多くのロックバンドの例に漏れず、過密なスケジュールや精神的なプレッシャーにより、バンドや周辺の人間関係は悪化していった。
まず、ヘンドリックスの音楽面でのプロデューサーだったチャス・チャンドラーが、混乱した状況に嫌気がさして『エレクトリック・レディランド』のレコーディングが行われている時期にヘンドリックスの元を去る。。
当時の多くのロックミュージシャンと同様、ヘンドリックスも薬物（ドラッグ）依存の傾向があった（LSDやヘロインなどを常用していたという証言がある）。
代表曲「パープル・ヘイズ（紫のけむり）」はドラッグソングとされる場合もあるが、ヘンドリックスは「あれは海底を歩いている夢を見たことから生まれた曲」などと反論している。
この間、元エクスペリエンスのノエル・レディングや、元マネージャーのチャス・チャンドラー（元アニマルズのベーシスト）が、コックスの代わりにベーシストを務めるのではといった憶測も飛んでいた（レディングには実際にヘンドリックスからオファーが届いていたという説もある）。
そういった騒動でツアーが中断した時期、ヘンドリックスはチャンドラーの家を訪ね、「再び僕のマネージメントとプロデュースをしてほしい」と伝えようとしていたという（チャンドラーの談話）。
死亡原因は、睡眠前に酒と睡眠薬 (バルビツール酸系) を併用し、睡眠中に嘔吐したことによる窒息死とされる。「自殺」等の憶測も飛んだが、現在では否定されている。
故郷である米ワシントン州シアトルでの葬儀には、ミッチ・ミッチェル、ビリー・コックス、ノエル・レディングといったバンドメンバーに加え、マイルス・デイヴィスなどのミュージシャンが数多く参列し、はなむけのセッションが行われた。
謎の死.
ミュージシャンとしての特徴.
一般的にヘンドリックスはギタリストとして語られるが、演奏者として優れているだけではなく作曲家、編曲家、レコーディング・エンジニアとしても独特な才能を備えており、歌手としても表現力に富んでいる。また常に新しいサウンドを模索しギターだけに執着しているわけではなかったと評されている。