FR 2815131 A1 20020412 FR 0012785 A 20001006 Procédé et dispositif de mesure de l'activité d'un émetteur a L'invention concerne un procédé et un dispositif par lesquels on peut mesurer le rayonnement a d'un échantillon et par lesquels on peut identifier les nucléides a (émetteurs a) correspondants de l'échantillon. On peut mesurer les activités d'un émetteur a d'un échantillon dans une chambre d'ionisation à grille. Celle-ci est constituée typiquement d'un cylindre métallique étanche au vide (chambre de mesure), qui comporte dans la partie inférieure une ouverture d'introduction d'une préparation que l'on doit mesurer (échantillon). Pour mesurer le rayonnement, on produit dans la chambre intérieure entre une anode et une cathode, un champ sous haute tension. Des chambres d'ionisation à grille de ce genre font partie de l'état de la technique. Pour mesurer le rayonnement a d'un échantillon qui comporte au moins un ou plusieurs émetteurs a, on introduit cet échantillon dans la chambre de mesure d'une chambre d'ionisation à grille. On fait le vide dans la chambre de mesure et on l'emplit d'un gaz de comptage approprié. Un mélange d'argon et de méthane s'est révélé bien convenir comme gaz de comptage. On applique dans la chambre de mesure une haute tension, pour que l'échantillon se trouve dans un champ haute tension homogène entre la cathode et la grille. Les particules a issues d'un émetteur a sont absorbées par le gaz de comptage et donnent lieu à la formation d'une paire d'ions. Ceux-ci migrent dans le champ électrique aux électrodes correspondantes et y donnent une impulsion de courant. L'amplitude de l'impulsion de courant est proportionnelle à la quantité de paires d'ions formées et dépend de l'énergie des particules a qui a provoqué la formation de paires d'ions. Si l'on détermine les impulsions de courant en fonction du temps par exemple à l'aide d'un analyseur à plusieurs canaux, on peut en tirer ce que l'on appelle un spectre a (impulsions en fonction de l'énergie). L'énergie d'une particule a est caractéristique du nucléide a, que cette particule a émis. On peut ainsi identifier les nucléides a comme par exemple Pu-238, U-235 ou Am-241, au moyen de leurs caractéristiques d'énergie a. On peut en outre déterminer à partir de la surface sous un pic du spectre a, l'activité correspondante de l'émetteur a. Pour identifier l'émetteur a contenu dans l'échantillon, il faut cependant effectuer un étalonnage d'énergie de la chambre d'ionisation à grille. On mesure à cet effet de la même façon que l'on effectue la mesure d'un échantillon, c'est-à-dire dans une mesure distincte, une préparation de référence ayant des nucléides connus et donc également des énergies a connues. Par les positions des pics, on détermine la courbe d'étalonnage (énergie en fonction de position du canal). Ce n'est que si l'on dispose d'une courbe d'étalonnage de ce genre, que l'on peut identifier les nucléides a dans les spectres de l'échantillon. Mais ce procédé d'étalonnage de l'énergie pour l'identification de l'émetteur a présente les inconvénients suivants. Pour l'étalonnage de l'énergie de la chambre d'ionisation à grille, il faut effectuer une mesure distincte d'une préparation de référence. La pratique a montré que cela donne, en raison du déroulement décrit ci-dessus de la mesure, une insécurité pour ce qui concerne l'étalonnage de l'énergie. En mettant et en interrompant la haute tension, et en mettant sous vide et en remplissant la chambre d'ionisation à grille du gaz de comptage pour chaque échantillon, on obtient certaines fluctuations peut souhaitées des conditions de mesure et également de la courbe d'étalonnage. Cela fait que des raies a proches l'une de l'autre, ne peuvent pas être associées indubitablement à des nucléides déterminés. Cela peut entraîner des erreurs d'identification, qui sont fatales. L'invention vise un procédé de mesure de l'activité d'émetteur a d'un échantillon, dans lequel on peut identifier les nucléides a d'une manière exacte et simple. L'invention vise en outre un dispositif qui permet d'effectuer une mesure de ce genre. Le procédé suivant l'invention de mesure de l'activité d'au moins un émetteur a dans un échantillon consiste - à introduire ensemble l'échantillon et un échantillon de référence dans une chambre d'ionisation à grille, - à déterminer l'un après l'autre le spectre a de l'échantillon et celui de l'échantillon de référence, - en comparant les deux spectres, à identifier l'émetteur a de l'échantillon et à déterminer son activité. De préférence, le procédé consiste à réaliser les conditions identiques de mesure, en maintenant la pression et le champ électrique dans la chambre de mesure, ainsi qu'une composition identique d'un gaz de comptage pendant les deux mesures. Dans le procédé suivant l'invention, on mesure le rayonnement a d'un échantillon et d'un autre échantillon de référence (préparation de référence) dans des conditions identiques. Par conditions identiques, il faut entendre : des conditions de pression identiques dans la chambre de mesure, un champ électrique haute tension identique, ainsi qu'une composition identique du gaz de comptage. On peut s'assurer de ces conditions dans le procédé suivant l'invention, par le fait que tant l'échantillon que l'échantillon de référence sont introduits ensemble dans la chambre de mesure. Après la mise sous vide, on remplit d'un gaz de comptage approprié. Un mélange d'argon et de méthane convient notamment comme gaz de comptage. Le gaz de comptage peut être transformé facilement en paires d'ions par l'absorption de l'énergie des particules a. On produit une haute tension électrique dans la chambre de mesure. Avantageusement, ce champ électrique est produit entre une anode et un porte-échantillon monté en cathode. L'échantillon à mesurer se trouve ainsi avantageusement automatiquement dans le champ électrique homogène, qui représente au sens de l'invention l'espace de mesure. Dans le procédé suivant l'invention, on maintient constantes les conditions extérieures pendant la mesure d'au moins un échantillon et d'un échantillon de référence. Cela signifie que les conditions pour les mesures sont identiques. On s'en assure par l'effet que tant l'échantillon ou les échantillons que l'échantillon de référence se trouvent en même temps dans la chambre de mesure. Les échantillons sont mesurés l'un après l'autre dans les mêmes conditions. En comparant le spectre a de l'échantillon à celui de l'échantillon de référence, on peut alors associer de manière univoque les émetteurs a des échantillons. Les mesures du rayonnement a d'un échantillon et d'un échantillon de référence peuvent s'effectuer l'une après l'autre, et avantageusement de façon aussi que l'échantillon reste dans le champ électrique homogène (espace de mesure) pendant la mesure de l'échantillon de référence. Le rayonnement a de l'échantillon est normalement si petit qu'il peut être négligé lors de la mesure de l'échantillon de référence dans l'espace de mesure. Des durées de mesure typiques pour un échantillon vont de 20 à 24 h, tandis que normalement il suffit de quelques minutes pour la mesure de référence. L'avantage d'un procédé de mesure dans lequel l'échantillon peut rester dans le champ électrique pendant la mesure de l'échantillon de référence, est par exemple une structure de mesure bien plus simple de la chambre d'ionisation à grille. Avantageusement, ce procédé de mesure permet de faire des économies de temps et de gaz de comptage, puisque les deux mesures nécessaires ne s'effectuent pas de manière séparée l'une après l'autre en deux cycles de mesure, mais peuvent être effectuées en un seul cycle de mesure. En outre, l'association univoque du nucléide a à un échantillon s'effectue de manière simple. L'invention vise également un dispositif de mesure d'activité d'au moins un émetteur a d'un échantillon par le procédé suivant l'invention, qui est caractérisé par un moyen pour faire entrer ou sortir un autre échantillon dans l'espace de mesure. De préférence, le moyen comporte un porte- échantillon qui peut basculer. De préférence, le porte-échantillon qui peut basculer peut être manoeuvré de l'extérieur de la chambre d'ionisation à grille. Le dispositif suivant l'invention comprend une chambre d'ionisation à grille ainsi qu'un espace de mesure suivant l'état de la technique, des moyens supplémentaires étant présents pour introduire dans l'espace de mesure un autre échantillon, par exemple un échantillon de référence et l'en ressortir. Par espace de mesure, on entend dans l'invention l'espace à l'intérieur de la chambre de mesure, qui présente un champ homogène lorsqu'un champ électrique est appliqué. Avantageusement, un moyen de ce genre comporte une fixation pouvant basculer pour l'autre échantillon. Cette fixation est actionnée de l'extérieur de la chambre d'ionisation à grille proprement dite, par exemple à l'aide d'une traversée étanche au gaz dans le couvercle d'une chambre d'ionisation à grille. L'échantillon de référence se trouve ainsi pendant la mesure de l'échantillon, certes déjà dans la même chambre de mesure (dans des conditions identiques), mais n'est introduit dans l'espace de mesure proprement dit que pour la mesure. Pour empêcher que le rayonnement a direct de l'échantillon de référence ne fausse la mesure de l'échantillon proprement dit, un mode de réalisation avantageux comporte un écran pour l'échantillon de référence. Celui-ci est tel que le rayonnement a de l'échantillon de référence, pour autant qu'il est hors du champ électrique de l'espace de mesure, ne contribue pas, grâce à l'écran, directement au rayonnement qui peut être mesuré. En tant que rayonnement indirect de dispersion, le rayonnement a de l'échantillon de référence n'est pas néfaste à la mesure proprement dite de l'échantillon. Le rayonnement diffusé provoque normalement un abaissement de l'énergie, de sorte que ce rayonnement apparaît sous forme de pics dans le spectre a à des énergies nettement plus basses, par exemple en dessous de 4000 keV. Les énergies a caractéristiques des émetteurs a auxquelles on s'intéresse sont cependant supérieures à 4000 keV. Aux dessins annexés, donnés uniquement à titre d'exemples : la figure 1 est un schéma d'une chambre d'ionisation à grille habituelle (provenant de H. Hôtel, R. Winkler, Nuclear Instruments and Methods, 150 (1978), 177 à 181) ; la figure 2 représente le spectre a d'un échantillon d'environnement dans le domaine de mesure intéressant de 4000 à 9000 keV, avec des pics de diffusion de l'échantillon de référence en dessous de 4000 keV ; la figure 3 est un schéma d'une chambre d'ionisation à grille (provenant en partie de H. Hôtel, R. Winkler, Nuclear Instruments and Methods, 150 (1978), 177 à 181) ayant un dispositif supplémentaire de rotation suivant l'invention ; la figure 4 représente un couvercle d'une chambre d'ionisation à grille ayant une traversée à rotation suivant l'invention. Un procédé très répandu de détermination de l'activité d'émetteur a dans les matériaux les plus divers de l'environnement et de la technique, est la mesure des échantillons dans ce que l'on appelle une chambre d'ionisation à grille. Il faut d'abord préparer pour la spectrométrie a, des préparations de mesure en couche mince à partir de chaque échantillon. On décrit à cet effet dans la littérature une multiplicité de procédés de préparation. La chambre d'ionisation à grille (figure 1) est constituée d'un cylindre métallique étanche au vide, dans cet exemple particulier de réalisation d'un diamètre de 43 cm environ et d'une hauteur de 37 cm environ, qui a dans la partie inférieure une ouverture d'introduction d'une préparation de mesure (cuvette de 20 cm de diamètre). Dans l'espace intérieur, on établit pour la mesure entre une anode et la cuvette d'échantillon (cathode), un champ haute tension. On peut se procurer une chambre d'ionisation à grille de ce genre, par exemple auprès de la société Münchener Apparatebau. Principes de mesure : Dans la chambre d'ionisation à grille emplie d'un gaz de comptage approprié (par exemple un mélange d'argon et de méthane), on met la préparation a dans un champ haute tension, les paires d'ions formées par l'absorption des particules a étant enregistrées sous forme d'impulsions de courant. L'intensité des impulsions de courant dépend de l'énergie des particules a. Il se produit aussi cours du temps dans l'unité d'enregistrement (analyseur à plusieurs canaux, amplificateur et ordinateur) un spectre a (figure 2). On peut y identifier les nucléides à émission a comme par exemple Pu-238, U-235, Am-241 entre autres, dans l'échantillon, en raison de leur énergie a caractéristique. On calcule leur activité respective à partir des surfaces sous les pics. Le processus de mesure suivant a été effectué jusqu'ici pour chaque échantillon : 1. introduction de la préparation à mesurer dans la chambre d'ionisation à grille, 2. mise sous vide de la chambre d'ionisation à grille, 3. remplissage par du gaz de comptage, 4. mise sous haute tension, 5. mesure du spectre a, 6. arrêt de la haute tension, 7. sortie de la préparation de mesure. Pour l'identification de l'émetteur a contenu dans l'échantillon, il faut effectuer un étalonnage de l'énergie de la chambre d'ionisation à grille. A cet effet, on mesure de la même façon que l'on a effectué la mesure d'un échantillon, c'est-à-dire par une mesure distincte, une préparation de référence ayant des nucléides connus et donc également des énergies a connues. A partir des positions des pics, on calcule la courbe d'étalonnage "énergie en fonction de la position du canal". On peut identifier à l'aide de cette courbe d'étalonnage, les nucléides dans les spectres d'échantillon. Inconvénient du procédé d'étalonnage de l'énergie pour l'identification de l'émetteur a : Pour l'étalonnage de l'énergie de la chambre d'ionisation de grille, il faut effectuer une mesure distincte d'une préparation de référence. La pratique a montré que l'on obtient sur la base du protocole de mesure décrit ci-dessus, une certaine insécurité en ce qui concerne l'étalonnage de l'énergie. En mettant et en interrompant la haute tension, et en faisant le vide et en remplissant la chambre d'ionisation à grille du gaz de comptage pour chaque échantillon, on provoque certaines fluctuations des conditions de mesure et donc également de la courbe d'étalonnage. Cela fait que des raies a proches l'une de l'autre ne peuvent pas être associées de manière indubitable à des nucléides déterminés. Cela entraîne de fausses identifications qui sont fatales. Dispositif suivant l'invention : L'inconvénient décrit ci-dessus de l'étalonnage de l'énergie est complètement éliminé par le dispositif suivant. On prévoit une traversée à rotation étanche au vide, dans la partie latérale du couvercle de la chambre d'ionisation à grille. A l'extrémité inférieure de la traversée à rotation est montée une fixation qui porte une préparation de référence (préparation d'étalonnage) pour l'étalonnage de l'énergie. Cette fixation peut passer d'une"position de repos"au bord, au milieu de l'espace de mesure de la chambre d'ionisation à grille (figures 3 et 4). La"position de repos"est telle que du rayonnement direct issu de la préparation de référence ne peut pas arriver dans l'espace de mesure. Une faible proportion de rayonnement diffusé ne gêne pas la mesure puisque les particules a diffusées ont une énergie sensiblement plus petite et ne se présentent donc pas dans la plage de mesure qui a de l'intérêt. Il est ainsi possible de mesurer d'abord un échantillon et ensuite, dans des conditions de mesure identiques, la préparation de référence. L'identification des nucléides contenus dans l'échantillon est maintenant possible sans aucun doute. Cet étalonnage d'énergie peut être effectué pour chaque échantillon de mesure individuel. Des fluctuations des conditions de mesure par le changement d'échantillon ne jouent ainsi plus aucun rôle. L'activité de la préparation de référence est choisie, de manière qu'il suffise d'une courte durée de mesure de quelques minutes. Caractéristiques de la chambre d'ionisation à grille perfectionnée 'Traversée à rotation étanche au vide ayant une fixation pour une préparation de référence. "Position de repos avec couverture"construite de manière spéciale pour la préparation de référence, en vue de prévenir tout rayonnement indésirable lors de la mesure de l'échantillon. 'Préparation de référence pouvant basculer, c'est-à-dire que la préparation de référence peut être basculée en la position de mesure sans avoir à ouvrir la chambre d'ionisation à grille. Conditions de mesure identiques pour l'échantillon et la préparation de référence. 'Pas de perturbation de la mesure de l'échantillon dans la préparation de référence. étalonnage individuel de chaque mesure d'échantillon. 'identification sans aucun doute des nucléides contenus dans l'échantillon, en dépit d'éventuelles fluctuations des conditions de mesure entre les divers échantillons. Légende des figures 1-Pompe 2-Anode 3-Cathode (cuvette d'échantillon) 4 - Grille 5-Amenée de gaz 6 - Sas à échantillon 7 - Préparation d'étalonnage 8 - Position de repos de la préparation d'étalonnage 9-Traversée à rotation 10-Raccord pour vide poussé REVENDICATIONS 1. Procédé de mesure de l'activité d'au moins un émetteur a d'un échantillon, caractérisé en ce qu'il consiste - à introduire ensemble l'échantillon et un échantillon de référence dans une chambre d'ionisation à grille, - à déterminer l'un après l'autre le spectre a de l'échantillon et celui de l'échantillon de référence, - en comparant les deux spectres à identifier l'émetteur a de l'échantillon et à déterminer son activité. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'il consiste à réaliser les conditions identiques de mesure, en maintenant la pression et le champ électrique dans la chambre de mesure, ainsi qu'une composition identique d'un gaz de comptage pendant les deux mesures. 3. Dispositif de mesure de l'activité d'au moins un émetteur a dans un échantillon, suivant un procédé conforme à la revendication 1 ou 2, comprenant une chambre d'ionisation à grille ayant un espace de mesure, caractérisé par un moyen pour faire entrer ou sortir un autre échantillon dans l'espace de mesure. 4. Dispositif suivant la revendication 3, caractérisé en ce que le moyen comporte un porte-échantillon qui peut basculer. 5. Dispositif suivant la revendication 4, caractérisé en ce que le porte-échantillon qui peut basculer peut être manoeuvré de l'extérieur de la chambre d'ionisation à grille.