La figure IV-11 représente la variation spatio-temporelle de l'énergie moyenne des électrons, cette énergie est importante dans les gaines particulièrement aux instants où la tension radiofréquence passe par le zéro. Le minimum est situé au centre de la décharge où il est indépendant des instants du cycle RF. Qualitativement, elle est semblable à celle des électrons dans le cas de décharge dans l'argon pur. Mais, quantitativement l'ordre de grandeur (6.5 eV) au centre de la décharge est plus important que dans le cas de décharge dans argon pur. Dans la figure IV-12 on a montré la variation spatio-temporelle de l'énergie moyenne des ions O₂⁺. Au centre de décharge, cette énergie est de l'ordre de l'énergie thermique 0.38eV, soit dix fois supérieur à l'énergie du gaz. Elle augmente progressivement jusqu'aux gaines. Cette énergie moyenne est plus importante que dans le cas d'argon à cause des processus de transfert de charge symétrique qui sont importants dans le cas d'une décharge d'argon pur. La variation spatio-temporelle de l'énergie moyenne des ions négatifs O⁻ est illustrée sur la figure IV-13. Cette énergie est importante à la lisière gaine-plasma, à cause de l'accélération par le champ électrique. Puis elle diminue jusqu'au centre, à cause de la perte d'énergie par suite des collisions.

<figure><img src="image_88.png" /><figcaption>Fig. IV-11 : Variation spatio-temporelle de l'énergie moyenne des électrons.</figcaption></figure>
<figure><img src="image_89.png" /><figcaption>Fig. IV-12 : Variation spatio-temporelle de l'énergie moyenne des ions O₂⁺.</figcaption></figure>

<figure><img src="image_90.png" /><figcaption>Fig. IV-13 : Variation spatio-temporelle de l'énergie moyenne des ions O₂⁺.</figcaption></figure>
En raison de leur faible inertie, les électrons suivent instantanément les variations temporelles du potentiel RF notamment lorsqu'il atteint sa valeur maximale. C'est pourquoi à l'instant où la tension radiofréquence passe par son maximum (fig. IV-14), les électrons occupent la gaine anodique, cela entraine la neutralisation électrique de cette région avec un champ électrique qui devient très faible voire quasi nul. Par contre, dans l'autre gaine (gaine cathodique) le champ électrique passe par son maximum en valeur absolue. Ce comportement par rapport aux gaines sera inversé à l'instant où le potentiel passe par son minimum (voir la figure IV-15). Dans la région du plasma (au centre de la décharge RF), le champ électrique est très faible durant toute la période de cycle radiofréquence à cause de la quasi-neutralité électrique de cette région.

La forme du champ électrique varie qualitativement de la même manière que dans le cas d'une décharge dans l'argon pur. Naturellement, sur le plan quantitatif, le champ électrique est moins important dans le cas de la décharge dans l'oxygène pur que dans l'argon pur à cause des gaines larges pour l'oxygène pur. Cette forme des gaines est la conséquence de la présence des ions négatifs et par suite de la diminution de la densité électronique.

<figure><img src="image_91.png" /><figcaption>Fig. IV-14 : Variation spatio-temporelle du potentiel plasma</figcaption></figure>
<figure><img src="image_92.png" /><figcaption>Fig. IV-15 : Variation spatio-temporelle de champ électrique</figcaption></figure>

IV.3.2 Influence de la pression partielle de O₂ dans le mélange Ar/O₂

Après avoir montré les caractéristiques de la décharge radiofréquence dans l'oxygène pur, et l'argon pur (chapitre 3). On montre maintenant l'influence de la concentration d'oxygène sur les caractéristiques de la décharge dans l'argon. Ces résultats sont très utiles pour le bon choix de la concentration d'oxygène à ajouter à l'argon pour les applications.

Les résultats suivants sont obtenus pour une tension radiofréquence de 200V et une fréquence de 13.56MHz avec une pression totale du gaz de 50 mTorr et une distance inter-électrode de 2.54 cm [Be-3]. Au titre d'exemple, la figure IV-16 représente la variation spatiale de la densité des particules chargées considérées pour un mélange (10%O₂/90%Ar) où la densité des ions est invariable avec la contraction et l'expansion des gaines à cause de leurs faibles mobilités. Par contre, les électrons et à cause de leurs grande mobilité suivent instantanément les variations du champ électrique illustré dans la figure IV-17.
<figure><img src="image_93.png" /><figcaption>Fig. IV-16 : Variation spatiale des densités des particules chargées pour (10%O₂/90%Ar) à différents instants du cycle RF</figcaption></figure>

<figure><img src="image_94.png" /><figcaption>Fig. IV-17 : Variation spatiale de champ électrique pour (10%O₂/90%Ar) à différents instants du cycle RF</figcaption></figure>
La figure IV-18 montre la variation de la densité des particules chargées (e⁻, O⁻, O₂⁺ et Ar⁺) en fonction de la pression partielle d'oxygène dans l'argon. Ce sont les densités calculées au centre de la décharge. Comme prévue, la densité des ions d'argon (Ar⁺) décroit presque linéairement avec la concentration de l'oxygène. Par contre, la densité des électrons décroit rapidement puis commence à saturer à partir d'un mélange contenant entre 40%O₂ et 60% d'Ar. Cette saturation montre l'équilibre entre les électrons gagnés (ionisation, détachement) et les électrons perdus (recombinaison, attachement) concentration des électrons assure la survie du processus d'ionisation des neutres et la circulation du courant électrique, qui assure par suite, la survie de la décharge électrique.

En fait, en présence d'un gaz électronégatif comme l'oxygène, les ions négatifs participent aussi avec les électrons à la neutralité électrique dans la région plasma. C'est pourquoi à partir d'environ 40‰ d'oxygène dans le mélange, on observe que les particules chargées négatives dominantes sont les ions O⁻, avec une concentration qui augmente rapidement avec la concentration d'oxygène. Généralement, dans les décharges radiofréquences, les ions négatifs sont piégés par l'expansion des gaines, le processus de la recombinaison est le seul processus responsable à la disparition de ces ions. Alors, le régime permanent est correspond à l'équilibre entre l'attachement dissociatif et la recombinaison. En même temps, pour les raisons de quasi-neutralité électrique dans la région plasma, la densité des ions O₂⁺ augmente avec la concentration de l'oxygène pour compenser la diminution des ions d'argon (Ar⁺).

L'énergie moyenne des électrons au centre de la décharge est montrée dans La figure IV-19. Cette énergie diminue avec l'augmentation de la concentration de l'oxygène jusqu'à 10% où elle atteint le minimum. Ceci est dû à l'augmentation du nombre de collisions inélastiques plus important dans l'oxygène notamment les processus de collisions des niveaux vibrationnels et optiques. Après cette première baisse, l'énergie se met à augmenter en fonction de la proportion de O₂ en raison de l'augmentation des épaisseurs des gaines et du grand nombre d'électrons qui participent à la contraction et l'expansion de ces gaines.
<figure><img src="image_95.png" /><figcaption>Fig. IV-18 : Variation de la densité des particules chargées avec la concentration de O₂</figcaption></figure>

La figure IV-20 montre que l'énergie moyenne des ions positifs d'argon (Ar⁺) au voisinage de la cathode augmente avec l'augmentation de la concentration de l'oxygène. C'est le contraire qui est observé pour les ions positifs d'oxygène (O₂⁺). Cela expliqué par l'effet important de transfert résonant de la charge qui est beaucoup plus efficace que le transfert de charge non-résonant que soit pour les ions d'argon (Ar⁺) ou bien les ions d'oxygène (O₂⁺). Il est important de rappeler que le transfert de charge résonnant transforme les ions rapides en ions lents qui se retrouvent avec l'énergie du gaz (0.038 eV) juste après la collision, ce qui naturellement contribue fortement à baisser l'énergie moyenne des ions lors de ces processus. Par contre, le flux d'ions (Ar⁺) (fig. IV-21) qui est important dans le cas de l'argon pur se met à décroitre avec la diminution de la concentration du gaz parent. La même chose est observée pour le flux des ions (O₂⁺). C'est une confirmation du rôle important joué par le transfert de charge résonant et par conséquent du rôle secondaire de l'effet de transfert de charge non-résonant. La valeur maximale de la densité du courant électrique dans la décharge décroit avec l'augmentation
de la concentration de l'oxygène jusqu'à une proportion de 60% de O₂ où elle atteint le minimum avant de se mettre à augmenter (fig. IV-22).

Comme la densité de courant, la puissance dissipée est importante dans les cas extrêmes de concentration 100% d'argon et 100% d'oxygène. Partant de l'argon pur, elle décroit jusqu'à atteindre le minimum pour une concentration de 50% O₂ (fig IV-23).

Dans le cas de l'argon pur la majorité des électrons sont dans le corps de la fonction de distribution des énergies électroniques (FDEE), ce nombre augmente avec l'augmentation de la concentration d'oxygène, à cause des collisions inélastiques plus importantes en augmentant le pourcentage de l'oxygène. Mais, à partir de 10%, les électrons sont accélérés à cause de l'augmentation des épaisseurs des gaines (fig. IV-24). Jusqu'à ce dernier pourcentage d'oxygène, l'énergie moyenne des ions d'argon (Ar⁺) au voisinage de la cathode et leur fonction de distribution (FDEI) ne présentent aucunes variations significatives (fig IV-20, fig IV-25). Les ions d'oxygène (O₂⁺) dans l'oxygène pur sont moins énergétiques que les ions argon (Ar⁺) dans l'argon pur, malgré la gaine plus large qui est sensée favoriser l'accélération des ions. Cela montre que le rôle du transport par le champ peut être considérablement atténué par l'effet des processus collisionnels comme le transfert de charge résonant dans l'oxygène qui est plus important que dans l'argon.
<figure><img src="image_96.png" /><figcaption>Fig. IV-19 : Variation de l'énergie moyenne des électrons avec la concentration de O₂</figcaption></figure>

<figure><img src="image_97.png" /><figcaption>Fig. IV-20 : Variation de l'énergie moyenne des ions au voisinage de la cathode</figcaption></figure>
<figure><img src="image_98.png" /><figcaption>Fig. IV-21 : Variation de flux ionique au voisinage de la cathode</figcaption></figure>

<figure><img src="image_99.png" /><figcaption>Fig. IV-22 : Variation de la densité du courant total dans la décharge</figcaption></figure>
<figure><img src="image_100.png" /><figcaption>Fig. IV-23 : Variation de la densité de puissance dans le mélange Argon-Oxygène</figcaption></figure>

<figure><img src="image_101.png" /><figcaption>Fig. IV-24 : Fonction de distribution des énergies électroniques dans le plasma</figcaption></figure>
<figure><img src="image_102.png" /><figcaption>Fig. IV-25 : Fonction de distribution des énergies ioniques au voisinage de la cathode</figcaption></figure>

## IV.4 Résultats dans le mélange Ar/O₂ avec champ magnétique

Pour avoir un flux ionique arrivant à la cathode avec une énergie suffisante pour la pulvérisation de la cible par exemple en céramique, il est indispensable dans les décharges RF classiques de baisser la pression du gaz de l'ordre de quelques milli-torrs ou de quelques dizaines de milli-torrs. Dans ces conditions de pression, le milieu est peu collisionnel avec une densité plasma plutôt faible. Pour augmenter la densité du plasma, il est important d'appliquer un champ magnétique qui change les trajectoires des électrons d'une forme parabolique à une forme hélicoïdale. Cela va augmenter le nombre de collisions et aussi confiner les électrons [Be-3]. Par suite, cela augmentera aussi la densité et le flux ionique et donc l'efficacité de la pulvérisation.

### IV.4.1 Mouvement d'une particule chargée dans un champ électromagnétique

En présence d'un champ électrique et magnétique, la force exercée sur une particule de masse m et de charge e et de vitesse v est donnée par l'expression suivante :
$$F = e(E + v \times B) = m \frac{dv}{dt} \qquad (IV-8)$$

La solution des équations du mouvement des particules chargées dans un champ électromagnétique a été trouvé par une méthode des différences finies, utilisant la discrétisation de la différence finie centrale [Na-1], à l'instant *i* elle donnée par :

$$m \frac{\mathbf{v}_{i+1/2} - \mathbf{v}_{i-1/2}}{\Delta t} = e(\mathbf{E} + \mathbf{v}_i \times \mathbf{B}) \qquad (IV-9)$$

Dans cette thèse, les trajectoires des particules chargées dans un champ électromagnétique sont calculées analytiquement, cela permet de trouver les positions et les vitesses exactes après chaque pas en temps.

soit $\mathbf{B}=\mathbf{B}.\mathbf{N}$ et $\mathbf{v}_o$: la vitesse initiale, $\mathbf{r}_o$ la position initiale et $\omega = \frac{e\mathbf{B}}{m}$ : pulsation cyclotron

La vitesse après un pas du temps $\Delta t$ est donnée par la relation :

$$ \begin{aligned} \mathbf{v} = \mathbf{v}_o + \frac{e\Delta t}{m} \mathbf{E} - \sin(\omega \Delta t) \cdot \mathbf{N} \times \mathbf{v}_o - [\cos(\omega \Delta t) - 1] \cdot \mathbf{N} \times (\mathbf{N} \times \mathbf{v}_o) \\ + \frac{1}{B} [\cos(\omega \Delta t) - 1] \cdot \mathbf{N} \times \mathbf{E} \\ - \frac{1}{B} [\sin(\omega \Delta t) - \omega \Delta t] \cdot \mathbf{N} \times (\mathbf{N} \times \mathbf{E}) \end{aligned} \qquad (IV-10) $$

La position après un pas du temps $\Delta t$ est donnée par la relation :

$$ \begin{aligned} \mathbf{r} = \mathbf{r}_o + \mathbf{v}_o \Delta t + \frac{e \Delta t^2}{2m} \mathbf{E} + \frac{1}{\omega} [\cos(\omega \Delta t) - 1] \cdot \mathbf{N} \times \mathbf{v}_o - \frac{1}{\omega} [\sin(\omega \Delta t) - \omega \Delta t] \cdot \mathbf{N} \times (\mathbf{N} \times \mathbf{v}_o) \\ + \frac{1}{\omega B} [\sin(\omega \Delta t) - \omega \Delta t] \cdot \mathbf{N} \times \mathbf{E} \\ + \frac{1}{\omega B} \left[ \cos(\omega \Delta t) - 1 + \frac{1}{2} \omega^2 \Delta t^2 \right] \cdot \mathbf{N} \times (\mathbf{N} \times \mathbf{E}) \end{aligned} \qquad (IV-11) $$

Le sens de rotation est donné par le signe de $\omega$. à chaque instant et le rayon de l'orbite R est déterminé par la relation suivante :
$$R=\frac{1}{\omega}|\mathbf{N}\times\mathbf{v}| \qquad (IV-12)$$

<figure><img src="image_103.png" /><figcaption>Fig. IV-26 : Direction de la force exercée sur une particule chargée dans un champ électrique et magnétique</figcaption></figure>

Les figures suivantes illustrent quelques exemples de la trajectoire d'un électron dans champ électrique et magnétique.

<figure><img src="image_104.png" /><figcaption>Fig. IV-27 : Trajectoire d'un électron dans un champ électromagnétique [E = (0, 10cos(2πt), 0) V/m, B = (0, 0, 1) T, et V₀ = (10², 10², 0) m/s et r₀ = (0, 0, 0)], f = 13.56×10⁶</figcaption></figure>
<figure><img src="image_105.png" /><figcaption>Fig. IV-28 : Trajectoire d'un électron dans un champ électromagnétique [E = (0, 0, 10 Z) V/m, B = (0, 0, -0.2 Z) Tesla, et V₀ = (10⁶, 10⁶, 10⁴) m/s et r₀ = (0, 0, 0)].</figcaption></figure>

<figure><img src="image_106.png" /><figcaption>Fig. IV-29 : Trajectoire d'un électron dans un champ électromagnétique [E = (0, 0, -1000) V/m, B = (1, 0, 0) Tesla, et V₀ = (0, 0, 0) m/s et la position initiale r₀ = (0, 0, 0)]</figcaption></figure>
<figure><img src="image_107.png" /><figcaption>Fig. IV-30 : Trajectoire d'un électron dans un champ électromagnétique [E = (100, 100, 100) V/m, B = (√3, √3, √3) T, et V₀ = (10⁴, -10⁴, 10⁴) m/s et r₀ = (0, 0, 0)].</figcaption></figure>

IV.4.1 Caractéristiques de la décharge dans le mélange Ar/O₂ pour un champ électrique et un champ magnétique croisés

Dans le cas où le champ électrique est dirigé suivant l'axe z et le champ magnétique est dirigé suivant l'axe y (qui est le cas considéré dans cette thèse) les équations du mouvement en cordonnées cartésiennes deviennent :

$$ \begin{pmatrix} v_x (\Delta t) \\ v_y (\Delta t) \\ v_z (\Delta t) \end{pmatrix} = \frac{E}{B} \begin{pmatrix} 1 - \cos \omega \Delta t \\ 0 \\ \sin \omega \Delta t \end{pmatrix} + \begin{pmatrix} \cos \omega \Delta t & 0 & \sin \omega \Delta t \\ 0 & 1 & 0 \\ -\sin \omega \Delta t & 0 & \cos \omega \Delta t \end{pmatrix} \begin{pmatrix} v_{x0} \\ v_{y0} \\ v_{z0} \end{pmatrix} \quad (IV-12) $$

$$ \begin{pmatrix} x (\Delta t) \\ y (\Delta t) \\ z (\Delta t) \end{pmatrix} = \begin{pmatrix} x_0 + \frac{E \Delta t}{B} - \frac{E}{B \omega} \sin \omega \Delta t \\ y_0 \\ z_0 - \frac{E}{B \omega} (\sin \omega \Delta t - 1) \end{pmatrix} + \frac{1}{\omega} \begin{pmatrix} \sin \omega \Delta t & 0 & 1 - \cos \omega \Delta t \\ 0 & \omega \Delta t & 0 \\ \cos \omega \Delta t - 1 & 0 & \sin \omega \Delta t \end{pmatrix} \begin{pmatrix} v_{x0} \\ v_{y0} \\ v_{z0} \end{pmatrix} \quad (IV-13) $$
Où $v_{x0}$, $v_{y0}$, $v_{z0}$ et $x_0$, $y_0$, $z_0$ sont respectivement les composantes de vecteurs vitesse initiale et les composantes de vecteur position initiale.

Les résultats sont obtenus, pour une tension radiofréquence de 200V à 13.56MHz et une pression totale du gaz de 50 mTorr avec un espace inter-électrode de 2.54 cm et pour un mélange composé de 90% d'argon et 10% d'oxygène.

Les caractéristiques de la décharge radiofréquence pour un champ magnétique de 50 Gauss qui sont représentées sur les figures suivantes sont : la variation des densités entre les électrodes, et le champ électrique (figure (IV-31) et figure (IV-32)). Les densités sont très importantes au centre de la décharge en comparaisons avec les densités obtenues sans champ magnétique. Où la densité des ions $Ar^+$ atteint une valeur de $1.37×10^{10} \text{ cm}^{-3}$, la densité des électrons, la densité des ions négatifs $O^-$ et la densité des ions positifs d'oxygène $O_2^+$ atteint respectivement les valeurs $1.11×10^{10}$, $4.78×10^9$ et $2.64×10^9 \text{ cm}^{-3}$. L'augmentation des densités peut être expliquée par l'effet du champ magnétique, qui a comme rôle de faire séjourner les électrons plus longtemps dans la décharge électrique, et aussi de les confiner avant qu'ils ne soient collectées, ou qu'ils ne soient recombinent avec les électrodes. Ce phénomène permet de multiplier les espèces chargées que soit par ionisation (production des ions positifs $Ar^+$ et $O_2^+$) ou par attachement dissociatif (production des ions négatifs $O^-$).

Avec l'augmentant de la valeur du champ magnétique, les résultats obtenus montrent que les densités des espèces chargées augmentent d'une manière générale. Mais à partir de 10 Gauss, la densité électronique et la densité des ions $Ar^+$ montrent une augmentation significative et rapide (variation non-linéaire [Ko-1]) par rapport la densité de $O_2^+$ et la densité de $O^-$, ces deux dernières densités commencent de saturer (fig. IV-33). Cela peut être expliqué par l'efficacité du processus de recombinaison entre ces deux espèces. Le flux des ions positifs $Ar^+$ présente aussi une augmentation significative à partir de 10 Gauss (fig. IV-34) en raison de l'augmentation de la densité de cette espèce. Cependant, la fonction de distribution en énergie des ions positifs d'argon ($Ar^+$) au voisinage de la cathode, ne présente aucun changement entre 0 Gauss et 50 Gauss (fig. IV-35) ce qui est assez attendu car l'effet du champ magnétique est de changer les trajectoires des particules chargées sans apport d'énergie.
<figure><img src="image_108.png" /></figure>

Fig. IV-31 : Variation spatiale des densités des particules chargées pour (B=50 G) à différents instants du cycle RF

<figure><img src="image_109.png" /></figure>

Fig. IV-32 : Variation spatiale de champ électrique pour (B=50 G) à différents instants du cycle RF
<figure><img src="image_110.png" /><figcaption>Fig. IV-33 : Variation de la densité des particules chargées au centre de la décharge en fonction du champ magnétique (Gauss)</figcaption></figure>

<figure><img src="image_111.png" /><figcaption>Fig. IV-34 : Variation du flux au voisinage de la cathode des ions Ar⁺ en fonction du champ magnétique (Gauss)</figcaption></figure>
<figure><img src="image_112.png" /><figcaption>Fig. IV-35 : Fonction de distribution des énergies ioniques au voisinage de la cathode</figcaption></figure>

## IV.5 Conclusion

Un modèle particulaire basé sur la méthode de Monte Carlo pour le traitement des collisions et tenant compte de la présence d'un champ magnétique DC perpendiculaire au champ électrique RF a été explicité dans ce chapitre pour étudier les caractéristiques électriques et énergétiques dans les décharges RF de type magnétron dans un mélange Ar/O₂. Les espèces chargées du plasma prises en compte sont les électrons, les ions positifs d'argon Ar⁺, les ions positifs d'oxygène (O₂⁺) et les ions négatifs dissociés (O⁻) qui sont, selon la littérature, les espèces chargées les plus influentes dans un mélange de gaz Ar/O₂ à basse pression.

D'abord en l'absence de champ magnétique, les caractéristiques du plasma ont été analysées pour diverses proportions du mélange Ar/O₂ allant de l'Argon pur jusqu'à l'Oxygène pur. On a en particulier montré que l'énergie moyenne des électrons passe par une valeur minimale pour une concentration de 10% d'oxygène. Au dessous d'une concentration de 10% d'oxygène, la majorité des électrons sont dans la partie du corps de
la fonction de distribution de l'énergie. Les électrons deviennent de plus en plus énergétiques avec l'augmentation de la concentration d'oxygène afin de compenser, par des processus d'ionisation, l'augmentation de l'attachement électronique qui a tendance à réchauffer le plasma pour continuer à assurer le maintien la décharge. La variation de l'épaisseur des gaines liée à la présence des ions négatifs jouent également un rôle sur le profil de l'énergie moyenne des électrons en fonction de O₂. On a montré aussi que l'énergie moyenne des ions positifs d'oxygène au voisinage de la cathode dans le cas de l'oxygène pur, est bien plus faible par rapport à celle des ions positifs dans le cas d'argon pur à cause des processus de transfert de charge résonant qui sont plus importants dans l'oxygène que dans l'argon.

En présence de champ magnétique et pour un mélange 90%Ar/10%O₂, la densité des électrons et la densité des ions d'argon (Ar⁺) augmente plus rapidement que les densités des ions O₂⁺ et O⁻ à partir de 10 Gauss. Dans nos conditions de calcul notamment pour une pression de 50 mTorr, il a été en particulier montré que la densité plasma devient 10 fois plus grande en présence d'un champ magnétique de 50 Gauss. De plus, la fonction de distribution des énergies ioniques au voisinage de la cathode pour les ions Ar⁺, ne présente pas de variation significative avec l'augmentation du champ magnétique jusqu'à 50 Gauss.
<figure><img src="image_113.png" /></figure>
# CONCLUSION GENERALE
<figure><img src="image_114.png" /></figure>
Dans cette thèse on a développé un modèle particulaire auto-cohérent et optimisé en se basant sur le libre parcours pour le traitement des collisions aussi bien dans le cas de gaz unitaire que dans le cas de mélange de gaz. Ce modèle particulaire, couplant la méthode de Monte Carlo pour le traitement des collisions et l'équation de Poisson pour le calcul du champ de charge d'espace, est appliqué à la simulation des décharges radiofréquences à basse pression dans le cas de réacteurs symétriques (cas unidimensionnel) et aussi dans le cas de certains réacteurs asymétriques ayant une géométrie cylindrique (cas multidimensionnel). Dans ce second cas où la tension d'auto-polarisation peut être importante, le modèle particulaire tient compte du couplage avec le circuit extérieur à travers d'une capacité de blocage.

Dans le premier chapitre, on a fait quelques rappels sur la décharge électrique et les plasmas froids réactifs hors équilibre thermique et chimique. Il y a en particulier des rappels sur les décharges luminescentes et les décharges radiofréquences et leurs caractéristiques physico-chimiques. Il y a aussi un aperçu sur les différents modèles (cinétique, particulaire, fluide et hybride) pour caractériser les décharges hors équilibre qui nous intéressent. Dans le cas des basses pressions qui sont étudiées dans ce travail où les libres parcours peuvent être proche de la dimension du réacteur, les modèles fluides sont à exclure parce qu'ils ne sont pas capables de rendre compte des déséquilibres importants entre l'action du champ et des collisions et aussi des déséquilibres dus aux variations rapides des grandeurs caractérisant le plasma en particulier dans les gaines. Dans notre cas, les modèles hybrides peuvent être envisagés mais ont été écartés en raison de la complexité de leur mise en place. Le choix s'est donc logiquement porté sur développement d'un modèle de type particulaire plus simple à mettre en place en géométrie multi-dimensionnelle que le modèle cinétique (résolution directe de l'équation de Boltzmann) ou le modèle hybride. Cependant l'inconvénient majeur du modèle particulaire sur les temps de calcul a été contourné en utilisant des techniques d'optimisation.

Le deuxième chapitre est consacré à la description du modèle particulaire développé dans ce travail. Il s'agit en particulier de coupler l'équation de Poisson pour le calcul du champ à la méthode de Monte Carlo pour le traitement des collisions. L'équation de Poisson permet de
calculer la distribution spatio-temporelle du potentiel et de son gradient le champ électrique en considérant l'évolution spatio-temporelle des densités des particules chargées soumises à l'action du champ et l'effet des collisions. Les densités de charge calculées en tout point de l'espace tridimensionnelle sont ensuite recalculées par des techniques d'interpolation appropriées dans les nœuds du maillage où sont déterminés le potentiel et le champ de charge d'espace par résolution de l'équation de Poisson. Les trajectoires des particules chargées sous l'action du champ électrique sont également décrites pour pouvoir effectuer le traitement des collisions par la méthode de Monte Carlo. Les probabilités de collision sont explicitées aussi bien à partir des calculs des temps de vol libre qu'à partir des calculs des libres parcours. Ces derniers ont été optimisés et utilisés dans ce travail parce que la technique basée sur le libre parcours est moins couteuse en temps de calcul d'environ 10%. Dans ce chapitre, les calculs des probabilités de collisions comme la détermination de la nature de la collision (élastique, inélastique ou nulle) et le calcul des vitesses avant et après le choc sont également décrits. A la fin de ce chapitre, les processus élastiques et inélastiques de collision électron/gaz et ion/gaz à considérer dans le modèle particulaire sont passés en revue.

Dans le troisième chapitre, le modèle particulaire développé et explicité dans le chapitre deux est utilisé pour la simulation des caractéristiques électriques et énergétiques des décharges RF à basses pressions pour analyser les variations spatio-temporelles des fonctions de distribution des électrons et des ions ainsi que leurs densités, leurs énergies moyennes, également le potentiel et le champ électriques de charge d'espace dans les gaines et la région plasma. Ce type d'analyse est une contribution à l'optimisation des réacteurs RF utilisés pour la pulvérisation et le dépôt en fonction des divers paramètres opératoires comme la pression, la géométrie, la puissance RF et le champ magnétique appliqués, etc. Les premières analyses effectuées concernent le cas d'une décharge RF dans l'argon pur parce que c'est généralement l'argon qui est le gaz tampon utilisé dans les mélanges Ar/O₂ dans le cas des applications de pulvérisation et dépôt dans les réacteurs magnétron. La seconde raison de l'utilisation de l'argon est motivée par les mesures expérimentales disponibles dans la littérature dans les décharges RF dans l'argon pour valider notre modèle particulaire. On a notamment montré dans le chapitre trois:
- La validité des sections efficaces électron-Ar et Ar⁺-Ar, en comparant les coefficients de transport calculés en fonction du champ électrique par une méthode de Monte Carlo adaptée en milieu homogène en utilisant les jeux de sections efficaces sélectionnés à partir de la littérature (électron-Ar) ou calculés (Ar⁺-Ar) et certaines mesures expérimentales déjà disponibles.

- Le bon choix du critère de convergence de la méthode particulaire par rapport à l'évolution temporelle de la densité plasma au centre de la décharge. Dans les conditions de calculs, il faut environ 700 cycles RF pour atteindre le régime permanent.

- La validité du modèle particulaire à l'aide des bons accords avec plusieurs mesures de densités électroniques de la littérature dans le cas de décharges RF dans l'argon

- L'adaptation du modèle aussi bien au cas des décharges symétriques qu'asymétriques avec un effet, clairement souligné, dû à la présence de la tension d'auto-polarisation qui génère des régions de plus haute densité plasma à proximité des électrodes asymétriques.

- L'effet d'un paramètre opératoire comme la pression sur les caractéristiques électriques et énergétique des décharges RF symétriques et asymétriques où on voit que la densité plasma croît de façon quasi-proportionnelle à la pression à cause de l'augmentation de la fréquence de collision et que l'épaisseur des gaines est inversement proportionnelle à la pression à cause de l'inertie des ions qui est plus importante lorsque la pression augmente.

Dans le quatrième et dernier chapitre, on a étudié les décharges radiofréquences à basse pression pour des mélanges plasmagènes Argon-Oxygène en absence puis présence d'un champ magnétique DC perpendiculaire au champ électrique RF. Les espèces chargées considérées sont les électrons, les ions positifs d'argon Ar⁺ et d'oxygène (O₂⁺) ainsi que les ions négatifs de l'oxygène dissociés (O⁻) qui sont, selon la littérature, les espèces chargées les plus influentes dans un mélange de gaz Ar/O₂ à basse pression. Les caractéristiques électriques et énergétiques du réacteur RF ont été analysées d'abord en l'absence de champ magnétique en fonction de la pression partielle de O₂ dans les mélanges Ar/O₂ en commençant par l'oxygène pur. On a en particulier montré que l'énergie moyenne des électrons passe par
une valeur minimale pour une concentration de 10% d'oxygène. Pour des concentrations inférieures à 10%, la majorité des électrons sont dans la partie du corps de la fonction de distribution de l'énergie et l'énergie moyenne des électrons commence par décroitre en raison de la présence des processus inélastiques (surtout vibrationnels) de l'oxygène qui étaient naturellement inexistants dans l'argon pur. Ensuite au-delà de 10% de $O_2$, les électrons deviennent plus en plus énergétiques avec l'augmentation de la concentration d'oxygène en vue de compenser, par des processus d'ionisation, l'augmentation de l'attachement électronique (« heating attachment » parce que faisant disparaitre des électrons de faible énergie). Ce type d'attachement a donc tendance à réchauffer les électrons pour continuer à assurer le maintien la décharge. La variation de l'épaisseur des gaines due à la présence des ions négatifs jouent également un rôle sur le profil de l'énergie moyenne des électrons en fonction de l'oxygène. On a montré aussi l'énergie moyenne des ions $O_2^+$ au voisinage de la cathode dans le cas de l'oxygène pur, est bien plus faible par rapport à celle des ions $Ar^+$ dans le cas de l'argon pur à cause des processus de transfert de charge résonant qui sont plus importants dans l'oxygène que dans l'argon. En présence de champ magnétique et pour un mélange 90%Ar/10%$O_2$, les densités des électrons et des ions $Ar^+$ augmentent plus rapidement que les densités des ions $O_2^+$ et $O^-$ à partir de 10 Gauss. Dans nos conditions de calcul en particulier pour une pression de 50 mTorr, on a montré notamment que la densité du plasma, qui plus confiné au centre de la décharge, devient 10 fois plus grande pour un champ magnétique de 50 Gauss par rapport au cas il n'y pas de champ magnétique appliqué. De plus, la fonction de distribution des énergies des ions $Ar^+$ au voisinage de la cathode, ne présente pas de variation significative en fonction de l'augmentation du champ magnétique jusqu'à au moins 50 Gauss.

En termes de perspectives de ce travail, il est intéressant d'envisager de coupler au code de particulaire optimisé qui a été développé la prise en compte des :

- des mécanismes de pulvérisation de la cible céramique en fonction des distributions en énergie des ions arrivant sur la cible
- des processus de formation des précurseurs de dépôt dans la phase gaz en fonction des paramètres opératoires de la décharge RF comme le champ électromagnétique, la composition gazeuse plasmagène, la géométrie du réacteur, etc.

- des processus de croissance des couches sur le substrat à partir des espèces réactives arrivant sur la surface en considérant les principaux processus gaz/surface comme la recombinaison, la chimisorption, la physisorption, etc.
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