FR 3079835 A1 20191011 FR 1903569 A 20190403 Description Titre de l'invention : ADDITIF POUR FEUILLE IMPERMEABLE CONTENANT DE L'ASPHALTE, PROCEDE DE PRODUCTION D'UNE FEUILLE IMPERMEABLE CONTENANT DE L'ASPHALTE, COMPOSITION D'ASPHALTE, ET FEUILLE IM- PERMEABLE CONTENANT DE L'ASPHALTE Domaine technique [0001] La présente invention concerne un additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte, un procédé de production d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte, une composition d'asphalte, et, une feuille imperméable contenant de l'asphalte. Technique antérieure [0002] Jusqu'ici, les compositions d'asphalte ont été largement utilisées à des fins telles que les chaussées routières, les feuilles imperméables, les feuilles d'isolation phonique et les toitures. [0003] Pour l'utilisation des compositions d'asphalte à diverses fins, de nombreuses tentatives ont été faites pour améliorer les propriétés de l'asphalte en y ajoutant divers polymères. [0004] Par exemple, des copolymères séquencés ayant une unité monomère de diène conjugué et une unité monomère vinylaromatique sont utilisés en tant que polymères. [0005] Pour la construction de toitures en asphalte ou de feuilles imperméables en asphalte, un procédé d'application à froid de collage d'un matériau de toiture ayant une couche d'auto-adhésion en face arrière d'un matériau de base a souvent été adopté dans la construction ces dernières années, en vue d'économies d'énergie, de réduction de l'effet environnemental, d'une amélioration de l'environnement de travail, etc. [0006] Jusqu'à présent, des compositions d'asphalte additionnées de copolymères séquencés ayant diverses structures spécifiques ont été décrites en tant que compositions d'asphalte contenant de l'asphalte additionné des copolymères séquencés mentionnés ci-dessus (voir, par exemple, les brevets japonais publiés n° 1-101371, 2006-299024 et 2001-164081). [0007] Cependant, les techniques décrites dans les brevets japonais publiés n°1-101371, 2006-299024 et 2001-164081 ne sont pas encore suffisantes du point de vue de l'équilibre des caractéristiques telles qu'un point de ramollissement élevé, une excellente faible viscosité et une adhésivité élevée (en anglais tackiness) dans une plage allant d'une température basse à une température élevée. Il existe donc une demande pour de nouvelles améliorations. 2 [0008] Malheureusement, les compositions d'asphalte conventionnelles connues la technique, lorsqu'elles sont complétées par d'autres ingrédients de composition tels que des huiles, provoquent également un dégorgement au fil du temps, entraînant une détérioration de l'adhésivité. [0009] La construction de feuilles d'asphalte imperméables pendant la saison hivernale peut provoquer des fissures dans les feuilles imperméables à l'étape de déroulage des rouleaux de feuilles imperméables pliées lors du collage des feuilles imperméables. [0010] En conséquence, afin d'améliorer l'aptitude à la flexion à basse température de feuilles imperméables contenant de l'asphalte, des tentatives ont été faites visant à augmenter la quantité d'une huile ajoutée à une composition d'asphalte ou d'ajouter à l'asphalte un copolymère styrène-butadiène-styrène ayant un degré d'hydrogénation de 0%. Malheureusement, ces tentatives facilitent le dégorgement de l'huile, etc. et ne produisent pas suffisamment d'effet en termes d'équilibre entre les propriétés physiques. Il existe donc une demande pour de nouvelles améliorations. [0011] En conséquence, un objet de la présente invention est de proposer un additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte, capable de permettre la production d'une composition d'asphalte qui atteigne une basse température de mélange au moment de la production, présente un point de ramollissement élevé et présente une excellente viscosité faible, présente une adhésivité élevée dans une plage allant d'une température basse à une température élevée, provoque moins de dégorgement d'huile, et qui a une excellente aptitude à la flexion à basse température. Résumé de l'invention [0012] Les présents inventeurs ont mené des études approfondies pour résoudre les problèmes des techniques conventionnelles mentionnées ci-dessus et ont par conséquent réalisé la présente invention en constatant qu'un additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte contenant un polymère prédéterminé ayant une structure moléculaire spécifique est capable de permettre la production d'une composition d'asphalte qui atteint une température de mélange basse au moment de la production, a un point de ramollissement élevé, est excellente à basse viscosité, a une adhésivité élevée dans une plage allant d'une température basse à une température élevée, permet un moindre dégorgement de l'huile et qui présente une excellente aptitude à la flexion à basse température. [0013] Plus précisément, la présente invention est la suivante : [0014] [1] : Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte, comprenant un additif (A) comprenant une unité monomère vinylaromatique et une unité monomère de diène conjugué, le degré d'hydrogénation de doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué étant de 10% molaires ou plus et de 85% molaires ou 3 moins. [0015] [2] : Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon [1], dans lequel la teneur en unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (A) est de 20% en masse ou plus et de 45% en masse ou moins. [0016] [3] : Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon [1] ou [2], dans lequel l'additif (A) comprend 30% massiques ou plus et 95% massiques ou moins d'un copolymère séquencé (a) et 5% massiques ou plus et 70% massiques ou moins d'un copolymère séquencé (b), dans lequel : - le copolymère séquencé (a) est un copolymère séquencé contenant un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué et ayant un poids moléculaire de pic de 30 000 ou plus et de 150 000 ou moins ; - le copolymère séquencé (b) est un copolymère séquencé contenant un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué ; et - le ratio du poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (b) sur le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a) est 1,5 ou plus et inférieur à 6,0. [0017] [4] Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon [3], dans lequel le copolymère séquencé (b) comprend un copolymère séquencé (b-2) dans lequel le ratio de la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (b-2) sur la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (a) est de 2,4 ou plus, et inférieur à 3,5. [0018] [5] Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon [3] ou [4], dans lequel le copolymère séquencé (b) comprend un copolymère séquencé (b-3), dans lequel le ratio de la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (b-3) sur la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (a) est de 3,4 ou plus, et inférieur à 4,5. [0019] [6] Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon l'un quelconque des points [1] à [5], comprenant en outre un additif (B) comprenant une unité monomère vinylaromatique et une unité monomère de diène conjugué, dans lequel le degré d'hydrogénation des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué est de 0% molaire. [0020] [7] Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon l'un quelconque des points [1] à [6], dans lequel l'additif (A) a au moins un groupe fonctionnel choisi dans le groupe constitué par un groupe hydroxy, un groupe anhydride d'acide, un groupe époxy, un groupe amino, un groupe amide, un groupe silanol et un groupe alcoxysilane. [0021] [8] Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon [6] ou [7], dans 4 lequel l'additif (B) a au moins un groupe fonctionnel choisi dans le groupe constitué par un groupe hydroxy, un groupe anhydride d'acide, un groupe époxy, un groupe amino, un groupe amide, un groupe silanol et un groupe alcoxysilane. [0022] [9] Procédé de production d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte, comprenant l'étape de formation d'une couche d'une composition d'asphalte contenant : - 5% en masse ou plus et 30% en masse ou moins d'un additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon l'un quelconque des points [1] à [8], - 3% en masse ou plus et 30% en masse ou moins d'un agent d'adhésivité, - 2% en masse ou plus et 25% en masse ou moins d'un adoucisseur, et - 30% en masse ou plus et 90% en masse ou moins d'asphalte. [0023] [10] :Composition d'asphalte comprenant : - 5% en masse ou plus et 30% en masse ou moins d'un additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon l'un quelconque des points [1] à [8] ; - 3% en masse ou plus et 30% en masse ou moins d'un agent d'adhésivité ; - 2% en masse ou plus et 25% en masse ou moins d'un adoucisseur ; et - 30% en masse ou plus et 90% en masse ou moins d'asphalte. [0024] [11] Composition d'asphalte selon [10], comprenant en outre un composant ca- outchouc et/ou un composant résine autre qu'un additif pour des feuilles imperméables contenant de l'asphalte selon l'une quelconque des points [1] à [8]. [0025] [12] Feuille imperméable contenant de l'asphalte comprenant une composition d'asphalte selon [10] ou [11]. [0026] La présente invention peut proposer un additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte, capable de permettre la production d'une composition d'asphalte qui atteigne une basse température de mélange au moment de la production, présente un point de ramollissement élevé et présente une excellente viscosité faible, présente une adhésivité élevée dans une plage allant d'une température basse à une température élevée, provoque moins de dégorgement d'huile et ait une excellente aptitude à la flexion à basse température. Description de modes de réalisation [0027] Ci-après, le mode de réalisation de la présente invention (appelé ci-après "présent mode de réalisation") sera décrit en détail. [0028] Le présent mode de réalisation décrit ci-dessous est donné pour illustrer la présente invention et n'est pas destiné à limiter la présente invention aux contenus décrits ci-dessous. Divers changements ou modifications peuvent être apportés à la présente invention sans s'écarter de l'esprit de la présente invention. [0029] L'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation comprend un additif (A) comprenant une unité monomère vinylaromatique et une unité monomère de diène conjugué, dans lequel le degré d'hydrogénation des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué est de 10% molaires ou plus et de 85% molaires ou moins. [0030] Dans ce contexte, l'additif (A) consiste en un copolymère séquencé. Une unité constitutive constituant le copolymère séquencé est appelée "unité monomère A" et est simplement appelée "monomère A", le terme "unité" étant omis lorsqu'elle est décrite comme matériau pour un polymère. [0031] Dans la présente description, le terme "composé principalement" signifie que la teneur en une unité monomère prédéterminée dans le bloc de polymère est de 60% en masse ou plus, préférentiellement de 80% en masse ou plus, plus préférentiellement de 90% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 95% en masse ou plus. [0032] La limite supérieure n'est pas particulièrement limitée et est de préférence 100% en masse ou moins ou de préférence 99% en masse ou moins. [0033] [0034] Dans le présent mode de réalisation, l'additif (A) comprend de préférence un co- polymère séquencé (a) et un copolymère séquencé (b) mentionné plus loin du point de vue de l'adhésivité élevée d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte dans une plage allant d'une basse température à une température élevée. [0035] Le copolymère séquencé (a) est un composant de faible masse moléculaire et le co- polymère séquencé (b) est un composant de masse moléculaire élevée. L'équilibre entre la capacité de liaison d'une composition d'asphalte à un substrat d'adhésion et la force élastique après la liaison est important pour la réalisation de l'adhésivité. Une forme préférée contient les copolymères séquencés (a) et (b) du point de vue selon lequel la combinaison du composant de faible masse moléculaire et du composant de masse moléculaire élevée facilite l'ajustement de l'additif afin d'obtenir la performance souhaitée. [0036] Lorsque le ratio du copolymère séquencé (a) qui est un composant de faible masse moléculaire augmente, cela a tendance à améliorer la capacité de liaison mais à réduire la force élastique. D'autre part, lorsque le ratio du copolymère séquencé (b) qui est un composant de masse moléculaire élevée augmente, cela a tendance à réduire la capacité de liaison mais à améliorer la force élastique. En particulier, la capacité de liaison a tendance à avoir une forte influence dans une plage de basses températures, tandis que la force élastique a tendance à avoir une forte influence dans une page de températures élevées. [0037] Le copolymère séquencé (b) qui est un composant de masse moléculaire élevée comprend un copolymère séquencé prédéterminé (b-2), et le ratio de la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (b-2) à la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (a) est de préférence de 2,4 ou plus et 6 inférieur à 3,5, plus préférentiellement de 2,5 ou plus et inférieur à 3,4, de manière plus préférée de 2,6 ou plus et inférieur à 3,3. [0038] La teneur en copolymère séquencé (b-2) est de préférence dans la plage de 15 à 80% en masse dans le copolymère séquencé (b). [0039] Le copolymère séquencé (b) contenant le copolymère séquencé (b-2) est efficace pour obtenir l'excellent équilibre des caractéristiques entre le point de ramollissement élevé et la faible viscosité d'une composition d'asphalte. [0040] Le copolymère séquencé (b) qui est un composant de masse moléculaire élevée comprend un copolymère séquencé prédéterminé (b-3), et le ratio de la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (b-3) à la masse moléculaire moyenne en masse du copolymère séquencé (a) est de préférence de 3,4 ou plus et inférieur à 4,5, plus préférentiellement de 3,4 ou plus et inférieur à 4,4, de manière plus préférée de 3,4 ou plus et inférieur à 4,3. [0041] La teneur en copolymère séquencé (b-3) est de préférence dans la plage de 15 à 80% en masse dans le copolymère séquencé (b). [0042] Le copolymère séquencé (b) contenant le copolymère séquencé (b-3) est efficace pour obtenir l'excellent équilibre des caractéristiques entre le point de ramollissement élevé et la faible viscosité d'une composition d'asphalte. [0043] Le copolymère séquencé (a) qui est un composant de faible masse moléculaire contenu dans l'additif (A) est un copolymère séquencé contenant un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué et ayant un poids moléculaire de pic de 30 000 ou plus et de 150 000 ou moins. Le copolymère séquencé (b) qui est un composant de haute masse moléculaire contenu dans l'additif (A) contient un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué. [0044] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (b) est de préférence 1,5 fois ou plus et inférieure à 6,0 fois, plus préférentiellement 1,6 fois ou plus et 5,8 fois ou moins, encore plus préférentiellement 1,7 fois ou plus et 5,6 fois ou moins le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a) du point de vue du point de ramollissement élevé et de la faible viscosité de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation. [0045] Les poids moléculaires de pic du copolymère séquencé (a) et du copolymère séquencé (b) peuvent être contrôlés en ajustant les quantités de monomères par rapport à un initiateur au moment de la polymérisation et/ou en ajustant la vitesse de la réaction de couplage. De plus, le ratio entre ceux-ci peut être contrôlé pour être dans la plage numérique décrite ci-dessus. 7 [0046] Les poids moléculaires de pic des copolymères séquencés peuvent être mesurés par un procédé décrit dans les exemples mentionnés plus loin. [0047] Le copolymère séquencé (a) a préférentiellement un bloc de polymère composé prin- cipalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué, du point de vue de la productivité du copolymère séquencé, du point de ramollissement de la composition d'asphalte, et de la viscosité de la composition d'asphalte. [0048] Le copolymère séquencé (b) a préférentiellement deux ou plus blocs de polymère composés principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un ou plus blocs de polymère composés principalement d'une unité monomère de diène conjugué, du point de vue de la productivité du copolymère séquencé, du point de ramollissement de la composition d'asphalte et de la viscosité de la composition d'asphalte. [0049] Le copolymère séquencé (a) contient de préférence au moins un copolymère séquencé choisi dans le groupe consistant en S-B et en des copolymères séquencés parmi les formules (i) à (iii) suivantes, et le copolymère séquencé (b) contient de préférence au moins un copolymère séquencé choisi dans le groupe consistant en les copolymères séquencés parmi les formules (i) à (vi) suivantes : [0050] (S-B)'... (i) [0051] B-(S-B)'... (ii) [0052] S-(B-S)'... (iii) [0053] S-(B-S)'-X... (iv) [0054] VS-B) k],,-X... (y) [0055] VS-B) k-S],,-X... (vi) [0056] Dans le S-B et les formules (i) à (vi), S représente un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique, et B représente un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué. [0057] X représente un résidu d'un agent de couplage ou un résidu d'un initiateur de polymé- risation tel qu'un organolithien polyfonctionnel, m est un entier de 2 à 6, et n et k sont chacun indépendamment un entier de 1 à 4. [0058] Les valeurs de m, n et k dans les formules (i) à (vi) peuvent être identiques ou dif- férentes. [0059] Lorsqu'une pluralité de blocs S ou B sont présents dans chaque copolymère séquencé, leurs structures respectives telles que la masse moléculaire et la composition peuvent être identiques ou différentes. [0060] Dans les formules (iv) à (vi), X représente, comme décrit ci-dessus, un résidu d'un agent de couplage ou un résidu d'un initiateur de polymérisation tel qu'un organolithien polyfonctionnel. X est de préférence un résidu d'un agent de couplage du point de vue du contrôle de la masse moléculaire du bloc. 8 [0061] Des exemples d'agent de couplage comprennent, sans s'y limiter, le tétrachlorure de silicium, le tétrachlorure d'étain, les composés d'époxy, les composés d'hydrocarbures polyhalogénés, les composés d'ester d'acide carboxylique, les composés polyvinyliques, les composés d'alcoxysilanes, les composés de silanes halogénés et les composés d'esters. [0062] Le copolymère séquencé (b) peut être un mélange d'une forme couplée dans laquelle X est un résidu d'un agent de couplage et d'un copolymère séquencé ne contenant pas de X. [0063] X est de préférence un résidu d'un agent de couplage consistant en un composé d'alcoxysilane ou un composé d'époxy, du point de vue de la résistance à la dégradation thermique du copolymère séquencé au moment de la production de la composition d'asphalte. [0064] Des exemples du composé d'alcoxysilane servant d'agent de couplage comprennent, sans s'y limiter : les composés de tétraalcoxysilane tels que le tétraméthoxysilane et le même type de composé ; les composés de tétraaryloxysilane tels que le tétraphénoxysilane et le même type de composé ; les composés d'alkylalcoxysilanes ayant 2 ou 3 groupes alcoxy ou plus, tels que le méthyltriéthoxysilane et le même type de composé ; les composés d'alkylaryloxysilanes ayant 2 ou 3 groupes aryloxy ou plus, tels que le méthyltriphénoxysilane et le même type de composé ; les composés d'alcénylalcoxysilanes ayant 2 ou 3 groupes alcoxy ou plus, tels que le vinyltriméthoxysilane et le même type de composé ; et des composés d'halogénoalcoxysilanes tels que le triméthoxychlorosilane et le même type de composé. [0065] Parmi ceux-ci, un alkylalcoxysilane ayant 2 à 4 groupes alkylalcoxy est préféré du point de vue de la résistance à la dégradation thermique et de la productivité du copolymère séquencé. [0066] Des exemples du composé d'époxy servant d'agent de couplage comprennent, sans s'y limiter, les huiles végétales polyépoxydées telles que l'huile de soja époxydée et l'huile de lin époxydée, le polybutadiène époxydé et le pentaérythritol tetraallyléther époxydé. [0067] Parmi ceux-ci, un composé d'époxy ayant un groupe phényle est préféré du point de vue de la résistance à la dégradation thermique et de la productivité du copolymère séquencé. [0068] Le nombre de groupes alcoxysilyle ou de groupes époxy dans le composé d'alcoxysilane ou le composé d'époxy est de préférence de 2 à 5 par molécule, de manière davantage préférée de 2 à 4, de manière plus préférée de 3 à 4, encore plus préférentiellement, de 4 par molécule du point de vue d'une température de mélange basse de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation, de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de la moindre dégradation d'un polymère dans la com- 9 position d'asphalte. [0069] La limite entre les blocs ou le point le plus éloigné de chaque bloc dans le co- polymère séquencé n'a pas à être clairement distinguée. [0070] Par exemple, un bloc de copolymère d'une unité monomère vinylaromatique et d'une unité monomère de diène conjugué peut être présent. De même, une pluralité de blocs de copolymère peuvent coexister les uns avec les autres. Le bloc polymère (S) composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique peut contenir une pluralité de segments différant par le contenu de l'unité monomère vinylaromatique. [0071] Le copolymère séquencé (b) qui est un composant de masse moléculaire élevée contenu dans l'additif (A) contient de préférence un copolymère séquencé représenté par (S-B),,-X (où m est un entier de 2 à 4, S est un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique, B est un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué, et X est un résidu d'un agent de couplage ou un résidu d'un initiateur de polymérisation), et contient plus préférentiellement un copolymère séquencé représenté par (S-B)4-X (où S est un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique, B est un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué et X est un résidu d'un agent de couplage), du point de vue d'une basse température de mélange au moment de la production de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation, de la faible viscosité de la composition d'asphalte, de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte et du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte. [0072] Le copolymère séquencé (b) contient en outre de préférence (S-B)3-X et (S-B)4-X du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation et du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte. [0073] Le ratio du copolymère à blocs (a) à la quantité totale du copolymère séquencé (a) et au copolymère séquencé (b) est de préférence de 30% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 40% en masse ou plus, de manière encore préférée de 50% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 60% en masse ou plus, du point de vue d'une basse température de mélange pour la composition d'asphalte, de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de l'adhésivité élevée de la composition d'asphalte. [0074] Le ratio du copolymère séquencé (a) est de préférence de 95% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 90% en masse ou moins, de manière encore préférée de 85% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 80% en masse ou moins, du point de vue de la récupération élevée après étirement de la composition d'asphalte et du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte. [0075] Dans la présente description, le terme "récupération après étirement de la com- position d'asphalte" se réfère à une performance (récupération élastique) déterminée en moulant la composition d'asphalte au moyen d'une matrice en forme d'haltère, puis en découpant la partie centrale du produit moulé avec le produit moulé étiré, et puis en examinant si le produit coupé revient à la longueur d'origine. [0076] Spécifiquement, la récupération après étirement de la composition d'asphalte est dé- terminée par mesure selon les procédures (1) à (6) suivantes. [0077] (1) Une composition d'asphalte fondu est injectée dans une matrice ayant une forme d'haltère (par exemple, longueur x largeur x épaisseur = environ 12 cm x 5 cm x 1 cm). [0078] (2) Une composition d'asphalte froid (avec les deux extrémités attachées aux gabarits de l'haltère) est placée dans un bain-marie à 25°C. [0079] (3) Les deux extrémités de l'haltère sont tenues par les gabarits et tirées à un degré donné. [0080] (4) L'haltère est étirée sur 20 cm, arrêtée et maintenue pendant environ 5 minutes. [0081] (5) Tandis que les deux extrémités de l'haltère sont tenues, l'haltère est coupé au centre. [0082] (6) L'haltère coupé tente de rétablir sa longueur (environ 12 cm) préalable à l'étirement (à partir de la longueur de 20 cm - a y compris les deux pièces coupées immédiatement après la coupe) s'il subsiste une élasticité du caoutchouc. Par conséquent, le degré de restauration est mesuré après un laps de temps donné. a représente la longueur déjà restaurée de l'haltère au moment de la mesure après un laps de temps donné. [0083] Le ratio du copolymère séquencé (b) à la quantité totale du copolymère séquencé (a) et du copolymère séquencé (b) est de préférence de 5% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 10% en masse ou plus, de manière encore préférée de 15% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 20% en masse ou plus, du point de vue de la récupération élevée après étirement de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation, du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte. [0084] Le ratio du copolymère séquencé (b) est de préférence de 70% en masse ou moins, plus préférentiellement de 65% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 60% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 50% en masse ou moins, du point de vue d'une faible température de mélange pour la composition d'asphalte et de la faible viscosité de la composition d'asphalte. Le copolymère séquencé (b) ayant une masse moléculaire supérieure à celui du copolymère séquencé (a), il présente une élasticité de caoutchouc supérieure. Par conséquent, un ratio relativement élevé du copolymère séquencé (b) est considéré comme ayant un effet positif sur les indices, tels que le point de ramollissement et l'aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte, auxquels contribue l'élasticité de caoutchouc. 11 [0085] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a) est supérieur ou égale à 30 000, de préférence supérieure ou égale à 40 000, plus préférentiellement supérieure ou égale à 45 000, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte. Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a) est de 150 000 ou moins, de préférence de 130 000 ou moins, de manière plus préférée de 120 000 ou moins, de manière encore préférée de 110 000 ou moins, encore plus préférentiellement de 100 000 ou moins, du point de vue d'une température de mélange basse pour la composition d'asphalte, de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte. [0086] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (b) est de 1,5 à moins de 6,0 fois, de préférence de 1,7 à 5,0 fois, plus préférentiellement de 1,8 à 4,5 fois le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a), comme mentionné ci-dessus, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de la faible viscosité de la composition d'asphalte. [0087] Lorsque le copolymère séquencé (b) est (S-B),,-X, le poids moléculaire de pic de (S-B),,-X est de préférence m fois le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a) représenté par S-B ou S-B-X du point de vue du point de ramollissement élevé et de la récupération élevée en tension de la composition d'asphalte. Le poids moléculaire de pic de chaque polymère peut être déterminé par un procédé décrit dans les exemples mentionnés plus loin. [0088] La teneur en unité monomère vinylaromatique dans l'additif (A) est de préférence de 20% en masse ou plus, de manière plus préférée de 22% en masse ou plus, de manière encore plus préférée de 24% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 26% en masse ou plus, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation et de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte. [0089] La teneur en unité monomère vinylaromatique dans l'additif (A) est de préférence de 45% en masse ou moins, de manière plus préférée de 42% en masse ou moins, de manière encore plus préférée de 40% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 38% en masse ou moins, du point de vue de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte, de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte dans une plage à basse température, de la faible viscosité de la composition d'asphalte et du moindre dégorgement en huile de la composition d'asphalte. La teneur en unité monomère vinylaromatique influe facilement sur la dureté de l'additif (A) et est donc considérée comme ayant un effet positif sur la performance, telle que l'aptitude à la flexion à basse température, qui exige d'avoir un moelleux en fixant la limite supérieure à une faible valeur. [0090] Dans ce contexte, la teneur en unité monomère vinylaromatique de l'additif (A) n'est 12 pas la valeur de chaque composant, mais la teneur en unités monomères vinylaro- matiques de l'ensemble de l'additif (A), c'est-à-dire la teneur moyenne en unités monomères vinylaromatiques respectives des composants. [0091] Dans le présent mode de réalisation, la teneur en unité monomère vinylaromatique dans l'additif (A) peut être mesurée par un procédé décrit dans les exemples mentionnés plus loin. [0092] Le ratio de la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques à la teneur totale en unités monomères vinylaromatiques (ratio de blocs) dans l'additif (A) est de préférence à 90% ou supérieur, plus préférentiellement 93% ou supérieur, encore plus préférentiellement 95% ou supérieur, de manière plus préférée à 96% ou supérieur, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de la récupération élevée après étirement de la composition d'asphalte. [0093] Le ratio de blocs est de préférence de 99% ou moins, de manière préférée de 98% ou moins, du point de vue de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte et de la flexibilité de la composition d'asphalte. [0094] Le ratio entre la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques à la teneur totale en unités monomères vinylaromatiques (ratio de blocs) dans l'additif (A) peut être déterminé selon la formule (teneur en blocs de monomères vinylaromatiques dans l'additif) / (teneur totale en unités monomères vinylaromatiques dans l'additif) x 100. [0095] Le bloc monomère vinylaromatique désigne un bloc polymère composé princi- palement d'une unité monomère vinylaromatique. [0096] La teneur en blocs monomères vinylaromatiques dans l'additif (A) et la teneur totale en unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (A) peuvent être déterminées par un procédé décrit dans les exemples mentionnés plus loin. [0097] Le ratio entre la teneur en blocs monomères vinylaromatiques et la quantité totale d'unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (A) peut être contrôlé, par exemple, en ajustant une masse moléculaire, une température de polymérisation, une vitesse d'addition de monomères, l'intervalle de temps de l'addition entre un monomère ajouté en premier et un monomère ajouté ensuite, un composé polaire, un agent de randomisation, la vitesse d'agitation d'un réacteur de polymérisation, etc. [0098] Spécifiquement, le ratio de blocs peut être fixé à 90% ou plus et à 99% ou moins en ajoutant une unité monomère de diène conjugué après écoulement d'une minute ou plus et de moins de 21 minutes après l'instant de l'atteinte d'une température pic qui apparaît à l'achèvement de la polymérisation d'une unité monomère vinylaromatique et après diminution d'1°C ou plus à partir de la température pic. [0099] Dans ce contexte, le ratio entre la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques et la quantité totale d'unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (A) n'est pas la valeur de chaque composant, mais la valeur de tous les copolymères séquences qui y 13 sont contenus, c'est-à-dire la valeur moyenne des composants. [0100] L'indice de fluidité à chaud (IFC ou en anglais Melt Flow Rate ou MFR, 200°C, 5 kgf) de l'additif (A) est de préférence de 0,5 g/10 min ou plus, de manière plus préférée de 0,75 g/10 min ou plus, de manière encore préférée de 1 g/10 min ou plus, du point de vue de la productivité. [0101] L'indice de fluidité à chaud (IFC, 200°C, 5 kgf) de l'additif (A) est de préférence de 100 g/10 min ou moins, de manière davantage préférée de 50 g/10 min ou moins, de manière encore préférée de 30 g/10 min ou moins, du point de vue d'une faible quantité de polymère ajouté à l'asphalte, c'est-à-dire la diminution de la quantité d'un polymère ajouté à l'asphalte, et du point de vue de la récupération après traction. [0102] Dans l'additif (A), au moins une partie des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué dans le polymère est hydrogénée du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation, de la résistance élevée à la dégradation thermique du polymère, et du moindre dégorgement d'huile de la composition d'asphalte. [0103] Dans l'additif (A), le degré d'hydrogénation des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué est de 10% molaires ou plus, de préférence de 20% molaires ou plus, de manière davantage préférée de 25% molaires ou plus, de manière encore préférée de 35% molaires ou plus, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de la résistance élevée à la dégradation thermique du polymère. [0104] Dans l'additif (A), le degré d'hydrogénation des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué est de 85% molaires ou moins, de préférence de 60% molaires ou moins, de manière davantage préférée de 55% molaires ou moins, de manière encore préférée de 50% molaires ou moins, du point de vue de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte et de l'excellente adhésivité d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte dans une plage de basses températures. L'hydrogénation déplace une température de transition vitreuse d'une plage de basses températures vers une plage de hautes températures et est donc considérée comme ayant tendance à réduire l'aptitude à la flexion à basse température nécessaire pour avoir un moelleux dans la plage des basses températures. Cependant, le degré d'hydrogénation de 85% molaires ou moins est un niveau ne posant pas de problème de performance pratique. [0105] Dans la présente description, l'unité monomère de diène conjugué est appelée "unité monomère de diène conjugué" indifféremment avant et après hydrogénation. [0106] En particulier, à la suite de la polymérisation d'un monomère de diène conjugué, des liaisons insaturées sont présentes avant l'hydrogénation, tandis que les liaisons insaturées dérivées du diène conjugué ne sont plus présentes après l'hydrogénation. 14 Cependant, un composant dérivé d'une unité monomère de diène conjugué est appelé "unité monomère de diène conjugué" même après hydrogénation. [0107] Le degré d'hydrogénation des doubles liaisons peut être contrôlé pour être dans la plage numérique mentionnée ci-dessus en ajustant la quantité d'hydrogène ajoutée ou une durée de réaction d'hydrogénation à l'étape d'hydrogénation. Dans le présent mode de réalisation, le degré d'hydrogénation peut être déterminé par un procédé décrit dans les exemples mentionnés plus loin. [0108] Une teneur en vinyle dans l'unité monomère de diène conjugué avant hydrogénation dans l'additif (A) contenu dans l'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation est de préférence de 8% molaires ou plus, plus préférentiellement de 10% molaires ou plus, de préférence encore de 12% molaires ou plus, encore plus préférentiellement 20% molaires ou plus, du point de vue de la compatibilité élevée avec l'asphalte et de la faible viscosité de la composition d'asphalte. La teneur en vinyle dans l'unité monomère de diène conjugué avant hydrogénation est de préférence de 50% molaires ou moins, de manière davantage préférée de 45% molaires ou moins, de manière encore préférée de 42% molaires ou moins, encore plus préférentiellement de 38% molaires ou moins, du point de vue de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte. [0109] [0110] L'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réa- lisation peut contenir un additif (B) en plus de l'additif (A) mentionné ci-dessus. [0111] L'additif (B) comprend une unité monomère vinylaromatique et une unité monomère de diène conjugué, et le degré d'hydrogénation des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué est de 0% molaire. [0112] L'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réa- lisation comprend de préférence l'additif (B) du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation. [0113] Dans le cas de l'utilisation d'un agent d'adhésivité mentionné plus loin, l'additif pour les feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation comprend de préférence l'additif (B) du point de vue de la compatibilité avec l'agent d'adhésivité hautement polaire. [0114] L'additif (B) comprend de préférence un copolymère séquencé (c) et un copolymère séquencé (d) différents l'un de l'autre, comme décrit ci-après, du point de vue de la basse température de mélange au moment de la production de la composition d'asphalte, de la faible viscosité du la composition d'asphalte, du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de l'adhésivité élevée d'une feuille collante d'asphalte. [0115] Le copolymère séquencé (c) présente un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué. Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (c) est de préférence de 50 000 ou plus et de 150 000 ou moins. [0116] Le copolymère séquencé (d) présente un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué. [0117] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (d) est de 1,5 à moins de 6,0 fois le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (c) du point de vue de la faible température de mélange au moment de la production, du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de la faible viscosité de la composition d'asphalte. [0118] Le copolymère séquencé (c) présente de préférence un bloc polymère composé prin- cipalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué, et le copolymère séquencé (d) présente de préférence deux ou plus blocs polymères composés principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un ou plusieurs blocs polymères composés principalement d'une unité monomère de diène conjugué, du point de vue de la faible viscosité et du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte. [0119] Des exemples de la structure du copolymère séquencé (c) peuvent inclure les structures S-B et les formules (i) à (iii), comme dans le copolymère séquencé (a) mentionné ci-dessus. [0120] Des exemples de la structure du copolymère séquencé (d) peuvent inclure des structures de formules (i) à (vi), comme dans le copolymère séquencé (b) mentionné ci-dessus. [0121] L'additif (B) contient de préférence des copolymères séquencés représentés par S- B-S, (S-B)2-X et (S-B)4-X du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de la récupération après traction de la composition d'asphalte. [0122] Lorsque l'additif (B) comprend le copolymère séquencé (c) et le copolymère séquencé (d), la teneur en copolymère séquencé (c) par rapport à la masse totale de l'additif (B) est de préférence de 95% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 90% en masse ou moins, de manière encore préférée de 85% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 80% en masse ou moins, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte. La teneur en copolymère séquencé (c) est de préférence de 10% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 20% en masse ou plus, de manière encore préférée de 40% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 60% en masse ou plus, du point de vue de l'adhésivité élevée de la composition d'asphalte et de la faible viscosité de la com- 16 position d'asphalte. [0123] La teneur en copolymère séquencé (d) par rapport à la masse totale de l'additif (B) est de préférence de 95% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 80% en masse ou moins, de manière encore préférée de 60% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 40% en masse ou moins, du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de l'adhésivité élevée de la composition d'asphalte. [0124] La teneur du copolymère séquencé (d) est de préférence de 5% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 15% en masse ou plus, de manière encore préférée de 40% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 70% en masse ou plus, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte. [0125] Le copolymère séquencé (d) ayant une masse moléculaire supérieure à celui du co- polymère séquencé (c) a une élasticité de caoutchouc supérieure. Par conséquent, un ratio relativement élevé du copolymère séquencé (d) est considéré comme ayant un effet positif sur les indices, tels que le point de ramollissement et l'aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte, auxquels contribue l'élasticité de caoutchouc. [0126] L'additif (B) est de préférence un mélange de S-B-S, de (S-B)2-X (copolymère séquencé (d)) et de S-B (copolymère séquencé (c)), un mélange de (S-B)3-X (copolymère séquencé (d)) et S-B (copolymère séquencé (c)), ou un mélange de (S-B)4 -X (copolymère séquencé (d)) et de S-B (copolymère séquencé (c)). L'additif (B) est plus préférentiellement un mélange de (S-B)4-X (copolymère séquencé (d)) et de S-B (copolymère séquencé (c)) du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte, de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de l'adhésivité de la composition d'asphalte dans une plage de températures élevées. [0127] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (c) est de préférence de 50 000 ou supérieure, de manière davantage préférée de 60 000 ou supérieure, de manière encore préférée de 70 000 ou supérieure, encore plus préférentiellement de 80 000 ou supérieure, du point de vue d'un point de ramollissement élevé. Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (c) est de préférence de 150 000 ou inférieure, de manière davantage préférée de 130 000 ou inférieure, de manière encore préférée de 120 000 ou inférieure, encore plus préférentiellement de 110 000 ou inférieure, du point de vue d'une température de mélange basse au moment de la production et d'une faible viscosité. [0128] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (d) est de 1,5 à moins de 6,0 fois, préférentiellement 1,7 à 5,0 fois, plus préférentiellement 1,8 à 4,8 fois le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (c) du point de vue de la faible température de mélange au moment de la production, du point de ramollissement élevé de 17 la composition d'asphalte et de la faible viscosité de la composition d'asphalte. [0129] Le ratio en masse entre le copolymère séquencé (c) et le copolymère séquencé (d) est, en particulier, (c)/(d) = de préférence de (60 à 95)/(40 à 5), de manière plus préférée de (65 à 95)/(35 à 5), de manière encore préférée de (70 à 90)/(30 à 10), du point de vue de la viscosité et de l'adhésivité de la composition d'asphalte. [0130] La teneur en unité monomère vinylaromatique dans l'additif (B) est de préférence de 8% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 10% en masse ou plus, de manière encore préférée de 12% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 15% en masse ou plus, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte. [0131] La teneur en unité monomère vinylaromatique dans l'additif (B) est de préférence de 50% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 46% en masse ou moins, de manière encore préférée de 42% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 35% en masse ou moins, du point de vue de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte et de l'excellente adhésivité d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte dans une plage de basses températures. La teneur en unité monomère vinylaromatique dans l'additif (B) influe facilement sur la dureté de l'additif (B) et est donc considérée comme ayant un effet positif sur la performance, telle que l'aptitude à la flexion à basse température, qui exige d'avoir un moelleux en fixant la limite supérieure à une faible valeur. [0132] Dans ce contexte, la teneur en unité monomère vinylaromatique de l'additif (B) n'est pas la valeur de chaque composant, mais la teneur en unités monomères vinylaromatiques de l'ensemble de l'additif (B), c'est-à-dire la teneur moyenne en unités monomères vinylaromatiques respectives des composants. [0133] La teneur en unité monomère vinylaromatique dans l'additif (B) peut être mesurée par un procédé décrit dans les exemples mentionnés plus loin. [0134] Le ratio de la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques à la teneur totale en unités monomères vinylaromatiques (ratio de blocs) dans l'additif (B) est de préférence à 90% ou supérieur, plus préférentiellement 93% ou supérieur, encore plus préférentiellement 95% ou supérieur, de manière plus préférée à 96% ou supérieur, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte et de la récupération élevée après étirement de la composition d'asphalte. [0135] Le ratio de blocs est de préférence de 99% ou moins, mieux encore de 98% ou moins, du point de vue d'une température de mélange basse pour la composition d'asphalte, de la faible viscosité de la composition d'asphalte, de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte et de la flexibilité de la composition d'asphalte. 18 [0136] Le ratio entre la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques à la teneur totale en unités monomères vinylaromatiques (ratio de blocs) dans l'additif (B) peut être déterminé selon la formule (teneur en blocs de monomères vinylaromatiques dans l'additif (B)) / (teneur totale en unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (B)) X 100. [0137] Dans ce contexte, le bloc monomère vinylaromatique désigne un bloc polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique. [0138] Dans le présent mode de réalisation, la teneur en blocs monomères vinylaromatiques dans l'additif (B) et la teneur totale en unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (B) peuvent être déterminées par un procédé décrit dans les exemples mentionnés plus loin. [0139] Le ratio entre la teneur en blocs monomères vinylaromatiques et la quantité totale d'unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (B) peut être contrôlé, par exemple, en ajustant une masse moléculaire, une température de polymérisation, une vitesse d'addition de monomères, l'intervalle de temps de l'addition entre un monomère ajouté en premier et un monomère ajouté ensuite, un composé polaire, un agent de randomisation, la vitesse d'agitation d'un réacteur de polymérisation, etc. [0140] Spécifiquement, le ratio de blocs peut être fixé à 90% ou plus et à 99% ou moins, par exemple, en ajoutant une unité monomère de diène conjugué après écoulement d'une minute ou plus et de moins de 21 minutes après l'instant de l'atteinte d'une température pic qui apparaît à l'achèvement de la polymérisation d'une unité monomère vinylaromatique et après diminution d'1°C ou plus à partir de la température pic. [0141] Dans ce contexte, le ratio entre la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques et la quantité totale d'unités monomères vinylaromatiques dans l'additif (B) n'est pas la valeur de chaque composant, mais la valeur de l'ensemble de l'additif (B), c'est-à-dire la valeur moyenne des composants. [0142] L'indice de fluidité à chaud (IFC ou en anglais Melt Flow Rate ou MFR, 200°C, 5 kgf) de l'additif (B) est de préférence de 0,1 g/10 min ou plus, de manière plus préférée de 0,2 g/10 min ou plus, de manière encore préférée de 1 g/10 min ou plus, du point de vue de la productivité. [0143] L'indice de fluidité à chaud (IFC, 200°C, 5 kgf) de l'additif (B) est de préférence de 100 g/10 min ou moins, de manière davantage préférée de 50 g/10 min ou moins, de manière encore préférée de 30 g/10 min ou moins, du point de vue d'une faible quantité de polymère ajouté à l'asphalte, c'est-à-dire la diminution de la quantité d'un polymère ajouté à l'asphalte, et du point de vue de la récupération après traction. [0144] Le ratio de l'additif (A) mentionné ci-dessus à la masse totale de l'additif (A) et de l'additif (B) est de préférence de 8% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 12% en masse ou plus, de manière encore préférée de 15% en masse ou plus, encore 19 plus préférentiellement 20% en masse ou plus, selon la formule additif (A) / (additif (A) + additif (B)) x 100 (% en masse) du point de vue du moindre dégorgement d'huile de la composition d'asphalte et de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte dans une plage de basses températures. Le ratio de l'additif (A) est de préférence de 55% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 45% en masse ou moins, de manière encore préférée de 40% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 30% en masse ou moins, du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte. [0145] L'hydrogénation de l'additif (A) déplace une température de transition vitreuse d'une plage de basses températures vers une plage de hautes températures. Un ratio plus élevé de l'additif (A) est considéré comme ayant tendance à réduire le moelleux dans la plage de basses températures. Ainsi, dans le cas du mélange de l'additif (A) et de l'additif (B) ayant des structures polymères équivalentes, un ratio plus élevé de l'additif (B) est considéré comme produisant une meilleure aptitude à la flexion à basse température. [0146] [0147] Le copolymère constituant l'additif (A) et/ou l'additif (B) présente de préférence au moins un groupe fonctionnel choisi dans le groupe constitué par un groupe hydroxy, un groupe anhydride d'acide, un groupe époxy, un groupe amino, un groupe amide, un groupe silanol et un groupe alcoxysilane, du point de vue de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation dans une plage de températures élevées et du moindre d'égorgement d'huile de la composition d'asphalte. [0148] Parmi ces groupes fonctionnels, un groupe fonctionnel contenant un atome d'azote est préféré, et un groupe fonctionnel contenant à la fois un atome d'azote et un atome d'oxygène est encore préféré. [0149] L'additif (A) ou (B) ayant le groupe fonctionnel interagit avec un composant polaire dans l'asphalte et est ainsi finement dispersé dans l'asphalte. Ceci tend à empêcher un composant de faible masse moléculaire et un adoucisseur de la composition d'asphalte de dégorger vers la surface de la composition d'asphalte. [0150] Le groupe fonctionnel de l'additif interagit avec un groupe polaire à la surface d'un substrat d'adhésion avec une feuille imperméable contenant de l'asphalte. Cela tend à produire une excellente adhésivité dans une plage allant d'une température basse à une température élevée. [0151] Ainsi, le groupe fonctionnel de l'additif (A) ou (B) présente un atome d'azote et un atome d'oxygène hautement électronégatifs en tant que tendance préférée. L'effet décrit ci-dessus est considéré comme étant d'autant plus fort que le nombre de groupes fonctionnels augmente. Plus préférentiellement, l'additif (A) et l'additif (B) ont tous deux le groupe fonctionnel. [0152] Des exemples du procédé d'addition d'au moins un groupe fonctionnel choisi dans le groupe constitué d'un groupe hydroxy, d'un groupe anhydride d'acide, d'un groupe époxy, d'un groupe amino, d'un groupe amide, d'un groupe silanol et d'un groupe alcoxysilane au copolymère constituant l'additif (A) ou (B) comprennent des procédés utilisant un initiateur de polymérisation, un monomère ou un modificateur d'extrémité comportant le groupe fonctionnel. [0153] Parmi ceux-ci, un procédé utilisant un modificateur d'extrémité comportant le groupe fonctionnel est préféré du point de vue de la facilité de production. [0154] Des exemples du monomère qui est utilisé pour ajouter le groupe fonctionnel pré- déterminé au copolymère constituant l'additif comprennent des composés contenant un groupe hydroxy, un groupe anhydride d'acide, un groupe époxy, un groupe amino, un groupe amide, un groupe silanol ou un groupe alcoxysilane dans le monomère à utiliser dans la polymérisation. [0155] Parmi ceux-ci, un monomère contenant un groupe N est préféré. Des exemples de celui-ci incluent la N,N-diméthylvinylbenzylamine, la N,N-diéthylvinylbenzylamine, la N,N-dipropylvinylbenzylamine, la N,N-dibutylvinylbenzylamine, la N,N-diphénylvinylbenzylamine, le 2-diméthylaminoéthylstyrène, le 2-diéthylaminoéthylstyrène, le 2-bis(triméthylsilyl)aminoéthylstyrène, le 1-(4-N,N-diméthylaminophény1)-1-phényléthylène, la N,N-diméthy1-2-(4-vinylbenzyloxy)éthylamine, le 4-(2-pyrrolidinoéthyl)styrène, le 4-(2-pipéridinoéthyl)styrène, le 4-(2-hexaméthylèniminoéthyl)styrène, le 4-(2-morpholinoéthyl)styrène, le 4-(2-thiazinoéthyl)styrène, le 4-(2-N-méthylpipérazinoéthyl)styrène, la 1-((4-vinylphénoxy)méthyl)pyrrolidine, et la 1 -(4-vinylbenzyloxyméthyl)pyrrolidine. [0156] Des exemples du modificateur d'extrémité qui est utilisé pour ajouter le groupe fonctionnel prédéterminé au copolymère constituant l'additif comprennent, sans s'y limiter, le tétraglycidyl-m-xylènediamine, le tétraglycidyl1,3-bisaminométhylcyclohexane, le tétraglycidyl-p-phénylènediamine, le tétraglycidyldiaminodiphénylméthane, la diglycidylaniline, le y-caprolactone, le yglycidoxyéthyltriméthoxysilane, le y-glycidoxypropyltriméthoxysilane, le yglycidoxypropyltriphénoxysilane, le y-glycidoxypropylméthyldiméthoxysilane, le yglycidoxypropyldiéthyléthoxysilane, le y-glycidoxypropyldiméthyléthoxysilane, le yglycidoxypropylméthyldiisopropénoxysilane, le bis(y-glycidoxypropyl)diméthoxysilane, le bis(y-glycidoxypropyl)diéthoxysilane, le p(3,4-époxycyclohexyl)éthyl-tripropoxysilane, le p(3,4-époxycyclohexyl)éthyl-tributoxysilane, le p(3,4-époxycyclohexyl)éthyl-méthyldipropoxysilane, le (3- 21 (3,4-époxycyclohexyl)éthyle-méthyldibutoxysilane, le p(3,4-époxycyclohexyl)éthyl-méthyldiphénoxysilane, le p(3,4-époxycyclohexyl)éthyl-diméthylméthoxysilane, le p(3,4-époxycyclohexyl)éthyl-diéthyléthoxysilane, le p(3,4-époxycyclohexyl)éthyl-diméthyléthoxysilane, la 1,3-diméthy1-2-imidazolidinone, la 1,3-diéthy1-2-imidazolidinone, la N,M-diméthylpropylène-urée et la Nméthylpyrrolidone. [0157] La quantité de modificateur d'extrémité utilisée est de préférence de 0,5 à 5 équivalents pour 1 équivalent de l'extrémité vivante d'un polymère de base. [0158] Procédé de fabrication d'additif pour feuille imperméable contenant de l'asphalte. [0159] L'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réa- lisation peut être produit, par exemple, en effectuant dans l'ordre, une étape de polymérisation consistant à polymériser au moins un monomère de diène conjugué et un monomère vinylaromatique avec un composé de lithium comme initiateur de polymérisation dans un solvant hydrocarboné pour obtenir un polymère, une étape d'hydrogénation consistant à hydrogéner, si nécessaire, des doubles liaisons dans l'unité monomère de diène conjugué du polymère obtenu, et une étape de désolventation consistant à désolventer une solution contenant le polymère. [0160] L'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réa- lisation peut également être produit en produisant l'additif (A) et l'additif (B) mentionnés ci-dessus et en mélangeant ces additifs. [0161] Étape de polymérisation : [0162] Dans l'étape de polymérisation, des monomères comprenant au moins un monomère de diène conjugué et un monomère vinylaromatique sont polymérisés avec un composé de lithium comme initiateur de polymérisation dans un solvant hydrocarboné pour obtenir un polymère. [0163] Solvant hydrocarboné : [0164] Des exemples de solvant hydrocarboné destiné à être utilisé dans l'étape de polymé- risation comprennent, sans s'y limiter : les hydrocarbures aliphatiques tels que le butane, le pentane, l'hexane, l'isopentane, l'heptane et l'octane ; des hydrocarbures ah-cycliques tels que le cyclopentane, le méthylcyclopentane, le cyclohexane, le méthylcyclohexane et l'éthylcyclohexane ; et des hydrocarbures aromatiques tels que le benzène, le toluène, l'éthylbenzène et le xylène. Un de ces solvants peut être utilisé seul, ou deux ou plus de ceux-ci peuvent être utilisés en mélange. [0165] Initiateur de polymérisation : [0166] Des exemples du composé de lithium destiné à être utilisé comme initiateur de poly- mérisation dans l'étape de polymérisation comprennent, sans s'y limiter, des composés contenant un ou plusieurs atomes de lithium liés dans la molécule, tels que des 22 composés organiques de monolithium, des composés organiques de dilithium et des composés organiques de polylithium. [0167] Des exemples d'un tel composé organolithien comprennent, sans s'y limiter, l'éthyllithium, le n-propyllithium, l'isopropyllithium, le n-butyllithium, le secbutyllithium, le tert-butyllithium, l'hexaméthylène dilithium, le butadiényl dilithium et l'isoprényl dilithium. L'un de ces composés organolithiens peut être utilisé seul, ou deux ou plus de ceux-ci peuvent être utilisés en combinaison. [0168] Monomère pour utilisation dans la polymérisation : [0169] Les exemples de monomère de diène conjugué comprennent, sans s'y limiter, les dioléfines présentant une paire de doubles liaisons conjuguées, telles que le 1,3-butadiène, le 2-méthy1-1,3-butadiène (isoprène), le 2,3-diméthy1-1,3-butadiène, le 1,3-pentadiène, le 2-méthy1-1,3-pentadiène et le 1,3-hexadiène. Parmi ceux-ci, le 1,3-butadiène ou l'isoprène est préféré du point de vue de l'efficacité économique. [0170] Le 1,3-butadiène est davantage préféré du point de vue de la résistance mécanique. L'une de ces dioléfines peut être utilisé seule, ou deux ou plus de celles-ci peuvent être utilisées en combinaison. [0171] Des exemples de monomère vinylaromatique comprennent, sans s'y limiter, les composés vinylaromatiques tels que le styrène, le a-méthylstyrène, le p-méthylstyrène, le divinylbenzène, le 1,1-diphényléthylène, le N,N-diméthyl-p-aminoéthylstyrène et le N,N-diéthyl-p-aminoéthylstyrène. Parmi eux, le styrène est préféré du point de vue de l'efficacité économique. L'un de ces composés peut être utilisé seul, ou deux ou plus de ceux-ci peuvent être utilisés en combinaison. [0172] En plus du monomère de diène conjugué et du monomère vinylaromatique, d'autres monomères copolymérisables avec le monomère de diène conjugué et le monomère vi- nylaromatique peuvent être utilisés en tant que monomères de polymérisation. [0173] A l'étape de polymérisation, un composé polaire ou un agent de randomisation pré- déterminé peut être utilisé, par exemple, pour ajuster une vitesse de polymérisation, ajuster la microstructure (ratios de cis, trans et vinyle) d'une unité monomère de diène conjugué polymérisé, ou ajuster le ratio de réaction entre le monomère de diène conjugué et le monomère vinylaromatique. [0174] Des exemples du composé polaire ou de l'agent de randomisation incluent, sans s'y limiter : des éthers tels que le tétrahydrofurane, le diéthylène glycol diméthyl éther et le diéthylène glycol dibutyl éther ; des amines telles que la triéthylamine et la tétraméthyléthylènediamine ; et les thioéthers, phosphines, phosphoramides, alkylbenzènesulfonates et alcoolates de potassium ou de sodium. [0175] Le procédé de polymérisation mis en oeuvre à l'étape de polymérisation n'est pas par- ticulièrement limité, et un procédé connu dans la technique peut être appliqué à celui-ci. Des exemples du procédé connu dans l'art antérieur incluent les procédés décrits 23 dans la publication de brevet japonais n°36-19286, la publication de brevet japonais n°43-17979, la publication de brevet japonais n°46-32415, la publication de brevet japonais n°49-36957, la publication de brevet japonais n°48-2423, la publication de brevet japonais n°48-4106, la publication de brevet japonais n°56-28925, le brevet japonais publié n°59-166518 et brevet japonais publié n°60-186577. [0176] Étape de désactivation : [0177] L'extrémité active du polymère est de préférence désactivée par une étape de désac- tivation. Le procédé de désactivation de l'extrémité active du polymère peut être effectué en faisant réagir l'extrémité active avec un composé à hydrogène actif. Le composé à hydrogène actif n'est pas particulièrement limité et est de préférence un alcool ou de l'eau du point de vue de l'efficacité économique. [0178] Étape d'hydrogénation : [0179] L'étape d'hydrogénation est l'étape consistant à soumettre une partie des doubles liaisons de l'unité monomère de diène conjugué du polymère obtenu à l'étape de polymérisation à une réaction d'hydrogénation. [0180] Cette étape est réalisée dans le processus de production de l'additif (A). [0181] Des exemples de catalyseurs d'hydrogénation destinés à être utilisés au cours de la réaction d'hydrogénation comprennent, sans s'y limiter : des catalyseurs hétérogènes de type supportés et qui sont composés d'un métal tel que le Ni, le Pt, le Pd ou le Ru supportés par un support tel que le carbone, la silice, l'alumine, ou de la terre de diatomées ; des catalyseurs dits de type Ziegler utilisant un sel organique tel que le Ni, le Co, le Fe ou le Cr ou un sel d'acétylacétone et un agent réducteur tel que l'Al organique ; des catalyseurs dits organiques complexes tels que les composés organométalliques (par exemple, de Ru et de Rh) ou des catalyseurs homogènes utilisant un agent réducteur tel que le Li organique, l'Al organique ou le Mg organique avec un composé titanocène. [0182] Parmi ceux-ci, un système catalytique homogène utilisant un agent réducteur tel que le Li organique, l'Al organique ou le Mg organique avec un composé titanocène est préféré du point de vue de l'efficacité économique et de la résistance au vieillissement thermique ou aux intempéries du polymère. [0183] Des exemples du procédé d'hydrogénation comprennent, sans s'y limiter, les procédés décrits dans les publications de brevets japonais n°42-8704 et n°43-6636, de préférence les procédés décrits dans les publications de brevets japonais n°63-4841 et n°63-5401. [0184] Plus précisément, une solution de copolymère séquencé hydrogéné est obtenue par hydrogénation en présence d'un catalyseur d'hydrogénation dans un solvant inerte. [0185] La réaction d'hydrogénation peut être effectuée en utilisant l'un quelconque parmi les procédés par lots, les procédés continus et une combinaison de ceux-ci. 24 [0186] La réaction d'hydrogénation n'est pas particulièrement limitée et est de préférence effectuée après l'étape susmentionnée de désactivation de l'extrémité active du polymère du point de vue d'une forte activité d'hydrogénation. [0187] Le polymère intéressant est obtenu par addition d'hydrogène prédéterminé en utilisant le catalyseur d'hydrogénation mentionné ci-dessus. Le degré d'hydrogénation dans l'additif (A) peut être ajusté à 10% molaires ou plus et à 85% molaires ou moins en ajustant le nombre de moles d'hydrogène à ajouter au système réactionnel. [0188] A l'étape d'hydrogénation, les liaisons conjuguées dans l'unité monomère vinyla- romatique peuvent être hydrogénées. Le degré d'hydrogénation des liaisons conjuguées dans toutes les unités monomères vinylaromatiques est de préférence de 30% molaires ou moins, plus préférentiellement de 10% molaires ou moins, de manière davantage préférée de 3% molaires ou moins. La limite inférieure du degré d'hydrogénation des liaisons conjuguées dans tous les monomères vinylaromatiques n'est pas particulièrement limitée et est de préférence de 0% molaire ou plus, mieux encore de 1% molaire ou plus. Lorsque le degré d'hydrogénation des liaisons conjuguées dans tous les monomères vinylaromatiques tombe dans la plage décrite ci-dessus, il existe une tendance à diminuer la quantité d'un polymère ajouté à l'asphalte ou à améliorer la compatibilité avec l'asphalte. [0189] Étape de désolventation : [0190] L'étape de désolventation est l'étape consistant à désolventer une solution contenant le polymère. [0191] Des exemples du procédé de désolventation comprennent, sans s'y limiter, un procédé de distillation par vapeur et un procédé de désolventation directe. [0192] La quantité d'un solvant résiduel dans le polymère obtenu par l'étape de désol- ventation est de préférence de 2% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 0,5% en masse ou moins, de manière encore préférée de 0,2% en masse ou moins, de manière encore plus préférentielle de 0,05% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 0,01% en masse ou moins. La limite inférieure de la quantité de solvant résiduel dans le copolymère n'est pas particulièrement limitée et est de préférence une quantité faible, plus préférentiellement 0% en masse, mais se situe habituellement dans la plage comprise entre 0,01% en masse ou plus et 0,1% en masse ou moins du point de vue de l'efficacité économique au moment de la désolventation. [0193] Un antioxydant est de préférence ajouté au copolymère du point de vue de la ré- sistance au vieillissement thermique du copolymère et de la suppression de la gélification. [0194] Des exemples d'antioxydants incluent, sans s'y limiter : les antioxydants phénoliques tels que les épurateurs de radicaux (en anglais radical scavengers) ; et des antioxydants phosphorés ou des antioxydants soufrés, tels que des décomposeurs à peroxyde. [0195] En variante, un antioxydant possédant les performances des deux antioxydants peut être utilisé. L'un de ces antioxydants peut être utilisé seul, ou deux ou plus de ceux-ci peuvent être utilisés en combinaison. [0196] Parmi les antioxydants, au moins un antioxydant phénolique est de préférence ajouté du point de vue de la résistance au vieillissement thermique des additifs (A) et (B) et de la composition d'asphalte et de la suppression de la gélification. [0197] La quantité de l'antioxydant phénolique ajouté est de préférence de 0,05 partie en masse ou plus, de manière davantage préférée de 0,10 partie en masse ou plus, de manière encore préférée de 0,20 partie en masse ou plus, pour 100 parties en masse des additifs (A) et (B) du point de vue de la productivité élevée à basse température et de la moindre dégradation du polymère lors du mélange. [0198] La quantité d'antioxydant phénolique ajouté est de préférence de 1,00 partie en masse ou moins, plus préférentiellement de 0,5 partie en masse ou moins, de manière davantage préférée de 0,4 partie en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 0,3 partie en masse ou moins pour 100 parties en masse des additifs (A) et (B) du point de vue de la résistance élevée au pelage d'un agrégat et de l'efficacité économique. [0199] De plus, une étape de décalcification par élimination d'un métal du polymère, ou une étape de neutralisation par ajustement du pH du polymère, par exemple, l'addition d'un acide ou l'addition de dioxyde de carbone, peut être effectuée avant l'étape de désolventation du point de vue de la protection de la couleur du polymère et de l'amélioration de la résistance mécanique. [0200] [0201] La composition d'asphalte du présent mode de réalisation contient de l'asphalte. [0202] Dans la présente description, le terme "composition d'asphalte" désigne une com- position comprenant de l'asphalte et un polymère servant d'additif, la composition étant préparée au cours du processus de production d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte. La composition contient typiquement tous les composants constituant la feuille imperméable contenant de l'asphalte et est durcie dans la feuille imperméable contenant de l'asphalte. [0203] Asphalte : [0204] Des exemples d'asphalte qui peuvent être utilisés dans le présent mode de réalisation incluent, sans s'y limiter, de l'asphalte obtenu en tant que sous-produit du raffinage du pétrole (asphalte de pétrole) ou en tant que produit naturel (asphalte naturel), et des mélanges de ceux-ci avec des produits pétroliers. [0205] Le composant principal de l'asphalte est appelé bitume. [0206] Des exemples spécifiques de ceux-ci incluent, mais sans s'y limiter, l'asphalte simple, l'asphalte semi-soufflé, l'asphalte soufflé, l'asphalte issu de désasphaltage par solvant, le goudron, le brai, l'asphalte fluidifié additionné d'huile et l'asphalte émulsifié. Un de 26 ces composants peut être utilisé seul, ou deux ou plus de ceux-ci peuvent être utilisés en mélange. [0207] En variante, une huile de pétrole extraite au solvant ou une huile minérale lourde aromatique telle qu'une huile de traitement d'hydrocarbure aromatique ou un extrait peut être ajouté à chaque asphalte. [0208] L'asphalte à utiliser dans la composition d'asphalte du présent mode de réalisation est de préférence un asphalte simple ayant une pénétration (mesurée selon JIS-K 2207) de 30 ou plus et de 300 ou moins, plus préférentiellement de 40 ou plus et de 250 ou moins, de préférence encore de 45 ou plus et de 200 ou moins, du point de vue des propriétés physiques à haute température, des propriétés physiques à basse température et de l'efficacité économique. [0209] La teneur en additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation mentionné ci-dessus dans la composition d'asphalte du présent mode de réalisation est de 5% en masse ou plus, de préférence de 8% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 10% en masse ou plus, de manière encore préférée, de 12% en masse ou plus, du point de vue du point de ramollissement élevé, de l'adhésivité élevée, de l'excellente aptitude à la flexion à basse température et du moindre dégorgement d'huile de la composition d'asphalte. [0210] La teneur en additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation est de 30% en masse ou moins, de préférence de 27% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 25% en masse ou moins, de manière encore préférée de 23% en masse ou moins, du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de l'efficacité économique. [0211] La teneur totale en additif (A) et en additif (B) de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation est de 5% en masse ou plus, de préférence de 8% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 15% en masse ou plus, de manière encore préférée de 21% en masse ou plus, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte, de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte, de l'adhésivité élevée de la composition d'asphalte et du moindre dégorgement d'huile de la composition d'asphalte. [0212] La teneur totale en additif (A) et en additif (B) de la composition d'asphalte est de 30% en masse ou moins, de préférence de 27% en masse ou moins, de manière préférée de 25% en masse ou moins, de manière encore préférée de 23% en masse ou moins, du point de vue d'une faible température de mélange pour la composition d'asphalte, de la faible viscosité de la composition d'asphalte, de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte et de l'efficacité économique. [0213] La teneur en asphalte de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation est de 90% en masse ou moins, de préférence de 88% en masse ou moins, de manière 27 davantage préférée de 84% en masse ou moins, de manière encore préférée de 80% en masse ou moins, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte, de la récupération après étirement de la composition d'asphalte et de l'excellente aptitude à la flexion à basse température de la composition d'asphalte. [0214] La teneur en asphalte de la composition d'asphalte est de 30% en masse ou plus, de préférence de 35% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 40% en masse ou plus, de manière encore préférée de 45% en masse ou plus, du point de vue d'une faible température de mélange de la composition d'asphalte, de la faible viscosité de la composition d'asphalte, de la moindre dégradation d'un polymère dans la composition d'asphalte et de l'efficacité économique. [0215] Agent d'adhésivité : [0216] La composition d'asphalte du présent mode de réalisation peut contenir, si nécessaire, un agent d'adhésivité choisi arbitrairement parmi une grande variété d'agents d'adhésivité. [0217] L'addition de l'agent d'adhésivité tend à améliorer l'adhésivité de la composition d'asphalte et peut ainsi supprimer le pelage d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte. [0218] Des exemples d'agent d'adhésivité incluent, sans s'y limiter particulièrement, les composés de colophane tels que la colophane naturelle, la colophane modifiée, l'ester de glycérol de colophane naturelle, l'ester de glycérol de colophane modifiée, l'ester de pentaérythritol de colophane naturelle, l'ester de pentaérythritol de colophane modifiée, la colophane hydrogénée, et l'ester de pentaérythritol de colophane hydrogénée ; des composés terpéniques tels que des copolymères de terpène naturel, des polymères tertiaires de terpène naturel, des résines terpéniques aromatiques modifiées, des dérivés hydrogénés de résines terpéniques aromatiques modifiées, des résines phénoliques terpéniques, des dérivés hydrogénés de résines phénoliques terpéniques, des résines terpéniques (monoterpène, diterpène, triterpène, polyterpène, etc.), de la résine terpénique hydrogénée et des dérivés hydrogénés de résine terpénique hydrogénée ; et des composés d'hydrocarbures de pétrole ou des résines contenant des groupes aromatiques, tels qu'une résine d'hydrocarbure de pétrole aliphatique (résine C5), des dérivés hydrogénés de résine d'hydrocarbure de pétrole aliphatique, de la résine d'hydrocarbure de pétrole aromatique (résine C9), des dérivés hydrogénés d'une résine d'hydrocarbure de pétrole aromatique, de la résine de dicyclopentadiène, des dérivés hydrogénés de résine de dicyclopentadiène, de la résine de copolymères C5/C9, des dérivés hydrogénés de résine de copolymères C5/C9, de la résine d'hydrocarbure de pétrole aliphatique cyclique et des dérivés hydrogénés de résine d'hydrocarbure de pétrole aliphatique cyclique. [0219] L'un de ces agents d'adhésivité peut être utilisé seul, ou deux ou plus d'entre eux 28 peuvent être utilisés en combinaison. La résine de copolymère C5/C9 est une résine de pétrole copolymérisée obtenue en polymérisant un mélange d'une fraction C5 et d'une fraction C9 comme matière première. [0220] Agent d'adhésivité aliphatique : la composition d'asphalte du présent mode de réa- lisation contient de préférence un agent d'adhésivité aliphatique en tant qu'agent d'adhésivité du point de vue de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte et de son efficacité économique. [0221] Des exemples d'agent d'adhésivité aliphatiques incluent, sans s'y limiter, de la résine d'hydrocarbure de pétrole aliphatique (résine C5), des dérivés hydrogénés de résine d'hydrocarbure de pétrole aliphatique (résine C5), de la résine de copolymère C5/C9 et des dérivés hydrogénés de résine de copolymère C5/C9. [0222] L'agent d'adhésivité aliphatique désigne un agent d'adhésivité ayant une teneur en groupes hydrocarbonés aliphatiques de préférence de 50% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 70% en masse ou plus, de manière encore préférée de 80% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 88% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 95% en masse ou plus. Lorsque la teneur en groupes hydrocarbonés aliphatiques tombe dans la plage décrite ci-dessus, il existe une tendance à améliorer encore l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte et l'efficacité économique. [0223] L'agent d'adhésivité aliphatique peut être produit par homopolymérisation ou copoly- mérisation d'un monomère ayant un groupe aliphatique et un groupe insaturé polymérisable. Des exemples de monomère ayant un groupe aliphatique et un groupe insaturé polymérisable comprennent, sans s'y limiter particulièrement, les terpènes naturels ou synthétiques contenant un groupe cyclopentyle ou cyclohexyle C5 ou C6. [0224] Des exemples d'autres monomères qui peuvent être utilisés en copolymérisation incluent, sans s'y limiter, le 1,3-butadiène, le cis-1,3-pentadiène, le trans1,3-pentadiène, le 2-méthy1-1,3-butadiène, le 2-méthy1-2-butène, le cyclopentadiène, le dicyclopentadiène, le terpène et la résine terpène-phénol. [0225] Agent d'adhésivité aromatique : la composition d'asphalte du présent mode de réa- lisation emploie de préférence un agent d'adhésivité aromatique en tant qu'agent d'adhésivité du point de vue de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte et de son efficacité économique. [0226] Des exemples d'agent d'adhésivité aromatique comprennent, sans s'y limiter, la résine hydrocarbonée de pétrole aromatique (résine C9) et la résine copolymère C5/C9. [0227] L'agent d'adhésivité aromatique désigne un agent d'adhésivité ayant une teneur en groupes hydrocarbonés aromatiques de préférence de 50% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 70% en masse ou plus, de manière encore préférée de 80% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 88% en masse ou plus, 29 encore plus préférentiellement de 95% en masse ou plus. Lorsque la teneur en groupes hydrocarbonés aromatiques tombe dans la plage décrite ci-dessus, il existe une tendance à améliorer encore l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte et l'efficacité économique. [0228] L'agent d'adhésivité aromatique peut être produit par homopolymérisation ou copoly- mérisation d'un monomère ayant un groupe aromatique et un groupe insaturé polymérisable. Des exemples de monomère ayant un groupe aromatique et un groupe insaturé polymérisable incluent, sans s'y limiter, les monomères de styrène, de améthylstyrène, de vinyltoluène, de méthoxystyrène, de TERT-butylstyrène, de chlorostyrène et d'indène (y compris le méthylindène). Des exemples d'autres monomères qui peuvent être utilisés en copolymérisation incluent, sans s'y limiter, le 1,3-butadiène, le cis-1,3-pentadiène, le trans-1,3-pentadiène, le 2-méthy1-1,3-butadiène, le 2-méthy1-2-butène, le cyclopentadiène, le dicyclopentadiène, le terpène et la résine terpène-phénol. [0229] La quantité de l'agent d'adhésivité ajouté n'est pas particulièrement limitée et est de préférence de 3,3 parties en masse ou plus, plus préférentiellement de 8 parties en masse ou plus, de manière davantage préférée de 12 parties en masse ou plus, de manière encore préférée de 15 parties en masse ou plus, pour 100 parties en masse de l'asphalte, du point de vue de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte. [0230] La quantité de l'agent d'adhésivité ajouté est de préférence de 100 parties en masse ou moins, plus préférentiellement de 70 parties en masse ou moins, de manière davantage préférée de 50 parties en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 40 parties ou moins, du point de vue de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte dans une plage de basses températures et de l'efficacité économique. [0231] Ingrédient de composition : [0232] La composition d'asphalte du présent mode de réalisation peut être enrichie, si né- cessaire, avec un ingrédient de composition arbitraire. [0233] Le type de l'ingrédient de composition n'est pas particulièrement limité tant que l'ingrédient de composition est généralement utilisé dans le mélange d'une résine thermoplastique ou d'un polymère de type caoutchouc. [0234] Des exemples d'un tel ingrédient de composition incluent : des charges inorganiques telles que le carbonate de calcium, le carbonate de magnésium, l'hydroxyde de magnésium, le sulfate de calcium, le sulfate de baryum, la silice, l'argile, le talc, le mica, la wollastonite, la montmorillonite, la zéolite, l'alumine, l'oxyde de titane, l'oxyde de magnésium, l'oxyde de zinc, la laine de laitier et la fibre de verre ; des pigments tels que le noir de carbone et l'oxyde de fer ; des lubrifiants tels que l'acide stéarique, l'acide béhénique, le stéarate de zinc, le stéarate de calcium, le stéarate de magnésium et l'éthylènebisstéaramide ; des adoucisseurs et des plastifiants, tels que des agents de démoulage, de l'huile de traitement de paraffine, de l'huile de traitement de naphtène, de l'huile de traitement aromatique, de la paraffine, du polysiloxane organique et de l'huile minérale ; des antioxydants tels que des oligomères liquides synthétiques, des antioxydants phénoliques encombrés et des stabilisants thermiques phosphorés ; des photostabilisants aminés encombrés et des absorbeurs d'ultraviolets à benzotriazole ; et des retardateurs de flamme, des agents antistatiques, des agents de renfort tels que des fibres organiques, des fibres de verre, des fibres de carbone et des trichites métalliques, ainsi que des colorants, et incluent d'autres ingrédients de composition, des mélanges de ceux-ci et ceux décrits dans "Compounding Ingredients for Rubber and Plastics" (édité par Rubber Digest, Japon). [0235] La quantité de l'ingrédient de composition ajouté n'est pas particulièrement limitée et est usuellement de 85 parties en masse ou moins pour 100 parties en masse de l'asphalte. [0236] Adoucisseur : [0237] Parmi les ingrédients de composition mentionnés ci-dessus, un adoucisseur est utilisé de préférence du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation et de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte dans des plages de basses températures et de températures ordinaires. Des exemples d'adoucisseurs incluent, sans s'y limiter particulièrement, des huiles, des plastifiants, des oligomères liquides synthétiques et des mélanges de ceux-ci. [0238] Parmi ceux-ci, l'huile de traitement de paraffine, l'huile de traitement de naphtène ou l'huile de traitement aromatique est de préférence présente dans le contenu, du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte, de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte dans des plages de basses températures et de températures ordinaires et de l'efficacité économique. [0239] La quantité de l'adoucisseur ajouté n'est pas particulièrement limitée et est de préférence de 2,2 parties en masse ou plus, de manière davantage préférée de 4 parties en masse ou plus, de manière encore préférée de 6 parties en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 8 parties en masse ou plus pour 100 parties en masse de l'asphalte, du point de vue de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte dans des plages de basses températures et de températures ordinaires. [0240] La quantité de l'adoucisseur ajouté est de préférence de 83 parties en masse ou moins, de manière davantage préférée de 60 parties en masse ou moins, de manière encore préférée de 40 parties en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 25 parties en masse ou moins, du point de vue du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte, de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte dans une plage de basses températures, du moindre dégorgement de l'huile de la composition 31 d'asphalte et de l'efficacité économique. [0241] La composition d'asphalte du présent mode de réalisation a de préférence la com- position suivante du point de vue du point de ramollissement élevé, de la faible viscosité, de l'adhésivité élevée dans une plage allant d'une température basse à une température élevée, et de la résistance au dégorgement d'huile de la composition d'asphalte. - Additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte : 5% en masse ou plus et 30% en masse ou moins, - Agent d'adhésivité : 3% en masse ou plus et 30% en masse ou moins, - Adoucisseur : 2% en masse ou plus et 25% en masse ou moins, - Asphalte : 30% en masse ou plus et 90% en masse ou moins. [0242] La teneur en agent d'adhésivité dans la composition d'asphalte du présent mode de réalisation est de 3% en masse ou plus, de préférence de 6% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 10% en masse ou plus, de manière encore préférée de 14% en masse ou plus, du point de vue du point de ramollissement, de l'adhésivité à 5°C, de l'adhésivité à 23°C et de l'adhésivité à 50°C. La teneur en agent d'adhésivité est de 30% en masse ou moins, de préférence de 28% en masse ou moins, de manière davantage préférée à 26% en masse ou moins, de manière encore préférée de 24% en masse ou moins, du point de vue de l'adhésivité à 5°C, de l'adhésivité à 23°C, de l'adhésivité à 50°C et de la flexion à basse température. [0243] La teneur en adoucisseur dans la composition d'asphalte du présent mode de réa- lisation est de 2% en masse ou plus, de préférence de 3% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 4% en masse ou plus, de manière encore préférée de 6% en masse ou plus, du point de vue de la viscosité à l'état fondu et de la flexion à basse température. La teneur en adoucisseur est de 25% en masse ou moins, de préférence de 23% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 21% en masse ou moins, de manière encore préférée de 18% en masse ou moins, du point de vue du point de ramollissement, de l'adhésivité à 5°C, de l'adhésivité à 23°C, de l'adhésivité à 50°C et de la résistance au dégorgement d'huile. [0244] La teneur en asphalte dans la composition d'asphalte du présent mode de réalisation est de 30% en masse ou plus, de préférence de 35% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 40% en masse ou plus, de manière encore préférée de 45% en masse ou plus, du point de vue de la viscosité à l'état fondu et de l'efficacité économique. La teneur en asphalte est de 90% en masse ou moins, de préférence de 88% en masse ou moins, de manière davantage préférée à 84% en masse ou moins, de manière encore préférée de 80% en masse ou moins, du point de vue du point de ramollissement et de la flexion à basse température. [0245] L'aptitude à la flexion à basse température requise pour transformer la composition 32 d'asphalte en une feuille imperméable et pour réaliser une construction dans un environnement à basse température varie en fonction de la température de construction ou de l'environnement et est généralement ajustable en fonction d'une performance requise de résistance à basse température face à environ -10°C en hiver dans les régions à températures chaudes, etc., ou par exemple de -15 à -20°C ou moins en tenant compte de l'hiver dans des environnements plus froids, c'est-à-dire des régions froides ou des zones froides, etc. [0246] Composant de caoutchouc et/ou composant de résine autre que les additifs (A) et (B) : [0247] La composition d'asphalte du présent mode de réalisation peut comprendre un composant de caoutchouc et/ou un composant de résine autre que l'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation et les additifs (A) et (B) mentionnés ci-dessus. [0248] Des exemples de composant de caoutchouc comprennent le caoutchouc naturel et le caoutchouc synthétique. [0249] Des exemples de caoutchouc synthétique comprennent le caoutchouc polyisoprène, le caoutchouc polybutadiène (BR), le caoutchouc styrène-butadiène (SBR), le caoutchouc styrène-butadiène modifié (SBR modifié), les élastomères oléfiniques tels que le copolymère éthylène-propylène (EPDM), le caoutchouc chloroprène, le caoutchouc acrylique, le copolymère éthylène-acétate de vinyle (EVA) et le copolymère éthylène-acrylate d'éthyle (EEA). [0250] Des exemples de composants de résine comprennent, sans s'y limiter, les résines ther- moplastiques telles que le polyéthylène (PE), le polyéthylène basse densité (PE basse densité), le polychlorure de vinyle (PVC), le polyamide (PA), le polystyrène (PS), les résines acryliques, le polycarbonate (PC), le polyéthylène téréphtalate (PET), le polybutylène téréphtalate (PBT), le polyfluorure de vinylidène (PVDF), le Teflon(R) (PTFE), le polyétheréthercétone (PEEK), le polysulfure de phénylène (PPS), le polyimide (PI) et le polyamide-imide (PAT). [0251] La teneur en composant caoutchouc et/ou en composant résine dans la composition d'asphalte du présent mode de réalisation est de préférence de 1 à 200 parties en masse, de manière davantage préférée de 1 à 160 parties en masse, de manière encore préférée de 1 à 100 parties en masse, de manière encore plus préférée de 2 à 100 parties en masse, pour 100 parties en masse de l'asphalte, du point de vue de la compatibilité de la composition d'asphalte. [0252] Autres composants : [0253] La composition d'asphalte du présent mode de réalisation comprend de préférence un agent de réticulation, du point de vue du point de ramollissement élevé et de l'excellente compatibilité de la composition d'asphalte. Des exemples d'agent de réti- 33 culation incluent, sans s'y limiter particulièrement, le soufre, les composés soufrés, les agents de vulcanisation inorganiques autres que le soufre, les oximes, les composés nitroso, les polyamines, les peroxydes organiques, les agents de réticulation de résines, les composés d'isocyanate, l'acide polyphosphorique, et les aides à la réticulation. [0254] La quantité de l'agent de réticulation ajouté dans la composition d'asphalte est de préférence de 0,01% en masse ou plus, de manière davantage préférée de 0,02% en masse ou plus, de manière encore préférée de 0,03% en masse ou plus, encore plus préférentiellement de 0,05% en masse ou plus, du point de vue de l'excellente compatibilité de l'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte avec l'asphalte et du point de ramollissement élevé de la composition d'asphalte. La quantité de l'agent de réticulation ajouté est de préférence de 1,5% en masse ou moins, de manière davantage préférée de 1,0% en masse ou moins, de manière encore préférée de 0,4% en masse ou moins, encore plus préférentiellement de 0,2% en masse ou moins, du point de vue de la forte pénétration de la composition d'asphalte, de la faible viscosité de la composition d'asphalte et de l'efficacité économique. [0255] [0256] Le procédé de production de la composition d'asphalte du présent mode de réalisation n'est pas particulièrement limité. De préférence, une étape de mélange est réalisée à une température de 120°C ou supérieure et de 200°C ou inférieure. Une durée d'agitation est généralement de 30 minutes à 6 heures. Une durée d'agitation plus courte est davantage préférée du point de vue de l'efficacité économique. Une vitesse d'agitation peut être choisie de manière appropriée en fonction d'un appareil utilisé, et est généralement de 100 tr/min ou plus et de 8 000 tr/min ou moins. [0257] [0258] La feuille imperméable contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation comprend la composition d'asphalte mentionnée ci-dessus. [0259] Des exemples de la feuille imperméable contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation incluent, sans s'y limiter, des feuilles imperméables pour un procédé d'application à la chaleur, des feuilles imperméables pour un procédé d'application au chalumeau, des feuilles imperméables pour un procédé d'application à froid et des matériaux de toiture. [0260] Une feuille imperméable pour un procédé d'application à froid ou un matériau de toiture est particulièrement préféré du point de vue de l'excellente adhésivité de la composition d'asphalte. [0261] Dans la présente description, la feuille imperméable contenant de l'asphalte englobe des produits sous toutes formes tant que la feuille imperméable comporte une couche ayant de l'asphalte comme composant principal, et englobe également des produits sous toutes formes comme matériaux de toiture ayant une couche ayant de l'asphalte 34 comme composant principal. [0262] La feuille imperméable contenant de l'asphalte contenant l'additif du présent mode de réalisation est de préférence une feuille ayant une couche collante. [0263] La feuille imperméable pour un procédé d'application à froid et/ou le matériau de toiture présente, par exemple, la configuration en couches suivante : une couche antibloquante, une couche d'asphalte, une couche de matériau de base, une couche d'asphalte, une couche adhésive et une couche antiadhésive dans cet ordre depuis le haut. La composition d'asphalte du présent mode de réalisation est particulièrement préférentiellement utilisée dans la couche adhésive du point de vue d'une excellente adhésivité. [0264] Par exemple, l'épaisseur de chaque couche est de 0,003 mm à 1 mm pour la couche anti-bloquante, de 0,05 mm à 5 mm pour la couche d'asphalte, de 0,01 mm à 10 mm pour la couche de matériau de base et de 0,05 mm à 5 mm pour la couche adhésive et de 0,003 mm à 1 mm pour la couche antiadhésive. [0265] La couche anti-bloquante peut être une couche de plastique ou une couche de ca- outchouc et peut être une couche contenant de fines particules telles que des particules de poudre minérale. [0266] Une couche de revêtement d'ancrage ou un traitement par décharge corona peut être réalisé afin d'assurer l'adhésivité entre la couche anti-bloquante et la couche d'asphalte. [0267] Une composition constituant la couche anti-bloquante peut contenir un agent anti- ultraviolet, un stabilisant et un pigment, ou la couche anti-bloquante peut avoir une structure multicouche ayant une couche de matière plastique résistante aux intempéries comme couche de surface, du point de vue de l'amélioration de la résistance aux intempéries de la couche anti-bloquante. [0268] La couche de matériau de base peut être renforcée avec un matériau de renfort pré- déterminé. [0269] Le matériau de renfort pour la couche de matériau de base n'est pas particulièrement limité tant que le matériau a pour fonction de renforcer une feuille imperméable. Des exemples de matériau de renfort comprennent des tissus tissés, des tissus non tissés et des films. [0270] Dans ce contexte, le tissu non tissé ou le tissu tissé est constitué de fibres de résine synthétique ou de fibres chimiques. En particulier, un tissu non tissé constitué de fibres de résine synthétique est préféré. [0271] Dans ce contexte, la résine synthétique peut être choisie de manière appropriée en fonction de la feuille imperméable en question. Des exemples de ceux-ci incluent : des polyesters tels que des polyesters aromatiques tels que le polyéthylène téréphtalate ; les polyamides tels que le nylon 6 et le nylon 66 ; et des polyoléfines telles que le polyacrylonitrile, le polyéthylène et le polypropylène. [0272] L'une de ces fibres peut être utilisée seule, ou deux ou plus d'entre elles peuvent être utilisés en combinaison. [0273] La masse par unité de surface du tissu tissé ou du tissu non tissé n'est pas particu- lièrement limitée et est de préférence de 30 à 300 g/m2 du point de vue de la praticité de construction. [0274] La forme de la feuille imperméable contenant de l'asphalte du présent mode de réa- lisation est de préférence une feuille de matériau de base du matériau de renfort imprégné d'asphalte ou de la composition d'asphalte, du point de vue de la garantie de l'imperméabilité. [0275] Toute couche antiadhésive que peut posséder une feuille imperméable classique peut être utilisée. Des exemples de celle-ci peuvent inclure du papier antiadhésif et des films antiadhésifs. Le matériau de celle-ci peut être choisi de manière appropriée en fonction de la feuille imperméable en question. Des exemples de celle-ci comprennent un papier antiadhésif composé de papier stratifié avec un film de polyoléfine tel qu'un polyéthylène basse densité, un polyéthylène haute densité ou un polypropylène, et un papier antiadhésif préparé en traitant encore le papier antiadhésif avec de la silicone. [0276] La feuille imperméable contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation peut en outre comprendre d'autres configurations de couches, en plus de la configuration mentionnée ci-dessus. [0277] Des exemples de celles-ci comprennent une configuration consistant en une couche anti-bloquante, une couche de matériau de base, une couche adhésive et une couche antiadhésive, une configuration consistant en une couche anti-bloquante, une couche d'asphalte, une couche de matériau de base, une couche adhésive et une couche antiadhésive, et une configuration consistant en une couche antiadhésive, une couche adhésive, une couche d'asphalte, une couche de matériau de base, une couche d'asphalte, une couche adhésive et une couche antiadhésive, dans cet ordre depuis le haut. [0278] La largeur totale de la feuille imperméable est généralement de 1 à 3 m et sa longueur de 5 à 60 m. [0279] [0280] Le procédé de production d'une feuille imperméable contenant de l'asphalte selon le présent mode de réalisation comprend de préférence l'étape de formation d'une couche d'une composition d'asphalte contenant 5% en masse ou plus et 30% en masse ou moins de l'additif pour feuilles imperméables contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation mentionné ci-dessus, 3% en masse ou plus et 30% en masse ou moins d'un agent d'adhésivité, 2% en masse ou plus et 25% en masse ou moins d'un adoucisseur et 30% en masse ou plus et 90 % en masse ou moins d'asphalte. [0281] Cela peut former une couche d'une composition d'asphalte excellente en termes de 36 point de ramollissement, d'adhésivité, d'aptitude à la flexion à basse température, de viscosité à l'état fondu et de résistance au dégorgement d'huile. [0282] [Objectif] [0283] La feuille imperméable contenant de l'asphalte du présent mode de réalisation peut être utilisée dans les domaines du revêtement routier, des feuilles de toiture ou imperméables, et des produits d'étanchéité, et peut être utilisée de préférence, dans le domaine des feuilles de toiture ou imperméables en particulier. Exemples [0284] Ci-après, la présente invention est décrite en détail en référence à des Exemples et Exemples Comparatifs spécifiques. Cependant, la présente invention n'est pas limitée aux Exemples donnés ci-dessous par quelque moyen que ce soit. [0285] Des procédés de mesure des propriétés physiques de l'additif pour feuilles im- perméables contenant de l'asphalte, et de l'additif (A) et de l'additif (B) qu'il contient (dans la présente description, désignés collectivement par le terme "additif") sont donnés ci-dessous dans Exemples et Exemples Comparatifs. [0286] [0287] Une quantité donnée de l'additif a été dissoute dans du chloroforme et analysée à l'aide d'un spectrophotomètre à ultraviolets (fabriqué par Shimadzu Corp., UV-2450). La teneur en unités monomères vinylaromatiques (styrène) dans l'additif a été calculée à l'aide d'une courbe d'étalonnage à partir de l'intensité maximale d'une longueur d'onde d'absorption (262 nm) attribuée à un composé vinylaromatique (styrène). [0288] [0289] Un polymère avant hydrogénation qui était l'additif à l'état non hydrogéné a été utilisé comme sujet à analyser. La teneur en blocs de monomères vinylaromatiques dans le polymère a été mesurée par le procédé au tétroxyde d'osmium décrite dans I.M. Kolthoff et al., J. Polym. Sci. 1, p. 429 (1946) pour obtenir la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques dans l'additif. [0290] Une solution de 0,1 g de tétroxyde d'osmium dans 125 ml de butanol tertiaire a été utilisée dans la décomposition du polymère. [0291] [0292] La teneur en vinyle de l'additif et le degré d'hydrogénation d'un groupe insaturé dans le diène conjugué ont été mesurés par analyse du spectre de résonance magnétique nucléaire (RMN) dans les conditions suivantes. [0293] Pour la mesure, une solution de réaction après réaction d'hydrogénation a été ajoutée dans une grande quantité de méthanol, de sorte qu'un copolymère séquencé a été précipité et récupéré. Ensuite, le copolymère séquencé a été extrait avec de l'acétone. L'extrait a été déshydraté sous vide et utilisé comme échantillon pour la mesure par 37 1H-RMN. Les conditions de la mesure par 1H-RMN sont décrites ci-dessous. [0294] Conditions de mesure : - Équipement de mesure : JNM-LA400 (fabriqué par JEOL Ltd.) - Solvant : chloroforme deutéré - Échantillon de mesure : produits échantillonnés à partir du polymère avant et après hydrogénation - Concentration de l'échantillon : 50 mg / ml - Fréquence d'observation : 400 MHz - Standard de déplacement chimique : TMS (tétraméthylsilane) - Délai d'impulsion : 2.904 sec - Le nombre de scans : 64 - Largeur d'impulsion : 45 - Température de mesure : 26°C. [0295] [0296] Un ratio de blocs a été calculé selon la formule suivante en utilisant la teneur en blocs de monomères vinylaromatiques et la teneur en unités monomères vinylaromatiques déterminée par les procédés de mesure décrits ci-dessus. [0297] Ratio de blocs = (teneur en blocs de monomères vinylaromatiques dans l'additif) / (teneur totale en unités de monomères vinylaromatiques dans l'additif) x 100. [0298] [0299] Le poids moléculaire de pic d'un copolymère séquencé dans l'additif a été mesuré par chromatographie par perméation de gel (en anglais Gel Permeation Chromatography ou GPC) [appareil : fabriqué par Waters Corp.]. [0300] Dans la mesure de la GPC, le tétrahydrofurane a été utilisé comme solvant et la tem- pérature a été réglée à 35°C. Un poids moléculaire au pic d'un chromatogramme a été déterminée en utilisant une courbe d'étalonnage (préparée en utilisant le poids moléculaire de pic du polystyrène standard) déterminée à partir de la mesure du polystyrène standard disponible dans le commerce. Ce poids moléculaire a été considéré comme étant le poids moléculaire de pic (poids moléculaire sur base de polystyrène). [0301] [0302] En mettant en oeuvre les caractéristiques selon lesquelles un composant modifié est adsorbé sur une colonne GPC remplie de gel de silice en tant qu'agent de remplissage, les deux chromatogrammes de GPC du polystyrène standard décrit au paragraphe précédent et de la colonne de silice GPC (Zorbax produite par E.I. du Pont de Nemours and Company) ont été mesurés sur une solution échantillon contenant un échantillon et du polystyrène standard interne de faible masse moléculaire. 38 [0303] La quantité du composant adsorbé sur la colonne de silice a été mesurée à partir de la différence entre eux afin de mesurer le degré de modification de l'additif. [0304] [0305] Le ratio massique de chaque copolymère séquencé a été déterminé par séparation verticale à chaque point d'inflexion inter-pics sur une courbe obtenue à partir de la GPC décrite ci-dessus, et en calculant le ratio de chaque surface séparée sur la surface totale en tant que ratio surfacique de chaque composant du copolymère séquencé. [0306] Chaque point d'inflexion inter-pics a été défini comme le point d'intersection entre les pics obtenu en effectuant la séparation des pics par un traitement d'adaptation basé sur une approximation gaussienne à l'aide du logiciel de séparation de formes d'ondes EcoSEC. [0307] Dans la description ci-dessous, "l'additif (A)" comprend une unité monomère vinyla- romatique et une unité monomère de diène conjugué, et le degré d'hydrogénation des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué est de 10% molaires ou plus et de 85% molaires ou moins. [0308] "L'additif (B)" comprend une unité monomère vinylaromatique et une unité monomère de diène conjugué, et le degré d'hydrogénation des doubles liaisons contenues dans l'unité monomère de diène conjugué est de 0% molaire. [0309] Le copolymère séquencé (a) et le copolymère séquencé (b) sont des composants constituant l'additif (A). [0310] Le copolymère séquencé (a) est un copolymère séquencé contenant un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué et ayant un poids moléculaire de pic de 30 000 ou plus et de 150 000 ou moins. [0311] Le copolymère séquencé (b) contient un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué. Le ratio du poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (b) sur le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a) est de 1,5 ou plus et inférieur à 6,0. [0312] Le copolymère séquencé (c) et le copolymère séquencé (d) sont des composants constituant l'additif (B). [0313] Le copolymère séquencé (c) présente un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué. [0314] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (c) est de 50 000 ou plus et de 150 000 ou moins. [0315] Le copolymère séquencé (d) présente un bloc de polymère composé principalement 39 d'une unité monomère vinylaromatique et un bloc de polymère composé principalement d'une unité monomère de diène conjugué. [0316] Le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (d) est de 1,5 à moins de 6,0 fois le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (c). [0317] [0318] Le MFR de l'additif a été calculé par un procédé conforme à la norme JIS K 7210 en utilisant un indexeur à l'état fondu (L247 ; fabriqué par Technolseven Co., Ltd.). [0319] La température d'essai était de 200°C et la charge d'essai était de 5,00 kgf. L'unité d'une valeur de mesure a été indiquée en g/10 min. [0320] Production d'un catalyseur d'hydrogénation [0321] Dans un récipient de réaction purgé à l'azote, 1 L de cyclohexane déshydraté et purifié a été placé, puis 100 mmol de dichlorure de bis(cyclopentadiényl)titane a été ajouté, et une solution de n-hexane contenant 200 mmol de triméthylaluminium a été ajoutée avec agitation minutieuse, suivis par une réaction à température ambiante pendant environ 3 jours pour produire un catalyseur d'hydrogénation. [0322] Procédé de production d'additif [0323] Le procédé de production de l'additif est donné ci-dessous. [0324] Lorsque chaque additif décrit ci-dessous contient deux ou plusieurs copolymères séquencés, l'additif est un mélange d'un copolymère séquencé (a) ayant un faible poids moléculaire (poids moléculaire de pic : 30 000 ou plus et 150 000 ou moins) et d'un copolymère séquencé (b) ayant un poids moléculaire élevé (poids moléculaire de pic : 1,5 fois ou plus et moins de 6,0 fois le poids moléculaire de pic du copolymère séquencé (a)). En particulier, lorsque chaque additif décrit ci-dessous contient trois polymères ou plus, seul le copolymère séquencé ayant la masse moléculaire la plus basse est le copolymère séquencé (a). [0325] Additif 1 [0326] Dans un réacteur à double paroi, une quantité prédéterminée de cyclohexane a été placée. La température interne du réacteur a été ajustée à 60°C. [0327] Ensuite, du n-butyllithium a été ajouté à raison de 0,14 parties en masse de n- butyllithium pour 100 parties en masse de tous les monomères (quantité totale d'un monomère de butadiène et d'un monomère de styrène à ajouter au réacteur) depuis le fond du réacteur. On y ajoute en outre une solution de cyclohexane de N,N,N',N'-tétraméthyléthylènediamine (ci-après aussi appelée "TMEDA") y a ensuite été ajoutée à 0,30 mole de TMEDA pour 1 mole de n-butyllithium. [0328] Ensuite, pour la réaction de polymérisation de la première étape, une solution de cy- clohexane contenant 32 parties en masse d'un monomère de styrène (concentration en monomère de styrène : 15 % en masse) a été introduite dans le réacteur en environ 10 minutes. [0329] Pendant l'introduction du monomère de styrène, la température interne du réacteur a été ajustée à 60°C. [0330] Après la fin de l'introduction du monomère de styrène, la réaction a été poursuivie pendant 15 minutes avec la température interne du réacteur ajustée à 70°C. [0331] Ensuite, pour la réaction de polymérisation de la deuxième étape, une solution de cy- clohexane contenant 68 parties en masse d'un monomère de butadiène (concentration en monomère de butadiène : 15 % en masse) a été introduite en continu dans le réacteur à une vitesse constante pendant 50 minutes. [0332] Pendant l'introduction du monomère de butadiène, la température interne du réacteur a été ajustée à 70°C. [0333] Après la fin de l'introduction du monomère de butadiène, la réaction a été poursuivie pendant 10 minutes avec la température interne du réacteur ajustée à 70°C pour obtenir un copolymère séquencé polystyrène-polybutadiène. [0334] Une partie du copolymère séquencé polystyrène-polybutadiène obtenu a été échan- tillonnée. Du tétraéthoxysilane y a été ajouté en tant qu'agent de couplage dans un ratio molaire de 0,07 sur le nombre total de moles de n-butyllithium. La réaction de couplage a été menée pendant 10 minutes pour obtenir un polymère couplé. [0335] Ensuite, le polymère couplé obtenu a été hydrogéné en continu à 80°C au moyen du catalyseur d'hydrogénation produit comme mentionné ci-dessus. [0336] La quantité de catalyseur était de 50 ppm, la pression interne d'hydrogène du réacteur de polymérisation par hydrogénation était de 0,8 MPa et la durée de rétention moyenne était de 30 minutes. [0337] Après achèvement de la réaction d'hydrogénation, 0,25 parties en masse d'un sta- bilisant (octadécy1-3-(3,5-di-t-buty1-4-hydroxyphényl)propionate) ont été ajoutées pour 100 parties en masse du polymère couplé afin d'obtenir l'additif 1. [0338] L'additif 1 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 32% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 31,5% en masse, un ratio de blocs de 98,4%, une teneur en vinyle de 34% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 48% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 1,4 g / 10 min. [0339] La structure et la composition de l'additif 1 sont données ci-dessous. S représente un bloc styrène et B représente un bloc butadiène. (S-B) : 70% en masse, poids moléculaire de pic de 73 000 (S-B)2-X : 2% en masse, poids moléculaire de pic de 146 000 (S-B)3-X : 18% en masse, poids moléculaire de pic de 205 000 (S-B)4-X : 10% en masse, poids moléculaire de pic de 261 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). 41 [0340] En conséquence, copolymère séquencé (a)/copolymère séquencé (b) = 70% en masse / 30% en masse. [0341] Additif 2 [0342] Un polymère couplé a été obtenu dans les mêmes conditions que dans le cas de l'additif 1, à ceci près que : le n-butyllithium a été utilisé à 0,16 parties en masse ; le TMEDA a été utilisé à 0,34 moles ; à la première étape, 35 parties en masse du monomère de styrène ont été polymérisées ; et à la deuxième étape, 65 parties en masse du monomère de butadiène ont été polymérisées. [0343] Ensuite, l'hydrogénation a été effectuée de la même manière que dans l'additif 1 et la même quantité du stabilisant a été ajoutée pour obtenir l'additif 2. [0344] L'additif 2 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 35,4% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 33,6% en masse, un ratio de blocs de 95,0%, une teneur en vinyle de 33% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 50% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 10,3 g / 10 min. [0345] La structure et la composition de l'additif 2 sont données ci-dessous. (S-B) : 77% en masse, poids moléculaire de pic de 72 000 (S-B)2-X : 2% en masse, poids moléculaire de pic de 152 000 (S-B)3-X : 10% en masse, poids moléculaire de pic de 217 000 (S-B)4-X : 11% en masse, poids moléculaire de pic de 274 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). [0346] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 77% en masse / 23% en masse. [0347] Additif 3 [0348] L'additif 3 a été obtenu dans les mêmes conditions que dans l'additif 1, à la différence qu'un mélange de produit modifié de diglycidyl éthérifié de 2,2-bis(4-hydroxyphényl)propane avec l'épichlorhydrine et de produit modifié de diglycidyl éthérifié d'un polycondensat phénol-formaldéhyde avec l'épichlorhydrine a été ajouté pour être l'agent de couplage dans un ratio molaire de 0,13 sur le nombre total de moles de n-butyllithium qui est défini pour valoir 1. [0349] L'additif 3 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 32,2% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 31,6% en masse, un ratio de blocs de 98,1%, une teneur en vinyle de 34% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 46% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 7,4 g / 10 min. [0350] La structure et la composition de l'additif 3 sont données ci-dessous. (S-B) : 70% en masse, poids moléculaire de pic de 73 000 42 (S-B)2-X : 30% en masse, poids moléculaire de pic de 146 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X est le copolymère séquencé (b). [0351] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 70% en masse / 30% en masse. [0352] Additif 4 [0353] Le n-butyllithium a été utilisé à raison de 0,09 parties en masse. Le TMEDA a été utilisé à 0,34 mol. A la première étape, 17 parties en masse du monomère de styrène ont été polymérisées. A la deuxième étape, 68 parties en masse du monomère de butadiène ont été polymérisées. Ensuite, une solution de cyclohexane contenant 15 parties en masse du monomère de styrène a été fournie sur une période d'environ 10 minutes avec la température interne du réacteur maintenue à 70°C. [0354] Après la fin de l'introduction du monomère de styrène, une réaction a été menée pendant 15 minutes avec la température interne du réacteur ajustée à 80°C. De la 1,3-diméthy1-2-imidazolidinone a été ajoutée dans un ratio molaire de 0,7 sur le nombre total de moles de n-butyllithium qui est défini pour valoir 1. [0355] La réaction a été menée pendant 15 minutes pour obtenir un copolymère séquencé polystyrène-polybutadiène-polystyrène. Ensuite, l'hydrogénation a été effectuée de la même manière que dans l'additif 1 et la même quantité du stabilisant a été ajoutée pour obtenir l'additif 4. [0356] L'additif 4 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 31,5% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 31,2% en masse, un ratio de blocs de 99,0%, une teneur en vinyle de 33% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 49% molaires, un degré de modification de 45,2%, et un MFR (200°C, 5 kgf) de 1,2 g / 10 min. [0357] La structure et la composition de l'additif 4 sont données ci-dessous. (S-B-S) : 100% en masse, poids moléculaire de pic de 130 000 (S-B-S) est le copolymère séquencé (a). [0358] Additif 5 [0359] L'additif 5 a été obtenu dans les mêmes conditions que dans l'additif 1, à ceci près que du 1,3-bis(N,N-diglycidylaminométhyl)cyclohexane a été ajouté en tant qu'agent de couplage dans un ratio molaire de 0,07 sur le nombre total de moles de nbutyllithium qui est défini pour valoir 1. [0360] L'additif 5 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 32,5% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 32,0% en masse, un ratio de blocs de 98,5%, une teneur en vinyle de 33% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 45% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 1,2 g / 10 min. 43 [0361] La structure et la composition de l'additif 5 sont données ci-dessous. (S-B) : 67% en masse, poids moléculaire de pic de 72 000 (S-B)2-X : 4% en masse, poids moléculaire de pic de 143 000 (S-B)3-X : 12% en masse, poids moléculaire de pic de 208 000 (S-B)4-X : 17% en masse, poids moléculaire de pic de 273 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). [0362] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 67% en masse / 33% en masse. [0363] Additif 6 [0364] Un polymère couplé a été obtenu dans les mêmes conditions que dans le cas de l'additif 1, à ceci près que : le n-butyllithium a été utilisé à 0,11 parties en masse ; le TMEDA a été utilisé à 0,35 moles ; à la première étape, 15 parties en masse du monomère de styrène ont été polymérisées ; et à la deuxième étape, 85 parties en masse du monomère de butadiène ont été polymérisées ; et l'agent de couplage a été ajouté dans un ratio molaire de 0,1 sur le nombre total de moles de n-butyllithium qui est défini pour valoir 1. [0365] Ensuite, l'hydrogénation a été effectuée de la même manière que dans l'additif 1 et la même quantité du stabilisant a été ajoutée pour obtenir l'additif 6. [0366] L'additif 6 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 16% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 15,7% en masse, un ratio de blocs de 98,1%, une teneur en vinyle de 32% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 42% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 4,0 g / 10 min. [0367] La structure et la composition de l'additif 6 sont données ci-dessous. (S-B) : 65% en masse, poids moléculaire de pic de 90 000 (S-B)2-X : 6% en masse, poids moléculaire de pic de 180 000 (S-B)3-X : 12% en masse, poids moléculaire de pic de 270 000 (S-B)4-X : 17% en masse, poids moléculaire de pic de 360 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). [0368] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 65% en masse / 35% en masse. [0369] Additif 7 [0370] Un polymère couplé a été obtenu dans les mêmes conditions que dans l'additif 1, à ceci près que : à la première étape, 47 parties en masse du monomère de styrène ont été polymérisées ; et à la deuxième étape, 53 parties en masse du monomère de butadiène ont été polymérisées. 44 [0371] Ensuite, l'hydrogénation a été effectuée de la même manière que dans l'additif 1 et la même quantité du stabilisant a été ajoutée pour obtenir l'additif 7. [0372] L'additif 7 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 47% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 46% en masse, un ratio de blocs de 97,8%, une teneur en vinyle de 33% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 49% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 0,4 g / 10 min. [0373] La structure et la composition de l'additif 7 sont données ci-dessous. (S-B) : 71% en masse, poids moléculaire de pic de 70 000 (S-B)2-X : 3% en masse, poids moléculaire de pic de 142 000 (S-B)3-X : 17% en masse, poids moléculaire de pic de 209 000 (S-B)4-X : 9% en masse, poids moléculaire de pic de 270 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). [0374] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 71% en masse / 29% en masse. [0375] Additif 8 [0376] Un polymère couplé a été obtenu dans les mêmes conditions que dans l'additif 1, à la différence que dans la deuxième étape, l'agent de couplage a été ajouté selon un ratio molaire de 0,465 sur le nombre total de moles de n-butyllithium qui est défini pour valoir 1. [0377] Ensuite, l'hydrogénation a été effectuée de la même manière que dans l'additif 1 et la même quantité du stabilisant a été ajoutée pour obtenir l'additif 8. [0378] L'additif 8 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 31% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 30,5% en masse, un ratio de blocs de 98,3%, une teneur en vinyle de 33% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 46% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 0,1 g / 10 min. [0379] La structure et la composition de l'additif 8 sont données ci-dessous. (S-B) : 20% en masse, poids moléculaire de pic de 72 000 (S-B)2-X : 7% en masse, poids moléculaire de pic de 145 000 (S-B)3-X : 42% en masse, poids moléculaire de pic de 207 000 (S-B)4-X : 31% en masse, poids moléculaire de pic de 268 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). [0380] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 20% en masse / 80% en masse. [0381] Additif 9 [0382] Un polymère a été obtenu dans les mêmes conditions que dans l'additif 1, à la différence que dans la deuxième étape, l'agent de couplage a été ajouté selon un ratio molaire de 0,008 sur le nombre total de moles de n-butyllithium qui est défini pour valoir 1. [0383] Ensuite, l'hydrogénation a été effectuée de la même manière que dans l'additif 1 et la même quantité du stabilisant a été ajoutée pour obtenir l'additif 9. [0384] L'additif 9 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 31% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 30,4% en masse, un ratio de blocs de 98,0%, une teneur en vinyle de 34% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 48% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 40,0 g / 10 min. [0385] La structure et la composition de l'additif 9 sont données ci-dessous. (S-B) : 96% en masse, poids moléculaire de pic de 72 000 (S-B)2-X : 0,5% en masse, poids moléculaire de pic de 143 000 (S-B)3-X : 2% en masse, poids moléculaire de pic de 208 000 (S-B)4-X : 1,5% en masse, poids moléculaire de pic de 269 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). [0386] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 96% en masse / 4% en masse. [0387] Additif 10 [0388] Du n-butyllithium a été utilisé à raison de 0,139 parties en masse. Le TMEDA a été utilisé à 0,02 moles. A la première étape, 31,5 parties en masse du monomère de styrène ont été polymérisées. A la deuxième étape, 68,5 parties en masse du monomère de butadiène ont été polymérisées et du tétrachlorure de silicium a été ajouté en tant qu'agent de couplage dans un ratio molaire de 0,045 sur le nombre total de moles de nbutyllithium. La réaction de couplage a été menée pendant 10 minutes. [0389] Après achèvement de la réaction, 0,25 parties en masse du stabilisant (octadécy1-3-(3,5-di-t-buty1-4-hydroxyphényl)propionate) et 0,1 parties en masse de (2-méthy1-4,6-bisRoctylthio)méthyl1-phénol) ont été ajoutés pour 100 parties en masse du copolymère séquencé après la réaction de couplage pour obtenir l'additif 10. [0390] L'additif 10 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 31,3% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 30,4% en masse, un ratio de blocs de 97,0%, une teneur en vinyle de 12% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 0% molaire et un MFR (200°C, 5 kgf) de 14 g / 10 min. [0391] La structure et la composition de l'additif 10 sont données ci-dessous. (S-B) : 80% en masse, poids moléculaire de pic de 90 000 46 (S-B)2-X : 20% en masse, poids moléculaire de pic de 180 000 (S-B) est le copolymère séquencé (c). (S-B)2-X est le copolymère séquencé (d). [0392] En conséquence, copolymère séquence (c) / copolymère séquence (d) = 80% en masse / 20% en masse. [0393] Additif 11 [0394] Un polymère couplé a été obtenu de la même manière que dans l'additif 1. [0395] L'hydrogénation a été effectuée dans les mêmes conditions que dans l'additif 1, à la différence que la quantité du catalyseur d'hydrogénation a ensuite été modifiée à 80 ppm. La même quantité de stabilisant a été ajoutée pour obtenir l'additif 11. [0396] L'additif 11 obtenu présentait une teneur en unités de monomères vinylaromatiques de 32% en masse, une teneur en blocs de monomères vinylaromatiques de 31,4% en masse, un ratio de blocs de 98,1%, une teneur en vinyle de 33% molaires dans l'unité monomère de diène conjugué, un degré d'hydrogénation de 90% molaires et un MFR (200°C, 5 kgf) de 0,1 g / 10 min. [0397] La structure et la composition de l'additif 11 sont données ci-dessous. (S-B) : 67% en masse, poids moléculaire de pic de 71 000 (S-B)2-X : 2% en masse, poids moléculaire de pic de 143 000 (S-B)3-X : 19% en masse, poids moléculaire de pic de 206 000 (S-B)4-X : 12% en masse, poids moléculaire de pic de 265 000 (S-B) est le copolymère séquencé (a). [0398] (S-B)2-X, (S-B)3-X ou (S-B)4-X est le copolymère séquencé (b). [0399] En conséquence, copolymère séquencé (a) / copolymère séquencé (b) = 67% en masse / 33% en masse. [0400] Additif 12 [0401] L'Asaprene 1205 (quantité de styrène : 25%), SBR (soit en anglais Styrene-Butadiene Rubber ou en français Styrène-Butadiène), fabriqué par Asahi Kasei Corp. a été utilisé. [0402] (Agent d'adhésivité 1) [0403] La résine de pétrole C5, T-REZ RB-100, produite par JXTG Nippon Oil & Energy Corp. a été utilisée. [0404] (Agent d'adhésivité 2) [0405] La résine de pétrole C5/C9, T-REZ RD-104, produite par JXTG Nippon Oil & Energy Corp. a été utilisée. [0406] (Adoucisseur) [0407] L'huile de traitement de naphtène, Diana Process Oil NS-905, fabriquée par Idemitsu Kosan Co., Ltd. a été utilisée. [0408] Exemples 1 à 19 et Exemples Comparatifs 1 à 5 [0409] 47 [0410] A une canette métallique de 750 ml, on a ajouté 500 g de Straight Asphalt 150-200 (produit par JXTG Nippon Oil & Energy Corp.). La boîte métallique a été suffisamment plongée dans un bain d'huile à 180°C. [0411] Ensuite, tandis que l'asphalte à l'état fondu a été agité à une vitesse de rotation de 5 000 tr/min, des quantités prédéterminées de chaque additif, d'un agent d'adhésivité et d'un adoucisseur, comme indiqué dans les tableaux ci-dessous, ont été ajoutées à l'asphalte. Après l'addition, le mélange a été agité pendant 90 minutes pour préparer une composition d'asphalte. [0412] Les unités sont indiquées en % en masse dans les tableaux. [0413] [0414] Les propriétés physiques des compositions d'asphalte des Exemples et des Exemples Comparatifs ont été mesurées par les procédés indiqués ci-dessous. [0415] Les résultats de mesure sont présentés dans les tableaux suivants. [0416] Point de ramollissement [0417] Le point de ramollissement de chaque composition d'asphalte a été mesuré par le procédé à anneau et bille conforme à la norme JIS-K 2207. Un anneau prescrit a été rempli avec un échantillon et maintenu en position horizontale dans une solution de glycérine. Une bille de 3,5 g a été placée au centre de l'échantillon. La température de la solution a été élevée à une vitesse de 5°C/min. La température à laquelle l'échantillon a touché la plaque inférieure de la table de l'anneau en raison du poids de la bille a été mesurée. [0418] Une composition d'asphalte ayant un point de ramollissement plus élevé a une meilleure résistance en termes de fluidité. L'échantillon a été évalué 0 0, A et x dans l'ordre depuis le meilleur selon des critères indiqués ci-dessous. Un échantillon donné A ou mieux a été considéré comme ayant des performances suffisantes en pratique. [0419] Critères d'évaluation : [0420] 0 : Le point de ramollissement était de 105°C ou plus. [0421] 0 : Le point de ramollissement était de 95°C ou plus. [0422] A : Le point de ramollissement était de 75°C ou plus. [0423] x : Le point de ramollissement était inférieur à 75°C. [0424] Viscosité à l'état fondu [0425] La viscosité à l'état fondu de chaque composition d'asphalte à 180°C a été mesurée en utilisant un viscosimètre de type Brookfield. [0426] Une composition d'asphalte ayant une viscosité à l'état fondu inférieure présente une meilleure productivité. L'échantillon a été évalué 0, 0, A et x dans l'ordre depuis le meilleur selon des critères indiqués ci-dessous. Un échantillon donné A ou mieux a été considéré comme ayant des performances suffisantes en pratique. [0427] Critères d'évaluation : 48 [0428] 0 : La viscosité à l'état fondu était de 850 mPa.s ou moins. [0429] 0 : La viscosité à l'état fondu était de 1500 mPa.s ou moins. [0430] A: La viscosité à l'état fondu était de 2200 mPa.s ou moins. [0431] x : La viscosité à l'état fondu a dépassé 2200 mPa.s. [0432] Adhésivité à 5°C [0433] Une feuille d'aluminium (épaisseur : 100 [Lm) a été revêtue avec chaque composition d'asphalte préparée sur une épaisseur d'environ 100 [Lm. [0434] La feuille a ensuite été coupée pour atteindre une taille de 120 mm x 25 mm et collée à une plaque d'ardoise à l'aide d'un rouleau de collage par pression (vitesse : 5 cm/mm, charge de 2 kg, 1 mouvement de va-et-vient) afin de préparer un échantillon pour la mesure. [0435] L'échantillon collé a été réticulé pendant 30 minutes dans un bain à thermostat à 5°C et sorti de celui-ci. Immédiatement après, la résistance au pelage a été mesurée à 180 degrés à une vitesse de pelage de 300 mm/min. [0436] Une composition d'asphalte ayant une adhésivité plus élevée à 5°C a une meilleure adhésivité dans une plage de basses températures au moment de la production d'une feuille imperméable utilisant la composition d'asphalte. L'échantillon a été évalué 0, 0, A et x dans l'ordre depuis le meilleur selon des critères indiqués ci-dessous. Un échantillon donné A ou mieux a été considéré comme ayant des performances suffisantes en pratique. [0437] Critères d'évaluation : [0438] 0 : La force adhésive était de 55 N / 25 mm ou plus. [0439] 0 : La force adhésive était de 40 N / 25 mm ou plus. [0440] A : La force adhésive était de 30 N / 25 mm ou plus. [0441] x : La force adhésive était inférieure à 30 N / 25 mm. [0442] Adhésivité à 23°C [0443] Un échantillon pour mesure a été préparé de la même manière que dans l'évaluation de l'adhésivité à 5°C et réticulé à température ambiante (23°C) pendant 30 minutes. Ensuite, la résistance au pelage a été mesurée à 180 degrés à une vitesse de pelage de 300 mm/min. [0444] Une composition d'asphalte ayant une adhésivité plus élevée à 23°C a une meilleure adhésivité dans une plage de températures ordinaires au moment de la production d'une feuille imperméable utilisant la composition d'asphalte. L'échantillon a été évalué 0, 0, A et x dans l'ordre depuis le meilleur selon des critères indiqués ci-dessous. Un échantillon donné A ou mieux a été considéré comme ayant des performances suffisantes en pratique. [0445] Critères d'évaluation : [0446] 0 : La force adhésive était de 45 N / 25 mm ou plus. 49 [0447] 0 : La force adhésive était de 38 N / 25 mm ou plus. [0448] A : La force adhésive était de 30 N / 25 mm ou plus. [0449] x : La force adhésive était inférieure à 30 N / 25 mm. [0450] Adhésivité à 50°C [0451] Un échantillon pour mesure a été préparé de la même manière que dans l'évaluation de l'adhésivité à 5°C, réticulé pendant 30 minutes dans un bain à thermostat à 50°C et ressorti de celui-ci. Immédiatement après, la résistance au pelage a été mesurée à 180 degrés à une vitesse de pelage de 300 mm/min. [0452] Une composition d'asphalte ayant une adhésivité plus élevée à 50°C a une meilleure adhésivité dans une plage de températures élevées au moment de la production d'une feuille imperméable utilisant la composition d'asphalte. L'échantillon a été évalué 0, 0, A et x dans l'ordre depuis le meilleur selon des critères indiqués ci-dessous. Un échantillon donné A ou mieux a été considéré comme ayant des performances suffisantes en pratique. [0453] Critères d'évaluation : [0454] 0 : La force adhésive était de 25 N / 25 mm ou plus. [0455] 0 : La force adhésive était de 21 N / 25 mm ou plus. [0456] A : La force adhésive était de 17 N / 25 mm ou plus. [0457] x : La force adhésive était inférieure à 17 N / 25 mm. [0458] Résistance au dégorgement d'huile AL* [0459] Chaque composition d'asphalte préparée a été refroidie à température ordinaire puis coupée en un carré de 2 cm. L'échantillon de test résultant a été placé sur du papier kraft. Une charge de 250 g a été posée sur celui-ci par le haut. L'échantillon test a été laissé au repos pendant 144 heures dans un four de type Geer à 40°C. [0460] Ensuite, la luminosité L* a été mesurée avant et après le test à l'aide d'un colorimètre ZE6000 (fabriqué par Nippon Denshoku Industries Co., Ltd.), et AL* de la différence entre ceux-ci a été déterminée. [0461] La valeur de AL* est en corrélation avec une huile ayant dégorgé sur le papier kraft. Au fur et à mesure que le dégorgement augmente, la valeur absolue de AL* augmente. Quand une huile dégorge, la force d'adhésion est réduite à l'interface entre la composition d'asphalte et un substrat d'adhésion. Plus précisément, un échantillon présentant un dégorgement d'huile plus faible (valeur absolue de AL* plus faible) présente une meilleure force d'adhésion. [0462] Une fois la feuille imperméable collée, le dégorgement d'huile affaiblit la force adhésive à l'interface avec un substrat d'adhésion et facilite le pelage. Ainsi, une composition d'asphalte ayant une résistance au dégorgement d'huile plus élevée confère une meilleure adhésivité de long terme à une feuille imperméable. L'échantillon a été évalué 0, 0, A et x dans l'ordre depuis le meilleur selon des critères indiqués ci- dessous. [0463] Un échantillon donné A ou mieux a été considéré comme ayant des performances suffisantes en pratique. [0464] Critères d'évaluation : [0465] 0 : -1,6 ou plus. [0466] 0 : -2,0 ou plus. [0467] A: -2,8 ou plus. [0468] x : Moins de -2,8. [0469] Flexion à basse température [0470] Une feuille de 2 mm d'épaisseur a été préparée par pressage à 150°C en utilisant chaque composition d'asphalte préparée. La feuille a été découpée pour atteindre une taille de 20 mm x 100 mm et plongée dans une solution contrôlée en température d'éthanol et de glace carbonique en température pendant 10 minutes ou plus. [0471] Ensuite, la feuille a été sortie de celle-ci et rapidement enroulée autour d'une tige mé- tallique de 20 mm de diamètre, de sorte que la feuille soit pliée dans sa direction longi- tudinale. La température la plus basse à laquelle aucune fissure ni fracture n'est apparue dans la feuille a été mesurée. [0472] Une composition d'asphalte ayant une température inférieure imputable à une flexion à basse température présente une meilleure résistance à la fissuration. L'échantillon a été évalué 0, 0, A et x dans l'ordre depuis le meilleur selon des critères indiqués ci-dessous. Un échantillon donné A ou mieux a été considéré comme ayant des performances suffisantes en pratique. [0473] Critères d'évaluation : [0474] 0 : -30°C ou moins. [0475] 0 : -20°C ou moins. [0476] A: -10°C ou moins. [0477] x : Plus de -10°C. [0478] 51 [Tableaux]] Exemple 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 Additif 1 15 Additif 2 15 Additif 3 15 Additif 4 15 Additif 5 15 Additif 6 15 2.5 Additif 7 15 Additif 8 15 Additif 9 15 Additif 10 12.5 Additif 11 Additif 12 Agent 15 15 15 15 15 15 15 15 15 15 d'adhésivité 1 Agent d'adhésivité 2 Adoucisseur 8 8 8 8 8 8 8 8 8 8 Asphalte 62 62 62 62 62 62 62 62 62 62 150-200 Point de ramol- lis sement 0 0 0 0 0 A 0 0 A 0 Viscosité à l'état fondu à 180°C 0 0 0 0 0 A A A 0 0 Adhésivité à 5°C 0 0 0 0 0 0 0 A A A Adhésivité à 23°C 0 0 0 0 0 0 0 A 0 0 Adhésivité à 0 0 0 0 0 0 0 0 A A 52 50°C Résistance au dégorgement d'huile AL* 0 0 0 0 0 0 A 0 A A Flexion à basse température 0 0 A 0 0 0 A 0 A 0 [0479] 53 [Tableaux2] Exemple 11 12 13 14 15 16 17 18 19 Additif 1 15 10 10 25 15 15 25 Additif 2 15 Additif 3 Additif 4 Additif 5 Additif 6 15 Additif 7 Additif 8 Additif 9 Additif 10 5 Additif 11 Additif 12 Agent 10 10 15 20 25 d'adhésivité 1 Agent 15 15 15 15 d'adhésivité 2 Adoucisseur 8 8 8 8 8 10 15 8 15 Asphalte 62 62 62 62 72 55 55 57 35 150-200 Point de ra- mollis sement 0 0 A 0 0 0 A 0 0 Viscosité à l'état fondu à 180°C 0 0 A 0 0 A 0 0 A Adhésivité à 5°C 0 0 A 0 0 0 0 A 0 23°C Adhésivité à00AAOAAA0 Adhésivité à 0 0 0 0 A 0 A A 0 54 50°C Résistance au dégorgement d'huile AL* 0 0 0 0 0 0 A A A Flexion à basse température 0 0 0 0 A 0 0 A 0 [0480] [Tableaux3] Exemple Comparatif 1 2 3 4 5 Additif 1 Additif 2 Additif 3 Additif 4 Additif 5 Additif 6 Additif 7 Additif 8 Additif 9 Additif 10 15 11,5 15 Additif 11 15 15 Additif 12 3,5 Agent d'adhésivité 1 15 15 15 Agent d'adhésivité 2 15 15 Adoucisseur 8 8 8 8 8 Asphalte 150-200 62 62 62 62 62 Point de ramol- lis sement 0 0 0 CD 0 Viscosité à l'état fondu à 180°C 0 CD CD 0 0 Adhésivité à 5°C x A x x x Adhésivité à 23°C x 0 A 0 A Adhésivité à 50°C x x A CD A Résistance au dé- gorgement d'huile AL * x x x CD CD Flexion à basse tem- pérature 0 0 0 x x [0481] Une composition d'asphalte complétée avec l'additif pour feuilles imperméables 56 contenant de l'asphalte de la présente invention présente une applicabilité industrielle dans les domaines des chaussées routières, des feuilles de toiture ou imperméables, et des mastics d'étanchéité, en particulier dans le domaine des feuilles de toiture ou imperméables. 57 [Revendication 11 [Revendication 21 [Revendication 31 [Revendication 41 [Revendication 51