イニシエーションに使用するLSD、覚醒剤、メスカリン、チオペンタールナトリウムなどの違法薬物密造事件においても土谷正実、中川智正とともに中心的人物であった。さらに、地下鉄サリン事件では中川とともにサリンを製造した。（しかしサリンについては、実際に遠藤が主体となって製造したのは地下鉄サリン事件のサリンが最初で最後であり、それ以前の滝本弁護士サリン襲撃事件、池田大作サリン襲撃未遂事件、松本サリン事件では製造役でなく実行犯を務めた。これらの事件で使われたサリンはいずれも土谷と中川が製造・関与している）。
サリン、VXの製造が土谷が主導をとり、遠藤は補助的な役割であったのに対し、チオペンタールナトリウムは遠藤が主体となって製造した。遠藤が製造し、土谷が量産したチオペンタールは教団でのスパイチェック、 公証人役場事務長逮捕監禁致死事件で自白剤として作われた。「キリストのイニシエーション」などで使われた幻覚剤LSDは土谷がプロトコルを作成し、遠藤が大量培養した。
松本サリン事件への関与.
地下鉄サリン事件への関与.
逮捕・裁判.
逃走・逮捕.
弁護士解任.
さらには、取り調べでの警察官らの言動から自分は死刑になるのではと慄いたが、捜査官の言いなりになれば死刑は避けられると考え、そのつもりで取り調べに応じたと言い張り、捜査官に従って上申書を書き上げた自分にも林郁夫（地下鉄サリン事件の実行犯の一人）同様自首が成立すると主張。また麻原の隠し部屋を自供したにもかかわらず「（麻原が逮捕されて）非常に悲しかった」と証言した。土谷からは「嘘吐き」「村井と遠藤がいたから教団が崩壊した」と批判されている。
死刑求刑から確定まで.
晩年.