# Spectroscopie de photopotentiel par microscopie à sonde de Kelvin double hétérodyne : nouveau schéma d'implémentation

Hugo Valloire, Christian Loppacher, Sylvain Clair, Olivier Pilone, Benjamin Grévin, Laurent Nony

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Hugo Valloire, Christian Loppacher, Sylvain Clair, Olivier Pilone, Benjamin Grévin, et al. Spectroscopie de photopotentiel par microscopie à sonde de Kelvin double hétérodyne : nouveau schéma d'implémentation. 2025. hal-05000680

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Preprint submitted on 21 Mar 2025

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Spectroscopie de photopotentiel par microscopie à sonde de Kelvin double hétérodyne : nouveau schéma d'implémentation

Hugo Valloire¹*, Christian Loppacher¹, Sylvain Clair¹, Olivier Pilone¹, Benjamin Grévin², Laurent Nony¹

¹ Aix Marseille Université, Université de Toulon, CNRS, IM2NP, Marseille, France

² Institut Néel, UPR 2940 CNRS, Grenoble, France

*hugo.valloire@im2np.fr

La microscopie à sonde de Kelvin (KPFM – *Kelvin Probe Force Microscopy*) est une technique permettant de sonder les propriétés électrostatiques des surfaces à l'échelle nanométrique, notamment la différence de potentiel de contact (CPD : *Contact Potential Difference*). La variante hétérodyne modulée en amplitude (He-KPFM), développée par Y. Sugawara et al. [1], associe une haute résolution spatiale – grâce à sa sensibilité au gradient de la force électrostatique – à une sensibilité accrue à la mesure du CPD, optimisée par l'amplification du signal démodulé au premier mode propre de résonance du levier.

Nos travaux portent sur une variante de cette approche, le mode KPFM double hétérodyne (DHe-KPFM), développé par B. Grévin et al. [2], qui cumule les avantages de la technique He-KPFM et donne en plus accès à la dynamique temporelle du CPD sous pompe périodique (électrique ou optique). Ceci est rendu possible via la reconstruction du spectre de Fourier en amplitude et en phase du CPD, ouvrant la voie à sa reconstitution temporelle par transformée de Fourier inverse. En exploitant un double mélange hétérodyne entre l'oscillation mécanique du levier, les harmoniques du potentiel de surface et un signal de modulation en tension, cette technique permet le transfert successif de chaque harmonique sur le premier mode propre de résonance du levier. Le mode DHe-KPFM constitue une avancée significative pour l'imagerie et la spectroscopie du photopotentiel à haute résolution temporelle.

Dans sa configuration initiale, cette implémentation nécessite d'utiliser deux amplificateurs à détection synchrone (LIA) en cascade [2] pour réaliser la chaîne de modulation et de démodulation des composantes spectrales. Notre travail a permis de mettre au point un schéma plus efficace basé sur la synchronisation d'un LIA et d'un générateur de fonction numérique de dernière génération. Spécifiquement, un générateur HDAWG et un LIA HF2LI de Zurich Instruments, synchronisés et pilotés via l'API Python, assurent la cohérence de phase de l'ensemble des composantes spectrales du signal de CPD. Le HF2LI permet également l'application du potentiel modulé et la démodulation de l'ensemble du signal en sortie de la photodiode amplifié au premier mode propre de résonance. Afin de valider le système de mesure développé, nous générons un signal de tension périodique, de forme arbitraire, simulant le photopotentiel. Ce signal est produit par le HDAWG et appliqué à la pointe. Nos résultats démontrent la capacité du dispositif à reconstruire le spectre de Fourier de ce signal et à restituer sa dynamique périodique.

Le projet Pesos (Imaging the Photo-Excited Electronic States at the Molecular Scale, projet ANR AAP2023 CE09), dans le cadre duquel ces travaux ont été menés, vise à étudier la dynamique temporelle d'états électroniques photoexcités dans des couches moléculaires autoassemblées sur des substrats isolants sous ultra-vide. Dans ce cadre, la technique DHe-KPFM est particulièrement adaptée. Elle sera couplée à l'étude structurale des couches mesurées en AFM non contact. En permettant l'analyse détaillée des dynamiques de charge via la reconstruction du spectre de Fourier, cette approche ouvre de nouvelles perspectives pour l'étude des matériaux photovoltaïques et optoélectroniques, notamment dans l'exploration des processus de photoexcitations et des interactions électrostatiques à l'échelle moléculaire.
Référence

[1] Y. Sugawara et al., *Appl. Phys. Lett.* **100**, 223104 (2012)

[2] B. Grévin et al., *Beilstein J. Nanotechnol.* **14**, 1068 (2023)