Spray-flame synthesis of BaTiO3 nanoparticles for photocatalytic and energy storage applications

In der vorliegenden Arbeit wurde die Synthese von ABO3-Perowskiten durch Sprayflammensynthese (SFS) untersucht. Das im Fokus stehende Materialsystem war das Perowskit BaTiO3 (BTO), bei dem die A-Position im Gitter von Ba und die B-Position von Ti besetzt sind. Bisher berichten nur wenige Literaturquellen uber die SFS von BaTiO3, daher wurden im Rahmen dieser Doktorarbeit geeignete Losungsmittel, Prakursoren und Syntheseparameter (Konzentration der Prakursoren, Gasflusse, Reak-tordruck) untersucht, um die optimalen Synthesebedingungen zu ermitteln. Die hergestellten Materia-lien wurden ex situ bezuglich ihrer physiko-chemischen Eigenschaften untersucht. Bei den hergestellten Materialien handelt es sich um nanokristalline BaTiO3-Pulver, die neben einer Mischung von Materialien mit kubischer und tetragonaler Kristallstruktur auch eine zusatzliche uner-wunschte hexagonale Phase aufweisen. Die hexagonale Phase tritt in allen hergestellten Proben auf. Ihre Entstehung wird auf das Schnelle Abkuhlen des austretenden Partikelstroms durch Vermischen mit Quenchgas zuruckgefuhrt. Die Substituierung der A-Position mit Sr und der B-Position mit Zr hat gezeigt, dass die Herstellung von Materialien je nach Konzentration des substituierten Stoffes ohne die hexagonale Phase moglich ist. Untersuchungen der gebildeten Materialien mit IR-Spektroskopie zeigen, dass die Oberflachen der Materialien mit organischen Spezies verunreinigt sind, die durch unvollstandige Verbrennung der Losungsmittel und Prakursoren entstehen. Eine thermische Nachbehandlung der Pulver nach der Synthese fuhrt zu Materialien mit saubereren Oberflachen und hoher Kristallinitat mit einem verringerten Anteil der hexagonalen Phase, wahrend die mittlere Partikelgrose auf der Nanoskala bleibt. Die erzeugten Materialien wurden hinsichtlich ihrer Eigenschaften bezuglich photokatalytischer Was-serspaltung mit UV-Licht (BST, Ba1–xSrxTiO3) und kapazitiver Energiespeicherung (BTZ, BaTi1–xZrxO3) getestet. Die photokatalytische Aktivitat von BTO- und BST-Proben mit und ohne Warmebehandlungen wurde mit denen einer kommerziellen BaTiO3-Probe verglichen. Die Ergebnisse zeigen, dass die durch SFS hergestellten Materialien eine zur kommerziellen Probe ahnliche Aktivitat aufweisen. Bei der pho-tokatalytischen Aktivitat wurde kein nennenswerter Unterschied zwischen warmebehandelten und nicht warmebehandelten Proben beobachtet. Um die Energiespeichereigenschaften der Materialien abschat-zen zu konnen, wurden dielektrische Tests an kompaktierten und gesinterten BTZ-Pulvern durchgefuhrt. Niedrige Zr-Konzentrationen (x = 0–0.15) liefern dabei eine gute Kombination aus Dielektrizitats-konstante und von dielektrischen Verlusten (tan δ). Die Ergebnisse wurden stark von den relativ kleinen Dichten der erzeugten Materialien beeinflusst, die den niedrigeren Sintertemperaturen und Sinterzeiten im Vergleich zu konventionellen Herstellungsmethoden von Keramiken zugeschrieben wurden. Die vorliegende Arbeit hat gezeigt, dass die Herstellung von komplexen und hochqualitativen Materia-lien wie Perowskiten durch Sprayflammensynthese moglich ist. Die Flexibilitat der Herstellungsme-thode wurde durch die gezielte Herstellung variabel (0 < x < 1) substituierter Materialien mit den Zu-sammensetzungen Ba1–xSrxTiO3 und BaTi1–xZrxO3 nachgewiesen.