Approche théorique et expérimentale combinée dans l’exploration de LiFeV2O7 et son application comme matériau d’électrode positive pour batterie aux ions lithium

Les batteries aux ions lithium sont développées pour alimenter un nombre grandissant d’applications portables et subvenir aux besoins d’une société de plus en plus mobile. Le succès de ces batteries repose sur les performances des matériaux d’électrodes et d’électrolyte qui n’ont cessé d’être optimisées ces dernières décennies. Le processus qui a mené à leur industrialisation et commercialisation a toujours été initié par la découverte de nouveaux matériaux. La recherche de matériaux est une approche qui peut paraître incertaine, lorsque comparée à l’ingénierie et l’optimisation de matériaux déjà existants, mais représente le moteur de l’innovation.          Dans cette optique, nous avons revisité le diagramme de phases ternaire Li2O-V2O5-Fe2O3 à la recherche de nouveaux composés pour électrode positive. L’étude systématique du diagramme a mené à la synthèse par voie solide d’un nouveau matériau de composition LiFeV2O7. Le présent manuscrit porte sur l’étude de ce composé. Après une caractérisation détaillée de LiFeV2O7, une étude électrochimique a été menée afin d’évaluer son potentiel en tant que matériau d’électrode positive. Les résultats ont mis en avant un comportement électrochimique complexe que nous avons tenté de comprendre en menant des analyses DRX et Mössbauer ex situ sur le composé LiFeV2O7 pendant le cyclage. Cette partie expérimentale est complétée par une étude théorique sur le comportement de LiFeV2O7 en électrochimie notamment la modélisation de la courbe électrochimique et l’évolution des magnétisations du composé. Lithium ion batteries are developed to power a growing amount of portable applications and meet the needs of an increasingly mobile society. These batteries owe their success to the performances of electrode materials and electrolytes which were continuously optimized these last decades. The process leading to their industrial and commercial application was always initiated by the discovery of new materials. The research of new materials can be seen as an uncertain approach, when compared to the engineering and optimization of existing ones, but remains the driving force behind innovation. In this context, we revisited the Li2O-V2O5-Fe2O3 ternary phase diagram on the lookout for new positive electrode materials. The systematic study of the diagram led to the synthesis by solid state reaction of a new material with the composition LiFeV2O7. The following manuscript will be covering the study of this material. After a detailed characterization of LiFeV2O7, an electrochemical study was carried out to evaluate the material’s potential as a positive electrode material. The results displayed a rather complex electrochemical behavior. ex situ XRD and Mössbauer analyses were carried out on LiFeV2O7 upon cycling to try to comprehend this behavior. The experimental section was complemented with a theoretical study on LiFeV2O7 behavior in electrochemistry. It includes the modelling of LiFeV2O7 electrochemical curve and the evolution of its magnetizations upon discharge.

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