初期のプロットは、のび太たちが宝島で海賊と対決する単純明快なものだったが、制作当時の今井たちの状況が物語や海賊・キャプテンシルバーのキャラクター性に投影された時点から家族というテーマが浮上し、物語の複雑化につながった。
今井はシルバーの苦悩を描くたびに「ドラえもん」からかけ離れてしまい苦労したと、浅野とのインタビューの中で振り返っており、本作においてドラえもんとのび太の出番がほかの『ドラえもん』の映画作品よりも少なくなってしまったと話している。今井は前述のインタビューの中で、かっこいい価値観を持ったマッドサイエンティストとしてシルバーを描いた結果、今までの『ドラえもん』の映画作品の悪役とは異なるキャラクター像が出来上がったと話す一方、「藤子先生っぽくはないけれど、特に今回は川村さんのシナリオもあって、藤子プロさんのほうも少し変わったことにチャレンジしようという雰囲気があったので、許してもらえたのだと思います。」とも述べている。
また、プロデューサーの川北桃子がメディアに語ったところによると、脚本の時点からシルバーのキャラクターは俳優の大泉洋が演じることを想定して進められており、最終的に大泉がキャプテンシルバーを演じることとなった。
キャプテンシルバーの妻であるフィオナ役には長澤まさみが起用された。
川北は長澤の演技について、「（前略）長澤さんは、フィオナという女性の中にある、聡明さ、力強さ、優しさ、そして悲しさを、台詞には書かれていない吐息の一つまで、声の芝居でしっかりと表現してくださいました。今井一暁監督も、『芯がある母親像を演じて頂き、イメージにピッタリでした。』と話しています」とメディアに寄せたコメントの中で述べている。
シルバーとフィオナの子どもたちであるフロックとセーラはシルバーの方向性が定まったことにより生まれたキャラクターである。
フロックは、才能あふれる一方トラブルに巻き込まれたときは非協調的になるなど、のび太とは対照的な性格の人物として描かれた。