Trapping and cooling of single molecular ions for time resolved experiments

In der vorliegenden Arbeit werden isolierte, einzeln ortsaufgeloste molekulare Ionen mit einer Femtosekundenspektroskopie auf der Basis von Einzelreaktionsereignissen untersucht. Fur die zur simultanen Speicherung von atomaren und molekularen Ionen notwendige Radiofrequenzfalle wurde eine transportable Vakuumapparatur konzipiert und realisiert sowie die zugehorigen Lasersysteme aufgebaut und eingerichtet. Um die Ultrahochvakuumbedinungen bei 2e-10 mbar auch bei haufiger Molekulpraparation gewahrleisten zu konnen, wurde ein modularer Aufbau gewahlt, bei dem Praparations- und Expermentierbereich durch differentielle Pumpstrecken voneinander getrennt sind. Durch diese hindurch fuhrt ein 48 cm langer Quadrupolionenleiter, in welchem Ionen zwischen den Kammern transferiert werden konnen. Entlang des Ionenleiters ermoglichen ringformige Gleichspannungselektroden eine dreidimensionale Speicherung der Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde mit atomaren 24Mg+ und molekularen 24MgH+ Ionen gearbeitet. Erstere werden durch Photoionisation von Magnesiumatomen aus einem thermischen Strahl erzeugt und ihre Bewegungsenergie durch Laserkuhlung soweit reduziert, dass sie in etwa 20 μm Abstand voneinander in einer kristallinen Struktur erstarren. Magnesiumhydridionen werden nach Einleiten von Wasserstoffgas in einer photochemischen Reaktion mit 24Mg+ generiert und – von verbleibenden atomaren Ionen sympathetisch gekuhlt – auf Gitterplatze des Kristalls integriert. Bei der Laserkuhlung von 24Mg+ ausgesendete Fluoreszenzphotonen ermoglichen die optische Detektion der Ionen mit derzeit bis zu 1 μm Ortsauflosung. Die nicht fluoreszierenden molekularen Ionen werden indirekt als vermeintlich unbesetzte Stellen der Kristallstruktur sichtbar. Neben der Demonstration des Erfolges unseres Fallenkonzepts sowie dessen Charakterisierung bildet der verlustfreie, kontrollierte Transport von atomaren und molekularen Ionen aus dem Praparations- in den Experimentierbereich, eine wichtige Errungenschaft, welche zu einem kontinuierlichen Nachladen von Ionen mit einer Rate von uber 100 Hz ausgebaut werden kann. Diese Arbeit prasentiert eine Machbarkeitsstudie zur Kombination von Prazisionsmethoden zweier Forschungsgebiete. Dazu wurde die Fallenapparatur mit einem weiteren Vakuumsystem, in dem ultraviolette Femtosekundenpulse erzeugt werden konnen, uber ein System von differenziellen Pumpstrecken verbunden. Als Resultat werden 5 fs zeitaufgeloste Pump-Probe Experimente vorgestellt, die die Oszillation eines Vibrationswellenpaketes von individuellen 24MgH+ Molekulionen zeigen. Dabei wird die Bewegung des Wellenpaketes auf die Dissoziationswahrscheinlichkeit in einem bestimmten Zerfallskanal abgebildet. Einzelne Reaktionsereignisse konnten eindeutig nachgewiesen und daraus das zeitabhangige Verhalten extrahiert werden. Diese Resultate untermauern das Potenzial der von uns angestrebten Kombination der exzellenten Kontrolle uber externe und interne Freiheitsgrade gespeicherter Ionen mit der extremen Zeitauflosung von modernen Kurzpulslasern. Weitere Arbeiten konnen die Vorteile beider Gebiete nutzen um bisher unzugangliche Experimente zu realisieren. Die besonderen Eigenschaften der prasentierten Apparatur sollten es beispielsweise erlauben, einzelne isolierte molekulare Ionen mit hoher raumlicher Prazision und wohl kontrollierten Anfangsbedingungen fur zukunftige Strukturuntersuchungen mittels derzeit entstehender, intensiver Kurzpuls-Rontgenquellen an freien Elektronenlasern bereitzustellen.