さらに球面座標表示した曲線 、、 の原点における接線方向の単位ベクトルを とするとき、 方向の軌道角運動量演算子 とすると、以下が成立する：
軌道角運動量の自乗.
定義.
軌道角運動量の二乗を
と定義する。
交換関係.
極座標表示.
極座標で書き表すと：
である。
ラプラシアンとの関係.
実はこれはラプラシアンの極座標表示と関係がある。すなわちラプラシアンを極座標表示して
と動径方向と球面方向にわけると、
が成立する。
回転対称性との関係.
波動関数の回転.
軌道角運動量演算子との関係.
証明.
回転対称性からみた交換関係.
すなわち軌道角運動量の交換関係は、 の交換関係から導かれたものである。
である。これは前の節で述べた交換関係と一致する。他の軸に関する軌道角運動量の交換関係も同様にして求めることができる。
球面調和関数.
後の節で述べるように、軌道角運動量演算子の固有関数は球面調和関数で記述可能なので、本節ではその準備として、球面調和関数の定義と性質を述べる。
なお、球面調和関数の定義は数学と物理学とで異なるので、本節では両方の定義を紹介し、両者の関係も述べる。
数学における球面調和関数.
物理学における球面調和関数.
ここで
関数 を
という形の線形和で書ける。
これらの事実の証明は球面調和関数の項目を参照されたい。
性質.
が成立する。そこで、 上の関数 と次元空間 の単位球面
上のつの可積分関数 に対し、内積を以下のように定義する：
このとき次の定理が成立する（定理の導出の詳細は球面調和関数の項目を参照）。 = 
軌道角運動量の二乗の固有関数.
()の証明.
既に述べたようにラプラシアンの極座標表示は、
と動径方向と球面方向にわけると、
ベクトルは動径方向
と球面方向
軌道角運動量の直交座標成分の固有関数.
を物理学における球面調和関数に作用させると
より
より
量子数.
これまでの記述から分かるように
が成立する。
を満たす。
昇降演算子.
定義.
昇降演算子を
と略記する。
性質.
簡単な計算から交換関係
を満たすので、を固有値に対するの固有関数とすると、次の式が成りたつ。
したがって、はの固有関数であり、その固有値はである。
すなわち、昇降演算子はに対応する固有関数をに対応する固有関数に移す。
よって特に
が成立する。
その他の性質.