Transport électrique dans les nanotubes de carbone et leurs dérivés fonctionnalisés

Les nanotubes de carbone forment une structure quasi-unidimensionnelle de diamètre nanométrique, dont les propriétés mécaniques et électroniques, en particulier leur remarquable conductivité électrique, présentent un grand potentiel pour la conception de dispositifs électroniques. Les nanotubes fonctionnalisés, c’est-à-dire dont la paroi a été chimiquement modifiée, présentent aussi un intérêt majeur pour leur mise en œuvre facilitée et pour la formation d’une interface active entre le nanotube et l’environnement, cette dernière étant essentielle pour la conception de nanocapteurs chimiques et biologiques. La présente thèse porte sur l’étude des mécanismes gouvernant le transport électrique dans les nanotubes de carbone et leurs dérivés fonctionnalisés. Les travaux, de nature expérimentale, ont été réalisés sur des dispositifs électroniques constitués d’un nanotube individuel monoparoi ou biparoi, additionné de groupes fonctionnels au besoin. En première partie, on s’intéresse à l’effet de la dimensionnalité sur les mécanismes d’injection des porteurs de charge au niveau des contacts électriques avec le nanotube. En seconde partie, on étudie l’effet de la fonctionnalisation covalente sur les propriétés de transport électrique des nanotubes, et on montre notamment que l’impact de l’addition des greffons varie fortement selon leur valence et qu’il est possible d’obtenir des nanotubes fonctionnalisés avec une bonne conductance. En troisième partie, on explore les phénomènes de saturation du courant et de claquage électrique survenant à haut voltage. Enfin, on discute de l’impact des résultats obtenus sur l’avancement de la compréhension des mécanismes de transport électrique dans les systèmes hautement confinés, ainsi que des perspectives fondamentales et technologiques ouvertes par ces travaux. Carbon nanotubes are highly promising for building electronic devices because of their quasi-unidimensional nanometer-sized geometry, and their mechanical and electronic properties, including their remarkable electrical conductance. Their functionalized derivatives, in which the nanotube sidewall is chemically modified, are also interesting for their better processability and for creating a chemically active interface between the nanotube and the environment, which is essential for applications such as nanosensors or biosensors. In this thesis, we study the mechanisms governing electrical transport in carbon nanotubes and their functional derivatives. Our experimental work was performed on electronic devices made of individual single-walled or double-walled carbon nanotubes, with or without functional adducts. In the first part, we focus on the effect of reduced dimensionality on the physics of charge injection at electrical contacts. In the second part, we study the effect of covalent functionalization on carbon nanotubes electrical transport properties. We show that the impact of chemical addition is strongly dependent on graft valence, and that it is possible to produce covalently functionalized carbon nanotube devices with excellent electrical conductance. In the third part, we explore current saturation and electrical breakdown phenomena occurring at high bias. Finally, the impact of our results on the global understanding of electrical transport in highly confined systems is discussed, along with fundamental and technological perspectives unveiled by our work.

Keyphrases: Nanotubes de carbone, Transport électrique, Conductance, Fonctionnalisation, Saturation, Claquage, Conductance, Contacts, Saturation, Conductance, Injection aux contacts, Saturation, Carbon nanotubes, Electrical transport, Conductance, Functionalization, Carrier injection, Contacts, Saturation, Breakdown