Impact de la variation de la porosité sur le transport diffusif : Expérimentation versus Simulation

Cette these s’inscrit dans le cadre des etudes sur le stockage des dechets radioactifs HA/MAVL en couches geologiques profondes. L’objectif est de tester la capacite des codes couples chimie-transport a prendre en compte l’impact des variations de porosite sur le transport des solutes, et ce, en concevant des experiences de diffusion colmatage/dissolution les plus simples possibles, pour limiter au maximum le nombre de degres de liberte du systeme.Pour ce faire, des montages experimentaux de type « diffusion traversante » ont ete adaptes pour l’etude de differents milieux poreux de complexite croissante : du sable compacte, des frittes de verre, de la craie, du gres jusqu’aux materiaux proches de ceux envisages dans le cadre d’un stockage, les argilites de Tournemire. En meme temps qu’une experience de diffusion de traceur inerte, des reactions de precipitation (oxalate de calcium, gypse ou barytine) ou de dissolution (attaque acide de la craie) ont ete realisees, de maniere a evaluer leur influence sur le flux diffusif de ces traceurs. En fin d’experience, les milieux poreux et les precipites ont ete caracterises par MEB-EDS. Enfin, ce large jeu de donnees a permis de tester un des codes de chimie-transport utilise dans cette these, le code Crunch. Les resultats obtenus a partir des premieres experiences de diffusion/colmatage realisees au travers des sables et des frittes de verre tendent a demontrer que le premier montage experimental utilise n’etait pas adapte a ces milieux poreux tres permeables. Les courbes de flux sont en effet tres bruitees, et les observations des solides au MEB ne revelent pas l’existence d’un front de precipite, comme attendu, mais seulement de nouvelles phases eparpillees au sein des milieux poreux. Ceci est a mettre en lien avec de possibles ecoulements parasites de solution lors des prelevements.En revanche, les experiences realisees au travers de la craie, qui est plus impermeable, n’ont pas ete entachees par ces artefacts. Dans ce cas, il a ete clairement observe au MEB un front de precipitation au sein de la craie, dont l’effet sur les flux diffusifs de traceurs de l’eau (HTO ou HDO), est plus ou moins important suivant le type de precipite. Ainsi, d’un cote, la cellule avec precipitation de barytine est impactee des le depart par le colmatage, avec une baisse continue du flux de HDO, qui peut etre jusqu’a 40 fois plus faible que le flux mesure dans le milieu poreux sain. En revanche, la cellule avec precipitation de gypse est impactee beaucoup plus tardivement par le colmatage (70 jours apres le lancement de l’experience), et de maniere moins marquee, avec des valeurs de flux baissant d’un facteur 3 par rapport a celles mesurees dans le milieu sain. Tout ceci tend a suggerer que l’efficacite du colmatage est plus liee a la nature du mineral qu’a la quantite precipitee, la barytine etant probablement plus dense et moins poreuse que le gypse. En plus, apres plus de deux mois d’experience, le flux de HTO de la cellule contenant l’echantillon d’argilite de Tournemire ne montre aucun impact en lien avec l’eventuelle precipitation de gypse, ce qui est coherent avec les tres faibles coefficients de diffusion mesures dans cette roche. En outre, pour les frittes de verre, on a vu un leger effet de la precipitation de la barytine sur la diffusion. En ce qui concerne la simulation, les premiers essais realises avec Crunch n’ont pas permis de reproduire les resultats experimentaux, particulierement ceux issus de l’experience de diffusion/precipitation de barytine. Ceci peut s’expliquer par la facon dont sont prises en compte les lois cinetiques dans le code, mais plus probablement par la formulation de facto trop empirique de la loi d’Archie, utilisee pour relier l’evolution du coefficient de diffusion a celle de la porosite