Photonics at the Frontiers: Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics

Die schnellsten bekannten lichtinduzierten Prozesse in der Natur treten auf einer Zeitskala von wenigen Femtosekunden (fs) oder sogar auf einigen hundert Attosekunden (as) auf. Um diese ultraschnellen Licht-Materie-Wechelwirkungen aufzulosen und zu erforschen, sind Lichtpulse von wenigen optischen Zyklen vom extrem Ultravioletten (XUV) bis hin zum Infraroten (IR) erforderlich. Deren Erzeugung stellt schon seit Jahren eine Herausforderung dar und stost auf breites Interesse fur Anwendungen in Physik, Chemie und Medizin. Im ersten Teil dieser Dissertation wird die vielversprechende Methodik der nichtkollinearen optisch parametrischen Verstarkung gestreckter Lichtpulse (NOPCPA) fur die Generierung von „few-cycle“ Lichtpulsen im Sichtbaren (Vis) und nahen IR (NIR) mit Pulsdauern von 5- 8 fs Halbwertsbreite erheblich weiterentwickelt. Grundlegende parametrische Einflusse, wie die Existenz einer parametrisch induzierten Phase und die Generierung von optisch parametrischer Fluoreszenz (OPF), werden sowohl durch theoretische Analysen und numerische Simulationen, als auch durch konkrete Experimente erforscht. Experimentell werden im Rahmen dieser Arbeit „few-cycle“ Lichtpulse mit einer Pulsdauer von 7.9 fs, 130 mJ Energie, bei 805 nm Zentralwellenlange und einem sehr hohen, „seed“-Puls limitierten Vorpuls-Kontrast von 11 und 8 Grosenordnungen bei 30 ps und ca. 3 ps erzielt. Diese stellen derzeit die leistungsstarksten „few-cycle“ Lichtpulse weltweit dar und es werden durch diese Arbeit und Kooperationen neue Experimente in der Hochfeld-Physik realisiert. Zum Einen, ist es mit dem hier beschriebenen Breitbandpulsverstarker gelungen, "quasimonoenergetische" Elektronen mit Energien mit bis zu 50 MeV zu beschleunigen. Dazu wird der Lichtpuls zu relativistischen Intensitaten von mehreren 1019 W/cm2 in einen Helium- Gasjet fokussiert. Die Elektronen zeigen einen stark reduzierten niederenergetischen Elektronenhintergrund, verglichen mit Beschleunigung durch langere Lichtpulse. Zum Anderen, wurde XUV-Licht bis zur 20. Harmonischen des generierten Lichtpulses aus dem Breitbandpulsverstarker durch dessen „sub-cycle“ Wechselwirkung mit Festkorperoberflachen erzeugt. Die Erzeugung von solchen koharenten hohen Harmonischen verspricht den Bau von kompakteren XUV-Strahlungsquellen, die as-Pulsdauern mit hohen Photonenflussen XUVAnrege/ XUV-Abfrage Experimente kombinieren wurden. Im Rahmen dieser Arbeit werden daruber hinaus neue, erweiterte Konzepte fur noch breitbandigeres NOPCPA uber eine Oktave entwickelt und charakterisiert, die die Verwendung von zwei Pumppulsen in einer NOPCPA Stufe und die Verwendung von zwei verschiedenen Pumpwellenlangen in zwei aufeinanderfolgenden NOPCPA Stufen beinhalten. Im zweiten Teil dieser Dissertation werden breitbandige Weislicht-Spektren und mittels NOPCPA spektral abstimmbare, ultrakurze Lichtpulse verwendet um ein weltweit einzigartiges transientes Absorptionsspektrometer mit Vielkanaldetektion zu realisieren. Dieser neue Anrege-Abfrage Aufbau kombiniert eine sehr breitbandige UV-Vis-NIR Abfrage mit einer hohen Zeitauflosung von 40 fs und hoher Sensitivitat fur die transiente Anderung der optischen Dichte von weniger als 10-4. Damit ist es in dieser Dissertation zum ersten Mal gelungen den photoinduzierten Ladungstransfer im konjugierten Polymer Polythiophen und in hybriden Polythiophen/Silizium Solarzellen in Echtzeit aufzulosen. Dabei wird eine seit mehreren Dekaden gefuhrte kontroverse Debatte uber die Natur der primaren Photoanregung in organischen Halbleitern aufgelost: Exzitonen dissoziieren mit 140 fs Zeitkonstante zu Polaronen (Ladungstrager). Entscheidende Parameter (z.B. strukturelle Ordnung, Ladungstragermobilitat) fur die Effizienz der Generierung und Extraktion von freien Ladungstragern konnen bestimmt werden, was fundamentales Verstandnis fur die Optimierung von organischer und hybrider Photovoltaik fur zukunftige nachhaltige Energiequellen beisteuert. Weitere Ultrakurzzeit-Experimente an neuartigen organischen Solarzellen sind hier begonnen und aufgezeigt.