Procédé (1) de fabrication de nanocristaux de cellulose (3) comprenant : une fourniture d’un solvant eutectique profond (102) obtenu par mélange d’un sel ammonium quaternaire (100) et d’un composé donneur de liaison hydrogène (101), le composé donneur de liaison hydrogène (101) étant apte à former le solvant eutectique profond (102) avec le sel ammonium quaternaire (100), dans un réacteur mécanochimique (4), une formation (11) d’un milieu réactionnel (110) comprenant des fibres cellulosiques (2) et le solvant eutectique profond (102), un traitement mécanochimique (12) du milieu réactionnel (110) de façon à obtenir des nanocristaux de cellulose (3) des fibres cellulosiques (2). Procédé (1) selon la revendication précédente dans lequel le sel ammonium quaternaire (100) est le chlorure de choline. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel le composé donneur de liaison hydrogène (101) comprend au moins un groupement acide carboxylique. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le composé donneur de liaison hydrogène (101) comprend au moins deux groupements acides carboxyliques. Procédé (1) selon la revendication précédente, dans lequel le composé donneur de liaison hydrogène (101) est choisi parmi le groupe constitué de l’acide citrique et de l’acide oxalique, de préférence le composé donneur de liaison hydrogène est l’acide oxalique. Procédé (1) selon l’une quelconque des deux revendications précédentes, dans lequel, à l’issue du traitement mécanochimique, les nanocristaux de cellulose présentent une quantité de groupement carboxylate comprise entre 100 et 3000 µeq/g de nanocristaux de cellulose, de préférence sensiblement égale à 1500 µeq/g. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel le traitement mécanochimique (12) est effectué pendant une durée inférieure ou égale à 2 heures. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel le traitement mécanochimique (12) est effectué à une température comprise entre 15°C et 30°C, de préférence sensiblement égale à 25°C. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel le réacteur mécanochimique (4) est un broyeur mécanochimique, par exemple un broyeur à billes (40). Procédé (1) selon la revendication précédente dans lequel le traitement mécanochimique (12) est effectué à une fréquence de vibration comprise entre 5 Hz et 50 Hz, de préférence sensiblement égale à 30 Hz. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel, après le traitement mécanochimique (12), le procédé comprend un lavage (13) du milieu réactionnel (110). Procédé (1) selon la revendication précédente dans lequel le lavage est fait par dialyse (130) du milieu réactionnel (110) par une membrane de dialyse. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel, à l’issue du traitement mécanochimique, le milieu réactionnel (110) comprend une fraction massique en nanocristaux de cellulose (3) supérieure ou égale à 20 %, de préférence supérieure ou égale à 40 %. Procédé (1) selon l’une quelconque des revendications précédentes dans lequel, après le traitement mécanochimique (12), le procédé (1) comprend une séparation (14) du milieu réactionnel (110) en une première fraction (110a) comprenant les nanocristaux de cellulose (3) et une deuxième fraction (110b) comprenant des fibres résiduelles (4). Procédé (1) selon la revendication précédente, dans lequel la séparation (14) du milieu réactionnel (110) comprend une centrifugation (140) du milieu réactionnel (110) suivie d’un prélèvement (142) d’une parmi les première et deuxième fractions (110a, 110b). Procédé (1) selon l’une quelconque des deux revendications précédentes, dans lequel la deuxième fraction (110b) est récupérée pour son utilisation (15) dans un procédé de fabrication de nanofibres de cellulose.