地球侵略のため日向夏美と戦ったが敗れ、それ以来彼女を「地球の女ソルジャー」だと思い、戦士としての夏美に惚れる。彼女とはパートナーであり、ギロロは彼女に「宇宙を超えた片思い」をしている。彼の一途な愛は黙って最高（究極）の焼き芋を焼いてあげたり、夏美の危機には全力で彼女を守ったり、さらには夏美だけのためにサツマイモ畑を作ったりするなど、正にハードボイルド・ラヴである。なお、ギロロは夏美を想う気持ちから妄想に走ることがあるが、彼の妄想上の夏美は恐ろしく現実からかけ離れており、夏美が「戦士」として描かれていたり（パワードスーツを着用しているなど）、「ねえ、ギロロ」「ありがとう、ギロロ」などの発言をしていたりすることが多い。
ケロロたちが本格的に地球侵略作戦を実行するとそれを阻止する夏美に影で味方してしまい、地球侵略が進まない一因ともなっている（一応自覚しているらしい）。夏美に関係したことなら死ぬことすら受け入れている節があり、極小化してプールで遊んでいた際、それに気づかなかった彼女に潰されて死にそうになっていた際も「それもまた本望」と発言している。夏美たちが攫われた時には複数いても彼女のみを助ける気でいる。夏美以外はギロロが彼女に好意をもっていることを知っている。夏美の方も、いつも何かあるとギロロが助けてくれるため、仲間としてではあるが好感を抱いている。そのため、パートナーとしては仲は良好である。
幼少時代、プルルに好意を持っていたらしく、ドロロが入力したドアロックのパスワードが、プルルの誕生日かと見抜いていた。
人間ではないが、日向家の近所に出没する子猫を助けたことがあり、それ以後、子猫に好意を持たれなつかれている。子猫と一緒にたき火を囲んだりテントの中などで一緒に寝る描写があり、ケロロも子猫のことを「ギロロんちの猫」と発言する等、実質ギロロの飼い猫のような状態である。
その他の人物関係.
小隊ではケロロと一番付き合いが長く、単行本の人物相関図でも「意外と親友（マブ）」と紹介されている。また、ケロロ不在時にはギロロが作戦指揮を代行している。
クルル曹長とは犬猿の仲だが、最近では2人で行動していることもある。よくクルルの発明の実験台（犠牲者）にされ、そのたびにひどい目に合わされており「実験動物」と言われることもある。