# Optimisation de l'ajustement numérique des spectres de diffusion Raman pour les mesures de température et de concentration dans les écoulements réactifs

Bertrand Lecordier, Armelle Cessou

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Bertrand Lecordier, Armelle Cessou. Optimisation de l'ajustement numérique des spectres de diffusion Raman pour les mesures de température et de concentration dans les écoulements réactifs. 18e Congrès Francophone de Techniques Laser (CFTL), Sep 2024, LYON, France. hal-05145026

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# Optimisation de l'ajustement numérique des spectres de diffusion Raman pour les mesures de température et de concentration dans les écoulements réactifs

Bertrand LECORDIER¹* et Armelle CESSOU¹

¹CORIA - CNRS, UNIROUEN, INSA Rouen, Normandie Univ
675 Avenue de l'université, 76801 Saint-Etienne-du-Rouvray, CEDEX, France
*(auteur correspondant : bertrand.lecordier@coria.fr)

**Résumé** - Dans ce travail, nous présentons les dernières améliorations de traitement digital des spectres de diffusion Raman pour la mesure instantanée de température et de concentration des espèces majoritaires dans les écoulements réactifs. Ce diagnostic laser, développé au CORIA depuis plus de 15 ans, a montré aux travers de plusieurs études [1, 2, 3, 4] un intérêt évident et de forts potentiels pour l'étude des écoulements réactifs. Ce papier résume les dernières évolutions du traitement numérique des spectres Raman, comme la détermination automatique de la fonction d'appareil, la détection des espèces et une approche spectrale multi-espèces pour le calcul des spectres synthétiques. Ces nouvelles avancées sont comparées avec succès à deux expériences analysées antérieurement dans la thèse de F. Guichard [3]; un jet Air/CO₂ chauffé et une flamme laminaire de type bec Bunsen.

## 1. Introduction

Les mesures instantanées et spatialement résolues de la température et de la concentration des espèces dans les écoulements réactifs (plasma, combustion turbulente...) restent encore aujourd'hui un challenge scientifique et technologique. La diffusion Raman est l'un des procédés optiques permettant de fournir simultanément des mesures quantitatives de température et de concentrations des espèces majoritaires ($H_2/N_2/O_2/CO_2/H_2O/CH_4/CO/C_3H_8$...) au sein d'une flamme. Initialement réservée aux mesures moyennes, et plus particulier dans les liquides, les progrès technologiques des dispositifs expérimentaux ainsi que les récentes avancées scientifiques pour la simulation des spectres Raman à haute température rendent aujourd'hui possible sa mise en oeuvre dans les écoulements réactifs à haute température [1, 2, 3, 4].

Ce diagnostic laser, développé depuis plus de 15 ans au laboratoire CORIA, a connu des évolutions successives étroitement liées aux développements et aux disponibilités de nouvelles technologies (caméra, laser longue impulsion...) mais également à des choix scientifiques originaux. Par exemple, cela a permis de s'affranchir à l'aide d'une cellule de Pockels des "rayonnements parasites" intenses dans les flammes (suies, radicaux...), mais également par une approche d'ajustement fine des spectres expérimentaux d'accéder à une mesure instantanée et quantitative de température et de concentration et cela sans recourir à un étalonnage préalable dans des mélanges de référence.

Dans ce travail, nous ne présenterons donc que brièvement le procédé d'acquisition et traitement des spectres de diffusion Raman, aspect ayant déjà fait l'objet de nombreux travaux [1, 2, 3, 4] (Fig. 1). Nous détaillerons en revanche plus particulièrement les dernières avancées de l'ajustement numérique des spectres de diffusion Raman expérimentaux, étape essentielle pour l'extraction de la température et la concentration des espèces majoritaires dans les écoulements réactifs.
<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>Figure 1 : Principe d'acquisition des spectres de diffusion Raman [3]</figcaption></figure>

## 2. Diffusion Raman pour la mesure de température et de concentration instantanée dans les gaz

La diffusion Raman spontanée est un phénomène optique reposant sur la diffusion inélastique de la lumière, c'est-à-dire que la lumière diffusée par une particule est décalée en longueur d'onde par rapport à la lumière incidente. Ce décalage spectrale de la lumière diffusée à une fréquence $\pm\nu_r$ provient d'une interaction entre l'onde électromagnétique et les molécules rencontrées [5] et a pour nom diffusion Raman Spontanée Rotationnelle. Si nous nous intéressons à l'état thermodynamique d'une molécule, la mécanique quantique nous enseigne qu'il est composé par des niveaux énergétiques qui peuvent être calculés à partir de constantes spectroscopiques et de nombres quantiques de rotation. Il en résulte que la signature Raman d'une espèce chimique prend la forme d'un spectre composé d'un ensemble de raies liées à chacun des niveaux d'énergie de la molécule. Le peuplement des niveaux énergétiques rotationnels étant directement dépendant de la température, la position spectrale et l'intensité des raies Raman est donc également une signature de la température et de la concentration.

Figure 2 : Spectre Raman de raie théorique à 1000K pour $O_2$ et $CO_2$ (noir) et spectre convolué par une fonction d'appareil moins résolue (rouge). Cet exemple montre également le phénomène de recouvrement de spectre entre $O_2$ et $CO_2$.

<figure><img src="image_3.png" /><figcaption></figcaption></figure>

Pour mesurer la température et la concentration par diffusion Raman, une approche directe consisterait à enregistrer le spectre Raman résolu des différentes molécules présentes dans le milieu et les comparer à des spectres de raies théoriques (synthétiques) ou tabulés et cela pour différentes températures. Dans la pratique, cette approche est difficilement concevable car elle nécessiterait une grande finesse spectrale du spectromètre pour capturer le profil individuel de chacune des raies Raman, tout en sondant une très large gamme spectrale afin d'enregistrer simultanément les spectres Raman de toutes les molécules présentes dans le milieu.

Ces deux conditions sont incompatibles avec une mesure instantanée de la température et de la concentration et ne peuvent être considérées que pour des mesures moyennes par un enregist-
trement spectral fin et glissant afin de couvrir l'intégralité de l'étendue spectrale des spectres Raman des molécules. Pour conserver l'aspect instantané et multi-espèces de la mesure, l'approche proposée au CORIA est de privilégier l'enregistrements d'une étendue spectrale large, couvrant l'intégralité du spectre des molécules à sonder au détriment de la finesse spectrale d'enregistrement. Il en résulte que le spectre obtenu présente des raies mais que chacune d'entre elle "intègre" une multitude de raies Raman non résolues par le système de spectroscopie. Ce spectre expérimental "sous-résolu" est donc la convolution par la fonction d'appareil de la chaine de mesure, du spectre Raman émis par les molécules. Ce principe d'acquisition est présenté sur la Fig. 2 à partir d'un spectre de raie simulé pour les molécules $O_2$ et $CO_2$ sur lequel est appliqué une fonction d'appareil expérimentale (courbe rouge). Cela représente la courbe simulée (synthétique) que nous devons comparer à la courbe expérimentale enregistrée. Cette comparaison dans la pratique est réalisée par un processus de minimisation paramétrique de type Levenberg-Marquard afin de minimiser l'écart entre le spectre simulé (synthétique) et le spectre expérimental par un ajustement fin sur la température et de la concentration. Dans cette étape de minimisation, d'autre paramètres peuvent être intégrés en fonction des observations sur les signaux expérimentaux (polynômes pour simuler un bruit de fond non uniforme, décalage de la position des pics...). Le principe de l'ajustement spectral a déjà fait l'objet d'une description très détaillée dans des travaux précédents [1, 2, 3, 4]. Dans ce travail, nous nous focaliserons plus particulièrement sur les améliorations apportées depuis ces travaux sur l'étape de minimisation spectrale.

# 3. Améliorations récentes pour l'ajustement spectral des signaux Raman

## 3.1. Evaluation in-situ de la fonction d'appareil

Comme nous l'avons exposé dans la section précédente, un des points clés de notre méthode d'analyse des spectres est la caractérisation précise de la fonction d'appareil de la chaine de mesure. En effet, c'est par son intermédiaire qu'il est possible de transformer d'un façon optimale un spectre de raies Raman résolu théorique ou tabulés en un spectre synthétique comparable à celui enregistré par le système de spectroscopie. Ce dernier comportant un grand nombre d'élément (Fig. 1) tels que des lentilles, diaphragme, des miroirs, une cellule de Pockels, un spectromètre et une caméra, bien évidemment, dans la pratique, il est impossible de déterminer cette fonction d'appareil par une approche théorique en reprenant les éléments successifs de la chaine de collection. Seule une approche expérimentale peut alors être considérée.

Dans les premières phases de développement des mesures Raman au CORIA, cette fonction d'appareil était optimisée manuellement en combinant plusieurs fonctions de type Gaussienne et en ajustant leurs paramètres pour minimiser l'erreur entre le spectre synthétique (spectre Raman convolué avec la fonction d'appareil) et des spectres expérimentaux [1, 2, 3]. Cet ajustement était fait généralement sur la molécule $N_2$ à partir de spectres enregistrés dans l'air à 300K. Cette étape fastidieuse et pratiquement quotidienne lors de toute nouvelle expérience était en plus fortement dépendante de l'opérateur.

Une des premières améliorations depuis les travaux initiaux est d'avoir fait une extraction automatique de la fonction d'appareil. L'idée de base de notre approche est de déconvoluer dans l'espace de Fourier un spectre expérimental pour retrouver le spectre Synthétique correspondant. La fonction pour passer de l'un à l'autre n'est rien d'autre que la fonction d'appareil.

D'un point de vue pratique, cela revient lors de chaque journée d'expérience, d'acquérir un minimum de 500 spectres instantanés dans un mélange connu et de température constante. Généralement, il est retenu une acquisition dans de l'air à température ambiante mais d'autres compositions de mélange de calibration pourraient être considérées. La moyenne de ces spectres
<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>(a) Fonctions d'appareil mesurées dans de l'air à 300K par déconvolution dans l'espace de Fourier pour 8 ROI - (Calcul sur $N_2$)</figcaption></figure>

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>(b) Evaluation de l'erreur entre le spectre expérimental moyen et le spectre synthétique dans l'air à 300K</figcaption></figure>

Figure 3 : Exemple des fonctions d'appareil déterminée par déconvolution (3a) et analyse de l'erreur entre le spectre synthétique et expérimental (3b)

instantanés donnent une caractérisation précise du signal Raman dans le mélange de référence en minimisant fortement l'effet du bruit de mesure. Dans ces conditions, la fonction d'appareil du système de spectroscopie est calculée dans l'espace de Fourier par un simple rapport du spectre moyen sur le spectre Raman théorique. Une transformation de Fourier inverse du résultat pour repasser dans l'espace physique permet d'obtenir pratiquement instantanément une mesure très fine de la fonction d'appareil. Ce processus est extrêmement robuste tant que le bruit sur le spectre moyen est maîtrisé et rend la détermination de la fonction d'appareil indépendante de l'opérateur comme cela était le cas précédemment. Il est à noter que la détermination de la fonction d'appareil est effectuée sur l'ensemble des régions d'intérêt (ROI) définies sur le système de spectroscopie. En effet, lors de l'acquisition, afin d'avoir plusieurs mesures instantanées le long du volume de mesure [1], il est définit entre 8 et 10 régions d'intérêt. Les fonctions d'appareil sont généralement légèrement différentes pour les ROI car correspondant à des chemins optiques différents lors de la collection, pouvant conduire par exemple à des effets d'astigmatisme variables en fonction de la position considérés sur le capteur de la caméra.

Sur la Fig. 3a nous présentons l'exemple des fonctions d'appareil de 8 ROI pour un cas d'acquisition. Nous pouvons noter la forme particulière de chacune des fonctions d'appareil qui sont dans l'ensemble plus complexe qu'une simple forme Gaussienne. Elle présentent dans ce cas une légère dissymétrie laissant penser à un faible défaut d'alignement de la chaine de mesure au moment de l'enregistrement. Néanmoins, la détermination rapide et automatique de cette fonction d'appareil permet d'intégrer directement ces effets dans le calcul des spectres Raman synthétiques. Comme nous l'avions évoqué précédemment, nous observons également des différences significatives de la forme des fonctions d'appareil pour les 8 ROI. Cela permet ainsi une correction fine lors de l'évaluation des spectres synthétiques pour chacune des ROI le long du volume de mesure.

Pour évaluer la qualité de reconstruction des spectres synthétiques, suite à l'évaluation des fonctions d'appareil, sur le Fig. 3b nous présentons le spectre expérimental moyen enregistré dans l'air à 300K (noir) et le spectre synthétique calculé (rouge). Pour les 3 espèces enregistrées ($O_2$, $N_2$ et $H_2O$), l'accord entre les mesures et la simulation est très bon. Cela peut être observé sur les courbes bleues représentant l'écart entre les deux spectres. Nous remarquons que l'err-
reur la plus faible est pour la molécule $N_2$ car dans cet exemple, c'est elle qui a été utilisée pour l'évaluation de la fonction d'appareil. Ce choix est arbitraire et il est possible dans notre approche d'utiliser une ou plusieurs molécules pour cette évaluation.

## 3.2. Correction in-situ de l'étalonnage spectral de la chaine de mesure

Lors de l'évaluation des fonctions d'appareil, une étape supplémentaire de raffinement a été introduite pour améliorer l'étalonnage spectral du dispositif. En effet, un des points important lors de l'utilisation d'une chaine de spectrométrie est son étalonnage spectral. Pour cela il est nécessaire d'utiliser régulièrement des lampes d'étalonnage pour le corriger. A partir des spectres Raman, nous avons la possibilité d'une correction in-situ automatique de l'étalonnage spectral de la chaine de mesure lorsque plusieurs molécules sont enregistrées simultanément (ex : Fig. 3b - $O_2$, $N_2$ et $H_2O$). En effet, le positionnement des pics sur les spectres synthétiques sont à leur position théorique et tout écart avec la position des pics sur le signal expérimental indique un décalage spectrale de la mesure. En mesurant ces écarts, ils nous est ainsi possible d'établir un polynômes de correction qui est d'autant plus robuste que le nombre de molécule impliqué est important. Dans cet exemple, seule trois molécules sont détectables dans l'air ambiant légèrement humide. Nous pouvons ainsi évaluer un polynôme de degrés 2 pour la correction de l'étalonnage du spectromètre et l'appliquer à tous les spectres enregistrés lors de l'expérience.

Dans la suite, nous envisageons d'utiliser un mélange étalon contenant un plus grand nombre d'espèce en proportion connue afin d'améliorer la correction sur l'ensemble de l'étendue spectrale d'étude, mais également d'évaluer la réponse spectrale de la chaine de mesure qui peut évoluer très légèrement avec le temps (diminution de sensibilité des pixels de la caméra et de l'efficacité des polariseurs, dégradation des optiques de collection...).

## 3.3. Mesure de température et de concentration multi-espèces

Dans l'approche initiale de mesure par diffusion Raman le processus de minimisation s'effectuait espèce par espèces que ce soit pour la mesure de température ou de concentration. Si nous considérons la température, c'est initialement principalement la molécule d'azote $N_2$ qui avait été retenue car cette molécule présente une évolution significative de son spectre Raman sur une large gamme de température dès 300K. De plus, en dehors d'une très bonne connaissance de sa modélisation spectrale, elle a l'avantage d'être présente et inerte dans de nombreux écoulements dès qu'il y a la présence d'air. Suivant les besoins des études, en particulier pour les écoulements réactif, progressivement des sondes différentes ont été introduites et validées ($CO_2$, $O_2$) [4], mais la mesure de température s'effectuait toujours de manière dissociée en fonction des espèces susceptibles d'être présentes localement dans le milieu. Cette approche a principalement deux limites. La première est de devoir connaitre à priori la molécule sonde pour la mesure de température, et la seconde d'effectuer la détermination de la température à partir d'une seule espèce alors que potentiellement plusieurs peuvent être présentes dans le volume de mesure.

Afin d'améliorer cet aspect, dans les développements récents, nous avons introduit la possibilité de modéliser des spectres Raman intégrant plusieurs espèces et cela avant d'appliquer la fonction d'appareil. Il en résulte que le spectre synthétique à comparer aux spectres expérimentaux contient l'ensemble des molécules souhaitées. Sur la Fig. 4, nous illustrons cela sur un ensemble de molécule à 1000K. La courbe de gauche intègre l'ensemble des raies Raman modélisées avant application de la fonction d'appareil. Nous pouvons noter un grand nombre de raies et également des valeurs très légèrement négatives. Cela résulte de l'ajout d'un faible ni-
<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>Figure 4 : Spectre Raman simulé pour un mélange multi-espèces à 1000K (gauche) et spectre synthétique après application de la fonction d'appareil (droite)</figcaption></figure>

veau de bruit sur les signaux simulés qui conduit à ces valeurs après soustraction du fond moyen. Sur le courbe de droite de la Fig. 4, nous présentons le spectre Raman synthétique après application d'une fonction d'appareil caractéristique de notre chaîne de mesure. L'ensemble des raies Raman ne sont plus détectables et seule l'évolution de l'enveloppe résultante est observable et comparable aux expériences pour la minimisation.

L'approche multi-espèces que nous venons de présenter a principalement deux avantages. La première est d'intégrer dans la recherche de la température plusieurs sondes simultanément. Le second est de résoudre le phénomène de chevauchement de spectre qui avait été partiellement solutionné en introduisant des bandes spectrales prédéfinies pour chacune des molécules. Pour ce dernier point, cela rendait l'ajustement des paramètres du calcul complexe car l'étendue spectrale de chacune des raies Raman des espèces évoluent fortement avec la température. Le phénomène de chevauchement des raies est illustré sur la Fig. 2 pour les espèces $O_2$ et $CO_2$ à 1000K. En intégrant simultanément ces deux molécules dans le calcul dès la modélisation du spectre Raman, nous pouvons voir qu'après application de la fonction d'appareil, le phénomène de chevauchement est intégré dans le spectre synthétique, comme il est bien évidemment présent par nature sur les spectres expérimentaux. Ce phénomène est également observable sur la Fig. 4 entre les molécules $CO$ et $N_2$.

### 3.4. Détection automatique des espèces sur les spectres expérimentaux

Dans les études précédentes menées au CORIA, les molécules impliquées dans le traitement étaient fixées par l'opérateur, voire dans certaines situations modifiées manuellement en fonction de la position de la zone d'étude. Si cette approche dans des mélanges relative-ment homogènes en composition était adaptée, dans de nombreuses situations telles que les écoulements réactifs, cela devient plus complexe suite à une variation intrinsèque de la com-position locale du mélange. Une possibilité pour résoudre ce problème est d'inclure dans le processus de minimisation l'ensemble des molécules potentiellement présentes dans le milieu. Ce choix a néanmoins un inconvénient majeur, car en dehors d'augmenter le temps de calcul par l'évaluation de spectres synthétiques de molécules non présentes, cela peut également conduire à la divergence du processus de minimisation.

Afin de palier à ces difficultés et rendre le traitement des spectres Raman plus flexible quel que soit la composition locale du mélange, nous avons mis en place une détection automa-tique des espèces présentes sur les spectres instantanés. Le principe de base de la détection des espèces s'appuie sur une approche par corrélation croisée entre des spectres synthétiques des
différentes espèces disponibles dans notre code et le spectre expérimental instantané. Le niveau de corrélation fourni une indication fiable sur la probabilité de présence ou non de l'espèce considérée. Dans certain cas, il est également possible de renforcer cette détection en appliquant le même processus sur le spectre moyen à chaque position du volume d'étude. Afin de permettre une détection optimale, ce processus peut être fait à plusieurs températures pour y intégrer l'évolution de l'enveloppe des pics des spectres Raman en fonction de la température. En fixant un seuil adapté aux signaux expérimentaux étudiés, la majorité des espèces sont correctement détectées. Néanmoins, pour certaines espèces en très faible concentration (ex CO...), en particulier dans les zones de plus forte température où le rapport signal sur bruit des spectres est faible, cela c'est avéré plus délicat de détecter leur présence. Dans cette situation, comme précédemment, il nous est toujours possible de forcer leur intégration dans le traitement.

La détection des espèces sur les spectres instantanés a apporté une automatisation forte des traitements, en particulier pour la mesure de température lorsque qu'elle est associée à l'approche multi-espèces présentée précédemment. Par exemple, lorsque nous considérons une flamme $H_2/O_2$ en prémélange, dans les gaz froids, la recherche de la température doit privilégier ces deux espèces, mais par contre dans les gaz brûlés elle doit s'appuyer sur $H_2O$. Cette transition sur les espèces sondes pour extraire la température s'effectue progressivement et automatiquement entre ces deux conditions de mélange en fonction de la composition locale et instantanée du mélange, et cela sans intervention de l'expérimentateur. Il en est de même par exemple dans les flammes d'oxy-combustion où $O_2$ et le combustible disparaissent progressivement dans le processus chimique de combustion.

## 3.5. Optimisation du calcul des spectres synthétiques

Dans les sections précédentes, nous avons évoqué les principales améliorations récentes du traitement des spectres Raman au laboratoire CORIA. D'autres ont également étaient apportées mais ne seront pas présentées en détail dans ce papier :

- Auto-tabulation des spectre Raman pour éviter les redondances de calcul

- Nouvelle correction du niveau de fond et prise en compte de fond non uniforme

- Amélioration de la phase d'initialisation du processus de minimisation de type Levenberg-Marquard pour minimiser les divergences et prendre en compte un nombre de paramètre

- Nouvelle méthode d'échantillonnage des spectres

- Parallélisation des traitements et uniformisation des méthodes de traitement pour toutes les expériences sans ajustement des paramètres (code universel)

# 4. Evaluation des traitements par rapport aux approches antérieures

## 4.1. Mélange Air et $CO_2$ dans un jet chauffé

La première validation de l'approche par minimisation des spectres multi-espèce a été faite à partir de mesures enregistrées dans le cadre du travail de thèse de F. Guichard [3] pour valider l'utilisation de la molécule de $CO_2$ comme sonde pour la mesure de température. La configuration consistait à générer un jet gazeux Air/$CO_2$ (Air 75% et $CO_2$ 25%) dans des conditions thermiques contrôlées dans une gamme allant de 300K à 1000K. Afin d'avoir une température de référence expérimentale, un thermocouple de type K était placé juste à la sortie du réchauffeur.

Sur la Fig. 5, nous présentons de gauche à droite les mesures moyennes de température ainsi que leur dispersion en utilisant comme espèce de sonde, respectivement $N_2$, $CO_2$ et l'ensemble
<figure><img src="image_7.png" /></figure>

Figure 5 : Température d'un jet AirCO₂ chauffé de 300 à 1000K - Mesure de la température avec espèce de sonde N₂ (gauche) [3], CO₂ (milieu) [3] et multi-espèces - N₂, CO₂ et O₂ (droite)

de espèce présentes dans le jet (N₂, CO₂ et O₂). Les deux premières courbes en partant de la gauche correspondent aux résultats de la thèse de F. Guichard [3]. Il avait été montré à l'époque qu'en utilisant CO₂ pour la température, la précision de mesure pour les plus faibles valeurs était plus grande avec une plus faible dispersion. Par l'approche multi-espèces que nous proposons dans ce travail, nous constatons sur la courbe de droite que sur l'ensemble de la gamme de température considérée, nous observons une amélioration de la mesure avec une réduction importante de la dispersion.

Néanmoins, nous constatons sur cet exemple, aux plus fortes températures que les fluctuations de mesure augmentent et que les mesures sur les sondes N2, CO₂ et multi-espèce sont très proches. Nous pourrions nous attendre à ces valeurs à une diminution de l'erreur compte tenu de l'augmentation de la température. Après une analyse fine des résultats, nous attribuons ce phénomène plus à un artéfact de l'expérience qu'à un problème lié à la mesure de température. En effet, lorsque nous traçons l'évolution de la température en fonction du numéro du spectre dans l'échantillon pour un cas à $T_{jet} = 850K$ (voir Fig. 6), nous constatons des oscillations du signal de température sur des échelles temporelles longues (> 1s). Cela nous laisse penser que cette oscillation observée simultanément pour trois régions d'intérêt est introduite par un manque de stabilité du contrôle de température pour les plus fortes valeurs ou à un mélange avec l'entrainement de l'air extérieur plus significatif aux fortes températures qu'aux valeurs plus faibles. A terme, cela nécessitera donc une nouvelle série d'expérience en reconsidérant le système de chauffage et l'environnement du jet afin d'améliorer l'uniformité et la stabilité des conditions thermiques dans la zone d'étude. Néanmoins, malgré ces observations, à partir de ces résultats, nous pouvons constater l'amélioration significative du traitement des spectre Raman pour la mesure de température par rapport aux traitements antérieurs.

<figure><img src="image_8.png" /><figcaption>Figure 6 : Evolution de la température du jet AirCO₂ pour des échantillons successifs à $T_{jet} = 850K$ et enregistrés à 10 Hz</figcaption></figure>

## 4.2. Application à une flamme de bec Bunsen laminaire CH₄/Air à richesse 1.0

Dans l'exemple d'application précédent, nous nous sommes focalisés uniquement sur la mesure de température. Néanmoins, l'une des forces de la diffusion Raman est qu'en plus d'accéder à un profil instantané de température, elle fournit la concentration absolue des espèces
majoritaires (Actuellement au CORIA : N₂, O₂, H₂O, CO₂, H₂, CO et CH₄) Pour illustrer cela,
nous allons présenter une d'application réalisée dans la thèse de F. Guichard [3] sur un bec Bun-
sen laminaire. Sur la Fig. 7, nous présentons une photo de l'émission de la flamme de forme
conique sur la quelle nous avons superposé une ligne pour indiquer la région de mesure de la
diffusion Raman. Nous pouvons remarquer qu'elle n'est pas perpendiculaire à la zone réactive
mais que cet angle est corrigé dans la présentation des profils mesurés.

Sur la Fig. 8, nous présentons les résultats
de cette étude. Sur ces courbes, chaque
point représente une mesure instantanée de
la température ou de la concentration des
espèces présentes dans la flamme.

Sur la partie gauche, le profil de température
mesuré est superposé à une simulation Can-
tera (courbe rouge). Nous constatons un très
bon accord entre les deux avec une faible
dispersion des mesures. Dans ce cas, nous
avons calculé la température en autorisant 5
espèces : N₂, O₂, CH₄, CO₂ et H₂O. Suiv-
vant la composition locale du mélange sur les
spectres instantanés, le calcul s'adapte auto-
matique pour choisir quelles espèces utiliser
suite à la détection automatique. Dans les gaz
frais, il est privilégié N₂, O₂, CH₄, alors que

progressivement à la traversée du front de flamme, la mesure s'effectue sur N₂, CO₂ et H₂O.
Cette adaptation progressive et automatique des molécules sondes pour la température n'intro-
duit aucun artefact ou discontinuité dans la mesure de température.

Sur la partie droite de la Fig. 8 est reporté l'évolution de profil de concentration à travers le front de flamme pour les différentes espèces détectées (hors N₂). Dans les gaz frais, nous retrouvons parfaitement la composition du mélange initial avec une très faible dispersion des mesures.

La comparaison de toutes les mesures au travers du front de flamme avec la simulation Cantera montre un très bon accord. Cela indique également que la détection automatique des espèces dans la flamme est très satisfaisante. Nous pouvons également mentionner que pour CO, malgré la très faible concentration nous obtenons une détection cohérente avec la simulation tant en localisation qu'en niveau de concentration.

**5. Conclusions**

Dans ce travail nous avons présenté les dernières évolutions du traitement des spectres Raman au laboratoire permettant de réaliser des mesures instantanées et quantitatives de la température et des espèces majoritaires dans les écoulements réactifs. Parmi les principales améliorations par rapport aux travaux antérieurs, nous pouvons noter le calcul automatique de la fonction d'appareil de la chaine de mesure, la détection automatique des espèces combinée à la création de spectre synthétique multi-espèces. L'ensemble de ces améliorations a été comparées avec succès à deux cas précédemment analysés dans la thèse de F. Guichard [3]. Pour un jet Air/CO₂ chauffé et une flamme de bec Bunsen, les améliorations apportées récemment ont montré leurs pertinences et intérêts dans l'analyse des spectres Raman.

<figure><img src="image_9.png" /><figcaption>Figure 7 : Flamme de bec Bunsen laminaire CH₄/Air à richesse φ = 1.0 - Visualisation de la zone d'étude [3]</figcaption></figure>
<figure><img src="image_10.png" /></figure>

Figure 8 : Profil de température au travers du front de flamme (courbes de gauche) et mesure de la concentration des espèces (courbe droite) en comparaison avec un calcul Cantera

Références

[1] A. Lo., Diffusion raman spontanée pour la combustion turbulente et les plasmas. Milieux fluides et réactifs. Université de Rouen, 2012 (https://theses.hal.science/tel-01059053v1)

[2] H. Ajrouche, Thermographie et mesures de concentrations multi-espèces par diffusion Raman spontanée pour la combustion turbulente, Thèse 2017 UNIROUEN, (https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01430911)

[3] G. Florestan, Mesures 1D mono-coups multi-espèces de température et de concentration par ajustement de spectres de diffusion Raman spontanée : application dans les flammes aérobies et les oxyflammes turbulentes, Thèse 2018 UNIROUEN, (https://theses.hal.science/tel-02023198)

[4] G. Florestan et al., Multi-scalar and velocity measurements in a turbulent bluff-body flame using spectral fitting of Spontaneous Raman Scattering and PIV, European Combustion Meeting 2019 (https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02115011)

[5] D. Long, The Raman Effect : A Unified Treatment of the Theory of Raman Scattering by Molecules, 2002 ; ISBN 9780470845769 (http://dx.doi.org/10.1002/0470845767.ch4)

[6] H. Ajrouche, A. Lo, P. Vervisch, et A. Cessou, Assessment of a fast electro-optical shutter for 1D spontaneous Raman scattering in flames Measurement Science and Technology, IOP Publishing, 2015, 26, 075501 (https://iopscience.iop.org/article/10.1088/0957-0233/26/7/075501/meta)

Remerciements

Ce travail a bénéficié d'une aide de l'État gérée par l'Agence Nationale de la Recherche au titre de France 2030 portant la référence ANR-22-PESP-0009