Numerische Berechnung von Stickoxiden in turbulenten Flammen mit Transportgleichungs-PDF-Verfahren

Die Vermeidung und Reduktion von Schadstoffen ist ein zentraler Aspekt bei der Entwicklung technischer Verbrennungssysteme. Insbesondere bei Stickoxiden werden auf Grund gesetzlicher Regulierungen grose Anstrengungen unternommen, um die Emissionen zu senken. Dank dieser Bemuhungen ist es beispielsweise mit dem Konzept der Magerverbrennung gelungen in stationaren Gasturbinen Emissionen im „single digit“ Bereich zu realisieren, d.h. Emissionen unter 10 vppm NO. Bei der Entwicklung derartiger Technologien spielen Berechnungsmethoden wie etwa die numerische Stromungssimulation (Computational Fluid Dynamics, CFD) eine wichtige Rolle und haben dank verbesserter Modellierungsansatze in den letzten Jahrzehnten immer weiter an Bedeutung gewonnen. Trotz dieser Fortschritte in der Modellierung stosen Berechnungsmodelle zum Teil an ihre Grenzen, wenn es um die Vorhersage von Stickoxidemissionen im „single digit“ Bereich geht. Aus diesem Grund wird in dieser Arbeit ein Transportgleichungs-PDF-Verfahren (PDF: Probabilty Density Function, Wahrscheinlichkeitsdichtefunktion) als moglicher Ansatz zur Berechnung von Stickoxiden untersucht. Der Transportgleichungs-PDF-Ansatz bietet den Vorteil, dass er unter Verwendung detaillierter Reaktionsmechanismen den Einfluss turbulenter Fluktuationen auf den chemischen Quellterm exakt darzustellen vermag. Damit verspricht dieser Ansatz bei der Berechnung der kinetisch kontrollierten Stickoxide in turbulenten Stromungen eine hohe Genauigkeit. In der vorliegenden Arbeit wird zu diesem Zweck ein hybrides Finite-Volumen/Lagrange'sches Monte-Carlo-Verfahren verwendet, welches die Transportgleichung fur die PDF der thermochemischen Variablen numerisch lost. Entscheidend fur die erfolgreiche Anwendung des Transportgleichungs-PDF-Verfahrens ist die geeignete Modellierung ungeschlossener Terme. Dies betrifft insbesondere den ungeschlossenen Mischungsterm, der den Einfluss molekularer Mischung auf die PDF beschreibt. In diesem Punkt leistet die vorliegende Arbeit einen Beitrag durch ein (zum Zeitpunkt dieser Arbeit) neuwertiges Mischungsmodell. Es berucksichtigt in den Erwartungswerten der thermochemischen Variablen einen zusatzlichen Drift, der aus dem Fick'schen Diffusionsansatz und der Fourier'schen Warmeleitung resultiert. Mit diesem Ansatz ist es moglich, differentielle Diffusion in Transportgleichungs-PDF-Verfahren zu berucksichtigen. Neben einer guten Modellierung der Turbulenz-Chemie-Wechselwirkung, ist fur NO-Berechnungen auch die Verwendung genauer Reaktionsmechanismen notwendig. Zu diesem Zweck werden zunachst Stickoxide in laminaren Gegenstromdiffusionsflammen berechnet und die Rechenergebnisse mit Messdaten verglichen. Dieser Vergleich gibt Aufschluss uber die Gute eines Mechanismus in Bezug auf dessen Genauigkeit bei der Schadstoffberechnung. Durchgefuhrt wird dieser Vergleich sowohl fur Wasserstoff als auch fur Methan. Es zeigt sich dabei, dass zum Teil noch grose Defizite in der kinetischen Modellierung von NO vorliegen. Mit Hilfe der Untersuchungen an laminaren Flammen werden Mechanismen ausgewahlt, die bei der Oxidation von Wasserstoff und Methan gute Berechnungsergebnisse in den Stickoxiden erzielen. Diese werden anschliesend zur Berechnungen von Stickoxiden in turbulenten Wasserstoff- und Methanflammen verwendet. Untersucht werden drei verschiedene Strahlflammen, die sich in ihrer Komplexitat unterscheiden. Der einfachste Fall ist eine turbulente Wasserstoff-Luft-Flamme („H3“-Flamme), die im Hinblick auf die Brennstoffoxidation sehr gleichgewichtsnah ist. Hohere Komplexitat weist die zweite Flamme auf, eine pilotierte Methan-Luft-Flamme („Sandia-D“-Flamme), bei der lokales Verloschen auftritt. Die hochste Komplexitat bietet eine abgehobene Wasserstoffflamme („Cabra“-Flamme), die als dritte turbulente Flamme untersucht wird. Um die Qualitat der Rechnungen zu bewerten, werden in allen Testfallen die Rechenergebnisse mit experimentellen Daten der Erwartungswerte sowie der Standardabweichungen verglichen. Insgesamt zeigt sich eine gute Ubereinstimmung zwischen den Resultaten des Transportgleichungs-PDF-Verfahrens und den Messungen. Insbesondere belegen Streudiagramme fur die Temperatur, dass bei der diffusionskontrollierten „H3“-Flamme das hier eingefuhrte Diffusionsmodell Effekte differentieller Diffusion zu beschreiben vermag. Vergleiche mit anderen Verbrennungsmodellen, wie etwa einem multivariaten „assumed-PDF“-Ansatz oder der „laminaren Chemie“ zeigen, dass der Transportgleichungs-PDF-Ansatz deutlich bessere Ergebnisse im thermochemischen Feld und somit in den Stickoxiden liefert. Somit bewirkt die Verwendung des Transportgleichungs-PDF-Verfahrens eine signifikante Erhohung in der Genauigkeit. The suppression and reduction of pollutants is a central aspect in the design of technical combustion systems. Due to strict legal regulations, great efforts are made to reduce in particular the emissions of nitric oxides. Thanks to such efforts it is possible to reduce for example the emissions of stationary gas turbines to the level of “single digit NOx”, i.e. emissions below 10 vppm NO, by employing lean combustion concepts. In the development of such technologies computational methods like CFD (computational fluid dynamics) play a vital role and have gained in importance during the last decades due to improved modelling capabilities. Despite these improvements, the modelling of nitric oxide remains to some extent still a problem, if “single digit NOx” emissions have to be predicted. For this reason the transported PDF method is explored in this work as a possible approach for NO prediction. This method offers the advantage, that it is capable to employ detailed chemistry and to treat the effect of turbulence chemistry interaction in closed form. Therefore it promises a high accuracy for the prediction of the kinetically controlled NO formation. In the present work a hybrid finite-volume/Lagrangian Monte-Carlo method is implemented which solves numerically the transport equation of the joint thermochemical PDF. Decisive for a successful application of the transported PDF method is an appropriate modelling of unclosed terms appearing in the PDF transport equation. Of major importance is the unclosed mixing term, which takes the effect of molecular mixing on the PDF into account. To model this term the present work provides a novel approach. This mixing model takes an additional drift into account in the expectations of the thermochemical variables, which stems from Fickian diffusion and Fourier's law of heat conduction. With this approach it is possible, to include the effect of differential diffusion in the transported PDF method. In addition to models, which provide closure for turbulence chemistry interaction, reaction mechanisms are required for the prediction of NOx, which model accurately the chemical kinetics of NO formation. To this end the formation of nitric oxides is computed in laminar counterflow diffusion flames and compared to experimental data of NO concentrations. These computations help to assess the quality of NO reaction mechanisms. Comparisons are carried out for both hydrogen and methane flames. With the help of these investigations it is found that (to a certain extent) large deficits still exist in some of the kinetic mechanisms. With the help of these investigations in laminar flames, reaction mechanisms are chosen, which achieve good accuracy in the prediction of nitric oxide concentrations. These mechanisms are used later on to compute nitric oxides in turbulent hydrogen and methane flames. Three flames are investigated which differ in their degree of complexity. The most simple flame considered is a turbulent hydrogen-air jet flame (“H3” flame) which is, with respect to fuel oxidation, close to equilibrium. A higher degree of complexity offers a piloted methane-air jet flame (“Sandia” flame) which shows a certain amount of local extinction. The highest complexity is given by a lifted hydrogen air flame (“Cabra” flame), which is the third flame investigated in this work. In order to assess the quality of the computational results they are compared to experimental data. Both expectations and standard deviations are compared. In general, a good agreement is observed between calculation and measurement for all flames. Scatterplots of temperature prove in the case of the diffusion controlled “H3” flame the capability of the novel diffusion model presented here to account for differential diffusion effects. Comparisons to other modelling approaches like the “assumed PDF” method or “laminar chemistry” show that the transported PDF method yields an improved accuracy for the prediction of the overall thermochemical field as well as for the prediction of the nitric oxides. Therefore the use of the transported PDF method offers significant improvements in pollutant predictions.