Hydrodynamique et étude des transferts de matière gaz-liquide avec réaction dans des microcanaux circulaires

Cette these traite principalement des connaissances fondamentales en hydrodynamique et des caracteristiques des reactions gaz-liquide dans des microreacteurs capillaires. Dans une premiere partie, nous avons effectue des essais dans trois microcanaux circulaires en verre places horizontalement. Les diametres etudies etaient de 302, 496 et 916 µm. Les arrivees de gaz et de liquide se font de maniere symetrique et forme un angle de 120° entre elles. Une cartographie des ecoulements diphasiques gaz-liquide a ete systematiquement faite pour des vitesses du liquide comprises entre 0,1 et. 2 m/s et des vitesses du gaz comprises entre 0,01 et 50 m/s Ces essais mettent en evidence l'influence du diametre des canaux, de la viscosite du liquide et de leur tension superficielle. Ces mesures ont ete comparees avec les cartes decrivant les differents regimes d'ecoulement (a bulles, en bouchons de Taylor, annulaires ou sous forme de mousse) et confrontes aux modeles de la litterature qui predisent les transitions entre les differents regimes. Nous avons mis en evidence que ces derniers n'etaient pas totalement satisfaisant et en consequence, un nouveau modele de transition prenant en compte les effets de taille du canal, les proprietes physiques du liquide a ete propose. Les pertes de charge engendrees par ces ecoulements gaz- ont ete etudiees. Nous avons constate que la chute de pression est tres dependante du regime d'ecoulement. Cependant pour decrire l'evolution de la perte de charge il est commode de la scinder en trois regions: une ou les forces de tension superficielle sont le parametre preponderant et qui correspond aux faibles vitesses superficielle du gaz, une zone de transition et une dans laquelle les forces d'inertie sont dominantes et qui correspond aux grandes vitesses superficielles du gaz. La prediction de cette chute de pression dans la troisieme zone a ete faite a partir d'un modele de Lockhart-Martinelli. Ce modele qui prend en compte les flux de chaque phase depend d'un parametre semi empirique C. Nous avons propose de le correler avec les nombres de Reynolds correspondant a chacune des deux phases en presence. Cette methode permet de bien rendre compte de nos mesures. Les caracteristiques hydrodynamiques en ecoulement de Taylor ont ete examinees. Il a ete montre que la formation des bulles dans un ecoulement de Taylor est dominee par un mecanisme d'etranglement en entree du capillaire. La taille des bulles depend fortement de la viscosite du liquide et la tension superficielle. La chute de pression dans cette zone, lorsque le nombre capillaire est relativement faible, peut assez etre bien decrite par le modele de Kreutzer modifiee par Walsh et al… En fin dans une derniere partie, nous avons realise une reaction chimique en ecoulement de Taylor. L'oxydation du 2-hydrogene-ethyltetrahydroanthraquinone (THEAQH2) pour former du peroxyde d'hydrogene a ete experimentalement etudiee dans un microcanal circulaire horizontal de 900 µm de diametre et 30 cm de long. La presence d'une reaction chimique ne modifie que tres peu les transitions entre les differents regimes d'ecoulement ni l'evolution des pertes de charge. Les cinetiques de conversion du peroxyde d'hydrogene sont environ deux fois plus rapides celles obtenues dans les reacteurs gaz liquide utilises habituellement. Mots-cles: microcanal, ecoulement diphasiques, ecoulement de Taylor, pertes de charge, reaction gaz-liquide.