# Extrusion de supports de catalyseurs : Le problème de la caractérisation rhéologique des pâtes fortement chargées

Guillaume Racineux, Arnaud Poitou, Francisco Chinesta

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Guillaume Racineux, Arnaud Poitou, Francisco Chinesta. Extrusion de supports de catalyseurs : Le problème de la caractérisation rhéologique des pâtes fortement chargées. Mechanics & Industry, 2000, 1 (2), pp.151-164. hal-01468925

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Submitted on 16 Feb 2017

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# Extrusion de supports de catalyseurs : Le problème de la caractérisation rhéologique des pâtes fortement chargées

Guillaume Racineux<sup>a</sup>, Arnaud Poitou<sup>b</sup>, Francisco Chinesta<sup>c</sup>

<sup>a</sup> Centre de mécanique des milieux continus, Université de Versailles - Saint Quentin en Yvelines, 45, avenue des États Unis, 78000 Versailles cedex, France

<sup>b</sup> Laboratoire de mécanique et technologie, ENS de Cachan, CNRS, UPMC, 61, avenue du Président Wilson, 94235 Cachan cedex, France

<sup>c</sup> CNAM, Matériaux macromoléculaires, 292, rue Saint-Martin, 75241 Paris cedex 03, France

**Résumé** — Pour présenter une grande surface d'échange avec l'extérieur (jusqu'à plusieurs centaines de mètres carrés par gramme), les catalyseurs sont souvent des produits poreux. Leur fabrication est typique de la mise en forme des poudres. Elle s'effectue en plusieurs étapes : (i) mélange de la poudre et d'un liant aqueux ou polymère, (ii) extrusion de la pâte pour mettre en forme le produit, (iii) les extrudats obtenus sont ensuite coupes séchés et (iv) éventuellement légèrement frittés. La pâte étudiée ici est constituée de poudre de dioxyde de titane et d'un liant acide (acide nitrique). Le rôle de l'acide nitrique est de disperser «au mieux» la poudre de $T_1O_2$ par une action colloïdale. Ce type de procédé de fabrication est ancien mais reste néanmoins délicat à maîtriser du fait d'un certain nombre de diïcultés : pour dessiner les filières, pour équilibrer les débits dans les filières multi-trous, et plus généralement pour définir la notion « d'extrudabilité d'une pâte ». Dans cet article, dans un premier temps, nous montrons expérimentalement que ce type de matériau peut présenter une hétérogénéité induite par son écoulement. Nous proposons, dans un second temps, une modélisation du comportement de ce produit dans le cadre de la mécanique des milieux diphasiques. Et finalement, dans un troisième temps, nous présentons une méthodologie d'identification complète à partir d'essais d'écrasement.

## pâtes minérales / extrusion / rhéométrie capillaire / essai d'écrasement / hétérogénéité induite / modèle diphasique / identification / Taylor-Galerkin discontinu

**Abstract** — Catalysts support extrusion: the problem of rheological characterization of high concentrated mineral pastes. To exhibit a large specific surface (up to several hundred square meter per gram), catalysts are often porous materials. Their manufacturing involves a powder forming process. This process is achieved in several steps: (i) mixing a powder with an aqueous or polymeric binder to form a paste, (ii) extruding the paste to form the product, (iii) drying it and finally (iv) slightly sintering it. The paste which is studied in this paper is made of titanium oxide and aqueous acidic binder (nitric acid). The role of the acid is to disperse "at best" the $T_1O_2$ powder by colloidal action. This kind of manufacturing process is old but remains however diïcult to control because of many diïerent diïculties: e.g., dies design, the balancing of several hole paths and more generally explicit what could be a "paste extrudability". In this paper, first, we show experimentally that this type of material can present a heterogeneity induced by its flow. Second, we propose a modelization of the behavior of this product in the framework of the mixture theory. Third, we present a complete identification methodology based on squeezing tests.

## mineral pastes / extrusion / capillary rheometry / squeezing test / heterogeneity induced / mixture theory / identification / Taylor-Galerkin discontinuous

### Nomenclature

<table><tr><td>ΔP<sub>mes</sub></td><td>chute de pression mesurée</td><td>N·m<sup>-2</sup></td></tr><tr><td>ΔP<sub>e</sub></td><td>chute de pression à l'entrée du capillaire</td><td>N·m<sup>-2</sup></td></tr><tr><td>ΔP<sub>c</sub></td><td>chute de pression dans le capillaire</td><td>N·m<sup>-2</sup></td></tr><tr><td>k</td><td>coefficient d'interaction</td><td>Pa·s·mm<sup>-2</sup></td></tr></table>

<table><tr><td>m</td><td>coefficient de sensibilité à la vitesse de déformation</td></tr><tr><td>K</td><td>consistance</td></tr><tr><td>Q</td><td>débit dans le capillaire</td><td>m<sup>3</sup>·s<sup>-1</sup></td></tr><tr><td>D</td><td>diamètre du capillaire</td><td>m</td></tr><tr><td>h</td><td>distance entre les plateaux</td><td>m</td></tr><tr><td>h<sub>0</sub></td><td>distance initiale entre les plateaux</td><td>m</td></tr><tr><td>F</td><td>effort d'écrasement</td><td>N</td></tr><tr><td>π</td><td>effort d'interaction entre les phases</td><td></td></tr><tr><td>φ<sub>f</sub></td><td>fraction volumique de fluide</td><td></td></tr></table>
<table><tr><td>φ<sub>s</sub></td><td>fraction volumique de solide</td><td></td></tr><tr><td>φ<sub>m</sub></td><td>fraction volumique maximale de poudre</td><td></td></tr><tr><td>L</td><td>longueur du capillaire</td><td>m</td></tr><tr><td>p</td><td>multiplicateur de Lagrange</td><td>N·m<sup>-2</sup></td></tr><tr><td>div</td><td>opérateur divergence</td><td></td></tr><tr><td>grad</td><td>opérateur gradient</td><td></td></tr><tr><td>B</td><td>perméabilité du squelette poreux</td><td></td></tr><tr><td>R ou D</td><td>rayon ou diamètre des plateaux</td><td>m</td></tr><tr><td>τ<sub>p</sub></td><td>scission à la paroi</td><td>N·m<sup>-2</sup></td></tr><tr><td>γ<sub>p</sub></td><td>taux de cisaillement à la paroi</td><td>s<sup>-1</sup></td></tr><tr><td>γ<sub>a</sub></td><td>taux de cisaillement apparent</td><td>s<sup>-1</sup></td></tr><tr><td>Σ<sub>f</sub></td><td>tenseur des extra-contraintes de la phase fluide</td><td></td></tr><tr><td>Σ<sub>s</sub></td><td>tenseur des extra-contraintes de la phase solide</td><td></td></tr><tr><td>V</td><td>vitesse d'écrasement</td><td>m·s<sup>-1</sup></td></tr><tr><td>V<sub>g</sub></td><td>vitesse de glissement à la paroi</td><td>m·s<sup>-1</sup></td></tr><tr><td>v<sub>f</sub></td><td>vitesse du fluide</td><td>m·s<sup>-1</sup></td></tr><tr><td>v<sub>s</sub></td><td>vitesse du solide</td><td>m·s<sup>-1</sup></td></tr><tr><td>η</td><td>viscosité</td><td>N·m<sup>-2</sup>·s<sup>-1</sup></td></tr></table>

# 1. INTRODUCTION

Certains supports de catalyseurs de l'industrie pétrochimique, pour présenter une grande surface d'échange avec l'extérieur (jusqu'à quelques centaines de mètres carrés par gramme), sont fabriqués à partir de poudre de céramique. Ces poudres constituées de particules de quelque dizaines de micromètres permettent d'obtenir, après un léger frittage, un bon compromis entre le volume poreux et la résistance mécanique. Pour faciliter la mise en forme de ces poudres, on ajoute un liant qui en se fixant entre les particules, lubrifie leurs contacts et facilite leurs mouvements relatifs. Le matériau obtenu, généralement désigné sous le nom de pâte, peut alors être mis en forme. La fabrication de ces supports de catalyseurs est typique de la mise en forme des poudres (figure 1). Elle s'effectue par élaboration d'une pâte (mélange de la poudre et d'un liant), puis par sa mise en forme par extrusion. Les extrudats obtenus sont ensuite coupés, séchés et éventuellement frittés. La pâte étudiée ici est constituée de dioxyde de titane (60 %) et d'un liant acide (40 %). Le rôle de l'acide est de disperser « au mieux » la poudre par action colloïdale. Le procédé d'extrusion, très répandu dans l'industrie de l'agro-alimentaire et des matières plastiques, est ancien mais reste néanmoins assez délicat à maîtriser. Il présente, dans le cas des pâtes minérales, certains défauts d'écoulement qui en limitent parfois l'utilisation. L'expérience industrielle du procédé révèle des difficultés qui se résument en trois points :

<figure><img src="image_2.png" /><figcaption>Figure 1. Les différentes étapes de la mise en forme des pâtes minérales.</figcaption></figure>

(1) des difficultés pour dimensionner les filières. Il faut obtenir une pression d'extrusion suffisante pour que l'extrudât garde sa forme à la sortie de la filière mais pas trop grande pour éviter des ruptures d'outillage ;

(2) des difficultés pour équilibrer les débits dans les filières multi-trous ;

(3) et de façon plus générale des difficultés pour définir la notion « d'extrudabilité » de la pâte et sa relation avec la microstructure du produit.

L'objectif de cet article est double. Dans un premier temps nous montrons expérimentalement que ce type de matériau peut présenter une hétérogénéité induite par son écoulement. Nous proposons donc une modélisation qui rentre dans le cadre formel des milieux diphasiques. La poudre est alors supposée constituée d'un squelette quasi-rigide au travers duquel le liant est amené à circuler [1]. Cette approche a été utilisée pour modéliser le comportement de pâtes fortement chargées en injection [2–4], et en extrusion [5, 6].
Toutefois, ces modèles d’écoulement diphasiques se heurtent depuis quelques années aux difficultés d’identification des paramètres rhéologiques. C’est la raison pour laquelle, dans un second temps, nous proposons une identification complète du comportement à partir d’un essai d’écrasement. L’idée de l’essai est directement issue de la mécanique des sols. Il s’agit d’effectuer des essais à forte vitesse, donc non drainés, pour identifier le comportement moyen de la pâte en condition d’écoulement homogène. Puis en effectuant des essais lents, donc drainés, on identifie la partie du comportement liée à la disassociation du mélange. Dans cet esprit, l’essai triaxial classiquement utilisé en mécanique des sols est malheureusement inopérant dans la mesure où il ne permet d’effectuer des essais qu’à des vitesses relativement faibles, bien inférieures à celles de l’extrusion (10³ s⁻¹), et avec des amplitudes de déformation elles aussi très faibles. En revanche, en effectuant des essais d’écrasement on se situe dans de bonnes conditions d’écoulement mais on perd l’homogénéité du champ de contrainte et on doit disposer d’outils numériques d’identification.

## 2. ÉTUDE EXPÉRIMENTALE

### 2.1. Matériau et préparation de la pâte

La pâte que nous avons étudiée est une des compositions employées par la société Procatalyse pour l'extrusion de supports de catalyseurs. Elle est constituée, en proportion massique, de 60% de poudre et de 40% de liant. La poudre de dioxyde de titane est un ensemble de grains polydisperses dont la taille moyenne avoisine 4 µm. Issus de l'atomisation d'un sol, ceux-ci constituent chacun un agglomérat de particules plus petites. La voie sol-gel qui conduit à leur synthèse, fixe leur distribution en taille : leur diamètre moyen est de 40 nm. Ces « sphères » élémentaires sont elles mêmes des agrégats de microcristallites d'Anastase d'une dimension maximume de 65 Å. La photographie (figure 2) réalisée par Jabès [7] par microscopie électronique à balayage (MEB), est une vue typique de la morphologie et de la distribution de taille des agglomérats. On distingue deux populations : des grains dont le diamètre est compris entre 6 µm et 7 µm et d'autres, qui semblent être majoritaires, de tailles 1-2 µm. Leur forme est à peu près sphérique. La masse volumique de la poudre obtenue est de 3,35 g·cm⁻³ et la surface spécifique atteint 280 m²·g⁻¹. Le liant utilisé par Procatalyse est un mélange d'eau et d'acide nitrique fortement concentré qui joue le rôle d'agent peptisant.

<figure><img src="image_3.png" /><figcaption>Figure 2. Image MEB de la poudre [7].</figcaption></figure>

La poudre en présence d'eau, en raison des forces capillaires, a une structure initiale agglomérée et agrégée. L'acide, par son action physico-chimique (changement de pH), engendre des forces d'interaction répulsives entre les agrégats. Cette action combinée au processus de malaxage, permet une division et une réorganisation de la structure conduisant à une pâte homogène.

La poudre et le liant sont mélangés dans un malaxeur à bras en Z. Le malaxage est assuré par deux pales horizontales en forme de Z. Ces pales ramassent le produit accumulé le long de la paroi, en décrivant une trajectoire complexe afin de le soumettre à un fort cisaillement. Le comportement de la pâte étant très sensible à la quantité d'eau et d'acide, le malaxeur est refroidi pour éviter les pertes d'eau par évaporation. La poudre est introduite en premier pour éviter que le liant, du fait de sa grande fluidité, ne s'échappe par les plans de joint à la base des pales. Elle est alors malaxée quelques minutes afin de briser les gros agglomérats pour faciliter le mélange ultérieur. Enfin, le liant est introduit en totalité, et l'ensemble est malaxé jusqu'à obtention d'un produit parfaitement homogène. Pour contrôler la taille des agglomérats obtenus après malaxage, nous avons réalisé des essais d'infiltration de mercure sur des échantillons séchés. La répartition poreuse des échantillons est tout à fait conforme à ce qui est obtenu industriellement : volume poreux de l'ordre de 0,3-0,4 cm³·g⁻¹ ; taille de pore entre 10 et 100 nm.

### 2.2. L'essai de rhéométrie capillaire

La rhéométrie capillaire est une des méthodes les plus utilisées pour identifier le comportement visqueux des
<figure><img src="image_4.png" /><figcaption>Figure 3. Schéma de principe d'un rhéomètre capillaire.</figcaption></figure>

fluides lorsque la gamme des taux de cisaillement étudiée est élevée ($10 s^{-1} \le \dot{\gamma}_a \le 10^4 s^{-1}$). Cet essai étant très proche du procédé d'extrusion, il nous est apparu naturel de débuter par celui-ci.

### 2.2.1. Mise en œuvre

Les essais ont été réalisés au laboratoire de mécanique et technologie de Cachan sur un rhéomètre ROSAND RH7-2. Le matériau à tester est initialement placé dans le fourreau du rhéomètre (figure 3). L'essai consiste alors à mesurer la chute de pression $\Delta P$ de la pâte entre l'entrée et la sortie d'un tube capillaire de longueur $L$ et de diamètre $D$, pour un débit volumique $Q$ imposé, lorsque le régime est établi. Pour limiter les phénomènes d'abrasion, d'oxydation et de grippage, le fourreau du rhéomètre est en acier inoxydable, le piston en téflon et les capillaires en carbure de Tungstène. Pour éviter les pertes en eau constatées avec un appareillage classique, le capteur de pression et le capillaire sont montés avec des joints d'étanchéité. Cette procédure s'est révélée indispensable à l'obtention de résultats reproductibles [8]. L'expérience a lieu à température ambiante (23 °C), à vitesse imposée, pour une gamme de taux de cisaillement apparent allant de $10 s^{-1}$ à $20 000 s^{-1}$.

### 2.2.2. Glissement à la paroi ?

Des études antérieures sur des matériaux similaires ont montré l'existence de phénomènes de paroi [3]. Pour étudier leur apparition éventuelle, il est naturel de faire varier le rapport surface sur volume de l'échantillon, c'est-à-dire le diamètre du capillaire. Pour analyser les résultats on trace généralement la courbe dite d'écoulement

<figure><img src="image_5.png" /><figcaption>Figure 4. Courbes d'écoulement apparent pour des capillaires de diamètre 0,5 mm, 1 mm, 1,5 mm, et 2 mm.</figcaption></figure>

apparent, c'est-à-dire l'évolution de la scission à la paroi (1) en fonction du taux de cisaillement apparent (2) :

$$ \tau_p = \frac{R\Delta P}{2L} \qquad (1) $$

$$ \dot{\gamma}_a = \frac{4Q}{\pi R^3} \qquad (2) $$

Si le matériau reste homogène, visqueux, incompressible et colle aux parois, on montre que cette courbe est indépendante du rayon des capillaires [9]. La figure 4 présente les résultats de nos essais. Nous constatons qu'il n'y a pas de courbe maîtresse ce qui peut être interprété par la présence d'un phénomène de glissement à la paroi.

**Glissement vrai.** En supposant que la pâte glisse à la paroi avec une vitesse fonction uniquement de la scission à la paroi, on montre, en s'appuyant sur l'analyse de Mooney [10], que le débit dans le capillaire est égal à la somme d'un débit dû au glissement et d'un débit dû au cisaillement du produit :

$$ Q = Q_g + Q_c = \pi R^2 V_g - \int_0^R \pi r^2 \dot{\gamma} \, dr \qquad (3) $$

Ce qui conduit à :

$$ \dot{\gamma}_a = \frac{4Q}{\pi R^3} = \frac{4V_g(\tau_p)}{R} + \frac{4}{\tau_p^3} \int_0^{\tau_p} \tau^2 \dot{\gamma}(\tau) \, d\tau \qquad (4) $$

D'après l'équation (4), si l'on trace le taux de cisaillement apparent en fonction de l'inverse du rayon du capillaire ($4/R$) pour une scission à la paroi $\tau_p$ donnée, la courbe obtenue est une droite dont la pente est la vitesse de glissement (figure 5) et l'ordonnée à l'origine est pro-
<figure><img src="image_6.png" /><figcaption>Figure 5. Courbes de Mooney.</figcaption></figure>

portionnelle au débit de cisaillement de la pâte. Les résultats d'essais de cisaillement sur les pâtes de dioxyde de titane confirment ceux obtenus sur les pâtes pour l'injection [3], ou sur des élastomères chargés [11] : l'ordonnée à l'origine d'une droite plus ou moins bien extrapolée est négative, indiquant que le débit de glissement de celle-ci serait plus grand que son débit total, ce qui physiquement n'a pas de sens et remet en cause cette hypothèse de glissement vrai.

Glissement apparent. Pour des pâtes minérales destinées à l'injection, Lantéri et al. [3] ont montré, en utilisant un modèle diphasique qui autorise une légère dissociation du liant par rapport à la poudre, la présence d'une couche pariétale appauvrie en charge minérale. Ils montrent que le taux de cisaillement à la paroi s'écrit :

$$ \dot{\gamma}_a = \frac{4Q}{\pi R^3} = \frac{8(1 - \phi)^2 \tau_p}{k R^2} + \frac{4}{\tau_p^3} \int_0^{\tau_p} \tau^2 \dot{\gamma}(\tau) \, d\tau $$

où $\phi$ est la fraction volumique de poudre, $k$ le coefficient d'intéraction entre les deux constituants et $R$ le rayon du tube.

Cette expression confirme les observations expérimentales faites sur notre pâte : l'ordonnée à l'origine de la droite ($\dot{\gamma}_a = f(1/R^2)$) extrapolée à scission à la paroi constante est positive (figure 6). Il semble donc qu'une perte d'homogénéité de notre matériau, induisant un glissement apparent, permette d'interpréter les résultats de nos essais.

## 2.3. L'essai d'écrasement

La présence d'une couche pariétale de faible viscosité, induite par l'écoulement de la pâte de dioxyde de titane,

<figure><img src="image_7.png" /><figcaption>Figure 6. Courbes de Wiegreffe.</figcaption></figure>

conduit à un écoulement de type « bouchon » dans les capillaires. Le matériau n'y est donc pas véritablement cisaillé en « masse ». Pour identifier le comportement de ce produit, il faut réaliser un essai qui conduise à une déformation dans la masse et pour lequel on puisse contrôler au mieux les conditions aux limites. C'est pourquoi, nous avons choisi de faire des essais dits « d'écrasement ».

### 2.3.1. Mise en œuvre

Les essais d'écrasement ont été mis en œuvre sur une machine de traction-compression servo-hydraulique MTS équipée de deux plateaux circulaires de diamètre $D$ de 40 mm, coaxiaux, dont l'un est fixé et l'autre mobile. On enregistre les variations de l'effort de compression $F$ en fonction de la distance $h$ entre les plateaux (figure 7). Les échantillons de pâte sont placés entre les plateaux puis écrasés à vitesse constante. La hauteur initiale $h_0$ entre les plateaux au début des essais est telle que le rapport $h_0/R \ll 1$.

<figure><img src="image_8.png" /><figcaption>Figure 7. Schéma de principe de l'essai d'écrasement.</figcaption></figure>
<figure><img src="image_9.png" /><figcaption>**Figure 8.** Échantillon en position avant de débuter l'essai.</figcaption></figure>

**Conditions initiales.** Le fait de pré-écraser l'échantillon à vitesse constante jusqu'à une distance initiale $h_0$ entre les plateaux peut entraîner une dissociation des phases au sein de la pâte avant même de commencer l'essai [8]. Pour assurer l'homogénéité des échantillons nous fabriquons donc des préformes de diamètre et de hauteur contrôlés. La préforme étant placée sur le plateau inférieur, on vient ensuite l'affleurer avec le plateau supérieur ce qui correspond à une hauteur entre les plateaux $h_0$ (figure 8).

**Glissement à la paroi.** Pour mettre en évidence un éventuel glissement de la pâte sur les parois, nous avons utilisé des plateaux de rugosités variables : des plateaux « lisses » en acier rectifié ($Ra = 0,4$) et des plateaux re-couverts de papiers abrasifs autocollants de différentes granulométries grâce auxquels il y a théoriquement adhérence du liant et de la poudre à la paroi. Nous avons utilisé des papiers de polissage autocollants car ils présentent les avantages suivants :

* La granulométrie de ces papiers est parfaitement définie : P200 (72 µm), P400 (35 µm), P600 (26 µm) et P800 (22 µm).

* À la fin d'un essai, le papier est totalement encrassé. Si on avait utilisé des plateaux métalliques striés, il aurait été très difficile de les nettoyer entre deux essais sans détériorer leur état de surface. De plus l'écoulement des grains de céramique lors d'essais successifs aurait abrasé les plateaux modifiant ainsi leur état de surface. D'autre part, la mise en place des papiers étant très simple, nous

les remplaçons entre chaque essai : les conditions aux limites sont parfaitement définies et reproductibles.

* Les papiers de polissage autocollants ont l'avantage d'être très résistants au cisaillement. Ils n'absorbent pratiquement pas d'eau et ne devraient donc pas modifier la composition du matériau sur les parois.

### 2.3.2. Résultats

La figure 9 présente les résultats des essais pour une hauteur initiale $h_0$ de 2,5 mm avec un papier P800. La figure 10 présente les résultats des mêmes essais en utilisant les plateaux lisses.

Glissement à la paroi. Deux points ressortent de ces courbes :

<figure><img src="image_10.png" /><figcaption>**Figure 9.** Évolution de l'effort d'écrasement en fonction de la distance entre les plateaux pour $h_0 = 2,5$ mm avec des plateaux rugueux (P800).</figcaption></figure>

<figure><img src="image_11.png" /><figcaption>**Figure 10.** Évolution de l'effort d'écrasement en fonction de la distance entre les plateaux pour $h_0 = 2,5$ mm et avec des plateaux lisses.</figcaption></figure>
(1) Des essais réalisés avec différentes granulométries de papier donnent les mêmes résultats que ceux obtenus avec le P800 ce qui valide l'hypothèse de contact collant lorsqu'on utilise des plateaux rugueux.

(2) Nous constatons une différence importante entre les efforts obtenus avec et sans papier aux parois ce qui sous entend qu'il existe un glissement lorsque les plateaux sont lisses.

Pour les vitesses inférieures à 1 mm·s⁻¹, les efforts mesurés sont plus élevés lorsqu'on utilise les plateaux lisses (environ le double) que lorsqu'on utilise des plateaux « rugueux ». Ce résultat ne s'explique pas par du glissement à la paroi : si le matériau glisse nous devrions au contraire constater une chute de l'effort. Il existe donc probablement un autre phénomène qui intervient dans ce cas.

*Dissociation au sein du matériau.* La figure 9 présente les essais réalisés avec le papier P800, donc avec adhérence de la pâte aux parois. Les résultats des essais mettent en évidence des évolutions contraires :

• pour une vitesse supérieure à 1 mm·s⁻¹ l'effort mesuré augmente pour des vitesses d'écrasement croissantes,

• au contraire, pour les vitesses inférieures à 1 mm·s⁻¹ l'effort augmente pour des vitesses décroissantes.

De plus, une constatation au toucher (plus subjective) laisse apparaître qu'une variation de densité de poudre intervient aux faibles vitesses. En admettant cette hypothèse on comprend qu'un essai effectué à faible vitesse est un essai drainé, alors que pour une vitesse plus forte, le liant n'a pas le temps de filtrer à travers le squelette de poudre.

### 2.3.3. Un essai homogène

Classiquement les essais d'écrasement sont réalisés avec de faibles vitesses de compression. Dans ces conditions, la pâte risque de se dissocier. Kendall lors d'essais sur des pâtes de ciment rencontre ce type de phénomène [12]. Lanos sur des pâtes de cendres volantes observe une très forte migration des phases, celle-ci pouvant à la limite, engendrer la création d'un noyau solide au centre des plateaux, entraînant le blocage de l'appareil [13]. En conséquence, il est impossible de caractériser le comportement du matériau homogène. Toutefois, nous constatons expérimentalement que pour des vitesses suffisamment élevées l'effort augmente avec la vitesse. Il semble que le liant n'ait pas le temps de filtrer au travers du squelette de poudre. Dans ce cas, nous disposons d'un essai pour lequel le matériau reste homogène.

## 2.4. Discussion

L'essai de rhéométrie capillaire et l'essai d'écrasement suggèrent une dissociation possible du matériau, pouvant induire un comportement rhéologique spécifique aux pâtes : en rhéométrie capillaire, à cause de la dépendance des résultats en fonction du rapport surface/volume de l'échantillon ; et en écrasement à cause d'une dépendance « aberrante » de l'effort en fonction de la vitesse. Néanmoins une mesure directe de l'hétérogénéité induite par l'écoulement n'est pas facile si on exige qu'elle soit à la fois locale et stationnaire [14]. Pour conforter notre analyse, nous avons voulu étudier de façon plus précise la dépendance de l'effort d'extrusion en fonction de la vitesse et l'effort de compression en fonction des conditions de surface.

### 2.4.1. Vitesse et rhéométrie capillaire

Le capteur de pression étant placé en amont du capillaire (figure 3), pour un débit donné, la chute de pression mesurée est la somme de la chute de pression dans le capillaire et dans le convergent. La correction de pression de Bagley [15] nous permet de calculer la perte de charge vraie dans le capillaire et dans le convergent. La figure 11 représente la chute de pression dans les capillaires et dans le convergent pour un diamètre de 1,5 mm et la figure 12 la chute de pression dans le convergent pour différents diamètres de capillaires. On retrouve ainsi des résultats qualitativement identiques à ceux déjà soulignés dans l'essai d'écrasement :

• pour de faibles débits (γ̇_a < 1000 s⁻¹), la chute de pression dans les capillaires est du même ordre de grandeur que la correction de pression d'entrée (figure 11);

• pour les forts débits (γ̇_a > 1000 s⁻¹), la chute de pression dans le convergent diminue quand le débit augmente (figure 11);

• la diminution de la perte de charge en entrée intervient d'autant plus rapidement que le diamètre du capillaire est important (figure 12).

Ces résultats laissent supposer qu'une dissociation du matériau a lieu pour les faibles taux de cisaillement en amont du capillaire dans le fourreau. Dans ces conditions, il n'est pas possible de dépouiller classiquement les essais puisque, pour des vitesses différentes, le matériau testé risque d'être différent.

### 2.4.2. Facteur de forme et test d'écrasement

Nous avons réalisé des essais à vitesse constante en faisant varier la hauteur initiale de l'échantillon avec des
<figure><img src="image_12.png" /><figcaption>Figure 11. Chute de pression dans les différents capillaires et dans le convergent pour D = 1,5 mm.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_13.png" /><figcaption>Figure 12. Chute de pression dans le convergent pour différents diamètres de capillaires.</figcaption></figure>

plateaux lisses de diamètre 20 mm. Les résultats de ces essais (figure 13) montrent que pour une hauteur *h* et une vitesse *V* données, l'effort mesuré dépend de la hauteur initiale *h*<sub>0</sub>, donc de l'histoire du chargement. Ces essais confirment qualitativement l'hypothèse de drainage : à basse vitesse de chargement le liant a le temps de s'échapper et on mesure la résistance du squelette, tandis qu'à vitesse élevée le fluide est provisoirement emprisonné et contribue à la résistance du squelette par son incompressibilité.

### 3. MODÉLISATION

L'étude expérimentale met en évidence l'existence d'une hétérogénéité de la pâte induite par son écoulement. Si ce phénomène ne constitue peut être pas la par-

<figure><img src="image_14.png" /><figcaption>Figure 13. Essais d'écrasement à vitesse imposée constante (V = 0,02 mm·s⁻¹) pour des hauteurs initiales *h*<sub>0</sub> variables.</figcaption></figure>

ticularité unique de ce type de matériau, il représente indiscutablement une propriété très importante industriellement : pressions d'extrusion parfois jugées anormales. Pour rendre compte de ces observations, il est indispensable de considérer la présence de chacune des phases. Nous proposons donc une modélisation qui rentre dans le cadre formel de la mécanique des milieux diphasiques.

#### 3.1. Formulation complète

**Définition d'un point macroscopique.** Sous l'hypothèse d'existence d'un volume élémentaire représentatif, le mélange peut être décrit comme un milieu continu à deux constituants présents simultanément en tout point, dans une proportion indiquée par leur fraction volumique $\phi_i$ [16]. Chaque phase *c* est alors décrite : par sa densité apparente $\rho_c = \phi_c\rho(c)$, où $\rho(c)$ est la densité intrinsèque du constituant (*c*); par sa vitesse $v_c$; par son taux de déformation $D_c$ et par son champ de contrainte $\sigma_c$ et ses propres conditions aux limites.

**Conservation de la masse.** Dans le cas d'un milieu non réactif, si les constituants sont incompressibles, les équations de conservation de la masse s'écrivent pour chacune des phases :

$$ 
\begin{aligned}
\frac{\partial \phi_f}{\partial t} + \text{div}(\phi_f v_f) &= 0 \\
\frac{\partial \phi_s}{\partial t} + \text{div}(\phi_s v_s) &= 0
\end{aligned}
\qquad (5) $$

Ces équations traduisent la compressibilité de chacune des phases. Si de plus le mélange est saturé (sans présence d'air ou de vides), alors les fractions volumiques
doivent vérifier :

$$ \phi_f + \phi_s = 1 \qquad (6) $$

Une équation caractérisant l'incompressibilité globale du mélange peut être déduite de la somme des équations de conservation de la masse pour chaque phase :

$$ \mathrm{div}(\phi_f \mathbf{v}_f + \phi_s \mathbf{v}_s) = 0 \qquad (7) $$

**Conservation de la quantité de mouvement.** Les forces de masses et les termes d'inertie étant supposés négligeables par rapport aux termes de viscosité, les équations de conservation de la quantité de mouvement pour chaque phase s'écrivent :

$$ \begin{aligned} \mathrm{div}(\boldsymbol{\Sigma}_f) - \phi_f \mathrm{grad}(p) &= -\pi_f \\ \mathrm{div}(\boldsymbol{\Sigma}_s) - \phi_s \mathrm{grad}(p) &= -\pi_s \end{aligned} \qquad (8) $$

où $\pi_i$ traduit l'interaction de la phase fluide sur la phase solide; $\boldsymbol{\Sigma}_f$ et $\boldsymbol{\Sigma}_s$ sont les tenseurs des extra-contraintes de chaque phase, et $p$ un multiplicateur de Lagrange associé à l'équation (7).

**Terme d'interaction.** Pour décrire le comportement d'interaction entre les deux constituants, nous utilisons une loi linéaire isotrope de Darcy :

$$ \pi_s = k(\mathbf{v}_f - \mathbf{v}_s) \qquad (9) $$

où $k$ est le coefficient d'interaction entre le solide et le fluide, rapport de la viscosité du fluide $\eta_f$ filtrant sur la perméabilité $B$ du squelette [17]. $B$ dépend de nombreux paramètres dont : la taille des particules, leur formes, leur assemblage, leur matériau... Nous supposons que la perméabilité $B$ suit l'expression (10) proposée par Kozeny :

$$ B = b \frac{\phi_f^3}{(1 - \phi_f)^2} \quad \text{avec} \quad b = \frac{1}{2CT^2S^2} \qquad (10) $$

où $T$ est la tortuosité des pores, $S$ la surface spécifique de la poudre et $C$ le coefficient de circularité qui définit la forme des pores.

**Comportement de la phase fluide.** Le liant utilisé dans notre pâte est un mélange d'eau et d'acide nitrique. Or dans le cas d'une suspension, en supposant que le liant est Newtonien et incompressible à l'échelle microscopique et que les grains sont rigides, Gilbert [16] montre que, dans le cas simple où les particules ne sont pas en contact, le comportement dissipatif de la phase fluide macroscopique s'écrit :

$$ \boldsymbol{\Sigma}_f = 2\eta_f \mathbf{D}_f(\mathbf{v}_f) \qquad (11) $$

où $\eta_f$ est la viscosité du constituant fluide et $\mathbf{v}_f$ la vitesse macroscopique de la phase fluide. Nous utiliserons donc la relation (11) pour décrire le comportement de notre phase fluide.

**Comportement de la phase solide.** La phase solide est constituée de particules entourées de fines couches de fluide qui lubrifient les contacts entre les particules. Cette phase ne peut pas être caractérisée de façon indépendante et on ne peut donc pas mesurer son comportement. On peut donc raisonnablement supposer, comme Lantéri et al. [18], que la phase solide a un comportement purement visqueux qui ne dépend que de la vitesse de la phase solide suivant la relation :

$$ \boldsymbol{\Sigma}_s = 2\eta_s \mathbf{D}_s \quad \text{avec} \quad \eta_s = K \left(\sqrt{2 \mathrm{Tr}(\mathbf{D}_s^2)}\right)^{m-1} \qquad (12) $$

De nombreuses approches expérimentales et théoriques [19], permettent de supposer que la forme à donner à la consistance $K$ est du type divergent à l'approche de l'empilement maximum $\phi_m$ :

$$ K = \frac{K_0}{(1 - \phi_s / \phi_m)^\alpha} \quad \text{avec } \alpha > 0 \qquad (13) $$

Si on choisit $\alpha$ de telle sorte que l'on retrouve la loi d'Einstein pour des sphères diluées :

$$ K = K_0(1 + 2,5\phi_s) \qquad (14) $$

alors on obtient :

$$ \alpha = 2,5\phi_m \qquad (15) $$

## 3.2. Formulation réduite

Pour le modèle diphasique, la dissipation intrinsèque $D$ s'écrit :

$$ D = \int_{\Omega} \mathrm{Tr}[\boldsymbol{\sigma}_s \mathbf{D}_s] \, dv + \int_{\Omega} \mathrm{Tr}[\boldsymbol{\sigma}_f \mathbf{D}_f] \, dv + \int_{\Omega} \pi(\mathbf{v}_f - \mathbf{v}_s) \, dv \qquad (16) $$

Cette équation met en évidence trois types de dissipations distinctes dans le modèle; la dissipation due à la différence de vitesse entre les deux phases, qui est prise en compte par le terme d'interaction; la dissipation due au frottement des grains lubrifiés et celle due au cisaillement du fluide à l'échelle microscopique. Étant donnée la très grande concentration de solide dans notre pâte et dans la mesure où le liant que nous utilisons est aqueux et
peu visqueux, nous négligerons la dissipation de la phase fluide devant la dissipation d'interaction et devant la dissipation de la phase solide, ce qui revient à supposer que le liant est un fluide parfait. La situation est donc analogue à celle d'un sol où l'espace interstitiel occupé par le fluide se réduit aux pores, ce qui se traduit uniquement par l'écriture d'une pression interstitielle [1, 14].

Dans ces conditions on peut montrer que les inconnues du problème se résument au champ de vitesse de la poudre $v_s$, au champ de fraction volumique de poudre $\phi_s$, et au multiplicateur de Lagrange $p$. Les équations du problème deviennent alors :

* l'équation de conservation du solide :

$$ 
\begin{gathered}
\frac{\partial \phi_s}{\partial t} + \text{div}(\phi_s \mathbf{v}) = 0 \quad \text{et} \\
\phi_s = \phi_0 \quad \text{pour } t = 0
\end{gathered}
\qquad (17) $$

* l'équation de conservation de la phase fluide dite équation de filtration :

$$ \text{div}(\mathbf{v}) = \text{div} \left( \frac{(1 - \phi_s)^2}{k_0} \frac{(1 - \phi_s)^3}{\phi_s^2} \text{grad}(p) \right) \quad (18) $$

* l'équation de conservation de la quantité de mouvement de la phase solide :

$$ 
\begin{aligned}
& \mathbf{div} \left( 2 \frac{K_0}{(1 - \phi_s / \phi_m)^{2.5} \phi_m} \left( \sqrt{2 \text{Tr}[\mathbf{D}^2]} \right)^{m-1} \mathbf{D} \right) - \text{grad}(p) = 0 \quad (19) \\
& \text{grad}(p) = \mathbf{grad}(p) e_z = 0
\end{aligned}
$$

Pour que le problème soit bien posé, il semble raisonnable d'imposer en chaque point de la frontière, trois conditions scalaires en vitesse ou en effort pour la phase solide et une condition scalaire en pression pour la phase fluide. Le problème étant axisymétrique, on impose les conditions aux limites suivantes [20] :

$$ \text{sur les parois :} \quad \left\{ \begin{array}{l} \mathbf{v} e_z = -v_0 \\ \mathbf{v} e_{\theta} = 0 \\ \mathbf{v} e_r = 0 \\ \frac{\partial p}{\partial \mathbf{n}} = \mathbf{grad}(p) e_z = 0 \end{array} \right. \qquad (20) $$

$$ \text{sur le bord :} \quad \left\{ \begin{array}{l} \boldsymbol{\Sigma} \boldsymbol{e}_z = \mathbf{0} \\ p = 0 \end{array} \right. $$

### 3.3. Mise en œuvre numérique

N'ayant pas de solution analytique au problème d'écrasement, pour ce type de modèle, l'identification réelle du comportement passe donc nécessairement par un dépouillement numérique.

Le problème à résoudre étant instationnaire, nous avons adopté une approche incrémentale : à la fin d'un incrément de temps le maillage et la fraction volumique sont réactualisés. Le maillage est convecté de telle manière que la taille des éléments reste uniforme. La difficulté numérique principale vient de la résolution d'un système d'équations non linéaires elliptiques (18), (19) et de transport (17), couplées en vitesse-pression et en fraction volumique [2, 4–6]. Nous avons opté pour une résolution implicite de ce système sur un incrément de temps.

**Résolution des équations d'écoulement.** L'écoulement est résolu à fraction volumique donnée, en utilisant une discrétisation par éléments finis sur une formulation mixte en vitesse-pression conjointe des deux équations de conservation de la quantité de mouvement (18), (19) du problème, avec la méthode de Galerkin. Le problème étant symétrique en vitesse-pression, la solution réalise donc un extremum de la fonctionnelle (21). Le comportement de la phase solide étant non linéaire, la résolution des équations d'écoulement se fait par une méthode itérative de Newton-Raphson :

$$ F(v_s, p) = \int_{\Omega} \frac{K(\phi_s)}{m+1} (\text{Tr}[\mathbf{D}_s^2])^{(m+1)/2} \, dv - \int_{\Omega} \text{div}(v_s) p \, dv \qquad (21) $$

$$ -\frac{1}{2} \int_{\Omega} \frac{(1 - \phi_s)^2}{k} \mathbf{grad}(p) \cdot \mathbf{grad}(p) \, dv \quad (22) $$

**Résolution de l'équation d'évolution.** Pour le problème de transport qui nous intéresse ici (17), nous avons choisi la méthode de Galerkin discontinue qui semble très efficace [21] et qui présente l'avantage d'une résolution élément par élément peu coûteuse en temps de résolution. Le champ de fraction volumique étant constant sur chaque élément, il est possible de découpler les fonctions d'espace et de temps (23). Le premier terme de droite traduit la transmission de l'information élément par élément par l'intermédiaire du saut de fraction volumique. W représente la vitesse du bord des éléments qui sont ici mobiles puisque le maillage est convecté entre deux incrémentsmen :

$$ \frac{\partial \phi_e}{\partial t} = \frac{1}{\int_{\Omega_e} dV} \left\{ -\int_{\Omega_e} \phi_e \text{div}(\mathbf{v}) \, dV + \int_{\partial \Omega_e^-} [[\phi]](\mathbf{W} - \mathbf{v})n_e \, dS \right\} \quad \forall e \quad (23) $$

Le champ de vitesse et de fraction volumique étant connus à l'instant $t$, l'algorithme d'Euler-Galerkin dis-
continu permet alors de calculer la valeur de la fraction volumique dans tout le domaine maillé à l'instant $(t + \Delta t)$.

## 4. IDENTIFICATION

La fraction volumique initiale de poudre $\phi_0$ est mesurée par pesée différentielle d'un échantillon de pâte avant et après séchage à 600 °C pendant 24 h. En première approximation, nous supposons la densité d'empilement maximum de poudre égale à la densité d'empilement compact de sphères rigides désordonnées, c'est-à-dire $\phi_m = 64 \%$. Les paramètres à identifier sont donc : le comportement de la phase solide $(m, K)$ et le coefficient d'interaction $k$.

### 4.1. Comportement de la phase solide

Le comportement de la phase solide $(m, K)$ est identifié sur un essai d'écrasement réalisé à forte vitesse, c'est-à-dire dans des conditions d'écoulement qui laissent la pâte homogène. Or dans le cas particulier où le mélange reste homogène la vitesse de la phase fluide est égale à la vitesse de la phase solide et le tenseur des contraintes homogènes équivalent s'écrit donc :

$$ \sigma = -pI + 2K \left(\sqrt{2\mathrm{Tr}(\mathbf{D}_s^2)}\right)^{m-1} \mathbf{D}_s \quad (24) $$

En utilisant les approximations de Hele Shaw (puisque les essais ont été réalisés pour $h/R \ll 1$) on montre que l'effort d'écrasement s'écrit :

$$ F = 2\pi \left(\frac{2m+1}{m}\right)^m \frac{1}{(m+3)} \frac{K}{2^{(m-1)/2}} \frac{V^m}{h^{2m+1}} R^{m+3} \quad (25) $$

Pour un matériau, une géométrie des plateaux et une vitesse de compression données, l'effort suit une loi puissance de la forme

$$ F = ah^n \quad (26) $$

telle que :

$$ m = \frac{-1-n}{2} \quad (27) $$

et

$$ K = \frac{(m+3)2^{(m-1)/2}}{2\pi((2m+1)/m)^m V^m R^{m+3}} a \quad (28) $$

Nous avons identifié $m$ et $K$ sur la courbe d'effort obtenue pour une vitesse de compression de $10 \text{ mm} \cdot \text{s}^{-1}$

<figure><img src="image_15.png" /><figcaption>Figure 14. Lissage de la courbe d'effort pour une vitesse de compression de $10 \text{ mm} \cdot \text{s}^{-1}$ par une loi puissance suivant le critère des moindres carrés.</figcaption></figure>

(figure 14). En utilisant une méthode des moindres carrés, nous faisons passer au mieux des points expérimentaux une loi puissance. Nous obtenons ainsi :

$$ m = 0,01, \quad K = 22600 $$

Le coefficient de sensibilité à la vitesse de déformation identifié est très petit, ce qui montre que la pâte, lorsqu'elle reste homogène, a un comportement pratiquement plastique.

### 4.2. Coefficient d'interaction

Le coefficient de filtration $k$ correspond au rapport de la viscosité du fluide $\eta_f$ filtrant avec la perméabilité $B$ du squelette :

$$ k = \frac{\eta_f}{B} \quad (29) $$

Lorsque le squelette de poudre est suffisamment rigide, il est possible de déterminer expérimentalement le coefficient de perméabilité avec un essai de filtration. Cet essai, qui consiste à mesurer la perte de charge nécessaire à la filtration du fluide à travers une pastille de poudre est difficilement réalisable avec notre matériau. En effet, étant donné la très petite taille des particules de dioxyde de titane, il est pratiquement impossible de ne pas boucher le filtre indispensable à cet essai. Pour des pâtes minérales, Lantéri a tenté d'identifier le coefficient d'interaction avec des essais de filtration [3]. Pour éviter le phénomène de bouchage progressif du filtre par les particules solides, elle utilise une pastille pré-frittée de son matériau. Le résultat obtenu dépasse de deux ordres de grandeur la valeur estimée du coefficient d'interaction.
<figure><img src="image_16.png" /><figcaption>Figure 15. Courbes d'effort mesuré et calculé pour une vitesse d'écrasement de 0,1 mm·s⁻¹.</figcaption></figure>

Dans ces conditions, nous avons préféré identifier le co-efficient d'interaction *k* par analyse inverse du modèle éléments finis d'un essai d'écrasement non homogène, c'est-à-dire dans lequel intervient effectivement de la dis-sociation (essai drainé à 0,1 mm·s⁻¹). N'ayant qu'un pa-ramètre à identifier, nous avons procédé par dichotomie (figure 15). Nous obtenons le coefficient de filtration :

$$k = k_0 \frac{\phi_s^2}{(1 - \phi_s)^3}, \quad k_0 = 5 \cdot 10^{12} \quad (30)$$

# 5. RÉSULTATS ET DISCUSSION

## 5.1. Résultats de la simulation

La figure 16 présente les résultats obtenus expérimen-talement, et par simulation numérique de l'essai d'écrasement pour différentes vitesses de compression. La figure 17 présente l'évolution de la fraction volumique cal-culée, au centre sous le plateau supérieur, pour les mêmes vitesses de compression. Trois points ressortent de ces courbes.

(1) Le modèle utilisé rend bien compte de la disso-ciation progressive au sein de la pâte en fonction de la vitesse. Pour une vitesse, supérieure à 1 mm·s⁻¹, l'ef-fort calculé augmente pour des vitesses croissantes. Au contraire, pour les vitesses, inférieures à 1 mm·s⁻¹, l'ef-fort augmente pour des vitesses décroissantes.

(2) Pour les vitesses élevées (10 mm·s⁻¹ et 1 mm·s⁻¹) la dissociation calculée est très faible ce qui correspond à des essais homogènes.

<figure><img src="image_17.png" /><figcaption>Figure 16. Comparaison des résultats expérimentaux et nu-mériques de l'essai d'écrasement pour différentes vitesses de compression.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_18.png" /><figcaption>Figure 17. Évolution de la fraction volumique (au centre, sous le plateau supérieur) pour différentes vitesses de compression.</figcaption></figure>

(3) Il y a une « assez bonne » adéquation des résultats expérimentaux et de la simulation pour une demi distance entre plateaux allant jusqu'à 0,0003 mm.

## 5.2. Discussion

### 5.2.1. Ordre de grandeur du coefficient d'interaction

L'ordre de grandeur de *k* peut être évalué sans effec-tuer nécessairement un essai de filtration. Connaissant la viscosité du liant, en estimant la perméabilité du réseau poreux à l'aide de la distance interparticulaire *h*<sub>p</sub>, la va-leur de *k* est alors :

$$k = \frac{\eta_f}{h_p^2} \quad (31)$$
La distance interparticulaire est directement reliée au taux de charge. Pour une poudre sphérique monodisperse, on peut calculer une distance moyenne connaissant le volume d'une sphère et le taux de charge (c'est-à-dire le volume total occupé par ces sphères). Mais, pour les forts taux de charge que nous considérons, c'est avant tout la granulométrie qui importe. $h_p$ est estimée égale au diamètre moyen $d$ des particules pour une granulométrie resserrée, et au dixième du diamètre moyen pour une granulométrie plus étalée, dans laquelle on peut intercaler de fines particules entre les plus grosses, et réduire ainsi la distance interparticulaire [17]. On en déduit l'encadrement suivant :

$$ \frac{\eta_f}{d^2} < k < \frac{100\eta_f}{d^2} $$

soit pour le coefficient $k_0$ identifié :

$$ \frac{\eta_f}{d^2} \frac{(1 - \phi_s)^3}{\phi_s^2} < k_0 < \frac{100\eta_f}{d^2} \frac{(1 - \phi_s)^3}{\phi_s^2} $$

En prenant comme diamètre moyen des particules $d = 40$ nm et pour la viscosité du liant $\eta_f = 10^{-3}$ Pa·s, nous obtenons :

$$ 6,25 \cdot 10^{11} \text{ Pa}\cdot\text{s}\cdot\text{mm}^{-2} < k < 6,25 \cdot 10^{13} \text{ Pa}\cdot\text{s}\cdot\text{mm}^{-2} $$

Et pour une fraction volumique initiale $\phi_0 = 0,2984$ :

$$ 2,42 \cdot 10^{12} < k_0 < 2,42 \cdot 10^{14} $$

Ceci permet de vérifier que l'ordre de grandeur du coefficient $k_0$ identifié numériquement ($5e^{12}$) est tout à fait correct.

### 5.2.2. Vitesse critique de dissociation

La dissipation visqueuse de la phase fluide étant supposée négligeable, la dissipation intrinsèque $D$ s'écrit :

$$ D = \int_{\Omega} \mathrm{Tr} \left[ \left( 2K \left( \sqrt{2\mathrm{Tr}[\mathbf{D}_s^2]} \right)^{m-1} \mathbf{D}_s \right) \mathbf{D}_s \right] \, dv \\ + \int_{\Omega} k(\mathbf{v}_f - \mathbf{v}_s)^2 \, dv \qquad (32) $$

La migration de particules au sein du matériau peut être interprétée comme le résultat d'une évolution qui tend à minimiser l'énergie dissipée. Pour minimiser la dissipation due au frottement des grains lubrifiés ceux-ci auront naturellement tendance à migrer vers les zônes à faible taux de cisaillement. Toutefois, cette migration est limitée par la dissipation due à la différence de vitesse entre les deux phases, qui est prise en compte par le terme d'interaction.

La vitesse critique peut donc être évaluée par :

$$ K \left( \frac{V}{h} \right)^{m+1} \approx kV^2 $$

Soit :

$$ V_{\text{critique}} = \left( \frac{K}{k h^{m+1}} \right)^{1/(2-m-1)} $$

Ce qui correspond, étant donné la valeur des paramètres identifiés à une vitesse de compression de l'ordre de $0,2 \text{ mm}\cdot\text{s}^{-1}$ qui est relativement proche des mesures.

## 6. CONCLUSION

L'écoulement des pâtes peut être modélisé par une approche intermédiaire entre la rhéologie des fluides non newtoniens et la mécanique des sols. Les difficultés numériques sous jacentes à ce type de modèles sont aujourd'hui levées, au moins en partie, grâce aux progrès récents réalisés ces dernières années sur la résolution numérique des équation hyperboliques. Les modèles d'écoulement diphasiques qui se heurtaient il y a quelques années aux difficultés d'identification des paramètres sont ainsi rendus tout à fait applicables.

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