# Modèle particulaire optimisé pour la simulation électrodynamique des décharges RF utilisées pour les dépôts de nano-films

Djilali Benyoucef

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Djilali Benyoucef. Modèle particulaire optimisé pour la simulation électrodynamique des décharges RF utilisées pour les dépôts de nano-films. Génie électrique, électronique et télécommunications (GEET), Mar 2010, Toulouse, France. hal-04001518

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# Modèle particulaire optimisé pour la simulation électrodynamique des décharges RF utilisées pour les dépôts de nano-films

Djilali BENYOUCEF

LAPLACE UMR CNRS 5213 Bât. 3R2, Université Paul Sabatier, 118 route de Narbonne, 31062

Toulouse Cedex 9 et Université de Chlef, Dpt d'Electrotechnique, BP 151, 0200 Chlef, Algérie DZ

Nous avons développé un modèle particulaire optimisé PIC-MC (Particules dans la cellule-Monte Carlo) auto cohérent couplé au circuit externe dans le cas des décharges RF utilisées pour des dépôts de nano-films. Ce modèle permet la détermination des caractéristiques électrodynamiques du plasma réactif ainsi que le potentiel d'auto polarisation. La géométrie du réacteur considéré est cylindrique dans le cas de l'argon à basse pression et à température ambiante. Le traitement des collisions est basé sur le libre parcours minimum incluant des collisions fictives pour optimiser les temps de calcul. Des comparaisons sont effectuées par rapport au traitement des collisions basé sur le temps de vol libre. Nos résultats valident bien le modèle puisqu'ils sont en bon accord aussi bien dans le cas des deux méthodes de traitement qu'avec les mesures de la littérature.

## I. INTRODUCTION

Lors du développement d'une décharge hors équilibre permettant la génération d'un plasma non thermique riche en espèces actives qui sont utilisées dans de nombreuses applications, les interactions entre les électrons et le gaz sont le processus le plus important pour la caractérisation des propriétés du plasma. La connaissance et la maîtrise des propriétés physico-chimique du plasma réactif en fonction des divers paramètres opératoires contrôlant la décharge électrique (pression et température du gaz, nature du gaz plasmagène, source d'excitation, distance inter-électrode du réacteur,...) est essentielle pour les applications industrielles comme par exemple le dépôt de nano-films minces ou la gravure plasma à basse pression, le traitement de surface pour la décontamination chimique et biologique à la pression atmosphérique, etc. (voir e.g. Ref 1,2).

La bonne connaissance des propriétés physico-chimique du plasma réactif nécessite, en complément de l'approche expérimentale, une modélisation fine et précise. Dans nos conditions d'étude, c'est-à-dire à basse pression, le plasma est non seulement hors équilibre avec une fonction de distribution en énergie des électrons non maxwellienne, mais en plus le milieu ne peut plus être considéré comme fluide (ou continu) en raison des libres parcours assez grand par rapport à la dimension de l'enceinte contenant le plasma réactif. Par conséquent, seules les techniques particulaires directes (résolution de l'équation de Boltzmann) ou indirecte de type PIC MC peuvent être utilisées. Ces techniques de simulation de l'électro-dynamique des particules chargées dans la décharge consistent à simuler non pas les particules individuellement raison de leur croissance exponentielle à causes des processus d'ionisation mais un échantillon de pseudo particules de taille statistiquement représentative. La simulation des trajectoires de ces pseudo-particules et des collisions, nécessite la

connaissance de tous les processus collisionnels, à travers leurs sections efficaces de collision. La probabilité d'une telle collision durant un temps de collision libre (temps entre deux collisions successives) ne peut être connue sans faire des intégrations non analytiques sur les sections efficaces, ce qui nécessite des temps de calcul fastidieux.

Skullerud [3] a introduit la notion «collision nulle» représentée par une section efficace fictive choisie de telle sorte que la fréquence totale de collision soit toujours constante. La fréquence totale vaut la fréquence maximale de collision [4], [5], $v_{max}=max\{n.υ(ε).Σσi(ε)\}$ où n : est la densité des neutres, υ(ε): la vitesse de l'électron d'énergie ε et σi(ε) : est la section efficace de collision de type i. Dans ce cas, le temps de vol libre est définie par: $t_{vol}=-\ln(1-R_1)/v_{max}$ où R₁ est un nombre aléatoire uniformément réparti entre 0 et 1. Dans le cas de cette technique, le libre parcours n'est pas estimé directement mais déduit à partir du temps de vol libre. Il existe également dans la littérature des travaux basés sur des techniques MC utilisant des calculs de probabilité de collision à partir du libre parcours moyen [6],[7]. Ces techniques peuvent être pénalisantes en temps de calcul si elles ne sont pas optimisées car il est nécessaire de tirer deux nombres aléatoires pour connaitre le type de collision [5], [6]. Dans ce travail, on utilise une technique PIC MC où on estime directement le libre parcours au lieu du temps de vol libre $λ_{vol}=λ_{min} \ln(1-R_2)$ où $R_2$ est un nombre aléatoire $R_2 \in [0,1]$ et $λ_{min}$ et le libre parcours minimal. Des comparaisons sont effectuées par rapport aux techniques basées sur le temps de vol et aussi par rapport à des résultats expérimentaux de la littérature pour valider le modèle.

## II. DESCRIPTION DU MODELE

La décharge RF dans l'Argon étudiée dans ce travail est simulée par une technique de type PIC
MC, en se basant sur l'estimation du libre parcours $\lambda_{vol}$. Les électrons et les ions positifs d'argon sont considérés comme des pseudo-particules (voir e.g. Ref 8), chacune représente un nombre important de particules réelles.

Dans cette étude, on se situe dans l'hypothèse d'un gaz faiblement ionisé en prenant en compte les collisions particules chargées-neutres et en négligeant les interactions entre les particules chargées entre elles (processus coulombiens et de recombinaison). Considérant qu'une particule chargée a N type de collision, la section efficace totale se calcule par la relation :

$$\sigma_{\tau}(\varepsilon) = \sum_{i=1}^{N} \sigma_{i}(\varepsilon)$$

Le libre parcours entre deux collisions dépend de la densité des neutres $n(s)$ au point $s$ et l'énergie de la particule incidente.

$$\lambda_{vol}(\varepsilon) = \frac{1}{n(s) \cdot \sigma_{\tau}(\varepsilon)}$$

Soit $P(s)$ la probabilité pour que la particule se déplace sans effectuer de collision :

$$1 - P(s) = 1 - \exp\left(-\int_{0}^{s} n(s) \sigma_{\tau}(\varepsilon) ds\right)$$

où $s$ est la distance parcourue depuis la dernière collision. Pour déterminer la distance où la particule va effectuer une collision, il est nécessaire de calculer à chaque pas de temps, la section efficace de collision car l'énergie de la particule change. Puis, on doit intégrer la relation précédente le long de la trajectoire de la particule. Ceci nécessite des temps de calcul importants. Pour optimiser le temps de calcul, on définit le libre parcours minimal :

$$\lambda_{min} = \frac{1}{\max_{x, \varepsilon} \{ n(s) \cdot \sigma_{\tau}(\varepsilon) \}}$$

Dans le cas où la distribution des neutres est uniforme $\lambda_{min}$ devient :

$$\lambda_{min} = \frac{1}{n \cdot \max \{ \sigma_{\tau}(\varepsilon) \}}$$

Pour obtenir la distance parcourue sans collision $S_{vol}$ (ou la distance entre deux collisions successives), c'est à dire la distance où la collision sera effectuée, on pose $1-P(s) = Rs$, où $Rs$ est un nombre aléatoire uniformément distribué entre 0 et 1. La relation précédente devient :

$$S_{vol} = -\lambda_{min} \ln(1 - Rs)$$

Pour chaque particule, on calcule le libre parcours $S_{vol}$ par tirage d'un nombre aléatoire, la collision après ce libre parcours peut être réelle ou fictive, pour savoir le type de collision, on remplace les collisions nulles par une section efficace complémentaire :

$$\left\{ \begin{array}{l} \displaystyle \frac{1}{\lambda_{min}} = n(\sigma_{1} + \sigma_{2} + \dots + \sigma_{N} + \sigma_{nulle}) \\ \\ \displaystyle = \frac{1}{\lambda_{1} + \lambda_{2} + \dots + \lambda_{N} + \frac{1}{\lambda_{nulle}}} \\ \\ \displaystyle 1 = \frac{\lambda_{min}}{\lambda_{1}} + \frac{\lambda_{min}}{\lambda_{2}} + \dots + \frac{\lambda_{min}}{\lambda_{N}} + \frac{\lambda_{min}}{\lambda_{nulle}} \end{array} \right.$$

La fraction de probabilité de chaque type de collision est donnée par la relation suivante :

$$P_i = \frac{\lambda_{min}}{\lambda_i} = \frac{\sigma_i(\varepsilon)}{\max\{\sigma_{\tau}(\varepsilon)\}} \left\{ \begin{array}{ll} 0 & \text{collision de type 1} \\ \frac{\sigma_1}{\max\{\sigma_{\tau}\}} & \text{collision de type 2} \\ \frac{\sum_{i=1}^{N} \sigma_i}{\max\{\sigma_{\tau}\}} & \text{collision nulle} \end{array} \right.$$

Dans ce qui précède les collisions ont été déterminées en se basant sur la notion du libre parcours. Le traitement des collisions peut également être effectué à partir du temps de vol libre. Ceci est largement détaillé dans la littérature (voir e.g. Yousfi et al [5]). Cela consiste à définir non pas une section efficace totale de collision mais une fréquence total de collision choisie constante $v_{max} = \max\{n \cdot v(\varepsilon) \cdot \Sigma \sigma_i(\varepsilon)\}$. Ça nécessite naturellement la prise en compte de collisions fictives en plus des collisions réelles. Le temps de vol libre est alors donné par la relation : $t_{vol} = \ln(1-R_1)/v_{max}$, où $R_1$ est aussi un nombre uniformément reparti entre 0 et 1.

## IV. RESULTATS ET DISCUSSIONS

Dans ce qui suit on représente les résultats de simulation obtenus pour une géométrie cylindrique. La FIG.1 représente le schéma simplifie du domaine à simuler et les conditions aux limites ($C_B$ = 50pF est une capacité de blocage [8] et Le couplage avec le circuit extérieur est réalisé à travers cette capacité).

On commence par tester les deux méthodes de traitement des collisions considérées dans ce travail (libre parcours minimum et temps de vol libre utilisant la fréquence maximum). La figure 2 montre une comparaison de la densité des électrons le long de la direction axiale de la décharge. L'accord entre les deux méthodes est excellent avec des temps de calcul légèrement à l'avantage de la méthode basée sur le libre parcours minimum.

<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>FIG.1. Schéma simplifie du domaine à simuler.</figcaption></figure>
<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>Fig.2. Comparaison de la densité électronique obtenue par les deux méthodes de traitement de collision (200V, 13.56Mhz et 100 mtorr d'Ar).</figcaption></figure>

La FIG.3 représente les résultats obtenus pour une décharge d'argon dans un réacteur cylindrique schématisé dans la Fig.1, avec $D_a=12$ cm, $D_c=10$ cm et $d=2.25$ cm, sous une tension RF de 150 V à 13.56 Mhz et une pression de 100 mtorr. Le potentiel d'auto polarisation $V_{dc}$ initial est considéré, la variation $\Delta V_{dc}$ après chaque cycle est calculée par l'équation suivante :

$$ \Delta V_{dc} = \frac{1}{T \cdot C_a} \int_{0}^{T} i(t) \cdot dt $$

où $T$ est la période et $i(t)$ le courant total à la cathode. En régime permanent le potentiel dans le domaine de simulation reste positif, à l'exception du voisinage de la cathode où il décroît rapidement à la valeur du potentiel d'auto polarisation $V_{dc}$ apparaît juste à la cathode FIG.3.(A). La densité des électrons et la densité des ions sont représentées respectivement dans la FIG.3.(B) et la FIG.3.(C), comme on pouvait s'y attendre ces densités sont quasiment égales dans le plasma avec une valeur légèrement importante à coté de la grille latérale.

La FIG.4 montre une comparaison entre les calculs et les mesures [9] à 13.33 Pa et pour différentes tensions appliquées. La comparaison montre un accord qualitatif acceptable puisque les calculs restent dans la barre d'erreur expérimentale (±20%) des résultats de la linéature [9] sauf à 300V.

<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>FIG.3. Variation spatiale à l'instant $t=0T$: (A) est le potentiel du plasma, (B) densité des électrons et (C) densité des ions.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>Fig.4: Comparaison entre calculs et mesures d'Hopkins [9], à 13.33 Pa de pression et 13.56 Mhz de fréquence.</figcaption></figure>

## V. CONCLUSION

Les travaux déjà effectués ont permit d'optimiser et de valider le modèle développé (voir aussi [10]). Le travail de validation et d'optimisation sera poursuivi puis le modèle sera exploité dans les conditions expérimentales d'un réacteur de dépôt de nano-films obtenus par pulvérisation cathodique avec la prise en compte du champ électromagnétique et en présence d'un mélange de gaz plasmagène.

## References

[1] Sandu, Izabela, et al. "Nanostructured cobalt manganese ferrite thin films for gas sensor application." Thin Solid Films 495.1-2 (2006): 130-133.

[2] Eichwald, O., et al. "Coupling of chemical kinetics, gas dynamics, and charged particle kinetics models for the analysis of NO reduction from flue gases." Journal of Applied Physics 82.10 (1997): 4781-4794.

[3] Skullerud, H. R. "The stochastic computer simulation of ion motion in a gas subjected to a constant electric field." Journal of Physics D: Applied Physics 1.11 (1968): 1567.

[4] Van der Velden, M. H. L., et al. "Particle-in-cell Monte Carlo simulations of an extreme ultraviolet radiation driven plasma." Physical Review E 73.3 (2006): 036406.

[5] Yousfi, M., A. Hennad, and A. Alkaa. "Monte Carlo simulation of electron swarms at low reduced electric fields." Physical review E 49.4 (1994): 3264.

[6] Benyoucef, Djilali, et al. "PIC MC using free path for the simulation of low-pressure RF discharge in argon." IEEE Transactions on plasma science 38.4 (2010): 902-908.

[7] Hereć, J., J. Sielanko, and Z. Wronski. "Monte Carlo simulation of the concentration distribution of sputtered cathode material in glow discharge plasma." Vacuum 63.4 (2001): 507-512.

[8] Radouane, K., et al. "Two-dimensional electrical modeling of asymmetric radio-frequency discharges for geometry effect analysis. Comparison with experiments." Journal of Applied Physics 90.9 (2001): 4346-4354.

[9] Mike Hopkins, J. Res. Natl. Inst. Stand. Technol., 100, 415-425 (1995).

[10] Benyoucef, Djillali, Mohammed Yousfi, and B. Belmadani. "RF discharge characteristics from particle model based on two optimized Monte Carlo methods for collision treatment." XXIX International Conference on Phenomena in Ionized Gases (ICPIG 2009), July 12-17, 2009, Cancún (MEXICO). 2009.