FR 2282667 A1 19760319 FR 7428762 A 19740821 La présente invention concerne un procédé pour la régulation de bains de matière fondue, faisant intervenir les actions mécaniques résultant des frottements visqueux susceptibles de se développer dans ces bains ; l'invention concerne également un dispositif pour la mise en oeuvre dudit procédé, notamment en vue de réaliser une solidification dirigée. La mise en oeuvre pratique de certaines techniques de solidification dirigée, telles que par exemple la purification par fusion de zone ou l'élaboration de matériaux composites sous forme d'en- tectiques orientés, soulève le plus souvent de délicats problèmes liés à une action parasite possible du contenant, lorsque l'on traite des liquides chimiquements réactifs, cette réactivité étant d'autant plus grande que la température est élevée. Pour éliminer tout risque de pollution ou contamination du produit de solidification par le contenant, de nombreux auteurs ont préconisé une méthode de fusion localisée dans une zone flottante, animée d'un lent mouvement de translation suivant l'axe principal du solide, dénommé lingot, à traiter.Dans une telle technique de purification par fusion de zone, la phase liquide est maintenue en équilibre entre les deux parties solides du lingot par les seules forces de tension superficielle, auxquelles peuvent toutefois s as- sociertéventuelleDent des forces extérieures résultant,par exemple, de l'application d'un champ électromagnétique (lévitation).Il , ensni1t A4ueTaseule source de pollution possible n'est alors plus que l'atmQxphbre gazeuse régnant dans l'enceinte de travail.Aussi la technique de la fusion de zone flottante, en général appliquée de façon que l'axe principal du lingot soit vertical, est-elle utilisable pratiquement quelles que soient la température de fusion du matériau à purifier et la réactivité chimique du liquide visqueux obtenu dans ladite zone flottante, du fait que l'on s' est affranchi de tout contenant en contact direct avec la matière traitée. Vais, en dépit de cet avantage manifeste, les techniques de solidification dirigée ont toutes vu Jusqu'à maintenant leur développement industriel limité par les problèmes très ardus de régulation quelles obligent à vaincre. Il faut en effet maintenir la zone de matière fondue en suspension et simultanément en translation lente et en mAeme temps veiller avec une très grande rigueur à conserver constants les paramètres caractéristiques de ladite zone, à savoir sa forme et son volume. C'est ainsi que de nombreux dispositifs complexes ont été proposés et utilisés, mettant - ontloueq en oeuvre des controles/oW pat~rayonnement , mais tous extrémement coûteux et très délicats à faire fonctionner parfaitement.On peut citer à titre d'exemples le dispositif décrit dans la demande de brevet allemand publiée sous le n 2.220.819 et les appareillages décrits dans les articles suivants - Détermination of electric power for floating zone melting of different materials, par Dobrovol Skaya, V.I.; Martuzan, B. Ya. et Ratuikov, D.G. (Fiz. Khim. Obrab. Mater. 1973 (5),71-7 , Leningrad). - Infrared T.V. system of computer controlled Czochralski crystalgrowth, par D.F. O'Kane, T.W. Kwap, L. Gulitz et A.L. Bednowitz (J. Cryst. Growth 13/14, 1972, 624). - Automatic crystal pulling with optical diameter control using a laser beam, par U. Gross et R. Kersten (J. Cryst. Growth, 15, 1972, 85) Les difficultés viennent de ce que la forme et le volume de la zone de matière fondue ne sont pas des paramètres indépendants, mais sont au contraire liés par les relations d'équilibre de la mécanique des fluides et de la thermodynamique, existant entre les énergies dues aux forces de volume et les énergies de surface. Dans le cas d'une purification par fusion de zone par exemple, toute évolution de ces paramètres hors du domaine pour lequel l'équilibre énergétique de la zone flottante demeure possible peut conduire soit à la solidification, soit à la chute de la partie en fusion . Ce n'est que dans les cas où le rapport tension de surface/densité du liquide est élevé que ltétendue de ce domaine de contrôle est suffisamment grande. Ainsi, pour les liquides à forte tension superficielle et de faible densité, tels que le béryllium, le bore, le silicium , le germanium Qu certains de leurs composés,le maintien et la translation de la zone -flottante peuvent se réaliser sans grandes difficultés. I1 suffit alors d'une régulatioa'assurant la constance de la puissance de chauffe pour permettre généralement d'obtenir des lingots ayant une forme cylindrique acceptable, bien qutencore imparfaite, après purification par fusion de zone En revancheZles résultats ont été presque touJours médiocres par ce procédé avec des matériaux métalliques denses. De même,dans le cas plus complexe encore de la solidification dirigée d'un système polyphasé, en vue par exemple de l'élaboration de matériaux composites sous forme d'eutectiques orientés, toute modification même faible de la forme, de l'orientation et/ou de la vitesse d'avancement du front de solidification -modification qui entr > tnerait une discontinuité dans la structure du matériau composite final - doit être soigneusement évitée. I1 est donc nécessaire là encore de maintenir les paramètres de la zone flottante, qui fixent l'équilibre énergétique de celle-ci, dans un domaine de variation très étroit, et aucun des procédés actuellement connus ne le permet réellement. Dans le cas également d'un procédé de cristallogénèse, avec tirage de cristaux, que l'on désire cylindriques, à partir d'un germe monocristallin et d'un bain liquide, selon la méthode de Czochralsky, on doit veiller à donner au monocristal en forma- tion un diamètre pratiquement constant; cela s'obtient clusique- ment en maintenant un gradient de température constant et en assurant une progression constante du front de germination. La forme le volume de la zone fondue immédiatement adjacente au cristal en cours de croissance sont en effet les caractéristiques déterminantes du procédé. Le profil de cette zone fondue doit être tangent au germe cristallin et le front de germinatlon doit se situer rigoureusement à ce niveau.Mais les procédés connus pour réguler ces para nitres impliquent un appareillage treks complexe et donnent des ré- sultats somme toute peu satisfaisants. On a maintenant trouvé, de fanon inattendue, que l'on peut réguler les bains de matière fondue, notamment en vue de ma- triser leur solidification dirigée, en régulant une action mdcani- que due aux frottements visqueux susceptibles de sévelopper dans lesdits bains, en particulier en détectant l'énergie dépensée par lesdits frottements visqueux et en régulant en conséquence la puissance de chauffe desdits bains. Sous un premier aspect, la présente invention a pour objet un procédé pour la régulation d'un bain de matière fondue ,consistant à réguler une action mécanique due aux frottements visqueux susceptibles de se développer dans ledit bain. Plus particulièrement, l'invention a pour objet un procédé dé pour régulation d'un bain de matière fondue, selon lequel l'action mécanique que l'on régule est un couple de viscosité introduit par la rotation relative du bain de matière fondue et de la partie solide du matériau traité. Pour la mise en oeuvre pratique du procédé selon l'inven- tion, on peut utiliser pour réguler ladite action mécanique due aux frottements visqueux, par exemple au moins un palier et une butée à fluide, au moins un palier-butée à fluide ou au moins un palier magnétique.Les paliers-butées à fluideAsont avantaneusement des Datre. lters-butees a gaz, dont le gaz peut/de l'air, de l'hydrogène, de l'argon ou un gaz inerte ou un mélange de gaz ; le gaz du palier-butée à gaz peut être indépendant de l'atmosphère rognant dans la chambre de traitement du matériau, mais on peut également prévoir que ledit gaz puisse se mélanger à l'atmosphère régnant dans ladite chambre, c'est-à-dire l'atmosphère en contact avec le bain de matière fondue à réguler. I1 est important qu'au moins un de ces dispositifs de déeetton de l'action mécanique due aux frottements visqueux ne présente aucune variation de couple résiduel de frottement propre qui ne soit pas négligeable par rapport aux variations du couple dû aux frottements visqueux au sein du bain liquide, ce qui exclut par exemple les paliers à bille. Au moins un de ces dispositifs doit en effet être apte à détecter avec une grande précision des couples très faibles. La détection de l'action mécanique stopère alors au moyen de transducteurs classiques, qui peuvent entre, par exemple, des capteurs piézo-électriques, des Jauges extensométriques, des mesureurs optiques d'ans de torsion, des capteurs de déplacement, des génératrices ou des moteurs de grande sensibilité, des systèmes de compensation électromagnétiques , etc.... Une fois l'action mécanique due aux frottements visqueux détectée, on peut agr sur le dispositif de chauffe assurant la fusion du bain, au besoin par 1'intereédiaire d'un appareillage asservissant ce dispositif de chauffe, dès que les données fournies par le dispositif de détection présentent un écart significatif par rapport à la valeur fixée comme consigne. Sous un second aspect, l'invention a pour objet un dispostif pour la régulation d'un bain denatière fondue , comprenant des moyens pour réguler une action mécanique due aux flottements visqueux susceptibles de se développer dans ledit bain, notamment des moyens pour détecter des variations de ladite action mécanique et des moyens pour réguler en conséquence le dispositif de chauffe assurant la fusion dudit bain. L'invention est illustrée dans les dessins annexés, dans lesquels Fig. 1 représente un organigramme schématisant une régula tion de la puissance de chauffe du bain de matière fondue. Fig.2 représente un appareil de fusion de zone verticale co > prenant un dispositif selon l'invention. On peut avantageusement munir le dispositif selon l'invention d'un système automatique de régulation de la puissance de chauffe du bain, asservi au détecteur de variation de action mé canique due aux frottements visqueux, du type par exemple du système dont le fonctionnement est schématisé à la figure 1. Dans un tel système automatique, l'action mécanique due aux frottements visqueux dans le bain de matière fondue est détectée et la valeur fournie par le détecteur est convertie, dans un convertisseur, avant d'être envoyée dans un dispositif comparateur où se fait la comparaison avec une valeur fixée coe consigne de commande. Tout écart significatif d'avec cette consigne met en Jeu une commande de régulation, qui peut être du type "tout ou rien", ou de type analogique, sous l'effet d'un moniteur et après smpliriea- tion. On prévoit de préférence de faire agir cette commande sur un régulateur PID (régulateur à action proportionnelle,intégrale, dérivée), équipé d'un correcteur, de sorte que l'écart entre la valeur détectée et la valeur fixée comme consigne évolue au voisinage de zéro suivant des oscillations amorties. Ce régulateur agit sur le circuit de contrôle de puissance qui coniande le chaufrage du bain de matière fondue, agissant par là-même sur le volume et la forme dudit bain. Ce type de système de régulation automatique ne présente pas de difficultés de réalisation particulières et peut être réali- sé au moyen d'appareillagef connus de l'homme de l'art. On peut en outre lui associer, si on le désire,un calculateur permettant rajuster les constantes de temps du régulateur et de son correcteur. Pour mieux faire comprendre le principe qui est à la base de la présente invention,on se réfère plus particulièrement à une régulation de zone flottante;il est clair cependant que des considérations sensiblement équivalentes s'appliqueraient aussi aux autres types de bains de matière fondue, tels que par exemple ceux mis en oeuvre pour élaboration de matériaux composites sous forme dteutectiques orientés ou pour le tirage de cristaux cylindriques selon la méthode de Czochralsky. Si l'on considère donc une zone flottante maintenue en équilibre entre les deux parties solides d'un lingot cylindrique, on peut,pour simplifier,formuler l'hypothèse selon laquelle la zone fondue est cylindrique et est de même diamètre que celui du lingot; cela implique que la zone fondue soit de hauteur réduite, ce qui peut être obtenu aisément à l'aide de tout dispositif de concentration de l'énergie connu de l'homme de l'art.On peut alors admette que, si l'on imprime un mouvement de rotatio 6uivant son axe principal à l'une des deux parties du lingot, avec une vitesse angulaire relative uJet si R est le rayon du cylindre que représente le lingot, le couple résistant C dù aux frottements visqueux dans la zone fondue, de viscosité dynamique p et de hauteur e, est donné par l'expression approchée Avec les hypothèses formulées, le couple C est bien fonction des deux paramètres p et e. Or, la viscosité A est essentiellement une fonction décroissante & la température, suivant une expression très approchée du type .T = constante, où T est la température. Mais dans une zone flottante de hauteur réduite, la température ne peut qu'être égale ou supérieure à la température de fusion de la matière constituant le lingot oar,sinon, cette zone fondue se solidifierait. I1 en résulte que toute augmentation de la hauteur e de la zone fondue ne peut être liée qu'à une augmentation , ou au moins au maintien, de la température, et partant, une diminution ou au maintien de la viscosité . D'après l'expression (1), on doit admettre que les paramètres p et e ne sont pas indépendants et que, dans une zone fondue de hauteur réduite, pour laquelle ltexpression (1) représente une bonne approximation, > et e varient en sens inverse l'un de l'autre. On voit donc que procédé et le dispositif selon l'inven- tion, qui permettent de réguler le couple C, permettent la régulation de la hauteur d'une zone fondue, ctest-à-dire en pratique du volume de celle-ci. L'invention permet ainsi de Produire de facon .aeometrioue automatique des lingots de pureté et de régularité/très élevées, ce que l'on ne pouvait réaliser pratiquement jusqu'alors. Lors du traitement selon l'invention de bains de matière fondue seime de l'obtention de matériaux composites sous forme d'eutectiques orientés, on peut réaliser une exceptionnelle constance de progression du front de solidification, qui est également maintenu dans sa forme. On peut ainsi effectuer de façon très ri goureuse la solidification :unidirectionnelle d'eutectiques, notamment d'entectiques à haut point de fusion. On peut également effectuer, au moyen du procédé ou du dispositif selon l'invention, la régulation d'une installation de tirage de cristaux, suivant la méthode de Czochralsky, de façon à obtenirså partir d'un germe monocristallin et d'un bain de matière fondue, un monocristal de diamètre rigoureusement constant. L'invention est décrite plus en détails dans les exemples ci-après qui ne la limitent aucunement. EXEMPLE 1 On a réalisé un appareIl de fusion de zone vertical, tel qu'illustré en Fig. 2, comprenant un palier-butée à gaz et un moteur à courant continu, en tant que moyens de détection des variations d'une action mécanique due aux frottements visqueux au niveau de la zone flottante du lingot traité. La translation de la zone flottante 1 le long du lingot cylindrique à traiter 2 étaitassurée par le mouvement relatif du coulisseau 3, porteur des broches 5 et 6, par rapport à l'inducteur de chauffe par courant de haute fréquence 7. Ce dernier étant fixe, c'est le coulisseau 3, guidé sur le bâti 8 par deux glissières 9, qui était animé d'un lent mouvement de translation verticale, 80US l'action de la rotation d'une vis-mère 10 accou plée à un moto-réducteur 11. Les broches 5 et 6 coulissaient dans les guide-broches fixes 12 et 13. Un moto-rdducteur 14 à rotation très lente permettait dthomogéneiser la phase liquide ou phase de matière fondue, au niveau du front de solidification, l'opération de translation de la zone fondue le long du lingot étant dans ce cas effectuée dans le sens allant du bas vers le haut. La partie inférieure 2 du lingot était guidée dans la broche 6 par un palier à billes 15. Un palier à gaz 16 supportait et guidait la partie supérieure du lingot. Le moteur à courant continu 17 qui était associé à ce palier à gaz 16 en assurait une rotation relativement rapide et, par l'intermédiaire de l'intensité qutil consommait, permettait la détection du couple dû aux frottements visqueux qui se développaient au sein de la zone fondue. L'intensité consommée par le mo- teur 17, convertie en tension, était comparée automatiquement à la consigne de commande fixée, correspondant au volume souhaité pour la zone flottante. Le dispositif de chauffe de la zone fondue était alors asservi par un régulateur PID, avec interposition d'un dispositif correcteur, de sorte que l'écart entre la tension détectée et la tension de consigne évoluait au voisinage de zéro, suivant des oscillations amorties, quelle que soit la nature des perturbations pouvant affecter les paramètres caractéristiques de la zone fondue. On a ainsi pu traiter une variété de lingots de matières et de dimensions diverses. Dans les cas les plus défavorables où le lingot à traiter était de faible diamètre, soit de 1'ordre 1 cm de diamètre, et lorsque la vitesse de rotation relative des deux parties du lingot l'une par rapport à l'autre était faible, soit de l'ordre de 50 tours/minute par exemple, le couple résistant qui se manifestait au sein de la zone fondue du fait des frottements visqueux était très faible (il était de l'ordre de 10 2g.cm pour les métaux liquides), mais pouvait parfaitement être détecté au moyen du palier-butée à gaz et du moteur à courant continu utilisés. Les lingots cylindriques obtenus après fusion en zone flottante dans l'appareil ci-dessus décrit étaient de forme cylindrique pratiquement parfaite, puisque les variations du diamètre du lingot sur toute la longueur de celui-ci étaient pratiquement nulles et atteignaient au maximum 2 , valeur quelles n1 excédaient jamais, seulement dans les cas les plus défavorables des métaux ou alliages présentant des rapports tension superficielle/densité faibles. EXEMPLE 2 On a utilisé un dispositif semblable à celui de l'exem- ple 1, hormis les adaptations technologiques nécessaires et qui sont à la portée de l'homme de l'art, pouqia régulation d'une installation de tirage de cristaux de diamètre rigoureusement constant, à partir d'un germe monocristallin et d'un bain de matière fondue, selon la méthode de Czochralsky. Pour rendre le tout parfaitement opérationnel, on a seulement adjoint à cet appareil un petit calculateur, placé dans la channe de régulation et qui permettait de prendre en compte les Variations de volume du bain et surtout l'accroissement de volume du cristal. On a ainsi obtenu des monocristaux de diamètre rigoureusement constant de la matière de départ. REVENDICATIONS 1. Procédé pour la régulation d'un bain de matière fondue, caractérisé en ce qutil consiste à réguler une action mécanique due aux frottements visqueux susceptibles de se développer dans ledit bain. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'action mécanique que lton régule est un couple de viscosité introduit par la rotation relative du bain de matière fondue et de la partie solide du matériau traité. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que l'action mécanique due aux frottements visqueux détectée est convertie de façon à donner une information du type d'une consigne de régulation. 4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce qutil réalise une régulation par tout ou rien. 5. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce qu'il réaliste une régulation analogique. 6. Dispositif pour la régulation d'un bain de matière fondue, caractérisé en ce qutil comprend des moyens pour réguler une action mécanique due aux frottements visqueux susceptibles de se développer dans ledit bain. 7. Dispositif selon la revendication 6, caractéris! en ce qu'il comprend des moyens pour détecter des variations de ladite action mécanique et des moyens pour réguler en conséquence le dispositif de chauffe mesurant la fusion dudit bain. 8. Dispositif selon la revendication 7, caractérisé en ce qu'il comprend un système automatique de régulation de la puissance de chauffe du bain, asservi au détecteur de variation de l'action mécanique due aux frottements visqueux 9. Dispositif selon l'une des revendications 6 ou 7, caractérisé en ce Que, lesdits moyens comprennent au moins un pa a 8 EIZ1IQe. lier /une butée /un palier-butée à fluide ou un palier magnétique, et un transduateur. 10. Dispositif selon la revendication 9, caractérisé en ce que le palier-butée à fluide est un palier-butée à gaz, dont le gaz est de l'air, de l'hydrogène, de l'argon, ou un gaz inerte ou un mélange de gaz. 11. Dispositif selon la revendication 9, caractérisé en ce que ledit transducteur est choisi parmi les capteurs piézoélectriques, les jauges extensométriques, les mesureurs optiques d'angle de torsion, les capteurs de déplacement, les génératrices ou les moteurs de grande sensibilité, et les systèmes de compensation électromagnétiques. 12. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 6 à 11, caractérisé en ce que ledit bain de matière fondue est une zone fondue, notamment la zone lttante d'un lingot traité par fusion de zone ou la zone liquide située au voisinage du front de solidification de matériaux composites soustorme d'eutectiques orientés ou du front de cristallisation de monocristaux produits par tirage suivant la méthode de Czochralsky.