FR 2744248 A1 19970801 FR 9601197 A 19960129 La présente invention concerne la réalisation d'un bloc monolithique par contact optique et/ou soudage de 2 à 2n matériaux non linéaires, pour permettre la compensation du walkoff lors d'interactions à 3 photons, en éliminant les pertes d'efficacité dues aux réflexions résiduelles des faces. DOMAINE TECHNIOUE DE L'INVENTION Les propnétés non linéaires des matériaux tels que les cristaux de KTiOPO4 (KTP) et isotypes, de IiNbO3, de KNbO3, de LiB3O5, de ss-BaB2O4, d'AgGaSe2 ou de TAS dans le domaine visible et infrarouge, permettent une grande diversité d'applications dans des dispositifs laser tout-solide, mettant en jeu, d'une manière générale, les interactions paramétriques à trois photons: 1 1 1 # #1 #2 #3 SHG: Génération de Second Harmonique OPO: Oscillation paramétrique Optique OPA:Amplification Paramétrique Optique ETAT ANTERIEUR DE LA TECHNIOUE L'accord de phase de biréfringence (PM) est l'un des moyens les plus répandus pour réaliser la conversion paramétrique de la lumière dans des matériaux non linéaires anisotropes. Pour remplir la condition de PM: #K = K3-K1-K2 = 0 dans le process #1 + #2 = #3, où Ki = #i ni/c est le coefficient de vecteur d'onde de chaque onde interactive, on tire avantage de la dispersion normale du milieu combinée à son anisotropie, ce qui mène à l'existence de deux modes polarisés orthogonalement en tant que solution aux équations de Fresnel, chaque fréquence o; correspondant aux différentes vitesses de phase1. L'accord de phase est critique quand l'efficacité de conversion a une faible tolérance par rapport à l'un des paramètres (angle, longueur d'onde, ou température) gouvernant la variation de Ak, condition proche du PM nominal (1). Dans une interaction en accord de phase angulaire, la condition critique se manifeste dans le phénomène de double réfraction, soit l'apparition d'un angle de walk-off entre les directions des flux d'énergie des ondes interactives. Cette séparation angulaire peut limiter sévèrement l'efficacité de conversion quand le walk-off est important.Pour la génération de second harmonique de type I, par exemple, (#1=#2=#, #3=2#), pour laquelle les champs électriques des ondes de pompe ont le même état de polarisation, la conversion à l'onde de second harmonique cesse de croître proportionnellement au carré de la longueur du cristal audelà de la longueur d'interaction lj(I)= Wo/p, Wo étant le rayon du faisceau et p l'angle de walk off entre les ondes fondamentale et harmonique 2, et pour une géométrie de type II (dans laquelle les ondes de pompe sont polarisées orthogonalement à l'intérieur du milieu, et p est l'angle entre leurs vecteurs de Poynting), l'effet de walkoff conduit à une saturation dramatique du processus de conversion au-delà de la longueur d'interaction de Type II li(II) = 1.16 Wo/p.3 Ce problème du walkoff peut-être partiellement évité par différentes techniques. Le quasi accord de phase avec des dispositifs de guides d'ondes intégrés, d'abord proposé par Armstrong et al.4 est sans aucun doute la solution définitive aux limitations d'accord de phase de biréfringence dans les matériaux massifs.Les méthodes d'accord de phase non colindaire ont été proposées et utilisées comme des moyens de réduire ou de compenser le walk-off. 5,6,7 En effet, l'vidée de compenser le walk-off en utilisant deux cristaux taillés identiquement, montés dans un dispositif de compensation de walk-off, n'est pas nouvelle. Akhmanov et al. 8ont rapporté son utilisation en SHG (1969) pour accroître l'efficacité de conversion d'un monocristal de KDP. Cette méthode semble avoir éveillé un regain d'intérêt récemment, probablement en raison d'un manque de matériaux capables de générer des puissances suffisamment élevées en radiations bleues-UV en spectroscopie en "pièges à ions" et en métrologie 910. ll a été prouvé qu'un oscillateur paramétrique optique (OPO) de type I en j3-BaB2O, pompé à 354 nm, comportant le double dispositif, abaisse le seuil de pompe et double pratiquement l'efficacité par rapport à un à celle d'un OPO monocristallin, malgré les pertes supplémentaires engendrées par le second cristal intracavité. Nous utilisons le même dispositif, mais en situation plus critique, puisque le walkoff à = 1.3 pm et A = 2.53 pm est plus important (p est de 2.5 au lieu de 0.26 à A = 1.064 m).12,13,14,15 Deux cristaux "jumeaux" d'AgGaSe2 (le = 20 mm) taillés pour la génération de second harmonique de radiations à 10.2 pm ont été soumis à une onde continue (CW) monomode jusqu'à 1.3 W, émise par un laser CO2 et focalisée de façon à ramener le rayon du faisceau à W0.L'étude de l'efficacité de conversion par rapport au paramètre de focalisation pour le dispositif jumeau compensé en walk-off révèle que ce dispositif à deux cristaux est plus efficace que ne le serait un monocristal de 2xlc de long, malgré le faible angle de walkoff de ce matériau 16. L'ensemble de ces travaux montrent l'intérêt d'utiliser une paire de cristaux montés en compensation de walk-off. Cependant le positionnement de ces cristaux et les réflexions résiduelles des faces génèrent un lourd handicap pour leur intégration dans des dispositifs laser. EXPOSE DE L'INVENTION L'obtention de rendements d'interaction élevés pour un type d'accord de phase (SHG, OPO, OPA) et des coefficients non linéaires du matériau utilisé (KTP, KNbO3, BBO, LBO,...) nécessite l'optimisation des conditions de focalisation. L'efficacité de conversion étant proportionnelle à la densité de puissance de l'onde de pompe. I1 est nécessaire de prendre en compte le phénomène de réfraction pour intégrer l'équation de propagation de l'onde harmonique. Dans le cas général, les ondes fondamentale et harmonique sont réfractées avec des angles différents dans le cristal, même lorsqu'elles se propagent selon une direction d'accord de phase où les vecteurs d'onde (9) Ko, Kco2 sont parallèles. Ainsi les vecteurs de Poynting associés ne sont pas confondus ((6): Pol, (7): P1#2 dans le cristal 1, (8): P222 dans le cristal 2) et la séparation spatiale des différents faisceaux provoque une altération de l'interaction non linéaire. Le domaine d'interaction des ondes fondamentale et harmonique est défini par le volume commun des deux faisceaux associés (surface hachurée).La section transversale de celui-ci diminue au fur et à mesure de la propagation des ondes dans le cristal, entraînant une décroissance progressive du rendement local de l'interaction non linéaire, il s'annule à la séparation totale des deux faisceaux. La longueur d'interaction est fonction des rayons des deux faisceaux et de leur angle de séparation appelé angle de walk-off 17. Afin d'atténuer l'effet de walk-off, il est nécessaire de réaliser des paires de cristaux identiques (1) (2) en longueur et en direction d'interaction, et de les assembler par contact optique en compensation de walk-off (figure 1). Le contact optique (3) assure l'adhérence des cristaux dans la position adéquate et minimise les pertes par réflexion résiduelle. L'absence d'air entre les cristaux contactés optiquement ou par soudure évite une variation d'indice entre eux. En fonction de la longueur des cristaux disponibles et de la longueur d'interaction L,WC, il est possible de réaliser un bloc monolithique comportant n paires de cristaux montés en compensation de walkoff (figures 3 et 4 : n = 2). La longueur d'interaction LMAX, est fonction des rayons des deux faisceaux oxo et de leur angle de séparation p, angle de walk-off. DESCRIPTION DES FIGURES FIG. 1: Montage monolithique par contact optique de deux cristaux en compensation de walk-off (1) Cristal 1 (2) Cristal 2 (3) Contact optique ou soudure (4) Faisceau incident (5) Faisceau transmis (6) Po, : vecteur de Poynting de l'onde #1 (7) Pl2: : vecteur de Poynting de l'onde (o2 dans le cristal 1 (8) P2oe2 : vecteur de Poynting de l'onde % dans le cristal 2 (9) Vecteur d'onde Koel, K#2 FIG. 2:Positionnement des cristaux de KTP pour la compensation de walkoff en génération de second harmonique de type II (oco) dans le plan a-c (1), (2) Cristaux de KlP taillés et polis pour la génération de second harmonique à = 2.53 m. La projection de la surface des indices dans le plan a-c indique la direction des vecteurs de Poynting de l'onde extraordinaire # dans chaque cristal. Le faisceau incident est polarisé à 45 des axes principaux. FIG. 3: Usinage et montage d'un bloc monolithique de 4 cristaux de KTP par adhérence pour la génération de second harmonique à # = 2.53 pm. EXPOSE DETAILLE DU MODE DE REALISATION DE L'INVENTION Bloc monolithique élaboré à partir de matériaux non linéaires mis en contact optiquement, caractérisé en ce qu'il comporte de 2 à 2n matériaux non linéaires strictement identiques soudés optiquement. Les matériaux subissent au préalable une rotation autour de l'axe perpendiculaire à la direction de propagation du faisceau, et contenu dans le plan défini par les deux vecteurs de Poynting régissant le walk-off. ExemDle Dans ce qui suit, le dispositif jumeau est utilisé pour l'accroissement de la génération de second harmonique d'un laser à centre coloré KCl:Li à # = 2.53 pm dans 4 cristaux de KTP de 1,5 mm de long, produits par la méthode des flux. Pour ce cristal biaxe, qui appartient au groupe mm2, le couplage de type II (oeo) dans le plan cristallographique a-c (# = =0 ) fournit le coefficient effectif non linéaire de second ordre maximum aux deux fréquences (7). Dans ce plan, la condition d'accord de phase (1) devient: nb(X) + n,(oX ") = 2nb(2#), où cr est l'angle formé par l'axe cristallographique c et l'axe de propagation Z.L'onde fondamentale ordinaire est polarisée selon l'axe b, comme le second harmonique généré, alors que le champ électrique de l'onde extraordinaire X reste dans le plan a-c. La direction PM pour # = 2.53 pm est #PM = 53.30. L'angle de walk-off entre les ondes fondamentales ordinaire et extraordinaire est p = 2.50 aux deux longueurs d'onde, soit une longueur d'interaction li = 2.2 mm pour W0 = 140 pm à 2.53 ym. L'onde 2so, qui est ordinaire, est générée dans la même direction que le flux de l'onde ordinaire o. La séparation transverse moyenne entre les flux fondamentaux ordinaire et extraordinaire à la sortie d'un cristal est alors pl = 260 gm, ce qui signifie que, en pratique, elles ne se chevauchent plus à la sortie du cristal. Notre but initial, avec le dispositif à cristaux jumeaux, était de recombiner spatialement les deux faisceaux polarisés orthogonalement (les ondes ordinaire et extraordinaire) du laser à centre coloré KCl:Li après une génération de second harmonique à passage simple dans un monocristal de dimensions (5 mm x 5 mm x 1,5 mm). Cette compensation de walk-off par un cristal jumeau comporte un autre avantage : le processus SH dans le second cristal (cristal 2) est alimenté par l'onde harmonique générée par le premier cristal (cristal 1). En contrôlant le désaccord de phase dans le cristal 2, nous avons obtenu un accroissement de la puissance SH de l'ordre de 3 à 3.5 fois supérieur à la puissance SH du cristal 1, à la fois à AJ2 = 1.265 ym et à A12 = 0.650 ym. Principe de l'opération La compensation de walk-off est réalisée par le dispositif de la figure 2, dans laquelle un second cristal, KTP2, est placé derrière le cristal 1, KTP1. La disposition 1 pour le KTP2 est déterminée par celle du KTP1, par une rotation 7t autour de l'axe X du système de laboratoire défini par les bords du cristal. Cette symétrie en miroir conserve la direction (mais change le signe) de l'axe cristallographique (et principal) b=Y, le long duquel l'onde SH est polarisée lorsque la condition PM est maintenue. On peut directement confirmer à l'aide de l'ellipsoide des indices (n1 Z (disposition 2). Pour la disposition de la figure 1, on obtient doff(KTP1) = do doff(KTP2) = + d,4 sine, cependant que pour l'autre disposition en compensation de walk-off, disposition 2 (rotation autour de l'axe Z), doff(KTP2) = - doff(KTP1). Dans le second cas, le changement de cette phase X de la phase relative entre les ondes interactives à l'entrée du KTP2 cause normalement l'inversion de l'échange de flux d'énergie de 2 à oe, ce qui pourrait être interprété comme une interférence destructive entre les SH générées par chaque cristal.La bonne disposition est trouvée dans n'importe quel cas par expérience. Yanagawa et Samanta '4 ont démontré expérimentalement cette différence de changement de phase à 1800 entre les deux orientations possibles pour KTP2. Dans leur expérimentation cependant, la PM intervient à la direction habituelle (# = 23 , OPM = 90 , p =0.260) pour les lasers YAG:Nd à 1.064 pm (oeo) doublés en fréquence dans le plan a-b de KTP, et ils ont étudié le facteur d'accroissement par rapport à la rotation du KTP1 selon la propagation de l'axe Z pour une polarisation du champ laser fixé. Pendant cette rotation, le plan a-b du KTP1 (équivalent à notre plan a-c) qui contient le champ électrique du SH polarisé e, n'est pas coplanaire avec le plan a-b du KTP2, ce qui conduit à un modèle d'interférence qui dépend de l'angle Mr entre les deux axes c (nos axes b). Puisque le plan de walk-off est le plan a-b, durant cette rotation la compensation de walk-off est effective seulement lorsque les deux plans deviennent parallèles. Ici cependant, l'accroissement est étudié par rapport au désaccord de PM dans la direction critique 0, les plans a-c demeurant en permanence coplanaires. Pour l'interférence constructive, la phase d'interaction relative # = #kz/2 + zpo(2(o, z) z) - #e(#, z) (dans le régime de pompe non dépeuplé, pour lequel la modulation de phase de chacune des pompes des champs SH due à l'effet en cascade X (2) (-2 #, o) : # (2) Ç9 (Y 2#, -oe) peut être ignorée) doit être préservée d'un cristal à l'autre. # est proportionnel à #kz/2 plutôt qu'à Akz dans le régime non dépeuplé 4.Quand la paire de cristaux est traitée antireflet, la dispersion des traitements multicouches peut introduire un faux changement de phase supplémentaire #o = ss(2#) - 2ss(#) dans 0, tout comme la propagation en espace libre entre les deux cristaux en raison de la dispersion d'air '8, ce qui, dans notre cas, est négligé quand l'épaisseur d'air est faible. Fabrication d'un bloc monolithique de 4 cristaux de KTP de longueur le =1,5 mm: Un monocristal de KTP de 5x5x8 mm taillé à # = 0 et e = 56,6 (Figure 3) est découpé en 4 cristaux référencés à l'aide de triangles et marqués de l'inscription XZ. Après avoir été contrôlé au goniomètre à rayons X, chaque cristal est taillé à # = 0 + 0 > 20 et e = 56,60 # 0,2 . Les 4 lames sont polies simultanément pour garantir une longueur d'interaction strictement identique, ainsi qu'une planéité inférieure à #/10 et un parallélisme inférieur à 5 secondes d'arc. On procède ensuite au contact optique, lame après lame, en tenant compte de la disposition des cristaux pour la compensation de walk-off (Figure 4): les lames 2 et 4 ont subi une rotation de180 autour de l'axe XZ. Puis on contrôle la qualité du contact optique. La transmission mesurée à 2,53 ,um est égale à T=84%, au lieu des 86% théoriques, compte tenu des pertes par réflexion engendrées par les deux faces d'entrée et de sortie, qui ne sont pas traitées antireflet. Pour permettre une comparaison directe, une expérience de doublage de fréquence a été réalisée sur un monocristal de KTP traité antireflet de 6 mm de long, soit la même longueur que le bloc monolithique composé des 4 cristaux de 1,5 mm de long. Les cristaux sont montés sur une table de rotation et soumis à un faisceau laser KCL:Li à 2,529 pm avec successivement trois lentilles de focalisation différentes: fL = 190, 100 et 75 mm. Le diamètre de faisceau est d'environ 1,8 mm, la puissance incidente à #= 2,529 pm est constante (10 mW). La puissance harmonique 2 = 1,26 pm est mesurée à l'aide d'un photodétecteur InGaAs. Les résultats comparatifs entre le monocristal de KTP et la structure monolithique sont résumés dans le tableau n 1. Les valeurs, données avec une précision de ilO%, ont été corrigées pour tenir compte des pertes par réflexion de Fresnel des faces d'entrée et de sortie du bloc monolithique.On observe un gain significatif avec la structure OC-WOC (optical contact-walk-off compensation), en particulier pour des fortes focalisations n est donc clairement démontré que la compensation de walk-off est efficace pour réduire l'influence du walk-off pour un matériau donné. APPLICATIONS INDUSTRIELLES POSSIBLES 1. Génération de Second Harmonique (SHG) extra- et intracavité de lasers de faible puissance avec des matériaux non linéaires comportant un fort walk-off. Exemple: : Génération de second harmonique des lasers YAG:Nd continus à 1,32 llm avec un bloc monolithique en KTP taillé dans le plan a-c. 2. Oscillateurs Paramétriques Optiques (OPO) avec des cristaux tels que KTP, BBO, KNbO3. Pour abaisser le seuil d'oscillation des OPO, il est nécessaire de disposer de cristaux de grandes longueurs. On est alors limité par le walk-off. Exemple: Génération de 2,12 m avec un laser de pompe YAG:Nd à 1.064 pin et un bloc monolithique en KTP taillé dans le plan a-c. Tableau I Lentille de focalisation f, (mm) 190 100 75 Puissance à 2 # avec le monocristal (PW) 92 95 95 Puissance à 2# avec le bloc monolithique (N=2PW) 117 156 312 Gain 1,27 1,64 3,28 BIBLIOGRAPHIE A. Yariv and P. Yeh, in Optical Waves in Crystals, J. Wiley, ed. (Wiley-Interscience, New-York, 1984). 2 G.D. Boyd and D.A. Kleinman, "Parametric interaction of focused light beams", J. Appi. Phys. 39,3397 (1968). thcory versus 3 J.J.Zondy, "Comparative theory of type-II versus type-I second harmonic generation with Gaussian beams", Opt. Commun.81,427(1991);erratum: exp(-x) in Eq. (3.la) of this reference should read as exp(-x/2). 4 J.A. Armstrong, N. Blombergen, J. Ducuing, and P.S. Pershan, "Interactions between light waves in a nonlinear dielectric", Phys. Rev. 127, 1918 (1962). 5 G.C. Bbar, U. Chatterjee, and S. Das, "A technique for the calculation of phase-matching angle for type-II noncollinear sum-frequency generation in negative uniaxial crystals", Opt. Commun. 88,381 )1991). 6 S.X. Dou, D. Josse, R. Hierle, and J. Zyss, "Comparison between collinear and non collinear phase- matching for second-harmonic and sum-frequency generation in 3-methyl-4-nitopyridine-1-oxide", J. OpL Soc. Am. B-, 687 (1992) 7 J. Zondy, M. Abed, and A. Clairon, !Type-II frequency doubling at # = 1.3 and # = 2.53 m in flux-grown potassium titanyl phosphate", J. Opt. Soc. Am. B 11 (1994). 8 S. A. Akhmanov, A.J. Kovrygin, and A.P. Sukhorukov, "Optical harmonic generation and optical frequency multipliers", in Quantum Electronics: Treatise, Vol.1, Part B, H. Rabin and C.L. Tang, eds. (Academic, New-York, 1975), p. 334. 9 M. Watanabe, K. Hayasaka, H. Imajo, and S. Urabe, "Continuous-wave sum-frequency generation near 194 nm in ss-BaB2O4crystals with an enhancement cavity", Opt. Lett. 17, 46 (1992). 10 M. Watanabe, K. Hayasaka, H. Imajo, and S. Urabe, "Continuous-wave sum-frequency generation near 194 nm with a collinear double enhancement cavity", Opt. Lett. 97,225 (1993). 11 W.R. Bosenberg, W.S. Pelouch, and C.L. Tang, "High efficiency and narow linewidth operation of a twocrystal optical parametric oscillator", Appl. Phys. Lett. 55, 1952 (1989). 12 L.K. Samanta, T. Yanagawa and Y. Yamamoto, "Technique for enhanced second-harmonic output power", Opt. Commun. 76,250(1990). 13 L. Ling, X. Changde, L. Yimin, G. Jiangrui, and P. Kunchi, "Experimental investigation of frequency doubling in two KTP crystals", Acta OPt. Sin. 11,409(1991). 14 T. Yanagawa and L.K. Samanta, "Increased second harmonic output power using walk-off compensation in birefringent crystals", Phys. Condens. Matter 3, 7421(1991). 15 J.J.Zondy, M. Abed, and S. Khodja, "Twin-crystal walk-off compensated type-II second harmonic generation: sigle-pass and cavity-enhanced experiments in KTiOPO4", J. Opt. Sov. Am B11, 12 (1994). 16 J.J. Zondy, "Experimental investigation of single and twin AgGaSe2 crystals for CW 10,2 m SHG", Opt. Commun. 119 (1995) 320-326. 17 B.Boulanger, "Synthèse en flux et étude des propri#etés optiques cristallines linéaires et non linéaires par la méthode de la sphère de KTiOPO4 et des nouveaux composés isotypes et solutions solides de formule générale (K, Rb, Cs)TiO(P, As)O4", Thèse de l'Université de Nancy I, Vandoeuvre-Iés-Nancy, Frame (1989). B. Ya. Zel'dovich, Zu. E. Kapilskii, and A.N. Chudinov,"Interference between second harmonic generated into different KTP crystals", Sov. J. Quantum Electron. 20, 1120 (1990). REVENDICATIONS 1. Bloc monolithique élaboré à partir de matériaux non linéaires mis en contact optiquement, caractérisé en ce qu'il comporte de 2 à 2n matériaux non linéaires. 2. Bloc monolithique selon la revendication 1, caractérisé en ce que les matériaux sont soudés optiquement. 3. Bloc monolithique selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que les matériaux sont des cristaux strictement identiques. 4. Bloc monolithique selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que les matériaux subissent au préalable une rotation autour de l'axe perpendiculaire à la direction de propagation du faisceau, et contenu dans le plan défini par les deux vecteurs de Poynting régissant le walk-off. 5. Bloc monolithique selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que les matériaux ont des propriétés en optique non linéaires (tels que KTP, BBO, KNbO,).