Aircraft-based in situ measurements of CH4 and CO2 downstream of European and Asian urban centres at local to synoptic scales

Die zwei wichtigsten anthropogenen Treibhausgase (THG) sind Kohlenstoffdioxid (CO2) und Methan (CH4), mit globalen Konzentrationen von zurzeit ~414,5 ppm bzw. ~1897 ppb. Zur Begrenzung der globalen Erwarmung ist ein genaues Verstandnis ihrer Quellen und Senken erforderlich. Stadtische Gebiete sind relevante THG Emittenten, aber aufgrund ihrer vielen individuellen kleinen Quellen sind die gesamten stadtischen CO2 und CH4 Emissionen, deren Aufteilung in einzelne Quellsektoren und deren raumliche Verteilung unzureichend bekannt. In dieser Arbeit wird die Hypothese evaluiert, dass flugzeuggestutzte in-situ Messungen geeignet sind, um die Auswirkungen urbaner CO2 und CH4 Emissionen auf die lokale bis synoptische THG Verteilung zu identifizieren und zu quantifizieren. Eine hoch empfindliche laser-gestutzten Absorptionstechnik (Cavity Ring-Down Spektroskopie) wurde bei drei wissenschaftlichen Messkampagnen eingesetzt: [UC]2 (Urban Climate Under Change), EMeRGe-Europa und EMeRGe-Asien (Effect of Megacities on the transport and transformation of pollutants on the Regional to Global scales). Aufgrund der umfangreichen Charakterisierung des Instruments sowie der Verwendung von Kalibrationsstandards, welche auf die WMO Skala ruckfuhrbar sind, belauft sich die Gesamtunsicherheit der CO2 und CH4 Messungen auf 0,2 ppm bzw. 1,1 ppb (~1 % der atmospharischen Mischungsverhaltnisse). Anhand einer lokalen Fallstudie am 20. Juli wahrend [UC]2 wurde die Berliner THG Fahne vom atmospharischen Hintergrund abgegrenzt und Emissionsraten fur CH4 (5,20 ± 1,70 kg s-1) und CO2 (1,39 ± 0,76 t s-1) mit Hilfe einer Massenbilanz-Methode abgeleitet. Wahrend die extrapolierten jahrlichen CO2 Emissionsraten innerhalb der Fehlergrenzen mit aktuellen Emissionskatastern ubereinstimmen, liegen sie fur CH4 zwei bis siebenmal hoher. Der Grund fur die Diskrepanz wurde mithilfe von Ergebnissen eines hochauflosenden regionalen Chemie-Klimamodells auf eine Unterschatzung der CH4 Emissionen innerhalb der Stadt, sowie auf fehlende Inventarquellen im Umland zuruckgefuhrt. Fur letzteres konnten zahlreiche Mulldeponien und/oder Klaranlagen verantwortlich sein. Diese Arbeit zeigt erfolgreich, dass unabhangige top-down Schatzungen wichtig sind um bottom-up Emissionsraten zu uberprufen. Signaturen von europaischen und asiatischen urbanen CO2 und CH4 Emissionen konnten wahrend EMeRGe im Abwind von London (UK), Barcelona (Spanien) und Manila (Philippinen) detektiert werden. Da die Messentfernung zu den jeweiligen Stadten bis zu 250 km betrug, und sich somit die Abluftfahnen bereits mit der Umgebungsluft vermischten, wurde ihre Herkunft mit numerischen Modellsimulationen und zeitgleichen Messungen von kurzlebigen Spurengasen verifiziert. Die Beobachtung von grosraumigen CH4 und CO2 Erhohungen in der freien Troposphare deuten darauf hin, dass das regionale THG Budget im Fruhjahr stark durch den Einfluss vermischter Emissionen von Clustern von Megastadten des chinesischen Festlandes bestimmt wird. Fruhere Messkampagnen in Asien (TRACE-P und KORUS-AQ der NASA) weisen ahnliche Muster in der regionalen THG Verteilung auf. Wie erwartet wurden jedoch hohere mittlere Mischungsverhaltnisse wahrend EMeRGe-Asien aufgrund der globalen Zunahme atmospharischer CO2 und CH4 Konzentrationen detektiert. Diese Arbeiten bestatigen, dass in-situ Messungen ebenso erfolgreich eingesetzt werden konnen, um stadtische THG Emissionen auf der meso- bis synoptischen Skala zu untersuchen.