時の扉の向こうは百年後の世界だった。しかしこの世界にはアカデミーも神維家も存在せず、仲人たちの世界とはどこか様子が違っていた。仲人は天城博士の研究所のあった場所へ向かうが、そこは喫茶店になっており経営していたのは天城博士の子孫だった。仲人たちは天城店長の元に厄介になりながら、全ての鋼鉄天使とそのマスターが通わねばならないとされる鋼鉄学園に通い、学園生活を営みつつ魔属を探す活動を開始する。
鋼鉄学園では、常時、鋼鉄天使たちの戦いが行われ、その中でも優秀なる者はエンゼル・オブ・エンゼルと呼ばれる。仲人たちは学園と店との生活の中で、どこか影を持ち影を使うエンゼル・オブ・エンゼルの鋼鉄天使、エクセリアと出会う。
鋼鉄天使くるみ（アニメ）.
本作品は最初の映像化作品であり、SFバトルアクション色とラブコメ色が強い。後半には兵器としての鋼鉄天使達の悲哀を交えたシリアスな展開に傾倒したものの、全体的にはコメディとシリアスを組み合わせた展開やそれに対応するキャラクター配置、デフォルメ化したキャラクターの多用などによってコミカルな作品として仕上がっている。
また、本作品で確立された、ご主人さまを愛するくるみ、くるみに同性愛感情を抱くサキ、くるみに対抗してご主人さまにちょっかいを出すカリンカ、という三姉妹の関係は、シリーズを通じて（零を除く）のパターンとなっている。
あらすじ.
時は大正時代。悪友に強いられ肝試しとして綾小路博士の屋敷に忍び込んだ神維仲人が、そこで試作品の鋼鉄天使のくるみを発見して偶然起動させてしまう。そのくるみは自分を目覚めさせた仲人をご主人さまと認識し、彼にベッタリとなる。一方、くるみの目覚めの直後から、彼らは途方もない力を秘めた鋼鉄天使である彼女を狙う諸勢力に追い回され、それらと闘っていくことになる。
各話リスト.
本作品は、鋼鉄天使くるみの好調を受けて制作されたオリジナルの続編である。しかし、主人公が少年から少女になり、しかも「はにはにだよ〜」という狙いすました口癖までついた萌えキャラであったことからSFバトルアクション色とラブコメ色は大幅に後退している。また、後述の鋼鉄天使くるみ零と同時進行であったため、前作・鋼鉄天使くるみでのキャラクターデザイン・総作画監督であった千羽由利子が本作品では退いている。