Ultrafast nonlinear spectroscopy of hybrid plasmonic systems

In this thesis, the nonlinear optical properties as well as the ultrafast temporal dynamics of hybrid plasmonic systems are studied. The model system under investigation simultaneously provides localized plasmonic modes in a metallic nanowire grating and photonic modes in an adjacent dielectric waveguide slab. The coupling of the modes leads to the formation of polaritonic eigenstates and significant variations in the linear optical spectra as well as in the dephasing dynamics. In the first part, the ultrafast temporal dynamics on the femtosecond timescale are studied by a nonlinear autocorrelation technique. The linear optical response of the polaritonic system has a major influence on the shape of the autocorrelation function. By employing a harmonic oscillator-based model, the dephasing times are extracted. Due to the hybridization, significantly prolonged dephasing times are observed. Furthermore, the full spectral response, i.e., amplitude and phase, is retrieved from the experimental data which renders the nonlinear experiments distinctly different from purely linear experiments. The second part concentrates on the nonlinear response of the hybrid plasmonic structure. From third harmonic generation spectroscopy it is found that the shape of the nonlinear optical spectra is completely different when compared with the linear spectra. By carefully varying the structure geometry as well as the constituent materials, the origin of the nonlinearity can be unambiguously identified from the shape of the nonlinear spectra. The observations are confirmed by several theoretical considerations. In the last part, the prolonged dephasing times of the polaritonic eigenmodes are finally utilized for coherent control experiments. Here, one eigenmode is excited by a first ultrashort laser pulse. Subsequently, a few tens of femtoseconds after the excitation, the eigenmode as well as its nonlinear response is either turned on or off by a second laser pulse dependent on the exact time delay between the pulses. A third laser pulse provides the necessary temporal resolution of the whole control process. Due to the high signal contrast between the suppressed and the reexcited case this technique is suitable for ultrafast plasmonic switching. Die vorliegende Arbeit behandelt sowohl die nichtlinearen optischen Eigenschaften als auch die ultraschnelle zeitliche Dynamik von plasmonischen Hybridstrukturen. Als Modellsystem dienen metallische photonische Kristalle, in denen sowohl lokalisierte plasmonische Moden in einem metallischen Nanogitter als auch photonische Moden in einem Schichtwellenleiter gleichzeitig angeregt werden konnen. Durch die Kopplung der Moden kommt es zur Ausbildung von polaritonischen Eigenzustanden, die zu signifikanten Anderungen der linearen optischen Eigenschaften und der Dephasierungsdynamik fuhren. Im ersten Teil der Arbeit wird die ultraschnelle zeitliche Dynamik auf einer Femtosekunden Zeitskala mithilfe einer nichtlinearen Autokorrelationstechnik untersucht. Das polaritonische Systems hat einen deutlichen Einfluss auf die Form der gemessenen Autokorrelationsfunktion. Unter Ausnutzung eines harmonischen Oszillatormodells konnen die Dephasierungszeiten aus den Autokorrelationsfunktionen extrahiert werden. Es zeigt sich, dass die Hybridisierung zu einer deutlichen Verlangerung der Dephasierungszeiten fuhrt. Zusatzlich stellt sich heraus, dass die vollstandige spektrale Information in Amplitude und Phase aus den Daten erhalten werden kann. Damit liefern die nichtlinearen Messungen einen deutlichen Mehrwert im Vergleich zu rein linearen Messungen. Der zweite Teil der Arbeit beschaftigt sich konkret mit den nichtlinearen optischen Eigenschaften von plasmonischen Hybridstrukturen. Mithilfe von Spektroskopiemethoden im Spektralbereich der dritten Harmonischen zeigt es sich, dass sich die nichtlinearen optischen Spektren in ihrer Form deutlich von den linearen Spektren unterscheiden. Durch sorgfaltige Variation sowohl der Strukturgeometrie als auch der beteiligten Materialien kann der Ursprung des nichtlinearen Signals eindeutig aus den nichtlinearen Spektren bestimmt werden. Verschiedene theoretische Ansatze erhartet diese Beobachtungen. Im letzten Teil werden die verlangerten Dephasierungszeiten schlieslich ausgenutzt, um die polaritonischen Eigenmoden koharent zu kontrollieren. Diese werden dabei durch einen ersten extrem kurzen Laserpuls angeregt. Je nach exakter Zeitverzogerung zum ersten Laserpuls schaltet ein darauf folgender zweiter Laserpuls sowohl die koharente Anregung als auch die nichtlineare Antwort nach einigen zehn Femtosekunden aus oder erneut an. Durch einen dritten Laserpuls ist dabei die zeitliche Auflosung des gesamten Kontrollprozesses gegeben. Da im nichtlinearen Signal ein ausgepragter Kontrast zwischen An- und Ausschalten erzielt werden kann, eignet sich diese Methode ideal fur Anwendungen, die auf ultraschnellem plasmonischen Schalten basieren.