# Modélisation du comportement magnéto-mécanique des alliages à mémoire de forme ferromagnétiques Ni-Mn-Ga

Nicolas Creton, Laurent Hirsinger

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Nicolas Creton, Laurent Hirsinger. Modélisation du comportement magnéto-mécanique des alliages à mémoire de forme ferromagnétiques Ni-Mn-Ga. 17e Congrès Français de Mécanique, Aug 2005, Troyes, France. hal-00019102

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# Modélisation du comportement magnéto-mécanique des alliages à mémoire de forme ferromagnétiques Ni-Mn-Ga

Nicolas Creton, Laurent Hirsinger

Institut FEMTO-ST, Dépt de Mécanique Appliquée – UMR CNRS 6174
24, chemin de l'Epitaphe F - 25000 Besançon, France
laurent.hirsinger@univ-fcomte.fr

## Résumé :

Cet article traite du comportement magnéto-mécanique d'Alliage à Mémoire de Forme ferromagnétique du type Ni-Mn-Ga. Des expériences originales de réarrangement de plaquettes de martensite maclée d'un monocristal soumis à un champ magnétique et à une contrainte mécanique sont tout d'abord présentées. Un modèle de comportement est ensuite construit à l'échelle des domaines magnétiques, c'est à dire, à l'échelle pertinente pour les phénomènes couplés étudiés. L'approche multi-échelle et la thermodynamique des processus irréversibles permettent de définir les grandeurs macroscopiques, de construire l'énergie libre, de proposer les lois d'évolution des variables et d'obtenir l'expression de la force thermodynamique qui s'exerce sur les macles. De par sa construction, le modèle de comportement magnéto-mécanique obtenue n'a que 8 paramètres, par ailleurs, facilement mesurables (constante d'anisotropie magnétocristalline, aimantation à saturation, déformation maxi, susceptibilité magnétique initiale...). A notre connaissance, aucun autre modèle n'a à la fois cette simplicité, ce côté aussi physique et cette capacité à prédire aussi bien le comportement magnéto-mécanique de monocristaux d'AMFs ferromagnétiques. Ce dernier point est illustrer à la fin de cet article par une comparaison entre expériences et simulation.

## Abstract :

This article treats magneto-mechanical behaviour of ferromagnetic shape memory alloy of the type Ni-Mn-Ga. Original experiments of rearrangement of twinned martensite platelets in a single crystal subjected to a magnetic field and a mechanical stress are first of all presented. A model of behavior is then built at the scale of the magnetic domains, i.e. at the relevant scale for the studied coupled phenomena. The multi-scale approach and the thermodynamics of the irreversible processes allow to define the macroscopic quantities, to build the free energy, to propose the evolution laws of the variables and to obtain the expression of the thermodynamic force which is exerted on twins. From its construction, the model of mechanical behavior obtained has only 8 parameters easily measurable in addition (constant of magnetocrystalline anisotropy, saturated magnetization, maximum deformation, initial magnetic susceptibility...). To our knowledge, no other models does not have at the same time this simplicity, this so physical side and this capacity to as well predict the magnetomechanical behavior of ferromagnetic monocrystals of AMFs. This last point is illustrated at the end of this article by a comparison between experiments and simulation.

## Mots clefs :

AMF ferromagnétiques ; couplage magnéto-mécanique ; modélisation du comportement.

## 1 Introduction

Les alliages à mémoire de forme (AMF) ferromagnétiques tels que le Ni-Mn-Ga appartiennent à une nouvelle classe de matériaux actifs montrant des déformations beaucoup plus importantes que celles des matériaux actifs conventionnels tels que les matériaux piézoélectriques ou magnétostrictifs. A l'opposé des AMF classiques, ils ont une réponse en déformation très rapide sous l'effet d'un champ magnétique ; ceci est lié au réarrangement structural des variantes de martensite, à température
constante. Afin de décrire et de comprendre le mécanisme de déformations induites par champ magnétique dans les AMF ferromagnétiques, différents modèles ont été proposés par, Murray *et al* [1], James *et al* [2], Likhachev *et al* [3] et Müllner *et al* [4]. Dans cet article, des expériences originales de réarrangements de martensites maclées sous champ magnétique et contrainte sont tout d'abord présentées. Dans une seconde partie, afin de prédire le comportement magnéto-mécanique observé, les grandeurs macroscopiques, comme l'aimantation et la déformation de réarrangement, sont déterminées en fonction de la microstructure du matériau par un changement d'échelle. Ensuite, un modèle à variables internes est proposé dans le cadre de la thermodynamique des processus irréversibles. Une surface seuil est finalement introduite pour définir les conditions de réarrangement de la martensite. Dans une dernière partie, l'identification des paramètres du modèle est réalisée à partir des expériences présentées. Enfin, une comparaison entre expériences et simulation des courbes de début de réarrangement sous champ et contrainte permet de conclure quant à la qualité prédictive du modèle proposé.

## 2 Mise en évidence du comportement magnéto-mécanique

Dans cette partie, il est présenté les résultats d'expériences de réarrangement de martensite réalisées au laboratoire par nos soins d'un monocristal de Ni-Mn-Ga fournis par la Société Finlandaise Adaptamat (Ni₄₉,₉Mn₂₈,₅Ga₂₁,₆ de 20*7*2,5 mm³). Conformément à la figure 1, ce monocristal est sollicité par une contrainte verticale aussi bien en compression qu'en traction, et, par un champ magnétique horizontal. Pour ces essais, le monocristal est à l'état martensitique du type 5M d'orientations cristallographiques <100> suivant les axes x et y. Avant chaque mesure, le monocristal est initialisé en appliquant une contrainte de compression d'intensité supérieure à 5 MPa afin de former une seule variante de martensite M₂. Ce monocristal est ensuite soumis à une contrainte constante verticale alors qu'un champ magnétique variable (charge puis décharge) est appliqué horizontalement. Sous ces sollicitations (cf. figure 1), la martensite M₂ orientée suivant l'axe c vertical se réarrange pour former la martensite M₁ orientée suivant l'axe c horizontal et produire une déformation.

<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>FIG. 1 – Configuration du monocristal soumis à un champ magnétique et à une contrainte mécanique.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>FIG. 2 – Déformation de réarrangement en fonction du champ magnétique appliquée sous contrainte constante de traction (a) et de compression (b).</figcaption></figure>
La figure 2 présente les déformations de réarrangement mesurées en fonction du champ magnétique appliqué pour différents niveaux de contrainte constante appliquée. On constate que le niveau de déformation obtenu est sensiblement constant et correspond à la déformation maximale de 6%. De plus, cette déformation est quasi-instantanée ce qui constitue à notre connaissance un résultat original jamais observé sous champ magnétique. On observe également que plus la contrainte de compression est importante, plus le champ magnétique nécessaire pour obtenir le réarrangement est important. Par ailleurs, à partir d'un certain niveau de compression (-0,6 MPa environ), la déformation devient réversible. A l'inverse, une contrainte de traction vient aider le champ magnétique à opérer le réarrangement. Ces résultats en traction sont les premiers à notre connaissance sur le Ni-Mn-Ga et montrent la possibilité d'obtenir le réarrangement martensitique avec des valeurs de champ magnétique faibles. Afin de prédire ce comportement, nous proposons dans la suite une modélisation couplée entre magnétisme et mécanique à partir d'observation de la microstructure du monocristal, d'un changement d'échelle et d'une approche thermodynamique à variable interne.

## 3 Changement d'échelle : du domaine magnétique au comportement macroscopique du monocristal

A l'état martensitique, le monocristal de Ni-Mn-Ga est constitué de deux variantes maclées disposées en plaquettes séparées par des macles, chacune des variantes étant constituée de domaines magnétiques (domaines de Weiss séparés par des parois de Bloch ou parois à 180°). Il est possible de représenter la microstructure correspondante par un Volume Elementaire Représentatif (VER) présenté à la figure 3. Dans chaque domaine de Weiss, les directions de facile aimantation sont représentées par des lignes pointillés ; elles coïncident par ailleurs avec l'axe court -dit c- de la maille quadratique de la martensite du type 5M.

<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>FIG. 3 – Structure en domaines magnétiques d'une microstructure en plaquettes jumelles de martensite 5M révélée par poudre de Bitter [5] et VER correspondant.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_5.png" /></figure>

Sur cette figure, z représente la fraction volumique de martensite $M_2$, $\alpha$ est le rapport de largeur de deux domaines magnétiques consécutifs et $\theta_i$ l'angle de rotation de l'aimantation dans la martensite $M_i$.

En l'absence de champ magnétique appliquée, les aimantations à l'intérieur de chacun des quatre domaines magnétiques du VER sont alignées suivant les directions de facile aimantation du domaine (x pour la martensite $M_1$, y pour $M_2$). Sous l'action d'un champ magnétique dans une direction différente de la direction de facile aimantation, les aimantations tendent à tourner pour s'aligner avec lui.

L'aimantation macroscopique du monocristal est la moyenne des contributions de chaque domaine magnétique sur le volume V du VER, c'est à dire :

$$ \mathbf{M} = \langle \mathbf{M}_s \rangle_v = M_x \mathbf{x} + M_y \mathbf{y} \quad (1) $$

$$ \text{avec} \quad \left\{ \begin{array}{l} M_x = M_s [(1-z)(2\alpha - 1)\cos\theta_1 + z\sin\theta_2] \\ M_y = M_s [(2\alpha - 1)z\cos\theta_2 + (1-z)\sin\theta_1] \end{array} \right. \quad (2) $$

où $M_s$ est l'aimantation à saturation.

On obtient de la même manière l'expression de la déformation de réarrangement $\epsilon^{\text{dtw}}$ comme la moyenne de la déformation des variantes sur le volume V du VER avec comme état initial ($\epsilon^{\text{dtw}} = 0$ pour $z = 1/2$), soit :

$$ \epsilon^{\text{dtw}} = \langle E^{\text{dtw}} \rangle_v = (z - \frac{1}{2}) \epsilon^{\text{dtw}}_{M_1 \to M_2} \quad (3) $$
avec $\epsilon^{\text{dtw}}_{M_1 \to M_2} = \gamma^{\text{dtw}} \begin{pmatrix} 1 & 0 & 0 \\ 0 & -1 & 0 \\ 0 & 0 & 0 \end{pmatrix}_{(x,y,z)}$ et $\gamma^{\text{dtw}} = \frac{1}{2} \left(\frac{a}{c} - \frac{c}{a}\right)$ (où a et c sont les paramètres de maille quadratique de la martensite avec $a > c$).

# 4 Modèle magnéto-mécanique de réarrangement

Les variables internes utilisées dans la modélisation qui suit se porte tout naturellement sur la déformation totale $\epsilon$ ainsi que les paramètres de microstructure définissant le VER (i.e. z, $\alpha$, $\theta_1$ et $\theta_2$). On leur associe les forces thermodynamiques, avec notamment, la contrainte $\underline{\sigma}$ (cf. tableau 1) :

<table><caption>TABLEAU 1 – Variables d'état et forces thermodynamiques associées.</caption><thead><tr><th rowspan="2"></th><th colspan="2">Variables d'état</th><th rowspan="2">Forces associées</th></tr><tr><th>observables</th><th>internes</th></tr></thead><tbody><tr><th>Mécanique</th><td>$\epsilon$</td><td>$z$</td><td>$\frac{\underline{\sigma}}{\pi^f}$</td></tr><tr><th>Magnétique</th><td>$\alpha$<br>$\theta_i$</td><td></td><td>$\frac{\pi^\alpha}{\pi_i^\theta}$</td></tr></tbody></table>

## 4.1 Comportement purement mécaniques

Nous faisons l'hypothèse que l'énergie stockée dans le matériau est de deux types [6] (cf. figure 4) :

$$ \text{- l'énergie élastique : } E_{(\varepsilon,z)}^{\text{el}} = \frac{1}{2} \sigma : (\varepsilon - \varepsilon_{(z)}^{\text{dtw}}) = \frac{1}{2} (\varepsilon - \varepsilon_{(z)}^{\text{dtw}}) : \underline{C} : (\varepsilon - \varepsilon_{(z)}^{\text{dtw}}) \quad (4) $$

$$ \text{- l'énergie de réarrangement anhystérétique : } E_{(z)}^{\text{dtw}} = \frac{1}{2} \sigma_{(z)}^{\text{an}} : \varepsilon_{(z)}^{\text{dtw}} \quad (5) $$

où $\underline{C}$ et $\underline{\sigma}^{\text{an}}$ représentent respectivement le tenseur d'élasticité et la contrainte anhystérétique.

<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>FIG. 4 – Contrainte en fonction des déformations totale (a) et de réarrangement (b) [6] : Cycle d'hystérésis (▶) et courbe anhystérétique (-----)</figcaption></figure>

Afin de simplifier la modélisation, nous prendrons dans un premier temps une dépendance linéaire de la contrainte $\underline{\sigma}^{\text{an}}$ avec la déformation de réarrangement $\underline{\epsilon}^{\text{dtw}}$ :

$$ \underline{\sigma}^{\text{an}}_{(z)} = c \cdot \underline{\epsilon}^{\text{dtw}}_{(z)} \quad (6) $$

où e est une constante. A partir de ces équations, l'énergie libre du matériau s'écrire alors comme la somme de énergie élastique et celle de réarrangement :

$$ \rho \Phi_{\text{mécanique}} = \frac{1}{2} (\underline{\epsilon} - \underline{\epsilon}_{(z)}^{\text{dtw}}) : \underline{C} : (\underline{\epsilon} - \underline{\epsilon}_{(z)}^{\text{dtw}}) + e(z - \frac{1}{2})^2 (\gamma^{\text{dtw}})^2 \quad (7) $$
## 4.2 Comportement purement magnétique

On se place ici dans le cas particulier d'un champ magnétique appliqué suivant la direction **x** (cf. figure 1), c'est à dire, où l'aimantation de la martensite $M_1$ restera de direction fixe ($\theta_1 = 0$). L'énergie libre d'origine magnétique $\Phi_{mag}$ s'écrit alors comme la somme d'un terme magnétostatique associé au mouvement de parois à 180° (via la variable $\alpha$) et d'un terme d'anisotropie magnéto-cristalline associé à la rotation d'aimantation (via la variable $\theta_2$), c'est à dire (cf. [6][7][8]):

$$ \rho\Phi_{mag}(\alpha,z,\theta_2) = \frac{1}{2}\mu_0 \frac{M_s^2}{X_0} (2\alpha - 1)^2 (1-z) + K_0 + z \frac{K_1}{4} \sin^2 2\theta_2^2 \quad (8) $$

où $\mu_0$, $X_0$, $K_0$ et $K_1$ sont respectivement la perméabilité magnétique du vide, la susceptibilité magnétique initiale et les constantes d'anisotropie magnétocristalline du matériau.

## 4.3 Comportement couplé magnéto-mécanique

D'après les figures 1 & 3, la variante $M_1$ (d'axe c suivant **x**) est favorisée par le champ magnétique $H_x$ appliqué suivant la direction **x**. Tandis que, la variante $M_2$ (d'axe c suivant **y**), est favorisée par la contrainte mécanique $\sigma_{yy}$ appliquée suivant la direction **y**. Sous ces sollicitations et pour une évolution isotherme, on fait l'hypothèse que l'énergie libre s'écrit sans terme de couplage, c'est à dire, comme la somme de l'énergie d'origine mécanique et de l'énergie d'origine magnétique [8] :

$$ \Phi(\epsilon, z, \alpha, \theta_2) = \Phi_{méc} + \Phi_{mag} \quad (9) $$

Dans le cadre de la thermodynamique des processus irréversibles et pour des sollicitations magnéto-mécaniques, la dissipation intrinsèque $D_i$ s'écrit classiquement :

$$ D_i = -\rho \dot{\Phi} + \underline{\sigma} : \dot{\epsilon} + \mu_0 \ddot{H} \cdot \dot{M} \geq 0 \quad (10) $$

Cette inégalité doit être vérifiée pour toute évolution physiquement admissible et implique les lois d'état, notamment, la loi de Hooke :

$$ \underline{\sigma} = \rho \frac{\partial \Phi}{\partial \epsilon} = \underline{C} : (\underline{\epsilon} - \underline{\epsilon}_{(z)}^{dw}) \quad (11) $$

Dans l'hypothèse d'un mouvement de parois conservatif, la dissipation se met sous la forme suivante :

$$ D_i = \pi^{\theta^*} \dot{\theta}_2 + \pi^{f^*} \dot{z} \geq 0 \quad (12) $$

Il est à remarquer que cette dissipation peut se dissocier en deux termes toujours positif ou nul. Sous chargement mécanique sans rotation d'aimantation ($\dot{\theta}_2 = 0$), la dissipation se réduit à $D_i = \pi^{f^*} \dot{z} \geq 0$. D'autre part, sous chargement magnétique sans réarrangement ($\dot{z} = 0 \forall z$), la dissipation se réduit à $D_i = \pi^{\theta^*} \dot{\theta}_2 \geq 0$. En définitive, quelque soit le chargement, le terme suivant doit rester positif ou nul :

$$ \pi^{f^*} \dot{z} \geq 0 \quad (13) $$

$$ \text{où } \pi_{(\sigma,H,z,\alpha,\theta_2)}^{f^*} = 2\left\{-e\left(z - \frac{1}{2}\right)\gamma^{dw} - \sigma_{yy}\right\}\gamma^{dw} + \frac{1}{2}\frac{\mu_0 M_s^2}{X_0}(2\alpha - 1)^2 - \frac{K_1}{4}\sin^2 2\theta_2 + \mu_0 M_s(\sin\theta_2 - (2\alpha - 1))H_x \quad (14) $$

En accord avec cette inégalité, z peut augmenter uniquement si $\pi^{f^*}$ atteint une valeur seuil positive $\pi^y$. Inversement, z peut diminuer uniquement si $\pi^{f^*}$ atteint une valeur seuil négative - $\pi^y$ (par soucis de simplicité, nous avons choisi l'opposé de la valeur précédente). A partir de cette remarque, $\pi^{f^*}$ apparaît donc comme une force thermodynamique agissant sur les macles séparant les martensites $M_1$ et $M_2$. Afin de fixer les conditions de réarrangement, c-à-d, d'évolution ou non de la variable z, il apparaît naturel d'introduire une fonction seuil dont la forme la plus simple possible est la suivante :

$$ f_{(\sigma,H,z,\alpha,\theta_2)} = |\pi_{(\sigma,H,z,\alpha,\theta_2)}^{f^*}| - \pi^y \quad (15) $$

# 5 Comparaison entre modèle proposé et expériences

Au paragraphe 2, nous avons constaté, d'une part, que le réarrangement de martensite est quasi-instantanés avec une amplitude constante et maximum de la déformation, et, d'autre part, que l'effet de différentes sollicitations changent principalement les seuils de déclenchement du réarrangement. Dans ce paragraphe, nous nous limitons donc à identifier le modèle proposé sur les courbes champ vs contrainte de début de réarrangement. Pour chacune des expériences (cf. figure 2), on relève les valeurs
du champ magnétique et de la contrainte critique pour lesquels le réarrangement débute lors du chargement et du déchargement du champ magnétique H. La figure 5 regroupe ces valeurs avec celle simulées à partir du modèle proposé, c'est à dire, de la fonction seuil $f = 0$ (cf. équa. 15). Sur cette figure, plusieurs phénomènes sont mis en évidence [8]. Tout d'abord en compression, grâce au modèle, on met en évidence une contrainte de blocage, d'environ –1,8 MPa, au-delà de laquelle le champ magnétique n'est plus en mesure de provoquer le réarrangement : on montre alors [7] que l'aimantation s'aligne brutalement avec le champ magnétique appliqué et le réarrangement stoppe. En traction, on met en évidence une très bonne corrélation entre la simulation et l'expérience avec une évolution non linéaire du champ critique en fonction de la contrainte critique. Enfin, pour des contraintes de compression inférieures à la contrainte de blocage, on mesure une évolution quasi-linéaire du champ magnétique en fonction de la contrainte (sauf pour la charge en H), alors que, le modèle rend compte d'une parfaite linéarité.

<figure><img src="image_7.png" /><figcaption>FIG. 5 – Surface de début de réarrangement de martensite sous champ magnétique et contrainte : comparaison entre expériences et simulation.</figcaption></figure>

En conclusion, le modèle proposé dans cette étude prédit bien les principaux changements de comportement observés d'un monocristal de Ni₄十九Mn₂₈.₅Ga₂₁.₆ sous chargement combiné magnétique et mécanique. Les seuils de déclenchement ou les débuts de réarrangement de la martensite maclée sont bien prévus par le modèle, excepté pour des niveaux de contrainte de compression proches de la contrainte de blocage. En faite, plus cette contrainte augmente est plus l'écart entre simulation et expériences se creuse. Cette remarque suscite la prise en compte d'un couplage magnéto-élastique (entre magnétisme et élasticité) dans les prochaines versions du modèle de comportement de cet alliage.

## References

[1] S.J. Murray, S.M. Allen, R.C. O'Handley, T.A. Lograsso, Magneto-mechanical performance and mechanical properties of Ni-Mn-Ga ferromagnetic shape memory alloys, SPIE proceedings, 2001.

[2] R.D. James, R. Tickle, M. Wuttig, Large field induced strains in ferromagnetic shape memory alloys. *Mat. Science and Engineering, A* **273-275**, pp. 320-325, 1999.

[3] A.A. Likhachev, K. Ullakko, Quantitative model for large magnetostriction effect in ferromagnetic shape memory alloys. *Euro. Phys. J. B* **14**, pp. 263-267, 2000.

[4] P. Müllner, V.A. Chernenko, G. Kostorz, A microscopic approach to the magnetic-field-induced deformation of martensite (magnetoplasticity), JMMM **267**, pp. 325-334, 2002.

[5] J. Enkovaara, A. Ayuela, L. Nordström, R.M. Nieminen, Phys. Review B, **65**, pp. 1-7, 2002.

[6] L. Hirsinger, C. Lexcellent, Alliages à mémoire de forme ferromagnétique du type Ni-Mn-Ga : nouveaux matériaux actifs, REE n°9, pp. 51-54, Octobre 2003.

[7] L. Hirsinger, Modelling of magneto-mechanical hysteresis loops in Ni-Mn-Ga shape memory alloys, Phys. Stat. Sol. (c) 1, n° 12, pp.3458-3462, 2004.

[8] N. Creton, Etude du comportement magneto-mécanique des alliages à mémoire de forme de type Heusler Ni-Mn-Ga, thèse de doctorat, Université de Franche-Comté, 21 déc. 2004.