Ultrafast Quasiparticle Dynamics in Graphene and 2D Heterostructures

The intriguing electronic properties of graphene and other two-dimensional (2D) materials are the basis for many advances in fundamental solid state science and technological applications. This work was set out to investigate ultrafast quasiparticle scattering dynamics in 2D materials with time and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES) The experiments revealed the importance of both Auger and other collinear electron-electron scattering processes in the primary thermalization dynamics of photoexcited graphene. These processes directly affect the performance of graphene-based optoelectronic devices such as photodetectors, solar cells, and ultrafast THz laser amplification. Further, the suitability of two-dimensional WS2/graphene heterostructures for optical spin-injection into graphene was assesed. In these experiments photoexcitation in resonance to the WS2 exciton was found to result in an ultrafast charge transfer between the WS2 layer and graphene. Under photoexcitation with circular polarization the observed charge transfer is expected to be accompanied by spin transfer motivating further investigations of this system with spin-resolved trARPES. Finally, a method to induce a topological phase transition in graphene by irradiation with strong circularly polarized laser pulses was investigated. The approach relies on the coherent interaction between light and Bloch electrons, i.a. resulting in the formation of photon-dressed states. The successful generation of these “Floquet” sidebands in bulk WSe2 and the failure thereof in graphene highlights the importance of long electronic scattering times. These findings have important implications for the experimental realization of various theoretically predicted light-induced topological phase transitions. Die faszinierenden elektronischen Eigenschaften von Graphen und anderen zweidimensionalen (2D) Materialien sind die Grundlage fur viele Fortschritte in der fundamentalen Festkorperforschung und fur technologische Anwendungen. In dieser Arbeit wurde die ultraschnelle Quasipartikel-Streudynamik in 2D Materialien mit zeit- und winkelaufgeloster Photoemissionsspektroskopie (trARPES) untersucht. Die Experimente zeigten die Bedeutung von Auger-Streukanalen und anderen kollinearen Elektron-Elektron-Streuprozessen in der primaren Thermalisierungsdynamik von photoangeregtem Graphen auf. Diese Prozesse haben einen direkten Einfluss auf die Leistungsfahigkeit optoelektronischer graphenbasierter Gerate wie Photodetektoren, Solarzellen und ultraschnelle THz-Laserverstarkung. Weiterhin wurde die Eignung von zweidimensionalen WS2/Graphen-Heterostrukturen fur die optische Spininjektion in Graphen untersucht. In diesen Experimenten wurde bei Photoanregung in Resonanz mit dem WS2-Exziton ein ultraschneller Ladungstransfer zwischen der WS2 und der Graphen-Schicht festgestellt. Unter Photoanregung mit zirkularer Polarisation wird erwartet, dass der beobachtete Ladungstransfer von Spintransfer begleitet wird. Daraus motivieren sich weitere Untersuchungen mit spinaufgeloster trARPES an diesem System. Des Weiteren wurde eine Methode zur Induktion eines topologischen Phasenubergangs in Graphen durch Bestrahlung mit starken zirkular polarisierten Laserpulsen untersucht. Der Ansatz beruht auf der koharenten Wechselwirkung zwischen Licht und Bloch-Elektronen, was u.a. zur Generierung von „photon-dressed states“ fuhrt. Die erfolgreiche Erzeugung dieser “Floquet”-Seitenbander in WSe2 und deren Abwesenheit in Graphen unterstreicht die Wichtigkeit langer elektronischer Streuzeiten. Diese Erkenntnisse haben wichtige Implikationen fur die experimentelle Realisierung verschiedener theoretisch vorhergesagter lichtinduzierter topologischer Phasenubergange.