FR 2330125 A1 19770527 FR 7416627 A 19740514 La présente invention a pour objet un proche pour séparer, à l'aide d'adsorbants granuleux, des gaz rares radioactifs d'autres gaz utilisés et recueillis dans des centrales nucléaires ou des installations traitant des combustibles nucléaires. Lors du fonctionnement de réacteurs nucléaires, d'installations de préparation de matières fissiles ainsi que, d'une manière plus générale, d'installations traitant des combustibles nucléaires, il se produit des gaz rares radioactifs qui se mélangent avec un réfrigérant gazeux, un gaz protecteur ou un gaz de rinçage.Ces gaz rares radioactifs, qui sont normalement des isotopes radioactifs de xénon et de crypton, doivent être maintenus sous contr8le jusqu'à ce qu'ils se soies désintégrés au point que leur activité résiduelle ne représente plus de facteur de pollution inadmissible lors de leur évacuation à l'air libre. I1 est évidemment nécessaire de maintenir aussi faible que possible les quantités de gaz retenues de fa çon contrôlée, c'est-à-dire de séparer les gaz rares du gaz vecteur qui représente la majeure partie du mélange gazeux. On peut séparer les gaz rares radioactifs des gaz inactifs, par exemple par une liquéfaction fractionnée. En raison des températures très basses nécessaires à cet effet, températures qui sont de l'ordre de 800K, la mise en oeuvre de ce procédé exige un appareillage très coûteux et n'est d'ailleurs possible que lorsque le mélange gazeux ne contient que de très faibles quantités de gaz radioactifs.C'est la raison pour laquelle on a adopté dans la pratique le procédé d'adsorption des gaz rares sur du charbon actif, dans des trajets dits de retardement, procédé qui est décrit par exemple dans l'article "Verfahren zur Gasreiningung in heliumgekühlten Kernreaktorentt paru dans la revue "Chemie-Ing. -Technik", 44ème année (1972), NO 19, ainsi que dans l'article "Die Verzö- gerung radioaktiver Spaltedelgase in Schutz- oder Abgasen von Reaktoren mit Aktivkohlestrecken" paru dans la revue "Kerntechnik", 13ème année (1971), NO 5.Ces trajets de retardement existent normalement en plusieurs exemplaires afin que lorsque le premier trajet se trouve oomplètement "chargé", il soit possible de commuter sur le trajet suivant. Le trajet de retardement "chargé" doit alors être maintenu au repos pendant une durée suffisante pour que l'activité ait baissé jusqu'aux faibles degrés désirés. I1 est important à ce sujet que ces trajets de retardement soient maintenue à une température aussi basse que possible, en vue de l'augmentation de leur capacité d'absorption. En outre, le dispositif de refroidissement doit être conçu de manière à pouvoir évacuer la chaleur produite par la désintégration radioactive.Les gaz rares dont la radioactivité a baissé sont ensuite libérés par désorption, grâce à une régénération du trajet de retardement sous température accrue, et sont évacués de façon contrôlée à l'air libre. Un inconvénient réside dans le fait que les produits secondaires obtenus lors de la désintégration radioactive des gaz rares sont de nature solide et ne peuvent donc pas etre extraits par désorption de la texture du charbon actif. Pour cette raison, ils altèrent le pouvoir d'adsorption d'un trajet de retardement une fois utilisé, lors de la réutilisation de ce trajet, et provoquent en outre une contamination permanente de l'adsorbant. Les moyens techniques qu'implique la mise en oeuvre de ces procédés usuels sont relativement importants et augmentent plus que proportionnellement avec la quantité d'activité à retenir. Au fur et à mesure que le flux d'activité augmente, il est de plus en plus difficile d'évacuer de l'adsorbant la chaleur de désintégration, à des températures basses. La présente invention vise à séparer les gaz rares radioactifs de fission du flux de gaz vecteur de manière que leur chaleur de post-désintégration puisse être évacuée, dans des réservoirs de désactivation de gaz, à la température ambiante. L'invention a non seulement pour but d'éviter les inconvénients des trajets de retardement décrits ci-dessus, mais aussi , grâce à une simplification du procédé et donc également du dispositif pour sa mise en oeuvre, à restreindre le risque de pannes ainsi qu a réduire les travaux de surveillance nécessaires. Selon l'invention, on obtient ce résultat par le fait qu'on fait circuler un adsorbant en mouvement, refroidi à environ 1700g, à contre-courant à travers le mélange gazeux à séparer, pour qu'il adsorbe les gaz rares, et qu'on le fait ensuite passer dans un trajet de "iectisorption" ains que dans un trajet de régénération chauffé à environ 4200K , en vue de la concentration et de l'extraction fractionnées des gaz rares.En tant d'-adsorbant, on peut utiliser de façon connue du charbon actif, mais également d'une manière semblable d'autres substances telles que du silicagel. I1 est essentiel pour le procédé conforme à l'invention que l'adsorbant, donc par exemple le charbon actif, se trouve en état d'écoulement e-t; est d'abord refroidi en vue de l'adsorption des gaz pour être ensuite chauffé en vue de la désorption et de la régénération. Entre ces phases qui se déroulent successivement dans l'espace et dans le temps, ilse produit une concentration et une extraction fractionnées des gaz rares dans un trajet dit de "rectisorption". Les concentrés de xénon et de crypton ainsi obtenus parviennent de là, en passant par des dispositifs de dépoussiérage, dans des récipients collecteurs dans lesquels ils sont stockés, sous forme comprimée, dans des locaux de décontamination blindés et refroidis. Etant donné que ce stockage ne porte pratiquement que sur les gaz rares radioactifs, le volume nécessaire à cet effet est relativement faible. Ce procédé peut de préférence être mis en oeuvre par le fait quton envoie l'adsorbant, venant de la zone de régénération, automatiquement dans un récipient de réserve, et qu'on le retire de ce récipient pour l'utiliser de nouveau en vue de la séparation des gaz. I1 s'agit donc d'un procédé à déroulement entièrement continu susceptible d'être mis en oeuvre au moyen d'un appareillage entièrement fermé, ce qui empêche pratiquement tout risque de contamination de l'air ambiant. Un autre avantage particulier de ce procédé réside dans le fait que lesz rares xénon et crypton ne sont adsorbés que pendant une durée relativement courte par l'adsorbant, ce qui fait que dans l'installation de séparation de gaz, il ne peut se produire ni de dégagement notable de chaleur de désintégration radioactive, ni de formation de produits de désintégration solides de ces gaz qui pourraient altérer sensiblement la capacité d'adsorption ultérieure de l'adsorbant, de préférence du charbon actif. Par un refroidissement plus ou moins brusque de l'adsorbant lors de son entrée dans l'installation de séparation (700g - 190 K) , il est possible d'agir sur la pureté du gaz vecteur sortant de l'installation de séparation ou, pour une mQme pureté, de compenser des variations de la teneur en gaz rares du flux de mélange gazeux à son entrée dans l'ins- tallation. Pour mieux mettre en évidence l'objet de l'invention, on va décrire ci-après, en se référant au schéma de la figure unique du dessin annexé, un mode de réalisation d'un dispositif pour la mise en oeuvre du procédé conforme à l'invention. Le mélange gazeux à séparer arrive par une conduite 1 et parvient par un fond de distribution 24 en forme de grille à secousses dans un réacteur 22. Ce dernier est alimenté à partir d'un récipient de réserve 21 en adsorbant le fluide, par exemple en charbon actif 2, qui passe lentement, de haut en bas, à travers le réacteur. Par une pompe à jet 81 et des conduites 7, cet adsorbant est renvoyé dans le récipient de réserve 21, de sorte que le circuit de l'adsorbant 2 est fermé. Après son entrée dans le réacteur 22, le charbon actif traverse d'abord un refroidisseur 3 qui est maitonu à une température d'environ 1700g par sa partie d'alimentation en énergie 31.Le refroidissement intense que subit ainsi l'adsor- bant augmente considérablement la capacité d'adsorption de ce dernier. Le charbon actif traverse ensuite une grille à secousses 23 et parvient dans un compartiment d'adsorption 28. Dans ce compartiment, il rencontre, à contre-courant, le mélange gazeux à épurer, venant de la grille à secousses 24, les gaz rares radioactifs sont adsorbés, le gaz vecteur restant parvient par la grille à secousses 23 réalisée simultanément en forme de dispositif d'évacuation de gaz dans une conduite 11 et revient dans le circuit de gaz en passant par un dépoussiéreur 91. L'adsorbant chargé de gaz rares radioactifs ruisselle à travers la grille à secousses 24 ainsi qu'une autre grille à secousses 25 et parvient dans un traJet de régénération 4. Ce dernier constitue un échangeur de chaleur maintenu à une température d'environ 4200K par sa partie d'alimentation en énergie 41. Par le chauffage que subit ainsi le charbon actif, il se produit une désorption des gaz rares, lesquels montent dans l'espace situé entre les grilles à secousses 25 et 24.Cet espace référencé 29 constitue le trajet dit de "rectisorption" dans lequel ces gaz sont séparés, par l'action de fractionnement de l'opération d'adsorption dans l'ordre de l'aptitude décroissante à l'adsorption, et sont extraits en tant que fractions séparées. En vue de cette évacuation des gaz, la grille à secousses 25 est également réalisée pour permettre l'évacuation des gaz et comporte à cet effet des canaux d'extraction de gaz, de même que la grille à secousses 24 Comme représenté, cette dernière grille est réalisée dans sa moitié supérieure pour l'arrivée du mélange gazeux et dans sa moitié inférieure pour l'évacuation du gaz rare. Le concentré de gaz rare xénon retiré par la grille à secousses 24 parvient par une conduite 12 et un dépoussiéreur 92 dana un récipient collecteur 96.Le crypton retiré par la grille à secousses 25 parvient par une conduite 13 et un dépoussiéreur 93 dans un récipient collecteur 95. Par des pompes non représentées, les gaz rares peuvent être comprimés encore davantage dans ces récipients 95 et 96 pour autre stockés dans des locaux de décontamination. L'opération de régénération mentionnée edt encore renforcée par un rinçage à l'aide de gaz déjà épuré, en passant par la grille à secousses 26.Ce gaz est extrait à la partie supérieure du réacteur 22 et parvient par une conduite 110 à un échangeur de chaleur-récupérateur 111, produit dans cet échangeur un préchauffage du mélange gazeux arrivant par la conduite 1, en augmentant ainsi la capacité d'adsorption à l'intérieur du réacteur 22, et parvient ensuite à une pompe 8 et de là à la pompe à jet 81 où le flux de gaz assure le transport de l'adsorbant, Ce dernier se présente sous la forme de grains d'une taille allant Jusqu'à 1 mm. Une très faible quantité de gaz épuré est prélevée à proximité en aval de la pompe 8 pour autre envoyé, comme déjà mentionné, à la grille à secousses 26 qu'elle quitte vers le haut pour favoriser l'opération de désorption dans le trajet de régénération 4. De temps en temps, il est nécessaire d'extraire complètement , du charbon actif , les faibles quantités de gaz rares restant adsorbés. A cet effet, on inverse le distributeur à trois voies 71 pour faire passer le flux d'adsorbant fluide par le distributeur à trois voies 70 vers un régénérateur 5. Ce dernier renferme un échangeur de chaleur 51 qui est maintenu à une température d'environ 5700K en passant par la partie d'alimentation en énergie 52. Par des grilles à secousses 53 et 54, une faible quantité de gaz épuré est respectivement de nouveau amenée à partir de la conduite 110, et de nouveau retirée, par une conduite 10, en mélange avec les gaz rares extraits par désorption dans le régénérateur 5, pour être renvoyée à la conduite d'entrée 1 en vue d'une nouvelle séparation.L'adsorbant qui est maintenant complètement régénéré, par suite de la température sensiblement plus élevée, parvient par la conduite 7 dans le récipient de réserve 21. Cette phase du procédé peut être mise en oeuvre sans que l'opération de so paration dans le réacteur 22 n'ait à hêtre interrompue. Lorsqu'il faut arrêter l'installation toute entière, par exemple en cas d'arrêt du réacteur nucléaire associé, l'ensemble de l'adsorbant peut, par commutation du distributeur à trois voies 70, être transféré dans un récipient de stockage 6, ce qui offre la possibilité de procéder à une inspection du réacteur 22 et à un entretien de ses dispositifs. Les échangeurs de chaleur 3, 4 et 51 utilisés pour le refroidissement et la régénération de l'adsorbant sont de préférence réalisés sous la forme d'échangeurs de chaleur à tubes du faite ces derniers peuvent être traversés de façon relativement aisée par ruissellement par l'adsorbant granuleux. On peut cependant concevoir également d'autres modes de construction d'échangeurs de chaleur. I1 convient encore de noter qu'il n'est pas nécessaire d'effectuer l'adsorption et la désorption des gaz rares dans un réacteur unique 22, mais qu'il serait également possible de monter en série plusieurs appareils séparés. Dans tous les cas, il est judicieux de munir le ou les réacteurs 22 d'un bon calorifugeage, afin de réduire ainsi les pertes d'énergie. Une telle installation est évidemment équipée d'appareils de mesure et de réglage appropriés dont l'agence- ment découle du déroulement du procédé, mais qui n'ont pas été représentés pour plus de clarté sur le dessin. REVENDICATIONS 1. Procédé -pour séparer, à l'aide d'adsor- bants granuleux, des gaz rares radioactifs d'autres gaz utilisé recueillis dans des centrales nucléaires ou des installationo traitant des combustibles nucléaires, caractérisé par le fait qu'on fait circuler un adsorbant en mouvement, refroidi à environ 1700g , à contre-courant à travers le mélange gazeux à séparer, pour qu'il adsorbe let- gaz rares, et qu'on le fait passer ensuite dans un trajet de "rectisorption" ainsi que dans un trajet de régénération chauffé à une température d'environ 42Q E, en vue de la concentration et de l'extraction fractionnées des gaz rares. 2. Procédé suivant la revendication 1 caractérisé par le fait qu'à l'aide de moyens de transport mécaniques et/ou pneumatiques, on produit une circulation continue de l'adsorbant pour obtenir ainsi une séparation continue des gaz rares. 3. Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé par le fait qu'avant de le faire passer dans l'ad sorbant-en mouvement, on refroidit préalablement le mélange gazeux à séparer, à l'aide du gaz déjà débarrassé des gaz rares, dans un échangeur de chaleur--récupérateur. 4. Procédé sùivant la revendication 1 ou 2, caractérisé par le fait que par variation de la température d'entrée de l'adsorbant, on agit sur la pureté du flux de gaz vecteur sortant. 5. Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé par le fait que par variation de la température d'entrée de l'adsorbant, on compense des variations de la teneur en gaz rares de flux de mélange de gaz à l'entrée sans modifier la pureté du flux de gaz vecteur à la sortie.