FR 2228533 A1 19741206 FR 7317258 A 19730511 La présente invention a pour objet un procédé d'optimisation de rendement d'une réaction chimique, ayant lieu dans un réacteur, où l'on introduit en continu une charge comportant plusieurs substances et d'où #ssor#, en continu, dudit réacteur un mélange contenant le composé # par rapport auquel on veut optimiser le rendement. ,n sait que les rendements des réactions chimiques dépendent de nombreux paramètres physiques ou chimiques tels que les concentrations des corps à l'entrée des réacteurs, la température, la pression, l'état du catalyseur etc.. Pour optimiser le rendement d'un ou plusieurs réacteurs, c'est-á-dire augmenter le plus possible la concentration en un corps donné aes prcduits de sortie (en général le corps qui a le plus grand interêt quant à ses applications industrielles), il importe d'orienter le rendement des réactions chimiques vers la production de ce dit corps. La présente invention a précisément pour objet un procédé d'optimisation du rendement d'une réaction chimique, ayant lieu dans un réacteur ou on introduit en continu une charge comportant plusieurs substances et d'où on ressort, en continu, dudit réacteur, un mélange contenant le composé Y par rapport auquel on veut optimiser le rendement du réacteur, procédé caractérisé en ce que, lors d'une période d'optimisation dite "optimisation sans modèle11, pour optimiser la concentration des constituants ainsi que les paramètres physiques de la charge à l'éntree ceci dans le but d'avoir un rendement maximum en composé Y, on fait varier sinusoîdalement, avec une amplitude petite autour d'une valeur moyenne xio, la concentration x. de chacun des corps i dans la charge, on mesure, en étudiant l'effet de ces variations sur l'amplitude de variation de la concentration du corps Y à la sortie, la valeur de la dérivée du rendement par rapport aux concentrations xi, on fait varier la concentration de la charge en lesdits corps jusqu'à ce que les dérivées du rendement en fonction de toutes ces concentrations soient toutes inférieures à une valeur de référence proche de zéro, cec pour le même ensemble de valeurs des paramètres xi correspondant á un point de fonctionnement du réacteur, et on de termine -insi toutes les valeurs x, correspondant au rendement maximum du réacteur, c'est-à-dire la valeur des paramètres physiques et les concentrations optimales pour chaque corps de la charge. Dans le procédé d'optimisation, on cherche à optimiser le rendement du réacteur par rapport au corps Y, lequel rendement est une fonction F des paramètres xl, x2,.vi es paramètres xl, x2. . représentent les concentrations de la charge à l'entrée, ou les paramètres physiques tels que la température, la pression ou la durée de fonctionnement d'un catalyseur depuis la dernière régénération.Afin d'optimiser le rendement il est nécessaire de trouver la valeur x. de chaque paramètre, pour 10 laquelle la variation de rendement F (proportionnel à la concentration du corps Y à la sortie du réacteur) par rapport à la variation du paramètre x. est nulle, c'est-à-dire le maximum de F ; pour cela on agit sur la concentration ou sur le paramètre physique x. suivant la loi où k est une constante, c'est à dire qu'on fait varier d'autant plus vite la concentration de la charge en le corps xi que la variation du rendement F est plus importante en fonction de la variation de xi, c'est-à-dire plus le point de fonctionnement du réacteur est éloigné de celui correspondant à un rendement maximum. Lorsque la dérivée du rendement par rapport à la concentration d'un des corps xi est inférieure à une valeur de référence proche de zéro on estime que le rendement est momentanément optimisé par rapport à cette variable dont la valeur correspond à cet extremum. On optimise ensuite le rendement en faisant varier une autre variable d'entrée xj par le même procédé, puis on revient sur l'optimisation de x. pour mesurer XF autour de la valeur xoj optimisée. Si #F/## est toujours inférieure à la valeur de référence proche de zéro on continue l'optimisation sur une troisième variable s'il y a lieu etc jusqu'à épuisement des paramètres d'entrée sur lesquels on peut agir.Si #F/#xi est supérieure à ladite valeur de consigne on relance le procédé pour xi autour de la nouvelle valeur du rendement pour la valeur de la variable x égale á xjo. Le rendement du réacteur est optimisé lorsque toutes les valeurs de #F/#xi sont inférieures á une valeur de référence proche de zéro pour un ensemble des valeurs des concentrations et paramètres physiques xj. Le problème est donc d'estimer la valeur du gradient du rendement par rapport à une quelconque des variables d'entrée Xi du procédé Selon l'invention on fait varier la valeur xi d'un des paramètres de la charge à l'entrée du réacteur s-lon une loi sinusoidale xi = xio + # sin # t et à la sortie on mesure la composition du produit final pour obtenir la variation du rendement F en fonction de x, ; cette variation étant obtenue, on intègre le rendement F (correspondant à la composition du produit de sortie en corps Y), en fonction du temps entre 0 et #/# après multiplication par +1 dans cet intervalle et entr # et 2#/# après multiplication par -1 dans ce seccnd intervalle. E On additionne les deux résultats d'intégration effectués sur une période du signal correspondant aux variations du rendement (en corps Y) en fonction du temps. Ce signal est appelé dans la suite de l'exposé signal de test puis dans une phase suivante du procédé de l'invention on intègre l'équation pour déterminer la vale ur de la comman de xio à l'instant T on intègre la valeur mesur dans le temps depuis le début de l'optimisation sans modele jusqu'à l'instant T ce qui a pour effet de réadapter continûment la valeur xio. Cette optimisation de xio s'efectue en permanence durant le fonctionnement du réacteur. Pour mesurer commodément la valeur adient #F/#x on impose une variation sinusoidale de petite à la concentration corps xi autour d'une valeur moyenne xio, la valeur du rapport 6 étant petite xio x. = xio + 6 sin # t La concentration en Y du composé final étant fonction des concentrations xi, on peut écrire en développant le rendement du réacteur F (x1, x2, ... xi) en série autour du point de fonctionnement xio:: F (x1, x2, ...xi... ) = F (x1, x2 ...xio...)+ # sin #t #F/#xi xio Un intégrateur de type connu calcule la valeur de la fonction V définie par F(x1, x2, ...xi) dt, avec #(t) = +1 si 0 # t ' ou encore Il va de soi que la connaissance de la valeur de la fonction V permet connaissant 2 et w de calculer .La valeur de la fréquence w est choisie de telle sorte que la période correspondante soit inférieure ou de l'ordre de grandeur du temps de passage du corps i dans le réacteur, temps que l'on peut mesurer à l'aide d'un traceur radioactif. Le calcul précédent ne tenait pas compte de la dynamique du processus que l'on va faire intervenir maintenant ; Si on fait varier à l'entrée du réacteur une variable d'entrée du réacteur une variable d'entrée xj selon une variation de la forme xi = xio + #sin # t la varible de sortie correspondant á la composition du corps Y varie proportionnellement à xi, si la réponse du système ne depend pas de la fréquence et est instantanée ' dcns la pratique, ce n'est ras le cas #t la grandeur de sortie (c'est-à-dire le rendement) est une fonction H (t) produit de convolution de la fonction réponse du système G (t) et du rendement F (t) selon la formule :: F (t-#) = F (x1, x2, ...xi (t-#),..) = F (xio) + # sin#(t-#) Il s'ensuit que la fonction V définie comme précédemment vaut 42w V = { E (t) H (t) dt, soit O V = 4 G (w) tG F | avec G (w) cos X t G (t) dt w S3XilXio /o Il est commode de séparer dans G (w) le facteur de phase pour écrire G (w) = J (w) cos ( #). Finalement la grandeur mesurée V vaut V=4# J (#) cos # (#) et elle est bien proportionnelle à ,xf X8On mais le signal V est atténué par le terme J (w) cos montre par des calculs qui ne sont pas développés dans le texte que pour compenser le déphasage 9 (#), il suffit de modifier la valeur de la fonction C (t) selon:: # (t) = + 1 #/# # t # #+# # (t) = - 1 #+# # t # 2#+# w w Selon l'invention, pour tenir compte de la réponse dynamique du réacteur à une perturbation sinusoidale, on mesure déphasage entre la variation sinusoidale de la concentration à l'entrée et la variation sinusoidale du rendement F correspondant à la concentration du composé final Y à la sortie, on intègre le rendement F entre + et + en multipliant la concentration par + 1 dans ledit intervalle entre #+# et 2 #+# en multipliant la concentration par -1 et on additionne les resultats pour obtenir la dérivée de la concentration du composé final en fonction de la concentration du corps xi autour du point de fonctionnement xio. Ainsi pour estimer le gradient de façon convenable et corriger une partie de la réponse dynamique du système par la connaissance du déphasage 'f (w), il suffit de connaître le déphasage du signal de test à travers le processus ; une identification dynamique sommaire est suffisante, car si on fait une erreur de dix degrés dans l'estimation de # (w), la déviation introduite au détriment de la sensibilité de la méthode ne sera que celle due au cos (100), c'est-à-dire environ 2 %. D'autre part, le déphasage sur le signal de test est facile à réaliser en commande numérique car c'est un simple retard. Pour mesurer le déphasage introduit par la dynamique du processus et le système d'analyse, à la fréquence du test, on enregistre la réponse temporelle du procédé à un échelon de débit dans la charge, c'est-à-dire un échelon de concentration du corps xi, obtenu en ouvrant rapidement une vanne régulée en débit. Dans le cas, fréquent en pratique, où la charge présente des variations de concentration non contrôlables en diverses substances, il est avantageux de bâtir un modèle de fonctionnement du réacteur afin de pouvoir réagir sur la commande à partir du modèle optimisé selon des lois mathématiques fixes sans avoir recours pour chaque fluctuation à une nouvelle recherche d'optimisation,ce qui est le cas dans le procédé dit d'optimisation "sans modèle". Une variante essentielle du procédé del'invention est caractérisée en ce qu'on effectue lors d'une première phase une série de mesures des paramètres d'entrée et de sortie du réacteur c'est-à-dire une campagne de mesures sur diverses concentrations et diverses températures ,débits et pressionsdes gaz à l'entrée et à la sortie du réacteur pour déterminer à l'aide de ces points de mesure un premier ensemble de coefficients d'activité chimique incluant l'ordre des réactions pour les diverses substances intervenant dans les réactions chimiques ayant lieu dans le réacteur, que lors d'une deuxième phase appelée "optimisation avec modèle" en régule le fonctionnement de réacteur pour en optimiser le gain en agissant sur les paramètres de commande dudit réacteur, les valeurs de ces dits paramètres de commande étant déterminés par les résultat es réolutions des équations du modèle lu contiennent ledit premier ensemble de coefficients cinétiques, résolutions effectuces dans le but d'optimiser le gain du réacteur en fonction des fluctuations des variables d'entrée du réacteur, que dans une troisième phase dite de recherche "d'optimisation sans modèle", on fait varier périodiquement, avec une amplitude petite autour d'une valeur moyenne xio, la concentration xi de chacun des corps i dans la charge, on mesure, en étudiant l'effet de ces var-atlnns sur l'amplitude de variation de la concentration du corps Y à la sortie, la valeur de la dérivée du rendement par rapport aux concentrations xi, on fait varier la concentration de la charge en lesdits corps jusqu'à ce que les dérivées du rendement en fonction de toutes ces concentrations soient toutes inférieures à une valeur de consigne proche de zéro, ceci pour le même ensemble de valeurs des paramètres xl correspondant à un point de fonctionnement, et on détermine ainsi successivement toutes les valeurs xi correspondant au rendement maximum du réacteur, c'est-a-dire la valeur des paramètres physiques et les concentrations optimales pour chaque corps de la charge, et que dans une quatrième phase on redétermine un second ensemble de coefficients cinétiques à l'aide de mesures de concentration et de température correspondant à la valeur du gain optimum obtenu dans la troisième phase afin d'utiliser les solutions des équations du modèle ainsi rénové pour réguler le réacteur à un gain maximum dans une optimisation "avec modèle" en fonction des variations de concentration de la charge à l'entrée. Ainsi dans cette variante de l'invention, on combine optimisation sans modèle pour chercher le rendement optimum réel du réacteur, à la optimisation avec modèle. Dans la première phase, la campagne de mesures permet d'obtenir un ensemble de coefficients cinétiques, ceci en faisant varier les paramètres Xi d'entrée et en mesurant les variations des variables de sortie. A l'aide de ces coefficients cinétiques, on calcule avec les équations du modèle l'ensemble de points xio correspondant à un premier gain optimum du réacteur. Ce n'est qu'à partir de ce point de fonctionnement qu'on lance le processus d'optimisation sans modèle qui permet de déterminer rapidement la marche optimum réelle du réacteur en fonctionnement.Puis avec les mesures faites lors de cette optimisation sans modèle on réajuste les coefficients cinétiques (ordre des réactions et activités chimiques) autour du point de fonctionnement optimal réel du réacteur, afin de commander par la suite le réacteur à l'aide des équations du modèle. Selon l'invention , les concentrations avant et après le réacteur dont on mesure les variations sont déterminées périodiquement à l'aide d'analyseurs automatiques utilisant des méthodes physicochimiques telles que spectromètrie de masse, chromatographie, absorption gazeuse sélective. Soit Fr le rendement réel déterminé par la méthode d'optimisation sans modèle correspondant à des concentrations xio. Le rendement Fm(xi) est calculé à partir du modèle pour les m i concentrations xio, modèle où l'on a adapté les coefficients et les activités cinétiques de telle façon que F = F pour x. = x et r m i io d'après le proceae d'optimis avion au rendement sans modèle on a En fonction de la concentration x de la charge autour de xio, les deux courhes représentant, le rendement réel et le rendement calculé à l'aide du modèle, sont très voisines car elles sont tangentes en leur maximum x commun ; ceci a pour conséquence io que si, une petite variation de l'un quelconque des paramètres Xi intervient il s'ensuit un ajustement commandé des autres paramètres xj pour optimiser le rendement selon l'optimisation "avec modèle" très proche des variations xj que l'on obtiendrait par l'optimisation sans modèle. Selon une variante de l'invention, on effectue la réaction chimique sur un catalyseur dont l'état physique constitue un des paramètres physiques du réacteur. Une autre variante de l'invention est caractérisée en ce qu'on compare péiodiquement le rendement réel du réacteur, c'est-à-dire la concentration en corps Y des produits sortants, avec le rendement calculé à l'aide des s équations dsE la cinétique chimique des coefficients cinétiques mesurés et de la composition de la charge et que Si l'écart ente les deux valeurs depasse une valeur ce référence proche du zérc cn relance le procédé d'optimisation "sans modèle du renaement, on détermine les paramètres xi correspondant au maximum du rendement, on recalcule à l'aide de ces valeurs de concentration optimale les coefficients cinétiques et les activités chimiques utilisés dans les équations du modèle afin d'effectuer ensuite une optimisation avec modèle plus précise. De toutes façons l'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui suit, d'un mode de réalisation de l'invention donné à titre d'exemple non limitatif. La description se réfère aux figures annexées sur lesquelles on a représenté - sur la figure 1 un schéma de réalisation de la chalne de mesure du gradient du rendement par rapport à la variation de la variable d'entrée x. et de la commande de l'appareil. - sur la figure 2, un schéma de principe de l'optimi- sation sans modèle. On a représenté sur la figure i, le schéma de principe de la commande du réacteur. Le réacteur où s'effectuent les réactions chimiques est représenté en 2. En aval de ce réacteur 2, un groupe de moyens d'actions 4 régule par le canal 3 le débit des gaz et la température à l'entrée du réacteur. Le groupe de moyens d'action comportant des vannes à débit réglable et des échangeurs de chaleur non représentés sur la figure est commandé par un premier ensemble de signaux électriques (voie 5) provenant d'un groupe de régulation 6 lequel est constitué par un organe de calculateur dans lequel on ntroduit en 8, les mesures des paramètres correspondant aux mesures effectuées sur le débit et les concentrations des diverses substances dans la charge d'entrée, et en 10 les coefficients cinétiques provenant des équations du modèle mathématique de fono- tionnement du réacteur.Les équations du modèle correspondant à un ensemble de coefficients cinétiques sont emmagasinées dans la mémoire d'un calculateur en 12. L'adaptation du modèle, décidée par une commande provenant d'un organe 14 de calcul de critère (le critère étant la valeur du rendement en corps Y) utilise les nouvelles valeurs des variables x provenant des résultats de io l'optimisation sans modèle, résultats emmagasinés dans une mémoire en 16. Cette adaptation s'effectue dans un organe de calcul 18, organe d'adaptation du modèle qui reçoit les informations électriques par la voie 20 et envoie les nouveaux résultats quant aux coefficients cinétiques en 12 par la voie 22. Le calcul d'optimisation sans modèle s'effectue en 16-et sera détaillée par la suite.Les valeurs de commande sur les variables x dans la io phase d'optimisation sans modèle sont envoyées en 4 par la voie 24. Les résultats des mesures de concentration des divers corps sont envoyés par les canaux 26 et 28 dans les organes de calcul et de mémoire 12 et 18. Sur la figure 2, on a représenté plus en détail le schéma de commande du réacteur 2 dans la phase d'optimisation sans modèle. On mesure en 30 le critère d'optimisation soit le rendement proportionnel à la concentration en corps Y, mesure faite par des moyens physicochimiques non représentés sur la figure . Un générateur de signaux test en 32 règle une valeur périodique du débit de xi en 33 et le déphasage t est emmagasiné en 34 pour tenir compte de la dynamique du processus lors du calcul de la valeur de V. Le déphasage T et la valeur du rendement sont traités en 36 et envoyés en 38 pour le calcul de V par des dispositifs d'intégration non représentés sur la figure ; la valeur de est envoyée en 40 ou s'effectue l'intégration sur pour déterminer la nouvelle valeur de la variable xio, laquelle valeur commande le débit en x de la vanne 42. Le réservoir 44 est un réservoir où est stocké le gaz i. e procédé s'applique à de nombreuses synthèses telles que Far exemple la synthèse du méthanol. Le méthanol est produit industriellement à partir d'un mélange de CO, CO2 et H2 qui constituent une partie de la charge. La composition de ce mélange est soumise à les fluctuations dont on tient compte pour optimiser le procédé de fabrication du méthanol. L'autre partie de la charge est constituee par un flux d'hydrogène gazeux. Les réactions chmiques dans le réacteur sont : - la réaction du gaz carbonique avec l'hydrogène - la metkanatjo; - la formation d'éther méthylique tes réactions s'effectuent sur un catalyseur constitué par des oxydes de zinc et de chrome. L'"age" du catalyseur, c'est à dire id durée de service depuis sa dernière régénération lnter- vient en tant que paramètre physique du réacteur.Dans l'évolution du gain en méthanol, l'"age" du catalyseur est inclus dans les équations du modèle, où il est élevé à la puissance aie Les valeurs des coefficients a dans les diverses équations cinétiques sont déterminées par mesures du gain, mesures introduites dans les équations du modèle, alliées aux des variations du gain en fonction des variations des concentrations des variables d'entrée sont nulles pour un gain maximum. Pour optimiser le gain en méthanol,on agit sur la concentration d'hydrogène envoyée dans la charge du réacteur et sur la température à l'entrée du réacteur par des dispositifs de type connu.Les constantes cinétiques intervenant dans l'équation de Natta (décrite dans la publication de l'institut Français du Pétrole intitulée " Les produits intermédiaires de la Chlmie des dérivés du pétrole", page 34) ainsi que les coefficients a sont déterminés par une campagne de mesure associé à des calculs sur ordinateur, mesures faites sur le réacteur, et perfectionnés par optimisation sans modèle durant laquelle on fait varier sinusoidalement la concentration en hydrogène de la charge. La concentration en oxyde de carbone est mesurée par absorption infrarouge et les autres concentrations en CH3OH, CH41 CH3-O-CH3 et H2 par chromatographie et spectrographie de masse. Les réacteurs de type connu pour la synthèse du méthanol sont décrits dans les références de la publication mentionnée ci-dessus. REVENDICATIONS 1. Procédé d'optimiser du rendement d'une réaction chimique, ayant lieu dan un réacteur o l'or introduit en cont- nu une charge comportant plusieurs substances et d'où on ressort en continu, dudit réacteur, un mélange -ontenant e composé Y par rapport auquel on veut optimiser le rendement du réacteur, procé- dé caractérisé en ce que, lors dture période d'optimisation dite "optimisation sans modèle", pour optimiser la concentration des constituants ainsi que les paramètres physiques de la charge à l'entrée,ceci dans le but d'avoir un rendement maximum à la sortie du réacteur, c'est-à-dire une concentration maximum en composé Y, on fait varier sinusoidalement avec une amplitude petite autour d'une valeur moyenne xio la concentration xl de chacun des corps i dans la charge, on mesure, en étudiant l'effet de ces variations sur l'amplitude de variation de la concentration du corps Y à la sortie, la valeur de la dérivée du rendement par rapport aux concentrations xl, on fait varier la concentration de la charge en lesdits corps jusqu a ce que les dérivées du rendement en fonction de toutes ces concentrations soient toutes inférieures à une valeur de référence proche de zéro, ceci pour le même ensemble de valeurs des paramètres xi correspondant à un même point de fonctionnement du réacteur, et en ce qu'on détermine ainsi toutes les valeurs x. correspondant au rendement maximum du réacteur,c'est-à-dire la valeur des paramètres physiques et les concentrations optimales pour chaque corps de la charge. 2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel on fait varier la concentration d'un des corps x. de la charge à l'entrée du réacteur selon une loi sinusoidale Xi = xio + 6 sin w t, où à la sortie du réacteur on mesure la composition du produit final Y pour obtenir la variation du rendement en fonction de x, caractérisé en ce qu'on obtent cette variation en intégrant le rendement F correspondant à la compo çition Y en fonction du temps entre O et IT après multiplication de F par + 1, et entre # et 2# après multiplication de F par - 1, en d-tionnant les deux résultats d'intégration, qu'or compare le résultat de l'addition des intégrations, c'est-à-dire la valeur finale proportionnelle à la dérivée du rendement en corps Y par rapport à xl, à une valeur de référence proche de zéro, et que si ladite valeur mesurée est inférieure à ladite valeur de référence on enregistre la valeur de concentration optimale xio et que si elle est supérieure on modifie la valeur xio à l'instant T en intégrant la valeur mesurée de dans le temps depuis le début de l'optimisation sans modèle jusqu'à l'instant T, et en ce qu'on effectue cette optimisa Lion en permanence durant le fonctionnement du réacteur jusqu'à ce que la valeur de soit inférieure à ladite valeur de référence. 3 Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que pour tenir compte de la réponse dynamique du réacteur à une perturbation sinusoldale, on mesure le déphasage # entre la variation sinusoldale de la concentration dans le corps x à l'entrée et la variation sinusoidale de la concentration du composé final Y à la sortie et qu'on calcule f' intégrale de la fonction Y (t) entre # et #+# en multipliant la concentration du corps Y par + 1, et entre #+# et 2# + # en multipliant la w w concentration de Y par - 1, et qu'on additionne les résultats des deux intégrations pour obtenir une valeur proportionnelle à la dérivée du rendement en corps Y en fonction de la concentration du corps xi autour du point de fonctionnement x. 4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce qu'on mesure le déphasage en fonction de la fréquence en enregistrant la réponse temporelle du procédé à une variation de concentration en échelon d'un des corps de la charge à l'entrée d- réacteur, échelon de concentration obtenu en ouvrant rapidement une vanne régulée en débit. 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'on effectue lors d'une première phase une série de mesures des paramètres d'entrée et de sortie du réacteur, c'est-à-dire une campagne de mesures sur diverses cieDits et Dressions concentrations et diverses températures,,des gaz à l'entrée et à la sortie du réacteur pour déterminer à l'aide de ces points de mesure un premier ensemble de coefficients d'activité chimique incluant l'ordre des réactions pour les diverses substances intervenant dans les réactions chimiques ayant lieu dans le réacteur, que lors d'une deuxième phase appelée "optimisatio avec nodle1 on régule 1 fonctionnement du réacteur pour en optimiser le gain en agissant sur les paramètres de commande dudit réacteur, les valeurs de ces dits paramètres de commande étant déterminées par les résultats des résolutions des équations du modèle qui ontiennent ledit Premier ensemble de coefficients inétiques, résolutions effectuées dans le but d'optimiser le gain du racteur en fonction des fluctuations des variables d'entrée du réacteur, que dans une troisième phase dite de recherche "d'optimisation sans modèle, on fait varier périodiquement, avec une amplitude petite autour d'une valeur moyenne xio, la concentration xi de chacun des corps i dans la charge, on mesure, en étudiant l'effet de ces variations su l'amplitude de variation de la concentration du corps Y à la sortie, la valeur de la dérivée du rendement par rapport aux concentrations xl, on fait varier la concentration de la charge en lesdits corps jusqu'à ce que les dérivées du rendement en fonction de toutes ces concentrations soient toutes inférieures à une valeur de consigne proche de zéro, ceci pour le même ensemble de valeurs des paramètres xi correspondant à un point de fonctionnement, et on détermine ainsi successivement toutes les valeurs xi correspondant au rendement maximum du réacteur, c'est-à-dire la valeur des paramètres physiques et les concentrations optimales pour chaque corps de la charge et que dans une quatrième phase on redétermine un second ensemble de coefficients cinétiques à l'aide de mesures de concentration et de température correspondant à la valeur du gain optimum obtenu dans la troisième phase afin d'utiliser les solutions des équations du modèle ainsi rénové pour réguler le réacteur à un gain maximum dans une optimisation "avec modèle" en fonction des variations de concentration de la charge à l'entrée. 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications a à 5, caractérisé en ce qu'on mesure les concentrations des divers corps à l'entrée et à la sortie par une méthode prise parmi le groupe des méthodes de mesure des concentrations telles , le chromatographie, spectrometr2e e masse et absorption de la 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce qu'on effectue la réaction chimique sur un catalyseur dont l'état physique constitue un des paramètres physiques du réacteur. 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'on compare périodiquement le rendement réel du réacteur, c'est-à-dire la concentration en corps Y des produits sortants, avec le rendement calculé à l'aide des équations dela cinétique chimique, des coefficients cinétiques mesurés et de la composition de la charge et que si l'écart entre les deux valeurs dépasse une valeur de référence proche de zéro on relance le procédé. d'optimisation "sans modèle" du rendement, on détermine les paramètres x. correspondant au maximum du rendement et on recalcule à l'aide de ces valeurs de concentration optimale les coefficients cinétiques et les activités chimiques utilisés dans les équations du modèle afin d'effectuer ensuite une optimisation avec modèle plus précise.