FR 2311321 A1 19761210 FR 7614778 A 19760517 L'invention concerns - d comptage, tenant compte de l'extinction, d'échantillons metteurs de rayons bêts dans un compteur de scintillations en milieu liquide et contenant une proportion indéterminée d'agent d'extinotion chimique et d'extinction chromatique en faisant appel à une source étalon extérieure. Dans un compteur à scintillation liquide, des échantillons contenant des isotopes inconnus qui émettent un rayonnement becta, par exemple des rayons bêta spontanés, sont introduits dans une fiole d'échantillons ou un autre récipient approprié qui contient à son tour l'échantillon dans une solution scintillatrice qui consiste en un solvant et une substance lumines cette Le rayo~mement bêta d'un isotope radioactif par exemple, contenu dans l'échantillon, excite énergtiquement le solvant et la substance luminescente si bien que le rayonnement bêta est absorbé.La substance luminescente passe de son état excité à l'état fondamental en émettant des photons. À l'intérieur de la fiole d'échantillons transparente ou du récipient similaire se trouve au moins un transducteur de mesure qui transforme l'énergie des photons en énergie électrique. Comme transducteurs de mesure on utilise en général des photomultiplicateurs. Il va de soi que la substance luminescente doit être accordée à la sensicilité de la photo-cathode du photomultiplicateur. Plus l'énergie de l'isotope émetteur est haute, plus les molécules de la substance luminescente sont excitées, plus l'éclair lumineux ou la scintillation émis de l'excitation correspondante sont forts.Le signal électrique émis par le transducteur est en général proportionnel à l'intensité lumineuse et par conséquent à l'énergie du rayonnement nucléaire qui a provoqué l'excitation. Le signal électrique engendré par le transducteur est discriminé suivant l'amplitude d'impulsions pour faire la distinction entre les différents nucléides énergétiques, Les différentes bandes de hauteurs d'impulsions correspon--dent à des états énergétiques différents du rayonnement bêta émms par les nucléides contenus dans l'échantillon respectif. Le bruit des photomultiplicateurs des transducteurs qui sont au moins au nombre de deux est étouffé normalement à 1' ai- de d'un circuit de co1ncidence, en évaluant seulement les ér- nements qui sont observées simftanément par plusieurs sretsduc- teurs, Pour obtenir une approximation optimale de géométrie 4 X , on prévoit dthabitude au moins deux transducteurs qui regardent l'échantillon de deux directions diamétralement opposées. Dans l'étude des phénomènes de radiation nucléaire on rcn- contre malheureusement un phénomène qui se traduit par une atténuation des scintillations lumineuses à l'intérieur des échantillons, ces atténuations peuvent être classées en prirci- pe en deux catégories, des atténuations contrôlables et des at- ténuations incontrôlables0 Par atténuations contrôlables on entend les atténuations dont le paramètre spécifique peut autre maintenu constant d'une façon contrôlée pendant toute la mesure . Parmi une multitude de possibilités on peut citer les at tinuations dues à des conditions de géométrie non remplies.Par contre l'atténuation unique qui est pratiquement incontrôlable est celle due à un phénomène dénommé Uextïnction"- Parmi les atténuations des scintillations lumineuses por extinction on distingue deux cas : Le cas où l'excitation de la substance lumineuse pendant la transformation de l'énergie du rayonnement nucliaire est altérée ou celui qui met en cause l'émission de la lumière.Lorsque la transmission d'énergie de l'isotope rayonnant aux solvants et de ces derniers à la substance luminescente est altérée, on parle d'extinction chimique0 Dans le cas d'extinction chimique, une molécule ae l'agent d'extinction contenu dans la solution scintillatricé et qui peut provenir d'impuretés de l'échantillon comportant des traces de substance radioactive, reçoit l'énergie du solvant ou de la molécule de la substance luminescente excités par le rayonnement bêta et est transférée à l'état fondamental sans émettre de rayonnement, l'énergie d'excitation étant dissipée sous forme de chaleur au lieu de produire des photons dans le milieu scintillateur. Il est possible aussi que les photons déjà émis par la substance luminescente soient capturés dans l'étape suivante par des matières colorantes contenues dans la solution scintillatrice lesquelles sont réabsorbées dans la bande de longeur d'ondes de l'émission du scintillateur, si bien que l'éclair lumineux en question subit une extinction à l'intérieur de l'échantil- lon. Ce genre d'extinction est appelé : "estinction cetomati que ou extinction par la couleur". En pratique il n'existe pas de cas dans lesquels on puisse prévoir des cas de mélange d'extinction chimique et chromatique, qu'il soit qualitatif ou quantitatif. Chose plus grave encore, c'est que chaque nouvel échantillon peut changer considérablement la situation du fait qu'il contient des impuretés spécifiques. L'extinction chimique et l'extinction par la couleur atténuent d'une manière imprévisible la lumière émise dans le scintillateur aussi bien en ce qui concerne 1' ampli- tude d'impulsions que le nombre d'impulsions mesurées. Il en résulte un spectre d'amplitude d'impulsions déplacé vers des valeurs d'amplitudes basses.Pour un même degré d'agent d'extinction, un échantillon produit un spectre d'impulsions plus précis lorsqu'il s'agit d'une extinction purement chimique plutôt qu'une extinction par la couleur. Le rendement de comptage ZA est défini par la relation suivante : Va = où : cpm : nombre d'événements comptés par minute après discri Bination de l'amplitude des impulsions dpm : niveau réel de radioactivité en désintégrations par minute. Le rendement de comptage ZÂ tenant compte de l'extino- tion signifie le rendement de comptage qui a pri en considération les atténuations des scintillations lumineuses dues à l'extinction dans un système à solution scintillante. I1 existe une série de procédés connus pour déterminer le rendement de comptage tenant compte de l'extinction, mais tous ces procédés donnent des résultats insatisfaisants : 1. Le procédé à étalonnage interne 2. Le procédé à rapport de canaux 3. Le procédé à coincidet:ie 4. Le procédé à évaluation de la plus petite amplituae de deux impulsions cowncidentes 5. In procédé à rapports de canas à étalonnage extérieur 1. Lorsqu'il s'agit d'un procédé à étalonnage interne, après.la mesure du taux de comptage de l'échantillon, on ajoute une quantité connue de substance radioactive étalon et on procède à un nouveau comptage.La différence entre la première mesure de l'échantillon et la deuxième correspond à l'augmentation de radioactivité due à l'addition de l'étalon interne. En faisant appel à la règle de trois on peut corriger le rendement de comptage de l'échantillon Inconnu et calculer le taux de désintégration. La réduction du comptage de l'étalon interne apparaissant ainsi est une indicatIon du degré d'extinction présent dans l'échantillon, quel que soit le niveau d'extinction chimique ou chromatique et tant que ce niveau n'est pas altéré d'une façon incontrôlable après avoir ajouté la substance radioactive étalon, ce qui peut être en général facilement évité. L'étalonna- ge intérieur représente pourtant une procédure lente et très laborieuse, car la fiole d'échantillons ou le récipient similaire doivent etre ouverts et il est nécessaire de faire un do snge exact de la substance radioactive à introduire dans l'é- ch ntillon. Le fait d'ouvrir la fiole d'échantillons est en outre très difficile à réaliser automatiquement et on court le risque de modifier le rendement de comptage par condensation ou évaporation de l'échantillon lui-même. En outre, l'échantillon a subi une mod1.fication lorsque la substance radioactive étalon lui a été ajoutée et une isolation éventuelle de 1'é- chantillon de mesure rendue ainsi nécessaire est difficile à réaliser à cause de la contamination par la substance radioactive étalon. Les procédés connus 2, 3, 4 et 5 décrits ci-dessous ont été élaborés pour éviter cette manipulation compliquée de l'étalonnage intérieur de l'échantillon. Aucun des procédés 2, 3 et 5 n'est en mesure de faire la distinction entre l'extinction chimique et l'extinction par la couleur et la courbe étalon de corrélation de l'extinction est entachée d'erreur systématique. 2.- Dans le procédé à rapport de canaux, le rendement de comptage est déterminé par le rapport des'taux d'imDulsions de 2 discriminteurs d'amplitudes d'impulsions ou canaux agissant sur le spectre d'amplitude de l'échantillon. Le taux d'impas- sions est enregistré simultanément dans deux canaux. (L.A. Baillie, trot. J. appel. Rad. Isotop 8; page 1, 1960). Corme l'effet d'extnction déplace le spectre d'impulsions vers les basses énergies le rapport entre les taux de comptage dans deux canaux respectifs d'un échantillon présentant des caractéristiques d'extinction est différent de celui d'un échantillon aépourvu de caractéristiques d'extinction. Par conséquent le changement dans le rapport de canaux est un indication du degré d'extinction présente de l'échantillon. Le rapport de canaux et le rendement de comptage sont dé terminés à l'aide d'une série d'échantillons étalons qui ont leçu des quantités progressivement accrues de substance d'extinction. On entend par échantillon étalon un système à scintillataur liquide auquel on a ajouté une quantité connue de substance radioactive. L'extinction graduelle dans le système à scintillateur liquide est réalisée empiriauement avec une substance modèle qui: engendre une extinction.La figure a est une représentation graphique du rendement de comptage ZÂ, où l'échelle des abscisses est étalonnée en unités de rapport de canaux PW. Le rendement de comptage d'un échantillon contenant un isotope inconnu est déterminé à l'aide du rapport de canaux PKV porté sur la courbe étalon mentionnée plus naut. Un inconvénient majeur de ce procédé réside dans le fait que le rapport de canaux d'échantillons présentant de faibles es/ou de fortes caractéristiques d'extinction devient très im- précis par suite du haut degré d'incertitude statistique. Pour obtenir malgré cela une précision acceptable, il faut procéder à des comptages pendant des périodes de temps assez longues. I1 convient d'indiquer toutefois, comme il a été déjà mentionné au début pour les procédés 2, 3 et 5, qu'il faut plusieurs courbes différentes de corrélation d'extinction et ceci suivant la qualité de l'extinction, c'est-à-dire s'il s'agit dréchantillons ayant des caractéristiques d'extinction chimi que et/ou d'extinction par la couleur, ce gui représente 1 autre inconvénient important relatif à ce procédé.Cela signi- fie qu'on aura besoin d'une courbe de corrélation d'extinction pour chPque type d'extinction afin dc pouvoir procéder à une correction précise du rendement de comptage et à condition encore qu'on paisse prévoir la proportion d'extinction chimique et d'extinction par la couleur des échantillon quels qu'ils soient, "e qui n'est pas le cas. Si on ne tient pas compte de ce détail, toutes les valeurs de rendement de comptage situés entre ZAF (dans le cas d'extinctions "pure" par la couleur) et ZAC (dans le cas d'extinction chimique "parel) peuvent être attribuées à un échantillon inconnu qui est seulement défini par son rapport de canaux PXV (voir figure i). 3.- Le procédé utilisant les circuits à colncidence a été publié par V.P0 Guinn (Liquid ScIntillation Counting, page 166, Pergamon Press 1958). Ce procédé se base sur le calcul direct du taux de désintégration en faisait le rapport des taux de comptage respectifs N1 et N2 de chaque photomultiplicateur et le taux de comptage N1,2 de deux photomultiplicateurs montés en coincidence. Lorsque deux photomultiplicateurs PM sont montés en coïncidence, le rendement de comptage total du dispositif de mesure est égal au rendement de comptage partiel ZA1 d'un des PM multiplié par le rendement de comptage partiel ZA2 de l'autre PM .Un échantillon ayant un taux de désintégration A a un taux de comptage N1 pour le PM avec le rendement de comptage ZA1 et un taux de comptage N2 pour ZA2. Lorsque les deux PM sont montés en coincidence il résulte un taux de comp tage N1,2. Comme N1 = ZA1 . A, N2 2 ZA2 d Â et N1,2 = ZA1.ZA2.A, le taux de désintégration total est donné par la relation suivante : N . N 1 2 1s2 Dans cette relation nous avons au numérateur et aa dénominateur des taux de comptage nets, ce sont les taux de comptage auxquels on a soustrait l'effet du bruit de fond. La méthode utilisant les dispositifs logiques de confidence est appliquée dans le comptage de scintillations en milieu liquide pour éliminer le niveau particulièrement élevé du bruit de chaque Pfl. Les taux de comptage N1 et N2 ne sont exacts du point de vue statistique que lorsque le taux de comptage de i'échantillon d'examen est si-bué nettement au-dessus du bruit du rm. Les taux de comptage d'un échantillon doivent être beaucoup plus élevés que le taux de bruit qui est en général de l'ordre de 104 par minute et par Plut. Cette condition ne peut etre maintenue que dans des cas très rares. Ce principe utilisant la méthode de coïncidence a été développé par E. Schwerdtel (Atomkernenergie 11; page 324, 196). Il se base sur la comparaison des tPUX ee comptage N1,2,3 obtenus à l'aide de 3 P! disposés pour le comptage en coïncidence et des taux de comptage N,1,2 obtenus à l'aide de 2 PN disposés également en coïncidence. La relation N1,2,3 = ZA1.ZA2.ZA3.A est valable dans cette relation ZA3 represente le rendement de comptage du troisième PM, En admettant que les 3 PM ont la meme caractéristique de réponse, on obtient la relation ZÀ = N1,2,3 N1,2 c'est-à-dire que..le rendement de comptage est égal au taux de comptage obtenu en triple coïncidence divisé par le taux de comptage en double coïncidence. Cette condition n'est pourtant pas remplie et c'est pour cela qu'il faut faire appel à des courbes de calibrage que l'on obtient avec des échantillons étalons..L'appareillage supplémentaire requis qui consiste en un troisième circuit de coïncidence et en un troisième PM met en évidence d'autres inconvénients de cette méthode. La mesure en triple coIncidence conduit à un abaissement sensible du rendement de comptage dans le cas de nucléides à faible énergie ou d'échantillons excessivement éteints. En outre la méthode ne se preste pas au marquage multiple d'échantillons. 4.- Dans la méthode de sélection de la plus petite impulsion parmi les deux obtenues aux bornes du circuit de colnci- dence (demande de brévet publiée allemande D!-OS ? 228 267 de Nuclear Chicago), le rendement de comptage est détermine quels que soient la compovition de la substance scinttilasrices sorl genre, la source radioactive, l'échantillon d'examen ainsi qun le type d'extinction, en faisant appel à la plus petite impulsion parmi les deux impulsions présentes sur lss bornes du circuit de oolncldence représewtant ainsi une corrélation avec le lieu où la désintégration s'est produite.Cette plus petite impulsion représente une variable indépendante dans une fonction mathématique, dont la solution fournit le rendement de comptage de l'échantillon d'examen en question lequel est indépendant du mélange d'extinction chimique et chromatique. Ce procédé a été décrit seulement pour des nucléides dont l'énergie est similaire à l'énergie du carbone 14C et pour des nucléides dont l'énergie est plus élevée. Son application dépend de la quantité de substance radioactive présente dans l'échantillon et ce procédé ne se prote pas bien à l'analyse d'échantillons contenant de faibles quantités de substance radioactive, d'autant plus qu'il ne réagit que sur les impulsions atténuées au maximum. Ce procédé nécessite en plus une électronique relativement compliquée, y compris un analyseur d'amplitudes multicanal. 5.- Le procédé du rapport de canaux à étalonnage extérieur (demande de brevet publiée allemande DU-OS 1 598 121, brevet d'invention américain 3 721 824) essaie d'éluder les insuffisances statistiques de la méthode à rapport de canaux conformément à ce qui a été dit au paragraphe 2, résultant d'une radioactivité faible contenue dans l'échantillon en détcrminant le rapport de canaux après avoir exposé 1' échantil- lon à une source étalon extérieure (émetteur gamma, par exemple 137 Cs). Ce rayonnement produit un spectre Compton à l'in térieur de l'échantillon, ce spectre étant plus ou moins superposé au spectre du rayonnement de l'échantillon à mesurer. Ce spectre énergétique Compton subit un déplacement analogue au spectre de l'échantillon à cause de l'extinction. D'analyse du spectre énergétique Compton dans deux canaux et l'évaluation du rapport des taux de comptage Qe ces deux canaux permettent le calcul du rapport de canaux à étalonnage extérieur ESEV * Par analogie à la méthode du rapport à canaux on détermine une courbe de corrélation d'extinction entre le rendement de comptage et la rapport d'étalonnage exté- rieur ell utilisant des échantillons graduellement éteins. A partir de Cette courbe un échantillon inconnu présente un rendement de comptage ZA correspondant à son rapport d'e talon- nage mesure ESKV (voir figure 1). Il est d'usage de définir.soit le rapport d'étalonnage e > - térieur brut 2E1e / 2E2e manquant de précision, soit le rapport net (2E1e - 2E1)/(2E2e - 2E2) qui est plus exact. à ces rela- a été mesuré à proximité de la source étalon extérieure; lorsque cette lettre est omise, cella signifie que l'échantillon a été mesuré après le retrait de la source étalon extérieure; par ailleurs les lettres m e-t n dans l'expression mEn se rapportent au nombrb de photomultiplicateurs montés ou non montés en coincidence et au numérotage continu 1,2,3 ... des canaux respectifs prévus, E indique le taux dc.comptage mesuré dans un intervalle de temps de une minute (cpm). Les avantages de la méthode du rapport de canaux à étalonnage extérieur résident dans le fait que la correction d'extinction peut être effectuée automatiquement et que l'application de cette méthode est valable pour les échantillons à marquage multiple et aussi dans le fait que les mesures sont reproduc- tlbles. Cette méthode par contre présente, corme la méthode du rapport à canaux, l'inconvénient qu'il faut faire appel à des courbes différentes de correction de ltextinction suivant l'agent d'extinction dont il s'agit, (voir figure 1). Le fait que les procédés connus 2 et 3 ainsi que le procédé 5 ne soient pas assez spécifiques en ce qui concerne le genre d'extinction chimique et/ou le genre d'extinction par la couleur, a conduit à chercher un procédé pour déterminer un rendement de comptage qui tient compte de l'extinction, quelle que soient les proportions du mélange de l'extinction chimique et de l'extinction par la couleur et qui évite la manipulation compliquée et laborieuse que l'on rencontre dans lc procédé à étalonnage interne lequel a été décrit au paragraphe lo D'après la loi de Beer-Lambert (voir par exemple Neary et Budd dans "The Current Status of Liquid Scintillation Counting, 1970, pages 273-282, surtout page 279, éditeur E.D. Brarso-me) l'extnction par la couleur dépend du lieu où elle e: été TO- duite. Lorsqu'un évènenent de désintégration précis est obter- vé sous des angles différents en particulier à partir des points diamétraloment opposés, la scintillation observée par un PM et engendrée par un évènernent de désintégration lorsqu'il est vu par ce photomultiplicateur le long d'une ligie plus courte d'extinction dans la solution duscintillateur, est moins atténuée que lorsqu'il est observé sur une ligne plus longue d'extinction.Par contre l'observation d'un événement qui subit une extinction chimique est presque indépendante du lieu de production. I1 résulte de ces considérations qu'il n' existe encore aucun procédé universel qui puisse corriger l'extinction de fluorescence et permettre une analyse précise et peu coûteuse d'échantillons à marquage unique et multiple contenant une quantité indéterminée d'extinction chimique et/oF d'extin2tion par la couleur. La présente invention a donc po-ur objet un tel procédé et un dispositif pour sa mise en oeuvre. Ce qui est surprenant c'est que le procédé adéquat capable de résoudre ce problèma utilise le rapport de canaux à étalonnage extérieur déjà mentionné et couramment utilisé. Le procédé proposé par l'invention peut être appliqué avec une automation complète facilement réalisable. Le procédé selon la présente invention est basé aussi sur le fait que l'extinction par la couleur: est une fonction dépendante du lieu de production et que l'extin~tion chimique en est par contre indépendante, si bien que ce procédé suppose une disposition des transducteurs dans des directions différentes, à savoir des positions diamétralement opposées de préférence pour des raisons de géométrie 4 L'invention utilise les tracés différents des courbes de rendement du comptage ZA en fonction du rapport de canaux à étalonnage extérieur ESKV obtenues avec des échantillons étalons contenant des quantités croissantes d'agent d'extinction soit chimique soit chromatique, conformément à la figure 1 (I..A. Baillie, voir citation plus haut). En plus de la détermination du rapport de canaux à éta lollnage extérieur E.CKV est déterminée une nouvelle valeur R (rapport).Cette valeur peut avoir la forme, comme pour le ESXV, soit d'une valeur brute (équation I) (en mesurant l'échantil- lon en présence de l'étalon exterieur), soit d'une valeur nette (équation II) Cen soustrayant du numérateur et du dénominateur les taux de comptage respectifs lorsque l'échantillon est mesuré pendant le retrait de l'étalon extérieur). D'une manière tout à fait nouvelle, on introduit un taux de comptage 1En(e) pour déterminer la valeur de R. Cette valeur est obtenue uniquement en effectuant le comptage aVoc un des deux transducteurs de mesure placé en coïncidence avec l'autre. La valeur brute de R est obtenue suivant la relation : 2Epe (I) R = ie E q Dans cette relation, comme pour celle du ESW, les indi- ces placés on haut à gauche signifient le nombre de PM analysateurs nécessaire pour la mesure, 2 et q se rapportent aux numéros de canaux d'analyse. E est le taux de comptage mesuré par minute (cpm). L'indice placé en haut à droite indique que l'échantillon est mesuré en présence de l'étalon extérieur. La valeur nette de R est obtenue d'une manière analogue. 2Epe - 2Ep (II) R = - 1E q q À l'aide de cette nouvelle mesure pour déterminer R on obtient une famille de courbes typiques représentant R en fonction du ESXV situées entre les courbes limites des échantillons étalons présentant une extinction purement chimique ou purement chromatique. En utilisant les deux familles de courbes ZÂ en fonction du ESKV et R en fonction du ESW, on détermine le rendement de comptage ZA que l'on cherche (c'est-à-dire le rendement de comptage qui tient compte de l'extinction) en se reportant à la courbe ZÀ en fonction du ES:KV entre las tourbes limites des échantillons pourvus d'une extinction chimique et onromatique, en se basant sur lei; valeurs brutes et nettes mesurées du E + et de R et en appliquant un procédé mathématique d'inter- polation arithmétique (par exemple une interpolation linéaire ou géométrique).En termes généraux, la valeur de R mesurée indique un point dans lu représentation graphique de D en fonction du ESKV, la position de ce point donne une indication sur le rapport de mélange d'extinction chimique et chromatique dans la représentation graphique ZÀ en fonction du ESEV. I1 est d'usage lorsqu'il s'agit d'évaluer les signaux obtenus de deux transducteurs demeure dans la méthode du rapport à étalonnage extérieur ou bien d'additionner les deux signaux de façon à obtenir la somme de ces amplitudes dtimpul- sions, ou bien de faire la moyenne de ces deux signaux (demande de brevet publiée allemande DT-OS 2 304 939). Conformément à ce qui a été dit plus haut, il.est possible de faire la moyenne des signaux engendrés par les deux transducteurs associés lors de la détermination du taux de comptage ne) de R, d'autres combinaisons de ces signaux notamment linéaires, étant également possibles. Les amplitudes d'impAlsions excessives qui apparaissent par exemple lorsqu'on utilise des circuits en addition, comparées avec les amplitudes d'impulsions du taux de comptage obtenues avec un seul transducteur monté en coïncidence peuvent être compensées par des circuits de réduction a 'amplitudes d'impulsions notamment dans un circuit amplificateur. Le rapport R peut être aussi influencé par d'autres facteurs importants, par exemple diverses adaptations d'amplificateurs aux entrées des canaux d'analyse. OQ choisit de préférence des périodes de mesure de même durée, bien que la valeur de R puisse être influencée par les cycles de mesure, c'est-i-dire par la durée de comptage. On choisit de préférence pour la détermination de R et la dtermination de la valeur du ESKV des bandes d'analyse d'amplitudes différentes. Généralement il s'avère utile de choisir des bandes d'amplitudes d'impulsions relativement étroites par rapport à la distribution énergétique du spectre entier. En outre pour des raisons d'économie de canaux, il est utile de choisir le canal analyseur d'amplitudes 3 égal au canal 4. Pour que les hauteurs d'imprlsions respectives soient adaptées, il conviendra s.it de faire la moyenne des signaux de sortie des deux tànsductetrs associés, soit de prévoir une adaptation appropriée dans le schéma de montage.Si une économie importante de canaux est juge nécessaire, on peut toutefois choisir le canal analyseur d'amplitudes 3 égal au canal 4 et égal à l'un des canaux analyseurs d'amplitudes 1 ou 2 lesquels sont valables pour la détermination du rapport d'étalonnage exté.laur ESEV et le cas échéant prévoir une adaptation au moyen de circuits ponuérateursO Lorsqu'on désire déterminer R et dans le cas toutefois où il existe des canaux analyseurs d'amplitudes disponibles et pendant un intervalle de temps situé avant ou après la détermination dl rapport d'étalonnage extérieur ESKV, on peut au besoin commuter rapidement ces canaux sur d'autres. Dans le procédé conforme à l'invention, des cycles de met sure différents peuvent être utilisés pour déterminer les paramètres spécifiques et déterminants soit à l'aide d'un appareillage complexe avec cependant un tcmps de mesure réduit, soit à l'aide d'un appareillage simple mais avsc un temps de mesure plus long. Comme le procédé utilisé dans la présente invention est facile à adapter sur les appareils déjà existants qui utilisent la méthode d'étalonnage extérieur ESKV. Il sera en conséquence possible de l'adapter à l'appareillage déjà existant. On peut mettre en oeuvre le procédé selon l'invention en utilisant un dispositif approprié en partant du dispositif utilisé darus la méthode déjà connue du rapport d'étalonnage exte- rieur. Le dispositif selon l'invention est caractérisé en ce qu'il comporte une connexion .supplémentaire du circuit de coln- cidence reliant la sortie d'un seul des deux photomultiplicateurs transducteurs de mesure à un circuit discriminateur d'amplitude d'impulsions lequel est relié à un étage de comptage monté en aval et dont la sortie est également raccordée à un dispositif de traitement d'information. Il existe des dispositifs particulièrement préférables à d'autres qui font appel à trois cycles de mesure, parri ceux qui ont été mentionnés plus haut et conformément à l'invention, à savoir un cycle de mesure applicable sur un appareil comportant quatre canaux, de*.u cycles sur un appareii à trois canaux et un cycle sur un ap > zreil à deux canaux, lequel est commuté consécltivement toujours pour dos bandes d'amplitudes d'impulsions différentes. Alors qu'il est possible en principe, conformêmeliù à l'invention, d'utiliser deux circuits de connexion différents pour déterminer le rapport d'étalonnage extérieur ESKV et le rapport R en utilisant, par exemple, dans le premier cas un circuit d'addition et dans le second vun circuit de combinaison, il convient pour des raisons d'appareill2ge de choisir le premier circuit de connexion identique au second. L'invention sera mieux comprise par la description ci-arrcs de plusieurs modes de réalisation, donnés à titre d'exemple en référence aux dessins annexés, dans lesquels - la figure I est une représentation graphique standard sée du rendement de comptage ZA en fonction respectivement du rapport à canaux PKV et du rapport à étalonnage extérieur ESKV; - la figure 2 est une représentation graphique standardisée de R en fo > zvtion du rapport à étalonnage extérieur ESEV; - la figure 3 est une représentation graphique standardisée du rendement de comptage ZA en fonction du ESEV;; cette figure, identique à la figure 1, sert à illustrer la réalisation du procédé conformément à l'invention - la figure 4 est une représentation graphique standardi- sée de R en fonction du ESKV; elle est identique à la figure 2 et sert à illustrer la réalisation du procédé conformément à l'invention; et - les figures 5 à 7 sont des schémas du dispositif sous forme de diagrammes synoptiques, représentant trois variantes de dispositifs pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention. La figure 6a est une variante du dispositif de la fisure 6. Les valeurs de PKV et ESKV indiquées dans les figures 1 à 4 ont été obtenues à l'aide d'une série d'échantillons étalons contenant des quantités croissantes d'agent d'extinction. On a représenté aux figures 1 et 3 des fonctions limites du rendement de comptage pour chaquetype d'extinction. La fonction limite supérieure correspond aux rendements de comptage ZA obtenus avec des echantilluns étalons dans lesquels on a introduit une substance d'extinction qui ne pro- duit qu'une extinction purement chimique. Comme substance d'extinction on prendra par exemple CCl4. La fonction limite inférieure e.orrespcnd aux rendements de comptage ZA obtenus avec des échantillons étalons dans lesquels on a introduit une substance d'extinction qui ne produit qu'une extinction chro mastique. Comme substance on utilisera par exemple de la picéine. Aux figures 2 et 4 où sont représentées les valeurs de R en fonction du E3'P;V, on rencontre également deux courbes limites, la courbe inférieure est valable lorsqu'il s'agit d'une extinction purement chimique et la courbe supérieure dens le cas d'une extinction purement chromatique. Les graduations d'extincticn et les agents d'evtinctin utilisés sont identiques et se rapportent à la même substance d'échantillon comme c'est le cas respectivement dans les figures 1 et 3. Les représentations graphiques du rendement de comptage ZA en fonction du rapport à étalonnage extérieur d'après les figures I et 3 sont en fait connues (par exemple J.F. Lang: Organic Scintillators and Liquid Scintillation Counting, page 823, éditeur : Horrocks, D.L., C.e. Peng, Nev York, London; Âcademic Press, 1971). Par contre la représentation graphique reproduite respectivement dans les figures 2 et 4 est spécifique de l'invention. On procèdera de la meme manière pour tous les autres échantillons étalons pour établir les fonctions étalons ZA en fonction du ESEV et R en fonction du ESKV (voir figures 1 et 2). Ces fonctions seront décrites par un polynôme et trans- mises au calculateur. Le rendement de comptage d'un échantillon inconnu et contenant une proportion quelconque d'extinction chimique et d'extinction chromatique sera déterminé par le procédé oonforme a l' Invention de la manière suivante . La fiole d'échantillons ou le flacon similaire à quantité inconnue de radioactivité est introdui te dans l'appareil de mesure et.on règle la période de temps souhaitée. Après le déclenchement du comptage, le rapport d'étalonnage extérieur ESKV et la valeur de R sont déterminés pendant un cycle de comptage. preréglé et avant le comptage proprement dit de l'échantillon d'examen. Après avoir déterminé ces valeurs, l'échantillon d'examen est mesuré dans son canal de mesure approprié et pendant la période de temps assignée.Pendant ce temps-là, le calculateur effectue les opérations suivantes : Les points B1 sur la courbe limite a valable pour l'extinction chromatique et B2 sur la courbe limite b valable pour l'extinction chimique sont fixés à l'aide de la valeur ESKVo du rapport d'étalonnage extérieur de l'échantillon à analyser (figure 4). Le point B3 correspond à la valeur Ro de l'échantillon inconnu. Les distances B1B2 et B3B2 sont-inises en mémoire. En outre la valeur ESKVo du rapport d'étalonnage extérieur de l'échantillon d'examen localise les points A1 et A2 sur les courbes limites c (extinction chimique) etd (d'extinction par la couleur) de la figure 3. Le rendement de comptage ZAos conforméirent à l'invention correspondant à l'ordonnée A3 est à corriger en tenant compte de la distance A3A2 correspondant à l'ordonnée A2. On obtient le rendement de comptage corrigé ZAo pour un échantillon déterminé (indice zéro) en appliquant la règle de trois : (III) ZAo = A2 + A3A2 - A2 + A1A2 # B3B2 B1 Finalement on obtient le taux de désintégration de ltSch,an- tillon d'examen en effectuant une opération de calcul entre le taux de comptage trouvé de l'échantillon avec le rendement de conptage corrigé. La fonction R = f (ESKV) est indépendante du nucléide contenu dans l'échantillon. Ce qui est surprenant c'est que la cor relation conformément à l'invention peut êtltransférde par interpolation de la courbe R en fonction du ESKV sur les cor;-- be.s ZA Cn fonction du ESKV et ce quel que soit le nucléide pour lequel la courbe ZA en fonction du ESKV a été construite tout en aboutissant à la correction voulue. Pour déterminer le taux de désintégration d'échantillons à marquage multiple on aura besoin de trois.ou de plusieurs fonctions de correction d'extinction. La correction de ces fonctions dans le cas d'échantillons présentant des cnractéristiques d'extinction chimique et/ou chromatique, se fait de la même manière que dans le cas des échantillons à marquage unique et en utilisant la méthode sonforme à l'invention. Dans les trois schémas synoptiques du dispositif représentés aux figures 5 à 7; un écbantillcn d'examen contenu dans une fiole d'chantillons 10 (en général un flacon d'échantillons) est interposé entre.deux photomultiplicateurs diamétralement opposés. Deux genres de signaux de sortie sont engendrés par les deux PM, 12 et 14 et acheminés vers un circuit logique de coïncidence 16. Le premier genre de signaux associe les signaux-de sortie des deux Ptl, 12 et 14 dans un étage de combinaison arithmétique 18 (par exemple un circuit linéaire), qui fait la somme des amplitudes des signaux ou leur moyenne.Le deuxième genre de signaux de sortie est dérivé d'un des deux PM, 12 et 14; dans le cas des dispositifs du schéma représentés, il s'agira toujours du Pfl 14. Les deux genres de signaux sont acheminés en passant par des circuits d'adaptation, si besoin est, vers des amplificateurs placés à cet effet. En considérant les trois alternatives illustrées graphiquement, un nombre varié d'étages de discrimi nateurs ou canaux est alimenté par les amplificateurt précités; pour le dispositif de la figure 5, il s'agit de/ canaux, pour ceux des figures 6 et 6a, de trois canaux et pour celui de la figure 7, de deux canaux. Dans la dernière configuration les deux canaux sont commutables l'un après l'autre pour mesurer dans différents canaux d'analyses des bandes d'impulsions d'amplitudes différentes. Les figures 5, 6, 6a et 7 sont décrites dans ce qui suit dune façon détaillée. Dans la figure 5, les quatre uiserininateurs ou canaux sonos désignés par les références 20, 22, 24 et 26. Chaque cdnai est suivi de son compteur respectif 30, 32, 34 et 36. les surtics de ces compteurs sont reliées à l'équipement de calcul et ae traitement d'informabions 28. Les canaux 20 et 22 sont raccordés rar un amplificateur 38, (de préférence un amplificateur logaritDmique) au circuit de combinaison arithmétique 18 et servent à déterminer simultanément la valeur du rapport d'étalonnage extérieur qui s'effectue dans l'ensemble 28. L'avantage du dispositif de montage comportant quatre canaux représenté dans la figure 5 réside dans le fait qu'on peut déterminer en même temps le rapport d'étalonnage extérieur ES2J et le rapport R. h cette fln on ajoute au circuit de combinaison arithmétique 18 un deuxième circuit de combinaison arithmétique 19 qui remplit la même fonction que celui-ci, à savoir la combinaison des deux signaux de sortie engendrés par les PE 12 et 14 et leur liaison avec le canal 24 en passant par un autre amplificateur conjugué, de préférence encore une fcis un ampli fic auteur logarithmque. Dans une forme de réalisation simplifiée de l'invention les deax circuits de combinaison arithmétique 18 et 19 peuvent être réunis ensemble pour former un circuit unique, ce qui implique alors de prévoir un seul amplificateur à la place des deux amplificateurs 38, 39. Pour déterminer la valeur de R, le sigual de sortie du PN 14 est acheminé vers le quatrième canal 26 en passant par un amplificateur séparé 40. L'amplificateur 40 est de préférence un amplificateur linéaire Les signaux de sortie engendrés par les PM peuvent être couplés au circuit suivant au noyen d'étages d'adaptation d'impédance 42 et/ou 44. De tels étages d'adaptation peuvent être aussi représentés dans les diagrammes synoptiques des figures 6 et 7 qui seront décrits ci-dessous, mais ils ont été omis pour des raisons de simplification et parce qu'ils ne sont pas absolument indispensables. Le diagramme synoptique d'un dispositif suivant la figure 6 ne prévoit que les trois étages de discriminateurs d'amplitu des d'impulsions ou canaux 20, 22 et 2b lesquels sont suivis respectivement des compteurs.30,.32 et 36 qui sont à leur tour raccordés à l'équipement de caicul-et de relèvement de résultats 28. Les canaux 20 et 22 ont la même fonction que les canaux 20 et 22 de la figure 5 et servent à déterminer en zême temps le rapport d'étalonnage extérieur L'SKV. Les deux canaux 20 et L2 sont donc couplés à l'amplificateur correspondant 38 (de préférence logarithmique) et au premier circuit de coubinaison arithmétique 18. Le cenal 26 assume la fonction du canal 24, il est raccordé directement a-o PM 14 en passant par son préamplificateur 40 (de préférence un préamplificateur linéaire), comme il a été représenté dans la figure 5. Au besoin, un circuit d'adaptation d'impédance peut être interposé comme il est indiqué dans la figure 5. La ligne qui est connectée à un circuit commutateur 46 relie ce dernier au canal 26 devant lequel se trouve un amplificateur 40. La commutation se fait alternativement et relie ainsi un autre circuit de combinaison arithmétique 19 qui traite les deux signaux de sortie engendrés par les 2 Fn, 12 et 14 tout en agissant sur le réseau de coïncidence 16.Le canal 26 peut se présenter sous la forme d'un canal commutable pour des bandes d'a nalyse d'amplitudes d'impulsions différentes par exemple lorsque le circuit de combinaison arithmétique 19 est un circuit sommateur. Dans le cas où il s'agit d'un circuit qui fait la moyenne des signaux et non leur somme, la commutation n'est plus indispensable. Ce dispositi économise un canal mais fait appel à un circuit de commutation 46, intercalé entre le Fn 14 et le canal 26; le canal 26 peut être, si besoin est, commutable, ce qui signifie une période de mesure supplémentaire pour la détermination du rapport R. Ce dispositif est courant dans les types d'anasy- seurs d'amplitudes d'impulsions comprenant trois canaux. Dans la réalisation du dispositif précité, on peut, si besoin est, réunir les deux circuitslde combinaison arithmétiqaa 18 et 19 pour former un circuit unique.Toutefois, deux amplificateurs 38 et 40 sont encore indispensables, car le canal 26 (voir figu re 5) doit être raccordé par une ligne supplémentaire au VM 4 afin de traiter le signal qui provient seulement d'un photozul- tiplicateur et qui remplit les conditions de coïncidence. Une variante du dispositif de montage de la figure 6 est reproduite dans la figure 5a et comprcnd les éléments 10 à 1o et 20 à 36 qui sont disposés de la même manière que dans les autres montages mais ave la particularité qu'il a été prévu pour le canal 26 un dispositif de commutation pour les bandes de hauteurs d'impulsions lesquelles sont explicitement représentées dans la figure par un trait oblique. Conformément à l'alternative déjà envisagée dans la discustion de la figure 6, il est prévu un seul circuit de combinaison arithmétique 18 qui remplit la fonction du deuxième circuit de combinaison arithmétique 19 représenté dans le dispositif a la figure 6. Une autre simplification est obtenue en prévoyant un seul préamplificateur 38 qui à son tour remplit la fonction-du préamplificateur 40 de la figure 6. Cette simplification concernant le préamplificateur est rendue possible car le dispositif de commutation 46 de la figure 6 est remplacé par un dispositif de déconnexion 47 qui est raccordé à la ligne d'entrée du circuit de combinaison S ithmétique 18 lequel est relié au PM 12 d'une part et d'autre part à la sortie du circuit de coïncidence 16 lequel est relié aux bornes du PM 12 ct d l'entrée du circuit de combinaison arithmétique 18.De cette manière il est possible à l'aide d'un dispositif de montage encore plus simple que celui qui est représenté dans la ligure 6, de déterminer d'une manière analogue pendant une première période -de mesure la valeur du rapport d'étalonnage ESKV (en considérant les deux taux de comptage évalués) et la valeur de R (en considérant le taux de comptage supplémentaire nécessaire) et ce en même temps, et pendant une deuxième période de mesure de déterminer le taux de comptage engendré par le Pfl 14 seul, tout en remplissant les conditions de coïncidence,. Le dispositif de la figure 7 est réalisable avec un nombre restreint de discriminateurs (deux suffisent), les discriminateurs 20 et 26 qui sont caractérisés par un trait obliqus pour montrer qu'ils sont commutables. Les deux discriminaeurs 20 et 26 sont raccordés par des compteurs 50 et 36 à ' équipement de calcul et de traitement d'informations 28. Ce circuit comprend aussi un dispositif commuta-eur 4 qui relie alternativement les premiers canaux d'analyse d'amplit'- des des deux discriminateurs 20 et 2c aux bornes du circuit de combinaison arithmétique 18 en passant par l'amplificateur 3-8 qui est de préférence un amplificateur logarithmique, ou bien qui relie le deuxième canal d'analyse d'amplitudes du discri mineur 20 avec le deuxième circuit de combinaison arithmétique 19 en passant par l'amplificateur 39 au est de préférence aussi un amplificateur logarithmique et en -=êne temps le deuxième canal d'analyse d'amplitudes du discriminateur 26 avec la connexion supplémentaire de I 'a-#plificatcur 40 de préférence linéaire et avec le PM 14; les conditions de colnuiden- ce étant remplies tout au long de ces mesures. In deuxième circuit d'interconnexion arithmétique 19 et l'amplificateur 39 ont été représentés explicitement en.poin tillés sur la figure 7 et on peut au besoin s'en passer. Les circuits d'adaptation sont à compléter par les circuits corres pondant Les deux bandes différentes d'amplitudes sélectionnées des impulsions de chaque discrininateur qui ne sont pas nettes sont représentées par les expressions "premier" et "deuxième" canal des circuits discriminateurs 20 et 26 et ont désignés tout simplement par le mot "canal" tout au long de la description de3 figures 5 et 6; la position et la longueur de ces bandes d'amplitudes sont réglables d'une manière conventionnelle, réglage dont on s'est servi ici. R E V E N D I d A T T 0 N S 1.- Procédé pour déterminer le rendement de comptage ZA te- nant compte de ;'extinction d'échantiilons qui émettent un rayon- nement d'électrons et qui contiennent des proportions indétermi- nées d'agent d'extinction chimique et d'e.xtinc.tion par a couleur dans un compteur à scint.llations en m lieu liquide en un étalon extérieur, procédé suivant lequel on meure des taux de comptage e e 2E1 et 2E2 de l'échantillon dans deux bandes d'amplitudes d'im- pulsions différentes 1 et 2 conjointement avec le spectre Compton engendré par l'étalon extérieur et, le cas échéant, des taux de comptage 2E1 et 2E2 de l'échantillo.n tout seul, en consi- dérant les signaux de sortie de deux transducteurs de mesure au moins observant l'échantillon de directions dlfférentes, ces cignaux étant associés d'une façon arithmétique et remplissant les conditions de coïncidence puis en déterminant le rapport brut e e d'étalonnage extérieur 2E1/2E2 ou, si besoin est, le rapport net d'étalonnage extérieur (2E1 - 2E1) / (2E2 - 2E2), par lesquels on déduit le rendement de comptage ZA à l'aide d'une courbe étalon de corrélation du rendement de comptage ZA en fonction du rapport d'étalonnage extérieur ESKV, procédé caractérisé en ce qu'un taux de comptage 2E3e de l'échantillon est compté dans une bande d'amplitudes d'impulsions 3 avec le spectre Compton engendré par l'étalon extérieur et, le cas échéant, un taux de comptage 2E3 de l'échantillon tout seul, en évaluant les signaux de sortie'par au moins deux transducteurs, qui sont associés arithmétiquement et remplissent les conditions de coin- e cidence; en ce qu'un taux de comptage 1E4+ de l'échantillon est déterminé dans une bande d'amplitudes d'impulsions (4) avec le spectre Compton engendré par l'étalon extérieur et un taux de comptage 1E4, si besoin est, de l'échantillon tout seul, résultant des signaux de sortie d'un seul transducteur, lesquels sont en coïncidence avec les autres signaux engendrés par les deux transducteurs; en ce que la valeur 2Ee3 / 1E4e de R brut est déduite ou, le cas échéant, la valeur (2Ee ~ 2E3) / CE4e - 1E4) de R net; en ce que le point cor resBondant à la valeur du ESV ainsi qu'à la valeur de w est déterminé à l'aide d'une famille de courbes R en fonction du ESET, ce point étant situé entre les courues limites décrlvan-c l'extinction chimique d'une part et d'autre part celles décrivant l'extinction par la couleur; en ce qlle le rapport des dif féroces de R constituant lia différence obtenue entre la valeur de R avec une valeur située sur l'une des courbes limites d'une part et d'autre part la différence obtenue entre la valeur de . avec les valeurs correspondantes situées sur les deux courbes limites est déterminé en partant du ESKV mesuré et en l'utili sant dans la représentation graphique stendardisée de R en fonc- tion du ESKV; en ce qu'enfin le rendement de comptage ZA tenant compte de l'extinction situs entre les fonctions limites valables d'une part pour une extinction purement par le couleur et d'autre part les fonctions limites valables pour une extinction purement chimique, est déterminé par interpolatioD suivant le même procédé envisagé pour le rapport des différences de R en introduisant le rapport d'étalonnage extérieur mesuré ESEV dans la représentation graphique standardisée de ZA en fonction du ESEV. 2.- Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que les transducteurs de mesure sont dirigés sur l'échantillon à partir des directions opposées diamétralement. 3.- Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que les signaux de sortie engendrés par les deux transOuc- teurs et appliqués à la bande (3) des amplitudes d'impulsions sont pondérés différemment que ceux engendrés par un seul transducteur et appliqués à la bande(4) des amplitudes d'impulsions. 4.- Procédé suivant une- des revendications 1 à 3, carac térisé en ce que la bande (3) des amplitudes d'impulsions est choisie identique à la bande (4) des amplitudes d'impulsions. 5.- Procédé suivant une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que les bandes (3 et 4) des amplitudes d'impulsions diffèrent des bandes (1 et 2) des amplitudes d'impulsiona. 6.- Procédé suivant la-revendication-4, caractérisé en ce que les bandes (3 et 4) des amplitudes d'impulsions s'égalent entre elles et sont identiques à l'une des bandes (1 ou 2) des amplitudes d'impulsions. 7.- Procédé suivant une des revendications 1 à 6, caracté- risé en ce que tous les t3ux de comptage requis pour la déQerze- nation de la valeur du ESKV et de la valeur de R de l'éc"nt'l- lon sont mesurés simultanérent pondant un premier cycle de mesure, où l'échantillon est en présence de l'étalon extérieur et, si besoin est, pendant un deuxième cycle de mesure, où i'échan- tillon est seul, en l'absence de étalon extérieur. 8.- Procédé suivant zone des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que tous les taux de comptage 2Ee , 2Ee , 2Ee des 1 2 3 deux transducteurs combinés arithmétiquement, remplissant les conditions de coïncidence et obtenus lorsque l'étalon extérieur est à proximité de l'échantillon sont mesurés pendant un premier cycle de mesure, le taux de comptage 1Ee d'un seul bransducteur 4 dans un deuxième cycle de mesure, et le cas échéant les taux de comptage respectifs 2E1, 2E2, 2E3 des deux transducteurs, combi- nés arithmétiquement; remplissant les conditions de coïncidence et obtenus pendant le retrait de l'étalon extérieur de l'échantillon dans un troisième cycle de mesure, et le taux de comptage 1E4 d'un seul transducteur dans un quatrième cycle de mesure. 9.- Procédé suivant une des revendications 1 à 6, car ac té- risé en ce que les taux de comptage 2Ee et 2Ee des deux trans 1 2 ducteurs combinés arithmétiquement et remplissant les conditions de coïncidence obtenus lorsque l'étalon extérieur est à proximité de l'échantillon, valables pour la détermination du ESKV sont mesurés pendant un premier cycle de mesure; en ce que le taux de comptage 2Ee des deux transducteurs, combinés arithmétiquement 3 et remplissant les conditions de coïncidence obtenus lorsque l'étalon extérieur est à proximité de l'échantillon, valable pour la détermination de R, est mesuré simultanément avec le taux de comptage 1 4 d'un seul transducteur remplissant les conditions de coïncidence, valable pour la détermination de R et pendant u & second cycle de mesure; et en ce que, si besoin est, les taux de comptage 2E1 et 2E2 des deux transducteurs, combinés arithmétiquement et remplissant les conditions de coïncidence, obtenus lorsque l'étalon extérieur est en retrait de l'échantillon, va labiles pour la détermination du ESKV, sont mesurés pendant un troisième cycle de mesure, et enfin en ce que le taux de comptage E3 des deux transducteurs combinés arithmétiquement et remplissant les conditions de coïncidence, obtenu lorsque 1'é- talon extérieur est en retrait de l'échantilon, valable pour la dete-rination de R, est mesuré simultanément avec le taux de comptage 1v.4 d'un seul transducteur remplissant les condltions de coïncidence, valable pour la détermination de R, pelidant un quatrième cycle de mesure. 10.- P:océdé suivant une dos revendications 1 à 6, ca-ac- térisé en ce que les taux de comptage 2Ee et 2n des deux transducteurs, combinés arithmétiquement et remplissant les conditions de coïncidence, obtenus lorsque l'étalon extérieur est à proximité de l'échantillon, valables pour la déterminatiai du ESEV, sont mesurés pendant un premier cycle de mesure, le taux de comptage 2E3e des deux transducteurs, combinés arithnc-- tiauement et remplissant les conditions de coïncidence obtenu lorsque l'étalon extérieur est à proximité de l'échantillon valable pour la détermination de R est mesuré pendant un dev xième cycle de mesure et le taux de comptage 1Ee d'un seul 4 transducteur, remplissant les conditions de colncidence, valable pour la détermination de R est mesuré pendant un troisième cycle de mesure, et le cas échéant, les taux de comptage 2E et 2E2 des deux transducteurs, combinés arithmétiquement et1 remplissant les conditions de colncidence, obtenus lorsque l'é- talon extérieur est en retrait de l'échantillon, valables pour la détermination du ESKV, sont mesurés pendant un quatrième cycle de mesure, le taux de comptage 2E3 des deux transducteurs combinés arithmétiquement et remplissant les conditions de coïncidence, valable pour la détermination de R, est mesuré pendant un cinquième cycle de mesure et le taux de comptage 1E4 d'un seul transducteur remplissant les conditions de concidence, valable pour la détermination de R est mesuré pendant un sixième cycle de mesure. 11 - Procédé suivant une des revendications 1 à 10, carac térisé en ce que tous les cycles de mesure sont de même durée. 12.- Dispositif pour la mise en oeuvre du procédé suivant une des revendications 1 à 11, avec au moins deux photomulti r1icateurs/transducteurs de mesure (PM) qui à partir d'une direction quelconque sont orientés sur une position de mesure dans laquelle un échantillon contenant une substance scintilta- trice.en milieu liquide peut être placé en conmun avec Un étalon extérieur et, dans le cas échéant, a tour de rôle, sans ce dernier, un circuit de coincidence évaluant les signaux de sortie des PN transducteurs de mesure, un premier circuit de comoi- naison arithmétique raccorde aux sorties deux PM/transducteurs de mesurc, deux circuits discriminateurs d'aiaplitudes d'impu' sions alimentés par ce dernier circuit, des compteurs correspc.n- dants reliés aux derniers circuits et un équipement de calcul et de traitement d'informations, caractérisé en ce qu'il comporte une connexion supplémentaire provenant du circuit de coïnciden- ce (16) reliant la sortie d'un seul FN (14! parmi les deux PM/transducteurs de mesure (12, 14) à un circuit discriminateur d'amplitudes d'impulsions (26) lequel est relié à 'in étaye de comptage (36) monté en aval et dont la sortie est également raccordée à un équipement de calcul et de traitement d'informations (28). 13.- Dispositif suivant la revendication 12, caractfrisé en ce que les ln/transducteurs de mesure sont orientés sur la position de mesure à partir des directions opposées diamétralement. 14.- Dispositif suivant la revendication 12 ou 13, caracté- risé en ce que le circuit de combinaison arithmétique (19) constitue un étage de sommation. ou d'établissement de la moyenne des signaux. 15.- Circuit de montage suivant une des revendications 12 à 14, caractérisé en ce que le circuit discriminateur d'amplitudes d'impulsions (25) relié à la connexion supplémentaire est prévu spécialement et qu'un deuxième circuit de combinaison arithmétique (19) relié aux bornes de sortie des 2 Pfl/transduc- teurs de mesure (12, 14) est raccordé à un autre circuit par ticulier de discriminateur d'amplitudes d'impulsions (24) avec un compteur (34) monté en aval dont la sortie est également reliée à l'équipement de calcul et de traitement d'informations (2R ), (f igure 5). 16.- Dispositif suivant une des revendications 12 à 14, caractérisé en ce que la connexion supplémentaire est, susceptible d'être raccordée au circuit discriminateur d'amplitudes dtimpul- sions (26) par un circuit de commutation (ris) lequel est prévoir specialement, et qu'un deuxième circuit de.combinaison arithmétique (19) relié aux bornes de sortie des deux PlI/transuncteurs de mesure (12, 14) est susceptible d'être raccorde eu même circuit discriminateur d'amplitudes d'impulsions (26) à travers un circuit de commutation (4h) fonctionnant à tour de rôle, (fi- gure 6) 17.- Dispositif salivant une des revendications 12 à 14, caractérisé en ce que les deux circuits discriminateurs d'amplitu- des d'impulsions (20, 26) peuvent être commutés entre deux canaux d'amplitudes d'impulsions différents et qu'un circuit de commutation (46) est prévu raccordant par alternation les premiers canaux d'amplitudes d'impulsions des deux circuits discriminateurs d'amplitudes d'impulsions (20, 26) au premier cuit de combinaison arithmétique (18) ou bien le deuxième canal de l'un des circuits discriminateurs d'amplitudes d'impulsions (20) au deuxième circuit de combinaison arithmétique (19) et le deuxième canal de l'autre circuit discriminateur d'amplitudes d'inpulsions (26) à la connexion supplémentaire (figure 7). 18.- Dispositif suivant une des revendications 12 à 17, caractérisé en ce que le premier et le deuxième circuits de combinaison arithmétique (18, 19) présentent une structure idertique. 19.- Dispositif suivant une des revendications 12 à 18, caractérisé en ce gutun premier préamplificateur (40) à caractéristique d'anplification différente de ce:' le d'un deuxième préamplificateur (38) est monté en amont du circuit discrimina- tour d'amplitudes d'impulsions (26) qui traite les signaux de sortie d'un seul EM/transducteur de mesure et en ce qu'il achemine les signaux associés des deux PU./trsnsducteurs de mesure (12, 14) au circuit discriminateur d'amplitudes d'impulsions correspondant (20, si besoin est, 22 et 24). 20.- Dispositif suivant la revendication 19, caractérisé en ce qu'un facteur d'amplification différent est prévu comme caractéristique d'amplification différente. 21.- Dispositif suivant une des revendications 12 à 14, caractArisé en ce que le circuit de combinaison arithmétique (18) est raccordé a trois circuits discriminateurs d'amplitude d'impulsions (20, 22, 26) en passant par un seul préamplifica- teur (38),la bande d'amplitude d'impulsions du troisième cir cuit (26) étang commutable et un circuit de déconnexion (47) étant prévu qui en position déconnectée, relie la connexion separée de l'un des Pfl (14) avec la bande d'amplitudes d'impulsions du troisième circuit discriminateur d'amplitudes d'impulsions (26) et qui est disposé entre les bornes de sortie de l'autre PM (12) et le circuit de combinaison arithmétique (18).