Development of a diamond-based scanning probe spin sensor operating at low temperature in ultra high vacuum

This thesis describes the development of a scanning probe microscope for the detection of single spins with nanoscale spatial resolution. The central element of this instrument is the nitrogen-vacancy (NV-) center in diamond, a color center that can be employed as a highly-precise magnetic field sensor. Using this center as an atomic-size scanning probe enables imaging of weak magnetic fields on the nanoscale. The sensitivity of the NV center is sufficient to detect individual electron and even nuclear spins via magnetic dipolar interactions. The quantum mechanical spin state of these target spins can be manipulated by resonant radio frequency or microwave pulses and subsequently read out via the NV center, which facilitates electron spin resonance and nuclear magnetic resonance spectroscopy on the single molecule level. We developed an experimental setup to operate this sensor in a cryogenic ultra high vacuum environment. This extends the applicability to a variety of molecular systems due to the enhanced target spin lifetimes at low temperature and the controlled sample preparation under vacuum conditions. The instrument combines a tuning-fork based atomic force microscope with a high numeric aperture confocal microscope and the facilities for application of radio-frequency fields for spin manipulation. Details of the design and the performance of the experimental apparatus are presented in this thesis. As a first application of the NV scanning probe magnetometer to the investigation of molecular systems we demonstrate the detection of the magnetization dynamics of individual ferritin proteins at variable temperature over a wide frequency range. In dieser Arbeit wird die Entwicklung eines Rastersondenmikroskops zur Detektion einzelner Spins mit einer Ortsauflosung auf der Nanometer-Skala beschrieben. Zentrales Element dieses Instruments ist das NV-Zentrum in Diamant, ein Kristalldefekt der als atomar kleiner, hochempfindlicher Magnetfeld-Sensor genutzt werden kann. Wird dieser Sensor mit Hilfe eines Rasterkraft-Mikroskops in einigen Nanometern Abstand uber eine Probe bewegt, konnen lokale Magnetfelder mit sehr hoher Genauigkeit abgebildet werden. Die Empfindlichkeit des NV-Zentrums ist dabei hoch genug, um einzelne Elektronen- oder sogar Kernspins in der Probe uber magnetische Dipol-Wechselwirkungen zu detektieren. Der quantenmechanische Zustand dieser Spins kann durch resonante Radiofrequenz- oder Mikrowellenpulse manipuliert und anschliesend uber das NV-Zentrum ausgelesen werden, wodurch Elektronenspinresonanz- und Kernspinresonanz- Spektroskopie an einzelnen Molekulen moglich wird. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Instrument fur derartige Messungen bei tiefer Temperatur im Ultrahochvakuum entwickelt. Durch die erhohten Spin-Lebensdauern bei tiefer Temperatur und die Moglichkeit zur kontrollierten Probenpraparation im Vakuum kann die Anwendbarkeit der NV Magnetometrie auf eine Vielzahl von Molekulsystemen ausgedehnt werden. Das zu diesem Zweck entwickelte Instrument besteht aus einem kombiniertem Rasterkraft- und optischen Konfokalmikroskop mit Radiofrequenz-Zugang zur Spin-Manipulation. In dieser Arbeit werden Details des Designs und die Performance des Instruments prasentiert. Als erste Anwendung des NV-Rastersonden-Magnetometers zur Charakterisierung molekularer Spin-Systeme wird die Detektion der Magnetisierungsdynamik einzelner Ferritin Proteine bei verschiedenen Temperaturen uber einen weiten Frequenzbereich demonstriert.