Etude des sources et de la dynamique atmosphérique de polluants organiques particulaires en vallées alpines : apport de nouveaux traceurs organiques aux modèles récepteurs

Recemment, la qualite de l'air dans la region Rhone-Alpes est devenue un sujet sensible depuis sa mise en demeure par l'Union Europeenne pour non respect des normes en vigueurs concernant les taux de particules fines (PM). Effectivement, certaines zones geographiques de la region connaissent de nombreux depassements en PM10, particulierement dans les vallees alpines durant la periode hivernale. Ces depassements en particules sont aussi accompagnes de fortes concentrations en composes organiques comme les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) constituants ces PM. Un accroissement des connaissances sur les sources de pollution atmospherique particulaire et leurs dynamiques au sein des vallees alpines est alors necessaire, ceci afin d'ameliorer la mise en place des politiques de diminution des emissions grâce a une meilleure connaissance de l'influence des differentes sources au niveau regional. Ces travaux de these sont axes autour des emissions des sources industrielles encore mal connues et plus particulierement l'industrie du carbone tres presente dans les bassins industriels de ces fonds de vallees. Les approches classiques par les elements metalliques n'etant pas specifiques, l'exploration de la fraction organique a permis de proposer un profil chimique organique complet et d'avancer le benzo(b)naphtho(2,1-d)thiophene (BNT(2,1)), compose particulaire majoritaire de la famille des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques soufres (HAPS) comme traceur de cette source. Ce compose a ete detecte et quantifie sur plusieurs sites en proximite d'activites industrielles confirmant ainsi sa source potentielle. De plus le profil industriel a ete introduit comme profil « source » afin d'evaluer sa robustesse dans les methodologies de type modele recepteur de bilan de masse comme le « Chemical Mass Balance » (CMB) et statistique comme la « Positive Matrix Factorization » (PMF). Les resultats ont confirme l'interet de l'ajout des composes organiques a ces methodologies. Ainsi, le profil industriel et les composes organiques HAPS ont permis de mieux tracer la source appelee generiquement « industrie du carbone » (combustions de charbon, de coke et de materiaux graphitiques) dans les vallees alpines mais aussi sur differents sites urbains francais. En parallele, un modele de regression non lineaire multivarie (MRNL) a ete developpe pour la quantification des sources de HAP, base sur l'utilisation de traceurs specifiques de source (levoglucosan, hopanes….) et de donnees meteorologiques (gradient thermique). Son application a ete validee sur un ensemble de sites alpins des vallees de l'Arve et de la Tarentaise. Un couplage entre ce modele et les donnees de mesures optiques du carbone suie (BC) par aethalometre, a permis de proposer une solution aux mauvais resultats de correlation entre les HAP mesures et modelises par le modele MRNL sur le site de la vallee de la Maurienne. Ces faibles correlations peuvent etre liees a une mauvaise representativite des composes organiques utilises a tracer correctement les sources d'emission sur certains sites.Enfin, l'inter-comparaison de ces methodologies pour la determination des sources de HAP et plus particulierement de la source industrielle permet de valider cette methodologie dans une perspective operationnelle de suivi des sources de HAP sur ces differents sites. Ces travaux realises au cours de cette these mettent en evidence l'interet de la caracterisation de la fraction organique des PM et les biais qui peuvent exister sur l'utilisation des composes organiques pour l'etude des sources d'emissions. Des alternatives y sont proposees afin de soulever ces ambiguites et d'ameliorer l'etude des sources de HAP par les modeles recepteurs.