数日してマリアと子供たちが川遊びをしているところに、ゲオルクが婚約者のエルザと友人マックスを連れて戻る。奇妙な遊び着を着ているのを見てゲオルクは激昂するが、マリアは子供たちに目を向けて欲しい、寂しさに応えてあげて欲しいと必死で訴える。だが、頑迷なゲオルクはマリアの訴えに聞く耳を持とうとしないばかりか、マリアをトラップ家の家庭教師には相応しくないと見做して解雇を言い渡した。失意に暮れるマリアに対し早急に出て行くよう一蹴したゲオルクは早速次の家庭教師を手配することを考えながら家に戻るが、子供たちの合唱する声に吸い寄せられて自らも長い間忘れていた歌を歌う《歌：サウンド・オブ・ミュージック》。自分の教育方針が独りよがりだったことに気が付いたゲオルクは子供たち、そしてマリアに謝罪。解雇を撤回し、引き続き家庭教師としてトラップ邸に留まるよう依頼した。
マリアと子供たちはエルザとマックスを歓迎する会を開く。その歌のすばらしさと人形劇の面白さにゲオルクは大喜びする《歌：ひとりぼっちの羊飼い》。これを見たマックスは子供たちを合唱団として売り込むことを提案するが、ゲオルクは一笑に付す。そこでマリアはゲオルクに「次はあなたの番」とギターを差し出す。ゲオルクは照れて拒むが、子供たちに押し切られる形でギターを受け取り昔を懐かしむかのように情感をこめて《歌：エーデルワイス》を歌い上げる。
数日後、エルザの提案でトラップ邸で舞踏会が開かれた。テラスで子どもたちとワルツに興じるマリアであったが、やがてオーストリアの民族舞踊レントラーの曲に変わると、ゲオルクが現われてマリアと踊りだす。優雅に踊る二人だったが、そこにエルザが登場。マリアは「これ以上はもう忘れた」と立ち尽くしてしまう。
突然のマリアとの別れを寂しがる子供たちは修道院にマリアを訪ねるが、会えずに戻ることとなる。マリアは部屋に閉じこもったままで、修道院長に懺悔し、罪を犯した自分は一生神に仕えると訴えていた。しかし、逆に院長から神の愛も男女の愛も同じだ、向き合って自分の道を見つけなさいと諭され《歌：すべての山に登れ》、マリアはトラップ邸に戻る。修道院へ行っていたため昼食に遅れた子供たちは父親に叱責され、歌を歌って元気を出そうと歌っていると《歌：私のお気に入り》、重なるようにマリアの歌声が聞こえた。