# Identification de matériaux par tomodensitométrie haute-énergie dans des objets bétonnés

Nicolas ESTRE<fnref n="1" />, Daniel ECK<fnref n="1" />, Frédéric MOUTET<fnref n="1" />, Emmanuel PAYAN<fnref n="1" />, Alix SARDET<fnref n="1" />
Roberto GAGGIANO<fnref n="2" />, Maarten VAN GEET<fnref n="2" />

## Résumé

L'identification des matériaux présents dans des objets volumineux comme des colis de déchets nucléaires nécessite la plupart du temps soit une opération destructive (carottage, découpe) pour les colis bétonnés, soit une intervention humaine (tri, inventaire) sur des colis de faible activité dont le déchet n'est pas bloqué.

Dans le cadre de ses activités de R&D sur la gestion des colis de déchets, l'ONDRAF/NIRAS (Belgique) a sollicité le CEA (Institut IRESNE) pour évaluer les performances et les limites de détection et d'identification de matériaux dans des colis bétonnés étalons de 400 l/900 kg.

La technique mise en œuvre est la tomographie par transmission au moyen d'un accélérateur linéaire dont l'énergie est réglable de 9 à 21 MeV (avec un maximum de dose à 15 MeV).

Des essais ont ainsi été réalisés sur cinq fantômes spécialement conçus par l'ONDRAF/NIRAS pour refléter la gamme de matériaux devant être identifiés (plexiglas, cellulose, bois, métal, eau, huile, filtres, déchets compactés, etc).

Les premières séries de mesures ont consisté en des tomographies demi-champ Cone-Beam (3D) afin d'avoir une vue globale des colis et de leur contenu. La diffusion Compton étant majoritaire à ces énergies, il n'a pas été possible, à cause du rayonnement diffusé parasite, de réaliser une calibration en densité.

Une seconde série de mesures a alors visé à comprendre les perturbations observées afin de les corriger et obtenir la meilleure précision possible sur la densité à l'aide d'une géométrie collimatée Fan-Beam (2D).

Les précisions obtenues sur la densité sont de l'ordre de quelques pourcents pour la majorité des matériaux, la sensibilité variant suivant leur nature. Par exemple, l'eau et l'huile contenues dans un même récipient sont distinguées autant par la valeur de leur densité que par leur stratification alors même que la nature des métaux est plus difficile à extraire à cause du durcissement de spectre.

La tomographie 3D et la tomodensitométrie 2D apparaissent donc comme des examens efficaces pour identifier des matériaux contenus dans des objets volumineux et lourds comme des colis de déchets nucléaires.

## 1. Introduction

Les besoins de l'ONDRAF/NIRAS en termes de caractérisation non-destructive sur des colis de 400 l bétonnés sont tout d'abord présentés dans le §2. Les performances attendues et les limites de détection à évaluer y sont précisées. Les fantômes produits à échelle 1 et servant à ces évaluations sont également détaillés.

Le tomographe haute-énergie du CEA utilisé pour cette étude est présenté au §3. La géométrie générale, les capacités de prise en charge et ses principales caractéristiques sont abordées.

Le paragraphe 4 présente les premiers résultats – qualitatifs- obtenus via des tomographies 3D globales des objets.

Enfin, le paragraphe 5 représente le cœur de l'étude et détaille, pour chaque critère à évaluer, la technique d'imagerie mise en œuvre et la performance obtenue.

## 2. Besoins de caractérisation de l'ONDRAF/NIRAS

### 2.1. Performances à évaluer

Afin de pouvoir évaluer les performances en imagerie du tomographe du CEA sur les colis de déchets bétonnés de 400 l, l'ONDRAF/NIRAS a listé un certain nombre de critères à évaluer :

* possibilité d'identification des matériaux par leur densité,

* limite de détection des liquides libres,

* possibilité de discerner l'eau de l'huile (contenues dans un même récipient),

* limite de détection de la cellulose de type papier absorbant,

<figure><img src="image_1.png" /></figure>

<footnote n="1">¹CEA, DES, IRESNE, Laboratoire de Mesures Nucléaires, Cadarache, France;</footnote>

<footnote n="2">²ONDRAF/NIRAS, Belgian Agency for Radioactive Waste and Enriched Fissile Materials, Brussels, Belgium</footnote>

<footnote>*corresponding author, E-mail: nicolas.estre@cea.fr</footnote>
* limite de détection des vides.

Afin d'évaluer ces critères expérimentalement, l'ODRAF/NIRAS a produit différents colis fantômes dont la description est donnée au paragraphe suivant.

## 2.2. Description des fantômes utilisés pour la caractérisation

Dans le cadre de ces études, 5 colis fantômes ont été ainsi réalisés. Chaque colis est constitué d'un fût en acier galvanisé (Ø 770 mm, épaisseur de tôle 1.5 mm) et d'un couvercle. La masse du fût vide est de 73 kg. Dans ce fût se trouve un panier de centrage en acier (masse 34.5 kg). Les objets à caractériser sont placés dans le fût, fixés au panier de centrage, avant qu'un liant hydraulique ne soit coulé. La masse finale de chaque colis est supérieure à 900 kg.

Sur les 5 colis produits par l'ONDRAF/NIRAS, seuls les deux concernant les limites de détection des matériaux sont présentés dans cet article<fnref n="1" />.

### 2.2.1. Colis A

Le colis A (953 kg) est dédié à l'évaluation des performances suivantes :

* Précision sur les densités de matériaux étalons,

* Limite de détection des vides.

Ce colis est constitué de deux zones principales.

Dans le haut du colis se trouvent les éléments pour l'identification des matériaux par leur densité. Les éléments étalons sont : l'eau, l'huile, le bois, le plexiglass, le PVC, l'aluminium, le cuivre et l'acier. Les étalons solides sont des cubes de 50 mm de côté.

Dans le milieu du colis se trouvent ensuite des récipients cylindriques vides de contenance respective : 1 l, 246 ml, 53 ml, 10 ml.

La Figure 1 montre le colis A vu de dessus, avant injection du mortier.

<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>Figure 1 : vue de dessus du colis A avant injection du mortier. Les matériaux étalons sont fixés au panier de centrage.</figcaption></figure>

La répartition de chaque étalon est quant à elle représentée sur la Figure 2.

<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>Figure 2 : placement des étalons dans le haut du colis A.</figcaption></figure>

La répartition des récipients cylindriques vides est représentée sur la figure 3.

<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>Figure 3 : placement des récipients vides à mi-hauteur du colis A.</figcaption></figure>

<footnote n="1">¹ Les trois autres colis produits concernent d'autres thématiques d'étude comme l'identification d'objets après compactage par une presse hydraulique.</footnote>
### 2.2.2. Colis B

Le colis B (939 kg) est dédié à l'évaluation des performances suivantes :

* Limite de détection des liquides,

* Détection de l'interface eau-huile dans un même contenant,

* Limite de détection de la cellulose.

Comme pour le colis A, les différents récipients sont fixés au panier de centrage avant injection du mortier (voir Figure 4 ci-dessous).

<figure><img src="image_5.png" /></figure>

Figure 4 : vue de dessus du colis B avant injection du mortier. Les récipients du haut contiennent le mélange eau+huile. Les récipients du dessous contiennent de la cellulose (papier absorbant).

La répartition des récipients PVC contenant un liquide est présentée sur la Figure 5. Le liquide est un mélange de 80% d'eau et 20% d'huile. Les volumes de liquides présents sont les suivants : 2 l, 1 l, 500 ml, 250 ml, 100 ml, 50 ml, 20 ml, 10 ml.

<figure><img src="image_6.png" /></figure>

Figure 5 : répartition des récipients contenant un mélange de 80% d'eau et 20% d'huile.

La répartition des récipients PVC contenant de la cellulose est présentée sur la Figure 6. Les masses de cellulose sont les suivantes : 270 g, 190 g, 80 g, 40 g, 25 g, 10 g, 5 g, 3 g.

<figure><img src="image_7.png" /></figure>

Figure 6 : répartition des récipients contenant la cellulose en partie basse du colis B.

## 3. Description du tomographe haute-énergie du CEA

Le tomographe du CEA se trouve dans une casemate enterrée de l'Installation Nucléaire de Base CHICADE. Il est composé d'un accélérateur linéaire (LINAC SATURNE) d'énergie réglable de 9 à 21 MeV, d'un banc mécanique de positionnement des objets (capacité 5 t), d'un écran scintillateur de grande taille (800×600 mm²) filmé par une caméra sCMOS [1].

Une vue générale du tomographe est donnée sur la Figure 7 ci-dessous.

<figure><img src="image_8.png" /></figure>

Figure 7 : Vue générale du tomographe. À gauche l'accélérateur Saturne, à droite le banc mécanique de positionnement devant le détecteur (en noir).

Lors des acquisitions présentées dans cette étude, l'accélérateur est réglé à une énergie de 15 MeV. Le débit de dose dans l'axe à 1 m de la cible de freinage varie en fonction des besoins d'imagerie de 11 à 55 Gy/min.

Du fait du grandissement radiographique, la largeur de champ de vue au centre du tomographe est limitée à 540 mm. Les colis de 400 l (770 mm de diamètre) ne peuvent donc être imagés entièrement par le détecteur, que ce soit en radiographie ou en tomographie. Les tomographies sont donc réalisées en décalant le centre de
rotation (tomographie demi-champ [2]) ce qui permet d'étendre le champ de vue d'un facteur proche de 2.

La géométrie du tomographe et ses performances en termes de flous<fnref n="2" /> sont donnés dans le tableau suivant :

<table><caption>Tableau 1 : géométrie du tomographe haute-énergie.</caption><tr><td>Distance Source – Détecteur (mm)</td><td>2865</td></tr><tr><td>Distance Source – Objet (mm)</td><td>1936</td></tr><tr><td>Grandissement radiographique</td><td>1.48</td></tr><tr><td>Décalage du centre de rotation (mm)</td><td>127</td></tr><tr><td>Taille des pixels carrés après binning (mm)</td><td>1.4</td></tr><tr><td>Flou source (tache focale, mm)</td><td>0.5</td></tr><tr><td>Flou Détecteur (mm)</td><td>1.0</td></tr><tr><td>Flou Objet (mm)</td><td>1.1</td></tr></table>

La géométrie est également représentée sur la Figure 8.

<figure><img src="image_9.png" /><figcaption>Figure 8 : géométrie d'acquisition du tomographe, vues de dessus et de côté.</figcaption></figure>

Au cours d'une rotation sur 360°, 1200 projections sont acquises sur une durée d'environ 1 h. Le volume complet est ainsi scanné en réalisant 4 rotations successives à différentes hauteurs.

Chaque ensemble de projections permet de reconstruire un volume de 800 mm de côté et 310 mm de hauteur par rétroprojection filtrée (via le logiciel libre RTK [3]). Chaque voxel cubique mesure 1 mm de côté.

Les quatre volumes sont finalement concaténés en un maillage global de 800x800x1240 voxels.

## 4. Résultats généraux en géométrie conique

Les volumes ainsi reconstruits des colis A et B sont présentés, en fausses couleurs, sur la Figure 9 et la Figure 10.

Tous les éléments insérés dans les colis et détaillés dans les paragraphes 2.2.1 et 2.2.2 sont détectés et visibles sur les images 3D. Cette détection est en revanche relativement qualitative car elle ne permet pas d'identifier la nature exacte des matériaux.

Des examens particuliers sont alors menés pour compléter ces mesures.

<footnote n="2">² Le flou correspond à la largeur à mi-hauteur de la distribution de dispersion d'une ligne (LSF).</footnote>
<figure><img src="image_10.png" /><figcaption>Figure 9 : vue 3D du colis A après reconstruction tomographique. Le logiciel de représentation 3D ImageJ [4] permet « d'effacer » la matrice en béton pour visualiser les éléments internes. Sur l'image de droite, la coque externe et le panier de centrage en acier sont également effacés.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_11.png" /><figcaption>Figure 10 : vue 3D du colis B après reconstruction tomographique. Le traitement graphique est identique à celui du colis A.</figcaption></figure>
# 5. Résultats détaillés

## 5.1.1. Identification des matériaux par leur densité

À cause de la diffusion Compton, effet d'interaction majoritaire pour des photons de quelques MeV, les valeurs des voxels reconstruits ne permettent pas de remonter directement à la densité des matériaux. Il est au préalable nécessaire de réduire fortement ce bruit de fond, par exemple en pinçant le faisceau (géométrie éventail). Seule une coupe horizontale peut alors être reconstruite. Il est ainsi possible d'identifier les matériaux à partir de leur densité si une calibration préalable du tomographe a été réalisée.

La Figure 11 montre la coupe reconstruite. Pour chaque matériau étalon, les valeurs de densité sont extraites de la coupe et rassemblées dans le Tableau 2.

<figure><img src="image_12.png" /><figcaption>Figure 11 : coupe tomographique du colis A en géométrie éventail. L'échelle de niveau de gris est ajustée du moins dense (vide, noir) au plus dense (cuivre, blanc).</figcaption></figure>

<table><caption>Tableau 2 : densités mesurées des étalons du colis A.</caption><thead><tr><td>Matériau</td><td>Densités vraies (g/cm³)</td><td>Densités mesurées (g/cm³)</td><td>Écarts relatifs (%)</td></tr></thead><tbody><tr><td>Cuivre</td><td>8.96</td><td>9.848 ± 0.006</td><td>10</td></tr><tr><td>Acier</td><td>7.8</td><td>8.586 ± 0.005</td><td>10</td></tr><tr><td>Huile</td><td>0.88</td><td>0.890 ± 0.001</td><td>1.2</td></tr><tr><td>Eau</td><td>1</td><td>1.017 ± 0.001</td><td>1.7</td></tr><tr><td>Bois sec (pin)</td><td>0.56</td><td>0.708 ± 0.004</td><td>26</td></tr><tr><td>PVC</td><td>1.38</td><td>1.445 ± 0.003</td><td>4.7</td></tr><tr><td>Plexiglass</td><td>1.19</td><td>1.152 ± 0.003</td><td>-3.2</td></tr><tr><td>Aluminium</td><td>2.7</td><td>2.612 ± 0.004</td><td>-3.3</td></tr><tr><td>Matrice béton</td><td>2.17</td><td>2.221 ± 0.001</td><td>2.4</td></tr><tr><td>Vide</td><td>0</td><td>0.150 ± 0.004</td><td></td></tr></tbody></table>

On note que pour les éléments de densité intermédiaire (de l'huile minérale au béton), les densités évaluées correspondent aux densités attendues avec une précision en général inférieure à 3 %. Seul le bois présente un écart

significatif de 26 %, ce qui est probablement dû à son humidification lors de la coulée du mortier dans le colis.

L'acier et le cuivre présentent quant à eux des écarts plus importants (surestimation de 10 % de leur densité). Cela peut provenir d'un effet de durcissement de spectre qu'il conviendrait de corriger pour ces éléments spécifiques [5].

Il est donc possible d'identifier les matériaux présents dans un colis bétonné à partir de leur densité, et ce avec une précision comprise entre 3% et 10% suivant les matériaux.

## 5.1.2. Limite de détection des liquides libres

Afin de détecter les liquides et les identifier comme tels, le colis B est incliné de 10° sur le banc de tomographie. Le niveau de liquide (qui reste horizontal) peut alors être visualisé. Une nouvelle acquisition est donc réalisée avec les mêmes paramètres qu'au paragraphe 4.

Les résultats pour chaque récipient sont illustrés sur la Figure 12 (coupe verticale extraite au droit de chaque élément).

<figure><img src="image_13.png" /><figcaption>Figure 12 : visualisation du niveau de liquide lorsque le colis B est incliné de 10° avant l'examen tomographique. Pour des récipients supérieurs à 100 ml, le niveau de liquide est clairement identifié. Ce n'est par contre plus le cas pour les récipients plus petits où l'effet de flou rend cette identification incertaine.</figcaption></figure>
### 5.1.3. Distinction de l'eau et de l'huile minérale dans un même récipient

Chaque récipient du colis B contenant un liquide libre et visualisé au paragraphe précédent, contient en fait un mélange de 80% d'eau et 20% d'huile minérale (densité 0.88). Par effet de stratification, on s'attend donc à visualiser trois couches distinctes : eau, huile, vide.

C'est ce qui est visible sur la Figure 13 qui présente la coupe tomographique au droit du récipient le plus grand (2 l). Les strates d'eau et d'huile sont bien détectées dans les bonnes proportions. Cette séparation n'est toutefois plus possible pour les récipients plus petits.

<figure><img src="image_14.png" /><figcaption>Figure 13 : visualisation de la stratification eau-huile du récipient de 2 l, colis incliné de 10° ou vertical.</figcaption></figure>

### 5.1.4. Limite de détection de la cellulose

Comme vu sur la Figure 10, la tomographie conique permet de visualiser les éléments mais non d'identifier leur nature par manque de contraste. Comme dans le cas du paragraphe 5.1.1, une tomographie collimatée est ainsi réalisée au droit de chaque récipient contenant de la cellulose sous forme de papier absorbant (de 270 g à 3 g).

La coupe tomographique interceptant les récipients contenant respectivement 190, 80 et 40 g de cellulose est présentée sur la Figure 14.

<figure><img src="image_15.png" /><figcaption>Figure 14 : visualisation de récipients contenant de la cellulose. L'augmentation de l'échelle de niveau de gris (à droite) permet de visualiser l'intérieur des récipients.</figcaption></figure>

Des hétérogénéités sont visibles à l'intérieur des deux plus gros récipients (190 et 80 g) ce qui indique que ceux-ci ne sont pas vides mais contiennent un matériau très léger. Ce

n'est par contre pas le cas pour le récipient le plus petit (80 g) où aucune hétérogénéité n'est distinguée.

Ainsi la cellulose sous forme de papier absorbant compacté est détectée à partir de 80 g. Elle n'est par contre pas identifiée de manière univoque en tant que cellulose, la densité étant trop faible pour être mesurée. On identifie seulement un matériau vrac compacté de très faible densité.

### 5.1.5. Limite de détection des vides

Comme pour le paragraphe précédent, une tomographie collimatée est réalisée au droit de chaque récipient vide du colis A. La Figure 15 présente la coupe extraite au niveau des récipients de volume 246, 50 et 10 ml (correspondant à des cylindres de diamètres respectifs 56, 26 et 11.3 mm).

Tous les vides sont identifiés en tant que tels. La limite de détection du tomographe est en réalité plus basse puisque des bulles de diamètre 3 mm sont détectées.

<figure><img src="image_16.png" /><figcaption>Figure 15 : coupe tomographique collimatée des récipients vides de volumes respectifs 246, 50 et 10 ml.</figcaption></figure>

## 6. Conclusions

Dans le cadre de ses activités de R&D sur la gestion des colis de déchets, l'ONDRAF/NIRAS (Belgique) a sollicité le CEA (Institut IRESNE) pour évaluer les performances et les limites de détection et d'identification par tomographie haute-énergie de matériaux dans des colis bétonnés étalons de 400 l/900 kg.

Des essais ont ainsi été réalisés sur des fantômes à échelle 1 spécialement conçus et produits par l'ONDRAF/NIRAS.
La majorité des éléments d’intérêts ont été détectés en imagerie, ce qui montre que cette méthode non destructive peut s’avérer d’un grand intérêt pour la caractérisation des colis de déchets.

Enfin, signalons que ce type d'imagerie ne se limite pas forcément aux déchets nucléaires mais peut être mis en œuvre sur tout type d'objets industriels ou culturels de grande taille ou de forte densité.

References

[1] N. Estre et al., High-Energy X-Ray Imaging Applied to Non Destructive Characterization of Large Nuclear Waste Drums, 2013 3rd International Conference on Advancements in Nuclear Instrumentation, measurement methods and their applications (ANIMMA), June 2013.

[2] G. Wang, X-ray micro-CT with a displaced detector array, Med. Phys. 29 (7), July 2002.

[3] S. Rit et al., The Reconstruction Toolkit (RTK), an open-source cone-beam CT reconstruction toolkit based on the Insight Toolkit (ITK), Journal of Physics, Conference Series 489 (2014) 012079.

[4] C. A. Schneider et al., NIH Image to ImageJ: 25 years of image analysis. Nature Methods 9, 671-675, 2012.

[5] O.M.H. Ahmed et al., A Review of Common Beam Hardening Correction Methods for Industrial X-ray Computed Tomography, Sains Malysiana 47(8), 2018 : 1883-1890.