<table><caption>Tableau 2 : Estimation des apports en herbicides pour chaque sous bassin en kg.</caption><thead><tr><th rowspan="2">Sous - bassins</th><th colspan="3">Occupation du sol</th><th colspan="3">Utilisation d'herbicides en kg</th></tr><tr><th>superficie en km²</th><th>% agricole</th><th>% urbain</th><th>Agricole</th><th>Non Agricole</th><th>Particuliers</th></tr></thead><tbody><tr><td>Morbras 1</td><td>33</td><td>17.6</td><td>31.7</td><td>681</td><td>337</td><td>679</td></tr><tr><td>Morbras 2</td><td>5</td><td>32.2</td><td>53.2</td><td>542</td><td>100</td><td>506</td></tr><tr><td>Morbras 3</td><td>7</td><td>2.0</td><td>65.0</td><td>6</td><td>24</td><td>180</td></tr><tr><td>Total Morbras</td><td>55</td><td>19.9</td><td>45.0</td><td>1229</td><td>462</td><td>1365</td></tr><tr><td>Réveillon 1</td><td>19</td><td>46.2</td><td>16.9</td><td>1126</td><td>150</td><td>37</td></tr><tr><td>Réveillon 2</td><td>43</td><td>19.2</td><td>28.4</td><td>915</td><td>421</td><td>466</td></tr><tr><td>Réveillon 3</td><td>36</td><td>15.7</td><td>36.5</td><td>627</td><td>568</td><td>526</td></tr><tr><td>Total Réveillon</td><td>99</td><td>23.2</td><td>29.1</td><td>2669</td><td>1139</td><td>1029</td></tr><tr><td>TOTAL</td><td>153</td><td>22.0</td><td>34.8</td><td>3898</td><td>1601</td><td>2394</td></tr></tbody></table>

Un des résultats importants de l'enquête concerne l'origine des matières actives retrouvées dans les deux cours d'eau. L'utilisation des herbicides en agriculture et en milieu urbain est très différente. Seul, le Mecoprop (MCPP) est commun. L'entretien des voies de circulation requiert des débroussaillants et des produits non sélectifs alors que l'agriculture nécessite des produits sélectifs pour que les cultures soient protégées. De plus, l'atrazine est interdite pour l'usage non agricole depuis 1997 en France. Il en résulte que les matières actives utilisées en milieu urbain sont pour la plupart différentes des matières actives utilisées en milieu rural. Il est cependant possible que les petites communes en milieu rural utilisent des produits réservés à l'agriculture par l'intermédiaire des coopératives agricoles. L'isoproturon et l'atrazine seront donc des matières actives qui traduiront l'impact agricole alors que le diuron et le 2,4 MCPA seront plutôt représentatifs des usages urbains.

## 3.2 La contamination des cours d'eau

Si on regarde le pourcentage de détection d'amont en aval des produits (tableau 3), on constate que le diuron (substance la plus utilisée en milieu urbain après le chlorate de soude) est toujours détecté à des concentrations supérieures à 0.1 µg/l. Les autres produits utilisés en milieu urbain sont plus souvent détectés à l'aval, surtout dans le bassin versant du Réveillon, où le sous bassin amont est essentiellement. La différence entre l'amont et l'aval dans le bassin du Morbras est moins marquée en raison d'une meilleure répartition des zones urbanisées dans le bassin versant. Les produits agricoles comme l'atrazine sont toujours détectés, malgré la forte diminution de la production en maïs dans la région l'année précédente. Cependant, l'atrazine peut être détectée dans de nombreuses régions, en raison de sa présence dans les eaux de pluie (Chevreuil et al., 1996) et sa rémanence dans les eaux souterraines. Les métabolites de l'atrazine sont également souvent détectés.
<table><caption>Tableau 3 : Détection des différentes matières actives dans le Morbras et le Réveillon amont et aval. Les substances agricoles sont en première colonne celles utilisées dans les 2 cas sont en deuxième et les urbaines sont en troisième.</caption><thead><tr><th rowspan="2">Matière active</th><th colspan="3">Morbras</th><th colspan="3">Réveillon</th></tr><tr><th>% de détection amont</th><th>% de détection aval</th><th>% des concentrations > 0.1 µg/l</th><th>% de détection amont</th><th>% de détection aval</th><th>% des concentrations > 0.1 µg/l</th></tr></thead><tbody><tr><td>Atrazine</td><td>100 %</td><td>92 %</td><td>81 %</td><td>100 %</td><td>100 %</td><td>30 %</td></tr><tr><td>Terbuthylazine</td><td>14 %</td><td>38 %</td><td>7 %</td><td>8 %</td><td>21 %</td><td>0 %</td></tr><tr><td>DIA</td><td>42 %</td><td>42 %</td><td>0 %</td><td>31 %</td><td>50 %</td><td>0 %</td></tr><tr><td>DEA</td><td>100 %</td><td>92 %</td><td>51 %</td><td>100 %</td><td>100 %</td><td>59 %</td></tr><tr><td>Isoproturon</td><td>35 %</td><td>23 %</td><td>22 %</td><td>38 %</td><td>14 %</td><td>4 %</td></tr><tr><td>Chlortoluron</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td></tr><tr><td>Simazine</td><td>100 %</td><td>85 %</td><td>37 %</td><td>77 %</td><td>100 %</td><td>33 %</td></tr><tr><td>Mécoprop</td><td>90 %</td><td>80 %</td><td>60 %</td><td>80 %</td><td>80 %</td><td>19 %</td></tr><tr><td>Diuron</td><td>100 %</td><td>100 %</td><td>100 %</td><td>100 %</td><td>100 %</td><td>100 %</td></tr><tr><td>Néburon</td><td>22 %</td><td>67 %</td><td>45 %</td><td>0 %</td><td>38 %</td><td>38 %</td></tr><tr><td>2,4 D</td><td>90 %</td><td>62 %</td><td>20 %</td><td>60 %</td><td>80 %</td><td>19 %</td></tr><tr><td>2,4 DB</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td><td>0 %</td></tr><tr><td>MCPA</td><td>70 %</td><td>42 %</td><td>10 %</td><td>70 %</td><td>80 %</td><td>22 %</td></tr></tbody></table>

La concentration de 0.1 µg/l correspond à la limite CEE dans l'eau potable.

### 3.3 Evolution des flux de matières actives dans les deux cours d'eau

Afin de calculer les flux de matières actives, nous avons estimé les volumes d'eau à partir de stations de mesure des débits et à partir du coefficient de ruissellement moyen pour les stations non équipées. Le coefficient de ruissellement est déterminé en fonction de la densité de population par une relation établie sur 85 bassins versants en région parisienne. Le Morbras disposant de 2 postes limnimétriques, nous pouvons comparer les résultats de l'estimation avec les valeurs mesurées. Notre méthodologie conduit dans ce cas à une erreur inférieure à 7% sur les volumes hebdomadaires. Le coefficient de ruissellement moyen des six stations est compris entre 0,8 et 0,16. Les flux hebdomadaires d'herbicides sont estimés à chaque station.

Les flux sont calculés par semaine à partir des échantillons intégrés. Les analyses des urées substituées n'ayant été réalisées qu'à partir du 26 mai 1998 et les flux de diuron étant en moyenne supérieurs d'un facteur 10 aux autres matières actives, ceux-ci ne sont pas pris en compte dans le total (Figures 2 et 4) mais présentés séparément (Figures 3 et 5).
• Le Morbras

<figure><img src="image_27.png" /></figure>

Figure 2 : Répartition des flux totaux des matières actives analysées (diuron excepté) au cours de la période d'étude dans le Morbras pour les 3 sous bassins (MOR1, MOR2 et MOR3) et le débit hebdomadaire.

Les flux hebdomadaires les plus importants (550 grammes en aval du 7 au 14 avril) ont lieu en avril (cf. Figure 2) au moment des débits les plus élevés. La pluviométrie et les volumes écoulés au cours de ce mois au point aval du Morbras sont les plus importants sur l'année 1997-1998 (1 103 000 m³) après ceux de janvier 1998 (1 311 000 m³). Les apports agricoles et non agricoles sont également concentrés sur cette période (35 % des apports agricoles et urbains se font en avril d'après les résultats de l'enquête). Les flux augmentent de l'amont vers l'aval mais d'un facteur généralement inférieur à 2 alors que le facteur de volume d'eau d'amont en aval est de 1,9. La contamination du cours d'eau, diuron exclu, est due en grande partie à l'atrazine, ce qui explique la faible différence entre l'amont et l'aval. Du 21 au 28 avril, le flux augmente considérablement au point intermédiaire par une augmentation de 2,4 D, de 2,4 MCPA, de mécoprop et d'atrazine. La forte contamination du 12 au 19 mai est due à un pic de simazine, probablement consécutif à un déversement accidentel étant donné qu'aucun utilisateur n'a été recensé dans ce sous-bassin.

La contamination par le diuron est beaucoup plus élevée et le flux atteint plus de 1200 g par semaine (figure 3), c'est à dire le double de la pollution maximale par l'ensemble des autres produits suivis. En faisant une hypothèse de concentration sensiblement constante au cours de la période, on aboutirait à des flux de 10 kg par semaine au cours du mois d'avril. D'amont en aval, les concentrations en diuron augmentent d'un facteur de 3.2 alors que la dilution est d'environ 1.9. Cette matière active utilisée uniquement pour des usages non agricoles représente ainsi, parmi les produits analysés, la plus grande source de pollution phytosanitaire du Morbras.

Les concentrations peuvent atteindre près de 20 µg.l⁻¹ pour un échantillon le 2 juin. Nitscke et Schüller (1998) montrent que le diuron est l'herbicide le plus concentré dans un réseau d'eaux usées en Allemagne. Les fortes concentrations observées pendant des prélèvements ponctuels laissent supposer que la méthode d'échantillonnage intégrée sur une semaine sous-estime le flux
de xénobiotiques pendant une crue. Cette sous-estimation dépend de la taille du bassin versant puisque le pic de pollution est atténué pour les grands bassins versants.

<figure><img src="image_28.png" /><figcaption>Figure 3 : Flux de diuron et débit hebdomadaire dans le Morbras.</figcaption></figure>

Kimbrough et Litke (1996) ont trouvé une grande variété des herbicides rencontrés dans les cours d'eau de différents bassins versants agricoles et urbains ; le diuron n'est pas recherché mais nous ne savons pas si ce produit est fréquemment utilisé aux Etats Unis.

• Le Réveillon

<figure><img src="image_29.png" /><figcaption>Figure 4 : Répartition des flux totaux des matières actives analysées (excepté le diuron) au cours de la période d'étude dans le Réveillon.</figcaption></figure>

Les flux hebdomadaires totaux les plus importants dans le Réveillon apparaissent au mois d'avril (1 258 g en aval). L'influence amont - aval est très marquée. Les quantités retrouvées en aval sont en moyenne 5.2 fois plus élevées qu'en amont alors que le volume d'eau est multiplié par un facteur 4.
<figure><img src="image_30.png" /><figcaption>Figure 5 : Flux de diuron dans le Réveillon.</figcaption></figure>

Le flux de diuron augmente très fortement de l'amont vers l'aval (peu de données sont disponibles au point intermédiaire). Un pic à 1281 g durant la semaine du 9 au 16 juin, en aval laisse supposer un apport important couplé à une période de pluie faisant suite à une période de temps sec. (468 370 m³ écoulés en une semaine contre 563 740 m³ écoulés en un mois, du 12 mai au 9 juin).

## 3.4 Comparaison entre les deux cours d'eau

Le Morbras et le Réveillon présentent des différences concernant les matières actives et les quantités exportées, ceci malgré la ressemblance de l'occupation des sols et la proximité des deux bassins versants. En effet, le Réveillon présente un gradient croissant des flux de produits phytosanitaires d'amont en aval plus marqué, ceci pouvant être mis en relation avec la surface totale du bassin plus grande et le caractère agricole du sous bassin amont.

Pourtant, le diuron, qui est la matière active la plus utilisée pour des utilisations non agricoles est retrouvé en plus grande quantité dans le Morbras que dans le Réveillon. Ces transferts peuvent être mis en relation avec une occupation du sol plus urbaine dans le bassin du Morbras. Les surfaces imperméables proportionnellement plus importantes favorisent effectivement un ruissellement rapide vers les eaux superficielles (coefficients moyens de 0.16 et 0.10 pour le Morbras et le Réveillon respectivement). Le flux de diuron n'est d'ailleurs important dans le Réveillon que dans sa partie urbaine en aval. La contamination de ces deux cours d'eau est donc fortement liée au degré d'imperméabilisation de leurs bassins versants.

## 3.5 Etude des coefficients de transfert

Nous pouvons évaluer les coefficients de transfert des pesticides selon deux stratégies. La première consiste à nous baser sur la période d'étude pour laquelle les exportations sont bien connues mais les quantités épandues moins précises car elles dépendent de la fiabilité des dates
d'épandages révélées par l'enquête. La deuxième stratégie consiste à extrapoler à toute l'année les concentrations mesurées au cours de la période d'étude avec un risque de surestimation évident puisque nous avons échantillonné durant la période d'utilisation maximale. Ces évaluations ont donc été réalisées avec deux concentrations typiques : la médiane observée et le premier quartile.

Les coefficients de transfert sont obtenus en calculant le rapport entre les flux dans les cours d'eau estimés annuellement et les apports annuels de chaque matière active (figures 6 et 7).

L'incertitude sur les apports est plus délicate à aborder. En effet les sources d'incertitude sont multiples et difficilement quantifiables (incertitudes sur l'estimation des apports).

Les flux de deséthylatrazine (DEA) peuvent être ajoutés à ceux de l'atrazine pour une meilleure estimation (la DEA est un métabolite résultant de la dégradation de l'atrazine).

Les valeurs trouvées sont du même ordre de grandeur que celles trouvées par Overcash & Davidson en 1990. Ils estimaient des coefficients de transfert de l'ordre de 0.3 % pour le 2,4 D, 1,3 % pour la simazine et 2,4 % pour l'atrazine.

Les matières actives d'origine agricole (isoproturon, atrazine + deséthylatrazine et mécoprop) ont des coefficients de transfert médians qui varient de 0.13 % à 2,44 % dans le bassin du Morbras alors que les produits non agricoles (diuron, néburon et simazine) peuvent avoir des coefficients allant de 0.86 % à 29,49 % (Figures 6 et 7). Les coefficients calculés à partir des données observées, ( i.e. évalués sur la période d'étude uniquement ) sont du même ordre de grandeur des coefficients estimés annuellement.

<figure><img src="image_31.png" /><figcaption>Figure 6 : Apports et exports des matières actives analysées dans le Morbras.</figcaption></figure>

Dans le cas de l'isoproturon, les faibles coefficients de transfert évalués à l'échelle annuelle pourraient être en partie dus à une utilisation du produit principalement en dehors de la période d'étude. De plus, il est fort probable que la bonne dégradabilité du produit explique son faible coefficient de transfert.

L'ensemble de ces résultats confirme que l'imperméabilisation des sols induit un transfert rapide vers les eaux de surface alors que les produits utilisés en agriculture peuvent se dégrader dans le sol et contaminer de façon moindre les rivières.
<figure><img src="image_32.png" /><figcaption>Figure 7: Apports et exports des matières actives analysées dans le Réveillon.</figcaption></figure>

## 4. Conclusions

Dans les bassins versants du Morbras et du Réveillon, on estime les apports totaux d'herbicides à 10 tonnes par an dont 60 % correspondent à des usages non agricoles. Les matières actives utilisées par les agriculteurs et les utilisateurs non agricoles sont différentes (excepté pour le mécoprop), on peut ainsi facilement identifier l'origine d'un produit lorsqu'il est détecté.

Le diuron est le produit le plus utilisé en milieu urbain et a également le plus fort coefficient de transfert (si on ne tient pas compte des pollutions accidentelles). La contamination des eaux du Morbras et du Réveillon peut être relativement bien corrélée avec les résultats obtenus lors de l'enquête. Le Morbras, dont le bassin est plus urbain que celui du Réveillon présente des pollutions importantes en diuron. Les concentrations en diuron atteignent $20 \mu g.l^{-1}$, montrant un impact des zones urbaines parfois que celui des zones agricoles. Le Réveillon subit également une pollution d'origine urbaine mais principalement sur ses derniers kilomètres.

Les estimations des coefficients de transferts obtenus pour les matières actives analysées confirment que les produits urbains sont plus facilement exportés vers les eaux de surface : 6.5 % dans le Morbras et 6.7 % dans le Réveillon pour le diuron, 0,49 % et 2,13 % pour le 2,4D alors que les transferts de produits agricoles appliqués sont généralement inférieurs à 2 %. Il convient également de noter que l'incertitude sur les apports par les particuliers reste importante, mais les produits qu'ils utilisent pour la plupart n'ont pas été dosés dans cette étude.

Il paraît évident que des possibilités de réduction des usages urbains existent, en responsabilisant la population sur les bonnes pratiques de traitement, et en proposant des techniques alternatives.

### Remerciements

Cette étude a été réalisée grâce au soutien technique et financier du Conseil Général du Val de Marne. Nous remercions le CIRSEE qui a réalisé les analyses de laboratoire.
Bibliographie

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<figure><img src="image_33.png" /></figure>
EVOLUTION DE LA CAPACITE D'ECHANGE D'UN
SOL SOUMIS A DES EPANDAGES DE BOUES DE
STATIONS D'EPURATION

V.Réveillé*, J.A. Pétard**, R. Moreau**, E. Garnier-Sillam*

*Laboratoire de Biologie des Sols et des Eaux,
Université Paris-XII- Val de Marne 94 010 Créteil Cédex

**LCSC IRD, 34 000 Montpellier

Résumé

L'objectif de ce travail est de comparer l'effet agronomique de boues de stations d'épuration issues de traitements différents sur un andosol du Cantal. Un des aspects de notre étude a porté sur une comparaison de la modification des propriétés d'échange du sol induite par ces boues, provenant de la station d'épuration de Valenton et de la station d'épuration d'Aurillac. Les résultats obtenus ont montré que les apports de boues généraient de grandes variations au sein du sol étudié et ce pour tous les paramètres physico-chimiques considérés. L'apport de boue de Valenton induit une forte augmentation de la capacité d'échange cationique, comparativement à l'apport de boue d'Aurillac, ce qui semble être dû essentiellement à une plus grande réactivité de la matière organique. Cet effet observé sur la capacité d'échange persiste après 6 mois dans le cas de la boue de Valenton alors qu'une diminution est observée pour la boue d'Aurillac. Ces différences sont imputables au traitement de la boue de Valenton et à son chaulage.

# 1. Introduction

L'utilisation agricole des boues permet de récupérer une valeur fertilisante certaine, mais implique de nombreuses précautions d'emploi. En effet, de par leur nature ces boues peuvent concentrer des éléments toxiques d'origine domestique ou industrielle : métaux lourds, polluants organiques et micro-organismes. L'importance de cette contamination dépendra du contexte géologique, industriel, humain et des traitements subis en station d'épuration par les eaux résiduières et les boues.

Il s'avère par conséquent indispensable de mieux appréhender les risques que peuvent
représenter des apports répétés aux sols agricoles.

La maîtrise de ces risques nécessite une bonne connaissance des propriétés qui vont déterminer *in fine* les réactions physico-chimiques des sols : teneurs en matière organique et en argile, pH, profondeur du sol, comportement hydrique et hydraulique, teneurs initiales en métaux lourds (fond géochimique) et en éléments fertilisants.

Il convient d'étudier conjointement divers types de boues et de sols afin de prédire l'évolution
des propriétés de ces systèmes sol/boue au cours du temps.
Dans ce travail, nous nous sommes intéressés aux interactions entre un andosol et deux boues de stations d'épuration issues de traitements distincts. Un des aspects de notre étude a porté sur les modifications des propriétés d'échange du sol induites par les boues.

Cette étude a été réalisée dans le cadre d'une collaboration avec la chambre d'agriculture du Cantal en vue d'étudier l'impact des boues appliquées sur des sols sous prairie.

Le complexe d'échange résulte de la présence de charges dans le sol, permettant l'adsorption ou la désorption de cations et d'anions échangeables. Cette propriété joue un rôle essentiel pour la fertilité des sols, car elle représente la capacité de mise en réserve d'ions disponibles pour la nutrition minérale des végétaux. C'est également un des facteurs clés des processus de rétention des métaux dans le sol.

Dans presque tous les sols, la capacité d'échange (CE) résulte de la présence conjointe de charges variables et de charges permanentes (Anderson et Sposito, 1992) mais la part relative de ces deux types de charges varie beaucoup en fonction des constituants des sols. Les charges permanentes sont dues à des substitutions ioniques au sein des structures cristallines des minéraux entraînant un déséquilibre de charge. Les charges variables sont des charges dépendantes du pH, d'origine minérale et organique.

### Elles résultent

* de l'ionisation des groupements hydroxyles (-OH) des ions métalliques situés à la périphérie des oxydes et hydroxydes cristallisés et amorphes (gibbsite, hématite, goethite, allophane...) et des minéraux argileux (kaolinite, halloysite, etc) ;

* de la présence au sein de la matière organique de groupements carboxyles et hydroxyles se comportant comme des acides faibles (Haile, 1982).

Avec l'augmentation du pH, les groupements fonctionnels de la matière organique sont davantage ionisés et permettent la fixation des cations. De même, de nouveaux sites d'échange apparaissent sur les argiles et les oxydes. La CE varie également en fonction de la force ionique et de la nature des ions de la solution du sol (Gillman & Summer, 1987).

Par conséquent, l'introduction de matière organique dans un sol apporte des charges variables supplémentaires. Anderson et Sposito (1992) soulignent que même une petite quantité de matière organique peut contribuer de façon relativement importante aux charges dépendantes du pH. L'ajout de boues à un sol va donc modifier les propriétés du complexe d'échange (Petronio et al., 1995). Selon le mode de traitements des boues, la nature même de la matière organique présente va varier. Par conséquent, l'influence sur les propriétés du sol ne sera pas la même (Petronio et al., 1993).

L'étude des variations de la capacité d'échange cationique (CEC) en fonction du pH en vue de caractériser des sols à charges variables, a déjà été réalisée par de nombreux auteurs, selon différents protocoles et sur plusieurs types de sols (Uehara & Gillman, 1980 ; Gillman, 1984 ; Marcano-Martinez & McBride, 1989 ; Gillman, 1991 ; Anderson & Sposito, 1992). Toutefois, ces études portaient sur l'identification et la quantification des charges présentes dans ces sols et aucune n'avait pour objectif d'observer les différences induites par des apports de matière organique.

L'objectif de notre travail est d'étudier les variations des propriétés d'échange d'un andosol, suite à des apports de deux boues choisies pour leur nature différente.
## 2. Matériel et Méthode

### 2.1 Matériel

La nature des boues produites (teneurs en éléments minéraux et métaux lourds, carbone, azote, charge bactérienne, degré d'évolution de la matière organique) est le résultat du mode de traitement appliqué sur l'eau et les boues.

Les boues utilisées dans cette étude sont des boues organiques hydrophiles (Degrémont, 1989) issues de milieux et de systèmes de traitement très différents. La boue de Valenton (BV) est une boue de milieu urbain, résultant d'un ensemble de procédés de traitement des eaux et des boues très complet. Ces eaux résiduaires traitées à Valenton (Document SIAAP) subissent une dénitrification (réduction biologique des nitrates en azote gazeux) puis l'effluent sortant de la zone anoxique est ensuite soumis à un processus d'oxydation de la pollution carbonée et de nitrification (oxydation de l'ammonium en nitrate). Après décantation, les boues subissent une fermentation méthanique. Les boues ainsi traitées ont perdu une grande partie de leur pouvoir fermentescible. Les boues destinées à l'épandage sont additionnées de chlorure ferrique (coagulant) et de chaux afin de les assainir et de les stabiliser.

Les boues d'Aurillac (BA) sont issues d'un milieu semi-rural et subissent un traitement biologique réalisé dans un décanteur à oxygénation prolongée. Les boues additionnées de polymère cationique (copolymère d'acrylamide de haut poids moléculaire) subissent ensuite un épaississement. Les boues ainsi produites ne sont pas stabilisées et sont très fermentescibles. Elles sont utilisées pour l'épandage sous cette forme pâteuse.

Les boues BV et BA ont été appliquées à un même sol brun à allophanes formé sur brèche volcanique trachyandésitique. Au sein des andosols, le complexe d'échange est essentiellement constitué de composés amorphes de silice, aluminium et humus (Wada, 1985). Ce type de sol est réputé pour être un puissant adsorbant pour la plupart des métaux lourds (Wada, 1985) et peut supporter une charge importante en éléments métalliques sans qu'il y ait accumulation dans les plantes (Hue *et al.*, 1988).

Les expérimentations ont été effectuées en pots dans une serre, sous conditions contrôlées. Les préparations ont été réalisées dans des pots contenant 2 kg de matière sèche. Le sol prélevé dans le Cantal sous prairie a été tamisé à 1cm afin de lui conserver une structure permettant l'aération. Afin de mettre en évidence l'effet des boues sur ce sol, elles ont été ajoutées au sol à raison de 8 % de matière sèche.

Les deux composants ont été intimement homogénéisés. Ainsi, on a obtenu les mélanges sol et boue d'Aurillac (SBA), sol et boue de Valenton (SBV). Un sol non-additionné de boue sert de témoin (ST).

Une partie des pots a été plantée avec du *Lolium perenne*, graminée majoritaire des prairies étudiées (p), l'autre a été conservée sans culture (np). Pour chaque traitement 3 répétitions ont été effectuées. Les mesures ont été réalisées à un temps initial (T0) et après 6 mois (T6).

### 2.2 Analyses physico-chimiques

Différentes analyses ont été effectuées afin de caractériser les échantillons (tableau 1).

Le carbone et l'azote ont été mesurés par analyse élémentaire. Le phosphore échangeable a été extrait selon la méthode Olsen, le phosphore total par l'acide fluorhydrique. La CEC et les
ions échangeables ont été déterminés par la méthode à la cobaltihexamine (Remy et Orsini, 1976). Les éléments sont dosés par spectrophotométrie de flamme.

Afin d'exprimer de façon synthétique l'ensemble de ces données, une ACP (analyse en composantes principales) a été effectuée (figure 1).

<table><caption>Tableau 1 : Étude des différentes composantes physico-chimiques des sols témoins (ST) ou traités par les boues (SBA ou SBV) au temps 0 (T0) ou 6 mois (T6), avec plante (p) ou sans plantes (np.) ; C : carbone organique ; N : azote ; P. : Phosphore ; S : somme des cations ; T : CEC ; Ac : acidité ; * : Cobaltihexamine ; **((Al+H)/S)*100)</caption><thead><tr><th></th><th>C</th><th>N</th><th>C/N</th><th>P</th><th>P</th><th>Calcaire</th><th>pH</th><th>CEC*</th><th>Ca</th><th>Mg</th><th>K</th><th>Na</th><th>Mg</th><th>Al</th><th>H</th><th>S</th><th>S/T</th><th>Ac.**</th></tr><tr><th></th><th colspan="2">Olsen</th><th colspan="2">Total</th><th colspan="2">total</th><th></th><th colspan="8">cmolc.kg<sup>-1</sup></th><th colspan="2">d'échange</th></tr><tr><th></th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th><th></th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th><th colspan="2">mg/g</th></tr></thead><tbody><tr><td rowspan="3">ST</td><td>T0</td><td>52,2</td><td>5,4</td><td>9,6</td><td>0,03</td><td>0,54</td><td>-</td><td>5,8</td><td>12,05</td><td>6,71</td><td>0,89</td><td>0,2</td><td>0,15</td><td>0,01</td><td>0,69</td><td>0,08</td><td>8,72</td><td>75,4</td><td>8,84</td></tr><tr><td>T6np</td><td>56,0</td><td>5,7</td><td>10,0</td><td>0,04</td><td>0,56</td><td>2</td><td></td><td>8,6</td><td>5,88</td><td>0,89</td><td>0,13</td><td>0,22</td><td>0,05</td><td>0,58</td><td>0,08</td><td>7,83</td><td>91,1</td><td>8,43</td></tr><tr><td>T6p</td><td>55,7</td><td>5,5</td><td>10,2</td><td>0,03</td><td>0,55</td><td>2</td><td></td><td>9,2</td><td>6,45</td><td>0,94</td><td>0,1</td><td>0,23</td><td>0,04</td><td>0,41</td><td>0,09</td><td>8,26</td><td>89,8</td><td>6,05</td></tr><tr><td rowspan="3">SBA</td><td>T0</td><td>83,6</td><td>10,9</td><td>7,7</td><td>0,26</td><td>0,91</td><td>4</td><td>6,5</td><td>15,56</td><td>15,5</td><td>3,53</td><td>1,08</td><td>0,42</td><td>0,61</td><td>0,21</td><td>0,19</td><td>21,6</td><td>138,7</td><td>1,85</td></tr><tr><td>T6np</td><td>72,9</td><td>9,4</td><td>7,8</td><td>0,26</td><td>0,99</td><td>4</td><td></td><td>11,8</td><td>13,6</td><td>2,98</td><td>1,24</td><td>0,42</td><td>0,65</td><td>0,52</td><td>0,17</td><td>19,6</td><td>166,1</td><td>3,52</td></tr><tr><td>T6p</td><td>72,6</td><td>8,8</td><td>8,3</td><td>0,23</td><td>0,94</td><td>4</td><td></td><td>11,7</td><td>13,6</td><td>2,94</td><td>0,24</td><td>0,35</td><td>0,22</td><td>0,51</td><td>0,15</td><td>18</td><td>154,1</td><td>3,66</td></tr><tr><td rowspan="3">SBV</td><td>T0</td><td>63,9</td><td>8,7</td><td>7,4</td><td>0,27</td><td>0,84</td><td>43</td><td>7,6</td><td>35,15</td><td>47,1</td><td>1,38</td><td>0,1</td><td>0,26</td><td>0,01</td><td>0,07</td><td>0,09</td><td>49,0</td><td>139,4</td><td>0,31</td></tr><tr><td>T6np</td><td>65,9</td><td>7,7</td><td>8,6</td><td>0,36</td><td>0,98</td><td>22</td><td></td><td>31,3</td><td>39,2</td><td>1,08</td><td>0,18</td><td>0,3</td><td>0,01</td><td>0,03</td><td>0,14</td><td>41</td><td>130,9</td><td>0,41</td></tr><tr><td>T6p</td><td>64,3</td><td>6,8</td><td>9,5</td><td>0,20</td><td>0,85</td><td>24</td><td></td><td>30,4</td><td>36,5</td><td>0,87</td><td>0,05</td><td>0,09</td><td>0,01</td><td>0,04</td><td>0,05</td><td>37,6</td><td>123,6</td><td>0,24</td></tr></tbody></table>

## 2.3 Détermination du complexe d'échange

Le sol pouvant perdre ses propriétés après dessication, l'ensemble des analyses a été réalisé sur des échantillons conservés à leur teneur en eau naturelle et tamisés à 2 mm.

### Détermination de la force ionique

Les échantillons présentent des forces ioniques très distinctes ; comme la CEC croît avec la force ionique, les analyses ont donc été réalisées à la force ionique la plus élevée.

La force ionique a été mesurée (après extraction des sels de la solution des sols) dans un extrait aqueux du sol, dans un rapport sol/solution (masse/volume) de 1/5 : l'équivalent de 2 g de sol sec est mis en contact avec 10 ml d'eau déminéralisée (milliQ) pendant 24 heures (dans un rapport sol/solution (masse/volume) de 1/5), puis le liquide est extrait par centrifugation à 2000 g. La conductivité a été mesurée dans le surnageant avec un conductimètre (Radiometer CDM92). Nous avons calculé la force ionique à partir de la relation entre force ionique et conductivité définie par Gillman & Bell (1978).

### Détermination de la capacité d'échange à différents pH

Ce protocole s'inspire de ceux de Gillman & Summer (1987), Gillman (1984), Marcano-Martinez & McBride (1989), Gillman (1991) et a été modifié de la façon suivante.

L'équivalent de 2g secs de sol est mis en contact pendant 1 heure avec 20 ml d'une solution saturante en CaCl₂ (0,1 M) afin de déplacer les autres cations et d'occuper tous les sites d'échange. Après centrifugation à 2000 g et élimination du surnageant, l'échantillon est ensuite
mis en suspension dans 20 ml de solution de CaCl₂ (0,034 M) pendant 1 heure afin d'éliminer l'excès de chlorure de calcium et d'établir une force ionique identique pour tous les échantillons. La suspension est centrifugée à 2000 g et le surnageant éliminé. L'ensemble de ces opérations (mise en contact et centrifugation) est répété deux fois.

Le culot est ensuite mis en suspension dans une solution de CaCl₂ de même force ionique, additionnée de quantités connues de chaux ou d'acide chlorhydrique, pour couvrir une gamme de pH de 3 à 8, en conservant un rapport sol/solution (masse/volume) de 1/5. 20 µl de chloroforme ont été ajoutés afin de bloquer l'activité biologique.

Après une incubation de 7 jours à 25 ± 0.5 °C, l'équilibre entre les différentes phases sol/liquide est considéré comme atteint. Le pH de la suspension est mesuré (Metrohm : 716 DMS Titrino) et celle-ci est centrifugée à 2000 g. Le surnageant est conservé pour dosages ultérieurs. Le calcium et l'aluminium qui occupent les sites d'échange sont alors extraits par une solution de nitrate d'ammonium 1 M.

Après filtration des solutions sur filtres en polyethersulfone (Gelman Supor 200), de porosité 0.2 µm, le calcium et l'aluminium contenus dans la solution d'équilibre et dans l'extrait de nitrate d'ammonium sont dosés par spectrométrie d'absorption atomique (Varian : SpectraA2000).

La CEC est calculée par différence entre le calcium extrait par la solution de nitrate d'ammonium (fixé sur les sites d'échange) et celui de la solution d'équilibre piégée par le sol. A ce résultat, il faut ajouter l'aluminium dit échangeable, présent lorsque le pH de la suspension est inférieur à 5,5.

# 3. Résultats

## 3.1 Analyses physico-chimiques

Les échantillons se distinguent les uns des autres par leurs teneurs respectives en carbone et en azote organique dues à l'apport de boues différentes. L'augmentation est plus marquée pour la boue d'Aurillac (49% de carbone en plus et 100% d'azote en plus) que pour la boue de Valenton (environ 20% de carbone et 60% d'azote en plus). Entre T0 et T6, l'échantillon SBA subit une perte de carbone organique qui représente 63% du carbone apporté initialement.

Les deux boues apportent des quantités similaires de phosphores échangeable et total.

Le chaulage de la boue de Valenton a des conséquences importantes sur le milieu : la teneur en calcaire total dans les échantillons SBV est très élevée (43 g.kg⁻¹), puis diminue de moitié après 6 mois (22 g.kg⁻¹). La teneur en calcium échangeable est élevée et représente 96,1 % du contenu total en cations échangeables à T0.

L'échantillon ST possède une acidité d'échange qui se manifeste par une teneur en aluminium échangeable de 0,7 cmolc.kg⁻¹, liée au pH acide.

L'addition de la boue d'Aurillac dont le pH est de 7,6 augmente le pH de l'échantillon SBA (de 5,8 à 6,5).

On peut apprécier les concentrations en calcium et magnésium dans cette boue en comparant les variations de calcium et de magnésium échangeables (de 6,7 à 15,5 et de 0,9 à 3,5 cmolc.kg⁻¹ respectivement). Les cations présents dans la boue s'échangent avec le sol et les
protons déplacés sont fixés sur la matière organique ce qui entraîne un abaissement du pH de l'échantillon, mais le déficit de protons par rapport aux cations limite le processus d'échange et le pH se stabilise à 6,5.

A ce pH l'aluminium est sous forme d'hydroxyde peu soluble.

De même, pour les échantillons SBV, la présence de chaux dans la boue de Valenton augmente le pH et entraîne une précipitation de l'aluminium qui devient alors moins échangeable.

Outre leurs teneurs en calcium, les échantillons SBV se distinguent des autres par une capacité d'échange cationique (à la cobaltihexamine) importante, du fait du pH élevé. L'ajout de boue d'Aurillac avec une charge en carbone organique élevée, augmente modérément la CEC comparativement à l'ajout de boues de Valenton, pourtant moins riche en carbone organique.

Une analyse en composantes principales (ACP) a été effectuée afin de résumer les données sur les paramètres physico-chimiques. De plus une telle analyse permet de mettre en valeur les paramètres physico-chimiques différenciant les échantillons étudiés.

A l'issu de l'ACP les trois axes principaux expliquent respectivement 50,6%, 41,1% et 2,6%, soit 94,3% de la variabilité totale observée.

Les deux premiers axes résument 91,7% de la variabilité. Aussi, un seul plan suffit à l'interprétation des résultats.

La projection des observations sur les axes principaux horizontal (axe 1) et vertical (axe 2) et la projection des variables (paramètres physico-chimiques) sur le cercle de corrélation sont représentées figure 1.

La projection des observations montre une totale discrimination des trois types d'échantillons : SBA, SBV et ST.

Les échantillons SBA se différencient des échantillons SBV par leur plus forte teneur en matière organique et une capacité d'échange moins grande. Les échantillons ST se différencient par de plus faibles valeurs pour ces deux paramètres.

Sur ces mêmes échantillons ST, il n'y a pas d'effet marqué du facteur temps, alors qu'une différence est observée entre les temps T0 et T6 pour SBA et SBV

## 3.2 Comportement du Complexe d'échange

### pH et courbe pH = f (H+/OH-) (figure 2)

L'ajout de base ou d'acide au milieu d'équilibre entraîne une augmentation ou une diminution du pH dont l'amplitude varie selon le pouvoir tampon de l'échantillon considéré. Le pouvoir tampon représente la quantité de protons ou d'hydroxydes nécessaires pour faire varier le pH d'une unité. Il dépend des ions du complexe adsorbant, des ions présents dans la solution du sol, de la solubilité des constituants gazeux (CO₂, notamment) et des composés organiques et minéraux du sol (Bruckert & Rouiller, 1994). Dans le cas présent, le pH est mesuré après saturation du complexe absorbant par le calcium en présence de quantités connues de chaux ou d'acide chlorhydrique.

Les pouvoirs tampons sont représentés sur la figure 2. Ils ont été estimés par régression linéaire sur des zones de pH équivalentes (pH 4 à 6) et sont donnés dans le tableau 2.
<figure><img src="image_34.png" /><figcaption>Figure 1 : Analyse en Composantes Principales (ACP) des paramètres physico-chimiques mesurés des échantillons ST, SBA et SBV, à T0, T6, planté et non-planté, A: projection des variables (paramètres physico-chimiques) sur les axes principaux 1 et 2
B : projection des échantillons sur les axes principaux 1 et 2</figcaption></figure>
<figure><img src="image_35.png" /><figcaption>Figure 2 : Evolution du pH en fonction de la quantité d'H⁺/OH ajoutée
a : Sol témoin ; b : Sol + BA ; c : Sol + BV</figcaption></figure>

<table><caption>Tableau 2 : pouvoir tampon (pH = f(H⁺/OH⁻))
des échantillons ST, SBA et SBV, à T0, T6, planté et non-planté, calculée par
régression linéaire (pente) sur des zones de pH comprises entre 4 et 6</caption><thead><tr><th></th><th>ST</th><th>SBA</th><th>SBV</th></tr></thead><tbody><tr><td colspan="4" style="text-align:center;">pente (cmolc kg<sup>-1</sup>/ unité de pH)</td></tr><tr><th scope="row">T0</th><td>15,9</td><td>27,8</td><td>61,0</td></tr><tr><th scope="row">T6 p</th><td>17,3</td><td>21,6</td><td>59,0</td></tr><tr><th scope="row">T6 np</th><td>17,0</td><td>22,7</td><td>54,4</td></tr><tr><td colspan="4" style="text-align:center;">Gammes de pH</td></tr><tr><th scope="row">T0</th><td>4,2 / 6,1</td><td>4,4 / 6,2</td><td>4,8 / 6,0</td></tr><tr><th scope="row">T6 p</th><td>4,2 / 6</td><td>4,1 / 5,7</td><td>4,4 / 6,1</td></tr><tr><th scope="row">T6 np</th><td>4,2 / 6,0</td><td>4 / 5,6</td><td>4,2 / 6,11</td></tr></tbody></table>
Le pH des échantillons ST, sans ajout de protons ou d'hydroxydes, est de 4,76.

Le pouvoir tampon calculé des échantillons ST est de 15,9 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH.

L'ajout de la boue BA induit une augmentation du pH (4,76 à 5,93). Le pouvoir tampon est augmenté (27,8 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH); il a doublé par rapport aux échantillons ST. On peut penser que cette variation de pH et l'augmentation du pouvoir tampon sont dues à la matière organique introduite.

L'ajout de la boue BV élève davantage encore le pH (4,76 à 7,09). Le pouvoir tampon généré est multiplié par 3 (61 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH). Cette augmentation résulte de la présence de la matière organique et de la chaux contenues dans la boue.

Les différentes phases du pouvoir tampon sont visibles sur la Figure 2c. Sur l'intervalle de pH 7-4,8, les bicarbonates tamponnent fortement le milieu. Entre pH 4,8 et 4,2, environ, les bicarbonates ont été neutralisés ; le pouvoir tampon dépend alors essentiellement de la présence de matière organique.

Pour des pH inférieurs à 4,2, la zone de pouvoir tampon plus importante qui apparaît résulte des réactions de dissolution qui commencent à apparaître dans les échantillons : une libération importante d'ions aluminium intervient sous forme de Al³⁺, consommant les protons (Bruckert & Rouiller, 1994).

La mesure du pH des échantillons après 6 mois sans adjonction de chaux ou d'acide montre que pour ST, le pH et le pouvoir tampon n'évoluent quasiment pas : 17,3 et 17,0 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH pour T6p et np respectivement.

En revanche, pour les échantillons SBA le milieu s'est acidifié et le pH est similaire à celui du sol témoin (4,71 pour l'échantillon non-planté ; 4,76 pour l'échantillon planté)

Le pouvoir tampon des échantillons SBA, a beaucoup diminué et s'apparente à présent davantage à celui du sol (21,60 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH pour T6p et 22,7 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH pour T6 np).

Cette diminution du pH et du pouvoir tampon peut être attribuée à la dégradation ou/et à la transformation de la matière organique existant à l'origine, comme l'ont montré les analyses de carbone organique précédentes.

Les échantillons SBV ne présentent pas d'évolution du pH après 6 mois. Les différences de pouvoir tampon observées (59 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH pour T6p, et 54,4 cmolc.kg⁻¹/ unité de pH pour T6np) ; s'expliquent par une plus grande hétérogénéité de ces échantillons.

Pour chacun des échantillons, ST, SBA, SBV, après 6 mois, il n'y a pas de différences entre les évolutions du pouvoir tampon des échantillons plantés ou non-plantés.

## Variations de la CEC en fonction du pH (figure 3)

Les courbes de variation de la CEC en fonction du pH ont été représentées graphiquement afin de montrer l'influence des boues sur la CEC du sol.

Le tableau 3 donne la CEC estimée à partir des courbes de tendances (polynomiales du second degré) calculée, pour trois pH : 4, 5 et 6.

Pour un même pH, l'ajout de boues au sol a entraîné une élévation conséquente de la capacité d'échange cationique. Cette augmentation est très importante avec la boue BV et moindre avec la boue BA. Ainsi, à l'instant T0, à pH 4, la capacité d'échange cationique de ST est de 6,8 cmolc.kg⁻¹, celle de SBA est de 8,1 et celle de SBV est de 9,9. La différence entre les échantillons augmente avec l'élévation du pH : à pH 5, la CEC est de 9,6 pour ST de 12,3
pour SBA et de 19,1 pour SBV. A pH 6 la CEC est de 15,9 pour ST, 20,3 pour SBA et 32,9 pour SBV. Compte tenu des conditions expérimentales, cette différence ne peut être attribuée qu'à la matière organique apportée. On observe que l'augmentation de CEC induite par l'apport de boue BV est toujours plus importante que celle induite par les boues BA et ce pour une quantité moindre de carbone organique. Cette différence semble révéler la présence d'une matière organique possédant davantage de groupements fonctionnels dans le cas des boues V.

<figure><img src="image_36.png" /><figcaption>Figure 3: Evolution de la capacité d'échange cationique en fonction du pH
a: Sol témoin ; b: Sol + BA ; c: Sol + BV</figcaption></figure>

<table><caption>Tableau 3: Estimation de la capacité d'échange cationique à partir des courbes polynomiales calculées pour les échantillons ST, SBA et SBV, à T0, T6, planté et non-planté, pour les pH 4, 5 et 6</caption><caption>CEC cmolc.kg<sup>-1</sup></caption><thead><tr><th></th><th colspan="3">ST</th><th colspan="3">SBA</th><th colspan="3">SBV</th></tr><tr><th>PH</th><th>4</th><th>5</th><th>6</th><th>4</th><th>5</th><th>6</th><th>4</th><th>5</th><th>6</th></tr></thead><tbody><tr><th>T0</th><td>6,8</td><td>9,6</td><td>15,9</td><td>8,1</td><td>12,3</td><td>20,3</td><td>9,9</td><td>19,1</td><td>32,9</td></tr><tr><th>T6 p</th><td>5,9</td><td>9,0</td><td>16,5</td><td>9,2</td><td>11,5</td><td>17,2</td><td>8,8</td><td>18,2</td><td>32,1</td></tr><tr><th>T6 np</th><td>6,8</td><td>9,2</td><td>16,8</td><td>8,8</td><td>11,7</td><td>18,2</td><td>7,6</td><td>18,2</td><td>33,5</td></tr></tbody></table>

Des expérimentations en cours sur la matière organique permettront de compléter ces données.

L'évolution dans le temps de la CEC des échantillons ST en fonction de la quantité de base ou d'acide ajoutée ne présente pas de différence, à T0 et T6mois, planté ou non-planté : les CEC mesurées sont proches de 6 cmolc.kg⁻¹ à pH 4, de 9 cmolc.kg⁻¹ à pH 5 et de 16 cmolc.kg⁻¹ à pH 6. Pour T6np, elles sont de 6,8 cmolc.kg⁻¹ à pH 4, de 9,2 cmolc.kg⁻¹ à pH 5 et de 16,8 cmolc.kg⁻¹ à pH 6.
Pour les échantillons SBA, T0 et T6 présentent une différence : après 6 mois, l'évolution de la CEC de l'échantillon SBA en fonction du pH se rapproche de ST. La CEC, respectivement pour les échantillons T6p puis T6 np, est de 9,2 cmolc.kg⁻¹ et 8,8 cmolc.kg⁻¹ pour un pH de 4, 11,5 cmolc.kg⁻¹ et 11,7 cmolc.kg⁻¹ pour un pH de 5 et 17,2 cmolc.kg⁻¹ et 18,2 cmolc.kg⁻¹ pour un pH de 6.

Cette différence peut être attribuée à une minéralisation de la matière organique des boues BA entre T0 et T6. On mesure l'effet de cette minéralisation sur le complexe d'échange du sol, même si le carbone apporté par les boues dans le sol est toujours relativement élevé.

Cette minéralisation entraîne une diminution du nombre de sites négatifs provenant de la matière organique.

Le suivi de la CEC sur les échantillons SBV n'a pas mis en évidence de différence après 6 mois pour les échantillons T6p et T6np.

La boue BV contient probablement une matière organique plus apte à fixer les cations que celle de la boue BA. Cette réactivité supérieure peut résulter de transformations de la matière organique au cours des différentes étapes de traitements : éliminations de la pollution azotée, fermentation méthanique. Après ces traitements, il reste une matière organique évoluée, peu biodégradable, et apparemment riche en groupements fonctionnels.

Par ailleurs, l'adjonction de chaux permet de stabiliser davantage encore cette matière organique et la rend ainsi moins disponible pour les micro-organismes.

## 4. Conclusion

Cette étude a mis en évidence une réactivité et une biodégradabilité différentes pour les boues étudiées.

Ainsi, l'apport de boue d'Aurillac entraîne une augmentation de CEC plus modérée que l'apport de boue de Valenton. En outre, l'effet de la boue d'Aurillac sur le pouvoir tampon est moins important et disparaît quasiment au bout de 6 mois. La boue de Valenton induit un fort pouvoir tampon. L'effet de cet apport se maintient après 6 mois. Si le chaulage des boues explique le pouvoir tampon et la stabilité observés au cours du temps, les différences avec les boues BA dans les capacités d'échange, résultent probablement de la nature de la matière organique présente dans les deux boues. En effet, les étapes de traitements supplémentaires imposées aux boues BV ont entraîné une évolution distincte de la matière organique initiale. Ainsi, la matière organique présente dans les boues BV semble contenir davantage de groupements fonctionnels, susceptibles de fixer des éléments échangeables.

Notre étude montre que la capacité d'échange cationique pourrait être un paramètre indicatif de la réactivité de la boue et des capacités d'adsorption du mélange sol/boue. Des expérimentations en cours devraient compléter notre étude et permettre de relier la nature de la matière organique présente dans chaque échantillon et les propriétés observées. La nature de la matière organique sera précisée par l'étude des substances humiques et des groupements fonctionnels impliqués dans les réactions d'adsorption/désorption des cations. Par ailleurs, nous nous intéresserons à la répartition des métaux dans les différentes phases constituant le sol et les mélanges sol/boue afin de voir si l'étude de la CEC permet de traduire cette distribution et son évolution au cours du temps.
Un autre volet de notre travail portera sur une analyse des parties aériennes et racinaires des végétaux plantés, afin de démontrer les conséquences agronomiques de ces épandages de boues de natures différentes.

Cette étude a été réalisée en collaboration avec le SIAAP, l'IUT de Biotechnologies Appliquées de Clermont1/Aurillac ainsi que la Chambre d'Agriculture du Cantal.

Nous tenons également à remercier M. Dommergues pour la mise à disposition de son champ
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<figure><img src="image_37.png" /></figure>
# RÉHABILITATION DES SOLS CONTAMINÉS
<figure><img src="image_38.png" /></figure>
APPLICATION DU FROID ARTIFICIEL
A LA DEPOLLUTION D'UN SOL CONTAMINE
PAR DES METAUX LOURDS

Guillaume Gay et Aza Azouni, L.M.S.G.C. (U.M.R. 113 L.C.P.C./C.N.R.S.),
2 allée Kepler, Cité Descartes, 77420 Champs-sur-Marne.
Tél. : 01.40.43.54.67. Fax : 01.40.43.54.85. Adele : guillaume.gay@lcpc.fr

Résumé

L'application du froid artificiel à un sol contaminé, ou « cryodépollution », constitue une nouvelle technique de dépollution capable de faire face aux métaux lourds sous plusieurs formes. Le principe de la méthode repose sur la capacité de l'interface entre les phases solide et liquide, appelée également front de solidification ou front de gel, à rejeter lors de sa progression à la fois les sels métalliques dissous et les particules non miscibles associées à des métaux lourds. Ces deux mécanismes bien distincts sont décrits sur le plan théorique, abstraction faite dans un premier temps de la structure poreuse. La procédure expérimentale, mise au point pour étudier la cryodépollution à petite échelle, est ensuite détaillée.

# 1. La cryodépollution des sols

Les métaux lourds qui contaminent un sol peuvent y être présents sous plusieurs speciations en fonction des conditions physico-chimiques du milieu (Yong et al., 1992; Evans, 1989):

* dissous sous forme de sels métalliques dans la phase liquide du sol;

* précipités d'hydroxydes, de carbonates ;

* complexés avec les composantes minérales et organiques du sol ;

* adsorbés à la surface des colloïdes argileux.

Les techniques existant actuellement pour dépolluer les sols contaminés par des métaux lourds s'attaquent uniquement à un nombre restreint de speciations de ces polluants (Destribats et al., 1994). L'électrodépollution par exemple n'agit que sur les métaux lourds dissous ou associés à de petites particules très mobiles dans le milieu poreux (Yeung et al., 1997; Acar and Alshawabkeh, 1993; Probstein and Hicks, 1993).

La cryodépollution est une nouvelle technique de décontamination des sols, encore au stade du laboratoire. Elle consiste à appliquer au sol pollué un gradient thermique de sorte que celui-ci gèle du bas vers le haut. La propagation du front de gel dans le sol, à une vitesse contrôlée, crée les conditions favorables à la répulsion des polluants métalliques (Gay and Azouni, 1998). L'avantage de cette technique est sa grande indépendance vis à vis de la spéciation des métaux lourds : elle s'applique aussi bien aux sels métalliques dissous qu'aux particules non miscibles associées à des métaux lourds. Sont a priori exclus du champ d'application de la méthode les métaux lourds complexés avec des matières organiques de
taille importante, ainsi que ceux en phase précipitée. L'inconvénient de la méthode sera très certainement son coût énergétique. Elle reste cependant applicable dans certaines circonstances particulières (par exemple les sites confinés) pour lesquelles les techniques actuelles ne sont pas efficaces ou rentables.

Sur le plan théorique, les mécanismes impliqués dans la ségrégation des sels métalliques et dans la répulsion des particules non miscibles par un front de solidification, en l'absence de milieu poreux, sont connus. L'influence de la structure poreuse sur cette ségrégation et cette répulsion reste encore mal cernée.

Sur le plan pratique, des expériences de cryodépollution sont conduites en laboratoire à petite échelle sur des suspensions argileuses polluées « artificiellement » par des métaux lourds. Ces expériences doivent permettre d'étudier la réelle influence de la structure poreuse et de déterminer les conditions optimales d'application de la technique.

## 2. Ségrégation des sels par un front de solidification

Pour certaines valeurs de pH et de concentrations, les polluants métalliques peuvent être présents sous forme de sels dissous, tels que nitrates, chlorures ou sulfates, dans la phase liquide du sol. Pour expliquer comment un front de solidification peut ségréguer ces sels métalliques, on commence par considérer l'absence de structure poreuse. Le principe décrit ci-dessous est le même que celui utilisé par les métallurgistes pour purifier un alliage métallique (Chalmers, 1964 ; Tiller, 1963).

La ségrégation des sels par un front de solidification n'est pas systématique : elle ne concerne que les sels ayant une plus grande solubilité dans la phase liquide que dans la phase solide. Si cette condition est satisfaite, et c'est le cas pour la plupart des sels métalliques, le diagramme d'équilibre binaire de l'eau et du sel considéré a la même allure que celle donnée par la figure1, c'est à dire que les pentes du liquidus et du solidus sont négatives.

<figure><img src="image_39.png" /><figcaption>Figure 1 : diagramme d'équilibre binaire de l'eau et d'un sel faiblement concentré.</figcaption></figure>

Soit une solution contenant une concentration initiale en sel $C_0$ supposée homogène et relativement faible (de l'ordre de quelques pour-cent). Elle est initialement à la température $T_{in}$, supérieure à la température de fusion de l'eau $T_f$. On abaisse progressivement sa température ; cet abaissement est représenté sur la figure 1 par le segment AE. A la
température $T_f$, la solution ne se solidifie pas. En effet, la présence de sel induit un retard à la solidification. Ce retard est d'autant plus important que la concentration en sel est élevée ; ceci est traduit par l'approximation suivante :

$$T_f - T_l = \frac{\mathcal{R} T_f^2 M_{\text{eau}}}{L_f \rho_{\text{eau}}} C_0 \quad (1)$$

où $T_l$ est la température de début de solidification en présence d'une concentration $C_0$ en sel, $\mathcal{R}$ la constante des gaz parfaits, $L_f$ la chaleur latente molaire de fusion de l'eau, $M_{\text{eau}}$ et $\rho_{\text{eau}}$ respectivement la masse molaire et la masse volumique de l'eau.

La solution commence à se solidifier à la température $T_l$ (cf. le point B sur la figure 1). Les premiers cristaux formés ont une concentration en sel de $k C_0$ où $k$ est appelé coefficient de partition. Lorsque le front de solidification ségrégue les sels, on vérifie que $k<1$. En abaissant encore la température, la solidification continue ; un état intermédiaire de la solidification est donné sur la figure 1 par le point C. La flèche en gras sur la figure 1 indique que la concentration en sel dans la phase liquide, au niveau de l'interface, croît régulièrement au fur et à mesure que la solution se solidifie. La solidification s'achève avec la formation des derniers cristaux, à la température $T_s$ ; le point D repère cet instant sur la figure 1. A ce moment, la phase liquide à l'interface a une concentration en sel égale à $C_0/k > C_0$. La phase liquide s'est bien enrichie en sel.

Une fois repoussés dans la phase liquide, les sels se comportent de différentes façons selon la vitesse du front (Chalmers, 1964 ; Tiller, 1963 ; Tiller et al., 1953). Si celle-ci est suffisamment lente, les sels diffusent dans l'eau et leur concentration $C_l$ obéit à une loi du type :

$$D \frac{d^2 C_l}{d z^2} + v_f \frac{d C_l}{d z} = 0 \quad (2)$$

où $D$ est le coefficient de diffusion du sel dans l'eau, $v_f$ la vitesse de propagation du front de solidification, et où $z$ repère l'axe de cette propagation. Autrement dit, la concentration en sels dans la phase liquide décroît exponentiellement au fur et à mesure que l'on s'éloigne du front. En revanche, si l'interface solide-liquide progresse rapidement, les sels repoussés n'ont pas le temps de diffuser et forment une couche homogène à l'aval du front.

### 3. Interactions entre un front de solidification et une particule non miscible

Les métaux lourds présents dans un sol contaminé peuvent être associés à des particules non miscibles comme les colloïdes argileux. Un front de solidification peut repousser ce type de particules (Corte, 1962) et a fortiori les polluants métalliques qui leur sont associés. Les mécanismes impliqués dans cette répulsion sont expliqués ci-après, en faisant abstraction de la structure poreuse. On considère dans ce qui suit une unique particule sphérique, de rayon $R$, non miscible en suspension dans de l'eau en cours de solidification (cf. figure 2).

Deux approches différentes permettent d'étudier la répulsion d'une particule par un front de solidification : une étude des forces s'exerçant sur la particule et une description
thermodynamique de la répulsion. Seule l'étude des interactions entre la particule et le front est abordée ici ; pour l'approche thermodynamique, se référer à Gay *et al.* (1999).

<figure><img src="image_40.png" /><figcaption>Figure 2 : conventions pour l'étude des interactions entre une particule sphérique et un front de solidification.</figcaption></figure>

## 3.1 Description qualitative

En s'approchant du front de solidification, la particule va subir diverses interactions. Certaines sont attractives : elles tendent à plaquer la particule au front et favorisent donc son piégeage. D'autres sont répulsives : elles tendent à écarter la particule du front et favorisent donc sa répulsion. En appliquant le principe fondamental de la mécanique au système particule-front, on distingue deux domaines :

* un où les forces attractives sont prédominantes : la particule est alors piégée ;
* un où les forces répulsives sont prédominantes : la particule est alors repoussée.

La limite entre les deux domaines dépend d'un certain nombre de paramètres, dont deux sont importants : la vitesse de progression du front $v_f$ et la taille de la particule. Pour une particule de nature et de taille données, la limite entre les deux domaines précédents est fonction de la vitesse du front. Pour une particule donnée, il est donc possible de définir une vitesse critique $v_c$ du front telle que :

* si $v_f < v_c$ alors la particule est repoussée par le front ;
* si $v_f > v_c$ alors la particule est piégée dans la phase solide.

Ainsi, il faut que la vitesse du front soit suffisamment lente pour repousser une particule donnée.

Dans l'étude des interactions entre un front de solidification et une particule non miscible, on distingue trois effets physiques (Azouni *et al.*, 1995) :

* la pesanteur ;
* l'hydrodynamique ;
* les interactions moléculaires.

## 3.2 La force de pesanteur

La particule, immergée dans la phase liquide, est soumise au champ de gravitation. Cette influence n'est vraiment sensible que pour des particules ayant une taille au moins de l'ordre
du millimètre (Yemmou, 1991). Pour une particule plus dense que la phase liquide (seul cas véritablement intéressant), la force de pesanteur est attractive.

### 3.3 Les forces hydrodynamiques

Deux phénomènes hydrodynamiques agissent sur la particule : un répulsif et un attractif (Casses, 1994).

On peut comparer la situation dans laquelle un front de solidification s'approche d'une particule fixe à la situation où une particule sédimente vers un plan immobile. Dans cette configuration, lorsque la particule s'approche du front, le liquide entre la particule et le front est comprimé. Un écoulement des zones de forte pression vers les zones de basse pression se produit alors, donnant lieu à une force répulsive. Cette force est proportionnelle au rayon $R$ de la particule.

Quand le front s'approche relativement près de la particule, c'est à dire lorsque $h_0 \ll R$ où $h_0$ est la distance entre le front et la particule, alors on ne peut plus considérer la particule comme fixe dans la phase liquide. En tenant compte de son mouvement, et du fait que le liquide est quasiment solidifié sur place au cours de la solidification, une dépression apparaît entre la particule et le front. L'écoulement induit donne cette fois lieu à une force attractive, qui varie en $R^2/h_0$.

Avec $h_0 \ll R$, la force hydrodynamique globale est attractive.

### 3.4 Les forces moléculaires

Dans un film liquide compris entre deux solides, ce qui est le cas étudié, les forces moléculaires donnent naissance à une pression qui peut soit s'opposer à la compression du fluide (pression de disjonction) soit la favoriser (pression de conjonction). Ces forces moléculaires sont de trois natures (Israelachvili, 1985) :

* les interactions de Van der Waals ;

* les interactions électrostatiques de Debye lorsque l'interface et la particule ont des charges de surface ;

* les interactions de structure pour des films très minces (épaisseur inférieure à $10^{-8}$ m).

Dans la configuration qui nous intéresse, les interactions de Van der Waals sont prédominantes. Le caractère répulsif ou attractif des interactions moléculaires est fonction du signe de la constante de Hamaker $A$ :

* dans la plupart des cas, $A>0$ et les forces moléculaires sont attractives. La particule, ne subissant que des forces attractives, est alors piégée.

* Dans le cas particulier d'un système particule-eau-glace, on vérifie $A<0$. Les forces moléculaires sont alors répulsives.

Si la pression de disjonction est suffisante pour vaincre les forces attractives, alors la particule est repoussée. La vitesse critique du front de solidification pour une particule donnée peut ainsi être obtenue à partir des expressions des forces s'exerçant sur la particule (Azouni and Casses, 1998; Casses and Azouni-Aïdi, 1994).
## 4. Influence du milieu poreux

Face au gel, les sols peuvent se comporter de deux façons distinctes :

* les sols les plus grossiers (sables, graviers) gèlent « en masse », sans augmentation de leur volume. On parle de sols non gélifs.

* Les sols les plus fins (argiles, limons) gèlent par couches, ou feuillets. Ils peuvent changer de volume au cours du gel. En effet, la quantité de glace formée dans un feuillet est supérieure à ce que la quantité d'eau initialement présente dans ce feuillet pouvait laisser prévoir. On parle de sols gélifs.

Les sols non gélifs ne devraient pas perturber fondamentalement les mécanismes de répulsion tels que décrits précédemment. Tout au plus induiront-ils un retard dans le processus de dépollution.

Le comportement particulier des sols gélifs peut s'expliquer à partir de deux phénomènes importants :

* dans un milieu poreux, il reste toujours une fine couche d'eau sur la paroi des pores qui ne gèle pas et acquiert des propriétés proches de celles de la glace ;

* il existe un écoulement d'eau de la zone non encore gelée vers la zone en cours de gel (Vignes and Dijkema, 1974).

La couche d'eau non gelée à la paroi des pores peut entraîner une rétention des sels métalliques. Quant à l'écoulement d'eau observé, il se fait dans le sens contraire à la migration des sels métalliques et à la répulsion des particules non miscibles. Ces deux phénomènes sont donc des obstacles au bon déroulement des processus de dépollution présentés dans les sections précédentes.

L'influence exacte de la structure poreuse sur la ségrégation des sels et sur la répulsion des particules non miscibles reste encore complexe à évaluer sur le plan théorique. C'est pourquoi nous avons développé un dispositif expérimental pour observer et quantifier le rôle de la matrice poreuse.

## 5. Procédure expérimentale

Les expériences de cryodépollution sont menées à petite échelle sur différents milieux pollués. Il s'agit tout d'abord de polluer de l'eau pour obtenir des résultats qui serviront de référence pour la suite. Des suspensions colloïdales d'argile, voire de silice dans un second temps, seront alors polluées. Les métaux lourds étudiés sont le zinc et le plomb. Les expériences pourront être étendues ultérieurement aux cas du cuivre et du cadmium.

Afin d'étudier l'influence de la concentration en métaux lourds et du pH du milieu sur l'efficacité de la dépollution, ces paramètres varieront pour chacun des milieux étudiés.

Ces milieux pollués sont placés dans une cellule en Plexiglas de 1 cm d'épaisseur et de dimensions utiles 2 cm×6 cm×8 cm. Les températures à la base et au sommet de la cellule sont contrôlables grâce à deux réservoirs en laiton (cf. figure 3) à travers lesquels circulent des mélanges eau-alcool reliés à deux cryostats.
<figure><img src="image_41.png" /><figcaption>Figure 3 : cellule d'expérimentation à petite échelle et réservoirs en laiton.</figcaption></figure>

La visualisation de la progression du front de solidification, et éventuellement de la répulsion des polluants métalliques, est assurée par la méthode d'ombroscopie, dont la figure 4 propose une schématisation.

<figure><img src="image_42.png" /><figcaption>Figure 4 : schéma de principe de la méthode d'ombroscopie.</figcaption></figure>

Une source de lumière froide émet un faisceau lumineux, limité par un diaphragme puis condensé par un condenseur. Le faisceau lumineux est rendu parallèle par une première lentille et traverse alors la cellule en Plexiglas. A la sortie de la cellule, deux autres lentilles permettent la mise au point et l'agrandissement de l'image reçue sur un écran dépoli. Les informations qui arrivent sur l'écran sont captées par une caméra CCD monochrome reliée à une horloge et à un moniteur. Un magnétoscope peut enregistrer certaines séquences, qui seront renvoyées soit vers une imprimante vidéo soit vers un ordinateur qui permettra de traiter les images et les données.

L'expérience une fois terminée, l'échantillon de sol est soumis à analyse pour estimer son taux de dépollution : des mesures de teneurs en métaux lourds sont réalisées par spectrométrie d'émission atomique par plasma.

## 6. Conclusion

Nous pensons que la cryodépollution est une technique de décontamination des sols pollués par des métaux lourds très prometteuse. Sur le plan théorique, elle peut repousser aussi bien des sels métalliques dissous que des métaux lourds associés à des particules non miscibles. L'influence de la structure poreuse du sol reste encore à évaluer par une approche expérimentale à petite échelle. Ces expériences permettront également d'évaluer le coût de la technique et de définir les conditions optimales de son application sur le terrain.
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BIODEPOLLUTION DE SOLS INDUSTRIELS
CONTAMINES PAR DES HYDROCARBURES
AROMATIQUES POLYCYCLIQUES

Christian Mougin, INRA (UPMC), route de Saint-Cyr, 78026 Versailles cedex

Tél: 01.30.83.31.02. Fax : 01.30.83.31.19. Adele : mougin@versailles.inra.fr

Résumé

Cette étude porte sur l'utilisation de champignons filamenteux allochtones capables de dégrader les hydrocarbures aromatiques polycycliques dans les sols, dans le but de développer une technologie de biodépollution de sols industriels. Elle nécessite d'abord la mise au point et le développement d'outils pour identifier les souches performantes, les inoculer et suivre leur devenir dans les sols, et y évaluer la disponibilité des polluants. Ensuite, l'étude aborde la dégradation des hydrocarbures aromatiques polycycliques par les souches sélectionnées, dans les sols et en bioréacteurs.

# 1. Introduction

Le traitement biologique des sols pollués consiste à utiliser des organismes (plantes) ou des micro-organismes (bactéries) pour y transformer les polluants. Jusqu'à présent, on ne connaît pas de composés organiques qui ne soient pas biodégradables sous certaines conditions et à plus ou moins long terme. Ainsi, l'art de la biodépollution réside dans l'accélération de phénomènes naturels. Quels que soient les organismes utilisés, la dégradation biologique sera directement ou indirectement réalisée par les enzymes qu'ils sont capables de produire. Ces enzymes seront intracellulaires, ce qui implique la pénétration du polluant dans les cellules, ou exocellulaires, les enzymes étant sécrétées dans le milieu. Dans tous les cas, le polluant devra être biodisponible pour être dégradé, c'est-à-dire de trouver au moins en partie solubilisé dans la phase aqueuse du sol.

A l'INRA, l'Unité de Phytopharmacie et Médiateurs Chimiques et L'Unité de Biotechnologie des Champignons Filamenteux poursuivent depuis plusieurs années des recherches sur la biochimie et la physiologie des champignons filamenteux pour développer des procédés nouveaux et répondre aux besoins des industries et des collectivités. Ainsi, il a été montré l'efficacité de ces organismes à dégrader des xénobiotiques organiques (pesticides) en milieu liquide ou dans des sols agricoles.

Dans le cadre d'une collaboration COGEMA/KREBS/INRA, des travaux de recherche et de développement dans le domaine de la dépollution biologique de sols industriels contaminés par des composés organiques persistants ont débuté fin 1995. Ils ont conduit au financement de la thèse de R. Rama. Les principaux objectifs de cette thèse étaient d'évaluer en laboratoire une technologie de biodépollution basée sur l'utilisation de champignons filamenteux allochtones (bioaugmentation), de développer les outils nécessaires à sa mise en œuvre et de valider un procédé de traitement à l'échelle pilote extrapolable à l'échelle industrielle. Les Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) ont été choisis comme modèle de
pollution. Le procédé retenu est le traitement des terres excavées en biotertre (Figure 1). Dans ce cas, les terres sont mélangées avec les champignons sélectionnés et déposées sur une enceinte étanche. Des drains permettent le drainage des lixiviats, ainsi que l'oxygénation, le

<figure><img src="image_43.png" /></figure>

maintien de l'humidité du sol et l'apport d'éléments nutritifs. L'ensemble est recouvert d'une bâche limitant les échanges avec l'extérieur.

<caption>Figure 1 : Mise en œuvre du traitement de sol en biotertre</caption>

Les champignons filamenteux comprennent les zygomycètes, les ascomycètes, les deutéromycètes et les basidiomycètes, dont les pourritures brunes ou blanches. Les champignons de la pourriture blanche sont actuellement les plus étudiés. Ils assurent dans la nature la dépolymérisation et la minéralisation de la lignine, et permettent ainsi la déstructuration des fibres du bois. Ils produisent un grand nombre de systèmes exo- et intracellulaires. Les premiers, peu spécifiques et à fort pouvoir oxydant, comprennent en particulier les peroxydases du système ligninolytique (lignine et manganèse peroxydases) et des phénoloxydases (laccases)(Barr and Aust, 1994). Les seconds sont classiquement impliqués dans la biotransformation des xénobiotiques chez les eucaryotes (cytochromes P450). Cette richesse enzymatique permet à ces champignons d'assurer un grand nombre de réactions chimiques (oxydation, réduction, hydrolyse, conjugaison et oligomérisation) sur des xénobiotiques de structures variées. Notre étude porte sur l'ensemble des champignons filamenteux, mais les propriétés spécifiques des pourritures blanches nous ont conduit à travailler plus particulièrement sur ces souches.

Dans un premier temps, nous avons développé des outils nécessaires à l'évaluation de la faisabilité du traitement fongique de sols pollués. Ils sont adaptés à tout type de sol et à tout type de polluant organique. Ils ont été appliqués au cas particulier des HAP. Dans un deuxième temps nous avons réalisé des études relatives à la dégradation des HAP par les champignons en sol et en bioréacteurs.

## 2. Mise au point et développement d'outils pour l'évaluation de la faisabilité du traitement

### 2.1 Protocole d'évaluation au laboratoire des capacités des champignons filamenteux à dégrader des xénobiotiques dans un milieu triphasique

Dans des études de biodégradation de composés organiques en sol, il est nécessaire de tenir compte de capacités biologiques du micro-organisme et de la disponibilité du polluant. En sol,
le champignon se développe dans un milieu triphasique (phase solide, phase liquide, phase gazeuse) où la terre lui sert de support. Des mesures d'activités enzymatiques et de biomasse démontrent que les champignons cultivés sur support solide ne possèdent pas le même métabolisme que ceux cultivés en milieu liquide. Il est donc indispensable de définir au laboratoire des conditions qui simulent le métabolisme du champignon dans le sol et s'affranchissent du problème de biodisponibilité du polluant spécifique de chaque type de sol. Dans notre protocole, le sol est remplacé par un sable inerte humidifié par un milieu nutritif adapté aux champignons filamenteux.

Dix souches de champignons filamenteux ont été testées pour leur aptitude à dégrader en mélange le phénanthrène et le benzo[a]pyrène en milieu triphasique (Rama-Mercier et al., 1998). Deux d'entre elles (un zygomycète et un basidiomycète) se sont montrées les plus efficaces à transformer les HAP. Seulement 12% et 53% de la quantité initiale de phénanthrène et de benzo[a]pyrène étaient dosés après 28 jours d'incubation en présence de la première souche, tandis que seulement 2% et 18% étaient mesurés dans les mêmes conditions en présence de la deuxième. L'utilisation de molécules marquées au ¹⁴C nous a permis de suivre la formation de métabolites à partir des molécules mères. Pour la plupart des souches étudiées, la dégradation des HAP génère peu de métabolites solubles dans l'eau ou les solvants organiques. De même, la minéralisation des HAP est très faible. Cependant, les deux souches dégradant le plus activement les HAP présentent des profils de dégradation différents. La première produit les plus fortes quantités de métabolites hydrosolubles (22% de la radioactivité totale), la seconde génère des composés volatils (Rama et al., 1999).

## 2.2 Définition d'un protocole d'ensemencement d'un sol par des champignons filamenteux

Le développement de champignons filamenteux dans un sol à partir d'un inoculum liquide est limité. Une colonisation massive et durable du sol est obtenue en introduisant le champignon après une étape de précroissance sur un support. Ce support doit répondre à des critères économiques (coût faible), nutritionnels (apporter une source de carbone, conserver l'humidité) et mécaniques (résister à l'écrasement pour foisonner le sol). Suite aux tests réalisés avec différentes matières organiques (essentiellement des sous-produits de l'agriculture) ou minérales, un support d'inoculation a été développé à base de son de blé. Les résultats obtenus avec ce support démontrent qu'un champignon survit pendant plusieurs mois dans un sol industriel pollué par des HAP. Mais la quantité de biomasse fongique tend à diminuer au cours du temps en l'absence de tout apport nutritif. Des ajouts de carbone, azote et phosphore après l'inoculation permettent de doubler la biomasse fongique dans le sol en 1 mois.

## 2.3 Suivi du devenir des souches fongiques dans le sol

La quantification de la biomasse fongique sur des matrices solides est réalisée par extraction et dosage de l'ergostérol membranaire. Le protocole a été adapté au cas particulier des sols pollués par des HAP. Les essais de croissance en sol montrent que le champignon introduit sur support produit un peu plus de biomasse dans un sol agricole non pollué (20%) que dans un sol industriel contenant environ 2500 mg/kg de HAP. L'effet toxique des HAP sur la croissance des champignons dans le sol est donc faible. L'évaluation de l'activité métabolique des champignons s'effectue par la mesure de la production d'enzymes exocellulaires (laccases et peroxydases). L'extraction est réalisée par lavage du sol avec un tampon adéquat, et les activités enzymatiques sont mesurées à l'aide de tests spectrophotométriques spécifiques après
purification des extraits. Nous avons ainsi mis en évidence la production d'oxydases exo-
cellulaires chez certains basidiomycètes se développant dans les sols industriels pollués.
Ainsi, la production des laccases s'effectue pendant la phase de croissance du champignon
(Figure 2).

<figure><img src="image_44.png" /><figcaption>Figure 2 : Biomasse fongique ■ et activité laccase ● dans un sol industriel inoculé avec un champignon filamenteux</figcaption></figure>

## 2.4 2Evaluation de la biodisponibilité des polluants organiques dans les sols

### Essai de biodisponibilité en conditions aérobies

Cette évaluation consiste à mettre en suspension des échantillons de sol dans un milieu nutritif défini avec ou sans ajout de microorganismes exogènes. Les concentrations en polluant dans le sol et dans la phase aqueuse sont suivies sur 3 mois. La cinétique de disparition des polluants dans le sol permet de définir un seuil au-delà duquel il n'y aura plus de biodégradation, car la biodisponibilité est insuffisante.

### Influence de molécules tensioactives sur la biodisponibilité

De façon générale, les polluants organiques hydrophobes et peu solubles dans l'eau interagissent fortement avec la matière organique des sols. L'utilisation de molécules tensioactives favorise leur désorption. L'efficacité d'un surfactant donné est évaluée à partir des cinétiques de désorption en milieu immergé. Le choix du tensioactif doit également prendre en compte sa toxicité vis à vis du champignon. Nos résultats de lavage démontrent qu'à des concentrations supérieures à leur CMC, les tensioactifs cationiques et neutres peuvent solubiliser des HAP présents dans un sol depuis des dizaines d'années (Dur et al., 1999). Par contre, le pouvoir de solubilisation des surfactants sur les HAP du sol industriel est nul pour les tensioactifs anioniques étudiés. Pourtant certains d'entre eux donnaient des résultats satisfaisants en milieu liquide. Il parait donc indispensable de compléter les expériences de solubilisation en milieu liquide par des essais avec le sol à traiter. On remarque cependant que le pouvoir de solubilisation des surfactants reste faible (10% du stock de HAP), mais il peut être suffisamment important pour augmenter la biodégradation.
## 3. Etude de la dégradation des HAP par les champignons filamenteux

### 3.1 En sol

Des études de dégradation, rendues possibles par la mise au point de supports d'inoculation, ont été menées sur des sols artificiellement contaminés par des HAP, et sur des échantillons de sol prélevés sur sites d'anciennes usines à gaz. Elles ont d'ailleurs nécessité l'adaptation de techniques analytiques pour suivre les 16 HAP définis par l'EPA.

<figure><img src="image_45.png" /><figcaption>Figure 3 :Minéralisation des HAP dans un sol agricole contaminé artificiellement. (Sol non inoculé : ●, sol inoculé avec le basidiomycète : ■, avec le zygomycète : ▲.)</figcaption></figure>

Un sol agricole a été contaminé avec 100 ppm de phénanthrène et 100 ppm de benzo[a]pyrène et ensemencé avec les deux souches de champignons sélectionnées en milieu triphasique. Après une phase de latence, la minéralisation débute en présence des deux champignons (Figure 3). Au bout de 9 semaines d'incubation, le CO₂ marqué représente respectivement 8% et 20% de la radioactivité totale initiale pour le basidiomycète et le zygomycète.

Les analyses en HPLC confirment la transformation du phénanthrène. Au terme de l'expérience, il reste dans le sol en présence du basidiomycète 35% du phénanthrène initial et 15% dans le cas du zygomycète. Le benzo[a]pyrène se montre plus récalcitrant à l'attaque des champignons, seulement 5 et 17% du benzo[a]pyrène sont dégradés en présence des champignons.

Des études réalisées en sol industriel (pilotes de 10 kg) montrent qu'aucune dégradation ne se produit dans les sols témoins aérés et humidifiés après 20 semaines d'incubation (Tableau 1). Une diminution de 19% des concentrations de HAP légers (2 cycles) se produit en présence du champignon, elle est de voisine de 10% pour les composés plus lourds. Les teneurs en HAP diminuent de 26% et de 30 à 40% pour les HAP légers et lourds en présence de champignon et de tensioactif. Ces résultats démontrent clairement que la biodisponibilité est le facteur limitant la biodégradation des polluants dans les sols.
<table><caption>Tableau 1 : Evolution des teneurs des sols en HAP après 20 semaines d'incubation.</caption><thead><tr><th rowspan="2">HAP</th><th rowspan="2">Conc. initiales (ppm)</th><th rowspan="2">% initiaux</th><th colspan="3">% après 20 semaines</th></tr><tr><th>eau pure</th><th>eau et champignon</th><th>eau, champ. et tensioactif</th></tr></thead><tbody><tr><td>2 cycles</td><td>195</td><td>100</td><td>103</td><td>81</td><td>74</td></tr><tr><td>3 cycles</td><td>835</td><td>100</td><td>103</td><td>88</td><td>59</td></tr><tr><td>4 cycles</td><td>1055</td><td>100</td><td>103</td><td>93</td><td>61</td></tr><tr><td>5 cycles</td><td>607</td><td>100</td><td>101</td><td>94</td><td>69</td></tr><tr><td>6 cycles</td><td>193</td><td>100</td><td>101</td><td>86</td><td>60</td></tr><tr><td>Total</td><td>2885</td><td>100</td><td>102</td><td>90</td><td>62</td></tr></tbody></table>

## 3.2 En bioréacteurs

### Identification du schéma de dégradation du benzo[a]pyrène par la laccase

Les laccases sont des enzymes exo-cellulaires produites par certains basidiomycètes. Il a été montré qu'elles sont impliquées dans la dégradation de quelques HAP dont le benzo[a]pyrène, mais les produits de transformation n'avaient pas été identifiés à ce jour. Des essais de dégradation en réacteur du benzo[a]pyrène marqué au ¹⁴C par une laccase purifiée ont permis la production de métabolites en quantité suffisante pour leur identification. La structure de trois composés quinoniques a été déterminée (Rama *et al.*, 1998).

### Traitement d'effluents liquides

Des études de dépollution d'effluents liquides chargés en HAP (lixiviats de tertre en cours de traitement) sont menées en bioréacteurs avec la laccase purifiée et des champignons entiers. Les essais avec la laccase purifiée sont réalisés en présence de 25% de solvant organique afin de faciliter la solubilisation des HAP et donc le contact enzyme-HAP. Une culture en batch a été réalisée avec un basidiomycète producteur de laccase. Après 10 jours de croissance, il est capable de dégrader 37% des HAP présents dans le mélange complexe issu d'un sol d'ancienne usine à gaz.

## 4. Conclusions et perspectives

Les outils mis au point sont applicables à toutes les démarches de dépollution de sols contaminés par des composés organiques utilisant la technologie champignon. D'autres outils peuvent être encore développés. Par exemple, il serait intéressant de disposer de sondes immunologiques dirigées contre les exo-enzymes caractéristiques des champignons filamenteux, qui fourniraient un test rapide de terrain nous informatifs de l'état des champignons au long du traitement des sols.

Les fortes teneurs en matière organique des sols d'anciennes usines à gaz aggravent les problèmes de biodisponibilité des HAP. Nos études sur l'utilisation de molécules tensioactives afin d'améliorer la biodisponibilité des HAP d'un sol pourraient conduire à la définition d'un protocole de prétraitement des sols par des surfactants avant l'introduction des champignons.
De même, des études associant les champignons filamenteux à des bactéries productrices de biosurfactants pour les traitements de sols seraient à développer.

Nos résultats montrent que certaines souches de champignons filamenteux présentent un fort potentiel à dégrader les HAP dans des sols industriels et en bioréacteurs. Cependant, les procédés biologiques sont aujourd'hui fortement concurrencés par des procédés physico-chimiques plus facilement maîtrisables et peu coûteux.

## Bibliographie

* Barr D.P., Aust S.D. (1994). Mechanisms white rot fungi use to degrade pollutants. *Environ. Sci. Technol.* Vol. 28, p 79A-87A.

* Dur J.-C., Rama R., Parola H., Chaplain V. (1999). Hetrogeneous dissolution of benzo[a]pyrene by surfactant solutions. *Colloids Surf.* (sous presse).

* Rama-Mercier R., Mougin C., Sigoillot J.-C., Sohier L., Chaplain V., Asther M. (1998). Wet sand cultures to screen filamentous fungi for the biotransformation of polycyclic aromatic hydrocarbons. *Biotechnol. Tech.* Vol. 12, p 725-728.

* Rama R., Mougin C., Boyer F.-D., Kollmann A., Malosse C., Sigoillot J.-C. (1998). Biotransformation of benzo[a]pyrene in bench scale reactor using laccase of *Pycnoporus cinnabarinus*. *Biotechnol. Letters* Vol. 20, p 1101-1104.

* Rama R., Mougin C., Malosse C., Sigoillot J.-C., Chaplain V., Asther M. (1999). Biotransformation of PAHs by the white rot fungus *Trametes versicolor*. *Dans Remediation of Hazardous Waste Contaminated soils*, 2ème édition. Wise D.L., Trantolo D.J., Inyang H.I., Cichon E.J. éditeurs., Dekker Marcel Inc. (sous presse).
<figure><img src="image_46.png" /></figure>
# DÉVELOPPEMENT DURABLE
DES MILIEUX PÉRI-URBAINS
THE OFFICE OF THE PRESIDENT
OF THE REPUBLIC OF SOUTH AFRICA
GESTION DURABLE DE L'EPANDAGE AGRICOLE
DES BOUES DE STATION D'EPURATION D'EAUX
USEES URBAINES

TERCE M<sup>(1)</sup>, CHAUSSOD R<sup>(2)</sup> et LINERES M<sup>(3)</sup>

<sup>(1)</sup> INRA. Unité de Science du Sol. Route de Saint-Cyr, 78026 Versailles cedex.

<sup>(2)</sup> INRA. Laboratoire de Microbiologie des Sols -
CMSE. 17 rue Sully - BV 1540, 21034 Dijon cedex.

<sup>(3)</sup> INRA. Unité d'Agronomie. BP 81, 33883 Villenave d'Ornon cedex.

Résumé

En moyenne, chaque Français génère 73m³/an d'eaux usées, soit 200l/jour, c'est à dire l'équivalent d'une grande baignoire pleine. Ces 200l d'eaux usées sont traitées par des procédés physico-chimiques ou biologiques, ce qui génère un résidu d'épuration appelé boues résiduaires. Ces traitements donnent 5l de boues brutes par jour correspondant à 42g de matière sèche (MS).

Actuellement, en France, nous produisons 900 000 t de MS/an dans nos 13 000 stations d'épuration :

* 50 à 60 % sont épandues en agriculture ;

* 20 à 30 % sont mises en décharge ;

* 15 à 20 % incinérées avec production de résidus à éliminer.

Mais l'interdiction de leur mise en décharge en 2002 ne laissera plus que 2 voies d'élimination. L'achèvement du réseau de raccordement des eaux usées en 2005, entraînera une augmentation de la production de boues : 1,3 millions de tonnes de matières sèches prévues en 2005.

L'épandage agricole de boues est-elle la solution d'avenir ? Pour répondre à cette question, l'INRA a mis en place en 1998 un programme sur 4 ans pour coordonner des recherches sur l'épandage agricole des boues de stations d'épuration (et d'autres déchets urbains et agro-industriels).

L'épandage agricole des boues présente des avantages et des inconvénients. Les boues apportent aux sols des éléments fertilisants (P, N), éventuellement des amendements calciques (boues chaulées) et organiques (les boues contiennent en moyenne 50 % de matières organiques) mais également des éléments indésirables (micro-polluants métalliques et organiques et des germes pathogènes). La teneur en éléments indésirables dépend de la nature et de l'importance du réseau, du système d'épuration et du traitement des boues Depuis 1998, la réglementation a renforcé le contrôle de la qualité des boues et institué un suivi rigoureux en cas d'épandage sur les terres cultivées. Son objet est de limiter au maximum les risques de pollution des sols et des produits agricoles suite à l'épandage agricole des boues.

L'épandage agricole a donc suscité des programmes de recherche qui intègrent les préoccupations des différents acteurs concernés :

* éviter de polluer les sols ;

* obtenir des produits alimentaires de qualité ;
* avec un risque nul pour la santé humaine.
Tout ceci nécessite une perception intégrée des problèmes environnementaux et des outils de négociations collectives.

# 1. Introduction

Chaque Français envoie en moyenne 73m³/an, soit 200l/jour d'eaux usées dans le réseau d'assainissement. Ces 200 litres d'eaux usées produisent 5 litres de boues brutes correspondant à 42g de matière sèche (MS). Ces boues sont issues du traitement physico-chimique ou biologique des eaux usées dans les stations d'épuration.

Les pays de l'Union Européenne produisent 7,5 millions de tonnes de matières sèches de boues résiduaires dont 900 000 t/an de MS pour la France à partir de 13 000 stations d'épuration et 2,7 millions de t/an de MS pour l'Allemagne, pays de l'UE le plus gros producteur de boues.

En France, il y a actuellement trois filières d'élimination des boues :

* 50 à 60% sont épandues en agriculture ;

* 20 à 30% sont mises en décharge ;

* 15 à 20% sont incinérées, avec production de déchets ultimes à éliminer.

A partir de juillet 2002, la mise en décharge des boues sera interdite ou fortement limitée (la mise en décharge sera réservée uniquement aux déchets ultimes). Il n'y aura plus que deux voies d'élimination possibles : l'épandage agricole ou l'incinération.

S'il n'y a pas de problème spécifique à l'incinération des boues, le contexte normatif et réglementaire pour l'émission des rejets gazeux des usines d'incinération devient de plus en plus sévère. Malgré l'augmentation du volume des boues, cette filière d'élimination se développe peu à cause de l'augmentation significative des coûts d'investissement provoqués par cette sévérité.

Bien qu'il n'existe pas de chiffre précis, les données s'accordent à dire que le coût de l'incinération aura plus d'incidence sur l'augmentation du m³ d'eau que celui de l'épandage agricole et que ce coût sera encore plus élevé pour les petites stations que pour les grosses.

De plus, à l'échéance de 2005, le réseau d'assainissement français sera terminé et il entraînera une augmentation de la production de boues : 1,3 millions de t de MS prévus en 2005.

Il faut donc s'attendre dans l'avenir à une forte pression pour l'épandage agricole des boues.

# 2. Qu'apporte l'épandage agricole des boues résiduaires ?

## 2.1 Composition des boues

Les boues sont constituées d'éléments minéraux et organiques, que l'on pourrait classer schématiquement en des particules minérales (argiles, carbonates, silicates...), des débris organiques grossiers (résidus végétaux, fibres textiles, matières plastiques), de la biomasse morte (résidus de cellules bactériennes...), des polymères organiques hérités ou issus de l'activité de la biomasse (polysaccharides, protéines) et des constituants minéraux et
organiques solubles de petite masse moléculaire. (Li et Gancarczyck, 1990; Jorand et al, 1995; Chaussod et Nouaïm, 1996).

## 2.2 Les éléments fertilisants et les amendants apportés par les boues

Les boues contiennent en moyenne 1,5 à 2,5% de phosphore et 4 à 6% d'azote (pourcentage de la matière sèche). Les teneurs en phosphore et azote dépendent de la nature des eaux traitées et du traitement des eaux et des boues. Si l'apport de boues augmente généralement les rendements des cultures, la disponibilité du phosphore et de l'azote des boues est conditionnée par le procédé de traitement utilisé dans la station. (Bourgeois, 1996, Morel et al, 1996).

Le taux de matière organique des boues dépend du type de traitement qu'elles subissent : il peut varier de 70% pour les boues stabilisées par voie aérobie à moins de 30% pour les boues traitées thermiquement. La matière organique des boues est différente de celle des amendements organiques utilisés couramment en agriculture tels que les fumiers ou composts et augmente le stock organique des sols. Elle se décompose lentement dans les sols, même après plusieurs années suivant l'épandage. Elle améliore généralement les propriétés physiques (stabilité structurale, perméabilité) et chimique (augmentation de la capacité d'échange cationique) des sols (Robert et al, 1994, Chaussod et Nouaïm, 1996).

Les boues chaulées peuvent être utilisées comme amendement calcique dans des sols acides et ont une action positive sur la structure et la perméabilité des sols (Kockmann et al, 1996).

## 2.3 Les éléments indésirables apportés par les boues

Ce sont les éléments-traces métalliques, les composés-traces organiques et les germes pathogènes.

La charge en éléments indésirables des boues dépend de la nature du réseau (unitaire ou séparatif, c'est à dire collectant ensemble ou séparément les eaux usées et les eaux pluviales), de son importance, du système d'épuration et du traitement des boues.

### Les éléments-traces métalliques (ETM)

Ils ont des origines diverses : industrielle (Cd, Ni, Hg, Cr), domestique (Cd, Cu, Pb), pluviale (Ni, Pb, Zn) (Juste et al, 1995). Les métaux les plus toxiques pour l'homme sont Cd, Hg et Pb.

Les valeurs moyennes des ETM déterminées dans les boues de 237 stations d'épuration (Wiart et Réveillere) sont données dans le tableau 1 :

<table><caption>Tableau 1 : teneurs moyennes de quelques ETM des boues.</caption><thead><tr><th>Métal</th><th>Cd</th><th>Cr</th><th>Cu</th><th>Hg</th><th>Ni</th><th>Pb</th><th>Zn</th></tr></thead><tbody><tr><td>Valeur moyenne<br>(mg kg<sup>-1</sup> MS)</td><td>5,3</td><td>80</td><td>334</td><td>2,7</td><td>39</td><td>133</td><td>921</td></tr></tbody></table>

Un effort important a été réalisé par de nombreuses stations d'épuration pour maîtriser les teneurs des ETM en amont, à l'aide des polices de réseau. Une baisse très importante de la teneur en ETM a été observée en Europe et en France ces quinze dernières années.

Ainsi, les teneurs en Cd des boues de la station d'épuration Seine-Aval (anciennement Achères) ont commencé à diminuer très sensiblement à partir de l'année 1982 (fig.1).
<figure><img src="image_47.png" /><figcaption>Figure 1 : diminution sur 15 ans des teneurs en Cd des boues de la station Seine-Aval (Bourrelier et Berthelin, 1998).</figcaption></figure>

L'apport de boues résiduaires est loin d'être la seule source de contamination des sols en ETM. Outre des teneurs naturelles des sols dues à l'altération de la roche mère (fond pédo-géochimique), d'autres sources enrichissent les sols, comme l'indique le tableau 2 (Juste et al, 1994).

<table><caption>Tableau 2 : contribution de différentes sources à l'enrichissement moyen annuel des sols français en ETM.</caption><thead><tr><th rowspan="2"></th><th colspan="4">Eléments</th></tr><tr><th>Cu</th><th>Zn</th><th>Cd</th><th>Pb</th></tr></thead><tbody><tr><td>Déchets agricoles</td><td>55%</td><td>61%</td><td>20%</td><td>12%</td></tr><tr><td>Déchets urbains</td><td>28%</td><td>20%</td><td>38%</td><td>19%</td></tr><tr><td>Engrais</td><td>1%</td><td>1%</td><td>2%</td><td>1%</td></tr><tr><td>Retombées atmosphériques</td><td>16%</td><td>18%</td><td>40%</td><td>68%</td></tr></tbody></table>

L'étude du devenir des ETM des boues dans le sol, l'eau et la plante a fait l'objet de nombreux travaux depuis plus de 20 ans. Les ETM s'accumulent dans les horizons superficiels des sols (Zn et Cd sont les plus mobiles) et ne migrent pas dans les eaux profondes. Par contre, les eaux superficielles peuvent être contaminées par transfert particulaire éolien ou par ruissellement.

L'exportation des ETM des boues par les produits de récolte est très faible, ainsi que l'ont montré des essais de longue durée (tableau 3, Juste et al, 1995).
<table><caption>Tableau 3 : quantités cumulées d'ETM exportées par les cultures successives issues des essais longue durée ayant reçu des boues (en % de la quantité totale d'ETM apportés par les boues).</caption><thead><tr><th>Elément</th><th>Market Garden<br>(Angleterre)</th><th>Couhins (France)</th></tr></thead><tbody><tr><td>Zn</td><td>0,57</td><td>0,19</td></tr><tr><td>Cu</td><td>0,16</td><td>0,10</td></tr><tr><td>Ni</td><td>0,37</td><td>0,05</td></tr><tr><td>Cd</td><td>0,28</td><td>0,02</td></tr><tr><td>Cr</td><td>0,03</td><td>0,22</td></tr><tr><td>Pb</td><td>0,06</td><td>0,00</td></tr><tr><td>Durée de l'expérience<br>(années)</td><td>20</td><td>15</td></tr></tbody></table>

## Les composés-traces organiques (CTO)

Ils ont pour origine les effluents domestiques (détergents, reste de peinture et de solvant, produit de nettoyage ou de désinfection...), les eaux pluviales avec les produits issus des retombées atmosphériques ou du ruissellement (produits provenant d'activités industrielles, résidus de produits utilisés en bâtiment, en voirie et liés aux véhicules à moteur...)

Il existe peu de données sur la teneur en CTO des boues. Soixante dix des substances dangereuses cataloguées ont été détectées dans les boues. Dans les boues, il y a des détergents, des hydrocarbures polycycliques aromatiques (HAP), des hydrocarbures polycycliques aromatiques chlorés dont les polychlorobiphényles (PCB), des pesticides chlorés...

Le tableau 4 donne la concentration de quelques CTO dans les boues de 50 stations d'épuration françaises (Feix et Wiart, 1998).

<table><caption>Tableau 4 : concentrations en CTO dans les boues de 50 stations de taille variée.</caption><thead><tr><th>Composés-traces organiques</th><th>Valeur médiane (mg/kg MS)</th></tr></thead><tbody><tr><td>Fluoranthène</td><td>0,95</td></tr><tr><td>Benzo(b)fluoranthène</td><td>0,60</td></tr><tr><td>Benzo(a)pyrène</td><td>0,40</td></tr><tr><td>PCB28</td><td>0,009</td></tr><tr><td>PCB52</td><td>0,019</td></tr><tr><td>PCB101</td><td>0,032</td></tr><tr><td>PCB118</td><td>0,025</td></tr><tr><td>PCB138</td><td>0,0265</td></tr><tr><td>PCB153</td><td>0,025</td></tr><tr><td>PCB180</td><td>0,011</td></tr></tbody></table>
L'épandage de boues n'est pas la seule source de contamination des sols en CTO. D'autres sources enrichissent les sols comme les pesticides utilisés en agriculture (apport annuel minimum de 0,2 à 4 kg/ha/an contre 0,3g à 30g/ha/an de CTO des boues) ou les retombées atmosphériques, comme le montre le tableau 5 (Jauzein, 1995).

<table><caption>Tableau 5 : comparaison des différentes sources d'apport de PCB et de HAP dans les sols cultivés suisses.</caption><thead><tr><th rowspan="2">Composés</th><th colspan="4">Sols cultivés en zone rurale</th><th colspan="4">Sols cultivés en zone urbaine</th></tr><tr><th>Pluies</th><th>Boues</th><th>Fumures</th><th>Engrais</th><th>Pluies</th><th>Boues</th><th>Fumures</th><th>Engrais</th></tr></thead><tbody><tr><td>PCB</td><td>44%</td><td>38%</td><td>17%</td><td>1%</td><td>44%</td><td>38%</td><td>17%</td><td>1%</td></tr><tr><td>HAP</td><td>44%</td><td>38%</td><td>17%</td><td>1%</td><td>80%</td><td>14%</td><td>14%</td><td>0%</td></tr></tbody><tfoot><tr><td colspan="9">Pluies : retombées atmosphériques</td></tr><tr><td colspan="9">Boues : boues de station d'épuration</td></tr><tr><td colspan="9">Fumures : engrais de ferme à base de déjections animales</td></tr><tr><td colspan="9">Engrais : engrais minéraux et agents de traitement (pesticides)</td></tr></tfoot></table>

L'étude du devenir des CTO des boues dans le sol, l'eau et la plante n'a pas fait l'objet d'études aussi nombreuses que celle des ETM. Mais, contrairement aux ETM, les CTO se dégradent dans les sols à des vitesses variables et n'ont donc pas un flux cumulatif. Des études avec les HAP et les PCB ont montré que leurs transferts dans les plantes sont inexistants ou très faibles (Jauzein, 1995). La fixation forte des CTO par la matière organique des boues et celle des sols diminue leur biodisponibilité vis-à-vis des plantes et des êtres vivants.

## Les germes pathogènes

Les pathogènes des boues appartiennent à 5 grands types : virus, bactéries, protozoaires, champignons et héliminthes (vers parasites). Le nombre de pathogènes présents dans les eaux usées arrivant dans le réseau d'assainissement va dépendre de l'état sanitaire de la population qui y est raccordée, de la présence d'abattoir ou de toute industrie traitant de produits animaux.

Le traitement des boues a un rôle important pour l'élimination des pathogènes. Ainsi les boues traitées thermiquement ou chaulées sont dites hygiénisées.

Les boues ne sont pas la seule source de pathogènes dans les sols : il y a des phytopathogènes présents naturellement et les pathogènes amenés par les déjections des animaux sauvages ou d'élevage.

Des travaux ont montré que dans les sols, les pathogènes ne pénètrent pas dans les végétaux et que leurs populations décroissent dans le temps (Elissalde, 1994). Le rythme de décroissance est fonction des organismes, du climat et des propriétés du sol.

## Conséquences de la présence des éléments indésirables des boues sur des accidents éventuels

Une enquête réalisée dans les pays de l'UE par l'ADEME et le cabinet Arthur Andersen (1999) montre qu'il n'y a pas eu d'accident important suite à l'épandage de boues résiduaires, mais seulement des incidents mineurs sur les cultures (Royaume-Uni, Allemagne) et à deux cas de mortalité animale en France dus au fait qu'aucune des précautions recommandées pour l'épandage n'avait été suivie.
### 3. Une nouvelle réglementation exigeante

Le Ministère de l'Environnement a fait paraître un décret du 8 décembre 1997 et un arrêté d'application du 8 janvier 1998 au journal officiel réformant la réglementation sur l'épandage des boues résiduaires des stations d'épuration.

L'objectif du décret est de définir les meilleures conditions d'innocuité pour l'homme et son environnement concernant l'épandage des boues sur des sols agricoles, forestiers ou en voie de revégétalisation. L'arrêté ne notifie que les conditions d'épandage sur des sols agricoles.

Les produits concernés sont : les boues de stations d'épuration des eaux urbaines à condition de l'élimination des sables et des graisses qu'elles contiennent, les matières de vidanges issues de dispositifs non collectifs. L'épandage des graisses et des sables est interdit.

Les nouveautés par rapport à la norme AFNOR NF U 44-041 sont les suivantes :

*En matière de responsabilité : les boues urbaines ont pris le statut de déchet. De ce fait, en cas d'accident, la responsabilité du producteur de boues est entière. Ce statut permet également d'éviter l'importation en France de boues d'origine étrangère.*

*En matière de qualité des boues : les teneurs limites en éléments traces métalliques (tableau 6) des boues sont abaissées de moitié. Des teneurs limites sont fixées pour 10 micro-polluants organiques (tableau 7). Le flux maximum cumulé de micro-polluants apporté par les boues en 10 ans est imposé. La valeur agronomique des boues doit être reconnue et prise en compte pour l'épandage. Au cas où les boues ne satisfont pas à ces conditions, elles doivent être incinérées. La fréquence des analyses dépend de la quantité de matière sèche produite, donc de la taille de la station d'épuration.*

<table><thead><tr><th>Eléments-traces métalliques</th><th>Valeur limite dans les boues (mg/kg MS)</th><th>Flux maximum cumulé, apporté par les boues en 10 ans (g/m²)</th></tr></thead><tbody><tr><td>Cd</td><td>20 (*)</td><td>0,03 (**)</td></tr><tr><td>Cr</td><td>1 000</td><td>1,5</td></tr><tr><td>Cu</td><td>1000</td><td>1,5</td></tr><tr><td>Hg</td><td>10</td><td>0,015</td></tr><tr><td>Ni</td><td>200</td><td>0,3</td></tr><tr><td>Pb</td><td>800</td><td>1,5</td></tr><tr><td>Zn</td><td>3 000</td><td>4,5</td></tr><tr><td>Cr+Cu+Ni+Zn</td><td>4 000</td><td>6</td></tr></tbody></table>

<caption>Tableau 6 : teneurs limites en éléments-traces métalliques des boues.</caption>

*En matière d'épandage agricole : le producteur de boues doit faire chaque année un programme prévisionnel d'épandage, suivi d'un bilan agronomique en fin d'année de celui-ci. Les boues non stabilisées doivent être enfouies sous sol nu dans un délai de 48 heures. Seules les boues stabilisées et hygiénisées peuvent être entreposées en période d'épandage en bout de parcelle.*

<footnote>(*) 15 mg/kg MS à compter du 1er janvier 2001 et 10 mg/kg MS à compter du 1er janvier 2004</footnote>

<footnote>(**) 0,015 g/m² à compter du 1er janvier 2001</footnote>
<table><caption>Tableau 7 : teneurs limites des composés-traces organiques dans les boues.</caption><thead><tr><td>Composés-traces organiques</td><td>Valeur limite dans les boues (mg/kg MS)</td></tr></thead><tbody><tr><td>Total des 7 principaux PCB (*)</td><td>0,8</td></tr><tr><td>Fluoranthène</td><td>5</td></tr><tr><td>Benzo(b)fluoranthène</td><td>2,5</td></tr><tr><td>Benzo(a)pyrène</td><td>2</td></tr><tr><td colspan="2">(*) PCB 28, 52, 101, 118, 138, 153, 180.</td></tr></tbody></table>

## 4. L'épandage agricole des boues : une solution d'avenir ?

Dans l'état actuel des connaissances, l'épandage agricole présente un risque minimum pour la santé humaine si toutes les recommandations réglementaires préconisées sont suivies. De plus, des efforts importants sont réalisés en amont des stations d'épuration pour limiter les flux en ETM et en CTO. Pour les germes pathogènes, s'il n'est pas possible d'intervenir en amont, ce sont les traitements en aval (traitements hygiénisants des boues et enfouissement immédiat dans le sol des boues non stabilisées) qui offrent le plus de garanties

L'épandage agricole des boues est une pratique courante depuis une trentaine d'années et était bien acceptée par la profession. Mais en France, à partir de 1996, suite à la maladie de la "vache folle", les industries agro-alimentaires et des groupements de gros producteurs de produits agricoles ont pris des positions maximalistes en ne voulant plus prendre les produits cultivés sur des sols ayant reçu des épandages. De ce fait, les agriculteurs deviennent réticents à épandre des boues. C'est principalement la présence d'ETM dans les boues qui est mise en cause. Mais en fait, d'autres raisons beaucoup moins avouées sont à l'origine de ces refus.

Aussi, on arrive à une situation paradoxale où tout est mis en œuvre pour définir les règles du bon épandage, où les notions d'innocuité, de traçabilité, d'efficacité agronomique et de précaution sont mises en avant et à un refus de l'épandage.

Face à cette situation, début 1998, le Ministère de l'Aménagement du Territoire et de l'Environnement et le Ministère de l'Agriculture ont mis en place un Comité National sur l'épandage des Boues d'épuration (CNB) réunissant tous les acteurs concernés par cette filière d'élimination. Ce CNB a engagé 5 actions :

* un audit environnemental et économique des filières d'élimination des boues d'épuration ;

* une étude sur la situation de la filière épandage agricole de boues en Europe et dans divers pays développés du monde ;

* la mise au point de documents d'information, de synthèse des connaissances et de communication sur les boues ;

* une étude de la faisabilité de la mise en place d'un fond national de garantie

* une charte de qualité des épandages.

Si au niveau national, on arrive à un quasi-consensus pour accepter l'épandage en prenant toutes les précautions nécessaires, il n'en est pas de même au niveau local.
## 5. Une recherche attentive

Si de nombreux travaux de recherche ont été réalisés depuis une trentaine années sur les conséquences agronomiques et environnementales de l'épandage agricole des boues au niveau national et international, un certain nombre de questions subsiste.

L'INRA a mis en place début 1995 un groupe de réflexion sur l'épandage agricole des déchets urbains (dont les boues) et agro-industriels pour renforcer ses recherches sur ce thème, face aux interrogations des différents acteurs concernés par l'épandage agricole des boues et du grand public. Ce groupe est chargé de coordonner les recherches sur ce thème et a mis en place en 1998 une action incitative programmée dotée d'un budget spécifique sur quatre ans en définissant 4 grands axes prioritaires de recherches :

* contribution au bilan environnemental de la filière épandage ;

* utilisations agricoles des déchets et impact sur les produits agricoles ;

* économie et organisation des filières ;

* mise au point d'outils (tests caractérisant les produits et les milieux récepteurs, systèmes experts au niveau de l'exploitation agricole, constitution et utilisation de banques de données).

## 6. Conclusion

Autrefois, les épandages agricoles de boues ont pu être réalisés avec des boues riches en métaux, sans aucune traçabilité et souvent sans tenir compte de la norme AFNOR NF U 44-041. Aujourd'hui où les pouvoirs publics font tout pour pérenniser l'épandage, on arrive à un blocage au niveau local. L'autre filière possible d'élimination des boues, l'incinération n'est pas sans risque (cas des rejets diffus de dioxines) et n'est pas forcément bien acceptée par les populations. De plus, les impacts des rejets gazeux potentiellement polluants n'ont pas fait l'objet de travaux scientifiques importants.

L'épandage agricole des boues est-elle une situation d'avenir ? A court terme, sans doute mais on doit surtout attendre des progrès technologiques qu'ils conduisent à un traitement des eaux usées diminuant notablement les quantités de boues produites (Chassin et al, 1999).
Bibliographie

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# POURQUOI LE PERIURBAIN DIFFUS ?
FORME URBAINE DURABLE ?

Marc Sauvez, Ministère de l'aménagement du territoire et de l'environnement
20 avenue de Ségur, 75007 Paris, Tél. :01.42.19.17.44, Fax :01 42 19 20 09,
Adele :marc.sauvez@environnement.gouv.fr

## Introduction

Le développement périurbain diffus est devenu une réalité des villes françaises. Leur surface a doublé depuis une vingtaine d'années pour une croissance de population ne dépassant pas 20%. Il en résulte à la fois une nouvelle forme urbaine périphérique peu dense qui se développe autour des villes traditionnelles dont le périmètre était jusqu'alors assez circonscrit. Et, plus globalement, c'est l'ensemble de la ville qui se dédensifie quand une partie de la population s'est éloignée, ce qui redéfinit le contenu de chacun des quartiers, qu'ils soient anciens, nouveaux ou restructurés, centraux ou périphériques. Il ne faut donc pas parler de ces quartiers nouveaux périphériques comme des villes nouvelles ou des grands ensembles, relativement autonomes et accueillant une population nouvelle, mais d'une nouvelle organisation urbaine générale dont le développement périphérique n'est qu'une des composantes.

Cette forme urbaine nouvelle ne résulte pas d'une planification publique volontaire ; elle semble plutôt créée par une multitude de choix individuels de localisation de l'habitat des ménages et des entreprises. On peut s'interroger sur leurs motivations.

La majorité des professionnels de l'urbanisme pensent que cette forme urbaine résultante est à la fois un mauvais choix collectif et aussi une erreur individuelle. Il serait nécessaire de s'interroger sur ce paradoxe : **pourquoi des ménages font le choix d'un type d'habitat qui présenterait tant de défauts ?** Il faut croire qu'ils y trouvent des avantages ou qu'ils y sont poussés par des conditionnements pratiques, économiques ou psychologiques. Il est indispensable d'expliciter ce choix. Certains urbanistes qualifient de « ville émergente » ces développements périphériques, leur transférant, par là même, une valeur positive. Les autres urbanistes ne comprennent pas ces arguments et s'inquiètent de la ville générée plus par ces choix individuels que par des décisions d'aménagement collectifs et rationalisés. Les partisans de cette ville émergente seraient-ils en phase avec les habitants ? L'ensemble des choix individuels formerait-il un ensemble cohérent et fonctionnel à l'image de la ville ancienne composée au cours du temps de l'accumulation d'initiatives dispersées ?

Les quartiers dont on parle sont aussi, par définition, constitués de bâtiments neufs générés par l'initiative du premier acheteur. Ils perdureront au delà de ce premier achat. On peut s'interroger sur la durabilité de la ville qui en résulte. En France, il est admis qu'un bâtiment dure en moyenne 200 ans. Que deviendront les quartiers qui regroupent ces bâtiments lors des transactions suivantes ? Trouveront-ils un preneur et le tissu urbain qu'ils constituent sera-t-il gérable et correspondra-t-il à un besoin de la ville future ? Cette ville diffuse aura-t-elle, comme tous les tissus urbains existant précédemment la capacité de se densifier, de se restructurer ? Ces questions ne sont pas celles du premier acheteur qui n'est concerné que
par la première revente. Cette préoccupation ne peut être que celle de la puissance publique
qui paraît particulièrement absente des mécanismes de constitution du périurbain. Quels sont
les risques collectifs pris lorsque l'on laisse se développer ce type d'urbanisation, et
comment serait-il possible de s'organiser pour y remédier ?

1. Pourquoi des ménages et des entreprises vont s'installer à la périphérie d'une agglomération ?

Il y a une évidente aspiration à occuper un habitat individualisé pour être chez soi, limiter les interférences avec les autres et être en contact avec la terre par un minimum de verdure. Il y a aussi une aspiration à une plus grande surface du logement. La montée d'une classe moyenne plus solvable permet de concrétiser ces aspirations. La maison individuelle paraît en être la concrétisation. Le développement de l'automobile, dont le prix de revient diminue sans cesse, et l'investissement public massif dans des infrastructures permettant à cet automobile d'atteindre des espaces de plus en plus lointains dans un temps de trajet quotidien constant et offre aux ménages la conciliation entre l'individualisation de l'habitat et l'accessibilité à un nombre constant de services. Comme, de plus, les emplois, les commerces et certains services publics (universités, hôpitaux, équipements de loisirs : multiplex, parcours de sports...) s'installent aussi dans ces espaces périurbains, le dispositif ne paraît offrir que des aspects positifs pour tous, conciliant des progrès sur l'habitat et la mobilité. L'idée d'une ville émergente plus performante et agréable, conçue suivants de nouveaux principes paraît une évidence...

Pourtant, les ménages qui ont le choix ne choisissent pas forcément une localisation périurbaine. Le coût au m² ou au logement des logements anciens centraux reste partout supérieur à ceux du périurbain. C'est un bon indicateur du fait que le choix périphérique n'est qu'un arbitrage, parfois subi par rapport à une localisation centrale qui offre d'autres avantages. (Certains experts estiment que plus de 50 % des périurbains n'ont pas choisi dans l'absolu ce type d'implantation !)

Une analyse globale du phénomène urbain contemporain montre que le développement urbain périphérique ne peut plus être analysé comme un besoin quantitatif de logements ou de locaux d'activités. La population et les emplois urbains sont globalement stables. En revanche, les chiffres montrent l'extrême mobilité résidentielle de la population urbaine (35 à 45 % de la population a changé de commune entre deux recensements) ; mobilité surtout qualitative, certains quartiers deviennent survalorisés attirent ceux qui peuvent se délocaliser, d'autres s'enfonçant dans le déclin ne conservent que les personnes qui n'ont pas les moyens d'aller habiter ailleurs. Ces quartiers urbains deviennent des archipels qui se spécialisent et s'éloignent socialement les uns des autres. C'est une sorte de jeu de chaise musicale dans lequel le quartier périphérique représente la chaise « en plus ». Il permet à une population qui souhaite quitter des quartiers indésirables de trouver un logement sans avoir à payer le prix de la rareté des quartiers anciens valorisés.

Ces nouveaux quartiers offrent en effet aux nouveaux arrivants des « qualités » dans le contexte décrit ci-dessus. Ils offrent d'abord un décor de vie agréable à un moindre coût. La conjoncture en France est telle que la déprise agricole (produire plus sur moins de terres) livre à la ville des terrains peu chers qui n'ont pas besoin d'aménagements coûteux pour constituer un cadre valorisant (il est à l'opposé très onéreux des créer des aménagements aussi valorisants dans un tissu ancien dégradé). Cette sous-évaluation du foncier est permise aussi
par les documents d'urbanisme du type schémas directeurs. Ceux-ci définissent les terrains périphériques consommables à terme de 25 ans, sans donner de précisions sur les modalités de consommation (hiérarchie des opérations, densité, faisabilité, mode d'organisation...). Même si les études préalables prévoyaient des prolongements périphériques organisés, la surévaluation quasi généralisée des populations à accueillir à terme, l'absence de stratégie conduit à rendre « légales » des formes urbaines totalement opposées à celles que le « législateur » local avait proposées, sans structuration et sans densité. Le seul résultat positif est, par cette abondance d'offre foncière, de faire baisser les prix.

Le périurbain, nous le remarquions, est constitué de logements neufs. Ceci apporte aux nouveaux arrivants aussi la garantie d'un environnement socialement homogène (!), ce sont aussi des quartiers et des maisons « prêts à finir ». Quartier prêt à finir, cela se traduit par une fiscalité très légère ; celle de villages ruraux ne supportant pas la charge d'équipements ou de réseaux lourds, au moins dans un premier temps, et d'autant plus que ces nouveaux habitants ont un mode de vie très centré sur la maison, le travail, des loisirs lointains et la voiture... les rendant moins dépendants que les autres des services collectifs urbains (ce qui ne sera peut-être pas le cas des deuxième et troisième générations de périurbains).

« Logement prêt à finir » est une formule qui s'associe facilement avec la maison individuelle. Celle-ci présente, dans le contexte financier actuel, de grands avantages. En effet, aujourd'hui les taux d'intérêt réels sont fortement positifs (environ 5 %), ce qui alourdit pour les ménages le poids de l'emprunt. Ainsi, si quelqu'un doit acheter un logement « fini », comme le sont les logements collectifs en général, il supportera le poids de cet emprunt sur la totalité du prix de son logement. Si, au contraire, certaines prestations peuvent être payées ultérieurement sur le budget mensuel du ménage (jardin, finitions, extensions...), le poids peut en être diminué par deux (doublement tous les 5 ans à 5 %). Le gain est encore plus grand pour celui qui fait ses travaux lui-même. L'écart, à prestation égale est de l'ordre de 1 à 3 (d'où le développement de Castorama, Leroy Merlin, Bricorama...).

### L'habitat périphérique diffus se présente donc comme un système de fuite en avant : fuite sociale certaine, accès à un habitat coûteux et valorisant mais acquis au moindre prix tant pour le foncier que pour le bâti...
Pour le premier installé, le scénario est gagnant-gagnant. La seule inquiétude qu'il pourrait avoir est sur l'avenir patrimonial de son investissement, mais, en même temps, la poursuite du développement périphérique valorise sans cesse ceux qui ont construit préalablement (jusqu'à l'éclatement d'une bulle immobilière semblable à celle que l'on a connue dans les beaux quartiers des grandes villes !).

On remarquera aussi que l'un des « avantages » de ce développement périurbain est son inorganisation. L'absence d'un urbanisme concerté diminue le coût du foncier, des équipements et des réseaux, permet d'échapper à la diversité sociale qui résulterait de la diversité des formes urbaines, à la prise en charge des solidarités qui apparaît dans tout tissu urbain accueillant toutes les fonctions et toutes les populations...

Ainsi, il ne faut pas assimiler le périurbain français diffus avec le périurbain danois ou anglo-saxon, ou même avec l'urbanisation diffuse rurale, très fortement organisée en villages relativement denses et indépendants, souvent regroupés autour de stations de transports en commun, avec des espaces publics programmés et un foncier relativement cher car supportant le coût d'un aménagement minimal.

L'assimilation trop rapide du périurbain à la maison individuelle, de la densité à l'habitat collectif a fortement faussé le débat en France et permis bien des débordements qu'une
planification spatiale très présente (il y a presque partout des POS et des SDAU) n'en a pas correctement pris en compte les conséquences.

Il faut aussi noter que l'administration d'Etat, très marquée par une culture de l'offre plus que de la demande et du résultat, très sectorialisée, n'agit pas ou mal sur l'urbain qu'elle décompose aveuglément en morceaux. Ainsi, elle crée des voies de liaison interurbaine aux abords des agglomérations sans accompagnement de planification ou de contrôle d'accès, dont une des conséquences est de faciliter les implantations loin des centres pour les commerces, les ménages et les entreprises. Elle apporte des aides à la construction de grands équipements même si ceux-ci se situent loin de la ville. Elle finance des programmes de logements proposés par les communes (PLA) ou par les particuliers (prêt à taux 0 %) ; alors que ces implantations peuvent avoir un effet urbain important sur l'extension urbain, la qualification ou la déqualification de quartiers...

## 2. Quelles sont les fragilités de cette ville périurbaine ?

Si la ville contemporaine se développe surtout en périhérie par des formes urbaines offrant une satisfaction immédiate aux premiers occupants des nouveaux logements et espaces de travail, on ne peut que constater la fragilité de la structure urbaine globale qui en résulte. En effet, la fragilité ne touche pas que ces quartiers nouveaux dès lors qu'ils vieilliront, mais aussi les autres quartiers que la construction des nouveaux quartiers périphériques aura vidé des forces susceptibles d'en assurer le renouvellement.

La construction des extensions périphériques se fait à population d'agglomération globalement constante. C'est donc à une dédensification des autres quartiers que l'on assiste. Outre qu'elle perd sa cohérence sociale et culturelle, cette ville allourdit son coût de fonctionnement, car elle utilise des réseaux de plus en plus longs et complexes pour une population constante. Elle génère partout, et en particulier en périhérie, des déplacements inutiles qui produisent une quantité croissante de gaz à effet de serre, alors même que l'on s'est engagé à stabiliser leurs émissions en France.

Les quartiers se spécialisent (la périhérie est « la chaise en plus » qui permet l'accélération des mouvements de coupures et de ségrégation spatiale). Ces cassures créent aussi des déplacements inutiles, pénibles et coûteux.

La sortie des populations moyennes et supérieures des quartiers anciens laisse dans la plupart de ces quartiers anciens (ceux qui ne se survalorisent pas) une population qui ne peut pas partir et qui ôte à ces quartiers les ménages et entreprises correspondantes solvables qui auraient pu être les supports et moteurs du renouvellement des quartiers. Ces quartiers accélèrent leur déclin. Leur remise à niveau tardive aura un coût prohibitif pour l'agglomération. Si cela devait se faire, il faudrait mettre en place un système complexe de transfert entre les finances des communes du centre et de la périhérie. Ce montage sera d'autant plus difficile à réaliser que ces périurbanisations se situent de plus en plus hors des limites de l'agglomération traditionnelle. Cette solidarité se révélerait aussi rapidement impossible car les périurbains de la deuxième génération réclameront aussi les infrastructures et les équipements dont la première génération à cru bon de faire l'économie parce qu'ils avaient les moyens financiers de se passer d'équipements ou pour aller dans les centres les chercher.

Le périurbain apparaît alors comme un dispositif « à retardement » qui introduit des dépenses obligées à terme. Cette situation est d'autant plus paradoxale que ces urbanisations
sont créées par des ménages relativement solvables qui ont fui la solidarité urbaine au sein des quartiers existants et qui ont pu ainsi surinvestir dans un habitat très cher par rapport à leurs revenus et entraînant un coût de fonctionnement que personne ne pourra supporter. Ils ne seront pas pris en charge par ces ménages aisés, premiers installés, qui le jour venu, seront partis dans d'autres nouveaux quartiers.

Même si, au départ, cet habitat paraît peu coûteux, il entraîne des coûts obligés tels que le transport. La situation périurbaine impose l'achat de une ou deux voitures qui doivent être beaucoup utilisées car une partie de la famille est captive et doit pour sa scolarité, ses courses, sa vie sociale,... se déplacer. Certains ménages n'ont pas, au départ, intégré ces coûts qui apparaissent rapidement prohibitifs. Anormalement, les banquiers du logement ne tiennent pas compte de ces coûts pour la recevabilité des prêts immobiliers. Ils appliquent aux remboursements d'emprunts le même ratio (environ 30 % des revenus) aussi bien pour un achat central que pour un achat périphérique. Il serait normal pour ce dernier de soustraire des revenus les dépenses de transport, et même les dépenses de fiscalité locales qui sur ces sites deviendront croissantes. Le banquier intègre anormalement le côté prêt à finir du logement et du quartier. Là encore le périurbain repose sur des bases économiques faussées qui engendrent des fragilités pour les ménages (faillites, impayés...) et pour la ville. (Remarquons qu'un différentiel de fiscalité TF+TH de 3 000 F/an, ce qui est courant, correspond à une différence d'investissement différé d'environ 180 000 F !)

Fuite sociale, dépense différée... le quartier périphérique n'est pas la réponse à une bonne gestion publique sur le long terme. **On peut d'ailleurs se poser la question du devenir de ces quartiers à terme. Le scénario paraît alors assez sombre.** Le premier occupant aura bénéficié d'un foncier et d'une fiscalité peu chère (ce qui lui aura permis d'investir dans un habitat extensif et du transport individuel lointain), mais, au fur et à mesure du vieillissement du lotissement, les habitants de deuxième main seront moins solvables et inversement auront à faire face à des coûts d'équipements et de réseaux importants. De plus, pour « finir » la ville, les opérations se feront sur des terrains résiduels difficiles à utiliser et chers. On a encore assez peu abordé en France le problème de la restructuration des quartiers de lotissements autour d'anciens noyaux villageois. C'est pourtant un exercice très difficile en termes physiques (terrains aux formes difficilement utilisables, enclavés...) et financiers, car les terrains sont relativement chers par rapport au marché qui les environne. Cet environnement est aussi souvent dégradé ; les premiers lotissements n'ont pas en général bien respecté le site quand ils n'ont pas détruit les éléments valorisants de cet environnement. La collectivité publique aura alors moins de recettes et plus de charges. On se retrouvera alors dans la situation des communes ayant un grand ensemble ; elles cumulent les plus grandes difficultés et les moindres moyens pour les résoudre. Pendant ce temps, à part pour quelques quartiers favorisés, on n'aura pas réussi la reconquête des villes existantes sur elles-mêmes. **C'est donc un scénario de catastrophe annoncée, avec une contradiction forte entre le court terme et le long terme, entre la somme des initiatives individuelles et l'intérêt général.**

Remarquons que presque tous les motifs d'installation des ménages en périphérie résultent de biais financiers, qui ne devraient pas durer. Par exemple, le coût du gazole est aujourd'hui sous évalué d'environ le tiers par rapport aux externalités qu'engendre l'usage des véhicules en interurbain(infrastructures, insécurité, nuisances locales, effet de serre...). La sous-tarification de l'usage de la voiture en ville est bien plus marquée, surtout si on impute aux automobilistes le coût de l'usage de l'espace public. Ceci crée encore plus de fragilités à terme car que peuvent devenir ces quartiers si la puissance publique devenait vertueuse et augmentait le prix des carburants, créait des péages de zones ou intégrait dans la fiscalité locale le vrai prix des services offerts ? La dynamique qui a créé ces quartiers serait encore
plus rapidement détruit et on ne pourrait que constater le gâchis d'un investissement public lourd abandonné.

### 3. Quelles alternatives ?

Il faut partir du fait que le périurbain désordonné est une composante de l'agglomération et non une forme urbaine isolable.

Il faut aussi noter que, si l'aspiration à un habitat plus confortable et individualisé est assez général, sa concrétisation par les ménages est l'objet d'un arbitrage, en particulier financier et qu'elle ne prend cette forme diluée que dans la mesure où le ménage qui fait ses choix trouve face à lui de l'espace et des services à faible coût, bénéficie d'une évidente sous-tarification et n'assume pas les surcoûts qu'il induit pour après demain. Il y a là un levier public important.

En revanche, les pouvoirs publics réunis ont la responsabilité de répondre globalement aux aspirations des habitants : ne pas laisser des populations démunies vivre dans des quartiers anciens dévalorisés dans un environnement de plus en plus dégradé ; ne pas laisser s'établir des « bombes budgétaires » à retardement ; ne pas laisser des familles s'installer aujourd'hui dans un tissu urbain que l'on sait rapidement condamné par des évolutions tarifaires prévisibles à moyen terme(énergie, usage de la voirie urbaine, finances locales, coûts des services...). Il se déduit de ce double constat quelques lignes de conduite de l'action publique.

D'abord, le développement anarchique du périurbain devrait être contrôlé de façon régalienne. L'ouverture à l'urbanisation pour 25 ans de terrains naturels et ruraux sans conditions de desserte et d'organisation urbaine préalable devrait être interdite ; ces ouvertures devraient aussi être conditionnelles et calibrées sur les besoins au plus près de toute l'agglomération.

Ceci suppose qu'il y ait préalablement une gouvernance d'agglomération. Le sujet est même parfois plus complexe car les développements urbains se font sur des territoires de plus en plus variés en constellation vers des petites villes ou villages qui débordent largement des périmètres des agglomérations voire des aires urbaines (de l'INSEE). Dans ce cas, il faudrait qu'il y ait un droit de substitution ou d'ingérence de la Région ou de l'Etat pour aider la collectivité locale à contrôler son territoire ou le territoire qui l'entoure. Il faut aussi que les ménages qui prennent leurs décisions individuelles connaissent le vrai prix de leurs initiatives pour réguler l'équilibre de leurs comportements. Ce serai en particulier l'ajustement du prix des énergies à leur vrai coût pour la collectivité ou des péages de zone pour imputer à son utilisateur l'usage de l'espace viaire.

Ce serait aussi une fiscalité locale ajustée non pas sur la petite commune où réside le ménage, mais sur l'agglomération au sein de laquelle se renouvelle la ville ou se développe la périphérie. Cette fiscalité devrait aussi s'adapter au temps long pour prendre en compte les besoins futurs créés par des initiatives d'aujourd'hui (par exemple dans le cadre d'études d'impacts « à terme »).

On voit bien que, pour cela, il faut envisager des périmètres d'agglomération (ou des ajustements de niveau régional ou national) équilibrés et non des périmètres d'opportunité, comme on le voit trop souvent aujourd'hui où souvent les riches s'associent surtout pour résister à la pression sociale et financière des quartiers qui nécessitent un renouvellement ou une structuration pour accueillir les nouveaux besoins d'une agglomération.

C'est au sein de ces périmètres que pourraient se prendre les mesures régalières pour limiter les extensions. Mais ces mesures ne peuvent être prise que si, parallèlement, on crée une
capacité de produire des opérations d'urbanisme de substitution offrant des logements ou des locaux d'activité attractifs pour les mêmes personnes au sein de la ville existante. Pour cela, il faudrait d'abord expérimenter de telles substitutions dans des sites en renouvellement, mais sans forcément chercher à recréer les densités passées, en cherchant surtout à répondre à la demande sociale (au sens de sociétale) contemporaine. Si celle-ci exige plus de surface individuelle, plus de « être chez soi », plus de qualité environnementale, il faut créer des espaces qui y répondent. Une telle démarche stratégique doit être en particulier focalisée sur des groupes cibles que l'on veut faire revenir « en ville » : familles, personnes âgées, populations modestes... (On remarquera que la « pensée » architecturale contemporaine est très centrée sur la « forme »: « ce jeu magnifique de la forme sous la lumière » dont parlait Le Corbusier et qui fait joli dans les livres et les revues mais est très étrangère à une stratégie sur des « produits sociétaux », surtout s'ils s'inscrivent dans une démarche de reconquête urbaine).

Il apparaîtra vite dans ces expérimentations que construire la ville sur la ville coûte plus cher que les développements périphériques dont nous avons vu deux motivations essentielles : fuite sociale et surf sur des coûts artificiellement sous-estimés ou différés. Il y a là un vrai problème de transferts de coût. Ce ne sont pas les populations modestes restées dans les quartiers en déclin qui pourront ou devront prendre en charge ce qui n'est que le « gros entretien » de la ville. Là encore, la gouvernance urbaine de bon niveau est sollicitée avec son engagement contractualisé éventuel avec la région ou l'Etat.

Pour réaliser ces transferts, il faudra au préalable pouvoir effectuer des diagnostics approfondis et partageables de la situation de chaque agglomération. Sensibiliser sur ces diagnostics toutes les parties par un effort de médiatisation. (La médiatisation actuelle des problèmes de la ville est proche du niveau zéro. Elle se complaît dans les « affaires » ou « événements » sans aborder les mécanismes)

Une autre condition de mise en œuvre d'un tel projet est la globalisation des réalisations et des financements, et la totale adaptation aux situations locales. Le tissu urbain est une réalité complexe à forte inertie dans le temps. Construire ou ne pas construire en périphérie doit être relié à la dynamique de l'ensemble du parc. C'est sur cette totalité que doit se mesurer la quantité et la qualité de l'accueil. C'est pourquoi il serait cohérent de faire aboutir rapidement la décentralisation du logement. L'Etat ne devrait être intéressé qu'à la performance de l'accueil en fonction du site et non à la consommation de « produits » nationaux qui ont sur chaque site un impact différent. Il y a une illusion à créer des quartiers supplémentaires d'accueil de populations et d'emplois périphériques, comme de créer un accueil social en construisant du logement social !

C'est là le retour d'une planification stratégique sur la bonne échelle, celle de l'agglomération ou l'aire urbaine. Cela suppose que les acteurs globaux de la régulation, la région et l'Etat, interviennent de façon complémentaire et contractualisée par rapport à cette instance décentralisée. Ils doivent développer moins de financements sectoriels (routes logements, espaces verts, emplois, social...) et conditionner des aides plus globales sur le résultat de grands enjeux économiques, environnementaux et sociaux.
Conclusion

En conclusion, il est nécessaire que les mécanismes de régulation du périurbain concernent
toute l'agglomération, parce que c'est à ce niveau que se créent les motivations individuelles
des ménages qui engendrent ce périurbain. Ces ménages arbitrent en fait entre une aspiration
sur des modes de vies et un budget. Celui-ci est fortement faussé, tant au moment de la
construction que par les coûts qu'induit cette urbanisation sur le moyen-long terme. La
puissance publique a une forte responsabilité de mise en place d'une régulation. Cette ville
émergente présente des fragilités inacceptables sur les plans sociaux, environnementaux et
une dérive des budgets publics aujourd'hui et à terme. La régulation publique doit se faire à
partir d'une autre échelle de gouvernance qui est au moins l'agglomération. Elle doit être bâtie
sur un diagnostic et des actions globales adaptées à chaque territoire. Ceci remet en cause les
modes d'action sectorielles et aveugles, distribuant des « produits » nationaux sans stratégie
urbaine. En particulier des offres de substitution ciblées doivent être expérimentées dans la
ville existante à l'occasion de ses renouvellements. Il y a à gérer la concurrence entre les deux
formes de redéveloppement urbain : extension périphérique ou renouvellement sur des terrains
précédemment urbanisés.