両親の友人らを通じて、比較的早くからマルクス主義に触れ、高校から大学時代にかけては、社会主義運動に参加し学生組織の書記長を務めた。また、ベルギー社会党の協同組合運動をフランスに紹介したほか、社会党代議士ジョルジュ・モネの秘書として法案作成に携わるなど、政治的な活動も行っていた。
ブラジルでの長期横断調査の後、第二次世界大戦前夜にフランスに帰国して応召、西部戦線に従軍する。フランスの敗戦により兵役解除となり、いったん南仏に避難するも、ナチスによるユダヤ人迫害が迫るのを逃れて、マルセイユから船でアメリカ合衆国へ亡命する。同じ船上には、シュルレアリスト詩人のアンドレ・ブルトンもいた。
亡命先のニューヨークでは、ブルトンを初め、当時ニューヨークに集っていたシュルレアリストたちと親しく交際。彼らと連れ立って、アメリカ先住民の美術工芸品の収集を熱心に行っていた。社会人大学のニュースクール・フォー・ソーシャル・リサーチにて文化人類学を講じる。当時のニューヨークにはまたヨーロッパからのユダヤ系をはじめとする亡命知識人たちがおり、ニュースクールには彼らが教師として多数名を連ねていた。
この大学において同じく合衆国へと亡命してきていた言語学者・民俗学者のロマン・ヤコブソンと知り合う。二人はお互いの講義を聴講しあい、レヴィ＝ストロースは彼から、彼自身が主導してきた構造言語学の方法論、とりわけ音韻論（音素およびその二項対立的な組成、さらにゼロ音素の概念など）の発想を学び、ブラジルでのフィールドワークにおいて漠然とした着想を得ていた、親族構造論の骨格として活用することを思いつく。
思想的特色.
ただし、さまざまな著作の随所で度々述べられているように、青年期に親しんだマルクス主義や、地質学への興味に見られる博物学的関心（こうした性向から、ときにゲーテが研究した自然学への親近感を表明することもある）に加え、芸術家の出入りが多い環境で育ったこともあり、西洋クラシック音楽におけるワーグナーやストラヴィンスキー、絵画におけるシュルレアリズムやキュビズムなど、同時代のアヴァンギャルド芸術思潮からの影響も多分に受けており、こうした多方面的な知識が、彼の著作を単なる人類学における論文や著書とは一線を画したものにしており、多くの言語に訳されている。