ストーリーはマリオたちが世界を救うため冒険するという他にも見受けられる内容だが、ギャグ混じりではあるものの『ペーパーマリオRPG』以上に全体的にシリアスなストーリーが目立ち、それ以外にも「オタク」や「自然と文明人との共存」、「死後の世界」などを題材にしたエピソードの登場、「終末」と「純愛」をテーマとする全体のシナリオなど、『マリオ』シリーズとしては非常に異質なストーリーが展開される。テーマに沿って、キーアイテムとなる「ピュアハート」も、星ではなくハート型となっている。舞台がマリオたちの世界とは違う次元であるため、世界観も他のシリーズとは大きく異なる点が多い。例を挙げると、作中で登場する古来の民は魔法使いというよりも錬金術師としての意味合いが強く、フェアリンは古代の民が人工的に作り出した生きた道具であったり、ピュアハートの防衛としてロボット（ズンババ）を使用するなど、古代のオーバーテクノロジーが物語の背景として存在する。
発売までの経緯.
ストーリー.
ある時、マリオとルイージが久しぶりにキノコ城を訪ねようとしていると、キノピオが「キノコ城が襲撃を受けてピーチ姫が誘拐された」と伝えてきた。マリオとルイージはクッパが誘拐したと考えてクッパ城に乗り込んだが、クッパはまだ何もしていないという。
マリオはピュアハートを集めるため、冒険に出る。
システム.
本作は、前作と異なりいわゆるアクションアドベンチャーとなっているが、以下のようなシステムがあり、前作までのRPGの要素も若干残った形式となっている。
アクロバットアクション.
敵を踏んで空中に浮いているときにWiiリモコンを振ることで「アクロバットアクション」が発生して、成功するともらえるスコアが少しだけ増えていく。キャラクターによって行うアクションは異なる。地面に着地せずに続けて敵を踏み、「アクロバットアクション」を連続で成功させることでもらえるスコアがさらに増えていく。Wiiリモコンを左右に何回も振ることで通常よりスコアが多く手に入るが、難易度は高い。
アクションコマンド.