Liquides ioniques électroactifs dans la composition d’électrolytes avancés pour des applications en énergie

Cette thèse contribue au développement de nouveaux électrolytes pour améliorer la sécurité des batteries à ion lithium par le biais d’une étude et du développement d'électrolytes avancés à base de nouveaux liquides ioniques. En utilisant des approches synthétiques nouvellement développées, plusieurs liquides ioniques électroactifs, qui sont obtenus en modifiant le cation ou l'anion du liquide ionique, sont étudiés pour comprendre comment la structure des constituants ioniques du sel affecte ses propriétés physico-chimiques et électrochimiques. La méthodologie générale qui a guidé le travail tout au long de la thèse doit établir des comparaisons entre des liquides ioniques similaires qui présentent le groupe redox sur le cation et sur l'anion. Les progrès réalisés dans la compréhension des liquides ioniques redox dans cette thèse ont permis leur application dans plusieurs types de dispositifs de stockage d'énergie. La thèse décrira comment les électrolytes avancés basés sur ces liquides ioniques ont été appliqués pour éviter la surcharge des électrodes positives dans les batteries à ion lithium, pour améliorer la sécurité en réduisant l'inflammabilité, pour augmenter la concentration des additifs utilisant leur grande solubilité, pour augmenter la densité énergétique des supercapaciteurs et afin d'obtenir des espèces électrochromes stables avec l'air et avec l'humidité dans les dispositifs électrochromiques autoblanchiments. Cette thèse contribue au domaine du stockage d'énergie en améliorant les électrolytes et au domaine du liquide ionique en fournissant de nouvelles méthodes de synthèse, de nouvelles structures ioniques et une meilleure compréhension du fondamental des liquides ioniques électroactifs. This thesis contribute to the development of new electrolytes to improve the safety of lithium-ion batteries through the study and development of advanced electrolytes based on novel ionic liquids. Using newly developed synthetic approaches, several electroactive ionic liquids, which are obtained by modifying either the cation or the anion of the ionic liquid, are studied to understand how the structure of the salt’s ionic constituents affect its physico-chemical and electrochemical properties. The general methodology that guided the work throughout the whole thesis has to establish comparisons between similar ionic liquids that present the redox group on the cation and on the anion. The progress that has been made in understanding redox ionic liquids in this thesis allowed their application in several types of energy storage devices. The thesis will describe how advanced electrolytes based on these ionic liquids have been applied to prevent overcharging positive electrode materials in lithium-ion batteries, to improve safety by decreasing flammability, to increase the concentration of additives over their solubility, to increase energy density of supercapacitors and to achieve air- and moisture-stable electrochromic species for self-bleaching electrochromic devices. This thesis contributes to the field of energy storage by improving electrolytes and to the domain of ionic liquid by providing new synthesis methods, novel ion structures, and a better understanding of the fundamental of electroactive ionic liquids.

Keyphrases: Électrochimie, Piles à ion lithium, Synthèse de liquides ioniques, Espèce électroactive, Électrolyte concentré et navette redox, Electrochemistry, Lithium ion batteries, Synthesis of ionic liquids, Electroactive species, Concentrated electrolyte and redox shuttle