AlGaN quantum dots grown by molecular beam epitaxy for ultraviolet light emitting diodes

Ce travail porte sur la croissance par epitaxie sous jets moleculaires (EJM) et sur les proprietes structurales et optiques de boites quantiques (BQs) AlyGa1-yN inserees dans une matrice AlxGa1-xN (0001). L’objectif principal est d’etudier le potentiel des BQs en tant que nouvelle voie pour la realisation d’emetteurs ultraviolets (UV) efficaces.Tout d'abord, nous avons etudie la croissance des BQs GaN en utilisant soit une source plasma (N2, appelee PAMBE) soit une source ammoniac (NH3, appelee NH3-MBE) afin de choisir la meilleure approche pour former les BQs les plus efficaces. Il a ete montre que le procede de croissance est mieux controle en utilisant l’approche PAMBE, conduisant a la croissance de BQs GaN avec des densites plus elevees, une meilleure uniformite en taille et des intensites de photoluminescence (PL) jusqu’a trois fois plus elevees. En outre, l'influence de la contrainte epitaxiale sur le processus d'auto-assemblage des BQs a ete etudiee en fabriquant des BQs GaN sur differentes couche tremplins d’AlxGa1-xN (avec 0,5 ≤ x ≤ 0,7). Nous avons montre que des BQs avec des densites plus elevees et des hauteurs plus faibles sont formees en augmentant le desaccord de parametre de maille (c.a.d en utilisant des tremplins avec xAl plus eleve). Cependant, les mesures de photoluminescence (PL) indiquent un fort decalage de l'energie d'emission vers le rouge lorsque xAl augmente, en raison de l'augmentation de la discontinuite du champ electrique interne de 3 a 5,3 MV/cm.Ensuite, des etudes approfondies sur les conditions de croissance et les proprietes optiques des BQs Al0,1Ga0,9N / Al0,5Ga0,5N ont ete presentees, montrant les differents defis pour fabriquer des BQs efficaces. L’optimisation de la procedure de croissance, notamment l’etape de recuit post-croissance, a montre une modification de la forme des BQs. Plus precisement, un changement d’une forme allongee (pour un recuit a 740 °C), a une forme symetrique (pour un recuit a une temperature proche de ou superieure a 800°C) a ete observe. En plus, une bande d’emission supplementaire vers les plus grandes longueurs d’onde a egalement ete observee pour les BQs formees avec un recuit a 740°C. Cette bande a ete attribuee a une fluctuation de composition des BQs, induisant la formation d’une famille additionnelle de BQs avec des hauteurs plus grandes et une compostions en Al inferieure a 10 %, estimee proche de l’alliage binaire GaN. Enfin, il a ete demontre qu’en faisant un recuit a plus haute temperature (≥ 800°C), l’emission de PL de cette famille supplementaire de BQs (BQs riche en Ga ou (Al)GaN) diminue tres fortement. De plus, cette etape de recuit impacte fortement la forme des BQs et a conduit a une amelioration de leur efficacite radiative d’un facteur 3. Ensuite, la variation de la composition en Al des BQs AlyGa1-yN (0,1 ≤ y ≤ 0,4), ainsi que la quantite de matiere deposee ont permis d’evaluer la gamme de longueurs d’onde d’emission accessibles. En ajustant les conditions de croissance, l’emission des BQs a ete deplacee de l’UVA vers l’UVC, atteignant une emission autour de 270 - 275 nm (pour les applications de purification de l’eau et de l’air) avec des rendements radiatifs eleves. Les mesures de photoluminescence resolue en temps (TRPL), combinees avec les mesures de PL en fonction de la temperature, nous ont permis de determiner les efficacites quantiques internes (IQE) des BQs GaN / AlxGa1-xN (0001). Des valeurs d’IQE comprises entre 50 % et 66 % ont ete obtenues a basse temperature, avec la possibilite d’atteindre un rapport d’intensite integre de PL, entre 300 K et 9 K, allant jusqu’a 75 % pour les BQs GaN et 46 % pour les BQs AlyGa1-yN (contre 0,5 % pour des structures equivalents a base de puits quantiques). Enfin, nous avons montre la possibilite de fabriquer des DELs a base de BQs (Al,Ga)N couvrant une grande gamme de longueurs d’onde allant du bleu-violet jusqu’a l’UVB (de 415 nm a 305 nm).