Stratospheric sulphur: MIPAS/Envisat measurements and chemical transport model simulations of carbonyl sulphide, sulphur dioxide, and sulphate aerosol

Stratospharisches Aerosol, in dem Schwefel bei weitem das am haufigsten vorkommende Element darstellt, besitzt das Potential die Temperatur an der Erdoberflache verringern, indem es einfallende Solarstrahlung zuruckstreut. Dieses Vermogen sowie ein Anstieg der Aerosolbelastung in der Stratosphare wahrend des letzten Jahrzehnts fuhrten in den letzten Jahren zu wachsendem Interesse an stratospharischem Schwefel. Die zwei wichtigsten Vorprodukte stratospharischen Schwefelaerosols sind gasformiges Carbonylsulfid (OCS) und Schwefeldioxid (SO2). Von MIPAS/Envisat (Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding auf dem Environmental Satellite) gibt es fur den Zeitraum Jul 2002–Apr 2012 Datensatze fur OCS und SO2. Auf den genannten Datensatzen sowie einem zusatzlichen neuen Datensatz von Aerosolvolumendichten basiert diese Arbeit. Der neue Aerosoldatensatz wurde im Zuge der vorliegenden Studie erstmals untersucht. Wahrend dieser Arbeit wurde der Datensatz durch die Identifizierung und das Herausfiltern von Daten verbessert die durch andere Arten von Aerosol als Schwefelaerosol beeinflusst waren. Durch Validierung mit Ballon-Messungen wurde gezeigt, dass die MIPAS Profile nach Anwendung einer hohenabhangigen Offset-Korrektur gut mit den in situ Messungen ubereinstimmen. Diese Korrektur basiert auf dem Vergleich zwischen MIPAS und in situ Profilen von Aerosolvolumendichten. In einem isentropen Chemietransportmodell (CTM) wurde ein Schwefelschema implementiert, um die Ubereinstimmung zwischen den MIPAS-Datensatzen der Schwefelsubstanzen mittels Modellsimulationen zu testen. Zudem sollte gepruft werden, ob dies mit unserem derzeitigen Verstandnis stratospharischen Schwefels in Einklang ist. In einer Fallstudie zu den Vulkanausbruchen von Kasatochi im Jahr 2008 und Sarychev im Jahr 2009, die beide wahrend des borealen Sommers bei ~50°N ausbrachen, konnte bezuglich der vulkanischen Schwefelmasse und Transportmuster Konsistenz zwischen MIPAS SO2 und Sulfataerosol gezeigt werden. Berechnungen der e-folding Lebensdauer stratospharischen Schwefels vulkanischen Ursprungs fur den Sarychev-Ausbruch zeigten eine durchschnittliche Lebensdauer von ungefahr drei Monaten. Wahrend Sedimentation eine wichtige Rolle spielt, insbesondere bezuglich des Maximums in Schwefelaerosolgehalt sowie des Schwefels der langfristig im Modell verbleibt, zeigen Sensitivitatssimulationen mit dem CTM, dass der dominierende Prozess der die Schwefellebensdauer in der unteren Stratosphare der Extra-Tropen nach den zwei Eruptionen regulierte Transport durch die Brewer-Dobson Zirkulation war. Zusatzlich wurden Teile des emittierten Schwefels in Richtung Aquator transportiert, wo sie in der ‚tropical pipe‘ aufstiegen. Mehrere Muster die in den MIPAS-Daten unter nicht-vulkanischen Bedingungen gesehen wurden konnten durch Modellsimulationen bestatigt werden, wie die Abnahme von OCS in der Stratosphare durch Photolyse, oder Bildung von SO2 aus OCS in den Tropen bei ~25–35 km. Manche Muster, die in den neuen MIPAS-Aerosoldaten zu sehen sind konnten Schwefel zugeschrieben werden, der aus OCS freigesetzt wurde. Der freigesetzte Schwefel fuhrt zu erhohten Aerosol-Molfraktionen in den Tropen oberhalb von 22 km, die sich in Richtung niedrigerer Hohen in hohen Breiten erstrecken. Bezuglich der stratospharischen Schwefelmasse wurde Konsistenz zwischen den MIPAS-Datensatzen fur OCS, SO2 und Schwefelaerosol gezeigt. Simulationen von Hintergrundbedingungen, mit OCS als einzige Schwefelquelle, in Zusammenspiel mit Simulationen vulkanischen Schwefels mit einer relativ hohen Haufigkeit von vulkanischen Injektionen (98 einzeln identifizierte Ausbruche innerhalb von etwa 10 Jahren), konnen die stratospharischen Schwefelmassen erklaren, die aus MIPAS-Messungen abgeleitet wurden. Unter Hintergrundbedingungen ist die simulierte Sedimentation von Schwefelaerosol ein Hauptunsicherheitsfaktor mit relativ starken Auswirkungen auf die Absolutmenge an Sulfataerosol. Abschliesend wurde die Bedeutung von relativ kleinen und mittelgrosen vulkanischen Beitragen als Hauptquelle fur kurzzeitige Variation bis hin zu Variation in dekadischen Zeitraumen wahrend der MIPAS-Periode veranschaulicht.