고차 고조파 생성

**고차 고조파 생성**(High harmonic generation, **HHG**)은 표적(가스, 플라스마, 고체 또는 액체 시료)이 강한 레이저 펄스에 의해 조사되는 비선형 과정이다. 이러한 조건에서 시료는 생성 빔의 고차 고조파(5차 고조파 이상)를 방출한다. 이 과정의 일관된 특성 때문에 고차 고조파 생성은 아토초 물리학의 전제 조건이다.
# 섭동 고조파 생성
섭동 고조파 생성은 주파수 ω와 광자 에너지 ħω의 레이저 빛이 새로운 주파수의 빛을 생성하는 데 사용될 수 있는 과정이다. 새로 생성된 주파수는 원래 빛 주파수의 정수배 nω이다. 이 과정은 1961년 프랭켄(Franken) 등이 루비 레이저와 결정 석영을 비선형 매질로 사용하여 처음 발견했다.P. A. Franken, A. E. Hill, C. W. Peters, and G. 와인리히, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961). 유전체 고체에서 고조파 생성은 잘 이해되어 있으며 현대 레이저 물리학에서 널리 사용된다(참고: 이차 고조파 생성). 1967년 뉴(New) 등은 가스에서 첫 3차 고조파 생성을 관찰했다.bibcode=1967PhRvL..19..556N 단원자 가스에서는 대칭성 때문에 홀수 고조파만 생성할 수 있다. 섭동(약한 필드) 영역에서의 고조파 생성은 고조파 차수가 증가함에 따라 효율이 급격히 감소하는 것이 특징이다.J. Wildenauer, Journal of Applied Physics 62, 41 (1987). 이러한 행동은 원자가 n개의 광자를 흡수한 후 단일 고에너지 광자를 방출하는 것을 고려하여 이해할 수 있다. n개의 광자를 흡수할 확률은 n이 증가함에 따라 감소하며, 이는 초기 고조파 강도의 급격한 감소를 설명한다.
# 발전
티타늄-사파이어 레이저로 구동되는 네온 HHG 소스의 스펙트럼 최초의 고차 고조파 생성은 1977년 강한 CO2 레이저 펄스가 고체 표적에서 생성된 플라스마와 상호작용한 결과로 관찰되었다.bibcode=1977ApPhL..31..172B 오늘날 훨씬 더 널리 응용되는 가스 내 HHG는 1987년 맥퍼슨(McPherson)과 동료들에 의해 처음 관찰되었고,bibcode=1987JOSAB...4..595M 이후 1988년 페레이(Ferray) 등에 의해 놀라운 결과와 함께 관찰되었다.s2cid=250827054 고차 고조파는 예상대로 낮은 차수에서 강도가 감소하지만, 이후 강도가 여러 차수에 걸쳐 거의 일정하게 유지되는 고원(plateau)을 형성하는 것으로 관찰되었다.bibcode=1989PhRvA..39.5751L 수백 eV에 이르는 고원 고조파는 연 X선 영역까지 확장되는 것으로 측정되었다.doi-access=free 이 고원은 고차 고조파 차단(high harmonic cut-off)이라고 불리는 지점에서 갑자기 끝난다.
# 특성
고차 고조파는 여러 흥미로운 특성을 가진다. 이들은 구동 레이저와 동기화되고 동일한 반복률로 생성되는 XUV/연 X선용 튜닝 가능한 소형 소스이다. 고조파 차단은 고조파 생성이 멈추는 포화 강도(Isat)까지 레이저 강도 증가에 따라 선형적으로 변한다.bibcode=2000RvMP...72..545B 포화 강도는 더 가벼운 비활성 기체로 원자 종을 변경하여 증가시킬 수 있지만, 이들은 변환 효율이 낮으므로 필요한 광자 에너지에 따라 균형을 찾아야 한다. 고차 고조파 생성은 구동 레이저 필드에 크게 의존하므로 고조파는 유사한 시간적 및 공간적 일관성 특성을 갖는다.s2cid=250751106 고차 고조파는 종종 구동 레이저보다 짧은 펄스 지속 시간으로 생성된다.Streaking of 43-attosecond soft-X-ray pulses generated by a passively CEP-stable mid-infrared, https://doi.org/10.1364/OE.25.027506 이는 생성 과정의 비선형성, 위상 정합 및 이온화 때문이다. 종종 고조파는 위상 정합 조건이 충족될 때 매우 작은 시간 창에서만 생성된다. 이온화로 인한 생성 매질의 고갈 또한 고조파 생성이 주로 구동 펄스의 선행 에지에 국한됨을 의미한다.bibcode=1997PhRvL..78..638S 고차 고조파는 구동 레이저와 함께 공동선형으로 방출되며, 때로는 기본 필드보다 발산이 적고 거의 가우스 빔 프로파일을 갖는 매우 좁은 각도 제한을 가질 수 있다.bibcode=1994PhRvA..49...28T
# 반고전적 접근
고차 고조파 생성으로 생성 가능한 최대 광자 에너지는 고조파 고원의 차단(cut-off)에 의해 결정된다. 이는 레이저의 전기장에서 이온화된 전자가 얻을 수 있는 최대 에너지를 고전적으로 분석하여 계산할 수 있다. 차단 에너지는 다음 공식으로 주어진다.url=https://zenodo.org/record/1233893 : E_{\mathrm{max=I_p+3.17\ U_p 여기서 Up는 레이저 필드로부터의 폰더로모티브 에너지이고 Ip는 이온화 전위이다. 이 차단 에너지는 종종 3단계 모델이라고 불리는 반고전적 계산에서 파생된다. 전자는 처음에 부모 원자로부터 터널 이온화될 때 양자 역학적으로 처리되지만, 그 후의 동역학은 고전적으로 처리된다. 전자는 초기 속도 0으로 진공에서 생성되어 레이저 빔의 전기장에 의해 가속된다고 가정한다. 3단계 모델 이온화 후 광학 주기 절반이 지나면, 전기장의 부호가 바뀌면서 전자는 방향을 바꾸고 부모 핵으로 다시 가속된다. 부모 핵으로 돌아올 때, 전자는 원자와 재결합하는 과정에서 제동 복사와 유사한 복사를 방출하며 바닥 상태로 돌아올 수 있다. 이러한 설명은 고차 고조파 생성의 재충돌 모델(recollisional model)로 알려지게 되었다.url=https://nrc-publications.canada.ca/eng/view/accepted/?id=c16dde3a-0d05-4437-bca6-3292fdd9d9ff 반환 시간의 함수로서 전자 반환 에너지 (파란색 실선) 및 벗어남 시간 (파란색 점선) 방출되는 복사의 주파수는 운동 에너지와 이온화 전위 모두에 의존하므로, 서로 다른 주파수는 서로 다른 재결합 시간(즉, 방출되는 펄스는 처프)에 방출된다. 또한, 모든 주파수에 대해 두 개의 해당 재결합 시간이 있다. 이 두 궤적을 짧은 궤적(먼저 방출됨)과 긴 궤적이라고 부른다. 반고전적 관점에서 HHG는 구동 레이저 필드가 선형 편광될 때만 발생한다. 레이저 빔의 타원성은 되돌아오는 전자가 부모 핵을 놓치게 만든다. 양자 역학적으로는 되돌아오는 전자 파동 묶음과 핵 파동 묶음의 중첩이 감소한다. 이는 실험적으로 관찰되었으며, 타원성 증가에 따라 고조파의 강도가 급격히 감소한다.bibcode=1994PhRvA..50.3585D 구동 레이저 강도를 제한하는 또 다른 효과는 로런츠 힘이다. 1016 W·cm−2 이상의 강도에서는 약한 필드 광학에서 무시되던 레이저 펄스의 자기 성분이 되돌아오는 전자를 편향시킬 만큼 강해질 수 있다. 이로 인해 전자는 부모 핵을 "놓치게" 되고 HHG를 방해한다.
# 위상 정합
모든 비선형 과정과 마찬가지로, 위상 정합은 기체상 고차 고조파 생성에서 중요한 역할을 한다. 자유 초점 기하학에서, 파동 벡터 불일치(wavevector mismatch)의 네 가지 원인은 중성 분산, 플라스마 분산, 구이 위상(Gouy phase), 그리고 쌍극자 위상이다.url=https://lup.lub.lu.se/search/publication/2257190url=https://lup.lub.lu.se/search/ws/files/5166040/2297551.pdf 중성 분산은 원자에 의해 발생하고 플라스마 분산은 이온에 의해 발생하며, 둘은 부호가 반대이다. 구이 위상은 초점 근처의 파면 위상 점프 때문에 발생하며, 이를 따라 변한다. 마지막으로 쌍극자 위상은 HHG 과정에서 원자 반응에서 비롯된다.url=https://lup.lub.lu.se/search/publication/2258755 가스 제트(gas jet) 기하학을 사용할 때, 짧은 궤적에서 방출되는 고차 고조파를 생성하기 위한 최적 조건은 생성 가스가 초점 뒤에 위치할 때 얻어지며, 긴 궤적에서 고차 고조파 생성은 생성 가스가 초점 앞에 위치할 때 축외(off-axis)에서 얻을 수 있다.bibcode=1997PhRvA..55.3204B 또한, 구동 필드에 대한 느슨한 초점 기하학을 구현하면 더 많은 방출자와 광자가 생성 과정에 기여하여 고조파 수율을 향상시킨다.bibcode=2002OptL...27.1920T 가스 제트 기하학을 사용할 때, 레이저를 마하 디스크에 초점을 맞추면 고조파 생성 효율을 높일 수 있다.doi-access=free 더 일반적으로, X선 스펙트럼 영역에서 물질의 굴절률은 1에 매우 가깝다. 위상 불일치 \Delta k = k_q - qk_L를 균형 맞추기 위해, 구동 레이저 파장에서 결합된 굴절률이 거의 1이 되도록 고차원 공간에서 적절한 매개변수를 찾아야 한다. 원자의 결합 포텐셜을 왜곡할 수 있는 강도 수준을 달성하려면 구동 레이저 빔을 초점화해야 한다. 이는 특정 기하학(예: 평면파 전파, 자유 초점화, 중공 코어 도파관 등)에 따라 위상 불일치에 영향을 미치는 분산 항을 도입한다. 또한, 고차 고조파 생성 과정에서 전자가 가속되고, 그 중 일부는 부모 이온으로 돌아와 X선 폭발을 일으킨다. 그러나 이 전자들의 대부분은 돌아오지 않고 대신 공동 전파하는 파동에 대한 분산에 기여한다. 돌아오는 전자들은 이온화, 재결합, 전파와 같은 과정으로 인해 위상을 지닌다. 또한, 이온화된 원자는 매질의 굴절률에 영향을 미쳐 또 다른 분산원을 제공할 수 있다. 위상 불일치(> 0 레이저의 위상속도가 X선보다 빠름)는 다음과 같이 나타낼 수 있다. :\Delta k = k_q-qk_L = \underbrace{\Delta k_{\mathrm{neutrals_{0} + \underbrace{\Delta k_{\mathrm{geometry_{>0} + \underbrace{\Delta k_{\mathrm{intrinsic_{>\;\\!0} + \cdots 여기서 \Delta k_{\mathrm{neutrals는 중성 원자의 기여, \Delta k_{\mathrm{ions는 이온의 기여(중성 원자가 이온화될 때, 이 항은 여전히 UV에서 충분히 클 수 있다hdl-access=free), \Delta k_{\mathrm{electrons는 플라스마의 기여, \Delta k_{\mathrm{geometry는 자유 초점 기하학, 평면파 또는 도파관 기하학, \Delta k_{\mathrm{intrinsic는 전자가 원자에서 떨어져 있는 시간 동안 축적되는 위상 등이다. 각 항은 특정 시간과 주파수에서 불일치를 균형 맞출 수 있는 특정 부호를 가진다. 전자의 기여는 파장에 대해 제곱에 비례하며: \Delta n_{\mathrm{electrons \sim -\lambda^2, 원자의 기여는 파장에 반비례하여: \Delta n_{\mathrm{atoms \sim 1/\lambda^2 스케일로 변한다. 따라서 긴 IR 파장에서는 \left|\Delta n_{\mathrm{electrons\right| 항이 전자당 상당히 크고, \Delta n_{\mathrm{atoms 항은 상당히 작고 1에 가깝다. HHG 과정을 위상 정합하려면 매우 높은 압력과 낮은 이온화 수준이 필요하며, 이는 많은 수의 방출자를 제공한다.hdl-access=free 반대편 UV 스펙트럼 영역에서는 가까이 위치한 UV 공명 때문에 \Delta n_{\mathrm{atoms 항이 크고, 또한 \left|\Delta n_{\mathrm{electrons\right| 항이 작다. 이 과정을 위상 정합하려면 낮은 압력이 필요하다. 더욱이 UV에서는 매우 높은 이온화 수준(100%보다 훨씬 높음)을 허용할 수 있다. 이는 구동 UV 레이저의 강도에 따라 HHG 광자 에너지 확장성을 제공한다. 평면파 기하학 또는 느슨한 초점 기하학은 \vec{v} \times \vec{B} 항이 작을 때 고도로 동축적인 위상 정합과 최대 플럭스 추출을 가능하게 한다. 도파관에서의 고차 고조파 생성은 평면파 전파 특성에 가까운 전파를 허용한다.bibcode=1998Sci...280.1412R 이러한 기하학은 특히 IR 빔에 의해 생성되는 X선 스펙트럼에 유용하며 최적의 전력 추출을 위해 긴 상호작용 부피가 필요하다. 이러한 기하학에서는 1.6 keV까지 확장되는 스펙트럼이 생성되었다. UV-VIS 구동 고차 고조파의 경우 도파관 항은 작으며 위상 정합 그림은 평면파 기하학과 유사하다. 이러한 기하학에서는 탄소 가장자리(300 eV)까지 확장되는 좁은 대역폭 고조파가 생성되었다.