Experimental and numerical study of a magnetic realization of a Bose-Einstein Condensate in a purely organic spin-1/2 quantum magnet (NIT2Py)

Cette étude porte sur les propriétés magnétiques de cristaux stables à température ambiante composés de molécules organiques à radical libre du nom de NIT2Py. Les mesures de l’aimantation révèlent que chaque molécule a un moment magnétique dû à l’existence d’un électron non apparrié un spin 1/2. Son ordre magnétique est antiferromagnétique. La dépendance du champ issue de la mesure de l’aimantation isothermique à 0.5 K démontre un plateau 1/2 en aimantation. La limite de la phase de la température de champ qui atteint une loi de puissance près d’un point critique quantique, ayant un exposant critique de 1.47 (9), est compatible avec la valeur universelle de 3/2 pour un BEC 3D. La dépendance en température de la chaleur spécifique et l’effet magnétocalorique sont utilisés pour produire un diagramme de phases (H,T). Les phases ordonnées générées par un champ menant à la formation de dômes, ainsi que les niveaux de spins qui se croisent, ont été observées dans le NIT2Py. Ces deux caractéristiques sont des signatures de la réalisation magnétique d’un condensat de Bose-Einstein, et c’est la première fois qu’elles ont été observées dans un aimant quantique purement organique ayant un spin 1/2.      Afin de mieux comprendre ce système, nous proposons ici un modèle hamiltonien de spins basé sur les interactions d’échange-Heisenberg. Pour évaluer les constantes du couplage d’échange (Js), nous utilisons des calculs de pointe pour la structure électronique basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité; combinés à l’approche de la symétrie brisée, et nous faisons également usage de l’approche de la cartographie énergétique. Ces méthodes nous fournissent les amplitudes des interactions d’échange du système ainsi que leur signe. Les interactions d’échange dominantes sont reliées à trois Js antiferromagnétiques. Un réseau magnétique, composé de la répétition d’un ensemble minimal de Js dominants, doit être construit. En fait, le réseau magnétique le plus approprié pour ce système, celui qui explique le mieux les propriétés magnétiques de NIT2Py, en est un composé de tétramères possédant chacun quatre spins avec deux interactions antiferromagnétiques entre trétramères. En faisant usage de l’approximation du champ moyen, nous pouvons établir un modèle d’aimantation pour le système de tétramères interagissants qui reproduit les propriétés magnétiques du système, comme celle de la saturation à deux niveaux avec un plateau intermédiaire à la mi-saturation. De plus, la diagonalisation exacte de l’hamiltonien de Heisenberg pour un système incluant quatre tétramères est effectuée afin de reproduire l’aimantation ainsi que d’autres propriétés thermodynamiques du système.

Keyphrases: Cristaux à radicaux libres, Aimant quantique organique, Hamiltonien de Heisenberg, Couplage d’échange, Calculs de la structure électronique, Théorie de la fonctionnelle de la densité, Approche de la symétrie brisée, Approche de la cartographie énergétique, Plateau 1/2 en aimantation, Antiferromagnétique, Dimère, Tétramère, Condensat de Bose-Einstein