Kohärente Frequenzkonversion ultra-kurzer Laserpulse in den vakuum-ultravioletten Spektralbereich

Das Ziel dieser Arbeit bestand in der kontrollierten und effizienten Erzeugung von Strahlung im tiefen vakuum-ultravioletten (VUV) Spektralbereich mit Wellenlangen im Bereich von 100 nm. Dabei wurden ultra-kurze (ps) Laserpulse eingesetzt werden, um so auch ultra-kurze Pulsdauern der frequenzkonvertierten Strahlung zu erzielen. Im ersten Teil dieser Arbeit wurde ein Lasersystem aufgebaut, welches die Erzeugung, Verstarkung und Charakterisierung von ultra-kurzen (ps) Laserpulsen im sichtbaren Spektralbereich ermoglicht. Die Schwierigkeit bestand dabei in der Anforderung, Laserpulse zu generieren, die sich durch eine Stabilitat von Pulsdauer und Pulsenergie sowie einem langzeitstabilen Verhalten des gesamten Lasersystems auszeichnet. Dazu wurden unterschiedlichste Lasersysteme unter Verwendung von schneller und stabiler Elektronik miteinander synchronisiert. Mittels kommerzieller Lasersysteme, eines synchron-gepumpten optisch parametrischen Oszillator sowie eines gepulsten Farbstoffverstarkers samt Hochleistungspumplaser konnen (ps) Laserpulse im Wellenlangenbereich von 527 nm bis 550 nm mit Pulsenergien von bis zu 150 Mikrojoule bei einer Pulsdauer von ca. 1.1 ps erzeugt werden. Zur zeitlichen und spektralen Charakterisierung der nachverstarkten ultra-kurzen Laserpulse wurde auserdem ein Gerat entwickelt, welches auf dem Prinzip des frequency-resolved optical gating basiert. Durch die Kombination eines Autokorrelators mit einem Spektrometer ist es moglich neben der Pulsdauer sowie der spektralen Intensitatsverteilung auch die zeitliche Variation der Laserfrequenz wahrend des Laserpulses zu vermessen. In einem weiteren Schritt wurde zusatzlich zum (ps) Lasersystem ein spektral durchstimmbares (ns) Lasersystem auf Basis eines (ns)-optisch parametrischen Oszillators wieder aufgebaut. Durch den Austausch des vorherigen Pumplasers gegen einen neuen, speziell angepassten Pumplaser, konnte die Pulsenergie der erzeugten bandbreiten-begrenzten (ns)-Laserpulse im sichtbaren Spektralbereich deutlich erhoht werden. Allerdings hat sich auf Grund der veranderten Pumplaserspezifikationen die raumliche Intensitatsverteilung deutlich verschlechtert. Durch eine geeignete Synchronisation des (ns) Lasersystems auf das (ps)-Lasersystem besteht jetzt die Moglichkeit Experimente bei simultanem Einsatz von (ns)- und (ps)-Laserpulsen zu realisieren. Zeitgleich wurde ein neuer Farbstoffverstarker entwickelt, der durch ein modernisiertes Design der einzelnen Verstarkerstufen zu einer deutlichen Verbesserung des raumlichen Strahlprofils der verstarkten (ps) Laserpulse fuhrt. Ebenso konnte die maximale Pulsenergie erhoht werden. Allerdings bestehen zurzeit noch Probleme mit verstarkter Spontanemission. Der zweite Teil dieser Arbeit beschaftigte sich mit der koharenten Kontrolle von Frequenzkonversionsprozessen zur Erzeugung von VUV-Strahlung. Erstmals wurden dabei (ps)-Laserpulse bei der experimentellen Umsetzung verwendet. Mittels Frequenzverfunffachung und Vierwellenmischung wird simultan VUV-Strahlung mit einer Wellenlange von 106 nm auf zwei Konversionspfaden generiert. Die beiden Konversionspfade unterschieden sich dabei lediglich in der Anzahl der pro VUV-Photon konvertierten Photonen. Im ersten Fall werden funf Photonen mit der fundamentalen Wellenlange λ_1 = 530 nm in ein VUV-Photon konvertiert. Im zweiten Fall werden ein Photon mit der fundamentalen Wellenlange und zwei Photonen mit der frequenzverdoppelten Wellenlange λ_2 = 265 nm in ein VUV-Photon konvertiert. Als nichtlineares Medium dient dabei ein dichter Strahl aus Xenon-Atomen. Die beiden Konversionsprozesse werden resonant uberhoht, indem die fundamentale Laserstrahlung Funf-Photonen-resonant zum atomaren Ubergang vom Grundzustand 5p6 1S0 in den angeregten Zustand 8d 2[1/2]1 der Xenon-Atome abgestimmt wird. Durch die Variation der relativen Phase zwischen den beiden Konversionsprozessen, d.h. zwischen fundamentalem und frequenzverdoppeltem Laserfeld, konnte eine deutliche Modulation der Intensitat der erzeugten VUV-Strahlung auf Grund von Quanteninterferenzeffekten beobachtet werden. Der erzielte Kontrast von 20% ist deutlich geringer als der maximal mogliche Kontrast von 100%. Die Ursache dafur ist im Wesentlichen der Effekt der raumlichen Phasenanpassung auf den einzelnen Konversionspfaden, der dazu fuhrt, dass die Interferenz der beiden Konversionspfade unvollstandig ausfallt. Dennoch konnte eindeutig nachgewiesen werden, dass sich koharente Kontrolltechniken auch auf Frequenzkonversionsprozesse hoher Ordnung bei der Verwendung von ultra-kurzen (ps) Laserpulsen zur Erzeugung von VUV-Strahlung anwenden lassen. Im dritten Teil dieser Arbeit wurde die Anwendbarkeit von adiabatisch getriebener Summenfrequenzmischung zur Erzeugung von ultra-kurzen Laserpulsen im VUV-Spektralbereich untersucht. Dazu wurde das nichtlineare Medium, das wieder aus einem dichten Strahl aus Xenon-Atomen besteht, mittels eines Zwei-Photonen-Prozesses zunachst nah-resonant angeregt. Bei leichten Verstimmungen der Frequenz der Pump-Laserstrahlung von der exakten Zwei-Photonen-Resonanz des Ubergangs vom 5p6 1S0 Grundzustand in den angeregten 7p 2[1/2]0 Zustand tritt der Effekt des coherent population return (CPR) auf. Dabei wird das atomare System wahrend der Wechselwirkung mit dem Pump-Laserpuls in einen koharenten Uberlagerungszustand aus Grund- und angeregtem Zustand uberfuhrt. Bei hinreichend hoher Intensitat der Pump-Laserstrahlung, sind die Wahrscheinlichkeitsamplituden der beiden Zustande in der koharenten Uberlagerung identisch und das System wird in einem Zustand maximaler atomarer Koharenz |ρ_12 |=|c_1^* c_2 |=0.5 prapariert. Auf Grund dieser Koharenz erfolgt eine Uberhohung der induzierten nichtlinearen Polarisation des Mediums, welche bei Wechselwirkung des Systems mit einem weiteren, ultra-kurzen (ps) Probe-Laserpuls in einer Uberhohung der Effizienz der auftretenden Summenfrequenzmischung resultiert. Es wurde demonstriert, dass die Kombination aus koharenter Praparation mittels eines (ns) Pump-Laserpulses und Frequenzkonversion eines (ps) Probe-Laserpulses die effiziente Erzeugung von ultra-kurzen Laserpulsen im VUV-Spektralbereich ermoglicht. In einem weiteren Schritt wurde gezeigt, dass sich das umgesetzt Mischschema auch zur Konversion von spektral verbreiterten Probe-Laserpulsen anwenden lasst. Dies ermoglicht die Erzeugung groser spektraler Bandbreiten im VUV-Spektralbereich und als Fernziel die effiziente Erzeugung von Laserpulsen mit sehr kurzen Wellenlangen und Pulsdauern von weniger als einer Femtosekunde.