FR 2316609 A1 19770128 FR 7520509 A 19750630 La présente invention concerne la mesure précise de radiations à l'aide de compteurs à scintillation. Elle concerne plus précisément le comptage par scintillation d'un liquide des rayons béta mous. Elle concerne aussi la mesure par scintillation des radiations gamma. L'importance et l'utilisation des matières radioactives ont beaucoup augmenté dans les 25 dernières années. En médecine, les radioisotopes sont utilisés de façon si importante qu'un nouveau domaine appelé médecine nucléaire a été créé. Les deux groupes les plus importants de radioisotopes qui sont utilisés actuellement sont ceux qui émettent des radiations gamma et béta. Les radioisotopes gamma tels que 125 60 I, Go et 137Cs sont très utilisés pour le diagnostic et la thérapie par les radiations Les radioisotopes beta tels que 3H, 14C et 32P sont utilisés avec des composés marqués pour des études médicales à l'aide de traceurs L'inconvénient principal jusqu'à présent, pour l'utilisation de ces groupes de radioisotopes,a été le défaut de compteurs de radiations qui puissent mesurer efficacement à la fois les radiations gamma et béta.Ceci n1 est pas surprenant puisque les particules beta sont des électrons chargés ayant une énergie importante, et les radiations gamma sont des radiations électromagnétiques. Ces deux types de radiations ont donc des propriétés différentes et donc des interactions différentes avec la matière, par exemple dans les détecteurs de radiations nucléaires. On connaît des compteurs gamma à scintillation, comprenant un cristal de scintillation ou une matière luminescente, sous forme de certaines matières minérales connues telles que l'iodure de sodium ou l'iodure de césium activé par du thallium, ou l'iodure de lithium activé par de l'europium. La matière luminescente est alignée optiquement sur un photomultiplicateur qui est lui-même relié de façon générale à un amplificateur linéaire puis un appareil de mesure de fréquence ou un sélecteur de hauteur dtimpulsion. Le photomultiplicateur est un dispositif bien connu dans lequel une photocathode crée un courant électrique en fonction de la lumière reçue, c'està-dire des photons incidents. A la sortie du photomultiplica teur, les impulsions électriques créées par les photons qui frappent la photocathode, sont amplifiées à un niveau important permettant leur mesure par un dispositif connu, Récemment, le comptage par scintillation dans un li- quide a remplacé le comptage proportionnel et au compteur Geiger pour la mesure de l'activité des rayons beta mous. Cette préférence est motivée par la souplesse d'un appareil à scintillation de liquide qui permet l'utilisation d'échantillons très divers avec une préparation minimale. Le comptage par scintillation d'un liquide donne aussi un rendement accru de comptage par rapport aux radiations du fond continu. Lors du comptage par scintillation dans un liquide, une désintégration beta est suivie par un transfert d'énergie dans la solution liquide, à une matière de scintillation qui émet à son tour de la lumière. De plus, une matière de scintillation secondaire peut etre-présente et absorbe les émissions primaires avec ré-émissim de lumière à une plus grande longueur d'onde. Lors du comptage des désintégrations béta de faible énergie, un échantillon contenant des traces d'isotopes radioactifs à compter est habituellement dissous ou mis en suspension dans un système solvant qui a été choisi pour son aptitude à l'absorption et à la transmission de l'énergie provenant des désintégrations beta sans atténuation importante de cette énergie. Les hydrocarbures aromatiques tels que le toluène, le benzène et le xylène sont des solvants intéressants de façon générale. Lorsque ceux-ci ne conviennent pas du fait de la nature des matières examinées, d'autres solvants non polaires tels que le dioxane, le diméthoxyéthane ou le "Cellosolve" peuvent être utilisés afin que leur miscibilité soit accrue en mélange. Le solvant contient aussi une matière de scintillation qui, lorsqu'-elle est excitée par l'énergie des rayons beta transmis dans le solvant, fait apparattre des scintillations lumineuses. Les deux matières de scintillation les plus utilisées actuellement, pour le comptage de routine par scintillation dans un liquide sont le p-terphényle et le 2,5-diphényloxazole PPO. Lespremiersdispositifsde mesure de scintillation dans un liquide comprenaient un photomultiplicateur unique ayant un certain nombre de dynodes destinées à multiplier la lumière reçue à partir du fluide de scintillation. Le signal du photomultiplicateur subissait alors une amplification et une analyse dans un circuit analyseur de hauteur d'impulsion. Etant donné le bruit créé par l'appareil et dû au circuit électronique ou aux radiations externes, les mesures ne pouvaient pas être souvent précises. En conséquence, le comptage par scintillation dans un liquide n'a pas été utilisé en pratique pour la mesure des faibles niveaux de radioactivité beta jusqu'à ce que d'autres dispositifs permettant la résolution de ces problèmes aient été mis au point. Le paramètre sans doute le plus important pour l'a- vancement des mesures de l'activité beta de faible niveau est l'utilisation de compteurs à coincidencetugans ces dispositifs, un échantillon est examiné par deux/photomultiplicateurs. Ce n'est que lorsque les deux tubes transmettent une impulsion de sortie dans un temps de résolution de coinciden- ce que l'impulsion est considérée comme provenant d'une aé- sintégration légitime. Cependant, même dans ces compteurs à coincidence, les radiations externes du fond continu posent un problème. On a utilisé des blindages massifs, habituellement 7,5 cm de plomb, pour entourer l'échantillon liquide et éliminer ainsi les radiations externes des compteurs.Cependant, certaines radiations continuent à pénétrer à travers le blindage. Récemment, on a utilisé des dispositfs électroniques de protection comprenant une matière de scintillation, par exemple un cristal de NaI (Tl) ou des matières plastiques luminescentes pour la protection assurant une élimination supplémentaire des radiations externes. Cependant, ces dispositifs électroniques de protection ont été disposés à l'extérieur du blindage de plomb. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique nO 3 225 194 décrit une solution différente au problème posé par les rayons cosmiques. Cependant, dans cet appareil, l'ensemble de protection est sous forme d'un détecteur indépendant de scintillation ayant sa propre matière de scintillation et ses propres tubes photomultiplicateurs, et il est totalement isolé optiquement de l'échantillon liquide.Un compteur à scintillation dans un liquide faible fond continu sot destiné à la me sure des rayons beta est réalisé par mise en oeuvre de circuits portes à coincidence et à anti-concidence. Un cir cuit électronique transforme les scintillations du détecteur en impulsions à temps de montée faible et constant et d'ampli tude fixe, indépendants de l'intensité de la fluorescence initiale du détecteur, si bien que l'analyse énergétique n'est pas possible. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique nO 3 246 151 décrit un autre ensemble indépendant de pro tection. Dans l'appareil à scintillation selon l'invention, les radiations du fond continu posent un problème moins impor tant que dans les appareils connus. Le compteur à scintilla tion selon l'invention peut être utilisé pour le comptage de scintillations dans un liquide à un faible niveau, au cours duquel les radiations du. fond continu peuvent être comptées simultanément et séparées des désintégrations béta vérita bles par utilisation d'un compteur intégré de protection con tre les radiations. Selon l'invention, un appareil très efficace de comp tage à scintillation dans un liquide permet la détection si multanée des scintillations provenant à la fois des radiations beta et gamma de l'échantillon liquide ou d'origine externe. Ci appareil élimine le blindage massif de plomb utilisé habituellement dans de tels compteurs à scintillation. L'ap -pareil permet aussi la détermination de l'origine-de la pro duction de photons par conformation des impulsions et d'après la hauteur des impulsions. Plus précisément, l'invention concerne un compteur à scintillation qui est non seulement très utile sous forme d'un compteur à coincidence mais aussi qui est si efficace qu'il peut être utilisé avec un seul photomultiplicateur. L'appareil peut aussi être utilisé uniquement pour la dé tection des rayons gamma, le récipient contenant l'échantil- lon ne comprenant qu'un isotope émettant des rayons gamma. L'une des caractéristiques importantes du compteur à scintillation selon l'invention est une chambre ou un réci pient de comptage en matière minérale luminescente. Celle-ci est une matière cristalline sous forme d'un solide allongé tiré d'un ou deux cristaux de grande dimension ou formé par des cristaux de scintillation de petite dimension, maintenus par un liant convenable. Un puits est formé dans la matière allongée et est destiné à loger et à entourer un récipient d'échantillon qui- contient soit un radioisotope dans un mélange liquide, soit un radioisotope solide. Le puits porte un revêtement optique qui est en matière très transparente ayant une transmission élevée vis-à-vis des photons et un indice de réfraction analogue à celui de la matière minérale luminescente.Le revêtement optique assure l'étanchéité des surfaces de la matière minérale luminescente à l'interface, empêchant ainsi l'attaque par l'atmosphère. Un récipient d'échantillon peut glisser dans le revêtement. Le récipient et le revêtement présentent tous deux une absorption de photons inférieure à 20 % pour les longueurs d'onde comprises entre 3 500 et 4 200 Le récipient d'échantillon est ainsi couplé optiquement à la matière minérale luminescente par le revêtement du puits. Un photodétecteur, relié optiquement à la matière minérale luminescente, est aligné sur le puits. Un dispositif optique d'étanchéité, dont les propriétés optiques et l'indice de réfraction sont analogues à ceux du revêtement du puits, couple la face du photodétecteur à la surface de la matière minérale luminescente. Un revêtement réfléchissant les photons recouvre toutes les surfaces de la matière minérale luminescente sauf celles qui se trouvent à l'interface de la matière luminescente et du photodétecteur et de la matière luminescente et du revêtement du puits.Ce revêtement empêche la fuite des photons transmis par l'échantillon liquide au photodétecteur ou qui apparaissent dans la chambre de comptage lors du comptage d'échantillons gamma, ou qui sont dus aux radiations externes. Ce revêtement a un pouvoir réflecteur très important entre 3 500 et 4 500 11. Un boîtier métallique entoure la matière minérale luminescente et la face du photodétecteur qui est fixée sur elle. Le boîtier comporte une porte de récipient d'échantillon et forme ainsi un boîtier étanche à la lumière, et un circuit électronique additionne les signaux électriques sous forme d'impulsions provenant du photodétecteur, amplifie certains des signaux additionnés, réalise la conformation des impulsions ou la discrimination des signaux suivant l'amplitude des impulsions, et analyse les signaux. L'invention concerne plusieurs perfectionnements au compteurs à scintillation dans un liquide. D'abord, un nouveau type de protection électronique contre les radiations entoure la cuve à échantillon en étant disposé entre celuici et le tube photomultiplicateur auquel il est couplé optiquement. Ensuite, un circuit électronique mesure la différence des temps de montée et/ou de descente pour l'échantillon et le dispositif de protection et différentie les signaux en fonction de la différence et non pas en fonction des hauteurs -des impulsions. Ensuite, l'utilisation d'un dispositif de protection à cristal tel qu'un détecteur gamma permet une large utilisation du compteur à scintillation dans un liquide pour le comptage efficace des radiations gamma aussi bien que béta.Ces perfectionnements et d'autres avantages ressortiront mieux de la description qui va suivre, faite en référence aux dessins annexés sur lesquels - la figure 1 est une vue en plan, avec des parties arrachées, d'un mode de réalisation d'appareil à scintillation, les composants électroniques activés par les scintillations n'étant évidemment pas représentés - la figure 2 est une coupe suivant la ligne 2-2 de la figure 1 - la figure 3 est une vue en plan analogue à la figure 1 mais représente un autre mode de réalisation de l'invention - la figure 4 est une vue en plan d'un autre mode de réalisation de l'invention - la figure 5 est un diagramme synoptique représentant une configuration avantageuse du circuit électronique - les figures 6a à 6c représentent la synchronisation et la configuration des impulsions - la figure 7 représente le temps de montée des impulsions ; et - la figure 8 est un diagramme synoptique d'un cir cuit électronique à un seul photomultiplicateur, La figure 1 représente un compteur 1 à scintillation dans un liquide ayant deux tubes photomultiplicateurs 2 et 4 dans lesquels un cristal 6 à scintillation en NaI(Tl), CsI(Tl) ou analogue entoure complètement une cuve 8 à liquide et constitue un récipient d'échantillon. Ce récipient qui constitue aussi un dispositif de protection et un détecteur, est formé à partir d'un seul cristal ou de deux ou plusieurs cristaux liés, afin qu'il ait une configuration cylindrique comprenant un trou central 10 dont le diamètre permet le passage de la cuve 8 de scintillation dans un liquide vers l'intérieur et à travers le cas échéant. On a cité des matières de scintillation, notamment NaI(Tl).Ces matières sont hygroscopiques et elles doivent être protégées de lthumidité de l'air. En conséquence, comme représenté sur la figure 2, la paroi interne de la chambre de comptage comprend un manchon 12 de quartz. On choisit le quartz car il a une faible densité optique pour un photon entre 3350 et 4200 , c'est-à-dire à la longueur d'onde émise par scintillation de la matière luminescente liquide. Le manchon 12 est fixé par une colle époxyde ou un autre liant ayant des propriétés optiques analogues d'étanchéité à l'air, sur un récipient ou boîtier 13 en aluminium ayant avantageusement une épaisseur de paroi d'en- viron 0,1 à 1,0 mm et qui protège les parois du détecteur cristallin contre l'humidité et la lumière et forme un support permettant la fixation du cristal au boîtier du photomul- tiplicateur.Comme le manchon de quartz doit former une bonne fenêtre optique, il est couplé optiquement au dispositif de protection par une colle époxyde (indice de réfraction 1,52 1,55) et une graisse de silicone (indice de réfraction 1,451,50) comme indiqué par la référence 14 ayant une bonne transparence optique et un indice de réfraction analogue à celui du quartz amorphe (1,41-1,46) et du cristal de NaI(Tl) (1,68). Une surface réfléchissante 16 formée d'oxydes de métaux tels que l'aluminium, le baryum, le plomb, etc, sous forme d'une poudre ou d'une peinture, est appliquée afin qu'elle soit disposée à la face externe du cristal, entre celui-ci et les parois en aluminium du récipient, et rende minimales les fuites de photons par les parois du dispositif de protection du détecteur à cristal..De plus, lorsque le dispositif de protection comprend deux cristaux, réduisant le prix et/ou facilitant la réalisation, comme représenté sur la figure 1, la matière réfléchissante est placée non seulement sur les parois latérales du cristal mais aussi sur toutes les parois de celui-ci sauf à l'interface avec le manchon de quartz et la face du photomultiplicateur.Une matière 18 de couplage optique en colle époxyde ayant un indice de réfraction égal à 1,50-1,55 ou en graisse de silicone ayant un indice de réfraction de 1,45 à 1,50 assure aussi le couplage du cristal à la face du photomultiplicateur afin que les photons pré sents dans le cristal puissent traverser celui-ci et s'échapper vers le tube photomultiplicateur après un nombre minimal de réflexions et de ré-fractions. Le manchon r2 de quartz est représenté sur la figure 2 sous une forme qui traverse la totalité du détecteur. Un. avantage de cette caractéristique est qu'elle permet la disposition automatique de la fiole contenant l'échantillon par un piston mobile ou un élévateur, dans le dispositif de protection, à partir d'une position qui se trouve au-dessus du cristal.Cette caractéristique permet le traitement automatique de la cuve, lors du comptage de plusieurs échantillons, mais réduit dans ur.ecertaine mesure les propriétés de détection et de protection du cristal. Un manchon de quartz ayant un fond présente de meilleurs qualités de détection et de protection mais empêche le transfert des cuves contenant un liquide dans le cristal et hors de celui-ci par un élévateur, à moins que le dispositif de manipulation soit fixé à la partie supérieure de la cuve.Bien que le dispositif de protection représenté sur la figure 2: ne soit pas étanche vis-à-vis des photons externes provenant du voisinage des orifices supérieur et inférieur de la chambre de comptage utilisés pour l'introduction de l'échantillon, l'ensemble du cristal et du photomultiplicateur, formant le dispositif de protection, fonctionne dans des conditions d'étanchéité à la lumière si bien qu'aucun photon extérieur ne pénètre autour de la cuve et la lumière ne vient pas frapper les photomultiplicateurs. La figure 3 représente une configuration de dispositif de protection ayant un seul tube photomultiplicateur 20. Ce dispositif de protection est analogue à celui qui met en oeuvre deux tubes photomultiplicateurs, mis à part le cristal 22 qui ntest couplé optiquement qu'à un seul photomultiplicateur. La cuve 24 de verre contenant l'échantillon liquide est placée dans le dispositif de protection par un orifice supérieur ou inférieur de celui-ci. Un manchon 26 de quartz identique à celui de la configuration à deux photomultiplicateurs, forme une fenêtre optique permettant le passage des photons provenant de l'échantillon liquide dans le dispositif de protection et empêchant la pénétration de l'humidité et sa réaction avec la matière du cristal. Le manchon de quartz est disposé dans tout le détecteur en cristal et il est raccordé de façon étanche par une colle époxyde au boîtier d'aluminium qui recouvre la totalité du cristal et la partie adjacente du photomultiplicateur.Le manchon de quartz est couplé optiquement au cristal et au photomultiplicateur adjacent. Le manchon de quartz est couplé optiquement au cristal par une colle époxyde ou une graisse de silicone, et la même disposition est utilisée pour le couplage optique du cristal à la face 28 du photomultiplicateur. Une peinture ou une poudre réfléchissante 30 en oxyde métallique est placée sur toutes les faces externes du cristal, sauf à l'interface avec le manchon et le face du photomultiplicateur car la transmission optique est alors nécessaire. La surface du cristal représentée reliée à l'autre photomultiplicateur sur la figure 1 est complètement recouverte de matière réfléchissante dans le mode de réalisation de la figure 3. Le rôle de cette surface réfléchissante est de renvoyer la lumière afin que le seul tube photomultiplicateur recueille la plus grande quantité possible des photons émis par le liquide et le dispositif de protection à cristal. Ce dernier, comme décrit précédemment pour le mode de réalisation à deux tubes photomultiplicateurs, est sensible à la lumière externe qui pénètre par l'orifice supérieur et par l'orifice inférieur. lorsque l'échantillon est introduit et retiré. En conséquence, le détecteur doit aussi fonctionner dans des conditions d'étanchéité à la lumière. La figure 4 représente une autre configuration à un seul tube photomultiplicateur 40, comprenant un cristal de protection qui peut être utilisé avec un compteur à scintillation dans un liquide. Ce dispositif de protection est de réalisation analogue à celui de la figure 3, mais l'orifice 42 d'entrée d'échantillon est placé à 900, et la chambre de comptage n'est pas placée sur toute la longueur du cristal. Celui-ci ne comprend qu'un seul orifice utilisé à la fois pour l'introduction et le retrait de l'échantillon. L'avantage de cette configuration est que le dispositif de protection peut facilement transmettre les photons de l'é- chantillon liquide au photomultiplicateur puisque la configuration géométrique du cristal favorise la réflexion des photons. De plus, le dispositif de protection a une efficacité accrue à la fois comme dispositif de protection et comme détecteur puisque la quantité de matière du cristal qui entoure la cuve 44 est accrue. Le manchon 46 de quartz a la configuration de la cuve ou fiole, une extrémité étant ouverte et l'autre fermée.La cuve de quartz est logée dans un puits du cristal et est couplée optiquement à celui-ci par une colle époxyde ou une graisse de silicone comme indiqué par la référence 47, ou à toutes les surfaces, sauf à la surface de raccordement du blindage externe en aluminium placé à la partie supérieure du détecteurs la partie inférieure du cristal, à l'interface du photomultiplicateur, une autre matière de couplage optique 49 est formée de la même colle époxyde ou de la même graisse de silicone. Une matière réfléchissante 50 du type précédemment décrit, est placée sur toutes les faces externes du cristal, entre le boîtier 52 en aluminium et le cristal, sauf à l'emplacement où les surfaces optiques de la cuve qui sont au contact de la face du photomultiplicateur.Comme dans les deux autres modes de réalisation de dispositif de protection à cristal, la configuration de la figure 4 est sensible à l'entrée de photons externes lorsque le dispositif de protection ne fonctionne pas dans un boîtier étanche à la lumière. Des photons autres que ceux qui proviennent de la matière luminescente liquide ou des scintil lations dans le cristal peuvent pénétrer par l'orifice supérieur. Ce fait nécessite la suppression de tous les photons externes qui pourraient pénétrer lors du fonctionnement du dispositif de protection. Dans l'ensemble de comptage à deux photomultiplicateurs (figure 5), le dispositif de protection du détecteur en NaI(Tl) est placé afin qu'il soit couplé optiquement aux photodétecteurs 101 et 102 comme décrit précédemment. On choisit pour leur rendement quantique élevé et pour leur faible courant d'obscurité des photomultiplicateurs à cathode bialcaline, à dynodes en phosphure de gallium et recevant la lumière par l'extrémité, ayant un temps de montée inférieur à la nanoseconde. Les signaux rapides provenant de l'anode de sortie à 50 n des photomultiplicateurs 101 et 102 sont analyses par des circuits d'analyse de la configuration des impulsions 105 et 106, créant un signal de sortie de O à 10 V dont l'amplitude est proportionnelle à la configuration (temps de montée et/ou de descente) et est indépendante de l'amplitude du signal entrant. Le circuit analyseur de la configuration crée des impulsions de sortie ayant des amplitudes très différentes pour des évènements de scintillation dans la matière liquide et pour des évènements de scintillation dans le cristal étant donné la différence très importante sur les temps de montée et/ou de descente de la fluorescence dans les deux matières de scintillation. Le signal du circuit 105 est analysé par deux circuits 107 et 108 analyseursde hauteurs d'impulsions. Les circuits discriminateurs de niveau élevé et faible du circuit 107 sont réglés afin qu'ils n'acceptent que les impulsions rapides provenant de la matière liquide à scintillation, alors que les circuits discriminateurs de niveau élevé et faible du circuit 110 sont réglés afin qu'ils n'acceptent que les impulsions qui proviennent de cristal. De manière analogue, des circuits analyseurs de hauteurs d'impulsions 108 et 109 analysent le signal du circuit 106. Les signaux de sortie des circuits 107 et 108 sont sous forme d'une impulsion né gative rapide de synchronisation ayant un temps de montée inférieur à 5 nanosecondes et une durée inférieure à 20 nanosecondes.Le signal rapide transmis par le circuit 107 est utilisé pour la commande de mise en route d'un convertisseur durée-amplitude 111 alors que le signal du circuit 108 est retardé d'environ 25 nanosecondes et est utilisé pour l'arrêt du convertisseur. Le retard de 25 nanosecondes du signal du circuit 108 garantit que l'arrêt n'arrive qu'après la mise en route correspondante pour tous les évènements de coincidence. Le convertisseur 111 crée une impulsion bipolaire dont l'amplitude est proportionnelle à la différence des temps d'arrivée des impulsions de mise en route et d'arrêt. Le convertisseur est tel que, lorsque ltimpulsion d'arrêt n'est pas reçue au cours d'un intervalle préréglé, habituellement 50 ou 100 nanosecondes, après une mise en route, il est rétabli et accepte un nouveau signal de mise en route sans créer une impulsion de sortie.Le signal de sortie de l'analyseur III est analysé par un circuit 113 analyseur de hauteur d'impulsion dont les circuits discriminateurs de niveaux élevé et faible sont réglés afin qu'ils délimitent une fenêtre de temps d'environ 20 nanosecondes. Le signal de sortie du circuit 113 est une impulsion unipolaire à +5 V ayant une durée d'environ 0,5 Xs. . Les impulsions sont enregistrées par un dispositif de décalage beta 14 à registre de comptage qui compte le nombre d'évènements de coincidence dans le liquide de scintillation. Un circuit 115 de rythme commande le circuit 14 afin que les fréquences de comptage puissent être déterminées. Les signaux unipolaires lents de sortie des circuits 109 et 110 sont ajoutés dans un amplificateur d'addition 112 et présentés à un circuit de décalage gamma 16 à registre de comptage qui compte tous les évènements qui apparaissent dans le cristal de scintillation. Le signal du circuit 112 peut être aussi utilisé dans une porte à anti-coincidence afin que le circuit 111 empêche l'enregistrement par le circuit 114 d'une impulsion chaque fois qu'un évènement est détecté dans le cristal. De cette manière, le cristal constitue un dispositif de protection par anti-coincidence réduisant le bruit de fond dû aux rayons gamma externes et aux rayons cosmiques lorsque le compteur est utilisé sous forme d'un compteur de désintégration beta à scintillation dans un liquide. Lorsqu'il est utilisé comme compteur gamma, le circuit électronique enregistre très efficacement les évènements dans le circuit 116. Grce à l'analyse de la configuration des impulsions, les signaux du fond continu tel que le bruit électronique et les radiations Cerenkov dans l'en- veloppe du photodétecteur sont rejetés. On considère maintenant un exemple de mise en oeuvre de l'invention. Les figures 6a à 6c représentent les configurations des impulsions et la synchronisation de celles ci dans un appareil à deux photomultiplicateurs, Les signaux sont obtenus avec un dispositif de protection de détecteur ayant un diamètre de 50 mm, comprenant des cristaux de 25 mm de longueur en NaI(Tl) sous forme de cylindres raccordés bout à bout et ayant un trou de 35 mm de diamètre interne, au raccord, perpendiculairement à l'axe central, chaque cristal ayant ainsi un trou hémi-cylindrique. Le dispositif de protection est réalisé comme représenté sur la figure 1 et comprend deux photomultiplicateurs RCA 4501 V4 couplés optiquement aux faces planes des extrémités des cylindres raccordés. Un manchon de quartz de 32 mm de diamètre et 1,0 mm d'épaisseur est couplé optiquement au cristal dans le trou cylindrique comme décrit précédemment. De la poudre d'oxyde de magnésium constitue une matière réfléchissant les photons, et un boîtier d'aluminium de 0,5 mm d'épaisseur recouvre l'ensemble du détecteur et du photomultiplicateur et il est collé de façon étanche au manchon de quartz. La fabrication du détecteur est réalisée dans une enceinte sèche éliminant toute hydratation du cristal de NaI(Tl) lors du traitement et de l'enrobage. On place un mélange liquide comprenant 15 mm3 de toluène, 100 mg de 2,5-diphényloxazole fluorescent et 50 micro 14 litres de toluène marqué par C, ayant une activité de 4,15.105 désintégrations par minute et par mm3, dans une cuve à échantillon de 20 cm3, placée dans la chambre d'échantillon. Des racccrds étanches à la lumière sont montés sur les deux orifices du boîtier du détecteur, et les photomultiplicateurs sont alors montés dans un circuit comprenant une source à haute tension 104 et un circuit électronique. Le circuit électronique utilisé pour le traitement des impulsions provenant des désintégrations beta réelles de 14C dans le liquide fluorescent et celles qui proviennent des radiations gamma externes est représenté sur la figure 5. Les impulsions sont observées et mesurées sous forme des signaux de sortie des aivers composants électroniques, à l'aide d'un oscilloscope rapide, de 75 I!Hz ou plus, comme représenté sur les figures 6a à 6c. La figure 6a correspond à l'émission béta par un échantillon de 14C dans la matière liquide de scintillation. La figure 6b correspond à un évènement dû à des rayons cosmiques ou gamma, l'énergie apparaissant à la fois dans le liquide et le cristal et la figure 6c correspond enfin à l'utilisation sous forme d'un compteur de rayons gamma. La figure 7 représente la répartition des impulsions mesurées à partir d'un analyseur de configurations d'impulsions -qui détecte les scintillations à temps de montée long et court, provenant du liquide fluorescent et du cristal. Lorsque le compteur est utilisé uniquement pour la détection des rayons gamma, les composants électroniques de la figure 5 comprennent les circuits 105, 106, 109, 110 et 112 et les évènements sont enregistrés par le circuit 116. Le circuit électronique du dispositif de comptage à un seul photomultiplicateur représenté sur la figure 8 comprend le même type de détecteur de radiations que le dispositif à deux photomultiplicateurs mais un seul photomultiplicateur 151 couplé optiquement au détecteur 23. Le photomultiplicateur 151 est identique à celui de l'appareil à deux photomultiplicateurs. L'impulsion anodique rapide parvient à un circuit 152 d'analyse de la configuration de l'impulsion. Comme dans le mode de réalisation précédent, le signal de cet analyseur est proportionnel à la forme d'onde et ne dépend pas de l'amplitude du signal entrant. Le signal de sortie du circuit 152 parvient aux deux circuits 153 et 154 d'analyse de hauteur d'impulsion. Les circuits discriminateurs de niveaux élevé et faible du circuit 153 sont réglés afin qu'ils acceptent les impulsions rapides qui proviennent du liquide.Le signal unipolaire lent provenant du circuit 153 est accumulé dans le circuit 155 de décalage beta qui enregistre le nombre d'évènements provenant du liquide. Les circuits discriminateurs de niveaux élevé et faible du circuit 154 sont réglés afin qu'ils acceptent les évènements de durée plus longue, créés dans le cristal. Le signal unipolaire lent du circuit 154 est accumulé dans le circuit 156 qui enregistre le nombre d'évènements apparaissant dans le cristal. Le signal du circuit 154 peut aussi être utilisé par le circuit 155 sous forme d'un signal d'anti-coîncidence empêchant l'enregistrement d'un évènement dans le circuit 155 lorsqu'un évènement a été détecté par le cristal. De cette manière, la détection par le cristal assure une protection contre les rayons gamma et cosmiques.Un circuit 157 de rythme commande les deux accumulateurs si bien que les fréquences de comptage peuvent être déterminées, alors que les diagrammes des temps et les formes d'onde ont été représentés pour des scintillations apparaissant dans le liquide. Cette combinaison de détection des scintillations dans un liquide et dans un cristal convient aussi avec les circuits électroniques classiques de scintillation par un liquide mettant en oeuvre une discrimination des hauteurs d'impulsions et par coincidence. La raison en est la différence importante d'amplitudes des impulsions créées dans le liquide par rapport à celles qui sont créées dans le cristal. Le circuit détecteur de configurations d'impulsion décrit précédemment peut être facilement modifié pour ce mode de fonctionnement, par remplacement des circuits analyseurs de configurations d'impulsion par des ensembles classiques à préamplificateur, amplificateur et analyseur de hauteurs d'impulsion. On considère maintenant le fonctionnement du dispositif de protection à cristal selon l'invention. Ce dispositif de protection peut fonctionner suivant trois modes suivant son utilisation comme guide passif de lumière, comme dispositif de protection contre les radiations externes lors du comptage des désintégrations beta par scintillation dans un liquide, ou comme détecteur de radiations gamma. Le mode de fonctionnement sous forme passive de transmission de lumière. est utilisé lors du comptage des scintillations dans un liquide, les photons provenant de la matière luminescente de l'échantillon liquide étant dus aux désintégrations beta d'une matière radioactive et passant à travers la cuve afin qu'ils pénètrent dans le dispositif de protection par la fenêtre de quartz entourant le boitier et constituant une paroi externe pour celui-ci. Les photons traversent le cristal et ils sont détectés et transformés en impulsion électrique par les photomultiplicateurs. La transmission des photons à travers le cristal est très efficace pour les raisons suivantes.D'abord, la longueur d'onde des photons émis par le liquide est comprise entre 3500 et 4200 2, et les détecteurs à cristal tels que NaI(Tl) et CsI(Tl) ont une faible densité optique à ces longueurs d'onde et transmettent donc bien les photons. Ensuite, les détecteurs à cristal sont revêtus d'un oxyde métallique sur leurs parois latérales et constituent des réflecteurs de photons, les matières étant choisies pour leur pouvoir réflecteur élevé entre 3500 et 4200 , si bien que l'absorption des photons par les parois est minimale et qu'un grand nombre de photons atteint les photomultiplicateurs.Enfin, la fenêtre de quartz que doivent traverser les photons provenant de la cuve contenant le liquide, pour pénétrer dans le cristal, et le Joint optique formé entre le cristal et le tube photomultiplicateur ont aussi une faible absorption vis-à-vis des photons si bien que le nombre de photons perdus passant à travers ces deux barrières vers les photomultiplicateurs est minimal. Le détecteur de protection est utilisé pour la réduction du fond continu dans un compteur par détection des scintillations dans le liquide, provenant des radiations externes. Le détecteur de protection constitue un détecteur supplémentaire de radiations par rapport au compteur à scintillation dans le liquide. il est réalisé de manière qu'il entoure pratiquement en totalité la cuve contenant l'échantil- lon, entre celle-ci et les tubes photomultiplicateurs, en étant couplé optiquement à la fois à la cuve et aux tubes. Le dispositif de protection détecte les radiations incidentes par scintillation dans le cristal. Certaines radiations ont suffisamment d'énergie pour parvenir au liquide et provoquer aussi sa scintillation. La production de photons provenant d'une désintégration beta valable dans le liquide a une intensité relativement faible. Les radiations externes peuvent aussi provoquer la scintillation du liquide de la même manière que les désintégrations beta et sont donc enregistrées sous forme d'une désintégration beta erronée. Cependant, avant la pénétration des radiations externes dans la cuve contenant le liquide, elles doivent passer dans le détecteur de protection qui scintille avec une intensité bien supérieure.Les tubes photomultiplicateurs voient les radiations externes sous forme d'une production composite intense de photons due au cristal et au liquide, si bien que la désintégration beta véritable dans le cuve est à un niveau photonique bien inférieur. Les impulsions lumineuses provenant du liquide et du cristal peuvent être séparées de deux manières. Une première manière comprend l'analyse classique des hauteurs d'impulsion, une faible production de photons provenant du liquide donnant une impulsion bien moins intense que les impulsions dues à une production de photons dans le cristaux. Selon ce procédé, les impulsions sont mesurées suivant leur amplitude qui est proportionnelle à l'intensité de la scintillation. Le réglage de circuits discriminateurs (tensions de référence) à certaines hauteurs permet de distinguer les impulsions d'amplitudes différentes. Une impulsion de faible amplitude provenant uniquement d'une désintégration béta dans le liquide luminescent a une faible amplitude et parvient à un registre d'évaluation de coîncidence. Une impulsion d'amplitude élevée provenant du cristal ou à la fois du cristal et du liquide et représentant une radiation externe parvient à un registre électronique à porte. Lorsque le dispositif de protection détecte une scintillation pratiquement au moment où la cuve crée une scintillation, la scintillation de la cuve, bien qu'elle soit enregistrée sous forme d'une impulsion de corncidence par les deux photomultiplicateurs et qu'elle puisse passer, est arrêtée électriquement par la porte. La porte de protection est dite d'anti-coincidence et elle est excitée par les impulsions passant dans la porte de coincidence.Les impulsions qui passent dans cette dernière porte et dans la porte d'anti-ofncidence représentent uniquement les impulsions véritables beta provenant du liquide et sont enregistrées dans le registre béta de décalage. La seconde manière qui est propre à l'invention, comprend l'utilisation de la différence entre le court temps de descente de l'impulsion de scintillation dans le liquide par rapport au long temps de descente de l'impulsion dans le cristal NaI(Tl). Les scintillations dans le liquide ont un temps moyen de descente de fluorescence compris entre 2 et 5 ns et ainsi un temps moyen de montée et/ou de descente proportionnellement rapide. Au contraire, un cristal de NaI(Tl) a un temps de descente de fluorescence relativement long supérieur à DOO ns, et un temps de montée et/ou de descente proportionnellement long. La mesure du temps de montée et/ou de descente des impulsions parvenant sur les photomultiplicateurs permet de faire la différence ou le tri entre les impulsions provenant du liquide et celles qui proviennent du cristal.En conséquence, on peut déterminer que7s sont les évènements qui proviennent véritablement du liquide et ceux qui proviennent du cristal Lorsque le dispositif de protection est utilisé comme blindage électronique pour l'identification et l'élimination électroniques des radiations externes réagissant avec le liquide et provoquant sa scintillation, il constitue un dispositif d'anti-coSncidence. En conséquence, pour une impulsion de fluorescence lente et rapide observée par les deux photomultiplicateurs, un circuit de coincidence est commandé et une impulsion peut passer dans le circuit. Cependant, la partie de la production totale de photons qui représente une fluorescence à décroissance lente, provenant du cristal, commande la porte d'anti-coincidence et l'impulsion est écartée et ne peut pas passer si bien qu'elle n'est pas enregistrée. Seules les impulsions ayant un court temps de montée et/ou de descente provenant d'une désintégration béta dans le liquide, qui ne sont pas accompagnées d'impulsions à long temps de montée/ou de descente provenant du cris- tal, peuvent parvenir aux portes de cotncidence et d'anti coincidence et sont enregistrées dans un registre convenable. Lorsque le dispositif de protection à cristal doit être utilisé uniquement pour la détection des rayons gamma et non pas comme dispositif de protection, la porte d'anti coincidence est déconnectée. Dans ce mode de comptage, la cuve de verre ne contient ni solvant ni matière luminescente mais seulement l'isotope à émission gamma qui doit être compté, et le dispositif de protection à cristal utilisé comme blindage devient un détecteur gamma à cristal. Toutes les impulsions parviennent à un analyseur de hauteurs d'impulsion et sont séparées uniquement en fonction de la hauteur des impulsions et elles sont enregistrées dans des dispositifs convenables. Une seconde caractéristique du cristal de protection est qu'il permet un tri si efficace des radiations externes par rapport aux impulsions de scintillation véritables dans le liquide qu'il peut être utilisé avec un seul tube photomultiplicateur et non pas avec deux. Les impulsions créées à la fois dans le liquide et dans le cristal peuvent être séparées à la fois par leur amplitude et par leur conformation (différence des temps de montée ou de descente de la fluorescence) comme indiqué pour le compteur à deux tubes photomultiplicateurs. Dans un tel comptage, un système à coîncidence n1 est pas utilisé puisque l'appareil ne comprend qu'un tube photomultiplicateur.En conséquence, un compteur à scintillation dans un liquide comprenant le seul tube photomultiplicateur a un rendement légèrement réduit de comptage puisqu'il a une configuration géométrique qui ne recouvre pas 4, , et il présente un nombre accru correspondant au fond continu, provenant du bruit électronique du tube photomultiplicateur. Le compteur à un seul photomultiplicateur peut aussi être utilisé pour le comptage des radiations gamma par utilisation d'un dispositif de protection à cristal comme détecteur à cristal. Dans un tel mode de fonctionnement, la cuve à échantillon contient l'échantillon solide qui émet les rayons gamma et le cristal est utilisé simplement comme detecteur, les impulsions étant très liées par analyse classique des hauteurs. L'épaisseur du cristal de protection (considérée comme étant la longueur du trajet des photons entre la face avant de quartz du dispositif de protection et l'interface entre le cristal et le tube photomultiplicateur) ne doit pas être très importante pour que le dispositif soit efficace. L'épaisseur du cristal varie avec l'application prévue. Lorsque le dispositif de protection doit être utilisé essentiel- lement pour la détection de rayons gamma de faible énergie lors du comptage d'échantillons placés dans la cuve de verre, par exemple pour le comptage de radiations faibles de 35 keV de l'iode 125, le cristal doit avoir seulement quelques m.lli- mètres d'épaisseur. Lorsque le détection doit être réalisée pour une énergie élevée, par exemple pour des rayons cosmiques provenant de l'extérieur, utilisée essentiellement pour la réduction du bruit de fond du compteur, une épaisseur pouvant atteindre plusieurs centimètres peut être utilisée sans réduction notable de la détection de la transmission des photons provenant du liquide, et donc sans réduction du rendement de comptage du compteur à liquide. On note que l'inventionpermet un certain nombre de variantes. Dans un exemple, plusieurs oxydes métalliques peu vent être choisis pour la formation du revêtement réfléchissant protégeant le cristal d'iodure de sodium (Tl). Des oxydes de métaux ayant des poids moléculaires de 40 à 150 sont efficaches par exemple les oxydes de magnésium, de calcium, de baryum et de titane. De plus, toute matière minéral luminescente connue, comme indiqué précédemment, peut être utilisée pour la formation de la chambre de comptage. Diverses matières de couplage optique ayant des absorptions de photons inférieures à 20 S entre 3 500 et 4 200 R conviennent aussi en plus du quartz, de la colle époxyde et de la graisse de silicone. Des exemples sont la Lucite, les matières plastiques transparentes telles que le polyméthylméthacrylate, et les polymères liquides transparents. D'autres dispositifs photosensibles que les photomultiplicateurs, par exemple des photodiodes, peuvent être utilisés pour la détection de l'émission des photons par le liquide et la matière minérale. REVENDICATIONS 1. Compteur à scintillation, caractérisé en ce qu'il comprend une chambre de comptage de scintillationsen matière minérale luminescente, sous forme d'une matière cristalline formant un solide allongé ayant un puits destiné à loger et à entourer pratiquement un récipient d'échantillon, un revêtement optique du puits en substance très transparente, ayant un indice de réfraction pratiquement égal à celui de la matière minérale luminescente et ayant une faible absorption des photons, inférieure à 20 % aux longueurs d'onde comprises entre 3 500 et 4 200 , le revêtement optique assurant l'é- tanchéité des surfaces du puits afin que les surfaces de la matière minérale luminescente soient protégées à l'interface avec l'atmosphère qui pourrait les attaquer, un récipient d'échantillon destiné à se glisser dans le revêtement, formé d'une matière très transparente ayant un faible coefficient d'absorption de photons et ayant un indice de réfraction analogue à celui de la matière minérale luminescente afin que ie récipient soit couplé optiquement à la matière minérale luminescente par le revêtement du puits, un photodétecteur couplé optiquement à la matière minérale luminescente et aligné sur le puits, un dispositif de couplage optique de la face du photodétecteur avec la surface de la matière minérale luminescente, un dispositif de couplage du revêtement optique du puits avec la surface de la matière luminescente, ce dernier dispositif de couplage ayant aussi un indice de réfraction sensiblement égal à celui de la matière minérale luminescente et présentant des coefficients d'absorption et de transmission de photons de l'ordre de ceux de la matière minérale luminescente, un revêtement réfléchissant les photons, recouvrant toutes les surfaces de la matière minérale luminescente sauf celles qui se trouvent à l'interface de la matière minérale luminescente et du photodétecteur, et de la matière minérale luminescente et du revêtement afin que les photons transmis à partir du récipient d'échantillon vers le photodétecteur ou provenant de la chambre de comptage ne puissent pas s'échapper, le revêtement ayant un pouvoir réflecteur élevé entre 3 500 et 4 200 A, un boÎtier métallique entourant la matière minérale luminescente et la face du photodétecteur fixée à cette matière, le boîtier ayant une porte pour le récipient d'échantillon et formant ainsi un boîtier étanche, et un circuit électronique destiné à aJouter les signaux sous forme des impulsions provenant du photodétecteur, à amplifier les signaux ajoutées, à réaliser une discrimination prédéterminée d'amplitude sur les signaux et à analyser ces signaux. 2. Compteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la chambre de comptage est formée par un monocristal de grande dimension en iodure de sodium activé par du thallium. 3. Compteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la chambre de comptage est formée par un monocristal de grande dimension en iodure de césium activé par du thallium. 4. Compteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la chambre de comptage est formée par au moins deux cristaux d'iodure de sodium ou de césium activé par du thallium et liés afin qu'ils forment une chambre. 5. Compteur selon la revendication 2, caractérisé en ce que le revêtement du puits est un manchon de quartz couplé optiquement aux parois du puits du cristal d'iodure de sodium (Tl) par de la graisse de silicone. 6. Compteur selon la revendication 2, caractérisé en ce que le photodétecteur est un tube photomultiplicateur à cathode bialcaline, à dynodes en phosphure de gallium et éclairées par l'extrémité, ou une diode photosensible, et l'interface entre le cristal d'iodure de sodium (Tl) et le photodétecteur est formée par une colle époxyde. 7. Compteur selon la revendication 2, caractérisé en ce que le revêtement du puits est formé par un manchon de quartz couplé optiquement au cristal d'iodure de sodium activé par du thallium par une colle époxyde, et le revêtement réfléchissant les photons est en oxyde d'un métal dont le poids moléculaire est compris entre 40 et 150,le boîtier étant en métal de faible numéro atomique choisi parmi l'aluminium, le magnésium et le béryllium. 8. Compteur selon la revendication 2, caractérisé en ce que le puits du récipient d'échantillon est formé dans une extrémité de la chambre de comptage, un tube photomultiplica teur unique est couplé optiquement à l'autre extrémité, et le circuit électronique comprend un dispositif d'amplifica- tion d'impulsions, un circuit discriminateur de hauteur d'impulsion et une porte anti-coincidence destinée à assurer l'analyse des hauteurs dtimpulsions. 9. Compteur selon la revendication 2, caractérisé en ce que le puits du récipient d'échantillon est formé dans une extrémité de la chambre de comptage, un tube photomultiplicateur unique est couplé optiquement à l'autre extrémité, et le circuit électronique comprend un circuit sensible au temps de montée et une porte à anti-coincidence assurant l'analyse -de la configuration des impulsions. 10. Compteur selon la revendication 2, caractérisé en ce que le puits du récipient d'échantillon est formé au centre de la chambre de comptage entre deux tubes photomultiplicateurs couplés optiquement aux deux extrémités de la matière luminescente, et le circuit électronique comprend un dispositif d'amplification d'impulsions, une porte à coincidence, un circuit additionneur d'impulsions, un circuit discriminateur de hauteur d'impulsion et une porte à anti-coincidence assurant l'analyse des hauteurs d'impulsions. 11. Compteur selon la revendication 2, caractérisé en ce que le puits du récipient d'échantillon est formé au centre de la chambre de comptage entre deux tubes photomultiplicateurs couplés optiquement aux extrémités de la matière luminescente, et le circuit électronique comprend un circuit sensible qu temps de montée, une porte à coîncidence et une porte à anti-corncidence destinées à assurer l'analyse de la configuration des impulsions. 12. Compteur à scintillation dans un liquide, destiné au comptage par coincidence, dans lequel un échantillon est placé dans un boîtier entre deux tubes photomultiplicateurs alignés sur un même axe, ledit compteur étant caractérisé en ce que le bottier est en matière minérale luminescente, et les faces des photomultiplicateurs sont couplées optiquement à cette matière luminescente et reçoivent les photons transmis à partir de l'échantillon liquide et du boîtier en matière minérale luminescente.