Hochskalierung der laserbasierten Nanopartikelsynthese für die heterogene Katalyse

Die vorliegende Arbeit behandelt die Optimierung der Prozesskette von einem Targetmaterial zu einem heterogenen Katalysator auf Basis von getragerten Nanopartikeln, die bis zum heutigen Stand der Technik in einzelnen diskontinuierlichen Prozessschritten realisiert wird. Dabei bestand das Hauptziel und Motivation in der Realisierung einer vollkontinuierlichen Prozesskette, die die laserbasierte Partikelherstellung, die Optimierung der Nanopartikelgrose und deren Abscheidung auf einem Tragermaterial berucksichtigt sowie durch eine Wirtschaftlichkeitsbetrachtung der gesamten Prozesskette erganzt wird. Im ersten Abschnitt der Partikelerzeugung konnte auf Basis eines Drahtes als Abtragsmaterial ein Aufbau realisiert und entwickelt werden, in dem eine vollkontinuierliche Herstellung von Nanopartikeln (NP) erreicht werden kann. Dabei wurde mittels mechanistischer Untersuchungen das Verstandnis uber den Partikelentstehungsmechanismus wahrend des Drahtabtrags erweitert. Aufgrund der Kavitationsblasenlimitierung beim Drahtabtrag wurde gleichzeitig eine Optimierung der Durchflusskammer realisiert und mit dieser fur Goldnanopartikel eine Produktivitat im g/h-Masstab sowie ein laserleistungsspezifischer Produktivitatsrekord erreicht. Im letzten Teil dieses Abschnittes konnte eine Gesetzmasigkeit hergeleitet werden, welche auf eine Erweiterung des Neuenschwander-Modells basiert und mit der die Abtragsrate eines bestimmten Materials uber die Materialparameter vorhergesagt werden kann. Die thermischen Effekte des Nanosekundenlasers wurden dazu integriert, wodurch eine deutlich bessere Korrelation zu den Produktivitatsdaten erhalten werden konnte. Im zweiten Teil konnte eine Optimierung der Fragmentierungseffizienz von Goldnanopartikeln erreicht und so ein Fortschritt zur Realisierung der kontinuierlichen Partikeloptimierung erzielt werden. So wurde schon innerhalb einer Passage durch die Reduzierung der optischen Weglange innerhalb der Fragmentierungsdurchflusskammer von 5 auf 4 mm eine vollstandige Partikeloptimierung, eine Reduzierung der Partikelgrose sowie eine Erhohung des Massenanteils an Nanopartikeln kleiner als 5 nm erreicht. Damit konnte gezeigt werden, dass die Prozesskette bis zu diesem Schritt im Falle von Au-NP vollkontinuierlich umgesetzt werden kann. Im dritten Teil konnte erstmals eine kontinuierliche Partikelabscheidung von Edelmetallnanopartikeln auf oxidischen (TiO2) sowie kohlenstoffbasierten Tragermaterialien erreicht und so die kontinuierliche Herstellung von laserbasierten heterogenen Katalysatoren realisiert werden. Hierzu wurde ein kontinuierlich arbeitendes System auf Basis eines statischen Mischers entwickelt. Die Charakterisierung des statischen Mischers hat gezeigt, dass die Verweilzeit der Komponenten ausreicht, um eine quantitative Adsorption zu erreichen und die hergestellten Katalysatoren mit denen im Batchprozess gleichwertig sind. Im letzten Abschnitt behandelt die Arbeit den okonomischen Aspekt der laserbasierten Synthese von heterogenen Katalysatoren sowie der einzelnen Prozessschritte. So konnte in diesem Kapitel gezeigt werden, dass die laserbasierte Synthese mit den in dieser Arbeit verwendeten ns-Lasern, im Vergleich zur nasschemischen Methode (NP-Konzentration von 800 mg/l) ab einer NP-Menge von 236 g wirtschaftlicher ist. Allem in allem konnte gezeigt werden, dass die Kosten laserbasierter heterogener Katalysatoren mit kommerziell angebotenen Katalysatoren mithalten konnen und somit die Prozesskette auch aus wirtschaftlicher Hinsicht vielversprechend ist. Damit konnte diese Arbeit erstmals zeigen, dass die laserbasierte Prozesskette, die Prozesskette beginnend bei der Laserablation, uber die Laserfragmentierung bis hin zur Tragerung der Kolloide auf einem Tragermaterial und damit die Herstellung zum fertigen heterogenen Katalysator vollkontinuierlich umgesetzt werden kann und somit ein Grundstein fur die Etablierung laserbasierter Katalysatoren in die Industrie gelegt werden konnte.