色彩設計の石田奈央美は原作小説シリーズのイラスト担当・いとうのいぢの画に近づけることを意識しながらも、地味になることを避けて明るく元気よく見えるように意識して画面を作成した。また、本作は夕景描写が多いことから様々な色の夕景を設定し、「季節での日差しの変化」についても意識することを心掛けた。石田は各キャラクターに対してそれぞれイメージカラーを設定しており、例えばハルヒは「オレンジ」、長門は「黄緑」、みくるは「ピンク」となっている。
キャラクターデザイン.
キャラクターデザインにおいては「線を少なくして絵をたくさん描く」というコンセプトが最初にあり、池田自身は他のアニメーターが自由に動かせるようにできるだけシンプルにすることを意識した。また、池田は原作イラストを気に入っていたことから、出来るだけ原作の絵を忠実に再現したいとの考えを持っていた。原作小説が数年続いていることから挿絵の絵柄が年々変化しているため、いとうのいぢとの打ち合わせでどの時期の絵をアニメに採用するかを決め、各キャラクターごとの詳細設定を原画スタッフに指示している。キャラクターデザインを行う上で、池田は各登場人物が個性を持って動けるようにするためにそれぞれの体型に拘っており、それに付随して「歩き方参考」などを設定として作成している。また、池田は作品内における「普通の日常」を表現するために、ハルヒたちの背景に存在するモブキャラクターたちの生活を描き出すことを心掛けている。
いとうのいぢの絵をアニメキャラクター化する上で石原と山本は苦労したことを明かしており、本作はジュブナイルかつ青春群像劇であったことから実写の雰囲気を出しつつ、生きている実感のある少年少女を動かしたいという思いがあったとしている。また、アニメキャラクター化するうえで最も苦労したキャラクターはキョンであるとしており、これについて石原と山本は後の対談で以下のように述べている。
池田はSOS団メンバーのキャラクターデザインについて以下のように述べている。