# Modélisation biogéochimique du comportement des polluants dans des résidus miniers phytostabilisés

Fabienne Battaglia-Brunet, Hugues Thouin, Lydie Le Forestier, Marina Le Guédard, Olivier Pible, Catherine Joulian, Louis de Lary de Latour, Hafida Tris, Mickaël Charron, Ulysse Moreau, et al.

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## To cite this version:

Fabienne Battaglia-Brunet, Hugues Thouin, Lydie Le Forestier, Marina Le Guédard, Olivier Pible, et al. Modélisation biogéochimique du comportement des polluants dans des résidus miniers phytostabilisés. 5èmes Rencontres Nationales de la Recherche sur les Sites et Sols Pollués, ADEME, Feb 2025, Paris, France. hal-04913538

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Submitted on 27 Jan 2025

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# MODELISATION BIOGEOCHIMIQUE EN ENVIRONNEMENT MINIER

## Modélisation biogéochimique du comportement des polluants dans des résidus miniers phytostabilisés

Fabienne Battaglia-Brunet<fnref n="1" />,<fnref n="2" />*, Hugues Thouin<fnref n="1" />, Lydie Le Forestier<fnref n="2" />, Marina Le Guédard<fnref n="3" />, Olivier Pible<fnref n="4" />, Catherine Joulian<fnref n="1" />, Louis De Lary de Latour<fnref n="5" />, Hafida Tris<fnref n="1" />, Mickaël Charron<fnref n="1" />, Ulysse Moreau<fnref n="2" />, Vincent Milesi<fnref n="2" />, Nicolas Devau<fnref n="6" />

## Résumé

La sécurisation des résidus d'exploitations minières représente un défi environnemental majeur. Le projet ANR oMIMo « Optimisation des stratégies de phytostabilisation des déchets miniers riches en arsenic (As) : prédiction des impacts sur l'eau et la biodisponibilité des polluants pour les plantes en lien avec les activités microbiennes » a pour objectif principal d'anticiper les impacts, incluant les flux d'arsenic et de métaux par infiltration, lors du développement de la phytostabilisation comme option opérationnelle en domaine minier. Par la combinaison d'approches expérimentales à plusieurs échelles et de développement de stratégies de modélisation originales, oMIMo fournira une méthodologie accompagnée de recommandations, incluant le type d'analyses pertinentes (géochimiques, minéralogiques et biologiques) à effectuer pour évaluer l'évolution à moyen et long terme des flux d'As et de métaux avec un modèle numérique.

## Introduction

La plupart des mines de métaux ont produit des déchets contenant du fer (Fe) et du soufre (S), l'élément toxique arsenic (As) étant présent dans plus de 50% des sites. La phytostabilisation apparaît souvent comme une option appropriée pour minimiser les risques liés à la dispersion de particules par érosion, pour un coût modéré (Bert 2012, de Lary de Latour et al., 2022). Cependant, son intégration à des projets de réhabilitation par les gestionnaires de sites doit être étayée par une évaluation quantitative de son effet sur le devenir de l'As et des métaux dans les massifs de déchets. La microflore influe de façon directe ou indirecte sur les flux de métaux et métalloïdes dans les résidus miniers (Thouin et al., 2022). oMIMo a pour objectif de développer un outil de prédiction de la mobilité de l'As et des métaux et de leur disponibilité pour les plantes dans un déchet minier arsénié phytostabilisé, basé sur une méthodologie de modélisation de transport réactif intégrant des paramètres microbiens.

## Matériel et méthodes

Le consortium oMIMo (BRGM, ISTO, Li2D-DRF/CEA et LEB/ADERA) met en œuvre une approche interdisciplinaire associant géochimie, modélisation numérique, physiologie végétale, microbiologie et approches omiques à une bonne connaissance opérationnelle de la gestion des anciens sites miniers. La méthodologie oMIMo est basée sur un scénario

<footnote n="1">¹Unité Géomicrobiologie et Monitoring Environnemental, Direction Eau, Environnement, Procédés et Analyses, BRGM, 3 Avenue Claude Guillemin, 45060 Orléans Cedex 02, France. f.battaglia@brgm.fr; h.thouin@brgm.fr; c.joulian@brgm.fr; h.tris@brgm.fr; m.charron@brgm.fr; *contact : f.battaglia@brgm.fr;</footnote>

<footnote n="2">²Université d'Orléans, CNRS, BRGM, ISTO, UMR 7327, 45071 Orléans, France. lydie.leforestier@univ-orleans.fr; ulysse.moreau@univ-orleans.fr; vincent.milesi@univ-orleans.fr</footnote>

<footnote n="3">³LEB Aquitaine Transfert - 71, avenue Edouard Bourlaux - CS20032 - 33140 Villenave d'Ornon. marina.le-guedard@u-bordeaux.fr</footnote>

<footnote n="4">⁴CEA-LI2D Marcoule, 30207 Bagnols-sur-Cèze Cedex. olivier.pible@cea.fr</footnote>

<footnote n="5">⁵Département Prévention et Sécurité Minière, Direction Risques, BRGM, 3 Avenue Claude Guillemin, 45060 Orléans Cedex 02, France. l.delarydelatour@brgm.fr</footnote>

<footnote n="6">⁶Unité Gestion de la Ressource en Eau, Direction Eau, Environnement, Procédés et Analyses, BRGM, 3 Avenue Claude Guillemin, 45060 Orléans Cedex 02, France. n.devau@brgm.fr</footnote>
maîtrisé de phytostabilisation assistée. oMIMo propose d'intégrer au modèle de transport réactif (MTR) des données indicatrices des processus microbiens actifs liés aux métabolismes de l'As, du Fe et du S. L'impact de la phytostabilisation sur le paysage bioénergétique des résidus miniers est examiné à travers des expériences en mésocosme, en pots et en microcosmes associés à des modèles géochimiques prenant en compte le rôle de la matière organique avec des contraintes thermodynamiques prenant en compte le rôle de la matière organique. Un mésocosme instrumenté a été rempli avec 1200 kg de résidus d'une ancienne mine d'étain (Sn), contenant environ 600 mg/kg d'As, en mars 2023. Cette expérience pilote (Figure 1) reproduit à l'échelle métrique les différents compartiments du dépôt : surface amendée et phytostabilisée, zone non saturée sous-jacente, puis zone saturée.

<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>Figure 1. Expérience pilote en mésocosme de phytostabilisation d'un résidu contenant de l'As, prélevé sur une ancienne mine d'étain. A : vue externe du dispositif, B : surface phytostabilisée, 6 mois après l'amendement et le semis de F. rubra, C : représentation schématique des conditions opératoires dans le mésocosme</figcaption></figure>

En parallèle, des expériences sub-métriques en pots de 20 L (Figure 2) ont démarré début mai 2023 avec 2 types de résidus, celui d'une ancienne mine d'argent-plomb (Ag-Pb) (Thouin et al., 2022) contenant 1000 mg/kg d'As et ceux, de la mine de Sn. L'espèce végétale choisie pour les essais en mésocosme et en pots est *Festuca rubra*, et les résidus miniers ont été amendés dans la zone de colonisation par les plantes avec un mélange de calcaire et de compost. Ces expériences seront poursuivies pendant 2 ans et permettront d'acquérir des données précises sur l'évolution de la géochimie, des processus microbiens, et de la biodisponibilité/toxicité de l'As et des métaux pour les plantes. En parallèle, des expériences anaérobies en microcosmes de plus courte durée (3 mois) permettent de comprendre l'influence de paramètres tels que la disponibilité des accepteurs et donneurs d'électrons, dans différentes conditions d'oxydo-réduction, sur le paysage bioénergétique du massif de résidus. Un réseau de réactions métaboliques stœchiométriques représentera la séquence d'oxydo-réduction suspectée de se produire, alimentant une première version du modèle par l'état de l'art et les premières données géochimiques des expériences. Dans la deuxième version du modèle, ce formalisme sera enrichi afin de simuler des réactions thermocinétiques contrôlées et de coupler les métabolismes microbiens avec des processus géochimiques abiotiques. Le réseau réactionnel sera corrigé par l'identification des bactéries actives par séquençage des ARNr 16S des expériences sub-métriques en pots, puis par les données omiques (métagénomique et métaprotéomique) issues de l'expérience métrique en mésocosme. Pour chaque métabolisme détecté, le terme thermodynamique sera couplé à une équation de Monod dont la composante «biomasse» sera liée à une fonction de croissance pour chaque groupe métabolique. Les paramètres de ces fonctions seront d'abord estimés en déterminant l'abondance (Nombre le Plus Probable) des bactéries de groupes métaboliques d'intérêt. Les données omiques fourniront une image plus précise des métabolismes actifs et de leur distribution de la surface à la zone saturée en eau. Une troisième version du modèle intégrera
des paramètres de transport. Les données calculées seront comparées aux données mesurées de géochimie des eaux et aux bio-indicateurs végétaux (niveau de stress et concentrations en polluants) pour le compartiment de surface.

<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>Figure 2. Expérience en pots (6 réplicats) : résidus miniers ou sable propre amendés, plantés avec F. rubra et non plantés</figcaption></figure>

## Résultats et discussion

Les résultats expérimentaux (pH, potentiel d'oxydo-réduction, conductivité électrique et chimie des eaux porales, incluant la spéciation de l'As) sont en cours d'acquisition sur les essais en pilote métrique ainsi que sur les essais sub-métriques en pots et les microcosmes anaérobies en flacons. La concentration en bactéries dans le résidu de la mine de Sn non amendé est très faible, mais inclut des bactéries hétérotrophes et des AsIII-oxydantes dénombrables. Le suivi de la géochimie des eaux du mésocosme ainsi que celui des microcosmes suggère la mise en place assez rapide de réactions biogéochimiques anaérobies dans la zone saturée en eau des résidus de la mine de Sn, induisant une augmentation des concentrations en Fe et en As dissous. Ces évolutions géochimiques sont cohérentes avec le dénombrement des bactéries ferri-réductrices actives. Dans les pots, les concentrations en arsenic dissous dans les eaux porales sont plus élevées avec le résidu de la mine de Sn que dans ceux de la mine de Ag-Pb. Après 6 mois d'expérience, les plantes se sont davantage développées sur les résidus de la mine de Ag-Pb que sur les résidus de la mine de Sn. Une augmentation des concentrations en bactéries AsIII-oxydantes, S- et FeII- oxydantes et hétérotrophes aérobies est observée dans toutes les conditions. Les expériences ne sont pas achevées, cependant l'ensemble des résultats préliminaires montre que le comportement de l'As est fortement lié à des processus biogéochimiques actifs dans les résidus de la mine de Sn, avant même la mise en place de la phytostabilisation. Il est très probable que les modifications de paysage bio-énergétique liées à l'amendement organique et au développement du système racinaire des plantes modifieront les activités bactériennes et la mobilité de l'As.

## Conclusions et perspectives

Les expériences sub-métriques en pots et à l'échelle pilote métrique seront poursuivies pendant 2 ans. En parallèle, une expérience pilote de phytostabilisation sur le site de l'ancienne mine de Sn est en cours depuis 3 ans. Un suivi, en particulier des eaux porales à différentes profondeurs, a été mis en place au droit de la placette phytostabilisée et à l'extérieur de celle-ci, et les résultats semblent cohérents avec ceux des expériences en mésocosme et en pots, indiquant une augmentation de l'As dissous dans les eaux porales d'une parcelle phytostabilisée. Ces données seront complétées par des résultats d'analyse de métagénomique et de métaprotéomique afin d'affiner les différentes versions du modèle de transport réactif.
Références

Bert V. (2012) Les phytotechnologies appliquées aux sites et sols pollués. EDP Sciences. Paris, 2012.

de Lary de Latour L., Guérin V., Gatellier G., Piat C. (2022) - Implementing phytostabilisation for tailings deposits remediation: project design and feedback from case studies in France. In *Mine Closure 2022 - M Tibbett, AB Fourie & G Boggs* (eds), ISBN 978-0-6450938-4-1 doi:10.36487/ACG_repository/2215_90.
https://papers.acg.uwa.edu.au/p/2215_90_de%20Lary%20de%20Latour/

Thouin H., Norini M.-P., Battaglia-Brunet, F., Gautret, P., Crampon, M., Le Forestier, L. (2022) Temporal evolution of surface and sub-surface geochemistry and microbial communities of Pb-rich mine tailings during phytostabilization: A one-year pilot-scale study. *Journal of Environmental Management*, 318, 115538.
https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2022.115538

Remerciements

Cette recherche a été financée par l'Agence Nationale de la Recherche, projets oMIMo (ANR-21-CE03-0012), chaire de professeur junior (ANR-22-CPJ2-0103-01) et programme LabEx VOLTAIRE (ANR-10-LABX-100-01).