Étude des phases induites en champ magnétique dans le SrHo2O4 et des propriétés thermodynamiques du BaCe2O4

Dans ce mémoire, il sera question des propriétés de deux composés appartenant à la famille avec la composition AkLn2O4 (où Ak sont des métaux alcalino-terreux et Ln des lanthanides). Certains membres de cette famille ont démontré des comportements associés à une chaîne monodimensionnelle zigzag incluant des interactions au deuxième plus proche voisin (ANNNI, acronyme de l’anglais anisotropic next-nearest neighbours Ising model). En particulier, une étude de diffusion neutronique en champ sur le SrHo2O4 a montré des plateaux dans l’intensité du pic (200). Si on identifie l’intensité avec l’aimantation au carré, ceci indiquerait la présence d’un plateau dans l’aimantation et peut-être la présence d’une phase magnétique. En conséquence, des mesures de chaleur spécifique et d’aimantation ont été prises pour chercher cette transition de phase. Les mesures de chaleur spécifique et d’aimantation en fonction du champ magnétique appliqué parallèle à l’axe b montrent qu’il y a des phases induites en champ dans ce composé. En particulier, l’aimantation montre la formation de plateaux suggérant une phase robuste à l’augmentation du champ magnétique pour un intervalle de température de T = 0:6 K à 1.3 K. Les champs critiques déterminés à partir des mesures de chaleur spécifique et d’aimantation sont comparés à l’aide d’un diagramme de phase. Les champs critiques des données de diffraction de neutrons précédemment obtenus par [1] sont aussi comparés. Cependant, ces résultats ne montrent pas encore avec certitude où se trouvent les limites de phase. Comme l’état fondamental magnétique dépend du niveau du champ cristallin électrique (CEF, acronyme de l’anglais crystalline electric field), changer l’ion Sr2+ pour un plus grand ion Ba2+ va changer la structure cristalline et donc le CEF. De plus, le moment magnétique J du Ce3+ est 5=2 qui est plus petit que celui du Ho3+ (J = 8) ou du Dy3+ (J = 15=2), deux ions qui ont beaucoup été étudiés dans les composés SrLn2O4 et BaLn2O4. Un moment magnétique plus petit devrait rendre le système plus quantique et ainsi obtenir une chaîne de iii spin quantique. Nous avons donc essayé de synthétiser le BaCe2O4 et d’étudier ses propriétés. L’étude de chaleur spécifique et de l’entropie à champ nul de l’aimant frustré BaCe2O4 est présentée. Ces mesures ont été faites sur des monocristaux synthétisés par la méthode de flux métallique. Les résultats de la chaleur spécifique ont démontré une transition de phase à un ordre magnétique à longue portée à la température de T = 0:43 K. L’entropie magnétique a été calculée à partir des résultats de la chaleur spécifique dans l’intervalle de température T = 0 K à 5 K. L’entropie magnétique dans cet intervalle de température a été trouvée à être en dessous de celle correspondant à l’état doublet des champs cristallins. Les résultats de la chaleur spécifique et de l’entropie indiquent la présence de frustration géométrique dans le composé BaCe2O4. The focus of this master’s thesis is on the properties of two members of the family with the general composition AkLn2O4 (where Ak are alkaline earth metals and Ln are lanthanides). Some members of this family showed behaviours associated with a one-dimensional zigzag chain with next-nearest neighbors interactions (ANNNI model). In particular, an in-field neutron diffraction study of SrHo2O4 showed plateaus in the intensity of the peak (200). If we identify the intensity as the square of the magnetization, this would indicate the presence of a plateau in the magnetization and perhaps the presence of a magnetic phase which was not previously observed. Thus, specific heat and magnetization measurements were carried out to search for this phase transition. Measurements of the field dependent specific heat and magnetization with a field applied parallel to the b-axis showed the presence of field induced phase transitions in this compound. In particular, the magnetization shows the formation of plateaus suggesting a phase robust to the increase of the magnetic field for the temperature interval T = 0:6 K to 1.3 K. The critical fields determined from the specific heat and magnetization are compared using a phase diagram. The critical fields from neutron diffraction previously obtained by [1] are also compared. However, the results do not yet show clearly where the phase boundaries are. Since the magnetic ground state depends on the crystalline electric field (CEF), changing the Sr2+ ion for the bigger Ba2+ ion will change the crystal structure and thus the CEF levels. Furthermore, the magnetic moment J of Ce3+ is 5=2 which is smaller then that of Ho3+ (J = 8) or of Dy3+ (J = 15=2), two ions that have been extensively studied in the SrLn2O4 and the BaLn2O4 series. A smaller magnetic moment should result in a more quantum mechanical system and the hope is to obtain a quantum spin chain. We thus tried to synthesize BaCe2O4 and study its properties. To this end, a study of the heat capacity and entropy at zero field of the frustrated magnet BaCe2O4 will be presented. The measurements v were taken on single crystals grown from a metallic flux method. The results from the specific heat show a phase transition to a long range magnetic order at a temperature of T = 0:43 K. The magnetic entropy was calculated from the results of specific heat in the temperature range from T = 0 K to 5 K. In this range of temperature, the magnetic entropy was found to be below the value expected for a crystalline electric field doublet as the ground state. The results from the specific heat and the entropy indicate the presence of geometrical frustration in the compound BaCe2O4.

Keyphrases: Aimants frustrés, Plateaux dans l’aimantation, Croissance de cristaux, Transition de phase, Frustrated magnets, Magnetization plateaus, Crystal growth, Phase transition