ETUDE DE L'YTTERBIUM ET DES ALLIAGES
YTTERBIUM-BARYUM SOUS HAUTE PRESSION A
BASSE TEMPERATURE

Rémi Jullien, Denis Jerome

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Rémi Jullien, Denis Jerome. ETUDE DE L'YTTERBIUM ET DES ALLIAGES YTTERBIUM-BARYUM SOUS HAUTE PRESSION A BASSE TEMPERATURE. Journal of Physics and Chemistry of Solids, 1971. hal-04996333

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# ETUDE DE L'YTTERBIUM ET DES ALLIAGES
YTTERBIUM-BARYUM* SOUS HAUTE PRESSION A
BASSE TEMPERATURE

R. JULLIEN et D. JEROME

Laboratoire de Physique des Solides,† Faculté des Sciences, Orsay, France

(Received 20 March 1970)

**Résumé**—Nous avons effectué des mesures de résistivité sous pression sur le l'Yb pur (99,95%) et sur des alliages Yb-Ba dont la concentration atomique en Baryum varie jusqu'à 14,5% de Baryum. La phase c.f.c. est stable en solution solide jusqu'à 20% de Ba dans Yb. On constate que l'adjonction de Ba au sein du réseau c.f.c. de Yb sous forme d'alliage augmente le caractère métallique de celui-ci.

Dans l'Yb pur la résistivité croît en $T^2$ de 4,2°K à 30°K et le taux de croissance augmente avec la pression tant que l'Yb reste semi-métal (0-11 kbar).

La diminution de la résistivité à température croissante observée dans les alliages est attribuée à une mobilité indépendante de la température fixée par la diffusion sur les sites divalent du Ba et à l'excitation thermique des porteurs dans le petit 'overlap'.

Le nombre de porteurs libres par atome des alliages est déduit de la loi de Nordheim, les résultats sont extrapolés au cas d'une phase hypothétique c.f.c. du Ba.

Le caractère métallique de Yb est sans doute dû à la forte hybridation des bandes s-p et d près du niveau de Fermi. Cette hypothèse parait en accord avec le calcul de bande R.A.P.W. de Johansen et Mackintosh.

**Abstract**—Resistivity measurements have been performed under pressure in 99,95% pure Yb and Yb alloys with Ba concentration ranging from 1 to 14.5 at%. It has been found that the c.f.c. phase is stable in the solid solution up to ~ 20 at%. From resistivity measurements we have found that alloying with Ba increases the metallic character of Yb. The strong quadratic temperature dependence of the resistivity in pure Yb from 4.2 to 35°K increases with pressure as long as Yb remains a semi-metal (0-11 kbar).

The negative temperature coefficient observed in the alloys is attributed to a temperature independent mobility governed by the scattering against divalent Ba atoms and to the excitation of the carriers in the small overlap semi-metal. The density vs. pressure for the residual free carriers is obtained from Matthiessen's rule and is in agreement with direct estimation given by the transport properties measurements under pressure.

The density of carriers for the alloys has been deduced from Nordheim's rule and allows us to give predictions about the hypothetical f.c.c. phase of Ba.

We suggest that the metallic character of Yb is connected with the strong hybridization between the s-p and d bands near the Fermi level. This fact is in good qualitative agreement with the R.A.P.W. band calculation of Johansen and Mackintosh.

## INTRODUCTION

L'YTTERBIUM présente une transition métallisolant en pression dans la phase c.f.c., sans discontinuité du paramètre cristallin, due à l'ouverture d'un 'gap' d'énergie vers 13 kbar [1, 2]. Des mesures de résistivité [3] d'effet Hall et de magnétorésistance [4, 5] ont permis

de préciser la nature de cette transition. Johansen et Mackintosh [6] ont calculé la structure de bande de l'Ytterbium par une méthode R.A.P.W. Ils ont montré que la modification de la forte hybridation sp-d en pression peut expliquer les effets observés. Il est à prévoir que l'adjonction à l'Ytterbium sous forme d'alliage en phase c.f.c. d'un alcalino-terreux dont la structure de bande diffère de celle de l'Yb près du niveau de

<footnote>*Ce travail a été effectué avec l'aide de la DRME, contrat 403.67.</footnote>

<footnote>†Laboratoire associé au CNRS.</footnote>
Fermi essentiellement par l'hybridation sp-d [7] peut produire des effets analogues à la pression.

Dans une première partie nous présentons des résultats expérimentaux: mesures de résistivité en température et pression d'une part pour en échantillon d'Yb pur d'autre part pour des alliages Yb-Ba.

Dans une seconde partie nous portons notre attention sur l'Yb pur et nous tentons d'expliquer la forte variation en $T^2$ de la résistivité à basse température par une diffusion coulombienne entre porteurs.

Dans une troisième partie nous interprétons les courbes donnant la résistivité fonction de la concentration pour les alliages Yb-Ba. Une analyse des pentes à l'origine permet de retrouver la forte décroissance du nombre de porteurs libres de l'Yb avec la pression (3a). Les courbes sont ensuite interprétées pour toute concentration dans une hypothèse simple d'alliages désordonnés, on peut alors évaluer le nombre de porteurs libres des alliages fonction de la pression et de la concentration (3b). Les résultats obtenus sont extrapolés au cas d'un phase hypothétique c.f.c. du Baryum (3c). Enfin les variations de la résistivité des alliages avec la température permettent d'avoir une idée des masses effectives de porteurs et de préciser la nature de l'effet du Baryum (3d).

## 1. RESULTATS EXPERIMENTAUX

L'appareillage utilisé permet de faire des mesures précises de résistivité en température de 300 à 4,2°K à des pressions hydrostatiques allant jusqu'à 17 kbar [4, 8, 9].

1(a) Yb pur. Nous avons mesuré la résistivité d'un échantillon d'Yb pur fabriqué par Achard J. M. (laboratoire CNRS, Bellevue, France) de pureté estimée à 99,95% en fonction de la température à trois pressions hydrostatiques 0, 4, 8 kbar. On observe une nette variation en $T^2$ de la résistivité jusqu'à 25°K environ (Fig. 1). Posant:

$$ \rho = \rho_0 + BT^2 \quad (1) $$

nous avons porté les variations du coefficient B expérimental en fonction de la pression (Fig. 2).

1(b) Alliages Yb-Ba. Les alliages Yb-Ba ont été fabriqués en chauffant vers 950°C sous vide dans une enceinte de silice de l'Ytterbium et du Baryum placés dans un creuset de Tantale. Leur observation aux R.X. montre que ces alliages jusqu'à un pourcentage atomique de 20 pour cent de Baryum dans l'Ytterbium possédent la structure c.f.c. de l'Ytterbium pur et que le paramètre du réseau varie linéairement suivant la loi de Vegard en fonction du pourcentage atomique c:

$$ a = 5,48 + 6,5 \cdot 10^{-3} \times c \AA. \quad (2) $$

Vers 20 pour cent il apparaît deux phases. Notre étude s'est bornée à $c < 20$ pour cent pour pouvoir, en restant en phase c.f.c., comparer les propriétés de l'alliage aux propriétés de l'Yb pur.

Nous avons mesuré les résistivités de trois échantillons $c = 1, 7,5$ et $14,5$ pour cent à pression nulle et à trois pressions hydrostatiques différentes: 9, 11 et $12,5$ kbar à des températures variant de 4,2 à 300°K. Nous avons complété par les valeurs d'un échantillon d'Yb pur et nous avons porté la résistivité fonction de la concentration à 4,2 et 300°K pour les différentes pressions considérées (Fig. 3).

## 2 Interprétation du terme en $T^2$ de l'Yb pur

Une loi de variation du type (1) est assez inhabituelle dans les métaux normaux pour lesquels la diffusion des porteurs par les phonons à basse température, principal mécanisme expliquant la résistivité, fournit un terme un $T^5$. On l'observe cependant dans certains métaux de transition [10].

La diffusion des électrons s par des électrons d sans retournement de spin donne une contribution en $T^2$ calculée depuis longtemps par Barber [11]. Une autre contribution en $T^2$ est donnée par la diffusion avec retournement de spin due au terme d'échange entre électron s
<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>Fig. 1. Résistivité de l'Ytterbium pur fonction de la température.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>Fig. 2. Coefficient du terme en $T^2$ dans la résistivité de l'Ytterbium fonction de la pression.</figcaption></figure>

et électron *d*. Cette dernière est observée dans le Pd et a été calculée par Mills et Lederer [13].

En ce qui concerne l'Ytterbium les couches $4f$ sont complètement remplies et nous avons admis au moins dans le domaine des pressions inférieures à 35 kbar que les niveaux $f$ se trouvent en-dessous du niveau de Fermi [3-5]. Puisque les électrons $f$ sont localisés et qu'il n'y a pas de magnétisme d'ions $4f$, les deux précédentes contributions sont nulles dans l'Yb.

La contribution quadratique est particulièrement importante dans l'Ytterbium puisque $B = 4 \cdot 10^{-3} \mu \Omega \times \text{cm}(\text{°K})^{-2}$ à pression nulle. Cette contribution augmente à l'approche de la transition métal-isolant puisque $B = 10 \cdot 10^{-3}$
<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>Fig. 3. Résistivité à 300 et 4,2°K des alliages Yb-Ba sous pression fonction de la concentration atomique en Baryum.</figcaption></figure>

μ Ω cm(°K)$^{-2}$ à 8 kbar (Fig. 2). Dans les métaux de transition le terme en T² est nettement plus faible [10].

Les mesures galvanomagnétiques effectuées sous pression [4, 5] ont montré que l'Yb est un semi-métal compensé avec une très faible densité de porteurs libres (semi métal de type p a pression nulle, les mobilités des électrons et des trous ne diffèrent pas plus que d'un facteur 2). A pression nulle le nombre d'électrons ou de trous vaut ~2·10⁻² par atome. Ce nombre de porteurs décroit avec la pression et s'annule vers 13 kbar. Les expériences d'effet DHVA [14, 15] ont montré que la surface de Fermi est formée de plusieurs poches d'électrons et de trous situées en des points de haute symétrie de la zone de Brillouin.

Dans ces conditions, nous allons voir que la diffusion coulombienne des porteurs les uns sur les autres est susceptible de donner une importante contribution à la résistivité, proportionnelle à T².

L'existence de ce mécanisme a été sug-
gérée par Baber (1937), Ziman [16] l'a calculé

dans le cas d'une surface de Fermi sphérique.
Nous pouvons étendre ce calcul au cas d'un
semi métal à très faible densité de porteurs.

Nous allons considérer par exemple les
poches d'électrons aux points L du centre des
faces hexagonales ou les poches de trous aux
points W de la zone de Brillouin (Fig. 4).

Supposons qu'une collision entre deux por-
teurs fasse passer leurs vecteurs d'onde des
valeurs k₁, k₂ aux valeurs k'₁, k'_₂. Cette collision
ne donne une contribution à la résistivité que
si la condition

$$
k_1 + k_2 - k'_1 - k'_2 = g \quad (3)
$$

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>Fig. 4. Points *L* et *W* de la zone de Brillouin.</figcaption></figure>
est satisfaite (g est un vecteur du réseau réciproque).

En suivant l'approximation de Thomas-Fermi, on calcule la contribution venant de processus de collision tels que ceux représentés sur la Fig. 4. Tant que $kT < E_F$ on obtient:

$$ \Delta\rho = \frac{2\pi^3}{3} z e^2 G^2 \frac{m^*2}{\hbar^3} \frac{g}{(q^2 + g^2/4)^2} \left(\frac{kT}{E_F}\right)^2 \quad (4) $$

$E_F$ représente l'énergie de Fermi calculée soit du bas de la bande de conduction pour les électrons, soit du sommet de la bande de valence pour les trous. z est le nombre de poches équivalentes dans la zone de Brillouin. q représente la constante d'écran de l'interaction coulombienne. G est un coefficient sans dimension relié à la densité de porteurs libres.

Dans l'approximation de Thomas-Fermi, la constante d'écran est donnée par [17]

$$ q^2 = \frac{4m^*e^2N^{1/3}}{\epsilon_0\hbar^2} \quad (5) $$

où N représente le nombre de porteurs libres par unité de volume et $\epsilon_0$ la constante diélectrique statique.

Dans le cas de l'Yb, l'évaluation de q par la formule [5] avec $N \sim 10^{21} \text{ cm}^{-3}$, $\epsilon_0 = 10$ et $m^* = m_0$ montre que la condition

$$ \frac{q}{g} \ll 1 \quad (6) $$

est satisfaite.

Tenant compte de (6) et de $m^* = m_0$, (4) devient:

$$ \text{pour les électrons } (z = 4, g = \frac{2\pi}{a}) \text{ en L} \\ \Delta\rho_{ee} = 1,5 \cdot 10^5 G^2 \left(\frac{kT}{E_F}\right)^2 \mu\Omega \times \text{cm} \quad (7a) $$

$$ \text{pour les trous } (z = 8, g = \frac{4\pi}{a}) \text{ en W} \\ \Delta\rho_{tt} = 0,37 \cdot 10^5 G^2 \left(\frac{kT}{E_F}\right)^2 \mu\Omega \times \text{cm.} \quad (7b) $$

Pour le phénomène global, c'est la contribution la plus faible qui l'emporte, c'est donc $\Delta\rho_{tt}$ que nous comparons aux valeurs expérimentales de B (Fig. 2). En prenant à $p = 0$ ($E_F/k \sim 300$ K) on trouve un accord avec l'expérience à condition de prendre: $G \sim 10^{-1}$. Compte tenu des approximations faites la valeur de G trouvéédans l'Yb à $p = 0$ est en accord avec les valeurs estimées par Ziman [16] pour les métaux normaux. Pour expliquer les variations de B, on devrait tenir compte d'une diminution de G avec la pression.

Il est évident que nous ne donnons ici qu'une indication sur l'origine du terme en $T^2$. Il serait nécessaire de faire un calcul plus précis permettant en particulier d'expliquer son comportement en pression.

### 3. Alliages Yb-Ba

3(a) Faibles concentrations. En comparant, sur la Fig. 3, à pression donnée, la pente à l'origine des courbes à 4,2 et 300°K, on voit que la loi de Mathiessen (pente à l'origine indépendante de la température pour $\rho(c)$) n'est pas vérifiée. Ceci est en cohérence avec le caractère nettement semi métallique de l'Yb: le nombre de porteurs varie beaucoup avec la température. Ce caractère s'accuse avec la pression.

On admet une formule élémentaire (Mott et Jones 1936) du type:

$$ \left(\frac{d\rho}{dc}\right)_{c=0} = \frac{1}{100} \frac{m^*v_F\sigma}{n_{Yb}e^2} \quad (8) $$

à 0°K où $v_F$ est la vitesse de Fermi des porteurs, $m^*$ leur masse effective, $n_{Yb}$ le nombre de porteurs par atome. $\sigma$ est la section efficace de diffusion sur les sites de Baryum.

Si on considère que les fortes variations de la pente à l'origine avec la pression sont surtout dues aux variations de $n_{Yb}$, il faut admettre que le produit $v_F\sigma$ varie peu avec la pression. En prenant en première approximation $v_F\sigma = \text{cste}$ et $n_{Yb} = 2 \times 0,02$ (électrons + trous) pour $p = 0$, on peut avoir une idée des variations de $n_{Yb}$ avec la pression (Fig. 5a). On re-
<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>Fig. 5a et 5b. Nombre de porteurs à 0°K de l'Ytterbium et des alliages Yb-Ba fonction de la pression et du pourcentage atomique en Baryum.</figcaption></figure>

marque qu'à 12,5 kbar on ne peut évaluer la pente, et qu'étant trop près de la transition les approximations faites ne sont plus valables.

Sur la Fig. 5a on retrouve la forte diminution de $n_{Yb}$ avec la pression déjà observée par les mesures galvanomagnétiques [4, 5].

L'hypothèse $v_F \times \sigma \sim$ cste qui est indispensable ici (car $v_F$ diminue fortement avec la pression) peut être justifiée par la nature de la diffusion: diffusion sur des atomes d'impureté de même valence [16]. Pour être en accord avec les pentes expérimentales il faut prendre $\sigma \sim 4 \text{ Å}^2$ à $p=0$ si on prend des masses effectives de l'ordre de l'unité.

3(b) *Pour toute concentration.* Nous ferons

l'hypothèse d'alliages parfaitement désordonnés. Dans le cas d'alliages Yb-Ca dont les propriétés doivent être très voisines des alliages Yb-Ba il semble qu'on puisse l'admettre [18]. Nous pouvons alors supposer une mobilité à 0°K variant en $[(c/100)(1-c/100)]^{-1}$ (Nordheim !93!), d'où la forme de la résistivité résiduelle:

$$ \rho_0 = A \frac{(c/100)(1-c/100)}{n} \quad (9) $$

$n$ est le nombre de porteur à 0°K pour l'alliage.

Nous supposerons encore ici que ce sont surtout les variations de $n$ avec la pression et
aussi avec la concentration qui imposent leurs effets sur $ρ_0$ et nous négligerons les variations de A.

En prenant $A = 72 \mu\Omega \times cm$ pour être en cohérence avec $n_{Yb} = 0,04$ pour $p = 0$, les valeurs de $p$ trouvées à 4,2°K admises comme valeurs de la résistivité résiduelle permettent alors d'évaluer $n$. Nous avons porté les variations de $n$ en pression (Fig. 5a) et en concentration (Fig. 5b).

Pour ce qui est du comportement en pression on remarque la nette analogie avec l'Yb si ce n'est un décalage vers les hautes pressions. On peut supposer que les alliages sont aussi des semi-métaux dont le nombre de porteurs par atome décroit fortement avec la pression: mais la transition métal-isolant est repoussée (de l'ordre de 0,5 à 1 kbar par % de Ba).

3(c) Baryum c.f.c. Les variations linéaires de $n$ avec $c$ (Fig. 5b) suggèrent une formule de la forme:

$$n = \left(1 - \frac{c}{100}\right)n_{Yb} + \frac{c}{100}n_{Ba} \quad (10)$$

où $n_{Yb}$ et $n_{Ba}$ sont les nombres de porteurs à 0°K de l'Ytterbium pur et du Baryum pur s'il existait en phase c.f.c.

Ceci justifie l'hypothèse d'une structure semi-métallique compensée pour les alliages intermédiaires entre celles de l'Yb et du Ba c.f.c. (Fig. 6). On peut prédire que le Ba c.f.c. aurait un recouvrement de bandes plus grand que l'Yb pur à $p = 0$, la formule (10) donne par extrapolation $n_{Ba} \approx 2 \times 0,23$ porteurs par

atome à 0°K. Ce recouvrement décroitrait avec la pression comme dans le cas de l'Yb (Fig. 7).

Ces résultats sur le Ba c.f.c. semblent en cohérence avec les calculs de bande [7]; qui prévoient pour le Ba c.f.c. une structure de bande très proche de celle de l'Yb si ce n'est près du niveau de Fermi, un recouvrement plus grand des bandes sp et d.

3(d) *Variations de la résistivité avec la température.* Comme pour l'Yb pur on observe une augmentation en $T^2$ de la résistivité à basse température ($T < 25°K$) pour les échantillons 1 pour cent à $p < 9$ kbar et pour l'échantillon 7,5 pour cent à $p = 0$. Mais les valeurs expérimentales de B sont ici plus faibles:

<table><thead><tr><th colspan="4">valeurs de B<br>en 10<sup>-3</sup> μΩ × cm</th></tr><tr><th>p →<br>en kbar</th><th>0</th><th>4,2</th><th>8,5</th></tr></thead><tbody><tr><th>Yb</th><td>4</td><td>6</td><td>10</td></tr><tr><th>1%</th><td>3</td><td>4</td><td></td></tr><tr><th>7,5%</th><td>1</td><td></td><td></td></tr></tbody></table>

On voit encore ici que le Ba apparaît comme ayant un effet contraire à la pression.

Pour toute autre valeur de $c$ et de $p$, la résistivité décroit quand la température croit, à basse température.

Si l'on admet que la mobilité des alliages varie peu à basse température (mobilité d'impuretés neutres), cette diminution de la résistivité peut être attribuée à l'augmentation thermique du nombre de porteurs.

<figure><img src="image_7.png" /><figcaption>Fig. 6. Allure des courbes $N(E)$ pour les alliages Yb-Ba.</figcaption></figure>
<figure><img src="image_8.png" /><figcaption>Fig. 7. Nombre de porteurs à 0°K du Baryum c.f.c. fonction de la pression.</figcaption></figure>

Dans le cas d'un semi-métal compensé à bandes paraboliques un calcul simple basé sur les intégrales de Sommerfeld donne:

$$n(T) = n(0) \left[ 1 + \frac{\pi^2 (kT)^2 (m_e + m_t)^2}{8 \Delta m_e m_t} \right] \quad \text{pour } T \ll \frac{\Delta}{k} \quad (11)$$

où $\Delta$ désigne le recouvrement des bandes, $m_e$ et $m_t$ les masses effectives des deux bandes, d'où une variation de la résistivité du type

$$\rho(T) = \rho_0(1 - AT^2) \quad (12)$$

à basse température.

On peut admettre pour les pourcentages élevés:

$$A \approx \frac{\pi^2 (kT)^2 (m_e + m_t)^2}{8 \Delta m_e m_t} \quad (13)$$

car la forte croissance de $\rho_0$ avec $c$ entraine très vite $B/\rho_0 < A$ et le phénomène d'augmentation en $T^2$ est masqué par la diminution en $T^2$ due à l'augmentation du nombre de porteurs.

Une loi telle que (12) semble se vérifier

expérimentalement pour $T < 20°K$, bien que les variations expérimentales de $\rho$ s'infléchissent vite, $[\rho(0) - \rho(T)]/\rho(0)$ variant en $T^n$ dans un large domaine de température (jusqu'à 100°K environ) où $n$ vaut de 1,5 à 2.

On peut cependant tirer des résultats expérimentaux une approximation de $A$, puis, utilisant (13) et les valeurs de $n$ à 0°K obtenues ci-dessus, avoir une idée du produit $m_e m_t$ dans l'approximation de bandes paraboliques, compte tenu de la relation entre $\Delta$ et $n$:

$$\Delta = \frac{3^{2/3} \pi^{4/3} \hbar^2}{2} \times \left[ \frac{n}{\Omega} \right]^{2/3} \times \frac{m_e + m_t}{m_e m_t} \quad (14)$$

où $\Omega$ est le volume atomique –

<table><thead><tr><th>ρ en kbar</th><th>A expérimental<br>en 10<sup>-5</sup> °K<sup>-2</sup></th><th>m<sub>e</sub>m<sub>t</sub></th></tr></thead><tbody><tr><td>1%</td><td>9<br>11<br>12,5<br>9<br>11<br>12,5<br>9<br>11<br>12,5</td><td>7<br>22<br>3,4<br>3,2<br>7<br>2,5<br>3<br>4</td><td>8,1<br>8,5<br>27<br>26<br>38<br>60<br>54<br>52</td><td>√m<sub>e</sub>m<sub>t</sub> ≈ 2,5<br>√m<sub>e</sub>m<sub>t</sub> ≈ 5,5<br>√m<sub>e</sub>m<sub>t</sub> ≈ 7,5</td></tr></tbody></table>
Les valeurs trouvées sont très élevées. L'hypothèse de bandes paraboliques est sans doute abusive dans le cas de l'Yb. Ces valeurs paraissent peu varier en pression ce qui justifie l'hypothèse d'un déplacement de bandes rigides avec la pression.

Par contre elles paraissent augmenter avec le pourcentage, mais il faut tenir compte du fait que pour les faibles pourcentages la formule (13) n'est sans doute plus valable (apparition du terme en $T^2$) et les valeurs trouvées pour $m_e m_t$ sont alors sous estimées.

En lère approximation on peut admettre un déplacement de bandes rigides avec la pression et le pourcentage en Ba, ces deux paramètres jouant en sens contraire.

## CONCLUSION

Dans les alliages Yb-Ba, l'effet de la concentration en baryum parait comme directement opposé à l'effet de la pression. La transition métal-isolant est repoussée vers les hautes pressions. Le recouvrement des bandes augmente avec le pourcentage en Baryum.

Le taux de croissance en $T^2$ à basse température de la résistivité qui est observé dans l'Yb pur et qui semble provenir des collisions entre porteurs augmente avec la pression, lorsqu'il existe dans les alliages, il diminue avec la concentration.

Ces résultats paraissent en accord avec les calculs de bandes de Johansen et Mackintosh [6] qui attribuent l'effet de la pression à une

modification de l'hybridation sp-d près du niveau de Fermi.

*Remerciements* - Nous remerçions M. G. Delplanque et G. Malfait pour leur contribution à l'appareillage de mesures sous pression. Nous avons en d'utiles discussions avec M. Rieux. Nous remerçions Mr. le Professeur J. Friedel pour les remarques qu'il nous a formulées à la lecture de ce travail.

## REFERENCES

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