FR 3129210 A1 20230519 FR 2112182 A 20211118 L’invention concerne un dispositif de détection, par interrogation photonique active, d’une substance à détecter contenue dans un objet et choisie parmi des actinides, des explosifs, des stupéfiants et des gaz toxiques contenant du chlore. Il comprend : - un accélérateur de protons configuré pour générer un faisceau de protons accélérés ayant une énergie supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV ; - une cible configurée pour recevoir le faisceau de protons accélérés et pour générer, par une réaction (p,γ) ou une réaction (p,αγ) ayant une section efficace supérieure à 0,100 mb, un faisceau de photons ayant une énergie discrète supérieure ou égale à 6 MeV, pour détecter un actinide, ou supérieure ou égale à 10 MeV, pour détecter un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, le faisceau de photons généré étant destiné à être dirigé sur l’objet contenant la substance à détecter ; - au moins un détecteur de particules configuré pour détecter et mesurer un rayonnement de particules émises par la substance à détecter suite à l’irradiation de l’objet par le faisceau de photons généré, les particules émises étant des neutrons lorsque la substance à détecter est un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, ou des photons, lorsque la substance à détecter est un actinide. Figure pour l’abrégé : pas de figure . Dispositif et procédé de détection d’une substance particulière dans un objet par interrogation photonique active Le domaine de l’invention est celui de la détection d’une substance dangereuse, toxique ou illicite contenue dans un objet. Dans ce cadre, l’invention porte sur un dispositif et un procédé de détection d’une substance choisie parmi des actinides, des explosifs, des stupéfiants et des gaz toxiques contenant du chlore, par interrogation photonique active. ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE Il est connu que les sources de rayonnement neutron et photon peuvent être utilisées pour détecter, à partir de réactions nucléaires spécifiques, la présence de substances dangereuses, toxiques ou illicites telles que des explosifs, certains gaz toxiques (gaz toxiques contenant du chlore), des stupéfiants ou des matières fissiles, dans un objet (qui peut, par exemple, être de type containeur ou colis). Dans le cadre de la présente invention, on s’intéresse à la détection basée sur l’utilisation de sources de photons, appelée interrogation photonique active (IPA). Cette méthode de détection IPA utilise des réactions photo-nucléaires dont les sections efficaces (probabilités) sont bien connues pour la plupart des noyaux des éléments d’intérêt qui sont présents dans les substances dangereuses, toxiques ou illicites, à savoir les actinides majeurs ( 235 U, 238 U, 239 Pu, etc.) pour les matières fissiles, et l’azote, le carbone, l’oxygène, le chlore, pour les explosifs, certains gaz toxiques et les stupéfiants. Les réactions photo-nucléaires ont pour caractéristique d’être réalisées à seuil, c’est-à-dire qu’elles ne peuvent avoir lieu que si les photons initiaux ont une énergie supérieure à une certaine valeur, qui est spécifique à chaque noyau. Par exemple, dans le cas des actinides (qui sont détectées à partir des fragments de fission produits par des réactions de photofission (γ,f)), la photofission présente un seuil de réaction compris entre 5 et 6 MeV pour l’ensemble des actinides. La détection des actinides par la méthode IPA nécessite donc une énergie minimale des photons de 6 MeV. La détection des explosifs par la méthode IPA est, quant à elle, basée sur les réactions photonucléaires (γ,n) sur les noyaux d’azote, qui nécessitent des photons ayant une énergie supérieure à 10 MeV. Pour utiliser l’interrogation photonique active pour la détection de substances dangereuses, toxiques ou illicites telles que des matières fissiles, des explosifs, des stupéfiants ou des gaz toxiques contenant du chlore, il est donc nécessaire de disposer de sources de photons de haute énergie (supérieure à 6 MeV, voire supérieure à 10 MeV), qui soient suffisamment intenses pour obtenir un rapport signal/bruit satisfaisant, qui soient les plus compactes possibles (afin de faciliter leur transport et leur installation sur site) et sans contraintes radiologiques fortes (permettant une installation facile sur le site de détection). Les photons utilisés dans l’interrogation photonique active ne peuvent pas être obtenus avec des méthodes conventionnelles basées sur des sources radioactives, car elles ne permettent pas d’atteindre ces niveaux d’énergie. Traditionnellement, les photons de haute énergie (supérieure ou égale à 6 MeV) utilisés pour mettre en œuvre la méthode IPA sont des photons de bremsstrahlung, qui sont produits à partir d’un accélérateur d’électrons. De manière connue, dans un accélérateur d’électrons, un faisceau d'électrons d'énergie suffisante (plusieurs MeV) frappe une cible constituée d’un matériau de numéro atomique Z élevé, ce qui donne lieu au rayonnement de freinage (photons de bremsstrahlung). Le désavantage d’utiliser un accélérateur d’électrons réside dans le fait que la source de photons ainsi obtenue (photons de bremsstrahlung) est caractérisée par un spectre en énergie qui est continu, comme le montre la courbe 1 dans la , qui représente l’énergie des photons d’une source obtenue à l’aide d’un accélérateur créant un faisceau d’électrons de 15 MeV. Comme on peut le constater, environ 91% des photons produits ont une énergie inférieure ou égale à 5,5 MeV et seulement environ 9% des photons produits ont une énergie supérieure à 5,5 MeV. Or, dans le cas de la détection d’actinides par exemple, seulement quelques pour-cent des photons obtenus par cette méthode (i.e. ceux ayant ont une énergie supérieure à 6 MeV nécessaire pour induire des réactions de photofission (γ,f)) peuvent être utilisés, la grande majorité des photons étant à l’origine d’une irradiation inutile des substances présentes dans l’objet à sonder. La présence humaine ne pouvant pas être exclue dans le contexte actuel, cette forte irradiation sans réelle valeur ajoutée pour la détection de substances dangereuses, toxiques ou illicites est d’autant plus à éviter. Dans le cas particulier de la détection des explosifs, des stupéfiants ou des gaz toxiques contenant du chlore par irradiation avec des photons par la méthode IPA, les techniques actuelles sont basées sur la création, par des réactions photo-nucléaires (γ,n), de radio-isotopes dont la décroissance est à l’origine d’émission de rayonnement gamma. La mesure par spectrométrie de ce rayonnement gamma permet d’identifier ces radio-isotopes et de remonter ainsi aux éléments à l’origine de leur production. Cependant, la mesure précise des spectres gamma est en général difficile, compte tenu des conditions expérimentales, souvent caractérisées par un bruit de fond important. En effet, le rayonnement gamma est largement présent sur le terrain, car il peut être facilement produit par une multitude de mécanismes (réactions avec d’autres éléments que ceux d’intérêt (par exemple, réactions de capture (n,γ)), décroissance radioactive des radio-isotopes créés par activation ou naturellement présents dans les substances dangereuses, toxiques ou illicites recherchées, etc.), ce qui conduit à des spectres gamma complexes, rendant difficile la séparation des différentes contributions et ainsi l’identification des éléments présents dans le spectre et pouvant conduire à la détection des substances dangereuses, toxiques ou illicites recherchées. Un objectif de l’invention est de proposer un dispositif et un procédé de détection d’une substance dangereuse, toxique ou illicite qui soient plus performants que ceux de l’art antérieur. À cet effet, l’invention propose un dispositif de détection, par interrogation photonique active, d’une substance à détecter contenue dans un objet et choisie parmi des actinides, des explosifs, des stupéfiants et des gaz toxiques contenant du chlore, le dispositif comprenant : - un accélérateur de protons configuré pour générer un faisceau de protons accélérés ayant une énergie supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV ; - une cible configurée pour recevoir le faisceau de protons accélérés et pour générer, par une réaction (p,γ) ou une réaction (p,αγ) ayant une section efficace supérieure à 0,100 mb, un faisceau de photons ayant une énergie discrète supérieure ou égale à 6 MeV, pour détecter un actinide, ou supérieure ou égale à 10 MeV, pour détecter un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, le faisceau de photons généré étant destiné à être dirigé sur l’objet contenant la substance à détecter ; - au moins un détecteur de particules configuré pour détecter et mesurer des rayonnements de particules émises par la substance à détecter suite à l’irradiation de l’objet par le faisceau de photons généré, les particules émises étant des neutrons lorsque la substance à détecter est un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, ou des photons, lorsque la substance à détecter est un actinide. L’utilisation combinée d’un accélérateur de protons tel que défini ci-dessus, ainsi que d’une cible telle que définie ci-dessus, permet d’obtenir une source de photons ayant une énergie discrète supérieure ou égale à 6 MeV, et éventuellement supérieure ou égale à 10 MeV. On dit que les photons produits ont une énergie discrète, par opposition à continue (comme les photons de bremsstrahlung de l’art antérieur). On peut également parler de photons mono-énergétiques. Avantageusement, la cible est en un matériau contenant du bore, du fluor ou du lithium. Le choix de la cible se fait en fonction de l’énergie des photons que l’on souhaite obtenir et de la substance à détecter. Il est à noter qu’on ne précise que l’élément actif (bore, fluor ou lithium) contenu dans la cible, les matrices (carbures ou oxydes) constituant uniquement le support de l’élément actif de la cible et étant sans intérêt dans la production des photons. Par exemple, en choisissant une cible contenant du bore dans une matrice en carbures, on peut générer la réaction 11 B(p,γ) 12 C avec des protons d’énergie supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV, ce qui permet d’obtenir des photons d’énergie 11,7 MeV et 16,1 MeV et permet la détection d’actinides, d’explosifs, de stupéfiants et de gaz toxiques contenant du chlore. Selon un autre exemple, si la cible contient du fluor dans une matrice d’oxydes, on peut générer la réaction 19 F(p,αγ) 16 O avec des protons d’énergie supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV, ce qui permet d’obtenir des photons d’énergie 6,1 MeV, 6,9 MeV et 7,1 MeV et permet la détection uniquement d’actinides. L’invention propose également un procédé de détection, par interrogation photonique active, d’une substance à détecter contenue dans un objet et choisie parmi des actinides, des explosifs, des stupéfiants et des gaz toxiques contenant du chlore, le procédé comprenant : - une étape de fourniture d’un faisceau de photons ayant une énergie discrète supérieure ou égale à 6 MeV, pour détecter un actinide, ou supérieure ou égale à 10 MeV, pour détecter un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, par génération d’un faisceau de protons accélérés ayant une énergie supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV et par envoi du faisceau de protons accélérés sur une cible configurée pour générer le faisceau de photons, par une réaction (p,γ) ou une réaction (p,αγ) ayant une section efficace supérieure à 0,100 mb ; - une étape d’irradiation de l’objet et de son contenu à l’aide du faisceau de photons, moyennant quoi des particules sont produites ; - une étape de mesure des particules produites par l’irradiation, de manière à obtenir un spectre en fonction de l’énergie des particules, les particules mesurées étant des neutrons, lorsque la substance à détecter est un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, ou des photons, lorsque la substance à détecter est un actinide ; et - une étape d’identification d’au moins un pic d’intérêt, dans le spectre obtenu, attribué à la substance à détecter, moyennant quoi on en déduit la présence de la substance à détecter dans l’objet. Selon une variante, les photons sont produits par la réaction 11 B(p,γ) 12 C. Selon une autre variante, les photons sont produits par la réaction 19 F(p,αγ) 16 O. Selon une autre variante, les photons sont produits par la réaction 7 Li(p, γ) 8 Be. D'autres aspects, buts, avantages et caractéristiques de l’invention apparaîtront mieux à la lecture de la description détaillée suivante de formes de réalisation préférées de celle-ci, donnée à titre d'exemple non limitatif, et faite en référence aux dessins annexés sur lesquels : - représente un exemple d’un spectre en énergie des photons lorsqu’ils sont obtenus par une accélérateur d’électrons selon l’art antérieur (courbe 1) et lorsqu’ils sont obtenus selon l’invention (courbes 2 et 3) ; - représente un exemple d’un spectre en énergie des neutrons obtenu en irradiant un explosif TNT selon l’invention avec des photons mono-énergétiques à 15 MeV et permettant l’identification des éléments présent dans l’explosif ; - représente un exemple de réalisation d’un dispositif selon l’invention. EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS La présente invention concerne un dispositif et un procédé de détection d’une substance dangereuse, toxique ou illicite, contenue dans un objet, le principe de détection étant basé sur l’utilisation de photons mono-énergétiques ou d’énergies discrètes obtenus à partir d’une source de protons de basse énergie (inférieure à 1 MeV). L’utilisation de ces photons mono-énergétiques permet, d’une part, d’améliorer les techniques existantes d’interrogation photonique active (IPA) pour la détection d’actinides et, d’autre part, de proposer une nouvelle approche dans la détection des explosifs, des stupéfiants et des gaz toxiques contenant du chlore. On précise qu’on ne peut détecter que certains gaz toxiques (ceux contenant du chlore), car tous les gaz toxiques ne contiennent pas, à l’origine, d’élément(s) permettant une signature spécifique. L’invention répond ainsi à deux objectifs : - détecter la présence d’actinides avec une efficacité accrue et des contraintes radiologiques plus faibles en utilisant la totalité des photons produits par la source et à des énergies permettant d’augmenter la probabilité des réactions de photofission (γ,f) ; - détecter la présence d’explosifs, de stupéfiants et de gaz toxiques contenant du chlore à partir des signatures spécifiques, dans les spectres en énergie, des neutrons émis dans des réactions photonucléaires (γ,n) induites par des photons sur des noyaux légers (C, N, O, Cl, etc.). L’objet dans lequel est contenue la substance à détecter peut être un conteneur (ou anglicisme « container »), par exemple un conteneur métallique maritime permettant le stockage ou le transport de marchandises non périssables ; un colis, par exemple un colis de déchets nucléaires, le colis étant par exemple un fût de déchets bétonnés d'un diamètre de l'ordre du mètre ou plus ; un colis postal ; une valise etc. La substance à détecter, quant à elle, peut être sous forme solide, liquide ou gazeuse. Dans le cadre de la présente invention, on entend par « stupéfiant », tout psychotrope dont la production, le commerce, le transport, l’importation, l’exportation, la détention, l’emploi et la consommation sont illicites ou sujets à une réglementation. On entend par « psychotrope », toute substance chimique, d’origine naturelle ou synthétique, qui agit sur le système nerveux central en induisant des modifications de la perception, des sensations, de l’humeur ou de la conscience. Les explosifs sont, par exemple, les explosifs intrinsèques, c’est-à-dire les composés qui sont porteurs de groupements chimiques explosophores du type NO 2 , ONO 2 , NO, N-NO 2, N=N, N=N=N, N-halogène, N-soufre, N=C, et qui sont donc capables de se décomposer de manière explosive sous l’effet d’une impulsion telle qu’un impact ou une variation de température. Les actinides sont les éléments de numéros atomiques compris entre 89 (actinium) et 103 (lawrentium). Comme nous l’avons dit précédemment, la spécificité de l’approche proposée dans le cadre de la présente invention consiste en l’utilisation d’une source de photons mono-énergétiques ayant une énergie supérieure ou égale à l’énergie seuil nécessaire aux réactions photo-nucléaires (c’est-à-dire au moins supérieure ou égale à 6 MeV pour les actinides et supérieure ou égale à 10 MeV pour les explosifs, les stupéfiants et les gaz toxiques contenant du chlore). Il existe plusieurs réactions avec des protons qui présentent des résonances aux basses énergies et qui produisent des photons ayant une énergie comprise entre 6 et 18 MeV. Deux exemples sont donnés dans le tableau 1 ci-dessous. [Table 1] Tableau 1 : exemples de réactions avec des protons de basse énergie à l’origine de sources de photons mono-énergétiques (ayant une énergie supérieure ou égale à 6 MeV) À titre d’exemple, dans la , les raies d’énergie à 11,7 MeV et à 16,1 MeV (respectivement, les courbes 2 et 3) obtenues par la réaction 11 B(p,γ) 12 C sont représentées. Contrairement aux photons de Bremstrahlung émis selon un spectre en énergie continu (courbe 1), ici tous les photons produits par la source de photons sont susceptibles de contribuer au signal mesuré. À titre d’exemple, on sait que la probabilité maximale d’interactions pour la réaction de photofission de l’uranium 238 U(γ,f) a lieu pour une énergie d’environ 15 MeV (à laquelle on a une section efficace d’environ 170 mb). Par conséquent, si on utilise par exemple la réaction 11 B(p,γ) 12 C pour la production des photons, les photons produits ont une énergie de 11,7 et 16,1 MeV, proche de l’énergie pour laquelle on obtient la section efficace maximale et la détection de l’uranium 238 U sera donc améliorée. Ainsi, la détection d’actinides par la technique d’interrogation photonique active (IPA) basée sur la réaction de photofission (γ,f) selon l’invention peut donc être assurée avec une meilleure efficacité. En ce qui concerne la détection d’une substance ayant des éléments légers (éléments C, N, O, Cl, etc.), elle peut être réalisée sur la base des signatures spécifiques dans les spectres des neutrons issus des réactions photo-nucléaires (γ,n). En effet, la spectrométrie des neutrons produits par les réactions photo-nucléaires (γ,n) est réalisable uniquement si les photons incidents sont mono-énergétiques, garantissant ainsi une résolution suffisante des spectres en énergie mesurés. Ainsi, l’azote par exemple est présent dans la plupart des explosifs, en plus d’autres éléments communs tels que l’hydrogène, le carbone et l’oxygène, pouvant se trouver également dans des substances inoffensives. La détection de l’azote dans un objet peut donc laisser supposer la présence d’un explosif. Quant aux gaz toxiques qui sont détectables par le procédé selon l’invention, leur présence peut être soupçonnée par la détection du chlore, présent par exemple dans le phosgène. À titre d’exemple, dans la est représenté le spectre en énergie des neutrons produits par l’irradiation d’un matériau explosif de trinitrotoluène (TNT) à l’aide de photons mono-énergétiques de 16,1 MeV. Chaque pic dans le spectre correspond à un niveau excité d’un noyau résiduel produit par réaction (γ,n), qui est donc un isotope du noyau initial. Les niveaux d’énergie qui sont propres à chaque noyau résiduel permettent d’identifier l’élément présent dans le matériau. Dans la , on a les pics numérotés de 1 à 8 correspondant respectivement aux éléments 13 N (2 ème et 3 ème ), 13 N(1 er ), 12 C(2 ème ), 17 O(3 ème ), 13 N(0), 12 C(1 er ), 17 O(1 er ) et 12 C(0) (1 er , 2 ème , 3 ème correspondant respectivement au 1 er , 2 ème , 3 ème niveau excité du noyau). En se référant à la , un exemple de réalisation du dispositif selon l’invention est illustré schématiquement. Un accélérateur de protons 1 génère un rayonnement de protons de basse énergie 2. Ces protons 2 sont dirigés vers une cible 3 particulière, ce qui produit un rayonnement de photons mono-énergétiques 4. Ces photons 4 sont dirigés sur l’objet 5 et sur la substance à détecter 6 qu’il contient. L’interaction des photons mono-énergétiques 4 avec la substance à détecter 6 produit des particules, qui sont détectées par des détecteurs 7 et 8, par exemple des spectromètres. Les particules produites sont : - des neutrons et sont détectées par le détecteur 7, pour réaliser une spectrométrie des neutrons, lorsque la substance à détecter est un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore ; - des photons et sont détectées par le détecteur 8, pour réaliser une spectrométrie des photons, lorsque la substance à détecter est une matière fissile. Le détecteur 7 peut par exemple être choisi parmi des spectromètres à sphères de Bonner ou des scintillateurs ; le détecteur 8 peut par exemple être choisi parmi des détecteurs à semi-conducteur (HPGe, CdTe, etc.). L’énergie des protons utilisés étant de quelques centaines de keV (supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV), la source de photons basée sur cette approche peut être assez compacte, ne nécessitant pas une accélération importante des protons. Afin de compenser les faibles sections efficaces des réactions à basse énergie avec les protons, surtout pour la réaction 11 B(p,γ) 12 C avec des protons de 0,163 MeV caractérisée par une section efficace de 0,157 mb, le courant de protons produits doit être élevé afin de garantir une production de photons significative. Les progrès réalisés dans la conception des accélérateurs de protons permettent aujourd’hui d’obtenir des courants de quelques dizaines de mA. Un prototype de source de photons de 11,7 MeV et d’une intensité de l’ordre de 10 7 photons par seconde a d’ailleurs déjà été réalisé et testé par les équipes de Lawrence Berkeley National Laboratory et Sandia National Laboratories aux USA (document [1]). Si l’on se réfère aux exemples cités dans le tableau 1, l’accélérateur de protons 1 est utilisé pour produire des protons à des énergies bien précises correspondant aux résonances des sections efficaces pour les réactions spécifiques avec les noyaux 11 B et 19 F. L’interaction de ces protons avec la cible permet d’obtenir des photons mono-énergétiques dans le domaine 6 – 16,1 MeV comme précisé dans le tableau 1. Dispositif de détection, par interrogation photonique active, d’une substance à détecter (6) contenue dans un objet (5) et choisie parmi des actinides, des explosifs, des stupéfiants et des gaz toxiques contenant du chlore, le dispositif comprenant : - un accélérateur de protons (1) configuré pour générer un faisceau de protons accélérés (2) ayant une énergie supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV ; - une cible (3) configurée pour recevoir le faisceau de protons accélérés et pour générer, par une réaction (p,γ) ou une réaction (p,αγ) ayant une section efficace supérieure à 0,100 mb, un faisceau de photons (4) ayant une énergie discrète supérieure ou égale à 6 MeV, pour détecter un actinide, ou supérieure ou égale à 10 MeV, pour détecter un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, le faisceau de photons (4) généré étant destiné à être dirigé sur l’objet (5) contenant la substance (6) à détecter ; - au moins un détecteur de particules (7 ; 8) configuré pour détecter et mesurer un rayonnement de particules émises par la substance (6) à détecter suite à l’irradiation de l’objet (5) par le faisceau de photons (4) généré, les particules émises étant des neutrons lorsque la substance à détecter est un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, ou des photons, lorsque la substance à détecter est un actinide. Dispositif selon la revendication 1, dans lequel la cible est en un matériau contenant du bore, du fluor ou du lithium. Procédé de détection, par interrogation photonique active, d’une substance à détecter contenue dans un objet et choisie parmi des actinides, des explosifs, des stupéfiants et des gaz toxiques contenant du chlore, le procédé comprenant : - une étape de fourniture d’un faisceau de photons ayant une énergie discrète supérieure ou égale à 6 MeV, pour détecter un actinide, ou supérieure ou égale à 10 MeV, pour détecter un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, par génération d’un faisceau de protons accélérés ayant une énergie supérieure à 100 keV et inférieure à 1 MeV et par envoi du faisceau de protons accélérés sur une cible configurée pour générer le faisceau de photons, par une réaction (p,γ) ou une réaction (p,αγ) ayant une section efficace supérieure à 0,100 mb ; - une étape d’irradiation de l’objet et de son contenu à l’aide du faisceau de photons, moyennant quoi des particules sont produites ; - une étape de mesure des particules produites par l’irradiation, de manière à obtenir un spectre en fonction de l’énergie des particules, les particules mesurées par l’irradiation étant des neutrons, lorsque la substance à détecter est un explosif, un stupéfiant ou un gaz toxique contenant du chlore, ou des photons, lorsque la substance à détecter est un actinide ; et - une étape d’identification d’au moins un pic d’intérêt, dans le spectre obtenu, attribué à la substance à détecter, moyennant quoi on en déduit la présence de la substance à détecter dans l’objet. Procédé selon la revendication 3, dans lequel les photons sont produits par la réaction 11 B(p,γ) 12 C. Procédé selon la revendication 3, dans lequel les photons sont produits par la réaction 19 F(p,αγ) 16 O. Procédé selon la revendication 3, dans lequel les photons sont produits par la réaction 7 Li(p,γ) 8 Be.