Modélisation multi-échelles de la composition chimique des aérosols : impacts des processus physico-chimiques sur la formation d'aérosols organiques secondaires dans les nuages

Les aerosols atmospheriques jouent un role majeur dans les questions environnementales liees au climat, a la qualite de l'air et a la sante humaine. Les aerosols organiques (AO) constituent une part importante de la masse particulaire totale. Or les mecanismes de formation des AO sont mal connus. En particulier, un enjeu actuel reste la definition des composes organiques semi-volatils (COSV) issus de l'oxydation dans l'atmosphere de composes organiques volatils (COV) qui vont condenser sur ou au sein des aerosols preexistants pour former les aerosols organiques secondaires (AOS). De recentes etudes en laboratoire ont montre la contribution des COV oxygenes (COVO) dans la formation de composes organiques faiblement volatils en phase aqueuse. Ces etudes restent cependant incompletes et il y a un besoin urgent de mieux comprendre la photochimie en phase aqueuse des especes polyfonctionnelles et d'etudier l'influence des parametres pertinents pour l'atmosphere (pH, concentrations initiales, presence de composes inorganiques) sur les processus de formation des AOS. Ces voies de formation d'AOS doivent etre prises en compte dans les modeles atmospheriques. L'objectif de ce travail est d'evaluer la formation potentielle d'AOS produits lors d'un evenement nuageux observe a la station du Puy de Dome a l'aide de simulations realisees avec le modele Meso-NH. Le realisme des simulations pour la formation des AOS depend de l'integration, dans le schema chimique en phase gazeuse, des especes chimiques pertinentes, notamment les COV et leurs produits. Le mecanisme ReLACS2 repond a cette exigence et prend en compte a la fois les precurseurs de l'ozone et la formation des AOS. Ce dernier mecanisme est couple avec le module ORILAM-SOA qui integre le partitionnement gaz/particule des especes inorganiques et organiques et les processus de nucleation, de condensation/evaporation, d'activation et de dynamique des aerosols. Dans un premier temps, ce couplage est evalue sur trois cas d'etudes reels sur l'Europe dans des conditions meteorologiques contrastees. Un exercice d'inter-comparaison des modeles Meso-NH et WRF/CHEM ainsi qu'une comparaison de ces modeles avec les observations in-situ sont realises. Dans un deuxieme temps, un premier travail de developpement conduit a inclure les COVO, solubles et legers (jusqu'a 4 carbones), et la reactivite en phase associee, dans le mecanisme ReLACS2, avant de considerer la formation des AOS en phase aqueuse. Un nouveau mecanisme chimique, ReLACS3, est cree. Parallelement, un second developpement permet d'inclure la part des noyaux de condensation nuageux (CCN) dans la chimie de la goutte d'eau pour obtenir un couplage entre la phase gazeuse, aqueuse et particulaire. Avant de tester ces developpements, une simulation 2D idealisee d'un nuage orographique, observe lors d'une campagne de mesures intensives a la station du puy-de-Dome durant l'ete 2011, est realisee. Cette etude permet de mettre en evidence le potentiel impact de la reactivite en phase aqueuse et de l'activation des CCN sur la formation des AOS.