FR 2960061 A1 20111118 FR 1053653 A 20100511 Procédé de détermination de taux de vide par spectrométrie de résonance acoustique non linéaire dans un milieu diphasique et application dans un réacteur nucléaire Le domaine de l'invention est celui de la détermination (ou caractérisation) de taux dit de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide, correspondant à la détermination (ou caractérisation) de volume de bulles de gaz au sein d'un volume de liquide. Il existe de nombreux domaines dans lesquels la détermination de taux de vide présente un intérêt et notamment dans des domaines aussi variés que l'industrie nucléaire, l'industrie agroalimentaire, l'industrie pétrolière, l'industrie chimique, les applications cryogéniques, la médecine (imagerie et problèmes de maladie de décompression) ou bien encore le 1 o domaine de l'acoustique sous-marine. Plus précisément dans le domaine nucléaire, et notamment pour la quatrième génération de réacteur nucléaire à neutrons rapides « RNR », le réacteur SFR « Sodium Fast Reactor » apparaît très prometteur. Cette famille de réacteurs présente plusieurs défis, en particulier du 15 point de vue de l'amélioration de la surveillance. Parmi les contrôles à effectuer dans la cuve des SFR, il en est un qui n'avait pas été pris en compte dans le cadre du développement et de l'exploitation des SFR Phénix et Superphénix : la mesure de l'engazement continu du sodium primaire. Plus précisément, on définit par engazement la présence de gaz 20 dans un liquide (ou un solide) sous forme de bulles (gaz libre). Les gaz dissous dans la phase liquide ne sont pas considérés comme appartenant au volume de gaz mais appartenant au volume de liquide, lors de l'évaluation d'un taux dit de vide. De manière générale, un « RNR » est un réacteur dont le coeur n'est 25 pas modéré. Le fonctionnement en spectre rapide présente un certain nombre d'avantages tels que la possibilité de mettre en oeuvre la surgénération ou la transmutation des actinides mineurs mais il nécessite l'utilisation d'un fluide caloporteur à faible section de capture neutronique tel que le sodium liquide. La figure 1 illustre le schéma d'un tel type de réacteur 30 selon l'art connu. En effet, le sodium liquide possède les propriétés attendues d'un fluide caloporteur à savoir de bonnes propriétés thermiques, une faible nocivité, un faible coût ... Ses principaux inconvénients sont sa réactivité à l'air et surtout à l'eau et son opacité qui rend l'inspectabilité des réacteurs plus difficile que dans l'eau. Le gaz présent sous forme libre dans le sodium liquide des SFR peut avoir diverses origines et être de diverses natures. Il existe deux lieux possibles d'existence de bulles de gaz dans le sodium : le circuit primaire (la cuve principale dans laquelle baigne le coeur) et le circuit secondaire (circuit des échangeurs). Les réacteurs type SFR utilisent le sodium liquide comme fluide caloporteur. Cette phase fluide, présente dans la cuve primaire du réacteur, circule à travers le coeur, les pompes et les échangeurs afin d'extraire la chaleur issue de la fission nucléaire. Cette piscine de sodium est surmontée d'un gaz de couverture, aussi nommé ciel de pile (généralement de l'argon). Idéalement, ce sodium liquide est parfaitement pur et monophasique. Dans la réalité, ce n'est pas le cas : en plus de comporter quelques impuretés et des gaz dissous, le sodium comporte de façon continue des bulles de gaz libre. Cet engazement continu présente pourtant plusieurs conséquences négatives et notamment la présence de bulles dans un liquide qui modifie très fortement ses propriétés acoustiques (célérité, atténuation, diffusion, propriétés non linéaires...). La mise en place de méthodes de mesures acoustiques pour la surveillance continue, qui est effectuée à la puissance nominale (mesure de déplacement de têtes d'assemblages, thermométrie ultrasonore basée sur la mesure de temps de vol), ou les contrôles périodiques fonctionnant en régime d'arrêt (télémétrie ultrasonore, métrologie de surface, contrôle volumique, ...) demandent de connaître un ordre de grandeur des coefficients d'atténuation, pour prouver a priori que l'amplitude du signal est suffisante, ainsi qu'un ordre de grandeur du défaut d'homogénéité de la répartition spatiale, pour prouver que les étalonnages de la vitesse faits à quelque distance du point de mesure effective, restent utilisables. Les mesures précitées imposent ainsi nécessairement de connaître la valeur du taux de vide, renforcée le cas échéant par certaines données concernant l'histogramme des rayons des bulles (au moins les bornes). Si le taux de vide évalué n'est pas directement dommageable en lui-même vis-à-vis du fonctionnement du coeur, il l'est indirectement s'il participe à la génération de poches de gaz en points hauts des structures immergées. La caractérisation de l'engazement primaire continu dans un réacteur peut ainsi servir de donnée d'entrée pour des essais ou des calculs de formation et de relâchement de ces poches de gaz. Il est à signaler que le relâchement brusque de poches de gaz accumulées fit partie des scénarios envisagés pour l'explication de la série d'arrêts d'urgence sur des réacteurs ayant fonctionné par le passé. 1 o Par ailleurs, le suivi continu du taux d'engazement semble nécessaire à la maîtrise du non dépassement de plusieurs seuils et notamment : - le seuil de perturbation neutronique (a priori trop haut pour pouvoir être atteint dans les conditions normales de fonctionnement du réacteur : de 15 l'ordre de plusieurs pour-cent) ; - le seuil d'aveuglement des systèmes de mesure de l'activité dans le ciel de pile. Actuellement, afin de déterminer des taux de vide, des techniques optiques sont utilisables dans les liquides translucides, mais ces dernières ne 20 sont plus transposables dans des milieux opaques tels que le sodium liquide. Les techniques acoustiques linéaires basées sur l'atténuation ou la diffusion d'une onde acoustique sont utilisables mais présentent une ambiguïté - entre bulle résonante et grosse bulle - impossible à lever sans connaissance à priori sur le nuage de bulles. Pour certaines gammes de taux 25 de vide et de tailles de bulles, des mesures de célérité sont parfois mises en oeuvre pour déterminer le taux de vide. Dans ce contexte et pour adresser la problématique de détermination de taux de vide applicable en milieu non translucide diphasique gaz/liquide et notamment de taux de vide pouvant être très faible, typiquement de l'ordre 30 de 10-6 à 10-8, la présente invention propose d'exploiter la méthode dite « NRUS », fréquemment rencontrée dans la littérature sous l'acronyme signifiant « Nonlinear Resonant Ultrasound Spectroscopy », c'est-à-dire une méthode de spectroscopie de résonance ultrasonore non linéaire. C'est une technique d'acoustique non linéaire principalement utilisée dans le domaine 35 de l'acoustique des solides. De manière générale, un système mécanique possède des modes de résonances, tous associés à une fréquence de résonance propre. En règle générale, ces fréquences de résonance sont fonction des caractéristiques géométriques et de la célérité des ondes dans le milieu constituant le système. Or la célérité dans un milieu est fonction de sa masse volumique et de sa compressibilité. Dans le cas de l'acoustique non linéaire, le module d'élasticité n'est pas constant et est fonction de la contrainte appliquée. Il en découle que la fréquence de résonance d'un système mécanique non linéaire varie en fonction de la contrainte appliquée et donc 1 o de l'amplitude d'excitation acoustique. La spectroscopie de résonance ultrasonore non linéaire consiste à observer ce type de phénomène en excitant le système mécanique considéré en effectuant un balayage fréquentiel à différentes amplitudes. Un décalage entre les pics de résonance apparaît alors. 15 Les auteurs K. Van Den Abeele et al. ont notamment proposé dans l'article, « On the quasi-analytic treatment of hysteretic nonlinear response in elastic wave propagation" - J. Acoust. Soc. Am. 101 (4), April 1997 1885-1898, le modèle du module d'élasticité non linéaire suivant : 1+,(3E +aAe+signa£ e at) K/e as,-= K0 at 20 Avec 3 le paramètre non linéaire classique et a le paramètre non linéaire non classique, & étant la déformation instantanée et && l'amplitude de la déformation. Si fo est la fréquence de résonance linéaire d'un système mécanique (mesurée à de faibles amplitudes) et f la fréquence de résonance mesurée 25 pour des ondes de plus grande amplitude et en considérant le paramètre a comme largement prédominant sur le paramètre 3, ce qui semble confirmé par les expérimentations décrites dans les articles de K. Van Den Abeele et al. - Nonlinear ElasticWave Spectroscopy (NEWS) Techniques to Discern Material Damage, Part l: Nonlinear Wave Modulation Spectroscopy (NWMS), 30 Part 11: Single Mode Nonlinear Resonance Acoustic Spectroscopy - Res Nondestr Eval (2000) 12: 17-42 ou Micro-damage diagnostics using nonlinear elastic wave spectroscopy (NEWS) - NDT&E International 34 (2001) 239-248], on obtient la relation : fo -f - aae fo La méthode NRUS consiste en la mesure d'un décalage fréquentiel qui s'avère être proportionnel au paramètre non linéaire non classique par balayage en fréquences. Le décalage fréquentiel observé est un phénomène de dynamique rapide. Le domaine de l'élasticité non linéaire de matériaux et notamment de matériaux tels que les roches a déjà été exploré depuis longtemps, mais la technique aujourd'hui appelée NRUS a commencé à être approfondie et exploitée pour la caractérisation des milieux réellement vers le milieu des 1 o années 1990. Il a été notamment décrit dans le brevet US6330827, une méthode NRUS pour la caractérisation de l'endommagement des matériaux. Il s'agit dans ce brevet d'appliquer la méthode NRUS et de déduire du décalage fréquentiel, un endommagement du matériau testé. 15 L'article de M. Muller et al. - Nonlinear resonant ultrasound spectroscopy (NRUS) applied to damage assesment in bone - J. Acous. Soc. Am., Vol. 118(6), p. 3946-3952, Dec. 2005, présente une autre application intéressante de la technique NRUS : la détection de fissures dans les os. La spectroscopie d'un os sain présente une constance de la 20 fréquence de résonance alors qu'un os fissuré présente un décalage fréquentiel. Ainsi, selon l'art connu, les méthodes de type NRUS sont employées pour détecter des défauts constituant des discontinuités sources de non-linéarités dans des milieux solides. La présente invention propose 25 d'appliquer ce type de méthode à un milieu diphasique liquide/gaz et ce pour déterminer un taux de bulles de gaz dans un milieu liquide. Plus précisément la présente invention a pour objet un procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide, correspondant à la fraction de volume de gaz correspondant à la présence 30 de bulles dans le milieu liquide dans un volume total de gaz et de liquide caractérisé en ce qu'il comporte les étapes suivantes : - la mise en place d'un résonateur d'ondes élastiques de volume en contact et couplé acoustiquement avec le milieu diphasique ; - le choix d'une gamme de fréquences centrée sur la fréquence de résonance dudit résonateur ; - la mesure par spectroscopie de résonance ultrasonore non-linéaire du milieu diphasique comportant le balayage en fréquences et en amplitudes dans la gamme de fréquences donnée et dans une gamme d'amplitudes donnée, d'ondes élastiques de volume émises et détectées au niveau dudit résonateur et conduisant à l'obtention d'un ensemble de courbes de résonance présentant des maxima ; - la détermination d'une droite définie par l'ensemble des maxima 1 o desdites courbes et de la pente de ladite droite ; - la détermination du taux de vide à partir de ladite pente. Selon une variante de l'invention, le procédé comprend une étape préalable de détermination de la fréquence de résonance desdites bulles de gaz. 15 Selon une variante de l'invention, l'étape préalable de détermination de la taille des plus grosses bulles présente - afin de choisir un résonateur dont la fréquence de résonance est adéquate - est effectuée par mesure optique. Selon une variante de l'invention, les bulles ayant un rayon de l'ordre 20 d'une centaine de microns, le balayage fréquentiel par la mise en oeuvre de la méthode NRUS est effectué en dessous de 33 KHz, fréquence de résonance des bulles d'air de 100 microns dans l'eau. Selon une variante de l'invention, le résonateur à ondes de volume comporte une première plaque métallique connecté à un émetteur, une 25 seconde plaque métallique connectée à un récepteur. Selon une variante de l'invention, la première plaque est connectée à un transducteur. Selon une variante de l'invention, la seconde plaque est connectée à un hydrophone. 30 Selon une variante de l'invention, le résonateur à ondes de volume est de type Helmholtz. Selon une variante de l'invention, le liquide est un métal à l'état liquide. Selon une variante de l'invention, le liquide est du sodium. L'invention a aussi pour objet l'application du procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon l'invention, dans un réacteur nucléaire pour déterminer un taux de vide dans un liquide de caloporteur. Selon une variante de l'invention, le réacteur nucléaire est un réacteur à neutrons rapides. Selon une variante de l'invention, le résonateur est de type plaque et est placé dans le circuit primaire du réacteur. Selon une variante de l'invention, le résonateur est de type 10 résonateur de Helmoltz et est placé en dérivation du circuit primaire ou du circuit secondaire du réacteur. L'invention sera mieux comprise et d'autres avantages apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre donnée à titre non 15 limitatif et grâce aux figures annexées parmi lesquelles : - la figure 1 illustre le schéma d'un réacteur nucléaire comportant des circuits primaire et secondaire selon l'art connu ; - la figure 2 illustre un ensemble de courbes établies dans le 20 procédé de l'invention permettant de définir un taux de vide ; - la figure 3 illustre un premier exemple de dispositif comportant un résonateur à ondes élastiques de volume de type plaques, utilisé dans le procédé de l'invention ; - la figure 4 illustre un second exemple de dispositif comportant 25 un résonateur à ondes élastiques de volume type Helmholtz utilisé dans le procédé de l'invention. Le procédé de détermination de taux de vide de l'invention est appliqué en milieu diphasique liquide /gaz, le liquide pouvant être notamment 30 un fluide caloporteur chargé en bulles de gaz voire en bulles d'air. Les bulles présentes dans ledit liquide génèrent des non-linéarités en terme acoustique et le coefficient de non linéarité est déterminé via une spectroscopie de résonance, c'est-à-dire un balayage en fréquence et en amplitude. Les non linéarités liées à la présence de bulles dans le milieu liquide induisent un décalage de fréquence. C'est ce décalage qui permet de déduire un coefficient de non linéarité. Selon l'art connu, la problématique de la propagation d'une onde acoustique dans un liquide bulleux est souvent traitée de façon linéaire. Cette approche est valable pour des oscillations de faibles amplitudes. Lorsqu'elle est applicable, elle permet par ailleurs d'établir une bonne approximation des célérités, atténuations, diffusions... en milieux diphasiques. Comme tout système mécanique, une bulle présente une fréquence de résonance. Considérons une bulle d'air sphérique dans un volume d'eau. Ce système possède, de par les compressibilités respectives de l'air et de l'eau, une infinité de degrés de liberté et donc une infinité de modes propres d'oscillation. Néanmoins une bulle d'air dans l'eau possède une particularité : la présence d'une résonance radiale fondamentale se situant à une fréquence correspondant à des longueurs d'onde dans l'air et dans l'eau, très grandes devant la taille de la bulle. Ce mode radial fondamental est en général le seul considéré lorsque l'on parle de résonance de bulles car très largement prépondérant d'un point de vue énergétique. Il est possible de n'envisager que les pulsations de volume à symétrie sphérique des bulles (mode 0) que lorsque k.a « 1. Seul le mode 0 donne lieu à des variations de volume comme décrit dans l'article de A. Bouakaz, P. Palanchon, N. de Jong - Dynamique de la microbulle - Chapitre de Echographie de contraste, Springer, 2007. La fréquence correspondant au mode fondamental de résonance d'une bulle porte le nom de fréquence de Minnaert décrit dans l'article - On musical air bubbles and the sound of running water - Phil. Mag., 16(7), p. 235 à 248, 1933. La résonance de Minnaert met en jeu des longueurs d'ondes acoustiques grandes devant le rayon des bulles. Le phénomène vibratoire des bulles dans un fluide peut alors être considéré comme un modèle d'oscillateur harmonique (système masse-ressort dont la masse est constituée par le fluide environnant la bulle et le ressort par le gaz compressible de la bulle). Le modèle de Minnaert, le plus ancien décrivant la fréquence de résonance d'une bulle de rayon R est le suivant (signalons que dans bien des cas, ce modèle linéaire simple suffit) : Prés avec : 1 3 Y ho 2JTR Pl y = exposant isentropique du gaz (s.u.) po = pression statique (Pa) 1 o pi= masse volumique du liquide (kg.m-3) Pour le système air-eau, cela donne un coefficient de : fréquence * rayon = 3,29 SI Ceci constitue donc le critère pour le choix de la fréquence du 15 résonateur. La présence de bulles fera ensuite diminuer la fréquence de résonance du résonateur et ce de façon dépendante du taux de vide. N'ayant pas de connaissance a priori du taux de vide (puisqu'on cherche à le mesurer), il doit donc être effectué de 0 à la fréquence calculée 20 précédemment + environ 20%. Exemple de détermination de taux de bulles d'air dans un milieu aqueux: Pour un nuage de bulles donc les bulles présentent un rayon 25 inférieur à 100 microns, la fréquence de résonance des plus grosses bulles est de 333 kHZ. On choisira une fréquence de résonance du résonateur très inférieure : (divisée par 5 environ) soit 6kHz environ. Le balayage fréquentiel par la mise en oeuvre de la méthode NRUS peut ainsi être effectué de 0 à 7,2 kHz (6kHz + 20%). 30 A titre illustratif du procédé de l'invention, la figure 2 schématise comment déterminer via un ensemble de courbes donnant l'amplitude des ondes de volume analysées selon un balayage en fréquence, et via les maxima desdites courbes, le coefficient a permettant de déterminer un taux de vide du milieu, (mesures effectuées grâce à un résonateur plaque dont la fréquence de résonance est située au alentour de 15kHz). Il est à noter que le procédé de l'invention permet d'accéder à une large gamme de taux de vide mesurables, permet de ne pas avoir d'ambiguïté de mesure contrairement aux méthodes linéaires et les non linéarités des bulles dominant très largement toutes les autres non linéarités en présence (électronique, eau...), ces dernières deviennent alors 1 o négligeables. Premier exemple d'application de dispositif permettant la mise en oeuvre du procédé de l'invention positionné dans un premier endroit d'un circuit primaire de réacteur nucléaire 15 Le procédé de la présente invention permet de déterminer le taux de bulles présentes dans un fluide caloporteur de sodium liquide. La mise en résonance d'une lame de fluide diphasique est mise en oeuvre grâce à l'utilisation d'un résonateur constitué de deux plaques comme illustré en 20 figure 3, typiquement pouvant être espacées de quelques dizaines de millimètres. Une première plaque est connectée à un émetteur, une seconde plaque est connectée à un hydrophone. L'émetteur est un transducteur émettant par exemple à 100 kHz. Un générateur de signaux 1 alimente un amplificateur de puissance 25 2, connecté à un transducteur capable de générer des ondes élastiques de volume 10, le résonateur d'ondes de volume est formé par deux plaques 20. En sortie les ondes de volume sont captées par un hydrophone basse fréquence 30, relié pour analyse à un amplificateur de charge 3, couplé à un oscilloscope 4. 30 Deuxième exemple d'application de dispositif permettant la mise en oeuvre du procédé de l'invention positionné dans un deuxième endroit en dérivation du circuit primaire ou secondaire d'un réacteur nucléaire. 35 Un résonateur de type Helmoltz est défini de la façon suivante : 1- une cavité fermée de volume Vqui communique avec l'extérieur par l'intermédiaire d'un petit tube de longueur L et de section A ; 2- les dimensions pré-citées sont petites devant la longueur des ondes acoustiques considérées. Un résonateur de Helmholtz permet d'obtenir une résonance acoustique à la fréquence de résonance du résonateur de Helmhotz définie par : c A f VL Avec A, V et L les dimensions précitées et c la célérité acoustique dans le milieu considéré. Comme illustré en figure 4, un émetteur 11 est placé à une extrémité 15 du résonateur de type Helmoltz, de manière à générer des ondes de volume, reçues au niveau de récepteurs acoustiques 31 après résonance dans la cavité 21. 10 REVENDICATIONS1. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide, correspondant à la fraction de volume de gaz correspondant à la présence de bulles dans le milieu liquide dans un volume total de gaz et de liquide, caractérisé en ce qu'il comporte les étapes suivantes : - la mise en place d'un résonateur d'ondes élastiques de volume 1 o en contact et couplé acoustiquement avec le milieu diphasique ; - la mesure par spectroscopie de résonance ultrasonore non-linéaire du milieu diphasique comportant le balayage en fréquences et en amplitudes dans une gamme de fréquences donnée et dans une gamme d'amplitudes donnée, d'ondes élastiques de volume émises et détectées au 15 niveau dudit résonateur et conduisant à l'obtention d'un ensemble de courbes de résonance présentant des maxima ; - la détermination d'une droite définie par l'ensemble des maxima desdites courbes et de la pente (a) de ladite droite ; - la détermination du taux de vide à partir de ladite pente. 20 2. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend une étape préalable de détermination de la fréquence de résonance desdites bulles de gaz. 25 3. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon la revendication 2, caractérisé en ce que l'étape préalable de définition de la taille des plus grosses bulles présentes pour déterminer la plage des fréquences à balayer par la suite est effectuée par 30 mesure optique. 4. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que les bulles ayant un rayon de l'ordre d'une centaine de microns, le 35 balayage fréquentiel par la mise en oeuvre de la méthode NRUS est effectuéen dessous de 33 kHz, le milieu liquide étant l'eau, les bulles étant des bulles d'air. 5. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le résonateur à ondes de volume est placé dans ledit milieu diphasique et comporte une première plaque métallique connectée à un émetteur, une seconde plaque métallique connectée à un récepteur. 6. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon la revendication 5, caractérisé en ce que la première plaque est connectée à un transducteur. 7. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu 15 diphasique gaz/liquide selon la revendication 5, caractérisé en ce que la seconde plaque est connectée à un hydrophone. 8. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon la revendication 5, caractérisé en ce que les 20 plaques sont les faces avant des émetteurs et récepteurs. 9. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le résonateur à ondes de volume est de type Helmholtz, le milieu 25 diphasique étant introduit dans ledit résonateur. 10. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon l'une des revendications 1 à 9, caractérisé en ce que le liquide est un métal à l'état liquide. 11. Procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon la revendication 10, caractérisé en ce que le liquide est du sodium. 30 12. Application du procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon l'une des revendications 1 à 11, dans un réacteur nucléaire. 13. Application du procédé de détermination du taux de vide dans un milieu diphasique gaz/liquide selon la revendication 12, caractérisé en ce que le réacteur nucléaire est un réacteur à neutrons rapides. 14. Application du procédé de détermination du taux de vide dans 1 o un milieu diphasique gaz/liquide selon l'une des revendications 12 ou 13, caractérisé en ce que le résonateur est de type plaque et est placé au sein du liquide de type sodium du circuit primaire du réacteur. 15. Application du procédé de détermination du taux de vide dans 15 un milieu diphasique gaz/liquide selon l'une des revendications 12 ou 13, caractérisé en ce que le résonateur est de type résonateur de Helmoltz et est placé en dérivation du circuit primaire ou secondaire du réacteur.