FR 2524190 A1 19830930 FR 8304641 A 19830322 Procédé et appareil pour mesurer l?état de combustion d'un combustible nucléaire ". La présente invention concerne un procédé et un appareil pour mesurer l'état de combustion d'un combustible nucléaire. Les centrales nucléaires à eau légère comportent des puits de stockage de combustible usé, pour stocker le combustible usé (c'est-à-dire le combustible très consumé) jusqu'à la dissipation de la chaleur et de la radioactivité les plus intenses. Des concepteurs de l'industrie ont prévu que le combustible bru lé doit alors être transporté vers une installation de retraitement dans laquez 235 le l'uranium U235 non brûlé ainsi que le plutonium obtenus par la capture des neutrons par l'uranium U6'8 sont récu- pérés et servent à la fabrication d'un nouveau combustible. Néanmoins à la fin de la décennie de 1970, la politique du gouvernement américain a pris des mesures pour modifier cette façon de faire. La première solution a interdit la récupération de l'uranium U235 et du plutonium à partir du combustible brulé. Selon une analyse suivante des couts concernés, cela s'est traduit en ce que la concentration la plus économique d'uranium U235 dans les barreaux combustibles est passée de 3 à à 4,5 % (tous les pourcentages pris dans la présente description sont des pourcentages pondéraux). L'uranium naturel con tient seulement 0,72 % de l'isotope U235 fissible. L'en- richissement de l'uranium naturel pour obtenir des pour 235 centages plus élevés de l'isotope U est nécessaire pour le fonctionnement des réacteurs à eau légère.Dans une centrale nucléaire, la quantité d'énergie susceptible hêtre extraite du combustible et d'être transformée en électricité augmente avec le degré d'enrichissement. Toutefois, l'enrichissement est une opération coûteuse et le coût augmente avec l'augmentation du pourcentage d'enrichissement. Si l'uranium U235 et le plutonium pouvaient être récupérés à partir des barreaux de combustible brûlé, ces considérations économiques se traduiraient par un coût minimum pour environ 3 % d'uranium U235 dans les barreaux combustibles, ce qui correspond à la valeur utilisée actuellement. Toutefois, si l'uranium U235 intéressant et le plutonium ne peuvent être récupérés du combustible brûle, le coût minimum augmente et on arrive à en 235 viron 4,5 % d'uranium U235 dans le combustible nucléaire. Lorsque le combustible brûlé est stocké dans des puits à combustible, aux Etats Unis la Commission dite Nuclear Regulatory Commission, exige que la distance entre les faisceaux de barreaux de combustible brûlé (assemblage combustible) soit suffisante pour éviter l'initiation d'une réaction en chaine. Cette distance se calcule comme si le combustible était neuf et Jusqu'à présent il n'a pas été possible de déterminer en pratique le degré de combustible perdu. Toutefois, si le pourcentage de l'uranium U235 dans le combustible était augmenté pour passer de 3 % à environ 4,5 % pour réduire le coût dans le cas de deux nouvelles règles, la distance entre les assemblages de combustible dans les puits de combustible brûlé n'aurait pas à être augmentée.Toutefois étant donné que les assemblages de combustible ont été stockés dans des casiers faits en combustible à 3 %, les ensembles à 4,5% doivent être stockés dans chaque second volume, ce qui nécessite un emplacement plus important que celui qui serait nécessaire pour éviter une réaction en channe dans le cas d'un combustible à 4,5 % et qui ne serait pas brûlé. Ainsi, le volume de stockage des puits à combustible est considérablement réduit. La seconde nouvelle solution de la politique gouser- nementale américaine interdit d'extraire les assemblages de combustible brûlé des puits. Ainsi pour un combustible à 4,5 %, non seulement la distance entre les assemblages est supérieure à celle pour le combustible à 3 % mais l'accumulation d'ensembles combustibles brûlés dans des puits appauvrit rapidement le volume de stockage dans les centrales nucléaires. On pourrait réduire considérablement cette diffi culté si la quantité de matière fissible qui reste dans les bardeaux combustibles pouvait se déterminer facilement et de faire précise. Si cela pouvait se faire, on pour rait stocker les assemblages combustibles plus près les uns des autres dans les puits étant donné que la distance entre ces ensembles dépend de la teneur réelle en matière fissile contenue dans les barreaux et non dans la teneur fissile des barreaux lorsqu'ils étaient neufs. Selon l'invention, on a trouvé un procédé et au dispositif précis et peu coûteux pour mesurer le dégré de combustion d'un combustible nucléaire. Selon l'invention, on peut déterminer rapidement et de façon précise le degré de combustion du combustible des ensembles combustibles extraits d'un réacteur nucléaire pour pouvoir calculer la distance minimale de sécurité entre les ensembles dans les puits à combustible. L'application de l'invention remédie considérablement aux difficultés de stockage du combustible brûlé dans des puits à combustible et permet de poursuivre le fonctionnement des réacteurs nucléaires. A cet effet, l'invention concerne un procédé de mesure du degré de combustion d'un combustible nucléaire, ce procédé consistant à mesurer le taux de comptage des neutrons rapides du combustible nucléaire, à lire le degré de combustion d'une courbe donnant la relation calculée entre le taux d'émission des neutrons et le degré de combustion d'un combustible nucléaire ayant une histoire comparable, le taux d'émission qui correspond au taux de comptage des neutrons s'obtenant en multipliant le taux de comptage des neutrons par le rapport du taux d'émission des neutrons donné par la courbe du combustible nucléaire d'histoire comparable et le degré de combustion connu pour un taux de comptage mesuré, similaire. La présente invention concerne également un appareil pour mesurer le degré de combustion du combustible nucléaire, cet appareil comportant un appareil dans lequel on mesure le taux de comptage des neutrons rapides avec un détecteur de neutrons revêtu de bore 10 ou d'un détecteur de fission revêtu d'uranium U235 protégé contre les rayons gamma et contre les neutrons thermiques et entouré d'un modérateur qui ralentit les neutrons rapides jusqu' au niveau des neutrons thermiques. La présente invention sera décrite plus en détail à l'aide des dessins annexés, dans lesquels - la figure 1 est un graphique donnant la relation entre l'émission des neutrons rapides et le degré de combustion d'un combustible nucléaire. - la figure 2 est une vue de côté d'un appareil servant à la mesure du degré de combustion d'un combustible nucléaire. Lorsque le réacteur nucléaire fonctionne, la quantité de matière fissile des barreaux de combustible diminue. L'expression "combustion" traduit cet appauvrissement de la teneur en matière fissile. La combustion produit certains isotopes radio-actifs qui émettent spontanément des neutrons rapides. Plus le degré de combustion est important et plus grande sera la production de tels isotopes, si bien que le taux d'émission des neutrons rapides augmente. I1 y a cinq isotopes qui correspondent à plus de 99 % de l'émission en neutrons rapides d'un ensemble combustible. I1 s'agit de Cm242, Cm244, Pu238, Pu239, Pu240.Les isotopes du plutonium dominent dans l'émission jusqu'à environ 200 jours à puissance complè te efficace de fonctionnement du réacteur, puis à partir de ce moment ils ne représentent plus que 50 % de l'acti vité des neutrons. Après cela, les isotopes de curium deviennent plus importants et correspondent respective ment à 64 %, 83 %, 97 %, 99 % après 210, 300, 600 et 900 jours d'utilisation effective à pleine puissance. La figure 1 donne une relation caractéristique en tre les jours de fonctionnement en pleine puissance effi cace d'un réacteur nucléaire et le taux d'émission spon tané de neutrons d'un ensemble que l'on suppose avoir séjourné dans le réacteur pendant cette durée. Le gra phique de la figure 1 provient de calculs reposant sur le procédé décrit dans la pulication Origin - the ORNL Isotope Generation And Depletion Code, M. 3. Bell, ORNL 4628, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, TN, Mai 1973.La figure 1 correspond à un réacteur fonctionnant suivant une puis-sance thermique de 4100 MW avec un enri 235 chissement initial d'uranium de 3,20 % en U235 et une charge totale en combustible de 103,6 tonnes d'uranium réparties entre environ 193 ensembles combustibles et fonctionnant avec un flux moyen de neutrons thermiques 13 4,25 2 de 4,25 x 1013 n/ ces neutrons et la capture suivante des neutrons par les isotopes ainsi obtenus, en combinaison avec l'émission de particules beta donnent les isotopes du curium et du plutonium qui émettent les neutrons.La quantité de ces isotopes produits dépend pratiquement en totalité du nom bre total de neutrons thermiques auxquels un ensemble combustible est exposé de même que l'énergie thermique libérée par la fission du combustible de l'ensemble. L invention repose sur la mesure de cette activité totale des neutrons d'un ensemble et la corrélation entre cette activité et l'état de combustion du combustible. Selon l'invention, on a également trouvé que les perturbations de l'émission des neutrons rapides par suite du temps de mise au repos du réacteur étaient insignifiantes et se trouvent dans tous les cas du côté de la conservation. La figure 2 montre un appareil permettant de mesurer le taux d'émission de neutrons rapides à partir des barreaux de combustible utilisés. A la figure 2, on descend un assemblage 1 comportant des barreaux de combustible 2 dans un cadre de positionnement 3 tel qu'un élément unique d'un casier normal de stockage de combustible utilisé. Le cadre, l'assemblage de barreaux de combustible et les autres parties de l'appareil sont entourés par de l'eau 4 qui peut ou non contenir du bore dissous. Des brides de plomb 5 évitent que les rayons gamma et certains neutrons thermiques n'arrivent sur le détecteur de neutrons 6 ; les feuilles de cadmium 7 évitent que les autres neutrons thermiques n'arrivent sur le compteur de neutrons 6. Un modérateur 8 en polyéthylène ralentit les neutrons rapides dans la plage d'énergie thermique de façon à activer le compteur de neutrons 6. Une certaine fraction des neutrons rapides émis par le combustible usagé, coopère avec le compteur 6, chaque neutron donnant une impulsion électrique. Le taux de comptage de ces impulsions est directement proportionnel au taux d'émission des neutrons rapides par l'assemblage. Comme il y a une correspondance de un à un entre le taux d'émission et l'état de combustion, il y a également une correspondance de un à un entre le taux de comptage et l'état de combustion. Le schéma de l'inventaire réel du curium et du plutonium dans l'assemblage combustible s'établit à différents niveaux pour des conceptions différentes de réacteurs et d'assemblages de combustible, mais reste le même- pendant toute la durée de vie d'un certain réacteur ou pour une certaine conception de réacteur. Comme une phase du procédé selon l'invention, il est nécessaire d'utiliser l'appareil pour mesurer le taux de comptage de neutrons rapides de l'assemblage de combustible nucléaire d'un état de combustion donné pour un certain type de réacteur. L'état de combustion du combustible nucléaire peut se déterminer en établissant une histoire soigneuse du combustible dans le réacteur ou en effectuant une analyse chimique.L'un ou l'autre des deux procédés est prohibitif sur le plan technique et économique lorsqu'il s'agit de grande quantité de combustible mais peut s'utiliser en pratique pour un petit échantillon. En divisant le taux de comptage de neutrons, donné résultant d'une courbe de calcul (telle que celle de la figure 1) pour le même temps de réacteur, on peut déterminer une constante de proportionnalité entre le taux de comptage d'un échantillon correspondant à un état de combustion donné et le taux d'émission des échantillons correspondant à un état de combustion non connu. Si le taux de comptage des neutrons d'un combustible nucléaire d'état de combustion non connu se mesure, en multipliant par la constante de proportionnalité, on obtient le taux d'émission réel et à partir de la courbe, on obtient le temps du réacteur qui est la mesure du degré de combustion. Des exemples de dispositifs appropriés pour mesurer les émissions de neutrons par l'intermédiaire du taux de comptage comportent un détecteur de neutrons garni de 235 bore 10 et un détecteur de fission garni d'uranium U235. Le détecteur de bore 10 est choisi de préférence car il est environ 20 fois plus sensible bien qu'il soit plus sensible aux rayons gamma et nécessite ainsi une protection de plomb plus importante. Ces deux types de détecteurs détectent les neutrons thermiques, de sorte qu'il est nécessaire d'entourer le détecteur avec de l'eau ou du polyéthylène pour transformer les neutrons rapides en neutrons thermiques. I1 est également nécessaire d'éviter que les rayons gamma n'atteignent le détecteur en entourant ce détecteur avec du plomb, ce qui évite également certains neutrons thermiques ; le reste des neutrons thermiques est éliminé en entourant le détecteur avec du cadmium.En outre, l'électronique de comptage associée et qui comprend par exemple une alimentation, un amplificateur, un discriminateur et un dispositif de mise à l'échelle sont nécessaires comme cela est bien connu. Les circuits électroniques correspondants ne sont pas placés sous l'eau mais à un endroit éloigné du compteur et de l'assemblage combustible, des connexions électriques étant réalisées avec des câbles habituels également bien connus. La présente invention sera explicitée ci-après à laide des exemples suivants Exemple 1 On a effectué un essai pour déterminer grossièrement la sensibilité de la mesure de l'état de combustion. Le montage expérimental était le même que celui de la figure 2. Le détecteur avait un diamètre de 5,4 cm et une longueur de 10,8 cm ; il s'agisait d'un compteur de neutrons BF3. Au voisinage du système de détection, on avait une partie simulant un assemblage combustible dans un réservoir en plexiglass. L'écartement des barreaux et la géométrie étaient voisins de ceux d'un assemblage réel. Pour l'essai, on a fabriqué 10 faux barreaux, 5 contenant 8 boulettes d'uranium enrichi (environ à 3 %) et 5 contenant 8 boulettes de combustible à l'état d'enrichissement naturel (0,72 %). La longueur totale de cha que tas de 8 boulettes était de 12 cm. Ces boulettes ont été logées dans des cylindres en aluminium.On a utilisé 5,2 microgrammes de Cf252 constituant la source (un diamètre de 9,4 mm et une longueur d'environ 25 mm) pour fournir le spectre de fission des neutrons simulant Iémission des isotopes de curium et de plutonium. Le taux d'émission des neutrons était de 1,25 x neutrons par seconde. Dans la première série d'essais, on a placé les 5 barreaux enrichis dans la première rangée d'une grille de 5 fois 5 et les 5 barreaux naturels ont été placés dans la seconde rangée. Puis, on a déplacé la source de la cinquième rangée à la première rangée dans la troisième colonne en déplaçant les barreaux de combustible dans la première et deuxième rangées. Dans la seconde série d'essais, on n a pas utilisé de barreaux de combustible. On a mesuré le taux de comptage des neutrons et on les a enregistré pendant des périodes successives 252 de 10 secondes pour une source de Cf 252 dans 5 positions de la troisième colonne. Toutes à l'exception de deux des séries ont été répétées en utilisant une concentration à 2 000 ppm de bore dans l'eau.Les résultats sont consignés dans le tableau ci-après Barreaux de Concentration Position de la source CF-252 combustible de Bore dans rangée rangée rangée rangée rangée factices mis l'eau 1 2 3 4 5 en place ? en place ? 0 ppm 17,5 14,4 11,2 8,5 6,3 oui 2000 ppm 16,6 13,4 10,3 - - 0 ppm 15,6 21,1 8,8 6,2 4,5 non 2000 ppm 15,4 11,8 8,6 6,2 4,4 Le taux de comptage le plus élevé a été obtenu pour des barreaux de combustible placés dans un bain d'eau du fait de la réduction de l'effet d'écran à cause du déplacement de l'eau et des neutrons rapides additionnels de la réaction de fission dans les barreaux de combustible. L'addition de bore a diminué le taux de comptage mais non de façon importante. La diminution est principalement due au nombre réduit de neutrons thermiques disponibles pour les réactions de fission dans les barreaux de combus tible. Les essais ont montré que la réduction de l'effet d'écran par suite de l'eau déplacée et de la production de neutrons de fission dans les barreaux de combustible, en combinaison a seulement entrainé une augmentation de 10 % du taux de comptage total. De meme comme il y a une différence faible, négligeable entre les taux de comptage dans le cas de 1 eau pure et de l'eau contenant du bore, les essais ont montré qu'un nombre insignifiant de neu trons thermiques pouvait pénétrer les écrans de plomb et de cadmium.En conséquence, l'appareil est considéré comme sensible uniquement aux neutrons rapides. Tous les quatre essais ont montré que le taux de comptage chute relativement rapidement lorsque la posi tion de la source de neutrons est éloignée à l'intérieur de l'assemblage. Ainsi dans une application pratique, le procédé est plus sensible pour l'état de combustion des quelques premières couches extérieures des barreaux. S8il y avait des quelconques différences de combustion dans la zone de la section d'un assemblage, cela signifierait probablement que les barreaux intérieurs auraient un état de combustion plus élevé. Dans ces conditions, la mise en oeuvre du procédé proposé donne une estimation de sécu rité de ltétat de combustion.Le fait que l'on a obtenu des taux de comptage excellents en utilisant une source de Cf252 relativement faible montre que l'on obtient des taux de comptage perceptibles dans une application pra tique. Exemple 2 On a calculé l'état de combustion d'un assemblage combustible dont l'état de combustion n'était pas connu pour une conception particulière de réacteur et de l'uranium initialement enrichi partant de la courbe de la figure 1 ; on a fait une lecture de 161,9 comptage par seconde pour un assemblage ayant un état de combustion connu de 600 jours de fonctionnement à pleine puissance, effectif, dans un appareil comme celui de la figure 2. Comme le taux d'émission correspondant entre l'assemblage ayant un état de combustion connu était de 9,92 x 107 neutrons par seconde (selon la figure 1), le coefficient de conversion lecture/émission était de 9,92 x 107 divisé 5 par 161,9 = 6,13 x 105 neutrons émis par comptage de neutrons. On a mesuré le taux de comptage d'un assemblage dont l'état de combustion n'était pas connu et on a trouvé 812,4 comptages par seconde, ce qui a donné un taux d'émission obtenu par multiplication par le coefficient de conservation donnant 812,4 x 6,13 x 105 = 4,98 x 108 neutrons émis par seconde. Le graphique de la figure 1 a permis de déterminer l'état de combustion non connu correspondant à ce taux d'émission ; on a trouvé 900 jours de fonctionnement efficace à pleine puissance. REVENDICATIONS 10) Procédé de mesure de l'état de combustion d un combustible nucléaire, procédé caractérisé en ce qu on mesure le taux de comptage des neutrons rapides du combustible nucléaire, on effectue la lecture de l état de combustion à partir d'une courbe donnant la relation calculée entre le taux émission de neutrons et l'état de combustion du combustible nucléaire ayant une histoire comparable, le taux d émission correspondant au taux de comptage des neutrons s!obtenant en multipliant le taux de comptage des neutrons par le rapport entre le taux d'émission des neutrons donné par la courbe du combustible nucléaire d histoire comparable et l'état de combustion connu pour son taux de comptage mesuré de façon similaire. 20) Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comporte une phase supplémentaire consistant à calculer la courbe. 30) Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le taux de comptage des neutrons rapides se mesure à l'aide d'un détecteur de neutrons revetu de bore (10) ou d'un détecteur de fission revêtu d'uranium U235. et protégé contre les rayons gamma et les neutrons thermiques et entouré par un modérateur qui ralentit les neutrons rapides pour donner des neutrons thermiques 40) Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que le modérateur est de l'eau et/ou du polyéthy lène. 50) Procédé selon l'une quelconque des revendications 3 ou 4, caractérisé en ce que l'écran contre les rayons gamma est assuré par du plomb. 60) Procédé selon l'une quelconque des revendications 3, 4, 5, caractérisé en ce que l'écran contre les neutrons thermiques est assuré par du cadmium. 70) Procédé de mesure de l état de combustion d'un combustible nucléaire, procédé caractérisé en ce qu'on mesure le taux de comptage des neutrons rapides du combustible nucléaire, on détermine l'état de combustion qui correspond au taux de comptage par l'intermédiaire de la courbe taux de comptage des neutrons rapides-courbe de combustion qui est calculée à partir de la courbe d'état de combustion pour le taux d'émission de neutrons, lFéchelle du taux de comptage donnée par la courbe taux de comptage des neutrons rapides-état de combustion est le produit de l'échelle du taux d'émission de la courbe calculée taux d'émission de neutrons-état de combustion pour un combustible nucléaire d'histoire comparable par le rapport du taux de comptage de neutrons mesuré de façon similaire pour le combustible nucléaire d'histoire comparable et de l'état de combustion connu par son taux d'émission de neutrons comme étant donné par la courbe calculée taux d'émission de neutrons-état de combustion. 80) Appareil pour mesurer l'état de combustion d'un combustible nucléaire caractérisé en ce qu'il comporte un moyen pour mesurer l'état de comptage de neutrons rapides du combustible nucléaire et une courbe donnant la relation entre le taux de comptage de neutrons rapides et l'état de combustion, l'échelle du taux de comptage de la courbe de combustion donnée par cette courbe est le produit du taux d'émission d'une courbe calculée taux d'émission-état de combustion et le rapport d'un taux de comptage de neutrons rapides mesuré de façon similaire de combustion nucléaire d'état de combustion connu et d'histoire comparable et du taux d'émission de neutrons tel que donné par la courbe calculée taux d'émission de neutrons-état de combustion. 90) Appareil selon la revendication 8, caractérisé en ce que le taux de comptage de neutrons rapides est mesure à l'aide d'un détecteur de neutrons revêtu de bore (10) et d'un détecteur de fission revêtu d'uranium U235 détecteur protégé contre les rayons gamma et les neutrons thermiques et entouré par un modérateur qui ralentit les neutrons rapides pour donner les neutrons thermiques. 100) Appareil selon l'une quelconque des revendications 8 et 9, caractérisé en ce que le modérateur est de l'eau et/ou du polyéthylène. 110) Appareil selon l'une quelconque des revendications 8, 9 et 10, caractérisé en ce que la protection contre les rayons gamma est assurée par du plomb. 120) Appareil selon l'une quelconque des revendications 8, 9, 10, caractérisé en ce que la protection contre les neutrons thermiques est assurée par du cadmium. 130) Appareil pour mesurer l'état de combustion d'un combustible nucléaire, appareil caractérisé en ce qu il comporte un moyen pour mesurer le taux de comptage des neutrons rapides du combustible nucléaire, une courbe calculée dans la relation entre le taux d'émission de neutrons et l'état de combustion, et un échantillon de combustible nucléaire d'histoire comparable et d'état de combustion connu.