FR 2346044 A1 19771028 FR 7417732 A 19740521 La présente invention concerne un procédé perfectionné de production de sphères gélifiées de dimensions uniformes à partir d'un sol aqueux. On a mis au point récemment des procédés sol-gel pour préparer des microsphères d'oxyde (s) de haute densité utilisables comme combustibles pour réacteurs nucléaires. D'une manière générale, un procédé sol-gel fait intervenir la dispersion d'un sol d'oxyde dans un liquide déshydratant ou un réactif gélifiant tel que l'ammoniac ou une base organique pour former une sphère gélifiée laquelle est ensuite séchée et cuite pour former une sphère d'oxyde dense. Des descriptions détaillées de procédés sol-gel qu'on peut faire bénéficier des avantages de l'invention figurent dans les brevets des Etats-Unis d'Amérique n03 331 898 et 3 390 122. Le diamètre moyen et la distribution granulométrique des spheres denses d'oxyde sont directement fonction du diamètre moyen et de la distribution granulométrique des sphères gélifiées. Il est clair par conséquent que, quand une spécification exige des sphères d'oxyde denses de dimensions uniformes2 le réglage des diametres des gouttes de sol a une importance extrême. L'uniformité des dimensions est particulièrement importante quand ces sphères denses servent de noyaux pour produire des sphères enduites de carbone pyrolytique. Les enduits de carbone pyrolytique sont appliqués sur un lot de noyaux plutôt que sur des noyaux isolés. L'épaisseur du revetement varie avec les dimensions des noyaux si bien que, en moyenne, des noyaux dont les dimensions sont supérieures à une moyenne donnée auront un revêtement plus mince et par conséquent moins avantageux.Par- conséquent, quand les diamètres des noyaux deviennent plus uniformes, I'épaisseur du revêtement devient elle-meme plus uniforme. On pense que les variations du diamètre des noyaux et par conséquent de l'épaisseur de leur revetement sont un des principaux facteurs qui conduisent à des défaillances conteuses au cours de l'irradiation. L'invention a pour principal objet un procédé et des moyens techniques pour produire des particules sphériques de dimensions uniformes à partir d'un sol gélifié. Un des appareils les plus intéressants utilisés pour former des gouttelettes de sol est un dispositif å tuyères à deux liquides dans lequel un sol donné s'écoule vers le bas en passant par une tuyère centrale aboutissant à un capillaire. Lorsque le sol passe par l'extrémité capillaire, le courant de sol est fragmenté en gouttelettes par un liquide d'entrainement, en gdnéral du 2-éthylhexanol, traversant le capillaire parallèlement au courant de sol. Dans un autre dispositif à tuyère à deux liquides, le sol s'écoule par des orifices et un liquide d'entrainement circule transversalement à travers ces orifices pour couper les gouttelettes de sol et former une dispersion de sphères de sol gélifiées dans la matrice de liquide entraineur. L'invention concerne une technique améliorée pour former des gouttes de sol uniformes dans un dispositif à tuyère à deux liquides du caractère décrit. Selon l'invention, des sphères de sol de dimensions uniformes sont produites en faisant vibrer le sol avant qu'il ne pénètre dans le capillaire ou l'orifice. L'uniformité du sol est obtenue en réglant la fréquence de cette vibration au voisinage de la fréquence propre de formation des gouttelettes, si bien que cette vibration favorise une formation périodique de gouttes. Un effet plus important de cette vibration est une amélioration considérable de l'uniformité des dimensions des sphères de gel obtenues et une action accrue sur leur diamètre moyen. L'amplitude des vibrations peut varier largement.A titre d'exemple, une variation de 0,2 à 3 ampères du courant appliqué à un vibrateur de O - 25 volt-ampère à 500 hertz ne produit pas de variation appréciable des dimensions ou de l'uniformité des gouttes. D'autres objets et avantages de l'invention seront mieux compris à la lecture de la description qui va suivre de plusieurs exemples de réalisation et en se référant au dessin annexé dans lequel - la figure 1 est une coupe d'un dispositif à tuyère à deux liquides dans lequel un liquide entraîneur organique déshydratant circule parallèlement à un courant de sol, - la figure 2 est une coupe d'un autre modèle de dispositif à tuyère à deux liquides dans lequel des gouttelettes -de sol sortant radialement par plusieurs orifices sont cisaillées dans un courant transversal d'un liquide entraineur organique déshydratant, - la figure 3 est une coupe à plus grande échelle suivant la ligne 3-3 de la figure 2 représentant un autre trajet d'écoulement de gouttelettes de sol en direction du liquide entraîneur organique. La figure 1 représente une colonne 10 axiale dans un tube 20. Un capillaire 12 axial descend à partir de la paroi intérieure du tube 20. Un sol aqueux est introduit dans la colonne 10 par la conduite 14 et descend par le capillaire, en sortant de celle-ci, pour former un jet de sol. Ce jet de sol est accéléré par un liquide entraîneur organique déshydratant qui circule parallèlement à ce sol. Le jet de sol franchit une courte distance au-delà du capillaire et est ensuite brisé par un mécanisme d'ouverture du jet pour former une dispersion de gouttelettes de sol gélifiées dans une matrice de ce liquide. Un liquide entraineur déshydratant organique est introduit par la conduite 16 et est dirigé vers le bas parallèlement au courant de sol sur un anneau 18 formé entre un tube 20 et un capillaire 12.La dispersion de liquide entraineur de sol descend dans le tube 20 plongeant dans une colonne de liquide desséchant - non représentée - où les gouttelettes de sol dispersées sont encore déshydratées pour achever l'opération de gélification. Un autre mode de dispersion du sol est réalisé par la forme de réalisation représentée sur les figures 2 et 3. Sur la figure 2, un tube 24 est placé axialement dans un tube extérieur 20 pour définir un anneau 26. Le tube 24 est muni d'un bouchon 28 à peu de distance au-dessus de son extrémité inférieure. Plusieurs orifices 30 de petit diamètre également espacés traversent la paroi du tube 24 un peu au-dessus du bouchon 28. La relation géométrique n'est pas imposée. Douze orifices radiaux, espacés, sont représentés sur la figure 3 mais leur nombre peut varier entre 6 et 12 avec des diamètres compris entre 0,2 et l mm pour un fonctionnement satisfaisant. Dans cette forme de réalisation, un sol aqueux est introduit par la conduit 14' et descend par la colonne 10', ensuite par les orifices 30 en direction de l'anneau 26.Le liquide organique d'entraîne- ment pénètre dans l'anneau par la conduite 16' descend en passant par les orifices 30 pour faire sortir le sol par les orifices afin de le fragmenter en gouttelettes et l'entrainer ensuite sous forme de dispersion traversant en descendant l'anneau 16 jusqu'à une colonne d'un liquide organique où une gélification des sphères se produit. On bénificie des avantages de l'invention en créant des vibrations au sein du sol entre le point où ce sol est introduit dans les colonnes 10 et 10' et celui où il sort du capillaire 12 ou des orifices 30. Comme l'indiquent les figures 1 et 2, un transducteur 32 ou 32' fait vibrer ce sol. Ce transducteur est couplé par une tige 36 ou 36' à un vibrateur 34 ou 34' entrainé par une source d'ondes mécaniques sinusofdales 30 ou 40 prévue par exemple pour 25 ampères au maximum et 50 à 10 000 hertz. Le vibrateur 34 est réuni au tube extérieur 20 ou 20' par un court tronçon de tube élastique 38 ou 38' à parois minces. La difference entre le diamètre du transducteur et le diamètre intérieur de la colonne 10 est faible pour réduire la diminution d'amplitude des vibrations appliquées résultant d'un effet de refoulement du transducteur vibrant qui fonctionne comme un piston. Avec les deux disperseurs des figures 1 et 2, la dimension des gouttes de sol dépend de son débit et du débit du liquide entratneur. La fréquence de formation des gouttes peut etre déterminée à partir de relations vérifiées antérieurement entre le diamètre des gouttes de sol et le débit, ce qui permet de choisir une fréquence de vibration convenable. La fréquence de formation des gouttelettes peut etre déduite d'observations faites eavec une lampe stroboscopique.Le liquide d'entratnement organique déshydratant enlève, et espace ensuite, les gouttelettes après leur formation pour éviter leur agglomération. Pour un dispositif à tuyère à deux liquides, représenté sur la figure 1, on peut modifier le diamètre du jet de sol en agissant sur le débit du sol ou du liquide entraineur. Le sol est accéléré jusqu'à la vitesse du liquide entraîneur et ensuite un fractionnement du jet en gouttes se produit quand le liquide entraîneur a une vitesse égale à celle du courant de sol. Des résultats expérimentaux ont montré que le diamètre des gouttelettes de sol D est environ 2,1 fois le diamètre du jet. Le débit du sol F est relié à la vitesse V du fluide entraîneur par l'équation si bien que le diamètre D d'une goutte de sol est Pour un canal d'écoulement cylindrique et un écoulement laminaire, V est égal à deux fois la vitesse moyenne au centre du canal si bien que où F et f sont les débits du sol et du liquide entralneur, respectivement, et d est le diamètre intérieur du canal de liquide d'entraînement.D'après le bilan des volumes, la fréquence de formation n des gouttes est On considère à titre d'exemple les conditions nécessaires pour préparer des sphères de ThO2 de 400/s ayant la densité théorique, à partir d'un sol de Th02 contenant 600 g de thorium par litre, avec un débit de ce sol de 15ml/mn (600) (232) = 683 g de ThO2 par litre de sol. 264 poids moléculaire ThO2 avec = 232 poids atomique Th Les sphères cuites contiennent 10g de ThO2 par ml soit 10 000 g de ThO2 par litre. On déduit de l'équation 4 D = (400) (10000)1/3 = 982/u = 0,0982 cm = diamètre des gouttes de sol. le volume d'une goutte est égal à #/6(0,0982) = 0,495.10-3 ml et la fréquence de formation des gouttes est 15,0 0, 495 x îo = 30 10-3 gouttes/mn. - Par conséquen; la fréquence des vibrations est de 30 300 cpm soit 505 hertz. Pour le canal de liquide entraîneur d - 0,330 cm te débit de fluide entraîneur est f = 32,5 x 15 = environ 490 ml de 2-éthylhexanol (2EH) par minute. Le fait que la rupture du jet pour former des gouttelettes de sol est favorisée et régularisée en opérant comme ci-dessus est démontré par trois observations : 1) quand on observe avec une lampe stroboscopique, le fonctionnement dans des conditions voisines de celles des calculs ci-dessus donne un jet d'environ 8 à 10 cm de long avant rupture en l'absence de vibrations et un jet de 2,5 à 5 cm de long quand des vibrations à 500 hertz sont appliquées. 2) en l'absence de vibration, des gouttes-sont mal définies et la formation de noeuds dans le jet n'est pas suffisamment régulière pour entre arrêtée par la lampe stroboscopique. Avec les vibrations, la rupture est facile et les gouttes sont parfaitement immobilisées par la lampe stroboscopique. 3) Les spheres préparées en présence de vibrations sont plus uniformes comme l'indiquent des mesures de granulométrie. Quand la tuyère à deux liquides de la figure 1 est adaptée à la fréquence des vibrations de la manière décrite, les effets avantageux de ces vibrations sont obtenus pour une gamme très étendue de puissances appliquées ou d'amplitudes des vibrations. Dans les conditions de l'exemple ci-dessus, une énergie disponible provenant d'une alimentation sous 0,2 à 3 ampères est efficace avec une légère diminution de la longueur du jet avant rupture quand on fait varier le courant entre ces limites. Les puissances appliquées inférieures sont inefficaces : 1) quand les fréquences sont supérieures à 600 hertz, 2) quand le courant du liquide entraîneur n'est pas adspté à la fréquence ou 3) quand le diamètre intérieur du capillaire d'arrivée du sol est inférieur à 0,3D ou supérieur à 0,9D.On peut remédier à l'un de ces trois facteurs défavorables en augmentant la puissance, mais un réglage effectif des dimensions des gouttes est peu probable si deux facteurs quelconques sont défavorables. Le débit d'une tuyère unique est limité par la nécessité d'un écoulement laminaire du liquide entraîneur et par les pertes de charge excessives nécessaires pour des débits élevés. La vitesse admissible du liquide entraîneur organique pour un écoulement laminaire ne dépasse pas environ 250 cm/s. Pour de grosses gouttes (1500/u) et un jet de sol d'environ 0,075 cm, cela correspond à environ 60 ml de sol par mn et environ 585 gouttes par seconde. Pour de petites gouttes, c'est-à-dire de dimensions inférieures à 500/u, et un jet de sol de 0,025 cm, la vitesse maximale du liquide entraineur correspond à environ 7 ml de sol par minute et environ 1670 gouttes par seconde. L'uniformité des gouttes est meilleure pour des vitesses du fluide entraîneur inférieures à environ 167ca. Un dispositif à tuyère à deux liquides a été essayé et utilisé sur une grande échelle pour convertir des sols de thorine ThO2 en lots de gouttelettes gélifiées de ThO2 de dimensions contrôlées et on a observé que les sphères produites par un sol vibrant sont plus uniformes que celles produites en l'absence de vibrations. Les conditions d'essai-type pour l'utilisation de tuyères à deux liquides dans un ensemble comme celui de la figure 1 sont indi qlSes dans le tableau I ci-après. Les résultats de l'analyse granulométrique des microsphères frittées sont indiqués sur les tableaux Il à VII ci-après. Pour permettre une comparaison, une analyse granulométrique des microsphères d'oxyde produites sans vibrations figure sur le tableau VIII ci-après. T A B L E A U I Conditions d'essai type pour la fonctionnement de tuyères à deux liquides en présence de vibrations. Mésure des dimensions d'une charge, n J-146 J-147 J-148 J-149 J-154 J-172 J-192 J-157 Volume de sol, ml 3 450 6 400 4 050 4 000 4 800 - - Temps, mn 283 538 325 377 355 - - Débit F du sol, ml/mn 12,2 11,9 12,5 10,6 13,5 15,5 15,3 12 Concéntration du sol en g de ThO2 par litre 670 670 670 670 615 676 668 670 Diamètre intérieur de la tuyère, cm 0,335 0,335 0,325 0,335 0,325 0,325 0,325 0,335 Débit du 2EH à travers la tuyère, en ml/mn 265 265 155 563 363 195 195 300 Diamètre intérieur du capillaire pour sol, 430 430 600 450 600 600 600 430 Fréquence des vibrations, hertz 480 480 230 1 000 500 265 260 néant Fréquence de formation de gouttes, hertz 480 480 228 1 000 500 265 262 Diamètre calculé des gouttes, 832 926 1 203 696 951 1 228 1 236 1 120 Diamètre calculé des sphères cuites, 378 376 490 283 375 501 501 450 Une tuvère à deux liquides est utilisées en l'absence de vibration: le diamètre est calculé par l'équation (3) diamètre après cuisson = diamètre d'une goutte de sol x (concentration du sol)1/3; concentration après cuisson voir à titre d'exemple les calculs ci-dessus. TABLEAU II Analyse granulométrique au tamis de la charge de Th02 n J-147 Sphères dans l'intervalle de dimensions 350-420 m= 97,9% Sphères dans l'intervalle de dimensions 360-390pm= 96,5% Dimensions Proportion pondéra le en % en /um par groupe de dimension C350 0,13 350-360 0,31 360-370 1,50 370-380 81,40 380-390 13,59 390-400 0,89 400-410' 0,13 410-420 0,04 > 420 0,59 TABLEAU III Analyse granulométrique au tamis de la charge de ThO2 n J-148 Sphère dans l'intervalle de dimensions 450-520 m= 98,3% Sphères dans l'intervalle de dimensions 470-500 = = 98,2% Dimensions Proportion pondérale en % en m par groupe de dimension 450-460 0,04 460-470 0,06 470-480 4,94 480-490 56,24 490-500 36,98 500-510 0,04 510-520 0,04 > 520 0,15 TABLEAU IV Analyse granulométrique au tamis de la charge de ThO2 n J-149 Sphères dans l'intervalle de dimensions 200-300/um = 98,3% Sphères dans l'intervalle de dimensions 250-300/um= 95,0% Dimensions Proportion pondéra le en % en pm par groupe de dimension 200-220 0,91 220-230 0,66 230-240 0,99 240-250 0,68 250-300 95,03 300-310 0,03 310-320 0,01 320-330 0,01 330 0,02 TABLEAU V Analyse granulométrique au tamis de la charge de ThO2 n J-154 Sphères dans l'intervalle de dimensions 350-400 m= 98,1% Sphères dans l'intervalle de dimensions 360-390/um=98,0Z Dimensions Proportion pondérale en en m par groupe de dimension 350-360 0,08 360-370 0,65 370-380 97,30 380-390 0,06 390-400 0,02 > 400 0,91 TABLEAU VI Analyse granulométrique au tamis de la charge de de ThO2 O2 n J-172 Sphères dans l'intervalle de dimensions 480-510/um = 95,4% Sphères dans l'intervalle de dimensions 470-520fm = 96,22 -Dimension en m Proportion pondérale en par par groupe de dimension 470-480 0,40 480-490 0,78 490-500 86,34 500-510 8,27 510-520 0,39 )520 0,69 TABLEAU VII Analyse granulométrique au tamis de la charge de ThO2 O2n J-192 Sphères dans l'intervalle de dimensions 470-520 m= 98,8% Sphères dans l'intervalle de dimensions as 480-510 m = 98,7% Dimension en en m Proportion pondérale en par par groupe de dimension 470-480 0,06 480-490 0,26 490-500 98,22 500-510 0,18 510-520 0,05 > 520 0,48 TABLEAU VIII Analyse granulométrique au tamis de la charge de ThO2 n J 157* Dimension en m Proportion pondérale en % par groupe de dimension 300-350 5,40 350-420 75,75 420-500 16,90 500-520 0,10 > 520 0 *préparé en l'absence de vibrations Il est évident que les sphères produites par formation de gouttes en présence de vibrations ont un étalement des dimensions très limité avantageux, alors que l'étalement des dimensions des microsphères produites en l'absence de vibrations est beaucoup plus large. Lorsqu'un disperseur du type représenté sur la figure 2 avec une tuyère de cisaillement fonctionne, des gouttes de sol sont détachées d'un orifice. Le frottement ou le cisaillement appliqué par le courant de 2-éthylhexanol liquide entraîneur déshydratant, perpendiculairement à l'axe de ltori- fice, associé à une force plus faible due au poids de la goutte > vainc la tension superficielle pour détacher une goutte de sol. La force exercée par le courant de liquide entraîneur et, par conséquent} les dimensions des gouttes sont une fonction complexe de la configuration de la tuyère, du débit de liquide entraîneur et des caractéristiques du liquide entraîneur telles qu la tempéra- ture ou la viscosité.Par conséquent, les dimensions des gouttes de sol ne peuvent etre prévues par une équation simple comme c 'était le cas pour la rupture selon la loi de Rayleigh du jet de sol dans la tuyère à deux liquides de la figure 1. Les orifices pour une tuyère de cisaillement doivent avoir en général des diamètres compris entre 0,025 et 0,06cm. Par ailleurs, le dispositif à tuyère de cisaillement de la figure 2 permet une répartition uniforme d'un jet de sol entre plusieurs canaux d'écoulement et est beaucoup plus facile à réaliser avec des orifices qu'avec des capillaires. Bien qu'il soit possible d'utiliser plusieurs capillaires pour obtenir un débit élevé à la production, une fragmentation irrégulière du courant de sol tend à se produire et à réduire l'uniformité des dimensions des gouttes. Les tuyères à cisaillement sont plus satisfaisantes pour plusieurs canaux d'alimentation en sol étant donné que les orifices ne conduisent pas à un fractionnement aussi irrégulier du courant de sol. L'utilisation d'une tuyère à deux liquides à cisaillement à plusieurs orifices est pratique pour des fréquences de formation des gouttes supérieures à 1670 hertz.On peut supprimer le colmatage des orifices qui se produit pendant les arrtX en appliquant les vibrations de grande amplitude pendant une courte période, avant de reprendre l'alimentation en sol. Si l'on utilise la technique de vibration avec une tuyère à cisaillement, la vitesse du sol à travers ses orifices doit etre suffisamment élevée pour entraîner le sol loin de la paroi du tube à sol mais ne doit pas provoquer de choc sur les parois du tube extérieur. Si le courant de sol forme un jet au lieu de gouttes séparées à proximité de l'orifice, alors ce jet se brise con formément au mécanisme de Rayleigh ou de la tuyère à deux liquides représentée par les équations CL) et (2). Du fait de ces limitations, le diamètre de l'orifice de la tuyère à cisaillement doit etre choisi en fonction du débit du sol et des dimensions des gouttes nécessaires. Dans la technique de vibration avec tuyère à cisaillement réprésentée sur la figure 2 le débit du sol à travers un orifice varie en meme temps que la fréquence des vibrations. Un type de fonctionnement efficace consiste à évacuer le sol par "paquets" c'est-à-dire seulement pendant une partie du cycle d'écoulement avec un débit nul ou négatif pendant une partie de chaque cycle. Si l'on utilise une lampe stroboscopique pour obtenir un effet de "ralenti", on voit de petites sphères sortant par les orifices pour sol avec une vitesse suffisante pour l'entraîner jusqu'au milieu du courant de liquide entraîneur déshydratant. Si la vitesse du sol est trop élevée, les paquets sont proJetés sur la paroi opposée (du tube 20) où ils tendent à se ressembler et s'agglomérer. Le rassemblement et l'agglomération peuvent etre réduits en faisant varier un ou plusieurs paramètres dans les sens indiqués : augmentation du diamètre de l'orifice, augmentation de la vitesse du liquide entraîneur, réduction de la puissance des vibrations, augmentation des dimensions de l'anneau 26 dans lequel passe le liquide entraîneur ou diminution du débit du sol.Si la vitesse du sol est trop faible, ce sol reste près de l'orifice et peut s'agglomérer avec le paquet suivant. Si le sol forme un jet, ce dernier doit s'étendre jusqu'au centre de l'anneau 26. Etant donné les conditions cidessus, l'utilisation d'une tuyère à cisaillement nécessite un choix plus minutieux des conditions par des essais empiriques, tandis que celui avec un dispositif à tuyère à deux liquides et tubes capillaires pour la formation de gouttes peut tre préw avec plus de certitude. L'équation (4) donnant la fréquence de formation des gouttes est également applicable aux tuyères de cisaillement, F étant le débit du sol par orifice. Le débit du liquide d'entraînement organique peut etre déduit des résultats expérimentaux donnant les dimensions des gouttes provenant de tuyères à cisaillement en l'absence de vibration, ou la vitesse V de l'équation (2) peut etre utilisée pour évaluer la vitesse du 2-éthylhexanol. Les valeurs préfd- rées de V sont en général inférieures de 33 à 50% à celles calculées par l'équation (2). I1 est évidemment essentiel que la vitesse du liquide entraîneur soit maintenue à des valeurs telles que l'écoulement soit laminaire. En général, un fonctionnement satisfaisant avec des tuyères à cisaillement nécessite des canaux d'écoulement du liquide entraîneur plus grands eut une vitesse du liquide entraI- neur plus faible que pour les tuyères du type à capillaire. Un débit du sol compris entre 1 ml/mn et par orifice pour des gouttes de 500 , et 10 ml/mn et par orifice pour des gouttes de sol de 1500/u est satisfaisant pour la plupart des applications. Les conditions de fonctionnement pour deux expériences représenta. tives utilisant la technique des tuyères à cisaillement à deux liquides (figure 2) sont indiquées sur le tableau IX ci-après. Les granulométries pour les expériences du tableau IX sont indiquées sur les tableaux X et XI ciapres. Ici aussi, la haute qualité du produit est mise en évidence par le fait que 99,4% des microsphères produites (lot J-189) sont comprise dans la gamme étroite de 250 à 340/u. Pour la charge J-190, on obtient une gamme étroite de dimensions de microsphères semblables. TABLEAU IX Conditions d'essai type pour le fonctionnement de tuyères à cisaillement en présence de vibrations. Numéro du lot de produit 143-10-25A 143-10-25B Numéro de la charge faisant ltobjet d'une mesure @ J-189 J- 190 Volume du sol en litres 3 400 1 550 Temps en mn 218 100 Débit du sol en ml/mn 15,5 55,7 Concentration du sol, en g ThO2 par litre 680 680 Diamètre intérieur de la tuyère en cm 0,95 0,95 Débit du 2EH à travers la tuyère, en mllmn 630 720 Diamètre de l'orifice pour sol, /u 460 460 Nombre d'orifices pour sol 8 8 Fréquence de vibration en hertz 150 400 Fréquence de formation des gouttes en hertz 1 200 3 200 diamètre calculé des gouttes en r 744 535 Diamètre calculé des particules cuites en lu 303 218 TABLEAU X Analyse granulométrique au tamis de la charge de ThO2 n J-189 Sphères dans l'intervalle de dimensions 250-340 m = 99,4% Dimension en m Proportion pondéra le en % par par groupe de dimension (250 0,15 250-300 50,80 300-310 42,04 310-320 6,46 320-330 0,04 330-340 0,02 > 340 0,32 TABLEAU XI Analyse granulométrique au tamis de la charge de Th02 n J-190 Sphères dans l'intervalle de dimensions 100-300 m= 98,2% Sphères dans l'intervalle de dimensions 200-250 m= 93,4% Dimension en m Proportion pondérale en % par groupe de dimension 100-180 2,00 180-200 0,72 200-220 58,15 220-250 35,23 250-300 2,06 L'amélioration de l'uniformité des gouttes de sol de thorine en faisant vibrer ces sols à une fréquence multiple de celle de formation des gouttes en l'absence de vibrations a été démontrée ci-dessus. I1 va cependant de soi que cette uniformité améliorée des dimensions ne dépend pas de la composition du sol. On peut utiliser un sol quelconque.Dans le domaine de la technique nucléaire; on a jugé avantageux de régulariser les dimensions de gouttes de sol non seulement de ThO2, mais aussi de U02, Pu02, des sols d'oxydes de métaux des terres rares et de mélanges de sols d'oxydes métalliques tels que les mélanges de U02 et Pu02, Les avantages de l'invention peuvent etre mis en oeuvre pour régulariser les dimensions de microsphères formées à partir de l'un quelconque de ces sols. Il est tout aussi évident que les avantages de la vibration des sols peuvent etre obtenus avec des sols sans oxyde, tels que les sols de carbures métalliques et avec des sols destinés à la fabrication de microsphè- res pour des applications autres que nucléaires. Bien entendu la description n'est pas limitative et l'homme de l'art pourra y apporter des modifications sans sortir pour cela du domaine de l'invention. REVENDICATIONS 1. Procédé pour régler les dimensions et accrottre l'uniformité des dimensions de micro sphères produites en faisant passer un sol à travers un capillaire ou de petits orifices dans un courant d'un fluide entratneur organique déshydratant qui emporte les sphères de sol formées sous forme d'une dispersion de gouttelettes de sol et convertit ces gouttelettes de sol dispersées en sphères gélifiées, caractérisé en ce qu'on fait vibrer ce sol à une fréquence en harmonie avec la fréquence de formation des gouttelettes en l'absence de vibrations. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé an ce que le diamètre du capillaire ou de l'orifice représente 30 å 90% du diamètre des gouttelettes de sol. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé an ce que la fréquence des vibrations du sol ne dépasse pas la fréquence de formation des gouttes en l'absence de vibrations. 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la phase dispersée du sol est choisie parmi les oxydes ou carbures de métaux du groupe des actinides, à savoir le thorium, le plutonium ou l'uranium et leurs mélanges. 5. Procédé selon la revendication 1, caractérise en ce qu'on fait vibrer le sol à une fréquence multiple de celle de formation des gouttelettes en l'absence de vibrations pour produire des gouttelettes de sol qui, après cuisson, produisent des microspheres solides dont au moins 95% ont des diamètres compris dans une plage de 50 p. 6. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les gouttelettes de sol sont formées à une fréquence comprise entre 1 000 et 100 000 gouttes par minute.