces de fission associées aux réactions $^{233}$Th(n,f) et $^{239}$U(n,f) ont été calculées en multipliant les probabilités de fission mesurées des noyaux $^{234}$Th et $^{240}$U par le calcul de la section efficace de formation du noyau composé correspondante ($^{233}$Th+n et $^{239}$U+n). On parle alors de section efficace de fission "simulée" pour reprendre l'expression utilisée par Britt [BRI79b].

Nous allons maintenant préciser les formulations théoriques associées respectivement à la fission induite par neutron d'un noyau A-1 et la probabilité de fission du noyau A. Dans les deux cas, il s'agit d'un mécanisme en deux étapes que nous avons illustré à partir de la figure (3.3).

* Formation d'un noyau composé à l'énergie d'excitation $E^*$ de spin J et de parité π.

→ Avec la probabilité ($α_t(E^*, J, π)$ en réaction de transfert.

→ Avec la probabilité ($α_n(En, J, π)$ en réaction induite par neutron.

* Désexcitation du noyau par fission.

→ Par réaction de transfert, on mesure la probabilité de fission ($P_f(E^*)$).

→ En réaction induite par neutron, on mesure la section efficace de fission ($\sigma_F(En)$).

La section efficace de fission d'un noyau A s'écrit :

$$ \sigma_F(En) = \sigma_{NC}(En) \cdot \Sigma_{J,\pi} \left( \alpha_n(En, J, \pi) \cdot \frac{\Gamma_f(En, J, \pi)}{\Sigma_i \Gamma_i(En, J, \pi)} \right), \quad (3.1) $$
<figure><img src="image_26.png" /><figcaption>FIG. 3.3: Représentation schématique des différents modes de formation et de désexcitation du noyau composé</figcaption></figure>
où $\sigma_{NC}(En)$ représente la section efficace de formation du noyau composé A, alors que le rapport $\Gamma_f/(\Sigma_i\Gamma_i)$ représente la probabilité de fission des états $(E^*, J, \pi)$. Nous avons supposé que seules les voies d'émission de neutron (diffusions élastique et inélastique) et d'émission $\gamma$ (capture) étaient en compétition avec la fission.

La probabilité de fission du noyau composé A formé par réaction de transfert s'écrit :

$$P_f(E^*) = \sum_{J,\pi} (\alpha_t(E^*, J, \pi) \cdot \frac{\Gamma_f(E^*, J, \pi)}{\sum_i \Gamma_i(E^*, J, \pi)}). \quad (3.2)$$

La relation entre l'énergie cinétique équivalente du neutron incident (En) et l'énergie d'excitation ($E^*$) est donnée par la relation :

$$E^* = Bn + En \cdot \frac{A-1}{A}, \quad (3.3)$$

où $Bn$ désigne l'énergie de liaison du dernier neutron dans le noyau composé.

L'examen de la relation (3.1) montre que la section efficace de fission induite par neutron est le produit de la section efficace de formation du noyau composé par la probabilité de fission. Celle-ci est en moyenne équivalente à celle mesurée par réaction de transfert (3.2). Nous disposons là, moyennant le calcul de $\sigma_{NC}$, d'un moyen de déterminer la section efficace de fission induite par neutron à partir d'une réaction de transfert.

### 3.1.1 Les limites de la méthode

Elles découlent directement du mécanisme de réaction si l'on compare les moments orbitaux ($\ell$) transférés par capture de neutron et par les réactions de transfert les plus utilisées dans ce type d'expérience (d,p), ($^3$He,x).

La distribution des valeurs de $\ell$ concernant la capture de neutrons provient d'un calcul en modèle optique sur lequel nous reviendrons plus tard. Comme le montre la figure (3.4), pour des énergies de neutron inférieures à deux MeV, le moment angulaire moyen ($\ell$) transféré par réaction de capture neutronique est inférieur de un à deux $\hbar$ à ceux calculés pour les réactions de transfert (d,p), ($^3$He,d) et ($^3$He,t). A plus haute énergie (>2 MeV) ces différences s'atténuent. Elles ne doivent pas, en moyenne, se traduire par de grandes différences sur les probabilités de fission.

La gamme d'énergie de neutron ($E_n \simeq 0-2$ MeV) correspond, pour les noyaux non fissiles, à une énergie voisine de la hauteur des barrières de fission. Cette région est plus sensible à la forme de la double barrière et à sa pénétrabilité, qui se manifeste par l'ap- parition de résonances. Celles-ci sont associées aux états de vibration du second puits. Il s'agit d'états quantiques dont l'observation expérimentale dépend évidemment de la
<figure><img src="image_27.png" /><figcaption>FIG. 3.4: Distribution des moments angulaires orbitaux $ℓ$ transférés en réaction induite par neutrons (à gauche) et par réaction de transfert (d,p), (t,p) et ($^3$He,d) pour des éjectiles détectés à 90° du faisceau incident (à droite).</figcaption></figure>

réaction choisie pour observer le phénomène. Un exemple connu [BLO84] concerne la résonance de vibration observée à $E_n=730$ keV dans la réaction $^{230}$Th(n,f). Des mesures à haute résolution ont permis de montrer que cette résonance du noyau fissionnant $^{231}$Th est construite à partir d'une bande de rotation dont les quatre premiers membres ont été identifiés (1/2; 3/2; 5/2; 7/2) en capture de neutron. C'est à partir d'une réaction $^{230}$Th(d,pf) que la même bande de rotation a été observée jusqu'au spin $J=11/2$ [BLO88].

Cet exemple illustre ici la similitude de ces deux réactions. Soulignons également que les résonances de vibration ont été observées dans quelques noyaux ($^{231,233}$Th et $^{232}$Pa) toujours au voisinage ou sous le seuil de fission, c'est-à-dire à des énergies d'excitation où la densité des états de transition est suffisamment faible.

Ce travail ne concerne pas l'étude de ces résonances de vibration. Son but est la détermination de la section efficace moyenne de la réaction $^{233}$Pa(n,f), conformément à la démarche proposée par Cramer et Britt. Dans ce contexte, la sélectivité en moment angulaire des différentes réactions que nous venons de mentionner ne devrait pas jouer un rôle important dans la fission, comme le montre la systématique des rapports des largeurs partielles ($\Gamma_n/\Gamma_f$) [VAN73].

Aux énergies d'excitation qui nous concernent, la fission et l'émission de neutrons sont les deux phénomènes prédominants devant l'émission $\gamma$ ($\Gamma_\gamma \ll \Gamma_n$ et $\Gamma_\gamma \ll \Gamma_f$). Dans ces conditions, la probabilité de fission se résume à l'équation (3.4) pour les réactions de transfert :
$$P_f = \frac{\langle \Gamma_f \rangle}{\langle \Gamma_f \rangle + \langle \Gamma_n \rangle} \qquad (3.4)$$

En réaction induite par neutron, ce rapport est obtenu en comparant la section efficace de fission et la section efficace totale de réaction.

<figure><img src="image_28.png" /><figcaption>FIG. 3.5: Rapports des $\Gamma_n/\Gamma_f$ déduits de mesures de probabilités de fission à 8 et 11 MeV d'énergie d'excitation. Les droites représentent la systématique de Vandenbosch et Huizenga [VAN73]. Les points à gauche indiquent les incertitudes sur $\Gamma_n/\Gamma_f$ provenant des 10% d'incertitude sur les probabilités de fission (d'après [GAV76]).</figcaption></figure>

La figure (3.5) montre l'évolution des rapports $\Gamma_n/\Gamma_f$ extraits des mesures par réaction de transfert ($^{3}$He,df) et ($^{3}$He,tf) sur plusieurs Actinides, de Z=91 à 96. Les points expérimentaux correspondent à deux énergies d'excitation du noyau fissionnant. Les courbes en trait plein représentent la systématique de Vandenbosch et Huizenga [VAN73]. Elles regroupent des données obtenues par réactions induites par neutron, photon et spallation. Cette figure montre que les rapports $\Gamma_n/\Gamma_f$ extraits des mesures de transfert sont en bon accord avec la systématique, pour une série d'isotopes, ils s'alignent sur une droite. Ces similitudes montrent (aux incertitudes d'analyse près qui sont de l'ordre de 10%) que dans les réactions de fission induites par neutron, par particule légère chargée et par photon, les rapports $\Gamma_n/\Gamma_f$ dépendent peu de l'énergie d'excitation et du moment angulaire du noyau fissionnant.

A partir de ces remarques, Britt et Wilhelmy [BRI79b] ont déterminé les sections efficaces de fission de plusieurs Actinides dont plusieurs noyaux cibles impair-pairs sont intéressants pour les réacteurs. Il s'agit des noyaux : $^{231}$Pa, $^{237}$Np et $^{241,243}$Am.
<figure><img src="image_29.png" /><figcaption>Fig. 2. Simulated neutron cross sections compared to direct neutron measurements and to the ENDF/B-IV cross-section evaluation.</figcaption></figure>

FIG. 3.6: Sections efficaces de fission calculées à partir de réactions de transfert comparées à des mesures équivalentes induites par neutron et aux différentes évaluations de ENDF/B-IV (d'après [BRI79b])

La figure (3.6) présente leurs résultats et leurs confrontations avec les sections efficaces de fission mesurées directement. Dans tous les cas, l'allure de la section efficace de fission au voisinage du seuil est correctement reproduite par réaction de transfert. Globalement, l'accord est satisfaisant pour les noyaux $^{231}$Pa, $^{237}$Np et $^{241,242}$Am. En revanche, la section efficace de fission pour la réaction $^{243}$Am(n,f) est environ deux fois plus faible que celle mesurée par Behrens [BEH76]. Ce désaccord est mentionné par Britt et Wilhelmy. Il peut surprendre, sachant que la même réaction de transfert ($^{3}$He,d) a été utilisée pour simuler la réaction $^{241}$Am(n,f). Les mesures effectuées par Behrens sont environ 40% supérieures aux valeurs recommandées par ENDF pour les énergies de neutron comprises entre 1 et
6 MeV.

## 3.1.2 La démarche

### choix du couple cible-projectile

Sur les bases du travail effectué à Los Alamos, la réaction $^{232}$Th($^{3}$He,p)$^{234}$Pa* a été choisie pour déterminer la section efficace de fission de la réaction $^{233}$Pa(n,f). Ce choix a été dicté par les considérations suivantes :

- Utilisation d'une cible facile à obtenir et de faible activité α.

- Utilisation d'un couple cible-projectile le plus simple possible. A partir des éléments cibles les moins radioactifs et les plus faciles à obtenir ($^{232}$Th et $^{235}$U), les réactions suivantes ont été sélectionnées.

<table><caption>TAB. 3.1: Réactions possibles pour former le noyau fissionant $^{234}$Pa</caption><thead><tr><th>Cible</th><th>moment angulaire</th><th>Nucléon à transférer</th><th>Projectile</th><th>Chaleur de la réaction (MeV)</th><th>Type de la réaction</th></tr></thead><tbody><tr><td><sup>232</sup><sub>90</sub>Th</td><td>0<sup>+</sup></td><td>1p,1n</td><td><sup>3</sup>He</td><td>+2.745</td><td>tranfert</td></tr><tr><td><sup>235</sup><sub>92</sub>U</td><td>7/2<sup>+</sup></td><td>-1p,0n</td><td>Deuton</td><td>-1.219</td><td>"pick-up"</td></tr></tbody></table>

La réaction $^{235}$U(d,$^{3}$He)$^{234}$Pa* n'a pas été retenue pour les raisons suivantes :

- Le moment angulaire de la cible (7/2) paraît trop élevé (pour éviter les effets de moment angulaire s'ils existent).

- Le deuton incident se casse dans le champ coulombien de la cible. Cette cassure peut introduire une correction de 20 à 30% sur la probabilité de fission. Cette correction est difficile à évaluer et nécessite une mesure complémentaire en réaction (t,p) pour former le même noyau fissionnant. Cette mesure complémentaire est évidemment hors de portée puisque la cible nécessaire ($^{232}$Pa) de courte durée de vie ($T_{1/2}$=1.3 jour) ainsi que le faisceau de tritium sont tout à fait inaccessibles.

Le couple ($^{232}$Th,$^{3}$He) représente le meilleur choix possible puisqu'il permet naturellement de réduire un éventuel effet de moment angulaire. Malheureusement, la réaction ($^{3}$He,p) a été peu ou jamais utilisée pour les noyaux lourds. A partir des mesures effectuées sur des noyaux plus légers pour l'étude de la structure nucléaire, il est raisonnable de penser que le moment angulaire moyen transféré reste voisin de ceux calculés pour les réactions ($^{3}$He,d) ou ($^{3}$He,t). Les réactions $^{232}$Th($^{3}$He,d)$^{233}$Pa* et $^{232}$Th($^{3}$He,t)$^{232}$Pa* ont déjà été étudiées à Los Alamos et, comme nous l'avons vu, la réaction ($^{3}$He,t) a été utilisée avec succès pour déterminer la section efficace de fission de la réaction $^{231}$Pa(n,f). La mesure des probabilités de fission des noyaux $^{231}$Th et $^{232,233}$Pa a été le deuxième objectif de ce travail.
## 3.2 Le dispositif expérimental : préliminaire

Le but de l'expérience consiste à former le $^{234}$Pa à partir de la réaction de transfert $^{232}$Th($^{3}$He,p)$^{234}$Pa* puis de mesurer sa probabilité de fission en fonction de son énergie d'excitation.

Il convient en premier lieu de définir un dispositif expérimental permettant de réaliser cette mesure. L'expérience est basée sur l'identification des noyaux créés et la détermination de leur énergie d'excitation suivies de la détection en coïncidence de leur éventuelle fission.

Le dispositif expérimental doit permettre :

- L'identification des différentes voies de réactions associées au couple cible-projectile ($^{232}$Th,$^{3}$He). Pour cela, nous devons déterminer la nature et l'énergie de la particule légère (éjectile) qui va signer la réaction.

- La détection en coïncidence de l'éventuelle fission des noyaux associés aux particules légères chargées. Il est possible de compléter cette étude avec une mesure de la distribution en masse par la détection en coïncidence des deux fragments issus d'une fission.

### 3.2.1 Les caractéristiques cinématiques des réactions de transfert

#### Les noyaux associés aux éjectiles

Les réactions de transfert associées au couple cible-projectile ($^{232}$Th,$^{3}$He) sont les suivantes (tableau 3.2) :

<table><caption>TAB. 3.2: Réactions de transferts possibles à partir du couple cible-projectile ($^{232}$Th-$^{3}$He).
* calcul réalisé avec r=ro A$^{1/3}$ où ro=1.2 fermi</caption><thead><tr><th>Couple<br>Cible-Projectile</th><th>Nature de<br>l'éjectile</th><th>particules<br>transférés</th><th>noyau<br>formé</th><th>Chaleur de<br>la réaction (MeV)</th><th>Barrière*<br>coulombienne (MeV)</th></tr></thead><tbody><tr><td><sup>232</sup>Th-$^{3}$He</td><td>Proton</td><td>1p,1n</td><td><sup>234</sup>Pa</td><td>+2.745</td><td>28.47</td></tr><tr><td><sup>232</sup>Th-$^{3}$He</td><td>Deuton</td><td>1p,0n</td><td><sup>233</sup>Pa</td><td>-0.246</td><td>28.47</td></tr><tr><td><sup>232</sup>Th-$^{3}$He</td><td>Triton</td><td>1p,-1n</td><td><sup>232</sup>Pa</td><td>-0.513</td><td>28.47</td></tr><tr><td><sup>232</sup>Th-$^{3}$He</td><td>Alpha</td><td>0p,-1n</td><td><sup>231</sup>Th</td><td>+14.14</td><td>28.47</td></tr></tbody></table>
La cinématique des réactions de transfert

Les réactions de transfert sont des réactions à deux corps dont nous allons maintenant
préciser les équations issues de la cinématique nécessaires à notre étude.

- Les paramètres de la voie d'entrée sont :

- l'énergie cinétique et la masse du projectile (E<sub>pro</sub>, m<sub>pro</sub>)

- la masse de la cible (m<sub>cib</sub>)

- Les paramètres de la voie de sortie sont :

- l'énergie cinétique, la masse et l'angle d'émission de l'éjectile (E<sub>éje</sub>, m<sub>éje</sub>, θ<sub>éje</sub>)

- l'énergie cinétique, la masse, l'angle d'émission et l'énergie d'excitation du noyau de recul (E<sub>rec</sub>, m<sub>rec</sub>, θ<sub>rec</sub>, E*)

La figure (3.7) résume les différentes données cinématiques d'une réaction de transfert.

<figure><img src="image_30.png" /><figcaption>FIG. 3.7: Les données cinématiques d'une réaction de transfert</figcaption></figure>

A partir de la conservation de l'énergie (3.5) et de l'impulsion (3.7), il est possible
d'établir facilement la relation donnant l'énergie d'excitation du noyau composé en fonc-
tion des grandeurs cinématiques définies précédemment.

1- Conservation de l'énergie
$$E_{éje} = E_{pro} - E_{rec} - E_{rec}^{*} + Q \quad (3.5)$$

$$\text{avec : } Q = m_{pro} + m_{cib} - m_{éje} - m_{rec} \quad (3.6)$$

## 2- Conservation de l'impulsion

$$\vec{p}_{pro} = \vec{p}_{éje} + \vec{p}_{rec} \quad (3.7)$$

Où $\vec{p}_{pro}, \vec{p}_{éje}$ et $\vec{p}_{rec}$ sont respectivement les quantités de mouvement du projectile, de l'éjectile et du noyau de recul.

L'énergie d'excitation du noyau de recul s'exprime en fonction de l'énergie de l'éjectile :

$$E^* = E_{pro} + Q - E_{éje} - \frac{1}{m_{rec}} [\alpha_{pro} + [\alpha_{éje} - 2\sqrt{(\alpha_{pro} \cdot \alpha_{éje}) \cdot \cos(\theta_{éje})}], \quad (3.8)$$

$$\text{avec } \alpha_{pro} = m_{pro} \cdot E_{pro}, \quad (3.9)$$

$$\text{et } \alpha_{éje} = m_{éje} \cdot E_{éje}. \quad (3.10)$$

Il est également possible de calculer l'énergie de l'éjectile en fonction de l'énergie d'excitation du noyau de recul :

$$E_{éje} = \frac{\left[ \alpha^{1/2} \cos(\theta_{éje}) + \sqrt{[\alpha \cos(\theta_{éje}) + m_{com}(E_{pro}(m_{rec} - m_{pro}) + m_{rec}(Q - E^*))]^2} \right]}{(m_{com})^2} \quad (3.11)$$

$$\text{avec } \alpha = m_{pro} \cdot E_{pro} \cdot m_{éje}, \quad (3.12)$$

$$\text{et } m_{com} = m_{pro} + m_{cib} = m_{éje} + m_{rec}. \quad (3.13)$$

L'angle et l'énergie du noyau de recul sont également obtenus directement par la conservation de l'énergie et de l'impulsion. Les relations ainsi mises en évidence sont les suivantes :

$$\text{Energie de recul : } E_{rec} = E_{pro} - E_{éje} - E^* + Q, \quad (3.14)$$

$$\text{et Angle de recul : } \theta_{rec} = \arcsin\left(\sqrt{\frac{m_{éje} \cdot E_{éje}}{m_{rec} \cdot E_{rec}}} \cdot \sin(\theta_{éje})\right). \quad (3.15)$$
## 3.3 Détection des particules légères chargées

Les éjectiles sont des particules légères chargées (protons, deutons, tritons et alphas); la méthode la plus simple pour obtenir simultanément leur nature et leur énergie consiste à utiliser un détecteur de type télescope.

Ce dispositif permet d'obtenir, sous un faible encombrement, un ensemble de détection offrant une réponse rapide en temps et une bonne résolution en énergie.

### 3.3.1 Principe de fonctionnement d'un télescope

Un détecteur télescope se compose de deux détecteurs semi-conducteurs au silicium montés en série et dont le premier est monté en transmission, ceci de telle sorte qu'une particule incidente passe à travers le premier détecteur où elle est ralentie. Elle y perd une quantité d'énergie $\Delta E_i$ (proportionnelle à sa masse $m$, sa charge $z$ et son énergie). Elle entre ensuite dans le second détecteur où elle dépose toute son énergie résiduelle ($E_r$).

Il est possible de démontrer [KNO79] que le produit $\Delta E_i \times E_r$ est proportionnel à $mz^2$. Ce produit identifie donc la nature de la particule ; la somme $\Delta E_i + E_r$ donne son énergie initiale.

#### Identification des particules

Plusieurs méthodes sont possibles pour identifier une particule. La première repose sur une sélection graphique à partir de la représentation à deux dimensions de $\Delta E_i \times E_r$. La seconde, numérique et plus rapide, consiste à utiliser l'approche décrite par Goulding [GOU69]. Elle se base sur l'observation suivante : le parcours $R$ et l'énergie $E$ pour une grande gamme de particules chargées peuvent être reliés en première approximation par :

$$R(E) = a.E^b, \qquad (3.16)$$

où $a$ et $b$ sont des constantes.

Si la particule dépose une énergie $\Delta E_i$ dans le détecteur monté en transmission $\Delta E_t$ d'épaisseur $\Delta t$ puis son énergie restante $E_r$ dans le détecteur $E_t$, alors on a (3.17). En remplacant $R(E)$, on obtient alors (3.18).

$$\Delta t = R(E_r + \Delta E_i) - R(E_r) \qquad (3.17)$$

$$\frac{\Delta t}{a} = [E_r + \Delta E_i]^b - E_r^b \qquad (3.18)$$
La valeur de $a$ est une constante proportionnelle à $1/mz^2$, donc à un type de particule légère chargée. La valeur de $b$ ne change pas beaucoup pour des ions de masse similaire : $b$ vaut 1.73 pour un proton et 1.65 pour des ions Carbone. Les particules que nous allons observer allant du proton à l'Helium-4, nous avons donc choisi : $b = 1.73$. L'équation d'identification employée est donnée par (3.19) :

$$I = (\Delta E_i + E_r)^{1.73} - E_r^{1.73}, \qquad (3.19)$$

où $I$ dépend du type de particule et de l'épaisseur du détecteur $\Delta t$.

### 3.3.2 Description du montage télescope utilisé

La figure (3.8) présente le type de montage télescope utilisé. Deux montages ont été réalisés et utilisés.

Les détecteurs $\Delta E_t$ (c) sont composés de silicium de type implantés. Les épaisseurs des deux $\Delta E_t$ sont respectivement de 300 µm et de 150 µm.

Les détecteurs $E_t$ (d) sont du type siliciums compensés au Lithium (SiLi) de 5 mm d'épaisseur, suffisante pour arrêter les protons les plus énergétiques que l'on souhaite détecter (~30 MeV).

Un collimateur en tantale (b) améliore la résolution par la diminution de l'ouverture angulaire et évite les effets de bord du détecteur $E_t$.

Une feuille en aluminium (a) de 30 µm arrête les fragments de fission qui peuvent endommager le silicium du détecteur $\Delta E_t$. Elle est suffisamment mince pour ne pas détériorer d'une manière significative l'énergie des particules légères chargées.

<figure><img src="image_31.png" /><figcaption>FIG. 3.8: Schéma du montage télescope</figcaption></figure>
### 3.3.3 Seuil de déclenchement

Les télescopes présentent, pour chaque type de particule, un seuil de détection ($E_{seuil}$). Celui-ci représente l'énergie minimale qu'il faut à une particule incidente pour pouvoir être détectée après traversée de la feuille d'aluminium et du détecteur $\Delta E_t$. Le tableau (3.3) présente les seuils de détection expérimentaux comparés aux seuils calculés à partir des tables de pertes d'énergie de Ziegler [ZIG77b]. L'accord entre les seuils théoriques et expérimentaux est très bon.

<table><caption>TAB. 3.3: Seuil de détection des détecteurs télescopes. Ec est l'énergie cinétique de la particule incidente</caption><thead><tr><th>Epaisseur<br>du ΔE<sub>t</sub><br>en μm</th><th>Particule<br>incidente<br>(p,d,t,α)</th><th>Seuil<br>calculé<br>Ec > E<sub>seuil</sub> (MeV)</th><th>Seuil<br>expérimental<br>Ec > E<sub>seuil</sub> (MeV)</th><th>Seuil<br>calculé<br>E* < E<sup>*</sup><sub>seuil</sub> (MeV)</th></tr></thead><tbody><tr><td>300</td><td>Proton</td><td>6.44</td><td>6.33</td><td>E* <25.9</td></tr><tr><td>300</td><td>Deuton</td><td>8.52</td><td>8.29</td><td>E* <20.8</td></tr><tr><td>300</td><td>Triton</td><td>10.02</td><td>9.97</td><td>E* <19.0</td></tr><tr><td>300</td><td>Alpha</td><td>25.77</td><td>25.80</td><td>E* <17.5</td></tr><tr><td>150</td><td>Proton</td><td>4.55</td><td>4.23</td><td>E* <27.7</td></tr><tr><td>150</td><td>Deuton</td><td>5.92</td><td>6.13</td><td>E* <23.2</td></tr><tr><td>150</td><td>Triton</td><td>6.89</td><td>6.77</td><td>E* <21.9</td></tr><tr><td>150</td><td>Alpha</td><td>18.04</td><td>17.99</td><td>E* <24.9</td></tr></tbody></table>

## 3.4 Détection des fragments de fission.

Le dispositif de détection de fragments a été réalisé à partir de cellules photovoltaïques du même type que celles qui convertissent le rayonnement solaire en électricité. Les premières études effectuées par Siegert [SIE79] ont permis de montrer que ces cellules étaient bien adaptées à la détection des fragments de fission. En collaboration avec le C.E.N Saclay, mon groupe d'accueil a pu montrer que ces cellules pouvaient avantageusement remplacer les détecteurs silicium ou les compteurs à gaz en raison de leur facilité d'emploi et de leur faible coût. Ces caractéristiques nous ont permis de réaliser un dispositif performant pour mesurer l'énergie, la distribution en masse et la distribution angulaire des fragments.

Nous allons brièvement exposer les caractéristiques et les propriétés des cellules photovoltaïques que nous avons utilisées.
### 3.4.1 Structure des cellules utilisées

Il s'agit de cellules photovoltaïques standard de forme rectangulaire (~20×40 mm²) composées d'une plaquette de silicium monocristalline de type pn+. La face avant de la plaquette est équipée d'une grille métallique recouverte d'une couche mince anti-reflet de TiO₂ (100 nanomètres) qui donne son aspect bleuté aux cellules.

<figure><img src="image_32.png" /><figcaption>FIG. 3.9: Aspect de la face avant de la cellule monocristalline 800 mm²</figcaption></figure>

<figure><img src="image_33.png" /><figcaption>FIG. 3.10: Coupe transversale de la cellule</figcaption></figure>

### 3.4.2 Principe de fonctionnement

Bien que réalisées à partir du même matériau que les détecteurs à jonction couramment utilisés en physique nucléaire, ces cellules présentent un mode de fonctionnement très différent. Leur capacité statique est très supérieure (~50 nF/cm²) à celle des détecteurs
silicium (0.1 à 0.01 nF/cm²). Inversement, leur résistance inverse (~0.1-1 Ωcm) est environ 100 fois plus faible que celle des détecteurs à jonction. Cette dernière propriété est la cause d'un courant inverse important qui interdit l'application d'une tension de polarisation. La zone désertée ne peut donc être augmentée comme c'est le cas pour les détecteurs à jonction. Cette zone désertée est extrêmement faible (0.3 µm) devant le parcours des fragments de fission dans le silicium (~10µm) et les paires électrons-trous sont créés en majorité dans le substrat de silicium.

Malgré l'absence de champ électrique, la collection des charges s'effectue par conduction selon le phénomène du "funneling" (funnel=entonnoir) proposé par Hsieh et al. [HSI81].

Qualitativement, ce phénomène de funneling se déroule de la manière suivante. Le passage du fragment de fission produit en quelques picosecondes une colonne de plasma d'un rayon de 100 nm avec une densité de l'ordre de $10^{18}$ à $10^{19}$ paires électron-trou par cm³, c'est-à-dire très supérieure à la densité de dopage du substrat. Cette colonne de plasma provoque une distorsion de la zone désertée en direction du substrat à la manière d'un entonnoir. Ce plasma cylindrique est composé de trous au centre et d'électrons à la périphérie, ce qui crée un champ électrique radial. La séparation des charges dans l'entonnoir s'effectue par l'intermédiaire de deux modes : séparation radiale vers le substrat *p* pour les trous et longitudinale vers la zone $n^+$ pour les électrons.

Le phénomène du funneling se termine lorsque la concentration de paires dans le plasma est voisine de celle des porteurs dans le substrat.

Le temps de collection de charges par "funneling" est de l'ordre de 5 ns, ce qui est 30 fois plus rapide que par diffusion (160 ns) [YIM89].

Néanmoins, pour la même quantité de charges libérées, l'échelon de tension équivalent ($Q=C.ΔV$) est environ 500 fois plus faible que celui délivré par un détecteur silicium. L'utilisation de ces cellules nécessite donc l'emploi d'un préamplificateur très performant que nous avons développé en collaboration avec le service d'électronique du C.E.N Saclay.

### 3.4.3 Résolution en énergie

Les performances des cellules photovoltaïques monocristallines ont été étudiées à partir des fragments issus de la fission spontanée du $^{252}$Cf. Les procédures mises en œuvre sont celles habituellement utilisées pour caractériser la réponse des détecteurs silicium aux ions lourds. Les figures (3.11(b) et 3.11(a)) présentent respectivement les spectres en amplitude des fragments de fission du $^{252}$Cf délivrés par la cellule monocristalline et par un détecteur à semiconducteur. Nous retrouvons la distribution en masses des fragments de fission avec ses deux larges pics associés respectivement aux fragments lourds (H) et légers (L). Selon les critères définis par Schmitt et al. [SCH66], la qualité d'un détecteur
fission est caractérisée par le rapport $N_L/N_V$. $N_L$ et $N_H$ sont les intensités des pics associés respectivement aux fragments légers et lourds, $N_V$ est fond de la vallée séparant ces deux pics. Ce rapport représente bien la qualité du détecteur, c'est-à-dire sa résolution en énergie. Pour les cellules que nous avons utilisées, ce rapport ($N_L/N_V=2.77$) est très proche de celui d'un détecteur silicium ($N_L/N_V=2.78$). Comme les détecteurs silicium, la réponse en amplitude des cellules présente une dépendance avec la masse et l'énergie du fragment de fission détecté. Une étude de cette réponse a été réalisée à partir de fragments de fission séparés en masse et en énergie auprès du séparateur Lohengrin de l'I.L.L de Grenoble. La figure (3.11(c)) présente la réponse énergie-amplitude pour des fragments de masse comprise entre 86 et 145 U.M.A. On notera que l'on retrouve ici un phénomène bien connu pour les détecteurs à jonction : à énergie égale, l'amplitude de l'impulsion $X$ diminue lorsque la masse $M$ de fragment augmente.

Cette mesure a permis de montrer que la méthode de calibration utilisée pour les détecteurs à jonction pouvait s'appliquer aux cellules photovoltaïques. Cette méthode fait appel aux positions des pics lourds ($P_H$) et légers ($P_L$) du $^{252}$Cf et repose sur la relation (3.20)

$$E(\text{MeV}) = \frac{a_o}{P_L - P_H}(X - P_L) + \frac{a}{P_L - P_H}M(X - P_L) + b_o + bM. \quad (3.20)$$

Les quatre constantes $a_o$, $a$, $b_o$ et $b$ ont été déterminées à partir de la mesure en fragments séparés pour les cellules monocristallines. Ces coefficients, utilisés par la suite dans ce travail, sont comparés dans le tableau (3.4) aux valeurs de référence pour les détecteurs silicium. On notera que la réponse des cellules photovoltaïques monocristallines présentent une dépendance en masse plus forte que celle des détecteurs silicium.

<table><caption>TAB. 3.4: Coefficients de la relation (3.20) pour les calibrations des cellules photovoltaïques monocristallines et des barrières de surface.</caption><thead><tr><th></th><th>a<sub>o</sub>(MeV)</th><th>a (MeV.(U.M.A)<sup>-1</sup>)</th><th>b<sub>o</sub> (MeV)</th><th>b (MeV.(U.M.A)<sup>-1</sup>)</th></tr></thead><tbody><tr><td>Cellules monocristallines</td><td>22.500</td><td>0.0377</td><td>84.66</td><td>0.155</td></tr><tr><td>Barrière de surface</td><td>24.300</td><td>0.0283</td><td>90.397</td><td>0.115</td></tr></tbody></table>

## Mesures de position

Nous avons pu mettre en évidence [PET98] une propriété intéressante des cellules photovoltaïques monocristallines concernant la localisation du point d'impact des fragments
<figure><img src="image_34.png" /><figcaption>FIG. 3.11: Spectres en amplitude des fragments de fission du $^{252}$Cf délivrés par la cellule monocristalline (b) et par un détecteur à semiconducteur (a). Réponse amplitude des cellules en fonction de la masse du fragment détecté (c).</figcaption></figure>

arrivant sur la face avant de cette cellule de grande dimension. Dans certaines applications (spectroscopie $\gamma$ des fragments de fission), les dimensions de cette cellule peuvent être gênantes lorsque la distance cible-détecteur est du même ordre de grandeur. Il devient alors difficile de définir précisément la direction du fragment pour corriger les énergies des $\gamma$ émis en vol par ce fragment (correction de l'effet Doppler).

Le montage suivant a été réalisé à partir d'une source mince de $^{252}$Cf placée entre la cellule et un détecteur à barrière de surface : la cellule est placée à 20 mm de la source de $^{252}$Cf. Un masque, placé devant la cellule, est percé de deux fentes rectangulaires distantes de 23 mm. Chacune des fentes de hauteur 15 mm présente une largeur projetée sur la cellule de 5 mm. Cette géométrie très compacte nous est imposée par la très faible activité de la source de $^{252}$Cf. Les deux fragments étant détectés en coïncidence, le rôle de la barrière de surface est de fournir un signal prompt ($t0$) signant la fission. Les extrémités de la cellule sont reliées à deux préamplificateurs délivrant chacun l'énergie et l'instant d'arrivée ($e1, t1 - t0, e2, t2 - t0$) du fragment associé à celui détecté par le détecteur à barrière de surface.

Il s'agissait là d'étudier les possibilités de la grille équipant la face avant de ces cellules : un premier essai a été effectué à partir de la division des charges collectées aux extrémités de la cellule mais sans résultat, compte tenu de la faible résistivité de la grille.

Le deuxième essai a concerné la mesure du temps de transport des charges de la
<figure><img src="image_35.png" /><figcaption>FIG. 3.12: Mesures de position réalisées avec un masque percé de deux fentes rectangulaires, ensemble des fragments (lourds et légers)(a), pour les fragments légers (b) et pour les fragments lourds (c). Diagramme de corrélation des temps d'arrivée des signaux (d), les fragments légers (L1 et L2) ont en moyenne un temps d'arrivée du signal plus court que les fragments lourds (H1 et H2).</figcaption></figure>
position où elles sont créées jusqu'aux extrémités de la face avant de la cellule.

Les paramètres ($t1 - t0$) et ($t2 - t0$) ont été analysés sur une plage en temps de 200 ns codée sur 2048 canaux.

Le diagramme de corrélation des temps mesurés aux bornes de la cellule est présenté sur la figure (3.12(d)). On y retrouve l'image des deux fentes (1) et (2). Les différences (projetées) $t1 - t2$ sont présentées sur les figures (3.12(a, b, c)), les positions moyennes des deux fentes images sont séparées de 36 ns, soit un pas d'environ 1.6 ns/mm. La résolution sur la mesure des positions est de 7.5 mm pour l'ensemble des fragments (lourds et légers) détectés par la cellule (a), de 5 mm pour les fragments légers (b) et de 8.7 mm pour les fragments lourds (c). Ces résolutions ne sont pas comparables à celles obtenues à partir d'un détecteur silicium à localisation. Néanmoins, elles offrent, pour un coût modeste, des perspectives intéressantes.

## 3.5 Dispositif expérimental

### 3.5.1 Faisceaux et cibles

L'expérience a eu lieu à l'IPN d'Orsay en novembre 2000 auprès de l'accélérateur Tandem. Cette accélérateur est une machine électrostatique (tension maximale 15 MV). Le faisceau d'Helium-3, utilisé en continu, est accéléré à 24 MeV pour la calibration des détecteurs télescopes et à 30 MeV pour l'expérience proprement dite. L'intensité du faisceau était d'environ 30 nano-Ampères particules.

Trois cibles différentes ont été utilisées, toutes fournies par le service des cibles de l'IPN d'Orsay. La première était composée d'un dépôt de $^{208}$Pb de 86 µg/cm² sur un support de 50 µg/cm² de $^{12}$C pour calibrer les télescopes. La seconde d'un dépôt de $^{232}$Th de 100 µg/cm² sur un support de 50 µg/cm² de $^{12}$C pour l'expérience proprement dite. La troisième se compose de 40 µg/cm² de $^{12}$C pour réaliser une mesure de bruit de fond.

### 3.5.2 Enceinte de mesures, description générale

La chambre de réaction utilisée, de diamètre 30 cm, est composée de deux hémisphères que l'on peut découpler pour intervenir sur le dispositif expérimental. Elle est couplée au vide de l'accélérateur. Le faisceau traverse la chambre. Il est arrêté dans une cage de Faraday située à 4 mètres de la cible. Les détecteurs télescope et fission sont placés de part et d'autre de la cible. Ils reposent sur deux plateaux indépendants qui permettent de positionner les détecteurs par rapport au faisceau et à la cible.
### 3.5.3 Emplacement des télescopes

Deux montages télescopes ont été placés dans l'enceinte de mesure. Le premier montage ($\Delta E_t, E_t$) (A) équipé d'un détecteur $\Delta E_t$ de 300 µm est placé à 90° du faisceau incident. Pour réduire les pertes d'énergie des particules légères dans la cible et son support, la cible est inclinée à 45° par rapport à l'axe du faisceau, le support de carbone se situant côté télescope. Cette disposition de la cible est choisie pour limiter la quantité de matière que devront traverser les fragments de fission. Le second télescope (montage B) équipé d'un détecteur $\Delta E_t$ de 150 µm a été placé à 130° du faisceau incident. Les montages A et B sont situés respectivement à 5 cm et 7 cm de la cible. Ce décalage est imposé par l'encombrement géométrique des deux ensembles dans le plan de réaction.

Le tableau (3.5) présente les angles solides ($\Delta\omega$) et les efficacités ($\Delta\Omega$) calculées (fraction de $4\pi$) des deux montages télescope utilisés.

<table><caption>TAB. 3.5: Angles solides sous-tendus par les télescopes et efficacitées</caption><thead><tr><td>Télescope</td><td>Δω (st)</td><td>ΔΩ (%)</td></tr></thead><tbody><tr><td>90°</td><td>0.0265</td><td>0.211</td></tr><tr><td>130°</td><td>0.0127</td><td>0.101</td></tr></tbody></table>

On remarquera que les particules légères sont détectées aux angles arrières ($\Theta \ge 90°$). Cette disposition est dictée par les considérations suivantes :

* Maintenir le taux de comptage des $^3$He diffusés à un niveau acceptable.

* Favoriser les plus faibles moments angulaires transférés dans les réactions $^{232}$Th($^3$He,X).

* Limiter la contribution des réactions parasites sur le support de carbone. Il s'agit en particulier de la réaction $^{12}$C($^3$He,p)$^{14}$N*. Plus d'une vingtaine de niveaux excités de l'Azote-14 ont déjà été observés à partir de cette réaction. Pour illustrer leur contribution (parasite) à la réaction $^{232}$Th($^3$He,p), nous avons reporté sur la figure (3.13) l'évolution de l'énergie du proton en fonction de son angle de détection. Cette évolution est tracée pour l'état fondamental et les premiers états excités de l'Azote-14 ainsi que pour différentes énergies d'excitation du noyau fissionnant $^{234}$Pa.

Deux remarques s'imposent :

- Pour une énergie d'excitation donnée, l'énergie de l'éjectile varie quasi-linéairement avec l'angle de détection. De plus, la pente de cette droite est d'autant plus forte que la masse du noyau de recul est faible ($^{14}$N et $^{234}$Pa). Il s'agit d'un effet cinématique bien connu pour ces réactions à deux corps, et qui a la conséquence suivante :
<figure><img src="image_36.png" /><figcaption>FIG. 3.13: Variation de l'énergie des protons en fonction de son angle de détection pour la réaction $^{232}$Th($^{3}$He,p)$^{234}$Pa* et les premiers états excités du noyau $^{14}$N formé dans la réaction parasite $^{12}$C($^{3}$He,p)$^{14}$N*</figcaption></figure>

- La contribution de la réaction parasite $^{12}$C($^{3}$He,p)$^{14}$N* intervient à plus haute énergie d'excitation dans la voie $^{232}$Th($^{3}$He,p) lorsque le proton est détecté à 130°, cette position étant plus favorable que celle à 90°. En revanche, et pour les deux positions, les lignes protons associées aux états excités de l'Azote-14 vont être considérablement élargies par effet cinématique. A 90°, cet élargissement est de 115 keV par degré pour la réaction $^{12}$C($^{3}$He,p)$^{14}$N*. Il est beaucoup plus faible (15 keV/degré) pour la réaction $^{232}$Th($^{3}$He,p)$^{234}$Pa*. Cet élargissement nous a conduit à équiper les télescopes de collimateurs de diamètre utile égal à 9 mm. Ceci entraine une ouverture utile de 10° pour le montage A et de 7° pour le montage B. Pour les deux montages, la résolution en énergie de l'éjectile et donc en énergie d'excitation du noyau fissionnant est fixée par la cinématique.

Ces effets de dispersion angulaire (donc d'énergie cinétique) ont été étudiés à partir d'une simulation de type Monte-Carlo, sur lequel nous reviendrons par la suite. La figure (3.14) présente la distribution angulaire des éjectiles arrivants sur la face avant des télescopes placés à 90° et 130°. Les effets cinématiques mis en jeu dans les réactions $^{12}$C($^{3}$He,p)$^{14}$N et $^{232}$Th($^{3}$He,p)$^{234}$Pa apparaissent clairement sur la figure (3.15) présentant les distributions en énergie cinétique des éjectiles pour les deux montages télescope.
<figure><img src="image_37.png" /><figcaption>FIG. 3.14: Distribution angulaire des éjectiles arrivant sur la face avant des télescopes pour les collimateurs de 9 mm (expérience (a)) et de 2 mm (calibration (b)).</figcaption></figure>

<figure><img src="image_38.png" /><figcaption>FIG. 3.15: Energies des éjectiles associées au niveau fondamental de l'Azote-14 (a) et du Protactinium-234 (b) tracées sur une même gamme d'énergie cinétique ($\Delta E_c=2$ MeV).</figcaption></figure>
### 3.5.4 Positionnement des détecteurs fission de SAPHIR

Le dispositif choisi répond aux exigences suivantes :

- Une grande efficacité de détection.

- Une granularité suffisante pour mesurer les distributions angulaires des fragments de fission.

La géométrie adoptée comprend 15 cellules photovoltaïques de ~800 mm² réparties en cinq plans disposés sur un cylindre de 5 cm de rayon. Ce cylindre est perpendiculaire au plan de réaction défini par le faisceau et les télescopes. Il repose sur une platine mobile (orientable). La répartition des plans de cellules est choisie pour mesurer la distribution angulaire des fragments par rapport à l'axe moyen du noyau de recul qui fixe la direction de référence de la distribution angulaire (0°). L'angle moyen de recul varie de 13° à 54° pour les réactions ((³He,p), (³He,d), (³He,t) et (³He,α)). Le montage est ajusté pour la réaction ²³²Th(³He,p). Comme le montre le tableau (3.6), cet angle moyen varie évidemment avec la réaction de transfert, l'angle d'observation et l'énergie de l'éjectile.

<table><caption>TAB. 3.6: Variation de l'angle moyen de recul du noyau fissionnant en fonction de son énergie d'excitation</caption><thead><tr><th>réaction</th><th>Θ<sub>éje</sub></th><th>Θ<sub>rec</sub><br>(E*=0 MeV)</th><th>Θ<sub>rec</sub><br>(E*=10 MeV)</th><th>Θ<sub>rec</sub><br>(E*=20 MeV)</th></tr></thead><tbody><tr><td>²³²Th(³He,p)²³⁴Pa</td><td>90°</td><td>30.8°</td><td>26.4°</td><td>20.2°</td></tr><tr><td>²³²Th(³He,d)²³³Pa</td><td>90°</td><td>38.7°</td><td>33.0°</td><td>24.0°</td></tr><tr><td>²³²Th(³He,t)²³²Pa</td><td>90°</td><td>44.2°</td><td>38.3°</td><td>28.6°</td></tr><tr><td>²³²Th(³He,α)²³¹Th</td><td>90°</td><td>54.0°</td><td>50.4°</td><td>45.4°</td></tr><tr><td>²³²Th(³He,p)²³⁴Pa</td><td>130°</td><td>18.2°</td><td>16.0°</td><td>12.8°</td></tr><tr><td>²³²Th(³He,d)²³³Pa</td><td>130°</td><td>21.9°</td><td>19.2°</td><td>14.9°</td></tr><tr><td>²³²Th(³He,t)²³²Pa</td><td>130°</td><td>24.5°</td><td>21.7°</td><td>17.0°</td></tr><tr><td>²³²Th(³He,α)²³¹Th</td><td>130°</td><td>29.1°</td><td>27.4°</td><td>25.1°</td></tr></tbody></table>

En raison de l'encombrement mécanique, 4 plans de cellules sont placés à l'avant dans le plan de réaction. Leur position par rapport au faisceau sont à Θ<sub>cel</sub>=27°, 56°, 85° et 114°. Hors plan, l'ouverture angulaire est de ±51°. La première position (Θ<sub>cel</sub>=27°) est imposée par la proximité du faisceau, la dernière par l'angle limite de détection des fragments après traversée du dépôt de thorium (zone d'ombre). Le cinquième plan est placé à 180° du premier, il complète la distribution angulaire aux angles arrières. Cet arrangement nous a permis de détecter les deux fragments en coïncidence afin d'en déterminer les masses.

L'efficacité du montage a été déterminée à partir d'un code de simulation de type Monte-Carlo. Elle atteint 48.4%, en bon accord avec une mesure de contrôle effectuée
avec une source calibrée de $^{252}$Cf.

Le dispositif expérimental ainsi mis au point afin de répondre au mieux aux différents objectifs de l'étude est présenté schématiquement sur la figure (3.16). La photo (3.17) le montre installé sur la ligne d'expérience à Orsay.

<figure><img src="image_39.png" /><figcaption>FIG. 3.16: Schéma du dispositif expérimental</figcaption></figure>
<figure><img src="image_40.png" /><figcaption>FIG. 3.17: Photo du dispositif expérimental installé sur la ligne d'expérience du Tandem d'Orsay</figcaption></figure>
## 3.6 Electronique et acquisition

Notre dispositif expérimental délivre les informations suivantes :

Deux impulsions ($\Delta E_i, E_r$) pour chaque télescope et zéro, une ou deux impulsions provenant des cellules.

Dans son principe, l'expérience consiste à mesurer deux types d'évènements :

- Les évènements simples à partir de la mesure en coïncidence des informations ($\Delta E_i, E_r$) délivrées par chaque télescope. Ces évènements simples permettent de signer la voie de réaction. Ils correspondent à quatre lignes de mesures.

- Les évènements où l'un des télescopes est en coïncidence avec au moins une des 15 cellules du détecteur de fragments de fission. Ils correspondent à 15 lignes de mesures. Le nombre relativement élevé de lignes nous a conduit à utiliser le système d'acquisition du projet SAPHIR développé pour les cellules photovoltaïques. Ce système comprend deux cartes au format VXI. Elles possèdent chacune 16 voies.

La première carte est dédiée aux 15 voies cellules. Ces voies traitent les signaux provenant des préamplificateurs des cellules placées dans l'enceinte de détection.

Chaque voie délivre une information énergie (amplification et codage sur 8192 canaux) et une information temps (amplification, discrimination, analyse du temps d'arrivée codé sur 8 K).

La carte est équipée d'un OU logique et d'un signal somme dont l'amplitude est proportionnelle au nombre de voies (cellules) touchées.

La seconde carte gère les quatre impulsions ($\Delta E_1, \Delta E_2, E_1, E_2$) des deux télescopes. Leurs amplifications sur les voies temps et énergie sont réalisées à l'aide d'une électronique NIM externe. La présence en coïncidence des informations $\Delta E_i$ et $E_i$ sur l'un des télescopes fournit le signal de déclenchement de l'acquisition. Le codage et la lecture des paramètres $\Delta E_i$ et $E_r$ du télescope et la prise en compte éventuelle des évènements fission correspondant (numéro de cellule, amplitude et temps d'arrivée du signal dans une fenêtre d'analyse de 390 ns déclenchée par le télescope) sont alors effectués.

Cette logique de fonctionnement permet d'enregistrer tous les évènements nécessaires à la mesure (évènements simples et en coïncidence avec la fission).

Un contrôle continu du bon fonctionnement de la mesure et de l'acquisition est effectué en ligne dans un environnement multi-fenêtres. La figure (3.18) résume schématiquement le dispositif électronique.
<figure><img src="image_41.png" /><figcaption>FIG. 3.18: Principe schématique du dispositif électronique</figcaption></figure>

PA : Préamplificateur

AL : Amplificateur linéaire
# Chapitre 4

## Analyse des données

### Sommaire

<table><tr><td>4.1</td><td>Introduction</td><td>83</td></tr><tr><td>4.2</td><td>Etalonnage en énergie d'excitation</td><td>86</td></tr><tr><td>4.3</td><td>Détermination des événements simples</td><td>91</td></tr><tr><td>4.3.1</td><td>Détermination du nombre d'événements simples dans chaque voie</td><td>91</td></tr><tr><td>4.4</td><td>Détermination du nombre de fissions par cellule</td><td>97</td></tr><tr><td>4.5</td><td>Calcul de l'efficacité de SAPHIR</td><td>104</td></tr><tr><td>4.5.1</td><td>Introduction</td><td>104</td></tr><tr><td>4.5.2</td><td>Validation de la partie géométrique du programme de simulation</td><td>105</td></tr><tr><td>4.5.3</td><td>Effet de la distribution angulaire</td><td>105</td></tr><tr><td>4.6</td><td>Les probabilités de fission</td><td>111</td></tr><tr><td>4.6.1</td><td>Probabilité de fission des Protactinium 232 et 233</td><td>114</td></tr><tr><td>4.7</td><td>Section efficace de fission</td><td>118</td></tr><tr><td>4.8</td><td>Distribution en masse</td><td>126</td></tr><tr><td>4.8.1</td><td>Détection en coïncidence des fragments</td><td>126</td></tr><tr><td>4.8.2</td><td>Constitution des fichiers de traitement</td><td>127</td></tr><tr><td>4.8.3</td><td>Détermination des masses des fragments</td><td>127</td></tr><tr><td>4.8.4</td><td>Présentation des résultats</td><td>133</td></tr></table>

### 4.1 Introduction

Le but de l'analyse est de déterminer la probabilité de fission des noyaux formés dans les réactions de transfert $^{232}$Th($^{3}$He,X) où X=(p,d,t,α) identifie la voie de réaction.
En termes de section efficace, cette probabilité de fission s'exprime par le rapport suivant :

$$Pf(E^*) = \frac{\sigma(^3\text{He}, Xf)(E^*)}{\sigma(^3\text{He}, X)(E^*)}, \qquad (4.1)$$

où $E^*$ représente l'énergie d'excitation du noyau de recul, $\sigma(^3\text{He}, X)(E^*)$ la section efficace de transfert ($^3\text{He}, X$) et $\sigma(^3\text{He}, Xf)(E^*)$ la section efficace de la même réaction accompagnée de la fission du noyau de recul.

A partir des données enregistrées, ces sections efficaces interviennent de la manière suivante :

$$\sigma(^3\text{He}, X)(E^*)\phi N_c = \frac{N_{sim}(E^*)}{\Delta\omega_T}, \qquad (4.2)$$

où $\Delta\omega_T$ est l'angle solide sous-tendu par le télescope ayant détecté l'éjectile. $N_c$ et $\phi$ sont le nombre de noyau cible et le flux d'${}^3\text{He}$. $N_{sim}(E^*)$ est le taux de comptage en direct des éjectiles (p,d,t,α) arrivant sur le télescope pour une énergie d'excitation donnée. Cette écriture sera ensuite réutilisé dans la suite de ce travail.

Considérons maintenant les éjectiles en coïncidence avec la fission du noyau de recul dont la direction définit le référentiel du centre de masse (cm). Dans ce référentiel, la distribution angulaire des fragments peut être définie par :

$$\frac{P_{ff}(\theta_{cm})}{2} = \frac{(1 + \sum_n g_{2n} \cdot P_{2n}(\cos(\theta_{cm})))}{4\pi}. \qquad (4.3)$$

où $P_{ff}$ est la probabilité d'avoir un fragment de fission émis à l'angle $\theta_{cm}$.

Le développement en polynôme de degré pair et le facteur 2 traduit l'émission de deux fragments par fission. Par rapport à la direction du noyau de recul, c'est-à-dire pour une énergie d'excitation donnée, le nombre de fissions à une énergie d'excitation ($E^*$) et un angle ($\theta_{cm}$) s'écrit :

$$\frac{d\sigma}{d\omega}(\theta_{cm}, E^*)\phi N_c = \frac{d\sigma}{d\omega}(^3\text{He}, Xf)(E^*)\phi N_c \frac{(1 + \sum_n g_{2n} \cdot P_{2n}(\cos(\theta_{cm})))}{4\pi}. \qquad (4.4)$$

En intégrant cette expression sur tout l'espace on obtient le nombre total de fissions pour l'énergie d'excitation considérée ($Nf_{tot}(E^*)$):

$$\sigma(^3\text{He}, Xf)(E^*)\phi N_c = \frac{1}{2}Nf_{tot}(E^*), \qquad (4.5)$$
le facteur 1/2 tenant compte de l'émission de deux fragments lors d'une fission.

Pour un détecteur fission, d'angle solide $\Delta\omega_f$, placé à l'angle $\theta_f$, la section efficace de la réaction $\sigma(^3\text{He}, Xf)(E^*)$ peut s'écrire en fonction du taux de comptage comme :

$$ \sigma(^3\text{He}, Xf)(E^*) \phi N_c = \frac{4\pi}{\int_{\Delta\omega_f} (1 + \sum_n g_{2n} \cdot P_{2n}(\cos(\theta_f))) d\omega} \frac{\frac{1}{2} N f_{tot}(E^*) \Delta_{lab}}{\Delta\omega_f \Delta\omega_T \Delta_{cm}}, \quad (4.6) $$

le rapport $\Delta_{lab}/\Delta_{cm}$ décrivant le passage du référentiel du centre de masse à celui du laboratoire. L'intégrale de l'équation (4.6) peut aussi s'écrire comme :

$$ \int_{\Delta\omega_f} (1 + \sum_n g_{2n} \cdot P_{2n}(\cos(\theta_f))) d\omega = f_{D.A}(E^*) \quad (4.7) $$

L'anisotropie de la réaction donc la fonction $f_{D.A}$, dépend de l'énergie d'excitation du noyau fissionnant.

La section efficace $\sigma(^3\text{He}, Xf)(E^*)$ peut donc s'exprimer en fonction du taux de comptage total $N f_{tot}(E^*)$ et des angles solides dans le centre de masse sommés sur tous les détecteurs $\Delta\omega_{f-tot}$ :

$$ \sigma(^3\text{He}, Xf)(E^*) \phi N_c = \frac{4\pi}{f_{D.A}(E^*)} \frac{\frac{1}{2} N f_{tot}(E^*) \Delta_{lab}}{\Delta\omega_{f-tot} \Delta\omega_T \Delta_{cm}}. \quad (4.8) $$

En remplaçant les sections efficaces de fission définies par les équations (4.2) et (4.8) dans l'équation (4.1), on obtient la probabilité de fission calculée pour un seul détecteur fission :

$$ Pf(E^*) = \frac{2\pi N f_{tot}(E^*)}{f_{D.A}(E^*) \cdot \Delta\omega_{f-tot} \cdot \frac{\Delta_{cm}}{\Delta_{lab}}} \frac{N f_{tot}(E^*)}{N_{sim}(E^*)}. \quad (4.9) $$

En regroupant ensuite les termes de cinématique et de distribution angulaire (équation 4.11), nous pouvons écrire la probabilité de fission comme (4.10) :

$$ Pf(E^*) = \frac{2\pi}{\Delta\omega_{f-tot}} \cdot fac(E^*) \cdot \frac{N f_{tot}(E^*)}{N_{sim}(E^*)}, \quad (4.10) $$

$$ \text{avec } fac(E^*) = \frac{\Delta_{lab}}{\Delta_{cm}} \cdot \frac{1}{f_{D.A}(E^*)}. \quad (4.11) $$

$$ eff(E^*) = \frac{\Delta\omega_{f-tot}}{2\pi} \cdot \frac{1}{fac(E^*)} \quad (4.12) $$
L'équation (4.12) correspond à la probabilité que SAPHIR détecte un événement fission en fonction de l'énergie d'excitation ($eff(E^*)$). Ce qui nous permet d'expliciter l'équation (4.13) utilisée pour calculer les probabilités de fission.

$$ Pf(E^*) = \frac{1}{eff(E^*)} \cdot \frac{N_{fis}(E^*)}{N_{sim}(E^*)} \qquad (4.13) $$

La relation (4.13) comprend trois grandeurs. Le taux de comptage du télescope seul (événement dit simple ($N_{sim}(E^*)$), le taux de comptage du télescope en coïncidence avec la fission (événement dit en coïncidence ($N_{fis}(E^*)$) et un facteur d'efficacité regroupant les effets cinématiques, de distribution angulaire et géométriques du dispositif expérimental ($eff(E^*)$). Avant de présenter l'analyse de ces différentes grandeurs nous allons effectuer l'étalonnage en énergie d'excitation des différentes voies de réaction que nous avons pu étudier.

## 4.2 Etalonnage en énergie d'excitation

Comme nous l'avons déjà présenté, la cinématique permet de déterminer l'énergie d'excitation du noyau de recul à partir de l'énergie cinétique de l'éjectile (p,d,t et $\alpha$).

La calibration en énergie des deux télescopes peut être déterminée à partir d'une source contenant trois noyaux radioactifs émetteurs $\alpha$ ($^{239}$Pu, $^{241}$Am, $^{244}$Cm). Néanmoins, compte tenu de l'épaisseur du détecteur $\Delta E_t$, cette méthode permet une calibration indépendante des deux voies uniquement à basse énergie ($E_\alpha$ < 6 MeV). Nous avons donc préféré utiliser une autre méthode basée sur l'utilisation de réactions de transfert de référence. Il s'agit des réactions ($^{208}$Pb($^3$He,d)$^{209}$Bi*) et ($^{208}$Pb($^3$He,$\alpha$)$^{207}$Pb*). Ces deux réactions nous permettent d'alimenter les états fondamentaux et les 5 à 6 premiers niveaux excités des noyaux $^{209}$Bi et $^{207}$Pb. Les différents niveaux d'énergie utilisés pour la calibration ont été reportés dans le tableau (4.1). Les chaleurs de réaction (Q) indiquées sont calculées à partir des tables de masse de Audi et Wapstra [AUD85].

<table><caption>TAB. 4.1: Niveaux d'énergie des noyaux utilisés pour la calibration et chaleur des réactions de transfert correspondantes</caption><thead><tr><th rowspan="2">Noyau</th><th colspan="7">Energie d'excitation (MeV)</th><th rowspan="2">Q (MeV)</th></tr><tr><th>0.0</th><th>0.896</th><th>1.608</th><th>2.826</th><th>3.119</th><th>3.638</th><th>4.421</th></tr></thead><tbody><tr><td><sup>209</sup>Bi</td><td>0.0</td><td>0.570</td><td>0.898</td><td>1.633</td><td>2.340</td><td>3.475</td><td>—</td><td>-1.696</td></tr><tr><td><sup>207</sup>Pb</td><td>0.0</td><td>0.570</td><td>0.898</td><td>1.633</td><td>2.340</td><td>3.475</td><td>—</td><td>+13.21</td></tr></tbody></table>

Une mesure complémentaire a donc été effectuée avec un faisceau d'Helium-3 bombardant une cible de $^{208}$Pb avec une énergie incidente de 24 MeV. Pour limiter les effets
cinématiques, chaque télescope est équipé d'un collimateur de 2 mm de diamètre. Le tâbleau (4.2) rassemble les angles solides et les efficacités des détecteurs télescopes utilisés pour cette calibration.

<table><caption>TAB. 4.2: Angles solides sous-tendus par les télescopes lors de la calibration et efficacitées</caption><thead><tr><td>Télescope</td><td>Δω (st)</td><td>Efficacité (%)</td></tr></thead><tbody><tr><td>90°</td><td>0.00412</td><td>0.0328</td></tr><tr><td>130°</td><td>0.00249</td><td>0.0198</td></tr></tbody></table>

La figure (4.1) présente la matrice $\Delta E_i \times E_r$ du télescope placé à 90° du faisceau. Toutes les voies de réaction ($^3$He,p,d,t,α) sont clairement identifiées. On remarquera la structure discrète associée aux voies deuton et alpha. Ce sont les premiers états excités des noyaux de recul $^{209}$Bi et $^{207}$Pb. La cinématique va nous permettre de déterminer les énergies cinétiques des deutons et des alphas associées aux différents états d'excitation de ces noyaux. Les pertes d'énergie de ces particules dans les montages télescopes ont été calculées à partir des pertes d'énergie tabulées par Ziegler ([ZIG77a] et [ZIG77b]) pour les différents milieux traversés par ces particules.

Pour les deux télescopes, les zones en amplitude ($\Delta E_i \times E_r$) des niveaux de calibration (i) sont isolées par contour graphique. Les projections $\Delta E_i$ et $E_r$ (équivalent canaux) sont déterminées avec une incertitude prise égale à $3\sigma$. Leurs relations avec l'énergie déposée dans le télescope à 90° sont présentées sur la figure (4.2). Dans la limite des incertitudes provenant du calcul des pertes d'énergies et de la détermination des amplitudes moyennes, la réponse de chaque élément du télescope est bien reproduite par une fonction linéaire de l'amplitude. Cet étalonnage nous a permis de reconstruire le spectre des états excités des noyaux $^{209}$Bi et $^{207}$Pb. Les deux figures (4.3) présentent la distribution en énergie d'excitation de ces niveaux observés à partir du télescope placé à 90° par rapport au faisceau.

De cet étalonnage découle directement la calibration de la fonction d'identification des particules légères. Comme nous l'avons déjà signalé, nous avons préféré utiliser cette fonction pour identifier la voie de réaction. Un exemple de cette fonction est présenté sous forme d'histogramme sur la figure (4.4). Les zones hachurées correspondent aux domaines de sélection des particules légères détectées.
<figure><img src="image_42.png" /><figcaption>FIG. 4.1: Graphique à deux dimensions correspondant aux amplitudes délivrées par les détecteurs $E_t$ et $\Delta E_t$ lors de l'expérience de calibration du télescope à 90°</figcaption></figure>
<figure><img src="image_43.png" /><figcaption>FIG. 4.2: Correspondance entre le calcul de perte d'énergie et de l'amplitude délivrée par les détecteurs jonction au silicium pour les groupes d'éjectiles associés à chaque niveau d'énergie.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_44.png" /><figcaption>FIG. 4.3: Reconstruction des énergies d'excitation des <sup>209</sup>Bi et <sup>207</sup>Pb avec les calibrations déterminées précédemment.</figcaption></figure>
<figure><img src="image_45.png" /><figcaption>FIG. 4.4: Identification des particules légères chargées résultant de la réaction ($^{3}$He,$^{X}$), détection à 90°</figcaption></figure>
## 4.3 Détermination des événements simples

### Constitution des fichiers de traitement

Pour alléger les fichiers et réduire le temps de traitement, la contribution des Helium-3 diffusés est éliminée puisqu'elle n'est pas exploitée et qu'elle représente plus de 90% des événements collectés. La stratégie adoptée a été de constituer pour chaque télescope un fichier regroupant les amplitudes $\Delta E_i$ et $E_r$ pour identifier la voie de réaction et calculer l'énergie d'excitation du noyau de recul. La taille totale des fichiers ainsi constitués représente environ 1.7 Giga-Octets.

### 4.3.1 Détermination du nombre d'événements simples dans chaque voie

Pour chaque télescope, la voie de réaction est identifiée par la nature de l'éjectile. L'énergie d'excitation du noyau de recul est déterminée par la cinématique. Un histogramme représentant le nombre d'événements en fonction de l'énergie d'excitation est constitué. La figure (4.5) regroupe les différents histogrammes ainsi obtenus.

Tous ces histogrammes présentent une allure monotone sur laquelle apparaissent des structures larges. Pour les deux télescopes, cet effet de structure apparaît nettement pour les voies de réaction proton et deuton. Ces structures proviennent essentiellement du support de carbone sur lequel repose la cible de thorium, et sont dues aux réactions $^{12}C(^{3}\text{He},p)^{14}\text{N*}$, $^{13}C(^{3}\text{He},p)^{15}\text{N*}$ et $^{16}O(^{3}\text{He},p)^{18}\text{F*}$. La contribution de cette dernière provient vraisemblablement d'une oxydation en surface de la cible de thorium. Nous avons déjà mentionné l'existence de ces réactions parasites pour justifier notre montage géométrique. Leur contribution a été étudiée à l'aide d'une mesure complémentaire en bombardeant un support de carbone de 40 µg/cm². Les histogrammes correspondants sont également présentés sur la figure (4.5).

On notera que l'on retrouve, dans les voies proton et deuton, les même structures. Il s'agit là des différents états (fondamental et états excités bien connus) des noyaux de recul $^{14}\text{N}$, $^{15}\text{N}$ et $^{18}\text{F}$ dont la majeure partie a déja été observée avec les mêmes réactions de transfert [FIR96]. Les effets cinématiques et la résolution de notre dispositif ne permettent pas de séparer ces états qui se manifestent ici sous forme de structures non résolues. Pour illustrer notre propos, le spectre des protons observé à 130° a été reproduit à partir de données de la littérature concernant la réaction $^{12}C(^{3}\text{He},p)^{14}\text{N*}$. Une quinzaine de niveaux a été prise en compte. Les probabilités d'alimentation des niveaux proviennent de celles mesurées par Mangelson et al. [MAN68] à une énergie de faisceau de 20 MeV. Comme le montre la figure (4.7), notre calcul reproduit correctement le spectre des protons de la réaction dans une large plage d'énergie d'excitation.
<figure><img src="image_46.png" /><figcaption>FIG. 4.5: Spectre brut des énergies d'excitation dans les différentes voies de réaction (en trait plein). La contribution du support en carbone (bruit de fond) pour les différentes voies de réactions est tracée en pointillé pour chaque voie. Le bruit de fond est présenté dans l'échelle de l'énergie d'excitation des noyaux correspondants formés lors des réactions de transfert sur la cible de $^{232}$Th</figcaption></figure>
<figure><img src="image_47.png" /><figcaption>FIG. 4.6: Comparaison du spectre brut en énergie d'excitation du $^{234}$P avec la mesure équivalente en bruit de fond après normalisation de celle-ci sur la structure à 9 MeV correspondant à une réaction de transfert sur les états fondamentaux du $^{18}$F et de l' $^{14}$N</figcaption></figure>

<figure><img src="image_48.png" /><figcaption>FIG. 4.7: Comparaison, dans l'échelle du Protactinium-234, du spectre proton provenant des réactions ($^{3}$He,$p$) du support en carbone comparé à la simulation de la réaction $^{12}$C($^{3}$He,$p$)$^{14}$N.</figcaption></figure>
Parmi ces réactions parasites, la voie ¹²C(³He,p)¹⁴N* est la plus alimentée et la plus pénalisante puisqu'elle accompagne la voie conduisant au ²³⁴Pa. Pour le télescope à 90°, on la retrouve pratiquement sur toute la plage en énergie d'excitation avec la première structure aux environs de 6 MeV (état fondamental de l'Azote-14 et du Fluor-18). Cette même structure se retrouve à 9 MeV pour le montage télescope à 130°. Nous savons déjà qu'il s'agit là d'un effet cinématique que nous retrouvons dans l'analyse des deux télescopes. Comme le montre la figure (4.5), la contribution des réactions parasites dans les voies deuton, triton et alpha est plus concentrée vers les grandes énergies d'excitation et diminue rapidement avec la masse et la charge de l'éjectile.

Toutes ces voies parasites doivent être évaluées puis soustraites des spectres simples associés aux voies ²³²Th(³He,(p, d, t, et α)). Deux méthodes ont été utilisées pour cette soustraction. Nous allons maintenant les exposer à partir de la voie proton à 130°.

## • Soustraction directe du fond carbone.

Après normalisation sur la première structure à 9 MeV (figure(4.6)), les spectres simples correspondants au bruit de fond sont soustraits des spectres simples correspondant à l'expérience. Le résultat de cette soustraction est présenté sur la figure (4.8) pour le télescope à 130°.

<figure><img src="image_49.png" /><figcaption>FIG. 4.8: Résultats de la soustraction du carbone sur le spectre du Thorium</figcaption></figure>
On remarque qu'il reste encore un effet de structure dont les positions en énergie sont compatibles avec la réaction $^{16}$O($^{3}$He,p)$^{18}$F*. La contribution de cette voie parasite a été soustraite en localisant les minima de la sous-structure à 11.9 et 14.3 MeV. La base du bruit de fond est alors constituée de segments de droites dont le dernier point de repère se situe à 14.3 MeV.

* Soustraction du bruit de fond carbone par la méthode des moindres carrés.

Cette méthode repose sur l'hypothèse raisonnable que toutes les structures proviennent de réactions de transfert sur des éléments légers (carbone et oxygène). Leur contribution est évaluée de la manière suivante: la partie continue des spectres des voies $^{232}$Th($^{3}$He,p) et $^{12}$C($^{3}$He,p) est estimée en localisant les minima dans les structures. Ces spectres de fond ($F$) (thorium et carbone) sont ajustés par la fonction suivante (équation 4.14):

$$F(Exc = x) = \frac{10^{a+bx+cx^2}}{\left(1 + \exp\left(\frac{\alpha(\beta-x)}{\gamma}\right)\right)} \quad (4.14)$$

Dans cette équation, le dénominateur est introduit pour reproduire l'augmentation du taux de comptage à faible énergie d'excitation à l'aide des paramètres ajustables ($\alpha, \beta$ et $\gamma$). Le numérateur, avec les coefficients ajustables ($a, b$ et $c$), représente l'augmentation monotone du spectre de fond.

Le spectre carbone est ajouté à ce fond thorium. Le résultat est ensuite comparé au spectre simple mesuré. Cette comparaison est effectuée par itérations successives en ajustant les paramètres ($a, b$ et $c$) définissant le fond thorium. Cet ajustement est effectué par la méthode des moindres carrés (équation 4.15):

$$\chi^2 = \sum_{i=1}^{n} \left( \frac{N_i - (f_{\text{fond}}(i)(a, b, c) + f^C(i))}{\sqrt{N_i}} \right)^2 \quad (4.15)$$

La figure (4.9) compare les spectres simples corrigés obtenus à partir des deux méthodes que nous venons de décrire. Globalement, elles sont en accord, avec néanmoins des différences à faible énergie d'excitation entre 3 et 5 MeV, où la méthode des moindres carrés conduit à un spectre corrigé de 20 à 30% plus faible qu'avec la méthode directe. Le même phénomène se reproduit au-delà de 12 MeV. En revanche, l'accord est très bon dans la fenêtre d'énergie d'excitation comprise entre 5 et 12 MeV. Cette fenêtre, exprimée en énergie de neutron sur la cible équivalente de $^{233}$Pa, se situe entre 0 et 7 MeV (énergie de liaison du dernier neutron $Bn=5.2$ MeV). Elle recoupe donc la zone d'énergie des neutrons allant du seuil de fission (En~0.5 à 1 MeV) à l'ouverture de la fission de seconde chance (En~2 $Bn$).
<figure><img src="image_50.png" /><figcaption>FIG. 4.9: Evaluation du nombre de d'événements simples dans la réaction $^{232}_{210}Th(^3\text{He},p)^{234}_{209}\text{Pa}$ avec comparaison des deux télescopes.</figcaption></figure>
## 4.4 Détermination du nombre de fissions par cellule

Les données brutes collectées lors de l'expérience sont triées pour isoler les événements présentant au moins une triple coïncidence E-ΔE-Cellule. Les fichiers résultants constituent la base de notre analyse.

Chaque événement contient :

p1- les amplitudes délivrées par les détecteurs $\Delta E_t$ et $E_t$.

p2- Les numéros des cellules touchées.

p3- Le nombre de cellules touchées.

p4- Les amplitudes délivrées par les cellules.

p5- Les temps d'arrivée des signaux dans la fenêtre de coïncidence.

Les informations des télescopes (p1) permettent de sélectionner les voies de réaction (p, d, t, $\alpha$) et de calculer l'énergie d'excitation des noyaux fissionnants associés.

Les informations sur les cellules (p2 et p4) permettent de contrôler les amplitudes délivrées par les cellules. Un seuil en énergie équivalent à 10 MeV a été utilisé pour rejeter les fragments de fission fortement dégradés en énergie (diffusions multiples dans la cible et son support) et le bruit de fond induit par le faisceau, ceci étant particulièrement vrai pour les trois cellules les plus proches de l'axe du faisceau. Pour une intensité faisceau de 70 nAe, le taux de comptage de l'ensemble des cellules se situait aux environs de 30 000 coups par seconde dont 8 000 pour les trois cellules situées vers l'avant.

La figure (4.10) présente, pour l'ensemble des coïncidences télescopes-cellules, le nombre d'événements fission (p3) en fonction de la multiplicité des événements bruts. Elle re-groupe les vraies coïncidences (1 ou 2 fragments détectés comme l'autorise le montage) et les événements fortuits. Les événements de multiplicité supérieure à deux représentent une faible fraction (quelques %) des événements enregistrés.

Soustraction des événements fortuits :

Cette soustraction a été effectuée cellule par cellule à partir de la distribution des temps d'arrivée des fragments de fission dans la fenêtre de coïncidence (largeur 390 ns) déclenchée par un des télescopes (p5). La figure (4.11) présente les distributions de ces temps d'arrivée pour trois cellules situées respectivement au-dessus, dans et au-dessous du plan de réaction. Il s'agit des distributions brutes avant alignement en temps des différentes voies fission. Dans chaque cas, on observe un pic de coïncidence de 49 nano-secondes sur un fond uniforme. On remarquera pour les cellules hors-plan que le pic de coïncidence présente un profil asymétrique inversé. Ces profils reflètent à la fois la distribution des points d'impact des fragments sur la cellule (effet d'angle solide) et le temps de collection du signal électrique associé. Nous avons déjà mentionné cette propriété intéressante puis-
<figure><img src="image_51.png" /><figcaption>FIG. 4.10: Multiplicité des événements fission</figcaption></figure>

<figure><img src="image_52.png" /><figcaption>FIG. 4.11: Temps d'arrivée du signal lors de trois coïncidences télescope-cellules pour des cellules situées au-dessus, dans et au-dessous du plan de réaction</figcaption></figure>
qu'elle permet une mesure en position des fragments [PET98]. Par manque de moyens, nous ne l'avons pas exploitée dans ces mesures.

La méthode de traitement de ces spectres en temps est illustrée à partir de la figure (4.12). Deux zones ont été définies. La première correspond aux coïncidences fortuites (Rw), ces événements sont rejetés de l'analyse. La seconde correspond aux coïncidences vraies (Tw) auxquelles se rajoutent une fraction (~10%) de coïncidences fortuites. La soustraction de ces événements fortuits a été effectuée de la manière suivante. Nous avons tout d'abord étudié la structure de ces événements.

<figure><img src="image_53.png" /><figcaption>FIG. 4.12: Spectre des temps d'arrivée du signal dans la fenêtre de coïncidence télescope-cellules</figcaption></figure>

Les histogrammes (a) et (b) tracés sur les figures (4.13) présentent les distributions en énergie d'excitation du $^{234}$Pa associées aux fissions détectées respectivement dans Tw et Rw. Ces deux distributions sont comparées à celles des événements simples de la même réaction présentée sur la figure (4.13) (histogramme (c)). Ces trois distributions présentent le même effet de structure. En outre, la forme de la distribution dans Rw est identique à celle des événements simples. Les structures observées sont des événements de fission fortuits associés à la détection des protons issus des réactions parasites sur le Carbone-12 et l'Oxygène-16.
<figure><img src="image_54.png" /><figcaption>FIG. 4.13: Comparaison des événements simples bruts (c) avec les fissions dans $Rw$ (b) et $Tw$ (a)</figcaption></figure>

Cette identité de forme nous a permis, après normalisation, de calculer (équation 4.16) le nombre de coïncidences fortuites ($Nf^{Rw}(E^*)$) à partir des spectres simples. Cette normalisation est effectuée en comparant les taux de comptage ($R$) de la zone $Rw$ au nombre total d'événements simples ($S$) associés à la même réaction. La figure (4.14) compare les événements simples ($N_{sim}(E^*)$) avec les coïncidences fortuites. On remarquera le très bon accord entre les deux spectres et la diminution des fluctuations statistiques entre 1 et 10 MeV d'énergie d'excitation. En notant ($Nf^{Rw}(E^*)$) le spectre de particules chargées en coïncidence fortuite avec les fragments de fission s'écrira:

$$N f^{Rw}(E^*) = N_{sim}(E^*) \cdot \frac{R}{S} \qquad (4.16)$$

Le nombre de coïncidences fortuites situées dans la zone des coïncidences vraies ($Nf^{Tw}(E^*)$) est calculé en tenant compte des largeurs des fenêtres correspondant à $Rw$ et $Tw$ ($RW$ et $TW$):

$$N f^{Tw}(E^*) = N f^{Rw}(E^*) \cdot \frac{TW}{RW} \qquad (4.17)$$
<figure><img src="image_55.png" /><figcaption>FIG. 4.14: Comparaison des événements simples normalisés sur le nombre de fissions fortuites avec les fissions fortuites de Rw.</figcaption></figure>

Le nombre de fissions vraies corrigées ($Nf^c(E^*)$) est obtenu en retranchant aux fissions situées dans la zone $Tw$ ($Nf^b(E^*)$) les fissions fortuites ($Nf^{Tw}(E^*)$):

$$Nf^c(E^*) = Nf^b(E^*) - Nf^{Tw}(E^*). \qquad (4.18)$$

En remplaçant $Nf^{Tw}(E^*)$ par les expression (4.16 et 4.17), le nombre de fissions vraies corrigées des événements fortuits s'écrit:

$$Nf^c(E^*) = Nf^b(E^*) - \left[ \frac{R \cdot TW}{S \cdot RW} \cdot N_{sim}(E^*) \right]. \qquad (4.19)$$
Cette opération a été réalisée pour les 15 cellules. La figure (4.15(a)) présente les spectre de proton correspondant au télescope placé à 130° en coïncidences avec des fragments de fission. La comparaison avec la figure (4.15(b)) montre que les événements fortuits provenant du carbone ont été convenablement soustraits. Les fissions corrigées qui sont présentées sont sommées sur les quinze cellules en fonction de l'énergie d'excitation du noyau fissionnant. Les spectres de particules en coïncidence avec les fragments de fission pour les diverses voies de sortie et pour les deux télescopes sont présentés sur la figure (4.16) en fonction de l'énergie d'excitation du noyau fissionnant associé.

<figure><img src="image_56.png" /></figure>

FIG. 4.15: Spectre de protons en coïncidence avec des fragments de fission de la voie $^{232}$Th($^{3}$He,p)$^{234}$Pa pour le télescope placé à 130°. (a) avant correction des événements fortuits et (b) après correction des événements fortuits
<figure><img src="image_57.png" /><figcaption>FIG. 4.16: Spectre en énergie d'excitation des fissions pour les différents noyaux observés et pour les deux télescopes après correction des fissions fortuites.</figcaption></figure>
## 4.5 Calcul de l'efficacité de SAPHIR

### 4.5.1 Introduction

Le dispositif expérimental de détection des fragments de fission réalisé présente une grande efficacité mais elle n'est pas totale. A l'inefficacité géométrique (dimension finie des cellules) s'ajoutent les effets cinématiques et de distribution angulaire des fragments de fission émis par le noyau de recul fissionnant. La prise en compte de ces effets a été étudiée par simulation Monte-Carlo dans le but d'évaluer l'efficacité de détection de notre montage.

#### Facteur d'efficacité géométrique

Les cellules que nous avons utilisées ont une surface de ~800 mm² dont une fraction constitue une zone morte pour la détection des fragments. Il s'agit de la grille métallique qui permet la collection des charges libérées par le passage d'un fragment. La structure de cette grille de collection a été analysée à l'aide d'un microscope. Cette analyse nous a permis de déterminer l'implantation de la grille et la zone morte correspondante. Elle représente ~7.9% de la surface totale de la cellule.

#### Effets cinématiques

Ces effets ont été analysés à partir d'une émission isotrope des fragments dans le référentiel du centre de masse associé au noyau de recul. L'organisation de notre programme de simulation comprend :

* La description géométrique du montage :

- Position des cellules par rapport au plan de réaction et prise en compte des zones mortes de détection ;

- Repérage du faisceau sur la cible pour tenir compte d'un léger décalage (~2 mm) du faisceau par rapport à l'axe géométrique du montage ; et

- Description des effets cinématiques, la vitesse et l'angle de recul du noyau fissionnant variant avec son énergie d'excitation.

La conversion de la distribution angulaire (isotrope) du référentiel du centre de masse à celui du laboratoire (par rapport au faisceau incident) fait intervenir la masse et la vitesse du noyau de recul mais aussi la masse et l'énergie des fragments de fission. Leur masse et leur énergie sont extraites des distributions en masse déduites de ces mesures.
### 4.5.2 Validation de la partie géométrique du programme de simulation

La partie géométrique de ce programme a été validée à l'aide d'une source mince de $^{252}$Cf placée au centre du montage. Ceci nous a permis de contrôler notre calcul et de déterminer l'efficacité de détection de chacune des 15 cellules composant notre dispositif. Le résultat de cette analyse est présenté sur la figure (4.17). Pour les 5 cellules situées dans le plan de réaction et les 10 cellules hors plan, on observe un excellent accord entre les mesures et la simulation pour ce qui est de la détermination de l'efficacité géométrique de notre montage.

### 4.5.3 Effet de la distribution angulaire

Nous rappelons que ces effets ont été déterminés à partir d'une distribution initiale des fragments de fission de nature isotrope que nous modifierons ensuite.

La simulation est effectuée pour les télescopes et les différentes voies de réaction entre les angles de recul extrêmes du noyau fissionnant. L'angle d'émission des fragments dans le centre de masse est sauvegardé dans un histogramme d'émission $H_{em}$ (de 0° à 180° par pas de un degré). La détection éventuelle de l'un et/ou l'autre des fragments par une ou deux des quinze cellules remplit quinze histogrammes de détection $H_{de}^i$ correspondant à chaque cellule (de 0 à 180° par pas de un degré). Ils correspondent à l'angle d'émission dans le centre de masse du/des fragment(s) détecté(s). Les rapports entre les histogrammes $H_{de}^i$ et l'histogramme $H_{em}$ donnent l'efficacité de détection de chaque cellule en fonction de l'angle d'émission du fragment dans le centre de masse (histogrammes d'efficacité $H_{ef}^i$). Ces histogrammes constituent la base de données nécessaires pour tenir compte d'une distribution angulaire anisotrope. Pour cela, nous avons adopté une distribution angulaire de la forme $W(\theta_{cm}) \propto (1 + \alpha \cos^2(\theta_{cm}))$. Cette loi simple a été jugée suffisante pour rendre compte des effets d'anisotropie observés dans ces mesures.

Cette distribution va altérer notre histogramme de référence $H_{em}$ pour donner un nouvel histogramme $H_{em-mo}$ modifié tout en conservant constant le nombre total de fragments émis. La multiplication des histogrammes $H_{ef}^i$ par l'histogramme $H_{em-mo}$, puis la somme sur tous les angles d'émission, donnent le nombre de fragments détectés pour chaque cellule. Le calcul de l'efficacité de chaque cellule est réalisé en divisant le nombre de fragments détectés par le nombre de fragments émis. Cet effet de distribution angulaire est bien illustré sur la figure (4.18) pour deux cellules situées aux alentours de 0° et 90° par rapport à l'axe de recul du noyau fissionnant. Sur cette figure, nous avons reporté les rapports d'anisotropie $W(0°)/W(90°)$ pour une distribution isotrope ($\alpha=0$) et une distribution avec $\alpha=0.5$. Pour cette dernière distribution, l'efficacité de la cellule située
<figure><img src="image_58.png" /><figcaption>FIG. 4.17: Efficacité des cellules photovoltaïques determinée par simulation et avec la source de $^{252}$Cf</figcaption></figure>
dans la direction de l'axe de recul $\theta_{cm} \sim 0^\circ$ a sensiblement augmenté (de 4.96 à 6.16%). Inversement, l'efficacité de la cellule à $\theta_{cm} \sim 90^\circ$ de l'axe de recul est diminuée de 4.40 à 3.84%. La distribution des fragments modifie donc sensiblement l'efficacité de détection de notre montage.

Après normalisation, le nombre de fragments correspondant est comparé au nombre de fragments mesurés. Pour une énergie d'excitation du noyau de recul et pour une forme de distribution angulaire (α étant fixé), le nombre de fragments calculé est comparé au nombre de fragments mesuré. Cette comparaison est effectuée par la méthode des moindres carrés pour déterminer la valeur optimale du paramètre α. Un exemple de cette analyse est présenté sur la figure (4.19) où l'on a reporté la variation d'efficacité (par rapport à une émission isotrope des fragments) de détection des cellules en fonction de leur position moyenne par rapport à l'axe de recul du noyau fissionnant.

<figure><img src="image_59.png" /><figcaption>FIG. 4.18: Effet de la distribution angulaire sur l'efficacité de deux cellules situées aux alentours de 0° et 90° par rapport à l'angle de recul du noyau fissionnant (en trait fins) et distribution angulaire totale (en trait épais).</figcaption></figure>
<figure><img src="image_60.png" /><figcaption>FIG. 4.19: Exemple d'une mesure de distribution angulaire. Rapport des efficacités des cellules avec et sans distribution angulaire en fontion de l'angle d'émission moyen des fragments dans le centre de masse du noyau fissionnant ($\theta_{cm}$).</figcaption></figure>
<figure><img src="image_61.png" /></figure>

FIG. 4.20: Anisotropies mesurées (haut) et efficacités totales de détection des fragments correspondants (bas) des voies proton et deuton pour le télescope à 90° en fonction de l'énergie d'excitation du noyau fissionnant 109
Ce traitement a été effectué pour chaque télescope et chacune des voies de réaction que nous avons étudiées, dans le but de préciser la variation avec l'énergie d'excitation de la distribution angulaire des fragments et en déduire l'efficacité totale de détection d'un ou de deux fragments (eff(E*)). Cette étude a été effectuée pour les quatre noyaux fissionnant (²³¹Th, ²³²,²³³,²³⁴Pa) dans une gamme d'énergie d'excitation de 6 à 20 MeV. Cette gamme d'énergie a été divisée en intervalles réguliers dont la largeur a été ajustée en fonction du nombre d'événements de chaque voie (0.2 MeV pour ²³³,²³⁴Pa et 0.4 MeV pour ²³²Pa et ²³¹Th). Nos résultats pour les noyaux ²³³Pa et ²³⁴Pa sont présentés dans la partie supérieure de la figure (4.20). Comme le montre la première figure, les distributions angulaires s'écartent notablement d'une émission isotrope dans toute la gamme d'énergie d'excitation considérée. Pour le ²³³Pa, l'anisotropie diminue avec l'énergie d'excitation. Pour le ²³⁴Pa, cette anisotropie reste constante entre 6 et 11 MeV puis augmente pour atteindre un maximum au voisinage de 13 MeV. Ce comportement illustre l'ouverture de la fission de seconde chance (²³³Pa(n,n'f)) qui se situe au voisinage de 11 MeV en énergie d'excitation du noyau ²³⁴Pa: elle correspond à la fission du noyau résiduel ²³³Pa après émission d'un neutron par le ²³⁴Pa. Il est donc naturel de retrouver une anisotropie voisine de celle que nous avons mesurée pour le noyau ²³³Pa à faible énergie d'excitation (~7 MeV). La partie inférieure de la figure (4.20) regroupe pour ces deux voies les efficacités totales de détection en fonction de l'énergie d'excitation. Ces efficacités comprises entre 0.52 et 0.48 dépendent à la fois de la voie de réaction et de l'énergie d'excitation. Elles sont à comparer à une efficacité de 0.484 dans le cas d'une distribution isotrope.
## 4.6 Les probabilités de fission

Le calcul de la probabilité de fission du noyau $^{234}$Pa formé par la réaction $^{232}$Th($^{3}$He,p) $^{234}$Pa* constitue l'objet principal de ce travail. Nous avons déjà défini cette probabilité de fission à partir des différentes données mesurées au cours de ce travail. Elle s'écrit :

$$Pf(E^*) = \frac{1}{eff(E^*) \cdot N_{sim}(E^*)} \qquad (4.20)$$

Les nombres de fissions ($N_{fis}(E^*)$), les événements simples ($N_{sim}(E^*)$) et le facteur d'efficacité ($eff(E^*)$) viennent d'être discutés. La figure (4.21) présente la distribution en énergie d'excitation des quantités ($N_{fis}(E^*)$) et ($N_{sim}(E^*)$) obtenues pour le $^{234}$Pa. La figure (4.22) présente la probabilité de fission de ce noyau. Au-delà de 12 MeV d'énergie d'excitation, deux estimations sont présentées compte tenu des difficultés que nous avons rencontrées pour soustraire à haute énergie d'excitation le bruit de fond provenant du support en carbone de la cible. Au-delà de cette énergie, les différences que nous pouvons observer reflètent donc nos incertitudes quant à la probabilité de fission du $^{234}$Pa. Entre 6 et 12 MeV, les deux méthodes conduisent à la même probabilité de fission. Dans cette gamme d'énergie, le profil de cette probabilité de fission est celui attendu pour un noyau non fissile dont le seuil de fission se situe à plus d'un MeV au delà de l'énergie de liaison d'un neutron dans le noyau $^{234}$Pa. Au-delà de 11 MeV, La probabilité de fission augmente pour atteindre son maximum autour de 12.5 MeV. Cette accroissement correspond à la fission de deuxième chance du noyau $^{234}$Pa: son énergie d'excitation est suffisante pour qu'il émette un neutron avant de fissionner. La fission du noyau résiduel ($^{233}$Pa) s'ajoute alors à celle du noyau $^{234}$Pa. Nous retrouvons là un phénomène que nous avons déjà mentionné dans l'étude de la distribution angulaire en fonction de l'énergie d'excitation. Comme le montre la mesure, l'ouverture de la fission de seconde chance se produit pour une énergie d'excitation égale à l'énergie de liaison d'un neutron du noyau $^{234}$Pa (5.2 MeV) plus le seuil de fission (~5.8 MeV) du noyau résiduel ($^{233}$Pa).
<figure><img src="image_62.png" /><figcaption>FIG. 4.21: Spectres simples corrigés obtenus à partir des deux méthodes exposées et spectres des fissions corrigés pour la réaction $^{232}_{92}\text{Th} + ^{3}_{1}_{p} \rightarrow ^{234}_{200}\text{Pa}$ correspondants aux télescope à 130°</figcaption></figure>
<figure><img src="image_63.png" /><figcaption>FIG. 4.22: Probabilités de fission du $^{234}$Pa présentées pour les deux méthodes d'évaluation des événements simples.</figcaption></figure>
## 4.6.1 Probabilité de fission des Protactinium 232 et 233

Les probabilités de fission des noyaux $^{232}$Pa et $^{233}$Pa ont également été déterminées et comparées aux données de la littérature. Cette comparaison a été très utile pour vérifier notre approche expérimentale et notre méthode d'analyse. Les données antérieures à nos mesures ont été obtenues à Los Alamos à partir des réactions de transfert identiques à celles que nous avons utilisées et pour une énergie de faisceau de 24 MeV (énergie maximale alors délivrée par l'accélérateur Tandem de Los Alamos).

Les figures (4.23) et (4.24) présentent les probabilités de fission des noyaux $^{232}$Pa (carrés ouverts) et $^{233}$Pa (cercles pleins) que nous avons mesurées et leur comparaison avec les mesures de Gavron [GAV76]. Les mesures de Back [BAC74] concernant la probabilité de fission du $^{233}$Pa sont également présentées en figure (4.24), elles recouvrent une gamme d'énergie d'excitation plus limitée (5.5 à 8.5 MeV). On remarquera que nos résultats sont en bon accord avec ces mesures et particulièrement avec celles de Gavron pour le $^{233}$Pa. On notera que la probabilité de fission mesurée par Back au voisinage de 6.5 MeV est légèrement supérieure à nos mesures et à celle de Gavron. La différence, bien que faible, s'explique vraisemblablement par la simplicité de son montage (un détecteur pour la fission) et l'hypothèse d'une distribution isotrope pour les fragments. En revanche, les mesures de Gavron ont été réalisées avec deux détecteurs de fission dont le positionnement lui a permis de corriger son efficacité de détection des effets de distribution angulaire.

La figure (4.25) regroupe les probabilités de fission des trois isotopes du Protactinium ($^{232}$Pa, $^{233}$Pa et $^{234}$Pa) que nous avons mesurées dans ce travail. Pour les deux noyaux non fissiles $^{232}$Pa et $^{234}$Pa, la probabilité de fission augmente inversement à la masse du noyau fissionnant, cette tendance reflètant l'évolution du paramètre de fissilité ($Z^2/A$). En revanche, la probabilité de fission du $^{233}$Pa présente le profil caractéristique d'un noyau fissile avec un maximum très prononcé autour de l'énergie de liaison d'un neutron dans le noyau $^{233}$Pa (Bn~6.5 MeV). Cette structure reflète la compétition entre la fission et l'émission de neutrons qui, dans cette région, domine la désexcitation du noyau composé $^{233}$Pa. L'étude de ce phénomène est évidemment inaccessible par le biais de la fission induite par neutron à partir de la réaction $^{232}$Pa(n,f), et illustre tout l'intérêt des réactions de transfert dans l'étude de la fission de ce noyau fissile.

Pour conclure, ces mesures nous ont permis de déduire pour la première fois la probabilité de fission du $^{234}$Pa. Pour les noyaux observés, les probabilités de fission ont été mesurées pour la première fois au-delà de la fission dite de seconde chance, cette extension constitue donc un point fort de ce travail.
<figure><img src="image_64.png" /><figcaption>FIG. 4.23: Probabilité de fission du $^{232}$Pa</figcaption></figure>
<figure><img src="image_65.png" /><figcaption>FIG. 4.24: Probabilité de fission du $^{233}$Pa</figcaption></figure>
<figure><img src="image_66.png" /><figcaption>FIG. 4.25: Probabilité de fission des Protactinum 232, 233 et 234</figcaption></figure>
## 4.7 Section efficace de fission

Nous sommes maintenant en mesure de déterminer les sections efficaces de fission des quatre noyaux que nous avons observés ($^{231}$Th, $^{232,233,234}$Pa). Nous rappelons que ces sections efficaces de fission sont déterminées à partir du produit (4.21).

$$ \sigma_F(En) = P_f(E^* = Bn + \frac{A-1}{A}En) \cdot \sigma_{NC}(En), \qquad (4.21) $$

où $\sigma_{NC}$ est la section efficace de formation du noyau composé A. Cette quantité est calculée dans le cadre du modèle optique. Depuis le début des années 1960, ce modèle a été utilisé pour décrire de nombreuses réactions nucléaires, en particulier l'interaction d'un neutron avec un noyau dans le domaine d'énergie où ce dernier n'est pas complètement transparent. Le noyau est traité comme un milieu à la fois réfringent et absorbant d'où le nom du modèle optique. Le problème à N corps (les nucléons du projectile et de la cible) est remplacé par un problème à deux corps : projectile + noyau, où le potentiel central d'intéraction est représenté par un potentiel du type : (4.22)

$$ V = U + iW. \qquad (4.22) $$

La forme du potentiel de Wood-Saxon a été la plus utilisée pour représenter $U$. Pour tenir compte de l'absorption, un terme imaginaire ($W$) est ajouté au potentiel ($U$). Dans l'approche phénoménologique, les nombreux paramètres de ce potentiel sont ajustés pour reproduire les sections efficaces de diffusions élastique, inélastique et totales. Jusqu'à présent, cette approche phénoménologique n'a pas permis d'obtenir un jeu unique de paramètres. Ce problème constitue avec les effets de moment angulaire déjà évoqués au paragraphe (3.1.1), le second point faible de notre approche. La figure (4.26) montre la détermination de la section efficace de fission de la réaction $^{237}$Np(n,f) déduite de la réaction de transfert $^{238}$U($^{3}$He,tf)$^{238}$Np*. Cette section efficace a été calculée en utilisant les sections efficaces de formation du noyau composé proposées par différents auteurs. Il s'agit de calculs effectués entre 1960 et 1973. Ils sont comparés à la section efficace de fission du $^{237}$Np recommandée par ENDF/B-IV. On notera que les écarts entre les calculs se situent entre 30 et 50%. Au-dessus de 2 MeV, ce sont les calculs d'Andreev qui reproduisent le mieux les données expérimentales adoptées par ENDF. Les écarts les plus importants apparaissent au-dessous de 2 MeV. Ce problème avait déjà été remarqué par Cramer. Au cours des vingt dernières années, ces calculs ont considérablement progressé par la prise en compte de la structure microscopique de la matière nucléaire. A cet égard, le groupe de physique théorique de Bruyères-Le-Châtel a su développer un potentiel optique microscopique traitant les noyaux sphériques et les noyaux déformés [BAU98], [BAU00] et
[BAU01]. Leurs prédicitions ont été comparées avec succès à de très nombreuses données expérimentales et dans une plage d'énergie s'étendant de 1 keV à 200 MeV. Ce groupe de Bruyères-Le-Châtel a réalisé les calculs nécessaires à notre travail.

<figure><img src="image_67.png" /><figcaption>FIG. 4.26: Section efficace de fission du $^{237}$Np. Les cercles correspondent aux valeurs expérimentales recommandées par ENDF/B-IV. La probabilité de fission du noyau $^{238}$Np est obtenue à partir de la réaction $^{238}$U($^{3}$He,tf)$^{238}$Np*. Les quatre courbes donnent la prédiction de la section efficace de fission déterminée à partir de la probabilité de fission mesurée et de différents jeux de paramètres du modèle optique. (d'après [WIL75])</figcaption></figure>

La figure (4.27) présente leurs résultats pour la formation des noyaux composés $^{232}$Pa et $^{234}$Pa. Ces sections efficaces sont comparées aux calculs plus anciens (1962) effectués par Perey et Buck [AUE62]. Ces calculs sont extraits d'une étude systématique effectuée au laboratoire de Brookhaven pour des énergies de neutron de 0.1 à 3 MeV. Ils sont le point de départ de la plupart des approches phénoménologiques du modèle optique développées entre 1960 et 1980. La droite en trait plein représente la valeur constante de section efficace (3.1 barn) utilisée par les physiciens de Los Alamos. Il s'agit d'une valeur empirique déduite de la comparaison des probabilités de fission d'une part et des sections efficaces de fission mesurées directement par capture de neutron d'autre part. On remarquera que cette valeur est systématiquement plus élevée que les valeurs que nous utilisons (+11% à 2 MeV et +24% à 10 MeV).

Pour valider notre approche, il nous est apparu **primordial** de comparer notre méthode à des mesures où la section efficace de fission a été mesurée directement. Il s'agit des réactions $^{230}$Th(n,f) et $^{231}$Pa(n,f). Ces sections efficaces de fission ont été calculées à
<figure><img src="image_68.png" /><figcaption>FIG. 4.27: Section efficace de formation des noyaux composés des noyaux $^{232}$Pa et $^{234}$Pa d'après les calculs de Bruyères-le-Châtel, de Perey et Buck [AUE62] et de Los Alamos.</figcaption></figure>
partir des probabilités de fission des noyaux $^{231}$Th et $^{232}$Pa mesurées respectivement dans les voies ($^{232}$Th($^{3}$He,$\alpha$)$^{231}$Th*) et ($^{232}$Th($^{3}$He,t)$^{232}$Pa*). On dispose pour les deux réactions directes d'une dizaine de mesures dont certaines sont très anciennes puisque la première de la réaction $^{231}$Pa(n,f) date de 1944 ! La très grande majorité de ces mesures a été réalisée dans une gamme restreinte d'énergie de neutron (0.1 à 3 MeV) et avec des résolutions en énergie variant de 20 à 300 keV. Pour les réactions $^{230}$Th(n,f) et $^{231}$Pa(n,f), les mesures de référence ont été pendant de nombreuses années celles de Muir et Vesser [MUI71]: les neutrons utilisés proviennent d'une explosion nucléaire souterraine, leur énergie étant déterminée par leur temps de vol sur une distance de 300 mètres. Ces expériences font partie d'un programme effectué aux Etats-Unis pour mesurer la fission d'Actinides de forte activité dont font partie les noyaux $^{230}$Th et $^{231}$Pa (période $T_{1/2}$ inférieure à $10^5$ années).

Les données évaluées de la bibliothèque ENDF sont basées sur ces mesures tandis qu'au-delà de 3 MeV, les données proposées ont été calculées à partir d'un modèle statistique. Les mesures les plus récentes ont été réalisées dans les années 1980 par Plattard et al. [PLA81] ($^{231}$Pa(n,f)) et Meadows [MEA83] ($^{230}$Th(n,f)). Dans les deux cas, la gamme en énergie des neutrons dépasse largement la dizaine de MeV. Les figures (4.28) et (4.29) présentent nos valeurs de sections efficaces de fission. Elles sont comparées aux données expérimentales citées précédemment. Pour alléger la présentation, nous n'avons retenu outre les évaluations de ENDF et JENDL que les mesures les plus récentes.

En ce qui concerne la réaction $^{230}$Th(n,f), nos valeurs sont en très bon accord avec les mesures de Meadows. Dans la gamme d'énergie de neutron de 0.5 à 7 MeV, l'allure des sections efficaces de première chance est très bien reproduite par nos résultats. Dans cette gamme d'énergie, les données évaluées par JENDL sont inférieures de 30 % environ à celles de la base de données ENDF avec laquelle nous sommes par ailleurs en très bon accord.

Pour la réaction $^{231}$Pa(n,f), les données évaluées par ENDF et JENDL présentent des écarts importants dans la gamme d'énergie de neutron comprise entre 0.1 et 10 MeV. Les données extraites de JENDL sont certainement les plus fiables puisqu'elles sont basées sur la mesure récente de Plattard non encore intégrée dans la banque de données ENDF-B/II. Comme le montrent les figures (4.29a et 4.29b), nos résultats présentent globalement un bon accord avec la base de données JENDL. Entre 0.1 et 1 MeV, on notera que la présence de plusieurs résonances étroites a été observée par Plattard. Elles n'apparaissent pas dans nos mesures à cause de notre moins bonne résolution en énergie. Néanmoins, l'allure et la valeur moyenne de la section efficace est bien reproduite dans cette gamme d'énergie. En revanche, au-delà de 2 MeV, nos valeurs de sections efficaces sont de 10 à 15% plus faibles que celle dans l'évaluation de JENDL.

Cette première étude empirique montre que notre méthode reproduit d'une manière
<figure><img src="image_69.png" /><figcaption>FIG. 4.28: Section efficace de fission du Thorium-230 entre 0 et 10 MeV (a) et 0 et 3 MeV (b)</figcaption></figure>