La présente invention due à la collaboration de Messieurs BREDOUX'François, Jean-Marie, MERCIER Claude, André et PHLIPOT Georges Achille et réalisée dans les Services de la Demanderesse, est relative à la détection des neutrons par l'enregistrement des traces produites dans un milieu solide par une 5 émission secondaire de particules ionisantes. Elle est plus particulièrement relative à un produit permettant d'enregistrer les traces obtenues lorsqu'on expose un solide à une source de neutrons., ainsi qu'à un procédé de neutro-graphie, c'est-à-dire à un procédé permettant l'enregistrement, de trace* produites indirectement par les neutrons dans un produit sensible. 10 II est connu que l'on peut obtenir des informations sur la texture interne de corps solides en les exposant à un flux de neutrons ; on utilise pour ce faire des neutrons lents tels que les neutrons thermiques ou,de préférence les neutrons froids; le corps solide ainsi examiné module le flux de neutrons et l'on envoie ensuite ce flux modulé sur un milieu où il est transformé en 15 particules ionisantes qui produisent sélectivement des dégradations. Dans ce qui suit, on qualifiera ce milieu de milieu d'enregistrement. On peut mettre ensuite les dégradations en évidence par une réaction chimioue, puis les examiner par microscopie. Un tel procédé de neutrographie doit posséder comme qualité essentielle la production d'un excellent contraste entre les plages 20 altérées et les plages intactès du milieu d'enregistrement. La plupart des procédés de neutrographie prévoient d'utiliser un milieu d'enregistrement comprenant un dispositif de conversion dont le rôle est de transformer les neutrons en particules ot . Un tel dispositif est réalisé au moyen d'un composé dont l'un des constituants est le siège d'une réaction 25 nucléaire (h ,«*• ) et ce sont ces particules «x qui dégradent sélectivement certaines substances par ailleurs pratiquement insensibles aux rayonnements électromagnétiques, notamment X ou X. De telles substances sont par exemple des matières plastiques telles que le nitrate de cellulose, l'acétate de cellulose, l'acétobutyrate de cellulose ou les polycarbonates. 30 Divers procédés de neutrographie ont déjà été proposés ; celui décrit au brevet français 1 555 688 consiste, suivant l'un de ses modes de réalisation, à convertir les neutrons en particules , au moyen d'une feuille d'uranium enrichi, puis à recevoir ces particules ot sur un produit comprenant une couche superficielle en matière plastique et une couche sous-jacente constituée d'une 35 émulsion photosensible aux halogénures d'argent. Les plages irradiées par les particules o 69 37866 2 2067103 Unlel procédé apparaît assez compliqué et, les images ainsi obtenues présentent souvent un degré de flou important par suite d'une diffusion importante des particules nucléaires. Ensuite, l'uranium, même sans excitation, émet continuellement des particules ot qui provoquent tin voile de fond indésirable. 5 Enfin, l'attaque de l'uranium par les particules nucléaires litière des composés radioactifs dont la présence peut se révéler gênante. Un autre dispositif pour la détection des traces produites par les particules nucléaires et décrit au brevet français 1 527 114» consiste à recevoir le flux de neutrons sur un produit comprenant une couche'superficielle de bore enrichi 10 eh son isotope 10 et une couche sous-jacente en nitrate de cellulose. Le bore enrichi en son isotope 10 convertit les neutrons en particules oL qui provoquent des dégradations sur la couche de nitrate de cellulose, dégradations que l'on peut, après attaque chimique, observer au microscope optique. L'inconvénient d'un tel procédé réside dans le fait que sa mise en oeuvre 15 comporte une application par compactage de bore en poudre sur une feuille de nitrate de cellulose. Le bore est un corps de très grande dureté et la poudre de bore, très abrasive, peut provoquer sur la feuille de nitrate de cellulose des rayures qui, lors de l'attaque chimique, engendreront des traces indiscernables de celles produites par les particules nucléaires. De plus, compte tenu 20 encore une fois de la dureté du bore, sa réduction en poudre constitué une opération délicate. La présente invention a pour objet un produit qui, irradié par un flux de neutrons modulé par un objet, et traité par un réactif chimique approprié, permet d'obtenir une image visible de cet objet, image dont les qualités sont 25 très améliorées. La présente invention a en outre pour objet un procédé de neutrographie dont la miBe en oeuvre est réalisée au moyen de ce produit. Le produit suivant l'invention, pour la mise en oeuvre d'un procédé deneutrographie, comporte (1) une première couche, dite de conversion, contenant un . 30 composé actif dont au moins l'un des constituants est un élément capable de donner lieu à une réaction nucléaire de type (n ,;* ) et (2) une Beconde couche adjacente à la couche de conversion, d'une substance permettant l'enregistrement des particules oc , et il est caractérisé en ce que le composé actif de la dite couche de conversion est dispersé dans un liant, et la couche de conver-35 sion se trouve en contact intime avec la dite seconde couche. Parmi les composés actifs dont les constituants peuvent donner lieu à une réaction nucléaire de type (ft ,0e-) on peut citer les composés du bore 10 tels que les borates, les sels de lithium 6 tels que les haloginures de lithium et bien entendu, les'composés contenant à la fois du bore 10 et du lithium 6 " -40 tels que les borates de lithium. 69 37866 3 2067103 On a déjà utilisé du borate de lithium comme agent de conversion -(fi , ) pour sensibiliser des émulsions aux halogénures d'argent aux particules ionisantes, mais les produits obtenus ne présentent pas la même sélectivité pour les divers rayonnements ionisants que le produit suivant l'invention. 5 On a en outre utilisé divers sels de lithium activés pour réaliser des do— simètres permettant d'enregistrer les traces produites par des particules ionisantes. En utilisant une couche de conversion contenant un composé tel qu'un borate de lithium ou un fluorure de lithium^en combinaison avec une couche d'une 10 substance sensible aux particules o, , telle que le nitrate de cellulose, l'action des particules oc sur la nitrocellulose se trouve particulièrement renforcée. Après traitement de la couche de nitrate de cellulose, on obtient un cliché qui est une image bien contrastée de l'objet examiné. Ainsi, suivant l'invention, le produit neutrographique comporte une couche 15 de conversion constituée par une dispersion dans un liant d'un borate de lithium ou d'un autre sel de lithium tel que le fluorure de lithium. On indique ci-dessous les exemples des liants utilisables à cet effet. Cette dispersion dans un liant permet de réaliser un contact excellent entre la couche de conversion et la couche d'enregistrement sous-jacente, et par suite, on diminue 20 considérablement la diffusion des particules ionisantes ce qui améliore finalement la qualité de l'image obtenue. Ce contact intime entre les deux surfaces empêche le dépSt des poussières ,qui provoquent des phénomènes d'électricité en/ statique indésirables et qui^/arrêtant très facilement le rayonnementcHet affecteraient la définition ae l'image obtenue. On peut noter qu'un tel 25 contact intime entre les deux couches de conversion et d'enregistrement est pratiquement impossible à réaliser avec la poudre de bore, à moins d'utiliser une forte quantité de liant et d'obtenir ainsi line couche très épaisse qui est susceptible d'arrêter une trop grande proportion du rayonnement* formé. On peut, suivant l'invention, utiliser n'importe quelle variété de borate 30 de lithium pourvu que l'alcalinité du sel choisi ne soit pas excessive au point de dégrader la couche d'enregistrement sous-jacente, notamment si ■nitrate/ celle-ci est constituée d'un ester cellulosique tel que le / de cellulose. Les borates de lithium préparés à partir des composés naturels_tels que les borax, comprennent du bore qui est en fait un mélange des isotopes 10 et 11 35 avec une proportion de bore 10 à 188/1000 et du lithium qui est un mélange des isotopes 6 et 7, le second étant environ 12 fois plus abondant que le premier. L'utilisation d'un borate de lithium préparé à partir des composés naturels permet d'obtenir d'excellents résultats par un coût relativement bas. On peut obtenir une plus grande efficacité en utilisant un borate de lithium 40 enrichi en lithium 6 ou en bore 10 ou bien simultanément en ces deux isotopes. 69 37866 4 2067103 Le procédé de neutrographie suivant l'invention consiste à exposer un produit tel que celui .décrit-ci-dessus, à un flux de neutrons modula par un objet, puis à éliminer la couche de conversion et à traiter la couche sous-jacente, constituée par exemple de nitrate de cellulose, par un reactif chi-5 mique en vue d'altérer sélectivement les plages irradiées, ce qui permet de former sur cette couche de nitrate dé cellulose une image de l'objet exposé au flux de neutrons. On peut, pour réaliser cette exposition au flux de neutrons, utiliser une pile nucléaire, par exemple celle connue sous la dénommination de pile piscine. On 10 remarque notamment nue la durée d'irradiation que nécessite le produit de l'invention est très inférieure aux durées que nécessitent les produits de la technique antérieure. Ainsi qu'on l'a indiqué plus haut, on utilise un liant pour disperser le composé actif dans la couche de conversion. Comme, pour des raisons de commo-15 dité on préfère que la couche de conversion soit éliminable à l'eau, on choisira un liant soluble dans -l'eau, froide ou tiède, par exemple la gélatine ou des polymères vinyliques appropriés, tel que la polyvinylpyrrolidone., ou des. liants cellulosiques. Dans la couche de conversion, des quantités de substance active variables selon la nature de la substance active et du liant dans lequel 20 on la disperse, sont utilisées. Dans le cas du borate de lithium, la quantité utilisée peut représenter par exemple entre c:'/100 et Q7/100 de la masse totale de la composition filmogène servant à former la couche de conversion. Pour traiter chimiquement la couche sous-jacente en vue d'altérer sélectivement les :>lages irradiées et de produire une image visible, on peut utiliser 25 des solutions aqueuses très alcalines, comme cela est décrit par R.L.Fleischer et al. dans "Physical Review" (5-A) ]_33, pages 1443-1449 (2 Mars I9Ô4). En examinant ensuite la pellicule par transparence, en lumière dirigee, on peut compter les traces. Toutefois, un mode de réalisation très avantageux ae l'invention consiste à traiter la couche sous-jacente suivant le procédé décrit 30 au brevet français 1 563 973. Suivant ce dernier procédé, on expose une coucne de substance telle que le nitrate de celliilose, initialement transparente, à un flux de particules ionisantes, puis on traite cette couche par une solution alcaline contenant de préférence un agent gonflant au nitrate de cellulose, ce qui permet d'approfondir les dégradations produites par les particules ioni-3 5 sant-es, mais peut en même temps dépolir également les plages non irradiées. Dans- une seconde opération, réalisée au moyen d'une autre solution alcaline contenant cette fois un agent solvant de la substance, on repolit la surface de la couche en dissolvant la fraction de l'epaisseur attaquée et dépolie par le premier traitement : les parties non irradiées retrouvent leur transparence 40 initiale alors que les parties irradiées, plus profondément attaquées^restent 69 37866 5 2067103 visibles. Dans le cas du nitrate de cellulose, on peut choisir comme agent gonflant un halogénure ou un thiocyanate de métal alcalin, etoommme agent solvant, l'éthylèneglycol. Les exemples suivants illustrent l'invention. 5 EXEMPLE 1 Dans une jarre en porcelaine garnie de billes en même matière,on introduit le ■élange suivant : 10 On fait tourner la jarre de façon à homogénéiser le mélange, puis on ajoute une solution de 7 g de gélatine dans 70 ml d'eau. On porte à 50°C et on agite de nouveau pour homogénéiser. On applique ensuite ce mélange sur un film sensible aux particules oi. et constitué d'une couche de nitrate de cellulose plastifiée au camphre. L'épaisseur après séchage est de quelques microns. On 15 utilise ce produit pour recevoir un flux de neutrons modulé par un barreau d'uranium intercalé entre la source de neutrons et le dit produit. Après l'irradiation, on élimine la couche de conversion contenant la gélatine et le borate de lithium, par un lavage à l'eau tiède, puis on la traite suivant le procédé décrit au brevet français 1 5^3 973» Après ce traitement, on obtient 20 une image intense et reproduisant avec netteté des détails très fins. TCTTîTffpT ."Pi ? Sur tin film sensible aux particules d , à base de nitrate de cellulose, on dispose une couche de gélatine de quelques microns d'épaisseur. La couche séchée est immergée dans une solution saturée de tétraborate de lithium 25 Li^B^O^ , 5H20 , à une température inférieure à 30°C, puis elle est séchée à nouveau ; on l'utilise dans les conditions de l'exemple 1 et on obtient de même une image de bonne qualité, EXEMPLE 3 Dans une jarre en porcelaine garnie de billes en même matière on introduit s 30 Borate de lithium 80 g Ethanol 72 ml Eau 70 ml On broie ce mélange pendant 18 heures, puis on ajoute un collodion préparé en dissolvant dans 70 ml d'eau : 6 g de polyvinylpyrrolidone haute viscosité 35 Luviskol K 90 (fabriquée par la firme B.A.S.F.). On broie encore pendant 4 h. On obtient un produit crémeux qu'on étale sur le film de nitrate de cellu- 2 lose au titre de 0,5 g/dm . Ce film est utilisé comme à .l'exemple 2. Cet exemple illustre une variante du procédé de l'invention, variante qui 40 consiste à appliquer en couche une dispersion dans un liant d'un composé Métaborate de lithium dihydraté Eau 25 g 70 ml 69 37866 6 2067103 actif (donnant lieu à la réaction rt t o£ ) sur un support, puis à mettre le produit de conversion obtenu en contact avec la couche d'enregistrement en nitrate de cellulose. Ce mode de réalisation se révèle toutefois moins avantageux car il ne permet pas de réaliser un contact aussi intime que celui 5 réalisé dans les produits décrits aux exemples 1 à 3. On introduit dans une jarre en porcelaine garnie de billes en même matière, le mélange suivant : Métaborate de sodium dihydraté 30 g Liant Pliolite S7 15 g 10 Toluène 80 ml Le liant Pliolite S7, fabriqué aux Etats-Unis d'Amérique par la firme Goodyear, est une solution dans le toluène d'un copolymère de styrène et de butadiène. On fait tourner la jarre pendant une dizaine d'heures, puis on étale la dispersion sur un film de polytéréphtalate d'éthylèneglycol de 35 t*- de manière 15 à obtenir une épaisseur sèche d'environ 30p. . On place la couche de borate de lithium en contact avec un film sensible aux particules o( » constitué par une couche de nitrate de cellulose plastifiée au camphre et déposée sur un support de polytéréphtalate d'éthylèneglycol, et on procède à la neutrographie-d'un barreau d'uranium. D'mutre part, on procède 20 à la même irradiation en l'absence de l'écran de borate. Après développement du film sensible on constate que l'image obtenue sur le film irradié en présence de l'écran de borate de lithium est beaucoup plus intense et plus riche en détails que celle qui se trouve sur le film irradié seul. 69 37866 7 2067103 REVENDICATIONS - 1. - Produit détecteur de neutrons comprenant, (1) une couche de conversion qui contient un composé actif dont au moins l'un des constituants est un élément pouvant donner lieu à une réaction nucléaire de type R. , oC 5 et (2) une couche d'enregistrement qui contient une substance permettant l'enregistrement des particules 10 2. - Produit conforme à la revendication 1, caractérisé en ce que le liant de la couche de conversion est choisi dans le groupe constitué par la gélatine, la polyvinylpyrrolidone et les dérivés cellulosiques solubles dans l'eau froide ou tiède. 3. - Produit conforme à l'une quelconque des revendications 1 et 2, caracté-15 risé en ce que le composé actif de la couche de conversion est choisi dans le groupe constitué par les borates et les sels de lithium. 4. - Produit conforme à l'une quelconque des revendications 1 à 3, caracté risé en ce que le composé actif de la couche de conversion est le fluorure de lithium. 20 5. - Produit conforme à l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le composé actif de la couche de conversion est un borate de lithium. 6. - Produit conforme à l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que la substance de la couche d'enregistrement qui permet l'enregis-25 trement des particules d- est un ester cellulosique, avantageusement, le nitrate de cellulose. 7. - Produit conforme à l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce qu'il comprend un support inerte et transparent, notamment un film de polytéréphtalate d'éthylèneglycol, sur lequel sont appliquées 30 successivement la couche d'enregistrement et la couche de conversion. 8. - Procédé de neutrographie où l'on expose la couche de conversion d'un produit détecteur de neutrons à un flux de neutrons modulé par un objet, de manière à convertir le flux modulé de neutrons en flux modulé de particules o(qui dégrade sélectivement les plages irradiées de la couche 35 d'enregistrement du produit détecteur de neutrons, formant ainsi une image de l'objet exposé au flux de neutrons, caractérisé en ce qu'on utilise un produit détecteur de neutrons conforme à l'une quelconque des revendications 1 à 7, et en ce que, après l'exposition, on élimine la couche de conversion de ce produit et on traite la couche d'enregis-40 trement par une solution basique. 69 37866 2067103 9. - Procédé conforme à la revendication 8, caractérisé en ce que, après l'exposition, on dépouille par lavage à l'eau la couche de conversion. 10.- Procédé conforme à l'une quelconque des revendications 8 et 9, caractérisé en ce que, après l'élimination de la couche de conversion, on traite 5 la couche d'enregistrement, successivement, par une solution basique d'un agent gonflant la substance d'enregistrement, puis par une solution basique d'un solvant de la substance d'enregistrement.