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## 2.5 Incinération des déchets contenant des NMM

Dans certains pays européens, comme c'est le cas de la Suisse, l'incinération est au centre de la chaîne du traitement des déchets et des études centrales concernant le devenir des NMM à l'issue de l'incinération y ont été développées (Mueller et al., 2012 ; Walser et al., 2012 ; Mueller et al., 2013 ; Nowack et al., 2013 ; Walser et Gottschalk, 2014 ; Part et al., 2015).

Au cours des dernières années, plusieurs études au niveau national et international ont été menées pour étudier le devenir des NMM lors de l'incinération des déchets. Elles ont permis de lever le voile sur de nombreuses incertitudes mais mettent aussi l'accent sur les lacunes encore existantes (Part et al., 2018).

En France, des travaux de recherche ont été entrepris qui contribuent à une réelle avancée des connaissances sur la présence de NMM au sein de la filière incinération :

* **NanoFeu (2008-2011)** : issus du programme Nanosciences et Nanotechnologies (PNANO2007) financé par l'Agence nationale de la recherche, ce projet a regroupé cinq partenaires complémentaires : l'INERIS, le Laboratoire national de métrologie et d'essai (LNE), l'Ecole des Mines d'Alès, l'Institut Supérieur des Matériaux et Mécaniques Avancés (ISMANS) et Plastics Europe. Ce projet s'est intéressé à l'introduction de NP dans des matrices de polymères comme alternative aux systèmes d'ignifugation usuellement employés. Il s'agissait pour les chercheurs du projet d'apprécier à la fois les paramètres gouvernant l'émission des nanoparticules ainsi que les modifications de composition des produits gazeux émis en comparaison de polymères seuls ou de polymères comportant des systèmes retardateurs de flamme conventionnels. De plus, l'étude de la réaction au feu de polymères comportant des nanoparticules a contribué à une meilleure connaissance des comportements de ces nanoparticules face à une dégradation thermique.

Les publications correspondantes à ce projet sont les suivantes : Calogine et al. (2009) ; Chivas-Joly et al. (2012).

* **NanoEmi (2012-2015)** : Porté par le LNE, l'INERIS et ARMINES, ce projet s'est focalisé sur l'étude des émissions liées à l'incinération de matériaux nanostructurés et l'incidence éventuelle sur les procédés industriels.

Aucune publication sur ce projet n'est disponible à ce jour.

* **INNANODEP (2012-2014)** : mené dans le cadre du programme CORTEA<fnref n="22" /> de l'ADEME par le LNE, en partenariat avec le centre ARMINES (Centre des Matériaux de Grande Diffusion (CMGD) / Ecoles des Mines d'Alès) et avec la collaboration des industriels Arkema, Nanoledge et Plastics Europe. Le travail effectué a consisté à déterminer l'impact de l'incinération des nanocomposites à matrice polymère sur la composition et la microstructure des particules ultrafines présentes dans les aérosols produits. Concrètement, ce projet avait pour objectif de réaliser un bilan matière entre la fraction résiduelle solide formée et la fraction de gaz et de particules aérosols émise lors de l'incinération de nanocomposites.

Les publications correspondantes à ce projet sont les suivantes : Chivas-Joly et al. (2012) ; Chivas-Joly et al. (2014) ; Ounoughene (2015) ;

* **NanoFlueGas (2011-2014)** : aussi mené dans le cadre de CORTEA, ce projet visait à améliorer la sécurité du traitement des déchets, en particulier leur incinération, vis-à-vis du risque présenté par les NMM. Les objectifs étaient doubles (Prevot et al., 2015) :

* D'une part, mieux appréhender les mécanismes d'émission de NM dans le processus de combustion, sur la base de l'étude de trois déchets ;

* D'autre part, évaluer l'efficacité, vis-à-vis des NM, des systèmes d'épuration des effluents gazeux utilisés dans les installations modernes d'incinération de déchets

<footnote n="22">²² « Connaissance, réduction à la source et traitement des Emissions dans l'Air » - http://www.ademe.fr/restitution-2017-programme-cortea</footnote>
(traitement des fumées par voie sèche).

Coordonné par l'INERIS, ce projet s'est également attaché à mettre en œuvre des dispositifs expérimentaux de combustion qui soient représentatifs à la fois de la filière incinérative spécialisée (Déchets Dangereux) et de la filière d'incinération des DMA (Déchets Ménagers et Assimilés). NanoFlueGas a ainsi permis de développer deux pilotes expérimentaux pour réaliser les essais : un four tubulaire et un système de filtration à manche assisté par injection de sorbants (Prevot et al., 2015).

Les publications correspondantes à ce projet sont les suivantes : Le Bihan et al. (2014) ; Prevot et al. (2015) ; Ounoughene (2015).

* **Ounoughene (2015)** : les deux projets précédents ont donné lieu à une thèse de doctorat sur les mécanismes de dégradation thermique de matériaux thermoplastiques nanostructurés, conçus spécialement pour l'étude. Il s'agit des travaux menés par Ounoughene (2015) et dont l'objectif était de connaître :

* Le devenir des nano-objets (incorporés dans le nanocomposite) lors de l'incinération du nanocomposite ;

* L'incidence de la présence de ces nano-objets sur les mécanismes de combustion et d'émission : le nano-objet est-il libéré dans l'aérosol de combustion ou reste-t-il dans le résidu de combustion ? Sa nanostructure est-elle modifiée ?

Le consortium du projet de thèse était constitué de l'ADEME, de l'INERIS et du LNE qui sont les financeurs ainsi que des laboratoires C2MA et GEPEA des écoles des Mines d'Alès et de Nantes respectivement. Les travaux menés ont aussi bénéficié des compétences industrielles de TREDI.

* **NanoTox'In (2016-2018)** : financé par l'ADEME dans le cadre de son programme CIDe<fnref n="23" />, ce projet a réuni à nouveau l'ARMINES et le LNE. Avec pour objectif d'évaluer la toxicité des aérosols issus de l'incinération de nanocomposites (cf. Figure 66), le projet repose sur les connaissances acquises et sur l'exploitation des outils développés dans le cadre des projets NanoFeu, INNANODEP et NanoEmi. Les résultats finaux sont attendus pour Juillet 2018. De manière à répondre aux questions soulevées par ce projet, l'équipe prévoit d'ores et déjà une suite au travers du projet RAMSES, financé aussi par l'ADEME.

Les publications correspondantes à ce projet sont les suivantes : Longuet et al. (2016) ; Longuet et al. (2018).

<footnote n="23">²³ « Connaissance des Impacts de la gestion des Déchets » -
https://appelsaprojets.ademe.fr/aap/CIDe2014-58</footnote>
<figure><img src="image_81.png" /><figcaption>Figure 66. Périmètre du projet NanoTox'In (Longuet et al., 2016)</figcaption></figure>

* **NanoWet (2016-2019)** : coordonné par MINES NANTES et réalisé en collaboration avec l'INERIS et TREDI, ce projet s'intéresse au traitement des déchets contenant des NMM au sein de la filière incinération dite « haute température », vers laquelle sont orientés les déchets dangereux, comme les déchets organohalogénés et soufrés. Les résultats sont prévus pour début 2019.

Ce chapitre fait la synthèse des études référencées dans la littérature, au niveau national et international et propose un récapitulatif des questionnements soulevés par ces mêmes études.

Il convient de rappeler que la chaine de traitement des déchets en incinération est spécifique à la France (les boues de STEP ne sont pas systématiquement envoyées en incinération, les REFIOM sont considérés comme étant des déchets dangereux, etc.). Les résultats obtenus hors France seront toutefois pris en considération, tout en gardant à l'esprit la question de leur applicabilité au cas français.

## 2.5.1 Les sources possibles de NMM dans la filière incinération

Il s'agit ici de définir les sources possibles de déchets contenant des NMM qui peuvent entrer dans la filière incinération et de présenter les étapes du procès par lesquels ils passent au sein de cette même filière.

Les NMM peuvent entrer dans la filière incinération via plusieurs flux de déchets déjà précités (cf. Figure 7) : élimination des déchets ménagers et assimilés contenant des NMM, déchets issus des laboratoires de recherche, boues de STEP<fnref n="24" />, etc.

De nombreux produits du quotidien contenant des NMM peuvent se retrouver dans la filière d'incinération (cf. l'Annexe 3) : des plastiques, des textiles, des cosmétiques et écrans solaires, des produits de nettoyage, des articles de sport, des équipements automobiles lourds (pneus, planches de bord, etc.), des dispositifs biomédicaux et électroniques (Hansen et al., 2016; Singh et al., 2017; Part et al., 2018).

Concernant les boues, ces dernières se doivent d'être prises en compte au vu de la quantité de NM pouvant se retrouver dans la filière des effluents liquides (cf. 2.3) : à titre d'exemple, Holder et al.

<footnote n="24">²⁴ Les techniques de valorisation énergétique pour les boues de STEP sont développées dans le guide AMORCE (2012a, pp. 26-27).</footnote>
(2013) estiment qu'en Suisse environ 95 % du nano-Ag et nano-TiO₂ utilisés dans les produits de soins personnels finissent dans les eaux usées. Considérant qu'une fourchette large de 19 % à 100 %<fnref n="25" /> des boues de STEP sont incinérées dans leur pays et en supposant qu'une part majoritaire de NMM se retrouvent dans les boues plutôt que dans les eaux usées (Holder et al., 2013), une portion importante de NMM entrant dans la filière de traitement des STEP peut éventuellement être transférée aux incinérateurs.

Impellitteri et al. (2013) ont aussi étudié le devenir du nano-Ag lors de l'incinération des boues. Leurs résultats sont en adéquation avec les températures de décomposition thermique de l'argent pur. Les espèces présentes dans les biosolides incinérés sont : l'argent, l'Ag₂SO₄, l'Ag₂S et des Ag associés avec des groupes sulfhydryles. Les Ag et Ag₂S sont insolubles alors que l'Ag₂SO₄ est soluble en considérant le potentiel de mobilité de l'ion argent. Les températures de décomposition thermiques des ag-sulfates et sulfides sont d'approximativement 800 °C pour l'Ag₂SO₄ et 836 °C pour l'Ag₂S. Les auteurs mettent en avant le fait que des recherches supplémentaires soient nécessaires sur la stabilité des Ag couplés aux groupes sulfhydrile (Impelletti et al., 2013). De plus, les températures et le temps d'incinération ont un rôle important dans la spéciation des Ag des biosolides incinérés, qui sont par la suite acheminés en ISD (Impellitteri et al., 2013) : à plus faible température, les Ag₂S peuvent rester stables et pourraient être l'espèce majoritaire présente dans les cendres résiduelles (Impellitteri et al., 2013).

Ces déchets peuvent prendre différentes formes et les NMM ainsi associés à des matrices variées. Dans le cadre du projet expérimental NanoFlueGas, des échantillons types de déchets susceptibles de contenir des NMM ont été recrées pour évaluer les émissions issues de la combustion (Prevot et al., 2015) :

- Le déchet « Carbone » se présente sous forme de poudre ;

- Le déchet « Peinture » est liquide ;

- Le déchet « Polymère » prend la forme d'un solide pâteux.

Roes et al. (2012) se sont intéressés à la quantité de NMM pouvant entrer dans un incinérateur en Suisse via une tonne de déchets municipaux incinérés. Ils estiment que 12 % des déchets municipaux sont constitués de polymères, dont 7 % sont des nanocomposites. En supposant un taux d'incorporation variable entre 1 % et 10 %, ceci amène à considérer entre 0,07 % et 0,7 % de NMM entrant dans un incinérateur (Roes et al., 2012). Cependant, rappelons que la quantité moyenne de composites entrant dans la filière peut considérablement varier en fonction de l'infrastructure locale et des flux de déchets spécifiques entrant dans l'incinérateur concerné (OCDE, 2016). L'exercice d'extrapolation est d'autant plus difficile à réaliser. D'autres auteurs ont tenté de quantifier les NMM entrant dans la filière d'incinération suisse<fnref n="26" />, non sans préciser qu'il existe un fort degré d'incertitude (cf. Tableau 11) :

- Mueller et al. (2012) se sont basés sur les données de Gottschalk et al. (2009, 2010) pour modéliser les tonnages entrants (T/an) selon trois scénarii capables de prendre en compte un certain degré d'incertitude. Les scenarii de faible exposition et d'exposition maximale indiquent la plage de valeur dans laquelle les tonnages sont attendus (à 15 et 85-centile). Le premier prend en compte les données d'entrée les plus faibles et utilise les coefficients de modélisation<fnref n="27" /> les plus bas de manière à obtenir la plus faible concentration réaliste de NMM dans la filière. À l'inverse, les données d'entrée et les coefficients utilisé dans le scénario max conduisent à la plus haute concentration réaliste de NMM dans la filière incinération. Enfin, les valeurs du scenario moyen, celles retenues dans le tableau ci-dessous, sont considérées par les auteurs comme étant les plus probables.

<footnote n="25">²⁵ La Suisse se rapproche de ce cas de figure à 100 % : les boues y sont majoritairement traitées par incinération (Gottschalk et al., 2009).</footnote>

<footnote n="26">²⁶ Holder et al. (2013) proposent aussi des valeurs pour les États Unis.</footnote>

<footnote n="27">²⁷ Il s'agit de coefficients d'élimination probable, dérivés des propriétés physico-chimiques des éléments dans leur formes macro (Mueller et al., 2012).</footnote>
- Holder et al. (2013) proposent des tonnages basés sur des estimations de flux massiques de nano-Ag, nano-TiO₂ et NTC vers les incinérateurs en Suisse, dans le cadre d'un scénario d'exposition élevée. Parmi les NM considérés, la quantité de TiO₂ est largement supérieure à celle des autres. Les auteurs expliquent ceci par le fait que la majeure partie de l'apport de TiO₂ aux incinérateurs arrive via les boues de STEP, redirigées vers cette filière. Selon eux, cette distribution de NMM dans les déchets solides et liquides concorde avec la production mondiale de différents nanomatériaux, le TiO₂ étant en 2013 parmi les NMM les plus répandus.

<table><caption>Tableau 51. Estimation des tonnages de plusieurs NMM entrant dans la filière d'incinération Suisse, selon deux études de modélisation (Mueller et al., 2013; Holder et al., 2013)</caption><thead><tr><th rowspan="2">NM<br>(T/an)</th><th colspan="3">Mueller et al. (2013)</th><th colspan="3">Holder et al. (2013)</th></tr><tr><th>Scénarii</th><th>Input des<br>produits dans<br>la filière</th><th>Input des<br>boues dans<br>la filière</th><th>Total<br>Scénario<br>Moyen</th><th>Input des<br>produits dans<br>la filière</th><th>Input des<br>boues dans<br>la filière</th><th>Total<br>Scénario</th></tr></thead><tbody><tr><td rowspan="3">TiO<sub>2</sub></td><td>Moyen</td><td>76,8</td><td>47,6</td><td rowspan="3">124,4</td><td rowspan="3">30,2</td><td rowspan="3">201,87</td><td rowspan="3">232,07</td></tr><tr><td>Min</td><td>46,3</td><td>28,9</td></tr><tr><td>Max</td><td>271</td><td>169</td></tr><tr><td rowspan="3">ZnO</td><td>Moyen</td><td>2,57</td><td>2</td><td rowspan="3">4,57</td><td rowspan="3">-</td><td rowspan="3">-</td><td rowspan="3">-</td></tr><tr><td>Min</td><td>2,38</td><td>1,84</td></tr><tr><td>Max</td><td>16,4</td><td>14,6</td></tr><tr><td rowspan="3">Ag</td><td>Moyen</td><td>0,510</td><td>0,389</td><td rowspan="3">0,899</td><td rowspan="3">0,63</td><td rowspan="3">2,65</td><td rowspan="3">3,28</td></tr><tr><td>Min</td><td>0,300</td><td>0,173</td></tr><tr><td>Max</td><td>1,80</td><td>1,35</td></tr><tr><td rowspan="3">CNT</td><td>Moyen</td><td>1,26</td><td>0,007</td><td rowspan="3">1,267</td><td rowspan="3">1,75</td><td rowspan="3">0</td><td rowspan="3">1,75</td></tr><tr><td>Min</td><td>0,875</td><td>0,008</td></tr><tr><td>Max</td><td>2,65</td><td>0,027</td></tr></tbody></table>

Le BREF sur l'incinération rappelle que, même si les approches varient considérablement, le secteur de l'incinération peut être subdivisé en plusieurs sous-secteurs (CE, 2006) : incinération des déchets municipaux en mélange ; incinération des déchets municipaux prétraités ou d'autres déchets prétraités ; incinération des déchets dangereux ; incinération des boues d'épuration ; incinération des déchets hospitaliers. Pour chaque secteur, il n'existe toujours pas de normes ni de seuils réglementaires pour encadrer la présence de NMM et seule la législation existante s'applique au cas par cas.

Toutefois, les publications existantes dans la littérature sur les NMM ciblent majoritairement l'incinération des déchets ménagers pour laquelle les valeurs d'émission de polluants sont les moins restrictives (Holder et al., 2013). Mais il s'agit souvent, dans les recherches menées, de mettre en avant les meilleures techniques disponibles ou de tester l'efficacité des techniques existantes, tous
secteurs confondus. En effet, bien que les NM ne soient pas clairement réglementés en ce qui concerne les émissions provenant d'incinérateurs, les dispositifs les plus récents mis en place pour respecter les limites d'émission de particules peuvent être efficaces dans la réduction des concentrations de NM (Holder et al., 2013).

Compte tenu des information disponibles, ce chapitre se concentre principalement sur l'incinération des déchets ménagers dans les unités d'incinération d'ordures ménagères (UIOM). Le cas spécifique des déchets dangereux (DD) n'est traité qu'à quelques reprises, mentionnées dans le texte.

## 2.5.2 Le comportement et devenir des NMM au sein de la filière incinération

### 2.5.2.1 Procédés subis par les (nano)déchets lors de l'incinération

Nous nous intéressons ici majoritairement aux UIOM, visées par une très grande partie des publications sur le sujet. La plupart des UIOM sont équipées d'une fosse de réception des déchets, généralement en béton. Les déchets y sont prélevés par un grappin dont la fonction est d'alimenter le dispositif d'incinération. La combustion se produit dans un four rattaché à une grille qui assure l'avancement et le brassage des déchets. Au sein du four, plusieurs étapes ont lieu au cours d'un cycle d'environ 1h (Roes et al., 2012 ; Holder et al., 2013) :

- Le **séchage** : les déchets sont chauffés à 100°C pour les sécher. De l'air est injecté pour retirer autant que possible l'humidité présente. L'oxygène n'est pas nécessaire à ce stade.

- Le **dégazage** : la température augmente progressivement jusqu'à 250°C et des gaz commencent à être produits. Parce qu'il n'y a pas de combustion à ce stade, il y a n'a toujours pas besoin d'oxygène. De plus, les conditions redox ont un effet réducteur.

- L'allumage : à ce stade, les gaz dissous libérés prennent feu et l'oxygène est requis. Pendant l'allumage, les conditions redox ont un effet réducteur.

- La **gazéification** : en raison des températures élevées causées par le démarrage de la combustion, la fraction solide du déchet se décompose et des gaz combustibles sont générés. Le carbone, auparavant lié, se sépare et s'oxyde. Bien que certains matériaux s'oxydent à ce stade (les plus facilement oxydables), les conditions redox ont un effet réducteur dû à la faible quantité d'oxygène présente. La température dans les déchets est d'environ 400°C.

- La **combustion/incinération** : l'injection d'oxygène (air primaire et secondaire) alimente la combustion. La température de combustion est d'environ 1000-1200°C et les conditions redox ont un effet oxydant. C'est à ce stade que la chaleur produite pendant la combustion est récupérée pour la production d'énergie.

- La **fin de la combustion** (burnout) : le feu s'éteint petit à petit et les matériaux non combustibles issus de la combustion refroidissent. Les conditions redox ont un effet oxydant.

Il existe plusieurs types de four (à grille, à rouleaux, oscillant, fixe ou à lit fluidisé) mais les plus couramment utilisés en Europe sont les fours à grille<fnref n="28" /> (Roes et al., 2012 ; Holder et al., 2013). Les gaz produits passent à travers un générateur de vapeur pour la production d'électricité et ils sont ensuite guidés vers le système d'épuration des gaz de combustion d'où ressortent des résidus d'épuration<fnref n="29" />. Les eaux de lavage des fumées sont traitées alors que les gaz de combustion propres sont quant à eux, évacués dans l'atmosphère. Les résidus de la combustion sont récupérés dans la partie inférieure du four. Il s'agit des cendres sous chaudière ou encore des mâchefers (Cf Figure 67).

<footnote n="28">²⁸ Selon Roes et al. (2012), il s'agit de près de 90% des incinérateurs européens.</footnote>

<footnote n="29">²⁹ Résidus d'épuration des fumées d'incinération des ordures ménagères (REFIOM) et résidus d'épuration des fumées d'incinération des déchets industriels (REFIDI).</footnote>
<figure><img src="image_82.png" /><figcaption>Figure 67. Schéma de la filière incinération et des effluents possibles</figcaption></figure>

Il s'agit ici d'un schéma qui englobe l'ensemble des effluents possibles mais il importe de préciser que tous ne sont pas produits en même temps. Ils dépendent du type d'installation et des équipements installés. Enfin, mêmes si elles sont issues du procès de combustion, les cendres sous chaudière sont fréquemment traitées en parallèle des résidus de traitement des fumées, comme l'indique la description des procédés proposée par l'ADEME<fnref n="30" />.

À titre d'information, l'incinération d'une tonne d'ordures ménagères génère entre 15 et 40 kg de REFIOM selon le type de traitement des fumées.

Roes et al. (2012) se sont intéressés à quatre scénarii possibles concernant l'incinération de NMM présents dans des déchets incinérés :

- **Ils sont détruits dans le four** : pour les NMM combustibles réagissant avec l'oxygène, et partant de l'hypothèse où le mécanisme de combustion reste inchangé malgré la présence de NM, les produits de réaction peuvent être des gaz et/ou des liquides qui ne représentent aucune menace pour l'Homme ou l'environnement. C'est le cas par exemple du noir de carbone qui peut être oxydé en dioxyde de carbone ($CO_2$) ne présentant pas de risque toxique accru.

- **Ils ne sont pas détruits dans le four et peuvent être entraînés dans les effluents** : certains NMM pourraient être particulièrement stables à des températures élevées et ne pas être affectés par la combustion, soit parce qu'ils possèdent une température de décomposition très élevée, soit parce qu'ils sont déjà constitués d'oxydes et ne s'oxydent donc pas davantage. Il existe un autre cas de figure : des NMM piégés au sein d'une matrice inerte. Les NM non détruits seraient alors entraînés dans les divers effluents sortant de la filière.

- **Ils sont détruits mais pourraient former de nouveaux NM entre temps** : l'élimination des NMM entraîne la formation de nouveaux NM. Par exemple, le $CaCO_3$ peut être décomposé en $CaO$ (NM nouvellement formé) et en $CO_2$. Les oxydes nanométriques peuvent aussi réagir avec des acides tels que $HCl$. Par exemple, $ZnO + 2HCl \rightarrow ZnCl_2 + H_2O$. Ce phénomène serait catalysé par les conditions thermiques, par les substances initialement présentes dans le four et celles formées au cours du phénomène thermique, ainsi que par les surfaces spécifiques réactives importantes.

<footnote n="30">³⁰ La description des procédés est disponible sur la page suivante :
www.ademe.fr/en/expertises/dechets/passer-a-laction/valorisation-energetique/dossier/lincineration/description-procedes</footnote>
- L'incinération elle-même peut provoquer la formation de NM à partir de déchets n'en contenant pas : lors de la combustion, de nombreux éléments sont réduits/oxydés et de nouveaux NM sont formés en continu (des oxydes métalliques, des sels ou des particules de suie, etc.). En effet, des particules de plus grande taille se décomposent et se transforment en de nouvelles particules plus petites, voire en NM. A l'inverse, les NM peuvent s'agglomérer à des particules de plus grande taille, perdant ainsi leur statut de NP.

Partant de cette proposition de scenarii, cette partie balaye les recherches menées sur le comportement de certains NMM lors de plusieurs procès identifiés dans la filière d'incinération : la combustion, le captage et traitement des fumées et le traitement des mâchefer.

### 2.5.2.1 Comportement de certains NMM pendant la combustion

La combustion consiste en une décomposition thermique pendant laquelle les conditions sont maîtrisées dans le but d'assurer une oxydation complète du déchet. Les incinérateurs sont conçus de sorte à respecter la règle des 4T qui consiste à maîtriser quatre paramètres du procès (CE, 2016 ; Ounoughene, 2015) :

- Une température contrôlée et homogène dans la chambre de combustion ;

- Un temps de séjour des gaz de combustion supérieur ou égal à 2 sec à une température $T \ge 850^{\circ}\text{C}$ dans la chambre de post-combustion ;

- Une teneur en $O_2$ en excès dans les chambres de combustion et de postcombustion ;

- Une turbulence des gaz dans la chambre de combustion qui contribue au transfert thermique et assure un bon mélange combustible/comburant.

#### Partition effluents gazeux Vs. effluents solides

Le sort des éléments macrométriques mais aussi de leur version nanométrique dans les incinérateurs ainsi que leur potentiel d'exposition dépendent de la façon dont ils réagissent pendant la combustion et de la direction préférentielle adoptée : vers les cendres sous chaudière ou les cendres volantes (Vejerano et al., 2014). Les études de Meij (1994) ainsi que de Queirol et al. (1995) se sont intéressées à la distribution de différents éléments macrométriques dans les cendres volantes et cendres sous chaudière, en démontrant qu'elle dépend des propriétés physico-chimiques dudit élément mais aussi de la température du four. À titre d'exemple, la classification proposée par Meij à partir de recherches menées aux Pays-Bas, au sein d'une centrale à charbon, est reprise dans le tableau suivant (Tableau 51). Belevi et Moench (2000) ont eux aussi mené une étude approfondie sur le comportement des éléments macrométriques pendant l'incinération.

<table><caption>Tableau 52. Classification des éléments macrométriques selon leurs caractéristiques (Meij, 1994)</caption><thead><tr><td>Classe</td><td>Caractéristiques</td><td>Exemple d'éléments macrométriques</td></tr></thead><tbody><tr><td>I</td><td><strong>Peu volatiles</strong><br>Ne subissent pas de vaporisation pendant l'incinération. Leurs concentrations sont semblables dans tous les types de cendres.</td><td>Al, Ca, Ce, Cs, Eu, Fe, Hf, K, La, Mg, Sc, Sm, Si, Sr, Th et Ti</td></tr><tr><td>II a</td><td><strong>Volatiles</strong><br>Leur condensation se fait sur les particules de cendres. Ils sont plus présents dans les cendres volantes. Les sous classes se réfèrent au degré de volatilité des éléments.</td><td>As, Cd, Ge, Mo, Pb, Sb, T1 et Zn</td></tr><tr><td>II b</td><td></td><td>Be, Co, Cu, Ni, P, U, V et W</td></tr><tr><td>II c</td><td></td><td>Ba, Cr, Mn, Na et Rb</td></tr><tr><td>III</td><td><strong>Très volatiles</strong><br>Très peu de condensation. Composés majoritairement gazeux qui sont émis dans la phase gazeuse.</td><td>B, Br, C, Cl, F, Hg, I, N, S et Se</td></tr></tbody></table>
Toutefois, il est important de rappeler que les NM ne se comportent pas forcément de la même manière que leurs équivalents macrométriques. En raison de leur énergie de surface élevée, les NP présentent des caractéristiques qui leurs sont propres (Holder et al., 2013). Dès 1976, Buffat et Borel ont montré que le point de fusion des agrégats d'or diminue avec la taille des particules : les particules d'or ayant un diamètre de 4 nm commencent à fondre à une température d'environ 400°C plus bas que le point de fusion de l'or dans sa version macrométrique (Buffat et Borel, 1976). Ce phénomène est connu sous le nom de dépression du point de fusion et se produit, à quelques exceptions près, pour presque tous les NM libres (Part et al., 2018). Dans le cas de NM intégrés dans une matrice, un effet inverse peut être observé, connu sous le nom de phénomène de surchauffe (Part et al., 2018). Nanda et al. (2003) ont montré que les propriétés thermiques des NM sont inversement proportionnelles à leur énergie de surface. Lorsque les NM sont intégrées dans une matrice, leur énergie de surface diminue et par conséquent, leur température d'évaporation et leur point de fusion augmentent, se rapprochant plus des caractéristiques des matériaux correspondants sous leur forme macrométrique (Holder et al., 2013 ; Massari et al., 2014).

Bouillard et al. (2010) ont eux aussi observé des différences dans le comportement des éléments selon leur taille. Ils ont constaté une réduction de la température d'ignition au fur et à mesure que le diamètre des particules décroit. Cependant, en dessous de 30 nm, la température d'ignition minimale augmente, ce que les auteurs expliquent par l'agrégation des plus petites particules.

À partir de leur modèle théorique qui décrit l'incinération des déchets en Suisse<fnref n="31" />, Mueller et al. (2012) considèrent que le comportement d'un NM dans la filière incinération dépend principalement de deux facteurs :

- Les **matériaux environnants** : en raison de sa petite taille, si le NM est libre ou libéré facilement par rapport à la matrice dans lequel il se trouve, il peut s'échapper avec les gaz de combustion et n'être stoppé que par les filtres d'épuration des fumées. Si le NM est bloqué dans une matrice, il peut fusionner avec les matériaux fondus et se retrouver ainsi plus facilement dans les cendres sous chaudière.

- Le **point de fusion** : si le NM a un point de fusion inférieur ou égal à la température dans le four d'incinération, il se vaporisera et entrera dans le flux de gaz de combustion. Il se recondensera dès que celui-ci refroidit.

Aux considérations de Mueller et al. (2012) s'ajoutent celles de Roes et al. (2012) qui reprennent les mêmes hypothèses pour conclure que la taille des NM détermine s'ils sont ou non éliminés par les filtres pour les fumées tandis que la composition chimique détermine si le NM est oxydé, subit d'autres réactions chimiques, ou s'il reste inerte. Part et al. (2015) précisent aussi que le comportement des NM pendant l'incinération dépend fortement des conditions redox dans la zone de combustion. L'enjeu est donc de recueillir le plus d'informations possibles sur les caractéristiques des éléments dans leur taille nanométrique, de manière à pouvoir anticiper au mieux leur comportement lors de la combustion.

## Nano-TiO₂

Mueller et al. (2012) ont prédit le comportement du nano-TiO₂ à partir de leur modèle théorique englobant tant le stockage que l'incinération (basés sur le modèle de gestion des déchets suisse). Ils considèrent que pour ce type précis de NMM, il n'y a pas de perte de matière lors de la combustion, du lavage avec de l'acide ou quelconque autre procédé ayant lieu lors de l'incinération (cf. Figure 68). Massari et al. (2014) se sont eux aussi intéressés au comportement du TiO₂ contenu dans de la peinture incinérée dans des conditions de laboratoire. Les résultats obtenus correspondent bien à la modélisation des flux de nano-TiO₂ obtenus par Mueller et al. (2013). Massari et al. (2014) n'ont pas observé de libération de nano-TiO₂ dans l'atmosphère et du Ti s'est retrouvé à la surface des résidus solides obtenus (cendres sous chaudière et mâchefers). Par conséquent, le flux de sortants le plus significatif pour le nano-TiO₂ correspond à celui des cendres sous chaudière et des mâchefers.

<footnote n="31">³¹ Les auteurs insistent sur le fait que le modèle se base principalement sur une gestion des déchets propre à la Suisse, même si des généralisations sur le comportement des NM peuvent être entreprises (Mueller et al., 2012).</footnote>
Plus récemment, deux études allemandes se sont intéressées à la combustion du nano-TiO₂ dans des incinérateurs en fonctionnement (Börner et al., 2016 ; Baran et Quicker, 2016³², toutes deux citées dans Part et al., 2018). Börner et al. (2016) ont observé la manière dont s'effectuait le transfert du nano-TiO₂ de la combustion vers le dispositif de filtrage. Après injection de nano-TiO₂, les mesures effectuées ont présenté des valeurs assez élevées, associées à des difficultés à quantifier les effets résultant de l'addition de nano-TiO₂. Toutefois, l'augmentation de la concentration en nano-TiO₂ a permis de compléter le bilan massique qui a montré que 91 à 96 % du titane (basé sur la quantité totale de titane récupérée) se retrouvait dans les cendres sous chaudière. Des résultats semblables ont été obtenus dans le cas d'un incinérateur de boues de STEP (Part et al., 2018). Malgré les différences en termes de taux de recouvrement entre 16 et 100 %, la majorité du titane (90-94 %) s'est accumulé dans les résidus de combustion solides, c'est-à-dire les cendres sous chaudières et les mâchefers (Part et al., 2018).

<figure><img src="image_83.png" /><figcaption>Figure 68. Schéma du traitement des déchets en Suisse- modélisation pour le nano-TiO₂ (Mueller et al., 2012)</figcaption></figure>

## Nano-ZnO

Le nano-ZnO se dissout facilement dans l'acide de lavage des fumées (cf. Figure 69). Aussi, il se retrouve en grande quantité dans les résidus de combustion solides (Mueller et al., 2012). Dans des conditions réductrices, le Zn élémentaire commence à s'évaporer à une température de 905°C (90 % à 1150°C). Inversement, le ZnO sous des conditions oxydantes est retenu dans un état solide à des températures allant jusqu'à 1500°C (Mueller et al., 2012 ; Mueller et al., 2013 ; Part et al., 2015).

<footnote n="32">³² Les deux études ne sont disponibles qu'en allemand : Baran P., Quicker P. (2016) Verbleib und Verhalten von Nanopartikeln bei der Abfallverbrennung. Österreichische Wasser- und Abfallwirtschaft, Springer Vienna, pp. 1–15.
Börner R., Meiller M., Oischinger J., Daschner R. (2016) Untersuchung möglicher Umweltauswirkungen bei der Entsorgung nanomaterialhaltiger Abfälle in Abfallbehandlungsanlagen. Umweltforschungsplan des Bundesministeriums für Umwelt, Naturschutz, Bau und Reaktorsicherheit, TEXTE 37/2016.</footnote>
<figure><img src="image_84.png" /><figcaption>Figure 69. Ttraitement des déchets en Suisse- modélisation pour le nano-ZnO<fnref n="33" /> (Mueller et al., 2012)</figcaption></figure>

## Nano-Ag

Mueller et al. (2012) précisent qu'avec peu de données disponibles pour alimenter leur modèle concernant le comportement du nano-Ag dans la filière incinération, les flux sont difficilement modélisables. Les flux vers n'importe quel sortant sont donc possibles. Toutefois, ils confirment que le nano-Ag est généralement assez stable (Mueller et al., 2012). Il peut être (partiellement) oxydé pendant l'incinération, puis dissous dans l'acide de lavage des fumées, si cette technique est utilisée. En raison de sa température de fusion relativement basse, il est également susceptible de fondre dans le four (Mueller et al., 2012). Ainsi il peut se comporter de manière relativement analogue au nano-TiO₂ et au nano-ZnO : le flux le plus significatif se retrouvant dans les résidus solides de combustion, c'est-à-dire les cendres sous chaudière et les mâchefers (cf. Figure 70).

<figure><img src="image_85.png" /><figcaption>Figure 70. Traitement des déchets en Suisse- modélisation pour le nano-Ag (Mueller et al., 2012)</figcaption></figure>

<footnote n="33">³³ Les auteurs précisent que la différence par rapport à 100% est due aux arrondissements (Mueller et al., 2012).</footnote>
## Nano tubes de carbone (NTC)

Étant donnée leur structure carbonée, les NTC sont supposés brûler presque complètement dans les conditions d'oxydation du four (Mueller et al., 2012), ce qui explique que la majorité soit détruite par combustion (cf. Figure 71). De même, Petersen et al. (2011) s'appuyent sur la littérature concernant l'inflammabilité de nanocomposites pour conclure que les NTC ne persisteraient probablement pas dans la zone de combustion, mais pourraient persister dans les résidus solides de combustion (cendres sous chaudière et mâchefers) qui pourraient ainsi contenir des NTC non. Ceci est confirmé par Nyden et al. (2010), ayant démontré que la combustion de mousse de polyuréthane contenant des NTC pouvait former des cendres contenant des NTC imbrulés. Mueller et al., (2012) expliquent cela en envisageant la possibilité qu'une part des NTC survive à l'incinération s'ils se trouvent dans des compartiments fermés. Ces NTC restants seraient stables vis-à-vis de lavages à l'acide et pourraient se retrouver dans les cendres sous chaudière et/ou les mâchefers.

D'autres recherches évoquent l'importance de la température de combustion dans la destruction des NTC. Le rapport OCDE (2016) mentionne des travaux de l'Union Européenne, datant de 2009, qui précisent que la combustion à l'air libre de textiles contenant des NTC pouvait entraîner leur émission dans l'environnement. Seule l'incinération à une température supérieure à 850°C était présumée éliminer les NTC. Ces conclusions sont confirmées par les travaux de recherche en laboratoire menés par Bouillard et al. (2013) à l'INERIS. Un four y a été conçu pour les besoins de l'expérience, capable de fonctionner dans des conditions spécifiques de combustion, notamment à basse température. L'objectif premier des chercheurs était de confirmer la présence de NTC dans la phase gazeuse, après la combustion d'une matrice de polymères contenant des NTC. Les résultats de ces recherches montrent bien que, non seulement les NTC se retrouvent dans les cendres sous chaudière, mais ils sont également libérés dans les gaz de combustion lors de combustion à basse température (400°C). Les chercheurs y ont trouvé des NTC d'environ 12 nm de diamètre et 600 nm de long, impliquant une certaine résistance, bien qu'ils soient définis comme étant des NM combustibles. Ces résultats concordent avec les recherches de Vejerano et al. (2014) sur le C60 (cf. ci-dessous), ce qui suppose une attention particulière concernant les températures utilisées dans les incinérateurs de manière à limiter les risques environnementaux potentiels dus à des rejets mal contrôlés (Bouillard et al., 2013).

<figure><img src="image_86.png" /><figcaption>Figure 71. Traitement des déchets en Suisse - modélisation pour les NTC<fnref n="34" /> (Mueller et al., 2012)</figcaption></figure>

<footnote n="34">³⁴ Mueller et al. (2012) précisent que la différence par rapport à 100 % est due aux arrondissements.</footnote>
Se pose aussi la question plus précise du comportement des NTC insérés dans des matrices polymères. Le projet suédois NanoSustain (2014) a tenté d'y répondre dans un des volets traités sur la période de 2010 à 2013. Les premiers résultats étaient prometteurs et montraient que l'incinération de produits contenant des NTC multifeuillets peut être une approche prometteuse : elle peut permettre la récupération d'énergie tout en assurant l'élimination des NTC. Des recherches plus récentes, effectuées par Sotiriou et al. (2016), permettent de développer ces résultats, en se basant notamment sur une comparaison entre la combustion de polymères thermoplastiques<fnref n="35" /> contenant des NP organiques et inorganiques (NTC et Fe₂O₃ respectivement). Par rapport aux matériaux étudiés et aux conditions adoptées, les chercheurs n'ont pas trouvé de NM organiques dans l'aérosol produit par la combustion, ce qui n'est pas le cas du nano-Fe₂O₃. Des quantités minimales de Fe ont été détectées dans l'aérosol produit, indiquant une nano-libération potentielle de ce matériau. De plus, deux températures de combustion ont été testées :

- Après une combustion incomplète à une température maximale de 500°C, la majorité des NTC, sinon la totalité, a été retrouvée telle quelle dans les cendres sous chaudière, tandis que la présence de nano-Fe₂O₃ semble modifier radicalement leur composition et morphologie. Plus précisément, le nano-Fe₂O₃ a favorisé la décomposition complète de la matrice de polymères thermoplastiques en ne laissant aucun résidu de polymère (Sotiriou et al., 2016).

- À des températures élevées correspondantes à l'incinération de déchets, les NTC n'étaient plus présents dans les cendres sous chaudière alors que les nano-Fe₂O₃ y ont été retrouvés en grandes quantités (Sotiriou et al., 2016).

## Nano-CeO₂

L'étude de Walser et al. (2012) est la plus emblématique en ce qui concerne l'oxyde de cérium sous sa forme nanométrique. De plus, elle est parmi une des premières ayant mené des essais en conditions réelles, au sein d'un incinérateur de déchets ménagers suisse traitant 200 000 tonnes de déchets par an. De la poudre de nano-CeO₂ a été pulvérisée sur les déchets avant combustion (10 kg) et directement dans la chambre de combustion (1 kg). Ce deuxième scenario a été conçu pour prendre en compte la possibilité que des NM imbrulés puissent s'échapper (cf. Figure 72).

Les fumées brutes avant filtration, les fumées épurées après filtration (avec précipitateur électrostatique), les mâchefers, les eaux d'épuration des fumées, les eaux de refroidissement des mâchefers, et les fumées en sortie cheminée ont été prélevés et analysés grâce à des méthodes de spectrométrie de masse (ICP-MS9). Les auteurs indiquent que 39 % et 34 % du nano-CeO₂ injecté pour les cas 1 et cas 2 respectivement, ont été récupérés. Les mesures effectuées montrent que la majorité de nano-CeO₂ s'est fixée à la surface des résidus de combustion solides sans modifications morphologiques significatives<fnref n="36" /> :

- Dans le premier cas, le bilan massique a montré que près de 81 % des NM étaient transférés dans les résidus solides de combustion (cendres sous chaudière et mâchefers), près de 19 % dans les cendres volantes, 0,02 % dans les eaux d'extinction et 0 % dans les gaz de combustion propres (Walser et al., 2012).

- Dans le second cas, 53 % des NMM ont été retrouvés dans les résidus solides de combustion (cendres sous chaudière et mâchefers), 45 % dans les cendres volantes et 1,7 % dans les eaux d'extinction et 0,0004 % dans les gaz de combustion propres (Walser et al., 2012).

Il s'avère que les précipitateurs électrostatiques semblent capables de filtrer efficacement le nano-CeO₂ (Walser et al., 2012). Toutefois, Roes et al. (2012) mettent en garde sur leur efficacité, réduite de manière significative pour des particules au diamètre inférieur à 3 µm. À la suite de cette expérience, la présence de nano-CeO₂ dans les REFIOM implique que le traitement des déchets contenant du nano-CeO₂ est déplacé vers les étapes suivantes (Massari et al., 2014), telles que l'enfouissement dans une installation de stockage de déchets (cf. 2.6).

<footnote n="35">³⁵ Les auteurs ont choisi d'utiliser des polymères présentant une composition précise plutôt que des déchets complexes de manière à pouvoir contrôler précisément leur composition chimique de départ (Sotiriou et al., 2016).</footnote>

<footnote n="36">³⁶ Les auteurs ont considéré qu'aucun changement chimique ou physique n'avait eu lieu (Walser et al., 2012).</footnote>
<figure><img src="image_87.png" /></figure>

Figure 72. Détection de CeO₂ dans les effluents solides et liquides issus de l'incinération, d'après les expériences menées par Walser et al. (2012) : a) le nano-CeO₂ a été pulvérisé directement dans la préchambre de combustion (cas 1) ou dans le flux de gaz de combustion au-dessus de la chambre de combustion (cas 2). Les points d'échantillonnage I-VI avant et après l'ajout de nano-CeO₂ ; b) Images au microscope électronique de nano-CeO₂ cristallin (10 - 50 nm) provenant de différents points d'échantillonnage ; c) Représentation schématique des temps de séjour attendus du nano-CeO₂ dans le flux de gaz de combustion (plus les flèches bleues sont claires, plus le gaz est pur) (Figure issue de Part et al., 2015)

Une étude plus récente a été menée par Baumann *et al.* (2017) concernant la stabilité et le bilan massique d'oxydes métalliques sous la forme nanométrique, après combustion dans une installation à l'échelle pilote et un incinérateur industriel de déchets dangereux. Les principaux résultats sont présentés selon le type d'essai mené :

- Dans la flamme d'éthylène/air prémélangé, le nano-CeO₂ -structuré s'évapore partiellement, ce qui peut être dû à des réactions chimiques dans la flamme qui induisent la formation de particules autour des 10 nm de diamètre. En effet, le frittage d'agglomérats a lieu dans la flamme. Cette formation est non seulement fonction de la température, mais dépend également des composants gazeux de la flamme (Baumann *et al.*, 2017).

- Dans le cas de l'incinérateur pour DD, deux combustibles sont testés : avec du charbon, les nano-CeO₂ se retrouvent principalement dans la gamme de taille équivalente à celle des cendres volantes (1-10 µm) en raison de l'agglomération ; avec du gaz comme combustible, les auteurs ont observé moins d'agglomération et les nano-CeO₂ ont une taille inférieure à 1 µm (Baumann *et al.*, 2017). Le bilan massique effectué révèle que sur la totalité injectée, près de 80 % des nano-CeO₂ ont pu être récupérés : < 0,01 % dans les émissions gazeuses après filtration, 10,6 % dans les cendres, 71,9 % dans les eaux de lavage acide des fumées, les 17,5 % restant étant considérés comme étant perdus (Baumann *et al.*, 2017). Ainsi, leur étude
montre que l'efficacité d'élimination du dispositif d'épuration des gaz de combustion est de l'ordre de 99,99 % en ce qui concerne le nano-CeO₂ (Baumann *et al.*, 2017).

Les résultats obtenus à la flamme concordent avec les recherches antérieures de Lang *et al.* (2015³⁷, cité dans Part *et al.*, 2015) sur le même type de NM. Leurs expériences ont été menées avec une flamme au propane et ils ont pu montrer que la stabilité thermique des agglomérats de nano-CeO₂ était influencée par divers facteurs, y compris la température de la flamme et le temps de rétention. L'influence de l'énergie thermique sur les nano-CeO₂ provoque la diminution de leur diamètre modal et l'augmentation de leur concentration en nombre total (plus de particules de nano-CeO₂ ont été détectées). Ainsi, avec l'augmentation de la température, une augmentation de la concentration totale en nombre de nano-CeO₂ nouvellement formés est notée. Elle a été attribuée à l'évaporation intensive ou sublimation des particules de nano-CeO₂ et une recondensation dans les zones plus froides de la flamme (Lang *et al.*, 2015, cité par Part *et al.*, 2015). Les travaux réalisés suggèrent que les particules émises après la combustion ne conservent ni leur forme ni leur taille primaires (Lang *et al.*, 2015, cité par Part *et al.*, 2015).

Lang *et al.* (2015) ont ainsi suggéré trois hypothèses pour expliquer ce qui pourrait arriver aux NM lorsqu'ils sont directement pulvérisés sur la flamme :

- (1) Les NM peuvent être réduits en particules primaires simples, soit par désagglomération, soit par sublimation et nucléation ;

- (2) des agglomérats plus gros sont formés par coagulation ;

- (3) des agrégats plus gros sont formés par frittage.

Cependant, ces études bien que très intéressantes, ne concernent qu'un seul type de NM aux propriétés très précises, ce qui implique que les résultats ne peuvent pas être extrapolés facilement à d'autres NM, notamment ceux constitués majoritairement de carbone (Nowack *et al.*, 2013). Mueller *et al.* (2012) confirment ce constat, même s'ils précisent que le comportement du nano-CeO₂ pendant l'incinération peut être comparable à celui du nano-TiO₂ puisque les deux présentent une stabilité semblable à hautes températures ainsi qu'une faible solubilité. Des extrapolations vis-à-vis de matériaux moins stables comme le nano-ZnO et le nano-Ag sont, quant à elles, limitées (Mueller *et al.*, 2012).

## Nano-C₆₀

Peu de publications mentionnent le comportement du nano-C₆₀, appartenant à la famille des fullerènes. Vejerano *et al.* (2014) s'y sont intéressés compte tenu de ses caractéristiques particulières : de tous les nano incorporés dans leur étude sur l'incinération des NM à l'échelle du laboratoire, le C₆₀ est le seul à s'être retrouvé majoritairement dans les particules ultrafines plutôt que dans les cendres sous chaudière. Or, sous une forme libre, le C₆₀ est complètement oxydé à environ 500°C et ne devrait donc pas résister à la combustion. Les auteurs supposent que cet effet est dû à la manière dont le C₆₀ se retrouve en solution : le C₆₀ est enrobé et se diffuse plus facilement au sein des déchets, ce qui pourrait le protéger de l'oxydation (Vejerano *et al.*, 2014). Ce résultat participe du constat clair qu'un NM libre ne peut en aucun cas être considéré comme réagissant de manière semblable à un NM intégré dans une matrice complexe. Vejerano *et al.* (2014) supposent aussi que des couches d'éléments générés par la combustion, comme c'est le cas des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP), peuvent éventuellement avoir protégé le C₆₀ de l'oxydation. Enfin, les auteurs concluent que d'autres NM à base de carbone méritent une attention particulière puisqu'il est difficile d'anticiper si leur comportement sera semblable à celui du C₆₀. Leur incorporation dans de nombreux matériaux composites appuie ce constat.

<footnote n="37">³⁷ Les résultats de l'étude sont en allemand :</footnote>

<footnote>Lang I., Hauser M., Baumann W., Mätzing H., Paur H., Seifert H. (2015) Freisetzung von Nanopartikeln bei der Abfallverbrennung. In : Thome-Kozmiensky, K.J., Beckmann, M., (Eds.), Energie aus Abfall, Band 12, TK Verlag Karl Thome-Kozmensky, Neuruppin, pp. 347-370.</footnote>
## Nano-BaSO₄

Une étude allemande, répertoriée par Part et al. (2018), s'est intéressée au comportement du nano-BaSO₄ dans une UIOM équipée d'un four à grille, une chaudière, une unité sèche de purification des gaz et un filtre à manche. L'étude de Baran et Quicker (2016)<fnref n="38" /> a révélé que près de 87 % des NM récupérés ont été retrouvés dans les cendres sous chaudière, 8,5% dans les mâchefers, et 4,5 % dans les résidus provenant du filtre à manche. De plus, l'efficacité de captation du filtre à manche pour les particules de baryum était supérieure à 99 % (Part et al., 2018). Les auteurs ont aussi révélé que les NM testés avaient tendance à se fritter à des températures plus basses que le BaSO₄ dans sa forme macrométrique et possèdent une tendance plus forte à adhérer aux particules de cendres volantes après la combustion (Part et al., 2018).

## Synthèse du comportement global des NM pendant la combustion

Vejerano et al. (2014) ont montré qu'une majorité de NM sont retenus dans les cendres sous chaudière et les mâchefers (nano-CeO₂, nano-TiO₂, nano-NiO, nano-CeO₂ et nano-Fe₂O₃) :

- Dans ces résidus solides, le nano-TiO₂, le nano-CeO₂ et le nano-FeO₃ forment de plus grands agrégats et semblent être encapsulés. Le nano-TiO₂ et le nano-FeO₃ ont conservé leur diamètre (environ 20 nm) et leur morphologie sphérique. Bien que la morphologie des matériaux étudiés n'ait pas été radicalement modifiée, certains changements structurels ont été observés, comme c'est le cas de la transition du nano-TiO₂ d'une forme anatase vers une forme rutile (Vejerano et al., 2014). Pour le nano-CeO₂, les auteurs ont trouvé des agrégats constitués de NP plus petites, similaires aux NP d'origine, non brûlées.

- Le nano-Ag et le nano-NiO n'ont pas formé d'agrégats. Les premiers ont généralement conservé leur taille et morphologie sphérique, même si certaines NP plus grandes que les NP initiales ont également été observées. Les seconds n'ont pas été encapsulés. Les NP initiales étaient sphériques mais après combustion, quelques NP cubiques ont été observées. De plus, les nano-NiO incinérés présentaient des diamètres plus grands que ceux imbrûlés.

Certains chlorures et sulfures métalliques ont été détectés dans les résidus solides, suggérant que les NM peuvent avoir subi des processus de transformation au travers de réactions chimiques avec d'autres composants présents dans les déchets. Les auteurs concluent que l'augmentation du diamètre des NM pendant la combustion dépend fortement des processus de nucléation, agrégation et agglomération ainsi que des réactions hétérogènes avec d'autres éléments gazeux.

Enfin, les NTC peuvent se comporter différemment, leur nature chimique impliquant une efficacité de combustion très élevée. Toutefois, les travaux de Vejerano et al. (2014) montrent que ce n'est peut-être pas le cas pour tous les NM composés de carbone qui pourraient ne pas être incinérés aussi efficacement que prévu.

Les travaux de recherche de Prevot et al. (2015) sur différents types de déchets contenant des NMM apportent un éclairage sur la combustion de ces NM au sein de matrices variées. Dans les trois cas, les auteurs observent des émissions d'aérosols nanostructurés lors du processus de combustion (Prevot et al., 2015) :

- Le déchet « carbone » génère majoritairement des émissions gazeuses et aucun solide résiduel, du fait du caractère plutôt complet de la combustion. Ce déchet est peu émetteur d'aérosols (< 100 nm), en comparaison des deux autres types de déchets ;

- Le déchet « polymère » subit une combustion rapide et intense qui génère un important dégagement de particules et des mâchefers composés principalement de silicium et oxygène. L'aérosol nanostructuré est composé de silice initialement présente dans le déchet, mais aussi générée par la combustion (transformation par oxydation du silicium organique non nanostructuré contenu dans le déchet en particules de nanosilice). Les auteurs précisent que

<footnote n="38">³⁸ Les résultats de l'étude sont en allemand :
Baran P., Quicker P. (2016) Verbleib und Verhalten von Nanopartikeln bei der Abfallverbrennung. Österreichische Wasser- und Abfallwirtschaft, Springer Vienna, pp. 1-15.</footnote>
ce phénomène de production de NP par la combustion a déjà été observé, mais n'avait jamais été démontré expérimentalement avant.

- Le déchet « peinture » a le même profil de combustion que le déchet précédent : la combustion est rapide et intense et il en résulte un mâchefer composé principalement de calcium, titane et oxygène. Un aérosol nanostructuré, majoritairement composé de nano-silice amorphe se forme lors de la combustion. Elle proviendrait des NP de silice contenues initialement dans le déchet.

De manière à mieux caractériser les différents NMM présents dans les déchets ainsi que leur comportement durant la combustion, Ounoughene (2015) propose de prendre en compte la notion de « température de destruction ou de détérioration de la nanostructure » (TDN). Telle une empreinte digitale, chaque NM, selon sa composition chimique mais aussi et surtout selon sa taille, va réagir de manière différente à la chaleur : certains vont fondre, d'autres vont se sublimer, d'autres vont subir des transitions thermiques ou s'oxyder et certains vont être inchangés. La température apparaît alors comme un paramètre clé dans le devenir du NM et de sa nanostructure (Ounoughene, 2015). Étant donné que la TDN est proche du point de fusion, Ounoughene (2015) l'utilise pour recenser les différents types de NMM les plus fréquemment rencontrés ou incorporés dans des matrices polymères (cf. Figure 73).

<figure><img src="image_88.png" /><figcaption>Figure 73. Comportement des nanomatériaux dans un four selon leur température de fusion t (Ounoughene, 2015)</figcaption></figure>

Le schéma croise les données issues de plusieurs expériences décrites dans les références bibliographiques précitées avec les résultats provenant des essais de Ounoughene (2015), réalisés dans le cadre de ses recherches doctorales. Il en ressort plusieurs groupes de NM :

- Pour les NM du groupe 1 (fullerène, nanotube de carbone, noir de carbone) : ils seront totalement détruits dans un incinérateur dont la combustion se déroule à 850°C.
- Pour les NM matériaux des groupes 2, 3, 4 et 5, leur nanostructure sera détruite si la température du four dans lequel ils sont introduits est proche ou supérieure ou égale à leur température de fusion.

## Apparition potentielle de sous-produits de dégradation

Une série de paramètres influent considérablement sur le devenir des NMM dans les incinérateurs, comme, entre autres, les conditions d'oxydo-réduction ou encore la température de combustion (Roes et al., 2012). Bien que la combustion ne modifie pas nécessairement la morphologie de tous les NM, des changements subtils de structure peuvent se produire. Il s'agit de transitions de phase qui peuvent entraîner des structures cristallines différentes et des changements dans les propriétés physico-chimiques des NM, affectant ainsi leur comportement au sein de la filière (Vejerano et al., 2014). L'observation de la formation de nouvelles phases suggère que certains NM, en particulier ceux ayant des points de fusion et des températures d'initiation de transition proches de celles utilisées dans les incinérateurs typiques, sont soumis à diverses transformations physico-chimiques pendant la combustion (Vejerano et al., 2014).

Les changements structurels peuvent se produire bien en dessous de la température utilisée dans les incinérateurs typiques et altérer le mécanisme de leur toxicité (Vejerano et al., 2014). Ceci suppose que les transformations subies par chaque NM soient bien comprises et documentées. Roes et al. (2012) décrivent la façon dont les NM peuvent être détruits, se transformer en d'autres NM ou rester intacts au cours de l'incinération. Ils prennent aussi en compte certains éléments qui, lors de la combustion, produisent des NM. Les auteurs rappellent que, comme il s'agit à chaque fois de particules de taille inférieure à 100 nm, leur élimination complète dans les fumées n'est pas garantie à 100 % (Roes et al., 2012). De plus, tous les NM cités peuvent se retrouver en partie dans les résidus solides de l'incinération, c'est-à-dire les cendres sous chaudière et les mâchefers (Roes et al., 2012). Les résultats de Roes et al. (2012) sont repris ci-après.

## Oxyde d'aluminium

L'oxyde d'aluminium (Al₂O₃) est capable de rester relativement stable à des températures supérieures à 100°C, quelles que soient les conditions redox. En dessous de 200°C, il se peut que de l'AlO(OH) se forme, dans des conditions oxydantes et réductrices (Roes et al., 2012) :

- Dans des conditions d'oxydation :

o AlPO₄ est stable pour des températures de 0 à 1 200°C, mais seules de petites quantités sont attendues.

o Al₂(SO₄)3 est formé à des températures inférieures à 500°C.

- Dans des conditions réductrices, AlPO₄ est également stable, cependant, seulement en dessous de 700°C.

## Carbonate de calcium

Le carbonate de calcium (CaCO₃) reste relativement stable à des températures inférieures à 750-825°C, quelles que soient les conditions d'oxydo-réduction (Roes et al., 2012) :

- En dessous de 825°C, une petite quantité de CaCl₂ se forme.

- À des températures supérieures à 600-700°C, c'est du CaO qui se forme.

- Pour des températures allant de 0 à 1 200°C et des conditions :

o D'oxydation, du CaSO₄ se produit en petites quantités.

o Réductrices, une très petite quantité de CaS est formée.

## Hydroxyde de magnésium

L'hydroxyde de magnésium [Mg(OH)2] subit des transformations en fonction de différentes températures (Roes et al., 2012) :