FR 2893420 A1 20070518 FR 0553446 A 20051114 PROCEDE DE DÉTERMINATION DE COEFFICIENT D'ETALONNAGE DE CHAMBRE D'IONISATION DOMAINE TECHNIQUE ET ART ANTERIEUR La présente invention concerne un procédé de détermination de facteur d'ajustement de chambre d'ionisation. La présente invention concerne également un procédé de détermination de coefficient d'étalonnage ainsi qu'un procédé d'étalonnage de chambre d'ionisation. Les procédés de l'invention s'appliquent à la mesure de l'activité de tout radionucléide dans des domaines très variés (recherche fondamentale, industrie, médecine nucléaire, etc.). Les rayonnements ionisants détectés sont des rayonnements photoniques (X et/ou y (gamma)) et/ou électroniques (électrons et/ou rayonnement R (bêta)). Les mesures d'activité concernées sont, par exemple, des mesures de solutions injectables aux patients pour le radiodiagnostic ou la radiothérapie, des mesures de sources scellées pour la curiethérapie, pour l'étude d'étanchéité de conduites ou de surveillance de rejets gazeux pour la protection de l'environnement, etc. Les chambres d'ionisation concernées par l'invention sont, préférentiellement, des chambres pressurisées de forme cylindrique qui comprennent un puits au sein duquel est introduit l'échantillon radioactif qui contient le radionucléide à mesurer. Le radionucléide est placé dans un milieu (eau, résine, poudre, etc.) communément appelé matrice . L'échantillon radioactif est contenu dans une structure (ampoule, flacon, seringue, gélule, etc.) communément appelé conditionnement . Les chambres d'ionisation délivrent un courant électrique proportionnel à l'activité de l'échantillon mesuré. Le coefficient de proportionnalité dépend principalement du spectre d'énergie des rayonnements émis par le radionucléide, ainsi que de l'absorption et de l'atténuation de ces rayonnements par la matrice de l'échantillon, par le conditionnement de l'échantillon, par l'air environnant l'échantillon, par le support de l'échantillon et, plus généralement, par tous les matériaux constitutifs de la chambre. La détermination du coefficient de proportionnalité entre le courant électrique et la valeur connue de l'activité d'une source étalon, appelé coefficient d'étalonnage, fait l'objet d'une procédure d'étalonnage. La procédure d'étalonnage doit satisfaire aux recommandations décrites dans la norme internationale CEI 61145 ayant pour titre : Etalonnage et utilisation de systèmes à chambre d'ionisation pour le dosage des radionucléides (cf. ref. (F)). Une des 25 recommandations que doit satisfaire la procédure d'étalonnage porte sur son niveau de précision qui doit être de 10 % pour un facteur d'élargissement k égal à 3 (un facteur d'élargissement égal à 3 correspond à un niveau de confiance de 99,73% pour une distribution 30 gaussienne). 20 L'étalonnage d'une chambre d'ionisation dépend, entre autres, de la nature du radionucléide mesuré, de sa matrice et de son conditionnement. Selon l'art antérieur, il est nécessaire de réaliser autant d'étalonnages qu'il existe de conditions de mesures. Toutes les manipulations de sources radioactives effectuées lors des étalonnages sont très contraignantes en temps et en argent. Par ailleurs, ces manipulations posent des problèmes de radioprotection des opérateurs et de production de déchets radioactifs. Qui plus est, il n'est pas toujours possible de réaliser l'étalonnage dans les mêmes conditions d'utilisation que celles de la mesure à effectuer. Ces contraintes obligent ainsi parfois les utilisateurs à procéder à des dilutions de solutions étalons pour étalonner la chambre d'ionisation dans la géométrie souhaitée, voire même, à réaliser les étalonnages dans des configurations proches mais non identiques à celles des mesures de routine. Ceci entraîne des risques d'erreur qui conduisent à une mesure erronée de l'activité. Ce problème est notamment mentionné au paragraphe 4.2.1 de la norme CEI 61145. Diverses études internationales portant sur la détermination expérimentale des coefficients d'étalonnage ont fait l'objet de publications (voir l'ensemble des références en fin de description). Beaucoup de publications répondent à un réel besoin de connaissance des coefficients d'étalonnage des différents types d'activimètres utilisés dans les services mondiaux de médecine nucléaire. A ce titre, ces études s'intéressent plus particulièrement aux coefficients d'étalonnage d'activimètres pour l'ensemble des radiopharmaceutiques selon leurs divers conditionnements possibles suivant leur utilisation en radiodiagnostic ou en radiothérapie interne. Quelques études internationales déterminant les coefficients d'étalonnage suivant une approche purement expérimentale sont décrites ci-dessous. Le laboratoire primaire des Etats-Unis (B. E. Zimmerman, et J. T. Cessna, 2000/(cf. référence. (P)) a comparé des coefficients d'étalonnage déterminés expérimentalement à ceux délivrés par le constructeur. Il a conclu que les écarts observés s'élèvent parfois jusqu'à presque 50 % et qu'il est, par conséquent, nécessaire de déterminer les coefficients d'étalonnage expérimentalement dans les mêmes conditions géométriques que les mesures de routine. Le laboratoire primaire du Royaume-Uni a mené des recherches expérimentales afin, notamment, de déterminer le facteur correctif à appliquer à un coefficient d'étalonnage associé à une seringue de volume 5 ml d'une même série constructeur pour déterminer les coefficients d'étalonnage associés à différents volumes de solutions radioactives contenues dans cette même seringue (D. K. Tyler et M. J. Woods, 2003/(cf. référence (N)). Les auteurs ont conclu qu'ils ne pouvaient appliquer cette méthode expérimentale, notamment parce que les géométries de seringues sont trop différentes d'une série de production à l'autre et d'un fabricant à l'autre. En conclusion, il apparaît que les mesures de routine, réalisées notamment dans les services de médecine nucléaire, correspondent à des configurations si nombreuses (volume dépendant des patients, géométries de flaconnages entre fournisseurs) qu'il semble impossible aux constructeurs de fournir de manière exhaustive toutes les valeurs associées de coefficients d'étalonnage. Or, pour qu'une mesure d'activité réponde au niveau d'incertitude recommandé par la norme CEI 61145, l'étalonnage doit être réalisé dans des conditions identiques à celle de la mesure. Par ailleurs, des études internationales portant sur la réponse des chambres d'ionisation en fonction de l'énergie sont également en cours. Il existe peu de radionucléides monoénergétiques qui permettent de connaître la réponse de la chambre d'ionisation en fonction de l'énergie. Cette difficulté a conduit à modéliser les chambres d'ionisation et à simuler l'interaction rayonnement-matière de l'ensemble source-détecteur. Au Commissariat à l'Energie Atomique (CEA), une première étude de simulation de la réponse d'une chambre d'ionisation à l'aide du code de Monte Carlo PENELOPE (F. Salvat et al, 2001/(cf. référence. (K)) a été validée par l'expérience pour de nombreux radionucléides dont des radiopharmaceutiques (A. de Vismes et M. N. Amiot, 2003/(cf. référence. (0)) ; M. N. Amiot, 2004/(cf. référence. (A)). Cette étude démontre, notamment, que la simulation permet de déterminer les facteurs d'étalonnage pour des géométries d'échantillons très différentes avec un niveau d'incertitude de l'ordre de 1 %. Les instituts nationaux de métrologie japonais, suisse et de la République tchèque ont commencé l'étude de la réponse d'une chambre d'ionisation à l'aide d'autres codes de simulation de Monte Carlo, respectivement le code EGS (Suzuki et al., 1998/(cf. référence. (M)), le code GEANT3 (Gostely and Leadermann, 2000/(cf. référence. (C)) et le code MCNP4 (Olsovcova, 2004/(cf. référence. (I)). Les abréviations EGS, GEANT et MCNP correspondent, respectivement, aux expressions anglo-saxonnes Electron Gamma Shower , GEometry ANd Tracking et Monte Carlo N Particle . Récemment, le laboratoire primaire suisse a publié la réponse en fonction de l'énergie de rayonnements photoniques et de particules R d'un activimètre commercial à l'aide du code GEANT3 (J. P. Laedermann et al, 2004/(cf. référence. (E)). Ces études de simulation de la réponse des chambres d'ionisation ou activimètres présentées sont spécifiques d'une chambre d'ionisation ou d'un activimètre donné et à une (voire deux) géométrie(s) donnée(s). Les auteurs affirment que la simulation seule ne permet pas d'obtenir des coefficients d'étalonnage à moins de 8 % pour tous les radionucléides détectables par les chambres d'ionisation. Les auteurs de ces études affirment que la réponse simulée est uniquement spécifique à la chambre d'ionisation ou à l'activimètre considéré pour les configurations de sources considérées. De l'exposé de l'art antérieur décrit ci-dessus, il apparaît que les procédés d'étalonnage connus présentent de nombreux inconvénients. L'invention ne présente pas les inconvénients mentionnés ci-dessus. EXPOSÉ DE L'INVENTION En effet, l'invention concerne un procédé de détermination d'au moins un facteur d'ajustement de chambre d'ionisation contenant un gaz, caractérisé en ce qu'il comprend : - une étape de modélisation de la chambre d'ionisation et d'au moins une source radioactive étalon de matrice et de conditionnement donnés émettant un rayonnement photonique ou un rayonnement électronique, - une étape de simulation pour déterminer, à partir d'un code de transport de rayonnement dans la matière, une réponse simulée, en fonction de l'énergie, de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et de la source radioactive étalon, - une étape de détermination de courant simulé par unité d'activité pour la source radioactive étalon à partir de la réponse simulée, - une étape de mesure d'un courant d'ionisation associé à la source radioactive étalon, - une étape de détermination de coefficient d'étalonnage expérimental pour la source radioactive étalon à partir de la mesure du courant d'ionisation, et - une étape de détermination du facteur d'ajustement sous la forme du rapport entre le coefficient d'étalonnage expérimental pour la source radioactive étalon et le courant simulé par unité d'activité pour la source radioactive étalon. Les sources radioactives étalons doivent toutes émettre le même type de rayonnement (photonique ou électronique). Elles peuvent, par contre, avoir des matrices et des conditionnements différents. Selon une caractéristique supplémentaire de l'invention, un premier facteur d'ajustement Pa'ust de chambre d'ionisation est déterminé pour une première source radioactive étalon contenant un premier type de radionucléide, dite source étalon d'ajustement, et au 15 moins un deuxième facteur d'ajustement P' de chambre d'ionisation est déterminé pour une deuxième source radioactive étalon contenant un deuxième type de radionucléide identique ou différent du premier type, dite source étalon de validation. Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le procédé de détermination de facteur d'ajustement comprend, en outre, une étape de validation du premier facteur d'ajustement Pa'ust dans laquelle : - la quantité Di telle que : 0 = pajusz _ p z / pausz est calculée, - la quantité U(Di) telle que : u (Ai) = 3 (1 +oi) .V (6(paust )/ paust ) + (6(pl )/pl 20 25 est calculée, dans laquelle 6(P 'us`) et 6(P`) sont, respectivement, les incertitudes composées des facteurs d'ajustement Paiust et P', - la quantité Di est comparée à la quantité U (Di) , et - le premier facteur d'ajustement Paiust est validé si : Di Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le courant simulé par unité d'activité d'une source étalon s'écrit : Emax Co = K JS(E)R(E)dE 0 où . K = e/W, e étant la charge de l'électron et W l'énergie moyenne d'ionisation du gaz qui emplit la chambre pour la création d'une paire d'ions, Emax est une énergie maximale d'intérêt, S(E) est le spectre d'émission théorique de la source étalon, et - R(E) est la réponse de l'installation de mesure constituée de la chambre d'ionisation et de la source étalon. Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le code de transport est un code de Monte Carlo. Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le code de Monte Carlo est le code PENELOPE. L'invention concerne également un procédé de détermination de coefficient d'étalonnage simulé CsimSM de source radioactive à mesurer dans une chambre d'ionisation, caractérisé en ce que, la chambre d'ionisation ayant facteur d'ajustement Pajust obtenu, pour un type de rayonnement donné, par un procédé conforme au procédé de l'invention, la source radioactive à mesurer contenant un type donné de radionucléide émettant un rayonnement du type donné et ayant une matrice et un conditionnement de types donnés, il comprend, si le type donné de matrice et le type donné de conditionnement de la source radioactive à mesurer sont respectivement identiques au type de matrice et au type de conditionnement d'une source étalon utilisée pour obtenir le facteur d'ajustement Pajust une étape de calcul de courant simulé par unité d'activité CosM de la source radioactive à mesurer, et une étape de calcul du coefficient d'étalonnage simulé CsimsM de la source radioactive à mesurer de sorte que : ajust csimSM = co' X P Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le courant simulé par unité d'activité CosM de la source radioactive à mesurer est donné par la formule : E max CoSM = K f S SM (E)RSM (E)dE , o où : K = e/W, e étant la charge de l'électron et W l'énergie moyenne d'ionisation du gaz qui emplit la chambre pour la création d'une paire d'ions, Emax est une énergie maximale d'intérêt, - SSM(E) est le spectre d'émission théorique de la source à mesurer, et (E) est la réponse de l'installation de mesure 15 constituée de la chambre d'ionisation et d'une source étalon utilisée pour obtenir le facteur d'ajustement Pajust Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, si le type donné de 20 matrice et/ou de conditionnement de la source radioactive à mesurer est différent, respectivement, du type de matrice et/ou du type de conditionnement d'une source étalon utilisée pour obtenir le facteur d'ajustement Pajust, il est requis de savoir si une 25 modélisation de la matrice et du conditionnement de la source radioactive à mesurer est validée ou non, et si une modélisation de la matrice et du conditionnement de la source radioactive à mesurer est validée, il est requis de savoir si une simulation de la réponse de 30 l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer est connue et, si une simulation de la réponse en fonction de l'énergie de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer est connue, il y a : -détermination d'un courant simulé par unité d'activité de la source radioactive à mesurer de sorte que : E max CosM = K JSSM(E)R(E)dE 0 où SsM(E) est le spectre d'émission théorique de la source radioactive à mesurer et R(E) la simulation connue de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer, et - détermination du coefficient d'étalonnage simulé Csim lVl, de sorte que : P SM ajust csimSE = Co X Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, si la simulation de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et 25 de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer n'est pas connue, la simulation de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à 30 mesurer est effectuée à l'aide d'une source étalon20 supplémentaire de même matrice et de même conditionnement que la source radioactive à mesurer et il y a : - détermination d'un courant simulé par unité d'activité de la source radioactive à mesurer Cos M de sorte que : E maxi Co" = K f SSM(E)RSE(E)cIE o où SSM(E) est le spectre d'émission théorique de la source radioactive à mesurer et RSE(E) la simulation de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et de la source radioactive étalon supplémentaire, et - détermination du coefficient d'étalonnage simulé Csim lVl, de sorte que : P SM ajust csimSE = Co x Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, si une modélisation de la matrice et du conditionnement de la source radioactive à mesurer n'est pas validée, le procédé de 20 détermination de coefficient d'étalonnage simulé CsimsM de source radioactive à mesurer comprend : - une modélisation d'une source radioactive étalon supplémentaire de type de matrice et de type de conditionnement identiques à ceux de la 25 source radioactive à mesurer, - une simulation, à partir d'un code de transport de rayonnement dans la matière, d'une réponse de l'installation de mesure constituée par la chambre d'ionisation et la source radioactive étalon 30 supplémentaire,15 - une mesure de courant d'ionisation relatif à la source radioactive étalon supplémentaire, - une détermination d'un coefficient d'étalonnage expérimental cexpSE pour la source radioactive étalon supplémentaire, à partir de la mesure du courant d'ionisation, un calcul de la quantité Oc telle que : = Ce SE _ Cs SE / C SE exp sim exp A'.- un calcul de la quantité U( Oc) telle 6 C ')/c SE + (0-(c SE C SE )2 exp exp sim ~~sim que : U(Ac) = 3 (1+ SE 6(c exp ) et 6(CsimSE) sont, respectivement, les où incertitudes composées des coefficients d'étalonnage respectifs CeXpsE et Csimsm, - une comparaison de la quantité Oc avec la quantité U (Oc) , et - si Oc coefficient d'étalonnage simulé Csim/e1SM pour le rayonnement électronique conformément au procédé de l'invention, le coefficient d'étalonnage simulé de la source radioactive à mesurer qui émet un rayonnement photonique et un rayonnement électronique étant donné par la formule : SM SM SM csim ù csim/ph + csim/e1 Selon une caractéristique supplémentaire de l'invention, si sensiblement au moins 99% de l'intensité totale rayonnée par la source radioactive à mesurer est un rayonnement photonique ou si l'énergie du rayonnement photonique est sensiblement inférieure 15 ou égale à 800keV, le coefficient d'étalonnage simulé csim de la source à mesurer est sensiblement égal au seul coefficient Csim/ph le coefficient Csim/e1SM étant alors négligé. Selon une caractéristique supplémentaire 20 de l'invention, le rayonnement photonique est un rayonnement X et/ou y et/ou le rayonnement électronique est un rayonnement d'électrons et/ou de particules R. L'invention concerne également un procédé d'étalonnage de chambre d'ionisation comprenant une 25 étape de détermination de coefficient d'étalonnage, caractérisé en ce que l'étape de détermination de coefficient d'étalonnage est mise en oeuvre par un procédé selon l'invention. La modélisation de l'installation de mesure 30 et la simulation de l'interaction rayonnement-matière au sein de l'échantillon et du détecteur permettent de10 calculer, à l'aide d'un seul paramètre par nature de particule, paramètre ajustable expérimentalement, spécifique à un type de chambres d'ionisation et indépendant de l'échantillon, tous les coefficients d'étalonnage de tous les radionucléides, quelle que soit leur matrice et/ou leur conditionnement. Le paramètre ajustable est ici appelé facteur d'ajustement. La valeur du facteur d'ajustement est mesurée à l'aide d'au moins une source étalon (i.e. dont l'activité est connue), caractérisée, notamment, en termes d'impuretés, de composition et de géométrie. Une à deux autres sources doivent également être mesurées pour valider la modélisation et la simulation de chaque nouvelle matrice et/ou nouveau conditionnement d'échantillon. Les coefficients d'étalonnage calculés pour des configurations de sources données peuvent être appliqués, avec un niveau d'incertitude inférieur à 10% pour un facteur d'élargissement k égal à 3, à toutes les chambres d'ionisation d'une même référence constructeur, pour des matrices et des conditionnements identiques à ceux utilisés pour la mesure du facteur d'ajustement et/ou à ceux dont la modélisation et la simulation ont été validées. La modélisation de toute nouvelle matrice et/ou de tout nouveau conditionnement nécessite d'être validée par une mesure expérimentale respectant la nouvelle configuration de source. La validation de cette nouvelle configuration de source peut être avantageusement réalisée avec un autre radionucléide que celui intéressant le client. En effet, chaque modélisation de nouvelle matrice et/ou de nouveau conditionnement de source radioactive est applicable à tous les radionucléides émetteurs de rayonnements X, y électronique, R. La présente invention met avantageusement en place un procédé qui permet d'étalonner virtuellement des chambres d'ionisation avec un niveau de précision inférieur à 10% pour un facteur d'élargissement k égal à 3 (conforme à la norme CEI). Le procédé de l'invention permet de réduire de manière très importante la manipulation des sources radioactives. Le procédé de l'invention s'applique avantageusement à tout type de chambre, sa mise en place n'étant réalisée qu'une seule fois (i.e. sur une seule chambre d'ionisation) pour toutes les chambres d'un même type. Le procédé de l'invention détermine les coefficients d'étalonnage pour toute configuration de sources (en terme de nature de source, de matrice et de conditionnement) à partir de la simulation source-détecteur et de la mesure d'un petit nombre de sources radioactives étalons, pour une chambre d'ionisation particulière représentative d'un type de chambres d'ionisation. Les coefficients d'étalonnage obtenus selon le procédé de l'invention peuvent être appliqués à toutes les chambres d'ionisation de même référence constructeur que celle pour laquelle le procédé a été mis en place, pour toutes les configurations de sources simulées et validées (en terme de nature de rayonnement, de matrice et de conditionnement) avec un niveau d'incertitude inférieur à 10%, conforme à la norme CEI, sans aucune manipulation supplémentaire de source radioactive. Le procédé d'étalonnage de l'invention s'applique, entre autres, aux activimètres. Les activimètres sont constitués d'une chambre d'ionisation connectée à une électronique/informatique de commande qui traite le courant électrique délivré par la chambre et fournit une indication (en Curie ou en Becquerel) de la mesure de l'activité du radionucléide mesuré. L'adoption du procédé d'étalonnage de l'invention permet de diminuer la dosimétrie individuelle de l'ensemble des intervenants potentiellement impliqués dans l'étalonnage de chambres d'ionisation, en réduisant de manière drastique leur manipulation d'échantillons radioactifs. Par ailleurs, l'adoption du procédé de l'invention permet de diminuer la production des déchets radioactifs généralement générés par les étalonnages expérimentaux. Le procédé de l'invention est particulièrement avantageux pour différents types d'intervenants concernés par l'étalonnage de chambres d'ionisations. Grâce à la mise en oeuvre du procédé de l'invention, les constructeurs de chambres d'ionisation seraient en mesure, pour un investissement mineur, de proposer des chambres d'ionisation étalonnées dans les conditions requises par leurs clients (actuellement, les constructeurs livrent des chambres d'ionisation étalonnées pour quelques radionucléides dans une seule géométrie, qui plus est non spécifiée ; le client, lorsqu'il a le temps et le personnel, réalise lui-même les étalonnages dont il a besoin, sinon, il s'adresse à un organisme agréé pour l'étalonnage de chambres d'ionisation). De même, les organismes ou entreprises agréés pour l'étalonnage expérimental de chambres d'ionisation pourraient augmenter la productivité et la qualité de leur service par l'adoption du procédé de l'invention. Par la mise en oeuvre du procédé de l'invention, les constructeurs de chambre d'ionisation ou les organismes agréés pour l'étalonnage présenteraient de nombreux avantages pour leurs clients vis-à-vis de la concurrence. De même, en ce qui concerne les chambres d'ionisation ou activimètres utilisés dans les centres médicaux, l'adoption du procédé de l'invention permettrait de réduire : - la charge financière des établissements médicaux (CHU, cliniques, ...) pour l'achat des solutions radioactives ainsi que le risque associé au transport de ces solutions ; - le temps d'immobilisation des chambres d'ionisation ouactivimètres et, conjointement, le délai de prise en charge des patients. Les constructeurs de chambre d'ionisation ou les organismes agréés pour leur étalonnages pourraient également assurer un service après vente pour délivrer les valeurs des nouveaux coefficients d'étalonnage au fur et à mesure de nouveaux besoins de leurs clients (nouveaux radionucléides, nouvelles matrices et/ou nouveaux conditionnements). BRÈVE DESCRIPTION DES FIGURES D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à la lumière de modes de réalisation préférentiels faits en référence aux figures jointes, parmi lesquelles : La figure 1 représente une réponse de chambre d'ionisation Vinten 671 remplie d'azote pour des solutions radioactives HC1 0,1M de 5ml conditionnées dans des ampoules de verre ; la figure 2 représente une réponse de chambre d'ionisation prototype remplie d'argon pour des solutions radioactives HC1 0,1M de 5m1 conditionnées dans des ampoules en verre ; la figure 3 représente un organigramme d'un procédé de détermination de facteur d'ajustement de chambre d'ionisation, pour un type de rayonnement donné, selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention ; la figure 4 représente un organigramme d'un procédé de détermination de coefficient d'étalonnage de source radioactive à mesurer émettant un rayonnement photonique ou un rayonnement électronique, selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention ; la figure 5 représente un organigramme d'un procédé de détermination de coefficient d'étalonnage de source radioactive à mesurer émettant un rayonnement photonique et un rayonnement électronique, selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention ; la figure 6 représente un dispositif pour la mise en oeuvre des procédés de détermination de facteur d'ajustement et de coefficient d'étalonnage selon l'invention ; la figure 7 représente des dispersions de valeurs de coefficients d'étalonnage pour différents radionucléides, pour N chambres d'ionisation différentes d'un premier type de chambre (chambre de l'activimètre CRC15 de chez Capinec) ; la figure 8 représente des dispersions de valeurs de coefficients d'étalonnage pour différents radionucléides, pour N chambres d'ionisation différentes d'un deuxième type de chambre (chambre de l'activimètre Medi 404 de chez Médisystem) ; la figure 9 représente des dispersions de valeurs de coefficients d'étalonnage pour différents radionucléides, pour N chambres d'ionisation différentes du premier type (chambre de l'activimètre CRC15 de chez Capinec), dans le cas d'un conditionnement en seringue plastique de 2 cm3. Sur toutes les figures, les mêmes repères désignent les mêmes éléments. DESCRIPTION DÉTAILLÉE DE MODES DE MISE EN îUVRE DE L'INVENTION La mise en oeuvre du procédé de détermination de facteur d'ajustement requiert trois 30 phases principales :25 une première phase consiste à mesurer expérimentalement l'ensemble chambre d'ionisation-source(s) radioactive (s) étalon(s), une deuxième phase consiste à modéliser l'ensemble chambre d'ionisationûsource(s) radioactives (s) étalon(s) et à simuler la réponse de l'installation en fonction de l'énergie pour le rayonnement photonique et/ou photonique émis par la (les) source (s) étalon(s), et une troisième phase consiste à évaluer le facteur d'ajustement et à valider la simulation par confrontation des résultats expérimentaux et de simulation. En terme de structure, les moyens essentiels nécessaires à la mise en oeuvre du procédé de détermination de facteur d'ajustement de chambre d'ionisation sont : - une chambre d'ionisation et un électromètre ou un activimètre ; une source étalon d'ajustement ; au moins une source étalon de validation ; un ordinateur ou une station de calcul. La géométrie, la composition et la densité des matériaux de la chambre d'ionisation et des sources étalons doivent être connues. Les dimensions géométriques de la chambre d'ionisation peuvent, par exemple, être déterminées par radiographie. La nature du gaz emplissant la chambre d'ionisation peut influer sur le choix de la nature et du nombre des sources étalons. En effet, l'allure de la réponse de la chambre d'ionisation est fonction non seulement de l'énergie des rayonnements détectés mais également de la nature du gaz de remplissage de la chambre. La réponse expérimentale de la chambre d'ionisation est définie ici comme le rapport entre le courant d'ionisation mesuré et l'activité A de la source. La courbe de réponse de la chambre d'ionisation en fonction de l'énergie du rayonnement est une fonction qui est monotone dans le cas de l'azote (cf. figure n 1) et qui est non monotone dans le cas de l'argon (cf. figure n 2), ces deux gaz étant les gaz de remplissage les plus couramment rencontrés. La figure 1 représente une réponse de chambre d'ionisation Vinten 671 remplie d'azote pour des solutions radioactives HC1 0,1M de 5 ml conditionnées dans des ampoules en verre et la figure 2 représente une réponse de chambre d'ionisation prototype remplie d'argon pour des solutions radioactives HC1 0,1M de 5 ml conditionnées dans des ampoules en verre Quelle que soit la nature du gaz de remplissage de la chambre, le radionucléide 60Co peut être utilisé comme source étalon pour l'évaluation du facteur d'ajustement des rayonnements photoniques. Par ailleurs, d'autres sources sont nécessaires pour la validation de la modélisation et de la simulation de la réponse en fonction de l'énergie de la chambre d'ionisation pour les rayonnements photoniques. Notamment, dans le cas d'une chambre d'ionisation remplie d'azote, une source supplémentaire comme le 33Ba (de période longue) peut, par exemple, être utilisée. Dans le cas d'une chambre d'ionisation remplie d'argon, deux sources supplémentaires telles que le 133Ba et le 57Co peuvent également être utilisées. En effet, les principales raies gamma d'émission de cette dernière source se situent vers la zone au sein de laquelle un point d'inflexion minimum est attendu (aux environs de 125 keV). Les sources étalons doivent être caractérisées non seulement en niveau d'activité, mais également en taux d'impuretés. Le transport du rayonnement au sein de la matière est de préférence assuré par un code de Monte Carlo comme, par exemple, le code PENELOPE, le code MCNP, le code MCNPX, le code EGS4, le code GEANT, etc., tous ces codes étant reconnus internationalement et régulièrement mis à jour. Néanmoins, le code PENELOPE présente l'avantage par rapport aux autres codes de pouvoir simuler des électrons d'énergie inférieure à 1 keV. Lorsqu'un blindage est associé à la chambre d'ionisation par le constructeur de la chambre, il doit être également modélisé. Si le blindage se trouve sur le site d'installation de la chambre d'ionisation et s'il est en plomb, alors une alternative à sa modélisation est d'intercaler un écran de cuivre entre le blindage de plomb et la chambre d'ionisation afin de maintenir un niveau de précision d'étalonnage de la chambre inférieur à 10 %. En effet, des rayons X de fluorescence du plomb, provenant de l'excitation du plomb par des rayons y de forte énergie émis par la source de rayonnements introduite dans la chambre d'ionisation, peuvent être détectés par la chambre d'ionisation. L'écran de cuivre permet d'absorber les rayons X de fluorescence du Plomb, sachant que les rayons X de fluorescence du cuivre, d'énergie inférieure à ceux du plomb, sont absorbés par l'enceinte externe de la chambre. Le montage de la chaîne métrologique, les tests de linéarité et de reproductibilité ainsi que les conditions d'utilisation et de maintenance sont réalisés conformément aux normes internationales CEI 61145 dans le cas des chambres d'ionisation et conformément aux normes française NF EN 61303 et internationale CEI 1303 dans le cas des activimètres (cf. références (G) et (H)) . De façon générale, le procédé de détermination de facteur d'ajustement de l'invention comprend une étape de mesure de courants d'ionisation, une étape de calcul de coefficients d'étalonnage expérimentaux, une étape de modélisation et de simulation de la chambre d'ionisation et des sources étalons, une étape de calcul de courants par unité d'activité, une étape de calcul de facteurs d'ajustement photonique et/ou électronique et une étape de validation des facteurs d'ajustement. La figure 3 représente un organigramme du procédé de détermination de facteur d'ajustement de chambre d'ionisation, pour un type de rayonnement donné, selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention. Le rayonnement peut être un rayonnement photonique (X ou y) ou un rayonnement électronique (électrons ou rayons R). Pour la détermination d'un facteur d'ajustement photonique , les sources radioactives étalons doivent émettre un rayonnement essentiellement photonique et, pour la détermination d'un facteur d'ajustement électronique , les sources radioactives étalons doivent émettre un rayonnement essentiellement électronique. L'étape 1 de mesure de courants d'ionisation comprend une mesure de courant d'ionisation d'ajustement Iajust associé à une source radioactive étalon d'ajustement et au moins une mesure de courant d'ionisation de validation I1 (i=1, 2, ..., n) associé à une source radioactive étalon de validation i. Les coefficients d'étalonnage relatifs aux deux ou trois (voire plus) natures de sources sélectionnées suivant la nature de la chambre d'ionisation sont alors déduits des mesures de courant (étape 2). Le coefficient d'étalonnage relatif à la source étalon d'ajustement CeXpaiust est calculé selon la formule . Cexpajust = Iajust/Aajust où Iajust est le courant d'ionisation d'ajustement mesuré (exprimé en pA) et Aajust l'activité de la source étalon d'ajustement (exprimée en MBq), laquelle activité est une grandeur connue donnée par le certificat d'étalonnage de la source étalon d'ajustement. Le(s) coefficient(s) d'étalonnage associé(s) à la (aux) source(s) étalon(s) de validation est (sont) également calculé (s) par la formule : Cexp1 = I1/A1, où I1 est le courant d'ionisation de validation de la source étalon i (exprimé en pA) et Al l'activité de la source étalon de validation (exprimée en MBq), laquelle activité est une grandeur connue donnée par le certificat d'étalonnage de la source étalon de validation. La modélisation et la simulation de l'installation de mesure sont par ailleurs effectuées (étape 3). La modélisation de l'installation de mesure (étape 3(a)) est réalisée au format du code de Monte Carlo choisi. De façon connue en soi, la modélisation des fichiers d'entrée du code de Monte Carlo nécessite de connaître : - la géométrie de la chambre d'ionisation (incluant éventuellement le blindage), des conditionnements et des matrices des sources ; - les matériaux constitutifs de la chambre d'ionisation, des matrices et des conditionnements des sources ; - les paramètres propres au code de calcul utilisé (énergies de coupure, etc.). La simulation de la réponse de l'installation de mesure en fonction de l'énergie est alors effectuée (étape 3(b)) pour chaque source étalon. La réponse de l'installation de mesure R est, par définition, l'énergie déposée dans le gaz de 25 la chambre en fonction de l'énergie du rayonnement émis. Une réponse Raiust(E) est ainsi simulée pour l'installation constituée de la chambre d'ionisation et de la source étalon d'ajustement et une réponse R1(E) est simulée pour l'installation constituée de la 30 chambre d'ionisation et de la source étalon de validation i. La simulation est effectuée pour des 20 valeurs de rayonnement d'énergie échantillonnées de manière appropriée sur le domaine d'énergie d'émission photonique ou électronique des radionucléides concernés, puis, une ou plusieurs courbes sont ajustées à ces points simulés afin d'obtenir la fonction de réponse de l'installation en tout point du domaine énergétique. Si la matrice et le conditionnement de la source de validation sont identiques à ceux de la source étalon d'ajustement, alors Raiust(E) est égal à R1(E) . Par ailleurs, le spectre d'émission théorique du radionucléide de la source d'ajustement Sajust et les spectres d'émission théoriques des radionucléides des sources de validation S' sont calculés (étape 4). Le courant par unité d'activité de la source étalon d'ajustement Coaiust et le courant par unité d'activité de chaque source étalon de validation i sont alors calculés. Il vient : Emax ajust K J S aus E)R ;us` (E)dE , et o Emax JS`(E)R`(E)dE 0 où la grandeur K est telle que : K = e/W, e étant la charge de l'électron (exprimée en coulomb) et W étant l'énergie moyenne d'ionisation nécessaire pour la création d'une paire d'ions (exprimée en eV), et Emax est l'énergie maximale d'intérêt, par exemple 4Mev. Dans le cas de mesures effectuées sur un radionucléide isolé, l'énergie Emax est l'énergie la plus élevée émise par le radionucléide et, dans le cas de mesures effectuées sur un ensemble de radionucléides, l'énergie Emax est l'énergie la plus élevée prise parmi les énergies les plus élevées émises par les différents radionucléides. La grandeur K dépend du gaz qui emplit la chambre d'ionisation. Les quantités e et W sont connues. A titre d'exemples non limitatifs, dans le cas de l'azote, W est égal à 34,8 0,2 eV et, dans le cas de l'argon, W est égal à 26,4 eV (cf. document ICRU, rapport 31 (ICRU, 1979)/(cf. référence. (D)) . Il faut ici noter que, lorsque le spectre du radionucléide est un spectre de raies, il est également possible de calculer le courant par unité d'activité comme la combinaison linéaire du spectre de raie et de la réponse de l'installation aux valeurs d'énergie d'émission considérées. Une fois calculés les courants par unité d'activité, des facteurs d'ajustement sont calculés (étape 6) sur la base des différents coefficients d'étalonnage expérimentaux calculés à l'étape 2 et des différents courants par unité d'activité calculés à l'étape 5. Pour une source étalon donnée, un facteur d'ajustement P s'écrit comme le rapport du coefficient d'étalonnage expérimental Cexp et du courant par unité d'activité simulé Co. Avantageusement, le facteur d'ajustement P n'est fonction que du type de chambre d'ionisation et de la nature du rayonnement considéré (électronique ou photonique). Le facteur P est ainsi une fonction de différents paramètres tels que, par exemple, la valeur de la capacité électronique, les incertitudes sur la valeur d'énergie moyenne d'ionisation nécessaire à la création d'une paire d'ions et sur la valeur de pression du gaz de remplissage. Tous ces paramètres ne font que translater, suivant l'axe des ordonnées, la courbe de réponse d'une chambre d'ionisation en fonction de l'énergie. Il vient : pa ust = Cexpajust/Coajust, pour la source radioactive étalon d'ajustement, et Pi = Cexpi/Co1, pour la source étalon de validation i (i=1, 2, ..., n). La validation du procédé pour chaque 15 matrice ou conditionnement s'effectue alors avec au moins une source étalon de validation (étape 7). Pour au moins une source étalon de validation, l'écart normalisé Di entre pajust et Pi est calculé. Il vient : 20 paust paust De façon préférentielle, la quantité Di est calculée pour toutes les sources étalons de validation pour lesquelles des mesures de courant d'ionisation ont été faites (i=1, 2, ..., n). 25 L'incertitude élargie U(Ai) (à k=3) sur l'évaluation de l'écart Ai est également calculée. Il vient . U (Ai) = 3 (1 +oi) .V (6(Paust)/paust ) + (6(pl )/P` , où 6(P"" et 6(P`) sont, respectivement, les incertitudes composées des facteurs d'ajustement Paiust et Pi . La valeur du facteur Paiust est considérée comme validée (étape 8) si les écarts Di sont inférieurs ou égaux aux valeurs d'incertitudes élargies sur ces écarts U(Di), c'est-à-dire si, pour toute valeur de i (i=1, 2, ..., n) la relation suivante est vérifiée . Di Il convient alors, par exemple, de vérifier si une erreur n'a pas été introduite dans les modélisations de la chambre et des sources étalons ainsi que dans les paramètres de simulation du code et/ou d'effectuer les calculs à l'aide du code PENELOPE si celui-ci n'a pas été utilisé. Le procédé de détermination de facteur d'ajustement de l'invention permet la détermination, par calcul, du coefficient d'étalonnage CsimSM (pA/MBq) de toute source radioactive à mesurer qui, placée dans une chambre d'ionisation du type de celle qui a fait l'objet d'une modélisation, émet un rayonnement de même nature que celui émis par les sources étalons. L'organigramme de ce procédé est représenté en figure 4. La source à mesurer SM est caractérisée par une matrice et un conditionnement qui lui sont propres. Le procédé requiert tout d'abord de savoir si la modélisation de la matrice et du conditionnement de la source SM a déjà été validée (étape 9(a)). Si la conditionnement de procédé requiert l'installation de c'est-à-dire si la modélisation de la matrice et du la source SM a déjà été validée, le de savoir si la réponse de mesure est connue (étape 9(b)), réponse RSM(E) de l'installation en fonction de l'énergie a déjà été déterminée et validée pour le type de matrice et le type de conditionnement de la source à mesurer. Si la réponse de la chambre a déjà été déterminée et validée, le spectre d'émission théorique SSM des radionucléides de la source à mesurer est calculé (étape 10) et il y a détermination du courant par unité d'activité simulé COSM de la source à mesurer (étape 11). Il vient alors : Emax SM = K f SSM (E)RSM (E)dE o où K la grandeur (e/W) définie précédemment, SSM(E) le spectre d'émission théorique de la source à mesurer et RSM(E) la réponse connue de l'installation. Le coefficient d'étalonnage simulé de la source à mesurer s'écrit alors (étape 12): CsimSM C oSM X Pajust = où pajust est le facteur d'ajustement calculé précédemment (cf. figure 3). 10 Si la réponse de l'installation de mesure n'est pas connue, c'est-à-dire si la réponse RSM(E) n'a pas été déterminée et validée pour le type de matrice et le type de conditionnement de la source à mesurer, une simulation de la réponse de l'installation 15 en fonction de l'énergie pour les rayonnements considérés est effectuée (étape 9(c)). La simulation est effectuée à l'aide d'une source étalon supplémentaire de matrice et de conditionnement identiques à ceux de la source à mesurer. Une réponse 20 RSE(E) est alors déterminée. La source étalon supplémentaire SE étant de matrice et de conditionnement identiques à la source à mesurer SM, il vient : RSE (E) = RSM(E). La réponse de l'installation de mesure est en conséquence déterminée et les étapes 10, 25 11 et 12 mentionnées précédemment sont mises en oeuvre. Si la modélisation de la matrice source et/ou du conditionnement de la source à mesurer SM n'a pas été validée, ce qui se produit lors d'un changement5 de matrice et/ou de conditionnement, il est nécessaire de valider ceux-ci. La mesure et la modélisation d'au moins une source étalon supplémentaire SE de matrice et de conditionnement identiques à la source à mesurer et de rayonnement électronique et/ou photonique doivent alors être effectuées. La mesure de la source étalon supplémentaire SE (étape 13) conduit à l'obtention d'un courant d'ionisation mesuré ISE relatif à la source étalon supplémentaire et au calcul d'un coefficient d'étalonnage expérimental CeXpSE pour la source étalon supplémentaire sous la forme : c SE = ISE/ASE, exp où ASE représente l'activité de la source étalon supplémentaire (grandeur connue). Par ailleurs, une modélisation de la source étalon supplémentaire et une simulation de l'installation de mesure constituée de la chambre d'ionisation et de la source étalon supplémentaire sont mises en oeuvre (étape 14). La modélisation de la source étalon supplémentaire (étape 14(a)) est réalisée au format du code de Monte Carlo choisi. La simulation de l'installation de mesure (étape 14(b)) conduit à déterminer la réponse RSE(E) de l'installation. Le spectre d'émission théorique SSE(E) de la source étalon supplémentaire est alors calculé (étape 15) et le courant par unité d'activité de la source étalon supplémentaire COSE est déterminé (étape 16) par l'équation : E max J SSE(E)RSE(E)dE o Le coefficient d'étalonnage simulé CsimSE de la source étalon supplémentaire est ensuite calculé (étape 17). Il vient : Csim c0SE X Pajust où Pajust est le facteur d'ajustement déterminé précédemment. Ici aussi, la source étalon supplémentaire SE étant de matrice et de conditionnement identiques à la source à mesurer SM, il vient, quel que soit le type de rayonnement considéré : RSE(E) = RSM (E ) Une étape de validation de la modélisation et de la simulation de la source à mesurer est mise en oeuvre (étape 18). Soit Oc l'écart normalisé entre CexpSE et CsimsE et U (Ac) l'incertitude élargie (à k=3) sur l'évaluation de l'écart Oc, il vient : SE SE C Cex p Csim /CexpSE / et (1 +8,c ) '\i(6(expSE )/ expSE)2 + (6(~simSE )! simSE ~ , Ou a SE\ et sim SE ) sont, respectivement, les incertitudes composées des coefficients d'étalonnage respectifs CeXpsE et CsimSE Si la valeur de l'écart Oc est inférieure 25 ou égale à la valeur de l'incertitude élargie U(Oc), le coefficient d'étalonnage simulé CsimSE est considéré comme validé ainsi que la modélisation de la source à U (Ac) = 3 A (Cexp J 37 mesurer et la simulation de la réponse associée (étape 19). De façon préférentielle, la quantité U(Oc) doit rester inférieure à la limite préconisée par la norme CEI 61145, à savoir 10% à k=3. Le calcul du coefficient d'étalonnage simulé est alors effectué comme cela a été mentionné ci-dessus et les étapes 10, 11 et 12 sont mises en oeuvre. A l'étape 11, le courant par unité d'activité simulé de la source à mesurer est donné par la formule : Emax JSsM(E)RsM(E)dE (RSM (E) = RSE (E) ) o Dans le cas où la validation de la modélisation et de la simulation de la source étalon supplémentaire n'est pas effectuée, le procédé réitère la modélisation de la source étalon supplémentaire (étape 14(a)) et/ou la simulation de l'installation de mesure (étape 14(b)). Il convient alors, par exemple, de vérifier la modélisation de la source étalon supplémentaire et/ou d'effectuer les calculs à l'aide du code PENELOPE, au cas où celui-ci n'aurait pas été utilisé. Les coefficients d'étalonnage validés correspondent à des échantillons de type de matrice et de type de conditionnement donnés, la matrice de l'échantillon ayant un volume donné. Avantageusement, la validation expérimentale sur un seul volume suffit. Les coefficients d'étalonnage pour d'autres volumes de matrice sont alors déterminés à l'aide de la simulation. La validation de la modélisation des échantillons de différents volumes se fait par la visualisation graphique de la géométrie modélisée à l'aide du code de transport des rayonnements. La figure 5 représente, de façon générale, les principales étapes d'un procédé de détermination de coefficient d'étalonnage de source radioactive à mesurer émettant un rayonnement photonique et/ou un rayonnement électronique, selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention. Tout d'abord, un facteur d'ajustement est calculé pour chaque type de rayonnement émis par la source. Sont ainsi calculés (étape 20) un facteur d'ajustement photonique Pphaiust pour le rayonnement photonique et/ou un facteur d'ajustement électronique Pe a'ust pour le rayonnement électronique. Le calcul du (des) facteur(s) d'ajustement est effectué selon le procédé décrit en figure 3. La question est ensuite posée de savoir si la réponse RphSM de l'installation de mesure pour le rayonnement photonique et/ou la réponse Re1SM de l'installation de mesure pour le rayonnement électronique est (sont) connue(s) (étape 21). Dans l'affirmative, le spectre théorique d'émission photonique de la source à mesurer SphSM et/ou le spectre théorique d'émission électronique de la source à mesurer Se1SM sont calculés aux étapes respectives 22 et 23. Les données nucléaires pour déterminer les spectres d'émission du radionucléide de la source à mesurer peuvent être consultées, par exemple, dans la base Nucléide (Bé et al./(cf. référence. (B)). Pour une émission de particules R, les spectres d'émission électronique peuvent également être calculés à partir de programmes de calcul de spectre R proposés par certains codes de Monte-Carlo comme, par exemple, les codes GEANT et PENELOPE. Les courants par unité d'activité sont ensuite déduits (étape 24). Il vient : Emax Co/phSM = K JSphSM(E)RphSM(E)dE, pour le o rayonnement photonique, et/ou E max Co/e1SM = K Jie1SM(E)Re1SM(E)dE, pour le o rayonnement électronique. Les coefficients d'étalonnage sont ensuite calculés (étape 25) : Csim/phSM = Co/phSM x Pphajust pour une source dont le rayonnement est exclusivement photonique, ou Csim/e1SM = Co/e1SM x Pe1ajust , pour une source dont le rayonnement est exclusivement électronique, ou SM SM ajust SM ajust Csim ù Co/ph x Pph + Co/e1 x Pet , pour une source dont le rayonnement est photonique et électronique. Dans le cas où les réponses RphSM et Re1sM de l'installation de mesure ne sont pas connues, il faut déterminer ces réponses (étape 26). Il est alors nécessaire de modéliser la matrice et/ou le conditionnement de la source à mesurer. Les étapes 13, 14, 15, 16, 17, 18 et 19 décrites ci-dessus en référence à la figure 4 sont alors mises en oeuvre. La (Les) source(s) étalon(s) qui permet(tent) la validation de la réponse de la chambre d'ionisation a (ont) alors la même matrice et le même conditionnement que ceux de la source à mesurer. La (Les) source(s) étalon(s) émet(tent) soit uniquement des photons, soit uniquement des électrons. Une fois les réponses RphsM et/ou Re10M obtenues, le procédé se poursuit par les étapes 22, 23, 24 et 26, comme cela est mentionné ci-dessus. L'application de l'invention à des sources dont les radionucléides émettent à la fois des rayonnements photonique et électronique va maintenant être précisée. En premier lieu seront considérés les radionucléides émettant des rayonnements X et/ou y de forte énergie et des rayonnements d'électrons et/ou R, soit d'énergie inférieure à 800 keV, soit d'intensité d'émission inférieure à 1% de l'intensité totale émise. Dans ces conditions, les rayonnements d'électrons et/ou R sont considérés comme négligeables, car les chambres d'ionisation sont alors peu sensibles aux électrons. Le facteur d'ajustement considéré n'est alors que lefacteur d'ajustement photonique Ppha'ust Il en est de même pour les radionucléides se désintégrant par capture électronique suivie d'émission X et/ou y, ou par émission R+ et par émission 5- suivies d'émission X et/ou y. C'est le cas, par exemple, pour les radionucléides suivants : 109 Cd, 133 Ba, 210 Pb, 67Ga, 1231, 125 1, 129 1, 1311, 99,,cm, 57Co, 51Cr, 39Ce, 85 Sr, 95Nb, 134cs, 54Mn, 65Zn, 59Fe, 111 In, 201 58Co r 60Co r 8F r zzNa 88Y.... La valeur d'énergie d'environ 800keV mentionnée ci-dessus dépend du type de chambre considéré. Elle concerne la plupart des types de chambres et elle est commune à toutes les chambres du même type. La simulation du type de chambre d'ionisation considéré permet de calculer la réponse de la chambre aux électrons afin d'évaluer la contribution du rayonnement R par rapport à celle des rayonnements X et y. La figure 6 représente un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé de l'invention. Le dispositif comprend essentiellement une chambre d'ionisation CH, un dispositif de mesure de courant 35 et un ordinateur ou une station de calcul 40. La chambre d'ionisation CH, en forme de cylindre creux, comprend des électrodes 27 placées à l'intérieur d'un blindage métallique 28 pouvant lui-même être entouré d'un blindage en plomb (non représenté sur la figure). Les électrodes 27 sont reliées à une haute tension 30. Un échantillon radioactif 31 qui émet, par exemple, un rayonnement de photons ph est placé, à l'aide d'un porte échantillon 32, dans le puits formé par le creux du cylindre de la chambre d'ionisation. L'échantillon radioactif est caractérisé par sa matrice (eau, résine, poudre, etc.) et par son conditionnement 33 (ampoule, flacon, seringue, gélule, etc.). Un gaz 34 est présent dans la chambre CH. Sous l'action des photons ph émis par l'échantillon radioactif 31, le gaz 34 est ionisé et des électrons e- sont émis. Les électrons émis sont collectés par les électrodes 27 pour former un courant 1. Le courant I détecté est mesuré par l'électromètre 35. Selon la nature de l'échantillon, le courant I mesuré est le courant Iajust, ou le courant Ii (i=1, 2, ..., n), ou le courant IsE Les données de courant I sont transmises à l'ordinateur 29 qui reçoit, par ailleurs, les données Aajust, Ai (i=1, 2, ..., n), AsE, AsM qui représentent l'activité des sources, les données M de modélisation et de simulation de la chambre d'ionisation et des sources étalons, les données CT qui représentent le code de transport de type Monte Carlo utilisé et les données de spectre Spa'ust, Spi (i=1, 2, ..., n), SpsE, SpSM. La figure 7 représente des dispersions de valeurs de coefficients d'étalonnage pour différents radionucléides, pour N chambres d'ionisation différentes d'un premier type (chambre de l'activimètre CRC15 de chez Capinec). Pareillement, la figure 8 représente des dispersions de valeurs de coefficients d'étalonnage obtenues pour différents radionucléides, pour N chambres d'ionisation différentes d'un deuxième type (chambre de l'activimètre Medi 404 de chez Médisystem). Dans les deux cas, les échantillons sont conditionnés dans des flacons en verre Cis-Bio et les solutions d'un même radionucléide sont de productions différentes, ce qui implique des taux d'impureté différents. Les radionucléides concernés sont, par exemple, 67 Ga, 99 Tcm, iii ln, 123 1 , 131 1 , 201 Tl, 18 F. Dans les deux cas (figures 7 et 8), il apparaît que la dispersion des coefficients d'étalonnage est avantageusement comprise dans une fourchette de 5%. Il faut ici noter que la dispersion des coefficients d'étalonnage observée sur les figures 7 et 8 comprend non seulement la variabilité de fabrication des chambres d'ionisation et des conditionnements d'échantillons mais également celle des taux d'impureté présents dans les échantillons mesurés. Pour le niveau d'incertitude inférieur à 10% requis par la norme CEI 61145, il peut être avantageusement constaté que les calculs des coefficients d'étalonnage effectués dans le cadre de l'invention sont applicables à toutes les chambres de même référence constructeur, référence pour laquelle la mise en place a été réalisée. La reproductibilité de la construction des chambres d'ionisation le permet. On remarque, notamment sur la figure 8, une dispersion plus importante des coefficients d'étalonnage du radionucléide 123I et du radionucléide 2o1T1. Alors que la dispersion du radionucléide 123I est principalement imputable aux variabilités de construction des chambres et des conditionnements d'échantillons (variabilités auxquelles les photons émis par le radionucléide 123I de faible énergie sont particulièrement sensibles), la dispersion du radionucléide 2o1T1 est principalement due à la présence de taux d'impuretés différents. Le procédé de l'invention permet avantageusement de déterminer par simulation les coefficients d'étalonnage des impuretés radioactives contenues dans l'échantillon à mesurer pour lesquelles la mesure expérimentale pose de grandes difficultés (impossibilité d'isoler le radionucléide, période très courte, rareté du radionucléide, ...). Ceci est particulièrement important dans le cas de l'étalonnage 2o1 en T1. En effet, lors de son mode de production, ce radionucléide est toujours accompagné de 202'1 et zoo T1 avec des taux d'impureté de l'ordre de quelques pour cent. Or les 202T1 et zoo T1 possèdent un spectre d'énergie photonique bien différent de celui du zo1Tl auquel la chambre est plus sensible. La réponse de la chambre est environ 5 à 15 fois plus élevée respectivement pour ces deux radionucléides que pour le 201T1. Par conséquent, la contribution de chacune des impuretés est plus élevée que chacun des taux d'impureté déterminé par le fabricant, quand il le renseigne. Or ces taux varient d'une fabrication à l'autre, par conséquent les conditions d'étalonnage pour ce radionucléide ne sont quasiment jamais identiques à celles de la mesure. Ceci conduit communément à des erreurs de l'ordre de 5 % à k = 3. Lorsque les taux d'impuretés sont renseignés pour une date précise par les fournisseurs de sources, le procédé de l'invention permet, à partir de la connaissance du coefficient d'étalonnage simulé, de déduire les coefficients d'étalonnage simulés des impuretés. Il est alors possible de connaître le coefficient d'étalonnage corrigé des impuretés. La figure 9 représente des dispersions de valeurs de coefficients d'étalonnage obtenues pour différents radionucléides, pour N chambres d'ionisation différentes du premier type (chambre de l'activimètre CRC15 de chez Capintec), dans le cas d'un conditionnement en seringue plastique de 2 cm3. Les seringues utilisées présentent une variabilité de fabrication suffisamment faible pour que le procédé d'étalonnage mis en place sur une seringue pour un type de chambre d'ionisation ou d'activimètre puisse être appliqué à toutes les seringues de la même référence constructeur, pour toutes les chambres d'ionisation ou activimètre d'une même référence constructeur.5 Références (A) Amiot, M.N., 2004, Ionization chamber activity measurement of 18F, 111In, 23I and 99Tcm using the Penelope Ionization Chamber Simulation Method. Appl. 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Procédé de détermination d'au moins un facteur d'ajustement (P ajust, Pe1ajust) ph de chambre d'ionisation (CH) contenant un gaz, caractérisé en ce qu'il comprend : - une étape de modélisation de la chambre d'ionisation et d'au moins une source radioactive étalon de matrice et de conditionnement donnés (3(a), 14(a)) émettant un rayonnement photonique ou un rayonnement électronique, une étape de simulation (3 (b) , 14 (b) ) pour déterminer, à partir d'un code de transport de rayonnement dans la matière, une réponse simulée (Rajust, Ri), en fonction de l'énergie, de l'installation constituée de la chambre d'ionisation (CH) et de la source radioactive étalon, - une étape de détermination de courant simulé par unité d'activité pour la source radioactive étalon (Coajust, Coi) à partir de la réponse simulée (Rajust Ri) r - une étape de mesure d'un courant d'ionisation (lajust Ii) associé à la source radioactive étalon, - une étape de détermination de coefficient d'étalonnage expérimental (Cexpaiust, Cexpi) pour la source radioactive étalon à partir de la mesure du courant d'ionisation, et - une étape de détermination du facteur d'ajustement (Pphajust, Pe ajust) sous la forme du rapport entre le coefficient d'étalonnage expérimental pour lasource radioactive étalon et le courant simulé par unité d'activité pour la source radioactive étalon. 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel un premier facteur d'ajustement Pa'ust de chambre d'ionisation est déterminé pour une première source radioactive étalon contenant un premier type de radionucléide, dite source étalon d'ajustement, et au moins un deuxième facteur d'ajustement P' de chambre d'ionisation est déterminé pour une deuxième source radioactive étalon contenant un deuxième type de radionucléide identique ou différent du premier type, dite source étalon de validation. 3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce qu'il comprend, en outre, une étape de validation du premier facteur d'ajustement Pa'ust dans laquelle : - la quantité Di telle que : = pajusz _ P z / pajusz est calculée, - la quantité U(Di) telle que : u (Ai) = 3 (1 +oi) .V (6(pa ust )/ pa ust) + (6(pl)/p`)z est calculée, dans laquelle 6(Pa'us`) et 6(P`) sont, 25 respectivement, les incertitudes composées des facteurs d'ajustement Paiust et Pi, - la quantité Di est comparée à la quantité U (Di) , et - le premier facteur d'ajustement Paiust est 30 validé si : Di 4. Procédé selon la revendication 3 dans lequel la quantité U(Di) est inférieure ou égale à 10%. 5. Procédé selon la revendication 3 ou 4, dans lequel, si Di est supérieur à U(Di), le premier facteur d'ajustement Paiust n'est pas validé et le procédé est réitéré à partir de l'étape de modélisation (3 (a) , 14(a)) et/ou de simulation (3 (b) , 14 (b)) , avec des modifications de paramètres (M, CT) aptes à modifier la réponse simulée de l'installation de mesure constituée de la chambre d'ionisation et de la source étalon, jusqu'à ce que la condition Di 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le courant simulé par unité d'activité d'une source étalon s'écrit : Emax Co = K JS(E)R(E)dE 0 où . - K = e/W, e étant la charge de l'électron et W l'énergie moyenne d'ionisation du gaz qui emplit la chambre pour la création d'une paire d'ions, ù Emax est une énergie maximale d'intérêt, - S(E) est le spectre d'émission théorique de la source étalon, et- R(E) est la réponse de l'installation de mesure constituée de la chambre d'ionisation et de la source étalon. 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le code de transport est un code de Monte Carlo. 8. Procédé selon la revendication 7, dans lequel le code de Monte Carlo est le code PENELOPE. 9. Procédé de détermination de coefficient d'étalonnage simulé CsimSM de source radioactive à mesurer (SM) dans une chambre d'ionisation, caractérisé en ce que, la chambre d'ionisation ayant facteur d'ajustement Pa'ust obtenu, pour un type de rayonnement donné, par un procédé conforme à l'une quelconque des revendication 1 à 8, la source radioactive à mesurer contenant un type donné de radionucléide émettant un rayonnement du type donné et ayant une matrice et un conditionnement de types donnés, il comprend, si le type donné de matrice et le type donné de conditionnement de la source radioactive à mesurer sont respectivement identiques au type de matrice et au type de conditionnement d'une source étalon utilisée pour obtenir le facteur d'ajustement Rai' st : une étape de calcul de courant simulé par unité d'activité CosM de la source radioactive à mesurer, et une étape de calcul du coefficient d'étalonnage simulé CsimsM de la source radioactive à mesurer de sorte que :csimSM = CoSM X Paiust 10. Procédé selon la revendication 9, dans lequel le courant simulé par unité d'activité Cos M de la source radioactive à mesurer est donné par la formule : Emax CoSM = K f s SM (E)RSM (E)dE , 0 où . K = e/W, e étant la charge de l'électron et W l'énergie moyenne d'ionisation du gaz qui emplit la chambre pour la création d'une paire d'ions, Emax est une énergie maximale d'intérêt, - SSM(E) est le spectre d'émission théorique de la source à mesurer, et (E) est la réponse de l'installation de mesure constituée de la chambre d'ionisation et d'une source étalon utilisée pour obtenir le facteur d'ajustement Pajust . 11. Procédé selon la revendication 9, dans lequel, si le type donné de matrice et/ou de conditionnement de la source radioactive à mesurer est différent, respectivement, du type de matrice et/ou du type de conditionnement d'une source étalon utilisée pour obtenir le facteur d'ajustement Pajust, il est requis de savoir si une modélisation de la matrice et du conditionnement de la source radioactive à mesurer est validée ou non, et si une modélisation de la matrice et du conditionnement de la source radioactive à mesurer est validée, il est requis de savoir si une simulation de la réponse de l'installation constituée de lachambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer est connue et, si une simulation de la réponse en fonction de l'énergie de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer est connue, il y a : - détermination d'un courant simulé par unité d'activité de la source radioactive à mesurer Cos M de sorte que : E max CosM = K JSSM(E)R(E)dE 0 où SsM(E) est le spectre d'émission théorique de la source radioactive à mesurer et R(E) la simulation connue de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer, et - détermination du coefficient d'étalonnage simulé CsimSM, de sorte que : SE = c SM X Pajust csim 12. Procédé selon la revendication 11, dans lequel, si la simulation de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et de conditionnement identiques à la source radioactive à mesurer n'est pas connue, la simulation de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et d'une source radioactive de matrice et deconditionnement identiques à la source radioactive à mesurer est effectuée (9(c)) à l'aide d'une source étalon supplémentaire (SE) de même matrice et de même conditionnement que la source radioactive à mesurer et il y a : - détermination d'un courant simulé par unité d'activité de la source radioactive à mesurer de sorte que : E maxi Co5M = K f S SM (E)RSE (E)cIE o où SSM(E) est le spectre d'émission théorique de la source radioactive à mesurer et RSE(E) la simulation de la réponse de l'installation constituée de la chambre d'ionisation et de la source radioactive étalon supplémentaire, et -détermination du coefficient d'étalonnage simulé Csim lVl, de sorte que : P SM ajust csimSE = Co x 13. Procédé selon la revendication 11, dans lequel, si une modélisation de la matrice et du conditionnement de la source radioactive à mesurer n'est pas validée, il comprend : - une modélisation d'une source radioactive étalon supplémentaire (SE) de type de matrice et de type de conditionnement identiques à ceux de la source radioactive à mesurer (SM), - une simulation, à partir d'un code de transport de rayonnement dans la matière, d'une réponse (RSE(E)) de l'installation de mesure constituée par la 10chambre d'ionisation et la source radioactive étalon supplémentaire (SE), une mesure de courant d'ionisation (IsE) relatif à la source radioactive étalon supplémentaire, - une détermination d'un coefficient d'étalonnage expérimental CexpSE pour la source radioactive étalon supplémentaire, à partir de la mesure du courant d'ionisation, - un calcul de la quantité Oc telle que : SE _ SE C SE exp sim exp - un calcul de la quantité U que : telle U(Ac) = 3 (1+ icy(cex," / expSE + (6( simSE ~/ simSE où 6(CeXpsE) et 6(UsimsE) sont, respectivement, les 15 incertitudes composées des coefficients d'étalonnage respectifs CeXpsE et CsimSE, - une comparaison de la quantité Oc avec la quantité U (Oc) , et - si Oc 14. Procédé selon la revendication 13, dans lequel, si Oc est supérieur à U(Oc), les calculs du courant par unité d'activité et du coefficient 10 d'étalonnage simulé de la source radioactive à mesurer ne sont pas effectués et le procédé est réitéré à partir de l'étape de modélisation et/ou de simulation de la source radioactive étalon supplémentaire (SE), avec des modifications de paramètres (M, CT) jusqu'à ce 15 que la condition Oc 15. Procédé selon l'une quelconque des revendications 13 ou 14, dans lequel le code de transport est un code de Monte Carlo. 16. Procédé selon la revendication 15, dans lequel le code de Monte Carlo est le code PENELOPE. 17. Procédé de détermination de coefficient 25 d'étalonnage simulé de source radioactive à mesurer (SM) dans une chambre d'ionisation, la source radioactive à mesurer émettant un rayonnement photonique et un rayonnement électronique, caractérisé en ce que, la chambre d'ionisation ayant, pour le 30 rayonnement photonique, un facteur d'ajustement Pphajust obtenu par un procédé conforme à l'une quelconque des 20revendications 1 à 8 et, pour le rayonnement électronique, un facteur d'ajustement Pe1a'ust obtenu par un procédé conforme à l'une quelconque des revendications 1 à 8, il comprend une étape de détermination de coefficient d'étalonnage simulé Csim/phSM pour le rayonnement photonique conformément à l'une quelconque des revendications 9 à 16 et une étape de détermination de coefficient d'étalonnage simulé Csim/e1SM pour le rayonnement électronique conformément à l'une quelconque des revendications 9 à 16, le coefficient d'étalonnage simulé de la source radioactive à mesurer qui émet un rayonnement photonique et un rayonnement électronique étant donné par la formule : C M simS ù Csim/phSM + Csim/e1 18. Procédé selon la revendication 17 dans lequel, si sensiblement au moins 99% de l'intensité totale rayonnée par la source radioactive à mesurer est un rayonnement photonique ou si l'énergie du rayonnement photonique est sensiblement inférieure ou égale à 800keV, le coefficient d'étalonnage simulé CsimsM de la source à mesurer est sensiblement égal au seul coefficient Csim/phSM, le coefficient Csim/e1SM étant alors négligé. 19. Procédé de détermination de coefficient d'étalonnage simulé de source radioactive à mesurer (SM) selon l'une quelconque des revendications 9 à 18, dans lequel le rayonnement photonique est un rayonnement X et/ou y et/ou le rayonnement électronique est un rayonnement d'électrons et/ou de particules R. SM 20. Procédé d'étalonnage de chambre d'ionisation comprenant une étape de détermination de coefficient d'étalonnage, caractérisé en ce que l'étape de détermination de coefficient d'étalonnage est mise en oeuvre par un procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 19.