Année Universitaire : 2023 – 2024

Unité de Recherche : IRSN/PSN-RES/SNC/LN

Encadrants : Raphaëlle ICHOU
Fausto MALVAGI
Vivian SALINO

IRSN
INSTITUT
DE RADIOPROTECTION
ET DE SÛRETÉ NUCLÉAIRE

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SCIENCES
SORBONNE
UNIVERSITÉ

INGÉNIERIE POUR LE NUCLÉAIRE

# Rapport de stage de Master

## Estimation de l'incertitude due à la méconnaissance des données nucléaires sur la puissance résiduelle d'un combustible irradié

### Amélie Brassart

### Résumé

Ce rapport de stage traite de la propagation des incertitudes sur les rendements de fission à la puissance résiduelle évaluée avec le code de neutronique VESTA. La quantification de la puissance résiduelle du combustible nucléaire irradié est cruciale pour les analyses de sécurité et de sûreté des centrales nucléaires et pour le stockage et transport des déchets nucléaires. Il est essentiel de pouvoir prédire la puissance résiduelle avec précision et de quantifier son incertitude. L'étude est réalisée sur un assemblage de combustible CLAB 0E2 REP-UOX de référence, sélectionné par le Sous-Groupe (SG) 16 du WPNCS (Working Party of Nuclear Criticality Safety) de l'OCDE, pour lequel la puissance résiduelle a été mesurée à différents temps de refroidissement. La propagation de l'incertitude est effectuée en utilisant la méthode Monte-Carlo. Des fichiers de rendements de fission aléatoires pour l'uranium 235 et 238, le plutonium 239 et 241, sont obtenus par différents codes (GEF, SANDY) et méthodes. L'influence de l'utilisation de différents fichiers de covariances des évaluations de données nucléaires pour les rendements de fission, y compris les plus récents contenant des corrélations, ainsi que différentes méthodes d'échantillonnage, est étudiée, en scrutant l'incertitude de la puissance résiduelle. Ces résultats sont comparés avec les résultats du rapport calcul/expérience (C/E) obtenus pour l'assemblage 0E2, mesuré dans l'installation suédoise CLAB.

**Mots clés :** Neutronique, données nucléaires, incertitudes, rendements de fission, puissance résiduelle
# Sommaire

<table><tr><td>1 Introduction</td><td>3</td></tr><tr><td>1.1 Contexte du stage</td><td>3</td></tr><tr><td>1.2 Enjeux du stage</td><td>4</td></tr><tr><td>2 Code VESTA</td><td>6</td></tr><tr><td>2.1 Présentation du code VESTA</td><td>6</td></tr><tr><td>2.2 Qualification du code et hypothèses de modélisation</td><td>7</td></tr><tr><td>3 Modélisation</td><td>8</td></tr><tr><td>3.1 Cas d'étude : CLAB 0E2</td><td>8</td></tr><tr><td>3.2 Modélisation dans VESTA</td><td>10</td></tr><tr><td>4 Résultats sur la puissance résiduelle et la qualification</td><td>11</td></tr><tr><td>5 Propagation des incertitudes</td><td>14</td></tr><tr><td>5.1 Propagation d'incertitude par méthode Monte-Carlo</td><td>14</td></tr><tr><td>5.2 Objectifs de l'étude et travail effectué</td><td>14</td></tr><tr><td>6 Méthodologies de génération de fichiers de rendements de fission perturbés</td><td>16</td></tr><tr><td>6.1 Fichiers de TENDL-2021</td><td>16</td></tr><tr><td>6.2 Le code SANDY</td><td>16</td></tr><tr><td>7 Résultats sur la propagation des incertitudes</td><td>20</td></tr><tr><td>7.1 Étude de la contribution des isotopes à l'incertitude sur la puissance résiduelle totale</td><td>21</td></tr><tr><td>7.2 Regard sur l'incertitude des rendements de fission</td><td>21</td></tr><tr><td>7.3 Étude de l'influence de l'évaluation de données nucléaires utilisée</td><td>23</td></tr><tr><td>7.4 Étude de l'influence des matrices de covariance utilisées pour échantillonner les fichiers de rendements de fission perturbés</td><td>24</td></tr><tr><td>7.5 Étude de l'influence de la méthode d'échantillonnage</td><td>25</td></tr><tr><td>7.6 Retour sur la qualification de VESTA</td><td>27</td></tr><tr><td>8 Conclusion</td><td>29</td></tr><tr><td>9 Remerciements</td><td>29</td></tr><tr><td>Références</td><td>31</td></tr><tr><td>A Annexe</td><td>33</td></tr><tr><td>B Annexe</td><td>33</td></tr></table>
# 1 Introduction

Dans le cadre du Master 2 Ingénierie pour le nucléaire de Sorbonne Université, j'ai réalisé mon stage de fin de Master, d'une durée de 6 mois, au Laboratoire de neutronique (LN) de l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN). J'ai été tutorée durant ce stage par l'ingénieure-chercheuse Raphaëlle ICHOU, puis, à la suite de son départ pour congé maternité, par les ingénieur-chercheurs Fausto MALVAGI et Vivian SALINO pour les deux derniers mois.

Ce stage porte sur la propagation d'incertitudes sur les données nucléaires dans le code de calcul neutronique Monte-Carlo évoluant VESTA, développé par le LN. Les incertitudes en question portent sur les rendements de fission et l'objectif est d'observer l'influence de celles-ci sur la puissance résiduelle en sortie du code. Ce stage s'inscrit dans un contexte de recherche au sein d'un institut centré sur les problématiques de la sûreté nucléaire. Le laboratoire cherche entre autres à quantifier les incertitudes des données nucléaires utilisées en entrée des codes. Dans ce contexte, les enjeux du stage sont importants. En effet, la connaissance des incertitudes sur la puissance résiduelle obtenue en sortie de codes est essentielle car c'est une problématique de sûreté majeur pour le stockage et le transport de la matière fissile en sortie d'un cœur de réacteur nucléaire.

Dans la suite de ce rapport, après avoir détaillé le contexte et les enjeux du stage, le fonctionnement du code VESTA sera décrit ainsi que la modélisation qui a été réalisée pour l'étude. Puis, la méthode de propagation des incertitudes sera expliquée ainsi que les différents fichiers de données perturbés utilisés pour l'étude. Enfin, tous les résultats obtenus durant le stage seront présentés et analysés, d'une part pour les calculs de puissance résiduelle puis d'autre part pour son incertitude.

## 1.1 Contexte du stage

Les centrales énergétiques et leurs installations associées, qu'elles soient hydrauliques, thermique ou nucléaires, présentent des risques pour les populations et l'environnement environnant. Pour atténuer ces risques, divers acteurs collaborent à tous les niveaux pour garantir la sûreté et la sécurité de ces installations. Concernant l'énergie nucléaire, l'Autorité de Sûreté Nucléaire (ASN) veille à l'application des principes de sûreté dans les installations civiles françaises au nom de l'État. Ainsi, il revient à l'exploitant de démontrer la sûreté de ses installations, que ce soit lors de la conception et pour le fonctionnement des réacteurs ou le transport des matériaux radioactifs, afin de prévenir les risques radiologiques. L'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), un établissement public à caractère industriel et commercial (EPIC) évalue les mesures de sûreté et de sécurité prises dans les différentes installations. Les missions de l'IRSN sont variées, elles concernent l'expertise et la recherche dans les domaines de la sûreté et la sécurité nucléaire, la protection de l'homme et de l'environnement contre les rayonnements ionisants.

Ces domaines sont répartis en 3 pôles de compétences : le Pôle Santé et Environnement (PSE), le Pôle Défense Sécurité et non-prolifération (PDS) et le Pôle Sûreté Nucléaire (PSN). C'est au sein de ce dernier, composé d'une quinzaine de services, que se trouve le Service de Neutronique et des Risques de Criticité (SNC) où j'ai réalisé mon stage. Dans ce service cohabitent au sein du même bâtiment deux unités :

- Le Bureau d'évaluation des Risques de Criticité (BERAC) composé principalement d'ingénieurs spécialistes en criticité qui réalisent des études pour l'ASN ou les exploitants.

- Le Laboratoire de Neutronique (LN) qui, quant à lui, est composé principalement d'ingénieur-chercheurs qui développent, valident et optimisent des outils et des méthodes de calcul mais aussi cherchent à améliorer les connaissances dans le domaine de la neutronique en général. Les domaines d'application des travaux du laboratoire sont les réacteurs mais aussi les installations du cycle présentant un risque de criticité. Le LN regroupe une vingtaine de chercheurs et c'est au sein de celui-ci que mon stage a eu lieu.

La proximité de ces deux unités au sein du même bâtiment permet des échanges de point de vue et de connaissances très enrichissants des deux cotés.
## 1.2 Enjeux du stage

Les codes de calcul en neutronique décrivent le parcours des neutrons dans la matière en résolvant l'équation du transport des neutrons ou son approximation, l'équation de la diffusion. Ils peuvent également faire évoluer la composition de la matière, modifiée par des réactions nucléaires d'interactions neutrons-noyaux et de décroissance. Pour cela, ils se basent sur des bibliothèques de données nucléaires de base qui contiennent :

- les sections efficaces microscopiques qui caractérisent les probabilités d'interaction entre les neutrons et la matière;

- les données de décroissance radioactive des radionucléides, c'est-à-dire, les probabilités de décroissance des éléments en leurs noyaux fils avec la nature et l'énergie des rayonnements émis;

- les spectres et multiplicités des neutrons prompts et retardés émis lors des réactions de fission;

- les rendements de fission, ce sont ces derniers qui nous intéresseront pour le stage et sont décrits dans la sous-section suivante.

La détermination de ces données se fait à l'aide d'expériences et de modèles théoriques de physique nucléaire. Le travail complexe d'analyse de l'ensemble de ces données est mené par des évaluateurs et il conduit à la production de bases de données nucléaires internationales telles que ENDF (américaines), JENDL (japonaise) et JEFF (européennes). Ces données sont fournies sous forme de valeurs moyennes avec leurs incertitudes associées.

### 1.2.1 Les rendements de fission

Les rendements de fission quantifient la probabilité d'un produit de fission d'être obtenu à la suite d'une fission. Il existe différentes définitions pour décrire quantitativement ces derniers (Fiorito et al. [2014]).

- Les rendements de fission indépendants (Independent Fission Yield, IFY), notés $y(A, Z, M)$, est défini comme la proportion d'un nucléide de masse $A$, de charge $Z$ et d'état isomérique $M$ produit directement suite à une fission, c'est-à-dire, juste après l'émission des neutrons prompts et avant l'émission de neutrons retardés.

- Les rendements de fission en masse (Mass Fission Yield, MFY), notés $Y(A)$. Ces derniers proviennent directement de la définition précédente en sommant les IFY ayant un même nombre de masse $A$ :

$$Y(A) = \sum_{Z,M} y(A, Z, M). \qquad (1)$$

- Les rendements de fission cumulés (Cumulative Fission Yield, CFY), notés $C(A, Z, M)$, est défini comme la proportion d'un nucléide de masse $A$, de charge $Z$ et d'état isomérique $M$ produit au fil du temps après une fission, après émission des neutrons retardés et suite à toutes les voies de décroissance qui concourent à la création de ce noyau. Les CFY sont calculés à partir des IFY :

$$C_j = \sum_i Q_{i,j} y_i \qquad (2)$$

où $Q_{i,j}$ est le rapport d'embranchement de l'isotope $i$ à $j$. Cette dernière équation peut aussi s'exprimer matriciellement :

$$C = Q^t y. \qquad (3)$$

- Les rendements de fission en chaîne (Chain Fission Yield, ChFY), notés $Ch(A)$. Il existe deux définitions pour les rendements de fission en chaîne dont les valeurs diffèrent de quelques pourcents.

- Ils peuvent être défini comme la somme isobarique des rendements de fission indépendants évalués après l'émission des neutrons prompts mais aussi les neutrons retardés, ce qui les distingue des rendements de fission en masse. C'est cette définition qui sera utilisée dans la suite du rapport.
— Il peuvent aussi être définis comme la somme des rendements de fission cumulés du dernier membre stable ou à vie longue de la chaîne de décroissance avec la même masse A.

Dans l'absolu, toutes les incertitudes sur les données nucléaires contribuent à l'incertitude sur la puissance résiduelle. Néanmoins, d'après Rochman et al. [2021], les rendements de fission représentent la source prépondérante d'incertitude sur la puissance résiduelle, par le biais des concentrations en produits de fission dominants jusqu'aux temps de refroidissement très long, où seuls les actinides persistent. Pour cette raison, nous nous intéresserons dans ce rapport uniquement aux incertitudes sur les rendements de fission.

### 1.2.2 La puissance résiduelle

Il est essentiel pour la sûreté nucléaire de quantifier la précision avec laquelle la puissance résiduelle est calculée par les codes de neutronique. En effet, la puissance résiduelle est la puissance thermique dégagée par la décroissance des isotopes radioactifs du combustible après irradiation. Elle dépend beaucoup de l'épuisement spécifique (burn-up, en anglais), c'est-à-dire de l'énergie produite par le combustible, car il influe directement sur le nombre de fissions subies et donc sur la composition en produits de fission et leurs descendants radioactifs. Ainsi, la puissance résiduelle (PR) est calculée de la manière suivante :

$$PR(t_c) = \sum_{i}^{n} N_i(t_c) \lambda_i \overline{E_i} \quad (4)$$

avec :

— $t_c$, le temps de refroidissement, après irradiation;

— $i$, un des isotopes composant le matériau;

— $N_i(t_c)$, le nombre de noyaux de l'isotope $i$ à l'instant $t_c$;

— $\lambda_i$, la constante de décroissance du noyau $i$;

— $\overline{E_i}$, l'énergie totale de décroissance du noyau $i$.

Les calculs de neutronique permettent d'obtenir la composition du combustible, au temps $t_c$, à partir de laquelle la puissance résiduelle est calculée.

La puissance résiduelle est un enjeu de sûreté important, car, après l'arrêt du réacteur, la puissance dégagée est encore assez importante pour nécessiter un refroidissement et une évacuation efficace de la chaleur. Dans les premières secondes, heures et jours après l'arrêt du réacteur, cette chaleur peut endommager la première et seconde barrière de confinement, c'est-à-dire la gaine des crayons et le circuit primaire (incluant la cuve du réacteur), si elle n'est pas correctement évacuée. Dans les années qui suivent, l'assemblage, dans les piscines d'entreposage, doit refroidir suffisamment pour pouvoir être retraité. Le temps d'entreposage, le nombre d'assemblage entreposé et la dimension de la piscine est réglementé pour des questions, entre autre, de criticité, mais aussi, pour évacuer la puissance dégagée par ces assemblages. De même lors du transport des assemblages, il faut évacuer au mieux la chaleur pour éviter tout risque d'incendie ou de fonte de l'emballage de transport, qui risquerait, en plus de blessures directes des populations, un risque de fuite de matière radioactive dans l'environnement. Enfin, à long terme, les questions du stockage en profondeur de la matière dépendent aussi grandement de la chaleur encore dégagée par celle-ci.

Comme dit précédemment, les codes de calcul de neutronique sont utilisés par les industriels pour prédire cette puissance résiduelle. Pour respecter les normes de sûreté, des marges sur cette puissance sont estimées pour majorer toutes les incertitudes qu'il pourrait y avoir sur cette valeur. Il est donc important pour l'IRSN d'estimer toutes les sources d'incertitudes et leurs impacts en sortie des codes, pour attester de la suffisance des marges prises par les industriels. Ainsi, dans le cadre de mon stage, la source d'incertitude étudiée est l'incertitude sur les rendements de fission. Il existe aussi d'autres sources d'incertitudes comme celles dues aux biais et hypothèses de calculs, ou encore les incertitudes statistiques des calculs Monte-Carlo, ou à "l'effet utilisateur" mais elles ne seront pas étudiées ici.
# 2 Code VESTA

Tous les calculs présentés dans ce rapport ont été réalisés avec le logiciel de calcul Monte-Carlo évoluant VESTA (Haeck et al. [2012]).

## 2.1 Présentation du code VESTA

VESTA est un logiciel de calcul neutronique élaboré par le Laboratoire de Neutronique de l'IRSN. Il permet de coupler un module d'évolution à un code de calcul Monte-Carlo. Ce logiciel se veut une interface générique et flexible, offrant à l'utilisateur la liberté de choisir le code Monte-Carlo, le module d'évolution, les bibliothèques de données nucléaires, les données de sections efficaces, les données de décroissance et les rendements de fission. Cette méthode est spécifiquement intéressante pour faire des comparaisons entre bibliothèques ou bien pour la propagation d'incertitudes, comme il sera expliqué dans la suite de ce rapport.

La partie Monte-Carlo du code permet de simuler de manière stochastique la naissance, la vie et la mort de chaque neutron dans l'univers étudié, permettant ainsi de calculer la distribution du flux et les taux de réactions. Ces grandeurs sont déterminées en simulant l'historique des neutrons individuellement, avec une grande précision, à condition de disposer d'une statistique suffisante. C'est ce qui l'oppose à un code déterministe qui résout numériquement l'équation de Boltzmann en utilisant des simplifications et des approximations de calcul. Par conséquent, bien que les codes déterministes soient principalement avantageux en termes de rapidité d'exécution, les calculs Monte-Carlo offrent des résultats plus précis, uniquement affectés par une erreur statistique. Cette erreur peut être significativement réduite par l'augmentation du nombre de neutrons simulés, ce qui augmente en revanche le temps de calcul. Néanmoins, une grande précision est essentielle dans un contexte de propagation d'incertitudes car l'erreur statistique ne doit pas entacher l'erreur dues aux données nucléaires. Le code VESTA 2.2 utilise la version 5.D.1 du code MORET (Cochet and Jinaphanh [2017]) qui a été spécialement conçu par l'IRSN pour répondre aux besoins des études de criticité et a été utilisé dans la plupart des études des installations du cycle du combustible nucléaire et du transport de matières fissiles en France. Ce code n'est pas parallélisable. Il peut être utilisé à l'IRSN sans licence.

Le module d'évolution, quant à lui, extrait, des sorties Monte-Carlo les données de flux et de taux de réactions à chaque pas de temps pour calculer la composition du matériau au pas de temps suivant grâce à l'équation de Bateman :

$$ \frac{\partial N_i}{\partial t} = -(\lambda_i + \sigma_i \Phi) N_i + \sum_j f_{j \to i} (\lambda_j N_j) + \sum_k g_{k \to i} (\sigma_k N_k \Phi) + \sum_f Y_{if} \sigma_f \Phi N_f \quad (5) $$

avec :

- $\Phi$, le flux neutronique;

- $N_i$, la concentration atomique de l'isotope $i$;

- $\sigma_i$, la section efficace microscopique de l'isotope $i$ d'interaction avec les neutrons;

- $\lambda_i$, la constante de décroissance de l'isotope $i$;

- $f_{j \to i}$, le rapport d'embranchement de l'isotope $j$ vers l'isotope $i$;

- $g_{k \to i}$, probabilité d'obtenir l'isotope $i$ après une interaction de l'isotope $k$ avec un neutron;

- $Y_{if}$, le rendement de fission (Fission Yield, FY) de l'isotope $f$ vers l'isotope $i$.

Le module d'évolution utilisé dans ce rapport est PHOENIX, développé par l'IRSN. VESTA permet donc de faire évoluer la matière fissile. Pour chaque pas de temps (ou de burn-up) le code Monte-Carlo calcule le flux et le taux de réactions au temps $t$ à partir de la composition à ce même temps $t$. Ensuite, le module d'évolution calcule la composition au temps $t + \Delta t$ à partir du flux et des taux de réactions au temps $t$, supposés constants entre les pas de temps.
## 2.2 Qualification du code et hypothèses de modélisation

Le code VESTA est utilisé dans sa version 2.2.0, qui a été qualifiée pour les codes MCNPX, MCNP6.1 et MORET 5.D.1 pour les calculs de concentration isotopique et de puissance résiduelle (Ichou [2020]). Concernant la puissance résiduelle, la validation de VESTA 2.2.0 se base sur 52 mesures expérimentales de puissance résiduelle pour des assemblages REP UOX, pour des temps de refroidissement de 2 ans à 25 ans ainsi que pour des burn-up de 20 à 50 MWj/kgML<fnref n="1" />.

Les hypothèses de modélisation utilisées pour la qualification de VESTA sont les suivantes :

- L'historique d'irradiation est divisé en étapes (pas de burn-up) correspondant à une combustion de 1 MWj/kgML et 0,5 MWj/kgML respectivement pour des assemblages sans et avec absorbant en gadolinium.

- Les assemblages de combustible uniques sont modélisés en 2D.

- La modélisation est réalisée en milieu infini (sur 1 m de hauteur active, avec des conditions de réflexion aux extrémités axiales).

- Tous les crayons de combustible du modèle évoluent en tant que matériaux distincts et aucune discrétisation radiale n'est considérée dans les crayons de combustible sans absorbant consommable.

- Une concentration moyenne de bore est utilisée pour toute la durée de l'irradiation.

- Les températures du modérateur, de la gaine et des crayons de combustible sont constantes.

- Le nombre de particules utilisées dans chaque calcul de transport est choisi de manière à ce que les erreurs statistiques totales de flux soient inférieures à 0,1 % pour chaque crayon de combustible dans le calcul.

Les résultats de qualification consistent à analyser des C/E (rapport entre les résultats du calcul et les résultats expérimentaux). En moyenne, la valeur de la puissance résiduelle calculée avec les différentes bibliothèques de données nucléaires (JEFF-3.1, JEFF-3.2, ENDF/B-VII.0 et ENDF/B-VII.1) a une dispersion de moins de 5% pour les burn-up et temps de refroidissement considérés. JEFF-3.1 et JEFF-3.2 présentent une sous-estimation systématique d'environ 2% et ENDF/B-VII.0 présente sous-estimation systématique d'environ 0,5 %. Pour la version officielle de ENDF/B-VII.1, une erreur est observée sur le rapport de branchement du ⁹⁰Kr vers l'état fondamental du ⁹⁰Rb, entraînant une sous-estimation de 30 %. Cette erreur a été corrigée dans les bases de données du laboratoire. Avec la version corrigée de ENDF/B-VII.1, le C/E est sur-estimé de 0.5 %. Dans la suite de ce rapport, seule la version corrigée de la bibliothèque ENDF/B-VII.1 sera utilisée.

Ainsi, les hypothèses de modélisation utilisées pour la qualification définissent la procédure de modélisation à suivre dans l'utilisation de VESTA pour les études.

<footnote n="1">1. kgML = masse de Matière Lourde initiale.</footnote>
# 3 Modélisation

Dans cette partie, le cas d'étude choisi, ainsi que les hypothèses utilisées pour sa modélisation avec VESTA sont détaillés.

## 3.1 Cas d'étude : CLAB 0E2

Le cas d'étude retenu est celui provenant du programme de mesures expérimentales CLAB sur un assemblage stocké dans l'installation suédoise (du même nom) de stockage provisoire centralisé du combustible irradié, plus précisément l'assemblage 0E2. Cet assemblage provient du réacteur REP suédois Ringhals 3 et contient du combustible UOX. Il a été irradié durant 4 cycles (C2 à C5) jusqu'à un burn-up total de 41.6 MWj/kg$_{ML}$. Le Tableau 1 présente les caractéristiques des quatre cycles d'irradiation.

<table><caption>TABLE 1 – Informations d'irradiation de l'assemblage 0E2, extraites de Rochman [2023].</caption><thead><tr><th>Assembly 0E2</th><th>Cycle C2</th><th>Cycle C3</th><th>Cycle C4</th><th>Cycle C5</th></tr></thead><tbody><tr><td>Power operation</td><td>305 days</td><td>323 days</td><td>335 days</td><td>338 days</td></tr><tr><td>Subcritical</td><td>47 days</td><td>49 days</td><td>47 days</td><td>-</td></tr><tr><td>Start date</td><td>24/07/1984</td><td>11/07/1985</td><td>18/07/1986</td><td>04/08/1987</td></tr><tr><td>Stop date</td><td>25/05/1985</td><td>30/05/1986</td><td>18/06/1987</td><td>07/07/1988</td></tr><tr><td>Average Boron content (wt%)</td><td>389 ppm</td><td>452 ppm</td><td>402 ppm</td><td>401 ppm</td></tr><tr><td>Assembly burnup (MWd/kgU)</td><td>7.496</td><td>13.034</td><td>11.308</td><td>9.790</td></tr></tbody></table>

Ce cas d'étude a été choisi pour deux raisons. La première étant que la qualification VESTA utilise des échantillons provenant de ce programme de recherche, il existe donc déjà un jeu de donnée représentant cet assemblage et son historique d'irradiation dans les bases de données du laboratoire. Même si celui-ci a été réalisé avec le code MCNPX, il reste une base très utile pour reproduire ce cas avec MORET. Les résultats de C/E de la qualification sur cet assemblage sont les suivants : $C/E = 0.97$ et $C/E = 0.99$ pour respectivement JEFF-3.1 et ENDF/B-VII.0 au temps de refroidissement de 5823 jours. Deuxième raison : ce cas a été choisi pour étudier la puissance résiduelle d'un crayon et d'un assemblage dans le sous-groupe 16 (SG16) du Working Party of Nuclear Criticality Safety (WPNCS) de l'Agence pour l'Énergie Nucléaire (AEN). L'objectif de ce sous-groupe est de réunir des participations de différents chercheurs, au niveau international, pour modéliser ce cas d'étude avec le code de calcul et la bibliothèque de leur choix, afin d'offrir une grande base de données de résultats et observer les écarts possibles par rapport aux données expérimentales de puissance résiduelle. Ce cas d'étude a l'avantage d'avoir six mesures expérimentales de puissance résiduelle à des temps de refroidissement différents (de 16 à 22 ans). Plus il y aura de calculs réalisés et de contributions, plus riche sera l'inter-comparaison et l'analyse des sources d'écarts (bibliothèque, code, facteur humain de modélisation ...).

Choisir ce cas d'étude CLAB nous a donc permis, en plus de mes travaux sur les incertitudes, de participer au sous-groupe de travail.

Pour limiter les écarts d'interprétation du cas d'étude, le coordinateur du sous-groupe a fourni toutes les données nécessaires à la modélisation du cas avec les différentes hypothèses à prendre en compte et certaines approximations pour rendre la modélisation accessible pour tous les codes. Ainsi, les deux systèmes suivants sont à modéliser :

1. L'assemblage 0E2 au complet, en $17 \times 17$ et en deux dimensions.

2. Un crayon seul (unique), provenant de ce même assemblage (modélisation en milieu infini).

Le Tableau 2 regroupe les informations générales pour la modélisation et dans le Tableau 3 les temps, en jours de refroidissement, à modéliser depuis la fin du dernier cycle. Les chiffres en gras correspondent aux temps de refroidissement où les résultats de calculs seront comparés aux données expérimentales.
<table><caption>TABLE 2 – Informations générales de la modélisation de l’assemblage et du crayon, extraites de Rochman [2023].</caption><thead><tr><th>Generic data</th><th>Assembly</th><th>Pincell</th></tr></thead><tbody><tr><td>Fuel assembly type</td><td>W 17x17</td><td></td></tr><tr><td>Number of fuel rods</td><td>264</td><td></td></tr><tr><td>Number of guide tubes</td><td>24</td><td></td></tr><tr><td>Number of instrument tubes</td><td>1</td><td></td></tr><tr><td>Initial weight of heavy metal</td><td>463.598 kg</td><td></td></tr><tr><td>Average Initial enrichment wt% U-234</td><td>0.028 %</td><td>0.028 %</td></tr><tr><td>Average Initial enrichment wt% U-235</td><td>3.103 %</td><td>3.103 %</td></tr><tr><td>Average Initial enrichment wt% U-238</td><td>96.869 %</td><td>96.869 %</td></tr><tr><td>Effective fuel density</td><td>10.34 g/cm3</td><td>10.34 g/cm3</td></tr><tr><td>Pellet density UO2</td><td>10.45 g/cm3</td><td></td></tr><tr><td>Density incl. porosity, dishing, etc.</td><td>10.35 g/cm3</td><td></td></tr><tr><td>Pellet diameter</td><td>8.191 mm</td><td>8.191 mm</td></tr><tr><td>Rod diameter</td><td>9.5 mm</td><td>9.5 mm</td></tr><tr><td>Rod cladding thickness</td><td>0.572 mm</td><td>0.572 mm</td></tr><tr><td>Rod cladding material</td><td>Zr4</td><td>Zr4</td></tr><tr><td>Guide tube material</td><td>Zr4</td><td></td></tr><tr><td>Instrument tube material</td><td>Zr4</td><td></td></tr><tr><td>Rod cladding temperature</td><td>600 K</td><td>600 K</td></tr><tr><td>He gap temperature</td><td>600 K</td><td>600 K</td></tr><tr><td>Rod cladding density</td><td>6.55 g/cm3</td><td>6.55 g/cm3</td></tr><tr><td>He gap density</td><td>1.3e-3 g/cm3</td><td>1.3e-3 g/cm3</td></tr><tr><td>Spacer Material</td><td>Inc 718</td><td></td></tr><tr><td>Spacer Mass</td><td>753 g</td><td></td></tr><tr><td>Outer diameter guide tube</td><td>12.24 mm</td><td></td></tr><tr><td>Cladding thickness guide tube</td><td>0.406 mm</td><td></td></tr><tr><td>Outer diameter instrument tube</td><td>12.24 mm</td><td></td></tr><tr><td>Cladding thickness instrument tube</td><td>0.406 mm</td><td></td></tr><tr><td>Rod pitch in fuel assembly</td><td>12.6 mm</td><td>12.6 mm</td></tr><tr><td>Number of spacers</td><td>8</td><td></td></tr><tr><td>Burnable poison rods</td><td>No</td><td></td></tr></tbody></table>

<table><caption>TABLE 3 – Temps de refroidissement depuis la fin du cycle C5 demandés pour les quantités calculées, extraites de Rochman [2023].</caption><thead><tr><th>Cooling after</th><th>Steps (days)</th></tr></thead><tbody><tr><td>C5</td><td>0, 365, 1095, 1825, 3650, 5823, 6389, 7826, 7837, 7970, 18250, 36500, 54750, 73000, 91250, 109500</td></tr></tbody></table>
## 3.2 Modélisation dans VESTA

Afin de respecter au mieux les spécifications du SG16 mais aussi la procédure de qualification de VESTA, les deux modélisations (assemblage et crayon) réalisées durant ce stage sont basées sur les hypothèses suivantes :

- Modèle 2D avec hauteur active de 1 mètre.

- Modélisation d'un assemblage 17x17 sur un huitième, et d'un crayon unique en milieu infini.

- Concentration en bore constante à 400 ppm. Comme présenté dans Ichou et al. [2023], cette approximation n'a que très peu de conséquences sur les résultats.

- Températures constantes et homogènes :

- 900 K pour le combustible.

- 600 K pour le modérateur, le gap d'hélium et la gaine.

- Les pas de burn-up sont de 1 MWj/kg<sub>ML</sub>, conformément à la procédure de modélisation issue de la qualification des combustibles sans poison consommable.

- VESTA a été utilisé dans sa version 2.2.0 avec les code Monte-Carlo MORET 5.D.1 et le code d'évolution PHOENIX.

La Figure 1 illustre les coupes de la modélisation d'un crayon seul (unique) à gauche et d'un huitième d'assemblage à droite. Sur ces coupes horizontales, il est possible d'observer les différents éléments : la gaine de zirconium (en gris), l'hélium interne au crayon (en jaune), l'eau modératrice (en bleu) et le combustible (en rouge pour le cas du crayon, et de différentes couleurs, sur le cas de l'assemblage complet, pour indiquer que chaque crayon évolue séparément).

<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>FIGURE 1 – Coupe horizontale de la modélisation MORET du crayon seul (à gauche) et de l'assemblage 0E2 (à droite).</figcaption></figure>
# 4 Résultats sur la puissance résiduelle et la qualification

Comme expliqué dans la section 3.1, dans le cadre du SG16, des calculs de puissance résiduelle ont été réalisés avec le cas CLAB 0E2 (crayon seul et assemblage complet), en utilisant les évaluations ENDF/B-VII.1, JEFF-3.1.1 et JEFF-4T3. La Figure 2 illustre la puissance thermique d'un crayon lors du cycle d'irradiation puis lors de son refroidissement. Les pas de temps de refroidissement, entre 1 et 300 ans, sont ceux demandés dans les spécifications de Rochman [2023]. Les quatre cycles d'irradiation sont visibles sur la partie gauche de la Figure 2 par les quatre plateaux de puissance et, sur sa partie droite, la tendance générale de la puissance résiduelle est exponentiellement décroissante, comme attendu.

<figure><img src="image_3.png" /></figure>

FIGURE 2 – Courbe représentant la puissance d'un crayon lors des quatre cycles d'irradiation (à gauche) puis lors du refroidissement (à droite) moyenné pour les trois évaluations utilisées (ENDF/B-VII.1, JEFF-3.1.1 et JEFF-4T3). Sur l'axe des abscisses, l'origine en temps (t = 0) indique la fin de l'irradiation.

En plus de la puissance résiduelle, les données suivantes ont été extraites de ces calculs pour le SG16.

- Au temps de début et fin de cycle : le $k_{\text{eff}}$, le burn-up (MWj/kg$_{\text{ML}}$), le taux de fission en % pour $^{123}\text{U}$, $^{239}\text{Pu}$, $^{241}\text{Pu}$, $^{238}\text{U}$ et la concentration isotopique (g/t$_{\text{ML}}$) de vingt isotopes; $^{234\to238}\text{U}$, $^{238\to242}\text{Pu}$, $^{241,242m,243}\text{Am}$, $^{242\to244}\text{Cm}$, $^{90}\text{Sr}$, $^{134}\text{Cs}$, $^{137}\text{Cs}$, $^{148}\text{Nd}$, $^{154}\text{Eu}$.

- Pour le refroidissement : la concentration isotopique (g/t$_{\text{ML}}$) pour la même liste d'isotopes et la contribution à la puissance résiduelle pour les isotopes de la Figure 3 (que nous détaillerons).

Ces données ont été remises au SG16 et feront l'objet d'une publication dans un journal à comité de lecture.

La Figure 3 représente la puissance résiduelle totale du cas du crayon seul, de 1 à 300 ans, en échelle log/log, mais aussi la puissance émise individuellement par les isotopes en se désintégrant. Les isotopes contribuant majoritairement à la puissance varient au fil du temps.

- Entre 1 et 5 ans, la puissance résiduelle est causée majoritairement par le $^{106}\text{Rh}$ ($t_{1/2} = 30,07$ s), le $^{144}\text{Pr}$ ($t_{1/2} = 17,2$ min) et le $^{134}\text{Cs}$ ($t_{1/2} = 2,06$ ans) qui contribuent entre 10 et 30 % chacun à la puissance. Les courtes demi-vies des deux premiers produits de fission pourraient surprendre le lecteur. En effet, cela signifie que les noyaux produits directement pendant l'irradiation (par leurs rendements de fission directs) se sont désintégrés bien avant notre premier pas de refroidissement (1 an). Mais le $^{106}\text{Rh}$ et le $^{144}\text{Pr}$ sont aussi produits respectivement par des désintégrations $\beta^-$ des produits de fission $^{106}\text{Ru}$ ($t_{1/2} = 371$ jours) et $^{144}\text{Ce}$ ($t_{1/2} = 284$ jours). Les énergies des désintégrations $\beta^-$ du $^{106}\text{Rh}$ et du $^{144}\text{Pr}$ sont bien plus grandes que celles de leurs parents respectifs, ce qui explique leur plus grande contribution à la puissance résiduelle même s'ils se désintègrent à très peu d'intervalle.

- Ensuite, entre 5 et 50 ans, la moitié de la puissance est causé par le $^{137}\text{Ba}$ ($t_{1/2} = 2,55$ min) et le $^{90}\text{Y}$ ($t_{1/2} = 2,06$ jours). De la même façon, ces isotopes sont produits respectivement par la décroissance des produits de fission $^{137}\text{Cs}$ ($t_{1/2} = 30,08$ ans) et $^{90}\text{Sr}$ ($t_{1/2} = 28,79$ ans).

- Enfin, pour les centaines d'années de refroidissement, la contribution de l'actinide $^{241}\text{Am}$ augmente jusqu'à atteindre 70 % de la puissance totale.

Toujours sur cette Figure 3, les écarts (indiqués par les barres d'erreurs) entre les bibliothèques de
données nucléaires utilisées sont très faibles pour la puissance résiduelle totale et pour la plupart des isotopes. Exception notable, la puissance dégagée par le produit de fission <sup>134</sup>Cs est inférieure de 25 % pour JEFF-4T3 par rapport aux autres évaluations. Cet écart n'est pas surprenant et s'explique très bien. Suite à une erreur dans l'évaluation de JEFF-4T3 du <sup>134</sup>Cs (une donnée inscrite en eV au lieu de meV, d'après Foligno [2024]), sa section efficace de capture est largement surestimée. Comme le relèvent Cheikh et al. [2024a] et Vallet [2024], il est donc surconsommé pendant l'irradiation. Sa concentration est donc sous-estimée. Cette erreur a également été vue par Cabellos [2024], par l'intermédiaire de la sous-réactivité de JEFF-4T3 due en partie au <sup>134</sup>Cs. Cette erreur sera corrigée avant la sortie définitive de JEFF-4, d'après Plompen [2024]. Autre observation : la puissance résiduelle du <sup>90</sup>Sr est 15 % plus faible avec JEFF-3.1.1, comparé aux deux autres évaluations. Cette valeur plus faible peut s'expliquer, entre autre, par un écart dans le rendement de fission de l'<sup>235</sup>U et du <sup>239</sup>Pu pour cet isotope.

<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>FIGURE 3 – Courbe représentant la puissance résiduelle, entre 1 et 300 ans de refroidissement, pour le cas du crayon seul, moyennée entre les trois évaluations utilisées (ENDF/B-VII.1, JEFF-3.1.1 et JEFF-4T3) en trait plein bleu. Sont représentés aussi les puissances résiduelles émises individuellement par les isotopes, lors de leur décroissance, en trait pointillé. Les barres d'erreurs, en noir, représentent l'écart maximum, en valeur absolue, entre les trois évaluations utilisées.</figcaption></figure>

Grâce aux données expérimentales de puissance résiduelle disponibles pour ce cas d'étude à différents temps de refroidissement, les écarts entre calculs et expérience (C/E) ont pu être calculés. Ces résultats sont présentés dans le Tableau 4. Un écart de 4 % est constaté entre le crayon et l'assemblage. Cet écart est attendu, car un crayon en milieu infini est une approximation moins réaliste que la modélisation un huitième d'assemblage en milieu infini. Celle-ci prend mieux en compte les variations locales du flux dues par exemple aux tubes guides de grappes et central d'instrumentation qui sont dépourvus de matières fissiles. Ainsi, en considérant l'assemblage entier, JEFF-3.1.1 sous-estime la puissance résiduelle d'environ 2 %, ce qui reste une très bonne estimation. Pour JEFF-4T3 et ENDF/B-VII.1, les écarts absolus sont inférieurs à 0,5 %.
<table><caption>TABLE 4 – Rapport calcul sur expérience (C/E) pour un crayon seul et pour l’assemblage 0E2 complet.</caption><thead><tr><th rowspan="2">Measurement time</th><th colspan="2">JEFF-3.1.1 C/E</th><th colspan="2">JEFF-4t3 C/E</th><th colspan="2">ENDF/B-VII.1 C/E</th></tr><tr><th>Pincell</th><th>Assembly</th><th>Pincell</th><th>Assembly</th><th>Pincell</th><th>Assembly</th></tr></thead><tbody><tr><td>5823 days</td><td>1,011</td><td>0,973</td><td>1,037</td><td>0,998</td><td>1,033</td><td>0,995</td></tr><tr><td>6389 days</td><td>1,017</td><td>0,978</td><td>1,043</td><td>1,003</td><td>1,039</td><td>1,000</td></tr><tr><td>6390 days</td><td>1,014</td><td>0,975</td><td>1,040</td><td>1,000</td><td>1,036</td><td>0,997</td></tr><tr><td>7826 days</td><td>1,022</td><td>0,981</td><td>1,048</td><td>1,006</td><td>1,045</td><td>1,003</td></tr><tr><td>7837 days</td><td>1,015</td><td>0,975</td><td>1,041</td><td>0,999</td><td>1,038</td><td>0,996</td></tr><tr><td>7970 days</td><td>1,019</td><td>0,978</td><td>1,045</td><td>1,003</td><td>1,042</td><td>1,000</td></tr><tr><td>average</td><td>1,016</td><td>0,977</td><td>1,042</td><td>1,002</td><td>1,039</td><td>0,999</td></tr></tbody></table>
# 5 Propagation des incertitudes

Dans cette partie, la méthodologie de propagation des incertitudes sur la puissance résiduelle dues aux données de rendements de fission sera décrite, ainsi que les objectifs de l'étude.

## 5.1 Propagation d'incertitude par méthode Monte-Carlo

La méthode utilisée pour propager les incertitudes est la méthode Monte-Carlo. Elle consiste simplement à répéter un grand nombre de fois le même calcul en modifiant aléatoirement à chaque fois une même quantité dans sa distribution de probabilité. Pour notre étude, il s'agira de calculer la puissance résiduelle avec VESTA et la quantité modifiée sera les rendements de fission. Ainsi, on obtient autant de résultats de puissance résiduelle que de calculs lancés, et leur dispersion en sortie du code représente les conséquences de notre échantillonnage aléatoire des rendements de fission. Cette méthode converge assez lentement, ainsi la précision sur le résultat évolue en $\frac{1}{\sqrt{N}}$ avec N le nombre d'échantillons. Ci-dessous, la Figure 4 représente schématiquement la méthodologie.

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>FIGURE 4 – Schéma de la méthode Monte-Carlo de propagation d'incertitude appliquée à la propagation des incertitudes sur les rendements de fission à la puissance résiduelle dans le code VESTA.</figcaption></figure>

Au sein d'un échantillon (une ligne de la Figure 4), les rendements des différents fragments de fission peuvent être corrélés. Leurs corrélations quantifient la force de la relation entre deux variables. La covariance, quant à elle, est une extension de la variance. C'est la forme non normalisée des corrélations. La covariance entre les variables i, j est obtenue en multipliant le produit des écart types de i et de j par la corrélation entre i et j.

$$ \operatorname{cov}(i, j) = \sigma_i \sigma_j \times \operatorname{corr}(i, j) \qquad (6) $$

Ainsi, on remarque que si $i = j$ alors $\operatorname{corr}(i, j) = 1$ et donc la diagonale de la matrice de covariance est composée des données de variance, c'est-à-dire : $\operatorname{var}(i) = \sigma_i^2$.

## 5.2 Objectifs de l'étude et travail effectué

L'objectif de ce travail n'est pas d'obtenir des résultats précis d'incertitudes mais d'obtenir des tendances et ordres de grandeurs globaux qui nous permettent de comparer l'importance des différents facteurs suivants.

- L'effet de l'évaluation de données nucléaires utilisée est estimé en comparant trois évaluations : ENDF/B-VII.1, JEFF-3.1.1 et JEFF-4T3².

- Est aussi estimé l'influence de l'utilisation des corrélations entre les rendements de fission lors de l'échantillonnage et les différentes méthodes pour générer ces corrélations sous forme de matrice. Ci-dessous sont listés les différentes méthodes utilisées, qui seront décrites avec plus de détails dans la section 6 :

1. Des corrélations prises en compte intrinsèquement dans les fichiers de rendements de fission perturbés grâce au logiciel GEF (TENDL-2021).

<footnote n="2">2. JEFF-4T3, sortie en janvier 2024, est la version bêta de la future évaluation de données nucléaire JEFF-4.</footnote>
2. Des rendements de fission échantillonnés dans des matrices de covariance composées de la variance uniquement, grâce au logiciel SANDY.

3. Des rendements de fission échantillonnés dans des matrices de covariance générées en utilisant la méthode GLS, grâce au logiciel SANDY.

4. Des rendements de fission échantillonnés dans des matrices de covariance générées pour la dernière évaluation du CEA de JEFF (JEFF-4T3), grâce au logiciel SANDY.

— L'importance du choix de la méthode d'échantillonnage est estimée, en comparant deux méthodes d'échantillonnage : échantillonnage suivant une loi normale<fnref n="3" /> et un échantillonnage suivant une loi log-normale<fnref n="4" />.

Pour ce stage, nous avons utilisé systématiquement 100 fichiers de rendements de fission perturbés propagés dans le calcul du crayon seul (présenté dans la section 3). Ainsi, avec 100 échantillons, la précision est limitée mais elle est jugée suffisante pour les objectifs de l'étude.

Les rendements de fission sont renseignés, dans les évaluations, pour un grand nombre d'isotopes. Par exemple, JEFF-3.1.1 comporte ces données pour 19 actinides, allant du $^{232}$Th au $^{245}$Cm. Toutefois, la majorité de ces isotopes font l'objet de peu de fissions dans notre cas d'étude. Ils engendrent donc peu de produits de fission et contribuent peu à la puissance résiduelle. Un essai rapide, mené en début de stage, a permis de constater qu'une puissance résiduelle pratiquement identique (inférieure de 0,5%, tout au plus) pouvait être obtenue en ne considérant les rendements de fission que de quatre isotopes seulement, c'est-à-dire $^{235}$U, $^{239}$Pu, $^{241}$Pu en fission thermique et $^{238}$U en fission rapide (500 keV). Cette approximation est très pratique et sera utilisée, car elle réduit grandement l'espace à explorer pendant ces travaux. Suite à cela, les autres actinides produisent de l'énergie par fission, mais leurs produits de fission sont négligés. A noter que, pour chaque calcul, les rendements de fissions de ces quatre isotopes sont pas systématiquement perturbés ensemble, notamment pour la méthode utilisant les matrices de covariance de la dernière évaluation de JEFF-4T3 où seules les matrices de l' $^{235}$U et du $^{239}$Pu sont fournies, donc seul ces deux isotopes sont perturbés et les deux autres sont fixés.

Le Tableau 5 récapitule l'ensemble des calculs de propagation d'incertitudes menés durant le stage.

<table><caption>TABLE 5 – Tableau récapitulatif des différentes propagations d'incertitudes réalisées durant le stage. Les isotopes dont les rendements sont échantillonnés sont précisés pour chaque cas, ainsi que la bibliothèque utilisée, la méthode d'échantillonnage et enfin la loi d'échantillonnage.</caption><thead><tr><th>Fissile isotopes perturbed</th><th>Library</th><th>Methodology of generation of perturbed FY files</th><th>Sampling law</th></tr></thead><tbody><tr><td rowspan="6">235U, 239Pu, 241Pu, 238U</td><td rowspan="2">JEFF-3.1.1</td><td>SANDY : Variance only</td><td>log-normal</td></tr><tr><td>SANDY : Covariance GLS</td><td>log-normal</td></tr><tr><td rowspan="2">ENDF/B-VII.I</td><td>SANDY : Variance only</td><td>log-normal<br>normal</td></tr><tr><td>SANDY : Covariance GLS</td><td>log-normal<br>normal</td></tr><tr><td rowspan="3">JEFF-4T3</td><td>TENDL-2021</td><td>/</td></tr><tr><td>SANDY : Variance only</td><td>log-normal</td></tr><tr><td>SANDY : Covariance GLS</td><td>log-normal</td></tr><tr><td rowspan="3">235U, 239Pu</td><td rowspan="3">JEFF-4T3</td><td>SANDY : Covariance GLS</td><td>log-normal<br>normal</td></tr><tr><td>SANDY : Covariance CEA</td><td>log-normal<br>normal</td></tr><tr><td></td><td></td></tr></tbody></table>

<footnote n="3">3. Loi que suit une variable aléatoire X de moyenne μ et d'écart-type σ², avec σ > 0, si elle est continue et admet pour densité de probabilité une courbe de Gauss.</footnote>

<footnote n="4">4. Loi que suit une variable X tel que ln(X) suit une loi normale.</footnote>
# 6 Méthodologies de génération de fichiers de rendements de fission perturbés

## 6.1 Fichiers de TENDL-2021

Les premiers fichiers qui ont été utilisés sont ceux provenant de l'évaluation de données nucléaires TENDL-2021. TENDL (Koning et al. [2021]) est une évaluation de données nucléaires provenant des résultats du système de code de modèle nucléaire TALYS. Sur le site internet de TENDL, il est possible de télécharger des fichiers de rendements de fission perturbés. Ces fichiers ont été générés grâce au code GEF (GEneral description of the Fission process). GEF (Schmidt and Jurado [2024]) est un code de simulation du processus de fission nucléaire qui calcule les rendements des fragments de fission et les quantités associées (par exemple, les neutrons et gamma prompts) pour un large éventail de noyaux et d'énergies. Ainsi, des fichiers de rendements de fission peuvent être échantillonnés par différentes méthodes. Celle utilisée pour les fichiers de TENDL-2021, est d'échantillonner quelques paramètres d'entrée du code (par exemple la position, largeur et courbure des couches nucléaires) de manière aléatoire et indépendante, suivant une distribution normale. Ainsi, chaque jeu de paramètres échantillonnés conduit à un fichier de rendements de fission échantillonné grâce à GEF. L'avantage de cette méthode est qu'elle ne nécessite pas d'avoir de données sur les corrélations entre les rendements de fission sous forme d'une matrice car les fichiers sont directement générés suivant les lois physiques dans GEF et sont donc échantillonnés en prenant intrinsèquement en compte les corrélations.

## 6.2 Le code SANDY

Le code SANDY (version 1.1b1 décrit par Fiorito et al. [2017]) a été utilisé pour générer nous-même les fichiers de rendements de fission perturbés. Il s'agit d'un module Python développé au SCK-CEN (centre de recherche nucléaire belge) pour l'analyse de sensibilité et la propagation des incertitudes des données nucléaires. SANDY permet de transformer les fichiers de données nucléaires de base en tableaux Frame du module Python Pandas, ce qui permet d'extraire et de traiter les informations qu'ils contiennent plus facilement.

Grâce à SANDY, des fichiers de rendements de fission sont générés selon les trois méthodes suivantes.

1. L'utilisation de la matrice de covariance avec la diagonale (la variance) uniquement.

2. L'utilisation d'une matrice de covariance générée par la méthode GLS.

3. L'utilisation des matrices de covariances fournies avec JEFF-4T3.

SANDY permet aussi de réaliser des échantillonage selon une loi normale ou log-normale.

### 6.2.1 Utilisation de SANDY pour générer des fichiers sans prise en compte des covariances

Pour générer des fichiers de rendements de fission perturbés, sans tenir compte des corrélations dans un premier temps, il faut récupérer les données d'écart-type pour un isotope fissile donné à une énergie donnée, puis les placer au carré dans une matrice. Est ainsi obtenue la matrice de covariance, nulle partout sauf sur sa diagonale, composée des valeurs de variance comme expliqué dans la section 5.1. À partir de cette matrice, une fonction de SANDY génère des coefficients de perturbation suivant une loi de distribution normale ou log-normale. Enfin, ces coefficients sont appliqués aux données de rendements de fission pour obtenir des fichiers perturbés (les rendements de fission cumulés sont perturbés également car recalculés à partir des rendements indépendants grâce à l'équation 3).
### 6.2.2 Utilisation de SANDY pour générer des fichiers avec prise en compte des covariances générées par la méthode GLS

Les données de corrélation entre les rendements de fission ne sont pas fournies dans les bibliothèques de données nucléaires officielles (sauf la dernière évaluation de JEFF-4T3). Pour cette raison, des méthodes ont été développées pour générer ces corrélations à partir d'équations dérivées d'arguments physiques.

Ainsi, toujours avec SANDY, des matrices de covariance ont été générées grâce à la mise à jour par la méthode des moindres carrés généralisés, connue sous l'acronyme GLS (Generalized Least Squares). Cette méthode, étudiée entre autre dans les articles Fiorito et al. [2014, 2016], utilise les équations de conservations du phénomène de fission (conservation de la masse, de la charge, du nombre de fragments de fission, etc.) comme des contraintes pour générer une matrice de covariance en mettant à jour la matrice initiale composée de la variance uniquement. Dans l'article de Fiorito et al. [2016], différentes contraintes sont comparées et il est montré que la contrainte qui affecte le plus la matrice est la contrainte sur les rendements de fission en chaîne. Pour cette raison, il a été décidé de ne prendre en compte que cette contrainte pour le stage.

Cette contrainte se traduit par l'équation suivante :

$$ Ch(A^*) = \sum_{A_i=A^*} Y(A_i) \qquad (7) $$

Avec $A_i = A^*$ qui correspond à tous les $(Z, M)$ donnant la même masse $A^*$, corrigée par l'émission des neutrons retardés. Matriciellement, la contrainte peut s'écrire :

$$ Ch = D^t Y \qquad (8) $$

La procédure pour la méthode des moindres carrés généralisés est la suivante. Soit un paramètre du système $\theta$ dont on a une connaissance préalable $\theta_a$ avec une matrice de covariance associée $V_a$. Il est supposé qu'il existe une relation linéaire

$$ y - y_a = S(\theta - \theta_a) \qquad (9) $$

où y sont les observables dont la matrice de covariance associée est $V$. La matrice $S$ contient les coefficients de sensibilité de la réponse $y - y_a$ par rapport aux paramètres $\theta - \theta_a$. Enfin, on introduit une connaissance supplémentaire $\eta$ sur y. Ainsi, la meilleure estimation de $\theta$, qui prend en compte les connaissances préalables et la contrainte, est celle qui minimise :

$$ \min(\chi^2) = (\theta - \theta_a)^t V_a^{-1} (\theta - \theta_a) + (\eta - y)^t V^{-1} (\eta - y) \qquad (10) $$

Les solutions de l'équation 10 sont :

$$ \theta_{upd} = \theta_a + V_a S^t (S^t V_a S + V)^{-1} (\eta - y_a) \qquad (11) $$

$$ V_{upd} = V_a + V_a S^t (S^t V_a S + V)^{-1} S V_a \qquad (12) $$

avec $\theta_{upd}$ et $V_{upd}$ respectivement le paramètre et la matrice de covariance associée mise à jour.

SANDY applique cette méthode sur les rendements de fission indépendants en faisant correspondre chaque variables des équations 11 et 12 à une variable de notre problème :

- $\theta_a$ correspond aux rendements de fission puis sont mis à jour en $\theta_{upd}$.

- $V_a$ est la matrice de covariance avec uniquement la diagonale construite à partir des écart-types comme dans la section 6.2.1 et $V_{upd}$ la matrice de covariance mise à jour par la méthode GLS.

- y correspond aux rendements en chaîne obtenus à partir du rapport technique England and Rider [1995] et V la matrice de covariance associée.

- Enfin, $S$ correspond à la matrice $D^t$ qui est obtenue par SANDY grâce à un calcul de sensibilité.
La Figure 5 illustre un exemple de matrices de corrélation obtenue par la méthode GLS. La matrice de covariance des rendements de fission indépendants a été générée par la méthode GLS et convertie en matrice de corrélation grâce à l'équation 6. La matrice équivalente pour les rendements de fission cumulés a été obtenue à partir de celle des rendements indépendants grâce à la formule du "sandwich" qui permet de passer de l'une à l'autre :

$$Q'V_PQ = V_R \qquad (13)$$

où Q est la matrice des rapports d'embranchement. $V_P$ et $V_R$ sont respectivement les matrices de covariance des rendements de fission indépendants et cumulés.

Sur la Figure 5, le gradient de couleur est très étiré car beaucoup de corrélations sont très faibles, mais cela permet de visualiser en rouge les valeurs positives et en bleu négatives de corrélation. Comme attendu, la diagonale de la matrice de corrélation est égale à 1. Les corrélations sont, en grande partie, proches de la diagonale car elles ne corrèlent que les nucléides appartenant à la même chaîne de désintégration, ce qui est dû à la contrainte utilisée.

<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>FIGURE 5 – Matrice de corrélation générée par la méthode des moindres carrés GLS pour les rendements de fission thermique indépendants de l'uranium 235 (en haut) et plutonium 239 (en bas) de l'évaluation JEFF-4T3 (à gauche) et la matrice de corrélation équivalente pour les rendements de fission cumulés (à droite).</figcaption></figure>

Une fois la matrice de covariance déterminée, l'échantillonnage des rendements de fission est la même que pour la section 6.2.1, avec une loi normale ou log-normale également.
### 6.2.3 Utilisation de SANDY pour générer des fichiers avec prise en compte des covariances issues de la dernière évaluation de JEFF-4T3

Ici, les fichiers utilisés ont été également générés par SANDY mais les données de corrélation proviennent de la dernière évaluation du CEA. Elle concerne les rendements de fission thermique de l'uranium 235 et du plutonium 239 dont la méthode de production est détaillée dans l'article de Cheikh et al. [2024b]. L'objectif de cette évaluation est de réaliser une meilleure estimation des données de rendements de fission avec notamment l'utilisation des données de corrélation en question. La Figure 6 présente les matrices de corrélation fournies dans la dernière version de JEFF-4T3 (janvier 2024). La comparaison avec les matrices de la Figure 5 montre que les corrélations du CEA prennent en compte plus de contraintes. En effet, on retrouve des corrélations sur l'anti-diagonales qui témoignent des corrélations entre les deux produits de fission générées qui n'appartiennent pas à la même chaîne de décroissance car ont des nombres de masse différents.

À l'exception des matrices de covariance utilisées, la méthodologie pour générer les fichiers est la même que dans les sections 6.2.1 et 6.2.2.

<figure><img src="image_7.png" /><figcaption>FIGURE 6 – Matrices de corrélation fournies dans la dernière évaluation du CEA pour JEFF-4T3. Corré- lations des rendements indépendants (à gauche) et cumulés (à droite). Pour la fission thermique de l'²³⁵U (en haut) et du ²³⁹Pu (en bas).</figcaption></figure>
# 7 Résultats sur la propagation des incertitudes

Dans cette partie, les résultats des calculs de propagation d'incertitudes sur les rendements de fission à la puissance résiduelle sont présentés. La Figure 7 présente les écart-types relatifs de la puissance résiduelle en sortie du code VESTA, pour les différents fichiers de rendements perturbés présentés dans le Tableau 5. Les résultats avec TENDL-2021 sont très semblables à ceux trouvés dans l'article de Leray et al. [2017], avec une méthode d'échantillonnage des rendements de fission similaire, ce qui permet de vérifier nos résultats. La prise en compte des corrélations entre les rendements de fission réduit significativement les incertitudes, ce qui est attendu, car les corrélations sont principalement négatives. Pour les covariances du CEA, la diminution est moins importante due à la méthode de production de ces matrices qui est conservatrice, d'après Cheikh et al. [2024b]. Néanmoins, les tendances des courbes sont toutes relativement similaires. L'incertitude est décroissante de 1 à 5 ans de refroidissement puis un maximum local à 20 ans avant de décroître à nouveau, et enfin, toutes les courbes se rejoignent pour les centaines d'années de refroidissement, avec des incertitudes très basses. Ces trois phases coïncident avec les changements d'isotopes majoritairement contributeurs à la puissance résiduelle.

<figure><img src="image_8.png" /><figcaption>(c) Rendements de fission de <sup>235</sup>U et <sup>239</sup>Pu échantillonnés avec la matrice complète de covariance de JEFF-4T3.</figcaption></figure>

FIGURE 7 – Courbes représentant les incertitudes (un écart-type relatif) sur la puissance résiduelle à différents temps de refroidissement et pour différents fichiers de rendements de fission perturbés.
## 7.1 Étude de la contribution des isotopes à l'incertitude sur la puissance résiduelle totale

Les corrélations entre les isotopes nous empêchent de connaître la contribution exacte de l'incertitude portée par chaque isotope à l'incertitude totale. Ainsi, pour représenter "l'importance" de l'incertitude de chaque isotope à l'incertitude totale, deux méthodes ont été utilisées. D'une part, l'incertitude absolue de la puissance émise par chaque isotope divisée par la puissance résiduelle totale à été tracé et d'autre part, l'indice de sensibilité de chaque isotope. Ces tracés se retrouvent sur la Figure 8 pour le cas TENDL-2021.

La première représentation, à gauche de la Figure 8, revient à comparer les incertitudes absolues de la puissance émise par les isotopes individuellement et l'incertitude de la puissance totale. Elle permet donc d'observer l'importance de l'incertitude portée par chaque isotope car un isotope avec une forte incertitude relative mais qui contribue très peu a la puissance résiduelle aura une contribution très faible à l'incertitude totale, et inversement. Cependant, cette méthode ne prend pas en compte les corrélations.

A droite de la Figure 8, l'indice de sensibilité permet d'étudier comment l'incertitude sur la puissance résiduelle totale peut être attribuée aux différentes sources d'incertitude sur les puissances dégagées par isotope. Ici, il est calculé comme le carré du coefficient de Pearson (rp²) comme expliqué dans l'article de Rochman, D. et al. [2020]. Il existe différentes méthodes pour calculer les indices de sensibilité mais celle utilisant le coefficient de Pearson est l'une des plus appropriée pour le nombre d'échantillon étudié, même s'il ne s'agit que d'une estimation au premier ordre. Contrairement à la première méthode, l'indice de sensibilité n'est pas affecté par la puissance dégagée par un isotope. Ainsi, tous les couples d'isotopes père/fils qui se désintègre à des intervalles de temps proche, comme le ⁹⁰Y et le ⁹⁰Sr, ont exactement la même valeur d'indice de sensibilité car ils sont totalement corrélés. Les isotopes pères ne sont pas tracés sur la Figure 8 pour une meilleure visibilité car les courbes sont superposées avec les isotopes fils.

<figure><img src="image_9.png" /><figcaption>FIGURE 8 – Courbes d'incertitudes relative (à gauche) et d'indices de sensibilité (à droite) avec les fichiers perturbés de TENDL-2021.</figcaption></figure>

Dans le cas de TENDL-2021, le ¹⁰⁶Rh est principalement à l'origine de l'incertitude dans les premières années de refroidissement. Cependant, pour le pic d'incertitude dans les dizaines d'années, la contribution est répartie entre différents isotopes (⁹⁰Y, ¹³⁷mBa, ¹³⁴Cs, ¹⁴⁴Pr, ¹⁰⁶Rh) dont certains ne contribuent presque pas à la puissance, ce qui semble indiquer une corrélation sous-jacente avec des contributeurs majoritaires. Enfin, on observe que l'incertitude diminue beaucoup à la centaine d'années car elle est causée principalement par l'²⁴¹Am qui est un actinide et donc est très peu sensible à l'incertitude sur les rendements de fission.

## 7.2 Regard sur l'incertitude des rendements de fission

Pour un isotope composant le combustible irradié, il est difficile avec VESTA de connaître de quel produit de fission indépendant il provient. En effet, beaucoup d'isotopes avec des temps de demi-vie
courts et appartenant à une même chaîne de désintégration peuvent être formés durant l'irradiation et être à l'origine du même isotope dans la composition du combustible irradié. Ce sont les temps de demi-vie qui nous permettent de savoir quel isotope est le dernier dans la chaîne à avoir pu être produit par une fission. Par exemple, sur la Figure 9, le $^{90}$Y est un isotope contribuant fortement à la puissance résiduelle, qui voit sa contribution décroître significativement vers 20 ans, comme illustré sur la Figure 3. Pourtant, il a une demi-vie très courte ($t_{1/2}$ = 2,06 jours), donc sa production directe durant l'irradiation ne peut être que négligeable dès le premier pas de refroidissement (1 an). Cependant, son parent, $^{90}$Sr, a une demi-vie de 29 ans, cela signifie qu'il a été produit durant l'irradiation mais pas forcément par une fission ; il a pu être produit par la décroissance $\beta^-$ du $^{90}$Rb. Tous les isotopes qui précèdent le $^{90}$Sr dans la chaîne, ont des temps de demi-vie très courts. Ils peuvent tous être le produit de fission à l'origine de la chaîne proportionnellement à leur rendement de fission. Ainsi, le rendement de fission qui représente le mieux celui qui donne la probabilité de présence du $^{90}$Y, est le rendement cumulé du $^{90}$Sr qui prend en compte son propre rendement indépendant et celui de tous ses antécédents possibles dans la chaîne.

<figure><img src="image_10.png" /><figcaption>FIGURE 9 – Schéma de la chaîne de désintégration de Y90.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_11.png" /><figcaption>FIGURE 10 – Rendements de fission cumulés (en haut) et incertitudes relatives associées (en bas) de l' $^{235}$U pour les évaluations JEFF-3.1.1 (à gauche), ENDF/B-VII.1 (au centre) et JEFF-4T3 (à droite). Sur l'axe des abscisses, le ZAP (aussi appelé ZAMID) de chaque produit de fission est égal à $Z \times 1000 + A \times 10 + M$.</figcaption></figure>

Sont donc représentés, sur la Figure 10, les rendements de fission *cumulés* et leurs incertitudes associées. Les losanges correspondent aux produits de fission à l'origine des principaux contributeurs à la puissance résiduelle ($^{133}$Cs → $^{134}$Cs, $^{90}$Sr → $^{90}$Y, $^{137}$Cs → $^{137m}$Ba, $^{106}$Ru → $^{106}$Rh et $^{144}$Ce → $^{144}$Pr). Il est remarquable qu'ils correspondent à des hauts rendements de l' $^{235}$U et du $^{239}$Pu (voir courbe des rendements
du <sup>239</sup>Pu en annexe A) et à de faibles incertitudes (inférieures à 2,5 %) ce qui explique les faibles incertitudes obtenues sur la puissance résiduelle. En ce qui concerne l'ensemble des produits de fissions, il peut être observé que les rendements de fission sont très similaires entre les évaluations de données nucléaires (à l'exception, dans ENDF/B-VII.1, de l'absence de fission ternaire, phénomène rare où trois produits de fission sont formés au lieu de deux). En revanche, leurs incertitudes sont très différentes. JEFF-3.1.1 n'a pas d'incertitudes supérieures à 40 % . Les incertitudes relatives de ENDF/B-VII.1 sont regroupées par ligne d'iso-incertitude relative et atteignent les 60 %. Enfin, JEFF-4T3 est semblable à JEFF-3.1.1 à l'exception des produits de fission de Z élevé et faible qui ont des incertitudes bien plus hautes, allant jusqu'à 120 %.

7.3 Étude de l'influence de l'évaluation de données nucléaires utilisée

<figure><img src="image_12.png" /><figcaption>FIGURE 11 – Courbes d’incertitudes relative et d’indices de sensibilité. Pour les calculs avec variance uniquement en échantillonnage log-normal pour JEFF-3.1.1 (à gauche) et ENDF/B-VII.1 (à droite).</figcaption></figure>

Pour étudier l'influence des évaluations de données nucléaires sur l'incertitude de la puissance résiduelle, dans un premier temps, seuls les calculs utilisant les fichiers échantillonnés avec la variance uniquement et avec la même méthode d'échantillonnage seront comparés car leurs différences ne proviennent que des données des évaluations. Ainsi, la Figure 11 présente les incertitudes et leurs contributions par isotope pour les évaluation JEFF-3.1.1 et ENDF/B-VII.1. Les résultats pour JEFF-4T3 sont disponibles en Annexe B car ils sont très proches de JEFF-3.1.1 avec seulement une diminution systématique de 15 %. Sur cette Figure 11, ENDF/B-VII.1 se différencie des deux autres évaluations par l'incertitude du <sup>106</sup>Rh qui est supérieure de 30 % environ à JEFF-3.1.1 ; une incertitude sur le <sup>137m</sup>Ba et le <sup>134</sup>Cs diminuée respectivement de plus de 75 % et 40 %, ce qui modifie significativement la forme de l'incertitude totale. Ces différences sont aussi visibles sur les indices de sensibilité où la faible incertitude du <sup>137m</sup>Ba entraîne un coefficient de Pearson du <sup>90</sup>Y proche de 1. Pour le <sup>137m</sup>Ba, l'écart sur l'incertitude peut s'expliquer par l'incertitude du rendement du <sup>137</sup>Cs (Figure 10). En revanche, pour le <sup>106</sup>Rh, les données sur le <sup>106</sup>Ru ne permettent pas d'expliquer cette incertitude sur la puissance. Ainsi, pour les résultats de puissance résiduelle, l'écart entre les évaluations est très faible mais pour les incertitudes, l'écart est bien plus significatif (au maximum, 40 % d'écart pour les résultats n'utilisant que la variance).
## 7.4 Étude de l'influence des matrices de covariance utilisées pour échantillonner les fichiers de rendements de fission perturbés

Toujours en ne regardant que les échantillonnages suivant une loi log-normale dans un premier temps, mais en comparant l'utilisation des matrices de covariance et les résultats de la section 7.3, il est possible d'étudier l'influence de celles-ci sur l'incertitude de la puissance résiduelle. La Figure 12 montre que la prise en compte des covariances, non seulement diminue largement et systématiquement l'incertitude totale, mais aussi modifie les contributions des isotopes à celle-ci. A noter que pour JEFF-4T3, seuls les

<figure><img src="image_13.png" /><figcaption>FIGURE 12 – Courbes d’incertitudes relative et d’indices de sensibilité. Pour les calculs avec les covariances échantillonnées avec la méthode GLS en log-normal pour JEFF-3.1.1 (en haut à gauche), ENDF/B-VII.1 (en haut à droite), JEFF-4T3 (en bas à gauche) puis pour les covariances du CEA (en bas à droite).</figcaption></figure>
calculs avec deux isotopes perturbés sont tracés ici car les résultats d'incertitudes sont très similaires à ceux avec quatre isotopes perturbés (annexe B), ce qui est attendu car l'²³⁵U et le ²³⁹Pu sont les isotopes qui fissionnent le plus.

Il est également observable qu'avec la méthode GLS, pour JEFF-3.1.1 et JEFF-4T3, les covariances font significativement diminuer la contribution du ¹³⁷mBa jusqu'à même inverser sa contribution avec le ⁹⁰Y mais sans aucune autre modification significative des contributions. Pour ENDF/B-VII.1, une inversion de la contribution est observable pour le ¹⁰⁶Rh et le ¹⁴⁴Pr mais il n'y pas d'influence sur les contributions du ¹³⁷mBa et du ⁹⁰Y par rapport aux résultats sans corrélations. Une nette augmentation de la contribution du ¹³⁴Cs et de l'¹⁵⁴Eu est observable dans la première dizaine d'année de refroidissement. Ces différences modifient substantiellement la forme de la courbe d'incertitude de la puissance totale pour ENDF/B-VII.1.

Enfin, pour les covariance du CEA, il est remarquable que cette méthode conserve mieux l'ordre d'importance des isotopes et la tendance de l'incertitude totale, par rapport à l'échantillonnage avec la variance uniquement. L'incertitude sur tous les isotopes majoritaires est diminuée de la même façon sauf pour la contribution du ¹³⁷mBa qui est réduite mais beaucoup moins significativement qu'avec la méthode GLS.

## 7.5 Étude de l'influence de la méthode d'échantillonnage

La majorité des calculs ont été réalisés avec des fichiers échantillonnés selon une loi log-normale, car c'est la méthode privilégiée par SANDY. En effet, il a été constaté, dans l'article de Fiorito et al. [2017], que la loi normale avait tendance à faire diminuer la variance. Ce décalage s'explique par le fait que l'échantillonnage avec une loi normale engendre, en particulier quand les écart-types sont grands, des coefficients de perturbation négatifs, qui ne peuvent pas être appliqués à des données nucléaires physiquement positives. Ainsi, dans sa méthodologie, SANDY applique une troncature des coefficients négatifs à 0, ce qui serait à l'origine du décalage. Ce décalage n'intervient pas pour un échantillonnage suivant une loi log-normale car le logarithme est strictement positif. Ce phénomène est illustré sur la Figure 13, représentant la différence relative entre la moyenne (en bleu) et l'écart-type (en rouge) recalculés pour chaque produit de fission des 100 fichiers échantillonnés et la moyenne et l'écart-type des données nucléaire de base. Ainsi, les points doivent converger vers 0 quand le nombre de fichiers augmente pour témoigner d'un échantillonnage qui conserve bien la moyenne et l'écart-type. Or, pour un échantillonnage selon une loi normale, un décalage peut être observé pour ENDF/B-VII.1 sur quelques isotopes uniformément réparti sur tous l'axe des abscisses et pour JEFF-4T3 uniquement sur quelques isotopes aux extrémités. En revanche pour JEFF-3.1.1, aucun décalage n'est constaté. Ces résultats sont cohérents avec les observations formulées sur la Figure 10, où JEFF-3.1.1 a, en effet, des incertitudes relatives plus faibles que les deux autres évaluation. Ces résultats sont également cohérents pour JEFF-4T3, car les extrémités sur la Figure 10 à fortes incertitudes sont celles qui ont le plus fort décalage de variance sur la Figure 13, suite à la troncature. Par ailleurs, la moyenne ne semble jamais affectée par la troncature des rendements de fission négatifs, dans le cas de la loi normale. Ce comportement provient du choix de Fiorito [2024] de tronquer également les échantillons au-delà du double de la moyenne, de manière symétrique aux échantillons négatifs, justement pour éviter de biaiser la moyenne. Ce choix implique que les écarts-types sont davantage biaisés (vers des valeurs basses).

Même si la loi log-normale n'introduit pas de décalage de la variance, elle n'est pas idéale non plus, car elle modifie la forme de la densité de probabilité qui est initialement gaussienne, d'après Cheikh et al. [2024b]. Elle modifie aussi la distribution des valeurs de puissance résiduelle en sortie du code. En guise de perspective, il serait donc intéressant d'étudier comment les distributions sont propagées dans VESTA. Cependant, pour cette étude, le nombre d'échantillons est trop faible pour bien différencier une distribution normale et log-normale. Néanmoins, les distributions de puissance résiduelle ont été observées et la Figure 14 en illustre quelques exemples à un même temps donné (50 ans). Un test d'Agostino-Pearson a été réalisé avec Python pour tester la normalité des distributions (une p-valeur faible, typiquement inférieure à 0.05, est un indicateur suggérant qu'une distribution n'est pas gaussienne et si la valeur de la statistique est nulle, cela signifie que la distribution est parfaitement gaussienne).
Il est observable, à gauche de la Figure 14, qu'une distribution non gaussienne est obtenue lorsqu'un échantillonnage log-normal est effectué sur seulement la diagonale de la matrice de covariance. Pour les autres calculs, le nombre d'échantillon ne permet pas d'être formel quant à la normalité des distributions. Néanmoins, toutes les distributions semblent assez proches d'une gaussienne, permettant de conclure que l'utilisation de l'écart-type comme indicateur d'incertitude est pertinent.

<figure><img src="image_14.png" /><figcaption>FIGURE 13 – Comparaison entre la moyenne *m* et l'écart-type *s* des fichiers échantillonnés par SANDY (méthode sans corrélations) et la moyenne *μ* et l'écart-type *σ* des données nucléaires de base, pour un échantillonnage suivant une loi normale (à gauche) et suivant une loi log-normale (à droite) pour les trois évaluations JEFF-3.1.1 (en haut), ENDF/B-VII.1 (au milieu), JEFF-4T3 (en bas).</figcaption></figure>

La Figure 15 montre les contributions à l'incertitude, par isotope. Par rapport aux Figures 11 et 12, l'échantillonnage à partir de la variance uniquement suivant une loi normale ne modifie guère les contributions pour ENDF-B/VII.1, à l'exception d'une augmentation de l'incertitude portée par le $^{106}$Rh. De la même façon, pour JEFF-4T3 que ce soit avec les covariances du CEA ou celles de la méthode GLS (les deux en bas de la Figure 15), l'échantillonnage ne modifie que de quelques pourcents l'incertitude totale mais n'impacte pas les contributions. Cependant pour les calculs utilisant ENDF/B-VII.1 et uniquement celui utilisant la matrice de covariance générée par la méthode GLS, des différences significatives sont visibles. En effet, les fortes incertitudes du $^{144}$Pr, du $^{134}$Cs et de l' $^{154}$Eu observables sur la Figure 12 (avec l'échantillonnage log-normale) ne sont plus présentes ici avec l'échantillonnage selon une loi normale. Les fortes modifications de la contribution, en haut à droite de la Figure 12, ne semblent donc pas causées par la prise en compte des corrélations mais bien par l'échantillonnage qui semble toucher, spécifiquement pour ENDF/B-VII.1, des isotopes corrélés au $^{144}$Pr, au $^{134}$Cs et à l' $^{154}$Eu. Le fait que seul le calcul avec
les corrélations soit autant affecté nous renseigne sur l'existence d'un effet couplé de l'échantillonnage log-normale et de la méthode GLS spécifiquement sur les données de rendements de ENDF/B-VII.1.

<figure><img src="image_15.png" /><figcaption>FIGURE 14 – Histogramme des résultats de puissance résiduelle pour 50 ans de refroidissement avec test de normalité.</figcaption></figure>

## 7.6 Retour sur la qualification de VESTA

Pour terminer cette section, après avoir comparé les évaluations de données nucléaires, la prise en compte de corrélations et les méthodes d'échantillonnage, il est intéressant d'ajouter ces incertitudes aux résultats de qualification. Pour chaque évaluation et pour les temps de refroidissement qui correspond aux mesures expérimentales (entre 16 et 22 ans de refroidissement), les incertitudes les plus enveloppes sont celles n'utilisant pas les corrélations et échantillonnés selon une loi log-normale, visibles sur la Figure 7a. Ainsi, le Tableau 6 contient les résultats de C/E avec leurs incertitudes associées dues aux incertitudes sur les rendements de fission.

<table><caption>TABLE 6 – Tableau du rapport calcul sur expérience (C/E) et incertitudes associées pour le cas du crayon seul et pour le cas de l'assemblage complet 0E2 de CLAB.</caption><thead><tr><th rowspan="2">Measurement time</th><th colspan="2">JEFF-3.1.1 C/E</th><th colspan="2">JEFF-4t3 C/E</th><th colspan="2">ENDF/B-VII.1 C/E</th></tr><tr><th>Pincell</th><th>Assembly</th><th>Pincell</th><th>Assembly</th><th>Pincell</th><th>Assembly</th></tr></thead><tbody><tr><td>5823 days</td><td>1,011±0.032</td><td>0,973</td><td>1,037±0.026</td><td>0,998</td><td>1,033±0.023</td><td>0,995</td></tr><tr><td>6389 days</td><td>1,017±0.032</td><td>0,978</td><td>1,043±0.026</td><td>1,003</td><td>1,039±0.023</td><td>1,000</td></tr><tr><td>6390 days</td><td>1,014±0.032</td><td>0,975</td><td>1,040±0.026</td><td>1,000</td><td>1,036±0.022</td><td>0,997</td></tr><tr><td>7826 days</td><td>1,022±0.031</td><td>0,981</td><td>1,048±0.026</td><td>1,006</td><td>1,045±0.022</td><td>1,003</td></tr><tr><td>7837 days</td><td>1,015±0.031</td><td>0,975</td><td>1,041±0.025</td><td>0,999</td><td>1,038±0.022</td><td>0,996</td></tr><tr><td>7970 days</td><td>1,019±0.031</td><td>0,978</td><td>1,045±0.026</td><td>1,003</td><td>1,042±0.022</td><td>1,000</td></tr><tr><td>average</td><td>1,016±0.032</td><td>0,977</td><td>1,042±0.026</td><td>1,002</td><td>1,039±0.022</td><td>0,999</td></tr></tbody></table>
<figure><img src="image_16.png" /><figcaption>FIGURE 15 – Courbes d’incertitudes relative et d’indices de sensibilité. Pour les calculs avec des fichiers perturbé échantillonné selon une loi normal pour ENDF/B-VII.1 en utilisant uniquement les variances (en haut à gauche) et en utilisant les corrélations généré par la méthode GLS (en haut à droite), puis pour JEFF-4T3 avec les covariances GLS (en bas à gauche) et les covariances du CEA (en bas à droite).</figcaption></figure>
# 8 Conclusion

Au terme de ce stage au sein du Laboratoire de neutronique de l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), diverses investigations ont été menées sur la propagation des incertitudes des rendements de fission à la puissance résiduelle dans le code de calcul neutronique Monte-Carlo VESTA.

Les différentes méthodes d'échantillonnage et d'intégration des corrélations des rendements de fission ont été comparées. Les résultats montrent que la prise en compte des corrélations, indépendamment de leur mode d'échantillonnage, conduit à des ordres de grandeur similaires en réduisant significativement l'incertitude et en modifiant les contributions isotopiques. Néanmoins, même les méthodes menant aux résultats les plus pénalisants en terme d'incertitudes sur la puissance résiduelle aboutissent à des incertitudes relativement faibles, inférieures à 5 %. Sachant que les rendements de fissions représentent la source prépondérante d'incertitudes sur les données nucléaires, la conclusion claire se dégage d'une grande fiabilité des résultats de puissance résiduelle avec le code VESTA.

Aucune méthode d'échantillonnage ne permet de représenter parfaitement la distribution des données nucléaires initiales, car leur définition est mathématiquement problématique. En effet, les évaluations, comme celles de Cheikh et al. [2024b], recommandent un échantillonnage selon une loi normale malgré les écarts-types importants (jusqu'à 120 %). Or, des rendements de fission ne peuvent physiquement pas être négatifs. Face à ce problème, il n'existe que des solutions discutables, d'un point de vue théorique. L'échantillonnage selon une loi normale tronquée induit une diminution de la variance des rendements de fission les plus incertains, tandis que selon une loi log-normale, la distribution est légèrement déformée. Néanmoins, en pratique, l'influence sur les résultats d'incertitudes propagés sont relativement faibles sauf quand ils sont couplés avec des corrélations entre les rendements de fission et uniquement pour certaines évaluations. En effet, ces études ont montré qu'il est difficile de prédire l'effet de l'utilisation simultanée d'une évaluation de données nucléaires, d'une matrice de covariance et d'une méthode d'échantillonnage car leurs influences sont couplées entre elles. Ainsi, il serait intéressant d'étudier si les conclusions restent valides avec l'utilisation d'autres évaluations de données nucléaires comme JENDL, d'essayer d'autres matrices de covariance ou d'autres méthodes d'échantillonnage comme celle d'échantillonner dans l'espace propre de la matrice de covariance comme dans l'article de Cheikh et al. [2024b].

En conclusion, ce stage a permis de mieux comprendre les codes de calculs neutroniques ainsi que les données nucléaires en plus des méthodes de propagation des incertitudes qui peuvent être utilisées dans des domaines scientifiques très variés. Les résultats obtenus contribuent à une meilleure quantification des incertitudes, essentielle pour garantir la sûreté des opérations nucléaires.

# 9 Remerciements

Je tiens à exprimer ma profonde gratitude à toutes les personnes qui ont contribués à la réussite de ce stage et à la réalisation de ce rapport.

Tout d'abord, je remercie chaleureusement Raphaëlle ICHOU, ma tutrice de stage, pour son encadrement, ses conseils avisés et son soutien. Ses compétences et son expertise ont été d'une aide précieuse pour mener à bien ce projet. Je remercie aussi Fausto MALVAGI et Vivian SALINO d'avoir accepté de prendre le relai du tutorat après le départ de Raphaëlle en congé maternité, et de m'avoir beaucoup aidée pour la rédaction de ce rapport.

Je souhaite également remercier toute l'équipe du Laboratoire de neutronique de l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) pour leur accueil chaleureux, leur collaboration et leur disponibilité. Leurs retours constructifs et leur assistance technique ont grandement enrichi mes compétences et ma compréhension des sujets abordés.

Un grand merci aux autres stagiaires présents à mes côtés à l'IRSN, pour leur aide quotidienne, leurs encouragements et les discussions enrichissantes qui ont permis d'élargir mes perspectives.
Je tiens aussi à exprimer ma gratitude envers mes professeurs et encadrants académiques du Master Ingénierie pour le nucléaire de Sorbonne Université pour leur soutien pédagogique et leur accompagnement tout au long de mon parcours.
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## A Annexe

<figure><img src="image_17.png" /></figure>

FIGURE 16 – Rendements de fission cumulés (en haut) et incertitudes relatives associées (en bas) du $^{239}$Pu pour les évaluations JEFF-3.1.1 (à gauche), ENDF/B-VII.1 (au centre) et JEFF-4T3 (à droite).

## B Annexe

<figure><img src="image_18.png" /></figure>

FIGURE 17 – Courbe de la contribution des isotopes à l’incertitude sur la puissance résiduelle sous forme d’incertitudes relatives et d’indices de sensibilité. Pour les calculs avec des fichiers échantillonnés selon une loi log-normal pour JEFF-4T3 en utilisant uniquement les variances (à gauche) et en utilisant les corrélations produites par la méthode GLS (à droite).