出家後はオウムの科学者の代表格として真理科学研究所(CSI、後の広報技術部→科学技術省)を任され、占星術のプログラム、アストラル・テレポーター、ビラ配りロボット、多足歩行ロボット、ホバークラフトなどを企画・開発した。また、教団には医者が多くいたにもかかわらず、何故か獣医の遠藤誠一と、まったく医療資格を持たない村井が麻原の主治医を務めていた。事件との関わり.ヴァジラヤーナ.マッドサイエンティストとして.一説には他にもアンモニアプラント、硫酸プラント、硝酸プラント、ニトログリセリンプラント、ニトロセルロースプラント、ニトログリセリンとニトロセルロースからダブルベース火薬をつくるプラント、ダブルベース火薬加工プラント、ダブルベース火薬推進戦闘機、ジェット戦闘機、ヘリコプター、電磁波兵器、高度測定計、半導体工場、ミサイル(ICBM他)、ミサイルの誘導装置、フッ素ガスプラント、フッ化水素プラント、ウラン濃縮工場といったものを計画(夢想)していたという。土谷正実も村井から人工衛星を落とすための炭酸ガスレーザーやUFO、レールガンの製造といった無謀な指示を受けたと証言している。数十万ドルのソフトウェアを購入しつつ放置したりもしていた。晩年には日米決戦のため戦車が必要として戦車に異様な関心を示していた。村井は神経工学を街中で使用した最初の人でもある。PSIは村井の発案と言われている。神経工学はエンコードした信号を主に脳である神経回路に送るものである。脳波を計測するものとは方向性が異なる。電気信号を神経回路に送り記憶を消去したり、脳に書き込んだりする仕事である。オウム真理教では、ニューナルコの名称で行われた。科学技術省大臣.刺殺.死後、オウムが密造していた覚醒剤を暴力団に販売していて口封じで殺害された可能性があるという噂が出回り、上祐史浩もこの話を警察から聞かされたが、覚醒剤を販売していた話も知らないし、村井が裏社会との対応をしていたとも思えないと述べている。村井の教団葬は東京総本部を前に信者らが踊りを捧げるというものであったが、「わたしはやってない~」で有名な「エンマの数え歌」や、ミュージカル調の曲である「悲しみの動物世界」など、およそ葬式にはふさわしくないと思われるオウムソングが流され、中にはサンバやエアロビを踊りだす信者もいるなど異様なものであった。