# Ingénierie des lasers à solide utilisant des nouveaux matériaux semiconducteurs

Stéphane Calvez

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Stéphane Calvez. Ingénierie des lasers à solide utilisant des nouveaux matériaux semiconducteurs. Optique / photonique. Université Paul Sabatier de Toulouse, 2015. tel-04433214

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HABILITATION A DIRIGER DES RECHERCHES

Présentée devant

l'Université Paul Sabatier de Toulouse

par

Stéphane CALVEZ

Le 8 Juin 2015

Ingénierie des lasers à solide utilisant
des nouveaux matériaux semiconducteurs

Directrice de thèse :

Françoise Lozes-Dupuy

Jury

Hervé Maillotte, Président

Alain Barthélémy, Rapporteur

Abderrahim Ramdane, Rapporteur

Eric Tournié, Rapporteur

Adnen Mlayah, Membre
# INTRODUCTION GENERALE

Ce manuscrit résume l'activité que j'ai pu mener au cours de mon parcours professionnel sur les systèmes lasers exploitant les matériaux semiconducteurs et leurs technologies. Ma carrière a débuté en 1998 par un doctorat au laboratoire GTL-CNRS Telecom de Metz. J'ai ensuite travaillé pendant 12 ans en tant que coopérant scientifique puis en tant que chercheur à l'University of Strathclyde de Glasgow avant de rejoidre le LAAS en 2012 où je suis actuellement chargé de recherche.

Plus précisément, ce document retrace et met en perspective les recherches que j'ai menées ou dirigées sur les composants à semiconducteurs pour l'ingénierie des lasers à solide depuis le 1er décembre 2000, date à laquelle j'ai rejoint l'équipe « III-V Semiconductors » de l'Institute of Photonics de l'University of Strathclyde à Glasgow (Grande-Bretagne) en tant que Coopérant Scientifique. Cette coopération s'est déroulée sur une période de 13 mois sous la direction du professeur Martin D. Dawson et en lien avec le CEA-LETI et, plus spécifiquement, le département DOPT-SLIR dirigé par Alain Million. Mes travaux portent alors sur les lasers à cavité verticale émettant par la surface (VCSEL) à base de GaInNAs/GaAs. Cette période correspond aussi à la rédaction de ma thèse BDI-CNRS dont le sujet était « l'étude de l'accordabilité en longueur d'onde et de la génération de trains d'impulsions multi-longueurs d'onde par voie électro-optique dans des lasers à fibres pour les télécommunications multipléxées en longueur d'onde ». Cette thèse avait été réalisée au laboratoire Georgia Tech Lorraine, alors rattaché à l'université de Franche-Comté. A l'issue de ma Coopération Scientifique et après la soutenance de ma thèse le 20 juin 2002, je suis devenu chercheur permanent, toujours dans l'équipe « III-V Semiconductors » de l'Institute of Photonics où, dans un premier temps, je poursuis et complète les programmes de recherche instigués par le professeur Martin D. Dawson sur les composants à cavité verticale avec matériau actif à base de nitrures (GaInNAs et GaN). Je prends la responsabilité des études portant sur les nitrures dilués (GaInNAs) qui perdureront jusqu'à mon départ pour le LAAS (1/2/2012) tandis que Martin Dawson se concentre sur l'étude des micro-DEL à base de GaN. A partir de 2005, je développe en parallèle des activités explorant l'utilisation du diamant dans les lasers à solide avant de m'interesser, plus spécialement à partir de 2008 et en lien avec un projet EPSRC, aux absorbants saturables pour induire et contrôler l'émission d'impulsions femto-secondes par des lasers à milieu à gain diélectrique. Depuis le 1/2/2012, date à laquelle j'ai rejoint le LAAS en tant que chargé de recherche, l'activité que j'ai engagée continue de porter sur les nouvelles générations de systèmes optiques lasers en explorant la faisabilité de réaliser des systèmes d'optique non-linéaire intégrés monolithiquement sur puce. Techniquement, il s'agit de développer des nouveaux composants à semiconducteurs exploitant les résonateurs à modes de galerie ou des réseaux sub-longueur d'onde en technologie AlGaAs/AlOx pour promouvoir et exhalter les processus non-linéaires de conversion de fréquences et réaliser des sources auto-converties.
Les défis relevés dans le cadre de mes travaux recherche ont suivi les grandes tendances du domaine. En particulier, au début des années 2000, les objectifs de mon activité étaient liés aux évolutions identifiées des systèmes de télécommunications optiques. Dans ce cadre, pour répondre à une demande accrue d'augmentation des capacités de transmission d'information et de données jusqu'à l'abonné, ces systèmes requéraient le développement de sources lasers qui, idéalement, fonctionneraient à des longueurs d'onde proches de 1,3 µm, sans régulation en température, qui seraient fabriquées de façon peu onéreuse sur substrat GaAs. La conjonction de cette orientation avec l'arrivée à maturité de la technologie des lasers à cavité verticale émettant par la surface (VCSEL) pour des émetteurs fonctionnant aux longueurs d'onde allant de 850 à ~1000 nm a sacralisé un effort intense de la communauté autour du développement de nouveaux alliages permettant l'extension de l'émission sur GaAs au-delà de la longueur d'onde de 1,2 µm pour réaliser des VCSEL adaptés. Dans ce cadre, mes contributions ont porté l'analyse spectroscopique de structures à puits quantiques en GaInNAs(Sb) obtenues auprès de collaborateurs internationaux et l'étude de VCSEL délibéremment conçus pour fonctionner sous pompage optique plutôt qu'avec une injection électrique. Les études matériaux ont révélé que les alliages à faible teneur en azote et incorporant une fraction d'antimoine étaient les plus favorables pour atteindre l'émission aux grandes longueurs d'onde, surtout au-delà de 1400 nm, tandis que les démonstrateurs lasers ont permis d'atteindre des performances à l'état de l'art avec des VCSEL émettant des puissances record à 1,3 µm, ainsi que d'obtenir les premiers VCSEL émettant en bande C (à 1545 nm) sous excitation nanoseconde à température ambiante. Par ailleurs et de manière originale, j'ai participé à la diversification de l'utilisation du GaInNAsSb en étudiant une famille de composants combinant la géométrie verticale et ces alliages de semiconducteurs et dont la finalité entrait dans le cadre des systèmes de télécommunications optiques. En particulier, j'ai initié un programme sur les amplificateurs optiques à semiconducteur à cavité verticale (VCSOA) pour faciliter des opérations de filtrage actif, qui a permis d'obtenir des composants monolithiques dont les performances étaient similaires à ceux réalisés avec des solutions technologiquement plus complexes (à base de fusion de wafers InP sur GaAs). J'ai aussi conçu les structures et participé à l'évaluation de VECSEL, l'architecture de puissance des VCSEL exploitant une cavité étendue, pour démontrer la première source générant plus de 500 mW de puissance à une longueur d'onde plus grande que 1,2 µm, ouvrant ainsi une nouvelle voie pour la réalisation lasers de pompe Raman. Enfin, j'ai aussi introduit l'utilisation de miroirs à absorbants saturables semiconducteurs (SESAM) exploitant le GaInNAs(Sb) pour réduire les pertes non saturables de ces composants et favoriser la génération efficace d'impulsions femto-secondes aux longueurs d'onde d'intérêt pour les télécommunications optiques.

L'évolution du contexte applicatif passant d'une domination du secteur des télécommunications à des applications plus diverses allant du divertissement (projection cinématographique) au secteur médical (ophtalmologie/dermatologie), a modifié le type de sources lasers à développer et les paramètres spécifiques d'optimisation promouvant notamment les sources compactes, fiables, presse-bouton dont l'émission est décalée soit dans le visible soit dans le mi-infrarouge. Ces nouvelles exigences m'ont amené à ré-orienter mes travaux tant sur les VECSEL que sur les SESAM. Au début des années 2000, en matière de VECSEL, le défi principal était de passer de travaux de preuve de concept à la démonstration expérimentale que ces sources pouvaient effectivement constituer une technologie de lasers à solide de rupture, fonctionnant en particulier aux
nouvelles longueurs d'onde d'intérêt. Le point limitant les performances de ces émetteurs était en fait la résistance thermique des structures de gain utilisées. L'avancée technologique majeure à laquelle j'ai contribué a été d'identifier et de valider le fait que l'insertion d'une fenêtre en diamant placée en contact direct intra-cavité sur la zone de gain à semiconducteur permettait non seulement de dissiper la chaleur de façon plus efficace mais ouvrait la voie vers la diversification en longueur d'onde de ces lasers vers les nouvelles gammes spectrales d'intérêt et, ce, avec des niveaux de brillance record surtout pour une technologie de lasers à semiconducteurs. Une retombée additionnelle fut que je mis au point une méthode de dessin des miroirs à gain de ces composants facilement transférable d'un système de matériaux à un autre, un élément clé pour la mise en place de cette diversification en longueur d'onde. Par ailleurs, la fenêtre en diamant étant insérée intra-cavité, j'ai breveté et, par la suite, évalué l'ajout de fonctions optiques spectrales ou modales à cet élément diamanté. Cette utilisation du diamant pour des fonctions optiques autres que pour des fenêtres transparentes (de presses à enclumes de diamant) et pour des prismes (pour le couplage vers des guides planaires) était alors essentiellement vierge. Pour mettre en place cette fonctionalisation, je me suis appuyé sur des travaux de micro-structuration à l'aide des technologies conventionnelles de la micro-électronique (lithographie, gravure) effectués au sein de l'équipe qui ont notamment permis la réalisation de fenêtres avec des réseaux et/ou des tableaux micro-lentilles. Après la paramétrisation des ces micro-optiques pour les rendre compatibles avec une utilisation dans les VECSEL, j'ai pu exploiter ces éléments dans le cadre du développement de versions quasi-monolithiques dites « microchip » des VECSEL, ce dernier type de sources étant plus adapté à une utilisation généralisée du fait de sa meilleure compacité, robustesse et de sa fabrication simplifiée. Au niveau des travaux sur les SESAM, les développements entamés à partir de 2008 ont été consacrés, d'une part, à l'introduction pionnière de SESAM à base d'antimoinures pour générer des impulsions femto-secondes à l'aide de lasers à milieu à gain cristallin dopés aux ions thullium ou holmium avec des performances faisant l'état de l'art dans la gamme de longueurs d'onde allant de 1,9 à 2,2 µm et, d'autre part, à l'étude de SESAM pompés optiquement ou contactés électriquement pour faciliter le contrôle automatique de l'émission des lasers à impulsions courtes.

Parallèlement aux développements de lasers à solide mentionnés ci-dessus, la photonique, ou autrement dit le domaine de l'optique intégrée exploitant les méthodes et les outils de fabrication de la micro-électronique, a connu un essor sans précédent. Cette tendance, plus particulièrement soutenue par les applications pour les télécommunications optiques, a été marquée par le développement de composants (lasers, multiplexeurs,...) puis de systèmes (transpondeurs) de complexité croissante sur plateforme InP avant de voir émerger la photonique passive sur silicium et son hybridation récente à la filière InP pour l'intégration des sources lasers. Cet engouement pour l'intégration sur puce tout comme les développements intenses en optique fibrée incitent à évaluer la pertinence des approches intégrées ainsi que des composants micro-ou nano-structurés pour les développements de systèmes lasers avancés ou complexes. C'est dans cet esprit que j'ai mené les travaux mentionnés plus haut sur les VECSELs microchip à micro-lentilles en diamant mais aussi que j'ai abordé une étude de faisabilité de réalisation de guides d'onde sur diamant. Pour ces travaux, j'ai contribué à la conception des guides d'onde de larges dimensions, à l'évaluation numérique du potentiel de ces structures pour la conversion de fréquences non-linéaire par effet Raman, ainsi qu'aux développements du procédé technologique mis en place pour la réalisation pratique de principe de guides d'onde fabriqués, pour la première fois, sur
substrat mince (20µm x(2x2mm²)) de diamant cristallin. Cette approche d'optique intégrée à base de diamant cristallin a depuis été reprise avec succès pour la réalisation de sources de photons uniques fonctionnant à température ambiante ainsi que pour la génération de peignes de fréquences par mélange à quatre ondes dans des micro-résonateurs en anneau sous excitation par un laser externe. Les travaux auxquels je participe et que j'anime au LAAS depuis mon arrivée en 2012 s'inscrivent aussi dans cette thématique générale visant exploiter la photonique dans les systèmes lasers. Les travaux engagés s'orientent selon deux axes :

* un premier domaine que je dirige et qui vise à explorer la faisabilité d'intégrer sur une même puce de GaAs des sources lasers et une fonction conversion de fréquences non-linéaire et dont l'objectif ambitieux est la réalisation d'un peigne de fréquences induit par le déclenchement de l'oscillation paramétrique optique (OPO) dans des micro-résonateurs et

* une seconde activité où je contribue et qui porte sur le développement, l'utilisation et l'évaluation du potentiel d'intégration de réseaux sub-longueurs dans les lasers à semiconducteurs pour en faire des sources de haute pureté spectrale. Dernièrement la stabilisation mono-fréquence d'une diode laser en cavité externe à l'aide d'un nouveau type de réseau sub-longueur d'onde (réseau à mode guidé en cavité CRIGF) a été démontrée et les évaluations plus applicatives de cette source sont prévues. Une diversification et l'exploration d'autres fonctionnalités de ces réseaux comme la mise en phase de tableaux de lasers et la conversion non-liénaires forment une partie de ma prospective.

L'étude des peignes de fréquences sur puce s'appuie sur le principe de génération démontré en 2007 exploitant la conversion d'un signal intense d'une source laser mono-chromatique par cascades de mélanges à quatre ondes (équivalent à l'OPO avec non-linéarité d'ordre 3) dans un micro-résonateur (en SiO₂) présentant un fort coefficient de qualité. En termes de source, depuis lors, les travaux ont porté sur le développement de micro-résonateurs à base d'anneaux couplés latéralement à leur guide d'accès réalisés en technologie CMOS (Si₃N₄), et sur la démonstration récente de l'utilisation d'une configuration de pompage intra-cavité dans un laser à fibre pour réduire la puissance d'excitation. Notre approche est conceptuellement similaire mais repose sur une filière technologique exclusivement à base de matériaux semiconducteurs. En effet, l'architecture envisagée exploite un résonateur en GaAs, car ce matériau présente un coefficient non-linéaire plus favorable (de deux ordres de grandeur), directement intégré avec sa diode laser de pompe. Dans ce cadre, mon premier résultat marquant est récent et porte sur la validation expérimentale de micro-résonateurs en forme de disque couplés verticalement à leur guide d'accès, composants conçus et fabriqués pour tirer profit de la technologie à base d'Al(In)GaAs/GaAs et d'oxyde d'aluminium (AlOx) pour laquelle le LAAS est reconnu internationalement.

Vu que mon activité vient seulement de démarrer au LAAS, ma prospective scientifique s'inscrit dans la continuité de ces travaux avec une interaction forte avec Guilhem Almuneau vu nos intérêts communs pour l'utilisation de la technologie à base d'AlOx pour l'intégration photonique et avec Olivier Gauthier-Lafaye et Antoine Montmayrant pour les aspects de lasers à réseaux sub-longueur d'onde. Mes travaux étant encore dans leur phase initiale, la mise en place de nouvelles collaborations avec des partenaires s'interessant aux aspects technologiques, théoriques, ou applicatifs n'a pas encore eu lieu mais est anticipée avec l'évolution de ce projet.
L'ensemble de ces travaux ont été supportés par trois programmes conséquents (EPSRC VCSOA, EPSRC MUSIC et FP6 NATAL) et trois autres projets (Bourse de l'université de Strathclyde, un contrat de transfert industriel, et une R&T CNES sur peignes de fréquences) pour lesquels j'ai été investigateur principal et d'autres financements, supportant plus généralement l'équipe, où j'intervenais en tant que co-investigateur. Ces projets m'ont donné l'occasion d'encadrer seul quatre doctorants et trois post-doctorants sur des périodes moyennes de trois ans à l'University of Strathclyde et de co-diriger (50% avec Guilhem Almuneau) deux nouvelles thèses encore en cours au LAAS.

Comme indiqué ci-dessus, mes travaux s'inscrivent thématiquement dans le domaine de l'ingénierie des lasers exploitant des composants semiconducteurs. Après une description plus détaillée des contrats supports et une présentation des personnes encadrées, le manuscrit sera divisé en quatre sections décrivant respectivement :

1. les travaux sur les nitrures dilués (GaInNAsSb/GaAs),

2. l'activité basée sur l'utilisation du diamant dans les lasers à solide,

3. les études concernant les absorbants saturables, et finalement

4. le résumé des travaux entrepris au LAAS se terminant par ma prospective de recherche

Les annexes fournissent une liste d'informations complémentaires notamment mon CV, la liste des stagiaires, doctorant(e)s, des post-doctorants encadrés, les activités d'enseignement (20h de master sur les multi-couches et guides d'onde), de recherche et de diffusion scientifique y compris ma liste complète de publications (78 articles de revue et 96 conférences dont 10 invitées) ainsi que la liste des comités d'organisation de conférences auxquels j'ai participé.
SUPPORT ET ORGANISATION DE L'ACTIVITE
DE RECHERCHE

Cette section décrit brièvement les contrats et les activités d'encadrement qui ont
soutenu et permis le développement de mes activités de recherche sur la période de
2000 à aujourd'hui.

En Fig. 1 est représentée sous forme de diagramme la liste des projets pour lesquels j'ai
été investigateur principal ou co-investigateur. Une description succinte de ces
programmes de recherche est donnée ci-dessous avec la mention des six doctorants
(dont 2 en cours) et des trois post-doctorants que j'ai pu encadrer (voir Fig. 2).

Mon premier projet, financé dans le cadre des programmes EPSRC (ANR britannique) « Jeune Chercheur(e) » et suivi par la PME, Kamelian Ltd qui fabriquait des amplificateurs optiques à semiconducteurs à base d'InP, portait sur les VCSOA en GaInNAs(Sb) et, par extension, sur les VCSELs fonctionnant dans la gamme de 1280 à 1565 nm pour les applications de télécommunications par fibres optiques. Il fut l'occasion de recruter Nicolas Laurand, le premier doctorant que j'ai encadré (à 100%). Le post-doctorat de Handong Sun sur la spectroscopie fut aussi soutenu en partie par ce programme.

Le second programme que j'ai dirigé à l'Institute of Photonics fut le programme
européen FP6 NATAL dont l'objet était le développement des VECSELs pour des
applications de projecteurs cinématographiques à base de lasers et pour la spectroscopie
(laser guide pour sodium, et l'ultra-violet). Les coordinateurs du projet étaient les
professeurs Oleg G. Okhotnikov et Mircea Guina de Tampere University of
Technology qui, techniquement, s'intéressaient respectivement à la caractérisation des
VECSEL et la croissance par épitaxie par jets moléculaires. Les autres partenaires
académiques étaient le groupe de Sheila Galt de Chalmers University of Technology en
charge de la modélisation des structures, le groupe de Dieter Bimberg de la Technical
University Berlin pour les VECSELs à base de boîtes quantiques, et le groupe III-
Semiconducteur l'Institute of Photonics pour la caractérisation des VECSELs à cavité
étendue et micro-cavité. Les partenaires industriels étaient OSRAM Semiconductor
Gmbh qui envisageait de commercialiser les VECSEL doublés en fréquence émettant
<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>Fig. 1 : Liste des projets menés par S. Calvez sur la période 2003-2015.</figcaption></figure>
dans le vert pour des projecteurs mobiles et Toptica AG qui s'interessait au VECSEL pour les applications en spectroscopie. Ce programme me permit de recruter Stéphanie Giet comme doctorante pour travailler sur les questions de gestion thermique des VECSELs et leur stabilisation spectrale par réseaux, de financer Nicolas Laurand pour 18 mois pour travailler sur les VECSEL incluant des microlentilles en diamant. Il permit aussi de subvenir à une partie de la thèse de Sharon Louise Vetter sur les VECSELs en GaInNAs opérant aux longueurs d'onde proches de 1200 nm.

Enfin, mon troisième et dernier programme de recherche significatif fut le projet EPSRC « MUSIC : Modular Ultrafast Sources with Integrated Control » dont les objectifs étaient (i) de développer une suite de nouveaux lasers et d'amplificateurs femto-secondes et (ii) de rendre les lasers à impulsions ultra-rapides « mains-libres » c'est-à-dire de les asservir et les contrôler automatiquement. Le projet était coordonné par professeur Wilson Sibbett de l'University of St Andrews dont les recherches portaient sur les lasers impulsionnels à solide. Il impliquait le groupe du professeur Ian White de Cambridge University pour des travaux sur les diodes lasers super-radiantes et mon groupe à l'Institute of Photonics pour les travaux sur les nouveaux SESAM et les méthodes de contrôle de lasers impulsionnels. Ce programme compléta la thèse de Sharon Vetter et me permit de recruter Loyd McKnight en doctorat pour étudier des guides d'onde sur des semiconducteurs à grand gap, plus spécialement en diamant, en GaN et à base de tungstates. J'ai aussi pu encadrer le post-doctorant Vasili Savitski pour les études de contrôle de lasers à impulsions rapides par des SESAM pompés optiquement.

Parallèlement à ces trois programmes, les équipes « III-V semiconductors » et « Laser development » de l'Institute of Photonics bénéficiaient de portfolios de projets suffisants auprès d'EPSRC pour pouvoir postuler à des programmes de type « Plateforme » dont l'objectif est d'aider une équipe à maintenir son activité dans un domaine spécifique de recherche au travers d'un soutien financier dédié à l'emploi de post-doctorants et d'ingénieurs de recherche. Nous sommes parvenus à obtenir deux de ces bourses « platforme » sur « les lasers à solides et micro-systèmes » visant à l'exploration des micro-optiques pour les lasers à solide et systèmes lasers à application bio-photonique et sur « les sources hybrides à semiconducteur pour l'ultraviolet » qui était dédié aux micro-DEL en AlGaN et aux VECSEL convertis vers des fréquences harmoniques. La combinaison de ces deux programmes m'a permis de garder Nicolas Laurand en tant que post-doctorant pour 18 mois et d'employer Handong Sun pour la spectroscopie du GaInNAs pour 2 ans.

Les trois dernières bourses obtenues en Grande-Bretagne portaient respectivement sur :

* les lasers et SESAMs à base de boîtes quantiques d'AlInGaP sur GaAs fonctionnant entre 720 et 790 nm. Il impliquait l'University of Sheffield pour la croissance des structures, Cardiff University pour l'étude de lasers émettant par la tranche et l'Institute of Photonics pour les SESAM et les VECSEL.

* Une bourse de l'University of Strathclyde pour faciliter l'achat de consommables pour les travaux sur les guides d'onde en diamant

* Une bourse de transfert vers l'industrie et en particulier la PME Solus Ltd (aujourd'hui, partie intégrale de Msquared lasers Ltd) pour la conception de structures VECSEL fonctionnant à 850 nm à base d'AlInGaAs/GaAs.
Enfin, depuis mon arrivée au LAAS, j'ai obtenu le financement d'une R & T CNES sur les peignes de fréquences sur puce à base de micro-résonateurs à modes de galerie. Elle est adjointe d'une bourse de thèse co-financée par la DGA qui finance le doctorat de Clément Arlotti. L'Université Paul Sabatier m'a aussi soutenu au travers d'une allocation pour un doctorant, Gaël Lafleur, qui travaille sur les nouveaux composants exploitant les alliages AlGaAs/AlOx. Pour ces deux thèses, l'encadrement est partagé à 50% avec Guilhem Almuneau pour une exploration commune des potentialités offertes par les technologies AlOx en photonique.

<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>Fig. 2 : Doctorants et post-doctorants encadrés par S. Calvez sur la période 2003-2015.</figcaption></figure>
# CHAPITRE 1
## COMPOSANTS A CAVITE VERTICALE A BASE DE GaInNAs(Sb)/GaAs

Dans ce chapitre figure un résumé des travaux que j'ai menés puis dirigés entre décembre 2000 et début 2012 sur la caractérisation spectroscopique des composés GaInNAs(Sb) sur GaAs et de leur utilisation pour la réalisation d'amplificateurs et de lasers à cavité verticale.

### 1.1. Contexte

Cette activité fût, au moins dans sa phase initiale, réalisée dans le cadre de recherches devant conduire à l'amélioration des télécommunications par fibres optiques. En effet, à cette époque, juste avant la bulle internet, la montée en puissance des communications téléphoniques et du transfert de données (internet) se traduisait par une augmentation de du trafic aux Etats-Unis de 118% par an et un doublement du nombre d'hôtes tous les ans<fnref n="1" />. Une des orientations réalistes envisagées pour satisfaire cette demande se basait sur le déploiement de la fibre chez l'abonné (FTTH : Fibre To The Home) qui, à son tour, requérait une modification et une adaptation du matériel pour effectuer ces transmissions à moindre coût sur les distances les plus longues possibles, préférablement sans régénération (amplification) et en utilisant sur les réseaux de fibres optiques existants. Pratiquement, cela voulait dire développer des composants, et en particulier des émetteurs optiques, réalisables à bas-coûts, fonctionnant avec une consommation énergétique réduite (sans régulation en température ou non refroidi (uncooled)) et opérant dans la gamme spectrale présentant des faibles pertes de propagation et une faible dispersion chromatique, c'est-à-dire dans la bande dite "originelle" (bande O) centrée autour de la longueur d'onde 1,3 µm.

Pour fabriquer ces sources optiques, une des solutions envisagées visait à adapter les lasers à contre réaction distribuée (DFB pour Distributed FeedBack) utilisés dans les systèmes de communications intercontinentales (avec une longueur d'onde d'émission

<footnote n="1">¹ http://www.netvalley.com/intvalstat.html</footnote>
incluse dans la bande dite C pour “central” allant de 1530 à 1565nm). Techniquement,
cette approche repose sur la filière InP et exploite des structures de lasers à ruban
émettant par la tranche dont le gain est fourni par des puits quantiques réalisés à l'aide
d'alliages d'InGaAsP, et dont la contre-réaction optique provient de réseaux définis par
interférométrie, gravés et enterrés dans la couche supérieure de confinement du guide
optique. La difficulté majeure associée au transfert de cette technologie vers les courtes
longueurs d'onde est que les alliages d'InGaAsP ne permettent d'établir qu'un
confinement électrique restreint des électrons, ce qui limite sévèrement la température
maximale de fonctionnement et, par conséquent, rend cette approche peu compatible
avec l'opération sans régulation de température requise par la FTTH. Pour surmonter
cet obstacle, le développement de lasers exploitant toujours la filière InP mais utilisant
une structure de gain à puits quantiques à base d'AlInGaAs a été mené en parallèle des
travaux sur le GaInNAs décrits ci-après et avec pour résultat phare une amélioration
significative des performances et la démonstration d'un fonctionnement sans régulation
en température [1]. L'industrialisation de cette approche reste, même aujourd'hui,
limitée car sa pérennisation demandait certainement trop d'investissements de la part
des équipementiers pour les voir se détourner de leur technologie mature, maitrisée et
déjà fiabilisée à base d'InGaAsP/InP.

La solution alternative la plus prisée à ce moment-là était en fait l'extension de la
technologie des lasers à cavité verticale émettant par la surface (VCSEL). Ces lasers,
originellement proposés et démontrés par le groupe de K. Iga en 1979 [2], présentent,
dans leur configuration standard, une zone active de quelques longueurs d'onde de long
qui comprend des puits quantiques d'(In)GaAs/(Al)GaAs et qui est incluse entre deux
miroirs multicouches, dits réflecteurs de Bragg distribués (Distributed Bragg
Reflectors). L'extension latérale de la zone active est aussi limitée à des diamètres de
quelques fois la longueur d'onde par un diaphragme électriquement isolant (à base
d'oxyde d'aluminium ou de semiconducteurs amorphisés par implantation), ce qui
permet d'induire une émission monomode orientée verticalement par rapport au wafer à
partir d'une région de faible volume (par rapport à un DFB). De par leur construction,
ces sources bénéficient donc d'une faible consommation électrique (puissance seuil de
l'ordre du mW contre quelques dizaines pour les DFB), d'une émission avec un
faisceau de sortie circulaire compatible avec un couplage simple et efficace aux fibres
optiques, ainsi que d'une fabrication en wafer compatible avec la réalisation aisée de
matrices d'émetteurs et avec des tests sous pointe tout au long du processus.
L'ensemble de ces caractéristiques ont conduit à leur succès commercial pour des
applications de stockage d'informations à partir de 1996 [3][4] avec des composants
fonctionnant à la longueur d'onde de 850nm. Pour permettre le déploiement de la
FTTH, l'ambition était donc de capitaliser sur cette technologie en continuant
d'exploiter des substrats de GaAs moins coûteux (que ceux d'InP) mais en surmontant
le défi associé à l'extension de l'émission vers les plus grandes longueurs d'onde
(1,3 µm).
## 1.2. Aspects matériaux

### 1.2.1. L'introduction du GaInNAs(Sb)/GaAs : un choix justifié

Comme expliqué ci-dessus, un des axes de recherche majeurs des années 2000 portait sur l'identification et la démonstration d'une solution technique permettant de réaliser des VCSELs sur substrats GaAs capables de fournir une émission dans la bande de télécommunications O (de 1260 à 1360 nm) voire C (1530-1565 nm).

Au vu de l'état de l'art des VCSEL émettant à 850nm, les efforts devaient porter sur :

* un ajustement des épitaxies (épitaxie par jets moléculaires (EJM) ou par épitaxie en phase vapeur aux organométalliques (EPVOM)) pour permettre la croissance d'empilements multicouches d'AlGaAs avec des épaisseurs magnifiées par un facteur 1,5 (ou 1,8) en lien direct avec le changement de longueur d'onde d'émission, et ce toujours avec le même degré de contrôle (1% de variation d'épaisseur sur l'ensemble du wafer de 4 pouces),

* des travaux d'ingénierie de l'injection des porteurs dans la cavité pour limiter les pertes par recombinaisons non radiatives (surtout induites par absorption inter bandes de valence) dans les miroirs dopés P [5][6],

* et surtout sur une activité de recherche intense sur le développement de nouveaux matériaux offrant du gain à ces longueurs d'onde.

Ce dernier axe étant le plus critique, c'est celui qui a reçu le plus d'attention de la communauté. En se référant au diagramme représentant l'énergie de bande interdite en fonction du paramètre de maille des alliages à semiconducteurs III-V de la Fig. 3, il est relativement simple d'identifier les approches envisageables pour obtenir une émission de petite bande interdite sur GaAs. Pour les structures en matériau massif ou bidimensionnelles à base puits quantiques où le quasi-accord de maille (<~2,5% d'écart) doit être maintenu pour permettre une émission efficace et conserver un empilement plastiquement non relaxé, quatre options peuvent retenues :

1. les structures à puits quantiques d'InGaAs(P)/GaAs dont la longueur d'onde d'émission maximale limite est d'environ 1210 nm avec un alignement de type I et un décalage des bandes de conduction correspondant à 70% de différence des largeurs de bandes interdites. C'est une approche, qui a été poussée dans ses retranchements par le groupe de M. Hammar, de KTH [7][8], et qui a permis de démontrer un VCSEL émettant à 1280 nm exploitant un fort décalage spectral entre le maximum de gain et la longueur d'onde de résonance et qui, de ce fait, présentait une forte sensibilité à l'échauffement.

2. les structures à puits quantiques de GaAsSb/(In)GaAs limités par une transition à ~1280nm entre un alignement de type I et un alignement de type II [9][10], ce dernier étant considéré comme généralement défavorable pour une utilisation dans des émetteurs du fait du faible recouvrement des fonctions enveloppes des électrons et des trous associées. Malgré tout, quelques VCSEL à base de GaAsSb/GaAs ont été démontrés mais avec de piètres performances [11][12].

3. les structures à puits quantiques à base de GaInNAs(Sb) qui ont été au centre de mes travaux et font donc l'objet d'une plus ample description dans les sections à venir, et

4. les structures à puits quantiques de GaAsBi qui sont aussi des composés dont les éléments (binaires) sont fortement désaccordés (en maille et nature électronique) et dont les études ont débutées en 2003 [13] mais qui n'ont vu leur essor
qu'après 2010, suite aux avancées scientifiques et technologiques obtenues sur le GaInNAs(Sb). Vu les conditions de croissance optimales et vu que la réduction de la bande interdite provient essentiellement de la bande de valence [14], cette approche semble moins prometteuse pour la réalisation de laser mais pourrait être plus adaptée pour la fabrication d'autres composants notamment des photodiodes ou des cellules photovoltaïques.

La dernière alternative de matériau à gain présentant un faible gap sur GaAs qui a retenue l'attention de la communauté est l'utilisation de boîtes quantiques d'InGaAs. Ces îlots sont faits par croissance Stranski-Krastanow c'est-à-dire par dépôt de couches dont le niveau de contrainte (combinaison composition et d'épaisseur) est au-delà de la valeur critique et conduit donc à sa relaxation plastique sous forme d'agglomérats auto-arrangés. Par construction, ces îlots forment des zones de confinement électronique (et optique) tridimensionnel, facteur qui devait conduire à une amélioration drastique des performances laser notamment en terme de réduction de puissance de seuil, d'augmentation de la capacité de modulation directe et de stabilité en température. Si certains de ces avantages ont été validés [15], les contraintes technologiques font qu'il est nécessaire de placer ces boîtes quantiques sur des puits quantiques, formant ainsi des structures connues sous le nom de « dots in a well », notamment pour atteindre une émission vers 1,3 µm, ce qui affecte le degré de confinement effectif et amoindrit les bénéfices anticipés. En particulier, pour les VCSEL, le faible gain modal par couche de boîtes quantiques (typiquement 3 fois inférieur à celui d'un puits quantique) a compliqué la réalisation de ces lasers.

<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>Fig. 3 : Diagramme d'énergie de bande interdite en fonction du paramètre de maille pour les matériaux III-V [16]-[18]; la région en jaune délimite la zone accessible avec des puits quantiques de GaInNAs.</figcaption></figure>

En apparence, l'utilisation de puits quantiques de GaInAsN(Sb) bénéficiait d'une physique établie et maîtrisée et soulevait moins d'inquiétudes de fiabilité long-terme, justifiant l'engouement des équipementiers (Infineon, Agilent, Cielo Communications, Alcatel, Samsung, ...) pour cette voie par rapport à l'approche basée sur les boîtes quantiques. C'est aussi sur cette base que mon superviseur de Coopération Scientifique
et futur collaborateur, Martin Dawson, s'est engagé sur le sujet en 1997. Dans le cadre du projet Européen Optivan, l'University of Strathclyde devait effectuer la caractérisation spectroscopique de structures à puits quantiques, tandis que IQE devait développer les organo-métalliques adaptés et établir les conditions de croissance appropriées, et que le CEA-LETI et Infineon Technologies devaient s'occuper respectivement de la croissance et académique et industrielle de puits quantiques et de VCSELs par EJM ainsi que de la caractérisation des composants.

Ce programme fut en fait élaboré suite à la publication fondatrice de M. Kondow et de son équipe du Hitachi Laboratory [19] qui introduisait le GaInNAs sur GaAs pour la réalisation de sources fonctionnant en bande O et présentant une faible dépendance thermique. Leur analyse s'appuie sur :

1. la constatation de la réduction rapide du gap avec l'incorporation d'azote faite à partir de leurs résultats de photoluminescence de puits de GaInNAs/GaAs épitaxiés par EJM. Cette observation reprend et étend les tendances notées lors d'études matériaux s'intéressant à l'ajout d'azote dans le GaP [20]-[22] et le GaAs [23].

2. l'argument que la réduction du gap ne provient que du changement de la bande de conduction et donc que les structures possèderont un meilleur confinement des électrons que les structures à base d'InGaAsP/InP et que, par conséquent, elles devraient être moins sensibles aux effets thermiques.

3. le fait que l'ajout d'azote s'accompagne d'une réduction du paramètre de maille qui doit donc permettre de fabriquer des structures non ($x_{In} \sim 3x_{N}$) ou faiblement contraintes, et doit donc faciliter la réalisation de composants fiables.

Dans le cadre du projet Optivan, Michael Hetterich, le post-doctorant recruté par l'University of Strathclyde, mit en place le banc et conduisit les premières études spectroscopiques par photoluminescence et photoluminescence excitée résolue en polarisation de puits quantiques de GaInNAs/GaAs comprenant 1.5% d'azote et réalisés par EJM par Infineon. Ses résultats expérimentaux établirent la variation largement non-linéaire du gap avec l'incorporation d'azote (fort « bowing »), la large profondeur du confinement des électrons et la preuve d'une augmentation significative de la masse effective des électrons, observations en accord direct avec l'analyse précédente de M. Kondow.

### 1.2.2. Le GaInNAs(Sb)/GaAs : une réalité contrastée

Les paragraphes précédents ont rappelé le contexte qui a conduit à l'étude des alliages de GaInNAs(Sb)/GaAs pour les applications de télécommunication tant au niveau international qu'à l'University of Strathclyde. Néanmoins, lorsque j'ai rejoint cet établissement, l'objectif qui m'était assigné dans le projet EPSRC « Photon » était de concevoir et démontrer des VCSEL à base de GaInNAs opérant à 1300 nm et non plus d'examiner les propriétés physiques de ces alliages. Par contre, dans le cadre de mon projet « jeune chercheur », au vu des enjeux matériaux induits par le désir d'obtenir des lasers et amplificateurs fonctionnant aux grandes longueurs d'onde (1550 nm), j'ai été amené à soutenir et reprendre les études spectroscopiques de ces matériaux.
Celles-ci ont constitué le cœur de l'activité menée par le post-doctorant Handong Sun et ont porté sur :

1. les effets des recuits sur la photoluminescence des puits en GaInNAs,

2. l'analyse d'une variété de structures quantiques pour atteindre l'émission en bande C,

3. l'étude de l'influence de la technique d'épitaxie (EJM et EPVOM) sur la qualité de l'émission, et

4. l'extension à d'autres nitrures dilués : InNAs/InP pour l'émission dans le mi infra-rouge [SC27], aspect qui ne sera pas détaillé davantage dans ce manuscrit.

En fait, cette activité est la conséquence directe de la nature très particulière des alliages de GaInNAs(Sb). En effet, contrairement à l'idée reçue mentionnée plus haut, ces composés ne sont pas des quaternaires (quinaires) conventionnels dans la mesure où l'azote présente une disparité de taille et d'électronégativité importante par rapport aux autres éléments V (As, Sb). Cette différence de nature rend la croissance de ces alliages difficile et est à l'origine de leur physique toute particulière (ainsi que de celle des autres alliages très désaccordés (« highly mismatched ») comme les bismures).

L'azote, introduit en faible quantité, peut être considéré comme une impureté dont le niveau principal (mono atomique) d'énergie est proche de la bande de conduction de l'InGaAs et donne lieu à une interaction forte d'anti-croisement de bandes (modèle « Band Anti-Crossant ») [24] qui conduit au fort décalage spectral (bowing) observé et à l'aplatissement de la courbure de la bande de conduction, c'est-à-dire une large masse effective des électrons et une sensibilité réduite aux changements de température. Ce modèle offre un degré de précision suffisante pour la conception de régions actives de composants et est donc celui que nos collaborateurs de l'Université of Bristol et nous avons utilisé pour ce faire [SC33][SC49][SC76]. Des modèles plus sophistiqués ont néanmoins été établis notamment celui basé sur les calculs de liaisons fortes (« tight-binding model») qui prend en compte la distribution des atomes d'azote et permet d'expliquer les effets observés aux concentrations ultra-diluées et ceux induits par les agglomérats (paires, triplets) aux fortes concentrations [25][26].

En terme de croissance, les fortes différences d'énergie de liaison entre les binaires constituant ces alliages (GaAs, GaN, InN pour le GaInNAs) font que l'azote présente une solubilité et une miscibilité restreintes et que son incorporation à tendance à se faire sous forme d'agrégats ou de phases séparées [SC21]. Technologiquement, seules des couches présentant une faible teneur en azote sont donc réalisables, justifiant l'appellation « nitrures dilués » de ces alliages (en opposition aux InGaN/GaN). Par ailleurs, pour obtenir des couches spatialement homogènes, la croissance doit être faite à faible température (typiquement à 420°C en EJM et à 470°C en EPVOM, soit au moins 100°C en dessous des températures standards utilisées pour les couches d'InGaAs ou d'AlGaAs). Ces conditions de croissance conduisent à des concentrations élevées de défauts et, par conséquent, à de courtes durées de vie radiative. Cet effet est bien illustré en Fig. 4, où l'on peut observer la dégradation rapide du niveau de photoluminescence et son élargissement spectral avec l'augmentation d'azote. Une solution pratique connue pour réduire la quantité de défauts consiste à recuire les échantillons soit in-situ (dans le bâti d'épitaxie) soit ex-situ (dans un four à recuit thermique rapide). Nous nous sommes donc intéressés aux effets des recuits ex-situ sur des échantillons encapsulés ou non. Comme illustré en Fig. 5 (a), pour les puits de GaInNAs/GaAs émettant nativement à 1352 nm, non encapsulés mais placés sous un wafer de GaAs et sous un flux d'azote,
les recuits à 700 °C conduisent à l'amélioration d'un ordre de grandeur du niveau de
photoluminescence mais s'accompagnent d'un décalage spectral significatif (~25 meV)
et non désiré de l'émission vers le bleu [SC4]. Cet effet doit être pris en compte dès la
conception et conduit à utiliser des teneurs en azote plus élevées pour atteindre une
longueur d'onde d'émission fixée après recuit. Par extension, l'influence du recuit sur
des échantillons déjà recuits in-situ et encapsulés sous une couche de silice a été étudiée
pour évaluer la faisabilité de réaliser côte à côte des sections passives et actives dans
une même structure [SC10][SC11]. Les résultats (voir Fig. 5 (b)) montrent que si le
dépôt est réalisé par pulvérisation (sputtering), l'émission peut être fortement décalée
(140 meV) vers les grandes énergies alors qu'elle reste fixe si la couche de SiO₂ est
déposée par évaporation (PECVD). L'origine du décalage spectral a été identifiée par
analyse SIMS comme résultant de la diffusion du gallium et de l'indium vers l'extérieur
du puits quantique et promue par l'apparition de défauts en surface induits par la
pulvérisation. A l'aide de calculs de bande (utilisant le modèle BAC) et en tenant
compte des effets de diffusion, nos collaborateurs de l'University of Bristol sont
parvenus par la suite à reproduire les observations expérimentales pour des diffusions
de l'indium et du gallium de l'ordre de 7 nm [SC33] et à évaluer la dégradation du pic
de gain induit par ce type de recuit [SC49].

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>Fig. 4 : Evolution de la photoluminescence de puits de 6nm de Ga<sub>0.65</sub>In<sub>0.35</sub>N<sub>x</sub>As<sub>1-x</sub> en fonction de la concentration en azote.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>Fig. 5 : (a) Effets d'un recuit à 700°C sur un puits de 7nm de Ga<sub>0.65</sub>In<sub>0.35</sub>N<sub>0.019</sub>As<sub>0.981</sub> [SC4] (b) Effets d'un recuit sur des puits de GaInNAs encapsulés sous une couche de silice déposée par évaporation ou par pulvérisation [SC11].</figcaption></figure>
Comme indiqué ci-dessus, l'incorporation d'azote étant difficile et les effets de recuits conduisant à un décalage de l'émission vers le bleu, il a fallu développer des stratégies pour contourner ces limitations et parvenir à obtenir une émission aux grandes longueurs d'onde, surtout pour atteindre la bande C.

La méthode la plus simple, présentée plus haut, exploite une faible température de croissance au prix d'une augmentation de la quantité de défauts [27][28]. La seconde approche, souvent combinée à la précédente, s'appuie sur une modification de la structure de bande des puits quantiques pour créer des structures dont la largeur effective est plus grande et donc atteindre des longueurs d'onde plus élevées. Ainsi, une variété de structures intégrant des barrières intermédiaires d'InGaAs [SC26], de GaInNAs non contraint [SC19] de GaAsN [SC19] ou de super-réseaux de GaAsN/GaInNAs [29] ont été proposées et validées avec succès (voir Fig. 6(a)).

L'utilisation de structures de type II en « W » à base de GaAsSb/GaInNAs a aussi été mise en œuvre pour la réalisation de lasers émettant par la tranche à 1550 nm au prix d'une efficacité réduite et d'une croissance complexe [30][31].

Pour notre part, avec le National Research Council Canada [32][SC32], comme Stanford University [33] et le Laboratoire de Photonique Nanostructures [34], nous avons préféré exploiter l'ajout d'antimoine pour obtenir des puits GaInNAsSb de type I. Dans ce cas, l'antimoine joue essentiellement un rôle de surfactant favorisant une plus grande incorporation de l'azote et permet ainsi d'émettre à 1550 nm, comme on peut le voir en Fig. 6(b).

<figure><img src="image_7.png" /><figcaption>Fig. 6 : Photoluminescence de puits quantiques de (a) GaInNAs/Ga(In)NAs/GaAs [SC19] et (b) GaInNAsSb [SC32].</figcaption></figure>

Les équipementiers préférant éviter les temps d'indisponibilité liés à l'utilisation de l'ultravide en EJM et souhaitant bénéficier de vitesses de croissance plus élevées associées à l'EPVOM, nous avons comparé les matériaux issus des deux types de machines de croissance. Nous avons pu observer que les puits quantiques à barrières intermédiaires épitaxiés par EPVOM ne suivaient pas nécessairement les tendances établies pour des structures réalisées en EJM, phénomène que nous avons assigné à une incorporation différente de l'azote [SC26]. Par ailleurs, la croissance de GaInNAs par EPVOM s'est avérée moins compétitive que par EJM, d'abord parce que seul le 1-1-dimethylhydrazine, précurseur coûteux, permets d'introduire, sous forts flux, de l'azote dans les structures [35] et que celles-ci présentent aussi une longévité moindre [36][37]. De ce fait, nous avons préféré capitaliser sur nos collaborations avec les centres utilisant
l'EJM (Tampere University of Technology, National Research Council Canada, University of Sheffield) pour la réalisation de nos composants.

## 1.3. Lasers à cavité verticale émettant par la surface : les VCSEL

Comme indiqué précédemment et suivant la tendance des développements technologiques pour les télécommunications, l'objet de ma Coopération Scientifique portait sur la réalisation de VCSEL exploitant le GaInNAs comme région active. Cependant, comme l'University of Strathclyde n'était pas encore doté d'une salle blanche suffisamment équipée (avant 2002) et au vu des compétences en laser à solide de l'équipe encadrante (M. Dawson, E. Bente, J. Girkin), nous nous sommes orientés vers l'étude de VCSEL pompés optiquement plutôt que de nous intéresser aux sources à injection électrique et d'entrer directement en compétition avec les laboratoires académiques et industriels établis dans ce domaine.

Ce choix pragmatique, qui peut paraître anodin, ouvre en fait des perspectives complémentaires :

* les croissances ne nécessitant pas de contrôler les dopages, les interactions avec les groupes d'épitaxie en sont facilitées et plus ouvertes,

* la conception des structures est différente et,

* l'orientation des travaux est aussi distincte, plus portée sur la caractérisation matériau, l'émission haute puissance (mW pour ces lasers à microcavité) et l'étude de l'accordabilité en longueur d'onde qu'une vision centrée sur la recherche de haute performance (en régime CW ou de modulation rapide).

Dans un premier temps, j'ai donc travaillé sur la conception de VCSEL pompés optiquement. L'injection n'était plus électrique, les structures sont non dopées et présentent donc moins de pertes, moins d'échauffement thermique (dans les DBR) et peuvent utiliser des DBR à interfaces abruptes plus courts et plus efficaces. Par ailleurs, n'ayant plus de restrictions liées à l'injection de porteurs, la cavité du VCSEL peut être allongée pour favoriser l'émission monomode latérale [38] et augmenter l'absorption mono-passage du faisceau du laser de pompe (dans le cas d'un pompage dans les barrières c'est-à-dire lorsque l'énergie de la pompe est plus grande que le gap des barrières des puits quantiques utilisés). Par contre, la structure et, en particulier, les miroirs doivent être modifiés pour faciliter l'injection de la pompe (i.e. se comporter globalement comme un antireflet) mais aussi maximiser son absorption dans la microcavité et ainsi optimiser la conversion sans recourir à une absorption résonante pour limiter la sensibilité environnementale du composant. Ce type de dessins de structures a donné lieu à une publication [SC3] et a été largement réutilisé pour la conception de VECSEL [SC53][39][40]. Par ailleurs, une variante utilisant l'absorption résonante pour VECSEL fonctionnant en régime de synchronisation de modes a été l'objet de mon brevet [SC-P1].

Un certain nombre de structures suivant ces dessins ont été réalisées par le CEA-LETI dans le cadre de ma Coopération Scientifique mais la qualité des puits quantiques obtenue n'a pas permis d'atteindre l'action laser. Parallèlement, des échantillons ayant de longues cavités mais sans optimisation de l'absorption de la pompe ont été fabriqués
dans le cadre d'une collaboration informelle avec Markus Pessa de Tampere University of Technology. Avec une pompe uniquement absorbée dans les puits ($\lambda_p$=980 nm), ces structures ont permis de démontrer l'émission CW en bande O, avec jusqu'à 4 mW de puissance de sortie monomode et une bonne tenue en température [SC96][SC16], performances à l'état de l'art comme l'atteste la Fig. 7.

<figure><img src="image_8.png" /><figcaption>Fig. 7 : Résultats et positionnement des travaux sur les VCSELs en GaInNAs [SC48].</figcaption></figure>

Etant parvenu à obtenir l'émission VCSEL en bande O, j'ai souhaité au cours de mon projet « jeune chercheur » relever le défi de réaliser un VCSEL sur substrat GaAs fonctionnant en bande C. Comme indiqué ci-dessus, nous avons étudié une variété de régions actives à base de GaInNAs(Sb) pour l'émission à 1550 nm. La voie la plus prometteuse, en collaboration avec J. Gupta du Canadian National Research Center, exploitait des puits GaInNAsSb. Nous avons donc dessiné une structure VECSEL et l'avons complété par un miroir supérieur en diélectrique. A la seconde tentative, comme illustré en Fig. 8, nous avons obtenu l'émission laser en régime pulsé en pompant la structure avec un laser Nd:YAG ($\lambda_p$=1064 nm) fonctionnant en régime de mode déclenché [SC34]. Ce résultat a été publié six mois après la démonstration du groupe de Stanford d'un VCSEL à injection électrique utilisant le même matériau actif et opérant aussi en régime pulsé à 1534 nm [41]. Ce même groupe réussit à obtenir l'opération en régime continu jusqu'à 20 °C, trois ans plus tard [42].

<figure><img src="image_9.png" /><figcaption>Fig. 8 : Caractéristiques d'émission en bande C d'un VCSEL en GaInNAsSb [SC34].</figcaption></figure>
Comme l'indique la Fig. 7, si la viabilité des VCSEL en GaInNAs fonctionnant à 1,3 µm a été établie, l'extension de l'utilisation des nitrures dilués pour la réalisation de VCSEL à 1,55 µm n'a pas donné les résultats escomptés permettant d'envisager une réalisation sans matériau à gain à base d'InP. Industriellement, à la fin de 2003, Infineon avait obtenu des VCSEL en GaInNAs pour une émission en bande O avec un niveau de performances et de fiabilité suffisants pour pouvoir assurer leur industrialisation à grande échelle [43]. Leurs concurrents mirent un peu plus longtemps (jusqu'à fin 2008) avant d'atteindre le même niveau [44], mais même ces délais ne permirent pas au marché de se concrétiser.

Pour augmenter le degré de fonctionnalité des wafers VCSEL, dans le cadre du projet EPSRC « Photon », Roberto Macaluso, doctorant supervisé par Martin Dawson, et moi avons adapté la méthode de fabrication de matrices de microcavités dont la longueur d'onde varie spatialement [45] à une opération autour longueur d'onde de 1,3 µm. L'objectif était de pouvoir implémenter un multiplexage grossier en longueur d'onde (Coarse WDM) pour des VCSEL pompés optiquement. Techniquement, les microcavités étaient définies par deux DBR en GaAs/AlOx et deux couches d'AlGaAs de composition différente placées à l'intérieur de la cavité qui servaient, après oxydation humide, à modifier la longueur effective de la cavité grâce à la formation d'une couche d'AlOx biseautée [SC6][SC7]. Cette méthode permit d'obtenir une accordabilité de la longueur de résonance de la cavité passive sur une grande plage (>100 nm) mais la réalisation pratique de VCSEL ne fut jamais tentée faute d'accès à des structures spécifiques. Cette approche se prêtait aussi au test de l'influence du décalage entre le pic de gain et la résonance de la cavité sur les performances du VCSEL. Cependant, j'ai préféré mener ce type d'étude à l'aide d'une configuration de VCSEL accordable.

En effet, à partir de 2005, j'ai conduit avec Nicolas Laurand, doctorant sous ma supervision, une étude de VCSEL accordables. Ces travaux étaient inspirés par les démonstrateurs de Nortel Networks qui s'apprêtait à commercialiser des VCSEL accordables autour de 1550nm pompés optiquement [46] en tant que laser de remplacement pour des sources défectueuses du réseau de communication.

Cette activité, couvrant la période 2005-2010, s'est déclinée en trois sous parties :

* la première visant à continuer de caractériser des propriétés des structures en GaInNAs fonctionnant autour de 1300 nm, et plus spécialement le gain et sa dépendance en température,

* une seconde action cherchant à améliorer les performances de ces sources, et enfin,

* les premières étapes d'un transfert vers les courtes longueurs d'onde pour ouvrir de nouvelles applications potentielles.

L'architecture de test retenue pour la réalisation de ces VCSEL accordables comprenait la structure épitaxiée d'un VECSEL (soit un DBR et une zone active) et une fibre dont la gaine extérieure était en polyimide et au bout de laquelle un miroir diélectrique avait été déposé (commercialement) par évaporation (cf. Fig. 9(a)). L'accord en longueur d'onde provenait classiquement du changement de la distance entre ces deux éléments comme pour les autres VCSEL accordables à base de MEMS [47]. Cet arrangement est identique à celui de Micron Optics Inc [48] hormis que la zone de gain est en GaInNAs/GaAs plutôt qu'en InGaAsP/InP. Ainsi, nous avons pu démontrer une
accordabilité sur 23 nm avec une puissance émise maximale de 0,2 mW lorsque le composant était pompé à 980 nm et une émission accordable sur 17 nm avec 0,15 mW de sortie sous excitation à 808nm [SC110], résultats comparables à ceux reportés en [48]. Les paramètres extraits de ces données sont un coefficient de gain $g_0=4200\text{cm}^{-1}$ et un facteur de compression avec la température de ~56 °C [SC-B1]. Nous avons, par la suite, tenté de faire une mesure de la raie d'absorption du méthane à ~1305,5 nm pour qualifier la largeur de raie d'émission de cette source mais la stabilité du laser n'était pas suffisante.

Pour pallier à ce problème et améliorer les performances, nous avons réalisé un laser dont la cavité était équivalente à une cavité plan-concave et était donc intrinsèquement stable. Pour cela, plutôt que de réaliser un miroir courbe au bout de la fibre comme le fait le Laboratoire de Photonique et des Nanostructures [49], nous avons intégré une microlentille en époxy sur la région active [SC43] (cf. Fig. 9(b)). Comme il nous restait peu d'échantillons à base de GaInNAs disponibles, nous avons validé le principe à la longueur d'onde centrale de 1060 nm (avec un échantillon de VECSEL fourni par Samsung Advanced Institute of Technology). Nous avons ainsi pu fabriquer une source monomode accordable sur 13 nm et émettant jusqu'à 10 mW pour 60 mW de pompe (à 808 nm). Néanmoins, dans ce type de laser, la puissance maximale émise est souvent limitée par les dimensions (typiquement <10 µm) permettant l'émission monomode. Vue la configuration laser étudiée, changer la fibre d'entrée/sortie pour une fibre amplificatrice (lorsque disponible) et ainsi construire une architecture de MOPA (master oscillator power amplifier - cf. Fig. 9(c)) offre une manière d'optimiser l'utilisation de la puissance de pompe disponible et augmenter la puissance de sortie globale du système sans augmenter significativement sa complexité. N'ayant pas de laser à base de GaInNAs(Sb) opérationnel à 1550 nm, c'est une approche que nous avons démontré avec une structure VECSEL à base d'InGaAsP/InP fonctionnant à 1550 nm et réalisée au Laboratoire de Photonique et des Nanostructures. Sans optimisation réelle, pour une puissance de pompe de 120 mW à 980 nm, nous avons ainsi obtenu une émission accordable sur 10 nm avec une puissance maximale de sortie de 3,2 mW (incluant 3,8 dB d'amplification dans une fibre dopée erbium commerciale) [SC56].

<figure><img src="image_10.png" /><figcaption>Fig. 9 : Configurations de VCSEL accordables étudiées : (a) plan-plan, (b) plan-concave (c) MOPA.</figcaption></figure>
A la recherche d'applications dans d'autres domaines que celui des télécommunications, et dans le cadre de la thèse de Sharon Vetter, nous avons réalisé une étude sur les VCSEL accordables avec un composant fonctionnant autour de 1200nm qui devait servir de point de départ pour la mise au point de nouvelles sources pouvant être utilisées soit pour la détection d'indice d'octane des carburants soit pour la tomographie par cohérence optique (OCT). Ces travaux ont été menés principalement suite à une rencontre avec l'équipe R&D de Honeywell qui s'intéressait à développer un capteur d'indice d'octane pour permettre de contrôler et d'optimiser le fonctionnement des moteurs automobiles. Or d'après l'étude de V.G. Muradov et al de la Russian Academy of Sciences [50], les longueurs d'onde intéressantes pour discriminer entre les différentes essences et leurs mélanges à partir de leur composition relative en groupes CH₂, CH₃ et CH sont 1155, 1194 et 1210 nm. En reprenant la configuration plan-plan avec un pompage dans les barrières à 808 nm d'une structure à VECSEL à base de puits quantiques en GaInNAs, nous sommes parvenus à obtenir une émission de 1188 à 1205 nm, une gamme peu trop juste pour permettre l'identification par mesure d'absorption différentielle (entre 1194 et 1210 nm). Pour étendre la gamme spectrale, une seconde structure incorporant des puits quantiques d'épaisseur différente avait été conçue et réalisée mais les performances laser obtenues furent moindres du fait d'une croissance de moins bonne qualité.

<figure><img src="image_11.png" /><figcaption>Fig. 10 : Spectres (a) d'absorption de différentes essences et de leur mélange [50], (b) cumulés d'émission multimode (latéral) du VCSEL accordable étudié [SC145].</figcaption></figure>

Ces travaux s'intégraient aussi dans le cadre du développement de sources pour la tomographie par cohérence optique suite au regain d'intérêt pour les émetteurs à base de lasers rapidement accordables en longueur d'onde sur une gamme étendue [51][52]. En effet, ces derniers permettent d'obtenir une brillance élevée et des taux de modulation compatibles avec l'acquisition d'images de bonne résolution à cadence vidéo. La difficulté principale de l'approche à base de VCSEL était d'obtenir une gamme de
balayage suffisamment large. Leur avantage potentiel résidait, par contre, dans leur cavité intrinsèquement courte qui permet des vitesses de balayage supérieures à celle accessibles par les autres lasers (émettant par la tranche). La première démonstration d'un VCSEL adapté à l'OCT fut présentée en 2012 par Praevium Research, Inc. [53]. Il s'agissait d'un VCSEL accordable par MEMS avec une structure active en InGaAsP/InP reportée sur un miroir large bande AlOx/GaAs et miroir supérieur suspendu en matériaux diélectriques. Sous pompage optique à 980 nm, le composant pouvait être accordé de 1211 nm à 1372 nm avec une cadence de balayage pouvant atteindre 1 MHz. Depuis, l'utilisation de ce composant pour l'OCT a été validée [54][55].

## 1.4. Amplificateurs optiques à semiconducteur à cavité verticale: les VCSOA

Les VCSOA sont, comme leur nom l'indique, un type d'amplificateur optique à semiconducteur dont la structure est proche de celle d'un VCSEL et qui se comporte comme un filtre actif, c'est à dire un filtre pour lequel le niveau de gain/perte ainsi que la bande passante peuvent être modifiés. La première démonstration de ce genre de composants a été effectuée en 1991 par le groupe de K. Iga, l'inventeur du VCSEL [56]. Au début des années 2000, un certain nombre de VCSOA avaient été réalisés pour des applications de télécommunications en espace libre ou fibrées aux longueurs d'onde de 850 nm [56][57], 1300 nm [58], et 1550 nm [59]. L'utilisation de ces composants en tant que préamplificateurs pour la détection de signaux modulés à 10 Gbit/s avait aussi été établie [60].

La similarité structurelle des VCSOA et VCSEL fait que l'étude des VCSOA n'apportait pas vraiment d'autres défis que ceux déjà identifiés pour la réalisation de VCSEL fonctionnant aux grandes longueurs d'onde. Par contre, les travaux réalisés offraient la possibilité d'étoffer la gamme de caractérisation des composants et matériaux utilisés. De plus, cette approche apparaissait comme une voie viable pour obtenir, aux grandes longueurs d'onde et sur GaAs, une amplification certes sélective mais indépendante à la polarisation et ce avec des matériaux à gain nécessairement en compression. L'utilisation d'empilement de boîtes quantiques d'épaisseur sous-mono-couche s'avérera être une autre méthode pour obtenir cette dernière fonctionnalité [61].

Après une courte étude théorique [SC84] et ayant reçu une structure VCSEL à base de GaInNAs de Tampere University of Technology, j'ai testé les performances en amplification de cette structure. Roberto Macaluso avait en parallèle réalisé, à partir du même wafer, une série d'échantillons permettant l'optimisation des performances. Techniquement, la réflectivité de ce miroir avait été amoindrie par gravure sèche paire par paire des couches du DBR supérieur et la réponse en amplification analysée. Ces résultats, à l'état de l'art (voir Fig. 11), avaient donné lieu à la publication d'une lettre [SC5], qui servit de référence pour mon projet « jeune chercheur » qui portait sur la mise au point de VCSOA en GaInNAs pour applications télécommunications en bande O et C et qui était suivi par la start-up Kamelian Ltd (dont le produit principal est des SOA à base d'InGaAsP/InP).
<figure><img src="image_12.png" /><figcaption>Fig. 11: (a) du spectre de gain d'un VCSOA en GaInNAs [SC-B1] et (b) positionnement international de ces travaux [62].</figcaption></figure>

Avec Roberto Macaluso et Anthony Clark, autre doctorant de Martin Dawson, travaillant sur les SOAs en GaInNAs, une étude plus complète des performances de cette première série d'échantillons et, en particulier, de la dépendance en température fut publiée [SC13]. Cherchant à optimiser les performances et permettre une évaluation système (i.e. quantification du gain mais aussi du bruit), une comparaison des résultats avec une structure comportant plus de puits quantiques fut réalisée [SC25]. L'ensemble de ces résultats ainsi que l'extension des travaux sur l'accordabilité aux VCSOA furent intégrés dans le chapitre de livre [SC-B1]. Ces résultats étaient pour l'essentiel équivalents à ceux du groupe de Joachim Piprek de l'USCB mais avec une région active monolithique en GaInNAs/GaAs plutôt qu'en InGaAsP/InP reportée par fusion de wafers [63][64]. Pour se rapprocher de l'évaluation système (télécom) de ces composants, nous avons aussi caractérisé la dynamique de gain de ce type d'amplificateurs par modulation croisée de gain résolue en temps [SC31]. Leur réponse à des signaux sinusoïdaux [SC38] fut aussi évaluée et rapportée en mettant l'accent plus particulièrement sur l'introduction de retards pouvant atteindre 100ps du fait des effets de ralentissement de lumière induits par la microcavité. Ces derniers résultats étaient du même ordre que ceux obtenus par le groupe de Connie Chang-Hasnain, University of California [65] et ont été récemment repris pour étendre la gamme spectrale de retards atteignables grâce à l'utilisation en cascade de VCSEL présentant des résonances décalées [66].

Sinon, depuis lors, les travaux sur les VCSOA sont restés peu nombreux mais la tendance [67] a surtout porté sur l'étude de l'anisotropie de gain résiduelle [68], la stabilité [69][70] et son utilisation pour réaliser des portes logiques optiques [71][72]. Des VCSOA en GaInNAs à injection latérale électrique de porteurs chauds (Hellish) ont aussi été démontré récemment par l'University of Essex [73] pour réaliser de l'amplification sur des diamètres plus larges.
## 1.5. Lasers à cavité verticale étendue émettant par la surface : les VECSEL

Les lasers à cavité verticale étendue émettant par la surface, les VECSEL, aussi connus sous l'appellation de lasers à disques semiconducteurs, sont des VCSEL dont le miroir supérieur est un miroir d'optique conventionnelle utilisé pour former une cavité laser étendue stable. En tant que tels, ce sont des lasers à solide dont le milieu à gain est non pas un milieu diélectrique mais un milieu à semiconducteur. De cette vision des VECSEL découle directement la motivation principale pour les étudier: la possibilité d'obtenir des émissions de forte puissance tout en maintenant une excellente qualité de faisceau émis (faible facteur de divergence $M^2 \sim 1$ par rapport à un faisceau Gaussien).

La génération de faisceaux puissants et de bonne qualité est particulièrement adaptée pour la réalisation de lasers de pompe, d'autant plus lorsque cette forte brillance s'accompagne d'un faible niveau de bruit. Dans le domaine des télécommunications par fibres optiques (intercontinentales), les lasers de pompe les plus demandés sont les lasers émettant à la longueur d'onde de 980 ou de 1480 nm, qui servent d'excitation aux amplificateurs à fibres dopées erbium (EDFA), ces derniers permettant de régénérer périodiquement de manière tout optique des signaux transmis en bande C (centrale – 1530-1565 nm) ou L (longue – 1565-1625 nm). Coherent Inc, ayant identifié très tôt le potentiel de la technologie VECSEL, consacra la première partie de ses développements aux VECSEL émettant à 980 nm et valida leurs bénéfices pour pomper des EDFA en 2002 [74].

Les autres lasers de pompe d'intérêt pour le secteur des télécommunications sont les sources qui permettent d'établir une amplification par effet (de diffusion inélastique) Raman dans la fibre (aluminosilicate) standard. Typiquement, les longueurs d'onde les plus demandées sont dans ce cas sont 1240 nm pour obtenir de l'amplification en bande O et 1480 nm pour faciliter l'amplification en bande C. Si pour la gamme 1400-1480 nm, des diodes lasers à ruban en InGaAsP/InP avec 250 mW de puissance couplée dans une fibre étaient disponibles [75], la seule méthode pour obtenir un laser puissant à 1240 nm était d'utiliser un laser à fibre dopée ytterbium ($\lambda \sim 1060$ nm), lui-même pompé à 980 nm et de cascader trois conversions Raman dans une fibre standard [76] ou une seule conversion Raman dans une fibre en verre phosphaté [77]. Le projet « preuve de concept » soutenu par l'agence régionale de développement économique de l'Ecosse, Scottish Enterprise, et mené par Martin Dawson était une étude de faisabilité d'un VECSEL à base de GaInNAs/GaAs comme laser de pompe Raman. Le post-doctorant recruté sur ce contrat était mon collègue John-Mark Hopkins qui rejoint l'University of Strathclyde six mois après mon arrivée. Il était en charge de la démonstration laser alors que je devais m'occuper de la conception des structures à semiconducteur vu les similarités avec les dessins avec les VCSEL. N'ayant pas d'épitaxie en interne mais seulement à travers des collaborations extérieures, l'objectif du projet a été pragmatiquement défini comme la démonstration d'une source à semiconducteur de puissance fonctionnant à 1300 nm. Ce choix de longueur d'onde ne correspondait pas à celles indiquées ci-dessus, et donc la source créée ne pourrait effectivement servir de pompe pour une amplification en bande C qu'après trois conversions Raman cascadées. Néanmoins, cela permettait de bénéficier des études matériaux et étalonnages faits par ailleurs, un avantage majeur lorsqu'on travaille avec des nouveaux matériaux. Dans le cadre d'une collaboration informelle avec le groupe de Marcus Pessa de Tampere University of Technology, une structure à cavité courte comprenant 10 puits quantiques
fut épitaxiée et recuite dans différentes conditions (de température, durée). Sous 9 W de pompage à 808 nm, un des échantillons soigneusement monté pour faciliter la dissipation thermique à l'aide d'une plaquette en diamant (voir chapitre 2) permit d'obtenir l'émission d'un faisceau TEM₀₀ (monomode latéral) avec jusqu'à 600 mW de puissance de sortie (voir Fig. 12) [SC12]. Avec ce laser, nous avons établi le record de la plus grande longueur d'onde d'émission d'un VECSEL sur substrat GaAs. Le VECSEL en GaInNAs le plus proche en longueur d'onde fut réalisé par EPVOM par Marburg University et atteint 1270 nm avec de moins bonne performance (Pₛ<0,15 W) [78]. La démonstration de l'application d'amplification Raman dans une fibre standard viendra plus tard, pendant la thèse de Sharon Vetter, une fois que nous avons eu accès à des structures de gain fonctionnant à 1220 nm [SC156]. Ces résultats ont été repris et améliorés par la suite par Tampere University of Technology grâce à l'utilisation de sources plus puissantes et de fibres plus adaptées (possédant un gain Raman plus élevé favorisé par une concentration élevé en germanium) [79][80]. Pour gagner en compacité, des diodes lasers évasées utilisant des puits quantiques en GaInNAs ont aussi été démontrées avec de bonnes performances (1W ; M²~1.4) [81].

<figure><img src="image_13.png" /><figcaption>Fig. 12 : (a) Image et (b) performances du VECSEL en GaInNAs émettant à 1320 nm [SC12].</figcaption></figure>

Cherchant à faire évoluer notre activité au-delà de recherches orientées vers les applications pour les télécommunications, nous avons cherché à identifier et explorer de nouveaux domaines d'utilisation potentiels pouvant bénéficier d'émetteurs de puissance basés sur le GaInNAs/GaAs. Plus spécifiquement, les études ont porté sur :

* des sources pour la projection cinématographique petit ou grand format

* des émetteurs générant de la lumière dans la gamme spectrale centrée autour du jaune (540-600 nm) qui était difficilement accessible jusqu'à lors, et

* des lasers de pompe pour des lasers émettant dans mi infra-rouge basées sur des ions thulium/holmium.
En effet, en parallèle des travaux sur les pompes Raman, notre activité s'est poursuivie dans le cadre du projet européen NATAL avec pour objectif spécifique de réaliser une source multi-watt rouge de forte brillance avec pour application principale une utilisation dans les projecteurs cinématographiques de prochaine génération pour lesquelles le gamut de couleurs devrait être maximisé. Nous avons validé l'approche en rapportant le doublage de fréquence du laser démontré ci-dessus à l'aide d'un cristal de LBO placé intra-cavité qui permit de générer ~5mW de puissance à 660 nm (voir Fig. 13 ci-joint). Nous avons ainsi pu identifier les difficultés associées qui seront expliquées au prochain chapitre et qui émanent de la gestion de la polarisation et, pour cette structure, du vieillissement de la puce de gain

**[SC121]**. L'adaptation en longueur d'onde et la montée en puissance ont été réalisées par le groupe de Mircea Guina, successeur de Markus Pessa à la tête de l'équipe d'épitaxie de Tampere University of Technology. A l'issue du programme, ils avaient ainsi pu démontrer l'émission (multi)-watt de lumière à 615 nm par doublage de fréquence d'un VECSEL en GaInNAs à l'aide d'un cristal de BBO [82][83].

Fig. 13: (a) Image d'un VECSEL en GaInNAs doublé en fréquence

<figure><img src="image_14.png" /><figcaption></figcaption></figure>

De la même manière, la génération de lumière dans la gamme visible 540-600 nm était considérée comme un défi stratégique à relever au vu des retombées applicatives potentielles. Parmi celles-ci figurent l'utilisation de guides lasers (λ=589 nm) pour la correction des turbulences atmosphériques en astronomie [84][85], de sources pour la dermatologie et, plus spécialement, pour le traitement des télangiectasies rouges [86] et angiomes [87] ou encore pour l'ophtalmologie pour traiter par photo-coagulation de l'oxyhémoglobine (λ=577 nm) des rétinopathies diabétiques [88]. Des applications en cytométrie en flux [89] et en microscopie [90] peuvent aussi bénéficier de ces sources. Techniquement, les solutions à base de lasers à solide disponibles impliquaient soit le doublement de fréquence de lasers à cristaux dopés aux ions néodyme et fonctionnant sur des raies de faible émissivité [91][92], des lasers à cristaux de forsterite dopés chrome aussi doublés en fréquence [93], ou encore la somme de fréquence des deux raies de lasers Nd:YAG (1064 et 1314 nm pour émission à 589 nm) [94]. Les approches fibrées se basaient, quant à elles, sur des lasers ytterbium pompés à 980 nm, convertis par effet Raman et doublés en fréquence [95]. Au niveau des approches à base de lasers à semiconducteur, ce défi a donné lieu à deux grandes tendances, une voie qui visait à étendre les sources à base d'InGaN/GaN vers les grandes longueurs d'onde (émission dans le vert voire jaune) [96] et une autre voie, plus traditionnelle, basée sur le doublage de fréquence de sources émettant dans la bande 1080-1260 nm. Dans ce cadre et au cours de la thèse de Sharon Vetter, nous avons initié des travaux sur les VECSEL en GaInNAs opérant aux courtes longueurs d'onde (~1200 nm) **[SC51]** pour évaluer le potentiel de ces structures moins contraintes par rapport à celles réalisables sans azote [97]. Comme la plupart des applications envisagées exigent des sources de forte puissance (>10W), l'activité s'est à nouveau orientée vers les questions de gestion de la thermique (voir chapitre suivant) et vers le raffinement du matériau de la structure de gain. Ces travaux ont été au cœur des développements menés par les groupes d'épitaxie (M. Guina) et de développement laser (O.G. Okhotnikov) de Tampere University of
Technology de 2009 à 2014 et ont résulté, in-fine, en une source doublée en fréquence à base de GaInNAs émettant 7 W dans le jaune [98]-[101] et une source à puits quantiques InGaAs générant 20 W [102]. Globalement, les VECSEL offrent une solution simple et performante pour l'émission dans le jaune mais cette technologie devra rivaliser avec les autres lasers à solide apparus durant leur période de mise au point comme les lasers à cristaux à auto-conversion Raman et doublés en fréquence [103], les lasers à fibres dopées bismuth doublés en fréquence et pompés par laser à fibre ytterbium [104], et surtout les lasers à fibres dopées ytterbium exploitant un guidage à cristal photonique décalant l'émission jusqu'à 1180 nm [105] ou les lasers à fibres fluorées dopées au dysprosium pompés par des diodes InGaN/GaN et émettant directement à 575 nm [106].

La dernière application identifiée pour les VECSEL à base de GaInNAs fut pour une
utilisation en tant que laser de pompe pour des lasers à cristaux ou à fibres dopé(e)s au
thulium (et potentiellement co-dopé(e)s holmium) et émettant dans la bande spectrale de
1,9 à 2,1 µm. Ces travaux faisaient suite aux rapports de l'University of Electro-
Communications au Japon et de l'University of Sidney qui avaient démontré un
pompage efficace de lasers à fibres dopées Tm³⁺/(Ho³⁺) à l'aide respectivement d'un
laser à fibre dopée ytterbium décalé par conversion Raman à 1212 nm [107] et de
diodes InGaAs/GaAs fonctionnant à 1150 nm [108]. Avec l'ingénierie possible du gain
et les puissances atteignables, l'utilisation de VECSEL de forte brillance à ~1211 nm et
potentiellement plus efficaces que le laser à fibre décrit ci-dessus apparaissait comme
une solution de pompage intéressante pour ce type de lasers [SC135][SC63].
Néanmoins, une comparaison directe entre le pompage à 1211 nm et un pompage
conventionnel à 793 nm (par un laser Ti: saphir) d'un laser à verre de tellurite dopé Tm
et Ho (ainsi que d'un cristal de tungstate (KYW) dopé Tm) révéla que le pompage aux
plus courtes longueurs d'onde était plus efficace du fait d'un mécanisme de relaxation
croisée proéminent dans les verres/cristaux « fortement » dopés. Cette constatation et la
disponibilité commerciale de diodes lasers à ~793 nm mit fin à cette approche.

<figure><img src="image_15.png" /><figcaption>Fig. 14 : (a) Diagramme énergétique simplifié du pompage du Tm$^{3+}$ à 793nm et à 1211nm (b) comparaison des performances laser obtenues avec chacune de ces deux excitations [SC63].</figcaption></figure>

Comme le montre la Fig. 15, une analyse a postériori des performances des VECSEL en GaInNAs pompés à 808 nm démontre que l'efficacité interne (limitée expérimentalement à 75% [SC-B2] quel que soit le VECSEL considéré) décroit linéairement avec la longueur d'onde d'émission du fait d'une augmentation de la quantité de défauts avec la concentration en azote et d'une augmentation du taux de recombinaisons Auger, lui-même aggravé par l'échauffement supplémentaire résultant
de la réduction d'efficacité quantique. Pour améliorer l'efficacité quantique et potentiellement l'efficacité laser globale, nous avons tenté avec le groupe de Mark Hopkinson de l'University of Sheffield un nouveau dessin de structure VECSEL devant fonctionner à 1220 nm sous pompage à 980 nm. La région active proposée employait des puits quantiques moins confinés en GaInNAs avec barrières en GaInNAs massif (Eg~1.16 eV). Malheureusement, les essais de croissance ne furent pas concluants à cause de difficultés de contrôle de la composition des barrières et de l'observation d'une efficacité de photoluminescence réduite.

<figure><img src="image_16.png" /><figcaption>Fig. 15 : Evolution de l'efficacité interne de VECSEL en GaInNAs [SC156].</figcaption></figure>

Quelle que soit l'application visée nécessitant une source fonctionnant dans la gamme de 1200 à 1250 nm, l'utilisation d'une structure exploitant des boîtes quantiques d'InGaAs avait le potentiel de pouvoir se substituer à tout autre structure semiconductrice comportant une zone de gain à base de puits en GaIn(N)As. Suivant ce principe, le premier démonstrateur de VECSEL à boîtes quantiques fut obtenu par les groupes de D. Bimberg de la Technical University Berlin et d'Oleg Okhotnikov de Tampere University of Technology, partenaires de NATAL [109]. L'émission multi-watt fut atteinte par les groupes de l'University of New Mexico et de l'University of Arizona [110]-[112] suivis par la collaboration entre Inn volume et l'University of Dundee qui réalisèrent aussi des tests de doublement de fréquence vers le rouge/orange [113]. Les performances atteintes se sont avérées systématiquement en deçà de celles des systèmes à base de puits quantiques mentionnés auparavant.

## 1.6. Conclusions

Dans ce chapitre, j'ai positionné et résumé l'activité que j'ai menée sur les nitrures dilués et leur utilisation dans des composants actifs. En particulier, j'ai souligné comment l'évolution du contexte applicatif passant d'une domination du secteur des télécommunications à des applications plus diverses allant du divertissement (projection cinématographique) au secteur médical (ophtalmologie/dermatologie), a modifié le type de sources lasers à développer et les paramètres spécifiques d'optimisation. J'ai aussi montré que, malgré une croissance difficile, les alliages de GaInNAs/GaAs se sont avérés adaptés et performants pour la réalisation d'amplificateurs et de lasers de type
VCSEL et VECSEL sur la bande 1150 à 1350 nm, mais que l'extension de leur gamme d'utilisation au-delà de 1350 nm reste problématique et non compétitive face aux technologies s'appuyant sur des zones de gain à base d'InP. Enfin, je tenais à souligner que les études fondamentales sur le GaInNAs continuent de servir de références pour les travaux sur les autres alliages fortement désaccordés, notamment sur le Ga(In)AsBi et le GaInNP sur GaAs, dont les utilisations les plus prometteuses semblent être en tant que photo-détecteurs, plus spécialement, pour des cellules solaires à concentration de forte efficacité [114]-[119] ou des photodiodes à avalanche [120][121].

Les résultats marquants de cette activité sont :

* Une évaluation spectroscopique des matériaux GaInNAs(Sb) sur GaAs et l'identification des quinaires comme les meilleurs candidats pour l'émission à 1550 nm [SC32]

* Des démonstrateurs VCSEL en GaInNAs à 1,3µm avec une puissance sortie record [SC16] et le premier en bande C sous excitation pulsée [SC34]

* Une démonstration d'amplificateurs à cavité verticale monolithiques avec des performances à l'état de l'art [SC25]

* Une activité et des démonstrations pionnières de VECSEL à base GaInNAs [SC12][SC51] pour les applications de pompage pour amplificateur Raman et de sources pour la télévision laser.
# CHAPITRE 2
## LE DIAMANT POUR L'OPTIQUE DES LASERS

Dans ce chapitre, je vais décrire les travaux de recherche que j’ai menés et dirigés de 2000 à 2012 sur les lasers de puissance de type VECSEL dont une des caractéristiques importantes est l’utilisation du diamant.

### 2.1. Contexte

Les études sur les lasers sont très souvent classées en fonction de la nature du milieu à gain utilisé et réparties entre les travaux sur les lasers à semiconducteur (et par là, on sous-entend les diodes lasers) et ceux sur les lasers à solide exploitant un milieu à gain (isolant) diélectrique (dopé avec terres rares ou des ions métalliques), eux-mêmes sous-divisés entre les lasers à cristaux/verres et les lasers à fibres.

Comme expliqué dans le chapitre précédent, les VECSEL sont une forme hybride de lasers à solide ayant leur milieu à gain et un miroir intégré réalisés comme un empilement multicouche de semiconducteurs et une cavité externe constituée d’éléments d’optique classique (voir Fig. 16). Si les prémisses des VECSEL peuvent être retracées à 1966 [122], avec quelques suites dans les années 1980 et 1990 [123]-[125], ce n’est qu’à partir du moment où la communauté travaillant sur les VCSEL s’est lancé dans l’étude de cette configuration laser pour l’émission de forte puissance et de bonne qualité de faisceau [126]-[128], soit après 1996, que les VECSEL

émergent réellement. Parallèlement, A. Giesen de Universität Stuttgart introduisait [129] une nouvelle géométrie de lasers à solide, les lasers à disque fin, qui exploitent

<figure><img src="image_17.png" /><figcaption>Fig. 16 : Schéma d'un VECSEL [SC53]</figcaption></figure>
des cristaux de plus faible épaisseur (~300 µm) pour lesquels l'évacuation unidimensionnelle de la chaleur ouvrait une voie alternative aux lasers à fibre pour une montée en puissance nominalement infiniment extensible par mise à l'échelle du diamètre du mode (du signal et, par proxy, de pompe) [130]. La similarité de géométrie entre les VECSEL et les lasers à disque fin a fait que les VECSEL sont aussi appelés « Semiconductor Disk Lasers » (lasers à disque (fin) semiconducteur). Par rapport à leurs homologues à base de cristaux dopés, les VECSEL bénéficient d'une plus grande versatilité en longueur d'onde d'émission car celle-ci peut être modifiée par simple variation de la composition des alliages semiconducteurs utilisés (par ingénierie des bandes semiconductrices). De plus, ils possèdent aussi une absorption « planaire » (sur ~1,5 µm, épaisseur bien inférieure à la zone de Raleigh de pompage typique) et (quasi)-indépendante de la longueur d'onde lorsque l'énergie de la pompe est supérieure à la bande interdite (des barrières) du milieu à gain. Ceci permet de relaxer les contraintes de pompage tant au niveau des spécifications de la source de pompe (longueur d'onde centrale, largeur spectrale, et qualité de faisceau) que de l'architecture de pompage (vu que l'absorption totale est atteinte en un simple ou double passage). Tous ces avantages justifient leur attractivité et ont motivé les recherches auxquelles j'ai pris part.

Concrètement, l'activité sur les VECSEL à l'University of Strathclyde débuta au moment de l'émergence de ce domaine de recherche, sous la supervision de Martin Dawson, avec l'étude doctorale de Mark Holm menée de 1997 à 2000. A la fin de sa thèse, ce dernier avait réussi à faire fonctionner un VECSEL en AlGaAs sur GaAs émettant à ~850 nm et pompé dans le rouge (670 nm) par des diodes lasers. Le laser, dont la température du miroir actif était maintenue à 0 °C et sous 0,9 W de pompe, émettait jusqu'à 150 mW en régime continu [131] et 43 mW une fois stabilisé pour une opération mono-fréquence avec une largeur de raie de 3 kHz [132]. De plus, le doublage de fréquence à l'aide d'un cristal de KNbO₃ placé à l'intérieur de cavité pour obtenir 11,6 mW d'émission bleue (430 nm) [133] ainsi que le fonctionnement en régime de synchronisation active de modes conduisant à la génération d'impulsions de ~110 ps à un taux de répétition de 336 MHz [134] avaient été démontrés. Tous ces résultats établissaient l'état de l'art vu le peu d'études menées sur les VECSEL au cours de cette période. Les performances en régime continu étaient néanmoins en deçà de l'émission de plus de 500 mW à 980 nm obtenue avec une structure InGaAs/AlGaAs sur GaAs rapportée par M. Kuznetsov de Micracor, Inc (qui deviendra Novalux Inc avant d'être finalement intégré en 2008 dans Arasor) [128]. Les résultats de conversion non-linéaire [133] étaient, par contre, équivalents à ceux présentant la génération de lumière bleue (490 nm) dans une cavité très compacte (<25 mm de long) par doublage intra-cavité à l'aide d'un cristal plan-concave de KNbO₃ et d'une structure InGaAs/AlGaAs [135].
<figure><img src="image_18.png" /><figcaption>Fig. 17 : Etat de l'art des VECSEL en 2000. Performances en régime continu de VECSEL émettant à (a) 980 nm [128] et (b) 850nm [131].</figcaption></figure>

A partir de 2000, cette activité est devenue plus significative dans le groupe de Martin Dawson dans la mesure où Jennifer Hastie, alors doctorante (et future collaboratrice), John-Mark Hopkins, post-doctorant et moi-même travaillons conjointement sur le sujet respectivement sur la montée en puissance, les VECSEL en GaInNAs (voir chapitre précédent) et la conception des structures V(E)CSEL.

Le défi principal était de passer de travaux de la preuve de concept [126]-[128] et [131]-[135] à la validation expérimentale que les VECSEL pouvaient effectivement être une technologie de lasers à solide de rupture. L'objectif était donc de démontrer que cette approche pouvait permettre d'obtenir des émissions (multi-)watt avec des faisceaux de bonne qualité (idéalement TEM₀₀) à une variété de longueurs d'onde pour justifier de leur intérêt par rapport à des diodes lasers à ruban de forte puissance (émettant typiquement 250 mW à 980 nm [136]).

Comme l'atteste la Fig. 17, la limitation principale des performances était liée à l'échauffement de la région active. Une optimisation de l'extraction de la chaleur produite était donc un impératif et c'est dans ce cadre que nous nous sommes intéressés au diamant qui se trouve être le matériau présentant le record de conductivité thermique (2000 K⁻¹cm⁻¹). Comme je vais l'expliquer dans la suite de ce chapitre, les recherches entreprises ont fait évoluer conjointement les travaux sur les lasers à solide et les utilisations du diamant. Ainsi, dans nos études, la fonction du diamant est passée de la dissipation de chaleur à de l'optique passive puis active pour les lasers avant d'être considéré comme un nouveau matériau pour l'optique (non-linéaire) intégrée. Cette progression a été menée en parallèle et indépendamment des recherches sur l'optique quantique à base de diamant jusqu'en 2008, moment où le diamant a été clairement identifié comme le meilleur candidat pour la photonique quantique à température ambiante [137] et où les synergies et complémentarités des travaux ont pu être plus simplement déterminées.
## 2.2. Le diamant comme dissipateur thermique

### 2.2.1. Vers l'introduction de la dissipation thermique à fenêtre diamantée

Le problème de la gestion thermique mis en avant ci-dessus est en fait un problème générique dans les lasers à solide. En effet, la conversion de l'énergie de la pompe en rayonnement laser s'accompagne d'un échauffement correspondant, au minimum, au rapport d'énergie entre la pompe et le signal c'est-à-dire à l'efficacité quantique. L'augmentation de la température résultante conduit une augmentation des recombinaisons non radiatives qui, à leur tour, réduisent l'efficacité globale de conversion. De plus, comme la distribution de température n'est généralement pas homogène, des gradients de température existent, dont les conséquences principales sont (i) l'apparition de déformations et de contraintes mécaniques qui peuvent amener à destruction du matériau à gain par fracture/délamination et (ii) l'établissement d'une lentille thermique qui va distordre le front d'onde et, par conséquent, dégrader la qualité du faisceau émis voire induire des fluctuations incontrôlées de puissance. L'ensemble de ces inconvénients justifient l'importance toute particulière accordée à la gestion de la dissipation thermique dans les lasers. Elle s'est traduite par un engouement pour les géométries de lasers à fibre [138] et à disque fin [130] dont la puissance peut être extensible par changement d'échelle, l'introduction d'embouts de protection (end-caps) [139][140] pour homogénéiser le profil de température ou encore les développements de cristaux dont le profil de dopage (et donc d'absorption de la pompe) n'est plus constant mais multi-segmenté [141] ou gradué [142]-[144], là encore pour uniformiser la distribution de chaleur.

L'étude de la gestion thermique des VECSEL s'inscrivait parfaitement dans ce cadre et était d'autant plus significative que ces lasers présentent une sensibilité accrue à l'échauffement. En effet, l'absorption « planaire » de la pompe conduit à des densités volumiques de puissance absorbées typiques de l'ordre de 500 MW/cm³, soit environ 10⁴ fois supérieure à celle d'un laser à barreau de cristal dopé et 100 fois plus élevée celle d'un laser à disque fin. Par ailleurs, leur efficacité interne est souvent moins élevée (typiquement inférieure à 75% [SC-B2]) du fait de recombinaisons non radiatives de type Auger dont le taux dépend exponentiellement de la température. De plus, cet effet est exacerbé par le fait que la longueur d'onde d'émission est contrôlée par la résonance établie entre le miroir DBR à semiconducteurs et la surface supérieure de l'empilement semiconducteur (sauf dans le cas d'un design « anti-résonant ») et que sa variation avec la température est plus lente que celle du pic de gain (~0,11 contre 0,35 nm/K (pour des VECSEL sur GaAs)).

A la fin de l'année 2000, les performances obtenues pour des VECSEL fonctionnant à 980 nm par Micracor Inc [128] étaient meilleures que celles des émetteurs à 850nm de l'University of Strathclyde [131] parce qu'ils bénéficiaient d'une meilleure dissipation thermique tant au niveau de leur structure que de leur montage. Le premier désavantage thermique des lasers émettant à 850 nm est d'ordre structurel, donc intrinsèque, et, malheureusement, assez général. En fait, le miroir DBR adapté présente nécessairement une résistance thermique élevée vu que (i) les alliages (ternaires) utilisés possèdent une faible conductivité thermique et que (ii) l'épaisseur totale du DBR est élevée vu que le
nombre de couches requis pour atteindre la réflectivité nominale de 99,9% augmente significativement lorsque le contraste d'indice entre couches diminue. La seconde différence de gestion thermique observée était au niveau du montage. En effet, hormis un collage sur un support en cuivre, aucun traitement post-croissance n'avait été réalisé pour les composants émettant à 850 nm et l'évacuation de la chaleur se faisait donc au travers du substrat. Les lasers émettant à 980 nm avaient, quant à eux, des miroirs actifs épitaxiés en commençant par la zone de gain (c'est-à-dire en sens inverse) pour pouvoir être placés en contact direct avec une embase métallique et ainsi faciliter la dissipation thermique [128]. Ce montage de type « laser à disque fin » s'accompagne de l'élimination (par un polissage suivi d'une attaque chimique sélective) du substrat utilisé pour la croissance pour éviter les pertes associées (voir Fig. 18 haut). Cette étape requière néanmoins une bonne maitrise technologique surtout pour limiter l'apparition de défauts (rugosité, craquelures, délamination, ...) lors de la réalisation de puces de grande surface. En 2002, W.J. Alford et al de Sandia National Laboratories [145] introduisirent et validèrent une nouvelle approche de gestion thermique pour les VECSEL permettant, avec une puce maintenue à 10 °C fonctionnant à 980 nm, d'émettre jusqu'à 1,5 W de puissance continue. L'approche, appelée par la suite technique du « dissipateur thermique » (« heatspreader » - voir Fig. 18 bas), exploite une fenêtre transparente de saphir fixée par capillarité liquide [146] du côté de la zone de gain pour mettre en place un refroidissement par la surface. En parallèle, W. Schmid de Osram Opto Semiconductors brevettait l'utilisation d'un dissipateur thermique à l'intérieur de la cavité d'un VECSEL [147]. Cette approche peut aussi être considérée comme une forme de « end cap » [139][140] qui, comme la structure épitaxiée demeure sur son substrat, présente l'avantage de ne requérir qu'un post-traitement minimal et relativement simple.

<figure><img src="image_19.png" /><figcaption>Fig. 18 : Procédures de montages des miroirs actifs de VECSEL suivant la technique de type « laser à disque fin » (en haut) et « dissipateur thermique » (en bas) [SC126].</figcaption></figure>

Suite à cette publication, j'ai établi un modèle analytique simplifié (voir Appendice D de [148]) qui a permis de confirmer l'intérêt d'utiliser des fenêtres dont la conductivité thermique est la plus élevée possible pour améliorer l'évacuation de la chaleur. Sur cette base, avec Jennifer Hastie et John-Mark Hopkins, nous avons spécifié et nous nous sommes procuré des fenêtres en saphir (k=46 W K⁻¹m⁻¹), en carbure de silicium (k=490 W K⁻¹m⁻¹) et en diamant (k=2000 W K⁻¹m⁻¹) ayant estimé le facteur de réduction de la résistance thermique à respectivement 2,1, 12,2 et 46. Nous avons, en particulier, validé expérimentalement [SC8] l'amélioration de la dissipation par un facteur 1,25 et 16 en utilisant respectivement une fenêtre en saphir et en SiC (type 6H -
semi-isolant fourni par Cree, Inc) sur la structure VECSEL fonctionnant à 850 nm de la référence [131]. Dans ce dernier cas, la puissance générée pouvait ainsi être triplée [SC8] voire même décuplée [148]. Anticipant un échauffement important du fait de l'utilisation d'un matériau nouveau et de l'efficacité quantique de 62%, la première utilisation d'un dissipateur thermique en diamant naturel (de type IIa, fourni par Element Six BV) fut réservée au VECSEL en GaInNAs opérant à 1320 nm (voir paragraphe 1.5) [SC12]. Ces démonstrations furent suivies de près par le groupe de Chalmers University of Technology qui présenta l'utilisation de fenêtres en silicium (k=170 W K⁻¹m⁻¹) [149] et en diamant [150] pour améliorer les performances de VECSEL émettant à 1550nm et utilisant des structures entièrement à base d'InGaAsP sur InP.

Nous avons alors cherché à, non plus estimer, mais quantifier les bénéfices de la méthode du « dissipateur thermique » pour la gestion de la chaleur des VECSEL. Pour cela, nous avons modélisé, grâce à une analyse par éléments finis (avec Comsol Multiphysics – Femlab), la réponse thermique statique (soit l’excursion en température et la lentille thermique) de lasers émettant à 980 nm et à 2 µm tant pour une évacuation de la chaleur par l’approche du « dissipateur thermique » que celle du « disque fin » [SC24]. Cette étude démontra la supériorité de l’approche du « dissipateur thermique » pour les faibles diamètres de pompe, c’est-à-dire dans le cas où l’évacuation de la chaleur se fait de façon tridimensionnelle, ainsi que pour des structures comportant des miroirs de résistance thermique élevée. Quelques mois plus tard, Lindberg et al de Chalmers University of Technology [150] publiaient aussi une analyse par éléments finis de la dissipation de chaleur dans les VECSEL en InGaAsP sur InP émettant à 1550 nm et parvenaient à des conclusions similaires.

### 2.2.2. La dissipation thermique de VECSEL à fenêtre diamantée : les résultats

Une voie générique pour développer des VECSEL de puissance sur une large gamme spectrale était donc clairement identifiée par les analyses thermiques mentionnées au paragraphe précédent et présentées de façon synthétique en Fig. 19 et en référence [SC47]. La méthode consistait à combiner des miroirs actifs de conception appropriée avec l'emploi d'un dissipateur thermique en diamant (λ ∈ [225 nm, 2,7 µm]) ou, à défaut, en SiC (λ ∈ [406 nm, 5 µm]). Cette approche combinée à des collaborations adhoc avec des groupes d'épitaxie (Tampere University of Technology, Samsung Advanced Institute of Technology, University of Sheffield, IAF Frieburg) servit dès lors de fondement à tous nos démonstrateurs.
<figure><img src="image_20.png" /><figcaption>Fig. 19 : Elévation de température induite par 1W de puissance absorbée sur 200µm de diamètre. Le cas « thinned » correspond au « disque fin » et « heatspreader » au « dissipateur thermique ».</figcaption></figure>

Cette approche nous apparaît d'autant plus appropriée qu'en 2008, au cours de la thèse de Stéphanie Giet, et comme le montre la Fig. 20, nous validions expérimentalement l'avantage du montage de type « dissipateur thermique » pour des petits diamètres de pompe (~100 µm) sur des lasers émettant à 1060 nm qui sont structurellement les plus favorables au montage de type « disque fin » [SC126].

<figure><img src="image_21.png" /><figcaption>Fig. 20 : Comparaison des performances d'un VECSEL émettant à 1060 nm et monté (a) avec une fenêtre diamantée comme « dissipateur thermique », (b) selon la méthode du « disque fin » sur support en CuW [SC126].</figcaption></figure>

Cherchant à démontrer la versatilité de cette approche, nous nous sommes engagés à développer des sources fonctionnant à des longueurs d'onde présentant un intérêt applicatif important et couvrant la gamme la plus large possible. Ayant établi les codes de calculs de réflectivité d'empilement multi-couches, de conception de puits quantiques et de simulation de courbes de transfert de puissance selon le modèle simplifié de la référence [128], et comme le résume la Table 1, j'ai participé à la conception initiale de toutes les structures de miroirs actifs de VECSEL de l'University of Strathclyde couvrant la gamme d'émission allant de 670 à 2200 nm. Les performances lasers obtenues ne se sont pas toujours avérées en adéquation avec celles escomptées. Elles reflètent le fait que ces structures étaient souvent le résultat de premiers essais de croissance, et furent améliorées, sans modification du dessin, suite à quelques itérations permettant de mieux adapter les conditions de croissance (en particulier des puits quantiques) et d'améliorer les étalonnages (épaisseurs couches et décalage entre la luminescence de puits et de la résonance). L'exemple le plus flagrant est pour le VECSEL en GaInNAs fonctionnant à 1180 nm qui, lorsque nous le rapportons, est issu d'une première croissance de notre partenaire Tampere University
of Technology et présente une efficacité de 18,7% [SC51] et qui, une fois optimisée, permet d'atteindre une efficacité de 27% [100].

<table><caption>Table 1: Structures VECSEL conçues par S. Calvez – les performances obtenues dépendent significativement de la qualité de la croissance de ces premiers essais.</caption><thead><tr><td>Longueur d'onde (nm)</td><td>Matériau de la section de gain</td><td>Matériau du DBR</td><td>Puissance maximale (W)</td><td>Efficacité (%)</td><td>Référence</td></tr></thead><tbody><tr><td>670</td><td>Puits AlInGaP</td><td>AlGaAs</td><td>0,4</td><td>17,3</td><td>[SC23]</td></tr><tr><td>720-750</td><td>Boîtes InP</td><td>AlGaAs</td><td>0,052</td><td>5,2</td><td>[SC58]</td></tr><tr><td>1060</td><td>Puits InGaAs</td><td>AlGaAs</td><td>4</td><td>25</td><td>[SC37]</td></tr><tr><td>1180-1350</td><td>Puits GaInNAs</td><td>AlGaAs</td><td>1</td><td>23 à 10,7</td><td>[SC51]<br/>[SC12]</td></tr><tr><td>2200</td><td>Puits GaInAsSb</td><td>AlAsSb/<br/>GaSb</td><td>0,08</td><td>2,6</td><td>[SC45]</td></tr></tbody></table>

Ayant lancé cette action de diversification de longueur d'onde d'émission, il était intéressant de déterminer les limites de montée en puissance des VECSEL à fenêtre diamantée. Les calculs de résistance thermique par éléments finis montrent qu'à densité de puissance constante ce paramètre ne suit pas une évolution proportionnelle à la surface de pompage [SC24] et donc qu'il existe une limite maximale de puissance atteignable pour un miroir actif donné. Nous confirmons expérimentalement ce fait avec des VECSEL fonctionnant à 1060 nm avec une cavité standard [SC47] mais aussi avec leur variante quasi-monolithique [SC75]. Nous présentons aussi en référence [SC71] une analyse numérique qui montre qu'il est désirable, et parfois possible, d'adapter la structure du miroir actif pour minimiser la résistance thermique du composant et donc d'atteindre de plus hautes puissances pour un système incluant un seul miroir actif. En pratique, cette optimisation tend à sélectionner des miroirs actifs présentant des zones courtes d'absorption de la pompe en accord avec les résultats expérimentaux publiés par Osram Opto Semiconductors GmbH [151]. Par ailleurs, vu l'influence des effets thermiques, il semble intéressant de promouvoir un pompage présentant un maximum d'efficacité quantique, c'est-à-dire de choisir les barrières des puits quantiques ou la longueur d'onde de pompe pour exciter la structure directement dans les puits. Si ce type de configurations a été démontrée pratiquement [152]-[155], ce gain en efficacité quantique est obtenu au détriment d'une perte souvent plus élevée en efficacité d'absorption. A. Chernikov et al de l'University of Arizona montrent aussi qu'il est judicieux de limiter les points chauds et donc de privilégier des pompages homogènes c'est-à-dire, pratiquement, d'obtenir des distributions de la pompe super-gaussiennes [156]. Pour aller au-delà de cette limite en puissance, la meilleure stratégie consiste alors à recourir à des cavités comportant plusieurs miroirs actifs pour lesquelles l'augmentation de la puissance maximale est proportionnelle au nombre de miroirs actifs [157]-[159], mais, évidemment, au prix d'une perte en compacité (voir Fig. 21).
<figure><img src="image_22.png" /><figcaption>Fig. 21 : Configuration périodiquement stable et performance d'un VECSEL à multiple miroirs actifs pour repousser la limitation en puissance des VECSEL standard.</figcaption></figure>

Le résultat de l'ensemble de ces travaux peut être extrait à l'aide une synthèse des meilleures performances obtenues par des VECSEL, résumé que nous réalisons en juillet 2011 [SC-B3]. Comme le montre la Fig. 22, si des VECSEL ont été développés pour couvrir la gamme allant de 650 à 2800 nm, l'extraction de chaleur est, à l'exception de quelques sources émettant à ~1 µm, réalisée grâce à une fenêtre diamantée, mettant clairement en évidence le bénéfice de cette approche. De plus, la gamme spectrale couverte peut être étendue pour inclure l'ultra-violet et le visible (de 335 à 700 nm) ainsi que le milieu infrarouge (3-5 µm) en effectuant une conversion non-linéaire intra-cavité, respectivement par doublage de fréquence ou grâce à une oscillation paramétrique optique [160][161].

<figure><img src="image_23.png" /><figcaption>Fig. 22 : Etat de l'art des puissances maximales émises aux longueurs d'onde fondamentale avec des VECSEL fonctionnant en régime continu à la fin juillet 2011 [SC-B3]. Tous les VECSEL répertoriés sur ce graphique sauf ceux en InGaAs fonctionnant à ~1µm utilisent une fenêtre diamantée pour dissiper la chaleur.</figcaption></figure>

La fenêtre diamantée étant l'élément clé permettant la fabrication des VECSEL de forte puissance à toute longueur d'onde, son adhésion à la puce semiconductrice par capillarité liquide apparaissait comme un potentiel point faible. Dans le cadre du projet européen NATAL et en partenariat avec OSRAM, des tests de cisaillements ont été réalisés sur des échantillons de petite taille (~1 mm²) fixés de cette manière. Ils ont révélé une tenue pouvant atteindre 6,8 N, soit des niveaux de tenue comparables à ceux obtenus avec des assemblages réalisés avec des colles époxy [162]. Le faible nombre d'échantillons testés n'a toutefois pas permis d'établir une statistique suffisante pour qualifier ce procédé d'attache d'autant que les conditions environnementales de tests (20°C, 30% humidité) n'y étaient pas non plus défavorables.
### 2.2.3. La fenêtre diamantée intra-cavité : les artefacts et leurs solutions

L'utilisation d'une fenêtre diamantée en contact direct intra-cavité avec la zone de gain des VECSEL s'est avérée essentielle aux développements de ces sources avec des émissions (multi)-watt sur une large gamme de longueurs d'onde.

Néanmoins, l'utilisation d'une fenêtre intra-cavité n'est pas sans contrepartie. Tout d'abord, pour assurer un fonctionnement optimal du laser, il faut limiter les pertes introduites par cette fenêtre c'est-à-dire sélectionner la nature et la qualité du diamant la constituant. En fait, il existe quatre types de diamants naturels : les types Ia, Ib, IIa et IIb. Les diamants de type I ont comme impureté principale l'azote avec une concentration pouvant atteindre jusqu'à 1%. Dans cette catégorie, les diamants de type Ib présentent les plus faibles concentrations d'azote et une teinte jaune tandis que ceux de type Ia sont incolores du fait d'une désactivation résultant de l'agglomération des atomes d'azote. Les diamants de type II sont nominalement dépourvus d'impuretés d'azote. Pour le type IIb, l'impureté la plus présente est le bore qui leur confère une conductivité de type p et une teinte bleuâtre. Dans tous les cas, ces impuretés ne modifient la transparence que dans l'ultraviolet (<350 nm) et dans l'infrarouge lointain [163]. Néanmoins, nous avons préféré utiliser, dans un premier temps, des diamants de type IIa qui possèdent le niveau d'impuretés le plus faible.

Parallèlement à l'offre de diamants naturels, des diamants peuvent être élaborés par deux voies de synthèse [164]. La première approche, industrialisée à partir de 1955, est dite « haute pression, haute température » (HPHT) car on place une masse carbonée à 70-80 kbar et 1400-1600 °C pour être dans les conditions où la cristallisation est thermodynamiquement stable. Ces conditions correspondent aux conditions présumées de la création des diamants naturels et permettent de former des diamants de taille pouvant aller jusqu'à 8 mm de diamètre. La seconde méthode, disponible commercialement depuis le milieu des années 1980, est un dépôt en phase vapeur par procédé chimique (CVD) où le diamant est réalisé à partir d'un mélange de méthane ou d'éthane dans un excédent de H₂ à des températures excédant 2000 K, conditions où le diamant est en fait métastable et sa croissance n'est possible que grâce à la cinétique du dépôt. Dans ce cas, le substrat peut être une plaquette de diamant, pour réaliser un cristal de diamant par homo-épitaxie, où un autre substrat (Si, SiO₂ sur Si, saphir...) mais auquel cas, la croissance est poly-cristalline avec des tailles de grains de diamant qui peuvent être micrométriques ou nanométriques en fonction des conditions de croissance. Comme l'atteste la Fig. 23, ces diamants poly-cristallins ne sont pas adaptés à l'utilisation (intra-cavité) dans les lasers émettant dans le visible ou le proche infrarouge vu les pertes par diffusion induites par les grains de diamant (carbone à liaisons sp³) et les pertes résultant des liaisons pendantes présentes aux interfaces entre les grains qui sont de type graphite (sp²) et donc absorbantes [165]. Les diamants CVD homo-épitaxiés présentent l'avantage (par rapport aux diamants HPHT) de pouvoir contenir une quantité en impuretés d'azote incorporée mieux contrôlée ainsi qu'une biréfringence uniforme et réduite (jusqu'à 5 10⁻⁶). Les tailles accessibles d'échantillons restent toutefois de l'ordre du centimètre.
<figure><img src="image_24.png" /><figcaption>Fig. 23 : Coefficient d'absorption de diamants poly-cristallins [165].</figcaption></figure>

En partenariat avec Element Six Ltd, nous avons pu tester les différents types de diamants (naturel, HPHT, CVD) en tant que fenêtres dissipatives pour nos VECSEL [SC41] et lasers à disque fin [166]. Nous n'avons pas observé de différences au niveau thermique entre ces différents échantillons (même si la conductivité thermique peut varier entre 1400 et 2000 $WK^{-1}m^{-1}$ [164]) mais avons pu mettre en évidence des variations notables au niveau des pertes. En effet, de façon surprenante pour un matériau nominalement isotrope et comme le montre la Fig. 24, les fenêtres de diamant présentent fréquemment une biréfringence non contrôlée et, parfois, spatialement variable. Il s'agit d'une biréfringence de contrainte résultant de dislocations (surtout pour les fenêtres créées par CVD [167]), de changement de paramètre de maille induit par une modification des conditions de cristallisation durant la formation du diamant, de la présence d'inclusions ou de fractures internes ou encore de déformations plastiques [168]. Quelle qu'en soit l'origine, en combinant cette biréfringence à des éléments sélectifs en polarisation (comme des filtres à lame biréfringente insérés à l'angle de Brewster dans la cavité ou des cristaux de conversion non-linéaire), des pertes significatives peuvent être introduites détériorant les performances tant pour l'émission à la fréquence fondamentale [SC41] que pour la conversion non-linéaire [SC47] [SC121].

Pour éviter ces artefacts, nous avons capitalisé sur les progrès en matière de contrôle de la croissance effectués par Element Six Ltd [169] pour opter, à partir de 2009, pour des fenêtres en diamant CVD de faible biréfringence. Dans ce cas, les pertes liées au diamant sont estimées comme étant inférieures à 0.05% par passage [SC41].

<figure><img src="image_25.png" /><figcaption>Fig. 24 : Vues microscopiques résolues en polarisation montrant la variabilité de biréfringence de fenêtres en diamant [SC41].</figcaption></figure>
Par ailleurs, l'indice du diamant (n~2,4) étant différent de celui des matériaux semiconducteurs du miroir actif (n~3,3), la fenêtre à faces parallèles modifie le gain effectif [SC126] fourni par le miroir actif et introduit un étalon qui, à son tour, favorise un ensemble de longueurs d'onde. Si l'échantillon assemblé est utilisé tel quel, le spectre d'émission devient donc cannelé [SC8][SC12]. Toutefois, en ajustant l'épaisseur de la fenêtre et la longueur de la cavité, une opération mono-fréquence peut être obtenue à la longueur d'onde fixée par l'étalon [170][171]. A contrario, comme le montre la Fig. 25, l'utilisation d'une fenêtre biseautée dont la surface extérieure est traitée antireflet permet de revenir à une émission accordable continument avec une faible modulation spectrale de puissance [SC47].

<figure><img src="image_26.png" /><figcaption>Fig. 25 : Spectres d'émission typiques d'un VECSEL avec fenêtre diamantée (a) à faces parallèles et (b) biseautée et traitée antireflet [SC47].</figcaption></figure>

## 2.3. Laser quasi-monolithiques utilisant des optiques passives en diamant

### 2.3.1. Introduction des VECSEL « microchip » à corps diamanté

Dans les paragraphes précédents, j'ai démontré les bénéfices d'utiliser une fenêtre en diamant pour évacuer la chaleur des miroirs actifs des VECSEL. Toutefois, hormis pour les questions de filtrage spectral (accidentel) évoquées ci-dessus, les fenêtres n'assuraient pas de fonction optique particulière dans les résultats présentés jusqu'à présent.

Un des axes de développement que j'ai promu avait pour objectif d'utiliser ces fenêtres diamantées pour des fonctions multiples incluant la dissipation de chaleur. Cette combinaison de fonctions constitue l'essence de mon brevet [SC-P1].

Dans ce cadre, et au vu de l'adoption rapide et généralisée des pointeurs laser émettant dans le vert à partir de l'année 2000, nous avons orientés nos travaux vers l'étude d'une version quasi-monolithique de VECSEL, désignée sous le nom de VECSEL « microchip », en référence aux lasers « microchip » à cristaux dopés [172], mais qui peut être tout aussi bien considérée comme un VCSEL à cavité longue. Les premiers démonstrateurs ont donc exploité la surface extérieure de la fenêtre comme support pour le miroir (diélectrique) de sortie du laser et ainsi former une cavité plan-plan de longueur millimétrique (0,25 à 2 mm) entièrement solide [SC9][SC14].
<figure><img src="image_27.png" /><figcaption>Fig. 26 : (a) Photographie et (b) performances d'un VECSEL microchip émettant à 980nm [SC9].</figcaption></figure>

Technologiquement, les premiers tests ont mis en évidence des difficultés liées à l'adhésion et l'écaillement des dépôts diélectriques sur diamant [173]. Ces problèmes ont été résolus en rendant la surface du diamant, qui par nature est hydrophobe et lipophile, hydrophile par nettoyage au mélange piranha (H₂SO₄:H₂O₂ 1:4) suivi d'un plasma O₂ pour promouvoir l'apparition de terminaisons OH (au lieu de H) en surface [174]. De plus, les dépôts par évaporation ont été réalisés chez des fournisseurs spécifiques (LaserOptik Gmbh, SLS Optics Ltd, Helia Ltd) habitués à déposer sur ce matériau et/ou capables de réaliser des dépôts de qualité à faible température de substrat (dans la mesure où les lampes infrarouge de chauffage couramment utilisées s'avèrent, dans ce cas, beaucoup moins efficaces).

Scientifiquement, nous nous sommes intéressés à l'analyse par éléments finis de l'influence du matériau constituant le corps du VECSEL microchip sur leurs performances [SC35][SC44]. Nous avons démontré la supériorité du diamant liée au fait que l'élévation de température et la lentille thermique associée sont réduites et permettent donc l'émission TEM₀,₀ pour des longueurs de cavité (épaisseur de fenêtre) inférieures au millimètre et des tailles de faisceaux de l'ordre de 100 µm, commensurables avec les conditions expérimentales usuelles. Parallèlement, en pratique, l'émission monomode latérale a été obtenue avec des VECSEL microchip à corps en diamant mais avec une puissance de sortie limitée à 180 mW pour le laser émettant à 1300 nm avec une région active en GaInNAs/GaAs [SC48] et à 160 mW pour la source fonctionnant à 670nm avec une région active en AlInGaP/GaAs [SC28]. Les inconvénients majeurs de ces VECSEL microchip à cavité plan-plan sont la détérioration continue de la qualité de faisceau avec l'augmentation de puissance de pompe [SC35], une émission multi-fréquences (multimode longitudinale) et des variations de l'orientation de la polarisation de l'émission [SC111].

### 2.3.2. Micro-optiques en diamant

Pour parvenir à améliorer la qualité d'émission des VECSEL microchip, il est impératif de pouvoir créer des cavités plus complexes que les cavités plan-plan décrites jusqu'ici. Pour ce faire, la voie que nous avons choisi de poursuivre s'appuyait sur la réalisation de micro-optiques en diamant.
Cette approche s'avère assez complexe du fait que la dureté et la nature chimique inerte de ce matériau le rendent difficile à structurer. Néanmoins, une variété de techniques a pu être validée dont le fraisage à faisceau ionique [175]-[177], l'ablation laser [178]-[179], la graphitisation par implantation ionique suivie d'une gravure chimique sélective [180] et la gravure sèche de structures lithographiées, technique que nous avons utilisée et dont une description plus détaillée suit. Nos développements technologiques de micro-fabrication sur diamant se sont focalisés sur les procédés utilisant la gravure ionique réactive à plasma induit par haute fréquence (ICP-RIE). Ils ont été réalisés dans le cadre de recherches menées par Martin Dawson sur les tableaux de micro-DEL InGaN/GaN [181] (projet EPSRC GR/S85764/01 « A Thousand Micro-emitters Per Square Millimetre: New Light On Organic Materials & Structures » 2004-2008) et sur les transistors en diamant [182] (projet « Micromachined Diamond Device Initiative » avec Element Six Ltd financé par le ministère de l'industrie britannique, 2005-2008). En fait, historiquement, les travaux sur la gravure sèche du diamant ont débuté en 1989 [183]. Dans cette étude préliminaire, la gravure ionique réactive à est réalisé l'aide soit d'oxygène ($O_2$) soit d'hydrogène ($H_2$) et les atomes de carbone sont éliminés respectivement sous forme d'oxydes de carbone (CO ou $CO_2$) ou de méthane ($CH_4$) et avec des vitesses de gravure atteignant respectivement 35nm/min et 30nm/min (2,1 µm/h). H. Shiomi de Sumitomo Electronics Industries [184] puis Ando et al de Osaka University [185], s'inspirant de gravures du SiC, ajoutent du fluorure de carbone ($CF_4$) à l'oxygène et observent une augmentation de la vitesse de gravure jusqu'à 9,5 µm/h ainsi qu'une réduction de la rugosité de la surface gravée. R. Otterbach et al de l'University of Paderborn modifient un équipement de RIE conventionnel pour placer l'échantillon à graver entre deux wafers de silicium afin d'augmenter la densité d'ions réactifs et, par conséquent, augmenter d'un facteur 10 la vitesse de gravure à l'oxygène seul et ainsi atteindre 330 nm/min (19,8 µm/h) [186]. Finalement, en 2004, Hwang et al du National Institute of Advanced Industrial Science and Technology passent à la gravure ICP-RIE avec un mélange Ar : $O_2$ et obtiennent des vitesses pouvant varier de 1 à 40 µm/h en fonction du biais appliqué au substrat (0-200W) [187].

Suite à la démonstration d'intégration de microlentilles dans le substrat de saphir [181] de micro-DEL InGaN, mes collègues souhaitaient étendre leur capacité de micro-structuration à d'autres matériaux durs (SiC, GaN, ...) et ils réalisent donc en 2005 des microlentilles convexes en diamant [188]. Si l'approche est identique à celle de M. Karlsson et al de Uppsala University [189] et consiste classiquement à faire fluer des disques photolithographiés de résine et transférer les dômes résultant dans le substrat par gravure sèche [190], ils présentent aussi en détail les conditions de gravure du diamant dans une ICP-RIE à l'aide d'un mélange Ar : $O_2$. Par ailleurs, la caractérisation des distances focales des microlentilles est y effectuée par mesure de réflexion et de transmission en microscopie confocale, selon une technique qu'ils ont introduite en référence [191]. Entre 2005 et 2010, ils démontrent ensuite la réalisation de variantes notamment des microlentilles concaves via un moulage [192], des microlentilles cylindriques ou en micro-anneau par fluage de rectangles ou d'anneaux au lieu de disques de résine [193], de microlentilles biconvexes par traitement des deux surfaces du substrat [194] ou encore d'un réseau de diffraction [194]. Travaillant sur des gravures de faible épaisseur pour définir des grilles de transistors dans des couches de diamant delta-dopées au bore [195], ils mettent au point une nouvelle recette de gravure qui utilise un mélange Ar : $Cl_2$ qui grave plus lentement le diamant en évacuant le carbone sous forme de gaz CCl et améliore aussi la rugosité de l'interface gravée et la
mettent en avant les résultats associés par la réalisation de microlentilles [196] (cf. Fig. 27).

<figure><img src="image_28.png" /><figcaption>Fig. 27 : Images de (a) microlentilles [196] et (b) d'un réseau [194] gravés dans du diamant.</figcaption></figure>

### 2.3.3. Les VECSEL « microchip » à micro-optiques en diamant

Comme indiqué précédemment, pour assurer un meilleur contrôle de la qualité du faisceau émis sur une plus grande gamme de puissance, il convient d'établir une cavité laser pour laquelle la taille du mode est moins sensible à la lentille thermique. Pour parvenir à ce résultat, nous avons, dans un premier temps, choisi de réaliser des VECSEL microchip à cavité plan-concave en intégrant une microlentille à la fenêtre en diamant (voir Fig. 28).

<figure><img src="image_29.png" /><figcaption>Fig. 28 : (a) Schéma et (b) tableau de VECSEL microchip microlentillés [SC42].</figcaption></figure>

Dès 2007, avec Nicolas Laurand, alors post-doctorant, nous nous appuyons sur les développements internes de microlentilles pour étudier les VECSEL microchip microlentillés [SC42]. Ces travaux font suite à quelques démonstrations de VCSEL à miroirs courbes [197][198] et de VECSEL microchip microlentillés à injection électrique [199][200]. Dans notre étude [SC42], nous mettons en évidence deux régimes de fonctionnement où l'émission obtenue peut être TEM₀₀ et qui correspondent (i) au cas où la taille du mode de pompe est identique à celle du signal, elle-même définie par le rayon de courbure et la distance du micro-miroir et (ii) à une situation où le diamètre de la microlentille sert de filtre spatial. Cherchant augmenter la puissance
émise par ces sources, nous attachons, dans un premier temps, à augmenter la taille du mode fondamental et donc à agrandir la distance focale de la microlentille [SC54]. Pour ce faire, nous agrandissons le diamètre des microlentilles (jusqu’à 300 µm) et choisissons des conditions de gravure de moindre sélectivité par rapport au masque ($V_{gravure,diamant}/V_{gravure,masque}$) [201]. Nous parvenons ainsi à générer jusqu’à 180mW à 1060 nm avec un faisceau monomode latéral de 42 µm de diamètre et jusqu’à 1W lorsque la pompe est ~1,5 fois plus large que le mode du signal. Avec ce démonstrateur, nous nous approachons néanmoins des limites de cette approche qui sont essentiellement liées au mode de fabrication de la microlentille. En effet, si la tension de surface permet la formation du dôme pour les petites tailles de microlentilles, quand le diamètre devient trop important, on assiste à l’aplatissement du centre du dôme voire à son effondrement [202].

<figure><img src="image_30.png" /><figcaption>Fig. 29 : (a) Performances d'un VECSEL microchip à microlentille de grande longueur focale (f=9mm) [SC54].</figcaption></figure>

Pour s'affranchir de ces contraintes technologiques, nous avons étudié des VECSEL microchip à filtrage spatial implémenté sous la forme d'un VECSEL microchip cavité plan-plan dont le miroir de sortie est de taille finie [SC75]. Techniquement, nous avons choisi une méthode qui s'apparente à l'ouverture intra-cavité dans un laser à solide conventionnel. Pour cela, nous avons créé des ouvertures en définissant des zones à fortes pertes (de forte rugosité) sur la surface (extérieure) du diamant avant de déposer le miroir diélectrique de sortie. L'ouverture se retrouve ainsi au maximum du champ intra-cavité et réalise une sélection de fort contraste (de réflectivité) contrairement à la technique déployée dans les VCSEL [203][204] où la (faible) modulation de réflectivité est induite par gravure d'une ou de plusieurs couches externes du miroir. Dans la gamme de tailles d'ouverture étudiée, les lasers s'avèrent multimodes mais la présence de l'ouverture permet de réduire la détérioration de la qualité d'émission [SC75]. La structuration sous forme de réseau des zones rugueuses permet aussi d'introduire une biréfringence artificielle qui induit une orientation privilégiée de la polarisation des modes d'ordre élevés qui interagissent le plus avec le réseau [SC75].
<figure><img src="image_31.png" /><figcaption>Fig. 30 : (a) Fenêtre diamant incorporant un tableau d'ouvertures à réseau externe rugueux (opaque) (b) Performances des VECSEL microchip incluant ces ouvertures (d'après [SC75]).</figcaption></figure>

Jusqu'ici les travaux présentés sur l'augmentation de puissance portaient sur l'opération de VECSEL microchip individuels mais nous nous sommes aussi intéressés à l'utilisation de VECSEL microchip en matrices (bidimensionnelles). Les premiers résultats démontrés exploitaient l'invariance spatiale de la structure d'un VECSEL microchip à cavité plan-plan et utilisait une mise en forme statique (division à l'aide d'une optique diffractive) voire dynamique (grâce à un modulateur de lumière spatial SLM) du faisceau de pompe pour créer une matrice de VECSEL microchip [SC28]. Nous avons aussi étudié une configuration plus conventionnelle basée sur l'excitation à l'aide d'un faisceau unique (de grand diamètre) de matrices de VECSEL microchip microlentillés [SC50]. Nous avons ainsi pu démontrer la combinaison incohérente de de quatre lasers multimodes générant jusqu'à 550 mW de puissance ou 12 micro-lasers monomodes émettant au total 40 mW mais avec une faible densité d'émetteurs (voir Fig. 31). Ces derniers travaux s'intégraient plus largement dans l'activité portant sur la combinaison cohérente ou incohérente de lasers en fort essor depuis 2005 [205]. En particulier, ils faisaient suite aux résultats de Novalux qui développait de matrices incohérentes de VECSEL compacts pompés électriquement pour une utilisation comme source laser pour des projecteurs cinématographiques [206][207] et ont été menés en parallèle des développements, notamment de Princeton Optronics, de matrices de VCSEL pour utilisation comme source de pompage [208].

<figure><img src="image_32.png" /><figcaption>Fig. 31 : Combinaison incohérente de VECSEL microchip microlentillés (a) multimodes et (b) monomodes [SC50].</figcaption></figure>
### 2.3.4. Vers des VECSEL « microchip » avancés

Dans les paragraphes précédents, nous avons vu comment les micro-optiques en diamant pouvaient améliorer les performances des VECSEL microchip. Dans ce paragraphe, je présente des études complémentaires auxquelles j’ai contribué visant à améliorer la qualité ou versatilité des VECSEL microchip.

Tout d’abord, pour améliorer la pureté spectrale, dans le cadre de la thèse de Stéphanie Giet, nous nous sommes intéressés à des techniques de sélection spectrale compatibles avec l’intégration (quasi)-monolithique dans des VECSEL microchip. Ces travaux ont coïncidé avec l’émergence de réseaux permettant d’obtenir de forte réflectivité soit sous la forme de réseau de Bragg volumique (VBG) [209] soit de filtres résonants à mode guidé (GMRF) [210][211]. Les premiers réseaux mentionnés sont en fait des miroirs de type DBR inscrits dans des verres photosensibles qui présentent la particularité d’avoir un faible contraste d’indice ($\sim 3 \times 10^{-4}$) et donc une faible largeur spectrale de réflexion [212]. Les seconds sont constitués d’un réseau sub-longueur d’onde gravé sur un empilement de couches minces [213]. Dans ce cas, la sélection spectrale résulte du couplage résonant du faisceau incident vers le mode guidé supporté par l’empilement. Nous avons pu démontrer la viabilité d’utiliser tant les VBG achetés chez Ondax Inc [SC40] que les GMRF obtenus en collaboration avec le groupe d’Olivier Parriaux de l’Université de Saint Etienne [SC46] pour sélectionner la longueur d’onde d’émission dans des VECSEL à cavité conventionnelle. Toutefois, dans les deux cas, les réflectivités effectives se sont révélées partiellement compromises du fait de la taille restreinte et de l’ouverture angulaire des faisceaux mis en jeu [214][215]. L’utilisation de ces réseaux en report sur des VECSEL microchip requièrera d’évaluer de leur impact sur le faisceau de pompe et nécessitera certainement de les adapter pour une opération optimale notamment du fait des plus petites tailles de faisceaux mises en jeu. Globalement, cette activité s’intègre pleinement dans le champ d’études de la stabilisation de lasers (de toute forme) à l’aide de ces structures à réseaux [216]-[218], domaine de recherche très actif auquel une partie de mes perspectives de recherche se rattachent comme on le verra dans la section prospective de ce manuscrit.

Par ailleurs, comme l’émission directe dans le visible (spécialement dans la gamme de longueurs d’onde de 450 – 640 nm) de lasers à semiconducteurs s’avère difficile et que de tels lasers compactes sont très demandés notamment pour des applications de bio-photonique et de projecteurs portables, nous avons entamé une étude visant à évaluer la faisabilité de réaliser des VECSEL microchip incorporant une conversion de fréquence non-linéaire intra-cavité. Durant la thèse de Sharon Vetter, nous avons franchi une étape clé en parvenant à assembler le miroir actif à semiconducteur avec la fenêtre diamant (pour la dissipation thermique) et un cristal non-linéaire grâce à deux collages par capillarité liquide successifs [SC156] (voir Fig. 32 (a)). Cet assemblage, une fois introduit dans une cavité externe grâce à l’ajout d’un miroir (d’optique classique), permit de générer un signal de seconde harmonique (par rapport à la longueur d’onde d’émission de la zone de gain). Cependant, les performances obtenues (cf. Fig. 32 (b)) n’étaient guère attractives du fait d’un décalage spectral entre la longueur d’onde d’émission du miroir de gain et la longueur d’onde optimale de conversion non-linéaire du cristal employé. La démonstration complète et l’optimisation de VECSEL microchip à conversion non-linéaire intra-cavité restent à ce jour des défis à relever. Contrairement
aux lasers microchip doublés dont le gain est un cristal dopé, l'intégration de la stabilisation en polarisation et d'un filtrage spectral y joueront un rôle significatif, justifiant en partie l'intérêt pour l'utilisation de structures de type GMRF dans les VECSEL. Ces considérations amènent aussi à se demander si la fenêtre en diamant ne pourrait pas être utilisée comme élément de conversion non-linéaire et, de ce fait, jouer un rôle actif plutôt que passif dans la cavité.

<figure><img src="image_33.png" /><figcaption>Fig. 32 : (a) Photographie et (b) performances de l'assemblage gain-convertisseur non-linéaire qui constituerait le cœur d'un VECSEL microchip à conversion de fréquence intra-cavité [SC156].</figcaption></figure>

## 2.4. Le diamant : un matériau actif

Les sections précédentes ont décrit la manière dont nous avons utilisé le diamant dans le domaine de l'ingénierie des lasers à solide, tout d'abord en tant que matériau transparent permettant une dissipation thermique efficace et facilitant la réalisation de VECSEL sur une gamme spectrale étendue, puis en tant qu'élément d'optique passive constituant le cœur des VECSEL microchip. Dans cette section, nous nous intéressons au diamant comme matériau actif tant comme milieu à gain pour des convertisseurs non-linéaires que comme matériau pour l'optique quantique intégrée. La première de ces activités s'inscrit dans la continuité de la diversification des fonctions jouées par la fenêtre de dissipation thermique de VECSEL comme mentionné dans mon brevet [SC-P1] tandis que la seconde est à mettre en relation avec les procédés de micro-fabrication mis au point et décrits au paragraphe 2.3.2.

### 2.4.1. Le diamant comme cristal non-linéaire

Tout comme le silicium, le diamant est un matériau cubique à faces centrées qui appartient au groupe $O_h^7$ (aussi noté Fm3d). Du fait des symétries cristallines associées, les coefficients de polarisabilité optique du second ordre sont nuls. Les non-linéarités les plus accessibles sont donc liées aux processus du troisième ordre, et, plus spécialement, à la diffusion Raman stimulée ou à l'effet Kerr (auto-modulation de phase et mélanges à quatre ondes).

L'effet non-linéaire d'ordre trois le plus couramment utilisé en ingénierie des lasers exploite la diffusion inélastique Raman stimulée du matériau comme processus fournissant le gain du système. Du fait des puissances requises pour atteindre la puissance seuil, les lasers Raman ont longtemps été l'apanage des systèmes impulsionnels de forte puissance crête. L'avènement de la fibre optique présentant de faibles pertes de propagation a permis de maintenir des densités de puissance de pompe
élevées sur de grandes distances, facilitant l'obtention d'un gain Raman mono-passage élevé et la génération en régime continu, y compris avec pompage direct par diodes lasers. Alternativement, en 1998, J.K. Brasseur et al, de Montana State University, rapportent l'utilisation d'une cavité de très haute finesse doublement résonante (soit résonante tant à la longueur d'onde de pompe que du signal) pour atteindre l'émission laser Raman avec un gaz de H₂ et des puissances de pompe de l'ordre de quelques milliwatts [219], commensurable avec le pompage par diode laser [220]. Si les travaux sur les lasers Raman à base de cristaux débutent au milieu des années 1970 [221], la communauté ne s'intéresse que tardivement à la génération sous pompage continu, qui, de ce fait, n'est obtenue qu'en 2004 [222]. Techniquement, cette démonstration est réalisée avec une cavité mono-résonante pompé par un laser argon et à l'aide d'un cristal de nitrate de baryum (Ba(NO₃)₂), matériau connu comme les tungstates, le vanadate d'yttrium (YVO₄) et le diamant naturel pour leur fort gain Raman [223]. Cette étude est suivie en 2005 du rapport du premier système pompé par diodes lasers qui emploie un cristal de tungstate de potassium dopé néodyme réalisant une auto-conversion Raman (c'est-à-dire fournissant le gain pour la pompe (1067 nm) et engendrant la conversion Raman vers 1181 nm), avec une cavité doublement résonante [224].

En 2006, A.A. Kaminskii de la Russian Academy of Sciences réaffirme l'intérêt d'utiliser le diamant, et en particulier le diamant de synthèse produit par CVD, comme élément de gain Raman après une étude spectroscopique qui confirme la suprématie de son coefficient de gain (établi comme supérieur à 11 cm/GW à la longueur d'onde de 1064 nm) [225]. En 2008 et 2009, R.P. Mildren et al de Macquarie University démontrent des lasers Raman pompés par un laser fonctionnant en mode déclenché avec des impulsions dont l'énergie peut atteindre 0,4 mJ à la longueur d'onde de 532 nm et qui utilisent respectivement un diamant naturel (de type IIa) [226] et un diamant CVD [227]. En 2010, à l'University of Strathclyde, mes collègues du groupe « lasers à solide », sous la direction d'Alan Kemp, introduisent un cristal de diamant CVD dans la cavité d'un laser Nd:YVO₄ déclenché et obtiennent une efficacité relative de conversion de 4% limitée par les pertes (1% par passage) dans le diamant [228]. Ils établissent ensuite la première démonstration expérimentale d'un laser Raman fonctionnant en régime continu après avoir introduit un facteur de mérite qui combine les effets de gain et de lentille thermique du cristal Raman, et qui identifie ce matériau comme le meilleur milieu pour ce type de conversion [229]. Ils améliorent ensuite ce résultat en choisissant un cristal plus long, coupé et orienté plus favorablement et présentant moins de pertes, le tout pour maximiser le gain net Raman. La puissance de signal Raman généré atteint ainsi 1,6 W avec une pente de conversion de 18% (par rapport à la puissance absorbée des diodes de pompe du laser dopé Nd) [230]. Pour pouvoir accorder la longueur d'onde d'émission Raman, ils remplacent le laser de pompe précédent (Nd:YVO₄) par un VECSEL accordable fonctionnant aussi à ~1060 nm et obtiennent ainsi jusqu'à 1,3 W de signal Raman centré à 1229 nm et accordable sur une gamme de 27 nm [231]. Parallèlement, Sabella et al de Macquarie University démontrent l'opération laser Raman à base de diamant, sous pompage externe en régime déclenché, avec des efficacités de conversion record, atteignant 84% pour le transfert d'énergie de 1064 nm à 1240 nm [232] et 71% pour le transfert cascadé de 1064 nm vers la gamme de sécurité oculaire (1485 nm) où ces systèmes peuvent servir comme source LIDAR [233]. Depuis 2011, les travaux se sont orientés vers le développement de sources de hautes puissances tant en régime impulsionnel [234][235] que continu [236]-[239]. Quelques études ont aussi porté sur la conversion Raman d'impulsions ultra-courtes qu'elles
soient picosecondes [240][241] ou femto-secondes [242]. Enfin, quelques caractérisations supplémentaires de spectroscopie du gain Raman et des pertes des diamants synthétiques ont aussi été présentées [236][237][243].

### 2.4.2. Le diamant pour l'optique intégrée non-linéaire et quantique

L'optique intégrée sur diamant est un domaine de recherche qui a émergé à partir de 2008, une fois que la communauté scientifique travaillant sur l'optique quantique a établi que les impuretés luminescentes du diamant et, en particulier, le centre coloré azote-lacune (centre NV), conservent des temps de cohérence de spin électronique longs même à température ambiante. Cette propriété ouvre la voie vers la réalisation de sources de photons uniques plus pratiques que celles basées sur les boîtes quantiques (à semiconducteur) [137]. Néanmoins, pour rendre cette source attrayante pour la cryptographie quantique ou les tests d'informatique quantique, un centre luminescent isolé doit être placé au sein d'une microcavité de fort facteur de qualité afin de pouvoir, grâce à l'effet Purcell, augmenter le taux de génération de photons uniques. Si cette cavité est réalisée en optique intégrée, il devient opportun de considérer la réalisation de l'ensemble des fonctionnalités nécessaires à l'optique quantique (surtout des portes logiques) sur cette même plateforme, une activité menée et promue notamment par J. O'Brien de l'University of Bristol [244].

Indépendamment et en concertation avec mon collègue Alan Kemp, j'ai initié en 2010 une activité sur les guides d'onde en diamant pour continuer de capitaliser sur les développements de micro-fabrication décrits au paragraphe 2.3.2 et avec pour objectif d'explorer le potentiel des convertisseurs Raman intégrés fonctionnant en régime continu ou excités par des impulsions ultra-courtes.

Comme indiqué auparavant, les techniques de gravure du diamant étant établies, les difficultés principales rencontrées pour fabriquer des guides d'onde étaient liées la réalisation du guide planaire initial et à la petite taille (<5x5 mm²) des substrats.

Historiquement, la première solution pour réaliser le guide planaire, rapportée par P. Olivero en 2005 [245], consiste à utiliser une membrane de diamant suspendue dans l'air. La technique, inspirée d'un procédé de lift-off de membranes de dimensions micrométriques de substrats de diamant [246], implique successivement une implantation protonique de forte dose qui induit une graphitisation du diamant, un recuit à 1100 °C pour obtenir une interface nette entre le diamant et le graphite, la définition de trous de libération à l'aide d'un faisceau d'ions (gallium) focalisés (FIB) et, finalement, l'élimination du graphite par gravure électrochimique à l'acide borique dilué. La formation d'une structure latérale de guide de type ridge de 2µm de large et la réalisation de facettes à 45° au FIB permettent d'obtenir un guidage multimode d'un faisceau vert sur ~65 µm. En 2008, le même groupe modifie cette approche en remplaçant la structuration latérale du guide par FIB par la définition d'une structure de type « rib » par photolithographie et gravure ICP-RIE à base d'oxygène [180]. Fig. 33 illustre le résultat de ce procédé ainsi que la propagation multimode d'un faisceau vert mais toujours sur de faibles distances. Entre 2010 et 2012, P. Olivero et al de l'INFN de Turin montrent que l'implantation de protons introduit une densité de lacunes entre l'interface air/diamant et la distance d'arrêt des ions implantés et que l'indice de
réfraction et le coefficient absorption augmentent linéairement avec la concentration de lacunes générées (la dose) [247]-[249]. Ils suggèrent donc que des guides d'onde faiblement confinés ($\Delta n_{max} \sim 0,1$ avec $n=2,42$) pourraient être fabriqués de cette manière (sans structuration latérale) [248]. On peut aussi en déduire que les guides fabriqués à partir de structures planaires définies par implantation vont présenter une absorption matériau supérieure à celle du matériau non implanté. En 2011, I. Bayn et al de Technion fabriquent des cavités à cristaux photoniques sur membranes définies par implantation et transférées sur des supports en silicium évidés mais ils ne parviennent pas à observer la signature spectrale des cavités réalisées [250].

<figure><img src="image_34.png" /><figcaption>Fig. 33 : (a) Photographie et (b) démonstration de guidage multimode des premiers guides d'onde de type rib réalisés sur diamant [180].</figcaption></figure>

En 2007, Wang et al [251][252] de l'University of California utilisent une approche alternative exploitant des films de diamant sur isolant, c'est-à-dire des films de diamant poly-cristallin à grains nanométriques (NCD) déposés sur substrat de silicium recouvert d'un micromètre de silice. Ils structurent ensuite ces films DOI par lithographie électronique et gravure sèche pour former des structures à cristaux photoniques de type L7 ou des micro-disques de 10 à 15 µm de diamètre qu'ils libèrent du substrat par gravure chimique sélective de la couche de silice. Si cette dernière étape n'est pas nécessaire pour l'obtention d'un guide plan, elle réduit les pertes encourues dans les composants considérés. Les facteurs de qualité mesurés à ~638 nm atteignent 600 et 100 respectivement, suggérant que les rugosités et l'absorption matériau y sont élevées. Des résultats similaires sont obtenus en 2011 par Universität des Saarlandes mais avec un film de DOI utilisant une couche d'iridium/zircone stabilisée avec yttria au lieu de silice [253]. En 2012, X. Checoury et al de l'Institut Electronique de Fondamental améliorent cette approche en lissant la surface des films DOI grâce à un dépôt de silice sous forme de HSQ (Hydrogen SilsesQuioxane) et une gravure Ar/O₂ calibrée pour graver aussi vite la silice que le diamant. Ils parviennent ainsi à fabriquer des cavités à cristaux photoniques présentant des facteurs de qualité de 2800 à 1550 nm et des guides d'accès de type ridge avec un niveau de pertes de propagation de $70 \text{ cm}^{-1}$ [254].

En 2010, sous mon impulsion, nous achetons des wafers de DOI à grains micrométriques chez sp³ Diamond Technologies, Inc car les pertes matériaux doivent être moins élevées (voir Fig. 23). Nos premiers essais de gravure sèche par ICP-RIE Ar/O₂ de guides d'onde sont, par contre, comme l'atteste la Fig. 34, non concluants dans la mesure où la gravure semble se faire de façon privilégiée le long des grains de diamant, et produit des interfaces très rugueuses [255]. Nous abandonnons donc cette approche mais elle sera reprise avec plus de succès en 2013 par P. Rath et al du Karlsruhe Institute of Technology [256], qui, avec des échantillons de taille de grains intermédiaire (de l'ordre 100 nm), réalisent des structures en anneaux avec guide d'accès latéraux ayant des facteurs de qualité de 11000 à la longueur d'onde 1550 nm et
des guides présentant des pertes de propagation de 5dB/mm, soit 5 fois mieux que celles rapportés en [254].

<figure><img src="image_35.png" /><figcaption>Fig. 34 : (a) Image MEB de tests de gravure de DOI à grains micrométrique menés à l'University of Strathclyde [255] et (b) image et caractérisation des pertes de guides sur DOI à grains de ~100nm (d'après [256]).</figcaption></figure>

En 2011, nous introduisons une autre approche qui s'appuie sur des substrats de diamants CVD de 2x2 mm² polis 6 faces et amincis commercialement (par Delaware Diamond Knives (DDK), Inc) jusqu'à une épaisseur de 20 µm (pour maintenir une rigidité mécanique suffisante) que nous montons (à la colle Norland Optical Adhesive 81) sur un support (wafer de silicium recouvert d'une couche de silice). Après un dépôt de silice sur la face à micro-structurer, qui servira de masque dur pour la gravure du diamant, la résine photosensible est déposée par impression jets d'encre multi-passages pour éviter les effets de bords conventionnellement observés lors des dépôts standard à la tournette. Les motifs sont ensuite définis par photolithographie avant d'être transférés dans le diamant en deux étapes par gravure sèche ICP-RIE (avec un mélange Ar/CHF₃ pour la gravure de la silice et Ar/O₂ pour le diamant). En gravant sur 7 µm, des guides de type rib de 2 mm de long sont ainsi réalisés (voir Fig. 35). L'injection d'un signal rouge (633 nm) par la tranche permet de valider la propagation guidée mais la qualité des facettes s'avèrent insuffisante pour pouvoir évaluer les pertes (par analyse Fabry-Pérot). En parallèle, dans le cadre de la thèse de Loyd McKnight, nous avons développé un modèle entièrement analytique permettant d'optimiser la géométrie des guides « rib » pour obtenir le meilleur taux de conversion Raman en régime continu [SC68]. Les résultats montrent qu'il existe un compromis entre le confinement maximal et les pertes dues à la rugosité des flancs gravés et que les paramètres optimaux pour minimiser la puissance seuil sont des guides de 3,5x3,5 µm² avec une profondeur de gravure ~2,3 µm pour une puissance seuil de 23 mW si la longueur d'onde de la pompe est de 532 nm et de 125 mW si pour un laser de pompe infrarouge émettant à 1064 nm. Le modèle montre aussi qu'il est avantageux de les élargir (jusqu'à 5x5 µm² avec une profondeur de gravure ~3 µm) pour obtenir la conversion maximale à une puissance de pompe donnée (20W orienté selon l'axe TE). Nous n'aurons pas l'occasion de réaliser de nouveaux guides en diamants et donc de tester ce modèle expérimentalement.
<figure><img src="image_36.png" /><figcaption>Fig. 35 : (a) Photographie et image MEB d'une des facettes d'un guide rib en diamant que nous avons fabriqué à l'University of Strathclyde et (b) profil du mode excité par un laser He-Ne (633 nm) [180].</figcaption></figure>

A partir de 2011, A. Faraon et al du California Institute of Technology publient la réalisation de d'anneaux (de 4,5 µm de diamètre et 500 nm de largeur) couplés à des guides d'accès de type ridge au bout desquels sont gravés des réseaux de couplage [257][258]. Comme nous, ils utilisent du diamant CVD homo-épitaxié mais les échantillons initiaux, préparés par Element Six, sont des substrats de diamant de 50 µm d'épaisseur, reportés sur des substrats de silicium recouverts de 2 µm de silice, qui sont ensuite polis (mécaniquement) jusqu'à une épaisseur de 5µm. Ils amincissent ensuite les échantillons entiers jusqu'à obtenir des membranes de 300 nm d'épaisseur par gravure sèche avec un mélange Ar/O₂. Après lithographie électronique et transfert dans la membrane par gravure sèche, ils mesurent des coefficients de qualité pouvant atteindre 5500 à 638 nm avec un taux d'extinction de 90% [258]. De plus, ces structures permettent d'augmenter le taux d'émission spontanée des centres azote-lacune d'un facteur 12 (cf. Fig. 36) [258]. B.J.M. Haussmann et al, de Harvard University (USA, MA), suivent la même approche technologique et fabriquent des anneaux de 40 µm de diamètre présentant, seuls, des facteurs de qualité de 12 10³ à la longueur d'onde de 670 nm et, une fois couplés à des guides d'accès, des facteurs de qualité de 2500 [259]. L'excitation d'un centre azote lacune en bordure de l'anneau permet aussi d'obtenir un taux de corrélation en intensité du second ordre inférieure à 0,5, c'est-à-dire de démontrer une émission non classique de cette source.

<figure><img src="image_37.png" /><figcaption>Fig. 36 : (a) Image MEB de résonateurs en anneaux fabriqués au California Institute of Technology et (b) modification de la durée d'émission du centre azote-lacune par la résonance de l'anneau [257].</figcaption></figure>
A partir de 2012, ce même groupe modifie l'orientation de ses travaux vers l'optique non-linéaire sur diamant. Les développements de résonateurs en anneaux se poursuivent notamment avec la réalisation d'anneaux de 105 µm de diamètre couplés latéralement à des guides d'accès, le tout enterré par PECVD sous une couche de silice [260]. Des adaptateurs de modes en PMMA sont aussi intégrés aux bouts des guides dont les facettes sont clivées puis polies, l'ensemble facilitant un couplage à faibles pertes par la tranche à l'aide de fibres lentillées. Les facteurs de qualité mesurés atteignent alors $2,5 \ 10^5$ à la longueur d'onde de 1560 nm et des dégénérescences de résonances entre les modes se propageant dans le sens horaire et antihoraire induites par des défauts localisés en périphérie de l'anneau sont observées. Finalement, en 2014, ils éliminent ce dernier artefact après avoir supprimé les sauts d'écriture survenant lors de la lithographie électronique. Ils parviennent ainsi à fabriquer des résonateurs de 40 µm de diamètre couplés à des guides d'accès présentant des facteurs de qualité de $1,1 \ 10^6$ à longueur d'onde de 1560 nm. Lorsque le dispositif est excité avec un laser de faible largeur de raie, de puissance supérieure à ~20 mW et dont la longueur d'onde est légèrement décalée vers le bleu par rapport à une des résonances de l'anneau, un mélange à quatre ondes dégénéré transfère une partie de l'énergie de pompe vers les résonances voisines et, en fonction de la puissance injectée, d'autres mélanges à quatre ondes en cascade sont stimulés pour créer un peigne de fréquences possédant, pour 80 mW de signal injecté, jusqu'à 20 raies séparées de ~925 GHz [261] (cf. Fig. 37). Ces performances leur permettent d'extraire l'indice de réfraction Kerr, $n_2$, de $8,2 \ 10^{-20} \ \mathrm{m}^2\mathrm{W}^{-1}$. Cette valeur est proche de celle du nitrure de silicium qui est technologiquement moins contraignant. De ce fait, la conversion Kerr à base de diamant apparaît moins intéressante, à moins de vouloir l'exploiter simultanément avec l'effet Raman comme suggéré par N. Vermeulen et al de la Vrije Universiteit Brussel [262].

<figure><img src="image_38.png" /><figcaption>Fig. 37 : (a) Image MEB de résonateurs en anneaux fabriqués à Harvard University et (b) spectres du peigne de fréquence obtenus pour 80mW de pompe injectés et différents décalages entre la longueur d'onde de pompe et la résonance [261].</figcaption></figure>
## 2.5. Conclusions

Dans ce chapitre, j'ai décrit comment j'ai participé à faire progresser l'utilisation du diamant de la dissipation thermique, à des fonctions d'optique passive pour finir à des utilisations en tant source de gain pour l'optique non-linéaire ou la photonique quantique et comment cette évolution a influencé et s'est nourrie des développements menés sur lasers à solides, plus particulièrement sur les VECSEL en cavité standard ou monolithiques et sur les convertisseurs Raman et Kerr. Ce chapitre a aussi été l'occasion de mentionner des travaux sur les sources exploitant des réseaux sublongueurs d'onde et sur les peignes de fréquences à base de résonateurs en anneaux, émetteurs qui seront au centre de ma prospective.

Les travaux les plus marquants dans ce domaine ont été :

* L'identification de la technique du « dissipateur thermique » comme la plus appropriée pour la diversification en longueur d'onde des VECSELs [SC24] et sa validation expérimentale [SC8][SC53]

* La mise en place de méthodes de structuration du diamant et de leur utilisation pour fabriquer des VECSEL microchip micro-lentillés [SC42]

* Le choix d'une filière à base de diamant crystallin pour la photonique sur diamant avec la démonstration préliminaire d'un guide d'onde [SC67].
# CHAPITRE 3
## LES LASERS A IMPULSIONS COURTES
### EXPLOITANT DE NOUVEAUX ABSORBANTS
### SATURABLES

Ce chapitre est consacré aux travaux que j’ai menés et supervisés entre 2002 et 2012
portant sur une nouvelle génération de miroirs à semiconducteur à absorption saturable
(SESAM) dont l’introduction avait pour but de permettre l’émission d’impulsions
courtes sur une gamme spectrale étendue ou d’augmenter le degré de contrôle de ces
lasers impulsionnels.

**3.1. Contexte**

Les lasers permettant la génération d'impulsions ultra-courtes (femto-secondes) sont constitués d'un milieu à gain spectralement large permettant l'amplification d'un nombre élevé de modes longitudinaux de la cavité, d'un dispositif de compensation de dispersion (à prisme(s) [263], à miroirs chirpés [264], à interféromètre de Gires-Tournois [265]) assurant que l'écart fréquentiel entre ces modes est constant et d'un élément conduisant à leur mise en cohérence ou synchronisation. Ce dernier élément peut être actif sous la forme d'un modulateur, ou passif, déclenché par les variations de puissance intra-cavité. Pratiquement, ces lasers impulsionels ont effectivement émergés à partir avec la découverte, en 1991, de la synchronisation passive par effet (d'auto-focalisation) Kerr (KLM pour Kerr Lens Modelocking) dans un laser Ti:saphir par le groupe de W. Sibbett de l'University of St Andrews [266]. La difficulté majeure associée à ce type de synchronisation était d'initier l'opération en mode impulsionnel de façon auto-induite. Pour résoudre ce problème, plusieurs méthodes ont donc été proposées et démontrées, notamment un déclenchement en faisant vibrer un des miroirs de la cavité [267], l'ajout d'un absorbant saturable à semiconducteur dans une cavité couplée externe [268], ou encore l'utilisation de cavités marginalement stables spécifiquement conçues pour maximiser l'impact de la auto-modulation de phase non-linéaire [269]. De 1994 à 1996, la poursuite des travaux sur l'utilisation des absorbants saturables à semiconducteurs conduit à la génération d'impulsions avec des absorbants à
puits quantiques placés directement intra-cavité (c'est-à-dire sans élévation de puissance ni filtrage résonants) et à établir, en plus du mode d'assistance au régime KLM, trois régimes propres de fonctionnement à base de cavités stables (illustrés en Fig. 38) qui sont :

* la synchronisation de modes à absorbant saturable rapide où l'impulsion est entièrement contrôlée par la dynamique de l'absorbant saturable,

* la synchronisation de modes à absorbant saturable lent où ce dernier déclenche l'impulsion et où la dynamique du gain contrôle la forme de la décroissance de l'impulsion et, enfin,

* la synchronisation de modes où l'absorption saturable induit la génération de solitons [270].

Ce dernier régime de fonctionnement est plus interessant car il permet d'obtenir les impulsions les plus courtes, après le mode d'assitance KLM.

<figure><img src="image_39.png" /><figcaption>Fig. 38 : Différents régimes de synchronisation de modes induits par des absorbants saturables :
(a) à absorbant saturable lent, (b) à absorbant saturable rapide et (c) à effet soliton [270].</figcaption></figure>

Physiquement, les absorbants saturables à semiconducteurs sont souvent intégrés au dessus ou dans la première couche d'un miroir DBR et forment donc des miroirs à absorbant saturable semiconducteur (SESAM). Leur conception vise à introduire :

* une absorption saturable spectralement large avec une profondeur de modulation adéquate pour introduire un verrouillage suffisant entre les modes longitudinaux

* des pertes non saturables faibles pour garantir une émission efficace et stable

* une fluence seuil de saturation adaptée pour pouvoir atteindre la saturation avec la densité de puissance intra-cavité disponible mais pas trop faible pour éviter le fonctionnement instable avec des fluctuations basses fréquences de type mode déclenché (Q-Switched Mode-Locking - QSML)

* un temps de recouvrement (au niveau d'absorption complète) court pour, au moins, garantir le fonctionnement en régime d'absorbant saturable rapide.

Deux approches apparaissent néanmoins au niveau de leur implémentation pratique. La première, proposée et exploitée par le groupe d'Ursula Keller du Swiss Federal Institute of Technology (ETH), repose sur l'utilisation de puits quantiques dont l'énergie de bande interdite est plus faible que la longueur d'onde centrale d'émission laser visée et
dont la croissance est faite à basse température pour assurer un temps de recouvrement rapide [270]. Cette stratégie possède l'avantage de présenter une faible variation spectrale d'absorption, obtenue au détriment d'une concentration de défauts et donc de pertes non saturables élevées. La seconde approche, introduite par ATT Bell laboratories et reprise par notre groupe et par l'University of Southampton (A. Tropper) notamment, exploite des puits quantiques dont l'énergie bande interdite est légèrement décalée vers bleu par rapport à la longueur d'onde de fonctionnement du laser [271][272]. L'épitaxie de ces structures est réalisée à des températures standard favorisant les faibles pertes non saturables. Le recouvrement rapide de ce type d'absorbants saturables provient du décalage spectral non-linéaire induit par effet Starck en bord de bande interdite.

Ces aspects fondamentaux sur les sources impulsionnelles ultra-courtes ayant été établis au milieu des années 1990, les recherches dans le domaine de l'optique ultra-rapide s'orientent alors vers deux grandes tendances. La première classe d'études est dédiée à la poursuite des développements de lasers impulsionnels pico et femto-secondes plus performants et de leurs outils de caractérisation associés tandis que la seconde catégorie de travaux est orientée vers l'exploration des applications pouvant exploiter au mieux ces impulsions ultra-courtes.

Au niveau applicatif, on retiendra que le verrouillage en phase des différents modes longitudinaux établit un peigne de fréquences permettant, s'il est assez large (plus d'une octave - soit une gamme de fréquences allant de $f_{min}$ à $2f_{min}$) et asservi (par battement f-2f), le référencement des fréquences RF sur les fréquences optiques (~THz) et de réaliser ainsi une métrologie temps-fréquence avec des précisions records (6 $10^{-14}$ in 2002). Ce résultat clé a donné lieu à l'attribution en 2005 du prix Nobel de Physique aux inventeurs de la méthode, les professeurs J.L. Hall et T.W. Hänsch [273][274]. Les autres applications démontrées s'appuient sur le fait que l'interaction entre des impulsions ultra-courtes (~100 fs) et des matériaux (même transparents) peut induire, sans contact, une émission ou des modifications de ces matériaux en surface ou en profondeur sur de faibles volumes (~30 $\mu m^3$ si le matériau réagit linéairement et moins de $0,5\mu m^3$ en régime nonlinéaire). L'exploitation des effets de modification structurelle a notamment conduit à l'usinage laser « sans échauffement » de métaux [275], à la lithographie nanométrique tridimensionnelle [276], et à la réalisation dans des substrats de verres de pièces micro-fluidiques pour la biologie sur puce [277]. Les excitations multi-photoniques ont facilité l'observation à haute résolution de cellules grâce à la microscopie nonlinéaire [278]-[280] tandis que la génération de hautes harmoniques ouvre la voie vers la spectroscopie atomique ultime [281][282].

<figure><img src="image_40.png" /><figcaption>(b)

Fig. 39 : Illustration de l'excitation multi-photons induite par les lasers à impulsions femtosecondes [283] et exemple de microturbine faite par lithographie 3D femtoseconde [276].</figcaption></figure>
L'ensemble de ces domaines d'utilisation s'est en fait nourri de l'amélioration des sources d'impulsions ultra-rapides qui a été obtenue en parallèle. Les gains en performance et en flexibilité de fonctionnement ont été idenfiés dès le début comme des objectifs stratégiques de recherche par la communauté travaillant sur l'ingénierie de cette classe de lasers. En particulier, les axes spécifiques de développement visaient la mise au point de sources stables et capables de générer des impulsions de plus en plus courtes, de puissance crête de plus en plus élevée mais aussi fonctionnant à des longueurs d'onde centrale d'émission plus variées.

La démonstration de lasers Ti:saphir émettant des impulsions de durée de quelques cycles optiques sont réalisées à partir de 1997 [284][285] grâce au contrôle de la dispersion (au troisième ordre) par des miroirs chirpés, suivie en 2001 de l'émission sur une octave directement en sortie de l'oscillateur [286]. Si ce dernier niveau de performance n'a jamais été égalé par d'autres systèmes (milieux à gain), la recherche de sources d'impulsions ultra-courtes, potentiellement spectralement élargies par des fibres microstructurées, a constitué un défi technologique majeur depuis lors dont les résultats marquants sont résumés en référence [287].

En matière de génération d'impulsions à haute puissance crête, deux approches ont été déployées, l'une orientée vers la montée en puissance des oscillateurs et l'autre s'interessant à des systèmes employant une chaine amplificatrice. Dans le premier cas, la montée en puissance des lasers nécessite la capacité de fonctionner en régime continu à haute puissance et favorisent les lasers à disque fins avec des contraintes supplémentaires sur les niveaux de saturation de gain et les seuils d'endommagement [288][289]. Pour ce qui est des systèmes à amplification, ils se déclinent soit sous la forme de système à cavité régénératrice [290][291] où l'impulsion produite est introduite dans une cavité pour une amplification multi-passage avant d'être extraite, soit sous la forme d'un système à amplification à impulsions chirpées (CPA) [292][293] où l'impulsion est temporellement dilatée pour permettre son amplification monopassage avec un spectre et une puissance crête réduits avant d'être re-compressée en sortie. Cette dernière implémentation est particulièrement bien adaptée pour les systèmes fibrés [294] mais aussi pour l'amplification à l'aide de crystaux en configuration « Innoslab » [295].

Pour ce qui est de la diversification en longueurs d'onde, il s'agissait d'obtenir des sources ultra-rapides autres que les lasers Ti:saphir (λ~800 nm), Cr:LiCAF ou Cr:LiSAF (λ~850 nm) et les lasers à base de crystaux dopé Nd ou Yb fonctionnant la bande spectrale allant de 1030 à 1080 nm [270][272]. Là encore, deux approches ont été étudiées. La première, qui a été rapidement commercialisée (par Coherent, Spectra Physics), est basée sur l'utilisation de la conversion par doublage de fréquence ou par amplification paramétrique optique à impulsions chirpées (OPCPA) [296]-[299]. La seconde voie, dans laquelle s'inscrivent les développements que j'ai pu mener en interne ou en collaboration avec le groupe de W. Sibbett de l'University of St Andrews, vise à développer des sources capables de générer les impulsions courtes directement aux longueurs d'onde d'intérêt et s'appuie sur le développement de nouveaux crystaux et de SESAMs adaptés.
## 3.2. Nouveaux absorbants saturables pour l'extension de la couverture spectrale des lasers ultra-rapides

Comme indiqué ci-dessus, dans un premier temps, j'ai contribué au domaine des lasers à impulsions ultra-courtes, au travers de la conception et de la validation expérimentale de SESAM exploitant des nouveaux matériaux et permettant l'émission d'impulsions pico- voire femtosecondes à des longueurs d'onde dans les gammes allant successivement de 1240 à 1600 nm (proche infra-rouge), de 1900 à 2200 nm (mi-infrarouge). J'ai aussi mené avec un post-doctorant V. Savitski deux rapports sans suite sur l'utilisation de SESAM à puits quantiques d'AlInGaP pour opérer un laser Pr:YLF ($\lambda$=639,5 nm) en régime de mode déclenché [SC154] et sur l'emploi d'un SESAM à boîtes quantiques d'InP/AlInGaP ($\lambda$=752 nm) pour générer des impulsions de 518 fs dans un laser Ti:saphir [SC61]. L'ensemble de ces travaux a été essentiellement motivé par une combinaison de développements de matériaux à semiconducteurs et d'ingénierie de lasers à impulsions courtes plutôt que par des applications spécifiques.

### 3.2.1. Les SESAM en GaInNAs(Sb)/GaAs pour lasers impulsionnels proche infra-rouges

Les études présentées ci-dessous ont été menées de 2002 à 2008 et sont à mettre en relation directe avec les travaux sur les composants à cavité verticale à base de GaInNAs(Sb)/GaAs décrits au chapitre 1. En particulier les développements matériaux qui ont permis l'extension de l'émission vers la longueur d'onde maximale de 1600 nm, ont aussi servi à réaliser des absorbants saturables dont l'énergie de bande interdite est dans la gamme de 0,775 à 1 eV (1240-1600 nm).

La mise en œuvre des travaux sur les SESAM à base de GaInNAs(Sb)/GaAs est, par contre, entièrement justifiée par les limitations inhérentes aux SESAM utilisés pour la synchronisation de modes des lasers à solides fonctionnant dans cette gamme spectrale. En effet, pour les lasers fonctionnant à ~1300nm, les SESAM employés pouvaient présenter des pertes non saturables élevées du fait que les absorbants étaient réalisés par épitaxie métamorphique [300]-[302] ou (quasi)-relaxée [303][304] sur des miroirs AlGaAs sur substrat GaAs. Pour les lasers émettant à 1550nm, les SESAM possèdaient soit les mêmes artefacts que ceux mentionnés ci-dessus [305]-[309], soit une fragilité ou une complexité de fabrication associée au report des absorbants saturables sur des miroirs hybrides métal/diélectrique [310], ou encore une bande de réflection restreinte (<~100 contre 170 nm pour des DBR sur GaAs) lorsqu'ils étaient constitués d'absorbants saturables à base d'InGaAsP sur des miroirs DBR aussi en InGaAsP et réalisés sur substrats d'InP [311][312].

Cette identification nous permet en 2002 d'instiguer les travaux sur les SESAM exploitant les composés GaInNAs(Sb)/GaAs [SC4]. En effet, nous présentons des lasers Nd:YLF and Nd:YALO fonctionnant en régime de synchronisation de modes induit par un SESAM épitaxié à Tampere University of Technology qui comprend un puits quantique de GaInNAs(Sb)/GaAs inséré au milieu de sa couche supérieure d'un DBR AlAs/GaAs. Les pertes non saturables sont estimées être inférieures à 0,1%, soit un ordre de grandeur inférieures à celles rapportées en références [301][303]. On démontre aussi que le recuit thermique permet d'ajuster l'énergie de transition de
l'absorbant saturable pour l'émission d'impulsions picosecondes (~24ps) avec deux lasers dont les longueurs d'onde centrales d'émission diffèrent de 28 nm. Cette étude sera complétée par des mesures de temps de vie de luminescence réalisées par le groupe de T. Boggess de l'University of Iowa [SC15] indiquant une augmentation de la durée de vie de ~100 ps (et, par proxi, du temps de recouvrement) à ~300 ps après recuit. Le groupe d'Ursula Keller reprend à son compte ces résultats en 2004 en démontrant l'opération à modes synchronisés continue à 1314nm d'un laser Nd:YLF à l'aide d'un SESAM à base de GaInNAs [313], omettant que le régime de pompage quasi-CW utilisé dans [SC4] est plus susceptible d'induire des instabilités de type mode déclenché. Ils font par contre deux études détaillées des caractéristiques de SESAM à base de GaInNAs, démontrant une augmentation linéaire en bord de bande du produit de la profondeur de modulation par la fluence de saturation [314] et que ce facteur augmente aussi avec le recuit du fait de l'augmentation induite de la densité d'états [315]. Ils poursuivent aussi les travaux sur les lasers obtenant, en 2005, la génération d'impulsions pico-secondes à un taux de répétition de 10 GHz avec un laser Nd:YVO₄ [316] et à 6 GHz avec un VECSEL en GaInNAs [317]. Parallèlement, en collaboration avec le groupe de W. Sibbett de l'University of St Andrews, nous validons la possibilité d'émettre des impulsions femtosecondes avec un taux de répétition de 200 MHz en insérant un absorbant saturable en GaInNAs dans un laser Cr⁴⁺:MgSiO₂ (Cr:forsterite) [SC30] (voir Fig. 40). Nous augmentons ensuite la cadence de répétition jusqu'à 650 MHz, limitée par la taille de la cavité, avec un SESAM en GaInNAs incluant aussi une compensation de dispersion sous la forme d'un interferomètre de Gires-Tournois [SC155].

<figure><img src="image_41.png" /><figcaption>Fig. 40 : Caractéristiques statiques de SESAM en GaInNAs [SC4] et des impulsions femtosecondes induites par insertion dans un laser Cr:forsterite [SC30].</figcaption></figure>

En comparant ces résultats aux performances obtenues tant en synchronisation de modes KLM [318]-[328] qu'avec des systèmes exploitant des SESAM [300][302][304][329]-[331] ou des miroirs à absorbants saturables à base de carbone (nanotubes de carbone, graphène - CBSAM) [332][333], on peut observer en Fig. 41 et Fig. 42, que les puissances crêtes et durées d'impulsions que nous avons obtenues sont dans la moyenne des performances atteintes avec des systèmes exploitant des SESAM mais que leurs énergies sont élevées pour les taux de répétition considérés.
<figure><img src="image_42.png" /><figcaption>Fig. 41 : Etat de l'art fin 2014 des performances des lasers Cr<sup>4+</sup>:forsterite fonctionnant en régime de modes synchronisés : durées et puissances crêtes des impulsions.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_43.png" /><figcaption>Fig. 42 : Etat de l'art fin 2014 des performances des lasers Cr<sup>4+</sup>:forsterite fonctionnant en régime de modes synchronisés : énergies et taux de répétition des impulsions.</figcaption></figure>
L'utilisation de SESAM à base de GaInNAs aux grandes longueurs d'onde (~1550 nm) est initiée en 2003 par Tampere University of Technology qui démontre la génération avec un laser à fibre dopée erbium d'impulsions de 1-2 ps à 7 MHz avec 0,8 mW de puissance moyenne (soit une énergie de 0,1 nJ) [334][335]. L'étude de la dynamique de ces SESAM montre que les temps de vie de photoluminescence peuvent être modifiés de ~40 ps, pour des structures en sortie de bati d'épitaxie, à ~300 ps après recuit ou à ~4 ps après implantation avec des ions nickel [336], résultats similaires à ceux que nous avons établis à 1,3 µm [SC15]. En 2005, le groupe d'U. Keller, cherchant à produire des impulsions plus énergétiques, introduit un SESAM en GaInNAs dans un laser à verre dopé Er:Yb et parvient à obtenir des impulsions de 5 ps à MHz avec une puissance moyenne de 61 mW (soit une énergie de 1,1 nJ) [337]. Le groupe d'A. Larsson de Chalmers University exploite, quant à lui, la dynamique rapide d'un SESAM en GaInNAs en combinaison avec un VECSEL à gain InGaAsP pour générer des impulsions de 3,2 ps à 2,97 GHz [338]. En 2006, le groupe de J.-C Harmand et de J.-L. Oudar du Laboratoire de Photonique et Nanostructures (LPN) démontrent que l'adjonction de quelques couches de GaAsN à forte concentration d'azote placées à proximité immédiate (<4 nm) d'un puits quantique de GaInNAsSb/GaAs permet de réduire le temps de recouvrement de ~35 ps à 12 ps sans affecter la réponse spectrale de l'absorbant [339]. En 2008, profitant de notre collaboration avec University of St Andrews nous rapportons le premier laser (Cr⁴⁺:YAG) à impulsions femtosecondes (132 fs, 159,3 MHz, 150mW) utilisant un SESAM en GaInNAs épitaxié par J. Gupta du National Research Center Canada [SC48]. La longueur centrale d'onde d'émission est alors de 1490 nm. Pour atteindre la bande C des télécommunications, nous évaluons aussi les SESAM du LPN mentionnés ci-dessus qui permettent d'obtenir l'émission continue de modes synchronisés avec des impulsions de 230 fs à 164 MHz avec 280mW de puissance moyenne (voir Fig. 43) [SC52], limitées par une longueur d'onde centrale du DBR du SESAM un peu trop élevée. Les résultats sont néanmoins compétitifs lorsque mis en perspective vis-à-vis des autres lasers Cr:YAG fonctionnant en régime femtoseconde (voir Fig. 44 et Fig. 45) [305]-[308],[310],[340],[341]-[355]. Le LPN utilisera des SESAM de ce type avec compensation de dispersion intégrée dans des VECSELs à gain InAlGaAs/InP pour générer des impulsions de 902 fs à 2 GHz avec 10 mW de puissance moyenne [356].

<figure><img src="image_44.png" /><figcaption>Fig. 43 : (a) Evaluation des pertes (0,2%) d'un SESAM en GaInNAsSb opérant à 1530nm et (b) autocorrélation des impulsions générées avec ce SESAM inséré dans un laser Cr⁴⁺:YAG [SC52].</figcaption></figure>
<figure><img src="image_45.png" /><figcaption>Fig. 44 : Etat de l'art fin 2014 des performances des lasers Cr⁴⁺:YAG fonctionnant en régime de modes synchronisés : durées et puissances crêtes des impulsions.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_46.png" /><figcaption>Fig. 45 : Etat de l'art fin 2014 des performances des lasers Cr⁴⁺:YAG fonctionnant en régime de modes synchronisés : énergies et taux de répétition des impulsions.</figcaption></figure>
Le groupe de Tampere University of Technology a aussi exploré l'utilisation de SESAM en GaInNAs pour générer des impulsions courtes avec des lasers à fibre émettant dans la gamme de 980 à 1160 nm [357]-[361], vu que la concentration d'azote et les recuits permettent d'ajuster simplement le temps de recouvrement de l'absorbant saturable [357]. Ils n'ont toutefois pas fait d'étude comparative directe avec des échantillons à base de puits InGaAs/GaAs pour justifier ce choix.

En résumé, suite à nos travaux initiaux sur les SESAM en GaInNAs(Sb), ces composants ont vu leur utilisation se développer pour établir l'émission d'impulsions pico ou femtosecondes avec une variété de milieux à gain et couvrir la gamme de longueurs d'onde allant de 980 à 1560 nm avec de bonnes performances résumées en Table 2.

<table><caption>Table 2: Liste récapitulative des lasers impulsionnels utilisant des SESAM en GaInNAs.</caption><thead><tr><th>Laser active Medium</th><th>Wavelength (nm)</th><th>Regime of operation</th><th>Pulse Duration (ps)</th><th>Average output power (mW)</th><th>Rep. rate (MHz)</th><th>Energy (nJ)</th><th>Peak Power (kW)</th><th>Ref.</th></tr></thead><tbody><tr><td>Nd:YALO</td><td>1342</td><td>Quasi-CW pumped CW ML</td><td>24.000</td><td>7000</td><td>114</td><td>61.40</td><td>2.559</td><td>[SC4]</td></tr><tr><td>Nd:YLF</td><td>1314</td><td>Quasi-CW pumped CW ML</td><td>22.000</td><td>20000</td><td>114</td><td>175.43</td><td>7.975</td><td>[SC4]</td></tr><tr><td>Er-doped fibre</td><td>~1540</td><td>CW ML</td><td>1.280</td><td>0.8</td><td>7</td><td>0.115</td><td>0.09</td><td>[334]</td></tr><tr><td>Nd:YLF</td><td>1314</td><td>CW ML</td><td>6.700</td><td>520</td><td>117.2</td><td>4.437</td><td>0.663</td><td>[313]</td></tr><tr><td>Yb-doped fibre</td><td>980</td><td>CW ML</td><td>2.300</td><td>3</td><td>30</td><td>0.100</td><td>0.044</td><td>[357]</td></tr><tr><td>Yb-doped fibre</td><td>1030</td><td>CW ML</td><td>3.000</td><td>1</td><td>50</td><td>0.020</td><td>0.007</td><td>[358]</td></tr><tr><td>Er,Yb glass</td><td>1534</td><td>CW ML</td><td>5.000</td><td>70</td><td>61</td><td>1.148</td><td>0.23</td><td>[337]</td></tr><tr><td>InGaAsP/InP VECSEL</td><td>1550</td><td>CW ML</td><td>3.200</td><td>120</td><td>2970</td><td>0.041</td><td>0.013</td><td>[338]</td></tr><tr><td>Nd,YVO4</td><td>1342</td><td>CW ML</td><td>7.000</td><td>45</td><td>10000</td><td>0.005</td><td>0.001</td><td>[316]</td></tr><tr><td>Cr:forsterite</td><td>1280</td><td>CW ML</td><td>0.062</td><td>85</td><td>178</td><td>0.478</td><td>7.71</td><td>[SC30]</td></tr><tr><td>GaInNAs/GaAs VECSEL</td><td>1308</td><td>CW ML</td><td>18.700</td><td>57</td><td>6000</td><td>0.010</td><td>0.001</td><td>[317]</td></tr><tr><td>Bi-doped fibre</td><td>1161</td><td>CW ML</td><td>50.000</td><td>2</td><td>13</td><td>0.154</td><td>0.004</td><td>[359]</td></tr><tr><td>Cr,YAG</td><td>1490</td><td>CW ML</td><td>0.132</td><td>150</td><td>159.3</td><td>0.942</td><td>7.137</td><td>[SC48]</td></tr><tr><td>Cr,YAG</td><td>1530</td><td>CW ML</td><td>0.230</td><td>280</td><td>164</td><td>1.708</td><td>7.427</td><td>[SC52]</td></tr><tr><td>Bi-doped fibre</td><td>1160</td><td>CW ML</td><td>0.940</td><td>1.5</td><td>7.5</td><td>0.200</td><td>0.213</td><td>[360]</td></tr><tr><td>Er,Yb,YAIB0</td><td>1530</td><td>CW ML</td><td>4.800</td><td>280</td><td>166</td><td>1.687</td><td>0.352</td><td>[362]</td></tr><tr><td>GaInNAs/GaAs VECSEL</td><td>1220</td><td>CW ML</td><td>5.000</td><td>275</td><td>840</td><td>0.328</td><td>0.066</td><td>[363]</td></tr><tr><td>Bi-doped fibre</td><td>1160</td><td>CW ML</td><td>1.900</td><td>6</td><td>6</td><td>1.000</td><td>0.527</td><td>[361]</td></tr><tr><td>AllInGaAs/InP VECSEL</td><td>1570</td><td>CW ML</td><td>16.000</td><td>600</td><td>2600</td><td>0.231</td><td>0.015</td><td>[364]</td></tr><tr><td>AllInGaAs/InP VECSEL</td><td>1300</td><td>CW ML</td><td>6.4</td><td>100</td><td>910</td><td>0.110</td><td>0.018</td><td>[365]</td></tr><tr><td>Cr:forsterite</td><td>1280</td><td>CW ML</td><td>0.151</td><td>270</td><td>650</td><td>0.416</td><td>2.755</td><td>[SC155]</td></tr><tr><td>InAlGaAs/InP VECSEL</td><td>1560</td><td>CW ML</td><td>0.902</td><td>10</td><td>2000</td><td>0.005</td><td>0.006</td><td>[366]</td></tr></tbody></table>
Même si, dans notre cas, les performances obtenues n'étaient pas limitées par la largeur de réflectivité des DBR AlAs/GaAs utilisés, l'approche à base d'absorbant en GaInNAs(Sb) est parfaitement adaptée pour exploiter des DBR AlOx/(Al)GaAs réalisés par oxydation latérale sélective de couches d'AlGaAs à haute teneur en aluminium sur des diamètres compatibles avec une insertion dans des lasers à solide (200-500 µm). Le groupe de E.P. Ippen du Massachusetts Institute of Technology a validé cette méthode notamment avec un absorbant saturable en InGaAs relaxé sur DBR AlOx/GaAs inséré dans un laser Cr:YAG [347] et facilitant l'émission d'impulsions de 36 fs avec 300 mW de puissance moyenne.

Il est toutefois aussi bon de noter que deux alternatives « bas coûts » ont été mises au point en parallèle des développements décrits ci-dessus. La première repose sur la filière silicium avec un SESAM comprenant un miroir a-Si/SiO₂ et un absorbant saturable en germanium [367], méthode adaptée pour une opération à des longueurs d'onde au-delà de 1400 nm. La seconde technique utilise des éléments carbonés comme les nanotubes de carbone ou les feuillets de graphène qui offrent une absorption saturable avec un temps de recouvrement rapide. Les premiers présentent une énergie de bande interdite qui dépend de leur diamètre et qui peut être sélectionnée par filtrage après centrifugation tandis les seconds présentent une profondeur de modulation essentiellement constante de 2.3% par monocouche du visible au milieu-infrarouge. Depuis leur introduction respectivement en 2004 [368] et 2009 [369][370], on observe en engouement pour l'utilisation de ces nouveaux absorbants saturables tant pour les lasers à fibre que pour les lasers à solide. Dans ce dernier cas, ils sont intégrés sur des miroirs diélectriques conventionnels par pulvérisation [371], par dépôt à la tournette lorsqu'ils sont incorporés dans des matrices polymères [369] ou par transfert à l'aide d'élastomères [372]. Comme l'atteste les Fig. 41-42 et 44-45 et comme résumé en référence [369], ces structures sont adaptées pour induire la génération d'impulsions ultra-courtes à les longueurs d'onde allant au moins de 0.7 à 2,5 µm.

### 3.2.2. Les SESAM en GaInAsSb/GaSb pour les lasers ultra-rapides mi-infra-rouge

Les travaux sur les SESAM à base d'antimoinures pour les lasers mi-infrarouges ($\lambda$ € 2-3 µm) en collaboration avec l'University of St Andrews ont commencé au début du projet EPSRC MUSIC dont l'un des objectifs était de démontrer une émission femtoseconde dans cette gamme spectrale.

A ce moment là, en 2008, seul un laser à fibre dopée thullium opérant en régime de synchronisation de modes induit par un SESAM avait été rapporté [373]. Le SESAM employé était constitué d'un absorbant saturable à puits quantiques assez fortement contraints en $In_{0.7}Ga_{0.3}As/In_{0.53}Ga_{0.47}As$ sur un DBR en $In_{0.53}Ga_{0.47}As/InP$.

Au vu des nouvelles orientations de recherche de J. Gupta du National Research Center Canada vers les lasers à base d'antimoinures et de mon expérience de conception de VECSELs opérant à ~2,2 µm [SC45] utilisant ces matériaux, j'ai naturellement opté pour ce système d'alliages semiconducteurs pour la réalisation de SESAMs pour le mi-infrarouge. Ce choix était aussi dû au fait que les DBR AlAsSb/GaSb présentent de larges bandes de réflexion du fait du fort contraste d'indice entre ces composés et que les puits quantiques de type I permettent de couvrir les longueurs d'onde de 1.9 à
3,6 µm. J'ai donc conçu et réalisé les caractérisations statiques (réflectivité/PL) de différents SESAM épitaxiés par J. Gupta dont l'absorbant saturable était calé pour correspondre au pic d'émission des lasers dopés thullium (Tm, λ~1975 nm), holmium (Ho, λ~2060 nm) et Cr:ZnSe (λ~2300 nm) [374].

L'évaluation de ces structures dans les lasers a été menée par Alexandre Lagatsky, post-doctorant à l'University of St Andrews. En 2009, nous présentions les premiers résultats obtenus en insérant un de ces SESAM dans un laser Tm,Ho:KYW engendrant l'émission d'impulsions de 3,3 ps à 136 MHz avec 315 mW de puissance moyenne [SC57]. Les performances étant relativement indépendantes de la puissance intra-cavité et de la dispersion, nous avons estimé que le temps de recouvrement de ce SESAM était trop long et avons donc choisi de l'implanter avec des ions arsenic à 4 MeV avec différentes doses au prix de pertes non saturables plus élevées. En insérant un SESAM implanté à 5 10¹⁰cm⁻² dans le même laser que précédemment, nous sommes parvenus à obtenir des impulsions plus courtes (570 fs) mais avec une puissance moyenne réduite à 130 mW [SC60]. A partir de là, la stratégie adoptée a consisté à non plus jouer sur le SESAM mais à changer de milieu à gain pour favoriser les crystaux ou les verres qui présentent des gammes d'amplification plus larges. Les matériaux à gain ainsi testés ont été les verres tellures (TZN) [SC66] et le tungstate NaY(WO₄)₂ [SC65] tous deux co-dopés Tm,Ho et les verres germano-fluorés (GNPG) [SC66] et tungstate (KYW) [SC69] dopés Tm. Les meilleures performances en termes de durée d'impulsions ont été obtenues pour le laser à base de NaY(WO₄)₂ avec lequel des impulsions de 191 fs (0,56 nJ) ont été générées.

<figure><img src="image_47.png" /><figcaption>Fig. 46 : Caracteristiques d'un SESAM en antimoinure et résultats obtenus (haut transfert de puissance ; bas : autocorrelation) lors de son insertion dans un laser Tm,Ho:NaY(WO₄)₂ [SC65].</figcaption></figure>
Depuis la fin de notre programme collaboratif, ces mêmes SESAM ont été utilisés pour
induire une opération à modes synchronisés avec trois autres milieux à gain le
Tm:Lu₂O₃ [375], le Tm:Sc₂O₃ [376] et le Tm,Ho:YLF [377] permettant un
fonctionnement femtoseconde dans les deux premiers cas et pico-seconde (limité par la
largeur de gain) dans le dernier cas. Le choix de ces trois systèmes visait la génération
d'impulsions plus énergétiques atteignant respectivement 1,7, 6 et 13 nJ. Le groupe de
Tampere University of Technology présente aussi quelques résultats de synchronisation
de modes de laser Tm:YAG à l'aide de SESAM à base d'antimoinures [378][379]. Une
étude de la dynamique de leurs échantillons montre un temps de recouvrement rapide
indépendant de la température de croissance et de la concentration en arsenic dans le
puits quantique mais qui peut être réduit en positionnant l'absorbant saturable à
proximité immédiate (5 nm) de la surface de l'échantillon [380]. Ce résultat est en
opposition avec notre analyse mais peut peut-être être expliqué par le fait que les
structures de bande des absorbants sont aussi très différentes. Après optimisation du
nombre de puits quantiques du SESAM, leur laser génère des impulsions de ~3 ps
limitées par la largeur de gain du crystal choisi [379].

Parallèlement à ces démonstrateurs, près d'une dizaine d'autres lasers à milieu à gain crystallin (dopés Tm ou Ho) émettant des impulsions courtes ont été rapportés. Ils exploitent soit des nanotubes de carbone [381] soit des transitions inter-sous bande dans des puits quantiques In₀.₅₃Ga₀.₄₇As/Al₀.₅₃As₀.₄₇Sb sur InP [382] soit des SESAM disponibles commercialement (BATOP Gmbh) [383]-[387] pour lesquels les absorbants saturables sont des puits quantiques d'InGaAs épitaxiés métamorphiquement sur des DBR en AlGaAs. Comme l'atteste la Fig. 47, à l'exception du système utilisant les nanotubes de carbone [381] qui provoque l'émission d'impulsions de 175 fs, les performances sont en deçà de celles que nous avons pu établir. Cependant une comparaison détaillée des SESAM commerciaux et des SESAM à base d'antimoinures serait la bienvenue pour confirmer l'avantage de ces derniers. Yang et al [378] ont mené une étude préliminaire en ce sens mais avec des SESAMs antimoinures non optimisés empêchant d'établir des conclusions définitives.

Ces résultats sont aussi à mettre perspective avec ceux obtenus depuis 2005 par des
systèmes à fibre dopée Tm(,Ho) [388] pour lesquels la synchronisation de modes est
généralement engendrée par rotation nonlinéaire de polarisation. Comme on peut le voir
en Fig. 48, les performances des lasers à crystaux sont nettement dépassées mais
seulement du fait de l'utilisation routinière de chaînes d'amplification d'impulsions
chirpées (CPA) dans les systèmes à fibre.
<figure><img src="image_48.png" /><figcaption>Fig. 47 : Etat de l'art en février 2015 des performances des lasers à crystaux dopés Tm3+ et Ho3+ fonctionnant en régime de modes synchronisés : durées et puissances crêtes des impulsions.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_49.png" /><figcaption>Fig. 48 : Etat de l'art en juillet 2014 des performances des systèmes lasers à fibres dopées Tm3+ et Ho3+ fonctionnant en régime de modes synchronisés [388].</figcaption></figure>
### 3.3. Fonctionnalisation des dispositifs

En plus des activités de diversification de longueur d'onde des sources impulsionnelles femtosecondes, un des objectifs du programme EPSRC MUSIC était d'introduire des méthodes permettant le contrôle des lasers à impulsions courtes pour faciliter leur utilisation par des non spécialistes. A partir de 2009, à l'University of Strathclyde, avec Vasili Savitski, le post-doctorant du projet, nous nous sommes intéressés aux effets induits lorsqu'un SESAM est pompé optiquement alors qu'avec Christine Crombie, doctorante à l'University of St Andrews, le but était d'explorer l'utilisation de SESAM contrôlés électriquement. Dans les deux cas, mon implication portait essentiellement sur la conception, la caractérisation des SESAM et de l'analyse de leur réponse.

Initialement, l'objectif de nos travaux sur l'utilisation de SESAM pompés optiquement visait à contrôler la durée d'impulsions de lasers à synchronisation de modes fonctionnant dans le régime d'absorption saturable rapide grâce à l'ajustement de la profondeur de modulation de l'absorbant saturable, phénomène qui avait été observé par notre équipe lors de l'insertion multiple de SESAM dans la cavité d'un laser Nd:KGd(WO₄)₂ [389]. Auparavant, les SESAM pompés optiquement avaient été utilisés pour forcer des lasers à fibre à opérer en régime de synchronisation de modes à une harmonique multiple de la fréquence de la cavité en modulant le SESAM à la fréquence désirée, c'est à dire en implémentant une forme de synchronisation de modes hybride (active et passive) [390][391]. La seconde utilisation d'un SESAM pompé optiquement avait démontré la synchronisation de deux lasers à impulsions ultra-rapides, avec une partie de l'émission du laser maître utilisée pour induire une modulation active des pertes du laser esclave de même longueur de cavité, réalisant ainsi une autre forme de laser impulsionnel à pompage synchrone [392]. Pour tester notre idée de contrôle optique de la durée d'impulsion, un laser Nd:YVO₄ employant pour SESAM le miroir actif d'un VECSEL a été assemblé. Le comportement général du laser observé s'est toutefois trouvé être différent de celui escompté. En effet, quand le niveau de pompage du SESAM augmentait, le laser passait successivement de l'émission continue à l'opération à modes synchronisés puis à l'opération à modes synchronisés instable (QSML) [SC55]. Cet ordre de transition entre les régimes de fonctionnement est inversé par rapport à celui causé par une diminution de la profondeur de modulation par remplissage des bandes, comme initialement envisagé. En caractérisant plus en détail le laser, nous avons pu établir que l'effet dominant était, en fait, le décalage spectral de l'absorption résultant de la variation température induite par le pompage optique.

<figure><img src="image_50.png" /><figcaption>Fig. 49 : Effet du pompage optique sur (a) l'absorption d'un SESAM et (b) sur le régime de fonctionnement d'un laser Nd:KGW [SC55].</figcaption></figure>
Nous avons ensuite étendu l'étude à des lasers fonctionnant en régime impulsionnel femtoseconde [SC64][SC163], pour lesquels des comportements similaires furent observés et où l'impact de la température fut confirmé par une analyse pompe-sonde de la réponse dynamique et spectrale des SESAM sous pompage optique [SC64]. La zone pompée étant restreinte, les transitoires d'échauffement du SESAM durent quelques dizaines de microsecondes et conduisent à un changement de régime de fonctionnement laser avec des temps de réponse sub-millis secondes [SC64]. Ces temps de commutation sont compatibles avec les applications en bio-photonique qui requièrent le passage entre un mode de manipulation par pince optique et un mode d'observation par fluorescence induite par absorption deux photons [393] ou de photo-perméabilisation de cellules [394]. Nous avons donc vérifié la capacité d'un laser Cr:LiSAF à SESAM pompé optiquement pour réaliser ce type de fonctionnalité en [SC72], simplifiant ainsi le système en n'ayant plus besoin que d'une seule source laser.

<figure><img src="image_51.png" /><figcaption>Fig. 50 : Séquence de 4 images montrant une micro sphère en polymère teintée avec un colorant bleu et piégée par une pince optique créée par un laser Cr :LiSAF. La fluorescence induite par absorption à deux photons est respectivement présente ou non lorsque le laser opère en régime de synchronisation de modes ou en continu [SC55].</figcaption></figure>

Parallèlement, Baily et al de Thalès Research Technology [395] exploitent un SESAM pompé optiquement dans un VECSEL pour imposer une synchronisation hybride de modes et ainsi obtenir simultanément des impulsions courtes favorisées par la synchronisation passive de modes et une excellente stabilité de la cadence de répétition (soit une faible gigue temporelle) apanage de la synchronisation active de modes.
La seconde partie des travaux sur le contrôle du régime de fonctionnement ou des caractéristiques des impulsions des lasers à modes synchronisés s'interessait à l'utilisation de SESAM commandés électriquement. Il s'agissait d'une extension des études mentionnées précédemment avec une simplification de la commande grâce à l'ajout d'une jonction p-i-n dans la structure du SESAM pour contrôler les caractéristiques de l'absorption saturable via une polarisation du composant en inverse (ou éventuellement en direct). L'utilisation d'un tel modulateur à électro-absorption a été rapportée dès 1995 où ce composant sert de modulateur actif dans un laser Nd:YLF pour générer des impulsions pico-secondes à la fréquence de cavité ou ses harmoniques [396]. Le rapport suivant est publié en 2004 par le groupe de l'University of St Andrews où un SESAM résonant controllable électriquement est inséré dans un laser Ti:saphir et où l'application d'une tension induit une modification inexpliquée de la durée des impulsions de 330 ps à 1 ns [397]. Cinq ans plus tard, Edik Rafailov, ayant quitté l'University of St Andrews pour créer son groupe à Dundee University, démontre que l'insertion d'un SESAM à boîtes quantiques contacté électriquement dans un laser Cr:forsterite fonctionnant en régime de synchronisation de modes sans compensation de dispersion permet de contrôler la durée des impulsions sur une gamme allant de 17,3 à 6,4 ps et s'accompagne d'un décalage de la longueur d'onde d'émission de 2 nm [398]. Cette variation de la durée d'impulsions est en accord avec l'opération en régime d'absorbant saturable rapide où la durée de l'impulsion est contrôlée par le temps de recouvrement de l'absorbant saturable qui diminue lorsqu'une tension est appliquée vu que cette dernière augmente le taux d'extraction des porteurs [399][400]. Avec l'University of St Andrews, nous observons le même type de phénomène en 2012 [SC73] lorsque nous insérons un SESAM à base de GaInNAs dans un laser Cr:forsterite cependant avec une excursion en durée d'impulsions plus faible (de 6,1 to 1,9 ps). Nous démontrons aussi qu'il est possible de provoquer le changement de régime de fonctionnement entre le régime continu et le régime de génération d'impulsions pico-secondes et du régime d'impulsions pico-seconde à l'émission d'impulsions femto-secondes avec des durées de transition inférieures à 200 µs. Le déclenchement de la transition du régime continu à celui d'émission d'impulsions femto-secondes sera néanmoins impossible.

<figure><img src="image_52.png" /><figcaption>Fig. 51 : Variations des caractéristiques des impulsions générées par un laser Cr:forterite en fonction de la tension de polarisation inverse appliquée à un SESAM en GaInNAs [SC73].</figcaption></figure>
Récemment, des SESAM contrôlés électriquement ou pompés optiquement ont été
utilisés comme modulateurs intra-cavité pour contrôler et stabiliser le décalage entre
l'enveloppe et la porteuse (CEO) de lasers à impulsions ultra-courtes [401][402] avec
des bandes passantes plus élevées que celles disponibles par modulation de gain comme
conventionellement utilisé.

**3.4. Conclusions**

Dans ce chapitre, j’ai indiqué comment, au sein du vaste domaine de l’optique des impulsions ultra-courtes, les travaux que j’ai pu faire et diriger sur les SESAM à base de nouveaux alliages (GaInNAsSb sur GaAs ou AlInGaAsSb sur GaSb) ont permis la diversification en longueur d’onde des oscillateurs à impulsions femto-secondes vers les grandes longueurs d’onde ouvrant à minima la gamme allant de 1,2 à 2,2 µm. J’ai aussi pu montrer que le rôle des SESAM n’est pas limité à l’initiation et l’entretien d’impulsions mais qu’ils aussi peuvent servir à contrôler et changer (en moins d’une milliseconde) le régime de fonctionnement du laser entre l’émission continue et la génération d’impulsions femto-secondes ou qu’ils peuvent être utilisés pour définir la durée des impulsions pico-secondes dans des lasers exploitant la synchronisation de modes à absorbant saturable rapide.

Les résultats les plus significatifs sont :

* La proposition et la première démonstration de l'utilisation de SESAM à base GaInNAsSb accordés en maille au substrat GaAs pour initier et maintenir l'action laser à modes synchronisés avec des pertes non-saturables faibles à une longueur d'onde centrale d'émission comprise entre 1250 et 1600 nm [SC4].

* Les premiers démonstrateurs de lasers générant des impulsions femto-secondes avec des SESAM en GaInNAsSb sur GaAs à 1300 [SC30] et 1530 nm [SC52].

* L'introduction de SESAM à base d'antimoinures pour la génération d'impulsions femto-secondes avec des lasers à crystaux dopés thullium [SC60] et holmium [SC65].

* L'utilisation de SESAM pompés optiquement pour le contrôle des régimes d'opération de lasers à impulsions courtes [SC55] et les rendre plus fonctionnels pour les applications en bio-photoniques.

Je tiens aussi à souligner qu’en 2007 a été introduite une nouvelle méthode pour générer des peignes de fréquences qui s’appuie sur l’excitation mono-fréquence de l’effet Kerr (et des mélanges à quatre ondes associés) dans des micro-cavités à modes de galerie [403]. Ces systèmes permettent la génération de peignes de fréquences dont la largeur peut dépasser une octave [404][405] et peuvent être métrologiquement de qualité équivalente aux lasers à fibre à impulsions femto-secondes [403]. Comme ils ont le potentiel d’être entièrement intégrés sur puce, cette approche pourrait être la base d’une technologie dirutive et constituera une fraction significative de mes travaux de recherche à venir.