御国は大学時代に「ウォーフェア理論」を提唱、これに目を付けた武器商人のヴィンス・イングラードをスポンサーに付け、世界中に強力な殺戮兵器を売り込もうとしていた。「力」に取り憑かれた御国の狙いは、亜衣を拉致して「メビウス」を起動し、「新時代の殺戮兵器」として世界中の武器商人に売り込むことだった。メビウスのデモンストレーションの場に選んだのが、御国が恨みを持つ街である生まれ故郷の新宿であった。
亜衣を連れ去る計画をことごとくに阻止された御国は、酒井のスマートフォンのデータを復元してメビウスの「鍵」の正体を突き止め、亜衣が自発的に自分のもとへ来るための策を練る。そして、ついに御国は「メビウス」を起動させることに成功する。
は御国の野望を阻止し、依頼人である亜衣の命を守るため、香は幼なじみとして御国を止めるために立ち上がる。そして、御国の計画に巻き込まれて「喫茶キャッツアイ」を破壊された海坊主と美樹、「喫茶キャッツアイ」のオーナーである来生三姉妹の協力を得て、巨大な陰謀に立ち向かう。
と亜衣は、メビウスによって御国が操作する大量のドローン兵器に銃撃され、新宿は大混乱となる。は大量のドローンを撃ち落としながら、バステ新宿に停車していたバスを奪い新宿遊園に逃げ込む。海坊主とは新宿遊園で、御国が操る大量の兵器と戦う。
一方、香は来生三姉妹の協力を得てドミナテック社の内部に侵入するも、拘束される。そして、への攻撃に執着する御国を見限ったヴィンスは、「メビウス」を渡すよう迫るが、御国はこれを拒否。ヴィンスは自分に従わない御国への見せしめという意味も込め、拘束された香を撃とうとするが、力にとりつかれた御国は持っていた護身用の拳銃でヴィンスを射殺。「メビウス」のトランクを持って逃走するが、香に説得され、がメビウスを破壊する。その様子を来生三姉妹が見守っていた。
亜衣は医大に復学することになり、と香に別れを告げる。冴子はに「借りを返す」として、新宿駅に本物の伝言板を復活させる。
製作（SPE）.
アニメ制作側が当初作成した本作のプロットは、冴羽の育ての親かつ宿敵の「海原神」が死んだところから始まっていた
その後、『ルパン三世VSキャッツ・アイ』以降の作品では、泪役として深見梨加が改めて起用された。
主題歌（SPE）.
本作のために新規作成された劇伴曲。厳密には挿入歌扱い。